(57)【要約】      （修正有）【課題】簡便かつ高い時間分解能を有する分極位相の測定技術を提供する。【解決手段】測定評価装置Ａは、２つの光パルスによる四光波混合発生装置１Ｂと、四光波混合とゲートパルスとを同軸に重ね合わせて、ＣＣＤカメラで画像化する画像処理装置Ｃと、得られた画像から干渉振幅を解析する情報処理装置ＣＰとを有している。光計測評価装置Ａにおいて、２つのパルス光Ｌ０１とＬ０２は、それぞれ波数ｋ１と波数ｋ２とようにされる。これらのパルスにより試料を励起することにより、四光波混合現象が生じる。一方、光パルスＬ０３は、四光波混合信号を時間分解するためのゲートとして利用される。ゲート光パルスＬ０３は、四光波混合信号Ｌ０４と重ね合わせられ、空間干渉を引き起こす。光電変換素子（ＣＣＤ）０８の撮像面上で波面位相差が生じ、空間的な干渉縞が形成される。この画像データは、イメージボードを通してコンピュータ（ＣＰ）に取り込まれる。【選択図】図１
2007298466.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１光パルスと該第１光パルスと異なる波数ベクトルを有する第２光パルスとを測定対象である結晶に対して照射する光パルス照射手段と、
前記第１及び第２光パルスを前記結晶に照射することにより得られる四光波混合による回折光に対して波面位相差を加えたゲートパルス光を発生させるゲートパルス光発生手段と
を有することを特徴とする光計測評価装置。
【請求項２】
前記回折光と前記ゲートパルス光との空間干渉波形に基づいて、干渉振幅を時間波形に変換する手段を有することを特徴とする請求項１に記載の光計測評価装置。
【請求項３】
前記干渉振幅を時間波形に変換する手段は、前記ゲートパルスの時間ｔを変化させながら空間的な干渉縞の画像データを取得し、二次元フーリエ変換によって演算処理することによって、干渉振幅を時間波形に変換する手段であることを特徴とする請求項２に記載の光計測評価装置。
【請求項４】
前記干渉振幅に基づいて分極の位相コヒーレンスとして求めることを特徴とする請求項３に記載の光計測評価装置。
【請求項５】
前記回折光と前記ゲートパルス光との空間干渉波形を結像し、試料の空間的な表面構造と分極位相の時間発展とを同時に検出することを特徴とする請求項１から４までのいずれか１項に記載の光計測評価装置。
【請求項６】
光計測評価方法であって、第１光パルスと該第１光パルスと異なる波数ベクトルを有する第２光パルスとを測定対象である結晶に対して、表面上に焦点が合わされるように照射することにより四光波混合現象に基づく回折光を生じさせるステップと、
前記四光波混合に基づく回折光信号を時間分解するためのゲート光パルスであって、該ゲート光パルスのパルス幅で決まる時間内に信号が存在することで空間干渉を引き起こすためのゲート光パルスの波面を、前記回折光と完全な同軸配置からわずかに外れるように設定し、波面位相差に基づく空間的な干渉縞を形成するステップと、
前記空間的な干渉縞を撮像面上に結像するステップと、
該撮像面上で生じる画像データを、前記ゲートパルスの時間を変化させながら取り込み、二次元フーリエ変換によって演算処理することによって、干渉縞の周期の逆数に相当する空間周波数でスペクトル画像を得て、該画像に対してスペクトルピークに対応する振幅強度の最大値を検索し、各（ｔ、τ）に対する（νｘｐ、νｙｐ、ＩＦｐ）を得ることにより、振幅（ＩＦｐ、ｔ、τ）は実時間ｔと遅延時間τの変化に対応した数が分極の位相コヒーレンスの時間発展を、ピーク周波数（νｐ、ｔ、τ）から波数ベクトル変化に対応する時間発展をそれぞれ得ることで分極位相の空間特性を時間波形としてグラフ化するステップと
を有することを特徴とする光計測評価方法。
【請求項７】
請求項６に記載のステップをコンピュータに実行させるためのプログラム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、結晶の分極位相の時間特性を評価する技術に関し、特にフェムト秒領域の実時間における空間位相コヒーレンスを高精度で計測する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
量子力学的な観点から、物質の励起電子やスピンの位相の揃い方（位相コヒーレンス）を利用した情報処理、演算や情報伝送が新しい技術として確立されつつある。この場合に重要なのは、高い精度で位相を計測する手法の確立である。図１４は、アップコンバージョン法による時間分解の位相コヒーレンス計測評価手法を示す図である。図１４Ａはガリウム砒素とアルミ砒素とからなる量子井戸(ＧａＡｓ/ＡｌＡｓ)をピコ秒パルスレーザーで評価した結果を示す図であり、横軸は実時間と励起パルスの遅延時間を、縦軸は四光波混合信号強度を示している。図１４Ａ右上内挿図は実時間軸上で積算したときに得られる通常の四光波混合信号に相当する。図１４Ｂは位相コヒーレンス計測評価装置の概略を示す図である。図１４Ｂに示すように、パルスレーザーから出射された励起光（Ｎｏ．１、Ｎｏ．２）は、３つに分けられ、そのうちの２つが位相コヒーレンスを反映する四光波混合発生に利用され、残りの１つ（Ｎｏ．３）は時間分解のためのゲートパルスとして利用される。図１４Ｂの前段において、励起光（Ｎｏ．１、Ｎｏ．２）は試料（ＳＡＭＰＬＥ）に照射され四光波混合信号（破線）のみが取り出され、後半の時間分解光学系に導かれる。
【０００３】
非線形結晶（ＬＢＯ  結晶）にゲートパルスと物質の位相緩和を反映する時間広がりをもつ四光波混合信号とを入射させる。このとき、非線形過程であるアップコンバージョン(和周波数変換)を通してゲートパルスの照射タイミングとパルス幅で決定される実時間信号が四光波混合信号から取り出され、光検出器（ＰＭ２）で検出される（非特許文献１参照）。この場合、ゲートパルスはカメラのシャッターに相当し、ゲートパルスの照射タイミングを変化させると、四光波混合信号の実時間応答に相当する波形（図１４Ａ）が検出される。
【非特許文献１】Phys. Rev. B47, 1532 (1993).
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
物質における励起電子やスピンの位相コヒーレンスを決定する要因を調べるために、実時間における分極の位相緩和を簡便に測定する手法が求められている。電子分極やスピンの位相緩和を測定する手段として、光パルスを用いた四光波混合分光が存在する。
【０００５】
一般的な四光波混合分光法は、分極位相緩和として光パルスの遅延時間差(τ)を時間軸として検出しており、実時間(ｔ)の情報は失われる。分極位相を実時間軸で測定するためには、得られた四光波混合信号を何らかのゲート信号を使って時間的に切り出さなければならない。通常、このような時間分解の四光波混合信号の計測は、上記非特許文献１を参照しながら説明したアップコンバージョン法や干渉相関法を用いて行われる。
【０００６】
しかしながら、アップコンバージョン法では、高い非線形定数を有する光学結晶が必要であり、通常近赤外の波長域に限定される。また非線形な光学遷移を利用するため、高強度のゲートパルスを用いなければならない。さらにゲートパルスによる散乱光は雑音信号となるため、強い四光波混合信号を得ることが望ましい。したがって観測できる試料や測定条件を著しく制限するという問題点があった。
【０００７】
これに対して、四光波混合信号の干渉相関を用いて検出することができれば、線形分光法である干渉相関は微弱信号でも測定可能であるため好ましい。また干渉振幅のビジビリティは四光波混合信号と同程度の強度を持つゲートパルスを用いるときに最大となるため、アップコンバージョン法に比べてゲートパルスによる散乱光を低減できる。しかしながら、時間域で干渉波形を精度良く得るためには、分極振動の一波長分以下に相当する数十アト秒のオーダーで干渉計の経路を制御しなければならない。さらに干渉振幅を正確に求めるためには数波長分の信号の取り込みを必要とするため、測定に時間を要する。このことは外界の揺らぎによる測定精度の低下をもたらす問題点を含んでいた。
【０００８】
別の観点として、分極位相の空間情報を得ることは、測定対象の位相コヒーレンスが何によって決定されているか知るために重要である。しかしながら従来技術においては、位相コヒーレンスを高い精度で空間的にマッピングすることは困難であった。
【０００９】
本発明は、より簡便かつ高い時間分解能を有する分極位相の測定技術を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明では、四光波混合信号の指向性を利用し、測定対象である結晶に関する分極の位相コヒーレンスを実時間軸および空間軸で検出する計測手法を実現する。四光波混合信号の指向性はその波面を使った干渉計測を容易にする。このときゲート光パルスとの波面位相差を意図的に加えることによって時間相関波形を空間干渉から一度に見積もることが可能となる。得られる干渉信号の精度は画像化するＣＣＤ素子のピクセル数と結像光学系に依存するが、干渉波形に換算して１０周期以上の信号をスナップショットとして短時間に測定することで高精度の時間分解四光波混合信号の測定を可能とする。指向性を利用した空間干渉相関計測の別の利点として、分極位相コヒーレンスの空間情報を得られる点が挙げられる。すなわち表面観察のための顕微鏡技術として利用することができる。従来技術において位相コヒーレンスの空間特性を調べるためには、測定箇所を時間軸と空間軸の両者で移動させる必要がある。しかしながら本手法は四光波混合光を波面結像系による画像として解析するため、試料走査によるゆらぎが低減され、高精度な測定を実現できる。また空間的な位相干渉を利用しているため、波数変化に対する高い感度が実現される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、四光波混合信号の指向性をもちいた空間位相干渉から、高精度な時空間分解位相コヒーレンスの検出が簡便な測定系で実現される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明の実施の形態による実時間における分極位相コヒーレンスの計測評価技術について図面を参照しつつ説明を行う。まず、本発明の第１の実施の形態による計測評価技術について説明を行う。図１は、本実施の形態による光計測評価装置を原理的に説明するための単純化した一構成例を示す図である。
【００１３】
図１に示すように、本実施の形態による測定評価装置Ａでは、パルス光源１と、パルス光源１からの光パルスによる四光波混合発生装置１Ｂと、ゲートパルス光発生装置Ｂと、四光波混合と基準パルスとを同軸に重ね合わせてＣＣＤカメラ０９で画像化する画像処理装置Ｃと、得られた二次元画像から分極位相コヒーレンスに相当する干渉振幅を解析する情報処理装置ＣＰとを有している。構成の詳細については後述する。
【００１４】
図２は、四光波混合法の原理を示す図である。図２に示すように、四光波混合法は、試料となる結晶Ｓに対して、２つの異なる波数ベクトル（例えばｋ１とｋ２）を有する矢印で示す光パルスを入射させることによって、試料Ｓに電子分極の回折格子Ｋ(干渉波の波数ベクトル：Ｇ)が形成される。この回折格子Ｋにより片方の光パルスが自己回折されることによる回折光（波数Ｇ）を検出する。この回折光は、入射光の波数で決定される波数２ｋ２−ｋ１を有するため、特定の方向に指向性を持って伝搬する。また２つの光パルス間に遅延時間差τを設けることにより、形成される回折格子が分極位相の揃い方(コヒーレンス)を反映する。尚、測定対象である試料Ｓとしては、主として結晶が挙げられる。
【００１５】
図３は、時間軸に対する光パルスと四光波混合信号との関係を示す図である。遅延時間差τに設定された二つの光パルスＬ０１・Ｌ０２が結晶に照射されている。このとき、理想的な均一系の結晶における分極を仮定すると、図２に示すようにｋ１の光パルスで励起される分極とｋ２の光パルスで励起される分極とで回折格子が形成される。このとき、回折光は四光波混合信号であり、遅延時間差τおよび実時間ｔに対して分極位相コヒーレンスを反映した時間波形をもつ。
【００１６】
通常の四光波混合分光において得られる信号は、上図の時間波形を実時間ｔに対して積分した情報（斜線で示す）を検出している。２つの光パルスの遅延時間差τに対する四光波混合信号強度の変化は測定試料の分極コヒーレンスの位相緩和に対応するが、四光波混合信号の実時間波形は結晶の均一性や電子準位によって異なる。そのため、結晶の分極位相コヒーレンスを正確に評価するためには、四光波混合信号を実時間で分解しなければならない。下図は、位相コヒーレンスの時間発展を直接検出するための原理を示す図である。下図に示すように、時間分解能の十分高い（パルス幅の狭い）ゲート信号を設けて、四光波混合信号を時間分解する。本実施の形態による計測手法は、ゲート信号として新たなゲート光パルスを四光波混合信号に重ね、ゲート光パルス幅内で生じる干渉信号から実時間の情報を得る。尚、四光波混合は公知の非線形分光であるが、本実施の形態による時間分解計測評価技術においては、四光波混合信号が指向性をもつことを利用する点に特徴がある。波数ベクトルとして２ｋ２−ｋ１方向に放射される四光波混合信号は、同軸上でゲート光パルスと重なりを持たせることが容易であり、後述するように、時間的な干渉信号を波面位相の空間干渉に置き換えて検出できる。
【００１７】
図４（Ａ）は、通常用いられる同軸入射による干渉相関計測の概念図であり、位相差ΔＸは信号光とゲート光の遅延時間で決定される。したがって、干渉相関波形を得るためには、ゲート光の遅延時間を変化させながら、各ΔＸにおける信号強度を検出しなければならない。図４（Ｂ）は、時間的な干渉信号が波面位相の干渉信号として置き換え可能であることを示す原理図である。この図において、図の下側の矢印で示される四光波混合信号と図の上側の矢印で示されるゲート光パルスとの波面位相は、完全な同軸から意図的に外してある。このとき、各波面の位相差ΔＸは、光の波長に対応した干渉信号を形成する。すなわち、通常の干渉相関を測定する際に必要なフェムト秒以下の遅延時間差が、各波面の重なった空間内に連続的に生じる。従って、干渉相関を得る際に必要な遅延時間の制御と移動とが不要となり、短時間で高精度の干渉振幅測定が可能となる。
【００１８】
以下に、詳細な説明を行う。各波面の位相差ΔＸは、以下の式（１）で表される。
ΔＸ＝ｎ・λ      （１）
ここで、ｎは得られる干渉縞の本数であり、λは四光波混合信号光およびゲートパルス光の波長である。干渉縞は画像としてＣＣＤで離散数値に変換され、イメージキャプチャーボードに取り込まれる。したがって、得られるｎは、ＣＣＤのピクセル数ｍによってｎ≦ｍ/２の上限が存在する。したがって、ΔＸの最大値はΔＸmax＝ｍ・λ/２で与えられる。
【００１９】
そこで、以下の式が得られる。
ΔＸ＝ｍ・Δｄ・tanθ    （２）
ΔＸ〜ｍ・Δｄ・θ  （θ〜０）    （３）
ここで、θは同軸からのずれ角であり、通常十分小さい。Δｄは、ＣＣＤ１ピクセルのサイズである。
【００２０】
Ｒ＝ｍ/ｎ
上記の式は、ひとつの干渉縞に対するピクセル数を意味しており、この値から画像解析から決定される位相精度および相関波形の時間分解能を評価できる。例えば、標準的なＣＣＤのピクセル数：５００、ピクセルサイズ：約７ミクロンと仮定すると、ΔＸmaxとして約２５０本の干渉縞まで分解可能である。波長：３５０ｎｍの光応答による干渉縞を分解するのであれば、ΔX＝２５０×０．３５〜８８μｍとなり、θ〜８８/（７×５００）＝２．５×１０−２ラジアンのずれ角に相当する。時間分解能は３.３ｆｓ/μｍ×０.３５/２＝６００アト秒となる。
【００２１】
図５は、四光波混合信号の波数ベクトル変化（図５（Ａ））に対する干渉縞の変化（図５（Ｂ））を示す図である。破線で示すように２ｋ２−ｋ１方向に放射される四光波混合信号が遅延時間τに応じて破線で示す波数ベクトルの変化を生じると、干渉縞は図５（Ｂ）に示す符号Ｙで示す振動周波数の変化した波形として現れる。２ｋ２−ｋ１方向に放射される四光波混合信号は、例えば、結晶中の不純物や欠陥などによる散乱や拡散の影響を受けて、遅延時間τに対する波数変化を生じる。この変化は微小であるが、波面位相差を利用した空間干渉では、振動周波数の変化として高感度に検出できる。２ｋ２−ｋ１（ｒ，τ）における空間干渉による計測可能な位相変化は約λ/１０であり、１０−６ラジアン程度の波数ベクトルの角度変化を見積もることが可能である。
【００２２】
波数ベクトルの変化を与える要因が存在すれば、上記の位相のずれが生じる。不純物や欠陥に起因するものの他に、例えば、形状変化や組成変化が存在しても位相のずれは生じる。図５（Ｂ）の時間軸による位相差のずれは、場所による不純物や欠陥などの違いに依存して変化する。これにより、試料の表面解析と分極位相コヒーレンスとの対応付けが可能となる。対応付けに用いられるマーカーとしては、例えば、試料表面に予め微小な孔や凹凸を設けて測定することが可能である。
【００２３】
以下、本発明の実施の形態による光計測装置についてより具体的に説明を行なう。前述した図１において、本実施の形態による光計測評価装置Ａは、ハーフミラー０６と、第１のミラー０７と、種々のミラー１１・ハーフミラー１５・リトロリフレクター１７、１８を利用している。入射光の平行光を返す２つのリトロリフレクター１７、１８は、位置制御機構２１により独立に制御することができるようになっており、ゲートパルスの時間ｔと遅延時間τを与える。光計測評価装置Ａにおいて、２つのパルス光Ｌ０１とＬ０２とは、凸レンズ０５により試料Ｓの表面上に焦点が合わされるように構成されている。異なる光路をとらせて試料に照射するように光学系を設計することにより、２つの光パルスのうち光パルスＬ０１に波数ｋ１を、光パルスＬ０２に波数ｋ２をもたせることができる。それぞれ波数ｋ１と波数ｋ２となる２つのパルスにより試料Ｓを励起することにより、図２に示す四光波混合現象が生じる。
【００２４】
一方、光パルスＬ０３は、四光波混合信号を時間分解するためのゲートとして利用される。光パルスＬ０３は、凹レンズ０８により四光波混合信号Ｌ０４と同じ広がり角を持って、ミラー０７により反射され、ハーフミラー０６で重ね合わせられる。上述のように、四光波混合による回折光Ｌ０４は指向性を持つため、ゲート光パルスＬ０３とは同軸上に重なり、ゲート光パルスＬ０３のパルス幅で決まる時間内に信号が存在すれば、空間干渉を引き起こす。このときゲート光パルスＬ０３の波面を、ミラー０６によって回折光Ｌ０４と完全な同軸配置から若干外れるように設定すると、光電変換素子（ＣＣＤ）０９の撮像面上で前述の波面位相差ΔＸが生じ、後述するように空間的な干渉縞が形成される。この画像データは、イメージボード２３を通してコンピュータＣＰに取り込まれる。
【００２５】
図３に示すゲートパルスの時間ｔを変化させながら干渉縞を画像としてコンピュータＣＰに取り込み、二次元フーリエ変換によって演算処理することによって、干渉振幅Ｉを時間波形としてグラフ化することができる。干渉縞の振幅は、分極の位相コヒーレンスである。画像データは空間座標に対する強度（ｘ，ｙ，Ｉ０）として得られ、実時間ｔと遅延時間τの変化に対応した数が取り込まれている。二次元フーリエ変換では干渉縞の周期の逆数に相当する空間周波数でスペクトル画像（νｘ，νｙ，ＩＦ）が得られる。
【００２６】
この画像に対してスペクトルピークを非線形最小二乗近似で算出し、各（ｔ，τ）に対する（νｘｐ，νｙｐ，ＩＦｐ）を得る。振幅（ＩＦｐ，ｔ，τ）は分極の位相コヒーレンスの時間発展が、ピーク周波数（νｐ，ｔ，τ）から波数ベクトル変化に対応する時間発展がそれぞれ得られる。図６は、本実施の形態による光計測方法の主要な処理の流れを示すフローチャート図である。まず、図１に示すように、撮像面を形成する２次元平面上に配置された光電変換素子（ＣＣＤ）の撮像面上で、波面位相差Δｘが生じ、空間的な干渉縞が形成される（ステップＳ１：ＳＴＡＲＴ）。ステップＳ２において、遅延パルスの時間τを変化させる。ステップＳ３において、ゲートパルスの時間ｔを変化させる。ステップＳ４において、空間的な干渉縞を画像として取得する。ステップＳ５において、ｔを変化させてステップ３とステップ４の処理を継続的に実行し（Ｎｏ）、ｔの変化が終了すると（Ｙｅｓ）、ステップＳ６に進みτを変化させて、ステップＳ３からステップＳ５までの処理を継続的に実行し（Ｎ０）、τの変化が終了すると（Ｙｅｓ）、ステップＳ７に進み、二次元フーリエ変換による演算で干渉振幅Ｉと波数ベクトルνの時間変化を求め、処理を終了する（ステップＳ８）。
【００２７】
図７を参照しながら、図６のステップＳ７の処理の流れの詳細について説明する。ステップＳ７１において、空間座標に対する強度（ｘ，ｙ，Ｉ０）として、実時間ｔと遅延時間τとの変化に対応した数だけ画像データを取り込む。ステップＳ７２において、非線形最小自乗近似により、上記画像に対してスペクトルピークを、式IFP*exp[-(νｘ−νｘｐ)２/σｘｐ-(νｙ−νｙｐ)２/σｙｐ]により算出する。ステップＳ７３において、各（ｔ，τ）に対する（νｘｐ，νｙｐ，ＩＦＰ）を得る。ステップＳ７４において、振幅（ＩＦＰ，ｔ，τ）から分極の位相コヒーレンスの時間発展を、ピーク周波数（νＰ，ｔ，τ）から波数ベクトル変化に対応する時間発展を得る。
【００２８】
画像からスペクトルピークを見積もる場合に、種々の方法を用いることができる。その中でも、最も簡単な方法としては、例えば二次元フーリエ変換から求められる二次元データ列に対して、最大値を探索するアルゴリズムでも十分高い精度で（νｘｐ、νｙｐ、ＩＦｐ）が得られる。非線形最小二乗近似は、信号強度が低く、雑音による揺らぎから精度の低下を招く場合に必要となる。尚、非線形最小二乗近似を用いる場合は、モデル関数が必要となる。
【００２９】
図８は、本実施の形態による光計測方法により測定したデータであって、サファイア基板上にエピタキシャル成長された窒化ガリウム（ＧａＮ）薄膜の電子分極で形成される回折格子から回折された四光波混合信号の画像（図８（Ｂ））と、これにゲート光パルスを重ね合わせた空間干渉画像（図８（Ａ））である。ここで、時間は原点(ｔ＝τ＝０)に設定されている。図８（Ｂ）に示す干渉縞の間隔は、相関波形における約１．２ｆｓの遅延時間差に対応する。合計すると約７０本の明瞭な干渉縞が観測されている。測定点数はＣＣＤのピクセル数で決定されており、このときの検出点数は５００点である。通常の干渉相関では、各ピクセルに対応する点数だけ遅延時間を変化させながら信号を取得しなければならないが、本実施の形態による測定手法では一度の計測で測定することができ、測定時間の短縮と、これによる信号揺らぎの抑制とを達成することができる。
【００３０】
図９は、本実施の形態による光計測方法により得られたゲート時間ｔを変化させたときの空間干渉画像（図７（Ａ）、（Ｃ）、（Ｅ）））とそれを二次元フーリエ変換した画像（図９（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｆ））とを示した図である。空間干渉画像においてゲート時間の変化により、分極位相緩和による干渉縞の振幅が変化している様子がわかる。この干渉信号は、二次元フーリエ画像においてスペクトルピークとして観測することができる。図９（Ｄ）、（Ｆ）の矢印は実空間における干渉周期から見積もられる信号の空間周波数を表し、矢印の先に示されるように、ｔ＝０において明瞭なピークが確認できる。ｔ＝＋０．５ｐｓでは位相緩和を反映してピーク強度が減少していることがわかる。一方、ｔ＝−０．５ｐｓにおいて信号強度はほぼ雑音レベルである。このことは四光波混合信号が分極位相緩和としてパルス幅以上に広がった時間波形を有していることを意味している。
【００３１】
図１０はゲートパルスの時間ｔを３３．３アト秒のステップで変化させながら取り込んだ画像をもとに、二次元フーリエ変換からスペクトルピークのピーク強度をプロットした図であり、図１０は後述する図１１に至る画像解析手段を示した図であり、横軸は実時間ｔ、縦軸は振幅強度である。これはτ＝０における分極位相コヒーレンスの実時間発展に相当し、指数関数的な減衰は位相緩和に相当する。窒化物半導体結晶の電子基底状態は、ＡバンドとＢバンドとの二つの準位が近接して存在することが知られており、この二つの準位が同時に励起されるため、指数関数的な減衰に重畳して三角関数で表されるうねり（ビート信号）が形成される。ビートの周期は約０．４ｐｓ（周波数２．５ＴＨｚ）であり、ＡバンドＢバンドの分裂エネルギー差約６ｍｅＶの振動子のもたらす周期０．７ｐｓとほぼ等しい。
【００３２】
図１１は、窒化物半導体結晶において予測されるＡバンドとＢバンドとの分極から発生する四光波混合信号の時間発展を示す計算機シミュレーション結果を示す図である。図１１（Ａ）、（Ｂ）は同一の基底準位を共有する光学遷移を仮定したときの時間発展であり、図１１（Ｃ）、（Ｄ）は異なる遷移を仮定したときの結果である。
【００３３】
上述のように、図１１（Ａ）は同一の基底準位を共有する光学遷移であり、いわゆる量子干渉に相当する。図１１（Ｂ）は異なるバンド間遷移から成っており、分極干渉として位相コヒーレンスにビート振動をもたらす。
【００３４】
図１１（Ｂ）、（Ｄ）は、それぞれの光学遷移を仮定した際の計算機シミュレーション結果を示す図である。通常の四光波混合信号は、実時間軸ｔに沿って積分された時間波形を遅延時間τの応答として計測されているため、これら二種類のビート信号は区別できない。他方、実時間ｔで分解した四光波混合信号では、図１１（Ａ）、（Ｂ）の量子干渉と図１１（Ｃ），（Ｄ）の分極干渉とでは、時間波形に違いが存在することがわかる。顕著な違いとして、例えばｔ＝２τの直線上において、図１１（Ｂ）は振幅のうねりが確認されるのに対し、図１１（Ｄ）は指数関数的に減衰している。
【００３５】
図１２は、本実施の形態による光計測方法により得られた、ゲート時間ｔと遅延時間τとを変化させたときの干渉振幅ＩＦｐの実時間発展（ＩＦｐ，ｔ，τ）を示す図である。遅延時間τを０．１２ｐｓごとに変化させ、図１０を得た際と同様の画像処理と演算処理とを行うことで干渉振幅の実時間発展を得ている。各信号は図１０と同様のビート信号が得られているが、ピークが現れる実時間は遅延時間τに応じて変化している。さらに図１０に破線で示すｔ＝２τの直線上で振幅強度をトレースすると、強度はうねりを生じている。したがって、この分極位相の緩和波形は、図１１（Ａ）に対応した基底状態を同一とする量子干渉によって生じるビート信号を再現していることがわかる。
【００３６】
図１３は、二次元フーリエ画像から見積もられるスペクトルピークの中心周波数（νｐ，ｔ，τ）を示す図であり、横軸を遅延時間τ、縦軸をスペクトルピークの空間周波数
（νｐ）としてプロットした図である。図において、νｐが時間とともに変化していることがわかる。すなわち、試料から放射される四光波混合信号は、異なる複数の波数ベクトル成分からなっており、その結果νｐに広がりを与えている。νｐの時間変化は、各波数ベクトルに対応する四光波混合信号が異なる分極位相コヒーレンスを有していることに他ならない。すなわちこの解析から、分極位相の波数ベクトルに対する時間コヒーレンスを評価することが可能となる。
【００３７】
このことから、本実施の形態による評価技術を用いると、簡便な装置構成で高精度な時間分解の分極位相計測が可能となることがわかる。とくに干渉計測では干渉計の長期安定性が必要不可欠であるため装置構成が複雑となるが、四光波混合信号の指向性をもとに構築される本空間干渉計測手法は、より簡便な装置で高精度な干渉計測が実現できる。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
本発明は、空間干渉計測に利用可能である。結晶の評価装置の要素技術としても活用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】本実施の形態による光計測評価装置を原理的に説明するための構成例を示す図である。
【図２】四光波混合法の原理を示す図である。
【図３】時間軸に対する光パルスと四光波混合信号との関係を示す図であり、理想的な均一系の結晶における分極を仮定している。横軸は実時間であり、遅延時間τは励起の光パルスの間隔を示している。縦軸は分極の振動強度を示している。
【図４】図４（Ａ）は、通常用いられる同軸入射による干渉相関計測の概念図である。図４（Ｂ）は、時間的な干渉信号が波面位相の干渉信号として置き換え可能であることを示す原理図である。
【図５】図５（Ａ）は、四光波混合信号の波数ベクトル変化に対する空間干渉のスペクトル変化を示す図である。図５（Ｂ）は、四光波混合信号の波数ベクトル変化に対する空間干渉の振動数変化を示す図である。
【図６】本実施の形態による光計測方法の主要な処理の流れを示すフローチャート図である。
【図７】図６のステップＳ７の処理の流れの詳細を示す図である。
【図８】本実施の形態による光計測方法により測定したデータであって、サファイア基板上にエピタキシャル成長された窒化ガリウム（ＧａＮ）薄膜の電子分極で形成される回折格子から回折された四光波混合信号の画像（（図８（Ｂ））と、これにゲート光パルスを重ね合わせた空間干渉画像（図８（Ａ））である。図８（Ａ）はサファイア基板上にエピタキシャル成長された窒化ガリウム薄膜の四光波混合信号の二次元画像であり、実空間における強度分布を表している。パルスの遅延時間τ＝０に設定されている。図８（Ｂ）は四光波混合信号と基準ゲートパルスとの重ね合わせの二次元画像であり、実空間における強度分布を表している。ゲート時間ｔ＝０のときの画像である。
【図９】本実施の形態による光計測方法により得られたゲート時間ｔを変化させたときの空間干渉画像（図９（Ａ）、（Ｃ）、（Ｅ））とそれを二次元フーリエ変換した画像（図９（Ｂ）、（Ｄ）、（Ｆ））とを示した図である。図９（Ａ）はｔ＝−０．５ｐｓ、図９（Ｂ）はｔ＝０．０ｐｓ、図９（Ｃ）はｔ＝０．５ｐｓに対応する図である。
【図１０】ゲートパルスの時間ｔを３３．３アト秒のステップで変化させながら取り込んだ画像をもとに、二次元フーリエ変換からスペクトルピークのピーク強度をプロットした図であり、後述する図１１に至る画像解析手段を示した図である。横軸は実時間ｔ、縦軸は振幅強度である。
【図１１】窒化物半導体結晶において予測されるＡバンドとＢバンドとの分極から発生する四光波混合信号の時間発展を示す計算機シミュレーション結果を示す図である。図１１（Ａ）、（Ｂ）は同一の基底準位を共有する光学遷移を仮定したときの時間発展であり、図１１（Ｃ）、（Ｄ）は異なる遷移を仮定したときの結果である。
【図１２】干渉振幅の実時間発展を示す図であり、横軸は実時間ｔ、縦軸は振幅強度を示す図である。
【図１３】本実施の形態による光計測方法により得られた、ゲート時間ｔと遅延時間τとを変化させたときの干渉振幅ＩＦｐの実時間発展（ＩＦｐ、ｔ、τ）を示す図である。
【図１４Ａ】時間分解された四光波混合信号の計測評価結果を示す図である。
【図１４Ｂ】アップコンバージョン法を用いた四光波混合信号の時間分解計測評価手法の構成例を示す図である。
【符号の説明】
【００４０】
Ａ…光計測評価装置、Ｓ…試料、Ｌ０１、Ｌ０２…光パルス、Ｌ０３…ゲートパルス、Ｌ０４…四光波混合信号、０５…凸レンズ、０６…ハーフミラー、０７…ミラー、０８…凹レンズ、０９…ＣＣＤ、１０…空間フィルター、１１…ミラー、１５…ハーフミラー、１７…リトロリフレクター、１８…リトロリフレクター、２１…位置制御機構、２３…イメージボード、ＣＰ…コンピュータ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４Ａ】
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【図１４Ｂ】
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