(57)【要約】  【課題】射出成型中における強化繊維の繊維長を長く保つことができ、射出成型機の供給用ホッパー内部でブリッジは発生せず安定して供給され、得られた成型品は高強度・高剛性である長繊維ペレットを提供する。  【解決手段】厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ１枚以上を強化繊維の配向方向に沿って曲折して束ねた長繊維ペレットであって、強化繊維を構成する単繊維の合計が１０００〜８００００本、長さが１〜５０ｍｍであり、熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの配向方向と直交する外周に、熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープに含浸される熱可塑性樹脂を溶融して形成した融着帯を有する長繊維ペレット２とする。  【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ１枚以上を強化繊維の配向方向に沿って曲折して束ねた長繊維ペレットであって、強化繊維を構成する単繊維の合計が１０００〜８００００本、長さが１〜５０ｍｍである長繊維ペレット。
【請求項２】
熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの配向方向と直交する外周に、熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープに含浸される熱可塑性樹脂を溶融して形成した融着帯を有する請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項３】
長繊維ペレットに含まれる熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープが１枚であって、前記テープ１枚に含まれる単繊維が１２０００本以上である請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項４】
長繊維ペレットに含まれる熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープが２枚以上であって、前記テープ１枚に含まれる単繊維が３０００本以下である請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項５】
強化繊維が炭素繊維又はガラス繊維である請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項６】
熱可塑性樹脂がポリプロピレン、ポリアミド又はポリカーボネートである請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項７】
長繊維ペレット中の強化繊維の質量含有率が５〜７０％である請求項１に記載の長繊維ペレット。
【請求項８】
１２０００本以上の強化繊維用の単繊維からなるストランドに熱可塑性樹脂を含浸して、幅が１０ｍｍ以上、厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを得る第１工程と、
前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを、強化繊維の配向方向に沿って不規則に折り曲げて折曲テープを得る第２工程と、
前記折曲テープの配向方向に直交する外周を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより前記折曲テープの外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープを得る第３工程と、
前記融着テープを強化繊維の配向方向に垂直に切断して長さ１〜５０ｍｍの長繊維ペレットを製造する第４工程とからなる、
長繊維ペレットの製造方法。
【請求項９】
１２０００本以上の強化繊維用の単繊維からなるストランドに熱可塑性樹脂を含浸して、幅が１０ｍｍ以上、厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを得る第１の工程と、
前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを、強化繊維の配向方向に沿って裁断して、３０００本以下の強化繊維の単繊維からなる分割テープを得る第２工程と、
前記分割テープ複数枚を強化繊維の配向方向に揃えると共に束ねて分割テープ束を得る第３工程と、
前記分割テープ束の配向方向に直交する外周を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより前記分割テープ束の外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープ束を得る第４工程と、
前記融着テープ束を強化繊維の配向方向に垂直に切断して長さ１〜５０ｍｍの長繊維ペレットを製造する第５工程とからなる、
長繊維ペレットの製造方法。
【請求項１０】
請求項１に記載の長繊維ペレットを射出成型機に供給して射出成形型に射出することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、樹脂含有長繊維テープを所定形状に形成してなる長繊維ペレット、その製造方法、及び長繊維ペレットを材料に使用した繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
炭素繊維等の強化繊維で補強された繊維強化樹脂複合材料は、引張強度・引張弾性率が高く、耐熱性、耐薬品性、疲労特性、耐摩耗性に優れる、線膨張係数が小さく寸法安定性に優れる、電磁波シールド性、Ｘ線透過性に富むなどの優れた特長を有していることから、スポーツ・レジャー、航空・宇宙、一般産業用途に幅広く適用されている。従来は、エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂を複合材料のマトリックスとすることが多かったが、最近、リサイクル性・高速成型性の観点から熱可塑性樹脂が注目されている。
【０００３】
繊維強化熱可塑性樹脂複合材料のマトリックスとしては、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ＡＢＳ)、ポリアミド(ナイロン６、ナイロン６６など)、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトンなどが挙げられる。
【０００４】
繊維強化熱可塑性樹脂複合材料の成型方法としては、コンパウンドペレットの射出成型、長繊維ペレットの射出成型、射出圧縮成型、押出成型、ランダムマットを使用したスタンピング成型などが挙げられる。
【０００５】
これらのうち、長繊維ペレットを材料に使用する射出成型は、複雑な形状を容易に成型でき、且つ、バリ取りなどの後加工が不要であり、生産性が高いことから急速に市場が成長している。なお、長繊維ペレットは、例えば、特許文献１に開示された方法によって製造することができる。
【０００６】
しかしながら、上記長繊維ペレットを材料に使用して射出成型法で成型された成型品は、プレス成型法により成型された成型品と比べて機械的特性が劣る。
【０００７】
その原因は、射出成型法においては、材料である長繊維ペレットを投入してから成型に至るまでの間に長繊維ペレット中の強化繊維が折損されて短くなるためである。
【０００８】
プレス成型法では、例えば繊維長１０ｍｍの樹脂含有炭素繊維からなる長繊維ペレットを材料として用いて繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を成型した場合、成型品から抽出した炭素繊維の長さは約１０ｍｍで短くはなっていない。これに対し、射出成型法では同じ繊維長１０ｍｍの樹脂含有炭素繊維からなる長繊維ペレットを材料として用いて繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を成型した場合、成型品から抽出した炭素繊維の長さは僅か１ｍｍ程度と短くなることがある。
【０００９】
そのため、射出成型法で成型された繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品中の強化繊維の長伸化、成型品の物性向上が望まれている。
【特許文献１】特開２００３−３０５７７９号公報  （特許請求の範囲）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
前記問題に対し射出成型機メーカーを中心に、射出成型機の押出機のスクリューの圧縮比を小さくしたり、チェックリングのクリヤランスを大きくしたりする取組がなされている。また、金型メーカーを中心に、強化繊維が折れにくいようなゲート形状を工夫する取組が進んでいる。これらは、いずれも射出成型品中における強化繊維長を長くするのに、ある程度有効であるが、まだ不充分である。
【００１１】
本発明者は、繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品製造用原料の長繊維ペレットについて検討しているうち、広幅で薄肉の形状の繊維強化熱可塑性樹脂テープを束ねて形成する長繊維ペレットに想到した。
【００１２】
この長繊維ペレットは柔軟性に優れるため、これを材料として用いて繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を射出成型したところ、射出成型機の押出機シリンダー内において、マトリックス樹脂が溶融する前の段階でも強化繊維が折損するのを防ぐことができ、この部分での繊維長を長く保つことについて改善できることを見出した。
【００１３】
しかしながら、射出成型機の原料供給用ホッパー内部で前記テープ同士が互いに支え合ってテープの落下を阻害するブリッジが発生してしまう場合もあった。そこで、ブリッジが発生しないようにテープを繊維軸に沿って折りたたみ、その外周辺部を軽く溶着することにより、又は、前記テープを少なくとも３０００フィラメント以下になるまで繊維軸に沿って裁断した後、ちょうど薪を束ねるように丸断面に束ねて、その外周辺部を軽く溶着することにより、前記ブリッジの発生を防止することが出来ることを、本発明者は見出した。
【００１４】
以上の構成にすることにより、成型中における強化繊維の繊維長を長く保つことができ、射出成型機の長繊維ペレット供給用ホッパー内部でペレット同士が互いに支え合ってペレットの落下を阻害するブリッジの発生を防止して、長繊維ペレットは安定してホッパーから押出スクリューに供給され、更にスクリュー中で短繊維化することが抑制されることを見出し、その結果得られた成型品は高強度・高剛性であることを、本発明者は知得し本発明を完成するに至った。
【００１５】
従って、本発明の目的とするところは、上記問題を解決した長繊維ペレット、その製造方法、及び当該長繊維ペレットを使用した繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品の製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
上記目的を達成する本発明は、以下に記載のものである。
【００１７】
［１］  厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ１枚以上を強化繊維の配向方向に沿って曲折して束ねた長繊維ペレットであって、強化繊維を構成する単繊維の合計が１０００〜８００００本、長さが１〜５０ｍｍである長繊維ペレット。
【００１８】
［２］  熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの配向方向と直交する外周に、熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープに含浸される熱可塑性樹脂を溶融して形成した融着帯を有する［１］に記載の長繊維ペレット。
【００１９】
［３］  長繊維ペレットに含まれる熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープが１枚であって、前記テープ１枚に含まれる単繊維が１２０００本以上である［１］に記載の長繊維ペレット。
【００２０】
［４］  長繊維ペレットに含まれる熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープが２枚以上であって、前記テープ１枚に含まれる単繊維が３０００本以下である［１］に記載の長繊維ペレット。
【００２１】
［５］  強化繊維が炭素繊維又はガラス繊維である［１］に記載の長繊維ペレット。
【００２２】
［６］  熱可塑性樹脂がポリプロピレン、ポリアミド又はポリカーボネートである［１］に記載の長繊維ペレット。
【００２３】
［７］  長繊維ペレット中の強化繊維の質量含有率が５〜７０％である［１］に記載の長繊維ペレット。
【００２４】
［８］  １２０００本以上の強化繊維用の単繊維からなるストランドに熱可塑性樹脂を含浸して、幅が１０ｍｍ以上、厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを得る第１工程と、
前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを、強化繊維の配向方向に沿って不規則に折り曲げて折曲テープを得る第２工程と、
前記折曲テープの配向方向に直交する外周を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより前記折曲テープの外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープを得る第３工程と、
前記融着テープを強化繊維の配向方向に垂直に切断して長さ１〜５０ｍｍの長繊維ペレットを製造する第４工程とからなる、
長繊維ペレットの製造方法。
【００２５】
［９］  １２０００本以上の強化繊維用の単繊維からなるストランドに熱可塑性樹脂を含浸して、幅が１０ｍｍ以上、厚さが２００μｍ以下の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを得る第１の工程と、
前記熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを、強化繊維の配向方向に沿って裁断して、３０００本以下の強化繊維の単繊維からなる分割テープを得る第２工程と、
前記分割テープ複数枚を強化繊維の配向方向に揃えると共に束ねて分割テープ束を得る第３工程と、
前記分割テープ束の配向方向に直交する外周を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより前記分割テープ束の外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープ束を得る第４工程と、
前記融着テープ束を強化繊維の配向方向に垂直に切断して長さ１〜５０ｍｍの長繊維ペレットを製造する第５工程とからなる、
長繊維ペレットの製造方法。
【００２６】
［１０］  ［１］に記載の長繊維ペレットを射出成型機に供給して射出成形型に射出することを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品の製造方法。
【発明の効果】
【００２７】
本発明の長繊維ペレットは、上記のような構成であるので、これを材料として用いて繊維強化熱可塑性樹脂複合材料を射出成型する場合、射出成型機のスクリューで混練される際に簡単に分解されて柔軟性が高くなる。その結果、成型中における強化繊維は折れ難くなり、繊維長を長く保つことができる。更に、射出成型機の長繊維ペレット供給用ホッパー内部でブリッジは発生せず長繊維ペレットはスクリューに安定して供給される。このため、得られた繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品は高強度・高剛性である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２９】
図１は、本発明長繊維ペレットの概念の一例を示すもので、(Ａ)は側面図、(Ｂ)は断面図である。
【００３０】
図１において、２は長繊維ペレットで、４は熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ(強化テープ)である。この強化テープ４は、一方向に配向した強化用原料繊維６に熱可塑性樹脂８を含浸させた薄いテープ状のものであり、長繊維ペレット２は強化テープ４を１枚以上[本図１においては１枚]、強化繊維６の配向方向に沿って曲折して束ねてなる。
【００３１】
強化繊維６を構成する単繊維の合計は１０００〜８００００本、好ましくは１００００〜７００００本である。
【００３２】
長繊維ペレット２の長さ(繊維の配向方向長さ)ｌは１〜５０ｍｍ、好ましくは５〜２０ｍｍである。
【００３３】
長繊維ペレット２の長さが５０ｍｍを超える場合は、射出成型時にホッパー内部でブリッジが発生し、長繊維ペレットの材料としての安定供給に支障を来すため好ましくない。他方、長繊維ペレット２の長さが１ｍｍ未満の場合は、繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品中の強化繊維の繊維長が短くなり、成型品の物性が低下するので好ましくない。
【００３４】
強化テープ４の厚さは２００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下である。
【００３５】
強化テープ４の厚さが２００μｍを超える場合は、このテープからなる長繊維ペレットを材料として用いて射出成型する際に繊維が折損され易く、得られる繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品中の強化繊維の繊維長が短くなり、成型品の物性が低下するので好ましくない。
【００３６】
強化テープ４の繊維配向方向と直角方向外周には、強化テープ４を加熱溶融して形成した融着帯１０が複数列[本図１(Ａ)においては２列]、複数本[本図１(Ｂ)においては２本]形成されている。
【００３７】
本例において、長繊維ペレット２に含まれる強化テープ４は１枚であって、前記強化テープ１枚に含まれる単繊維は１２０００本以上である。また、強化テープ４は繊維の配向方向(テープの長さ方向)に沿って不規則に折り曲げられている。
【００３８】
強化テープ４を構成する強化繊維６は、炭素繊維、ガラス繊維、バラ系アラミド繊維等が好ましい。これら繊維のうちでも、本発明の長繊維ペレットは、射出成型中における強化繊維の繊維長保持効果の観点から、従来の射出成型法では折損し易い炭素繊維に特に有効である。
【００３９】
前記折曲テープ４に含浸させる熱可塑性樹脂８としては、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体(ＡＢＳ)、ポリアミド(ナイロン６、ナイロン６６など)、ポリアセタール、ポリカーボネート、ポリプロピレン、高密度ポリエチレン、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエーテルイミド、ポリスチレン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトンなどを使用することができる。
【００４０】
折曲テープ４中の熱可塑性樹脂の含浸量は３０〜９５質量％、即ち折曲テープ４中の強化繊維の含有率は７０〜５質量％が好ましい。
【００４１】
本発明の長繊維ペレットは、その物性が上記範囲内にあれば、その製造方法及び製造装置としては、特に限定されるものではないが、例えば以下の製造方法及び製造装置により製造することができる。
【００４２】
図２は、本発明長繊維ペレットの概念の他の例を示す断面図である。
【００４３】
図２において、１２は長繊維ペレットで、１４は熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ(強化テープ)である。この強化テープ１４は、一方向に配向した強化用原料繊維１６に熱可塑性樹脂１８を含浸させた薄いテープ状のもので、３０００本以下、好ましくは１００〜２０００本の単繊維を含む。
【００４４】
前記強化テープ１４は複数枚[本図２においては９枚]が束ねられ、強化テープ束とされている。前記強化テープ束の繊維配向方向と直角方向外周には、強化テープ束を加熱して形成した融着帯２０が複数列、複数本[本図２においては３本]形成されている。
【００４５】
長繊維ペレット１２を構成する強化テープ１４は、枚数が多いほどテープが柔軟性に富むようになり好ましいが、裁断する手間が大変なので、強化繊維の集束数にも依るが、好ましくは２枚以上、より好ましくは４〜４０枚、特に好ましくは６〜２５枚である。
【００４６】
強化テープの厚さ、強化繊維の材質、熱可塑性樹脂の種類、長繊維ペレット中の強化繊維の質量含有率などについては、図２の例も図１の例と同様である。
【００４７】
以下、図面を参照して本発明長繊維ペレットの製造方法を詳細に説明する。この製造方法の一例(長繊維ペレット製造例Ａ)は、前述の図１の例の長繊維ペレットを製造する方法であって、以下のように第１工程〜第４工程とからなる。
【００４８】
(長繊維ペレット製造例Ａ第１工程)
図３は本発明の長繊維ペレット製造用原料の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープを製造するのに用いる装置の一例を示す概略図であり、(Ａ)は上記製造装置の正面図であり、(Ｂ)は(Ａ)におけるＡ〜Ａ線に沿った右側面断面図である。
【００４９】
図３において、２２は熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの製造装置である。
【００５０】
２６は、ほぼ直方体の溶融樹脂含浸装置で、下面が開放された筺状の上型部３４と上面が開放された筺状の下型部３８とからなり、上型部３４と下型部３８とを互いに嵌合することにより、その内部に空間部３６を形成している。樹脂含浸装置下型部３８の下流側端部はほぼ１／４円の円弧状に面取りされた摺動材料からなる部材(摺動部材)Ｐ、Ｑで形成されている。
【００５１】
前記摺動部材Ｐ、Ｑにはローラーからなるノズル上部部材４０が、摺動部材Ｐ、Ｑに液密に押圧された状態でコ字状の上部支持枠４２に取り付けられ、差込みバー４４によって固定されている。樹脂含浸装置下型部３８の下流側端部には、上型部３４と同様にローラーからなるノズル下部部材４６が、摺動部材Ｐ、Ｑに液密に押圧された状態で下部支持枠４８ａ、４８ｂに取り付けられ、差込みバー５０によって固定されている。
【００５２】
樹脂含浸装置下型部３８は、ノズル上部部材４０ともノズル下部部材４６とも接触しており、樹脂含浸装置下型部３８側の摺動部材Ｐ、Ｑは、ノズル上部部材４０側の接触面ともノズル下部部材４６側の接触面とも同じ形状である。しかも、樹脂含浸装置下型部３８の摺動部材Ｐ、Ｑは、砲金等の強度、柔軟性が適度の材質のものが用いられている。そのため、樹脂含浸装置下型部３８の、ノズル上部部材４０及びノズル下部部材４６との接触面は、溶融樹脂が漏れない構造になっている。
【００５３】
下流側スリットノズル３２は、摺動部材Ｐ、Ｑ間においてノズル上部部材４０とノズル下部部材４６との間隙で形成されてなる。摺動部材Ｐ、Ｑ間の長さ(スリット幅)は１０ｍｍ以上、好ましくは２０ｍｍ以上であり、ノズル上部部材とノズル下部部材との間隙(スリット間隙)は５００μｍ以下、好ましくは１００μｍ以下である。
【００５４】
ノズル上部部材４０及びノズル下部部材４６は何れも加熱されている。加熱温度は溶融樹脂含浸装置２６内の温度から樹脂の融点付近にあることが好ましい。この温度は通常１００〜４００℃、好ましくは１５０〜３００℃の範囲でコントロールされている。
【００５５】
更に、本例においてはノズル上部部材４０が上下に揺動するように形成したが、ノズル下部部材４６が上下に揺動するようにしても良い。
【００５６】
この製造装置２２において、炭素繊維２４は１２０００本以上、好ましくは１２０００〜５００００本の単繊維からなるストランドの形態で上流側スリットノズル３０から樹脂含浸装置空間部３６に供給される。樹脂含浸装置空間部３６を走行中の炭素繊維ストランド２４は、しごきバー６４ａ、６４ｂに押圧されてジグザグに走行しながら解繊されると共に溶融熱可塑性樹脂が含浸せしめられる。溶融熱可塑性樹脂で含浸された炭素繊維２４は、下流側スリットノズル３２に通され、幅広薄肉テープの形態で引き出される。
【００５７】
上部支持枠４２の一方の下端５８ａと下部支持枠４８ａの上端６０ａとの間隙、及び、上部支持枠４２の他方の下端５８ｂと下部支持枠４８ｂの上端６０ｂとの間隙は、何れも下流側スリットノズル３２の間隙と同じにしてある。
【００５８】
通常の運転においては下流側スリットノズル３２の間隙が一定であるように、上部支持枠４２の一方の下端５８ａと下部支持枠４８ａの上端６０ａとの間隙、及び、上部支持枠４２の他方の下端５８ｂと下部支持枠４８ｂの上端６０ｂとの間隙には、それぞれシムテープ等の間隙調節部材６２ａ及び６２ｂなどを挟んでおく。下流側スリットノズル３２の間隙は、この間隙調節部材６２ａ、６２ｂの厚さを変更することにより調節できる。
【００５９】
なお、６４ａは上型部３４に取り付けた所定数(本図では５本)の上部しごきバー(固定)、６４ｂは下型部３８に取り付けた所定数(本図では５本)の下部しごきバー(固定)である。図２において、矢印Ｘは炭素繊維ストランド２４の走行方向を示し、２８は溶融熱可塑性樹脂供給用の樹脂供給経路である。
【００６０】
図２の例の製造装置２２では、下流側スリットノズル３２の直ぐ下流に、２０℃前後の温度にされた冷却ローラー７４、７６が設けられている。この製造装置２２を用いてテープを製造する場合、下流側スリットノズル３２から引き出されたテープは融点以上の温度であるので、外気中での自然冷却では表面張力等が作用してテープ厚みが増加し、テープ幅が減少する方向に変形しやすい。
【００６１】
そこで、下流側スリットノズル３２の直後に冷却ローラー７４、７６を設けてテープを瞬時にマトリックス樹脂の融点以下まで急冷することによりテープ変形を防止できる。
【００６２】
冷却ローラー７４、７６は、下流側スリットノズル３２の下流のできるだけ近い位置に取り付けることが好ましい。
【００６３】
冷却ローラー７４は、支持枠７８に取り付けられ、差込みバー(回転軸)８０によって固定されている。冷却ローラー７４は、支持枠８２ａ、８２ｂ(不図示)に取り付けられ、差込みバー(回転軸)８４によって固定されている。
【００６４】
支持枠８２ａ、８２ｂ(不図示)は固定端８６ａ、８６ｂ(不図示)で接続、固定されている。一方、支持枠７８は、支持枠８２ａ、８２ｂ(不図示)から切り離され、しかも固定端には接続されていない。冷却ローラー７４には差込みバー８４及び支持枠７８を介して圧力シリンダー８８が設けられている。
【００６５】
以上の方法により本発明の長繊維ペレット製造用原料である、１２０００本以上の互いに平行に配向した強化繊維からなり、テープ幅が１０ｍｍ以上、テープ厚さが２００μｍ以下である熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ(強化テープ)が得られる。
【００６６】
図４は、この強化テープの一例の概念を示す断面図である。図４において、９２は強化テープである。この強化テープ９２は、一方向に配向した強化繊維９４に熱可塑性樹脂９６が含浸されてなる薄いテープ状のものである。
【００６７】
(長繊維ペレット製造例Ａ第２工程)
上記強化テープを、強化繊維の配向方向に沿って不規則に折り曲げることにより、折曲テープが得られる。
【００６８】
(長繊維ペレット製造例Ａ第３工程)
上記折曲テープの配向方向に直交する外周を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより、前記折曲テープの外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープが得られる。
【００６９】
(長繊維ペレット製造例Ａ第４工程)
上記融着テープを強化繊維の配向方向に垂直にペレット長さを調節しつつ切断することにより、長さが１〜５０ｍｍの長繊維ペレットが得られる。
【００７０】
次に、本発明長繊維ペレットの製造方法の他の例(長繊維ペレット製造例Ｂ)を説明する。この製造方法は、前述の図２の例の長繊維ペレットを製造する方法であって、以下のように第１工程〜第５工程とからなる。
【００７１】
(長繊維ペレット製造例Ｂ第１工程)
前述の図１の例の長繊維ペレットを製造する方法(長繊維ペレット製造例Ａ)の第１工程と同様の方法により、本発明の長繊維ペレット製造用原料である、１２０００本以上の互いに平行に配向した強化繊維からなり、テープ幅が１０ｍｍ以上、テープ厚さが２００μｍ以下である熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ(強化テープ)が得られる。
【００７２】
(長繊維ペレット製造例Ｂ第２工程)
上記強化テープを、強化繊維の配向方向に平行に裁断することにより、テープ幅が３ｍｍ以下で、３０００本以下の強化繊維の単繊維からなる分割テープが得られる。
【００７３】
(長繊維ペレット製造例Ｂ第３工程)
上記分割テープ２枚以上、好ましくは４〜２０枚を強化繊維の配向方向に揃えると共に束ねることにより分割テープ束が得られる。
【００７４】
(長繊維ペレット製造例Ｂ第４工程)
上記分割テープ束の配向方向に直交する外周の一部又は全部を熱可塑性樹脂の融点以上に加熱することにより前記折曲テープ束の外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープ束が得られる。
【００７５】
(長繊維ペレット製造例Ｂ第５工程)
上記融着テープ束を強化繊維の配向方向に垂直にペレット長さを調節しつつ切断することにより、長さが１〜５０ｍｍの長繊維ペレットが得られる。
【００７６】
(繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品の製造例)
上記長繊維ペレット製造例Ａ、長繊維ペレット製造例Ｂ等で得られた長繊維ペレットを加熱して熱可塑性樹脂を溶融させると共に、混練した混練物を射出成形型に射出することにより、成型中においては、強化繊維の繊維長を長く保つことができ、射出成型機の長繊維ペレット供給用ホッパー内部でブリッジは発生せず長繊維ペレットは安定して供給され、得られた繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品は、高強度・高剛性である。
【００７７】
射出成型機としては、図５に示すような公知のものを用いることができる。
【００７８】
図５中、１０２は射出成型機であり、スクリュー本体１０４と、加熱シリンダー１０６とからなる。スクリュー本体１０４には、長繊維ペレット１０８が供給されるホッパー１１０側(上流側)から金型１１２側(下流側)に向かってフライト１１４ａ、１１４ｂ、１１４ｃ、…、１１４ｋ、１１４ｌ、…、１１４ｒ、１１４ｓ、１１４ｔが形成され、各フライト間は、スクリュー溝１１６ａ、１１６ｂ、…、１１６ｋ、…、１１６ｒ、１１６ｓが形成されている。
【００７９】
スクリュー本体１０４の下流側には小径部１１８を間に置いてスクリューヘッド１２０が形成されている。小径部１１８の向かいの加熱シリンダー１０６にはチェックリング１２２が形成されている。
【００８０】
金型１１２は前型１２４と後型１２６とからなり、ゲート１２８から供給される長繊維ペレットの混練物は、前型と後型との間隙１３０に導入され、ここで成型品が得られる。
【００８１】
ホッパー１１０から供給された長繊維ペレット１０８は、加熱シリンダー１０６内で外部からの熱エネルギーを受けると共に、スクリュー本体１０４の回転に伴い、得られる混練物は、チェックリング１２２を通って金型１１２に送り込まれる。
【００８２】
この剪断流動によって従来の長繊維ペレットは、繊維が折損され易く、得られる繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品中の強化繊維の繊維長が短くなり、成型品の物性が低下する。
【００８３】
これに対し、本発明の長繊維ペレットは、この剪断流動を受けても、成型中における強化繊維の繊維長を長く保つことができる。このことは、本発明の長繊維ペレット製造原料の熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープは、熱可塑性樹脂を含浸する際、しごきバーに押圧されてジグザグに走行しながら解繊され、しかも急冷によって解繊状態が保たれ、これを束ねたものは周面において融着されているものの内部は解繊状態が保たれているため、剪断流動を柔軟に受け止めることができるからと考えられる。
【実施例】
【００８４】
以下の実施例及び比較例に記載した条件により強化テープ、長繊維ペレット、繊維強化熱可塑性樹脂複合材料成型品を作製した。
【００８５】
[実施例１]
図３に示す製造装置において、下流側スリットノズル間隙を１３０μｍ、上下ノズル部材間の応力を３０Ｎに調整した後、樹脂含浸装置空間部内の溶融樹脂[ポリプロピレン樹脂(汎用射出成型グレード、メルトフローレート２０ｇ／１０分)]の温度及び上下ノズル部材の温度を２３０℃に調整した。
【００８６】
この製造装置においては、冷却ローラーを、下流側スリットノズルの下流でノズルローラーと冷却ローラーとの軸心距離で２００ｍｍの箇所に設置し、冷却ローラーの温度を２０℃に調整した。
【００８７】
この溶融樹脂含浸装置において、原料炭素繊維ストランド[東邦テナックス社製ベスファイトＳＴＳ−２４Ｋ Ｆ３０１(直径７μｍ×２４０００フィラメント、繊度１．６ｇ／ｍ)]を３ｍ／分で走行させ、熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープ(強化テープ)を作製した。得られた強化テープの幅は３０ｍｍ、炭素繊維の質量含有率は３０％であった。
【００８８】
次いで、この強化テープを、炭素繊維の配向方向に沿って不規則に折り曲げて折曲テープを得た。
【００８９】
この折曲テープの外周を熱可塑性樹脂の融点以上の１８０℃に加熱することにより前記折曲テープの外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープを得た。
【００９０】
この融着テープを強化繊維の配向方向に垂直に長さ１０ｍｍにカットして、長繊維ペレットを得た。続いて、この長繊維ペレットについて図５に示す射出成型機を用いて２３０℃で射出成型し、１５０ｍｍ角×３．１ｍｍ厚の平板を作製した。
【００９１】
また、射出成型時に長繊維ペレット中の炭素繊維が、(１)スクリュー混練圧縮時(本スクリューの圧縮率２．９６％)、(２)チェックリング通過時、(３)金型内ゲート部通過時の何処で炭素繊維が折れるかを、図５の長繊維ペレット１０８、スクリュー溝１１６ｋ、チェックリング１２２入、チェックリング１２２出、成型品１３０における重量平均繊維長を測定して調べた。その結果を表１に示す。
【００９２】
なお、重量平均繊維長は以下の方法で測定した。
【００９３】
採取した試料０．５ｇに熱濃硫酸を加えてマトリックスのポリプロピレン樹脂を分解し、炭素繊維を取り出した。次に、超音波装置を用いて炭素繊維を水中に分散させ、四分法を３回以上繰り返した後、濾過した。濾紙上に残った炭素繊維５００本以上について繊維長を測定し、その重量平均繊維長を次式
重量平均繊維長 ＝ Σ(繊維長)2 ／ Σ(繊維長)
を用いて求めた。
【００９４】
上記１５０ｍｍ角×３．１ｍｍ厚の平板について、平板から１０ｍｍ幅×９０ｍｍ長×３．１ｍｍ厚の曲げ試験片を５本切り出し、ＪＩＳ Ｋ ７１７１に準拠して３点曲げ試験(スパン／厚さ比＝２０、試験速度５ｍｍ／分)を実施し、曲げ強度を測定した。その結果を表１に示す。
【００９５】
[実施例２]
実施例１で得られた強化テープを、炭素繊維の配向方向に平行に裁断してテープ幅が１．３ｍｍで、約１０００本の炭素繊維からなる分割テープを得た。
【００９６】
この分割テープ２４枚を束ねて分割テープ束を得、前記分割テープ束の外周を熱可塑性樹脂の融点以上の１８０℃に加熱することにより前記分割テープ束の外周の少なくとも一部に溶融した熱可塑性樹脂で形成された融着帯を有する融着テープ束を得た。
【００９７】
この融着テープ束を強化繊維の配向方向に垂直に長さ１０ｍｍにカットして、長繊維ペレットを得た。続いて、この長繊維ペレットについて実施例１と同様に図５に示す射出成型機を用いて成型品を作製し、射出成型時における強化繊維の重量平均繊維長の変化、並びに、射出成型品の曲げ強度を測定した。その結果を表１に示す。
【００９８】
[比較例１]
図３に示す強化テープ製造装置において、下流側スリットノズル３２を、開口部が円形で、その直径が２．５ｍｍのダイスに取り替え、冷却ローラー７４、７６を取り外した。この改造装置を用い、前記ダイスの下流側以外は実施例１と同様に操作して、熱可塑性樹脂含浸強化繊維成型物(強化成型物)を作製したところ、得られた強化成型物は、断面が円形で、その直径が２．５ｍｍの棒状のものであった。
【００９９】
この棒状の強化成型物を強化繊維の配向方向に垂直に長さ１０ｍｍにカットして、長繊維ペレットを得た。図６は、得られた長繊維ペレットの概念を示す断面図である。図６において、１３２は長繊維ペレットである。この長繊維ペレット１３２は、一方向に配向した強化繊維１３４に熱可塑性樹脂１３６が含浸されてなる。
【０１００】
なお、比較例１の強化成型物は、実施例１と同様にして、広がった強化繊維ストランド中に溶融樹脂を含浸させた後に、まだ樹脂が溶けたままの状態のうちに丸ダイスを通して作製したものである。そのため、図６に示すように広がった強化繊維ストランド１３４中に十分に熱可塑性樹脂１３６が含浸されている。
【０１０１】
続いて、この長繊維ペレットについて実施例１と同様に図５に示す射出成型機を用いて成型品を作製し、射出成型時における強化繊維の重量平均繊維長の変化、並びに、射出成型品の曲げ強度を測定した。その結果を表１に示す。
【０１０２】
[比較例２]
比較例１の強化成型物製造装置において、しごきバー６４ａ、６４ｂを取り外した。この改造装置を用い、溶融樹脂含浸装置２６での操作以外は比較例１と同様に操作して、強化成型物を作製したところ、得られた強化成型物は、断面が円形で、その直径が２．５ｍｍの棒状のものであった。
【０１０３】
この棒状の強化成型物を強化繊維の配向方向に垂直に長さ１０ｍｍにカットして、長繊維ペレットを得た。図７は、得られた長繊維ペレットの概念を示す断面図である。図７において、１４２は長繊維ペレットである。この長繊維ペレット１４２は、一方向に配向した強化繊維１４４に熱可塑性樹脂１４６が含浸されてなる。
【０１０４】
なお、比較例２の強化成型物は、実施例１と同様にして、強化繊維ストランドを十分に広げないで溶融樹脂を含浸させ、そのままの状態のうちに丸ダイスを通して作製したものである。そのため、図７に示すように強化繊維ストランド１４４中に熱可塑性樹脂１４６は十分には含浸されていない。
【０１０５】
続いて、この長繊維ペレットについて実施例１と同様に図５に示す射出成型機を用いて成型品を作製し、射出成型時における強化繊維の重量平均繊維長の変化、並びに、射出成型品の曲げ強度を測定した。その結果を表１に示す。
【０１０６】
[比較例３]
実施例１で得られた強化テープを強化繊維の配向方向に垂直に長さ１０ｍｍにカットしたものを、そのまま長繊維ペレットとして実施例１と同様に図５に示す射出成型機に投入した。しかし、ホッパー１１０内部でブリッジが発生し試験片成型品は得られなかった。
【０１０７】
【表１】
2007254566.tif 000003
【０１０８】
実施例１〜２の強化テープは、樹脂含浸装置内部のしごきバー、及び、加熱ローラーで広げた強化テープを直ちに冷却固化させているため、広幅扁平形状のものを作製でき、このテープを剪断、集束、融着して得た長繊維ペレットを材料に用いて射出成型したところ、成型中における強化繊維の繊維長を長く保つことができ、得られた炭素繊維強化熱可塑性樹脂(ＣＦＲＴＰ)成型物は高い曲げ強度を示した。
【０１０９】
比較例１〜２で得られた熱可塑性樹脂含浸強化繊維成型物(強化成型物)は、断面円形の棒状物であり、これをカットして得た長繊維ペレットを材料に用いて射出成型したところ、成型中において強化繊維は折損し易く、得られたＣＦＲＴＰ成型物はあまり高い曲げ強度を示さなかった。
【図面の簡単な説明】
【０１１０】
【図１】本発明長繊維ペレットの概念の一例を示すもので、(Ａ)は側面図、(Ｂ)は断面図である。
【図２】本発明長繊維ペレットの概念の他の例を示す断面図である。
【図３】本発明の長繊維ペレット製造用原料である熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの製造装置の一例を示す概略図であり、(Ａ)は上記製造装置の正面図であり、(Ｂ)は(Ａ)におけるＡ〜Ａ線に沿った右側面断面図である。
【図４】本発明長繊維ペレットの原料として用いる熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの一例の概念を示す断面図である。
【図５】実施例１〜２及び比較例１〜３で用いた射出成型機を示す概略側面断面図である。
【図６】比較例１で得られた長繊維ペレットの概念を示す断面図である。
【図７】比較例２で得られた長繊維ペレットの概念を示す断面図である。
【符号の説明】
【０１１１】
２、１０８、１３２、１４２    長繊維ペレット
４、１４、９２    強化テープ
６、１６、９４、１３４、１４４    強化繊維
８、１８、９６、１３６、１４６    熱可塑性樹脂
１０、２０    融着帯
２２    熱可塑性樹脂含浸強化繊維テープの製造装置
２４    強化繊維
２６    溶融樹脂含浸装置
２８    溶融熱可塑性樹脂供給用の樹脂供給経路
３０    上流側スリットノズル
３２    下流側スリットノズル
３４    溶融樹脂含浸装置上型部
３６    溶融樹脂含浸装置空間部
３８    溶融樹脂含浸装置下型部
４０    ノズル上部部材
４２、４８ａ、４８ｂ、７８、８２ａ    支持枠
４４、５０、８０、８４    差込みバー
４６    ノズル下部部材
５２ａ、５２ｂ、８６ａ    固定端
５６、８８    付勢手段
５８ａ、５８ｂ    支持枠の下端
６０ａ、６０ｂ    支持枠の上端
６２ａ、６２ｂ    間隙調節手段
６４ａ、６４ｂ    しごきバー
７４、７６    冷却ローラー
１０２    射出成型機
１０４    スクリュー本体
１０６    加熱シリンダー
１１０    ホッパー
１１２    金型
１１４ａ、１１４ｂ、１１４ｃ、…、１１４ｋ、１１４ｌ、…、１１４ｒ、１１４ｓ、１１４ｔ    フライト
１１６ａ、１１６ｂ、…、１１６ｋ、…、１１６ｒ、１１６ｓ    スクリュー溝
１１８    小径部
１２０    スクリューヘッド
１２２    チェックリング
１２４    金型の前型
１２６    金型の後型
１２８    ゲート
１３０    前型と後型との間隙
ｌ    長繊維ペレットの長さ
ｍ    長繊維ペレットの幅
Ｐ、Ｑ    摺動部材
Ｘ    炭素繊維ストランドの走行方向を示す矢印
【図１】
2007254566.tif 000004
【図２】
2007254566.tif 000005
【図３】
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【図４】
2007254566.tif 000007
【図５】
2007254566.tif 000008
【図６】
2007254566.tif 000009
【図７】
2007254566.tif 000010