(57)【要約】【課題】燃料利用効率を低下させることなく小型化することができる燃料電池システムを提供する。【解決手段】発電部7と、燃料タンク2と、ラインL5と、混合タンク4と、混合液燃料を混合タンクから発電部およびラインを経由して混合タンクに循環させる燃料循環部5と、燃料を燃料タンクから混合タンクに供給する燃料供給部3と、カソード極に空気を供給する空気供給部6と、発電出力に応じて負荷にかかる電流を調整する電力調整部8と、発電部の温度を調整するファン71と、混合液燃料の濃度と液量を検出し、その検出結果に基づいて燃料循環部、燃料供給部、電力調整部の負荷、空気供給部およびファンを操作することにより、混合液燃料の濃度および液量を制御する制御部10,10Aとを有する。【選択図】      図１
2007165148.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、
原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、
前記発電部のアノード極側に連通し、前記アノード極からの排出物を回収するためのアノード回収経路と、
前記アノード回収経路を介して前記発電部に連通し、かつ前記燃料タンクに連通し、前記排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して混合液燃料とする混合タンクと、
前記混合タンクと前記発電部との間に設けられ、前記混合液燃料を前記混合タンクから前記発電部のアノード極に供給し、さらに前記排出物を前記アノード回収経路を通して前記混合タンクへと循環させる燃料循環部と、
前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料タンクから前記混合タンクに供給する燃料供給部と、
前記発電部のカソード極に空気を供給する空気供給部と、
負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、
前記発電部の温度を調整する温調手段と、
前記混合液燃料の濃度および前記混合タンク内の液量のうちの少なくとも一方を検出する検出手段と、
前記検出手段の検出結果に基づいて前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも１つを制御する制御部と、
を有することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項２】
前記制御部は、前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも一つに係る操作パラメータと前記混合液燃料の濃度と前記混合タンク内の液量のうちの少なくとも一方との関係を示す相関データが格納された制御データベースと、前記検出結果と前記相関データとに基づいて操作量を求め、該操作量に対応する信号を前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも一つに送るデータ処理部と、を有することを特徴とする請求項１記載の燃料電池システム。
【請求項３】
アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、
原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、
前記アノード極に対して内部の混合液燃料が接触可能に設けられ、前記燃料タンクに連通し、前記アノード極からの排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して前記混合液燃料とする混合タンクと、
負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、
前記発電部の温度を調整する温調手段と、
前記混合液燃料の濃度を検出する検出手段と、
前記検出手段の検出結果に基づいて前記電力調整部および前記温調手段を制御する制御部と、
を有することを特徴とする燃料電池システム。
【請求項４】
前記制御部は、前記電力調整部および前記温調手段に係る操作パラメータと前記混合液燃料の濃度との関係を示す相関データが格納された制御データベースと、前記検出結果と前記相関データとに基づいて操作量を求め、該操作量に対応する信号を前記電力調整部および前記温調手段に送るデータ処理部と、を有することを特徴とする請求項３記載の燃料電池システム。
【請求項５】
アノード極、カソード極、電解質膜を含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記アノード極からの排出物を回収するためのアノード回収経路と、前記排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して混合液燃料とする混合タンクと、前記混合液燃料を前記混合タンクから前記発電部のアノード極に供給する燃料循環部と、前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料タンクから前記混合タンクに供給する燃料供給部と、前記発電部のカソード極に空気を供給する空気供給部と、前記発電部から負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度および前記混合タンク内の液量のうちの少なくとも一方を検出する検出手段と、制御手段と、を備えた燃料電池システムを制御する方法において、
発電中において前記発電部のアノード極に供給される混合液燃料の濃度および液量のうちの少なくとも一方を前記検出手段により検出し、
前記検出結果に基づいて前記制御手段が前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも１つを制御し、前記混合液燃料の濃度および液量のうちの少なくとも一方を制御することを特徴とする燃料電池システムの制御方法。
【請求項６】
前記制御手段は、前記空気供給部および前記燃料循環部を用いて制御可能であると判断した場合は、前記空気供給部および前記燃料循環部をともに操作することを特徴とする請求項５記載の方法。
【請求項７】
前記制御手段は、前記空気供給部および前記燃料循環部を用いて制御できないと判断した場合は、前記空気供給部および前記燃料循環部に加えて前記電力調整部を操作することを特徴とする請求項５記載の方法。
【請求項８】
前記制御手段は、前記空気供給部および前記燃料循環部を用いて制御できないと判断した場合は、前記空気供給部および前記燃料循環部に加えて前記燃料供給部を操作することを特徴とする請求項５記載の方法。
【請求項９】
前記制御手段は、前記アノード極へ供給される前記混合液燃料の液量が下式の関係を満たすように前記燃料循環部を操作するか、
【数１】
2007165148.tif 000011
または、前記カソード極へ供給される空気流量が下式の関係を満たすように前記空気供給部を操作するか、
【数２】
2007165148.tif 000012
あるいは前記両関係式をともに満たすように前記燃料循環部および前記空気供給部の両方を制御することを特徴とする請求項５記載の方法。
【請求項１０】
前記制御手段は、
【数３】
2007165148.tif 000013
ただし、ＱａMeOHはアノード極へ供給する混合液燃料の燃料供給量（cc/s）、Ｆはファラデー定数、Ｃは混合液燃料の濃度（Ｍ）、Ｉmax（Ａ）は発電部から取り出す最大負荷電流値、
上式を満たすように前記電力調整部を操作することを特徴とする請求項７記載の方法。
【請求項１１】
さらに、前記発電部の温度を検出するための温度検出手段を有し、
前記制御手段は、その温度検出結果に基づいて前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部および前記温調手段のうちの少なくとも１つを操作することにより、前記アノード極へ供給される前記混合液燃料の濃度および液量のうちの少なくとも一方を制御することを特徴とする請求項５記載の方法。
【請求項１２】
アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記アノード極に対して内部の混合液燃料が接触可能に設けられ、前記燃料タンクに連通し、前記アノード極からの排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して前記混合液燃料とする混合タンクと、負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度を検出する検出手段と、制御手段と、を備えた燃料電池システムを制御する方法において、
発電中において前記混合液燃料の濃度および前記発電部の温度のうちの少なくとも一方を前記検出手段により検出し、
前記検出結果に基づいて前記制御手段が前記電力調整部および前記温調手段のうちの少なくとも一方を制御し、前記混合液燃料の濃度を制御することを特徴とする燃料電池システムの制御方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、携帯機器に用いられる小型の燃料電池システム及びその制御方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ）は気化器や加湿器のような補機が不要である点、メタノールが水素のような気体燃料と比べて取扱いやすい点、低温での運転が可能である点から携帯用機器の小型電源として開発が進められている。
【０００３】
ＤＭＦＣは、電極（ＭＥＡ）、アノード極およびカソード極を備えているが、アノード極およびカソード極への燃料供給に補機を用いるアクティブ型と、自然力を利用したパッシブ型とが存在する。前者のアクティブ型ＤＭＦＣではセルの出力密度を高くすることが可能であるが、アノードおよびカソード燃料供給用のポンプといった補器が不可欠である。
【０００４】
また、ＤＭＦＣでは、アノード側極反応にメタノールと同モルの水を必要とする。また、高濃度メタノールを直接電極に供給したときにメタノールクロスオーバーが増大して燃料利用効率が下がる。そこで、カソード極反応で生成された水を効率よく回収し、回収した水を混合タンク内で高濃度メタノール燃料と混合するために、補機としてカソード側での水回収機構を設けることができる。なお、カソード側に水回収機構を取り付けることによる装置体積の増加を防ぐために、カソード側で水回収を行わないで、アノード側で燃料のみを循環させるシステムとすることも可能である。
【０００５】
このような循環型燃料電池システムにおいては、アノード極へ供給する燃料濃度を適正に保つこと、およびアノード極へ燃料を送り込む混合タンク内の液量を適正に保つことが重要である。燃料の濃度と液量を制御するためのシステムとして、これまでにも種々の提案がなされている。例えば特許文献１は、高濃度燃料タンクからの燃料流量とカソード水回収部とを操作して混合液の濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献２は、高濃度燃料タンクからの燃料供給量とカソード側水回収量を操作して混合液の濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献３は、高濃度燃料タンクからの燃料供給量と水タンクから水の供給量を操作して混合液の液量と濃度を制御するシステムを提案している。また、特許文献４は、カソード極から排出した空気を凝縮部に送り込み、凝縮ファンと水回収部を操作して混合タンクに供給する水の量を変化させて混合液の濃度と液量を制御するシステムを提案している。
【０００６】
しかし、これら従来の燃料電池システムは、混合タンク内の燃料の濃度および液量を制御するために、カソード側の水回収部や、アノード側の燃料供給部、カソード側とアノード側をつなぐ水回収循環経路、外部から水を補給するための水タンクを備えている。これらの補機は占有体積が大きく、装置全体のサイズを増大させている。このため従来のシステムは、携帯電話、携帯オーディオ、ノートパソコンのような携帯用小型機器の電源として用いるには大きすぎる。
【０００７】
一方、燃料電池システムを小型化するために、水タンクや水回収循環経路などを取り除くと、燃料利用効率が低下してしまう。
【特許文献１】特開２００５−３２６１０号公報
【特許文献２】特開２００５−１１６３３号公報
【特許文献３】特開平５−２５８７６０号公報
【特許文献４】特開２００５−１０８７１３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は上記の課題を解決するためになされたものであり、高い燃料利用効率にて小型化することができる燃料電池システムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明に係る燃料電池システムは、アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記発電部のアノード極側に連通し、前記アノード極からの排出物を回収するためのアノード回収経路と、前記アノード回収経路を介して前記発電部に連通し、かつ前記燃料タンクに連通し、前記排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して混合液燃料とする混合タンクと、前記混合タンクと前記発電部との間に設けられ、前記混合液燃料を前記混合タンクから前記発電部のアノード極に供給し、さらに前記排出物を前記アノード回収経路を通して前記混合タンクへと循環させる燃料循環部と、前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料タンクから前記混合タンクに供給する燃料供給部と、前記発電部のカソード極に空気を供給する空気供給部と、負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度および前記混合タンク内の液量のうちの少なくとも一方を検出する検出手段と、前記検出手段の検出結果に基づいて前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも１つを制御する制御部と、を有することを特徴とする。
【００１０】
本発明に係る燃料電池システムは、アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記アノード極に対して内部の混合液燃料が接触可能に設けられ、前記燃料タンクに連通し、前記アノード極からの排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して前記混合液燃料とする混合タンクと、負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度を検出する検出手段と、前記検出手段の検出結果に基づいて前記電力調整部および前記温調手段を制御する制御部と、を有することを特徴とする。
【００１１】
本発明に係る燃料電池システムの制御方法は、アノード極、カソード極、電解質膜を含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記アノード極からの排出物を回収するためのアノード回収経路と、前記排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して混合液燃料とする混合タンクと、前記混合液燃料を前記混合タンクから前記発電部のアノード極に供給する燃料循環部と、前記原燃料または高濃度燃料を前記燃料タンクから前記混合タンクに供給する燃料供給部と、前記発電部のカソード極に空気を供給する空気供給部と、前記発電部から負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度および前記混合タンク内の液量のうちの少なくとも一方を検出する検出手段と、制御手段と、を備えた燃料電池システムを制御する方法において、
発電中において前記発電部のアノード極に供給される混合液燃料の濃度および液量のうちの少なくとも一方を前記検出手段により検出し、
前記検出結果に基づいて前記制御手段が前記燃料循環部、前記燃料供給部、前記電力調整部、前記空気供給部および前記温調手段のうちの少なくとも１つを制御し、前記混合液燃料の濃度および液量のうちの少なくとも一方を制御することを特徴とする。
【００１２】
本発明に係る燃料電池システムの制御方法は、アノード極と、カソード極と、前記アノード極とカソード極との間に設けられた電解質膜とを含む発電部と、原燃料または高濃度燃料を貯える燃料タンクと、前記アノード極に対して内部の混合液燃料が接触可能に設けられ、前記燃料タンクに連通し、前記アノード極からの排出物と前記原燃料または高濃度燃料とを混合して前記混合液燃料とする混合タンクと、負荷にかかる電流を調整する電力調整部と、前記発電部の温度を調整する温調手段と、前記混合液燃料の濃度を検出する検出手段と、制御手段と、を備えた燃料電池システムを制御する方法において、
発電中において前記混合液燃料の濃度および前記発電部の温度のうちの少なくとも一方を前記検出手段により検出し、
前記検出結果に基づいて前記制御手段が前記電力調整部および前記温調手段のうちの少なくとも一方を制御し、前記混合液燃料の濃度を制御することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
本発明によれば、高い燃料利用効率にて小型化することができる燃料電池システムを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、添付の図面を参照して本発明を実施するための最良の形態について説明する。
【００１５】
（第１の実施形態）  
本発明の第１の実施形態に係る燃料電池システム１は、図１に示すように、発電部７およびその発電に必要な補機を備えている。主要な補機として高濃度燃料タンク２、燃料供給部３、混合タンク４、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８および制御部１０を有し、補助的な補機として濃度センサ４２、液量センサ４３、ファン７１および温度センサ７２を有している。
【００１６】
これらの補機は、複数のラインＬ１〜Ｌ７によって発電部７に直接又は間接に接続されており、自然力または機械力またはその両者を利用して流体（液体、気体または気液混合体）がラインＬ１〜Ｌ７を通って発電部７に供給され、また発電部７から排出されるようになっている。主に自然力（例えば毛管力）を利用して流体を輸送する方式を「パッシブ型燃料電池システム」と呼び、主に機械力（例えばポンプ送給力）を利用して流体を輸送する方式を「アクティブ型燃料電池システム」と呼ぶ。
【００１７】
燃料電池システム１の全体は制御部１０によって統括的に制御されるようになっている。制御部１０は信号線によって発電部７および補機にそれぞれ接続され、制御部１０と発電部７および補機との間で各種の信号Ｓ１〜Ｓ８が送受信されるようになっている。例えば、濃度センサ４２は、混合タンク４内の混合液燃料（例えばメタノール溶液）の濃度を検出し、その検出信号Ｓ１を制御部１０に送る。液量センサ４３は、混合タンク４内の混合液燃料の液量を検出し、その検出信号Ｓ２を制御部１０に送る。また、温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、その検出信号Ｓ３を制御部１０に送る。
【００１８】
制御部１０は、図１３に示すように、これらの検出信号Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３とデータベース３０のプロセスデータとに基づいて各種の制御量を求め、求めた制御量と処理部２０の各種パラメータ値とに基づいて各種の操作量を求め、操作指令信号Ｓ４〜Ｓ８を燃料循環部５、燃料供給部３、空気供給部６、電力調整部８、発電部７のファン７１のいずれか１つ又は２つ以上に出力するようになっている。例えば、制御部１０から電力調整部８に操作信号Ｓ８を出力すると、負荷９にかかる負荷電流Ｉが所望値に調整される。なお、データベース３０のプロセスデータは、予め実証試験を行って求めたものであり、例えばパラメータα，βと各種操作量値との相関データをいう。また、処理部２０は濃度センサ４２や液量センサ４３、温度センサ７２等から入力された情報と、データベース３０のプロセスデータとに基づいて、操作指令信号Ｓ４〜Ｓ８を出力するものであり、例えば濃度制御パラメータおよび液量制御パラメータなどのデータや式に基づいて操作指令信号を出力する。
【００１９】
発電部７は、積層されたアノード極／触媒層／電解質膜／触媒層／カソード極（膜電極集合体（MEA））と、アノード極流路板と、カソード極流路板とを内蔵しており、燃料の化学エネルギーを電気エネルギーに変換して発電を行うものである。MEAの構成は、プロトン導電性の固体高分子膜から成る電解質膜を挟んでその両面に触媒粒子を塗布し、その上にメタノールおよび空気を触媒層に供給すると同時に、反応で生成した二酸化炭素及び水を触媒層から排出し、反応した電子を円滑に集電するためのガス拡散層を取り付けてなるものである。アノード極流路板の入口はラインＬ４に接続され、その出口はラインＬ５に接続されている。カソード極流路板の入口はラインＬ６に接続され、その出口は副生成物である二酸化炭素をシステム外部へ排出するためのラインＬ７に接続されている。
【００２０】
さらに、発電部７は、ファン７１および温度センサ７２を有している。ファン７１は、空気を発電部７に吹付けて発電部７を冷却する温調手段として用いられる。なお、温調手段は、ファン７１の他にペルチエ素子や水冷ジャケットなどを用いることができる。また、温調手段は、発電部７を冷却する手段ばかりでなく、発電部７を加熱するヒータを含むことができる。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０に送るものである。温度センサ７２には、例えば発電部７の表面または発電部７の内部に設けた熱電対を用いることができる。
【００２１】
アノード極に供給する燃料には液体を用いる。以下、燃料の一例としてメタノール水溶液を考えることとする。高濃度燃料タンク２は、原燃料、例えば純度９９．９％以上のメタノール液、または少量の水を含む高濃度燃料、例えば濃度が１０ｍｏｌ／Ｌ（以下、Ｍと称する）以上のメタノールと水の混合溶液を貯えるものである。なお、高濃度燃料タンク２は図示しない補給口から原燃料または高濃度燃料の補給が受けられるようになっている。
【００２２】
燃料供給部３は、制御部１０によって動作が制御されるポンプを内蔵し、ラインＬ１を介して高濃度燃料タンク２に接続され、ラインＬ２を介して混合タンク４に接続されている。制御部１０が燃料供給部３のポンプを駆動させると、高濃度燃料タンク２から混合タンク４内に原燃料または高濃度燃料が供給される。燃料供給部３は、燃料循環部５と同様に小型の電磁式ポンプを用いる他、所定流量で燃料を供給可能で駆動電力を必要としない方式を用いることが可能である。この方式として例えば、燃料タンク２と混合タンク４との間の水頭差を用いる方法、多孔体による毛管力を用いる方法などが考えられる。
【００２３】
ラインＬ５は発電部７から混合タンク４までの間に設けられたリターン流路である。このラインＬ５は、発電部７のアノード極で消費されずに残った混合溶液（アノード極で消費されなかった未反応燃料と水の混合溶液）および二酸化炭素、すなわちアノード極から排出される排出物を回収するためのアノード回収経路として機能する。
【００２４】
混合タンク４は、ラインＬ２を介して燃料供給部３に連通する一方で、ラインＬ５を介して発電部７のアノード極側に連通している。混合タンク４では、高濃度燃料タンク２からの原燃料または高濃度燃料と、発電部７のアノード極から回収された混合溶液とが混合される。なお、混合タンク４には初期濃度が１．５Ｍから２．５Ｍまでの範囲の希釈メタノール水溶液（混合液燃料）が収容されている。
【００２５】
混合タンク４とラインＬ５との接続部には気液分離部４１が取り付けられている。気液分離部４１は、混合溶液から二酸化炭素を含むガスを分離するための気液分離膜を有している。
【００２６】
混合タンク４は、混合液燃料の濃度と液量の情報をそれぞれ得るための検出手段を備えている。混合液燃料の濃度を検出する手段として濃度センサ４２を用いることができる。濃度センサ４２は、図１に示すように混合タンク４の内部か、またはラインＬ３，Ｌ４の適所に取付けられる。しかし、濃度センサ４２は本実施の形態のシステムでは任意の構成要素である。濃度センサ（ハードウエア）の代わりにソフトウエアによっても混合液燃料の濃度を検知することができるからである。すなわち、発電部７の出力や温度の情報から混合液燃料の濃度を推定するコンピュータプログラムを制御部１０に保有させることができる。なお、濃度センサ４２には、例えば超音波方式や近赤外線多波長光方式のセンサを用いることができる。
【００２７】
混合液燃料の液量を検出する手段として液量センサ４３を用いることができる。液量センサ４３は、図１に示すように混合タンク４の内部に取付けられ、タンク４内の混合液燃料の液位を検出する。液量センサ（液位計）４３の代わりに、混合タンク４の重さを計量する手段（例えばロードセル）を用いることもできる。
【００２８】
燃料循環部５は、発電部７と混合タンク４を含むラインＬ３，Ｌ４，Ｌ５からなるループ経路において混合液燃料を循環させるものである。燃料循環部５は、制御部１０によって動作が制御されるポンプを内蔵し、ラインＬ３を介して混合タンク４に接続され、ラインＬ４を介して発電部７のアノード極側に接続されている。燃料循環部５としては、小型であること、消費電力が小さいものであること、及びその供給流量が外部から制御可能であることなどの点から、小型の電磁式ポンプを用いるのが好ましい。
【００２９】
空気供給部６は、制御部１０によって動作が制御されるエアポンプもしくはファンを内蔵し、ラインＬ６を介して発電部７のカソード極側に接続され、発電部７のカソード極に空気を供給するものである。空気供給部６としては、消費電力が小さく、供給流量が外部から制御可能である点から、小型の空気ポンプもしくはファンを用いるのが好ましい。
【００３０】
電力調整部８は、発電部７からの出力を負荷９に円滑に取り出すために、発電部８と負荷９との間に設けられている。電力調整部８の回路は制御部１０の出力側に接続され、負荷９にかかる負荷電流Ｉが制御されるようになっている。なお、発電部7で発電された電力はリード線８１を介して電力調整部８に出力される。
【００３１】
直接メタノール型燃料電池の発電時におけるアノード極での単位時間、単位面積あたりのメタノール消費量は、反応で使われるメタノールの量と、電解質膜を通り抜けてアノード側に移動するメタノールクロスオーバー量とで表される。具体的には、アノード極でのメタノール消費量ＪCONSCH3OHは下式（１）により与えられる。
【数４】
2007165148.tif 000003
【００３２】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数、βは発電時に反応で使われるメタノールの量に対するクロスオーバーで移動するメタノール移動量との比を表したものである。
【００３３】
同様に、アノード側での水の消費量は、反応で使われる水の量と、電解質膜を通り抜けてカソード側およびアノード側に移動する水のクロスオーバー量とで表される。具体的には、アノード極での水の消費量ＪCONSH2Oは下式（２）により与えられる。
【数５】
2007165148.tif 000004
【００３４】
ただし、αは反応で生じるプロトン１つの移動量に対する水分子の移動量の比である。よって、アノード極でのメタノール消費量はメタノールクロスオーバー量と負荷電流Ｉに比例し、水の消費量も同様に水のクロスオーバー量と負荷電流Ｉに比例する。そこで、負荷電流Ｉ、メタノールクロスオーバー量、水のクロスオーバー量を変化させ、メタノール及び水の消費量を調整することで、ラインＬ３，Ｌ４，Ｌ５を循環する混合溶液中のメタノール量および水量の制御が可能となる。本実施の形態では、メタノールと水のクロスオーバー量を変化させることで出力を大きく変化させることなくメタノール量および水量を制御することを特徴としている。
【００３５】
［混合液燃料の濃度Ｃとα，βとの相関］  
負荷電流Ｉを1.８Ａとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc/minとする条件で実験を行った。その結果を図２に示した。図２中の特性線Ａ１（白四角プロット）はアノード極へ供給する混合液燃料の濃度Ｃとαとの関係を示し、特性線Ｂ１（白丸プロット）は混合液燃料の濃度Ｃとβとの関係を示す。ここで、濃度Ｃは濃度センサ４２により検出することができる。βは混合液燃料の濃度Ｃが高くなるにつれて増加する結果が得られ、αは混合液燃料の濃度Ｃが高くなるにつれて減少する傾向が得られた。また、βに対してαの変化量は相対的に小さいことが確認できた。
【００３６】
［空気供給量ＱｃAirとα，βとの相関］  
濃度が２Ｍの混合液燃料を用い、負荷電流Ｉを１．８Ａとする条件で実験を行った。その結果を図３に示した。図３中の特性線Ａ２（白四角プロット）は空気供給量ＱｃAirとαとの関係を示し、特性線Ｂ２（白丸プロット）は空気供給量ＱｃAirとβとの関係を示す。空気供給量ＱｃAirが増加すると、空気中に含むことのできる水の量が増加し、カソード極に生成した水を多く供給した空気中に含むことが可能となるため、ガス拡散層の湿度は低下し、αは単調的に増加する結果となった。
【００３７】
一方、βは空気供給量ＱｃAirが増加するにつれて大きくなる傾向がみられるが、αの変化量に比べてわずかであった。このようにカソード極への空気供給量ＱｃAirを操作し、ガス拡散層の湿度を変化させることで両パラメータα，βを調整し、ラインＬ５のメタノール消費量と水消費量を変化させることが可能となる。ここで、発電部７の出力を確保するために空気供給量ＱｃAirの流量範囲は発電に必要な空気供給量以上を供給するものとし、下式（３）の関係を満たす範囲となる様に空気供給部６を操作する。
【数６】
2007165148.tif 000005
【００３８】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数である。
【００３９】
［燃料供給量ＱaMeOHとα，βとの相関］  
濃度が２Ｍの混合液燃料を用い、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとし、負荷電流Ｉを１．８Ａとする条件で実験を行った。その結果を図４に示した。図４中の特性線Ａ３（白四角プロット）は燃料供給量ＱaMeOHに対するαの変化を示し、特性線Ｂ３（白丸プロット）は燃料供給量ＱaMeOHに対するβの変化を示す。発電に必要な燃料供給量ＱaMeOHに対して供給する混合液燃料を多くするとβが増加し、αが減少するのが判明した。
【００４０】
混合タンク４内の混合液燃料は燃料循環部５により発電部７に送り込まれ、アノード流路板を通してアノード極に送られる。そこで、燃料循環部５を操作し、アノード極に送り込まれる燃料流量を変化させると、発電反応による燃料と水の消費でアノード流路板の入口側と出口側とで濃度差の変化を作りだすことが可能である。ここで、流路板の入口濃度と出口濃度とで大きな濃度差をつけるためにはアノード流路はパラレル流路形状のものより蛇行流路（サーペンタンイ流路）のような電極を通過する経路長が長いものが好ましい。このような流路において燃料循環部５を操作し、アノード極に送り込む混合液燃料の流量を少なくした場合、発電部７の出口部での燃料濃度は低くなり、βが減少し、αが増加する。これとは逆にアノード極に送り込む混合液燃料の流量を多くした場合、発電部７の出口部での燃料濃度は高くなり、βは増加し、αは減少する。
【００４１】
このようにして、燃料循環部５を操作することにより燃料供給量ＱaMeOHを変化させ、流路内に濃度勾配を設けることでβとαを調整し、ラインＬ５のメタノール消費量と水の消費量を制御することが可能となる。燃料循環部５によって燃料供給量ＱaMeOHは、制御部１０によって下式（４）の関係を満たす範囲に制御される。
【数７】
2007165148.tif 000006
【００４２】
ただし、Ｉは負荷電流（Ａ）、Ｆはファラデー定数、Ｃは混合タンク内の混合液燃料の濃度（Ｍ）である。なお、燃料供給量ＱaMeOHは発電反応に必要な燃料の量以上とする。また、クロスオーバーが増加していく中で、燃料供給量ＱaMeOHの変化に対してα，βの変化勾配が大きくとれる領域を燃料供給量ＱaMeOHの可変範囲に設定するのが好ましい。この中で、燃料供給量ＱaMeOHの変化に対してα，βの変化の勾配が勾配の大きい領域を利用することを考慮して、燃料供給量ＱaMeOHを発電消費で必要な燃料供給量ＱaMeOHの６倍以下に設定している。その理由は、発電消費で必要な燃料供給量ＱaMeOHの６倍を超える燃料供給量で供給したとしても、燃料供給量ＱaMeOHの増加に対してα，βの変化が小さく、その効果が飽和してしまうからである。また、燃料循環部５の燃料供給量ＱaMeOHにも限界があるからである。
【００４３】
［負荷電流Ｉとα，βとの相関］  
混合液燃料の濃度を２Ｍとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとする条件で実験を行った。その結果を図５に示した。図５中の特性線Ａ４（白四角プロット）は負荷電流Ｉに対するαの変化を示し、特性線Ｂ４（白丸プロット）は負荷電流Ｉに対するβの変化を示す。負荷電流Ｉを増加させるとα，βはともに減少し、負荷電流Ｉを減少させるとα，βはともに増加することが判明した。
【００４４】
［発電部温度Ｔとα，βとの相関］  
混合液燃料の濃度を２Ｍとし、空気供給量ＱｃAirを８７cc／minとする条件で実験を行った。その結果を図６に示した。図６中の特性線Ａ５（白四角プロット）は発電部温度Ｔ（℃）に対するαの変化を示し、特性線Ｂ５（白丸プロット）は発電部温度Ｔに対するβの変化を示す。発電部温度Ｔを上昇させるとα，βはともに増加し、発電部温度Ｔを降下させるとα，βはともに減少することが判明した。
【００４５】
次に、本実施形態の燃料電池システムの動作の概要を説明する。
【００４６】
燃料循環部５から発電部７のアノード極に混合液燃料を供給するとともに、空気供給部６からカソード極に空気を供給する。システム１が電力調整部８を介して負荷９に接続されると、発電が開始され、アノード極ではメタノールと水が酸化反応し、またクロスオーバーによる移動によってメタノールと水が消費される。
【００４７】
発電部７で消費されなかった混合溶液および二酸化炭素（反応生成物）は、ラインＬ５を通って混合タンク４内に送られる。このとき二酸化炭素が再びラインＬ５を循環しないようにするために、二酸化炭素を系外に排出する必要がある。そこで、混合タンク４に気液分離部４１を取り付け、気液分離部４１により排出物から二酸化炭素を分離除去する。気液分離部４１には市販の汎用の気液分離膜を用いることができる。また、気液分離部４１に気液分離管を用いた場合、その設置場所は混合タンク４の内部のみに限られず、混合タンク４の外部に取り付けるようにしてもよい。例えば回収ラインＬ５に気液分離部４１を取り付けるようにしてもよい（図１６参照）。なお、混合タンク４内には、発電部７で消費されるメタノールと水の流束（フラックス）に等しい原燃料または高濃度燃料を所定流量で高濃度燃料タンク２から供給する。
【００４８】
センサ４２，４３により混合タンク４内の混合液燃料の濃度および液量をそれぞれ計測し、その計測データを制御部１０に送る。制御部１０は、計測データと所定のプロセスデータとに基づいて、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量が適正になるように、燃料循環部５および空気供給部６を操作する。
【００４９】
次に、図７〜図１１を参照して混合タンク４内の混合液燃料の単位時間当たりの濃度変化dC/dtおよび液量変化dV/dtと各種パラメータとの相関について説明する。
【００５０】
混合タンク４内の混合液燃料の初期濃度を２．０Ｍとし、液量を３．０ｃｃとする条件で実験を行った。以下に述べる種々の相関データを得た。
【００５１】
［燃料供給量ＱconcMeOHとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図７中の特性線Ｃ１は燃料供給量ＱconcMeOH（cc/hr）と単位時間当たりの濃度変化dC/dT（M/min）との関係を示す。また、特性線Ｖ１は燃料供給量ＱconcMeOHと単位時間当たりの液量変化dV/dt（cc/min）との関係を示す。ＱconcMeOHは、燃料供給部３から混合タンク４内に供給される原燃料または高濃度燃料の流量である。このとき燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５２】
燃料供給部３を操作して燃料供給量ＱconcMeOHを変化させた場合、燃料供給量ＱconcMeOHを増加させると、図７に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに増加する（特性線Ｃ１，Ｖ１）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、燃料供給量ＱconcMeOHを上げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、燃料供給量ＱconcMeOHを下げる。このようにして燃料供給部３を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５３】
［空気供給量ＱｃAirとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図８中の特性線Ｃ２は空気供給量ＱｃAir（cc/min）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ２は空気供給量ＱｃAirと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。ＱｃAirは、空気供給部６から発電部７のカソード極に供給される空気の量である。このとき燃料供給部３、燃料循環部５、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５４】
空気供給部６を操作して発電部７へ供給する空気供給量ＱｃAirを変化させた場合、図８に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtはほとんど変化しない（特性線Ｃ２）が、単位時間当たりの液量変化dV/dtは大きく変化した（特性線Ｖ２）。よって運転中において、液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が減少していることを検知した場合には、制御部１０が空気供給部６を操作して空気供給量ＱｃAirを下げる。逆に、液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が増加していることを検知した場合には、空気供給量ＱｃAirを上げる。液量センサ４３が混合タンク４内の混合液燃料の液量が正常になったことを検知した場合には、空気供給量ＱｃAirを定常運転時の流量に戻す。このようにして空気供給部６を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５５】
また、空気供給量ＱｃAirを変化させた場合は、液量の変化に対して濃度の変化がほとんどないため、混合液燃料の濃度を制御することなく、混合液燃料の液量を検出して液量を制御するシステムを構築することが可能である。
【００５６】
［燃料供給量ＱaMeOHとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図９中の特性線Ｃ３は燃料供給量ＱaMeOH（cc/min）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ３は燃料供給量ＱaMeOHと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。ＱaMeOHは、燃料循環部５から発電部７のアノード極に供給される混合液燃料の量である。このとき燃料供給部３、空気供給部６、電力調整部８、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５７】
燃料循環部５を操作して燃料流量ＱaMeOHを変化させた場合、燃料供給量ＱaMeOHを増加させると、図９に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ３，Ｖ３）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、燃料供給量ＱaMeOHを下げる。逆に、燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、燃料供給量ＱaMeOHを上げる。このようにして燃料循環部５を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００５８】
［負荷電流ＩとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図１０中の特性線Ｃ４は負荷電流Ｉと単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ４は負荷電流Ｉと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。負荷電流Ｉは、電力調整部８を操作して発電部７から負荷９に取り出される負荷電流値である。このとき燃料供給部３、燃料循環部５、空気供給部６、発電部７の温度は一定条件で運転している。
【００５９】
電力調整部８を操作して発電部７から取りだす負荷電流Ｉを変化させた場合、負荷電流Ｉを増加させると、図１０に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ４，Ｖ４）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、負荷電流Ｉを下げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、負荷電流Ｉを上げる。このようにして電力調整部８を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００６０】
負荷電流Ｉを変化させた場合の単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtの変化割合を、燃料供給量ＱconcMeOH、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHおよび負荷電流Ｉを変化させた場合の単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtの変化割合と比較してみると、単位時間当たりの濃度変化dC/dtが単位時間当たりの液量変化dV/dtの割合に比べて大きい。よって、電力調整部８を操作することで混合液燃料の液量を制御することなく、混合液燃料の濃度を検出して濃度を制御するシステムを構築することが可能である。
【００６１】
［発電部温度ＴとdC/dt，dV/dtとの相関］  
図１１中の特性線Ｃ５は発電部温度Ｔ（℃）と単位時間当たりの濃度変化dC/dtとの関係を示す。また、特性線Ｖ５は発電部温度Ｔと単位時間当たりの液量変化dV/dtとの関係を示す。発電部温度Ｔは、ファン７１で空冷したときの温度センサ７２により測定された発電部７の温度である。このときファン７１以外の操作部（燃料供給部３、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８）は一定条件で運転している。
【００６２】
ファン７１を操作して発電部温度Ｔを変化させた場合、発電部温度Ｔを上げると、図１１に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtと単位時間当たりの液量変化dV/dtがともに減少する（特性線Ｃ５，Ｖ５）。よって、濃度センサ４２と液量センサ４３で混合液燃料の濃度と液量をそれぞれ検知した結果、混合液燃料の濃度と液量がともに減少している場合には、発電部温度Ｔを下げる。逆に、混合液燃料の濃度と液量がともに増加している場合には、発電部温度Ｔを上げる。このようにしてファン７１を操作することにより、混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を適正範囲にコントロールすることができる。
【００６３】
上記の実施形態では、混合液燃料の濃度と液量を制御するために燃料供給部３、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８、ファン７１のいずれか１つを操作する方法について説明した。これに対して、燃料供給部３、燃料循環部５、電力調整部８、ファン７１を組み合わせて操作する他の方法を採用することもできる。このような他の方法では、濃度と液量の増減の方向を逆に向かわせるような場合に、これらの操作部を組み合わせることで制御領域を広げることが可能となる。
【００６４】
［空気供給部と燃料循環部による混合液燃料の濃度と液量の制御］
次に、図１２のフローチャートを参照して、上記の燃料電池システム１において空気供給部６と燃料循環部５を操作して、混合タンク４における混合液燃料の濃度と液量を制御する方法について説明する。
【００６５】
本システム１では、発電部７の運転中に、混合タンク４内の混合液燃料の濃度を検知するステップと、混合液燃料の液量を検知するステップとを含む。検知された情報は制御部１０内で下記のように処理される。
【００６６】
制御部１０の概略の構成を図１３に示す。制御部１０は、各種のプロセスデータを保有する制御データベース３０と、各種の検出信号Ｓ１，Ｓ２，Ｓ３とプロセスデータから運転条件を決定し、各操作部（燃料循環部５、空気供給部６など）に操作指令信号を与える処理部２０とを備えている。
【００６７】
制御データベース３０には、図１３に示すように、燃料供給量ＱaMeOH・空気供給量ＱｃAirとα・βとを関係づける相関データを含む表がプロセスデータとして格納されている。また、制御データベース３０には、発電部温度Ｔおよび／または負荷電流Ｉによってもαが変動するので、これらのパラメータＴ，Ｉ値とαの補正値とを関係づける相関データも格納されている。さらに、上記の相関データの他に、制御データベース３０には、燃料循環部５および空気供給部６を操作してからα，βが変化するまでの時間応答に関するデータも格納されている。
【００６８】
制御部１０は、制御データベース３０のプロセスデータを用いて燃料循環部５および空気供給部６に送られるべき出力信号を算出し、これらの算出値に基づいて燃料循環部５と空気供給部６に操作指令信号をそれぞれ出力する。
【００６９】
混合液燃料の濃度検出信号Ｓ１と液量（液位）検出信号Ｓ２は処理部２０に入力送られ、処理部２０は混合液燃料の濃度と液量の状態を判断する。混合液燃料の濃度と液量の状態を判断する方法として、それぞれのパラメータに対する閾値を用いて合否を判定する方法、または、ある一定時間ごとにサンプリングを行って混合タンク４内の混合液燃料の濃度と液量を計測し、その変化量から判断する方法がある。
【００７０】
制御部１０が制御データベース３０からデータを読み出し、処理部２０を通して燃料循環部５と空気供給部６に操作指令信号を送る過程には次のような仕組みをとる。
【００７１】
先ず初めに混合液燃料の濃度と液量の適正範囲領域の上限値または下限値と検出信号Ｓ１，Ｓ２との差を求め、さらにΔＣ（M）及びΔＶ（cc）を求める。次に下式（５）と（６）に基づいて発電部のメタノールおよび水の消費を変化させる。
【数８】
2007165148.tif 000007
【００７２】
【数９】
2007165148.tif 000008
【００７３】
混合液燃料の液量と濃度を両方制御するためには、下式（７）のように必要に応じて重み係数ａ1,ｂ1を付けて、濃度と液量の両者をともに考慮した制御を行うようにする。
【数１０】
2007165148.tif 000009
【００７４】
但し、Ｄ0：定格運転時に発電部で消費される混合液燃料の濃度（M）
Ｄ1：制御運転時に発電部で消費される混合液燃料の濃度（M）
Ｌ0：定格運転時の発電部における混合液燃料の消費速度（cc/ｓ）
Ｌ1：制御運転時の発電部における混合液燃料の消費速度（cc/ｓ）
ａ1：濃度の重み係数
ｂ1：消費速度の重み係数
混合液燃料の濃度Ｄ0および混合液燃料の消費速度Ｌ0は、定格運転時のα，βから一義的に決まる値であり、予め本制御システム１の制御部１０に与えられている。
【００７５】
例えば、混合タンク４の燃料濃度変化ΔＣが正の値にあるときは、制御部１０は、上式（５）と（７）に基づいて制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部７で消費される混合液燃料の濃度を上記の濃度Ｄ0から濃度Ｄ1（Ｄ0＜Ｄ1）に変えさせるものとする。パラメータα，βを選択すると、相関データから空気供給量ＱｃAirおよび燃料供給量ＱaMeOHの値が一義的に決まる。処理部２０は、これらのＱｃAir及びＱaMeOHの値に基づいて演算を行い、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより本システム１が制御運転されるようになり、発電部７で消費される混合液燃料の濃度が上記の濃度Ｄ0から濃度Ｄ1に変わる。
【００７６】
また、例えば液量変化ΔＶが正の値にあるときは、制御部１０は、上式（６）と（７）に基づいて制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部における混合液燃料の消費速度を上記の消費速度Ｌ0から消費速度Ｌ1（Ｌ0＜Ｌ1）に変えさせるものとする。パラメータα，βを選択すると、相関データから空気供給量ＱｃAirおよび燃料供給量ＱaMeOHの値が一義的に決まる。処理部２０は、これらのＱｃAir及びＱaMeOHの値に基づいて演算を行い、空気供給部６と燃料循環部５に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより本システム１が制御運転されるようになり、発電部７における混合液燃料の消費速度が上記の消費速度Ｌ0から消費速度Ｌ1に変わる。
【００７７】
燃料循環部５の制御方法として、送液ポンプの振動数や回転数を変化させる方法や、燃料循環部５に絞り（オリフィス）を設けるなどして、その前後に圧力損失をつけて流量を制御する方法がある。空気供給部６に空気ポンプを設けた場合には、ポンプの振動や回転数を変化させる。また、空気供給部６にファンを設けた場合には、ファンの回転数を変化させる。また、空気供給部６に絞り（オリフィス）を設けた場合には、空気調整部６の入口部と出口部に絞りを設けて圧力損失を変化させることができる。
【００７８】
図１２に示すように、まず初めに濃度センサ４２により混合液燃料の濃度を検出し、混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っているかどうかを処理部２０が判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。そして混合液燃料濃度が所定の範囲内に入っている場合は、液量センサ４３により混合液燃料の液量Ｖを検出し、混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っているがどうかを処理部２０が判断する。混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っている場合は、混合液燃料の濃度、液量がともに所定の範囲に納まっているので、現状の空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを維持する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。
【００７９】
次いで、混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っていた場合には、液量センサ４３により混合液燃料の液量を検出する。この検出液量が混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っていないと判断した場合は、その混合液燃料の液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ７）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、検出液量が上限値から下限値までの範囲内であれば制御可能と判断し、その範囲を外れている場合には制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は処理を終了する（Ｋ７→Ｋ１５）。
【００８０】
制御可能であると判断した場合は、制御部１０はパラメータα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒの値，燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、この値に基づいて空気供給部６および燃料循環部５に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する。これにより発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料のＤ0からの変化が抑えられ（絶対値｜Ｄ1−Ｄ0｜の減少）、混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化が増大する（絶対値｜Ｌ1−Ｌ0｜の増大）。
【００８１】
操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量が所定の目標範囲内に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値に基づいて燃料循環部５と空気供給部６に信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ７→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８２】
混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、次に混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるか処理部２０で判断する。そして、混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、混合液燃料の濃度が異常であるため、混合液燃料の濃度が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１０）。ここで、混合液燃料の濃度が制御可能範囲であるかは発電部7で発電が可能な混合液燃料の濃度の領域を示し、所定の上限値と下限値、本実施の形態では下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下であれば制御可能と判断し、それを上回るか又は下回る場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ１０→Ｋ１５）。
【００８３】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化を増大させ、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化を抑制するようなα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、これらの値に基づいて空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして、操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に混合液燃料の濃度が所定の範囲に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値をもとに燃料循環部５、空気供給部６へ操作信号を出力する（Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度が所定時間ΔT経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１０→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８４】
混合液燃料の濃度が所定の範囲になく，かつ液量も所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合、混合液燃料の濃度と液量を制御する手順に移る。そして、混合液燃料の濃度と液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１１）。ここで、混合液燃料の濃度と液量が制御可能範囲であるかは所定の上限値，下限値、本実施の形態では下限値１．０Ｍ、上限値３．０Ｍ，かつ混合液燃料の液量が上限値以下および下限値以上であれば制御可能と判断し、それ以外の場合は制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ１１→Ｋ１５）。
【００８５】
制御可能であると判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化，発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みをつけて混合液燃料の濃度Ｄ1と混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。そしてこれらに対応するα，βを選択し、選択されたα、βとなる空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、この値をもとに空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号を出力する。そして、操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に混合液燃料の液量と濃度が所定の範囲に納まったら空気供給量ＱｃＡｉｒと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値とし、この値をもとに燃料循環部５、空気供給部６へ操作信号を出力する（Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度と液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度と液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１３→Ｋ１４→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ８→Ｋ９→Ｋ１１→Ｋ１２→Ｋ１５）。
【００８６】
このようにしてできた、本実施の形態に係る燃料電池システムおよび燃料電池システムの制御方法は、制御部１０の制御内容を個別に見ていくと、燃料循環部５を制御することにより、燃料供給量ＱａＭｅＯＨを変化させることを通じて，メタノールおよび水のクロスオーバー量を変化させ（図４）、混合液燃料の濃度および液量の両者を制御することができる（図９）。
【００８７】
また、空気供給部６を制御することにより、空気供給量ＱｃＡｉｒを変化させることを通じて，メタノールおよび水のクロスオーバー量を変化させ（図３）、混合液燃料の液量を制御することができる（図８）。
【００８８】
（第２の実施形態）  
次に、本発明の第２の実施形態を説明する。  
第２の実施形態では、混合液燃料の濃度と液量を調整するために、燃料循環部５または空気供給部６を制御するとともに、さらに電力調整部８の制御して、負荷電流Ｉを変化させる。
【００８９】
電力調整部８を制御した場合、図１０に示すように単位時間当たりの濃度変化dC/dtを単位時間当たりの液量変化dV/dtに比べて極めて大きくすることができる。一方、空気供給部６を制御した場合、図８に示すように単位時間当たりの液量変化dV/dtに比べ、単位時間当たりの濃度変化dC/dtが非常に小さい。そこで、燃料循環部５および空気供給部６を制御すると同時に、電力調整部８で負荷電流Ｉを制御する。
【００９０】
なお、電力調整部８の負荷電流Ｉを制御する場合の条件は、次の（１）と（２）である。
【００９１】
（１）負荷電流Ｉを考慮することなく燃料供給量ＱaMeOHおよび空気供給量ＱｃAirの制御で、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖを所定の範囲にて制御することができないと判断した場合。
【００９２】
（２）上記（１）の条件において、ΔＣとΔＶが共に減少もしくはともに増加している場合。
【００９３】
図１に示す燃料電池システム１において、電力調整部８は発電部７から取り出す負荷９に供給する負荷電流Ｉ制御するために、制御部１０と接続されている。すなわち、制御部１０は操作信号Ｓ８を電力調整部８に出力することにより、負荷電流Ｉを制御することができる。負荷電流Ｉの制御範囲は、アノード極側が燃料不足になり、電極が転極するのを防ぐため、発電に必要な燃料供給量ＱaMeOHがある領域における電流を最大負荷電流値Ｉmax（Ａ）とし、下式（８）を満たすように、その負荷電流Ｉ未満の領域で変化させる。
【数１１】
2007165148.tif 000010
【００９４】
ただし、燃料供給量ＱａMeOHはアノード極へ供給する混合液燃料の燃料供給量（cc/min）、Ｆはファラデー定数、Ｃは混合液燃料の濃度（M）である。高濃度燃料タンク２から混合タンク４への燃料の供給量は、上記第１の実施形態の条件と同じ流量で一定とする。
【００９５】
本実施形態の制御フローチャートを図１４に示す。まず初めに濃度センサ４２を用い、混合液燃料の濃度を検知し、混合液燃料の濃度が所定の範囲に入っているかどうかを処理部２０で判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。ここで混合液燃料濃度が所定の範囲に入っている場合は、液量センサ４３を用い混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値、下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上であれば制御可能、それを上回る、もしくは下回る場合には制御不可能と判断することができる。
【００９６】
混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２０５→Ｋ２０３）。一方、制御不可能と判断した場合には次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能かを判断する。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、検出液量が上限値から下限値までの範囲内にあれば制御可能であると判断し、その範囲から外れる場合には制御不可能と判断する。制御不可能と判断した場合は処理を終了する（Ｋ２０５→Ｋ２０６→Ｋ２１７）。
【００９７】
制御可能と判断した場合は、今現在判断された内容は混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態なので、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Iを制御する工程Ｋ２１５に移行する（Ｋ２０６→Ｋ２１４→Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５→Ｋ２０６→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（Ｋ２１４→Ｋ２１７；時間限定）。
【００９８】
具体的には、制御部１０は、混合液燃料の濃度Ｃが適正であり、混合液燃料の液量Ｖは空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの操作では制御不可能であるが、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの操作では制御可能であると判断した場合は、制御データベース３０の相関データのなかからパラメータα，βを選択する。選択されたα，βは、発電部７で消費される混合液燃料の濃度が１．５Ｍから２．５Ｍまでの範囲に入るように、濃度Ｄ1（制御運転時）と濃度Ｄ0（定格運転時）との差分を小さく抑え（絶対値｜Ｄ1−Ｄ0｜の減少）、かつ消費速度Ｌ1（制御運転時）と消費速度Ｌ0（定格運転時）との差分を増大させる（絶対値｜Ｌ1−Ｌ0|の増大）ものとする。
【００９９】
制御部１０は、選択したα，βから空気供給量ＱｃAirの値、燃料供給量ＱaMeOHの値、負荷電流Ｉの値をそれぞれ決定し、これらの値に基づいて空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。操作指令信号出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量Ｖが所定の範囲に納まったら、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの値を定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する（Ｋ２０３→Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２０６→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【０１００】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能とと判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８のを操作して濃度Ｃを適正範囲内に抑えつつ液量Ｖを制御する。
【０１０１】
また、混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、次に混合液燃料の液量を検知し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるか処理部２０で判断する。そして、混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１０）。
【０１０２】
本実施の形態では、混合液燃料の濃度が下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２０３）。
【０１０３】
一方、制御不可能と判断した場合には次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Iで制御可能かを判断する（Ｋ２１０→Ｋ２１１）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ２１１→Ｋ２１７）。
【０１０４】
制御可能と判断した場合は、今現在判断された内容は混合液燃料の濃度は所定の範囲にない、混合液燃料の液量Ｖは空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能であるが、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態にあるので、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを制御する工程Ｋ２１５に移行する（Ｋ２１１→Ｋ２１４→Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１０→Ｋ２１１→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（Ｋ２１４→Ｋ２１７；時間限定）。
【０１０５】
具体的には、混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲内になく、混合液燃料の液量Ｖが空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHによっては制御不可能であり、かつ空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉにより制御可能であると判断した場合に、制御部１０は、上記第１の実施の形態と同様にしてα，βを選択し、選択したα，βを用いて混合液燃料の濃度Ｃが１．５Ｍから２．５Ｍまでの所定の範囲となるように発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化を増大させ、混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化を抑制する。すなわち、選択したα、βとなる空気供給量ＱｃAirの値、燃料供給量ＱaMeOHの値、負荷電流Ｉの値をそれぞれ決定し、これらの値に基づいて空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。
【０１０６】
操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する（Ｋ２０３→Ｋ１→Ｋ２→Ｋ３→Ｋ４→Ｋ５→Ｋ６）。また、混合液燃料の濃度Ｃが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまでループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２１１→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【０１０７】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能とと判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作して液量Ｖを適正範囲内に抑えつつ濃度Ｃを制御する。
【０１０８】
混合液燃料の濃度が所定の範囲になく、かつ液量も所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOHで制御可能であるかを判断する（Ｋ２０４→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１２）。
【０１０９】
本実施の形態では、下限値１．０Ｍ以上、上限値３．０Ｍ以下の範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合には空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能とし、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHでの制御、例えば図１２に示す制御へと移行する（Ｋ２１２→Ｋ２０３）。
【０１１０】
一方、制御不可能と判断した場合には、次に混合液燃料の液量が空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの操作で制御可能であるかどうかを判断する（Ｋ２１２→Ｋ２１３）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値と下限値を予め設定しておき、その上限値から下限値までの範囲内であれば制御可能と判断し、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ２１３→Ｋ２１７）。
【０１１１】
制御可能と判断した場合は、空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉを制御するステップＫ２１５に移行する（工程Ｋ２１３→工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１５）。燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８の操作量を制御して、ＱｃAir、ＱaMeOH、負荷電流Ｉを調整し、工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１５→工程Ｋ２１６→工程Ｋ２０２→工程Ｋ２０８→工程Ｋ２０９→工程Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４の制御ループ動作を実行する。そして、燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作する制御ループ動作をある一定の回数以上行っても混合液燃料の液量が正常にならない場合には、その制御ループから抜け出して処理を終了する（工程Ｋ２１４→工程Ｋ２１７；時間限定）。
【０１１２】
具体的には、混合液燃料の濃度と液量が共に所定の範囲にない、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能で、かつ空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能という状態であると判断した場合、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みａ1，ｂ1をつけて混合液燃料の濃度Ｄ1と混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。
【０１１３】
制御部１０は、Ｄ1，Ｌ1に対応するα，βを選択し，選択されたα，βとなる空気供給量ＱｃAir，燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉの値を決定し、この値に基づいて空気供給部６，燃料循環部５、電力調整部８へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８をそれぞれ出力する。操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に、混合液燃料の液量Ｃと濃度Ｖが所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、空気供給部６、燃料循環部５、電力調整部８へ操作信号Ｓ５，Ｓ４，Ｓ８を出力する（Ｋ２１４→Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０４→Ｋ２０５→Ｋ２０３）。
【０１１４】
また、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返す。ただし、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４→Ｋ２１５→Ｋ２１６→Ｋ２０２→Ｋ２０８→Ｋ２０９→Ｋ２１２→Ｋ２１３→Ｋ２１４→Ｋ２１７）。
【０１１５】
なお、混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御可能と判断した場合、制御部１０は、燃料循環部５と空気供給部６を操作して濃度Ｃと液量Ｖを制御する図１２に示す制御ループ動作を実行する（Ｋ２０３）。混合液燃料の濃度は正常、混合液燃料の液量は空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHで制御不可能、および空気供給量ＱｃAir、燃料供給量ＱaMeOH、負荷電流Ｉで制御可能と判断した場合、制御部１０は、再び燃料循環部５、空気供給部６、電力調整部８を操作して液量Ｖ及び濃度Ｃを制御する。
【０１１６】
本実施の形態によれば、ＱｃAirとＱaMeOHばかりでなく負荷電流Ｉを制御対象に追加するので、さらに濃度と液量の制御領域が広がる。
【０１１７】
（第３の実施形態）  
次に、本発明の第３の実施形態を説明する。  
第３の実施形態では、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖを調整するために、燃料循環部５または空気供給部６を制御するとともに、さらに高濃度燃料供給部３を制御して、燃料供給量ＱconcMeOHを変化させる。
【０１１８】
混合液燃料の濃度を調整する過程において、混合液燃料の濃度が所定の濃度（例えば１．５Ｍ）より低くなった場合、燃料循環部５を制御して燃料供給量ＱaMeOHを調整発電に充分なメタノールが発電部７のアノード極側の触媒層に供給されず、発電部７の発電電圧が低下する傾向がある。一方、混合液燃料の濃度が所定の濃度（例えば２．５Ｍ）よりも高くなった場合、発電に対して過剰なメタノールが発電部７のアノード極側の触媒層に供給され、βが増大し発電部７の発電電圧が低下する傾向がある。また、さらに混合液燃料の濃度が高くなると、発電部７の寿命を著しく縮めてしまうことがある。この濃度の値は発電部７に用いる触媒の種類や電極の構成によって変化する．そこで、燃料循環部５および空気供給部６を制御すると同時に、燃料供給部３で燃料供給量ＱconcMeOHを制御する。
【０１１９】
なお、この燃料供給量ＱconcMeOHを制御する場合の条件は、次の（ａ）と（ｂ）である。
【０１２０】
（ａ）混合液燃料の濃度が所定の濃度以下で、かつ混合タンク内の混合液燃料の液量が原燃料または高濃度燃料の供給量を増加可能な程度である場合。
【０１２１】
（ｂ）混合液燃料の濃度が所定の濃度以上で、かつ混合タンク内の混合液燃料の液量が原燃料または高濃度燃料の供給停止または供給量を減少可能な程度である場合。
【０１２２】
本実施形態の制御フローチャートを図１５に示す。まず初めに濃度センサ４２を用い、混合液燃料の濃度を検知し、混合液燃料の濃度が所定の範囲に入っているかどうかを処理部２０で判断する。本実施の形態では発電部７の出力が一定以上維持することが可能な領域である１．５Ｍ〜２．５Ｍを所定の範囲とした。ここで、混合液燃料濃度が所定の範囲に入っている場合は、液量センサ４３を用い混合液燃料の液量を検出し、処理部２０は混合液燃料の液量Ｖが所定の範囲内に入っているかどうかを判断する。液量Ｖが所定の範囲内に入っている場合は、第１の実施の形態と同様にして混合液燃料の濃度と液量がともに所定の範囲に納まっているので、現状の空気供給量ＱｃAir，燃料供給量ＱaMeOHを維持する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２３】
混合液燃料の濃度が所定の範囲内に入っていた場合に、次に混合液燃料の液量を検知した結果、混合液燃料の液量が所定の範囲内に入っていないと判断した場合は、第１の実施の形態と同様にその混合液燃料の液量が制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０７）。制御不可能と判断した場合は終了する（Ｋ３０７→Ｋ３１６）。
【０１２４】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、上記第１の実施の形態と同様にしてα，βを選択し、選択したα、βから空気供給量ＱｃAirの値と燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、これらの値に基づいて空気供給部６と燃料循環部５へ操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。
【０１２５】
そして、操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の液量が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２６】
また、混合液燃料の液量Ｖが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の液量が所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０７→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１２７】
混合液燃料の濃度が所定の範囲にない場合、制御部１０は混合液燃料の液量を検出し、混合液燃料の液量が所定の範囲内であるかどうかを判断する。そして混合液燃料の液量が所定の範囲内にある場合には、混合液燃料の濃度が制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１０）。
【０１２８】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、第１の実施の形態と同様にα，βを選択し、選択したα、βから空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして操作指令信号の出力から所定時間ΔＴ経過後に、混合液燃料の濃度が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ４，Ｓ５をそれぞれ出力する（Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１２９】
また、混合液燃料の濃度Ｃが所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には、所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１０→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１３０】
また、制御不可能と判断した場合は、燃料供給部３へ操作指令信号を出力する。（Ｋ３１５）具体的には、工程Ｋ３０２にて検知された混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲以下、例えば下限値１．０Ｍ以下の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを増加させる操作指令信号を出力する。また、工程Ｋ３０２にて検出された濃度Ｃが、所定の範囲以上、例えば上限値３．０Ｍ以上の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを減少させる操作指令信号を出力する。燃料供給部へ操作指令信号を出力した後には、再び混合液燃料の濃度Ｃを判断する（Ｋ３１５→Ｋ３０２→Ｋ３０３）。
【０１３１】
混合液燃料の濃度Ｃが所定の範囲になく、かつ液量Ｖも所定の範囲内にないと処理部２０で判断した場合は、混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが制御可能であるかを判断する（Ｋ３０１→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１１）。
【０１３２】
制御可能と判断した場合は、制御部１０は、発電部７で消費される混合液燃料の濃度Ｄ1の混合液燃料の濃度Ｄ0からの変化、発電部７における混合液燃料の消費速度Ｌ1の混合液燃料の消費速度Ｌ0からの変化の重みａ1，ｂ1をつけて混合液燃料の濃度Ｄ1、混合液燃料の消費速度Ｌ1を決定する。そしてこれらに対応するα，βを選択し、選択されたα，βとなる空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHの値を決定し、空気供給部６と燃料循環部５に操作指令信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する。そして操作指令信号の出力から所定時間△Ｔ経過後に、混合液燃料の液量と濃度が所定の範囲に納まったら、制御部１０は、空気供給量ＱｃAirと燃料供給量ＱaMeOHを定格運転時の値に戻すために、燃料循環部５と空気供給部６に操作信号Ｓ５，Ｓ４をそれぞれ出力する（Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０４→Ｋ３０５→Ｋ３０６）。
【０１３３】
また、混合液燃料の濃度と液量が所定時間ΔＴ経過後も所定の範囲に入らない場合には所定の範囲に入るまで制御ループを繰り返し、このループをＮ回繰り返しても混合液燃料の濃度Ｃと液量Ｖが所定の範囲内にない場合にはループを終了する（Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１３→Ｋ３１４→Ｋ３０２→Ｋ３０３→Ｋ３０８→Ｋ３０９→Ｋ３１１→Ｋ３１２→Ｋ３１６）。
【０１３４】
また、制御不可能と判断した場合は、処理部２０は、燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより混合液燃料の液量Ｖを制御可能かどうかを判断する（Ｋ３１１→Ｋ３１７）。ここで、混合液燃料の液量が制御可能であるかどうかは、所定の上限値、下限値を予め設定しておき、その上限値以下および下限値以上の範囲内であれば制御可能、この範囲から外れる場合には制御不可能と判断することができる。この所定の上限値、下限値とは工程Ｋ３０７や工程Ｋ３１１の制御可能かどうかの判断の基準とは異なる値で、燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御可能かどうかを判断するための所定の範囲である。
【０１３５】
混合液燃料の液量が燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御可能と判断した場合は、燃料供給部３へ操作指令信号を出力する（Ｋ３１５）。具体的には、工程Ｋ３０２にて検知された混合液燃料の濃度が、所定の範囲以下、例えば下限値１．０Ｍ以下の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを増加させる操作指令信号を出力する。また、工程Ｋ３０２にて検出された混合液燃料の濃度が、所定の範囲以上、例えば上限値３．０Ｍ以上の場合は、燃料供給部３へ燃料供給量ＱconcMeOHを減少させる操作指令信号を出力する。燃料供給部へ操作指令信号を出力した後には、再び混合液燃料の濃度を判断する（Ｋ３１５→Ｋ３０２→Ｋ３０３）。
【０１３６】
混合液燃料の液量が燃料供給量ＱconcMeOHを制御することにより制御不可能と判断した場合は、終了する（Ｋ３１７→Ｋ３１５）。
【０１３７】
本実施の形態によれば、ＱｃAirとＱaMeOHばかりでなくＱconcMeOHを制御対象に追加するので、さらに濃度と液量の制御可能領域が広がる．
（第４の実施形態）  
本実施形態では主に自然力（例えば毛管力）を利用して燃料を輸送するパッシブ型燃料電池システム１Ａについて説明する。本実施形態のパッシブ型燃料電池システム１Ａは、操作量が制御可能な燃料供給部３および空気供給部６を必ずしも必要としない点で第１の実施の形態乃至第３の実施の形態に示す燃料電池システム１とは異なる。
【０１３８】
図１６に示すように、燃料電池システム１Ａは、発電部７、高濃度燃料タンク２、混合タンク４、電力調整部８、気液分離部４１、空冷ファン７１もしくはヒータ７３の少なくともいずれか一方、温度センサ７２および制御部１０Ａを備えている。
【０１３９】
燃料電池システム１Ａの全体は制御部１０Ａによって統括的に制御されるようになっている。制御部１０Ａは信号線によって発電部７および補機にそれぞれ接続され、制御部１０Ａと発電部７および補機との間で各種の信号が送受信されるようになっている。例えば、濃度センサ４２は、混合タンク４内の混合液燃料（例えばメタノール水溶液）の濃度を検出し、濃度検出信号Ｓ１を制御部１０Ａに送る。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０Ａに送る。
【０１４０】
制御部１０Ａは、図１７に示すように、検出信号Ｓ１，Ｓ３と制御データベース３０Ａのプロセスデータとに基づいて各種の制御量を求め、求めた制御量と処理部２０の各種パラメータ値とに基づいて各種の操作量を求め、操作指令信号Ｓ７，Ｓ８，Ｓ９をファン７１、電力調整部８、ヒータ７３のいずれか１つ又は２つ以上に出力するようになっている。例えば、制御部１０Ａから電力調整部８に操作信号Ｓ８を出力すると、負荷９にかかる負荷電流Ｉが所望値に調整される。なお、制御データベース３０Ａには、図１７に示すように、プロセスデータとして燃料供給量ＱaMeOH、空気供給量ＱｃAir、負荷電流Ｉとα、βとを関係づける表が格納されている。
【０１４１】
発電部７は混合タンク４に隣接して設けられ、そのＭＥＡのアノード極は混合タンク４内の混合液燃料が接触可能に設けられている。また、カソード極は燃料電池システム１の外部の空気が供給可能な位置に設けられ、また、副生成物である水をシステム外部へ排出可能な位置に設けられている。
【０１４２】
さらに、発電部７は、ファン７１、もしくはヒータ７３の少なくともいずれか一方および温度センサ７２を有している。ファン７１およびヒータ７３は発電部７の温調手段として用いられる。ファン７１は、冷たい空気を発電部７に吹付け、発電部７を冷却する。ヒータ７３は、図示しない電源からの給電により抵抗発熱し、発電部７を加熱する。温度センサ７２は、発電部７の温度を検出し、温度検出信号Ｓ３を制御部１０Ａに送るものである。また、ファン７１はＭＥＡのカソード極に対し空気を供給し、副生成物を排出する手段として用いられる。
【０１４３】
アノード極に供給する混合液燃料には液体を用いる。以下、混合液燃料の一例としてメタノール溶液を考えることとする。高濃度燃料タンク２は、原燃料（例えば純度９９．９％以上のメタノール液）または少量の水を含む高濃度燃料（例えば濃度が１０Ｍ以上のメタノールと水の混合溶液）を貯えるものである。高濃度燃料タンク２は図示しない補給口から燃料の補給が受けられるようになっている。
【０１４４】
混合タンク４は、ラインＬ１を介して高濃度燃料タンク２に連通している。混合タンク４では、高濃度燃料タンク２からの原燃料または高濃度燃料と、発電部７のアノード極から戻ってくる混合溶液とが混合される。混合タンク４は内部を混合液燃料で満たされるようにする機構を有する。そこで、混合タンク４上部に高濃度燃料タンク２を取り付けて、混合タンク４の液量が減少すると、重力によって高濃度燃料タンク２から原燃料または高濃度燃料が補充される構造にする。なお、混合タンク４には初期濃度が１．５Ｍから２．５Ｍ（モル／リットル）までの範囲の希釈メタノール水溶液が収容されており、上記高濃度燃料タンク２からの水頭差もしくはガス圧により混合タンク４から発電部７へ向けて混合液燃料が供給されるようになっている。
【０１４５】
発電部７には気液分離部４１が取り付けられている。気液分離部４１は、混合溶液から二酸化炭素ガスを分離するための気液分離膜を有している。気液分離部４１は発電部７の上方に設けられており、重力を利用し気液分離部４１を通して二酸化炭素を排出する。
【０１４６】
混合タンク４は、混合液燃料の濃度を検出する手段として濃度センサ４２を備えている。濃度センサ４２は、混合タンク４の内部の適所に取付けられる。しかし、濃度センサ４２は本発明システムでは任意の構成要素である。濃度センサ（ハードウエア）の代わりにソフトウエアによっても燃料の濃度を検知することができるからである。すなわち、発電部７の出力や温度の情報から燃料濃度を推定するコンピュータプログラムを制御部１０Ａに保有させることができる。なお、濃度センサ４２には、例えば超音波方式や近赤外線多波長光方式の濃度センサを用いることができる。
【０１４７】
電力調整部８は、発電部７からの出力を負荷９に円滑に取り出すために、発電部８と負荷９との間に設けられている。電力調整部８の回路は制御部１０の出力側に接続され、負荷９にかかる負荷電流Ｉが制御されるようになっている。なお、発電部８で発電された電力はリード線８１を介して電力調整部８に出力される。
【０１４８】
本実施形態の燃料電池システム１Ａでは燃料供給部５や空気供給部６を必ずしも必要としない構造なので、燃料電池システム１Ａを簡略化を実現できるが、第１の実施の形態に示す燃料電池システム１のように燃料供給部５および空気供給部６を操作してα，βを変化させ、混合液燃料の濃度を制御することが必ずしもできるものではない。また、燃料供給部３も必ずしも必要としない構造なので、燃料供給部３を操作して混合液燃料の濃度を制御することが必ずしもできるものではない。
【０１４９】
このような場合、発電部７の温度Ｔや電力調整部８を操作量とし、アノード極へ供給する混合液燃料の濃度を制御する。発電部７の温度Ｔを操作するためには、温度センサ７２（例えば熱電対）で発電部７の温度をモニターしながら、ファン７１の回転数を調整して発電部７を冷却の度合いを制御するか、またはヒータ７３に供給するエネルギーを調整して発電部７を加熱する度合いを制御する。
【０１５０】
図１０、図１１の結果より混合液燃料の濃度を濃度センサ４２が検出し、検出された混合液燃料の濃度が高いと制御部１０Ａが判断した場合には、電力調整部８を操作して発電部７から取り出す負荷電流Ｉを増加させる。この時、ファン７１の回転数を上げる操作またはヒータ７３に供給するエネルギーを減少させる操作を行う。この時、発電部７の温度Ｔを下げて混合タンク４内の混合液燃料の液量の減少を抑制することが好ましい。負荷電流Ｉを増加させることにより混合タンク４内の混合液燃料の液量が減少すると、その減少した分だけ高濃度燃料タンク２から混合タンク４内へ原燃料または高濃度燃料が流れ込むので、温度Ｔを下げることで原燃料または高濃度燃料の消費量を抑制することができるためである。
【０１５１】
逆に、検出された混合液燃料の濃度が低いと制御部１０Ａが判断した場合には、電力調整部８を操作して発電部１０から取り出す負荷電流Ｉを減少させる。この時、ファン７１の回転数を下げる操作または、ヒータ７３に供給するエネルギーを増加させる操作を行う。この時発電部７の温度Ｔを上げて混合タンク４内の混合液燃料の液量の増加を抑制することが好ましい。負荷電流Ｉを増加させることにより混合タンク４内の混合液燃料の液量が増加すると，その増加した分だけ高濃度燃料タンク２から混合タンク４内への原燃料または高濃度燃料の流れ込みが少なくなるので、温度Ｔを上げることで混合タンク４内の混合液燃料の濃度の低下を抑制することができるためである。
【０１５２】
以上より、混合液燃料の濃度および液量の状態に応じて、そのいずれかもしくはその両方が異常と制御部が判断した場合、発電部温度Ｔと負荷電流値Ｉとα，βとの相関に基づいて発電部温度Ｔか負荷電流Ｉかもしくはその両方を操作し、濃度を制御することができる。
【０１５３】
上記実施形態の他にも燃料循環部、燃料供給部、空気供給部、電力調整部（負荷電流）、温調手段（発電部温度）の５つの操作量を種々組み合わせることにより混合液燃料の濃度と液量の制御が可能となる。
【０１５４】
本発明に係る実施の形態によれば、混合液燃料の濃度および液量を調整するための水タンクや水回収経路を別途に設けることが不要になるので、構造が簡略化されて装置が小型になる。
【図面の簡単な説明】
【０１５５】
【図１】本発明の実施形態に係る燃料電池システムを示す構成ブロック図。
【図２】混合液燃料の濃度Ｃとα、βとの関係を示す特性図。
【図３】空気供給量ＱｃAirとα、βとの関係を示す特性図。
【図４】燃料供給量ＱaMeOHとα、βとの関係を示す特性図。
【図５】負荷電流Ｉとα、βとの関係を示す特性図。
【図６】発電部温度Ｔと量α、βとの関係を示す特性図。
【図７】燃料供給量ＱconcMeOHと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図８】空気供給量ＱｃAirと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図９】燃料供給量ＱaMeOHと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１０】負荷電流Ｉと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１１】発電部温度Ｔと濃度変化ΔC及び液量変化ΔVとの関係を示す特性図。
【図１２】本発明の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１３】図１に示す燃料電池システムの制御ブロック図。
【図１４】他の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１５】他の実施形態において燃料の濃度と液量を制御するときのフローチャート。
【図１６】本発明の他の実施形態に係る燃料電池システムを示す構成ブロック図。
【図１７】図１６に示す燃料電池システムの制御ブロック図。
【符号の説明】
【０１５６】
１、１Ａ…燃料電池システム、２…高濃度燃料タンク、３…燃料供給部、
４…混合タンク、４１…気液分離部、
４２…濃度センサ（検出部）、４３…液量センサ（検出部）、
５…燃料循環部、６…空気供給部、
７…発電部、７１…ファン（温調手段）、７２…温度センサ、７３…ヒータ、
８…電力調整部、9…負荷、
１０、１０Ａ…制御部、
２０…データ処理部、３０…データベース、
Ｌ１〜Ｌ６，Ｌ８…ライン、
Ｓ１、Ｓ２、Ｓ３…入力信号（検出信号）、
Ｓ４、Ｓ５、Ｓ６、Ｓ７、Ｓ８、Ｓ９…出力信号（操作指令信号）。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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