(57)【要約】【課題】実質的に真球である重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供すること。【解決手段】硝酸ウラニルを含有する原液を滴下する滴下ノズルを備えた原液滴下装置と、この滴下ノズルから滴下される液滴を受けるアンモニア水を貯留するアンモニア水貯留槽と、前記滴下ノズルから滴下される液滴が落下する落下行路に向けてアンモニアガスを供給し、前記落下行路に沿って配設された複数のノズルを有するアンモニアガス供給装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニルを含有する原液を滴下する滴下ノズルを備えた原液滴下装置と、この滴下ノズルから滴下される液滴を受けるアンモニア水を貯留するアンモニア水貯留槽と、前記滴下ノズルから滴下される液滴が落下する落下行路に向けてアンモニアガスを供給し、前記落下行路に沿って配設された複数のノズルを有するアンモニアガス供給装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項２】
前記落下行路に沿って配置された複数のノズルが、落下する液滴に向けて下方からアンモニアガスを吹き上げるアンモニアガス吹き上げ供給ノズルを備えて成る前記請求項１に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【請求項３】
前記原液滴下装置は、前記滴下ノズルの周囲を不活性ガス雰囲気にする雰囲気調整手段を備えてなる前記請求項１又は２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関し、更に詳しくは原液を液滴状に落下させる滴下ノズルからアンモニア水溶液の液面までの落下距離が短くても実質的に真球の重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きくて高温健全性の良好な黒鉛で構成するとともに、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないヘリウムガス等を用いることにより、固有の安全性が高くて高い出口温度のヘリウムガスを取り出すことが可能である。取り出された約９００℃にも達する高熱のエネルギーは、発電は勿論のこと、水素製造の熱源及び各種の化学プラントにおける熱源として、幅広い分野で利用可能である。
【０００３】
高温ガス炉の核燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径３５０〜６５０μｍの燃料核の周囲に四層の被覆層を施して成る。四層の被覆層のうち、内側から数えての第１層は、密度約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素で形成され、ガス状の核分裂生成物（ＦＰと略称されることがある。）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つ。第二層は、密度が約１．８ｇ/ｃｍ３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰを保持する機能を有するものである。
【０００４】
第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ３の炭素珪素（以下、「ＳｉＣ」と略す場合がある。）からなり、固体ＦＰを保持する機能を有するものであり、被覆粒子の主要な強度材である。第四層は、第二層と同様の密度が約１．８ｇ/ｃｍ３の高密度熱分解炭素からなり、ガス状ＦＰを保持する機能を有するとともに、第三層の保護層としての機能を有するものである。
【０００５】
一般的に、被覆粒子の直径は５００〜１０００μｍである。次に、被覆粒子を黒鉛マトリックス中に分散させた後に、一定形状を有する燃料コンパクトに加工される。更に、燃料コンパクトは、黒鉛で形成された筒に一定数量だけ収容され、その筒の上限にある開口部に栓が施されることにより、燃料棒となる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に挿入されて高温ガス炉用の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心が形成される。
【０００６】
以上のような高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かし硝酸ウラニル原液とする。次に、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し、攪拌して滴下原液とする。前記増粘剤としては、滴下された硝酸ウラニル原液の液滴が落下中にそれ自身の表面張力により真球状になるように、添加される。このような目的で使用される増粘剤として、例えばポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を挙げることができる。かくして調製された滴下原液は、所定の温度に冷却され粘度を調製した後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００７】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスの使用は、液滴がアンモニア水溶液表面に到達するまでに液滴表面に重ウラン酸アンモニウム被膜を形成し、この重ウラン酸アンモニウム被膜によって液滴がアンモニア水溶液表面に落下衝突したときにおける液滴の変形を防止することを目的とする。アンモニア水溶液に浸入した液滴中の硝酸ウラニルは、アンモニア水溶液中のアンモニアと反応し、液滴の内部に向かって重ウラン酸アンモニウムが形成されていく。アンモニア水溶液に液滴を浸漬することにより液滴の内部にまで充分に重ウラン酸アンモニウムの形成が行われるはずであるが、場合によっては液滴の内部が完全に重ウラン酸アンモニウムに変換しないこともあり、そのときには、アンモニア水溶液から回収された粒子を熟成工程に移送し、この熟成工程にて内部にまで完全に重ウラン酸アンモニウムとなった重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略す場合がある。）を形成する。
【０００８】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、三酸化ウラン粒子は、還元・焼結されることにより、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子をふるい分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００９】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆層を形成するためのガスを熱分解して、燃料核表面に被覆層を形成する。被覆層の第一層の低密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でアセチレンを熱分解する。また、被覆層の第二層、第四層の高密度熱分解炭素である場合は、約１４００℃でプロピレンを熱分解する。さらに、被覆層の第三層がＳｉＣである場合は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解する。
【００１０】
被覆層が形成され、被覆燃料粒子を形成した後、さらにバインダーによって、黒鉛粉末を付着させて、オーバーコート粒子が得られる。このオーバーコート粒子を中空円筒形状又は円柱形状にプレス成型し、焼成して燃料コンパクトを得る(非特許文献１〜５  参照)。
【００１１】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【００１２】
ところで、前述したように、滴下ノズルから滴下される液滴がアンモニア水溶液に到達するまでの落下行路においてその液滴にアンモニアガスが吹きかけられるのであるが、液滴がアンモニア水溶液表面に落下衝突するときの衝撃に耐えるに足る重ウラン酸アンモニウムの被膜が液滴の表面に形成されねばならない。そのためには、耐衝撃性のある重ウラン酸アンモニウム被膜が充分に形成されるに足る、硝酸ウラニルとアンモニアとの充分な反応時間を確保するために、滴下ノズルから滴下される液滴のアンモニア水溶液表面までの落下行路を長くしなければならない。つまり、アンモニア水溶液表面から高い位置に滴下ノズルを配置しなければならない。そうすると、落下行路が長いと、液滴のアンモニア水溶液表面に落下衝突するときの衝撃力が大きくなる。このように大きくなった衝撃力に耐えるように液滴表面に形成される重ウラン酸アンモニウム被膜を更に厚くする必要を生じ、そのために落下行程を更に大きくし、つまり滴下ノズルの配設位置を更に高くしなけならなくなる。落下行程を更に大きくすると、更に落下衝突時の衝撃力が大きくなり、それに耐える重ウラン酸アンモニウム被膜をさらに厚くする必要を生じ、といった具合に堂々めぐりの問題を生じてしまう。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
この発明の目的は、硝酸ウラニル原液の液滴が自らの表面張力により球状になり得る液滴の落下行程を落下する硝酸ウラニル原液の液滴がアンモニア水溶液の表面に落下衝突する際の衝撃力に充分に耐えることのできる重ウラン酸アンモニウム被膜を形成することができ、ひいては実質的に真球である重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することにある。
【００１４】
この発明の他の目的は、アンモニアガスにより滴下ノズルからの液滴の滴下に支障を生じることなく、硝酸ウラニル原液の液滴が自らの表面張力により球状になり得る液滴の落下行程を落下する硝酸ウラニル原液の液滴がアンモニア水溶液の表面に落下衝突する際の衝撃力に充分に耐えることのできる重ウラン酸アンモニウム被膜を形成することができ、ひいては実質的に真球である重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、硝酸ウラニルを含有する原液を滴下する滴下ノズルを備えた原液滴下装置と、この滴下ノズルから滴下される液滴を受けるアンモニア水を貯留するアンモニア水貯留槽と、前記滴下ノズルから滴下される液滴が落下する落下行路に向けてアンモニアガスを供給し、前記落下行路に沿って配設された複数のノズルを有するアンモニアガス供給装置とを備えてなることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項２は、前記落下行路に沿って配置された複数のノズルが、落下する液滴に向けて下方からアンモニアガスを吹き上げるアンモニアガス吹き上げ供給ノズルを備えて成る前記請求項１に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置であり、
請求項３は、前記原液滴下装置は、前記滴下ノズルの周囲を不活性ガス雰囲気にする雰囲気調整手段を備えてなる前記請求項１又は２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置である。
【発明の効果】
【００１６】
この発明によると、原液滴下装置における滴下ノズルから硝酸ウラニルを含有する原液が液滴として滴下される。滴下された液滴は、通常、アンモニア水貯留槽に貯留されているアンモニア水溶液の表面に向かって、鉛直に落下して行く。滴下ノズルから滴下される液滴が落下していく道筋、即ち落下行路に向けて、前記落下行路の上下方向に沿って配置されたところの、アンモニアガス供給装置における複数のノズルからアンモニアガスが、噴出する。複数のノズルからアンモニアガスが落下行路の上下に亘って噴出するので、滴下ノズルから滴下される液滴がアンモニアガス雰囲気中を通過する距離が長くなるので、落下工程中を落下する液滴における硝酸ウラニルとアンモニアとの反応がそれだけ長く行われることになって、液滴の表面に厚い膜厚の重ウラン酸アンモニウム被膜が形成される。
【００１７】
複数のノズルのうち少なくとも一つのノズルがアンモニアガス吹き上げノズルである場合には、そのアンモニアガス吹き上げノズルから上向きに噴出するアンモニアガスの上向き気流により、滴下ノズルから滴下される液滴がアンモニア水溶液の液面に重力落下しなくなり、滴下ノズルからアンモニア水溶液の液面までに到達する時間が長くなる。そうすると、落下行路に向けて配置された複数の滴下ノズルからアンモニアガスが落下行路に吹き付けられているので、液滴における硝酸ウラニルとアンモニアとの反応がそれだけ長く行われることになって、液滴の表面に厚い膜厚の重ウラン酸アンモニウム被膜が形成される。
【００１８】
前記原液滴下装置に、滴下ノズルの周囲を不活性ガス雰囲気にする雰囲気調整手段が設けられていると、滴下ノズルの下端開口部にアンモニアガスが到達することがなく、常に不活性ガス雰囲気になっているので、滴下ノズルの下端開口部に存在する硝酸ウラニルとアンモニアとが反応することがない。したがって、滴下ノズルの下端開口部に重ウラン酸アンモニウムが付着沈着することにより滴下ノズルの開口が閉塞することによる滴下阻害、液滴の滴下量の変化等がなくなり、常に一定容量の液滴を円滑に滴下ノズルから滴下することができる。
【００１９】
したがって、この発明によると、液滴がアンモニア水溶液の表面に落下衝突しても液滴が変形し、或は液滴が破壊されることのないように十分な膜厚を有する重ウラン酸アンモニウム被膜を有する液滴をアンモニア水溶液に落下させることにより、実質的に真球の重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができ、また、滴下ノズルに詰まりを生じたりすることなく常に一定の容量で液滴を円滑に落下させることができ、かつ充分な膜厚の重ウラン酸アンモニウム被膜を有する液滴を落下させることができることにより、実質的に真球の重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
この発明の一実施例である重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置を、図面を参照しつつ、以下に説明する。なお、この発明は、以下に説明する例に限定されることはなく、この発明の範囲において様々に設計変更をすることができることは、いうまでもない。
【００２１】
図１に示されるように、重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置１（以下において、この重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置をＡＤＵ粒子製造装置と略称することがある。）は、原液滴下装置２と、アンモニア水貯留槽３と、アンモニアガス供給装置４とを有する。
【００２２】
原液滴下装置２は、硝酸ウラニルを含有する原液即ち硝酸ウラニル含有原液の液滴をアンモニア水貯留槽３におけるアンモニア水溶液に向けて落下させる装置であり、この図１においては、硝酸ウラニル含有原液を貯留する原液貯留槽（図示せず。）と、ノズル装置５と、このノズル装置５へ原液貯留槽から硝酸ウラニル含有原液を移送する移送路６とを備える。
【００２３】
前記ノズル装置５は、前記アンモニア水貯留槽３の上方に配置され、硝酸ウラニル含有原液の液滴を滴下するノズル７を備える。
【００２４】
前記原液貯留槽に貯留される硝酸ウラニル含有原液は、通常の場合、酸化ウランの粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製し、この硝酸ウラニル溶液と、純水及びポリビニルアルコール等の増粘剤を混合してなる混合液とを混合することにより得られる。この硝酸ウラニル含有原液における硝酸ウラニルの１０℃における粘度は１０〜５００ｃＰｓに調整される。
【００２５】
このノズル７は、通常、細径の円筒管である。この円筒管であるノズルの下端開口部の内径は、通常、０．２〜３ｍｍである。ノズルの内径が０．２ｍｍよりも小さいと、ノズルで目詰まりが生じることがある。また、前記内径が３ｍｍよりも大きいと、液滴が大きくなって形成されるＡＤＵ粒子の大きさが大きくなり過ぎることがある。このノズルの材質としては、硝酸ウラニル含有原液により、及びアンモニアにより悪影響を受けず、これらに対する耐腐蝕性を有する材質であればよく、例えばガラス、ステンレス鋼、アルミニウム、アルミニウム合金、マグネシウム、マグネシウム合金、ジルコニウム、ジルコニウム合金等を挙げることができる。
【００２６】
このノズル７から滴下される硝酸ウラニル含有原液の滴下時の流量は、通常、ノズル当たり５〜７０ｃｍ３／分である。流量が前記下限値よりも少ないと所望量のＡＤＵ粒子を得るために滴下すべき量の液滴を滴下するのに長い時間がかかって生産効率が悪くなることがあり、前記上限値を超えると液滴が真球になりにくくなることがあり、ノズルから硝酸ウラニル含有原液が糸状に流出してしまうことがある。
【００２７】
このノズル７の、アンモニア水貯留槽３内のアンモニア水溶液の液面からの高さは、通常、５０〜３００ｃｍである。ノズルの高さ位置が前記下限値よりも小さいと、アンモニア水溶液の液面に到達する迄に重ウラン酸アンモニウムの被膜が充分に形成されないことがあり、それがために液滴がアンモニウム水の表面に衝突するときに液滴が破壊され、又は変形してしまうことがある。また、ノズルの高さ位置が前記上限値よりも大きいと、後述するように重ウラン酸アンモニウムから成る被膜を充分な厚さに液滴の表面に形成することができるとしても、高い位置から液滴がアンモニア水の表面に落下するときの衝撃により液滴が破壊され、又は変形してしまうことがある。
【００２８】
このノズル７から液滴を切れよく滴下するために、このノズル７を振動させる加振装置（図示せず。）をノズル装置５に設けておくのが良い。この加振装置は、ノズル７が４０〜９０Ｈｚの振動数で振動するように、ノズル７に振動を加える。
【００２９】
前記アンモニア水貯留槽３は、前記ノズル７の直下に配置される。アンモニア水貯留槽３はアンモニア水１０を貯留することのできるように形成される。貯留されるアンモニアア水溶液におけるアンモニアの濃度は、液滴となっている硝酸ウラニル含有原液における硝酸ウラニルの濃度に応じて適宜に決定される。アンモニア水貯留槽３は、その内部に貯留するアンモニア水１０から立ち上がるアンモニア蒸気１１が外部に大量に漏出するのを防止するために、アンモニア水の液面を覆うように形成された覆蓋部８を、アンモニア水貯留槽本体９の上部に、備えて成る。この覆蓋部８には、落下してくる液滴を通過させる開口部１２を備え、その開口部１２には、円筒状に形成された落下行程保護管１３が、立設形成される。
【００３０】
前記アンモニアガス供給装置４は、ノズル７から滴下される液滴に含まれる硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムの被膜を液滴に形成させることを目的として液滴の落下行程をアンモニア雰囲気にする。このアンモニアガス供給装置４は、前記落下行程保護管１３の上端開口部に、落下行程に向かって、かつ落下行程に直交する方向にアンモニアガスを噴射する水平ノズル１４Ａと、前記落下行程保護管１３の上端開口部から下方の位置であって、落下工程に向かって、かつ落下行程に直交する方向にアンモニアガスを噴射する水平第２ノズル１４Ｂと、前記落下行程保護管１３の中央部であって、前記水平第２ノズル１４Ｂよりも下方の位置であり、落下行程に向かって上向きにアンモニアガスを噴出する斜向第３ノズル１４Ｃとを備える。
【００３１】
前記水平ノズル１４Ａの配置位置は、ノズル７の下側に位置する限り特に制限がないのであるが、通常、アンモニア水溶液の表面から７０〜２９５ｃｍの高さ位置である。水平ノズル１４Ａの高さ位置が前記下限値よりも低いと、液滴において重ウラン酸アンモニウムの皮膜を十分な厚みに形成することができなくなることがある。
【００３２】
前記水平ノズル１４Ａと前記水平第２ノズル１４Ｂと前記斜向第３ノズル１４Ｃとはそれぞれ、アンモニアガスを導入する導入管１５が結合され、この導入管１５を通じて前記水平ノズル１４Ａと前記水平第２ノズル１４Ｂと前記斜向第３ノズル１４Ｃとにアンモニアガスが供給されるようになっている。
【００３３】
前記水平ノズル１４Ａから噴出するアンモニアガスの気流速度は、通常、５〜３０ｍＬ／秒である。このアンモニアガスの気流速度が前記下限値よりも小さいと、液滴の表面で重ウラン酸アンモニウムの被膜が充分な厚みに形成されないことがあり、前記気流速度が前記上限値よりも大きいと、落下する液滴がアンモニアガスの気流により吹き飛ばされて落下行程から外れてしまうことがある。
【００３４】
前記水平第２ノズル１４Ｂの配置位置は、水平第１ノズル１４Ａの下側に位置する限り特に制限がないのであるが、通常、アンモニア水溶液の表面から２ｃｍ以上の高さ位置である。水平第２ノズル１４Ｂの高さ位置が前記下限値よりも低いと、液滴において重ウラン酸アンモニウムの皮膜を十分な厚みに形成することができなくなることがある。
【００３５】
前記水平第２ノズル１４Ｂから噴出するアンモニアガスの気流速度は、通常３０ｍＬ／秒以下である。このアンモニアガスの気流速度が前記値よりも大きくなると、水平第２ノズル１４Ｂから噴出するアンモニアガスの気流により、落下する液滴が吹き飛ばされて、例えば落下行程保護管１３の内壁に衝突したりして液滴の形状変形を生じることがある。
【００３６】
前記斜向第３ノズル１４Ｃの配置位置は、水平第２ノズル１４Ｂの下側に位置する限り特に制限がない。
【００３７】
前記斜向第３ノズル１４Ｃは、液滴が鉛直に落下する軌跡即ち落下行程に直交する方向に対して１０〜８０度の角度即ち前記仰角を有するように、設置するのが好ましい。仰角が前記下限値よりも小さいと落下行程を落下する液滴を吹き上げる力が小さくなってしまい、また前記仰角が前記下限値よりも大きいと落下行程に向かって液滴を吹き上げる気流が形成されなくなることがある。この斜向第３ノズル１４Ｃから噴出するアンモニアガスの気流速度は、通常３０ｍＬ／秒である。この斜向第３ノズル１４Ｃから噴出するアンモニアガスの気流速度が前記下限値よりも遅いと落下行程を通過する液滴を吹き上げる力が弱くなり、また前記気流速度が前記上限値よりも大きいと落下行程を通過する液滴を吹き上げすぎて、液滴が落下行程を逸脱する可能性を生じる。
【００３８】
このＡＤＵ粒子製造装置１は、更にアンモニアガス排気装置１６を備える。このアンモニアガス排気装置１６は、前記落下工程保護管１３内から落下行程保護管１３の上端開口部に湧き上がって来るアンモニアガス及び前記水平ノズル１４Ａから噴出されるアンモニアガスを吸引することにより、周囲にアンモニアガスを拡散させないようにする。このアンモニアガス排気装置１６は、前記落下行程保護管１３の上端開口部に臨む吸引ダクト１７と、この吸引ダクト１７に結合された導出管１８と、この導出管１８内のアンモニアガスを強制的に吸引する吸引ファン（図示せず。）とを備える。
【００３９】
以上に説明したＡＤＵ粒子製造装置の作用は、以下のとおりである。
【００４０】
ノズル７から硝酸ウラニル含有原液の液滴３０を滴下する。滴下された液滴３０は、アンモニア水溶液貯留槽３に収容されているアンモニア水溶液１０の液面に向かって落下する。アンモニア水溶液１０の液面上にはアンモニア水溶液１０から揮発するアンモニアガスが存在し、また、落下行程に向けて水平ノズル１４Ａ及び水平第２ノズル１４Ｂからアンモニアガスが噴出しているので、落下する液滴では、その表面に存在する硝酸ウラニルとアンモニアガスとが反応して重ウラン酸アンモニウムが形成される。水平ノズル１４Ａ、水平第２ノズル１４Ｂ及び斜向第３ノズル１４Ｃから噴出されるアンモニアガス雰囲気中を通過する間に、液滴においてはその表面に重ウラン酸アンモニウムが形成されることになる。
【００４１】
斜向第３ノズル１４Ｃは落下行路に向かって斜め上方に向かうアンモニアガス気流を噴出する。斜め上方に向かうアンモニアガス気流により落下する液滴は、重力落下とはならず、場合によっては液滴が斜め上方に向かうアンモニアガス気流により落下行路中で停滞し、又は吹き上げられる。このアンモニアガス気流により液滴が落下行路中で停滞し、又は吹き上げられることにより、液滴のアンモニアガス中を通過する距離が長くなる。換言すると、アンモニアガス雰囲気中を液滴が通過する時間が長くなる。これによって、液滴表面における硝酸ウラニルとアンモニアガスとの反応時間が長くなり、その結果として液滴表面に重ウラン酸アンモニウムの厚い被膜が形成される。重ウラン酸アンモニウムの厚い被膜が液滴表面に形成されると、そのような被膜を有する液滴がアンモニア水溶液表面に落下激突しても液滴の変形、液滴の破壊を生じることがない。また、液滴がアンモニアガス中を通過する距離が長く確保されると、硝酸ウラニル原液自体の表面張力により液滴が実質的に真球となる。したがって、アンモニア水溶液表面に到達する液滴は、実質的に真球となり、重ウラン酸アンモニウムの厚い被膜を備えているので、アンモニア水溶液中に沈む液滴はいずれも実質的に真球の液滴である。そしてアンモニア水溶液中に浸漬した液滴においては、硝酸ウラニルとアンモニアとの反応が進行し、十分な時間が経過すると、液滴は実質的に真球度の良好な重ウラン酸アンモニウム粒子となる。
【００４２】
ここで、重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度は、最終的に得られる二酸化ウラン粒子の真球度をもって評価される。すなわち、この発明に係るＡＤＵ粒子製造装置により得られる重ウラン酸アンモニウム粒子を用いて得られる二酸化ウラン粒子の真球度が良好であると評価されるときには重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度も良好であると評価する。
【００４３】
この二酸化ウランの真球度は以下のようにして評価する。すなわち、ＰＳＡ法によって、燃料核（二酸化ウラン粒子）の真球度の評価が行われる。ＰＳＡ法とは、フォトダイオード、スリット、及び光源を使用する方法である。光源から照射された光がスリットを通過し、スリットを通過した光により形成されるところの、フォトダイオードおよびスリットの間を動く二酸化ウラン粒子の陰影をフォトダイオードにより測定する。フォトダイオードにより測定された二酸化ウラン粒子の陰影により粒子の直径が求められる。以上の測定を二酸化ウラン粒子のあらゆる方向に関して行うことにより、二酸化ウラン粒子の真球度が求められる。
【００４４】
このＰＳＡ法により、１粒子につき、５０回直径を測定し、最大直径／最小直径の比により、１００粒子について真球度を求める。そうして、真球度１．２以下の粒子が、全体の９５％以上あれば、真球度は良好であると判断する。
【００４５】
この発明の第２の例を図２に示す。
【００４６】
図２に示すＡＤＵ粒子製造装置１Ａが図１に示すＡＤＵ粒子製造装置１と相違するところは、原液滴下装置２Ａと、及びアンモニアガス供給装置４Ａであり、その他の装置構成については図１に示すＡＤＵ粒子製造装置と同様である。
【００４７】
図２に示されるように、この第２の例であるＡＤＵ粒子製造装置１Ａにおける原液滴下装置２Ａは、ノズル装置５におけるノズル７を少なくとも囲繞し、かつ前記ノズル７から滴下される液滴が通過することができるように開設された通過孔２０を備えて成る筐体２１と、この筐体２１の側壁に開設された開口部に接続された不活性ガス供給管２２とを備えて成る。
【００４８】
この筐体２１は、前記不活性ガス供給管２２から筐体２１の内部に供給される不活性ガスにより、ノズル７の周囲に不活性ガス雰囲気２３を形成するように、その形状及び構造が適宜に決定される。前記通過孔２０は、前記筐体２１における、ノズル７の直下に対応する位置に開設される。この通過孔２０からは、筐体２１内に供給された不活性ガスが筐体２１の外へと漏出する。
【００４９】
前記不活性ガスとしては、ノズル７から滴下される硝酸ウラニル含有原液に悪影響を与えず、ノズル７を腐蝕させることのないガス例えば、空気、窒素ガス、炭酸ガス、アルゴンガス等の希ガス等が挙げられる。
【００５０】
この原液滴下装置２ＡがＡＤＵ粒子製造装置１Ａに含まれていると、前記水平ノズル１４Ａと前記水平第２ノズル１４Ｂと前記斜向第３ノズル１４Ｃから噴出されるアンモニアガスがノズル７の周囲に存在する不活性ガス雰囲気２３に阻まれてノズル７の開口部に存在する硝酸ウラニル含有原液中の硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して重ウラン酸アンモニウムがノズル７の開口部に沈積生成することによりノズル７の開口部を狭めてしまうことが、防止される。
【００５１】
前記アンモニアガス供給装置４Ａは、前記落下行程保護管１３の上端開口部に、落下行程に向かって、かつ落下行程に直交する方向にアンモニアガスを噴射する水平ノズル１４Ａと、前記水平ノズル１４Ａの下方であって、落下行程に向かって上向きにアンモニアガスを噴出する斜向第４ノズル１４Ｄと、この斜向第４ノズル１４Ｄの下方であって、落下行程に向かって上向きにアンモニアガスを噴出する斜向第５ノズル１４Ｅとを備える。
【００５２】
このアンモニアガス供給装置４Ａにおいては、上向きにアンモニアガスを噴出する斜向第４ノズル１４Ｄと斜向第５ノズル１４Ｅとを備えることにより、上向きのアンモニアガス流量が増大するので、落下行程を通過する液滴がアンモニアガスにより吹き上げられて空中滞留時間を増大させることができる。したがって、ノズル７の開口部からアンモニア水溶液の液面までの距離が短くても、液滴表面に重ウラン酸アンモニウムを形成するに充分な空中滞留時間を確保することができる。ノズル７の開口部からアンモニア水溶液の液面までの距離を短くすることができるので、ＡＤＵ粒子製造装置全体の装置構成を小型にすることができる。
【実施例１】
【００５３】
（実施例１）
図１に示される構成を有すると共に以下の要素を有するＡＤＵ粒子製造装置を使用して、そのノズルから、以下の硝酸ウラニル含有原液を、アンモニア水溶液に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を製造した。この重ウラン酸アンモニウム粒子から製造された二酸化ウランの真球度を測定した。
【００５４】
ノズル装置
ノズルの開口径：２．１３ｍｍ
ノズルの振動数：４８Ｈｚ
ノズルの位置（アンモニア水溶液の液面からノズルの開口部までの距離）：２５３ｃｍ
ノズル装置におけるノズルから滴下される硝酸ウラニル含有原液
硝酸ウラニル含有原液の粘度：３７×１０−３Ｐａ・Ｓ
アンモニアガス供給装置
水平ノズルの位置（アンモニア水溶液の液面からノズルの開口部までの距離）：２００ｃｍ
水平ノズルからのアンモニアガス流量：２９ｍＬ／分
水平第２ノズルの位置（アンモニア水溶液の液面からノズルの開口部までの距離）：１００ｃｍ
水平第２ノズルからのアンモニアガス流量：２５ｍＬ／分
斜向第３ノズルの位置（アンモニア水溶液の液面からノズルの開口部までの距離）：８０ｃｍ
斜向第３ノズルからのアンモニアガス流量：１０ｍＬ／分
得られた燃焼粒子（二酸化ウラン粒子）の直径が平均０．６ｍｍであり、真球度が１．０３であった。したがって、ＡＤＵ粒子製造装置により製造される重ウラン酸アンモニウム粒子の真球度が良好であると評価された。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】図１は、この発明の一例であるＡＤＵ粒子製造装置を示す概略説明図である。
【図２】図２は、この発明の他の例であるＡＤＵ粒子製造装置を示す概略説明図である。
【符号の説明】
【００５６】
１、１Ａ    重ウラン酸アンモニウム粒子製造装置
２、２Ａ          原液滴下装置
３          アンモニア水貯留槽
４、４Ａ    アンモニアガス供給装置
５          ノズル装置
６          移送路
７          ノズル
８          覆蓋部
９          アンモニア水貯留槽本体
１０        アンモニア水
１１        アンモニア蒸気
１２        開口部
１３        落下行程保護管
１４        アンモニアガス供給装置
１４Ａ      水平ノズル
１４Ｂ      水平第２ノズル
１４Ｃ      斜向第３ノズル
１４Ｄ      斜向第４ノズル
１４Ｅ      斜向第５ノズル
１５        導入管
１６        アンモニアガス排気装置
１７        吸引ダクト
１８        導出管
２０        通過孔
２１        筐体
２２        不活性ガス供給管
２３        不活性ガス雰囲気
３０        液滴
【図１】
2007119298.tif 000003
【図２】
2007119298.tif 000004