(57)【要約】【課題】焼成用成形体および焼成体を均質にさせることを課題とする。【解決手段】同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する微粒状の第一および第二の充填材Ｍ１，Ｍ２の少なくとも一方に対して、第一の充填材Ｍ１により前記混練用の素材に付与される流動性と、第二の充填材Ｍ２により前記混練用の素材に付与される流動性と、を近づける処理を行い、前記流動性を近づける処理を行った後の第一・第二の充填材Ｍ１，Ｍ２と、第一・第二の充填材Ｍ１，Ｍ２の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ３と、が含まれた前記混練用の素材を混練し、混練した素材を押出機構Ａ１にて押し出して成形することにより焼成用成形体Ｍ５を得る。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粒状の充填材と流動状態の樹脂とを含む混練用の素材を混練し、混練した素材を用いて、焼成により焼成体を形成するための焼成用成形体を製造する焼成用成形体の製造方法であって、
同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する微粒状の第一および第二の充填材の少なくとも一方に対して、前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、前記第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、を近づける処理を行う流動性調整工程と、
前記流動性を近づける処理を行った後の前記第一および第二の充填材と、前記第一および第二の充填材の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた前記混練用の素材を混練し、混練した素材を押出機構にて押し出して成形することにより前記焼成用成形体を得る成形工程とを備えることを特徴とする焼成用成形体の製造方法。
【請求項２】
前記第二の充填材が前記第一の充填材と同じ材質で前記第一の充填材よりも小さい平均粒子径の充填材であり、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高める処理と、前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を低める処理と、の少なくとも一方を行うことを特徴とする請求項１に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項３】
前記流動性調整工程では、
前記第一の充填材と、当該第一の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた素材を所定の不定形押出機構にて不定形の状態で押し出し、押し出された不定形の素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、同導入部に導入された不定形の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して第一のペレットを形成し、
前記第二の充填材と、当該第二の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた素材を所定の不定形押出機構にて不定形の状態で押し出し、押し出された不定形の素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、同導入部に導入された不定形の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して第二のペレットを形成するとともに、
前記第一および第二のペレットを形成する際に、前記第一のペレットにより前記混練用の素材に付与される流動性と、前記第二のペレットにより前記混練用の素材に付与される流動性と、を近づける処理を行って第一および第二のペレットを形成し、
前記成形工程では、
前記第一および第二のペレットが含まれた前記混練用の素材を混練し、混練した素材を前記押出機構にて押し出して成形機構にて前記焼成用成形体の形状に成形して前記焼成用成形体を得ることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項４】
前記流動性調整工程では、
前記第一の充填材と、当該第一の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた素材を所定の不定形押出機構にて不定形の状態で押し出し、押し出された不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して前記第一のペレットを形成し、
前記第二の充填材と、当該第二の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた素材を所定の不定形押出機構にて不定形の状態で押し出し、押し出された不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して前記第二のペレットを形成することを特徴とする請求項３に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項５】
前記第二の充填材が前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性よりも低い流動性を前記混練用の素材に付与する充填材であり、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材にシランカップリング剤を反応させて当該第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高めて前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性に近づけることを特徴とする請求項１〜請求項４のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項６】
前記第二の充填材が前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性よりも低い流動性を前記混練用の素材に付与する充填材であり、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材に滑剤を混合して当該第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高めて前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性に近づけることを特徴とする請求項１〜請求項５のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項７】
前記第二の充填材が前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性よりも低い流動性を前記混練用の素材に付与する充填材であり、
前記樹脂が第一の樹脂と当該第一の樹脂よりも融点の低い第二の樹脂とを含み、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材に前記第二の樹脂を混合して当該第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高める処理と、前記第一の充填材に前記第一の樹脂を混合して当該第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を低める処理と、の少なくとも一方を行って前記第一および第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を近づけることを特徴とする請求項１〜請求項６のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項８】
前記第二の充填材が前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性よりも低い流動性を前記混練用の素材に付与する充填材であり、
前記樹脂が第一の樹脂と前記押出機構にて押し出される出口の位置における素材の温度を試験温度としたＭＦＲ（ＭＦＲはＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したメルトマスフローレイト）が前記第一の樹脂よりも大きい第二の樹脂とを含み、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材に前記第二の樹脂を混合して当該第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高める処理と、前記第一の充填材に前記第一の樹脂を混合して当該第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を低める処理と、の少なくとも一方を行って前記第一および第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を近づけることを特徴とする請求項１〜請求項７のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項９】
前記第二の充填材が前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性よりも低い流動性を前記混練用の素材に付与する充填材であり、
前記混練用の素材が前記流動状態の樹脂と等重量以下の相溶化剤を含み、
前記流動性調整工程では、前記第二の充填材に前記混練用の素材の前記相溶化剤の配合割合よりも多い配合割合で前記相溶化剤を混合して当該第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を高める処理と、前記第一の充填材に前記混練用の素材の前記相溶化剤の配合割合よりも少ない配合割合で前記相溶化剤を混合するか又は前記相溶化剤を配合しないで当該第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を低める処理と、の少なくとも一方を行って前記第一および第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性を近づけることを特徴とする請求項１〜請求項８のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項１０】
前記成形工程では、前記混練した素材を押出成形または射出成形により成形して前記焼成用成形体を得ることを特徴とする請求項１〜請求項８のいずれかに記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項１１】
微粒状の充填材と流動状態の樹脂とを含む混練用の素材を混練し、混練した素材を用いて成形して焼成用成形体を形成し、当該焼成用成形体を用いて焼成体を製造する焼成体の製造方法であって、
同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する微粒状の第一および第二の充填材の少なくとも一方に対して、前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、前記第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、を近づける処理を行う流動性調整工程と、
前記流動性を近づける処理を行った後の前記第一および第二の充填材と、前記第一および第二の充填材の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた前記混練用の素材を混練し、混練した素材を押出機構にて押し出して成形することにより前記焼成用成形体を得る成形工程と、
得られた焼成用成形体を焼成して焼成体を形成する焼成工程とを備えることを特徴とする焼成体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、焼成して焼成体を形成するための焼成用成形体の製造方法、および、当該焼成用成形体を用いた焼成体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、微粒状の無機素材からセラミックの焼成体を製造している。微粒状の無機素材に何も添加しないで焼成体を製造する場合、微粒状の無機素材をそのままプレス成形して焼成用成形体とし、この焼成用成形体を８００〜２０００℃で焼成している。また、所定の混練押出機に微粒状の無機素材と水とを投入して混合して素材を粘土状にし、粘土状とされた素材を所定のダイから押し出して焼成用成形体の形状に成形し、得られる焼成用成形体を８００〜２０００℃で焼成している。ここで、粘土状の素材を押出成形するため、素材中の水の重量比を微粒状の無機素材の重量比より多くしている。
【０００３】
特許文献１には、オルガノシラン処理用反応剤ＳｉＸ1Ｘ2Ｘ3Ｘ4を用いて約０．０１ミクロン乃至約１０００ミクロンの範囲の粒径を有する無機の充填材を表面処理した後に、この充填材と結合用の有機マトリックス樹脂とを混合して、セラミックの素地の形成に対して好適な射出成形可能な組成物を得ることが記載されている。
特許文献２には、押出機構にて軟化した所定の素材を混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま成形機用容器に導入し、導入した不定形の素材をペレット成形装置にてペレット形状に成形することが記載されている。
【特許文献１】特開平８−２５２８１３号公報
【特許文献２】特開２００４−１７５０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
微粒状の充填材と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、を含むフィラー高充填の素材を混練し、混練した素材を用いて押出成形により焼成用成形体を形成する際、充填材として互いに平均粒子径の異なる複数種類の充填材を用いると、焼成用成形体が不均質になることがあった。上記特許文献１，２には、互いに異なる平均粒子径の複数種類の充填材を用いた場合に押出成形品が不均質になることを解決する記載や示唆は無い。
【０００５】
本発明は、上記課題に鑑みてなされたもので、焼成用成形体および焼成体を均質にさせることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明は、微粒状の充填材と流動状態の樹脂とを含む混練用の素材を混練し、混練した素材を用いて、焼成により焼成体を形成するための焼成用成形体を製造する焼成用成形体の製造方法であって、同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する微粒状の第一および第二の充填材の少なくとも一方に対して、前記第一の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、前記第二の充填材により前記混練用の素材に付与される流動性と、を近づける処理を行う流動性調整工程と、前記流動性を近づける処理を行った後の前記第一および第二の充填材と、前記第一および第二の充填材の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂と、が含まれた前記混練用の素材を混練し、混練した素材を押出機構にて押し出して成形することにより前記焼成用成形体を得る成形工程とを備えることを特徴とする。
また、本発明は、微粒状の充填材と流動状態の樹脂とを含む混練用の素材を混練し、混練した素材を用いて成形して焼成用成形体を形成し、当該焼成用成形体を用いて焼成体を製造する焼成体の製造方法であって、上記流動性調整工程と、上記成形工程と、得られた焼成用成形体を焼成して焼成体を形成する焼成工程とを備えることを特徴とする。
【０００７】
同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する複数種類の微粒状充填材が樹脂成形用の素材に含まれ、当該素材が樹脂と等重量以上の充填材を有するフィラー高充填の素材である場合、各充填材が混練用の素材に付与する流動性の違いにより押出機構にて押し出されて成形された成形体は不均質になることがある。
本発明では、第一・第二（第一および第二）の充填材（フィラー）により混練用の素材に付与される流動性が近づけられているので、各充填材が混練用の素材に付与する流動性の違いにより焼成用成形体が不均質となる現象が解消される。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の樹脂成形用素材であっても、均質な焼成用成形体が得られ、均質な焼成体が製造される。
【０００８】
ここで、上記充填材には、例えば、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材を用いることができる。上記微粒状は、粉末状ないしペレットよりも細かい粒状をいい、粉末状や微細な繊維状を含む。以下、同じである。
上記樹脂には、例えば、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂といった合成樹脂を用いることができる。上記流動状態の樹脂には、加熱軟化した熱可塑性樹脂、液状の熱硬化性樹脂、等が含まれる。前記液状は、低粘度の液状から高粘度の液状まで含む。
上記押出機構にて押し出して成形することには、例えば、押出成形すること、射出成形すること、が含まれる。混練された素材からペレット形状の成形用素材を生成し、当該成形用素材を成形機構にて押出成形または射出成形により成形して焼成用成形体を製造すると、焼成用成形体の量産に好適である。
充填材が素材に付与する流動性は、試験温度で流動状態である樹脂と前記充填材とが混合された素材の前記試験温度で求められるＭＦＲ（ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したメルトマスフローレイト。単にメルトフローレイトともいう。以下、同じ）で表され、また、上記押出機構内において出口の位置における温度で流動状態である樹脂と前記充填材とが混合された素材が前記出口の位置にて前記温度で押し出されるときの排出圧力で表される。
【０００９】
他方の充填材よりも低流動性の充填材（請求項２、請求項５〜請求項９における第二の充填材）により付与される流動性を高める処理には、充填材にシランカップリング剤を反応させる処理、充填材に滑剤を混合する処理、充填材に低融点の樹脂を混合する処理、充填材にＭＦＲの大きい樹脂を混合する処理、混練用の素材に相溶化剤を配合する場合に当該配合割合よりも多い配合割合で相溶化剤を充填材に混合する処理、等がある。これらの場合、焼成用成形体を均質にさせる効果以外にも、単位時間当たりの素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
他方の充填材よりも高流動性の充填材（請求項２、請求項５〜請求項９における第一の充填材）により付与される流動性を低める処理には、充填材に高融点の樹脂を混合する処理、充填材にＭＦＲの小さい樹脂を混合する処理、混練用の素材に相溶化剤を配合する場合に当該配合割合よりも少ない配合割合で相溶化剤を充填材に混合するか又は相溶化剤を配合しない処理、等がある。
【００１０】
第一・第二の充填材のそれぞれが上記混練用の素材に付与する流動性は、上述した流動性を近づける処理を行った第一の充填材または第二の充填材を当該処理前の充填材が混練用の素材に含まれる全充填材の配合割合となるように混練用の素材に含まれる流動状態の樹脂と混合して混合後の素材について上記ＭＦＲや上記排出圧力を測定したとき、当該ＭＦＲや当該排出圧力で表される。例えば、シランカップリング剤を反応させたり滑剤を混合したり低融点の樹脂を混合したりした第二の充填材を、当該処理前の第二の充填材が混練用の素材中の全充填材の配合割合となるように前記流動状態の樹脂と混合し、混合後の素材について上記ＭＦＲや上記排出圧力を測定することにより、当該第二の充填材の流動性を求めることができる。
また、充填材の種類毎に充填材と流動状態の樹脂とを含む素材をペレット形状に成形してペレットを形成する場合、各充填材により混練用素材に付与される流動性は、混練した素材を押し出す押出機構内において出口の位置における温度を試験温度θとし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとした各ペレットのＭＦＲで表され、また、同押出機構内において出口の位置にて各ペレットが前記出口の位置の温度で押し出されるときの排出圧力で表される。
【００１１】
なお、請求項２〜請求項１０に記載された構成を焼成体の製造方法に対応させることも可能である。
【発明の効果】
【００１２】
以上説明したように、請求項１、請求項１１に係る発明によれば、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の樹脂成形用素材でも焼成用成形体を均質にさせて良質の焼成体を製造することが可能となる。
請求項２に係る発明では、同じ材質で異なる平均粒子径の充填材を配合したフィラー高充填の素材でも焼成用成形体を均質にさせることができる。
請求項３に係る発明では、異なる流動性を付与する充填材により混練用の素材に付与される流動性を容易に調整することができるとともに、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量をさらに向上させることが可能となる。
請求項４に係る発明では、焼成用成形体をより均質にさせて焼成体をより均質にさせ、ペレット形状とされた成形用素材を崩れやすくさせて容易に成形させ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量をさらに向上させることが可能となる。
請求項５〜請求項９に係る発明では、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でもより確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。
請求項１０に係る発明では、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼成体を製造可能とする好適な構成を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、下記の順序に従って本発明の実施形態を説明する。
（１）焼成用成形体および焼成体の製造方法の説明：
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
（３）焼成用成形体および焼成体の製造方法の作用、効果：
（４）各種変形例：
【００１４】
（１）焼成用成形体および焼成体の製造方法の説明：
図１と図２と図４は本発明の一実施形態にかかる焼成用成形体および焼成体の製造方法の概略を示す流れ図であり、図３は焼成用成形体の構造を示す模式図である。本焼成体の製造方法は、流動性調整工程Ｓ１と、成形工程Ｓ２と、焼成工程Ｓ３とを備え、微粒状の第一・第二の充填材Ｍ１，Ｍ２と、当該第一・第二の充填材の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ３と、を少なくとも含む混練用素材（混練用の素材）を混練し、混練した素材を用いて成形して焼成用成形体Ｍ５を形成し、当該焼成用成形体を用いて焼成体Ｍ６を製造する。混練用素材は、第三の充填材、第四の充填材、…を含んでいてもよい。また、混練用素材は、充填材と樹脂Ｍ３のみ配合された素材でも、充填材と樹脂Ｍ３に充填材の合計重量未満の第三の素材Ｍ４が配合された素材でもよい。第三の素材、第四の素材、第五の素材、…、があれば、これらの合計重量が充填材の合計重量未満で一緒に配合された素材でもよい。流動性調整工程Ｓ１で第三の素材、第四の素材、…を混合する場合には、これらの合計重量と押出機構Ａ１に供給する第三の素材、…の合計重量との合計が充填材の合計重量未満となるようにすればよい。ここで、第三の素材、第四の素材、…、が微粒状であると、充填材と樹脂を含む素材と混合されやすいので、焼成用成形体および焼成体をより確実に均質にさせる点で好適である。
ここで、充填材Ｍ１，Ｍ２は、同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して互いに異なる流動性を付与する微粒状の充填材である。本実施形態では、第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性よりも小さいものとする。図１では、両充填材Ｍ１，Ｍ２が同じ材質でありながら、第一の充填材Ｍ１は平均粒径が比較的大きい結果比較的大きい流動性を付与し、第二の充填材Ｍ２は平均粒径が比較的小さい結果比較的小さい流動性を付与する例を示している。
【００１５】
充填材が素材に付与する流動性は、試験温度で流動状態である樹脂と充填材とが混合された素材の前記試験温度で求められるＭＦＲ（単位：ｇ／１０ｍｉｎ）で表され、ＭＦＲが大きくなるほど流動性が大きくなり、ＭＦＲが小さくなるほど流動性が小さくなる。また、押出機構Ａ１内において出口の位置（図６のＰ１に相当）における温度で流動状態である樹脂と充填材とが混合された素材が前記出口の位置にて前記温度で押し出されるときの排出圧力Ｐｅ（単位：ＭＰａ）で表され、排出圧力が大きくなるほど流動性が小さくなり、排出圧力が小さくなるほど流動性が大きくなる。ＭＦＲが０．０ｇ／１０ｍｉｎと求められる場合には、ＭＦＲの大小が誤差によって消えている可能性があるので、素材の排出圧力Ｐｅを流動性の指標とすればよい。むろん、排出圧力Ｐｅが０．０ＭＰａと求められる場合には、排出圧力の大小が誤差によって消えている可能性があるので、素材のＭＦＲを流動性の指標とすればよい。
例えば、ｘ１重量部（５０≦ｘ１＜１００、例えば８０重量部）の第一の充填材Ｍ１と１００−ｘ１重量部（例えば２０重量部）の所定ＭＦＲ（例えば３０ｇ／１０ｍｉｎ）のポリプロピレンとを加熱混合した素材のＭＦＲは、押出機構Ａ１の出口の温度を試験温度θ℃（例えば１８０℃）とし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとして、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したＭＦＲを測定すればよい。すると、測定されたＭＦＲが第一の充填材Ｍ１の流動性を表す測定値となる。また、同素材の排出圧力Ｐｅは、焼成用成形体を成形するためのダイを取り付けた押出機構Ａ１の出口の温度をθ℃（例えば１８０℃）として同素材を押し出すときに押出機構Ａ１内において出口の位置に相当する位置に圧力計の検出部を挿入して測定すればよい。すると、測定された排出圧力Ｐｅが第一の充填材Ｍ１の流動性を表す測定値となる。第二の充填材Ｍ２が同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に付与する流動性は、前記ｘ１重量部の第二の充填材Ｍ２と前記１００−ｘ１重量部の所定ＭＦＲのポリプロピレンとを加熱混合した素材のＭＦＲや排出圧力Ｐｅで表される。
【００１６】
充填材Ｍ１，Ｍ２のそれぞれが混練用素材に付与する流動性は、以下のように表される。
第一の充填材Ｍ１については、混練用素材に含まれる全充填材の重量比をｘ２重量％、流動状態の樹脂Ｍ３の重量比をｘ３重量％、その他の素材をｘ４重量％（０＜ｘ３≦ｘ２、０≦ｘ４＜ｘ２）とすると、充填材Ｍ１に流動性を近づける処理を行う場合には当該処理を行った後に充填材Ｍ１を当該処理前の重量でｘ２重量％、流動状態の樹脂Ｍ３をｘ３重量％、その他の素材をｘ４重量％となるように配合して混合した素材についてＭＦＲや排出圧力Ｐｅを測定したとき、測定したＭＦＲや排出圧力Ｐｅを充填材Ｍ１の流動性を表す値とする。流動性を近づける処理を行うと充填材Ｍ１の重量がｘ２重量部からｘ２’重量部（０＜Ｘ２＜ｘ２’）に増えることがあるが、焼成用成形体中の充填材の重量比を重視するため、ｘ２’−ｘ２重量部については樹脂の場合には樹脂のｘ３重量％に含め樹脂以外の場合にはその他の素材のｘ４重量％に含めることにし、流動性を近づける処理の前の重量ｘ２を基準としてＭＦＲや排出圧力を測定するための素材を形成する。第二の充填材Ｍ２についても、充填材Ｍ２に流動性を近づける処理を行う場合には当該処理を行った後に充填材Ｍ２を当該処理前の重量でｘ２重量％、流動状態の樹脂Ｍ３をｘ３重量％、その他の素材をｘ４重量％となるように配合して混合した素材についてＭＦＲや排出圧力Ｐｅを測定したとき、測定したＭＦＲや排出圧力Ｐｅを充填材Ｍ２の流動性を表す値とする。
【００１７】
所定の平均粒子径の充填材（第一の充填材Ｍ１）と樹脂Ｍ３とを含む混練用素材から押出成形により焼成用成形体を形成する際、図３に示すように、同じ材質でより平均粒子径の小さい充填材（第二の充填材Ｍ２）を混練用素材に配合して焼成用成形体Ｍ５を形成すると、大きい充填材Ｍ１どうしの隙間に小さい充填材Ｍ２が入り込む。これにより、充填材に大きい充填材Ｍ１のみを用いて形成した焼成用成形体Ｍ５ｃｏｎｔよりも、小さい充填材Ｍ２を用いた焼成用成形体Ｍ５の方が、焼成用成形体中で充填材がより最密充填に近い構造となり、緻密になる。ここで、混練用素材に含まれる充填材の重量比をｒ１（０＜ｒ１＜１）、混練用素材に含まれる樹脂の重量比をｒ２（０＜ｒ２≦ｒ１）とすると、小さい第二の充填材と樹脂とを重量比でｒ１（充填材）：ｒ２（樹脂）で混合した素材の流動性は、大きい第一の充填材と樹脂とを重量比でｒ１（充填材）：ｒ２（樹脂）で混合した素材の流動性よりも小さくなる。すなわち、測定誤差が無いとすれば、理論上、小さい第二の充填材を含む素材のＭＦＲは大きい第一の充填材を含む素材のＭＦＲよりも小さく、小さい第二の充填材を含む素材の排出圧力は大きい第一の充填材を含む素材の排出圧力よりも大きくなる。
【００１８】
流動性調整工程Ｓ１では、充填材Ｍ１，Ｍ２の少なくとも一方に対して、第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性と、第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性と、を近づける処理を行う。第二の充填材Ｍ２が第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性よりも低い流動性を混練用素材に付与する充填材である場合、第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性を高める処理と、第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性を低める処理と、の少なくとも一方を行う。
成形工程Ｓ２では、充填材Ｍ１，Ｍ２により混練用素材に付与される流動性を近づける処理を行った後の充填材Ｍ１，Ｍ２と、充填材Ｍ１，Ｍ２の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ３と、が含まれた混練用素材を混練し、混練した素材を所定の押出機構Ａ１にて押し出して所定の成形機構Ａ２にて成形することにより焼成用成形体Ｍ５を得る。ここで、焼成用成形体は、焼成により焼成体を形成するための成形体である。
焼成工程Ｓ３では、得られた焼成用成形体Ｍ５を所定の焼成機構Ａ３で焼成して焼成体Ｍ６を形成する。
【００１９】
上記流動性調整工程Ｓ１は、流動性を近づける処理を行った後の充填材Ｍ１，Ｍ２と当該充填材Ｍ１，Ｍ２の合計重量と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ３とが少なくとも含まれた不定形押出用素材Ｍ１１を混練して所定の不定形押出機構Ａ４にて不定形の状態で押し出す不定形押出工程Ｓ４と、不定形押出機構Ａ４から押し出された不定形の素材Ｍ１４を少なくとも用いて不定形のまま所定の導入部Ａ５に導入して当該導入した不定形の素材Ｍ１４を所定のペレット成形機構Ａ１３にてペレット形状に成形するペレット成形工程Ｓ６とを備え、上記成形工程Ｓ２は、得られたペレットＭ１８が少なくとも含まれた混練用素材を混練して上記押出機構Ａ１にて押し出して所定の成形機構Ａ２にて焼成用成形体の形状に成形して焼成用成形体Ｍ５を得る焼成用成形体生成工程Ｓ７を備えていると、好適である。ここで、ペレットＭ１８は、成形機構Ａ２にて焼成用成形体の形状に成形可能とする素材である。
上記流動性調整工程Ｓ１は、上記不定形押出工程Ｓ４と、不定形押出機構Ａ４から押し出された不定形の素材Ｍ１４を少なくとも用いて所定の粉砕機構Ａ１２にて粉砕して粉砕後の素材（粉砕物Ｍ１６）を少なくとも用いてペレット形状に成形するペレット成形工程Ｓ６とを備えていると、さらに好適である。
【００２０】
なお、押出機構Ａ１や不定形押出機構Ａ４には、一軸スクリュー混練押出機、二軸スクリュー混練押出機等の多軸スクリュー混練押出機、等を用いることができる。
不定形押出用素材Ｍ１１は、充填材と樹脂Ｍ３（例えば熱可塑性樹脂Ｍ１２）のみでも、充填材の合計重量未満でその他の素材（例えば第三の素材Ｍ１３）を含んでいてもよい。導入部Ａ５に導入する素材は、不定形の素材Ｍ１４のみでも、充填材の合計重量未満でその他の素材（例えば第三の素材Ｍ１５）を含んでいてもよい。混練用素材は、ペレットＭ１８のみでも、充填材の合計重量未満でその他の素材（例えば第三の素材Ｍ１９）を含んでいてもよい。
【００２１】
なお、ペレット成形機構Ａ１３に供給する素材は、上記粉砕物Ｍ１６のみでも、充填材の合計重量未満でその他の素材（例えば第三の素材Ｍ１７）を含んでいてもよい。
上述した第三の素材Ｍ１３，Ｍ１５，Ｍ１７，Ｍ１９および流動性調整工程Ｓ１で混合する第三の素材、…の合計の配合割合は、充填材の性質を十分に残す観点からは、重量比で充填材の合計重量未満となる配合割合が好ましい。ここで、第三の素材Ｍ１３，Ｍ１５，Ｍ１７，Ｍ１９が微粒状であると、焼成用成形体および焼成体をより確実に均質にさせる点で好適である。
【００２２】
また、図４に示すように、流動性調整工程Ｓ１では、第一の充填材Ｍ１と、当該第一の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ２２と、必要に応じて第三の素材Ｍ２３、第四の素材、…とが含まれた不定形押出用素材Ｍ２１を所定の不定形押出機構Ａ４にて不定形の状態で押し出して押し出した不定形の素材を不定形のまま所定の導入部Ａ５に導入し（不定形押出工程Ｓ４）、同導入部に導入された不定形の素材を少なくとも用いて所定のペレット成形機構Ａ１３にてペレット形状に成形して第一のペレットＭ２４を形成するとともに（ペレット成形工程Ｓ６）、第二の充填材Ｍ２と、当該第二の充填材と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ３２と、必要に応じて第三の素材Ｍ３３、第四の素材、…とが含まれた不定形押出用素材Ｍ３１を所定の不定形押出機構Ａ４にて不定形の状態で押し出して押し出した不定形の素材を不定形のまま所定の導入部Ａ５に導入し（不定形押出工程Ｓ４）、同導入部に導入された不定形の素材を少なくとも用いて所定のペレット成形機構Ａ１３にてペレット形状に成形して第二のペレットＭ３４を形成してもよい（ペレット成形工程Ｓ６）。
すなわち、不定形押出工程Ｓ４では素材を不定形の状態で押し出し、ペレット成形工程Ｓ６では不定形のまま素材を導入部Ａ５に導入すればよいので、素材の押出流量は制限されない。すると、流動状態の樹脂が充填材と等重量以下のような流動性の小さい素材であっても、単位時間当たりにペレットを大量に生成することが可能となり、このペレットを用いて焼成用成形体を大量生産することが可能となる。ここで、焼成用成形体には樹脂が含まれているので、焼成中や焼成前に焼成用成形体は崩れず、保形性の良好な焼成用成形体が得られる。また、樹脂が充填材の重量以下の重量とされているので、焼成用成形体から焼成体への収縮度合が小さい。従って、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼成体を製造することが可能となる。さらに、ペレットを原料として成形機構により容易に成形して焼成用成形体を得ることができる。
【００２３】
さらに、流動性調整工程Ｓ１では、不定形押出用素材Ｍ２１を不定形の状態で押し出し（不定形押出工程Ｓ４）、押し出された不定形の素材を少なくとも用いて所定の粉砕機構Ａ１２にて粉砕し（粉砕工程Ｓ５）、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して第一のペレットＭ２４を形成するとともに（ペレット成形工程Ｓ６）、不定形押出用素材Ｍ３１を不定形の状態で押し出し（不定形押出工程Ｓ４）、押し出された不定形の素材を少なくとも用いて所定の粉砕機構Ａ１２にて粉砕し（粉砕工程Ｓ５）、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して第二のペレットＭ３４を形成してもよい（ペレット成形工程Ｓ６）。
すなわち、不定形の素材が一旦粉砕されてペレットとされるので、ペレットをより均質にさせ、焼成用成形体をより均質にさせて、より均質で良質の焼成体を得ることが可能となる。また、当該ペレットを原料として焼成用成形体の形状に成形する時に、原料段階ではペレット形状が維持される一方、混練段階でペレットがより崩れやすくなって分散性が向上するので、より容易に成形して焼成用成形体を得ることが可能となる。さらに、不定形の素材が粉砕されることによってペレットを成形する際に成形用の穴や隙間等に入りやすくなるので、単位時間当たりのペレットの生成量がさらに増え、焼成用成形体の生産量をさらに増やすことが可能となる。
【００２４】
なお、樹脂Ｍ２２，Ｍ３２が熱可塑性である場合には、加熱機構Ａ１１にて不定形押出用素材Ｍ２１，Ｍ３１を軟化させることができる。各ペレットＭ２４，Ｍ３４を生成する際、各機構Ａ４，Ａ１１，Ａ１２，Ａ１３を共用してもよいし、別々に用意してもよい。
【００２５】
ここで、充填材Ｍ２１，Ｍ３１は、上述した流動性を近づける各種処理を行った後に不定形押出機構Ａ４に供給されてもよいし、ペレット化（不定形押出工程Ｓ４〜ペレット成形工程Ｓ６）の際に上述した流動性を近づける処理が行われることを前提として流動性を近づける処理を行っていない状態で不定形押出機構Ａ４に供給されてもよい。
後者の場合、流動性調整工程Ｓ１では、第一・第二のペレットＭ２４，Ｍ３４を形成する際に、第一のペレットＭ２４により混練用素材に付与される流動性と、第二のペレットＭ３４により混練用素材に付与される流動性と、を近づける処理を行ってペレットＭ２４，Ｍ３４を形成する。この処理の詳細は、後述する。そして、焼成用成形体生成工程Ｓ７では、所定の配合割合で第一・第二のペレットＭ２４，Ｍ３４と必要に応じて第三の素材Ｍ１９、第四の素材、…とが含まれた混練用素材を混練し、混練した素材を押出機構Ａ１にて押し出して成形機構Ａ２にて焼成用成形体の形状に成形して焼成用成形体Ｍ５を得る。
以上により、異なる流動性を付与する充填材により混練用素材に付与される流動性を近づける処理を行う際に、各充填材から形成される各ペレットにより混練用素材に付与される流動性を近づけるようにすればよいので、異なる流動性を付与する充填材により混練用素材に付与される流動性を容易に調整することが可能になる。
【００２６】
充填材の種類毎にペレットを形成する場合、各充填材（第一の充填材、第二の充填材、…のいずれか）により混練用素材に付与される流動性は、押出機構Ａ１内において出口の位置（図６のＰ１に相当）における温度を試験温度θとし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとした各ペレット（第一のペレット、第二のペレット、…のいずれか）のＭＦＲで表され、また、押出機構Ａ１内において出口の位置（図６のＰ１に相当）にて各ペレット（第一のペレット、第二のペレット、…のいずれか）が前記出口の位置の温度で押し出されるときの排出圧力Ｐｅで表される。むろん、ＭＦＲが０．０ｇ／１０ｍｉｎと求められる場合には排出圧力Ｐｅを流動性の指標とすればよく、排出圧力Ｐｅが０．０ＭＰａと求められる場合にはＭＦＲを流動性の指標とすればよい。
なお、第一の充填材、第二の充填材、第三の充填材、…による流動性が互いに異なる場合、第一のペレット、第二のペレット、第三のペレット、…を形成する際にこれらのペレットによる流動性を互いに近づける処理を行った後、焼成用成形体を形成してもよい。この場合、流動性を近づける処理は、全てのペレットに対して行ってもよいし、これらのペレットのうち一部の充填材にのみ行ってもよく、いずれの場合も本発明に含まれる。
【００２７】
樹脂に熱可塑性樹脂を用いる場合、ペレット成形機構Ａ１３にて成形した素材を第一の冷却機構にて冷却する第一冷却工程を設けてもよい。すると、ペレット形状の素材を速やかに固化させることができ、ペレットが相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、ペレット形状の素材を冷却することにより容易にペレットを適宜保管することができ、保管したペレットを用いて焼成用成形体を製造することも可能となるので、焼成用成形体の生産の自由度を向上させることができる。
また、成形機構Ａ２にて成形された素材を第二の冷却機構にて冷却する第二冷却工程を設けてもよい。すると、焼成用成形体の形状の素材を速やかに固化させることができ、焼成用成形体が相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、焼成用成形体の形状の素材を冷却することにより容易に焼成用成形体を適宜保管することができ、保管した焼成用成形体を用いて焼成体を製造することも可能となるので、焼成体の生産の自由度を向上させることができる。
【００２８】
充填材Ｍ１，Ｍ２には、微粒状の無機、金属、木質系材料を用いることができ、アルミナ、窒化アルミニウム、アルミナシリカやジルコニアシリカやフライアッシュ等のシリカ、ケイ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、チタニア、ジルコニア、ガラス、スラグ、これらの混合物、等の微粒状（粉末状ないしペレットよりも細かい粒状）の無機素材、金、銀、鉄、ステンレス鋼、クロム合金、ニッケル合金、青銅、等の微粒状の金属素材、木粉、木毛、木片、木質繊維、木質パルプ、木質繊維束、等の微粒状の木質系材料、等を用いることができる。無機素材は、結晶質の素材でも、非晶質ガラスのように非晶質の素材でもよい。木質系材料を用いて焼成用成形体を形成する場合、窒素ガスや炭酸ガスやアルゴンガス等の不活性ガスの雰囲気下で焼成用成形体を焼成することにより、木質系材料を燃焼させることなく炭化させて焼成体を形成することができる。
【００２９】
大きい充填材Ｍ１の粒子径ＡＲ１は、０．０１〜１０００μｍが好ましく、粒径をより揃えるために０．２〜５００μｍ、１〜１００μｍとしてもよい。充填材Ｍ１の平均粒子径としては、０．１〜５００μｍが好ましい。充填材Ｍ１の粒度を調整すると、焼成用成形体や焼成体の強度を調整することができる。
小さい充填材Ｍ２の粒子径ＡＲ２は、０．００１〜１００μｍが好ましく、粒径をより揃えるために０．０２〜５０μｍ、０．１〜１０μｍとしてもよい。充填材Ｍ２の平均粒子径としては、大きい充填材Ｍ１の平均粒子径よりも小さい範囲で０．０２〜１００μｍが好ましい。大きい充填材Ｍ１の平均粒子径に対する小さい充填材Ｍ２の平均粒子径の比ＡＲ２／ＡＲ１は０＜ＡＲ２／ＡＲ１＜１であればよく、例えば０．００１＜ＡＲ２／ＡＲ１＜０．５となる充填材Ｍ１，Ｍ２を用いることができる。
なお、平均粒子径は、充填材が球形であれば直径、非球形であれば長径と短径の平均としている。
充填材Ｍ１，Ｍ２の配合比は、例えば、大きい充填材Ｍ１を５０〜９０重量％とし、小さい充填材Ｍ２を１０〜５０重量％とすることができる。
【００３０】
樹脂Ｍ３には、ポリプロピレン（ＰＰ），ポリエチレン，ポリスチレン，ポリブデン，ポリメチルメタアクリレート，塩化ビニル，ポリアミド（ナイロン），ポリカーボネート，ポリアセタール，ポリブチレンテレフタレート，ポリエチレンテレフタレート、これらの混合物、等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂，ユリア樹脂，メラミン樹脂，不飽和ポリエステル樹脂，エポキシ樹脂、これらの混合物、等の熱硬化性樹脂、等を用いることができる。ＰＰやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂は、ペレットを生成して容易に焼成用成形体の形状に成形することができる点で好適な樹脂であるとともに、焼成時に焼却されて除去される点でも好適な樹脂である。
樹脂Ｍ３が溶融状態（流動状態）であれば、そのまま充填材Ｍ１と混合して軟化した素材とすることができる。樹脂Ｍ３が熱可塑性樹脂である場合、加熱機付き混練押出機に対して固形の原反として樹脂Ｍ３を投入可能である。ここで、熱可塑性樹脂を図２の混練用素材加熱機構Ａ２４，Ａ３１にて加熱された混練用素材の温度におけるＭＦＲが１０ｇ／１０ｍｉｎ以上（好ましくは１００ｇ／１０ｍｉｎ以上）の樹脂とすると、混練用素材から焼成用成形体の形状に成形する時に良好な流動性が得られ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させることができる。ＰＰのような熱可塑性樹脂では、一般に分子量が小さくなるほど流動性が大きくなる（ＭＦＲが大きくなる）ため、比較的低分子量の熱可塑性樹脂を用いると良好な流動性が得られる。樹脂としてＰＰを用いる場合、２００〜２３０℃程度でペレットから焼成用成形体への成形を行うため、この温度範囲内のＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを使用すればよい。なお、ＪＩＳ Ｋ７２１０に関連するＩＳＯ規格に規定されているＰＰの試験条件はＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃）であるため、この条件でのＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを用いてもよい。なお、同じ条件下でＭＦＲが大きい樹脂であるほどペレットから焼成用成形体への成形が容易となるため、素材中の樹脂の配合割合をより少なくさせることができる。
樹脂Ｍ３が無機成分や金属成分を含まない化合物とされていると、焼成用成形体を焼成したときに残留しないので、不要成分の無い良質の焼成体を製造することができる。焼成時に残留しない樹脂Ｍ３としては、Ｃ（炭素）原子とＨ（水素）原子とＯ（酸素）原子のみからなる高分子化合物が非常に好ましいが、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物でもよい。
【００３１】
本実施形態では、素材中の樹脂Ｍ３の重量比を充填材Ｍ１，Ｍ２の合計の重量比以下として、フィラー高充填としている。充填材Ｍ１，Ｍ２と樹脂Ｍ３の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）に対し、樹脂が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼成体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。
【００３２】
第三の素材Ｍ４として、例えば、樹脂Ｍ３と相溶性があり、かつ、親水基を有する相溶化剤を用いると、充填材と樹脂とのなじみを向上させることができ、焼成用成形体をより均質にさせ、焼成体をより均質にさせる。親水基としては、水酸基（ヒドロキシル基）、カルボキシル基、アルデヒド基、スルホ基、等の官能基がある。相溶化剤をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに相溶化剤が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼成体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と相溶化剤の合計が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、相溶化剤のみが０．０５〜５重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼成体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と相溶化剤の合計を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。また、樹脂と相溶化剤との好ましい配合比は、樹脂５０〜９９重量％に対し、相溶化剤１〜５０重量％である。
【００３３】
相溶化剤として、素材に含まれる樹脂Ｍ３と相溶性のある合成樹脂の原料に所定の有機酸を添加して合成して得られる酸変性合成樹脂を用いると、焼成用成形体を焼成したときに有機酸が残留しないので、高品質の焼成体を得ることができる。樹脂Ｍ３と相溶性のある合成樹脂としては、合成樹脂とされた樹脂Ｍ３そのもののでもよいし、樹脂Ｍ３とは異なる合成樹脂でもよい。上記有機酸としては、樹脂に親水基を付与するマレイン酸を用いることができるが、フマル酸等のカルボキシル基を有する有機酸でもよい。合成樹脂を有機酸により変性した酸変性合成樹脂も通常変性していない合成樹脂に似た性質を有するため、酸変性合成樹脂のみを樹脂Ｍ３として使用してもよい。
熱可塑性樹脂をマレイン酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、付加重合前の熱可塑性樹脂の原料にマレイン酸を添加して付加重合を行えばよい。すると、付加重合後の高分子には、親水基の一つであるカルボキシル基が付加される。従って、酸変性合成樹脂は、充填材Ｍ１，Ｍ２とのなじみが良くなっている。
一般に、合成樹脂を有機酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、重合前の合成樹脂の原料に有機酸を添加して重合を行えばよい。すると、重合後の高分子には、カルボキシル基が付加され、充填材Ｍ１，Ｍ２とのなじみが良くなる。
【００３４】
第三の素材Ｍ４として、樹脂成形用の滑剤を用いてもよい。すると、ペレットから焼成用成形体の形状に成形する時に充填材間のすべりが良好となるので、成形しやすくさせることができる。滑剤としては、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、ラウリン酸メチル、ステアリン酸メチル、ステアリン酸ブチル、ミリスチン酸イソプロピル、ステアリン酸オクチル、ラウリル酸ラウリル、長ステアリン酸ステアリル、長脂肪酸高級アルコールエステル、ベヘニン酸ベヘニン、ミリスチン酸セチル、等の脂肪酸エステル、ステアリン酸亜鉛等のステアリン酸塩、等を用いることができる。滑剤をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに滑剤が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼成体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と滑剤の合計が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、滑剤のみが０．０５〜５重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼成体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と滑剤の合計を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。また、樹脂と滑剤との好ましい配合比は、樹脂２０〜９９重量％に対し、滑剤１〜２０重量％である。
【００３５】
第三の素材Ｍ４として、繊維状素材を用いてもよい。すると、繊維状素材が焼成用成形体を崩れにくくさせるので、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼成体を製造することが可能となる。繊維状素材としては、樹脂Ｍ３として使用可能な合成樹脂の繊維の他、ガラス繊維、セピオライト（Si12Mg8O30(OH)4(H2O)4・8H2O）、ワラストナイト（CaSiO3）、アスベスト（石綿）、マグネシウムウイスカ、等の鉱物繊維、等を用いることができる。繊維状素材をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに繊維状素材が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼成体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．８重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と繊維状素材の合計が０．２〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、繊維状素材のみが０．１〜３０重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼成体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と繊維状素材の合計を０．２重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。この条件で、素材中の樹脂の好ましい配合割合は０．１重量％以上（より好ましくは５重量％以上）である。
【００３６】
なお、微粒状の無機素材または金属素材にシランカップリング剤を反応させて充填材Ｍ１，Ｍ２（特に小さい充填材Ｍ２）を得るシランカップリング工程をさらに設けてもよい。すると、充填材と樹脂とのなじみが向上し、焼成用成形体をより均質にさせ、焼成体をより均質にさせることができる。ここで、微粒状の無機素材または金属素材としては、そのまま充填材Ｍ１，Ｍ２となりうる素材を用いることができる。シランカップリング剤は、分子の一端に加水分解でシラノール基（Ｓｉ-ＯＨ）を与えるエトキシ基やメトキシ基を有し、他端に有機官能基を有する。シランカップリング剤としては、特開平８−２５２８１３号公報に記載されたオルガノシラン処理用反応剤ＳｉＸ1Ｘ2Ｘ3Ｘ4（Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つは約１０乃至３５個の炭素原子を有する非官能化されたアルキルまたはアルケニル基、Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つはアルコキシ基またはハロゲン化物）等を用いることができる。微粒状の無機素材または金属素材に対してシランカップリング剤を用いてシランカップリング処理を行うと、微粒状の無機素材または金属素材に疎水性の有機官能基が付加され、疎水性が付与される。従って、微粒状の無機素材または金属素材は、樹脂Ｍ３とのなじみが良くなる。
シランカップリング処理は、例えば特開平８−２５２８１３号公報に記載された方法で行うことができる。すなわち、イソプロピルアルコールまたは約５〜５０体積％のイソプロピルアルコールを含む水の中に微粒状の無機素材または金属素材を高速ミキサで一様となるように十分に分散させ、生成したスラリーにオクタデシルトリエトキシシランを徐々に加え、６０℃付近に維持して約１５〜６０分間撹拌し、その後遠心分離機でcake状の表面変性した無機素材または金属素材を分離し、約１２０℃で約５〜１０時間乾燥すればよい。
【００３７】
微粒状の無機素材または金属素材にシランカップリング剤を反応させるときのシランカップリング剤の配合量は、微粒状の無機素材または金属素材を基準として０．１〜１５重量％が好ましい。
素材中の好ましい配合割合は、シランカップリング処理を行った充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。シランカップリング工程で得られた充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼成体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。
上述した相溶化剤や滑剤や繊維状素材は、炭素原子と水素原子と酸素原子のみからなる化合物とされていてもよい。さらに、ハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む化合物とされてもよい。このような相溶化剤等は焼成しても残留しないので、不要成分の無い高品質の焼成体を得ることができる。
【００３８】
流動性調整工程Ｓ１で第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性を高める処理として、例えば、充填材Ｍ２に上述したシランカップリング剤を反応させて第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、充填材Ｍ２が微粒状の無機素材または金属素材であると、好適である。充填材Ｍ２にシランカップリング剤を反応させるときのシランカップリング剤の配合量は、上述したように、充填材Ｍ２を基準として０．１〜１５重量％が好ましい。
なお、シランカップリング処理を行った充填材Ｍ２の流動性は、混練用素材に含まれる全充填材の重量比をｘ２重量％、流動状態の樹脂Ｍ３の重量比をｘ３重量％、その他の素材をｘ４重量％として、シランカップリング処理前の充填材Ｍ２の重量を基準として充填材Ｍ２をｘ２重量％、流動状態の樹脂Ｍ３をｘ３重量％、その他の素材をｘ４重量％となるように配合して混合した素材について測定されるＭＦＲや排出圧力Ｐｅで表される。
充填材Ｍ２に上述したシランカップリング処理を行うと、疎水性の有機官能基が付加され、樹脂Ｍ３とのなじみが良くなる。その結果、処理前には流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が高められ、流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。また、単位時間当たりの混練用素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
なお、混練用素材中の好ましい配合割合は、上述した理由により、充填材Ｍ１とシランカップリング処理を行った充填材Ｍ２との合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。
むろん、図４で示したように、シランカップリング処理を行っていない第一の充填材Ｍ１を含む素材Ｍ２１から第一のペレットＭ２４を形成し、シランカップリング処理を行った第二の充填材Ｍ２を含む素材Ｍ３１から第二のペレットＭ３４を形成して、焼成用成形体Ｍ５を製造してもよい。
【００３９】
また、充填材Ｍ２による流動性を高める処理として、充填材Ｍ２に上述した滑剤を混合して第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、例えば、８０〜９９．８重量％の充填材Ｍ１と０．２〜２０重量％の滑剤とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ２のすべりが良好となるので、処理前には流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が高められ、流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。また、単位時間当たりの混練用素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
むろん、図４で示したように、滑剤を含まず第一の充填材Ｍ１を含む素材Ｍ２１から第一のペレットＭ２４を形成し、滑剤と第二の充填材Ｍ２とを少なくとも含む素材Ｍ３１から第二のペレットＭ３４を形成して、焼成用成形体Ｍ５を製造してもよい。
【００４０】
さらに、充填材Ｍ２による流動性を高める処理として、混練用素材に含まれる樹脂に第一の樹脂と当該第一の樹脂よりも融点の低い第二の樹脂とを少なくとも用いることにして、充填材Ｍ２に融点の低い第二の樹脂を混合して第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。むろん、混練用素材に含まれる樹脂に、互いに融点の異なる三種類以上の樹脂を用いてもよい。これらの樹脂としては、上述した各種の熱可塑性樹脂が好適である。この処理は、例えば、５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）の充填材Ｍ２と０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）の溶融状態の第二の樹脂とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ２のすべりが良好となるので、処理前には流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が高められ、流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。また、単位時間当たりの混練用素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
【００４１】
一方、充填材Ｍ１による流動性を低める処理として、混練用素材に含まれる樹脂に上記第一・第二の樹脂を少なくとも用いることにして、充填材Ｍ１に融点の高い第一の樹脂を混合して第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、例えば、５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）の充填材Ｍ１と０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）の溶融状態の第一の樹脂とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ１のすべりが低下するので、処理前には流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性が低められ、流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。
むろん、充填材Ｍ２に融点の低い第二の樹脂を混合する処理も行ってもよい。
なお、第一の樹脂としては例えば１８０〜２００℃の融点を有する熱可塑性樹脂を用いることができ、第二の樹脂としては第一の樹脂よりも低融点であって例えば１４０〜１６０℃の融点を有する熱可塑性樹脂を用いることができる。
本処理は、図４で示したペレットＭ２４，Ｍ３４を形成して焼成用成形体Ｍ５を製造するのが好適である。例えば、比較的高融点の第一の樹脂Ｍ２２と第一の充填材Ｍ１とを少なくとも含む素材Ｍ２１から第一のペレットＭ２４を形成し、比較的低融点の第二の樹脂Ｍ３２と第二の充填材Ｍ２とを少なくとも含む素材Ｍ３１から第二のペレットＭ３４を形成し、所定の配合割合の第一・第二のペレットＭ２４，Ｍ３４および必要に応じて第三の素材Ｍ１９等からなる混練用素材を混練して、混練した素材を押し出して成形することにより、焼成用成形体Ｍ５を得ることができる。
【００４２】
さらに、充填材Ｍ２による流動性を高める処理として、混練用素材に含まれる樹脂に第一の樹脂と押出機構Ａ１にて押し出される出口の位置Ｐ１における素材の温度を試験温度θ℃としたＭＦＲが前記第一の樹脂よりも大きい第二の樹脂とを少なくとも用いることにして、充填材Ｍ２にＭＦＲの大きい第二の樹脂を混合して第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。むろん、混練用素材に含まれる樹脂に、互いにＭＦＲの異なる三種類以上の樹脂を用いてもよい。これらの樹脂としては、上述した各種の熱可塑性樹脂が好適である。この処理は、例えば、５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）の充填材Ｍ２と０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）の溶融状態の第二の樹脂とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ２のすべりが良好となるので、処理前には流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が高められ、流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。また、単位時間当たりの混練用素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
【００４３】
一方、充填材Ｍ１による流動性を低める処理として、充填材Ｍ１にＭＦＲの小さい第一の樹脂を混合して第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、例えば、５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）の充填材Ｍ１と０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）の溶融状態の第一の樹脂とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ１のすべりが低下するで、処理前には流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性が低められ、流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。
むろん、充填材Ｍ２にＭＦＲの大きい第二の樹脂を混合する処理も行ってもよい。
なお、第一の樹脂としては例えば１０〜１００ｇ／１０ｍｉｎのＭＦＲを有する熱可塑性樹脂を用いることができ、第二の樹脂としては第一の樹脂よりも大きいＭＦＲであって例えば０．１〜１．０ｇ／１０ｍｉｎのＭＦＲを有する熱可塑性樹脂を用いることができる。
本処理は、図４で示したペレットＭ２４，Ｍ３４を形成して焼成用成形体Ｍ５を製造するのが好適である。例えば、比較的小さいＭＦＲの第一の樹脂Ｍ２２と第一の充填材Ｍ１とを少なくとも含む素材Ｍ２１から第一のペレットＭ２４を形成し、比較的大きいＭＦＲの第二の樹脂Ｍ３２と第二の充填材Ｍ２とを少なくとも含む素材Ｍ３１から第二のペレットＭ３４を形成し、所定の配合割合の第一・第二のペレットＭ２４，Ｍ３４および必要に応じて第三の素材Ｍ１９等からなる混練用素材を混練して、混練した素材を押し出して成形することにより、焼成用成形体Ｍ５を得ることができる。
【００４４】
また、充填材Ｍ２による流動性を高める処理として、混練用素材が流動状態の樹脂Ｍ３と等重量以下の上記相溶化剤を含むことを前提として、第二の充填材Ｍ２に混練用素材の相溶化剤の配合割合ｒｃ１よりも多い配合割合ｒｃ２（０＜ｒｃ１＜ｒｃ２）で上述した相溶化剤を混合して第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、例えば、５０〜９９．８重量％の充填材Ｍ１と０．２〜５０重量％の相溶化剤とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ２のすべりが良好となるので、処理前には流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が高められ、流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。また、単位時間当たりの混練用素材の押出量を増大させ、焼成用成形体の生産性を向上させる効果が得られる。
【００４５】
一方、充填材Ｍ１による流動性を低める処理として、第一の充填材Ｍ１に混練用素材の相溶化剤の配合割合ｒｃ１よりも少ない配合割合ｒｃ３で上述した相溶化剤を混合するか又は相溶化剤を配合しないで（０≦ｒｃ３＜ｒｃ１）第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づける処理を採用することができる。この処理は、例えば、５０〜９９．８重量％の充填材Ｍ２と０．２〜５０重量％の相溶化剤とを混合することにより、行うことができる。すると、混練用素材中で充填材Ｍ１のすべりが低下するので、処理前には流動性の高い充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性が低められ、流動性の低い充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性に近づけられる。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の素材でも確実に焼成用成形体を均質にさせることができる。
むろん、充填材Ｍ２に混練用素材の相溶化剤の配合割合よりも多い配合割合で相溶化剤を混合する処理も行ってもよい。
本処理は、図４で示したペレットＭ２４，Ｍ３４を形成して焼成用成形体Ｍ５を製造するのが好適である。例えば、必要に応じて比較的少ない相溶化剤（相溶化剤を添加しない場合を含む）と、第一の充填材Ｍ１と、を少なくとも含む素材Ｍ２１から第一のペレットＭ２４を形成し、比較的多い相溶化剤と第二の充填材Ｍ２とを少なくとも含む素材Ｍ３１から第二のペレットＭ３４を形成し、所定の配合割合の第一・第二のペレットＭ２４，Ｍ３４および必要に応じて第三の素材Ｍ１９等からなる混練用素材を混練して、混練した素材を押し出して成形することにより、焼成用成形体Ｍ５を得ることができる。
【００４６】
上述した充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性を高める各種処理は、組み合わせて行うことができる。また、上述した充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性を低める処理も、組み合わせて行うことができる。
上述した充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性を高める処理と、上述した充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性を低める処理とは、種々組み合わせて行うことができる。
【００４７】
不定形押出機構Ａ４は、充填材Ｍ１，Ｍ２と流動状態の樹脂Ｍ３とを少なくとも含む素材を混合して不定形の状態で押し出す。押し出された不定形の素材Ｍ１４は、導入部Ａ５に導入される。
図２は、樹脂Ｍ３として熱可塑性樹脂Ｍ１２を用いた焼成用成形体の製造方法の例を示している。熱可塑性樹脂を用いる場合、不定形押出用加熱機構Ａ１１にて充填材Ｍ１，Ｍ２と熱可塑性樹脂Ｍ１２を含む素材を加熱すると、当該熱可塑性樹脂を溶融状態にさせることができるので好適である。この場合、不定形押出工程Ｓ４は、不定形押出用加熱機構にて充填材と熱可塑性樹脂を含む素材を加熱して当該熱可塑性樹脂を溶融状態にさせる不定形押出用加熱工程を有し、加熱した素材を不定形押出機構Ａ４にて混合して成形することなく不定形の状態で押し出す。なお、第三の素材Ｍ１３が加熱により溶融する素材であれば、第三の素材Ｍ１３を固形の原反として不定形押出機構Ａ４に供給することができる。
【００４８】
図２の括弧内の例では、導入部に導入された不定形の素材Ｍ１４を粉砕機構Ａ１２にて粉砕し（粉砕工程Ｓ５）、粉砕後の素材（粉砕物Ｍ１６）をペレット成形機構Ａ１３にてペレット形状に成形して（ペレット成形工程Ｓ６）、ペレットＭ１８としている。粉砕工程Ｓ５を省略し、導入部に導入された不定形の素材Ｍ１４を直接ペレット成形機構Ａ１３にてペレット形状に成形することもできる。粉砕工程Ｓ５を設けると、焼成用成形体および焼成体をより均質にさせ、ペレットＭ１８から焼成用成形体Ｍ５に成形する時にペレットＭ１８をより崩れやすくさせてより容易に成形させ、単位時間当たりの焼成用成形体の製造量をさらに向上させることが可能となる。
ペレット成形機構は、直径１〜８ｍｍ程度の押出口を多数有するダイの各押出口から素材を棒状に押し出してカッタにより長さ１〜３０ｍｍに切断してペレット形状に成形する成形機を用いることができる。
【００４９】
成形機構Ａ２は、混練用素材を焼成用成形体Ｍ５の形状に成形する。図２の例では、素材中に熱可塑性樹脂が含まれており、ペレット形状とされたペレットＭ１８を用いて加熱機（混練用素材加熱機構）Ａ２４付き押出成形装置Ａ２０（成形機構Ａ２を有する）にて押出成形により素材を成形する。ペレットＭ１８と必要に応じて第三の素材Ｍ１９とを押出成形装置Ａ２０のホッパＡ２１に投入すると、同装置Ａ２０は、加熱機Ａ２４にてペレットＭ１８を含む混練用素材を加熱して軟化させ（混練用素材加熱工程）、軟化した混練用素材を押出機Ａ２２にて混合して所定のダイから押し出し、切断機Ａ２３にて所定の長さに切断して成形する。成形品を冷却機構にて冷却してもよい。このようにして、焼成用成形体Ｍ５が製造される。
押出成形装置Ａ２０の代わりに、加熱機（混練用素材加熱機構）Ａ３１付き射出成形装置Ａ３０（成形機構Ａ２を有する）にて射出成形により素材を成形してもよい。ペレットＭ１８と必要に応じて第三の素材Ｍ１９とを射出成形装置Ａ３０に投入すると、同装置Ａ３０は、加熱機Ａ３１にてペレットＭ１８を含む混練用素材を加熱して軟化させ、軟化した混練用素材を混合して所定のダイから所定形状の金型内に射出し（押し出し）、所定の形状に成形する。この場合も、成形品を冷却機構にて冷却してもよい。
樹脂Ｍ３として熱可塑性樹脂を用いる場合、第二の加熱機構Ａ２４，Ａ３１にて混練用素材を加熱すると、混練用素材を軟化させることができるので好適である。
【００５０】
焼成用成形体を製造する際に押出成形や射出成形を行う場合、素材が粉体状であると、混練段階で原料を均質に混練するのが容易ではない。そこで、押出成形や射出成形により成形する成形機構にて焼成用成形体の形状に成形可能とするため、ペレット化している。
【００５１】
樹脂Ｍ３として常温（例えば２０℃）で液状（流動状態）の合成樹脂を用いる場合、樹脂を溶融させてペレットを軟化させる必要が無くなるので、不定形押出用加熱機構Ａ１１（不定形押出用加熱工程）や混練用素材加熱機構Ａ２４，Ａ３１（混練用素材加熱工程）が不要になる。液状の合成樹脂として熱硬化性樹脂を用いると、従来できなかった熱硬化性樹脂を原料とした焼成用成形体を製造することができる。
【００５２】
焼成機構Ａ３は、焼成用成形体Ｍ５を焼成して焼成体Ｍ６を製造する。焼成機構は、バッチ式の焼成炉に焼成用成形体を入れて焼成する焼成装置、トンネル式の焼成炉に焼成用成形体を通過させて焼成する焼成装置など、種々の焼成装置を用いることができる。焼成炉を高温にさせる熱源としては、電気ヒータ、ガスバーナ、等、種々の熱源を用いることができる。焼成時の温度としては、充填材Ｍ１，Ｍ２に無機または金属の素材を用いる場合、５５０〜２０００℃が好ましく、８００〜１６００℃がさらに好ましい。５５０℃（８００℃）以上にすると樹脂Ｍ３を確実に焼却して除去できる点で好ましい。なお、焼成温度を８００℃程度と比較的低温にするとアモルファス（非晶質）の焼成体が得られやすく、焼成温度を１４００℃程度と比較的高温にすると結晶化された焼成体が得られやすい。
なお、焼成用成形体を脱脂炉あるいは焼結炉に入れて１５０〜６００℃程度で樹脂を取り除く脱脂工程を行った後、脱脂後の焼成用成形体を焼結炉に入れて焼成してもよい。前記脱脂工程では、焼成用成形体から第三の素材など充填材を除く成分を取り除くようにしてもよい。ここで、融点の異なる樹脂が２種類以上ある混合系で分解温度が同じ場合には、低い融点の樹脂が先に流動化し、脱脂時の気体の逃げ道となる。
【００５３】
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
樹脂Ｍ３に熱可塑性樹脂を用いる場合、上記ペレットＭ１８を形成する装置には、上記粉砕機構Ａ１２を除いて、概略、特開２００４−１７５０２号公報に記載されたペレット製造装置（１０）を用いることができる。同装置は、材料供給装置（１１）、素材搬送装置（１２）、素材加熱装置（１３）、ペレット成形装置（２０）、選別搬送装置（１４）、制御盤（１５）を備えている。
材料供給装置では、微粒状の充填材と断片形状の熱可塑性樹脂原反とを少なくともホッパ装置に投入すると、当該ホッパ装置内に収容された素材が粒状のまま撹拌されつつ混合され、素材搬送装置に供給される。素材搬送装置では、略円筒形状の中空管（図６の１２ｂ）の内部にスクリュー軸（図６の１２ｃ）が配設され、スクリュー軸の回転速度に応じた押出速度で素材が混合されながら流動体流出口（図６の１２ｆ）に向かって押し出される。素材搬送装置に併設された素材加熱装置（不定形押出用加熱機構）は、中空管内の素材を加熱するヒータ部を備え、中空管内を搬送される素材を加熱して熱可塑性樹脂を溶融させ、素材を軟化させる。ここで、ヒータ部は、熱可塑性樹脂を溶融させる温度に上昇させることができればよく、例えば、熱可塑性樹脂としてＰＰを用いる場合には２００〜２３０℃程度とし、ポリアミドを用いる場合には２７０〜２９０℃程度とする。ペレット成形装置は、素材搬送装置から押し出された素材からペレットＭ１８を形成する。選別搬送装置は、固化されたペレットを選別搬送網で選別し、選別搬送網上に残存したペレットについてはペレット収容部に収容し、選別搬送網から落下したペレットについては再利用のために回収する。制御盤は、複数の操作ボタンや、本ペレット製造装置の運転条件の設定や運転状態をモニタリングする操作ディスプレイ等を備え、操作者から操作を受け付け、当該操作に応じてペレット製造装置全体の制御を行う。
【００５４】
図５〜図７は、ペレット成形装置の要部を示している。なお、図６においてスクリュー軸１２ｃとスクリューのネジ山については側面視して示している。以下、図６と図７を基準とした上下左右の関係により各部材の配置を説明する。
ペレット成形装置２０は、円筒形状の金属製外筒部２１、同外筒部の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた金属製の出口部２２、同出口部の下側において開口３１ａを上側に向けて設置された粉砕機（粉砕機構）３０、同粉砕機にて粉砕された素材ｍ２を導入する成形機用容器２３、同容器２３内に設けられた押し込みローラ２５，２５、成形機用容器２３の下側にて回転可能に取り付けられた金属製ダイフェースカッタ部２６、同ダイフェースカッタ部を回転駆動する電動モータ２７、等を備えている。
外筒部２１の左側に設けられた素材流入口２１ａには、素材搬送装置から軟化状態の素材が流入する。外筒部２１内に搬送された軟化状態の素材は、外筒部２１内に先端部（左端部）が挿入されたスクリュー１２ｇの回転動作により混合されながら右方向に押され、出口部２２から右側に押し出され、不定形の素材ｍ１として金属製の粉砕機用ホッパ３２内に落下する。なお、素材搬送装置と外筒部２１と出口部２２が不定形押出機構を構成する。
出口部２２には、成形用のダイではなく、製造されるペレットよりもはるかに径の大きい単一の開口２２ａが形成されており、軟化して混合された素材は同開口２２ａを貫通して成形されることなく不定形の状態で押し出される。
【００５５】
本実施形態では、ペレットと略同じ径とされた貫通穴が多数形成されたダイを外筒部２１に取り付けておらず、出口部２２では大きな抵抗が生じないため、素材の押出流量は大きくなる。通常、微粒状の充填材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０と充填材の多い素材は、当該素材を試料として、押出機構内で不定形の素材が押し出される出口の位置（図６のＰ１）における素材の温度を試験温度θ（℃）とし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとして、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したＭＦＲを測定すると、求められるＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下となる。ＭＦＲが小さいほど試料の流動性が小さいため、充填材の多い素材は流動性が小さいことになる。例えば、ＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎのポリプロピレン（熱可塑性樹脂）を８０重量％、粒径１ｍｍ以下の微粒状の木粉を２０重量％配合した素材では、押出機構の出口の素材温度１８０℃を試験温度θとし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとしてＭＦＲを測定すると、ＭＦＲは０．０ｇ／１０ｍｉｎとなるか、或いは測定することができなくなってしまう。
流動性の小さい素材については、ペレット成形用のダイ（押出口が直径１〜８ｍｍ）を外筒部の端部に取り付けた押出成形機における素材の排出圧力Ｐｅ（上記出口の位置Ｐ１に相当する位置における素材の圧力）が大きくなりすぎ、押し出すことが困難となって、ペレットを大量生産することができない。なお、排出圧力Ｐｅは、押出成形機内において上記出口の位置Ｐ１に相当する位置に圧力計の検出部を挿入して測定することができる。特に、排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となる流動性の低い素材では、ペレット成形用のダイを装着した押出成形機では機械の耐久性の観点からペレットの成形を行っていない。通常、微粒状の充填材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０である素材は樹脂が加熱軟化した状態で排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となってしまうが、このような流動性の小さい素材であっても本発明のペレット製造装置は押出機構にて混練しながら素材を押し出すことができ、ペレットを大量生産することが可能である。
【００５６】
本実施形態では、出口部の開口２２ａの断面積Ｓ１を外筒部２１の出口部２２側の端部における開口部分の断面積Ｓ０（外筒部の内側面で囲まれた部分の断面積）以上として、素材の排出圧力Ｐｅを確実に５．０ＭＰａ以下と小さくし、出口部から素材が円滑に押し出されるようにしている。図６ではＳ１＝Ｓ０の場合を示しているが、Ｓ１＞Ｓ０としてもよい。外筒部の出口部側の端部における断面積を比較対象とする限り、斜軸のスクリューを有する押出機でも同様のことが言える。むろん、Ｓ１＜Ｓ０の場合であっても、成形するペレットよりもはるかに大きい径の開口を出口部に形成しておけば、素材を円滑に押し出すことが可能である。素材の排出圧力の観点から、出口部の開口は、素材の排出圧力Ｐｅを５．０ＭＰａ以下、より好ましくは３．０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１．０ＭＰａ以下にさせる形状とすればよい。すると、単位時間あたり不定形の素材を大量に押し出すことができるので、ペレットを大量生産することができる。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１を大きくすれば排出圧力が小さくなり、Ｓ１を小さくすれば排出圧力が大きくなるので、同断面積Ｓ１を調節することによって排出圧力Ｐｅを調整することができる。
粉砕機用ホッパ３２は、出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を一旦収容し、下部開口３２ｂから略上下方向を中心軸とする円筒形状の金属製粉砕室３３内へ供給することができる。ホッパの開口３２ａは出口部２２から離されて同出口部２２の下側に位置しているので、押し出した素材ｍ１が後続の素材ｍ１の押し出しを阻害することなく、ホッパ３２は出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を収容することができる。そして、押出機構から押し出された素材を不定形のまま導入する所定の導入部３１が、ホッパ３２と粉砕室３３に形成されていることになる。むろん、導入部は、一部が押出機構と繋がっている構造とされてもよいし、押出機構の出口部２２の下側からホッパ３２の上側まで不定形の素材を載置して移送するコンベアとホッパ３２と粉砕室３３とから構成されてもよい。
【００５７】
粉砕機（粉砕機構）３０は、上記ホッパ３２、同ホッパの下側において同ホッパの下部開口３２ｂに連通する上部開口が形成された粉砕室３３、同粉砕室内の下部において上下方向に回転軸を向けて回転可能とされて不定形の素材を載置する金属製載置テーブル３４、左右方向に向けられた円柱状の軸部材３５ａ，３５ａを回転軸として載置テーブル３４に外周下部が当接して当該テーブル３４上を転動可能な複数の金属製粉砕ローラ３５，３５、上下方向に向けて配設された円柱状の回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４を回転駆動する電動モータ３６、成形機用容器２３の上部において下方に向けて開口した図示しない粉体吐出口まで粉砕後の素材を移送する粉体輸送機３７、等を備えている。軸部材３５ａ，３５ａは、粉砕室３３の側壁に固定されている。粉砕室３３の下側（載置テーブル３４の下面から下側）には、当該粉砕室３３と略同じ径の円筒形状の金属製粉体収容室３３ａが設けられており、当該収容室３３ａに粉砕後の素材が粉体輸送機３７へ吸い込まれる粉体吸引口３７ｂが形成されている。
粉砕機３０では、常時モータ３６に通電してあり、回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４が回転駆動される。すると、載置テーブル３４の上面で当該テーブル３４の上下方向を軸とする回転動に従動して粉砕ローラが左右方向を軸として回転動し、粉砕室３３内に導入された不定形の素材は、載置テーブル３４上と粉砕ローラ３５，３５周面との間で粉砕される。ここで、導入された素材は微粒状の充填材に熱可塑性樹脂がなじんだ素材とされており、樹脂となじんだ充填材を有する軟化状態の素材が粉砕され、均質にされる。また、粉体輸送機３７の送風機にも常時通電してあり、粉砕されて粉砕室３３の内周面と載置テーブル３４の外周面との間３３ｂから収容室３３ａ内に落下した素材は、粉体吸引口３７ｂから粉体輸送機３７に吸い込まれ、粉体吐出口よりも上側まで斜め上方に移送されて、粉体吐出口３７ａから下方に向けて吐出され、落下して成形機用容器２３内に収容される。
なお、粉砕機構としては、公知の種々の粉砕機を使用可能である。
【００５８】
成形機用容器２３は、筒形状の容器用外筒部２３ａと、同容器用外筒部の下側開口を塞ぐ底部円板２３ｂとから構成されている。本実施形態では、成形機用容器２３の底部となる底部円板２３ｂに、粉砕された素材の粒子よりも大きい範囲で直径１ｍｍ以上８ｍｍ以下、例えば直径３〜５ｍｍ程度の多数の貫通穴２３ｄが略上下方向に向けて形成されている。容器用外筒部２３ａの上側の開口２３ｃは粉砕機の粉体吐出口３７ａから離されて同吐出口３７ａの下側に位置しているので、成形機用容器２３は吐出口３７ａから下方に向けて吐出された粉砕後の素材Ｍ２を収容することができる。そして、粉砕機構にて粉砕された素材を導入する粉砕素材導入部２４が、成形機用容器２３に形成されていることになる。むろん、粉砕素材導入部は、一部が粉砕機構と繋がっている構造とされてもよい。
【００５９】
図８に示すように、底部円板２３ｂは、略円形の貫通穴２３ｄが多数形成されている。なお、ダイフェースカッタ部２６の取付位置を点線により示している。
押し込みローラ２５，２５は、略水平に設置された略円柱状の棒状部材２５ａの両端にて回転可能に取り付けられている。棒状部材２５ａは、両端からの中間部にて略上下方向に設けられた回転軸材２５ｂに固定され、同回転軸材を中心軸として回転動可能に設けられている。回転軸材２５ｂを取り付けたローラ駆動用電動モータ２５ｃに対して通電を行って動作させ、回転軸材２５ｂを回転させると、ローラ２５，２５が自ら回転しながら底部円板２３ｂ上を周回する（図５では左回り）。このとき、底部円板２３ｂの上面とローラ２５，２５との間の摩擦力により、ローラ２５，２５は自ら回転しながら（図６に示されたローラ２５では左回り）成形機用容器２３内の粉砕後の素材を多数の貫通穴２３ｄの一方の上側開口から押し込み、他方の下側開口から略棒状に押し出す。なお、押し込みローラは、一つでも、三つ以上でもよい。
【００６０】
図７、図８に示すように、ダイフェースカッタ部２６は、カッタ駆動用電動モータ２７への取付部となるカッタテーブル２６ａと、同カッタテーブルに取り付けられて固定される複数のカッタ２６ｂとを備えている。本実施形態では、各カッタ２６ｂが底部円板２３ｂの下面を摺動し、回転動作することによって貫通穴２３ｄの下側開口から下方へ押し出される略棒状の素材を粉砕後の素材の粒子よりも大きい範囲で長さ１ｍｍ以上３０ｍｍ以下、例えば長さ３〜７ｍｍ程度に切断する。これにより、軟化した素材がペレット形状に成形される。なお、複数の貫通穴２３ｄを有する成形機用容器２３と、押し込みローラ２５，２５および同押し込みローラを駆動する機構２５ａ〜ｃと、カッタ２６ｂを有するダイフェースカッタ部２６と、モータ２７とが、ペレット成形機構を構成する。
【００６１】
ペレット形状に成形された素材は、冷却機にて冷却された冷水を入れた冷却槽内に落下し、冷却されて固化し、ペレットＭ１８として冷却槽から回収される。冷却槽と冷却機とは、第一の冷却機構を構成し、ペレットどうしが接着することを防止させる。所定の大きさ以上のペレットは、選別搬送装置にてペレット収容部に収容される。
【００６２】
生成したペレットは、汎用的な樹脂成形用の押出成形機や射出成形機を用いて焼成用成形体の形状に成形することができる。例えば、図９に示すように、ホッパ６１、軟化状態の素材の押出方向を軸とした円筒形状の金属製外筒部６２、同外筒部６２の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた金属製ダイ６３、外筒部６２内に挿入されたスクリュー６４、同スクリューを回転駆動するスクリュー軸駆動モータ６５、外筒部６２に併設されて当該外筒部内を所定温度に加熱する加熱機（混練用素材加熱機構）６６、ダイ６３の外側（右側）に設けられたカッタ６７、を備える加熱機付き一軸スクリュー混練押出成形機６０を用いることができる。同押出成形機６０は、ダイ６３の押出口６３ａから軟化状態の素材を押し出して焼成用成形体の形状に成形する。焼成用成形体の形状に成形された素材は、図示しない冷却槽にて冷却されて固化し、焼成用成形体Ｍ５として冷却槽から回収される。冷却槽には冷却機にて冷却された冷水が供給されるようになっており、これら冷却槽と冷却機とは、第二の冷却機構を構成し、焼成用成形体どうしが接着することを防止させる。
また、射出成形機としては、例えば、上記押出成形機６０の各部６１〜６６と同様の構成を備えるとともに、図１０に示すように、基部７１、この基部７１上に上下動可能に支持された下金型７２、この下金型７２を上下動させる図示しないシリンダ、下金型７２の上面に対向して開閉可能に配置された上金型７３、基部７１上であって下金型７２の左側に設けられて上金型７３を回動可能に支持する支持部７４、上金型７３を回動させる図示しないモータ、下金型７２と上金型７３とで挟まれる空間に押出口６３ａから押し出された軟化状態の素材を注入するため図１０において上金型７３の上面に設けられた注入口７５、を備える射出成形機７０を用いることができる。同射出成形機は、両金型７２，７３に挟まれた空間内に軟化状態の素材を射出して焼成用成形体の形状に成形する。そして、図示しない冷却機構にて金型７２，７３を冷却すると、射出された素材が固化し、焼成用成形体Ｍ５が形成される。
【００６３】
製造された焼成用成形体Ｍ５は、汎用的な焼成装置を用いて焼成体Ｍ６にすることができる。例えば、図１１に示すように、炉内に複数の棚８１ａが設けられた焼成炉８１、炉内に熱を供給して所定温度に上昇させる熱供給装置８２、を備えるバッチ式の焼成装置８０を用いることができる。熱供給装置８２は、設定温度に対応する電流量の電流を電気ヒータに通電する構成とすることができるが、ガスバーナを併用したり、ガスバーナのみで構成したりすることもできる。同焼成装置は、棚８１ａの上に載置された焼成用成形体Ｍ５を所定温度で焼成して、焼成体を製造する。
【００６４】
なお、ペレット形状のペレットを生成する際に粉砕機構を省略する場合には、粉砕機３０を省略し、不定形の素材が押し出される出口部２２の下方に成形機用容器２３を配置して、出口部２２から不定形の状態で押し出される素材を不定形のまま成形機用容器２３内に導入すればよい。
【００６５】
（３）焼成用成形体および焼成体の製造方法の作用、効果：
上述したように、流動性の低い第二の充填材Ｍ２に対して混練用素材に付与する流動性が高められる処理と、流動性の高い第一の充填材Ｍ１に対して混練用素材に付与する流動性が低められる処理と、の少なくとも一方が行われ、第一の充填材Ｍ１により混練用素材に付与される流動性と、第二の充填材Ｍ２により混練用素材に付与される流動性と、が近づけられる。
樹脂に熱可塑性樹脂を用いる場合、素材加熱装置の加熱により熱可塑性樹脂が溶融して素材が軟化する。素材は、フィラー高充填であるので、樹脂が溶融しても固形分が多いことによって流動性は大きくなりすぎず、粉砕可能な程度に軟化する。素材は、スクリュー１２ｇにより混合されながら外筒部２１内に押し込まれ、充填材に樹脂がなじんだ不定形の素材となって、成形されることなく不定形の状態で押し出される。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１が外筒部の出口部側端部における開口部分の断面積Ｓ０以上とされているので、ＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下と低流動性の素材であっても、素材の排出圧力Ｐｅは５．０ＭＰａ以下、通常は１．０ＭＰａ以下となる。すると、軟化しているが流動性の低い素材は、図５に示す不定形の素材ｍ１のように、成形されることなく不定形の状態で容易に押し出される。なお、素材中の充填材の配合割合が多いと素材ｍ１は粉っぽい感じで押し出され、素材中の樹脂の配合割合が多いと素材ｍ１は太いうどん状となって押し出される。押し出された不定形の素材ｍ１は、落下して粉砕機用ホッパ３２内に収容され、粉砕室３３内に供給される。
【００６６】
導入部３１に導入された不定形の素材ｍ１は、充填材に樹脂がなじんだ素材とされており、当該素材が粉砕機３０にて粉砕され、均質にされる。粉砕された素材ｍ２は、粉体吐出口３７ａから落下して成形機用容器２３内に収容される。粉砕素材導入部２４に導入された粉砕後の素材は、押し込みローラ２５，２５により多数の貫通穴２３ｄの上側開口から押し込まれる。なお、素材が粉砕されているので、貫通穴２３ｄ内に入り込みやすく、単位時間当たりのペレット成形量が多い。また、貫通穴２３ｄに入った状態で、素材の粒子間に適度な空隙（ペレットから焼成用成形体への成形時の熱を加える混練工程で崩れる程度の空隙）が生じる。貫通穴２３ｄに押し込まれた粉砕後の素材は、貫通穴２３ｄの下側開口から略棒状に押し出される。そして、カッタ２６ｂがさらに回転すると、略棒状の素材Ｍ４は、同カッタ２６ｂにより断面方向に切断されて１〜３０ｍｍの長さとされ、粉砕後の素材の粒子よりも大きいペレット形状に成形される。ペレット形状の成形された素材は、冷却槽内に落下し、冷却されて固化する。生成したペレットは、冷却槽から回収される。
充填材の種類毎に不定形押出用素材をペレット形状に成形した場合には、充填材の種類毎に各ペレットが形成される。
【００６７】
ペレットを生成する際、充填材と樹脂とを含む素材を不定形の状態で押し出し、押し出された素材を不定形のまま素材を導入部に導入すればよいので、流動性の小さいフィラー高充填の素材であっても、単位時間当たりにペレットを大量に生成することが可能であり、このペレットを用いて焼成用成形体を大量生産することが可能となる。また、押し出された不定形の素材を一旦粉砕してペレット形状に成形すると、ペレットをより均質化させることができ、焼成用成形体や焼成体をより均質化させることが可能となる。さらに、充填材に樹脂が良くなじんだ後にペレット化されるので、当該ペレットを原料として押出成形や射出成形する時に原料段階ではペレット形状を維持させることができる一方、熱が加わる混練段階でペレットをより崩れやすくさせて良好に分散させ、成形が容易となる。加えて、不定形の素材が粉砕されることによってペレットを成形する際に成形用の穴や隙間等に入りやすくなるので、単位時間当たりのペレット生成量をさらに増やすことができ、焼成用成形体や焼成体の生産量をさらに増やすことが可能となる。
特に、高充填量の充填材と流動状態の樹脂とを含む素材を混練せずに粉砕してペレット形状に成形すると、充填材に樹脂がなじまず、充填材と樹脂とがばらばらに崩れて粉体状になりやすいペレットが形成される。本製造方法では、ペレットから焼成用成形体への成形時に原料段階ではペレットが粉体状に崩れることなく熱を加える混練段階で崩れて分散するため、混練段階で容易に原料を均質に混練することができる。
なお、素材中の樹脂の配合割合が多くて従来の押出成形機では成形後のペレットどうしがくっついてしまう素材であっても、成形後のペレットどうしがくっつかず分離した状態となる。ペレットどうしがくっついていると焼成用成形体を製造する時にペレットがスムーズに成形工程に送り込まれないが、ペレットどうしが分離しているため、スムーズに焼成用成形体を製造することができる。
【００６８】
生成したペレットｍ３を図９に示す押出成形機６０のホッパ６１に原料として投入すると、モータ６５に回転駆動されたスクリュー６４の回転動作により混合されながらダイ方向に押される。このとき、加熱機６６がペレットを加熱するので、熱可塑性樹脂が溶融し、ペレットが軟化する。軟化した素材は、ダイ６３から押し出され、カッタ６７にて所定の長さに切断される。これにより、ペレットから焼成用成形体の形状に成形され、成形物が冷却されることにより焼成用成形体が製造される。焼成用成形体には樹脂が含まれているので、焼成中や焼成前に焼成用成形体は崩れず、保形性の良好な焼成用成形体が得られる。さらに、フィラー高充填の素材から焼成用成形体を形成しているので、焼成用成形体から焼成体への収縮度合が小さくて済む。
ここで、同じ材質で互いに異なる平均粒子径の微粒状充填材が樹脂成形用の素材に含まれ、当該素材が樹脂と等重量以上の充填材を有するフィラー高充填の素材である場合、各平均粒子径の充填材が混練用素材に付与する流動性の違いにより押出成形機にて押し出されて成形された成形体は不均質になることがある。
本実施形態では、充填材Ｍ１，Ｍ２により混練用素材に付与される流動性が近づけられているので、各充填材Ｍ１，Ｍ２が混練用素材に付与する流動性の違いにより焼成用成形体が不均質となる現象が解消される。従って、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の樹脂成形用素材であっても、均質な焼成用成形体を製造することができ、均質な焼成体を得ることが可能となる。
【００６９】
また、図１０に示す射出成形機７０を用いる場合、軟化した素材がダイ６３から押し出されて金型７２，７３で挟まれた空間内に射出される。これにより、ペレットから焼成用成形体の形状に成形され、成形物が冷却されることにより焼成用成形体が製造される。この場合も、押出成形機を用いた場合と同様の効果が得られるとともに、同様の理由により、各充填材Ｍ１，Ｍ２が混練用素材に付与する流動性の違いにより焼成用成形体が不均質となる現象が解消され、フィラー高充填の樹脂成形用素材であっても、均質な焼成用成形体が得られ、均質な焼成体が製造可能となる。
【００７０】
形成した焼成用成形体Ｍ５を図１１に示す焼成装置８０の炉内に入れると、熱供給装置８２が炉内の温度を焼成温度まで上昇させるので、焼成用成形体は焼成される。なお、焼成温度よりも低い脱脂温度で脱脂した後、焼成温度で焼成してもよい。焼成用成形体に含まれる樹脂は、焼成時に焼却されて除去される。ここで、樹脂の重量が充填材の重量以下とされているので、焼成用成形体から焼成体への収縮度合は小さい。そして、炉内が冷却されると、焼成体を炉内から取り出すことができる。これにより、均質な焼成用成形体から均質な焼成体を製造することができる。
素材に繊維状素材を添加していた場合、焼成用成形体が崩れにくくなるので、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼成体を製造することが可能となる。
製造された焼成体は、充填材が無機材料であれば種々のセラミック製品、充填材が金属材料であれば種々の金属製品、充填材が木質系材料であれば種々の炭製品として使用可能である。
【００７１】
なお、樹脂Ｍ３を液状の合成樹脂とすると、樹脂を加熱溶融させる加熱工程を省略することができるので、加熱工程にかかる時間を無くすことができる。これにより、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を増やすことができ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼成体を製造可能とする好適な構成を提供することができる。
【００７２】
また、充填材Ｍ１に微粒状の木質系材料を用いる場合、酸素ガスを含まない不活性ガスの中で焼成用成形体を焼成することにより、酸素との反応を防いで木質系材料を炭化させ、カーボン素材の焼成体を製造することができる。この場合、焼成時の温度としては、５５０〜２０００℃が好ましく、８００〜１６００℃がさらに好ましい。５５０℃（８００℃）以上にすると樹脂Ｍ３を確実に焼却して除去できる点で好ましく、２０００℃（１６００）℃以下にすると燃焼効率の点で好ましいからである。充填材に木質系材料を用い、不活性ガス雰囲気下で焼成用成形体を焼成することにより、樹脂を用いてカーボン素材の焼成体を得ることができ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して良質のカーボン質焼成体を製造することが可能になる。
【００７３】
（４）各種変形例：
上述した実施形態では、第二の充填材により混練用素材に付与される流動性が第一の充填材により混練用素材に付与される流動性よりも低いものとして説明したが、第二の充填材による流動性が第一の充填材による流動性よりも高い場合にも本発明を適用可能である。
また、第一の充填材、第二の充填材、第三の充填材、…による流動性が互いに異なる場合、これらの充填材による流動性を互いに近づける処理を行った後、焼成用成形体を形成してもよい。この場合、流動性を近づける処理は、全ての充填材に対して行ってもよいし、これらの充填材のうち一部の充填材にのみ行ってもよく、いずれの場合も本発明に含まれる。
さらに、充填材は平均粒子径が同じでも材質が異なれば混練用素材に付与する流動性に違いを生じさせることもあるので、平均粒子径が同じで材質が互いに異なる複数の充填材による流動性を互いに近づける処理を行った後、焼成用成形体を形成してもよい。この場合も、本発明に含まれる。例えば、微粒状のフライアッシュは、混練用素材中でベアリング効果により比較的高い流動性を付与するので、同じ平均粒子径の微粒状の石英質系鉱物による流動性よりも高い流動性を付与する傾向がある。
【００７４】
ペレットを形成する際、特開２００４−１７５０２号公報に開示されるように、一対の圧延ロールで不定形の素材を略平板状に圧延し、シュレッダ（樹脂細断機）で細断することによりペレット形状に成形してもよい。
樹脂Ｍ３として常温で液状（流動状態）の熱硬化性樹脂を用いる場合、図２の不定形押出工程Ｓ４では素材を加熱することなく不定形押出機構Ａ４にて不定形の状態で押し出すことができる。そして、ペレット成形工程Ｓ６で例えばペレットＭ１８を形成し、成形工程Ｓ２では、成形機構Ａ２にて焼成用成形体の形状に成形した後、成形後の素材を加熱機構にて加熱すると、素材中の熱硬化性樹脂が硬化して強固な焼成用成形体Ｍ５を形成することができる。すると、焼成用成形体が焼成中や焼成前に崩れることがなく、保形性の非常に良好な焼成用成形体が得られる。
また、ペレットＭ１８から焼成用成形体の形状に成形する際に熱硬化性樹脂用の硬化剤や硬化促進剤を添加してもよい。すると、ペレットを加熱することなく素材中の熱硬化性樹脂を硬化させることができるので、強固な焼成用成形体Ｍ５を形成することができる。すると、焼成用成形体が焼成中や焼成前に崩れることがなく、保形性の非常に良好な焼成用成形体が得られる。
さらに、複数種類の樹脂のうち少なくとも一部の種類の樹脂に熱硬化性樹脂を用いることができる。樹脂として熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂の双方を用いる場合、ペレットから焼成用成形体への成形を行うと、この段階で熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂とが互いになじんだ新規のポリマーブレンドを有する焼成用成形体を製造することができ、新規の焼成体を製造することができる。
【００７５】
（５）試験例：
大きい充填材Ｍ１として、平均粒子径２００μｍの炭酸カルシウム（ＣａＣＯ3）を用いた。小さい充填材Ｍ２として、平均粒子径１μｍの炭酸カルシウムを用いた。樹脂Ｍ３として、ＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇ）におけるＭＦＲが３０（ｇ／１０ｍｉｎ）の粒状ポリプロピレン（ＰＰと記載）を用いた。相溶化剤として、マレイン酸を用いてポリプロピレンを変性したマレイン酸変性樹脂（三洋化成社製ユーメックス）を用いた。シランカップリング剤として、東レダウシリコーン社製カップリング剤を用いた。
平均粒子径１μｍの炭酸カルシウムに対して、以下のシランカップリング処理を行った。
すなわち、イソプロピルアルコールの中に微粒状の炭酸カルシウムを高速ミキサで一様となるように十分に分散させ、生成したスラリーにオクタデシルトリエトキシシランを徐々に加え、６０℃付近に維持して約１５〜６０分間撹拌し、その後遠心分離機で変性した炭酸カルシウムを分離し、約１２０℃で約５〜１０時間乾燥して、シランカップリング剤を反応させた炭酸カルシウムを得た。
【００７６】
加熱機付き混練押出機として径８０ｍｍのコニカル二軸押出成形機（シンシナティエクストルージョン社製タイタン８０）を用い、押出機構の出口部にダイを取り付けず、スクリューの回転速度を１０ｒｐｍとして使用した。
粉砕機として、井上電設社製のウッドグラインダーとファインシュレッダーとを用いた。
まず、以下の配合量で充填材とＰＰとマレイン酸変性樹脂とを加熱機付き混練押出機に投入し、素材を２３０℃に加熱して混合しながら不定形の状態で押し出してホッパに受け止めた。なお、「炭カル」はシランカップリング処理を行っていない炭酸カルシウム、「カップリング処理」は炭酸カルシウムに対して上記シランカップリング処理を行ったことを意味し、シランカップリング処理を行った場合の炭酸カルシウムの重量はシランカップリング処理前の重量である。押出機構内の出口の位置における素材の温度を測定したところ、１８０℃であった。そして、ホッパに受け止めた不定形の素材を粉砕機にて粒径１ｍｍ以下に粉砕し、ペレット成形機にて径５ｍｍ、長さ５ｍｍのペレット形状に成形し、ペレットを作製した。
（配合比の単位：重量部）
素材の配合量：        試験区1 試験区2 試験区3 試験区4 試験区5 試験区6
炭カル平均粒子径     200μm  200μm    1μm    1μm    1μm    1μm
カップリング処理      無      無      無      有      無      有
炭カル                ８０    ８５    ７５    ７５    ８０    ８０
ＰＰ                  １８    １３    ２３    ２３    １８    １８
マレイン酸変性樹脂      ２      ２      ２      ２      ２      ２
計                １００  １００  １００  １００  １００  １００
【００７７】
以上の各試験区で作製されたペレットをそれぞれ断面１１０ｍｍ×９ｍｍ角の押出成形品を形成する加熱機付き混練押出成形機（径８０ｍｍのコニカル二軸押出成形機、シンシナティエクストルージョン社製タイタン８０）に投入し、混練押出成形機に供給したペレットを２３０℃に加熱して混合しながら１１０ｍｍ×９ｍｍ角に押出成形した。このとき、混練押出成形機内の素材の出口の位置における排出圧力を圧力計にて測定した。当該排出圧力は、各ペレットにより混練用素材に付与される流動性を表す指標であり、各充填材により混練用素材に付与される流動性を表す指標である。
以上の各試験区につき、排出圧力の測定結果を表１に示す。
【表１】
2007111918.tif 000003
【００７８】
シランカップリング処理を行っていない炭酸カルシウムを８０重量部用いた試験区１，５では、平均粒子径２００μｍとした試験区１では排出圧力が５．６ＭＰａとなったのに対し、平均粒子径１μｍとした試験区５では排出圧力が１３．７ＭＰａと大きくなった。このことは、同じ材質の充填材では平均粒子径が小さいと同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して付与する流動性が低いことを意味する。
次に、平均粒子径１μｍの炭酸カルシウムを用いた試験区３〜６では、シランカップリング処理を行っていない試験区３，５では排出圧力が８．４ＭＰａ、１３．７ＭＰａとなったのに対し、シランカップリング処理を行った試験区４，６では排出圧力が５．３ＭＰａ、１１．２ＭＰａと小さくなった。このことは、シランカップリング材を充填材に反応させることによって、同じ流動状態の樹脂に同じ配合割合で混合されたときに当該混合された素材に対して付与する流動性を高めることができることを意味する。
【００７９】
以上の結果を基に、大きい粒子の炭酸カルシウムによる流動性と小さい粒子の炭酸カルシウムによる流動性とを近づけて、以下の条件で焼成用成形体サンプルを試作した。加熱機付き混練押出成形機には、上述した径８０ｍｍのコニカル二軸押出成形機（シンシナティエクストルージョン社製タイタン８０）を用い、断面１１０ｍｍ×９ｍｍ角の押出成形品を形成するダイを取り付けた。
［試作例１］
平均粒子径２００μｍとして排出圧力が５．６ＭＰａであった試験区１で得られたペレットを９０重量％、平均粒子径１μｍとして排出圧力が５．３ＭＰａであった試験区４で得られたペレットを１０重量％用いて、加熱機付き混練押出成形機にペレットを投入し、供給したペレットを２３０℃に加熱して混合しながら１１０ｍｍ×９ｍｍ角に押出成形した。
［試作例２］
平均粒子径２００μｍとして排出圧力が１０．９ＭＰａであった試験区２で得られたペレットを９０重量％、平均粒子径１μｍとして排出圧力が１１．２ＭＰａであった試験区６で得られたペレットを１０重量％用いて、加熱機付き混練押出成形機にペレットを投入し、供給したペレットを２３０℃に加熱して混合しながら１１０ｍｍ×９ｍｍ角に押出成形した。
［評価結果］
光学顕微鏡を用いて試作例１，２の成形体サンプルを観察したところ、いずれのサンプルも、均質であった。
以上より、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の樹脂成形用素材でも焼成用成形体を均質にさせることが確認された。
【００８０】
以上説明したように、本発明によると、種々の態様により、異なる流動性を付与する充填材を配合したフィラー高充填の樹脂成形用素材でも焼成用成形体を均質にさせて良質の焼成体を製造することが可能となる。むろん、本製造方法により得られる焼成用成形体や焼成体にも発明が存在し、良質の焼成用成形体や焼成体を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】焼成用成形体を製造し、さらに焼成体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図２】熱可塑性樹脂を用いて焼成用成形体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図３】焼成用成形体の構造を示す模式図。
【図４】焼成用成形体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図５】ペレット成形装置の要部を示す斜視図。
【図６】ペレット成形装置の要部を示す垂直断面図。
【図７】ペレット成形装置の要部を示す垂直断面図。
【図８】成形機構の底部円板を上面から見て示す上面図。
【図９】加熱機付き押出成形機の構造を一部断面視して示す要部側面図。
【図１０】加熱機付き射出成形機の構造を示す要部断面図。
【図１１】焼成装置の構造を一部断面視して示す要部正面図。
【符号の説明】
【００８２】
２０…ペレット成形装置（ペレット成形機構）
３０…粉砕機（粉砕機構）
３１…所定の導入部
６０…押出成形機（成形機構を有する）
７０…射出成形機（成形機構を有する）
８０…焼成装置（焼成機構）
Ａ１…押出機構
Ａ２…成形機構
Ａ３…焼成機構
Ａ４…不定形押出機構
Ａ５…所定の導入部
Ａ１１…不定形押出用加熱機構
Ａ１２…粉砕機構
Ａ１３…ペレット成形機構
Ａ２０…押出成形装置
Ａ２１…ホッパ
Ａ２２…押出機
Ａ２３…切断機
Ａ２４，Ａ３１…加熱機（混練用素材加熱機構）
Ａ３０…射出成形装置
Ｍ１…第一の充填材
Ｍ２…第二の充填材
Ｍ３、Ｍ２２，Ｍ３２…流動状態の樹脂
Ｍ４，Ｍ１３，Ｍ１５，Ｍ１７，Ｍ１９，Ｍ２３，Ｍ３３…第三の素材
Ｍ５…焼成用成形体
Ｍ６…焼成体
Ｍ１１，Ｍ２１，Ｍ３１…不定形押出用素材
Ｍ１２…熱可塑性樹脂
Ｍ１４，ｍ１…不定形の素材
Ｍ１６…粉砕物
Ｍ１８，Ｍ２４，Ｍ３４，ｍ３…ペレット
ｍ２…粉砕された素材
Ｓ１…流動性調整工程
Ｓ２…成形工程
Ｓ３…焼成工程
Ｓ４…不定形押出工程
Ｓ５…粉砕工程
Ｓ６…ペレット成形工程
Ｓ７…焼成用成形体生成工程
【図１】
2007111918.tif 000004
【図２】
2007111918.tif 000005
【図３】
2007111918.tif 000006
【図４】
2007111918.tif 000007
【図５】
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【図６】
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【図７】
2007111918.tif 000010
【図８】
2007111918.tif 000011
【図９】
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【図１０】
2007111918.tif 000013
【図１１】
2007111918.tif 000014