(57)【要約】【課題】本発明は、耐酸性を発揮するとともに、安価であり、しかも容易に製造することができる燃料電池用シール材を提供することを課題とする。【解決手段】本発明の燃料電池用シール材１は、マトリックス相を構成する樹脂４と、前記樹脂４中に分散するゴム状弾性体からなる粒子５とを含むことを特徴とする。このシール材１は、樹脂４によって耐酸性を発揮しつつ、粒子５によってシール材１に弾性が付与されることでシール性を発揮する。また、樹脂４で耐酸性が確保されるので、従来のシール材と異なって高価なフッ素ゴムを使用する必要もなく、安価に製造することができる。【選択図】図１２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
マトリックス相を構成する樹脂と、
前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含むことを特徴とする燃料電池用シール材。
【請求項２】
シール材の表部よりも内部の方が前記ゴム状弾性体の含有量が多いことを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用シール材。
【請求項３】
シール材全体における前記ゴム状弾性体の含有率が１０〜７０質量％であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の燃料電池用シール材。
【請求項４】
表面の全てがマトリックス相のみで覆われていることを特徴とする請求項１から請求項３のいずれか１項に記載の燃料電池用シール材。
【請求項５】
樹脂とゴム状弾性体からなる粒子とを加熱混合して樹脂組成物を得る第１工程と、
前記樹脂組成物を型内に射出成形する第２工程とを有することを特徴とする燃料電池用シール材の製造方法。
【請求項６】
ガス流路が少なくとも片面に形成された板状の金属部と、
凸部からなるシール部を有するとともに前記金属部に形成される樹脂部と、
を備えるセパレータであって、
前記樹脂部が、マトリックス相を構成する樹脂と、前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含むことを特徴とするセパレータ。
【請求項７】
前記樹脂部が、前記金属部の面方向の外側から前記金属部を取り囲むように形成されて、前記シール部が、前記金属部の外側に配置されることを特徴とする請求項６に記載のセパレータ。
【請求項８】
前記樹脂部に、反応ガスの供給孔、反応ガスの排出孔、冷却水の供給孔、および冷却水の排出孔の少なくともいずれかの孔が形成されており、前記シール部が前記孔の周り、および前記孔と前記金属部との間に形成された反応ガスまたは冷却水の流路の周りに配置されていることを特徴とする請求項６または請求項７に記載のセパレータ。
【請求項９】
前記樹脂部が、前記金属部と一体となるように形成されていることを特徴とする請求項６から請求項８のいずれか１項に記載のセパレータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池のセパレータと膜電極接合体との間やセパレータ同士の間等をシールする燃料電池用シール材、その製造方法およびセパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、燃料電池のセパレータと膜電極接合体との間やセパレータ同士の間には、シール材が配置されている。一般に、燃料電池が発電する際に生成する水は、燃料電池に使用される固体高分子電解質膜の劣化等に伴って次第に酸性側に傾いていく。そのため、シール材には、耐酸性に優れるフッ素ゴムが使用されていた。しかしながら、フッ素ゴムは高価であるという問題があった。そこで、シリコーンゴムの表面をフッ素ゴムで被覆したシール材が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
このシール材は、表面がフッ素ゴムで被覆されているので、耐酸性を発揮するとともに、内部がシリコーンゴムで形成されているので、フッ素ゴムのみからなるシール材と比較して製造コストを低減することができる。
【特許文献１】特開２００４−５５４２８号公報（段落０００７、段落００２５、および図１参照）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、このシール材は、依然としてフッ素ゴムを使用しているので製造コストが充分に低減されているとは言えない。また、このシール材は、シリコーンゴムとフッ素ゴムとからなる２層構造になっているために、その製造工程が多岐にわたるとともに、層間の接着の相性を検討する必要があった。したがって、このシール材は、製造工程が煩雑になるという問題があった。
【０００４】
そこで、本発明は、耐酸性を発揮するとともに、安価であり、しかも容易に製造することができる燃料電池用シール材、その製造方法および前記燃料電池用シール材を使用したセパレータを提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
前記課題を解決する本発明の燃料電池用シール材は、マトリックス相を構成する樹脂と、前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含むことを特徴とする。
この燃料電池用シール材は、マトリックス相としての樹脂中にゴム状弾性体からなる粒子が分散しているので、樹脂によって耐酸性を発揮しつつ、粒子によってシール材に弾性が付与されることでシール性を発揮する。また、樹脂で耐酸性が確保されるので、従来のシール材と異なって高価なフッ素ゴムを使用する必要もなく、安価に製造することができる。
また、この燃料電池用シール材は、粒子が分散する樹脂を成形することで容易に製造することができる。
また、この燃料電池用シール材では、シール材中の粒子の含有率を調節することによって、シール材の弾性を制御することができる。したがって、本発明によれば、体積や重量を軽減できる、皿バネを用いない定長積層のスタック構造を有する燃料電池に使用される場合に、設計に応じたバネ定数を有する燃料電池用シール材を提供することができる。
【０００６】
また、このような燃料電池用シール材においては、シール材の表部よりも内部の方が前記ゴム状弾性体の含有量が多いことが望ましい。
この燃料電池用シール材では、表部での樹脂の含有率が多くなるので、シール材の耐酸性がさらに優れる。
【０００７】
また、このような燃料電池用シール材においては、シール材全体における前記ゴム状弾性体の含有率が１０〜７０質量％であることが望ましい。
この燃料電池用シール材では、ゴム状弾性体の含有率が１０〜７０質量％に調節されることで、シール材に適度な弾性が付与されつつ、ゴム状弾性体の溶出が抑制されるので、シール材の劣化が防止される。
【０００８】
また、このような燃料電池用シール材においては、表面の全てがマトリックス相のみで覆われていることが望ましい。
この燃料電池用シール材では、その表面の全てがマトリックス相、つまり樹脂で覆われているので、ゴム状弾性体の溶出が確実に抑制される。その結果、シール材の劣化がより効果的に防止される。
【０００９】
そして、本発明の燃料電池用シール材の製造方法は、樹脂とゴム状弾性体からなる粒子とを加熱混合して樹脂組成物を得る第１工程と、前記樹脂組成物を型内に射出成形する第２工程とを有することを特徴とする。
この製造方法では、樹脂とゴム状弾性体からなる粒子とを含む樹脂組成物を射出成形機から所定の型内に吐出することで燃料電池用シール材を成形することができる。
また、この製造方法では、樹脂組成物が型内に吐出された際に、樹脂と型との親和性（濡れ性）によって、型と樹脂組成物との界面近傍では、樹脂組成物の樹脂成分が多くなるとともに、型から離れるに従って、言い換えれば、表面側から内部側に向かうほど粒子の含有量が次第に多くなっていく燃料電池用シール材を形成することができる。そして、表面の全てが樹脂で覆われた燃料電池用シール材を成形することもできる。
【００１０】
また、この製造方法によれば、従来のシール材（例えば、特許文献１参照）の製造方法と異なって、二層押し出しする必要もない。さらに射出成形により連続生産が容易となる。また、ここでは射出成形後に金型を圧縮する射出成形により、より複雑な形状にも対応でき、さらにセパレータを金型に入れたインサート成形により、正確かつ安価に燃料電池部材を作製できる。したがって、従来のシール材の製造方法と比較して容易に、しかも安価に燃料電池用シール材を製造することができる。
【００１１】
また、この製造方法では、第１工程における加熱温度を、ゴム状弾性体のガラス転移点よりも低い温度に設定することで、樹脂に対するゴム状弾性体の相溶を回避することができる。その結果、この製造方法によれば、より弾性に優れた燃料電池用シール材を製造することができる。
【００１２】
そして、本発明のセパレータは、ガス流路が少なくとも片面に形成された板状の金属部と、凸部からなるシール部を有するとともに前記金属部に形成される樹脂部とを備えるセパレータであって、前記樹脂部が、マトリックス相を構成する樹脂と、前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含むことを特徴とする。
このセパレータでは、樹脂部に形成されたシール部が、マトリックス相を構成する樹脂と、前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含んでいるので、前記した燃料電池用シール材と同様の効果を奏する。
また、このセパレータは、シール部がマトリックス相を構成する樹脂と、前記樹脂中に分散するゴム状弾性体からなる粒子とを含んでいるので、シール性と構造強度を向上させる。
また、このセパレータは、シール部が一体になっているので、複数のシール部を設けた複雑な形状のものを容易に形成することができる。
【００１３】
また、このようなセパレータにおいては、前記樹脂部が、前記金属部の面方向の外側から前記金属部を取り囲むように形成されて、前記シール部が、前記金属部の外側に配置されるように構成することができる。
このセパレータでは、シール部を有する樹脂部が、金属部を取り囲むように形成されるので、金属部の周囲をシールするためのシール部材を別途に設ける必要がなく、燃料電池の部品点数を低減することができる。
【００１４】
また、このようなセパレータにおいては、前記樹脂部に、反応ガスの供給孔、反応ガスの排出孔、冷却水の供給孔、および冷却水の排出孔の少なくともいずれかの孔が形成されており、前記シール部が前記孔の周り、および前記孔と前記金属部との間に形成された反応ガスまたは冷却水の流路の周りに配置されるように構成することができる。
このセパレータでは、反応ガスの供給孔、反応ガスの排出孔、冷却水の供給孔、および冷却水の排出孔の少なくともいずれかの孔が、樹脂部に形成されているので、このような孔を介して隣接し合う単セル同士の短絡のおそれが低減される。
【００１５】
また、このようなセパレータにおいては、前記樹脂部が、前記金属部と一体となるように形成されていることが望ましい。
このセパレータでは、樹脂部と金属部が一体となるように形成されているので、部品点数が減少するとともに、単セルをスタックして燃料電池を製造する際に、その組み付けが容易になるとともに、確実となる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、耐酸性を発揮するとともに、安価であり、しかも容易に製造することができる燃料電池用シール材およびその製造方法、ならびに耐酸性を発揮するシール部を有しており、安価であり、しかも容易に製造することができるセパレータを提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
次に、本発明の実施形態について適宜図面を参照しながら詳細に説明する。参照する図面において、図１は、実施形態に係るセパレータが組み込まれた燃料電池の斜視図である。図２は、単セルの積層構造を示す分解斜視図である。図３は、アノード側に配置されるセパレータをアノード側から見た平面図である。図４（ａ）は、図３のＸ−Ｘ´線の部分断面図、図４（ｂ）は、図３のＹ−Ｙ´線の部分断面図、図４（ｃ）は、Ｚ−Ｚ´線の部分断面図である。図５は、カソード側に配置されるセパレータをカソード側から見た平面図である。図６は、カソード側に配置されるセパレータの平面図であり、図５に示す面と反対の面を示す図である。図７（ａ）は、図５のＰ−Ｐ´線の部分断面図、図７（ｂ）は、図５のＱ−Ｑ´線の部分断面図、図７（ｃ）は、図５のＲ−Ｒ´線の部分断面図である。図８は、図３に示すセパレータと図５に示すセパレータで形成した積層体の断面図であり、（ａ）は、図３のＸ−Ｘ´線、および図５のＰ−Ｐ´線に対応する断面図、（ｂ）は、図３のＹ−Ｙ´線、および図５のＱ−Ｑ´線に対応する断面図、（ｃ）は、図３のＺ−Ｚ´線、および図５のＲ−Ｒ´線に対応する断面図である。図９（ａ）は、図４（ａ）に示す樹脂部の部分拡大図、図９（ｂ）は、図９（ａ）のＮ部拡大図である。図１０は、セパレータの成形に使用する型の断面を示す模式図である。なお、図４（ａ）および（ｂ）、ならびに図７（ａ）および（ｂ）については、便宜上、一部の奥行きを示す線を省略している。また、図８（ａ）ないし（ｃ）については、便宜上、一部の奥行きを示す線を破線で示すとともに、一部の奥行きを示す線を省略している。
まず、本発明のセパレータが組み込まれた燃料電池について説明しながらこのセパレータについて説明する。
【００１８】
（燃料電池）
図１に示すように、燃料電池ＦＣは、内部マニホールド型のものであって、複数の単セル３１が積層された積層体３２を備えている。
図２に示すように、単セル３１は、膜電極接合体（ＭＥＡ；Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）４０と、この膜電極接合体１０を両側から挟みこむ一対の導電性のセパレータ４４およびセパレータ４５とを備えている。
【００１９】
膜電極接合体１０は、固体高分子電解質膜５０と、この固体高分子電解質膜５０の一方の面に形成されたアノード４２と、他方の面に形成されたカソード４３とを備えている。そして、固体高分子電解質膜５０の周縁は、アノード４２およびカソード４３の周縁から外側に向かって延出している。また、アノード４２には、セパレータ４４側の面に図示しないガス拡散層がアノード４２と略同じ面形状で形成されており、カソード４３には、セパレータ４５側の面に図示しないガス拡散層がカソード４３と略同じ面形状で形成されている。
【００２０】
セパレータ４４は、膜電極接合体１０のアノード４２側の面に対向するように設けられている。
このセパレータ４４は、アノード４２の面に対して略対応するように面する部分であって金属製の板状体で形成された金属部２６ａと、この金属部２６ａをその面方向の外側（周囲側）から枠状に取り囲むように形成された樹脂部２６ｂとを備えている。
金属部２６ａのアノード４２（図２参照）と対向する面には、水素（反応ガス）が流通する流路４４ｓが形成されている。この流路４４ｓは、後記する樹脂部２６ｂに穿たれた貫通孔４４ｄと貫通孔４４ｃとを繋ぐように金属部２６ａの面に刻まれた溝で構成されている。
【００２１】
この流路４４ｓは、図３に示すように、４本の流路４４ｓが一組となって金属部２６ａの面を蛇行するように形成されている。
樹脂部２６ｂには、図２の紙面奥側上段、中段、下段に貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃが形成されており、図２の紙面手前側上段、中段、下段に貫通孔４４ｄ，４４ｅ，４４ｆが形成されている。また、樹脂部２６ｂには、図３に示すように、貫通孔４４ｄと流路４４ｓとを連通させる連絡路４４ｇと、流路４４ｓと貫通孔４４ｃとを連通させる連絡路４４ｈとが形成されている。
【００２２】
この連絡路４４ｇは、図３に示すように、貫通孔４４ｄ側から次に説明するシール部１７ａおよびシール部１７ｂを横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された流路４４ｓに接続されている。そして、連絡路４４ｈは、貫通孔４４ｃ側からシール部１７ａおよびシール部１７ｂを横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された流路４４ｓに接続されている。
【００２３】
また、樹脂部２６ｂには、図３に示すように、シール部１７ａおよびシール部１７ｂが形成されている。つまり、シール部１７ａおよびシール部１７ｂは、金属部２６ａの外側に配置されることとなる。
シール部１７ａは、図３および図４（ａ）から（ｃ）に示すように、セパレータ４４の流路４４ｓが形成される面側から突出する凸部（凸条）で形成されている。このシール部１７ａは、貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｄ，４４ｅ，４４ｆ（図３参照）の周囲をそれぞれ囲い込むとともに、金属部２６ａ（図３参照）の周囲を次に説明するシール部１７ｂの外側から囲い込むように形成されている。そして、シール部１７ａは、後記するセパレータ４５（図５参照）に形成されたシール部１８ａと当接し合うことで、連絡路４４ｇ，４４ｈ部分を残してセパレータ４４とセパレータ４５との間をシールすることとなる。
シール部１７ｂは、図３および図４（ａ）から（ｃ）に示すように、セパレータ４４の流路４４ｓが形成される面側から突出する凸部（凸条）で形成されている。このシール部１７ｂは、シール部１７ａの内側で金属部２６ａ（図３参照）の周囲を囲い込むように形成されている。そして、シール部１７ｂは、後記するセパレータ４５（図５参照）に形成されたシール部１８ｂとの間で、膜電極接合体１０（図２参照）の周縁に延出した固体高分子電解質膜５０（図２参照）を挟み込むことで、連絡路４４ｇ，４４ｈ部分を残してセパレータ４４と固体高分子電解質膜５０との間をシールすることとなる。
【００２４】
セパレータ４５は、膜電極接合体１０のカソード４３側の面に対向するように設けられている。
セパレータ４５は、カソード４３の面に対して略対応するように面する部分であって金属製の板状体で形成された金属部２６ａと、この金属部２６ａをその面方向の外側（周囲側）から枠状に取り囲むように形成された樹脂部２６ｂとを備えている。
金属部２６ａのカソード４３（図２参照）と対向する面には、図５に示すように、空気（反応ガス）が流通する流路４５ｓが形成されている。この流路４５ｓは、樹脂部２６ｂに穿たれた貫通孔４５ａと貫通孔４５ｆとを繋ぐように金属部２６ａの面に刻まれた溝で構成されている。この流路４５ｓは、４本の流路４５ｓが一組となって金属部２６ａの面を蛇行するように形成されている。
【００２５】
また、この流路４５ｓ（図５参照）が形成された面と反対の面における金属部２６ａには、図６に示すように、冷却水が流通する冷却水路４６ｓが形成されている。
この冷却水路４６ｓは、後記する貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ側と、後記する貫通孔４５ｄ，４５ｅ，４５ｆ側とを結ぶ方向に延びるように形成された相互に平行の複数のリブ４６ｃで仕切られた溝で形成されている。なお、この冷却水は、冷却水路４６ｓを流れることにより燃料電池ＦＣを冷却するものである。
【００２６】
そして、セパレータ４５の樹脂部２６ｂには、図２の紙面奥側上段、中段、下段に貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃが形成されており、図２の紙面手前側上段、中段、下段に貫通孔４５ｄ，４５ｅ，４５ｆが形成されている。また、樹脂部２６ｂには、図５に示すように、貫通孔４５ａと流路４５ｓとを連通させる連絡路４５ｇと、流路４５ｓと貫通孔４５ｆとを連通させる連絡路４５ｈとが形成されている。
この連絡路４５ｇは、図５に示すように、貫通孔４５ａ側から後記するシール部１８ａおよびシール部１８ｂを横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された流路４５ｓに接続されている。そして、連絡路４５ｈは、貫通孔４５ｆ側から後記するシール部１８ａおよびシール部１８ｂを横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された流路４５ｓに接続されている。
【００２７】
また、セパレータ４５の樹脂部２６ｂには、図５に示すように、シール部１８ａおよびシール部１８ｂが形成されている。つまり、シール部１８ａおよびシール部１８ｂは、金属部２６ａの外側に配置されることとなる。
シール部１８ａは、図５および図７（ａ）から（ｃ）に示すように、セパレータ４５の流路４５ｓが形成される面側から突出する凸部（凸条）で形成されている。このシール部１８ａは、貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆ（図５参照）の周囲をそれぞれ囲い込むとともに、金属部２６ａ（図５参照）の周囲を次に説明するシール部１８ｂの外側から囲い込むように形成されている。
シール部１８ｂは、図５および図７（ａ）から（ｃ）に示すように、セパレータ４５の流路４５ｓが形成される面側から突出する凸部（凸条）で形成されている。このシール部１８ｂは、シール部１８ａの内側で金属部２６ａ（図５参照）の周囲を囲い込むように形成されている。そして、シール部１８ｂは、前記したセパレータ４４（図３参照）に形成されたシール部１７ｂ（図３参照）との間で、膜電極接合体１０（図２参照）の周縁に延出した固体高分子電解質膜５０（図２参照）を挟み込むことで、連絡路４５ｇ，４５ｈ部分を残してセパレータ４５と固体高分子電解質膜５０との間をシールすることとなる。
【００２８】
そして、セパレータ４５の冷却水路４６ｓが形成される面側の樹脂部２６ｂには、貫通孔４５ｂと冷却水路４６ｓとを連通させる連絡路４６ａと、冷却水路４６ｓと貫通孔４５ｅとを連通させる連絡路４６ｂとが形成されている。
この連絡路４６ａは、図６に示すように、貫通孔４５ｂ側から後記するシール部１９を横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された冷却水路４６ｓに接続されている。そして、連絡路４６ｂは、貫通孔４５ｅ側から後記するシール部１９を横断するように貫いて、金属部２６ａに形成された冷却水路４６ｓに接続されている。
また、図６に示すように、セパレータ４５の樹脂部２６ｂには、貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆの周囲をそれぞれ囲い込むとともに、冷却水路４６ｓが形成された側の金属部２６ａの周囲を囲い込むシール部１９が形成されている。つまり、シール部１９は、金属部２６ａの外側に配置されることとなる。このシール部１９は、セパレータ４５の面側から突出する凸部（凸条）で形成されている。このシール部１９は、隣り合う単セル３１（図１参照）側のセパレータ４４（図３参照）の外側面、つまり流路４４ｓが形成された面と反対の面に当接することで、連絡路４６ａ，４６ｂ部分を残してセパレータ４５と、隣り合う単セル３１（図１参照）側のセパレータ４４（図３参照）とをシールすることとなる。
【００２９】
そして、この燃料電池ＦＣは、図２に示す単セル３１が複数積層されて積層体３２（図１参照）を形成した際に、貫通孔４４ｄ、および貫通孔４５ｄは、相互に連通し合うことで水素をセパレータ４４の流路４４ｓに供給する供給孔（図示せず）を形成し、貫通孔４４ｃ、および貫通孔４５ｃは、相互に連通し合うことで流路４４ｓから水素を排出する排出孔（図示せず）を形成する。また、貫通孔４４ａ、および貫通孔４５ａは、相互に連通し合うことで空気（酸素）をセパレータ４５の流路４５ｓ（図３参照）に供給する供給孔（図示せず）を形成し、貫通孔４４ｆ、および貫通孔４５ｆは、相互に連通し合うことで流路４５ｓから空気（酸素）を排出する排出孔（図示せず）を形成する。また、貫通孔４４ｂ、および貫通孔４５ｂは、相互に連通し合うことで冷却水をセパレータ４５の冷却水路４６ｓに供給する供給孔（図示せず）を形成し、貫通孔４４ｅ、および貫通孔４５ｅは、相互に連通し合うことで冷却水路４６ｓから冷却水を排出する排出孔（図示せず）を形成する。つまり、セパレータ４４の樹脂部２６ｂに形成された貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｄ，４４ｅ，４４ｆ、およびセパレータ４５の樹脂部２６ｂに形成された貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆは、特許請求の範囲にいう「反応ガスの供給孔、反応ガスの排出孔、冷却水の供給孔、および冷却水の排出孔」に相当する。
【００３０】
ここで、このような積層体３２において、膜電極接合体１０がセパレータ４４とセパレータ４５とで挟み込まれた様子を、主に貫通孔４４ｄ、および貫通孔４５ｄ付近の様子を例にとってさらに具体的に説明する。
図８（ａ）および（ｂ）に示すように、膜電極接合体１０を挟み込むセパレータ４４とセパレータ４５とが交互に積層されると、連絡路４５ｇ（（ａ）参照）部分を残して、セパレータ４４のシール部１７ａと、セパレータ４５のシール部１８ａとが当接し合うことで、貫通孔４４ｄの周囲、および貫通孔４５ｄの周囲がシールされる。そして、図３に示すセパレータ４４の貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｅ，４４ｆの周囲は、図３に示す連絡路４４ｈ部分を残して、図３に示すシール部１７ａと、図５に示すセパレータ４５のシール部１８ａとが当接し合うことでシールされる。また、図５に示すセパレータ４５の貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｅ，４５ｆの周囲は、図５に示す連絡路４５ｈ部分を残して、図５に示すシール部１８ａと、図３に示すセパレータ４４のシール部１７ａとが当接し合うことでシールされる。そして、図３に示すセパレータ４４の金属部２６ａを囲い込む樹脂部２６ｂ、および図５に示すセパレータ４５の金属部２６ａを囲い込む樹脂部２６ｂ同士も、図３に示すシール部１７ａと、図５に示すセパレータ４５のシール部１８ａとが当接し合うことでシールされる。
【００３１】
一方、膜電極接合体１０は、図８（ａ）から（ｃ）に示すように、膜電極接合体１０から延出した固体高分子電解質膜５０部分が、セパレータ４４のシール部１７ｂとセパレータ４５のシール部１８ｂとで挟み込まれる。つまり、図３に示すシール部１７ｂと、図５に示すシール部１８ｂとは、固体高分子電解質膜５０の延出したその周縁を挟み込むこととなる。その結果、セパレータ４４と固体高分子電解質膜５０の延出したその周縁との間がシールされるとともに、セパレータ４５と固体高分子電解質膜５０の延出したその周縁との間がシールされることとなる。
【００３２】
また、このような積層体３２では、図８（ａ）および（ｂ）に示すように、隣り合う単セル３１同士が、セパレータ４４とセパレータ４５とで向き合う。そして、セパレータ４５のシール部１９が、セパレータ４４の樹脂部２６ｂに当接することで、貫通孔４４ｄの周囲、および貫通孔４５ｄの周囲がシールされる。また、このようにシール部１９が、セパレータ４４の樹脂部２６ｂに当接することで、図６に示すセパレータ４５の貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｅ，４５ｆの周囲は、図５に示す連絡路４６ａ，４６ｂ部分を残してシールされるとともに、この貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｅ，４５ｆに対応するセパレータ４４の貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｅ，４４ｆ（図３参照）の周囲もシールされることとなる。そして、図６に示すセパレータ４５の金属部２６ａを囲い込む樹脂部２６ｂ、およびこれに対応するセパレータ４４（図３参照）の金属部２６ａを囲い込む樹脂部２６ｂ同士も、シール部１９でシールされる。
【００３３】
そして、図１に示すように、燃料電池ＦＣでは、一対のエンドプレート３３およびエンドプレート３４がこの積層体３２をその両側から挟み込んで支持している。ちなみに、エンドプレート３３には、セパレータ４４の貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｄ，４４ｅ，４４ｆ（図２参照）およびセパレータ４５の貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆ（図２参照）と対応する位置に、貫通孔３３ａ，３３ｂ，３３ｃ，３３ｄ，３３ｅ，３３ｆが形成されており、貫通孔３３ａは、空気（反応ガス）の供給口に設定されており、貫通孔３３ｆは、空気（反応ガス）の排出口に設定されており、貫通孔３３ｄは、水素（反応ガス）の供給口に設定されており、貫通孔３３ｃは、水素（反応ガス）の排出口に設定されており、貫通孔３３ｂは、冷却水の供給口に設定されており、貫通孔３３ｅは、冷却水の排出口に設定されている。
【００３４】
次に、樹脂部２６ｂを形成する樹脂組成物について説明する。
樹脂部２６ｂは、図９（ａ）に示すセパレータ４４のシール部１７ａを例にとると、そのＮ部拡大図である図９（ｂ）に示すように、マトリックス相を構成する樹脂４中にゴム状弾性体からなる粒子５（以下、単に「弾性体粒子５」ということがある）が分散する単層で形成されている。そして、樹脂部２６ｂは、表面側から内部側に向かうほど弾性体粒子５の含有量が多くなっており、この含有量は、表面側から内部側に向かって所定の勾配（傾斜）をもって多くなっていることが望ましい。このような含有量の勾配（傾斜）は、略同径の弾性体粒子５の分布率を樹脂部２６ｂの表面側から内部側に向かって次第に大きくすることで形成してもよいし、あるいは弾性体粒子５の粒径を表面側から内部側に向かって次第に大きくすることで形成してもよい。ちなみに、本実施形態での樹脂部２６ｂでは、その表面から５０μｍ程度の深さまでの表部６における弾性体粒子５の含有量と比較して、この表部６からさらに深い部分であって、樹脂部２６ｂの表面から３００μｍ程度の深さまでの内部７における弾性体粒子５の含有量が多くなっている。
そして、この樹脂部２６ｂでは、その表面の全てが樹脂４で覆われている。
【００３５】
この樹脂４としては、所望の形状に成形可能なものであれば特に制限はないが、エステル結合、アミド結合、イミド結合を有しない熱可塑性樹脂が好ましい。中でもさらに好ましい樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィン系樹脂やスチレン系樹脂、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ、ポリスルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳＦ）、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、およびポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）が挙げられる。特に好ましいのは、超高分子量ポリエチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルニトリル、およびポリアクリロニトリルである。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
このような樹脂４の含有率は、樹脂部２６ｂを形成する樹脂組成物の３０〜９０質量％程度が好ましい。
【００３６】
前記弾性体粒子５を形成するゴム状弾性体としては、破断せずに２００％以上の伸びを示し、圧縮応力や膨張応力（引張応力）を開放した際に、応力開放前後の体積の変化が−１０％〜１０％の範囲内に止まるものが好ましい。
中でも好ましいゴム状弾性体としては、メタクリル酸メチル−ブタジエンゴム（ＭＢＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、クロロスルホン化ポリエチレン（ＣＳＰ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、アクリルゴム、フッ素ゴム、シリコーンゴム、ブタジエン系ゴム（ＭＢＳ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、エチレン−プロピレンジメチルゴム（ＥＰＤＭ）等の合成ゴム、スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン（ＳＩＳ）共重合体等のスチレン系エラストマ、オレフィン系エラストマ、ウレタン系エラストマ、ポリアミド系エラストマ、ブタジエン系エラストマ（ＭＢＳ）、塩化ビニル系エラストマ（ＴＰＶＣ）が挙げられる。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３７】
このようなゴム状弾性体で形成される弾性体粒子５は、単一相からなるものであっても、複数相からなるものであってもよい。複数相からなる弾性体粒子５としては、例えば、コア部が弾性に富むポリマで構成され、シェル部が樹脂４中での分散性を向上させる官能基を有するポリマで構成されたコア・シェル構造体が挙げられる。
このような弾性体粒子５（ゴム状弾性体）の含有率は、樹脂部２６ｂを形成する樹脂組成物全体に対して１０〜７０質量％程度が好ましい。
【００３８】
また、樹脂部２６ｂを形成する樹脂組成物には、必要に応じてその他の成分が添加されてもよい。その他の成分としては、例えば、充填材（マイカ、タルク、カオリン、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカ、亜鉛華、硫黄等）、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、結晶核剤、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、帯電防止剤、界面活性剤等が挙げられる。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの含有率は、本発明の目的を阻害しない範囲で適宜に設定することができる。
【００３９】
このような樹脂組成物からなる樹脂部２６ｂを有するセパレータ４４，４５は、所定の型内に樹脂組成物を射出することで成形することができる。ここで参照する図１０は、セパレータ４４，４５の成形に使用する型を模式的に示す部分断面図である。
図１０に示すように、型１３は、下型１３ｂと、上型１３ａとで形成されている。そして、上型１３ａには、予め金属部２６ａがインサートされている。そして、上型１３ａには、セパレータ４４，４５の樹脂部２６ｂの外形を模ったキャビティ１４ａが金属部２６ａと連結するように形成されている。また、上型１３ａには、キャビティ１４ａに連通するゲート１４ｂが形成されている。
そして、このような型１３にゲート１４ｂを介して前記した樹脂組成物が流し込まれる。その結果、金属部２６ａに樹脂部２６ｂが連結されたセパレータ４４，４５が得られる。
【００４０】
次に、本実施形態に係るセパレータ４４，４５の作用効果について説明する。
本実施形態に係るセパレータ４４，４５は、シール部１７a，１７ｂ，１８ａ，１８ｂ，１９がマトリックス相を構成する樹脂４と、樹脂４中に分散するゴム状弾性体からなる粒子５とを含んでいるので、シール性と構造強度を向上させる。
また、このセパレータ４４，４５は、シール部１７a，１７ｂ，１８ａ，１８ｂ，１９が一体になっているので、複数のシール部１７a，１７ｂ，１８ａ，１８ｂ，１９を設けた複雑な形状のものを容易に形成することができる。
【００４１】
また、このようなセパレータ４４，４５では、シール部１７a，１７ｂ，１８ａ，１８ｂ，１９を有する樹脂部２６ｂが、金属部２６ａを取り囲むように形成されるので、金属部２６ａの周囲をシールするためのシール部材を別途に設ける必要がなく、燃料電池ＦＣの部品点数を低減することができる。
【００４２】
また、このようなセパレータ４４，４５では、貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｄ，４４ｅ，４４ｆ、およびセパレータ４５の貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆが、樹脂部２６ｂに形成されているので、これらの孔を介して隣接し合う単セル３１同士の短絡のおそれが低減される。
【００４３】
また、このようなセパレータ４４，４５では、樹脂部２６ｂと金属部２６ａが一体となるように形成されているので、部品点数が減少するとともに、単セル３１をスタックして燃料電池ＦＣを製造する際に、その組み付けが容易になるとともに、確実となる。
【００４４】
（燃料電池用シール材）
次に、本発明の燃料電池用シール材の実施形態について適宜図面を参照しながら説明する。参照する図面において、図１１は、本実施形態に係る燃料電池用シール材を使用した燃料電池を示す模式図である。図１２（ａ）は、本実施形態に係る燃料電池用シール材の斜視図、図１２（ｂ）は、図１２（ａ）中のＡ−Ａ´断面図、図１２（ｃ）は、図１２（ｂ）中のＢ部拡大図である。
まず、ここでは燃料電池用シール材（以下、単に「シール材」という）の説明に先立って、このシール材を使用した燃料電池について簡単に説明する。
【００４５】
図１１に示すように、燃料電池ＦＣは、膜電極接合体（ＭＥＡ：Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ  Ａｓｓｅｍｂｌｙ）１０の両面を導電性のセパレータ１１で挟んで構成された単セル１２を複数積層したものである。ちなみに、膜電極接合体１０は、周知のとおり、固体高分子電解質膜（図示省略）の一面にカソード（図示省略）が設けられ、他面にアノード（図示省略）が設けられて構成されている。そして、アノードに水素が供給されるとともに、カソードに空気（酸素）が供給されることで燃料電池ＦＣは発電する。
【００４６】
次に、本実施形態に係るシール材について説明する。
図１１に示すように、本実施形態でのシール材１は、膜電極接合体１０とセパレータ１１との間に配置されている。このシール材１は、図１２（ａ）に示すように、輪郭が矩形の枠形状を有しており、再び図１１を参照すると明らかなように、膜電極接合体１０およびセパレータ１１の外縁に沿うように配置されている。そして、シール材１は、図１２（ｂ）に示すように、断面視で矩形の基体部２と、この基体部２から断面視で半円形をなして突き出した突出部３とで構成されている。ちなみに、本実施形態でのシール材１は、基体部２が膜電極接合体１０（図１１参照）側と密着し、突出部３がセパレータ１１（図１１参照）側と密着するように配置されている。
【００４７】
このようなシール材１は、図１２（ｃ）に示すように、マトリックス相を構成する樹脂４中にゴム状弾性体からなる粒子５（以下、単に「弾性体粒子５」ということがある）が分散する単層で形成されている。そして、シール材１は、表面側から内部側に向かうほど弾性体粒子５の含有量が多くなっており、この含有量は、表面側から内部側に向かって所定の勾配（傾斜）をもって多くなっていることが望ましい。このような含有量の勾配（傾斜）は、略同径の弾性体粒子５の分布率をシール材１の表面側から内部側に向かって次第に大きくすることで形成してもよいし、あるいは弾性体粒子５の粒径を表面側から内部側に向かって次第に大きくすることで形成してもよい。ちなみに、本実施形態でのシール材１では、その表面から５０μｍ程度の深さまでの表部６における弾性体粒子５の含有量と比較して、この表部６からさらに深い部分であって、シール材１の表面から３００μｍ程度の深さまでの内部７における弾性体粒子５の含有量が多くなっている。なお、ここでの表部６および内部７は、特許請求の範囲にいう「表部」および「内部」に相当する。
そして、このシール材１では、その表面の全てが樹脂４で覆われている。
【００４８】
前記樹脂４としては、所望の形状に成形可能なものであれば特に制限はないが、エステル結合、アミド結合、イミド結合を有しない熱可塑性樹脂が好ましい。中でもさらに好ましい樹脂としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブチレン等のポリオレフィン系樹脂やスチレン系樹脂、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）、変性ＰＰＥ、ポリスルホン（ＰＳＵ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳＦ）、ポリケトン（ＰＫ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）、およびポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）が挙げられる。特に好ましいのは、超高分子量ポリエチレン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリエーテルニトリル、およびポリアクリロニトリルである。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
このような樹脂４の含有率は、シール材１の３０〜９０質量％程度が好ましい。
【００４９】
前記弾性体粒子５を形成するゴム状弾性体としては、破断せずに２００％以上の伸びを示し、圧縮応力や膨張応力（引張応力）を開放した際に、応力開放前後の体積の変化が−１０％〜１０％の範囲内に止まるものが好ましい。
中でも好ましいゴム状弾性体としては、メタクリル酸メチル−ブタジエンゴム（ＭＢＲ）、エチレンプロピレンゴム（ＥＰＲ）、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＮＢＲ）、スチレン−ブタジエンゴム（ＳＢＲ）、クロロスルホン化ポリエチレン（ＣＳＰ）、クロロプレンゴム（ＣＲ）、イソプレンゴム（ＩＲ）、ブチルゴム（ＩＩＲ）、アクリルゴム、フッ素ゴム、シリコーンゴム、ブタジエン系ゴム（ＭＢＳ）、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、エチレン−プロピレンジメチルゴム（ＥＰＤＭ）等の合成ゴム、スチレン−ブタジエン−スチレン（ＳＢＳ）共重合体、スチレン−イソプレン−スチレン（ＳＩＳ）共重合体等のスチレン系エラストマ、オレフィン系エラストマ、ウレタン系エラストマ、ポリアミド系エラストマ、ブタジエン系エラストマ（ＭＢＳ）、塩化ビニル系エラストマ（ＴＰＶＣ）が挙げられる。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。
このようなゴム状弾性体で形成される弾性体粒子５は、単一相からなるものであっても、複数相からなるものであってもよい。複数相からなる弾性体粒子５としては、例えば、コア部が弾性に富むポリマで構成され、シェル部が樹脂４中での分散性を向上させる官能基を有するポリマで構成されたコア・シェル構造体が挙げられる。
このような弾性体粒子５（ゴム状弾性体）の含有率は、シール材１全体に対して１０〜７０質量％程度が好ましい。
【００５０】
また、シール材１には、必要に応じてその他の成分が添加されてもよい。その他の成分としては、例えば、充填材（マイカ、タルク、カオリン、セリサイト、ベントナイト、ゾノトライト、セピオライト、スメクタイト、モンモリロナイト、ワラステナイト、シリカ、炭酸カルシウム、ガラスビーズ、ガラスフレーク、ガラスマイクロバルーン、クレー、二硫化モリブデン、酸化チタン、酸化亜鉛、酸化アンチモン、ポリリン酸カルシウム、グラファイト、硫酸バリウム、硫酸マグネシウム、ホウ酸亜鉛、ホウ酸亜カルシウム、ホウ酸アルミニウムウィスカ、チタン酸カリウムウィスカ、亜鉛華、硫黄等）、顔料、染料、滑剤、離型剤、相溶化剤、分散剤、結晶核剤、可塑剤、熱安定剤、酸化防止剤、着色防止剤、紫外線吸収剤、流動性改質剤、発泡剤、抗菌剤、制振剤、帯電防止剤、界面活性剤等が挙げられる。これらは、１種単独で、または２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらの含有率は、本発明の目的を阻害しない範囲で適宜に設定することができる。
【００５１】
（シール材の製造方法）
次に、シール材１の製造方法について説明する。
この製造方法は、樹脂４と弾性体粒子５とを加熱混合して樹脂組成物を得る第１工程と、前記樹脂組成物を型内に射出成形する第２工程とを備えて構成されている。
【００５２】
第１工程では、まず、前記した樹脂４と弾性体粒子５とが加熱混合される。この第１工程は、樹脂４を加熱することで溶融しながらこれに弾性体粒子５を加えて混合する工程であっても、あるいは、樹脂４と弾性体粒子５とを混合したものを加熱することで、少なくとも樹脂４を溶融する工程であってもよい。樹脂４と弾性体粒子５の混合比は、前記したシール材１における樹脂４および弾性体粒子５の含有率に応じて設定することができる。そして、この第１工程で得られる樹脂組成物には、前記したその他の成分を添加することができる。
この第１工程における加熱温度は、使用する樹脂４の融点以上で適宜に設定することができ、弾性体粒子５を形成するゴム状弾性体のガラス転移点よりも低い温度が望ましい。このような第１工程は、例えば、二軸混練機等の公知の加熱混練機を使用して行うことができる。そして、本実施形態の製造方法では、樹脂組成物がペレット化されて次に説明する第２工程に供される。
【００５３】
第２工程での射出成形には、射出圧縮成形、ガスアシスト射出成形 、インサート成形などが含まれる。使用される射出成形機は、公知の構造を有するものでよく、例えば、ペレット化された樹脂組成物の投入口であるホッパと、樹脂組成物を加熱下に混練して可塑化した樹脂組成物を調製する混練機構と、可塑化した樹脂組成物を型のキャビティに吐出させるノズルとを備えるものでよい。混練機構は、周知のとおり、シリンダと、このシリンダ内に配置されるスクリューと、このスクリューを回転させるモータと、シリンダ内部を加熱するヒータとを備えている。
型としては、シール材１の形状を有するキャビティを形成することができるものであれば特に制限はなく、金属、樹脂等の公知の材質からなるものが挙げられる。
この第２工程では、射出成形機から型内に樹脂組成物を吐出することで、シール材１が形成される。ちなみに、インサート成形では、セパレータ１１とシール材１とが一体化するように、または膜電極接合体１０とシール材１とが一体化するようにシール材１を成形することができる。
【００５４】
次に、本実施形態に係るシール材１、およびその製造方法の作用効果について説明する。
シール材１は、マトリックス相としての樹脂４中に弾性体粒子５が分散しているので、樹脂４によって耐酸性を発揮しつつ、弾性体粒子５によってシール材に弾性が付与されることでシール性を発揮する。また、樹脂４で耐酸性が確保されるので、従来のシール材と異なって高価なフッ素ゴムを使用する必要もなく、安価に製造することができる。
また、このシール材１は、弾性体粒子５が分散する樹脂４（樹脂組成物）を成形することで容易に製造することができる。
また、シール材１では、シール材１中の弾性体粒子５の含有率を調節することによって、シール材１の弾性を制御することができる。したがって、シール材１は、体積や重量を軽減できる、皿バネを用いない定長積層のスタック構造を有する燃料電池ＦＣに使用される場合に、設計に応じたバネ定数を有するバネ部材として使用することができる。
【００５５】
また、シール材１は、単層で構成されているので、二層からなる従来のシール材（例えば、特許文献１参照）と異なって、層間分離を懸念する必要がない。
【００５６】
また、シール材１は、表部６における弾性体粒子５の含有量と比較して、内部７における弾性体粒子５の含有量が多くなっているので、表部６での樹脂４の含有率が多くなっている。そのため、シール材１の耐酸性がさらに優れる。
【００５７】
また、弾性体粒子５の含有率が１０質量％以上、７０質量％以下のシール材１では、シール材１に弾性が付与されつつ、ゴム状弾性体の溶出が抑制されるので、シール材１の劣化が防止される。
【００５８】
また、このシール材１では、その表面の全てが樹脂４で覆われているので、ゴム状弾性体の溶出が確実に抑制される。その結果、シール材１の劣化がより効果的に防止される。
【００５９】
そして、シール材１の製造方法では、樹脂４と弾性体粒子５とを含む樹脂組成物を射出成形機から所定の型内に吐出することで、単層からなるシール材１を成形することができる。
【００６０】
また、この製造方法では、樹脂組成物が型内に吐出された際に、樹脂４と型との親和性によって、型と樹脂組成物との界面近傍では、樹脂組成物の樹脂成分が多くなるとともに、型から離れるに従って、言い換えれば、表面側から内部側に向かうほど弾性体粒子５の含有量が次第に多くなっていくシール材１を形成することができる。そして、表面の全てが樹脂４で覆われたシール材１を成形することもできる。
【００６１】
また、この製造方法によれば、従来のシール材（例えば、特許文献１参照）の製造方法と異なって、二層押し出しする必要もない。したがって、従来のシール材の製造方法と比較して容易に、しかも安価にシール材１を製造することができる。
【００６２】
また、この製造方法では、第１工程における加熱温度を弾性体粒子５を形成するゴム状弾性体のガラス転移点よりも低い温度に設定することで、樹脂４と弾性体粒子５との相溶を避けることができる。その結果、この製造方法によれば、より弾性に優れたシール材１を製造することができる。
【００６３】
なお、本発明は、前記実施形態に限定されることなく、様々な形態で実施される。
前記実施形態に係るセパレータ４４，４５では、樹脂部２６ｂが金属部２６ａを取り囲むように形成されているが、本発明はこれに限定されない。ここで参照する図１３は、他の実施形態に係るセパレータを示す図であり、アノード側に配置されるセパレータをアノード側から見た平面図である。なお、この他の実施形態において、前記実施形態と同一の構成要素については同一の符号を付してその詳細な説明は省略する。
【００６４】
図１３に示すように、このセパレータ４４では、金属部２６ａを挟む両側に樹脂部２６ｂ，２６ｂが形成されている。
このようなセパレータ４４においては、樹脂部２６ｂと一体に形成されるシール部１７ａが、貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｅ，４４ｆの周囲に形成される。そして、金属部２６ａの表面と樹脂部２６ｂの表面との双方にわたって延びるように配置されるシール材１７ｃ、およびシール材１７ｄは、セパレータ４４と別体に設けられることとなる。なお、シール材１７ｃは、貫通孔４４ｃ，４４ｄを囲い込むとともに、金属部２６ａに形成された流路４４ｓをシール材１７ｄの外側から囲い込んでいる。そして、シール材１７ｄは、シール材１７ｃの内側で流路４４ｓを囲い込むとともに、前記実施形態に係るセパレータ４４のシール部１７ｂと同様に、膜電極接合体１０の周縁の固体高分子電解質膜５０とセパレータ４４との間をシールするようになっている。ちなみに、このようなシール材１７ｃ，１７ｄは、前記した樹脂組成物で形成されたものが望ましい。
【００６５】
前記実施形態に係るシール材１では、セパレータ１１と膜電極接合体１０との間に配置されるシール材１を例示したが、各単セル１２が個別に一対のセパレータ１１を有する燃料電池ＦＣに使用されるシール材１は、セパレータ１１間に配置されるものであってもよい。
【００６６】
また、前記実施形態に係るシール材１では、基体部２の片方に突出部３を有するシール材１を例示したが、本発明はこれに限定されるものではなく、基体部２のみからなるシール材であってもよいし、基体部２の両方に突出部３を有するシール材であってもよい。
【実施例】
【００６７】
次に、実施例を示しながら本発明をさらに具体的に説明する。
（実施例１乃至実施例８）
まず、表１に示す樹脂、ゴム状弾性体からなる弾性体粒子、およびその他添加剤を所定の配合比（表１中の括弧書きで示す質量部）で含む樹脂組成物を調製した。
【００６８】
【表１】
2007184223.tif 000003
【００６９】
なお、表１中、「樹脂の欄」に記載のＰＶＣは、ポリ塩化ビニル（積水社製、ＨＡ−２７Ｆ）であり、ＰＰＳは、ポリフェニレンスルフィド（東レ社製、Ａ−９００）であり、超高分子ＰＥは、超高分子ポリエチレン（旭化成社製、サンファイン（登録商標）ＵＨ−９５０）である。ゴム状弾性体としてのＭＢＳは、ブタジエン系エラストマ（三菱レーヨン社製、メタブレンＣ−２２３Ａ）であり、ＮＢＲは、アクリロニトリル−ブタジエンゴム（ＪＳＲ社製、Ｎ−２６０Ｓ）であり、ＳＢＳは、スチレン−ブタジエン−スチレン共重合体（旭化成社製、タフテック（登録商標）Ｈ１０５２）であり、ＴＰＶＣは、塩化ビニル系エラストマ（電気化学工業社製、デンカレオマーＧ）であり、ＥＰＤＭは、エチレン−プロピレンジメチルゴム（ＤＯＷ社製、４６１６０）であり、ＣＲは、クロロプレンゴム（電気化学工業社製、デンカクロロプレン）である。その他添加剤としてのガラスビーズは、ポッターズ・バロティーニ社製のＥＭＢ−１０であり、酸化防止剤は、チバ・スペシャルディ・ケミカルズ社製のイルガノックス（登録商標）１０１０であり、酸化チタン、硫黄、安定剤（トリブチルスズオキサイド）およびステアリン酸は、和光純薬社製のものであり、加硫剤は、大内新興化学工業社製のバルノツクＤＧＭである。
なお、樹脂組成物は、表１に示す各成分を加熱混合することで調製した。この調製には、二軸押出し機（東芝社製、ＴＥＭ−４８ＳＳ）を使用し、樹脂組成物はペレット化した。
【００７０】
次に、ペレット化した樹脂組成物を射出圧縮成形してシール材を形成した。射出成形機は、三菱重工社製の３５０型射出成形機が使用された。なお、この工程では、型内に平面視で矩形のステンレスプレート(ＳＵＳ３１６)を配置するとともに、このステンレスプレートの縁に沿うように枠形状のシール材が形成された。このシール材は、ステンレスプレートと一体になっていた。なお、成形時の型の温度（型温）を表１に示す。
【００７１】
次に、形成したシール材について、シール性能の評価試験を行った。図１４は、シール性能の評価試験に使用した試験装置の概略図である。図１４に示すように、この試験装置２０は、一対のプレス板２１と、プレス板２１同士を締結するボルト２３と、後記するステンレスプレート２２間に水素ガス（Ｈ２）を所定圧で送り込む水素ガス供給管２４と、ステンレスプレート２２間の圧力を検出する圧力計２５とを備えている。
【００７２】
このシール性能の評価試験では、まず、図１４に示すように、ステンレスプレート２２と一体となったシール材１を、同形状のステンレスプレート２２で挟み込んで、試験装置２０のプレス板２１間に配置した。そして、ボルト２３を締め付けることによってシール材１のシール線圧を５ｋｇ／ｃｍに設定した。次に、ステンレスプレート２２に穿たれた孔２２ａを介してステンレスプレート２２間に水素ガスを水素ガス供給管２４から送り込んだ。このときのステンレスプレート２２間の水素ガスの圧力は２００ｋＰａに設定した。
そして、１０分間放置した後に、ステンレスプレート２２間の水素ガスの圧力低下が、５％以内であれば、シール材１がシール性能を有しているものと判定した。シール性能を有しているものを「○」とし、シール性能を有していないものを「×」として表１に記す。なお、この評価試験は、シール材１の温度が８０℃の場合と、−２０℃の場合について行った。
【００７３】
また、シール線圧が７ｋｇ／ｃｍとなるようにボルト２３を締め付けた後にこれを開放する工程を３０回繰り返してから、８０℃におけるシール性能の評価試験を前記と同様にして行った。その結果を「荷重ＯＮ／ＯＦＦ後のシール性能」として表１に示す。
【００７４】
次に、形成したシール材について、耐酸性試験を行った。この耐酸性試験では、得られたシール材１０ｇを酸性溶液（ＰＨ２、８０℃）１００ｍｌに１００時間浸漬し、酸性溶液が２０ｍｌとなるまで濃縮（５倍濃縮）して試料を調製した。この試料をＩＣＰ(Inductively Coupled Plasma)発光分析装置で溶出成分を分析した。
そして、溶出成分が１００ｐｐｍ未満であったシール材を、耐酸性に優れているものと判定して表１に「○」と記した。また、溶出成分が１００ｐｐｍ以上、２００ｐｐｍ未満であったシール材を、耐酸性を有するものと判定して表１に「△」と記した。また、溶出成分が２００ｐｐｍ以上であったシール材を、耐酸性を有していないものと判定して表１に「×」と記した。
【００７５】
（比較例１）
表２に示す樹脂、およびその他添加剤を所定の配合比（表２中の括弧書きで示す質量部）で含む樹脂組成物を調製した。この樹脂組成物を使用した以外は、実施例と同様にしてシール材を成形した。そして、このシール材について、前記したと同様にシール性能および耐酸性の評価試験を行った。その結果を表２に示す。
【００７６】
【表２】
2007184223.tif 000004
【００７７】
（比較例２および比較例３）
比較例２ではエチレン−プロピレンジメチルゴムからなるシール材（ＥＰＤＭシール材）について、比較例３ではシリコーンゴムからなるシール材（シリコーンゴムシール材）について、前記したと同様にシール性能および耐酸性の評価試験を行った。その結果を表２に示す。
【００７８】
（評価試験の結果）
実施例１乃至実施例８で作製したシール材は、表１に示すように、シール性能を有していた。そして、実施例１乃至実施例８で作製したシール材は、いずれも耐酸性を有しており、特に、実施例１乃至実施例７で作製したシール材は、ゴム状弾性体の含有率が１０〜７０質量％の範囲内であることから耐酸性に優れていた。
これに対し、比較例１で作製したシール材は、弾性体粒子を含んでいないので、耐酸性は有しているものの、−２０℃におけるシール性能は有しておらず、荷重ＯＮ／ＯＦＦ後のシール性能も有していない。
また、比較例２および比較例３でのシール材は、樹脂を含んでいないので、シール性能は有しているものの、耐酸性は有していない。
【００７９】
（実施例９および実施例１０）
まず、表３に示す樹脂、ゴム状弾性体からなる弾性体粒子、およびその他添加剤を所定の配合比（表３中の括弧書きで示す質量部）で含む樹脂組成物を調製した。
【００８０】
【表３】
2007184223.tif 000005
【００８１】
なお、表３中、「樹脂の欄」に記載のＰＶＣ、ＰＰＳ、ＭＢＳ、ＮＢＲ、その他添加剤としてのガラスビーズ、酸化防止剤、酸化チタン、および安定剤（トリブチルスズオキサイド）は、実施例１乃至実施例８で使用したものと同様のものである。
【００８２】
次に、金属部２６ａとしてのステンレスプレート(ＳＵＳ３１６)をインサートした前記型１３（図１０参照）に、表３に示す樹脂組成物を射出することで、図２に示すセパレータ４４およびセパレータ４５を作製した。なお、成形時の型の温度（型温）を表３に示す。
【００８３】
次に、得られたセパレータ４４，４５について、図２に示す樹脂部２６ｂと金属部２６ａとの接着性能の評価を行うとともに、セパレータ４４，４５におけるシール性能の評価を行った。その結果を表３に示す。
なお、接着性能の評価は、セパレータ４４，４５を８０℃の熱水に５００時間浸漬した後に、樹脂部２６ｂと金属部２６ａとの間に剥がれや浮きが全くないものを良好（表３中、○で示す）と評価した。
【００８４】
また、シール性能の評価は、セパレータ４４とセパレータ４５とを、流路４４ｓ（図３参照）側の面と、流路４４ｓ（図５参照）側の面とが互いに向き合うように合わせることで、シール部１７ａ（図３および図５参照）のシール性能について評価した。なお、シール線圧は、５ｋｇ／ｃｍに設定した。このときの雰囲気は、２３℃で５０％Ｒｈであった。そして、このシール性能の評価では、向かい合わせたセパレータ４４側の貫通孔４４ａ，４４ｂ，４４ｃ，４４ｅ，４４ｆ（図３参照）を塞ぐとともに、セパレータ４５側の貫通孔４５ａ，４５ｂ，４５ｃ，４５ｄ，４５ｅ，４５ｆ（図５参照）を塞いだ。そして、セパレータ４４側の貫通孔４４ｄおよび連絡路４４ｇ（図３参照）を介して、セパレータ４４とセパレータ４５との間に水素を充填した。このときのセパレータ４４とセパレータ４５との間に充填された水素の内圧は、１５０ｋＰａに設定した。
そして、１０分間経過後に、水素の内圧の低下が３％以下のものを、シール性能が良好（表３中、○で示す）と評価した。
【００８５】
（評価試験の結果）
実施例９および実施例１０で作製したセパレータ４４，４５は、表３に示すように、接着性能およびシール性能が良好であった。
【図面の簡単な説明】
【００８６】
【図１】実施形態に係るセパレータが組み込まれた燃料電池の斜視図である。
【図２】単セルの積層構造を示す分解斜視図である。
【図３】アノード側に配置されるセパレータをアノード側から見た平面図である。
【図４】（ａ）は、図３のＸ−Ｘ´線の部分断面図、（ｂ）は、図３のＹ−Ｙ´線の部分断面図、（ｃ）は、Ｚ−Ｚ´線の部分断面図である。
【図５】カソード側に配置されるセパレータをカソード側から見た平面図である。
【図６】カソード側に配置されるセパレータの平面図であり、図５に示す面と反対の面を示す図である。
【図７】（ａ）は、図５のＰ−Ｐ´線の部分断面図、（ｂ）は、図５のＱ−Ｑ´線の部分断面図、（ｃ）は、図５のＲ−Ｒ´線の部分断面図である。
【図８】図３に示すセパレータと図５に示すセパレータで形成した積層体の断面図であり、（ａ）は、図３のＸ−Ｘ´線、および図５のＰ−Ｐ´線に対応する断面図、（ｂ）は、図３のＹ−Ｙ´線、および図５のＱ−Ｑ´線に対応する断面図、（ｃ）は、図３のＺ−Ｚ´線、および図５のＲ−Ｒ´線に対応する断面図である。
【図９】（ａ）は、図４（ａ）に示す樹脂部の部分拡大図、（ｂ）は、（ａ）のＮ部拡大図である。
【図１０】セパレータの成形に使用する型の断面を示す模式図である。
【図１１】本実施形態に係る燃料電池用シール材を使用した燃料電池を示す模式図である。
【図１２】（ａ）は、本実施形態に係る燃料電池用シール材の斜視図、（ｂ）は、（ａ）中のＡ−Ａ´断面図、（ｃ）は、（ｂ）中のＢ部拡大図である
【図１３】他の実施形態に係るセパレータを示す図であり、アノード側に配置されるセパレータをアノード側から見た平面図である。
【図１４】実施例および比較例で作製したシール材におけるシール性能の評価試験に使用した試験装置の概略図である。
【符号の説明】
【００８７】
１      燃料電池用シール材
４      樹脂
５      弾性体粒子
１０    膜電極接合体
１０ｇ  シール材
１７ａ  シール部
１７ｂ  シール部
１８ａ  シール部
１８ｂ  シール部
１９    シール部
２６ａ  金属部
２６ｂ  樹脂部
３１    単セル
３３ａ  貫通孔
３３ｂ  貫通孔
３３ｃ  貫通孔
３３ｄ  貫通孔
３３ｅ  貫通孔
３３ｆ  貫通孔
４２    アノード
４３    カソード
４４    セパレータ
４４ａ  貫通孔
４４ｂ  貫通孔
４４ｃ  貫通孔
４４ｄ  貫通孔
４４ｅ  貫通孔
４４ｆ  貫通孔
４４ｇ  連絡路
４４ｈ  連絡路
４４ｓ  流路
４５    セパレータ
４５ａ  貫通孔
４５ｂ  貫通孔
４５ｃ  貫通孔
４５ｄ  貫通孔
４５ｅ  貫通孔
４５ｆ  貫通孔
４５ｇ  連絡路
４５ｈ  連絡路
４５ｓ  流路
４６ａ  連絡路
４６ｂ  連絡路
４６ｓ  冷却水路
５０    固体高分子電解質膜
【図１】
2007184223.tif 000006
【図２】
2007184223.tif 000007
【図３】
2007184223.tif 000008
【図４】
2007184223.tif 000009
【図５】
2007184223.tif 000010
【図６】
2007184223.tif 000011
【図７】
2007184223.tif 000012
【図８】
2007184223.tif 000013
【図９】
2007184223.tif 000014
【図１０】
2007184223.tif 000015
【図１１】
2007184223.tif 000016
【図１２】
2007184223.tif 000017
【図１３】
2007184223.tif 000018
【図１４】
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