(57)【要約】【課題】透明性および耐紫外線性に優れた光半導体封止用樹脂組成物、およびその硬化物で封止された光半導体装置を提供する。【解決手段】（Ａ）脂環式エポキシ樹脂７５．０〜９９．７重量％、（Ｂ）有機アルミニウム化合物０．０１〜５．０重量％、（Ｃ）水酸基を有する有機ケイ素化合物０．０１〜１５．０重量％および（Ｄ）酸無水物０．１〜５．０重量％を含有する光半導体封止用樹脂組成物、およびこれを用いた光半導体装置である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）脂環式エポキシ樹脂                          ７５．０〜９９．７重量％、
（Ｂ）有機アルミニウム化合物                        ０．０１〜５．０重量％、
（Ｃ）水酸基を有する有機ケイ素化合物                ０．０１〜１５．０重量％
および
（Ｄ）酸無水物                                      ０．１〜５．０重量％
を含有することを特徴とする光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項２】
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の各成分は、いずれも常温で液状であることを特徴とする請求項１記載の光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の各成分は、いずれも常温で固体であることを特徴とする請求項１記載の光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項４】
有機アルミニウム化合物は、アルミニウムキレート化合物および／またはアルコキシアルミニウムであることを特徴とする請求項１乃至３のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項５】
さらに（Ｅ）滑剤を０．０５〜３．０重量％含有することを特徴とする請求項１乃至４のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項６】
さらに（Ｆ）シリコーンオイルを０．１〜３．０重量％含有することを特徴とする請求項１乃至５のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物の硬化物によって封止されてなることを特徴とする光半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、透明で耐紫外線性に優れた光半導体封止用樹脂組成物、およびその硬化物で封止された光半導体装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、バックライト、表示板、ディスプレイ、各種インジケータ等に使用されている発光ダイオード（ＬＥＤ）等の半導体発光素子は、透明な樹脂による封止が一般的であり、封止用樹脂としては、透明液状のビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を主剤とし、これに硬化剤として透明液状の酸無水物を配合したものが、耐熱性、耐水性、機械的強度、電気特性等が良好で、かつ、透明性にも優れることから多用されている。
【０００３】
しかしながら、近時、ＬＥＤの分野においては、発光効率の良い青色等の短波長の光を発光するものが開発され、それに伴い、これらのＬＥＤ素子を封止する透明樹脂には、樹脂に起因する次のような問題が生じてきている。
【０００４】
すなわち、上記のような青色等の短波長の光を発光するＬＥＤ素子においては、副次的に近紫外線を発光することがよく知られている。一方、従来の封止用樹脂に使用されているビスフェノールＡ型エポキシ樹脂はベンゼン環を含んでいる。これらベンゼン環は、豊富なπ電子を有し、紫外線を吸収しやすく、そのため、青色等の短波長の光を発光するＬＥＤ素子が副次的に発する近紫外線を効率的に吸収する。その結果、透明樹脂が徐々に劣化着色して透明性の低下を招く。
【０００５】
そこで、このような問題を解決するため、ＳｉＯ2、ＣａＯおよびＡｌ2Ｏ3からなるガラス粉末を充填剤として配合した光半導体封止用エポキシ樹脂材料が提案されている（例えば、特許文献１参照。）。しかしながら、この封止材料は、成形時の透明性に優れるものの、紫外線の吸収等による透明性の経時劣化を抑制する効果は十分なものではなかった。
【０００６】
また、従来の封止材料では、硬化剤として配合される酸無水物も、紫外線を吸収しやすい不飽和結合を有しており、樹脂の透明性劣化の要因となっていることから、潜在性触媒を用いてエポキシ樹脂を熱カチオン重合させることにより、酸無水物の使用を不要とし、樹脂中の不飽和結合の割合を低減する技術も提案されている（例えば、特許文献２参照。）。しかしながら、この技術において、潜在性触媒として例示されているものは環境への悪影響が懸念されるフルオロアンチモンをアニオン種として含んでおり、実施にあたって解決すべき課題が少なくない。
【特許文献１】特開２００２−８０６９８号公報
【特許文献２】特開２００３−７３４５２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上述したように、近時、青色等の短波長の光を発光するＬＥＤ素子が開発され、それに伴い、紫外線透過率が高く、紫外線によって透明性が損なわれることのない光半導体用封止樹脂材料が要求されてきている。しかしながら未だかかる要求に十分に応え得るものは得られていない。
【０００８】
本発明はこのような従来の事情に対処してなされたもので、透明性および耐紫外線性に優れた光半導体封止用樹脂組成物、およびその硬化物で封止された光半導体装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者等は、上記の目的を達成するため鋭意研究を重ねた結果、特定のエポキシ樹脂と特定の硬化促進剤とを特定の割合で併用したことにより、可視光領域のみならず紫外線領域における光透過性にも優れ、かつ、紫外線による着色劣化が少ない、透明で耐紫外線性に優れた樹脂組成物が得られることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１０】
すなわち、本願の請求項１に記載の発明の光半導体封止用樹脂組成物は、（Ａ）脂環式エポキシ樹脂７５．０〜９９．７重量％、（Ｂ）有機アルミニウム化合物０．０１〜５．０重量％、（Ｃ）水酸基を有する有機ケイ素化合物０．０１〜１５．０重量％および（Ｄ）酸無水物０．１〜５．０重量％を含有することを特徴とする。
【００１１】
請求項２に記載の発明は、請求項１記載の光半導体封止用樹脂組成物において、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の各成分は、いずれも常温で液状であることを特徴とする。
【００１２】
請求項３に記載の発明は、請求項１記載の光半導体封止用樹脂組成物において、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）および（Ｄ）の各成分は、いずれも常温で固体であることを特徴とする。
【００１３】
請求項４に記載の発明は、請求項１乃至３のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物において、有機アルミニウム化合物は、アルミニウムキレート化合物および／またはアルコキシアルミニウムであることを特徴とする。
【００１４】
請求項５に記載の発明は、請求項１乃至４のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物において、さらに（Ｅ）滑剤を０．０５〜３．０重量％含有することを特徴とする。
【００１５】
請求項６に記載の発明は、請求項１乃至５のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物において、さらに（Ｆ）シリコーンオイルを０．１〜３．０重量％含有することを特徴とする。
【００１６】
本願の請求項７に記載の発明の光半導体装置は、請求項１乃至６のいずれか１項記載の光半導体封止用樹脂組成物の硬化物によって封止されてなることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、透明性および耐紫外線性に優れた光半導体封止用樹脂組成物、およびその硬化物で封止された長期信頼性に優れた光半導体装置を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００１９】
本発明で用いられる（Ａ）成分の脂環式エポキシ樹脂は、環状脂肪族基とそれに結合するエポキシ基を有する化合物よりなる樹脂であり、その具体例としては、３，４‐エポキシ‐６‐メチルシクロヘキシルメチル‐３，４‐エポキシ‐６‐メチルシクロヘキサンカルボネート、ビス（３，４‐３，４‐エポキシ‐６‐メチルシクロヘキシルメチル）アジペート、ビニルシクロヘキセンジオキシド、ビニルシクロヘキセンオキシド、ビニルシクロペンタジエンジオキシド、リモネンジオキシド、ビス（２，３‐エポキシシクロペンチル）エーテル、エチレングリコールビスエポキシジシクロペンチルエーテル等が挙げられる。これらの脂環式エポキシ樹脂は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２０】
この（Ａ）成分の脂環式エポキシ樹脂の含有量は、樹脂組成物全体に対し、７５．０〜９９．７重量％、好ましくは８０．０〜９９．７重量％の範囲である。含有量が７５．０重量％未満では、目的とする短波長の光に対する透過率の変化が起きやすくなる。また、逆に、含有量が９９．７重量％を超えた場合には、得られる硬化物の透過率が熱に対して変化しやすくなる。
【００２１】
本発明においては、本発明の効果を阻害しない範囲で、上記脂環式エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂を少なくとも１種併用することができる。併用するエポキシ樹脂としては、例えばビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＳ型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリグリシジルイソシアヌレートなどの複素環型エポキシ樹脂や、これらを水素化したエポキシ樹脂等が挙げられる。これらのなかでも、透明性の観点から着色の少ないビスフェノール型エポキシ樹脂の使用が好ましい。脂環式エポキシ樹脂以外のエポキシ樹脂は、エポキシ樹脂全体の２０重量％未満とすることが好ましく、２０重量％以上では耐紫外線性が不十分となる。より好ましい配合量はエポキシ樹脂全体の１．０重量％以下である。
【００２２】
本発明で用いられる（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物および（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物は、いずれも上記エポキシ樹脂の硬化促進剤として作用する成分である。（Ｂ）成分の有機ケイ素化合物としては、例えばトリメトキシアルミニウム、トリエトキシアルミニウム、トリイソプロポキシアルミニウム、イソプロポキシジエトキシアルミニウム、トリブトキシアルミニウム等のアルコキシ化合物、トリアセトキシアルミニウム、トリステアラートアルミニウム、トリブチラートアルミニウム等のアシロキシ化合物、アルミニウムイソプロピレート、アルミニウムｓｅｃ‐ブチレート、アルミニウムｔｅｒｔ‐ブチレート、アルミニウムトリス（エチルアセトアセテート）、トリスヘキサフルオロアセチルアセトナートアルミニウム、トリスエチルアセトアセテートアルミニウム、トリス（ｎ‐プロピルアセトアセテート）アルミニウム、トリス（ｉｓｏ‐プロピルアセトアセテート）アルミニウム、トリス（ｎ‐ブチルアセトアセテート）アルミニウム、トリスサリチルアルデヒドアルミニウム、トリス（２‐エトキシカルボニルフェノラート）アルミニウム、トリス（アセチルアセトナート）アルミニウム等のキレート化合物等が挙げられる。これらの有機アルミニウム化合物は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。これらのなかでもアルコキシ化合物、キレート化合物が好ましく、キレート化合物がより好ましい。
【００２３】
また、（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物は、ケイ素原子に直接結合した少なくとも１つの水酸基を有するものであればよく、例えばオルガノシラン化合物が挙げられる。この有機ケイ素化合物の具体例としては、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、ジフェニルジイソプロポキシシラン、ジフェニルジアセトキシシラン、トリフェニルメトキシシラン、トリフェニルエトキシシラン、ジフェニルビニルエトキシシラン等のアルコキシシラン、ジフェニルジシラノール、ジフェニルメチルシラノール、トリメチルシラノール、トリフェニルシラノール等のアルキルシラノール等が挙げられる。これらの有機ケイ素化合物は、１種を単独で使用してもよく、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２４】
これらの（Ｂ）成分および（Ｃ）成分の含有量は、樹脂組成物全体に対し、（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物が０．０１〜５．０重量％、（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物が０．０１〜１５．０重量％の範囲であり、好ましくは、（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物が０．１〜１．０重量％、（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物が０．１〜１０．０重量％の範囲である。（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物および（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物のいずれか一方でも含有量が前記範囲に満たないとエポキシ樹脂の硬化が不良となり、接着性が低下する。また、逆に、（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物および（Ｃ）成分の有機ケイ素化合物のいずれか一方でも前記範囲を超えて含有する場合には、反応が過度に加速され、場合により極度の発熱乃至発火が生ずる。
【００２５】
本発明においては、本発明の効果を阻害しない範囲で、上記有機アルミニウム化合物および有機ケイ素化合物以外の硬化促進剤を併用することができる。併用する硬化促進剤としては、トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ（ｐ‐メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、ジブチルフェニルホスフィン、トリシクロヘキシルホスフィン、ビス（ジフェニルホスフィノ）メタン、１，２‐ビス（ジフェニルホスフィノ）エタン、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィントリフェニルボラン等の有機ホスフィン化合物、１，８‐ジアザビシクロ［５，４，０］ウンデセン‐７（ＤＢＵ）、トリエチルアミン、トリエチレンジアミン、ベンジルジメチルアミン、α‐メチルベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン化合物、２‐ヘプタデシルイミダゾール、２‐メチルイミダゾール、２‐エチルイミダゾール、２‐フェニルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐メチルイミダゾール、４‐メチルイミダゾール、４‐エチルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐ヒドロキシメチルイミダゾール、２‐エチル‐４‐メチルイミダゾール、１‐シアノエチル‐２‐メチルイミダゾール、２‐フェニル‐４‐メチル‐５‐ヒドロキシメチルイミダゾール、２‐フェニル‐４、５‐ジヒドロキシメチルイミダゾール等のイミダゾール化合物等が挙げられる。これらは単独または２種以上を混合して使用することができる。
【００２６】
本発明で用いられる（Ｄ）成分の酸無水物は、エポキシ樹脂の硬化剤成分であり、その具体例としては、無水フタル酸、無水トリメリット酸、無水ピロメリット酸、ベンゾフェノンテトラカルボン酸ニ無水物、テトラヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、無水メチルナジック酸、無水コハク酸、無水ドデセニルコハク酸等が挙げられる。
【００２７】
この（Ｄ）成分の酸無水物の含有量は、樹脂組成物全体に対し、０．１〜５．０重量％の範囲であり、好ましくは１．０〜４．０重量％の範囲であり、より好ましくはほぼ３．０重量％である。（Ｄ）成分の酸無水物の含有量が前記範囲に満たないと硬化物の機械的強度が低下し、逆に、含有量が前記範囲を超えると、紫外線による着色劣化が生ずるようになる。ちなみに、本発明の光半導体封止用樹脂組成物における（Ｄ）成分の酸無水物の含有量０．１〜５．０重量％は、通常、この種の組成物に配合される酸無水物の量に比べてはるかに少量である。しかしながら、本発明においては、エポキシ樹脂として前記したような脂環式エポキシ樹脂を用い、また、硬化促進剤として有機アルミニウム化合物および水酸基を有する有機ケイ素化合物を併用したことにとり、通常より少ない配合量で十分な機械的強度を有する硬化物を得ることが可能となり、これにより、紫外線による着色劣化の少ない耐紫外線性に優れた光半導体封止用樹脂組成物を得ることができる。
【００２８】
本発明の光半導体封止用樹脂組成物には、主として金型との離型性を高める目的で（Ｅ）滑剤および／または（Ｆ）シリコーンオイルを配合することができる。（Ｅ）成分の滑剤としては、合成ワックス、天然ワックス、エステル類、直鎖脂肪族等が挙げられる。この（Ｅ）成分の滑剤は、透明性の観点から組成物中に溶解する溶解性のものが好ましく、パラフィン系ワックス等の非溶解性の滑剤を使用する場合には、予めエポキシ樹脂等の他の成分と混合して粒径が０．５μｍ程度以下の微細粒子として均一に分散させておくことが好ましい。このような予備混合物を得る手法としては、主剤であるエポキシ樹脂に例えばパラフィン系ワックスをシリコーン系界面活性剤を用いて分散させる方法などを例示することができる。（Ｅ）成分の滑剤は、樹脂組成物全体に対し、０．０５〜３．０重量％の範囲で配合することが好ましく、１．０〜２．０重量％の範囲がより好ましい。（Ｅ）成分の滑剤の含有量が０．０５重量％未満では、金型との離型性の改善効果が小さく、逆に、３．０重量％を超えると、耐熱性が低下する。
【００２９】
また、（Ｆ）成分のシリコーンオイルは、特に限定されるものではないが、官能基を有するシリコーンオイルを用いた場合には、少ない使用量で離型性を高めることができることから好ましい。この（Ｆ）成分のシリコーンオイルは、樹脂組成物全体に対し、０．１〜３．０重量％の範囲で配合することが好ましく、０．５〜２．０重量％の範囲がより好ましい。（Ｆ）成分のシリコーンの含有量が０．１重量％未満では、金型との離型性を十分に改善することができず、逆に、３．０重量％を超えると、耐熱性が低下する。
【００３０】
本発明の光半導体封止用樹脂組成物には、さらに、この種の組成物に一般に配合される、酸無水物以外の硬化剤、酸化防止剤、無機充填剤、カップリング剤、光安定剤、シリコーンゴム等の低応力付与剤等を本発明の効果を阻害しない範囲で必要に応じて配合することができる。
【００３１】
酸化防止剤としては、２，６‐ジ‐ｔ‐ブチル‐ｐ‐ヒドロトルエン、２，６‐ジ‐ｔ‐ブチル‐ｐ‐クレゾール、２，６‐ジ‐ｔ‐ブチル‐４‐エチルフェノール等のフェノール系酸化防止剤、トリス（２，４‐ジ‐ｔ‐ブチルフェニル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、ジフェニルイソデシルホスファイト等のリン系酸化防止剤、ジフェニルアミン等のアミノ系酸防止剤等が挙げられる。
【００３２】
無機充填剤としては、溶融シリカ、結晶シリカ、酸化チタン、アルミナ等が挙げられる。無機充填剤の形状は球状でも破砕状でもよいが、透明性の観点からは微細な球状のものが好ましい。
【００３３】
カップリング剤としては、ｏ‐アミノプロピルトリエトキシシラン、ｏ‐グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ｏ‐メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のシラン系カップリング剤や、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、テトラオクチルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート等のチタネート系カップリング剤等が挙げられる。
【００３４】
本発明の封止用樹脂組成物は、透明な液状の樹脂組成物としても透明な固形の樹脂組成物としても調製可能である。すなわち、少なくとも（Ａ）成分の脂環式エポキシ樹脂、（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物、（Ｃ）成分の水酸基を有する有機ケイ素化合物および（Ｄ）成分の酸無水物の各成分の選択にあたり、それぞれの軟化点を考慮することにより、例えば注型成形に適した液状の樹脂組成物として、あるいは、例えばトランスファ成形に適した固形の樹脂組成物として調製することができる。
【００３５】
液状の樹脂組成物を調製する場合には、それぞれ常温で液状の（Ａ）〜（Ｄ）の各成分と必要に応じて配合される各種成分を単に万能混合機等を用いて攪拌混合すればよい。また、固形の樹脂組成物を調製する場合には、それぞれ常温で固体の（Ａ）〜（Ｄ）の各成分と必要に応じて配合される各種成分をミキサー等によって十分に混合した後、熱ロールやニーダ等により溶融混練し、冷却後適当な大きさに粉砕すればよい。（Ｂ）成分の有機アルミニウム化合物、（Ｃ）成分の水酸基を有する有機ケイ素化合物、滑剤等は、エポキシ樹脂に予め混合しておいてもよい。
【００３６】
本発明の光半導体装置は、上記の封止用樹脂組成物を用いて各種の光半導体素子を封止することにより製造することができる。封止を行う光半導体素子としては、フォトダイオード、フォトトランジスタ，フォトサイリスタ、フォトコンダクタ等が例示される。封止方法としては、低圧トランスファ法、射出成形法、圧縮成形法、注型法等が適用可能である。封止用樹脂組成物で封止後は、加熱して硬化させ、最終的にその硬化物によって封止された光半導体装置が得られる。
【実施例】
【００３７】
次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。
【００３８】
実施例１〜１７、比較例１〜１５
表１に示す材料を用い、表２および表３に示す配合割合で封止用樹脂組成物を製造した。すなわち、実施例１、２、４、５、７、８、１０、１１、１３および１４、並びに、比較例１、２、４、５、７、８、１０、１１、１３および１４については、各配合成分を万能混合機を用いて常温で十分に混合して封止用樹脂組成物を製造した。また、その他の実施例および比較例については、各配合成分をミキサーにより十分に混合した後、熱ロールにより５０〜９０℃で加熱混練し、冷却後、粉砕して封止用樹脂組成物を製造した。
【００３９】
【表１】
2007016087.tif 000002
【００４０】
上記各実施例および各比較例で得られた封止用樹脂組成物について、下記に示す方法でその特性を評価した。
［光透過率］
封止用樹脂組成物を表２および表３の中欄に示す条件で成形し、２０ｍｍ×２０ｍｍ×１ｍｍの試験片を得た。この試験片について、分光光度計Ｖ−５７０（日本分光社製）を用いて波長４６０ｎｍ、厚み１ｍｍの光透過率を測定した。また、同様に作製した試験片に高圧水銀ランプＨＡＮＤＹ  ＵＶ−８００（オーク製作所製）を用いて３５０ｎｍ以下の波長をフィルタカットし、３６５ｎｍにピークを有する単波長光（Ｉ線）で約３０ｍＷ／ｃｍ２の照度、３００時間照射した後、上記と同様の方法で波長４６０ｎｍ、厚み１ｍｍの光透過率を測定した。さらに、同様に作製した試験片を１５０℃環境下に３００時間放置した後、上記と同様の方法で波長４６０ｎｍ、厚み１ｍｍの光透過率を測定した。
［耐熱衝撃性］
ＬＥＤチップを、封止用樹脂組成物を用いて表２および表３の中欄に示す条件で封止して光半導体装置を作製し、低温−４０℃、高温１１０℃の熱衝撃試験を１０００サイクル行って、クラックおよび剥離の有無を肉眼にて観察した（試料数５０）。
［金型離型性］
トランスファ成形１０００ショット後の金型内面の汚れを観察した。
【００４１】
これらの結果を表１に併せ示す。
【００４２】
【表２】
2007016087.tif 000003
【００４３】
【表３】
2007016087.tif 000004
【００４４】
表２および表３からも明らかなように、実施例の封止用樹脂組成物は、比較例に比べ紫外線照射および高温放置による光透過率の低下が小さく、優れた耐紫外線性および信頼性を有していた。