(57)【要約】【課題】維持コストの増大を抑制することが可能なマイクロリアクタ及びそのマイクロリアクタを用いた水素の製造方法を提供する。【解決手段】このマイクロリアクタは、所定方向へ延びる溝部１０ａを有する流路構造体１０と、流路構造体１０に対して着脱可能に構成され、溝部１０ａの開口部１０ｂを遮蔽することにより原料ガスが流通する第１流路Ｓ１を形成する基部１１ａと、基部１１ａから第１流路Ｓ１内に突出する突出部１１ｂとを含む触媒体１１とを備えている。そして、突出部１１ｂは、第１流路Ｓ１内で原料ガスの触媒反応に用いられる触媒材料からなる領域を含む。【選択図】図４
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定方向へ延びる溝部を有する第１部材と、
前記第１部材に対して着脱可能に構成され、前記溝部の開口部を遮蔽することにより原料ガスが流通する第１流路を形成する基部と、前記基部から前記第１流路内に突出する突出部とを含む第２部材とを備え、
前記突出部は、前記第１流路内で前記原料ガスの触媒反応に用いられる触媒材料からなる領域を含む、マイクロリアクタ。
【請求項２】
前記基部のうち前記第１流路内に面する部分の少なくとも一部が前記触媒材料からなる、請求項１に記載のマイクロリアクタ。
【請求項３】
前記第２部材の突出部は、前記溝部に沿って延びている、請求項１または２に記載のマイクロリアクタ。
【請求項４】
前記基部が前記第１部材の前記溝部が開口された面に対して密着するように前記第２部材が前記第１部材に装着される、請求項１〜３のいずれか１項に記載のマイクロリアクタ。
【請求項５】
前記第１部材は、前記溝部が開口された面に隣接するとともに前記第２部材の基部が前記第１部材の一方端側から挿入される挿入空間を含み、
前記第２部材は、前記基部が前記挿入空間に挿入されることにより前記第１部材に装着される、請求項４に記載のマイクロリアクタ。
【請求項６】
前記第１部材は、所定間隔で配置された複数の前記溝部を有し、
前記第２部材は、単一の前記基部から突出するように設けられ、前記複数の溝部内にそれぞれ配置される複数の前記突出部を有する、請求項１〜５のいずれか１項に記載のマイクロリアクタ。
【請求項７】
前記複数の溝部は、前記第１部材の所定の面に形成され、前記単一の基部は、その所定の面に密着するように装着される、請求項６に記載のマイクロリアクタ。
【請求項８】
前記第１流路内の前記原料ガスの温度を制御する温度制御部を備えた、請求項１〜７のいずれか１項に記載のマイクロリアクタ。
【請求項９】
前記温度制御部は、所定の温度に調節される流体が流通し、前記第１流路と熱交換可能な第２流路を有する、請求項８に記載のマイクロリアクタ。
【請求項１０】
前記第１部材は、前記温度制御部を含み、
前記温度制御部の第２流路は、前記第１部材の前記溝部に隣接した領域に設けられている、請求項９に記載のマイクロリアクタ。
【請求項１１】
前記原料ガスは、メタノールガスと水蒸気との混合ガスを含み、前記触媒材料を用いた前記メタノールガスの水蒸気改質反応により水素が製造される、請求項１〜１０のいずれか１項に記載のマイクロリアクタ。
【請求項１２】
請求項１１に記載のマイクロリアクタを用いて水素を製造する、水素の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロリアクタ及びマイクロリアクタを用いた水素の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、微小な流路内に原料ガスを流通させるとともに、その流路内における原料ガスの触媒反応により所望の生成物を生成させるマイクロリアクタが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
上記特許文献１に開示された改質ガス製造装置などのマイクロリアクタは、原料ガスが内部を流通する複数の流路を含む流路構造体を備えている。この流路構造体は、複数の板状部によって構成されており、上記流路はこの板状部で四面が構成された断面矩形の角筒構造の内部に設けられている。そして、流路を構成する各板状部の流路内側の表面には、無電解めっきにより触媒層が形成されており、その触媒層を用いて原料ガスの触媒反応が行われることにより所望の改質ガスが生成されるようになっている。
【特許文献１】特開平３−１１９０９４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
触媒反応では、反応時間の経過に伴って触媒の劣化が進行するため、所定時間が経過すると劣化した触媒を新しいものと交換する必要がある。上記特許文献１に開示されたマイクロリアクタでは、流路を構成する板状部の表面に無電解めっきが施されることによって触媒層が形成されているので、触媒層と板状部からなる流路構造体とが一体化されている。これにより、触媒が劣化した際には流路構造体ごと交換する必要がある。このため、触媒が劣化するたびに流路構造体全体を交換するための費用が必要となり、触媒の交換のためのコストが増大するので、マイクロリアクタの維持コストが増大するという問題点がある。
【０００５】
この発明は、上記の課題を解決するためになされたものであり、その目的は、維持コストの増大を抑制することが可能なマイクロリアクタ及びそのマイクロリアクタを用いた水素の製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するために、この発明のマイクロリアクタは、所定方向へ延びる溝部を有する第１部材と、第１部材に対して着脱可能に構成され、溝部の開口部を遮蔽することにより原料ガスが流通する第１流路を形成する基部と、基部から第１流路内に突出する突出部とを含む第２部材とを備えている。そして、突出部は、第１流路内で原料ガスの触媒反応に用いられる触媒材料からなる領域を含む。
【０００７】
このマイクロリアクタでは、第２部材の基部が第１部材に対して着脱可能に構成されているので、第２部材の突出部に含まれた触媒が劣化した際、第１部材から第２部材を取り外して新しい触媒を含む突出部を備えた第２部材に交換することができる。これにより、触媒の交換にかかる費用が第１流路の一部を構成する第２部材のみの費用で済むので、流路を構成する流路構造体全体を交換する場合に比べて、触媒の交換にかかる費用を抑制することができる。その結果、マイクロリアクタの維持コストの増大を抑制することができる。さらに、このマイクロリアクタでは、触媒材料からなる領域を含む突出部が第２部材の基部から第１流路内に突出するように設けられるので、そのような突出部がない場合に比べて、第１流路内での原料ガスに対する触媒の接触面積を増加することができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率を向上させることができる。
【０００８】
上記マイクロリアクタにおいて、基部のうち第１流路内に面する部分の少なくとも一部が触媒材料からなるのが好ましい。このように構成すれば、第１流路内での原料ガスに対する触媒の接触面積をさらに増加させることができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率をより向上させることができる。
【０００９】
上記マイクロリアクタにおいて、第２部材の突出部は、溝部に沿って延びているのが好ましい。このように構成すれば、第１流路内での原料ガスに対する触媒の接触面積をさらに増加させることができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率をさらに向上させることができる。
【００１０】
上記マイクロリアクタにおいて、基部が第１部材の溝部が開口された面に対して密着するように第２部材が第１部材に装着されるのが好ましい。このように構成すれば、第２部材の基部により第１部材の溝部の開口部を確実に遮蔽して第１流路を形成することができる。
【００１１】
この場合において、第１部材は、溝部が開口された面に隣接するとともに第２部材の基部が第１部材の一方端側から挿入される挿入空間を含み、第２部材は、基部が挿入空間に挿入されることにより第１部材に装着されるのが好ましい。このように構成すれば、第２部材が第１部材の溝部が開口された面に対して密着するように装着される構造を構成することができる。また、この構成によれば、第２部材に含まれる触媒が劣化した際、第２部材の基部を挿入空間から引き抜くとともに新しい第２部材の基部を挿入空間に挿入するだけで触媒の交換を行うことができるので、触媒の交換作業を容易に行うことができる。
【００１２】
上記マイクロリアクタにおいて、第１部材は、所定間隔で配置された複数の溝部を有し、第２部材は、単一の基部から突出するように設けられ、複数の溝部内にそれぞれ配置される複数の突出部を有するのが好ましい。このように構成すれば、触媒の交換時に第１部材に対する第２部材の一度の着脱作業で複数の溝部内に第２部材の突出部をそれぞれ配置することができる。これにより、複数の第１流路内にそれぞれ触媒材料からなる領域を含む突出部を配置する構成において、触媒の交換作業を簡略化することができる。
【００１３】
この場合において、複数の溝部は、第１部材の所定の面に形成され、単一の基部は、その所定の面に密着するように装着されるのが好ましい。このように構成すれば、複数の第１流路内にそれぞれ触媒材料からなる領域を含む突出部を配置する構成において、単一の基部により第１部材の複数の溝部の開口部をそれぞれ確実に遮蔽して複数の第１流路を形成することができる。
【００１４】
上記マイクロリアクタにおいて、第１流路内の原料ガスの温度を制御する温度制御部を備えているのが好ましい。このように構成すれば、温度制御部により、第１流路内の原料ガスの温度を触媒反応が有効に進行する所定の温度に設定して原料ガスの反応効率を向上させることができる。
【００１５】
この場合において、温度制御部は、所定の温度に調節される流体が流通し、第１流路と熱交換可能な第２流路を有するのが好ましい。このように構成すれば、第２流路内を流通する流体の温度を調節することによって、第２流路内の流体と第１流路内の原料ガスとの間で熱交換して第１流路内の原料ガスを所定の温度に設定することができる。
【００１６】
さらにこの場合において、第１部材は、温度制御部を含み、温度制御部の第２流路は、第１部材の溝部に隣接した領域に設けられているのが好ましい。このように構成すれば、第１部材と一体的に温度制御部を設けることができるので、温度制御部を設けた場合でも部品点数が増大するのを抑制することができる。
【００１７】
上記いずれかのマイクロリアクタの具体的な構成例として、原料ガスは、メタノールガスと水蒸気との混合ガスを含み、触媒材料を用いたメタノールガスの水蒸気改質反応により水素が製造される構成とすることができる。
【００１８】
また、このマイクロリアクタを用いた水素の製造方法では、維持コストの増大を抑制することができる。
【発明の効果】
【００１９】
以上説明したように、本発明によるマイクロリアクタ及びそのマイクロリアクタを用いた水素の製造方法では、維持コストの増大を抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明の実施形態を図面を参照して説明する。
【００２１】
（第１実施形態）
図１は、本発明の第１実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示した斜視図、図２及び図３は、図１に示したマイクロリアクタに適用する反応ユニット２を互いに長手方向の逆側から見た斜視図、図４は、その反応ユニット２を構成する原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの斜視図である。図５及び図６は、それぞれ、図４に示した原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂを構成する流路構造体１０及び触媒体１１の斜視図、図７は、図２に示した反応ユニット２のVII−VII線に沿った断面図である。まず、図１〜図７を参照して、本発明の第１実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。
【００２２】
この第１実施形態によるマイクロリアクタは、図１に示すように、外装体１と、反応ユニット２とを備えている。外装体１は、中空の直方体形状に形成されており、その内部に反応ユニット２が収容される。外装体１の一方側面の長手方向一方端側には、第１供給口１ａ及び第２供給口１ｂが設けられている。第１供給口１ａは、外装体１内に原料ガスを供給するための供給口であり、第２供給口１ｂは、外装体１内に所定の温度に調節されたガス、例えば、ボイラーなどから排出される蒸気などを供給するための供給口である。第２供給口１ｂ及び第１供給口１ａは、下から上へ交互に所定の間隔を隔てて設けられている。
【００２３】
一方、外装体１の第１供給口１ａ及び第２供給口１ｂが設けられた側面の長手方向他方端側には、第１取出口１ｃ及び第２取出口１ｄが設けられている。第１取出口１ｃは、外装体１内から反応ユニット２で生成された生成ガスを取り出すための取出口であり、第２取出口１ｄは、外装体１内から上記所定の温度に調節されたガスを排出するためのものである。そして、第２取出口１ｄ及び第１取出口１ｃは、下から上へ交互に所定の間隔を隔てて設けられている。
【００２４】
上記反応ユニット２は、原料ガスの触媒反応（改質反応）により所定の生成ガスを生成する機能を有する。この反応ユニット２は、図２に示すように、原料ガス流通部３ａと、温度制御部３ｂと、封止部材５及び６とを含んでいる。
【００２５】
原料ガス流通部３ａは、原料ガスを流通させるとともに、原料ガスの触媒反応（改質反応）が行われる部分であり、温度制御部３ｂは、その触媒反応における原料ガスの温度を制御する部分である。原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂは、共に平たい箱型形状に構成されており、これらは、図７に示すように下から上へ交互に積み重ねて設置されている。すなわち、原料ガス流通部３ａが隣接する２つの温度制御部３ｂによって上下から挟まれた構造となっている。
【００２６】
原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂは、同様の構成を有している。原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂは、図４に示すように、共に流路構造体１０（第１部材）と触媒体１１（第２部材）とからなる。流路構造体１０は、図５に示すように、所定の厚みを有する略平板状の板体からなり、その下面側には複数の溝部１０ａが形成されている。この複数の溝部１０ａは、流路構造体１０の長手方向一方端側から他方端側へ直線的かつ互いに平行に延びるように形成されている。また、複数の溝部１０ａは、流路構造体１０の短手方向に所定間隔で配置されている。
【００２７】
触媒体１１は、図６に示すように、一体的に形成された平板状の基部１１ａと複数の突出部１１ｂとからなる。触媒体１１は、流路構造体１０に装着される。この際、図４に示すように、流路構造体１０の下面全体が基部１１ａの上面によって覆われるとともに、基部１１ａの上面が流路構造体１０の下面に密着するように装着される。なお、触媒体１１の基部１１ａは流路構造体１０に対してボルト締めなどによって固定され、触媒体１１は流路構造体１０に着脱可能となっている。
【００２８】
触媒体１１の基部１１ａが上記のように流路構造体１１の下面に密着することにより、流路構造体１０の溝部１０ａの下面側の開口部１０ｂが触媒体１１の基部１１ａの上面で遮蔽され、これによって原料ガス流通部３ａまたは温度制御部３ｂの長手方向一方端側から他方端側へ直線的かつ互いに平行に延びる複数の細長い空間が形成される。この空間が、原料ガス流通部３ａでは原料ガスが流通するとともに触媒反応が行われる第１流路Ｓ１として用いられ、温度制御部３ｂでは所定の温度に調節されたガスが流通する第２流路Ｓ２として用いられる。第１流路Ｓ１は、原料ガス流通部３ａの長手方向両端においてそれぞれ開口された断面矩形の空間であり、第２流路Ｓ２は、温度制御部３ｂの長手方向両端においてそれぞれ開口された断面矩形の空間である。
【００２９】
なお、上記触媒体１１を流路構造体１０に固定する際、基部１１ａの上面と流路構造体１０の下面との間にパッキン（図示せず）を挟んで固定してもよい。この構成によれば、触媒体１１の基部１１ａと流路構造体１０との接合部を介して第１流路Ｓ１または第２流路Ｓ２からガスが漏出するのを抑止できる。また、触媒体１１の材料として銅やアルミニウムなどの柔らかい金属を用いれば、触媒体１１の基部１１ａが流路構造体１０の下面に密着させたときにこれらの接合部における隙間が触媒体１１によって封止され、上記のようにパッキンを用いなくてもガスの漏出を抑止することが可能である。
【００３０】
触媒体１１の複数の突出部１１ｂは、基部１１ａの上面に突設されており、基部１１ａの長手方向一方端側から他方端側へ直線的かつ互いに平行に延びるように形成されている。また、この複数の突出部１１ｂは、基部１１ａの短手方向に所定間隔で配置されている。そして、触媒体１１が上記のように流路構造体１０に装着された状態において、複数の突出部１１ｂはそれぞれ流路構造体１０の各溝部１０ａ内に配置される。すなわち、各突出部１１ｂは、基部１１ａから各第１流路Ｓ１または各第２流路Ｓ２内に突出するように構成されている。
【００３１】
触媒体１１が流路構造体１０に装着された状態において、突出部１１ｂと流路構造体１０の溝部１０ａ内の内壁面との間の隙間の大きさは、０．０１ｍｍ〜１ｍｍの範囲にあることが好ましい。この隙間の大きさが０．０１ｍｍよりも小さい場合にはガスを流通させるのが困難になるという不都合が生じる。その一方、隙間の大きさが１ｍｍよりも大きい場合には、溝部１０ａ（第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２）の径が大きくなりすぎるので、それに伴ってマイクロリアクタの装置サイズが増大するという不都合が生じる。また、第１流路Ｓ１の径が増大すると、第２流路Ｓ２から熱を供給して原料ガスの触媒反応を進行させる場合に、第１流路Ｓ１の径方向内側に存在する原料ガスに熱が伝わりにくくなり、第１流路Ｓ１内での原料ガスの反応温度がばらつきやすい。このため、原料ガスの温度が設定温度範囲外の温度になることに起因する副反応が生じやすく、所望の生成ガスの選択性及び生成効率が低下するという不都合が生じる。したがって、上記の範囲に突出部１１ｂと流路構造体１０の溝部１０ａ内の内壁面との間の隙間の大きさを設定することによって、このような不都合が生じるのを回避することが可能である。
【００３２】
触媒体１１は、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１内で原料ガスから所定の生成ガスを製造するための触媒反応に用いられる。ただし、触媒体１１は、温度制御部３ｂにおいて触媒として機能せず、上記のように流路構造体１０とともに第２流路Ｓ２を構成する部材として用いられる。
【００３３】
そして、触媒体１１は、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１内において原料ガスから所定の生成ガスを生成するのに適した触媒材料を用いて形成される。なお、触媒体１１のうち、突出部１１ｂのみがそのような触媒材料によって形成されていてもよいし、基部１１ａ及び突出部１１ｂを含めた触媒体１１全体が触媒材料によって形成されていてもよい。また、突出部１１ｂのうち第１流路Ｓ１内で原料ガスと接触する表層領域のみが触媒材料によって形成されていてもよい。また、基部１１ａのうち第１流路Ｓ１内で原料ガスと接触する表層領域のみが触媒材料によって形成されていてもよい。すなわち、突出部１１ｂ及び／または基部１１ａのうち第１流路Ｓ１内に面する部分の少なくとも一部が触媒材料によって形成されていればよい。そして、これらの触媒材料からなる領域が第１流路Ｓ１内で原料ガスと接触することによって原料ガスの触媒反応が進行し、所定の生成ガスが生成される。
【００３４】
原料ガスとしてメタノールガスと水蒸気との混合ガスを用い、メタノールガスの水蒸気改質反応により水素を生成ガスとして製造する場合には、触媒体１１の触媒材料として銅−亜鉛系材料が用いられる。なお、水素は次世代のクリーン燃料として注目されており、その製造方法として天然ガスやガソリンなどの種々の原料を用いた製造方法が知られているが、上記のマイクロリアクタを用いたメタノールガスの水蒸気改質反応による水素の製造方法は、安全性が高いとともに、比較的低温（２００℃〜３００℃）の吸熱反応によって水素を製造できるのであまり高温に加熱する必要がないという利点を有する。
【００３５】
銅−亜鉛系材料を触媒材料として用いた触媒体１１は、以下の種々の方法によって作成されるものである。例えば、銅の粉末と亜鉛の粉末との混合物を触媒体１１の形状に成形する方法や、金属、樹脂、セラミックスまたはカーボンなどからなる基材の表面に銅及び亜鉛をめっき（無電解めっき又は電気めっき）する方法や、所定の基材を銅−亜鉛水溶液に浸漬する方法などによって、触媒体１１を作成することができる。また、所定の基材の表面に銅−亜鉛水溶液を吹き付けることにより基材表面に銅−亜鉛系触媒層を担持させる方法や、アルミニウム基材または表面がアルミニウム層で被覆された所定の材料からなる基材にアルマイト処理を施すことにより基材表面を多孔質化した後、銅−亜鉛水溶液中で封孔処理することにより銅及び亜鉛を基材表面に担持させる方法などによっても触媒体１１を作成することができる。
【００３６】
上記温度制御部３ｂは、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１内の原料ガスの温度を制御する機能を有している。すなわち、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１と温度制御部３ｂの第２流路Ｓ２とは、流路構造体１０及び触媒体１１を介して熱交換可能に構成されている。したがって、第２流路Ｓ２に流通させるガスの温度を調節することによって、第２流路Ｓ２内のガスと第１流路Ｓ１内の原料ガスとの熱交換により、第１流路Ｓ１内の原料ガスの温度を触媒反応が有効に進行する所定の温度に設定することが可能となっている。例えば第１流路Ｓ１内における原料ガスの触媒反応が吸熱反応である場合には、高温に設定されたガスを第２流路Ｓ２に流通させることにより第２流路Ｓ２から流路構造体１０及び触媒体１１を介して第１流路Ｓ１内の原料ガスに熱を供給し、その触媒反応を良好に進行させることが可能である。
【００３７】
上記封止部材５及び６は、図２に示すように、原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの長手方向一方端側の開口部と長手方向他方端側の開口部とをそれぞれ封止するためのものであり、これらの開口部が設けられた原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの端部に対してそれぞれ着脱可能に装着される。封止部材５は、積み重ねられた原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの長手方向一方端側の端面全体を遮蔽可能な直方体形状を有している。封止部材５には、複数の第１流入孔５ａと複数の第２流入孔５ｂとが設けられている。第１流入孔５ａ及び第２流入孔５ｂは、封止部材５が原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの長手方向一方端側の端部に装着された状態で第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２にそれぞれ対応する位置に設けられており、第１流路Ｓ１または第２流路Ｓ２の軸方向に沿って封止部材５を貫通している。そして、上記第１供給口１ａから供給される原料ガスが第１流入孔５ａを介して第１流路Ｓ１に導入される。また、上記第２供給口１ｂから供給される上記所定の温度に調節されたガスが第２流入孔５ｂを介して第２流路Ｓ２に導入されるようになっている。
【００３８】
また、封止部材６は、図３に示すように、積み重ねられた原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの長手方向他方端側の端面全体を遮蔽可能な直方体形状を有している。封止部材６には、複数の第１流出孔６ａと複数の第２流出孔６ｂとが設けられている。第１流出孔６ａ及び第２流出孔６ｂは、封止部材６が原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂの長手方向他方端側の端部に装着された状態で第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２にそれぞれ対応する位置に設けられており、第１流路Ｓ１または第２流路Ｓ２の軸方向に沿って封止部材６を貫通している。そして、各第１流路Ｓ１内で触媒反応により生成された生成ガスが第１流出孔６ａを介して流出するとともに、その生成ガスが上記第１取出口１ｃから外装体１の外部へ取り出される。また、各第２流路Ｓ２を流通するガスが第２流出孔６ｂを介して流出するとともに、その流出したガスが上記第２取出口１ｄから外装体１の外部へ排出される。
【００３９】
以上のように、第１実施形態では、触媒体１１の基部１１ａが流路構造体１０に対して着脱可能に構成されているので、原料ガス流通部３ａにおいて触媒体１１に含まれる触媒が劣化した際、流路構造体１０から触媒体１１を取り外して触媒体１１のみを新しい触媒体１１に交換することができる。これにより、触媒の交換にかかる費用が第１流路Ｓ１の一部を構成する触媒体１１のみの費用で済むので、流路を構成する流路構造体全体を交換する場合に比べて、触媒の交換にかかる費用を抑制することができる。その結果、マイクロリアクタの維持コストの増大を抑制することができる。
【００４０】
また、第１実施形態では、触媒材料からなる領域を含む突出部１１ｂが触媒体１１の基部１１ａから第１流路Ｓ１内に突出するように設けられるので、そのような突出部１１ｂがない場合に比べて、第１流路Ｓ１内での原料ガスに対する触媒の接触面積を増加することができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率を向上させることができる。
【００４１】
また、第１実施形態では、触媒体１１の基部１１ａのうち少なくとも第１流路Ｓ１内に面する部分は触媒材料からなるので、第１流路Ｓ１内での原料ガスに対する触媒の接触面積をさらに増加させることができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率をより向上させることができる。
【００４２】
さらに、第１実施形態では、触媒体１１の突出部１１ｂが流路構造体１０の溝部１０ａに沿って延びているので、第１流路Ｓ１内での原料ガスに対する触媒の接触面積をさらに増加させることができる。これにより、原料ガスの触媒反応における反応効率をさらに向上させることができる。
【００４３】
また、第１実施形態では、触媒体１１が、単一の基部１１ａから突出するように設けられ、流路構造体１０の複数の溝部１０ａ内にそれぞれ配置される複数の突出部１１ｂを有するので、触媒の交換時に流路構造体１０に対する触媒体１１の一度の着脱作業で複数の溝部１０ａ内に触媒体１１の突出部１１ｂをそれぞれ配置することができる。これにより、触媒の交換作業を簡略化することができる。
【００４４】
また、第１実施形態では、触媒体１１の単一の基部１１ａが流路構造体１０の複数の溝部１０ａが形成された下面に対して密着するように触媒体１１が流路構造体１０に装着されるので、単一の基部１１ａにより流路構造体１０の複数の溝部１０ａの開口部１０ｂをそれぞれ確実に遮蔽して複数の第１流路Ｓ１を形成することができる。
【００４５】
また、第１実施形態によるマイクロリアクタは、第１流路Ｓ１内の原料ガスの温度を制御する温度制御部３ｂを備えているので、温度制御部３ｂにより、第１流路Ｓ１内の原料ガスの温度を触媒反応が有効に進行する所定の温度に設定して原料ガスの反応効率を向上させることができる。
【００４６】
また、第１実施形態では、温度制御部３ｂが所定の温度に調節されるガスが流通し、第１流路Ｓ１と熱交換可能な複数の第２流路Ｓ２によって構成されているので、第２流路Ｓ２内を流通するガスの温度を調節することによって、第２流路Ｓ２内のガスと第１流路Ｓ１内の原料ガスとの間で熱交換させて第１流路Ｓ１内の原料ガスを所定の温度に設定することができる。
【００４７】
なお、原料ガスとしてメタノールガスと水蒸気との混合ガスを用いるとともに、銅−亜鉛系材料からなる触媒体１１を用いてメタノールの水蒸気改質反応により水素を製造する場合は、メタノールの水蒸気改質反応が比較的低温（２００℃〜３００℃）の吸熱反応であることから、第１流路Ｓ１内の原料ガスに熱を供給するために第２流路Ｓ２に流通させるガスとして、工場などで所定の目的で使用された後排気される温度の低下した蒸気などを再利用することが可能である。この場合、高温の加熱ガスを別途生成して第２流路Ｓ２に流通させる必要がないので、そのような高温の加熱ガスの生成のためにエネルギー消費が増大するのを抑制することが可能である。
【００４８】
（第２実施形態）
図８は、本発明の第２実施形態によるマイクロリアクタの反応ユニット２の構成を説明するための断面図である。次に、図８を参照して、本発明の第２実施形態によるマイクロリアクタの構成について説明する。
【００４９】
この第２実施形態によるマイクロリアクタでは、上記第１実施形態と異なり、温度制御部３ｂが原料ガス流通部３ａを構成する流路構造体１０に一体的に設けられている。具体的には、この第２実施形態によるマイクロリアクタでは、流路構造体１０が温度制御部３ｂを構成する複数の第２流路Ｓ２を内部に有している。複数の第２流路Ｓ２は、それぞれ流路構造体１０内で第１流路Ｓ１を構成する各溝部１０ａの上方に隔壁１０ｃを介して設けられている。また、複数の第２流路Ｓ２は、流路構造体１０の長手方向一方端側から他方端側へ直線的かつ互いに平行に延びる断面矩形の空間である。原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１は、上記第１実施形態と同様、流路構造体１０の溝部１０ａの下面側の開口部が触媒体１１の基部１１ａの上面で遮蔽されることによって形成され、この第１流路Ｓ１内に触媒体１１の突出部１１ｂが配置される。
【００５０】
そして、流路構造体１０に触媒体１１が装着された複数のブロックが下から上へ積み重ねて設けられている。これにより、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１の上方には隔壁１０ｃを隔てて温度制御部３ｂの第２流路Ｓ２が配置される一方、下方には触媒体１１の基部１１ａ及び下段の流路構造体１０の上部壁１０ｄを介して下段の温度制御部３ｂの第２流路Ｓ２が配置される。第１流路Ｓ１内の原料ガスがその上下に位置する第２流路Ｓ２内の所定の温度に設定されたガスと熱交換することにより、第１流路Ｓ１内で原料ガスの触媒反応が進行するようになっている。
【００５１】
第２実施形態によるマイクロリアクタの上記外の構成は、上記第１実施形態によるマイクロリアクタの構成と同様である。
【００５２】
以上のように、第２実施形態によるマイクロリアクタでは、流路構造体１０に一体的に温度制御部３ｂが設けられているので、温度制御部３ｂを設けた場合でも部品点数が増大するのを抑制することができる。
【００５３】
第２実施形態による上記以外の効果は、上記第１実施形態による効果と同様である。
【００５４】
なお、上記第２実施形態では、流路構造体１０内の温度制御部３ｂの第２流路Ｓ２が原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１を構成する溝部１０ａと同じ方向に延びるように構成したが、流路構造体１０内の第２流路Ｓ２を上記以外の方向に延びるように構成してもよい。図９は、そのような構成を有する反応ユニット２の上記第２実施形態の図８の断面に対応する断面を示した図であり、図１０は、図９の断面と直交する断面を示した図である。この図９及び図１０に示すように、流路構造体１０内の温度制御部３ｂの複数の第２流路Ｓ２が第１流路Ｓ１を構成する溝部１０ａと直交する方向に延びるように構成してもよい。これにより、反応ユニット２内において第１流路Ｓ１と第２流路Ｓ２とが互いに直交配置される。なお、上記第１実施形態によるマイクロリアクタにおいて、第１流路Ｓ１と第２流路Ｓ２とが互いに直交するように原料ガス流通部３ａ及び温度制御部３ｂ（図４参照）を積み重ねることによっても、反応ユニット２内において第１流路Ｓ１と第２流路Ｓ２とを互いに直交配置することが可能である。
【００５５】
次に、本発明のマイクロリアクタを構成する反応ユニットを用いて実際に水素の製造を行った実験について説明する。この実験では、反応ユニットを用いて水素を製造した場合の水素の生成効率（水素転化率）について調べた。以下、この実験について具体的に説明する。
【００５６】
（触媒体の作成）
触媒体は、図１１に示すような上記各実施形態と同様の構造を有するアルミニウム基材を用いて作成した。このアルミニウム基材は、平板状の基部と基部から突出する複数の突出部とからなり、基部の厚みａ＝０．２ｍｍ、突出部の基部からの突出量ｂ＝０．５ｍｍ、突出部の短手方向の幅ｃ＝０．１５ｍｍ、隣接する突出部間の間隔ｄ＝０．８５ｍｍとなるように構成されている。また、アルミニウム基材の基部の長手方向の寸法は１００ｍｍであり、短手方向の寸法は５０ｍｍになるように構成されている。そして、このアルミニウム基材を２０℃の液温を有する４０ｇ／ｌのシュウ酸水溶液中に浸漬し、５０Ａ／ｍ２の定電流を用いて１０時間のアルマイト処理を行った。その後、アルミニウム基材を８０℃の銅−亜鉛水溶液中に１時間浸漬して、アルミニウム基材の表面に銅−亜鉛系触媒を担持させた。なお、銅−亜鉛水溶液は、溶媒としての水に塩化銅（II）二水和物を８５．２ｇ／ｌ溶解させるとともに、塩化亜鉛を６．８ｇ／ｌ溶解させた後、アンモニア水を添加してｐＨ１０に調整したものを用いた。そして、銅−亜鉛系触媒を担持させたアルミニウム基材を自然乾燥させた後、４００℃の空気中で２時間加熱することによって触媒体を作成した。
【００５７】
（反応ユニットの作成）
図１２に示すような構造を有するアルミニウム製の流路構造体を準備した。この流路構造体は、厚みｅ＝０．９ｍｍ、溝部の深さｆ＝０．７ｍｍ、溝部の短手方向の幅（溝部の開口部の幅）ｇ＝０．５ｍｍ、隣接する溝部間の間隔ｈ＝０．５ｍｍ、長手方向の寸法＝１００ｍｍ、短手方向の寸法＝５０ｍｍとなるように構成されたものを用いた。この流路構造体に上記のように作成した触媒体を装着して図４と同様の構造を有する原料ガス流通部及び温度制御部を作成した。そして、この温度制御部と原料ガス流通部とを下から上へ交互に合計１０段積み重ねた。この際、原料ガス流通部の第１流路と温度制御部の第２流路とを互いに直交するように配置した。そして、各第１流路及び各第２流路の長手方向両端の開口部を封止部材でそれぞれ封止することによって反応ユニットを作成した。
【００５８】
次に、上記のように作成した反応ユニットを用いて、水素の生成効率（水素転化率）を測定した。この際、反応ユニットを図１３に示すような実験装置に組み込んで測定を行った。測定のプロセスとしては、まず、原料ガス流通部の各第１流路に２５０℃に予熱した水素とアルゴンとの混合ガス（水素：５％、アルゴン：９５％）を４時間流通させて触媒の還元処理を行った。その後、温度制御部の第２流路に２５０℃に加熱した空気を流通させるとともに、原料ガス流通部の第１流路に２５０℃に予熱したメタノールガスと水蒸気との混合ガスを流通させた。なお、このメタノールガスと水蒸気との混合ガスは、２ｍｍｏｌ／ｍｉｎの流量のメタノールガスと４ｍｍｏｌ／ｍｉｎの流量の水蒸気とを混合させたものである。
【００５９】
このように第１流路及び第２流路にそれぞれガスを流通させると、第１流路内ではメタノールの水蒸気改質による水素生成反応が行われる。この水素生成反応は、以下の反応式（１）に基づいて行われる。
【００６０】
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→３Ｈ２＋ＣＯ２・・・（１）
上記反応式（１）から判るように、メタノールが１００％水素に転化される場合には、１ｍｏｌのメタノールから３ｍｏｌの水素が生成することとなり、この場合の水素転化率は以下の式（２）で表される。
【００６１】
水素転化率（％）＝１００×Ｈ／（３×Ｍ）  （Ｈ：生成された水素のモル数、Ｍ：使用したメタノールのモル数）・・・（２）
この式（２）を用いて、上記の反応ユニットにおける水素転化率を算出したところ、９６％の高い水素転化率が得られた。この結果から、本発明のマイクロリアクタを構成する反応ユニットによって、良好な水素の生成効率が得られることが判明した。
【００６２】
なお、今回開示された実施形態及び実験例は、すべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。本発明の範囲は、上記した実施形態及び実験例の説明ではなく特許請求の範囲によって示され、さらに特許請求の範囲と均等の意味及び範囲内でのすべての変更が含まれる。
【００６３】
例えば、上記各実施形態では、流路構造体１０に触媒体１１を装着して形成したブロックを上下に複数段積み重ねて反応ユニット２を構成したが、これ以外の構成で反応ユニット２を構成してもよい。具体的には、図１４に示すように、上記第２実施形態による複数段の流路構造体１０（図８参照）を一体化した流路構造体１０を有する反応ユニットを構成してもよい。この図１４に示した反応ユニットでは、流路構造体１０の内部において溝部１０ａが開口された面に隣接するとともに触媒体１１の基部１１ａが流路構造体１０の長手方向一方端側から挿入される挿入空間Ｓ３が設けられている。この挿入空間Ｓ３は、溝部１０ａが開口された面とその面の下方に所定の間隔を隔てて設けられた壁部１０ｅの上面との間に設けられ、流路構造体１０の長手方向両端において開口された空間である。この挿入空間Ｓ３に触媒体１１の基部１１ａが流路構造体１１の長手方向一方端側から挿入されることによって、基部１１ａの上面が流路構造体１０の溝部１０ａが開口された面に密着するとともに溝部１０ａが基部１１ａで遮蔽され、第１流路Ｓ１が形成されるようになっている。
【００６４】
この構成によれば、劣化した触媒体１１の基部１１ａを挿入空間Ｓ３から引き抜くとともに新しい触媒体１１の基部１１ａを挿入空間Ｓ３に挿入するだけで触媒の交換を行うことができる。このため、上記第２実施形態のように複数段積み重ねられた流路構造体１０（図８参照）の分解及び組立てを行うことなく触媒を交換することができるので、触媒の交換作業を簡略化することができる。
【００６５】
また、この構成によれば複数段分の流路構造体が一体化されているので、上記第２実施形態と異なり、反応ユニット２の側部に第１流路Ｓ１から反応ユニット２の外部へ繋がる流路構造体１０及び基部１１ａ間の接合部（継ぎ目）が存在しない。これにより、このような接合部を介して第１流路Ｓ１から反応ユニット２の外部へガスが漏出しないので、上記第２実施形態の構成に比べて、反応ユニット２からのガスの漏出を抑制することができる。
【００６６】
また、上記各実施形態では、複数段の流路構造体１０がそれらの間に触媒体１１の基部１１ａを介在させて積み重ねられているが、各段の流路構造体１０同士を直接結合させてこれらを積み重ねて設置してもよい。具体的には、図１５に示すように、流路構造体１０の下端縁をその流路構造体１０の下段の流路構造体１０の上面に対して結合させることによって、複数段の流路構造体１０を積み重ねて設置してもよい。この構成では、図１６に示すように、流路構造体１０の溝部１０ａの形成面を流路構造体１０の下端縁から触媒体１１の基部１１ａの厚み分だけ上方の位置に形成するとともに、流路構造体１０の短手方向両側端から僅かに内側の領域に形成する。これにより、流路構造体１０に触媒体１１を装着した状態で流路構造体１０の下端縁と触媒体１１の基部１１ａの下面とが面一になるように構成する。そして、触媒体１１が装着された流路構造体１０を複数段積み重ねて設置し、互いに接触する上段の流路構造体１０の下端縁と下段の流路構造体１０の上面とを結合させることによって図１５に示すような構造が構成される。
【００６７】
この構成によれば、各段の流路構造体１０を直接結合させて積み重ねることができるので、触媒体１１の基部１１ａを介して各段の流路構造体１０を積み重ねる場合と異なり、触媒体１１の交換のたびに触媒体１１の寸法や形状のばらつきに起因して流路構造体１０と触媒体１１の基部１１ａとの間の接合部に隙間が生じるという不都合を回避することができる。これにより、このような隙間を介して第１流路Ｓ１から反応ユニット２の外部へガスが漏出するという不都合が生じるのを抑制することができる。
【００６８】
また、触媒体１１の突出部１１ｂは、上記実施形態で示した形状以外の種々の形状に形成してもよい。例えば、図１７に示すような突出部１１ｂの上端縁が流路構造体１０の溝部１０ａ内の上側壁面に当接するような形状や、図１８に示すような断面十字形の形状や、図１９に示すような断面十字形の上端縁が溝部１０ａ内の上側壁面に当接するとともに両側端縁が溝部１０ａ内の対応する側壁面にそれぞれ当接するような形状などに突出部１１ｂを形成してもよい。また、図２０に示すような複数（３つ）の突出部１１ｂが基部１１ａから放射状に突出した構造や、図２１に示すような複数（３つ）の突出部１１ｂが基部１１ａから平行に突出した構造に突出部１１ｂを構成してもよい。また、図２２に示すような中空の断面略三角形の形状や、図２３に示すような断面略楕円形などの丸みを帯びた形状などに突出部１１ｂを形成してもよい。これらの図１７〜図２３に示した構造に触媒体１１の突出部１１ｂを構成すれば、第１流路Ｓ１内で原料ガスと接触する触媒体１１の表面積を増加させることができるので、原料ガスの触媒反応をより良好に進行させることができる。なお、上記図１７〜図２３に示した構造以外の構造に突出部１１ｂを構成してもよい。
【００６９】
また、上記各実施形態では、第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２を断面矩形に構成したが、本発明はこれに限らず、第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２を断面矩形以外の形状に構成してもよい。たとえば、四角形以外の多角形の断面や、断面円形などの種々の断面形状を有するように第１流路Ｓ１及び第２流路Ｓ２を構成してもよい。
【００７０】
また、上記各実施形態では、所定の温度に設定されたガスを流通させる複数の第２流路Ｓ２からなる温度制御部３ｂを用いて、第２流路Ｓ２内のガスと第１流路Ｓ１内の原料ガスとの熱交換により第１流路Ｓ１内の原料ガスの温度を制御したが、本発明はこれに限らず、上記以外の構成を有する温度制御部を用いて流路内の原料ガスの温度を制御してもよい。たとえば、流路の上下に設置した電熱シートからなる温度制御部を用いて、流路内の原料ガスの温度を制御してもよい。
【００７１】
また、上記第１実施形態では、同様の構成を有する温度制御部３ｂと原料ガス流通部３ａとを積み重ねて設置したが、原料ガス流通部３ａの第１流路Ｓ１内における原料ガスの触媒反応が温度制御部３ｂの第２流路Ｓ２との熱交換を必要としない反応である場合、言い換えれば、原料ガスの触媒反応が外部から熱の供給がなくても進行する反応や冷却を必要としない反応である場合には、第１実施形態の温度制御部３ｂも原料ガス流通部３ａとして用いてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明の第１実施形態によるマイクロリアクタの全体構成を示した斜視図である。
【図２】図１に示したマイクロリアクタに適用する反応ユニットを長手方向の一方側から見た斜視図である。
【図３】図２に示した反応ユニットを長手方向の他方側から見た斜視図である。
【図４】図２に示した反応ユニットを構成する原料ガス流通部及び温度制御部の斜視図である。
【図５】図４に示した原料ガス流通部及び温度制御部を構成する流路構造体の斜視図である。
【図６】図４に示した原料ガス流通部及び温度制御部を構成する触媒体の斜視図である。
【図７】図２に示した反応ユニットのVII−VII線に沿った断面図である。
【図８】本発明の第２実施形態によるマイクロリアクタの反応ユニットの構成を説明するための断面図である。
【図９】本発明の第２実施形態の変形例によるマイクロリアクタの反応ユニットの構成を説明するための断面図である。
【図１０】図９に示した反応ユニットの断面と直交する断面を示した断面図である。
【図１１】本発明の実験例に用いた触媒体の基材の構成を説明するための断面図である。
【図１２】本発明の実験例に用いた流路構造体の構成を説明するための断面図である。
【図１３】本発明の実験例に用いた実験装置の構成を示した概略図である。
【図１４】本発明の第２実施形態の変形例によるマイクロリアクタの反応ユニットの構成を説明するための断面図である。
【図１５】本発明の第２実施形態の変形例によるマイクロリアクタの反応ユニットの構成を説明するための断面図である。
【図１６】図１５に示した反応ユニットの分解断面図である。
【図１７】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図１８】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図１９】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図２０】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図２１】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図２２】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【図２３】本発明の実施形態の変形例による触媒体の突出部の構成を示した断面図である。
【符号の説明】
【００７３】
１０  流路構造体（第１部材）
１０ａ  溝部
１０ｂ  開口部
１１  触媒体（第２部材）
１１ａ  基部
１１ｂ  突出部
３ｂ  温度制御部
Ｓ１  第１流路
Ｓ２  第２流路
Ｓ３  挿入空間
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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