(57)【要約】【課題】  真空下の気体の流れの可視化においては、流れの追従性が良く拡散しないトレーサーが得がたい状況にある。【解決手段】  ５００〜１００００Ｐａの気体圧力下で、二酸化チタンＴｉＯ2をトレーサーに用いることにより、流れを可視化する。  本発明の第１は、四塩化チタンＴｉＣｌ4を大気と接触させることにより得られ、ＴｉＣｌ4の加水分解生成物である白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。  本発明は、また、吸引する気体流量を制御するための細い管の先端より、前記ＴｉＯ2を、大気圧よりも減圧状態にある部分に導入することを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。【選択図】    図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
四塩化チタンＴｉＣｌ4を大気と接触させることにより得られ、ＴｉＣｌ4の加水分解生成物である白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法。
【請求項２】
吸引する気体流量を制御するための細い管の先端より、前記ＴｉＯ2を、大気圧よりも減圧状態にある部分に導入することを特徴とする、請求項１に記載の、気体の流れの可視化方法。
【請求項３】
シート状レーザー光の、シート面に対する法線方向から観察する事を特徴とする、請求項１または２に記載の、気体の流れの可視化方法。
【請求項４】
前記ＴｉＯ2をパルス的に供給することを特徴とする、請求項１〜３のいずれかに記載の、気体の流れの可視化方法。
【請求項５】
前記の大気圧よりも減圧状態にある部分が、５００〜１００００Ｐａの気体圧力下であることを特徴とする、請求項２〜４のいずれかに記載の、気体の流れの可視化方法。
【請求項６】
前記の大気圧よりも減圧状態にある部分の気体圧力が、真空ポンプに耐蝕加工されたケミカルポンプを用いることを特徴とする、請求項１〜５のいずれかに記載の、気体の流れの可視化方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、気体の流れの可視化方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に、反応装置内の流体の流れに関する情報は産業上極めて有用である。装置内の流れの挙動を正確に把握できていれば、化学反応および熱移動の精密な制御や濃度および温度ムラの発生箇所を予測することが容易になるため製品品質および生産性を著しく改善向上することが可能となる。特に、反応生成物の厚みや構造等の物性の均一性が要求され、かつ不純物のコンタミを嫌う半導体等の精密製品においては必要不可欠な情報と言える。また、反応装置内の汚れ等のトラブルを低減あるいは回避することが可能となり、安定生産する上で大いに役立つ情報となる。
【０００３】
装置内の流体の流れを可視化する手段としては、コンピューターを利用して数値流体学的に計算する場合と、そのものもしくは擬似的な条件を準備して実測する場合とがある。数値計算法は仮説を他の方法で検証する必要があることから、十分に知り尽くされた条件でないとその信頼性は低いと言える。
【０００４】
実測は、温度・密度・圧力等の物理量の変化量を流れ情報に換算する測定方法とトレーサーを注入し追跡して流れ情報を得る測定方法とがある。熱量や密度を用いた測定方法は、測定空間への測定器の挿入が必要であるため流れを乱し易く、また局所的な測定となることから広範囲に測定器を移動させるための機器が必要となる。更に一般に感度や空間的分解能が低く、また３次元的な測定が困難である等に問題がある。
【０００５】
一方、トレーサーを注入し追跡する可視化方法は流れの現象を簡便かつ詳細に把握できる最も優れた実験方法であると言える。トレーサーとしては、拡散しない微粒子を用いるのが一般的であり、気体や液体を問わず使用される。多くの研究の場で使用されているＬＤＶ（レーザードップラー流速計）およびＰＩＶ（粒子画像流速測定法）と呼ばれる測定システムは、代表的なトレーサー粒子を用いた可視化方法である。可視化法で選定すべきトレーサーは測定条件によって大きく異なり、従って可視化をする上で最も重要な問題となっている（特許文献１）。
【０００６】
本発明者らは、真空下の気体の流れの測定方法として可視化による方法について調査を実施し、種々のトレーサーおよび測定条件にて検討を行った結果、ＴｉＯ2を用いて真空下の気体の流れを可視化できる手法を発見するに至った。
【０００７】
ＴｉＯ2を用いた可視化は他にも例はある（非特許文献１、２）が、本発明における気体圧力条件下と比べると測定圧力は高く、従来技術の難易度は低い。
【特許文献１】特開平４−３４８２８１号公報
【非特許文献１】流れの可視化ハンドブック
【非特許文献２】日本マイクログラビティ応用学会誌１６（１９９９）ｐｐ．２−１３．
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
可視化においては、気体や液体の流れが高速になればなるほどトレーサーを映像として捕らえるための光源や撮影機器は高性能のものが要求されるが、原理上の欠点とはならない。しかしながら、気体の圧力が低い場合で可視化を行う場合には、トレーサーの沈降性が著しく大きくなるために流れにトレーサーが追従しなくなり、また気体の膨張によってトレーサー濃度が低下してトレーサー自体が見えなくなる等の欠陥が生じる。同状況下では圧力や密度等の物理的な変化量も小さいため、物理量による可視化も不可能となる。また実測データが得られていないため、数値計算結果の検証もできない状況にある。すなわち、真空条件下においては気体の流れに追従し易くかつ拡散しないトレーサーが得がたい事が問題となっている。
【０００９】
真空下で気体を用いた反応プロセスは半導体製造分野などで数多く実施されているが、上述の理由で流れ情報はブラックボックスとなっており、反応装置の設計や生産性の改善は真空装置メーカーの経験のみに頼られノウハウ的に製造技術が確立される傾向にある。この開発方法では、ノウハウを見出すまでに多大な時間と労力を費やすこととなり、従って何らかの方法で真空下の流動を把握できれば半導体製造分野において急速な技術開発が可能となる。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の第１は、
四塩化チタンＴｉＣｌ4を大気と接触させることにより得られ、ＴｉＣｌ4の加水分解生成物である白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１１】
本発明は、また、吸引する気体流量を制御するための細い管の先端より、前記ＴｉＯ2を、大気圧よりも減圧状態にある部分に導入することを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１２】
本発明は、また、シート状レーザー光の、シート面に対する法線方向から観察する事を特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１３】
本発明は、また、前記ＴｉＯ2をパルス的に供給することを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１４】
本発明は、また、前記の大気圧よりも減圧状態にある部分が、５００〜１００００Ｐａの気体圧力下であることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１５】
本発明は、前記の大気圧よりも減圧状態にある部分の気体圧力が、真空ポンプに耐蝕加工されたケミカルポンプを用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００１６】
以上のとおり、本発明は、５００〜１００００Ｐａの気体圧力下で、ＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする流れの可視化方法に関する。好ましい実施態様は、四塩化チタンＴｉＣｌ4を加水分解反応して得られる白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。より好ましくは、ＴｉＯ2を吸引法により装置内に注入することを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。更に好ましくは、先端の筒内径により吸引する気体量を制御することを特徴とする上記記載の気体流動の可視化方法に関する。特に好ましくは、ＴｉＯ2をパルス的に供給することを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。最も好ましくは、光源にレーザーを用いることを特徴とする上記記載の気体流動の可視化方法、に関する。
【発明の効果】
【００１７】
反応装置内の流体の流れを可視化することによって、化学反応および熱移動の精密な制御や濃度および温度ムラの発生箇所を予測することが容易になるため製品品質および生産性を著しく改善向上することが可能となる。特に、反応生成物の厚みや構造等の物性の均一性が要求され、かつ不純物のコンタミを嫌う半導体等の精密製品においては必要不可欠な情報と言える。また、反応装置内の汚れ等のトラブルを低減あるいは回避することが可能となり、安定生産する上で大いに役立つ情報となる。
【００１８】
本発明のトレーサーを用いれば、ガス流れが拡散支配領域となる５００Ｐａの真空下まで十分に可視化が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
本発明者らは、真空下の気体の流れの可視化方法について鋭意研究を重ねた結果、通常では流れの可視化が困難な真空下においても可視化可能な方法を見出し、本発明を完成させたものである。
【００２０】
本発明の第１は、
四塩化チタンＴｉＣｌ4を大気と接触させることにより得られ、ＴｉＣｌ4の加水分解生成物である白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２１】
本発明は、また、吸引する気体流量を制御するための細い管の先端より、前記ＴｉＯ2を、大気圧よりも減圧状態にある部分に導入することを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２２】
本発明は、また、シート状レーザー光の、シート面に対する法線方向から観察する事を特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２３】
本発明は、また、前記ＴｉＯ2をパルス的に供給することを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２４】
本発明は、また、前記の大気圧よりも減圧状態にある部分が、５００〜１００００Ｐａの気体圧力下であることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２５】
本発明は、前記の大気圧よりも減圧状態にある部分の気体圧力が、真空ポンプに耐蝕加工されたケミカルポンプを用いることを特徴とする、気体の流れの可視化方法、である。
【００２６】
以上のとおり、本発明は、５００〜１００００Ｐａの気体圧力下で、ＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする流れの可視化方法に関する。好ましい実施態様は、四塩化チタンＴｉＣｌ4を加水分解反応して得られる白煙状のＴｉＯ2をトレーサーに用いることを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。より好ましくは、ＴｉＯ2を吸引法により装置内に注入することを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。更に好ましくは、先端の筒内径により吸引する気体量を制御することを特徴とする上記記載の気体流動の可視化方法に関する。特に好ましくは、ＴｉＯ2をパルス的に供給することを特徴とする上記記載の流れの可視化方法に関する。最も好ましくは、光源にレーザーを用いることを特徴とする上記記載の気体流動の可視化方法、に関する。
【００２７】
以下、本発明につき、さらに詳細に説明する。
【００２８】
＜トレーサーの選定＞
トレーサーは、流体中において流れへの追従性が良くかつ拡散しないものでなければならない。したがって流動を阻害しない程度に微小でかつ流体との密度差が小さいものが好ましい。一般に流体が液体の場合には、直径１０〜１０００μｍ程度のポリマー粒子をトレーサーとして用いるが、流体が気体の場合にはオイルミスト、線香やタバコ等の煙状のトレーサーが好ましい。但し、真空下においてはエアロゾルのような液体は瞬時に気化してしまうため使用不可となる。従って、真空下においてトレーサーは煙状となるような固体粒子に限定される。比重が極めて軽く、かつ粒子径の小さい固体粒子としてはマイクロバールンと呼ばれる中空ガラス粒子（比重０．２、直径１０μｍ）が最近良く用いられているが、圧力が低いほど粒子の追従性は低下し、１００００Ｐａ以下の真空下となると追従性が十分とは言えない。しかしながら、可視化したい圧力の下限値は５００Ｐａ程度と１００００Ｐａよりかなり低い圧力である。５００Ｐａ以下の化学反応では流動よりも拡散が支配する圧力領域となるため、トレーサーを用いた可視化方法自体が困難となるためである。
【００２９】
トレーサーは追従性が良いだけでなく、可視化し易いものでなければならない。光源より照射した光をトレーサー粒子が反射することによって可視化されることから、トレーサー粒子は線香やタバコの煙のような反射率が低いものでは無く、高いものが必須である。反射率が高い物質として知られる二酸化チタンＴｉＯ２が可視化に良いと推定されるが、通常の顔料として使われるＴｉＯ２では煙状とならず、また流れの追従性が悪い傾向にある。また、トレーサー量が多すぎると装置内を汚す原因となるため、少ない量で可視化できなければならない。
【００３０】
上記の状況において、本研究では液体原料から蒸発したものが大気と接触させることにより得られる白煙状の固体粒子が、その粒子径が小さいがために流体の追従性が良いトレーサーであることを見出した。特に、液状の四塩化チタンＴｉＣｌ4を大気中の水分と加水分解させて発生させた白煙状のニ酸化チタンは、流体の追従性が良く、かつ反射率が高いので少量で可視化しえるトレーサーであることを見出した。同トレーサーを用いれば、ガス流れが拡散支配領域となる５００Ｐａの真空下まで十分に可視化が可能となる。
【００３１】
＜トレーサーの供給方法＞
トレーサーの供給方法は特に限定されないが、一定の流れ場に一定量のトレーサーを流すと、流れの流線は鮮明となるが流速の判別が困難となる。従って、トレーサーはパルス的に供給することが流線の測定と流速の測定の両者から好ましい。トレーサーの供給方法は可視化において工夫を要す重要な技術の一つであるが、本件では大気圧よりも減圧となっている装置内に気体を供給するにあたり、トレーサーを吸引する方法を採用することによって、流れを乱すことなくトレーサーを注入することに成功した。この際、トレーサーを吸引する吸引口の内径が広いとトレーサーを吸い込むのに必要な吸引力が生じない事や、途中に流量調節器をつなぐと流量調節器内でトレーサーが詰まり流速の再現性が低下する等の問題点が生じたため、本件では吸い込み口の先端の内径を絞ることによって流量を制御する方法を見出した。すなわちφ０．３ｍｍの径のプラスチック製の筒９を吸引口に取り付け、吸引量は別途用意した流量計に適宜接続して測定を行い、２ｓｌｍより流量が小さい場合には針にて穴径を広げつつ目的の２ｓｌｍに調整をする方法を確立した。本法により可視化槽内６にトレーサーを任意に注入することに成功した。
【００３２】
＜光源の選定＞
使用する光源は特に限定されないが、局所的な流れを詳細に測定するためには３次元では無く２次元的に測定する必要があることから、シート光状となるものが好ましい。シート光１１は薄いほど分解能は高まるが、薄すぎるとトレーサー粒子からの反射光が小さくなり測定不可となるため、１〜２ｍｍ厚とするのが好ましい。光の直線性の特性からレーザー光を使用するのが好ましく、特にアルゴンレーザーやＹＡＧレーザーがその光量が大きいことからより好ましい。
【００３３】
＜可視化槽＞
可視化槽を用いて可視化をする場合、使用する材質は特に限定されないが、無色透明であることが好ましい。真空時の耐圧や耐薬品性、加工性からアクリルを使用するのが最も好ましい。またレーザー光等の光が散乱しないように、ボルト等の金属は塗装等を施して黒色にすることが好ましい。
【００３４】
＜真空ポンプ＞
使用する真空ポンプは特に限定されないが、吸引するガスに酸性物質を含む場合は真空ポンプ内で錆が発生する原因となるため、使用するポンプは内部がプラスチックコート等で耐蝕加工されているケミカルポンプを使用することが好ましい。
なお、本明細書中、空気２「ｓｌｍ」等の記載が有るが、そのｓｌｍは、standard liter per minute
（standard liter /min）であり、1 atm、0 ℃ における 1 分間あたりの流量をリットルで表示した単位である。
【実施例】
【００３５】
以下に実施例を示し、本発明をより具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に何ら限定されるものではない。
【００３６】
（実施例１）
図１には、実験に使用した透明アクリル製可視化装置の概略を示す。気体を流す透明アクリル製可視化槽６は縦５００ｍｍ、横５００ｍｍ、幅２００ｍｍの角槽であり、１Ｐａ程度の真空に堪えうるように厚み２０ｍｍとした。槽壁には、気体を通気させる吸引側配管８と耐蝕ケミカル真空ポンプ１により槽内を減圧とする排気側配管７を取り付け、さらに槽内を一定圧力にコントロールする目的で槽内に真空度計３と排気配管中に真空コントロールバルブ２を取り付けた。吸引側配管はバキュームホースで接続し、ホースの片方には供給する気体量を一定量にコントロールとする目的で先端穴径がφ＝０．３ｍｍのプラスチック製の筒９を取り付けた。吸引量は別途用意した流量計に適宜に接続して２ｓｌｍとなっていることを確認し、２ｓｌｍより流量が小さい場合には、針にて穴径を広げ調整を行った。
【００３７】
可視化槽６は暗室に設置し、１Ｗアルゴンレーザー１０の厚み１ｍｍのシート光１１を照射した。気体の量を２ｓｌｍ、圧力を１０００Ｐａに調整した。トレーサーにはＴｉＣｌ４をガラスビーカーに数滴垂らして、空気中の水分によって加水分解されて白煙状となったＴｉＯ2を用い、白煙状態のものを吸引口の筒９先よりそのまま吸引して槽内に注入した。槽内を流れるトレーサーがレーザー光を反射して可視化される映像を、２５０コマ／秒のハイスピードカメラ５にて撮影を試みた。図２に可視化写真の一例を示す。本方法によって、鮮明なガス流れを観察することができた。なお、図中、流れ方向を破線の矢印で示した。
【００３８】
（比較例１）
可視化実験装置は実施例１と同じものを使用した。表１に示す各種のトレーサーを吸引口の筒９先より吸引して槽内に注入し、可視化を試みた。いずれも真空下の可視化に適さなかった。
【００３９】
【表１】
2007298312.tif 000003
なお、表１は、比較実験に用いたトレーサーと可視化結果を表す。
【００４０】
（比較例２）
吸引側配管８に、ニードルバルブ付きのフロート式流量計を取り付けて流量を２ｓｌｍに制御しつつＴｉＯ２の吸引を行った。吸引開始してまもなく流量計内部のガラス管壁面は白く汚れ、１分程度で流量が低下する状態となり、安定した供給が不可能となった。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】可視化実験装置の概略
【図２】可視化写真（空気２ｓｌｍ、圧力１０００Ｐａ）
【符号の説明】
【００４２】
１    耐蝕ケミカル真空ポンプ
２    真空コントロールバルブ
３    真空度計
４    パソコン
５    高速カメラ
６    透明アクリル製可視化槽
７    排気側配管
８    吸引側配管
９    プラスチック製の筒
１０  １Ｗアルゴンレーザー発生器
１１  シート光
【図１】
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【図２】
2007298312.tif 000005