(57)【要約】【課題】  固体高分子形燃料電池の触媒層−電解質膜接合体を簡易かつ容易に大量に製造する方法、更に簡易に包装を行う方法及び包装された触媒層−電解質膜接合体を提供する。【解決手段】転写用基材シート１の同一平面状に一定間隔をあけてアノード触媒層２及びカソード触媒層３の両方を塗工形成する工程と、転写用基材シート１を両触媒層２，３間で折り曲げあるいは切断する工程と、電解質膜８の一方面にアノード触媒層２を配置する工程と、電解質膜の他方面に前記カソード触媒層を配置する工程と、前記電解質膜に対して前記アノード触媒層及びカソード触媒層を熱プレスして触媒層−電解質膜接合体を得る工程と、を有する。【選択図】図１
2007026915.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
同一平面状に一定間隔をあけてアノード触媒層とカソード触媒層とを形成した基材シートを前記間隔部位にて折り曲げることにより、前記アノード触媒層とカソード触媒層とによって電解質膜が挟まれていることを特徴とする固体高分子形燃料電池用触媒層−電解質膜接合体。
【請求項２】
前記アノード触媒層及びカソード触媒層が前記基材シートの端縁部分を残して形成されており、前記折り曲げ形成された状態で前記基材シートの前記端縁部分が接着され、前記アノード触媒層及びカソード触媒層が密封されていることを特徴とする請求項1記載の触媒層−電解質膜接合体。
【請求項３】
前記基材シートのアノード触媒層及びカソード触媒層の形成面がヒートシール性を有し、前記基材シート端縁部分が熱融着され、密封されていることを特徴とする請求項２記載の触媒層−電解質膜接合体。
【請求項４】
基材シートがガスバリアー性を有していることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の触媒層−電解質膜接合体。
【請求項５】
固体高分子形燃料電池用触媒層−電解質膜接合体を製造する方法であって、
転写用基材シートの同一平面状に一定間隔をあけてアノード触媒層及びカソード触媒層の両方を塗工形成する工程と、
前記転写用基材シートを前記両触媒層間で折り曲げ又は切断し、電解質膜の一方面に前記アノード触媒層を配置するとともに、前記電解質膜の他方面に前記カソード触媒層を配置する工程と、
前記電解質膜に対して前記アノード触媒層及びカソード触媒層を熱プレスして触媒層−電解質膜接合体を得る工程と、
を有することを特徴とする製造方法。
【請求項６】
前記転写用基材シートがヒートシール性を有し、前記熱プレスにより触媒層−電解質膜接合体を得た後に、前記転写用基材シートの周辺部の３辺又は４辺をヒートシールすることにより、前記アノード触媒層及びカソード触媒層を密封保存する保存用袋を形成することを特徴とする請求項５に記載の製造方法。
【請求項７】
請求項６に記載の製造方法によって製造され、個別包装されたことを特徴とする触媒層−電解質膜接合体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、固体高分子形燃料電池の触媒層−電解質膜接合体の製造方法及びこの製法により製造された電解質膜接合体に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜の両面に触媒層を配置し、水素等の燃料ガスと空気等の酸化ガスの電気化学反応により発電するシステムである。燃料電池は、発電時に発生するのは水のみであり、従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しない為、次世代のクリーンエネルギーシステムとして注目されている。
【０００３】
燃料電池の一種である固体高分子形燃料電池は、水素イオン伝導性高分子電解質膜を電解質として１００℃以下の低温で作動することから、自動車用の駆動電源や家庭用据置型発電装置として用途が非常に適している。このため、これら固体高分子形燃料電池のより優れた実用化のための研究開発が種々活発に進められている。
【０００４】
このような固体高分子形燃料電池の構造は、アノード触媒層−電解質膜、及びカソード触媒層を一体に積層してなる触媒層−電解質膜接合体を電極基材を介してセパレータで挟み、これを１単位のセルとしてこのセルを厚さ方向に多数積層し、前記アノード触媒層に水素を、前記カソード触媒層に酸素を供給して水素と酸素とを化学反応させる際に、イオンは通すが電子は通さない前記電解質膜の作用によりアノード触媒層、カソード触媒層間に電位差を生じさせ、この電位差を多数のセルから取り出し積算することで大電力として利用できるように構成されたものである。
【０００５】
従って、この固体高分子形燃料電池を実用化するには、燃料電池の構造上一個の燃料電池であっても高出力化するに応じて多数の触媒層−電解質膜接合体が必要となり、この触媒層−電解質膜接合体を大量生産する必要がある。
一方、上記した触媒層−電解質膜接合体を構成する電解質膜は、少しでも抵抗を下げ発電効率を良くするため、できる限り薄くすることが望まれ、例えば５０μｍから３０μｍといった薄い膜とされている(例えば特許文献１)。
【０００６】
従って、このような非常に薄い電解質膜の両面にカソード触媒層、アノード触媒層を一体的に積層する作業を大量生産的に実施するのは技術的に困難な作業となる問題があった。
【０００７】
例えば接合体を連続的に製造する手段として、連続供給される帯状とされた電解質膜の表裏面にそれぞれカソード触媒層、アノード触媒層となるべき触媒インクを直接塗布し、乾燥させた後、それぞれの触媒層−電解質膜接合体を電極ごとの単位となるように切断して製品とするといったことが一般に行われている(特許文献２)。
【０００８】
しかしながら、上記製造方法では、触媒インク中の溶剤が電解質膜を膨潤させて変形させることがあり、また、工程全体を通じて電解質膜が延びたり破断するのを防ぐため帯状の支持体で補強することが不可欠となる。
【０００９】
また、上記のようにして製造された触媒層−電解質膜接合体を保管する場合、触媒層の劣化を防止する観点より、それぞれを厳重に包装する必要があるが、前述のように非常に薄い接合体の一枚一枚を厳重に包装していくのは面倒でありかつ時間もかかり、このような触媒層−電解質膜接合体を安価に大量生産するのは技術的に困難であるという問題があった。
【特許文献１】特開２００２ー１８４４２５  段落「００５９」の「３０μｍの厚さのポリマー電解質膜」の記載
【特許文献２】特開２００２ー１８４４２５  段落「００４５」〜「００５２」ならびに図３の記載
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明は、上記問題を解決し、固体高分子形燃料電池の触媒層−電解質膜接合体を簡易かつ容易に大量に製造する方法、更に簡易に包装を行う方法及び包装された触媒層−電解質膜接合体を提供することを目的としてなされたものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
上記課題を解決するため、本発明に係る固体高分子形燃料電池用触媒層−電解質膜接合体は、同一平面状に一定間隔をあけてアノード触媒層とカソード触媒層とを形成した基材シートを前記間隔部位にて折り曲げることにより、前記アノード触媒層とカソード触媒層とによって電解質膜が挟まれていることを特徴とする。
【００１２】
前記アノード触媒層及びカソード触媒層が前記基材シートの端縁部分を残して形成されており、前記折り曲げ形成された状態で前記基材シートの前記端縁部分が接着され、前記アノード触媒層及びカソード触媒層が密封されていることが好ましい。
【００１３】
前記基材シートのアノード触媒層及びカソード触媒層の形成面がヒートシール性を有し、前記基材シート端縁部分が熱融着され、密封されていることが好ましい。
【００１４】
前記基材シートがガスバリアー性を有していることが好ましい。
【００１５】
また、上記課題を解決するため、本発明に係る固体高分子形燃料電池用触媒層−電解質膜接合体の製造方法は、転写用基材シートの同一平面状に一定間隔をあけてアノード触媒層及びカソード触媒層の両方を塗工形成する工程と、前記転写用基材シートを前記両触媒層間で折り曲げ又は切断し、電解質膜の一方面に前記アノード触媒層を配置するとともに前記電解質膜の他方面に前記カソード触媒層を配置する工程と、前記電解質膜に対して前記アノード触媒層及びカソード触媒層を熱プレスして触媒層−電解質膜接合体を得る工程と、を有することを特徴とする。
【００１６】
前記製造方法において、前記転写用基材シートがヒートシール性を有し、前記熱プレスにより触媒層−電解質膜接合体を得た後に、前記転写用基材シートの周辺部の３辺又は４辺をヒートシールすることにより、前記アノード触媒層及びカソード触媒層を密封保存する保存用袋を形成することが好ましい。
【００１７】
また、この場合包装袋となる転写用基材シートをガスバリアー性シートとすることにより完全な保護をすることが出来る。
【発明の効果】
【００１８】
この発明によれば非常に薄い電解質膜は、予め別の基材シートの表面に形成されたカソード触媒層、アノード触媒層の間に挟まれるようにして供給され、最終的に積層されるので、電解質膜を特に保護するための機構ないしは装置が不要となり、大量生産が非常に容易となる。また、カソード触媒層、アノード触媒層が設けられ、かつこれを仮支持する基材シートは、たとえば二つ折れにして電解質膜を挟んだとき、そのまま周縁をシールしてしまえば接合体の包装袋ともなり、包装工程が省略されるといった効果も有し、非常に薄い電解質膜からなる接合体が容易に大量生産可能となるのである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
次に、上記の固体高分子形燃料電池の触媒層−電解質膜接合体の製造方法を図面と共に説明する。
【００２０】
図１は、この発明の方法を実施する装置の平面図、図２は同じく側面図を示す。なお、図に示された各部の構造は、説明のために大きさ、厚さなどが誇張して示されており、実際の寸法関係を示したものではない。
【００２１】
図１、２において符号１はこの発明において使用される基材シートを示す。この基材シート１の材質は、アノード触媒層２、カソード触媒層３が支持される材質のフィルム又はシートであれば、特に材質は限定されない。但し、包装袋１０(図４)として利用される場合もあるので、ガスバリアー性に富み耐化学薬品性に富む、例えばポリエチレンなどの高分子樹脂などとすることが望ましい。
【００２２】
また、この基材シート１は、工程の最後においてアノード触媒層２、カソード触媒層３から容易に剥離できるよう表面に剥離処理を施した転写シートとしての機能を有することが好ましい。
【００２３】
この基材シート１は図外のロールから塗工装置４に供給され、この塗工装置４で表面にアノード触媒層２、カソード触媒層３が塗工される。
【００２４】
触媒層は、公知の白金含有の触媒層（カソード触媒層及びアノード触媒層）である。触媒層は、触媒粒子を担持させた炭素粒子および水素イオン伝導性高分子電解質を含有する。触媒粒子としては、例えば、白金、白金化合物が挙げられる。白金化合物としては、例えば、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄等からなる郡より選ばれる少なくとも一種の金属と白金との合金が挙げられる。カソード触媒層に含まれる触媒は、通常、白金であり、アノード触媒層に含まれる触媒は、通常、前記金属と白金との合金である。塗工方法としては特に限定されるものではなく、例えば、ダイコーター、グラビアコーター、スプレー、スクリーン印刷などの一般的にパターニングコート可能な方法を適用すればよい。
【００２５】
この塗工の際、アノード触媒層２とカソード触媒層３の塗工位置は、図１に示すように帯状の基材シート１の中心線１ｃを挟んで対称位置となるようにされている。
【００２６】
そして、基材シート１が矢印Ａ方向へ移動し、塗工されたアノード触媒層２、カソード触媒層３が乾燥する時間経過した位置で、中心線１ｃに沿って基材シート１に折り目がエッジロール５により付けられ、ついで変位ロール６ａ…６ｃによって矢印Ｂ、Ｂで示すように両側から二つ折りに折り畳むように変位されていく。
【００２７】
一方、この折り畳み方向へ変位される基材シート１の側方には、電解質膜８の供給ロール８ａが設けられ、薄い電解質膜８が案内ロール９で案内されて、二つに折り畳まれる基材シート１の間に供給されていく。
【００２８】
この電解質膜８は、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂、より具体的には、炭化水素系イオン交換膜のＣ−Ｈ結合をフッ素で置換したパーフルオロカーボンスルホン酸系ポリマー（ＰＦＳ系ポリマー）等が挙げられる。電気陰性度の高いフッ素原子を導入することで、化学的に非常に安定し、スルホン酸基の解離度が高く、高いイオン伝導性が実現できる。このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」、旭硝子（株）製の「Flemion」、旭化成（株）製の「Aciplex」、ゴア（Gore）社製の「Gore Select」等が挙げられる。
【００２９】
そして、ロール６ｃにより基材シート１が完全な二つ折りに折り畳まれ、電解質膜８を間に挟んで、触媒層とアノード触媒層２とカソード触媒層３がそれぞれ重ねられる。そしてさらに加熱プレス装置７、７により加圧加熱され、二つ折りとされた基材シート１に挟まれるアノード触媒層２、カソード触媒層３がそれぞれ電解質層８に接合される。
【００３０】
その後、積層体１はカッター９により切断され、触媒層−電解質膜接合体１１ごとに切り離されていくのである。
【００３１】
従って、この製法によれば、電解質膜８を基材シート１間に挟み込みアノード触媒層２、カソード触媒層３とともに積層するだけでよいので、電解質層８の両面に同時並行して触媒層が配置され、高速で触媒層−電解質膜接合体を製造することができる。
【００３２】
また、基材シート１は最終的には触媒層表面から剥離させことになるので、予め表面に剥離処理を施しておけばよく、このような構成とすることで、さらに容易に触媒層−電解質膜接合体を製造することが可能となるのである。
【００３３】
なお、上記実施の形態における、帯状の基材シート１の中心線１ｃに沿ってエッジロール５により折り目を付けて行くのに代え、カッターロールにより基材シート１を搬送しつつその中心線１ｃに沿って切断し、この長さ方向に切断した基材シート１を変位ロール６ａ…６ｃによって矢印Ｂ、Ｂで示すように両側から折り畳むように変位させ、重ねていくようにしても良い。
【００３４】
この場合は、加熱プレス７装置により厚さ方向へプレスした後、基材シート１を剥離する際に、基材シート１を表裏別々に剥がしていくことができるので、基材シート１を触媒層−電解質膜接合体１１から剥離除去する作業が実施し易くなる。
【００３５】
上記のさらに他の実施の形態として、二つ折れにした基材シート１の周囲１ａ、１ｂを図３に示すような加熱プレス機７により熱融着しカッター９で切断後、基材シート１を図４に示すように触媒層−電解質膜接合体１１の収納袋１０とすることもできる。
【００３６】
同様に基材シート１を中心線に沿って半分に切断する他の実施の形態の場合も、図５に示すように重ねられた基材シート１の周囲全縁１ａ…１ｂを熱融着しカッター９で切断後、基材シート１を触媒層−電解質膜接合体１１の収納袋１０とすることもできる。
【００３７】
この場合、触媒層−電解質膜接合体１１は、基材シート１の周囲を密封シールして出来た包装袋１０に収納された状態で切り離されてくるので、完成した製品の取り扱いや保管などが非常に容易になる。
【００３８】
特に、基材シート１の材質を気密性、耐化学薬品性に優れた高バリア性の材質としておくことで保管時の接合体１１の劣化が防げて都合が良い。
【００３９】
基材シート１としては、上記熱プレス時に両端をヒートシールできるような材質、ポリイミド、ポリエチレンテレフタラート、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド（ナイロン）、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムをあげることができる。  また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体（ETFE）、テトラフルオロエチレンーヘキサフルオロプロピレン共重合体（FEP）、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（PFA）、ポリテトラフルオロエチレン（PTFE）等の耐熱性樹脂を用いることもできる。さらにこれらがバリア性を付与された基材シートを仕様した場合、劣化対策包装材として使用することができ、触媒層−電解質膜接合体の保存性能が向上させることができる。また、ヒートシールできないような基材シートの場合は、ヒートシールしたい部分にヒートシール性のあるポリオレフィン層を設ける、例えば三井化学(株)製のケミパールを塗布・乾燥させておくことによりヒートシールを行う。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の方法を実施する装置の平面図である。
【図２】図１の装置の側面図である。
【図３】本発明の方法を実施する他の装置の要部平面図である。
【図４】本発明の方法により製造された、包装された触媒層−電解質膜接合体の平面図である。
【図５】本発明の方法により製造された、他の包装された触媒層−電解質膜接合体の平面図である。
【符号の説明】
【００４１】
１…基材シート
２…アノード触媒層
３…カソード触媒層
４…塗工装置
５…エッジロール
６…変位ロール
７…加熱プレス
８…電解質層
９…カッター
１０…包装袋
１１…触媒層−電解質膜接合体
【図１】
2007026915.tif 000003
【図２】
2007026915.tif 000004
【図３】
2007026915.tif 000005
【図４】
2007026915.tif 000006
【図５】
2007026915.tif 000007