(57)【要約】【課題】光が透過した際に、外観むらが抑制されており、模様が視認され難い合わせガラス用中間膜を得ることができる合わせガラス用中間膜の製造方法を提供する。【解決手段】第１の層２と第２の層３とが積層された合わせガラス用中間膜１の製造方法であって、該合わせガラス用中間膜１の製造方法は、熱可塑性樹脂を含む第１の層２を用いて、かつ、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層３の第１の層２が積層される表面３ａの十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層３を用いて、第１の層２と第２の層３とを積層することにより、合わせガラス用中間膜１を得る工程を備える。【選択図】図１
2012006792.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の層と第２の層とが積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、かつ、
熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層の前記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層を用いて、
前記第１の層と前記第２の層とを積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項２】
積層前の前記第１の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第２の層の前記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１，第２の層を用いる、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項３】
第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、
熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層の両側の表面の十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層を用いて、かつ、
熱可塑性樹脂を含む第３の層を用いて、
前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とをこの順で積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項４】
積層前の前記第１の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第２の層の前記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であり、かつ積層前の前記第２の層の前記第３の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第３の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１〜第３の層を用いる、請求項３に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項５】
第１の層と第２の層とが積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、
熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層を用いて、かつ、
積層前の前記第１の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第２の層の前記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以下である第１，第２の層を用いて、
前記第１の層と前記第２の層とを積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項６】
第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、
熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、
熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層を用いて、
熱可塑性樹脂を含む第３の層を用いて、かつ、
積層前の前記第１の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第２の層の前記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であり、かつ積層前の前記第２の層の前記第３の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の前記第３の層の前記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１〜第３の層を用いて、
前記第１の層と前記第２の層と前記第３の層とをこの順で積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項７】
可塑剤に無機粒子を分散させて、分散液を得た後、得られた分散液と熱可塑性樹脂とを混合し、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子とを含む第２の層形成用組成物を用意する工程と、
前記第２の層形成用組成物を用いて、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子とを含む第２の層を得る工程とをさらに備える、請求項１〜６のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項８】
前記無機粒子として、炭酸カルシウムを用いる、請求項１〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
請求項９に記載の合わせガラス用中間膜と、
第１，第２の合わせガラス構成部材とを備え、
前記合わせガラス用中間膜が、前記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、無機粒子を含む層と該無機粒子を含む層とは別の層とを備える合わせガラス用中間膜の製造方法、並びに該合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜、及び該合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く用いられている。上記合わせガラスとして、着色合わせガラスがある。着色合わせガラスは、例えば、採光窓、並びに浴室ドア及びベランダ腰板等のプライバシー保護が要求される用途に用いられている。
【０００３】
上記着色合わせガラスは、例えば、一対の透明ガラス板の間に、着色中間膜を挟み込むことにより、製造されている。
【０００４】
上記着色中間膜の一例として、下記の特許文献１では、熱可塑性樹脂に炭酸カルシウム又はシリカ等の乳白剤が分散された着色中間膜が提案されている。この着色中間膜は、熱可塑性樹脂に乳白剤を分散させた後、成形することにより作製されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特公平２−５６２９５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
特許文献１に記載の着色中間膜は乳白剤により着色されているため、該着色中間膜を用いた着色合わせガラスの光の透過量を比較的少なくすることができる。さらに、上記着色合わせガラスを通して人又は物体を見たときに、人又は物体の視認性を低くすることができる。
【０００７】
ところで、上記合わせガラスに用いられる中間膜として、２層以上の積層構造を有する多層中間膜が知られている。仮に、特許文献１に記載の着色中間膜を他の中間膜と積層した場合には、得られた多層中間膜又は該多層中間膜を用いた合わせガラスを光が透過した際に、外観むらが生じやすく、模様が視認されることがある。
【０００８】
本発明の目的は、光が透過した際に、外観むらを抑制でき、模様を視認し難い合わせガラス用中間膜を得ることができる合わせガラス用中間膜の製造方法、並びに該合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜、及び該合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明の広い局面によれば、第１の層と第２の層とが積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、かつ、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層を用いて、上記第１の層と上記第２の層とを積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、合わせガラス用中間膜の製造方法が提供される。
【００１０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、積層前の上記第１の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１，第２の層が用いられる。
【００１１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された合わせガラス用中間膜を製造する際に、熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層の両側の表面の十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層を用いて、かつ、熱可塑性樹脂を含む第３の層を用いて、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とをこの順で積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程が備えられる。
【００１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、積層前の上記第１の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であり、かつ積層前の上記第２の層の上記第３の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第３の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１〜第３の層が用いられる。
【００１３】
また、本発明の別の広い局面では、第１の層と第２の層とが積層された合わせガラス用中間膜の製造方法であって、熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層を用いて、かつ、積層前の上記第１の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１，第２の層を用いて、上記第１の層と上記第２の層とを積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程を備える、合わせガラス用中間膜の製造方法が提供される。
【００１４】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、第１の層と第２の層と第３の層とがこの順で積層された合わせガラス用中間膜を製造する際に、熱可塑性樹脂を含む第１の層を用いて、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層を用いて、熱可塑性樹脂を含む第３の層を用いて、かつ、積層前の上記第１の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であり、かつ積層前の上記第２の層の上記第３の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第３の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である第１〜第３の層を用いて、上記第１の層と上記第２の層と上記第３の層とをこの順で積層することにより、合わせガラス用中間膜を得る工程が備えられる。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、可塑剤に無機粒子を分散させて、分散液を得た後、得られた分散液と熱可塑性樹脂とを混合し、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子とを含む第２の層形成用組成物を用意する工程と、上記第２の層形成用組成物を用いて、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子とを含む第２の層を得る工程とがさらに備えられる。
【００１６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法の別の特定の局面では、上記無機粒子として、炭酸カルシウムが用いられる。
【００１７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラスは、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜と、第１，第２の合わせガラス構成部材とを備え、上記合わせガラス用中間膜が、上記第１，第２の合わせガラス構成部材の間に挟み込まれている。
【発明の効果】
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の製造方法では、熱可塑性樹脂を含む第１の層と、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含み、かつ積層前の第２の層の第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚが１５μｍ以下である第２の層とを用いて、上記第１の層と上記第２の層とを積層するので、外観むらが抑制されており、光が透過した際に模様が視認され難い合わせガラス用中間膜を得ることができる。
【００２０】
また、本発明に係る別の合わせガラス用中間膜の製造方法では、熱可塑性樹脂を含む第１の層と、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層とを積層するので、更に積層前の上記第１の層の上記第２の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚと、積層前の上記第２の層の上記第１の層が積層される表面の十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であるので、外観むらが抑制されており、光が透過した際に模様が視認され難い合わせガラス用中間膜を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】図１は、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜を示す部分切欠断面図である。
【図２】図２は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を示す部分切欠断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２３】
（合わせガラス用中間膜）
図１に、本発明の一実施形態に係る合わせガラス用中間膜の製造方法により得られた合わせガラス用中間膜を部分切欠断面図で示す。
【００２４】
図１に示す中間膜１は、第１の層２と、第１の層２の表面２ａに積層された第２の層３と、第２の層３の第１の層２が積層された一方の表面３ａとは反対側の他方の表面３ｂに積層された第３の層４とを備える。中間膜１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。
【００２５】
第２の層３は、熱可塑性樹脂と可塑剤と複数の無機粒子５とを含む。中間膜１は両側の表面に、無機粒子を含む第２の層３を備えていない。
【００２６】
第２の層３は無機粒子５を含むので、一般的には着色層である。第２の層３は、着色していることが好ましく、着色層であることが好ましい。第２の層３は、乳白色に着色していることがより好ましく、乳白色層であることがより好ましい。第１，第３の層２，４は、熱可塑性樹脂を含む。第１，第３の層２，４はそれぞれ、透明であることが好ましく、透明層であることが好ましい。なお、第１，第３の層２，４はそれぞれ無機粒子５を含んでもよい。
【００２７】
中間膜１は、第１の層２と無機粒子を含む第２の層３と第３の層４とがこの順で積層された３層構造を有する。このように、無機粒子５を含む第２の層３は、第１，第３の層２，４の間に挟み込まれていることが好ましい。この場合には、中間膜１の両面に、合わせガラス構成部材を強固に接着させることができる。ただし、第３の層４は必ずしも用いられていなくてもよい。すなわち、無機粒子５を含む第２の層３の一方の表面３ａのみに、第１の層２が積層されていてもよい。この場合には、第２の層３の他方の表面３ｂに、別の層が積層されておらず、無機粒子を含む層が積層されていない。この場合には、第２の層３の他方の表面３ｂは、合わせガラス構成部材が積層される層である。また、中間膜は４層以上の積層構造を有していてもよい。
【００２８】
上記中間膜の厚みは特に限定されない。上記中間膜の厚みは、中間膜を構成する各層の合計の厚みを示す。よって、中間膜１の場合には、該中間膜１の厚みは、第１〜第３の層２〜４の合計の厚みを示す。実用面の観点、並びに耐貫通性及び耐候性を充分に高める観点からは、上記中間膜の厚みは０．１〜５ｍｍの範囲内であることが好ましい。上記中間膜の厚みのより好ましい下限は０．２５ｍｍであり、より好ましい上限は１．５ｍｍである。上記中間膜の厚みが薄すぎると、合わせガラスの耐貫通性又は耐候性が低下することがある。
【００２９】
（合わせガラス用中間膜の製造方法）
中間膜１を得るための本実施形態に係る合わせガラス用中間膜の製造方法では、先ず、熱可塑性樹脂を含む第１の層２と、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層３と、熱可塑性樹脂を含む第３の層４とを用意する。
【００３０】
第１〜第３の層２〜４はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含む第１の層形成用組成物と、熱可塑性樹脂と無機粒子を含む第２の層形成用組成物と、熱可塑性樹脂を含む第３の層形成用組成物とにより形成できる。
【００３１】
上記第１〜第３の層形成用組成物は、例えば、押出機、プラストグラフ、ニーダー、バンバリーミキサー又はカレンダーロール等を用いて各成分を混練することにより得ることができる。得られた第１〜第３の層形成用組成物をそれぞれ製膜することにより、第１〜第３の層２〜４を得ることができる。第１〜第３の層２〜４を形成する方法として、押出し法、カレンダー法及びプレス法等の従来の製膜法が用いられる。
【００３２】
本実施形態では、上記のようにして得られた第１〜第３の層２〜４を用いる。すなわち、熱可塑性樹脂を含む第１の層２と、熱可塑性樹脂と無機粒子とを含む第２の層３と、熱可塑性樹脂を含む第３の層４とを用いる。
【００３３】
積層前の第２の層３の第１の層２が積層される一方の表面３ａの十点平均粗さＲｚは、１５μｍ以下である。積層前の第２の層３の第３の層４が積層される他方の表面３ｂの十点平均粗さＲｚは、１５μｍ以下である。このように、第２の層３の一方の表面３ａ及び他方の表面３ｂ、すなわち第２の層３の両側の表面の十点平均粗さＲｚがそれぞれ、１５μｍ以下であることが好ましい。
【００３４】
積層前の第１の層２の第２の層３が積層される表面２ａの十点平均粗さＲｚと、積層前の第２の層３の第１の層２が積層される一方の表面３ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である。積層前の第２の層３の第３の層４が積層される他方の表面３ｂの十点平均粗さＲｚと、積層前の第３の層４の第２の層３が積層される表面４ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上である。このように、表面２ａの十点平均粗さＲｚと一方の表面３ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であることが好ましく、また他方の表面３ｂの十点平均粗さＲｚと表面４ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であることが好ましい。
【００３５】
上記十点平均粗さＲｚは、ＪＩＳ  Ｂ０６０１−１９９４に準拠した測定法により求めることができる。
【００３６】
本実施形態の主な特徴は、積層前の第２の層３の両側の表面の十点平均粗さＲｚがそれぞれ、１５μｍ以下であること、又は積層前の第１の層２の表面２ａの十点平均粗さＲｚと、積層前の第２の層３の一方の表面３ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であり、かつ積層前の第２の層３の他方の表面３ｂの十点平均粗さＲｚと、積層前の第３の層４の表面４ａの十点平均粗さＲｚとの差の絶対値が１５μｍ以上であることにある。すなわち、本実施形態の主な特徴は、このように中間膜１を構成する積層前の各層の十点平均粗さＲｚを制御することにある。
【００３７】
上記のような特徴が備えられていることにより、第２の層３と第１，第３の層２，４との接着界面を均一にすることができる。例えば、第２の層３と第１，第３の層２，４との接着界面において、粗い領域が部分的に形成され難い。従って、上記のようにして得られた中間膜１及び該中間膜１を用いた合わせガラスを光が透過した際に、外観むらを抑制でき、模様を視認し難くすることができる。
【００３８】
なお、従来の無機粒子を含む層が、該無機粒子を含む層とは別の層に積層された合わせガラス用中間膜では、上記無機粒子を含む層と上記別の層との接着界面において、例えば、各層の表面に凹凸が多く存在しやすい。このため、中間膜又は合わせガラスを光が透過した際に、凹凸に起因して光が散乱し、外観むらが生じやすく、模様が視認されることがある。
【００３９】
次に、上記のようにして得られた第１の層２と第２の層３と第３の層４とをこの順で積層することにより、中間膜１を得ることができる。
【００４０】
第１〜第３の層２〜４の積層方法として、第１〜第３の層２〜４を重ね合わせて、加熱及び加圧し、一体化する方法が好適に用いられる。また、第１の合わせガラス構成部材と、第１〜第３の層２〜４と、第２の合わせガラス構成部材とを重ね合わせて、加熱及び加圧し、一体化してもよい。すなわち、合わせガラスの製造と同時に、中間膜を製膜してもよい。第３の層４を備えていない中間膜を得る場合には、第１の層２と第２の層３とを積層すればよい。
【００４１】
また、中間膜１を得る際に、以下のようにして得られた第２の層を用いることが好ましい。
【００４２】
第２の層３を形成するための第２の層形成用組成物を得るために、可塑剤に無機粒子５を分散させて、無機粒子が可塑剤に分散された分散液を得る。次に、得られた分散液と熱可塑性樹脂とを混合し、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子５とを含む第２の層形成用組成物を用意する。すなわち、第２の層形成用組成物を調製及び第２の層３を作製するために、可塑剤に分散されていない状態で無機粒子５を、熱可塑性樹脂に添加しないことが好ましい。また、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子５とを一度に添加し、混合しないことが好ましい。次に、得られた第２の層形成用組成物を用いて、上記のようにして第２の層３を形成する。
【００４３】
無機粒子５を可塑剤に分散させた後に、分散液と熱可塑性樹脂とを混合した上記第２の層形成用組成物の使用により、第２の層３に無機粒子５を均一に分散させることができる。このため、第２の層３と第１，第３の層２，４との接着界面において、無機粒子５が部分的に集中して存在し難くなる。このため、第２の層３と第１，第３の層２，４との接着界面をより一層均一にすることができる。例えば、第２の層３と第１，第３の層２，４との接着界面において、粗い領域が部分的に形成され難い。従って、上記のようにして得られた中間膜１及び該中間膜１を用いた合わせガラスを光が透過した際に、外観むらをより一層抑制でき、模様をより一層視認し難くすることができる。
【００４４】
（第１〜第３の層形成用組成物の材料の詳細）
第２の層３及び第２の層形成用組成物は、熱可塑性樹脂と無機粒子５とを含む。第２の層３及び第２の層形成用組成物は、熱可塑性樹脂と可塑剤と無機粒子５とを含むことが好ましい。第１，第３の層２，４及び第１，第３の層形成用組成物はそれぞれ、熱可塑性樹脂を含む。第１，第３の層２，４及び第１，第３の層形成用組成物はそれぞれ、熱可塑性樹脂と可塑剤とを含むことがより好ましい。
【００４５】
上記熱可塑性樹脂は、特に限定されない。上記熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリビニルアセタール樹脂、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、硫黄を含むポリウレタン樹脂及びポリビニルアルコール樹脂等が挙げられる。なかでも、ポリビニルアセタール樹脂が好適に用いられる。上記熱可塑性樹脂は１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。また、第１〜第３の層形成用組成物に用いる熱可塑性樹脂は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００４６】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られる樹脂である。上記ポリビニルアセタール樹脂として、合わせガラス用中間膜に一般的に用いられているポリビニルアセタール樹脂を使用できる。上記ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルアルコール樹脂とホルムアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルホルマール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂とアセトアルデヒドとを反応させて得られる狭義のポリビニルアセタール樹脂、並びにポリビニルアルコール樹脂とｎ−ブチルアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルブチラール樹脂等が挙げられる。
【００４７】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂を炭素数１〜１０のアルデヒドでアセタール化して得られた樹脂であることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂であることがより好ましい。上記アルデヒドの炭素数のより好ましい下限は４、より好ましい上限は６である。上記ポリビニルアセタール樹脂のビニルアセテート成分（残存アセチル基）は、３０モル％以下であることが好ましい。
【００４８】
第２の層３及び第２の層形成用組成物に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂Ａであることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂Ａであることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂Ａのビニルアセテート成分Ａ（残存アセチル基）の好ましい下限は１モル％、より好ましい下限は５モル％、更に好ましい下限は８モル％であり、好ましい上限は３０モル％、より好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２５モル％である。
【００４９】
第１，第３の層２，４及び第１，第３の層形成用組成物に含まれる熱可塑性樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂Ｂであることが好ましく、ポリビニルブチラール樹脂Ｂであることがより好ましい。上記ポリビニルアセタール樹脂Ｂのビニルアセテート成分Ｂ（残存アセチル基）の好ましい下限は０．１モル％、より好ましい下限は０．５モル％、好ましい上限は５モル％、より好ましい上限は３モル％である。
【００５０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の遮音性が向上することから、上記ビニルアセテート成分Ａは上記ビニルアセテート成分Ｂよりも多いことが好ましく、０．１モル％以上多いことがより好ましく、０．２モル％以上多いことが更に好ましく、０．５モル％以上多いことが特に好ましい。
【００５１】
上記ポリビニルアセタール樹脂の製造方法は特に限定されない。上記ポリビニルアセタール樹脂は、従来公知の製造方法により製造できる。
【００５２】
第１〜第３の層形成用組成物はそれぞれ、可塑剤を含むことが好ましい。特に、上記熱可塑性樹脂がポリビニルアセタール樹脂である場合には、可塑剤が含まれていることが好ましい。ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、中間膜の各層間の接着力、並びに中間膜と合わせガラス構成部材との接着力をより一層高くすることができる。
【００５３】
上記可塑剤として、中間膜に一般的に用いられている公知の可塑剤を使用できる。上記可塑剤として、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート（３Ｇ７）、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（４ＧＯ）、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート（４Ｇ７）又はオリゴエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（ＮＧＯ）が好適に用いられる。なかでも、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートがより好ましい。
【００５４】
また、上記可塑剤として、リシノール酸アルキルエステル、ジオクチルフタレート（ＤＯＰ）、ジブチルフタレート（ＤＢＰ）及びジイソデシルフタレート（ＤＩＤＰ）等のフタル酸エステル、アジピン酸ジ−２−エチルヘキシル（ＤＯＡ）及びアジピン酸ジイソデシル（ＤＩＤＡ）等のアジピン酸エステル、セバシン酸ジブチル（ＤＢＳ）及びセバシン酸ジ−２−エチルヘキシル（ＤＯＳ）等のセバシン酸エステル、リン酸トリクレシル（ＴＣＰ）及びリン酸トリオクチル（ＴＯＰ）等のリン酸エステル、並びにエポキシ化大豆油等を用いてもよい。上記可塑剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。第１〜第３の層形成用組成物に用いる可塑剤は、同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００５５】
上記第１〜第３の層形成用組成物の上記可塑剤の含有量はそれぞれ、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、２５〜７０重量部の範囲内であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３０重量部、より好ましい上限は６８重量部である。上記可塑剤の含有量が上記範囲内であると、中間膜の耐貫通性をより一層高めることができ、かつ中間膜と合わせガラス構成部材との接着性をより一層高めることができる。
【００５６】
上記第２の層形成用組成物の上記可塑剤の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、５０〜７０重量部の範囲内であることがより好ましく、６０〜７０重量部の範囲内であることが更に好ましい。上記第１，３の層形成用組成物の上記可塑剤の含有量はそれぞれ、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、２５〜５０重量部の範囲内であることがより好ましく、３０〜４５重量部の範囲内であることが更に好ましい。
【００５７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の遮音性が向上することから、上記第２の層形成用組成物の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量は、上記第１，３の層形成用組成物の上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する上記可塑剤の含有量よりも多いことが好ましく、５重量部以上多いことがより好ましく、１０重量部以上多いことが更に好ましく、１５重量部以上多いことが特に好ましい。
【００５８】
上記第２の層形成用組成物に含まれている無機粒子５としては、炭酸カルシウム、アルミナ、カオリンクレー、珪酸カルシウム、酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、水酸化アルミニウム、炭酸マグネシウム、タルク、長石粉、マイカ、バライト、炭酸バリウム、酸化チタン、シリカ及びガラスビ−ズ等が挙げられる。上記無機粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５９】
無機粒子５は、炭酸カルシウム、酸化チタン及びシリカからなる群から選択された少なくとも一種であることが好ましく、炭酸カルシウムであることがより好ましい。これらの好ましい無機粒子の使用により、光が透過した際に、外観むらが抑制されており、模様が視認され難い合わせガラス用中間膜を得ることができる。
【００６０】
無機粒子５の平均粒子径は１〜１００μｍの範囲内であることが好ましく、１〜５０μｍの範囲内であることがより好ましい。上記平均粒子径は、光散乱測定装置を用いて、Ａｒレーザーを光源として動的光散乱法により測定できる。上記光散乱測定装置としては、例えば、大塚電子社製「ＤＬＳ−６０００ＡＬ」等が挙げられる。
【００６１】
上記第２の層形成用組成物の無機粒子５の含有量は、上記熱可塑性樹脂１００重量部に対して、０．３〜３０重量部の範囲内であることが好ましい。上記熱可塑性樹脂１００重量部に対する無機粒子５の含有量のより好ましい下限は０．５重量部、より好ましい上限は２０重量部である。無機粒子５の含有量が上記範囲内であると、適度に着色した中間膜を得ることができる。また、光が透過した際に、外観むらがより一層生じ難くなり、模様がより一層視認され難くなる。
【００６２】
上記第１，第３の層形成用組成物は、無機粒子を含まないことが好ましい。無機粒子が含まれない場合には、第１，第３の層２，４の表面に無機粒子が存在しないため、第１，第３の層２，４の表面に合わせガラス構成部材をより一層強固に接着させることができる。ただし、上記第１，第３の層形成用組成物は、無機粒子を含んでいてもよい。この場合には、上記第１，第３の層形成用組成物の無機粒子の含有量は、上記第２の層形成用組成物の無機粒子の含有量よりも少ないことが好ましい。無機粒子の含有量が多いほど、第１，第３の層と合わせガラス構成部材との接着力が低下する傾向がある。
【００６３】
上記第１〜第３の層形成用組成物には、熱線遮蔽粒子、遮光剤、着色剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、接着力調整剤、光安定剤、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、熱線反射剤及び熱線吸収剤などの合わせガラス用中間膜に用いられている公知の添加剤を添加できる。
【００６４】
上記熱線遮蔽粒子としては、錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、アルミニウムドープ酸化亜鉛（ＡＺＯ）、インジウムドープ酸化亜鉛（ＩＺＯ）、錫ドープ酸化亜鉛、珪素ドープ酸化亜鉛、アンチモン酸亜鉛、６ホウ化ランタン、６ホウ化セリウム、金粉、銀粉、白金粉及びアルミニウム粉等が挙げられる。
【００６５】
上記遮光剤としては、カーボンブラック及び赤色酸化鉄等が挙げられる。
【００６６】
上記着色剤としては、顔料及び染料等が挙げられる。上記着色剤は、顔料であることが好ましい。上記顔料としては、黒色顔料カーボンブラックと、赤色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｒｅｄ）と、青色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｂｌｕｅ）と、黄色顔料（Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  ｙｅｌｌｏｗ）とが混合された暗赤褐色の混合顔料等が挙げられる。
【００６７】
上記紫外線吸収剤としては、マロン酸エステル化合物、シュウ酸アニリド化合物、ベンゾトリアゾール化合物、ベンゾフェノン化合物、トリアジン化合物、ベンゾエート化合物及びヒンダードアミン化合物等が挙げられる。なかでも、ベンゾトリアゾール化合物が好ましい。
【００６８】
上記酸化防止剤としては、ｔ−ブチルヒドロキシトルエン、及びテトラキス−［メチレン−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン等が挙げられる。
【００６９】
上記接着力調整剤としては、有機酸及び無機酸のアルカリ金属塩、有機酸及び無機酸のアルカリ土類金属塩、シランカップリング剤並びに変性シリコーンオイル等が挙げられる。
【００７０】
（合わせガラス）
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、合わせガラスを得るために用いられる。
【００７１】
図２に、図１に示す中間膜１を用いた合わせガラスの一例を示す。
【００７２】
図２に示す合わせガラス１１は、中間膜１と、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３とを備える。中間膜１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１は、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に挟み込まれている。従って、合わせガラス１１は、第１の合わせガラス構成部材１２と、中間膜１と、第２の合わせガラス構成部材１３とがこの順で積層されて構成されている。第１の合わせガラス構成部材１２は、第１の層２の表面に積層されている。第２の合わせガラス構成部材１３は、第３の層４の表面に積層されている。
【００７３】
第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラス１１には、２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に合わせガラス用中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。合わせガラス１１は、ガラス板含有積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていればよい。また、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の少なくとも一方の外側の表面に、さらに別の合わせガラス構成部材が積層されていてもよい。該別の合わせガラス構成部材はガラス板であってもよい。
【００７４】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入り板ガラス及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代用される合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【００７５】
合わせガラス構成部材１２，１３の厚みは、特に限定されないが、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。また、合わせガラス構成部材１２，１３がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、１〜３ｍｍの範囲内であることが好ましい。合わせガラス構成部材１２，１３がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、０．０３〜０．５ｍｍの範囲内であることが好ましい。
【００７６】
合わせガラス１１の製造方法は特に限定されない。例えば、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３の間に、中間膜１を挟んで、押圧ロールに通したり、又はゴムバックに入れて減圧吸引したりして、第１，第２の合わせガラス構成部材１２，１３と中間膜１との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して積層体を得る。次に、積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラス１１を得ることができる。また、上述したように、合わせガラス１１の製造と同時に、中間膜１を製膜してもよい。
【００７７】
本実施形態では、中間膜１を構成する積層前の各層の十点平均粗さＲｚを上記のように制御するので、各層間の空気を充分に脱気させることができる。
【００７８】
以下に実施例を掲げて本発明をさらに詳しく説明する。本発明は以下の実施例のみに限定されない。
【００７９】
（合成例１）
ポリビニルブチラール樹脂（ａ）の合成：
平均重合度１７００、鹸化度８８．１モル％のポリビニルアルコール１９１重量部を純水２８９０重量部に加え、加熱し、溶解させ、溶液を得た。この溶液の温度を１２℃に調節し、３５重量％の塩酸触媒２０１重量部とｎ−ブチルアルデヒド１４８重量部とを上記溶液に加え、１２℃に保持して、反応物を析出させた。その後、４５℃で３時間保持して、反応を完了させた。次に、過剰の水で洗浄し、未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を水酸化ナトリウム水溶液で中和した。過剰の水で２時間洗浄した後、乾燥し、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂（ａ）を得た。
【００８０】
得られたポリビニルブチラール樹脂（ａ）のブチラール化度は６３．８モル％、ビニルアセテート成分は１１．９モル％であった。
【００８１】
（合成例２）
ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）の合成：
平均重合度１７００、鹸化度９８．９モル％のポリビニルアルコール１９１重量部を純水２８９０重量部に加え、加熱し、溶解させ、溶液を得た。この溶液の温度を１２℃に調節し、３５重量％の塩酸触媒２０１重量部とｎ−ブチルアルデヒド１５２重量部とを上記溶液に加え、１２℃に保持して、反応物を析出させた。その後、４５℃で３時間保持して、反応を完了させた。次に、過剰の水で洗浄し、未反応のｎ−ブチルアルデヒドを洗い流し、塩酸触媒を水酸化ナトリウム水溶液で中和した。過剰の水で２時間洗浄した後、乾燥し、白色粉末状のポリビニルブチラール樹脂（ｂ）を得た。
【００８２】
得られたポリビニルブチラール樹脂（ｂ）のブチラール化度は６８．０モル％、ビニルアセテート成分は１．１モル％であった。
【００８３】
（実施例１）
組成物Ａの調製：
可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）６０重量部に、無機粒子としての炭酸カルシウム（丸尾カルシウム株式会社製「スーパー＃１５００」、平均粒子径２．２μｍ）５重量部を分散させて、無機粒子が可塑剤に分散された分散液を得た。
【００８４】
得られた分散液６５重量部と上記ポリビニルブチラール樹脂（ａ）１００重量部とを混合し、組成物Ａを得た。
【００８５】
組成物Ｂの調製：
上記ポリビニルブチラール樹脂（ｂ）１００重量部と、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−ヘキサノエート（３ＧＯ）４０重量部とを混合して、組成物Ｂを得た。
【００８６】
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ａを第２の層形成用組成物として用いた。組成物Ａをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形した。その後、エンボスロールを通過させて、刻線状のエンボス模様（エンボス刻線ともいう）を表面に形成した。このようにして、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：１９９４に準拠して測定された両側の表面の十点平均粗さＲｚが５μｍである第２の層（乳白色層、厚み０．１ｍｍ）を作製した。
【００８７】
また、得られた組成物Ｂを第１の層形成用組成物として用いた。組成物Ｂをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形した。その後、エンボスロールを通過させて、刻線状のエンボス模様を表面に形成した。このようにして、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：１９９４に準拠して測定された両側の表面の十点平均粗さＲｚが３０μｍである第１の層（透明層、厚み０．３３ｍｍ）を作製した。
【００８８】
得られた第１の層及び第２の層をそれぞれ、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。
【００８９】
２枚のガラス板（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に、得られた第１の層と、得られた第２の層とをこの順で重ね合わせ、挟み込んで、積層体を得た。次に、得られた積層体をゴムバック内に入れて、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した。脱気したままで積層体を、９０℃のオーブン内に３０分間保管し、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９０】
（実施例２）
合わせガラスの作製：
第２の層の作製の際に、エンボスロールを変更し、両側の表面の十点平均粗さＲｚを５μｍから１４μｍに変更したこと以外は同様にして、第２の層を作製した。得られた第２の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９１】
（実施例３）
組成物Ｃの調製：
実施例１の組成物Ａの調製の際に、無機粒子の含有量を５重量部から、３重量部に変更したこと以外は同様にして、組成物Ｃを得た。
【００９２】
合わせガラスの作製：
組成物Ａのかわりに得られた組成物Ｃを第２の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例１と同様にして、第２の層を作製した。得られた第２の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９３】
（実施例４）
組成物Ｄの調製：
実施例１の組成物Ａの調製の際に、無機粒子の含有量を５重量部から、１０重量部に変更したこと以外は同様にして、組成物Ｄを得た。
【００９４】
合わせガラスの作製：
組成物Ａのかわりに得られた組成物Ｄを第２の層形成用組成物として用いたこと以外は実施例１と同様にして、第２の層を作製した。得られた第２の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９５】
（実施例５）
合わせガラスの作製：
得られた組成物Ｂを第３の層形成用組成物として用いた。組成物Ｂをミキシングロールで充分に溶融混練した後、プレス成形機を用いて１５０℃で３０分間プレス成形した。その後、エンボスロールを通過させて、刻線状のエンボス模様を表面に形成した。このようにして、ＪＩＳ  Ｂ０６０１：１９９４に準拠して測定された両側の表面の十点平均粗さＲｚが３０μｍである第３の層（透明層、厚み０．３３ｍｍ）を作製した。
【００９６】
得られた第３の層を、縦３０ｃｍ×横３０ｃｍの大きさに切断した。
【００９７】
２枚のガラス板（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ×厚み２．５ｍｍ）の間に、実施例１で得られた第１の層と、実施例１で得られた第２の層と、得られた第３の層とをこの順で重ね合わせ、挟み込んで、積層体を得た。次に、得られた積層体をゴムバック内に入れて、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した。脱気したままで積層体を、９０℃のオーブン内に３０分間保管し、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９８】
（実施例６）
合わせガラスの作製：
実施例１で得られた第２の層のかわりに実施例２で得られた第２の層を用いたこと以外は実施例５と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【００９９】
（比較例１）
合わせガラスの作製：
第２の層の作製の際に、エンボスロールを変更し、両側の表面の十点平均粗さＲｚを５μｍから２０μｍに変更したこと以外は同様にして、第２の層を作製した。得られた第２の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１００】
（比較例２）
合わせガラスの作製：
第２の層の作製の際に、エンボスロールを変更し、両側の表面の十点平均粗さＲｚを５μｍから３０μｍに変更したこと以外は同様にして、第２の層を作製した。得られた第２の層を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を備えた合わせガラスを得た。
【０１０１】
（評価）
目から２００ｃｍ離れた位置に蛍光灯を置いた。また、目から６０ｃｍ離れた位置であって、蛍光灯の中心と目とを結ぶ線上に合わせガラスの中心が位置するように、かつ蛍光灯の中心と目とを結ぶ方向と、合わせガラスの厚み方向とが平行に位置するように、合わせガラスを置いた。
【０１０２】
蛍光灯の光が合わせガラスを透過したときの合わせガラスの外観を、下記の評価基準で評価した。
【０１０３】
［外観の評価基準］
○：外観むらが生じておらず、模様が見られない
×：外観むらが生じており、模様がみられる
組成物Ａ〜Ｄの配合成分を下記の表１に示す。また、評価結果を下記の表２に示す。
【０１０４】
【表１】
2012006792.tif 000003
【０１０５】
【表２】
2012006792.tif 000004
【符号の説明】
【０１０６】
１…合わせガラス用中間膜
２…第１の層
２ａ…表面
３…第２の層
３ａ…一方の表面
３ｂ…他方の表面
４…第３の層
４ａ…表面
５…無機粒子
１１…合わせガラス
１２…第１の合わせガラス構成部材
１３…第２の合わせガラス構成部材
【図１】
2012006792.tif 000005
【図２】
2012006792.tif 000006