(57)【要約】【課題】リフトオフ法の問題点を克服することができる、マスキング手段を用いた無機絶縁膜の形成方法、およびそれを用いた有機ＥＬディスプレイの製造方法の提供。【解決手段】透明電極基板、透明電極、絶縁膜、有機ＥＬ層、および反射電極を含み、該絶縁膜は透明電極と反射電極との交差部分に開口部を有する有機ＥＬディスプレイの製造方法であって、透明電極上にメタル立体マスクを載置した状態で、絶縁膜を形成する工程を備えたことを特徴とする有機ＥＬディスプレイの製造方法。【選択図】図５
2007234426.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
透明電極基板、第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる透明電極、絶縁膜、有機ＥＬ層、および第２の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる反射電極を含み、前記第１の方向は前記第２の方向と交叉する方向であり、前記絶縁膜は前記透明電極および前記反射電極の交差部分に開口部を有する有機ＥＬディスプレイの製造方法であって、
透明電極基板を準備する工程と、
透明電極基板上に透明電極を形成する工程と、
透明電極上にメタル立体マスクを載置した状態で、絶縁膜を形成する工程と、
有機ＥＬ層を形成する工程と、
反射電極を形成する工程と
を備えたことを特徴とする有機ＥＬディスプレイの製造方法。
【請求項２】
前記メタル立体マスクは、複数のマスク本体と、前記マスク本体に相当する位置に複数の開口部を有するマスク支持体とを含み、前記開口部の幅が前記マスク本体の幅の１１０〜１５０％であり、前記マスク本体と前記マスク支持体との距離が前記マスク本体の幅の５０〜１００％であることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイの製造方法。
【請求項３】
前記絶縁膜を形成する工程が、蒸着法、スパッタ法、およびＣＶＤ法からなる群から選択されるドライプロセスによって実施されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイの製造方法。
【請求項４】
前記絶縁膜が、ＳｉＯｘ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘおよびＺｎＯｘからなる群から選択される金属酸化物、ＳｉＮｘＯｙ、ＳｉＡｌＮｘＯｙからなる群から選択される金属酸窒化物、またはＳｉ３Ｎ４から形成されることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイの製造方法。
【請求項５】
前記透明電極基板が、透明基板と、該透明基板上に設けられた複数種の色変換フィルタ層と、該色変換フィルタ層を覆って平坦な上平面を有する平坦化層と、該平坦化層の上のパッシベーション層とを含むことを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬディスプレイの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬディスプレイの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機化合物材料のエレクトロルミネセンスを利用した有機ＥＬディスプレイの１つに、パッシブマトリクス（単純マトリクス）駆動ディスプレイがある。その代表的構成例を図１に示す。図１に示すパッシブマトリクス駆動ディスプレイは、基板４１０上に、第１の方向に延びる複数のストライプ形状の部分から構成される第１電極４２０と、第２の方向に延びる複数のストライプ形状の部分から構成される第２電極４４０と、第１および反射電極に挟持される有機ＥＬ層４３０を含み、ここで、第１の方向は第２の方向と交叉する方向、好ましくは直交する方向である。第１電極４２０と第２電極４４０との交叉領域が１つの発光部（画素ないし副画素）をなし、複数の発光部を配列することによって表示部が形成される。
【０００３】
このような構造を有するパッシブマトリクス駆動ディスプレイにおいて、第１電極４２０および第２電極４４０の縁部は、電極形状が急激に変化するために電界集中が発生しやすい部位である。電極の縁部に過度の電界集中が発生した場合、当該部分の有機ＥＬ層の絶縁破壊が起こり、第１電極４２０と第２電極４４０が短絡される恐れがある。第１電極４２０と第２電極４４０との短絡が発生した場合、当該第１電極４２０または第２電極４４０の上に配置される全ての発光部が常時発光するなどの表示欠陥が発生する。
【０００４】
このような第１電極４２０と第２電極４４０との短絡を防止するための手段として、第１電極４２０および第２電極４４０の縁部に絶縁膜を形成する方法（特許文献１参照）、および該絶縁膜材料としてポリイミド、酸化ケイ素、窒化ケイ素を用いる方法（特許文献２参照）が提案されている。
【０００５】
絶縁膜材料として、ポリイミド、ノボラック樹脂などの有機材料を用いることの利点は、十分な耐電圧を達成する膜厚の層をフォトリソグラフ法などの方法を用いて簡便に形成することができる点にある。しかしながら、これらの材料は吸湿性が高いために、有機ＥＬ層の劣化をもたらす水分が含有される可能性が高く、有機ＥＬ層を形成する前に十分な脱水工程を行うことが必要となる。たとえば、車載表示装置などの高い信頼性が求められる製品に有機ＥＬディスプレイを使用するためには、高温高湿下などの悪条件下でも輝度低下の小さいディスプレイが求められる。しかしながら、このような悪条件下、特に高温の駆動においては絶縁膜の有機材料からの水分放出が加速的に発生して有機ＥＬ層に拡散し、有機ＥＬ層の劣化が起こって輝度の低下が起こる。
【０００６】
上記の水分の放出を回避する手段として、有機材料よりも吸湿性の低い無機材料を用いて絶縁膜を形成することが提案されている（特許文献３参照）。
【０００７】
【特許文献１】特許第２９１１５５２号公報
【特許文献２】特開平９−３３０７９２号公報
【特許文献３】特開２００３−８６３８２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
無機材料を用いて絶縁膜を形成する際の課題として、以下の点を挙げることができる：
（１）  特に電界集中の発生しやすい透明電極縁部において、十分な耐電圧を達成する膜厚を有すること；
（２）  ピンホールの発生を抑制して、十分な耐電圧を保持すること；
（３）  絶縁膜縁部において、反射電極の断線が発生しない程度の滑らかなテーパー形状を有すること；
（４）  絶縁膜をパターニングする際に、表示欠陥の原因となるような透明電極の表面粗さの増大、および有機物残渣の発生がないこと；
（５）  高精度のパターニングが行えること。
【０００９】
前述の特許文献３においては、透明電極の発光部を形成する部分（反射電極との交叉部分）のみに開口部を設けた無機材料からなる絶縁膜の構成が開示されているものの、そのような絶縁膜の成膜方法およびパターニング方法は開示されていない。
【００１０】
また、近年、リフトオフ法を用いて無機材料からなる絶縁膜を形成する方法が提案されている。この方法においては、透明電極上に予めリフトオフレジストを設けて電極表面を保護した後に、絶縁膜を構成する無機材料を付着させ、次いでリフトオフレジストを除去することによって所望の形状を有する絶縁膜が形成される。しかしながら、この方法においては、所望のパターンを有するリフトオフレジストの形成にフォトリソグラフ法（レジスト塗布、パターン露光、現像）が必要であること、あらかじめ形成されるリフトオフレジストの形状によって、無機絶縁膜の縁部の形状が影響を受けること、および電極表面のリフトオフレジスト残渣（有機物）による汚染などの問題点がある。
【００１１】
これに対して、マスキング手段を用いる無機絶縁膜の形成が可能になれば、フォトリソグラフ工程を排除することができ、製造工程の大幅なコストダウンが可能となる。したがって、本発明の課題は、前述のリフトオフ法の問題点を克服することができる、マスキング手段を用いた無機絶縁膜の形成方法、およびそれを用いた有機ＥＬディスプレイの製造方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の有機ＥＬディスプレイの製造方法は、透明電極基板を準備する工程と、透明電極基板上に透明電極を形成する工程と、透明電極上にメタル立体マスクを載置した状態で、絶縁膜を形成する工程と、有機ＥＬ層を形成する工程と、反射電極を形成する工程とを備え、透明電極基板、第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる透明電極、絶縁膜、有機ＥＬ層、および第２の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる反射電極を含み、前記第１の方向は前記第２の方向と交叉する方向であり、前記絶縁膜は前記透明電極および前記反射電極の交差部分に開口部を有する有機ＥＬディスプレイの製造することを特徴とする。ここで、前記メタル立体マスクは、複数のマスク本体と、前記マスク本体に相当する位置に複数の開口部を有するマスク支持体とを含み、前記開口部の幅が前記マスク本体の幅の１１０〜１５０％であり、前記マスク本体と前記マスク支持体との距離が前記マスク本体の幅の５０〜１００％であることが望ましい。また、前記絶縁膜を形成する工程が、蒸着法、スパッタ法、およびＣＶＤ法からなる群から選択されるドライプロセスによって実施されてもよい。さらに、絶縁膜は、ＳｉＯｘ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘおよびＺｎＯｘからなる群から選択される金属酸化物、ＳｉＮｘＯｙ、ＳｉＡｌＮｘＯｙからなる群から選択される金属酸窒化物、またはＳｉ３Ｎ４から形成されてもよい。また、前記透明電極基板が、透明基板と、該透明基板上に設けられた複数種の色変換フィルタ層と、該色変換フィルタ層を覆って平坦な上平面を有する平坦化層と、該平坦化層の上のパッシベーション層とを含んでもよい。
【発明の効果】
【００１３】
以上のような構成を採ることによって、本発明の有機ＥＬディスプレイの製造方法は、反射電極の断線が発生しない程度の滑らかなテーパー形状を有する縁部を形成し、表示欠陥の原因となるような透明電極の表面粗さの増大、および有機物残渣の発生がなく、かつ高精度のパターニングを行うことが可能な絶縁膜の形成方法を提供する。本発明の方法で得られた無機材料から成る絶縁膜は、吸湿性が低く、かつ、特に電界集中の発生しやすい透明電極縁部において十分な耐電圧を達成する膜厚を有するので、得られた有機ＥＬディスプレイは長期間にわたって安定に駆動することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
本発明の製造方法によって得られる有機ＥＬディスプレイの基本的構造を図２および図３に示す。図２において、透明基板１１の表面上に、複数種の色変換フィルタ層１２（Ｒ，Ｇ，Ｂ）、平坦化層１３およびパッシベーション層１４が形成されている。本明細書において、透明基板１１からパッシベーション層１４までの構造を総称して、透明電極基板１０と呼ぶ。透明電極基板１０の上に、透明電極２０、無機絶縁膜３０、有機ＥＬ層４０、および反射電極５０が積層されている。透明電極２０は第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分から構成され、反射電極５０は第２の方向に延びる複数のストライプ形状部分から構成されており、第１の方向は第２の方向と交叉する方向、好ましくは直交する方向である。
【００１５】
図３は、本発明の製造方法によって得られる有機ＥＬディスプレイの無機絶縁膜３０以下の構造を示す上面図である。無機絶縁膜３０は、透明電極２０の外部駆動回路との接続に用いられる部分、透明電極２０と反射電極５０との交叉領域の開口部３２、および反射電極５０と外部駆動回路とを接続する反射電極端子５４とを接続するための端子接続開口部３４を除いて、透明電極基板１０のほぼ全面にわたって形成されている。ここで、絶縁膜３０は、反射電極端子５４の一部を覆うように形成されているが、反射電極端子５４の全面を露出させる構成であってもよい。なお、図３においては、反射電極５０を複数のストライプ形状に分離するための反射電極分離隔壁５２（第２の方向に延びる複数の部分から構成され、透明電極との交叉領域全てにわたり、反射電極端子の側部に至る）をさらに示した。
【００１６】
以下に、本発明の製造方法によって得られる有機ＥＬディスプレイの各構成層について説明する。透明基板１１は、可視光（波長４００〜７００ｎｍ）に対して透明であり、積層される層の形成に用いられる条件（溶媒、温度等）に耐えるものであるべきであり、および寸法安定性に優れていることが好ましい。好ましい透明基板は、ガラス基板、およびポリオレフィン、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレートを含む）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレートを含む）、ポリカーボネート樹脂、またはポリイミド樹脂などの樹脂で形成された剛直性の樹脂基板を含む。あるいはまた、ポリオレフィン、アクリル樹脂（ポリメチルメタクリレートを含む）、ポリエステル樹脂（ポリエチレンテレフタレートを含む）、ポリカーボネート樹脂、またはポリイミド樹脂などから形成される可撓性フィルムを、基板として用いてもよい。ガラス、ならびにポリエチレンテレフタレート、ポリメチルメタクリレート等の樹脂を含む。ホウケイ酸ガラスまたは青板ガラス等が特に好ましいものである。
【００１７】
色変換フィルタ層１２（Ｒ，Ｇ，Ｂ）は、カラーフィルタ層、色変換層、またはカラーフィルタ層と色変換層との積層構造のいずれであってもよい。カラーフィルタ層は、特定の波長域の光を透過させる層である。一方、色変換層は、入射光の波長分布変換を行い異なる波長域の光を放射する層である。色変換フィルタ層としてカラーフィルタ層と色変換層との積層構造を用いる場合、カラーフィルタ層を透明基板１１の側に配置することが望ましい。このような配置とすることによって、色変換層にて波長分布変換されて放射される光の色純度をカラーフィルタ層を用いて向上させることが可能となる。図２に示すように、赤色（Ｒ）、緑色（Ｇ）、青色（Ｂ）の３種の色変換フィルタ層１２を用いる場合、赤色（Ｒ）および緑色（Ｇ）については、色変換フィルタ層は少なくとも色変換層を含み、カラーフィルタ層と色変換層との積層構造を用いることが好ましい。一方、青色（Ｂ）については、青色色変化フィルタ層１２Ｂをカラーフィルタ層および必要に応じて無着色のクリア層を用いて形成することができる。カラーフィルタ層は、フラットパネルディスプレイ用材料などの当該技術において知られている任意の材料を用いて形成することができる。
【００１８】
色変換層は、１種または複数種の色変換色素と、マトリクス樹脂とを含む層である。色変換色素は、入射光を吸収して、異なる波長域の光を放射する色素である。たとえば、青色から青緑色領域の光を吸収して、赤色領域の蛍光を発する蛍光色素としては、ローダミンＢ、ローダミン６Ｇ、ローダミン３Ｂ、ローダミン１０１、ローダミン１１０、スルホローダミン、ベーシックバイオレット１１、ベーシックレッド２などのローダミン系色素、シアニン系色素、１−エチル−２−［４−（ｐ−ジメチルアミノフェニル）−１，３−ブタジエニル］−ピリジニウムパークロレート（ピリジン１）などのピリジン系色素、あるいはオキサジン系色素などを用いることができる。また、青色ないし青緑色領域の光を吸収して、緑色領域の蛍光を発する蛍光色素としては、たとえば３−（２’−ベンゾチアゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン６）、３−（２’−ベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン７）、３−（２’−Ｎ−メチルベンゾイミダゾリル）−７−ジエチルアミノ−クマリン（クマリン３０）、２，３，５，６−１Ｈ，４Ｈ−テトラヒドロ−８−トリフルオロメチルキノリジン（９，９ａ，１−ｇｈ）クマリン（クマリン１５３）などのクマリン系色素、あるいはクマリン色素系染料であるベーシックイエロー５１、さらにはソルベントイエロー１１、ソルベントイエロー１１６などのナフタルイミド系色素などを用いることができる。マトリクス樹脂としては、熱可塑性樹脂に加えて、光硬化性または光熱併用型硬化性樹脂（レジスト）の硬化物を用いることができる。青色変換フィルタ層１２Ｂにおいてクリア層を併用する場合、クリア層は前述のマトリクス樹脂を用いて形成することができる。
【００１９】
平坦化層１３は、色変換フィルタ上に形成される透明電極２０と反射電極５０間の短絡の原因となる透明電極基板１０の表面の凹凸を平滑化するための層である。色変換フィルタ層１２を覆う平坦化層１３は、色変換フィルタ層１２の機能を損なうことなく形成することができ、かつ適度な弾力性を有する材料から形成することができる。平坦化層１３は、単層から構成されてもよいし、複数の材料を積層したものであってもよい。好ましい材料は、表面硬度が鉛筆硬度２Ｈ以上であり、０．３ＭＰａ以上のヤング率を有し、光出力部上に平滑な塗膜を形成することができ、色変換フィルタ層の変形などを発生させず、かつその機能を低下させないポリマー材料である。より好ましくは、該材料は、可視域における透明性が高く（４００〜８００ｎｍの範囲で透過率５０％以上）、電気絶縁性を有するポリマー材料である。そのようなポリマー材料の例は、イミド変性シリコーン樹脂、無機金属化合物（ＴｉＯ、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２等）をアクリル、ポリイミド、シリコーン樹脂等の中に分散した材料、アクリレートモノマー／オリゴマー／ポリマーの反応性ビニル基を有した樹脂、レジスト樹脂、フッ素系樹脂、またはエポキシ樹脂、エポキシ変性アクリレート樹脂などの光硬化性樹脂および／または熱硬化性樹脂を挙げることができる。これらポリマー材料を用いて平坦化層６を形成する方法には、特に制限はない。たとえば、乾式法（スパッタ法、蒸着法、ＣＶＤ法など）、あるいは湿式法（スピンコート法、ロールコート法、キャスト法など）のような慣用の手法により形成することができる。
【００２０】
パッシベーション層１４は、その下に形成される色変換フィルタ層１２および平坦化層１３からの酸素、低分子成分および水分の透過を防止し、それらによる有機ＥＬ層４０の機能低下を防止することに有効である。パッシベーション層１４は、有機ＥＬ層４０の発光を色変換フィルタ層へと透過させるために、その発光波長域において透明であることが好ましい。これらの要請を満たすために、パッシベーション層１４は、可視域における透明性が高く（４００〜８００ｎｍの範囲で透過率５０％以上）、電気絶縁性を有し、水分、酸素および低分子成分に対するバリア性を有し、好ましくは鉛筆硬度２Ｈ以上の膜硬度を有する材料で形成される。例えば、ＳｉＯｘ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の金属酸化物、ＳｉＮｘ等の金属窒化物、ＳｉＮｘＯｙ等の金属酸窒化物等の材料を使用できる。
【００２１】
透明電極２０は、第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分から形成される。縁部における電界集中を低減するために、図２に示したようにテーパー形状を有することが望ましい。透明電極２０は、波長４００〜８００ｎｍの光に対して好ましくは５０％以上、より好ましくは８５％以上の透過率を有することが好ましい。透明電極２０は、ＩＴＯ（Ｉｎ−Ｓｎ酸化物）、ＩＺＯ（Ｉｎ−Ｚｎ酸化物）、Ａｌ−Ｓｎ酸化物（ＡＴＯ）、ＮＥＳＡ膜、Ｓｎ酸化物、Ｉｎ酸化物、Ｚｎ酸化物、Ｚｎ−Ａｌ酸化物、Ｚｎ−Ｇａ酸化物、またはこれらの酸化物に対してＦ、Ｓｂなどのドーパントを添加した導電性透明金属酸化物を用いて形成することができる。特に、室温成膜により比較的低抵抗な膜が得られ、かつ弱酸によるパターニングが可能であることから、ＩＺＯを用いることが好ましい。透明電極２０は、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。
【００２２】
上記のような材料を用いて形成される透明電極２０は、通常の場合、陽極（正孔注入電極）として用いられる。透明電極２０を陰極（電子注入電極）として用いる場合には、透明電極２０と有機ＥＬ層４０との界面にバッファ層（不図示）を設けて、電子注入効率を向上させることが望ましい。バッファ層の材料としては、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、またはＣｓなどのアルカリ金属、Ｂａ、Ｓｒなどのアルカリ土類金属またはそれらを含む合金、希土類金属、あるいはそれら金属のフッ化物などの用いることができるが、それらに限定されるものではない。バッファ層の膜厚は、駆動電圧および透明性等を考慮して適宜選択することができるが、通常の場合には１０ｎｍ以下であることが好ましい。
【００２３】
絶縁膜３０は、および透明電極２０と反射電極５０との短絡を防止するための層である。さらに、本発明においては、透明電極２０の複数のストライプ形状の縁部における電界集中による有機ＥＬ層４０の絶縁破壊を防止するための機能を有する。前述のように、絶縁膜３０は、透明電極２０と反射電極５０との交叉領域の開口部３２を除いて、透明電極基板１０およびおよび透明電極２０を覆うように形成される。必要に応じて、絶縁膜は、図３に示す反射電極端子５４の一部をも合わせて覆うように延在することができ、その場合には反射電極５０と反射電極端子５４との電気的接続のための端子接続開口部３４が設けられる。絶縁膜３０用の材料は、ＳｉＯｘ、ＡｌＯｘ、ＴｉＯｘ、ＴａＯｘ、ＺｎＯｘ等の金属酸化物、Ｓｉ３Ｎ４等の金属窒化物、ＳｉＮｘＯｙ、ＳｉＡｌＮｘＯｙ等の金属酸窒化物等を含むが、これらに限定されるものではない。
【００２４】
有機ＥＬ層４０は、有機発光層を少なくとも含み、必要に応じて正孔輸送層、正孔注入層、電子輸送層および／または電子注入層を含む。これらの各層は、それぞれにおいて所望される特性を実現するのに充分な膜厚を有して形成される。たとえば、下記のような層構成からなるものが採用される。
（１）有機発光層
（２）正孔注入層／有機発光層
（３）有機発光層／電子注入層
（４）正孔注入層／有機発光層／電子注入層
（５）正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子注入層
（７）正孔注入層／正孔輸送層／有機発光層／電子輸送層／電子注入層
（上記の構成において、陽極として機能する電極が左側に接続され、陰極として機能する電極が右側に接続される）
【００２５】
有機発光層の材料としては、任意の公知の材料を用いることができる。たとえば、青色から青緑色の発光を得るためには、例えば縮合芳香環化合物、環集合化合物、金属錯体（Ａｌｑ３のようなアルミニウム錯体など）、スチリルベンゼン系化合物（４，４’−ビス（ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ）など）、ポルフィリン系化合物、ベンゾチアゾール系、ベンゾイミダゾール系、べンゾオキサゾール系などの蛍光増白剤、芳香族ジメチリディン系化合物などの材料が好ましく使用される。あるいはまた、ホスト化合物にドーパントを添加することによって、種々の波長域の光を発する有機発光層を形成してもよい。ホスト化合物としては、ジスチリルアリーレン系化合物（たとえば出光興産製ＩＤＥ−１２０など）、Ｎ，Ｎ’−ジトリル−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルビフェニルアミン（ＴＰＤ）、アルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ３）等を用いることができる。ドーパントとしては、ペリレン（青紫色）、クマリン６（青色）、キナクリドン系化合物（青緑色〜緑色）、ルブレン（黄色）、４−ジシアノメチレン−２−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−６−メチル−４Ｈ−ピラン（ＤＣＭ、赤色）、白金オクタエチルポルフィリン錯体（ＰｔＯＥＰ、赤色）などを用いることができる。
【００２６】
正孔注入層の材料としては、Ｐｃ類（ＣｕＰｃなどを含む）またはインダンスレン系化合物などを用いることができる。正孔輸送層は、トリアリールアミン部分構造、カルバゾール部分構造、オキサジアゾール部分構造を有する材料を用いて形成することができる。用いることができる材料は、好ましくは、ＴＰＤ、α−ＮＰＤ、ＭＴＤＡＰＢ（ｏ−，ｍ−，ｐ−）、ｍ−ＭＴＤＡＴＡなどを含む。
【００２７】
電子輸送層の材料としては、Ａｌｑ３のようなアルミニウム錯体；ＰＢＤ、ＴＰＯＢのようなオキサジアゾール誘導体；ＴＡＺのようなトリアゾール誘導体；以下に示す構造を有するもののようなトリアジン誘導体；フェニルキノキサリン類；ＢＭＢ−２Ｔのようなチオフェン誘導体などを用いることができる。電子注入層の材料としては、Ａｌｑ３のようなアルミニウム錯体、あるいはアルカリ金属ないしアルカリ土類金属をドープしたアルミニウムのキノリノール錯体などを用いることができる。
【００２８】
有機ＥＬ層４０を構成するそれぞれの層は、蒸着（抵抗加熱または電子ビーム加熱）などの当該技術において知られている任意の手段を用いて形成することができる。
【００２９】
反射電極５０は、第２の方向に延びる複数のストライプ形状部分から形成される。第２の方向は、透明電極２０を形成するストライプ形状部分が延びる方向である第１の方向と交叉する方向であり、好ましくは第１の方向と直交する方向である。反射電極５０は、高反射率の金属、アモルファス合金、微結晶性合金を用いて形成されることが好ましい。高反射率の金属は、Ａｌ、Ａｇ、Ｍｏ、Ｗ、Ｎｉ、Ｃｒなどを含む。高反射率のアモルファス合金は、ＮｉＰ、ＮｉＢ、ＣｒＰおよびＣｒＢなどを含む。高反射率の微結晶性合金は、ＮｉＡｌなどを含む。
【００３０】
反射電極５０は、通常の場合、陰極として用いられる。反射電極５０を陰極として用いる場合には、前述の高反射率金属、アモルファス合金または微結晶性合金に対して、仕事関数が小さい材料であるリチウム、ナトリウム、カリウム等のアルカリ金属、カルシウム、マグネシウム、ストロンチウムなどのアルカリ土類金属を添加して合金化し、電子注入効率を向上させることができる。あるいはまた、反射電極５０と有機ＥＬ層４０との界面に、前述のバッファ層を設けて有機ＥＬ層４０に対する電子注入の効率を向上させてもよい。反射電極５０を陽極として用いる場合には、反射電極５０と有機ＥＬ層４０との界面に、前述の導電性透明金属酸化物の層を設けて有機ＥＬ層４０に対する正孔注入の効率を向上させてもよい。反射電極５０は、通常５０ｎｍ以上、好ましくは５０ｎｍ〜１μｍ、より好ましくは１００〜３００ｎｍの範囲内の厚さを有することが望ましい。
【００３１】
次に、本発明の有機ＥＬディスプレイの製造方法を説明する。最初に、透明電極基板１０を準備する。この工程は、ａ）透明基板１１上に、複数種の色変換フィルタ層１２を形成する工程、ｂ）平坦化層１３を形成する工程、およびｃ）パッシベーション層１４を形成する工程を含む。複数種の色変換フィルタ層１２は、スピンコート法、ロールコート法、キャスト法などのような慣用の手法により、当該層の材料を透明基板１１全面に付着させ、その後にフォトリソグラフ法のような慣用のパターニング手段を用いて、所望の形状および位置に形成される。あるいはまた、スクリーン印刷などの印刷手段を用いて、所望の形状および位置に当該材料を付着させてもよい。色変換フィルタ層１２がカラーフィルタ層および色変換層の積層構造である場合、それら各層について上記の手法をとることができる。平坦化層１３は、スピンコート法、ロールコート法、キャスト法などの慣用の手法を用いて材料を付着させることによって、形成することができる。パッシベーション層１４は、スパッタ法、ＣＶＤ法、真空蒸着法、ディップ法などの慣用の手段を用いて形成することができる。
【００３２】
次に、透明電極基板１０の上に透明電極２０を形成する。透明電極２０は、透明電極形成材料を透明電極基板１０全面に付着させ、その上にフォトレジストを付着させ、所望のストライプ形状部分を与えるように画像様露光し、現像し、得られたパターン状レジストを用いて透明電極形成材料のエッチングを行い、そしてレジストを除去することによって形成することができる。この際に、全面に形成された透明電極形成材料層に対するフォトレジストの密着性を低下させて、透明電極形成材料層とフォトレジストとの間にエッチング液を侵入しやすくさせることによって、各ストライプ形状部分の縁部を傾斜させて、所望されるテーパー形状の透明電極２０を得ることができる。フォトレジストの密着性を低下させる手段としては、たとえば、フォトレジスト付着の際に行われるベーキング段階において、ベーキング温度を低下させること、またはベーキング時間を短縮することを用いることができる。
【００３３】
この段階で、必要に応じて、透明電極基板の１つの縁部に、反射電極５０を外部駆動回路に接続するための反射電極端子５４を形成してもよい。
【００３４】
次に、メタル立体マスクを用いて、絶縁膜３０を形成する。本発明において用いることができるメタル立体マスク６０を図４に示す。図４（ａ）は、メタル立体マスク６０の構成例を示す斜視図であり、（ｂ）および（ｃ）は、それぞれ１つの開口部の構成例を示した幅方向における断面図である。メタル立体マスク６０は、複数のマスク本体８０と、該マスク本体に対応する位置に複数の開口部９０を有するマスク支持体７０とを有する。マスク本体８０は、図４（ｂ）に示すように、開口部９０の周縁においてマスク支持体７０に連結される１つまたは複数の梁８２に設けられた１つまたは複数の直支柱８４によって、マスク支持体７０と連結されてもよい。あるいはまた、図４（ｃ）に示すように、開口部９０の周縁においてマスク支持体７０に連結される１つまたは複数の斜支柱８６によって、マスク支持体７０と連結されてもよい。
【００３５】
マスク本体８０は、透明電極２０と反射電極５０との交叉領域に設けられる開口部３２に相当する大きさおよび形状を有する。図２に示したような形状の絶縁膜を形成するために、マスク本体８０は、透明電極２０を構成するストライプ形状部分のテーパー形状の上面の幅の５０〜１００％の幅（図４（ｂ）および（ｃ）に示した、第２の方向にある寸法ａ）を有することが望ましい。より好ましくは、マスク本体８０は、該テーパー形状上面の幅の７０〜９０％の幅を有する。マスク本体８０の長さは、反射電極５０を構成するストライプ形状部分の幅を考慮して適宜決定することができる。好ましくは、マスク本体８０の長さは、反射電極５０を構成するストライプ形状部分の幅の５０〜１００％の長さを有する。さらに、マスク本体８０の厚さもまた、得られる絶縁膜３０の形状に影響を与える要素である。一般的に、マスク本体８０は、１０〜１００μｍの厚さを有することが望ましい。
【００３６】
マスク支持体７０に設けられる開口部９０の幅（図４（ｂ）および（ｃ）に示した寸法ｂ）およびマスク支持体７０とマスク本体８０との距離（図４（ｂ）および（ｃ）に示した寸法ｃ）は、所望される絶縁膜３０の形状を達成するために、絶縁膜材料の積層に用いられる方法に依存して変化し得る。一般的には、寸法ａは、寸法ｂの１１０〜１５０％の長さであることが望ましい。また、開口部の長さ（寸法ｂに直交する方向、すなわち第１の方向）は、マスク本体８０の長さの１１０〜１５０％であることが望ましい。さらに、寸法ｃは、一般的にはマスク本体の幅（寸法ａ）の５０〜１００％であることが望ましい。
【００３７】
一方、マスク支持体７０の厚さおよび他の部分の寸法は、寸法ｂと製造する有機ＥＬディスプレイの画素ピッチとの関係、メタル立体マスク６０の構造強度を維持するための条件などを考慮して適宜決定し得るものである。同様に、梁８２、直支柱８４および斜支柱８６の幅および厚さについては、マスク本体８０を支持するのに必要な構造強度、得られる絶縁膜３０の形状への影響を考慮しつつ、可能な限り小さくすることが望ましい。
【００３８】
このようなメタル立体マスク６０は、近年の金属加工技術の飛躍的進歩により、種々の方法で作製することが可能である。たとえば、１つの方法として、電鋳技術（電気鋳造、エレクトロフォーミング）を用いることが可能である。電鋳技術とは、母型（ワックスなどを用いて作製される）の上に、電気メッキ法（ニッケルメッキなど）を用いて所望の厚さの金属層を電着させ、これを母型から剥離して製品を得る方法である。電鋳技術においては、母型の形状を変更することによって従来の技術（プレス成形、レーザー加工など）では困難な立体的な形状の作製が可能となる。また、絶縁膜３０を形成する際の温度上昇を考慮すると、変形しにくく、かつ高い寸法精度を有するメタルを立体マスクの材料として用いることが望ましい。
【００３９】
前述のメタル立体マスク６０を用いた絶縁膜３０の形成方法を、図５を参照して説明する。図５（ａ）に示すように、予め透明電極２０以下の構造を形成した中間製品に対して、メタル立体マスク６０を載置する。この際に、マスク本体８０が透明電極２０と反射電極５０の交叉が予定されている領域に位置合わせをする。透明電極基板１０の上に反射電極端子５４が配設されている場合には、端子接続開口部３４に相当する領域にもマスク本体８０が載置される。
【００４０】
次に、図５（ｂ）に示すように、マスク支持体７０の側から、透明電極基板１０およびマスク本体８０に覆われなかった透明電極２０の縁部の上に絶縁膜材料を堆積させる。絶縁膜材料の堆積は、蒸着法（抵抗加熱蒸着法、電子ビーム加熱蒸着法などを含む）、化学気相蒸着（ＣＶＤ）法、スパッタ法などを用いることができ、好ましくは付着材料粒子（反応性イオンを含む）の指向性が低い化学気相蒸着（ＣＶＤ）法またはスパッタ法が用いられる。付着材料粒子の指向性が高い蒸着法を使用する場合、蒸着源を中間製品から偏心させ、絶縁膜材料の粒子を中間製品表面に対して斜め方向から入射させることによって、透明電極基板１０および透明電極２０の縁部に対して所望の形状の絶縁膜を形成することができる。蒸着法を使用する場合には、必要に応じて中間製品を回転させて、蒸着源からの距離を平均化し、形状の再現性を向上させてもよい。
【００４１】
最後に、図５（ｃ）に示すように、メタル立体マスク６０を取り外して、所望の形状の絶縁膜３０が形成された半製品を得ることができる。得られた絶縁膜３０は、透明電極２０と反射電極５０との交叉領域の開口部３２、および存在する場合には反射電極端子５４の反射電極５０との接続領域に端子接続開口部３４を有する。また、絶縁膜３０の開口部のそれぞれの縁部は、なだらかなテーパー形状を有し、その上に形成される反射電極５０の断線を起こすことがない。
【００４２】
次に、必要に応じて、透明電極２０の複数のストライプ形状部分が延びる第１の方向に交叉（好ましくは直交）する第２の方向に延び、逆テーパー形状を有する反射電極分離隔壁５２を形成する。反射電極分離隔壁５２は、第１の方向にて隣接する絶縁膜３０の開口部を分離するように形成される。また、反射電極端子５４が配設されている場合には、反射電極分離隔壁５２は、端子接続開口部３４に至るように形成される。なお、反射電極５０をマスキングを用いる方法で形成する場合には、この工程は不要である。
【００４３】
次に、蒸着法を用いて、有機ＥＬ層４０を形成する。多層構成の有機ＥＬ層４０を用いる場合には、各構成層の材料を順次蒸着させることによって、有機ＥＬ層４０が形成される。
【００４４】
最後に、蒸着法、スパッタ法などのドライプロセスを用いて反射電極５０を形成する。反射電極５０は、前述の逆テーパー形状の反射電極分離隔壁５２またはマスキング手段によって、第２の方向に延びる複数のストライプ形状部分に分離される。反射電極端子５４が予め形成されている場合、反射電極５０の複数のストライプ形状部分のそれぞれは、端子接続開口部３４において反射電極端子５４と接続される。
【００４５】
さらに、周囲環境に存在する水分および酸素などからデバイスを保護する目的で、ガラスなどの封止基板を用いて有機ＥＬディスプレイを封止してもよい。封止基板の貼り合わせは、ＵＶ硬化型、熱硬化型などの各種接着剤を用いて行うことが可能である。あるいはまた、有機ＥＬディスプレイの反射電極５０側を封止樹脂で被覆することによって封止を行うことも可能である。
【００４６】
また、上記の説明においては、フルカラー表示が可能な有機ＥＬディスプレイを形成することを目的として、複数種の色変換フィルタ層を含む透明電極基板１０を用いた例を説明したが、モノクロ表示有機ＥＬディスプレイを形成する場合には、透明電極基板１０として透明基板１１そのものを用いてもよいことはいうまでもない。
【実施例】
【００４７】
本発明の製造方法を用いて１６０画素×１２０画素（各画素はＲＧＢの副画素で構成される）、画素ピッチ０．３３ｍｍの有機ＥＬディスプレイを製造した。最初に、透明基板１１としてのコーニングガラス（５０×５０×１．１ｍｍ）上に青色フィルタ材料（富士フイルムエレクトロニクスマテリアルズ株式会社製：カラーモザイクＣＢ−７００１）をスピンコート法にて塗布後、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１ｍｍ幅、０．３３ｍｍピッチ、膜厚１０μｍの第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる青色変換フィルタ層１２Ｂ（カラーフィルタ層のみで形成される）を形成した。
【００４８】
クマリン６（０．７重量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂組成物の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化学株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、前述の透明基板１１上にスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１ｍｍ幅、０．３３ｍｍピッチ、膜厚１０μｍの第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる緑色変換フィルタ層１２Ｇ（色変換層のみで形成される）を形成した。
【００４９】
クマリン６（０．６重量部）、ローダミン６Ｇ（０．３質量部）、ベーシックバイオレット１１（０．３質量部）を溶剤のプロピレングリコールモノエチルアセテート（ＰＧＭＥＡ）１２０重量部へ溶解させた。光重合性樹脂組成物の「Ｖ２５９ＰＡ／Ｐ５」（商品名、新日鐵化学株式会社）１００重量部を加えて溶解させ、塗布液を得た。この塗布溶液を、前述の透明基板１１上にスピンコート法を用いて塗布し、フォトリソグラフ法によりパターニングを実施し、０．１ｍｍ幅、０．３３ｍｍピッチ、膜厚１０μｍの第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる赤色変換フィルタ層１２Ｒ（色変換層のみで形成される）を形成した。
【００５０】
次に、ＲＧＢの色変換フィルタ層１２を形成した透明基板上に、ＵＶ硬化型樹脂（エポキシ変性アクリレート）をスピンコート法にて塗布した後に、高圧水銀灯を照射して、膜厚８μｍ（色変換フィルタ層上の厚さ）の平坦化層１３を形成した。平坦化層１３の形成時に、色変換フィルタ層１２のストライプ形状に変形などの故障は発生せず、かつ得られた平坦化層１３の上表面は平坦であった。さらに、室温におけるＤＣスパッタ法を用いて、ＳｉＯ２を３００ｎｍ堆積させて、パッシベーション層１４を形成して、透明電極基板１０を得た。この際に、スパッタターゲットとしてＳｉを用い、スパッタガスとしてＡｒおよび酸素の混合ガスを用いた。
【００５１】
次に、透明電極基板１０のパッシベーション層１４の上に、室温におけるスパッタ法を用いて、膜厚２００ｎｍのＩＺＯ膜を形成した。この際に、スパッタターゲットとしてＩＺＯを用い、スパッタガスとしてＡｒおよび酸素の混合ガスを用いた。得られたＩＺＯ膜の上にレジストを形成し、フォトリソグラフ法によりレジストをパターニングした後にシュウ酸をエッチング液として用いてＩＺＯ膜をパターニングして、幅０．１ｍｍ、０．１１ｍｍピッチの第１の方向に延びる複数のストライプ形状部分からなる透明電極２０を得た。透明電極２０の複数のストライプ形状部分は、色変換フィルタ層１２（Ｒ，Ｇ，Ｂ）の複数のストライプ形状部分に相当する位置に形成され、外部駆動回路との接続部位から、透明電極基板１０の他端まで延在した。
【００５２】
次に、透明電極２０を形成した透明電極基板１０の上に、ＣＣＤカメラによりマスク本体８０と透明電極２０との位置合わせを行いながら、メタル立体マスク６０を載置した。用いたメタル立体マスク６０のマスク本体８０は１００μｍ（図４の寸法ａ）×２７０μｍ×厚さ２５μｍの寸法の矩形形状を有し、第１の方向のピッチ０．１１ｍｍ、第２の方向のピッチ０．３３ｍｍで配列されていた。メタル立体マスク６０の開口部９０は、２００μｍ（図４の寸法ｂ）×４００μｍの寸法の矩形形状を有し、第１の方向のピッチ０．１１ｍｍ、第２の方向のピッチ０．３３ｍｍで配列されていた。また、マスク本体８０とマスク支持体７０との距離（図４の寸法ｃ）は１００μｍであった。室温におけるＤＣスパッタ法を用いて、ＳｉＯ２を３００ｎｍ（最厚部）堆積させて、その後にメタル立体マスク６０を除去して、絶縁膜３０を形成した。絶縁膜３０は透明電極２０の外部駆動回路との接続部分およびマスク本体８０の位置を除いて透明電極基板１０のほぼ全面に形成された。得られた絶縁膜３０の断面観察によれば、絶縁膜３０の開口部の縁はなだらかなテーパー形状を有していた。
【００５３】
次いで透明電極２０を形成した半製品を抵抗加熱蒸着装置内に装着して、有機ＥＬ層４０を形成した。有機ＥＬ層４０は、正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子注入層の４層構成とした。真空槽内圧を１×１０−５Ｐａまで減圧し、厚さ１００ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ、正孔注入層）、厚さ２０ｎｍの４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（α−ＮＰＤ、正孔輸送層）、厚さ３０ｎｍの４，４’−ビス（２，２’−ジフェニルビニル）ビフェニル（ＤＰＶＢｉ、発光層）、および厚さ２０ｎｍのアルミニウムトリス（８−キノリノラート）（Ａｌｑ、電子注入層）を、真空を破ることなく積層して、有機ＥＬ層４０を得た。
【００５４】
さらに真空を破ることなしに、マスクを用いて、厚さ２００ｎｍのＭｇ／Ａｇ（質量比１０：１）を積層して、複数のストライプ形状部分からなる反射電極５０を形成した。反射電極５０のストライプ形状部分のそれぞれは、透明電極２０のものと直交して第２の方向に延び、幅０．３ｍｍ、ピッチ０．３３ｍｍを有した。
【００５５】
最後に、グローブボックス内の乾燥窒素雰囲気（酸素および水分ともに１０ｐｐｍ以下）中において、封止ガラス（不図示）およびＵＶ硬化型接着剤を用いて、有機ＥＬ素子を形成した側を封止して、有機ＥＬディスプレイを得た。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】従来型構造のパッシブマトリクス駆動型ディスプレイを示す分解斜視図である。
【図２】本発明の製造方法により得られる有機ＥＬディスプレイの一例を示す断面図である。
【図３】本発明の製造方法により得られる有機ＥＬディスプレイの一例を示す上面図である。
【図４】本発明の方法において用いられるメタル立体マスクの構成例を示す図であり、（ａ）は斜視図であり、（ｂ）および（ｃ）は、それぞれ１つの開口部の構成例を示した幅方向における断面図である。
【図５】本発明の製造方法における絶縁膜の形成工程を示す図であり、（ａ）〜（ｃ）は各段階をしめす断面図である。
【符号の説明】
【００５７】
１０  透明電極基板
１１  透明基板
１２（Ｒ，Ｇ，Ｂ）  色変換フィルタ層
１３  平坦化層
１４  パッシベーション層
２０  透明電極
３０  絶縁膜
３２  開口部
３４  端子接続開口部
４０  有機ＥＬ層
５０  反射電極
５２  反射電極分離隔壁
５４  反射電極端子
６０  メタル立体マスク
７０  マスク支持体
８０  マスク本体
８２  梁
８４  直支柱
８６  斜支柱
９０  開口部
４１０  基板
４２０  第１電極
４３０  有機ＥＬ層
４４０  第２電極
【図１】
2007234426.tif 000003
【図２】
2007234426.tif 000004
【図３】
2007234426.tif 000005
【図４】
2007234426.tif 000006
【図５】
2007234426.tif 000007