(57)【要約】【課題】接合層の弾性率が低く、熱衝撃に強い接合層を形成するための組成物、該組成物を作製されるセラミックス接合層および該接合層を有するセラミックス接合体の提供。【解決手段】セラミックス粒子を３〜５５体積％、無機バインダーを１〜２５体積％および液状媒体を含有するセラミックス接合用組成物であって、中空粒子を含むことを特徴とするセラミックス接合用組成物。また、該組成物がセラミックス成形体の接合面上に塗布、加熱されて形成されたセラミックス接合層を有するセラミックス接合体。【選択図】図１
2007204360.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
セラミックス粒子を３〜５５体積％、無機バインダーを１〜２５体積％および液状媒体を含有するセラミックス接合用組成物であって、中空粒子を含むことを特徴とするセラミックス接合用組成物。
【請求項２】
前記中空粒子が有機質中空粒子および／または無機質中空粒子である請求項１に記載のセラミックス接合用組成物。
【請求項３】
前記中空粒子の平均粒子直径が５〜３００μｍである請求項１または２に記載のセラミックス接合用組成物。
【請求項４】
前記中空粒子の比重が０．００５〜１．５である請求項１〜３のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物。
【請求項５】
前記組成物中の全固形分の総体積に対する中空粒子の合計体積が５〜９０％である請求項１〜４のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物がセラミックス成形体の接合面上に塗布された後、加熱されて形成されたセラミックス接合層を有するセラミックス接合体。
【請求項７】
前記セラミックス接合層の気孔率が３０〜９０％である請求項６に記載のセラミックス接合体。
【請求項８】
前記セラミックス接合層中の気孔の全体積のうち、閉気孔の占める割合が５％以上である請求項６または７に記載のセラミックス接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、セラミックス接合用組成物、および該組成物を用いて作製されるセラミックス接合層を有するセラミックス接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
車両等のエンジンからの排ガスを浄化するために、ＤＰＦ（ディーゼルパティキュレートフィルタ）が用いられている。このＤＰＦには酸化物セラミックスであるコーディエライトのほか炭化ケイ素質、窒化ケイ素質等の非酸化物からなるセラミックスハニカムフィルタ（以下、フィルタと略す）が用いられる。このフィルタ内には、その使用に伴い排ガス中のすす等が堆積していくため、運転時間が長くなるにつれて堆積物が増加することに伴うフィルタの圧力損失の上昇は避けられない問題である。上昇した圧力損失を初期値に戻し、フィルタ効率を向上させる方法として、排ガス温度を高くする（例えば５００℃〜１０００℃）等してこのすす等を燃焼させ、再生させることが知られている。しかし、このフィルタが１つのセラミックス成形体からなる大きなサイズのフィルタであった場合、再生にともなうすす燃焼による熱応力が大きくなるため、このような高温処理が繰り返されることによる熱衝撃が起こりやすくなり、成形体中にクラックが発生し、フィルタとしての使用が不可能になるという問題があった。
【０００３】
そこで、再生時の熱応力に耐えうるフィルタとして、複数のセラミックス成形体をセラミックス質の接合層を介して接合してなるセラミックス接合体が提案されている。例えば特許文献１に、このようなセラミックス接合体の一例が提案されており、このセラミックス接合体は多孔質セラミックス成形体が接合層を介して複数個接合されたものである。このとき、接合層には、上記の熱応力を緩和する特性が要求される。従来、その解決方法として特許文献２〜４に示されるように、無機繊維を組成物の中に混ぜることにより接合層の弾性率を低下させ、熱応力を緩和する方法が採られてきた。しかし、この方法で接合層の弾性率を低下させようとしても、限界があった。
【０００４】
また、上記のような接合層であっても、ＤＰＦとして使用されるような高温下に長時間さらされると、一種の焼結により接合層中に含まれるセラミックス粒子同士、あるいは該セラミックス粒子と無機繊維と間の結合が強化されてしまう。その結果、使用中に接合層の弾性率が上昇し、耐熱応力特性が低下してフィルタが破損してしまう問題がある。特に、近年では燃費向上の観点から、フィルタの圧力損失を下げる要求が強く、そのためにフィルタの高気孔率化への要求が高まっているが、気孔率の高いセラミックス成形体は弾性率が低いため、接合層が破壊する前にセラミックス成形体が破壊されてしまうおそれもあった。セラミックス成形体より弾性率が低く、かつ適切な接合強度、材料強度を有する接合層、および該接合層を形成するための組成物はこれまで見出されていなかった。
【０００５】
さらに、複数のセラミックス成形体を接合層を介して接合したセラミックス接合体は１つのセラミックス成形体からなるフィルタと比較して熱応力耐性に優れるものの、接合層部分はフィルタ本来のろ過機能に寄与しない。したがって、このようなセラミックス接合体は１つのセラミックス成形体からなるフィルタと比較してＤＰＦ１個あたりの総質量が重いという問題があるほか、再生に時間がかかる、再生に必要なエネルギーが大きいなどの問題もあるため、近年ではＤＰＦ１個あたりに占める接合層の質量の軽量化も課題となってきている。
【０００６】
【特許文献１】特開２００２−１０２６２７号公報（特許請求の範囲）
【特許文献２】特許第３１２１４９７号公報（特許請求の範囲）
【特許文献３】特開２００３−１５５９０８号公報（特許請求の範囲）
【特許文献４】特開２００１−１９０９１６号公報（特許請求の範囲）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、セラミックス成形体本体を接合して排ガス浄化フィルタを得るにあたり、接合層の弾性率が低く、熱衝撃に強い接合層を形成するための組成物、該組成物を用いて作製されるセラミックス接合層および該セラミックス接合層を有するセラミックス接合体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、以下の発明を提供するものである。
〔１〕セラミックス粒子を３〜５５体積％、無機バインダーを１〜２５体積％および液状媒体を含有するセラミックス接合用組成物であって、中空粒子を含むことを特徴とするセラミックス接合用組成物。
〔２〕前記中空粒子が有機質中空粒子および／または無機質中空粒子である〔１〕に記載のセラミックス接合用組成物。
〔３〕前記中空粒子の平均粒子直径が５〜３００μｍである〔１〕または〔２〕に記載のセラミックス接合用組成物。
〔４〕前記中空粒子の比重が０．００５〜１．５である〔１〕〜〔３〕のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物。
〔５〕前記組成物中の全固形分の総体積に対する中空粒子の合計体積が５〜９０％である〔１〕〜〔４〕のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物。
【０００９】
〔６〕〔１〕〜〔５〕のいずれかに記載のセラミックス接合用組成物がセラミックス成形体の接合面上に塗布された後、加熱されて形成されたセラミックス接合層を有するセラミックス接合体。
〔７〕前記セラミックス接合層の気孔率が３０〜９０％である〔６〕に記載のセラミックス接合体。
〔８〕前記セラミックス接合層中の気孔の全体積のうち、閉気孔の占める割合が５％以上である〔６〕または〔７〕に記載のセラミックス接合体。
【発明の効果】
【００１０】
本発明によれば、弾性率が低くかつ熱衝撃に強い接合層が得られる。よって、ＤＰＦとしての長期間の使用にも耐えうるセラミックス接合体を得る際に好適に適用できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明のセラミックス接合用組成物（以下、本組成物という）は、セラミックス粒子を必須の成分として含む。セラミックス粒子は、フィルタとしての使用温度下において充分な耐熱性を有するものであれば特に限定されないが、接合するセラミックス成形体と同質の材料、あるいは類似の特性をもつ材料からなることが、熱衝撃への耐久性が高いため好ましい。具体的には、コーディエライト、チタン酸アルミニウム、ムライトを代表とするアルミニウムシリケート、リチウムアルミニウムシリケートなどの酸化物や炭化ケイ素、窒化ケイ素、窒化ホウ素などの非酸化物セラミックスが挙げられる。
【００１２】
ここで、セラミックス粒子の形状は特に限定されないが、接合層の強度を保つ観点からは、略球状で、中実形状の粒子を用いることが好ましい。また、接合層の弾性率を下げる目的で、本組成物中にアルミナ−シリカ系ガラス繊維などの無機繊維や珪藻土などの燐片状の粒子をセラミックス粒子として添加してもよい。
【００１３】
次に、本組成物は無機バインダーを含有する。この無機バインダーは、本組成物がセラミックス成形体の接合面上に塗布、加熱されてセラミックス接合層（以下、単に接合層ともいう）となる際にセラミックス粒子同士の接着剤として働くことに加え、高温下の使用でも優れた接着性を維持できる。無機バインダーとしては、具体的にはシリカゾル、アルミナゾルなどコロイダルゾルを用いることが好ましく、その他、セピオライトなど粘土鉱物を用いてもよい。
【００１４】
本組成物は、セラミックス成形体の接合面上に塗布するにあたり、流動性の組成物として使用される。流動性の組成物に調整するために、本発明においては上記セラミックス粉末、無機バインダーに加えて液状媒体を使用する。該液状媒体としては水または各種有機溶媒（ただし、セラミックス粒子および後述する中空粒子を溶解しないもの）が好適に用いられる。
【００１５】
本発明者らは、鋭意検討を重ねた結果、上記のセラミックス粒子と無機バインダーとを含む本組成物中に中空粒子を含有させることにより、接合層の強度特性を損なうことなく、弾性率を効果的に低減できることを見出し、本発明に至った。本来、接合層の弾性率を低下させるためには、弾性率が０である空気（空孔）を接合層中に分散させることが最も効果的であるが、空孔を定量的にかつ均一に接合層中に分散させることは難しいという問題があり、本発明では中空粒子の添加によりこの問題を解決している。また、中空粒子の添加により、該接合層を介して複数のセラミックス成形体が接合されてなる接合体（以下、単に接合体ともいう）のＤＰＦ１個あたりの総質量を軽くできるという効果も奏する。
【００１６】
中空粒子としては、有機質中空粒子および／または無機質中空粒子を用いることが好ましい。有機質中空粒子を用いると、加熱により有機質中空粒子が分解し、均一に飛散するため接合層内部に空孔を定量的かつ均一に分散させることができる。一方、無機質中空粒子を用いると、中空部分をそのまま気孔として利用できるほか、加熱により無機質中空粒子の成分がガス化して接合層内部に空孔を定量的かつ均一に形成できるという利点もある。また、無機質中空粒子は、他のセラミックス粒子に対して焼結助剤的な働きをして、接合層に対して強度付与する働きを有する。そのため無機質中空粒子を用いると、接合層の接合強度を充分に保ちつつ、弾性率を低減させる効果が得られやすくなる。
【００１７】
有機質中空粒子の材質としては、具体的にはアクリル樹脂、アクリロニトリル樹脂、酢酸ビニル樹脂、フェノール樹脂などの一般的な有機高分子が挙げられ、熱分解後に残留分の発生しないものが好ましく用いられる。無機質中空粒子としては、使用温度域で変質を起こしたり、本組成物の他の成分と反応しないセラミックス粒子が好ましく、アルミナ−シリカ系のガラスバルーンなどが好ましく用いられる。このとき、無機質中空粒子として、セラミックス粒子同士を接着しうる無機質中空粒子を使用してもよい。
【００１８】
このとき、中空粒子は、中空であれば外皮に相当する部分が緻密質でもよいし、多孔質でもよい。また、中空部分が閉気孔の形状で存在していることが好ましいが、開気孔および閉気孔の両方を含有していてもよい。中空粒子の外形は特に限定されないが、外形が球状であると混合時に他の粒子と均質に混じりやすく、また入手しやすい点でも好ましい。また、接合層中に形成される気孔の形状も球状となりやすいため、気孔率を高くしても強度の低下を抑制しやすいという利点もある。
【００１９】
中空粒子の平均粒子直径は５〜３００μｍであると好ましい。平均粒子直径が５μｍ未満であると、中空粒子の添加により弾性率を低減させる効果が得られにくくなり、一方、平均粒子直径が３００μｍを超えると中空粒子の添加量が少量であっても接合層の強度が大きく低下するおそれがあるため好ましくない。より好ましくは平均粒子直径を１０〜１５０μｍの範囲とする。
【００２０】
中空粒子の比重は０．００５〜１．５であると好ましい。中空粒子の比重が０．００５未満であると、中空粒子を微量添加するだけでも弾性率を大きく低減できるため効果的ではあるが、比重が軽くなるほど中空粒子の外殻の部分が薄くなるため、セラミックス粒子との混合中に中空粒子が破壊され、中空粒子の添加による効果が損なわれるおそれがあるなど、本組成物を調製する際の扱いが困難となるため好ましくない。一方、比重が１．５を超えると、中空粒子を形作る外殻の部分の厚みが相対的に厚くなる。このため、無機質中空粒子を用いた場合は、ガラス成分が増加し、焼結助剤的な働きが強くなりすぎるおそれがあるほか、外殻の部分の強度が高いため弾性率を低減させる効果が薄れるおそれがあり、好ましくない。また、有機質中空粒子を用いた場合、有機質中空粒子を大量に添加すると、本組成物の塗布後の工程において樹脂分を除去する工程が必須となり、工程が複雑になるほか、大量の樹脂成分の存在により接合層の収縮等が生じるおそれがある。より好ましい比重の範囲は、０．０１〜１．０である。
【００２１】
本組成物中の中空粒子の合計体積は、セラミックス粒子、無機バインダー、その他必要に応じて添加される全固形分の総体積に対し５〜９０％であると好ましい。特に好ましくは、セラミックス粒子および無機バインダーの総体積に対し５〜９０％とする。ここで、中空粒子の体積とは、外皮と外皮に囲まれた全部分の体積（外皮部分の体積と中空部分の容積との和に相当）を指す。中空粒子の総体積が上記より少ないと弾性率を十分に低下させることが難しく、中空粒子の総体積が９０％を超えると、接合層そのものの材料強度、接合強度の低下が避けきれなくなるおそれがある。より好ましくは１０〜８５％の範囲とする。
【００２２】
同様に、本組成物中の中空粒子の合計質量は、全固形分の合計質量に対して０．１〜５０質量％であると好ましい。中空粒子の合計質量が上記より少ないと弾性率を十分に低下させることが難しく、中空粒子の合計質量が５０％を超えると、接合層そのものの材料強度、接合強度の低下が避けきれなくなるおそれがある。より好ましくは０．２〜３０％の範囲とする。
【００２３】
なお、上記セラミックス粉末、無機バインダー、中空粒子などの固形分を液状媒体に均一に分散させるために、本組成物中に分散剤や増粘剤を加えてもよい。分散剤としてはアクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸等のカルボン酸基を有するモノマーの単独重合体や、当該重合体のカルボン酸基の部分がアンモニウム塩等の塩となっている単独重合体が挙げられる。また、カルボン酸基を有するモノマーと、カルボン酸塩基を有するモノマーや、カルボン酸塩基を有するモノマーとカルボン酸のアルキルエステル等の誘導体との共重合体も好ましい。また、増粘剤としては有機質の増粘剤（メチルセルロース、ポリエチレングリコール、ポリビニルアルコール、ポリ酢酸ビニルなど）および無機質の増粘剤（ベントナイトなど）のいずれも好適に用いられる。
【００２４】
本組成物中にはセラミックス粒子を３〜５５体積％、無機バインダーを１〜２５体積％および液状媒体を含有するものとする。セラミックス粒子の含有割合が３体積％未満であると、本組成物の塗布後、加熱工程において塗布層が急激に収縮してクラックが発生し、接合強度が大きく低下するおそれがあるため好ましくなく、一方、５５体積％を超えるとセラミックス粉末の含有割合が多くなりすぎ、接合用組成物としての流動性を損なうおそれがあるため好ましくない。また、無機バインダーの含有割合が１体積％未満であるとセラミックス粒子同士の接着性が充分に得られないおそれがあり、一方、２５体積％を超えるとフィルタが高温下にさらされた際に、接合層が強固に結合、収縮してセラミックス成形体が破壊されるおそれがある。本組成物中のセラミックス粒子の含有割合は、５〜５０体積％であることがより好ましい。また、本組成物中の無機バインダーの含有割合は、３〜２０体積％であることがより好ましい。
【００２５】
なお、本組成物中の液状媒体の含有割合は特に限定されないが、２０〜９６体積％であると好ましい。液状媒体の含有割合を２０体積％以上とすることで、組成物としての流動性を確保でき、均質な接合層を形成できる。一方、９６体積％以下とすることで本組成物の濃度を高くでき、本組成物の塗布、加熱からなる１回のプロセスにより所望の層厚の接合層が得られやすくなる。本組成物中の液状媒体の含有割合は、２５〜７０体積％であることがより好ましい。
【００２６】
上記の材料を一般的な方法で混合して本組成物とした後、例えば下記工程Ａ〜Ｃを連続して行うことにより、２つのセラミックス成形体により挟持されてなるセラミックス接合層を有するセラミックス接合体を簡便な操作により得ることができる。
工程Ａ：本組成物を、セラミックス成形体の接合面上に塗布して塗布層を得る工程。
工程Ｂ：別のセラミックス成形体を、その接合面が前記塗布層上に隣接するように積層して積層体とする工程。
工程Ｃ：該積層体を１００〜８００℃で加熱する工程。
【００２７】
上記工程Ｃにおける加熱温度は得られる接合体の特性に応じて所望に調整されるが、中空粒子として有機質中空粒子を用いる場合には、有機質中空粒子を構成する有機高分子の分解温度を超える温度で加熱することが好ましい。
【００２８】
ここで、セラミックス成形体の材質としては強度、耐熱性等の観点からコーディエライト、チタン酸アルミニウム、ムライトを代表とするアルミニウムシリケート、リチウムアルミニウムシリケートなどの酸化物や炭化ケイ素、窒化ケイ素などの非酸化物セラミックスからなる群より選ばれるいずれかを主結晶としたものが好ましい。また、上記で得られた接合体は外周部を加工され、好ましくはさらに外周部側面に本組成物と同種のペーストが塗布された後、排ガス浄化フィルタとして使用されることが好ましい。
【００２９】
本発明により得られる接合層の気孔率（以下、全気孔率ともいう）は３０〜９０％であると好ましい。気孔率が３０％未満であると弾性率を充分に低下できないおそれがあり、一方、９０％を超えると接合層自体が脆くなり、フィルタ使用中に自動車の振動等によって接合部分から破壊するおそれがあるため好ましくない。より好ましい接合層の気孔率は３５〜８５％である。
【００３０】
接合層中の気孔の全体積のうち、閉気孔の占める割合（以下、閉気孔率という）が５％以上であると、接合層に応力が加わった際に応力が集中しやすい開気孔の割合が少ないため、弾性率を効果的に低減できかつ強度の低下を抑えることができるため好ましい。閉気孔率が５％未満であると、同気孔率の接合層において比較した場合、弾性率を低減させる効果は５％以上の閉気孔率を有する接合層と同程度にできるが、接合層に応力が加わった場合に開気孔に応力が集中することで、接合層が容易に破壊し、セラミックス成形体の気孔内部に接合層の材料の一部が侵入するおそれがある。閉気孔率は好ましくは１０％以上であり、より好ましくは１５％以上である。
【実施例】
【００３１】
以下に実施例（例１〜１２）および比較例（例１３〜１５）を挙げて本発明を詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００３２】
［１］セラミックス接合用組成物の調製
下記の成分を表１〜３に示す割合で混合してなる混合物の体積合計（６０体積％）に対し、イオン交換水を４０体積％添加し、市販の混合機により混合してペースト状のセラミックス接合用組成物とした。
【００３３】
なお、表１〜３における窒化ケイ素粉末、炭化ケイ素粉末、無機質中空粒子、無機繊維、無機バインダー、有機質中空粒子、増粘剤および全固形分の総体積の単位はすべて体積％である。また、表１〜３において、中空粒子含有割合とは全固形分の総体積に対する中空粒子の合計体積［体積％］および全固形分の合計質量に対する中空粒子の合計質量［質量％］をそれぞれ指す。
【００３４】
窒化ケイ素粉末：比重が３．１９、平均粒子直径が２μｍの窒化ケイ素粉末（デンカ社製、商品名：ＳＮ−Ｂ）、
炭化ケイ素粉末：比重が３．２１、平均粒子直径が２．３μｍの炭化ケイ素粉末（太平洋ランダム社製、商品名：６Ｓ）、
無機質中空粒子：比重が０．６、平均粒子直径が４５μｍのシリカ−アルミナ系ガラス質中空球状粒子（太平洋セメント社製、商品名：ＳＬ７５）、
無機繊維：比重が３．０、平均繊維径が約１０μｍ、平均繊維長が約５０μｍのアルミナ−シリカ質のガラス繊維（サンゴバン・ティーエム社製、商品名：ＨＭＳ）、
無機バインダー：固形分濃度４０質量％のコロイダルシリカ（日産化学社製、商品名：スノーテックスＮ−４０）、
有機質中空粒子：樹脂分濃度が１４質量％で、比重が０．０２、平均粒子直径が４０μｍのアクリルニトリル系樹脂製中空球状粒子（松本油脂社製、商品名：Ｆ−５０Ｅ）、
増粘剤：比重が２．５のベントナイト（クニミネ工業社製、商品名：クニピア−Ｆ）。
【００３５】
［２］接合層の作製
縦５６ｍｍ×横５６ｍｍ×長さ１５２．４ｍｍの角柱状のセラミックス成形体（結晶相：β型Ｓｉ３Ｎ４、平均細孔直径：２０μｍ、気孔率：６５％、セルの厚さ：０．３ｍｍ、セルピッチ：１．５ｍｍ）の一側面上に、上記で得られたセラミックス接合用組成物を塗布し、２００℃で乾燥して厚さ２ｍｍの接合層を得た。
【００３６】
［３］接合層の評価
［３−１］全気孔率、閉気孔率
中空粒子を添加せずに作製した例１３の接合層について、アルキメデス法により見掛け密度ρ０［ｇ／ｃｍ３］および嵩密度ρ１［ｇ／ｃｍ３］を計測した。次に、中空粒子を添加して作製した接合層（例１〜１２）から縦１ｍｍ×横１０ｍｍ×長さ６０ｍｍの直方体のサンプルを切り出し、質量Ｗ［ｇ］を計測し、下記式１および式２により全気孔率Ｐ０［％］および閉気孔率Ｐ１［％］を算出した。
【００３７】
サンプル容積Ｖ０＝１×１０×６０／１０００
接合層構成材の容積Ｖ１＝Ｗ／ρ０
開気孔容積Ｖ２＝（ρ０−ρ１）／ρ１×Ｖ１
全気孔容積Ｖ３＝Ｖ０−Ｖ１
閉気孔容積Ｖ４＝Ｖ３−Ｖ２
Ｐ０＝Ｖ３／Ｖ０                                          ・・・式１、
Ｐ１＝Ｖ４／Ｖ０                                          ・・・式２。
【００３８】
［３−２］接合層の曲げ強度、ヤング率
オートグラフ（島津製作所製、製品名：ＡＧＳ−Ｊ）を用い、上記の縦１ｍｍ×横１０ｍｍ×長さ６０ｍｍの直方体のサンプルに対しスパン４０ｍｍ、ヘッドスピード０．５ｍｍ／秒の条件で荷重を印加し、最大荷重から曲げ強度を、荷重と変位量との関係から接合層の弾性率の尺度となるヤング率をそれぞれ算出した。
【００３９】
［３−３］接合強度
以下、接合強度の測定方法を図１を用いて説明する。
［２］で用いたものと同様のセラミックス成形体１の一側面上に例１〜１５のセラミックス接合用組成物を塗布して塗布層を作製した。得られた塗布層上に、もう１個のセラミックス成形体１を、２つのセラミックス成形体１が略平行になるように積層し、２００℃で乾燥して厚さ２ｍｍのセラミックス接合層２付きセラミックス接合体Ａを得た。
【００４０】
得られた接合体Ａのうち、一方のセラミックス成形体１の両端を保持部材３で保持した後、もう一方の（保持部材３で保持していない）セラミックス成形体１に対し、上部から垂直に荷重を印加した。その最大荷重を接合面積（５６ｍｍ×１５２．４ｍｍ）で割ることにより、せん断応力を求めた。これを接合層とセラミックス成形体との接合強度とした。
【００４１】
上記方法により測定した全気孔率［％］、閉気孔率［％］、接合層の曲げ強度［ＭＰａ］、ヤング率［ＧＰａ］および接合強度［ｋＰａ］を表１（例１〜５）、表２（例６〜１０）および表３（例１１〜１５）にそれぞれ示す。
【００４２】
【表１】
2007204360.tif 000003
【００４３】
【表２】
2007204360.tif 000004
【００４４】
【表３】
2007204360.tif 000005
【００４５】
表１〜３から明らかなように、本発明のセラミックス接合用組成物の使用により、セラミックス成形体と接合層との間の接合強度を損なうことなく、接合層の弾性率を顕著に低減できたことがわかる。すなわち、本発明のセラミックス接合用組成物の使用により、耐熱衝撃性に優れたセラミックス接合層および該接合層を有するセラミックス接合体が得られる。
【産業上の利用可能性】
【００４６】
本発明は、複数のセラミックス成形体を接合してＤＰＦを得る際に好適に適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明により得られるセラミックス接合体の接合強度の測定方法を示す図。
【符号の説明】
【００４８】
１：セラミックス成形体
２：セラミックス接合層
３：保持部材
【図１】
2007204360.tif 000006