(57)【要約】【課題】      排ガスに含まれるＳＯ3およびＮＯXをさらに効率良く低減することができる排ガス処理触媒を提供することにある。【解決手段】  排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理触媒であって、チタニア、シリカの少なくとも１種の単独酸化物またはこれらの複合酸化物からなり、金を担持した担体を基材の表面に塗布したことにより、前記金による前記アンモニアの分解反応を抑制して、前記排ガスに含まれる前記硫黄酸化物の内三酸化硫黄の還元反応および前記排ガスに含まれる前記窒素酸化物の還元反応を促進して、前記三酸化硫黄の濃度および前記窒素酸化物の濃度をさらに減少させるようにした。【選択図】    なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理触媒であって、
チタニア、シリカの少なくとも１種の単独酸化物またはこれらの複合酸化物からなり、金を担持した担体を基材の表面に塗布してなる
ことを特徴とする排ガス処理触媒。
【請求項２】
前記担体に酸化タングステンを含有させる
ことを特徴とする請求項１に記載された排ガス処理触媒。
【請求項３】
前記基材は、チタニア−酸化タングステン系脱硝触媒、コージェライト、またはムライトである
ことを特徴とする請求項１または請求項２に記載された排ガス処理触媒。
【請求項４】
前記基材の酸化タングステンは、前記基材のチタニア１００重量部に対して０．１〜２５重量部である
ことを特徴とする請求項３に記載された排ガス処理触媒。
【請求項５】
排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理方法であって、
請求項１乃至請求項４の何れかに記載された排ガス処理触媒にアンモニアを添加した前記排ガスを接触させて、前記三酸化硫黄を還元させると共に、前記窒素酸化物を還元させた
ことを特徴とする排ガス処理方法。
【請求項６】
排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理装置であって、
アンモニアを添加した前記排ガスに接触して配置され、請求項１乃至請求項４の何れかに記載された排ガス処理触媒と、前記排ガス処理触媒の下流に配置された脱硝触媒とを有し、前記排ガス処理触媒にて前記三酸化硫黄を還元させると共に前記窒素酸化物を還元させ、前記脱硝触媒にて前記窒素酸化物をさらに還元させた
ことを特徴とする排ガス処理装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ディーゼルエンジンを有する車両、ガスタービンおよび燃焼炉等から排出される排ガスに含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）および三酸化硫黄（ＳＯ3）を除去する排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置に関し、特に排ガスに含まれるＳＯ3濃度およびＮＯｘ濃度を減少させることができ、硫黄分の高い石炭あるいは重質油等を燃料として燃焼させるボイラの排ガス処理に適用して有用な排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
ボイラ、ガスタービンおよび燃焼炉等から排出される排ガス中の窒素酸化物（ＮＯｘ）を除去する方法として、窒素酸化物除去触媒（以下「脱硝触媒」と略す）の存在下で、アンモニア（ＮＨ3）を還元剤としＮＯｘを無害な窒素および水に分解するアンモニア接触還元法が実用化されている。
【０００３】
前記ボイラ等では、硫黄分の高い石炭あるいはＣ重油などを燃料として利用するものがある。このような燃料を燃焼させて生じる排ガスには高濃度の二酸化硫黄（ＳＯ2）および三酸化硫黄（ＳＯ3）が存在する。このような排ガスを処理する際には、ＮＯｘを還元して除去するＮＯｘ還元除去反応と同時に、ＳＯ2から三酸化硫黄（ＳＯ3）への酸化反応が生じて、排ガス中のＳＯ3が増加する。このＳＯ3と、前記ＮＯｘ還元除去反応にて還元剤として使用される未反応分のＮＨ3とが、低温領域で容易に結合して、酸性硫酸アンモニウム等の化合物が生成する。この酸性硫酸アンモニウム等の化合物およびＳＯ3により、後流に配置されている熱交換器等の各種装置の内部や配管が腐食して、目詰まりや一部閉塞等が生じ圧力損失を上昇させてしまう。そのため、集塵機の集塵能力を向上させるなどの対策を講じる必要がある。
【０００４】
優れた脱硝性能と、ＳＯ2からＳＯ3への酸化反応が生じにくい低ＳＯ2酸化能とを有する脱硝触媒として、タングステン酸化物やバナジウム酸化物−タングステン酸化物等をチタニアに担持させた触媒が知られている。
【０００５】
【特許文献１】特開平１０−２４９１６３号公報
【特許文献２】特開平１１−２６７４５９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかし、このような脱硝触媒を用いても、０．１％オーダでＳＯ2からＳＯ3への酸化反応が生じることが知られている。脱硝反応と同時に起こるＳＯ2からＳＯ3への酸化反応をゼロ、さらには、排ガス中のＳＯ3濃度を低減することが望まれ、これまでにも、例えば、特許文献１に記載の発明、および特許文献２に記載の発明など種々の技術が提案されている。
【０００７】
そこで、本発明は、上記実情に鑑みて提案されたもので、触媒の性能低下および触媒後流に配置される装置の腐食の原因となる酸性硫安等を含むＳ物質の出発物質である排ガスに共存するＳＯ3およびＮＯｘをさらに効率良く低減し、且つ、触媒そのものの中でのＳＯ3の生成をさらに抑制する排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上述した課題を解決する第１の発明に係る排ガス処理触媒は、排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理触媒であって、チタニア、シリカの少なくとも１種の単独酸化物またはこれらの複合酸化物からなり、金を担持した担体を基材の表面に塗布してなることを特徴とする。
【０００９】
上述した課題を解決する第２の発明に係る排ガス処理触媒は、第１の発明に記載された排ガス処理触媒であって、前記担体に酸化タングステンを含有させることを特徴とする。
【００１０】
上述した課題を解決する第３の発明に係る排ガス処理触媒は、第１または第２の発明に記載された排ガス処理触媒であって、前記基材がチタニア−酸化タングステン系脱硝触媒、コージェライト、またはムライトであることを特徴とする。
【００１１】
上述した課題を解決する第４の発明に係る排ガス処理触媒は、第３の発明に記載された排ガス処理触媒であって、前記基材の酸化タングステンが、前記基材のチタニア１００重量部に対して０．１〜２５重量部であることを特徴とする。
【００１２】
上述した課題を解決する第５の発明に係る排ガス処理方法は、排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理方法であって、第１乃至第４の発明の何れかに記載された排ガス処理触媒にアンモニアを添加した前記排ガスを接触させて、前記三酸化硫黄を還元させると共に、前記窒素酸化物を還元させたことを特徴とする。
【００１３】
上述した課題を解決する第６の発明に係る排ガス処理装置は、排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理装置であって、アンモニアを添加した前記排ガスに接触して配置され、第１乃至第４の発明の何れかに記載された排ガス処理触媒と、前記排ガス処理触媒の下流に配置された脱硝触媒とを有し、前記排ガス処理触媒にて前記三酸化硫黄を還元させると共に前記窒素酸化物を還元させ、前記脱硝触媒にて前記窒素酸化物をさらに還元させたことを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
第１の発明に係る排ガス処理触媒によれば、担体に担持される金が基材の表面に適度に塗布されることとなり、前記担体が塗布される前記基材を、硫黄酸化物および窒素酸化物を含みアンモニアが添加される排ガスに接触させることにより、前記金による前記アンモニアの分解反応を抑制して、前記排ガスに含まれる前記硫黄酸化物のうち三酸化硫黄の還元反応および前記排ガスに含まれる前記窒素酸化物の還元反応を促進するので、前記三酸化硫黄の濃度および前記窒素酸化物の濃度を減少させることができる。
【００１５】
第２の発明に係る排ガス処理触媒によれば、第１の発明に記載された排ガス処理触媒と同様な作用効果を奏する他、脱硝性能をさらに向上させることができる。
【００１６】
第３の発明に係る排ガス処理触媒によれば、第１または第２の発明に記載された排ガス処理触媒と同様な作用効果を奏する他、担体が塗布された基材を、硫黄酸化物および窒素酸化物を含みアンモニアが添加される排ガスに接触させることになり、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の還元反応、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の還元反応を促進するので、前記三酸化硫黄の濃度および前記窒素酸化物の濃度をさらに減少させることができる。
【００１７】
第４の発明に係る排ガス処理触媒によれば、第３の発明に記載された排ガス処理触媒と同様な作用効果を奏する他、担体が塗布された基材を、硫黄酸化物および窒素酸化物を含みアンモニアが添加される排ガスに接触させることになり、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の還元反応、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の還元反応を促進するので、前記三酸化硫黄の濃度および前記窒素酸化物の濃度をさらに一層減少させることができる。
【００１８】
第５の発明に係る排ガス処理方法によれば、排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理方法であって、第１乃至第４の発明の何れかに記載された排ガス処理触媒にアンモニアを添加した前記排ガスを接触させて、前記三酸化硫黄を還元させると共に、前記窒素酸化物を還元させたことにより、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の濃度、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の濃度を減少させることができる。
【００１９】
第６の発明に係る排ガス処理装置によれば、排ガスに含まれる窒素酸化物および三酸化硫黄を除去する排ガス処理装置であって、アンモニアを添加した前記排ガスに接触して配置され、第１乃至第４の発明の何れかに記載された排ガス処理触媒と、前記排ガス処理触媒の下流に配置された脱硝触媒とを有し、前記排ガス処理触媒にて前記三酸化硫黄を還元させると共に前記窒素酸化物を還元させ、前記脱硝触媒にて前記窒素酸化物をさらに還元させたことにより、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の濃度、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の濃度を低減することができ、排ガス処理装置の小型化や低コスト化を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下に、本発明に係る排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置を実施するための最良の形態を説明する。
図１は、本発明の一実施形態に係る排ガス処理装置の概略図である。
【００２１】
本発明の一実施形態に係る排ガス処理触媒は、還元剤としてアンモニアを用いる（添加する）ことで、ボイラ、ガスタービン、燃焼炉、およびディーゼルエンジンを有する車両等から排出され、硫黄酸化物（ＳＯX）および窒素酸化物（ＮＯｘ）を含む排ガスからＳＯ3を除去する（下記（１）式を参照）と同時にＮＯｘを除去する（下記（３）および（４）式を参照）ことができる。
【００２２】
さらに、チタニア−酸化タングステン系脱硝触媒からなる基材の上層（表面）に、チタニア、シリカの少なくとも１種の単独酸化物またはこれらの複合酸化物からなり、金を担持した担体を塗布してなる排ガス処理触媒を用いることにより、前記担体に担持される前記金が前記基材の表面に適度に塗布されることとなり、排ガス中においてＳＯ2からＳＯ3への酸化作用（下記（２）式を参照）が抑制されて、ＳＯ3からＳＯ2への還元反応および排ガスに含まれる窒素酸化物の還元反応が促進される。よって、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の濃度、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の濃度を減少させることができる。
【００２３】
ＳＯ3＋２ＮＨ3＋Ｏ2→  ＳＯ2＋Ｎ2 ＋ ３Ｈ2Ｏ  ・・・・・  （１）
２ＳＯ2 ＋ Ｏ2 → ２ＳＯ3            ・・・・・・・・・・   （２）
４ＮＯ ＋ ４ＮＨ3 ＋ Ｏ2 → ４Ｎ2＋ ６Ｈ2Ｏ    ・・・・・  （３）
ＮＯ ＋ ＮＯ2 ＋ ２ＮＨ3 → ２Ｎ2＋ ３Ｈ2Ｏ    ・・・・・  （４）
【００２４】
金を担持する担体として、チタン、シリカの少なくとも１種の単独酸化物、またはこれらの複合酸化物を使用することができる。また、前記担体に酸化タングステンを含有させることにより、脱硝性能をさらに向上させることができる。
【００２５】
活性金属として担持する金は、担体１００重量部に対して０．０２重量部以上で活性を有し、好ましくは０．１重量部以上で高い活性を有する。すなわち、前記担体への金の担持量を上記範囲にすることにより、ＳＯ3からＳＯ2への還元反応、および排ガスに含まれる窒素酸化物の還元反応が促進される。前記担体への金の担持方法は、前記担体が粉末状であればスプレードライ法で行うことができ、前記担体がハニカム型や粒状等に成型されたものであれば含浸法で行うことができる。
【００２６】
基材として用いるチタニア−酸化タングステン系脱硝触媒はチタニア１００重量部に対し、酸化タングステン量が０．１〜２５重量部である。前記基材の酸化タングステン量が上述した重量部を有することにより、排ガス処理触媒に、硫黄酸化物および窒素酸化物を含みアンモニアが添加される排ガスを接触させることで、前記排ガスから三酸化硫黄および前記窒素酸化物をより顕著に減少させることができる。
また、自動車等の移動発生源の近傍では、振動による触媒の破損を回避するため、強度に優れたコージェライト（２ＭｇＯ・２Ａｌ2Ｏ3・５ＳｉＯ2）あるいはムライト（３Ａｌ2Ｏ3・２ＳｉＯ2）等が基材として用いられる。
【００２７】
本発明の一実施形態に係る排ガス処理装置３は、図１に示すように、上述した排ガス処理触媒１と、この排ガス処理触媒１に直列に配置される脱硝触媒２とを有する。排ガス４にはアンモニア５が添加される。排ガス処理触媒１はアンモニア５が添加された排ガス４に接触して配置され、脱硝触媒２は排ガス処理触媒１の下流側に配置される。脱硝触媒２としては、従来から用いられる触媒が使用される。アンモニア５を添加した排ガス４を排ガス処理装置３に流通させることにより、排ガス４中におけるＳＯ2からＳＯ3への酸化作用が抑制され、排ガス４中においてＳＯ3からＳＯ2への還元処理および脱硝処理が同時に行なわれる。すなわち、排ガス処理触媒１にて排ガス４中のＳＯ3が還元されてＳＯ2を生成すると共に、排ガス４中のＮＯｘが還元されて窒素を生成し、脱硝触媒２にて排ガス４中のＮＯｘがさらに還元されて窒素を生成する。
【００２８】
よって、１台の排ガス処理装置３にて、前記排ガスに含まれる三酸化硫黄の濃度、および前記排ガスに含まれる窒素酸化物の濃度を十分に低減することができるので、排ガス処理装置３の小型化や低コスト化を図ることができる。
【実施例１】
【００２９】
［触媒調整法１］
球状チタニア（直径：２ｍｍ〜４ｍｍ）に対し、塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液に含浸して、例えばＡｕ濃度を４０ｇ／Ｌに調整した塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液に１分間含浸して、１００重量部のチタニア当り１重量部のＡｕを該チタニアに含浸担持させた。例えば、球状チタニアの含水量がチタニア１ｇ当り０．２５ｍＬのとき、球状チタニア１００重量部に対し金１重量部を含浸担持させるには、塩化金酸溶液の濃度は、以下の通り計算される。
【００３０】
【数１】
2007083161.tif 000002
【００３１】
したがって、塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液中の金濃度を４０ｇ／Ｌに調整した溶液に球状チタニアを１分間含浸させることにより、球状チタニア１００重量部に対し金１重量部が含浸することとなる。
続いて、金を含浸担持した球状チタンを乾燥した後、５００℃にて５時間焼成した。
【００３２】
このチタニア−金球状触媒に水を加えて、湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．１）とした。
【００３３】
次に、基材として用いるチタニア−酸化タングステンのハニカム型触媒（５．９ｍｍピッチ、壁厚１．０ｍｍ）、いわゆるチタニア−酸化タングステン系脱硝触媒を上記スラリー（Ｎｏ．１）に浸漬し、この触媒を乾燥した後５００℃にて５時間焼成した。
【００３４】
このように焼成してなる粉末スラリーのコート量を基材の表面積１ｍ2当り１００ｇ塗布し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．１）とした。
【実施例２】
【００３５】
［触媒調整法２］
粉末状チタニア（石原産業株式会社製）と塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液とを混合してスラリーを調整した後、このスラリーをスプレイドライ（噴霧乾燥）して、１００重量部のチタニア粉末当り１重量部の金を該粉末に担持させ、５００℃にて５時間焼成した。
【００３６】
このチタニア−金の粉末触媒に水を加え、湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．２）とした。
【００３７】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．２）とした。
【実施例３】
【００３８】
［触媒調整法３］
粉末シリカ（富士シリシア化学株式会社製）と塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液とを混合してスラリーを調整した後、このスラリーをスプレイドライ（噴霧乾燥）して、１００重量部のシリカ粉末当り１重量部の金を該粉末に担持させ、５００℃にて５時間焼成した。
【００３９】
このシリカ−金の粉末触媒に水を加え、湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．３）とした。
【００４０】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．３）とした。
【実施例４】
【００４１】
［触媒調整法４］
オルトチタン酸テトライソプロピル（日本曹達株式会社製、Ｔｉ（ＯｉＣ3Ｈ7）4）１，１２６ｇとオルトケイ酸テトラエチル（多摩化学株式会社製、Ｓｉ（ＯＣ2Ｈ5）4）５７．６ｇを混合し、別の容器にある８０℃の熱湯中へ添加し、前記混合物を２時間撹拌して、ＴｉＯ2、ＳｉＯ2原料を加水分解させ、ＴｉＯ2−ＳｉＯ2の水酸化物を含むスラリーを得た。その後、このスラリーをろ過し、乾燥した後、５００℃で５時間焼成して、９５重量部のＴｉＯ2と５重量部のＳｉＯ2からなるＴｉＯ2−ＳｉＯ2の複合酸化物粉末（Ｎｏ．１）を調整した。
【００４２】
複合酸化物粉末（Ｎｏ．１）と塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液とを混合してスラリーを調整した後、このスラリーをスプレイドライ（噴霧乾燥）して、１００重量部のチタニア−シリカ粉末当り１重量部の金を該粉末に担持させ、５００℃にて５時間焼成した。
【００４３】
このチタニア−シリカ−金の粉末触媒に水を加え、湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．４）とした。
【００４４】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．４）とした。
【実施例５】
【００４５】
［触媒調整法５］
１００重量部のチタニア（ＴｉＯ2）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）を含有するハニカム型触媒に対し、塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液を含浸して、１００重量部のチタニア−酸化タングステン触媒当り１重量部の金を該触媒に含浸させた。続いて、金を含浸担持したチタニア−酸化タングステン触媒を乾燥した後、５００℃にて５時間焼成した。
【００４６】
このチタニア−酸化タングステン−金のハニカム型触媒をクラッシャーで１０ｍｍ以下とし、さらに水を加えて湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．５）とした。
【００４７】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．５）とした。
【実施例６】
【００４８】
［触媒調整法６］
１００重量部のチタニア（ＴｉＯ2）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）を含有するハニカム型触媒に対し、塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液を含浸して、１００重量部のチタニア−酸化タングステン触媒当り２重量部の金を該触媒に含浸させた。続いて、金を含浸担持したチタニア−酸化タングステン触媒を乾燥した後、５００℃にて５時間焼成した。
【００４９】
このチタニア−酸化タングステン−金のハニカム型触媒をクラッシャーで１０ｍｍ以下とし、さらに水を加えて湿式ボールミルで粉砕を行い、コート用スラリー（Ｎｏ．６）とした。
【００５０】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．６）とした。
【実施例７】
【００５１】
［触媒調整法７］
触媒調整法４と同様に操作して得られた複合酸化粉末（Ｎｏ．１）１０００ｇと１０％のメチルアミン溶液１Ｌにパラタングステン酸アンモニウム（（ＮＨ4）10Ｗ12Ｏ41・５Ｈ2Ｏ）１０１．３ｇを溶解した溶液を混合した後、さらに水３Ｌを加え混合してスラリーを調整した。このスラリーをスプレイドライ（噴霧乾燥）して、１００重量部の複合酸化粉末（Ｎｏ．１）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）を担持させ、５００℃にて５時間焼成した。
【００５２】
続いて、ＴｉＯ2−ＳｉＯ2−ＷＯ3粉末と塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液とを混合してスラリーを調整した後、このスラリーをスプレイドライ（噴霧乾燥）して、１００重量部のチタニア−シリカ−酸化タングステン粉末当り１重量部の金を該粉末に担持させ、５００℃にて５時間焼成した。このチタニア−シリカ−酸化タングステン−金の粉末触媒に水を加え、湿式ボールミルで粉砕を行いコート用スラリー（Ｎｏ．７）とした。
【００５３】
以下、触媒調整法１と同様に操作し、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．７）とした。
【実施例８】
【００５４】
［触媒調整法８］
基材として用いるコージェライトのハニカム（４．２ｍｍピッチ、壁厚０．６ｍｍ）を触媒調整法６で得られたコート用スラリー（Ｎｏ．６）に浸漬し、この触媒を乾燥した後５００℃にて５時間焼成した。
【００５５】
このように焼成してなる粉末スラリーのコート量を基材の表面積１ｍ2当り１００ｇ塗布して、得られたハニカム型触媒を排ガス処理触媒（Ｎｏ．８）とした。
【００５６】
（比較例１）
［比較触媒調整法１］
１００重量部のチタニア（ＴｉＯ2）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）を含有するハニカム型触媒（ＴｉＯ2−ＷＯ3ハニカム型触媒）に対し、塩化金酸（ＨＡｕＣｌ4）溶液を含浸して、１００重量部のチタニア−酸化タングステン触媒当り１重量部の金を該触媒に含浸させた。続いて、金を含浸担持したチタニア−酸化タングステン触媒を乾燥した後、５００℃にて５時間焼成した。
【００５７】
このように焼成してなるハニカム型触媒を比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１）とした。
【００５８】
（比較例２）
［比較触媒調整法２］
１００重量部のチタニア（ＴｉＯ2）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）を含有するハニカム型触媒を比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．２）とした。
【００５９】
（比較例３）
［比較触媒調整法３］
１００重量部のチタニア（ＴｉＯ2）当り、９重量部の酸化タングステン（ＷＯ3）と０．７重量部の五酸化バナジウム（Ｖ2Ｏ5）を含有するハニカム型触媒を比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．３）とした。
【００６０】
［ＳＯ3還元性能および脱硝性能の測定］
上記排ガス処理触媒（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．７）および比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．３）をそれぞれ表１に示す形状、すなわち３０ｍｍ（５穴）×３０ｍｍ（５穴）×４６２ｍｍ長さの触媒に形成し、排ガス処理触媒Ｎｏ．８を３０ｍｍ（７穴）×３０ｍｍ（７穴）×３１７ｍｍ長さの触媒に形成し、このように形成した触媒を直列に２本連結させる。このような形状の排ガス処理触媒（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．８）および比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１〜Ｎｏ．３）に対して、下記の表１に示す条件で排ガスを流通させて、当該触媒の１本目出口（ＡＶ＝４２．７４（ｍ3Ｎ／ｍ2・ｈ））、２本目出口（ＡＶ＝２１．３７（ｍ3Ｎ／ｍ2・ｈ）において、ＳＯ3還元率および脱硝性能をそれぞれ測定した。表１において、Ｕｇｓは空塔速度（流体の流量／流路断面積）を示し、ＡＶは面積速度（ガス量／触媒での全接触面積）を示す。
【００６１】
【表１】
2007083161.tif 000003
【００６２】
上記表１による測定結果を下記表２に示す。
表２において、ＳＯ3還元率および脱硝率は、下記式にてそれぞれ表される。
ＳＯ3還元率（％）  ＝  （１−出口ＳＯ3濃度／入口ＳＯ3濃度）×１００
脱硝率（％）       ＝  （１−出口ＮＯｘ濃度／入口ＮＯｘ濃度）×１００
【００６３】
【表２】
2007083161.tif 000004
【００６４】
上記表２に示される結果から、現状の脱硝触媒（比較排ガス処理触媒Ｎｏ．２，Ｎｏ．３）では、ＳＯ3還元性能がマイナス側である、すなわちＳＯ2をＳＯ3に酸化するのに対し、本発明に係る排ガス処理触媒は、ＳＯ3還元性能および脱硝性能を有することが判った。排ガス処理触媒（Ｎｏ．１，Ｎｏ．２，Ｎｏ．３，Ｎｏ．４）の測定結果から、金を担持する担体として、チタニア、シリカの少なくとも１種の単独酸化物、またはこれらの複合酸化物（チタニア−シリカの複合酸化物）が有効に働くことが判った。排ガス処理触媒（Ｎｏ．１，Ｎｏ．５）の測定結果、および排ガス処理触媒（Ｎｏ．４，Ｎｏ．７）の測定結果から、チタニア、チタニア−シリカの担体に酸化タングステン（ＷＯ3）を含有させることで、ＳＯ3還元性能および脱硝性能が向上することが判った。
【００６５】
また、排ガス処理触媒（Ｎｏ．５）と比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１）の測定結果から、触媒成分が同じチタン−タングステン−金であっても、比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１）では、触媒１本目出口のＳＯ3還元性能が触媒２本目出口のＳＯ3還元性能より上回ることが判った。
【００６６】
これは、金を担持した触媒において、脱硝反応の速度とＳＯ3還元性能の速度では前者が速く、脱硝反応は触媒表面で反応が完結するため、触媒内部ではＮＨ3濃度が低下することによる、と考えられる。そのため、このようなＮＨ3濃度の低下に伴い、ＳＯ3からＳＯ2への還元能は、ＳＯ2からＳＯ3への酸化能を下回るようになる。したがって、比較排ガス処理触媒（Ｎｏ．１）では触媒内部まで金が存在しており、見かけ上ＳＯ3濃度は上昇することが判った。
【００６７】
排ガス処理触媒（Ｎｏ．６）と排ガス処理触媒（Ｎｏ．８）の測定結果から、コートした触媒粉が同じであっても、基材の種類により、ＳＯ3還元性能の差および脱硝性能の差を生じることが判った。
【産業上の利用可能性】
【００６８】
本発明は、ディーゼルエンジンを有する車両、ガスタービンおよび燃焼炉等から排出される排ガスに含まれる窒素酸化物（ＮＯｘ）および三酸化硫黄（ＳＯ3）を除去する排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置に利用することが可能であり、特に排ガスに含まれるＳＯ3濃度およびＮＯｘ濃度を減少させることができ、硫黄分の高い石炭あるいは重質油等を燃料として燃焼させるボイラの排ガス処理に適用して有用な排ガス処理触媒、排ガス処理方法および排ガス処理装置に利用することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】本発明の一実施形態に係る排ガス処理装置の概略図である。
【符号の説明】
【００７０】
１      排ガス処理触媒
２      脱硝触媒
３      排ガス処理装置
４      排ガス
５      アンモニア
【図１】
2007083161.tif 000005