(57)【要約】【課題】現況の陶器瓦製造は耐火性などに優れた良質な瓦原土類が枯渇し、劣化した瓦原土の供給が増え、この要因で不良品の歩留まりが高くなっている。本発明は各天然のカオリン鉱物、長石鉱物、珪砂鉱物を物性強化促進剤として改質瓦粘土へと容易に変換できる課題を提供し、新技術として結晶力強化瓦粘土の製造方法が実用化できる課題を提供する点にある。【解決手段】陶器瓦主原料の可塑性瓦原土にアルミニウム源としての高耐火・高熱量性質の天然カオリンの鉱物やシリカ源としての珪砂、その他の増量材としての風化花崗岩・廃瓦シャモットなど化合物と相互の融合・溶融結晶力を高める新たな技法は、天然長石の鉱物を添加する新技術で調合し、これら化合物をスラリー状に液状化せず、粉砕機や土錬機などにおいて化合物全体を加水加湿後、常温常圧状態で撹拌して微細によく混ぜて均質に練り合わす、実用化方式の加湿混練処理する特徴で結晶力強化瓦粘土を製造することができる。【選択図】図１
2007210873.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
陶器瓦製造過程の検品検査でＪＩＳ規格外品となった、不良瓦の発生歩留まり率を低下させて、検品検査に合格した良品瓦の歩留まり率を向上さすために、瓦配合土とその生地土となる可塑性瓦原土の焼成結晶力を高める新しい技術による本発明は、２μｍ以下の砕屑性堆積物を主成分とした、該瓦原土類が持つ本来の各弱い部分の物性、又は増量剤化合などの原因で生じた各劣化部分の物性強化を計るために天然の各促進鉱物を人工的に補填・添加配合する技法である。例えば耐火性向上のためにはアルミニウム源、結晶力向上のためにはシリカ源、溶解・融合性を強化をするには、融合・溶融促進剤などを必要に応じて使い分ける。又、これらを人工的に添加化合して好適に均質化合さすため、微細によく練り合わす技術で加湿混練処理することを特徴とする陶器瓦製造のための結晶力強化瓦粘土の製造方法。
【請求項２】
前項１に係る耐火性の人工的、補填強化手段について、陶器瓦製造配合土とその生地土として使用される該瓦原土類の耐火性・熱量性を高めるために、アルミニウム源として、アルミナ（酸化アルミニウムＡｌ２Ｏ３）やカオリナイト、ハロサイトを主成分とする天然カオリン鉱物を選択し、シリカ源としてのケイ石に含まれる二酸化シリカＳｉＯ２も選択して耐火性の向上化にも活用し、求める耐火度は第二種ゼーゲルコーン測定のＳＫ１８番以上を好適とする。又、これら主成分の各鉱物を化合し、人工的に高耐火性・高熱量化を向上させることを特徴とする前請求項１記載の結晶力強化瓦粘土の製造方法。
【請求項３】
溶融結晶力の物性に係る人工的強化手段は、風化花崗岩、廃瓦シャモットなどが化合・配合された瓦製造のための配合土及び、該瓦原土生地土の溶融結晶力を向上さすために結晶促進剤として、シリカ源のケイ石や天然珪砂を選択し、二酸化シリカＳｉＯ２を鉱物群から化合して、焼成瓦の焼成・結晶強度を高めることを特徴とする前記請求項１乃至２記載の結晶力強化瓦粘土の製造方法。
【請求項４】
融合結晶力の物性に係る人工的強化手段は、瓦製造のための該瓦原土生地土、及びその生地土に風化花崗岩、廃瓦シャモットなどが化合・配合された瓦製造配合土の溶融・結合・結晶などの融合結晶力を向上さすために、融合促進剤として天然長石の鉱物を選択し、前項にある配合土相互の溶解融合力を向上させて、焼成瓦の融合・結晶強度を高めることを特徴とする前記請求項１乃至３記載の結晶力強化瓦粘土の製造方法。
【請求項５】
前項１に係る該瓦原土の生地土や、この瓦生地土に風化花崗岩、廃瓦シャモットなどを化合した瓦製造配合土に添加する天然のカオリン、長石、珪砂などを物性向上のために促進鉱物を添加して結晶力強化・改質する技法は、これら化合物をスラリー状に液状化せず、粉砕機や土錬機などにおいて、化合物全体を常温常圧状態で均一均質にするため、微細によく混ぜて練り合わす技術を採用した、実用化方式の加湿混練処理をすることを特徴とする前記請求項１乃至４記載の結晶力強化瓦粘土の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】本発明は、陶器瓦製造の結晶力強化瓦粘土の製造方法の分野に属し、陶器瓦製造過程におけるＪＩＳ規格の検品検査に合格する良品瓦の歩留まり率を向上さすため、不良品瓦の発生歩留まり率を低下さすことにある。この観点から陶器瓦の焼成段階における、瓦製造配合土およびその瓦原土生地土の耐火性不足や結晶性の劣化および、溶融製・融合性の低下など焼成負荷の要因による焼成瓦の破裂・異形・クラック・膨張・縮小・損傷などの不具合発生率を縮小するため、各不具合発生の原因となる物性部分を強化させるため、天然鉱物を人工的・後天的に補填・添加化合して効率性の高い陶器瓦製造ための結晶力を強化改質した瓦粘土の製造方法を求めるもであり、上述のＪＩＳ規格に適合する効率性の高い良品陶器瓦の製造に必要な結晶力強化瓦粘土を実用化して製造する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】陶器瓦業界は長年による瓦の大量生産により、図９で示す２μｍ以下の砕屑性堆積物とシリカや図８で示すアルミナの含有が高い天然の良質瓦原土（良質可塑性粘土）の大量消費が長年進む中、この良質瓦原土の枯渇傾向のために採取量は低下し、前述の各物性質が多少劣る瓦原土も使用せざるを得ない状況に至っている。又、風化花崗岩や廃瓦シャモットなどの増量剤配合による要因で、その配合土の可塑性、成形性、耐火性、結晶性、溶融・融合性などが劣化し、これら原因によるＪＩＳ規格に適合しない不良品瓦の発生歩留まり率が向上し、非効率化した生産状態に陥っているといえる。このような状況は天然良質瓦原土の不足化を加速させる重大な問題で、不安定なコスト高となる要因を含め、陶器瓦製造業界の根幹を揺るがす状況になっている。このような背景で、効率性の高い該良品陶器瓦製造に必要な結晶力強化瓦粘土の製造方法の確立と実用化が強く望まれている。【０００３】ＪＩＳ規格に適合しない不良品瓦の発生歩留まり率を下げることは、同検品検査に合格する良品瓦の生産効率を高めることに繋がり、瓦一枚当たりが消費する生産工程にかかる動力エネルギー、焼成工程にかかる化石燃料エネルギーなどの省エネルギー化と生産コストの低減をすることに通じ、最終的には火力発電などによる化石燃料消費による二酸化炭素排出を抑えることにも繋がる。このような背景で結晶力強化瓦粘土の製造方法の実用化が強く望まれている。例えば、該良品瓦の生産効率を高めるために、結晶性や強度を高める製造方法として、特許文献１のように、吸水性の微粒子樹脂のゲル化を活用した、可塑性・形成性・強度の各物性の向上方法による製造技術や、特許文献２のように、廃プラスチックを用いたセラミックスの改質方法によるセラミックス製造方法に活用する技術も提案されている。
【特許文献１】公開番号  特開平１０−５９７７５
【特許文献２】公開番号  特開平１１−１５７９１４
【特許文献３】公開番号  特許第２５１９６６６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】陶器瓦製造のために、可塑性・成形性・焼成結晶性・耐火性などの各性質に優れた、天然の該良質瓦原土（粘土）を主に生地土として大量消費してきた経緯から、その瓦原土の品質低下の要因による不良品瓦発生の歩留まり率下げる解決策が課題として求められたきた。又、瓦製造の要件には長期間の大量消費に耐え得る長期安定供給が可能な、上記の各性質を併せ持つ瓦原土類の品質維持、人工瓦粘土の研究・開発が必須とされてきたが、未だ商品化への開発には至らなかった。そして、上記の特許文献１、２、３に記載されている技術は、本発明とは全く異なる技術であり、種々の活用試験に留まるものといえる。【０００５】このような背景で発明者は、該良質瓦生地土や該良質瓦配合土を製造するために長期間・大量に安定供給が可能な上述の天然カオリン鉱物、天然珪砂、天然長石鉱物を補填・添加配合して、焼成結晶力と溶融・融合力の物性を強化向上させる新たな、改質促進剤として活用することに着目し、製造工場での大量生産による消費実用化が可能であり、人工的に改質された結晶力強化瓦粘土へと容易に変換・生成できる課題を解消することに創意工夫をなして本発明を完成した。又、本発明の技術はＪＩＳ規格に適合する良品瓦の生産効率を高めるために安定した上記鉱物などを有効資源として実用消費し、結晶力強化瓦粘土に改質・生成変換する新技術は、生成方法が簡潔で実効性、実用化が確立できる発明でなければならないものであるが、その点にも本発明の有効性が存在するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】本発明は、前述の課題解決のため第一に、陶器瓦製造の生地土である天然の該瓦原土及び該瓦配合土の物性向上のために改質をする促進剤として、アルミニウム源および、融合・溶融促進剤、結晶化促進剤を添加して均質・微細によく混ぜて練り合わす技術で生成前の化合物に加水後、加湿混練処理することでＪＩＳ規格に適合する、該良品瓦の歩留まり率を向上させて、該不良品瓦の発生歩留まり率を低下さすことを大きな特徴とした、結晶力強化瓦製造のための結晶力強化瓦粘土を人工的に製造することができる。【０００７】天然カオリン鉱物を活用する第二の解決手段として、低耐火・低熱量の各物性を持つ、品質が多少劣る瓦原土・生地土や風化花崗岩、廃瓦シャモットなどが化合された、瓦成形前の配合土の耐火性・熱量性を向上さすためにアルミニウム源として、融点２０５０℃、沸点３０００℃の特性を持ち図８で示す、アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）やカオリナイト（Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２・２Ｈ２Ｏ）、ハロサイト（Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２・４Ｈ２Ｏ）を主成分とする図３・５で示す、天然カオリン鉱物を選択し、シリカ源として二酸化シリカＳｉＯ２の耐火性も選択する。又、それら粘土主成分を化合して人工的に高耐火性・高熱量化を好適に向上改質させる特徴とする結晶力強化瓦粘土を製造することができる。【０００８】又、その他のアルミニウム源としては、水酸化アルミニウム、可溶性アルミニウム塩、各種の水和アルミナなどの物質群から選択された耐火性向上のアルミニウム化合物とする。又、クリストバライト現象や冷め割れなどの不具合の原因は、アルミニウム源の不足で耐火性の低下・劣化から生じる現象であるので、本発明は該カオリンを添加して図８が示す、アルミナを増やして化合することで解決した。【０００９】天然珪砂を活用する第三の解決手段として、弱い溶融結晶力物性の前記瓦原土や瓦配合土の溶融結晶力を向上さすためのシリカ源として、ケイ石やシリカ成分の溶融残留物が骨材にも活用できる図２で示す天然珪砂を選択し、二酸化シリカＳｉＯ２を鉱物群から化合し、焼成瓦の焼成結晶力を高めることを特徴とする結晶力強化瓦粘土を製造することができる。【００１０】又、シリカ源のケイ酸原料としてのケイ石は、石英の単結晶から石英の集合体に至る。瓦製造工場での実用的な大量生産には、シリカ成分の溶融残留物が骨材にも併用できるシリカ成分高純度の図２にある天然珪砂が好適である。【００１１】天然長石を活用する第四の解決手段として、前記瓦原土・瓦配合土などの溶融結晶力を向上さすために図６で示す、天然長石の鉱物を選択し、該瓦原土や瓦配合土に含まれる風化花崗岩、廃瓦シャモットなどが化合された、瓦成形前の瓦配合土の溶融・結合・結晶の融合力を高め、その他の添加物や骨材と相互の融合力や溶融力を向上させて、ＪＩＳ規格に適合するための焼成瓦の結晶力を高めることを特徴とする結晶力強化瓦粘土を製造することができる。【００１２】したがって、製造工場で短時間の簡易工程で効率よく、大量生産によるＪＩＳ規格適合の良品瓦の歩留まり率を高める方法で、製造瓦の配合土に含まれる各化合物を相互に溶解・融合・結合さすには、長石という鉱物を新たに活用して融合を促進させ、常用添加・混練するシステム化技術の実用化を開発する必要があった。又、長石には正長石（ＫＡｌＳｉ３Ｏ８）、曹長石（ＮａＡｌＳｉ３Ｏ８）、灰長石（ＣａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）及び主要鉱物のバリウム長石（ＢａＡｌ２Ｓｉ２Ｏ８）があるが、長石質の砂礫を含めその用途に応じて使用することで、結晶力強化瓦粘土の製造方法を完成させた。【００１３】又、第五の技法として、該生地土の瓦原土および、風化花崗岩・廃瓦シャモットなどを化合した瓦製造の配合土に、各天然鉱物のカオリン、長石、珪砂などを添加化合し改質させて結晶力強化瓦粘土を製造する技法は、これら化合物をスラリー状に液状化せず、粉砕機や土錬機などにおいて、化合物全体を常温常圧状態で均質微細によく混ぜて練り合わす技術を重要とした、実用化方式の加湿混練処理する特徴で結晶力強化瓦粘上を製造することができる。【００１４】自然界において粘土鉱物は、カオリナイト質粘土が主体であり、含有アルミニウムケイ酸塩鉱風化作用が繰り返し、酸性熱水による熱水変質作用で溶解・溶脱作用・海底風化作用の影響を長期間うけて生成すると一般に考えられている。しかし瓦製造工場での大量生産による実用的で人工的製造方法としては短期で簡易工程において、前述にある方法でそれら化合物同士を微細均質によく混ぜ合わす技法を用いる必要がある。
【発明の効果】
【００１５】陶器瓦の天然生地土として消費する前述の該良質瓦原土は近年枯渇傾向に進み、代替に可塑性・耐火性・溶融結晶性などが劣る瓦原土や、瓦製造の成形配合土として風化花崗岩や廃瓦シャモットなどの増量・化合することを主因とした、上述３要素の物性劣化などによる理由などでＪＩＳ規格に適合しない、不良品瓦が多発する傾向にありながら、その不良品瓦対策やその原因研究は見過ごされてきた。更に、本発明技術の天然カオリン、天然珪砂、天然長石の各鉱物を活用して結晶力を強化改質した陶器瓦製造のための結晶力強化瓦粘土を製造する技術の開発について、工場での量産を可能にする製品化に繋がるような確立した事例は過去に存在しない。したがって、本発明の方法を採用すればＪＩＳ規格に適合しない不良品瓦の発生歩留まり率を低下させことを実施することができ、製造瓦コストダウンの改善が具体的に計れる。【００１６】又、他の事例は実験室段階での種々の活用試験が試みられているが実用化に至っていない現状にあり、本発明の方法を採用すれば前述の不良品瓦の発生歩留まり率を低下させ、ＪＩＳ規格の検品検査に合格した、良品瓦の歩留まり率を向上させる方法で瓦製造のための有効な新しい技術として活用でき、陶器瓦業界の背景にある、天然の該良質瓦原土の枯渇問題は解決する。【００１７】更に、本発明は前述の天然カオリンなどの３鉱物を有効な物性改質ための安定原料して、結晶力強化瓦粘土へ高効率に容易に変換することが可能であること。又、結晶力強化瓦粘土への変換改質において、アルミニウム源、シリカ源、融合・溶融・結晶化促進剤を添加して、特許文献１などにあるように添加化合物をスラリー状のようにゲル化・液状化せず、常温、常圧条件で撹拌・加水して微細に練り合わす加湿混練処理することで、工場内の常温状態による結晶力強化瓦粘土の大量生産の製造が可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】新しい技術１の実施例として、前述の天然カオリンなど３鉱物を添加して物性向上・改質を求める相手方の瓦原土の生地土は、図９で示すカオリナイト粘土質・モンモリナイト粘土質の六角形層状をした、超微細粒の砕屑性堆積物の粒径が２μｍ以下で粒度分布量が２０％以上の範囲とし、瓦生地土本来が持つ粘性・可塑性の性質を活用する。【００１９】新しい技術２の実施例とする図３・５の天然カオリン鉱物の配合比について、耐火性の低い該瓦生地土や瓦製造の配合土を高耐火・高熱量の物性に向上させて改質する場合、図８で示す、融点が２０５０℃、沸点が３０００℃のアルミナを添加することが必須であり、代替策として天然カオリン鉱物の添加は１重量部〜３０重量部範囲とし、好適には５重量部〜８重量部の範囲を添加してその耐火性不足を補う。該カオリン鉱物の耐火度は第二種ゼーゲルコーン測定方法によるＳＫ３３番〜ＳＫ３６番の範囲を好適とする。又、使用する該カオリン鉱物はカオリン鉱床のうち、カオリナイトとハロサイトを主成分とする。【００２０】新しい技術３の実施例とする相互融合・溶融促進剤として、焼成結晶力や焼成強度向上のため、図６の天然長石鉱物を１重量部〜３０重量部の範囲で瓦原土生地土に添加する。好適には８重量部を添加することにより、該瓦生地土と珪砂・風化花崗岩・廃瓦シャモットなど化合物それぞれを溶解・接着させ、長石の特性による相互融合・溶解性による焼成物の結晶性・強度の向上を確認した。【００２１】新しい技術４の実施例とするシリカ源としてのケイ石の代替策として図２の天然珪砂を１重量部〜２５重量部範囲で添加し、好適には１０重量部とした。又珪砂のシリカ分純度は９０％以上を好適とした。又、その効果は骨材としての効果も確認し、その他のシリカ源として、風化花崗岩の添加による一部効果も確認した。【００２２】新しい技術５の実施例とするその他の配合材として、廃瓦を微粉砕したシャモットを増量・配合材として１重量部〜２０重量部の範囲とし、その効果は骨材の用途効果も確認した。その他用途として、廃棄瓦の廃棄物処分について環境・資源の分野での循環性のある消費実用化も確立できることが確認された。【００２３】新しい技術６の実施例とする新たに生成される結晶力強化瓦粘土は、主体生地土の可塑性瓦原土にカオリン鉱物、長石鉱物、珪砂などを風化花崗岩の各天然鉱物と廃瓦シャモットなどを適量に配合して加水・加湿後、粉砕機や土錬機で微細均質によく混ぜ合わす技法の撹拌混練技術を実施する。それら化合物の混練を均一化するために混練時間は１立方メートルあたり３０分〜６０分の範囲を基準として実施する。カオリンを構成するカオリナイト（Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２・２Ｈ２Ｏ）合成の水熱反応は、反応別に分類し分類化される。一般に１７０℃〜３５０℃でそれらの反応がみられ、又反応温度など所定の設定条件によって、結晶化に要する反応時間は個々に著しく変化を示し異なる。又、これらの混合物は高温で燃焼し反応性自体は低いし、水熱処理の高い温度が必要となる。又、カオリンを構成するハロサイト（Ａｌ２Ｏ３・２ＳｉＯ２・４Ｈ２Ｏ）は１００℃〜２００℃で吸熱ピークを示し、５００℃〜６００℃で吸熱反応と９００℃〜１１５０℃の発熱���応はカオリナイトと本質的に変わりがない。
【実施例】
【００２４】本発明については、一実施例を添付図で参照として以下の図１のとおりに説明する。又、図１については製造工程のフロー図を示す。ここで符号１は可塑性瓦原土の生地土、符号２が添加アルミニウム源（図３・５カオリン）、符号３が融合・溶融化促進剤（図６長石）、符号４がシリカ源（ケイ石・図２珪砂）と骨材併用（図２珪砂）、符号５が風化花崗岩、符号６が廃瓦シャモット、符号７が加湿（加水）工程、符号８が撹拌・加湿混練工程、符号９が生成（結品力強化瓦粘土）である。図示のとおり、該生地土にアルミニウム源および、結晶化促進剤を均一添加化合さすため、微細によく混ぜて練り合わす技法で加湿混練処理して結晶力強化瓦粘土に改質生成する各工程を包含するものである。【００２６】本発明の該改質瓦粘土の製造において、結晶力強化瓦粘土の改質の生成変換に及ぼす、耐火性・溶融性・融合性・結晶性を高めるためのサンプル３・試料２・３の各促進剤の効果を図１に示す。ここでの実施例比較は各促進剤の配合量・添加量の製造条件を違えて、該結晶力強化瓦粘土の改質生成を確認したものであり、試料毎に表中に示した比較例１、２、３、４と実施例１、２、３、４、５、６である。つまり、各加湿混練処理について比較例１は、該瓦生地土にアルミニウム源としてサンプル３の天然カオリン鉱物だけを添加し、融合溶融促進剤の試科３天然長石とシリカ源の試料２珪砂は無添加したものであり、比較例２は、この該瓦生地土に該天然長石と該珪砂を結晶促進剤の添加とした。比較例３は、この該瓦生地土に添加する結晶促進剤は該長石、アルミ源として該カオリンとした。比較例４は、この該瓦生地土に添加する結晶促進剤は該長石、該珪砂の他、アルミ源として該カオリンを耐火促進剤とした。実施例１〜６は、添加する耐火性、結晶性促進剤の配合量を変化させて実施し、その効果を表わしたものである。尚、加湿混練処理時間は化合物量が０．１立方メートル以下で何れも３０分以内とした。【００２７】比較例２、３、４にある試料３の長石の含有成分量を図６で示す。試料３を秤量瓶に入れ１０５℃±５℃で１２時間以上で乾燥後、デシケーター中で放冷した。この乾燥物を磁製るつぼ中で１０５０℃２時間焼成した。この焼成物及び、その１０倍量の四ホウ酸リチウムを白金（Ｐｔ）９５％＋金（Ａｕ）５％合金皿に入れ１２００℃で溶融してガラスビードを作製し、理学電気（株）製の蛍光Ｘ線定性分析装置ＳＹＳＴＥＭ３２７０Ｅで分析した。以上の分析結果から長石は、結晶促進剤として好適な原料としての条件を満たしていることが確認される。【００２８】比較例１、３、４にある該カオリン（サンプル３）の含有成分量を図５で示す。サンプル３を約１０ｇ分取しタングステンカーバイト製容器に入れ、振動ミルで１次粉砕した。この粉砕物を秤量瓶に入れ、１０５℃±５℃で１２時間以上乾燥後デシケータ中で放冷し、この乾燥を磁製るつぼに精秤し１０５０℃２時間焼成した。焼成物をメノウ乳鉢で粉砕、乾燥後、１０倍量の四ホウ酸リチウムを溶剤とし、ガラスビードを作製した。ガラスビードは蛍光Ｘ線分析装置で分析した。図３はサンプル３の熱膨張試験を示し、その平均線熱膨張係数（室温〜５００℃）は３９２×１０−６乗である原料とし、以上の分析結果からアルミニウム源としてカオリンは、耐火性熱量向上の促進剤として好適な全ての条件を満たしていることが確認される。【００２９】比較例４の効果を確認するため図７で示す。試料９（生成物）の蛍光Ｘ線による定性分析は、生成物試料をタングステンカーバイド（ＷＣ）製容器に入れ、振動ミルにより微粉砕した。この微粉砕物を１０５℃〜１１０℃で乾燥放冷後、磁製るつぼに精秤し、電気炉１０５０℃で加熱し、強熱減量を確認した。強熱後の試料を用い１０倍量の四ホウ酸リチウムを融剤とし、白金（Ｐｔ）９５％＋（Ａｕ）５％合金皿に入れ１２００℃で溶融して作製したガラスビードを分析した。以上の分析結果から生成物は、図７で示すように耐火性熱量向上の促進剤の好適な条件を満たしていることが確認される。【００３０】図４が示す実施例１〜６の耐火性向上効果の説明について、該瓦生地土および瓦製造配合土の耐火性向上促進剤として、図３・５が示す、３％のサンプル３の該カオリン（実施例１〜２）、同じく５％の該カオリン（実施例３〜４）、同じく７％の該カオリン（実施例５〜６）をそれぞれ添加し、上記比較例と同様に表中に示したとおり、耐火性向上の効果が認められる。したがって、ここでは人工的に耐火性向上の改質が可能であることが注目される。【００３１】融合・溶融結晶性向上効果の説明について、図４が示す３％の試料３の該長石（実施例１）、同じく５％の該長石（実施例２〜３）、同じく７％の該長石（実施例４〜５）、同じく８％の該長石（実施例６）をそれぞれ添加し、上記比較例と同様に表中に示したとおり、融合・溶融結晶性性向上の効果が認められる。したがって、ここでは人工的に物性向上の改質が可能であることが注目される。【００３２】結晶性向上効果の説明について、図２が示す１０％の試料２天然珪砂をそれぞれ添加し、上記比較例と同様に表中に示したとおり、結晶性向上の効果が認められる。したがって、ここでは人工的に結晶性向上の改質が可能であることが注目される。【００３３】上記実施例３で得られた該瓦生地上の結晶力が強化改質された結晶力強化瓦粘土の蛍光Ｘ線定性分析では、実施例の図７が示すとおり、耐火性の酸化アルミナＡｌ２Ｏ３の含有値は２２ｗｔ％、耐火性・結晶性を示す二酸化シリカＳｉＯ２の含有値は７２ｗｔ％であった。【００３４】又、該改質粘土の耐火度検査においてはＳＫ２０番を測定し、焼生物が赤くなる原因の酸化鉄Ｆｅ０の含有は２．１ｗｔ％の測定値を示し、焼成色は薄いベージュ色となり、好適な瓦焼成色を示した。その他の含有物は図７のとおりである。【００３４】粒度分布測定においては、２〜５μｍのシルト類は１５％を測定し、図９が示すカオリナイト粘土質やモンモリナイト粘土質の六角形層状をした２μｍ以下の超微細粒の砕屑性堆積物の粒度分布測定値は４１％を示した。この数値は高耐火性と高可塑性・高成形性をうらずけるものである。【００３５】更に焼成試験は、室温〜２００℃まで２時間、２００℃〜５００℃まで３時間、５００℃〜１０００℃まで５時間、１０００℃〜１２００℃まで２時間３０分で焼成した。尚、測定方法は１６ＫＷシリコニット電気炉で焼成したもので、焼成物の結晶性は１２００℃で焼成される陶器瓦の要素��十分満たしていることを確認した。
【産業上の利用可能性】
【００３６】このようにして本発明の方法による改質された結晶力強化瓦粘土は、可塑性・成形性・耐火性・結晶性・熔融性などの促進剤、およびその他配合材の化合・均質撹拌・混練工程などは、粉砕機・土錬機などの調整具合により、好適で実用的な品質管理が可能で、信頼性の高い良質な瓦原土に改質・転換して製造することができる。さらに、本発明はスラリー状に液状化しないため、前記特許文献１のようなオートクレープ処理などの加圧しながら加熱する複雑工程を省略するので、大規模生産プロセスの迅速な実用化が適用できる。【００３７】更に、本発明が現状で難解とされている図９にある２μｍ以下の砕屑性堆積物とシリカや図８で示すアルミナの含有が高い天然の良質瓦原土（良質可塑性粘土）の大量消費による枯渇課題を解決することを可能とし、瓦原土供給の安定化と物性改質システムによる陶器瓦製造方法を構築することになる。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の一実施例である製造工程を示す生成フロー図である。
【図２】比較例４と実施例で添加したシリカ源としての試料２天然珪砂の蛍光Ｘ線回折図である。
【図３】比較例４と実施例で添加したアルミウム源としてのサンプル３天然カオリン鉱物の差熱重量分析曲線を示す説明図である。
【図４】例示する比較例１〜４と実施例１〜６を示す、図表である。
【図５】例示するアルミニウム源として、比較例と各実施例でサンプルとして使用し、該カオリンの蛍光Ｘ線による定性分析試験成績書であり、シリカＳｉＯ２とアルミナＡｌ２Ｏ３の含有成分量など主成分を表す。
【図６】例示する融合・熔融・結晶促進剤として比較例２、３と各実施例に試料３として使用した天然長石の蛍光Ｘ線による定性分析試験成績書であり、シリカＳｉＯ２とアルミナＡｌ２Ｏ３の含有成分量など主成分を表す。
【図７】例示する比較例４と各実施例から改質生成された試料９の結晶力強化瓦粘土の蛍光Ｘ線による定性分析試験成績書であり、シリカＳｉＯ２とアルミナＡｌ２Ｏ３の含有成分量など主成分を表す。
【図８】例示する耐火性向上のため、アルミニウム源の代替策としてのアルミナＡｌ２Ｏ３（酸化アルミニウム）の粉末を２万倍に拡大した電子顕微鏡写真
【図９】例示する可塑性原土を２万倍に拡大した、カオリナイト粘土質・モンモリナイト粘土質の六角形層状をした、粒径が２μｍ以下の超微細粒の砕屑性堆積物の電子顕微鏡写真
【符号の説明】
【００３９】１  瓦原土（可塑性瓦粘土）
２  アルミニウム源（耐火性向上剤→天然カオリン鉱物）
３  熔融促進剤（天然長石鉱物）
４  シリカ源（結晶促進剤のケイとして天然珪砂・骨材にも併用）
５  風化花崗岩
６  廃瓦シャモット
７  加水処理
８  粉砕機・土錬機で加湿混練処理
９  生成（結晶力強化瓦粘土の生成）
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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