(57)【要約】      （修正有）【課題】良好な特性を有する磁芯を効率よく製造でき且つ環境負荷を低減できる磁芯用複合材料の製造方法を提供すること。【解決手段】強磁性粉と熱硬化性樹脂とを含む磁芯用複合材料組成物を熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度でかつ無溶剤下で溶融混合し、溶融混合物を形成する溶融混合工程と、溶融混合物を粉砕して磁芯用複合材料を得る粉砕工程とを含む磁芯用複合材料の製造方法。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
強磁性粉と熱硬化性樹脂とを含む磁芯用複合材料組成物を前記熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度でかつ無溶剤下で溶融混合し、溶融混合物を形成する溶融混合工程と、
前記溶融混合物を粉砕して磁芯用複合材料を得る粉砕工程と、
を含む、磁芯用複合材料の製造方法。
【請求項２】
前記磁芯用複合材料組成物がさらに硬化剤を含み、
前記溶融混合工程において、前記磁芯用複合材料組成物の溶融混合時の温度を前記硬化剤の融点よりも低くすることを特徴とする、請求項１記載の磁芯用複合材料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は磁芯用複合材料の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
インダクタ等には磁芯が一般に用いられており、磁芯は、磁芯用複合材料を成形することによって製造されており、この磁芯用複合材料は一般的に、強磁性粉と熱硬化性樹脂とを含有している。このような磁芯用複合材料の製造方法として、従来、例えば、無溶剤下で強磁性粉および熱硬化性樹脂を混合することによって磁芯用複合材料を得る方法が知られている（下記特許文献１参照）。
【０００３】
また、同文献には、溶剤存在下で強磁性粉および熱硬化性樹脂を混合した後に溶剤を除去することにより、強磁性粉を熱硬化性樹脂で被覆してなる磁芯用複合材料を得る方法も開示されている。
【特許文献１】特開平４−１１５５０７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記特許文献１に記載の製造方法は以下に示す課題を有していた。
【０００５】
即ち、無溶剤下で強磁性粉および熱硬化性樹脂を混合する方法では、混合時に組成物中の強磁性粉及び熱硬化性樹脂がそれらの比重の相違に起因して分離するおそれがある。言い換えると、強磁性粉が熱硬化性樹脂中に均一に分散されなくなるおそれがある。このため、得られる磁芯用複合材料を用いて磁芯を製造しようとすると、磁芯の強度が部分的に低下してクラックが入りやすくなり、良好な特性を有する磁芯を得ることができなくなる。
【０００６】
一方、溶剤存在下で強磁性粉および熱硬化性樹脂を混合する方法では、溶剤が使用され、この溶剤に熱硬化性樹脂が溶解される。このため、熱硬化性樹脂を加熱により硬化させることなく、強磁性粉が熱硬化性樹脂で被覆された磁芯用複合材料を得ることができるものの、この磁芯用複合材料を得るために溶剤を除去することが必要となり、環境負荷が大きくなり、また製造効率も低下する。
【０００７】
そこで、本発明は、良好な特性を有する磁芯を効率よく製造でき且つ環境負荷を低減できる磁芯用複合材料の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記課題を解決するため鋭意検討した結果、下記発明により上記課題を解決し得ることを見出し、本発明を完成するに至った。
【０００９】
即ち、本発明は、強磁性粉と熱硬化性樹脂とを含む磁芯用複合材料組成物を前記熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度でかつ無溶剤下で溶融混合し、溶融混合物を形成する溶融混合工程と、前記溶融混合物を粉砕して磁芯用複合材料を得る粉砕工程とを含む、磁芯用複合材料の製造方法である。ここで、上記磁芯用複合材料組成物がさらに硬化剤を含み、前記溶融混合工程において、前記磁芯用複合材料組成物の溶融混合時の温度を前記硬化剤の融点よりも低くするようにしてもよい。
【００１０】
上記製造方法によれば、上記磁芯用複合材料組成物を無溶剤下で溶融混合するため、溶剤を除去することによる環境負荷を低減することができ、且つ溶剤を除去する工程を省略することができるため、磁芯用複合材料を効率よく製造することができる。更に、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度で溶融混合が行われるため、磁芯用複合材料組成物の溶融混合時において、熱硬化性樹脂の硬化反応を十分に抑制できる。このため、強磁性粉を熱硬化性樹脂によって十分に被覆することが可能となる。その結果、得られる磁芯用複合材料においては、磁性粉が熱硬化性樹脂中に均一に分散され、磁芯用複合材料を成形して得られる磁芯の部分的な強度の低下を十分に防止することが可能となる。また熱硬化性樹脂の硬化が十分に抑制されるため、磁芯用複合材料を成形して磁芯を製造すると、磁芯の特性バラツキを十分に低減させることができる。
【発明の効果】
【００１１】
本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法によれば、良好な特性を有する磁芯を効率よく製造でき且つ環境負荷を低減できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
以下、本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法の実施形態について図面を参照しながら詳細に説明する。
【００１３】
図１は、本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法によって得られる磁芯用複合材料の一例を示す図である。図１に示すように、本実施形態では磁芯用複合材料は圧粉磁芯用複合材料であり、圧粉磁芯用複合材料１は、例えば顆粒状となっており、複数の粒子２の凝集体で構成されている。各粒子２は、強磁性粉２ａと、強磁性粉２ａを被覆する被覆膜２ｂとを備えており、被覆膜２ｂは、熱硬化性樹脂と硬化剤（図示せず）とを含み、凝集体においては、複数の粒子２は、被覆膜２ｂによって結合されている。
【００１４】
次に、上記圧粉磁芯用複合材料１の製造方法について説明する。
【００１５】
まず、強磁性粉２ａ、熱硬化性樹脂及び硬化剤を含む圧粉磁芯用複合材料組成物を用意する。圧粉磁芯用複合材料組成物は、強磁性粉２ａ、熱硬化性樹脂及び硬化剤を混合することにより得ることができる。
【００１６】
上記強磁性粉２ａは強磁性を有するものであれば特に限定されず、例えばＦｅ−Ｓｉ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ｎｉ、Ｆｅ−Ｓｉ−Ａｌ、Ｆｅ−Ｃｒ、Ｆｅ−Ｓｉ等が挙げられる。
【００１７】
上記熱硬化性樹脂は、常温（２５℃）において固形状のものであれば特に限定されないが、磁芯用複合材料の流動性の観点から軟化点が６０℃以上であるものが好ましく、８０℃以上であるものがより一層好ましい。このような熱硬化性樹脂としては、例えばエポキシ樹脂、フェノール樹脂などの、硬化に際して硬化剤を必要とする樹脂を用いることができる。これらの樹脂は、２種以上を混合して用いてもよい。この場合、溶融混合時の温度や硬化物の物性を調整できるという利点がある。
【００１８】
硬化剤は、圧粉磁芯用複合材料組成物の溶融混合時の温度よりも高い融点を有し且つ上記熱硬化性樹脂を硬化させる機能を有する硬化剤であれば特に限定されず、具体的に、硬化剤としては、ジシアンジアミド、アミンアダクト、アジピン酸ヒドラジド、ジアリルメラミン、２−フェニルイミダゾール、２−ヘプタデシルイミダゾールなどが挙げられる。
【００１９】
なお、圧粉磁芯用複合材料組成物は、必要に応じて、成型助剤、カップリング剤、難燃剤等を含んでもよい。
【００２０】
上記成型助剤としては、例えばステアリン酸Ａｌ、ステアリン酸Ｚｎ、ステアリン酸Ｓｒ、ステアリン酸Ｂａ、ステアリン酸Ｃａ等の金属石鹸、ステアリン酸アミド、ベヘン酸等の高級脂肪酸、メラミンシアヌレート、窒化ホウ素、二硫化モリブデンなどが挙げられる。
【００２１】
次に、上記圧粉磁芯用複合材料組成物を、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度でかつ無溶剤下で溶融混合し、溶融混合物を形成する（溶融混合工程）。この場合、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度で圧粉磁芯用複合材料組成物が溶融混合されるため、溶融混合時における熱硬化性樹脂の硬化を十分に抑制することができる。本実施形態では、圧粉磁芯用複合材料組成物の溶融混合時の温度を硬化剤の融点よりも低くすることにより、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度で圧粉磁芯用複合材料組成物を溶融混合する。これにより、溶融混合中であっても硬化剤が上記熱硬化性樹脂に溶解しにくくなり、熱硬化性樹脂の硬化を十分に抑制できる。従って、溶融混合時において、溶融混合されている圧粉磁芯用複合材料組成物の粘度の上昇により溶融混合が不可能となったり、撹拌装置が破損したり、溶融混合が可能で撹拌装置も破損はしないもののべたつきがあるために、粉砕しても粒子状とはならなかったりする事態が十分に防止される。なお、無溶剤とは、熱硬化性樹脂または硬化剤を溶解する溶剤が無いことを意味するものとする。
【００２２】
ここで、圧粉磁芯用複合材料組成物の溶融混合の方法について図２を用いて具体的に説明する。図２は、圧粉磁芯用複合材料組成物を溶融混合する工程の一例を概略的に示す図である。図２において、符号３はカップ状のヒータである。符号４は撹拌装置であり、回転軸４ａと、回転軸４ａの先端に設けられる撹拌翼４ｂと、カップ状のヒータ３の開口を塞いで圧粉磁芯用複合材料組成物の飛散を防止する飛散防止体４ｃとを備えている。
【００２３】
図２に示すように、強磁性粉２ａ、熱硬化性樹脂の粒子５及び硬化剤（図示せず）を含む圧粉磁芯用複合材料組成物Ｘを、カップ状のヒータ３内に投入する。次に、撹拌装置４をヒータ３に固定する。具体的には、撹拌翼４ｂをヒータ３内に入れ、撹拌装置４の飛散防止体４ｃがヒータ３の開口を塞ぐようにする。
【００２４】
この状態で、回転軸４ａの回転により撹拌翼４ｂを回転させ、圧粉磁芯用複合材料組成物Ｘを撹拌する。このとき、ヒータ３を作動させて圧粉磁芯用複合材料組成物Ｘを溶融させる。溶融温度は、上述した通り、硬化剤の融点よりも低い温度とすればよい。こうして圧粉磁芯用複合材料組成物Ｘの溶融混合物が得られる。
【００２５】
次に、上記のようにして得られる溶融混合物を粉砕する（粉砕工程）。ここで、溶融混合物は、上記複数の粒子２の凝集体が複数集まって凝集した状態となっており、粉砕により上記複数の粒子２の凝集体、即ち圧粉磁芯用複合材料が得られる。粉砕は、圧粉磁芯用複合材料１の平均粒径が５０〜１８０μｍとなるように行うことが好ましく、７０〜１２０μｍとなるのがより一層好ましい。圧粉磁芯用複合材料１の平均粒径が上記の範囲内にあると、上記範囲を外れた場合に比べて、圧粉磁芯用複合材料１の流動性がより高くなるという利点がある。なお、粉砕は、１回でもよいが、必要に応じて２回以上行ってもよい。粉砕手段としては、例えばカッターミル、フェザーミル、フレーククラッシャー、ゴーズグレンダーなどを用いることができる。
【００２６】
以上述べた圧粉磁芯用複合材料１の製造方法によれば、上記圧粉磁芯用複合材料組成物Ｘを無溶剤下で溶融混合するため、溶剤を除去することによる環境負荷を低減することができる。また、溶剤を除去する工程を省略することができるため、圧粉磁芯用複合材料１を効率よく製造することもできる。
【００２７】
更に、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度で溶融混合が行われるため、熱硬化性樹脂の硬化反応を十分に抑制できる。このため、強磁性粉２ａを熱硬化性樹脂によって十分に被覆することが可能となる。その結果、得られる圧粉磁芯用複合材料１においては、磁性粉２ａが熱硬化性樹脂中に均一に分散され、例えば圧粉磁芯用複合材料１の圧粉成型により得られる圧粉磁芯の部分的な強度低下を十分に防止することが可能となる。
【００２８】
また、熱硬化性樹脂の硬化が十分に抑制されるため、圧粉磁芯用複合材料組成物の溶融混合時において、樹脂の高粘度化による撹拌装置４におけるモータ等の破損が十分に防止される。
【００２９】
本発明は、上記実施形態に限定されるものではない。例えば上記実施形態では、熱硬化性樹脂として、硬化に際して硬化剤を必要とするものが用いられているが、熱硬化性樹脂として、Ｂ−Ａ型ベンゾオキサジン、Ｂ−Ｆ型ベンゾオキサジン、フェノール樹脂（レゾール型）などの樹脂を用いてもよい。この場合、磁芯用複合材料組成物の溶融混合時の温度は、熱硬化性樹脂の硬化開始温度よりも低い温度とすればよい。上記の樹脂、特にベンゾオキサジンは、加熱すると自己開環反応で硬化するため硬化剤が不要となる。また、硬化に際して副生成物が生成しないため、配合ミスの心配がなくなる。なお、熱硬化性樹脂は、Ｂ−Ａ型ベンゾオキサジンとエポキシ樹脂のような硬化に際して硬化剤を必要とする熱硬化性樹脂との混合物であってもよい。この場合も、磁芯用複合材料組成物中のＢ−Ａ型ベンゾオキサジンの質量割合を、硬化に際して硬化剤を必須とする熱硬化性樹脂の質量割合よりも大きくすれば硬化剤が不要となる。
【実施例１】
【００３０】
次に、本発明の内容を、実施例及び比較例を挙げてより具体的に説明するが、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００３１】
（実施例１〜４）
まず、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系軟磁性粉、固形状の熱硬化性樹脂、硬化剤としての粉末状ジシアンジアミド及び成型助剤としてのステアリン酸アルミニウムを用意し、Ｆｅ−Ｓｉ−Ｃｒ系軟磁性粉、固形状の熱硬化性樹脂及び粉末状の硬化剤を混合し、磁芯用複合材料組成物を調製した。ここで、熱硬化性樹脂としては、下記表１に示すものを用い、磁芯用複合材料組成物の配合は下記表１に示す通りとした。このとき、エポキシ樹脂※１としては、オルトクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ化学工業社製  エピクロンＮ−６９５）を用い、エポキシ樹脂※２としてはビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン社製  エピコート１００１）を用いた。また磁芯用複合材料組成物中の熱硬化性樹脂の比率は３質量％とした。更に、ジシアンジアミドの融点は２１０℃であった。更にまたステアリン酸アルミニウムは、軟磁性粉、熱硬化性樹脂及び硬化剤の合計１００質量部に対して、０．３質量部の割合で添加した。
【表１】
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【表２】
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【００３２】
次に、上記磁芯用複合材料組成物を１１０℃又は８０℃で且つ無溶剤下で溶融混合した。具体的には、図２に示すように、強磁性粉２ａ、熱硬化性樹脂及びジシアンジアミドを含む磁芯用複合材料組成物を、カップ状のヒータ３内に投入した。次に、撹拌装置４をヒータ３に固定し、撹拌翼４ｂをヒータ３内に入れ、撹拌装置４の飛散防止体４ｃがヒータ３の開口を塞ぐようにした。この状態で、３０ｒｐｍの回転数で回転軸４ａを回転させることにより撹拌翼４ｂを回転させ、磁芯用複合材料組成物Ｘを６０分間撹拌した。このとき、ヒータ３を作動させて磁芯用複合材料組成物を表１に示す温度（溶融混合時の温度）に加熱し溶融させた。
【００３３】
次に、上記のようにして得られる溶融混合物を粉砕機（ホーライ社製Ｖ−２１０）を用いて粉砕し、磁芯用複合材料を得た。
【００３４】
（実施例５〜６）
磁芯用複合材料組成物の配合及び溶融混合時の温度を表１に示す通りとしたこと以外は実施例１と同様にして磁芯用複合材料を得た。
【００３５】
（比較例１〜５）
磁芯用複合材料組成物の配合及び溶融混合時の温度を上記表２に示す通りとしたこと以外は実施例１と同様にして磁芯用複合材料を得た。なお、表２において、エポキシ樹脂※３としては、ビスフェノールＡ型エポキシ（ジャパンエポキシレジン社製  エピコート８２８）を用いた。またジエチレントリアミンは室温（２５℃）で液状であり、２−エチル−４−メチルイミダゾールは室温で液状である。
【００３６】
実施例１〜６及び比較例１〜５の磁芯用複合材料について、ふるいにより分級を行い、平均粒径を測定した。平均粒径は、表３に示すとおりであった。粉体の流動性は流動計（ＪＩＳ−Ｚ−２５０２）を用いて５０ｇの粉体が流れ終わるまでの時間を測定した。また、実施例１〜６及び比較例１〜５で得られた磁芯用複合材料について電子顕微鏡を用いて観察したところ、粉砕物は複数の粒子の凝集体であることが確認され、各粒子については、強磁性粉が熱硬化性樹脂で被覆されていることが確認された。
【表３】
2007299924.tif 000004
【００３７】
比較例1および３については混合時に装置の急速なトルク上昇が認められ、破損する恐れがあったため混合を中止した。また、比較例２、４、５は混合物にべとつきが残り、顆粒を作製できなかった。特に比較例４は約一昼夜放置すると混合物が固まっていたことから、混合物の保存安定性が悪く実用に耐えうるものでないことがわかった。
【００３８】
また、実施例１〜６の磁芯用複合材料を４トン／ｃｍ２でトロイダル形状に成型し、外径１７．５ｍｍ、内径１０．２ｍｍ、高さ約６ｍｍのコアを作製した。これらについて２１０℃で１時間かけて熱硬化性樹脂の硬化処理を行い、トロイダル形状のコアを３個作製した。こうして得られた３個のコアについて透磁率μiおよび磁芯損失Ｐｃｖを測定したところ、μiは、いずれのコアについても３００ＭＨｚにおいて２８であり、Ｐｃｖは、３４０〜３８０Ｋｗ／ｍ３であり、磁気特性のバラツキが十分に低減されることが分かった。なお、磁芯損失は２５ｍＴの印加磁界で測定を行った。
【００３９】
更に、実施例１〜６の磁芯用複合材料についてＪＩＳ  Ｚ−２５０７に従って圧環強度を測定した。その結果を表３に示す。表３に示すように、実施例１〜６の磁芯用複合材料については、圧環強度が十分に大きく、良好な機械特性を有する磁芯が得られることが分かった。
【００４０】
従って、本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法によれば、良好な特性を有する磁芯を製造することが可能な磁芯用複合材料が得られることが確認された。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法により得られる磁芯用複合材料の一例を示す断面図である。
【図２】本発明に係る磁芯用複合材料の製造方法の一工程を概略的に示す図である。
【符号の説明】
【００４２】
１…磁芯用複合材料、２…粒子、２ａ…強磁性粉、２ｂ…被覆膜、３…ヒータ、４…撹拌装置、４ａ…回転軸、４ｂ…撹拌翼、４ｃ…飛散防止体、５…熱硬化性樹脂の粒子。
【図１】
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【図２】
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