(57)【要約】【課題】本発明は、より一層優れた電池特性を有する燃料電池を製造するための燃料電池用触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート及び触媒層−電化質膜積層体を提供することを主な目的とする。【解決手段】本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートは、（１）触媒担持炭素粒子の水分散液に（２）水素イオン伝導性高分子電解質、及び（３）溶剤を配合した触媒層形成用ペースト組成物を基材の少なくとも一方面上に塗布し、乾燥することにより電極触媒層を形成させてなる転写シートであって、ａ）当該電極触媒層の密度が０．３ｇ／ｃｍ３以上であり、ｂ）当該電極触媒層の空隙率が３０〜６５％である。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（１）触媒担持炭素粒子の水分散液に（２）水素イオン伝導性高分子電解質、及び（３）溶剤を配合した触媒層形成用ペースト組成物を基材の少なくとも一方面上に塗布し、乾燥することにより電極触媒層を形成させてなる転写シートであって、
ａ）当該電極触媒層の密度が０．３ｇ／ｃｍ３以上であり、
ｂ）当該電極触媒層の空隙率が３０〜６５％である、
ことを特徴とする触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート。
【請求項２】
前記電極触媒層の厚みが５〜３０μｍである、請求項１に記載の転写シート。
【請求項３】
基材と電極触媒層との間に離型層が介在されてなる、請求項１又は２に記載の転写シート。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載の転写シートを電解質膜に転写することにより得られる触媒層−電解質膜積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート及び触媒層−電解質膜積層体に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜の両面に触媒層を配置し、水素と酸素の電気化学反応により発電する発電するシステムであり、発電時に発生するのは水のみである。燃料電池は、従来の内燃機関と異なり、二酸化炭素等の環境負荷ガスを発生しないために、次世代のクリーンエネルギーシステムとして注目されている。
【０００３】
固体高分子形燃料電池は、電解質膜層として水素イオン伝導性高分子電解質膜を用い、その両面に触媒層を配置し、次いでその両面に電極基材を配置し、更にこれをセパレータで挟んだ構造をしている。電解質膜層の両面に触媒層を配置し、次いでその両面に電極基材を配置したもの（即ち、電極基材／触媒層／電解質膜／触媒層／電極基材の層構成のもの）は、電極−電解質膜接合体と称されている。
【０００４】
従来、電極−電解質膜接合体の製造方法としては、例えば、（１）片面に印刷法又はスプレー法を適用して触媒層を形成した２個の電極基材を用い、該電極基材の触媒層面が電解質膜の両面に接するように配置し、熱プレスする方法（特許文献１、特許文献２等）、（２）電解質膜の両面に印刷法又はスプレー法を適用して触媒層を形成し、各々の触媒層面に電極基材が接するように配置し、熱プレスする方法（特許文献３等）、（３）基材上に印刷法を適用して形成した触媒層を高温高圧下で電解質膜に転写し、基材を剥離し、次いで電解質膜の両面に転写された触媒層面に電極基材が接するように配置し、熱プレスする方法（特許文献４等）等が知られている。
【０００５】
しかしながら、これらの方法には種々の欠点がある。
（１）の方法は、印刷法又はスプレー法を適用して触媒層を電極基材上に形成する際に、触媒層が多孔質の電極基材の中に入り込むため、触媒層の厚み調整が困難になったり、触媒層を電極基材上に均一に形成させることが困難になる。更に、（１）の方法は、電極基材表面乃至内部の孔を塞ぎ、ガスの通流性能を阻害する。その結果、（１）の方法で得られる電極−電解質膜接合体を使用した燃料電池は、その性能が低下するのが避けられない。
（２）の方法は、触媒層構成成分を有機溶剤に溶解又は分散した液を電解質膜の両面に印刷又はスプレーして触媒層を形成させるが、電解質膜が有機溶媒により膨潤し、変形して、電解質膜の形状を維持することが困難になる。そのために、触媒層の厚み調整が困難になったり、触媒層を電解質膜上に均一に形成させることが困難になる。その結果、（２）の方法で得られる電極−電解質膜接合体を使用した燃料電池は、その性能にバラツキが生じる。従って、（２）の方法で得られる電極−電解質膜接合体では、均一な性能を備えた燃料電池を製造できない。
（３）の方法は、触媒層の電解質膜への転写を高温高圧下で行う必要があるが、高圧下での転写の際に電解質膜が過剰に圧縮される部分が生じ、電解質膜が局所的に破壊される危険がある。また、高温下での転写の際、電解質膜が溶融し、膜自体が変成する危険がある。その結果、（３）の方法で得られる電極−電解質膜接合体を使用した燃料電池は、所望の性能を備えた燃料電池にはなり得ない。
【０００６】
本発明者は、上記欠点のない電極−電解質膜接合体を製造するための燃料電池用触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを開発した（特許文献５）。このような転写シートは、上記観点から充分に満足できるものであるが、より一層高い出力密度等の良好な電池性能を有する燃料電池を製造できる転写シートの開発が求められている。
【特許文献１】特公昭６２−６１１１８号公報（第１〜２頁）
【特許文献２】特公昭６２−６１１１９号公報（第１〜２頁）
【特許文献３】特公平２−４８６３２号公報（特許請求の範囲）
【特許文献４】特開平１０−６４５７４号公報（特許請求の範囲）
【特許文献５】特開２００４−９５５５３号公報（特許請求の範囲）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、より一層優れた電池特性を有する燃料電池を製造するための燃料電池用触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート及び触媒層−電解質膜積層体を提供することを主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者は、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねてきた。その結果、触媒担持炭素粒子の水分散液に水素イオン伝導性高分子電解質及び溶剤を配合して得られる触媒層形成用ペースト組成物を、触媒層が特定の密度及び特定の空隙率となるように形成することにより、優れた電池性能を有する燃料電池を製造できる触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを提供できることを見出した。本発明は、このような知見に基づき完成されたものである。
【０００９】
１．（１）触媒担持炭素粒子の水分散液に（２）水素イオン伝導性高分子電解質、及び（３）溶剤を配合した触媒層形成用ペースト組成物を基材の少なくとも一方面上に塗布し、乾燥することにより電極触媒層を形成させてなる転写シートであって、
ａ）当該電極触媒層の密度が０．３ｇ／ｃｍ３以上であり、
ｂ）当該電極触媒層の空隙率が３０〜６５％である、
ことを特徴とする触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート。
【００１０】
２．前記電極触媒層の厚みが５〜３０μｍである、上記項１に記載の転写シート。
【００１１】
３．基材と電極触媒層との間に離型層が介在されてなる、上記項１又は２に記載の転写シート。
【００１２】
４．上記項１〜３のいずれかに記載の転写シートを電解質膜に転写することにより得られる触媒層−電解質膜積層体。
【００１３】
本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートは、（１）触媒担持炭素粒子の水分散液に（２）水素イオン伝導性高分子電解質、及び（３）溶剤を配合した触媒層形成用ペースト組成物を基材の少なくとも一方面上に塗布し、乾燥することにより電極触媒層を形成させてなる転写シートであって、
ａ）当該電極触媒層の密度が０．３ｇ／ｃｍ３以上であり、
ｂ）当該電極触媒層の空隙率が３０〜６５％である、
ことを特徴とする。以下これを詳細に説明する。
【００１４】
触媒層形成用ペースト組成物 
触媒層形成用ペースト組成物は（１）触媒担持炭素粒子の水分散液に（２）水素イオン伝導性高分子電解質、及び（３）溶剤を配合したものである。
（１）の触媒担持炭素粒子は、公知である。
【００１５】
触媒としては、例えば白金、白金化合物等が挙げられる。白金化合物としては、例えば、白金と、ルテニウム、パラジウム、ニッケル、モリブデン、イリジウム、鉄、コバルト等からなる群から選ばれる少なくとも１種の金属との合金等が挙げられる。
【００１６】
触媒担持炭素粒子の水分散液は、触媒担持炭素粒子を水に分散させることにより得られる。触媒担持炭素粒子を水に分散させるに当たっては、公知の方法を広く用いることができる。
【００１７】
本発明においては、予め、触媒担持炭素粒子を水に分散させておくことが必須である。これによって、触媒の発火が実質的に起こらないようにすることができる。
【００１８】
（２）の水素イオン伝導性高分子電解質は、公知である。
【００１９】
水素イオン伝導性高分子電解質としては、例えば、パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂等及び炭化水素系のイオン交換樹脂が挙げられる。パーフルオロスルホン酸系のフッ素イオン交換樹脂の具体例としては、例えば、テトラフルオロエチレンに基づく重合単位と、スルホン酸基（−ＳＯ３Ｈ）及びカルボン酸基（−ＣＯＯＨ）からなる群より選ばれた少なくとも１種の官能基を有するパーフルオロビニルエーテルに基づく重合単位とを含む共重合体等を例示することができる。
【００２０】
このような水素イオン伝導性高分子電解質の具体例としては、デュポン社製の「Nafion」、旭硝子（株）製の「Flemion」、旭化成（株）製の「Aciplex」、ゴア（Gore）社製の「Gore Select」等が挙げられる。これらの市販品においては、水素イオン伝導性高分子電解質が、アルコールと水との混合溶剤に５〜３０重量％程度の濃度で分散されている。
【００２１】
ここで、アルコールは、一般的には第一価アルコール等であり、具体的には、メタノール、エタノール、１−プロパノール、２−プロパノール等が挙げられる。これらは、１種単独又は２種以上混合して用いられる。
【００２２】
（３）の粘度調整用の溶剤としては、例えば、炭素数が５以下のアルコール系溶剤が使用できる。アルコール系溶剤としては、公知のアルコールを広く使用できる。このようなアルコールとしては、例えば、沸点１２０℃以下のアルコール、より具体的には、１−プロパノール、２−プロパノール、１−ブタノール、２−ブタノール、ｔ−ブタノール等が挙げられる。これらのアルコール系溶剤の中でも、２−プロパノール、１−ブタノール、ｔ−ブタノールが好適である。
【００２３】
ペーストを高粘度にする場合は、多価アルコールが広く使用できる。具体的には、イオン伝導性電解質との相溶性及びペーストとした場合の乾燥効率の観点から、例えば、プロピレングリコール、エチレングリコール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール等が好ましく、中でもプロピレングリコールが好適である。
【００２４】
これらの粘度調整用溶剤は、１種単独で又は２種以上混合して使用される。
【００２５】
触媒層形成用ペースト組成物中に含まれる上記（１）〜（３）成分の割合は、限定されるものではなく、広い範囲内で適宜選択され得る。
【００２６】
例えば、触媒層形成用ペースト組成物中に、（１）の触媒担持炭素粒子を１重量部に対して、（２）成分が０．３〜３重量部（好ましくは０．４〜２重量部）、（３）成分が５〜５０重量部程度（好ましくは１０〜２５重量部）含まれているのがよく、残りが水である。水の割合は、通常、触媒担持炭素粒子に対して、等重量〜１０倍重量である。
【００２７】
ペースト組成物は、上記（１）〜（３）成分を混合することにより、製造される。（１）〜（３）成分の混合順序は、特に制限されない。例えば、（１）成分、（２）成分、（３）成分を順次又は同時に混合し、分散させることにより、ペースト組成物を調製できる。混合には、公知の混合手段を広く適用できる。
【００２８】
基材
基材としては、例えば、ポリイミド、ポリエチレンテレフタレート、ポリパルバン酸アラミド、ポリアミド（ナイロン）、ポリサルホン、ポリエーテルサルホン、ポリフェニレンサルファイド、ポリエーテル・エーテルケトン、ポリエーテルイミド、ポリアリレート、ポリエチレンナフタレート等の高分子フィルムを挙げることができる。  
【００２９】
また、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体（ＥＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン−ヘキサフルオロプロピレン共重合体（ＦＥＰ）、テトラフルオロパーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）等の耐熱性フッ素樹脂を用いることもできる。
【００３０】
更に、基材は、高分子フィルム以外に、アート紙、コート紙、軽量コート紙等の塗工紙、ノート用紙、コピー用紙等の非塗工紙等の紙であってもよい。また、基材は、カーボンクロス、カーボンペーパー等の炭素繊維からなるシートであってもよい。
【００３１】
基材の厚さは、取り扱い性及び経済性の観点から、通常６〜１００μｍ程度、好ましくは１０〜５０μｍ程度、より好ましくは１５〜３０μｍ程度とするのがよい。
【００３２】
従って、基材としては、安価で入手が容易な高分子フィルムが好ましく、ポリエチレンテレフタレート等がより好ましい。
【００３３】
触媒層−電解質膜積層体製造用転写シート
本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートは、上記触媒層形成用ペースト組成物を上記基材の少なくとも一方面上に塗布し、乾燥することにより電極触媒層を形成させてなる転写シートであって、
ａ）当該電極触媒層の密度が０．３ｇ／ｃｍ３以上であり、
ｂ）当該電極触媒層の空隙率が３０〜６５％である。
【００３４】
また、本発明の転写シートは、基材の一方面又は両面に、複数個の触媒層、好ましくは同一形状の複数個の触媒層が一定間隔で形成されていてもよい。
【００３５】
本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートの一例を図１及び図２に示す。図１は、本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートの断面図である。図２は、本発明の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートの平面図である。
【００３６】
触媒層の密度は、乾燥後の触媒層の密度である。当該密度は、０．３ｇ／ｃｍ３以上であることを必須とする。好ましくは０．７５ｇ／ｃｍ３以上である。上限は特に限定されないが、通常４ｇ／ｃｍ３程度、好ましくは、１．５０ｇ／ｃｍ３程度である。
【００３７】
本発明の触媒層の空隙率（乾燥後）は、３０〜６５％であることを必須とする。好ましくは４０〜５０％である。なお、空隙率は水銀ポロシメータ（島津製作所製、Ａｕｔｏ  ＰｏｒｅＩＶ９５００）を用いて、圧力範囲０．１０〜６００００Ｐｓｉａで測定するものである。
【００３８】
触媒層の密度及び空隙率を上述した特定の範囲内とすることにより、相乗的に効果が発揮される。このため、本発明の転写シートを用いて得られる触媒層−電解質積層体は優れたガス通気性等を有することとなり、また、当該積層体を具備する燃料電池は良好な電池性能を有する。
【００３９】
触媒層の厚み（乾燥後）は、必要とする触媒貴金属量にもよるが、通常は０．０５μｍ〜１００μｍ、好ましくは０．１μｍ〜８０μｍ、更に好ましくは１μｍ〜６０μｍである。
【００４０】
触媒層中の触媒の含有量は、通常は０．０１〜１５ｍｇ/ｃｍ２、好ましくは０．０５〜１０ｍｇ/ｃｍ２、更に好ましくは、０．１〜６．０ｍｇ/ｃｍ２である。
【００４１】
基材の少なくとも一方面上に、本発明ペースト組成物からなる塗膜を形成させるに当たっては、公知の塗布方法が使用できる。
【００４２】
本発明ペースト組成物の塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、ブレードコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。
【００４３】
本発明ペースト組成物を塗布した後、乾燥することにより、触媒層が形成される。乾燥温度は、通常４０〜１２０℃程度、好ましくは７５〜９５℃程度である。
【００４４】
乾燥時間は、乾燥温度にもよるが、通常５分〜２時間程度、好ましくは３０分〜１時間程度である。
【００４５】
本発明の好ましい電極−電解質膜接合体製造用転写シートは、基材の少なくとも一方面に離型層を介して触媒層が形成されている。
【００４６】
本発明において、離型層は、例えば、ワックスから構成される。ワックスとしては、具体的には、石油系ワックス、植物系ワックス、動物系ワックス、鉱物系ワックス、合成系ワックス等を挙げることができる。本発明で用いられるワックスには、例えば、Ｃ１６〜Ｃ３２の脂肪酸とアルコールとのエステルが包含される。本発明において、これらワックスは、１種単独で又は２種以上混合して使用される。
【００４７】
本発明で用いられるワックスは、好ましくは融点が６０〜１４０℃、より好ましくは融点が６０〜１００℃の範囲にあるのがよい。
【００４８】
本発明において、好ましいワックスは植物系ワックスであり、より好ましいワックスはカルナウバワックス、カンデリラワックス等である。
【００４９】
離型層は、公知のフッ素系樹脂でコーティングされたプラスチックフィルム（例えば、ポリエチレンテレフタレート等のフィルム）からなっていてもよい。
【００５０】
離型層の厚さは、通常０．１〜３μｍ程度、好ましくは０．５〜１μｍ程度がよい。
【００５１】
基材上に離型層を形成させるに当たっては、所望の層厚になるように、上記ワックスを公知の方法に従い塗布するのがよい。また、塗布作業を容易にするために、ワックスを適当な溶剤に溶解又は分散して溶液又はエマルジョン液の形態で使用してもよい。塗布方法としては、特に限定されるものではなく、例えば、ナイフコーター、バーコーター、スプレー、ディップコーター、スピンコーター、ロールコーター、ダイコーター、カーテンコーター、スクリーン印刷等の一般的な方法を適用できる。
【００５２】
また、基材上に離型層を構成する成分を公知の方法で押出することにより、基材上に離型層を形成させることもできる。
【００５３】
触媒層−電解質膜積層体
触媒層−電解質膜積層体は、電解質膜の両面に、触媒層が形成されている。触媒層−電解質膜積層体は、電解質膜の両面の各々に、複数個の触媒層（好ましくは同一形状の複数個の触媒層）が一定間隔で形成されていてもよい。
【００５４】
電解質膜は、公知のものである。電解質膜の膜厚は、通常２０〜２５０μｍ程度、好ましくは２０〜８０μｍ程度である。電解質膜の具体例としては、デュポン社製の「Ｎａｆｉｏｎ」膜、旭硝子（株）製の「Ｆｌｅｍｉｏｎ」膜、旭化成（株）製の「Ａｃｉｐｌｅｘ」膜等が挙げられる。
【００５５】
本発明の触媒層−電解質膜積層体は、例えば本発明転写シートの触媒層面が電解質膜面に対面するように転写シートを配置し、加圧した後、該転写シートの基材を触媒層面から剥離することにより製造される。この操作を２回繰り返すことにより、触媒層面が電解質膜の両面に積層された触媒層−電解質膜積層体が製造される。
【００５６】
作業性を考慮すると、触媒層面を電解質膜の両面に同時に積層するのがよい。この場合には、例えば、本発明転写シートの触媒層面が電解質膜の両面に対面するように転写シートを配置し、加圧した後、該転写シートの基材を剥離すればよい。
【００５７】
加圧レベルは、転写不良を避けるために、通常０ ．５〜２０Ｍｐａ程度、好ましくは１〜１０Ｍｐａ程度がよい。また、この加圧操作の際に、転写不良を避けるために、加圧面を加熱するのが好ましい。加熱温度は、電解質膜の破損、変性等を避けるために、通常２００℃以下、好ましくは１２０〜１５０℃程度がよい。
【００５８】
電極−電解質膜接合体
電極−電解質膜接合体は、上記で製造された触媒層−電解質膜積層体の両面に電極基材を配置し、加圧することにより製造される。
【００５９】
電極基材は、公知であり、燃料極、空気極を構成する各種の電極基材を使用できる。
【００６０】
加圧レベルは、通常０．１〜１００Ｍｐａ程度、好ましくは５〜１５Ｍｐａ程度がよい。この加圧操作の際に加熱するのが好ましく、加熱温度は通常１２０ 〜１５０℃程度でよい。
【発明の効果】
【００６１】
本発明によれば、触媒層が精度良く基材上に形成された触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを提供できる。
【００６２】
本発明の転写シートを使用すれば、触媒層−電解質膜積層体を容易に、効率的に製造することができる。
【００６３】
本発明転写シートを使用すれば、触媒層が多孔質の電極基材の中に入り込む虞れがないので、触媒層の厚み調整が容易となり、また均一な触媒層を電極基材上に容易に形成させることができる。
【００６４】
また、本発明転写シートを使用すれば、電極素材表面乃至内部の孔を塞ぐことはないので、ガスの通流性能を阻害する虞れがない。
【００６５】
従って、本発明転写シートを用いて得られる電極−電解質膜接合体を使用すれば、発電効率がより一層高く優れた電池性能、電池寿命等を備えた高品質の燃料電池を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００６６】
以下に実施例を掲げて、本発明をより一層明らかにする。なお、本発明は、下記の実施例に限定されるものではない。
【００６７】
実施例１（転写シートの作製）
白金担持触媒（Ｐｔ：４６．５ｗｔ％、田中貴金属工業製のＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ）１０ｇを水３０ｇに分散機にて攪拌混合して、白金担持カーボンの水分散液を調製した。
【００６８】
上記で調製された水分散液に１−ブタノール（キシダ化学製、沸点１１７℃）１００ｇ及び５ｗｔ％ナフィオン溶液（水素イオン伝導性高分子電解質、デュポン社製、溶剤：水、プロパノール）１００ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することでペースト組成物を調製した。
【００６９】
次に本ペースト組成物を、ドクターブレードによりＰＥＴフィルム上（東洋紡、Ｅ５１００、１２μｍ）に白金量が０．５ｍｇＰｔ/ｃｍ２になるように塗布した。その後、大気雰囲気中８５℃で乾燥することにより、本発明の転写シートを作製した。この乾燥後の塗工量は２０．２０ｇ/ｍ２であった。触媒層の厚みは２２．７５μｍであった。触媒層の密度は０．８９ｇ/ｃｍ３であった。触媒層の空隙率は、水銀ポロシメータ（圧力範囲０．１０〜６００００Ｐｓｉａ）で測定したところ、４３．３％であった。
【００７０】
実施例２（転写シートの作製）
白金ルテニウム担持触媒（ＰｔＲｕ：５３ｗｔ％ 、田中貴金属工業製のＴＥＣ６１Ｅ５４）１０ｇを水３０ｇに分散機にて攪拌混合して、白金ルテニウム担持カーボンの水分散液を調製した。
【００７１】
上記で調製された水分散液に２-プロパノール１００ｇ、プロピレングリコール３ｇ及び５ｗｔ％ナフィオン溶液１００ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することでペースト組成物を調製した。
【００７２】
次に本ペースト組成物を、ドクターブレードによりＰＥＴフィルム上に白金量が０．４５ｍｇＰｔ/ｃｍ２になるように塗布した。その後、大気雰囲気中８５℃で乾燥することにより、本発明の転写シートを作製した。このときの塗工量は２４．１０ｇ/ｍ２であった。塗工厚みは１８．５０μｍであった。触媒層の密度は１．３０ｇ/ｃｍ３であった。触媒層の空隙率は４１．８％であった。
【００７３】
比較例１（転写シートの作製）
白金担持触媒（Ｐｔ：４６．５ｗｔ％、田中貴金属工業製のＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ）１０ｇを水３０ｇに分散機にて攪拌混合して、白金担持カーボンの水分散液を調製した。上記で調製された水分散液に３−ブタノール５ｇ及び１−ブタノール５ｇ及び２０ｗｔ％ナフィオン溶液（水素イオン伝導性高分子電解質、デュポン社製、溶剤：水、プロパノール）１５ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することでペースト組成物を調製した。
【００７４】
次に本ペースト組成物を、ドクターブレードによりＰＥＴフィルム上に白金量が０．５ｍｇＰｔ/ｃｍ２になるように塗布した。その後、大気雰囲気中８５℃で乾燥することにより、比較例の転写シートを作製した。このときの塗工量は４０．０ｇ/ｍ２、塗工厚みは１４５μｍであった。触媒層の密度は０．２７ｇ/ｃｍ３であった。触媒層の空隙率は、３６．８％であった。
【００７５】
比較例２（転写シートの作製）
白金担持触媒（Ｐｔ：４６．５ｗｔ％、田中貴金属工業製のＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ）１０ｇを水３０ｇに分散機にて攪拌混合して、白金担持カーボンの水分散液を調製した。
【００７６】
上記で調製された水分散液に２０ｗｔ％ナフィオン溶液（水素イオン伝導性高分子電解質、デュポン社製、溶剤：水、プロパノール）１５０ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することでペースト組成物を調製した。
【００７７】
次に本ペースト組成物を、ドクターブレードによりＰＥＴフィルム上に乾燥後の白金量が０．６ｍｇＰｔ/ｃｍ２になるように、オーブン中８５℃で乾燥することにより、比較例の転写シートを作製した。このときの塗工量は５１．６ｇ/ｍ２、厚みは１１２μｍであった。触媒層の密度は０．４６ｇ/ｃｍ３であった。触媒層の空隙率は、１７．３％であった。
【００７８】
実施例３（触媒層−電解質膜積層体の作製）
実施例１で作製した触媒層シートを用い、転写法により触媒層−電解質膜積層体を作製した。
触媒層の転写は、一対のプレス型の間に転写シートの触媒層面が、水素イオン伝導性高分子電解質膜（Ｎａｆｉｏｎ１１２、デュポン社製、膜厚５０μｍ）と接触するようにして１５０℃、５Ｍｐａの条件で狭持した後、ＰＥＴフィルムを剥離することにより行った。
【００７９】
電解質膜の他方面には、実施例１の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを用いて触媒層を転写した。
【００８０】
実施例４（触媒層−電解質膜積層体の作製）
実施例２で作製した触媒層シートを用い、実施例３と同様に触媒層−電解質膜積層体を作製した。電解質膜の他方面には実施例１の触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを用いて触媒層を転写した。
【００８１】
比較例３（触媒層−電解質膜積層体の作製）
比較例１で作製した触媒層シートを用いる以外は、実施例３と同様に触媒層−電解質膜積層体を作製した。電解質膜の他方面には比較例１で作製した転写シートを用いて転写した。
【００８２】
比較例４（触媒層−電解質膜積層体の作製）
比較例２で作製した触媒層シートを用いる以外は、実施例３と同様に触媒層−電解質膜積層体を作製した。電解質膜の他方面には比較例２で作製した転写シートを用いて転写した。
【００８３】
試験例１
実施例３〜４及び比較例３〜４で作製した触媒層−電解質膜積層体の両側に、電極基材（炭素繊維からなるカーボンペーパ、TGP-H-090、東レ（株）製）を配置し、セパレータで挟み込み単電池を作成した。単電池による電流−電圧評価を行い、各触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートを用いて作成した触媒層−電解質膜積層体の電池性能を評価した。結果を表１に示す。
【００８４】
【表１】
2007103083.tif 000002
【図面の簡単な説明】
【００８５】
【図１】図１は、触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートの断面図である。
【図２】図２は、触媒層−電解質膜積層体製造用転写シートの平面図である。
【図１】
2007103083.tif 000003
【図２】
2007103083.tif 000004