(57)【要約】【課題】熱的な転位の伝播が無いことに加え、クラックがなく取り扱い上も安全となる単結晶インゴットおよびその製造方法を提供すること。【解決手段】一定直径Ｄ2のボディ部４と、このボディ部４の結晶成長方向の終端側のテール部１５とを備え、テール部１５が、ボディ部４から終端に向かって縮径するテーパ部分１６と、テーパ部分１６の終端側にテーパ部分１６の最小直径Ｄ1以上で、かつボディ部４の直径Ｄ2よりも小さい直径で形成された終端部分１７とを有することを特徴とする単結晶インゴット、およびその製造方法。【選択図】図１
2007284313.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
一定直径のボディ部と、このボディ部の結晶成長方向の終端側のテール部とを備え、
前記テール部が、ボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分と、該テーパ部分の終端側にテーパ部分の最小直径以上で、かつボディ部の直径よりも小さい直径で形成された終端部分とを有することを特徴とする単結晶インゴット。
【請求項２】
前記終端部分が、（１）テーパ部分の最小直径で延びる定径部からなる、または（２）テーパ部分の最小直径以上で膨らむ膨張部からなる、または（３）テーパ部分の最小直径で延びる定径部と、テーパ部分の最小直径以上で膨らむ膨張部とからなる請求項１に記載の単結晶インゴット。
【請求項３】
前記終端部分の長さＬ1と前記テーパ部分の最小直径Ｄ1との関係が、Ｌ1≧Ｄ1を満たす請求項２に記載の単結晶インゴット。
【請求項４】
前記テール部のテーパ部分の長さＬ2とボディ部の直径Ｄ2との関係が、Ｌ2≧Ｄ2／２を満たす請求項２に記載の単結晶インゴット。
【請求項５】
単結晶インゴットが太陽電池用の単結晶シリコンインゴットである請求項１〜４のいずれか１つに記載の単結晶インゴット。
【請求項６】
チョクラルスキー法によってインゴット材料を溶解した融液から単結晶でかつ一定直径のボディ部を第１の引上げ速度で成長させる工程と、前記ボディ部から結晶成長方向の終端側に向かってテール部を成長させる工程とを備え、
前記テール部を成長させる工程は、引上げ速度を前記第１の引上げ速度から加速していくことによりボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分を成長させる第１段階と、この第１段階終了時の引上げ速度以下に引上げ速度を制御して、前記テーパ部分の最小直径以下の直径で終端部を成長させる第２段階と、この第２段階の引上げ速度より速い引上げ速度に制御して終端部を融液から切り離して単結晶インゴットに形成する第３段階とを備えることを特徴とする単結晶インゴットの製造方法。
【請求項７】
第２段階の引上げ速度が、（１）第１段階終了時の引上げ速度以下に一定に制御される、または（２）第１段階終了時の引上げ速度から連続的に減速し、その後連続的に加速するように制御される、または（３）第１段階終了時の引上げ速度と等しく制御され、その後第１段階終了時の引上げ速度から連続的に減速し、その後連続的に加速するように制御される請求項６に記載の単結晶インゴットの製造方法。
【請求項８】
単結晶インゴットが太陽電池用の単結晶シリコンインゴットである請求項６または７に記載の単結晶インゴットの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は単結晶インゴットとその製造方法に関し、さらに詳しくは太陽電池の製造に適した単結晶インゴットとその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
チョクラルスキー法（以下、ＣＺ法と称する）による単結晶シリコンの成長に代表される、単結晶の成長では、多結晶シリコンを石英るつぼに入れて溶融し、融液に単結晶シリコンを種結晶として接触させた後、回転させながらゆっくりと引上げることで単結晶インゴットを成長させている。図４および図５に従来の単結晶インゴットの模式図を示す。この場合、まず種結晶をシリコン融液に接触させた後に、熱衝撃により種結晶に高密度で発生するスリップ転位から伝播する転位を消滅させるために、直径を３ｍｍ程度に一旦細くしてネック部１を形成する。その後、所望の直径（例えば１０〜３０ｃｍ；４〜１２インチ程度）になるまで結晶径を拡大させてクラウン（コーン）部２を形成し、結晶径の拡大を緩やかにしてショルダー部３を形成した後、所定の直径の単結晶ボディ部（直胴部）４を所定の長さ成長させる。
【０００３】
そして最後に、単結晶インゴットの末端を融液から切り離すことになるが、その際、図４に示すように、単に単結晶ボディ４を融液から切り離したのでは、単結晶の切り離し部位に急激な温度変化が起こる。その結果、単結晶ボディ４内にスリップ転位Ｔが発生し伝播して、単結晶の製品品質上問題のないボディ部の収率である単結晶化（ＤＦ）率が大幅に低下してしまう。この対策として、単結晶ボディ４の引上げ速度や切り離し時の温度を制御することにより、融液から単結晶インゴットを無転位状態で切り離す手法が提案されている（例えば、特許文献１、２参照）。この場合、切り離し時に融液が表面張力によって持ち上がり、単結晶インゴットから滴り落ちた液滴の跳ね返りや液面の揺れによって、インゴット端面と融液との界面は不均一な状態となる。そのため、結晶・融液面内の温度分布やインゴット成長毎の温度変化を繰り返し厳密に制御する必要があるが、それらの制御は困難であるため、無転位化への信頼性が低く、製品製造のための量産技術として採用されていないのが現状である。
【０００４】
そこで、図５に示すように、融液からの切り離し技術として、単結晶ボディ４の端部を徐々に細く絞ることにより、前記スリップ転位の伝播からボディ４を遠ざける方法である。通常、この単結晶ボディ４の終端側端部の逆円錐状部分はテール部（尾部）５と呼ばれている。このテール部５の円錐高さ方向の長さＬは、頂点である末端部で発生する熱的な転位の伝播を回避するために、少なくとも単結晶ボディ４の直径Ｄ以上に設定されている。
【０００５】
上記の単結晶シリコンに代表される単結晶インゴットは、今日の半導体産業を支える半導体ウエハの加工前材料として広く用いられている。この中でも微細加工を要する高集積半導体デバイスに用いられる単結晶インゴットにおいて、上記テール部５は、一定の直径を必要とする製品（ウエハ）には用いられないため、不要な部分として切除されているのが現状である。
一方、半導体デバイスの中でも、光エネルギを電気エネルギに変換する太陽電池は、地球環境問題に対する関心が高まるにつれて、近年急速的に種々の構造、構成のものが開発されている。その中でも単結晶シリコンウエハを用いた単結晶シリコン太陽電池は、太陽電池の中でも歴史的に古いものであり、高い変換効率が得られること、および製造コストも比較的安価であることから今なお生産量は拡大している。他にもガリウム砒素系の化合物半導体を用いた太陽電池も開発されている。
【０００６】
上記の単結晶ウエハを得るための材料は、ＣＺ法による単結晶インゴットが最も一般的であり、中でも現在、太陽電池用の単結晶シリコンインゴットの生産量は急速に伸びて、今や他の半導体産業用の単結晶シリコンの生産量に迫る勢いである。それに伴い、太陽電池用の単結晶インゴットの製造コストも、他の高集積半導体デバイス用の単結晶インゴットの製造コストに比較してより低コスト化を要求されている。そこで近年では、単結晶インゴットの原料である多結晶材料の価格の不安定さもあることから、インゴットからウエハに加工する際に生ずる廃材、つまり最も大きな廃材部分である前記テール部５を繰り返しリサイクル原料として再利用するようになってきている。
【０００７】
【特許文献１】特開平９−２０８３７６号
【特許文献２】特開平９−３０９７９１号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、逆円錐形状の上記テール部５はその先端５ａが鋭利であるため、先端部が運搬時に作業者にとって危険である。また、先端５ａ（図５の斜線部分）は機械的に脆いことから容易にクラック（欠け・ひび）が入る可能性がある。衝撃により形成された先端５ａのクラックは、テール部５の結晶内部に伝播してさらに脆い部分を形成するため、後工程のインゴット加工時などの機械的な衝撃により、テール部５が破壊されてしまうおそれがある。原料のリサイクルを考慮すると、テール部５が運搬途中に欠けたり破損すると、生産管理面でテール部５の重量管理が不確実になるばかりか、製造する単結晶インゴットに含まれる不純物濃度の誤差の要因になり、電気的特性の仕様（例えば比抵抗値）のずれにつながる。さらには、鋭利なテール部５の先端５ａは、運搬中の危険性に加え、梱包材であるシートを突き破る場合があり、その場合には外部からシート内に汚染物が侵入してテール部５に付着し、汚染物が付着したテール部５を再利用することが単結晶インゴットの成長歩留を大きく低下させる要因となっている。この対策として、テール部５の先端５ａを破れ難い他の梱包材料で保護することも考えられるが、そうすると梱包にかかるコスト増、作業性低下、作業者の危険増加等の要因となる。
【０００９】
本発明は、係る事情に鑑みてなされたものであり、熱的な転位の伝播が無いことに加え、クラックがなく取り扱い上も安全となる単結晶インゴットおよびその製造方法を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
かくして、本発明によれば、一定直径のボディ部と、このボディ部の結晶成長方向の終端側のテール部とを備え、前記テール部が、ボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分と、該テーパ部分の終端側にテーパ部分の最小直径以上で、かつボディ部の直径よりも小さい直径で形成された終端部分とを有する単結晶インゴットが提供される。
また、本発明の別の観点によれば、チョクラルスキー法によってインゴット材料を溶解した融液から単結晶でかつ一定直径のボディ部を第１の引上げ速度で成長させる工程と、前記ボディ部から結晶成長方向の終端側に向かってテール部を成長させる工程とを備え、前記テール部を成長させる工程は、引上げ速度を前記第１の引上げ速度から加速していくことによりボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分を成長させる第１段階と、この第１段階終了時の引上げ速度以下に引上げ速度を制御して、前記テーパ部分の最小直径以下の直径で終端部を成長させる第２段階と、この第２段階の引上げ速度より速い引上げ速度に制御して終端部を融液から切り離して単結晶インゴットに形成する第３段階とを備える単結晶インゴットの製造方法が提供される。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の単結晶インゴットは、ボディ部の結晶成長方向の終端側に形成されたテール部が、ボディ部から終端に向かって徐々に縮径するテーパ部分と、テーパ部分の終端側にテーパ部分の最小直径以上の直径で形成された終端部分とを有している。この終端部分によってテーパ部の先端が鋭利でない形状に形成されないため、以下の効果を奏する。
（ａ）従来の単結晶インゴットの梱包時および運搬時に取扱い者が鋭利なテール部の先端で怪我をするというような危険がなくなる。
（ｂ）テール部の先端による梱包材の破れを防止することができるため、梱包材の破れ目から内部へ汚染物が侵入してテール部に付着し、汚染物が付着したテール部を再利用することにより生じる単結晶インゴットの成長歩留の低下という従来の問題を解消できる。
（ｃ）テール部は運搬時の衝撃等にも強く、クラックや欠けを生じ難い。よって、再利用するテール部の重量管理を高精度に行なうことができる。それに伴い、単結晶インゴットの不純物濃度および電気的特性の仕様を高精度に制御することができる。
（ｄ）従来の鋭利なテール部の先端を破け難い梱包材で覆うための作業の手間およびコストを削減できる。
【００１２】
本発明の単結晶インゴットの製造方法によれば、上記（ａ）〜（ｄ）の効果を奏する単結晶インゴットを製造することができると共に、テール部の終端部分およびテーパ部分によりボディ部への熱的な転位の伝播を回避することができ、品質にも優れた単結晶インゴットを製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明の単結晶インゴットは、一定直径のボディ部と、このボディ部の結晶成長方向の終端側のテール部とを備え、前記テール部が、ボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分と、該テーパ部分の終端側にテーパ部分の最小直径以上で、かつボディ部の直径よりも小さい直径で形成された終端部分とを有することを特徴とする。
【００１４】
本発明が対象とする単結晶インゴットとしては、シリコン、ゲルマニウム等の元素半導体、ガリウム砒素といった化合物半導体を材料とする単結晶インゴットが挙げられ、特に、太陽電池の製造に用いられる単結晶シリコンインゴットに好適である。なお、単結晶インゴットには任意の導電型、抵抗率を付与する不純物元素が含まれていてもよい。
本発明が適用可能な単結晶インゴットのボディ部の直径は、特に限定されるものではなく、例えば２〜２０インチ程度が挙げられるが、実用的には４〜１２インチ（１００〜３００ｍｍ）程度である。
【００１５】
本発明の単結晶インゴットは、テール部（尾部）の終端部分の形状に特徴を有しており、終端部分が定径部からなるタイプ、膨張部からなるタイプおよび定径部と膨張部とを接続した複合タイプの３種類の形状が挙げられ、それら各タイプの終端部分の直径は、上述のようにテーパ部分の最小直径以上で、かつボディ部の直径よりも小さく設定されている。なお、終端部分の各種形状について詳しくは後述する。
【００１６】
本発明において、単結晶インゴットのテール部の終端部分の長さＬ1とテーパ部分の最小直径Ｄ1との関係は、Ｌ1≧Ｄ1を満たすことが好ましい。具体的には、テーパ部分の最小直径Ｄ1は２ｃｍ以上が好ましい。単結晶インゴット製造時において、終端部分を融液から切り離す際に熱的な転位が発生する場合が多いが、上記Ｌ1≧Ｄ1とすることにより転位は終端部分で収めることができ、衝撃にも強くクラックの発生し難い構造とすることができる。これに対し、終端部分がない場合は、ボディ部まで転位が伸びる可能性がある。
【００１７】
また、テーパ部分の最小直径Ｄ1が２ｃｍ以上という値は、製造装置からの単結晶インゴットを取り出し、検査、テール部切断、輸送、梱包、洗浄、テール部のリサイクル品としての再セッティングまでを考慮し、種々の輸送・取り扱い実験結果から導き出されたものである。２ｃｍ以上に前記直径Ｄ1を設定することにより、取り扱い時に安全であり、衝撃に強くクラックの無いテール部を有する単結晶インゴットを再現性よく得ることができることを本発明者は見出した。よって、直径Ｄ1が２ｃｍ未満であると、単結晶インゴット輸送時の作業者への危険性増加、クラックや梱包材破損によるテール部の汚染といった品質面の低下が懸念される。また、終端部分の長さＬ1が直径Ｄ1未満となると、熱的な転位をテール部で終端させることができず、製品となるボディ部の単結晶化（ＤＦ）率低下につながり、製品品質および歩留を低下させ易くなる。したがって、特に太陽電池用の単結晶インゴットのように、テール部のリサイクルを考慮した場合、危険性の増加、品質低下による歩留まり低減を避けるためには、Ｌ1≧Ｄ1＝２ｃｍとすることが好ましい。
【００１８】
また、本発明において、単結晶インゴットは、前記テール部のテーパ部分の長さＬ2とボディ部の直径Ｄ2との関係が、Ｌ2≧Ｄ2／２を満たすことが好ましい。つまり、テーパ部分を成長させる際には、急激な直径変化により単結晶内部に欠陥が発生し、欠陥がボディ部まで転位する場合があるため、テール部分の長さＬ2をボディ部の直径Ｄ2の半分程度以上とすることによりテール部分の直径変化を緩和し、欠陥およびその転位を抑制することができる。換言すると、Ｌ2＜Ｄ2／２の場合は欠陥およびその転位が生じ易い。
【００１９】
本発明の単結晶インゴットは、チョクラルスキー法によってインゴット材料を溶解した融液から単結晶でかつ一定直径のボディ部を第１の引上げ速度で成長させる工程と、前記ボディ部から結晶成長方向の終端側に向かってテール部を成長させる工程とを備え、前記テール部を成長させる工程は、引上げ速度を前記第１の引上げ速度から加速していくことによりボディ部から終端に向かって縮径するテーパ部分を成長させる第１段階と、この第１段階終了時の引上げ速度以下に引上げ速度を制御して、前記テーパ部分の最小直径以下の直径で終端部を成長させる第２段階と、この第２段階の引上げ速度より速い引上げ速度に制御して終端部を融液から切り離して単結晶インゴットに形成する第３段階とを備える単結晶インゴットの製造方法によって製造することができる。
【００２０】
この場合、単結晶インゴットを製造する装置（単結晶引上げ装置）としては、特別なものではなく、例えば不活性ガスが充填されるケーシング内に、原材料の融液を収容する石英るつぼ、石英るつぼを加熱するヒータ、融液に回転させながら浸した単結晶（種結晶）を所定速度で引き上げる引上げ手段を備えた一般的な装置を用いることができる。なお、るつぼの直径は、製造しようとする単結晶インゴットの直径の３倍以上が好ましい。本発明では、このような一般的な装置を用い、従来のようにネック部、クラウン部、ショルダー部、ボディ部およびテール部を有する単結晶インゴットを製造するに際して、テール部形成時に上記３タイプの終端部分を成長させるのに適した設定条件（主として単結晶引上げ速度）を調整するのみで本発明の単結晶インゴットを製造することができる。
以下、図面を参照しながら本発明の単結晶インゴットおよびその製造方法に係る各種実施形態を説明する。なお、本発明は以下の実施形態に限定されるものではない。
【００２１】
（実施形態１）
図１は、本発明の単結晶インゴットの実施形態１を示す一部省略の正面図である。なお、図１において、従来技術を示した図４および図５中の単結晶インゴットと同様の構成要素には同一の符号を付し、それらの詳しい説明は省略する。
【００２２】
図１に示すように、本発明の実施形態１の単結晶インゴットは、結晶成長が始まる始端側からネック部１、クラウン部２、ショルダー部３、ボディ部４およびテール部１５とを有している。以下、特徴であるテール部１５について主に説明する。
テール部１５は、一定直径Ｄ2のボディ部４から終端に向かって徐々に縮径するテーパ部分１６と、テーパ部分１６の終端側にテーパ部分１６の最小直径Ｄ1で形成された終端部分１７とからなる。実施形態１の場合、終端部分１７は、テーパ部分１６の最小直径Ｄ1で終端方向へ延びる定径部からなる。
【００２３】
この単結晶インゴットにおいて、テーパ部分１６の最小直径Ｄ1はボディ部４の直径Ｄ2よりも細く、かつ２ｃｍ以上である。また、定径部１７の長さＬ1は直径Ｄ1以上であり、テーパ部分１６の長さＬ2はボディ部４の直径Ｄ2の半分以上である。具体的には、直径Ｄ2を１００〜３００ｍｍとした場合、長さＬ2は５０〜４５０ｍｍ、直径Ｄ1は２０    〜４０ｍｍ、長さＬ1は２０〜６０ｍｍが適当である。
このようにボディ部４の直径Ｄ2に対応してテーパ部分１６の長さＬ2、定径部１７の直径Ｄ1、および定径部１７の長さＬ1を上記範囲に設定することにより、製造時の熱的な転位が生じてもボディ部４まで伝播せず、取り扱い上安全であり、クラックが無く、高品質な単結晶インゴットを得ることができる。
【００２４】
次に、実施形態１の単結晶インゴットの製造方法の一例について説明する。
本発明者は、単結晶インゴットをＣＺ法を用いて製造する際、最終のテール部製造工程において、テール形状制御のための製造方法を調査、諸条件を検討した結果、単結晶引上げ速度を主に制御すればよいことを見出した。
本発明では、ＣＺ法による単結晶の成長において、第１の引上げ速度で引き上げる単結晶インゴットのボディ部４を形成した後、以下の第１〜第３段階を経てテール部１５を形成する。なお、ボディ部４までの製造過程は従来と同様であるため説明を省略する。
【００２５】
第１段階では、単結晶引上げ速度を第１の引上げ速度から加速していくことにより徐々に径を細くしてテーパ部分１６を形成する。このとき、テーパ部分１６の傾斜が直線となるように、かつテーパ部分１６が所定の長さＬ2となるまで加速を継続する。
第２段階では、引上げ速度を第１段階終了時の引上げ速度以下の一定速度で維持するよう制御して一定直径Ｄ１の定径部１７を所定長さＬ1まで形成する。
第３段階では、定径部１７が所定長さＬ1に達した時点で、引上げ速度を第２段階での引上げ速度よりも速くすることにより、定径部１７を融液から切り離し、単結晶インゴットの製造工程を完了する。
【００２６】
このように、単結晶インゴットの引き上げに際し、ボディ部形成時の引上げ速度を基準として、テール部形成時の引上げ速度を制御するので、融液温度を徐々に昇温することを考慮しなくともテーパ部１６および定径部１７を順次形成することができる。
引上げ速度を一定とし、融液温度を昇温することによって直径を細くすることも可能であるが、１０００℃を超える範囲での温度制御は現行のヒータを用いた技術では融液の熱容量により時間応答性が必ずしもよくなく、直径変化量に対する再現性を確実に得ることは容易ではない。一方、引上げ速度の加速により、テール部の高温化が緩和され、結晶内部での熱的な歪が減少し、最終的に切り離した時点でも熱衝撃は小さくなる。したがって、製品となる単結晶インゴットのボディ部４の品質を低下させることなく、かつテール部１５のリサイクルを考慮した場合、本発明によれば取り扱い時に安全で衝撃に強くクラックのないテール部１５を有する単結晶インゴットを再現性よく製造することができる。
【００２７】
テール部形成時の引上げ速度の制御をさらに具体的に説明すると、実施形態１の場合、ボディ部形成時の引上げ速度、つまりテール部形成開始時の引上げ速度をＡ（例えば０．５〜１．５ｍｍ／分）とすると、第１段階終了時までに３Ａ〜４Ａ（Ａの３〜４倍）となるように加速し、第２段階中は２Ａ〜４Ａ（Ａの２〜４倍）に減速し、最後の第３段階では４Ａ（Ａの４倍）を越えるように制御されることが好ましい。なお、第１段階の開始時から終了時に引上げ速度Ａを３Ａ〜４Ａへ加速するに際しては、例えばテール部長さに対して一定の割合で引上げ速度を上げていけばよい。
【００２８】
このように、第１段階終了時の引上げ速度を３Ａ〜４Ａの範囲に収めれば、その後に適度な径の定径部１７を形成することができる。なお、第１段階終了時の引上げ速度が３Ａ未満では、引上げ速度のみで十分に結晶径を細くすることができないため、第２段階に進む前に融液が不足するか、または融液温度を上げて径を細くする必要が生ずる。融液温度を上げた場合、結晶成長において追随性が悪く、時間がかかり、不安定であり結晶が崩れる原因となる等の問題が生じるため、再現性よく安定して量産することが困難となる。一方、引上げ速度が４Ａを超えると、テール部形成中に単結晶インゴットが突然融液表面から切り離され易くなる。よって、上記範囲内に収まるように引上げ速度を制御しながらテーパ部１６を形成することが望ましい。
また、第２段階の引上げ速度を２Ａ以上とするのは、第１段階終了時が３Ａであった場合に第２段階で３Ａであると定径部が徐々に細くなるためである。また、第３段階の引上げ速度が、第１段階開始時の引上げ速度の４倍以下であると、切り離しが困難となる場合がある。
【００２９】
（実施形態２）
図２は、本発明の単結晶インゴットの実施形態２を示す一部省略の正面図である。なお、図２において、従来技術を示した図４および図５中の単結晶インゴットと同様の構成要素には同一の符号を付し、それらの詳しい説明は省略する。
【００３０】
図２に示すように、本発明の実施形態２の単結晶インゴットは、結晶成長が始まる始端側からネック部１、クラウン部２、ショルダー部３、ボディ部４およびテール部２５とを有している。以下、特徴であるテール部２５について主に説明する。
テール部２５は、一定直径Ｄ2のボディ部４から終端に向かって徐々に縮径するテーパ部分２６と、テーパ部分２６の終端側にテーパ部分２６の最小直径Ｄ1で形成された終端部分２５とからなる。実施形態２の場合、終端部分２５は、テーパ部分２６の最小直径Ｄ1以上で膨らむ膨張部２７からなる。
【００３１】
この単結晶インゴットにおいて、テーパ部分２６の最小直径Ｄ1（テーパ部分２６と膨張部２７との境界部分の直径Ｄ1）はボディ部４の直径Ｄ2よりも細く、かつ２ｃｍ以上である。また、膨張部２７の長さＬ1は直径Ｄ1以上であり、テーパ部分１６の長さＬ2はボディ部４の直径Ｄ2の半分以上である。具体的には、直径Ｄ2を１００〜３００ｍｍとした場合、長さＬ2は５０〜４５０ｍｍ、直径Ｄ1は２０〜４０ｍｍ、長さＬ1は２０〜６０ｍｍが適当である。また、膨張部２７の最大直径Ｄ3は２１〜４０ｍｍが適当である。
このようにボディ部４の直径Ｄ2に対応してテーパ部分１６の長さＬ2、テーパ部分１６の最小直径Ｄ1および膨張部２７の長さＬ1を上記範囲に設定することにより、製造時の熱的な転位が生じてもボディ部４まで伝播せず、取り扱い上安全であり、クラックが無く、高品質な単結晶インゴットを得ることができる。また、膨張部２７を有することで、テール部先端に丸みが形成されるため運搬時もより安全に取り扱うことができ、かつより衝撃にも強くクラックの発生し難い構造となる。
【００３２】
次に、実施形態２の単結晶インゴットの製造方法の一例について説明する。
実施形態２では、ＣＺ法による単結晶の成長において、第１の引上げ速度で引き上げる単結晶インゴットのボディ部４を形成した後、以下の第１〜第３段階を経てテール部２５を形成する。なお、ボディ部４までの製造過程は従来と同様であるため説明を省略する。
【００３３】
第１段階では、単結晶引上げ速度を第１の引上げ速度から加速していくことにより徐々に径を細くしてテーパ部分２６を形成する。このとき、テーパ部分２６の傾斜が直線となるように、かつテーパ部分１６が所定の長さＬ2となるまで加速を継続する。
第２段階では、引上げ速度を第１段階終了時の引上げ速度から連続的に減速させ、その後連続的に加速させて所定長さＬ1まで膨張部２７を形成する。
第３段階では、膨張部２７が所定長さＬ1に達した時点で、引上げ速度を第２段階での引上げ速度よりも速くすることにより、膨張部２７を融液から切り離し、単結晶インゴットの製造工程を完了する。
【００３４】
この実施形態２においても、単結晶インゴットの引き上げに際し、ボディ部形成時の引上げ速度を基準として、テール部形成時の引上げ速度を制御するので、融液温度を徐々に昇温することを考慮しなくともテーパ部２６および膨張部２７を順次形成することができる。
なお、引上げ速度を一定とし、融液温度を昇温することによって直径を細くすることも可能であるが、実施形態１と同様の理由により、直径変化量に対する再現性を確実に得ることは容易ではない。一方、実施形態２のように、引上げ速度の加速により、テール部の高温化が緩和され、結晶内部での熱的な歪が減少し、最終的に切り離した時点でも熱衝撃は小さくなる。したがって、製品となる単結晶インゴットのボディ部４の品質を低下させることなく、かつテール部２５のリサイクルを考慮した場合、本発明によれば取り扱い時に安全で衝撃に強くクラックのないテール部２５を有する単結晶インゴットを再現性よく製造することができる。
【００３５】
テール部形成時の引上げ速度の制御をさらに具体的に説明すると、実施形態２の場合、ボディ部形成時の引上げ速度、つまりテール部形成開始時の引上げ速度をＡ（例えば０．５〜１．５ｍｍ／分）とすると、先ずは実施形態１と同様に第１段階終了時までに３Ａ〜４Ａ（Ａの３〜４倍）となるように加速し、その後、第２段階における膨張部成長時の引上げ速度がＡ〜４Ａ（Ａの１〜４倍）となるように減速および加速し、最後の第３段階では４Ａ（Ａの４倍）を越えるように制御されることが好ましい。第２段階における膨張部成長時において、膨張部３９が最大直径となるまでの引上げ速度は２Ａ〜Ａに制御され、最大直径に達した後はＡ〜４Ａに制御される。
【００３６】
このように、第１段階終了時の引上げ速度を３Ａ〜４Ａの範囲に収めれば、その後に適度な径から膨張部２７の形成を開始することができる。なお、第１段階終了時の引上げ速度が３Ａ未満では、引上げ速度のみで十分に結晶径を細くすることができないため、第２段階に進む前に融液が不足するか、または融液温度を上げて径を細くする必要が生ずる。融液温度を上げた場合、結晶成長において追随性が悪く、時間がかかり、不安定であり結晶が崩れる原因となる等の問題が生じるため、再現性よく安定して量産することが困難となる。一方、引上げ速度が４Ａを超えると、テール部形成中に単結晶インゴットが突然融液表面から切り離され易くなる。よって、上記範囲内に収まるように引上げ速度を制御しながらテーパ部２６を形成することが望ましい。
また、第２段階の膨張部形成時の最大直径に至るまでの引上げ速度がＡ未満であると、急激に直径が増大し、ボディ部４の直径Ｄ2を超え易くなって好ましくない。一方、膨張部形成時の最大直径に至るまでの引上げ速度が２Ａを超えると直径の増加が遅い、もしくは増加しないため、融液が枯渇してしまうか、または融液温度を下げる必要が生じ、その場合は融液の固化（フリーズ）の危険性が増すので再現性よく安定量産することが困難となる。
また、第３段階の引上げ速度が、第１段階開始時の引上げ速度の４倍以下であると、切り離しが困難となる場合がある。
【００３７】
（実施形態３）
図３は、本発明の単結晶インゴットの実施形態３を示す一部省略の正面図である。なお、図３において、従来技術を示した図４および図５中の単結晶インゴットと同様の構成要素には同一の符号を付し、それらの詳しい説明は省略する。
【００３８】
図３に示すように、本発明の実施形態３の単結晶インゴットは、結晶成長が始まる始端側からネック部１、クラウン部２、ショルダー部３、ボディ部４およびテール部３５とを有している。以下、特徴であるテール部３５について主に説明する。
テール部３５は、一定直径Ｄ2のボディ部４から終端に向かって徐々に縮径するテーパ部分３６と、テーパ部分３６の終端側にテーパ部分３６の最小直径Ｄ1で形成された終端部分３７とからなる。実施形態３の場合、終端部分３７は、テーパ部分３６の最小直径Ｄ1で終端方向へ延びる定径部３８と、テーパ部分３６の最小直径Ｄ1以上で膨らむ膨張部３９とからなる。
【００３９】
この単結晶インゴットにおいて、テーパ部分３６の最小直径Ｄ1（＝定径部３８の直径Ｄ1）はボディ部４の直径Ｄ2よりも細く、かつ２ｃｍ以上である。また、終端部分３７の長さＬ1は直径Ｄ1以上であり、テーパ部分１６の長さＬ2はボディ部４の直径Ｄ2の半分以上である。具体的には、直径Ｄ2を１００〜３００ｍｍとした場合、長さＬ2は５０〜４５０ｍｍ、直径Ｄ1は２０〜４０ｍｍ、長さＬ1は２０〜６０ｍｍが適当である。なお、終端部分３７において、定径部３８の長さＬ3は１０〜２０ｍｍが適当であり、膨張部３９の長さＬ4は１０〜４０ｍｍが適当である。また、膨張部３９の最大直径Ｄ3は２１〜４０ｍｍが適当である。
このようにボディ部４の直径Ｄ2に対応してテーパ部分１６の長さＬ2、定径部１７の直径Ｄ1および終端部分３７の長さＬ1を上記範囲に設定することにより、製造時の熱的な転位が生じてもボディ部４まで伝播せず、取り扱い上安全であり、クラックが無く、高品質な単結晶インゴットを得ることができる。また、膨張部３９を有することで、テール部先端に丸みが形成されるため運搬時もより安全に取り扱うことができ、かつより衝撃にも強くクラックの発生し難い構造となる。
【００４０】
次に、実施形態３の単結晶インゴットの製造方法の一例について説明する。
実施形態３では、ＣＺ法による単結晶の成長において、第１の引上げ速度で引き上げる単結晶インゴットのボディ部４を形成した後、以下の第１〜第３段階を経てテール部１５を形成する。なお、ボディ部４までの製造過程は従来と同様であるため説明を省略する。
【００４１】
第１段階では、単結晶引上げ速度を第１の引上げ速度から加速していくことにより徐々に径を細くしてテーパ部分１６を形成する。このとき、テーパ部分１６の傾斜が直線となるように、かつテーパ部分１６が所定の長さＬ2となるまで加速を継続する。
第２段階では、引上げ速度を第１段階終了時の引上げ速度以下の一定速度で維持するよう制御して一定直径Ｄ1の定径部１７を所定長さＬ3まで形成し、続いて引上げ速度を第１段階終了時の引上げ速度から連続的に減速させ、その後連続的に加速させて所定長さＬ4まで膨張部３９を形成する。
第３段階では、膨張部３９が所定長さＬ4に達した時点で、引上げ速度を第２段階での引上げ速度よりも速くすることにより、膨張部３９を融液から切り離し、単結晶インゴットの製造工程を完了する。
【００４２】
この実施形態３においても、単結晶インゴットの引き上げに際し、ボディ部形成時の引上げ速度を基準として、テール部形成時の引上げ速度を制御するので、融液温度を徐々に昇温することを考慮しなくともテーパ部３６、定径部３８および膨張部３９を順次形成することができる。
なお、引上げ速度を一定とし、融液温度を昇温することによって直径を細くすることも可能であるが、実施形態１と同様の理由により、直径変化量に対する再現性を確実に得ることは容易ではない。一方、実施形態３のように、引上げ速度の加速により、テール部の高温化が緩和され、結晶内部での熱的な歪が減少し、最終的に切り離した時点でも熱衝撃は小さくなる。したがって、製品となる単結晶インゴットのボディ部４の品質を低下させることなく、かつテール部３５のリサイクルを考慮した場合、本発明によれば取り扱い時に安全で衝撃に強くクラックのないテール部３５を有する単結晶インゴットを再現性よく製造することができる。
【００４３】
テール部形成時の引上げ速度の制御をさらに具体的に説明すると、実施形態３の場合、ボディ部形成時の引上げ速度、つまりテール部形成開始時の引上げ速度をＡ（例えば０．５〜１．５ｍｍ／分）とすると、先ずは実施形態１と同様に第１段階終了時までに３Ａ〜４Ａ（Ａの３〜４倍）となるように加速し、その後、第２段階における定径部成長時の引上げ速度を３Ａ〜４Ａ（Ａの３〜４倍）となるように加速し、第２段階における膨張部成長時の引上げ速度がＡ〜４Ａ（Ａの１〜４倍）となるように減速および加速し、最後の第３段階では４Ａ（Ａの４倍）を越えるように制御されることが好ましい。第２段階における膨張部成長時において、膨張部３９が最大直径となるまでの引上げ速度は２Ａ〜Ａに制御され、最大直径に達した後はＡ〜４Ａに制御される。
【００４４】
このように、第１段階終了時の引上げ速度を３Ａ〜４Ａの範囲に収めれば、その後に適度な径の定径部３８を形成することができる。なお、第１段階終了時の引上げ速度が３Ａ未満では、引上げ速度のみで十分に結晶径を細くすることができないため、第２段階に進む前に融液が不足するか、または融液温度を上げて径を細くする必要が生ずる。融液温度を上げた場合、結晶成長において追随性が悪く、時間がかかり、不安定であり結晶が崩れる原因となる等の問題が生じるため、再現性よく安定して量産することが困難となる。一方、引上げ速度が４Ａを超えると、テール部形成中に単結晶インゴットが突然融液表面から切り離され易くなる。よって、上記範囲内に収まるように引上げ速度を制御しながらテーパ部１６を形成することが望ましい。
また、第２段階の定径部形成時の引上げ速度を３Ａ以上とするのは、第１段階終了時が３Ａであった場合に第２段階で３Ａであると定径部が徐々に細くなるが、その後膨張部を形成するため径が再び太くなるためである。また、膨張部形成時の最大直径に至るまでの引上げ速度がＡ未満であると、急激に直径が増大し、ボディ部４の直径Ｄ2を超え易くなって好ましくない。一方、膨張部形成時の最大直径に至るまでの引上げ速度が２Ａを超えると直径の増加が遅い、もしくは増加しないため、融液が枯渇してしまうか、または融液温度を下げる必要が生じ、その場合は融液の固化（フリーズ）の危険性が増すので再現性よく安定量産することが困難となる。
また、第３段階の引上げ速度が、第１段階開始時の引上げ速度の４倍以下であると、切り離しが困難となる場合がある。
【００４５】
なお、実施形態１〜３の引上げ速度制御は、るつぼの直径が単結晶インゴットの直径の３倍以上であれば、融液の液面降下速度が引上げ速度の１０分の１程度になるため、液面降下速度を無視することができ、るつぼの直径が単結晶インゴットの直径の２倍以上の場合でも適用可能であるが、２倍未満の場合は液面降下速度を考慮して引上げ速度を設定することが好ましい。
【実施例】
【００４６】
本発明を実施例および比較例によりさらに具体的に説明するが、これらの実施例により本発明が限定されるものではない。
ボディ部直径（Ｄ2）：１６ｃｍ、テール部長さ（Ｌ1＋Ｌ2）：２０ｃｍの単結晶シリコンインゴットをＣＺ法により作製した。以下に述べる実施例および比較例では、共通する条件としていずれも下記の条件で引き上げを実施した。
使用した多結晶原料：
（ケース１）市販されている高純度多結晶シリコン１００％
（ケース２）高純度多結晶シリコン５０％とリサイクル原料（テール部）５０％の混合物
ボディ部形成時の引上げ速度：０．７ｍｍ／分
石英るつぼ：同一グレード品
坩堝回転：１０ｒｐｍ
種結晶回転：８ｒｐｍ
雰囲気ガス（アルゴン）流量：５０ＳＬＭ
雰囲気圧力：１０Ｔｏｒｒ
切り離し時の残湯量：６ｋｇ（６０ｋｇ充填中）
【００４７】
単結晶の引上げにおいて、ボディ部引上げまでは従来技術と同様に、まず多結晶シリコンを石英るつぼに入れて溶融し、融液に単結晶シリコンを種結晶として接触させた後、回転させながら引上げを開始する。その後、ネッキング（絞り）〜クラウン（コーン）〜ショルダー工程を経て、一定直径１６ｃｍの単結晶ボディ部を成長させた。
【００４８】
（実施例１）
実施例１では、図２に示した形状のテール部を以下のようにして形成した。
テール部形成開始時の引上げ速度を０．７ｍｍ／分（Ａ）とし、テール部長さＬ2が１６ｃｍに到達した時点で２．４５ｍｍ／分（３．５Ａ）となるよう一定の割合で加速し、直径Ｄ1を３ｃｍまで細くした。その後、引上げ速度を１．０５ｍｍ／分（１．５Ａ）に制御することにより直径を太くし、５ｃｍとなったところで２．８ｍｍ／分（４Ａ）まで徐々に加速し、膨張部長さＬ1が５ｃｍとなったところで引上げ速度を３．５ｍｍ／分（５Ａ）に加速することにより結晶の切り離しを行った。テール部の合計長さ（Ｌ1＋Ｌ2）は２０ｃｍであり、膨張部２７の直径Ｄ3については、結晶取出し後に採寸した結果、狙い値通りの値の５ｃｍであった。
【００４９】
（実施例２）
実施例２では、図１に示した形状のテール部を以下のようにして形成した。
テール部形成開始時の引上げ速度を０．７ｍｍ／分（Ａ）とし、テール部長さＬ2が１６ｃｍに到達した時点で２．４５ｍｍ／分（３．５Ａ）となるよう一定の割合で加速し、直径Ｄ1を３ｃｍまで細くした。その後、引上げ速度を１．７５ｍｍ／分（２．５Ａ）に制御して直径を保持し、最後に引上げ速度を３．５ｍｍ／分（５Ａ）に加速することにより結晶の切り離しを行った。テール部の合計長さ（Ｌ1＋Ｌ2）は２０ｃｍであり、定径部１７の直径については、結晶取出し後に採寸した結果、狙い値通りの値の３ｃｍであった。
【００５０】
（比較例１）
比較例１では、図５に示した形状のテール部を以下のようにして形成した。
テール部形成開始時の引上げ速度を０．７ｍｍ／分（Ａ）とし、テール部長さＬが２０ｃｍとなったところで結晶の切り離しを完了させるため、最終的に２．８ｍｍ／分（４Ａ）の引出し速度になるよう徐々に加速し、逆円錐状のテール部を形成した。この単結晶インゴットのテールは従来技術に基づくものであり、先端は尖った逆円錐状の形をしている。
【００５１】
これら実施例１、２および比較例１の単結晶インゴットのそれぞれは、原材料として上記ケース１とケース２を用いて製造された。
実施例１、２および比較例１の単結晶インゴットを、取出しから検査、テール切断、輸送、梱包、洗浄、リサイクル品としての再セッティングまでを考慮して輸送・取り扱い実験を実施したところ、実施例１、実施例２ともに破損、欠けによる損失した量は０重量％であった。これに対し、比較例１においては、テール部に対して４重量％の欠け・損失部が発生し、かつ取扱者がテール部先端に因る裂傷で３針を縫う怪我を負うという事故が生じ、安全性にも重大な問題が起きた。なお、これらの結果は、ケース１、２共に同じであった。
【産業上の利用可能性】
【００５２】
本発明によれば、特に太陽電池製造用の単結晶シリコンインゴットに好適である。
【図面の簡単な説明】
【００５３】
【図１】本発明の単結晶インゴットの実施形態１を示す一部省略の正面図である。
【図２】本発明の単結晶インゴットの実施形態２を示す一部省略の正面図である。
【図３】本発明の単結晶インゴットの実施形態３を示す一部省略の正面図である。
【図４】従来の単結晶インゴットを示す一部省略の正面図である。
【図５】従来の他の単結晶インゴットを示す一部省略の正面図である。
【符号の説明】
【００５４】
１  ネック部
２  クラウン部
３  ショルダー部
４  ボディ部
１５、２５、３５  テール部
１６、２６、３６  テーパ部分
１７  終端部分（定径部）
２７  終端部分（膨張部）
３７  終端部分
３８  定径部
３９  膨張部
Ｌ1  終端部分の長さ
Ｌ2  テール部の長さ
Ｌ3  定型部の長さ
Ｌ4  膨張部の長さ
Ｄ1  テーパ部の最小直径
Ｄ2  ボディ部の直径
Ｄ3  膨張部の最大直径
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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