(57)【要約】【課題】加速度の影響がある場合においても、密度の異なる複数種類の流体間で、連続的かつ均一な界面（層流界面）を形成して反応を行える。【解決手段】  密度の異なる複数種類の流体を、それぞれの流体供給路１８、２０を通して１の流路１２に合流させて、相互に連続的な界面を形成して反応操作又は単位操作を行う化学装置１０の流体操作方法において、流路１２内における流体の流通方向を、流体が受ける加速度の方向と略平行にした。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
密度の異なる複数種類の流体を、それぞれの流体供給路を通して１の流路に合流させて、相互に連続的な界面を形成して反応操作又は単位操作を行う化学装置の流体操作方法において、前記流路内における流体の流通方向を、前記流体が受ける加速度の方向と略平行にしたことを特徴とする化学装置の流体操作方法。
【請求項２】
密度の異なる複数種類の流体を、それぞれの流体供給路を通して１の流路に合流させ、相互に連続的な界面を形成して反応操作又は単位操作を行う化学装置の流体操作方法において、前記流路内において前記流体が受ける加速度に対して略逆方向の加速度を印加することを特徴とする化学装置の流体操作方法。
【請求項３】
前記流体が、前記流路内において層流を形成することを特徴とする請求項１又は２の化学装置の流体操作方法。
【請求項４】
前記流体が受ける加速度が、重力加速度であることを特徴とする請求項１〜３の何れか１の化学装置の流体操作方法。
【請求項５】
前記略逆方向の加速度が、遠心力、磁力のうち一以上の力によって生じる加速度であることを特徴とする請求項２又は３の化学装置の流体操作方法。
【請求項６】
前記略逆方向の加速度が、磁力によって生じる加速度であることを特徴とする請求項４の化学装置の流体操作方法。
【請求項７】
前記流路内において前記流体が多層流を形成するとともに、該多層流のうち前記流路の中心側を流通する流体の密度が、前記流路の内壁面側を流通する流体の密度よりも大きいことを特徴とする請求項１〜６の何れか１に記載の化学装置の流体操作方法。
【請求項８】
前記流路内において前記流体が多層流を形成するとともに、前記流路の内壁面に接して流通する最外層の流体よりも、前記最外層の流体と隣接して内側を流通する流体の密度が大きいことを特徴とする請求項１〜６の何れか１に記載の化学装置の流体操作方法。
【請求項９】
前記流路の中心側を流通する流体が、前記流路の内壁面と接しないで流通することを特徴とする請求項１〜８の何れか１の化学装置の流体操作方法。
【請求項１０】
前記流路の中心側を流通する流体の流速よりも、前記流路の内壁面側を流通する流体の流速の方が大きいことを特徴とする請求項１〜９の何れか１の化学装置の流体操作方法。
【請求項１１】
前記流路の内壁面に接して流通する流体の前記流路の内壁面に対する接触角が９０°以下であることを特徴とする請求項１〜１０の何れか１の化学装置の流体操作方法。
【請求項１２】
前記流路が、等価直径が１ｍｍ以下のマイクロ流路であることを特徴とする請求項１〜１１の何れか１の化学装置の流体操作方法。
【請求項１３】
前記マイクロ流路内において、前記流体が受ける重力加速度と略同方向に、前記流体を流通させることを特徴とする請求項１２の化学装置の流体操作方法。
【請求項１４】
請求項１〜１３の何れか１の化学装置の流体操作方法を適用したことを特徴とする顔料微粒子の製造方法。
【請求項１５】
請求項１〜１３の何れか１の化学装置の流体操作方法を適用したことを特徴とする顔料微粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、化学装置の流体操作方法に係り、特に、密度差のある流体同士を連続的に界面接触させて、化学工学的な単位操作又は反応操作を行う化学装置のマイクロ空間における流体操作方法、並びに顔料微粒子の製造方法及び装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
マイクロリアクターと一般に称されているマイクロ化学装置は、直径数μｍ〜数百μｍのマイクロ空間内の現象を利用した化学反応・物質生産の為の混合・分離等の単位操作又は反応操作を行うものである。マイクロ空間では、流通する流体の体積に対する表面積（界面積）の比率を大きくすることができるため、流体間の反応や混合の高効率化又は高速化ができる革新技術として、近年注目されている。
【０００３】
ところで、一般的に、マイクロ空間では、重力の影響以上に界面での影響が相対的に大きくなることから、重力の影響を無視できるといわれている。
【０００４】
非特許文献１には、マイクロチャンネルの入口に密度の異なる水相と油相を同時に流しても、界面張力の差によって、重力の方向に関わらず２相流の状態が維持されると記載されている。また、マイクロ化学プラントでは、重力の方向に依存しない連続式の分離装置が望ましいと記載されている。
【０００５】
一方、マイクロ空間に働く重力を利用する例もみられる。例えば、特許文献１には、重力加速度を送液駆動力として利用したマイクロ化学チップの送液方法及び装置が開示されている。これによれば、マイクロ流路入口の液面と出口の液面との高低差を一定に保つ屈曲した流路形状とすることで、液体を一定速度で送液できるとされている。
【非特許文献１】化学工学第６６巻第２号（２００２）「マイクロ化学プラントの創造」
【特許文献１】特開２００４−１５０９８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、実際には、密度差のある複数の流体が流路内を流通する場合、密度の高い流体が重力方向に沈降し、均一な反応界面が形成できない場合がある。これにより、単位操作又は反応操作が均一に行えないといった問題があった。
【０００７】
特に、微粒子を生成するような反応では、上述のような現象が起こると、流路内で析出や粗大粒子が生成し、所望の特性の微粒子が得られなかった。さらに、析出や生成した粗大粒子により流路が閉塞され、より一層連続的かつ均一な反応界面を形成するのが困難であった。
【０００８】
また、特許文献１のように、屈曲した流路形状では、密度差のある複数の流体は、重力加速度の影響を受けるため、上述と同様の問題が起こる可能性が高かった。
【０００９】
本発明は、このような事情に鑑みてなされたもので、加速度の影響を受ける場合においても、密度の異なる複数種類の流体間で、連続的かつ均一な界面（層流界面）を形成して反応を行える化学装置の流体操作方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明の請求項１は前記目的を達成するために、密度の異なる複数種類の流体を、それぞれの流体供給路を通して１の流路に合流させて、相互に連続的な界面を形成して反応操作又は単位操作を行う流体の操作方法において、前記流路内における流体の流通方向を、前記流体が受ける加速度の方向と略平行にしたことを特徴とする化学装置の流体操作方法を提供する。
【００１１】
本発明の請求項１によれば、流路内において、密度の異なる複数種類の流体を流通させる方向を、流体が受ける加速度の方向（主に、重力加速度の方向）と略平行となるようにした。これにより、流路内を流通する流体が、密度差により重力方向へ垂れ又は沈降し、流動が不均一化するのを抑制できる。したがって、流路内を流通する流体間に密度差がある場合においても、流体間で連続的かつ均一な界面を形成でき、均一な反応が行える。
【００１２】
なお、請求項１において、単位操作とは、化学プロセスにおける基本的な物理操作をいい、混合、分離、濾過、加熱、冷却、熱交換、抽出、晶析、溶解、吸収、吸着等をいう。また、反応操作とは、化学プロセスにおける反応を伴う操作をいい、無機物質や有機物質を対象としたイオン反応、酸化還元反応、電解反応、硝化反応、燃焼反応、焼成反応、焙焼反応、ハロゲン化反応、スルホン化反応、アルキル化反応、エステル化反応、醗酵反応、熱反応、触媒反応、ラジカル反応、重合反応等をいう。
【００１３】
また、請求項１において、略平行とは、流路内の流体が受ける加速度の方向に対して、同方向又は逆方向を示し、例えば、流路を傾斜させることにより制御できる。
【００１４】
本発明の請求項２は前記目的を達成するために、密度の異なる複数種類の流体を、それぞれの流体供給路を通して１の流路に合流させ、相互に連続的な界面を形成して反応操作又は単位操作を行う化学装置の流体操作方法において、前記流路内において前記流体が受ける加速度に対して略逆方向の加速度を印加することを特徴とする化学装置の流体操作方法を提供する。
【００１５】
本発明の請求項２によれば、流路内において流体が受ける加速度（主に、重力加速度）に対して略逆方向の加速度を印加することとしたので、流路内の流体が受ける加速度を低減することができる。したがって、流体が加速度の影響を受ける場合でも、流体の流通方向に関わらず、密度の異なる複数の流体間で連続的かつ均一な界面を形成でき、均一な反応が行える。なお、流体が受ける加速度に対して略逆方向の加速度の大きさは、流体が受ける加速度と等価であることが好ましい。
【００１６】
なお、請求項２において、流体が受ける加速度に対して略逆方向の加速度とは、既に流路内の流体が受けている加速度とは異なり、外部から印加する一定方向の力による加速度である。例えば、重力加速度とは逆方向に、流路外部より磁力を印加する方法、落下する移動体に流路を固定して無重力状態にする方法等が好ましい。
請求項３は請求項１又は２において、前記流体が、前記流路内において層流を形成することを特徴とする。
【００１７】
密度の異なる複数種類の流体が層流で流通する場合、連続的な界面が形成されるため反応が均一に行える反面、加速度による影響を受けやすく流動が不均一になりやすい。請求項３によれば、このような場合でも、加速度による影響を低減できるため、本発明による効果が良好に得られる。なお、層流は、主に、流体の密度、粘度、断面平均速度、流路内径等の条件を適正化することにより制御できる。
【００１８】
請求項４は請求項１〜３の何れか１において、前記流体が受ける加速度が、重力加速度であることを特徴とする。
【００１９】
請求項４は、流路内の流体が受ける加速度を具体的に示したものであるが、これに限定されることはなく、流路内を流通する流体が受ける一定方向の力（数種類の力の合力を含む）により生じる加速度を含むものとする。
【００２０】
請求項５は請求項２又は３において、前記略逆方向の加速度が、遠心力、磁力のうち一以上の力によって生じる加速度であることを特徴とする。
【００２１】
請求項６は請求項４において、前記略逆方向の加速度が、磁力によって生じる加速度であることを特徴とする。
【００２２】
請求項５及び６は、流体が受ける加速度（主に重力加速度）を打ち消す方向に印加する、略逆方向の加速度について具体的に示したものである。
請求項７は請求項１〜６の何れか１において、前記流路内において前記流体が多層流を形成するとともに、前記流体のうち前記流路の中心側を流通する流体の密度が、前記流路の内壁面側を流通する流体の密度よりも大きいことを特徴とする。
多層流を形成する流体の流通方向が、例えば、重力加速度に対して略法線方向である場合、密度の高い流体を流通させると、重力方向へ垂れやすく、流動が不均一になりやすい。請求項７によれば、このように流動が不均一になりやすい条件下でも、加速度の影響を低減できるため、本発明の効果が良好に得られる。
【００２３】
なお、多層流とは、２以上の流体が相互に層流を形成する流れである。たとえば、流路中心を流通する流体Ｌ１、流体Ｌ１の周囲を流通する流体Ｌ２、及び流体Ｌ２の周囲で流路の内壁面に接して流通する流体Ｌ３からなる３層流では、Ｌ３＜Ｌ１又はＬ２となる場合、Ｌ２＜Ｌ１となる場合などが含まれる。
また、流路の中心側を流通する流体の密度が、内壁面側を流通する流体の密度の１．００１倍以上、好ましくは１．０１倍以上、より好ましくは１．１倍以上であれば、本発明が更に有効である。
【００２４】
請求項８は請求項１〜６において、前記流路内において前記流体が多層流を形成するとともに、前記流路の内壁面に接して流通する最外層の流体よりも、前記最外層の流体と隣接して内側を流通する流体の密度が大きいことを特徴とする。
請求項８は、多層流のうち、流路の内壁面に接して流通する最外層の流体と、それと隣接してその内側を流通する流体との、最外層の隣接する２液間の密度差を規定したものである。このように、流動が不均一になりやすい流路の内壁面近傍において、加速度の影響が低減できるので、本発明が特に有効である。なお、この２液間において、流路の中心側を流通する流体の密度が、内壁面に接して流通する流体の密度の１．００１倍以上、好ましくは１．０１倍以上、より好ましくは１．１倍以上であれば、本発明が更に有効である。
【００２５】
請求項９は請求項１〜８の何れか１において、前記流路の中心側を流通する流体が、前記流路の内壁面と接しないで流通することを特徴とする。
【００２６】
流路の内壁面に接しないで流路の中心側を流通する流体は、内壁面により保持されないため、流動が不均一になりやすい。請求項９によれば、このように内壁面により保持されない条件下においても、流体間の密度差による重力加速度の影響を低減できるため、本発明の効果が良好に得られる。
【００２７】
請求項１０は請求項１〜９の何れか１において、前記流路の中心側を流通する流体の流速よりも、前記流路の内壁面側を流通する流体の流速の方が大きいことを特徴とする。
【００２８】
流路の内壁面に沿って流通する流体が、内壁面をこする摩擦力（せん断応力）により、流速が低下しやすく、流動も不均一になりやすい。請求項１０によれば、流路の内壁面に沿って流通する流体の流速が大きいため、流動が不均一になるのを抑制でき、本発明の効果が良好に得られる。
【００２９】
請求項１１は請求項１〜１０の何れか１において、前記流路の内壁面に接して流通する流体の前記流路の内壁面に対する接触角が９０°以下であることを特徴とする。
請求項１１によれば、流路の内壁面に接して流通する流体と内壁面との濡れ性が高いため、摩擦力（せん断応力）による流動の不均一化を抑制でき、密度差のある流体間でも、層流界面を形成して反応を行える。また、内壁面と流体との接触面積が増加することで、流体は内壁面により保持されやすく、本発明による効果が良好に得られる。なお、流路の内壁面と接して流通する流体の流路内壁面に対する接触角が、９０°以下であることが好ましく、６０°以下であることがより好ましい。なお、請求項１１における接触角は、室温下（約２５℃）における値である。
【００３０】
請求項１２は請求項１〜１１の何れか１において、前記流路が、等価直径が１ｍｍ以下のマイクロ流路であることを特徴とする。
【００３１】
マイクロ空間においても、重力等の加速度の影響は無視できない。請求項１１によれば、マイクロ流路内においても、密度の異なる複数種類の流体が、重力加速度の影響を受けることなく、流体間で連続的な層流界面を形成でき、均一に反応を行える。
請求項１３は請求項１２において、前記マイクロ流路内において、前記流体が受ける重力加速度と略同方向に、前記流体を流通させることを特徴とする。
【００３２】
請求項１３によれば、マイクロ流路内の密度差のある流体にかかる重力加速度が、流体相互の連続的な界面を不均一化する方向に働かないため、均一な界面を形成して反応を行える。また、請求項１３において、略同方向とは、流路内で流体が受ける加速度の方向に対して、流体の流通方向のなす角が、０〜４５°の範囲が好ましく、０〜１０°の範囲がより好ましく、０〜１°の範囲がさらに好ましい。
【００３３】
請求項１４は、請求項１〜１３の何れか１の化学装置の流体操作方法を顔料微粒子の製造方法に適用したことを特徴とする。
【００３４】
請求項１４によれば、例えば、重力加速度の影響がある場合においても、密度の異なる顔料微粒子の原料流体間で、連続的かつ均一な界面を形成して反応を行える。したがって、不均一な流動により発生する析出や粗大粒子の生成を抑制でき、微小粒径で単分散性の良い顔料微粒子を得ることができる。また、生成した顔料微粒子を効率よく収集できる。
【００３５】
請求項１５は、請求項１〜１３の何れか１の化学装置の流体操作方法を顔料微粒子の製造装置に適用したことを特徴とする。
【００３６】
請求項１５は、本発明に係る化学装置の流体操作方法を顔料微粒子の製造装置に適用したものである。例えば、本発明に係る化学装置の流体操作方法を実現する手段として、流路傾斜手段、無重力化手段（重力方向に移動する移動手段）、磁力印加手段等、を利用することができる。
【発明の効果】
【００３７】
以上説明したように、本発明によれば、加速度の影響がある場合においても、密度の異なる複数種類の流体間で、連続的かつ均一な界面（層流界面）を形成して反応を行える。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３８】
以下、添付図面に従って、本発明に係る化学装置の流体操作方法の好ましい実施形態について詳説する。
【００３９】
本発明における化学装置の流体操作方法の第一の実施形態について説明する。この実施形態は、図１の円筒状層流型マイクロ化学装置１０において、重力方向と同方向に液体を流通させて流体を操作する方法（縦置き）である。まず、本実施の形態における円筒状層流型マイクロ化学装置１０の基本的な構成について説明する。以下、図中の矢印に付したＧは重力加速度を示す。
【００４０】
図１は、円筒状層流型マイクロ化学装置１０を縦置きに設置した場合（流体の流通方向と重力方向が同じ場合）の外観図であり、図２は、図１の円筒状層流型マイクロ化学装置１０の内部構成を説明する断面図である。このうち、図１（Ｂ）は、図１（Ａ）のＡ−Ａ線断面図であり、図２（Ｂ）は図２（Ａ）のＡ’−Ａ’線断面図である。
【００４１】
まず、円筒状層流型マイクロ化学装置１０の内部構成について説明する。図２に示すように、円筒状層流型マイクロ化学装置１０は、全体として略円筒状に形成されており、主として、液体Ｌ１、Ｌ２間の反応を行う円筒状のマイクロ流路１２と、液体Ｌ１、Ｌ２をマイクロ流路１２に供給する液体供給配管１４、１６と、を備えている。
【００４２】
マイクロ流路１２は断面が円形の微小流路である。マイクロ流路１２断面の等価直径は、１ｍｍ以下が好ましく、５００μｍ以下がより好ましい。なお、断面形状は、円形以外に矩形、台形、半円形などが採用できる。
【００４３】
マイクロ流路１２の先端面は、液体Ｌ１、Ｌ２が反応した後の反応生成物ＬＭの排出口２４が開口している。また、マイクロ流路１２の基端部側は、液体供給配管１４により円環状に区画された空間が形成されている。マイクロ流路１２の基端面は円板状の蓋板２３により閉塞されており、蓋板２１の中心部からマイクロ流路１２内へ挿入されるように液体供給配管１４が同軸上に設けられている。液体供給配管１４内は、液体Ｌ１を供給する液体供給路１８となっている。
【００４４】
また、マイクロ流路１２の内壁面と液体供給配管１４の外壁面との間に、複数個（本実施の形態では４個）のスペーサ２２が介装される。これらのスペーサ２２は、矩形プレート状に形成されている。このようにして、液体供給配管１４とマイクロ流路１２の間に、円環状の液体供給路２０が形成され、この液体供給路２０に液体Ｌ２を供給する液体供給配管１６が設けられている。
【００４５】
２本の液体供給配管１４、１６には、液体Ｌ１、Ｌ２を供給する図示しない送液ポンプ（シリンジポンプ等）が接続される。なお、本実施の形態で用いられる送液ポンプは、それぞれ液体Ｌ１、Ｌ２を確実に送液することができ、流速を調節できるものであればよい。
【００４６】
液体供給路１８は円形状に開口し、液体供給路２０は円環状に開口しており、相互に同心円状となるように形成される。ここで、開口幅Ｗ１、Ｗ２は、それぞれの供給口の開口面積を規定し、この開口面積と液体Ｌ１、Ｌ２の供給量に応じて、マイクロ流路１２へ導入される液体Ｌ１、Ｌ２の初期の流速が定まる。また、マイクロ流路１２の長さＬは、液体Ｌ１、Ｌ２の反応が完了する長さ以上に設定する必要がある。
【００４７】
円筒状層流型マイクロ化学装置本体１０を構成する部材の材質としては、強度が高く、腐食防止性があり、原料流体の流動性を高くするものが好ましい。例えば、金属（鉄、アルミ、ステンレス鋼、チタン、その他の各種金属）、樹脂（フッ素樹脂、アクリル樹脂等）、ガラス（石英等）、セラミックス（シリコン等）などが好ましく使用できる。
【００４８】
また、本実施の形態で用いられる流体は、生成物を得るために必要な流体であればよく、例えば、液体、気体、液体中に固体微粒子等が分散された固液混合物、液体中に気体が溶解せずに分散した気液混合物等でもよい。
【００４９】
次に、上記の如く構成された円筒状層流型マイクロ化学装置１０を用いて、本発明の流体操作方法について説明する。
【００５０】
まず、図１において、図示しないシリンジポンプにより液体供給路１８、２０に供給された密度の異なる液体Ｌ１、Ｌ２（密度Ｌ１＞Ｌ２）は、マイクロ流路１２で合流して円形状とこの外周を囲む円環状の層流となって流通する（図１（Ｂ）参照）。そして、マイクロ流路１２を流通する２つの液体Ｌ１、Ｌ２は、互いに隣接する層流間の接触界面の法線方向へ拡散して、微粒子の合成等の反応を行う。
【００５１】
このとき、図８に示すように、従来のようにマイクロ流路１２を横置きにした場合、マイクロ流路１２の中心側を流通する液体Ｌ１の密度が、液体Ｌ１の外周部を円環状に流通する液体Ｌ２よりも大きいため、合流初期の地点から重力加速度の影響を受けて、重力方向に垂れる。このため、液体Ｌ１、Ｌ２間で、相互に連続的かつ均一な層流界面を形成することができず、流動が不均一となる。また、これによって反応も均一に行えず、析出や粗大粒子の生成が発生し、微小粒子で単分散性の良い微粒子が得られなくなる。
【００５２】
そこで、本発明では、図１に示すように、液体Ｌ１、Ｌ２の流通方向を重力加速度と同方向となるように、マイクロ流路１２を縦向きに設置した。これにより、重力加速度は、液体Ｌ１、Ｌ２、及び生成した微粒子の流通方向と同じ方向にかかるため、液体Ｌ１、Ｌ２が相互に拡散、反応する方向には影響が及ばない。したがって、液体Ｌ１、Ｌ２が互いに隣接する層流界面を形成することができ、微小粒子で単分散性の良い微粒子を連続的に得られる。
【００５３】
このように、マイクロ流路１２内での液体Ｌ１、Ｌ２の流通方向を、受ける重力加速度と略平行にする方法としては、マイクロ流路１２の傾斜角度を調節することにより制御することができる。
【００５４】
ここで、本発明の効果を良好に得る上で、マイクロ流路１２の内壁面に接して流通する液体Ｌ２の流速を、層流の範囲で液体Ｌ１よりも大きくすることが好ましい。これにより、液体Ｌ２が内壁面をこする摩擦力（せん断応力）により、流動が不均一になるのを抑制できるため、液体Ｌ１との均一な層流界面を維持しやすい。また、液体の流速は、マイクロ流路１２へそれぞれの液体を送液するシリンジポンプの流速を制御する方法、マイクロ流路１２の内径を変える方法等により、行うことができる。
【００５５】
また、液体Ｌ１の外周を囲うように円環状の層流を形成する液体Ｌ２と、マイクロ流路１２の内壁面との濡れ性が高いことが好ましい。濡れ性が高い場合、液体Ｌ２とマイクロ流路１２の内壁面との接触界面の面積が増加し、液体Ｌ２は内壁面に保持されやすくなる。したがって、液体Ｌ２の流動が均一化され、より安定に液体Ｌ１、Ｌ２間の層流界面が形成できる。
【００５６】
なお、流路の内壁面と流体との親和性は、流路の内壁表面の物性（粗度、材質等）、化学表面処理（液体Ｌ２と同等の界面張力の液体による共洗い、各種表面コーティング等）によって調整することができる。例えば、流路の内壁表面は、粗度の低い平滑面であることが好ましい。また、流路の内壁面と接して流通する流体の流路内壁面の材質に対する接触角が、９０°以下であることが好ましく、６０°以下であることがより好ましい。
【００５７】
また、液と液が接する界面における液の表面張力差は、より小さいことが好ましく、可能な限り、その界面張力が低いことが好ましい。界面張力は、液体成分や温度により変化するが、界面活性剤を用いて界面張力を下げた場合、自然乳化が起こることがあり、このような場合は好ましくない。
【００５８】
また、本実施の形態では、密度差のある複数種類の流体間の反応について述べたが、反応に不活性な物質を混合して密度差をなくす方法も有効である。これにより、密度差による重力加速度等の影響を低減し、安定的に連続的な界面が形成できる。
【００５９】
また、本実施の形態では、重力加速度を受ける場合について説明したが、これに限定されることはなく、一定方向の力（数種類の力による合力を含む）を受けている場合についても適用できる。なお、液体Ｌ１、Ｌ２の流通方向は、重力加速度の方向に対して液体Ｌ１、Ｌ２の流通方向のなす角が、０〜４５°、略同方向とは、流路内で流体が受ける加速度の方向に対して、流体の流通方向のなす角が、０〜４５°、好ましくは０〜１０°、より好ましくは０〜１°であれば、本発明の効果が良好に得られる。
【００６０】
このように、密度差のある複数種類の流体が受ける重力加速度と略平行に、流通させたので、均一な層流界面を形成でき、均一に反応を行える。したがって、所望の反応生成物を得ることができる。また、反応により、２液界面の界面張力が変化する場合などは、特に加速度による影響を受けやすいが、このような流動条件下でも、本発明による効果が良好に得られる。
【００６１】
次に、本発明における化学装置の流体操作方法の第二の実施形態について説明する。この実施形態は、図３の円筒状層流型マイクロ化学装置１０において、重力と逆方向に外部から加速度を印加して、重力加速度を打ち消すことにより、流体を操作する方法である。図３は、本実施の形態における円筒状層流型マイクロ化学装置１０を説明する模式図である。以下、図中の矢印に付したＧは重力加速度を示し、Ｆは外部から印加する流体が受ける加速度に対して略逆方向の加速度を示す。図３に示すように、円筒状層流型マイクロ化学装置１０を横向きに設置し、マイクロ流路１２の外部から磁力を印加する磁力印加手段３０を設けたこと以外は、第一の実施形態と同様の構成である。
【００６２】
磁力印加手段３０は、横置きの円筒状層流型マイクロ化学装置１０にかかる重力方向と逆方向に磁力がかけられるように、配される。具体的な磁力印加手段３０としては、例えば、各種磁場処理（印加）装置、電磁石、各種磁石等が挙げられるが、特に限定されない。
【００６３】
図３に示すように、重力方向と逆方向に磁力が印加されることにより（図中の点線矢印）、マイクロ流路１２内の液体Ｌ１、Ｌ２が受ける重力加速度は低減又は打ち消される。これにより、密度の高い液体Ｌ１が重力方向に垂れる（又は沈降する）のを防止することができる。
【００６４】
したがって、マイクロ流路１２を横置きに設置した場合でも、液体Ｌ１、Ｌ２間相互の層流界面が形成でき、反応が均一に行える。また、これにより、析出や粗大粒子の生成等を防止することができる。
【００６５】
このとき、重力加速度と同等の磁力を印加することが好ましい。これにより、重力加速度は、実質的に打ち消され、設置の向きによらずに均一に反応を行える。また、完全に重力方向と逆方向でなくても、ある一定の範囲の角度であれば、重力方向を低減できる。この角度は、重力方向に対して外部から印加する加速度の方向が、１３５°〜１８０°であることが好ましく、１７０°〜１８０°であることがより好ましく、１７９°〜１８０°であることがさらに好ましい。
【００６６】
また、本実施の形態では、外部から磁力を印加する方法について説明したが、これに限定されることはなく、重力方向に落下する移動体に円筒状層流型マイクロ化学装置１０を固定して、無重力状態にする方法も有効である。このとき、印加する加速度の大きさは、流体が受ける加速度と等価であることが好ましく、磁力を印加する場合は磁場の強さ、無重力状態にする場合は落下速度を制御すること等、により調整できる。
【００６７】
また、第一、二の実施形態では、２種類の液体同士の反応について説明したが、３種類以上の流体同士の反応にも適用できる。さらに、本発明は、マイクロ化学装置以外にも、製造装置として使用される各種化学装置にも適用可能である。
【００６８】
以上のように、本発明に係る化学装置の流体操作方法を適用することにより、流体が加速度を受ける場合においても、密度の異なる複数種類の流体間で、連続的かつ均一な界面（層流界面）を形成して、均一に反応を行うことができる。したがって、不均一な反応により生じる析出や、粗大粒子の生成を抑制でき、所望の反応生成物を得ることができる。また、反応生成物を流路内で沈降させることなく、効率よく収集することができる。
【実施例】
【００６９】
以下に、本発明に係る化学装置の流体操作方法が適用される一例として、単分散性に優れた顔料微粒子分散液を、円筒状層流型マイクロ化学装置１０を用いて合成する場合について述べるが、これらの実施例に限定されるものではない。
【００７０】
顔料微粒子分散液の合成は、有機顔料、分散剤等を溶解した溶液Ｌ１と、水性媒体Ｌ２と、を接触させて有機顔料を析出させることにより行う。
【００７１】
（原料溶液の調製）
ジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）、苛性カリを混合し、室温下で攪拌を行いながら、ジメチルキナクリドン顔料を加えて攪拌した後、フィルターにて不純物などを取り除いて、１ｗｔ％のジメチルキナクリドン溶液（溶液Ｌ１）とした。また、蒸留水を溶液Ｌ２とした。なお、溶液Ｌ１の密度は１．１ｇ／ｍＬであり、溶液Ｌ２の密度は１．０ｇ／ｍＬであった。
【００７２】
１）壁面との相互作用の影響
まず、密度差のある流体の流動状態に影響する要因として、重力加速度以外に、流路の内壁面による保持作用について検討した。
【００７３】
マイクロ流路１２の断面形状が矩形のものを横置きにした場合において、顔料微粒子分散液の合成を行った。流路断面が、０．５×０．２７ｍｍ（断面積：０．１３５ｍｍ２）の矩形流路に、溶液Ｌ１を１μＬ／分、溶液Ｌ２を２μＬ／分の流速で供給した。
【００７４】
図４は、マイクロ流路１２の中心部を流通する溶液Ｌ１が壁面に保持されるように流通させたときの模式図であり、図５は、溶液Ｌ１が壁面に接しないで流通させたときの模式図である。このうち図４（Ａ）は、マイクロ流路１２の入口付近の断面図であり、図４（Ｂ）は側面図である。同様に、図５（Ａ）は、マイクロ流路１２の入口付近の断面図であり、図５（Ｂ）は側面図である。
【００７５】
図４に示すように、マイクロ流路１２の中心部を流通する溶液Ｌ１が壁面に保持される場合、溶液Ｌ１の重力方向の垂れは発生せず、比較的均一で連続的な層流界面が形成された。
【００７６】
一方、図５に示すように、溶液Ｌ１が壁面に保持されない場合では、溶液Ｌ１は、重力方向に垂れ、溶液Ｌ２と層流界面を形成しなかった。
【００７７】
以上より、流路の中心を流通する溶液Ｌ１は、重力加速度の影響だけでなく、流路の内壁面と接することで、内壁面から保持される作用により、流動が均一に維持されることがわかった。
【００７８】
２）流通方向の影響
本実施の形態における円筒状層流型マイクロ化学装置１０を用いて、溶液Ｌ１、Ｌ２が受ける加速度の方向による流動への影響について検討した。
【００７９】
マイクロ流路１２としては、内径１ｍｍのガラスキャピラリー（図２において、Ｗ１＝０．１ｍｍ、Ｗ２＝０．４ｍｍ）を用い、溶液Ｌ１を１μＬ／分、溶液Ｌ２を８０μＬ／分の流速でそれぞれ供給した。なお、溶液Ｌ１は、マイクロ流路１２の内壁面に接することなく中心部を流通させた。
【００８０】
図６（Ａ）の写真に示すように、横置きでは、溶液Ｌ１は、合流初期に密度差による重力加速度の影響を受け、内径１ｍｍのガラスキャピラリーの内壁面に垂れ（沈降し）た。このため、粗大な粒子が形成され、安定的に粒子形成できなかった。
【００８１】
一方、図６（Ｂ）の写真に示すように、縦置きにすると、合流初期から溶液Ｌ１、Ｌ２は安定的に層流界面を形成し、単分散性の高い顔料微粒子が生成できた。
【００８２】
また、それぞれの場合において、マイクロ流路１２の排出口２４より収集した顔料微粒子の粒度分布を測定した。図７は、それぞれの場合における顔料微粒子の粒度分布の測定結果を示すグラフである。このうち、図７（Ａ）は、図６（Ａ）の場合の粒度分布であり、図７（Ｂ）は図６（Ｂ）の粒度分布である。
【００８３】
図７（Ａ）に示すように、図６（Ａ）の場合に得られた顔料微粒子の粒度分布は、５０〜１０００ｎｍの範囲にわたって、ブロードな分布が得られた。これは、粒径が不均一であり、所望の粒径を有する顔料微粒子が均一に合成できていないことを示唆している。
【００８４】
一方、図７（Ｂ）に示すように、図６（Ｂ）の場合に得られた顔料微粒子の粒度分布は、約３５ｎｍ付近でシャープなピーク状の分布が得られ、所望の粒径とほぼ同等であった。これより、所望の粒径の顔料微粒子が均一に合成できたことが確認できた。
【００８５】
以上の１）及び２）の結果より、マイクロ流路１２内において、特に、溶液が流路の内壁面に保持されない場合などの流動が不均一になりやすい条件下で、加速度の影響を低減することによる効果が顕著に発揮されることがわかった。
【００８６】
以上のように、本発明は、単分散性に優れた顔料微粒子の生成に好適であるが、これに限定されることはなく、各種マイクロカプセル又はエマルジョンの合成、感光性塗液の合成等の微粒子を合成する場合、又は微粒子を含まない液液反応、気液反応等にも適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００８７】
【図１】本発明の化学装置の流体操作方法の第一の実施形態であり、本発明を適用する円筒状層流型マイクロ化学装置１０の設置状態を説明する摸式図である。
【図２】図１における円筒状層流型マイクロ化学装置１０の内部構成を説明する断面図である。
【図３】本発明の化学装置の流体操作方法の第二の実施形態であり、本発明を適用する円筒状層流型マイクロ化学装置１０の設置状態を説明する模式図である。
【図４】本実施例における溶液の流動状態を説明する模式図である。
【図５】本実施例における溶液の流動状態を説明する模式図である。
【図６】本実施例における円筒状層流型マイクロ化学装置１０の流動状態を測定した写真図である。
【図７】図６の粒度分布測定結果を示すグラフである。
【図８】従来の円筒状層流型マイクロ化学装置１０の流動状態を説明する模式図である。
【符号の説明】
【００８８】
１０…円筒状層流型マイクロ化学装置、１２…マイクロ流路、１４、１６…液体供給配管、１８、２０…液体供給路、３０…磁力印加手段、３２…粗大粒子
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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