(57)【要約】      （修正有）【課題】種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法において、単座配位活性のある官能基（Ｃ＝Ｏ）を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として使用する。【解決手段】硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法であって、単座配位活性のある官能基であるＣ＝Ｏを有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として前記硝酸水溶液からウランＶＩ及びプルトニウムＩＶを有機相に抽出分離し、次いで、濃度の異なる硝酸水溶液を抽出剤として使用することにより、前記有機相から前記ウランＶＩ及びプルトニウムＩＶを逆抽出により別々に水相に抽出分離する。【選択図】  図１
2007240370.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法であって、
単座配位活性のある官能基であるＣ＝Ｏを有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として前記硝酸水溶液からウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を有機相に抽出分離し、次いで、濃度の異なる硝酸水溶液を抽出剤として使用することにより、前記有機相から前記ウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を逆抽出により別々に水相に逆抽出分離することを含み、
前記Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドが次式：
Ｒ１Ｃ（Ｏ）ＮＲ２Ｒ３
（式中、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、あるいは、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基である）の構造を有する分岐Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドである、前記方法。
【請求項２】
Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドが、次式：
【化１】
2007240370.tif 000012
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルブタナミド、次式：
【化２】
2007240370.tif 000013
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルヘキサナミド及び次式：
【化３】
2007240370.tif 000014
を有するＮ，Ｎ−ジ−ヘキシル−（２−エチル）ヘキサナミドからなる群から選択される、請求項１記載の方法。
【請求項３】
ウラン及びプルトニウムの分配比をＤＵ＞１及びＤＰｕ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、プルトニウム（ＩＶ）を逆抽出分離し、次いで、ウランの分配比をＤＵ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、ウラン（ＶＩ）を逆抽出分離する、請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
相対的に高い濃度の硝酸水溶液を使用して、プルトニウム（ＩＶ）を有機相から水相に逆抽出分離し、次いで、相対的に低い濃度の硝酸水溶液を使用して、ウラン（ＶＩ）を有機相から水相に逆抽出分離する、請求項１〜３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドがノルマルドデカンにより希釈されたものである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法に関する。本発明は、具体的には、硝酸水溶液中に存在するウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を、単座配位活性のある官能基（Ｃ＝Ｏ）を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として有機相に抽出分離し、次いで、硝酸水溶液を抽出剤として逆抽出によりプルトニウムを水相に抽出分離する方法に関する。
【０００２】
本発明は、特に、使用済核燃料再処理の第１段階で得られる使用済核燃料溶解硝酸溶液中のウラン及びプルトニウムを他の核分裂生成物から選択的に分離するのに有用である。
【背景技術】
【０００３】
使用済核燃料を再処理するための方法としては、有機リン系単座配位子であるリン酸トリブチルを含む有機溶媒を用いる溶媒抽出法が工業的に広く使用されている。この方法は、使用済核燃料物質を硝酸水溶液に溶解し、この溶液から、リン酸トリブチルを含む有機溶媒を用いてウラン（Ｕ）及びプルトニウム（Ｐｕ）を有機相へと抽出して他の核分裂生成物から分離し、その後、硝酸水溶液を用いて有機相中のウランからプルトニウムを水相へと分離する方法である。ウランとプルトニウムの分離のためには、プルトニウムが有機相に抽出されないようにその原子価を３価に調整する必要があり、還元剤を使用して原子価をＰｕ（ＩＶ）からＰｕ（ＩＩＩ）に調整したあと、希薄な硝酸水溶液を用いて有機相中のＵ（ＶＩ）からＰｕ（ＩＩＩ）が水相へと分離回収される。
【０００４】
上記のような従来の使用済核燃料の再処理方法では、第１抽出操作において抽出剤として使用されるリン酸トリブチルに起因して、以下の欠点が存在する。
【０００５】
すなわち、第一の欠点は、リン酸トリブチルが化学的要因、または放射線により分解することである。そしてこの分解生成物であるリン酸ジブチル、リン酸モノブチル、リン酸は、再処理溶液中に共存する殆どのイオン、例えば、Ｕ（ＩＶ）、Ｕ（ＶＩ）、Ｐｕ（ＩＶ）、Ｐｕ（ＩＩＩ）、Ｚｒ（ＩＶ）などとともに不溶性の塩を形成するため、ウラン及びプルトニウムの回収率を低減する要因となる。
【０００６】
そして、第二の欠点は、リン酸トリブチルを抽出剤とする有機溶媒は、焼却によって簡単には処理できないことである。この種の有機溶媒は揮発性成分のみから成るものではなく、組成中にリンを含むために焼却残渣が残り、結果として固体廃棄物を発生させてしまう。
【０００７】
更に、従来の方法においては、プルトニウムの原子価をＰｕ（ＩＶ）からＰｕ（ＩＩＩ）へ調整するために使用する還元剤に起因して以下の欠点も存在する。すなわち、通常使用される還元剤は、例えば、原子価（ＩＩ）の鉄、原子価（ＩＶ）のウラナス又はヒドロキシルアミン（ＮＨ２ＯＨ）であるが、これらは硝酸から生成する亜硝酸によって酸化され易く、硝酸の存在下では不安定であることである。この酸化反応を回避するためには、硝酸溶液に別途、ヒドラジン（ＮＨ２−ＮＨ２）のような亜硝酸分解剤を添加することが必要となる。
【０００８】
しかし、ヒドラジンを添加しても、使用済核燃料がテクネチウムを含む場合には更に問題がある。抽出剤であるリン酸トリブチルは、使用済核燃料溶解溶液中に存在するテクネチウムを大量に抽出するが、このテクネチウムの存在により、逆に亜硝酸によるヒドラジンの酸化分解が促進されてしまう。その結果、Ｐｕ（ＩＶ）の還元剤を安定させるヒドラジンが消費されるので、還元剤の酸化が進んでプルトニウムの還元効率が低下し、水相へのＰｕ（ＩＩＩ）の逆抽出が阻止されることになる。
【０００９】
亜硝酸分解剤としてのヒドラジンの使用により、その分解生成物であるアジ化水素酸の作用も問題となる。すなわち、揮発性が極めて高く、かつ有機溶媒中に抽出されるアジ化水素酸は、不安定な又は爆発性の塩を形成する。また、ヒドラジンの分解生成物のひとつであるアンモニア性化合物もアジ化水素酸ほどではないが同様の性質を示す。このように、使用済核燃料再処理施設内での爆発の危険性が増加することは、明らかに工程管理並びに施設管理上望ましくない。
【００１０】
そこでこれらの欠点を解消するために、ここ数年来、リン酸トリブチル以外の抽出剤の使用可能性について種々の研究が行われている。その代表的な例として、アミド系の化合物の使用が提案されている。単座配位活性のある官能基（Ｃ＝Ｏ）を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドに関するOak-Ridge研究所、Savannah River研究所及びComitato Nazionale per l' Energia Nucleare研究所の研究結果によれば、この種の抽出剤はアクチノイドの６価及び４価のイオンに対して十分な親和力を示す一方、主要核分裂生成物に対する親和力は小さいことが分かっている。また、放射線分解及び化学的分解に対して十分な抵抗力があり、水溶液中への溶解度が小さいことが分かっている。更に、この種の物質は合成及び生成が容易である（例えば、特許文献１、非特許文献１及び２を参照）。
【特許文献１】特公平６−１０４５７３号公報
【非特許文献１】ティー・エイチ・シッダール，ザ・サード（T. H. Siddall, III）、“Ｎ，Ｎ置換アミドの構造が硝酸アクチニド及び硝酸ジルコニウム、ならびに硝酸の抽出に与える影響（Effects of Structure of N,N-Distributed Amides on Their Extraction of Actinide and Zirconium Nitrates and of Nitric Acid）”、「ジャーナル・オブ・フィジカル・ケミストリー（Journal of Physical Chemistry）」、アメリカ化学会（American Chemical Society）、（アメリカ合衆国）、1960年12月、vol. 64、p.1863-1866
【非特許文献２】ジー・エム・ガスパリニ（G. M. Gasparini），外１名、“アクチニドの分離におけるＮ，Ｎ−ジアルキル脂肪酸アミドの適用（Application of N,N-Dialkyl Aliphatic Amides in the Separation of Some Actinides）”、「セパレーション・サイエンス・アンド・テクノロジー（Separation Science and Technology）」、マーセル・デッカー社（Marcel Dekker Inc.）、（アメリカ合衆国）、1980年、15 (4)、p.825-844
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
本発明は、種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法において、従来技術において使用されたリン酸トリブチルに代わり、単座配位活性のある官能基（Ｃ＝Ｏ）を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として使用する方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記課題を解決するため本発明者らは鋭意研究を重ねた結果、特定の構造を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として使用することによりウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を分離回収することができ、更に濃度の異なる硝酸水溶液を抽出剤として使用することにより、ウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を逆抽出により分離して回収することができることを発見し、本発明を完成させた。
【００１３】
すなわち、本発明は、種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法であって、
単座配位活性のある官能基であるＣ＝Ｏを有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として前記硝酸水溶液からウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を有機相に抽出分離し、次いで、濃度の異なる硝酸水溶液を抽出剤として使用することにより、前記有機相から前記ウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を逆抽出により別々に水相に逆抽出分離することを含み、
前記Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドが次式：
Ｒ１Ｃ（Ｏ）ＮＲ２Ｒ３
（式中、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、あるいは、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基である）の構造を有する分岐Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドであることを特徴とする。
【００１４】
本発明の方法において、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドは、好ましくは、次式：
【００１５】
【化１】
2007240370.tif 000003
【００１６】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルブタナミド、次式：
【００１７】
【化２】
2007240370.tif 000004
【００１８】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルヘキサナミド及び次式：
【００１９】
【化３】
2007240370.tif 000005
【００２０】
を有するＮ，Ｎ−ジ−ヘキシル−（２−エチル）ヘキサナミドからなる群から選択される。
【００２１】
また、本発明の方法において、ウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分離は、好ましくは、ウラン及びプルトニウムの分配比をＤＵ＞１及びＤＰｕ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、プルトニウム（ＩＶ）を逆抽出分離し、次いで、ウランの分配比をＤＵ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、ウラン（ＶＩ）を逆抽出分離することにより行われる。
【００２２】
更に、ウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分離は、より好ましくは、相対的に高い濃度の硝酸水溶液を使用して、プルトニウム（ＩＶ）を有機相から水相に逆抽出分離し、次いで、相対的に低い濃度の硝酸水溶液を使用して、ウラン（ＶＩ）を有機相から水相に逆抽出分離することにより行われる。
【００２３】
更に、本発明の方法において、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドは、好ましくは、ノルマルドデカンにより希釈されたものである。
【発明の効果】
【００２４】
本発明の方法にしたがえば、使用済核燃料再処理の第１段階で得られる使用済核燃料溶解硝酸溶液中のウラン及びプルトニウムを他の核分裂生成物から選択的に分離することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明のウラン及びプルトニウムの分離回収方法の好適な実施形態について説明する。
【００２６】
本発明の方法は、種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを分離回収する方法であって、単座配位活性のある官能基であるＣ＝Ｏを有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを抽出剤として前記硝酸水溶液からウラン及びプルトニウムを有機相に抽出分離し、次いで、硝酸水溶液を抽出剤として前記有機相からプルトニウムを逆抽出により水相に抽出分離することを含む。
【００２７】
本発明の方法は、硝酸濃度が約３．０Ｍ〜約５．０Ｍである硝酸水溶液に対して適用することができる。使用済核燃料の溶解調整液は、通常、硝酸濃度が約３．０Ｍに調整される。ウラン濃度は最大約０．５Ｍ〜約１．０Ｍであり、プルトニウムは、ウランに対して軽水炉の使用済核燃料では１／１００、高速炉では１／１０程度であり、濃度は最大約１００ｍＭである。本発明の方法は、このような濃度範囲に対して好適に使用することができる。
【００２８】
本発明においては、ウラン及びプルトニウムを他の放射性核種から分離するための抽出剤として、従来使用されたリン酸トリブチルに代わり、単座配位活性のある官能基（Ｃ＝Ｏ）を有するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを使用する。これにより、リン酸トリブチルの使用に伴う従来技術の問題点はすべて解消される。
【００２９】
本発明において使用するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドは、次式：
Ｒ１Ｃ（Ｏ）ＮＲ２Ｒ３
（式中、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、あるいは、Ｒ１は、Ｃ４〜Ｃ８の直鎖アルキル基であり、Ｒ２及びＲ３は、それぞれ独立して、Ｃ４〜Ｃ８の分岐アルキル基であって、そのアルファ炭素又はベータ炭素にメチル基又はエチル基が結合した分岐アルキル基である）の構造を有する分枝Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド（branched N,N-dialkyl monoamide：ＢＡＭＡ）である。
【００３０】
本発明において使用するＮ，Ｎ−ジアルキルアミドは、好ましくは、次式：
【００３１】
【化４】
2007240370.tif 000006
【００３２】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルブタナミド（N,N-di-(2-ethyl)hexylbutanamide：Ｄ２ＥＨＢＡ）、次式：
【００３３】
【化５】
2007240370.tif 000007
【００３４】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルヘキサナミド（N,N-di-(2-ethyl)hexylhexanamide：Ｄ２ＥＨＨＡ）、及び次式：
【００３５】
【化６】
2007240370.tif 000008
【００３６】
を有するＮ，Ｎ−ジ−ヘキシル−（２−エチル）ヘキサナミド（N,N-di-hexyl-(2-ethyl)hexanamide：ＤＨ２ＥＨＡ）からなる群から選択される。
【００３７】
また、本発明においては、上記の具体的なＮ，Ｎ−ジアルキルアミドの他、窒素アルキル基又はカルボニルアルキル基のいずれかが分枝基であり、特定の硝酸濃度においてウラン及びプルトニウムの分配比（Ｄ＝Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド中の物質量／硝酸水溶液中の物質量）をそれぞれＤＵ＞１、ＤＰｕ＜１として与えることを条件に、種々のＮ，Ｎ−ジアルキルアミドを使用することができる。
【００３８】
本発明においては、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド抽出剤を使用することにより、従来使用されてきたリン酸トリブチルに起因する欠点に対して、以下に示す利点が提供される。
【００３９】
すなわち、第一に、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドの分解生成物である第２級アミン及びカルボン酸は基本的には水溶性であり、リン酸トリブチルの分解生成物のように各種金属イオンを有機相中に抽出することはなく、また、不溶性の塩を生成することもない。
【００４０】
第二に、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドはその組成に炭素、水素、酸素、窒素しか含まず、焼却によりそれ自身をガス化処理することが可能であり、結果として廃溶媒処理時の固体廃棄物量の大幅な削減が可能となる。
【００４１】
Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド抽出剤は、粘性及び比重などの物性の調節や水相との分相をよくする目的のため、適する溶媒により希釈して使用してもよい。希釈濃度は適宜決定することができる。希釈溶媒は、好ましくは、直線状脂肪族炭化水素であるノルマルドデカンを使用するがこれに限定されない。
【００４２】
本発明にしたがえば、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミド抽出剤を使用することにより、種々の放射性核種を含む硝酸水溶液からウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）を効率よく有機相に抽出分離することができる。有機相に抽出されたウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）は、濃度の異なる硝酸水溶液を使用して、逆抽出により別々に水相に分離・回収することができる。
【００４３】
硝酸水溶液によるウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出挙動は、回収すべきウラン及び／又はプルトニウムの濃度、使用するＮ，Ｎ−ジアルキルアミド抽出剤の種類、濃度、操作温度等に依存して変化する。したがって、硝酸水溶液による逆抽出の条件は、ウラン及びプルトニウムの分配比（Ｄ＝Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドを含む有機相中の物質量／硝酸水溶液中の物質量）の硝酸濃度依存性を考慮して適宜決定することができ、具体的には、ウラン及びプルトニウムの分配比をＤＵ＞１及びＤＰｕ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、プルトニウム（ＩＶ）を逆抽出分離し、次いで、ウランの分配比をＤＵ＜１として与える濃度の硝酸水溶液を使用して、ウラン（ＶＩ）を逆抽出分離する。硝酸水溶液の濃度は、プルトニウム（ＩＶ）の逆抽出のためには相対的に高い濃度であり、ウラン（ＶＩ）の逆抽出のためには相対的に低い濃度である。典型的には、約１．０Ｍの硝酸水溶液を使用してプルトニウム（ＩＶ）を逆抽出分離し、約０．５Ｍの硝酸水溶液を使用してウラン（ＶＩ）を逆抽出分離する。
【００４４】
本発明においては、上述のように、有機相に抽出分離したウラン及びプルトニウムを硝酸濃度の違いを利用して分離することにより、以下の利点が提供される。
【００４５】
すなわち、従来法において必要とされたプルトニウムの還元工程（Ｐｕ（ＩＶ）からＰｕ（ＩＩＩ））が不要となり、工程を簡素化できるとともに、還元剤や亜硝酸分解剤などの添加も不要であり、二次反応を抑制することができる。
【００４６】
本発明において使用するＮ，Ｎ−ジアルキルアミド抽出剤は、高濃度のウランに対してリン酸トリブチルに匹敵する抽出量を示すことから、本発明の方法は、現行の軽水炉燃料再処理にそのまま適用することが可能である。また、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミドによる高濃度ウランの抽出を取り扱った従来技術においては、抽出剤の希釈溶媒として、極性のある芳香族系の溶媒（トルエン、１，３，５−トリメチルベンゼン）を用いた例が多い（例えば、非特許文献２を参照のこと）。これは、有機相に抽出される金属錯体の量が有機溶媒への溶解度を超えたときに現れる、その錯体が濃縮した第２の有機相である第３相の生成を抑制する目的のためである。しかし、希釈溶媒である芳香族と水相である硝酸の反応により、爆発性化合物が副生する可能性があり望ましくない。本発明の方法においては、再処理工程でも使用される無極性のノルマルドデカンを希釈溶媒として用いることにより、そのような潜在的危険性を排除することができる。
【００４７】
以下、本発明を実施例により更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例により限定されるものではない。
【実施例】
【００４８】
（実施例１）
本実施例においては、抽出溶媒として、次式：
【００４９】
【化７】
2007240370.tif 000009
【００５０】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルブタナミドを含むノルマルドデカン溶液を使用した。
【００５１】
極微量のウラン及びプルトニウムを含む硝酸溶液から、１．０Ｍ Ｄ２ＥＨＢＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いることにより、ウラン及びプルトニウムイオンを抽出した。平衡時におけるウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比（ＤＵ及びＤＰｕ）の硝酸濃度依存性と分離特性を図１に示す。図１において、硝酸濃度が５．０Ｍであるとき、抽出分配比はそれぞれＤＵ＝１７．３、ＤＰｕ＝２．９３であった。硝酸濃度が１．０Ｍであるときは、ＤＵ＝１．５６、ＤＰｕ＝０．４１であり、効率よくプルトニウムを逆抽出により回収することができた。更に、硝酸濃度が０．５Ｍであるときは、ＤＵ＝０．４０、ＤＰｕ≦０．０１であり、効率よくウランを逆抽出により回収することができた。
（実施例２）
本実施例においては、抽出溶媒として、次式：
【００５２】
【化８】
2007240370.tif 000010
【００５３】
を有するＮ，Ｎ−ジ−（２−エチル）ヘキシルヘキサナミドを含むノルマルドデカン溶液を使用した。
【００５４】
極微量のウラン及びプルトニウムを含む硝酸溶液から、１．０Ｍ Ｄ２ＥＨＨＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いることによりウラン及びプルトニウムイオンを抽出した。平衡時におけるウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比（ＤＵ及びＤＰｕ）の硝酸濃度依存性と分離特性を図２に示す。図２において、硝酸濃度が５．０Ｍであるとき、抽出分配比はそれぞれＤＵ＝１６．１、ＤＰｕ＝８．２５であった。硝酸濃度が１．０Ｍであるときは、ＤＵ＝１、４１、ＤＰｕ＝０．１２であり、効率よくプルトニウムを逆抽出により回収することができた。さらに、硝酸濃度が０．５Ｍであるときは、ＤＵ＝０．４３、ＤＰｕ＝０．０３であり、効率よくウランを逆抽出により回収することができた。
（実施例３）
本実施例においては、抽出溶媒として、次式：
【００５５】
【化９】
2007240370.tif 000011
【００５６】
を有するＮ，Ｎ−ジ−ヘキシル−（２−エチル）ヘキサナミドを含むノルマルドデカン溶液を使用した。
【００５７】
極微量のウラン及びプルトニウムを含む硝酸溶液から、１．０Ｍ ＤＨ２ＥＨＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いることによりウラン及びプルトニウムイオンを抽出した。平衡時におけるウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比（ＤＵ及びＤＰｕ）の硝酸濃度依存性と分離特性を図３に示す。図３において、硝酸濃度が５．０Ｍであるとき、抽出分配比はそれぞれＤＵ＝３．５０、ＤＰｕ＝１．０１であった。硝酸濃度が３．０Ｍであるときは、ＤＵ＝１．８０、ＤＰｕ＝０．２７であり、効率よくプルトニウムを逆抽出により回収することができた。更に、硝酸濃度が０．５Ｍであるときは、ＤＵ＝０．１１、ＤＰｕ≦０．０１であり、効率よくウランを逆抽出により回収することができた。
【産業上の利用可能性】
【００５８】
本発明の方法は、現在の核燃料サイクル、特に再処理工場において適用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００５９】
【図１】図１は、Ｄ２ＥＨＢＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いた場合の平衡時のウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比：ＤＵ及びＤＰｕの硝酸濃度依存性と分離特性を示す図である。
【図２】図２は、Ｄ２ＥＨＨＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いた場合の平衡時のウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比：ＤＵ及びＤＰｕの硝酸濃度依存性と分離特性を示す図である。
【図３】図３は、ＤＨ２ＥＨＡを含むノルマルドデカン溶液を抽出溶媒として用いた場合の平衡時のウラン（ＶＩ）及びプルトニウム（ＩＶ）の抽出分配比：ＤＵ及びＤＰｕの硝酸濃度依存性と分離特性を示す図である。
【図１】
2007240370.tif 000015
【図２】
2007240370.tif 000016
【図３】
2007240370.tif 000017