(57)【要約】【課題】リードフレームに対する接着性に優れ、耐半田性に関して良好な特性を備えた封止樹脂（硬化体）を形成するタブレット状半導体封止材料を提供する。【解決手段】下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用い、タブレット状に打錠成形することにより成形されてなるタブレット状半導体封止材料である。そして、上記タブレット状半導体封止材料中の水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されている。（Ａ）エポキシ樹脂。（Ｂ）硬化剤。（Ｃ）無機質充填剤。（Ｄ）水。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用い、タブレット状に打錠成形することにより形成されてなるタブレット状半導体封止材料であって、上記タブレット状半導体封止材料中の水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されていることを特徴とするタブレット状半導体封止材料。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）水。
【請求項２】
リードフレーム用封止材料である請求項１記載のタブレット状半導体封止材料。
【請求項３】
請求項１または２記載のタブレット状半導体封止材料を製造する方法であって、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合するとともに上記（Ｄ）成分を配合して混合し溶融混練した後、この溶融混練物を冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形することにより水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されているタブレット状半導体封止材料を製造することを特徴とするタブレット状半導体封止材料の製法。
【請求項４】
下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合して混合し溶融混練した後、この溶融混練物を冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形した後、上記タブレットを２５±５℃×７０％Ｒ．Ｈ．下で放置することによって吸湿させ、水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されてなるタブレット状半導体封止材料を製造することを特徴とするタブレット状半導体封止材料の製法。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
【請求項５】
請求項４記載のタブレット状半導体封止材料の製法により作製されてなるタブレット状半導体封止材料。
【請求項６】
リードフレーム用封止材料である請求項５記載のタブレット状半導体封止材料。
【請求項７】
請求項１〜２，５，６のいずれか一項記載のタブレット状半導体封止材料を用いて半導体素子を樹脂封止してなる半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体パッケージの封止に用いられるタブレット状半導体封止材料およびその製法ならびにそれを用いた半導体装置に関するものであり、詳しくは、成形に適したタブレット状半導体封止材料における水分含有量の制御によって、リードフレームとの密着性を向上させ、優れた耐半田性を有するタブレット状半導体封止材料およびその製法ならびに信頼性の高い半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスター，ＩＣ，ＬＳＩ等の半導体素子は、外部環境からの保護および半導体素子のハンドリングを簡易にするという観点から、プラスチックパッケージ等により封止され半導体装置化されている。そして、上記プラスチックパッケージに用いられる封止材料としては、一般に、エポキシ樹脂組成物が使用され、さらに上記エポキシ樹脂組成物におけるエポキシ樹脂成分として、耐半田性が要求される場合には、従来より、低吸湿性を有するビフェニル型エポキシ樹脂が用いられてきた（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平５−１３１４８６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、近年，鉛フリー化による環境対応技術の進展とともに、リードフレームは従来の銅フレームからＮｉ／Ｐｄ／Ａｕのメッキ処理が施されたフレームへと移行しつつある。このビフェニル型エポキシ樹脂を用いた封止材料からなる封止樹脂（硬化体）は、上記Ｎｉ／Ｐｄ／Ａｕのメッキ処理が施されたリードフレーム面に対する接着性が充分ではなかったため、耐半田性に関して当然ながら満足し得るものではなかった。
【０００４】
本発明は、このような事情に鑑みなされたもので、リードフレームに対する接着性に優れ、耐半田性に関して良好な特性を備えた封止樹脂を形成するタブレット状半導体封止材料およびその製法ならびにそれを用いて得られる信頼性の高い半導体装置の提供をその目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
上記の目的を達成するため、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を含有し、さらに下記の（Ｄ）成分を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用い、タブレット状に打錠成形することにより形成されてなるタブレット状半導体封止材料であって、上記タブレット状半導体封止材料中の水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されているタブレット状半導体封止材料を第１の要旨とする。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
（Ｄ）水。
【０００６】
そして、本発明は、上記タブレット状半導体封止材料を製造する方法であって、上記（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合するとともに上記（Ｄ）成分を配合し混合して溶融混練した後、この溶融混練物を冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形することにより水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されているタブレット状半導体封止材料を製造するタブレット状半導体封止材料の製法を第２の要旨とする。
【０００７】
また、本発明は、下記の（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合して混合し溶融混練した後、この溶融混練物を冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形した後、上記タブレットを２５±５℃×７０％Ｒ．Ｈ．下で放置することによって吸湿させ、水分含有量が、０．０３〜０．５重量％の範囲に設定されてなるタブレット状半導体封止材料を製造するタブレット状半導体封止材料の製法を第３の要旨とし、このタブレット状半導体封止材料の製法により作製されてなるタブレット状半導体封止材料を第４の要旨とする。
（Ａ）エポキシ樹脂。
（Ｂ）硬化剤。
（Ｃ）無機質充填剤。
【０００８】
さらに、上記タブレット状半導体封止材料を用いて半導体素子を樹脂封止してなる半導体装置を第５の要旨とする。
【０００９】
すなわち、本発明者らは、リードフレームに対する接着性の向上と耐半田性に優れた封止材料を得るためにエポキシ樹脂組成物の構成成分、さらにはそれを打錠してなるタブレットそのものを中心に研究を重ねた。その研究の過程で、配合成分としてあえて水を配合したエポキシ樹脂組成物を打錠成形してなるタブレット、もしくはタブレットに打錠成形した後、吸湿させてなるタブレット中の水分含有量によって、形成される樹脂硬化体とリードフレームとの接着性が制御可能になるという知見を得た。この知見にもとづき、上記タブレット中の水分含有量に関してさらに研究を重ねた結果、タブレットの水分含有量を０．０３〜０．５重量％の範囲に設定すると、このタブレットによって形成される樹脂硬化体とリードフレームと接着性が向上し、しかも優れた耐半田性を実現することを見出し本発明に到達した。
【発明の効果】
【００１０】
このように、本発明は、前記（Ａ）〜（Ｃ）成分とともに水〔（Ｄ）成分〕を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いてタブレット状に打錠成形してなるタブレット状半導体封止材料であって、上記タブレット状半導体封止材料の水分含有量を０．０３〜０．５重量％の範囲に設定してなるものである。このため、上記適正量の水分がリードフレームとの密着性を向上させ、耐半田性に優れた半導体装置が得られる。したがって、本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて打錠成形してなるタブレット状半導体封止材料により樹脂封止された半導体装置としては、高い信頼性を備えたものが得られる。
【００１１】
そして、本発明は、前記（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合するとともに水〔（Ｄ）成分〕を配合して溶融混練した後、冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形することにより、上記特定範囲の水分含有量に設定されたタブレット状半導体封止材料を製造するものである。このため、煩雑な作業工程を経由することなく上記水分を含有したタブレット状半導体封止材料を得ることができる。
【００１２】
また、本発明は、前記（Ａ）〜（Ｃ）成分を配合して混合し溶融混練した後、この溶融混練物を冷却固化して粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形した後、上記タブレットを所定の恒温恒湿条件下である、２５±５℃×７０％Ｒ．Ｈ．下で放置することによって吸湿させ、所定の水分含有量に設定されたタブレット状半導体封止材料を製造するものである。このため、煩雑な作業工程を経由することなく上記水分を含有したタブレット状半導体封止材料を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明のタブレット状半導体封止材料は、エポキシ樹脂（Ａ成分）と、硬化剤（Ｂ成分）と、無機質充填剤（Ｃ成分）と、水（Ｄ成分）を含有する半導体封止用エポキシ樹脂組成物、あるいはエポキシ樹脂（Ａ成分）と、硬化剤（Ｂ成分）と、無機質充填剤（Ｃ成分）を用いて作製されるものであり、これを粉末状に粉砕した後、さらに打錠しタブレット状に成形することにより得られる。
【００１４】
上記エポキシ樹脂（Ａ成分）としては、特に限定するものではなく従来公知の各種エポキシ樹脂が用いられ、例えば、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂，ビフェニル型エポキシ樹脂、トリスヒドロキシフェニルメタン型エポキシ樹脂等の各種エポキシ樹脂を用いることができる。これらエポキシ樹脂は単独でもしくは２種以上併せて用いられる。そして、これらエポキシ樹脂のなかでも、特に融点または軟化点が室温を超えているものを用いることが好ましく、例えば、クレゾールノボラック型としては、エポキシ当量１８０〜２１０、軟化点６０〜１１０℃のものが好適に用いられる。また、上記ビフェニル型エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１８０〜２１０、融点８０〜１２０℃のものが好適に用いられる。
【００１５】
上記エポキシ樹脂（Ａ成分）とともに用いられる硬化剤（Ｂ成分）としては、上記エポキシ樹脂（Ａ成分）を硬化させるものであれば特に限定するものではないが、従来から、フェノール樹脂があげられる。上記フェノール樹脂としては、例えば、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、フェノールアラルキル樹脂等があげられる。これらフェノール樹脂は単独でもしくは２種以上併せて用いられる。そして、上記フェノール樹脂としては、水酸基当量が７０〜２５０、軟化点が５０〜１１０℃のものを用いることが好ましい。そして、上記エポキシ樹脂（Ａ成分）と硬化剤（Ｂ成分）であるフェノール樹脂との好適な組み合わせとしては、エポキシ樹脂（Ａ成分）としてクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を用いる場合は、フェノール樹脂としてフェノールノボラック樹脂を用いることが好ましく、エポキシ樹脂（Ａ成分）としてビフェニル型エポキシ樹脂を用いる場合は、フェノール樹脂としてフェノールアラルキル樹脂を用いることが好ましい。さらには、下記の一般式（１）で表されるフェノール樹脂を用いることが好ましい。
【００１６】
【化１】
2007194425.tif 000002
【００１７】
そして、上記エポキシ樹脂（Ａ成分）と硬化剤（Ｂ成分）の配合割合は、エポキシ樹脂（Ａ成分）を硬化させるに充分な量に設定することが好ましい。例えば、上記硬化剤（Ｂ成分）としてフェノール樹脂を用いる場合、エポキシ樹脂（Ａ成分）中のエポキシ基１当量に対して、フェノール樹脂中の水酸基の合計が０．７〜１．５当量となるように配合することが好ましく、より好ましくは０．９〜１．２当量である。
【００１８】
つぎに、上記Ａ成分およびＢ成分とともに用いられる無機質充填剤（Ｃ成分）としては、特に限定するものではなく従来公知の各種無機質充填剤があげられ、例えば、石英ガラス粉末、タルク、シリカ粉末（溶融シリカ粉末および結晶性シリカ粉末等）、アルミナ粉末、窒化アルミニウム粉末、窒化珪素粉末等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。なかでも、得られる硬化物の線膨張係数を低減できるという点から上記シリカ粉末を用いることが好ましく、上記シリカ粉末のなかでも溶融シリカ粉末を用いることが高充填、高流動性という点から特に好ましい。上記溶融シリカ粉末としては、球状溶融シリカ粉末、破砕溶融シリカ粉末があげられるが、流動性という観点から、球状溶融シリカ粉末を用いることが好ましい。なかでも、平均粒径が１０〜５０μｍの範囲、特に好ましくは２０〜４０μｍの範囲のものを用いることが好ましく、さらに平均粒径が０．５〜２μｍの範囲のものを併用すると、流動性の向上という観点からより一層好ましい。なお、上記平均粒径は、レーザー回折散乱式粒度分布測定装置を用いて測定することができる。
【００１９】
上記無機質充填剤（Ｃ成分）の含有量は、エポキシ樹脂組成物全体の５０〜９５重量％の範囲内に設定することが好ましく、特に好ましくは７０〜９０重量％である。すなわち、５０重量％未満のように少な過ぎると、エポキシ樹脂組成物中の有機成分の占める割合が多くなり、硬化物の難燃効果が乏しくなり、９５重量％を超えて多くなると、エポキシ樹脂組成物の流動性が著しく低下する傾向がみられるからである。
【００２０】
上記Ａ〜Ｃ成分とともに含有される水（Ｄ成分）は、例えば、蒸留水等、不純物の少ないものが好ましく用いられる。そして、この水（Ｄ成分）は、エポキシ樹脂組成物の構成成分配合時に他の成分とともに配合することにより含有させることはもちろん、タブレット状に打錠成形した後、後述のように所定の条件下、放置して自然吸湿させることによって水を含有させてもよい。
【００２１】
上記水（Ｄ成分）の含有量は、半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いて打錠成形してなるタブレット状半導体封止材料における水分量が０．０３〜０．５重量％の範囲となるように調整される。例えば、後述のように、他の成分の混合時に、シリンジでミキサー内に直接注入させ配合する方法では、エポキシ樹脂組成物全体の０．０３〜０．５重量％の範囲となるよう配合することにより、タブレット状半導体封止材料の水分含有量も０．０３〜０．５重量％の範囲に設定することが可能となる。
【００２２】
なお、本発明にかかる半導体封止用エポキシ樹脂組成物には、上記Ａ〜Ｄ成分以外に必要に応じて、硬化促進剤、離型剤、低応力化剤、難燃剤、カーボンブラックをはじめとする顔料等の他の添加剤を適宜配合することができる。
【００２３】
上記硬化促進剤としては、従来公知の各種硬化促進剤があげられ、例えば、テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレートや、トリフェニルホスフィン等の有機リン系化合物、フェニルイミダゾール等のイミダゾール系、１，８−ジアザビシクロ〔５．４．０〕ウンデセン−７や１，５−ジアザビシクロ〔４．３．０〕ノネン−５等のジアザビシクロアルケン系化合物等があげられる。これらは単独でもしくは２種以上併せて用いられる。
【００２４】
また、上記離型剤としては、高級脂肪酸、高級脂肪酸エステル、高級脂肪酸カルシウム等の化合物があげられ、例えば、カルナバワックスやポリエチレン系ワックス等が、低応力化剤としては、アクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体、メタクリル酸メチル−ブタジエン−スチレン共重合体等のブタジエン系ゴムやシリコーン化合物等があげられる。
【００２５】
そして、上記難燃剤としては、有機リン系化合物、酸化アンチモン、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属水酸化物等があげられる。さらに、耐湿信頼性テストにおける信頼性向上を目的としてハイドロタルサイト類、水酸化ビスマス等のイオントラップ剤を配合することができる。
【００２６】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物を用いてなるタブレット状半導体封止材料は、例えば、つぎのようにして製造することができる。すなわち、前記Ａ〜Ｃ成分および必要に応じて他の添加剤を所定の割合で常法に準じて配合し、粉体用ミキサーで混合する。本発明において特徴となる水（Ｄ成分）はこの混合時に適当量配合する。配合方法としては、混合中にシリンジでミキサー内に直接注入させる方法が、より均一に水（Ｄ成分）を噴霧できるという観点から好ましい。この方法に従って水（Ｄ成分）を配合する場合、先に述べたように、エポキシ樹脂組成物全体重量の０．０３〜０．５重量％の範囲となるように配合すれば、最終的に得られるタブレット状半導体封止材料の重量比率においても水分含有量は０．０３〜０．５重量％とすることが可能となる。その後、混合した粉体をミキシングロール機や押し出し式の混練機等を用いて加熱状態で溶融混練する。ついで、これを室温下で冷却固化した後、公知の方法によって粉砕し、タブレット状に打錠するという一連の工程を経由することによりタブレット状半導体封止材料を製造することができる。
【００２７】
さらに、本発明のタブレット状半導体封止材料は、上記製法以外につぎのように製造することもできる。すなわち、水分を所定量含有させる方法として、上記のように配合成分として水（Ｄ成分）を配合しない製法である。例えば、上記Ａ〜Ｃ成分および必要に応じて他の添加剤を所定の割合で常法に準じて配合し、粉体用ミキサーで混合する。その後、混合した粉体をミキシングロール機や押し出し式の混練機等を用いて加熱状態で溶融混練する。ついで、これを室温下で冷却固化した後、公知の方法によって粉砕し、タブレット状に打錠するという一連の工程を経由することによりタブレットを製造する。タブレット状に打錠成形した後、このタブレットを所定の条件下、放置して、上記所定の水分含有量となるよう、自然吸湿させることによって水分を含有させることにより目的とするタブレット状半導体封止材料を製造することができる。この場合の条件は、恒温恒湿条件となる、２５±５℃×２５±５℃×７０％Ｒ．Ｈ．に設定する。また、放置時間としては、例えば、５〜２０時間に設定することが好ましい。
【００２８】
このようにして得られるタブレット状半導体封止材料の大きさとしては、特に限定するものではなく適宜設定されるが、通常、直径１４〜５０ｍｍ×厚み１０〜２０ｍｍの大きさに設定することが好ましく、特に好ましくは直径３５±５ｍｍ×厚み１５±３ｍｍである。
【００２９】
そして、上記タブレット状半導体封止材料中の水分含有量は、０．０３〜０．５重量％となるよう設定される必要がある。特に好ましくは０．１〜０．３重量％である。すなわち、０．０３重量％未満では、水分含有量が少な過ぎて、Ｎｉ／Ｐｄ／Ａｕメッキ処理されたフレームとの充分な接着力が得られず、０．５重量％を超えると、含有する水分量が多過ぎて成形後の耐湿信頼性に劣る半導体装置となり、また成形中に水分蒸散に伴う体積膨張によって剥離が誘起されるからである。
【００３０】
なお、上記タブレット状半導体封止材料中の水分含有量は、例えば、つぎのようにして測定することができる。すなわち、得られたタブレット状半導体封止材料を１７５℃に保持された恒温槽中に放置し、発生する揮発成分をガスクロマトグラフを用いて分析し、水の検出量を求める。そして、この水の検出量からタブレット状半導体封止材料の重量に対する水の重量比率を算出することによりタブレット状半導体封止材料の水分含有量が算出される。
【００３１】
このようにして得られたタブレット状半導体封止材料を用いての半導体素子の封止は、特に制限するものではなく、通常のトランスファー成形等の公知のモールド方法によって行うことができる。このようにして得られる半導体装置としては、ＩＣやＬＳＩ等の半導体装置があげられる。
【００３２】
本発明では、半導体素子の封止において、特に、リードフレームに半導体素子が搭載されたものを対象とする。上記リードフレームとしては、例えば、接着性に劣る、Ｎｉメッキ処理された、特に最外層からＮｉ／Ｐｄ／Ａｕの順に３層のメッキ処理されたリードフレームがあげられる。
【００３３】
つぎに、実施例について比較例と併せて説明する。
【００３４】
まず、実施例に先立って下記に示す各成分を準備した。
【００３５】
〔エポキシ樹脂〕
ビフェニル型エポキシ樹脂とビフェニルノボラック型エポキシ樹脂の混合物（日本化薬社製、ＣＥＲ−３０００Ｌ）
【００３６】
〔硬化剤Ａ〕
下記の構造式（ａ）で表されるフェノール樹脂（水酸基当量２０５ｇ／ｅｑ、軟化点７４℃）
【化２】
2007194425.tif 000003
【００３７】
〔硬化剤Ｂ〕
ノボラック型フェノール樹脂（明和化成社製、Ｈ−４）
【００３８】
〔硬化促進剤〕
テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート（北興化学社製、ＴＰＰ−Ｋ）
【００３９】
〔離型剤Ａ〕
酸化ポリエチレンワックス（クラリアントジャパン社製、ＰＥＤ５２１）
【００４０】
〔離型剤Ｂ〕
酸化ポリエチレンワックス（クラリアントジャパン社製、ＰＥＤ１３６）
【００４１】
〔シランカップリング剤〕
３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
【００４２】
〔シリカ粉末Ａ〕
平均粒径３０．４μｍの球状溶融シリカ粉末（龍森社製、ＭＳＲ−３５１２−Ｔ２）
【００４３】
〔シリカ粉末Ｂ〕
平均粒径０．６μｍの球状溶融シリカ粉末（アドマファイン社製、ＳＯ２５Ｒ）
【００４４】
〔シリカ粉末Ｃ〕
平均粒径１．６μｍの球状溶融シリカ粉末（アドマファイン社製、ＳＯ３２Ｒ）
【００４５】
〔カーボンブラック〕
三菱化学社製、＃３０３０Ｂ
【００４６】
〔難燃剤〕
ハイドロタルサイト類化合物（協和化学工業社製、ＤＨＴ−４Ａ）
【００４７】
〔水〕
蒸留水
【実施例】
【００４８】
〔実施例１〜５、比較例１〜５〕
上記各成分を下記の表１〜表２に示す割合で配合し、８０〜１２０℃に加熱したロール混練機（５分間）にかけて溶融混練を行った。このとき、配合成分である水をシリンジを用いてロール混練機に直接注入することにより配合した。つぎに、この溶融物を冷却固化した後、粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形することによりタブレット状半導体封止材料（大きさ：直径３５ｍｍ×厚み１５ｍｍ）を作製し、恒温恒湿条件（２５℃×７０％Ｒ．Ｈ．）に放置した。なお、得られたタブレット状半導体封止材料の水分含有量を下記の表１〜表２に併せて示した。上記水分含有量の測定は、上記タブレット状半導体封止材料を１７５℃に保たれた恒温槽中に、発生する揮発成分をガスクロマトグラフで分析し、水の検出量を求めた。そして、求めた水検出量からタブレット状半導体封止材料の重量に対する水の重量比を求めた。
【００４９】
【表１】
2007194425.tif 000004
【００５０】
【表２】
2007194425.tif 000005
【００５１】
〔実施例６〜１０、比較例６，７〕
上記各成分を下記の表３に示す割合で配合し、８０〜１２０℃に加熱したロール混練機（５分間）にかけて溶融混練を行なった。つぎに、この溶融物を冷却固化した後、粉砕し、さらにタブレット状に打錠成形することによりタブレット状半導体封止材料（大きさ：直径３５ｍｍ×厚み１５ｍｍ）を作製した。得られたタブレット状半導体封止材料を用い、下記の表３に示す水分含有量となるよう恒温恒湿条件（２５℃×７０％Ｒ．Ｈ．）にて表３に示す所定時間放置した。なお、得られたタブレット状半導体封止材料の水分含有量を下記の表３に併せて示した。上記水分含有量の測定は、上記タブレット状半導体封止材料を１７５℃に保たれた恒温槽中に、発生する揮発成分をガスクロマトグラフで分析し、水の検出量を求めた。そして、求めた水検出量からタブレット状半導体封止材料の重量に対する水の重量比を求めた。
【００５２】
【表３】
2007194425.tif 000006
【００５３】
このようにして得られたタブレット状半導体封止材料を用い、下記に示す方法に従って、接着力、耐半田性を測定・評価した。これらの結果を後記の表４〜表６に示す。
【００５４】
〔接着力〕
最外層からＮｉ／Ｐｄ／Ａｕの順に３層のメッキ処理された銅製フレームを約８ｍｍ×８ｍｍ角に切断しチップを作製した。切断したチップを専用の金型に挟み、チップ上に底面積１０ｍｍ2 ×高さ３ｍｍの円錐台状の樹脂硬化体をプレス機（東邦インターナショナル社製、ＴＦ１５）を用いて成形し、接着力測定用試験片を作製した。成形条件は、１７５℃×１２０秒、型締め圧１９６２ＭＰａ、トランスファー圧６８６．７ＭＰａとした。さらに、この試験片を１７５℃で５時間加熱によりキュアし、その後横型荷重測定器（プッシュプルゲージ、アイコーエンジニアリング社製）を用いて、チップに対する樹脂の剪断接着力を測定した。一回の成形および測定には、６個の試験片を作製し、ｎ＝６で測定、その平均値を接着力とした。なお、剪断接着力を測定する際、測定台の温度は２６０℃であった。
【００５５】
〔耐半田性〕
上記タブレット状半導体封止材料を用い、半導体素子（サイズ：７ｍｍ×７ｍｍ×厚み３２０μｍ）をトランスファー成形（条件：１７５℃×２分）し、１７５℃×５時間にて後硬化することにより半導体装置を作製した。この半導体装置は、ＬＱＦＰ−１４４（ダイパッドサイズ：７．５ｍｍ×７．５ｍｍ、銅製の最外層からＮｉ／Ｐｄ／Ａｕの順に３層メッキ処理リードフレーム）である。
【００５６】
（１）クラック発生数
上記半導体装置を用い、８５℃／８５％Ｒ．Ｈ．中で１６８時間吸湿させた後、２６０℃×１０秒間の赤外線（ＩＲ）リフローで半田評価試験を行った。そして、クラックが発生したパッケージをカウントした。なお、パッケージのクラックの解析には、超音波顕微鏡を用いた。
【００５７】
（２）半導体素子界面の剥離
上記半導体装置を用い、８５℃／８５％Ｒ．Ｈ．中で１６８時間吸湿させた後、２６０℃×１０秒間の赤外線（ＩＲ）リフローで半田評価試験を行った。そして、半導体素子と封止樹脂層（硬化体）との界面に剥離が発生したものを×、剥離が発生しなかったものを○として評価した。なお、界面剥離の解析には、超音波顕微鏡を用いた。
【００５８】
（３）リードフレーム界面の剥離
上記半導体装置を用い、８５℃／８５％Ｒ．Ｈ．中で１６８時間吸湿させた後、２６０℃×１０秒間の赤外線（ＩＲ）リフローで半田評価試験を行った。そして、リードフレームと封止樹脂層（硬化体）との界面に剥離が発生したものを×、剥離が発生しなかったものを○として評価した。なお、界面剥離の解析には、超音波顕微鏡を用いた。
【００５９】
【表４】
2007194425.tif 000007
【００６０】
【表５】
2007194425.tif 000008
【００６１】
【表６】
2007194425.tif 000009
【００６２】
上記結果から、水分量が０．０３〜０．５重量％の範囲にある実施例品は、接着力が高く、リードフレームに対する接着性が向上していることがわかる。さらに、耐半田性に関しても、パッケージクラックが発生せず、半導体素子およびリードフレームとも封止樹脂層（硬化体）との界面に剥離もなく、良好な半導体装置が得られたことがわかる。
【００６３】
これに対して、水分量が０．０３重量％未満あるいは０．５重量％を超える比較例１〜４品では、接着力も低く、パッケージクラックも発生し、リードフレーム界面において剥離が発生するものがあった。また、比較例６品も、水分量が０．０３重量％未満のため、接着力が低く、パッケージクラックも発生し、リードフレーム界面において剥離が発生するものがあった。比較例５，７品は、接着力に関しては高く、界面に剥離も生じなかったが、パッケージクラックが発生した。