(57)【要約】【課題】ガス拡散材およびセパレータを有さない、構造が簡素で、低コストな固体高分子型燃料電池を提供すること。【解決手段】固体高分子型燃料電池の構造を、固体電解質と、該固体電解質に同一直線上に形成されたガス流路となる複数の貫通孔と、該貫通孔表面に形成された電極を有する構造とすること。隣接する（アノードとカソードからなる）電極対間において同極どうしを対向配置すること。前記電極対どうしを、配線を用いて電気的直列に接続し、両端の電極を、配線により集電パットに接続すること。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質と、該固体電解質に同一直線上に形成されたガス流路となる複数の貫通孔と、該貫通孔表面に形成された電極を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【請求項２】
前記電極が、アノードとカソードからなる電極対を成し、隣接する該電極対間において同極どうしが対向配置された状態で並んでいることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項３】
請求項１または請求項２に記載の固体高分子型燃料電池であって、
前記電極対どうしが配線を用いて電気的直列に接続されており、両端の前記電極が、配線により集電パッドに接続されていることを特徴とする固体高分子型燃料電池。
【請求項４】
前記固体電解質がプロトン伝導性高分子であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項５】
前記プロトン伝導性高分子が、スルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項６】
前記電極が、触媒を担持した電子伝導性物質、および、プロトン伝導性物質からなることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項７】
前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項８】
前記プロトン伝導性物質が、スルホン酸基含有パーフルオロカーボン、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項９】
前記触媒が、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、ＯｓおよびＩｒから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項１０】
前記触媒の平均粒径（体積平均粒径（Ｄｖ））が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池。
【請求項１１】
前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０〜７０重量％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス拡散材およびセパレータを有さない固体高分子型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池のセルデザインは円筒型、平板型の２種類に大別される。
【０００３】
円筒型は、電流が固体高分子（電解質）膜に対して平行に流れる為、電流経路が長く、この電流経路において多量の電力を消費してしまう。
【０００４】
これを解決する為に、固体高分子（電解質）膜に対して垂直に電流を流す平板型が提案されている。（特許文献１参照）。
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−１７４６４１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、平板型は、燃料ガスと酸化剤ガスを分離するためのガス流路を有するセパレータや、ガス流路に供給される反応ガスを電極触媒層の面内に十分均一に拡散させるためのガス拡散材が必要になるため、構造が複雑で、コストが高い。
【０００７】
本発明の課題は、ガス拡散材およびセパレータを有さない、構造が簡素で、低コストな固体高分子型燃料電池の提供を目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
請求項１に記載の発明は、固体電解質と、該固体電解質に同一直線上に形成されたガス流路となる複数の貫通孔と、該貫通孔表面に形成された電極を有することを特徴とする固体高分子型燃料電池である。
【０００９】
請求項２に記載の発明は、前記電極が、アノードとカソードからなる電極対を成し、隣接する該電極対間において同極どうしが対向配置された状態で並んでいることを特徴とする請求項１に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１０】
請求項３に記載の発明は、請求項１または請求項２に記載の固体高分子型燃料電池であって、
前記電極対どうしが配線を用いて電気的直列に接続されており、両端の前記電極が、配線により集電パッドに接続されていることを特徴とする固体高分子型燃料電池である。
【００１１】
請求項４に記載の発明は、前記固体電解質がプロトン伝導性高分子であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１２】
請求項５に記載の発明は、前記プロトン伝導性高分子が、スルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項４に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１３】
請求項６に記載の発明は、前記電極が、触媒を担持した電子伝導性物質、および、プロトン伝導性物質からなることを特徴とする請求項１乃至請求項５のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１４】
請求項７に記載の発明は、前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項６に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１５】
請求項８に記載の発明は、前記プロトン伝導性物質が、スルホン酸基含有パーフルオロカーボン、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１６】
請求項９に記載の発明は、前記触媒が、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、ＯｓおよびＩｒから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項６乃至請求項８のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１７】
請求項１０に記載の発明は、前記触媒の平均粒径（体積平均粒径（Ｄｖ））が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項６乃至請求項９のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池である。
【００１８】
請求項１１に記載の発明は、前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０〜７０重量％であることを特徴とする請求項６乃至請求項１０のいずれか１項に記載の固体高分子型燃料電池である。
【発明の効果】
【００１９】
請求項１の発明は、固体高分子型燃料電池の構造を固体電解質と、該固体電解質に同一直線上に形成されたガス流路となる複数の貫通孔と、該貫通孔表面に形成された電極を有する構造とすることにより、ガス拡散材およびセパレータが不要となり、固体高分子型燃料電池の構造を簡素化でき、また、固体高分子型燃料電池のコストを下げることができるものである。
【００２０】
請求項２の発明は、隣接する（アノードとカソードからなる）電極対間において同極どうしを対向配置することにより、隣接する電極体間のプロトンの移動を防止するものである。
【００２１】
隣接する（アノードとカソードからなる）電極対間において同極どうしを対向配置しない場合、プロトンは、アノードから隣接する電極対のカソードへも移動可能となるため、起電力が減少する。（単電池セルの起電力と、電極対間に形成される電池の起電力が相殺し合ってしまう。）
【００２２】
請求項３の発明は、請求項１または請求項２に記載の固体高分子型燃料電池であって、
前記電極対どうしを、配線を用いて電気的直列に接続し、両端の前記電極を、配線により集電パッドに接続することにより、用途に応じた燃料電池を構成することができるものである。
固体高分子型燃料電池の単電池セルの理論起電圧は１．２３Ｖしかないが、前記電極対どうしを、配線を用いて電気的直列に接続することにより、高電圧を得ることが可能となる。
【００２３】
請求項９の発明は、触媒が、Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、ＯｓおよびＩｒから選ばれた１種または２種以上の金属からなるが、これら１Ｂ族または８族の金属は酸素還元能力、水素酸化能力が高いので、触媒効率の良い燃料電池を作製することができるものである。
【００２４】
請求項１０の発明は、触媒の平均粒径（体積平均粒径（Ｄｖ））が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であるので、触媒の単位重量当たりの表面積が非常に大きい、触媒効率の良い出力特性に優れた燃料電池を作製することができるものである。
【００２５】
請求項１１の発明は、前記電子伝導性物質に対する前記触媒の担持率を３０〜７０重量％にすることにより、触媒効率および出力特性に優れた燃料電池を作製することができるものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明の固体高分子型燃料電池の構造を、図１を基に説明する。
【００２７】
本発明の固体高分子型燃料電池は、貫通孔３０（アノードガス流路）および貫通孔４０（カソードガス流路）が形成された固体電解質１０´、貫通孔３０（アノードガス流路）表面に形成されたアノード３、貫通孔４０（カソードガス流路）表面に形成されたカソード４、配線２、集電パッド１を有した構造となっている。
【００２８】
アノード３、カソード４には触媒を担持した電子伝導性物質およびプロトン伝導性物質が含まれる。
【００２９】
隣接する（アノードとカソードからなる）電極対間において同極どうしは対向配置され、また、各々の電極対は一直線上に配置されている。
このような配置とすることにより、隣接する電極対間のプロトンの移動を防止する。
【００３０】
隣接する（アノードとカソードからなる）電極対間において同極どうしを対向配置しない場合、プロトンは、アノードから隣接する電極対のカソードへも移動可能となるため、起電力が減少する。（単電池セルの起電力と、電極対間に形成される電池の起電力が相殺し合ってしまう。）
【００３１】
本発明の固体高分子型燃料電池の動作（８０℃下における）を、図２を基に説明する。
【００３２】
燃料ガス中のＨ２は、貫通孔３０（アノードガス流路）からアノード３に含まれる触媒表面に供給され、触媒の働きによって下記の式（１）の反応によってＨ＋とｅ−とに分れる。（図２（ａ）（ｂ）参照）
【００３３】
Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−      （１）
【００３４】
アノード３に含まれる触媒表面にて発生したＨ＋は、アノード３に含まれるプロトン伝導性物質を通り、その後、固体電解質１０´を通り、その後、カソード４に含まれるプロトン伝導性物質を通り、その後、カソード４に含まれる触媒表面に達する。
【００３５】
アノード３に含まれる触媒表面にて発生したｅ−は外部回路１００を通ってカソード４に含まれる触媒表面に達する。
【００３６】
カソード４に含まれる触媒表面に達したＨ＋およびｅ−は、貫通孔４０（カソードガス流路）からカソード４に含まれる触媒表面に達した酸素と、カソード４に含まれる触媒の働きにより、下記の式（２）の反応によってＨ２Ｏとなる。（図２（ｃ）（ｄ）参照）
【００３７】
４Ｈ＋＋４ｅ−＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ      （２）
【００３８】
本発明の固体高分子型燃料電池の作製方法を、図３を基に説明する。
【００３９】
まず、固体電解質１０に貫通孔３０（アノードガス流路）、貫通孔４０（カソードガス流路）を形成する。（図３（ｂ）参照）
【００４０】
固体電解質１０としては、プロトン伝導性高分子であるスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンを用いることができる。
【００４１】
貫通孔３０（アノードガス流路）、貫通孔４０（カソードガス流路）の形成方法としては、打ち抜き加工法、エッチング加工法、レーザ加工法、または、放電加工法を用いることができる。
【００４２】
次に、貫通孔３０（アノードガス流路）表面、および、貫通孔４０（カソードガス流路）表面に、電極対５を形成する。（図３（ｃ）参照）
【００４３】
電極対５の材料としては、プロトン伝導性物質であるスルホン基含有パーフルオロカーボン、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド等、および、電子伝導性物質である二酸化珪素、炭素（カーボンブラック、グラファイト、黒鉛、活性炭、カーボンファイバー、カーボンナノチューブ、フラーレンなど）等、および、触媒であるＡｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｒｕ、ＯｓおよびＩｒから選ばれた１種または２種以上の金属を用いることができる。
【００４４】
電極対５の形成方法としては、触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質を、アルコール（メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、イソブチルアルコール、ｔｅｒｔ−ブチルアルコール、ペンタノール、ノルマルプロピルアルコール等）、および、水に溶解して触媒インクを生成した後、触媒インクを（貫通孔を形成した）固体電解質１０´上にスクリーン印刷する方法を用いることができる。
【００４５】
触媒と電子伝導性物質は、重量比で１：１〜５０：１の範囲にすることが好ましい。
【００４６】
次に、集電パット１および配線２を形成する。（図３（ｄ）参照）
【００４７】
集電パット１および配線２の材料としては、銀の微粉末を有機溶媒と樹脂中に分散させた銀ペーストや、銅の微粉末を有機溶媒と樹脂中に分散させた銅ペーストを用いることができる。
【００４８】
有機溶媒としては、ブチルカルビトールを用いることができる。
【００４９】
樹脂としては、ビニル基を有するフェノール樹脂を用いることができる。
【００５０】
集電パット１および配線２の形成方法としては、銀ペーストまたは銅ペーストを粘度３０〜４０Ｐａ・ｓに調整し、その後、スクリーン印刷する方法を用いることができる。
【実施例】
【００５１】
まず、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボン（デュポン社製、Ｎａｆｉｏｎ１１２）を６０ｍｍ×６０ｍｍのサイズにカットした。
【００５２】
次に、カットしたスルホン基含有パーフルオロカーボンに付着したゴミを、エアーガンを用いて除去した後、鉄板にベークライトを重ねて構成した打抜台上にセットした。
【００５３】
次に、打抜台上にセットしたスルホン基含有パーフルオロカーボンをプレス機に組み込んだ打抜刃で打ち抜き、スルホン基含有パーフルオロカーボン（デュポン社製、Ｎａｆｉｏｎ１１２）に直径３ｍｍの貫通孔を一直線上に４ｍｍ間隔で形成した。
【００５４】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解し、その後、周波数４０ｋＨｚで１５分間超音波撹拌することにより、触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質）                        ７．５重量％
・スルホン基含有パーフルオロカーボン（プロトン伝導性物質）        ２．５重量％
・水                                                            ３０．０重量％
・ＩＰＡ（イソプロピルアルコール）                              ３０．０重量％
・ＮＰＡ（ノルマルプロピルアルコール）                          ３０．０重量％
【００５５】
触媒インクを、回転粘度計（リオン社製、ビスコテスターＶＴ−０４）を用いて測定したところ、触媒インクの粘度は、２５℃下において３００ｍＰａ・Ｓであった。
【００５６】
次に、調整した触媒インクを＃２５０ＳＵＳメッシュ×乳剤厚２０μｍ×線径０．０５ｍｍのスクリーン上に載せた。
【００５７】
次に、スキージ圧５ｋｇｆ／ｃｍ２、スキージ速度１００ｍｍ／秒、スクリーンと貫通孔形成済みのスルホン基含有パーフルオロカーボンのクリアランスが２．５ｍｍの条件にて触媒インクを貫通孔形成済みのスルホン基含有パーフルオロカーボン上に押し出し（スクリーン印刷し）、その後、窒素雰囲気中において１２０℃下で１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、スルホン基含有パーフルオロカーボンに形成された貫通孔表面にアノードおよびカソードを形成した。
【００５８】
次に、導電性銀ペースト（株式会社アサヒ化学研究所製、ＬＳ−５０４Ｊ）を、ブチルカルビトールを用いて希釈することにより、粘度３５Ｐａ・Ｓ（２５℃下における回転粘度計（リオン社製、ビスコテスターＶＴ−０４）測定値）に調整した。
【００５９】
次に、調整した導電性銀ペーストを＃２００ＳＵＳメッシュ×乳剤厚２０μｍ×線径０．０５ｍｍのスクリーン上に載せた。
【００６０】
次に、スキージ圧５ｋｇｆ／ｃｍ２、スキージ速度１００ｍｍ／秒、スクリーンとアノードおよびカソード形成済みのスルホン基含有パーフルオロカーボンのクリアランスが２．５ｍｍの条件にて、導電性銀ペーストをアノードおよびカソード形成済みのスルホン基含有パーフルオロカーボン上に押し出し（スクリーン印刷し）、その後、窒素雰囲気中において１５０℃下で３０分間の熱処理を施した後、３０分間放冷することにより、集電パット、および、（アノードおよびカソードからなる）電極対どうしを電気的に接続するための配線、および、電極対と集電パットを電気的に接続するための配線を作製した。
【産業上の利用可能性】
【００６１】
本発明の、固体高分子型燃料電池は、電気自動車用電源、携帯電話用電源等に用いる固体高分子型燃料電池に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】本発明の燃料電池の構造を説明するための正面図である。
【図２】本発明の燃料電池の動作を説明するための図である。
【図３】本発明の燃料電池の作製方法を説明するための（図１のＡ〜Ａ´で切断した）断面図である。
【符号の説明】
【００６３】
１・・・・・集電パッド
２・・・・・配線
３・・・・・アノード
４・・・・・カソード
５・・・・・電極対
１０・・・・固体電解質
１０´・・・（貫通孔を形成した）固体電解質
３０・・・・貫通孔（アノードガス流路）
４０・・・・貫通孔（カソードガス流路）
１００・・・外部回路
【図１】
2007280864.tif 000003
【図２】
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【図３】
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