(57)【要約】【課題】有機ＥＬパネルにおいて、高温での駆動や保存によるリーク電流の発生を極力抑制する。【解決手段】基板１０の上に、陽極２０、発光層５０を含む有機層３０〜６０、陰極８０を積層してなる有機ＥＬパネル１００において、陽極２０と発光層５０との間には、正孔輸送性材料からなり陽極２０上の凹凸を平坦化するための平坦化層３０と、平坦化層３０の上に形成され平坦化層３０のガラス転移温度よりも高いガラス転移温度を有する正孔輸送性材料単独からなるものであって且つ厚さが８ｎｍ以上である層４０とが、介在されている。【選択図】図１
2007088430.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板（１０）の上に、下部電極（２０）、発光層（５０）を含む有機層（３０〜６０）、上部電極（８０）を積層してなる有機ＥＬパネルにおいて、
前記下部電極（２０）と前記発光層（５０）との間には、正孔輸送性材料からなり前記下部電極（２０）上の凹凸を平坦化するための平坦化層（３０）と、前記平坦化層（３０）の上に形成され前記平坦化層（３０）のガラス転移温度よりも高いガラス転移温度を有する正孔輸送性材料単独からなる層（４０）とが、介在されていることを特徴とする有機ＥＬパネル。
【請求項２】
前記層（４０）の厚さが８ｎｍ以上であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬパネル。
【請求項３】
前記下部電極（２０）と前記上部電極（８０）との間に、発光時に前記両電極（２０、８０）間に順方向の電界を印加し、非発光時には前記発光時とは逆方向の電界を印加する電圧印加手段（９０）を備えており、この逆方向の電界強度が前記層（４０）の厚さに対して１．８８Ｖ／ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機ＥＬパネル。
【請求項４】
前記下部電極（２０）と前記上部電極（８０）との間に、発光時に前記両電極（２０、８０）間に順方向の電界を印加し、非発光時には前記発光時とは逆方向の電界を印加する電圧印加手段（９０）を備えており、この逆方向の電界強度が前記平坦化層（３０）を除く前記有機層（４０〜６０）の全厚さに対して、０．２Ｖ／ｎｍ以下であることを特徴とする請求項１ないし３に記載の有機ＥＬパネル。
【請求項５】
前記平坦化層（３０）の厚さが４０ｎｍ以上であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれか１つに記載の有機ＥＬパネル。
【請求項６】
前記層（４０）のガラス転移温度は、前記平坦化層（３０）のガラス転移温度よりも２５℃以上高いことを特徴とする請求項１ないし５のいずれか１つに記載の有機ＥＬパネル。
【請求項７】
前記層（４０）を構成する正孔輸送性材料は、次の化学式１
【化１】
2007088430.tif 000005
にて表されるものであり、
前記化学式１中のＲはＨまたはＣＨ3であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の有機ＥＬパネル。
【請求項８】
前記層（４０）を構成する正孔輸送性材料は、次の化学式２
【化２】
2007088430.tif 000006
にて表されるものであり、
前記化学式２中のＲはＨまたはＣＨ3であることを特徴とする請求項１ないし６のいずれか１つに記載の有機ＥＬパネル。
【請求項９】
請求項１ないし８のいずれか１つに記載の有機ＥＬパネルを製造する製造方法であって、
前記基板（１０）の上に前記下部電極（２０）を形成した後、前記平坦化層（３０）となる膜を形成するとともに、この膜を前記平坦化層（３０）を構成する正孔輸送性材料のガラス転移温度以上の温度で溶融させる処理を行って前記平坦化層（３０）を形成し、
続いて、前記平坦化層（３０）の上に、前記溶融処理の温度よりも高いガラス転移温度を有する正孔輸送性材料を用いて前記層（４０）を形成することを特徴とする有機ＥＬパネルの製造方法。
【請求項１０】
前記平坦化層（３０）を溶融させる処理は、前記平坦化層（３０）となる膜を形成するときに前記基板（１０）を加熱することにより行うことを特徴とする請求項９に記載の有機ＥＬパネルの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）パネルおよびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般に有機ＥＬパネルは、ガラスなどの基板の上に、ＩＴＯ（インジウムチンオキサイド）などの下部電極を形成し、その上に、蒸着法などによって正孔輸送層、発光層、電子輸送層を順次形成し、さらに、その上に上部電極を形成してなるものである。
【０００３】
このような有機ＥＬパネルは、有機材料を使用しているために、電界や熱によって変質や拡散が起こりやすく、その結果として、上下電極の短絡が発生することがある。特に、基板上に下部電極を形成したときに、工程中に発生する導電性の異物が下部電極の上に存在し、これが凹凸となり、上下電極の短絡が発生しやすい。
【０００４】
これは、下部電極上の異物の上に、発光層などの有機層を蒸着して形成する場合に、シャドーイング現象が発生するためである。この現象は、直進性の良い蒸着粒子が異物の影には付着しないため、異物の上およびその周囲に成膜された有機層において、膜厚が確保できない薄膜部が局部的に生じることである。
【０００５】
そして、このような異物周囲の薄膜部が生じると、この部分で上下電極間にリーク電流が流れ、短絡に至る。ここで、有機ＥＬパネルにおいては、発光層を発光させる発光時に印加する順バイアス方向の電界のほかに、非発光時においてクロストークを防止するために、上下電極間に発光時とは逆方向の電界、いわゆる逆バイアス電圧を印加する。
【０００６】
リーク電流とは、この逆バイアス電圧の印加時において、上下電極間に流れる電流のことである。そして、このリーク電流は過大な電流となって絶縁破壊を招くため、有機ＥＬパネルの破壊に至る恐れがある。
【０００７】
このような下部電極上に存在する異物による短絡を防止するものとして、従来では、有機材料を溶融し、異物を包埋する方法が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２０００−９１０６７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、本発明者が、上記特許文献１に記載の方法について検討したところ、有機ＥＬパネルの駆動初期においてはリーク電流を防止できるものの、たとえば８０℃程度の高温で駆動させたり、あるいはこのような高温で保存した後に駆動させるときには、リーク電流が発生しやすくなることがわかった。
【０００９】
本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、有機ＥＬパネルにおいて、高温での駆動や保存によるリーク電流の発生を極力抑制できるようにすることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するため、本発明者は次に述べるような検討を行った。図９は、下部電極の上に正孔輸送層、発光層、上部電極を有する一般的な有機ＥＬパネルのエネルギー準位モデルを示す図である。
【００１１】
この図９において、準位Ｉｐ１、Ｉｐ２、Ｉｐ３、Ｉｐ４は、それぞれ下部電極、正孔輸送層、発光層、上部電極のＨＯＭＯ準位であり、ＬＵＭＯ１、ＬＵＭＯ２はそれぞれ、正孔輸送層、発光層のＬＵＭＯ準位（伝導帯最低準位）である。また、差ΔＥ１、ΔＥ２は、それぞれ下部電極の準位Ｉｐ１と正孔輸送層のＬＵＭＯ１との差、下部電極の準位Ｉｐ１と発光層のＬＵＭＯ２との差である。
【００１２】
有機ＥＬパネルにおいて、逆バイアス電圧を印加したとき、図９に示されるように、下部電極から正孔輸送層へ電子ｅが入ろうとする。このとき、正孔輸送層による差ΔＥ１が確保されていれば、この電子ｅの注入はなされず、リーク電流も発生しない。
【００１３】
しかし、下部電極上に異物が存在すると、その部分で局部的に正孔輸送層の膜厚が確保されず、逆バイアス電圧印加時における下部電極側からの電子ｅの注入障壁、すなわちリーク障壁は、見かけ上、差ΔＥ２程度まで小さくなり、リーク電流が発生する。
【００１４】
そこで、本発明者は、まず、下部電極上の凹凸を平坦化するための平坦化層を設けることにより、異物周囲の凹凸を低減してやれば、この平坦化層の上の正孔輸送層の膜厚を均一に確保できると考えた。なお、いうまでもないが、平坦化層は、下部電極側すなわち正孔注入側に設けるため、正孔輸送性材料からなるものとする。
【００１５】
また、この平坦化層の上に、正孔輸送層として機能する層を積み増しするときに、この積み増しされる層を正孔輸送性材料単独からなるものとすることとした。つまり、下部電極と発光層との間に平坦化層、正孔輸送性材料単独からなる層の２層を介在させることとした。
【００１６】
通常、有機ＥＬパネルに用いられる正孔輸送性材料は、図９に示されるように、十分なリーク障壁としての差ΔＥ１を確保できるものである。しかし、電子輸送性材料と混合してしまうと、リーク障壁は差ΔＥ２程度まで小さくなってしまい、リークが発生する可能性がある。そのため、上記積み増しされる層は、正孔輸送性材料単独とする。
【００１７】
さらに、検討を進めたところ、従来の有機ＥＬパネルでは、高温での駆動や保存において、正孔輸送層が熱によって変形するため、正孔輸送層の膜厚が確保できなかったり、正孔輸送層中にその上の発光層中の電子輸送性材料が混入することがわかった。このことは、図９において、見かけ上、上記リーク障壁が差ΔＥ２程度まで小さくなることに相当する。
【００１８】
そのため、下部電極と発光層との間に介在させる平坦化層および正孔輸送性材料単独からなる層の熱安定性を高めることを考えた。ここで、これら２層のうちリーク障壁を担う正孔輸送性材料単独からなる層の方を熱変形しにくくすることが重要であり、この点を考慮して、正孔輸送性材料単独からなる層のガラス転移温度を平坦化層のガラス転移温度よりも高いものとすれば、当該層の熱安定性を高めることができると考えた。
【００１９】
つまり、従来のように、単に異物を樹脂で包み込むだけでは、熱による変形などによってリークが発生しやすくなると考えられるが、異物による凹凸を平坦化する平坦化層を設け、比較的熱に強くリーク障壁を確保する正孔輸送性材料単独からなる層の膜厚を、当該平坦化層によって確保してやれば、従来よりも高温でのリーク発生を抑制できると考えた。
【００２０】
本発明は、このような知見に基づいて実験検討した結果、創出されたものであり、下部電極（２０）と発光層（５０）との間に、正孔輸送性材料からなり下部電極（２０）上の凹凸を平坦化するための平坦化層（３０）と、平坦化層（３０）の上に形成され平坦化層（３０）のガラス転移温度よりも高いガラス転移温度を有する正孔輸送性材料単独からなる層（４０）とを、介在させたことを、第１の特徴とする。
【００２１】
それによれば、後述する図４に示されるように、高温での駆動や保存によるリーク電流の発生を極力抑制することができる。
【００２２】
ここで、後述する図５に示されるように、正孔輸送性材料単独からなる層（４０）の厚さを８ｎｍ以上とすれば、平坦化層３０の厚さに依存することなく、高温時におけるリーク電流の発生を抑制できる。
【００２３】
また、本発明は、上記第１の特徴を有する有機ＥＬパネルにおいて、上記リーク電流の発生を、より抑制するべく、下部電極（２０）と上部電極（８０）との間に、発光時に両電極（２０、８０）間に順方向の電界を印加し、非発光時には発光時とは逆方向の電界を印加する電圧印加手段（９０）を備えており、この逆方向の電界強度が正孔輸送性材料単独からなる層（４０）の厚さに対して１．８８Ｖ／ｎｍ以下であることを、第２の特徴とする（後述の図６参照）。
【００２４】
また、上記第１の特徴を有する有機ＥＬパネルにおいては、逆方向の電界に対するリークを抑制するべく、下部電極（２０）と上部電極（８０）との間に、発光時に両電極（２０、８０）間に順方向の電界を印加し、非発光時には発光時とは逆方向の電界を印加する電圧印加手段（９０）を備えており、この逆方向の電界強度が平坦化層（３０）を除く有機層（４０〜６０）の全厚さに対して、０．２Ｖ／ｎｍ以下であることが好ましい（後述の図３参照）。
【００２５】
また、本発明は、基板（１０）の上に下部電極（２０）を形成した後、平坦化層（３０）となる膜を形成するとともに、この膜を平坦化層（３０）を構成する正孔輸送性材料のガラス転移温度以上の温度で溶融させる処理を行って平坦化層（３０）を形成し、続いて、平坦化層（３０）の上に、平坦化層（３０）の溶融処理の温度よりも高いガラス転移温度を有する正孔輸送性材料を用いて層（４０）を形成することを、第３の特徴とする。
【００２６】
それによれば、上記第１の特徴を有する有機ＥＬパネルを適切に製造する有機ＥＬパネルの製造方法が提供される。
【００２７】
なお、特許請求の範囲およびこの欄で記載した各手段の括弧内の符号は、後述する実施形態に記載の具体的手段との対応関係を示す一例である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、本発明の実施形態について図に基づいて説明する。図１は、本発明の実施形態に係る有機ＥＬパネル１００の概略断面構成を示す図である。
【００２９】
基板１０は光学的に透明なものであり、この基板１０の上には、透明導電膜であるＩＴＯなどからなる下部電極としての陽極２０が形成されている。
【００３０】
この陽極２０の上には、平坦化層３０が形成されている。この平坦化層３０は、たとえばトリフェニルアミン系材料などの一般的な正孔輸送性材料からなり、陽極２０上の凹凸を平坦化するためのものである。その膜厚ｄ１（図２参照）としては４０ｎｍ以上が好ましい。
【００３１】
ここで、図２は、顕微鏡観察に基づく、平坦化層３０による平坦化の様子を示す概略断面図である。図２に示されるように、陽極２０の上に導電性の異物Ｋが存在する。この異物Ｋは、たとえば陽極２０のパターニングする際のエッチングなどによる残り物である。
【００３２】
そして、平坦化層３０は、この異物Ｋを包み込み且つ異物Ｋによる段差を埋めるように形成されており、それによって、異物Ｋによる凹凸がなくなり、平坦化層３０の表面では平坦化がなされている。
【００３３】
また、この平坦化層３０の上には、層４０が形成されている。以下、この層４０を積み増し層４０ということにする。そして、平坦化層３０による平坦化がなされているため、図２に示されるように、異物Ｋが存在していても、積み増し層４０は膜厚を均一に確保できている。
【００３４】
この積み増し層４０は、そのガラス転移温度（以下、Ｔｇという）が平坦化層３０よりも高い正孔輸送性材料を用いて蒸着法により形成された膜である。具体的には、市販されているトリフェニルアミンＢ、Ｃ、Ｄ、Ｅ、Ｆなどのトリフェニルアミン系材料を採用することができる。
【００３５】
ここで、トリフェニルアミンＣは周知のものであり、そのＴｇは１５４℃である。また、次の化学式３に示されるものであって、この式中、Ｒ＝ＣＨ3のものがトリフェニルアミンＢであり、Ｒ＝ＨのものがトリフェニルアミンＤであり、これらのＴｇはともに２００℃以上である。
【００３６】
【化３】
2007088430.tif 000003
なお、Ｔｇは物質によっては明確に現れないものがあり、トリフェニルアミンＢおよびトリフェニルアミンＤのＴｇはともに明確に規定できないが、顕微鏡観察などによって２００℃までは、軟化しないことは確認されている。
【００３７】
さらに、次の化学式４に示されるものであって、この式中、Ｒ＝ＣＨ3のものがトリフェニルアミンＥであり、Ｒ＝ＨのものがトリフェニルアミンＦであり、これらのＴｇはともに１８０℃である。
【００３８】
【化４】
2007088430.tif 000004
また、図２に示されるように、異物Ｋの頂部では、平坦化層３０はほとんど存在せず、この部分における実質的な平坦化層３０の厚さは０である場合が多い。そこで、当該部分における積み増し層４０の厚さをある程度確保する必要があることから、本実施形態では、積み増し層４０の厚さｄ２を８ｎｍ以上としている。
【００３９】
この積み増し層４０の上には、電子輸送性材料をホスト材料とし、これにドーパントとして発光添加材料を混合してなる発光層５０が形成されている。この発光層５０の上には、電子輸送性材料からなる電子輸送層６０が形成されている。
【００４０】
さらに、電子輸送層６０の上には、ＬｉＦなどからなる電子注入層７０が形成され、その上には、Ａｌ等の金属等からなる陰極８０が形成されている。
【００４１】
こうして、基板１０の上において、一対の電極２０、８０の間には、平坦化層３０、積み増し層４０、発光層５０、電子輸送層６０および電子注入層７０が積層されて挟まれており、有機ＥＬパネル１００が形成されている。ここで、有機層は、平坦化層３０、積み増し層４０、発光層５０、電子輸送層６０により構成される。
【００４２】
また、この有機ＥＬパネル１００においては、陽極２０と陰極８０との間に交流電界を印加するための電圧印加手段９０が設けられている。これは、発光時に両電極２０、８０間に順方向の電界を印加し、非発光時には発光時とは逆方向の電界を印加するもので、たとえば電源回路などからなり、基板１０の周辺部に引き出された陽極２０および陰極８０の部分と結線されたものである。
【００４３】
この電圧印加手段９０によって、陽極２０をプラス、陰極８０をマイナスとした順バイアス電圧が印加されると、発光層５０が発光し、非発光時には、陽極２０をマイナス、陰極８０をプラスとした逆バイアス電圧が印加される。ここで、発光層５０の発光は、たとえば基板１０側から取り出され視認されるようになっている。
【００４４】
ここで、本発明者の検討によれば、陽極２０と陰極８０との間に、両電極２０、８０に非発光時における逆方向の電界すなわち逆バイアス電圧を印加したとき、平坦化層３０を除く有機層４０〜６０の全厚さ、すなわち本実施形態では、積み増し層４０、発光層５０、電子輸送層６０の合計厚さが大きいほど、上下電極２０、８０間のリークを防止する効果か高いことがわかった。
【００４５】
この検討例を図３に示す。図３は、平坦化層３０を除く有機層４０〜６０の全厚さに対する電界強度（単位：Ｖ／ｎｍ）と上下電極２０、８０間のリーク発生率（％）との関係を示すグラフである。この電界強度は、上記平坦化層を除いた有機層の全厚さで逆バイアス電圧の値を割ったものである。
【００４６】
この図３に示される結果から、この逆方向の電界強度が平坦化層３０を除く有機層４０〜６０の全厚さに対して、０．２Ｖ／ｎｍ以下であれば、リークの発生を防止できることがわかる。
【００４７】
このことについて、さらに言うならば、ＰＮ接合を形成することで、逆方向の電界に対するリークを抑制するためには、正孔輸送層である積み増し層４０に加え、電子輸送層６０単独層の厚さも必要であるためと考えられる。したがって、ＰＮ接合を形成するために十分な厚さとして、後述する図６に示される結果とともに、平坦化層３０を除いた有機層４０〜６０の全厚さに対して、逆方向の電界強度が０．２Ｖ／ｎｍ以下になることが重要である。
【００４８】
また、この有機ＥＬパネル１００は、次のようにして製造される。基板１０の上にスパッタ法などにより陽極２０を形成した後、必要に応じて、ＵＶオゾンと酸素を含有するガスによるプラズマ処理などによって陽極２０の表面処理を行う。
【００４９】
その後、陽極２０の上に、蒸着法などにより平坦化層３０となる膜を形成するとともに、この膜を平坦化層３０を構成する正孔輸送性材料のＴｇ以上の温度で溶融させる処理を行う。
【００５０】
ここで、平坦化層３０となる膜を形成する工程の後に、当該膜の溶融処理工程を行ってもよいが、平坦化層３０となる膜を形成する工程において当該膜を形成するときに、同時に基板１０を加熱することで溶融処理を行ってもよい。
【００５１】
この溶融処理によって、上記図２に示されるように、異物Ｋが存在していたとしても、溶融する平坦化層３０により、異物Ｋの周囲の段差が埋められ、陽極２０上の凹凸が平坦化される。
【００５２】
続いて、この平坦化層３０の上に、蒸着法などにより積み増し層４０を形成する。その後は、蒸着法などにより、発光層５０、電子輸送層６０および電子注入層７０を形成し、その上に蒸着法やスパッタ法などにより陰極８０を形成する。そして、電圧印加手段９０の取り付けを行う。こうして、上記図１に示される本実施形態の有機ＥＬパネル１００ができあがる。
【００５３】
なお、この後、有機ＥＬパネル１００は、基板１０上における陽極２０から陰極８０までの積層部を湿気などから保護するために、通常、この積層部を、吸湿剤を入れ乾燥窒素などが封入されたカバーによって封止される。
【００５４】
ところで、上述したように、下部電極である陽極２０上に異物Ｋが存在した場合、逆バイアス電圧の印加時において、上下電極２０、８０間にリーク電流が流れやすくなるが、本実施形態では、このリーク電流を防止すべく、陽極２０と発光層５０との間に、上記平坦化層３０および積み増し層４０を介在させている。
【００５５】
このような構成を採用した根拠について、次の検討例１および比較例１、２を参照して述べることとする。
【００５６】
（検討例１）
本例では、基板１０としてガラス基板１０を用意し、この基板１０の上に、スパッタ法により厚さ１５０ｎｍのＩＴＯからなる陽極２０を形成した。その後、基板温度２００℃で、５分、ＵＶオゾン処理を行う。または、基板１０を真空チャンバーに入れ、パワーが０．４Ｗ／ｃｍ2のプラズマによって５０秒、処理を行う。
【００５７】
その後、真空蒸着により、各層の形成を行う。本例では、一般的なトリフェニルアミンＡ（Ｔｇ：１３５℃）を用いて厚さ６０ｎｍの膜を形成し、その後、この膜を１６０℃、１０分間加熱し、溶融処理を行い、平坦化層３０を形成した。なお、トリフェニルアミンＡの成膜時における基板１０の温度を１６０℃に設定してもよく、この場合は、成膜と同時に溶融処理が行われていく。
【００５８】
次に、平坦化層３０の上に、厚さ２４ｎｍのトリフェニルアミンＢ（Ｔｇ：２００℃以上）からなる積み増し層４０を形成した。その後、積み増し層４０の上に、発光層５０として、クマリンを１％ドープしたアルミキノリノール（Ｔｇ：１６７℃）とトリフェニルアミンＢとを１：１の比で混合したものであって、厚さ６０ｎｍにて成膜されたものを形成した。
【００５９】
次に、厚さ３０ｎｍのアルミキノリノールからなる電子輸送層６０を形成し、続いて、厚さ０．５ｎｍのＬｉＦなどからなる電子注入層７０を形成し、厚さ３００ｎｍのＡｌ−０．２％Ｃｕからなる陰極８０を形成した。
【００６０】
そして、この有機ＥＬパネルを露点−７０℃以下の乾燥窒素雰囲気に入れ、封止用の掘り込みガラスからなるカバーに吸湿剤をつけて封止するとともに、電圧印加手段９０を取り付けた。
【００６１】
そして、このものについて、８０℃の高温環境で駆動を行った。駆動としては、１／６４デューティにて順方向は定電流駆動で、初期輝度が２００ｃｄ／ｍ2となるように調整した。そのときの順方向パルス電圧は、１０Ｖ程度であった。順方向パルス以外の時は、１５Ｖの逆バイアスパルスを印加した。
【００６２】
この高温耐久駆動テストにおいて、耐久時間とリーク電流との関係を調査した。また、比較例として、本検討例１に示した上記構成の有機ＥＬパネルにおいて、積み増し層４０を省略した構成、すなわち平坦化層３０の直上が発光層５０であるものを作製した。これを比較例１とする。そして、この比較例１についても、同様の高温耐久駆動テストを行った。
【００６３】
なお、本検討例１およびこの比較例１の有機ＥＬパネルにおいては、陽極２０上の異物Ｋの発生状況は同程度のものとし、両例ともに異物Ｋの部分の平坦化層３０による平坦化は、上記図２のような状態として実現されている。
【００６４】
図４は、本検討例１および比較例１の有機ＥＬパネルにおける耐久時間（単位：時間）とリーク電流（単位：Ａ）との関係を示すグラフである。積み増し層４０が存在しない比較例１では、耐久時間の経過とともに、リーク電流が増加していくのに対し、本検討例１では、高温での駆動によるリーク電流の発生が実質的に防止されている。このことから、高温保存によるリーク電流の発生防止についても同様に効果があると言える。
【００６５】
また、上記図２にも示したように、平坦化層３０による平坦化を行うと、異物Ｋの頂部では平坦化層３０はほとんど存在せず、この部分における実質的な平坦化層３０の厚さは０である。そこで、このような状態において、当該部分における積み増し層４０の厚さｄ２が、どの程度以上であれば、リーク電流の発生を防止できるか調査した。
【００６６】
図５は、積み増し層４０の厚さ（単位：ｎｍ）とリーク電流（単位：Ａ）との関係を示すグラフである。ここでは、本検討例１に示した上記構成の有機ＥＬパネルにおいて、積み増し層４０の厚さｄ２（図２参照）を種々変えたものを作製し、これらについて上記高温耐久駆動テストと同様の条件で１００時間駆動後、リーク電流を測定した。
【００６７】
この図５に示されるように、平坦化層３０の膜厚が実質的に０の部分が存在しても、平坦化層３０によって異物Ｋの凹凸が平坦化され、積み増し層４０の膜厚が均一に確保されていれば、積み増し層４０の厚さｄ２を８ｎｍ以上とすることにより、高温駆動時におけるリーク電流の発生を抑制できることがわかる。
【００６８】
つまり、積み増し層４０の厚さｄ２を８ｎｍ以上とすれば、平坦化層３０の厚さｄ１に依存せずに、高温駆動時におけるリーク電流の発生を抑制できる。
【００６９】
また、本検討例１では、積み増し層４０のＴｇを平坦化層３０のＴｇよりも高いものとすることにより、リーク障壁を担う積み増し層４０を熱変形しにくくし、高温駆動時においてリーク発生を防止している。これは、たとえ平坦化層３０が熱変形したとしても、その変形に付随して積み増し層４０までも熱変形してしまうのを、防止することを狙ったものである。
【００７０】
このことに対する比較例として、本検討例１に示した上記構成の有機ＥＬパネルにおいて、平坦化層３０と同じＴｇを有する積み増し層４０として、平坦化層３０と同様のトリフェニルアミンＡ（Ｔｇ：１３５℃）を２４ｎｍ成膜した。これを比較例２とする。
【００７１】
この比較例２のものと本検討例１のものとについて、上記高温耐久駆動テストと同様に８０℃の高温駆動を行った。また、１００℃の高温保存を行った後に、同じく８０℃の高温駆動を行った。
【００７２】
いずれの場合においても、本検討例１では、積み増し層１０００時間以上、上下電極２０、８０の短絡に至る不具合は全く発生しなかったのに対し、比較例２では、１００時間以内に８０％以上の不良率で、上下電極２０、８０の短絡が生じた。
【００７３】
そして、顕微鏡観察によれば、本検討例１では、積み増し層４０の熱変形は発生しておらず、異物Ｋの部分においても８ｎｍ以上の膜厚が確保されていたのに対し、比較例２では、積み増し層４０が熱変形し、その膜厚の確保がなされていなかった。
【００７４】
また、これら図４および図５に示される結果は、積み増し層４０が８ｎｍの厚さで均一に確保されれば、積み増し層４０を構成する単独の正孔輸送性材料の作用によって、上記図９に示されるような十分なリーク障壁としての差ΔＥ１が確保されることが、理由であると考えられる。
【００７５】
有機ＥＬに用いられる正孔輸送性材料は、通常、どの材料であっても、上記差ΔＥ１を確保可能な同程度のＬＵＭＯ準位を持つものである。このことから、積み増し層４０を正孔輸送性材料単独で構成し、その厚さを８ｎｍ以上に確保すれば、本検討例１に示したトリフェニルアミンＢ以外の正孔輸送性材料であっても、十分なリーク障壁を確保できると考えられる。
【００７６】
また、積み増し層４０のＴｇを平坦化層３０のＴｇよりも高くすることによるリーク発生の防止効果についても、本検討例１に示したトリフェニルアミンＢ以外の正孔輸送性材料であっても、同様に発揮されると考えられる。
【００７７】
このような理由から、積み増し層４０に適用可能な正孔輸送性材料としては、平坦化層３０よりも高いＴｇを有するものであれば、本検討例１のもの以外であってもよいと考えられる。
【００７８】
ちなみに、トリフェニルアミンＢに代えて、上記化学式２においてＲ＝ＨであるトリフェニルアミンＤ、および、上記トリフェニルアミンＣ、さらに上記トリフェニルアミンＥ、上記トリフェニルアミンＦをそれぞれ用いて、厚さ２４ｎｍの積み増し層４０を形成したのものを、作製した。
【００７９】
そして、これらのものについて、上記高温耐久駆動テストと同様に８０℃の高温駆動、および、１００℃の高温保存を行った後の８０℃の高温駆動を行ったが、これらの場合においても、１０００時間以上、上下電極２０、８０の短絡に至る不具合は全く発生しなかった。
【００８０】
このように、本実施形態によれば、積み増し層４０は、上記図９に示されるモデルにおいて、正孔輸送層としての機能を十分に発揮するものであり、平坦化層３０との組合せにより、初期作動時のリークだけでなく、高温での駆動や保存によるリーク電流の発生を極力抑制することができる。
【００８１】
また、本実施形態においては、電圧印加手段９０によって、上下電極２０、８０の間に、発光時とは逆方向の電界、すなわち逆バイアス電圧を印加するようになっているが、この逆方向の電界強度を、積み増し層４０の厚さに対して１．８８Ｖ／ｎｍ以下とすれば、上記リーク電流の発生を、より抑制することができる。このことについて、次の検討例２を参照して、具体的に述べることとする。
【００８２】
（検討例２）
本検討例２では、上記検討例１と同様の有機ＥＬパネル構成において、上記高温耐久駆動テストにおける逆バイアス電圧としての逆バイアスパルスの値を、種々変えて調査を行った。
【００８３】
図６は、上記逆方向の電界強度（単位：Ｖ／ｎｍ）と上記高温耐久駆動テストの１００時間駆動後のリーク電流（単位：Ａ）との関係を示すグラフである。ここで、電界強度は、当該逆バイアス電圧の値を積み増し層４０の厚さで割った値である。
【００８４】
この図６に示される結果から、電圧印加手段９０における逆方向の電界強度を１．８８Ｖ／ｎｍ以下とすれば、高温駆動時における上記リーク電流の発生を、より抑制することができる。
【００８５】
また、本実施形態では、積み増し層４０のＴｇを平坦化層３０のＴｇよりも高いものとするが、好ましくは、２５℃以上高いものとする。
【００８６】
積み増し層４０のような有機材料は、Ｔｇよりも高い温度でガラス化し、変形しやすくなる。ここで、本発明者は、正孔輸送性材料として、それぞれＴｇが１３５℃、１５４℃であるトリフェニルアミンＡ、トリフェニルアミンＣについて、加熱による変形の様子を、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）で観察した結果、それぞれ、１１１℃以上、１３０℃以上にて熱変形が生じた。
【００８７】
これら両材料は、ともに正孔輸送性材料として、平坦化層３０および積み増し層４０に適用可能なものである。つまり、本実施形態に適用される正孔輸送性材料については、（Ｔｇ−２５）℃を超えた温度において熱変形が発生しやすくなる傾向にあると考えられる。
【００８８】
そのため、積み増し層４０のＴｇが平坦化層３０のＴｇよりも２５℃以上高いものであれば、たとえ、平坦化層３０のＴｇ程度の高温になって、平坦化層３０が変形したとしても、その上の積み増し層４０については、積み増し層４０のＴｇよりも２５℃以上低い温度であるから、変形が抑制される。
【００８９】
また、通常、有機ＥＬパネルの製造工程において下部電極上に発生する異物は、有機層の厚さ未満、たとえば２００ｎｍ未満のサイズであるが、この範囲においては、上記した平坦化層３０および積み増し層４０の構成により、充分にリーク電流の発生を防止することができる。
【００９０】
しかし、ときには、配線のエッチング残りなどによって、それよりも大きな異物が発生する場合もある。この場合は、平坦化層３０による平坦化が不十分となって、積み増し層４０の均一な膜厚の確保がなされず、リークが発生する場合も出てくる。
【００９１】
そのような異物、たとえば径が２００ｎｍ以上の異物が存在する状態において、平坦化層３０がどの程度の膜厚であれば、十分な平坦化を確保できるかについて調査を行った。その例を検討例３として示す。
【００９２】
（検討例３）
ここでは、わざと径２００ｎｍの異物Ｋを存在させ、平坦化層３０の膜厚ｄ１（図２参照）を変えて、上記各検討例と同様に、高温耐久駆動テストを行い、リーク電流を調査した。その結果を図７に示す。
【００９３】
図７は、平坦化層３０の厚さ（単位：ｎｍ）とリーク電流（単位：Ａ）との関係を示すグラフである。この図に示される結果から、より確実に平坦化層３０による平坦化を行うためには、平坦化層３０の厚さが４０ｎｍ以上であればよい。
【００９４】
ちなみに、顕微鏡観察によれば、平坦化層３０の厚さが４０ｎｍ以上の場合には、上記したような大きな異物Ｋであっても、上記図２に示されるような十分な平坦化が実現される。しかし、４０ｎｍ未満の場合には、図８に示されるように、大きな異物Ｋによる段差が残った状態となる。そのため、この段差上に形成される積み増し層４０の膜厚が、均一に確保できず、リークが発生すると考えられる。
【００９５】
また、本実施形態においては、下部電極である陽極２０と平坦化層３０との間に、さらに、これら両層２０、３０の密着性を高めるための銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）層が介在していてもよい。このＣｕＰｃ層は正孔注入層として機能する。
【００９６】
このＣｕＰｃ層を介在させた例についても検討を行った。上記検討例１に示した構成の有機ＥＬパネルにおいて、蒸着法により厚さ１５ｎｍのＣｕＰｃ層を陽極２０と平坦化層３０との間に介在させたものを作製した。
【００９７】
そして、このパネルについて、上記高温耐久駆動テストと同様に８０℃の高温駆動、および、１００℃の高温保存を行った後の８０℃の高温駆動を行ったが、これらの場合においても、１０００時間以上、上下電極２０、８０の短絡に至る不具合は全く発生しなかった。さらに高温作動および高温保存による輝度低下も１０％以上抑制できた。
【００９８】
また、積み増し層４０は、平坦化層３０のＴｇ以上の温度を有する正孔輸送性材料からなるが、上記製造方法では、積み増し層４０の形成においては、平坦化層３０の溶融処理温度以上のＴｇを有する正孔輸送性材料を採用する方がよい。
【００９９】
これは、平坦化層３０は、平坦化層３０のＴｇ以上の温度で溶融処理がなされるが、この溶融処理後は、当該溶融処理温度以下では熱変形しないものになりやすくなるためである。そこで、平坦化層３０の溶融処理温度以上のＴｇを有する正孔輸送性材料を用いて、積み増し層４０の形成を行えば、積み増し層４０を平坦化層３０よりも熱安定性の高いものにしやすい。
【０１００】
また、本実施形態では、上記製造方法に示したように、平坦化層３０となる膜を形成するとともに、当該膜の溶融処理を行うことにより、平坦化層３０を完成させる。ここで、平坦化層３０となる膜を形成する工程において当該膜を形成するときに、同時に基板１０を加熱することで溶融処理を行えば、当該膜の形成と同時に平坦化層３０ができあがるため、工程数の低減などの利点がある。
【０１０１】
（他の実施形態）
なお、上記図１に示される有機ＥＬパネル１００の構成は、あくまで一実施形態を示すものであり、たとえば、各部１０〜８０の材質は上記例に示されるようなものに限定されるものではない。
【０１０２】
また、基板上に、下部電極、発光層を含む有機層、上部電極を積層してなる有機ＥＬパネルにおいて、下部電極と発光層との間に、上記平坦化層と上記積み増し層とが介在されているならば、たとえば、電子輸送層や電子注入層などがないものであってもよい。また、積み増し層と発光層との間に、さらに正孔輸送層が介在していてもよい。
【図面の簡単な説明】
【０１０３】
【図１】本発明の実施形態に係る有機ＥＬパネルの概略断面図である。
【図２】平坦化層による平坦化の様子を示す概略断面図である。
【図３】平坦化層を除く有機層の全厚さに対する電界強度とリーク発生率との関係を示すグラフである。
【図４】検討例１および比較例１の有機ＥＬパネルにおける耐久時間とリーク電流との関係を示すグラフである。
【図５】積み増し層の厚さとリーク電流との関係を示すグラフである。
【図６】逆方向の電界強度とリーク電流との関係を示すグラフである。
【図７】平坦化層の厚さとリーク電流との関係を示すグラフである。
【図８】異物による段差が残った状態を示す概略断面図である。
【図９】一般的な有機ＥＬパネルのエネルギー準位モデルを示す図である。
【符号の説明】
【０１０４】
１０…基板、２０…下部電極としての陽極、３０…平坦化層、４０…積み増し層、
５０…発光層、６０…電子輸送層、７０…電子注入層、
８０…上部電極としての陰極。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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