(57)【要約】【課題】目的とする発光色度を実現し、光透過性を確保することができながら、機械的強度を向上させることができる蛍光体セラミックスおよび、その蛍光体セラミックスを備える発光装置を提供すること。【解決手段】  外部から電力が供給される回路基板１２と、回路基板１２の上に電気的に接合され、回路基板１２からの電力により発光する発光ダイオード１３と、発光ダイオード１３を囲むように回路基板１２の上に設けられるハウジング１４とを備える発光装置において、ハウジング１４の上に、蛍光を発光できる少なくとも１つの蛍光層２と、蛍光層２に積層され、蛍光を発光しない少なくとも１つの非蛍光層３とを備える蛍光体セラミックス１を設ける。【選択図】図２
2012015254.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
蛍光を発光できる、少なくとも１つの蛍光層と、
前記蛍光層に積層され、蛍光を発光しない、少なくとも１つの非蛍光層と
を備えることを特徴とする、蛍光体セラミックス。
【請求項２】
前記蛍光層と前記非蛍光層とは、１つの前記蛍光層が２つの前記非蛍光層の間に挟まれるように、積層されていることを特徴とする、請求項１に記載の蛍光体セラミックス。
【請求項３】
前記蛍光層の厚みの総和は、１００μｍ以下であることを特徴とする、請求項１または２に記載の蛍光体セラミックス。
【請求項４】
前記蛍光層は、基体材料と、蛍光を発光させるための蛍光性付与材料とを含有し、
前記非蛍光層は、前記蛍光性付与材料を含有せずに、前記蛍光層と同様の前記基体材料を含有することを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の蛍光体セラミックス。
【請求項５】
外部から電力が供給される回路基板と、
前記回路基板の上に電気的に接合され、前記回路基板からの電力により発光する発光ダイオードと、
前記発光ダイオードを囲むように前記回路基板の上に設けられ、上端部が、前記発光ダイオードの上端部よりも上側に配置されるハウジングと、
前記ハウジングの上に設けられる請求項１〜４のいずれか一項に記載の蛍光体セラミックスと
を備えることを特徴とする、発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蛍光体セラミックス、および、その蛍光体セラミックスを備える発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、青色光を受けて黄色光を発光する蛍光体として、セリウムが含有されたＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）系蛍光体が知られている。このようなＹＡＧ系蛍光体に青色光を照射すると、照射される青色光と、ＹＡＧ系蛍光体が発する黄色光とが混色されることにより、白色光を得ることができる。そのため、ＹＡＧ系蛍光体で青色発光ダイオードを被覆し、青色発光ダイオードからの青色光と、ＹＡＧ系蛍光体の黄色光とを混色させて白色光を得ることができる白色発光ダイオードが知られている。
【０００３】
このようなＹＡＧ系蛍光体として、例えば、目的とする発光色度を実現するために、ドーパント（セリウム）濃度と厚みとが調整された蛍光体セラミック板が提案されている（例えば、下記特許文献１参照。）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−２７７０４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかるに、上記した特許文献１に記載の蛍光体セラミック板では、目的とする発光色度を実現するため、および、光透過性を確保するために、蛍光体セラミック板を薄く形成する必要があり、そうすると、蛍光体セラミック板の機械的強度が低下する。
【０００６】
蛍光体セラミックス板の機械的強度が低下すると、蛍光体セラミックス板の破損が頻発するなど、その取り扱いが困難になる場合がある。
【０００７】
そこで、本発明の目的は、目的とする発光色度を実現し、光透過性を確保することができながら、機械的強度を向上させることができる蛍光体セラミックスおよび、その蛍光体セラミックスを備える発光装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記した目的を達成するため、本発明の蛍光体セラミックスは、蛍光を発光できる、少なくとも１つの蛍光層と、前記蛍光層に積層され、蛍光を発光しない、少なくとも１つの非蛍光層とを備えることを特徴としている。
【０００９】
また、本発明の蛍光体セラミックスでは、前記蛍光層と前記非蛍光層とは、１つの前記蛍光層が２つの前記非蛍光層の間に挟まれるように、積層されていることが好適である。
【００１０】
また、本発明の蛍光体セラミックスでは、前記蛍光層の厚みの総和は、１００μｍ以下であることが好適である。
【００１１】
また、本発明の蛍光体セラミックスでは、前記蛍光層は、基体材料と、蛍光を発光させるための蛍光性付与材料とを含有し、前記非蛍光層は、前記蛍光性付与材料を含有せずに、前記蛍光層と同様の前記基体材料を含有することが好適である。
【００１２】
また、本発明の発光装置は、外部から電力が供給される回路基板と、前記回路基板の上に電気的に接合され、前記回路基板からの電力により発光する発光ダイオードと、前記発光ダイオードを囲むように前記回路基板の上に設けられ、上端部が、前記発光ダイオードの上端部よりも上側に配置されるハウジングと、前記ハウジングの上に設けられる上記した蛍光体セラミックスとを備えることを特徴としている。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の蛍光体セラミックスによれば、蛍光層と、蛍光層に積層される非蛍光層とを備えている。
【００１４】
そのため、目的とする発光色度および光透過性に応じて蛍光層の厚みを調整することができながら、非蛍光層において、機械的強度を確保することができる。
【００１５】
その結果、目的とする発光色度を実現し、光透過性を確保することができながら、機械的強度を向上させることができる。
【００１６】
また、本発明の発光装置によれば、上記した蛍光体セラミックスを備えているため、蛍光体セラミックスを容易にハウジングの上に設けることができ、目的とする発光色度および光透過性を容易に実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の蛍光体セラミックスの一実施形態を示す断面図である。
【図２】図１に示す蛍光体セラミックスを備える本発明の発光装置の一実施形態を示す断面図である。
【図３】発光装置の駆動電流と、蛍光体セラミックスの表面温度との関係を示す相関図である。
【発明を実施するための形態】
【００１８】
図１は、本発明の蛍光体セラミックスの一実施形態を示す断面図である。
【００１９】
蛍光体セラミックス１は、図１に示すように、１つの蛍光層２と、蛍光層２を挟むように蛍光層２に積層される２つの非蛍光層３とを備えている。なお、蛍光体セラミックス１において、蛍光層２および非蛍光層３の数、積層順序は特に限定されず、例えば、蛍光層２および非蛍光層３を交互に積層して２層または４層以上の積層体として形成することもできる。
【００２０】
蛍光層２は、励起光として、波長３５０〜４８０ｎｍの光の一部又は全部を吸収して励起され、励起光よりも長波長、例えば、５００〜６５０ｎｍの蛍光を発光する蛍光体を含有している。
【００２１】
蛍光層２に含有される蛍光体としては、例えば、複合金属酸化物や金属硫化物などの基体材料に、例えば、セリウム（Ｃｅ）やユウロピウム（Ｅｕ）などの金属原子が蛍光性付与材料としてドープされた蛍光体が挙げられる。
【００２２】
蛍光体としては、具体的には、例えば、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅ（ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）：Ｃｅ）（基体材料：Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２、蛍光性付与材料：Ｃｅ）、（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅ（基体材料：（Ｙ，Ｇｄ）３Ａｌ５Ｏ１２、蛍光性付与材料：Ｃｅ）、Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２:Ｃｅ（基体材料：Ｔｂ３Ａｌ３Ｏ１２、蛍光性付与材料：Ｃｅ）、Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２:Ｃｅ（基体材料：Ｃａ３Ｓｃ２Ｓｉ３Ｏ１２、蛍光性付与材料：Ｃｅ）、Ｌｕ２ＣａＭｇ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２:Ｃｅ（基体材料：Ｌｕ２ＣａＭｇ２（Ｓｉ，Ｇｅ）３Ｏ１２、蛍光性付与材料：Ｃｅ）などのガーネット型結晶構造を有するガーネット型蛍光体、例えば、（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４:Ｅｕ（基体材料：（Ｓｒ，Ｂａ）２ＳｉＯ４、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、Ｃａ３ＳｉＯ４Ｃｌ２:Ｅｕ（基体材料：Ｃａ３ＳｉＯ４Ｃｌ２、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、Ｓｒ３ＳｉＯ５:Ｅｕ（基体材料：Ｓｒ３ＳｉＯ５、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、Ｌｉ２ＳｒＳｉＯ４:Ｅｕ（基体材料：Ｌｉ２ＳｒＳｉＯ４、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、Ｃａ３Ｓｉ２Ｏ７:Ｅｕ（基体材料：Ｃａ３Ｓｉ２Ｏ７、蛍光性付与材料：Ｅｕ）などのシリケート蛍光体、例えば、ＣａＡｌ１２Ｏ１９:Ｍｎ（基体材料：ＣａＡｌ１２Ｏ１９、蛍光性付与材料：Ｍｎ）、ＳｒＡｌ２Ｏ４:Ｅｕ（基体材料：ＳｒＡｌ２Ｏ４、蛍光性付与材料：Ｅｕ）などのアルミネート蛍光体、例えば、ＺｎＳ:Ｃｕ，Ａｌ（基体材料：ＺｎＳ、蛍光性付与材料：Ｃｕ、Ａｌ）、ＣａＳ:Ｅｕ（基体材料：ＣａＳ、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、ＣａＧａ２Ｓ４:Ｅｕ（基体材料：ＣａＧａ２Ｓ４、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、ＳｒＧａ２Ｓ４:Ｅｕ（基体材料：ＳｒＧａ２Ｓ４、蛍光性付与材料：Ｅｕ）などの硫化物蛍光体、ＣａＳｉ２Ｏ２Ｎ２:Ｅｕ（基体材料：ＣａＳｉ２Ｏ２Ｎ２、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、ＳｒＳｉ２Ｏ２Ｎ２:Ｅｕ（基体材料：ＳｒＳｉ２Ｏ２Ｎ２、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２:Ｅｕ（基体材料：ＢａＳｉ２Ｏ２Ｎ２、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、Ｃａ−α−ＳｉＡｌＯＮなどの酸窒化物蛍光体、例えば、ＣａＡｌＳｉＮ３:Ｅｕ（基体材料：ＣａＡｌＳｉＮ３、蛍光性付与材料：Ｅｕ）、ＣａＳｉ５Ｎ８:Ｅｕ（基体材料：ＣａＳｉ５Ｎ８、蛍光性付与材料：Ｅｕ）などの窒化物蛍光体、例えば、Ｋ２ＳｉＦ６:Ｍｎ（基体材料：Ｋ２ＳｉＦ６、蛍光性付与材料：Ｍｎ）、Ｋ２ＴｉＦ６:Ｍｎ（基体材料：Ｋ２ＴｉＦ６、蛍光性付与材料：Ｍｎ）などのフッ化物系蛍光体などが挙げられる。好ましくは、ガーネット型蛍光体、より好ましくは、Ｙ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅが挙げられる。
【００２３】
非蛍光層３は、蛍光特性のない材料であれば特に制限されることなく用いることができ、好ましくは、蛍光性付与材料を含有せずに、上記した蛍光層２と同様の基体材料から形成される。非蛍光層３が上記した蛍光層２と同様の基体材料から形成されていれば、蛍光層２と非蛍光層３との焼結時の収縮割合が近似しているため、蛍光層２を形成するセラミックスグリーン体と、非蛍光層３を形成するセラミックスグリーン体とを積層し、一体的に焼結することができる。また、例えば、蛍光層２がＹ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅである場合には、焼結時の収縮割合がＹ３Ａｌ５Ｏ１２と近似するアルミナも好適に使用することができる。
【００２４】
なお、焼結処理中に、蛍光層２中の蛍光性付与材料が、非蛍光層３に拡散される場合があるが、特に本発明の効果を損なうものではない。
【００２５】
蛍光体セラミックス１を作製するには、まず、蛍光層２を形成するための蛍光層用粒子と、非蛍光層３を形成するための非蛍光層用粒子とを作製する。
【００２６】
蛍光層用粒子を作製するには、蛍光体としてＹ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅを形成する場合には、例えば、硝酸イットリウム六水和物などのイットリウム含有化合物、例えば、硝酸アルミニウム九水和物などのアルミニウム含有化合物、および、例えば、硝酸セリウム六水和物などのセリウム含有化合物を、例えば、蒸留水などの溶媒に所定の割合で溶解させ、前駆体溶液を調製する。
【００２７】
前駆体溶液を調製するには、イットリウム原子１００モルに対して、アルミニウム原子が、例えば、１２０〜２２０モル、好ましくは、１６０〜１８０モル、セリウム原子が、例えば、０．２〜５．０モル、好ましくは、０．５〜２．０モルとなるように、イットリウム含有化合物、アルミニウム含有化合物およびセリウム含有化合物を配合し、溶媒に溶解させる。
【００２８】
次いで、前駆体溶液を、噴霧しながら熱分解することにより、前駆体粒子を得る。なお、前駆体粒子は、そのまま蛍光層粒子として用ることもできるが、好ましくは、例えば、１０００〜１４００℃、好ましくは、１１５０〜１３００℃で、例えば、０．５〜５時間、好ましくは、１〜２時間、仮焼成し、蛍光層用粒子とする。
【００２９】
前駆体粒子を仮焼成すれば、得られた蛍光層用粒子の結晶相を調整することができ、高密度な蛍光層２を得ることができる。
【００３０】
得られた蛍光層用粒子の平均粒子径（自動比表面積測定装置（Ｍｉｃｒｏｍｅｔｒｉｔｉｃｓ社製、モデルＧｅｍｉｎｉ  ２３６５）を用いたＢＥＴ（Ｂｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ）法により測定する。）は、例えば、５０〜１００００ｎｍ、好ましくは、５０〜１０００ｎｍ、より好ましくは、５０〜５００ｎｍである。
【００３１】
蛍光層用粒子の平均粒子径が上記範囲内であると、バインダー樹脂（後述）などの添加剤の使用量を低減することができながら、蛍光層２の高密度化、焼結時の寸法安定性の向上、および、ボイドの発生の低減を実現することができる。
【００３２】
また、蛍光層用粒子としては、例えば、酸化イットリウム粒子などのイットリウム含有粒子、例えば、酸化アルミニウム粒子などのアルミニウム含有粒子、例えば、酸化セリウム粒子などのセリウム含有粒子を混合した混合物を使用することもできる。
【００３３】
この場合には、イットリウム原子１００モルに対して、アルミニウム原子が、例えば、１２０〜２２０モル、好ましくは、１６０〜１８０モル、セリウム原子が、例えば、０．２〜５．０モル、好ましくは、０．５〜２．０モルとなるように、イットリウム含有粒子、アルミニウム含有粒子およびセリウム含有粒子を混合する。
【００３４】
また、非蛍光層用粒子は、蛍光性付与材料（蛍光体としてＹ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅを形成する場合には、Ｃｅ原子）を配合しない以外は、上記した蛍光層用粒子の作製と同様にして作製される。
【００３５】
次いで、蛍光体セラミックス１を作製するには、蛍光層用粒子が分散された蛍光層用粒子分散液と、非蛍光層用粒子が分散された非蛍光層用粒子分散液とを調製する。
【００３６】
蛍光層用粒子分散液を調製するには、蛍光層用粒子を、例えば、キシレンなどの芳香族系溶媒、例えば、メタノールなどのアルコールなど、揮発性を有する溶媒に分散させる。なお、蛍光層用粒子を溶媒に分散させるには、バインダー樹脂、分散剤、可塑剤、焼結助剤などの添加剤を適宜配合することができる。また、これらの添加剤としては、加熱により分解されるものであれば特に限定されず、公知の添加剤を使用することができる。
【００３７】
蛍光層用粒子を溶媒に分散させる方法としては、例えば、各種ミキサー、ボールミル、ビーズミルなどの公知の分散装置を用いて、湿式混合する。
【００３８】
また、非蛍光層用粒子分散液も、上記した蛍光層用粒子の作製と同様に、非蛍光層用粒子を溶媒に分散させることにより、調製される。
【００３９】
次いで、蛍光体セラミックス１を作製するには、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシート、および、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートを作製する。
【００４０】
セラミックグリーンシートを作製するには、例えば、ＰＥＴフィルムなどの樹脂基材の上に、蛍光層用粒子分散液または非蛍光層用粒子分散液を、必要により粘度調整した後、例えば、ドクターブレード法などによりテープキャスティングするか、または押出成形し、乾燥する。なお、各セラミックグリーンシートの厚みは、ドクターブレード法を用いる場合には、ドクターブレードのギャップを調整することで制御する。
【００４１】
なお、セラミックグリーンシートの厚みを２００μｍ以上に調整する場合には、溶媒乾燥時のひび割れや表面のうねりを抑制するために、一旦、２００μｍ未満のセラミックグリーンシートを作製し、後述するセラミックグリーンシートの積層工程において、同じセラミックグリーンシートを複数枚重ねることにより、目的とする膜厚に調整することもできる。
【００４２】
次いで、蛍光体セラミックス１を作製するには、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートと、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートとを積層させる。
【００４３】
セラミックグリーンシートを積層させるには、まず、得られたセラミックグリーンシートを、樹脂基材から剥離させる。
【００４４】
その後、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートと、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートとを、所定の順序（この実施形態では、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシート１枚を、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシート２枚で挟んでいる。）で重ね合わせて、例えば、熱ラミネートすることにより、セラミックグリーンシート積層体を作製する。
【００４５】
なお、各セラミックグリーンシートを熱ラミネートするには、蛍光層用粒子分散液または非蛍光層用粒子分散液にバインダー樹脂を配合した場合には、例えば、バインダー樹脂のガラス転移点付近の温度で熱ラミネートする。
【００４６】
次いで、セラミックグリーンシート積層体を、空気中で、例えば、４００〜８００℃で、例えば、１〜１０時間加熱し、添加剤を分解除去する脱バインダー処理を実施する。このとき、昇温速度は、例えば、０．２〜２．０℃／分である。昇温速度が上記範囲内であれば、セラミックグリーンシート積層体の変形やクラックなどを防止することができる。
【００４７】
次いで、蛍光体セラミックス１を作製するには、セラミックグリーンシート積層体を焼成する。
【００４８】
焼成温度、時間および焼成雰囲気は、蛍光体によって適宜設定されるが、蛍光体がＹ３Ａｌ５Ｏ１２:Ｃｅであれば、例えば、真空中、アルゴンなどの不活性ガス雰囲気中、または、水素、水素／窒素混合ガスなどの還元ガス中において、例えば、１５００〜１８００℃、好ましくは、１６５０〜１７５０℃で、例えば、０．５〜２４時間、好ましくは、３〜５時間焼成する。
【００４９】
なお、還元雰囲気で焼成する場合には、還元ガスとともにカーボン粒子を併用することもできる。カーボン粒子を併用すれば、さらに還元性を高めることができる。
【００５０】
また、焼成温度までの昇温速度は、例えば、０．５〜２０℃／分である。昇温温度が上記範囲内であれば、効率よく昇温することができながら、結晶粒（グレイン）を比較的穏やかに成長させて、ボイドの発生を抑制することができる。また、さらに蛍光体セラミックスを高密度化、透光性の向上を図るには、熱間等方加圧式焼結法（ＨＩＰ法）により加圧下で焼結する。
【００５１】
これにより、蛍光体セラミックス１の作製が完了される。
【００５２】
蛍光体セラミックス１の蛍光層２の総厚みは、例えば、１００μｍ以下、好ましくは、５０μｍ以下である。
【００５３】
蛍光体セラミックス１の非蛍光層３の厚みは、蛍光層２よりも厚く、例えば、１００〜１０００μｍ、好ましくは、２００〜５００μｍである。
【００５４】
蛍光体セラミックス１の総厚みは、例えば、１００〜１０００μｍ、好ましくは、２００〜７００μｍ、より好ましくは、３００〜５００μｍである。
【００５５】
蛍光体セラミックス１の総厚みが上記範囲内であれば、取り扱い性の向上、および、破損の防止を図ることができる。
【００５６】
蛍光体セラミックス１の全光線透過率（ａｔ７００ｎｍ）は、例えば、４０％以上、好ましくは、５０％以上である。
【００５７】
この蛍光体セラミックス１によれば、蛍光層２と、蛍光層２に積層される非蛍光層３とを備えている。
【００５８】
そのため、目的とする発光色度および光透過性に応じて蛍光層２の厚みを調整することができながら、非蛍光層３において、機械的強度を確保することができる。
【００５９】
その結果、目的とする発光色度を実現し、光透過性を確保することができながら、機械的強度を向上させることができる。
【００６０】
また、この蛍光体セラミックス１によれば、蛍光層２は、２つの非蛍光層３に挟まれている。
【００６１】
そのため、セラミックグリーンシート積層体を焼成するときには、外側の非蛍光層３が加熱され、蛍光層２が直接加熱されることを防止することができる。
【００６２】
その結果、焼成によって、蛍光層２の表面に蛍光特性が低い部分が発生することを防止することができる。
【００６３】
また、焼成後に、蛍光体セラミックス１の表面を研磨する場合に、非蛍光層３を研磨することができ、研磨による蛍光層２の厚みの変動を防止することができる。
【００６４】
図２は、図１に示す蛍光体セラミックスを備える本発明の発光装置の一実施形態を示す断面図である。
【００６５】
次いで、蛍光体セラミックス１を備える発光装置１１について説明する。
【００６６】
発光装置１１は、図２に示すように、回路基板１２、発光ダイオード１３、ハウジング１４および蛍光体セラミックス１を備えている。
【００６７】
回路基板１２は、ベース基板１６、および、ベース基板１６の上面に形成される配線パターン１７を備えている。回路基板１２には、外部からの電力が供給される。
【００６８】
ベース基板１６は、平面視略矩形平板状に形成されており、例えば、アルミニウムなどの金属、例えば、アルミナなどのセラミック、例えば、ポリイミド樹脂などから形成されている。
【００６９】
配線パターン１７は、発光ダイオード１３の端子と、発光ダイオード１３に電力を供給するための電源（図示せず）の端子（図示せず）とを電気的に接続している。配線パターン１７は、例えば、銅、鉄などの導体材料から形成されている。
【００７０】
発光ダイオード１３は、ベース基板１６の上に設けられている。各発光ダイオード１３は、ワイヤ１８を介して、配線パターン１７に電気的に接合（ワイヤボンディング）されている。発光ダイオード１３は、回路基板１２からの電力により発光する。
【００７１】
ハウジング１４は、その上端部が発光ダイオード１３の上端部よりも上側に配置されるように、ベース基板１６の上面から上方に立設され、平面視において、発光ダイオード１３を囲むように形成されている。
【００７２】
ハウジング１４は、例えば、フィラーが添加された樹脂、セラミックスから形成されている。また、ハウジング１４の反射率は、発光ダイオード１３からの光に対する反射率が、例えば、７０％以上、好ましくは、９０％以上、より好ましくは、９５％以上となるように設定される。
【００７３】
なお、ハウジング１４は、予め、回路基板１２と一体的に、ハウジング付きの回路基板として形成することもできる。ハウジング付きの回路基板として、市販品が入手可能であり、例えば、キャビティー付き多層セラミック基板（品番：２０７８０６、住友金属エレクトロデバイス社製）などが挙げられる。
【００７４】
また、ハウジング１４の中には、必要により、シリコーン樹脂などの封止材が満たされている。
【００７５】
蛍光体セラミックス１は、ハウジング１４の上に、ハウジング１４の上端部を閉鎖するように設けられ、ハウジング１４内の封止材を介してハウジング１４に接着されている。
【００７６】
また、ハウジング１４の上には、必要により、蛍光体セラミックス１を被覆するように、略半球形状（略ドーム形状）のレンズ１５を設置することができる。レンズ１５は、例えば、シリコーン樹脂などの透明樹脂から形成されている。
【００７７】
発光装置１１を作製するには、まず、回路基板１２にハウジング１４を設ける。次いで、ハウジング１４内に、発光ダイオード１３を設置し、ワイヤ１８で、発光ダイオード１３と回路基板１２とを電気的に接合する。
【００７８】
次いで、ハウジング１４内を必要により封止材で満たし、ハウジング１４の上に蛍光体セラミックス１を設置する。
【００７９】
最後に、蛍光体セラミックス１の上に、必要により接着剤を介してレンズ１５を設置して、発光装置１１の作製を完了する。
【００８０】
この発光装置１１によれば、蛍光層２と非蛍光層３とを備え、強度が向上された蛍光体セラミックス１を備えているため、蛍光体セラミックス１を容易にハウジング１４の上に設けることができ、目的とする発光色度を容易に実現することができる。
【００８１】
なお、上記した実施形態では、１つの発光ダイオード１３を有する発光装置１１を示しているが、発光装置１１に備えられる発光ダイオード１３の数は、特に限定されず、発光装置１１を、例えば、複数の発光ダイオード１３を、平面的（二次元的）または直線的（一次元的）に並べたアレイ状に形成することもできる。
【００８２】
また、上記した実施形態では、蛍光体セラミックス１の上に、半球状のレンズ１５を設けたが、レンズ１５の替わりに、例えば、マイクロレンズアレイシート、拡散シートなどを設けることもできる。
【実施例】
【００８３】
以下、本発明を実施例および比較例に基づいて説明するが、本発明はこれらの実施例等により何ら限定されるものではない。
１．蛍光層用粒子の作製
作製例１
硝酸イットリウム六水和物２８３．９５ｇ、硝酸アルミニウム九水和物４７４．６２ｇ、硝酸セリウム六水和物４．０７ｇを１０００ｍｌの蒸留水に溶解させ、２Ｍの前駆体溶液（Ｙ原子に対するＣｅ原子の割合：１．２５原子％）を調製した。
【００８４】
この前駆体溶液を、二流体ノズルを用いて、ＲＦ誘導プラズマ炎中に１０ｍｌ／ｍｉｎの速度で噴霧し、熱分解することにより、前駆体粒子を得た。
【００８５】
得られた前駆体粒子の結晶相は、Ｘ線回折法により分析したところ、アモルファスとＹＡＰ（イットリウム・アルミニウム・ぺロブスカイト、ＹＡｌＯ３）結晶との混合相であった。
【００８６】
また、得られた前駆体粒子の平均粒子径（自動比表面積測定装置（Ｍｉｃｒｏｍｅｔｒｉｔｉｃｓ社製、モデルＧｅｍｉｎｉ  ２３６５）を用いたＢＥＴ（Ｂｒｕｎａｕｅｒ−Ｅｍｍｅｔｔ−Ｔｅｌｌｅｒ）法により測定した。）は、約７５ｎｍであった。
【００８７】
次に、得られた前駆体粒子を、アルミナ製のるつぼに入れ、電気炉にて、１２００℃で２時間仮焼成して、蛍光層用粒子（ＹＡＧ：Ｃｅ−１．２５％と表記する。）を得た。
【００８８】
得られた蛍光層用粒子の結晶相は、ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）結晶の単一相であった。
【００８９】
また、得られた蛍光層用粒子の平均粒子径は、約９５ｎｍであった。
【００９０】
作製例２
硝酸イットリウム六水和物と硝酸セリウム六水和物の配合比を調整し、Ｙ原子に対するＣｅ原子の割合を０．５原子％とした以外は、上記した作製例１と同様にして、蛍光層用粒子組成物（ＹＡＧ：Ｃｅ−０．５％と表記する。）を得た。
【００９１】
作製例３
硝酸イットリウム六水和物と硝酸セリウム六水和物の配合比を調整し、Ｙ原子に対するＣｅ原子の割合を０．１２５原子％とした以外は、上記した作製例１と同様にして、蛍光層用粒子（ＹＡＧ：Ｃｅ−０．１２５％と表記する。）を得た。
【００９２】
作製例４
酸化イットリウム粒子１１．２３３ｇ、酸化アルミニウム粒子８．５６０ｇ、酸化セリウム粒子０．２１６７ｇを混合し、Ｙ原子に対するＣｅ原子の割合が１．２５原子％の蛍光層用粒子（ＳＳＲ−ＹＡＧ：Ｃｅ−１．２５％と表記する。）を得た。
２．非蛍光層用粒子の作製
酸化イットリウム粒子１１．４１２ｇと、酸化アルミニウム粒子８．５８８ｇとを混合し、非蛍光層用粒子（ＳＳＲ−ＹＡＧと表記する。）を得た。
３．蛍光体セラミックスの作製
実施例１
（１）蛍光層用粒子分散液の調製
上記した作製例１で得られた蛍光層用粒子２０ｇに対して、バインダー樹脂として、ＰＶＢ（ｐｏｌｙ（ｖｉｎｙｌ  ｂｕｔｙｒａｌ−ｃｏ−ｖｉｎｙｌ  ａｌｃｏｈｏｌ−ｃｏ−ｖｉｎｙｌ  ａｃｅｔａｔｅ)１．２ｇ、分散剤として、フローレンＧ−７００（共栄社化学株式会社製）０．４ｇ、可塑剤として、ＢＢＰ（ｂｅｎｚｙｌ  ｎ−ｂｕｔｙｌ  ｐｈｔｈａｌａｔｅ）０．６ｇおよびＰＥＧ（ｐｏｌｙｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｇｌｙｃｏｌ、分子量＝４００）０．６ｇ、焼結助剤として、ＴＥＯＳ（ｔｅｔｒａｅｔｈｏｘｙｓｉｌａｎｅ）０．１ｇ、溶媒として、キシレン６ｍｌおよびメタノール６ｍｌを、アルミナ製容器に仕込み、１５００ｒｐｍのスピードで２４時間、ボールミル（直径３ｍｍのイットリウム安定化ジルコニアボールを使用）により湿式混合した。
【００９３】
これにより、蛍光層用粒子が分散された蛍光層用粒子分散液を調製した。
（２）非蛍光層用粒子分散液の調製
蛍光層用粒子を非蛍光層用粒子に替えた以外は、上記した蛍光層用粒子分散液と同様に、ボールミルにより湿式混合することにより、非蛍光層用粒子が分散された非蛍光層用粒子分散液を調製した。
（３）セラミックグリーンシート積層体の作製
上記した蛍光層用粒子分散液および非蛍光層用粒子分散液を、それぞれ、ドクターブレード法によりＰＥＴフィルム上にテープキャスティングし、自然乾燥することで、上記した蛍光層用粒子および非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートをそれぞれ作製した。なお、各セラミックグリーンシートの厚みは、ドクターブレードのギャップを調整することで制御した。
【００９４】
蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートと、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートとを、それぞれ、ＰＥＴフィルムから剥離させ、２０ｍｍ×２０ｍｍのサイズに切り出した。
【００９５】
その後、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシート１枚を、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシート２枚で挟むように、蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートと、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートとを重ね合わせて、２軸ホットプレスを用いて温度９０℃にて熱ラミネートした。
【００９６】
これにより、セラミックグリーンシート積層体を作製した。
（４）セラミックグリーンシート積層体の焼成
得られたセラミックグリーンシート積層体を、電気マッフル炉にて、空気中、１℃／ｍｉｎの昇温速度で８００℃まで加熱し、バインダー樹脂等の有機成分を分解除去する脱バインダー処理を実施した。
【００９７】
その後、高温真空炉にサンプルを移し、約１０−３Ｔｏｒｒの真空中、５℃／ｍｉｎの昇温速度で１７００℃まで加熱し、その温度で５時間焼成することで、蛍光体セラミックスを得た。
【００９８】
蛍光体セラミックスは、焼成により、厚みおよびサイズともに、セラミックグリーンシート積層体のサイズから、およそ２０％収縮した。
【００９９】
得られた蛍光体セラミックスは、非蛍光層（１５０μｍ）／蛍光層（４２μｍ）／非蛍光層（１５０μｍ）、全層の厚みが３４２μｍであった。
【０１００】
実施例２
蛍光層用粒子として作製例２で得られた蛍光層用粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして、非蛍光層（１５０μｍ）／蛍光層（７１μｍ）／非蛍光層（１５０μｍ）、全層の厚みが３７１μｍの蛍光体セラミックスを作製した。
【０１０１】
実施例３
蛍光層用粒子として作製例４で得られた蛍光層用粒子を用いた以外は、実施例１と同様にして、非蛍光層（１５０μｍ）／蛍光層（５８μｍ）／非蛍光層（１５０μｍ）、全層の厚みが３５８μｍの蛍光体セラミックスを作製した。
【０１０２】
実施例４
非蛍光体層の厚みを変えた以外は、実施例１と同様にして、非蛍光層（２００μｍ）／蛍光層（４２μｍ）／非蛍光層（５０μｍ）、全層の厚みが２９２μｍの蛍光体セラミックスを作製した。なお、非蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートは、１００μｍのセラミックグリーンシートを２枚重ねることにより、２００μｍに調整した。
【０１０３】
実施例５
非蛍光体層の厚みを、１００μｍのセラミックグリーンシートと、１５０μｍのセラミックグリーンシートとを重ねることにより、２５０μｍに調整した以外は、実施例４と同様にして、非蛍光層（２５０μｍ）／蛍光層（４２μｍ）／非蛍光層（２５０μｍ）、全層の厚みが５４２μｍの蛍光体セラミックスを作製した。
【０１０４】
実施例６
１００μｍのセラミックグリーンシートと、１５０μｍのセラミックグリーンシートとを重ねることにより、２５０μｍに調整した非蛍光体層と、蛍光体層とを積層して２層構造とした以外は、実施例２と同様にして、非蛍光層（２５０μｍ）／蛍光層（７１μｍ）、全層の厚みが３２１μｍの２層構造を有する蛍光体セラミックスを作製した。
【０１０５】
比較例１
作製例１で得られた蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートのみから、１層の蛍光体層（ＹＡＧ:Ｃｅ−１．２５％（厚み４２μｍ））のみ備える蛍光体セラミックスの作製を試みた。
【０１０６】
しかし、セラミックグリーンシートが薄すぎたため、取り扱いが困難であり、脱バインダー処理や焼結時に、反りやひび割れが多発した。また、得られた蛍光体セラミックスは、切り出し時に容易に割れてしまい、十分なサイズを有する平坦なサンプルを得ることができなかった。
【０１０７】
比較例２
作製例２で得られた蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートのみから、１層の蛍光体層（ＹＡＧ:Ｃｅ−０．５％（厚み７１μｍ））のみ備える蛍光体セラミックスの作製を試みた。
【０１０８】
しかし、比較例１と同様に、セラミックグリーンシートおよび得られた蛍光体セラミックスの取り扱いが困難であり、十分なサイズを有する平坦なサンプルを得ることができなかった。
【０１０９】
比較例３
作製例２で得られた蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートを２つ積層し、１層の蛍光体層（ＹＡＧ:Ｃｅ−０．５％（厚み１４２μｍ））のみ備える蛍光体セラミックスを作製した。
【０１１０】
各実施例と比較すると、焼結により少し反りが発生した。
【０１１１】
比較例４
作製例３で得られた蛍光層用粒子からなるセラミックグリーンシートのみから、１層の蛍光体層（ＹＡＧ:Ｃｅ−０．１２５％（厚み２３７μｍ））のみ備える蛍光体セラミックスを作製した。
【０１１２】
比較例５
２液混合タイプの熱硬化性シリコーンエラストマー（信越シリコーン社製、品番ＫＥＲ２５００）に、市販のＹＡＧ蛍光体粉末（Ｐｈｏｓｐｈｏｒ  Ｔｅｃｈ社製、品番ＢＹＷ０１Ａ、平均粒子径９μｍ）を２０質量％の割合で分散させ、蛍光体分散液を調製した。
【０１１３】
次いで、蛍光体分散液を、アプリケーターを用いてＰＥＴフィルム上に約２００μｍの厚みに塗工し、１００℃で１時間、１５０℃で１時間加熱することにより、蛍光体分散樹脂シートを作製した。
【０１１４】
このシートをＰＥＴフィルムから剥離し、サイズ３．５ｍｍ×２．８ｍｍに切断することにより、ＹＡＧ:Ｃｅ粉末分散シートを作製した。
５．評価用発光ダイオード素子の作製
キャビティー付き多層セラミック基板（住友金属エレクトロデバイス社製、品番２０７８０６、外寸：３．５ｍｍ×２．８ｍｍ、キャビティー：長軸方向が２．６８ｍｍ、短軸方向が１．９８ｍｍ、高さ０．６ｍｍｔの略楕円形）のキャビティー内に、青色発光ダイオードチップ（クリー社製、品番Ｃ４５０ＥＺ１０００−０１２３、９８０μｍ×９８０μｍ×１００μｍｔ）をＡｕ−Ｓｎはんだにてダイアタッチし、Ａｕ線にて発光ダイオードチップの電極から多層セラミック基板のリードフレームにワイヤボンディングすることで、青色発光ダイオードチップ１個を実装した発光ダイオードパッケージを作製した。
【０１１５】
別途、実施例１〜６、および、比較例３〜５の蛍光体セラミックス、または、ＹＡＧ:Ｃｅ粉末分散シートを、ダイヤモンドブレードを具備したダイシング装置により、後述の発光ダイオードパッケージの外寸（３．５ｍｍ×２．８ｍｍ）に合わせて切り出した。
【０１１６】
キャビティー内をゲル状シリコーン樹脂で満たし、切り出した蛍光体セラミックスまたはＹＡＧ:Ｃｅ粉末分散シート（サイズ３．５ｍｍ×２．８ｍｍ）を、ゲル状シリコーン樹脂を介して設置し、発光装置を作製した。
【０１１７】
また、多層セラミックス基板の底部に設けられている、はんだパッドに、少量のはんだペースト（製品名Ｃｈｉｐ  Ｑｕｉｋ、品番ＳＭＤ２９１ＳＮＬ）を塗り、これを市販のスター型アルミ基板（Ｂｅｒｇｑｕｉｓｔ社製、製品名Ｔｈｅｒｍａｌ  Ｃｌａｄ、品番８０３２９１）の電極パターンに合わせて設置し、２６０℃でリフローすることにより、発光装置をスター型アルミ基板にはんだ付けした。
【０１１８】
さらにこのスター型アルミ基板の裏面に、熱伝導性のグリース（ＩＴＷ  ＣＨＥＭＴＲＯＮＩＣＳ社製、品番ＣＴ４０−５）を薄く塗り、アルミ製のヒートシンク（ＷＡＫＥＦＩＥＬＤ  ＴＨＥＲＭＡＬ  ＳＯＬＵＴＩＯＮＳ社製、品番８８２−５０ＡＢ）に前述のグリースを介して貼着した。
６．評価
（１）蛍光体セラミックスの全光線透過率の測定
瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、ＭＣＰＤ  ７０００）と積分球とを具備した透過率測定ステージ（大塚電子社製）を、専用の光ファイバーを用いて接続し、波長３８０ｎｍから１０００ｎｍの範囲で全光線透過率を測定した。
【０１１９】
詳しくは、測定時の入射光のスポットサイズを約２ｍｍΦに調整し、蛍光体セラミックスを設置していない状態の透過率を１００％として、各実施例および比較例の蛍光体セラミックスの全光線透過率を測定した。
【０１２０】
蛍光体セラミックスの吸収に伴い、全光線透過率は波長依存性を示すが、透明性（拡散性）を評価する指標として、蛍光体層（ＹＡＧ：Ｃｅ）に吸収がない波長７００ｎｍの値を採用した。結果を表１に示す。
（２）発光装置の発光特性の測定
瞬間マルチ測光システム（大塚電子社製、ＭＣＰＤ  ７０００）と、内径が１２インチの積分球とを、専用の光ファイバーで接続し、波長３８０ｎｍから１０００ｎｍの範囲で、発光装置の発光スペクトルを測定した。
【０１２１】
詳しくは、発光装置を積分球内の中心部に設置し、発光ダイオードに１００ｍＡの直流電流を印加して点灯した。発光スペクトルは、発光ダイオードの動作安定化のため、電力供給後、１０秒以上経ってから記録した。得られた発光スペクトルから、発光ダイオード素子の放射強度（ｍＷ）およびＣＩＥ色度（ｘ，ｙ）の値を算出した。結果を表１に示す。
（３）蛍光体セラミックス表面の温度測定
発光装置に発光ダイオードに１Ａの電流を通電した際の、蛍光体セラミックスの温度を赤外線カメラ（ＦＬＩＲ  Ｓｙｓｔｅｍｓ社製、製品名Ｉｎｆｒａｒｅｄ  Ｃａｍｅｒａ  Ａ３２５）を用いて測定した。結果を表１に示す。また、図３に、サンプルの駆動電流と、蛍光体セラミックスの表面温度との関係を示した。
【０１２２】
【表１】
2012015254.tif 000003
【符号の説明】
【０１２３】
１      蛍光体セラミックス
２      蛍光層
３      非蛍光層
１１    発光装置
１２    回路基板
１３    発光ダイオード
１４    ハウジング
【図１】
2012015254.tif 000004
【図２】
2012015254.tif 000005
【図３】
2012015254.tif 000006