(57)【要約】      （修正有）【課題】高効率のドットマトリクス方式の有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】有機ＥＬ素子は、基板（１１）上に発光領域を有する１層以上の有機発光層（１２）、陽極と陰極とを備え、基板に隣接してカラーフィルタ層（１５）を備える。１つの態様は、発光光のうち、カラーフィルタ層透過光の波長におけるカラーフィルタ層と基板との屈折率差は０．１以下である。またカラーフィルタ層の発光層側に隣接して下地層（２１）を備え、１つの態様は、発光光のうち、カラーフィルタ層透過光の波長における下地層の屈折率は１．３５以下である。また下地層の発光層側に隣接して透光層（２２）を備え、１つの態様は、発光光のうち、カラーフィルタ層透過光の波長における透光層の屈折率は１．６以上である。さらに透光層には、発光光のうち、カラーフィルタ層透過光の波長における屈折率が透光層と異なる微粒子が分散されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記カラーフィルタ層と基板との屈折率の差が０．１以下であり、さらに、下地層は前記波長において、屈折率が基板の屈折率よりも小さく、かつ１．３５以下であり、透光層は前記波長における屈折率が１．６以上であり、前記透光層には前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記カラーフィルタ層と基板との屈折率の差が０．０５以下であり、さらに、下地層は前期波長において、屈折率が基板の屈折率よりも小さく、かつ１．３以下であり、透光層は前記波長における屈折率が１．７以上であり、前記透光層には前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記下地層はポーラスシリカからなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記下地層はフッ素を有する樹脂からなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記微粒子は金属、金属化合物、ケイ素化合物および樹脂からなる群の中から選ばれることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率が１．６以上であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率が１．７以上であることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の前記有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率と、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記透光層の屈折率との差が０．１以下であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の前記有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率と、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記透光層の屈折率との差が０．０５以下であることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１０】
前記透光層は無機ポリマーからなることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１１】
前記平滑化層は無機ポリマーからなることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１２】
前記透光層の無機ポリマーはゾルゲル法によって形成されていることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１３】
前記平滑化層の無機ポリマーはゾルゲル法によって形成されていることを特徴とする請求項６または請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１４】
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板には基板側からカラーフィルタ層、下地層、透光層、バリア層あるいは、カラーフィルタ層、下地層、透光層、平滑化層、バリア層をこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタによって取り出される光の波長における前記バリア層の屈折率は前記有機発光層の屈折率よりも高いことを特徴とする、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は陰極と陽極に挟持された有機発光層に電子と正孔を注入を行うことにより有機発光層から光を取り出す有機エレクトロルミネッセンス素子のうち、有機発光層から放出された光の色目をカラーフィルタを用いて変化させる機能を有するドットマトリクス方式の有機エレクトロルミネッセンス素子に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス素子は陽極と陰極との間に有機発光層が挟持された構造をもつ発光素子で、電圧の印加により陽極から正孔、陰極から電子が注入され、この正孔と電子の対が有機発光層表面あるいは内部で再結合することによって発生したエネルギーを光として取り出す素子である。発光層に有機物を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子は古くから研究されていたが発光効率の問題で実用化が進展しなかった。これに対し、１９８７年にＣ．Ｗ．Ｔａｎｇにより有機層を発光層と正孔輸送層の２層に分けた積層構造の有機エレクトロルミネッセンス素子が提案され、低電圧で高効率の発光が確認され（非特許文献１等参照）、それ以降有機エレクトロルミネッセンス素子に関する研究が盛んに行われている。この積層構造をとることにより、発光層に注入された電子や正孔が対向電極に流れてしまうことを防ぐことができ、発光層内での再結合の効率が向上する。また、電子や正孔を発光層に注入する効率を高めることができる。そのため、現在では有機エレクトロルミネッセンス素子は積層構造をとるものが一般的であり、その構造は発光層と正孔注入層の２層構造、電子注入層と発光層、正孔注入層の３層構造、電子注入層と発光層、正孔輸送層、正孔注入層の４層構造等の構造の素子が提案されている。
【０００３】
しかし、有機エレクトロルミネッセンス素子において、発光層での再結合の際に、蛍光を放つために必要な一重項の生成確率は統計的に２５％であることが知られている。そのため、理論的には注入した電子と正孔のうちの１／４しか光として取り出すことが出来ないことになる。これに対し、励起三重項からの燐光を用いた有機エレクトロルミネッセンス素子が提案され（非特許文献２等参照）、近年では室温で燐光を示す材料の研究が盛んに行われている。
【０００４】
それでも、有機層に用いられる材料の屈折率は比較的高く、有機発光層内部で三次元的に等方に光が放たれるため基板面に対して臨界角以上の角度で発生した光は全反射を起こし、臨界角以下の光も界面で一部は反射をするために外部には取り出すことができず、発光層の屈折率が高いとさらにこの数値は低下してしまう。
【０００５】
この光取り出し効率を向上させる手法として様々な提案がなされている。その中で比較的容易な手法で光取り出し効率を向上させる手法として基板部分で光の進行方向を変える手法がいくつか提案されている。特許文献１、特許文献２には基板の外部に散乱性の層を設けたものが提案されている。また特許文献３では基板自体に散乱性を持たせている。更に特許文献４では基板表面にレンズ構造を持たせている。しかしながら、これらの構造は基板まで到達した光に対して有効な手段であり、発光層から基板に入射する光の取り出し効率には影響しない。さらに、有機エレクトロルミネッセンス素子を面光源として用いる場合には有効であるが、カラーフィルタを必要とするようなドットマトリクスの素子では視差を考慮すると有効な手段とはいえない。
【０００６】
また、特許文献５では基板と光取り出し面との間に屈折率が発光層と同等以上でかつ、散乱性を有する層を設けたことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子を提案されているが、その場合、基板までの光取り出し効率は向上するが、基板と外界での臨界角の問題が存在するために、基板まで到達しつつも、外界への臨界角以上の光については光取り出し効率を向上させることが出来ない。この場合に、基板内部あるいは外部表面で散乱や回折等の構造をとれば光取り出し効率は向上し得るが、その場合も前述のようにドットマトリクス方式の表示素子のように基板上に発光色の異なる画素をもつ素子では有効な手段ではなくなる。
【０００７】
一方、ドットマトリクスの有機エレクトロルミネッセンス素子でフルカラーの表示装置を作る場合、１画素をさらに複数のサブピクセルに分割し、サブピクセル毎に異なる発光色を持たせ、サブピクセルごとに光の強度を変化させ、光の加法混色によって画素の色調を作り出している。その場合、サブピクセル毎に異なる色の発光を行わせるためにはサブピクセルごとに素子の構造を変える必要がある。一般的に広く行われている方法は、発光する有機発光層の材料の種類をサブピクセルごとに変え、サブピクセルの形状に応じて、異なる有機発光層を基板上にパターニングする方法である。有機発光層が低分子材料で、真空蒸着法によって有機発光層の薄膜を形成する場合、サブピクセルの形状に応じた孔を開けたメタルマスクを基板上において蒸着することによって発光層のパターンを得ている。また、有機発光層が高分子材料で、材料を溶媒に溶解させ、塗布法で有機発光層の薄膜を形成している場合は、サブピクセルの形状に応じたバンクを予め形成した上でインクジェットによってパターンを形成したり、スクリーン印刷やグラビア印刷等でパターンを形成する方法が行われている。
【０００８】
しかしながら、メタルマスクを用いた真空蒸着法の場合、基板が大型化した場合、マスク自体の自重や有機発光層の蒸着源からの輻射熱でメタルマスクに歪みを生じてしまい、パターンがずれてしまう問題が発生する。また、高分子材料でインクジェット法を用いた場合でも、基板が大型化すると、描画時間が長くなり、生産効率が悪化してしまうという問題が発生する。一方、スクリーン印刷やグラビア印刷法の場合でも、版の精度の点から、基板が大型化したり、画素の高精細化している場合はパターンのズレが問題になる。また、有機発光層の材料自体に反応性を持たせたり、有機発光層を形成した上にフォトレジストの層を形成してフォトリソグラフィ法でパターニングする方法も提案されているが、露光や現像、エッチングの工程で有機発光層にダメージが発生し、素子の性能が大きく低下してしまう問題がある。
【０００９】
これに対して、基板の面内全てで有機発光層をベタ面で形成し、基板上のカラーフィルタによってサブピクセルの色を作りだす方法であれば、基板の大型化や高精細化などによるパターンずれの問題ははるかに少なくなる。この方法の場合、光源となる有機発光層の光をカラーフィルタでカットしてしまうために光の利用効率が低下してしまう問題が考えられる。しかしながら、有機発光層をサブピクセル毎にパターニングして作成したドットマトリクスの素子の場合、画素が非点灯時には背面の電極に外光が反射して金属光沢が見えてしまうため、黒色の表現のために、素子外部に円偏光板を配置している。このため、素子で発生し、外部に取り出された光の半分は円偏光板でカットされてしまう。一方、基板がカラーフィルタを有している場合、外光が素子の背面電極で反射し、外部に戻ってくる前にカラーフィルタ層を２回通過している。このため、外光はカラーフィルタでほとんど吸収されてしまい、非点灯時の画素の色は実質的に黒色に見えるために円偏光板を必要としない。このため、カラーフィルタでの吸収と円偏光板での吸収を考慮すると、両素子構造で光の利用効率はそれほど差がないものと考えることができる。
【非特許文献１】Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇ、Ｓ．Ａ．ＶａｎＳｌｙｋｅ、Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ、５１巻、９１３頁（１９８７年）
【非特許文献２】Ｍ．Ａ．Ｂａｌｄｏら、Ｎａｔｕｒｅ、３９５巻、１５１頁（１９９８年）
【特許文献１】特開２００３−１０９７４７号公報
【特許文献２】特開２００２−７５６５７号公報
【特許文献３】特開２００１−３５６２０７号公報
【特許文献４】特開平８−８３６８８号公報
【特許文献５】特開２００４−２９６４２９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は上述の事情に鑑みてなされたものであり、その目的は高効率のドットマトリクス方式の有機エレクトロルミネッセンス素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは前記の課題を克服するために鋭意検討を行った結果、本発明を得るに至った。即ち本発明は次に示される（１）〜（１４）の有機エレクトロルミネッセンス素子、および（１５）に示される表示装置を提供する。
【００１２】
（１）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記カラーフィルタ層と基板との屈折率の差が０．１以下であり、さらに、下地層は前記波長において、屈折率が基板の屈折率よりも小さく、かつ１．３５以下であり、透光層は前記波長における屈折率が１．６以上であり、前記透光層には前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１３】
（２）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記カラーフィルタ層と基板との屈折率の差が０．０５以下であり、さらに、下地層は前期波長において、屈折率が基板の屈折率よりも小さく、かつ１．３以下であり、透光層は前記波長における屈折率が１．７以上であり、前記透光層には前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１４】
（３）
前記下地層はポーラスシリカからなることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１５】
（４）
前記下地層はフッ素を有する樹脂からなることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１６】
（５）
前記微粒子は金属、金属化合物、ケイ素化合物および樹脂からなる群の中から選ばれることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１７】
（６）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率が１．６以上であることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１８】
（７）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率が１．７以上であることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００１９】
（８）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の前記有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率と、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記透光層の屈折率との差が０．１以下であることを特徴とする上記（６）または（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２０】
（９）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板の前記有機発光層側に前記基板側からカラーフィルタ層と下地層と透光層と平滑化層とをこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記平滑化層の屈折率と、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記透光層の屈折率との差が０．０５以下であることを特徴とする上記（６）または（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２１】
（１０）
前記透光層は無機ポリマーからなることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２２】
（１１）
前記平滑化層は無機ポリマーからなることを特徴とする上記（６）または（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２３】
（１２）
前記透光層の無機ポリマーはゾルゲル法によって形成されていることを特徴とする上記（１）または（２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２４】
（１３）
前記平滑化層の無機ポリマーはゾルゲル法によって形成されていることを特徴とする上記（６）または（７）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２５】
（１４）
基板上に少なくとも、発光領域を有する１層以上の有機発光層と、前記有機発光層に正孔を注入する陽極と、電子を注入する陰極とを備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記基板には基板側からカラーフィルタ層、下地層、透光層、バリア層あるいは、カラーフィルタ層、下地層、透光層、平滑化層、バリア層をこの順で備え、前記有機発光層が放出する光のうち、前記カラーフィルタによって取り出される光の波長における前記バリア層の屈折率は前記有機発光層の屈折率よりも高いことを特徴とする、上記（１）〜（１３）のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【００２６】
（１５）
上記（１）〜（１４）のいずれか1項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を有することを特徴とする表示装置。
【発明の効果】
【００２７】
本発明によれば、光取り出し効率に優れた有機エレクトロルミネッセンス素子およびそれを用いた表示装置が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、図面を参照して本発明の幾つかの形態を説明する。全図にわたって同一または同様の構成要素は、同一参照符号で示す。
【００２９】
図１は本発明の第１の態様ならびに第２の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図である。この有機エレクトロルミネッセンス素子は、基板１１に、発光領域を有する1層以上の有機発光層（有機エレクトロルミネッセンス素子層）１２を有し、この有機発光層１２は、有機発光層１２に正孔を注入する陽極（透明電極）１４と、有機発光層１２に電子を注入する陰極（背面電極）１３により挟持されている。基板１１の有機発光層１２側に、すなわち透明電極１４の下には、基板１１側からカラーフィルタ層１５、下地層２１、透光層２２がこの順で設けられている。ここで有機発光層１２が放出する光のうち、カラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長におけるカラーフィルタ層１５の屈折率と基板１１との屈折率との差は０．１以下、好ましくは０．０５以下である。さらに前記波長における下地層２１の屈折率は１．３５以下であり、好ましくは１．３以下である。また、前記波長における透光層２２の屈折率は１．６以上であり、好ましくは１．７以上である。また、透光層２２には前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されている。
【００３０】
図４には、屈折率が１．６以上、好ましくは１．７以上の透光層２２を有する場合の光源からの光（ｂ）と、そうでない場合に光源からの光（ｂ）と同じ角度で進行する光（ｃ）が示されている。図５には透光層２２から下地層２１に進入する際に下地層２１に対する透光層２２の臨界角よりも大きな角度で進入した光（ｄ）が透光層２２と下地層２１との界面で全反射を起こして透光層２２に戻り、透光層２２内部に含有されている微粒子によって散乱を起こして角度を変え、今度は前記臨界角よりも小さな角度で下地層に進入する様子が示されている。また、図６には、基板と空気の界面で全反射を起こした光（ｅ）が再び透光層２２に戻って散乱し、進行方向を変えて光源から離れた位置で外部に取り出されてしまう場合（視差ズレ）が示されている。
【００３１】
有機発光層１２で発生した光は基板１１側の電極（通常は透明電極）１４を通過するが、この場合、通常は透明電極１４の屈折率は有機発光層１２の屈折率よりも高いために臨界角は存在しない。さらに透明電極１４を通過し、透光層２２に入射する際、透光層２２と電極１４の界面に到達した光はスネルの法則に従って屈折を起こし、透光層２２に対する有機発光層１２の臨界角以上の角度で界面に到達した光は透明電極１４と透光層２２の界面で全反射を起こすために、この光は通常は透光層２２に進入できない（その光を図４の中の符号（ｃ）で示す）。
【００３２】
このとき、臨界角は有機発光層１２の屈折率と透光層２２の屈折率に依存し、透光層２２の屈折率が有機発光層１２の屈折率以下であれば、臨界角が存在する。有機発光層１２の屈折率を１．６５とした場合、透光層２２の屈折率を１．６以上とすることにより、透光層２２に対する有機発光層１２の臨界角は約７６°と大きな値を取ることができ、有機発光層１２からの光取り出し効率を改善することができる。さらに、透光層２２の屈折率を１．７以上とすることにより、有機発光層１２の屈折率が１．６５であれば臨界角は存在しなくなり、光は透光層２２を通過し（その光を図４中の符号（ｂ）で示す）、全反射を防止することが可能になる。これに対し、本発明の手法をとらない場合、通常は透明電極の下にカラーフィルタ層が直接配置されている場合が多いが、カラーフィルタ層のバインダー樹脂は通常、屈折率が１．５程度のアクリル樹脂を用いる場合が多いため、透明電極からカラーフィルタ層に光が進入する場合の臨界角が本発明よりも狭くなる。
【００３３】
さらに透光層２２に進入した光は下地層２１との界面に到達するが、カラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長における下地層２１の屈折率は１．３５以下、あるいは１．３以下としていることにより、透光層２２と下地層２１の界面には臨界角が存在し、例えば、透光層２２の屈折率を１．７、下地層２１の屈折率を１．３とした場合、その臨界角は約５０°とかなり小さな値になる。しかし、本発明においては、透光層２２はカラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長における透光層２２の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されている。そのため、臨界角以上の角度で透光層２２から下地層２１に入射し、透光層２２と下地層２１との界面で全反射を起こして透光層２２に戻った光は透光層２２内部で散乱を起こして光の進行方向を変え、別の角度で再度下地層２１に再入射する。このため、臨界角以上の角度で下地層２１に入射した光も全反射をおこして透光層２２に戻る度に散乱を起こして角度が変わるため、下地層２１に進入することが可能になる。（この光を図５中の符号（ｄ）で示す）。また、下地層２１は屈折率が１．３５以下になっているために、それよりも屈折率の高いカラーフィルタ層１５に入射する場合には臨界角は存在しない。
【００３４】
さらに光はカラーフィルタ層１５を通過して基板１１に達するがこの時、基板１１とカラーフィルタ層１５の界面では反射が発生する。（反射光を符号（ａ）で表す）。この時の反射率は、前記カラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長における基板１１とカラーフィルタ層１５の屈折率の差に依存する。反射率は基板１１に入射する光のうち、入射光と反射光がなす面に平行なｐ偏光成分と、入射光と反射光がなす面に垂直なｓ偏光成分によって異なり、その反射率は下記式（１）で表される。また、特に、鉛直方向に入射した場合では、光の反射率はｐ偏光成分とｓ偏光成分で等しくなり、反射率は下記式（２）で表される。
【数１】
2007265869.tif 000003
【００３５】
【数２】
2007265869.tif 000004
【００３６】
【数３】
2007265869.tif 000005
【００３７】
上式（１）〜（３）において、ｎ＝ｎ２／ｎ１（ただし、ｎ１はカラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長におけるカラーフィルタ層１５の屈折率、ｎ２は同波長における基板１１の屈折率）である。
【００３８】
式（１）〜式（３）から分かるようにカラーフィルタ層１５と基板１１の界面での反射率は、カラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長における基板１１とカラーフィルタ層１５の屈折率の差が小さい程少なくなる。
【００３９】
図２に、基板１１の屈折率が１．４５の場合において、カラーフィルタ層１５の屈折率（ｎｃｆ）を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示す。図２において線ａは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．６の場合のｐ偏光に、線ｂは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．６の場合のｓ偏光に、線ｃは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５５の場合のｐ偏光に、線ｄは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５５の場合のｓ偏光に、線ｅは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５の場合のｐ偏光に、線ｆは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５の場合のｓ偏光に、それぞれ関するものである。図３に基板の屈折率が１．６の場合においてカラーフィルタ層の屈折率（ｎｃｆ）を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示す。図３において、線ａは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．４５の場合のｐ偏光に、線ｂは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．４５の場合のｓ偏光に、線ｃは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５の場合のｐ偏光に、線ｄは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５の場合のｓ偏光に、線ｅは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５５の場合のｐ偏光に、線ｆは、カラーフィルタ層１５の屈折率が１．５５の場合のｓ偏光に、それぞれ関するものである。
【００４０】
本発明におけるように基板１１とカラーフィルタ層１５の屈折率差を０．１以下にすれば、カラーフィルタ層１５と基板１１の界面における反射率は図２の線ｄ、または図３の線ｄで示されるように有意に減少し、さらに基板１１とカラーフィルタ層１５の屈折率の差を０．０５以下とすることにより、基板１１とカラーフィルタ層１５の界面における反射率は図２の線ｆ、または図３の線ｆで示されるように極めて低くなり、カラーフィルタ層１５と基板１１界面での反射による光取り出しのロスはほとんど無視できるようになる。
【００４１】
光は更に下地層２１から基板１１、更に、屈折率１．０の空気層（外界）へと進行をする。このとき、基板１１から空気層に出射する際の臨界角θｃはｓｉｎθｃ＝１／ｎ（ｎは基板１１の屈折率）と表されるが、下地層２１から基板１１に入射する際に下地層２１の屈折率をｎ’、入射角をθ’とすると、基板１１に進入した光の角度θはスネルの法則：ｓｉｎθ＝ｓｉｎθ’・（ｎ’／ｎ）に従って屈折を起こすために、下地層２１から見た空気層に対する臨界角θ’ｃはｓｉｎθ’ｃ＝１／ｎ’と表され、基板１１の屈折率に関係なく、下地層２１の屈折率で臨界角が決まり下地層２１の屈折率ｎ’を１．３５以下とすることで外界への臨界角を約４８°以上と大きくすることが可能になり、また、下地層２１の屈折率を１．３以下とすることにより、外界への臨界角を約５０°以上と大きくすることが可能になる。
【００４２】
また、下地層２１の屈折率は基板１１の屈折率よりも小さいため下地層２１の空気層に対する臨界角θ’ｃは基板１１の空気層に対する臨界角θｃよりも大きくなる。このため、下地層２１が無いときに比べて、基板１１と外界の界面で全反射した光が下地層２１まで戻って下地層２１と透光層２２との界面で散乱し、臨界角以下に角度を変えて再度基板１１に進入して外界まで光が到達する光が減少する。このため、図６に示すように厚い基板１１を介した多重反射と散乱による画素のボケの発生を抑制することが可能である。また、下地層２１よりも屈折率の高い基板１１の材料としては、ソーダライムガラス、液晶ディスプレイに用いられる無アルカリガラス、ポリカーボネート樹脂板やＰＭＭＡなどのアクリル樹脂板などを挙げることができるが、これに限定されるものではない。
【００４３】
図７、図８は、本発明の第３、第４の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す。これら有機エレクトロルミネッセンス素子は、いずれも、透光層２２と透明電極１４との間に平滑層３１を設けた以外は図４〜図６の有機エレクトロルミネッセンス素子と同様の構成を有する。図７には屈折率が１．６以上の平滑化層３１を有している場合の光源からの光（ｆ）と、そうでない場合に光源から光（ｆ）と同じ角度で進行する光（ｇ）が示されている。また、図８には平滑化層３１と透光層２２の界面に到達した光のうち、一部が反射光（ｈ）になる様子が示されている。
【００４４】
透光層２２には、透光層２２を形成する材料と屈折率の異なる微粒子が分散されている。
【００４５】
そのため、透光層２２の表面には凹凸があり、この上に２つの電極１３、１４に挟持された有機発光層１２を形成する場合、透光層２２の凹凸によって有機発光層１２の膜厚にムラが生じ、局所的に２つの電極が短絡している箇所が発生してしまう可能性がある。また、透光層２２の下にあるカラーフィルタ層１５はサブピクセルの形状に応じてパターニングされており、カラーフィルタ層１５自体の膜厚も１〜数μｍ程度あるために、パターンの端部でかなりの段差が生じており、この段差の上に形成した電極が断線してしまう可能性もある。ここで平滑化層３１を透光層２２と電極１４の間に形成することによって透光層２２表面の凹凸やカラーフィルタ層１５のパターン端部の段差をなくすことが可能である。また、平滑化層３１と有機発光層１２の屈折率差は透光層２２と有機発光層１２との屈折率差同様に臨界角の問題と反射の問題を生じさせる。そこで平滑化層３１の屈折率を１．６以上にすることにより、前述の理由と同じ理由で光取り出し効率を高めることができ、また、有機発光層１２の屈折率が高い場合は平滑化層３１の屈折率を１．７以上にすることにより、前述の理由と同じ理由で光取り出し効率を高めることが出来る。
【００４６】
図８に関し、有機発光層１２で発生した光は、基板１１側の電極（通常は透明電極）１４を通過し、さらに平滑化層３１を通過して透光層２２に達するが、このとき、平滑化層３１と透光層２２の界面では反射が発生する。このときの反射率は、カラーフィルタ層１５によって取り出される光の波長における平滑化層３１と透光層２２との屈折率差に依存する。前述のように、反射率は式（１）や式（２）で表され、前述の理由と同じ理由で、平滑化層３１と透光層２２の屈折率の差が小さいほど少なくなる。
【００４７】
図９に、透光層の屈折率が１．８の場合において、平滑化層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示す。図９において線ａは、平滑化層の屈折率が１．６５の場合のｐ偏光に、線ｂは、平滑化層の屈折率が１．６５の場合のｓ偏光に、線ｃは、平滑化層の屈折率が１．７の場合のｐ偏光に、線ｄは平滑化層の屈折率が１．７の場合のｓ偏光に、線ｅは、平滑化層の屈折率が１．７５の場合のｐ偏光に、線ｆは平滑化層の屈折率が１．７５の場合のｓ偏光に、それぞれ関するものである。図１０に透光層の屈折率が１．６５の場合において平滑化層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示す。図１０において線ａは平滑化層の屈折率が１．７の場合のｐ偏光に、線ｂは平滑化層の屈折率が１．７の場合の、ｓ偏光に、線ｃは平滑化層の屈折率が１．７５の場合のｐ偏光に、線ｄは平滑化層の屈折率が１．７５の場合のｓ偏光に、線ｅは平滑化層の屈折率が１．８の場合のｐ偏光に、線ｆは平滑化層の屈折率が１．８の場合のｓ偏光に、それぞれ関するものである。
【００４８】
平滑化層３１と透光層２２の屈折率の差を０．１以下とすることにより、平滑化層３１と透光層２２の界面における反射率は図９の線ｄや図１０の線ｄに示されるように減少し、さらに平滑化層３１と透光層２２の屈折率の差を０．０５にすることにより、平滑化層３１と透光層２２の界面における反射率は図９の線ｆや図１０の線ｆに表されるように大幅に減少し、平滑化層３１と透光層２２の界面での反射による光取り出しのロスはほとんど無視できるようになる。
【００４９】
図１１は、平滑化層３１と透明電極１４の間にバリア層４１を設けた以外は図７〜図８の有機エレクトロルミネッセンス素子と同様の構造を有する。図１１には、有機発光層の屈折率よりも高い屈折率をもつバリア層を有している場合の光源からの光（ｉ）と、そうでない場合に光源から光（ｉ）と同じ角度で進行する光（ｊ）が示されている。
【００５０】
カラーフィルタ層１５のバインダー樹脂は通常アクリル系の樹脂が広く使われているが、これらの樹脂はアルカリ現像を行えるように親水性の官能基を有している場合が多い。そのため、カラーフィルタ層５１形成の工程で樹脂内部に水の分子を吸着し、この吸着水が有機発光層１２や反射電極１３に作用してダークスポットなどの素子劣化の要因になることがある。このため、透光層２２または平滑化層３１と透明電極層１４との間にバリア層４１を形成することがある。このときバリア層４１の屈折率を前記有機発光層１２の屈折率よりも高くすることで有機発光層１２とバリア層４１との間の臨界角をなくし、全反射を防止することが可能になる。
【００５１】
さらに、本発明は、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を有する表示装置にも関する。この表示装置は、本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の光取り出し効率が優れている故に、消費電力を低減することができ、また、有機エレクトロルミネッセンス素子に通ずる電流を低減することができるために素子の長寿命化を可能にするものである。
【００５２】
次に本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する構成要素についてより詳しく説明する。
【００５３】
本発明の有機エレクトロルミネッセンスに用いられる基板は可視光において透光性があるものを用いる。透光性としては基板の透過率が８０％以上であることが好ましく、８５％以上であることがより好ましく、９０％以上あることが更に好ましい。また、屈折率は下地層の屈折率よりも高い屈折率を持っていれば特に制限はないが、屈折率が１．８を超えるような高屈折率の基板の場合、基板表面での外光の反射率が高くなり、外光の映りこみが顕著になるため好ましくないうえ、カラーフィルタ層の屈折率をここまで高めることは困難であるため、好ましくない。このような用途に好適に用いられる基板としては、例を挙げると、ＢＫ７、ＢａＫ１、Ｆ２などの光学ガラス、石英ガラス、液晶ディスプレイに用いられる無アルカリガラス、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラスなどのガラス基板、ＰＭＭＡなどのアクリル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリスチレンなどのスチレン樹脂、ポリオレフィン樹脂、エポキシ樹脂、ポリエチレンテレフタレートなどのポリエステル樹脂などといった樹脂基板を挙げることができる。さらに、カラーフィルタ層に用いられる樹脂は、アクリル樹脂やエポキシ樹脂、ポリイミド樹脂などが用いられているが、透明性や製造コストの面からアクリル樹脂を用いる手法が主流である。この場合、アクリル樹脂の屈折率は１．５前後であるため、基板の屈折率もこれに近いものが好ましい。また、基板の厚さは通常０．１ｍｍ〜１０ｍｍのものが用いられるが、機械的強度や、基板の重量を考慮すると０．３ｍｍ〜５ｍｍであることが好ましく、０．５ｍｍ〜２ｍｍであることがより好ましい。
【００５４】
本発明においてカラーフィルタ層によって取り出される光の波長における前記カラーフィルタ層と基板との屈折率の差が０．１以下、さらに好ましくは０．０５以下であるものを用いる。用いるカラーフィルタ層のバインダー樹脂の材料は前述のように、アクリル樹脂を用いることが多いが、通常、アクリル樹脂は複数のアクリルモノマーを共重合させて作成する。このとき、共重合させるアクリルモノマーの成分を調整することで、屈折率をある程度調整することが可能である。例えば、側鎖にベンゼン環や複素環をもつモノマー、あるいは側鎖に硫黄原子を持つモノマー、フルオレン環を持つモノマーなどを添加することで重合した樹脂の屈折率を高めることができ、側鎖にフッ素原子を含むモノマーを添加することで重合した樹脂の屈折率を低下させることが可能である。このようにして屈折率を調整したカラーフィルタ層のベース樹脂とそれに最もマッチした基板を組み合わせることで基板とカラーフィルタ層との屈折率の差を０．１以下、さらには０．０５以下にすることができる。
【００５５】
また、カラーフィルタ層に用いる樹脂は１種類に限定せず、屈折率を最適化するために複数の樹脂を混合して使用してもよい。また、カラーフィルタ層形成用の着色組成物に、光硬化性モノマー、あるいは熱硬化性モノマーを添加しても良く、添加する光硬化性モノマー、あるいは熱硬化性モノマーによってカラーフィルタ層の樹脂の屈折率を調整することもできる。
【００５６】
一方、カラーフィルタ層は光源の光から所望の波長の光だけを透過し、不要な光をカットする層である。また、フルカラー有機エレクトロルミネッセンスディスプレイ、あるいはマルチカラー有機エレクトロルミネッセンスディスプレイにおいてはディスプレイの画素の形状に応じて層をパターニングする必要がある。現在、ディスプレイ用のカラーフィルタとして液晶ディスプレイ用カラーフィルタが広く用いられている。従来、これらの液晶用カラーフィルタの製造方法として挙げられる方法には顔料分散法、染色法、電着法、印刷法、インクジェット法などが挙げられる。本発明におけるカラーフィルタ層も、これらの手法を用いて作成することができるが、特に顔料分散法、印刷法、インクジェット法を用いることが好ましい。
【００５７】
顔料分散法は着色顔料とバインダー樹脂と架橋剤と光重合開始剤とを含有してなる感光性着色組成物を基板上に塗布し、フォトリソグラフィによってパターニングする方法である。前記感光性着色組成物を基板上にスピンコート、ディップコート、スリットコート、ダイコート、ロールコート、スプレーコートなどの手段で塗布することができる。このうち、従来は主にスピンコート法によって基板上に感光性着色組成物を塗布する方法が主流であったが、最近では、基板の大型化や省液のためにスリットコートでおおまかに基板上に感光性着色組成物を塗布したのち、基板をスピンさせて所望の膜厚を得る方法（スリットスピン法）やスリットコートのみで基板に塗布を行う方法が主流になっている。感光性着色組成物を塗布した基板に、所望のパターンに応じたフォトマスクを基板にあて、露光を行う。感光性着色組成物は通常露光部が硬化するネガ型で、露光光は超高圧水銀灯を光源とする、主にｉ線（波長３６５ｎｍ）からなる紫外光を通常用いる。現像は有機溶媒による現像やアルカリ現像を行うことができるが、環境負荷の小さいアルカリ現像が主流である。現像を行ったパターンはベークにより未反応の重合開始剤や樹脂中の溶媒を分解、蒸発させて除去し、パターンの完全硬化を行う。この手法を必要な回数繰り返して行ってカラーフィルタを得る。白色光源をＲＧＢの３色に分解するカラーフィルタは３種の感光性着色組成物を用いてこの操作を３回行うことで得られる。
【００５８】
印刷法は着色顔料とバインダー樹脂と溶剤を混合してなるインクを基板上に印刷する方法である。印刷の方法としてはグラビア印刷、スクリーン印刷、凸版印刷、平版印刷、反転印刷など既知の手法を用いることができる。インクジェット法はインクジェットノズルの吐出部に印刷法は着色顔料とバインダー樹脂と溶剤を混合してなるインクを供給し、ピエゾ素子の振動や熱エネルギーによってインクの粒をノズルより吐出し、パターン形状に応じて基板上に着滴させることでカラーフィルタを形成する方法である。インクジェット法の場合、特開昭５９−７５２０５記載ようにノズルから吐出されたインクの着滴位置の精度に限界があるため、予め基板上の画素の縁になる部分に、フォトリソグラフィなどを用いて、バンクと呼ばれる、撥液性のある材料で形成されたパターンを準備しておき、ノズルから吐出されたインクが着滴する目標の画素から外れた場合に、画素から外れて着滴した部分のバンクでインクがはじいて画素部分にインクを移動させることでパターン形状を正確に形成させている。
【００５９】
カラーフィルタ層を形成する着色組成物に用いる顔料はこの用途に適するものであれば特に制限はないが、例として、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｙｅｌｌｏｗ１２、１３、１４、１７、２０、２４、５５、８３、８６、９３、１０９、１１０、１１７、１２５、１３７、１３９、１４７、１４８、１５３、１５４、１６６、１６８、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｏｒａｎｇｅ３６、４３、５１、５５、５９、６１、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｒｅｄ９、９７、１２２、１２３、１４９、１６８、１７７、１８０、１９２、２１５、２１６、２１７、２２０、２２３、２２４、２２６、２２７、２２８、２４０、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｖｉｏｌｅｔ１９、２３、２９、３０、３７、４０、５０、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌｕｅ１５、１５：１、１５：４、１５：６、２２、６０、６４、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｒｏｗｎ２３、２５、２６、Ｃ．Ｉ．Ｐｉｇｍｅｎｔ  Ｂｌａｃｋ７などが挙げられるがこれらに限定されるものではない。
【００６０】
本発明において、カラーフィルタ層を形成する手段が顔料分散法の場合、カラーフィルタ形成用の着色組成物に光硬化性を持たせるために添加するモノマーは、この用途に適するものであれば特に制限は無いが、例を挙げると、（メタ）アクリル酸や、メチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、ベンジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートなどの（メタ）アクリル酸エステル、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリス（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラキス（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサキス（メタ）アクリレートなどの多官能アクリルモノマー、（メタ）アクリル酸グリシジルのようなエポキシをもつモノマーなどがあるがこれらに限定されるものではない。また、これらのモノマーは必要に応じて適宜、複数を混合して使用しても良い。なお、本発明における（メタ）アクリとはメタクリル、アクリルのいずれをも意味する。
【００６１】
また、本発明において、カラーフィルタ層を形成する手段が顔料分散法の場合、カラーフィルタ形成用の着色組成物に光硬化性を持たせるために添加する光重合開始剤は、この用途に適するものであれば特に制限は無く、カラーフィルタ形成用の着色組成物に添加される光重合開始剤として、各種文献に報告されているものを用いることができる。これらの光重合開始剤の例を挙げると、アセトフェノン、ベンゾフェノン、ベンジルジメチルケタノール、２−クロロチオキサントン、２−エチルアントラキノン、ジエチルチオキサントン（カヤキュアＤＥＴＸ：日本化薬製）、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（イルガキュア１８４：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）ブタノン（イルガキュア３６９：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（イルガキュア６５１：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）フェニルホスフィンオキサイド（イルガキュア８１９：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）、２−メチル−１［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルフォリノプロパン−１−オン（イルガキュア９０７：チバ・スペシャルティ・ケミカルズ製）、ビイミダゾール化合物などあるが、これらに限定されるものではない。また、これらの光重合開始剤は必要に応じて適宜、複数を混合して使用しても良い。
【００６２】
また、本発明においてカラーフィルタ層を形成する手段が顔料分散法以外の場合であっても、形成したカラーフィルタ層の膜に安定性、機械的強度を付与する目的で前記光硬化性モノマー、光重合開始剤を加えてパターン形成後に光照射によって膜を硬化させてもよい。また、熱硬化性モノマーを加えて熱硬化によって膜を硬化させてもよい。
【００６３】
さらに本発明のカラーフィルタ層を形成するための着色組成物には各種塗布工程に適した粘度や着色組成物の安定性、塗布時の塗膜の平滑性を得るために各種溶剤を用いることができる。溶剤の例としては、メタノール、エタノール、トルエン、シクロヘキサン、イソホロン、セロソルブアセテート、ジエチレングリコールジメチルエーテル、エチレングリコールジエチルエーテル、キシレン、エチルベンゼン、メチルセロソルブ、エチルセロソルブ、ブチルセロソルブ、プロピレングリコールモノメチルエーテル、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、酢酸イソアミル、乳酸エチル、エチルメチルケトン、シクロヘキサノン、アセトン、プロピレングリコールジアセテート、エトキシプロピオン酸エチル、ブチルカルビトール、カルビトールアセテートなどが挙げられるが、これらに限定されるものではない。また、これらの各種溶剤は必要に応じて適宜、複数を混合して使用しても良い。また、塗布時の塗膜の平滑性を得る目的で各種添加剤を添加しても良い。
【００６４】
また、本発明においてカラーフィルタ層は光源の色を分割し、その色を組み合わせることでフルカラーもしくはマルチカラーのディスプレイの色を発色させるものであるため、サブピクセルの色数は３色以上であることが好ましい。一般に、フルカラーディスプレイのカラーフィルタのサブピクセルは光源の白色をＲＧＢ３色に分割している場合が多いが、近年は色再現域の拡大を狙って４色以上のサブピクセルをもつディスプレイも考案されており、本発明もそのようなサブピクセル形式をとることが可能である。
【００６５】
下地層には屈折率が１．０〜１．３５、好ましくは１．０〜１．３の材料を用いるが特にフッ素を持つ樹脂やポーラスシリカが好ましく用いられる。下地層の屈折率は低いほうが好ましいが、低すぎると層の機械的強度が低下してしまうので好ましくない。下地層に用いるポーラスシリカは１９９２年に米国Ｍｏｂｉｌｅ社が発表したＭＣＭ−４１のようなメソポーラスシリカの製造方法（Ｃ．Ｔ．Ｋｒｅｓｇｅ  ら  Ｎａｔｕｒｅ、３５９巻、７１０頁（１９９２年）等参照）等の方法を用いることができる。この方法では鋳型として自己組織能をもつ界面活性剤や液晶とシリカ源となるケイ酸塩の溶液を作成し、ｐＨを調整することでミセルやラメラといった組織構造を作り出し、この組織の隙間にケイ酸塩が網目状に分散している溶液を基板に塗布する。塗布の手段はスピンコート、ディップコート、スリットコート、ダイコート、ロールコート、スプレーコートなどの既知の手法を用いることができる。これらの塗布法により基板上に前記のシリカ前駆体溶液を塗布したのち、基板を乾燥させてから常圧あるいは減圧下で２００℃〜５５０℃の温度で焼成し、鋳型になっているミセルあるいはラメラを形成する有機物を除去することでポーラスシリカの薄膜が得られる。
【００６６】
また、下地層に用いるフッ素樹脂としてはパーフルオロアルキル基を有する重合性モノマー、例えば（メタ）アクリル酸含フッ素アルキルエステル、含フッ素アルキルスチレン、パーフルオロ基を側鎖にもつ（メタ）アクリル酸、パーフルオロ基を側鎖に持つフマル酸／マレイン酸、あるいはパーフルオロ基とグリシジル基をもつ含フッ素エポキシモノマー、あるいはこれらのモノマーを重合したポリマーなどが挙げられるが、これに限定されるものではない、またこれらのモノマーやポリマーに必要に応じて塗布性を向上させるための添加物を加えたり重合開始剤を加えたりしてもよく、前述のモノマーは必要に応じて複数を混合して使用しても良い。これらのモノマー、ポリマーを適切な溶剤に溶解させて組成物を作成した後にこの組成物を基板上に塗布する。塗布の手段はスピンコート、ディップコート、スリットコート、ダイコート、ロールコート、スプレーコートなどの既知の手法を用いることができる。塗布膜は乾燥を行った後に必要に応じて熱や光、電子線などの手段で重合を行うこともできる。また、下地層の透光性は可視光全域にわたって透過率９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることがより好ましく、９７％以上であることが更に好ましい。
【００６７】
下地層の上に形成される透光層に適した屈折率が１．６以上、さらに好ましい１．７以上の高屈折率の材料としてはジルコニウム、チタン、セリウム原子を含有させた透明樹脂や、ゾルゲル法によって形成した無機薄膜などを挙げることができる。ジルコニウム、チタン、セリウム原子を含有させた透明樹脂を用いる場合は、これらの金属のアルコキシド、アシレートなどの化合物を透光層形成用の組成物に混合させる方法がある。これらの化合物は樹脂がもつカルボキシル基やヒドロキシル基などと縮合反応を行い、樹脂骨格中にこれらの金属を組み込むことができる。もちいる化合物としてはチタンの場合、テトラ−ｎ−ブトキシチタン、テトライソプロポキシチタン、テトラ−ｎ−プロポキシチタン、テトラエトキシチタンなどのチタンアルコキシド、チタンステアレートなどのチタンアシレート、チタンキレート類、テトラ−ｎ−ブトキシジルコニウム、テトラ−ｎ−プロポキシジルコニウム、テトライソプロポキシジルコニウム、テトラエトキシジルコニウムなどのジルコニウムアルコキシド、ジルコニウムトリブトキシステアレートなどのジルコニウムアシレート、ジルコニウムキレート類などが挙げられる。また、透光層形成用の樹脂としてはアクリル樹脂、エポキシ樹脂、ポリエステル樹脂、ポリイミド樹脂、フルオレン環をもつカルド樹脂などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００６８】
また、ゾルゲル法によって形成した無機ポリマーの薄膜は有機材料よりも高い屈折率を得ることができ、好ましい。ゾルゲル法によって無機薄膜の透光層を形成する場合、透光層を形成する無機材料の原料となるチタンアルコキシドやジルコニウムアルコキシドなどの金属アルコキシドとアルコール類、水などを溶媒として塗布液を作成し、これを基板上に任意の手段で塗布したのち、適切な温度で焼成することによって透光層を得ることができる。焼成温度は１００℃〜４００℃であればよいが、下地のカラーフィルタ層へのダメージを考慮すると焼成温度は１００℃〜２５０℃が好ましい。また、透光層の透光性は可視光全域にわたって透過率９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることがより好ましく、９７％以上であることが更に好ましい。
【００６９】
また、本発明では、透光層に散乱性を持たせるために、透光層を形成用の組成物にはカラーフィルタ層によって取り出される光の波長において、前記波長における透光層の屈折率と異なる屈折率を有する微粒子が分散されている。分散する微粒子は透光層の材料と屈折率が異なり、散乱性を有するものであれば特に制限はないが、金属、金属酸化物や金属窒化物、金属炭化物などの金属化合物、シリカや窒化ケイ素などのケイ素化合物、各種樹脂の微粒子などを好適に用いることができる。また、添加する微粒子の大きさはあまり小さすぎると散乱性を失い好ましくないため、粒径は５０ｎｍ以上、好ましくは７０ｎｍ以上のものを用いる。さらに添加する微粒子の粒径は大きすぎても透光層の膜表面の表面荒れを起こす原因になり好ましくないため、粒径は５μｍ以下、好ましくは１μｍ以下のものを用いる。また、１次粒子の粒径が５０ｎｍ以下であっても、粒子がある程度凝集した凝集２次粒子の粒径が５０ｎｍを超えるものであれば用いることができる。また、散乱微粒子透光層形成のための組成物に分散させる手段として、ロールミル、サンドミル、アトライター、ボールミル、ニーダー、ペイントシェイカー、超音波分散機などの各種分散手段を用いることができる。また、微粒子の分散を良好にし、再凝集を防止するために各種分散助剤を添加することもできる。特に無機の透光層材料に樹脂の微粒子を分散する場合、あるいは樹脂の透光層材料に無機の微粒子を分散する場合に有機／無機材料の親和性を向上させるためにシランカップリング剤を添加してもよい。
【００７０】
本発明において、透光層には散乱のための微粒子が含まれているために透光層の表面には微細な凹凸が存在する。有機エレクトロルミネッセンス素子の場合、有機発光層を挟持する陰極と陽極の間隔は一般に０．３μｍ以下と非常に小さいため、微細な凹凸によってその上に形成される電極が短絡してしまう可能性がある。そこで本発明では透光層の素子側に平滑化層を設けてもよい。この場合、平滑化層は前記理由により光取り出し効率を高めるために屈折率を高めてある。この用途に適した高屈折率の材料としては透光層と同じようにジルコニウム、チタン、セリウム原子を含有させた透明樹脂や、ゾルゲル法によって形成した無機薄膜などを挙げることができる。特にゾルゲル法によって形成した無機の薄膜は有機材料よりも高い屈折率を得ることができ、好ましい。ゾルゲル法によって無機薄膜の平滑化層を形成する場合、平滑化層を形成する無機材料の原料となるチタンアルコキシドやジルコニウムアルコキシドなどの金属アルコキシドとアルコール類、水などを溶媒として塗布液を作成し、これを基板上に任意の手段で塗布したのち、適切な温度で焼成することによって平滑化層を得ることができる。焼成温度は１００℃〜４００℃であればよいが、他の層へのダメージを考慮すると焼成温度は１００℃〜２５０℃が好ましい。また、平滑化層の透光性は可視光全域にわたって透過率９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることがより好ましく、９７％以上であることが更に好ましい。
【００７１】
また、本発明において、平滑化層を積層する場合、前述のカラーフィルタ層と基板界面での反射同様に平滑化層と透光層の界面でも反射が発生する。そこで本発明では透光層と平滑化層の間の屈折率の差を０．１以下、好ましくは０．０５以下にしてある。このようにすることで透光層と平滑化層の間の反射を防止することができる。また、透光層の材料と平滑化層の材料を同じものとすることで両層の間の屈折率の差をなくすこともできる。この場合、透光層と平滑化層との間での反射はなくなり、好ましい。
【００７２】
一方、有機エレクトロルミネッセンス素子において、カラーフィルタを用いる場合、カラーフィルタ層などの樹脂層に吸着している水分が長い時間を経てカラーフィルタ層から有機発光層に浸出し、この水分が有機層や陰極の金属と反応することで素子寿命低下やダークスポットの原因となる。また、下地層や透光層、平滑化層に樹脂系の材料を用いる場合もこれらの層からアウトガスが発生する可能性が考えられる。これらのアウトガスも有機発光層や陰極にダメージを与える危険がある。このため本発明では透光層あるいは平滑化層の素子側にガスのバリア層を設けることが好ましい。このバリア層の材料は、平滑化層や透光層同様に屈折率が高いことが好ましい。この場合、一般的に有機エレクトロルミネッセンス素子に用いられるバリア層は窒化ケイ素、酸窒化ケイ素酸化アルミニウムなどの薄膜であり、これらの薄膜の屈折率は有機発光層に用いられる有機物の屈折率に比べて十分高いために問題はない。ただし、バリア層によく用いられるシリカは屈折率が１．５程度と低いために本発明においては好ましくない。また、膜厚は０．１〜１０μｍの範囲が好ましく、膜応力や透明性を考慮すると０．１〜１μｍがより好ましい。本発明におけるバリア層の形成方法は、この用途に利用可能なものであれば特に制限はないが、ＤＣスパッタ、ＲＦスパッタ、マグネトロンスパッタ、ＥＣＲスパッタ、対向ターゲットスパッタ、イオンビームスパッタなどの各種スパッタリング、イオンプレーティング、ＣＶＤなどを挙げることができる。
【００７３】
また、有機発光層で発生した光を取り出す側の透明電極は透明導電膜が用いられる。透明電極としては酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）、酸化インジウム亜鉛、酸化亜鉛などの金属酸化物が通常用いられるが、特に透明性や導電性の面から酸化インジウムスズが好ましい。透明電極層の膜厚は透明性と導電性の確保の点から８０〜４００ｎｍ好ましくは１００〜２００ｎｍである。透明導電膜の形成方法はスパッタリング法やイオンプレーティング法など公知の手法を用いることができる。また、ドットマトリクスディスプレイの場合、透明導電膜は画素や、配線の形状に応じてパターニングする必要がある。本発明においては透明電極のパターニングの方法は公知の手法を用いることができる。代表的な方法としてはフォトリソグラフィによるパターニングが挙げられる。この場合、透明導電膜を形成した基板にフォトレジストをスピンコートなどの方法で塗布し電極パターンに応じたフォトマスクを用いてパターン露光を行う。さらに現像を行ってレジストをパターニングした基板をサンドブラストやドライエッチング、あるいは王水や塩化鉄液などを用いたウェットエッチングなどの方法で透明電極をパターニングする。また、有機発光層を形成する前にパターニングした透明導電膜上に酸素プラズマ処理やＵＶオゾン処理を行うことも好ましい。この場合、透明導電膜表面の有機物汚染が除去され、また透明電極が酸化インジウム錫の場合、酸素プラズマ処理やＵＶオゾン処理によって酸化インジウム錫の仕事関数が高くなるため、有機発光層への正孔の注入が容易になり、素子の性能が向上することが知られている。
【００７４】
透明電極の上に形成される有機発光層はカラーフィルタ層によって複数の色に分解されてフルカラーあるいはマルチカラーのディスプレイのサブピクセルの色を形成するものであるから、その発光色は実質的に白色であることが好ましい。ただし、外部に取り出される光を加法混色して得られる白色は、光源の光をカラーフィルタに通過させた後の白色であるために、発光層からの発光色が厳密に白色でなくても、カラーフィルタの色目を最適化することで、ある程度は補正可能である。白色の発光を得るためには、白色の発光を行う材料で発光層を形成する方法が最も単純であるが、一般にそのような物質は少ない。そこで異なる発光色をもつ複数の材料を用いることで白色の発光を行わせる方法が一般的である。この場合、白色を発光させる方法として、発光層のホストに青色発光を行うドーパントと黄色〜赤色の発光を行うドーパントを同時にドープし、ドーパント濃度を調整することで白色を得る方法、発光層を２分割して各々の発光層に青色発光のドーパントと黄色〜赤色の発光を行うドーパントをドープする方法、発光層に青色発光のドーパントをドープし、正孔輸送層に黄色〜赤色の発光を行うドーパントをドープする方法などがあるが、２色発光によって作り出される白色であるために、カラーフィルタを組み合わせた場合では、一般的に演色性が悪い、あるいは色再現域が狭いという問題がある。また、ホストに異なる発光色を示す３種類以上のドーパントをドープして３色以上の光を混色することで白色発光の素子を作り出す方法もあるが、ドープ濃度のバランスのとり方が難しく、層構造が複雑になってしまうという問題がある。
【００７５】
一方、特開２００３−２７２８６０号公報に開示されているように電荷発生層で仕切られた各発光ユニットが積層されており、それぞれの発光ユニットを個別に発光させる方法を用い、各発光ユニットがそれぞれ別の色、例えば、青色発光、緑色発光、赤色発光を行い、その混色によって白色を作り出す方法を用いれば、上記のような問題は発生せず、演色性、色再現性域に優れた白色を発光させることが可能になる。また、特開２００３−２７２８６０公報に開示されている方法でフルカラーマトリクスディスプレイを作成する場合、マスク蒸着を用いて発光層を塗り分ける方式でサブピクセルを作る手法では、マスク蒸着の工程が発光ユニットの段数倍に増えてしまう問題があるが、本発明のカラーフィルタと組み合わせてマトリクスディスプレイを作ることで工程数を増やさずに高効率のディスプレイを作成することが可能になる。
【００７６】
陽極と陰極の両電極間に挟持される有機発光層は一層構成であっても良いし多層構成であっても良い。発光領域を有する層以外に、有機発光層と正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層、電子注入層といった発光を補助するための発光補助層を設けても良い。これらの発光補助層は必要に応じて適宜選択される。
【００７７】
次に、有機発光層を挟んで陽極（透明電極）と対向するように陰極（背面電極）が形成される。電子を注入する陰極としては電子注入効率の高い物質を用いる。具体的にはＭｇ、ＡＬ、Ｙｂ等の金属単体を用いたり、発光媒体と接する界面にＬｉや酸化Ｌｉ、ＬｉＦ等の化合物を１ｎｍ程度挟んで、安定性・導電性の高いＡｌやＣｕを積層して用いる。または電子注入効率と安定性を両立させるため、低仕事関数なＬｉ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｅｒ、Ｅｕ、Ｓｃ、Ｙ、Ｙｂ等の金属１種以上と、安定なＡｇ、Ａｌ、Ｃｕ等の金属元素との合金系が用いられる。具体的にはＭｇＡｇ、ＡｌＬｉ，ＣｕＬｉ等の合金が使用できる。
【００７８】
陰極の形成方法は、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法等の公知の手法を用いることができる。陰極の厚さは１０ｎｍ〜１０００ｎｍが好ましい。また、陰極をパターニングする必要がある場合には、マスク等によりパターニングすることができる。また、本発明にあっては透明性のある陰極を用いれば透明電極を陰極とし、背面電極を陽極としても良い。
【００７９】
有機エレクトロルミネッセンス素子は、構成する層が大気中の水分や酸素によって劣化してしまうため、封止体が設けられる。封止体としては、例えば凹部を有する金属キャップ、ガラスキャップが用いられ、基板と封止体を接着剤により接着し、有機エレクトロルミネッセンス素子を構成する層は外部と遮断され表示装置となる。
【図面の簡単な説明】
【００８０】
【図１】本発明の第１の態様および第２の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図２】基板の屈折率が１．４５の場合においてカラーフィルタ層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示すグラフ。
【図３】基板の屈折率が１．６の場合においてカラーフィルタ層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示すグラフ。
【図４】本発明の第１の態様および第２の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図５】本発明の第１の態様および第２の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図６】本発明の第１の態様および第２の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図７】本発明の第３の態様および第４の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図８】本発明の第３の態様および第４の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【図９】透光層の屈折率が１．８の場合において平滑化層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示すグラフ。
【図１０】透光層の屈折率が１．５５の場合において平滑化層の屈折率を変化させた場合のｓ偏光とｐ偏光の入射角と反射率の関係を示すグラフ。
【図１１】本発明の第１４の態様に係る有機エレクトロルミネッセンス素子を示す概略図。
【符号の説明】
【００８１】
１１…基板
１２…有機発光層
１３…背面電極
１４…透明電極
１５…カラーフィルタ層
２１…下地層
２２…透光層
３１…平滑化層
４１…バリア層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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