(57)【要約】【課題】１５００℃以下の低温焼成によってＡＬＯＮ粉末を製造すること。【解決手段】金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末を含む成型物を窒化した後、粉砕することを特徴とする酸窒化アルミニウム粉末の製造方法。本発明においては、成型物の金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末の含有率が、それぞれ１０〜３０質量％、７０〜９０質量％であり、成型物が２〜８ＭＰａの圧力で成形されたものであることが好ましい。また、成型物が、開通孔の複数を有するものであることが更に好ましい。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末を含む成型物を窒化した後、粉砕することを特徴とする酸窒化アルミニウム粉末の製造方法。
【請求項２】
成型物の金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末の含有率が、それぞれ１０〜３０質量％、７０〜９０質量％であり、成型物が２〜８ＭＰａの圧力で成形されたものであることを特徴とする請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
成型物が、開通孔の複数を有するものであることを特徴とする請求項１又は２に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、酸窒化アルミニウム粉末の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
酸窒化アルミニウム（以下、ＡＬＯＮという。）は、窒化アルミニウムよりも優れた耐湿性を有し、溶融金属に対する耐溶損性も優れた材料として注目されている。従来、ＡＬＯＮの製造方法としては、アルミナと窒化アルミニウムの混合粉末を窒化する方法（非特許文献１）、アルミニウムアルコキシド溶液にカーボン粉末を混合して得られた加水分解生成物を窒化する方法（特許文献１）等が知られている。
【非特許文献１】日本セラミックス協会学術論文誌（９７（２）１６６〜７３（１９８９））
【特許文献１】特開平２−１３７７１１公報
【０００３】
しかし、非特許文献１の方法では、焼成温度が１７００℃以上かつ長時間であるため粒成長が著しく、微粉末を得るには長時間の粉砕を必要とした。また、炉材やヒーターの寿命が短くなり易いという問題もあった。一方、特許文献１の方法では、高純度品を製造できるが、アルミニウムアルコキシド自体が高価であり、また湿式法でもあるので生産性が高いとは言えなかった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、より低温焼成によってＡＬＯＮ粉末を製造することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末を含む成型物を窒化した後、粉砕することを特徴とする酸窒化アルミニウム粉末の製造方法である。この場合において、成型物の金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末の含有率が、それぞれ１０〜３０質量％、７０〜９０質量％であり、成型物が２〜８ＭＰａの圧力で成形されたものであることが好ましい。また、成型物が、開通孔の複数を有するものであることが更に好ましい。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、１５００℃以下の低温焼成であっても、ＡＬＯＮ粉末を製造することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明で窒化される成型物は、金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末を含むものである。成型物中の金属アルミニウム粉末の好ましい含有率は、１０〜３０質量％であり、水酸化アルミニウム粉末の好ましい含有率は７０〜９０質量％である。金属アルミニウムが３０質量％をこえるか、又は水酸化アルミニウムが７０質量％未満であると、ＡＬＯＮの他に、窒化アルミニウムとアルミナが多く残留する恐れがある。一方、金属アルミニウムが１０質量％未満であるか、又は水酸化アルミニウムが９０質量％をこえると、特にアルミナの残留が多くなる恐れがある。特に好ましい金属アルミニウム粉末の含有率は１３〜２０質量％であり、水酸化アルミニウム粉末のそれは８０〜８７質量％である。
【０００８】
金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末の粒度は、窒化反応をより活性化させる点から、いずれも４５μｍ下の粒子の含有率が８０質量％以上であることが好ましい。
【０００９】
成型物は、金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウムを含む混合粉末を２〜８ＭＰａ、特に３〜５ＭＰａの圧力で成形されていることが好ましい。成形圧力が８ＭＰａをこえると、窒化性ガスが成型物の深部まで拡散できずに窒化が不十分となる恐れがあり、２ＭＰa未満であると窒化反応性が悪化する。すなわち、金属アルミニウム粉末と水酸化アルミニウム粉末との単なる混合粉末を窒化したのでは、ＡＬＯＮが生成しても１０質量％以下の微量となる。
【００１０】
成型物の形状には特に制約はなく、例えば、円柱、角柱等のいずれであってもよい。寸法の一例は、円柱なら直径１０〜８０ｍｍ、角柱なら１辺１０〜８０ｍｍで、高さはいずれも８０ｍｍ以下である。成型物の深部まで十分な窒化を起こさせるため、成型物は開通孔の複数を有することが更に好ましい。開通孔の典型が練炭形状、ハニカム形状であるが、何もこの形状に限られない。
【００１１】
窒化は、成型物を窒化性雰囲気中で焼成して行われる。焼成温度は１０００〜１５００℃が好ましく、特に１０００〜１２００℃が好ましい。焼成温度が１０００℃未満では窒化反応が不十分となり、１５００℃をこえると、窒化アルミニウム、アルミナの残留が多くなる。１０００〜１５００℃における保持時間は３〜５時間が好ましく、特に１〜３時間が好ましい。窒化性雰囲気としては、窒素及びアンモニアの少なくとも一方を含む雰囲気が用いられる。
【００１２】
ＡＬＯＮの確認は、Ｘ線回折分析（例えば理学電気社製「ＭｉｎｉＦｌｅｘ」）を行い、ＡＬＯＮ相の主ピーク（ＪＣＰＤＳカードＮｏ．４８−０６８６や４８−１５８０等）の存在によって確認することができる。また、組成は、各物質の格子定数等の結晶構造データをもとに、Ｒｉｅｔｖｅｌｄ解析により結晶相の定量を行うことによって求めることができる。
【実施例】
【００１３】
実施例１〜６  
金属アルミニウム粉末（ＡＬＣＯＡ社製、４５μｍ下９４質量％）と水酸化アルミニウム粉末（関東化学社製、４５μｍ下８５質量％）を表１に示す割合で種々混合し、得られた混合粉末１００質量部あたりポリビニルアルコール２０質量％水溶液の１５質量部を配合し混練した。これを表１に示す圧力で金型（直径５０ｍｍ×高さ５０ｍｍ）成形し、１１０℃で５時間乾燥した後、マッフル炉にて、窒素雰囲気中、表１に示す焼成温度及び保持時間で焼成した。得られた焼成物（ブリケット）を粉砕して、篩分けで１５０μｍ下とし、Ｘ線回折分析を行った。それらの結果を表１に示す。
【００１４】
実施例７
直径５ｍｍ径のステンレス棒を用い、９カ所（円周８カ所、中心１カ所）突き刺して貫通させた、開通孔形状の成型体を用いたこと以外は、実施例２と同様にして焼成物を製造した。
【００１５】
比較例１、２
金属アルミニウム粉末又は水酸化アルミニウム粉末を単独で用いたこと以外は、実施例１と同様にして焼成物を製造した。
【００１６】
比較例３
混合粉末を成型せずにそのまま窒化したこと以外は、実施例２と同様にして焼成物を製造した。
【００１７】
比較例４
非特許文献１に準じて焼成物を製造した。すなわち、混合粉末として、窒化アルミニウム粉末３０モル％とα−アルミナ粉末を７０モル％とをエタノールを媒体としてボールミルで２４時間湿式混合し８０℃で乾燥して得られたものを用いたこと以外は、実施例２と同様にして焼成物を製造した。
【００１８】
【表１】
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【００１９】
表１から、実施例１〜６の焼成物が、いずれもＡｌ５Ｏ６Ｎが主で、微量のＡｌ７Ｏ３Ｎ５が生成していた。実施例７では実施例２よりもＡｌ５Ｏ６Ｎの比率が増加した。これに対し、比較例１〜４ではＡｌ５Ｏ６Ｎの他に、ＡｌＮやα−Ａｌ２Ｏ３が多く認められた。
【産業上の利用可能性】
【００２０】
本発明によって製造されたＡＬＯＮ粉末は、例えば光学窓材、炉材等の各種耐火材等として使用することができる。