【事件の表示】
　特願２０１０−１０９７６７「波長変換素子および発光装置」拒絶査定不服審判事件〔平成２３年１１月２４日出願公開、特開２０１１−２３８８１１〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
第１　手続の経緯 
　本願は、平成２２年５月１２日の出願であって、平成２５年６月５日付けで拒絶の理由が通知され、同年８月１２日に手続補正がなされたが、同年９月１８日付けで拒絶査定がなされ、これに対して、同年１２月２４日に拒絶査定不服審判が請求されると同時に手続補正がなされたものである。　
　　　  
第２　平成２５年１２月２４日付け手続補正についての補正却下の決定  
　［補正却下の決定の結論］  
　平成２５年１２月２４日付け手続補正（以下「本件補正」という。）を却下する。 　  
 　　　 　  
［理　由］  
１　補正内容 　  
　本件補正は、特許請求の範囲及び明細書についてするものであり、その特許請求の範囲の請求項１については、 　  
　本件補正前（平成２５年８月１２日付け手続補正書を参照。）に、  
　「ガラス製の基板と、
　前記基板上に形成されるセラミック層であって、セラミック前駆体を１５０〜７００℃で焼結して得られる前記セラミック層と、
　を備える波長変換素子において、
　前記セラミック前駆体が、アルコキシシランまたは複数のシロキサン構造を有する化合物であり、
　前記セラミック前駆体には蛍光体と酸化物粒子とが混合され、
　前記蛍光体は、粒径が１〜５０μｍでかつ前記セラミック層に占める濃度が４０〜９５重量％であり、
　前記酸化物粒子は、１次粒径が
０．００１〜３０μｍ
　 　　　　  
　「ガラス製の基板と、
　前記基板上に形成されるセラミック層であって、セラミック前駆体を１５０〜７００℃で焼結して得られる前記セラミック層と、
　を備える波長変換素子において、
　前記セラミック前駆体が、アルコキシシランまたは複数のシロキサン構造を有する化合物であり、
　前記セラミック前駆体には蛍光体と酸化物粒子とが混合され、
　前記蛍光体は、粒径が１〜５０μｍでかつ前記セラミック層に占める濃度が４０〜９５重量％であり、
　前記酸化物粒子は、１次粒径が
１〜２５ｎｍ
　と補正する内容を含むものである（下線は、当審で付した。以下同じ。）。    　
　　　　　
 ２　補正目的  
（１）請求項１についての上記補正は、本件補正前の請求項１に係る発明を特定するために必要な酸化物粒子の一次粒径を「０．００１〜３０μｍ」から、より狭い範囲である「１ないし２５ｎｍ」に特定するものであるから、特許法第１７条の２第５項第２号に掲げる「特許請求の範囲の減縮」を目的とするものと認められる。
　 　  
（２）よって、本件補正後の請求項１に係る発明（以下「本願補正発明」という。）について、これが特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか（特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に適合するか）否かを、以下に検討する。　  
　　　　　　　　　　　　　　　  
３　独立特許要件  
（１）刊行物に記載された事項  
　原査定の拒絶の理由に引用され、本願出願前に頒布された刊行物である特開２００９−２５６６７０号公報（以下「引用文献」という。）には、図とともに以下の記載がある。   　
　                       　
　ア　「【請求項４】
　
ヒドロシリル基を一分子中に１個以上含有し、且つ、シラノール基を一分子中に１個以上含有するシロキサン化合物、及び
　
脱水素縮合反応触媒を含有する
　ことを特徴とする
半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物
【請求項５】ないし 【請求項８】は、省略。
【請求項９】
　
空気中で、気温１５０℃にて６時間以内に硬化する
　  　
　イ　「【０００９】
　以上の背景から、耐光性（特に耐紫外線性）及び密着性に優れると共に、十分な耐熱性及び成膜性を有し、長期間使用してもクラックや剥離、着色を生じることなく半導体発光デバイスを封止でき、蛍光体を含有した際に高い輝度維持率が得られる光学部材が求められていた。また、封止材として硬化する際に発泡が少なく、導光性が良好で劣化の少ない半導体発光装置とすることができ、蛍光体を含有した際に高い輝度維持率を長期間維持できる光学部材が求められていた。 
【００１０】
　本発明は、上述の課題に鑑みてなされたものである。すなわち、本発明の目的は、耐光性（特に耐紫外線性）及び密着性に優れると共に、十分な耐熱性・耐水熱性及び成膜性を有し、さらに硬化する際に発泡が少なく、長期間使用してもクラックや剥離、着色、発泡を生じることなく半導体発光デバイスを封止でき、蛍光体を含有した際に高い輝度維持率が得られる光学部材、それを形成するための光学部材形成液である硬化性ポリシロキサン組成物、ならびにその優れた特性を活かした航空宇宙産業用部材、半導体発光装置、照明装置、画像表示装置を提供することにある。 
【課題を解決するための手段】
【００１１】
　本発明者らは、ポリシロキサン組成物について特に発泡性を改善するべく鋭意検討を重ねた結果、特定構造を有する２種類以上のポリシロキサン化合物、および脱水素縮合反応触媒を含むことを特徴とする硬化性ポリシロキサン組成物は、耐光性のみならず密着性にも優れ、かつ、従来と比べても極めて高い耐熱性及び耐水熱性を有し、さらには良好な成膜性を有する上に、蛍光体を含有した際に高い輝度維持率を有する半導体発光デバイス用部材が得られることを見出し、本発明を完成させた。」　
　
　ウ　「【０１２８】
　［４］
光学部材
　本発明のポリシロキサン硬化物の用途は制限されないが、光線透過性（透明性）、耐光性、耐熱性、耐水熱性、耐ＵＶ性、少発泡性などの種々の特性が高いため、様々な光学部材に好適に用いることができる。本発明のポリシロキサン硬化物を含む光学部材の用途の具体例としては、半導体発光装置、導光板、及び宇宙産業用部材等が挙げられる。 
【０１２９】
　本発明のポリシロキサン硬化物を含む光学部材は、光学部材の用途によって適宜形状や透明度等を定めて用いたり、
蛍光体や無機粒子等の他の化合物を併用したりしてもよい
　例えば、本発明の光学部材を半導体発光装置の半導体発光素子等を封止するための部材（封止材）に用いる場合、蛍光体粒子及び／又は無機粒子を併用することで、特定の用途に用いるときさらに好適に使用することが可能となる。
以下、これらの蛍光体粒子及び無機粒子の併用について説明する
【０１３０】　
　［４−１］蛍光体 
　本発明のポリシロキサン硬化物を光学部材として用いる場合、例えば、本発明の硬化性ポリシロキサン組成物中に蛍光体を分散させて、後述する半導体発光装置のカップ内にモールドしたり、
適当な透明支持体上に薄層状に塗布したりすることにより、波長変換用部材として使用することができる
　   　
　エ　「【０１４８】
　［４−１−２］蛍光体の粒径 
　本発明に使用する蛍光体の粒径は特に制限はないが、
中央粒径（Ｄ５０）で、
さらに好ましくは５μｍ以上である。
さらに好ましくは２０μｍ以下である
　
　オ　「【０１５６】
　［４−１−５］蛍光体の含有率 
　本発明のポリシロキサン硬化物における蛍光体の含有率は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、その適用形態により自由に選定できる。白色ＬＥＤや白色照明等の用途に用いる白色発光の半導体発光装置を例に挙げると、蛍光体を均一に分散して半導体発光素子を含むパッケージの凹部全体を埋めてポッティングする場合には、蛍光体総量として、通常０．１重量％以上、好ましくは１重量％以上、より好ましくは５重量％以上、また、通常３５重量％以下、好ましくは３０重量％以下、より好ましくは２８重量％以下である。
【０１５７】
　また、同用途で蛍光体を高濃度に分散したものを、半導体発光装置の半導体発光素子の発光面より遠方（例えば、半導体発光素子を含む凹部を透明封止材で埋めたパッケージ開口面や、ＬＥＤ気密封止用ガラス蓋体・レンズ・導光板等の外部光学部材の出光面など）に
薄膜状に塗布する場合には
より好ましくは１０重量％以上
より好ましくは７０重量％以下である
　
　カ　「【０１６１】
　また、蛍光体部形成液における蛍光体の含有率は、
ポリシロキサン硬化物における蛍光体の含有率が前記範囲に収まるように設定すればよい
　
　キ　「【０１６２】
　［４−２］
無機粒子（フィラー）の併用
　また、本発明のポリシロキサン硬化物を少なくとも備えることを特徴とした光学部材を、半導体発光装置に使用する場合などにおいては、光学的特性や作業性を向上させるため、また、以下の＜１＞〜＜５＞の何れかの効果を得ることを目的として、更に無機粒子を含有させても良い。 
【０１６３】
　＜１＞ポリシロキサン硬化物に光散乱物質として無機粒子を混入し、半導体発光装置の光を散乱させることにより、蛍光体に当たる半導体発光素子の光量を増加させ、波長変換効率を向上させると共に、半導体発光装置から外部に放出される光の指向角を広げる。 
  ＜２＞ポリシロキサン硬化物に結合剤として無機粒子を配合することにより、クラックの発生を防止する。 
【０１６４】
　＜３＞硬化性ポリシロキサン化合物に、粘度調整剤として無機粒子を配合することにより、当該形成液の粘度を高くする。 
　＜４＞ポリシロキサン硬化物に無機粒子を配合することにより、その収縮を低減する。
　＜５＞ポリシロキサン硬化物に無機粒子を配合することにより、その屈折率を調整して、光取り出し効率を向上させる。
【０１６５】
　この場合は、硬化性ポリシロキサン化合物に、蛍光体の粉末と同様に、無機粒子を目的に応じて適量混合すればよい。この場合、混合する無機粒子の種類及び量によって得られる効果が異なる。 
　例えば、
無機粒子が粒径約１０ｎｍの超微粒子状シリカ（日本アエロジル株式会社製、商品名：ＡＥＲＯＳＩＬ＃２００やＲＸ２００）の場合、硬化性ポリシロキサン化合物のチクソトロピック性が増大するため、上記＜３＞の効果が大きい
【０１６６】
　また、無機粒子が粒径約数μｍの破砕シリカ若しくは真球状シリカの場合、チクソトロピック性の増加はほとんど無く、ポリシロキサン硬化物の骨材としての働きが中心となるので、上記＜２＞及び＜４＞の効果が大きい。 
  また、ポリシロキサン硬化物とは屈折率が異なる粒径約１μｍの無機粒子を用いると、ポリシロキサン硬化物と無機粒子との界面における光散乱が大きくなるので、上記＜１＞の効果が大きい。 
【０１６７】
　また、ポリシロキサン硬化物より屈折率の大きな粒径３〜５ｎｍ、具体的には発光波長以下の粒径をもつ無機粒子を用いると、ポリシロキサン硬化物の透明性を保ったまま屈折率を向上させることができるので、上記＜５＞の効果が大きい。 
　従って、混合する無機粒子の種類は目的に応じて選択すれば良い。また、その種類は単一でも良く、複数種を組み合わせてもよい。また、分散性を改善するためにシランカップリング剤などの表面処理剤で表面処理されていても良い。　
【０１６８】
　［４−２−１］無機粒子の種類 
　使用する無機粒子の種類としては、
シリカ、チタン酸バリウム、酸化チタン、酸化ジルコニウム、酸化ニオブ、酸化アルミニウム、酸化セリウム、酸化イットリウムなどの無機酸化物粒子
　無機粒子の形態は粉体状、スラリー状等、目的に応じいかなる形態でもよいが、透明性を保つ必要がある場合は、本発明のポリシロキサン硬化物と屈折率を同等としたり、水系・溶媒系の透明ゾルとして硬化性ポリシロキサン化合物に加えたりすることが好ましい。」　　
　
　ク　「【０１６９】
　［４−２−２］無機粒子の中央粒径 
　
これらの無機粒子（一次粒子）の中央粒径
例えば、無機粒子を増粘剤（チキソ剤）として用いるのであれば、その中央粒子は１０〜１００ｎｍが好適である
【０１７０】は、省略。 
【０１７１】
　［４−２−４］無機粒子の含有率 
　本発明のポリシロキサン硬化物における無機粒子の含有率は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、その適用形態により自由に選定できる。例えば、無機粒子を光散乱剤として用いる場合は、その含有率は０．０１〜１０重量％が好適である。また、例えば、無機粒子を骨材として用いる場合は、その含有率は１〜５０重量％が好適である。また、
例えば、無機粒子を増粘剤（チキソ剤）として用いる場合は、その含有率は０．１〜２０重量％が好適である。
　     　
　ケ　「【０１７３】
　なお、ポリシロキサン硬化物における無機粒子の含有率は、前出の蛍光体含有量と同様に測定することが出来る。 
　また、
本発明の硬化性ポリシロキサン組成物における無機粒子の含有率は、ポリシロキサン硬化物における無機粒子の含有率が前記範囲に収まるように設定すればよい
　　　　　　　　
（２）引用文献に記載された発明  
　ア　上記（１）アの記載によれば、
　引用文献には、
　「ヒドロシリル基を一分子中に１個以上含有し、且つ、シラノール基を一分子中に１個以上含有するシロキサン化合物、及び、
　脱水素縮合反応触媒を含有し、
　空気中で、気温１５０℃にて６時間以内に硬化する、
　半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物。」
　が記載されているものと認められる。　  　
　              　
　イ　上記（１）ウの記載によれば、
　上記アの「半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物」に、さらに、蛍光体及び無機粒子を含有させてもよいものと認められる。　
　  　
　ウ　また、上記（１）ウの記載によれば、
　引用文献には、
　上記アの「半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物」を、透明支持体上に薄層状に塗布して硬化させた「波長変換用部材」     　
　が記載されているものと認められる。　
　            　
　エ　上記アないしウによれば、
　引用文献には、
　「ヒドロシリル基を一分子中に１個以上含有し、且つ、シラノール基を一分子中に１個以上含有するシロキサン化合物、
　脱水素縮合反応触媒、
　蛍光体及び無機粒子を含有し、　
　空気中で、気温１５０℃にて６時間以内に硬化する、半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物を、透明支持体上に薄層状に塗布して硬化させた波長変換用部材。」
　が記載されているものと認められる。　
　　
　オ　上記（１）エないしカの記載によれば、
　上記エの「蛍光体」は、
　中央粒径（Ｄ５０）の５μｍ以上２０μｍ以下であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が１０重量％以上７０重量％以下となるように混合してもよいものと認められる。
　　
　カ　上記（１）キないしケの記載によれば、
　上記エの「無機粒子」は、
　増粘剤（チキソ剤）として用いる場合は、一次粒子の中央粒径が１０ないし１００ｎｍの無機酸化物粒子であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が０．１〜２０重量％となるように混合してもよいものと認められる。
         　　　
　キ　上記アないしカから、引用文献には次の発明（以下「引用発明」という。）が記載されていると認められる。　　  
 　  
　「ヒドロシリル基を一分子中に１個以上含有し、且つ、シラノール基を一分子中に１個以上含有するシロキサン化合物、
　脱水素縮合反応触媒、
　蛍光体及び無機粒子を含有し、
　空気中で、気温１５０℃にて６時間以内に硬化する、半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物を透明支持体上に薄層状に塗布して硬化させた波長変換用部材において、
　蛍光体は、中央粒径（Ｄ５０）が５μｍ以上２０μｍ以下であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が１０重量％以上７０重量％以下となるように混合され、
　無機粒子は、増粘剤（チキソ剤）として用いる場合は、一次粒子の中央粒径が１０ないし１００ｎｍの無機酸化物粒子であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が０．１〜２０重量％となるように混合された、   　
　波長変換用部材。」　
　　　　　　　
（４）対比   　
　本願補正発明と引用発明とを対比する。
　ア　引用発明の「透明支持体」は本願補正発明の「基板」に相当し、以下同様に、
　「『薄層状に塗布して硬化させた』『ポリシロキサン硬化物』」は「セラミック層」に、
　「半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物」は「セラミック前駆体」に、
　「波長変換用部材」は「波長変換素子」に、
　「蛍光体」は「蛍光体」に、
　「無機酸化物粒子」は「酸化物粒子」に、それぞれ、相当する。　
　            　
　イ　引用発明の「シロキサン化合物」が、複数のシロキサン構造を有する化合物であることは、当業者にとって明らかである。　
　
　ウ　また、引用発明における、「空気中で、気温１５０℃にて６時間以内」の硬化が、「半導体発光装置用硬化性ポリシロキサン組成物（セラミック前駆体）」を焼成することで、「『薄層状に塗布して硬化させた』『ポリシロキサン硬化物』（セラミック層）」を形成するものであることは、当業者にとって明らかである。
   　
　エ　上記アないしウより、
　引用発明と本願補正発明とは、
　「基板と、
　前記基板上に形成されるセラミック層であって、セラミック前駆体を１５０〜７００℃で焼結して得られる前記セラミック層と、
　を備える波長変換素子において、
　前記セラミック前駆体が、アルコキシシランまたは複数のシロキサン構造を有する化合物であり、
　前記セラミック前駆体には蛍光体と酸化物粒子とが混合され」
　ている点で一致する。　
　      　
　オ　引用発明の「蛍光体」は、中央粒径（Ｄ５０）が５μｍ以上２０μｍ以下であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が１０重量％以上７０重量％以下となるように混合されていることに照らせば、
　引用発明と本願補正発明とは、
　「蛍光体は、粒径が５０μｍ以下でかつセラミック層に占める濃度が９５重量％以下」
　の点で一致する。  　
　
　カ　引用発明の「無機酸化物粒子」は、一次粒子の中央粒径が１０ないし１００ｎｍであり、ポリシロキサン硬化物における含有率が０．１〜２０重量％となるよに混合されていることに照らせば、
　引用発明と本願補正発明とは、
　「酸化物粒子は、粒径が１００ｎｍ以下でかつセラミック層に占める濃度が２０重量％以下」
　の点で一致する。
　   　
　キ　以上のことから、本願補正発明と引用発明とは以下の点で一致する。
　＜一致点＞  
　「基板と、
　前記基板上に形成されるセラミック層であって、セラミック前駆体を１５０〜７００℃で焼結して得られる前記セラミック層と、
　を備える波長変換素子において、
　前記セラミック前駆体が、アルコキシシランまたは複数のシロキサン構造を有する化合物であり、
　前記セラミック前駆体には蛍光体と酸化物粒子とが混合され、
　前記蛍光体は、粒径が５０μｍ以下でかつ前記セラミック層に占める濃度が９５重量％以下であり、
　前記酸化物粒子は、粒径が１００ｎｍ以下でかつ前記セラミック層に占める濃度が２０重量％以下である、波長変換素子。」
　　　　　
　ク　一方で、本願補正発明と引用発明とは、以下の点で相違する。  
　＜相違点１＞ 　  
　基板に関し、
　本願補正発明は、「ガラス製」であるのに対して、
　引用発明は、透明支持体がガラス製であるか否か不明である点。　
　
　＜相違点２＞
　蛍光体と酸化物粒子に関し、　
　本願補正発明は、「前記蛍光体は、粒径が１〜５０μｍでかつ前記セラミック層に占める濃度が４０〜９５重量％であり、
　前記酸化物粒子は、１次粒径が１〜２５ｎｍでかつ前記セラミック層に占める濃度が０．５〜２０重量％である」のに対して、
　引用発明は、そのような範囲内のものであるか否か不明である点。　
　
（５）判断 　　  　
　ア　上記＜相違点１＞について検討する。  
（ア）引用発明の「透明支持体」として、具体的にどのようなものを選択するかは、当業者が引用発明を実施する際に、適宜選択すべき事項であるところ、気温１５０℃においても変形・変質しない素材のものを選択しなければならないことが当業者にとって明らかであることに照らせば、
　ガラス製の「透明支持体」を選択することに、何ら困難性は認められない。　          　    　
　                  　
（イ）以上の検討によれば、引用発明において、上記＜相違点１＞に係る本願補正発明の構成を採用することは、当業者が容易になし得たことである。
        　　 　
　イ　上記＜相違点２＞について検討する。　
（ア）引用発明の「蛍光体」は、中央粒径（Ｄ５０）が５μｍ以上２０μｍ以下であり、ポリシロキサン硬化物における含有率が１０重量％以上７０重量％以下となるように混合されるものであるところ、具体的にどのような粒径の蛍光体を、どの程度混合させるかは、当業者が引用発明を実施する際に適宜定めるべき事項であって、      　
　例えば、「粒径が１５μｍ程度の蛍光体」を、５０重量％程度の含有率となるように混合することは、当業者が適宜なし得たことである。　　　
            　　　　　 　
（イ）一方、引用発明の「無機酸化物粒子」は、増粘剤（チキソ剤）として用いる場合は、一次粒子の中央粒径が１０ないし１００ｎｍであり、ポリシロキサン硬化物における含有率が０．１〜２０重量％となるよに混合されるものであるところ、具体的にどのような粒径の無機酸化物粒子を、どの程度混合させるかは、当業者が引用発明を実施する際に適宜定めるべき事項であって、
　引用文献には、「粒径約１０ｎｍの超微粒子状シリカ」（摘記キを参照。）を用いることが記載されていることから、例えば、「１次粒径が１０ｎｍ程度の無機酸化物粒子」を、１０重量％程度の含有率となるように混合することは、当業者が粘度等を勘案して、適宜なし得たことである。  
            　　　　　                　
　ウ　本願補正発明の奏する効果は、当業者が引用発明から予測し得る範囲内のものである。　　 
　本願明細書には、蛍光体の粒径を「１０μｍ」、酸化物粒子の粒径を「２５ｎｍ」、膜厚「３０μｍ」した比較例及び実施例が記載され、外観検査、層強度及び色度の結果が示されているが、その効果は、実施例の奏する効果に過ぎず、本願補正発明の奏する効果とは認められない。　
　　　　　　　　　    　
（６）独立特許要件についてのまとめ 　  
　本願補正発明は、当業者が引用発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許出願の際独立して特許を受けることができないものである。  
 　　　　　 　 　  
４　補正却下の決定のむすび 　  
　上記「３」のとおり、本願補正発明は特許法第２９条第２項の規定により、特許出願の際独立して特許を受けることができないものであるから、本件補正は、特許法第１７条の２第６項において準用する同法第１２６条第７項の規定に違反する。
　したがって、本件補正は、同法第１５９条第１項の規定において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下すべきものである。
　　
第３　本願発明  
１　本願発明  
　本件補正は上記のとおり却下されたため、本願の請求項１に係る発明（以下「本願発明」という。）は、前記「第２　１」にて本件補正前の請求項１として記載したとおりのものである。  
 　　　 　  
２　引用文献  
　原査定の拒絶の理由で引用された引用文献及びその記載事項は、前記「第２　３（１）」に記載したとおりである。  
 　　　　　　　　　　  
３　対比・判断  
　本願補正発明は、前記「第２　２（１）及び（２）」に記載したとおり、本願発明を限定したものに相当する。 　  
　そうすると、本願発明の構成要件を全て含み、さらに限定を付加したものに相当する本願補正発明が前記「第２　３（５）」で検討したとおり、当業者が引用発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるから、本願発明も同様の理由により、当業者が引用発明に基づいて容易に発明をすることができたものである。  
　　　
４　むすび  
　以上のとおり、本願発明は、当業者が引用文献に記載された発明に基づいて容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。  
　　　　　
　よって、結論のとおり審決する。