(57)【要約】【課題】粒径を自在に制御することができ、高品質の重ウラン酸アンモニウム粒子を定常的に、かつ効率よく製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置を提供すること。【解決手段】硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、滴下して形成される前記原液の液滴の径を、センサーによって、前記液滴と非接触で測定し、測定された前記液滴の径に基づき、製造条件を制御することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置。【選択図】図１
2007106649.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、滴下されて形成される前記原液の液滴の径を、センサーによって、前記液滴と非接触で測定し、測定された前記液滴の径に基づき、製造条件を制御することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項２】
硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、アンモニア水溶液中で形成される前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、センサーによって、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定し、測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径に基づき、製造条件を制御することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項３】
測定された前記液滴の径データまたは前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、前記蓄積された径データまたは粒径データに基づき、前記製造条件を制御する請求項１または２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法。
【請求項４】
硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、前記滴下ノズルから滴下される前記原液の液滴の径を、前記液滴と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項５】
硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、滴下された前記原液と前記アンモニア水溶液とを反応させて形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項６】
測定された前記液滴の径データまたは前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、前記蓄積された径データまたは粒径データに基づき、製造条件を制御する制御部を有して成る請求項４または５に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置に関し、さらに詳しくは、粒径を自在に制御することができ、優れた品質を有する、高温ガス炉用燃料の燃料核の製造に有用な重ウラン酸アンモニウム粒子を効率よく製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉の燃料を投入する炉心は、熱容量が大きく、高温健全性に優れた黒鉛により形成されている。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして、高温下でも化学反応を起こすことがなく、安全性の高いヘリウムガスなどの気体が用いられているので、出口温度が高い場合でも、冷却ガスを安全に取り出すことができる。したがって、炉心の温度が９００℃程度まで上昇したとしても、高温に加熱された前記冷却ガスは、発電はもとより、水素製造装置、その他の化学プラントなど、幅広い分野において、安全な熱利用を可能としている。
【０００３】
また、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核とこの燃料核の周囲を被覆する被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結して成る直径約３５０〜６５０μｍの微粒子である。
【０００４】
前記被覆層は、４層構造をなし、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層および第四層を有している。第一層は、密度約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素により形成され、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能を有すると共に、燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能をも有している。第二層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有している。第三層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）により形成され、固体ＦＰの保持機能を有し、被覆層の主要な強度部材である。また、第四層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有すると共に、第三層の保護層としての機能をも有している。これら被覆層を形成する被覆粒子の直径は、通常は、約５００〜１０００μｍである。
【０００５】
前記４層の被覆層により被覆された燃料核（被覆燃料粒子）は、黒鉛マトリックス中に分散され、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、さらにこの燃料コンパクトは、黒鉛により形成された筒に一定数量収容され、上下に栓をして、燃料棒の形態とされる。最終的には、この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックが有する複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム状に配列し、複数段重ねることによって炉心が形成される。
【０００６】
このような高温ガス炉用燃料は、一般的に、以下のような工程を経ることによって製造することができる。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。次いで、この硝酸ウラニル溶液に必要により水および増粘剤を加えて攪拌混合し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液（以下、単に「原液」ということがある。）を調製する。増粘剤は、前記原液の粘度を増大させ、後記のアンモニア水溶液中に滴下される原液である硝酸ウラニルの液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される物質である。
【０００７】
前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂（例えば、メチルセルロースなど）、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。このようにして調製された原液は、所定の温度に冷却され、粘度が調整された滴下原液とされた後、原液滴下器が有する細径の原液滴下ノズルから、このノズルを振動させることによってアンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液中に滴下される。
【０００８】
アンモニア水溶液中に滴下される液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの空間において、その空間に存在するアンモニアガス中を通過する。また、前記液滴には、積極的にアンモニアガスを吹きかけてもよい。このアンモニアガスによって液滴表面がゲル化して被膜が形成されるので、ゲル被膜が形成された液滴粒子は、アンモニア水溶液表面に落下する際の衝撃による変形が防止される。上に乗った液滴粒子の荷重により下の液滴粒子が変形しないよう、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液はアンモニア水溶液貯槽の下側から上側に向かって循環されている。このアンモニア水溶液貯槽内において、硝酸ウラニルとアンモニアとが反応して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成される。
【０００９】
アンモニア水溶液貯槽において形成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、アンモニア水溶液貯槽に続設された後処理装置に移送される。この重ウラン酸アンモニウム粒子の後処理装置への移送は、通常は、アンモニア水溶液貯槽と後処理装置とを繋ぐ配管の弁を開放し、自重によりアンモニア水溶液と共に落下させることによって行われる。この後処理装置は、後処理槽を回転させながら、加熱により粒子の中心まで完全に硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを生成させる処理（熟成処理）、温水などにより重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する処理（洗浄処理）および乾燥する処理（乾燥処理）を施す装置である。
【００１０】
熟成、洗浄および乾燥処理された重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元および焼結することにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。このようにして形成された二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として得られる。
【００１１】
このようにして得られた燃料核微粒子は、流動床に装荷され、被覆用ガスを熱分解することによって被覆が施される。例えば、前記第一層は、約１４００℃でアセチレンを熱分解することによって形成することができ、前記第二層および第四層は、約１４００℃でプロピレンを熱分解することによって形成することができる。また、例えば、前記第三層は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解することによって形成することができる。通常の燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末および粘結剤などから成る黒鉛マトリックス材と共に中空円筒状または中密円筒状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して製造することができる。(非特許文献１および２参照)。
【００１２】
【非特許文献１】「原子炉材料ハンドブック」ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行
【非特許文献２】「原子力ハンドブック」ｐ１６１−ｐ１６９，平成７年１２月２０日発行、株式会社オーム社
【００１３】
このような高温ガス炉用燃料の製造方法においては、アンモニア水溶液貯槽内で硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径は、従来、酸化ウランを硝酸に溶解して調製される硝酸ウラニル溶液の調製工程によって律せられていた。つまり、硝酸ウラニル溶液に増粘剤および必要により水を加えて攪拌混合し、一定の温度および粘度に調整された重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液は、その温度および粘度に基づいて、原液の流量および原液滴下ノズルの振動数が決定され、アンモニア水溶液貯槽内に滴下されて、所定の粒径を有する重ウラン酸アンモニウム粒子が形成されていた。
【００１４】
しかしながら、前記原液の温度および粘度が、なんらかの外乱によって送液中または滴下中に変化して、アンモニア水溶液貯槽内で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径が所望の粒径とならないという状況に到ったときは、直ちに作業を中断して、前記原液の温度、粘度、流量および原液滴下ノズルの振動数を再調整しなければならないという問題があった。このため、品質の優れた重ウラン酸アンモニウム粒子を定常的に製造することができなないという事態を招くと共に、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造効率を低下させることになっていた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
この発明は、このような従来の問題を解消し、粒径を自在に制御することができ、優れた品質を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を定常的に、かつ効率よく製造することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
本発明者は、前記課題を解決するために、製造条件を制御する手段について種々検討を重ねた結果、アンモニア水溶液中に滴下される原液の液滴の径またはアンモニア水溶液中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を測定し、この測定された前記径または前記粒径を製造条件に反映させることによって、前記課題が解決できるということを見出し、この知見に基づいてこの発明を完成するに到った。
【００１７】
すなわち、この発明の前記課題を解決するための第１の手段は、
（１）硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、滴下して形成される前記原液の液滴の径を、センサーによって、前記液滴と非接触で測定し、測定された前記液滴の径に基づき、製造条件を制御することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法
である。
【００１８】
この発明の前記課題を解決するための第２の手段は、
（２）硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、アンモニア水溶液中で形成される前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、センサーによって、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定し、測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径に基づき、製造条件を制御することを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法
である。
【００１９】
前記第１の手段または第２の手段における好ましい態様としては、
測定された前記液滴の径データまたは前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、前記蓄積された径データまたは粒径データに基づき、前記製造条件を制御する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法
を挙げることができる。
【００２０】
また、この発明の前記課題を解決するための第３の手段は、
（３）硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる原液滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、前記原液滴下ノズルから滴下される前記原液の液滴の径を、前記液滴と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
である。
【００２１】
さらに、この発明の前記課題を解決するための第４の手段は、
（４）硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる原液滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、滴下された前記原液と前記アンモニア水溶液とを反応させて形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
である。
【００２２】
前記第３の手段または第４の手段における好ましい態様としては、
測定された前記液滴の径データまたは前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、前記蓄積された径データまたは粒径データに基づき、製造条件を制御する制御部を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
を挙げることができる。
【発明の効果】
【００２３】
この発明は、アンモニア水溶液中に滴下される原液の液滴の径またはアンモニア水溶液中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径をセンサーによって測定し、この測定された前記径または前記粒径を製造条件に反映させることによって製造条件を制御する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置であり、この製造方法および製造装置によれば、粒径を自在に制御することができ、優れた品質を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を定常的に、かつ効率よく製造することのできるという効果を奏する。このため、高温ガス炉用燃料の製造分野に寄与するところは、きわめて多大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
(１)この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法は、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、滴下して形成される前記原液の液滴の径を、センサーによって、前記液滴と非接触で測定し、測定された前記液滴の径に基づき、製造条件を制御する方法である。
【００２５】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、まず、酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。このときの調製条件に特に制限はないが、通常は、例えば、０．８〜５．２ｋｇの酸化ウランと１〜５Ｌの硝酸とを１０〜１００℃で１０〜２００分間、撹拌して混合することによって調製される。
【００２６】
次いで、前記のとおり調製された硝酸ウラニル溶液に、増粘剤および必要により水を加えて混合処理し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を調製する。前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂（例えば、メチルセルロースなど）、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。これら増粘剤は、二種以上を併用してもよい。前記混合処理条件にも特に制限はないが、通常は、例えば、３〜１５Ｌの硝酸ウラニル溶液と２〜１３ｋｇの増粘剤とを５〜３０℃で２０〜１８０分間、撹拌して混合する。
【００２７】
このようにして調製された原液は、所定の温度に冷却され、粘度が調整された滴下原液とされた後、原液滴下器が有する細径の原液滴下ノズルから、このノズルを振動させることによってアンモニア水溶液中に滴下される。このときのアンモニア水溶液の濃度に特に制限はないが、通常は５〜４０質量％である。アンモニア水溶液中に滴下される液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの空間において、その空間に存在するアンモニアガス中を通過する。また、前記液滴には、積極的にアンモニアガスを吹きかけてもよい。このアンモニアガスによって液滴表面がゲル化して被膜が形成された液滴となる。アンモニア水溶液に滴下された原液中の硝酸ウラニルは、アンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成する。
【００２８】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、前記原液が原液滴下ノズルからアンモニア水溶液中に滴下される途上において形成される前記原液の液滴（ゲル化して被膜が形成された液滴）の径を、センサーによって、前記液滴と非接触で測定する。
【００２９】
前記センサーとしては、例えば、電荷結合デバイス（ＣＣＤ）と、ストロボ光、発光ダイオード光、またはレーザー光などの光源とを組み合せたセンサー、透過したレーザー光を用いるセンサー（レーザー散乱式センサー）、レーザー回折現象を利用したセンサー（レーザー反射式センサー）などを挙げることができる。これらセンサーの中でも、ＣＣＤと発光ダイオードとを組み合せたセンサーが好ましい。このＣＣＤと発光ダイオードとを組み合せたセンサー（以下、「ＬＥＤ−ＣＣＤセンサー」ということがある。）は、発光ダイオードによる光を回折スリットを用いて平行光に変換して粒子に投射し、得られた投影像の長さをＣＣＤ素子によって検知することのできるセンサーである。
【００３０】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、このようにして測定された前記液滴の径に基づき製造条件を制御する。前記製造条件としては、前記原液の温度、粘度、流量および原液滴下ノズルの振動数などを挙げることができるが、特に前記原液の流量および原液滴下ノズルの振動数が重要である。
【００３１】
（２）また、この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法は、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成させる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法であって、アンモニア水溶液中で形成される前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、センサーによって、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定し、測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径に基づき、製造条件を制御する方法である。
【００３２】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を調製する工程、この原液をアンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成する工程などは、前記（１）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法と変わるところはない。
【００３３】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、アンモニア水溶液中で形成される前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、センサーによって、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定する。
【００３４】
前記センサーとしては、例えば、動的光散乱現象を利用したセンサー（以下、「動的光散乱式センサー」ということがある。）、レーザーとＣＣＤとを用いたセンサー、ＣＣＤカメラ等を挙げることができる。ＣＣＤを用いた場合、このＣＣＤで撮像された画像は画像処理装置で処理されて粒径が測定される。これらセンサーの中でも、動的光散乱式センサーが好ましい。前記動的光散乱式センサーは、アンモニア水溶液中の重ウラン酸アンモニウム粒子のブラウン運動による光の散乱強度から、前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を求めることができるセンサーである。
【００３５】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、このようにして測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径に基づき製造条件を制御する。この製造条件としては、前記（１）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法と同様の条件を挙げることができる。
【００３６】
前記（１）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、測定された前記液滴の径データを蓄積し、この蓄積された径データに基づき、前記製造条件を制御することが好ましい。
【００３７】
このとき、例えば、センサーとしてＬＥＤ−ＣＣＤセンサーを用いた場合には、まず、前記原液が原液滴下ノズルからアンモニア水溶液中に滴下される途上において形成される前記原液の液滴の径が、発光ダイオードから発する光によって得られる液滴の投影像をＣＣＤにて撮像して得られる画像の画像処理をすることにより、測定され、この測定された径データを径制御部に蓄積すると共に表示する。
【００３８】
次いで、前記径データ情報は、別途、用意された制御システムによって解析され、この解析結果から、所定の径を満たしていなく、当初、決定されていた製造条件を変更しなければならないことが判明したときは、適正な径が得られるよう、例えば、前記原液の流量および原液滴下ノズルの振動数を変更する指令が発せられる。前記径の測定、径データの蓄積と表示、径データ情報の解析および製造条件の変更指令は、連続的に繰り返すことによって、適正な径が得られるようにすることができる。
【００３９】
また、前記（２）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法においては、測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、この蓄積された粒径データに基づき、前記製造条件を制御することが好ましい。
【００４０】
このとき、例えば、センサーとして動的光散乱式センサーを用いた場合には、まず、アンモニア水溶液中の重ウラン酸アンモニウム粒子のブラウン運動による光の散乱強度を測定し、この測定された粒径データを粒径制御部に蓄積すると共に表示する。
【００４１】
次いで、前記粒径データ情報は、別途、用意された制御システムによって解析され、この解析結果から、所定の粒径を満たしていなく、当初、決定されていた製造条件を変更しなければならないことが判明したときは、適正な粒径が得られるよう、例えば、前記原液の流量および原液滴下ノズルの振動数を変更する指令が発せられる。前記粒径の測定、粒径データの蓄積と表示、粒径データ情報の解析および製造条件の変更指令は、連続的に繰り返すことによって、適正な粒径が得られるようにすることができる。このようにして、前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を求めることができる。
【００４２】
（３）この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置は、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる原液滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、前記原液滴下ノズルから滴下される前記原液の液滴の径を、前記液滴と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成る装置である。
【００４３】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を図面に基づいて説明する。図１はこの発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す図である。この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる原液滴下ノズル２を有する原液滴下器３およびこの原液滴下器３の下方に配置されたアンモニア水溶液４を貯留するアンモニア水溶液貯槽５を有して成っている。
【００４４】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１においては、前記アンモニア水溶液貯槽５の上部空間部にアンモニアガス６が存在していて、このアンモニアガス６が存在するアンモニア水溶液貯槽５の両外側部にセンサー７−１および７−２が装備されている。センサー７としては、ＬＥＤ−ＣＣＤセンサー、動的光散乱式センサー、レーザー回折式センサーなどを挙げることができ、これらセンサーの中でも、ＬＥＤ−ＣＣＤセンサーが好ましい。
【００４５】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１を用いて重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するには、まず、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液が調製される。この原液の調製は、前記（１）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法において説明したとおりである。次いで、調製された原液は、原液送液ポンプ８によって原液流量調整弁９を介して原液滴下器３に供給される。
【００４６】
前記原液滴下器３に供給された原液は、振動する原液滴下ノズル２から、アンモニアガス６を通過し液滴１０となってアンモニア水溶液貯槽５中に滴下される。アンモニア水溶液貯槽５に滴下された原液中の硝酸ウラニルは、アンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子１１を形成する。
【００４７】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１においては、前記原液が原液滴下ノズル２からアンモニア水溶液貯槽５中に滴下される途上において形成される前記原液の液滴１０（アンモニアガス６によりゲル化して被膜が形成された液滴）の径を、センサー７−１および７−２によって、前記液滴１０と非接触で測定する。このセンサー７としてレーザー回折式センサーを用いる場合の測定は、センサー７はセンサー７−１が発光部となり、センサー７−２が受光部となり、以下は、前記液滴１０と前記（１）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法において説明したとおりである。１２は径制御部を、１３は滴下ノズル制御部を表す。
【００４８】
（４）また、この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置は、硝酸ウラニルおよび増粘剤を含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を滴下させる滴下ノズルを有する原液滴下器および前記原液滴下器の下方に配置されたアンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽を有して成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に、滴下された前記原液と前記アンモニア水溶液とを反応させて形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を、前記重ウラン酸アンモニウム粒子と非接触で測定することのできるセンサーを備えて成る装置である。
【００４９】
前記重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を図面に基づいて説明する。図２はこの発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す図である。この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の構成は、前記（３）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置とほぼ同様である。ただし、前記測定の対象は、アンモニア水溶液貯槽５中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子１１の粒径であり、好ましく用いられるセンサーとしては、動的光散乱式センサーを挙げることができる点で相違する。また、前記センサー７が、アンモニア水溶液貯槽５のアンモニア水溶液４が貯留されている部位の両外側部に装備されている点および粒径制御部１５を備えている点で相違する。
【００５０】
前記（３）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置においては、測定された前記液滴の径データを蓄積し、この蓄積された径データに基づき、製造条件を制御する制御部を有していることが好ましい。
【００５１】
前記製造条件の制御を、図１に基づいて説明する。
例えば、センサー７としてＬＥＤ−ＣＣＤセンサーを用いた場合には、まず、前記原液が原液滴下ノズルか２らアンモニア水溶液４中に滴下される途上において形成される前記原液の液滴１０の径が、発光ダイオードから発する光によって得られる液滴の投影像をＣＣＤにて撮像して得られる画像の画像処理をすることにより、測定され、この測定された径データを径制御部１２に蓄積すると共に表示する。
【００５２】
次いで、前記径データ情報は、別途、用意された制御システム（図示していない。）によって解析され、この解析結果から、所定の径を満たしていなく、当初、決定されていた製造条件を変更しなければならないことが判明したときは、適正な径が得られるよう、例えば、前記原液の流量および原液滴下ノズル２の振動数を変更する指令が、原液送液ポンプ８および原液滴下ノズル制御部１３に発せられる。
【００５３】
前記制御システムは、ＬＥＤ−ＣＣＤセンサーからの信号を受信する装置と、前記信号を処理、解析するソフトウェアおよび前記処理、解析を作動させるコンピュータ環境とによって形成されたシステムである。
【００５４】
前記径制御部１２は、前記ＬＥＤ−ＣＣＤセンサーにより測定された径を、リアルタイムで収集し、予め設定した値を基にソフトウェアによって解析して、現状がどの程度、設定値と乖離しているかを数値で表すと共に、その数値を運転パラメータへ同時に反映させるシステムである。
【００５５】
前記原液の流量変更指令は、例えば、その都度の設定値との乖離を補正するよう、前記径制御部１２から発せられる。これを受け、原液送液ポンプ８の作動制御部（図示していない。）が前記原液送液ポンプ８の吐出量を微調整することによって、原液の流量が変更される。
【００５６】
また、前記原液滴下ノズル制御部１３は、外部入力端子を備えており、前記径制御部１２によって処理、決定された運転パラメータに基づき、原液滴下ノズル２の振動数、振動幅および波形を制御して、運転を行う制御部である。
【００５７】
前記径の測定、径データの蓄積と表示、径データ情報の解析および製造条件の変更指令は、連続的に繰り返すことによって、適正な径が得られるようにすることができる。
【００５８】
また、前記（４）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置においては、測定された前記重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径データを蓄積し、この蓄積された粒径データに基づき、製造条件を制御する制御部を有していることが好ましい。
【００５９】
前記製造条件の制御を、図２に基づいて説明する。
例えば、センサー７として動的光散乱式センサーを用いた場合には、まず、アンモニア水溶液貯槽５中で形成される前記重ウラン酸アンモニウム粒子１１の粒径を動的光散乱式センサーによって測定し、この測定された粒径データを粒径制御部１５に蓄積すると共に表示する。
【００６０】
次いで、前記粒径データ情報は、別途、用意された制御システム（図示していない。）によって解析され、この解析結果から、所定の粒径を満たしていなく、当初、決定されていた製造条件を変更しなければならないことが判明したときは、適正な粒径が得られるよう、例えば、前記原液の流量および原液滴下ノズルの振動数を変更する指令が、原液送液ポンプ８および原液滴下ノズル制御部１３に発せられる。
【００６１】
前記粒径制御部１５、前記制御システム、前記原液の流量が変更および前記原液滴下ノズル制御部１３については、前記と同様であり、また、前記粒径の測定、粒径データの蓄積と表示、粒径データ情報の解析および製造条件の変更指令は、連続的に繰り返すことによって、適正な粒径が得られるようにすることができることも同様である。
【００６２】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置においては、その製造効率を一層、向上させるために、複数の原液滴下ノズルを用いることが好ましい。この複数の原液滴下ノズルを有する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置（部分）を図３に示す。
【００６３】
図３は、前記原液が原液滴下ノズルか２らアンモニア水溶液４中に滴下される途上において形成される前記原液の液滴１０の径を、レーザー回折式センサーによって測定する場合を示してする。３は原液滴下器を、７−１はレーザー回折式センサーの発光部を、７−２はレーザー回折式センサーの受光部を、９は原液流量調整弁を表す。
【００６４】
液滴１０の径の測定、径データの蓄積すると表示、原液の流量および原液滴下ノズルの振動数の制御などについては、前記と変わるところはない。また、アンモニア水溶液中で重ウラン酸アンモニウム粒子を形成し、この形成された重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径を測定する場合においても、複数の滴下ノズルを用いることができ、この場合も、図３に示す製造装置に準じた装置を用いることができる。
【００６５】
このようにして製造された重ウラン酸アンモニウム粒子は、その後、熟成処理、洗浄処理および乾燥処理が施され、さらに、焙焼、還元および焼結することによって、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として取得される。
【００６６】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置によれば、アンモニア水溶液中に滴下される原液の液滴の径またはアンモニア水溶液中で形成される重ウラン酸アンモニウム粒子の粒径をセンサーによって測定し、この測定された前記径または前記粒径を製造条件に反映させることによって製造条件を制御することのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造方法および製造装置が提供され、粒径を自在に制御することができ、優れた品質を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を定常的に、かつ効率よく製造することのできる。また、複数の滴下ノズルを用いることによって、より効率的に重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することのできる。
【実施例】
【００６７】
以下、実施例を挙げて、この発明をさらに具体的に説明するが、この実施例によって、この発明はなんら限定されることはない。
【００６８】
（実施例）
図１に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１を用いて、重ウラン酸アンモニウム粒子を製造した。
まず、溶解槽（図示していない。）で、硝酸ウラニル溶液（２．４ｍｏｌ−Ｕ／Ｌ）を調製した。この硝酸ウラニル溶液に増粘剤を添加して撹拌し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用の原液を調製した。この原液の粘度は７０×１０−３Ｐａ・ｓであった。
【００６９】
次いで、調製された前記原液を原液送液ポンプ８によって原液流量調整弁９を介して原
液流量３００±８０ｃｍ３／分で原液滴下器３に供給した。原液滴下器３に供給した原液
を、振数４０〜６０Ｈｚで振動させた原液滴下ノズル２から、アンモニアガス６を通過さ
せ、液滴１０としてアンモニア水溶液貯槽５中に滴下させた。
【００７０】
このとき、前記液滴１０の径を、レーザー回折式センサー７（発光部７−１および受光部７−２）によって測定し、この測定された径データを径制御部１２に蓄積すると共に表示した。前記液滴１０の径は、平均径が２５μｍであった。次いで、前記径制御部１２に蓄積し表示された径データ情報を、制御システムによって解析した結果、前記径では、規格の粒径を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができないと認識され、前記原液送液ポンプ８および前記原液滴下器３に原液の流量および原液滴下ノズル２の振動数を変更する指令が発せられた。
【００７１】
前記指令により、前記原液流量が２００±８０ｃｍ３／分に変更され、原液滴下ノズル
２の前記振動数が５０〜９０Ｈｚに変更され、続いて、前記と同様に実施された。その結
果、前記液滴１０の径は、平均径が２μｍとなった。前記解析の結果、この径は、規
格の粒径を有する重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができると認識され、その
ままアンモニア水溶液貯槽５に滴下し、重ウラン酸アンモニウム粒子１１を形成させて製
造した。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す図である。
【図２】この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の他の一例を示す図である。
【図３】複数の滴下ノズルを有するこの発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置（部分）の一例を示す図である。
【符号の説明】
【００７３】
１    重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
２    原液滴下ノズル
３    原液滴下器
４    アンモニア水溶液
５    アンモニア水溶液貯槽
６    アンモニアガス
７    センサー
７−１    センサーの発光部
７−２    センサーの受光部
８    原液送液ポンプ
９    原液流量調整弁
１０    原液の液滴
１１    重ウラン酸アンモニウム粒子
１２    径制御部
１３    原液滴下ノズル制御部
１４    重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
１５    粒径制御部
【図１】
2007106649.tif 000003
【図２】
2007106649.tif 000004
【図３】
2007106649.tif 000005