(57)【要約】【課題】  ポリエステル樹脂の良好な耐熱性を維持して、耐衝撃性を向上したポリエステル樹脂組成物を提供する。【解決手段】  ポリエステル樹脂に対して、ポリエステル構造とオルガノポリシロキサン構造を有し、その間がアミド結合（−ＣＯＮＨ−）及び／或いはエポキシ結合（−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２Ｏ−）で結合され、オルガノポリシロキサン構造の割合が１〜３０質量％にあるオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂を１〜５０質量部配合することを特徴とする。【選択図】          なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル樹脂（Ａ）１００質量部に対して、下記ポリエステル構造（１）とオルガノポリシロキサン構造（２）を有し、その間がアミド結合（−ＣＯＮＨ−）及び／或いはエポキシ結合（−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２Ｏ−）で結合され、オルガノポリシロキサン構造の割合が１〜３０質量％にあるオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）１〜５０質量部からなるポリエステル樹脂組成物。
【化１】
2007291255.tif 000008
（式中、Ａは炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基、Ｂは炭素数２〜２０のアルコール又はフェノール残基、ｎは１〜２００の整数である）
【化２】
2007291255.tif 000009
（式中、Ｒ１、Ｒ２は、アルキル基又はアリール基、ｍは１〜５０の整数である）
【請求項２】
請求項１のポリエステル樹脂（Ａ）とオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）のＭＦＲ比（ＭＦＲA／ＭＦＲB）が０．０１〜１００であるポリエステル樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリエステル樹脂とオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂からなる耐熱性と耐衝撃性の優れたポリエステル樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエチレンテレフタレートやポリブチレンテレフタレート、ポリアリレート、耐熱性・耐溶剤性・電気的性質・成形性に優れ、それらの特性を活かし、単独又はガラス繊維などの強化材や各種の充填材・添加剤などを配合して電気・電子部品・自動車部品・機械部品に広く用いられている。
【０００３】
しかしながら、ポリエステル樹脂は、一般に耐衝撃性が低いという欠点を有する。ポリエステル樹脂の耐衝撃性改良を目的として、ポリエステル樹脂にエチレン−アクリル酸エチル共重合体を配合した樹脂組成物（特開昭５８−４５２５５号公報、特開昭６１−２７１３４８号公報）、オレフィン−不飽和カルボン酸共重合体系アイオノマー樹脂およびポリアルキレングリコールを配合した樹脂組成物（特開昭５６−１２７６５５号公報）、特定の付加重合系ブロック共重合体、特定のポリエステル系ブロック共重合体及びアイオノマー樹脂、更に少量の有機ポリシロキサン化合物を配合した樹脂組成物（特開平１０−１４７６９０号公報）など多くの検討が為されている。しかしながら、これらの樹脂組成物は確かに耐衝撃性は改良するが耐熱性は大幅に低下する。
【０００４】
一方、ポリエステル樹脂にポリエステル―ポリシロキサン共重合体を配合してその離型性、滑り性、撥水性の改良することは公知である（特開平０３−２３１８１２号公報、特開平０４−１２２７２６号公報）、また特定構造のポリエステル―ポリシロキサン共重合体を配合して耐熱性を維持してその離型性、滑り性、撥水性の改良する試みも行われている（特開平０７−２１６０７５号公報）。しかしながら、ポリエステル―ポリシロキサン共重合体を使用してポリエステル樹脂の耐衝撃性を改良することはあまり行なわれていない。
【０００５】
【特許文献１】特開昭５８−４５２５５号公報
【特許文献２】特開昭６１−２７１３４８号公報
【特許文献３】特開昭５６−１２７６５５号公報
【特許文献４】特開平１０−１４７６９０号公報
【特許文献５】特開平０３−２３１８１２号公報
【特許文献６】特開平０４−１２２７２６号公報
【特許文献７】特開平０７−２１６０７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明の目的は、ポリエステル樹脂の良好な耐熱性は維持して、耐衝撃性、特に面衝撃性を大幅に改良したポリエステル樹脂組成物を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記の課題を解決するため鋭意検討を重ねた結果、ポリエステル樹脂に特定のポリエステル―オルガノポリシロキサン共重合体を特定の割合で配合すると、耐熱性を維持しながら耐衝撃性が大幅に改良されることを見出し、本発明に至った。即ち、本発明は、ポリエステル樹脂（Ａ）１００質量部に対して、下記ポリエステル構造（３）とオルガノポリシロキサン構造（４）を有し、その間がアミド結合（−ＣＯＮＨ−）及び／或いはエポキシ結合（−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２Ｏ−）で結合され、オルガノポリシロキサン構造の割合が１〜３０質量％にあるオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）を１〜５０質量部配合することを特徴とするポリエステル樹脂組成物である。
【０００８】
【化３】
2007291255.tif 000002
【０００９】
（式中、Ａは炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基、Ｂは炭素数２〜２０のアルコール又はフェノール残基、ｎは１〜２００の整数である）
【００１０】
【化４】
2007291255.tif 000003
【００１１】
（式中、Ｒ１、Ｒ２は、アルキル基又はアリール基、ｍは１〜５０の整数である）
そして、特に、ポリエステル樹脂とオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂のＭＦＲ比（ＭＦＲA／ＭＦＲB）が０．０１〜１００であると耐衝撃性が極めて大幅に改良されることを見出した。
【発明の効果】
【００１２】
ポリエステル樹脂に特定の構造を有するオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂を特定量配合したポリエステル樹脂組成物は、耐熱性を維持し優れた耐衝撃性を発現する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下に本発明について詳細に説明する。本発明のポリエステル樹脂（Ａ）は、熱可塑性のポリエステル樹脂であればいずれも使用できる。例えば、ポリエチレンテレフタレート樹脂（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート樹脂（ＰＢＴ）、ポリエチレンナフタレート樹脂（ＰＥＮ）、ポリブチレンナフタレート樹脂（ＰＢＮ）、ポリ−１，４−シクロヘキサンジメチレンテレフタレート樹脂、ポリアリレート樹脂（ＰＡＲ）等を挙げることができる。上記ポリエステル樹脂の構造や製造法は当分野では周知であり、多くの製品が製造され販売されている。
【００１４】
次に、本発明のオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）とは、下記ポリエステル構造（５）とオルガノポリシロキサン構造（６）を有し、その間がアミド結合（−ＣＯＮＨ−）及び／或いはエポキシ結合（−ＣＨ２ＣＨ（ＯＨ）ＣＨ２Ｏ−）で結合され、オルガノポリシロキサン構造の割合が１〜３０質量％にあるオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂である。オルガノポリシロキサン構造の割合が１質量％未満では発明の効果が現れず、３０質量％以上では耐熱性が低下する。
【００１５】
【化５】
2007291255.tif 000004
【００１６】
（式中、Ａは炭素数６〜２０の芳香族炭化水素基、Ｂは炭素数２〜２０のアルコール又はフェノール残基、ｎは１〜２００の整数である）
【００１７】
【化６】
2007291255.tif 000005
【００１８】
（式中、Ｒ１、Ｒ２は、アルキル基又はアリール基、ｍは１〜５０の整数である）
そして、更に好ましくは、ポリエステル樹脂組成物の混練温度におけるポリエステル樹脂（Ａ）とオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）のＭＦＲ比（ＭＦＲA／ＭＦＲB）が、０．０１〜１００の範囲にあることである。
【００１９】
この様なオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）は、例えば、２価のカルボン酸、２価のアルコール、２価のフェノール等と少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサン化合物を用いて周知の重縮合反応により製造することができるが反応の制御が難しくゲル化し易いので、ポリエステル樹脂（Ｃ）と少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサン化合物を用いて下記の方法で製造することが好ましい。尚、ポリエステル樹脂（Ｃ）は、ポリエステル樹脂（Ａ）と同一であっても或いは異なっていても良い。
【００２０】
少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサンとは、下記一般式に示される。
【００２１】
【化７】
2007291255.tif 000006
【００２２】
（式中、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ１１は、炭素数１〜２０の２価の炭化水素基、Ｒ３〜Ｒ１０は、１価の直鎖又は分枝状炭素数１〜２０の脂肪族炭化水素基、脂環式炭化水素基、又は芳香族炭化水素基、ａ、ｂは１〜５０の整数）
ポリエステル樹脂（Ｃ）と少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサンを反応させるには、特開２００１−１１１７５号公報、特開２００５−８８５６号公報に記載の製造法に準じて、１）ポリエステル樹脂（Ｃ）と少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサンをポリエステル樹脂（Ｃ）の融点（又は流動開始温度）以上で溶融混練するか、２）ポリエステル樹脂（Ｃ）を多孔質化するか、又は平均粒径１ｍｍ以下に粉砕して、少なくとも１個のアミノ基及び／或いはエポキシ基を有するオルガノポリシロキサンとドライブレンドして該オルガノポリシロキサンをポリエステル樹脂（Ｃ）に含浸させ、ポリエステル樹脂（Ｃ）のガラス転移温度以上融点（又は流動開始温度）以下で固相反応させた後に、ポリエステル樹脂（Ｃ）の融点（又は流動開始温度）以上で溶融混練する。
【００２３】
【特許文献８】特開２００１−１１１７５号公報
【特許文献９】特開２００５−８８５６号公報  本発明のポリエステル樹脂組成物は、ポリエステル（Ａ）１００質量部に対して、オルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）１〜５０質量部をドライブレンド後、ポリエステル（Ａ）の融点（又は流動開始温度）以上融点（又は流動開始温度）＋３０℃未満の温度範囲で溶融混練することにより得ることができる。オルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）の配合量が１質量部未満では本発明の効果が現れず、５０質量部以上では本発明の樹脂組成物の耐熱性が低下する。好ましいオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）の配合量は２〜４０質量部である。
【００２４】
溶融混練は、単軸・２軸押出機・ニーダー・バンバリーミキサー・ロール等の公知の各種混錬機を用いて実施される。中でも、単軸又は２軸押出機を使用することが好ましい。
本発明のポリエステル樹脂組成物には、必要に応じて、酸化防止剤・熱分解防止剤・紫外線吸収剤・着色剤・難燃剤・離型剤・可塑剤・帯電防止剤・加水分解防止剤・接着剤・粘着剤・タルク等の結晶核剤・結晶化促進剤・二酸化チタン等の充填材・ガラス繊維等の強化材・カーボンブラック等の導電剤等々の１種又は２種以上を含有することができる。
【００２５】
更に、本発明のポリエステル樹脂組成物は、例えばポリエチレン・ポリプロピレン・ポリスチレン・ＡＢＳ等の汎用樹脂・ポリカーボネート・ポリアミド６・６６・ポリオキシメチレン・ポリフェニレンオキサイド・ポリフェニレンサルフアイド・ポリエーテルエーテルケトン等のエンジニャリング樹脂・ポリエステルエラストマー・ウレタン等の熱可塑性エラストマー等々の１種又は２種以上をポリエステル樹脂組成物の特性を損なわない範囲で含有することができる。
【００２６】
そして、本発明のポリエステル樹脂組成物は、熱可塑性樹脂に対して一般に用いられる成形方法、例えば、射出成形・押出成形・プレス成形・ブロー成形・カレンダー成形・流延成形等々の成形法を用いて成形される。
【００２７】
上記各成形法により本発明のポリエステル樹脂組成物は任意の形状に成形され、電気・電子部品・機械部品・自動車用内外装部品・建築材・事務用部品・日用雑貨品・スポーツ用品・各種包装材・パイプ・シート・フイルム等々の用途に広く使用される。
【実施例】
【００２８】
以下に本発明を実施例及び比較例により具体的に説明するが、本発明はそれらにより何等制限されるものではない。尚、試験片の製作・引張強度・衝撃強度（ノッチ付アイゾット衝撃強度、面衝撃強度）・たわみ温度・ＭＦＲ・赤外分析は以下の方法で行った。
試験片の作製：各実施例又は比較例で得られたポリエステル樹脂組成物のペレット
を東芝機械５５トン射出機を用いて、ポリエステル樹脂（Ａ）がＰＢＴの場合は、２５０℃（シリンダー温度）、４０℃（金型温度）、ＰＥＴの場合は、２７０℃（シリンダー温度）、１２０℃（金型温度）、ＰＡＲの場合は、３５０℃（シリンダー温度）、１３０℃（金型温度）で試験片を作成した。
（２）引張強度：上記（１）の方法によって試験片（ＪＩＳ−１号ダンベル、厚さ２ｍｍ）を作製し、ＪＩＳＫ７１１３に準じて、インストロン型引張試験機を用いて測定した。
（３）ノッチ付アイゾット衝撃強度：上記（１）の方法によって試験片（８０ｍｍ×１０ｍｍ×３．２ｍｍ）を作製し、ＪＩＳＫ７１１０に準じて、２５℃で測定した。
（４）面衝撃強度：上記（１）の方法によって試験片（１００ｍｍ×１００ｍｍ×２ｍｍ）を作製し、２５℃、落錘重量２ｋｇ、高さ１５０ｃｍで測定した。
試験片が破壊した場合を×、ひび割れした場合を△、破壊しなかった場合を○と目視判断した。
（５）たわみ温度：上記（１）の方法によって試験片（８０ｍｍ×１０ｍｍ×３．２ｍｍ）を作製し、１．８ＭＰa下、ＪＩＳＫ７１９１に準じて測定した。
（６）ＭＦＲ：各実施例又は比較例のポリエステル樹脂組成物のペレットを、ＰＢＴは２５０℃、ＰＥＴは２７０℃、ＰＡＲは３５０℃、荷重２．１６ｋｇ、テクノセブン社製高温メルトインデクサを用いＪＩＳ Ｋ７２１０に準じて測定した。
（７）赤外分析：オルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）を熱プレスして調整した厚さ２０μｍのフイルムを用い、１０００〜１１００ｃｍ−１に現れるシロキサン結合の特性吸収ピーク（面積）から定量した。
実施例又は比較例の各オルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）は、下記の方法で製造した。
【００２９】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１）の製造：ポリエステル樹脂（Ｃ）として市販のノバペットＧＭ７００Ｚ（三菱化学社製、ＰＥＴ）を粉砕、０．１ｍｍ金網をパスした粉末１０ｋｇを、攪拌翼、チッソ投入口、エチレングリコール回収系（減圧系）を有する１０リットル反応器に仕込み、１５０℃で５時間、攪拌（１０回転／分）、減圧乾燥した。乾燥窒素ガスを導入して１２０℃で脱水処理したオルガノポリシロキサンＫＦ８０１０（信越化学社製、両末端アミノジメチルポリシロキサン、アミノ当量４５０）２ｋｇを加え、反応器内を密閉、１８０℃で１０時間反応させた。次に、器内を減圧、副生するエチレングリコールを系外に取り除きつつ、１９０℃で２０時間反応させ、粉末状の１次反応物を得た。該反応物をベルストルフ社製２軸押出機ＺＥ４０Ａ（Ｌ／Ｄ＝３３．５、３ベント）に投入、２７０℃で熔融混錬してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１）を得た。Ｂ−１中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１５．７質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は３３００であった。尚、該変性樹脂を粉砕して０．１ｍｍ金網をパスした粉末をアセトンで洗浄して未反応のＫＦ８０１０を除き、乾燥させたもののポリシロキサン含量は１５．１質量％、ＭＦＲは３０００であった。
【００３０】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−２）の製造：上記Ｂ−１を２００℃、２０時間真空下で固相重合してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−２）を得た。Ｂ−２中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１５．５質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は３１５であった。
【００３１】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−１）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ８０１０を０．１ｋｇ用いた以外は上記Ｂ−１と同じ実験を行った。得られたペレットを１８０℃、２０時間真空下で固相重合してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−１）を得た。Ｂ−３−１中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、０．９質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は２７．３であった。
【００３２】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−２）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ８０１０、０．５ｋｇを用いた以外は上記Ｂ−３−１と同じ実験を行いオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−２）を得た。Ｂ−３−２中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、４．５質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は２９．８であった。
【００３３】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−３）の製造：上記Ｂ−１を２２０℃、２０時間真空下で固相重合してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−３）を得た。Ｂ−３−３中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１５．１質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は３５．１であった。
【００３４】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−４）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ８０１０を６．０ｋｇ用いた以外は上記Ｂ−１と同じ実験を行って得たペレットを２００℃、２０時間真空下で固相重合を行いオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−３−４）を得た。Ｂ−３−４中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、３２．１質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は９８０であった。
【００３５】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−４）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ１０５（信越化学社製、両末端エポキシジメチルポリシロキサン、アミノ当量４００）を１．５ｋｇ用いた以外はＢ−１と同じ実験を行い、粉末状の１次反応物を得た。次に、該１次反応物とＢ−１の１次反応物を３対１の割合で混合、ベルストルフ社製２軸押出機ＺＥ４０ＡＸ４０Ｄを用いて２７０℃で溶融混練してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−４）を得た。Ｂ−４中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１２．６質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は５．３であった。
【００３６】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−５）の製造：上記Ｂ−４を２００℃、２０時間真空下で固相重合してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−５）を得た。Ｂ−５中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１２．２質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は０．４２であった。
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−６）の製造：上記Ｂ−４を２２０℃、２０時間真空下で固相重合してオルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−６）を得た。Ｂ−６中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１２．０質量％、２７０℃におけるＭＦＲ値は０．０５であった。
【００３７】
オルガノポリシロキサン変性ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−７）の製造：ポリエステル樹脂（Ｃ）として市販のノバデユラン５０１０（三菱化学社製、ＰＢＴ）を用い、溶融混練温度を２５０℃とした以外はＢ−３−３と同様の実験を行いオルガノポリシロキサン変性ポリブチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−７）を得た。Ｂ−７中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１３．０質量％、２５０℃におけるＭＦＲ値は２５．７であった。
【００３８】
オルガノポリシロキサン変性ポリアリレート樹脂（Ｂ−８）の製造：ポリエステル樹脂（Ｃ）として市販のＵポリマーＵ１００（Ｄ）（ユニチカ社製、ＰＡＲ）を粉砕せず、溶融混練温度を３３０℃とした以外はＢ−１と同様の実験を行いオルガノポリシロキサン変性ポリアリレート樹脂（Ｂ−８）を得た。Ｂ−８中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、１５．１質量％、ＭＦＲ値は２５０℃で５．７、２７０℃で３５．８、３５０℃で２５００であった。
【００３９】
オルガノポリシロキサン変性ポリアリレート樹脂（Ｂ−９）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ１０５を０．５ｋｇ用いる以外はＢ−８と同様の実験を行いオルガノポリシロキサン変性ポリアリレート樹脂（Ｂ−９）を得た。Ｂ−９中のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、４．５質量％、ＭＦＲ値は３５０℃で５．７であった。
【００４０】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１０）の製造：オルガノポリシロキサンＸ−２２−３７１０（信越化学社製、両末端カルボキシルポリシロキサン、カルボキシル当量１４５０）を用いる以外はＢ−１と同様の実験を行なったが混錬時にベントアップが激しく正常な実験は出来なかった。得られたオルガノポリシロキサン変性ポリポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１０）のポリシロキサン含量は赤外分析の結果、５．７質量％、ＭＦＲ値は２７０℃で７８であった。該樹脂をＢ−１と同様粉砕、０．１ｍｍ金網をパスした粉末をアセトンで洗浄乾燥したもののポリシロキサン含量は０質量％、ＭＦＲは２８であった。
【００４１】
オルガノポリシロキサン変性ポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１１）の製造：オルガノポリシロキサンＫＦ６００１（信越化学社製、両末端水酸基ポリシロキサン）を用いる以外はＢ−１と同様の実験を行なった。Ｂ−１０と同様混錬時ベントアップが激しく正常な実験は出来なかった。得られたオルガノポリシロキサン変性ポリポリエチレンテレフタレート樹脂（Ｂ−１１）のポリシロキサン含量は４．７質量％、ＭＦＲ値は２７０℃で１３５であった。該樹脂を粉砕、０．１ｍｍ金網をパスした粉末をアセトンで洗浄、乾燥したもののポリシロキサン含量はＢ−１０と同様に０質量％であった。ＭＦＲは４８であった。
【００４２】
実施例１〜１３、比較例１〜１３：ポリエステル樹脂（Ａ）として、ノバペットＧＳ３００Ｍ（三菱化学社製、ＰＥＴ）、ノバデユラン５０１０（ＰＢＴ）、ＵポリマーＵ１００（ＰＡＲ）、オルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）として上記Ｂ−１〜Ｂ−１１を表１に示す割合で配合、ベルストルフ社製２軸押出機ＺＥ４０Ｘを用いて、ＰＥＴは２７０℃、ＰＢＴは２５０℃、ＰＡＲは３５０℃で混練押出し、ストランドを冷却、切断してペレットとした。該ペレットを用い試験片を成形、諸物性を評価した。結果を表１に示す。表１の結果から明らかな如く、ポリエステル樹脂（Ａ）に特定のオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）を特定の範囲で配合したポリエステル樹脂組成物は、耐熱性を維持した上で優れて耐衝撃性を有することが明らかとなった。特に、ポリエステル樹脂（Ａ）とオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）のＭＦＲ比（ＭＦＲＡ／ＭＦＲＢ）が特定の範囲内で優れた耐衝撃性を発現することが明らかとなった。又、末端カルボキシルオルガノポリシロキサン、末端水酸基オルガノポリシロキサンを使用した場合、ポリエステル樹脂（Ｃ）とオルガノポリシロキサンが反応せず、良好なオルガノポリシロキサン変性ポリエステル樹脂（Ｂ）を得ることが出来ず、本発明の効果が発現しないことが理解される。
【００４３】
【表１】
2007291255.tif 000007