(57)【要約】【課題】溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において単結晶育成用溶液への溶解を安定して保つ。【解決手段】単結晶原料５は、その元となる原材料５１に酸化亜鉛が用いられてなる。この原材料５１は、２つの密度を有し、３層に分類されている。その上層は、低密度側に分類される低密度部分５２であり、中層は、高密度側に分類される高密度部分５３であり、下層は、低密度側に分類される低密度部分５２である。すなわち、低密度部分５２により高密度部分５３が挟まれている。なお、この原材料５１は、粉体からなり、低密度部分５２の粒径は、高密度部分５３の粒径よりも大きく設定されている。【選択図】  図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
原材料を焼成して形成された、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料において、
前記原材料は、複数の密度を有し、かつ、少なくとも、低密度側に分類される低密度部分と、高密度側に分類される高密度部分と、から構成され、
前記原材料の外周の少なくとも一部に、前記低密度部分が配されたことを特徴とする単結晶原料。
【請求項２】
複数の密度を有する前記原材料は、同一物質からなることを特徴とする請求項１に記載の単結晶原料。
【請求項３】
前記原材料の外周全面に、前記低密度部分が配されたことを特徴とする請求項１または２に記載の単結晶原料。
【請求項４】
前記原材料は、粉体であり、
前記低密度部分の粒径は、前記高密度部分の粒径よりも大きいことを特徴とする請求項１乃至３のうちいずれか１つに記載の単結晶原料。
【請求項５】
前記原材料は、酸化亜鉛であることを特徴とする請求項１乃至４のうちいずれか１つに記載の単結晶原料。
【請求項６】
原材料を焼成して形成する、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の製造方法において、
前記単結晶原料の元となる前記原材料の密度を可変させて、複数の密度を有する前記原材料を作製し、作製した前記原材料の構成を、少なくとも、低密度側に分類される低密度部分と、高密度側に分類される高密度部分と、に分類し、前記原材料の外周の少なくとも一部に、前記低密度部分が配するように前記原材料の形状を成形する密度可変成形工程と、
前記密度可変成形工程で成形した前記原材料を一体焼成する本焼成工程と、を有することを特徴とする単結晶原料の製造方法。
【請求項７】
前記原材料は、粉体であり、
前記密度可変成形工程では、前記粉体の粒径を可変させて前記原材料の密度を可変させることを特徴とする請求項６に記載の単結晶原料の製造方法。
【請求項８】
前記密度可変成形工程では、前記粉体を仮焼成することを特徴とする請求項７に記載の単結晶原料の製造方法。
【請求項９】
前記密度可変成形工程では、前記粉体を粉砕することを特徴とする請求項７または８に記載の単結晶原料の製造方法。
【請求項１０】
前記密度可変成形工程では、前記原材料を予め設定した形状寸法に基づいて、前記原材料の一部を一次焼成し、前記一次焼成した原材料の外周の少なくとも一部に、その他の前記原材料を付することを特徴とする請求項６に記載の単結晶原料の製造方法。
【請求項１１】
前記その他の原材料は、スラリー状体であることを特徴とする請求項１０に記載の単結晶原料の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料、及びその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
半導体関連の分野において、アモルファスシリコンや多結晶シリコンなどを薄膜材料として形成された半導体デバイスが広く用いられている。しかしながら、これらアモルファスシリコンや多結晶シリコンなどは高価であり、生産コストが嵩む。そこで、近年、安価な酸化亜鉛などを薄膜材料として用いた半導体デバイスが注目されている。
【０００３】
ところで、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスの製造に関して、ベース基板上に形成する薄膜の品質が、その電気的特性や光学的特性、信頼性などに大きな影響を与える。そのため、薄膜の品質が良いほど、電気的、光学的特性や信頼性が良くなる。
【０００４】
このため、薄膜材料に酸化亜鉛を用いた半導体デバイスを製造する際、ベース基板上に結晶欠陥のない高品質の酸化亜鉛の薄膜を形成する工程が重要な工程として挙げられる。また、薄膜の品質を決定する要因として、薄膜材料と、ベース基板材料との格子定数の差が挙げられ、この格子定数の差が小さいほど結晶欠陥のない薄膜を形成することができる。
【０００５】
そのため、現在、酸化亜鉛の薄膜と格子定数が同じである酸化亜鉛などからなる単結晶によってベース基板を形成することが望まれ、この酸化亜鉛などからなる単結晶を育成する方法として、酸化亜鉛などからなる固形の単結晶原料を用いて水熱合成法により育成する方法が知られている。
【０００６】
この単結晶の育成方法は、まず、単結晶を育成する育成炉の下部側に単結晶の原料を配置し、その上部側に種結晶を配置する。その後、育成炉内に単結晶育成用溶液を注入する。この状態で、育成炉内の上部側の温度を、結晶を成長させる成長領域の温度に設定する。そして、育成炉内の下部側の温度を、原料を溶解させる溶解領域の温度に設定して育成炉内の圧力を所定の圧力に維持して単結晶を形成する。
【０００７】
ところで、ここでいう酸化亜鉛の単結晶原料は、例えば、下記する製造工程により製造される。
【０００８】
酸化亜鉛の粉末を例えば白金からなる成形枠に入れる。この時、粉末を押し固めるようにして圧縮する。そして、粉末を入れた成形枠を、２４時間高温（+１０００℃）で焼成して焼成体を形成し、焼成体を多数個に切断して複数個の酸化亜鉛の単結晶原料が製造される（例えば、下記する特許文献１ご参照。）。
【特許文献１】特開２００３−１４６６５７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
上記した特許文献１に記載の単結晶原料の場合、溶解領域の温度は、単結晶原料を溶解させる温度に設定されている。
【００１０】
そのため、単結晶原料を用いて単結晶を水熱合成法により育成する際の育成炉内の下部側の温度は、単結晶原料を溶解させる所定の温度に達するまでに時間を要する。
【００１１】
しかしながら、上記した特許文献１に記載の単結晶原料では、過飽和状態を安定して維持させることを目的としているので、単結晶原料を溶解させる所定の温度に達するまでの時間を短縮させることが難しい。すなわち、この特許文献１に記載の単結晶原料によれば、育成初期の早い段階で過飽和状態にさせることは難しい。育成の初期段階で過飽和状態にさせるまでに時間が掛かりすぎると、単結晶原料だけでなく種結晶までもが溶解し、安定した単結晶の育成ができず、結晶品質も低下する。従って、過飽和状態を安定して維持させることは、必須条件である。
【００１２】
そこで、上記課題を解決するために、本発明は、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において単結晶育成用溶液への溶解を安定して保つ単結晶原料およびその製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料は、原材料を焼成して形成された、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料において、前記原材料は、複数の密度を有し、かつ、少なくとも、低密度側に分類される低密度部分と、高密度側に分類される高密度部分と、から構成され、前記原材料の外周の少なくとも一部に、前記低密度部分が配されたことを特徴とする。
【００１４】
本発明によれば、前記原材料は、複数の密度を有し、かつ、少なくとも、前記低密度部分と前記高密度部分とから構成され、前記原材料の外周の少なくとも一部に、前記低密度部分が配されるので、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において単結晶育成用溶液への溶解を安定して保つことが可能となる。すなわち、前記原材料の外周の少なくとも一部に配された前記低密度部分により、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうことが可能となり、さらに、前記原材料の他の部位に配された前記高密度部分により溶解領域の温度における単結晶育成用溶液への溶解を行なうことが可能となる。
【００１５】
また、前記原材料全体が低密度である場合、溶解領域の温度において、前記原材料から欠片（例えば、粉体など）がでて単結晶育成用溶液中に残り、この欠片は、単結晶を育成している間、微結晶等の発生により、良好な単結晶を育成することができないが、本発明によればこの問題を解決することが可能となる。
【００１６】
また、単結晶育成用溶液では、溶解領域の温度に達するまでの間が短く、溶解領域の温度を継続させる間が長くなる。溶解領域の温度に達するまでの間が数日であるのに対し、溶解領域の温度を継続させる間は数ヶ月である。この溶解領域の温度に達するまでの間と溶解領域の温度を継続させる間との比率から、本発明にかかる前記原材料の前記低密度部分と前記高密度部分との割合を設定することが好ましい。
【００１７】
前記構成において、複数の密度を有する前記原材料は、同一物質からなってもよい。
【００１８】
この場合、複数の密度を有する前記原材料が同一物質であるので、複数の物質を用いる場合と比較して、前記原材料の性質が同じであり前記原材料を焼成して形成し易くなる。
【００１９】
前記構成において、前記原材料の外周全面に、前記低密度部分が配されてもよい。
【００２０】
この場合、前記原材料の外周全面に前記低密度部分が配されるので、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうのに最適な構成である。
【００２１】
前記構成において、前記原材料は、粉体であり、前記低密度部分の粒径は、前記高密度部分の粒径よりも大きくてもよい。
【００２２】
この場合、前記低密度部分の粒径が前記高密度部分の粒径よりも大きいので、外見上、前記原材料の密度の違いを判別することが容易になる。
【００２３】
前記構成において、前記原材料は、酸化亜鉛であってもよい。
【００２４】
この場合、前記原材料は酸化亜鉛であるので、廉価な材料であり、前記単結晶原料の量産に最適である。
【００２５】
上記の目的を達成するため、本発明にかかる単結晶原料の製造方法は、原材料を焼成して形成する、単結晶を水熱合成法により育成する際に用いる単結晶原料の製造方法において、前記単結晶原料の元となる前記原材料の密度を可変させて、複数の密度を有する前記原材料を作製し、作製した前記原材料の構成を、少なくとも、低密度側に分類される低密度部分と、高密度側に分類される高密度部分と、に分類し、前記原材料の外周の少なくとも一部に、前記低密度部分が配するように前記原材料の形状を成形する密度可変成形工程と、前記密度可変成形工程で成形した前記原材料を一体焼成する本焼成工程と、を有することを特徴とする。
【００２６】
本発明によれば、前記密度可変成形工程と前記本焼成工程とを有するので、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において単結晶育成用溶液への溶解を安定して保つことが可能となる。すなわち、前記原材料の外周の少なくとも一部に配した前記低密度部分により、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうことが可能となり、さらに、前記原材料の他の部位に配された前記高密度部分により溶解領域の温度における単結晶育成用溶液への溶解を行なうことが可能となる。
【００２７】
また、前記原材料全体が低密度である場合、溶解領域の温度において、前記原材料から欠片（例えば、粉体など）がでて単結晶育成用溶液中に残り、この欠片は、単結晶を育成している間、微結晶等の発生により、良好な単結晶を育成することができないが、本発明によればこの問題を解決することが可能となる。
【００２８】
また、単結晶育成用溶液では、溶解領域の温度に達するまでの間が短く、溶解領域の温度を継続させる間が長くなる。溶解領域の温度に達するまでの間が数日であるのに対し、溶解領域の温度を継続させる間は数ヶ月である。この溶解領域の温度に達するまでの間と溶解領域の温度を継続させる間との比率から、本発明にかかる前記原材料の前記低密度部分と前記高密度部分との割合を設定することが好ましい。
【００２９】
前記方法において、前記原材料は、粉体であり、前記密度可変成形工程では、前記粉体の粒径を可変させて前記原材料の密度を可変させてもよい。
【００３０】
この場合、前記密度可変成形工程では前記粉体の粒径を可変させて前記原材料の密度を可変させるので、前記原材料の粒径を大きくして前記原材料の密度を下げ、または、前記原材料の粒径を小さくして前記原材料の密度を上げることが可能となる。
【００３１】
前記方法において、前記密度可変成形工程では、前記粉体を仮焼成してもよい。
【００３２】
この場合、前記密度可変成形工程では前記粉体を仮焼成するので、前記原材料の密度を下げることが可能となる。すなわち、本発明にかかる単結晶原料の製造方法では、複数回の焼成工程を有するので、１回の焼成工程と比較して、焼成工程における前記原材料の収縮率を下げて、前記粉体（前記原材料）の粒径を大きくすることが可能となり、その結果、前記原材料の密度を下げることが可能となる。
【００３３】
前記方法において、前記密度可変成形工程では、前記粉体を粉砕してもよい。
【００３４】
この場合、前記密度可変成形工程では前記粉体を粉砕するので、前記粉体を粉砕することで、前記粉体（前記原材料）の粒径を小さくして、前記原材料の密度を上げることが可能となる。
【００３５】
前記方法において、前記密度可変成形工程では、前記原材料を予め設定した形状寸法に基づいて、前記原材料の一部を一次焼成し、前記一次焼成した原材料の外周の少なくとも一部に、その他の前記原材料を付してもよい。
【００３６】
この場合、前記密度可変成形工程では、前記原材料を予め設定した形状寸法に基づいて、前記原材料の一部を一次焼成し、前記一次焼成した原材料の外周の少なくとも一部に、前記その他の原材料を付するので、前記一次焼成した原材料の一部および前記その他の原材料により、前記原材料の密度を可変させることが可能となる。
【００３７】
前記方法において、前記その他の原材料は、スラリー状体であってもよい。
【００３８】
この場合、前記その他の原材料は、スラリー状体であるので、前記その他の原材料が粉体である場合と比較して、前記本焼成工程において、前記その他の原材料から前記一次焼成した原材料へ加わる圧力の影響を受けることなく、前記原材料の本焼成を行なうことが可能となる。
【発明の効果】
【００３９】
本発明にかかる単結晶原料および、その製造方法によれば、溶解領域の温度に達するまでの間において単結晶育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において単結晶育成用溶液への溶解を安定して保つことが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４０】
以下、本発明の実施例について図面を参照して説明する。なお、以下に示す実施例では、単結晶として酸化亜鉛の単結晶に本発明を適用した場合を示す。
【実施例１】
【００４１】
−単結晶育成炉の構成説明−
先ず、単結晶育成用溶液（以下、単に育成用溶液と呼ぶ）を使用して水熱合成法により単結晶の育成を行うための単結晶育成炉（以下、単に育成炉と呼ぶ）の構成について説明する。
【００４２】
図１に示すように、育成炉１は、炉本体２の外周囲に電気炉３が配設されてなる。この電気炉３によって炉本体２が加熱される。
【００４３】
炉本体２は、その上部が開放された上端開口２１を形成した有底円筒状である。上端開口２１には、炉本体２の内部空間４を密閉するための蓋体２２が装着される。この蓋体２２には、炉本体２の内部圧力を計測するための圧力計２２ａが取り付けられている。更に、炉本体２の内部空間４の上下方向中間位置に対流制御板２３が配設されている。この対流制御板２３によって、炉本体２の内部空間４は、下側の原料室４１と上側の育成室４２とに仕切られている。
【００４４】
原料室４１には、育成用原料である酸化亜鉛の単結晶原料５，５，…が収容されている。一方、育成室４２には、単結晶育成棚６１に支持された複数枚の種結晶６，６，…が収容されている。
【００４５】
また、この炉本体２の内部空間４には、育成用溶液（アルカリ溶液）が充填されている。
−単結晶育成動作の説明−
上記したように炉本体２の内部空間４に単結晶原料５及び種結晶６が収容され、且つ、この内部溶液４に育成用溶液が充填された育成炉１による単結晶育成動作について以下に説明する。
【００４６】
この育成動作では、電気炉３によって炉本体２を加熱する。この加熱状態としては、育成室４２よりも原料室４１が高温となるように設定し、この温度差によって、育成用溶液を高温高圧の元で原料室４１と育成室４２との間を自然対流させる。
【００４７】
これにより、原料室４１で溶解した単結晶原料５が、育成室４２に達し、その際、冷却されて過飽和状態となって種結晶６上に析出成長する。この動作を所定期間連続して行うことにより、所定の大きさの単結晶が得られる。
【００４８】
ところで、原料室４１に収容される単結晶原料５は、以下に示す構成からなる。
【００４９】
単結晶原料５は、その元となる原材料５１に酸化亜鉛が用いられてなる。この原材料５１は、図２に示すように、２つの密度を有し、３層に分類されている。図２に示す上層は、低密度側に分類される低密度部分５２であり、中層は、高密度側に分類される高密度部分５３であり、下層は、低密度側に分類される低密度部分５２である。すなわち、低密度部分５２により高密度部分５３が挟まれている。なお、上記したように、原材料５１は、同一物質である酸化亜鉛からなる。また、この原材料５１は、粉体からなり、低密度部分５２の粒径は、高密度部分５３の粒径よりも大きく設定されている。
【００５０】
次に、上記した単結晶原料５の製造工程に関して、図４を用いて説明する。
【００５１】
−単結晶原料作製の説明−
まず、酸化亜鉛粉末（仮に原材料５０とする）の一部を、原材料５１の粒径を可変させて原材料５１の密度を可変させるために、焼成装置（図示省略）に搬送する。そして、原材料５０の仮焼成を行い、仮焼成した原材料５２（上記した低密度部分５２に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５２を用いている）を作製する（ステップＳ１１）。なお、この仮焼成工程における焼成温度は、７００〜９００℃に設定されている。また、この仮焼成した原材料５２は、その粒径が大きくなる。
【００５２】
ステップＳ１１において仮焼成した原材料５２に蒸留水及びバインダを混合してスラリー状の原材料５２を作製する（ステップＳ１２）。なお、本実施例１では、バインダにＰＶＡを用いている。
【００５３】
ステップＳ１２において作製したスラリー状の原材料５２を脱水器具（図示省略）に載置して、脱水器具を作動させることによって、スラリー状の原材料５２を脱水状態にさせる（ステップＳ１３）。
【００５４】
ステップＳ１３においてスラリー状の原材料５２を乾燥させる（ステップＳ１４）。
【００５５】
ステップＳ１４において乾燥させた原材料５２の粒を一定にそろえて原材料５２の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ１５）。
【００５６】
ステップＳ１５において乾燥させた原材料５２を、予め設定した形状（本実施例１では、円柱形状）に成形するように金型７（図３参照）に充填する（ステップＳ１６）。
【００５７】
次に、ステップＳ１１において仮焼きを行なっていない原材料５０について、原材料５０に蒸留水及びバインダを混合してスラリー状の原材料５３（上記した高密度部分５３に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５３を用いている）を作製する（ステップＳ１２’）。
【００５８】
ステップＳ１２’において作製したスラリー状の原材料５３を脱水器具（図示省略）に載置して、脱水器具を作動させることによって、スラリー状の原材料５３を脱水状態にさせる（ステップＳ１３’）。
【００５９】
ステップＳ１３’においてスラリー状の原材料５３を乾燥させる（ステップＳ１４’）
ステップＳ１４’において乾燥させた原材料５３の粒を一定にそろえて原材料５３の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ１５’）
ステップＳ１５’において乾燥させた原材料５３を、予め設定した形状（本実施例１では、円柱形状）に成形するように、金型７に充填した仮焼きを行なった原材料５２の上に充填する（ステップＳ１６’）。
【００６０】
そして、ステップＳ１６’において金型７に充填した仮焼きを行なっていない原材料５３の上に、ステップＳ１１〜Ｓ１５において作製した仮焼きを行なった原材料５２を充填する（ステップＳ１６）
ステップＳ１６，Ｓ１６’において金型７に原材料５２，５３の充填を終えた後に、原材料５２，５３のプレス成形を行なう（ステップＳ１７）。
【００６１】
そして、密度可変成形工程でプレス成形した原材料５２，５３を焼成装置（図示省略）により一体焼成して（ステップＳ１８、本発明でいう本焼成工程）、図２（ａ）に示す原材料５１（５２，５３）からなる単結晶原料５を形成する（ステップＳ１９）。なお、この本焼成工程における焼成温度は、仮焼成温度より高い温度で設定され、実施例１では、９００〜１２００℃に設定されている。
【００６２】
なお、上記した仮焼成した原材料５２が、本発明でいう低密度側に分類される低密度部分５２とされ、仮焼成してない原材料５３が、本発明でいう高密度側に分類される高密度部分５３とされる。また、以上の工程のうち、少なくとも、ステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７が、本発明でいう密度可変成形工程の構成とされる。
【００６３】
上記したように、本実施例1にかかる単結晶原料５によれば、原材料５１は、２つの密度を有し、かつ、少なくとも、低密度部分５２と高密度部分５３とから構成され、原材料５１の外周の少なくとも一部に、低密度部分５２が配されるので、溶解領域の温度に達するまでの間において育成用溶液への溶解を行なうとともに、溶解領域の温度において育成用溶液への溶解を安定して保つことができる。すなわち、原材料５１の外周の少なくとも一部に配された低密度部分５２により、溶解領域の温度に達するまでの間において育成用溶液への溶解を行なうことができ、さらに、原材料５１の他の部位に配された高密度部分５３により溶解領域の温度における育成用溶液への溶解を行なうことができる。
【００６４】
また、原材料５１全体が低密度である場合、溶解領域の温度において、原材料５１から欠片（例えば、粉体など）がでて育成用溶液中に残り、この欠片は、単結晶を育成している間、微結晶等の発生により、良好な単結晶を育成することができないが、本実施例１にかかる単結晶原料５によればこの問題を解決することができる。
【００６５】
また、育成用溶液では、溶解領域の温度に達するまでの間が短く、溶解領域の温度を継続させる間が長くなる。溶解領域の温度に達するまでの間が数日であるのに対し、溶解領域の温度を継続させる間は数ヶ月である。この溶解領域の温度に達するまでの間と溶解領域の温度を継続させる間との比率から、本実施例１にかかる原材料５１の低密度部分５２と高密度部分５３との割合を設定することが好ましい。
【００６６】
また、２つの密度を有する原材料５１が同一物質である酸化亜鉛であるので、複数の物質を用いる場合と比較して、原材料５１の形成がし易くなる。
【００６７】
また、低密度部分５２の粒径が高密度部分５３の粒径よりも大きいので、外見上、原材料５１の密度の違いを判別することが容易になる。
【００６８】
また、原材料５１が酸化亜鉛であるので、安価な材料であり、単結晶原料５の量産に最適である。
【００６９】
また、本実施例１では、例えば、仮焼成温度を７００℃に設定し、本焼成温度を１０００℃に設定しているので、密度の異なる部分を有する単結晶原料を作製することができる。
【００７０】
さらに、上記した本実施例１にかかる単結晶原料５の製造方法によれば、密度可変成形工程（少なくとも、ステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７）と本焼成工程（ステップＳ１８）とを有するので、この製造方法により製造された単結晶原料は、上記した単結晶原料５による作用効果を有する。
【００７１】
また、密度可変成形工程（少なくとも、ステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７）では原材料５１（粉体）の粒径を可変させて原材料５１の密度を可変させる。本実施例１では、原材料５２の粒径を大きくして原材料５２の密度を下げることができる。具体的に、密度可変成形工程（少なくとも、ステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７）では原材料５２（粉体）を仮焼成するので、原材料５２の密度を下げることができる。すなわち、本実施例１にかかる単結晶原料の製造方法では、複数回の焼成工程（仮焼成と本焼成）を有するので、１回の焼成工程と比較して、各焼成工程における原材料５２の収縮率を下げて、原材料５２（粉体）の粒径を大きくすることができ、その結果、原材料５２の密度を下げることができる。
【００７２】
なお、本実施例１では、原材料として酸化亜鉛を用いているが、これに限定されるものではなく、例えば酸化アルミニウムなどの他の原材料であってもよい。
【００７３】
また、本実施例１では、バインダとしてＰＶＡを用いているが、これに限定されるものではなく、ワックスエマルジョンやデキシトリン等の他の材料であってもよい。
【００７４】
また、本実施例１では、原材料５１を低密度部分５２と、高密度部分５３とに分類しているが、これに限定されるものではなく、原材料５１を、少なくとも、低密度部分５２と高密度部分５３とに分類していればよく、これら両分類に属さない例えば中間の密度である中密度部分を含んでもよい。
【００７５】
また、本実施例１では、仮焼成工程を１回行なっているが、仮焼成工程の回数は限定されるものではなく、複数回であってもよく、仮焼成回数を増やすことで原材料５２（粉体）の収縮率を下げて、原材料５２（粉体）の粒径を大きくするのに好ましい。
【００７６】
また、本実施例１では、図２（ａ）に示すように、低密度部分５２により高密度部分５３が挟まれているが、これに限定されるものではなく、原材料５１の外周の少なくとも一部に、低密度部分５２が配されていればよく、例えば、図２（ｂ）に示すように１層の低密度部分５２が配されてもよく、原材料５１における低密度部分５２を配置する部位は任意に設定可能である。
【００７７】
また、本実施例では、密度可変成形工程を、ステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７としているが、これに限定されることではなく、少なくともステップＳ１１，Ｓ１６，Ｓ１６’，Ｓ１７を含んでいればよい。
【００７８】
また、本実施例１では、単結晶原料５が円柱形状に成形されているが、これに限定されるものではなく、任意の形状に設計変更可能である。
【００７９】
また、本実施例１では、図２（ａ）に示すように、本焼成工程において形成した焼成体から１個の単結晶原料５を製造しているが、これに限定されるものではなく、本焼成工程において形成した焼成体を多数個に切断して、焼成体から複数個の単結晶原料を製造してもよい。
【００８０】
また、本実施例における製造工程では、ステップＳ１１〜Ｓ１６の後に、ステップＳ１２’〜Ｓ１６’を行なっているが、製造工程の順序はこれに限定されるものではなく、ステップＳ１２’〜Ｓ１６’の後にステップＳ１１〜Ｓ１６を行なってもよく、これらステップＳ１１〜Ｓ１６とステップＳ１２’〜Ｓ１６’とを同時に行なってもよい。すなわち、ステップＳ１１〜Ｓ１６と、ステップＳ１２’〜Ｓ１６’との順序を限定しなくてもよい。
【００８１】
また、本実施例１では、上記したように図４に示す製造工程から単結晶原料５を製造しているが、これに限定されるものではなく、例えば、押出形成装置（図示省略）を用いた単結晶原料５の製造工程や、ドクターブレード（図示省略）を用いた単結晶原料５の製造工程や、スプレードライヤー（図示省略）を用いた単結晶原料５の製造工程であってもよい。
【実施例２】
【００８２】
次に、本実施例２にかかる単結晶原料５を図面を用いて説明する。なお、本実施例２にかかる単結晶原料５は、上記した実施例１に対して、単結晶原料５の製造方法が異なる。そこで、本実施例２では、上記した実施例１と異なる製造方法について説明し、同一構成や同一の製造方法についての説明を省略する。そのため、同一構成による作用効果及び変形例は、上記した実施例１と同様の作用効果及び変形例を有する。
【００８３】
以下に、原料室４１に収容される単結晶原料５の製造工程を図５を用いて説明する。
【００８４】
−単結晶原料作製の説明−
まず、酸化亜鉛粉末（仮に原材料５０とする）の一部を、原材料５１の粒径を可変させて原材料５１の密度を可変させるために、湿式の粉砕器具（図示省略）に搬送する。そして、原材料５０の粉砕を行い（ステップＳ２１）、蒸留水及びバインダを混合したスラリー状の原材料５３（上記した高密度部分５３に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５３を用いている）を作製する（ステップＳ２２）。なお、この粉砕を行なった原材料５３は、その粒径が小さくなる。
【００８５】
ステップＳ２２において作製したスラリー状の原材料５３を脱水状態にさせ（ステップＳ２３）、スラリー状の原材料５３を乾燥させる（ステップＳ２４）。
【００８６】
ステップＳ２４において乾燥させた原材料５３の粒を一定にそろえて原材料５３の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ２５）。
【００８７】
次に、ステップＳ２１において粉砕を行なっていない原材料５０について、原材料５０に蒸留水及びバインダを混合してスラリー状の原材料５２（上記した低密度部分５２に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５２を用いている）を作製する（ステップＳ２２’）。
【００８８】
ステップＳ２２’において作製したスラリー状の原材料５２を脱水器具（図示省略）に載置して、脱水器具を作動させることによって、スラリー状の原材料５２を脱水状態にさせ（ステップＳ２３’）、スラリー状の原材料５２を乾燥させる（ステップＳ２４’）
ステップＳ２４’において乾燥させた原材料５２の粒を一定にそろえて原材料５２の各位置における密度を均一にさせる（ステップＳ２５’）
そして、ステップＳ２５において乾燥させた原材料５３を、予め設定した形状（本実施例１では、円柱形状）に成形するように金型７に充填する（ステップＳ２６）。また、同様に、ステップＳ２５’において乾燥させた原材料５２を、予め設定した形状（本実施例２では、円柱形状）に成形するように、図３に示すように、金型７に充填した粉砕を行なった原材料５３の上下方向に充填する（ステップＳ２６’）。
【００８９】
具体的に、ステップＳ２６’において金型７に粉砕を行なっていない原材料５２を充填し、その上にステップＳ２６において金型７に粉砕を行なった原材料５３を充填し、さらにその上に、ステップＳ２６’において金型７に粉砕を行なっていない原材料５２を充填する。
【００９０】
ステップＳ２６，Ｓ２６’において金型７に原材料５２，５３の充填を終えた後に、原材料５２，５３のプレス成形を行なう（ステップＳ２７）。
【００９１】
そして、密度可変成形工程でプレス成形した原材料５２，５３を焼成装置（図示省略）により一体焼成して（ステップＳ２８、本発明でいう本焼成工程）、図２（ａ）に示す原材料５１（５２，５３）からなる単結晶原料５を形成する（ステップＳ２９）。
【００９２】
なお、上記した粉砕を行なっていない原材料５２が、本発明でいう低密度側に分類される低密度部分５２とされ、粉砕を行なった原材料５３が、本発明でいう高密度側に分類される高密度部分５３とされる。また、以上の工程のうち、少なくとも、ステップＳ２１，Ｓ２６，Ｓ２６’，Ｓ２７が、本発明でいう密度可変成形工程の構成とされる。
【００９３】
上記した本実施例２にかかる単結晶原料５によれば、上記実施例１と同一の作用効果を有する。
【００９４】
また、上記実施例１とは異なり、密度可変成形工程（少なくとも、ステップＳ２１，Ｓ２６，Ｓ２６’，Ｓ２７）では原材料５３（粉体）を粉砕するので、原材料５３（粉体）の粒径を小さくして、原材料５３の密度を上げることができる。
【００９５】
なお、本実施例２では、湿式の粉砕器具を用いたが、これは好適な例であり、乾式の粉砕器具を用いてもよい。
【００９６】
また、本実施例２では、上記した製造工程により単結晶原料を製造しているが、これに限定されることではなく、本実施例２における低密度部分５２を製造する工程（図５に示すステップＳ２２’〜Ｓ２６’）に、実施例１の低密度部分５２を製造する工程（図４に示すステップＳ１１〜Ｓ１６）を適用してもよい。
【実施例３】
【００９７】
次に、本実施例３にかかる単結晶原料５を図面を用いて説明する。なお、本実施例３にかかる単結晶原料５は、上記した実施例１に対して、単結晶原料５およびその製造方法が異なる。そこで、本実施例３では、上記した実施例１と異なる製造方法について説明し、同一構成や同一の製造方法についての説明を省略する。そのため、同一構成による作用効果及び変形例は、上記した実施例１と同様の作用効果及び変形例を有する。
【００９８】
単結晶原料５は、元となる原材料５１に酸化亜鉛が用いられてなる。この原材料５１は、図２（ｃ）に示すように、２つの密度を有し、高密度側に分類される高密度部分５３を覆うように、原材料５１の外周全面に低密度側に分類される低密度部分５２が配されてなる。なお、上記したように、原材料５１は、同一物質である酸化亜鉛からなり、低密度部分５２と高密度部分５３とからなる。本実施例３では、原材料５１を低密度部分５２と高密度部分５３とを分類するために、単結晶原料５を製造する工程のうち、高密度部分５３と低密度部分５２とをプレス成形して単結晶原料５を形取る際、高密度部分５３および低密度部分５２それぞれに加わる圧力に差を生じさせている（下記の製造工程参照）。
【００９９】
次に、上記した単結晶原料５の製造工程に関して、図６を用いて説明する。
【０１００】
−単結晶原料作製の説明−
まず、酸化亜鉛粉末（仮に原材料５０とする）の一部に蒸留水とバインダを混合してスラリー状のバインダ混合の原材料５３（上記した高密度部分５３に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５３を用いている）を作製する（ステップＳ３０）。
【０１０１】
ステップＳ３０において作製したスラリー状のバインダ混合の原材料５３を脱水器具（図示省略）に載置して、脱水器具を作動させることによって、スラリー状のバインダ混合の原材料５３を脱水状態にさせて（ステップＳ３１）、スラリー状のバインダ混合の原材料５３を乾燥させる（ステップＳ３２）。
【０１０２】
ステップＳ３２において乾燥させたバインダ混合の原材料５３の粒を一定にそろえてバインダ混合の原材料５３の各位置における密度を均一にさせ（ステップＳ３３）、予め設定した形状にプレス成形する（ステップＳ３４）。
【０１０３】
ステップＳ３４においてプレス成形したバインダ混合の原材料５３を、焼成して一次焼成体の原材料５３を形成する（ステップＳ３５）。なお、この一次焼成工程における一次焼成温度は、９００℃に設定されている。
【０１０４】
ステップＳ３５において形成した一次焼成体の原材料５３の外周全面に、その他の原材料５０に蒸留水を加えて作製したスラリー状の原材料５２（上記した低密度部分５２に相当する原材料のため（下記参照）、同一符号５２を用いている）を塗布する（ステップＳ３６）。
【０１０５】
そして、スラリー状の原材料５２と一体焼成体の原材料５３とを乾燥させ（ステップＳ３７）、原材料５２，５３を一体焼成し（ステップＳ３８、本発明でいう本焼成工程）、図２（ｃ）に示す原材料５１（５２，５３）からなる単結晶原料５を形成する（ステップＳ３９）。なお、この本焼成工程における焼成温度は、一次焼成温度より高い温度で設定され、実施例３では、１０００℃に設定されている。
【０１０６】
なお、上記したスラリー状の原材料５２が、本発明でいう低密度側に分類される低密度部分５２とされ、スラリー状のバインダ混合の原材料５３が、本発明でいう高密度側に分類される高密度部分５３とされる。また、以上の工程のうち、少なくとも、ステップＳ３５〜Ｓ３７が、本発明でいう密度可変成形工程の構成とされる。
【０１０７】
上記したように、本実施例３にかかる単結晶原料５によれば、上記実施例１と同一の作用効果を有するだけでなく、原材料５１の外周全面に低密度部分５２が配されるので、溶解領域の温度に達するまでの間において育成用溶液への溶解を行なうのに最適な構成である。
【０１０８】
また、本実施例３にかかる単結晶原料５の製造方法によれば、上記した実施例１と同一の作用効果を有するだけでなく、密度可変成形工程では、原材料５１を予め設定した形状寸法に基づいて、原材料５３（高密度部分５３）を一次焼成し、一次焼成した原材料５３の外周全面に、原材料５２（低密度部分５２）を塗布するので、低密度部分５２と高密度部分５３とにより、原材料５１の密度を可変させることができる。
【０１０９】
また、原材料５２（低密度部分５２）は、スラリー状体であるので、原材料５２（低密度部分５２）が粉体である場合と比較して、本焼成工程において、原材料５２（低密度部分５２）から一次焼成した原材料５３へ加わる圧力の影響を受けることなく、原材料５１の本焼成を行なうことができる。
【０１１０】
また、本実施例３では、例えば、一次焼成温度を９００℃に設定し、本焼成温度を１０００℃に設定しているので、密度の異なる部分を有する単結晶原料を作製することができる。
【０１１１】
なお、本実施例３では、低密度部分５２に該当する原材料５２を作製する際、原材料５０に蒸留水を加えているが、これは好適な例でありこれに限定されるものではなく、更にバインダを加えてもよい。
【０１１２】
なお、本発明は、その精神または主要な特徴から逸脱することなく、他のいろいろな形で実施することができる。そのため、上述の実施例はあらゆる点で単なる例示にすぎず、限定的に解釈してはならない。本発明の範囲は特許請求の範囲によって示すものであって、明細書本文には、なんら拘束されない。さらに、特許請求の範囲の均等範囲に属する変形や変更は、全て本発明の範囲内のものである。
【産業上の利用可能性】
【０１１３】
本発明は、工業用途に利用可能な単結晶原料、及びその製造方法に適用できる。特に、原材料として酸化亜鉛を用いることが好適である。
【図面の簡単な説明】
【０１１４】
【図１】図１は、本実施例にかかる育成炉の内部構成を示す断面図である。
【図２】図２（ａ）は、本実施例１，２にかかる単結晶原料の概略断面図である。図２（ｂ）は、本実施例１にかかる他の単結晶原料の概略断面図である。図２（ｃ）は、本実施例３にかかる単結晶原料の概略断面図である。
【図３】図３は、本実施例１，２にかかる金型の概略構成図である。
【図４】図４は、本実施例１にかかる単結晶原料の製造工程を示すフローチャート図である。
【図５】図５は、本実施例２にかかる単結晶原料の製造工程を示すフローチャート図である。
【図６】図６は、本実施例３にかかる単結晶原料の製造工程を示すフローチャート図である。
【符号の説明】
【０１１５】
５  単結晶原料
５１  原材料
５２  低密度部分
５３  高密度部分
【図１】
2007031230.tif 000003
【図２】
2007031230.tif 000004
【図３】
2007031230.tif 000005
【図４】
2007031230.tif 000006
【図５】
2007031230.tif 000007
【図６】
2007031230.tif 000008