(57)【要約】【課題】  トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物から、体内に蓄積して生理的に有害な作用を示す半減期の長いラドン系同位元素を除去し、多数回にわたり、温浴しても安全に使用できる温浴用水を提供する。【解決手段】  トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させたのち、この処理した天然放射性鉱物を有機酸水溶液と接触させ、天然放射性鉱物中の放射性壊変生成物を抽出することによりトロン系同位元素含有量に富む温浴用水を製造する。【選択図】  なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させたのち、この処理した天然放射性鉱物を有機酸水溶液と接触させ、天然放射性鉱物中の放射性壊変生成物を抽出することを特徴とするトロン系同位元素含有量に富む温浴用水の製造方法。
【請求項２】
トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物として、ペグマタイト系砂鉱床から採鉱された重砂を用い、選鉱によりその中に存在するトリウム系モナザイトとウラニウム系ゼノタイムとを分離精鉱してゼノタイム含有量を減少させることによって、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させる請求項１記載の温浴用水の製造方法。
【請求項３】
有機酸水溶液としてクエン酸水溶液を用いる請求項１又は２記載の温浴用水の製造方法。
【請求項４】
円筒型容器の下部にフィルター、上部に取出口、底部に供給口及びポンプを介して吸液口と液流入口とを連結した循環用パイプを備えた流動循環式接触型抽出装置を用い、まず該装置のフィルター上に微粒状の放射性同位元素含有物質を充填したのち、有機酸水溶液をその液面が該装置の吸液口より上部に位置するように供給し、次いで前記の微粒状の放射性同位元素含有物質が流動床を形成しうるように、該装置のポンプ及び循環用パイプによって前記の有機酸水溶液を循環させることにより温浴用水を製造する方法において、上記放射性同位元素含有物質として、トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させたものを用いることを特徴とするトロン系同位元素含有量に富む温浴用水の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、体内に蓄積して生理的な悪影響を及ぼすおそれのない、半減期の短かい放射線元素を含む温浴用水の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来、各地に散在する天然ラジウム温泉又は鉱泉など、放射能を有する温浴が、各種疾患に著効を示すことはよく知られている。
しかしながら、これらの天然ラジウム温泉や鉱泉は、湧出する場所が限定され、任意の場所で所望の日時に利用することができないため、各種の放射性物質又は放射性壊変物を溶解して天然ラジウム温泉又は鉱泉と同様の効力を有する温浴用水を人工的に調製する多くの試みがなされてきた。
【０００３】
例えば、これまでに放射性物質と有機酸水溶液とを接触させて壊変生成物を抽出するに際し、抽出原液の温度、有機酸濃度、ｐＨ及び線量を浴用に適する範囲に調整する方法（特許文献１参照）、放射性同位元素含有物質と有機酸水溶液とを接触させ、該放射性同位元素含有物質中の放射性壊変生成物を抽出して放射能を有する水溶液を製造するに当り、円筒型容器の下部にフィルター、上部に取出口、底部に供給口及びポンプを介して該吸液口と液流入口とを連結した循環用パイプを備えた流動循環式接触型抽出装置を用い、まず該装置のフィルター上に微粒状の放射性同位元素含有物質を充てんしたのち、有機酸水溶液をその液面が該装置の吸液口より上部に位置するように供給し、次いで前記の微粒状の放射性同位元素含有物質が流動床を形成しうるように、該装置のポンプ及び循環用パイプによって前記の有機酸水溶液を循環させることにより放射能を有する水溶液を製造する方法（特許文献２参照）、抽出槽内に撹拌槽を配置し、撹拌槽中にトロンやラドンのような放射性物質を含む鉱石の顆粒を収容し、該抽出槽内に少なくとも撹拌槽が埋没する程度まで酸性抽出用温水溶液を注入し、この中へ気体を圧送して撹拌槽中に噴流を発生させて、上記の鉱石の顆粒を拡拌し、かつ気体から発生した気泡が上昇しながら破裂することにより超音波振動を与えて鉱石中に含まれる放射性物質の壊変を促進させて放射性壊変生成物をガス状で抽出し、その一部を抽出槽内の抽出用温水溶液中に溶解させることにより、放射性壊変生成物を含有する水溶液を製造する方法（特許文献３参照）、放射性物質を含有する鉱石粉に酸性水溶液を接触させ、壊変生成物を抽出するための酸性水溶液を収容した抽出槽と、その中に配置された鉱石粉を収納し、壁部の一部をフィルターで構成した撹拌槽とを備えた装置（特許文献４、５参照）、抽出槽に所定量の抽出剤を投入する工程、前記抽出槽に所定の水位まで新鮮な水を供給する工程、循環ポンプを始動させ、同時に前記抽出槽のヒータと温調装置に通電し、さらに、貯槽のヒータと温調装置に通電する工程、前記貯槽と前記循環ポンプの間に配置された配管中に設けられる電磁弁（Ａ１）と、前記循環ポンプと前記抽出槽の間に配置された配管中に設けられる電磁弁（Ａ）とを開放し、所定の時間かけて、前記循環ポンプにより、前記貯槽から前記抽出槽へ水を送り、前記抽出槽内の水が前記抽出槽と前記貯槽の間の間仕切りを越えて前記貯槽に戻るように、水の循環を行い、人工温浴用水を調製する工程、前記抽出槽の前記ヒータと温調装置の電源および前記貯槽のヒータと温調装置の電源を切り、前記循環ポンプを停止し、前記電磁弁（Ａ１）と電磁弁（Ａ）とを閉止する工程、浴槽に新鮮な水または温水を満たす工程、前記循環ポンプを始動させ、同時に前記貯槽の前記ヒータと温調装置に通電する工程、前記浴槽と前記循環ポンプの間に配置された配管中に設けられる電磁弁（Ｂ１）と、前記循環ポンプと前記貯槽の間に配置された配管中に設けられる電磁弁（Ｂ）とを開放し、所定の時間かけて、前記循環ポンプにより、前記浴槽から前記貯槽へ前記水または温水を送り、前記貯槽内の前記人工温浴用水が前記貯槽の所定の水位を越えて、前記貯槽と前記浴槽の間に設けられた配管を介して前記浴槽に戻るように、水の循環を行い、均一な人工温浴用水を調製する工程、および前記貯槽のヒータと温調装置の電源を切り、前記循環ポンプを停止し、前記電磁弁（Ｂ１）と電磁弁（Ｂ）とを閉止する工程、からなる人工温浴用水の製造方法（特許文献６参照）などが提案されている。
【０００４】
そして、これらの方法においては、主として放射性物質含有鉱物として、容易に入手でき、かつ作用が穏やかで人体に無害なモナザイト（Ｃｅ、Ｌａ、Ｎｄ及びＴｈのリン酸塩鉱物）及びゼノタイム（Ｙ、Ｃｅ、Ｕ、Ｔｈのリン酸塩鉱物）が用いられている。
【０００５】
ところで、これまでは、長年にわたって放射能泉療法の治療効果について、放射性物質から放出されるα線が体内に浸透して各生体組織細胞を刺激し、生理機能を亢進するものと考えられていたため、長期間にわたってα線を放出しうる半減期の長いラドン（半減期１２年）を多く含むモナザイトの含有量ができるだけ多い放射性鉱物を線源として使用することが推奨されてきた。
【０００６】
しかしながら、ノーベル賞学者のエルウィン・ネーア博士及びベルト・ザクマン博士によりイオン・チャンネルの存在が確認され、その機能メカニズムも解明された結果、細胞生理学の分野におけるこれまでの考え方が一変するに至った。
すなわち、イオン・チャンネルは、細胞を構成する細胞膜に存在する細胞の内外に通じる生理的トンネルであり、トンネル内のマイナスイオンフィルターの生理的活動により、必要時に金属元素イオンのようなプラスイオンを細胞内に流入させる作用を生じる。このイオン・チャンネルの内径は５×１０-8ｃｍ程度であり、ナトリウムイオン、カリウムイオン、カルシウムイオンのような電解質金属イオンとともに、プラス二価のラドンイオンやトリウムイオンの流入を可能とする。この結果、従来のα線の突入のみの医療効果説は否定され、ラドンイオンやトリウムイオンがイオン・チャンネルを通って細胞内に浸透し、直接的に作用することが分った。そのため、従来のように半減期の長い放射性物質を用いると、温浴ごとにこれが体内に採り入れられて蓄積し、むしろ生理的に有害な状態を形成することが予想されるようになった。
【０００７】
【特許文献１】特開昭５５−４２６１３号公報（特許請求の範囲その他）
【特許文献２】特開昭５９−１７１５６１号公報（特許請求の範囲その他）
【特許文献３】特開平２−３２３００号公報（特許請求の範囲その他）
【特許文献４】特開２００１−３７８４４号公報（特許請求の範囲その他）
【特許文献５】特開２００１−７０４６４号公報（特許請求の範囲その他）
【特許文献６】特開２００５−１２４８９８号公報（特許請求の範囲その他）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、このような事情のもとで、トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物から、体内に蓄積して生理的に有害な作用を示す半減期の長いラドン系同位元素を除去し、多数回にわたり、温浴しても安全に使用できる温浴用水を提供することを目的としてなされたものである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、繰り返し温浴しても体内に蓄積して生理的に有害な作用を示すことなく、しかも十分な温浴効果を奏し得る温浴用水を開発するために種々研究を重ねた結果、トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物から半減期の長いラドン系同位元素を除去する処理を行ったのち、処理後の鉱物に有機酸水溶液を接触させて、その中の放射性壊変生成物を抽出することにより、その目的を達成し得ることを見出し、その知見に基づいて本発明をなすに至った。
【００１０】
すなわち、本発明は、トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させたのち、この処理した天然放射性鉱物を有機酸水溶液と接触させ、天然放射性鉱物中の放射性壊変生成物を抽出することを特徴とするトロン系同位元素含有量に富む温浴用水の製造方法、及び円筒型容器の下部にフィルター、上部に取出口、底部に供給口及びポンプを介して吸液口と液流入口とを連結した循環用パイプを備えた流動循環式接触型抽出装置を用い、まず該装置のフィルター上に微粒状の放射性同位元素含有物質を充填したのち、有機酸水溶液をその液面が該装置の吸液口より上部に位置するように供給し、次いで前記の微粒状の放射性同位元素含有物質が流動床を形成しうるように、該装置のポンプ及び循環用パイプによって前記の有機酸水溶液を循環させることにより温浴用水を製造する方法において、上記放射性同位元素含有物質として、トロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させたものを用いることを特徴とするトロン系同位元素含有量に富む温浴用水の製造方法を提供するものである。
【００１１】
図１は、トリウム（トロン）系列（以下単にトロン系列という）の壊変の半減期を、また図２はウラニウム（ラドン）系列（以下単にラドン系列という）の壊変の半減期をそれぞれ示したものであるが、両者を対比すれば分るように、トロン系列の壊変においては安定化するまでの半減期の合計が１２時間弱であり、ラドン系列の壊変においては安定化するまでの半減期の合計が３２年強になっている。
本発明において、トロン系同位元素とは、トロン系列の壊変により生成する放射性元素の総称であり、またラドン系同位元素とは、ラドン系列の壊変により生成する放射性元素の総称である。
したがって、ラドン系同位元素を含む温泉水に繰り返し入浴すると半減期の長いラドン系同位元素が次第に蓄積し、人体に対し生理的な悪影響を与えることになる。
【００１２】
本発明方法によれば、従来温泉浴の放射線源として使用されていたトロン系同位元素とラドン系同位元素を含有する天然放射性鉱物から半減期の長いラドン系同位元素を除去して、放射能の蓄積による人体への悪影響を低減し、安全な温浴用水が提供される。
【００１３】
本発明方法における原料鉱物としては、これまで人工放射線温泉用温浴水の製造に用いられてきた放射性鉱物の中から任意に選んで用いることができ、特に制限はない。このような放射性鉱物としては、例えば閃ウラン鉱、ピッチブレンド、リン灰ウラン石及びプラネライトのようなウラン及びラジウムを含有する鉱物、トーライト、トロゴム石、方トリウム石などのトリウムを含有する鉱物を挙げることができるが、入手が容易で作用が穏やかである点で、ペグマタイト系砂鉱から採取されるモナザイト（Ｍｏｎａｚｉｔｅ）及びゼノタイム（Ｘｅｎｏｔｉｍｅ）のようなトリウム含有鉱物が好ましい。
【００１４】
上記のモナザイト及びゼノタイムは、産地によって性状組成を異にするが、例えばマレーシア産のモナザイトは、見掛け比重５．２７（ｇ／ｃｍ3）、Ｕ3Ｏ8０．２４ｗｔ％、ＴｈＯ2５．９０ｗｔ％、全希土類酸化物５９．６５ｗｔ％、（内ＣｅＯ2２８．３３ｗｔ％）、Ｐ2Ｏ5２５．７０ｗｔ％を有する。またマレーシア産のゼノタイムは、見掛け比重４．６６ｇ／ｃｍ3、Ｕ3Ｏ8０．８１ｗｔ％、ＴｈＯ2０．８３ｗｔ％、全希土類酸化物５４．０５ｗｔ％、（内ＣｅＯ2１．９９ｗｔ％）、Ｐ2Ｏ5２６．２２ｗｔ％を有する。
【００１５】
本発明方法においては、先ず原料の放射性鉱物からラドン系同位元素の除去処理を行い、ラドン系同位元素含有量をトロン系同位元素含有量の２分の１以下に減少させる必要がある。このラドン系同位元素の除去処理は、放射性鉱物から選択的抽出法によりラドン系同位元素を除去することによって行うこともできるが、天然放射性鉱物を選鉱処理してラドン系同位元素を多く含む鉱物例えばゼノタイムとトロン系同位元素を多く含む鉱物例えばモナザイトとに分別し、前者を除去することによって行うのが有利である。
【００１６】
この際の選鉱処理は、例えば原料としてペグマタイト系砂鉱床から採鉱された重砂を用いる場合、通常のリン酸鉱物から希土類鉱物を選鉱するときに用いている方法によって、粗鉱処理して希土類鉱物を選鉱分別し、次いでこの希土類鉱物をさらに高ガウス磁力選鉱処理及び高電圧静電選鉱処理して、モナザイトとゼノタイムに精鉱分離することによって行われる。
【００１７】
上記の高テスラ磁力選鉱処理は、磁束密度を０．１〜５テスラ（Ｔ）の範囲で順々に増大させて磁力選鉱を行い、磁性鉱物を精鉱分画する処理である。例えばペグマタイト系砂鉱床から採鉱された重砂については、０．２〜０．５Ｔで砂鉄が除かれ、０．５〜１．０Ｔでイルメナイトが除かれ、１．０〜１．５Ｔでルチル及びタンタライト又はストロベライトが除かれる。
【００１８】
このようにして、原料重砂の約５質量％程度の非磁性鉱物、例えばリン酸系鉱物、シリカ、ジルコニアが残留する。
次に、この非磁性鉱物について、高電圧静電選鉱処理を施す。この電圧静電選鉱は、低電圧条件下でシリカを除き、次第に電圧を増大させてジルコニアその他のリン酸塩以外の鉱物を除き、最後に２５，０００Ｇ（２．５Ｔ）で磁力選鉱して、モナザイトからゼノタイムを分離する。
【００１９】
この精鉱分離は、モナザイトに対するゼノタイム含有割合が５０質量％以下、好ましくは２０質量％以下さらに好ましくは１０質量％以下になるまで行う。この選鉱過程においては、薬品不溶性の完全非磁性鉱物のジルコン（Ｚｉｒｃｏｎ）が共存していても差しつかえない。ゼノタイム含有割合がこれよりも多いと放射線蓄積に対する安全性を十分に確保することができない。
【００２０】
このようにして、ラドン系同位元素含有量を減少させた天然放射性鉱物を次に有機酸水溶液と接触して、その中に含まれる放射性物質又はその壊変生成物を溶解抽出する。この際に用いる有機酸水溶液としては、例えばシュウ酸、酢酸、クエン酸、コハク酸又は酒石酸の水溶液があるが、人体に無害であり、かつ無色、無臭で比較的入手容易なクエン酸が好ましい。この有機酸水溶液は単独で用いてもよいし、また２種以上混合して用いてもよい。
【００２１】
この抽出に用いる有機酸水溶液中の有機酸濃度は、０．０１〜５０質量％の範囲で選ぶことができるが、浴用に供する際には０．０１〜０．５質量％の濃度に希釈して用いるのが好ましい。
【００２２】
この有機酸水溶液による抽出は、例えば前記のようにしてラドン系同位元素含有量を低下させた天然放射性鉱物を粉砕し、１５０メッシュ以下の微粉粒を分級除去したのち、これに少なくとも２倍体積の有機酸水を加え、必要に応じかきまぜ又はふりまぜながら行う。この抽出は室温で行うことができるが、抽出を促進するために５０〜１００℃に加熱して行うのが好ましい。この抽出に要する時間は、だいたい３０分〜１０時間の範囲である。
【００２３】
本発明方法により得られる温浴用水に含まれる好ましい放射性元素又はその壊変生成物としては、例えば220Ｒｎ（Ｔｎ）、216Ｐｏ、212Ｐｂ、212Ｂｉ、208Ｔｌ、208Ｐｂのようなトロン系列の核種を挙げることができる。
【００２４】
ところで、放射性物質の放射能の法令の規制値は３７０Ｂｑ／ｇであるので、本発明方法により得られる温浴用水を浴用に供する場合には、この規制値以下、すなわち３７０Ｂｑ／ｇ以下に調整することが必要である。
【００２５】
次に、本発明方法により、温浴用水を製造するための装置の１例について説明する。
図３は、本発明方法において用いる抽出装置の略解断面図であり、円筒型容器１の下部に、例えばフッ素樹脂製の不織布やろ布から成るフィルター２、上部に有機酸水溶液を供給するための給液口３を有し、また有機酸水溶液を循環させるために、該容器の上部に吸液口４、底部に液流入口５、及びポンプ６と循環用パイプ７を有し、さらに排液口８と必要に応じて液流入口５から流入する循環液を整流するための多数の孔を有するじゃま板９が設けられている。このじゃま板の孔は円周側が大きく、中心部は小さくなっている。
【００２６】
本発明方法においては、先ずこの抽出装置のフィルター２の上に２０〜１５０メッシュの大きさに破砕された微粒状の天然放射性物質を、フィルター２から吸液口４までの距離の約１／１０の高さ、約８〜２０ｃｍに充てんしたのち、給液口３より０．０５〜１０質量％の濃度を有するクエン酸などの有機酸の水溶液を、その液面が吸液口４の上部に位置するように供給する。
【００２７】
次いで、ポンプ６及び循環用パイプ７によって該有機酸水溶液を吸液口４から液流入口５の方向へ循環させることによって、前記の微粒状の天然放射性物質の流動床を形成させ、放射性壊変物質を抽出する。この際の有機酸水溶液の循環速度は、該天然放射性物質の流動床の高さが、静置状態の高さの約２〜３倍になるように調整される。
【００２８】
また、この抽出は室温で行うこともできるが、温度が低いと所望の放射性壊変生成物の溶解濃度を得るのに長時間を要し実用的でないので、本発明方法においては５０〜１００℃の温度に加熱した有機酸水溶液を用いるのが好ましい。このように高めた温度の有機酸水溶液を用いることにより、３０分〜１０時間の抽出時間で０．６８〜１３．７Ｂｑ／ｇの線量の放射能を有する水溶液が得られる。
【００２９】
この抽出終了後の放射能を有する水溶液は排液口８より取り出され、所望に応じて原液層に貯蔵される。
また、本発明方法に用いられる抽出装置はバッチ式で運転してもよいし、あるいは給液管、排液管と接続して連続式に運転することもできる。
【００３０】
本発明方法においては、流動循環式接触型抽出装置を用いることによって、放射能を有する水溶液を極めて効率よく製造することができ、得られた水溶液は、必要に応じ希釈して線量、温度、ｐＨなどを調整した後、温浴として使用することができる。
【発明の効果】
【００３１】
本発明によれば、多数回にわたり温浴しても体内に蓄積して生理的に有害な作用をもたらすことのない安全に使用可能な温浴用水を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
次に実施例により本発明を実施するための最良の形態を説明するが、これにより本発明は何ら限定されるものではない。
【００３３】
なお、実施例においては、以下の装置を使用した。
（１）磁力選鉱機
トスコ（ＴＯＳＣＯ）社製、直流整流器付き高ガウス磁力選鉱機、製品名「Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｓｅｐａｒａｔｏｒ  Ｍｏｄｅｌ  ＩＤ」、平均処理容量５００〜６００ｋｇ／ｈｒ、電圧目盛０〜１０Ａ、磁力目盛０〜５００００ガウス、配線電圧５０サイクル２００Ｖ。
（２）高圧交流静電選鉱機
トスコ（ＴＯＳＣＯ）社製、製品名「Ｈｉｇｈ  Ｔｅｎｓｉｏｎ  Ｓｅｐａｒａｔｏｒ
Ｍｏｄｅｌ  ＨＴ２０／２１０」、平均処理容量８５０ｋｇ／ｈｒ、直流０〜３Ａｍｐ．、メモリ指数０〜２５０Ｖ、配線電圧５０サイクル２００Ｖ。
（３）分級選鉱機
トスコ（ＴＯＳＣＯ）社製、アルミナ用デッキテーブル
【００３４】
実施例
マレーシヤペラク地方のスズ鉱山産出スズ石、カシットライト（Ｃａｓｓｉｔｅｒｉｔｅ）選鉱残重砂５００ｋｇを分級選鉱機により水ひ分級し、１５０メッシュ以上の画分を捕集することにより、軽砂（けい石、長石など）を除いたのち、乾燥する。
次いで、磁力選鉱機を用い、８０００Ｇ（０．８Ｔ）の磁気条件下で、約７５体積％をカットすることにより鉄含有鉱石（マグネタイト、イルメナイト、ウォルフラマイト、フェロシリカサンドなど）を除去する。
次に、このようにして得た処理物を高電圧静電選鉱機を用いて、２００Ｖ、３Ａｍｐの条件下で約１時間処理し、モナザイト、ゼノタイム、ジルコン、クォルツ以外の鉱物を除去したのち、再び磁力選鉱機を用いて約１時間処理し、モナザイトとゼノタイムとを分離する。
このようにして、ゼノタイムとモナザイトの含有割合が質量比で１：１０の天然放射性鉱物を得た。このものについて放射能を測定したところ、２２７．８Ｂｑ／ｇであった。
【００３５】
次に、図３に示す構造のステンレス鋼製抽出装置を用いて、放射性同位元素の抽出を行った。
すなわち、上記の天然放射性鉱物の粉粒体をフィルター２から１０ｃｍの高さまで充填し、給液口３より濃度０．５質量％のクエン酸水溶液を、フィルター２から８０ｃｍの高さまで導入し、８０℃において５０ｍｌ／分の速度で循環させながら２時間抽出を行った。このようにして、８．２Ｂｑ／ｇの放射能を示す温浴用水を得た。
このようにして得た温浴用水をγ線スペクトロメトリーで分析したところ、220Ｔｎ、212Ｐｂ、208Ｔｌ、212Ｂｉなどの核種の存在が認められた。
【００３６】
応用例
図４に示す装置系を用いて放射能を有する水溶液を製造した。
図において、Ａは水とクエン酸とを混合してクエン酸水溶液を調製するための、かきまぜ装置を備えた水溶液調製槽、Ｂはクエン酸水溶液と放射性同位元素含有物質とを接触させ、実施例で用いた放射性壊変生成物を抽出するための流動循環式接触型抽出装置、Ｃは原液槽、Ｄは抽出原液の温度、クエン酸の濃度、ｐＨ及び線量を使用する条件に調整するための調整槽であって、前記の抽出装置Ｂは、円筒型容器の直径が１００ｃｍ、フィルターから吸液口までの高さが１００ｃｍの図３に示す構造を有するものを使用し、また、フィルターとして１ｍｍ厚のフッ素樹脂製不織布を用いた。
【００３７】
まず、供給管１０から１００℃の熱水を、また供給管１１からクエン酸粉末をそれぞれ水溶液調製槽Ａに導入し、濃度１質量％のクエン酸水溶液（ｐＨ約３）を調製する。次にこのようにして調製したクエン酸水溶液１０００ｋｇを、実施例で得た天然放射性物質粒状体５０ｋｇ（トリウム換算３ｋｇ）を装入した抽出装置Ｂに送り（この場合液面は吸液口４の上部に位置する）、ポンプ６を動かして該天然放射性物質粒状体が静置高さの２〜３倍の高さを有する流動床を形成するような循環速度で、水溶液を循環した。抽出は９０〜９５℃の温度で４時間行った。この処理により鉱物は溶解せずに放射性壊変生成物だけの抽出が行われた。
【００３８】
次にこの抽出液を原液槽Ｃに送り貯蔵する。このようにして得られた抽出液の放射能は８２Ｂｑ／ｇである。次いでこの抽出液を調整槽Ｄに入れて、ここで１０倍の温水を温水供給管１２から供給して希釈することにより、放射能８．２Ｂｑ／ｇの温水が得られる。この温水のクエン酸濃度は０．０５質量％、ｐＨは３．５であり、一般の飲用可能な弱酸性温泉の軟水と同程度である。
このものをγ線スペクトロメトリーで分析したところ、216Ｔｎ、212Ｐｂ、208Ｔｌ、212Ｂｉの核種が検出された。また、このものの放射能は約１２時間の半減期を示す。
【産業上の利用可能性】
【００３９】
本発明は、人工温泉用の温浴用水の製造に有用である。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】トロン系列の壊変及び半減期を示す説明図
【図２】ラドン系列の壊変及び半減期を示す説明図
【図３】本発明方法で用いるのに好適な抽出装置の略解断面図
【図４】本発明方法を利用して温浴用水を製造する例を説明するためのフローシート
【符号の説明】
【００４１】
１  円筒型容器
２  フィルター
３  給液口
４  吸液口
５  液流入口
６  ポンプ
７  循環用パイプ
８  排液口
９  じゃま板
１０，１１  供給管
１２  温水供給管
Ａ  水溶液調製槽
Ｂ  流動循環式接触型抽出装置
Ｃ  原液槽
Ｄ  調整槽
【図１】
2007037661.tif 000002
【図２】
2007037661.tif 000003
【図３】
2007037661.tif 000004
【図４】
2007037661.tif 000005
【手続補正書】
【提出日】平成17年8月2日(2005.8.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
図１は、トリウム（トロン）系列（以下単にトロン系列という）の壊変の半減期を、また図２はウラニウム（ラドン）系列（以下単にラドン系列という）の壊変の半減期をそれぞれ示したものであるが、両者を対比すれば分るように、トロン系列の壊変においては安定化するまでの半減期の合計が１２時間弱であり、ラドン系列の壊変においては安定化するまでの半減期の合計が２３年弱になっている。
本発明において、トロン系同位元素とは、トロン系列の壊変により生成する放射性元素の総称であり、またラドン系同位元素とは、ラドン系列の壊変により生成する放射性元素の総称である。
したがって、ラドン系同位元素を含む温泉水に繰り返し入浴すると半減期の長いラドン系同位元素が次第に蓄積し、人体に対し生理的な悪影響を与えることになる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
2007037661.tif 000006
【手続補正３】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図２】
2007037661.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成17年9月16日(2005.9.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
次にこの抽出液を原液槽Ｃに送り貯蔵する。このようにして得られた抽出液の放射能は８．２Ｂｑ／ｇである。次いでこの抽出液を調整槽Ｄに入れて、ここで１０倍の温水を温水供給管１２から供給して希釈することにより、放射能０．８２Ｂｑ／ｇの温水が得られる。この温水のクエン酸濃度は０．０５質量％、ｐＨは３．５であり、一般の飲用可能な弱酸性温泉の軟水と同程度である。
このものをγ線スペクトロメトリーで分析したところ、216Ｔｎ、212Ｐｂ、208Ｔｌ、212Ｂｉの核種が検出された。また、このものの放射能は約１２時間の半減期を示す。