(57)【要約】【課題】蛍光体膜形成方法及びこれを用いた発光ダイオードパッケージの製造方法を提供する。【解決手段】蛍光体膜形成方法は、第１極性の電荷を有する蛍光体粒子の表面に第２極性の電荷を有するナノサイズの光透過性ビーズ（ｂｅａｄｓ）が吸着されるように上記蛍光体と上記光透過性ビーズを水系溶媒で混合する段階と、上記混合過程から得られた蛍光体混合溶液を蛍光体膜が形成される領域にコーティングする段階と、上記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する段階とを含む。また、この蛍光体膜形成工程を用いた発光ダイオードパッケージの製造方法を提供する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１極性の電荷を有する蛍光体粒子の表面に第２極性の電荷を有するナノサイズの光透過性ビーズ（ｂｅａｄｓ）である光透過性ナノビーズが吸着されるように前記蛍光体と前記光透過性ナノビーズを水系溶媒で混合する段階と、
前記混合過程から得られた蛍光体混合溶液を蛍光体膜が形成される領域にコーティングする段階と、
前記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する段階と、
を含むことを特徴とする蛍光体膜形成方法。
【請求項２】
前記蛍光体と前記光透過性ナノビーズを混合する段階は、第２極性を有する分散剤をさらに添加して混合する段階であることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項３】
前記光透過性ナノビーズの平均粒径は、５０〜５００ｎｍであることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項４】
前記光透過性ナノビーズは、ガラス転移温度（Ｔg）が少なくとも１００℃であることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項５】
前記蛍光体粒子は（＋）極性を有し、前記光透過性ナノビーズはその表面にスルホネート基、フォスフェート基及びカルボキシレート基で構成されたグループから選択された（−）極性を有する機能基を有することを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項６】
前記光透過性ナノビーズは、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド及びポリアクリレートで構成されたグループから選択された少なくとも一つであることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項７】
前記蛍光体は、前記水系溶媒に対して約２〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項８】
前記光透過性ナノビーズは、前記混合される蛍光体の重量に対して約５〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることを特徴とする請求項１または請求項７に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項９】
前記水系溶媒は、脱イオン水またはアルコールであることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体膜形成方法。
【請求項１０】
第１極性の電荷を有する蛍光体粒子の表面に第２極性の電荷を有するナノサイズの光透過性ビーズである光透過性ナノビーズが吸着されるように前記蛍光体と前記光透過性ナノビーズを水系溶媒で混合する段階と、
前記混合過程から得られた蛍光体混合溶液を少なくとも発光ダイオードチップの光放出面にコーティングする段階と、
前記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する段階と、
前記蛍光体膜が形成された発光ダイオードチップの周囲に樹脂包装部を形成する段階と、
を含むことを特徴とする発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１１】
前記蛍光体と前記光透過性ナノビーズを混合する段階は、第２極性を有する分散剤をさらに添加して混合する段階であることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１２】
前記光透過性ナノビーズの平均粒径は、５０〜５００ｎｍであることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１３】
前記光透過性ナノビーズは、ガラス転移温度（Ｔg）が少なくとも１００℃であることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１４】
前記光透過性ナノビーズは、前記発光ダイオードの構成物質の屈折率より高く、前記樹脂包装部の屈折率より低い屈折率を有することを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１５】
前記蛍光体粒子は（＋）極性を有し、前記光透過性ナノビーズはその表面にスルホネート基、フォスフェート基及びカルボキシレート基で構成されたグループから選択された（−）極性を有する機能基を有することを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１６】
前記光透過性ナノビーズは、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド及びポリアクリレートで構成されたグループから選択された少なくとも一つであることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１７】
前記蛍光体は、前記水系溶媒に対して約２〜２０ｗｔ％の範囲で混合されることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１８】
前記光透過性ナノビーズは、前記混合される蛍光体の重量に対して約５〜４０ｗｔ％の範囲で混合されることを特徴とする請求項１０または請求項１７に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【請求項１９】
前記水系溶媒は、脱イオン水またはアルコールであることを特徴とする請求項１０に記載の発光ダイオードパッケージの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、蛍光体膜形成方法に関することであって、より詳細には蛍光体粒子により散乱される光子方向を改善して光抽出効率を向上させた波長変換型発光ダイオードパッケージに関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、光励起用蛍光体は、発光ダイオードのような光源から放出される光の固有波長を白色光のような他の所望の色の光に変換するに広く使用されている。例えば、波長変換型発光素子パッケージは、発光ダイオードチップの周囲に蛍光体が分散された樹脂包装部を形成したり、直接発光ダイオードチップ表面に蛍光体膜を形成する方法を用いて製造したりすることができる。
【０００３】
蛍光体が分散された樹脂包装部を採用した発光素子パッケージでは、励起波長光が樹脂包装部内の蛍光体を多数回通って行くため、蛍光体による屈折及び反射により効率が低下される。これに対して、チップ表面に直接形成された蛍光体膜を採用した発光素子パッケージでは、チップから放出される励起波長光が蛍光体に直接吸収されるため、反射または屈折による効率低下を減少させることができるという長所がある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、蛍光体膜をチップ表面に形成した構造においても、蛍光体膜が稠密な構造を有するため、円滑な光経路を保障することが難しく、実際蛍光体粒子から反射された一部光は、再び発光ダイオードチップへ吸収され得るため、高い光効率は期待し難い。
【０００５】
本発明は、上記の従来技術の問題点を解決するためのものであって、その目的は、光透過性ナノビーズを用いて円滑な光抽出経路が保障され、さらに膜内部の局部的な屈折率が調整された蛍光体膜形成方法を提供することにある。
【０００６】
本発明の他の目的は、上記の蛍光体膜の形成工程を使用して光効率が向上された発光素子パッケージ製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の技術的課題を解決すべく、本発明の一側面は、第１極性の電荷を有する蛍光体粒子の表面に第２極性の電荷を有するナノサイズの光透過性ビーズ（ｂｅａｄｓ）である光透過性ナノビーズが吸着されるよう上記蛍光体と上記光透過性ビーズを水系溶媒で混合する段階と、上記混合過程から得られた蛍光体混合溶液を蛍光体膜が形成される領域にコーティングする段階と、上記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する段階と、を含む蛍光体膜形成方法を提供する。
【０００８】
好ましくは、上記蛍光体と上記光透過性ナノビーズを混合する段階は、第２極性を有する分散剤をさらに添加して混合する。
【０００９】
本発明に採用される光透過性ナノビーズの好ましい条件は、粒径、熱的特性及び光学的特性のような側面で定義されることができる。上記光透過性ナノビーズの平均粒径は５０〜５００ｎｍであることができる。上記光透過性ナノビーズは、ガラス転移温度（Ｔg）が少なくとも１００℃であることが好ましい。
【００１０】
これに限定されないが、本発明に採用可能な光透過性ビーズには、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド、ポリアクリレートまたはその組み合わせであることができる。
【００１１】
本発明の一実施形態では、上記蛍光体粒子は（＋）極性を有し、上記光透過性ナノビーズはその表面にスルホネート基、フォスフェート基及びカルボキシレート基で構成されたグループから選択された（−）極性を帯びる機能基を有することができる。
【００１２】
本発明から使用される蛍光体混合溶液において、上記蛍光体は上記水系溶媒に対して約２〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることが好ましく、上記光透過性ナノビーズは、上記混合される蛍光体の重量に対して約５〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることが好ましい。本発明において使用可能な水系溶媒は、脱イオン水またはアルコールであることができる。
【００１３】
本発明の他の側面は、上記の蛍光体膜形成方法を採用した波長変換型発光素子パッケージ製造方法を提供する。上記製造方法は、第１極性の電荷を有する蛍光体粒子の表面に第２極性の電荷を有するナノサイズの光透過性ビーズである光透過性ナノビーズが吸着されるよう上記蛍光体と上記光透過性ビーズを水系溶媒で混合する段階と、上記混合過程から得られた蛍光体混合溶液を少なくとも発光ダイオードチップの光放出面にコーティングする段階と、上記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する段階と、上記蛍光体膜が形成された発光ダイオードチップの周囲に樹脂包装部を形成する段階と、を含む。
【００１４】
ここで、上記光透過性ナノビーズは、上記発光ダイオードの構成物質の屈折率より高く、上記樹脂包装部の屈折率より低い屈折率を有することが好ましい。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によると、蛍光体と異なる極性の機能基を有する光透過性ナノビーズを蛍光体粒子の表面に吸着させることにより、稠密な蛍光体膜で円滑な光経路を提供して光効率を高めるだけでなく、適切な屈折率を有するナノビーズを用いて蛍光体膜内部の局部的な屈折率を高め光抽出効率を改善させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、添付の図面を参照に本発明をより詳細に説明する。
【００１７】
図１は、本発明による蛍光体膜形成方法を説明するための工程フロー図である。
【００１８】
本発明による蛍光体膜形成方法は、蛍光体とナノサイズの光透過性ビーズである光透過性ナノビーズを水系溶媒で混合する工程Ｓ１１から始まる。本工程Ｓ１１では、上記光透過性ナノビーズは蛍光体粒子表面に吸着できるよう上記蛍光体の極性に反対される極性の電荷を有するビーズが使用される。例えば、ＴＡＧ（Ｔｅｒｂｉｕｍ−Ａｌｕｍｉｎｕｍ−Ｇａｒｎｅｔ）またはＹＡＧ（Ｙｔｔｒｉｕｍ−Ａｌｕｍｉｎｕｍ−Ｇａｒｎｅｔ）のような蛍光体粒子は（＋）極性を有し、上記光透過性ナノビーズはその表面にスルホネート基、フォスフェート基及びカルボキシレート基で構成されたグループから選択された（−）極性を帯びる機能基を有することができる。水系溶媒には、ナノビーズ及び蛍光体と不利益な化学反応がなく混合が容易であるよう粘性の低い、脱イオン水とアルコールのような溶媒が使用されることができる。好ましくは、上記蛍光体と上記光透過性ナノビーズの均一な混合のため、第２極性を有する分散剤を適正量添加することができる。
【００１９】
上記光透過性ナノビーズは、透明な球形粒子として蛍光体粒子の間で光学的経路を提供するだけでなく、光の進行方向を調節することができる。上記光透過性ナノビーズの機能基は、混合過程において多数のナノビーズを蛍光体粒子表面にダングリングボンディング（ｄａｎｇｌｉｎｇ）によって結合されることにより蛍光体の光変換効率の低下を防止することができる。
【００２０】
また、これに限定はされないが、本発明から使用される蛍光体混合溶液において、効果的な混合と均一な膜の形成のため、上記蛍光体は、上記水系溶媒に対して約２〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることが好ましく、上記光透過性ナノビーズは、蛍光体粒子の適正な吸着のため、上記混合される蛍光体の重量に対して約５〜１０ｗｔ％の範囲で混合されることが好ましい。
【００２１】
次いで、段階Ｓ１５では、上記混合過程Ｓ１１から得られた蛍光体混合溶液を蛍光体膜が形成される領域にコーティングする。上記蛍光体含有混合溶液は、比較的粘性が低いため、発光ダイオードチップ表面のように特定領域に限ってコーティングする場合には液滴をドロッピング（ｄｒｏｐｐｉｎｇ）する方式で実施されることができるが、他のディスプレイ装置のように広い面積をコーティングする時には印刷工程またはスプレー工程のような適切な他の公知の工程を用いることができる。
【００２２】
最終的に、段階Ｓ１７では、上記コーティングされた蛍光体混合溶液を乾燥させることにより蛍光体膜を形成する。乾燥過程において、上記蛍光体含有混合溶液のうち溶媒を蒸発させ蛍光体膜を提供する。上記混合溶液は粘性が低いため、均一な厚さの膜を形成することができる。このように、得られた蛍光体膜は、蛍光体粒子の表面に多数の光透過性ナノビーズが吸着された構造を有する。
【００２３】
図２は、本発明によって形成された蛍光体膜における光透過性ナノビーズの作用を説明するための概略図である。
【００２４】
図２を参照すると、本発明によってＬＥＤチップ４５表面に形成された蛍光体膜４８が図示されている。蛍光体粒子の表面には、光透過性ナノビーズがダングリングボンディングにより吸着されるため、矢印で表示された通り透明なナノビーズにより光経路が保障される。
【００２５】
本発明から使用される光透過性ナノビーズは、光学的効果と蛍光体粒子の円滑な吸着のため５０〜５００ｎｍの平均粒度を有することが好ましく、光源が大体熱源として作用するため、ガラス転移温度（Ｔg）が少なくとも１００℃であることが好ましい。
【００２６】
本発明に採用可能な光透過性ナノビーズには、これに限定されないが、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド（ＰＩ）、ポリエーテルイミド、ポリアクリレートまたはその組み合わせが使用できる。
【００２７】
図３は、本発明によって蛍光体膜が形成された発光ダイオードパッケージを図示した概略図である。
【００２８】
図３に図示された発光ダイオードパッケージ４１は、本発明の方法によって蛍光体膜４８を具備する。発光ダイオードチップ４５は、パッケージ基板４１の実装部Ｃに搭載され、少なくともチップ４５の光放出面上に蛍光体膜４８が形成される。上記蛍光体膜４８が形成された後、エポキシ樹脂またはシリコンポリマー樹脂のような物質を用いて樹脂包装部４９が形成される。
【００２９】
この場合に、蛍光体粒子表面に吸着された光透過性ナノビーズは、上記発光ダイオードの構成物質の屈折率より高く、上記樹脂包装部の屈折率より低い屈折率を有する物質として提供することにより、蛍光体膜内部で局部的に屈折率を調整して光抽出効率をより向上させることができる。
【００３０】
以下、本発明の具体的な実施例を参照に本発明の効果をより詳細に説明する。
【実施例１】
【００３１】
本実施例では、本発明による方法により蛍光体含有混合溶液を調製した。蛍光体には（＋）電荷を帯びたＴＡＧ蛍光体を使用し、光透過性ナノビーズにはＳｉｇｍａ  Ａｌｄｒｉｃｈ社から製造された平均粒度３００ｎｍのスルホン化ポリスチレンナノビーズ（ｓｕｌｆｏｎａｔｅｄ−ｐｏｌｙｓｔｙｒｅｎｅ  ｂｅａｄｓ、１０ｗｔ％溶液）を使用した（図３参照）。また、さらに分散剤としては（−）電荷を有するポリ（アクリルアミド−コ−アクリル酸）部分ナトリウム塩（ｐｏｌｙ（ａｃｒｙｌａｍｉｄｅ−ｃｏ−ａｃｒｙｌｉｃ  ａｃｉｄ）  ｐａｒｔｉａｌ  ｓｏｄｉｕｍ  ｓａｌｔ）を使用した。
【００３２】
先ず、ＴＡＧ蛍光体を含有した蛍光体溶液（ＴＡＧ：水＝１：１７）を用意し、ポリスチレンナノビーズ溶液を１００μｌ抽出して１０倍希釈させた後、光透過性ナノビーズ溶液を容易した。３ｍｌの蛍光体溶液と１００μｌのナノビーズ溶液を脱イオン水に少量の分散剤と共に混合し、このような混合過程はボルテックスミキサー（ｖｏｒｔｅｘ  ｍｉｘｅｒ）を用いて実施された。
【００３３】
図５（ａ）を参照すると、混合過程後、蛍光体混合溶液中で蛍光体粒子の表面に光透過性ナノビーズが吸着されたことを確認できた。
【００３４】
本実施例によって製造された上記蛍光体混合溶液のうち１０〜１５μｌ程度をマイクロピペットで抽出した後、パッケージ基板に実装された発光ダイオードチップ表面に液滴状態でドロップさせた後、約５０〜６０℃で７〜８分間乾燥させ蛍光体膜を形成した。図５（ｂ）は、本実施例において乾燥後の蛍光体膜を撮影したＳＥＭ写真である。図５（ｂ）に図示された通り、蛍光体粒子の表面に多数の球形の光透過性ナノビーズが吸着された状態が維持されていることが確認できた。
【００３５】
次に、図４に図示された通り、シリコーン樹脂を用いて樹脂包装部を形成した。
【実施例２】
【００３６】
本実施例では、上記の第１実施例と同一の条件と工程で蛍光体膜と樹脂包装部を有する発光ダイオードパッケージを形成するが、蛍光体膜を形成する時にナノビーズ溶液は、上記の第１実施例で使用された量（１００μｌ）の半分である５０μｌだけを使用した。
【００３７】
（比較例１）
本実験では、上記の第１実施例と同一の条件と工程で蛍光体膜と樹脂包装部を有する発光ダイオードパッケージを形成するが、蛍光体混合溶液の条件を先の２つの実施例では中性（ｐＨ＝７）の光透過性ナノビーズ溶液が含まれた蛍光体混合溶液を使用したが、本比較例ではｐＨを約９．５程度の条件で混合させた。
【００３８】
（比較例２）
光透過性ナノビーズを添加したことを除いては、実施例条件と同一にＴＡＧ蛍光体と分散剤を混合した後従来方式による蛍光体混合溶液を備え、上記蛍光体混合溶液のうち１０〜１５μｌ程度をマイクロピペットで抽出した後、パッケージ基板に実装された発光ダイオードチップ表面に液滴状態でドロップした後、約５０〜６０℃で７〜８分間乾燥させ蛍光体膜を形成した。最終的にシリコンポリマー樹脂を用いて樹脂包装部を形成した。
【００３９】
本発明による第１及び第２実施例と従来方式による比較例から各々得られた発光ダイオードパッケージの輝度を測定した。図６は、本発明の第１及び第２実施例Ｃ１，Ｃ２と第１及び第２比較例Ｃ３，Ｃ４によって形成された発光ダイオードパッケージの輝度向上効果を説明するためのグラフである。
【００４０】
図６を参照すると、第１比較例Ｃ３では先の第２実施例と同一にスルホン化ポリスチレンビーズを使用したが、高いｐＨ条件の混合溶液に形成したため、スルホネート基からＨイオンが外れ所望の（−）電荷を有し難くなる。従って、実質的にポリスチレンビーズが蛍光体表面に殆ど吸着されていないとみられる。従って、第２比較例と類似した輝度を示した。
【００４１】
これに対して、第１及び第２実施例Ｃ１，Ｃ２から得られた発光ダイオードパッケージはその輝度が第１及び第２比較例Ｃ３，Ｃ４の発光ダイオードパッケージに比べ約９〜１１ルーメン（ｌｍ）程度増加して約３０％の輝度増加効果を示すことが確認できた。このように、蛍光体と反対極性を有するナノビーズを蛍光体表面に吸着させることにより発光ダイオード輝度を大きく向上されることができた。
【００４２】
また、第１比較例から確認された通り、本発明では蛍光体と光透過性ナノビーズの単純混合形態でなく、蛍光体粒子表面に光透過性ナノビーズを吸着させることが重要なため、光透過性ナノビーズがスルホネート基、カルボキシル基のような特定電荷を有する作用基を含むことができる条件（ｐＨ等）が考慮されるべきである。このような条件は、使用される物質によって適宜設定を異なるようにすることができる。
【００４３】
これは先に説明した通り、蛍光体粒子表面に吸着された光透過性ナノビーズが発光ダイオードチップから抽出された光の経路を提供するためであると理解できる。また、シリコーン樹脂の屈折率は約１．５で、本発明において光と浮かせ否のビーズとして採用されたポリスチレンナノビーズは１．５９の屈折率を有するため蛍光体膜の内部で局部的な屈折率を高め光抽出効果がより高くなっているとみられる。
【００４４】
このように、本発明は上述の実施形態及び添付の図面により限定されず、特許請求の範囲によって限定される。従って、特許請求範囲に記載された本発明の技術的思想を外れない範囲内で多様な形態の置換、変形及び変更が可能ということは当技術分野の通常の知識を有している者には自明である。
【図面の簡単な説明】
【００４５】
【図１】本発明による蛍光体膜形成方法を説明するための工程フロー図である。
【図２】本発明によって形成された蛍光体膜における光透過性ナノビーズの作用を説明するための概略図である。
【図３】本発明によって蛍光体膜が形成された発光素子パッケージを図示した概略図である。
【図４】本発明の一実施例に採用されるポリスチレンナノビーズを撮影したＳＥＭ写真である。
【図５】本発明の一実施例において乾燥前後（蛍光体混合溶液と蛍光体膜）の光透過性ナノビーズが吸着された蛍光体粒子を撮影した走査顕微鏡（ＳＥＭ）写真である。
【図６】本発明の一実施例によって形成された発光素子パッケージの輝度向上効果を説明するためのグラフである。
【符号の説明】
【００４６】
４１  パッケージ基板
４５  発光ダイオードチップ
４８  蛍光体膜
４９  包装樹脂
Ｃ  チップ実装領域
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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