(57)【要約】【課題】完全隔離が可能で、燃料および空気の安定な供給が図れ、発電効率が高く、コンパクトな構造を有する燃料電池およびその製造方法を提供する。【解決手段】電解質膜１０の一方の面側に第１の導電性膜１２が形成され、他方の面側に第２の導電性膜１４が形成され、貫通孔１６が設けられた一組のシートがこれらのシートの内周部で固定化されて１つの単位セル部材１８を形成しており、前記単位セル部材１８同士がその外周部で固定化されて複数配置されていることを特徴とする燃料電池である。前記単位セル同士をその外周部で固定化して複数直列配置することを特徴とする燃料電池の製造方法である。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質膜の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜が形成され、貫通孔が設けられた一組のシートがこれらのシートの内周部で固定化されて１つの単位セル部材を形成しており、前記単位セル部材同士がその外周部で固定化されて複数配置されていることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記第１の導電性膜が前記単位セル部材の外面側に位置し、前記第２の導電性膜が前記単位セル部材の内面側に位置し、前記第１の導電性膜同士を外側で結線し、前記第２の導電性膜同士を、前記貫通孔を通して結線してなることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記シートが六角形状であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池。
【請求項４】
電解質膜の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜が形成され、貫通孔が設けられた一組のシートをこれらのシートの内周部で固定化して１つの単位セル部材を形成し、前記単位セル部材同士をその外周部で固定化して複数直列配置することを特徴とする燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液体燃料を燃料とする燃料電池およびその製造方法に関し、特にモバイル機器等に搭載可能な小型の燃料電池およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、モバイル機器等では、高性能化に伴って消費電力が年々増大し、エネルギー密度の高い電力源が必要とされている。このため、メタノール等の液体燃料を直接燃料として利用する燃料電池の開発がにわかに脚光を浴びている。液体燃料を直接燃料として利用した燃料電池は、現行のリチウムイオン電池等の二次電池と比較して一桁以上のエネルギー密度が期待できる（例えば、非特許文献１及び２参照）。
【０００３】
直接燃料として用いられる液体燃料としては、メタノール水溶液（ＣＨ３ＯＨ／Ｈ２Ｏ溶液）が多く使用されている。メタノールを直接燃料として用いた燃料電池では、燃料極電極に燃料であるメタノール水溶液が供給されると、燃料極電極で、ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−の反応が起こり、空気極電極では３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏの反応が起こり、この電子の移動を取り出し発電する。
【０００４】
従来型スタックのセルでは燃料極、空気極、電解質からなるセルを用い、各電極にセパレータが設けられ、それに液体燃料、空気を供給する燃料供給路がそれぞれ設けられる。液体燃料は燃料極側へ設けられた燃料供給路より供給され、空気は空気極側に設けられた燃料供給路より供給される。空気極側へ液体燃料であるメタノールの侵入が生じるとメタノールクロスオーバーなる現象により出力の低下が生じてしまい、燃料極、空気極を隔離するため完全な隔離、シールが必要とされる。
【０００５】
図５に従来型セルスタックにおける燃料電池構成を示す分解図を示す。従来型の燃料電池は、燃料極電極を構成する第１の導電性膜１０１と、空気極電極を構成する第２の導電性膜１０２と、これらに挟持される電解質膜１０３とが、空気極集電板および燃料極集電板を有するセパレータ１０４で仕切られ、燃料供給路が設けられたセル構造１１０を有している。
【０００６】
燃料供給路は各電極に設けられ、燃料極電極を構成する第１の導電性膜１０１と空気極電極を構成する第２の導電性膜１０２との完全な分離が必要とされる。第１の燃料電池における燃料極電極を構成する第１の導電性膜１０１と第２の燃料電池における空気極電極を構成する第２の導電性膜１０２を接続することにより直列接続が形成される。単セル間の接続は直列接続となるため、どれか一つのセルで問題が生じた場合、それはセル全体への影響となる可能性を持つ。並列接続は空気極同士、燃料極同士をそれぞれ接続しなければならず、燃料極と空気極が交互にくる構造上複雑化され容易でない。これより、大電流を得る場合、セル面積を大きくする必要があり、セル面積を大きくするとそのまま全体の面積が増加してしまう。
【０００７】
液体燃料は、燃料極側へ設けられた燃料供給路を用い各セルへ供給される。燃料供給路を通す構造上、セルをスタックした場合、燃料供給路入り口、出口での濃度分布のばらつき、供給量の差が生じてしまう問題が生じ、燃料を十分に供給するために、また燃料濃度を均一化させるためには燃料をセル内に循環させる必要があり、ポンプ等の補機が必要とされる。しかし、補機を設けると全体の体積、重量が増加し、コストも上がってしまい、補機を動かす電源の問題が生じる。
【非特許文献１】Ｃ．Ｈｅｂｌｉｎｇ  ｅｔ  ａｌ．，“Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ａｎｄ  Ｍａｒｋｅｔｓ  ｏｆ  Ｐｏｒｔａｂｌｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ，”Ｐｒｏｃｅｅｄｉｎｇｓ  ｏｆ  ７ｔｈ  Ｇｒｏｖｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｓｙｍｐｏｓｉｕｍ，Ｌｏｎｄｏｎ，Ｏ７．１，２００１．９
【非特許文献２】日経エレクトロニクス，２００１年１０月２２日号，ｐ．１１７
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、上記課題を解決することを目的とする。すなわち、本発明は、液体燃料を直接燃料とする燃料電池であって、燃料極電極を構成する第１の導電性膜と、空気が供給される空気極電極を構成する第２の導電性膜との完全隔離が可能となり、燃料および空気の安定な供給が図れ、発電効率が高く、コンパクトで均一な構造を有する燃料電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決すべく鋭意検討した結果、本発明者らは、下記本発明に想到し当該課題を解決できることを見出した。
【００１０】
すなわち、本発明は、電解質膜の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜が形成され、貫通孔が設けられた一組のシートがこれらのシートの内周部で固定化されて１つの単位セル部材を形成しており、前記単位セル部材同士がその外周部で固定化されて複数配置されていることを特徴とする燃料電池である。
【００１１】
かかる構成により、液体燃料が供給される燃料極電極を構成する第１の導電性膜と、空気が供給される空気極電極を構成する第２の導電性膜の完全な分離が可能となる。また、予め設けられた貫通孔（空気供給穴）を隔離した状態で、液体燃料に直接セルを浸し、液体燃料を燃料極電極に供給、貫通孔より空気極電極に空気を安定して供給することが可能となり、燃料濃度の均一化、供給量の増加が図れる。その結果、高い発電効率が得られる。さらに、各単位セル部材は順次接続することが可能であるため均一な構造を維持しながら、コンパクトな構造の燃料電池とすることができる。
【００１２】
本発明の燃料電池は、前記第１の導電性膜が前記単位セル部材の外面側に位置し、前記第２の導電性膜が前記単位セル部材の内面側に位置し、前記第１の導電性膜同士を外側で結線し、前記第２の導電性膜同士を、前記貫通孔を通して結線してなることが好ましい。
【００１３】
かかる構成とすることで、液体燃料が供給される燃料極電極と、空気が供給される空気極電極が完全隔離された状態で、燃料極電極はセル外側より集電、接続し、空気極電極はセル内部より集電、セル中央の穴より接続することにより、集電に対し絶縁材料を設けることなく容易に並列接続が可能となり、複数スタックすることにより容易に大電流化が可能となる。
【００１４】
単位セルを構成するそれぞれのシートは六角形にすることが好ましい。このようにすることにより、大きなシートから同一形状の単セルを構成するシートを余りなく切り出せる。さらに、より円に近い形となるため燃料の拡散はより円に近い形で拡散し、燃料濃度、供給量の均一化が図れる。
【００１５】
また、本発明は、電解質膜の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜が形成され、貫通孔が設けられた一組のシートをこれらのシートの内周部で固定化して１つの単位セル部材を形成し、前記単位セル部材同士をその外周部で固定化して複数直列配置することを特徴とする燃料電池の製造方法である。
【００１６】
本発明の燃料電池の製造方法よれば、複数の単位セルを組み合わせるだけで、所望の大きさの燃料電池を容易に製造することが可能となる。また、シートの内周部同士を固定した単位セル部材を作製した後は、複数の単位セル部材の固定を外周部のみで行えるため、これらを適当数組み合わせるだけで、所望の大きさの燃料電池に容易に作製することができる。
【発明の効果】
【００１７】
本発明によれば、液体燃料を直接燃料とする燃料電池であって、燃料極電極を構成する第１の導電性膜と、空気が供給される空気極電極を構成する第２の導電性膜との完全隔離が可能となり、燃料および空気の安定な供給が図れ、発電効率が高く、コンパクトで均一な構造を有する燃料電池およびその製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
［１］燃料電池：
本発明の燃料電池は、図１に示すように、電解質膜１０の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜１２が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜１４が形成され、貫通孔１６が設けられた一組のシートがこれらのシートの内周部で接着層２２により固定化されて１つの単位セル部材１８を形成しており、当該単位セル部材同士がその外周部で接着層２２により固定化されて複数配置されている。そして、図１の場合では、液体燃料２０であるメタノール中に単位セルが３つ形成された構造となっている。
【００１９】
貫通孔１６は、シートの中央部に設けられていることが好ましい。また、貫通孔１６の孔径は、当該シートの大きさにより適宜設定することが好ましい。
【００２０】
第１の導電性膜１２は、供給された液体燃料２０であるメタノールから水素イオンと電子とを放出させる役割を担う。第１の導電性膜１２は、燃料極電極となる触媒を担持した多孔質構造を有する海綿状材料から形成されている。上記触媒としては、メタノールと水から水素イオンおよび電子を放出させる反応に用いられる公知の触媒を適宜選定して用いることができ、例えば、Ｐｔ、Ｐｔ−Ｒｕ合金等を用いることができる。
【００２１】
また、上記海綿状材料としては、多孔質カーボンシート、多孔質プラスチックシート等が挙げられる。第１の導電性膜１２は、海綿状材料の多孔質構造中にメタノールを一定時間溜める事で、電池セルからの発熱を十分にメタノールに伝えることができる。更に、第１の導電性膜１２は、例えば、海綿状材料に担持した触媒と、電解質膜１０に用いられる高分子膜の溶液と、結合剤等とを混合することで形成することができる。
【００２２】
同様に第２の導電性膜１４が内面に形成された単位セルには、空気孔２４およびシートの設けられた貫通孔通じて、酸素を含む空気が供給される。第２の導電性膜１４は、空気極電極となる触媒を担持しており、第１の導電性膜１２と同様に多孔質膜構造を有する海綿状材料で形成することができる。
【００２３】
本発明では、セルスタックを直接燃料に浸しているので燃料供給が容易となり、各単位セルでの濃度の均一化、循環させる必要なく供給量の増加が図れる。
【００２４】
また、燃料極電極を構成する第１の導電性膜と、空気が供給される空気極電極を構成する第２の導電性膜が完全隔離されスタックされる構造となっているので、第１、第２それぞれの導電性膜に対する集電も完全隔離され、容易に並列接続が可能となり、セル面積を大きくすることなく同面積中において大電流化が可能となる。
【００２５】
単位セル部材となるシートは、種々の形状とすることができるが、部材の有効利用を図る上で、四角形または六角形とすることが好ましく、図２（Ａ）に示すように、面内に均一な燃料供給を図る上で、貫通孔１６を有する六角形のシート１０とすることがより好ましい。
【００２６】
六角形とすることにより、図２（Ｂ）に示すようにセルの製作上、１枚上に並べ製造する場合のセル間での隙間がなくなり、余分な電解質膜をなくすことが可能となる。また、大きなシートから、同一形状の単位セル部材を構成するシートを余りなく切り出せる。さらに、より円に近い形となるため燃料の拡散はより円に近い形で拡散し、燃料濃度、供給量の均一化が図れる。なお、シートの形状は、すべて同一形状とすることが好ましい。
【００２７】
［２］燃料電池の製造方法：
本発明の燃料電池の製造方法は、電解質膜の一方の面側に燃料極電極となる第１の導電性膜が形成され、他方の面側に空気極電極となる第２の導電性膜が形成され、貫通孔が設けられた一組のシートをこれらのシートの内周部で固定化して１つの単位セル部材を形成し、前記単位セル部材同士をその外周部で固定化して複数直列配置するものである。
【００２８】
本発明の製造方法によれば、複数の単位セルを組み合わせるだけで、所望の大きさの燃料電池を容易に製造することが可能となる。また、シートの内周部同士を固定した単位セル部材を作製した後は、これらを適当数組み合わせるだけで、所望の大きさの燃料電池に容易に作製することができる。以下、具体的に説明する。
【００２９】
図３に、燃料電池セルを構成する各部材例を示す。図３に示すように、第１の導電性膜１２および第２の導電性膜１４の間には、電解質膜１０が挟持されており、シート中心部には貫通孔１６が設けられている。そして、それぞれの電極に対して第１の導電性膜集電板３０、第２の導電性膜集電板３２、燃料供給流路を形成するための燃料供給材料３４、空気供給路を形成する空気供給材料３６がそれぞれ備えられ、第２の導電性膜１４が対抗するように挟み込み、電解質膜１０の内周に沿って接着、シールし構成したものを電池セル部材とする。
【００３０】
電解質膜１０は、第１の導電性膜１２で発生した電子と水素イオンとのうち、水素イオンのみを通過させる膜であり、例えば、パーフルオロスルホン酸膜等の高分子膜で構成することができる。上記のパーフルオロスルホン酸膜としては、デュポン社製のナフィオン（登録商標）等の市販品を好適に用いることができる。なお、電解質膜１０上への第１の導電性膜１２および第２の導電性膜１４の形成は、触媒が担持されたカーボン布、カーボンペーパーの熱圧着やカーボンペーストの塗布により行うことができる。
【００３１】
第１の導電性膜集電板１２、第２の導電性膜集電板１４は、発生した電子を集め外部回路に電流として流すためのものであり、カーボンより電気伝導率が桁違いに大きいチタンや、ニッケル合金、ステンレス、アルミニウム等の金属材料を好適に使用することができ、特に耐蝕性の点からチタンが好ましい。また、チタン表面に金メッキを施し用いることで接触抵抗の低減を図ることもできる。
【００３２】
燃料供給材料３４としては、水分含有量が多く、浸透性の高いものが望まれる。燃料供給材料３４としては、例えば、ろ紙、マイクロファイバーを用いたナイロンとポリエステルとの複合素材等が好適である。また、燃料供給材料３４にスリット、切り込み等を設ける供給路を構築することや多孔質状とすることにより燃料供給量を増加することができる。
【００３３】
燃料供給材料３４は燃料供給流路を形成するためスリットや溝などを設ける形状で構成される。
【００３４】
空気供給材料３６としては、多孔質で、加工の施しやすい材料が望まれる。例えば、ろ紙、綿、セラミック多孔体、スポンジ等を好適に用いることができる。
【００３５】
そして、図４（Ａ）に示すように、第１の導電性膜および第２の導電性膜が形成された電解質膜１０（シート）１組（２枚）を、第１の導電性膜同士を向かい合わせ、貫通孔１６の周辺に沿って接着またはシールして固定して、単位セル部材１８を作製する。このとき、図４（Ｂ）に示すように、第１の導電性集電板３０および燃料供給材料を電解質膜１０（シート）１組の間に挟み込む。次に、一方の単位セル部材１８と他方の単位セル部材１８との間に、第２の導電性集電板３２および空気供給部材３６を挟み、外周部で接着またはシールして固定する。第１の導電性膜集電板３０同士はセル部材外側で並列接続し、第２の導電性膜集電板３２同士は貫通孔１６を通し並列接続する。これを必要数繰り返して（複数の単位セル部材１８の外周同士を接着などにより固定して）スタック（複数直列配置）することにより、容易に同面積中においてセル面積を大きくすることなく大電流化が可能となるスタックが作製され、これを燃料に接触させる構成とすることで、本発明の燃料電池を作製することができる。
【００３６】
接着、シール方法としては電解質膜同士の熱圧着、熱融着、ホットメルトボンド等の接着材による接着、シリコングリース等を用いるシール方法を好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】本発明の燃料電池の概略を示す断面図である。
【図２】シートの形状を例示する図であり、（Ａ）は単一のシートを示す図であり、（Ｂ）は複数のシートを組み合わせた状態を示す図である。
【図３】シートおよび各層の積層状態を示す分解図である。
【図４】本発明の燃料電池の製造方法の一例を説明する図であり、（Ａ）は内周同士を固定した単位セル部材を、その外周部同士で固定する前の状態を示し、（Ｂ）は単位セル部材を複数固定した後の状態を示す図である。
【図５】従来のスタック燃料電池の概略構造を示す分解図である。
【符号の説明】
【００３８】
１０・・・電解質膜
１２・・・第１の導電性膜
１４・・・第２の導電性膜
１６・・・貫通孔
１８・・・単位セル部材
２０・・・液体燃料
２２・・・接着層
１０１・・・第１の導電性膜
１０２・・・第２の導電性膜
１０３・・・電解質膜
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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