(57)【要約】【課題】流路を長くすることができる反応器を備える反応装置において、反応器の構造をシンプルとし、その組み立てを容易とする。【解決手段】マイクロ反応器１００は、カップ状の箱体１１０と、箱体１１０内に収容された仕切板１２０と、箱体１１０の開口を閉塞した蓋板１３０とを備える。仕切板１２０の一方の折返し稜線を箱体１１０の天板１１２に接触させるよう仕切板１２０を箱体１１０内に収容し、仕切板１２０の他方の折返し稜線を蓋板１３０に接触させ、蓋板１３０によって仕切板１２０を押し込んだ状態で箱体１１０の開口を蓋板１３０で閉塞する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応物の反応を起こす反応器を備える反応装置において、
前記反応器は、
中空を有する箱体と、
互いに対向した矩形板状の複数の仕切部を有し、断面が三角波状の葛折りとされた仕切板と、を備え、前記仕切板が前記箱体内に押し込まれて収容され、前記各仕切部の接続箇所の稜線部が前記箱体の内面に線接触し、少なくとも前記複数の仕切部いずれかが撓んだ状態とされ、
前記箱体の内部空間内が前記仕切板によって仕切られて、反応物が流れる反応流路が形成されることを特徴とする反応装置。
【請求項２】
前記仕切板がコルゲート板状の形状を有することを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項３】
前記箱体の内部空間内が前記複数の仕切部によって複数の反応室に分割され、前記各仕切部に、互いに隣接する反応室間に通じる接続口が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項４】
前記箱体は、下面で開口し、開口内に前記仕切板を収容する箱型部材と、前記下面開口を閉塞する蓋板と、を有し、前記蓋板に、前記反応室に反応物を流入する導入口及び前記反応室で生成された生成物を排出する排出口が形成されていることを特徴とする請求項３に記載の反応装置。
【請求項５】
前記反応装置は、更に、前記反応器の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする請求項１から４の何れか一項に記載の反応装置。
【請求項６】
前記箱体内に収容されて前記箱体内の空間を仕切るセパレート板を更に備え、前記仕切板が前記セパレート板によって仕切られた空間内に押し込まれて収容され、前記仕切板の前記稜線部が前記セパレート板に当接していることを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項７】
前記箱体の内部空間内が前記仕切板及び前記セパレート板によって複数の反応室に分割され、前記セパレート板に、上下方向に互いに隣接する反応室間に通じる接続口が形成されていることを特徴とする請求項５に記載の反応装置。
【請求項８】
前記反応装置は、
第１の温度に設定され、反応物の反応を起こす第１の反応部と、
前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、反応物の反応を起こす第２の反応部と、
前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で反応物及び生成物を送る連結管と、を備え、
前記第１の反応部及び第２の反応部の少なくとも何れか一方は、前記反応器箱を備えることを特徴とする請求項１に記載の反応装置。
【請求項９】
前記反応装置は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部と前記連結管の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする請求項８に記載の反応装置。
【請求項１０】
前記第１の反応部には、第１の反応物が供給されて第１の生成物を生成し、前記第２の反応部には、前記第１の生成物が供給されて第２の生成物を生成し、
前記第１の反応物は水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気であって、前記第１の反応部は、前記第１の反応物の改質反応を起こす改質器であり、前記第１の生成物には水素及び一酸化炭素が含まれ、
前記第２の反応部は、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする請求項８に記載の反応装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、反応物の反応を起こす反応装置、特に液体燃料から水素を生成する反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年では、エネルギー変換効率の高いクリーンな電源としての燃料電池を自動車や携帯機器などに搭載するため開発が進められている。燃料電池は、燃料と大気中の酸素を電気化学的に反応させて、化学エネルギーから電気エネルギーを直接取り出す装置である。
【０００３】
燃料電池に用いる燃料としては水素単体が挙げられるが、常温、常圧で気体であることによる取り扱いに問題がある。これに対して、アルコール類及びガソリンといった水素原子を有する炭化水素系の液体燃料を改質して水素を生成する改質型燃料電池では、燃料を液体の状態で容易に保存することができる。このような燃料電池においては、液体燃料及び水を気化させる気化器、気化された液体燃料と高温の水蒸気を反応させることによって、発電に必要な水素を取り出す改質器、改質反応の副生成物である一酸化炭素を除去する一酸化炭素除去器等の反応器を備えた反応装置が必要となる（例えば、特許文献１参照）。
【０００４】
このような改質型燃料電池を小型化するために、気化器、改質器、一酸化炭素除去器を積み重ねたマイクロリアクタの開発が進められている（例えば、特許文献２参照。）。特許文献２に記載の構成においては、気化器、改質器、一酸化炭素除去器は何れも、燃料等の流路となる溝が形成された金属基板を接合して形成されたものである。
【特許文献１】特開２００２−３５６３１０号公報
【特許文献２】特開２００５−１３２７１２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
ところで、改質器や一酸化炭素除去器といった反応器を小型化しても、流路を流れる反応物を十分反応させるために、流路長を長くして反応時間を長くする必要がある。金属基板に形成する溝を蛇行させることで、流路を長くすることができるが、蛇行した溝を形成するのが難しく、また、その組み立てが複雑化するという問題があった。
【０００６】
そこで、本発明は、流路を長くすることができる反応器を備える反応装置において、反応器の構造をシンプルな形状とし、その組み立てを容易とすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
以上の課題を解決するために、請求項１に記載の発明は、反応物の反応を起こす反応器を備える反応装置において、前記反応器は、中空を有する箱体と、互いに対向した矩形板状の複数の仕切部を有し、断面が三角波状の葛折りとされた仕切板と、を備え、前記仕切板が前記箱体内に押し込まれて収容され、前記各仕切部の接続箇所の稜線部が前記箱体の内面に線接触し、少なくとも前記複数の仕切部いずれかが撓んだ状態とされ、前記箱体の内部空間内が前記仕切板によって仕切られて、反応物が流れる反応流路が形成されることを特徴とする。
【０００８】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の反応装置において、前記仕切板がコルゲート板状の形状を有することを特徴とする。
【０００９】
請求項３に記載の発明は、請求項１に記載の反応装置において、前記箱体の内部空間内が前記複数の仕切部によって複数の反応室に分割され、前記各仕切部に、互いに隣接する反応室間に通じる接続口が形成されていることを特徴とする。
【００１０】
請求項４に記載の発明は、請求項３に記載の反応装置において、前記箱体は、下面で開口し、開口内に前記仕切板を収容する箱型部材と、前記下面開口を閉塞する蓋板と、を有し、前記蓋板に、前記反応室に反応物を流入する導入口及び前記反応室で生成された生成物を排出する排出口が形成されていることを特徴とする。
【００１１】
請求項５に記載の発明は、請求項１から４の何れか一項に記載の反応装置において、前記反応装置は、更に、前記反応器の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする。
【００１２】
請求項６に記載の発明は、請求項１に記載の反応装置において、前記箱体内に収容されて前記箱体内の空間を仕切るセパレート板を更に備え、前記仕切板が前記セパレート板によって仕切られた空間内に押し込まれて収容され、前記仕切板の前記稜線部が前記セパレート板に当接していることを特徴とする。
【００１３】
請求項７に記載の発明は、請求項５に記載の反応装置において、前記箱体の内部空間内が前記仕切板及び前記セパレート板によって複数の反応室に分割され、前記セパレート板に、上下方向に互いに隣接する反応室間に通じる接続口が形成されていることを特徴とする。
【００１４】
請求項８に記載の発明は、請求項１に記載の反応装置において、前記反応装置は、第１の温度に設定され、反応物の反応を起こす第１の反応部と、前記第１の温度より低い第２の温度に設定され、反応物の反応を起こす第２の反応部と、前記第１の反応部と前記第２の反応部との間で反応物及び生成物を送る連結管と、を備え、前記第１の反応部及び第２の反応部の少なくとも何れか一方は、前記反応器箱を備えることを特徴とする。
【００１５】
請求項９に記載の発明は、請求項８に記載の反応装置において、前記反応装置は、更に、前記第１の反応部と前記第２の反応部と前記連結管の全体を覆い、内部が真空圧とされる断熱容器を備えることを特徴とする。
【００１６】
請求項１０に記載の発明は、請求項８に記載の反応装置において、前記第１の反応部には、第１の反応物が供給されて第１の生成物を生成し、前記第２の反応部には、前記第１の生成物が供給されて第２の生成物を生成し、前記第１の反応物は水と炭化水素系の液体燃料が気化された混合気であって、前記第１の反応部は、前記第１の反応物の改質反応を起こす改質器であり、前記第１の生成物には水素及び一酸化炭素が含まれ、前記第２の反応部は、前記第１の生成物に含まれる一酸化炭素を選択酸化によって除去する一酸化炭素除去器であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、反応装置における反応器を、箱体内に断面が三角波状の葛折りとされた仕切板を押し込んで収容し、反応物が流れる反応流路を形成することにより、反応器の構造をシンプルな形状として、その組み立てを容易とすることができ、更に、仕切板を箱体の内面に接合することなく、反応室における気密性を高くすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下に、本発明を実施するための最良の形態について図面を用いて説明する。但し、以下に述べる実施形態には、本発明を実施するために技術的に好ましい種々の限定が付されているが、発明の範囲を以下の実施形態及び図示例に限定するものではない。
【００１９】
〔第１の実施の形態〕
図１は、本発明に係わる反応装置の第１の実施形態における反応器１００を斜め上から示した分解斜視図であり、図２は、本実施形態における反応器１００の二面図であり、図３は、図２の切断線III−IIIに沿った面の矢視端面図であり、図４は、図２の切断線IV−IVに沿った面の矢視端面図である。図２において（ａ）図は上面図であり、（ｂ）図は側面図である。
【００２０】
図１〜図４に示すように、この反応器１００は、一つの面で開口したカップ状の箱体１１０と、箱体１１０内に収容された仕切板１２０と、箱体１１０の下側開口を閉塞した蓋板１３０とを備える。
【００２１】
箱体１１０、仕切板１２０及び蓋板１３０は、ステンレス鋼といった金属材料からなるものでも良いし、セラミック材料からなるものでも良いし、ガラス材料からなるものでも良いし、樹脂材料からなるものでも良い。
【００２２】
箱体１１０は、正方形又は長方形に成した天板１１２と、天板１１２の四つの辺のうち相対する二辺において天板１１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板１１４，１１４と、天板１１２の別の相対する二辺において天板１１２に対して垂直に連なった状態で接続された一対の側板１１６，１１６とを有する。側板１１４は側板１１６に対して垂直に連なった状態で接続され、これら四枚の側板１１４，１１４，１１６，１１６によって正方形枠状又は長方形枠状に設けられ、天板１１２が上となっている。
【００２３】
蓋板１３０が天板１１２と平行となるよう蓋板１３０の縁部が側板１１４，１１４，１１６，１１６の下辺部に接合されている。このように箱体１１０の下面開口が蓋板１３０によって閉塞されることで、中空を有する密閉平行六面体状の反応容器が構成される。
【００２４】
仕切板１２０は三角波状の葛折りとされたコルゲート板状の形状を有している。つまり、仕切板１２０は、互いに対向した複数の矩形板状の第一仕切部１２２，１２２，…と、第一仕切部１２２の上辺とその隣りの第一仕切部１２２の下辺との間に連結された複数の第二仕切部１２４，１２４，…とを有する。第一仕切部１２２と第二仕切部１２４との接続箇所が稜線となって、その稜線において仕切板１２０が折り返されている。
【００２５】
この仕切板１２０の波高方向が側板１１４及び側板１１６の両方と平行となるように仕切板１２０を箱体１１０に収容し、仕切板１２０の一方の折返し稜線を箱体１１０の天板１１２に線接触させている。また、仕切板１２０の他方の折返し稜線を蓋板１３０に線接触させ、蓋板１３０によって仕切板１２０を押し込んで、蓋板１３０で箱体１１０の開口を閉塞している。これにより第一仕切部１２２及び第二仕切部１２４が撓んだ状態とされている。
【００２６】
仕切板１２０が箱体１１０に収容されているので、箱体１１０と蓋板１３０とによって形成された中空が仕切板１２０によって複数の反応室１１８，１１８，…に区画されている。
【００２７】
このように仕切板１２０が箱体１１０と蓋板１３０の空間内に押し込まれて。第一仕切部１２２及び第二仕切部１２４が撓んだ状態とされていることにより、第一仕切部１２２及び第二仕切部１２４の反発力により、仕切板１２０の折返し稜線が天板１１２及び蓋板１３０に強く密着した状態とされる。また、仕切板１２０の波形状となる両縁が側板１１６，１１６にそれぞれ当接し、仕切板１２０の両側の仕切部１２２，１２２が側板１１４，１１４にそれぞれ面接触する。このように仕切板１２０が箱体１１０や蓋板１３０の内面に当接し、密着することにより、溶接等により接合することなく、各反応室１１８の気密性を高くすることができる。
【００２８】
また、更に、仕切板１２０の一方の折返し稜線を天板１１２に溶接等により接合するようにしてもよく、仕切板１２０の他方の折返し稜線を蓋板１３０に溶接等により接合するようにしてもよい。また、仕切板１２０の波形状となる両縁を側板１１６，１１６に溶接等により接合するようにしてもよく、仕切板１２０の両側の仕切部１２２，１２２を側板１１４，１１４にそれぞれ溶接等により接合するようにしてもよい。このように溶接等により接合することにより、各反応室１１８の気密性を更に高めることができるとともに、反応器１００の剛性を高めることができる。
【００２９】
複数の反応室１１８，１１８，…のうち、一方の端の第一仕切部１２２とそれに連なる第二仕切部１２４との間の反応室１１８に通じる導入口１３２が蓋板１３０に形成され、他方の端の第一仕切部１２２に連なる第二仕切部１２４とそれに連なる反対側の第一仕切部１２２との反応室１１８に通じる排出口１３４が蓋板１３０に形成されている。
【００３０】
また、両側の第一仕切部１２２，１２２を除いた各第一仕切部１２２には、一方の側板１１６寄りにおいて、例えば矩形状の接続口１２６が形成されている。また、排出口１３４に通じた反応室１１８に面した第二仕切部１２４を除いた各第二仕切部１２４には、他方の側板１１６寄りにおいて、例えば矩形状の接続口１２８が形成されている。これにより、導入口１３２が通じる反応室１１８は第二仕切部１２４に形成された接続口１２８を介して隣接する他の反応室１１８に通じ、排出口１３４が通じる反応室１１８は第一仕切部１２２に形成された接続口１２６を介して隣接する他の反応室１１８に通じ、他の反応室１１８は接続口１２６及び接続口１２８を通じて隣接する２つの反応室１１８に通じている。このようにすることで、箱体１１０と蓋板１３０とによって形成された中空が導入口１３２から排出口１３４までの流路状に設けられ、その流路が葛折り状とされている。
【００３１】
この反応器１００においては、導入口１３２に反応物をポンプ等によって流し込むと、反応物が反応室１１８，１１８，…を順に流れる。反応物が反応室１１８，１１８，…を流れているときに、反応物から生成物が生成される。そして、生成物が排出口１３４から外へ排出される。各反応室１１８内においては反応物が一方の側板１１６から他方の側板１１６に向かって又はその逆に流れる。
【００３２】
ここで、『反応物から生成物への反応』とは、『化学反応』のみならず、『状態変化』をも含む意である。
【００３３】
反応器１００の用途に応じて、箱体１１０と蓋板１３０のうちの少なくとも一方の外面に加熱器（例えば、電熱線、燃焼器等）を設けても良いし、仕切板１２０に触媒を担持させても良いし、箱体１１０と蓋板１３０のうちの少なくとも一方の内面に触媒を担持させても良い。
【００３４】
例えば、反応器１００を気化器として用いる場合、箱体１１０と蓋板１３０のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設ける。このようにすれば、反応物としての液体が導入口１３２から排出口１３４にまで流れる間に加熱され、液体が気化する。これにより、生成物としての気体が排出口１３４から流れ出る。
【００３５】
また、反応器１００を改質器として用いる場合、箱体１１０と蓋板１３０のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設け、仕切板１２０の表面に改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒、Ｐｄ/ＺｎＯ系触媒）を担持させる。このようにすれば、反応物としての燃料と水の混合気（例えば、メタノールと水の混合気）が導入口１３２から排出口１３４にまで流れる間に、改質触媒によって混合気から水素ガス等が生成される。これにより、水素ガス等を含む混合ガスが生成物として排出口１３４から流れ出る。
【００３６】
また、反応器１００を一酸化炭素除去器として用いる場合、箱体１１０と蓋板１３０のうちの少なくとも一方の外面に電熱線又は燃焼器を設け、仕切板１２０の表面に一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金）を担持させる。このようにすれば、反応物としての水素ガスと酸素ガスと一酸化炭素ガスの混合気が導入口１３２から排出口１３４にまで流れる間に、一酸化炭素選択酸化触媒によって一酸化炭素ガスが選択的に酸化される。これにより、一酸化炭素ガスが除去された状態のガスが生成物として排出口１３４から流れ出る。
【００３７】
また、反応器１００を燃焼器として用いる場合、仕切板１２０の表面に燃焼触媒（例えば、白金）を担持させる。このようにすれば、反応物としての水素ガスと酸素ガスとの混合気が導入口１３２から排出口１３４にまで流れる間に水素ガスが燃焼される。これにより、生成物として水が排出口１３４から流れ出る。
【００３８】
次に、この反応器１００の熱損失を抑制するための断熱構造について説明する。図５は、本実施形態における断熱パッケージ１４０（断熱容器）を設けた状態の反応器１００の透過側面図である。断熱パッケージ１４０は、例えばステンレス鋼等といった金属材料又はセラミックからなり、断熱パッケージ１４０内に箱体１１０及び蓋板１３０を収容する。この場合、２つの管材１４２，１４４を断熱パッケージ１４０の壁面に貫通させ、断熱パッケージ１４０内において一方の管材１４２の端部を導入口１３２に接続させ、他方の管材１４４の端部を排出口１３４に接続させる。ここで、箱体１１０及び蓋板１３０を２つの管材１４２，１４４によって支持し、断熱パッケージ１４０の内面から箱体１１０及び蓋板１３０を離した状態とすると、箱体１１０及び蓋板１３０から断熱パッケージ１４０への直接的熱伝導を抑えることができて、より断熱性が向上する。更に、断熱パッケージ１４０内を真空排気して内部空間を真空圧とすることにより、真空断熱構造を形成する。また、断熱パッケージ１４０内が真空圧であると、箱体１１０及び蓋板１３０による反応容器が膨張する方向の応力を受ける。しかしながら、仕切板１２０が箱体１１０や蓋板１３０に接合されていると、箱体１１０や蓋板１３０を補強することができ、これより、反応容器が応力により変形することが防止される。
【００３９】
なお、蓋板１３０に導入口１３２及び排出口１３４が形成されているが、導入口と排出口のうちの少なくとも何れか一方を箱体１１０に形成しても良い。箱体１１０に導入口を形成した場合には、蓋板１３０に導入口１３２があっても良いし無くても良い。箱体１１０に排出口を形成した場合には、蓋板１３０に導入口１３２があっても良いし無くても良い。
【００４０】
以上のように、本実施形態においては、蓋板１３０によって仕切板１２０を押し込んだ状態で蓋板１３０で箱体１１０の開口を閉塞することによって、仕切板１２０が箱体１１０や蓋板１３０の内面に当接し、密着することにより、各反応室１１８の気密性を高くすることができる。また、更に、仕切板１２０を箱体１１０や蓋板１３０の内面に溶接等により接合することにより、箱体１１０及び蓋板１３０による反応容器が補強され、反応器１００の剛性を高くすることができる。また、箱体１１０内の空間を仕切板１２０により反応室１１８，１１８，…に仕切り、各反応室１１８，１１８，…を互いに連通させることにより葛折り状の流路が形成されるので、反応器１００の構造をシンプルとするとともに、反応器１００の組み立てを容易とすることができる。
【００４１】
〔第２の実施形態〕
図６は、本発明に係わる反応装置の第２の実施形態における反応器２００を斜め上から示した分解斜視図であり、図７は、本実施形態における反応器２００の二面図であり、図８は、図７の切断線VIII−VIIIに沿った面の矢視端面図であり、図９は、図７の切断線IX−IXに沿った面の矢視端面図である。図７において（ａ）図は上面図であり、（ｂ）図は側面図である。
【００４２】
この反応器２００は、一つの面で開口した箱体２１０と、箱体２１０内に収容されて箱体２１０内の空間を底側の空間と開口側の空間に仕切ったセパレート板２５０と、箱体１１０の開口を閉塞した蓋板２３０と、セパレート板２５０によって仕切られた２つの空間のうち底側の空間に収容された仕切板２２０と、開口側の空間に収容された仕切板２４０と、を備える。
【００４３】
箱体２１０、仕切板２２０、蓋板２３０、仕切板２４０及び蓋板２３０は、ステンレス鋼といった金属材料からなるものでも良いし、セラミック材料からなるものでも良いし、ガラス材料からなるものでも良いし、樹脂材料からなるものでも良い。
【００４４】
箱体２１０は、第１実施形態における箱体１１０と同様に、天板２１２と、一対の側板２１４，２１４と、一対の側板２１６，２１６とを備える。
【００４５】
蓋板２３０が天板２１２と平行となるよう蓋板２３０の縁部が側板２１４，２１４，２１６，２１６の下辺部に接合され、中空を有する密閉平行六面体状の反応容器が構成されている。セパレート板２５０は、蓋板２３０及び天板２１２と平行となるよう箱体２１０内に収容され、セパレート板２５０の縁全体が側板２１４，２１４，２１６，２１６の上下中腹部に接触し、好ましくは接合されている。
【００４６】
仕切板２２０は、第１実施形態における仕切板１２０と同様に三角波状の葛折りとされたコルゲート板状の形状を有している。つまり、仕切板２２０は帯状の板を交互に折り返したものであり、仕切板２２０の第一仕切部２２２と第二仕切部２２４との接続箇所が折返し稜線となっている。仕切板２４０も、第１実施形態における仕切板１２０と同様に三角波状とされたコルゲート板状の形状を有し、仕切板２４０の第一仕切部２４２と第二仕切部２４４との接続箇所が折返し稜線となっている。
【００４７】
仕切板２２０と仕切板２４０は、折返し数が等しく、例えば三角波の波長及び波高も等しい。
【００４８】
仕切板２２０の波高方向が側板２１４及び側板２１６の両方と平行となるように仕切板２２０をセパレート板２５０と天板２１２との間の空間に収容し、仕切板２２０の一方の折返し稜線を箱体２１０の天板２１２に線接触させている。また、セパレート板２５０を箱体２１０の中腹部まで嵌め込んで、仕切板２２０の他方の折返し稜線をセパレート板２５０に線接触させ、セパレート板２５０によって仕切板２２０を押し込んでいる。これにより第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４が撓んだ状態とされている。
【００４９】
このように箱体２１０内の天板２１２とセパレート板２５０との間の空間内に仕切板２２０が収容されることで、その空間が仕切板２２０によって複数の反応室２１８，２１８，…に区画されている。
【００５０】
このように仕切板２２０が箱体２１０内の天板２１２とセパレート板２５０との間の空間内に押し込まれ。第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４が撓んだ状態とされていることにより、第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４の反発力により、仕切板２２０の折返し稜線が天板２１２及びセパレート板２５０に強く密着した状態とされる。また、仕切板２２０の波形状となる両縁が側板２１６，２１６にそれぞれ当接し、仕切板２２０の両側の仕切部２２２，２２２が側板２１４，２１４にそれぞれ面接触する。
【００５１】
また、仕切板２４０の波高方向が側板２１４及び側板２１６と平行となるように、仕切板２４０をセパレート板２５０と蓋板２３０との間の空間に収容し、仕切板２４０の一方の折返し稜線をセパレート板２５０に線接触させている。また、仕切板２４０の他方の折返し稜線を蓋板２３０に線接触させ、蓋板２３０によって仕切板２４０を押し込んで、蓋板２３０で箱体２１０の開口を閉塞している。これにより第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４が撓んだ状態とされている。
【００５２】
箱体２１０内の蓋板２３０とセパレート板２５０との間の空間内に仕切板２４０が収容されることで、その空間が仕切板２４０によって複数の反応室２１９，２１９，…に区画されている。下の仕切板２４０はセパレート板２５０を挟んで上の仕切板２２０に重なり、上の反応室２１８はセパレート板２５０によって下の反応室２１９から仕切られている。
【００５３】
このように仕切板２４０が箱体２１０内のセパレート板２５０と蓋板２３０との間の空間内に押し込まれ。第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４が撓んだ状態とされていることにより、第一仕切部２２２及び第二仕切部２２４の反発力により、仕切板２４０の折返し稜線がセパレート板２５０及び蓋板２３０に強く密着した状態とされる。また、仕切板２４０の波形状となる両縁が側板２１６，２１６にそれぞれ当接し、仕切板２４０の両側の仕切部２４２，２４２が側板２１４，２１４にそれぞれ面接触する。このように仕切板２２０、２４０が箱体２１０や蓋板２３０の内面及びセパレート板２５０に当接し、密着することにより、各反応室１１８、１１９の気密性を高くすることができる。
【００５４】
また、更に、仕切板２２０の折返し稜線を天板２１２及びセパレート板２５０に溶接等により接合するようにしてもよく、仕切板２２０の波形状となる両縁を側板２１６，２１６に溶接により接合するようにしてもよく、仕切板２２０の両側の仕切部２２２，２２２を側板２１４，２１４に溶接等により接合するようにしてもよい。また、仕切板２４０の折返し稜線をセパレート板２５０及び蓋板２３０に溶接等により接合するようにしてもよく、仕切板２４０の波形状となる両縁を側板２１６，２１６に溶接により接合するようにしてもよく、仕切板２４０の両側の仕切部２４２，２４２を側板２１４，２１４に溶接等により接合するようにしてもよい。このように溶接等により接合することにより、各反応室１１８、１１９の気密性を更に高めることができるとともに、反応器２００の剛性を高めることができる。
【００５５】
仕切板２２０の第一仕切部２２２に第一の接続口２２６が形成され、隣り合う反応室２１８，２１８が接続口２２６を介して通じている。仕切板２２０の第二仕切部２２４に第一の接続口２２８が形成され、隣り合う反応室２１８，２１８が接続口２２８を介して通じている。仕切板２４０についても第一仕切部２４２に第二の接続口２４６が形成され、第二仕切部２４４に第二の接続口２４８が形成され、隣り合う反応室２１９，２１９が接続口２２６又は接続口２２８を介して通じている。
【００５６】
セパレート板２５０には複数の第三の接続口２５２，２５２，…が形成され、上下に隣り合う反応室２１８，２１９が接続口２５２を介して通じている。接続口２２６，２２８，２４６，２４８，２５２によって、これら反応室２１８，２１８，…と反応室２１９，２１９，…が所定の一連の葛折り状の流路となっている。
【００５７】
複数の反応室２１９，２１９，…のうち何れかに通じる導入口２３２が蓋板１３０に形成され、他の反応室２１９に通じる排出口２３４が蓋板２３０に形成されている。
【００５８】
この反応器２００においては、導入口２３２に反応物をポンプ等によって流し込むと、反応物が反応室２１８，２１８，…と反応室２１９，２１９，…を流れる。反応物が反応室２１８，２１８，…と反応室２１９，２１９，…を流れているときに、反応物から生成物が生成される。そして、生成物が排出口２３４から外へ排出される。各反応室２１８，２１９内において、反応物は一方の側板２１６から他方の側板２１６へ流れる。
【００５９】
この反応器２００においても、第一実施形態の反応器１００と同様に、用途に応じて、箱体２１０と蓋板２３０のうちの少なくとも一方の外面に加熱器を設けても良いし、仕切板２２０，２４０に触媒を担持させても良いし、箱体２１０と蓋板２３０のうちの少なくとも一方の内面に触媒を担持させても良いし、セパレート板２５０に触媒を担持させても良い。
【００６０】
また、反応器１００の場合と同様に、内部が真空圧の断熱パッケージ（断熱容器）内に箱体２１０及び蓋板２３０を収容することにより、反応器２００の熱損失を抑制することができる。この場合においても、箱型部材２１０及び蓋板２３０による反応容器が膨張する方向に応力を受けるが、本実施形態においても、箱型部材２１０、底板２３０が仕切板２２０，２４０及びセパレート板２５０により接合されることで補強され、反応器２００の反応容器の剛性が高められて、応力より変形することが防止される。また、断熱パッケージを貫通した２本の管材のうち１本を導入口２３２に接続し、もう１本を排出口２３４に接続し、箱体２１０及び蓋板２３０を２本の管材によって支持し、断熱パッケージの内面から箱体２１０及び蓋板２３０を離した状態として、断熱パッケージへの直接的熱伝導を抑えて、断熱性を向上させるようにしても良い。
【００６１】
なお、蓋板２３０に導入口２３２及び排出口２３４が形成されているが、導入口と排出口のうちの少なくとも何れか一方を箱体２１０に形成しても良い。箱体２１０に導入口を形成した場合には、蓋板２３０に導入口２３２があっても良いし無くても良い。箱体２１０に排出口を形成した場合には、蓋板２３０に導入口２３２があっても良いし無くても良い。
【００６２】
また、箱体２１０内に一枚のセパレート板２５０を収容する構成としたが、蓋板２３０及び天板２１２と平行な複数のセパレート板を箱体２１０内に収容して、箱体２１０内の空間を仕切っても良い。この場合、複数のセパレート板によって箱体２１０内に形成された複数の空間のうち、最も箱体２１０の天板寄りの空間には仕切板が上記仕切板２２０と同様に収容され、最も蓋板２３０寄りの空間には仕切板が上記仕切板２４０と同様に収容され、二枚のセパレート板に挟まれた空間には仕切板がそれら二枚のセパレート板によって挟み込まれた状態で収容される。
【００６３】
以上のように、本実施形態においては、セパレート板２５０によって仕切板２２０を押し込んだ状態で箱体２１０内の空間をセパレート板２５０で仕切り、蓋板２３０で仕切板２４０を押し込んだ状態で箱体２１０の開口を閉塞することによって、仕切板２２０、２４０が箱体２１０や蓋板２３０の内面及びセパレート板２５０に当接し、密着することにより、各反応室１１８、１１９の気密性を高くすることができる。また、更に、仕切板２２０、２４０を箱体２１０や蓋板２３０の内面及びセパレート板２５０に溶接等により接合することにより、箱体２１０及び蓋板２３０による反応容器が補強され、反応器２００の剛性を高くすることができる。また、箱体２１０内の空間を仕切板２２０、２４０及びセパレート板２５０によって反応室２１８，２１８，…、反応室２１９，２１９，…に仕切り、各反応室２１８，２１８，…及び２１９，２１９，…を互いに連通させることにより葛折り状の流路が形成されるので、反応器２００の構造をシンプルとするとともに、反応器２００の組み立てを容易とすることができる。
【００６４】
〔第３の実施の形態〕
図１０は、本発明に係わる反応装置の第３の実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００（反応装置）の側面図である。このマイクロリアクタモジュール６００は、例えば、ノート型パーソナルコンピュータ、ＰＤＡ、電子手帳、デジタルカメラ、携帯電話機、腕時計、レジスタ、プロジェクタといった電子機器に内蔵され、燃料電池に使用する水素ガスを生成するものである。
【００６５】
図１０に示すように、このマイクロリアクタモジュール６００は、反応物の供給や生成物の排出が行われる給排部６０２と、比較的高温に設定されて改質反応が起こる高温反応部６０４（第１の反応部）と、高温反応部６０４の設定温度より低い温度に設定されて選択酸化反応が起きる低温反応部６０６（第２の反応部）と、高温反応部６０４と低温反応部６０６との間で反応物や生成物を送る連結管６０８とを具備する。
【００６６】
図１１は、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を機能ごとに分けた場合の概略側面図である。図１１に示すように、給排部６０２には主に気化器６１０及び第一燃焼器６１２が設けられている。第一燃焼器６１２には空気と気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）がそれぞれ別々にあるいは混合気として供給され、これらの触媒燃焼によって熱が発する。気化器６１０には水と液体燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）がそれぞれ別々にあるいは混合された状態で燃料容器から供給され、第一燃焼器６１２における燃焼熱によって水と液体燃料が気化器６１０内において気化する。
【００６７】
高温反応部６０４には主に第二燃焼器６１４と、第二燃焼器６１４の上に設けられた改質器１００Ｂとが設けられている。第二燃焼器６１４には空気と気体燃料（例えば、水素ガス、メタノールガス等）がそれぞれ別々にあるいは混合気として供給され、これらの触媒燃焼によって熱が発する。なお、燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成されるが、燃料電池から排出されたオフガスに含まれる未反応の水素ガスが空気と混合した状態で第一燃焼器６１２及び第二燃焼器６１４に供給されても良い。勿論、燃料容器に貯留されている液体燃料（例えば、メタノール、エタノール、ジメチルエーテル、ブタン、ガソリン）が別の気化器によって気化されて、その気化した燃料と空気の混合気が第一燃焼器６１２及び第二燃焼器６１４に供給されるようにしても良い。
【００６８】
この改質器１００Ｂには気化器６１０から水と液体燃料が気化された混合気（第１の反応物）が供給され、改質器１００Ｂが第二燃焼器６１４によって加熱される。改質器１００Ｂでは水蒸気と気化された液体燃料から水素ガス等（第１の生成物）が触媒反応により生成され、更に微量ながら一酸化炭素ガスが生成される。燃料がメタノールの場合には、次式（１）、（２）のような化学反応が起こる。なお、水素が生成される反応は吸熱反応であって、第二燃焼器６１４の燃焼熱が用いられる。
ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→３Ｈ2＋ＣＯ2  …（１）
２ＣＨ3ＯＨ＋Ｈ2Ｏ→５Ｈ2＋ＣＯ＋ＣＯ2  …（２）
【００６９】
低温反応部６０６には主に一酸化炭素除去器２００Ｂが設けられている。一酸化炭素除去器２００Ｂは、第一燃焼器６１２によって加熱され、改質器１００Ｂから水素ガス及び上記（２）の化学反応によって生成された微量の一酸化炭素ガス等を含む混合気（第２の反応物）が供給されるとともに、更に空気が供給される。一酸化炭素除去器２００Ｂでは混合気のうち一酸化炭素が選択的に酸化され、これにより一酸化炭素が除去される。一酸化炭素が除去された状態の混合気（第２の生成物：水素ガス）が燃料電池の燃料極に供給される。
【００７０】
マイクロリアクタモジュール６００の具体的な構成について図１０、図１２〜図１４を用いて説明する。図１２は、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００の分解斜視図であり、図１３は、図１０の切断線XIII−XIIIに沿った面の矢視断面図であり、図１４は、図１０の切断線XIV−XIVに沿った面の矢視断面図である。
【００７１】
図１０、図１２、図１３に示すように、給排部６０２は、液体燃料導入管６２２と、液体燃料導入管６２２の上端部において液体燃料導入管６２２を囲むように設けられた燃焼器プレート６２４と、液体燃料導入管６２２の周囲に配列された５本の管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４とを具備する。
【００７２】
液体燃料導入管６２２は、例えばステンレス鋼等の管状の金属材料からなり、液体燃料導入管６２２内には吸液材６２３が充填されている。吸液材６２３は液体を吸収するものであり、吸液材６２３は、例えば無機繊維又は有機繊維を結合材で固めたもの、無機粉末を焼結したもの、無機粉末を結合材で固めたもの、グラファイトとグラッシーカーボンの混合体、等からなる。具体的には、フェルト材、セラミック多孔質材、繊維材、カーボン多孔質材といったものが吸液材６２３として用いられる。
【００７３】
管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４は、例えばステンレス鋼等の管状の金属材料からなる。
【００７４】
燃焼器プレート６２４も、例えばステンレス鋼等の板状の金属材料からなる。燃焼器プレート６２４の中央部に貫通孔が形成され、その貫通孔に液体燃料導入管６２２が嵌め込まれ、液体燃料導入管６２２と燃焼器プレート６２４が接合されている。ここで、液体燃料導入管６２２は、例えば蝋付けによって燃焼器プレート６２４と接合される。蝋剤としては、液体燃料導入管６２２や燃焼器プレート６２４を流れる流体の温度のうちの最高温度よりも高い融点であり、融点が７００度以上の、金に、銀、銅、亜鉛、カドミウムを含有した金蝋や、金、銀、亜鉛、ニッケルを主成分とした蝋、或いは金、パラジウム、銀主成分とした蝋が特に好ましい。また、燃焼器プレート６２４の一方の面には隔壁が突出するように設けられている。隔壁は一部が燃焼器プレート６２４の外縁全周に亘って設けられ、他の一部が径方向に亘って設けられ、燃焼器プレート６２４が低温反応部６０６の下面に接合されることによって、接合面に燃焼用流路６２５が形成され、液体燃料導入管６２２が燃焼用流路６２５によって囲繞されている。燃焼用流路６２５の壁面には、燃焼混合気を燃焼させる燃焼用触媒が担持されている。燃焼用触媒としては、例えば白金が挙げられる。なお、液体燃料導入管６２２内の吸液材６２３は燃焼器プレート６２４の位置まで充填されている。
【００７５】
図１０、図１２に示すように、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８は、積層された絶縁プレート６４０とベースプレート６４２とを共通の基体としている。そのため、絶縁プレート６４０が高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８に共通した下面となるが、連結管６０８の下面が高温反応部６０４の下面に対して面一になっているとともに、更に低温反応部６０６の下面に対して面一になっている。
【００７６】
ベースプレート６４２は、低温反応部６０６の基体となるベース部６５２と、高温反応部６０４の基体となるベース部６５４と、連結管６０８の基体となる連結ベース部６５６とからなる。ベースプレート６４２は、ベース部６５２とベース部６５４と連結ベース部６５６とを一体形成したものであり、連結ベース部６５６において括れた状態とされている。このベースプレート６４２は、例えばステンレス鋼等の板状の金属材料からなる。
【００７７】
絶縁プレート６４０は、低温反応部６０６の基体となるベース部６６２と、高温反応部６０４の基体となるベース部６６４と、連結管６０８の基体となる連結ベース部６６６とからなる。絶縁プレート６４０は、ベース部６６２とベース部６６４と連結ベース部６６６とを一体形成したものであり、連結ベース部６６６において括れた状態とされている。この絶縁プレート６４０は、例えばセラミック等の電気絶縁体からなる。
【００７８】
図１２、図１４に示すように、ベースプレート６４２に絶縁プレート６４０を接合した状態で、貫通孔６７１〜６７８がベースプレート６４２のベース部６５２及び絶縁プレート６４０のベース部６６２を貫通している。図１０、図１２に示すように、絶縁プレート６４０のベース部６６２が低温反応部６０６の下面となるが、低温反応部６０６の下面に管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２が蝋付け等により接合されている。ここで、管材６２６が貫通孔６７１に通じ、管材６２８が貫通孔６７２に通じ、管材６３０が貫通孔６７３に通じ、管材６３２が貫通孔６７４に通じ、管材６３４が貫通孔６７５に通じ、液体燃料導入管６２２が貫通孔６７８に通じている。また、図１０、図１２、図１４に示すように、燃焼器プレート６２４が低温反応部６０６の下面に接合されているが、燃焼器プレート６２４の燃焼用流路６２５の一端部が貫通孔６７６に通じ、燃焼用流路６２５の他端部が貫通孔６７７に通じている。
【００７９】
図１４に示すように、ベースプレート６４２には、改質燃料供給流路７０２と、連通流路７０４と、空気供給流路７０６と、混合室７０８と、燃焼燃料供給流路７１０と、燃焼室７１２と、排ガス流路７１４と、燃焼燃料供給流路７１６と、排気室７１８とが形成されている。
【００８０】
改質燃料供給流路７０２は、貫通孔６７８から連結ベース部６５６を通ってベース部６５４の角部にまで至るよう形成されている。混合室７０８は、ベース部６５２において四角形状に形成されている。連通流路７０４は、ベース部６５４の角部から連結ベース部６５６を通って混合室７０８まで至るように形成されている。空気供給流路７０６は、貫通孔６７５から混合室７０８まで至るように形成されている。
【００８１】
燃焼室７１２は、ベース部６５４の中央部においてＣ字状に形成されている。この燃焼室７１２の壁面には、燃焼混合気を燃焼させる燃焼用触媒が担持されている。
【００８２】
燃焼燃料供給流路７１０は、貫通孔６７２から連結ベース部６５６を通って燃焼室７１２に至るように形成されている。排ガス流路７１４は、貫通孔６７７から貫通孔６７３に至るよう形成されているとともに、燃焼室７１２から連結ベース部６５６を通って貫通孔６７３に至るように形成されている。燃焼燃料供給流路７１６は、ベース部６５２において貫通孔６７４から貫通孔６７６に至るように形成されている。排気室７１８はベース部６５２において矩形状に形成され、排気室７１８の角部に貫通孔６７１が通じている。
【００８３】
図１０に示すように、ベース部６５２上に一酸化炭素除去器２００Ｂが設けられている。この一酸化炭素除去器２００Ｂは第２実施形態における反応器２００を応用したものであり、一酸化炭素除去器２００Ｂは図６〜図９に示された反応器２００と同様に設けられている。なお、一酸化炭素除去器２００Ｂと反応器２００との間で互いに対応する部分に同一の符号を付して、互いに対応する部分の説明を省略する。
【００８４】
図１０、図１２に示すように、一酸化炭素除去器２００Ｂの蓋板２３０がベース部６５２の上面に接合されている。蓋板２３０によって、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部と、空気供給流路７０６と、混合室７０８と、燃焼燃料供給流路７１６と、排気室７１８とが蓋される。蓋板２３０に形成された導入口２３２は混合室７０８の角部７０９の上に位置され、蓋板２３０に形成された排出口２３４は排気室７１８の角部７１９の上に位置されている。
【００８５】
この一酸化炭素除去器２００Ｂにおいては、箱体２１０と蓋板２３０の内面や仕切板２２０、仕切板２４０及びセパレート板２５０に一酸化炭素選択酸化触媒（例えば、白金）が担持されている。
【００８６】
次いで、図１０に示すように、ベース部６５４上に改質器１００Ｂが設けられている。この改質器１００Ｂは第１実施形態における反応器１００を応用したものであり、改質器１００Ｂは図１〜図４に示された反応器１００と同様に設けられている。なお、改質器１００Ｂと反応器１００との間で互いに対応する部分に同一の符号を付して、互いに対応する部分の説明を省略する。
【００８７】
図１０、図１２に示すように、改質器１００Ｂの蓋板１３０がベース部６５４の上面に接合されている。蓋板１３０によって、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部と、燃焼室７１２とが蓋される。蓋板１３０に形成された導入口１３２は改質燃料供給流路７０２の端部７０３の上に位置され、蓋板１３０に形成された排出口１３４は連通流路７０４の端部７０５の上に位置されている。
【００８８】
この改質器１００Ｂにおいては、箱体１１０と蓋板１３０の内面や仕切板１２０に改質触媒（例えば、Ｃｕ／ＺｎＯ系触媒、Ｐｄ/ＺｎＯ系触媒）が担持されている。
【００８９】
図１２に示すように、改質器１００Ｂの蓋板１３０と一酸化炭素除去器２００Ｂの蓋板２３０とは連結蓋６８０によって連結された状態で一体形成されている。蓋板１３０と蓋板２３０と連結蓋６８０とを一体にした板材６９０は、連結蓋６８０において括れた状態とされている。この板材６９０がベースプレート６４２に接合されているが、板材６９０の連結蓋６８０はベースプレート６４２の連結ベース部６５６に接合され、これにより連結管６０８が構成される。この連結管６０８においては、改質燃料供給流路７０２の一部と、排ガス流路７１４の一部と、燃焼燃料供給流路７１０の一部と、連通流路７０４の一部とが連結蓋６８０によって蓋される。
【００９０】
図１０等に示すように、連結管６０８の外形は角柱状とされ、連結管６０８の幅が高温反応部６０４の幅及び低温反応部６０６の幅よりも狭く、連結管６０８の高さも高温反応部６０４及び低温反応部６０６の高さよりも低い。そして、連結管６０８は高温反応部６０４と低温反応部６０６との間に架設されているが、連結管６０８は高温反応部６０４の幅方向中央部において高温反応部６０４に連結しているとともに低温反応部６０６の幅方向中央部において低温反応部６０６に連結している。
なお、上述したように、連結管６０８には、改質燃料供給流路７０２、連通流路７０４、燃焼燃料供給流路７１０及び排ガス流路７１４が設けられている。
【００９１】
次に、給排部６０２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８の内側に設けられた流路の経路について説明する。図１５は本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００における、気体燃料と空気からなる燃焼混合気が供給されてから、生成物である水等が排出されるまでの経路を示した図であり、図１６は本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００における、液体燃料と水が供給されてから、生成物である水素ガスが排出されるまでの経路を示した図である。ここで図１５、図１６と図１１の対応関係について説明すると、液体燃料導入管６２２が気化器６１０に相当し、燃焼用流路６２５が第一燃焼器６１２に相当し、燃焼室７１２が第二燃焼器に相当する。
【００９２】
図１２に示すように、低温反応部６０６の下面つまり絶縁プレート６４０の下面には、電熱線７２０が蛇行した状態にパターニングされ、低温反応部６０６から連結管６０８を通って高温反応部６０４にかけてこれらの下面には、電熱線７２２が蛇行した状態にパターニングされている。低温反応部６０６の下面から燃焼器プレート６２４の表面を通って液体燃料導入管６２２の側面にかけて電熱線７２４がパターニングされている。ここで、液体燃料導入管６２２の側面及び燃焼器プレート６２４の表面には、窒化シリコン、酸化シリコン等の絶縁膜が成膜され、その絶縁膜の表面に電熱線７２４が形成されている。絶縁膜又は絶縁プレート６４０に電熱線７２０，７２２，７２４をパターニングすることで、印加しようとする電圧が金属材料製のベースプレート６４２、液体燃料導入管６２２、燃焼器プレート６２４等に掛かることがなく、電熱線７２０，７２２，７２４の発熱効率を向上させることができる。
【００９３】
電熱線７２０，７２２，７２４は、絶縁膜又は絶縁プレート６４０から拡散防止層、発熱層の順に積層したものである。発熱層は３層の中で最も低い抵抗率の材料（例えば、Ａｕ）であり、電熱線７２０，７２２，７２４に電圧が印加されると電流が集中的に流れて発熱する。拡散防止層は、電熱線７２０，７２２，７２４が発熱しても発熱層の材料が拡散防止層に熱拡散されにくく、且つ拡散防止層の材料が発熱層に熱拡散しにくい材料であり、比較的融点が高く且つ反応性が低い物質（例えば、Ｗ）を用いることが好ましい。また、拡散防止層が絶縁膜に対して密着性が低く剥離しやすい場合には、更に、絶縁膜と拡散防止層の間に密着層を設けるようにしてもよく、密着層としては拡散防止層に対しても絶縁膜又は絶縁プレート６４０に対しても密着性に優れた材料（例えば、Ｔａ、Ｍｏ、Ｔｉ、Ｃｒ）からなる。電熱線７２０は、起動時に低温反応部６０６を加熱し、電熱線７２２は、起動時に高温反応部６０４及び連結管６０８を加熱し、電熱線７２４は、給排部６０２の気化器６１０及び第一燃焼器６１２を加熱する。この後、燃料電池からの水素を含むオフガスで第二燃焼器６１４が燃焼されたら、電熱線７２２は第二燃焼器６１２の補助として高温反応部６０４及び連結管６０８を加熱する。同様に、燃料電池からの水素を含むオフガスで第一燃焼器６１２が燃焼される場合、電熱線７２０は第一燃焼器６１２の補助として低温反応部６０６を加熱する。
【００９４】
また、電熱線７２０，７２２，７２４は温度に依存して電気抵抗が変化し、抵抗値の変化から温度の変化を読み取る温度センサとしても機能する。具体的には、電熱線７２０，７２２，７２４の温度は電気抵抗に比例する。
【００９５】
電熱線７２０，７２２，７２４の何れの端部も低温反応部６０６の下面に位置し、これら端部が燃焼器プレート６２４を囲むように配列されている。電熱線７２０の両端部にはそれぞれリード線７３１，７３２が接続され、電熱線７２２の両端部にはそれぞれリード線７３３，７３４が接続され、電熱線７２４の両端部にはそれぞれリード線７３５，７３６が接続されている。なお、図１０においては、図面を見やすくするために、電熱線７２０，７２２，７２４及びリード線７３１〜７３６の図示を省略する。
【００９６】
また、図１２に示すように、連結管６０８の表面に、ゲッター材７２８を設けるようにしてもよい。このゲッター材７２８には電熱材等のヒータが設けられ、ゲッター材７２８にはそれぞれリード線７３７，７３８が接続されている。ゲッター材７２８は加熱されることで活性化して吸着作用をもつものであり、後述する断熱パッケージ７９１の内部空間に残留する気体や、マイクロリアクタモジュール６００から断熱パッケージ７９１の内部空間に漏洩した気体や、外部から断熱パッケージ７９１内に侵入した気体を吸着することにより、断熱パッケージ７９１の内部空間の真空度が悪化して断熱効果が低下することを抑えるものである。ゲッター材７２８の材料としてはジルコニウム、バリウム、チタニウム又はバナジウムを主成分とした合金が挙げられる。なお、図１０においては、図面を見やすくするために、リード線７３７，７３８の図示を省略する。
【００９７】
次に、図１７は、本実施形態のマイクロリアクタモジュール６００を覆う断熱パッケージ７９１（断熱容器）の分解斜視図である。図１７に示すように、断熱パッケージ７９１はマイクロリアクタモジュール６００の全体を覆うように構成され、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８が断熱パッケージ７９１内に収容されている。断熱パッケージ７９１は、下面が開口した平行六面体形状のケース７９２と、ケース７９２の下面開口を閉塞したプレート７９３とから構成され、プレート７９３がケース７９２に接合されている。ケース７９２及びプレート７９３のどちらも、例えばガラス等の断熱材又は金属材料からなる。また、内側となる面にはアルミニウム、金等の金属反射膜を成膜するようにしてもよい。このような金属反射膜が成膜されていると、給排部６０２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８からの輻射による熱損失を抑制することができる。
【００９８】
プレート７９３を複数の通し孔が貫通し、管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４、液体燃料導入管６２２及びリード線７３１〜７３８がそれぞれの通し孔に挿通された状態で、この通し孔から断熱パッケージ７９１内に外気や水分が侵入しないように、管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４、液体燃料導入管及びリード線７３１〜７３８とプレート７９３の貫通孔とは、例えばガラス材又は絶縁封止材で接合、封止される。また、断熱パッケージ７９１の内部空間は密閉されて真空排気され、その内部空間が真空圧とされて真空断熱構造とされる。これによって、マイクロリアクタモジュール６００の各部の熱が外部に伝搬してしまうことを抑えて、熱損失を低減することができる。
【００９９】
管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２は、一部が断熱パッケージ７９１の外側に露出される。そのため、断熱パッケージ７９１の内側においては管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２が支柱としてプレート７９３に対して立った状態とされ、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８が管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２に支持されて、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８が断熱パッケージ７９１の内面から離れている。
【０１００】
また、液体燃料導入管６２２は、平面視して高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８全体の重心において低温反応部６０６の下面に連結していることが望ましい。
【０１０１】
なお、ゲッター材７２８は、例えば連結管６０８の表面に設けられるが、ゲッター材７２８の設ける位置は断熱パッケージ７９１の内側であれば特に限定されない。
【０１０２】
次に、マイクロリアクタモジュール６００の動作について説明する。
まず、リード線７３７，７３８の間に電圧が印加されると、ゲッター材７２８がヒータによって加熱され、ゲッター材７２８が活性化される。これにより、断熱パッケージ７９１内のガスがゲッター材７２８に吸着され、断熱パッケージ７９１内の真空度が高まり、断熱効率が高まる。
【０１０３】
また、リード線７３１，７３２の間に電圧が印加されると、電熱線７２０が発熱し、低温反応部６０６が加熱される。リード線７３３，７３４の間に電圧が印加されると、電熱線７２２が発熱し、高温反応部６０４が加熱される。リード線７３５，７３６の間に電圧が印加されると、電熱線７２４が発熱し、液体燃料導入管６２２の上部が加熱される。液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４、低温反応部６０６及び連結管６０８が金属材料からなるため、これらの間で熱伝導しやすい。なお、電熱線７２０，７２２，７２４の電流・電圧が制御装置によって測定されることで、液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度が測定され、測定温度が制御装置にフィードバックされ、制御装置によって電熱線７２０，７２２，７２４の電圧が制御され、これにより液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度制御がなされる。
【０１０４】
電熱線７２０，７２２，７２４によって液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６が加熱された状態において、液体燃料導入管６２２に液体燃料と水の混合液がポンプ等によって連続的又は断続的に供給されると、混合液が吸液材６２３に吸収され、毛細管現象により混合液が液体燃料導入管６２２内の上に向かって浸透する。そして、吸液材６２３内の混合液が気化し、燃料と水の混合気が吸液材６２３から蒸散する。吸液材６２３内にて混合液が気化するから、突沸を抑えることができ、安定して気化することができる。
【０１０５】
そして、吸液材６２３から蒸散した混合気は貫通孔６７８、改質燃料供給流路７０２、導入口１３２を通って改質器１００Ｂ内に流れ込む。その後、混合気が改質器１００Ｂ内を流れている際には、混合気が加熱されて触媒反応することによって、水素ガス等が生成される（燃料がメタノールの場合には、上記化学反応式（１）、（２）を参照。）。
【０１０６】
改質器１００Ｂで生成された混合気（水素ガス、二酸化炭素ガス、一酸化炭素ガス等を含む。）が排出口１３４及び連通流路７０４を通って混合室７０８へと流れ込む。一方、空気がポンプ等によって管材６３４に供給され、貫通孔６７５及び空気供給流路７０６を通って混合室７０８へ流れ込み、水素ガス等の混合気と空気が混合される。
【０１０７】
そして、空気、水素ガス、一酸化炭素ガス、二酸化炭素ガス等を含む混合気が混合室７０８から導入口２３２を通って一酸化炭素除去器２００Ｂ内へ流れ込む。混合気が一酸化炭素除去器２００Ｂ内を流れている時に、混合気中の一酸化炭素ガスが選択的に酸化され、一酸化炭素ガスが除去される。
【０１０８】
そして、一酸化炭素が除去された状態の混合気が排出口２３４から排気室７１８、貫通孔６７１、管材６２６を経由して、燃料電池の燃料極等に供給される。燃料電池では水素ガスの電気化学反応により電気が生成され、未反応の水素ガス等を含むオフガスが燃料電池から排出される。
【０１０９】
以上の動作は初期段階の動作であり、その後の発電動作中は、混合液が液体燃料導入管６２２に供給され続ける。そして、燃料電池から排出されたオフガスに空気が混合され、その混合気（以下、燃焼混合気という。）が管材６３２及び管材６２８に供給される。管材６３２に供給された燃焼混合気は貫通孔６７４、燃焼燃料供給流路７１６、貫通孔７６７６を通って燃焼用流路６２５に流れ込み、燃焼混合気が燃焼用流路６２５において触媒燃焼し燃焼熱が発する。燃焼用流路６２５が低温反応部６０６の下側において液体燃料導入管６２２を周回しているため、燃焼熱によって液体燃料導入管６２２が加熱されるとともに低温反応部６０６が加熱される。そのため、電熱線７２０，７２４に供給する電力を小さくすることができ、エネルギーの利用効率が高まる。
【０１１０】
一方、管材６２８に供給された燃焼混合気は貫通孔６７２、燃焼燃料供給流路７１０を通って燃焼室７１２へ流れ込み、燃焼混合気が燃焼室７１２において触媒燃焼する。これにより燃焼熱が発するが、燃焼熱によって改質器１００Ｂが加熱される。そのため、電熱線７２２に供給する電力を小さくすることができ、エネルギーの利用効率が高まる。
なお、燃料容器に貯留されている液体燃料が気化されて、その気化した燃料と空気の燃焼混合気が管材６２８，６３２に供給されるようにしても良い。
【０１１１】
混合液が液体燃料導入管６２２に供給された状態であって、燃焼混合気が管材６２８，６３２に供給された状態において、制御装置が電熱線７２０，７２２，７２４の抵抗値によって温度を測定しながら、電熱線７２０，７２２，７２４の印加電圧を制御するとともに、ポンプ等を制御する。制御装置によってポンプが制御されると、管材６２８，６３２に供給される燃焼混合気の流量が制御され、これにより燃焼器６１２，６１４の燃焼熱量が制御される。このように制御装置が電熱線７２０，７２２，７２４及びポンプを制御することによって、それぞれ、液体燃料導入管６２２、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の温度制御がなされる。ここで、高温反応部６０４が２５０℃〜４００℃、好ましくは３００℃〜３８０℃、低温反応部６０６が高温反応部４より低い温度、具体的には１２０℃〜２００℃、さらに好ましくは１４０℃〜１８０℃となるよう、温度制御を行う。
【０１１２】
次いで、本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を備える発電ユニット８０１の概略構成について説明する。図２１は本実施形態におけるマイクロリアクタモジュール６００を備える発電ユニット８０１の一例を示す斜視図である。図１８に示すように、以上のようなマイクロリアクタモジュール６００は、発電ユニット８０１に組み付けて用いることができる。この発電ユニット８０１は、例えば、フレーム８０２と、フレーム８０２に対して着脱可能な燃料容器８０４と、流路、ポンプ、流量センサ及びバルブ等を有する流量制御ユニット８０６と、断熱パッケージ７９１に収容された状態のマイクロリアクタモジュール６００と、燃料電池、燃料電池を加湿する加湿器及び燃料電池で生成された副生成物を回収する回収器等を有する発電モジュール８０８と、マイクロリアクタモジュール６００及び発電モジュール８０８に空気（酸素）を供給するエアポンプ８１０と、二次電池、ＤＣ−ＤＣコンバータ及び発電ユニット８０１の出力で駆動する外部の機器と電気的に接続するための外部インターフェース等を有する電源ユニット８１２とを具備して構成される。流量制御ユニット８０６によって燃料容器８０４内の水と液体燃料の混合気がマイクロリアクタモジュール６００に供給されることで、上述のように水素リッチガスが生成され、水素リッチガスが発電モジュール８０８の燃料電池に供給され、生成された電気が電源ユニット８１２の二次電池に蓄電される。
【０１１３】
図１９は、発電ユニット８０１を電源として用いる電子機器８５１の一例を示す斜視図である。図１９に示すように、この電子機器８５１は、携帯型の電子機器であって、例えばノート型パーソナルコンピュータである。電子機器８５１は、ＣＰＵ、ＲＡＭ、ＲＯＭ、その他の電子部品から構成された演算処理回路を内蔵するとともにキーボード８５２を備え付けた下筐体８５４と、液晶ディスプレイ８５６を備え付けた上筐体８５８と、を備える。下筐体８５４と上筐体８５８はヒンジで結合されており、上筐体８５８を下筐体８５４に重ねてキーボード８５２に液晶ディスプレイ８５６を相対させた状態で折り畳むことができるように構成されている。下筐体８５４の右側面から底面にかけて、発電ユニット８０１を装着するための装着部８６０が形成され、装着部８６０に発電ユニット８０１を装着すると、発電ユニット８０１の電気によって電子機器８５１が動作する。
【０１１４】
以上のように本実施の形態によれば、仕切板１２０を蓋板１３０によって押し込んだ状態で箱体１１０内に収容し、箱体１１０内の空間を仕切板１２０により複数の反応室に仕切り、各反応室を互いに連通させることにより葛折り状の流路を形成するようにしたので、改質器１００Ｂの構造をシンプルな形状とするとともに、改質器１００Ｂの組み立てを容易にすることができる。また、一酸化炭素除去器２００Ｂについても同様に構造をシンプルな形状とし、容易に組み立てることができる。
【０１１５】
また、仕切板１２０を接合することによって高温反応部６０４の改質器１００Ｂの反応容器を補強して、その剛性を高くすることができ、仕切板２２０，２４０によって低温反応部６０６の一酸化炭素除去器２００Ｂの反応容器を補強して、その剛性を高くすることができる。
【０１１６】
また、断熱パッケージ７９１の内部空間が断熱空間となっており、高温反応部６０４が低温反応部６０６から離れ、高温反応部６０４から低温反応部６０６までの間隔が連結管６０８の長さ分となっている。従って、高温反応部６０４から低温反応部６０６への伝熱の経路が連結管６０８に限られ、高温を要しない低温反応部６０６への伝熱が限定される。特に、連結管６０８の高さ及び幅は高温反応部６０４と低温反応部６０６の高さ及び幅よりも小さいから、連結管６０８を通じた熱伝導も極力抑えられている。そのため、高温反応部６０４の熱損失を抑えることができるとともに、低温反応部６０６が設定温度以上に昇温することも抑えることができる。即ち、１つの断熱パッケージ７９１内に高温反応部６０４と低温反応部６０６を収容した場合でも、高温反応部６０４と低温反応部６０６の間で温度差を発生することができる。
【０１１７】
また、低温反応部６０６と高温反応部６０４との間を通じた流路７０２，７０４，７１０，７１４を１本の連結管６０８にまとめた状態とされているので、連結管６０８等に発生する応力を小さくすることができる。つまり、高温反応部６０４と低温反応部６０６との間には温度差があるから、低温反応部６０６よりも高温反応部６０４のほうがより膨張するが、高温反応部６０４が連結管６０８との連結部以外は自由端となっているので、連結管６０８等に発生する応力を抑えることができる。特に、連結管６０８は高さや幅が高温反応部６０４や低温反応部６０６よりも小さく、更に連結管６０８は高温反応部６０４及び低温反応部６０６の幅方向中央部において高温反応部６０４及び低温反応部６０６に連結しているから、連結管６０８、高温反応部６０４及び低温反応部６０６の応力発生を抑えることができる。
【０１１８】
管材６２６，６２８，６３０，６３２，６３４及び液体燃料導入管６２２は断熱パッケージ７９１の外側に延出しているが、これらは全て低温反応部６０６に連結されている。そのため、高温反応部６０４から断熱パッケージ７９１外への直接の伝熱を抑えることができ、高温反応部６０４の熱損失を抑えることができる。従って、１つの断熱パッケージ７９１内に高温反応部６０４と低温反応部６０６を収容した場合でも、高温反応部６０４と低温反応部６０６の間で温度差を発生することができる。
【０１１９】
連結管６０８の下面、高温反応部６０４の下面及び低温反応部６０６の下面が面一となっているため、電熱線７２２を比較的簡単にパターニングすることができ、電熱線７２２の断線を抑えることができる。
【０１２０】
また、液体燃料導入管６２２内に吸液材６２３を充填させて、液体燃料導入管６２２を気化器６１０としたので、マイクロリアクタモジュール６００の小型化・簡略化を図りつつ、混合液の気化に必要な温度状態（液体燃料導入管６２２の上部が１２０℃となる状態）とすることができる。
【０１２１】
また、燃焼器プレート６２４は液体燃料導入管６２２の上端部において液体燃料導入管６２２の周囲に設けられて、更に液体燃料導入管６２２内の吸液材６２３が燃焼器プレート６２４の高さの位置まで充填されているから、第一燃焼器６１２における燃焼熱を混合液の気化に効率よく用いることができる。
【０１２２】
なお、本発明は上記実施形態に限定されることなく、本発明の主旨を逸脱しない範囲において種々の改良及び設計の変更をおこなっても良い。
【０１２３】
例えば、低温反応部６０６と高温反応部６０４との間には一本の連結管６０８が架設されているが、複数の連結管が低温反応部６０６と高温反応部６０４との間に架設されていても良い。
【図面の簡単な説明】
【０１２４】
【図１】本発明に係わる反応装置の第１の実施形態における反応器の分解斜視図である。
【図２】本実施形態における反応器の上面図及び側面図である。
【図３】図２の切断線III−IIIに沿った面の矢視端面図である。
【図４】図２の切断線IV−IVに沿った面の矢視端面図である。
【図５】本実施形態における断熱パッケージを設けた状態の反応器の透過側面図である。
【図６】本発明に係わる反応装置の第２の実施形態における反応器の分解斜視図である。
【図７】本実施形態におけるマイクロ反応器の上面図及び側面図である。
【図８】図７の切断線VIII−VIIIに沿った面の矢視端面図である。
【図９】図７の切断線IX−IXに沿った面の矢視端面図である。
【図１０】本発明に係わる反応装置の第３の実施形態におけるマイクロリアクタモジュールの側面図である。
【図１１】本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールを機能ごとに分けた場合の概略側面図である。
【図１２】本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールの分解斜視図である。
【図１３】図１０の切断線XIII−XIIIに沿った面の矢視断面図である。
【図１４】図１０の切断線XIV−XIVに沿った面の矢視断面図である。
【図１５】本実施形態のマイクロリアクタモジュールにおける、燃焼混合気が供給されてから、生成物である水等が排出されるまでの経路を示した図面である。
【図１６】本実施形態のマイクロリアクタモジュールにおける、液体燃料と水が供給されてから、生成物である水素リッチガスが排出されるまでの経路を示した図面である。
【図１７】本実施形態のマイクロリアクタモジュールを覆う断熱パッケージの分解斜視図である。
【図１８】本実施形態におけるマイクロリアクタモジュールを備える発電ユニットの斜視図である。
【図１９】発電ユニットを電源として用いる電子機器の一例を示す斜視図である。
【符号の説明】
【０１２５】
１００、２００  反応器
１００Ｂ  改質器
２００Ｂ  一酸化炭素除去器
１１０、２１０  箱体
１２０、２２０、２４０  仕切板
１３０、２３０  蓋板
２５０  セパレート板
【図１】
2007090263.tif 000003
【図２】
2007090263.tif 000004
【図３】
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【図４】
2007090263.tif 000006
【図５】
2007090263.tif 000007
【図６】
2007090263.tif 000008
【図７】
2007090263.tif 000009
【図８】
2007090263.tif 000010
【図９】
2007090263.tif 000011
【図１０】
2007090263.tif 000012
【図１１】
2007090263.tif 000013
【図１２】
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【図１３】
2007090263.tif 000015
【図１４】
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【図１５】
2007090263.tif 000017
【図１６】
2007090263.tif 000018
【図１７】
2007090263.tif 000019
【図１８】
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【図１９】
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