(57)【要約】【課題】  アニロックス体から凸版の凸部への正孔輸送インキもしく有機発光インキのコーティング不良を解消できるとともに、パネル発光における非発光画素部がなくなり、かつショート等の欠陥のない均一性に優れた有機ＥＬ素子を得る。【解決手段】  有機ＥＬ素子において、版胴２４に装着した凸版２３の周面に画素電極に対応して突設された凸部２３ａの配列パターンに一致する凹部２２ａをアニロックスロール２２の表面に形成し、この凹部２２ａと凸部２３ａの配列パターンが一致するように凸版２３にアニロックスロール２２位置合わせした状態でアニロックスロール２２の凹部２２ａに保持された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを凸版２３の凸部２３ａに選択的に転移し、この凸部２３ａに転移された正孔輸送インキと有機発光インキをそれらの順に画素電極上に転写するように構成にした。【選択図】図３
2007299616.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板と、前記基板上に表示画素の配列パターンに対応して形成された画素電極と、前記画素電極上に積層された正孔輸送層および有機発光層とを少なくとも有する有機ＥＬ素子の前記正孔輸送層および有機発光層を凸版印刷により形成する有機ＥＬ素子の製造方法であって、
前記画素電極に対応した配列パターンで並べられた多数の凸部を有する凸版が設置された回転式の版胴と、前記凸部に正孔輸送インキおよび有機発光インキを供給するアニロックス体を備え、
前記アニロックス体は、前記多数の凸部に一致するように該アニロックス体の表面に形成され正孔輸送インキもしくは有機発光インキを保持する多数の凹部を有し、
前記凸部の配列パターンに前記凹部が一致するように前記凸版と前記アニロックス体を位置合わせした状態で前記凸版と前記アニロックス体とを同速度で同一方向に動かすことで前記凹部に前記凸部を順次臨ませて前記アニロックス体の凹部に保持された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを前記凸部に転移し、該凸部に転移された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを前記画素電極上に転写する、
ことを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項２】
前記アニロックス体は平板もしくはロールであることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項３】
前記基板は、前記画素毎にトランジスタを有する薄膜トランジスタ基板であることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項４】
前記凹部に前記凸部が臨んだ状態で、前記凸部の先端面と前記凹部の底面との間は３０μｍ以上離間されていることを特徴とする請求項１記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項５】
前記版胴の外周面からの前記凸部の突出高さが４０μｍ以上であることを特徴とする請求項１または４記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項６】
前記凸版は樹脂材料から形成され、前記樹脂材料のショア硬さは１８〜７５（ショアＤ）、４５〜９０（ショアＡ）であることを特徴とする請求項１、４または５の何れか１項に記載の有機ＥＬ素子の製造方法。
【請求項７】
前記請求項１に記載の製造方法を用いることにより形成されたことを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項８】
前記基板は、前記画素毎にトランジスタを有する薄膜トランジスタ基板であることを特徴とする請求項７記載の有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光層が高分子材料からなる有機ＥＬ（エレクトロルミネセンス）ディスプレイパネル等に用いられる有機ＥＬ素子の製造方法および有機ＥＬ素子に関し、特に有機発光層を印刷法によって形成する有機ＥＬ素子の製造方法およびこの方法により製造された有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、相対向する二つの電極の間に有機発光材料からなる有機発光層を設け、両電極に電圧を印加して有機発光層に電流を流すことにより発光させるものである。このような有機ＥＬ素子を効率よく発光させるには有機発光層の膜厚が重要であり、１００ｎｍ程度の薄膜にする必要がある。さらに、有機ＥＬ素子をディスプレイパネル化するには高精細にパターニングする必要がある。
【０００３】
有機発光層を形成する有機発光材料には、低分子材料と高分子材料が有り、一般に低分子材料を用いた有機発光層は真空蒸着法等により薄膜形成される。この場合、有機発光層は微細パターンのマスクを用いてパターニングされるが、この方法では基板が大型化すればするほどパターニング精度が出にくいという問題がある。また、真空中で成膜するためにスループットが悪いという問題がある。
【０００４】
そこで、最近では高分子材料を溶剤に溶かして塗液にし、これをウェットコーティング法で薄膜形成する方法が試みられるようになってきている。高分子材料の塗液を用いてウェットコーティング法で有機発光層を含む有機発光媒体層を形成する場合の層構成は、陽極である画素電極上に正孔輸送層と有機発光層をこれらの順に積層する二層構成が一般的である。このとき、有機発光層はカラーパネル化するために赤（Ｒ）、緑（Ｇ）、青（Ｂ）のそれぞれの発光色をもつ有機発光材料を溶剤中に溶解または安定して分散してなる有機発光インキを用いて塗り分ける必要がある（例えば特許文献１参照）。
【０００５】
一方、正孔輸送層はパターニングせずに、有機ＥＬディスプレイパネルの画像形成にかかわる部分全体に全面塗布する、いわゆるベタ塗りする方法が一般的であり、スピンコート法やダイコート法といったコーティング法を用いて形成されてきた。これは、正孔輸送層の膜厚は一般に１００ｎｍ以下の薄膜であり、層の横方向へ流れる電流よりも層の厚み方向へ流れる電流の方が圧倒的に多くかつ流れやすく、このため電極がパターニングされていれば、電流の画素の外へのリークは非常に少ないといわれていたからである。
【特許文献１】特開２００１−９３６６８公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、本願発明者等は、ＴＦＴ（薄膜トランジスタ）基板上に、電極を囲むようにボックス状に絶縁層をパターン形成し、１５０ｌｐｉ程度の一般的なハニカム形状のアニロックス平板もしくはロールとドット状パターンの凸部を有する凸版を用いた凸版印刷法により、正孔輸送層と有機発光層のパターニングを行うと、凸版のドット状の凸部とアニロックス平板もしくはロールの非凹部の部分（インキが付着されない部分）とが接触することにより、凸版の凸部にインキが供給されないことがあり、印刷しても画素が形成されない部分が発生してしまうほか、有機ＥＬディスプレイパネルの発光時に未発光やショートする問題があった。
【０００７】
上記の問題は、ハニカム形状のアニロックス平板もしくはロールを高精細化することで解決可能であるが、発光材料や正孔輸送材料は、高分子材料の溶解性の問題から、その濃度を２％前後と低くする必要がある。このため、高精細なアニロックス平板もしくはロールでは、希望する膜厚より薄くなってしまい、有機ＥＬディスプレイパネルとして不都合がある。
【０００８】
本発明は上記のような問題を解決するためになされたもので、凸版印刷法を用いるにも関らず、正孔輸送層と有機発光層の未転写を防止して未発光部やショートをなくし、高精細なドット状パターンを形成できるとともにディスプレイパネル化を容易にした有機ＥＬ素子の製造方法およびこれにより製造された有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上述の目的を達成するため本発明は、基板と、前記基板上に表示画素の配列パターンに対応して形成された画素電極と、前記画素電極上に積層された正孔輸送層および有機発光層とを少なくとも有する有機ＥＬ素子の前記正孔輸送層および有機発光層を凸版印刷により形成する有機ＥＬ素子の製造方法であって、前記画素電極に対応した配列パターンで並べられた多数の凸部を有する凸版が設置された回転式の版胴と、前記凸部に正孔輸送インキおよび有機発光インキを供給するアニロックス体を備え、前記アニロックス体は、前記多数の凸部に一致するように該アニロックス体の表面に形成され正孔輸送インキもしくは有機発光インキを保持する多数の凹部を有し、前記凸部の配列パターンに前記凹部が一致するように前記凸版と前記アニロックス体を位置合わせした状態で前記凸版と前記アニロックス体とを同速度で同一方向に動かすことで前記凹部に前記凸部を順次臨ませて前記アニロックス体の凹部に保持された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを前記凸部に転移し、該凸部に転移された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを前記画素電極上に転写することを特徴とする。
【００１０】
また、本発明の有機ＥＬ素子は、請求項１に記載の製造方法を用いることにより形成されたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の有機ＥＬ素子及びその製造方法においては、凸版の周面に画素電極に対応して突設された多数の凸部に一致する多数の凹部をアニロックス体の表面に形成し、この凸部の配列パターンに凹部が一致するように凸版とアニロックス体を位置合わせした状態で凸版とアニロックス体とを同速度で同一方向に動かすことでアニロックス体の凹部に保持された正孔輸送インキもしくは有機発光インキを前記凸部に転移し、この凸部に転移された正孔輸送インキと有機発光インキをそれらの順に画素電極上に転写するように構成にしたので、アニロックス体から凸版の凸部への正孔輸送インキもしく有機発光インキのコーティング不良を解消できるとともに、パネル発光における非発光画素部がなくなり、かつショート等の欠陥のない均一性に優れた有機ＥＬ素子を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
（実施の形態１）
次に、本発明にかかる有機ＥＬ素子の製造方法およびこの方法により製造された有機ＥＬ素子の実施の形態について図面を参照して説明する。なお、本発明にかかる有機ＥＬ素子およびその製造方法は、以下に説明する実施の形態に限定されるものではない。
また、本発明における凸版印刷法とは、広義には画素部が凸形状をしている版、すなわち凸版を用いる全ての印刷法を言うが、本発明で述べる凸版印刷法とは、ゴム版または樹脂版からなる凸版を用いる印刷方式を示すこととする。また、印刷業の当業者間ではゴム凸版を用いるものをフレキソ印刷といい、樹脂凸版を用いるものを樹脂凸版印刷と区別して呼んでいるが、本発明では両者を特に区別せず、凸版印刷法と呼ぶこととする。凸版印刷方式で用いられるゴム版や樹脂版は、現在は感光性のゴム版や樹脂版が主に用いられているが、凸版の材質も多様化し、感光性ゴム版と感光性樹脂版の区別も不明確になってきており、本発明ではこの区別も特に設けず、両者とも感光性樹脂凸版と呼ぶことにする。
【００１３】
以下、本実施の形態を、アクティブマトリックス駆動型の有機ＥＬディスプレイパネルに適用した例について説明する。有機ＥＬ素子の駆動方法としては、パッシブマトリックスタイプとアクティブマトリックスタイプがあるが、本実施の形態における有機ＥＬ素子は、パッシブマトリックス方式の有機ＥＬ素子またはアクティブマトリックス方式の有機ＥＬ素子のどちらにも適用可能である。
パッシブマトリックス方式とは、ストライプ状の電極を直交するように対向させ、その交点を発光させる方式であるのに対し、アクティブマトリックス方式は画素毎にトランジスタを形成した、いわゆる薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）基板を用いることにより、画素毎に独立して発光する方式である。
【００１４】
図１は本実施の形態によるアクティブマトリックス駆動型有機ＥＬディスプレイパネル構造の一部の断面を示す模式図、図２は本実施の形態におけるアクティブマトリックス駆動型有機ＥＬ素子の断面を示す模式図である。
【００１５】
本実施の形態におけるアクティブマトリクス駆動型有機ＥＬディスプレイパネルは、図１に示すように、有機ＥＬ表示装置１０および封止体１６を備えている。
有機ＥＬ表示装置１０は、図１に示すように、基板１１と、この基板１１の一方の面に表示画素に対応してパターニングされた第１電極（特許請求の範囲に記載した画素電極に相当する）１２と、この第１電極１２を囲むように基板１１の一方の面に形成された絶縁層１３と、この絶縁層１３で囲まれた第１電極１２の上面に形成された正孔輸送層１４ｂと、この正孔輸送層１４ｂの上面に積層して形成された有機発光層１４ａと、この有機発光層１４ａの上面に積層して形成された第２電極１５とを備え、有機発光層１４ａと正孔輸送層１４ｂは有機発光媒体層１４を構成する。
封止体１６は有機ＥＬ表示装置１０の上面を気密に封止するもので、図１に示すように、絶縁層１３の上面および第２電極１５の上面を外気から遮断するように形成された封止材１６ａと、この封止材１６ａの上面に積層された樹脂層１６bとから構成されている。
【００１６】
基板１１（バックプレーン）は、図２に示すように、支持体１１１と、この支持体１１１上に形成した薄膜トランジスタ（以下、ＴＦＴと略称する）１２０と、この薄膜トランジスタ１２０上に形成された平坦化層１１７とを備えており、この平坦化層１１７上には有機ＥＬ表示装置１０の第１電極１２および第１電極１２を囲むように絶縁層１３が設けられている。
ＴＦＴ１２０は、図２に示すように、活性層１１２、ゲート絶縁膜１１３、ゲート電極１１４、層間絶縁膜１１５およびドレイン電極１１６を有し、ドレイン電極１１６と第１電極１２との間は平坦化層１１７に設けたコンタクトホール１１８を介して電気的に接続されている。また、１１９はデータ線である。このように構成することにより、ＴＦＴ１２０と有機ＥＬ表示装置１０との間で、優れた電気絶縁性を得ることができる。
【００１７】
ＴＦＴ１２０や、その上方に構成されるアクティブマトリクス駆動型有機ＥＬ表示装置１０は支持体１１１で支持される。支持体１１１は機械的強度および絶縁性を有し、寸法の安定性に優れたものであれば如何なる材質の材料でも使用することができる。例えば、ガラスや石英、ポリプロピレン、ポリエーテルサルフォン、ポリカーボネート、シクロオレフィンポリマー、ポリアリレート、ポリアミド、ポリメチルメタクリレート、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のプラスチックフィルムやシート、または、これらプラスチックフィルムやシートに酸化珪素、酸化アルミニウム等の金属酸化物や弗化アルミニウム、弗化マグネシウム等の金属弗化物、窒化珪素、窒化アルミニウムなどの金属窒化物、酸窒化珪素などの金属酸窒化物、アクリル樹脂やエポキシ樹脂、シリコン樹脂、ポリエステル樹脂などの高分子樹脂膜を単層もしくは積層した透光性基材、アルミニウムやステンレスなどの金属箔、シートや板、あるいは前記プラスチックフィルムやシートにアルミニウム、銅、ニッケル、ステンレスなどの金属膜を積層させた非透光性基材などを用いることができる。支持体１１１の透光性は光の出射をどちらの面から行うかに応じて選択すればよい。
これらの材料からなる支持体１１は、有機ＥＬ表示装置１０内への水分の侵入を避けるために、無機膜を形成したり、フッ素樹脂を塗布したりして、防湿処理や疎水性処理を施してあることが好ましい。特に、有機発光媒体層１４への水分の侵入を避けるために、支持体１１１における含水率およびガス透過係数を小さくすることが好ましい。
【００１８】
支持体１１１上に設けられたＴＦＴ１２０は、公知の薄膜トランジスタを用いることができる。具体的には、主として、ソース／ドレイン領域及びチャネル領域が形成される活性層１１２、ゲート絶縁膜１１３及びゲート電極１１４から構成される薄膜トランジスタが挙げられる。薄膜トランジスタの構造としては、特に限定されるものではなく、例えばスタガ型、逆スタガ型、トップゲート型、コプレーナ型等が挙げられる。
【００１９】
活性層１１２は、特に限定されるものではなく、例えば、非晶質シリコン、多結晶シリコン、微結晶シリコン、セレン化カドミウム等の無機半導体材料又はチオフエンオリゴマー、ポリ（ｐ−フェニレンビニレン）等の有機半導体材料により形成することができる。これらの活性層１１２は、例えば、アモルファスシリコンをプラズマＣＶＤ法により積層し、イオンドーピングする方法、ＳｉＨ４ガスを用いてＬＰＣＶＤ法によりアモルファスシリコンを形成し、固相成長法によりアモルファスシリコンを結晶化してポリシリコンを得た後、イオン打ち込み法によりイオンドーピングする方法、Ｓｉ２Ｈ６ガスを用いてＬＰＣＶＤ法により、また、ＳｉＨ４ガスを用いてＰＥＣＶＤ法によりアモルファスシリコンを形成し、エキシマレーザー等のレーザーによりアニールし、アモルファスシリコンを結晶化してポリシリコンを得た後、イオンドーピング法によりイオンドーピングする方法（低温プロセス）、減圧ＣＶＤ法又はＬＰＣＶＤ法によりポリシリコンを積層し、１０００℃以上で熱酸化してゲート絶縁膜を形成し、その上にｎ＋ポリシリコンのゲート電極１１４を形成した後、イオン打ち込み法によりイオンドーピングする方法（高温プロセス）等が挙げられる。
【００２０】
ゲート絶縁膜１１３には、通常、ゲート絶縁膜として使用されているものを用いることができる。例えば、ＰＥＣＶＤ法、ＬＰＣＶＤ法等により形成されたＳｉＯ２やポリシリコン膜を熱酸化して得られるＳｉＯ２等を用いることができる。
ゲート電極１１４には、通常、ゲート電極として使用されているものを用いることができる。例えば、アルミ，銅等の金属、チタンやタンタル，タングステン等の高融点金属、ポリシリコン、高融点金属のシリサイド、ポリサイド等が挙げられる。
ＴＦＴ１２０は、シングルゲート構造、ダブルゲート構造、ゲート電極が３つ以上のマルチゲート構造であってもよい。また、ＬＤＤ構造、オフセット構造を有していてもよい。さらに、１つの画素中に２つ以上の薄膜トランジスタが配置されていてもよい。
【００２１】
本実施の形態におけるアクティブマトリックス駆動型有機ＥＬディスプレイパネルは、ＴＦＴ１２０が有機ＥＬ表示装置１０のスイッチング素子として機能するように接続されている必要があり、ＴＦＴ１２０のドレイン電極１１６と有機ＥＬ表示装置の第１電極１２が電気的に接続されている。さらに有機ＥＬ表示装置がトップエミッション構造をとるための画素電極には一般に光を反射する金属が用いられる必要がある。
ＴＦＴ１２０とドレイン電極１１６と有機ＥＬ表示装置の第１電極１２との接続は、平坦化層１１７を貫通するコンタクトホール１１８内に形成された接続配線を介して行われる。
【００２２】
平坦化層１１７の構成材料はＳｉＯ２やスピンオンガラス、ＳｉＮ（Ｓｉ３Ｎ４）、ＴａＯ（Ｔａ２Ｏ５）等の無機材料、ポリイミド樹脂やアクリル樹脂、フォトレジスト材料、ブラックマトリックス材料等の有機材料等を用いることができる。これらの材料に合わせてスピンコーティング、ＣＶＤ、蒸着法等を選択できる。また、平坦化層１１７として、必要に応じ、感光性樹脂を用いたフォトリソグラフィーの手法により、あるいは一旦全面に平坦化層を形成した後、下層のＴＦＴ１２０に対応した位置にドライエッチング、ウェットエッチング等でコンタクトホール１１８を形成する。コンタクトホール１１８は、ホール形成後に導電性材料で埋めて平坦化層１１７の上面に形成される第１電極１２との導通を図るようになっている。平坦化層１１７の厚みは下層のＴＦＴ、コンデンサ、配線等を覆うことができればよく、その厚みは数μｍ、例えば３μｍ程度あればよい。
【００２３】
基板１１の上に第１電極１２を成膜し、必要に応じてパターニングを行う。この第１電極１２は絶縁層１３によって区画され、各画素に対応した画素電極となる。第１電極１２を構成する材料としては、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）やインジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物や、金、白金などの金属材料や、これら金属酸化物や金属材料の微粒子をエポキシ樹脂やアクリル樹脂などに分散した微粒子分散膜を、単層もしくは積層したもののいずれをも使用することができる。第１電極１２を陽極とする場合にはＩＴＯなど仕事関数の高い材料を選択することが好ましい。基板１１の下面から光を出射する、いわゆるボトムエミッション構造の場合は透光性のある材料を選択する必要がある。必要に応じて、第１電極１２の配線抵抗を低くするために、銅やアルミニウムなどの金属材料を補助電極として併設してもよい。第１電極１２の形成方法としては、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法などの乾式成膜法、またはグラビア印刷法やスクリーン印刷法などの湿式成膜法などを用いることができる。
第１電極１２のパターニング方法としては、材料や成膜方法に応じて、マスク蒸着法、フォトリソグラフィー法、ウェットエッチング法、ドライエッチング法などの既存のパターニング法を用いることができる。基板１１として薄膜トランジスタを形成した物を用いる場合は下層の画素に対応して導通を図ることができるように形成する。
【００２４】
本実施の形態における絶縁層１３は、厚みが０．５μｍから５．０μｍの範囲にあることが望ましい。また、絶縁層１３を隣接する画素電極（第１電極１２）間に設けることによって、各画素電極上に印刷された正孔輸送インキや有機発光インキの広がりを抑え、ディスプレイ化した際に正孔輸送層１４ａが絶縁層１３上にあることによるリーク電流や混色の発生を防ぐことができる。なお、絶縁層１３が薄すぎるとインキの広がりを防止できずにリーク電流や混色が生じ、厚すぎると陰極断線やベタ封止のエア混入などが生じる。
【００２５】
また、絶縁層１３を形成する感光性材料としてはポジ型レジスト、ネガ型レジストのどちらであってもよく、市販のもので構わないが、絶縁性を有する必要がある。具体的にはポリイミド系、アクリル樹脂系、ノボラック樹脂系、フルオレン系といったものが挙げられるが、これに限定されるものではない。また、有機ＥＬ素子の表示品位を上げる目的で、光遮光性の材料を感光性材料に含有させても良い。
また、絶縁層１３を形成する感光性樹脂はスピンコーター、バーコーター、ロールコーター、ダイコーター、グラビアコーター等の塗布方法を用いて塗布され、フォトリソ法によりパターニングされる。また、感光性樹脂を用いずにグラビアオフセット印刷法、反転印刷法、フレキソ印刷法等を用いて絶縁層を形成してもよい。
【００２６】
以上のようにして絶縁層１３を形成した後、次に正孔輸送層１４が形成される。正孔輸送層１４を形成する正孔輸送材料としては、ポリアニリン誘導体、ポリチオフェン誘導体、ポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）誘導体、ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）（ＰＥＤＯＴ）等が挙げられる。これらの材料を溶媒に溶解または分散させ、正孔輸送材料インキとなり、本実施の形態による凸版印刷方法を用いて形成される。
なお、形成される正孔輸送層の体積抵抗率は発光効率の点から１ｘ１０６Ω・ｃｍ以下のものが好ましい。
【００２７】
また、正孔輸送材料を溶解または分散させる溶媒としては、例えば、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メタノール、エタノール、イソプロパノール、エチレングリコール、ポリエチレングリコール、グリセリン、酢酸エチル、酢酸ブチル、酢酸イソプロピル、水等の単独またはこれらの混合溶媒などが挙げられる。また、必要に応じて、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤等が添加されていても良い。
【００２８】
図３は正孔輸送材料からなる正孔輸送インキを、画素用の第２電極１２および絶縁層１３が形成された被印刷基板１１上にパターン印刷する際の凸版印刷装置の概略を示す説明図である。
【００２９】
本実施の形態に適用される凸版印刷装置は、図３に示すように、インキクタンク２０と、インキチャンバー２１と、アニロックスロール２２と、凸版２３がマウントされた回転式の版胴２４と、被印刷基板２６（図１及び図２に示す基板１１に相当する）が載置される平台２５と、アニロックスロール２２の表面に付着した余分なインキを掻き落とすドクター２７を備える。インキタンク２０には溶媒で希釈された正孔輸送インキが収容されており、インキチャンバー２１にはインキタンク２０から正孔輸送インキが送り込まれるようになっている。また、アニロックスロール２２はインキチャンバー２１のインキ供給部に対して回転可能に支持されている。
【００３０】
また、凸版２３の周面には、図３に示すように、前記図１及び図２に示す第１電極（画素電極）１２に対応した配列パターンの多数の凸部２３ａが突設されている。さらに、アニロックスロール２２の周面には、凸部２３ａの配列パターンに一致する多数の凹部２２ａが形成され、この凹部２２ａ内にはインキチャンバー２１から供給された正孔輸送インキが保持され、アニロックスロール２２と版胴２４の回転に伴って凹部２２ａ内のインキを凸版２３の凸部２３ａに転移するように構成されている。そして、凸版２３の凸部２３ａとアニロックスロール２２の凹部２２ａとの位置合わせは、凸版２３及びアニロックスロール２２に設けた図示省略のアライメントマーク等からなるアライメント機構を用いて行われる。
【００３１】
版胴２４及びアニロックスロール２２が回転されるに伴い、インキチャンバー２１からアニロックスロール２２の表面に正孔輸送インキが供給され、アニロックスロール２２の表面に付着した余分なインキはドクター２７より掻き落とされる。これにより、凹部２２ａ内に凸版２３への転移に必要な正孔輸送インキ２２ｂが保持される。このインキ２２ｂはアニロックスロール２２に近接して回転駆動される凸版２３の凸部２３ａの先端面に転移される。この凸部２３ａは、図１に示すように基板１１上に形成されている第１電極（画素電極）の配列パターンに対応してマトリクス状に配列されたドットパターンを形成している。
平台２５には、図２に示すような透明な第１電極１２および絶縁層１３が形成された被印刷基板２６が載置され、この被印刷基板２６を含めた平台２５は、凸版２３の凸部２３ａによる印刷位置にまで図示しない搬送手段によって搬送されるようになっている。そして、アニロックスロール２２から凸版２３の凸部２３ａに転移された正孔輸送インキは被印刷基板２６に対して転写される。その後、必要に応じて乾燥工程を経ることで被印刷基板２６上に正孔輸送層が形成される。
【００３２】
なお、本実施の形態において、凸版２３に用いられる感光性樹脂版には水現像タイプのものを使用した。この感光性樹脂版には、露光した樹脂版を現像する際に用いる現像液が有機溶剤である溶剤現像タイプのものと現像液が水である水現像タイプのものがある。一般に溶剤現像タイプのものは水系のインキに耐性を示し、水現像タイプのものは有機溶剤系のインキに耐性を示す傾向があるが、これに限定されるものではなく、正孔輸送インキに耐性を持ったものであれば、いずれの樹脂凸版も用いることができる。
【００３３】
また、凸版２３の凸部２３ａの突出高さ、つまりインキが転移されない凸版２３の周面２３ｂからの凸部２３ａの先端面までの高さは４０μｍ以上であることが好ましい。これは、凸部２３ａの突出高さが小さいと、印刷条件によっては凸部２３ａだけでなく、凸版２３の周面２３ｂまでも被印刷基板２６に接触してしまい、余計な部分にインキが画素電極以外の面に転写することによるリーク等の不具合が発生するのを防止するためである。
【００３４】
本実施の形態において、凸版２３に使用される樹脂材料のショア硬さは４５〜９０度（ショアＡ）、１８〜７５度（ショアＤ）であることが好ましい。ショア硬さが４５度未満（ショアＡ）であると、印圧に対するマージンが狭く画線がよれたりつぶれたりしてしまい、均一なパターン形成をすることが非常に難しくなってしまうからである。また、７５度（ショアＤ）より大きい場合では、パターン形成時の印圧が高くなりすぎ、被印刷基板２６や絶縁層１３に負荷がかかりすぎ、割れやひずみ、キズを生じてしまう危険があるからである。
【００３５】
また、正孔輸送層インキの粘度としては５〜８０ｍＰａ・ｓであることが好ましい。これは、本実施の形態で用いる凸版印刷法ではアニロックスロール２２から凸版２３上へのインキの転移が最初に行われるが、８０ｍＰａ・ｓ以上の粘度ではアニロックスロール２２から凸版２３上へインキが転移された後、凸版２３上で十分インキがレベリングせず、ムラの原因になるからである。
【００３６】
次に、以上のようにして被印刷基板２６に正孔輸送層１４ｂを形成した後は、有機発光層１４ａを形成する。有機発光層１４ａは第１電極１２と第２電極１５との間に電圧を印加して有機発光層１４ａに電流を通すことにより発光する層であり、この有機発光層１４ａを形成する有機発光材料は、例えば、クマリン系、ペリレン系、ピラン系、アンスロン系、ポルフィレン系、キナクリドン系、Ｎ，Ｎ’−ジアルキル置換キナクリドン系、ナフタルイミド系、Ｎ，Ｎ’−ジアリール置換ピロロピロール系、イリジウム錯体系等の発光性色素をポリスチレン、ポリメチルメタクリレート、ポリビニルカルバゾール等の高分子中に分散させたものや、ポリアリーレン系、ポリアリーレンビニレン系やポリフルオレン系の高分子材料が挙げられる。
【００３７】
これらの有機発光材料は溶媒に溶解または安定に分散させことにより有機発光インキとなる。有機発光材料を溶解または分散する溶媒としては、トルエン、キシレン、アセトン、アニソール、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン等の単独またはこれらの混合溶媒が挙げられる。中でも、トルエン、キシレン、アニソールといった芳香族有機溶剤が有機発光材料の溶解性の面から好適である。また、有機発光インキには、必要に応じて、界面活性剤、酸化防止剤、粘度調整剤、紫外線吸収剤等が添加されても良い。
【００３８】
有機発光層１４ａの形成方法において、凸版印刷法を用いる場合は、有機発光インキに適した樹脂凸版を使用することができ、中でも水現像タイプの感光性樹脂凸版が好適である。
また、有機発光インキの粘度としては５〜８０ｍＰａ・ｓであることが好ましい。これは、本実施の形態で用いる凸版印刷法ではアニロックスロール２２から凸版２３上へのインキの転移が最初に行われるが、８０ｍＰａ・ｓ以上の粘度ではアニロックスロール２２から凸版２３上へインキを転移した後、凸版２３上で十分インキがレベリングせず、ムラの原因になるからである。
なお、有機発光インキの印刷は、インキの種類が異なるものの、前記正孔輸送層１４ｂを凸版印刷法により印刷する場合と同様にアニロックスロール２２および凸版２３がマウントされた回転式の版胴２４を利用することで行われるので、その説明は省略する。
【００３９】
次に、有機発光層１４ａが形成された後の有機発光層１４ａ上には、図１に示す第２電極１５が形成される。ここで、第２電極１５を陰極とする場合には有機発光媒体層１４への電子注入効率の高い、仕事関数の低い物質を用いる。具体的にはＭｇ，Ａｌ，Ｙｂ等の金属単体を用いたり、有機発光媒体層と接する界面にＬｉや酸化Ｌｉ，ＬｉＦ等の化合物を１ｎｍ程度挟んで、安定性・導電性の高いＡｌやＣｕを積層して用いてもよい。または電子注入効率と安定性を両立させるため、仕事関数が低いＬｉ，Ｍｇ，Ｃａ，Ｓｒ，Ｌａ，Ｃｅ，Ｅｒ，Ｅｕ，Ｓｃ，Ｙ，Ｙｂ等の金属を１種以上と、安定なＡｇ，Ａｌ，Ｃｕ等の金属元素との合金系を用いてもよい。具体的にはＭｇＡｇ，ＡｌＬｉ，ＣｕＬｉ等の合金が使用できる。第２電極１５側から光を出射する、いわゆるトップエミッション構造とする場合には、第２電極１５に透光性を有する材料を選択することが好ましい。この場合、仕事関数が低いＬｉ，Ｃａを薄く設けた後に、ＩＴＯ（インジウムスズ複合酸化物）やインジウム亜鉛複合酸化物、亜鉛アルミニウム複合酸化物などの金属複合酸化物を積層してもよく、前記有機発光媒体層１４に、仕事関数が低いＬｉ，Ｃａなどの金属を少量ドーピングして、ＩＴＯなどの金属化合物を積層してもよい。
【００４０】
第２電極１５の形成方法には、材料に応じて、抵抗加熱蒸着法、電子ビーム蒸着法、反応性蒸着法、イオンプレーティング法、スパッタリング法を用いることができる。この場合、第２電極１５の厚さに特に制限はないが、十分な抵抗値を確保するためには１０ｎｍ〜１０００ｎｍ程度の厚さが望ましい。また、第２電極を透光性電極層として利用する場合は透光性を持たせるため薄いことが好ましく、Ｃａ、ＢａやＬｉなどの金属材料を用いる場合の膜厚は透光性をそれほど必要としなければ４０ｎｍ程度であり、透光性を必要とする場合は３０ｎｍ以下、最も好ましくは２０ｎｍ以下の膜厚である。
また、第２電極１５としての抵抗値を確保するため、および膜としての形状を維持するためには１０ｎｍ以上が好ましい。第２電極１５としてＩＴＯなどの透光性のある導電性金属化合物を用いる場合は、十分な抵抗値を確保するために１０ｎｍ以上３００ｎｍ以下の膜厚が好ましく、積層時に下層の有機発光媒体層１４に与えるダメージを考慮すると１００ｎｍ以下の膜厚が好ましい。また、金属薄膜と金属化合物の両方を積層して第２電極としてもよい。さらに、ＬｉＦ等の金属化合物材料を第２電極の一部として、あるいは第２電極に隣接する層に積層してもよい。
【００４１】
本実施の形態におけるアクティブマトリクス駆動型有機ＥＬ表示装置が備える補助電極（図示省略）は第２電極１５上の非画素領域に設けられる。このため、当該表示装置の表示性能を妨げることがない。さらに絶縁層１３の端面で断線した第２電極１５の修復を行うこともできる。また、本実施の形態におけるアクティブマトリクス駆動型有機ＥＬ表示装置では、有機発光媒体層１４の上に一旦第２電極１５を形成するので、その上部への補助電極の形成方法には下層の有機発光媒体材料が何であるかにかかわらず効率のよい印刷法を選択することができる。
【００４２】
補助電極の形成方法は材料に応じて選択すれば特に制限はないが、下層の有機発光媒体層１４への影響を考慮すると第２電極１５上に直接的にパターンを形成できる方法が好ましい。このような形成方法としては蒸着法、スパッタ法や印刷法が挙げられ、印刷法としては、例えば凸版印刷法、平版印刷法、グラビア印刷法、フレキソ印刷法、スクリーン印刷法、反転オフセット印刷法等を挙げることができる。この場合、銀や金のペースト、カーボンペースト等の導電性ペーストを用いることができる。また、補助電極材料の溶媒に溶解可能な導電性高分子を用いることもできる。
【００４３】
補助電極は非画素領域であれば、どこにでも設けることができるが、主に絶縁層１３の上方部位が好ましい。また、補助電極は絶縁層１３よりも幅が広くてもよい。この場合、絶縁層１３の存在によって断線した第２電極１５を修復する効果が望める。補助電極が絶縁層１３よりも大きくはみ出すと、非画素領域が広がり相対的に画素領域が減少する。この場合は補助電極材料としても透光性の材料を選択することが好ましい。
【００４４】
有機ＥＬ表示装置１０としては、第１電極１２と第２電極１５との間に有機発光材料を挟み、電流を流すことで発光させることが可能であるが、有機発光材料は大気中の水分や酸素によって容易に劣化してしまうため、通常は外部と遮断するための封止体１６を設ける。この封止体１６は、例えば封止材１６ａ上に樹脂層１６ｂを設けて作成することができる。
【００４５】
封止材１６ａとしては、水分や酸素の透過性が低い基材である必要がある。また、材料の一例として、アルミナ、窒化ケイ素、窒化ホウ素等のセラミックス、無アルカリガラス、アルカリガラス等のガラス、石英、アルミニウムやステンレスなどの金属箔、耐湿性フィルムなどを挙げることができる。耐湿性フィルムの例として、プラスチック基材の両面にＳｉＯｘをＣＶＤ法で形成したフィルムや、透過性の小さいフィルムと吸水性のあるフィルムまたは吸水剤を塗布した重合体フィルムなどがあり、耐湿性フィルムの水蒸気透過率は、１０‐６ｇ／ｍ２／ｄａｙ以下であることが好ましい。
【００４６】
樹脂層１６ｂの材料としては、エポキシ系樹脂、アクリル系樹脂、シリコン樹脂などからなる光硬化型接着性樹脂、熱硬化型接着性樹脂、２液硬化型接着性樹脂や、エチレンエチルアクリレート（ＥＥＡ）ポリマー等のアクリル系樹脂、エチレンビニルアセテート（ＥＶＡ）等のビニル系樹脂、ポリアミド、合成ゴム等の熱可塑性樹脂や、ポリエチレンやポリプロピレンの酸変性物などの熱可塑性接着性樹脂を挙げることができる。樹脂層１６ｂを封止材１６ａの上に形成する方法には、溶剤溶液法、押出ラミ法、溶融・ホットメルト法、カレンダー法、ノズル塗布法、スクリーン印刷法、真空ラミネート法、熱ロールラミネート法などを挙げることができる。また、樹脂層１６ｂには必要に応じて吸湿性や吸酸素性を有する材料を含有させることもできる。封止材１６ａ上に形成する樹脂層１６ｂの厚みは、封止する有機ＥＬ表示装置の大きさや形状により任意に決定されるが、５〜５００μｍ程度の厚さが望ましい。なお、ここでは、樹脂層１６ｂを封止材１６ａ上に形成したが、直接有機ＥＬ表示装置側に形成することもできる。
【００４７】
最後に、有機ＥＬ表示装置１０と封止体１６との貼り合わせは封止室で行われる。封止体１６を、封止材１６ａと樹脂層１６ｂの２層構造とし、樹脂層１６ｂに熱可塑性樹脂を使用した場合は、加熱したロールにより圧着するのみで行うことが好ましい。熱硬化型接着樹脂を使用した場合は、加熱したロールで圧着した後、さらに硬化温度で加熱硬化を行うことが好ましい。光硬化性接着樹脂を使用した場合は、ロールで圧着した後、さらに光を照射することで硬化することができる。
【００４８】
封止体１６を用いて有機ＥＬ表示装置１０の上面を封止する前やその代わりに、例えばパッシベーション膜として、ＣＶＤ法を用いて、窒化珪素膜を１５０ｎｍ成膜するなどして、無機薄膜により封止することも可能である。
【実施例１】
【００４９】
次に、本発明の実施例について説明する。
ここでは、以下のような実施例１と比較例１〜３について試作と測定を行った。基板１１として、支持体１１１上に設けられたスイッチング素子として機能する薄膜トランジスタ１２０と、その上方に形成された平坦化層１１７と、平坦化層１１７上にコンタクトホール１１８によって薄膜トランジスタ１２０と導通が図られている第１電極１２とを備えたトップエミッション用アクティブマトリクス基板を用いた。基板１１のサイズは対角５インチ、画素数は３２０×２４０である。
【００５０】
この基板上に設けられている第１電極１２の周囲縁部を囲むように被覆し画素を区画する形状の絶縁層１３を形成した。絶縁層１３は、日本ゼオン社製ポジレジストＺＷＤ６２１６−６をスピンコーターにて基板全面に厚み２μｍで形成した後、フォトリソグラフィーによって幅４０μｍの隔壁を形成した。これによりサブピクセル数９６０×２４０ドット、０．１２ｍｍ×０．３６ｍｍピッチ画素領域が区画された。
【００５１】
次に、正孔輸送インキとしてＰＥＤＯＴ溶液であるバイトロンＡＩ−４０８３を８０重量部と、イソプロピルアルコールを２０重量部とを混合調液し、粘度１５ｍＰａ・ｓのインキを用意した。凸版２３の凸部２３ａのサイズを３２０×２４０ドット、０．１２ｍｍ×０．３６ｍｍピッチとし、凸版２３の周面２３ｂからの凸部２３aの突出高さが７０μｍとなるように製版を行った。版材のショア硬さは７７（ショアＡ）のものを使用した。上記のインキ及び版を用いて凸版印刷法にて絶縁層１３で囲まれた第１電極１２（画素電極）上に正孔輸送層１４ｂを形成した。印刷には凸版２３の個々の凸部それぞれに対応した凹部２２ａをアニロックスロール２２が有し、アライメント機構を備え、凹部２２ａの深さが３０μｍであり、結果的に凸版２３の突出高さとアニロックスロール２２の凹部２２ａの深さとの差が４０μｍであるアニロックスロールを使用する。そして、印刷後は、２００℃、３０分大気中で乾燥して正孔輸送層１４ｂを形成した。このときの膜厚は５０ｎｍとなった。
【００５２】
次に、有機発光材料であるポリフェニレンビニレン誘導体を濃度１％になるようにトルエンに溶解させた有機発光インキを用い、絶縁層１３で囲まれた画素電極１２の真上の正孔輸送層１４ｂ上にそのドットパターンにあわせて有機発光層１４ａを凸版印刷法で印刷し形成した。この場合、正孔輸送層１４ｂの印刷時と同様のアニロックスロール及び水現像タイプの感光性樹脂版を使用した。この結果、印刷、乾燥後の有機発光層の膜厚は８０ｎｍとなった。
【００５３】
その後、真空蒸着法でカルシウムを厚み２０ｎｍ成膜して第２電極１５を形成し、しかる後開口幅４０μｍの横ストライプメタルマスクに入れ替え有機ＥＬ表示装置の非画素領域に相当する横方向の絶縁層１３に位置を合わせ、抵抗加熱法でアルミニウムを厚み３００ｎｍ成膜して第一補助電極を形成した。更に縦ストライプメタルマスクに入れ替え同様に縦方向の絶縁層１３に位置を合わせ、抵抗加熱法でアルミニウムを厚み３００ｎｍ成膜することによって第二補助電極を形成し、第一補助電極と導通させることで、格子状に補助電極を形成した。
【００５４】
補助電極を形成した後、有機ＥＬ表示装置１０の上面に熱接着剤を全面に塗布し、しかる後、透光性封止材としてガラス板を発光領域全てがカバーされるように載せ、約９０℃で１時間接着剤を熱硬化して封止を行った。このようにして完成したパネルは第２電極１５であるカルシウムが薄膜であるため有機発光層１４ａからの光を良好に透過し、封止側から発光を取り出すことができた。こうして得られたアクティブマトリクス駆動型有機ＥＬ表示装置を駆動したところ、第２電極１５の配線抵抗による輝度ムラもなく均一な発光状態であった。
【００５５】
（比較例１）
正孔輸送層印刷および有機発光層印刷用のアニロックスロール２２として、１５０ｌｐｉのアライメント機構のないものを使用した以外は実施例１と同様とした。
【００５６】
（比較例２）
正孔輸送層印刷および有機発光層印刷用のアニロックスロールとして、凹部の深さが５０μｍで、結果的に凸版のレリーフ深さとアニロックスの凹部の深さとの差が２０μｍになるアニロックスロールを使用した以外は実施例１と同様とした。
【００５７】
（比較例３）
正孔輸送層印刷および有機発光層印刷用の凸版として、凸版の凸部の表面と谷部との深さが３０μｍであるものを使用した以外は実施例１と同様とした。この場合、リーク電流が発生しないものの、有機発光媒体層のパターン形状が不均一となり、発光に混色が生じるという問題がある。
【００５８】
以上のような実施例１及び比較例１〜３での正孔輸送層と有機発光層のドットパターン形状の評価結果と、作製した有機ＥＬディスプレイの表示状態の評価結果を図４に示している。図４から明らかなように、有機発光媒体層のパターン形状、リーク電流の発生および発光状態（発光ムラ）は比較例に比べて本発明の実施例で良好な結果が得られることが判明した。
これに対して比較例１の場合は、図４から明らかなように、有機発光媒体層のパターン形状は良いものの、画素抜けによりリーク電流が発生し、発光ムラが生じた。
また、比較例２の場合は、図４から明らかなように、リーク電流が発生しないものの、有機発光媒体層のパターン形状が不均一となり、発光に混色が生じるという問題がある。また、比較例３の場合も比較例２と同様に、リーク電流が発生しないものの、有機発光媒体層のパターン形状が不均一となり、発光に混色が生じるという問題がある。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】本実施の形態によるアクティブマトリックス駆動型有機ＥＬディスプレイパネル構造の断面を示す模式図である。
【図２】本実施の形態におけるアクティブマトリックス駆動型有機ＥＬ素子の断面を示す模式図である。
【図３】本発明の実施の形態における凸版印刷装置の概略を示す説明図である。
【図４】本発明の実施例と比較例によって得られる有機ＥＬディスプレイのパターン形状、リーク電流、発光状態の測定結果を比較例１〜３と共に対比して示した一覧表である。
【符号の説明】
【００６０】
１０……有機ＥＬ表示装置、１１……基板、１２……第１電極、１３……隔壁、１４……有機発光媒体層、１４ａ……有機発光層、１４ｂ……正孔輸送層、１５……第２電極、１６……封止体、１６ａ……封止材、１６ｂ……樹脂層、１１１……支持体、１１２……活性層、１１３……ゲート絶縁膜、１１４……ゲート電極、１１５……層間絶縁膜、１１６……ドレイン電極、１１７……平坦化層、１１８……コンタクトホール、１１９……データ線、１２０……薄膜トランジスタ、２０……インクタンク、２１……インキチャンバー、２２……アニロックスロール、２２ａ……凹部、２２ｂ……インキ層、２３……凸版、２３ａ……凸部、２４……版胴、２５……平台、２６……被印刷基板、２７……ドクター。
【図１】
2007299616.tif 000003
【図２】
2007299616.tif 000004
【図３】
2007299616.tif 000005
【図４】
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