(57)【要約】      （修正有）【課題】電極および補強フレームの組成変化を防止できかつ補強フレームの変形を防止することができる燃料電池およびその製造方法を提供する。【解決手段】  燃料電池１００の製造方法は、補強フレーム２の一面に少なくとも１つの凹部２０をハーフエッチング処理により形成する第１の工程と、補強フレーム２の一面に水素分離膜３をクラッド法により接合する第２の工程と、補強フレーム２の他面における凹部２０に対応する領域から凹部２０にかけてハーフエッチング処理を施す第３の工程とを含む。ことを特徴とする。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
補強フレームの一面に少なくとも１つの凹部をハーフエッチング処理により形成する第１の工程と、
前記補強フレームの一面に水素分離膜をクラッド法により接合する第２の工程と、
前記補強フレームの他面における前記凹部に対応する領域から前記凹部にかけてハーフエッチング処理を施す第３の工程とを含むことを特徴とする燃料電池の製造方法。
【請求項２】
前記第３の工程は、前記補強フレームの他面における前記凹部に対応する領域以外の所定の領域にハーフエッチング処理を施して前記補強フレームの他面側に少なくとも１つの突起部を形成する工程をさらに含むことを特徴とする請求項１記載の燃料電池の製造方法。
【請求項３】
前記補強フレームは、導電性を有することを特徴とする請求項１または２記載の燃料電池の製造方法。
【請求項４】
前記突起部を介して前記補強部材とセパレータとを接合する第４の工程をさらに含むことを特徴とする請求項３記載の燃料電池の製造方法。
【請求項５】
前記第４の工程の後に前記水素分離膜の一面にプロトン導電性の電解質を成膜する第５の工程をさらに含むことを特徴とする請求項４記載の燃料電池の製造方法。
【請求項６】
前記電解質の他面にカソード、集電材およびセパレータを順に形成する第６の工程をさらに含むことを特徴とする請求項５記載の燃料電池の製造方法。
【請求項７】
水素分離膜、プロトン導電性電解質およびカソードを含む発電部と、
前記水素分離膜および前記電解質を補強する補強フレームとを備え、
前記補強フレームは、前記水素分離膜と反対側の面に少なくとも１つの突起部を備えることを特徴とする燃料電池。
【請求項８】
前記補強フレームは、導電性を有し、前記水素分離膜と実質的に同電位であることを特徴とする請求項７記載の燃料電池。
【請求項９】
少なくとも前記突起部を介して前記補強フレームと接合されたセパレータをさらに備えることを特徴とする請求項８記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、一般的には水素及び酸素を燃料として電気エネルギーを得る装置である。この燃料電池は、環境面において優れかつ高いエネルギー効率が実現できることから、今後のエネルギー供給システムとして広く開発が進められてきている。
【０００３】
燃料電池は、例えば、電極により電解質が挟持された発電部を備える構造を有する。このような構造において発電部の膜厚を小さくするためには、発電部を支持して補強するための補強フレームが必要になる。この場合、燃料ガスを発電部の電極に供給するための貫通孔等のガス流路を補強フレームに形成する必要がある。また、発電部を補強するためには、補強フレームと発電部の電極とは接合されている必要がある。しかしながら、ガス流路が形成された補強フレームと電極とを接合することは困難である。
【０００４】
例えば、燃料ガスが流動する流路形成部材と水素分離膜部材とを拡散接合法により接合する技術が開示されている（例えば、特許文献１参照）。特許文献１の技術によれば、母材の溶融を伴わずに流路形成部材と水素分離膜部材とを接合することができることから、装置全体を薄型化することが可能である。
【０００５】
【特許文献１】特開２００３−９５６１７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１の技術では、拡散接合の際の熱に起因して水素分離膜部材の組成が変化する等の不具合が生じるおそれがある。そこで、クラッド法により水素分離膜部材と流路形成部材とを接合する方法が考えられる。しかしながら、この方法によれば、流路形成部材が変形する等の不具合が生じるおそれがある。
【０００７】
本発明は、電極および補強フレームの組成変化を防止できかつ補強フレームの変形を防止することができる燃料電池およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係る燃料電池の製造方法は、補強フレームの一面に少なくとも１つの凹部をハーフエッチング処理により形成する第１の工程と、補強フレームの一面に水素分離膜をクラッド法により接合する第２の工程と、補強フレームの他面における凹部に対応する領域から凹部にかけてハーフエッチング処理を施す第３の工程とを含むことを特徴とするものである。
【０００９】
本発明に係る燃料電池の製造方法においては、補強フレームの一面に少なくとも１つの凹部がハーフエッチング処理により形成され、補強フレームの一面に水素分離膜がクラッド法により接合され、補強フレームの他面における凹部に対応する領域から凹部にかけてハーフエッチング処理が施される。この場合、補強フレームと水素分離膜とがクラッド法により接合された後に補強フレームに貫通孔が形成されることから、貫通孔にクラッド法に起因する変形が生じることはない。また、補強フレームの変形に伴う水素分離膜の変形を防止することができる。したがって、貫通孔部の変形による燃料ガスの流れの不均一化を防止することができる。また、クラッド法により補強フレームと水素分離膜とが接合されていることから、補強フレームおよび水素分離膜が接合時に高温下に置かれることはない。したがって、補強フレームおよび水素分離膜の組成変化を防止することができる。さらに、補強フレームに凹部が形成されていることから、過度なハーフエッチングによる水素分離膜の損傷が防止される。
【００１０】
第３の工程は、補強フレームの他面における凹部に対応する領域以外の所定の領域にハーフエッチング処理を施して補強フレームの他面側に少なくとも１つの突起部を形成する工程をさらに含んでいてもよい。この場合、水素分離膜に供給される燃料ガスが突起部によって整流される。それにより、燃料ガスは水素分離膜に効率良く供給される。また、ハーフエッチング処理により補強フレームに突起部が形成されることから、補強フレームおよび突起部は一体的な構造を有する。この場合、補強フレームの強度低下を防止することができる。それにより、補強フレームの変形を防止することができるとともに、補強フレームの厚みを小さくすることができる。したがって、補強フレームの熱容量増加を防止することができる。また、突起部は補強フレームと一体的に形成されていることから、突起部と補強フレームとの間に接触抵抗が存在しない。
【００１１】
補強フレームは、導電性を有していてもよい。また、突起部を介して補強部材とセパレータとを接合する第４の工程をさらに含んでいてもよい。この場合、集電材を設けることなくセパレータにより集電が行われる。また、集電材を設ける場合に比較して接触抵抗を低減させることができる。それにより、本発明に係る燃料電池全体の接触抵抗を低減させることができる。
【００１２】
第４の工程の後に水素分離膜の一面にプロトン導電性の電解質を成膜する第５の工程をさらに含んでいてもよい。この場合、接合時における圧力による電解質の損傷を防止することができる。また、電解質の他面にカソード、集電材およびセパレータを順に形成する第６の工程をさらに含んでいてもよい。
【００１３】
本発明に係る燃料電池は、水素分離膜、プロトン導電性電解質およびカソードを含む発電部と、水素分離膜および電解質を補強する補強フレームとを備え、補強フレームは、水素分離膜と反対側の面に少なくとも１つの突起部を備えることを特徴とするものである。本発明に係る燃料電池においては、水素分離膜に供給される燃料ガスが突起部によって整流される。それにより、燃料ガスは水素分離膜に効率良く供給される。また、突起部により補強フレームの強度低下を防止することができる。それにより、補強フレームの変形を防止することができるとともに、補強フレームの厚みを小さくすることができる。したがって、補強フレームの熱容量増加を防止することができる。
【００１４】
補強フレームは、導電性を有し、水素分離膜と実質的に同電位であってもよい。また、少なくとも突起部を介して補強フレームと接合されたセパレータをさらに備えていてもてよい。この場合、集電材を設けることなくセパレータにより集電が行われる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、補強フレームの変形を防止することができる。したがって、貫通孔部の変形による燃料ガスの流れの不均一化を防止することができる。また、補強フレームおよび水素分離膜の組成変化を防止することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明を実施するための最良の形態を説明する。
【実施例１】
【００１７】
図１は、第１実施例に係る燃料電池１００の模式的断面図である。本実施例においては、燃料電池として水素分離膜電池を用いた。ここで、水素分離膜電池とは、水素分離膜層を備えた燃料電池である。水素分離膜層は水素透過性を有する金属によって形成される層である。水素分離膜電池は、この水素分離膜層及びプロトン導電性を有する電解質を積層した構造をとっている。水素分離膜電池の水素分離膜層に供給された水素は触媒を介してプロトンに変換され、プロトン導電性の電解質中を移動し、カソードにおいて酸素と結合して水となる。それにより、電力が発生する。以下、燃料電池１００の構造について説明する。
【００１８】
図１に示すように、燃料電池１００は、セパレータ１，７、補強フレーム２、水素分離膜３、電解質４、カソード５および集電材６を含む。セパレータ１は、ステンレス等の導電性材料からなる。セパレータ１の外周部上面には、凸部が形成されている。セパレータ１の内部には、冷却水が流動するための冷却水流路１１が複数形成されている。
【００１９】
補強フレーム２は、ステンレス等の導電性材料からなり、水素分離膜３および電解質４を支持して補強する機能を有する。補強フレーム２の上面中央部には凹部が形成されており、その凹部には水素分離膜３および電解質４が形成されている。この凹部のことを以下、凹部２０と呼ぶ。凹部２０の下面には複数の突起部２１が形成されている。突起部２１は、補強フレーム２と同様の材料から構成され、補強フレーム２と一体的に形成されている。補強フレーム２は、突起部２１およびセパレータ１の凸部を介してセパレータ１に接合されている。また、凹部２０には複数の貫通孔２２が形成されている。
【００２０】
水素分離膜３は、水素透過性金属からなり、燃料ガスが供給されるアノードとして機能する。水素分離膜３を構成する金属は、例えば、パラジウム、バナジウム、チタン、タンタル等である。凹部２０上に水素分離膜３が形成されていることから、補強フレーム２と水素分離膜３とは実質的に同電位である。ここで、「実質的に同電位」とは、接触抵抗を考慮に入れない程度の同電位のことをいう。したがって、補強フレーム２と水素分離膜３との間に接触抵抗による電位差が発生しても、補強フレーム２と水素分離膜３とは実質的に同電位であるとみなされる。
【００２１】
水素分離膜３上には電解質４が積層されている。電解質４は、例えば、ペロブスカイト型プロトン導電体（ＢａＣｅＯ３等）、固体酸型プロトン導電体（ＣｓＨＳＯ４）等のプロトン導電性材料からなる。カソード５は、例えば、ランタンコバルトタイト、ランタンマンガネート、銀、白金、白金担持カーボン等の導電性材料から構成され、電解質４上に積層されている。
【００２２】
集電材６は、例えば、ＳＵＳ４３０多孔体、Ｎｉ多孔体、ＰｔめっきＡｌ２Ｏ３多孔体、白金メッシュ等の導電性材料から構成され、カソード５上に積層されている。セパレータ７は、ステンレス等の導電性材料からなり、集電材６上に積層されている。セパレータ７の外周部下面には、凸部が形成されている。セパレータ７の内部には、冷却水が流動するための冷却水流路７１が複数形成されている。セパレータ７と補強フレーム２とはセパレータ７の凸部を介して接合されている。
【００２３】
なお、セパレータ７と補強フレーム２との接合面においては絶縁処理がなされている。また、カソード５および集電材６は、セパレータ７と接触しないように電解質４上に形成されている。それにより、セパレータ７と補強フレーム２とは電気的に絶縁されている。したがって、燃料電池１００の発電不能を防止することができる。また、実際の燃料電池においては、本実施例に係る燃料電池１００が複数積層された構造を有する。
【００２４】
次に、燃料電池１００の動作について説明する。まず、水素を含有する燃料ガスがセパレータ１のガス流路に供給される。この燃料ガスは、補強フレーム２の貫通孔２２を介して水素分離膜３に供給される。燃料ガス中の水素は、水素分離膜３においてプロトンに変換される。変換されたプロトンは、水素分離膜３および電解質４を伝導し、カソード５に到達する。
【００２５】
一方、セパレータ７のガス流路には酸素を含有する酸化剤ガスが供給される。この酸化剤ガスは、集電材６を介してカソード５に供給される。カソード５においては、酸化剤ガス中の酸素とカソード５に到達したプロトンとから水が発生するとともに電力が発生する。発生した電力は、突起部２１、集電材６およびセパレータ１，７を介して回収される。以上の動作により、燃料電池１００は発電を行う。また、冷却水流路１１，７１には冷却水が流動する。それにより、燃料電池１００は、所定の温度を維持することができる。
【００２６】
本実施例においては、セパレータ１と補強フレーム２との間を流動する燃料ガスが突起部２１によって整流される。それにより、燃料ガスは水素分離膜３に効率よく供給される。また、凹部２０の下面に複数の突起部２１が形成されていることから、凹部２０の強度が向上する。それにより、凹部２０の変形を防止することができる。この場合、凹部２０の変形に伴う外部へのガスリースを防止することができる。また、水素分離膜３および電解質４に対する応力が緩和される。したがって、電解質４の剥離を防止することができる。さらに、凹部２０の厚みを小さくすることができる。したがって、補強フレーム２の熱容量の増加を防止することができる。
【００２７】
凹部２０の強度が向上すれば、燃料電池１００の温度が上昇した場合における凹部２０の反りを防止することができる。したがって、凹部２０、水素分離膜３および電解質４の膜厚をさらに小さくしても、温度上昇に伴う水素分離膜３および電解質４の剥離といった問題の発生を防止することができる。
【００２８】
さらに、突起部２１は補強フレーム２と一体的に形成されていることから、突起部２１と補強フレーム２との間に接触抵抗が存在しない。したがって、燃料電池１００全体の接触抵抗を低減させることができる。また、突起部２１が直接セパレータ１に接合されていることから、補強フレーム２とセパレータ１との間に集電材を設ける必要がない。したがって、本実施例に係る燃料電池１００はコスト面において有利である。
【００２９】
図２は、補強フレーム２の詳細を説明するための図である。図２（ａ）は補強フレーム２の下面の一部省略平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＡ−Ａ線断面図である。図２（ａ）に示すように、貫通孔２２は、六角形状を有する。貫通孔２２を形成する六角形の一辺の長さは、例えば０．２ｍｍである。各貫通孔２２は、隣り合う貫通孔２２と所定の間隔（例えば、０．２ｍｍ）を空けて周期的な配列をなすように形成されている。また、各貫通孔２２は、隣り合う貫通孔２２同士の対向する辺が略平行になるように形成されている。
【００３０】
ここで、互いに隣り合う３つの貫通孔２２の中心点を点ＣＰとすると、隣り合う点ＣＰのいずれか一方に突起部２１が形成されている。突起部２１は、点ＣＰから隣り合う貫通孔２２同士の対向する辺に平行に三又状に延びている。突起部２１の三又のそれぞれの幅は、例えば０．１５ｍｍである。また、突起部２１の高さは、例えば０．５ｍｍである。
【００３１】
なお、貫通孔２２の形状は、特に限定されるものではなく、多角形状でも円形状でもよい。また、各貫通孔２２の形状は、異なっていてもよい。さらに、各貫通孔２２は、周期的な配列を有していなくてもよい。貫通孔２２の補強フレーム２における面積占有率は、例えば、４０％前後である。また、突起部２１の形状も特に限定されるものではなく、多角柱状でもよく円柱状でもフィン状のものでもよい。また、各突起部２１の形状が異なっていてもよい。さらに、各突起部２１は、周期的な配列を有していなくてもよい。また、突起部２１の個数も特に限定されるものではない。
【００３２】
続いて、燃料電池１００の製造方法について説明する。図３および図４は、燃料電池１００の製造方法を説明するための製造フロー図である。図３（ａ）は、補強フレーム２の断面図および平面図である。まず、図３（ａ）に示すように、補強フレーム２の一面にハーフエッチング処理により複数の凹部２３を形成する。凹部２３は、図２の貫通孔２２に対応する。したがって、凹部２３の形状は貫通孔２２と同形状であり、凹部２３が形成されている位置は貫通孔２２と同一である。また、凹部２３は、補強フレーム２の膜厚は例えば０．７ｍｍであり、凹部２３の深さは例えば０．２ｍｍである。
【００３３】
次に、図３（ｂ）に示すように、補強フレーム２の上面に水素分離膜３を３００℃以下程度の温度域における冷間圧延法により接合する。この場合の冷間圧延法としては、クラッド法を用いることができる。次いで、図３（ｃ）に示すように、補強フレーム２に対してエッチング処理を施す。この場合、マスキング等の方法を用いて、図２の貫通孔２２を介して水素分離膜３が露出しかつ突起部２１が形成されるように補強フレーム２に対してハーフエッチング処理が施される。この場合、補強フレーム２に凹部２３が形成されていることから、過度なハーフエッチングによる水素分離膜３の損傷が防止される。
【００３４】
次に、図４（ａ）に示すように、セパレータ１上に補強フレーム２を接合する。この場合、突起部２１とセパレータ１とをロウ材等により接合する。次いで、図４（ｂ）に示すように、水素分離膜３上に電解質４を形成する。次に、図４（ｃ）に示すように、電解質４上にカソード５および集電材６を形成し、集電材６上および補強フレーム２上にセパレータ７を形成する。以上の工程により、燃料電池１００が完成する。
【００３５】
本実施例においては補強フレーム２と水素分離膜３とがクラッド法により接合された後に貫通孔２２が形成されることから、貫通孔２２にクラッド法に起因する変形が生じることはない。したがって、燃料ガスの水素分離膜３への供給効率の低下を防止することができる。また、拡散接合により補強フレーム２と水素分離膜３とを接合すれば補強フレーム２および水素分離膜３の組成が変化するおそれがあるが、本実施例においてはクラッド法により補強フレームと水素分離膜とが接合されていることから、補強フレームおよび水素分離膜の組成変化を防止することができる。さらに、補強フレーム２とセパレータ１との接合後に電解質４が形成されていることから、接合時における圧力による電解質４の損傷を防止することができる。なお、上記エッチング処理は、ドライエッチング処理でもウェットエッチング処理のいずれでもよい。
【００３６】
また、ハーフエッチング処理により突起部２１が形成されることから、補強フレーム２および突起部２１は一体的な構造を有する。この場合、凹部２０の強度が向上する。それにより、凹部２０の変形を防止することができる。また、突起部２１と補強フレーム２との間に接触抵抗が存在しない。したがって、燃料電池１００全体の接触抵抗を低減させることができる。また、突起部２１が直接セパレータ１に接合されていることから、補強フレーム２とセパレータ１との間に集電材を設ける工程が省略される。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】第１実施例に係る燃料電池の模式的断面図である。
【図２】補強フレームの詳細を説明するための図である。
【図３】燃料電池の製造方法を説明するための製造フロー図である。
【図４】燃料電池の製造方法を説明するための製造フロー図である。
【符号の説明】
【００３８】
１，７  セパレータ
２  補強フレーム
３  水素分離膜
４  電解質
５  カソード
６  集電材
２０  凹部
２１  突起部
２２  貫通孔
【図１】
2007103281.tif 000003
【図２】
2007103281.tif 000004
【図３】
2007103281.tif 000005
【図４】
2007103281.tif 000006