(57)【要約】 【課題】  高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造工程における液体原料のガス化供給を従来よりも安定に管理可能とし、高品質な被覆燃料粒子を製造できる装置の提供。【解決手段】  高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の液体原料ガス化供給手段において、原料タンク内の液体原料中にノズル手段から放出されたスイープガスのバブルに取り込まれて原料タンク内液面上でスイープガスとの混合ガスとして回収されてガス集合管へ送られる液体原料の蒸気の混合ガスの一部を、配管の予め定められたノズル上流位置で摂取して原料濃度を測定するオンラインガス分析装置を備えているものとした。【選択図】      図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
真球状粒子に成形された多数の二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に、該容器底部に装着されたガス噴出ノズルのノズル孔を介して流動ガスおよび被覆原料ガスを噴出供給しつつ加熱することにより、前記燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核表面を各被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するための手段と、前記流動ガスの供給源からの流動ガスと被覆原料ガスの供給源からの原料ガスとを合流混合させるガス集合管と、該ガス集合管で混合されたガスを前記ノズルへ送る配管とを有し、
前記ガス化供給手段は、前記液体原料を収容するための原料タンクと、該原料タンク内の液体原料を加熱する加熱手段と、液体原料中でスイープガスを放出するノズル手段と、ノズル手段から放出されたスイープガスがバブルとして液体原料中を浮上する間にバブルに取り込まれた液体原料の蒸気を原料タンク内の液面上でスイープガスとの混合ガスとして回収して前記ガス集合管へ送る原料ガス取り出し手段と、を備え、
前記配管の予め定められたノズル上流位置で前記ガス集合管から送られてくる混合ガスの一部を摂取して原料濃度を測定するオンラインガス分析装置をさらに備えたことを特徴とする高温ガス被覆燃料粒子製造装置。
【請求項２】
前記オンラインガス分析装置による測定結果に基づいて、前記加熱手段の加熱動作機構、または前記スイープガスの供給量調整機構を制御する自動制御部を備えたことを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
【請求項３】
前記オンラインガス分析装置は、ガスクロマトグラフ機器を含むことを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば高温ガス炉被覆燃料粒子の製造装置に関するものであり、詳しくは、化学蒸着による被覆層形成用の反応容器へ液体原料をガス化して供給するための手段に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性の良好な黒鉛で形成すると共に、ヘリウム等の高温下でも化学的反応の起こらないガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度でヘリウムガスを取り出すことが可能であり、得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
このような高温ガス炉の燃料には、通常、ウランを含む溶液を出発原料として製造した二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの真球粒子状の燃料核を基本構造とし、この燃料核の外表面に複数の被覆層を形成してなる被覆燃料粒子が用いられる。
【０００４】
この被覆燃料粒子は、例えば第１被覆層にはガス状の核分裂生成物のガス留めとしての機能及び燃料粒子の変形を吸収する緩衝部としての機能を併せ持つものとして密度約１ｇ／ｃｍ3  の低密度熱分解炭素層を形成し、第２被覆層にはガス状核分裂生成物の保持機能を有するものとして密度約１．８ｇ／ｃｍ3  の高密度熱分解炭素層を形成し、さらに第３被覆層には固体状核分裂生成物の保持機能を有すると共に被覆層の主要な強度部材として密度約３．２ｇ／ｃｍ3  炭化珪素（ＳｉＣ）層を、また第４被覆層には第２被覆層と同様のガス状核分裂生成物の保持機能と共に第３被覆層の保護層として密度約１．８ｇ／ｃｍ3  の高密度熱分解炭素層を形成した計４層の被覆を施されたものが一般的となっている。
【０００５】
このようにして得られた被覆燃料粒子は、その粒径や真球度がオーバーコート粒子製造条件に大きく影響することから、篩による粒径選別および真球度選別を行った上でオーバーコート工程へ供される。被覆燃料粒子の表面に黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材をコーティングしてなるオーバーコート粒子は、さらに篩による粒径選別等を行った上で、コンパクトプレス工程にて黒鉛母材中に分散させ、中空円筒形や円筒形等の一定形状にプレス成型あるいはモールド成型され、焼結後に燃料コンパクトとなる。
【０００６】
これら燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をした燃料棒の形にされる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて炉心を構成している。
【０００７】
従来から、上記のような被覆燃料粒子は、高密度のセラミックス状二酸化ウランからなる球状の燃料核を流動床からなる反応容器内に装荷し、この反応容器内で被覆層となる原料ガスを熱分解させて化学蒸着による被覆層が形成されて製造されている（例えば、特許文献１参照。）。例えば、第１被覆層の低密度炭素層の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ2Ｈ2）を熱分解して被覆を施し、第２および第４被覆層の高密度熱分解炭素層の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ3Ｈ6）を熱分解して行う。第３被覆層のＳｉＣ層の場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ3ＳｉＣｌ3）を熱分解して被覆層を形成している。
【０００８】
なお、このような流動床を利用した反応容器へ供給される原料は、アセチレンやプロピレンなどのようにガス原料をそのままで供給できるものだけでなく、メチルトリクロロシランのように液体原料を用いる場合もある。この場合、液体原料をスイープガスとの混合により蒸気ガスにして供給する気化器が用いられている。
【０００９】
この気化器としては、液体原料が収容される原料タンクと液体原料中の所定深さ位置までスイープガスを導入してバブルを放出するノズルとを備えたものがあり、原料タンクの周囲に設置した電熱ヒータ等でタンク内を外側から加熱しつつ液体原料中のスイープガスのバブリングによって液体原料の蒸気をスイープガスのバブル中に取り込んで混合ガスとし、該混合ガスをタンクの液面上で回収する配管系を介して原料ガスとして反応容器へ供給するものである。このとき、反応容器への配管の途中にガス集合管と呼ばれる高流量の流動用水素ガスとの混合設備が備えられていることもある。
【００１０】
【特許文献１】特開平５−２７３３７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記のような気化器を用いた従来の液体原料のガス化供給においては、形成される蒸着被覆層の密度や厚さ等の特性が、反応容器内の蒸着温度や混合ガス流量だけでなく、気化器において決定される混合ガス中の原料蒸気ガスの混合比にも繊細に依存するものであるため、均一な膜厚の被覆層を形成するには、原料供給を管理して安定させることが必然である。
【００１２】
しかしながら、実際のメチルトリクロロシラン等の液体原料の供給量は、作業前後のタンク残量によって管理するのが一般的方法であり、経過時間に対する供給量変動等はわかりにくく、均一被覆層の形成のために必要な安定した原料供給状態の確保が困難であるという問題があった。
【００１３】
さらに、上記のような気化器のタンク内では液体原料の蒸発時の気化熱によって液体原料自身の温度が低下してしまい、原料タンクを外側から加熱していても液体原料の温度を一定に維持するのは困難で、液体原料の温度変化によって蒸気量にも変動が生じ、原料ガス供給量の不安定化を招いていた。
【００１４】
本発明の目的は、上記問題点に鑑み、高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造工程における液体原料のガス化供給を従来よりも安定に管理可能とし、高品質な被覆燃料粒子を製造できる装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
上記目的を達成するため、請求項１に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、真球状粒子に成形された多数の二酸化ウラン燃料核を収容した反応容器内に、該容器底部に装着されたガス噴出ノズルのノズル孔を介して流動ガスおよび被覆原料ガスを噴出供給しつつ加熱することにより、前記燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解反応によって燃料核表面を各被覆原料分子の蒸着層で被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、前記被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するための手段と、前記流動ガスの供給源からの流動ガスと、被覆原料ガスの供給源からの原料ガスとを合流混合させるガス集合管と、該ガス集合管で混合されたガスを前記ノズルへ送る配管とを有し、前記ガス化供給手段は、前記液体原料を収容するための原料タンクと、該原料タンク内の液体原料を加熱する加熱手段と、液体原料中でスイープガスを放出するノズル手段と、ノズル手段から放出されたスイープガスがバブルとして液体原料中を浮上する間にバブルに取り込まれた液体原料の蒸気を原料タンク内の液面上でスイープガスとの混合ガスとして回収して前記配管へ送る原料ガス取り出し手段と、を備え、前記配管の予め定められたノズル上流位置で前記ガス集合管から送られてくる混合ガスの一部を摂取して原料濃度を測定するオンラインガス分析装置をさらに備えたものである。
【００１６】
また、請求項２に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記オンラインガス分析装置による測定結果に基づいて、前記加熱手段の加熱動作機構、または前記スイープガスの供給量調整機構を制御する自動制御部を備えたものである。
【００１７】
また、請求項３に記載の発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、前記オンラインガス分析装置は、ガスクロマトグラフ機器を含むものである。
【発明の効果】
【００１８】
本発明による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置においては、液体原料をガス化供給するための手段として、原料タンク内の液体原料中へのスイープガスのバブリングによって液体原料を蒸気にしてスイープガスとの混合ガスとして回収し、ガス集合管へ送り、ここで流動ガスと合流させ、反応容器のガス噴出ノズルへ配管を介して送り込むものを備え、配管の所定ノズル上流位置で混合ガスの一部を摂取して原料濃度を測定するオンラインガス分析装置を備えたものであるため、この分析装置による測定結果に基づいて、液体原料のガス化供給量を調整して、安定した供給量を維持でき、膜厚の均一な被覆層を形成できるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置は、被覆原料ガスの液体原料をガス化供給するための手段として、前記ガス化供給手段は、前記液体原料を収容するための原料タンクと、該原料タンク内の液体原料を加熱する加熱手段と、液体原料中でスイープガスを放出するノズル手段と、ノズル手段から放出されたスイープガスがバブルとして液体原料中を浮上する間にバブルに取り込まれた液体原料の蒸気を原料タンク内の液面上でスイープガスとの混合ガスとして回収して、流動ガス供給源からの流動ガスと被覆原料ガス供給源からの原料ガスとを合流混合させるためのガス集合管ガス集合管へ送る原料ガス取り出し手段と、を備え、ガス集合管からの混合ガスを反応容器底部のガス噴出ノズルへ送る配管の予め定められたノズル上流位置で、その混合ガスの一部を摂取して原料濃度を測定するオンラインガス分析装置を備えたものである。
【００２０】
従って、液体原料のガス化供給の際には、オンラインガス分析装置により配管へ送られる混合ガス中の原料濃度を測定して、該測定値が所望の濃度に対して差があれば、その差を解消するように原料タンクの加熱温度調整やスイープガスの流量調整を行って、液体原料のガス化供給量を所望のものに調整することができ、被覆層形成工程の間、このようなサンプリングと測定およびフィードバック制御という工程を適切な時間間隔毎に行って行けば、液体原料のガス化供給量を一定に調整して、均一な被覆層形成状態を確保することができる。
【００２１】
即ち、本発明では、第３被覆層形成用の液体原料であるメチルトリクロロシランをガス化供給する際には、原料タンク内でスイープガスバブルに取り込まれる液体原料の蒸気は、液面上で回収されてガス集合管へ送られ、ここで流動ガスと合流し混合されて反応容器に連通する配管へ送られるが、その途中で混合ガスの一部がオンラインガス分析装置によってサンプリングされてメチルトリクロロシラン濃度が測定されるため、その結果に基づいて、所望濃度より低い濃度の場合は加熱温度を上げたりスイープガス流量を増やしてバブリングによる蒸気発生量を増加させたり、逆に所望濃度より高い場合は加熱温度を下げたりスイープガス流量を減らしてバブリングによる蒸気発生量を減少させるという調整を行うことができる。従って、これらのサンプリングと測定およびフィードバック制御という工程を第３被覆層形成工程中に亘って適切な時間間隔毎に行えば、メチルトリクロロシランのガス化供給量は一定に制御され、第３被覆層は均一な膜厚に形成され、高品質な被覆燃料粒子が得られる。
【００２２】
なお、上記のようなオンラインガス分析装置による測定結果に基づく加熱温度の調整やスイープガス流量の調整は、別個に人的に行うこともできるが、自動制御によって調整する構成とするのが迅速なフィードバック制御によるより安定した液体原料のガス化供給を実現でき望ましい。即ち、自動制御部により前記分析装置による測定結果に基づいて加熱手段の加熱動作機構またはスイープガスの供給量調整機構を制御すればよい。
【００２３】
また、スイープガスは、通常、水素ガス等の流動ガスと同種のものが使われるため、流動ガス供給源からガス集合管へ向かう流動ガスの一部を分岐してスイープガスとして用いる構成としても良い。この場合、スイープガス流量調整は、この分岐流動ガスの流量調整によって行えば良い。
【００２４】
オンラインガス分析装置の具体的分析方式には、ガスクロマトグラフが簡便なものとして挙げられるが、これに限定されるものではなく、メチルトリクロロシランの濃度測定が可能な機構であれば、広く採用可能であり、特に制限はない。
【実施例】
【００２５】
本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置において、被覆燃料粒子の第３被覆層の液体原料であるメチルトリクロロシラン（ＭＴＳと記す）をガス化して供給するためのガス化供給手段を、ガス供給量の調整を自動制御で行う場合を例として図１の概略構成図に示す。
【００２６】
本装置においては、それぞれ、第１被覆原料であるアセチレンガスの供給源２１と、第２および第４被覆原料であるプロピレンガスの供給源２２から供給される被覆原料ガスが、互いに切り換えられながら対応する被覆層形成工程においてガス集合管５へ送られ、ここで流動水素ガスの供給源３から送られる流動ガスと合流混合されて配管６から反応容器２０側へ送られ、該反応容器２０の底部に装着されたガス噴射ノズル（不図示）から反応容器２０内に噴射供給されるものであり、第３被覆層の被覆原料ガスの供給源としてＭＴＳのガス化供給手段１を備えている。
【００２７】
ガス化供給手段１は、液体原料ＭＴＳが収容された原料タンク２と、液体原料ＭＴＳ中の所定深さ位置までスイープガスを導入してバブルを放出するノズル７とを備えたものである。本実施例では、スイープガスに流動ガスの一部を用いるものとした。即ち、流動水素ガス供給源３からガス集合管５へ向かう流動ガス配管４から分岐する配管４ｘを原料タンク２へ導入し、該分岐配管４ｘの先端にノズル７を連通させることによって、反応容器２０へ送られる流動ガスの一部をスイープガスとして用いる。
【００２８】
このガス化供給手段１では、液体原料ＭＴＳ中のスイープガスのバブリングによってＭＴＳの蒸気がスイープガスのバブル中に取り込まれてＭＴＳの蒸気ガスとして原料タンク２内の液面上から回収配管１１によって回収され、ガス集合管５へ送られる。このガス集合管５にて他の被覆原料ガスの場合と同様に流動ガスと合流混合されて混合ガスとして配管６を介して反応容器２０へ供給される。
【００２９】
なお、スイープガスの流量は、分岐配管４ｘに設けられた開閉弁８の開度によって決定され、その調整は、流量計９の値に基づいてスイープガス供給量調整機構１０によって行われる。また、本実施例のガス化供給手段１では、液体原料ＭＴＳの蒸発時の気化熱によって液体原料自身の温度が低下するので、その分を補って液体原料ＭＴＳの温度を一定に維持するために液体原料ＭＴＳの温度を計測装置１４で計測しながら原料タンク２の周囲に設置した電熱ヒータ１３でタンク２内を加熱する温度調整機構１２を備えているものとした。
【００３０】
実質的にＭＴＳガスの供給量はタンク２内での蒸気発生量に依存するものであるため、加熱温度の高低またはスイープガス（流動ガス）の供給流量の増減によってＭＴＳガス供給量も増減する。
【００３１】
本実施例においては、配管６のノズル上流位置でガス集合管５から送られてくる混合ガスの一部をサンプリングして分析するガスクロマトグラフ機器からなるオンラインガス分析装置１５を備えている。従って、この分析装置１５によるＭＴＳ混合ガスのＭＴＳ濃度測定結果によって、所望の原料濃度に対する差異が判るため、それに応じて温度調整機構１２またはスイープガス供給量調整機構１０を制御してＭＴＳの蒸気発生量を増減調整し、所望の原料濃度に調整することができる。
【００３２】
このようなサンプリングガスの濃度測定およびその結果に基づくＭＴＳ蒸気発生量の調整という作業を、第３被覆層形成工程の期間中、所定時間間隔毎に行えば、該工程の間に亘って、所望のＭＴＳガス供給量を安定に維持することができる。
【００３３】
なお、上記サンプリング、測定、フィードバック調整の一連の作業を自動制御によって定期的に行う構成とすれば、ＭＴＳガス供給量調整が迅速に且つより確実に行えて、原料ガスのさらなる安定供給状態が確保できる。本実施例では、コンピュータからなる自動制御部１６からの指令によって、オンラインガス分析装置（ガスクロマトグラフ）１５による所定時間毎のサンプリング、分析が実行され、測定データが送信される。
【００３４】
自動制御部１６は、この測定データと予め定められているＭＴＳガス供給量に応じた混合ガス中の原料濃度との差を求め、設定濃度より実測値が低い場合は、スイープガス供給量調整機構１０へ指令して開閉弁８を駆動制御させて、開度を上げてスイープガスの供給流量を増加させる、あるいは、温度調整機構１２に指令して電熱ヒータ１３を制御させて、タンク２内の液体料ＭＴＳの加熱温度を上昇させることによって、ＭＴＳ蒸気発生量を増加させる。
【００３５】
逆に、設定濃度より実測値が高い場合は、自動制御部１６は、スイープガス供給量調整機構１０へ指令して開閉弁８を駆動制御させて、開度を下げてスイープガスの供給流量を減少させることによって、ＭＴＳ蒸気発生量を減少させる。
【００３６】
以上のように、本実施例における液体原料のガス化供給手段１によれば、第３被覆層形成工程において、メチルトリクロロシランを一定の所望濃度に調整しつつ安定にガス化供給することができるため、均一な膜厚で高品質な被覆燃料粒子を得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の一実施例による高温ガス炉用被覆燃料粒子製造装置の液体原料のガス化供給手段の構成を示す概略部分図である。
【符号の説明】
【００３８】
１：ガス化供給手段
２：原料タンク
ＭＴＳ：メチルトリクロロシラン
３：流動水素ガス供給源
４：流動ガス配管
４ｘ：分岐配管
５：ガス集合管
６：配管
７：ノズル
８：開閉弁
９：流量計
１０：スイープガス供給量調整機構
１１：回収配管
１２：温度調整機構
１３：電熱ヒータ
１４：温度計
１５：オンラインガス分析装置
１６：自動制御部
【図１】
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