(57)【要約】【課題】単結晶の製造に際し、供給管の先端部における粉末原料の溶融及び詰まりが生じ難く、従って育成速度に応じて粉末原料を円滑に供給でき、均一な組成の単結晶を容易に得ることを可能とする単結晶製造装置を得る。【解決手段】粉末原料を供給する供給管９と、供給された粉末原料を溶融するためのルツボ５，６と、ルツボ５，６を囲むように設けられた高周波誘導加熱コイル３を含む高周波発生手段とを備え、供給管９の先端部９ａに切欠１０ａが設けられている、単結晶製造装置。【選択図】図１
2007145620.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
先端部から粉末原料を供給するための供給管と、前記供給管の先端部から粉末原料が供給され、供給された粉末原料を収容するるつぼと、前記るつぼ内の粉末原料を加熱し、溶融するための高周波発生手段とを備える、単結晶製造装置において、
前記供給管の前記先端部に、切欠が設けられていることを特徴とする、単結晶製造装置。
【請求項２】
前記切欠が、前記供給管の先端部から先端部とは反対側方向に延ばされている形状を有する、請求項１に記載の単結晶製造装置。
【請求項３】
前記高周波発生手段が、高周波コイルを有し、高周波コイルが前記るつぼを囲むように配置されており、前記供給管の先端部に設けられた切欠が、前記高周波コイルで囲まれた領域に位置しているように、前記供給管が前記るつぼに近接されている、請求項１または２に記載の単結晶製造装置。
【請求項４】
粉末原料をるつぼ内で溶融し、溶融された原料中に種結晶を浸漬し、該種結晶を引き上げつつ、単結晶を成長させる、単結晶の製造方法において、
請求項１〜３のいずれか１項に記載の単結晶製造方法装置を用い、前記高周波発生手段から高周波を発生させている状態で、前記供給管の前記切欠が設けられている先端部から前記粉末原料を前記るつぼ内に供給することを特徴とする、単結晶の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、チョクラルスキー法を用いた単結晶製造装置及び製造方法に関し、より詳細には、高周波により粉末原料を溶融させるに際し、該粉末原料を供給するための構造及び工程が改良された単結晶製造装置及び単結晶の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、様々な電子デバイスにおいて、単結晶材料が広く用いられている。電子デバイス用の単結晶材料では、生産性を高めるために、より大きなサイズの単結晶が求められている。このような大きなサイズの単結晶を製造することを可能とする単結晶製造装置の一例が、下記の特許文献１に開示されている。
【０００３】
図５は、特許文献１に記載の単結晶製造装置を示す概略構成図である。
【０００４】
単結晶製造装置１０１では、内部に二重ルツボ１０２が収納されている。二重ルツボ１０２は、円筒状の外側ルツボ１０３内に円筒状の内側ルツボ１０４を配置した構造を有する。内側ルツボ１０４には、複数の貫通孔が側壁に形成されている。ここでは、外側ルツボ１０３と、内側ルツボ１０４との間に、原料供給管１０５が延ばされている。原料供給管１０５は、粉末原料を供給するために設けられている。原料供給管１０５の先端部から供給された粉末原料が、二重ルツボ１０２内において加熱されて、溶融される。この加熱は、二重ルツボ１０２の周囲に配置された高周波コイル１０６を用いて行われている。他方、二重ルツボ１０２内には、保持部１０７の下端に取り付けられた種結晶１０８が配置されている。製造に際しては、粉末原料を溶融し、溶融原料に種結晶１０８を浸漬し、種結晶１０８を引き上げることにより、単結晶が成長される。
【特許文献１】特開昭５８−３６９９７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
特許文献１に記載のような従来の単結晶製造装置では、二重ルツボ１０２内における溶融原料の組成を一定に保つことが重要である。そのため単結晶の育成速度に応じて、粉末原料を原料供給管１０５の先端部から潤滑に供給する必要がある。
【０００６】
ところで、粉末原料は、二重ルツボ１０２内において、高周波コイル１０６により発生された高周波により加熱され溶融される。この高周波は、二重ルツボ１０２内に供給されている原料のみに印加されることが望ましい。しかしながら、原料供給管１０５の先端部が二重ルツボ１０２内に原料を供給するために、二重ルツボ１０２内にまで延ばされている。
【０００７】
原料供給管１０５の先端部においては、原料は粉末状態であるが、高周波が印加されると、原料供給管１０５の内部を原料が通過する際に溶融し、原料供給管１０５の先端部が詰まることがあった。
【０００８】
このような問題を避けるには、原料供給管１０５の先端部をルツボ１０２から遠ざければよいと考えられる。しかしながら、原料供給管１０５の先端部をルツボ１０２から遠ざけると、粉末原料がルツボ１０２に確実に投入されず、飛び散り、ルツボ１０２外に散乱するおそれがある。すなわち、粉末原料であるため、ルツボ１０２から原料供給管１０５を遠ざければ遠ざける程、ルツボ１０２に確実に粉末原料が投入されない可能性が高くなる。そうなると、育成される単結晶の組成が不均一となり、目的とする単結晶を確実に得ることが困難となる。
【０００９】
本発明は、上述した従来技術の現状に鑑み、供給管からルツボに粉末原料を確実に供給でき、しかも均一な組成の単結晶を確実にかつ容易に得ることを可能とする単結晶製造装置及び単結晶の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明に係る単結晶製造装置は、先端部から粉末原料を供給するための供給管と、前記供給管の先端部から粉末原料が供給され、供給された粉末原料を収容するルツボと、前記ルツボ内の粉末原料を加熱し、溶融するための高周波発生手段とを備える、単結晶製造装置において、前記供給管の前記先端部に、切欠が設けられていることを特徴とする。
【００１１】
本発明に係る単結晶製造装置のある特定の局面では、前記切欠が、前記供給管の先端部から先端部とは反対側方向に延ばされている。
【００１２】
本発明に係る単結晶製造装置の他の特定の局面では、前記高周波発生手段が、高周波コイルを有し、高周波コイルが前記ルツボを囲むように配置されており、前記供給管の先端部に設けられた切欠が、前記高周波コイルで囲まれた領域に位置しているように、前記供給管が前記ルツボに近接されている。
【００１３】
本発明に係る単結晶の製造方法は、粉末原料をルツボ内で溶融し、溶融された原料中に種結晶を浸漬し、該種結晶を引き上げつつ、単結晶を成長させる、単結晶の製造方法において、本発明の単結晶製造方法装置を用い、前記高周波発生手段から高周波を発生させた状態で、前記供給管の前記切欠が設けられている先端部から前記粉末原料を前記ルツボ内に供給することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明に係る単結晶製造装置では、供給管の先端部に切欠が設けられているため、高周波発生手段により高周波を発生させた場合、供給管に印加された高周波電流による誘導電流を抑制することができる。そのため、供給管の先端部における温度上昇が抑制され、供給管内部に、特に先端部近傍における粉末原料の溶融を効果的に抑制することができる。従って、供給管の先端部近傍における詰まりを防止し、ルツボ内における単結晶の育成速度に応じて粉末原料を確実に供給することが可能となる。よって、均一な組成の大きな単結晶を容易に得ることが可能となる。
【００１５】
前記切欠が、供給管の先端部から先端部とは反対側に延ばされた形状である場合には、供給管の先端部において周方向に誘導電流が生じ難い。従って、より一層確実に供給管内における粉末原料の溶融を抑制することができる。
【００１６】
高周波発生手段が高周波コイルを有し、該高周波コイルで囲まれている部分に、前記供給管の先端部が位置している場合であっても、本発明によれば、上記のように切欠により誘導電流の発生が抑制されているため、供給管先端内部の温度上昇が抑えられ、供給管の先端部における粉末原料の溶融及び詰まりを確実に抑制することができる。しかも、供給管がルツボに近接されるので、粉末原料をルツボにより確実に供給することができる。
【００１７】
本発明に係る単結晶の製造方法では、上記高周波発生手段により高周波を印加し、粉末原料をルツボ内で溶融するに際し、供給管に高周波が印加されたとしても、切欠が設けられているので、供給管の先端部近傍における粉末原料の溶融及び詰まりを確実に抑制することができる。従って、本発明の単結晶製造装置を用い、組成が均一であり、大きな単結晶を容易にかつ確実に提供することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、図面を参照しつつ本発明の具体的な実施形態を説明することにより本発明を明らかにする。
【００１９】
図１は、本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置を示す略図的正面断面図である。
【００２０】
単結晶製造装置１は、円筒状の断熱材２を有する。断熱材２の周囲には、高周波発生手段を構成している高周波誘導加熱コイル３が配置されている。断熱材２内には、ベースプレート４が配置されており、ベースプレート４上に、内ルツボ５及び外ルツボ６が配置されている。内ルツボ５は円筒状であり、その上部には炉内の保温性を高めるためのアフターヒーター１１が設置されている。本実施形態では、内ルツボ５は、イリジウムにより構成されているが、例えば、白金、白金とロジウムの合金、白金とイリジウムの合金などの他の適宜の材料により構成され得る。
【００２１】
内ルツボ５の周囲を囲むように、円筒状の外ルツボ６が配置されている。外ルツボ６についても、イリジウムなどの適宜の材料により構成され得る。本実施形態では、内ルツボ５と、内ルツボ５とが同心に配置された外ルツボ６とを有する二重ルツボが用いられている。
【００２２】
外ルツボ６の外側には、炉材７が配置されている。また、炉材７の周囲が、炉材を囲む円筒状の断熱材２により囲まれている。
【００２３】
本実施形態では、上記内ルツボ５の外側に粉末原料を供給するための供給管９が配置されている。すなわち、供給管９は断熱材２の上方から内部に延ばされており、供給管９の先端部９ａは内ルツボ５の外側に位置されている。先端部９ａから粉末原料が下方に向って投入されるが、この粉末原料の投入される部分は内ルツボ５と外ルツボ６の内壁との間の空間である。
【００２４】
図２は供給管９の正面図である。図２に示すように、供給管９の先端にノズル１０が取り付けられており、ノズル１０の先端が供給管９の先端部９ａを構成している。
【００２５】
本実施形態の特徴は、この供給管９の先端側に取り付けられているノズル１０に切欠１０ａが設けられていることにある。
【００２６】
すなわち、図３（ａ）及び（ｂ）の平面図及び正面図で示すように、ノズル１０には、上下方向に延びる切欠１０ａが設けられている。従って、切欠１０ａは、供給管９の先端部９ａから先端部９ａとは反対側方向に延ばされている。
【００２７】
本実施形態では、一本の切欠１０ａが設けられているが、複数本の切欠が設けられていてもよい。
【００２８】
本発明の単結晶製造装置において、単結晶を製造するに際しては、上記供給管９から粉末原料を供給する。粉末原料は、供給管９の先端側に設けられたノズル１０から、下方に投入される。この場合、ノズル１０の先端、すなわち供給管９の先端部９ａは、内ルツボ５の外側に位置しており、内ルツボ５と外ルツボ６との間の空間に粉末原料を確実に供給する位置に設けられている。従って、先端部９ａは、高周波コイル３で囲まれている領域内に位置しており、先端部９ａがルツボ５，６に近接されているので、粉末原料は周囲に飛散し難く、確実に内ルツボ５の外側と外ルツボ６との間の空間に供給される。
【００２９】
単結晶の育成に際しては、供給された粉末原料を、高周波電流の印加により溶融する。溶融原料が内ルツボ５に設けられた貫通孔（図示せず）を通って内ルツボ５内に移動し、内ルツボ５内において、種結晶を溶融原料に浸漬し、引き上げる。この種結晶の引き上げ速度を調整することにより所望とする単結晶を成長させることができる。
【００３０】
上記単結晶の製造方法自体は、従来からチョクラルスキー法と称されている公知の単結晶製造方法である。本実施形態の特徴は、上記単結晶の製造に際し、粉末原料を供給管９から供給するに際し、上記切欠１０ａが設けられている供給管９を用いることにある。すなわち、切欠１０ａが設けられているため、高周波がノズル１０すなわち供給管９の先端部９ａの近傍に印加されたとしても、先端部９ａ近傍において供給管９内に誘導電流が切欠１０ａの存在により生じ難い。従って、ノズル１０において、粉末原料が加熱され難く、溶融し難い。よって、ノズル１０における粉末原料の溶融が生じ難いため、ノズル１０における詰まりも生じ難い。
【００３１】
よって、単結晶の育成速度に応じて、粉末原料を確実にかつ円滑に供給することができ、それによって均一な組成の大きな単結晶を容易に提供することが可能となる。
【００３２】
具体的な実験例につき説明する。
【００３３】
マグネシアからなり、外径１３ｍｍ、内径９ｍｍ及び長さ４００ｍｍの円筒である円筒管の先端に、幅１ｍｍの切欠１０ａを有する白金の金属箔を材質とするノズル１０を取り付け、供給管９を得た。供給管９の先端部９ａが、外ルツボ６の上端６ａよりも５ｍｍ上方となるように供給管９を配置し、二重ルツボ法により、直径８０ｍｍ及び高さ６０ｍｍの定比組成物のタンタル酸リチウムを作製した。先ず、直径２００ｍｍ、高さ１５０ｍｍ及び肉厚２．５ｍｍのイリジウム製外ルツボ６の内部に、直径１６０ｍｍ、高さ１８０ｍｍ及び肉厚１．５ｍｍのイリジウム製内ルツボ５を同心に配置し、二重ルツボ４を構成した。高周波誘導加熱コイル３として、直径３６０ｍｍ、線径２０ｍｍ、ターン数１０のコイルを用い、該コイルの中心に上記二重ルツボを配置し、断熱材２により二重ルツボの周囲を被覆した。供給管９から、Ｌｉ２Ｏ：Ｔａ２Ｏ５＝５７：４３（重量比）である原料粉末１８ｋｇを投入し、高周波誘導加熱コイル３に９ｋＨｚ及び５５０Ａの高周波電流を流し、原料を溶融した。しかる後、溶融原料に種結晶を接触させ、種結晶を引き上げることにより単結晶を作製した。
【００３４】
上記単結晶の育成中、重量センサーにより単結晶の重量変化量を計測し、これと同量のＬｉ２Ｏ：Ｔａ２Ｏ５＝１：１（重量比）の組成の粉末原料を供給管９を介して内ルツボ５と外ルツボ６との間の空間に供給した。その結果、単結晶育成中に供給管９が詰まることなく、直径８０ｍｍ及び高さ６０ｍｍの定比組成のタンタル酸リチウム単結晶を得ることができた。
【００３５】
一般に、タンタル酸リチウム単結晶の組成におけるＬｉ２ＯとＴａ２Ｏ５の比はキュリー温度で推定することができる。Ｌｉ２Ｏ：Ｔａ２Ｏ５＝１：１の場合、キュリー温度６９０℃となり、Ｌｉ２Ｏ：Ｔａ２Ｏ５＝０．９６：１の場合には、キュリー温度が６１５℃となる。上記のようにして得られたタンタル酸リチウム単結晶の上部と下部のキュリー温度を示差熱分析装置により測定したところ、結晶上部のキュリー温度は６８８℃であり、結晶下部のキュリー温度は６９０℃であった。従って、単結晶内における組成がほぼ均一であることが確認できた。
【００３６】
他方、比較のために、図４（ａ），（ｂ）に示す切欠が設けられていないことを除いては同様に構成されたノズル１１０を用い、その他は上記実験例と全く同様にして、タンタル酸リチウム単結晶の作製を試みた。しかしながら、作製途中に供給管９に原料が詰まり、得られた単結晶内のキュリー温度は結晶上部で６８８℃、結晶下部のキュリー温度は６９５℃であった。すなわち、単結晶内において、組成がばらついていることがわかる。また、冷却後の供給管を確認したところ、先端部で原料が溶融し、詰まっていることが認められた。すなわち、供給管の先端部が、タンタル酸リチウムの融点である約１５５０℃より高い温度に加熱されていたと考えられる。
【００３７】
なお、上記実施形態では、二重ルツボを用いていたが、本発明に係る単結晶製造装置は、二重ルツボである必要は必ずしもない。二重ルツボではない場合には、ルツボ内に供給管の先端を位置させればよく、その場合においても、本発明によれば、供給管の先端に切欠が設けられているため、供給管の先端における詰まりが生じ難い。
【００３８】
また、上記実施形態では、供給管の先端部から先端部とは反対側方向に延びるように切欠が設けられているので、この切欠が上方に向くように供給管を傾けて単結晶製造装置に取り付ければ、粉が切欠から飛散する確率が低くなる。しかし、切欠の形状はこれに限定されるものではなく、例えば、先端部から斜め上方に延びるように設けられていても構わない。
【００３９】
また、上記実施形態では、供給管の先端にノズル１０が取り付けられて供給管９が構成されていたが、ノズル１０は必ずしも設けられずともよく、その場合には、円筒状の供給管の先端に切欠を設ければよい。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本発明の一実施形態に係る単結晶製造装置の正面断面図。
【図２】図１に示した単結晶製造に用いられている供給管を説明するための正面図。
【図３】図１に示した単結晶製造装置において切欠が設けられている供給管先端部のノズルを説明するための平面図お正面図。
【図４】（ａ）及び（ｂ）は、比較のために用意したノズルの平面図正面図。
【図５】従来の単結晶製造装置の一例を示す概略構成図。
【符号の説明】
【００４１】
１…単結晶製造装置
２…断熱材
３…高周波誘導加熱コイル
４…ベースプレート
５…内ルツボ
５ａ…小径部
５ｂ…大径部
６…外ルツボ
７…断熱材
９…供給管
９ａ…先端部
１０…ノズル
１０ａ…切欠
【図１】
2007145620.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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