(57)【要約】【課題】地中に埋設された放射性廃棄物における有機系の放射性物質の移動を抑制し、地表に到達する放射性物質の量を低減すること。【解決手段】放射性廃棄物を収納する放射性廃棄物の処分容器１において、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませるようにする。ここで、希土類酸化物は、ユウロピウム酸化物、プラセオジム酸化物のうち、少なくとも一方であるものとする。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物を収納する放射性廃棄物の処分容器において、前記放射性廃棄物を包囲して設けられる部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴とする放射性廃棄物の処分容器。
【請求項２】
前記放射性廃棄物を包囲して設けられる部材は、前記処分容器に収納された前記放射性廃棄物の周囲の空隙に充填された充填材と前記処分容器自体との少なくとも一方であることを特徴とする請求項１に記載の放射性廃棄物の処分容器。
【請求項３】
前記希土類酸化物は、ユウロピウム酸化物、プラセオジム酸化物のうち、少なくとも一方であることを特徴とする請求項１又は２に記載の放射性廃棄物の処分容器。
【請求項４】
放射性廃棄物が収納された複数の処分容器をピット内に収納して地中に埋設処分する放射性廃棄物の処分施設において、
前記放射性廃棄物を包囲して設けられる部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴とする放射性廃棄物の処分施設。
【請求項５】
前記放射性廃棄物を包囲して設けられる部材は、前記処分容器に収納された前記放射性廃棄物の周囲の空隙に充填された充填材、前記処分容器自体、前記ピット内の前記処分容器の周囲の空隙に充填された充填材、前記ピット自体、前記ピットの外周側の空間に充填された充填材のうち少なくとも一つであることを特徴とする請求項４に記載の放射性廃棄物の処分施設。
【請求項６】
前記希土類酸化物は、ユウロピウム酸化物、プラセオジム酸化物のうち、少なくとも一方であることを特徴とする請求項４又は５に記載の放射性廃棄物の処分施設。
【請求項７】
放射性廃棄物を収納し、該放射性廃棄物の周囲の空隙に第１の充填材を充填して密封した前記処分容器をピット内の空間に収納し、該ピット内の前記処分容器の周囲に第２の充填材を充填し、地中に埋設する放射性廃棄物の処分方法であって、
前記第１の充填材と、前記第２の充填材と、前記処分容器自体と、前記ピット自体のいずれかの部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴とする放射性廃棄物の処分方法。
【請求項８】
前記希土類酸化物は、ユウロピウム酸化物、プラセオジム酸化物のうち、少なくとも一方であることを特徴とする請求項７に記載の放射性廃棄物の処分方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、放射性廃棄物を地中に埋設処分する際の放射性廃棄物の処分容器、処分施設及び処分方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、原子力施設等から排出される放射性廃棄物は、処分容器に収納して地中に設けられた処分施設に埋設して処分される。
【０００３】
放射性廃棄物を処分容器に収納する際は、処分容器に収納された放射性廃棄物の周囲の空隙に、セメント等の充填材を充填して隙間を埋めた後、処分容器の蓋をして密閉される。放射能廃棄物が収納された複数の処分容器は、ピットと呼ばれる容器内に収納し、処分施設に定置埋設されるが、ピット内の処分容器の周囲の隙間には、例えば、セメント等の充填材が充填され、ピットの外周側には、ベントナイト系の粘土等の充填材が充填される。
【０００４】
しかしながら、地中に埋設処分された放射性廃棄物は、長時間が経過すると土壌や地下水により処分容器が暴露されて劣化し、処分容器内に地下水が浸入することにより、処分容器内の放射性廃棄物中に含まれる放射性元素が地下水に溶出し、処分容器から漏れ出すおそれがある。
【０００５】
そのため、放射性廃棄物の処分施設においては、例えば、放射性物質が処分容器から漏れ出しても、処分施設内に充填されたセメント、粘土、あるいは処分施設周囲の岩盤、土壌等に放射性物質を吸着させることにより、放射性物質の移動速度を低下させ、地表の生活圏に到達する放射性物質が安全な量まで十分に低減されるように設計されている。
【０００６】
ところで、一般に、放射性廃棄物に含まれる放射性物質には、無機系のものと有機系のものがある。特に、炭素の放射性同位元素が含まれる有機系の放射性物質は、無機系の放射性物質と比べて、セメントや粘土等の充填材、岩盤、土壌等への吸着性能が低いため、地表に到達する放射性物質の量の減少を妨げる要因となっている。
【０００７】
これに対し、酸化チタンからなる光触媒物質を処分施設の充填材に添加し、地下水に溶出して処理容器から漏れ出した有機系の放射性物質を光触媒物質と接触させることにより、有機系よりも吸着性能の高い無機系に酸化分解させ、吸着性能を向上させる技術が報告されている（特許文献１参照。）。
【０００８】
また、放射性廃棄物から出る放射線が充填材中の水を分解し、その際に生成するＯＨラジカルにより有機系の放射性物質を無機系に酸化分解する方法が知られている（非特許文献１参照）。
【０００９】
【特許文献１】特開２００３−１０７１９６号公報
【非特許文献１】原環センター技術報告書（ＲＷＭＣ−ＴＲＪ−０４００２−２），財団法人原子力環境整備促進・資金管理センター，平成１６年７月，ｐ.８８−９３
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、一般に、有機系の放射性物質を無機系の形態に酸化分解する反応の過程は複雑な経路を有し、有機系の放射性物質が完全に無機系の形態まで分解されないと、放射性物質が有機系の形態のまま、地下水に同伴して地中を移動することになる。この場合、地表に到達する放射性物質の量を安全なレベルまで低減するには、処分施設の深度をより深く設計する必要がある。
【００１１】
また、光触媒物質による酸化分解やＯＨラジカルによる酸化分解の場合、放射性廃棄物からの放射線が酸化反応を進める上で必要となる。このため、放射性廃棄物から離れて放射線の量が十分でない位置、あるいは埋設処分後長時間が経過し、放射性廃棄物中の放射線量が減少した場合等、放射線量の減少を考慮した分解率の評価が設計上必要となる。
【００１２】
本発明は、地中に埋設された放射性廃棄物における有機系の放射性物質の移動を抑制し、地表に到達する放射性物質の量を低減することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
先ず、本発明の原理について説明する。
【００１４】
原環センター技術報告書（ＲＷＭＣ−ＴＲＪ−０４００２−２）によれば、放射性物質と接する材料の吸着性能を表す指標となる分配係数の値が１ｍＬ／ｇ以上であれば、放射性物質の移動速度が低下し、地表の生活圏への到達量を十分に低減する効果があると報告されている。
【００１５】
そのため、本発明者らは、各種の材料について分配係数を測定する試験を実施した。この試験では、純水と有機系の放射性物質を高効率で吸着することができる候補材料を、液体／固体比が１０ｍＬ／ｇになるように試験容器に入れ、その中に放射性廃棄物から放出された有機系の放射性物質の一つである炭素の放射性同位体Ｃ−１４により標識した酢酸を、１×１０−７ｍｏｌ／Ｌの濃度になるよう添加し、試験容器を密封した。その試験容器を２日間、回転させながら内容物を攪拌し混合した。試験終了後、内容物をろ過して固体と液体に分離し、液体中のＣ−１４濃度を測定し、固体に吸着したＣ−１４量と液体中のＣ−１４量を求め、以下の式１により分配係数を算出した。
【００１６】
分配係数（ｍＬ／ｇ）＝（固体に吸着したＣ−１４量（ｍｏｌ／ｇ））／（液体中のＣ−１４量（ｍｏｌ／ｍＬ）)・・・(式１)
【００１７】
上記の試験を実施した結果、表１に示すように、金属酸化物、特に希土類酸化物のユウロピウム酸化物（Ｅｕ２Ｏ３）、プラセオジム酸化物（Ｐｒ６Ｏ１１）が分配係数１以上を示すことを知見した。また、ジルコニウム酸化物（ＺｒＯ２）も分配係数が１以上であることを知見した。比較のため、セメント系充填材の分配係数も表１に示す。
【００１８】
【表１】
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【００１９】
充填材に添加する金属酸化物のうち希土類酸化物としては、表１に示したユウロピウム酸化物とプラセオジム酸化物の吸着性がよいことが確認されたが、希土類元素には、「テトラド効果」と呼ばれる、周期律表で４つ隣の元素が類似の性質を示す特徴があることから、ユウロピウムの４つ隣の元素であるホルミウムの酸化物についても、有機系の放射性物質に対する高い吸着性能を有するものと推測される。
【００２０】
このことから、これらの希土類酸化物やジルコニウム酸化物を、例えば、放射性廃棄物の処分容器や処分施設の隙間を埋めるために充填される充填材等に添加することで、有機系の放射性物質の吸着性能を向上させ、地表に到達する放射性物質の量を十分に低減することが可能となる。
【００２１】
ここで、充填材に添加する希土類酸化物やジルコニウム酸化物は、充填材の一部であってもよいし、充填材の全部であってもよい。上記の試験条件のように、液体／固体比が１０ｍＬ／ｇとなるように希土類酸化物等を添加すると、十分な吸着性能が得られる。また、例えば、分配係数が１である場合と同様の吸着性能が得られればよい場合には、実際の処分施設における充填材中の液体／固体比に対し、ユウロピウム酸化物では、７０倍、プラセオジム酸化物では３８倍、ジルコニウム酸化物では２．２倍の液体／固体比となる条件まで、希土類酸化物等を減らすことができる。
【００２２】
上記の結果を踏まえ、本発明は、放射性廃棄物を収納する放射性廃棄物の処分容器において、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材に、有機系の放射性廃棄物を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴としている。
【００２３】
この構成によれば、処分容器が劣化し、例えば、有機系の放射性物質が地下水に溶出したとしても、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材中の希土類酸化物やジルコニウム酸化物と有機系の放射性物質とが接触することにより、これらの金属酸化物の表面に放射性物質が吸着保持される。このため、地下水に同伴した有機系の放射性物質の移動を抑制し、地表に到達する放射性廃棄物の量を低減することができる。
【００２４】
この場合において、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材は、例えば、処分容器に収納された放射性廃棄物の周囲の空隙に充填された充填材と処分容器自体との少なくとも一方であるものとする。すなわち、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物は、例えば、処分容器に充填される充填材に添加されていてもよいし、処分容器自体に添加され、あるいは処分容器の内周面にシート状に形成されていてもよい。
【００２５】
また、希土類酸化物は、ユウロピウム酸化物、プラセオジム酸化物のうち、少なくとも一方であるものとする。これによれば、有機系の放射性物質に対し、高い吸着力を発揮するため、放射性物質の移動を効果的に抑制することができる。
【００２６】
また、本発明は、放射性廃棄物が収納された複数の処分容器をピット内に収納し、地中に埋設処分する放射性廃棄物の処分施設において、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴としている。
【００２７】
この場合、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材は、処分容器に収納された放射性廃棄物の周囲の空隙に充填された充填材、処分容器自体、ピット内の処分容器の周囲の空隙に充填された充填材、ピット自体、ピットの外周側の空間に充填された充填材のうち少なくとも一つであるものとする。
【００２８】
これによれば、従来の放射性廃棄物の処分容器、処分施設の充填材あるいは構造材等に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物やジルコニウム酸化物を含ませておくだけでよいため、処分容器や処分施設の構造、処分施設の建設深度等の変更を行う必要がなく、本発明の実施に要する工程の変更を少ない負荷で行うことができる。
【００２９】
加えて、処分施設内は、放射性廃棄物を包囲して設けられる部材を複数形成することができるため、有機系の放射性物質を処分施設内で順次吸着し保持することができ、地表に到達する放射性廃棄物の量を十分に低減することができる。
【００３０】
また、本発明は、放射性廃棄物を収納し、放射性廃棄物の周囲の空隙に第１の充填材を充填して密封した処分容器をピット内の空間に収納し、ピット内の処分容器の周囲に第２の充填材を充填し、地中に埋設する放射性廃棄物の処分方法であって、第１の充填材と、第２の充填材と、処分容器自体と、ピット自体のいずれかの部材に、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物、ジルコニウム酸化物のうち、少なくとも１種を含ませてなることを特徴としている。
【００３１】
このようにして放射性廃棄物を処理することにより、基本的に、従来と同様の処理法により、処分容器から漏洩した有機系の放射性廃棄物の移動速度を低下させ、地表に到達する放射性物質の量を低減することができる。
【００３２】
また、従来技術の酸化分解法では、有機系の放射性物質を無機系に分解する際に放射線を必要とするため、その効果を発揮するには放射線量の減少を考慮した分解率の評価が必要であったが、本発明によれば、放射線を必要としないため、有機系の放射性物質を吸着させる希土類酸化物やジルコニウム酸化物を含む部材の設置場所が制限されないという設計上の利点がある。
【発明の効果】
【００３３】
本発明によれば、地中に埋設された放射性廃棄物における有機系の放射性物質の移動を抑制し、地表に到達する放射性物質の量を低減することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３４】
以下、本発明を適用してなる第１の実施形態について図面に基づいて説明する。
【００３５】
本実施形態の放射性廃棄物の処分方法は、原子力発電所等から排出される放射性廃棄物を処分容器に収納し、地中に掘削して形成された処分施設内に埋設処分することにより行われる。
【００３６】
図１は、本発明を適用してなる放射性廃棄物の処分施設において処分容器が埋設された状態を示す縦断面図である。
【００３７】
本実施形態の処分施設は、放射性廃棄物が収納された処分容器１と、この処分容器を複数個収納するピット２と、埋設孔３とを備えて構成される。すなわち、処分施設内に掘削して形成された埋設孔３内には、ピット２が定置埋設され、このピット２の内部に複数の処分容器が収納されている。
【００３８】
ピット２内の隣り合う処分容器１同士の隙間、処分容器１とピット２との隙間、及びピット２と埋設孔３との隙間には、例えば、セメントやベントナイト系の粘土等からなる充填材１１，１２がそれぞれ充填形成されている。
【００３９】
本実施形態では、これらの充填材１１，１２に、所定の金属酸化物を添加する。添加する金属酸化物は、希土類金属酸化物、特にユウロピウム酸化物（Ｅｕ２Ｏ３）、若しくはプラセオジム酸化物（Ｐｒ６Ｏ１１）、あるいはジルコニウム酸化物（ＺｒＯ２）が望ましい。これらの金属酸化物は１種類でもよいし、複数種類を混合したものでもよい。
【００４０】
金属酸化物を、セメントや粘土等の従来の充填材に添加する際は、有機系の放射性廃棄物との接触効率を高めるため、例えば、粒状にして、予め充填材１１，１２に添加し、均一に分散するまで混合する。
【００４１】
このようにして作製された充填材１１，１２を、処分施設内のピット２内の隣り合う処分容器１同士の隙間、処分容器１とピット２との隙間、及びピット２と埋設孔３との隙間等に充填し、放射性廃棄物の周囲を覆うようにする。
【００４２】
これにより、埋設処分された放射性廃棄物から溶出する放射性物質は、地下水の流れとともに充填材１１，１２の間を移動するが、その際に有機系の放射性物質と充填材１１，１２に添加された金属酸化物とが接触し、放射性物質が高効率で吸着される。このため、有機系の放射性物質の移動速度が低下し、地表に到達する放射性物質の量を低減することが可能となる。
【００４３】
また、本実施形態では、充填材１１，１２に金属酸化物を添加する例について説明したが、これに限定されず、例えば、ピット２等の構造体自体に金属酸化物が含まれるように構成してもよい。この場合、例えば、金属酸化物をピット２の内周面にシート状に形成するようにしてもよい。
【００４４】
次に、本発明を適用してなる第２の実施形態について図２を用いて説明する。
【００４５】
図２は、本発明を適用してなる放射性廃棄物の処分容器の断面図である。
【００４６】
図に示すように、放射性廃棄物２１を処分容器１に収納し、放射性廃棄物２１同士の間、及び放射性廃棄物２１と処分容器１との間に生じる隙間に充填材１３を充填した後、蓋２２で封止する。
【００４７】
本実施形態では、この充填材１３の一部に、金属酸化物を添加し、あるいは充填材の全部を金属酸化物とする。
【００４８】
添加する金属酸化物は、第１の実施形態と同様、希土類金属酸化物、特にユウロピウム酸化物若しくはプラセオジム酸化物、あるいはジルコニウム酸化物が望ましい。これらの金属酸化物は１種類でもよいし、複数種類を混合したものでもよい。
【００４９】
本実施形態によれば、埋設処分された放射性廃棄物から溶出する放射性物質は、地下水の流れとともに充填材１３の間を移動するが、その際に有機系の放射性物質と充填材１３に添加された金属酸化物が接触し、放射性物質が高効率で吸着される。これにより、有機系の放射性物質の移動速度が低下し、地表に到達する放射性物質の量を低減することが可能になる。
【００５０】
また、本実施形態では、収納容器１に充填された充填材１３に金属酸化物を添加する例について説明したが、これに限定されず、収納容器１自体に金属酸化物が含まれるように構成してもよい。この場合、例えば、金属酸化物を処分容器の内周面にシート状に形成するようにしてもよい。
【００５１】
次に、本発明を適用してなる第３の実施の形態について、図１及び図２を用いて説明する。
【００５２】
本実施形態の放射性廃棄物の処分方法においては、先ず、図２に示すように、放射性廃棄物２１を処分容器１に収納し、隙間に充填材１３を充填した後、蓋２２で封止する。そして、図１に示すように、この処分容器１をピット２内に複数個収納し、ピット２内の隣り合う処分容器１同士の隙間、処分容器１とピット２との隙間に充填材１１を充填し、ピット２と埋設孔３との隙間に充填材１２を充填して定置埋設する。
【００５３】
本実施形態では、処分容器１内の充填材１３に希土類酸化物のユウロピウム酸化物とプラセオジム酸化物の一方又は両方を添加し、ピット２内の充填材１１と埋設孔３内の充填材１２にジルコニウム酸化物を添加する。
【００５４】
表１に示したように、希土類酸化物であるユウロピウム酸化物とプラセオジム酸化物は、ジルコニウム酸化物より分配係数が高いが、これはユウロピウム酸化物とプラセオジム酸化物の方がジルコニウム酸化物より高効率に有機系の放射性物質を吸着できることを示している。このため、放射性廃棄物２１から放出される放射性物質の濃度は、放射性廃棄物２１の近傍に位置する充填材１３の中の方が、充填材１１及び１２より高いと考えられる。
【００５５】
そこで、充填材１３に希土類酸化物を添加し、高効率で有機系の放射性物質を吸着させることにより、放射性廃棄物から地下水に溶出した有機系の放射性物質の量を効率的に低減できる。
【００５６】
一方、処分容器１の外に放出された有機系の放射性物質は、充填材１１及び１２に添加されているジルコニウム酸化物に吸着するため、地中を移動する放射性物質の量をさらに低減できる。
【００５７】
また、ジルコニウム酸化物は希土類酸化物より安価であるため、体積が大きい充填材１１及び１２に添加する酸化物をジルコニウム酸化物にすることで、添加する金属酸化物に要する費用を低減することができる。
【００５８】
以上述べたように、上記実施形態によれば、処分容器１が劣化することにより、放射性廃棄物から有機系の放射性物質が地下水に溶出し、さらに、地下水に同伴して処分容器１から漏洩したとしても、放射性廃棄物を包囲して設けられる充填材や構造材に含まれる、希土類酸化物、ジルコニウム酸化物に放射性物質が吸着保持されるため、放射性物質の地中における移動を抑制し、地表に到達する放射性廃棄物の量を低減することができる。
【００５９】
加えて、本発明によれば、有機系の放射性物質を無機系に分解するために放射線を必要としないため、希土類酸化物やジルコニウム酸化物の位置の制限がなく、処分施設の設計自由度を向上させることができる。
【００６０】
なお、本発明は上述した実施形態のみに限定されるものではなく、本発明の技術思想を逸脱せずに種々改変を加え、多種多様の形態の変形もなし得ることは云うまでもない。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】本発明を適用してなる放射性廃棄物の処分施設において処分容器が埋設された状態を示す縦断面図である。
【図２】本発明を適用してなる放射性廃棄物の処分容器の断面図である。
【符号の説明】
【００６２】
１  処分容器
２  ピット
３  埋設孔
１１，１２，１３  充填材
２１  放射性廃棄物
２２  蓋
【図１】
2007298319.tif 000004
【図２】
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