(57)【要約】【課題】迅速に成膜速度を算出し、被処理基板へ供給する有機材料ガスの濃度を略一定にして良質な膜を効率良く形成することができ、保守管理も容易である成膜装置、成膜速度算出方法、成膜方法、有機発光素子の製造方法を提供する。【解決手段】成膜装置１のプロセスコントローラ１１は、イオンゲージ１０に搬送ガスのみを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と、有機材料及び搬送ガスを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）との差と、成膜速度Ｄ／Ｒとの関係を示す成膜速度検量線を作成する。プロセスコントローラ１１は成膜時に（Ｉｉ／Ｉｅ）を算出し、前記成膜速度検量線を用いてＤ／Ｒを求め、求めたＤ／Ｒに基づいてマスフローコントローラ５を制御し、搬送ガスの流量を制御して、成膜処理を行う。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
被処理基板に成膜する処理室と、有機材料を蒸発させる蒸発部と、該蒸発部で蒸発させた前記有機材料を搬送ガスにより搬送し、前記被処理基板へ向けて噴出する有機材料供給部とを備える成膜装置において、
熱電子を放出する熱電子源、正電圧が印加されるグリッド、放出された熱電子が前記有機材料及び搬送ガスの分子と衝突して生じた正イオンを捕捉するコレクタ、及び該正イオンが該コレクタに捕捉されたときに流れるイオン電流を測定するイオン電流測定部を有するイオンゲージと、
前記熱電子が前記グリッドに入って生じる電子電流の電流値Ｉｅを一定に保持した場合に、前記イオン電流測定部により測定されるイオン電流の電流値Ｉｉに基づいて、前記有機材料の成膜速度を求める成膜速度算出手段と
を備えることを特徴とする成膜装置。
【請求項２】
前記搬送ガスのみを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と、前記有機材料及び搬送ガスを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）との差と、前記成膜速度との関係を示す成膜速度検量線を作成する手段を備え、
前記成膜速度算出手段は、前記成膜速度検量線に基づいて前記成膜速度を算出することを特徴とする請求項１に記載の成膜装置。
【請求項３】
フーリエ変換型赤外分光光度計を備えることを特徴とする請求項１又は２に記載の成膜装置。
【請求項４】
前記蒸発部から前記有機材料供給部へ前記有機材料及び搬送ガスを通流する第１の通流管と、
該第１の通流管から分岐して前記有機材料及び搬送ガスを前記イオンゲージへ通流する第２の通流管と
を備えることを特徴とする請求項１乃至３のいずれかに記載の成膜装置。
【請求項５】
前記第１及び第２の通流管、及び前記有機材料供給部を加熱する手段を備えることを特徴とする請求項１乃至４のいずれかに記載の成膜装置。
【請求項６】
有機材料を蒸発させ、蒸発させた前記有機材料を搬送ガスにより搬送し、被処理基板へ供給して成膜する成膜速度を算出する成膜速度算出方法において、
加速電圧が印加されて熱電子を放出する熱電子源、正電圧が印加されるグリッド、放出された熱電子が前記有機材料及び搬送ガスの分子と衝突して生じた正イオンを捕捉するコレクタ、及び該正イオンが該コレクタに捕捉されたときに流れるイオン電流を測定するイオン電流測定部を有するイオンゲージを用い、
前記熱電子が前記グリッドに入って生じる電子電流の電流値Ｉｅを一定に保持した場合に、前記イオン電流測定部により測定されるイオン電流の電流値Ｉｉに基づいて、前記成膜速度を算出することを特徴とする成膜速度算出方法。
【請求項７】
前記搬送ガスのみを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と、前記有機材料及び搬送ガスを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）との差と、前記成膜速度との関係を示す成膜速度検量線を作成するステップを有し、
作成した成膜速度検量線に基づいて前記成膜速度を算出することを特徴とする請求項６に記載の成膜速度算出方法。
【請求項８】
前記搬送ガス及び有機材料それぞれの下記式（１）で表される感度係数Ｓの比が大きくなるように、前記加速電圧及び前記正電圧を設定するステップを有し、
該ステップにより設定した前記加速電圧及び前記正電圧を印加して、前記（Ｉｉ／Ｉｅ）0 及び前記（Ｉｉ／Ｉｅ）を求めることを特徴とする請求項７に記載の成膜速度算出方法。
Ｓ＝Ｉｉ／（Ｉｅ・Ｐ）・・・（１）
［式中、Ｐは圧力である］
【請求項９】
請求項６乃至８のいずれかに記載の成膜速度算出方法により成膜速度を算出し、算出した成膜速度に基づき前記搬送ガスの流量を制御して、前記有機材料を前記被処理基板に成膜することを特徴とする成膜方法。
【請求項１０】
基板上に、陽極、発光層、及び陰極を設ける有機発光素子の製造方法において、
請求項９に記載の成膜方法により、前記有機発光素子を構成する膜を形成する工程を有することを特徴とする有機発光素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機材料を搬送ガスにより被処理基板へ供給して成膜を行う成膜装置、成膜速度を算出する成膜速度算出方法、該成膜速度算出方法により算出された成膜速度に基づいて成膜する成膜方法、及び該成膜方法により成膜する工程を有する有機発光素子の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、エレクトロルミネッセンス（EL:electroluminescence）を利用した有機ＥＬ素子が開発されている。有機ＥＬ素子は、ブラウン管等に比べて消費電力が小さく、また、自発光であるため、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）に比べて視野角に優れている等の利点があり、今後の発展が期待されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子のもっとも基本的な構造は、ガラス基板上にアノード（陽極）層、発光層および陰極（カソード）層を重ねて形成したサンドイッチ構造である。発光層の光を外に取り出すために、ガラス基板上のアノード層には、ＩＴＯ（Indium Tin Oxide）からなる透明電極が用いられる。
【０００４】
また、有機ＥＬ素子の陰極側には、陰極層から発光層への電子の移動の橋渡しを行わせるために、発光層の上に電子輸送層及び電子注入層（仕事関数調整層）が順に成膜されている。電子注入層としては仕事関数が小さいアルカリ金属、例えばＣｓ、Ｌｉ等が用いられ、電子輸送層には、電子輸送性の有機材料は例えばＡｌｑ3 （tris(8-hydroxyquinolinato) aluminium）が用いられている。電子輸送層及び電子注入層は、それぞれ、蒸着によって成膜されている。
【０００５】
特許文献１には、上述の有機ＥＬ素子の有機材料からなる層を形成するための成膜装置が開示されている。該成膜装置は、被処理基板であるガラス基板を成膜処理する処理室を備えており、ヒータにより加熱して有機材料の蒸気を発生させる蒸気発生部が処理室の外部に配置されている。処理室の上部には、配管により蒸気発生部に接続され、蒸気発生部で発生した有機材料の蒸気をガラス基板へ向けて噴出する蒸着ヘッドが設けられている。
【０００６】
上述の従来の成膜装置において、成膜材料の気化速度（蒸発速度、換言すれば材料ガスの濃度）を一定に保持することは、成膜速度を向上させて、良質な膜を被処理基板上に効率よく形成し、製品の性能を向上させるために重要である。このため、特許文献２に開示されているように、被処理基板の近傍に膜厚センサ（成膜速度センサ）を配設し、膜厚センサによって検出された結果に基づいて、ヒータ温度及び搬送ガスの流量を調整することにより、材料の気化速度を一定に制御することが行われている。
【０００７】
成膜速度センサ、すなわち材料ガスの濃度を検出するためのセンサとしては、ＱＣＭ（Quarts Crystal Microbalance：水晶振動子マイクロバランス）、ＦＴ−ＩＲ（フーリエ変換型赤外分光光度計）が挙げられる。
ＱＣＭは、水晶振動子の電極表面に成膜材料が付着した場合、その質量に応じ共振周波数が変動する（下がる）性質を利用して極めて微量な質量変化を計測するものである。
ＦＴ−ＩＲは、成膜材料に赤外線を照射し、透過光を分光することでスペクトルを得、微量な濃度変化を計測するものである。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００８−３８２２５号公報
【特許文献２】特開２００５−３２５４２５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上述の水晶振動子マイクロバランス（ＱＣＭ）により膜厚をモニタリングする場合、成膜材料が一定量堆積したときには交換・洗浄しなければならず、保守管理が煩雑であるという問題がある。
また、フーリエ変換型赤外分光（ＦＴ−ＩＲ）により蒸気量（成膜レート）をモニタリングする場合、測定に１分間程度の時間を要する。
【００１０】
本発明は斯かる事情に鑑みてなされたものであり、迅速に成膜速度を算出し、被処理基板へ供給する有機材料ガスの濃度を略一定にして良質な膜を効率良く形成することができ、保守管理も容易である成膜装置、成膜速度算出方法、成膜方法、該成膜方法により成膜する工程を有する有機発光素子の製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る成膜装置は、被処理基板に成膜する処理室と、有機材料を蒸発させる蒸発部と、該蒸発部で蒸発させた前記有機材料を搬送ガスにより搬送し、前記被処理基板へ向けて噴出する有機材料供給部とを備える成膜装置において、熱電子を放出する熱電子源、正電圧が印加されるグリッド、放出された熱電子が前記有機材料及び搬送ガスの分子と衝突して生じた正イオンを捕捉するコレクタ、及び該正イオンが該コレクタに捕捉されたときに流れるイオン電流を測定するイオン電流測定部を有するイオンゲージと、前記熱電子が前記グリッドに入って生じる電子電流の電流値Ｉｅを一定に保持した場合に、前記イオン電流測定部により測定されるイオン電流の電流値Ｉｉに基づいて、前記有機材料の成膜速度を求める成膜速度算出手段とを備えることを特徴とする。
【００１２】
本発明に係る成膜速度算出方法は、有機材料を蒸発させ、蒸発させた前記有機材料を搬送ガスにより搬送し、被処理基板へ供給して成膜する成膜速度を算出する成膜速度算出方法において、加速電圧が印加されて熱電子を放出する熱電子源、正電圧が印加されるグリッド、放出された熱電子が前記有機材料及び搬送ガスの分子と衝突して生じた正イオンを捕捉するコレクタ、及び該正イオンが該コレクタに捕捉されたときに流れるイオン電流を測定するイオン電流測定部を有するイオンゲージを用い、前記熱電子が前記グリッドに入って生じる電子電流の電流値Ｉｅを一定に保持した場合に、前記イオン電流測定部により測定されるイオン電流の電流値Ｉｉに基づいて、前記成膜速度を算出することを特徴とする。
【００１３】
本発明に係る成膜方法は、前述の成膜速度算出方法により成膜速度を算出し、算出した成膜速度に基づき前記搬送ガスの流量を制御して、前記有機材料を前記被処理基板に成膜することを特徴とする。
【００１４】
本発明に係る有機発光素子の製造方法は、基板上に、陽極、発光層、及び陰極を設ける有機発光素子の製造方法において、前述の成膜方法により、前記有機発光素子を構成する膜を形成する工程を有することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、応答性良好に、成膜速度を算出して搬送ガスの流量をフィードバック制御することができ、成膜時の有機材料の蒸発速度（材料ガスの濃度）を一定にして良質な膜を効率良く形成することができ、保守管理も容易である。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】本発明の実施の形態１に係る成膜装置の構成を模式的に示す側断面図である。
【図２】イオンゲージの構成を示す模式図である。
【図３】グリッド電圧ＶｇとＳA ／ＳB （ＳＡｒ／ＳＮ2 ）との関係を示すグラフである。
【図４】加速電圧Ｖacc とＳA ／ＳB （ＳＡｒ／ＳＮ2 ）との関係を示すグラフである。
【図５】グリッド電圧Ｖｇを１８０Ｖ、加速電圧Ｖacc を４５Ｖにした場合の、基準真空ゲージ値（ＣＭ）とＩｉ／Ｉｅとの関係を示すグラフである。
【図６】グリッド電圧Ｖｇを５０Ｖ、加速電圧Ｖacc を５０Ｖにした場合の、ＣＭとＩｉ／Ｉｅとの関係を示すグラフである。
【図７】Ａｒの流量とΔＰとの関係を示すグラフである。
【図８】搬送ガスを通流させた状態を示す側断面図である。
【図９】搬送ガスの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）0 との関係を示すグラフである。
【図１０】搬送ガス及び材料ガスを通流させた状態を示す側断面図である。
【図１１】搬送ガスの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）との関係を示すグラフである。
【図１２】成膜速度検量線を示すグラフである。
【図１３】プロセスコントローラによる流量設定の処理の手順を示すフローチャートである。
【図１４】プロセスコントローラによる成膜処理の手順を示すフローチャートである。
【図１５】本発明に係る成膜装置を備える成膜システムの構成を概念的に説明する説明図である。
【図１６】成膜システムを用いて成膜された有機ＥＬ素子を模式的に示した断面図である。
【図１７】本発明の実施の形態２に係る成膜装置の構成を示す模式図である。
【図１８】搬送ガス及び材料ガスを通流させた状態を示す模式図である。
【図１９】プロセスコントローラによる成膜速度検量線の較正処理の手順を示すフローチャートである。
【図２０】他の成膜装置の構成を示す模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明をその実施の形態を示す図面に基づいて詳述する。
実施の形態１．
図１は、本発明の実施の形態１に係る成膜装置１の構成を模式的に示す側断面図である。
処理室２は、搬送方向を長手方向とする中空略直方体形状をなし、アルミニウム、ステンレス等で構成されている。処理室２の長手方向両端側の面には、被処理基板Ｇを処理室２の内外へ搬送するための搬送口２１１，２１１が形成され、ゲートバルブ２１２，２１２によって搬送口２１１，２１１が開閉するように構成されている。処理室２の適宜箇所には排気管２１３が設けられており、排気管２１３には高速真空ポンプを含む排気装置２１４が接続されている。排気装置２１４を作動させることによって、処理室２内を所定の圧力、例えば０．０１Ｐａに減圧することができる。
【００１８】
処理室２の底部には、処理室２に搬入された被処理基板Ｇを搬送する搬送装置２０２が設置されている。搬送装置２０２は、処理室２の底部に長手方向に沿って設けられた案内レールと、該案内レールに案内されて搬送方向、即ち前記長手方向へ移動可能に設けられた移動部材とを備え、移動部材の上端部には、被処理基板Ｇを略水平に支持する支持台２０３が設けられている。支持台２０３の内部には、被処理基板Ｇを保持する静電チャック、被処理基板Ｇの温度を保温又は加熱するヒータ、冷媒管等が設けられている。なお、支持台２０３は、リニアモータによって移動するように構成されている。
【００１９】
処理室２の上部、搬送方向略中央部には、真空蒸着法にて有機材料を被処理基板Ｇに形成する蒸着ヘッド２４１が設けられている。蒸着ヘッド２４１には、ヘッドカバー２０４が設けられ、ヘッドカバー２０４にはヒータが内蔵されている。
【００２０】
蒸気発生部３は、容器３１と、容器３１の内部に配された加熱機構３２とを備える。加熱機構３２は、前記有機材料の蒸気を収容可能な容器状部分を有し、電源３３から供給された電力によって有機材料を加熱するように構成されている。例えば電気抵抗体にて有機材料を加熱する。この加熱機構３２内に収容した有機材料を加熱して、有機材料の蒸気を発生させる。
【００２１】
また、容器３１には、被処理基板Ｇに対して例えばＡｒ等の不活性ガスからなる搬送ガスを供給する搬送ガス供給管４が接続されている。搬送ガスはマスフローコントローラ５により弁４１を開き、流量を調整された状態で、搬送ガス供給管４により蒸気発生部３へ供給され、蒸気発生部３で生じた有機材料の蒸気と共に有機材料供給管６を介して蒸着ヘッド２４１へ供給されるように構成されている。有機材料供給管６の中途部には配管７が接続されており、弁７１を開くことにより有機材料及び搬送ガスがイオンゲージ１０及び外部へ送出されるように構成されている。
弁７１の下流側には、マスフローコントローラ１５により弁８１の開閉を制御され、流量を調整された状態で、搬送ガスをイオンゲージ１０側へ送出する配管８が接続されている。配管７の、配管８との接続部分の下流側の中途部には、搬送ガス及び有機材料をイオンゲージ１０へ送出するためのイオンゲージ導管９が接続されている。配管７の該接続部分とイオンゲージ導管９との間にはオリフィスが設けられ、圧力を測定できるように構成されている。搬送ガス供給管４、有機材料供給管６、及び配管７，８は、ヒータにより加熱され、有機材料が管の内面に堆積しないように構成されている。
イオンゲージ導管９は、有機材料を通流する有機材料供給管６から分岐して設けられているので、イオンゲージ１０において材料ガスが分解されて生じた有機化合物が蒸着ヘッド２４１へ供給されて成膜されることはない。
【００２２】
また、成膜装置１は、成膜装置１の各構成部を制御するプロセスコントローラ１１を備える。プロセスコントローラ１１には、工程管理者が成膜装置１を管理するためにコマンドの入力操作等を行うユーザインターフェース１２が接続されている。また、プロセスコントローラ１１には、成膜装置１で実行される各種処理をプロセスコントローラ１１の制御にて実現するための制御プログラム、処理条件データ等が記録されたプロセス制御プログラムが格納された記憶部１３が接続されている。プロセスコントローラ１１は、ユーザインターフェース１２からの指示に応じた任意のプロセス制御プログラムを記憶部１３から呼び出して実行し、プロセスコントローラ１１の制御下で、成膜装置１での所要の処理が行われる。
なお、ここでは、被処理基板Ｇを搬送する例を説明したが、支持台２０３を固定し、被処理基板Ｇに対して基板処理ヘッド２４１を搬送するように構成してもよい。
【００２３】
図２は、イオンゲージ１０の構成を示す模式図である。
イオンゲージ１０は、加速電圧Ｖacc が印加されて熱電子１０１を放出するフィラメント１０２と、正電圧Ｖｇ（グリッド電圧）が印加されるグリッド１０３と、放出された熱電子１０１が前記有機材料及び搬送ガスの分子１１０と衝突して生じた正イオン１０４を捕捉するコレクタ１０６と、正イオン１０４がコレクタ１０６に捕捉されたときに流れるイオン電流の電流値Ｉｉを測定するイオン電流測定部１０７とを備える。また、イオンゲージ１０は、熱電子１０１（前記分子と衝突して生じた２次電子１０５を含む）がグリッド１０３に入って生じる電子電流の電流値Ｉｅを測定する電子電流測定部１０８と、フィラメント１０２の電流値Ｉｆを測定するフィラメント電流測定部１０９とを備えている。
図２中、Ｖｆはフィラメント電圧である。
【００２４】
前記ＩｉとＩｅとの間には次の式（１）が成立する。
Ｉｉ＝Ｓ・Ｉｅ・Ｐ・・・（１）
Ｓ：感度係数、Ｐ：圧力
Ｉｅが一定になるように加速電圧Ｖacc 及びグリッド電圧Ｖｇを制御した場合、ＩｉはＰに比例する。
式（１）を変形すると、式（２）のようになる。
Ｉｉ／Ｉｅ＝Ｓ・Ｐ・・・（２）
すなわち、Ｉｉを測定し、ガス種に基づくＳをパラメータとして式（１）に与えることにより、ガスの圧力Ｐが求まる。
従って、搬送ガスＡのみイオンゲージ１０に通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）0 （イオン電流測定部１０７による測定値Ｉｉを電流測定部１０８による測定値Ｉｅで除したもの）と、搬送ガスＡ及び材料ガスＢを通流させた場合の（Ｉｉ／Ｉｅ）との差を求めることで、材料ガスの分圧（濃度）に対応付けることができる。
【００２５】
以下に、有機材料の被処理基板Ｇに対する成膜速度Ｄ／Ｒの求め方について詳述する。温度によりガスの圧力Ｐは変化するので、以下、温度は一定に保持する。
（測定条件の設定）
搬送ガスＡのみを用い、加速電圧Ｖacc を一定にし、グリッド電圧Ｖｇを複数変えて、それぞれＩｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を求める。各グリッド電圧Ｖｇにつき、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を表すグラフの傾き（搬送ガスＡの感度係数ＳA ）を求める。材料ガスＢについても同様に、加速電圧Ｖacc を一定にし、グリッド電圧Ｖｇを複数変えた場合の、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を求め、各グリッド電圧Ｖｇにつき、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を表すグラフの傾き（材料ガスＢの感度係数ＳB ）を求める。そして、各グリッド電圧Ｖｇにおける感度係数ＳA とＳB との比（比感度係数）ＳA ／ＳB を求める。
【００２６】
次に、搬送ガスＡのみを用い、グリッド電圧Ｖｇを一定にし、加速電圧Ｖacc を複数変えて、それぞれＩｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を求める。各加速電圧Ｖacc につき、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を表すグラフの傾き（搬送ガスＡの感度係数ＳA ）を求める。材料ガスＢについても同様に、グリッド電圧Ｖｇを一定にし、加速電圧Ｖacc を複数変えて、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を求め、各加速電圧Ｖacc につき、Ｉｉ／Ｉｅと圧力Ｐとの関係を表すグラフの傾き（材料ガスＢの傾きＳB ）を求める。そして、各加速電圧Ｖacc における感度係数ＳA とＳB との比（比感度係数）ＳA ／ＳB を求める。
【００２７】
図３は、搬送ガスＡとしてＡｒを用い、材料ガスＢの代わりに基準ガスとしてＮ2 を用いた場合のグリッド電圧ＶｇとＳA ／ＳB （ＳＡｒ／ＳＮ2 ）との関係を示すグラフである。図３において、Ｖacc ＝０である。
図４は、搬送ガスＡとしてＡｒを用い、材料ガスＢの代わりに基準ガスとしてＮ2 を用いた場合の加速電圧Ｖacc とＳA ／ＳB （ＳＡｒ／ＳＮ2 ）との関係を示すグラフである。図４において、グリッド電圧Ｖｇは５０Ｖ、１００Ｖ、１５０Ｖの３種類である。
図３よりグリッド電圧Ｖｇを５０Ｖにした場合、比感度係数ＳA ／ＳB が最も大きくなり、図４より加速電圧Ｖacc を５０Ｖにした場合、比感度係数ＳA ／ＳB が最も大きくなることが分かる。
【００２８】
図５は、グリッド電圧Ｖｇを１８０Ｖ、加速電圧Ｖacc を４５Ｖにした場合の、基準真空ゲージ値（ＣＭ）とＩｉ／Ｉｅとの関係を示すグラフである。
図６は、グリッド電圧Ｖｇを５０Ｖ、加速電圧Ｖacc を５０Ｖにした場合の、ＣＭとＩｉ／Ｉｅとの関係を示すグラフである。
図５及び図６の場合の比感度係数ＳＡｒ／ＳＮ2 はそれぞれ１．３４５、１．８１３であるので、図６の場合、比感度係数ＳＡｒ／ＳＮ2 が向上していることが分かる。
以上のようにして、グリッド電圧Ｖｇ、加速電圧Ｖacc が設定される。
【００２９】
有機ＥＬ素子等の製造工程において有機材料を成膜する場合に、一般的に材料ガスＢの分圧は５％以下であり、小さい。比感度係数ＳA ／ＳB が大きくなるようにグリッド電圧Ｖｇ及び加速電圧Ｖacc を設定することで、材料ガスＢのイオン化確率が大きくなり、材料ガスＢの分圧の変化に対する感度を向上させることができる。例えばＡｌｑ3 等の複数の環を有する有機材料の分子はイオンゲージ１０により多数の化合物に分解されるので、Ｉｉを増加させることができ、感度係数ＳB の増加効果をより大きくすることが可能である。
【００３０】
有機材料の被処理基板Ｇへの成膜を行う場合に、搬送ガスと気化した有機材料とが混合された状態で、蒸着ヘッド２４１から噴出されるが、搬送ガスと材料ガスとを混合したときの搬送ガスの感度係数の変化の有無を調べた。
搬送ガスＡとしてＡｒを用い、材料ガスＢとして基準ガスのＮ2 を用いるとする。
上記式（２）より、
Ｉｉ／Ｉｅ＝ＳＡｒ・ＰＡｒ＋ＳＮ2 ・ＰＮ2 
ＳＮ2 ＝１であるので、
Ｉｉ／Ｉｅ＝ＰＮ2 ＋ＳＡｒ・ＰＡｒ
よって、次式（３）のようになる。
ＳＡｒ・ＰＡｒ＝Ｉｉ／Ｉｅ−ＰＮ2 ・・・（３）
【００３１】
図７は、Ａｒの流量と［（Ｉｉ／Ｉｅ）−ＰＮ2 ］（ΔＰ）との関係を示すグラフである。Ａｒの流量の各点（０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、４．０、４．５（ｓｃｃｍ））につき、Ｎ2 の流量を０、０．５、１．０、１．５、２．０、２．５、３．０、４．０、４．５（ｓｃｃｍ）それぞれに変えた場合のΔＰを求めた。
図７より、ＡｒとＮ2 との混合割合が異なっても、ＳＡｒは略一定であることが確認された。従って、搬送ガスＡと材料ガスＢとの混合比率が変化した場合においても、ＳＡｒは略一定であり、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と（Ｉｉ／Ｉｅ）との差を求めることで、材料ガスＢの分圧をモニタリングできることが確認された。
【００３２】
（成膜速度検量線の作成）
まず、搬送ガスＡのみ用いて、搬送ガスＡの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）0 との関係を求める。ここでは、搬送ガスＡの一例としてＡｒを挙げる。
図８に示すように、弁４１，７１を閉じ、弁８１を開き、搬送ガスＡｒを、配管８及びイオンゲージ導管９内を通流させる。
図９は、搬送ガスＡｒの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）0 との関係を示すグラフである。（Ｉｉ／Ｉｅ）0 が搬送ガスＡｒの圧力に対応する。
【００３３】
次に、搬送ガスＡ及び材料ガスＢを用い、搬送ガスＡの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）との関係を求める。
図１０に示すように、弁８１を閉じ、弁４１，７１を開いて、Ａｒを搬送ガス供給管４、有機材料供給管６、配管７、及びイオンゲージ導管９内を通流させ、有機材料ガスを有機材料供給管６、配管７、及びイオンゲージ導管９内を通流させる。
図１１は、搬送ガスＡｒの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）との関係を示すグラフである。また、図１１には、搬送ガスＡｒの流量と成膜速度Ｄ／Ｒ（ｎｍ／ｓｅｃ）との関係を表すグラフも示してある。（Ｉｉ／Ｉｅ）が搬送ガスＡｒ及び材料ガスの合計圧力に対応する。
【００３４】
そして、図９及び図１１に基づいて、成膜速度検量線を作成する。
図１２に成膜速度検量線を示す。横軸は成膜速度Ｄ／Ｒであり、縦軸は（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と（Ｉｉ／Ｉｅ）との差、すなわち差圧ΔＰに対応する。
この成膜速度検量線は記憶部１３に記憶される。
有機材料を搬送ガスにより処理室２へ供給し、被処理基板Ｇ上に成膜する場合、イオン電流測定部１０７によりＩｉを測定して（Ｉｉ／Ｉｅ）を算出し、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 との差を求め、前記成膜速度検量線を用いることにより、Ｉｉの測定時点の成膜速度（Ｄ／Ｒ）、換言すれば材料ガスの濃度が得られる。
【００３５】
（成膜処理）
以下に、成膜速度検量線を用いた成膜処理について詳述する。
図１３は、プロセスコントローラ１１による流量設定の処理の手順を示すフローチャートである。図１０に示すように、弁８１を閉じ、弁４１，７１を開いておく。
まず、プロセスコントローラ１１は温度を設定し、搬送ガスＡｒの流量を設定する（Ｓ１）。
次に、プロセスコントローラ１１は有機材料を搬送ガスＡｒによりイオンゲージ１０へ供給させ、イオン電流測定部１０７によりＩｉを測定させて、Ｉｉ／Ｉｅを算出する（Ｓ２）。
そして、プロセスコントローラ１１は、前記流量における［（Ｉｉ／Ｉｅ）0 −（Ｉｉ／Ｉｅ）］を算出し（Ｓ３）、成膜速度検量線を用いて成膜速度Ｄ／Ｒを算出する（Ｓ４）。
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂであるか否かを判定する（Ｓ５）。ａ，ｂは所望する成膜速度の誤差範囲に応じて適宜に設定する。
【００３６】
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂでないと判定した場合（Ｓ５：ＮＯ）、処理をステップＳ１へ戻す。プロセスコントローラ１１はａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂを満たすようにマスフローコントローラ５を制御して、搬送ガスＡｒの流量を変更する。
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂであると判定した場合（Ｓ５：ＹＥＳ）、被処理基板Ｇを処理室２内で搬送させ、成膜処理を行い（Ｓ６）、処理を終了する。
【００３７】
図１４は、プロセスコントローラ１１による成膜処理の手順を示すフローチャートである。
まず、プロセスコントローラ１１は温度、ステージ速度、及び搬送ガスＡｒの流量を設定する（Ｓ１１）。
次に、プロセスコントローラ１１は有機材料を搬送ガスＡｒにより処理室２及びイオンゲージ１０へ供給させ、イオン電流測定部１０７によりＩｉを測定させて、Ｉｉ／Ｉｅを算出する（Ｓ１２）。
そして、プロセスコントローラ１１は、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 −（Ｉｉ／Ｉｅ）を算出し（Ｓ１３）、成膜速度検量線を用いてＤ／Ｒを算出する（Ｓ１４）。
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂであるか否かを判定する（Ｓ１５）。
【００３８】
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂでないと判定した場合（Ｓ１５：ＮＯ）、処理をステップＳ１１へ戻す。プロセスコントローラ１１は、搬送ガスＡｒの流量、材料温度、及びステージ速度を変更する。ここで、成膜速度検量線は搬送ガスＡｒの流量に基づいて作成されているので、まず、マスフローコントローラ５を用いて、搬送ガスＡｒの流量を変更するのが好ましい。ステージ速度と成膜量の調整とは予め対応付けておく。Ｄ／Ｒが大幅にずれている場合は成膜前の処理に戻す。
プロセスコントローラ１１は、ａ≦Ｄ／Ｒ≦ｂであると判定した場合（Ｓ１５：ＹＥＳ）、被処理基板Ｇの末端部の成膜が終了したか否かを判定する（Ｓ１６）。
プロセスコントローラ１１は成膜が終了していないと判定した場合（Ｓ１６：ＮＯ）、処理をステップＳ１２へ戻す。
プロセスコントローラ１１は成膜が終了したと判定した場合（Ｓ１６：ＹＥＳ）、成膜処理を終了する。
【００３９】
本実施の形態においては、イオンゲージ１０を用いるので、印加電圧等の測定条件を迅速に設定することができる。そして、イオンゲージ１０により成膜速度Ｄ／Ｒを求めるので、応答性良好に搬送ガスの流量をフィードバック制御することができ、有機材料の蒸発速度（濃度）を一定にして良質な膜を形成することができるとともに、製品の歩留を向上させることができる。また、膜厚センサとしてＱＣＭを用いる場合のように、有機材料のロスもなく、材料の使用効率が向上し、保守管理も容易である。上述したように、感度係数Ｓを上げているので、感度が向上した状態で、有機材料のガスの圧力変化（蒸気量の変化）をモニタリングして、適正に成膜速度Ｄ／Ｒを制御することができる。
【００４０】
以下に、成膜装置１を用いて、有機ＥＬデバイスの有機ＥＬ素子を構成する電子輸送層等の層を形成する場合につき説明する。
図１５は本発明に係る成膜装置１を備える成膜システムの構成を概念的に説明する説明図、図１６は本実施の形態に係る成膜システムを用いて成膜された有機ＥＬ素子１２０を模式的に示した断面図である。
本実施の形態に係る成膜システムは、被処理基板Ｇの搬送方向に沿って直列順に並べたローダ９０、トランスファーチャンバ９１、成膜装置１００、トランスファーチャンバ９２、エッチング装置９３、トランスファーチャンバ９４、スパッタリング装置９５、トランスファーチャンバ９６、ＣＶＤ装置９７、トランスファーチャンバ９８、及びアンローダ９９を備える。
成膜装置１００は、真空蒸着法にて、被処理基板Ｇ上にホール注入層１２３ａ、ホール輸送層１２３ｂ、青発光層１２３ｃ、赤発光層１２３ｄ、緑発光層１２３ｅ、電子輸送層１２３ｆ、及び電子注入層１２３ｇを形成する。上述した成膜装置１は成膜装置１００に含まれ、Ａｌｑ3 等を有機材料として電子輸送層１２３ｆを形成するために用いられる。
エッチング装置９３は、有機層の形状を所定形状に調整するための装置である。
スパッタリング装置９５は、パターンマスクを用いて、例えば銀Ａｇ、マグネシウムＭｇ／銀Ａｇ合金等をスパッタリングすることによって、電子注入層１２３ｇ上に陰極層１２２を形成する装置である。
ＣＶＤ装置９７は、例えば窒化珪素等からなる封止層１２４をＣＶＤ法によって成膜し、被処理基板Ｇ上に形成された各層を封止するための装置である。
アンローダ９９は、被処理基板Ｇを成膜システム外へ搬出するための装置である。
【００４１】
電子輸送層１２３ｆを成膜する場合、Ａｌｑ3 等の有機材料のガスの分圧は５％以下であり、小さいが、本実施の形態の成膜装置１によれば、感度を向上させた状態で、有機材料のガスの圧力変化（蒸気量、濃度の変化）をモニタリングすることができるので、適正に成膜速度Ｄ／Ｒを制御して、良好に電子輸送層１２３ｆを成膜することができる。
【００４２】
実施の形態２．
本発明の実施の形態２に係る成膜装置１１１は、実施の形態１に係る成膜装置１と同様の構成を有し、さらにフーリエ変換型赤外分光装置（ＦＴ−ＩＲ）２０を備える点が成膜装置１と異なる。
図１７は、本発明の実施の形態２に係る成膜装置１１１の構成を示す模式図である。図中、図１と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。ここでは、搬送ガスとしてＡｒを用いる場合につき説明する。
ＦＴ−ＩＲ２０は、搬送ガスＡｒ及び有機材料に赤外線を照射するＦＴ−ＩＲ光源２１と、透過光を分光してスペクトルを得る分光部２２と、分光部２２により得られたスペクトルを検出するＦＴ−ＩＲ光源２３とを備えている。
マスフローコントローラ１５により弁８１を開き、流量を調整された状態で、搬送ガスＡｒは配管８を介しＦＴ−ＩＲ２０を通流され、さらにイオンゲージ導管９内を通流されてイオンゲージ１０へ送出され、外部へ排出される。
また、マスフローコントローラ５により弁４１を開き、流量を調整された状態で、搬送ガスＡｒは、搬送ガス供給管４により蒸気発生部３へ供給され、蒸気発生部３で生じた有機材料の蒸気と共に、弁１６１が開いた状態で、配管１６及び８を介しＦＴ−ＩＲ２０を通流された後、イオンゲージ導管９内を通流されてイオンゲージ１０へ送出され、外部へ排出されるとともに、弁１７１が開いた状態で、有機材料供給管１７を介し蒸着ヘッド２４１へ供給されるように構成されている。また、有機材料及び搬送ガスＡｒは、弁６１が開いた状態で、有機材料供給管６を介し蒸着ヘッド２４１へ供給されるようにも構成されている。
【００４３】
本実施の形態において、実施の形態１と同様に、まず加速電圧Ｖacc 及びグリッド電圧Ｖｇの電圧値等の測定条件を設定する。
そして、設定した条件下で、図１７に示すように、弁４１，６１，１６１，１７１を閉じ、弁８１を開き、搬送ガスＡｒを、配管８を介しＦＴ−ＩＲ２０を通流させた上で、イオンゲージ導管９内を通流させる。そして、図９に示す場合と同様にして、搬送ガスＡｒの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）0 との関係を求める。
【００４４】
次に、弁６１，８１，１７１を閉じ、弁４１，１６１を開いて、搬送ガスＡｒを、搬送ガス供給管４を介し蒸気発生部３へ供給し、蒸気発生部３で発生した気体状の有機材料とともに、配管８を介しＦＴ−ＩＲ２０を通流させた上で、イオンゲージ導管９内を通流させる。
そして、図１１に示す場合と同様にして、搬送ガスＡｒの流量と（Ｉｉ／Ｉｅ）との関係を示すグラフ、及び搬送ガスＡｒの流量と成膜速度Ｄ／Ｒ（ｎｍ／ｓｅｃ）との関係を表すグラフを作成する。このとき、ＦＴ−ＩＲ２０を用いてＤ／Ｒを求める。ＦＴ−ＩＲ２０を用いることにより、定量の精度が向上する。
次いで、実施の形態１と同様にして、図１２に示す場合と同様にして、成膜速度検量線を作成する。本実施の形態においては、Ｄ／Ｒの定量の精度が良好であるので、成膜速度検量線の精度も良好になる。
【００４５】
プロセスコントローラ１１は、図１８に示すように、弁６１，８１を閉じ、弁４１，１６１，１７１を開いた状態で成膜処理を制御する。
まず、プロセスコントローラ１１は、図１３に示したフローチャートと同様の手順で流量設定の処理を行い、図１４に示したフローチャートと同様の手順で、成膜処理を行う。  プロセスコントローラ１１は、成膜時にＦＴ−ＩＲ２０は用いず、イオンゲージ１０を用いて測定したＩｉに基づき、成膜速度検量線を参照してＤ／Ｒを求める。
【００４６】
また、プロセスコントローラ１１は、所定の時間Ｔが経過した場合に、成膜速度検量線の較正を行う。
図１９は、プロセスコントローラ１１による成膜速度検量線の較正処理の手順を示すフローチャートである。
まず、プロセスコントローラ１１は所定時間Ｔが経過したか否かを判定する（Ｓ２１）。プロセスコントローラ１１は所定時間Ｔが経過していないと判定した場合（Ｓ２１：ＮＯ）、判定を繰り返す。
【００４７】
プロセスコントローラ１１は所定時間Ｔが経過したと判定した場合（Ｓ２１：ＹＥＳ）、処理室２内を被処理基板Ｇを搬送させる前に、搬送ガスＡｒ及び有機材料をＦＴ−ＩＲ２０及びイオンゲージ１０へ送出し、イオンゲージ１０によるＩｉの測定値に基づきＤ／Ｒを算出する（Ｓ２２）。
同時に、プロセスコントローラ１１は、ＦＴ−ＩＲ２０を用いてＤ／Ｒ（２）を求める（Ｓ２３）。
【００４８】
プロセスコントローラ１１は、Ｄ／ＲとＤ／Ｒ（２）との差の絶対値が所定値ｃ以下であるか否かを判定する（Ｓ２４）。所定値ｃは適宜の値を設定する。プロセスコントローラ１１は、前記絶対値が所定値ｃ以下であると判定した場合（Ｓ２４：ＹＥＳ）、処理を終了する。
プロセスコントローラ１１は、前記絶対値が所定値ｃ以下でないと判定した場合（Ｓ２４：ＮＯ）、成膜速度検量線の較正を行い（Ｓ２５）、処理を終了する。プロセスコントローラ１１はＦＴ−ＩＲ２０により求めた複数点のＤ／Ｒ（２）と、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 −（Ｉｉ／Ｉｅ）とを対応付けて、成膜速度検量線を較正する。なお、成膜速度検量線の較正はこの方法には限定されない。
成膜速度検量線の較正後は、上記と同様にして成膜処理を行う。
【００４９】
本実施の形態においては、ＦＴ−ＩＲ２０を用いて成膜速度検量線を作成するので、上述したように精度（定量性）が向上する。そして、ＦＴ−ＩＲ２０により成膜速度検量線を較正することができるので、有機材料の気化速度（蒸発速度、濃度）をより一定に保持することができ、より良質な膜を被処理基板Ｇ上に形成して、最終製品の均質化を図ることができる。
そして、成膜時にイオンゲージ１０を用いてＤ／Ｒを検出するので、応答性は良好である。なお、成膜時に、ＦＴ−ＩＲ２０を併用してＤ／Ｒを検出することにしてもよい。
また、有機材料を複数成分から構成する場合においても、ＦＴ−ＩＲ２０により得られる分光スペクトルにより分離して、各成分のＤ／Ｒを求め、その合計値と、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 −（Ｉｉ／Ｉｅ）とを対応付けて、成膜速度検量線を作成することができ、良好に成膜速度を検出することができる。
【００５０】
図２０は、他の成膜装置１１２の構成を示す模式図である。図中、図１７と同一部分は同一符号を付して詳細な説明を省略する。
この成膜装置１１２においては、成膜時に、搬送ガスＡｒ及び有機材料はＦＴ−ＩＲ２０内を通流せずに、配管１８を用いて、蒸着ヘッド２４１及びイオンゲージ１０へ供給されるように構成されている。
この場合、ＦＴ−ＩＲ２０を通流させることによる有機材料の損失がなく、製品の歩留が向上する。
【００５１】
なお、前記実施の形態１及び２においては、（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と（Ｉｉ／Ｉｅ）との差と、成膜速度Ｄ／Ｄとの関係を示す成膜速度検量線を作成する場合につき説明しているがこれに限定されるものではない。（Ｉｉ／Ｉｅ）0 と（Ｉｉ／Ｉｅ）との差と、材料ガスの濃度との関係を示す検量線を作成することにしてもよい。
また、成膜装置の構成は、前記実施の形態１及び２において説明したものに限定されるものではない。
そして、本発明の成膜速度算出方法及び成膜方法は、有機ＥＬ素子以外の素子の成膜にも適用することが可能である。
【符号の説明】
【００５２】
１、１１１、１１２  成膜装置
２  処理室
２０２  搬送装置
２０４  ヘッドカバー
２４１  蒸着ヘッド
３  蒸気発生部（蒸発部）
３１  容器
３２  加熱機構
４  搬送ガス供給管
５、１５  マスフローコントローラ
６  有機材料供給管
７、８  配管
９  イオンゲージ導管
１０  イオンゲージ
１０２  フィラメント
１０３  グリッド
１０４  コレクタ
１０７  イオン電流測定部
１１  プロセスコントローラ
１３  記憶部
２０  ＦＴ−ＩＲ
２１  ＦＴ−ＩＲ光源
２２  分光部
２３  ＦＴ−ＩＲ検出器
Ｇ  被処理基板
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
2012251178.tif 000017
【図１６】
2012251178.tif 000018
【図１７】
2012251178.tif 000019
【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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