(57)【要約】【課題】  より簡易な構成を有し、かつ、優れた発光特性を有する有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】  有機ＥＬ素子１０では、素子基板１上に、第１電極２、発光層４を含む有機化合物層、第２電極６、及び、封止基材１３をこの順で形成する。そして、素子基板１及び第１電極２の間、並びに、封止基材１３及び第２電極６の間の少なくとも一方に、発光層４から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層１２を設ける。【選択図】  図１
2012238463.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
素子基板と、
前記素子基板上に形成された第１電極と、
前記第１電極上に形成され、発光層を含む有機化合物層と、
前記有機化合物層上に形成された第２電極と、
前記第２電極上に形成された封止基材と、
前記素子基板及び前記第１電極の間、並びに、前記封止基材及び前記第２電極の間の少なくとも一方に形成され、前記発光層から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記光拡散性樹脂層が、熱可塑性樹脂で形成された母材層と、該母材層の屈折率とは異なる屈折率を有しかつ該母材層の内部に分散した複数の拡散部とを有する
請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記光拡散性樹脂層が、エチレン−メタクリル酸重合体を含む熱可塑性樹脂で形成されている
請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
さらに、前記第２電極上に形成されたガスバリア層を備え、
前記光拡散性樹脂層が、前記封止基材と前記ガスバリア層との間に形成されている
請求項１〜３のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記ガスバリア層が、窒化ケイ素膜、又は、酸化窒化ケイ素膜で構成されている
請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記発光層から射出された光が、前記封止基材の側から外部に放射される
請求項１〜５のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
素子基板上に第１電極を形成することと、
前記第１電極上に発光層を含む有機化合物層を形成することと、
前記有機化合物層上に第２電極を形成することと、
前記第２電極上に封止基材を形成することと、
前記素子基板及び前記第１電極の間、並びに、前記封止基材及び前記第２電極の間の少なくとも一方に、前記発光層から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層を形成することとを含む有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
前記光拡散性樹脂層を形成することが、
前記封止基材上に、前記光拡散性樹脂層の母材層を形成することと、
前記素子基板上に、前記第１電極、前記有機化合物層及び前記第２電極をこの順で積層して構成された素子本体部の前記第２電極と、前記封止基材上の前記母材層とが対向するように、前記素子本体部及び前記封止基材を貼り合わせることと、
貼り合わされた前記素子本体部及び前記封止基材を加熱することとを含む
請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
前記貼り合わされた前記素子本体部及び前記封止基材を９０℃以上の温度で加熱する
請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１０】
前記貼り合わされた前記素子本体部及び前記封止基材を１１０℃以上の温度で加熱する
請求項９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１１】
さらに、前記第２電極上に、ガスバリア層を形成することを含む
請求項７〜１０のいずれか一項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、表示装置、照明装置等の用途に適用可能な有機エレクトロルミネッセンス素子、及び、その製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機物質を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、有機ＥＬ素子と記す）は、例えば、固体発光型の安価な大面積フルカラー表示素子や、書き込み光源アレイの発光素子などへの用途において有望視されており、有機ＥＬ素子の研究開発が活発に進められている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、一般に、基板、第１電極、発光層及び第２電極を備え、第１電極、発光層及び第２電極がこの順で基板上に形成された薄膜型の素子である。なお、第１電極及び第２電極の一方が陽極を構成し、他方が陰極を構成する。また、発光層は、有機発光物質を含有する一つ又は複数の有機化合物層で構成される。
【０００４】
このような構成の有機ＥＬ素子において、第１電極及び第２電極間に電圧を印加すると、陽極から発光層に正孔が注入され、かつ、陰極から発光層に電子が注入される。そして、発光層に注入された正孔及び電子が発光層において再結合することにより、有機発光物質のエネルギー準位が伝導帯から価電子帯に戻り、この際に生じるエネルギーが光として発光層から放出される。有機ＥＬ素子では、このような原理により発光が得られる。
【０００５】
上記原理により発光する有機ＥＬ素子を面発光素子として実用化するためには、素子内部に閉じ込められた光を効率よく取り出し、かつ、光出射面における正面輝度を向上させる必要がある。そこで、従来、この課題を解決するために、様々な技術が提案されている（例えば特許文献１〜３参照）。
【０００６】
特許文献１及び２には、有機ＥＬ素子（面発光素子）の光出射面に拡散構造を設ける技術が提案されている。また、特許文献３には、表面にプリズム状又はレンズ状の凹凸が形成されたシート（拡散シート等）を有機ＥＬ素子（面光源素子）の光出射面に設けることにより、該光出射面に凹凸を形成する技術が提案されている。
【０００７】
また、有機ＥＬ素子に用いられる有機発光材料（有機物）は水分や酸素への耐性が低いので、大気中の水分や酸素の影響により有機ＥＬ素子の発光性能が劣化しやすい。さらに、電極も大気中では、酸化により、その特性が急激に劣化する。それゆえ、従来、上述のような有機ＥＬ素子内の各部の劣化を抑制するために、有機ＥＬ素子（有機ＥＬ素子本体部）の最上部に、水分や酸素の浸入を防止するための封止部材（封止層）が設けられる（例えば特許文献４及び５参照）。
【０００８】
特許文献４及び５には、封止部材としてガラス基板を用い、該封止部材を有機ＥＬ素子本体部に対して接着剤等を介して固着する手法（以下、密着タイプの封止手法という）が提案されている。具体的には、例えば、基板、第１電極、発光層及び第２電極を含む有機ＥＬ素子本体部の第２電極側の上層に保護膜として、例えばＧｅＯ膜、ＳｉＯ２膜等の無機化合物膜を形成する。次いで、例えば、接着剤や、光硬化性樹脂等の材料で形成された接着層などを介してガラス基板（封止部材）を保護膜上に固着する。
【０００９】
また、従来、トップエミッション型の有機ＥＬ素子では、例えば、非透水性のガラス基材や、無機物層及び有機物層を積層して形成された、水蒸気の透過を抑制するバリアフィルムなどの封止部材が、光出射側の最上層に設けられる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１０】
【特許文献１】特開２０００−３２３２７２号公報
【特許文献２】特開２０００−２３１９８５号公報
【特許文献３】特開２０００−１４８０３２号公報
【特許文献４】特開平４−２１２２８４号公報
【特許文献５】特開平５−１８２７５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上述のように、従来、有機ＥＬ素子の発光特性向上のために様々な技術が提案されているが、この技術分野では、さらに、より簡易な構成でかつ優れた発光特性を有する有機ＥＬ素子の開発が求められている。本発明は、上記要望に応えるためになされたものであり、本発明の目的は、より簡易な構成を有し、かつ、優れた発光特性を有する有機ＥＬ素子、及び、その製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するために、本発明の有機ＥＬ素子は、素子基板と、素子基板上に形成された第１電極と、第１電極上に形成され、発光層を含む有機化合物層と、有機化合物層上に形成された第２電極と、第２電極上に形成された封止基材とを備える。さらに、本発明の有機ＥＬ素子は、素子基板及び第１電極の間、並びに、封止基材及び第２電極の間の少なくとも一方に形成され、発光層から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層を備える。
【００１３】
また、本発明の有機ＥＬ素子の製造方法は、次の手順で行う。まず、素子基板上に第１電極を形成する。次いで、第１電極上に発光層を含む有機化合物層を形成する。次いで、有機化合物層上に第２電極を形成する。次いで、第２電極上に封止基材を形成する。そして、素子基板及び第１電極の間、並びに、封止基材及び第２電極の間の少なくとも一方に、発光層から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層を形成する。
【発明の効果】
【００１４】
上述のように、本発明では、発光層から射出される光を拡散する光拡散性樹脂層を、素子基板及び第１電極の間、並びに、封止基材及び第２電極の間の少なくとも一方に形成する。これにより、本発明では、より簡易な構成を有し、かつ、優れた発光特性を有する有機ＥＬ素子、及び、その製造方法を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の概略構成断面図である。
【図２】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための図である。
【図３】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための図である。
【図４】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための図である。
【図５】本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための図である。
【図６】各種実施例で作製した有機ＥＬ素子の概略構成断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下に、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子、及び、その製造方法の一例を、図面を参照しながら具体的に説明するが、本発明は下記の例に限定されない。
【００１７】
＜１．有機ＥＬ素子の構成＞
［有機ＥＬ素子の全体構成］
図１に、本発明の一実施形態に係る有機ＥＬ素子の構成例を示す。なお、図１は、本実施形態の有機ＥＬ素子の概略断面図である。
【００１８】
有機ＥＬ素子１０は、有機ＥＬ素子本体部１１（素子本体部）と、光拡散性樹脂層１２と、封止基材１３とを備える。なお、図１に示す有機ＥＬ素子１０は、密着タイプの封止手法により作製された有機ＥＬ素子であり、封止基材１３は、光拡散性樹脂層１２を介して有機ＥＬ素子本体部１１に固着される。また、本実施形態では、少なくとも、有機ＥＬ素子本体部１１内で発光された光を封止基材１３側から取り出す有機ＥＬ素子１０の構成例を説明する。
【００１９】
有機ＥＬ素子本体部１１は、素子基板１と、陽極２（第１電極）と、正孔輸送層３、発光層４及び電子輸送層５を含む有機化合物層と、陰極６（第２電極）と、ガスバリア層７とを備える。そして、本実施形態では、素子基板１上に、陽極２、正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層５、陰極６、及び、ガスバリア層７をこの順で積層する。なお、この際、ガスバリア層７は、図１に示すように、陽極２、正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層５、及び、陰極６を覆うように積層される。
【００２０】
光拡散性樹脂層１２は、ガスバリア層７上に、該ガスバリア層７を覆うようにして設けられる。光拡散性樹脂層１２は、発光層４から射出された光を拡散し、該拡散光を封止基材１３に射出する。また、光拡散性樹脂層１２は、有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３と接着する接着層の役割も有する。
【００２１】
なお、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、上述のように、発光層４から射出された光を少なくとも陰極６側から取り出すので、陰極６と封止基材１３との間に、光拡散性樹脂層１２を設ける例を示すが、本発明はこれに限定されない。発光層４から射出された光を陽極２側から取り出す場合には、陽極２と素子基板１との間に光拡散性樹脂層１２を設けてもよい。さらに、発光層４から射出された光を陽極２側及び陰極６側の両方から取り出す場合には、陽極２と素子基板１との間、及び、陰極６と封止基材１３との間に、それぞれ光拡散性樹脂層１２を設けてもよい。
【００２２】
また、本実施形態の有機ＥＬ素子１０における素子基板１、各電極、有機化合物層、及び、封止基材１３の積層構成は、図１に示す例に限定されず、例えば、次のような積層構成（１）〜（４）にしてもよい。
（１）素子基板／陽極／発光層／電子輸送層／陰極／封止基材
（２）素子基板／陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極／封止基材
（３）素子基板／陽極／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極バッファー層）／陰極／封止基材
（４）素子基板／陽極／正孔注入層（陽極バッファー層）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層（陰極バッファー層）／陰極／封止基材
【００２３】
なお、上記積層構成（１）〜（４）の例では、光拡散性樹脂層１２を省略するが、本実施形態のように、光を陰極側から取り出す場合には、光拡散性樹脂層１２は、陰極と封止基材との間に設けられる。また、上記積層構成（１）〜（４）の例から明らかなように、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、ガスバリア層７を設けない構成にしてもよい。
【００２４】
また、上述した陽極２と素子基板１との間、及び／又は、陰極６と封止基材１３との間に光拡散性樹脂層１２を設ける本実施形態の構成は、密着タイプの封止手法以外の封止手法（例えば缶封止等の手法）を用いて作製される有機ＥＬ素子にも適用可能である。
【００２５】
以下、図１に示す有機ＥＬ素子１０の各部及び各層の構成をより具体的に説明する。
【００２６】
［素子基板］
素子基板１（基体、基板、基材、支持体）は、例えば、ガラス、プラスチック等の透明性材料で形成することができる。特に、素子基板１を、ガラス基板、石英基板、又は、透明樹脂フィルムで構成することが好ましい。
【００２７】
透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステルを用いることができる。また、透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン等の材料を用いることができる。さらに、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート（ＴＡＣ）、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類、又は、それらの誘導体を透明樹脂フィルムの形成材料として用いることができる。
【００２８】
また、透明樹脂フィルムの形成材料としては、例えば、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル、ポリアリレート類等の材料を用いることができる。さらに、例えば、アートン（登録商標：ＪＳＲ社製）、又は、アペル（登録商標：三井化学社製）と呼ばれるシクロオレフィン系樹脂を透明樹脂フィルムの形成材料として用いることもできる。
【００２９】
素子基板１を透明樹脂フィルムで構成した場合、有機ＥＬ素子１０内への例えば水蒸気、酸素等の透過を抑制するために、透明樹脂フィルムの表面に、無機材料からなる被膜、有機材料からなる被膜、又は、これらの被膜を積層したハイブリッド被膜を設けてもよい。この場合には、水蒸気透過度（環境条件：２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下となるようなバリア性フィルムで上記被膜を構成することが好ましい。また、上記被膜を、酸素透過度が約１０−３ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下であり、かつ、水蒸気透過度が約１０−３ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下となるようなバリア性フィルムで構成することがより好ましい。さらに、上記被膜を、酸素透過度が約１０−３ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下であり、かつ、水蒸気透過度が約１０−５ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下となるようなバリア性フィルムで構成することが特に好ましい。なお、本明細書でいう「水蒸気透過度」は、ＪＩＳ（日本工業規格）−Ｋ７１２９（１９９２年）に準拠した赤外センサー法により測定された値であり、「酸素透過度」は、ＪＩＳ−Ｋ７１２６（１９８７年）に準拠したクーロメトリック法により測定された値である。
【００３０】
上述したバリア性フィルム（上記被膜）の形成材料としては、有機ＥＬ素子１０の劣化を招く、例えば水分、酸素等の因子の有機ＥＬ素子１０への浸入を抑制できる材料であれば、任意の材料を用いることができる。例えば、バリア性フィルムを、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素等の無機材料からなる被膜で構成することができる。なお、バリア性フィルムの脆弱性を改良するためには、上記無機材料からなる被膜と有機材料からなる被膜とを積層したハイブリッド被膜でバリア性フィルムを構成することが好ましい。この場合、無機材料からなる被膜及び有機材料からなる被膜の積層順序は任意であるが、両者を交互に複数積層することが好ましい。
【００３１】
また、上述のようなバリア性フィルムの形成手法としては、バリア性フィルムを素子基板１（透明樹脂フィルム）上に形成できる手法であれば任意の手法を用いることができる。例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法（特開２００４−６８１４３号公報参照）、プラズマＣＶＤ（Chemical Vapor Deposition）法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。なお、本実施形態では、特に、大気圧プラズマ重合法を用いることが好ましい。
【００３２】
［陽極］
陽極２（第１電極）は、発光層４に正孔を供給（注入）する電極膜であり、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）、例えば、金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物等の電極材料で形成される。
【００３３】
具体的には、有機ＥＬ素子１０において、陽極２側から光を取り出す場合には、陽極２は、例えば、Ａｕ等の金属や、ＣｕＩ、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の金属化合物などの光透過性を有する電極材料で形成することができる。また、この場合には、陽極２を、例えばＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等の非晶質の透明電極材料で形成することもできる。
【００３４】
なお、有機ＥＬ素子１０において、陽極２側から光を取り出す場合には、陽極２の光透過率は約１０％より大きいことが好ましい。また、陽極２のシート抵抗（表面抵抗）は数百Ω／ｓｑ．以下であることが好ましい。さらに、陽極２の膜厚は、形成材料に依存して変化するが、通常、約１０〜１０００ｎｍ、好ましくは約１０〜２００ｎｍの範囲で設定される。
【００３５】
一方、有機ＥＬ素子１０において、陽極２側から光を取り出さない場合（陰極６側からのみ光を取り出す場合）には、陽極２を、例えば金属、アモルファス合金、微結晶性合金等の高反射率を有する電極材料で形成することもできる。
【００３６】
上記構成の陽極２は、例えば蒸着やスパッタリングなどの手法により、素子基板１上に形成することができる。また、この際、フォトリソグラフィー技術を用いて、陽極２を所望の形状パターンで形成してもよい。なお、陽極２において、形状パターンの精度を必要としない場合（精度が１００μｍ以上程度の場合）には、陽極２を例えば蒸着やスパッタリングなどの手法により形成する際に、所望の形状パターンが形成されたマスクを介して、所望パターンの陽極２を素子基板１上に形成してもよい。
【００３７】
［正孔輸送層、正孔注入層］
（１）正孔輸送層
正孔輸送層３は、陽極２から供給された正孔を発光層４に輸送（注入）する層である。また、正孔輸送層３は、陰極６側からの電子の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、正孔輸送層３という用語は、広い意味で、正孔注入層及び／又は電子阻止層を含む意味で用いられることもある。
【００３８】
正孔輸送層３は、例えば、後述の形成材料（正孔輸送材料）をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて陽極２上に積層することにより形成することができる。正孔輸送層３の膜厚は、例えば用いる正孔輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは約５〜２００ｎｍの範囲で設定される。なお、正孔輸送層３は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。正孔輸送層３を一層構造とする場合には、後述する正孔輸送材料のうちの１種又は２種以上の材料が正孔輸送層３に含まれるようにしてもよい。
【００３９】
正孔輸送材料としては、上述した正孔を輸送（注入）する作用、及び、電子の流入を阻止する作用を発現可能な材料であれば、有機材料及び無機材料のいずれの材料も用いることができる。具体的には、正孔輸送材料として、例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体、ピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、導電性高分子オリゴマー（特に、チオフェンオリゴマー）等の化合物を用いることができる。
【００４０】
また、正孔輸送材料としては、例えば、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物（スチリルアミン化合物）等の化合物を用いることができる。特に、本実施形態では、芳香族第３級アミン化合物（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（２）ＨＴ−１を有する化合物）を正孔輸送材料として用いることが好ましい。
【００４１】
芳香族第３級アミン化合物としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）、２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル、１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン、ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン、ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン、Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル、４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル、Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン等の化合物を用いることができる。また、芳香族第３級アミン化合物として、４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン、４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン、３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン等のスチリルアミン化合物を用いることができる。さらに、芳香族第３級アミン化合物として、米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されているような２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）や、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているようなトリフェニルアミンユニットが３つ、スターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）などの化合物を用いてもよい。
【００４２】
また、正孔輸送材料としては、例えば、上述した各種正孔輸送材料を高分子鎖に導入した高分子材料、又は、上述した各種正孔輸送材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることもできる。なお、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物もまた、正孔輸送材料及び後述の正孔注入層の形成材料として使用することができる。
【００４３】
さらに、正孔輸送材料として、例えば、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  ８０（２００２），ｐ．１３９）等の文献に記載されているような、いわゆるｐ型正孔輸送材料と呼ばれる材料を用いてもよい。なお、このような材料を正孔輸送材料として用いた場合には、より高効率の発光素子を得ることができる。
【００４４】
また、本実施形態では、正孔輸送層３に不純物をドープして、ｐ性の高い（正孔リッチ）の正孔輸送層３を形成してもよい。その一例は、例えば、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。このような正孔リッチの正孔輸送層３を用いた場合には、より低消費電力の有機ＥＬ素子１０を作製することができる。
【００４５】
（２）正孔注入層
本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、図１には示さないが、陽極２と発光層４との間、又は、陽極２と正孔輸送層３との間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を設けてもよい。なお、正孔注入層は、有機ＥＬ素子１０の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陽極２と有機層化合物層との間に設けられる層である。
【００４６】
ここでは、正孔注入層の構成の詳細な説明を省略するが、例えば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に正孔注入層の構成が詳細に記載されている。また、正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料としては、特開２０００−１６０３２８号公報に記載されている化合物を用いることができる。また、後述の各種実施例で説明するように、例えば、ＰＥＤＯＴ（ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）：後述の構造式（１））等を含む化合物を正孔注入層（陽極バッファー層）の形成材料として用いてもよい。
【００４７】
［発光層］
発光層４は、陽極２から直接、又は、陽極２から正孔輸送層３を介して注入される正孔と、陰極６から直接、又は、陰極６から電子輸送層５を介して注入される電子とが再結合して発光する層である。なお、発光する部分は、発光層４の内部であってもよいし、発光層４と、それに隣接する層との間の界面であってもよい。また、発光層４は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。
【００４８】
本実施形態では、発光層４を、発光ホストと、発光ドーパントとを含む有機発光材料で形成する。このような構成の発光層４では、発光ドーパントの発光波長や含有させる発光ドーパントの種類等を適宜調整することにより任意の発光色を得ることができる。
【００４９】
また、発光層４は、例えば、有機発光材料をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて正孔輸送層３上に積層することにより作製することができる。なお、発光層４の膜厚は、任意に設定することが可能であるが、例えば、構成膜の均質性、発光時における不必要な高電圧の印加の防止、及び、駆動電流に対する発光色の安定性向上等の観点では、発光層４の膜厚を、例えば、約２〜２００ｎｍの範囲に調整することが好ましく、特に、約５ｎｍ〜１００ｎｍの範囲に調整することがより好ましい。
【００５０】
ここで、発光層４に含まれる発光ホスト及び発光ドーパントの構成について具体例に説明する。
【００５１】
（１）発光ホスト
発光層４に含まれる発光ホスト（ホスト化合物）としては、室温（２５℃）におけるリン光発光のリン光量子収率が約０．１未満である化合物を用いることが好ましい。特に、リン光量子収率が約０．０１未満である化合物を発光ホストとして用いることが好ましい。また、発光層４中の発光ホストの体積比は、発光層４に含まれる各種化合物の中で約５０％以上とすることが好ましい。
【００５２】
また、発光層４に含まれる発光ホストとしては、公知のホスト化合物を用いることができる。その際、一種類のホスト化合物を用いてもよいし、複数種のホスト化合物を併用してもよい。複数種のホスト化合物を用いることにより、電荷（正孔及び／又は電子）の移動度（移動量）を調整することができ、有機ＥＬ素子１０の発光効率を向上させることができる。
【００５３】
上述のような特性を有するホスト化合物としては、例えば、公知の低分子化合物、繰り返し単位をもつ高分子化合物、ビニル基やエポキシ基のような重合性基を有する低分子化合物（蒸着重合性発光ホスト）等の化合物を用いることができる。なお、ホスト化合物としては、正孔輸送機能、電子輸送機能、発光の長波長化を防止する機能、及び、高Ｔｇ（ガラス転移温度）を有する化合物を用いることが好ましい。ただし、ここでいう、「ガラス転移温度（Ｔｇ）」とは、ＤＳＣ（Differential Scanning Colorimetry：示差走査熱量）法を用いて、ＪＩＳ−Ｋ７１２１に準拠した手法により求められる値である。
【００５４】
具体的には、ホスト化合物として、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等の文献に記載されている化合物を用いることができる。
【００５５】
なお、本実施形態では、ホスト化合物は、カルバゾール誘導体であることが好ましく、特に、カルバゾール誘導体であって、かつ、ジベンゾフラン化合物であることが好ましい（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（３）Ｈ−Ａを有するホスト化合物）。
【００５６】
（２）発光ドーパント
発光ドーパントとしては、例えば、蛍光ドーパント、リン光ドーパント等を用いることができる。ただし、発光効率の向上の観点では、発光ドーパントとしてリン光ドーパントを用いることが好ましい。
【００５７】
リン光ドーパントは、励起三重項からの発光が得られる化合物である。具体的には、リン光ドーパントは、室温（２５℃）においてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において約０．０１以上の化合物である。ただし、本実施形態では、リン光量子収率が約０．１以上であるリン光ドーパントを用いることが好ましい。なお、リン光量子収率は、例えば、「第４版実験化学講座７・分光ＩＩ」（１９９２年版、丸善）の３９８頁に記載されている手法により測定することができる。また、溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できるが、本実施形態では、リン光ドーパントが、任意の溶媒において、約０．０１以上のリン光量子収率が得られる発光ドーパントであればよい。
【００５８】
また、発光層４には、一種類の発光ドーパントを含有させてもよいし、発光極大波長の異なる複数種の発光ドーパントを含有させてもよい。複数種の発光ドーパントを用いることにより、発光波長の異なる複数の光を混ぜることができ、これにより、任意の発光色の光を得ることができる。例えば、青色ドーパント、緑色ドーパント及び赤色ドーパント（３種類の発光ドーパント）を発光層４に含有させることにより白色光を得ることができる。
【００５９】
上述した発光ホスト及びリン光ドーパントを含む発光層４における発光（リン光発光）の過程（原理）としては、次の２種類の過程が挙げられる。
【００６０】
第１の発光過程は、エネルギー移動型の発光過程である。このタイプの発光過程では、まず、キャリア（正孔及び電子）が輸送される発光層４内の発光ホスト上において、キャリアが再結合し、これにより、発光ホストの励起状態が生成される。そして、この際に発生するエネルギーが発光ホストからリン光ドーパントに移動し（励起状態のエネルギー準位が発光ホストの励起準位から発光ドーパントの励起準位（励起三重項）に移動し）、この結果、リン光ドーパントから発光が生じる。
【００６１】
第２の発光過程は、キャリアトラップ型の発光過程である。このタイプの発光過程では、発光層４において、リン光ドーパントがキャリア（正孔及び電子）をトラップする。その結果、リン光ドーパント上でキャリアの再結合が起こり、リン光ドーパントから発光が生じる。上述したいずれの発光過程においても、リン光ドーパントの励起状態のエネルギー準位は発光ホストの励起状態のエネルギー準位より低くする必要がある。
【００６２】
上述のような発光過程を生じさせるリン光ドーパントとしては、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種リン光ドーパント（リン光性化合物）の中から所望のリン光ドーパントを適宜選択して用いることができる。例えば、リン光ドーパントとしては、元素の周期表で８族〜１０族の金属元素を含有する錯体系化合物を用いることができる。そのような錯体系化合物の中でも、イリジウム化合物、オスミウム化合物、白金化合物（白金錯体系化合物）、及び、希土類錯体のいずれかをリン光ドーパントとして用いることが好ましい。本実施形態では、特に、リン光ドーパントとして、イリジウム化合物（例えば、後述の各種実施例で用いる構造式（４）〜（６）を有する発光ドーパント）を用いることが好ましい。
【００６３】
なお、本明細書では、有機ＥＬ素子１０から発光する光を分光放射輝度計（コニカミノルタセンシング社製、ＣＳ−１０００）で測定し、その測定結果を、ＣＩＥ（国際照明委員会）色度座標（例えば、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６参照）に当て嵌めた時の色を、有機ＥＬ素子１０から発光する光の色とする。具体的には、ここでいう「白色」とは、２度視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ２でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にある色のことを言う。
【００６４】
また、本実施形態では、白色発光を得る手法として、上述のように、発光ホストに、発光波長の異なる複数の発光ドーパントを含有させる手法を用いるが、本発明はこれに限定されない。例えば、青色発光層、緑色発光層及び赤色発光層を積層して発光層４を構成し、各色の発光層からそれぞれ発光される光を混ぜることにより白色発光を得てもよい。
【００６５】
［電子輸送層、電子注入層］
（１）電子輸送層
電子輸送層５は、陰極６から供給された電子を発光層４に輸送（注入）する層である。また、電子輸送層５は、陽極２側からの正孔の流入を阻止する障壁としても作用する。それゆえ、電子輸送層５という用語は、広い意味で、電子注入層及び／又は正孔阻止層を含む意味で用いられることもある。
【００６６】
電子輸送層５は、例えば、後述の形成材料（電子輸送材料）をスピンコート法、蒸着法等の手法を用いて発光層４上に積層することにより作製することができる。また、電子輸送層５の膜厚は、例えば用いる電子輸送材料等の条件に応じて適宜設定されるが、通常、約５ｎｍ〜５μｍ、好ましくは約５〜２００ｎｍの範囲で設定される。なお、電子輸送層５は、一層だけ設けてもよいし、複数層設けてもよい。電子輸送層５を一層構造とする場合には、後述する電子輸送材料のうちの１種又は２種以上の材料が電子輸送層５に含まれるようにしてもよい。
【００６７】
発光層４の陰極６側に隣接する電子輸送層５（電子輸送層５を一層構造とする場合には当該電子輸送層５、電子輸送層５を複数設ける場合には最も発光層４側に位置する電子輸送層５）に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極６より注入された電子を発光層４に伝達（輸送）する機能を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。例えば、電子輸送材料として、従来の有機ＥＬ素子で用いられる公知の各種化合物の中から任意のものを適宜選択して用いることができる。
【００６８】
より具体的には、電子輸送材料として、例えば、フルオレン誘導体、カルバゾール誘導体、アザカルバゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、トリゾール誘導体、シロール誘導体、ピリジン誘導体、ピリミジン誘導体、８−キノリノール誘導体等の金属錯体を用いることができる。その他の電子輸送材料としては、例えば、メタルフタロシアニンもしくはメタルフリーフタロシアニン、又は、それらの末端基をアルキル基やスルホン酸基等で置換した化合物を用いることもできる。
【００６９】
また、本実施形態では、電子輸送層５に不純物をゲスト材料としてドープして、ｎ性の高い（電子リッチ）電子輸送層５を形成してもよい。このような構成の電子輸送層５の具体例は、例えば、特開平４−２９７０７６号公報、同１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、同２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等の文献に記載されている。具体的には、ゲスト材料（ドープ材）として、有機物のアルカリ金属塩を用いることができる。
【００７０】
有機物のアルカリ金属塩をドープ材として用いる場合、有機物の種類は任意であるが、例えば、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩、安息香酸塩、フタル酸塩、イソフタル酸塩、テレフタル酸塩、サリチル酸塩、ピルビン酸塩、乳酸塩、リンゴ酸塩、アジピン酸塩、メシル酸塩、トシル酸塩、ベンゼンスルホン酸塩等の化合物を有機物として用いることができる。これらの中でも、特に、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩、吉草酸塩、カプロン酸塩、エナント酸塩、カプリル酸塩、シュウ酸塩、マロン酸塩、コハク酸塩、又は、安息香酸塩を有機物として用いることが好ましい。さらに好ましい有機物は、ギ酸塩、酢酸塩、プロピオン酸塩、酪酸塩等の脂肪族カルボン酸であり、この脂肪族カルボン酸を用いる場合には、その炭素数が４以下であることが好ましい。なお、有機物として最も好ましい化合物は、酢酸塩である。
【００７１】
また、有機物のアルカリ金属塩を構成するアルカリ金属の種類は任意であるが、例えば、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、又は、Ｃｓを用いることができる。これらのアルカリ金属の中でも、好ましいアルカリ金属は、Ｋ、又は、Ｃｓであり、さらに好ましいアルカリ金属は、Ｃｓである。
【００７２】
それゆえ、電子輸送層５のドープ材として用い得る有機物のアルカリ金属塩は、上記有機物と上記アルカリ金属とを組み合わせた化合物になる。具体的には、ドープ材として、例えば、ギ酸Ｌｉ、ギ酸Ｋ、ギ酸Ｎａ、ギ酸Ｃｓ、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、酢酸Ｃｓ、プロピオン酸Ｌｉ、プロピオン酸Ｎａ、プロピオン酸Ｋ、プロピオン酸Ｃｓ、シュウ酸Ｌｉ、シュウ酸Ｎａ、シュウ酸Ｋ、シュウ酸Ｃｓ、マロン酸Ｌｉ、マロン酸Ｎａ、マロン酸Ｋ、マロン酸Ｃｓ、コハク酸Ｌｉ、コハク酸Ｎａ、コハク酸Ｋ、コハク酸Ｃｓ、安息香酸Ｌｉ、安息香酸Ｎａ、安息香酸Ｋ、又は、安息香酸Ｃｓを用いることができる。これらの中でも、酢酸Ｌｉ、酢酸Ｋ、酢酸Ｎａ、又は、酢酸Ｃｓが好ましいドープ材であり、最も好ましいドープ材は、酢酸Ｃｓである。なお、これらのドープ材の好ましい含有量は、ドープ材を添加する電子輸送層５に対して、約１．５〜３５質量％であり、より好ましい含有量は、約３〜２５質量％であり、最も好ましい含有量は、約５〜１５質量％である。
【００７３】
（２）電子注入層
本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、図１には示さないが、陰極６と発光層４との間、又は、陰極６と電子輸送層５との間に、電子注入層（電子バッファー層）を設けてもよい。電子注入層は、正孔注入層と同様に、有機ＥＬ素子１０の駆動電圧の低下や発光輝度の向上を図るために、陰極と有機層化合物層との間に設けられる層である。
【００７４】
ここでは、電子注入層の構成の詳細な説明を省略するが、例えば、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線」（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に電子注入層の構成が詳細に記載されている。
【００７５】
［陰極］
陰極６は、発光層４に電子を供給（注入）する電極膜であり、通常、仕事関数の小さい（２ｅＶ以下）、例えば、金属（電子注入性金属）、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物等の電極材料で形成される。
【００７６】
具体的には、有機ＥＬ素子１０において、陰極６側から光を取り出す場合には、陰極６を、例えば、上記陽極２と同様に、光透過性を有する電極材料で形成することができる。本実施形態では、非晶質の透明電極材料であるＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）を陰極６の形成材料として用いることが好ましい。
【００７７】
一方、有機ＥＬ素子１０において、陰極６側から光を取り出さない場合（陽極２から光を取り出す場合）には、陰極６は、例えば、アルミニウム、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等の非透明性の電極材料で形成することができる。ただし、本実施形態では、これらの電極材料を１〜２０ｎｍ程度の厚さで形成した後、その薄膜上に陽極２で説明した透明性の電極材料からなる層を形成して陰極６を構成してもよい。この場合には、陰極６を透明又は半透明にすることができ、陰極６側からも光を取り出すことができる。
【００７８】
上述のような構成の陰極６は、例えば蒸着やスパッタリングなどの手法により、電子輸送層５上に形成することができる。
【００７９】
［ガスバリア層］
ガスバリア層７は、主に、正孔輸送層３、発光層４及び電子輸送層５からなる有機化合物層への水蒸気の浸入を防止するため（防湿のため）に設けられ、図１に示すように、正孔輸送層３、発光層４及び電子輸送層５からなる有機化合物層、並びに、陽極２及び陰極６を覆うように形成される。
【００８０】
ガスバリア層７の形成材料としては、有機ＥＬ素子１０の劣化を招く、例えば水分や酸素などの有機ＥＬ素子１０への浸入を抑制できる材料であれば、任意の材料を用いることができる。また、ガスバリア層７は、水蒸気透過度が約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下である被膜で構成することが好ましい。
【００８１】
上述のような特性を有するガスバリア層７の形成材料としては、例えば、光硬化型シール剤、熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型シール剤、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）シール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂シール剤等のシール剤を用いることができる。
【００８２】
また、ガスバリア層７を、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸化窒化ケイ素等の無機材料からなる被膜で形成することができる。本実施形態では、特に、ガスバリア層７を、窒化ケイ素、又は、酸化窒化ケイ素の単一膜で構成することが好ましい。また、ガスバリア層７の脆弱性を改良するために、上記無機材料からなる被膜と有機材料からなる被膜とを積層したハイブリッド被膜でガスバリア層７を構成してもよい。なお、この場合には、無機材料からなる被膜及び有機材料からなる被膜の積層順序は任意である。
【００８３】
上述したガスバリア層７の形成手法としては、ガスバリア層７を陰極６上に形成できる手法であれば任意の手法を用いることができる。例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。
【００８４】
［光拡散性樹脂層］
光拡散性樹脂層１２は、熱可塑性樹脂で形成された樹脂層（母材層）と、該樹脂層の屈折率とは異なる屈折率を有しかつ該樹脂層内部に分散した複数の拡散部とを有する。このように母材層内に拡散部を分散させると、発光層４から光拡散性樹脂層１２に射出された光は、母材層及び拡散部間の屈折率差により、光拡散性樹脂層１２内で拡散される。また、本実施形態では、光拡散性樹脂層１２は、拡散層として作用するだけでなく、有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３とを貼り合わせて密着封止する際の接着層としても作用する。
【００８５】
上記構成の光拡散性樹脂層１２は、例えば、光透過性の熱可塑性樹脂で形成された母材層を所定の条件で加熱処理して、母材層内に複数の微結晶性の領域（母材層とは異なる屈折率を有する拡散部）を分散して生成することにより作製することができる。なお、このように、加熱処理により、熱可塑性樹脂層内に微結晶性の領域が分散して生成される熱可塑性樹脂を、以下では、「結晶性熱可塑性樹脂」という。
【００８６】
上述のようにして作製された光拡散性樹脂層１２は白濁した状態となる。そして、光拡散性樹脂層１２内の白濁範囲は、加熱範囲を調整することにより適宜設定することができ、白濁度合（光の拡散度合）は、加熱条件（例えば加熱温度、加熱時間等）を調整することにより設定することができる。すなわち、光拡散性樹脂層１２の母材として、結晶性熱可塑性樹脂を用いた場合には、光拡散性樹脂層１２を形成する際の加熱範囲及び／又は加熱条件を適宜調整することにより、白濁範囲及び／又は白濁度合（光の拡散範囲及び／又は拡散度合）を自由にデザインすることができる。なお、加熱条件（例えば加熱温度、加熱時間等）は、光拡散性樹脂層１２に光拡散機能を付加することができ、かつ、有機ＥＬ素子１０を壊さない程度の条件であれば、任意の条件に設定することができる。
【００８７】
なお、光拡散性樹脂層１２の作製手法は、上述した例に限定されず、母材層の屈折率とは異なる屈折率を有する拡散部を、母材層内に分散した状態で生成できる手法であれば、任意の手法を用いることができる。例えば、母材の屈折率とは異なる屈折率を有する拡散成分を含有した熱可塑性樹脂を用意し、その熱可塑性樹脂の層を封止基材１３上に設けて光拡散性樹脂層１２を作製してもよい。また、例えば、封止基材１３上に設けられた熱可塑性樹脂の母材層に、外部から母材の屈折率とは異なる屈折率を有する拡散成分を導入（ドープ）して光拡散性樹脂層１２を作製してもよい。
【００８８】
上述のような特性を有する結晶性熱可塑性樹脂としては、メルトフローレートが約５〜２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂材料が好ましく、特に、約６〜１５ｇ／１０ｍｉｎ以下のメルトフローレートを有する熱可塑性樹脂材料が好ましい。ただし、ここでいう「メルトフローレート」は、ＪＩＳ−Ｋ７２１０に準拠した手法により測定された値である。
【００８９】
本実施形態では、上記数値範囲のメルトフローレートを有する結晶性熱可塑性樹脂であれば、任意の結晶性熱可塑性樹脂を用いることができる。具体的には、結晶性熱可塑性樹脂として、例えば、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体等の樹脂材料を用いることができる。これらの結晶性熱可塑性樹脂の中でも、特に、エチレン−メタクリル酸共重合体を含む結晶性熱可塑性樹脂を使用することが好ましい。
【００９０】
なお、結晶性熱可塑性樹脂は、例えば、光拡散性樹脂層１２と、それに隣接する封止基材１３、ガスバリア層７及び素子基板１との密着性の相性を考慮して、適宜選択することができる。また、結晶性熱可塑性樹脂の使用形態は、溶融タイプ、シート状タイプ等の種類から適宜選択することができる。それゆえ、結晶性熱可塑性樹脂の硬化処理装置（加熱処理装置）としては、選択した結晶性熱可塑性樹脂の使用形態の種類に適宜対応可能な装置を用いることが好ましい。
【００９１】
［封止基材］
封止基材１３は、光透過性を有する板状（フィルム状）部材で構成される。なお、封止基材１３としては、表面が平坦の板状部材を用いてもよいし、表面に凹凸が形成された板状部材を用いてもよい。
【００９２】
封止基材１３は、例えば、ガラス、プラスチック等の透明性材料で形成することができる。特に、封止基材１３を、ガラス基板、石英基板、又は、可撓性封止部材で構成することが好ましい。なお、可撓性封止部材としては、例えば、樹脂層とバリア層（無機物からなる被膜）とを積層した多層膜部材や、可撓性を有する薄膜ガラスなどの部材を用いることができる。
【００９３】
封止基材１３を可撓性封止部材で構成する場合、樹脂層とバリア層とを積層した多層膜構成の可撓性封止部材を用いることが好ましい。なお、可撓性封止部材の厚さは、例えば、製造時の取り扱い性、引っ張り強さ、バリア層の耐ストレスクラッキング性等の特性を考慮して、約１０〜３００μｍとすることが好ましい。ただし、ここでいう「厚さ」は、可撓性封止部材の平均厚さであり、例えば、マイクロメータを使用して、可撓性封止部材の縦方向及び幅方向に沿ってそれぞれ１０箇所程度で測定した厚さの平均値である。
【００９４】
また、封止基材１３を可撓性封止部材で構成する場合、可撓性封止部材の水分量は、例えば、可撓性封止部材の持ち込み水分により発生する有機化合物層の結晶化の抑制、陰極６の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１０の長寿命化等を考慮して、約１．０％以下とすることが好ましい。ただし、ここでいう「水分量」は、ＡＳＴＭ（米国材料試験協会）−Ｄ５７０に準拠した手法で測定された値である。
【００９５】
可撓性封止部材を構成する樹脂層は、例えば、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（ＯＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）等の一般の包装用フィルムに使用される熱可塑性樹脂で形成することができる。なお、熱可塑性樹脂フィルムとしては、必要に応じて、異種のフィルムを共押出しして作製された多層フィルムや、複数のフィルムの延伸角度を互いに変えて貼り合せることにより作製された多層フィルムなどを使用することもできる。また、このような多層フィルムを作製する場合、可撓性封止部材において必要とする物性を得るために、使用する各フィルムの密度、分子量分布等の物性を考慮して組合せることが好ましい。
【００９６】
また、可撓性封止部材を構成するバリア層の水蒸気透過度は、例えば、有機化合物層の結晶化の抑制、陰極６の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１０の長寿命化等を考慮して、約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下であることが好ましい。また、バリア層の酸素透過度は、例えば、有機化合物層の結晶化の抑制、陰極６の剥離等により発生するダークスポットの抑制、及び、有機ＥＬ素子１０の長寿命化等を考慮して、約０．０１ｃｍ３／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下であることが好ましい。
【００９７】
バリア層の形成材料としては、上述した水蒸気透過度及び酸素透過度を有する材料であれば任意の材料を用いることができる。例えば、バリア層を、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素等の無機材料からなる被膜で構成することができる。また、バリア層の脆弱性を改良するために、上記無機材料からなる被膜と有機材料からなる被膜とを積層したハイブリッド被膜（多層膜）でバリア層を構成することがより好ましい。なお、この場合、無機材料からなる被膜及び有機材料からなる被膜の積層順序は任意であるが、両者を交互に複数積層することが好ましい。
【００９８】
また、バリア層の形成手法としては、バリア層を樹脂層上に形成できる手法であれば任意の手法を用いることができる。例えば、真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法（特開２００４−６８１４３号公報参照）、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等の手法を用いることができる。なお、これらのバリア層の形成手法の中でも、特に、大気圧プラズマ重合法を用いてバリア層を形成することが好ましい。
【００９９】
［用途］
上述した本実施形態の有機ＥＬ素子１０は、例えば、表示デバイス、ディスプレイ、発光光源等の用途に適用することができる。
【０１００】
発光光源の用途としては、例えば、家庭用照明、車内照明、時計や液晶ディスプレイのバックライト、看板広告、信号機、光記憶媒体の光源、電子写真複写機の光源、光通信処理機の光源、光センサーの光源、さらには表示装置を必要とする一般の家庭用電気器具等の広い範囲の用途が挙げられる。特に、例えば、カラーフィルターと有機ＥＬ素子とを組み合わせた液晶表示装置のバックライトや、照明用光源などの白色光を必要とする用途に、本実施形態の有機ＥＬ素子１０は好適である。
【０１０１】
＜２．有機ＥＬ素子の作製手法＞
次に、本実施形態の有機ＥＬ素子１０の作製手法の一例を、図２〜５を参照しながら簡単に説明する。なお、図２〜５は、各製造工程で作製された部材の概略断面図である。
【０１０２】
まず、本実施形態では、素子基板１上に、陽極２、正孔輸送層３、発光層４、電子輸送層５、陰極６、及び、ガスバリア層７をこの順で積層して、有機ＥＬ素子本体部１１（素子本体部）を作製する（図２の状態）。この際、各電極及び各層は、それぞれ上記各部の説明で述べた手法により形成される。
【０１０３】
なお、上記有機ＥＬ素子本体部１１の作製工程では、必要に応じて、各電極及び／又は各層の成膜時に、例えば、メタルマスクを用いた手法やインクジェットプリンティング法などの手法により、各電極及び／又は各層をパターニングしてもよい。例えば、電極のみをパターニングしてもよいし、電極及び発光層の両方をパターニングしてもよい。また、例えば、有機ＥＬ素子１０を構成する全ての層をパターニングしてもよい。
【０１０４】
次いで、封止基材１３上に光拡散性樹脂層１２の母材となる結晶性熱可塑性樹脂の層を設けて、封止基材１３上に母材層１２ａを形成する（図３の状態）。なお、母材層１２ａの厚さは、例えば結晶性熱可塑性樹脂の種類や、有機ＥＬ素子１０の厚さ等の条件に応じて適宜設定することができる。本実施形態では、封止基材１３と有機ＥＬ素子本体部１１とを貼り合わせた際に、封止基材１３及び素子基板１間の距離（厚さ方向の間隔）が約４０μｍ程度となるように、母材層１２ａの厚さを調整する。
【０１０５】
なお、有機ＥＬ素子本体部１１を作製する工程（図２の工程）と、封止基材１３上に母材層１２ａを形成する工程（図３の工程）との順序は任意であり、前者の工程を先に行ってもよいし、後者の工程を先に行ってもよい。また、両工程を平行して行ってもよい。
【０１０６】
次いで、有機ＥＬ素子本体部１１のガスバリア層７と、封止基材１３上に設けられた母材層１２ａとが対向するように、有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３とを貼り合わせる（図４の状態）。この際、所定温度で加熱しながら、例えば約０．５〜１００Ｐａの範囲の圧力で押圧して有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３とを貼り合わせる。すなわち、本実施形態では、加熱圧着により、有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３とを貼り合わせる。なお、この貼り合わせ工程は、減圧雰囲気下で実施することが好ましい。これにより、有機ＥＬ素子本体部１１（素子基板１）と封止基材１３とを貼り合わせた際に有機ＥＬ素子１０の内部に気泡が残留することを防止することができる。
【０１０７】
次いで、加熱圧着された部材に対して、所定の加熱処理を行う（図５の状態）。この加熱処理工程で、母材層１２ａ内には、母材層１２ａの屈折率とは異なる屈折率を有する複数の拡散部（例えば微結晶性の拡散領域等）が分散して生成され、これにより、光拡散性樹脂層１２が形成される（図１の状態）。なお、光拡散性樹脂層１２の形成手法は、この例に限定されず、例えば、上記貼り合わせ工程における加熱圧着処理の加熱温度を適宜調整することにより光拡散性樹脂層１２を形成してもよい。
【０１０８】
本実施形態では、上述のようにして有機ＥＬ素子１０を作製する。本実施形態の有機ＥＬ素子１０の作製手法では、貼り合わせ工程後の加熱処理工程において、加熱範囲及び／又は加熱条件を適宜調整することにより、拡散部の拡散範囲及び／又は光の拡散度合を自由に設定することができる。
【０１０９】
なお、本実施形態の例では、陰極６と封止基材１３との間に、光拡散性樹脂層１２を形成する例を説明したが、本発明はこれに限定されない。発光層４から射出された光を陽極２側から取り出す場合には、陽極２と素子基板１との間に光拡散性樹脂層１２を形成し、その後、該光拡散性樹脂層１２上に各種電極及び層、並びに、封止部材を順次形成してもよい。
【０１１０】
＜３．有機ＥＬ素子の発光動作（光取り出し動作）＞
次に、本実施形態の有機ＥＬ素子１０における発光動作及び光の取り出し動作を説明する。まず、陽極２及び陰極６間に電圧を印加すると、陽極２から正孔輸送層３を介して発光層４に正孔が注入され、かつ、陰極６から電子輸送層５を介して発光層４に電子が注入される。次いで、発光層４に注入された正孔及び電子は、発光層４で再結合し、これにより発光が生じる。
【０１１１】
次いで、発光層４から陰極６側に射出された光は、ガスバリア層７を介して光拡散性樹脂層１２に入射される。この際、光拡散性樹脂層１２内にはその母材層１２ａとは屈折率の異なる微結晶性の拡散部が分散して存在するので、光拡散性樹脂層１２に入射された光は、拡散部により拡散される。そして、光拡散性樹脂層１２で拡散され光は、封止基材１３に入射される。
【０１１２】
封止基材１３に入射された拡散光の一部は、封止基材１３の表面から外部に射出される。一方、封止基材１３に入射された拡散光の残りの部分は、主に、封止基材１３と外部との界面で全反射され、有機ＥＬ素子１０内に閉じ込められるか、又は、有機ＥＬ素子１０の側部から射出される。本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、上述のようにして、発光層４から射出された光を封止基材１３の側から取り出す。
【０１１３】
本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、上述のように、発光層４から射出された光が封止基材１３に入射される前に光拡散性樹脂層１２で拡散される。すなわち、本実施形態では、光拡散性樹脂層１２で拡散された光（拡散光）が封止基材１３に入射される。それゆえ、この場合には、光拡散性樹脂層１２を設けない場合に比べて、封止基材１３と外部との界面で全反射される光成分を減少させることができる。その結果、本実施形態では、光拡散性樹脂層１２を設けない場合に比べて、封止基材１３の表面（発光面）から外部に射出される（取り出される）光の量を増大させることができ、発光効率を向上させることができる。
【０１１４】
また、従来の有機ＥＬ素子では、封止基材の外側表面に拡散シートを設ける技術も提案されているが、この構成では、封止基材１３から射出された光（封止基材と外部との界面で全反射された光成分を除いた光成分）に対して、光の拡散処理を施す。それゆえ、この構成では、封止基材と外部との界面で全反射される光成分を減少させることができない。それに対して、本実施形態では、上述のように、封止基材１３に入射される前に光を拡散するので、封止基材１３と外部との界面で全反射される光成分を減少させることができる。それゆえ、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、封止基材の外側表面に拡散シートを設けた従来の有機ＥＬ素子よりも、発光効率を向上させることができる。
【０１１５】
さらに、後述の実施例で説明するが、本実施形態のように、有機ＥＬ素子本体部１１と封止基材１３との間に接着機能及び光拡散機能の両方を備える光拡散性樹脂層１２を設けた場合には、発光効率の向上効果が得られるだけでなく、正面輝度の経時変化の少ない、すなわち、発光安定性の優れた有機ＥＬ素子１０を得ることができる。
【０１１６】
また、本実施形態では、光拡散性樹脂層１２で、接着機能及び光拡散機能の両方を兼用するので、従来のように、封止基材の外側表面に別途、拡散シートを設ける必要がない。それゆえ、本実施形態では、より薄型でかつより簡易な構成の有機ＥＬ素子１０を提供することができる。
【０１１７】
上述のように、本実施形態の有機ＥＬ素子１０では、光拡散性樹脂層１２を有機ＥＬ素子本体部１１（陰極６）と封止基材１３との間に設けることにより、より簡易な構成を有し、かつ、優れた発光特性を有する有機ＥＬ素子１０を得ることができる。
【０１１８】
また、本実施形態では、接着機能を有する光拡散性樹脂層１２に対して所定条件で加熱処理を施すだけで、光拡散性樹脂層１２に光拡散機能も付加することができる。さらに、本実施形態では、封止基材の外側表面に別途、拡散シートを設けるプロセスを省略することができる。それゆえ、本実施形態では、より簡易な製造プロセスで発光性能の優れた有機ＥＬ素子１０を作製することができる。
【０１１９】
＜４．有機ＥＬ素子の各種実施例＞
次に、実際に作製した有機ＥＬ素子（有機ＥＬパネル）の各種実施例の構成、及び、各種実施例の有機ＥＬ素子に対して行った発光特性の評価について説明する。
【０１２０】
［実施例１］
図６に、実施例１で作製した有機ＥＬ素子の概略構成断面図を示す。実施例１の有機ＥＬ素子２０は、有機ＥＬ素子本体部２１と、光拡散性樹脂層２２と、封止基材２３とを備える。この例の有機ＥＬ素子２０は、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３とを光拡散性樹脂層２２を介して貼り合わせることにより構成される。
【０１２１】
この例の有機ＥＬ素子本体部２１は、素子基板３１と、陽極３２と、第１正孔輸送層３３と、第２正孔輸送層３４と、第１発光層３５と、第２発光層３６と、電子輸送層３７と、電子注入層３８と、陰極３９と、ガスバリア層４０とを備える。なお、この例では、素子基板３１上に、陽極３２、第１正孔輸送層３３、第２正孔輸送層３４、第１発光層３５、第２発光層３６、電子輸送層３７、電子注入層３８、陰極３９、及び、ガスバリア層４０がこの順で積層される。
【０１２２】
また、この例の有機ＥＬ素子２０は、発光層（第１発光層３５及び第２発光層３６）で発光させた光を陽極３２及び陰極３９の両側から取り出すタイプの素子であり、後述するように、陽極３２及び陰極３９はともに透明電極で構成する。有機ＥＬ素子２０の各部の構成（例えば材料、寸法等）、及び、有機ＥＬ素子２０の製造手法は、次の通りである。
【０１２３】
（１）サンプル１００１
まず、寸法が１５０ｍｍ×１５０ｍｍ×１．１ｍｍのガラス基板（ＮＨテクノグラス製、ＮＨ４５）からなる素子基板３１を用意した。次いで、素子基板３１上に、厚さ１５０ｎｍのＩＴＯ（透明電極材料）を成膜して、陽極３２を形成した。次いで、陽極３２に対してパターニング処理を行い、所定形状の陽極３２を形成した。次いで、陽極３２が形成された素子基板３１をイソプロピルアルコールで超音波洗浄した。そして、超音波洗浄した素子基板３１を乾燥窒素ガスで乾燥した後、陽極３２が形成された素子基板３１に対してＵＶオゾン洗浄を５分間行った。
【０１２４】
次いで、陽極３２上（素子基板３１の陽極３２側の表面）に、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）−ポリスチレンスルホネート（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ：Ｂａｙｅｒ製、Ｂａｙｔｒｏｎ  Ｐ  Ａｌ  ４０８３）を純水で７０質量％に希釈した溶液を、３０００ｒｐｍ、３０秒の条件でスピンコート法により塗布した。その後、塗布した溶液を２００℃で１時間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの第１正孔輸送層３３を形成した。なお、第１正孔輸送層３３に含まれるＰＥＤＯＴは、下記構造式（１）で表される。
【０１２５】
【化１】
2012238463.tif 000003
【０１２６】
次いで、第１正孔輸送層３３まで形成された素子基板３１を、窒素ガス（グレードＧ１）の雰囲気環境に移す。次いで、窒素雰囲気下において、下記構造式（２）で表される正孔輸送材料（ＨＴ−１化合物：分子量８０，０００）をクロロベンゼンに０．５質量％溶解した溶液を、１５００ｒｐｍ、３０秒の条件でスピンコート法により第１正孔輸送層３３上に塗布した。その後、塗布した溶液を１６０℃で３０分間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの第２正孔輸送層３４を形成した。
【０１２７】
【化２】
2012238463.tif 000004
【０１２８】
次いで、ホスト化合物、青色ドーパント、緑色ドーパント、及び、赤色ドーパントを下記の割合で含む第１発光層組成物（溶媒：酢酸イソプロピル）を、インクジェットヘッドを用いて、第２正孔輸送層３４上に吐出注入した。この際、この例では、第１発光層組成物の塗布液膜厚が５．３μｍになるように、第１発光層組成物を吐出した。そして、第１発光層組成物が塗布された素子基板３１を、１２０℃の乾燥箱中で１０分間乾燥して、膜厚４０ｎｍの第１発光層３５を形成した。
（第１発光層組成物）
ホスト化合物（Ｈ−Ａ）：０．６９質量部
青色ドーパント（Ｄ−６６）：０．３０質量部
緑色ドーパント（Ｄ−６７）：０．００５質量部
赤色ドーパント（Ｄ−８０）：０．００５質量部
酢酸イソプロピル：１００質量部
【０１２９】
なお、第１発光層組成物中のホスト化合物（Ｈ−Ａ）、青色ドーパント（Ｄ−６６）、緑色ドーパント（Ｄ−６７）、及び、赤色ドーパント（Ｄ−８０）は、それぞれ下記構造式（３）〜（６）で表される。
【０１３０】
【化３】
2012238463.tif 000005
【０１３１】
【化４】
2012238463.tif 000006
【０１３２】
【化５】
2012238463.tif 000007
【０１３３】
【化６】
2012238463.tif 000008
【０１３４】
次いで、ホスト化合物、青色ドーパント、緑色ドーパント、及び、赤色ドーパントを下記の割合で含む第２発光層組成物（溶媒：酢酸イソプロピル）を、インクジェットヘッドを用いて、第１発光層３５上に吐出注入した。この際、この例では、第２発光層組成物の塗布液膜厚が５．３μｍになるように、第２発光層組成物を吐出した。そして、第２発光層組成物が塗布された素子基板３１を、１２０℃の乾燥箱中で１０分間乾燥して、膜厚４０ｎｍの第２発光層３６を形成した。
（第２発光層組成物）
ホスト化合物（Ｈ−Ａ）：０．８９質量部
青色ドーパント（Ｄ−６６）：０．１０質量部
緑色ドーパント（Ｄ−６７）：０．００５質量部
赤色ドーパント（Ｄ−８０）：０．００５質量部
酢酸イソプロピル：１００質量部
【０１３５】
次いで、４ｍｌのテトラフルオロプロパノール（ＴＦＰＯ）に、下記構造式（７）で表される電子輸送材料（ＥＴ−１化合物）を３０ｍｇ溶解した溶液を、１５００ｒｐｍ、３０秒の条件で、スピンコート法により第２発光層３６上に塗布した。その後、塗布した溶液を、１２０℃で３０分間乾燥し、これにより、膜厚３０ｎｍの電子輸送層３７を形成した。
【０１３６】
【化７】
2012238463.tif 000009
【０１３７】
次いで、電子輸送層３７まで積層された素子基板３１を、大気にさらすことなく、真空蒸着装置に取り付けた。また、フッ化ナトリウム及びフッ化カリウムがそれぞれ充填されたモリブデン製抵抗加熱ボートを真空蒸着装置の真空槽内に取り付けた。その後、真空槽を４×１０−５Ｐａまで減圧した後、フッ化ナトリウムが充填された抵抗加熱ボートに電流を流してフッ化ナトリウムを加熱し、フッ化ナトリウムの薄膜を０．０２ｎｍ／秒のレートで電子輸送層３７上に形成した。この例では、膜厚１ｎｍのフッ化ナトリウムの薄膜を形成した。次いで、フッ化カリウムが充填された抵抗加熱ボートに電流を流してフッ化カリウムを加熱し、フッ化カリウムの薄膜を０．０２ｎｍ／秒のレートでフッ化ナトリウムの薄膜上に形成した。なお、この例では、膜厚１．５ｎｍのフッ化カリウムの薄膜を形成した。この例では、このようにして、電子輸送層３７上に、電子注入層３８を形成した。
【０１３８】
次いで、スパッタ装置を用いて、透明電極材料のＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）をスパッタリングして、電子注入層３８上に、厚さ２００ｎｍの陰極３９を形成した。
【０１３９】
次いで、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）をスパッタリングして、陰極３９上に、厚さ１２５ｎｍのガスバリア層４０を形成した。なお、この際のスパッタ条件は、次の通りである。ターゲット材料には、窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）を用い、ターゲットの形状は円筒状とした。また、ターゲットの上端と、素子基板３１との距離が７ｃｍとなるように、陰極３９まで積層された素子基板３１を配置した。さらに、スパッタガスとしては、酸素を２体積％含むアルゴンガスを用い、スパッタ時のガス圧は、１．３３×１０−２Ｐａとした。スパッタ電源には、周波数１３．５６ＭＨｚの交流電源を用い、投入電力が１００Ｗのときの成膜レートを水晶振動子によりモニターすると０．１ｎｍ／秒であった。
【０１４０】
この例では上述のようにして、有機ＥＬ素子本体部２１を作製した。また、この例では、エチレン−メタクリル酸共重合体からなる結晶性熱可塑性樹脂の層（母材層）が設けられたガラス製の封止基材２３を用意した。次いで、有機ＥＬ素子本体部２１のガスバリア層４０と、封止基材２３上に設けられた母材層とが対向するように、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３とを貼り合わせた。そして、その貼り合わせ部材を、１１０℃の真空ラミネーターより３分間加熱圧着した。
【０１４１】
次いで、加熱圧着された部材を、ホットプレートにより、１００℃の一定温度で６０分間加熱し、その後、室温にて冷却した。この例では、この貼り合わせ後の加熱処理により、結晶性熱可塑性樹脂からなる母材層内に、微結晶性の拡散部を分散させ、光拡散性樹脂層２２を作製した。なお、この際の加熱温度は、光拡散性樹脂層１２に光拡散機能を付加することができ、かつ、有機ＥＬ素子２０を壊さない程度の条件であれば、任意の条件に設定することができ、例えば、加熱温度の上限は約２００℃程度にすることができる。
【０１４２】
この例では、上述のようにして有機ＥＬ素子２０（サンプル１００１）を作製した。また、実施例１では、上記貼り合わせ後の加熱処理条件を種々変化させて、有機ＥＬ素子２０の各種サンプルを作製した。具体的には、貼り合わせ後の加熱温度を９０℃、１１０℃、又は、１２０℃に変更して、有機ＥＬ素子２０の各種サンプル（サンプル１００２〜１００４）を作製した。なお、貼り合わせ後の加熱温度の条件を変えたこと以外は、サンプル１００１の有機ＥＬ素子２０と同様にして、サンプル１００２〜１００４を作製した。
【０１４３】
［実施例２］
実施例２では、上記実施例１の有機ＥＬ素子２０（図６）において、ガスバリア層４０の形成材料を窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）から酸化窒化ケイ素（ＳｉＯＮ）に変更した。なお、ガスバリア層４０の形成材料を変更したこと以外は、上記実施例１の有機ＥＬ素子２０のサンプル１００２（貼り合わせ後の加熱温度：９０℃）と同様にして、この例の有機ＥＬ素子２０（サンプル１００５）を作製した。
【０１４４】
また、実施例２では、さらに、貼り合わせ後の加熱温度を１３０℃に変更して、有機ＥＬ素子２０（サンプル１００６）を作製した。
【０１４５】
［実施例３］
実施例３では、上記実施例１の有機ＥＬ素子２０（図６）において、ガスバリア層４０の形成材料を窒化ケイ素（Ｓｉ３Ｎ４）から紫外線硬化性エポキシ樹脂に変更した。なお、この例では、陰極３９上に、紫外線硬化性エポキシ樹脂を塗布し、その後、紫外線を照射して紫外線硬化性エポキシ樹脂を硬化することにより、ガスバリア層４０を形成した。ガスバリア層４０の形成材料及び形成手法を変更したこと以外は、上記実施例１の有機ＥＬ素子２０のサンプル１００４（貼り合わせ後の加熱温度：１２０℃）と同様にして、この例の有機ＥＬ素子２０（サンプル１００７）を作製した。
【０１４６】
［比較例１］
比較例１では、上記各種実施例の有機ＥＬ素子２０と比較するために、有機ＥＬ素子本体部と封止基材との間に設ける接着層を、非結晶性熱可塑性樹脂で形成した。なお、ここでいう「非結晶性熱可塑性樹脂」とは、貼り合わせ後に加熱処理を行っても、非結晶性熱可塑性樹脂からなる母材層内部に、微結晶性の拡散部が生成されない樹脂材料のことをいう。
【０１４７】
具体的には、比較例１では、非結晶性熱可塑性樹脂としてポリ塩化ビニリデンを用いた。なお、接着層の形成材料を変更したこと以外は、上記実施例１の有機ＥＬ素子２０のサンプル１００４（貼り合わせ後の加熱温度：１２０℃）と同様にして、この例の有機ＥＬ素子（サンプル１００８）を作製した。
【０１４８】
［比較例２］
比較例２では、上記実施例３の有機ＥＬ素子２０（ガスバリア層４０を紫外線硬化性エポキシ樹脂で形成したサンプル１００７）において、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３との間に設ける接着層を、非結晶性熱可塑性樹脂で形成した。なお、比較例２では、非結晶性熱可塑性樹脂としてポリ塩化ビニリデンを用いた。
【０１４９】
比較例２では、接着層の形成材料を変更したこと以外は、上記実施例３の有機ＥＬ素子２０のサンプル１００７（貼り合わせ後の加熱温度：１２０℃）と同様にして、有機ＥＬ素子（サンプル１００９）を作製した。
【０１５０】
また、比較例２では、さらに、貼り合わせ後の加熱温度を８０℃に変更して、有機ＥＬ素子（サンプル１０１０）を作製した。
【０１５１】
［有機ＥＬ素子の発光特性評価］
上記各種実施例及び各種比較例で作製した種々の有機ＥＬ素子のサンプル１００１〜１０１０に対して、光取り出し効率、及び、正面輝度の経時変化を調べた。
【０１５２】
光取り出し効率は、次のようにして測定した。まず、有機ＥＬ素子の発光面の法線方向を基準（０度）とした所定の角度範囲（この例では、±８０度）において、角度−輝度測定器を用いて、測定方向の角度を変化させながら角度毎にその角度方向の輝度を測定した。そして、角度毎に測定された輝度を積分して求めた値を光取り出し効率とした。
【０１５３】
また、正面輝度の経時変化は、有機ＥＬ素子２０の作製直後の正面輝度と、温度６０℃，湿度９０％ＲＨの環境下で有機ＥＬ素子２０を２４０時間放置した後の正面輝度との差（正面輝度変化）を求めて評価した。
【０１５４】
上記各種評価結果を、下記表１に示す。なお、下記表１中の光取り出し効率及び正面輝度変化の値は、比較例１のサンプル１００８の値を基準（＝１．０）としたときの相対値である。
【０１５５】
【表１】
2012238463.tif 000010
【０１５６】
表１から明らかなように、上記各種実施例の有機ＥＬ素子２０のサンプル１００１〜１００７における光取り出し効率は、各種比較例の有機ＥＬ素子のサンプル１００８〜１０１０のそれより、大きくなる。このことから、上記各種実施例のように、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３との間に、光拡散性樹脂層２２を設けることにより、有機ＥＬ素子２０の発光効率が向上することが分かる。
【０１５７】
また、ガスバリア層４０を無機材料からなる被膜（ＳｉＮ又はＳｉＯＮ）で構成した実施例１及び２の有機ＥＬ素子２０におけるサンプル１００１〜１００６の正面輝度変化の値と、ガスバリア層４０を無機材料からなる被膜（ＳｉＮ）で構成した比較例１の有機ＥＬ素子におけるサンプル１００８のそれとを比較すると、前者の値が後者の値より小さくなる。さらに、ガスバリア層４０を有機材料からなる被膜（紫外線硬化性エポキシ樹脂）で構成した実施例３の有機ＥＬ素子２０におけるサンプル１００７の正面輝度変化の値と、ガスバリア層４０を有機材料からなる被膜で構成した比較例２の有機ＥＬ素子におけるサンプル１００９，１０１０のそれとを比較すると、前者の値が後者の値より小さくなる。
【０１５８】
すなわち、上記各種実施例のように、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３との間に、光拡散性樹脂層２２を設けることにより、正面輝度の経時変化の少ない、発光安定性の優れた有機ＥＬ素子２０が得られることが分かる。さらに、表１から明らかなように、ガスバリア層４０を無機材料からなる被膜（ＳｉＮ又はＳｉＯＮ）で構成した際には、正面輝度変化の値がさらに小さくなり、有機ＥＬ素子２０の発光安定性がより一層向上することが分かる。
【０１５９】
上記評価結果から明らかなように、有機ＥＬ素子本体部２１と封止基材２３との間に、光拡散性樹脂層２２を設けることにより、発光効率及び発光安定性の優れた有機ＥＬ素子２０が得られることが分かる。
【符号の説明】
【０１６０】
１…素子基板、２…陽極、３…正孔輸送層、４…発光層、５…電子輸送層、６…陰極、７…ガスバリア層、１０…有機ＥＬ素子、１１…有機ＥＬ素子本体部、１２…光拡散性樹脂層、１３…封止基材
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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