(57)【要約】【課題】バイポーラ電池を用いた電池モジュールの形成を容易にする。【解決手段】複数個のバイポーラ電池４０と、バイポーラ電極を積層する方向に沿う両側から複数個の前記バイポーラ電池を挟み込んで保持するとともにバイポーラ電池同士を電気的に接続する、導電性を有する一対の保持板５０、６０と、を備え、複数のバイポーラ電池同士は、導電性を有する弾性体９０を介して接触され、弾性体の弾性率は１．０×１０３〜７．５×１０6Ｐａである。【選択図】図７
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
集電体の一方の面に正極層が配置され他方の面に負極層が配置されたバイポーラ電極を電解質層を介在させて積層した電池要素と、前記正極層、前記電解質層および前記負極層が積層されてなる単電池層のそれぞれの周囲に配置され前記単電池層と外気との接触を遮断するシール部とを含む複数個のバイポーラ電池と、
前記バイポーラ電極を積層する方向に沿う両側から複数個の前記バイポーラ電池を挟み込んで保持するとともに前記バイポーラ電池同士を電気的に接続する、導電性を有する一対の保持板と、を備え、
前記複数のバイポーラ電池同士は、導電性を有する弾性体を介して接触され、
前記弾性体の弾性率が１．０×１０３〜７．５×１０6Ｐａであることを特徴とする電池モジュール。
【請求項２】
前記複数のバイポーラ電池は、前記一対の保持板によって押付け力を付与した状態で挟み込まれてなる請求項１に記載の電池モジュール。
【請求項３】
前記弾性体の厚さが０．１ｍｍ〜３．０ｍｍであり、前記一対の保持板による押付け力が１．０×１０３〜１．０×１０５Ｐａであることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の電池モジュール。
【請求項４】
前記保持板は導電性を有する金属板からなることを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の電池モジュール。
【請求項５】
前記保持板と前記バイポーラ電池とは、前記導電性を有する弾性体を介して接触していることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれか１項に記載の電池モジュール。
【請求項６】
前記弾性体は、導電性ゴムシートまたはグラファイトシートであることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれか１項に記載の電池モジュール。
【請求項７】
前記導電性ゴムは、シリコンゴム、フッ素ゴム、エピクロルヒンゴム、アクリルゴム、エチレンアクリルゴム、ウレタンゴム、ニトリルゴム、水素化ニトリルゴム、クロロスルホン化ポリエチレン、クロロプレーンゴム、ターブレン、（ＥＰＤＭ）、エチレンゴム、プロピレンゴム、ブチルゴム、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、天然ゴムまたはイソプレンゴムであることを特徴とする請求項６に記載の電池モジュール。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の電池モジュールが複数接続されて構成されることを特徴とする組電池。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれかに記載の電池モジュール、または請求項８に記載の組電池を電源として搭載したことを特徴とする車両。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、バイポーラ電池を積層してなる電池モジュール、電池モジュールを複数個電気的に接続してなる組電池、及びそれらの電池を搭載した車両に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型のバイポーラ電池に注目が集まっている（特許文献１参照）。
【０００３】
一般的なバイポーラ電池は、複数個のバイポーラ電極を電解質層を介在させて直列に接続つまり積層した電池要素と、電池要素の全体を包み込んで封止する外装材と、電流を取り出すために外装材から外部に導出された端子と、を含んでいる。バイポーラ電極は、集電体の一方の面に正極活物質層を設けて正極が形成され、他方の面に負極活物質層を設けて負極が形成されている。正極活物質層、電解質層、および負極活物質層を順に積層したものが単電池層であり、この単電池層が一対の集電体の間に挟み込まれている。バイポーラ電池は、電池要素内においてはバイポーラ電極を積層する方向つまり電池の厚み方向に電流が流れるため、電流のパスが短く、電流ロスが少ないという利点がある。
【０００４】
必要とされる容量および電圧を得るために、複数個のバイポーラ電池を電気的に接続して電池モジュールを形成したり、複数個の電池モジュールを電気的に接続して組電池を形成したりしている。なお、電池モジュールは電気的に接続された複数個のバイポーラ電池を備える点において組電池の一種であるが、本明細書においては、「組電池」を組み立てる際の単位ユニットを「電池モジュール」と称することとする。
【特許文献１】特開２００１−２３６９４６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
電池モジュールを形成する際には、外装材によって電池要素を封止する作業が予め必要であり、電池モジュールを形成する一連の作業を簡素化することができない。
【０００６】
また、複数個のバイポーラ電池同士を電気的に接続するためには、外装材から外部に導出された端子同士を溶接によって接合したり、バスバーなどの接続部材を介して接続したりしなければならず、この観点からも、電池モジュールを形成する一連の作業を簡素化することができない。
【０００７】
本発明は、バイポーラ電池を用いた電池モジュールの形成を容易にし、これを通して、電池モジュールを複数個電気的に接続してなる組電池の形成を容易にすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するための請求項１に記載の発明は、集電体の一方の面に正極層が配置され他方の面に負極層が配置されたバイポーラ電極を電解質層を介在させて積層した電池要素と、前記正極層、前記電解質層および前記負極層が積層されてなる単電池層のそれぞれの周囲に配置され前記単電池層と外気との接触を遮断するシール部とを含む複数個のバイポーラ電池と、
前記バイポーラ電極を積層する方向に沿う両側から複数個の前記バイポーラ電池を挟み込んで保持するとともに前記バイポーラ電池同士を電気的に接続する、導電性を有する一対の保持板と、を備え、
前記複数のバイポーラ電池同士は、導電性を有する弾性体を介して接触され、
前記弾性体の弾性率が１．０×１０３〜７．５×１０6Ｐａであることを特徴とする電池モジュールである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の電池モジュールによれば、複数のバイポーラ電池同士が導電性を有する弾性体を介して接触しており、この弾性体の弾性率が１．０×１０３〜７．５×１０6Ｐａであるので、バイポーラ電池同士の接触面の凹凸を上記範囲の弾性率を有する弾性体の弾性力により吸収して面接触させることができ、該弾性体は導電性を有するのでバイポーラ電池同士を電気的に接続することができる。したがって、バイポーラ電池同士を接触抵抗を増加させることなく面接触させて電気的に接続することができ、またバイポーラ電池の端子同士を溶接接合するなどの作業が不要となり、一連の製造作業を簡素化して容易に電池モジュールを作製することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下に、本発明に係る電池モジュール、組電池及びそれらの電池を搭載した車両の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、以下の実施の形態で引用する図面では、電池を構成する各層の厚みや形状を誇張して描いているが、これは発明の内容の理解を容易にするために行っているものであり、実際の電池における各層の厚みや形状と整合しているものではない。
【００１１】
（第１の実施形態）
図１は、本発明の第１の実施形態に係る電池モジュール１１の積層構造を示す断面図、図２は、図１に示されるバイポーラ電池４０を示す断面図、図３は、バイポーラ電極２１を示す断面図、図４は、単電池層２６の説明に供する断面図である。図５は、セパレータ２５ａにシール部３０を形成した電解質層２５の製造過程の様子を段階的に表わす図であり、図５（Ａ）は、電解質層２５の基材をなすセパレータ２５ａを示す概略平面図、図５（Ｂ）は、セパレータ２５ａの外周部にシール部３０を形成した状態を示す概略平面図、図５（Ｃ）は、セパレータ２５ａのシール部３０よりも内側に電解質部２５ｂを形成し、電解質層２５を完成させた状態を示す概略平面図、図５（Ｄ）は、図５（Ｃ）の５Ｄ−５Ｄ線に沿う断面図である。図６（Ａ）は、セパレータ２５ａにシール部３０が形成された電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した状態を示す要部断面図、図６（Ｂ）は、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧し、シール部３０を集電体２２に密着させる様子を示す断面図である。
【００１２】
図１および図２を参照して、第１の実施形態の電池モジュール１１は、概説すれば、バイポーラ電極２１を電解質層２５を介在させて積層した電池要素２０と、電池要素２０における単電池層２６のそれぞれの周囲に配置され単電池層２６と外気との接触を遮断するシール部３０とを含む複数個（図示例では４個）のバイポーラ電池４０と、バイポーラ電極２１を積層する方向に沿う両側から複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで保持するとともにバイポーラ電池４０同士を電気的に接続する導電性を有する一対の保持板５０、６０と、を有する。複数個のバイポーラ電池４０は、電池要素２０が一対の保持板５０、６０によって直接挟み込まれている。ここに、「直接」とは、電池要素２０の全体を包み込んで封止する外装材を介することなく、の意味である。後述する導電性を有する弾性体９０を備える場合も、電池要素２０を一対の保持板５０、６０によって直接挟み込む形態に含まれると理解されなければならない。
【００１３】
第１の実施形態では、４個のバイポーラ電池４０は、バイポーラ電極２１を積層する方向（図１において上下方向）に積層され、電気的に直列に接続されている。この電気的な接続形態を「４直列」と称する。電池モジュール１１はさらに、一対の保持板５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んだ状態を維持する締結部材７０と、図１において上側に示される保持板５０を介して最上位のバイポーラ電池４０の正極側に電気的に接続される正極端子８１と、図１において下側に示される保持板６０を介して最下位のバイポーラ電池４０の負極側に電気的に接続される負極端子８２と、を有する。
【００１４】
なお、以下の説明では、図１において上側に示される保持板５０を「上保持板５０」ともいい、図１において下側に示される保持板６０を「下保持板６０」ともいう。また、バイポーラ電極２１を積層する方向つまり電池の厚み方向を「積層方向」といい、積層方向に対して直交する方向つまり集電体２２などが伸延する方向を「面方向」という。
【００１５】
前記バイポーラ電極２１は、図３に示すように、集電体２２の一方の面に正極活物質層２３を配置して正極が形成され、他方の面に負極活物質層２４を配置して負極が形成されている。電池要素２０の正極末端極は、集電体２２の一方の面に正極活物質層２３のみが設けられ、図２において最上位のバイポーラ電極２１の上に電解質層２５を介して積層される。電池要素２０の負極末端極は、集電体２２の一方の面に負極活物質層２４のみが設けられ、図２において最下位のバイポーラ電極２１の下に電解質層２５を介して積層される。正極末端極および負極末端極もバイポーラ電極２１の一種である。電解質層２５は、基材をなすセパレータ２５ａ（図５（Ａ）参照）に電解質を保持させて構成されている。
【００１６】
前記単電池層２６は、図４に示すように、正極活物質層２３、電解質層２５および負極活物質層２４が積層されることによって構成されている。単電池層２６は、バイポーラ電極２１が積層された電池要素２０において、隣接する集電体２２の間に挟まれる。図１の例のバイポーラ電池４０は５層の単電池層２６が設けられているが、層の数は任意に選択できる。５層の単電池層２６を備えるバイポーラ電池４０の厚みは、例えば、５００μｍ〜６００μｍ程度である。
【００１７】
前記シール部３０によって、単電池層２６と外気との接触が遮断されている。これにより、液体または半固体のゲル状の電解質を使用する場合に生じ得る、液漏れによる液絡を防止している。また、空気あるいは空気中に含まれる水分と活物質とが反応することを防止している。本実施形態のシール部３０は、電解質層２５のセパレータ２５ａの外周部に形成されている（図５（Ｄ）参照）。シール部３０を備える電解質層２５は、概略、次のように製造される。
【００１８】
まず、電解質層２５の基材として、電解質層２５に用いるサイズに相当するセパレータ２５ａを準備する（図５（Ａ）参照）。次に、セパレータ２５ａの外周部に、シール用の樹脂３０ａ（溶液）を配置し、シール部３０を形成する（図５（Ｂ）参照）。セパレータ２５ａの外周部とは、電解質をセパレータ２５ａに保持させる部分よりも外側を意味する。シール用の樹脂３０ａは、例えば、適当な形状を有する型枠を用いて、充填・注液したり、塗布や含浸させたりして、セパレータ２５ａの外周部に配置される。シール部３０は、セパレータ２５ａの表裏両面に形成される。セパレータ２５ａの表裏両面のそれぞれから突出するシール部３０の厚さ（高さ）は、正極の厚さおよび負極の厚さよりも厚い寸法に設定されている。次に、シール部３０よりも内側のセパレータ２５ａに電解質を保持させ、電解質部２５ｂを形成する（図５（Ｃ）（Ｄ）参照）。電解質部２５ｂは、電解質用原料スラリーを塗布、含浸して物理架橋させたり、さらに重合して化学架橋させたりする方法など、適当な方法によって形成される。以上により、セパレータ２５ａに電解質が保持され、さらに、セパレータ２５ａの電解質を保持させた部分つまり電解質部２５ｂの外周部に、シール部３０をなすシール用樹脂３０ａを配置してなる構造を有する電解質層２５を製造することができる。
【００１９】
前記セパレータ２５ａには、微多孔膜セパレータおよび不織布セパレータのいずれも利用することができる。
【００２０】
微多孔膜セパレータとしては、例えば、電解質を吸収保持するポリマーからなる多孔性シートを用いることができる。ポリマーの材質としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリイミドなどが挙げられる。
【００２１】
不織布セパレータとしては、例えば、繊維を絡めてシート化したものを用いることができる。また、加熱によって繊維同士を融着することにより得られるスパンボンドなども用いることができる。すなわち、繊維を適当な方法でウェブ（薄綿）状またはマット状に配列させ、適当な接着剤あるいは繊維自身の融着力により接合して作ったシート状のものであればよい。使用する繊維としては、特に制限されるものではなく、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン、ポリイミド、アラミドなど従来公知のものを用いることができる。これらは、使用目的（電解質層２５に要求される機械強度など）に応じて、単独または混合して用いる。
【００２２】
セパレータ２５ａの外周部に配置されるシール用の樹脂３０ａの形状は、単電池層２６をシールする効果を有効に発現することができるものであればよく、特に制限されるものではない。例えば、図５（Ｄ）に示した断面矩形形状のほか、断面半円形状や断面楕円形状となるようにシール用の樹脂３０ａを配置することができる。
【００２３】
シール用の樹脂３０ａを配置することによって得られるシール部３０は、セパレータ２５ａを貫通またはセパレータ２５ａの側面全周を覆っていることが望ましい。セパレータ２５ａの内部を介して単電池層２６と外気とが接触することを確実に遮断できるからである。
【００２４】
シール用の樹脂３０ａとしては、加圧変形させることによって集電体２２に密着するゴム系樹脂、または加熱加圧して熱融着させることによって集電体２２に密着するオレフィン系樹脂などの熱融着可能な樹脂を好適に利用することができる。
【００２５】
図示例では、シール用の樹脂３０ａとして、ゴム系樹脂を用いている。ゴム系樹脂を用いるゴム系シール部３０にあっては、ゴム系樹脂の弾性を利用して単電池層２６と外気との接触を遮断することができる。また、振動や衝撃などによる応力が反復的にバイポーラ電池４０に作用する環境下でも、ゴム系シール部３０は、バイポーラ電池４０の捩じれや変形に追従して容易に捩じれや変形するので、シール効果を保持することができる。さらに、熱融着処理を行なう必要がなく、電池製造工程が簡略化される点でも有利である。ゴム系樹脂としては、特に制限されるものではないが、好ましくは、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、ニトリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂である。これらのゴム系樹脂は、シール性、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。このため、単電池層２６と外気との接触の遮断つまり単電池層２６のシールを、効果的かつ長期にわたって防止することができるからである。ただし、例示したゴム系樹脂に制限されるものではない。
【００２６】
図６（Ａ）（Ｂ）には、ゴム系シール部３０を集電体２２に密着させる様子が示されている。図６（Ａ）に示すように、セパレータ２５ａにゴム系シール部３０が形成された電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層する。ゴム系シール部３０の厚さは、正極ないし負極の厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図６（Ｂ）に示すように、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧し、ゴム系シール部３０を加圧変形させて集電体２２に密着させる。本実施形態では、ゴム系シール部３０を加圧する際に、さらに熱を加えてある。ゴム系シール部３０を加圧変形させた状態で熱融着することによって、ゴム系シール部３０を集電体２２に強固に結合（接着ないし融着）させてある。これにより、バイポーラ電池４０を外部から常に加圧された状態に置く必要がなく、ゴム系シール部３０を常に加圧するための部材などが不要になる。加圧する個所は、ゴム系シール部３０が配置されているところだけ、またはゴム系シール部３０が配置されている部分を含む電池要素２０全体でもよい。加熱によるゴム系シール部３０以外の電池部品への影響を考慮すれば、加熱する個所は、ゴム系シール部３０が配置されているところだけとし、ゴム系シール部３０材が配置されている部分以外については、加圧のみ行うようにするのが望ましい。
【００２７】
図示省略するが、熱融着可能な樹脂を用いる熱融着樹脂系シール部にあっては、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧および加熱すると、熱融着によって単電池層２６と外気との接触を遮断することができる。熱融着可能な樹脂としては、シール部としてバイポーラ電池４０のあらゆる使用環境下にて、優れたシール効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、オレフィン系樹脂（ポリプロピレン、ポリエチレンなど）、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂である。これらの熱融着可能な樹脂は、シール性、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。このため、単電池層２６と外気との接触の遮断つまり単電池層２６のシールを、効果的かつ長期にわたって防止することができるからである。ただし、例示した熱融着可能な樹脂に制限されるものではない。より好ましくは、集電体２２との接着性を向上させた樹脂が好ましく、例えば、変性ポリプロピレンなどが挙げられる。なお、加熱する際の温度条件としては、熱融着可能な樹脂の熱融着温度よりも高い温度であって他の電池部品に影響を及ぼさない範囲の温度であればよく、熱融着可能な樹脂の種類に応じて適宜決定すればよい。例えば、変性ポリプロピレンなどでは、２００℃程度が好適であるが、これに制限されるものではない。加圧する個所および加熱する個所については、ゴム系シール部３０の場合と同様である。
【００２８】
シール部３０は、非融着層を融着層で挟み込んだ三層フィルムから構成することもできる。
【００２９】
シール部３０の大きさは、図６に示されるように集電体２２の端部から面方向にはみ出さない大きさに限定されず、集電体２２の端部から面方向にはみ出す大きさを有していてもよい。集電体２２の外周縁部同士の接触による内部ショートを確実に防止できるからである。
【００３０】
シール部を電解質層から独立させて単電池層の周囲に配置することもできるが、この場合には、電池製造時においては、電解質層の積層とシール部の積層とを別個に行わなければならず、製造工程が複雑化ないし煩雑化する虞がある。これに対して、本実施形態では、シール部３０を電解質層２５に設けてあるので、電池製造時においては、電解質層２５の積層とシール部３０の積層とを同時に行うことができる。電池製造工程が複雑にならない結果、製品のコスト低減を図ることもできる。
【００３１】
図１を再び参照して、第１の実施形態では、上下の保持板５０、６０はともに、導電性を有する金属板（導電板）５１、６１から形成されている。導電板５１、６１は、例えば、アルミニウムや、ステンレス鋼等から形成されている。上下の保持板５０、６０のそれぞれには、通しボルト７１を挿通するためにボルト穴５１ａ、６１ａが形成されている。各ボルト穴５１ａ、６１ａに挿通した通しボルト７１にナット７２を締結することによって、上下の保持板５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んだ状態が維持される。上下の保持板５０、６０はともに導電性を有するので、通しボルト７１およびナット７２は電気絶縁性の材料から形成されている。通しボルト７１およびナット７２により、一対の保持板５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで押付け力を付与した状態を維持する締結部材７０が構成されている。
【００３２】
バイポーラ電池４０同士は、導電性を有する弾性体９０を介して接触している。上述したように、電池要素２０の正極末端極には集電体２２の一方の面に正極活物質層２３のみが設けられ、負極末端極には集電体２２の一方の面に負極活物質層２４のみが設けられており、各バイポーラ電池４０の正極末端および負極末端には集電体２２が配置されている。集電体２２は金属箔から形成されるため、微視的に見れば凹凸形状を有しており、集電体２２同士の接触抵抗が増加する虞がある。したがって、導電性を有する弾性体９０を介してバイポーラ電池４０同士を接触させることにより、両者の間の接触抵抗を低減する。
【００３３】
同様の理由により、上下の保持板５０、６０とバイポーラ電池４０とは、導電性を有する弾性体９０を介して接触させることが好ましい。すなわち、上下の保持板５０、６０はステンレス鋼板等の金属板によって形成され、集電体２２は金属箔から形成されるため、それぞれの表面は微視的に見れば凹凸形状を有しており、保持板５０、６０とバイポーラ電池４０との間の接触抵抗が増加する虞がある。したがって、導電性を有する弾性体９０を介して上下の保持板５０、６０とバイポーラ電池４０とを接触させることにより、両者の間の接触抵抗を低減する。
【００３４】
図７を参照して、導電性を有する弾性体９０について、より詳しく説明する。図７は、図１の電池モジュールの構造を模式的に示す断面図である。図７に示すように、本実施形態の電池モジュール１１は外装ケース１００内に収納されるが、たとえば、図１に示したように通しボルト７１およびナット７２を締結することにより、一対の保持板５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで押付け力を付与した状態で収納される。したがって、バイポーラ電池４０同士の間、および保持板５０、６０とバイポーラ電池４０との間に、導電性を有する銅板、アルミニウム板等の硬い金属板を介在させた場合には、板材の角部（エッヂ）によりバイポーラ電極４０が短絡する虞があるため、柔らかい材料を用いる必要がある。また、パイポーラ電池４０の表面の集電体２２には最大で±５０μｍの凹凸が存在するため、硬い導電性金属板では接触抵抗を増加させてしまう。
【００３５】
そこで、パイポーラ電池４０の表面の凹凸を吸収できる柔らかさをもった導電性材料が用いることが好ましく、本発明では、バイポーラ電池４０を接続するのに適した導電性材料の弾性率を規定することを試みた。また、弾性率の低い材料を用いることで、電池モジュール１１を車両に搭載した場合に、振動に絶え得る構造を構成することが可能となる。
【００３６】
図８は、本実施形態において、導電性を有する弾性体９０の弾性率の検討に用いる図である。図８において、押付け力を１．０×１０３〜１．０×１０５Ｐａとし、バイポーラ電池表面の集電体２２の凹凸をそれぞれ５０μｍ、弾性体９０の肉厚を０．５〜１．０ｍｍとし、弾性体９０を最大１００μｍ縮ませたい場合について検討する。
【００３７】
すなわち、現状のバイポーラ電池の表面凹凸と、最小の押付け力１．０×１０３Ｐａより、最小の弾性率を規定する。
【００３８】
１．０×１０３Ｐａ×（０．１／０．１）＝１．０×１０３Ｐａ
また、目標のバイポーラ電池の表面凹凸と、最大の押付け力１．０×１０５Ｐａより、最大の弾性率を規定する。
【００３９】
１．０×１０５Ｐａ×（３．０／０．０４）＝７．５×１０６Ｐａ
このような検討に基づいて、一対の保持板５０、６０による押付け力が１．０×１０３〜１．０×１０５Ｐａ、弾性体９０の厚さが０．１ｍｍ〜３．０ｍｍである場合には、弾性体９０の弾性率は１．０×１０３〜７．５×１０6Ｐａであることが好ましい。
【００４０】
この弾性率と導電性（電子導電性）とを満足する材料としては、導電性ゴムシートまたはグラファイトシート等が挙げられる。
【００４１】
上下保持版５０、６０により複数のバイポーラ電池４０を保持する場合、導電性を有する弾性体９０は導電性ゴムシートを用いることが好ましい。導電性ゴムシートを用いることにより密着性、集電箔の保護、耐振動性、温度変化による積厚変化の吸収などが期待できる。導電性ゴムシートは、樹脂にカーボン、又は金属の微粒子を分散させた導電性樹脂、又は、導電性のプラスチックである。
【００４２】
具体的には、導電性ゴムとしては、シリコンゴム、フッ素ゴム、エピクロルヒンゴム、アクリルゴム、エチレンアクリルゴム、ウレタンゴム、ニトリルゴム、水素化ニトリルゴム、クロロスルホン化ポリエチレン、クロロプレーンゴム、ターブレン、（ＥＰＤＭ）、エチレンゴム、プロピレンゴム、ブチルゴム、ブタジエンゴム、スチレンブタジエンゴム、天然ゴムまたはイソプレンゴム等が挙げられる。
【００４３】
これらの弾性体９０がその弾性力により集電体２２や保持板５０、６０の微小な凹部内に入り込むことによって、バイポーラ電池４０同士の間、および保持板５０、６０とバイポーラ電池４０との間の密着性が良好になる。導電性を有する弾性体９０は、たとえば、両面テープの形態を有していてもよい。導電性を有する弾性体９０と微小な凹凸形状を有する集電体２２または保持板５０、６０との密着性が良好になる結果、接触抵抗が低減し、電池モジュール１１の高出力化を図ることができる。
【００４４】
なお、図１では、理解の容易のために、導電性を有する弾性体９０をバイポーラ電池４０の端部から面方向にはみ出して示してあるが、この場合に限定されるものではなく、図７のようにバイポーラ電池４０の端部からはみ出さないように形成してもよい。
【００４５】
第１の実施形態にあっては、単電池層２６と外気との接触を遮断するシール部３０をバイポーラ電池４０に設けたので、電池要素２０を外装材によって封止する必要がなく、複数個のバイポーラ電池４０は、一対の保持板５０、６０によって直接挟み込まれている。電池モジュール１１を形成するに際して、個々の電池要素２０を外装材によって封止する作業が不要になることを通して、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１を形成する一連の作業を簡素化することができる。また、上下の保持板５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで保持するだけで、複数個のバイポーラ電池４０が電気的に接続される。複数個のバイポーラ電池４０を電気的に接続するに際して、電流取り出し用の端子同士を溶接によって接合したり、バスバーなどの接続部材を介して接続したりする作業が不要になる。この観点からも、電池モジュール１１を形成する一連の作業を簡素化することができる。電流取り出し用の端子を介在せず、バイポーラ電池４０同士を直接あるいは導電性を有する弾性体９０を介して接続するので、電池モジュール１１の高出力化を図ることもできる。外装材や電流取り出し用の端子が不要になるので、その分だけ、電池モジュール１１の容積を小さくすることができる。さらに、上下の保持板５０、６０はともに導電性を有するので、複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで保持するだけで電流を取り出すことが可能となり、電流を取り出すための構造も簡素化できる。このように、電池モジュール１１は、電池要素２０内においては積層方向に電流が流れるというバイポーラ電池４０の利点を生かした構造を有し、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１の形成が容易なものとなる。
【００４６】
複数個のバイポーラ電池４０が電気的に直列に接続されているので、直列接続する個数を変更するだけで、出力に関する要求に対して簡単に応えることができる。
【００４７】
バイポーラ電池４０の構成は、特に説明したものを除き、一般的なリチウムイオン二次電池に用いられている公知の材料を用いればよく、特に限定されるものではない。以下に、このバイポーラ電池４０に使用することのできる集電体、正極活物質層、負極活物質層、電解質層等について参考までに説明する。
【００４８】
（集電体）
本実施形態で用いることのできる集電体は、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス鋼箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、２つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウム箔を集電体として用いることが好ましい。
【００４９】
集電体の厚さは、特に限定されないが、１μｍ〜１００μｍ程度である。
【００５０】
（正極活物質層）
正極は、正極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。化学架橋または物理架橋によりゲル電解質として正極および負極内に十分に浸透させている。
【００５１】
正極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される、遷移金属とリチウムとの複合酸化物を使用できる。具体的には、ＬｉＣｏＯ２等のＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ２等のＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、スピネルＬｉＭｎ２Ｏ４等のＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＦｅＯ２等のＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物等が挙げられる。この他、ＬｉＦｅＰＯ４等の遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ２Ｏ５、ＭｎＯ２、ＴｉＳ２、ＭｏＳ２、ＭｏＯ３等の遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨ等が挙げられる。
【００５２】
正極活物質の粒径は、製法上、正極材料をペースト化してスプレーコート等により製膜し得るものであればよいが、さらにバイポーラ電池の電極抵抗を低減するために、電解質が固体でない溶液タイプのリチウムイオン電池で用いられる一般に用いられる粒径よりも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質の平均粒径が０．１μｍ〜１０μｍであるとよい。
【００５３】
高分子ゲル電解質は、イオン導伝性を有する固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、リチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。
【００５４】
ここで、高分子ゲル電解質に含まれる電解液（電解質塩および可塑剤）としては、通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ３ＳＯ３、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１、４−ジオキサン、１、２−ジメトキシエタン、１、２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒（可塑剤）を用いたもの等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５５】
イオン伝導性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体等が挙げられる。
【００５６】
高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡ等は、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできるが、ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子として例示したものである。
【００５７】
上記リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ６、ＬｉＢＦ４、ＬｉＣｌＯ４、ＬｉＡｓＦ６、ＬｉＴａＦ６、ＬｉＡｌＣｌ４、Ｌｉ２Ｂ１０Ｃｌ１０等の無機酸陰イオン塩、Ｌｉ（ＣＦ３ＳＯ２）２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ２Ｆ５ＳＯ２）２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５８】
導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。
【００５９】
本実施形態では、これら電解液、リチウム塩、および高分子（ポリマー）を混合してプレゲル溶液を作成し、正極および負極に含浸させている。
【００６０】
正極における、正極活物質、導電助剤、バインダーの配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が少なすぎると、活物質層内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。したがって、これらの要因を考慮して、目的に合致した固体高分子電解質量を決定する。
【００６１】
正極の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層の厚さは１０〜５００μｍ程度である。
【００６２】
（負極活物質層）
負極は、負極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に「正極」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。
【００６３】
負極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。例えば、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物金属、カーボン等が好ましい。より好ましくは、カーボン、遷移金属酸化物、リチウム−遷移金属複合酸化物である。さらに好ましくは、チタン酸化物、リチウム−チタン複合酸化物、カーボンである。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。
【００６４】
本実施形態にあっては、正極活物質層は、正極活物質として、リチウム−遷移金属複合酸化物が用いられ、負極活物質層は、負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられている。容量、出力特性に優れた電池を構成できるからである。
【００６５】
（電解質層）
電解質層は、イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すものであれば材料は限定されない。
【００６６】
本実施形態の電解質は、高分子ゲル電解質であり、基材としてセパレータにプレゲル溶液を含浸させた後、化学架橋または物理架橋により高分子ゲル電解質として用いている。
【００６７】
このような高分子ゲル電解質は、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等のイオン導伝性を有する全固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のリチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質に含まれる。これらについては、正極に含まれる電解質の一種として説明した高分子ゲル電解質と同様であるため、ここでの説明は省略する。高分子ゲル電解質を構成するポリマーと電解液との比率は幅広く、ポリマー１００％を全固体高分子電解質とし、電解液１００％を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。なお、ポリマー電解質と言う場合には、高分子ゲル電解質および全固体高分子電解質の両方が含まれる。
【００６８】
高分子ゲル電解質は、電池を構成する高分子電解質のほか、上記したように正極および／または負極にも含まれ得るが、電池を構成する高分子電解質、正極、負極によって異なる高分子電解質を用いてもよいし、同一の高分子電解質を使用してもよいし、層によって異なる高分子電解質を用いてもよい。
【００６９】
電池を構成する電解質の厚さは、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。一般的な固体高分子電解質層の厚さは１０〜１００μｍ程度である。ただし、電解質の形状は、製法上の特徴を生かして、電極（正極または負極）の上面ならびに側面外周部も被覆するように形成することも容易であり、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。
【００７０】
電解質層は、固体電解質を用いることもできる。電解質として固体を用いることにより漏液を防止することが可能となり、バイポーラ電池特有の問題である液絡を防ぎ、信頼性の高いバイポーラ電池を提供できるからである。また、漏液がないため、シール部３０の構成を簡易にすることもできる。
【００７１】
固体電解質としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質層中には、イオン伝導性を確保するために支持塩（リチウム塩）が含まれる。支持塩としては、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、ＬｉＢＦ４、ＬｉＰＦ６、ＬｉＮ（ＳＯ２ＣＦ３）２、ＬｉＮ（ＳＯ２Ｃ２Ｆ５）２等のリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。
【００７２】
（第２の実施形態）
図９を参照して、第２の実施形態の電池モジュール１３は、２個のバイポーラ電池４０を上下方向に積層して電気的に直列に接続した２つの電池群が、バイポーラ電極２１の積層方向に対して直交する方向に並べられている。また、２つの電池群は、電気的極性が同じ（図中上側が正極側、下側が負極側）になるように並べられ、上下の保持板５０、６０を介して、電気的に並列に接続されている。この電気的な接続形態を「２並列×２直列」と称する。
【００７３】
第２の実施形態にあっては、複数個のバイポーラ電池４０が電気的に直並列に接続されているので、直列接続する個数および並列接続する個数を変更するだけで、出力および容量に関する要求に対して簡単に応えることができる。
【００７４】
（第３の実施形態）
以上説明してきた電池モジュール１１（１３）は、直列に又は並列に複数接続して組電池モジュール２５０（図１０参照）を形成し、この組電池モジュール２５０をさらに複数、直列に又は並列に接続して組電池３００を形成することもできる。図示する組電池モジュール２５０は、上記電池モジュール１１を複数個積層してモジュールケース内に収納し、各電池モジュール１１を並列に接続したものである。図１０は、本発明の第３の実施形態に係る組電池３００の平面図（図Ａ）、正面図（図Ｂ）、側面図（図Ｃ）を示しているが、作成した組電池モジュール２５０は、バスバーのような電気的な接続手段を用いて相互に接続し、組電池モジュール２５０は接続治具３１０を用いて複数段積層される。何個の電池モジュール１１を接続して組電池モジュール２５０を作成するか、また、何段の組電池モジュール２５０を積層して組電池３００を作成するかは、搭載される車両（電気自動車）の電池容量や出力に応じて決めればよい。
【００７５】
第３の実施形態によれば、電池モジュール１１を並列に接続して組電池化したことにより、高容量、高出力の電池を得ることができる。しかも、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１のそれぞれは、電池要素２０内においては積層方向に電流が流れるというバイポーラ電池４０の利点を生かした構造を有し、その形成が容易なものとされており、これを通して、電池モジュール１１を複数個電気的に接続してなる組電池３００の形成も容易なものとなる。また、電池モジュール１１は高寿命で信頼性が高いことから、組電池３００も高寿命で高い信頼性を有する。また一部の組電池モジュール２５０が故障しても、その故障部分を交換するだけで修理が可能になる。
【００７６】
（第４の実施形態）
図１１は、本発明の第４の実施形態に係る車両として自動車４００を示す概略構成図である。上述した電池モジュール１１（１３）および／または組電池３００を自動車や電車などの車両に搭載し、モータなどの電気機器の駆動用電源に使用することができる。上述したように電池モジュール１１および組電池３００の形成は容易なものとされているので、車両に搭載される駆動用電源の形成が容易なものとなる。
【００７７】
組電池３００を、電気自動車４００に搭載するには、図１１に示すように、電気自動車４００の車体中央部の座席下に搭載する。座席下に搭載すれば、車内空間およびトランクルームを広く取ることができるからである。なお、組電池３００を搭載する場所は、座席下に限らず、後部トランクルームの下部でもよいし、車両前方のエンジンルームでも良い。以上のような組電池３００を用いた電気自動車４００は高い耐久性を有し、長期間使用しても十分な出力を提供しうる。さらに、燃費、走行性能に優れた電気自動車、ハイブリッド自動車を提供できる。
【００７８】
なお、本発明では、組電池３００だけではなく、使用用途によっては、組電池モジュール２５０のみを搭載するようにしてもよいし、これら組電池３００と組電池モジュール２５０を組み合わせて搭載するようにしてもよい。また、本発明の組電池または組電池モジュールを搭載することのできる車両としては、上記の電気自動車やハイブリッドカーが好ましいが、これらに制限されるものではない。
【図面の簡単な説明】
【００７９】
【図１】第１の実施形態に係る電池モジュールの積層構造を示す断面図である。
【図２】バイポーラ電池を示す断面図である。
【図３】バイポーラ電極を示す断面図である。
【図４】単電池層の説明に供する断面図である。
【図５】セパレータにシール部を形成した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わす図である。
【図６】図６（Ａ）は、セパレータにシール部が形成された電解質層とバイポーラ電極とを積層した状態を示す要部断面図、図６（Ｂ）は、電解質層とバイポーラ電極とを積層した電池要素を、積層方向に沿う両側から加圧し、シール部を集電体に密着させる様子を示す断面図である。
【図７】図１の電池モジュールの構造を模式的に示す断面図である。
【図８】弾性率の検討に用いる図である。
【図９】第２の実施形態に係る電池モジュールの積層構造を示す断面図である。
【図１０】第３の実施形態に係る組電池の概略構成図である。
【図１１】第４の実施形態に係る組電池が車両に搭載された状態を示す図である。
【符号の説明】
【００８０】
１１電池モジュール、
２０    発電要素、
２１    バイポーラ電極、
２２    集電体、
２３    正極活物質層、
２４    負極活物質層、
２５    電解質層、
２５ａ    セパレータ、
２６    単電池層、
３０    シール部、
４０    バイポーラ電池、
５０    正極タブ、
５１、６１    電極取り出し部、
６０    負極タブ、
９０    導電性を有する弾性体、
１００    外装ケース、
２５０    組電池モジュール、
３００    組電池、
３１０    接続治具、
４００    車両。
【図１】
2007213990.tif 000003
【図２】
2007213990.tif 000004
【図３】
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【図４】
2007213990.tif 000006
【図５】
2007213990.tif 000007
【図６】
2007213990.tif 000008
【図７】
2007213990.tif 000009
【図８】
2007213990.tif 000010
【図９】
2007213990.tif 000011
【図１０】
2007213990.tif 000012
【図１１】
2007213990.tif 000013