(57)【要約】【課題】光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減する。【解決手段】光取り出し側電極２と、反射電極８と、光取り出し側電極２及び反射電極８の間に配置される発光層５ａ及び５ｂを含む有機積層膜３〜７とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、光取り出し側電極２と有機積層膜３〜７の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴としている。【選択図】図１
2007207509.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光取り出し側電極と、反射電極と、前記光取り出し側電極及び前記反射電極の間に配置される発光層を含む有機積層膜とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記光取り出し側電極と前記有機積層膜の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
ボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
基板上に透明導電膜からなる前記光取り出し側電極が設けられており、前記光取り出し側電極の上に前記有機積層膜が設けられており、前記有機積層膜の上に前記反射電極が設けられていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記有機積層膜内の界面、及び前記有機積層膜と前記反射電極の界面に、前記光取り出し側電極と前記有機積層膜の界面の凹凸に対応する凹凸が引き継いで形成されていることを特徴とする請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
基板上に前記反射電極が設けられており、前記反射電極の上に、透明導電膜が設けられており、前記透明導電膜の上に前記有機積層膜が設けられており、前記有機積層膜の上に前記光取り出し側電極が設けられており、
前記透明導電膜と前記有機積層膜の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されており、この凹凸を引き継ぐことにより、前記有機積層膜と前記光取り出し側電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
基板上に第１の透明導電膜が設けられており、前記第１の透明導電膜の上に前記反射電極が設けられており、前記反射電極の上に第２の透明導電膜が設けられており、前記第２の透明導電膜の上に前記有機積層膜が設けられており、前記有機積層膜の上に前記光取り出し側電極が設けられており、
前記第１の透明導電膜と前記反射電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されており、この凹凸を引き継ぐことにより、前記有機積層膜と前記光取り出し側電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
請求項２または３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に透明導電膜からなる前記光取り出し側電極を形成する工程と、
前記光取り出し側電極の表面をエッチングすることにより、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、
前記光取り出し側電極の上に、前記有機積層膜及び前記反射電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項７】
請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に前記反射電極を形成する工程と、
前記反射電極の上に前記透明導電膜を形成する工程と、
前記透明導電膜の表面をエッチングして、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、
前記透明導電膜の上に、前記有機積層膜及び前記光取り出し側電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に前記第１の透明導電膜を形成する工程と、
前記第１の透明導電膜の表面をエッチングして、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、
前記第１の透明導電膜の上に、前記反射電極、前記第２の透明導電膜、前記有機積層膜、及び前記光取り出し側電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報機器の多様化に伴い、従来から一般に使用されているＣＲＴに比べ、消費電力の少ない平面表示素子として、有機ＥＬ素子を用いたディスプレイの開発が期待されている。また、有機ＥＬ素子は、蛍光灯などに代わる無公害（水銀レス）の照明デバイスとしても期待されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、電界を印加することにより、陽極より注入されたホールと陰極より注入された電子の再結合エネルギーにより蛍光性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇらによる低電圧駆動有機ＥＬ素子の報告（非特許文献１）がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機ＥＬ素子に関する研究が盛んに行われいる。Ｔａｎｇらは、トリス（８−キノリノール）アルミニウムを発光層に、トリフェニルジアミン誘導体をホール輸送層に用いている。積層構造の利点としては、発光層へのホールの注入効率を高めること、陰極より注入された電子をブロックして再結合により生成する励起子の生成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じ込めることなどが挙げられる。この例のように有機ＥＬ素子の素子構造としては、ホール輸送（注入）層、電子輸送性発光層の２層型、またはホール輸送（注入）層、発光層、電子輸送（注入）層の３層型等がよく知られている。こうした積層型構造素子では、注入されたホールと電子の再結合効率を高めるため、素子構造や形成方法の工夫がなされている。
【０００４】
しかしながら、有機ＥＬ素子においてはキャリア再結合の際にスピン統計の依存性により一重項生成の確率に制限があり、従って発光確率に上限が生じる。この上限の値はおよそ２５％であることが知られている。さらに、有機ＥＬ素子のような面発光素子では、発光体屈折率の影響のため、臨界角以上の出射角の光は全反射を起こし、外部に取り出すことができない。このため発光効率の屈折率が１．６であるとすると、発光量全体の２０％程度しか有効に利用できないものと見積もられる。このため、エネルギーの変換効率の限界としては、一重項生成確率を併せ、全体で５％程度と抵効率にならざるを得ない。
【０００５】
近年、発光材料に三重項発光材料を用いることにより、３倍のエネルギー効率の向上が図られているが、光取り出し効率の低さ（２０％）が有機ＥＬ素子の効率の低下を招く主要因となっている。この光取り出し効率を向上させる手法として、例えば、基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特許文献１）や、素子の側面等に反射面を形成する方法（特許文献２）が提案されている。また、基板ガラスと発光体の間に中間の屈折率を有する平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特許文献３）も提案されている。
【０００６】
特許文献４においては、有機エレクトロルミネッセンス装置に用いられる画素に隣接して、基板上に透明なポリマー中に白色の微粒子か、またはこのポリマーと屈折率の相違する透明な微粒子を分散させた隔壁を光導波路として設けた有機エレクトロルミネッセンス装置が開示されている。
【０００７】
特許文献５においては、ホールを注入する陽極と、発光領域を有する発光層と、電子を注入する陰極を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子が記載されており、この電極のうちの少なくとも一方の電極が、光透過性を有し、この透過性電極が、その内部に発光層から放射される光の角度を変換する手段を有した構成が記載されている。
【０００８】
特許文献６においては、基板と、複数個の光変換手段とを備えた、基板の片面上に直接または下地層を介して設けられた１個または複数個の有機エレクトロルミネッセンス発光素子が記載され、この１個または複数個の有機エレクトロルミネッセンス発光素子のそれぞれに対して、複数個の光角度変換手段が設けられている。この公報には、光角度変換手段が、透明物質、または不透明粒子、または空気層の外形の長手方向が基板の厚さ方向に向いている構成として開示されている。また、フォトニック結晶、回折格子などを設けることにより、光取り出し効率を改善することが提案されている（特許文献７〜９など）。
【０００９】
しかしながら、上述の従来の方法においては、以下のような問題がある。基板に集光性を持たせることにより光の取り出し効率を向上させる方法や、素子の側面等に反射面を形成する方法は、発光面積の大きな素子に対しては有効であるが、ドットマトリクスディスプレイ等の画素面積が微小な素子においては、集光性を持たせるレンズや側面の反射面等の形成加工が非常に困難である。さらに、有機ＥＬ素子においては、発光層の膜厚が数μｍ以下となるため、テーパー状の加工を施し、素子側面に反射鏡を形成することは現在の微細加工の技術では困難であり、かつ大幅なコストアップをもたらす。
【００１０】
一方、基板ガラスと発光体の間に、中間の屈折率を有する平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法は、前方への光の取り出し効率の改善に効果はあるが、全反射を防ぐことは困難である。従って、屈折率の大きな無機エレクトロルミネッセンス素子に対しては有効であっても、比較的低屈折率の発光体である有機ＥＬ素子に対しては光取り出し効率の大きな改善効果を上げることができない。
【００１１】
また、一般に有機ＥＬ素子内を金属電極（陰極）面方向に向かう伝播光は、金属電極により大きな伝播損失を受ける。このため、効率良くこの伝播光を取り出すためには、短い間隔で隔壁を配置する必要がある。そのため、特許文献４に開示された方法では、素子の発光部の面積を減少させることとなり、大きな改善効果を上げることができない。
【００１２】
また、特許文献５に開示された方法では、電界を印加できない場所の面積が増加するため、上記と同様に、大きな改善効果を期待することができない。
【００１３】
さらに、特許文献６に開示された方法では、臨界角以上の高角度で発光した光を効率良く取り出すことができない。また、特許文献６に開示された方法では、基板内全体に光角度変換手段を設けることにより性能が向上する旨記載されているが、散乱させる手段が基板の厚み方向に多数存在すると、基板が白色化し、発光した光の色純度が低下するという問題を生じる。
【００１４】
また、特許文献７等には以下の問題がある。すなわち、フォトニック結晶を用いた場合、発光した光を効率良く取り出すことができるが、得られた発光は指向性が高くディスプレイに用いた場合、斜めから見ると輝度の低下や色度変化が大きくなるという問題を生じる。また、フォトニック結晶や回折格子などに微細な加工が必要であり、大幅なコストアップをもたらす。
【００１５】
以上のように、従来の手法では、有機ＥＬ素子の光取り出しの向上は未だ十分に図られていない。
【特許文献１】特開昭６３−３１４７９５号公報
【特許文献２】特開２００４−１１９２１１号公報
【特許文献３】特開昭６２−１７２６９１号公報
【特許文献４】特開２００２−２６０８４４号公報
【特許文献５】特開２００２−２６０８６６号公報
【特許文献６】特開２００２−２６０８４５号公報
【特許文献７】特開２００４−３０９６４号公報
【特許文献８】特開２００５−２５１５２５号公報
【特許文献９】特開２００３−１１５３７７号公報
【非特許文献１】C．W．Tang，S．A．VanSlyke、ApplIedPhysIcsLetters）、51巻、913頁  1987年
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明の目的は、光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減させることができる有機ＥＬ素子及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明の有機ＥＬ素子は、光取り出し側電極と、反射電極と、光取り出し側電極及び反射電極の間に配置される発光層を含む有機積層膜とを備える有機エレクトロルミネッセンス素子であって、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴としている。
【００１８】
本発明においては、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されている。このため、有機積層膜内の発光層から出射された光が光取り出し側電極を通過して外部に出射される際、光取り出し側電極と有機積層膜の界面で全反射する光の割合を低減することができ、これによって光取り出し効率を高めることができる。また、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に凹凸が形成されているので、光が出射する方向を分散させることができ、視野角依存性を低減させることができる。
【００１９】
有機ＥＬ素子において、光取り出し効率を低減させる要因は、光取り出し側電極、有機積層膜、及び基板材料の屈折率差に依存して、各層の間の界面において全反射が生じることにより、光が閉じ込められることであると考えられる。有機積層膜、光取り出し側電極（透明導電材料、例えばＩＴＯ及びＩＺＯなど）、及び基板ガラスの屈折率を、それぞれ１．７、２．０及び１．５とした場合、全反射により各層に閉じ込められる光エネルギーの比率は、有機積層膜及び光取り出し側電極などの薄膜層内で４７％であり、ガラス基板内で３４％であると見積もられる。従って、薄膜内での損失がかなりのウェートを占めており、薄膜内での損失を改善することにより、光取り出しの効率を大きく改善することができる。本発明においては、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されており、このような凹凸を界面に形成することにより光取り出し側電極と有機積層膜の界面における全反射を低減することができ、光取り出し効率を向上させることができる。
【００２０】
また、光取り出し側電極と有機積層膜の界面から出射された光が基板に入射する場合には、基板に対する入射角も種々の角度となるように変更されるため、基板との界面での全反射による損失も低減され、光取り出し効率がより高められる。
【００２１】
本発明の第１の局面に従う有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子であって、基板上に透明導電膜からなる光取り出し側電極が設けられており、光取り出し側電極の上に有機積層膜が設けられており、有機積層膜の上に反射電極が設けられていることを特徴としている。
【００２２】
第１の局面の有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型であり、発光層から出射された光は、光取り出し側電極と有機積層膜の界面を通り、基板側から外部に出射される。
【００２３】
第１の局面の有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に透明導電膜からなる光取り出し側電極を形成する工程と、光取り出し側電極の表面をエッチングすることにより、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、光取り出し側電極の上に、有機積層膜及び反射電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００２４】
インジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）やインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）などの導電性透明金属酸化物から形成された透明導電膜は、例えば、酸またはアルカリ溶液に接触させることにより、その表面をエッチングすることができる。エッチングにより形成する凹凸の程度は、使用する酸またはアルカリ溶液の種類、濃度及び処理時間などをコントロールすることにより適宜調整することができる。エッチングによって凹凸を形成することにより、透明導電膜の表面にはランダムな形状の凹凸が形成される。
【００２５】
表面に凹凸が形成された透明導電膜からなる光取り出し側電極の上に、有機積層膜を設けることにより、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に、透明導電膜の表面粗さに相当する凹凸を形成することができる。表面粗さＲａは、例えば、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）により測定することができる。
【００２６】
また、第１の局面においては、凹凸が形成された光取り出し側電極の上に、有機積層膜及び反射電極が順次形成されるが、一般に有機積層膜内の各層の厚みは非常に薄いものであるため、有機積層膜内の界面、及び有機積層膜と反射電極の界面にも、光取り出し側電極の表面の凹凸に対応する凹凸が引き継いで形成される。この場合、反射電極の反射面にも凹凸が形成されることとなり、光取り出し効率の向上に寄与するものと思われる。
【００２７】
本発明の第２の局面は、トップエミッション型の有機ＥＬ素子であって、基板上に反射電極が設けられており、反射電極の上に、透明導電膜が設けられており、透明導電膜の上に有機積層膜が設けられており、有機積層膜の上に光取り出し側電極が設けられており、透明導電膜と有機積層膜の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されており、この凹凸を引き継ぐことにより、有機積層膜と光取り出し側電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴としている。
【００２８】
本発明の第２の局面においては、透明導電膜と有機積層膜の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸を形成し、この凹凸を引き継ぐことにより、その上方に位置している有機積層膜と光取り出し側電極の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸を形成させている。第２の局面においても、上記と同様の理由により、光取り出し効率を高めることができ、視野角依存性を低減させることができる。
【００２９】
本発明の第２の局面に従う有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に反射電極を形成する工程と、反射電極上に透明導電膜を形成する工程と、透明導電膜の表面をエッチングして、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、透明導電膜の上に、有機積層膜及び光取り出し側電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００３０】
透明導電膜のエッチングは、上記と同様にして行うことができる。
【００３１】
本発明の第３の局面に従う有機ＥＬ素子は、トップエミッション型の有機ＥＬ素子であって、基板上に第１の透明導電膜が設けられており、第１の透明導電膜の上に反射電極が設けられており、反射電極の上に第２の透明導電膜が設けられており、第２の透明導電膜の上に有機積層膜が設けられており、有機積層膜の上に光取り出し側電極が設けられており、第１の透明導電膜と反射電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されており、この凹凸を引き継ぐことにより、有機積層膜と光取り出し側電極の界面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸が形成されていることを特徴としている。
【００３２】
本発明の第３の局面においては、反射電極の下地層として、第１の透明導電膜を形成し、この第１の透明導電膜と反射電極の界面に凹凸を形成し、この凹凸を引き継ぐことにより、有機積層膜と光取り出し側電極の界面に所定の表面粗さＲａに相当する凹凸を形成させている。第３の局面に従う有機ＥＬ素子においても、上記と同様の理由により光取り出し効率を高めることができ、視野角依存性を低減させることができる。
【００３３】
本発明の第３の局面に従う有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に第１の透明導電膜を形成する工程と、第１の透明導電膜の表面をエッチングして、表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する工程と、第１の透明導電膜の上に、反射電極、第２の透明導電膜、有機積層膜、及び光取り出し側電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００３４】
第３の局面に従う有機ＥＬ素子においては、反射電極の反射面にも凹凸を形成することができ、反射電極の表面で反射される光の反射角を種々の角度に変更することができるので、さらに光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減させることができる。
【００３５】
このように、本発明においては、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に、表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸を形成することにより、光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減させている。表面粗さＲａは、好ましくは４〜３０ｎｍの範囲であり、さらに好ましくは４〜２５ｎｍの範囲である。表面粗さＲａの値が小さくなると、光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減させる本発明の効果が十分に得られない場合がある。また、表面粗さＲａの値が大きくなりすぎると、有機積層膜などにおける膜厚の薄い層において、均一な薄膜が形成できなくなり、発光特性が低下する場合があり、極端な場合には電極間でショートし発光できなくなる場合もある。また、凹凸の傾斜角度は６０°以下であることが好ましい。
【００３６】
本発明において、有機積層膜を構成する層としては、発光層以外に、ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層、及び電子注入層などが挙げられる。有機積層膜における各層の膜厚は、光取り出し側電極と有機積層膜の界面に形成される凹凸の高さよりも大きいことが好ましい。
【発明の効果】
【００３７】
本発明によれば、光取り出し効率を高め、視野角依存性を低減させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３８】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００３９】
図１は、本発明に従う第１の実施形態の有機ＥＬ素子を示す模式的断面である。図１に示す有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。
【００４０】
図１に示すように、ガラスまたはプラスチック等からなる透明な基板１の上に、例えば、酸化シリコン（ＳｉＯ２）からなる層と窒化シリコン（ＳｉＮＸ）からなる層との積層膜１１が形成されている。
【００４１】
積層膜１１の上には、複数のＴＦＴ（薄膜トランジスタ）２０が、赤色領域Ｒ、緑色領域Ｇ、及び青色領域Ｂに対応して形成されている。各ＴＦＴ２０は、チャネル領域１２、ドレイン電極１３ｄ、ソース電極１３ｓ、ゲート酸化膜１４及びゲート電極１５から構成されている。
【００４２】
積層膜１１の上の一部の領域には、例えばポリシリコン層等からなるチャネル領域１２が形成されている。チャネル領域１２の上には、ドレイン電極１３ｄ及びソース電極１３ｓが形成されている。チャネル領域１２の上に、ゲート酸化膜１４が形成されている。ゲート酸化膜１４の上には、ゲート電極１５が形成されている。各ＴＦＴ２０のドレイン電極１３ｄは、後述のホール注入電極２に接続され、各ＴＦＴ２０のソース電極１３ｓは電源線（図示せず）に接続されている。
【００４３】
ゲート電極１５を覆うように、ゲート酸化膜１４の上に第１の層間膜１６が形成されている。ドレイン電極１３ｄ及びソース電極１３ｓを覆うように、第１の層間絶縁膜１６上に、第２の層間膜１７が形成されている。ゲート電極１５は、信号線（図示せず）に接続されている。なお、ゲート酸化膜１４は、例えば窒化シリコンからなる層と酸化シリコンからなる層との積層構造を有している。また、第１の層間絶縁膜１６は、例えば、酸化シリコンからなる層と窒化シリコンからなる層の積層構造を有し、第２の層間絶縁膜１７は、例えば窒化シリコンから形成されている。
【００４４】
図１に示す実施例においては、第２の層間絶縁膜１７の上の領域Ｒ、領域Ｇ及び領域Ｂの位置に、赤色カラーフィルター層ＧＦＲ、緑色カラーフィルターＣＦＧ、及び青色カラーフィルターＣＦＢがそれぞれ設けられている。赤色カラーフィルターＣＦＲは、赤色の波長領域の光を透過させる。緑色カラーフィルターＣＦＧは、緑色の波長領域の光を透過させる。青色カラーフィルターＣＦＢは、青色の波長領域の光を透過させる。
【００４５】
図２は、赤色カラーフィルターＣＦＲ、緑色カラーフィルターＣＦＧ、及び青色カラーフィルターＣＦＢの吸収スペクトルの一例を示す図である。図２において、縦軸はカラーフィルター層に対する光の透過率を示し、横軸はカラーフィルターを通過する光の波長を示す。図２では、赤色カラーフィルターＣＦＲの吸収スペクトルを〇、緑色カラーフィルターＣＦＧの吸収スペクトルを△、及び青色カラーフィルターＣＦＢの吸収スペクトルを□で示している。上記の各フィルター層は、例えばガラスまたはプラスチック等の材料からなる。また、カラーフィルター層として、ＣＣＭ（色彩転換媒体）を用いてもよく、ガラスまたはプラスチック等の材料とＣＣＭの両方を用いてもよい。
【００４６】
図１に示すように、赤色カラーフィルター層ＣＦＲ、緑色カラーフィルター層ＣＦＧ、及び青色カラーフィルター層ＣＦＢを覆うように、第２の層間膜１７の上に、平坦化膜１８が形成されている。
【００４７】
平坦化膜１８は、以下のようにして形成する。例えば、アクリル系の感光性樹脂をスピンコート法により塗布した後、恒温槽やホットプレート等でプリベーク（例えば、８０℃で１０分間）を行う。その後、ドレイン電極１３ｄの上の感光性樹脂を露光し、現像することにより、コンタクトホールを形成し、さらにポストベーク（例えば、１９０℃で１５分間）を行うことにより、樹脂を完全に硬化させる。
【００４８】
次に、平坦化膜１８の上に、スパッタ法等によりインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）等からなる透明導電膜を１００ｎｍの厚さで形成する。本実施例においては、透明導電膜を形成した後、１５％の塩酸で所定時間エッチングし、透明導電膜の表面に表面粗さＲａ４ｎｍ以上の凹凸を形成する。この透明導電膜は、公知の方法、例えば、スパッタリング法、ＣＶＤ法、電子ビーム蒸着法などにより形成することができるが、これらの中でもスパッタリング法が好ましい。
【００４９】
透明導電膜をエッチングした後、透明導電膜の表面をイソプロピルアルコールで洗浄し、透明導電膜の上にフォトリソプロセスによりレジストパターンを形成し、その後エッチングすることによりホール注入電極２を形成する。ホール注入電極２とドレイン電極１３ｄは、コンタクトホールにより電気的に接続する。
【００５０】
次に、平坦化膜１８の形成に用いたのと同じ材料を用いて、画素分離膜１９を、領域Ｒ、Ｇ及びＢの間において、ホール注入電極２を覆うように形成する。
【００５１】
次に、図１に示すように、領域Ｒ、Ｇ及びＢの上に、有機ＥＬ素子ＷＬを、以下のようにして形成する。
【００５２】
有機ＥＬ素子ＷＬは、ホール注入電極２、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色に発光するオレンジ色発光層５ａ、青色に発光する青色発光層５ｂ、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極８から構成されている。ホール注入層３〜電子注入層７までの層が、本発明における有機積層膜に相当する。
【００５３】
ホール注入電極２及び画素分離膜１９を覆うように、ホール注入層３を全体の領域上に形成する。ホール注入層３は、例えば厚さ１ｎｍのフッ化炭素（ＣＦｘ）から形成される。
【００５４】
ホール注入層３の上に、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａを順に形成する。ホール輸送層４は、例えば厚さ６０ｎｍとなるように、ＮＰＢから形成する。オレンジ色発光層５ａは、ホスト材料に第１のドーパント及び第２のドーパントがドープされた組成であり、例えば厚さ３０ｎｍとなるように形成する。
【００５５】
オレンジ色発光層５ａのホスト材料としては、例えばホール輸送層４の材料と同じＮＰＢを用いる。オレンジ色発光層５ａの第１のドーパントとしては、ｔＢｕＤＰＮを用い、オレンジ色発光層５ａに対して２０重量％となるようにドープする。
【００５６】
オレンジ色発光層５ａの第２のドーパントとしては、例えばＤＢｚＲを用い、オレンジ色発光層５ａに対して３重量％となるようにドープする。
【００５７】
オレンジ色発光層５ａの第２のドーパントが発光し、第１のドーパントは、その最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）レベルと最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）レベルが共に、ホスト材料と第２のドーパントのレベルの中間の値を有するため、ホスト材料から第２のドーパントへのエネルギー移動を促進することにより、第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。従って、オレンジ色発光層５ａは、５００ｎｍよりも大きく６５０ｎｍよりも小さいピーク波長を有するオレンジ色を発光する。
【００５８】
次に、オレンジ色発光層５ａの上に、青色発光層５ｂを形成する。青色発光層５ｂは、ホスト材料に第１のドーパント及び第２のドーパントがドープされた組成を有し、例えば厚さ４０ｎｍとなるように形成する。
【００５９】
オレンジ色発光層５ａのホスト材料としては、例えば、ＴＢＡＤＮを用いる。青色発光層５ｂの第１のドーパントとしては、例えば、ホール輸送層４の材料と同じＮＰＢを用い、青色発光層５ｂに対して１０重量％となるようにドープする。
【００６０】
青色発光層５ｂの第２のドーパントとしては、例えば、ＴＢＰを用い、青色発光層５ｂに対して２．５重量％となるようにドープする。
【００６１】
青色発光層５ｂの第２のドーパントが発光し、第１のドーパントはホール輸送性材料からなり、ホール輸送を促進することにより、青色発光層５ｂ内でのキャリアの再結合を促進し、第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。従って、青色発光層５ｂは、４００ｎｍよりも大きく５００ｎｍよりも小さいピーク波長を有する青色光を発光する。
【００６２】
次に、青色発光層５ｂの上に、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極８を形成する。
【００６３】
電子注入層６は、例えば厚さ１０ｎｍとなるように形成し、Ａｌｑ３から形成する。
【００６４】
電子注入層７は、例えば厚さ１ｎｍとなるようにフッ化リチウム（ＬｉＦ）から形成し、電子注入電極８は、例えば厚さ２００ｎｍとなるようにアルミニウム（Ａｌ）から形成する。有機層全体の膜厚は１４０ｎｍであり、透明導電膜の凹凸の高さよりも厚くなっている。有機層全体の膜厚を透明導電膜の凹凸の高さよりも厚くすることにより、電子注入電極７とホール注入電極２のショートや、滅点を防ぐことができる。
【００６５】
ＮＰＢは、Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフタセン−１−イル）−Ｎ，Ｎ′−ジフェニルベンジジンであり、以下の構造を有している。
【００６６】
【化１】
2007207509.tif 000003
【００６７】
ｔＢｕＤＰＮは、５，１２−ビス（４−ターシャリー−ブチルフェニル）ナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００６８】
【化２】
2007207509.tif 000004
【００６９】
ＤＢｚＲは、５，１２−ビス｛４−（６−メチルベンゾチアゾール−２−イル）フェニル｝−６，１１−ジフェニルナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００７０】
【化３】
2007207509.tif 000005
【００７１】
ＴＢＡＤＮは、２−ターシャリー−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセンであり、以下の構造を有している。
【００７２】
【化４】
2007207509.tif 000006
【００７３】
ＴＢＰは、２，５，８，１１−テトラ−ターシャリー−ブチルペリレンであり、以下の構造を有している。
【００７４】
【化５】
2007207509.tif 000007
【００７５】
Ａｌｑ３は、トリス−（８−キノリラト）アルミニウム（III）であり、以下の構造を有している。
【００７６】
【化６】
2007207509.tif 000008
【００７７】
図１３は、基板１上に形成したホール注入電極２、有機積層膜１０、及び電子注入電極８における各層間の界面の状態を模式的に示す図である。有機積層膜１０は、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａ、青色発光層５ｂ、電子輸送層６、及び電子注入層７の積層構造を含んでいる。
【００７８】
図１３に示すように、ホール注入電極２の表面には、上述のようにエッチング加工が施され、凹凸が形成されている。従って、その上に積層される有機積層膜１０との界面には、ホール注入電極２の表面粗さＲａに相当する凹凸が形成される。また、この凹凸は、有機積層膜１０の各層の界面にも引き継がれ、有機積層膜１０の上に形成される電子注入電極８との界面においても凹凸が形成される。また、電子注入電極８の表面にも凹凸が形成される。
【００７９】
（実施例１〜５）
透明導電膜からなるホール注入電極２をエッチングする際のエッチング処理時間を、１０分間（実施例１）、１５分間（実施例２）、２０分間（実施例３）、２５分間（実施例４）、３０分間（実施例５）とし、上記のようにして図１に示す有機ＥＬ素子を作製した。表１に示す「時間」は、透明導電膜をエッチングする時間を示している。
【００８０】
（比較例１）
透明導電膜からなるホール注入電極２をエッチングする時間を５分間とし、上記実施例と同様に、有機ＥＬ素子を作製した。
【００８１】
（実施例６）
ホール注入電極２を形成する材料として、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）を用い、このＩＺＯからなるホール注入電極２の厚みを１００ｎｍとし、０．１％塩酸を用い３０分間エッチングしてホール注入電極２の表面に凹凸を形成する以外は、上記各実施例と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００８２】
（実施例７）
図１２は、本実施例において作製したトップエミッション型の有機ＥＬ素子を示す模式的断面図である。図１に示すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子との構造上の違いは以下の通りである。
【００８３】
すなわち、図１２に示すトップエミッション型の有機ＥＬ素子においては、アルミニウム（Ａｌ）からなる反射電極２ｂを形成し、この上にＩＴＯからなる透明電極２ａを形成し、この透明電極２ａの上に、ホール注入層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａ、青色発光層５ｂ、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極８を形成している。
【００８４】
電子注入電極８としては、アルミニウム（Ａｌ）を用い、膜厚を１０ｎｍとして、半透過性の電極としている。この電子注入電極８の上に、防湿のため、ＳｉＮｘなどからなる保護膜９を形成し、この保護膜９の上に、光硬化樹脂または熱硬化樹脂からなる接着剤層２２を介して、封止基板２１ａを取り付けている。カラーフィルターＣＦＲ、ＣＦＧ及びＣＦＢ、並びにブラックマトリクスＢＭは、封止基板２１の上に形成されている。
【００８５】
図１４は、図１２に示すトップエミッション型の有機ＥＬ素子における素子構造の各層間の界面の凹凸を示す模式図である。図１４に示すように、反射電極２ｂの上に形成した透明導電膜からなる透明電極２ａの表面には、実施例３と同様のエッチング処理条件で、凹凸が形成されている。この透明電極２ａの上に積層される有機積層膜１０と、透明電極２ａの界面には、上記凹凸の表面粗さＲａに対応する凹凸が形成されている。また、有機積層膜１０内の各層の界面にも同様の凹凸が引き継いで形成されている。
【００８６】
また、有機積層膜１０の上に形成される電子注入電極８との界面にも同様の凹凸が形成され、電子注入電極８の上に形成する保護膜９との界面においても同様の凹凸が形成されている。
【００８７】
以上のようにして、本実施例では、トップエミッション型の有機ＥＬ素子を作製した。
【００８８】
図１５は、トップエミッション型有機ＥＬ素子の他の実施例の構造を説明するための模式図である。図１５に示す実施例においては、基板１の上に、第１の透明導電膜２ａを形成し、この第１の透明導電膜２ａの表面にエッチング処理を施して、凹凸を形成している。この凹凸を形成した第１の透明導電膜２ａの上に、反射電極２ｂを形成し、この反射電極２ｂの上に、第２の透明導電膜からなる透明電極２ａを形成している。この第２の透明導電膜２ａの上に、実施例７と同様にして、有機積層膜１０、電子注入電極８、保護膜９を形成し、トップエミッション型の有機ＥＬ素子とすることができる。
【００８９】
（比較例２）
実施例１〜５において、ホール注入電極２にエッチング処理を施さない以外は、上記実施例と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００９０】
（比較例３）
実施例７において、透明電極２ａにエッチング処理を施さない以外は、実施例７と同様にしてトップエミッション型の有機ＥＬ素子を作製した。
【００９１】
〔有機ＥＬ素子の評価〕
実施例１〜７及び比較例１〜３の有機ＥＬ素子を作製する際に、エッチング処理を施した透明導電膜の表面の表面粗さを測定した。表面粗さの測定は、原子力間顕微鏡ＡＦＭ（日本ビーコ社製ナノスコープIIIａ）を用いて測定した。また、表面の凹凸の傾斜角を同時に測定した。測定した表面粗さＲａ及び傾斜角を表１に示す。
【００９２】
また、各有機ＥＬ素子で発光された光の光取り出し効率と、輝度及び色度の角度依存性を測定した。測定には、トプコン社製ＢＭ５Ａを用い、正面（０°）と６０°における輝度の変化（光取り出し効率の変化）と、色度変化を測定した。測定結果を表１に示す。
【００９３】
【表１】
2007207509.tif 000009
【００９４】
比較例１と、実施例１〜５との比較から明らかなように、透明導電膜の表面の表面粗さＲａを４ｎｍ以上とすることにより、光取り出し効率が向上し、また視野角依存性が低減することがわかる。透明導電膜の表面の表面粗さＲａは、上述のように、各有機ＥＬ素子において、光取り出し側電極と有機積層膜の界面における凹凸に対応しているため、光取り出し側電極と有機積層膜の界面の凹凸を表面粗さＲａ４ｎｍ以上に相当する凹凸とすることにより、光取り出し効率が向上し、視野角依存性が低減することがわかる。
【００９５】
また、比較例１及び実施例１〜５から明らかなように、表面粗さＲａは、エッチング処理時間を変えることにより調整できることがわかる。
【００９６】
また、実施例５と実施例６の比較から明らかなように、透明導電膜として、ＩＺＯを用いた場合には、表面粗さＲａ及び傾斜角が大きくなることがわかる。
【００９７】
図３〜図１０は、比較例１及び２並びに実施例１〜６におけるエッチング処理後の透明導電膜の表面状態を示す図であり、ＡＦＭ観察により得られた図である。図３は比較例１、図４は実施例１、図５は実施例２、図６は実施例３、図７は実施例４、図８は実施例５、図９は実施例６、図１０は比較例２の透明導電膜の表面状態を示している。
【００９８】
また、図１１は、実施例３における反射電極の表面状態を示す図である。図１１と図６の比較から明らかなように、反射電極の表面においても、透明導電膜の表面と同様の凹凸が形成されていることがわかる。
【図面の簡単な説明】
【００９９】
【図１】本発明に従う一実施例のボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の素子構造を示す模式的断面図。
【図２】本発明に従う実施例において用いた各カラーフィルターの波長と透過率の関係を示す図。
【図３】比較例１におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図４】実施例１におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図５】実施例２におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図６】実施例３におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図７】実施例４におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図８】実施例５におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図９】実施例６におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図１０】比較例２におけるエッチング後の透明導電膜の表面の凹凸状態を示す図。
【図１１】実施例３における反射電極の表面の凹凸状態を示す図。
【図１２】本発明に従う他の実施例のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の素子構造を示す模式的断面図。
【図１３】本発明に従う実施例におけるボトムエミッション型の有機ＥＬ素子における各層間の界面の凹凸状態を示す図。
【図１４】本発明に従う実施例におけるトップエミッション型の有機ＥＬ素子における各層間の界面の凹凸状態を示す図。
【図１５】本発明に従う実施例におけるトップエミッション型の有機ＥＬ素子における各層間の界面の凹凸状態を示す図。
【符号の説明】
【０１００】
１…基板
２…ホール注入電極
２ａ…透明導電膜（透明電極）
２ｂ…反射電極
３…ホール注入層
４…ホール輸送層
５ａ…オレンジ色発光層
５ｂ…青色発光層
６…電子輸送層
７…電子注入層
８…電子注入電極
【図１】
2007207509.tif 000010
【図２】
2007207509.tif 000011
【図１２】
2007207509.tif 000012
【図１３】
2007207509.tif 000013
【図１４】
2007207509.tif 000014
【図１５】
2007207509.tif 000015
【図３】
2007207509.tif 000016
【図４】
2007207509.tif 000017
【図５】
2007207509.tif 000018
【図６】
2007207509.tif 000019
【図７】
2007207509.tif 000020
【図８】
2007207509.tif 000021
【図９】
2007207509.tif 000022
【図１０】
2007207509.tif 000023
【図１１】
2007207509.tif 000024