(57)【要約】【課題】  ２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認できる複数ホログラム転写箔、及びそれを用いた複数ホログラム形成物を提供する。【解決手段】  基材１１の一方の面へ、少なくとも剥離層１３、第１レリーフ形成層１５Ａ、第１反射層１７Ａ、第２レリーフ形成層１５Ｂ、及び第２反射層１７Ｂを設けてなり、好ましくは、第１反射層１７Ａと第２レリーフ形成層１５Ｂとの間に、柔軟層２１Ａを設けてなることを特徴とし、該複数ホログラム転写箔を用いて、被転写体に複数ホログラムを設けることも特徴とする。【選択図】  図１
2007225639.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材と、該基材の一方の面へ、ホログラム転写層を有するホログラム転写箔において、ホログラム転写層が少なくとも剥離層、第１レリーフ形成層と第１反射層とからなる第１ホログラム層と、第２レリーフ形成層と第２反射層とからなる第２ホログラム層とからなり、第１ホログラムが一方の面から視認でき、第２ホログラムが他方の面から視認できることを特徴とする複数ホログラム転写箔。
【請求項２】
第１ホログラム層と第２ホログラム層との間に柔軟層を設けてなることを特徴とする請求項１に記載の複数ホログラム転写箔。
【請求項３】
上記柔軟層のガラス転移温度Ｔｇが第１レリーフ形成層のガラス転移温度Ｔｇより低いことを特徴とする請求項２に記載の複数ホログラム転写箔。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の複数ホログラム転写箔を用いて、被転写体に複数ホログラムを設けてなることを特徴とする複数ホログラム形成物。
【請求項５】
２つのホログラムが、それぞれ表面側及び、又は裏面側から視認できることを特徴とする請求項３に記載の複数ホログラム形成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数ホログラム転写箔に関し、さらに詳しくは、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認でき、特異な意匠性及び／又はセキュリティ性を有する複数ホログラム転写箔、及びそれを用いた複数ホログラム形成物に関するものである。
【０００２】
本明細書において、配合を示す「比」、「部」、「％」などは特に断わらない限り質量基準であり、「／」印は一体的に積層されていることを示す。また、「ＰＥＴ」は「ポリエチレンテレフタレート」の略語、機能的表現、通称、又は業界用語である。
【背景技術】
【０００３】
（主なる用途）本発明の複数ホログラム転写箔、及び該複数ホログラム転写箔を用いて複数光輝性図柄の少なくとも１部を、被転写体へ転写し移行させた複数ホログラム形成物の主なる用途としては、１部に透明部分を有する、例えば、紙幣、株券、証券、証書、商品券、小切手、手形、入場券、通帳類、ギフト券、乗車券、車馬券、印紙、切手、鑑賞券、入場証、通行証、チケット等の金券類、キャッシュカード、クレジットカード、ＩＤカード、プリペイドカード、メンバーズカード、ＩＣカード、光カードなどのカード類、グリーティングカード、ハガキ、名刺、運転免許証、パスポート等の各種証明書やその証明写真類、カートン、ケース、軟包装材などの包装材類、バッグ類、帳票類、封筒、タグ、パスポート、化粧品、ライター等の装身具類、ガラス、プラスチックケース、カードケース、飛散防止フィルムなどがある。２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認でき、特異な意匠性、及び／又はセキュリティ性を必要とする用途であれば、特に限定されるものではない。また、複製ホログラム形成物のホログラムが表面側及び、又は裏面側から視認できなくなくとも、表裏から見て図柄の異なるホログラムが形成されていればよい。どちらか一方、もしくは両方から観察した際に、直接視認できなくとも、複数ホログラム形成物からホログラム隠蔽部を剥すなどして、表面側のホログラムと裏面側のホログラムを確認した際にも、表面側及び裏面側に形成された異なるホログラムが視認できるため、セキュリティ性を著しく向上できる。
【０００４】
（背景技術）従来、金券類、カード類、及び各種証明書類などのは、資格証明や一定の経済的価値や効果を持つため、不正に偽造、変造、不正使用することが絶えない。特に、カラーコピー機の精度向上が著しく、各種の媒体類の偽造を容易にしている。これを防止するため各種の偽造防止手段が施されている。光輝性、特にホログラム、回折格子などのレリーフ形状を有する転写箔は、特異な装飾像や立体像を表現できる意匠性と、これらホログラムや回折格子は高度な製造技術を要し、容易に製造できないことから、偽造防止としてセキュリティー性の向上に利用されている。しかしながら、これらの光輝性は片側のみであり、さらなる意匠性とセキュリティ性を向上するために、少なくとも２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側からポジ像が視認できることが求められている。
【０００５】
（先行技術）従来、片側に２層のレリーフ形成層を有する転写箔が知られている（例えば、特許文献１参照。）。しかしながら、同一面に異なるパターンで２回エンボスし、片側の一方の面方向へ、２つのホログラムを再生するものである。両面からホログラムを視認する効果はなく、表面からはポジ像が観察できるが、裏面から見るとネガ像が観察されて、両面からポジ像が視認できないのは明らかであり、両面からホログラム像を観察するという概念に関する記載はない。また、エンボス加工は片面エンボスで十分であるが、両面エンボスでもよいとの記載が知られている（例えば、特許文献２参照。）。しかしながら、片面、すなわち同一面を２回以上エンボスするとの記載はなさせておらず、絵柄に関する記載は何ら示唆されていない。いずれの先行技術も、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側からポジ像が視認できることについては記載も示唆もされていない。
【０００６】
【特許文献１】特開平０７−１９９７８１号公報
【特許文献２】特開２００１−３１７２９号公報
【０００７】
また、本出願人は特願２００５−３３３９８号公報で、複数光輝性図柄を有する光輝性フィルム、及び該光輝性フィルムを用いた複数光輝性図柄の少なくとも１部を、被転写体へ貼着や漉き込みなどで移行させた複数光輝性図柄形成物を出願している。しかしながら、不特定な形状などの多くの物品へ転写することができず、用途が限られるという問題があり、セキュリティ性も十分ではなかった。本発明によれば転写法で不特定な形状の物品に容易に転写することができ、かつ１部に透明部分を有する被転写体へ転写すれば、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側からポジ像が肉眼で容易に視認できるので、特異な意匠性、及び／又はセキュリティ性を著しく向上させるに到った。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
そこで、本発明はこのような問題点を解消するためになされたものである。その目的は、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認できる複数ホログラム転写箔、及びそれを用いた複数ホログラム形成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記の課題を解決するために、請求項１の発明に係わる複数ホログラム転写箔は、基材と、該基材の一方の面へ、ホログラム転写層を有するホログラム転写箔において、ホログラム転写層が少なくとも剥離層、第１レリーフ形成層と第１反射層とからなる第１ホログラム層と、第２レリーフ形成層と第２反射層とからなる第２ホログラム層とからなり、第１ホログラムが一方の面から視認でき、第２ホログラムが他方の面から視認できるように、したものである。
請求項２の発明に係わる複数ホログラム転写箔は、第１ホログラム層と第２ホログラム層との間に、柔軟層を設けてなるように、したものである。
請求項３の発明に係わる複数ホログラム転写箔は、上記柔軟層のガラス転移温度Ｔｇが第１レリーフ形成層のガラス転移温度Ｔｇより低いように、したものである。
請求項４の発明に係わる複数ホログラム形成物は、請求項１〜３のいずれかに記載の複数ホログラム転写箔を用いて、被転写体に複数ホログラムを設けてなるように、したものである。
請求項５の発明に係わる複数ホログラム形成物は、２つのホログラムが、それぞれ表側側及び裏面側から視認できるように、したものである。
【発明の効果】
【００１０】
請求項１の本発明によれば、不特定な形状などの多くの物品へ、１回の転写操作で容易に転写形成することができ、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から、肉眼で容易に視認できるので、特異な意匠性、及び／又はセキュリティ性が向上した複数ホログラム転写箔が提供される。
請求項２〜３の本発明によれば、請求項１の効果に加えて、２つのホログラムが２つとも明るい複数ホログラム転写箔が提供される。
請求項４の本発明によれば、特異な意匠性、及び／又はセキュリティ性が向上した複数ホログラム形成物が提供される。
請求項５の本発明によれば、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から、肉眼で容易に視認できるので、特異な意匠性、及び／又はセキュリティ性が向上した複数ホログラム形成物が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら、詳細に説明する。
図１は、本発明の１実施例を示す複数ホログラム転写箔の断面図である。
図２は、本発明の１実施例を示す複数ホログラム転写箔の断面図である。
図３は、本発明の１実施例を示す複数ホログラム形成物の断面図である。
図４は、本発明の１実施例を示す複数ホログラム転写箔及び複数ホログラム形成物の図柄の視認状態を示す説明図である。
【００１２】
（複数ホログラム転写箔）本発明の複数ホログラム転写箔１０は、図１に示すように、基材１１と複数ホログラム転写層３１からなり、該複数ホログラム転写層３１は少なくとも剥離層１３、第１レリーフ形成層１５Ａと第１反射層１７Ａとからなる第１ホログラム層３１Ａと、第２レリーフ形成層１５Ｂと第２反射層１７Ｂとからなる第２ホログラム層３１Ｂとが積層されていればよい。また、第１ホログラム層３１Ａと第２ホログラム層３１Ｂとの間、即ち第１反射層１７Ａと第２レリーフ形成層１５Ｂとの間に柔軟層２１Ａを設ければ、柔軟層を設けない場合に比べて、温度や圧力で第１レリーフ層のレリーフにひび割れや変形を発生することが少なく、第１及び第２ホログラムともに回折効率の高い明るいホログラムが得られるので、より好ましい。
【００１３】
第１ホログラム層３１Ａと第２ホログラム層３１Ｂの図柄は、同じでも異なっていてもよい。例えば、同じ図柄でも、第１ホログラムと第２ホログラムの図柄を、一方をネガ、他方をポジとすれば、表側及び裏面からそれぞれポジ像が目視することができる。従来の１つのホログラムでも表側及び裏面から観察できるが、一方ではポジ、他方はネガの観察であり、それぞれのポジ像を目視することができなかった。本発明の複数ホログラム転写箔１０においては、表側及び裏面の両面から、ポジ像とポジ像が観察でき、所望の図柄を目視できることである。このため極めて違和感の少ない意匠性が得られる。異なる図柄でも同様に、一方をネガ像、他方をポジ像とすれば所望のホログラム図柄を目視できる。ここで、ポジとは図柄を反射層面から観察した際に、作製者が意図する図案が観察される像をいう。また、ネガとは図柄を基材面から観察した際に作製者が意図する図案が観察される像をいう。文字列ａｂｃのような、視認される図柄がネガ、ポジで大きく異なる際、通常、文字列ａｂｃが文字列ａｂｃとして観察される面をポジと呼ぶが、作製者がこの逆像（ａｂｃの鏡像）を観察することを意図する際にはこの限りではない。被転写体表面に感熱接着性を有する材料が設けられている場合などは、この転写シートを用いて、被転写体へ容易に、表裏で図柄のことなるホログラムを作成できる。
【００１４】
（変形形態）本発明は、次のように変形して実施することを含むものである。
（１）第１ホログラム層３１Ａと第２ホログラム層３１Ｂに加えて、第３ホログラム層３１Ｃを設けたり、図２に示すように、さらに第４ホログラム層３１Ｄを設けたり、してもよい。この際には、第２ホログラム層３１Ｂと第３ホログラム層３１Ｃとの間、即ち第２反射層１７Ｂと第３レリーフ形成層１５Ｃとの間に柔軟層２１Ｂを設けたり、第３ホログラム層３１Ｃと第４ホログラム層３１Ｄとの間、即ち第３反射層１７Ｃと第４レリーフ形成層１５Ｄとの間に柔軟層２１Ｃを設けることが好ましい。第１〜第３ホログラム層を設ける場合には、第１又は第３反射層を透明反射層とし、第１〜第４ホログラム層を設ける場合には、第１及び／又は第４反射層を透明反射層とすることが好ましく、３又は４つのホログラム図柄を観察することができる。
（２）基材１１と反対面に露出している反射層１７（ホログラム層の数によって変わる）面へ接着層１９を設けてよく、被転写体側に接着性がなくても、転写箔のみで容易に転写させることができる。
（３）ホログラムはレリーフ形成層１５の表面に賦型された微細な凹凸からなるレリーフであり、ホログラム以外にも、光拡散、光散乱、光反射又は光回折などの機能を発現できる、例えば、回折格子、フーリエ変換やレンチキュラーレンズ、光回折パターン、モスアイ、または、光回折機能はないが、特異な光輝性を発現するヘアライン柄、マット柄、万線柄、干渉パターンなどでもよい。
（４）第１ホログラムと第２ホログラムの図柄を、表裏面からポジ像を観察するために、一方をネガで他方をポジとしている。しかしながら、抽象的図柄の場合には、ポジ像とネガ像の明確な区別がつかない像もあり、またセキュリティ性などの意図する目的によって、ネガ／ネガ、ポジ／ポジ、ポジ／ネガなどの組み合わせでもよい。第１〜第ｎホログラムの図柄を有する場合には、さらに種々の組み合わせができる。
（５）被転写体の少なくとも透明部分に複数ホログラムを設けるが、被転写体として不透明材を用いても、何らの手段で剥離し、複数ホログラムのホログラム図柄を観察するものであれば、本発明の範囲内である。
【００１５】
（材料と層形成）次に、基材や層の材料、層の形成について、説明するが、第１レリーフ形成層１５Ａ、第２レリーフ形成層１５Ｂ、第３レリーフ形成層１５Ｃ、第４レリーフ形成層１５Ｄ（合わせてレリーフ形成層１５という）、第１反射層１７Ａ、第２反射層１７Ｂ、第３反射層１７Ｃ、第４反射層１７Ｄ（合わせて反射層１７という）、第１柔軟層２１Ａ、第２柔軟層２１Ｂ、第３柔軟層２１Ｃ（合わせて柔軟層２１という）は、層が異なるのみで材料や形成法は同様であり、第１、第２、第ｎに読み替えればよい。第１、第２、第ｎのレリーフ形成層、反射層、及び柔軟層は、同じ材料、形成法及び厚さでもよく、また異なるものを用いてもよい。
【００１６】
（基材）基材１１としては、耐熱性、機械的強度、製造に耐える機械的強度、耐溶剤性などがあれば、用途に応じて種々の材料が適用できる。例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートなどのポリエステル系樹脂、ナイロン６、ナイロン６６などのポリアミド系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリメチルペンテンなどのポリオレフィン系樹脂、ポリ塩化ビニルなどのビニル系樹脂、ポリメタアクリレート、ポリメチルメタアクリレートなどのアクリル系樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、高衝撃ポリスチレンなどのスチレン系樹脂、セロファン、セルロースアセテートなどのセルロース系フィルム、ポリイミドなどのイミド系樹脂、ポリアリレート、ポリスルホン、ポリアラミド、ポリエーテルケトンなどのエンジニアリング樹脂、などがある。好ましくは、耐熱性、機械的強度の点で、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート、ポリエチレンテレフタレート−イソフタレート共重合体、テレフタル酸−シクロヘキサンジメタノール−エチレングリコール共重合体、ポリエチレンテレフタレート／ポリエチレンナフタレートの共押し出しフィルムなどのポリエステル系樹脂のフィルムで、ポリエチレンテレフタレートが最適である。該基材の厚さは、通常、２．５〜５０μｍ程度が適用できるが、４〜２５μｍが転写性の点で好ましい。
【００１７】
該基材は、これら樹脂を主成分とする共重合樹脂、または、混合体（アロイを含む）、若しくは複数層からなる積層体であっても良い。また、該基材は、延伸フィルムでも、未延伸フィルムでも良いが、強度を向上させる目的で、一軸方向または二軸方向に延伸したフィルムが好ましい。該基材は、これら樹脂の少なくとも１層からなるフィルム、シート、ボード状として使用する。該基材は、塗布に先立って塗布面へ、コロナ放電処理、プラズマ処理、オゾン処理、フレーム処理、プライマー（アンカーコート、接着促進剤、易接着剤とも呼ばれる）塗布処理、予熱処理、除塵埃処理、蒸着処理、アルカリ処理、などの易接着処理を行ってもよい。また、必要に応じて、充填剤、可塑剤、着色剤、帯電防止剤などの添加剤を加えても良い。
【００１８】
（剥離層）転写する際の転写性を安定させ向上させるために、基材１１の層形成面へ剥離層１３を設けることが好ましい。剥離層としては、ホログラムの複製エンボス加工に際して原反から複製版への樹脂の逆転写を起こさず、一方、被転写体への熱転写に際しては基材からの剥離が容易におきるような特性を有する材料であればなんでもよい。このような剥離層１３の材料としては、一般的な熱可塑性樹脂離型性樹脂、離型剤を含んだ樹脂、熱もしくは電離放射線で架橋する硬化性樹脂などが適用できる。使用する熱可塑性樹脂のガラス転移点（Tｇ）は他の材料との配合などによって剥離可能であれば、特に規定されないが、４０℃以上が好ましい。１度のエンボスのみならず、複数回繰返しエンボスを行う場合には、熱可塑性樹脂のＴｇは比較的高温であるほうが好ましく、７０℃以上であるものが好ましく、さらに好ましくは１２０〜２００℃のものである。製造条件との関連からすると、熱可塑性樹脂のＴｇはエンボス温度より高い方が好ましい。このような条件に設定することで複製時の「版取られ（原反から版への樹脂の転移）」は比較的抑制しやすくなる。しかしながら、エンボス加工時の版取られを上手くコントロールできるのであればこの限りではなく、転写時の印画特性（印画エネルギー、解像度、切れ性）転写後の物性を考慮して適宜きめればよい。
【００１９】
この程度の高いＴｇを有する樹脂としては例えば、環状オレフィン系樹脂、ノルボルネン系樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアリレート樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリエーテルイミド樹脂、ポリスルホン樹脂などが挙げられる。また、剥離層の材料は、これら樹脂を主成分とする共重合樹脂、または混合体（アロイを含む）であっても良い。このような剥離層材料として熱硬化性樹脂、電離放射線で硬化する樹脂を使用することは、とりわけ好ましい。このような材料を使用すると１回目のエンボス加工、ならびに、レリーフ層の硬化時には、十分にＴｇが低く賦型が入りやすいとともに、２回目以降のエンボス加工時おいては、十分な耐熱性を有することで、版取られ等のエンボス加工時のトラブルが発生しないとともに、被転写体に転写された後のホログラム表面の耐擦性をあげることができる。電離放射線で架橋する硬化性樹脂としては、例えば、紫外線（ＵＶ）、電子線（ＥＢ）などの電離放射線で重合（硬化）する官能基を有するモノマー、オリゴマーなどを含有させた樹脂である。必要に応じて、剥離層とは別に離型層を設けてもよい。離型性樹脂としては、例えば、弗素系樹脂、シリコーン、メラミン系樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル系樹脂、繊維素系樹脂、ワックス、メラミン系樹脂などである。これらの混合物等も合せて使用される。
【００２０】
（剥離層の形成）剥離層１３は、上記の樹脂を溶媒へ分散又は溶解して、ロールコート、グラビアコート、バーコートなどの公知のコーティング方法で、少なくとも１部に塗布し乾燥して塗膜を形成したりすれば良い。剥離層１３の厚さとしては、通常は０．０１μｍ〜５．０μｍ程度、好ましくは０．２μｍ〜１．０μｍ程度である。
【００２１】
（レリーフ形成層）レリーフ形成層１５の樹脂材料としては、熱可塑性樹脂や、熱硬化性樹脂や電離放射線硬化性樹脂の硬化樹脂などが適用できる。熱可塑性樹脂としてはポリ塩化ビニル、ポリメチルメタアクリレートなどのアクリル系樹脂、ポリスチレン、ポリカーボネート等が例示でき、熱硬化性樹脂としては不飽和ポリエステル、メラミン系樹脂、エポキシ系樹脂等が例示でき、電離放射線硬化性樹脂としてはポリエステル（メタ）アクリレート、ウレタン（メタ）アクリレート、エポキシ（メタ）アクリレート、ポリエーテル（メタ）アクリレート、ポリオール（メタ）アクリレート、メラミン（メタ）アクリレート、トリアジン系アクリレートなどや、不飽和エチレン系モノマーと不飽和エチレン系オリゴマーを適宜混合したものが適用できる。特に耐薬品性、耐光性及び耐候性等の耐久性に優れた紫外線や電子線などで硬化させる電離放射線硬化性樹脂が好ましい。電離放射線硬化樹脂としては、特に、エポキシ変性アクリレート樹脂、ウレタン変性アクリレート樹脂、アクリル変性ポリエステル等の電離放射線硬化性樹脂を硬化させたものが適用でき、具体的には、次の２種が最も好ましい。
【００２２】
（電離放射線硬化性樹脂組成物Ｓ）レリーフ形成層１５の好ましい１つとしては、一般式（ａ）で表されるウレタン変性アクリル系樹脂を主成分とする未硬化の電離放射線硬化性樹脂組成物の硬化物である。具体的には、本出願人が特開２０００−２７３１２９号公報で開示している光硬化性樹脂組成物などが適用でき、前記明細書に記載の光硬化性樹脂組成物Ｓを本明細書では「電離放射線硬化性樹脂組成物Ｓ」と呼称する。
【００２３】
【化１】
2007225639.tif 000003
（６個のＲ１は夫々互いに独立して水素原子またはメチル基を表わし、Ｒ２は炭素数が１〜２０個の炭化水素基を表わす。ｌ、ｍ、ｎ、ｏ及びｐの合計を１００とした場合に、ｌは２０〜９０、ｍは０〜８０、ｎは０〜５０、ｏ＋ｐは１０〜８０、ｐは０〜４０の整数である。ＸおよびＹは直鎖状または分岐鎖状のアルキレン基を表わし、Ｚはウレタン変性アクリル樹脂を改質するための基を表し、好ましくは嵩高い環状構造の基を表わす。）
【００２４】
一般式（ａ）で表わされるウレタン変性アクリル系樹脂は、例えば、好ましい１例として、メタクリル酸メチル２０〜９０モルとメタクリル酸０〜５０モルと２−ヒドロキシエチルメタクリレート１０〜８０モル、Ｚとしてイソボルニルメタクリレート０〜８０モルとを共重合して得られるアクリル共重合体であって、該共重合体中に存在している水酸基にメタクリロイルオキシエチルイソシアネート（２−イソシアネートエチルメタクリレート）を反応させて得られる樹脂である。
【００２５】
水酸基含有アクリル系樹脂中に存在している水酸基を利用して、分子中に多数のメタクリロイル基を導入したウレタン変性アクリル系樹脂を主成分とする樹脂組成物によって、例えば、回析格子等を形成する場合には、硬化手段として紫外線や電子線等の電離放射線が使用でき、しかも高架橋密度でありながら柔軟性および耐熱性等に優れた回析格子等を形成することができる。
【００２６】
更に、硬化後の電離放射線硬化樹脂層の柔軟性、粘度を調整するために、本発明の電離放射線硬化性樹脂には、通常の熱可塑性樹脂や、アクリル系およびその他の単官能または多官能のモノマー、オリゴマー等を包含させることができる。さらに、微細な凹凸（レリーフ）を形成（複製）する際にスタンパ（金属版、又は樹脂版）がレリーフ形成層１５から容易に引き剥がせるように、予めレリーフ形成層１５へ離型剤を含有させてもよい。該離型剤としては、公知の離型剤が適用でき、例えば、固形ワックス、弗素系やリン酸エステル系の界面活性剤、シリコーン等であり、特に好ましくは、変性シリコーンオイル側鎖型、変性シリコーンオイル両末端型、変性シリコーンオイル片末端型、変性シリコーンオイル側鎖両末端型、トリメチルシロキシケイ酸を含有するメチルポリシロキサン（シリコーンレジンと称されている）、シリコーングラフトアクリル樹脂、及びメチルフェニルシリコーンオイル等の変性シリコーンである。
【００２７】
（電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ）レリーフ形成層１５の好ましい他の１つとしては、ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーを含有する電離放射線硬化性樹脂の硬化物である。具体的には、特開２００１−３２９０３１号公報で開示されている光硬化性樹脂が適用でき、本明細書では「電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ」と呼称する。
【００２８】
さらに好ましくは、上記ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーが、（１）分子中にイソシアネート基を３個以上有するイソシアネート類、（２）分子中に水酸基を少なくとも１個と（メタ）アクリロイルオキシ基を少なくとも２個有する多官能（メタ）アクリレート類、又は（３）分子中に水酸基を少なくとも２個有する多価アルコール類の反応生成物である。また、電離放射線硬化性樹脂として、上記ウレタン（メタ）アクリレートオリゴマーと他の樹脂との混合物を用いることができ、アクリル樹脂との混合物が最適である。また、電離放射線で硬化させる以前の塗布状態ではべとつかず、レリーフ構造を容易に賦型した後に、電離放射線で硬化できるものが好ましい。したがって、軟化点が４０℃以上の樹脂を含有する電離放射線硬化性樹脂を用いることが好ましい。
【００２９】
（光重合開始剤）電離放射線硬化性樹脂組成物に添加する光重合開始剤としては、例えば、アセトフェノン類、ベンゾフェノン類、ミヒラーベンゾイルベンゾエート、αーアミロキシムエステル、テトラメチルメウラムモノサルファイド、チオキサントン類などの公知のものが適用できる。また、必要に応じて、光増感剤、光重合促進剤を添加する。このような光重合開始剤、及び光増感剤の含有量は、前記ウレタン変性アクリル系樹脂１００質量部当たり約０．５〜１０質量部の範囲で使用することが好ましい。さらに、上記の各成分に加えて、ハイドロキノン、カテコール等のフェノール類；ベンゾキノン等のキノン類；フェノチアジン等：銅類等の重合防止剤を配合すると貯蔵安定性が向上する。更に、必要に応じて、促進剤、粘度調節剤、界面活性剤、消泡剤等の各種助剤を配合してもよい。また、シリコーン、スチレン−ブタジエンラバー等の高分子体を配合してもよい。
【００３０】
上記の樹脂及び必要に応じて添加剤を、溶媒へ分散又は溶解して、ロールコート、グラビアコート、バーコートなどの公知のコーティング方法で、少なくとも１部に塗布し乾燥して塗膜を形成したりすれば良い。レリーフ形成層１５の厚さとしては、通常は０．１μｍ〜１０μｍ程度、好ましくは０．３μｍ〜３μｍ程度である。
【００３１】
（レリーフ）ホログラムは物体光と参照光との光の干渉による干渉縞を凹凸のレリーフ形状で記録されたもので、例えば、フレネルホログラム等のレーザ再生ホログラム、及びレインボーホログラム等の白色光再生ホログラム、さらに、それらの原理を利用したカラーホログラム、コンピュータジェネレーティッドホログラム（ＣＧＨ）、ホログラフィック回折格子などがある。レリーフ形状は凹凸形状であり、特に限定されるものではなく、微細な凹凸形状を有する光拡散、光散乱、光反射、光回折などの機能を発現するものでもよく、例えば、フーリエ変換やレンチキュラーレンズ、光回折パターン、モスアイ、が形成されたものである。また、光回折機能はないが、特異な光輝性を発現するヘアライン柄、マット柄、万線柄、干渉パターンなどでもよい。
【００３２】
これらのレリーフ形状の作製方法としてはホログラム撮影記録手段を利用して作製されたホログラムや回折格子の他に、干渉や回折という光学計算に基づいて電子線描画装置等を用いて作製されたホログラムや回折格子をあげることもできる。また、ヘアライン柄や万線柄のような比較的大きなパターンなどは機械切削法でもよい。これらのホログラム及び／又は回折格子の単一若しくは多重に記録しても、組み合わせて記録しても良い。これらの原版は公知の材料、方法で作成することができ、通常、感光性材料を塗布したガラス板を用いたレーザ光干渉法、電子線レジスト材料を塗布したガラス板に電子線描画装置を用いてパターン作製する電子線描画法をなどが適用できる。
【００３３】
（レリーフの賦型）レリーフ形成層１５面へ、上記のレリーフ形状を賦形（複製ともいう）する。ホログラムの賦型は、公知の方法によって形成でき、例えば、回折格子やホログラムの干渉縞を表面凹凸のレリーフとして記録する場合には、回折格子や干渉縞が凹凸の形で記録された原版をプレス型（スタンパという）として用い、上記樹脂層上に前記原版を重ねて加熱ロールなどの適宜手段により、両者を加熱圧着することにより、原版の凹凸模様を複製することができる。
【００３４】
加熱したレリーフ形状を有するスタンパを圧着してエンボス加工を行なう場合、第１レリーフ形成層１５Ａは従来通りの方法でエンボスすればよい。しかしながら、第２レリーフ形成層１５Ｂ、それに続く第３レリーフ形成層１５Ｃを、エンボス加工にてレリーフを形成する際には、第１レリーフ形成層１５Ａのレリーフを少しでも破壊しないようにエンボス加工する必要がある。このエンボス加工の重要な２つのパラメータは温度と圧力であり、第２レリーフ形成層をエンボス加工にてレリーフを形成するにあたっては、第１レリーフ形成層１５Ａのエンボス加工条件に比べて、比較的弱いエンボス条件とするとよい。その条件は、各レリーフ形成層、柔軟層の材料特性に応じて選定することができる。また、好ましくは、後述する柔軟層２１Ｂを設けておけば、エンボス条件を緩和しなくてもレリーフを形成することができるので、生産効率よく、明るいホログラムが得られる。
【００３５】
（レリーフの硬化）レリーフ形成層１５として電離放射線硬化性樹脂を用いた場合には、スタンパでエンボス中、又はエンボス後に、電離放射線を照射して、電離放射線硬化性樹脂を硬化させる。上記の電離放射線硬化性樹脂は、レリーフを形成後に、電離放射線を照射して硬化（反応）させると電離放射線硬化樹脂（レリーフ形成層１５）となる。電離放射線としては、電磁波が有する量子エネルギーで区分する場合もあるが、本明細書では、すべての紫外線（ＵＶ−Ａ、ＵＶ−Ｂ、ＵＶ−Ｃ）、可視光線、ガンマー線、Ｘ線、電子線を包含するものと定義する。従って、電離放射線としては、紫外線（ＵＶ）、可視光線、ガンマー線、Ｘ線、または電子線などが適用できるが、紫外線（ＵＶ）が好適である。電離放射線で硬化する電離放射線硬化性樹脂は、紫外線硬化の場合は光重合開始剤、及び／又は光重合促進剤を添加し、エネルギーの高い電子線硬化の場合は添加しないで良く、また、適正な触媒が存在すれば、熱エネルギーでも硬化できる。レリーフ形成層１５として、熱硬化性樹脂を用いた場合には、使用する熱硬化性樹脂の硬化条件に応じた温湿度環境下で、エージングを行い硬化させればよい。
【００３６】
（反射層）反射層１７Ａ及び反射層１７Ｂ（反射層１７）は、所定のレリーフ構造を設けたレリーフ形成層１５面のレリーフ面へ、反射層１７へ設けることにより、レリーフの反射及び／又は回折効果を高めるので、レリーフ形成層１５の反射率のより高れば、特に限定されなず、例えば金属薄膜が適用できる。
【００３７】
該反射層１７に用いる金属としては、金属光沢を有し光を反射する金属元素の薄膜で、Ｃｒ、Ｎｉ、Ａｇ、Ａｕ、Ａｌ等の金属、及びその酸化物、硫化物、窒化物等の薄膜を単独又は複数を組み合わせてもよい。上記の光反射性の金属薄膜の形成は、いずれも１０〜２０００ｎｍ程度、好ましくは２０〜１０００ｎｍの厚さになるよう、真空蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法などの真空薄膜法で得られるが、その他、メッキなどによっても形成できる。反射層１７の厚さがこの範囲未満では、光がある程度透過して効果が減じ、また、それ以上では、反射効果は変わらないので、コスト的に無駄である。
【００３８】
また、反射層１７として、ほぼ無色透明な色相で、その光学的な屈折率がレリーフ形成層のそれとは異なることにより、金属光沢が無いにもかかわらず、ホログラムなどの光輝性を視認できるから、透明なホログラムを作製することができる。例えば、レリーフ形成層１５よりも光屈折率の高い薄膜、および光屈折率の低い薄膜とがあり、前者の例としては、ＺｎＳ、ＴｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、Ｓｂ2Ｓ3、ＳｉＯ、ＳｎＯ2、ＩＴＯ等があり、後者の例としては、ＬｉＦ、ＭｇＦ2、ＡｌＦ3がある。好ましくは、金属酸化物又は窒化物であり、具体的には、Ｂｅ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｃｒ、Ｍｎ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｓｎ、Ｉｎ、Ｔｅ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｚｎ、Ｇｅ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ｂｉ、Ｓｅ、Ｇａ、Ｒｂ、Ｓｂ、Ｐｂ、Ｎｉ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｌａ、Ｃｅ、Ａｕ等の酸化物又は窒化物他はそれらを２種以上を混合したもの等が挙げられる。またアルミニウム等の一般的な光反射性の金属薄膜も、厚みが２００Å以下になると、透明性が出て使用できる。
【００３９】
透明金属化合物の形成は、金属の薄膜と同様、レリーフ形成層１５のレリーフ面に、１０〜２０００ｎｍ程度、好ましくは２０〜１０００ｎｍの厚さになるよう、蒸着、スパッタリング、イオンプレーティング、ＣＶＤなどの真空薄膜法などにより設ければよい。さらには、レリーフ形成層１５と光の屈折率の異なる透明な合成樹脂を使用してもよく、接着層１９材料とレリーフ形成層１５材料の屈折率が十分に異なる場合には、接着層１９が反射層１９を兼ねることもできる。
【００４０】
（レリーフの劣化）ホログラムは、レリーフ形成層１５と、該レリーフ形成層１５形成されたレリーフ面に接して設けた反射層１７とからなり、レリーフは微細な凹凸で反射層１７と相まって、光を回折して光輝性を発現する。レリーフは、ホログラムの場合には、凹凸の高さ及び凸と凸の間隔は、通常０．００５ｍｍ以下程度と極めて微細であり、該レリーフ（凹凸）の賦型は版の製造とともに高度な技術を要する。また、たとえ一旦、賦型されたレリーフが、僅かに変形しただけでも回折効率が低下し、輝きが暗くなってしまうのである。即ち、無理やり１枚の基材１１へ複数図柄の形成をすると、最初の第１ホログラムはレリーフの賦型が正常で光輝性に優れているが、次の第２ホログラムの賦型を行う際に、再び熱エンボスの熱と圧力で、第１ホログラムのレリーフ形状が押し潰されたり、変形したりして、光輝性が劣化し暗くなってしまう場合がある。この場合、基材１１／剥離層１３／第１レリーフ形成層１５Ａ／第１反射層１７Ａ／第２レリーフ形成層１５Ｂ／第２反射層１７Ｂの構成の２ホログラムでも、レリーフ形成層のガラス転移温度Ｔｇを、Ｔｇ（第２レリーフ形成層１５Ｂ）＜Ｔｇ（第１レリーフ形成層１５Ａ）とするが、第１ホログラム層と第２ホログラム層の間に、柔軟層２１を設けることがより好ましい。但し、レリーフ形状の劣化防止とは、実用上の支障がなければよく、若干の光輝性の低下は本発明の範囲内とする。
【００４１】
（柔軟層）柔軟層２１の材料としては、ホログラム複製時の熱及び／又は圧力の負荷がかかった際にクッション作用を有すればよく、好ましくは、既に形成されている第１レリーフ形成層１５Ａのガラス転移温度Ｔｇより低いＴｇを有する材料である。すなわち、第１ホログラム層３１Ａを形成後、さらに第２ホログラム層３１Ｂを形成するが、この第２ホログラム形成層の下地に形成される柔軟層２１は、通常の第１レリーフ形成層１５AのＴｇ９０〜３００℃より低くすることで、第２レリーフ形成層１５Ｂへエンボス加工時の熱及び／又は圧力の負荷がかかった際にも、柔軟層２１のクッション作用で、既に形成された第１レリーフ形成層１５Aへの負荷を減じて、既に賦型されているレリーフ形状の劣化を防止する。その結果、既に賦型されているレリーフの光輝性が保持され、同時に第２レリーフ形成層１５Ｂへも正常にレリーフ形状を賦型することができる。
【００４２】
ここで、第１レリーフ形成層１５Aの材料が、例えば電離放射線硬化性樹脂の場合には、上述した第１レリーフ形成層１５AのＴｇは硬化した硬化樹脂のＴｇを示している。柔軟層２１のＴｇに下限はないが、製造適性を考えると常温より高いことが好ましい。
エンボス前の第１レリーフ形成層樹脂のＴｇをＴｇ（Ｂ）とし、エンボス加工し硬化後の第１レリーフ形成層樹脂のＴｇをＴｇ（Ａ）とし、柔軟層のＴｇをＴｇ（Ｓ）としたときには、Ｔｇ（Ｓ）＜Ｔｇ（Ａ）、Ｔｇ（Ｂ）＜Ｔｇ（Ａ）のような関係があることが好ましい。また、第１レリーフ形成層として硬化性樹脂を使用した場合、エンボス前の未硬化の第１レリーフ形成層樹脂のＴｇをＴｇ（ＮＣ）とし。エンボス加工し硬化後の第１レリーフ層樹脂のＴｇをＴｇ（Ｃ）とし、柔軟層のＴｇをＴｇ（Ｓ）としたときには、Ｔｇ（Ｓ）＜Ｔｇ（Ｃ）、Ｔｇ（ＮＣ）＜Ｔｇ（Ｃ）のような関係があることが好ましい。
【００４３】
なお、本発明において、粘弾性の測定方法は、測定機器としてレオメトリックス製ＡＲＥＳを用いる。測定条件は、パラレルプレート１０ｍｍΦ、歪み０．１％、振幅１Ｈｚ、昇温速度２℃／ｍｉｎ．で、プライマーの組成物の温度を３０℃から２００℃に昇温させることにより行う。また、一般に貯蔵弾性率Ｇ′は弾性成分で、高分子中でのコイルの振動や凝集体構造などの構造が生じることによって発生し、損失弾性率Ｇ″は粘性成分であり、静的の剪断応力と等価なものである。ｔａｎδはＧ″／Ｇ′により求められ、材料が変形する際にどれくらいのエネルギーを吸収するかの指標となり、材料のガラス転移温度、側鎖の絡み合い状態、配向性などポリマーの状態を知ることができる。
【００４４】
ここでは、第１ホログラム層３１Ａへ第２ホログラム層３１Ｂを設ける場合について説明したが、第３ホログラム層３１Ｃ、第４ホログラム層３１Ｄを設ける場合も、既にレリーフを形成した下側のレリーフ形成層と柔軟層について、同様の関係式となるように適宜設定すればよい。例えば、基材１１／剥離層１３／第１レリーフ形成層１５Ａ／第１反射層１７Ａ／第１柔軟層２１Ａ／第２レリーフ形成層１５Ｂ／第２反射層１７Ｂ／第２柔軟層２１Ｂ／第３レリーフ形成層１５Ｃ／第３反射層１７Ｃ、からなる複数ホログラム転写箔１０では、Ｔｇ（第２柔軟層２１Ｂ）＜Ｔｇ（第２レリーフ形成層１５Ｂ）のような関係が好ましい。さらに加えて、Ｔｇ（第２柔軟層２１Ｂ）＜Ｔｇ（第１柔軟層２１Ａ）のような関係であるのが、下側の複数のレリーフの変形を防止し、光輝性を維持できる点からより好ましい。但し、Ｔｇ（第１柔軟層２１Ａ）、Ｔｇ（第２柔軟層２１Ｂ）及びＴｇ（第ｎ柔軟層２１ｎ）は、それぞれの下側のレリーフ形成層のＴｇより低ければよく、相互のＴｇによらないが、Ｔｇ（第ｎ柔軟層２１ｎ）＜Ｔｇ（第２柔軟層２１Ｂ）＜Ｔｇ（第１柔軟層２１Ａ）のような関係であるのが、下側の複数のレリーフの変形を防止し、光輝性を維持できる点から好ましい。
【００４５】
柔軟層２１の材料としては、例えば、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ゴム変性ポリスチレン樹脂、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン（ＡＢＳ）樹脂、アクリロニトリル−スチレン（ＡＳ）樹脂、ポリメチルメタクリレート樹脂、アクリル樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、エチレンビニルアルコール樹脂、酢酸セルロース樹脂、アイオノマー樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアセタール樹脂、ポリブチレンテレフタレート樹脂、ポリ乳酸樹脂、ポリカーボネート樹脂、環状ポリオレフィン樹脂などが挙げられる。これらの熱可塑性樹脂は１種または２種以上を併用して用いることができる。
【００４６】
この柔軟層は下地となる第１反射層１７Ａ、上にくる第２レリーフ層１５Ｂとの接着性をもったものが好ましい。柔軟層２１Ａと第１反射層１７Ａの接着が不十分であると、例えば被転写体に転写後、第１反射層１７Ａと柔軟層２１Ａとの界面にて破壊がおきる。また、柔軟層２１Ａと第２レリーフ形成層１５Ｂの接着性が不十分であると、例えば被転写体に転写後、柔軟層２１Ａと第２レリーフ形成層１５Ｂとの間にて破壊がおきる。このため、両方の層に対して適度な接着性を持ったものが好ましく、必要に応じて柔軟層の中に適当な添加剤を添加することも可能である。複数ホログラム転写箔の層が３層以上の場合、それぞれの下地となる反射層と上にくるレリーフ層との材料特性に応じて、異なる材料を使用してもよい。また、十分な接着が得られない場合には必要に応じて柔軟層とは別に、接着層を１層もしくは２層使用することも本発明の範疇となる。
【００４７】
上記の樹脂へ、必要に応じて充填剤、可塑剤、着色剤及び／又は帯電防止剤などの添加剤を、溶媒へ分散又は溶解して、ロールコート、グラビアコート、バーコートなどの公知のコーティング方法で塗布し乾燥して塗膜を形成したりすれば良い。上面にくるレリーフ材料のエンボスされやすさ、接着性によって柔軟層の厚さは調整されるとよい。このような柔軟層が必要な場合には、塗工量は通常は０．０５〜２μｍ程度、好ましくは０．１〜０．５μｍである。柔軟層を必要とする場合、柔軟層の厚さがこの範囲未満では柔軟性が不足して脱落し、また、その以上では、被写体への転写の際に印字の切れが低下する。
【００４８】
（接着層）反射層１７面へ、必要に応じて接着層を設けてもよい。被転写体側に接着性を有していれば設けずとも良い。接着層は熱で溶融又は軟化して接着する熱接着型接着剤が適用でき、例えば、アイオノマー樹脂、酸変性ポリオレフィン系樹脂、エチレン−（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ビニル系樹脂、アクリル系・メタクリル系などの（メタ）アクリル系樹脂、アクリル酸エステル系樹脂、マレイン酸樹脂、ブチラール系樹脂、アルキッド樹脂、ポリエチレンオキサイド樹脂、フェノール系樹脂、ユリア樹脂、メラミン樹脂、メラミン−アルキッド樹脂、セルロース系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリビニールエーテル樹脂、シリコーン樹脂、ゴム系樹脂などが適用でき、これらの樹脂を単独または複数を組み合せて使用する。これらの接着層１９の樹脂は、接着力などの点で、ビニル系樹脂、アクリル系樹脂、ブチラール系樹脂、ポリエステル系樹脂が好ましい。さらに好ましくは、接着性の点で、マレイン酸−塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体を選択することができる。
【００４９】
上記の樹脂及び、必要に応じて、充填剤、可塑剤、着色剤及び／又は帯電防止剤などの添加剤を、溶媒へ分散又は溶解して、ロールコート、グラビアコート、バーコートなどの公知のコーティング方法で、少なくとも１部に塗布し乾燥して塗膜を形成したりすれば良い。接着層の厚さは、通常は０．０２〜１０μｍ程度、好ましくは０．０５〜５μｍである。接着層の厚さは、この範囲未満では被転写体との接着力が不足して脱落し、また、その以上では、接着効果は十分でその効果は変わらないのでコスト的に無駄であり、さらには、サーマルヘッドの熱を無駄に消費してしまう。
【００５０】
熱転写プリンターを用いて熱転写するための転写シートとして使用する場合、サーマルヘッド等の加熱素子との融着を防止したり、シートの搬送適性を改良する目的で、複数ホログラム転写箔１０の基材１１背面には、背面層を設けてもよい。背面層は、耐熱滑性、離型性を有することが好ましい。背面層の材料としては、硬化性シリコーンオイル、硬化性シリコーンワックス、シリコーン樹脂、フッソ樹脂、アクリル樹脂等の離型性を有する材料が挙げられる。背面層の厚さは通常０．１〜３μｍに形成する。
【００５１】
（ホログラム図柄の複数化）以上説明してきたレリーフ形成層１５の形成、賦型と２反射層１７の形成を繰り返して、本発明の複数ホログラム転写箔１０が得られる。
図１に示す本発明の複数ホログラム転写箔１０では、基材１１の一方の面へ、剥離層１３、第１レリーフ形成層１５Ａを形成し、第１ホログラムを賦型し、第１反射層１７Ａを形成し、必要に応じて柔軟層２１Ａを形成し、第２レリーフ形成層１５Ｂを形成し、第２ホログラムを賦型し、第２反射層１７Ｂを形成すればよく、さらにこれを繰り返すことで２以上とできる。第１ホログラム及び第２ホログラムの賦型は、所望の図柄が正常に視認できるように、前述のようにネガ、又はポジとなる適宜選択して賦型すればよい。該本発明の複数ホログラム転写箔１０は、２つのホログラムを有し、２つのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認できる。また、容易に転写法で、不特定な形状などの多くの物品へ転写し、２つのホログラムを形成することができるので、特異な意匠性及び／又はセキュリティ性を求められる多くの用途に応用することができる。
【００５２】
上記の複数ホログラム転写箔１０の第２反射層１７Ｂの上面へ、同様にして、必要に応じて柔軟層２１Ｂを設け、第３ホログラム層３１Ｃを設け、さらに必要に応じて柔軟層２１Ｃを設け、第４ホログラム層３１Ｄを設けると、図２に示す本発明の複数ホログラム転写箔１０となり、第１反射層１７Ａ及び／又は第４反射層１７Ｄを透明反射層としておく。該本発明の複数ホログラム転写箔１０は、４つのホログラムを有し、２つずつのホログラムがそれぞれ表面側及び裏面側から視認することができる。
【００５３】
（他の層）また、本発明の複数ホログラム転写箔１０には、ホログラムが観察できる範囲で、さらに被写体への転写適性を阻害しない範囲で、必要に応じて、層構成の層間及び／又は表面に、保護層、着色層、磁気印刷、及び／又は樹脂層などの他の層、並びに／又は印刷、プライマ層などを設けてもよい。
【００５４】
（製造）本発明の複数ホログラム転写箔１０の製造は、いずれの工程も既存の設備、技術を用いることができるので、製造が容易で低コストに製造することができる。また、本発明の複数ホログラム形成物１００の製造も、いずれの工程も既存の設備、技術を用いることができるので、製造が容易で低コストに製造することができる。
【００５５】
（複数ホログラム形成物）従来は、表面側及び裏面側から異なる図柄のホログラムを視認するためには、別々に作製したホログラム転写箔を用いて、表面側及び裏面側面へそれぞれ転写を２回行わねばならなかった。本発明の複数ホログラム形成物１００は、本発明の複数ホログラム転写箔１０を用いて、該ホログラム図柄の少なくとも１部を、被転写体へ転写することで作製することができ、１度の転写操作で、光輝性に優れた２つ又はそれ以上の図柄からなるホログラムを有し、特異な意匠性、セキュリティ性を持たせることができる。好ましくは、１部に透明部分を有する被転写体へ転写すれば、被転写体の透明部分を通して、それぞれ表面側、及び裏面側からホログラムを視認することができる。図２（Ａ）に示すように表面でも、図２（Ｂ）に示すように裏面でもよく、両側に形成してもよい。また、不透明な被転写体へ２つのホログラムを形成してもよいが、被転写体側のホログラムは観察できない。しかしながら、外面側のホログラムを引き剥がしたり、破壊することで観察できるようになるので、隠しホログラムとすることができ、セキュリティ性を向上できるので、範囲内である。
【００５６】
（被転写体）被転写体１０１としては特に限定されず、例えば天燃繊維紙、コート紙、トレーシングペーパー、転写時の熱で変形しないプラスチックフイルム、ガラス、金属、セラミックス、木材、布あるいは染料受容性のある媒体等いずれのものでもよい。被転写体の用途は前述した通りであり、好ましくは、更なる意匠性及びセキュリティー性を要求されるものであり、また、該被転写体１０１の媒体はその少なくとも１部が着色、印刷、その他の加飾が施されていてもよく、転写したホログラム面にも、印刷、その他の加飾を施してもよい。特に好ましくは、被転写体１０１の一部に透明部分を有するもので、該透明部分に転写すれば、表裏両側から複数ホログラムを目視することができる。また、透明なシートを被転写体として、作製されたシートはガラスの飛散防止フィルムや、目隠しシートなどとして使用することができて非常に意匠性に富むとともに、その安全性アップできるため有用である。
【００５７】
被転写体への形成方法としては、公知の転写法でよく、例えば、熱刻印によるホットスタンプ（箔押）、熱ロールによる全面又はストライプ転写、サーマルヘッド（感熱印画ヘッド）によるサーマルプリンタ（熱転写プリンタともいう）などの公知の方法が適用できる。文字、数字、イラストなどの任意の画像を転写でき、また可変情報をオンデマンドで転写できる点で、サーマルプリンタが好ましい。
【実施例】
【００５８】
以下、実施例及び比較例により、本発明を更に詳細に説明するが、これに限定されるものではない。
【００５９】
（実施例１）基材１１として厚さ１６μｍのルミラー１６Ｓ２８（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用いた。該基材１１の一方の面へ、グラビアコート法で、下記の剥離層塗工液を乾燥後０．５μｍになるように塗布し乾燥して剥離層１３を形成した。
・＜剥離層塗工液＞
ノルボルネン樹脂（商品名アートンＧ、ＪＳＲ社製）（Ｔｇ；１７１℃）４０．０部
アクリルポリオール樹脂                                            １０．０部
トルエン／メチルエチルケトン（質量比７／３）                      ５０．０部
該剥離層１３面へ、下記の電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ（Ｔｇ：６０℃）をグラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、厚さ０．８μｍの第１レリーフ形成層１５Ａを形成した。
・＜電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍの作製＞
反応性生物（Ａ）は以下の手順で、生成した。撹拌機、還流冷却器、滴下漏斗及び温度計を取り付けた反応器に、酢酸エチル２０６．１ｇ及びイソホロンジイソシアネートの三量体（ＨＵＬＳ社製品、ＶＥＳＴＡＮＡＴ  Ｔ１８９０、融点１１０℃）１３３．５ｇを仕込み、８０℃に昇温して溶解させた。溶液中に空気を吹き込んだのち、ハイドロキノンモノメチルエーテル０．３８ｇ、ペンタエリスリトールトリアクリレート（大阪有機化学工業社製品、ビスコート３００）２４９．３ｇ及びジブチル錫ジラウレート０．３８ｇを仕込んだ。８０℃で５時間反応させたのち酢酸エチル６８８．９ｇを添加して冷却した。得られた反応生成液は赤外吸収スペクトル分析の結果、イソシアネート基の吸収が消滅していることを確認した。反応生成液から酢酸エチルを留去したものの軟化温度は４３℃であった。
該反応生成物（Ａ）と、造膜性樹脂、光重合開始剤、及び溶媒から下記の組成で添加して電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍを調製した。
・＜電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ＞
反応性生物（Ａ）                                          ２４重量部
造膜性樹脂（メタクリル樹脂：クラレ社製品  パラペットＧＦ）  ６重量部
光重合開始剤（イルガキュア１８４）                      ０．９重量部
酢酸エチル                                                ７０重量部
次に、該第１レリーフ形成層面へ、２光束干渉法によるレインボウホログラム（柄１：文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン）から２Ｐ法で複製したスタンパを複製装置のエンボスローラーに貼着して、相対するローラーと間で加熱プレス（エンボス）して、微細な凹凸パターンからなるレリーフを賦形させた。賦形後直ちに、高圧水銀灯を用いて紫外線を照射して硬化させた（Ｔｇ：１６０℃）。第１レリーフ形成層１５Ａのレリーフ面へ真空蒸着法で厚さが３００ｎｍのアルミニウム薄膜を形成して第１反射層１７Ａとした。
該第１反射層１７Ａと面へ、バイロン２００（東洋紡績（株）社製、ポリエステル樹脂商品名、Ｔｇ：６７℃）をグラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、厚さ０．５μｍの柔軟層２１Ａを形成した。
柔軟層２１Ａ面へ、前述の電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ（Ｔｇ：６０℃）をグラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、厚さ０．８μｍの第２レリーフ形成層１５Ｂを形成した。次に、該レリーフ形成層面へ、２光束法によるレインボウホログラム（柄２：文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン）から２Ｐ法で複製したスタンパを複製装置のエンボスローラーに貼着して、相対するローラーと間で加熱プレス（エンボス）して、微細な凹凸パターンからなるレリーフを賦形させた。賦形後直ちに、高圧水銀灯を用いて紫外線を照射して硬化させた（Ｔｇ：１６０℃）。第２レリーフ形成層１５Ｂのレリーフ面へ真空蒸着法で厚さが３００ｎｍのアルミニウム薄膜を形成して第２反射層１７Ｂとした。
該第２反射層１７Ｂへ、グラビアコート法で、下記の接着層塗工液を乾燥後０．３μｍになるように塗布し乾燥して接着層を形成した。
・＜接着層塗工液＞
塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体          ２０部
アクリル樹脂                            １０部
溶媒（酢酸エチル：トルエン＝２：５）    ７０部
このようにして、実施例１の複数ホログラム転写箔１０を得た。
【００６０】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００６１】
（評価２）被転写体としては、厚さ１８８μｍの透明ＰＥＴシートを８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてカードとした。該被転写体へ、実施例１で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、熱転写機で１０×２０ｍｍの矩形に転写して、複数ホログラム形成物１００（請求項４〜５に相当する）が得られた。この複数ホログラム形成物１００を被転写体基材（１８８μｍのＰＥＴシート）越しに観察すると、図４のように、文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、意匠性の高い複数ホログラム形成フィルムが得られた。
【００６２】
（実施例２）基材として、２３μｍのルミラー２５Ｓ１０（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用た以外は、実施例１と同様にして、複数ホログラム転写箔１０を得た。
【００６３】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００６４】
（評価２）被転写体としては、厚さ１８８μｍのＰＥＴシートを８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてカードとした。該被転写体へ、実施例２で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、熱転写機で１０×２０ｍｍの矩形に転写して、複数ホログラム形成物１００が得られた。この複数ホログラム形成物１００を被転写体基材（１８８μｍのＰＥＴシート）越しに観察すると、図４のように、文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、意匠性の高い複数ホログラム形成フィルムが得られた。
【００６５】
（実施例３）基材として、１２μｍのルミラー１２Ｗ１０（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用い、耐熱層として下記材料を基材背面に０．１μｍ塗工した以外は、実施例１と同様にして、複数ホログラム転写箔１０を得た。
＜耐熱層塗工液＞
シリコーン変性アクリル樹脂（固形分２６％）  １０部
（商品名  ポリアロイＮＳＡ−Ｘ５５  ナトコ社製）
溶媒（酢酸エチル：トルエン＝２：５）        ４０部
【００６６】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００６７】
（評価２）被転写体としては、厚さ１８８μｍのＰＥＴシートを８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてカードとした。該被転写体へ、実施例３で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、サーマルプリンターで１０×２０ｍｍの矩形、１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」を転写して、複数ホログラム形成物１００が得られた。この複数ホログラム形成物１００を被転写体基材（１８８μｍのＰＥＴシート）越しに観察すると、図４のように、文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」の転写も良好だった。
【００６８】
（実施例４）基材として、６μｍのルミラー６ＣＦ５３（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用い、耐熱層として下記材料を基材背面に０.１μｍ塗工した以外は、実施例１と同様にして、複数ホログラム転写箔１０を得た。
＜耐熱層塗工液＞
シリコーン変性アクリル樹脂（固形分２６％）  １０部
（商品名  ポリアロイＮＳＡ−Ｘ５５  ナトコ社製）
溶媒（酢酸エチル：トルエン＝２：５）        ４０部
【００６９】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００７０】
（評価２）被転写体としては、厚さ１８８μｍのＰＥＴシートを８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてカードとした。該被転写体へ、実施例４で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、サーマルプリンターで１０×２０ｍｍの矩形、１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」を転写して、複数ホログラム形成物１００が得られた。この複数ホログラム形成物１００を被転写体基材（１８８μｍのＰＥＴシート）越しに観察すると、図４のように、文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」の転写も良好だった。
【００７１】
（実施例５）基材として、６μｍのルミラー６ＣＦ５３（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用い、第２レリーフ形成層の電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ（Ｔｇ：６０℃）に代えて電離放射線硬化性樹脂組成物Ｓ（Ｔｇ：６０℃、硬化後Ｔｇ：１２０℃）を用い、バイロン２００（東洋紡績（株）社製、ポリエステル樹脂商品名、Ｔｇ：６７℃）に代えてバイロン６００（東洋紡績（株）社製、ポリエステル樹脂商品名、Ｔｇ：４７℃）を用いる以外は、実施例１と同様にして、複数ホログラム転写箔１０を得た。
【００７２】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００７３】
（評価２）被転写体としては、シール紙（透明基材１００μｍ／粘着剤３０μｍ／セパレータ２５μｍ）を８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてシール紙とした。該被転写体へ、実施例５で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、サーマルプリンターで１０×２０ｍｍの矩形、１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」を転写して複数ホログラム形成物１００が得られた。この複数ホログラム形成物１００をセパレータを剥し、被転写体基材（１００μｍの透明基材）越しに観察すると、図４のように、文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。このセパを剥離したシール紙をガラス板に貼った。ガラス越しに観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。１０ポイントの文字列「ＤＮＰ」の転写も良好だった。飛散防止効果も良好だった。
【００７４】
（実施例６）基材として、６μｍのルミラー６ＣＦ５３（東レ社製、ＰＥＴフィルム商品名）を用いた、以外は、実施例１と同様にして、複数ホログラム転写箔１０を得た。
【００７５】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、いずれも、図４のように、文字列「ａｂｃ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターン（ポジパターン）が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００７６】
（評価２）被転写体としては、ミラーコート紙を８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いて使用した。該被転写体へ、実施例６で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、サーマルプリンターで１０×２０ｍｍの矩形に転写して、複数ホログラム形成物１００が得られた。この複数ホログラム形成物１００を、被転写体基材（ミラーコート紙）越しに観察しても直接はホ文字列「ｘｙｚ」を観察することはできなかった。反対側、すなわちホロ転写側から観察すると文字列「ａｂｃ」が観察された。文字列「ａｂｃ」の樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。紙を水に浸漬しながら剥していくと、ちりぢりになったホログラム断片に、文字列「ｘｙｚ」も確認できた。
【００７７】
（実施例７）まず、厚さ３００ｎｍのアルミニウム薄膜の第１反射層１７Ａに代えて、透明な硫化亜鉛を蒸着法で形成し、接着層を形成しない以外は実施例１と同様にして複数ホログラム転写箔を得、さらに第２反射層１７Ｂ面へ、バイロン６００（東洋紡績（株）社製、ポリエステル樹脂商品名、Ｔｇ：４７℃）をグラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、厚さ０．５μｍの第２柔軟層２１Ｂを形成した。
第２柔軟層２１Ｂ面へ、前述の電離放射線硬化性樹脂組成物Ｍ（Ｔｇ：６０℃）をグラビアリバースコーターで塗工し１００℃で乾燥させて、厚さ０．８μｍの第３レリーフ形成層１５Ｃを形成した。次に、該第３レリーフ形成層１５Ｃ面へ、２光束法によるレインボウホログラム（柄３：文字列「Ｓｅｃｕｒｉｔｙ」の繰り返しパターン）から２Ｐ法で複製したスタンパを複製装置のエンボスローラーに貼着して、相対するローラーと間で加熱プレス（エンボス）して、微細な凹凸パターンからなるレリーフを賦形させた。賦形後直ちに、高圧水銀灯を用いて紫外線を照射して硬化させた（Ｔｇ：１６０℃）。第３レリーフ形成層１５Ｃのレリーフ面へ真空蒸着法で厚さが３００ｎｍのアルミニウム薄膜を形成して第３反射層１７Ｃとした。該第３反射層１７Ｂへ、グラビアコート法で、下記の接着層塗工液を乾燥後０．３μｍになるように塗布し乾燥して接着層を形成した。
・＜接着層塗工液＞
塩化ビニル−酢酸ビニル共重合体          ２０部
アクリル樹脂                            １０部
溶媒（酢酸エチル：トルエン＝２：５）    ７０部
このようにして、３ホログラムの複数ホログラム転写箔１０を得た。
【００７８】
（評価１）この複数ホログラム転写箔１０を基材（ＰＥＴフィルム）越しに観察すると、文字列「ａｂｃ」及び文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターンが観察された。また、その反対側から観察すると文字列「Ｓｅｃｕｒｉｔｙ」の繰り返しパターンが観察された。いずれの文字列も樹脂ワレもなく、良好な複製品が得られた。
【００７９】
（評価２）被転写体としては、厚さ１８８μｍの透明ＰＥＴシートを８５ｍｍ×５７ｍｍに切り抜いてカードとした。該被転写体へ、実施例７で得られた複数ホログラム転写箔１０を用いて、熱転写機で１０×２０ｍｍの矩形に転写して、複数ホログラム形成物１００（請求項４〜５に相当する）が得られた。この複数ホログラム形成物１００を被転写体基材（１８８μｍのＰＥＴシート）越しに観察すると、文字列「Ｓｅｃｕｒｉｔｙ」の繰り返しパターンが観察された。また、その反対側から観察すると文字列「ａｂｃ」及び文字列「ｘｙｚ」の繰り返しパターンが観察された。いずれの文字列の樹脂ワレもなく、意匠性の高い３ホログラム形成フィルムが得られた。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】本発明の１実施例を示す複数ホログラム転写箔の断面図である。
【図２】本発明の１実施例を示す複数ホログラム形成物の断面図である。
【図３】本発明の１実施例を示す複数ホログラム形成物の断面図である。
【図４】本発明の１実施例を示す複数ホログラム転写箔及び複数ホログラム形成物の図柄の視認状態を示す説明図である。
【符号の説明】
【００８１】
１０：複数ホログラム転写箔
１１：基材
１３：剥離層
１５：レリーフ形成層
１５Ａ：第１レリーフ形成層
１５Ｂ：第２レリーフ形成層
１７：反射層
１７Ａ：第１反射層
１７Ｂ：第２反射層
２１、２１Ａ、２１Ｂ、２１Ｃ：柔軟層
２３：複数ホログラム転写層
１００：複数ホログラム形成物
１０１：被転写体
【図１】
2007225639.tif 000004
【図２】
2007225639.tif 000005
【図３】
2007225639.tif 000006
【図４】
2007225639.tif 000007