(57)【要約】【課題】親水性若しくは疎水性と導電性とが両立できる固体高分子型燃料電池用セパレータの提供。【解決手段】固体高分子型燃料電池の電極側の面の少なくとも一部に微細な凹凸部が形成されることで粗面化され、且つ、導電性材料から形成される基材１と、親水性材料又は疎水性材料からなり、凹部を被覆する水濡れ性調整部材２とを有することを特徴とする。セパレータを構成する材料としては導電性材料を採用した上で、親水性若しくは疎水性を制御する面に対して粗面化を行い、粗面化により生成した凹凸部の凹部内に親水性若しくは疎水性を調整する水濡れ性調整部材を選択的に充填することで、所望の親水性若しくは疎水性と導電性とが両立可能になった。つまり、表面の親水性若しくは疎水性は粗面の凹部に充填した水濡れ性調整部材にて制御し、導電性は粗面の凸部にて担保するものである。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体高分子型燃料電池の電極側の面の少なくとも一部に微細な凹凸部が形成されることで粗面化され、且つ、導電性材料から形成される基材と、
親水性材料又は疎水性材料からなり、該凹凸部の凸部よりも厚く凹部に被覆された水濡れ性調整部材と、
を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記凸部の少なくとも一部表面は前記水濡れ性調整部材が被覆されていない請求項１に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
前記電極側であって粗面化された部分は、表面粗さＲａが０．８μｍ以上、２５μｍ以下である請求項１又は２に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
前記導電性材料は炭素材料であり、
前記水濡れ性調整部材は、パーヒドロポリシラザン又はシリコーンオイルである請求項１〜３のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ。
【請求項５】
導電性材料から形成される基材に対して、固体高分子型燃料電池の電極側に対向する面の少なくとも一部を粗面化する工程と、
親水性材料又は疎水性材料からなる水濡れ性調整部材を前記粗面化した表面に形成する工程と、
を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項６】
前記水濡れ性調整部材は溶液化乃至は懸濁液化されている請求項５に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項７】
前記電極側であって粗面化された部分の表面粗さＲａが０．８μｍ以上、２５μｍ以下である請求項５又は６に記載の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項８】
前記導電性材料は炭素材料であり、
前記水濡れ性調整部材は、パーヒドロポリシラザン又はシリコーンオイルである請求項５〜７のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法。
【請求項９】
固体高分子電解質膜と、該固体高分子電解質膜を挟持する１組の電極と、を備える膜電極接合体と、
該膜電極接合体を挟持する１組のセパレータと、を有する固体高分子型燃料電池であって、
前記セパレータは請求項１〜４のいずれかに記載の固体高分子型燃料電池用セパレータ又は請求項５〜７のいずれかに記載の製造方法にて製造された固体高分子型燃料電池用セパレータから選択されることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子型燃料電池用セパレータ及びそのセパレータを採用した固体高分子型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、水素などの燃料と大気中の酸素とを電気化学的に反応させることで発電を行う装置である。ところで、燃料電池の一種として固体高分子型燃料電池が注目されている。固体高分子型燃料電池は、固体高分子電解質膜とその両面から挟持する電極膜及び拡散層とをもつ膜電極接合体と、膜電極接合体を両面から挟持するセパレータとを有する。セパレータは燃料や空気の流路を形成したり、集電したりするなどの多岐にわたる作用効果が求められる部材である。
【０００３】
燃料電池は電池反応により電極にて水が生成されるが、発生した水は電極から拡散層、そしてセパレータに形成された流路を通過して燃料電池の外部に排出されている。また、現在検討されている多くの固体高分子電解質膜は水の存在下でプロトン伝導性を発現する材料から構成されている。このように、燃料電池内では水分の存在は不可欠であるものの、継続的に水が生成してくるので、外部からの水の添加・内部で生成した水の排出を適正に制御することが望まれる。適正に水分を制御するためには燃料電池用セパレータ表面の親水性を制御することが望まれる。
【０００４】
燃料電池用セパレータ表面の水濡れ性を制御する方法としては表面に親水化膜若しくは疎水化膜を形成する方法がある。
【０００５】
また、特許文献１では、カーボンとフェノール樹脂などからなる成形体表面の親水化と発電阻害物質の溶解を抑制した燃料電池用セパレータを開示している。具体的には、親水性が有り且つ発電阻害物質が少ないエポキシ樹脂を使用し、それを成形体上に重ねて塗布・加熱硬化させることで、表面親水化と発電阻害物質抑制層を形成する。そして、絶縁体であるエポキシ樹脂中に金属酸化物（酸化チタン、酸化スズ）を添加して、燃料電池の発電性能低下につながる接触抵抗の上昇を抑制している。
【０００６】
特許文献２では金型でプレス成形することでセパレータを製造する際に、元々の成形材料である炭素材料に予め親水性物質を混合する方法が開示されている。この方法はプレス成形と同時に親水化が完了されるので煩雑な工程を要しないと共に、従来の親水処理のように、形成した親水化膜の電気伝導度が低いため、電気伝導度が必要な部位の表層部（親水化膜）を削りとる必要性がなくなる。
【特許文献１】特開２００３−２１７６０８号公報
【特許文献２】特開平１０−３９３１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、特許文献１に記載の燃料電池用セパレータは親水化のために採用したエポキシ樹脂の親水性が充分ではなかった。また、エポキシ樹脂は発電性能を低下させる発電阻害物質の溶出低減は期待できるものの導電性が充分ではなかった。特許文献１の燃料電池用セパレータは導電性を付与し且つ金属の溶出を抑えるために金属酸化物を分散させているが金属酸化物は半導体であり、セパレータの低抵抗化には自ずと限界がある。
【０００８】
また、特許文献２に記載の燃料電池用セパレータは添加した親水性物質を分散する樹脂が表面に集まり、親水性の向上が期待できないばかりか、表面に集まった樹脂が絶縁層として作用するとことにもなる。
【０００９】
本発明は上記実情に鑑みなされたものであり、水濡れ性の制御と導電性の向上とが両立できる固体高分子型燃料電池用セパレータ及びその製造方法、並びに、それら固体高分子型燃料電池用セパレータを採用した固体高分子型燃料電池を提供することを解決すべき課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決する目的で本発明者が鋭意検討を行った結果、以下の発明を完成した。すなわち、上記課題を解決する本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは、固体高分子型燃料電池の電極側の面の少なくとも一部に微細な凹凸部が形成されることで粗面化され、且つ、導電性材料から形成される基材と、
親水性材料又は疎水性材料からなり、該凹凸部の凸部よりも厚く凹部に被覆された水濡れ性調整部材と、を有することを特徴とする。特に、前記凸部の少なくとも一部表面は前記水濡れ性調整部材が被覆されていないことが望ましい。
【００１１】
セパレータを構成する材料としては特に制限のない導電性材料（導電性がある材料であればよい。一般的なものを採用することができる）を採用した上で、親水性を制御する面に対して粗面化を行い、粗面化により生成した凹凸部の凹部内に親水性若しくは疎水性を調整する水濡れ性調整部材を選択的に充填することで、所望の親水性若しくは疎水性と導電性とが両立可能になった。つまり、表面の親水性若しくは疎水性は粗面の凹部に充填した水濡れ性調整部材にて制御し、導電性は粗面の凸部にて担保するものである。水濡れ性調整部材は絶縁性のものが多く、絶縁性物質又は導電性の低い物質より構成される水濡れ性調整部材により表面が覆われることで、導電性が低下する。なお、水濡れ性調整部材は親水性を向上させるものばかりではなく、親水性を低下（疎水化）させるものも含む。本明細書では、水濡れ性調整部材のうち、親水性を向上させるものは親水性材料、親水性を低下させるものは疎水性材料と称している。
【００１２】
上述したような固体高分子型燃料電池用セパレータは以下の製造方法にて容易に製造できる。すなわち、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法は、導電性材料から形成される基材に対して、固体高分子型燃料電池の電極側に対向する面の少なくとも一部を粗面化する工程と、親水性材料又は疎水性材料からなる水濡れ性調整部材を前記粗面化した表面に形成する工程と、を有することを特徴とする。
【００１３】
つまり、導電性材料から形成された基材に対して、親水化若しくは疎水性したい面を粗面化した後、水濡れ性調整部材をその粗面に付着乃至形成させることで、凹部に選択的に水濡れ性調整部材を充填することができる。ここで、水濡れ性調整部材は溶液化乃至は懸濁液化されていることが望ましい。
【００１４】
上記課題を解決する固体高分子型燃料電池は、上述した固体高分子型燃料電池用セパレータ又は上述した製造方法にて製造された固体高分子型燃料電池用セパレータを採用したものである。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータは水濡れ性調整部材を適正に選択することで、目的とする程度の親水性若しくは疎水性が実現できると共に、水濡れ性調整部材を形成させることによる導電性の低下も抑制でき、充分な導電性が確保できる。
【００１６】
従って、セパレータを構成する材料を選択するに当たり、バルクとしての特性と表面の親水性とを独立して適正化することができることから材料選択が容易になる。すなわち、バルクとしての特性が適正に実現できる材料を選択した上で、本発明の構成を採用することで、表面の親水性若しくは疎水性についても好ましいものにできる。材料選択の幅が広がるので、電池反応に影響を与えるような溶出物が少ない高純度の材料なども選択できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
（１）固体高分子型燃料電池用セパレータ
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータについて、実施形態に基づき以下詳細に説明する。本実施形態の固体高分子型燃料電池用セパレータは基材と水濡れ性調整部材とを有する。
【００１８】
基材は固体高分子型燃料電池の電極側の面の少なくとも一部に微細な凹凸部が形成されることで粗面化され、且つ、導電性材料から形成される。
【００１９】
基材の形状は特に限定しないが、固体高分子型燃料電池用セパレータとして一般的に採用される形状を採ることができる。例えば、両面に空気や燃料ガスなどが流れる流路を形成した板状部材が挙げられる。また、燃料電池の温度を制御するための冷却水などの温度調節用の熱媒体を流す流路を形成したものでも良い。そして、基材を形成する導電性材料としても特に限定されず、炭素材料、金属材料などの一般的にセパレータに採用される材料を用いることができる。
【００２０】
炭素材料からセパレータを形成する方法としては粉末を焼結して焼結体としたり、樹脂材料などの結着材を混合した樹脂複合化カーボンコンパウンドを圧縮成形や射出成形したりする方法がある。金属材料からセパレータを形成する方法としては粉末を焼結して焼結体としたり、プレス加工による方法がある。炭素材料、金属材料ともに更に機械加工により流路などを形成しても良い。ここで、焼結前の圧縮やプレス加工、更には後加工などと併せて後述する凹凸部（粗面）を形成することもできる。
【００２１】
基材の電極側は少なくとも一部に微細な凹凸部が形成されることで粗面化されている。粗面化する部分は親水性を制御する部位に行う。例えば、ＭＥＡ（膜電極接合体）の電極（アノード又はカソード）に接する部分や流路の内壁などである。特に、電極に接する部分は親水性若しくは疎水性の制御に加えて、高い導電性を実現する必要もあるので粗面化して親水性若しくは疎水性を制御することが望ましい。
【００２２】
凹凸部は、後述する水濡れ性調整部材が凹部に充填できる程度の大きさ、形状であればよい。その場合に、表面の親水性若しくは疎水性を均一的に調整したい場合には凹凸の大きさ（粗面が形成された表面の法線方向から凹凸部を見た場合の大きさ）は付着すると考えられる水滴の大きさや、形成される流路の大きさなどと比較して充分に細かくすることで、その水滴などに対する親水性や疎水性を均一にすることができる。また、凹凸部の深さや形状によって、水濡れ性調整部材の充填の程度（アンカー効果による水濡れ性調整部材と基材との結合の強さ）が決定される。
【００２３】
凹凸部が形成された粗面の表面粗さＲａが０．８μｍ以上、２５μｍ以下であることが望ましく、１μｍ以上、１０μｍ以下であることが更に望ましい。表面粗さが大きいほど、水濡れ性調整部材をよりおおく被覆させることが可能になって、更に親水性若しくは疎水性の制御が容易になる。凹凸部の形状は点状、線状などの種々の形状が採用できる。
【００２４】
粗面（凹凸部）の形成方法は特に限定しないが、基材の母材を形成するときに同時に形成したり、流路などを形成するときに同時に形成することができる。また、ショットブラストやフライス加工などの切削・研削加工により粗面を形成することもできる。
【００２５】
水濡れ性調整部材は、基材の凹凸部を被覆している。特に凸部よりも凹部に厚く被覆している。ここで、凸部には水濡れ性調整部材が被覆されていないことが望ましく、被覆していても、極めて薄い層（例えば、単分子層、２〜３分子の層）とすることが望ましい。凸部に被覆する水濡れ性調整部材を無くす（又は厚みを薄くする）ことで、電気抵抗を低くすることができる。つまり、凹部を被覆する水濡れ性調整部材により表面の親水性若しくは疎水性を調整し、凸部にて導電性を担保する物である。
【００２６】
水濡れ性調整部材は親水性を向上する親水化を行う材料のほか、疎水化（撥水性：親水性を低下）を行う材料であっても良い。水濡れ性調整部材は絶縁性のものが多い。例えば、親水性を向上させる材料としては、大きな表面エネルギーをもつ材料が挙げられ、具体的には酸化チタンに代表される金属酸化物やパーヒドロシロキサン結合を有する有機ケイ素化合物（例えばパーヒドロポリシラザン）のガラス転化で得られるシリカガラスが挙げられる。そして、フッ素ガスと親水性官能基を含む物質との混合雰囲気下でのプラズマ親水化処理によっても凹凸部に水濡れ性調整部材を被覆することができる。現在、具体的に好ましい親水性、疎水性の程度としては、親水性にする場合には接触角が０°以上８０°以下が望ましく、１０°以上４０°以下がより望ましい。疎水性にする場合には接触角を９０°以上にすることが望ましい。
【００２７】
そして、疎水性を向上させる材料としては、フッ素ガス雰囲気下で被処理表面をフッ素化したり、メチル基、Ｆ基等を含む、低表面エネルギーのケイ素化合物（例えばポリジメチルシロキサンなどのシリコーンオイル）が挙げられる。
【００２８】
これらの方法にて凹部、凸部に水濡れ性調整部材を被覆する厚みをそれぞれ制御する方法については製造方法にて後述する。
【００２９】
（２）固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法
本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータの製造方法について、以下、実施形態に基づき説明する。本実施形態の製造方法は（１）で記載した固体高分子型燃料電池用セパレータを製造する方法である。
【００３０】
本実施形態の製造方法は粗面化工程と水濡れ性調整部材形成工程とを有する。
【００３１】
粗面化工程は基材に対して粗面化を行う工程である。粗面化とは微細な凹凸部を形成することである。微細な凹凸部を形成する方法としてはショットブラストやフライス加工などの切削・研削機械加工の他、エッチングなどの化学的方法も採用できる。本製造方法が適用できる基材としては上述したものと同様のものが採用できるので更なる説明は省略する。また、本工程で形成する凹凸部も上述のものと同様のものとすることができるので説明を省略する。
【００３２】
水濡れ性調整部材形成工程は、粗面化工程により形成した凹凸部に水濡れ性調整部材を被覆する工程である。ここで、水濡れ性調整部材を被覆する厚みは、凹凸部の凹部のほうが凸部よりも厚くする。その方法としては水濡れ性調整部材を溶液化乃至懸濁液化した上で粗面に塗布・乾燥することで、凸部よりも凹部に選択的に厚く水濡れ性調整部材を被覆することができる。この場合に、凹凸部の凹部が下になる状態で塗布・乾燥を行うことで、水濡れ性調整部材が凸部よりも凹部に多く被覆される。水濡れ性調整部材は反応させることにより凹部に被覆するものでも良い。例えば、前述の有機ケイ素化合物の溶液を塗布した後、加熱・反応させて硬化することもできる。
【００３３】
また、プラズマ処理など等方的な処理によって粗面に水濡れ性調整部材の被覆を形成する場合には、一旦、均一な厚みの被膜を形成した後に凸部に被覆した水濡れ性調整部材を除去することで、凸部の被覆の厚みを相対的に小さくできる。機械的な加工方法にて水濡れ性調整部材を除去する場合に凸部から除去するような方法（フライス加工など接触する部分を選択的に加工する方法。切削や研削など）を採用することが望ましい。その場合に、水濡れ性調整部材の被覆を取り除いた後の凸部は、水濡れ性調整部材が被覆された凹部よりも表面から突出（又は同程度）となっているので電極などとの接触が妨げられることなく、抵抗を小さくできる。
【００３４】
（３）本実施形態の固体高分子型燃料電池は（１）にて説明した固体高分子型燃料電池用セパレータ又は（２）にて説明した方法で製造した固体高分子型燃料電池用セパレータを採用したものである。
【００３５】
具体的にはセパレータ以外の構成は一般的なものが採用できる。すなわち、固体高分子電解質膜とその固体高分子電解質膜を挟持する１組の電極とを備える膜電極接合体と、その膜電極接合体を挟持する１組のセパレータとを有する固体高分子型燃料電池であり、そのセパレータは前述のセパレータである。
【実施例】
【００３６】
以下、本発明の固体高分子型燃料電池用セパレータについて、実施例に基づき説明を行う。
【００３７】
（実施例１及び比較例１）
被処理材として、カーボン板（東海カーボン社：G347B：サイズ ５０×５０×厚み１．５）の表面をフライス加工して粗面化した。この粗面化した表面の表面粗さは中心平均粗さ（Ra）で１．５０μｍ（参考として十点平均粗さRz；13．74μｍ）に仕上げた。粗面化したのみのものを親水化未処理品（比較例１）とした。
【００３８】
この未処理品に水濡れ性調整部材の前駆体としてのパーヒドロポリシラザン（クラリアント社：NPllO）をキシレンで10倍に希釈した溶液を１回のディップコート（引き上げ速度120mm／分）後、150℃で１時間熱処理を行いシリカガラスに転化させて実施例１の試験試料とした。
【００３９】
実施例１の試験試料の表面は、模式的に説明すると、図１（ａ）に示すように、表面が粗面化された基材１とその基材１の表面に形成された凹凸部の凹部に被覆（充填）された水濡れ性調整部材２とをもつ。凹部は水濡れ性調整部材２が被覆されているので望む親水性が実現できる。そして、凸部には水濡れ性調整部材２が被覆されておらず、水濡れ性調整部材２による導電性への影響を最小限に抑えることができる。つまり、露出する凸部Ｐの面積が大きいほど導電性が高くなり、水濡れ性調整部材２が被覆した凹部ｄの面積が大きいほど水濡れ性調整部材による親水性調整作用が大きく発現する。
【００４０】
実施例１の試験試料について水濡れ性調整部材にて被覆した後の表面の中心平均粗さ（Ra）は、1．47μｍ（参考 Rz：13．11μｍ）であった。実施例１の粗面の親水化特性を接触角（θ）を測定することで評価した結果、３６°であった。接触角の測定は協和界面科学（株）社製CA-A型で行った。
【００４１】
また、実施例１の試験試料の電気伝導性は抵抗値として３５．５×１０-5ｍΩであった。電気伝導度の測定は、緻密カーボン製の電極を上下に配した状態で、１．９６ＭＰａ（20Kgf／cm2）の荷重を加えながら、1A／cm2で通電した場合の電圧を測定し抵抗値として算出した。比較例１の試験試料は接触角が９５°、抵抗値が２３．３×１０-5ｍΩであった。
【００４２】
実施例１の試験試料における耐久性を評価した。実施例１の試験試料を７５℃の温水に１０００時間浸漬した後に接触角及び電気伝導度を測定した結果、接触角は３２°、抵抗値が３５．４×１０-5ｍΩであり、耐久後にも大きな変化はなかった。同様に、７５℃の１Ｎ硫酸に実施例１の試験試料を１０００時間浸漬した後にも接触角及び電気伝導度を測定したが、接触角は３３°、抵抗値が３４．６×１０-5ｍΩであり、耐久後にも大きな変化はなかった。すなわち、セパレータ表面を粗面化した後、水濡れ性調整部材にて被覆することで、高い導電性を保ったまま、親水性が制御できる。
【００４３】
（実施例２）
パーヒドロポリシラザン（親水性材料）をキシレンで希釈する倍率を５倍としたこと及びディップコートの回数を３回とした以外は実施例１の試験試料と同じ材料・構成・方法にて作成した試験試料を実施例２の試験試料とした。実施例２の試験試料の中心平均粗さ（Ra）は0．92μｍ（参考 Rz：5．40μｍ）であった。実施例１の試験試料よりも表面の粗さが小さくなっているのは、より多くの水濡れ性調整部材により被覆されているためであると推測される。
【００４４】
実施例２の試験試料の接触角は２８°、抵抗値は８７．２×１０-5ｍΩであった。そして、７５℃の温水中での１０００時間耐久後は接触角が２５°、抵抗値が９０．０×１０-5ｍΩ、７５℃の１Ｎ硫酸中での１０００時間耐久後は接触角が２７°、抵抗値が８８．５×１０-5ｍΩであった。
【００４５】
つまり、実施例２の試験試料の表面は、模式的に説明すると、図１（ｂ）に示すようになっていると考えられる。実施例２の試験試料の表面は、図１（ａ）に示すような実施例１の試験試料と比較して水濡れ性調整部材２が露出する部分ｄ’の面積が大きいので、より大きく水濡れ性調整部材２の作用が発現する。その結果、接触角は実施例１の試験試料よりも小さくなったものと考えられる。しかし、露出する凸部の面積は小さくなったので、導電性は実施例１の試験試料よりも小さくなったと考えられる。
【００４６】
（実施例３）
表面を粗面化する方法としてショットブラストを採用したこと以外は実施例１の試験試料と同じ材料・構成・方法にて作成した試験試料を実施例３の試験試料とした。水濡れ性調整部材により被覆する前の実施例３の試験試料の中心平均粗さ（Ra）は１．３８μｍ（参考 Rz：１０．２６μｍ）であった。フライス加工よりも僅かに表面粗さが小さかった。水濡れ性調整部材により被覆した後の実施例３の試験試料の中心平均粗さ（Ra）は１．１２μｍ（参考 Rz：９．７７μｍ）であった。
【００４７】
実施例３の試験試料の接触角は３１°、抵抗値は４８．０×１０-5ｍΩであった。そして、７５℃の温水中での１０００時間耐久後は接触角が２９°、抵抗値が５０．７×１０-5ｍΩ、７５℃の１Ｎ硫酸中での１０００時間耐久後は接触角が２９°、抵抗値が４９．３×１０-5ｍΩであった。
【００４８】
（実施例４）
水濡れ性調整部材（疎水性材料）としてシリコーンオイルを用いた以外は実施例１の試験試料と同じ材料・構成・方法にて作成した試験試料を実施例４の試験試料とした。シリコーンオイルは親水性を低く（疎水性を向上）する材料として選択したものであり、撥水化剤メチルハイドロジェンシリコーンオイル（GE東芝シリコーン（株）製；TSF484）をキシレンで4倍希釈した溶液として採用した。
【００４９】
この溶液に基材を浸漬して実施例1と同じくディップコートを1回（引き上げ速度120mm／分）行い、その後70℃で溶剤を除去後、150℃、１時間の加熱処理をして、撥水化処理層を形成した。実施例４の試験試料の中心平均粗さ（Ra）は１．３９μｍ（参考 Rz：１２．７０μｍ）であった。
【００５０】
実施例４の試験試料の接触角は１３１°、抵抗値は４２．７×１０-5ｍΩであった。そして、７５℃の温水中での１０００時間耐久後は接触角が１３０°、抵抗値が４１．８×１０-5ｍΩ、７５℃の１Ｎ硫酸中での１０００時間耐久後は接触角が１２９°、抵抗値が４９．３×１０-5ｍΩであった。
【００５１】
水濡れ性調整部材として疎水性を向上するシリコーンオイルを採用した場合でも親水性を向上する部材と同様に導電性を保ったまま、疎水性を調節することができた。
【００５２】
（比較例２）
実施例1と同様に粗面化した基材を使用した。その基材の表面を更に研磨紙＃400−1200でRaが0．6μｍになるまでに仕上げて研磨面とした。この研磨面は目視では鏡面であった。その後、その仕上げ研磨面の凸凹が完全に覆い隠される様に、実施例1と同じ親水化材料を同条件で希釈した溶液でディップコート1回（引き上げ速度120mm／分）し、その後150℃、1時間の熱処理でシリカガラスに転化させて表面に水濡れ性調整部材を均一に被覆させて比較例２の試験試料とした。被覆後も目視的には鏡面であった。
【００５３】
比較例２の試験試料の接触角は１１°、抵抗値は高すぎて測定不能であった。そして、７５℃の温水中での１０００時間耐久後は接触角が８°７５℃の１Ｎ硫酸中での１０００時間耐久後は接触角が９°であり、双方とも抵抗値は高すぎて測定不能であった。
【００５４】
（結果）
以上の結果から明らかなように、本実施例の試験試料は導電性を確保したまま、表面の親水性を調製することができた。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】実施例における固体高分子型燃料電池用セパレータの概略断面図である。
【符号の説明】
【００５６】
１…基材
２…水濡れ性調整部材
【図１】
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