(57)【要約】【課題】液晶や有機ＥＬディスプレイ等の中・大型パネル内部への水分の混入を防止する信頼性に優れたエンドシール材を提供する。【解決手段】（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された、平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤、（Ｄ）平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下である吸湿性無機充填剤：全成分中２０質量％以上６５質量％以下を含有してなるエンドシール材。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）液状エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された、平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤、
（Ｄ）平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下である吸湿性無機充填剤：全成分中２０質量％以上６５質量％以下
を含有してなるエンドシール材。
【請求項２】
液晶又は有機ＥＬディスプレイの中・大型パネル封止用である請求項１記載のエンドシール材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、薄型パネル、特に液晶や有機ＥＬディスプレイのような中・大型パネルが水分により劣化することを防止するためのエンドシール材に関する。
【背景技術】
【０００２】
昨今、薄型ディスプレイの技術の向上は著しいものがあるが、特に液晶や有機ＥＬパネルはその中・大型化の需要に対し、信頼性を確保することが困難となってきている。その原因である水分は液晶への汚染、あるいは有機ＥＬ素子の劣化を顕在化するものであり、問題視されている。
【０００３】
一方、上記液晶及び有機ＥＬ素子の劣化を阻止するため、構造上シール材（ＵＶ硬化タイプ、あるいはＵＶ＋熱硬化タイプ）を使用することで対応している。
しかしながら、このシール材のみでは、先のように中・大型パネルの信頼性を確保することは困難となってきている。
【０００４】
一方、吸湿性無機材を適用した例として、特許第２７４６８２６号公報（特許文献１）が提案されているが、上記シール材として適用したものであり、吸湿機能を十分に発揮しているとは言いがたい。また、ＣＣＤのパッケージ中に吸湿性無機材を添加した提案もある。
【０００５】
【特許文献１】特許第２７４６８２６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みなされたもので、液晶や有機ＥＬディスプレイ等の中・大型パネル内部への水分の混入を防止する信頼性に優れたエンドシール材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者は、上記目的を達成するために鋭意検討を重ねた結果、（Ａ）液状エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された、平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤、及び（Ｄ）平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下である吸湿性無機充填剤を含有する液状エポキシ樹脂組成物であって、（Ｄ）吸湿性無機充填剤を該組成物中２０質量％以上６５質量％以下配合してなる組成物を、液晶や有機ＥＬディスプレイ等の中・大型パネルのエンドシール材として使用した場合、パネル内部への水分の混入を防止することができ、このエンドシール材は信頼性に優れたものであることを見出し、本発明をなすに至った。
【０００８】
従って、本発明は、
（Ａ）液状エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された、平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤、
（Ｄ）平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下である吸湿性無機充填剤：全成分中２０質量％以上６５質量％以下
を含有してなるエンドシール材を提供する。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、液晶や有機ＥＬディスプレイ等の中・大型パネル内部への水分混入を防止する信頼性の高いエンドシール材が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明のエンドシール材は、
（Ａ）液状エポキシ樹脂、
（Ｂ）硬化剤、
（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された、平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤、
（Ｄ）平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下である吸湿性無機充填剤
を含有してなる液状エポキシ樹脂組成物からなるものである。
【００１１】
［液状エポキシ樹脂組成物］
［（Ａ）液状エポキシ樹脂］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂は、エンドシール材に硬化性を付与する成分であり、１分子中に２個以上のエポキシ基を有するもので、それ自体が室温で液状のものであることとの条件を満たせば、分子構造、分子量等は特に限定されず、公知のエポキシ樹脂を全て用いることができる。
【００１２】
この（Ａ）成分としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂；脂環式エポキシ樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂等のノボラック型エポキシ樹脂；トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリフェノールプロパン型エポキシ樹脂等のトリフェノールアルカン型エポキシ樹脂；フェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニルアラルキル型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、シクロペンタジエン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらの液状エポキシ樹脂は１種単独でも２種以上組み合わせても使用することができる。
【００１３】
これらの中でも、特に、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂等のビスフェノール型エポキシ樹脂が好ましい。更に、下記構造で示されるエポキシ樹脂も好ましく使用することができる。
【００１４】
【化１】
2007284472.tif 000002
【００１５】
また、この（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂中に含まれる全塩素含有量は、１，５００ｐｐｍ以下、特に１，０００ｐｐｍ以下であることが望ましい。また、液状エポキシ樹脂を５０質量％含む水中における１００℃×２０時間の条件で抽出された塩素イオンの量が、１０ｐｐｍ以下であることが望ましい。前記全塩素含有量及び前記抽出塩素イオンの量が、前記上限以下であれば、耐湿性が良好であり、信頼性を損なうことがない。
【００１６】
［（Ｂ）硬化剤］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ｂ）成分は、（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂を硬化させる成分である。この（Ｂ）成分としては、（Ａ）成分中のエポキシ基と反応可能な官能基、例えば、フェノール性水酸基、アミノ基等の一価の基であれば、それを２個以上、また、例えば、酸無水物基等の実質上二価の基であれば、それを１個以上有する化合物であればよく、分子構造、分子量等は特に限定されず、公知のエポキシ樹脂硬化剤を全て使用することができる。
【００１７】
この（Ｂ）成分としては、例えば、１分子中にフェノール性水酸基を少なくとも２個以上有するフェノール樹脂が挙げられ、より具体的には、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂等のノボラック型フェノール樹脂；パラキシリレン変性ノボラック樹脂、メタキシリレン変性ノボラック樹脂、オルソキシリレン変性ノボラック樹脂等のキシリレン変性ノボラック樹脂；ビスフェノールＡ型樹脂、ビスフェノールＦ型樹脂等のビスフェノール型フェノール樹脂；ビフェニル型フェノール樹脂、レゾール型フェノール樹脂、フェノールアラルキル型樹脂、ビフェニルアラルキル型樹脂等のフェノール樹脂；トリフェノールメタン型樹脂、トリフェノールプロパン型樹脂等のトリフェノールアルカン型樹脂及びその重合体等のフェノール樹脂；ナフタレン環含有フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂等がいずれも使用可能である。
【００１８】
（Ｂ）成分がアミンである場合としては、例えば、エチレンジアミン、ジエチレントリアミン、トリエチレンテトラミン、テトラエチレンペンタミン、ジエチルアミノプロピルアミン、ビス（４−アミノ−３−メチルジシクロヘキシル）メタン、ジアミノジシクロヘキシルメタン、ビス（アミノメチル）シクロヘキサン等の脂肪族アミン；メタフェニレンジアミン、ジアミノジフェニルメタン、ジアミノジフェニルスルフォン、３，３’−ジエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン、３，３’，５，５’−テトラエチル−４，４’−ジアミノジフェニルメタン等の芳香族アミン等が挙げられる。
【００１９】
（Ｂ）成分が酸無水物である場合としては、例えば、テトラヒドロ無水フタル酸、メチルテトラヒドロ無水フタル酸、メチルヘキサヒドロ無水フタル酸、ヘキサヒドロ無水フタル酸、ピロメリット酸二無水物、３，４−ジメチル−６−（２−メチル−１−プロペニル）−４−シクロヘキサン−１，２−ジカルボン酸無水物、１−メチル−４−（１−メチルエチル）−ビシクロ［２．２．２］オクト−５−エン−２，３−ジカルボン酸無水物、ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）エーテル二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物等の、好ましくは分子内に脂肪族環又は芳香族環を１個又は２個有するとともに、酸無水物基（即ち、−ＣＯ−Ｏ−ＣＯ−基）を１個又は２個有する、炭素原子数４〜２５個、好ましくは８〜２０個程度の酸無水物が好適である。
【００２０】
（Ｂ）成分としては、上記のほかにジシアンジアミド、アジピン酸ヒドラジド、イソフタル酸ヒドラジド等のカルボン酸ヒドラジドも使用することができる。
この（Ｂ）成分の硬化剤は、１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
【００２１】
この（Ｂ）成分の使用量は、本発明のエンドシール材として使用される液状エポキシ樹脂組成物を、通常の硬化条件において、所望の程度に十分に硬化させることができる量であって、過度の硬化により硬化物が脆くなり、硬化後に硬化剤由来の官能基が残存せず、硬化物のガラス転移点、封止性もしくは密着性等の特性を損なわないとの条件を満たせば、特に制限されるものではない。例えば、上記（Ａ）成分中のエポキシ基１モルに対して、上記硬化剤中に含まれるフェノール性水酸基、アミノ基、酸無水物基等の官能基の量（但し、多価官能基の場合は一価の基が複数あるものとして換算する）が、通常、０．８〜１．２モル、好ましくは０．９〜１．１モル程度となる量の硬化剤を使用するのがよい。
【００２２】
［硬化促進剤］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、上記（Ｂ）成分の硬化剤とともに、必要に応じて、硬化促進剤を組み合わせて使用することができる。この硬化促進剤としては、硬化反応を促進させるものならば特に限定されず、公知のものが全て使用することができ、例えば、イミダゾール化合物、第３級アミン化合物、有機リン系化合物等を挙げることができる。
【００２３】
イミダゾール化合物としては、例えば、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−ウンデシルイミダゾール、２，４−ジメチルイミダゾール、２−へプタデシルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、１，２−ジエチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、２，４，５−トリフェニルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、１−ベンジル−２−フェニルイミダゾール、１−シアノエチル−２−メチルイミダゾール、１−シアノエチル−２−ウンデシルイミダゾール、１−ベンジル−２−メチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−アリル−４，５−ジフェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール等が挙げられる。
【００２４】
これらの中でも、２−フェニル−４−メチル−５−ヒドロキシメチルイミダゾール、２−フェニル−４，５−ジヒドロキシメチルイミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチル−４−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、１，２−ジメチルイミダゾール、１，２−ジエチルイミダゾール、２，４−ジメチルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾールが好ましい。
【００２５】
また、第３級アミン化合物としては、例えば、トリエチルアミン、ベンジルジメチルアミン、ベンジルトリメチルアミン、α−メチルベンジルジメチルアミン等の窒素原子に結合する置換基としてアルキル基やアラルキル基を有するアミン化合物；１，８−ジアザビシクロ［５．４．０］ウンデセン−７及びそのフェノール塩、オクチル酸塩、オレイン酸塩等のシクロアミジン化合物やその有機酸との塩；下記構造式で表される化合物等のシクロアミジン化合物と４級ホウ素化合物との塩又は錯塩等が挙げられる。
【００２６】
【化２】
2007284472.tif 000003
【００２７】
また、有機リン系化合物としては、例えば、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン、トリ（メチルフェニル）ホスフィン、トリ（ノニルフェニル）ホスフィン、トリ（メトキシフェニル）ホスフィン、ジフェニルトリルホスフィン、トリフェニルホスフィン・トリフェニルボラン等のトリオルガノホスフィン化合物；テトラフェニルホスホニウム・テトラフェニルボレート等の４級ホスホニウム塩等が挙げられる。
この硬化促進剤は、１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
【００２８】
なお、硬化促進剤を使用する場合には、硬化促進効果が発揮され、液状エポキシ樹脂組成物の保存安定性を損なうことがないとの観点から、（Ａ）成分の液状エポキシ樹脂１００質量部に対して、通常、１０質量部以下、好ましくは０．０１〜１０質量部、特に０．５〜５質量部の範囲の量とするのがよい。
【００２９】
［（Ｃ）非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された無機充填剤］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ｃ）成分の非反応性有機ケイ素化合物で表面処理された無機充填剤は、本液状エポキシ樹脂組成物のマトリックス中に均一に分散され、チキソ性を付与するために配合される成分である。一般に、エンドシール材は二枚のガラスの端面に厚めに塗布する場合が多く、塗布後のシール材のダレが大きいと厚さの不均一化の原因となり、水分の遮断を不可能とする。よって、チキソ性を付与し、形状維持することで、塗布後の厚さの不均一化を防止することができる。なお、前記非反応性有機ケイ素化合物とは、硬化反応に関与する官能基を有しない化合物であることを意味する。
【００３０】
また、この（Ｃ）成分は、その平均粒径が０．０１〜０．３μｍ、好ましくは０．０１〜０．２μｍである無機充填剤が、非反応性有機ケイ素化合物で表面処理されているものであることが必要である。前記無機充填剤の平均粒径が０．０１μｍ未満であるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなって、液状のものが得られないか、液状状態を維持できない。また、０．３μｍを超えると形状維持ができない。
【００３１】
平均粒径が０．０１〜０．３μｍである無機充填剤としては、例えば、アエロジル１３０、アエロジル２００、アエロジル３００（商品名、日本アエロジル社製）等のフュームドシリカ；ニプシルＶＮ−３−ＬＰ（商品名、日本シリカ工業社製）等の湿式シリカなどのシリカが好適に用いられる。なお、上記平均粒径については、下記（Ｄ）成分に記載の通りである。
【００３２】
また、前記表面処理は、分散性を向上させるために行われる。表面処理に用いる非反応性有機ケイ素化合物としては、例えば、ＣＨ3Ｓｉ（ＯＣＨ3）3、（ＣＨ3）3ＳｉＯＣＨ3、ＰｈＳｉ（ＯＣＨ3）3、ＰｈＳｉＣＨ3（ＯＣＨ3）2、｛（ＣＨ3）3Ｓｉ｝2ＮＨ、ＣＨ3ＣＨ2Ｓｉ（ＯＣＨ3）3等（なお、前記「Ｐｈ」はフェニル基を意味する）が挙げられる。
【００３３】
また、前記無機充填剤の表面処理方法としては、前記無機充填剤を予め前記非反応性有機ケイ素化合物にて処理しておいてもよく、また、本発明の液状エポキシ樹脂組成物の調製時に前記非反応性有機ケイ素化合物を添加・配合するインテグラルブレンド法によって表面処理を行ってもよいが、前記非反応性有機ケイ素化合物の使用量を抑制する点から、前者の方法が好ましい。
【００３４】
この（Ｃ）成分の使用量は、本発明の液状エポキシ樹脂組成物の全量に対し、通常、１〜５質量％、好ましくは２〜３質量％の範囲とするのがよい。前記使用量が少なすぎると、チキソ性を付与することが困難となる場合があり、また、逆に多すぎるとチキソ性が高くなり過ぎ、実質上液状のエポキシ樹脂組成物を得ることが困難となるおそれがある。
【００３５】
［（Ｄ）吸湿性無機充填剤］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物に用いられる（Ｄ）成分の吸湿性無機充填剤は、得られる硬化物の吸湿性を付与するために配合される成分である。この（Ｄ）成分としては、平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下の吸湿性無機充填剤であれば、従来から公知の各種の無機充填剤を使用することができ、例えば、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ボロンナイトライド、アルミニウムナイトライド、シリコンナイトライド、マグネシア、マグネシウムシリケート等が挙げられる。これらは１種単独でも２種以上を組み合わせても使用することができる。
【００３６】
本発明では、（Ｄ）成分の平均粒径が１μｍ以上２５μｍ未満であることが必要であり、好ましくは１〜１０μｍである。前記平均粒径が２５μｍ以上であると粗粒が多くなり、１μｍ未満であるとエポキシ樹脂組成物の粘度が高くなり、流動性が低下する。そして、シリンジ等を用いてエンドシール材を塗布する場合に、ディスペンス性に劣るものとなるので作業上支障をきたすおそれがある。
なお、本発明において、上記平均粒径及び粒径は、例えばレーザー光回折法による粒度分布測定により測定することができる。また、平均粒径はメジアン径として求めることができる。
【００３７】
また、（Ｄ）成分は、ＢＥＴ比表面積が１００ｍ2／ｇ以上４００ｍ2／ｇ以下であることが必要であり、１３０ｍ2／ｇ以上３００ｍ2／ｇ以下であることが好ましい。前記比表面積が１００ｍ2／ｇ未満であると、吸湿機能が低下し、パネル内部への水分混入を余儀なくさせる。４００ｍ2／ｇを超えると高粘度化し、ディスペンス時作業上支障をきたす場合がある。
【００３８】
（Ｄ）成分の製造方法としては、例えばシリカの場合、表面平滑性に優れ、真球状の球状シリカゲル粒子を調製し、所定の条件で焼成することにより調製することができ、この場合、表面平滑性に優れ、真球状の球状シリカゲル粒子の調製は、種々の液相反応により得ることができるが、特に珪酸アルカリと鉱酸水溶液の反応により得られる球状シリカゲルが好ましく、具体的に例えば、特開２００５−５４１２９号、特開２００５−５４１３０号、特開２００５−５４１３１号公報等に示す方法で得ることができる。
【００３９】
また、（Ｄ）成分は、市販品を用いることもでき、市販品としては、例えば、ＳＳ−１５０、ＳＳ−２００（ＭＲＣユニテック社製）、シリカゲル等の多孔質シリカ及び多孔質無機物などを挙げることができる。
【００４０】
この（Ｄ）成分の使用量は、本発明の液状エポキシ樹脂組成物の全量に対し、２０質量％以上６５質量％以下であり、好ましくは３０〜６０質量％の範囲とするのがよい。前記使用量が少なすぎると、得られる硬化物の吸湿機能が大きく低下し、パネル内部に水分が混入してしまう。逆に前記使用量が多すぎると、粘度が高くなりすぎて、液状のエポキシ樹脂組成物を得ることが困難となる。
【００４１】
［他の配合成分］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物には、上記各成分に加えて、必要に応じて他の成分を配合することができる。但し、得られるエポキシ樹脂組成物が液状であることが必要であり、かつ本発明の効果を損なうものであってはならない。
【００４２】
例えば、得られる硬化物の応力を緩和させるために、シリコーンゴム、シリコーンオイル、液状のポリブタジエンゴム等を配合してもよい。
また、表面処理剤、接着性向上用のシランカップリング剤、カーボンブラック等の顔料、染料、酸化防止剤、その他の添加剤等を配合することができる。前記表面処理剤としては、例えば、ヘキサメチルジシラザン、テトラエトキシシラン等が挙げられ、これは無機充填剤成分の表面を疎水化処理し、樹脂成分との濡れ性向上に効果を発揮する。また、前記シランカップリング剤としては、公知のものを使用することができ、例えば、ＫＢＭ４０３（商品名、信越化学工業社製）等が挙げられる。
【００４３】
［液状エポキシ樹脂組成物の調製］
本発明の液状エポキシ樹脂組成物は、上記各成分を同時に、又は逐次的に、装置内へ投入し、必要により１５〜２５℃の範囲の冷却処理を行いながら、撹拌、溶解、混合、分散等の操作を行うことによって調製することができる。これらの撹拌、溶解、混合、分散等の操作に用いられる装置は特に限定されない。例えば、撹拌及び加熱装置を備えたライカイ機、３本ロールミル、ボールミル、プラネタリーミキサー等を用いることができる。また、前記装置の複数を適宜組み合わせてもよい。但し、硬化剤として酸無水物を使用する場合には、高温条件下であると得られるエンドシール材の接着性が低下する傾向があることから、１０〜２５℃の温度条件において本発明の液状エポキシ樹脂組成物の調製を行うことが好ましい。
【００４４】
このようにして得られた液状エポキシ樹脂組成物は、薄型パネル、特に液晶や有機ＥＬディスプレイのような中・大型パネル（なお、中・大型パネルとは１０ｃｍ以上×１０ｃｍ以上のものをいう）のエンドシール材として用いられ、この封止工程としては、シリンジ等のディスペンサーに前記エンドシール材を収容し、前記ディスペンサーから所要量のエンドシール材を封止部位に供給した後に、加熱硬化処理を施こすことができる。前記加熱硬化処理の条件としては、通常、８０〜２００℃、特に１００〜１５０℃で、１〜２時間である。
【実施例】
【００４５】
以下、本発明を実施例及び比較例を示して具体的に説明するが、本発明は下記実施例に制限されるものではない。なお、下記の例において、ｗｔ％は質量％を意味し、平均粒径はレーザー回折散乱方式（Ｃｉｌａｓ  Ａｌｃａｔｅｌ社製：シーラスレーザーＨＲ８５０）により測定した値を示す。
【００４６】
下記実施例及び比較例で使用した材料は、下記の通りである。
（Ａ）液状エポキシ樹脂：ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＲＥ３１０、日本化薬社製）
（Ｂ）硬化剤：酸無水物（ＭＨ７００、新日本理化社製）
硬化促進剤：マイクロカプセル化イミダゾール（ＨＸ−３７４１、旭化成工業社製）
（Ｃ）表面処理無機充填剤：ヘキサメチルジシラザン（ＳＥ３１、信越化学工業社製）で表面処理したフュームドシリカ（アエロジル１３０、日本アエロジル社製、平均粒径：０．１５μｍ）
（Ｄ）無機充填剤：下記表中に記載の通り（なお、各実施例及び比較例で用いたシリカの平均粒径、ＢＥＴ比表面積及びその商品名、製品名も下記表中に記載の通りである）
（Ｅ）その他：シランカップリング剤（γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ＫＢＭ４０３、信越化学工業社製）
【００４７】
［実施例１〜３、比較例１〜７］
上記成分を下記表１〜３に示す組成及び配合量で配合し、均一に混練することによりエポキシ樹脂組成物を得た。
【００４８】
＜各種性能評価＞
・粘度
得られた各エポキシ樹脂組成物の２５℃における粘度（Ｐａ・ｓ）を、ブルックフィールド製Ｅ型粘度計を用いて測定した。測定結果を表１〜３に示す。
【００４９】
・組成物のダレの有無
得られた各エポキシ樹脂組成物を、内径２ｍｍのノズルを装着したシリンジを用いてガラス板に線引きし、その後、ガラス板を垂直に立てて１００℃／１時間で硬化させ、塗布物のダレの有無を確認した。結果を表１〜３に示す。
【００５０】
・硬化物の吸湿性
得られた各エポキシ樹脂組成物を、４ｍｍ×１０ｍｍ×１００ｍｍの形状の型内で１５０℃×２時間の条件で硬化させることにより角柱サンプルを作製した。
各サンプルを用い、ＰＣＴ（Ｐｒｅｓｓｕｒｅ  Ｃｏｏｋｅｒ  ＴＥＳＴ）にて１２１℃／２気圧下，２４時間後の吸湿量を測定し、更に吸湿後のサンプルを用いて１００℃／３時間後の排水量を測定した。測定結果を表１〜３に示す。
【００５１】
【表１】
2007284472.tif 000004
【００５２】
【表２】
2007284472.tif 000005
（注）＊１：液状ではない
【００５３】
【表３】
2007284472.tif 000006
（注）＊１：液状ではない