(57)【要約】      （修正有）【課題】成形時の流動性が向上し、耐熱寸法安定性に優れ、輝度および色調に優れる光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物および光拡散板を提供すること。【解決手段】２種類の特定構造式で表わされる繰り返し単位を有し、かつ一方の繰り返し単位の含有量が１〜３０質量％であり、粘度数が３０〜７１であるポリカーボネート共重合体を含む芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、光拡散剤０．０１〜１０質量部を配合してなることを特徴とする光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物とすること。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）一般式（I）で表される繰り返し単位および一般式（II）で表される繰り返し単位を有し、かつ、一般式（II）で表される繰り返し単位の含有量が１〜３０質量％であり、粘度数が３０〜７１であるポリカーボネート共重合体を含む芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、（Ｂ）光拡散剤０．０１〜１０質量部を配合してなることを特徴とする光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【化１】
2007016079.tif 000021
〔式中、Ｒ1およびＲ2は，それぞれ独立に炭素数１〜６のアルキル基を示す。Ｘは単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−、−ＣＯ−または下記式（III−１）もしくは下記式（III−２）
【化２】
2007016079.tif 000022
で表される結合を示す。Ｒ3およびＲ4は、それぞれ独立に炭素数１〜３のアルキル基を示し，Ｙは炭素数２〜１５の直鎖または分岐鎖のアルキレン基を示す。ｎは２〜２００の整数である。a、ｂ、ｃおよびdは、それぞれ０〜４の整数を示す。〕
【請求項２】
一般式（II）において、Ｙが、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ（ＣＨ3）−、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−から選ばれる一種、またはそれらの混合物である請求項１記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項３】
さらに、（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂０．０１〜５質量部を配合してなることを特徴とする請求項１または２に記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項４】
さらに、（Ｄ）リン系安定剤を０．００１〜１質量部配合してなる請求項１〜３のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項５】
さらに、（Ｅ）オルガノポリシロキサン０．０１〜１質量部を配合してなる請求項１〜４のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項６】
さらに、（Ｅ）オルガノポリシロキサンが、（Ａ）成分との屈折率差が０．１以下のオルガノポリシロキサンである請求項５に記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項７】
さらに、（Ｆ）紫外線吸収剤を０．０５〜５質量部配合してなる請求項１〜６のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項８】
さらに、（Ｇ）脂環式エポキシ化合物を０．００１〜１質量部配合してなる請求項１〜７のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項９】
前記（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂の粘度平均分子量が、１０００〜２０００００である請求項３〜８のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項１０】
（Ｂ）成分が、架橋ポリメチルメタクリレート樹脂粒子、シリコーン樹脂粒子、ポリオルガノシルセスキオキサン粒子、シリカ粒子、石英粒子、シリカ繊維、石英繊維、ガラス繊維から選ばれた１種または２種以上の組合わせである請求項１〜９のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項１１】
（Ｂ）成分の平均粒子径が、１〜２００μｍである請求項１〜１０のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項１２】
（Ｆ）成分が紫外線吸収スペクトルにおける極大波長が２９０〜３３０ｎｍにある耐光剤である請求項７〜１１のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする厚み０．５〜３ｍｍの光拡散板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液晶ディスプレー分野の光拡散板、光学レンズ、導光板（導光体）、光拡散板の光学素子、街路灯カバーあるいは、車両用および建材用の代替ガラス等に好適な光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、およびそれを用いた光拡散板に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、液晶ディスプレー（ＬＣＤ）は、ノートパソコン（ＰＣ）、モニターのみならず一般テレビジョン（ＴＶ）にまでその用途を拡大してきている。特に、明るさが求められるＴＶに搭載される直下型バックライト用途の光拡散板（肉厚１〜３ｍｍ）は、２０インチ程度のサイズのものについては、アクリル樹脂製が主流である。
しかしながら、アクリル樹脂は、耐熱性が低く、吸湿性が高いために寸法安定性が低く、結果として、大画面サイズでは反り変形が生じるという問題点を有している。
そこで、最近では、耐熱性、耐吸湿性の点でアクリル樹脂より優れるポリカーボネート（以下、ＰＣと略記することがある。）樹脂が光拡散板のマトリックス樹脂として適用され、その需要が拡大しつつある。
【０００３】
従来において、通常のポリカーボネ−ト樹脂を透明性樹脂とし、これに光拡散剤を配合した組成物は、公知である。（例えば、特許文献１参照）
しかしながら、特許文献１に記載のものは、アクリル樹脂に比較して、耐熱性、衝撃強さ、吸湿性に優れるが、一方でそれ自身の透明性がアクリル樹脂よりも劣るために、光拡散剤を配合した場合には、光拡散の結果得られる拡散光は色調が黄色く、明るさが低下するという欠点があった。
また、大型画面のＴＶ用の光拡散板を射出成形で製造するためには、その成形に際してポリカーボネート樹脂では射出成形時の流動性不足による残留応力のために、これをバックライトに搭載しても光源からの熱により光拡散板に反りが生じるという問題があった。さらには、光源から発生する紫外線に対して黄変するという問題があった。
即ち、ポリカーボネート系光拡散性樹脂においては、光拡散特性及び成形流動性、耐光性の点で、改良の必要があった。
【０００４】
【特許文献１】特開平１０−４６０１８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、上記従来技術の問題点を解決するためになされたものであって、成形時の流動性が向上し、耐熱寸法安定性に優れ、輝度および色調に優れる光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物および光拡散板を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成すべく、本発明者らは鋭意研究した結果、所定のポリカーボネート共重合体を含む芳香族ポリカーボネート樹脂に、光拡散剤を配合することで、ポリカーボネート系樹脂組成物の流動性を向上でき、上記課題を解決できることを見出した。
すなわち、本発明は、
（１）（Ａ）一般式（I）で表される繰り返し単位および一般式（II）で表される繰り返し単位を有し、かつ、一般式（II）で表される繰り返し単位の含有量が１〜３０質量％であり、粘度数が３０〜７１であるポリカーボネート共重合体を含む芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、（Ｂ）光拡散剤０．０１〜１０質量部を配合してなることを特徴とする光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
【化１】
2007016079.tif 000002
〔式中、Ｒ1およびＲ2は，それぞれ独立に炭素数１〜６のアルキル基を示す。Ｘは単結合、炭素数１〜８のアルキレン基、炭素数２〜８のアルキリデン基、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−、−ＣＯ−または下記式（III−１）もしくは下記式（III−２）
【化２】
2007016079.tif 000003
で表される結合を示す。Ｒ3およびＲ4は、それぞれ独立に炭素数１〜３のアルキル基を示し，Ｙは炭素数２〜１５の直鎖または分岐鎖のアルキレン基を示す。ｎは２〜２００の整数である。a、ｂ、ｃおよびdは、それぞれ０〜４の整数を示す。〕
（２）一般式（II）において、Ｙが、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ（ＣＨ3）−、−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−から選ばれる一種、またはそれらの混合物である前記（１）記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（３）さらに、（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂０．０１〜５質量部を配合してなる前記（１）または（２）に記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（４）さらに、（Ｄ）リン系安定剤を０．００１〜１質量部配合してなる前記（１）〜（３）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（５）さらに、（Ｅ）オルガノポリシロキサン０．０１〜１質量部を配合してなる前記（１）〜（４）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（６）さらに、（Ｅ）オルガノポリシロキサンが、（Ａ）成分との屈折率差が０．１以下のオルガノポリシロキサンである前記（５）に記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（７）さらに、（Ｆ）紫外線吸収剤を０．０５〜５質量部配合してなる前記（１）〜（６）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（８）さらに、（Ｇ）脂環式エポキシ化合物を０．００１〜１質量部配合してなる前記（１）〜（７）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（９）前記（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂の粘度平均分子量が、１０００〜２０００００である前記（３）〜（８）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（１０）（Ｂ）成分が、架橋ポリメチルメタクリレート樹脂粒子、シリコーン樹脂粒子、ポリオルガノシルセスキオキサン粒子、シリカ粒子、石英粒子、シリカ繊維、石英繊維、ガラス繊維から選ばれた１種または２種以上の組合わせである前記（１）〜（９）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（１１）（Ｂ）成分の平均粒子径が、１〜２００μｍである前記（１）〜（１０）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（１２）（Ｆ）成分が紫外線吸収スペクトルにおける極大波長が２９０〜３３０ｎｍにある耐光剤である前記（１）〜（１１）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物、
（１３）前記（１）〜（１２）のいずれかに記載の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物を成形してなることを特徴とする厚み０．５〜３ｍｍの光拡散板
を提供するものである。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によれば、成形時の流動性が向上し、耐熱寸法安定性に優れ、光拡散光が明るく、その色調における黄色味を低減できる光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物および光拡散板を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明において（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂は、一般式（Ｉ）で表される繰り返し単位、および一般式（II）で表される繰り返し単位を有し、かつ、一般式（II）で表される繰り返し単位の含有量が１〜３０質量％、好ましくは５〜２０質量％、粘度数が３０〜７１のポリカーボネート共重合体を含む組成とすることにより成形時の流動性を向上できる。
【０００９】
前記ポリカーボネート共重合体は、フェノール変性ジオール共重合ポリカーボネートであり、界面重合法と呼ばれる慣用の製造方法により製造することができる。すなわち、二価フェノール、フェノール変性ジオール及びホスゲン等のカーボネート前駆体を反応させる方法により製造することができる。具体的には、例えば、塩化メチレンなどの不活性溶媒中において、公知の酸受容体や分子量調節剤の存在下、更に必要により触媒や分岐剤を添加し、二価フェノール、フェノール変性ジオール及びホスゲン等のカーボネート前駆体を反応させる。
当該ポリカーボネート共重合体は、下記一般式（Ｉ）及び（II）
【００１０】
【化３】
2007016079.tif 000004
（式中、Ｒ3 〜Ｒ4、Ｘ、Ｙ、ａ〜ｄ及びｎについては後述する。）
【００１１】
で表される繰り返し単位を有する。二価フェノールとしては、下記一般式（Ｉａ）
【００１２】
【化４】
2007016079.tif 000005
【００１３】
で表される化合物を挙げることができる。一般式（Ｉａ）において、Ｒ1 及びＲ2 は、それぞれ独立に炭素数１〜６のアルキル基を示し、アルキル基は直鎖状、分岐状及び環状のいずれであってもよい。アルキル基として具体的には、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、ｎ−ペンチルル基、イソペンチルル基、ｎ−ヘキシル基、イソヘキシル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基などを挙げることができる。ａ及びｂは、それぞれＲ1 及びＲ2 の置換数を示し、０〜４の整数である。なお、Ｒ1 が複数ある場合、複数のＲ1 は互いに同一でも異なっていてもよく、Ｒ2 が複数ある場合、複数のＲ2 は互いに同一でも異なっていてもよい。
Ｘは単結合、炭素数１〜８のアルキレン基（例えばメチレン基、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、ペンチリレン基、ヘキシレン基など）、炭素数２〜８のアルキリデン基（例えばエチリデン基、イソプロピリデン基など）、炭素数５〜１５のシクロアルキレン基（例えばシクロペンチレン基、シクロヘキシレン基など）、炭素数５〜１５のシクロアルキリデン基（例えばシクロペンチリデン基、シクロヘキシリデン基など）、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ2−、−Ｏ−、−ＣＯ−結合又は下記式(III−１）もしくは下記式(III−２）
【００１４】
【化５】
2007016079.tif 000006
【００１５】
で表される結合を示す。
上記一般式（Ｉａ）で表される二価フェノールとしては、様々なものがあるが、特に、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン［通称：ビスフェノールＡ］が好適である。ビスフェノールＡ以外のビスフェノールとしては、例えば、ビス（４−ヒドロキシフェニル）メタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）エタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）ブタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）オクタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フェニルメタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−１−メチルフェニル）プロパン；ビス（４−ヒドロキシフェニル）ナフチルメタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシ−ｔ−ブチルフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−ブロモフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラメチルフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３−クロロフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラクロロフェニル）プロパン；２，２−ビス（４−ヒドロキシ−３，５−テトラブロモフェニル）プロパン等のビス（ヒドロキシアリール）アルカン類、１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロペンタン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）シクロヘキサン；１，１−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−３，５，５−トリメチルシクロヘキサン等のビス（ヒドロキシアリール）シクロアルカン類、４，４'−ジヒドロキシフェニルエーテル；４，４'−ジヒドロキシ−３，３'−ジメチルフェニルエーテル等のジヒドロキシアリールエーテル類、４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルフィド；４，４'−ジヒドロキシ−３，３'−ジメチルジフェニルスルフィド等のジヒドロキシジアリールスルフィド類、４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルホキシド；４，４'−ジヒドロキシ−３，３'−ジメチルジフェニルスルホキシド等のジヒドロキシジアリールスルホキシド類、４，４'−ジヒドロキシジフェニルスルホン；４，４'−ジヒドロキシ−３，３'−ジメチルジフェニルスルホン等のジヒドロキシジアリールスルホン類、４，４'−ジヒロキシジフェニルなどのジヒドロキシジフェニル類、９，９−ビス（４−ヒドロキシフェニル）フルオレン；９，９−ビス（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）フルオレンなどのジヒドロキシジアリールフルオレン類、１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン；２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）アダマンタン；１，３−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−５，７−ジメチルアダマンタンなどのジヒドロキシジアリールアダマンタン類、ビス（４−ヒドロキシフェニル）ジフェニルメタン、４，４’−［１，３−フェニレンビス（１−メチルエチリデン）］ビスフェノール、１０，１０−ビス（４−ヒドロキシフェニル）−９−アントロン、１，５−ビス（４−ヒドロキシフェニルチオ）−２，３−ジオキサペンタエン、α，ω−ビスヒドロキシフェニルポリジメチルシロキサン化合物などが挙げられる。これらの二価フェノールは、それぞれ単独で用いてもよいし、二種以上を混合して用いてもよい。
【００１６】
分子量調節剤としては通常、ＰＣ樹脂の重合に用いられるものなら、各種のものを用いることができる。具体的には、一価フェノールとして、例えば、フェノール，ｏ−ｎ−ブチルフェノール，ｍ−ｎ−ブチルフェノール，ｐ−ｎ−ブチルフェノール，ｏ−イソブチルフェノール，ｍ−イソブチルフェノール，ｐ−イソブチルフェノール，ｏ−ｔ−ブチルフェノール，ｍ−ｔ−ブチルフェノール，ｐ−ｔ−ブチルフェノール，ｏ−ｎ−ペンチルフェノール，ｍ−ｎ−ペンチルフェノール，ｐ−ｎ−ペンチルフェノール，ｏ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｍ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｐ−ｎ−ヘキシルフェノール，ｐ−ｔ−オクチルフェノール，ｏ−シクロヘキシルフェノール，ｍ−シクロヘキシルフェノール，ｐ−シクロヘキシルフェノール，ｏ−フェニルフェノール，ｍ−フェニルフェノール，ｐ−フェニルフェノール，ｏ−ｎ−ノニルフェノール，ｍ−ノニルフェノール，ｐ−ｎ−ノニルフェノール，ｏ−クミルフェノール，ｍ−クミルフェノール，ｐ−クミルフェノール，ｏ−ナフチルフェノール，ｍ−ナフチルフェノール，ｐ−ナフチルフェノール；２，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェノール；３，５−ジ−ｔ−ブチルフェノール；２，５−ジクミルフェノール；３，５−ジクミルフェノール；ｐ−クレゾール，ブロモフェノール，トリブロモフェノール、平均炭素数１２〜３５の直鎖状又は分岐状のアルキル基をオルト位、メタ位又はパラ位に有するモノアルキルフェノール；９−（４−ヒドロキシフェニル）−９−（４−メトキシフェニル）フルオレン；９−（４−ヒドロキシ−３−メチルフェニル）−９−（４−メトキシ−３−メチルフェニル）フルオレン；４−（１−アダマンチル）フェノールなどが挙げられる。これらの一価フェノールのなかでは、ｐ−ｔ−ブチルフェノール，ｐ−クミルフェノール，ｐ−フェニルフェノールなどが好ましく用いられる。
【００１７】
触媒としては、相間移動触媒、例えば三級アミン又はその塩、四級アンモニウム塩、四級ホスホニウム塩などを好ましく用いることができる。三級アミンとしては、例えばトリエチルアミン、トリブチルアミン、Ｎ，Ｎ−ジメチルシクロヘキシルアミン、ピリジン、ジメチルアニリンなどが挙げられ、また三級アミン塩としては、例えばこれらの三級アミンの塩酸塩、臭素酸塩などが挙げられる。四級アンモニウム塩としては、例えばトリメチルベンジルアンモニウムクロリド、トリエチルベンジルアンモニウムクロリド、トリブチルベンジルアンモニウムクロリド、トリオクチルメチルアンモニウムクロリド、テトラブチルアンモニウムクロリド、テトラブチルアンモニウムブロミドなどが、四級ホスホニウム塩としては、例えばテトラブチルホスホニウムクロリド、テトラブチルホスホニウムブロミドなどが挙げられる。これらの触媒は、それぞれ単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。上記触媒の中では、三級アミンが好ましく、特にトリエチルアミンが好適である。
【００１８】
不活性有機溶剤としては、各種のものがある。例えば、ジクロロメタン（塩化メチレン）；トリクロロメタン；四塩化炭素；１，１−ジクロロエタン；１，２−ジクロロエタン；１，１，１−トリクロロエタン；１，１，２−トリクロロエタン；１，１，１，２−テトラクロロエタン；１，１，２，２−テトラクロロエタン；ペンタクロロエタン；クロロベンゼンなどの塩素化炭化水素や、トルエン、アセトフェノンなどが挙げられる。これらの有機溶剤はそれぞれ単独で用いてもよいし、二種以上組み合わせて用いてもよい。これらの中では、特に塩化メチレンが好適である。
【００１９】
分岐剤として、例えば、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン；α，α'，α"−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン；１−〔α−メチル−α−（４'−ヒドロキシフェニル）エチル〕−４−〔α'，α'−ビス（４"−ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン；４，４’−［１−［４−［１−（４−ヒドロキシフェニル）−１−メチルエチル］フェニル］エチリデン］ビスフェノール；フロログリシン，トリメリト酸，イサチンビス（ｏ−クレゾール）等の官能基を３つ以上有する化合物；フロログリシン，トリメリト酸，イサチンビス（ｏ−クレゾール）等の官能基を３つ以上有する化合物を用いることもできる。
本発明において用いるフェノール変性ジオールは、下記一般式（IIａ）
【００２０】
【化６】
2007016079.tif 000007
［式中、Ｒ3およびＲ4は、それぞれ独立に炭素数１〜３のアルキル基を示し、Ｙは炭素数２〜１５の直鎖又は分岐鎖のアルキレン基を示す。ｃおよびｄは０〜４の整数であり、ｎは２〜２００の整数である。］
【００２１】
で表される化合物である。Ｒ3、Ｒ4で示されるアルキル基としては、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基及びイソプロピル基が挙げられる。Ｒ3 が複数ある場合、複数のＲ3 は互いに同一でも異なっていてもよくＲ4が複数ある場合、複数のＲ4は互いに同一でも異なっていてもよい。Ｙで示される炭素数２〜１５の直鎖又は分岐鎖のアルキレン基としては、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、イソブチレン基、ペンチレン基及びイソペンチレン基などのアルキレン基、エチリデン基、プロピリデン基、イソプロピリデン基、ブチリデン基、イソブチリデン基、ペンチリデン基及びイソペンチリデン基などのアルキリデン基が挙げられる。ｎは２〜２００であることが好ましく、より好ましくは６〜７０である。
上記一般式（IIａ）で表されるフェノール変性ジオールは、ヒドロキシ安息香酸又はそのアルキルエステル、酸塩化物とポリエーテルジオールから誘導される化合物などである。フェノール変性ジオールは、特開昭６２−７９２２２号公報、特開昭６０−７９０７２号公報、特開２００２−１７３４６５号公報等で提案されている方法により合成がすることができるが、これらの方法により得られるフェノール変性ジオールに対し適宜精製を加えることが望ましい。精製方法としては、例えば、反応後段で系内を減圧にし、過剰の原料（例えばパラヒドロキシ安息香酸）を留去する方法、フェノール変性ジオールを水又はアルカリ水溶液（例えば炭酸水素ナトリウム水溶液）等で洗浄する方法などが望ましい。
【００２２】
ヒドロキシ安息香酸アルキルエステルとしては、ヒドロキシ安息香酸メチルエステル、ヒドロキシ安息香酸エチルエステルなどが代表例である。ポリエーテルジオールは、ＨＯ−（Ｙ−Ｏ）ｎ−Ｈ（Ｙおよびｎは前記と同じである。）で表され、炭素数２〜１５の直鎖状または分岐状のオキシアルキレン基からなる繰返し単位を有するものである。具体的には、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどが挙げられる。入手性及び疎水性の観点からポリテトラメチレングリコールが特に好ましい。ポリエーテルジオールのオキシアルキレン基の繰返し数ｎは２〜２００、好ましくは６〜７０であるものが好ましい。ｎが２以上であると、フェノール変性ジオールを共重合する際の効率が良く、ｎが７０以下であると、ＰＣ共重合体の耐熱性の低下が小さいという利点がある。
酸塩化物としては、ヒドロキシ安息香酸とホスゲンから得られるものが代表例である。より具体的には特許２６５２７０７号公報等に記載の方法により得ることができる。ヒドロキシ安息香酸又はそのアルキルエステルはパラ体、メタ体、オルト体のいずれでも良いが、共重合反応の面からはパラ体が好ましい。オルト体は水酸基に対する立体障害のため共重合の反応性に劣るおそれがある。
【００２３】
ＰＣ共重合体の製造工程において、フェノール変性ジオールは、その変質等を防ぐため、可能な限り塩化メチレン溶液として用いるのが好ましい。塩化メチレン溶液として用いることができない場合、ＮａＯＨ等のアルカリ水溶液として用いることができる。
ＰＣ共重合体において、フェノール変性ジオールの共重合量を増やせば流動性は改善されるが耐熱性が低下する。従って、フェノール変性ジオールの共重合量は所望の流動性と耐熱性のバランスにより選択することが好ましい。フェノール変性ジオール共重合量が多すぎると特開昭６２−７９２２２号公報に示されるように、エラストマー状となり、一般のＰＣ樹脂と同様の用途への適用ができなくなるおそれがある。１００℃以上の耐熱性を保持するにはＰＣ共重合体中に含まれるフェノール変性ジオール残基の量は、本発明においては１〜３０質量％であることが好ましく、より好ましくは１〜２０質量％、さらに好ましくは１〜１５質量％である。
【００２４】
本発明において、（Ａ）成分に用いられるＰＣ共重合体は、粘度数が３０〜７１（Ｍｖ（粘度平均分子量）＝１０，０００〜２８，１００に相当）であることが好ましく、より好ましくは３７〜６２（Ｍｖ＝１３，１００〜２４，１００に相当）である。粘度数が３０以上であると機械物性が良好であり、粘度数が７１以下であると、コモノマーの共重合効果が良好に発揮される。また、高流動性を発現させようとすると多量のコモノマーが必要となるが、粘度数が７１以下であると、コモノマーの使用に対して耐熱性が大きく低下することがない。なお、粘度数は、ＩＳＯ  １６２８−４（１９９９）に準拠して測定した値である。
【００２５】
本発明においては、（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂として、前記ポリカーボネート共重合体を単独で用いることができるが、前記ポリカーボネート共重合体と他の芳香族ポリカーボネート樹脂との混合物を用いることもできる。
本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物において、（Ａ）成分として用いられる他の芳香族ポリカーボネート樹脂としては、慣用された製造方法、すなわち、通常、二価フェノールとホスゲンまたは炭酸エステル化合物等のポリカーボネート前駆体とを反応させることにより製造したものを挙げることができる。具体的には、例えば、塩化メチレンなどの溶媒中において、公知の酸受容体や分子量調節剤の存在下、更に、必要により分岐剤を添加し、二価フェノールとホスゲンのようなカーボネート前駆体との反応により、あるいは二価フェノールとジフェニルカーボネートのようなカーボネート前駆体とのエステル交換反応などによって製造されたものである。
【００２６】
用いられる二価フェノールとしては、様々なものがあるが、特に、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン〔通称：ビスフェノールＡ〕が好適である。ビスフェノールＡ以外のビスフェノールとしては、例えば、前述のポリカーボネート共重合体で例示したものが使用できる。
【００２７】
また、炭酸エステル化合物としては、ジフェニルカーボネート等のジアリールカーボネートやジメチルカーボネート，ジエチルカーボネート等のジアルキルカーボネート等が挙げられる。分子量調節剤としては通常、ポリカーボネートの重合に用いられるものなら、各種のものを用いることができる。具体的には、一価フェノールとして、例えば、フェノール，ｏ−ｎ−ブチルフェノール，ｍ−ｎ−ブチルフェノール，ｐ−ｎ−ブチルフェノール，など前述のポリカーボネート共重合体で例示したものが用いられる。一価フェノールのなかでは、ｐ−ｔ−ブチルフェノール，ｐ−クミルフェノール，ｐ−フェニルフェノールなどが好ましく用いられる。
【００２８】
その他、分岐剤として、前述のポリカーボネート共重合体同様、例えば、１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）エタン；α，α'，α"−トリス（４−ヒドロキシフェニル）−１，３，５−トリイソプロピルベンゼン；１−〔α−メチル−α−（４'−ヒドロキシフェニル）エチル〕−４−〔α'，α'−ビス（４"−ヒドロキシフェニル）エチル〕ベンゼン；フロログリシン，トリメリト酸，イサチンビス（ｏ−クレゾール）等の官能基を３つ以上有する化合物を用いることもできる。
【００２９】
本発明において用いられる他の芳香族ポリカーボネート樹脂は、通常、粘度平均分子量が１０，０００〜１００，０００のものが好ましく、より好ましくは１５，０００〜４０，０００である。
他の芳香族ポリカーボネート樹脂としては、前述で説明したもの、あるいは市販品を用いることができる。
ポリカーボネート共重合体と他の芳香族ポリカーボネート樹脂との混合割合は、質量比で１：９９〜１０：９０が好ましく、５：９５〜５０：５０がより好ましい。
【００３０】
（Ｂ）成分の光拡散剤は、光学的に透明で、かつ前述した（Ａ）芳香族ポリカーボネート樹脂とは異なる屈折率を有する固体からなっていればよく、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の屈折率の差の絶対値が０．０２〜０．２であることが好ましい。屈折率の差がかかる範囲にあれば、光拡散性と光線透過率を高いレベルで両立させることができる。この光拡散剤は高分子微粒子および無機微粒子から選択される１種のみを用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。いずれの場合でも、その大きさ平均粒子径は、概ね０．１〜２００μｍとすることが好ましい。
かかる平均粒子径は、レーザー光散乱法で求められる粒度の積算分布の５０％（Ｄ５０）で表されるものである。また、粒径の分布については狭いものが好ましい。本発明においては（Ｂ）成分として高分子微粒子を用いるのがより好適である。かかる高分子微粒子の使用は、光拡散機能においてその拡散効果と全光線透過率との両立がより高いレベルにおいて実現可能である。
【００３１】
（Ｂ）成分の高分子微粒子は、光拡散性の観点から球状であるものが好ましく、真球状に近い形態であるほどより好ましい。さらに高分子微粒子としては非架橋性モノマーと架橋性モノマーを重合して得られる有機架橋粒子を挙げることができる。非架橋性モノマーとしては、アクリル系モノマー、スチレン系モノマー、アクリロニトリル系モノマー等の非架橋性ビニル系モノマー及びオレフィン系モノマー等を挙げることができる。これらは単独で又は２種以上を混合して使用することができる。さらにかかるモノマー以外の他の共重合可能なモノマーを使用することもできる。他の有機架橋粒子としては、シリコーン系架橋粒子を挙げることができる。
【００３２】
これらの具体例としては、アクリルビーズ，シリカビーズ，シリコーン樹脂ビーズ等を挙げることができる。
また、高分子微粒子としては、ポリエーテルサルホン等の非晶性耐熱ポリマー粒子、各種のエポキシ樹脂粒子、メラミン樹脂粒子、ベンゾグアナミン樹脂粒子、フェノール樹脂粒子なども使用可能である。
光拡散剤として使用される高分子微粒子の具体例としては、有機架橋粒子が好適に使用できる。かかる有機架橋粒子において、前記非架橋性ビニル系モノマーとして使用されるアクリル系モノマーとしては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、プロピルアクリレート、ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート、メチルメタクリート、エチルメタクリレート、プロピルメタクリレート、ブチルメタクリレート、２−エチルヘキシルメタクリレート、フェニルメタクリレート等を単独で又は混合して使用することが可能である。このなかでも特にメチルメタクリレートが特に好ましい。また、スチレン系モノマーとしては、スチレン、α−メチルスチレン、メチルスチレン（ビニルトルエン）、エチルスチレン等のアルキルスチレン、ブロモ化スチレン等のハロゲン化スチレンを使用することができ、特にスチレンが好ましい。アクリロニトリル系モノマーとしては、アクリロニトリル、メタクリロニトリルを使用することができる。また、オレフィン系モノマーとしては、エチレン、各種ノルボルネン型化合物等を使用することができる。さらに、他の共重合可能な他のモノマーとして、グリシジルメタクリレート、Ｎ−メチルマレイミド、無水マレイン酸等を例示することができ、結果としてＮ−メチルグルタルイミド等の単位を有することもできる。
一方、無機微粒子からなる光拡散剤としては、ガラス充填材、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、シリカ、タルク、マイカ、ワラストナイト等が好適に例示され、特に好適なものとして炭酸カルシウムが例示される。無機微粒子の形状は特に限定されるものではないが、繊維状よりも粒状（不定形を含む）又は板状が好適である。例えば、ガラス充填材としては、ガラスビーズ、ガラスバルーン、ガラスミルドファイバー、ガラスフレーク、極薄ガラスフレーク（ゾル−ゲル法により製造される）、不定形ガラス等が例示される。他の無機微粒子においても同様に各種の形状を取ることができる。さらに、前記無機微粒子は、シランカップリング剤やポリオルガノ水素シロキサン化合物等の各種シリコーン化合物、脂肪酸エステル化合物、オレフィン化合物等で表面処理されたものを使用することができる。かかる表面処理された無機微粒子は熱安定性や耐加水分解性の向上において効果的である。ただし、酸化チタンは、光拡散能が高く、光線透過率の低下が大きいので本発明での使用には適さない。
これらの無機微粒子のうち、特にガラスビーズ、ならびにこれらと同材質の中空ビーズおよび不定形粉末，板状粉末等が一般的に使用できる。
【００３３】
前記アクリルビーズとしては平均径が０．２〜２０μｍ程度のものが好ましく、シリカビーズとしては平均径が２〜２０μｍ程度のもの、特に平均径が２〜５μｍの真球状を呈する高純度の合成シリカ製のものが好ましい。また、シリコーン樹脂ビーズとしては平均径が０．５〜２０μｍ程度のものが好ましい。
そして、ガラスビーズとしては、低アルカリガラス（Ｅガラス）製のものや高屈折率ガラス（屈折率が１．９〜２．２程度のもの）製のもの等、種々のガラスビーズを用いることができるが、コスト的に安価なＥガラスからなる平均径１〜５０μｍ程度のものが好適である。いずれのビーズを用いる場合でも、当該ビーズは単分散性のものであることが好ましく、また、再帰性反射機能を有する真球状のものが好ましい。
【００３４】
透明性（ＹＩ）に優れた光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物を得易いという観点から、光拡散剤としては、シリカビーズ，ガラスビーズおよび光拡散機能に優れる結晶性物質の不定形粉末（特に結晶性シリカ粉末）が特に好ましい。
【００３５】
本発明において、必要に応じて用いられる（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂において、アクリル系樹脂とはアクリル酸、アクリル酸エステル、アクリロニトリルおよびその誘導体のモノマー単位の中から選ばれる少なくとも１種を繰り返し単位とするポリマーをいい、単独重合体又はスチレン、ブタジエン等との共重合体をいう。具体的にはポリアクリル酸、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ），ポリアクリロニトリル、アクリル酸エチル−アクリル酸−２−クロロエチル共重合体、アクリル酸−ｎ−ブチル−アクリロニトリル共重合体、アクリルニトリル−スチレン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン共重合体、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体等である。これらの中でも、特に、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）を好適に用いることができる。
【００３６】
このポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）は公知のものでよく、通常、過酸化物、アゾ系の重合開始剤の存在下、メタクリル酸メチルモノマ−を塊状重合してつくられる。その分子量は、１０００〜２０万程度であることが、ベース樹脂マトリックスである(Ａ)成分の芳香族ポリカーボネート樹脂への相溶性の観点から好ましい。
熱可塑性アクリル系樹脂の配合量は、前記（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、熱可塑性アクリル系樹脂を通常０．００１〜１質量部、好ましくは０．００５〜０．５質量部である。熱可塑性アクリル系樹脂が０．００１質量部以上であると、導光性が良好で、輝度のよい光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物が得られる。また、１質量部以内では、アクリル系樹脂成分の相分離がなく、白濁することがないので、導光性が良好で、輝度のよい光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物を得ることができる。
【００３７】
また、本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物には、必要に応じ（Ｄ）リン系安定剤を配合することができる。リン系安定剤は、製造時または成形加工時の熱安定性を向上させ、機械的特性、色相および成形安定性を向上させる。
かかるリン系安定剤としては、リン酸系化合物及び／又は芳香族ホスフィン化合物が挙げられる。
リン酸系化合物としては、亜リン酸、リン酸、亜ホスホン酸、ホスホン酸及びこれらのエステル等が挙げられ、具体的には、トリフェニルホスファイト、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、トリデシルホスファイト、トリオクチルホスファイト、トリオクタデシルホスファイト、ジデシルモノフェニルホスファイト、ジオクチルモノフェニルホスファイト、ジイソプロピルモノフェニルホスファイト、モノブチルジフェニルホスファイト、モノデシルジフェニルホスファイト、モノオクチルジフェニルホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、ビス（ノニルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ジステアリルペンタエリスリトールジホスファイト、トリブチルホスフェート、トリエチルホスフェート、トリメチルホスフェート、トリフェニルホスフェート、ジフェニルモノオルソキセニルホスフェート、ジブチルホスフェート、ジオクチルホスフェート、ジイソプロピルホスフェート、４，４'−ビフェニレンジホスホスフィン酸テトラキス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）、ベンゼンホスホン酸ジメチル、ベンゼンホスホン酸ジエチル、ベンゼンホスホン酸ジプロピル等が挙げられる。
これらの中で、トリスノニルフェニルホスファイト、トリメチルホスフェート、トリス（２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ホスファイト及びベンゼンホスホン酸ジメチルが好ましい。
芳香族ホスフィン化合物としては、例えば、一般式（ＩＶ）
【００３８】
【化７】
2007016079.tif 000008
（式中、Ｘは炭化水素基であり、少なくともその１つは置換基を有していてもよい炭素数６〜１８のアリール基である。）
【００３９】
で表わされるアリールホスフィン化合物が挙げられる。
一般式（ＩＶ）のアリールホスフィン化合物としては、例えば、トリフェニルホスフィン、ジフェニルブチルホスフィン、ジフェニルオクタデシルホスフィン、トリス−（ｐ−トリル）ホスフィン、トリス−（ｐ−ノニルフェニル）ホスフィン、トリス−（ナフチル）ホスフィン、ジフェニル−（ヒドロキシメチル）−ホスフィン、ジフェニル−（アセトキシメチル）−ホスフィン、ジフェニル−（β−エチルカルボキシエチル）−ホスフィン、トリス−（ｐ−クロロフェニル）ホスフィン、トリス−（ｐ−フルオロフェニル）ホスフィン、ジフェニルベンジルホスフィン、ジフェニル−β−シアノエチルホスフィン、ジフェニル−（ｐ−ヒドロキシフェニル）−ホスフィン、ジフェニル−１，４−ジヒドロキシフェニル−２−ホスフィン、フェニルナフチルベンジルホスフィン等が挙げられる。
なかでも、特にトリフェニルホスフィンを好適に用いることができる。
上記リン系安定剤は、１種単独で用いてもよいし、２種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明で用いられるリン系安定剤の配合量は、（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、通常０．００１〜１質量部、好ましくは０．００５〜０．５質量部、より好ましくは０．０１〜０．１質量部である。
リン系安定剤の配合量が上記範囲内であると、成形時の熱安定性が向上する。
【００４０】
本発明には、必要に応じ、（Ｅ）オルガノポリシロキサンを配合することができる。
本発明で用いられるオルガノポリシロキサン化合物は、アルコキシ基、ビニル基及びフェニル基の中から選ばれる少なくとも一種の基を有し、例えば、シリコーン系化合物にメトキシ基，ビニル基、フェニル基の少なくとも一種の基を導入した反応性シリコーン系化合物（オルガノシロキサン等）等であることが好ましい。
上記（Ｅ）成分は、成形時の熱劣化による黄変、シルバー（銀条）等の外観不良、気泡混入を防止するなど、成形時の熱安定性をより向上させる効果がある。
上記（Ｅ）成分の配合量は、（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、通常０．０１〜１質量部の範囲から適宜選択することができる。
配合量が、０．０１質量部以上であると、上記配合による熱安定化効果が十分に発揮され、１質量部以下では、成形品に曇り等が生ずることがない。
【００４１】
本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物において、必要に応じて用いられる（Ｆ）成分の紫外線吸収剤は、紫外線吸収スペクトルにおける極大波長が２９０〜３３０ｎｍである紫外線吸収剤を使用できる。このような紫外線吸収剤としては、マロン酸エステル系化合物、オキサリルアラニド系化合物、及びベンゾトリアゾール系化合物から選ばれるものが好ましい。これらは、１種を単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
マロン酸エステル系化合物としては、ベンジリデンビスジエチルマロネート、４−メトキシフェニル−メチレン−ジメチルエステルなどが挙げられる。オキサリルアラニド系化合物としては、炭素数１〜１２の炭化水素基を有するオキサリルアラニド化合物などが挙げられる。ベンゾトリアゾール系化合物としては、ベンゾトリアゾール系骨格を有する側鎖を持つアクリルポリマーが好ましく、このようなものとしては、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）側鎖に２−（５−ｔ−オクチル−２−ヒドロキシフェニル）ベンゾトリアゾール基が結合した化合物などが挙げられる。
（Ｆ）成分の紫外線吸収剤の配合量は、（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対して０．０５〜５質量部であることが好ましく、より好ましくは０．１〜３質量部である。０．０５質量部以上では良好な耐光性が得られ、５質量部以内では、初期の色調の低下を抑制できる。
【００４２】
さらに、本発明には、耐スチーム性（耐加水分解性）を向上させるために、必要に応じ、（Ｇ）脂環式エポキシ化合物を配合することができる。
本発明で用いられる（Ｇ）成分の脂環式エポキシ化合物は、脂環式エポキシ基、即ち、脂肪族環内のエチレン結合に酸素１原子が付加したエポキシ基をもつ環状脂肪族化合物を意味し、具体的には式（Ｖ）〜（ＸIII）で表される化合物が好適に用いられる。
【００４３】
【化８】
2007016079.tif 000009
【００４４】
【化９】
2007016079.tif 000010
（Ｒ：Ｈ又はＣＨ3）
【００４５】
【化１０】
2007016079.tif 000011
（Ｒ：Ｈ又はＣＨ3）
【００４６】
【化１１】
2007016079.tif 000012
【００４７】
【化１２】
2007016079.tif 000013
（ａ+ｂ＝１又は２）
【００４８】
【化１３】
2007016079.tif 000014
（ａ+ｂ+ｃ+ｄ＝１〜３）
【００４９】
【化１４】
2007016079.tif 000015
（ａ+ｂ+ｃ＝ｎ（整数）、Ｒ：炭化水素基）
【００５０】
【化１５】
2007016079.tif 000016
（ｎ：整数）
【００５１】
【化１６】
2007016079.tif 000017
（Ｒ：炭化水素基）
【００５２】
【化１７】
2007016079.tif 000018
（ｎ：整数、Ｒ：炭化水素基）
【００５３】
中でも、式（Ｖ）、式（Ｘ）又は式（ＸＩＸ）で表される化合物が、芳香族ポリカーボネート樹脂への相溶性に優れ、透明性を損なうことがない点でより好ましく用いられる。
上記（Ｇ）成分の脂環式エポキシ化合物を配合することにより、本発明の樹脂組成物の透明性が更に向上し、耐スチーム性（耐加水分解性）も向上する。
上記（Ｇ）成分の脂環式エポキシ化合物の配合量は、（Ａ）成分の芳香族ポリカーボネート樹脂１００質量部に対し、通常０．０１〜１質量部、好ましくは０．０２〜０．２質量部である。
配合量が０．０１質量部以上であると、透明性及び耐スチーム性が向上する。
また、１質量部以下では、相分離が起こることなく、透明性も良好である。
【００５４】
また、本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物には、上記各成分の他に、必要に応じて各種添加剤を配合することができる。例えば、ヒンダードフェノール系、エステル系等の酸化防止剤、ヒンダードアミン系等の光安定剤、通常用いられる難燃化剤、難燃助剤、離型剤、帯電防止剤、着色剤等が挙げられる。
【００５５】
本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物は、上記の各成分を配合し、必要に応じて溶融混練することにより得ることができる。配合、溶融混練は通常の方法を採用することができ、例えばリボンブレンダー，ヘンシェルミキサー，バンバリーミキサー，ドラムタンブラー，単軸スクリュー押出機，二軸スクリュー押出機，コニーダ，多軸スクリュー押出機等により行うことができる。溶融混練に際しての加熱温度は通常２５０〜３００℃が適当である。この光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物は、樹脂の流動性が著しく向上し、かつ、射出成形機等での滞留安定性が向上しているので、２０インチ以上のＬＣＤ等用光拡散板として射出成形が可能となり、アクリル系樹脂の光拡散板による耐熱性、耐吸湿性不足、大型化による反りの問題を解決して、ポリカーボネート系樹脂による耐熱性、耐吸湿性に優れた大面積で薄肉（２ｍｍ）の光拡散板の成形が可能となる。
【００５６】
光拡散板は、液晶ディスプレイ分野、光学部品の用途、ガラス代替用途で好適に使用することができる。光学部品としては、例えば、光学レンズ、導光板（導光体）、光拡散板等の光学素子などが挙げられ、ガラス代替用途としては、街路灯カバー、車両用及び建材用合わせガラスなどが挙げられる。
【実施例】
【００５７】
次に、本発明を実施例によりさらに詳細に説明するが、本発明はこれらの例によって何ら限定されるものではない。
【００５８】
製造例［ポリカーボネート共重合体の製造］
ポリカーボネート共重合体を以下のように製造した。
（ポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）の合成）
窒素下でポリテトラメチレングリコール（ＰＴＭＧ，Ｍｎ＝２０００）１００質量部とメチルｐ−ヒドロキシ安息香酸１６．７質量部をジブチル錫オキシド０．５質量部の存在下で２１０℃で加熱し、メタノールを留去した。
反応系内を減圧にし、過剰のｐ−ヒドロキシ安息香酸メチルエステルを留去した。反応生成物を塩化メチレンに溶解後、この塩化メチレン溶液に８質量％炭酸水素ナトリウム水溶液を加え２０分間激しく混合後、遠心分離により塩化メチレン相を採取した。塩化メチレン相を減圧下で濃縮し、ポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）を得た。高速液体クロマトグラフィー（ＨＰＬＣ）によりｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸メチルを定量した結果、ｐ−ヒドロキシ安息香酸は１０質量ｐｐｍ以下、ｐ−ヒドロキシ安息香酸メチルは０．２質量％であった。ＨＰＬＣ測定方法は次の通り。ＧＬサイエンス社製ＯＤＳ−３カラムを用い、カラム温度４０℃、０．５％リン酸水溶液とアセトニトリルの１：２混合溶媒、流速１．０ｍＬ／分の条件で測定した。定量は標品による検量線を元に算出した。
【００５９】
（ポリカーボネートオリゴマー溶液の製造）
５．６質量％水酸化ナトリウム水溶液に、後から溶解するビスフェノールＡ（ＢＰＡ）に対して２０００ｐｐｍの亜二チオン酸ナトリウムを加え、これにＢＰＡ濃度が１３．５質量％になるようにＢＰＡを溶解し、ＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液を調製した。このＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液４０Ｌ／ｈｒ、塩化メチレン１５Ｌ／ｈｒの流量で、ホスゲンを４．０ｋｇ／ｈｒの流量で内径６ｍｍ、管長３０ｍの管型反応器に連続的に通した。管型反応器はジャケット部分を有しており、ジャケットに冷却水を通して反応液の温度を４０℃以下に保った。管型反応器を出た反応液は後退翼を備えた内容積４０Ｌのバッフル付き槽型反応器へ連続的に導入され、ここにさらにＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液２．８Ｌ／ｈｒ、２５質量％水酸化ナトリウム水溶液０．０７Ｌ／ｈｒ、水１７Ｌ／ｈｒ、１質量％トリエチルアミン水溶液を０．６４Ｌ／ｈｒ添加して反応を行なった。槽型反応器から溢れ出る反応液を連続的に抜き出し、静置することで水相を分離除去し、塩化メチレン相を採取した。
このようにして得られたポリカーボネートオリゴマーは、濃度３２９g／Ｌ、クロロホーメート基濃度０．７４ｍｏｌ／Ｌであった。
【００６０】
（ＰＣＣ１の製造）
邪魔板、パドル型攪拌翼及び冷却用ジャケットを備えた５０Ｌ槽型反応器に上記で製造したポリカーボネートオリゴマー溶液１５Ｌ、塩化メチレン８．６Ｌ、前記で製造したポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）３２５ｇ（ＰＴＭＧ鎖の平均分子量＝２０００）及びトリエチルアミン８．５ｍＬ、を仕込み、攪拌下でここに６．４質量％水酸化ナトリウム水溶液２６７３ｇを加え１０分間ポリカーボネートオリゴマーとポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）の反応を行った。
この重合液に、ｐ−ｔ−ブチルフェノール（ＰＴＢＰ）の塩化メチレン溶液（ＰＴＢＰ１１０ｇを塩化メチレン１．０Ｌに溶解したもの）、ＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液（ＮａＯＨ５１８ｇと亜二チオン酸ナトリウム１．７ｇを水７．６Ｌに溶解した水溶液にＢＰＡ８６２ｇを溶解させたもの）を添加し３０分間重合反応を実施した。
希釈のため塩化メチレン１５Ｌを加え１０分間攪拌した後、ポリカーボネートを含む有機相と過剰のＢＰＡ及びＮａＯＨを含む水相に分離し、有機相を単離した。
こうして得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を、その溶液に対して順次、１５容積％の０．０３ｍｏｌ／ＬＮａＯＨ水溶液、０．２Ｎ塩酸で洗浄し、次いで洗浄後の水相中の電気伝導度が０．０１μＳ／ｍ以下になるまで純水で洗浄を繰り返した。
洗浄により得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を濃縮・粉砕し、得られたフレークを減圧下１００℃で乾燥した。
ＮＭＲにより求めたポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）残基の量は、５．０質量％であった。
ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は３９．７であった。
【００６１】
（ＰＣＣ２の製造）
邪魔板、パドル型攪拌翼及び冷却用ジャケットを備えた５０Ｌ槽型反応器に上記で製造したポリカーボネートオリゴマー溶液１５Ｌ、塩化メチレン８．６Ｌ、前記で製造したポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）６５０ｇ（ＰＴＭＧ鎖の平均分子量＝２０００）及びトリエチルアミン８．５ｍＬ、を仕込み、攪拌下でここに６．４質量％水酸化ナトリウム水溶液２６７３ｇを加え１０分間ポリカーボネートオリゴマーとポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）の反応を行った。
この重合液に、ＰＴＢＰの塩化メチレン溶液（ＰＴＢＰ１４５ｇを塩化メチレン１．０Ｌに溶解したもの）、ＢＰＡの水酸化ナトリウム水溶液（ＮａＯＨ５１８ｇと亜二チオン酸ナトリウム１．７ｇを水７．６Ｌに溶解した水溶液にＢＰＡ８６２ｇを溶解させたもの）を添加し３０分間重合反応を実施した。
希釈のため塩化メチレン１５Ｌを加え１０分間攪拌した後、ポリカーボネートを含む有機相と過剰のＢＰＡ及びＮａＯＨを含む水相に分離し、有機相を単離した。
こうして得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を、その溶液に対して順次、１５容積％の０．０３ｍｏｌ／Ｌ  ＮａＯＨ水溶液、０．２Ｎ塩酸で洗浄し、次いで洗浄後の水相中の電気伝導度が０．０１μＳ／ｍ以下になるまで純水で洗浄を繰り返した。
洗浄により得られたポリカーボネートの塩化メチレン溶液を濃縮・粉砕し、得られたフレークを減圧下１００℃で乾燥した。
ＮＭＲにより求めたポリテトラメチレングリコール−ビス（４−ヒドロキシベンゾエート）残基の量は、１０．７質量％であった。
ＩＳＯ１６２８−４（１９９９）に準拠して測定した粘度数は３４．５であった。
【００６２】
（共重合量の測定）
共重合体の1Ｈ−ＭＮＲを測定し、各プロトン（下線）を以下のように帰属した。
δ１．４−１．９：ＢＰＡのＣＨ3、−Ｏ−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−
δ３．３−３．５：−Ｏ−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−
δ４．３−４．４：−ＣＯ−Ｏ−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−ＣＨ2−
それぞれの積分値から一般式（II）で示されるフェノール変性ジオールカーボネート部と一般式（I）で表されるＢＰＡカーボネート部とのモル比を下記の計算式で算出後、重量換算し算出した。その結果、（II）で示されるフェノール変性ジオールカーボネート部と一般式（I）で表されるＢＰＡカーボネート部の共重合量は、１０．７質量％であった。
【００６３】
（計算式）
計算式を以下に示す。
δ１．４−１．９の積分値が９２９．５、δ３．３−３．５の積分値が１７９．５、δ４．３−４．４の積分値が５．９のとき、繰返し数ｎ＝１７９．５÷５．９+１＝３１．４
ＢＰＡ＝[(９２９．５−１７９．５−５．９)／６]＝１２４．０
フェノール変性ジオール＝（５．９／４）＝１．４７５
ＢＰＡカーボネート部のモル比は次計算により９８．８ｍｏｌ％
[(９２９．５−１７９．５−５．９)／６]/｛（５．９／４）+[(９２９．５−１７９．５−５．９)／６])*１００＝９８．８ｍｏｌ％
フェノール変性ジオールカーボネート部のモル比は次計算により１．１８ｍｏｌ％
（５．９／４）／｛（５．９／４）+[(９２９．５−１７９．５−５．９)／６])*１００＝１．１８ｍｏｌ％
従って、フェノール変性ジオールカーボネート部の共重合量[質量％]は次式により１０．７質量％となる。
１．１８×(１３６+１２０+３１．４×７２+１２+１６)÷（１．１８×(１３６+１２０+３１．４×７２+１２+１６)+９８．８×２５４）×１００＝１０．７質量％
【００６４】
実施例１〜９、比較例１〜２
実施例、比較例に下記の材料を用い、表１に記載の配合割合にて、各成分を口径４０ｍｍの単軸混練押出機（機種名：ＶＳ―４０、田口プラスチックス機械社製）に供給し、混練温度２８０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍにてペレット化した。
なお、表１において、各添加剤の質量％は、芳香族ＰＣ樹脂に対する値である。
【００６５】
［配合成分］
（Ａ）芳香族ＰＣ樹脂
・ＰＣＣ１：前記製造例によるポリカーボネート系共重合体（ＰＴＭＧ含量  ５質量％）
・ＰＣＣ２：前記製造例によるポリカーボネート系共重合体（ＰＴＭＧ含量  １０．７質量％）
・ＰＣ１：ポリカーボネート重合体  タフロンＦＮ１５００［商品名、出光興産（株）製、粘度平均分子量１４５００、屈折率１．５８５］
【００６６】
（Ｂ）光拡散剤
・ＭＢＸ２０：アクリル架橋粒子［商品名、積水化成品工業（株）製、平均粒径２０μm］
・ＫＭＰ５９０：シリコーン樹脂粒子［商品名、信越シリコーン（株）製、平均粒径２μm］
（Ｃ）熱可塑性アクリル系樹脂
ＢＲ−８３：ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ダイヤナールＢＲ−８３［商品名、三菱レイヨン（株）製、粘度平均分子量４００００］
（Ｄ）リン系安定剤
ＪＣ−２６３：トリフェニルホスフィン［商品名、城北化学（株）製］
（Ｅ）オルガノポリシロキサン
ＫＲ５１１：フェニル基、メトキシ基及びビニル基を有するオルガノポリシロキサン［商品名、信越シリコーン（株）製  、屈折率１．５１８］
（Ｆ）紫外線吸収剤
・ＨＯＳＴＡＶＩＮ  Ｂ−ＣＡＰ： マロン酸エステル系紫外線吸収剤［商品名、クラリアント（株）製］
・Ｓａｎｄｕｖｏｒ  ＶＳＵ：オキサリルアラニド紫外線吸収剤［商品名、クラリアント（株）製］
・ＨＯＳＴＡＶＩＮ  ＲＰ−２５： マロン酸エステル系紫外線吸収剤［商品名、：クラリアント（株）製］
・ＵＬＳ１６３５：ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤［商品名、：一方社油脂工業（株）製］
（Ｇ）脂環式エポキシ化合物
２０２１Ｐ：セロキサイド２０２１Ｐ［商品名、ダイセル化学工業（株）製、式（Ｖ）の化合
物］
【００６７】
【表１】
2007016079.tif 000019
【００６８】
流動性の評価として、得られたペレットの流れ値（Ｑ値）およびスパイフロー長さ（ＳＦＬ値）を下記の方法で測定した。
また、成形性の評価として、得られたペレットを６５０トン射出成形機（機種名：ＭＤ６５０ＡＰ、ニイガタマシンテクノ社製）にて、成形温度２８０℃、金型温度１００℃で、３２インチ（８１．３ｃｍ）、厚み２ｍｍの光拡散板を成形した。
また、色調、耐光性の評価として、得られたペレットを４０トン射出成形機（機種名：ＥＣ４０Ｎ、東芝機械（株）製）にて、成形温度３００℃、金型温度１００℃の条件で、評価成形体（１４０ｍｍ角×２ｍｍ厚）を調整し、光線透過率、ヘイズ、ＹＩ、耐光性を測定した。
【００６９】
各性能は下記の方法で評価した。
（１）流動性
・Ｑ値：高架式フローテスターを用い、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠し、２８０℃、１５．７MＰaの圧力下にて、直径１ｍｍ、長さ１０ｍｍのノズルより流出する溶融樹脂量（ｍＬ／ｓｅｃ）を測定した。溶融粘度の低下とともに流れ値（Ｑ値）は増加する。
・ＳＦＬ：射出成形温度２８０℃、射出圧７．８MＰa、金型温度８０℃、厚み２ｍｍの条件で評価した。
（２）成形性
上記の条件で射出成形された３２インチ、２ｍｍの光拡散板の厚み公差が±１００μｍ以内を合格（○）とした。
（３）透過率
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に記載の測定方法に準拠した。
（４）ヘイズ
ＪＩＳ  Ｋ７１０５に記載の測定方法に準拠した。
（５）色調評価（ＹＩ）
分光光度計（グレタグマクベス社製、ＬＣＭ２０２０プラス）を用い、Ｆ光源、１０度視野の条件でＹＩ、色度（ｘ、ｙ）及び４００ｎｍ光線透過率を測定した。
（６）耐光性試験
耐光試験機（アトラス社製、ＵＶＣＯＮ ＵＣ−１）を用い、蛍光ＵＶランプを光源として、６５℃の雰囲気下で２４時間照射後の色差ΔＥを測定した。
各実施例で成形された光拡散板は、外観に焼け、ガス（気泡）が見られず、厚み公差が±１００μｍ以内であった。
（７）滞留安定性試験（ΔＹＩ）
分光光度計（グレタグマクベス社製、ＬＣＭ２０２０プラス）を用い、４０トン射出成形機内にて滞留させないで成形したカラープレートと、１５分間滞留させた後のカラープレートのＹＩの差をＣ光源にて測定し評価した。
以上の評価結果をまとめて表２に示す。
【００７０】
【表２】
2007016079.tif 000020
【産業上の利用可能性】
【００７１】
本発明の光拡散性ポリカーボネート系樹脂組成物は、流動性が向上し、耐熱寸法安定性に優れ、光拡散光が明るく、その色調の黄色味を低減しているので、２０インチ以上の比較的大型の液晶ディスプレイ分野等おける光拡散板用途に好適であるほか、光学レンズ、導光板（導光体）、光拡散板等の光学素子、街路灯カバー、車両用及び建材用ガラス等におけるガラス代替用途にも好適に利用できる。