(57)【要約】【課題】安全な臨界管理の下に、高い真球度を有する燃料核粒子を効率よく得ることのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を提供すること。【解決手段】  硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽に滴下して製造する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記アンモニア水溶液貯槽を、縦方向に平盤状に形成し、かつ前記平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽の内部に、中性子吸収体を配置して成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。【選択図】図２
2007084376.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽に滴下して製造する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記アンモニア水溶液貯槽を、縦方向に平盤状に形成し、かつ前記平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽の内部に、中性子吸収体を配置して成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項２】
前記中性子吸収体が、棒状体である請求項１に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項３】
前記中性子吸収体の配置数が、２〜１５である請求項１または２に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項４】
前記中性子吸収体が、ボロンを含有したステンレスにより形成されて成る請求項１〜３のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【請求項５】
前記アンモニア水溶液貯槽に、アンモニア水溶液をアンモニア水溶液貯槽の下方から上方へと循環させるアンモニア水溶液循環配管を備えて成る請求項１〜４のいずれか一項に記載の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に関し、さらに詳しくは、安全な臨界管理の下に、高い真球度を有する燃料核粒子を効率よく得ることのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉の燃料を投入する炉心は、熱容量が大きく、高温健全性に優れた黒鉛により形成されている。この高温ガス炉においては、冷却ガスとして、高温下でも化学反応を起こすことがなく、安全性の高いヘリウムガスなどの気体が用いられているので、出口温度が高い場合でも、冷却ガスを安全に取り出すことができる。したがって、炉心の温度が９００℃程度まで上昇したとしても、高温に加熱された前記冷却ガスは、発電はもとより、水素製造装置、その他の化学プラントなど、幅広い分野において、安全な熱利用を可能としている。
【０００３】
また、この高温ガス炉に投入される高温ガス炉用燃料は、一般的に、燃料核とこの燃料核の周囲を被覆する被覆層とを備えて成る。燃料核は、例えば、二酸化ウランをセラミックス状に焼結して成る直径約３５０〜６５０μｍの微粒子である。
【０００４】
前記被覆層は、４層構造をなし、燃料核表面側より、第一層、第二層、第三層および第四層を有している。第一層は、密度約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素により形成され、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能を有すると共に、燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能をも有している。第二層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有している。第三層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）により形成され、固体ＦＰの保持機能を有し、被覆層の主要な強度部材である。また、第四層は、密度約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素により形成され、ガス状ＦＰの保持機能を有すると共に、第三層の保護層としての機能をも有している。これら被覆層を形成する被覆粒子の直径は、通常は、約５００〜１５００μｍである。
【０００５】
前記燃料核表面に前記４層の被覆層を形成して成る被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散され、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、さらにこの燃料コンパクトは、黒鉛により形成された筒に一定数量収容され、上下に栓をして、燃料棒の形態とされる。最終的には、この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックが有する複数の挿入口に入れられ、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム状に配列し、複数段重ねることによって炉心が形成される。
【０００６】
このような高温ガス炉用燃料は、一般的に、以下のような工程を経ることによって製造することができる。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。次いで、この硝酸ウラニル溶液と増粘剤含有水溶液とを混合し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液（以下、単に「原液」ということがある。）を調製する。増粘剤は、後記のアンモニア水溶液中に滴下される原液である硝酸ウラニルの液滴の粘度を調整するために添加される物質である。
【０００７】
前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。このようにして調製された原液は、所定の温度に冷却された後、原液滴下器が有する細径の原液滴下ノズルから、このノズルを振動させることによってアンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液中に滴下される。
【０００８】
アンモニア水溶液中に滴下される液滴には、アンモニア水溶液表面に達するまでの空間において、アンモニアガスが吹きかけられる。このアンモニアガスによって液滴表面がゲル化して被膜が形成されるので、ゲル被膜が形成された液滴粒子は、アンモニア水溶液表面に落下する際の衝撃による変形が防止され、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成される。形成された重ウラン酸アンモニウム粒子がアンモニア水溶液貯槽の下部において堆積状態となって、上に乗った重ウラン酸アンモニウム粒子の荷重により下の重ウラン酸アンモニウム粒子が変形しないよう、アンモニア水溶液貯槽内のアンモニア水溶液はアンモニア水溶液貯槽の下側から上側に向かって循環されている。
【０００９】
アンモニア水溶液貯槽において形成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、アンモニア水溶液貯槽に続設された後処理装置に移送される。この重ウラン酸アンモニウム粒子の後処理装置への移送は、通常は、アンモニア水溶液貯槽と後処理装置とを繋ぐ配管の弁を開放し、自重によりアンモニア水溶液と共に落下させることによって行われる。この後処理装置は、後処理槽を回転させながら、加熱により粒子の中心まで完全に硝酸ウラニルとアンモニアとを反応させて重ウラン酸アンモニウムを生成させる処理（熟成処理）、温水などにより重ウラン酸アンモニウム粒子を洗浄する処理（洗浄処理）および乾燥する処理（乾燥処理）を施す装置である。
【００１０】
熟成、洗浄および乾燥処理された重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となる。さらに、この三酸化ウラン粒子は、還元および焼結することにより、高密度のセラミックス状の二酸化ウラン粒子となる。このようにして形成された二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として得られる。
【００１１】
このようにして得られた燃料核微粒子は、流動床に装荷され、被覆用ガスを熱分解することによって被覆が施される。例えば、前記第一層は、約１４００℃でアセチレンを熱分解することによって形成することができ、前記第二層および第四層は、約１５００℃でプロピレンを熱分解することによって形成することができる。また、例えば、前記第三層は、約１６００℃でメチルトリクロロシランを熱分解することによって形成することができる。通常の燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末および粘結剤などから成る黒鉛マトリックス材と共に中空円筒状または中密円筒状にプレス成型またはモールド成型した後、焼成して製造することができる。(非特許文献１および２参照)。
【００１２】
【非特許文献１】「原子炉材料ハンドブック」ｐ２２１−ｐ２４７，昭和５２年１０月３１日発行、日刊工業新聞社発行
【非特許文献２】「原子力ハンドブック」ｐ１６１−ｐ１６９，平成７年１２月２０日発行、株式会社オーム社
【００１３】
このような核燃料の製造において、臨界事故を防止する手段としては、一般的に、取り扱うウランの量を臨界質量以下とする「質量制限」と、ウランの量に関係なく、臨界状態を生じることのない形状または寸法を有する装置を用いる「形状制限」とがある。
【００１４】
前記「質量制限」を臨界事故の防止手段とする場合、濃縮度１０％以下のウランに対する最大取扱量は９．６ｋｇ、濃縮度２０％以下のウランに対する最大取扱量は４ｋｇとなる。したがって、各工程のバッチサイズは、前記値以下としなければならない。より安全な見地からすると、誤って二重装荷した場合を考慮して、各工程のバッチサイズは、前記値の１／２以下にしなければならず、製造効率は低下し、量産の観点からは、適切な臨界管理対策とはいい得ない手段である。
【００１５】
一方、前記「形状制限」を臨界事故の防止手段とする場合、濃縮度１０％以下のウランに対する円筒状設備の直径は１９．８ｃｍ以下、平板状設備の厚さは８．３ｃｍ以下となる。また、濃縮度２０％以下のウランに対する円筒状設備の直径は１７．４ｃｍ以下、平板状設備の厚さは６．７ｃｍ以下となる。
【００１６】
前記「形状制限」を臨界事故の防止手段とする場合は、取り扱うウランの量に制限がないため、量産には好ましい手段ということができるが、高濃縮度ウランになるにつれて形状制限における寸法制限値は小さくなるため、燃料核を製造する設備は、細長い円筒状または薄い平板状とならざるを得なかった。
【００１７】
ところで、前記の高温ガス炉用燃料の製造工程のうち、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製し、この調製された硝酸ウラニル溶液とに増粘剤水溶液とを混合処理して調製された重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、アンモニア水溶液中に滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を形成する工程にあっては、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽内において、先に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子の上に、後に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が堆積していくために、その重量により、先に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が変形し、得られる燃料核粒子の真球度が悪化するという問題があった。
【００１８】
本出願人は、アンモニア水溶液をアンモニア水溶液貯槽の下方から上方へと循環させることによって、前記問題を解消し、この知見に基づいて特許出願した（特願２００３−３４８７２７、特願２００４−０２６１３４）。しかしながら、高濃縮度ウランを原料として用いると、前記アンモニア水溶液貯槽が細長い円筒状または薄い平板状の槽としなければならないため、アンモニア水溶液を循環させるのみでは、重ウラン酸アンモニウム粒子を十分に流動させることができず、得られる燃料核粒子の真球度の悪化という問題が再び、浮上してきた。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１９】
この発明は、このような従来の問題を解消し、安全な臨界管理の下に、高い真球度を有する燃料核粒子を効率よく得ることのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を提供することをその課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００２０】
本発明者は、前記課題を解決するために、アンモニア水溶液貯槽の形状およびアンモニア水溶液貯槽の内部構造について種々検討した結果、アンモニア水溶液貯槽を、縦方向に平盤状に形成し、かつこの平盤状のアンモニア水溶液貯槽の内部に、中性子吸収体を配置することによって、前記課題が解決できるということを見出し、この知見に基づいてこの発明を完成するに到った。
【００２１】
すなわち、この発明の前記課題を解決するための手段は、
硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、アンモニア水溶液を貯留するアンモニア水溶液貯槽に滴下して製造する重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置であって、前記アンモニア水溶液貯槽を、縦方向に平盤状に形成し、かつ前記平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽の内部に、中性子吸収体を配置して成ることを特徴とする重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
である。
【００２２】
この発明の前記手段における好ましい態様としては、下記（１）〜（４）の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を挙げることができる。
（１）前記中性子吸収体が、棒状体である重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
（２）前記中性子吸収体の配置数が、２〜１５である重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
（３）前記中性子吸収体が、ボロンを含有したステンレスにより形成されて成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
（４）前記アンモニア水溶液貯槽に、アンモニア水溶液をアンモニア水溶液貯槽の下方から上方へと循環させるアンモニア水溶液循環配管を備えて成る重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置。
【発明の効果】
【００２３】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置は、原液を滴下して重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するアンモニア水溶液貯槽が、縦方向に平盤状に形成されていることから、装荷されるウラン量に拘束されることなく形状制限とする際の前記アンモニア水溶液貯槽の平盤厚さを大きくすることができる。また、前記平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽の内部に中性子吸収体が配置されていることから、高濃縮度ウランを原料とする場合においても、重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の大きさ（バッチサイズ）を小さくすることなく、安全な臨界管理の下に重ウラン酸アンモニウム粒子を製造することができるという効果を奏する。
【００２４】
さらに、前記中性子吸収体を複数配置することにより、形状制限をする際の平盤状に形成された前記アンモニア水溶液貯槽における平盤厚さをより大きくとることができるようになり、バッチサイズを一層大きくすることができるため、アンモニア水溶液の循環によってアンモニア水溶液を円滑に流動させることができる。このアンモニア水溶液の流動によって、形成される重ウラン酸アンモニウム粒子も流動し、アンモニア水溶液貯槽内において、先に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子の上に後に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が堆積することがない。したがって、重ウラン酸アンモニウム粒子に変形を来たすことがなく、最終的に真球度の高い燃料核粒子を得ることができるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を、図面に基づいて説明する。図１（ａ）は、一部切欠部を有するこの発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の一例を示す斜視図である。
【００２６】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、アンモニア水溶液２を貯留するアンモニア水溶液貯槽３を本体とし、このアンモニア水溶液貯槽３の上蓋４には、略中央に、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を滴下させる原液滴下孔５が設けられている。この原液滴下孔５から、所定の温度に冷却された原液が、細径の原液滴下ノズル（図示していない。）を振動させることにより原液の液滴６となって、アンモニア水溶液貯槽３内へ滴下される。アンモニア水溶液貯槽３内へ滴下された原液の液滴６は、アンモニア水溶液貯槽３内のアンモニアと前記硝酸ウラニルとが反応して重ウラン酸アンモニウム粒子となる。７は、アンモニア水溶液循環配管である。
【００２７】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、前記アンモニア水溶液貯槽３が、縦方向に平盤状に形成されている。この平盤状状のアンモニア水溶液貯槽３としては、例えば、図１（ａ）に示すように、縦長のホームベース型の槽を挙げることができるが、縦方向に平盤状に形成されている限り、その外的形状に制限はない。例えば、図１（ｂ）に示すように、縦方向を長軸とし、横方向を短軸としたとき、前記短軸の長さが各々異なる形状であってもよく、図１（ｃ）に示すように、楕円状であってもよい。図１（ａ）および図１（ｂ）に示すアンモニア水溶液貯槽３の底部は、テーパ状に形成されていることが好ましい。前記アンモニア水溶液貯槽３の底部の先端にアンモニア水溶液循環配管７が備えられている。
【００２８】
図２は、図１（ａ）のＡ−Ａ断面を含む図である。この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１は、前記平盤状状に形成されたアンモニア水溶液貯槽３の内部に、中性子吸収体８が配置されている。この中性子吸収体８は、アンモニア水溶液貯槽３内から放射される中性子および外部から浸入する中性子を吸収して、中性子がウランと核分裂を起こすことを防止する機能を有する部材である。
【００２９】
前記中性子吸収体８は、中性子を吸収することのできる材料により形成されている限り制限はない。中性子を吸収することのできる材料としては、例えば、Ｂ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｃｄ、Ｄｙ、Iｎ、Ｅｒ、Ｔａ、Ｒｈ、Ｔｍ、Ｌｕ、Ｈｆ、Ａｕ、Ｒｅ、Ａｇなどの元素またはこれら元素を含有した金属などを挙げることができる。中でも、ボロン（Ｂ）を含有したステンレスが好ましい。このステンレスに含有されるボロンの量にも制限はないが、通常は少なくとも０．５質量％、好ましくは１．０〜２．０質量％である。
【００３０】
前記中性子吸収体８は、平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽３の内部に配置することができる形状である限り、その形状に制限はなく、例えば、丸棒または角棒などの棒状体、平滑な板または凹凸表面を有する板などの板状体を挙げることができる。中でも、棒状体が好ましく、図２に示すように、丸棒であることが特に好ましい。中性子吸収面積をより大きくすることができると共に、流動する粒子が衝突したとしても変形が生じにくくなるからである。
【００３１】
また、前記中性子吸収体８は、複数配置されていることが好ましく、複数である限り、その配置数に制限はないが、２〜１５であることが好ましい。中性子吸収体８を複数配置することにより、中性子吸収能を増大させて、形状制限をする際の前記平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽３における平盤厚さを大きくとることができるようになり、前記バッチサイズをより大きくすることができるからである。
【００３２】
図３（ａ）は、図２のＢ−Ｂ断面を示す図である。前記中性子吸収体８は、図３（ａ）に示すように、平盤状に形成されたアンモニア水溶液貯槽３の内部に、水平に配置されていることが好ましい。水平に配置することにより、前記バッチサイズをより大きくすることができるからである。もっとも、前記中性子吸収体８の配置状態は、必ずしも水平であることを要せず、また、前記中性子吸収体８の両端が前記アンモニア水溶液貯槽３の内壁に接していなくてもよい。例えば、図（ｂ）〜図（ｆ）に示すような配置状態を挙げることができる。
【００３３】
また、前記中性子吸収体８の配置間隔は、図２および図３（ａ）に示すように、略等間隔であることが好ましいが、必ずしも略等間隔に拘束されることはなく、所望する中性子吸収体８の数にしたがって適宜、配置すればよい。
【００３４】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置1においては、図１（ａ）および図２に示すように、アンモニア水溶液２をアンモニア水溶液貯槽３の下方から上方へと循環させるアンモニア水溶液循環配管７を備えていることが好ましい。このアンモニア水溶液２の流動によって、形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が流動し、アンモニア水溶液貯槽３内において、先に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子の上に後に形成された重ウラン酸アンモニウム粒子が堆積することがないので、重ウラン酸アンモニウム粒子に変形を来たすことがなく、最終的に真球度の高い燃料核粒子を得ることができるからである。９は、アンモニア水溶液２を循環させるための送液ポンプである。
【００３５】
この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１を用いて重ウラン酸アンモニウム粒子を製造するには、まず、例えば、酸化ウランを硝酸に溶解して硝酸ウラニル溶液を調製する。このときの調製条件に特に制限はないが、硝酸（ＨＮＯ３）／ウラン（Ｕ）のモル比を、通常は、２．１〜２．６、好ましくは、２．３〜２．５とし、通常は、９０〜１４０℃、好ましくは、９５〜１３０℃で、混合することによって調製される。
【００３６】
次いで、前記のとおり調製された硝酸ウラニル溶液と増粘剤水溶液とを混合し、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を調製する。前記増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール、カルボキシビニルポリマー、ポリビニルピロリドン、メチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリエチレングリコール、メトローズ、水溶性環状エーテルなどの水溶性高分子物質、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂などを挙げることができる。中でも、ポリビニルアルコールが好ましい。これら増粘剤は、二種以上を併用してもよい。
【００３７】
前記原液は、調製される原液の粘度を低下させて調整するために添加する物質として、テトラヒドロフルフリルアルコールなどの添加剤を含有していてもよい。
【００３８】
この発明においては、前記のとおり調製された、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、所定の温度に冷却した後、細径の原液滴下ノズル(図示していない。)から、このノズルを振動させることによってアンモニア水溶液貯槽３内に滴下させる。滴下される原液の液滴６には、アンモニア水溶液２表面に達するまでの空間において、アンモニアガスが吹きかけられて、液滴表面がゲル化して被膜が形成された液滴となる。アンモニア水溶液貯槽３内に滴下された原液中の硝酸ウラニルは、アンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成される。
【００３９】
この形成された重ウラン酸アンモニウム粒子は、送液ポンプ９の駆動によって、アンモニア水溶液循環配管７を通じてアンモニア水溶液貯槽３の下方から上方へと循環するアンモニア水溶液２と共に、流動しながらアンモニア水溶液貯槽３の内外を循環する。このように循環させることによってアンモニアと硝酸ウラニルとの反応は促進され、堅固な重ウラン酸アンモニウムが製造される。
【００４０】
このようにして製造された重ウラン酸アンモニウム粒子は、その後、熟成処理、洗浄処理および乾燥処理が施され、さらに、焙焼、還元および焼結することによって、高密度のセラミック状の二酸化ウラン粒子となる。この二酸化ウラン粒子は分級され、所定の粒子径を有する燃料核微粒子として取得される。
【００４１】
この発明によれば、安全な臨界管理の下に高い真球度を有する燃料核粒子を効率よく得ることのできる重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置が提供され、高温ガス炉用燃料の製造分野に寄与するところは、きわめて多大である。
【００４２】
なお、前記燃料核粒子の真球度は、ある粒子について、任意の方向から燃料核粒子の直径を測定し、下記式によって求めることができる。
真球度＝（測定中の最大直径）／（測定中の最小直径）
燃料核粒子の真球度は、その粒子がどの程度、真球に近いかを表す指数であり、真球に近いほど、１．００に近づく。
【実施例】
【００４３】
以下、実施例を挙げて、この発明をさらに具体的に説明するが、この実施例によって、この発明はなんら限定されることはない。
【００４４】
（実施例）
図１（ａ）、図２および図３（ａ）に示す重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置１を用い、重ウラン酸アンモニウム粒子を製造した。
【００４５】
〔硝酸ウラニル溶液の調製例〕
酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、１００℃で１．５時間、混合して、硝酸ウラニル溶液（０．７６ｍｏｌ−Ｕ／Ｌ）を調製した。
【００４６】
〔重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液の調製例〕
前記のとおり調製された硝酸ウラニル溶液とテトラヒドロフルフリルアルコールを含有するポリビニルアルコール水溶液とを混合して、重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を調製した。この原液におけるポリビニルアルコール濃度は１２．５ｇ／Ｌ、全原液に対するテトラヒドロフルフリルアルコールの割合は４５容量％であった。また、この原液の粘度は、２０℃で５３×１０−３Ｐａ・ｓ（５３ｃＰ）であった。
【００４７】
〔重ウラン酸アンモニウム粒子の製造〕
前記のとおり調製された、硝酸ウラニルと増粘剤とを含有する重ウラン酸アンモニウム粒子製造用原液を、１０℃に冷却した後、細径の原液滴下ノズル（図示していない。）から、このノズルを振動させることによって、原液の液滴６としてアンモニア水溶液貯槽３内に滴下させた。原液の液滴６には、アンモニア水溶液２表面に達するまでの空間において、アンモニアガスを吹きかけた。アンモニア水溶液貯槽３内に滴下された原液中の硝酸ウラニルは、アンモニアと反応して重ウラン酸アンモニウム粒子が形成された。
【００４８】
この形成された重ウラン酸アンモニウム粒子を、送液ポンプ９の駆動によって、アンモニア水溶液循環配管７を通じてアンモニア水溶液貯槽３の下方から上方へ、重ウラン酸アンモニウム粒子の沈降速度の二倍程度の速度になるような送液量でアンモニア水溶液２と共に、流動させながら循環させ、重ウラン酸アンモニウムを製造した。
【００４９】
（参考例）
〔燃料核微粒子の製造〕
その後、前記のとおり製造された重ウラン酸アンモニウム粒子を、アンモニア水溶液と共に後処理槽（図示していない。）に収容し、この後処理槽を回転させながら、８０℃で１時間、熟成処理した後、８０℃の水によって洗浄処理し、さらに、１００℃で３時間、乾燥処理して、乾燥重ウラン酸アンモニウム粒子を得た。
【００５０】
さらに、前記乾燥重ウラン酸アンモニウム粒子を、大気中、５５０℃で３時間、焙焼して、三酸化ウラン粒子を得た。この三酸化ウラン粒子を、水素ガス雰囲気下、６００℃で３時間、還元処理し、続いて、１５５０℃で１時間、焼結処理して、セラミックス状の燃料核微粒子を製造した。この燃料核微粒子の平均真球度は１．０４であった。
【００５１】
（比較例）
前記中性子吸収体８を配置していない重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置を用いた以外は、実施例と同様にして重ウラン酸アンモニウム粒子を製造し、以下、参考例と同様にして燃料核微粒子を製造した。この燃料核微粒子の平均真球度は１．２を越えていた。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】図１は、この発明の重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置の例を示す斜視図である。
【図２】図２は、図１（ａ）のＡ−Ａ断面を含む図である。
【図３】図３は、図２のＢ−Ｂ断面を示す図である。
【符号の説明】
【００５３】
１    重ウラン酸アンモニウム粒子の製造装置
２    アンモニア水溶液
３    アンモニア水溶液貯槽
４    上蓋
５    原液滴下孔
６    原液の液滴
７    アンモニア水溶液循環配管
８    中性子吸収体
９    送液ポンプ
【図１】
2007084376.tif 000003
【図２】
2007084376.tif 000004
【図３】
2007084376.tif 000005