(57)【要約】【課題】硝酸ウラニル含有原液を容易に調製することができる溶解混合槽を提供すること。【解決手段】  前記課題を解決するための手段としては、軸線が実質的に水平方向に向いた回転軸体と、前記回転軸体と共に回転可能に形成され、前記水平方向に対して直交する断面の形状が多角形状である溶解混合槽本体とを備えてなることを特徴とする溶解混合槽である。【選択図】          図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
軸線が実質的に水平方向に向いた回転軸体と、前記回転軸体と共に回転可能に形成され、前記水平方向に対して直交する断面の形状が多角形状である溶解混合槽本体とを備えてなることを特徴とする溶解混合槽。
【請求項２】
前記回転軸体は、前記溶解混合槽本体内に原料を供給する供給路と、前記溶解混合槽本体内の内容物を排出する排出路とを備えてなることを特徴とする前記請求項１記載の溶解混合槽。
【請求項３】
前記溶解混合槽本体の外周面には、前記溶解混合槽本体内の温度を調節する温度調節手段が設けられていることを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の溶解混合槽。
【請求項４】
前記溶解混合槽本体の対向する外周面には、それぞれ中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることを特徴とする前記請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の溶解混合槽。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、溶解混合槽に関し、特に詳しくは、硝酸ウラニル含有原液を容易に調製することができる溶解混合槽に関する。
【背景技術】
【０００２】
非特許文献１〜５によると、高温ガス炉用燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。まず、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして、硝酸ウラニル溶液とする。次に、この硝酸ウラニル溶液に純水及び増粘剤等を添加し、攪拌して硝酸ウラニル含有原液とする。調製された硝酸ウラニル含有原液は、所定の温度に冷却され、粘度を調製後、細径の滴下ノズルを用いてアンモニア水溶液に滴下される。
【０００３】
このアンモニア水溶液に滴下された液滴は、アンモニア水溶液表面に達するまでの間に、アンモニアガスを吹きかけられる。このアンモニアガスによって、液滴表面がゲル化され、これにより、アンモニア水溶液表面到達時における変形が防止される。アンモニア水溶液中における硝酸ウラニルは、アンモニアと十分に反応し、重ウラン酸アンモニウム粒子（以下、「ＡＤＵ粒子」と略する場合がある。）となる。
【０００４】
この重ウラン酸アンモニウム粒子は、乾燥された後、大気中で焙焼され、二酸化ウランよりも酸素を多く含み、酸素：ウランのモル比が２を超える酸化ウラン、例えば、三酸化ウランとなり、さらに還元及び焼結されることにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子を篩い分け、すなわち分級して、所定の粒子径を有する燃料核を得る。
【０００５】
この燃料核を流動床に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。被覆層は、燃料核表面から第一層、第二層、第三層、および第四層を被覆することにより形成されている。第一層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して得られる。第二層および第四層の高密度熱分解炭素の場合は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して得られる。第三層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して得られる。
【０００６】
一般的な燃料コンパクトは、以上のようにして得られた被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材とともに、中空円筒形状または円筒形状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して得られる。
【０００７】
【非特許文献１】Ｓ．Ｋａｔｏ  ”Ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｏｆ  ＨＴＴＲ  Ｆｉｒｓｔ  Ｌｏａｄｉｎｇ  ｆｕｅｌ”，ＩＡＥＡ-ＴＥＣＤＯＣ-１２１０，１８７  （２００１）
【非特許文献２】Ｎ．Ｋｉｔａｍｕｒａ  ”Ｐｒｅｓｅｎｔ  ｓｔａｔｕｓ  ｏｆ  ｉｎｉｔｉａｌ  ｃｏｒｅ  ｆｕｅｌ  ｆａｂｒｉｃａｔｉｏｎ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  ＨＴＴＲ”  ＩＡＥＡ−ＴＥＣＤＯＣ−９８８，３７３（１９９７）
【非特許文献３】林  君夫、”高温工学試験研究炉の設計方針、製作性及び総合的健全性評価”ＪＡＥＲＩ−Ｍ  ８９−１６２（１９８９）
【非特許文献４】湊  和生、”高温ガス炉燃料製造の高度技術の開発”ＪＡＥＲＩ−Ｒｅｓｅａｃｈ  ９８−０７０（１９９８）
【非特許文献５】長谷川正義、三島良績  監修「原子炉材料ハンドブック」昭和５２年１０月３１日発行  ２２１−２４７頁、日刊工業新聞社
【０００８】
一方、ウランなどの核燃料物質を使用して核燃料を製作する場合、臨界事故を防ぐための方法としては、一般的に、取り扱うウラン量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウラン量には関係なく臨界が生じない形状・寸法内でウランを取り扱う「形状制限」とが上げられる。
【０００９】
「質量制限」の場合には、濃縮度１０％以下のウランに対する取扱最大量は、９．６ｋｇであり、濃縮度２０％以下のウランに対する取扱最大量は、４．０ｋｇである。したがって、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値以下にする必要がある。さらに、安全性の観点から、誤って２重装荷した場合を考慮すると、各製造工程におけるバッチサイズは、これらの値の１/２以下にする必要がある。そのため、核燃料の生産性は悪くなり、量産設備に対する臨界管理方法として適しているとはいえない。
【００１０】
一方、「形状制限」の場合には、ウランの濃縮度や形状によって規定される大きさも異なってくる。例えば、濃縮度１０％以下のウランに対する製造設備の大きさが、製造設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１９．８ｃｍ以下であり、製造設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで８．３ｃｍ以下である。
【００１１】
また、濃縮度２０％以下のウランに対する製造設備の大きさが、製造設備の形状が円筒形状である場合、円筒の直径で１７．４ｃｍ以下であり、製造設備の形状が平板状である場合、平板の厚みで６．７ｃｍ以下である。
【００１２】
これらの製造設備で取り扱うウランの量には制限がないため、「形状制限」は、量産設備に対する臨界管理方法としては好ましい。しかしながら、上記したように、高濃縮度のウランになるに従い、「形状制限」での寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒形状や薄い平板状にならざるを得ない。
【００１３】
例えば、酸化ウランを硝酸に溶かす工程において、いわゆる「質量制限」では溶けにくい酸化ウランを溶かすために、プロペラ等で回転攪拌を行っている。また、いわゆる「形状制限」の場合、収納する設備が細長い円筒形状や薄い平板状になるため、プロペラ等による攪拌効果が一部の領域に限られる。そのため、酸化ウランの溶け残りが生じ、所定の濃度の溶液が得られず、内部欠陥の原因になり、ひいては燃料核の品質のバラツキが生じる原因となる。
【００１４】
また、調製された硝酸ウラニル含有原液に純水や増粘剤を添加し、攪拌を行い、アンモニア水溶液に滴下する原液を生成する工程においても、いわゆる「形状制限」の場合、収納する設備が細長い円筒形状や薄い平板状になるため、プロペラ等による攪拌効果が一部の領域に限られる。そのため、硝酸ウラニル、純水、増粘剤が均一に混合されず、その結果、滴下される原液の濃度、粘度が不均一となるという問題点がある。
【００１５】
滴下される原液の濃度、粘度が不均一となると、アンモニア水溶液に滴下して、重ウラン酸アンモニウム粒子を生成する際に、粒子径や密度を揃えることが困難であるという問題点があった。その結果として、燃料核の粒子径にバラツキが生じたり、焼結後の燃料核の密度のバラツキが生じたり、燃料核の内部に欠陥が生じたりするという問題点があった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は、このような従来の問題点を解消し、硝酸ウラニル含有原液を容易に調製することができる溶解混合槽を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
前記課題を解決するための手段としては、
請求項１は、軸線が実質的に水平方向に向いた回転軸体と、前記回転軸体と共に回転可能に形成され、前記水平方向に対して直交する断面の形状が多角形状である溶解混合槽本体とを備えてなることを特徴とする溶解混合槽であり、
請求項２は、前記回転軸体は、前記溶解混合槽本体内に原料を供給する供給路と、前記溶解混合槽本体内の内容物を排出する排出路とを備えてなることを特徴とする前記請求項１記載の溶解混合槽であり、
請求項３は、前記溶解混合槽本体の外周面には、前記溶解混合槽本体内の温度を調節する温度調節手段が設けられていることを特徴とする前記請求項１または請求項２記載の溶解混合槽であり、
請求項４は、前記溶解混合槽本体の対向する外周面には、それぞれ中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることを特徴とする前記請求項１〜請求項３のいずれか１項に記載の溶解混合槽である。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、回転軸体と、溶解混合槽本体とを備えてなることにより、静止状態において溶解混合槽本体内に収容される、例えば、酸化ウラン、硝酸、純水、増粘剤等の原料は、溶解混合槽本体の最も下方側に位置する多角形状の頂点側に溜まることとなる。次に、回転軸体とともに、回転軸体の軸線を中心にして溶解混合槽本体が回転をすると、前記内側壁面に溜まっていた内容物が、溶解混合槽本体の下方側の内側壁面に沿って、移動する。そして、溶解混合槽本体が、回転に応じて、多角形状の他の頂点が、溶解混合槽本体の最も下方側に位置するようになる。したがって、溶解混合槽本体の内容物は、上記の動作を繰り返すことで、攪拌作用と同様の作用を奏することとなるので、硝酸ウラニル含有原液を容易に調製することができる。
【００１９】
また、本発明によれば、前記回転軸体は、供給路と、排出路とを備えてなることにより、溶解混合槽本体が回転し、動作している間も、供給、排出を行うことができるので、作業効率を向上させることができる。
【００２０】
さらに、本発明によれば、前記溶解混合槽本体の外周面には、温度調節手段が設けられていることにより、例えば、内部に収容される液体の温度を変更して、所定の濃度や粘度の溶液を得ることができる。
【００２１】
そして、本発明によれば、前記溶解混合槽本体の対向する外周面には、それぞれ中性子吸収材を含んでなる板状部材が設けられていることにより、臨界状態を生じさせる中性子を吸収するので、いわゆる「形状制限」における寸法制限値を大きくすることができる。したがって、溶解混合槽本体自体の寸法を大きく形成できるので、生産性を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
以下、図１を参照しながらこの発明の一実施形態に係る溶解混合槽について説明する。溶解混合槽２は、回転軸体３と、溶解混合槽本体４とを備えてなる。
【００２３】
回転軸体３は、その軸線が水平方向に向いており、溶解混合槽本体４内に原料を供給する供給路５と、前記溶解混合槽本体４内の内容物を排出する排出路６とを備えてなる。本実施形態においては、回転軸体３は、二重管構造を有している。ここで、内側の管内部が供給路５を形成している。また、内側の管外壁と外側の管内壁とで囲まれた空間が排出路６を形成している。
【００２４】
供給路５は、硝酸ウラニル含有原液の原料となる酸化ウラン、硝酸、水、及び増粘剤等を溶解混合槽本体４内に供給する。供給路５から溶解混合槽本体４内に供給された原料、及びこれら原料が反応することにより得られる生成物は、溶解混合槽本体４に存在する内容物となる。また、排出路６には、例えば、ポンプ６Ａが接続されている。このポンプ６Ａが、吸引することにより溶解混合槽本体４に存在する内容物を排出することができる。特に、酸化ウラン及び硝酸が反応することにより生成するＮＯｘガスをこの排出路６から溶解混合槽本体４の外に排出することができる。
【００２５】
溶解混合槽本体４は、回転軸体３と共に回転可能に形成され、前記水平方向に対して直交する断面の形状が多角形状である。本実施形態においては、この断面形状は、四角形である。なお、この断面形状は、四角形の他、五角形、六角形、七角形、八角形等の多角形状としてもよい。この中でも、溶解混合槽本体４を製造することが容易であるので、四角形又は八角形が好ましい。
【００２６】
また、前記溶解混合槽本体４の外周面、例えば、角隅部には、溶解混合槽本体４に存在する硝酸ウラニル含有原液を排出する排出口４Ａが設けられている。排出口４Ａは、硝酸ウラニル含有原液を排出時のみ開放可能に、スライド式、又は蝶番式等に形成されてなる。なお、排出口４Ａの設けられる位置は、一例にすぎず、他の箇所に設けられていてもよい。
【００２７】
前記溶解混合槽本体４の外周面には、前記溶解混合槽本体４内の温度を所定の値に調節する温度調節手段７が設けられている。温度調節手段７としては、公知の電気ヒータと、熱電対等の組み合わせからなる手段を挙げることができる。
【００２８】
前記溶解混合槽本体４の対向する外周面側には、それぞれ中性子吸収材を含んでなる板状部材８が設けられている。ここで、中性子吸収材を構成する物質としては、ホウ素、カドミウム、キセノン、ガドリウム、ハフニウム等を含むものであればよい。
【００２９】
[溶解混合槽の使用方法および作用]
上記した溶解混合槽の使用方法および作用を以下に述べる。本発明の溶解混合槽によると、酸化ウランと硝酸とを混合し、場合により、増粘剤としての水溶性ポリマーを添加し、次いで純水を添加することにより粘度を調節された硝酸ウラニル含有原液が調製される。
【００３０】
前記酸化ウランとしては、二酸化ウラン、三酸化ウランまたは八酸化三ウラン等を挙げることができ、特に八酸化三ウランが好ましい。
【００３１】
前記水溶性ポリマーとしては、ポリビニルアルコール（以下、ＰＶＡと略する。）、ポリアクリル酸ナトリウム及びポリエチレンオキシド等の合成ポリマー、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、メチルセルロース、及びエチルセルロース等のセルロース系ポリマー、可溶性でんぷん、及びカルボキシメチルでんぷん等のでんぷん系ポリマー、デキストリン、及びガラクタン等の水溶性天然高分子等を挙げることができる。
【００３２】
これら各種の水溶性ポリマーは、その一種を単独で使用されても、また、それらの二種以上が併用されていても良い。これらの中でも、水溶性ポリマーとして前記合成ポリマーが好ましく、特にポリビニルアルコールが好ましい。
【００３３】
ここで、具体的に、溶解、混合を説明する。予め、図１に示すように、温度調節手段７により、溶解混合槽本体４内の温度を所定の温度に調節する。まず、供給路５から、酸化ウランと硝酸とを溶解混合槽本体４内に供給する。溶解混合槽本体４中では、図２に示されるように、静止状態において、鉛直方向側面から見た場合における４角形の各頂点のうち、溶解混合槽本体４の最も下方側に位置する頂点Ａを下にした状態で混合溶解槽本体４内に、内容物が溜まる。
【００３４】
次に、図３に示されるように、回転軸体３とともに、溶解混合槽本体４が、図２の状態から約３０度程度、半時計回りに、回転軸を中心にして回転をすると、前記内容物が、溶解混合槽本体４の下方側に位置する頂点Ａ近傍の内側壁面に沿って、移動する。
【００３５】
さらに、図４に示されるように、回転軸体３とともに、溶解混合槽本体４が、図２の状態から約４５度程度、半時計回りに、回転軸を中心にして回転をすると、頂点Ａ及び頂点Ｄが最も下方側に位置するようになる。この場合には、頂点Ａ及び頂点Ｄとの間に前記内容物が溜まる。
【００３６】
また、図５に示されるように、回転軸体３とともに、溶解混合槽本体４が、図２の状態から約９０度程度、半時計回りに、回転軸を中心にして回転をすると、前記内容物が、溶解混合槽本体４の下方側に位置する頂点Ｄ近傍の内側壁面に沿って、移動し、頂点Ｄを下にした状態で前記内容物が溜まる。
【００３７】
したがって、この溶液は、上記の動作を繰り返すことで、攪拌作用と同様の作用を奏されることになり、硝酸と酸化ウランとの反応が進行し、硝酸ウラニル含有原液が調製される。
【００３８】
また、酸化ウランと硝酸との溶解終了後、温度調節手段７により、硝酸ウラニル溶液を冷却し、供給路５から、水溶性ポリマーを、次いで純水を溶解混合槽本体４内に供給する。その後、上記図２〜図５に示されるように、溶解混合槽本体４を回転させ、同様の攪拌作用により、硝酸ウラニル含有原液が調製される。
【００３９】
図２に示されるように、溶解混合槽本体４の回転を止めた後、調製された硝酸ウラニル含有原液は、排出口４Ａを開けることにより、図示しない容器に収納される。
【００４０】
その後、図示しない反応槽に所定濃度、所定量のアンモニア水溶液を収容する。次に、図示しない滴下装置に、容器に収納された硝酸ウラニル含有原液を流通させ、図示しない滴下装置より硝酸ウラニル含有原液の液滴を前記アンモニア水溶液に滴下する。その後、公知の方法によって、重ウラン酸アンモニウム粒子が製造される。
【００４１】
上述のような本実施形態によれば、次のような効果がある。
（１）硝酸ウラニル含有原液を容易に調製することができる。
【００４２】
（２）前記回転軸体３は、供給路５と、排出路６とを備えてなることにより、溶解混合槽本体４が回転し、動作している間も、原料を供給することができ、また、溶解混合槽本体４内の内容物を排出することができるので、作業効率を向上させることができる。
【００４３】
（３）前記溶解混合槽本体４の外周面には、温度調節手段７が設けられていることにより、例えば、内部に収容される液体の温度を変更して、所定の濃度や粘度の溶液を得ることができる。
【００４４】
（４）板状部材８が設けられていることにより、臨界状態を生じさせる中性子等の溶解混合槽本体内への侵入を防止するので、いわゆる「形状制限」における寸法制限値を大きくすることができる。したがって、溶解混合槽本体４自体の寸法を大きく形成できるので、生産性を向上させることができる。
【００４５】
なお、本発明は前記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良は、本発明に含まれるものである。
【００４６】
また、前記実施形態においては、回転軸体３は、二重管構造を有しているものであったが、これに限られず、例えば、図６に示されるように、内径の大きい外挿管９の内部に、外挿管９よりも外径の小さい内挿管１０を２本設ける構造としてもよい。ここで、内挿管１０の一方が、供給路を形成し、内挿管１０の他方が、排出路を形成するようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】図１は、本発明に係る溶解混合槽を示す概略図である。
【図２】図２は、本発明に係る溶解混合槽の作用を示す概略図である。
【図３】図３は、本発明に係る溶解混合槽の作用を示す概略図である。
【図４】図４は、本発明に係る溶解混合槽の作用を示す概略図である。
【図５】図５は、本発明に係る溶解混合槽の作用を示す概略図である。
【図６】図６は、回転軸体の変形例を示す概略図である。
【符号の説明】
【００４８】
２    溶解混合槽
３    回転軸体
４    溶解混合槽本体
４Ａ    排出口
５    供給路
６    排出路
６Ａ    ポンプ
７    温度調節手段
８    板状部材
９    外挿管
１０    内挿管
【図１】
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【図２】
2007084375.tif 000004
【図３】
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【図４】
2007084375.tif 000006
【図５】
2007084375.tif 000007
【図６】
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