(57)【要約】【課題】  熱的機械的な強度に影響を与えることなく、燃料被覆粒子の充填率を高めて、被覆燃料粒子の燃料全体に対する体積割合を少なくとも４５％以上とする。【解決手段】  オーバーコート粒子から燃料コンパクト又はペブル球等の高温ガス炉用の燃料を製造する場合に、異なる２種類の直径を有する燃料核から被覆燃料粒子を形成する。異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比(ｄ１：ｄ２)を１：７以上とする。小さな直径の燃料核と大きな直径の燃料核の被覆層の厚みの比(ｔ１：ｔ２)をｔ１：ｔ２＝１：２．５以上とする。小さな直径の燃料核と大きな直径の燃料核のオーバーコート層の厚みの比(Ｔ１：Ｔ２)をＴ１：Ｔ２＝１：６以上、直径の比(Ｄ１：Ｄ２)をＤ１：Ｄ２＝１．６以上とする。小さな直径の燃料核と大きな直径の燃料核を備えたオーバーコート粒子の重量比を２．５〜３．５：１として、燃料に成型する。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料核に被覆層を被覆して形成された被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成してオーバーコート粒子とした後、前記オーバーコート粒子から燃料コンパクト又はペブル球等の高温ガス炉用の燃料を製造する方法において、異なる複数の種類の直径を有する前記燃料核から前記被覆燃料粒子を形成することを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載された燃料の製造方法であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、前記異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）を、１：７以上とすることを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項３】
請求項１又は請求項２のいずれかに記載された燃料の製造方法であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、前記異なる２種類の直径を有する燃料核に前記被覆層を被覆する際に、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚みと大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚みとの比を、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ１）：大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ２）＝１：２．５以上とすることを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項４】
請求項１乃至請求項３のいずれかに記載された燃料の製造方法であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、前記異なる２種類の直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子に前記オーバーコート層をコーティングする際に、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みと大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みとの比を、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ１）：大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ２）＝１：６以上とすることを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項５】
請求項１乃至請求項４のいずれかに記載された燃料の製造方法であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径との比を、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ１）：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ２）＝１：６以上とすることを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項６】
請求項１乃至請求項５のいずれかに記載された燃料の製造方法であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、前記異なる２種類の直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子を前記燃料コンパクト又は前記ペブル球に成型する際に、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比を、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲とすることを特徴とする燃料の製造方法。
【請求項７】
燃料核と前記燃料核に被覆された被覆層とを有する被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層をコーティングして形成されたオーバーコート粒子から成る燃料コンパクト又はペブル球等の高温ガス炉用燃料において、前記燃料核は異なる複数の種類の直径を有することを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【請求項８】
請求項７に記載された高温ガス炉用燃料であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、前記異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）が、１：７以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【請求項９】
請求項７又は請求項８のいずれかに記載された高温ガス炉用燃料であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚みと大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚みとの比が、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ１）：大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ２）＝１：２．５以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【請求項１０】
請求項７乃至請求項９のいずれかに記載された高温ガス炉用燃料であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みと大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みとの比が、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ１）：大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ２）＝１：６以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【請求項１１】
請求項７乃至請求項１０のいずれかに記載された高温ガス炉用燃料であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径との比が、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ１）：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ２）＝１：６以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【請求項１２】
請求項７乃至請求項１１のいずれかに記載された高温ガス炉用燃料であって、前記燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比が、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲であることを特徴とする高温ガス炉用燃料。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉等の原子炉において燃料として使用される燃料コンパクトやペブル球等の燃料、及び、その製造方法の改良に関し、特に、燃料コンパクトやペブル球中への被覆燃料粒子の充填率を向上することに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛から形成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応を起こさないヘリウムガス等の気体を用いているため、固有の安全性が高く、出口温度が非常に高いヘリウムガスを取り出すことができる原子炉であり、約９００℃前後の高温熱を、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野において利用することを可能とするものである。
【０００３】
（被覆燃料粒子）
この高温ガス炉の燃料としては、一般に、二酸化ウランやトリウム等をセラミックス状に焼結した直径約３５０μｍ〜６５０μｍの燃料核の周囲に、第１層から第４層の計４層の被覆が施された直径約５００μｍ〜１０００μｍの被覆燃料粒子が使用される。具体的には、次の４つの被覆である。
【０００４】
即ち、一般にバッファ層と呼ばれる最も内側の第１層は、密度約１ｇ／ｃｍ3の低密度熱分解炭素（ＰｙＣ）から成る層で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガスを溜めると共に、核燃料のスウェリングを吸収する機能を併せ持つ。次いで、この第１層の上に施される第２層は、一般に、密度約１．８ｇ／ｃｍ3の高密度熱分解炭素から形成された内側熱分解炭素（ＰｙＣ）層であり、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）の拡散の障壁となってガス状の核分裂生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。更に、炭化珪素（ＳｉＣ）層と呼ばれる第３層は、密度約３．２ｇ／ｃｍ3の炭化珪素から成り、主に固体状の核分裂生成物の拡散の障壁となって固体状の核分裂生成物を保持すると共に、被覆燃料粒子全体の主要な強度部材としての機能を有するものである。最も外側の第４層である外側熱分解炭素層は、第２層と同様、密度約１．８ｇ／ｃｍ3の高密度熱分解炭素から成り、照射収縮により第３層である炭化珪素層に圧縮応力を発生させて照射下での被覆燃料粒子全体の強度を保持すると共にガス状の核分裂生成物（ＦＰ）を保持する機能を有するものである。
【０００５】
このような被覆燃料粒子は、一般的には、次のような工程を経て製造される。即ち、まず、燃料核の生成であるが、具体的には、酸化ウランの粉末を硝酸に溶かして生成した硝酸ウラニル原液に、純水、増粘剤を添加して撹拌することにより滴下原液を生成する。この場合、増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の液滴が、落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。この増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。次いで、このようにして調整された滴下原液を、所定の温度に冷却して粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水溶液中に滴下する。なお、この場合、液滴に、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間においてアンモニアガスを吹きかけ、液滴の表面をゲル化させることにより、着水時に液滴が変形するのを防止する。
【０００６】
アンモニア水溶液中に滴下された原液は、アンモニア水溶液中で、硝酸ウラニルがアンモニアと充分に反応して重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この重ウラン酸アンモニウムの粒子を、大気中でばい焼して、三酸化ウラン粒子とした後、更に還元、焼結することにより、高密度のセラミックス状二酸化ウランから成る燃料核を得る。このようにして得られた燃料核の直径や真球度は、次の被覆工程における製造条件に非常に大きな影響を与えることから、燃料核は、篩により直径選別及び真球度選別を行った上で、被覆工程に送られる。
【０００７】
次に、燃料核の被覆工程においては、燃料核を流動床に装荷し、被覆となるガスを熱分解させることにより第１層から順次、上述した被覆を施していく。この場合、具体的には、第１層の低密度炭素層については、アセチレン（Ｃ2Ｈ2）を約１４００℃で熱分解して燃料核を被覆する。第２層、第４層の高密度の熱分解炭素層については、プロピレン（Ｃ3Ｈ6）を約１４００度で熱分解して被覆を施していく。第３層である炭化珪素層は、メチルトリクロロシラン（ＣＨ3ＳｉＣｌ3）を約１６００℃で熱分解して形成する。
【０００８】
（燃料への加工）
このようにして製造された被覆燃料粒子は、更に、黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を、被覆燃料粒子の表面にオーバーコートして、オーバーコート層を有するオーバーコート粒子とした上で、中空円筒形状又は円筒形状の燃料コンパクトの形態や、球状のペブル球の形態等に加工されて使用される（例えば、特許文献１等参照）。
【０００９】
この場合、従来は、均一の直径の燃料核に均一の厚みの被覆層を被覆した被覆燃料粒子を使用し、これに同じく均一の厚みのオーバーコート層をコーティングして、均一の直径を有するオーバーコート粒子とし、この均一の直径を有するオーバーコート粒子を、プレス成型又はモールド成型等により圧縮して、燃料コンパクト又はペブル球等の形態に加工していた。
【００１０】
しかし、この均一のサイズのオーバーコート層を有する被覆燃料粒子から形成された燃料コンパクト又はペブル球等の燃料においては、燃料全体に対する被覆燃料粒子が占める体積割合は３５％程度しかなく、必ずしも充分な充填率であるとはいえなかった。これは、オーバーコート層の厚みを考慮すると、このオーバーコート層の体積が燃料全体に占める割合も、相対的には高かったためであると考えられる。
【００１１】
この場合、オーバーコート層を薄層化等することにより、燃料全体における被覆燃料粒子の充填率を高めることも考えられるが、オーバーコート層には、プレス成型時等の圧力によって被覆燃料粒子が破損するのを防止する役割や、被覆燃料粒子間の介在として燃料コンパクトやペブル球内において被覆燃料粒子を均一に分散させて、焼結時に被覆燃料粒子が熱的機械的に破損するのを防止する役割をも有しているため、オーバーコート層を単純に薄層化すると、これらの機能が果たせなくなり、別の問題が生じる。
【特許文献１】特開２０００−２８４０８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明が解決しようとする課題は、上記の問題点に鑑み、熱的機械的な強度に影響を与えることなく、燃料被覆粒子の充填率を高めて、被覆燃料粒子の燃料全体に対する体積割合を少なくとも４５％以上とすることができる燃料の製造方法、及び、そのような高温ガス炉用燃料を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明は、上記の課題を解決するための第１の手段として、燃料核に被覆層を被覆して形成された被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成してオーバーコート粒子とした後、このオーバーコート粒子から燃料コンパクト又はペブル球等の高温ガス炉用の燃料を製造する方法において、異なる複数の種類の直径を有する燃料核から被覆燃料粒子を形成することを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１４】
本発明は、上記の課題を解決するための第２の手段として、上記第１の解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、これらの異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）を、１：７以上とすることを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１５】
本発明は、上記の課題を解決するための第３の手段として、上記第１又は第２のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、これらの異なる２種類の直径を有する燃料核に被覆層を被覆する際に、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚みと大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚みとの比を、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ１）：大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ２）＝１：２．５以上とすることを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１６】
本発明は、上記の課題を解決するための第４の手段として、上記第１乃至第３のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、これらの異なる２種類の直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子にオーバーコート層をコーティングする際に、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みと大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みとの比を、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ１）：大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ２）＝１：６以上とすることを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１７】
本発明は、上記の課題を解決するための第５の手段として、上記第１乃至第４のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径との比を、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ１）：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ２）＝１：６以上とすることを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１８】
本発明は、上記の課題を解決するための第６の手段として、上記第１乃至第５のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、これらの異なる２種類の直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子を燃料コンパクト又はペブル球に成型する際に、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比を、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲とすることを特徴とする燃料の製造方法を提供するものである。
【００１９】
また、本発明は、上記の課題を解決するための手段として、以下の高温ガス炉用燃料をも提供するものである。具体的には、本発明は、上記の課題を解決するための第７の手段として、燃料核と燃料核に被覆された被覆層とを有する被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層をコーティングして形成されたオーバーコート粒子から成る燃料コンパクト又はペブル球等の高温ガス炉用燃料において、燃料核は異なる複数の種類の直径を有することを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【００２０】
本発明は、上記の課題を解決するための第８の手段として、上記第７の解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、これらの異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）が、１：７以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【００２１】
本発明は、上記の課題を解決するための第９の手段として、上記第７又は第８のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚みと大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚みとの比が、小さな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ１）：大きな直径を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ２）＝１：２．５以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【００２２】
本発明は、上記の課題を解決するための第１０の手段として、上記第７乃至第９のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みと大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みとの比が、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ１）：大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ２）＝１：６以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【００２３】
本発明は、上記の課題を解決するための第１１の手段として、上記第７乃至第１０のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径との比が、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ１）：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ２）＝１：６以上であることを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【００２４】
本発明は、上記の課題を解決するための第１２の手段として、上記第７乃至第１１のいずれかの解決手段において、燃料核が異なる２種類の直径を有する場合において、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比が、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲であることを特徴とする高温ガス炉用燃料を提供するものである。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば、上記のように、異なる直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子を使用しているため、異なる直径の燃料核毎に充分な強度等を確保するのに必要な被覆層やオーバーコート層等の厚みや直径も異なり、それぞれ必要な厚みや直径の被覆層、オーバーコート層を備えた上で、大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子の間に、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子を配置させることにより、被覆燃料粒子の充填率を向上させることができ、燃料全体に対する被覆燃料粒子の体積割合を高めることができる実益がある。
【００２６】
この場合において、本発明によれば、上記のように、燃料核の直径比や、小さな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子と大きな直径を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子との間で、燃料核の直径の大小に応じて、被覆層の厚みやオーバーコート層の厚み及び直径、また、混合重量比を、具体的に適切な比率に設定しているため、燃料全体に対する被覆燃料粒子の体積割合を４５％以上に高めることができる実益がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
本発明を実施するための形態を詳細に説明すると、本発明の燃料コンパクト又はペブル球等の燃料は、被覆燃料粒子にオーバーコート層をコーティングして、オーバーコート粒子とした後、これらのオーバーコート粒子を圧縮成型して形成される。
【００２８】
（１．燃料核）
この被覆燃料粒子は、燃料核と、この燃料核に被覆された被覆層とから成り、燃料核に被覆層を被覆して形成される。この場合、本発明においては、異なる複数の種類の、具体的には、下記の実施の形態では、異なる２種類の直径を有する燃料核から被覆燃料粒子を形成する。具体的には、異なる２種類の直径を有する燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）を、１：７以上とする。即ち、小さな直径ｄ１を有する燃料核と、この小さな直径ｄ１を有する燃料核に対して７倍以上の直径を有する大きな直径ｄ２の燃料核の２種類の燃料核を設定する。従って、本発明においては、大小２種類の異なる直径を有する燃料核が使用され、また、この燃料核の直径の大小に応じて、必要な被覆層の厚みや、オーバーコート層の厚みや直径を設定することができる。
【００２９】
この場合、一般的な燃料核においては、通常約３５０μｍ〜６５０μｍの直径に設定されるが、上記の１：７との比を確保するためには、本発明においては、小さな直径を有する燃料核の直径ｄ１を、この一般的な燃料核の直径よりも小さく、大きな直径を有する燃料核の直径ｄ２を、この一般的な燃料核の直径よりも大きく設定することにより、対応することができる。なお、燃料核の製造方法に特に限定はなく、一般的な外部ゲル化方法の他、内部ゲル化方法により製造することができる。また、燃料核の原料についても、二酸化ウランやトリウム等の高温ガス炉の燃料として使用される一般的な原料であれば、特に限定なく使用することができる。
【００３０】
（２．被覆層）
次に、被覆層は、本発明においては、小さな直径ｄ１を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ１）と、大きな直径ｄ２を有する燃料核の被覆層の厚み（ｔ２）との比が、ｔ１：ｔ２＝１：２．５以上となるように設定して、被覆する。即ち、大きな直径ｄ２を有する燃料核ほど、被覆層の厚みも厚くなるように設定し、大きな直径ｄ２を有する燃料核の被覆層の厚みｔ２を、小さな直径ｄ１を有する燃料核の被覆層の厚みｔ１の２．５倍以上とする。これは、燃料核の直径の大小に応じて、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）の保持や強度の保持等の被覆層としての機能を確保するために必要な厚みも変化すると共に、被覆燃料粒子の直径に差を設けて、後述する最終的なオーバーコート粒子の直径にも差を設定するためである。従って、本発明においては、燃料核の直径の大きさに応じて、被覆層としての本来の機能も充分に確保することができる。
【００３１】
この場合、被覆層の具体的な厚みについては、炉心設計等の観点から、上記条件を満足する範囲で、適宜調整することができる。なお、被覆層は、通常は、上述したように、内側から順に、低密度熱分解炭素層（第１層）、内側高密度熱分解炭素層（第２層）、炭化珪素（ＳｉＣ）層（第３層）、外側高密度熱分解炭素層（第４層）の４層から成るが、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）の保持等の必要な機能を備えれば、その構成に特に限定はなく、必要に応じて適宜設定することができる。また、燃料核に、これらの被覆層を被覆する方法にも、特に限定はなく、流動床による一般的な方法、即ち、燃料核を流動床に装荷して、被覆となるガスを約１４００℃等の高温で熱分解させることにより、順次被覆していくことができる。
【００３２】
（３．オーバーコート層）
更に、このようにして形成された２種類の被覆燃料粒子の表面に、黒鉛マトリックス材をコーティングしてオーバーコート層を形成してオーバーコート粒子とする。この場合、本発明においては、小さな直径ｄ１の燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ１）と大きな直径ｄ２の燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚み（Ｔ２）との比を、Ｔ１：Ｔ２＝１：６以上とする。即ち、大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子ほど、オーバーコート層の厚みも厚くなるように設定し、大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みＴ２を、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えた被覆燃料粒子のオーバーコート層の厚みＴ１の６倍以上とする。これは、燃料核の直径の大小に応じて、熱的機械的強度の保持等のオーバーコート層としての機能を確保するために必要な厚みも変化すると共に、オーバーコート粒子の直径に差を設けるためである。従って、本発明においては、燃料核の直径や被覆燃料粒子の直径の大きさに応じて、オーバーコート層としての本来の機能も充分に確保することができる。
【００３３】
この場合、オーバーコート層の具体的な厚みについても、核設計や熱機械的設計等の観点から、上記条件を満足する範囲で、適宜調整することができる。なお、オーバーコート層は、被覆燃料粒子を、黒鉛粉末や粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材中に分散させることにより形成することができるが、その分散方法には、特に限定はなく、転動造粒法等の一般的な方法を使用することができる。
【００３４】
以上の方法により、次のような直径比を有する２種類のオーバーコート粒子を形成する。具体的には、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径Ｄ１と大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径Ｄ２との比を、Ｄ１：Ｄ２＝１：６以上とする。即ち、大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子ほど、その直径が大きくなるように設定し、大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径Ｄ２を、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径Ｄ１の６倍以上とする。
【００３５】
これは、燃料核の直径の大小に応じて、熱的機械的強度の保持等のオーバーコート層としての機能を確保するために必要な直径も変化すると共に、特に、１：６以上の直径比として、その直径差を大きく設定することにより、これらの２種類のオーバーコート粒子を燃料コンパクトやペブル球等の燃料の形態にする際に、大きな直径Ｄ２を有するオーバーコート粒子の間に、小さな直径Ｄ１を有するオーバーコート粒子が入り込んで、オーバーコート粒子を効率良く高い密度で充填することができるからである。従って、燃料全体に対する被覆燃料粒子の体積割合を向上させることができる。
【００３６】
この場合、異なる直径を有するオーバーコート粒子を高密度で充填することのみに着目すれば、両者の直径差が大きい程、具体的には、単純に１：１０程度とすることにより対応することもできる。しかし、一方で、被覆燃料粒子の各層は、上述したように機能上必要な役割を各々有している。このため、充填密度の向上のみに着目して、オーバーコート粒子の直径比にしか配慮をしなかった場合には、結果として、被覆燃料粒子の各層の役割を損うおそれがある。即ち、被覆燃料粒子の各層の機能を確保しつつ、オーバーコート粒子の適切な直径の比の範囲を定めることが必要であり、そのためには、種々の実験の結果、上記のＤ１：Ｄ２＝１：６以上となる範囲とすることが必要であることが判明した。そして、この範囲内において燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）、被覆層の厚みの比（ｔ１：ｔ２）、オーバーコート層の厚みの比（Ｔ１：Ｔ２）を上記の条件を満たすように設定すれば、被覆燃料粒子としての機能を損なうことなく、被覆燃料粒子の体積割合も向上させることができる。換言すれば、最終的なオーバーコート粒子の直径の比（Ｄ１：Ｄ２）が１：６以上となる範囲内であれば、上述した燃料核の直径の比（ｄ１：ｄ２）、被覆層の厚みの比（ｔ１：ｔ２）、オーバーコート層の厚みの比（Ｔ１：Ｔ２）の条件を満たすことも可能となるものである。
【００３７】
（４．燃料への加工）
本発明においては、以上のようにして形成され大小２種類の直径を有するオーバーコート粒子から、燃料コンパクト又はペブル球等の燃料を形成する。具体的には、オーバーコート粒子を燃料コンパクトに成型するためには、まず、所定量のオーバーコート粒子を秤量する。この場合、本発明においては、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比を、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲とする。
【００３８】
即ち、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子ほど、重量比も高くなるように設定し、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の重量をを、大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子の重量に対して、２．５倍〜３．５倍に設定する。これは、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子ほど直径Ｔ１が小さいため、大きな直径Ｔ２のオーバーコート粒子の間に入り込んだり、相互に間隙なく高密度で充填することができ、充填率が高まるためである。
【００３９】
上記重量比で大小２種類のオーバーコート粒子をプレス金型に装荷した後は、プレス金型を振動させることによって、オーバーコート粒子間の間隔をならし、充填率を高めた上で、温間加圧成型して、所望の形状とすることができる。その後は、通常の燃料コンパクトの製造と同様に、予備焼成により、フェノール樹脂を蒸発、炭化させた後、焼成して燃料コンパクトとすることができる。
【００４０】
また、オーバーコート粒子をペブル球に成型する場合も、オーバーコート粒子を秤量して、小さな直径ｄ１を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子と大きな直径ｄ２を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子との重量比が、小さな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径を有する燃料核を備えたオーバーコート粒子＝２．５：１〜３．５：１の範囲となるように調整する。
【００４１】
その後は、同様に、上記重量比で大小２種類のオーバーコート粒子をモールドに装荷して、モールドを振動させることによって、オーバーコート粒子間の間隔をならし、充填率を高めた上で、仮成型して一次球とする。次いで、黒鉛を更に外側に配して二次成型してペブル球に成型する。その後の熱処理は、燃料コンパクトの場合と同様に、予備焼成により、フェノール樹脂を蒸発、炭化させた後、焼成してペブル球とすることができる。
【実施例】
【００４２】
次に、本発明の具体的な実施例について説明する。まず、外部ゲル化方法により直径２００μｍと、直径２０００μｍの２種類の燃料核を形成した。この場合、燃料核の直径比は、ｄ１：ｄ２＝１：１０として、本発明の範囲内とした。
【００４３】
次いで、小さな直径（ｄ１＝２００μｍ）の燃料核に、内側から順に、低密度熱分解炭素層（第１層）を４０μｍ、内側高密度熱分解炭素層（第２層）を２０μｍ、炭化珪素（ＳｉＣ）層（第３層）を２５μｍ、外側高密度熱分解炭素層（第４層）を２０μｍ、被覆して被覆層を形成した。この場合の被覆層の厚み（ｔ１）は約１０５μｍであり、被覆燃料粒子の直径は約４１０μｍであった。
【００４４】
一方、大きな直径（ｄ２＝２０００μｍ）の燃料核に、内側から順に、低密度熱分解炭素層（第１層）を１５０μｍ、内側高密度熱分解炭素層（第２層）を４０μｍ、炭化珪素（ＳｉＣ）層（第３層）を５０μｍ、外側高密度熱分解炭素層（第４層）を４０μｍ、被覆して被覆層を形成した。この場合の被覆層の厚み（ｔ２）は約２８０μｍであり、被覆燃料粒子の直径は約２５６０μｍであった。
【００４５】
即ち、上記の実施例においては、２種類の燃料核の被覆層の厚みの比を、ｔ１：ｔ２＝約１０５：２８０＝約１：２．７として、本発明の範囲内で設定した。なお、被覆燃料粒子の直径比は、約１：６．３であった。
【００４６】
その後、これらの２種類の被覆燃料粒子に、転動造粒方にてオーバーコート層をコーティングしてオーバーコート粒子とした。この場合、小さな直径（ｄ１＝２００μｍ）の燃料核を備えた被覆燃料粒子に対しては厚み（Ｔ１）を５０μｍ、大きな直径（ｄ２＝２０００μｍ）の燃料核を備えた被覆燃料粒子に対しては厚み（Ｔ２）を３００μｍとして、オーバーコート層をコートティングした。即ち、オーバーコート層の厚みの比を、本発明の範囲内であるＴ１：Ｔ２＝１：６に設定した。
とした。
【００４７】
また、この場合、最終的なオーバーコート粒子の直径は、小さな直径（ｄ１＝２００μｍ）の燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ１）が５１０μｍ、大きな直径（ｄ２＝２０００μｍ）の燃料核を備えたオーバーコート粒子の直径（Ｄ２）が３１６０μｍであり、Ｄ１：Ｄ２＝約１：６．２であり、本発明の範囲内とした。
【００４８】
以上の２種類のオーバーコート粒子を、本発明の範囲内で両者の重量比が、小さな直径（ｄ１＝２００μｍ）の燃料核を備えたオーバーコート粒子：大きな直径（ｄ２＝２０００μｍ）の燃料核を備えたオーバーコート粒子＝３．１となるように秤量し、これらをプレス金型中に装荷して、プレス金型中で約６０秒間振動させた後、約１１０℃で温間プレス成型した。コンパクト形状に成型後、不活性雰囲気中で約２時間、８００℃で予備焼成した後、真空中で約１時間１８００℃で焼成処理をして、燃料コンパクトを得た。
【００４９】
この燃料コンパクトは、寸法や外観に問題がなく、また、被覆燃料粒子の充填率には、体積割合で５０％であった。従って、本発明によれば、熱的機械的な強度に影響を与えることなく、燃料被覆粒子の充填率を高めて、被覆燃料粒子の燃料全体に対する体積割合を少なくとも４５％以上とすることができることが実証された。
【００５０】
なお、一方で、比較例として、オーバーコート粒子の直径の比（Ｄ１：Ｄ２）を、Ｄ１：Ｄ２＝約１：５．６とした比較例では、被覆燃料粒子の燃料全体に対する体積割合として、４０％程度しか確保することができず、目標値である４５％以上とするためには、本発明の範囲内であるＤ１：Ｄ２＝１：６以上とすることが必要であることが裏付けられた。
【産業上の利用可能性】
【００５１】
本発明は、オーバーコートされた被覆燃料粒子を、燃料コンパクトやペブル球等の種々の形態の高温ガス炉用燃料に加工することに適用することができる。