(57)【要約】【課題】  機械的強度、成形加工性に優れ、かつ熱伝導性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供し、それを溶融成形した成形品を提供する。【解決手段】  熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対して、メソフェーズ小球体を黒鉛化処理したメソフェーズ黒鉛（Ｂ）５〜２００重量部及びその他の無機充填材（Ｃ）０〜３００重量部[但し（Ｂ）と（Ｃ）の合計が４００重量部以下]を含有することを特徴とする機械的強度、成形加工性に優れ、かつ熱伝導性に優れた熱可塑性樹脂組成物、及びその熱可塑性樹脂組成物を成形してなる成形品。【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性樹脂（Ａ）１００重量部に対して、メソフェーズ小球体を黒鉛化処理したメソフェーズ黒鉛（Ｂ）を５〜２００重量部及びその他の無機充填材（Ｃ）０〜３００重量部[但し（Ｂ）と（Ｃ）の合計が４００重量部以下]を含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】
前記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリフェニレンスルファイド樹脂である請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の熱可塑性樹脂組成物を成形してなる成形品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性樹脂組成物及びそれを成形してなる成形品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から光学系部品、電子・電気部品、自動車部品等に代表される精密部品の用途においては、アルミダイキャスト、亜鉛ダイキャスト等の金属加工品が使用されてきた。しかしながら所定の形状に対し高い寸法精度を必要とするため加工費用が製品のコストアップにつながり、近年エンジニアリングプラスチックを中心とする熱可塑性樹脂への代替が進んでいる。複雑な形状でも射出成形により大量に連続生産できるため部品生産コストが削減されるうえに、複数部品の一体化により部品点数も少なくできるためである。材料には金属並の高い剛性、寸法安定性が要求されるが、樹脂に繊維状、板状、粒状等の無機充填材を高充填させることによりかかる性能を向上させた成形材料が使用されている。しかしながら電子機器等で発熱が生じる部品などについては放熱の問題から未だ樹脂材料への代替が進んでおらず、最近では先述の要求特性に加え特に熱伝導性を高めた材料を求める声が大きくなってきている。
【０００３】
成形材料の熱伝導性を改良する手段としては、比較的熱伝導率の高い充填材料（例えば、結晶シリカ、アルミナ、酸化マグネシウム、窒化ケイ素等）を高充填する方法が考えられる（例えば、特許文献１参照）。しかしながら、結晶シリカは金型摩耗が非常に大きく、酸化マグネシウムは結晶水のガス化により成形品にクラックが生じやすい。また、窒化ケイ素は吸湿時の加水分解によりアンモニアガスを発生するなど、これらの充填材料を用いる方法では問題も多く、熱伝導性に対する改善に対する効果もあまり期待できない。
【０００４】
樹脂の高熱伝導化に際しての上記問題点を解決すべく、黒鉛を使用することで樹脂組成物の熱伝導性を向上させる手段が考えられる。
しかしながら、黒鉛はその結晶化度が高いほど熱伝導性が高いことより、天然黒鉛や人造鱗状黒鉛等結晶化度の高い黒鉛が好ましいが、結晶化度が高いものほの劈開性が強く機械的強度が低下する。また劈開後の平盤状の小粒子は成形材料として成形した場合、形状のアスペクト比が大きい為に極端な流動性の低下を招き、成形性に支障をきたす等課題も多い。
【特許文献１】特開２００１−１５１９０５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は、熱伝導性に優れかつ機械的強度、成形加工性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供し、更にそれを成形してなる成形品を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は 
（１）（Ａ）熱可塑性樹脂１００重量部に対して、（Ｂ）メソフェーズ小球体を黒鉛化処理したメソフェーズ黒鉛を５〜２００重量部及び(Ｃ)その他の無機充填材０〜３００重量部[但し（Ｂ）と（Ｃ）の合計が４００重量部以下]を含有することを特徴とする熱可塑性樹脂組成物、
（２）前記熱可塑性樹脂（Ａ）がポリフェニレンスルファイド樹脂である（１）項記載の熱可塑性樹脂組成物、
（３）（１）項または（２）項記載の熱可塑性樹脂組成物を成形してなる成形品
である。
【発明の効果】
【０００７】
本発明によると熱伝導性に優れかつ機秋的強度、成形加工性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供することができる。このような熱可塑性樹脂組成物は自動車部品、ＯＡ・ＡＶ機器関連の部品等で高い熱伝導性が要求される用途に利用できる。また、これらの部品は、熱可塑性樹脂組成物を溶融成形することにより得られるため、形状の自由度が高く、しかも生産性が高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下に本発明を詳細に説明する。
本発明に使用される（Ａ）成分である熱可塑性樹脂は、高温において安定な熱可塑性樹脂であればいずれのものでもよい。例えば、ポリエチレンテレフタラート、ポリブチレンテレフタラート等の芳香族ジカルボン酸とジオールあるいはオキシカルボン酸からなる芳香族ポリエステル、ポリアミド、ポリカーボネート、ＡＢＳ、ポリフェニレンオキシド、ポリアルキルアクリレート、ポリアセタール、ポリサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトン、フッ素樹脂などをあげることができる。また、これらの熱可塑性樹脂は２種類以上混合して使用することもできる。
【０００９】
本発明に使用される（Ｂ）成分であるメソフェーズ小球体を黒鉛化処理したメソフェーズ黒鉛とは、メソフェーズ小球体を黒鉛化処理して得られるものであって、例えば、ＪＦＥスチール株式会社から「球晶黒鉛」と言う商品名のものを挙げることができる。
一般にオイルピッチを２００〜３５０℃で攪拌すると、ピッチ中にメソフェーズ小球体と呼ばれる液晶状態の小粒子が析出してくるので、これを濾過分離し、約１０００℃で仮焼したあと、必要に応じ粒度調整をした後に、２８００〜３２００℃で黒鉛化する。このようにして得られた黒鉛粒子は、液晶構造から黒鉛化されるために黒鉛構造が発達しやすく、結果として天然黒鉛に等しい導電性を示す。
メソフェーズ小球体として分離された後で表面のピッチ成分をバインダーとして凝集させ黒鉛化処理すると、凝集粒子は別々に剪開面を持った１次粒子が複次的に補強し合った構造体となる為に、粉砕を招くような外力が負荷されたとしても、層状に剪開することはなく、アスペクト比が小さいまま塊状に保たれる。これらの理由からメソフェーズ黒鉛を用いると材料化の為に剪断力が加えられた後でも粒子形状が層状化しない為に、成形時に流動性の低下を起こすことが無く、天然黒鉛同等の熱伝導性を確保できる。
メソフェーズ黒鉛の配合量は熱可塑性樹脂組成物１００重量部に対して５〜２００重量部であり、好ましくは１０〜１５０重量部である。５重量部より少ない場合は熱伝導性を向上の効果が少なく、２００重量部を超える場合は成形加工性が著しく低下する。
【００１０】
本発明で使用されるその他の無機充填材（Ｃ）は、機械的強度、耐熱性、寸法安定性、電気特性等をの諸特性を向上させるために、（Ｂ）成分と併用することが望ましく、これにはその目的に応じて繊維状、粉粒状、板状の無機充填材が用いられる。
繊維状の無機充填材としては、ガラス繊維、カーボン繊維、アスベスト繊維、シリカ繊維、シリカ・アルミナ繊維、アルミナ繊維、ジリコニア繊維、窒化ホウ素繊維、窒化珪素繊維、ホウ素繊維、チタン酸カリウム繊維、ホウ酸アルミニウム繊維、更にステンレス、アルミニウム、チタン、銅、真鍮等の金属繊維状物などの無機質繊維状物質があげられる。
また、粉粒状の無機充填材としては、カーボンブラック、シリカ、石英粉末、ガラスビーズ、ガラス粉、ケイ酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、カオリン、タルク、クレー、ケイ藻土、ワラストナイト等のケイ酸塩、酸化鉄、酸化チタン、アルミナ等の金属酸化物、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム等の金属の炭酸塩、硫酸カルシウム、硫酸バリウム等の金属硫酸塩、その他炭化珪素、窒化珪素、窒化ホウ素、各種金属粉末等があげられる。
一方、板状の無機充填材としては、マイカ、ガラスフレーク、各種金属箔等があげられる。これらの無機充填材は一種、または二種以上併用することができる。
その他の無機充填材の配合量は熱可塑性樹脂１００重量に対して０〜３００重量部であり、好ましくは５０〜２００重量部である。３００重量部を超える場合は成形加工性が著しく低下する。
【００１１】
本発明における熱可塑性樹脂組成物の製造方法は、特に限定されない。例えば、各成分を計量後、ブレンダー、ミキサー等で混合し、押出機にて溶融混練してペレット化を行ってもよいし、ガラス繊維
をサイドフィーダーにより定量供給して混練、ペレット化してもよい。このようにして得られたペレット状の熱可塑性樹脂組成物は、通常広く用いられている熱可塑性樹脂の成形機、射出成形機、射出圧縮成形機
等によって所望の形状に成形され、成形品として使用される。成形品としては、例えば、光ピックアップスライドベース、コネクターのような電子部品、プリンター部品のようなＯＡ機器部品などが挙げられる。
【実施例】
【００１２】
以下に実施例を挙げて、本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
実施例１〜８および比較例１〜９に使用した各成分については、下記に示す通りである。
（Ａ）熱可塑性樹脂１（ＰＰＳ）：  大日本インキ株式会社製      品番Ｔ−１Ｇ
（Ｂ）メソフェーズ黒鉛    ：  ＪＦＥスチール株式会社製    品番ＨＡ２５００Ｆ
（Ｃ）ガラス繊維：エヌエスジーベェトロテックス（株）製  品番ＲＥＳ０３−ＴＰ２９
天然黒鉛              ：  西村黒鉛株式会社製           品番ＰＢ−９０
上記成分を表１〜２に示した組成で配合し、二軸混練機にて溶融混練しペレット化を行った。
【００１３】
得られた熱可塑性樹脂組成物の各性能については下記に示す方法により評価をおこなった。
評価項目を内容と共に示し、得られた結果を表１〜２に示した。
（Ｉ）熱伝導率：レーザーフラッシュ法により試験片の片方の面にレーザー光をあてその裏側の面の温度上昇率を赤外感知することにより熱伝導率を求める方法で評価した。
評価基準：熱伝導率  １．０Ｗ/ｍＫ以上のものを良とした。
（ＩＩ）機械的強度：ＡＳＴＭ  Ｄ７９０の試験法に準じ、曲げ強度試験を行った。
評価基準  ：曲げ強度９０ＭＰａ以上を良とした。
（ＩＩＩ） 成形加工性：ＪＩＳ  Ｋ７２１０試験法に準じて高化式フローにて試験を行った。
評価基準   :高化式フローの値が０．１ｃｍ３/ｓ以上のものを良とした。
【００１４】
【表１】
2007137961.tif 000002
【００１５】
【表２】
2007137961.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【００１６】
本発明に従うと、機械的強度、成形加工性に優れ、かつ熱伝導性に優れた熱可塑性樹脂組成物を提供することができる。このような熱可塑性樹脂組成物は、自動車関連部品、ＯＡ・ＡＶ関連機器等で放熱性を必要とする用途にたいへん有用である。