(57)【要約】【課題】アルゴン精製時のコストを低減すると共に、回収したアルゴンガス中の一酸化炭素の除去率を高くすることができる不活性ガス回収装置を提供する。【解決手段】本発明に係る不活性ガス回収装置は、引上装置から回収される不活性ガス中の固相成分を除去する第１除去ユニット１０と、これを通過した不活性ガス中に大気を導入する大気導入ユニット２０と、大気が導入された不活性ガス中に含まれる固相成分を除去する第２除去ユニット３０と、これを通過した不活性ガス中に少なくとも水素ガスを導入し反応させる反応ユニット４０と、これを通過した不活性ガス中の水分を除去する第３除去ユニット５０と、これを通過した不活性ガスを精製して不活性ガス中に含まれる窒素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス、水素ガス及び酸素ガスを除去する第４除去ユニット６０と、を備える【選択図】図１
2012140254.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
引上装置から回収される不活性ガス中の固相成分を除去する第１固相成分除去ユニットと、
前記第１固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中に大気を導入する大気導入ユニットと、
前記大気が導入された不活性ガス中に含まれる固相成分を除去する第２固相成分除去ユニットと、
前記第２固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中に少なくとも水素ガスを導入し反応させることで、前記不活性ガス中に含まれる一酸化炭素を酸化して二酸化炭素と水を生成する反応ユニットと、
前記反応ユニットを通過した不活性ガス中の水分を除去する水分除去ユニットと、
前記水分除去ユニットを通過した不活性ガスを精製して不活性ガス中に含まれる気相成分である窒素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス、水素ガス及び酸素ガスを除去する気相成分除去ユニットと、
を備えることを特徴とする不活性ガス回収装置。
【請求項２】
前記反応ユニットは、前記第２固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中の酸素濃度を測定し、前記酸素濃度の測定結果に基づいて新たに酸素ガスを導入し前記反応をさせることを特徴とする請求項１に記載の不活性ガス回収装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、引上装置で使用された不活性ガスを回収し精製して再利用する不活性ガス回収装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
引上装置で使用されるアルゴン等の不活性ガスは高価であるため、使用された不活性ガスを回収し精製して再利用する不活性ガス回収装置が数多く提案されている。
【０００３】
特許文献１には、不活性ガス中の不純物を水によって除去する液封式真空ポンプと、不活性ガスをＰＳＡ方式及び触媒方式で精製する精製ユニットとを備えた単結晶引上用不活性ガス回収装置が開示されている。
特許文献２には、深冷分離によって不純アルゴンを精留する精留手段を備えたアルゴン回収精製装置が開示されている。
更に、特許文献３には、一酸化炭素を酸素と反応させて二酸化炭素を生じさせる第１処理を実行するための第１処理槽と、前記第１処理の後に水素を酸素と反応させて水を生じさせる第２処理を実行するための第２処理槽とを含むアルゴン精製装置が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平４−８９３８７号公報
【特許文献２】特開平９−７２６５６号公報
【特許文献３】特開２０１０−１８００６７号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１、２に記載の装置は、アルゴンガス中に含まれる一酸化炭素（ＣＯ）はＰＳＡ方式による精製ユニット又は深冷分離による精留手段によって除去されるが、これら精製ユニット又は精留手段のみでは、その除去率に限界があるものであった。
なお、特許文献３に記載の装置は、ＰＳＡ系に加え、前記第１、２処理槽を備えているため、アルゴンガス中の一酸化炭素の除去率を高くすることができる。しかしながら、本装置の場合、第１処理槽内に大量の純酸素を導入する必要があるため、アルゴン精製時のコストが増加するという問題がある。
【０００６】
本発明は、上記技術的課題を解決するためになされたものであり、アルゴン等の不活性ガス精製時のコストを低減すると共に、回収したアルゴン等の不活性ガス中の一酸化炭素の除去率を高くすることができる不活性ガス回収装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る不活性ガス回収装置は、引上装置から回収される不活性ガス中の固相成分を除去する第１固相成分除去ユニットと、前記第１固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中に大気を導入する大気導入ユニットと、前記大気が導入された不活性ガス中に含まれる固相成分を除去する第２固相成分除去ユニットと、前記第２固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中に少なくとも水素ガスを導入し反応させることで、前記不活性ガス中に含まれる一酸化炭素を酸化して二酸化炭素と水を生成する反応ユニットと、前記反応ユニットを通過した不活性ガス中の水分を除去する水分除去ユニットと、前記水分除去ユニットを通過した不活性ガスを精製して不活性ガス中に含まれる気相成分である窒素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス、水素ガス及び酸素ガスを除去する気相成分除去ユニットと、を備えることを特徴とする。
【０００８】
前記反応ユニットは、前記第２固相成分除去ユニットを通過した不活性ガス中の酸素濃度を測定し、前記酸素濃度の測定結果に基づいて新たに酸素ガスを導入し前記反応をさせることが好ましい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、アルゴン等の不活性ガス精製時のコストを低減すると共に、回収したアルゴン等の不活性ガス中の一酸化炭素の除去率を高くすることができる不活性ガス回収装置が提供される。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
【図２】本発明の第２の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
【図３】本発明の第３の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
【図４】本発明の第４の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明に係る不活性ガス回収装置の実施形態について添付図面を参照して詳細に説明する。
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ａは、図１に示すように、第１固相成分除去ユニット１０（以下、第１除去ユニット１０という）と、大気導入ユニット２０と、第２固相成分除去ユニット３０（以下、第２除去ユニット３０という）と、反応ユニット４０と、水分除去ユニット５０（以下、第３除去ユニット５０という）と、気相成分除去ユニット６０（以下、第４除去ユニット６０という）と、を備えることを特徴とする。
【００１２】
第１除去ユニット１０は、引上装置５から回収される不活性ガス中の固相成分を除去する。
前記第１除去ユニット１０は、具体的には、引上装置５から不活性ガスを真空引きして回収すると共に、前記回収した不活性ガス中の固相成分を水によって除去する液封式真空ポンプ１２で構成されている。
【００１３】
大気導入ユニット２０は、前記第１除去ユニット１０を通過した不活性ガス中に大気を導入する。
前記大気導入ユニット２０は、具体的には、手動又は電磁的操作により大気ブローを行って、不活性ガス中に大気を導入する大気導入部（例えば、導入弁）２２で構成されている。
前記大気導入ユニット２０により大気が導入された不活性ガスは、一時的に、ガスフォルダ２５に収容され、圧縮器Ｐｍによって、ガスフォルダ２５から平均的なガス量が吸引され、第２除去ユニット３０へ送られる。
【００１４】
第２除去ユニット３０は、前記大気が導入された不活性ガス中に含まれる固相成分を除去する。
前記第２除去ユニット３０は、具体的には、大気中に含まれる比較的程度の大きな粉塵等を除去する周知のフィルタ３０Ａ、３０Ｂが並列に配置され、かつ、これらより比較的程度の小さな粉塵等を除去する周知のフィルタ３０Ｃが直列に配置された構造で構成されている。
前記第２除去ユニット３０を通過した不活性ガスは、ブロワ３５により加熱されて反応ユニット４０に送られる。
【００１５】
反応ユニット４０は、前記第２除去ユニット３０を通過した不活性ガス中に少なくとも水素ガスを導入し反応させることで、前記不活性ガス中に含まれる一酸化炭素を酸化して二酸化炭素と水を生成する。
前記反応ユニット４０は、具体的には、大気が導入され、第２除去ユニット３０を通過した不活性ガスを一時的に収容すると共に、水素導入部（例えば、水素ボンベ）４２により水素を導入して反応させる反応塔４４で構成されている。
【００１６】
前記反応ユニット４０は、前記第２除去ユニット３０を通過した不活性ガス中の酸素濃度を測定し、前記酸素濃度の測定結果に基づいて新たに酸素ガスを導入し前記反応をさせることが好ましい。
前記反応ユニット４０は、具体的には、前記第２除去ユニット３０を通過した不活性ガス中の酸素濃度を測定する酸素濃度測定部（例えば、酸素濃度計）４６と、前記酸素濃度を測定した不活性ガス中に酸素を導入する酸素導入部（例えば、酸素ボンベ）４８と、を更に備えることが好ましい。
例えば、精製した不活性ガス中に一酸化炭素が残存してしまう場合には、大気導入ユニット２０から導入された大気中に含まれる酸素量では反応塔４４での除去が追いつかないということになる。従って、酸素濃度測定部４６により反応塔４４に入る前の不活性ガス中の酸素濃度を測定し、酸素濃度が低い（一酸化炭素の除去率が小さい）と判断される酸素量である場合には、酸素導入部４８から新たに酸素を導入することで、確実に、一酸化炭素を除去することができる。
【００１７】
第３除去ユニット５０は、前記反応ユニット４０を通過した不活性ガス中の水分を除去する。
前記第３除去ユニット５０は、具体的には、前記反応ユニット４０を通過した不活性ガスを脱湿する並列に配置された複数の脱湿塔５０Ａ，５０Ｂで構成されている。
【００１８】
第４除去ユニット６０は、前記第３除去ユニット５０を通過した不活性ガスを精製して不活性ガス中に含まれる気相成分である窒素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス、水素ガス及び酸素ガスを除去する。
前記第４除去ユニット６０は、具体的には、前記第３除去ユニット５０を通過した不活性ガスをＰＳＡ方式で精製して窒素ガス、一酸化炭素ガス及び二酸化炭素ガスを除去するＰＳＡ方式精製ユニット６３と、ＰＳＡ方式精製ユニット６３を通過した不活性ガスを触媒方式で精製して水素ガス及び酸素ガスを不活性ガスから分離精製する触媒方式精製ユニット６７とで構成されている。ＰＳＡ方式精製ユニット６３は、例えば、並列に配置された複数のＰＳＡ精製装置６３Ａ、６３Ｂ、６３Ｃ、６３Ｄで構成されている。触媒方式精製ユニット６７は、例えば、並列に配置された複数の触媒精製装置６７Ａ，６７Ｂで構成される。
【００１９】
前記第４除去ユニット６０を通過した不活性ガスは、最終フィルタ７３を通した後、バッファータンク７５に回収され、不活性ガス供給部（例えば、不活性ガスボンベ）７７からバッファータンク７５に純アルゴンが供給されることで、前記バッファータンク７５に回収された不活性ガスを引上装置５に供給して再利用する。
【００２０】
また、前記第３除去ユニット５０と前記第４除去ユニット６０との間には、前記第４除去ユニット６０に導入される不活性ガスの導入量を調整する不活性ガス導入量調整部８０が設けられている。
不活性ガス導入量調整部８０は、前記第４除去ユニット６０に入りきれない不活性ガスを一時的に収容するオフガスタンク８５を備える。オフガスタンク８５に収容された不活性ガスは大気パージされ、前記第１除去ユニット１０を通過した不活性ガス中に混合され、再度、回収装置内を循環し精製される。
【００２１】
本発明に係る不活性ガス回収装置によれば、上述したような構成を備えているため、大量の純酸素を導入する必要が無く、アルゴン等の不活性ガス精製時のコストを低減することができる。また、反応ユニット４０と第４除去ユニット６０を備えているため、回収した不活性ガス中の一酸化炭素の除去率を高くすることができる。
【００２２】
（第２の実施形態）
図２は本発明の第２の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｂは、図１に示す第４除去ユニット６０を第４除去ユニット９０に置き換えた構造を有している。その他は、第１の実施形態と同様であるため説明を省略する。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｂにおける第４除去ユニット９０は、図２に示すように、前記第３除去ユニット５０を通過した不活性ガスを冷却して精留分離により不活性ガス中に含まれる低沸点成分（窒素、一酸化炭素、二酸化炭素、水素及び酸素）を除去する深冷分離ユニットであることを特徴とする。
第４除去ユニット９０は、具体的には、前記第３除去ユニット５０を通過した不活性ガスを冷却する熱交換器９３と、冷却した不活性ガスを深冷分離作用により不活性ガス中の低沸点成分を分離する精留塔９５とを備えている。精留塔９５で低沸点成分が分離されたアルゴンガスは、前記第３除去ユニット５０を通過し、精留塔９５を通過前のアルゴンガスと熱交換器９３内で熱交換され常温となり、最終フィルタ７３に流れていく。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｂは、上述したような構成を備えているため、第１の実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００２３】
（第３の実施形態）
図３は本発明の第３の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｃは、図１に示す第１除去ユニット１０が第１除去ユニット１０Ａに置き換えた構造を有している。その他は、第１の実施形態と同様であるため説明を省略する。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｃにおける第１除去ユニット１０Ａは、図３に示すように、引上装置５から不活性ガスを真空引きして回収する真空オイルポンプ１２Ａと、真空オイルポンプ１２Ａにより回収した不活性ガス中に含まれるオイル成分を不活性ガスから分離するオイルセパレータ１５と、オイルセパレータ１５を通過した不活性ガス中に含まれる固相成分を除去する活性炭フィルタ１７とで、構成されていることを特徴とする。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｃは、上述したような構成を備えているため、第１の実施形態と同様の効果を得ることができる。
【００２４】
（第４の実施形態）
図４は本発明の第４の実施形態に係る不活性ガス回収装置の系統図である。
本実施形態に係る不活性ガス回収装置１Ｄは、図２に示す第１除去ユニット１０が第１除去ユニット１０Ａに置き換えた構造を有している。その他は、第２の実施形態と同様であり、また、第１除去ユニット１０Ａは第３の実施形態で説明したのと同様であるため、説明を省略する。
本実施形態に係る不活性ガス回収精製装置１Ｄは、上述したような構成を備えているため、第２の実施形態と同様の効果を得ることができる。
【実施例】
【００２５】
以下、本発明を実施例に基づいてさらに具体的に説明するが、本発明は、下記実施例により限定解釈されるものではない。
（実施例）
図１から図４に示す不活性ガス回収装置１Ａ、１Ｂ、１Ｃ、１Ｄを使用して、引上装置５で各々直径２００ｍｍの太陽電池用シリコンインゴットを引上げ、引上げ時に使用された使用済み不活性ガス（アルゴンガス）を回収し、精製した。この際、各々の不活性ガス回収装置内の定点ポイントＡ、Ｂにおけるアルゴンガス以外の不純物濃度（ｐｐｍ）を、引上げ開始後、３０分毎に複数回測定した。
本実施例における測定結果を表１に示す。
【００２６】
【表１】
2012140254.tif 000003
【００２７】
表１から分かるように、図１から図４の不活性ガス回収装置のいずれにおいても一酸化炭素を完全に除去した不活性ガスを精製することができ、更には、大気導入ユニット２０で不活性ガス中に大気を導入しても、大気中に含まれる窒素を除去した不活性ガスを精製することができる。
【符号の説明】
【００２８】
１０  第１除去ユニット
２０  大気導入ユニット
３０  第２除去ユニット
４０  反応ユニット
５０  第３除去ユニット
６０  第４除去ユニット
【図１】
2012140254.tif 000004
【図２】
2012140254.tif 000005
【図３】
2012140254.tif 000006
【図４】
2012140254.tif 000007