(57)【要約】      （修正有）【課題】エラストマーを大きく変形させて使用しても、変形に大きな力を要しないで、強度が十分であり、変形による破損、粉落ちの発生の恐れがない誘電性エラストマーを提供する。【解決手段】エチレンプロピレン等の架橋ゴムに、ビスマス酸化物を加えたチタン酸金属塩等をシランカップリング剤で処理された比誘電率が１，０００以上であって粒径３０〜５００ｎｍの範囲の誘電体の粒子を分散してなることを特徴とする高誘電率エラストマー。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
架橋ゴムに、比誘電率が１，０００以上であって粒径３０〜５００ｎｍの範囲の誘電体の粒子を分散してなることを特徴とする高誘電率エラストマー。
【請求項２】
前記誘電体の添加量が、前記架橋ゴムの体積を基準にし、５〜２０体積％の範囲を占め、かつ、前記誘電体の粒子の最大径と最小径とのアスペクト比が３以下であることを特徴とする請求項１記載のエラストマー。
【請求項３】
前記誘電体以外の補強用充填剤であって、粒径１０ｎｍ以上のものを含まないことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のエラストマー。
【請求項４】
前記誘電体の粒子は、シランカップリング剤で処理されてなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のエラストマー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は高誘電率エラストマーに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から高誘電性エラストマーとしては、電波吸収などの電界緩和用途などでハロゲン原子、アクリロニトリルなどの極性成分を有する極性合成ゴムにチタン酸バリウム、カーボンブラック、金属酸化物及び金属粉末などの添加剤を加えた組成（例えば、特許文献１）などが知られている。
【０００３】
一方、誘電体として繊維状のものと有機高分子材料とを複合させる試みも行われている。例えば、特許文献２〜４に繊維状チタン酸バリウムもしくは多結晶体チタン酸バリウム繊維の製造方法が開示されている。しかしながら、これらの誘電体繊維はいずれも強度の不十分な繊維であるか、アスペクト比の小さな繊維であるため、エラストマーに配合して可撓性を有する高誘電材料を製造する目的に応用の難しい材料であった。
【０００４】
また、引き裂き強度などの機械的強度に優れ、耐久性のある高誘電性エラストマー組成物を提供する目的で、エラストマーマトリックス中に、一般式ＭＯ・ＴｉＯ２（式中、ＭはＢａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｃｏ，Ｐｄ，Ｚｎ，Ｂｅ，Ｃｄからなる群から選ばれた一種又は二種以上の金属元素を示す。）で表されるチタン酸金属塩繊維状物及び／又は該チタン酸金属塩を非晶質酸化チタンが包み込んだ態様で複合一体化した複合繊維を、合計重量を基準として５〜８０重量％配合してなる高誘電性エラストマー組成物（特許文献５）及びそれを用いた電子材料が知られている。
【０００５】
例えば、特許文献６に記載のエラストマーを２枚の電極で挟み、電極間に直流電圧を負荷することにより、電極間のクーロン力でエラストマーが圧縮され、圧縮されたエラストマーが電極間からはみ出るように伸び、力を発生する機構が開示されている。
【特許文献１】特公昭５８−２４４５５号公報
【特許文献２】特公昭６２−７１６０号公報
【特許文献３】特公昭６２−５５２４３号公報
【特許文献４】特開昭６３−２６０８２２号公報
【特許文献５】特許第３４８３９１号明細書
【特許文献６】米国特許第６８１２６２４号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、誘電体を適切なサイズ及び粒径分布を選択していないため、エラストマーを大きく変形させて使用する場合には、強度が不足し、変形させると破損するおそれがあった。さらに、粉落ちを生じるおそれがあった。
【０００７】
繊維状の誘電体を充填した場合には、エラストマーの伸び縮みをさえぎるため、変形に際し、大きな力を要し、かつ、変形させたときに破損するおそれがあった。
【０００８】
適切な誘電体を選ばない場合、誘電率が低くてエラストマーの誘電率が十分に向上しないおそれがあった。また、誘電体の誘電率の温度による変化や電界による変化が大きく、使用できる温度領域や、電界領域が限られるおそれがあった。
【０００９】
そこで本発明は、誘電性エラストマーの性能を改良することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明は、架橋ゴムに、比誘電率が１，０００以上であって粒径３０〜５００ｎｍの範囲の誘電体の粒子を分散してなることを特徴とする高誘電率エラストマー、に関する。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の高誘電率エラストマーによれば、誘電体そのものを補強材として利用できるとともに、比誘電率及び圧縮時の変形量を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
本発明は、誘電性エラストマーを２枚の電極で挟み、電極間に電圧を負荷することにより、電極間のクーロン力でエラストマーが圧縮され、圧縮されたエラストマーが電極間からはみ出るように伸び、力を発生する機構に用いるエラストマーに関する。
【００１３】
その機構においては、電場がかかったときに、（１）比較的小さな反発力で大きく変形することが求められており、また、繰返し作動のため、高い耐久性が必要である。また、電極間のクーロン力は、エラストマーの誘電率に比例し、かつ、負荷される電界の２乗に比例する。このため、（２）エラストマーの誘電率が高いと発生する力が高まる。また、高い電界を負荷すれば発生する力が高まるため、（３）エラストマーの絶縁耐圧を上げると負荷できる電界を上げられ、それによって発生する力を高めることができる。
【００１４】
（１）を達成するには、適切なサイズの補強用充填材を適切な量を入れる必要がある。エラストマーを伸び易くするためには、充填材は粒状であることが求められ、一方、サイズが大きすぎると耐久性が低下するおそれがある。
【００１５】
通常、エラストマーの誘電率はせいぜい８程度と高くないため、エラストマーの誘電性能を向上させるためには、高誘電率の誘電体をできる限り多くエラストマーに充填する必要がある。
【００１６】
今回、高誘電率の誘電体の形状を粒状、そのサイズを粒径３０〜５００ｎｍ、その充填量を、通常、架橋ゴムの体積を基準にし、５〜２０容量％と設定することで、誘電体を補強・耐久性付与と誘電率付与の目的で使用することができるようになり、高い誘電率を出すとともに、耐久性に優れたエラストマーを開発することができた。
【００１７】
本発明の高誘電率エラストマーは、架橋ゴムに、比誘電率が１，０００以上であって粒径３０〜５００ｎｍの範囲の誘電体の粒子を分散してなることを特徴とする。ここで、高誘電率とは誘電率が１，０００以上を示す誘電体をいう。本発明の高誘電率エラストマーは、架橋ゴムと該誘電体とを含む組成物ともいえる。
【００１８】
本発明に用いることのできる架橋ゴムとしては、特に制限はなく、常温でゴム状の弾性を有する物質であれば有機物、無機物を問わず、また天然物であっても合成物であってもよい。
【００１９】
天然架橋ゴムとしては、塩化ゴム、塩酸ゴム、環化ゴム、マレイン酸化ゴム、水素化ゴム、天然ゴムの二重結合にＰＭＭＡ，ＰＡＮ、アクリル酸エステルなどのビニルモノマーをグラフトさせてなるグラフト変性ゴム、窒素気流中でモノマー存在下に天然ゴムを素練してなるブロックコポリマーなどを挙げることができる。これらは、天然ゴムを原料とするものの他、合成ｃｉｓ−１，４−ポリイソプレンを原料としたものを含む。
【００２０】
合成架橋ゴムとしては、ＶＤＦ−ＨＦＰ，ＶＤＦ−ＣＴＦＥ、ＶＤＦ−ＰＦＶＥ，フルオロシリコーンゴム、ＴＦＥ−ＰＦＶＥ，ＰＴＦＥ−Ｐ，フルオロアルコキシポリフォスファゼンなどのフッ素ゴム、イソブチレンゴム、エチレンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム、エチレンプロピレンターポリマー、クロロスルホン化ポリエチレンゴムなどのポリオレフィン系エラストマー、スチレン−イソプレン−スチレンブロックコポリマー（ＳＩＳ）、スチレン−ブタジエン−スチレンコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン−エチレン−ブチレン−スチレンブロックコポリマー（ＳＥＢＳ）などのスチレン系エラストマー、イソプレンゴム、ウレタンゴム、エピクロロヒドリンゴム、クロロプレンゴム、シリコーンゴム、ナイロン１２、ブチルゴム、ブタジエンゴム、フッ素ゴム、ポリノルボルネンゴム、アクロロニトリル−ブタジエンゴムなどを挙げることができる。ここで、ＶＤＦ：ビニデンフルオライド、ＨＦＰ：ヘキサフルオロプロピレン、ＣＴＦＥ：クロロトリフルオロエチレン、ＰＦＶＥ：パーフルオロメチルビニリエーテル、ＴＦＥ：テトラフルオロエチレン、ＰＴＦＥ−Ｐ：ポリテトラフルオロエチレン−プロピレンである。
【００２１】
これらの架橋ゴムは、一種または二種以上を混合して用いてもよい。また、架橋ゴムの持つ弾力性を損なわない範囲で熱可塑性樹脂の一種又は二種以上を配合して用いることができる。
【００２２】
本発明のエラストマーに用いることができる架橋ゴムとしては、天然架橋ゴム及び合成非極性エラストマーよりなる群から選ばれる一種又は二種以上を用いた場合には、電気絶縁性に優れた高誘電性エラストマーを得ることができ、特に絶縁性の要求される用途に好ましくい。合成非極性のエラストマーとしては、エチレンプロピレンゴム、エチレンプロピレンジエンゴム、イソブチレンゴム、イソプレンゴム、シリコーンゴムなどを挙げることができる。
【００２３】
本発明で用いることができる誘電体としては、比誘電率が１，０００以上であって、粒径が３０〜５００ｎｍの範囲にあるものである。該粒状誘電体を、架橋ゴムに所定量充填、分散させることで、誘電体そのものを補強材として用いることができるとともに、比誘電率及び圧縮時の変形量を向上させることができる。具体的には、比誘電率が８以上、かつ、圧縮時の圧縮方向及び垂直方向への変化量が２０％以上の特性を示すエラストマーを作製できる。また、誘電体の粒径が揃っていない場合、変形時に粒子同士が干渉し、変形を妨げると考えられる。分散状態は、架橋ゴムと該誘電体を十分に攪拌し、ほぼ均一に該誘電体を架橋ゴム中に分散させることが好ましい。このように分散されることにより、該誘電体の添加効果を十分に発揮させることができる。誘電体の具体例としては、一般式ＭＯ・ＴｉＯ２（式中、ＭはＢａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｃｏ，Ｐｄ，Ｚｎ，Ｂｅ及びＣｄよりなる群から選ばれた一種又は二種以上の金属元素を示す。）で表されるチタン酸金属塩、該チタン酸金属塩にＢｉ２Ｏ３を加えた（Ｓｒ１−ｘＭｘ）ＴｉＯ３−Ｂｉ２Ｏ３−ｎＴｉＯ２（式中、ＭはＢａ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｐｂ，Ｚｎ，Ｃｕよりなる群から選ばれた一種又は二種以上の金属元素を示す。）で表される化合物、前記化合物にさらに、ニオブ、タンタル、鉄、アルミニウム、ナトリウム、ケイ素よりリンなる群から選ばれた少なくとも１種を添加したものなどが挙げられる。これは、例えば、ＢａＴｉＯ３のように一種のみの金属元素からなるチタン酸塩の場合、温度や電場による比誘電率の変化が大きいため、変化がより少ないこれらのＢｉ２Ｏ３−ｎＴｉＯ２を含むものの方が好ましい。温度や電場による比誘電率の変化が小さい高誘電率材料としては、ＢａＴｉＯ３（特許第３３４１００３号）、または、Ｌｉ（１−ｘ−ｙ）ＴｉｙＮｉｘＯのように、ニッケル酸化物、チタン、リチウムなどをドーピングしたものも使用できる。上記の化合物の中で、（Ｓｒ１−ｘＭｘ）ＴｉＯ３−Ｂｉ２Ｏ３−ｎＴｉＯ２（式中、ＭはＢａ，Ｃａ，Ｍｇ，Ｐｂ，Ｚｎ，Ｃｕよりなる群から選ばれた一種又は二種以上の金属元素を示す。）で表される化合物または前記化合物にさらに、ニオブ、タンタル、鉄、アルミニウム、ナトリウム、ケイ素よりリンなる群から選ばれた少なくとも１種を添加したものが、比誘電率及び変位を向上させる点から好ましい。なお、比誘電率は、１０００〜８０００の範囲のものを用いることが好ましい。より広い温度範囲で使用することを考慮すると、比誘電率が８０００を超える誘電体は、比誘電率の温度による変化が大きく、用途によっては問題となる場合がある。
【００２４】
次に、誘電体粒子をシランカップリング剤による処理は次の方法で行う。
【００２５】
シランカップリング剤は、希薄水溶液にして使用する。シランカップリング剤の水溶液濃度は、通常、０．１〜２．０％程度が一般的である。水に対して相溶性の乏しいシランカップリング剤の場合には、０．１〜２．０％程度の酢酸水や、水−アルコール（酢酸水−アルコール）混合液で希釈して用いる。酢酸は、シランカップリング剤の加水分解促進とシラノールの安定性を高めるｐＨ領域にする二つの効果を有する。
【００２６】
具体的には、次の方法で調製する。
（１）酢酸濃度１．０％の水溶液を準備する。
シランカップリング剤の溶解性が良好な場合、酢酸濃度を低下させることができる。アミノシランカップリング剤の場合には酢酸の添加は必要がない。
（２）酢酸水溶液をよく攪拌しながら、シランカップリング剤を滴下する。
シランカップリング剤の濃度は、通常、１．０％とする。攪拌速度は、液を跳ね上げない状態でできるだけ速く行う。また、滴下時間が短いとシランカップリング剤の分散が不良となり、ゲル状の生成が多くなる。
（３）滴下終了後、さらに５０分間攪拌を継続する。
水溶液がほぼ透明になった時点で、シランカップリング剤の加水分解は終了している。
（４）調整した液に、誘電体粉末を混合し、攪拌後、遠心分離機で分離し、誘電体部を取り出し、乾燥炉で乾燥させる。
【００２７】
シランカップリング剤には、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシラン、ビニルトリクロルシラン、ビニルトリエトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、ｐ−スチリルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルメチルジメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−アクリロキシプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルメトキシシラン、Ｎ−２（アミノエチル）３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、３−トリエトキシシリル−Ｎ−（１，３−ジメチル−ブチリデン）プロピルアミン、Ｎ−フェニル−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−クロロプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、ビス（トリエトキシシリルプロピル）テトラスルフィド、３−イソシアネートプロピルトリエトキシシランなどが挙げられる。ゴムがＥＰＤＭの場合、３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシランまたは３−メタクリロキシプロピルトリエトキシシランが好ましい。
【００２８】
誘電体をシランカップリング剤で処理することにより、誘電性エラストマーに対する補強効果が高まり、圧縮時の耐久性が増加する効果がある。
【００２９】
このように、前記粒状誘電体を所定量充填、分散させることで、誘電体そのものを補強材として用いることができるとともに、比誘電率が８以上、かつ、圧縮時の圧縮方向及び垂直方向への変化量が２０％以上のエラストマーを作製することができる。
【００３０】
前記誘電体の添加量が、前記架橋ゴムの体積を基準にし、５〜２０体積％の範囲を占め、かつ、前記誘電体の粒子の最大径と最小径とのアスペクト比が３以下であることが好ましい。アスペクト比について、最大径と最小径が同じの場合には、アスペクト比は１となり、この値が最小値となる。これにより、本発明のエラストマーを使用する機構において、出力が高められる。また、実施例では変形量が多いため、同じ変形量で使用する場合、変形量に対する余裕があり、耐久性も確保できる。
【００３１】
また、本発明の高誘電率エラストマーは、前記誘電体以外の補強用充填剤であって、粒径１０ｎｍ以上のものを含まないことが好ましい、上限としては通常補強材として用いられる範囲、例えば１０μｍまでの範囲のものを含まないことが望ましい。該補強用充填剤を含まないようにすることにより、エラストマーの圧縮時の伸びをさらに高めることができ、また、より低い力で伸ばすことができる。なお、通常、ゴム材料の補強用充填剤としては、ゴムを硬くする目的で加えられるものであれば特に制限されることなく、カーボンブラック、炭酸カルシウムなどが例示できる。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例に基づいて本発明をより詳細に説明するが、本発明は実施例に限定されるものではない。
【００３３】
（実施例及び比較例）
エラストマーとしては、エチレンプロピレンを使用し、誘電体以外は次の配合とした。
【００３４】
ＪＳＲ製エチレンプロピレン生ゴムＥＰ９３  １００質量部に、ナフテン系プロセスオイル２０質量部、ステアリン酸を１質量部、酸化亜鉛を５質量部、加硫系としてテトラメチルチウラムジスルフィド（ＴＴ）、テトラエチルチウラムジスルフィド（ＴＥＴ）、Ｎ−シクロヘキシルベンゾチアジルスルフェンアミド（ＣＺ）をそれぞれ２質量部、誘電体を添加する。
【００３５】
誘電体は素練で添加し、その後、上記加硫系を加え、混練した後、シート状に成形し、加硫を行った。
【００３６】
（実施例１，３，４，５）
誘電体は、特開２００４−１６１５３３の手法を参照し、次のように条件を振り、異なる粒径のものを作製した。
【００３７】
０．０１〜０．０５ｍｏｌ／リットルの硝酸バリウム、０．０１〜０．０５ｍｏｌ／リットルのチタニウムテトライソプロポオキシドを１ｍｏｌ／リットルの硝酸溶液に溶解させ（Ｂａ／Ｔｉの比＝１）、０．０７５〜０．１ｍｏｌ／リットルの硝酸カリウムと０．０７５〜０．１ｍｏｌ／リットルの硝酸ナトリウムを添加した（Ｔｉに対して硝酸塩がモル比で４〜１５）。
【００３８】
この溶液を超音波噴霧器により噴霧し液滴化させ、１〜１０リットル／ｍｉｎ．の窒素ガスをキャリアガスとして加熱炉に供給した。加熱炉は５段炉、炉心管は内径（Ｄ），加熱部分の長さ（Ｌ）の比Ｌ／Ｄを１５〜７７としたセラミック管を用いた。加熱温度は１，０００℃とした。
【００３９】
加熱炉を出た粒子は静電捕集器で捕集し、製造した粒子は超音波洗浄及び遠心分離により洗浄後、乾燥させた。
【００４０】
なお、実施例５においては、さらにシランカップリング剤処理を行った。シランカップリング剤の種類としては３−メタクリロキシプロピルメチルジエトキシシランを、酢酸濃度は１．０％の水溶液を、シランカップリング剤の濃度は１．０％のものを用いた。
【００４１】
（実施例２）
誘電体としては、平均粒径４１０ｎｍのＢａＴｉＯ３（粒状）（共立マテリアル製）を用いた。
【００４２】
（実施例６）
誘電体は、下記の方法で調製した。
【００４３】
（Ｓｒ１−ｘＢａｘ）ＴｉＯ３（ｘ＝０．５）は、０．０５ｍｏｌ／リットルの硝酸バリウム、０．０５ｍｏｌ／リットルの硝酸ストロンチウム、０．１ｍｏｌ／リットルのチタニウムテトライソプロポオキシドを１ｍｏｌ／リットルの硝酸溶液に溶解させ（Ｂａ：Ｓｒ：Ｔｉに比＝１：１：２）、０．７５ｍｏｌ／リットルの硝酸カリウムと０．７５ｍｏｌ／リットルの硝酸ナトリウムを添加した（Ｔｉに対して硝酸塩がモル比で１５）。
【００４４】
この溶液を超音波噴霧器により噴霧し液滴化させ、１リットル／ｍｉｎ．の窒素ガスをキャリアガスとして加熱炉に供給した。加熱炉は５段炉、炉心管は内径（Ｄ），加熱部分の長さ（Ｌ）の比Ｌ／Ｄを１５〜７７としたセラミック管を用いた。加熱温度は１，０００℃とした。
【００４５】
加熱炉を出た粒子は静電捕集器で捕集し、製造した粒子は超音波洗浄及び遠心分離により洗浄後、乾燥させた。
【００４６】
（実施例７）
誘電体は、特許第３３４１００３号明細書を参考とし、下記の方法で調製した。
【００４７】
出発原料として、それぞれ平均粒径０．１〜１μｍの主成分原料（ＢａＴｉＯ３）１００ｍｏｌおよび第１〜５副成分原料として、ＭｇＯおよびＭｎＯの原料に炭酸塩（第１副成分：ＭｇＣＯ３を１．０ｍｏｌ、第４副成分：ＭｎＣＯ３を０．３７４ｍｏｌ）を用い、他の原料には酸化物（第２副成分：Ｙ２Ｏ３を２．０ｍｏｌ、第３副成分：（Ｂａ０．６Ｃａ０．４）ＳｉＯ３を３ｍｏｌ、第５副成分：Ｖ２Ｏ５を０．１ｍｏｌ）を用いた。第３副成分である（Ｂａ０．６Ｃａ０．４）ＳｉＯ３は、ＢａＣＯ３、ＣａＣＯ３およびＳｉＯ２をボールミルにより１６時間湿式混合し、乾燥後、１１５０℃において空気中で焼成し、さらに、ボールミルにより１００時間湿式粉砕することにより製造した。これらの原料を配合して、ボールミルにより１６時間湿式混合し、乾燥させて誘電体材料とした。
【００４８】
得られた乾燥後の誘電体材料１００質量部と、アクリル樹脂４．８質量部と、塩化メチレン４０質量部と、酢酸エチル２０質量部と、ミネラルスピリット６質量部と、アセトン４質量部とをボールミルで混合してペースト化し、誘電体層用ペーストを得た。
【００４９】
次いで、上記誘電体層用ペーストを用いてＰＥＴフィルム上に、厚さ５μｍのグリーンシートを形成し、ＰＥＴフィルムからグリーンシートを剥離した。次いで、これらのグリーンシートを５０層積層し、圧着してグリーンチップを得た。
【００５０】
上記グリーンチップを所定サイズに切断し、脱バインダ処理、焼成及びアニールを行って、積層セラミック焼成体を得た。脱バインダ処理は、昇温速度１５℃／時間、保持温度３５０℃、保持時間２時間、加湿したＮ２＋Ｈ２混合ガス雰囲気（酸素分圧は１０〜３１Ｐａ）の条件で行った。焼成は、昇温速度２００℃／時間、保持温度１２６０〜１３４０℃、保持時間２時間、冷却速度３００℃／時間、加湿したＮ２＋Ｈ２混合ガス雰囲気（酸素分圧は１０〜６Ｐａ）の条件で行った。アニールは、保持温度１０５０℃、温度保持時間２時間、冷却速度３００℃／時間、窒素雰囲気の条件で行った。なお、脱バインダ処理および焼成の際の雰囲気の加湿には、水温を３５℃としてウェッターを用いた。
【００５１】
得られたチップを粉砕し、平均粒径８０ｎｍの誘電体粒子を得た。
【００５２】
（比較例２、４、５）
誘電体は、特開２００４−１６１５３３の手法を参照し、次のように条件を振り、異なる粒径のものを作製した。
【００５３】
０．０１〜０．０５ｍｏｌ／リットルの硝酸バリウム、０．０１〜０．０５ｍｏｌ／リットルのチタニウムテトライソプロポオキシドを１ｍｏｌ／リットルの硝酸溶液に溶解させ（Ｂａ／Ｔｉの比＝１）、０．０７５〜０．１ｍｏｌ／リットル硝酸カリウムと０．０７５〜０．１ｍｏｌ／リットルの硝酸ナトリウムを添加した（Ｔｉに対して硝酸塩がモル比で４〜１５）。
【００５４】
この溶液を超音波噴霧器により噴霧し液滴化させ、１〜１０リットル／ｍｉｎ．の窒素ガスをキャリアガスとして加熱炉に供給した。加熱炉は５段炉、炉心管は内径（Ｄ），加熱部分の長さ（Ｌ）の比Ｌ／Ｄを１５〜７７としたセラミック管を用いた。加熱温度は１，０００℃とした。
【００５５】
加熱炉を出た粒子は静電捕集器で捕集し、製造した粒子は超音波洗浄及び遠心分離により洗浄後、乾燥させた。
【００５６】
（比較例３）
誘電体としては、平均粒径８００ｎｍのＢａＴｉＯ３（粒状）（共立マテリアル製）を用いた。
【００５７】
（比較例６）
誘電体は、特開平９−３１２４４号公報を参照し、下記の方法で得た。
【００５８】
繊維状（Ｓｒ１−ｘＢａｘ）ＴｉＯ３は、特開平９−３１２４４号公報の参考例１を参照して用意し、平均繊維径０．４μｍ、平均繊維長７μｍのものを得た。
【００５９】
実施例１〜７及び比較例１〜６において、配合した成分の比率及び得られた結果を表１に示す。ここで、誘電体のアスペクト比の測定は、ＴＥＭ観察により、各誘電体の比誘電率は、焼成後、粉砕する前に、東陽テクニカ製１２９６＋１２６０を用い、常温で測定し、得られたエラストマー組成物の性能は、比誘電率（東陽テクニカ製１２９６＋１２６０）及び圧縮荷重を加えたときの亀裂発生変位（Δｘ／ｘ）「図１参照」で比較した。
【００６０】
図１は変位の測定方法を説明する概略図面である。図１（Ａ）は圧縮前の状態を示し、図１（Ｂ）は荷重圧縮後の状態を示す。サンプルであるエラストマー円柱直径ｘ＝６ｍｍ、高さ２ｍｍである。測定はノギスを用いて行った。
【００６１】
【表１】
2007153961.tif 000003
【００６２】
表１において
＊：繊維径０．４μｍ、長さ７μｍ
＊＊：変位ＮＧのため未測定
比較例１は、エチレンプロピレンゴムである。
【００６３】
誘電体の添加量：誘電体のｖｏｌ％＝誘電体の体積×１００／（ゴム体積＋誘電体の体積）、ここで、ゴムの体積＝ゴムの質量／ゴム比重、誘電体の質量／誘電体の比重。
【００６４】
表１から、実施例１〜７のエラストマーは比誘電率が８．６〜３３の範囲にあり、かつ、変形量が０．２１〜０．３３の範囲にあることがわかる。それに対し、比較例１〜６のエラストマーは、比較例１の場合を除き、相対的に耐久性の値が低かった。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】変位の測定方法を説明する概略図面である。
【符号の説明】
【００６６】
１：エラストマー円柱、
２：円板ジグ。
【図１】
2007153961.tif 000004