(57)【要約】【課題】高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するための高濃縮度のウランを有する硝酸ウラニル含有原液を効率よく調製することのできる硝酸ウラニル含有原液の調製方法及び原液調製装置を提供すること。【解決手段】酸化ウランと硝酸とから調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを、形状制限された調製槽本体に収容し、前記調製槽本体の外部に設けた循環流路により、前記調製槽本体の内容物を、調製槽本体の下部から前記循環流路を経て調製槽本体の上部へと移送する硝酸ウラニル含有原液の調製方法、及びこれを実施する硝酸ウラニル含有原液調製装置。【選択図】図１
2007119282.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化ウランと硝酸とから調製されて成る硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを、形状制限された調製槽本体に収容し、前記調製槽本体の外部に設けた循環流路により、前記調製槽本体の内容物を、調製槽本体の下部から前記循環流路を経て調製槽本体の上部へと移送することを特徴とする硝酸ウラニル含有原液の調製方法。
【請求項２】
前記循環流路は、スタティックミキサを装備してなる前記請求項１に記載の硝酸ウラニル含有原液の調製方法。
【請求項３】
酸化ウランと硝酸とから調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを収容可能な形状制限された調製槽本体と、この調製槽本体の下部に開口する導出開口部とこの調製槽本体の上部に開口する導入開口部とを連通するように前記調製槽本体外に設けられた循環流路とを備えることを特徴とする硝酸ウラニル含有原液の調製装置。
【請求項４】
前記循環流路は、スタティックミキサを装備してなる前記請求項３に記載の硝酸ウラニル含有原液の調製装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、硝酸ウラニル含有原液の調製方法及び硝酸ウラニル含有原液の調製装置に関し、さらに詳しくは、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するための硝酸ウラニル含有の原液を、形状制限条件下に、短時間で効率よく調製することのできる方法及びその方法を実施するのに有用な原液調製装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉の燃料を投入する炉心は、熱容量が大きく、高温健全性に優れた黒鉛により形成されている。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして、高温下でも化学反応を起こすことがなく、安全性の高いヘリウムガスなどの気体が用いられているので、出口温度が高い場合でも冷却ガスを安全に取り出すことができる。したがって、炉心の温度が９００℃程度まで上昇したとしても、高温に加熱された前記冷却ガスは、発電はもとより、水素製造装置、その他の化学プラントなど、幅広い分野において、安全な熱利用を可能としている。
【０００３】
また、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核とこの燃料核の周囲を被覆する被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結して成る直径約３５０〜６５０μｍの微粒子である。
【０００４】
前記被覆層は、４層構造をなし、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層及び第四層を有している。第一層は、密度約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素により形成され、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能を有すると共に、燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能をも有している。第二層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有している。第三層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）により形成され、固体ＦＰの保持機能を有し、被覆層の主要な強度部材である。また、第四層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有すると共に、第三層の保護層としての機能をも有している。これら被覆層を形成する被覆粒子の直径は、通常は、約５００〜１０００μｍである。
【０００５】
前記４層の被覆層により被覆された燃料核（被覆燃料粒子）は、黒鉛マトリックス中に分散され、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、さらにこの燃料コンパクトは、黒鉛により形成された筒に一定数量収容され、上下に栓をして、燃料棒の形態とされる。最終的には、この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックが有する複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム状に配列し、複数段重ねることによって炉心が形成される。
【０００６】
このような高温ガス炉用燃料は、一般的に、以下のような工程を経ることによって製造することができる。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。次いで、この硝酸ウラニル溶液に水及び増粘剤を加えて撹拌混合し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を調製する。増粘剤は、後記のアンモニア水溶液中に滴下される重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液の液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される物質である。
【０００７】
前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。このようにして調製された重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液は、所定の温度に冷却されることにより粘度調整された後、原液滴下器が有する細径の原液滴下ノズルから、好ましくはこのノズルを振動させることによってアンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液中に滴下される。
【０００８】
アンモニア水溶液中で液滴粒子の群が堆積することにより上側の液滴粒子の荷重で下側の液滴粒子が変形しないように、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液はアンモニア水溶液貯槽の下側から上側に向かって循環されている。このアンモニア水溶液貯槽内において、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して重ウラン酸アンモニウムが形成され、重ウラン酸アンモニウムを主成分とする重ウラン酸アンモニウム含有粗粒子が得られる。
【０００９】
アンモニア水溶液貯槽において形成された重ウラン酸アンモニウム含有粗粒子は、アンモニア水溶液貯槽に続設された後処理装置に移送される。この重ウラン酸アンモニウム含有粗粒子の後処理装置への移送は、通常は、アンモニア水溶液貯槽と後処理装置とを繋ぐ配管の弁を開放し、自重によりアンモニア水溶液と共に落下させることによって行われる。この後処理装置は、後処理槽を回転させながら、加熱により粒子の中心まで完全に硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを生成させる処理（熟成処理）、温水などにより重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する処理（洗浄処理）及び乾燥する処理（乾燥処理）を施す装置である。
【００１０】
熟成、洗浄及び乾燥処理されてなる重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結することにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。このようにして形成された二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として得られる。
【００１１】
このようにして得られた燃料核微粒子は、流動床に装荷され、被覆用ガスを熱分解することによって被覆が施される。例えば、前記第一層は、約１４００℃でアセチレンを熱分解することによって形成することができ、前記第二層及び第四層は、約１４００℃でプロピレンを熱分解することによって形成することができる。また、例えば、前記第三層は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解することによって形成することができる。通常の燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末及び粘結剤などから成る黒鉛マトリックス材と共に中空円筒状又は中密円筒状にプレス成型又はモールド成型した後、焼成して製造することができる。(非特許文献１及び２参照)。
【００１２】
【非特許文献１】「原子炉材料ハンドブック」ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行
【非特許文献２】「原子力ハンドブック」ｐ１６１−ｐ１６９，平成７年１２月２０日発行、株式会社オーム社
【００１３】
ところで、濃縮度が５％以下であるウランを含有する酸化ウランを用いて硝酸ウラニル含有原液を調製するときには、臨界安全対策として質量制限法が採用されることが多いが、濃縮度が１０％を超えるウランを含有する酸化ウランを用いて硝酸ウラニル含有原液を調製するときには、より安全側の形状制限が課せられる場合がある。
【００１４】
前記形状制限が課せられた硝酸ウラニル含有原液の調製槽は、濃縮度が１０％以下のウランを用いる場合に、調製槽が円筒であるときには、その直径は、例えば、１９．８ｃｍ以下であり、２０％以下のウランを用いる場合に、調製槽が円筒であるときには、その直径は、例えば、１７．４ｃｍ以下となる。しかし、高濃縮度のウランとなるに従い、形状制限における寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する装置は、細長い円筒状となる。
【００１５】
細長い円筒状の調製槽で、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを均一に混合して硝酸ウラニル含有原液を調製することはきわめて困難であるという問題がある。このことは、例えば細長い円筒状の調製槽内に撹拌羽根を挿入して調製槽内の液を撹拌することを想定した場合に、細長い円筒状の調製槽の一端から多端にほぼ到る撹拌回転軸に複数の撹拌羽根を撹拌回転軸の要所要所に設置することが考えられるが撹拌回転軸の回転により撹拌回転軸が振れて回転することにより撹拌羽根が調製槽内の内壁に衝突してしまって円滑な撹拌効果を得ることができず、といって軸長の短い撹拌回転軸を採用すると撹拌羽根による撹拌が局所的になって調製槽内全体における円滑な撹拌を期待することができないことからも、明らかである。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
この発明は、このような従来の問題を解消し、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するための高濃縮度のウランを有する硝酸ウラニル含有原液を効率よく調製することのできる硝酸ウラニル含有原液の調製方法及び硝酸ウラニル含有原液調製装置を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
前記課題を解決するための手段として、
請求項１は、酸化ウランと硝酸とから調製されて成る硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを、形状制限された調製槽に収容し、前記調製槽の外部に設けた循環流路により、前記調製槽の内容物を、調製槽の下部から前記循環流路を経て調製槽の上部へと移送することを特徴とする硝酸ウラニル含有原液の調製方法であり、
請求項２は、前記循環流路は、スタティックミキサを装備してなる前記請求項１に記載の硝酸ウラニル含有原液の調製方法であり、
請求項３は、酸化ウランと硝酸とから調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを収容可能な形状制限された調製槽と、この調製槽の下部に開口する導出開口部５とこの調製槽の上部に開口する導入開口部とを連通するように前記調製槽外に設けられた循環流路とを備えることを特徴とする硝酸ウラニル含有原液の調製装置であり、
請求項４は、前記循環流路は、スタティックミキサを装備してなる前記請求項３に記載の硝酸ウラニル含有原液の調製装置である。
【発明の効果】
【００１８】
この発明によると、硝酸ウラニル溶液と増粘剤とを、形状制限された調製槽に収容し、収容された硝酸ウラニル溶液及び増粘剤を調製槽から抜き出して循環流路に導入し、循環流路に導出された前記硝酸ウラニル溶液及び増粘剤を調製槽の上部から調製槽の内部に導入し、これによって調製槽内に収容された内容物が調製槽及び循環流路を循環する硝酸ウラニル含有原液の調製方法及び硝酸ウラニル含有原液の調製装置が提供される。このように、調製槽及び循環流路に硝酸ウラニル溶液及び増粘剤を循環させることにより、硝酸ウラニル溶液と増粘剤との混合が円滑に進行し、均一に混合された硝酸ウラニル含有原液が効率よく調製される。
【００１９】
また、循環流路の途中にスタティックミキサが備わっていると、このスタティックミキサはこのスタティックミキサ自体が動力源を有さず、スタティックミキサ内を通過するだけで硝酸ウラニルと増粘剤との混合を行うことができるから、単純に硝酸ウラニルと増粘剤とを循環移動させる以上に効率的に硝酸ウラニルと増粘剤とを均一に混合することのできる硝酸ウラニル含有原液の調製方法及び原液調製装置が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
図１は、この発明の一例である硝酸ウラニル含有原液の調製装置（以下において、「硝酸ウラニル含有原液の調製装置」を「原液調製装置」と簡便に略称することがある。）を示す図である。
【００２１】
図１に示されるように、原液調製装置１は、原液調製槽２と、循環流路である循環移送管３とを備える。前記原液調製槽２は形状制限された細長い有底筒状体である。この原液調製槽２の内部には、図示しない駆動源例えばモータにより回転する撹拌子４が配置される。前記撹拌子４は、原液調製槽２の内容物を撹拌することができる限り、その形状や構造に制限はなく、例えば、プロペラ状撹拌子又はパドル状撹拌子を挙げることができる。この撹拌子４は、通常、複数個用いられるが、必ずしも複数個に拘束されることはない。
【００２２】
図１には、短い回転軸に二組の撹拌子４が上下となって回転軸に取り付けられているが、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを円滑に混合するためには、細長い原液調製槽２内の全長に亘り、長い回転軸に多数の撹拌子を取り付けるのが好ましいことは当然である。ところが、形状制限された細長い原液調製槽２内に多数の撹拌子を取り付けることは、技術的にも作業上からもきわめて煩雑である。また、長い回転軸に多数の撹拌子４を取り付けると、回転軸の揺動ないしは振動によって、撹拌子が原液調製槽２の内壁に接触して、撹拌子及び原液調製槽２の内壁を損傷し、却って硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との円滑な混合を阻害することとなる。このようなことから、比較的短い回転軸に数少なく撹拌子を取り付けざるを得ず、撹拌が円滑に行われなくなることがある。
【００２３】
前記形状制限された有底筒状体である原液調製槽２は、例えば、濃縮度が１０％以下のウランを含有する酸化ウランから調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを混合する場合には、その内径が１９．８ｃｍ以下であり、２０％以下のウランを含有する酸化ウランから調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを混合する場合には、その内径が１７．４ｃｍ以下に設計されることが臨界安全対策の観点から好ましい。また、この有底筒状体である原液調製槽２は軸線方向長さが大きく、例えばその軸線方向長さの一例として１．５〜４ｍを挙げることができる。
【００２４】
前記循環移送管３は、前記原液調製槽２の底面に開口する導出開口部５と、前記原液調製槽２の上部に開口する導入開口部６とを備え、これらは前記原液調製槽２の外部に設けられる。この循環移送管３もまた、形状制限を受けた内径であることが望ましい。この循環移送管３は、スタティックミキサ７を管の途中に介装する。
【００２５】
このスタティックミキサ７は、分割、転換及び反転の作用により流体を効果的に混合することのできる静止混合機であり、公知の静止混合機を採用することができる。スタティックミキサは、一般に、液の分流を生起するエレメントを複数個、パイプに挿入し、処理液の分流とその作用で生じる乱流とにより、送液中の撹拌を行う静止型管路撹拌機である。このスタティックミキサ７における管路を形成する管体は、形状制限を受けた内径を有することが望ましい。スタティックミキサ７に装填されるエレメントの数については、この原液調製装置１の規模に応じて適宜に決定される。
【００２６】
前記循環移送管３におけるスタティックミキサ７の上流側には、この循環移送管３内に存在する流体を強制的に循環移送管３内で移送する流体強制移送手段８と、硝酸ウラニル溶液供給手段９と、増粘剤溶液供給手段１０とが結合される。
【００２７】
前記流体強制移送手段８は、例えば第１ポンプ１１を備える。この第１ポンプ１１を駆動すると、原液調製槽２内の流体が導出開口部５から循環移送管３内に導入され、循環移送管３内を強制的に移送される。なお、循環移送管３における前記第１ポンプ１１と導出開口部５との間には循環移送管３の流路を開閉する第１開閉弁１２が介装され、前記第１ポンプ１１とスタティックミキサ７との間には循環移送管３の流路を開閉する第２開閉弁１３が介装される。
【００２８】
前記硝酸ウラニル溶液供給手段９は、酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニルを調製する溶解槽２Ａと、この溶解槽２Ａで調製された硝酸ウラニル溶液を、前記循環移送管３におけるスタティックミキサ７の上流側であってスタティックミキサ７と前記第２開閉弁１３との間に注入することができるように結合された硝酸ウラニル溶液移送配管１４と、前記硝酸ウラニル溶液移送配管１４の途中に介装され、溶解槽２Ａ内に貯留されている硝酸ウラニル溶液を硝酸ウラニル溶液移送配管１４に流出させ、又は流出を阻止するように開閉する第３開閉弁１５と、溶解槽２Ａから供給される硝酸ウラニル溶液を強制的に循環移送管３に向けて移送する第２ポンプ１６と、硝酸ウラニル溶液移送配管１４の循環移送管３が結合する近傍に介装された第４開閉弁１７とを備える。前記溶解槽２Ａは、高濃縮ウランを用いるときには、形状制限又は質量制限を有する装置であることが、好ましい。また、硝酸ウラニル溶液移送配管１４は、高濃縮ウランから製造された酸化ウランと硝酸とで調製された硝酸ウラニル溶液を流通させるのであれば、形状制限を有する内径の配管であるのが好ましい。
【００２９】
増粘剤溶液供給手段１０は、増粘剤溶液を調製する増粘剤槽１８と、この増粘剤槽１８に貯留されている増粘剤溶液を、前記循環移送管３におけるスタティックミキサ７の上流側であって第２開閉弁１３の下流側に供給する増粘剤溶液移送管１９と、この増粘剤溶液移送管１９の途中に介装され、増粘剤槽１８内の増粘剤溶液を強制的に循環移送管３に合流するように移送させる第３ポンプ２０と、この増粘剤溶液移送管１９に介装され、増粘剤溶液の流通を可能にし、又は不能にする第５開閉弁２１とを備える。
【００３０】
前記構成の原液調製装置１を用いた硝酸ウラニル含有の原液の調製方法は、次のとおりである。
【００３１】
図１に示すように、まず、溶解槽２Ａ中で酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。この硝酸ウラニル溶液としては、濃縮度が１０％を超えるウランに由来する酸化ウランを硝酸に溶解することによって得られる溶液を挙げることができる。
【００３２】
高濃縮度の酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製するときの条件に特に制限はないが、例えば、ウランが４ｋｇのときにはウランと硝酸とのモル比を１：２．５とし、1００℃で３０分以上、混合することによって調製される。
【００３３】
一方、増粘剤槽１８では、増粘剤と溶媒とを混合して増粘剤溶液を調製する。前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、テトラヒドロフルフリルアルコール、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。溶媒としては、純水等の水を挙げることができる。増粘剤溶液における増粘剤の濃度は、用いる増粘剤の種類にり異なり一律に決定することはできないが、後工程のアンモニア水溶液貯槽で重ウラン酸アンモニウム粒子を形成する成工程において、良好な真球度を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を形成することができるような粘度となる濃度に調整することが望まれる。
【００３４】
例えば、アンモニア水溶液貯槽に滴下する硝酸ウラニル含有原液の粘度が１５℃において、４．０×１０−２〜６．５×１０−２Ｐａ．Ｓとなるように増粘剤溶液を添加し、かつウラン濃度を０．６〜０．９ｍｌ−Ｕ／ｌとすることを挙げることができる。
【００３５】
次いで、第３開閉弁１５及び第４開閉弁１７を開放し、第１開閉弁１２、第２開閉弁１３及び第５開閉弁２１は閉鎖した状態で、前記のとおり調製された硝酸ウラニル溶液を、第２ポンプ１６を駆動させて硝酸ウラニル溶液移送配管１４を通じて循環移送管３に流し込む。このとき、第１ポンプ１１及び第３ポンプ２０は駆動停止状態である。かくして、硝酸ウラニル溶液が原液調製槽２に注入される。原液調製槽２への硝酸ウラニル溶液の注入は、さらに増粘剤溶液を注入すると原液調製槽２が満杯になるであろうまで、つまり後述する増粘剤溶液の注入量が可能になるところを上限にして、原液調製槽２に硝酸ウラニル溶液を注入する。
【００３６】
所定量の硝酸ウラニル溶液が原液調製槽２に移送されると、その後に、第５開閉弁２１を開放し、第１開閉弁１２、第２開閉弁１３、第３開閉弁１５及び第４開閉弁１７を閉鎖した状態で、第３ポンプ２０を駆動させて増粘剤溶液移送管１９によって増粘剤溶液を循環移送管３に流し込む。このとき、第１ポンプ１１及び第２ポンプ１６は駆動停止状態である。循環移送管３に流入した増粘剤溶液はスタティックミキサ７を通過する。スタティックミキサ７を通過する流体は増粘剤溶液の一種類であるものの、前回に通過した硝酸ウラニル溶液の残渣がスタティックミキサ７中に存在するので、スタティックミキサ７により硝酸ウラニル溶液の残渣と増粘剤溶液との混合が行われる。もっともこの段階でのスタティックミキサ７による硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との混合は、この発明が達成しようとする硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との混合そのものではないが、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを均一に混合することに一部の寄与をなす。スタティックミキサ７を通過した増粘剤溶液は更に循環移送管３を通過して原液調製槽２に至る。
【００３７】
原液調製槽２に供給された硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とは、原液調製槽２中で撹拌子４を回転させることにより撹拌される。このときの撹拌処理条件としては特に制限はないが、例えば、１体積部の硝酸ウラニル溶液と２体積部の増粘剤溶液とを５〜２５℃で、例えば、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との合計量に応じて例えば３０〜１２０分間、撹拌することを挙げることができる。
【００３８】
原液調製槽２内で撹拌子４を回転させるだけでは硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを短時間のうちに均一に混合することが困難であることは従来技術の欄にて説明した通りである。この発明の一実施例である原液調製装置１においては、原液調製槽２内の内容物２２を循環移送管３に強制的に導入し、原液調製槽２と循環移送管３とで形成される循環経路を通して原液調製槽２の内容物２２を循環させることにより硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との均一な混合が短時間の内に達成される。
【００３９】
すなわち、原液調製槽２の内容物２２の循環が次のようにして行われる。
【００４０】
第１開閉弁１２及び第２開閉弁１３を開状態にし、第３開閉弁１５、第４開閉弁１７及び第５開閉弁２１を閉状態にし、第２ポンプ１６及び第３ポンプ２０を駆動停止状態にした状態で、第１ポンプ１１を駆動すると、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とが撹拌されてなる原液調製槽２の内容物２２が、原液調製槽２の下部に開口する導出開口部５から循環移送管３の中に導出される。原液調製槽２の下部から内容物２２を取り出し、原液調製槽２の上部に位置するところの、循環移送管３の導入開口部６から内容物２２を原液調製槽２の内部に投入すると、投入時の衝撃により混合効果が奏されるので、撹拌子４による撹拌効果と相俟って、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とが短時間のうちに均一な溶液に混合される。図１に示される原液調製装置１においては、循環移送管３にスタティックミキサ７が介装されているので、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との混合が更に促進される。つまり、循環移送管３に導入された前記内容物２２はスタティックミキサ７で更に混合されて導入開口部６から再び原液調製槽２に至る。このような循環を繰り返すと硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とが混合されて短時間の内に均一な硝酸ウラニル含有原液となる。
【００４１】
この発明の原液調製装置の具体例として、図１に示される装置構成の原液調製装置１のみならず、図２に示される原液調製装置１Ａを例示することができる。
【００４２】
図２に示す原液調製装置１Ａが図１に示される原液調製装置１と相違するところは、図１に示される原液調製槽２が有するところの、循環移送管３に接続された増粘剤溶液移送管１９を有する増粘剤溶液供給手段１０がなく、原液調製槽２に直接に増粘剤溶液を供給することのできるように、原液調製槽２の上部に開口する増粘剤溶液移送管１９を備えた増粘剤溶液供給手段１０Ａを設けたことである。図２において図１におけるのと同一の部材乃至手段については、図１におけるのと同一の符号を付してその説明を省略する。
【００４３】
この原液調製装置１Ａにおいては、次のようにして硝酸ウラニル含有原液を調製する。
【００４４】
まず、溶解槽２Ａ中で高濃縮度の酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。このときの条件は、前記と同様である。次いで、第３開閉弁１５及び第４開閉弁１７を開放し、第２開閉弁１３は閉鎖した状態で、前記のとおり調製された硝酸ウラニル溶液を、第２ポンプ１６を駆動させて硝酸ウラニル溶液移送配管１４を通じて循環移送管３に流し込み、循環移送管３に流し込まれた硝酸ウラニル溶液はスタティックミキサ７を通過して原液調製槽２に移送される。
【００４５】
原液調製槽２に硝酸ウラニル溶液が流し込まれた後に、又は原液調製槽２に硝酸ウラニル溶液が流しこまれる途中に、原液調製槽２に、増粘剤溶液供給手段１０Ａから増粘剤溶液が原液調製槽２に供給される。
【００４６】
原液調製槽２では撹拌子４を回転させることにより、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との撹拌が行われる。このときの撹拌条件は、前記と同様である。この硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とを撹拌してなる原液調製槽２の内容物２２が、次のようにして循環移送管３に移送される。すなわち、第１開閉弁１２及び第２開閉弁１３を開放し、第３開閉弁１５及び第４開閉弁１７を閉鎖した状態で、第１ポンプ１１の駆動を開始すると、原液調製槽２の下部にある循環移送管３の導出開口部５から原液調製槽２の内容物２２が循環移送管３に抜き出され、第１ポンプ１１の駆動により循環移送管３内を移送されていく。
【００４７】
循環移送管３内を移動する前記内容物２２はスタティックミキサ７によりさらに十分に混合処理され、スタティックミキサ７を通過した液が、原液調製槽２の上部に開口する循環移送管３の導入開口部６から原液調製槽２の中に戻される。原液調製槽２に供給された硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液とが循環移送管３によって原液調製槽２の上部から原液調製槽２の中に投入され、投入された液が循環移送管３に導出されるといった循環を繰り返すことにより、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との混合が行われて均一な溶液が短時間の内に形成される。
【００４８】
この発明においては、形状制限された原液調製槽内の所定位置で内容液の一部を撹拌することのできる撹拌子４を装備するにもかかわらず、循環流路を設けているから、直径に比べて軸線長さの大きな原液調製槽内で硝酸ウラニル含有原液を均一に調製することができる。
【００４９】
なお、この発明に係る原液調製装置により調製された硝酸ウラニル含有原液は、アンモニア水溶液に滴下され、滴下された液滴中の硝酸ウラニルとアンモニアとが反応し、重ウラン酸アンモニウムの粒子が形成される。
【００５０】
このようにして形成された重ウラン酸アンモニウムの粒子は、熟成、洗浄及び乾燥処理されて重ウラン酸アンモニウム粒子となり、この重ウラン酸アンモニウム粒子が大気中で焙焼されて三酸化ウラン粒子となる。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元及び焼結することにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として取得される。
【実施例】
【００５１】
ウランを使用する実験操作は、監督官庁の許可を受けなければならない事情の下では、特許出願のための実験を任意に、かつ短時間のうちに実行することができない。この理由のために、図１に示される原液調製装置１を用い、シミュレーション実験によって、硝酸ウラニル溶液と増粘剤溶液との混合性を評価した。このとき、硝酸ウラニル溶液として水を、増粘剤溶液としてポリビニルアルコール水溶液（以下、「ＰＶＡ水溶液」という。）を用いて、以下のとおり実施した。
【００５２】
（シミュレーション１）
このシミュレーション１は、実施例１に相当する。まず、溶解槽２Ａに貯留されている水（粘度１ｃＰ）を、第３開閉弁１５及び第４開閉弁１７を開放し、第１開閉弁１２、第２開閉弁１３及び第５開閉弁２１は閉鎖した状態で、第２ポンプ１６を駆動させて硝酸ウラニル溶液移送配管１４を通じて原液調製槽２（内径１５０ｍｍ、高さ２０００ｍｍ、有底円筒状）に移送した。このとき、撹拌子４は駆動させていない。
【００５３】
次いで、第５開閉弁２１を開放し、第１開閉弁１２、第２開閉弁１３、第３開放弁１５及び第４開閉弁１７を閉鎖状態にした状態で、第３ポンプ２０を駆動させて増粘剤溶液移送管１９によってＰＶＡ水溶液を原液調製槽２に供給し、水とＰＶＡ水溶液との合計量を２４Ｌとした。このとき、ＰＶＡ水溶液には、ポリビニルアルコール３００ｇ及びテトラヒドロフルフリルアルコール１０．８Ｌを含有させていた。
【００５４】
原液調製槽２に供給された水とＰＶＡ水溶液とを、原液調製槽２内で、プロペラ状の撹拌羽根を有する撹拌子４を回転駆動機構、例えば、モータ（図示していない。）により１５０ｒｐｍで回転させて、１５℃で混合処理し、水とＰＶＡ水溶液とを撹拌した。
【００５５】
続いて、調製された水とＰＶＡ水溶液との混合物を、第１開閉弁１２及び第２開閉弁１３を開放し、第４開閉弁１７及び第５開閉弁２１を閉鎖した状態で、原液調製槽２の下部に開口する導出開口部５から抜き出し、第１ポンプ１１を駆動させて、３Ｌ／ｍｉｎの送液速度で循環移送管３によってスタティックミキサ７（エレメント数が２１個である。）に供給して、水とＰＶＡ水溶液との混合物における混合状態を更に増進させ、更に原液調製槽２と循環移送管３とに原液調製槽２内の内容物２２を繰り返し循環させることにより硝酸ウラニル含有原液に相当する水溶液を調製した。
【００５６】
原液調製槽２における当初の混合処理から水とＰＶＡ水溶液との混合液の循環混合処理までを、目視観察すると共に、第１ポンプ１１を停止し、送液を止めた上で、原液調製槽２の下部から前記混合液の３試料を２０分毎に採取して、この各試料の粘度を測定し、その粘度の変化によって混合状態の良否を評価した。その結果、当初の混合処理開始後、２０分経過した時点で、前記混合液はきわめて均質であり、不均質相は皆無であることが視認され、４０分経過した時点におていも、粘度測定の結果から、前記の状態であることが確認された。
【００５７】
（シミュレーション２）
このシミュレーション２は、実施例２に相当する。シミュレーション１における循環移送管３の途中にスタティックミキサ７を介装しなかった以外は、シミュレーション１と同様に実施した。その結果、当初の混合処理開始後、２０分経過した時点で、若干の不均質相が観察されるものの、前記混合液はほぼ均質であることが視認され、４０分経過した時点におていも、粘度測定の結果から、前記の状態であることが確認された。
【００５８】
（シミュレーション３）
このシミュレーション３は、比較例に相当する。図１に示す原液調製装置１において、水とＰＶＡ水溶液との混合液の調製を終了するまで、第１開閉弁１２及び第２開閉弁１３を終始閉鎖状態にすると共に、第１ポンプ１１も終始駆動せずに、原液調製槽２に供給された水とＰＶＡ水溶液との混合液を撹拌子４で撹拌し続けた。
【００５９】
なお、溶解槽２Ａにおける水の調製、及び増粘剤槽１８におけるＰＶＡ水溶液の調製を前記シミュレーション１と同様にして行った。また、原液調製槽２における撹拌子４の回転速度は、前記シミュレーション１と同様である。
【００６０】
シミュレーション１と同様の目視観察及び粘度測定により、水とＰＶＡ水溶液との混合液の混合状態の良否を評価した。その結果、シミュレーション２と同等の均質な混合液が調製されるまでに約５時間を要した。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】図１は、この発明の一例である原液調製装置を示す図である。
【図２】図２は、この発明の他の例である原液調製装置を示す図である。
【符号の説明】
【００６２】
１      原液調製装置
１Ａ    原液調製装置
２      原液調製槽
２Ａ    溶解槽
３      循環移送管
４      撹拌子
５      導出開口部
６      導入開口部
７      スタティックミキサ
８      流体強制移送手段
９      硝酸ウラニル溶液供給手段
１０    増粘剤溶液供給手段
１０Ａ  増粘剤溶液供給手段
１１    第１ポンプ
１２    第１開閉弁
１３    第２開閉弁
１４    硝酸ウラニル溶液移送配管
１５    第３開閉弁
１６    第２ポンプ
１７    第４開閉弁
１８    増粘剤槽
１９    増粘剤溶液移送管
２０    第３ポンプ
２１    第５開閉弁
２２    内容物
【図１】
2007119282.tif 000003
【図２】
2007119282.tif 000004