(57)【要約】【課題】基材内の一部に選択的に分極反転構造を形成可能な分極反転構造の作製方法を提供すること。【解決手段】本発明の分極反転構造の作製方法は、強誘電体からなる基材に分極反転が起きない程度の電圧を印加させつつ、該基材に対してフェムト秒レーザを照射することにより前記基材内に分極反転構造を形成することを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
強誘電体からなる基材に分極反転が起きない程度の電圧を印加させつつ、該基材に対してフェムト秒レーザを照射することにより前記基材内に分極反転構造を形成することを特徴とする分極反転構造の作製方法。
【請求項２】
上記フェムト秒レーザの出力密度が１ＧＷ／ｃｍ２以上、５００ＧＷ／ｃｍ２以下であることを特徴とする請求項１記載の分極反転構造の作製方法。
【請求項３】
上記フェムト秒レーザのパルス幅が５００ｆｓ以下であることを特徴とする請求項１記載の分極反転構造の作製方法。
【請求項４】
前記フェムト秒レーザとして、互いに干渉する２つ以上のレーザを用いることを特徴とする請求項１記載の分極反転構造の作製方法。
【請求項５】
前記基材は、ＬｉＮｂＯ３、ＭｇドープＬｉＮｂＯ３、ＬｉＴａＯ３、ＫＴｉＯＰＯ４、β-Ｂａ２Ｂ２Ｏ３、ＬｉＢ２Ｏ５から選択される１つ以上の強誘電体であることを特徴とする請求項１記載の分極反転構造の作製方法。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれか１項に記載の方法により作製された分極反転構造を備えたことを特徴とする波長変換光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高いエネルギー密度を有するパルスレーザ光を利用して強誘電体内部に分極反転構造を作製する方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
強誘電体の非線形光学効果を利用した波長変換素子は、基本波と波長変換波の間で位相整合をとる必要があり、一般的には強誘電体中に周期的に分極を反転させた構造を用いている。位相整合条件は分極反転周期をΛ、基本波長をλｐ、第二高調波の波長をλｓｈ、基本波波長に対する実効屈折率をｎ（λｐ）、第二高調波波長に対する実行屈折率をｎ（λｓｈ）、任意の整数をｍとすると、下記の式１で求められる。
【０００３】
【数１】
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【０００４】
分極反転構造を形成する強誘電体材料としては、ＬｉＮｂＯ３、ＭｇドープＬｉＮｂＯ３、ＬｉＴａＯ３、ＫＴｉＯＰＯ４（ＫＴＰ）、β-Ｂａ２Ｂ２Ｏ３（ＢＢＯ）、ＬｉＢ２Ｏ５ （ＬＢＯ）などがあり、この中でも最も利用されているＬｉＮｂＯ３やＬｉＴａＯ３を用いた分極反転構造の作成方法に関して下記のような公知文献がある。
（１）ＬｉＮｂＯ３  のｚ面にピロリン酸を用いて２６０℃でプロトン交換を行い、その後で５００〜６００℃で熱処理する方法（非特許文献１参照）。
（２）ｚカットＬｉＮｂＯ３やＬｉＴａＯ３結晶の片面に周期電極、反対面に一様電極を設けてパルス電圧を印加する方法（非特許文献２参照）。
（３）フェムト秒レーザをＬｉＮｂＯ３  基材に集光照射する方法（特許文献１参照）。
【０００５】
上記文献に記載されている方法を用いて分極反転構造を形成すると、基材の厚さ方向に一様な分極反転構造が形成される。また、条件によっては基材の表面から一定の深さまでだけに分極反転構造を形成することも可能であるが、基材表面から特定の深さの位置に特定の領域にだけ分極反転構造を形成することはできない。
基材表面付近もしくは基材の厚さ方向全体に亘って周期分極反転構造を形成する従来の方法では、三次元的に光導波路や波長変換素子が集積化された次世代へ高密度光デバイスを実現することが困難である。
【特許文献１】特開２００２−２８７１９１号公報
【非特許文献１】K.Mizuuchi et al., Applied Physics Letter60 (1992) 1283
【非特許文献２】M.Yamada et al., Applied Physics Letter62 (1993) 435
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような従来の実情に鑑みて考案されたものであり、基材内の一部に選択的に分極反転構造を形成可能な分極反転構造の作製方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の請求項１に記載の分極反転構造の作製方法は、強誘電体からなる基材に分極反転が起きない程度の電圧を印加させつつ、該基材に対してフェムト秒レーザを照射することにより前記基材内に分極反転構造を形成することを特徴とする。
本発明の請求項２に記載の分極反転構造の作製方法は、請求項１において、上記フェムト秒レーザの出力密度が１ＧＷ／ｃｍ２以上、５００ＧＷ／ｃｍ２以下であることを特徴とする。
本発明の請求項３に記載の分極反転構造の作製方法は、請求項１において、上記フェムト秒レーザのパルス幅が５００ｆｓ以下であることを特徴とする。
本発明の請求項４に記載の分極反転構造の作製方法は、請求項１において、前記フェムト秒レーザとして、互いに干渉する２つ以上のレーザを用いることを特徴とする。
本発明の請求項５に記載の分極反転構造の作製方法は、請求項１において、前記基材は、ＬｉＮｂＯ３、ＭｇドープＬｉＮｂＯ３、ＬｉＴａＯ３、ＫＴｉＯＰＯ４、β-Ｂａ２Ｂ２Ｏ３、ＬｉＢ２Ｏ５から選択される１つ以上の強誘電体であることを特徴とする。
本発明の請求項６に記載の波長変換光素子は、請求項１乃至５のいずれか１項に記載の方法により作製された分極反転構造を備えたことを特徴とする。
【発明の効果】
【０００８】
本発明では、強誘電体からなる基材に電圧を印加しつつフェムト秒レーザを照射することで、該基材内のレーザ照射部のみ選択的に周期分極反転構造を形成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
以下、本発明に係る分極反転構造の作製方法の一実施形態を図面に基づいて説明する。
【００１０】
本発明は、強誘電体からなる基材に分極反転が起きない程度の電圧を印加させつつ、該基材に対してフェムト秒レーザを照射することにより前記基材内に分極反転構造を形成することを特徴とする。
強誘電体基材に電圧を印加した状態でフェムト秒レーザを集光照射すると集光照射部のみ選択的に周期分極反転構造を形成できる。
【００１１】
具体的には、図１（ａ）に示すように、基材１の表面と裏面の全面にそれぞれ電極２を蒸着もしくはスパッタなどで形成する。そして図１（ｂ）に示すように、この電極２を形成した基材１に分極反転しない程度の電圧を印加する。その状態で、分極反転したい部分にだけフェムト秒レーザ３を集光照射することで、集光照射部近傍においてマイクロプラズマ４が発生し、このマイクロプラズマ４が発生した領域のみ選択的に分極反転構造５が形成される（図１（ｃ）参照）。
【００１２】
本発明では、フェムト秒レーザの集光照射時に発生する強電場と元来印加されていた電圧とが重なり合うことで、分極反転に必要電圧が局所的に印加されて、フェムト秒レーザの集光照射部でのみ選択的に分極反転構造が形成されたと考えられる。
また、本発明の方法によれば、基材の表面近傍のみでなく、フェムト秒レーザの焦点位置を制御することにより、基材の内部にも分極反転構造を形成することが可能である。
【００１３】
前記基材は、ＬｉＮｂＯ３、ＭｇドープＬｉＮｂＯ３、ＬｉＴａＯ３、ＫＴｉＯＰＯ４、β-Ｂａ２Ｂ２Ｏ３、ＬｉＢ２Ｏ５から選択される１つ以上の強誘電体である。
なお、本発明において用いられる基材は、１種類の強誘電体から構成されていてもよいし、複数の強誘電体の積層体で構成されていても構わない。
【００１４】
分極反転しない程度の電圧とは、基材の構成材料等にも依存し、特に限定されるものではないが、例えば、１〜２０ｋＶ／ｍｍ程度とすることが好ましい。電圧を上記範囲とすることで、フェムト秒レーザを照射したときに、分極反転に必要な局所的な強電場を発生させることが可能となり、フェムト秒レーザの集光照射部でのみ選択的に分極反転構造を形成することが可能となる。
【００１５】
上記フェムト秒レーザの出力密度は、１ＧＷ／ｃｍ２以上、５００ＧＷ／ｃｍ２以下であることが好ましい。フェムト秒レーザの出力密度を上記範囲とすることで、分極反転に必要な局所的な強電場を発生させることが可能となり、フェムト秒レーザの集光照射部でのみ選択的に分極反転構造を形成することが可能となる。これに対し、フェムト秒レーザの出力密度が１ＧＷ／ｃｍ２未満であると、分極反転に必要な局所的な強電場が発生せず、分極反転構造を形成することが困難となる。一方、出力密度が５００ＧＷ／ｃｍ２を超えると、構造変化に伴う屈折率変化が起こってしまい、分極反転が起きない可能性がある。
【００１６】
上記フェムト秒レーザのパルス幅は、５００ｆｓ以下であることが好ましい。フェムト秒レーザのパルス幅を上記範囲とすることで、分極反転に必要な局所的な強電場を発生させることが可能となり、フェムト秒レーザの集光照射部でのみ選択的に分極反転構造を形成することが可能となる。これに対し、フェムト秒レーザのパルス幅が５００ｆｓを超えると、分極反転に必要な局所的な強電場が発生せす、分極反転構造を形成することが困難となる。
【００１７】
また、前記フェムト秒レーザとして、互いに干渉する２つ以上のレーザを用いることが好ましい。
フェムト秒レーザの照射部を走査して分極反転構造を形成しているのでは、広い面積に分極反転構造を形成するのに時間がかかる。そこで、２つのフェムト秒レーザを干渉させて１パルスで広い領域に照射することで、広い面積に一括で分極反転構造を形成することが可能になる。
【００１８】
図２は、２ビームレーザ露光装置のシステム概念図である。このシステムにおいては、 フェムト秒レーザ光源、該レーザからのパルスビームを二つに分割するためのビームスプリッター、パルス光の集光合致位置を時間的に制御するための光学遅延回路および空間的に制御するための平面ミラーと凹面ミラーと該ミラーを微回転するための機構からなる光学系とする。ミラーの位置を、ミラー面に垂直方向、入射ビームに対して平行および垂直方向に微移動させることにより、光学路長を変化させ、光学遅延回路とすることができる。対向して該基材に入射する２つのビームの集光の合致位置および集光スポットのサイズを光学遅延回路およびミラーにより制御できる。
【００１９】
上記のような装置を用いて、例えば特開２００２−２８７１９１号公報に記載されている方法と同様に、パルス幅が９００〜１０フェムト秒、ピーク出力が１ＧＷ以上で、フーリェ限界またはそれと近似できるフェムト秒レーザを光源とし、該レーザからのパルスをビームスプリッターにより二つに分割し、二つのビームを光学遅延回路を介して時間的に制御し、かつ微小回転する反射面が平面のミラーと凹面のミラーを用いて空間的に制御し、基材表面または基材内部に、偏光面を平行にして集光し、二つのビームの集光スポットを時間的および空間的に合致させることにより、エネルギー密度０．１ＴＷ／ｃｍ2 以上の高密度エネルギーを強誘電体に照射する。
【００２０】
以上のようにして形成される分極反転構造は、弗硝酸混合液に浸したとき、−ｚ面はエッチングされるが、＋ｚ面はエッチングされないことを利用して、確認することができる。ｚ面以外にレーザ光を照射したときには、分極反転は観測されない。高密度エネルギーパルスの有する強電場により、逆方向の分極を持つ領域が誘起されたことを示している。
【００２１】
また、分極反転構造の大きさは、レーザのエネルギー密度が大きいほど、大きくなる。また、レーザパルスを同じ場所に重ねて照射した場合、照射パルスの数が増加するほど、分極反転構造の大きさは大きくなる。
【００２２】
以上、本発明の分極反転構造の作製方法について説明してきたが、本発明は上記の例に限定されるものではなく、必要に応じて適宜変更が可能である。
【実施例】
【００２３】
（実施例１）
ＬｉＮｂＯ３から構成される厚さ０．５ｍｍの基材の両面に、それぞれＡｌ電極を蒸着で全面に形成した。電極を形成した基材に５ｋＶの電圧を印加しつつ、出力密度５０ＧＷ／ｃｍ２、パルス幅５００ｆｓ、波長８００ｎｍのフェムト秒レーザを１パルスだけ基材の−ｚ面の方向から集光照射すると集光照射部において分極反転構造が形成された。
【００２４】
分極反転構造は、弗硝酸混合液に浸したときに−ｚ面はエッチングされるが＋ｚ面はエッチングされないので、この現象を利用することで分極反転構造を確認できる。
作製したサンプルを弗硝酸（弗酸５０％＋硝酸５０％）で６０℃、１時間のエッチングを行った後に光学顕微鏡による観察を行った。フェムト秒レーザの集光照射部近傍においてエッチング痕が観察されており分極反転構造が形成されていることが確認された。
【００２５】
このように、フェムト秒レーザの集光照射時に発生する強電場と元来印加されていた電圧とが重なり合うことで分極反転に必要電圧が局所的に印加され、これによりフェムト秒レーザの集光照射部でのみ選択的に分極反転構造が形成されたと考えられる。
【００２６】
（実施例２）
０．５ｍｍ厚のＬｉＮｂＯ３から構成される基材の両面の全面に、それぞれＡｌ電極を蒸着で形成した。電極を形成した基材を用いて、印加電圧を５ｋＶに固定して、フェムト秒レーザの出力密度およびパルス幅をそれぞれ変化させて照射し、分極反転構造が形成されるかを評価した。
得られたサンプルについて、分極反転構造が形成された場合には○、分極反転構造が形成されなかった場合には×として評価した。その結果を表１に示す。
【００２７】
【表１】
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【００２８】
表１から明らかなように、出力密度が１０００ＧＷ／ｃｍ２以上の条件では、構造変化に伴う屈折率変化が起こってしまい分極反転が起きなかった。一方、パルス幅が８００ｆｓ以上、または出力密度が０．１ＧＷ／ｃｍ２以下の条件では、分極反転に必要な局所的な強電場が発生しなかったため、分極反転が起きなかった。
【００２９】
（実施例３）
図２に示すようなレーザ照射装置を用いた。この装置では、フェムト秒レーザをハーフミラーで２つに分離した後、２つのビームを光路遅延回路により時間的に制御して、かつ微小回転する反射面が平面のミラーと凹面のミラーを用いて空間的に制御して基材内部に２つのビームを時間的、空間的に合致させることで、周期的にマイクロプラズマが発生する。
【００３０】
ＬｉＮｂＯ３から構成される厚さ０．５ｍｍの基材の両面に、それぞれＡｌ電極を蒸着で全面に形成した。電極を形成した基材に５ｋＶの電圧を印加しつつ、２つのビームを干渉させたフェムト秒レーザを集光照射した。この時の出力密度は３０ｍＷ／ｃｍ２、パルス幅２５０ｆｓ、波長８００ｎｍとした。
【００３１】
得られたサンプルについて、１パルスで広い領域に一括で周期分極反転構造が形成されていることが確認された。
【産業上の利用可能性】
【００３２】
本発明は、分極反転構造を用いた高調波発生素子、和周波発生素子、または差周波発生素子等の波長変換光素子に適用可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の分極反転構造の作製方法を説明するための模式的断面図である。
【図２】本発明で用いる２ビームレーザ照射装置のシステム概念図である。
【符号の説明】
【００３４】
１  基材、２  電極、３  フェムト秒レーザ、４  マイクロプラズマ、５  分極反転構造。
【図１】
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【図２】
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