(57)【要約】【課題】ショートやダークスポットの発生を抑制しつつ、光の取り出し効率を高めることができる有機エレクトロルミネッセンス素子及びその製造方法を得る。【解決手段】基板１上に、第１の電極２、発光層を含む有機層１０、及び第２の電極８を積層した有機エレクトロルミネッセンス素子であって、第１の電極２の表面に凹凸が形成されており、該第１の電極２の上に凹凸を平坦化するための有機材料からなる平坦化層３が形成されており、該平坦化層３の上に有機層１０が形成されていることを特徴としている。【選択図】図１
2007234254.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、第１の電極、発光層を含む有機層、及び第２の電極を積層した有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１の電極の表面に凹凸が形成されており、該第１の電極の上に前記凹凸を平坦化するための有機材料からなる平坦化層が形成されており、該平坦化層の上に前記有機層が形成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記平坦化層を形成する有機材料が高分子材料であることを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記平坦化層を形成する有機材料が導電性を有することを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
ボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１の電極が光取り出し側電極であり、前記第２の電極が反射電極であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１の電極が、反射電極とその上に形成される透明導電膜とから構成され、該透明導電膜の表面に前記凹凸が形成されており、前記第２の電極が光取り出し側電極であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
トップエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記第１の電極が、第１の透明導電膜と、反射電極と、第２の透明導電膜をこの順で積層することにより構成され、前記第１の透明導電膜の表面に凹凸が形成されることにより、前記反射電極の表面及び前記第２の透明導電膜の表面に凹凸が引き継いで形成されており、前記第２の電極が光取り出し側電極であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
請求項４に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に透明導電膜からなる前記光取り出し側電極を形成する工程と、
前記光取り出し側電極の表面をエッチングすることにより該表面に凹凸を形成する工程と、
前記光取り出し側電極の前記凹凸面の上に、前記有機材料の溶液を塗布し前記平坦化層を形成する工程と、
前記平坦化層の上に、前記有機層及び前記反射電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に前記反射電極及び前記透明導電膜を順次形成する工程と、
前記透明導電膜の表面をエッチングすることにより該表面に凹凸を形成する工程と、
前記透明導電膜の前記凹凸面の上に、前記有機材料の溶液を塗布し前記平坦化層を形成する工程と、
前記平坦化層の上に、前記有機層及び前記光取り出し側電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
請求項６に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する方法であって、
基板上に前記第１の透明導電膜を形成する工程と、
前記第１の透明導電膜の表面をエッチングすることにより該表面に凹凸を形成する工程と、
前記第１の透明導電膜の前記凹凸面の上に、該凹凸をそれぞれ引き継ぐように前記反射電極及び前記第２の透明導電膜を順次形成する工程と、
前記第２の透明導電膜の凹凸面の上に、前記有機材料の溶液を塗布し前記平坦化層を形成する工程と、
前記平坦化層の上に、前記有機層及び前記光取り出し側電極を順次形成する工程とを備えることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）及びその製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、情報機器の多様化に伴い、従来から一般に使用されているＣＲＴに比べ、消費電力の少ない平面表示素子として、有機ＥＬ素子を用いたディスプレイの開発が期待されている。また、有機ＥＬ素子は、蛍光灯などに代わる無公害（水銀レス）の照明デバイスとしても期待されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は、電界を印加することにより、陽極より注入されたホールと陰極より注入された電子の再結合エネルギーにより蛍光性物質が発光する原理を利用した自発光素子である。Ｃ．Ｗ．Ｔａｎｇらによる低電圧駆動有機ＥＬ素子の報告（非特許文献１）がなされて以来、有機材料を構成材料とする有機ＥＬ素子に関する研究が盛んに行われいる。Ｔａｎｇらは、トリス（８−キノリノール）アルミニウムを発光層に、トリフェニルジアミン誘導体をホール輸送層に用いている。積層構造の利点としては、発光層へのホールの注入効率を高めること、陰極より注入された電子をブロックして再結合により生成する励起子の生成効率を高めること、発光層内で生成した励起子を閉じ込めることなどが挙げられる。この例のように有機ＥＬ素子の素子構造としては、ホール輸送（注入）層、電子輸送性発光層の２層型、またはホール輸送（注入）層、発光層、電子輸送（注入）層の３層型等がよく知られている。こうした積層型構造素子では、注入されたホールと電子の再結合効率を高めるため、素子構造や形成方法の工夫がなされている。
【０００４】
しかしながら、有機ＥＬ素子においてはキャリア再結合の際にスピン統計の依存性により一重項生成の確率に制限があり、従って発光確率に上限が生じる。この上限の値はおよそ２５％であることが知られている。さらに、有機ＥＬ素子のような面発光素子では、発光体屈折率の影響のため、臨界角以上の出射角の光は全反射を起こし、外部に取り出すことができない。このため発光体の屈折率が１．６であるとすると、発光量全体の２０％程度しか有効に利用できないものと見積もられる。このため、エネルギーの変換効率の限界としては、一重項生成確率を併せ、全体で５％程度と低効率にならざるを得ない。
【０００５】
近年、発光材料に三重項発光材料を用いることにより、３倍のエネルギー効率の向上が図られているが、光取り出し効率の低さが有機ＥＬ素子の発光効率の低下を招く主要因になっている。
【０００６】
有機ＥＬ素子の全反射による光閉じ込め作用は、有機層、透明電極及び基板材料の屈折率の差に依存して層界面で全反射が生じることに基づく。図２は、この全反射を説明するための模式図である。図２において、第１の電極２と第２の電極８との間に有機層１０が設けられており、第１の電極２の上に基板１が設けられている。有機層１０から発光した光は、透明電極である第１の電極２と基板１との界面、基板１と外部との界面でそれぞれ反射される。有機層１０、透明電極２、及び基板１（ガラス基板）の屈折率をそれぞれ１．７、２．０及び１．５としたとき、有機層１０及び透明電極２を合わせた薄膜層内での光の損失は４７％であり、ガラス基板１内での損失は３４％となる。従って、光取り出し効率は１９％となる。全反射により薄膜層内及び基板内に閉じ込められた光は、横方向に伝搬した後、基板の端面で発光したり、あるいは伝搬途中で非輻射的に消失する。
【０００７】
光取り出し効率を向上させる方法として、光損失が最も大きい薄膜層内に閉じ込められた光を取り出す方法と、ガラス基板内に閉じ込められた光を取り出す方法が検討されている。
【０００８】
ガラス基板内に閉じ込められた光を取り出す方法としては、ガラス基板と空気との界面に散乱部を設けた構造（特許文献１）、２次元周期構造を有する光学フィルムを貼り合わせた構造（特許文献２）、及びフォトニック結晶を形成した構造（非特許文献２）などが提案されている。
【０００９】
薄膜層内の光を取り出す方法としては、有機層と透明電極の界面に回折格子を設けた構造（特許文献３、特許文献４及び特許文献５）、モスアイ構造の金属電極を設けた構造（特許文献６）、透明導電膜にフォトニック結晶を設けた構造（非特許文献３）などが提案されている。
【００１０】
しかしながら、特許文献１の方法では、発光した光の色純度が低下するという問題がある。また、特許文献２の方法では、ディスプレイとして用いたときに、モアレ干渉や色にじみが発生し、表示特性が低下するという問題がある。
【００１１】
特許文献３及び４では、基板上に回折格子を形成した後、透明導電膜と同程度の屈折率を有する高屈折率層を形成し、その後高屈折率層を研磨して平坦化した後に透明導電膜を形成しており、研磨工程が必要となる。
【００１２】
特許文献５では、透明導電膜上に高屈折率材料で回折格子を形成した構造であるため、回折格子の膜厚以上に有機層の膜厚が必要となり、有機層の膜厚が薄くなると、ショートやダークスポットの発生が生じるおそれがある。
【００１３】
特許文献６では、円錐または角円錐状の微細構造が電極上に形成された構造であるが、基板上にこのような微細構造を形成した場合、ショートやダークスポットが発生するという問題がある。
【特許文献１】特開平８−８３６８８号公報
【特許文献２】特開２００４−３９２７２号公報
【特許文献３】特開２００３−１１５３７７号公報
【特許文献４】特開２００３−１６３０７５号公報
【特許文献５】特開２００４−１４５２９号公報
【特許文献６】特開２００４−２５８３６４号公報
【非特許文献１】C．W．Tang，S．A．VanSlyke、ApplIedPhysIcsLetters）、51巻、913頁  1987年
【非特許文献２】第６５回応用物理学会学術講演会  予稿集３ｐ−ＺＣ−１７（２００４．９）
【非特許文献３】第５０回応用物理学関係連合講演会  予稿集２３ｐ−ＹＮ−１２（２００３．３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
本発明の目的は、ショートやダークスポットの発生を抑制しつつ、光の取り出し効率を高めることができる有機ＥＬ素子及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
本発明の有機ＥＬ素子は、基板上に、第１の電極、発光層を含む有機層、及び第２の電極を積層した有機ＥＬ素子であり、第１の電極の表面に凹凸が形成されており、該第１の電極の上に凹凸を平坦化するための有機材料からなる平坦化層が形成されており、該平坦化層の上に上記有機層が形成されていることを特徴としている。
【００１６】
本発明においては、第１の電極の表面に凹凸が形成されており、この第１の電極の凹凸面の上に有機材料からなる平坦化層が設けられ、この平坦化層の上に有機層が設けられている。有機層の下地層となる平坦化層の表面の凹凸は、第１の電極の表面の凹凸よりも緩やかになっているため、有機層の膜厚を薄くしても、第１の電極と第２の電極がショートするのを抑制することができ、また素子構造の不良によるダークスポットの発生を抑制することができる。一方、平坦化層は有機材料から形成されており、第１の電極と平坦化層の界面において凹凸が形成されているので、第１の電極と平坦化層の界面において全反射するのを抑制することができる。このため、光の取り出し効率を高めることができる。
【００１７】
第１の電極において平坦化層と接する層と、平坦化層との屈折率の差は０．２以上であることが好ましい。また、平坦化層と有機層との屈折率の差は界面での反射をなくすために０．２以下であることが好ましい。
【００１８】
本発明において、平坦化層を形成する有機材料は高分子材料であることが好ましい。また、平坦化層を形成する有機材料は、導電性を有する材料であることが好ましい。このような材料を用いることにより、有機ＥＬ素子の特性を損なうことなく、第１の電極と平坦化層の界面の凹凸により、全反射を低減させ、あるいは光を薄膜内で散乱させることにより、光の取り出し効率を向上させることができる。
【００１９】
また、平坦化層の形成方法は、有機材料の溶液を塗布することにより形成させる方法であることが好ましい。このような方法を用いることにより、第１の電極の凹凸面の凹凸を緩やかにして、平坦化層の表面を平坦化することができる。
【００２０】
本発明において、第１の電極の表面に形成される凹凸は、表面粗さＲａとして２ｎｍ以上であることが好ましく、さらに５〜１００ｎｍの範囲内である。また、平坦化層を設けることにより、凹凸を緩和させ、平坦化層の表面が表面粗さＲａとして３０ｎｍ以下となるように平坦化させることが好ましい。表面粗さＲａは、例えば、原子間力顕微鏡（ＡＦＭ）により測定することができる。
【００２１】
本発明の第１の局面に従う有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子であり、第１の電極が光取り出し側電極であり、第２の電極が反射電極であることを特徴としている。
【００２２】
第１の局面の有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型であり、有機層内の発光層から出射された光は、光取り出し側電極を通り、基板から外部に出射される。第１の電極である光取り出し側電極と有機層の間には、平坦化層が存在しており、光取り出し側電極と平坦化層の間の界面に凹凸が形成されている。平坦化層は有機材料から形成されるものであるため、全反射が生じる場合には、第１の電極と有機材料の界面において生じる。第１の局面においては、第１の電極と平坦化層の界面に凹凸が形成されているので、第１の電極と平坦化層の界面における全反射を低減することができ、光取り出し効率を向上させることができる。
【００２３】
また、第１の局面において、有機層は平坦化層の上に形成されているので、平坦化層によって凹凸が緩和され、有機層に大きな凹凸が形成されない。このため、有機層の膜厚が薄くしても、ショートやダークスポットの発生を抑制することができる。
【００２４】
第１の局面において、光取り出し側電極は、インジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）やインジウム−錫酸化物（ＩＴＯ）などの透明導電膜から形成することが好ましい。また、第２の電極である反射電極は、金属薄膜から形成することが好ましく、例えば、Ａｌ、Ａｕ、Ａｇ、Ｍｇなどの単体またはこれらを含む合金から形成されることが好ましい。
【００２５】
本発明の第１の局面の有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に透明導電膜からなる光取り出し側電極を形成する工程と、光取り出し側電極の表面をエッチングすることにより該表面に凹凸を形成する工程と、光取り出し側電極の凹凸面の上に、有機材料の溶液を塗布し平坦化層を形成する工程と、平坦化層の上に有機層及び反射電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００２６】
透明導電膜は、例えば、酸またはアルカリ溶液に接触させることにより、その表面をエッチングすることができる。エッチングにより形成する凹凸の程度は、使用する酸またはアルカリ溶液の種類、濃度及び処理時間などをコントロールすることにより適宜調整することができる。エッチングによって凹凸を形成することにより、透明導電膜の表面にはランダムな形状の凹凸が形成される。
【００２７】
本発明の第２の局面は、トップエミッション型の有機ＥＬ素子であって、第１の電極が反射電極とその上に形成される透明導電膜とから構成され、該透明導電膜の表面に凹凸が形成されており、第２の電極が光取り出し側電極であることを特徴としている。
【００２８】
第２の局面においては、第１の電極が反射電極とその上に形成される透明導電膜とから構成されており、透明導電膜の表面に凹凸が形成されている。従って、その表面に凹凸が形成された透明導電膜の上に平坦化層が形成され、その上に有機層及び光取り出し側電極である第２の電極が順に形成される。
【００２９】
第２の局面においては、反射電極上の透明導電膜と平坦化層との界面に凹凸が形成されている。このため、有機層から出射された光は反射電極で反射される前及び反射された後に透明導電膜と平坦化層の界面を通過するが、この際この界面に大きな凹凸が形成されているため、反射電極に入射する光及び反射電極から反射された光が種々の角度となるように変更され、これによって光の取り出し効率を高めることができる。
【００３０】
本発明の第２の局面に従う有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に反射電極及び透明導電膜を順次形成する工程と、透明導電膜の表面をエッチングすることにより表面に凹凸を形成する工程と、透明導電膜の凹凸面の上に、有機材料の溶液を塗布し平坦化層を形成する工程と、平坦化層の上に有機層及び光取り出し側電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００３１】
透明導電膜は、第１の局面と同様に、ＩＺＯやＩＴＯなどの金属酸化物から形成することができる。
【００３２】
透明導電膜のエッチングは上記と同様にして行うことができる。
【００３３】
本発明の第３の局面に従う有機ＥＬ素子は、トップエミッション型の有機ＥＬ素子であって、第１の電極が、第１の透明導電膜と、反射電極と、第２の透明導電膜をこの順で積層することにより構成され、第１の透明導電膜の表面に凹凸が形成されることにより、反射電極の表面及び第２の透明導電膜の表面に凹凸が引き継いで形成されており、第２の電極が光取り出し側電極であることを特徴としている。
【００３４】
第３の局面においては、第１の透明導電膜の表面に凹凸を形成し、この凹凸を反射電極の表面及び第２の透明導電膜の表面に引き継がせることにより、第２の透明導電膜の表面に凹凸を形成させている。平坦化層は、この第２の透明導電膜の表面上に形成されるものであり、従って、第２の局面と同様に、反射電極に入射する前及び反射電極で反射された後に第２の透明導電膜と平坦化層の界面を通過する。第３の局面では、この界面に大きな凹凸が形成されているため、種々の方向に光を変化させて散乱させることができ、これによって光の取り出し効率を高めることができる。
【００３５】
さらに、第３の局面においては、反射電極の表面にも凹凸が形成されているので、この反射電極の表面の凹凸によってもさらに光を散乱させることができ、光の取り出し効率を高めることができる。
【００３６】
本発明の第３の局面に従う有機ＥＬ素子は、例えば、基板上に第１の透明導電膜を形成する工程と、第１の透明導電膜の表面をエッチングすることにより、該表面に凹凸を形成する工程と、第１の透明導電膜の凹凸面の上に、該凹凸をそれぞれ引き継ぐように反射電極及び第２の透明導電膜を順次形成する工程と、第２の透明導電膜の凹凸面の上に、有機材料の溶液を塗布し平坦化層を形成する工程と、平坦化層の上に有機層及び光取り出し側電極を順次形成する工程とを備える製造方法により製造することができる。
【００３７】
第１及び第２の透明導電膜は、第１の局面と同様に、ＩＺＯやＩＴＯから形成することができる。
【００３８】
第１の透明導電膜のエッチングは、上記と同様にして行うことができる。
【００３９】
本発明において、有機層を構成する層としては、発光層以外に、ホール注入層、ホール輸送層、電子輸送層及び電子注入層などが挙げられる。なお、後述する実施例における平坦化層は、ホール注入層としても用いることができるものである。
【発明の効果】
【００４０】
本発明によれば、ショートやダークスポットの発生を抑制しつつ、光の取り出し効率を高めることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４１】
以下、本発明を実施例により説明するが、本発明は以下の実施例に限定されるものではない。
【００４２】
図３は、本発明の第１の局面に従う有機ＥＬ素子の一実施例を示す模式的断面図である。図３に示す有機ＥＬ素子は、ボトムエミッション型の有機ＥＬ素子である。
【００４３】
図３に示すように、ガラスまたはプラスチック等からなる透明な基板１の上に、例えば、酸化シリコン（ＳｉＯ２）からなる層と窒化シリコン（ＳｉＮＸ）からなる層との積層膜１１が形成されている。
【００４４】
積層膜１１の上には、複数のＴＦＴ（薄膜トランジスタ）２０が、赤色領域Ｒ、緑色領域Ｇ、及び青色領域Ｂに対応して形成されている。各ＴＦＴ２０は、チャネル領域１２、ドレイン電極１３ｄ、ソース電極１３ｓ、ゲート酸化膜１４及びゲート電極１５から構成されている。
【００４５】
積層膜１１の上の一部の領域には、例えばポリシリコン層等からなるチャネル領域１２が形成されている。チャネル領域１２の上には、ドレイン電極１３ｄ及びソース電極１３ｓが形成されている。チャネル領域１２の上に、ゲート酸化膜１４が形成されている。ゲート酸化膜１４の上には、ゲート電極１５が形成されている。各ＴＦＴ２０のドレイン電極１３ｄは、後述のホール注入電極２に接続され、各ＴＦＴ２０のソース電極１３ｓは電源線（図示せず）に接続されている。
【００４６】
ゲート電極１５を覆うように、ゲート酸化膜１４の上に第１の層間膜１６が形成されている。ドレイン電極１３ｄ及びソース電極１３ｓを覆うように、第１の層間絶縁膜１６上に、第２の層間絶縁膜１７が形成されている。ゲート電極１５は、信号線（図示せず）に接続されている。なお、ゲート酸化膜１４は、例えば窒化シリコンからなる層と酸化シリコンからなる層との積層構造を有している。また、第１の層間絶縁膜１６は、例えば、酸化シリコンからなる層と窒化シリコンからなる層の積層構造を有し、第２の層間絶縁膜１７は、例えば窒化シリコンから形成されている。
【００４７】
図３に示す実施例においては、第２の層間絶縁膜１７の上の領域Ｒ、領域Ｇ及び領域Ｂの位置に、赤色カラーフィルター層ＧＦＲ、緑色カラーフィルターＣＦＧ、及び青色カラーフィルターＣＦＢがそれぞれ設けられている。赤色カラーフィルターＣＦＲは、赤色の波長領域の光を透過させる。緑色カラーフィルターＣＦＧは、緑色の波長領域の光を透過させる。青色カラーフィルターＣＦＢは、青色の波長領域の光を透過させる。
【００４８】
図４は、赤色カラーフィルターＣＦＲ、緑色カラーフィルターＣＦＧ、及び青色カラーフィルターＣＦＢの吸収スペクトルの一例を示す図である。図４において、縦軸はカラーフィルター層に対する光の透過率を示し、横軸はカラーフィルターを通過する光の波長を示す。図４では、赤色カラーフィルターＣＦＲの吸収スペクトルを〇、緑色カラーフィルターＣＦＧの吸収スペクトルを△、及び青色カラーフィルターＣＦＢの吸収スペクトルを□で示している。上記の各フィルター層は、例えばガラスまたはプラスチック等の材料からなる。また、カラーフィルター層として、ＣＣＭ（色彩転換媒体）を用いてもよく、ガラスまたはプラスチック等の材料とＣＣＭの両方を用いてもよい。
【００４９】
図３に示すように、赤色カラーフィルター層ＣＦＲ、緑色カラーフィルター層ＣＦＧ、及び青色カラーフィルター層ＣＦＢを覆うように、第２の層間膜１７の上に、平坦化膜１８が形成されている。
【００５０】
平坦化膜１８は、以下のようにして形成する。例えば、アクリル系の感光性樹脂をスピンコート法により塗布した後、恒温槽やホットプレート等でプリベーク（例えば、８０℃で１０分間）を行う。その後、ドレイン電極１３ｄの上の感光性樹脂を露光し、現像することにより、コンタクトホールを形成し、さらにポストベーク（例えば、１９０℃で１５分間）を行うことにより、樹脂を完全に硬化させる。
【００５１】
次に、平坦化膜１８の上に、スパッタリング法等によりインジウム−亜鉛酸化物（ＩＺＯ）からなる透明導電膜を１００ｎｍの厚さで形成する。本実施例においては、透明導電膜を形成した後、０．１％の塩酸で３０分間エッチングし、透明導電膜の表面に凹凸を形成した。この透明導電膜は、公知の方法、例えば、スパッタリング法、ＣＶＤ法、電子ビーム蒸着法などにより形成することができるが、これらの中でもスパッタリング法が好ましい。
【００５２】
透明導電膜をエッチングした後、透明導電膜の表面をイソプロピルアルコールで洗浄し、透明導電膜の上にフォトリソプロセスによりレジストパターンを形成し、その後エッチングすることにより光取り出し側電極であるホール注入電極２を形成する。ホール注入電極２とドレイン電極１３ｄは、コンタクトホールにより電気的に接続する。
【００５３】
次に、平坦化膜１８の形成に用いたのと同じ材料を用いて、画素分離膜１９を、領域Ｒ、Ｇ及びＢの間において、ホール注入電極２を覆うように形成する。
【００５４】
次に、図３に示すように、領域Ｒ、Ｇ及びＢの上に、有機ＥＬ素子ＷＬを、以下のようにして形成する。
【００５５】
有機ＥＬ素子ＷＬは、ホール注入電極２、平坦化層３、ホール輸送層４、オレンジ色に発光するオレンジ色発光層５ａ、青色に発光する青色発光層５ｂ、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極８から構成されている。ホール輸送層４〜電子注入層７までの層が、本発明における有機層に相当する。
【００５６】
ホール注入電極２及び画素分離膜１９を覆うように、平坦化層３を全体の領域上に形成する。平坦化層３は、ＰＥＤＴ：ＰＳＳから形成する。具体的には、表面に凹凸が形成されたホール注入電極２の上に、ＰＥＤＴ：ＰＳＳの溶液をスピンコートした後、約２００℃で約１０分間空気中で加熱し、次に８０℃で３０分間真空中で加熱する。これによりホール注入電極２の上に平坦化層３を形成することができ、ホール注入電極２の表面の凹凸を平坦化層３によって平坦化することができる。
【００５７】
平坦化層３の上に、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａを順に形成する。ホール輸送層４は、例えば厚さ６０ｎｍとなるように、ＮＰＢから形成する。オレンジ色発光層５ａは、ホスト材料に第１のドーパント及び第２のドーパントがドープされた組成であり、例えば厚さ３０ｎｍとなるように形成する。
【００５８】
オレンジ色発光層５ａのホスト材料としては、例えばホール輸送層４の材料と同じＮＰＢを用いる。オレンジ色発光層５ａの第１のドーパントとしては、ｔＢｕＤＰＮを用い、オレンジ色発光層５ａに対して２０重量％となるようにドープする。
【００５９】
オレンジ色発光層５ａの第２のドーパントとしては、例えばＤＢｚＲを用い、オレンジ色発光層５ａに対して３重量％となるようにドープする。
【００６０】
オレンジ色発光層５ａの第２のドーパントが発光し、第１のドーパントは、その最高被占分子軌道（ＨＯＭＯ）レベルと最低空分子軌道（ＬＵＭＯ）レベルが共に、ホスト材料と第２のドーパントのレベルの中間の値を有するため、ホスト材料から第２のドーパントへのエネルギー移動を促進することにより、第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。従って、オレンジ色発光層５ａは、５００ｎｍよりも大きく６５０ｎｍよりも小さいピーク波長を有するオレンジ色を発光する。
【００６１】
次に、オレンジ色発光層５ａの上に、青色発光層５ｂを形成する。青色発光層５ｂは、ホスト材料に第１のドーパント及び第２のドーパントがドープされた組成を有し、例えば厚さ４０ｎｍとなるように形成する。
【００６２】
青色発光層５ｂのホスト材料としては、例えば、ＴＢＡＤＮを用いる。青色発光層５ｂの第１のドーパントとしては、例えば、ホール輸送層４の材料と同じＮＰＢを用い、青色発光層５ｂに対して１０重量％となるようにドープする。
【００６３】
青色発光層５ｂの第２のドーパントとしては、例えば、ＴＢＰを用い、青色発光層５ｂに対して２．５重量％となるようにドープする。
【００６４】
青色発光層５ｂの第２のドーパントが発光し、第１のドーパントはホール輸送性材料からなり、ホール輸送を促進することにより、青色発光層５ｂ内でのキャリアの再結合を促進し、第２のドーパントの発光を補助する役割を担う。従って、青色発光層５ｂは、４００ｎｍよりも大きく５００ｎｍよりも小さいピーク波長を有する青色光を発光する。
【００６５】
次に、青色発光層５ｂの上に、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極（反射電極）８を形成する。
【００６６】
電子注入層６は、例えば厚さ１０ｎｍとなるように形成し、Ａｌｑ３から形成する。
【００６７】
電子注入層７は、例えば厚さ１ｎｍとなるようにフッ化リチウム（ＬｉＦ）から形成し、電子注入電極８は、例えば厚さ２００ｎｍとなるようにアルミニウム（Ａｌ）から形成する。
【００６８】
ＮＰＢは、Ｎ，Ｎ′−ジ（ナフタセン−１−イル）−Ｎ，Ｎ′−ジフェニルベンジジンであり、以下の構造を有している。
【００６９】
【化１】
2007234254.tif 000003
【００７０】
ｔＢｕＤＰＮは、５，１２−ビス（４−ターシャリー−ブチルフェニル）ナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００７１】
【化２】
2007234254.tif 000004
【００７２】
ＤＢｚＲは、５，１２−ビス｛４−（６−メチルベンゾチアゾール−２−イル）フェニル｝−６，１１−ジフェニルナフタセンであり、以下の構造を有している。
【００７３】
【化３】
2007234254.tif 000005
【００７４】
ＴＢＡＤＮは、２−ターシャリー−ブチル−９，１０−ジ（２−ナフチル）アントラセンであり、以下の構造を有している。
【００７５】
【化４】
2007234254.tif 000006
【００７６】
ＴＢＰは、１，４，７，１０−１テトラ−ターシャリー−ブチルペリレンであり、以下の構造を有している。
【００７７】
【化５】
2007234254.tif 000007
【００７８】
Ａｌｑ３は、トリス−（８−ヒドロキシキノリラト）アルミニウム（III）であり、以下の構造を有している。
【００７９】
【化６】
2007234254.tif 000008
【００８０】
ＰＥＤＴ：ＰＳＳは、ポリ（エチレンジオキシチオフェン）：ポリ（スチレンスルホナート）であり、以下の構造を有している。ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳは、例えばバイエルン社から市販されている。ＰＥＤＯＴ：ＰＳＳは、ホール輸送性を有する高分子材料であり、本実施例における平坦化層３は、ホール注入層としても機能するものである。
【００８１】
【化７】
2007234254.tif 000009
【００８２】
図１は、基板１上に形成したホール注入電極２、平坦化層３、有機層１０、及び電子注入電極８における各層間の界面の状態を模式的に示す断面図である。有機層１０は、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａ、青色発光層５ｂ、電子輸送層６及び電子注入層７の積層構造を含んでいる。
【００８３】
図１に示すように、ホール注入電極２の表面には、上述のようにエッチング加工が施され、凹凸が形成されている。ホール注入電極２の凹凸面の上には、平坦化層３が設けられており、この平坦化層３は溶液を塗布することにより形成されるものであるので、その表面の凹凸は僅かなものとなり、ホール注入電極２の表面の凹凸を平坦化することができる。従って、その上に積層される有機層１０との界面も平坦化された界面となり、有機層１０とその上に積層される電子注入電極８との界面も平坦化された界面となる。従って、有機層１０の厚みを薄くしても、電子注入電極８とホール注入電極２とが接触してショートするのを抑制することができる。また、有機層１０内の各層の界面も平坦化されるため、素子構造が乱れてダークスポットが発生するのを抑制することができる。
【００８４】
また、平坦化層３は有機材料から形成されるものであるので、平坦化層３とホール注入電極２との間で屈折率の差が０．２以上となり、全反射を生じる界面となるが、平坦化層３とホール注入電極２の界面には、大きな凹凸が形成されているため、有機層１０から発光された光が、この界面において全反射するのを抑制することかでき、光の取り出し効率を高めることができる。
【００８５】
（比較例１）
実施例１において、ホール注入電極２を形成した後、ホール注入電極２をエッチング処理しなかったこと以外は実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００８６】
（比較例２）
実施例１において、ホール注入電極２をエッチング処理した後、ホール注入電極２の凹凸面の上に平坦化層３を形成する代わりに、フッ化炭素（ＣＦｘ）からなるホール注入層（厚さ１ｎｍ）を形成した。それ以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ表示装置を作製した。
【００８７】
（実施例２）
実施例２においては、平坦化層の上に形成する有機層を、発光層、電子輸送層、電子注入層、及び電子注入電極を積層した構造とし、発光層及び電子輸送層を高分子材料から形成した。
【００８８】
発光層は、ＭＥＨ−ＰＰＶのｏ−ジクロロベンゼン溶液をスピンコート法により平坦化層の上に塗布し、窒素雰囲気中において８０℃で３０分間ベークすることにより形成した。
【００８９】
電子輸送層は、ＰＦ８−Ｐｙのトルエン溶液をスピンコート法により発光層の上に塗布することにより形成した。この電子輸送層は、ホール阻止層としても機能する。
【００９０】
電子輸送層の上には、膜厚６ｎｍのカルシウムからなる電子注入層と、膜厚２００ｎｍのアルミニウムからなる電子注入電極を真空蒸着法により形成した。
【００９１】
ＭＥＨ−ＰＰＶは、以下に示す構造を有する高分子発光材料である。
【００９２】
【化８】
2007234254.tif 000010
【００９３】
ＰＦ８−Ｐｙは、以下に示す構造を有する電子輸送性高分子材料である。
【００９４】
【化９】
2007234254.tif 000011
【００９５】
上記以外は、実施例１と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００９６】
（比較例３）
実施例２において、ホール注入電極を形成した後エッチング処理を行わないこと以外は、実施例２と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【００９７】
（実施例３）
図５は、本発明の第２の局面及び第３の局面に従うトップエミッション型の有機ＥＬ素子の一実施例を示す模式的断面図である。図３に示すボトムエミッション型の有機ＥＬ素子との構造上の違いは、以下の通りである。
【００９８】
すなわち、図５に示すトップエミッション型の有機ＥＬ表示装置においては、アルミニウム（Ａｌ）からなる反射電極２ｂを形成し、この上にＩＺＯからなる透明導電膜２ａを形成し、この透明導電膜２ａの上に、平坦化層３、ホール輸送層４、オレンジ色発光層５ａ、青色発光層５ｂ、電子輸送層６、電子注入層７、及び電子注入電極８を形成している。
【００９９】
電子注入電極８としては、金（Ａｕ）を用い、かつ厚さを２０ｎｍとして半透過性の電極としている。この電子注入電極８の上に、防湿のためにＳｉＮＸなどからなる無機保護膜９をＣＶＤ法などで形成し、この保護膜９の上に光硬化樹脂または熱硬化樹脂からなる接着剤層２２を介して、封止基板２１を取り付けている。カラーフィルタＣＦＲ、ＣＦＧ及びＣＦＢ、並びにブラックマトリックスＢＭは、封止基板２１の上に形成されている。
【０１００】
図６は、本実施例の有機ＥＬ素子の素子構造における各層間の界面の凹凸状態を示す模式的断面図である。図６に示すように、反射電極２ｂ上に形成した透明導電膜２ａの表面には、実施例１と同様のエッチング処理条件で、凹凸が形成されている。この透明導電膜２ａの上に、平坦化層３が形成され、透明導電膜２ａの表面の凹凸が平坦化されている。この平坦化層３により、実施例１と同様に、有機層１０と電子注入電極８の界面の凹凸が平坦化され、ショートやダークスポットの発生が抑制されている。
【０１０１】
本実施例の有機ＥＬ素子においては、電子注入電極８が光取り出し側電極となり、有機層１０で発光した光は、基板１と反対側の封止基板２１側から取り出される。反射電極２ｂでは、有機層中で発光した光を封止基板２１側に反射する。有機層１０で発光した光が反射電極２ｂに向かう際、及び反射電極２ｂで反射された後に封止基板２１に向かう際に、平坦化層３と透明導電膜２ａの界面を通過する。平坦化層と透明導電膜２ａの界面には、上述のように大きな凹凸が形成されており、この界面を光が通過する際、光の進行方向が種々の角度に変更されて散乱される。これによって、光の取り出し効率を高めることができる。
【０１０２】
（比較例４）
実施例３において、透明導電膜２ａをエッチング処理しない以外は、実施例３と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【０１０３】
（実施例４）
本実施例では、実施例３における反射電極２ｂと透明導電膜２ａの積層構造を、図７に示すように、第１の透明導電膜２ａ、反射電極２ｂ、及び第２の透明導電膜２ａの積層構造とし、第１の透明導電膜２ａの表面にエッチング処理を施して、凹凸を形成した構造としている。それ以外は実施例３と同様にしてトップエミッション型の有機ＥＬ素子を作製した。
【０１０４】
図７に示すように、第１の透明導電膜２ａの上に、反射電極２ｂが形成されており、反射電極２ｂの表面にも第１の透明導電膜２ａの表面と同様の凹凸が引き継いで形成されている。また、反射電極２ｂの上に、第２の透明導電膜２ａが形成されており、第２の透明導電膜２ａの表面にも、第１の透明導電膜２ａと同様の凹凸が引き継いで形成されている。平坦化層３は、この第２の透明導電膜２ａの上に形成されている。
【０１０５】
本実施例では、図７に示すように、反射電極２ｂの表面にも凹凸が形成されているので、反射電極２ｂの表面で反射する際にも光を種々の方向に反射させることができる。
【０１０６】
（比較例５）
実施例４において、第１の透明導電膜にエッチング処理を行わなかった以外は、実施例４と同様にして有機ＥＬ素子を作製した。
【０１０７】
〔有機ＥＬ素子の評価〕
＜表面粗さの測定＞
実施例１〜４及び比較例１〜５の有機ＥＬ素子を作製する際の有機層の下地層の表面粗さを測定した。表面粗さの測定は、原子間顕微鏡（ＡＦＭ）（日本ビーコ社製ナノスコープIIIａ）を用いて測定した。測定した表面粗さＲａを表１に示す。
【０１０８】
実施例１〜４については、平坦化層の表面粗さを測定し、比較例１〜３については光取り出し側電極である透明電極の表面粗さを測定し、比較例４においては透明導電膜の表面粗さを測定し、比較例５においては第２の透明導電膜の表面粗さを測定している。
【０１０９】
図８は、ＡＦＭ観察により得られた実施例１の平坦化層の表面状態を示す図であり、図９は比較例１の光取り出し側電極の表面状態を示す図であり、図１０は比較例２における光取り出し側電極の表面の状態を示す図である。図１０は、エッチング処理後の光取り出し側電極の表面の凹凸を示しており、エッチング処理していない図９に比べ、大きな凹凸が形成されていることがわかる。図８は、平坦化層を形成した後の表面状態を示しており、図１０で示される大きな凹凸が、平坦化層の形成により緩和され平坦化されていることがわかる。
【０１１０】
＜光の取り出し効率の測定＞
実施例１〜４及び比較例１〜５の有機ＥＬ素子について、トプコン社製ＢＭ５Ａを用いて輝度を測定し、光の取り出し効率を求めた。測定結果を表１に示す。
【０１１１】
＜非点灯画素数の測定＞
実施例１〜４及び比較例１〜５の各有機ＥＬ素子について、ショートまたはダークスポットによる非点灯画素数を測定した。測定結果を表１に示す。
【０１１２】
【表１】
2007234254.tif 000012
【０１１３】
表１に示すように、平坦化層を設けた実施例１においては、比較例２に比べ、有機層の下地層の表面粗さが小さくなっており、平坦化層を設けることにより、凹凸が緩和され平坦化されていることがわかる。本発明に従い電極構造に凹凸を形成し、凹凸面の上に平坦化層を設けた実施例１〜４においては、電極構造に凹凸を形成していない比較例１及び３〜５に比べ、光取り出し効率が高くなっていることがわかる。
【０１１４】
電極構造に凹凸を形成し、平坦化層を設けていない比較例２においては、本発明の各実施例と同程度に高い光取り出し効率が得られているが、ショートまたはダークスポットが多く発生し、非点灯画素数が１００ｐ以上となっており、表示品位において劣っていることがわかる。
【０１１５】
以上のことから、本発明に従えば、ショートやダークスポットの発生を抑制しつつ、光の取り出し効率を高め得ることがわかる。
【０１１６】
図１１は、本発明に従うさらに他の実施例の有機ＥＬ素子を示す模式的断面図である。本実施例の有機ＥＬ素子は、図１に示す有機ＥＬ素子と同様にボトムエミッション型の有機ＥＬ素子であり、透明導電膜から形成されているホール注入電極２に、孔２ｃを形成することにより、ホール注入電極２に凹凸が形成されている。図１２は、ホール注入電極２を示す平面図である。図１２に示すように、孔２ｃがホール注入電極２に複数形成されている。このような孔２ｃは、例えばフォトリソグラフィ法により形成することができる。
【０１１７】
上記のように、孔２ｃが形成されたホール注入電極２の上に平坦化層３を形成すると、図１１に示すように、平坦化層３がホール注入電極２の孔２ｃ内に侵入し、埋め込まれた状態となる。このように透明導電膜であるホール注入電極２が部分的に存在しない構造であっても、平坦化層３を形成する材料として導電性を有する材料を用いれば、有機ＥＬ素子からの発光に問題を生じることなく有機ＥＬ素子を駆動させることができる。
【図面の簡単な説明】
【０１１８】
【図１】実施例１及び２の有機ＥＬ素子における各層の界面の凹凸状態を示す模式的断面図。
【図２】有機ＥＬ素子内の光閉じ込めによる光取り出し効率の低下を説明するための模式図。
【図３】本発明に従う一実施例のボトムエミッション型の有機ＥＬ素子の素子構造を示す模式的断面図。
【図４】本発明に従う実施例において用いた各カラーフィルタの波長と透過率の関係を示す図。
【図５】本発明に従う他の実施例のトップエミッション型の有機ＥＬ素子の素子構造を示す模式的断面図。
【図６】実施例３の有機ＥＬ素子における各層の界面の凹凸状態を示す模式的断面図。
【図７】実施例４の有機ＥＬ素子における各層の界面の凹凸状態を示す模式的断面図。
【図８】実施例１における平坦化層の表面の凹凸状態を示す図。
【図９】比較例１における光取り出し側電極の表面の凹凸状態を示す図。
【図１０】比較例２における光取り出し側電極の表面の凹凸状態を示す図。
【図１１】本発明に従うさらに他の実施例の有機ＥＬ素子を示す模式的断面図。
【図１２】図１１に示す有機ＥＬ素子におけるホール注入電極を示す平面図。
【符号の説明】
【０１１９】
１…基板
２…ホール注入電極
２ａ…透明導電膜
２ｂ…反射電極
３…平坦化層
４…ホール輸送層
５ａ…オレンジ色発光層
５ｂ…青色発光層
６…電子輸送層
７…電子注入層
８…電子注入電極
【図１】
2007234254.tif 000013
【図２】
2007234254.tif 000014
【図３】
2007234254.tif 000015
【図４】
2007234254.tif 000016
【図５】
2007234254.tif 000017
【図６】
2007234254.tif 000018
【図７】
2007234254.tif 000019
【図１１】
2007234254.tif 000020
【図１２】
2007234254.tif 000021
【図８】
2007234254.tif 000022
【図９】
2007234254.tif 000023
【図１０】
2007234254.tif 000024