(57)【要約】【課題】ナノサイズカーボン材又は金属内包ナノサイズカーボン材を、大量に且つ安価に、しかも効率良く生産することができるようにする。【解決手段】ピストン１２及びシリンダ１１を備える往復式ピストン機関１０を用い、シリンダ室１１Ｒに、アセチレンガスからなる燃料ガスと、これを不完全燃焼させる量の酸素ガスとを導入する。そして、ピストン１２を動作させてシリンダ室１１Ｒを負圧にした状態でアセチレンガスと酸素ガスとの混合ガスを爆発燃焼させる。その後、爆発燃焼により生じたススを含む燃焼ガスをシリンダ室１１Ｒから排気口１１１を介して排気させる。低圧環境下で爆発燃焼が行われるので、ナノサイズカーボン材を効率良く製造することができる。【選択図】図１
2007091495.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ピストン及びシリンダを備える往復式ピストン機関の前記シリンダ内に、炭化水素系ガスからなる燃料ガスと、前記燃料ガスを不完全燃焼させる量の酸化剤とを導入する第１工程と、
前記ピストンを動作させて前記シリンダ内を負圧にした状態で前記燃料ガスと酸化剤との混合ガスを爆発燃焼させる第２工程と、
前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを前記シリンダ内から排気させる第３工程とを、
連続的に繰り返すことを特徴とするナノサイズカーボン材の製造方法。
【請求項２】
前記第１工程において、前記燃料ガス及び酸化剤に加えて、前記シリンダ内に金属微粒子を導入することで、金属を内包するナノサイズカーボン材を製造することを特徴とする請求項１に記載のナノサイズカーボン材の製造方法。
【請求項３】
高分子膜からなるコーティングが施された金属微粒子を、前記燃料ガス若しくは酸化剤に混合させた状態で、前記シリンダ内に導入することを特徴とする請求項２に記載のナノサイズカーボン材の製造方法。
【請求項４】
ピストン及びシリンダを備える往復式ピストン機関と、
前記シリンダ内に、炭化水素系ガスからなる燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段、及び前記燃料ガスを燃焼させる酸化剤を供給する酸化剤供給手段と、
前記シリンダ内に導入された燃料ガスと酸化剤との混合ガスに着火して爆発燃焼させる着火手段と、
前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを前記シリンダ内から排気させる排気口と、
前記ピストンを往復動作させる駆動手段と、
前記燃料ガス供給手段及び酸化剤供給手段からシリンダ内への前記燃料ガス及び酸化剤の供給量制御並びに前記排気口からの燃焼ガスの排気動作の制御を行うと共に、前記駆動手段による前記ピストンの駆動動作を制御する運転制御手段とを備え、
前記運転制御手段は、前記燃料ガスを不完全燃焼させる所定の比率で前記燃料ガス及び酸化剤を前記シリンダ内に供給させ、次いでピストンを動作させて前記シリンダ内を負圧にして前記混合ガスを爆発燃焼させ、その後に前記排気口から前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを排気させるサイクルを繰り返し実行させる制御を行うことを特徴とするナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項５】
前記運転制御手段が、前記駆動手段を介して前記ピストンの駆動速度を制御するピストン駆動速度制御部を具備することを特徴とする請求項４に記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項６】
前記シリンダ内に金属微粒子を供給する金属微粒子供給手段がさらに備えられていることを特徴とする請求項４又は５に記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項７】
前記金属微粒子供給手段として、微細ノズルから金属微粒子をシリンダ内に噴霧する方式が用いられることを特徴とする請求項６に記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項８】
前記運転制御手段が、前記燃料ガス及び酸化剤の供給量及び両者の混合比率を制御する流量制御部を具備することを特徴とする請求項４又は５に記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項９】
前記運転制御手段が、前記燃料ガス、酸化剤及び金属微粒子の供給量及びこれらの混合比率を制御する流量制御部を具備することを特徴とする請求項６又は７に記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項１０】
前記爆発燃焼後に、前記シリンダ内を掃気するための掃気用ガスを供給する掃気用ガス供給手段が備えられていることを特徴とする請求項４〜９のいずれかに記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項１１】
前記シリンダ内の温度を制御する温度制御手段が具備されていることを特徴とする請求項４〜１０のいずれかに記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【請求項１２】
前記シリンダの下部は、下方向に傾斜する傾斜部を有する漏斗状とされており、その最下部に前記排気口が形成されていることを特徴とする請求項４〜１１のいずれかに記載のナノサイズカーボン材の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、カーボンブラックやカーボンフラーレン等のナノサイズカーボン材、若しくは金属微粒子を内包する金属内包ナノサイズカーボン材の製造方法及び製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
カーボンフラーレンは、多数の炭素原子がサッカーボール模様を構成するように配置されたクラスターであり、６０個の炭素原子からなるＣ６０が代表的なものである。このようなカーボンフラーレン、或いはこれに金属微粒子を内包させた金属内包カーボンフラーレンは、医療用、医薬生成用、化粧品用、電子部品材料、燃料電池のセル材料、各種触媒用等の各種用途において使用されつつある。このため、カーボンフラーレン或いは金属内包カーボンフラーレンを、大量に且つ安価に製造する方法の開発が求められている。
【０００３】
従来、カーボンフラーレンの製造方法としては、ヘリウムが満たされた炉内に配置した黒鉛電極にアーク放電を行うアーク放電法、黒鉛電極に高電圧を印加する抵抗加熱法、黒鉛電極にレーザを照射するレーザ照射法等が知られている。これらの方法は、いずれも黒鉛電極を蒸発させる方法であって高品質なカーボンフラーレンを製造できるが、高価な黒鉛電極を用いることからコスト高であり、また量産には不向きな製造方法である。
【０００４】
一方、金属内包カーボンフラーレンの製造方法としては、上掲のアーク放電法が知られている。この場合、グラファイト粉末と金属酸化物とを所定の割合で混合し、これにグラファイトセメントを加えて棒状に成形したものを加熱処理して得た黒鉛電極が用いられる。かかる黒鉛電極にアーク放電して得られたススから金属内包カーボンフラーレンを抽出するもので、これまでに確認されたものとしては、ＹａＣ８２、ＬａＣ８２、ＳｍＣ８２、ＥｕＣ８２、ＹＣ８２、Ｌａ２Ｃ８０、Ｙ２Ｃ８０等がある。しかし、アーク放電法では高電圧の電力を大量に必要とし、また金属内包カーボンフラーレンを微量しか製造できないことから、低コストでの大量生産には不適である。
【０００５】
また、カーボンブラックの製造方法として、爆発エネルギーを利用する爆発法が知られている。これは、炭化水素系ガスと酸素とを混合させて爆轟（燃焼速度が非常に速いものを言う）を生じさせるものである。さらに、特許文献１には、爆轟を利用したカーボンフラーレンの製造方法が開示されている。この方法は、反応容器内にアセチレンガスと酸素との混合ガスを導入して爆発的に燃焼させることで、カーボンブラックと共にカーボンフラーレンを同時生成させる方法である。しかし、特許文献１の方法は、爆轟を連続的に行わせてカーボンフラーレンを連続生成させる製造方法ではなく、反応容器内で間歇的に反応させるバッチ式の製造方法であるため、カーボンブラックやカーボンフラーレン等のナノサイズカーボン材の大量生産には不向きである。
【０００６】
これに対し、特許文献２には、ピストン及びシリンダを備える往復式ピストン機関を用い、炭化水素系ガスを燃料ガスとし、シリンダ内で吸気、圧縮、燃焼・爆発及び排気を連続的に行わせることで、カーボンナノチューブやカーボンフラーレンを連続的に製造する方法が開示されている。この方法は、シリンダ内に燃料ガスと空気とを導入した後に急速に圧縮し、高温高圧の反応場を出現させた状態で爆発を惹起させ、このときの高温高圧エネルギーを利用してカーボンフラーレン等を生成するというものである。しかしながら、高温高圧下で炭化水素系ガスを爆発させた場合、カーボンはグラファイト化する割合が多くなり、カーボンフラーレンの生成が促進されず、カーボンフラーレンの生産性が悪化するという問題がある。また、炭化水素系ガスの爆発力をピストンの駆動源としているため、ある程度効率良く炭化水素系ガスを燃焼させねばならず、この意味でナノサイズカーボン材が含まれるススの量をあまり多くできない（二酸化炭素の量が増加してしまう）ことから、製造効率が悪いという問題もある。
【特許文献１】特開２００３−３３５５０８号公報
【特許文献２】特開２００４−７５４５３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記のような事情に鑑みてなされたもので、カーボンブラックやカーボンフラーレン等のナノサイズカーボン材を、大量に且つ安価に、しかも効率良く生産することができるナノサイズカーボン材の製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
【０００８】
さらに、従来技術では大量生産を行える製造方法が十分に提案されていない金属内包ナノサイズカーボン材に関し、大量に且つ安価に、しかも効率良く生産することができる製造方法及び製造装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
請求項１にかかるナノサイズカーボン材の製造方法は、ピストン及びシリンダを備える往復式ピストン機関の前記シリンダ内に、炭化水素系ガスからなる燃料ガスと、前記燃料ガスを不完全燃焼させる量の酸化剤とを導入する第１工程と、前記ピストンを動作させて前記シリンダ内を負圧にした状態で前記燃料ガスと酸化剤との混合ガスを爆発燃焼させる第２工程と、前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを前記シリンダ内から排気させる第３工程とを、連続的に繰り返すことを特徴とする。
【００１０】
この構成によれば、燃料ガスと、この燃料ガスを不完全燃焼させる量の酸化剤とがシリンダ内に導入され、爆発燃焼される。この際、燃料ガスは完全燃焼されないのでススが生成されることとなり、このスス中からカーボンブラックやカーボンフラーレン等のナノサイズカーボン材を抽出することができる。ここで、爆発燃焼を生起させる第２工程において、前記ピストンを動作させて前記シリンダ内を負圧にし、その状態下で前記燃料ガスが爆発燃焼される。つまり、低圧環境にて燃料ガスが爆発燃焼される。従って、炭化水素系ガスに含まれる炭素原子が爆発により気化された後、カーボンフラーレン等が生成され易い反応場、すなわち気化された炭素原子が再凝縮してカーボンフラーレン等が生成され易い低圧環境の反応場が提供され、これによりカーボンフラーレン等の生成が促進されるようになる。また、低圧下で燃料ガスを爆発燃焼させることで、ナノサイズカーボン材自体のグラファイト化も抑制でき、生産性が向上されるようになる。
【００１１】
請求項２にかかるナノサイズカーボン材の製造方法は、請求項１において、前記第１工程において、前記燃料ガス及び酸化剤に加えて、前記シリンダ内に金属微粒子を導入することで、金属を内包するナノサイズカーボン材を製造することを特徴とする。この構成によれば、シリンダ内に金属微粒子を導入し、燃料ガス及び酸化剤と共に爆発燃焼させることで、金属を内包するナノサイズカーボン材が生成されるようになる。なお、金属を内包するナノサイズカーボン材としては、例えばナノカーボンにナノサイズ金属が付着してなるナノ金属内包ナノカーボンや、フラーレン構造の内部に金属原子が収容されてなる金属内包フラーレン等があるが、本明細書ではこれらを総称して単に「金属内包ナノサイズカーボン材」という場合がある。
【００１２】
請求項３にかかるナノサイズカーボン材の製造方法は、請求項２において、高分子膜からなるコーティングが施された金属微粒子を、前記燃料ガス若しくは酸化剤に混合させた状態で、前記シリンダ内に導入することを特徴とする。この構成によれば、金属微粒子の供給系統を簡素化できると共に、金属微粒子が燃料ガスと反応したり、酸化剤により酸化されて活性が喪失されたりすることが抑止された状態で、シリンダ内に金属微粒子を供給できるようになる。また、爆発燃焼時の熱により前記コーティングは燃焼され、金属微粒子は本来の高活性の状態に復帰するようになる。
【００１３】
請求項４にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、ピストン及びシリンダを備える往復式ピストン機関と、前記シリンダ内に、炭化水素系ガスからなる燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段、及び前記燃料ガスを燃焼させる酸化剤を供給する酸化剤供給手段と、前記シリンダ内に導入された燃料ガスと酸化剤との混合ガスに着火して爆発燃焼させる着火手段と、前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを前記シリンダ内から排気させる排気口と、前記ピストンを往復動作させる駆動手段と、前記燃料ガス供給手段及び酸化剤供給手段からシリンダ内への前記燃料ガス及び酸化剤の供給量制御並びに前記排気口からの燃焼ガスの排気動作の制御を行うと共に、前記駆動手段による前記ピストンの駆動動作を制御する運転制御手段とを備え、前記運転制御手段は、前記燃料ガスを不完全燃焼させる所定の比率で前記燃料ガス及び酸化剤を前記シリンダ内に供給させ、次いでピストンを動作させて前記シリンダ内を負圧にして前記混合ガスを爆発燃焼させ、その後に前記排気口から前記爆発燃焼により生じた燃焼ガスを排気させるサイクルを繰り返し実行させる制御を行うことを特徴とする。
【００１４】
この構成によれば、燃料ガス供給手段及び酸化剤供給手段により、燃料ガス及び酸化剤がシリンダ内に導入され、これらの混合ガスが着火手段により着火され爆発燃焼される。この際、燃料ガス及び酸化剤の供給量は、運転制御手段により燃料ガスが完全燃焼されない比率に制御されているのでススが生成されることとなり、排気口から排気される燃焼ガス等に含まれるスス中からカーボンブラックやカーボンフラーレン等のナノサイズカーボン材を抽出することができる。ここで、爆発燃焼が生起される際、前記運転制御手段によりピストンが動作されてシリンダ内が負圧にされ、その状態下で前記燃料ガスが爆発燃焼されることから、上述したようにカーボンフラーレン等が生成され易い低圧の反応場が提供されるようになる。従って、カーボンフラーレン等の生成が促進されるようになる。また、低圧下で燃料ガスを爆発燃焼させることで、ナノサイズカーボン材自体のグラファイト化も抑制でき、生産性が向上されるようになる。さらに、前記ピストンは、燃料ガスの爆発力に完全依存して動作されるのではなく、別途設けられた駆動手段により駆動される構成であるので、ナノサイズカーボン材の効率的な生成に適した燃料ガスの燃焼条件を優先的に設定することが可能となる。
【００１５】
請求項５にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４において、前記運転制御手段が、前記駆動手段を介して前記ピストンの駆動速度を制御するピストン駆動速度制御部を具備することを特徴とする。この構成によれば、当該往復式ピストン機関におけるシリンダへの燃料ガス及び酸化剤の導入（吸気工程）、シリンダ内の負圧化及び燃料ガスの爆発燃焼（膨張及び燃焼工程）、燃焼ガスの排気口からの排気（排気工程）のサイクル時間を制御することが可能となる。従って、ナノサイズカーボン材の生成に適した条件を自在に設定できるようになる。また、各工程の所要時間を制御することも可能であるため、ナノサイズカーボン材の製造量の制御も行えるようになる。
【００１６】
請求項６にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４又は５において、前記シリンダ内に金属微粒子を供給する金属微粒子供給手段がさらに備えられていることを特徴とする。この構成によれば、シリンダ内に金属微粒子を導入し、燃料ガス及び酸化剤と共に爆発燃焼させることが可能となり、当該製造装置により金属内包ナノサイズカーボン材を大量生産できるようになる。
【００１７】
請求項７にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項６において、前記金属微粒子供給手段として、微細ノズルから金属微粒子をシリンダ内に噴霧する方式が用いられることを特徴とする。この構成によれば、金属微粒子をシリンダ内に分散状態で導入できることから、金属微粒子がナノサイズを超えるような塊状にならないようにして、シリンダ内に金属微粒子を供給できるようになる。
【００１８】
請求項８にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４又は５において、前記運転制御手段が、前記燃料ガス及び酸化剤の供給量及び両者の混合比率を制御する流量制御部を具備することを特徴とする。この構成によれば、流量制御部により燃料ガス及び酸化剤の供給量や、両者の比率である所謂空燃比を所定の値に制御することで、ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性、カーボンフラーレンの含有量などを制御することが可能となる。
【００１９】
請求項９にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項６又は７において、前記運転制御手段が、前記燃料ガス、酸化剤及び金属微粒子の供給量及びこれらの混合比率を制御する流量制御部を具備することを特徴とする。この構成によれば、流量制御部により燃料ガス、酸化剤及び金属微粒子の供給量や所謂空燃比を所定の値に制御することで、金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性、金属内包カーボンフラーレンの収率などを制御することが可能となる。
【００２０】
請求項１０にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４〜９のいずれかにおいて、前記爆発燃焼後に、前記シリンダ内を掃気するための掃気用ガスを供給する掃気用ガス供給手段が備えられていることを特徴とする。この構成によれば、シリンダ内を掃気用ガスによりパージすることができ、シリンダ内を清浄に維持できる。
【００２１】
請求項１１にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４〜１０のいずれかにおいて、前記シリンダ内の温度を制御する温度制御手段が具備されていることを特徴とする。この構成によれば、例えば温度制御手段によりシリンダ内の温度を所定値に保つことで、ナノサイズカーボン材や金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性等を制御できるようになる。
【００２２】
請求項１２にかかるナノサイズカーボン材の製造装置は、請求項４〜１１のいずれかにおいて、前記シリンダの下部は、下方向に傾斜する傾斜部を有する漏斗状とされており、その最下部に前記排気口が形成されていることを特徴とする。この構成によれば、排気行程において、燃焼ガスと共に生成されたナノサイズカーボン材や金属内包ナノサイズカーボン材を、シリンダ内部から外部へ排気口を通して容易に排出できるようになる。
【発明の効果】
【００２３】
請求項１にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材を、黒鉛電極のような高価な材料を用いることなく（炭化水素系ガスとして好適なアセチレンガスは９１３円／ｋｇ、酸化剤として好適な酸素ガスは１９６円／ｋｇ程度；２００５年４月現在）、またバッチ式ではなく連続的に製造することができる。従って、ナノサイズカーボン材を、大量に且つ安価に生産することができる。しかも、低圧環境で炭化水素系ガスからなる燃料ガスを爆発燃焼させるので、カーボンフラーレンの生成が促成されると共にグラファイト化が抑制され、効率良くナノサイズカーボン材を生産することができる。
【００２４】
請求項２にかかる発明によれば、金属酸化物を混入した黒鉛電極のような高価な材料を用いることなく、金属内包ナノサイズカーボン材を大量に且つ安価に、効率良く生産することができる。
【００２５】
請求項３にかかる発明によれば、単体では化学的活性が高い金属微粒子に対して高分子膜からなるコーティングを施すことで、燃料ガス若しくは酸化剤に混合させて金属微粒子を供給する場合において、燃料ガス若しくは酸化剤との反応を抑止できるだけでなく、金属微粒子同士が凝縮して粒子に成長したり、或いは燃料ガスと反応したりすることを防止できる。そして、爆発燃焼時の熱により前記酸化防止コーティングは燃焼され除去されることから、燃料ガスの爆発燃焼後は、金属微粒子を化学的活性が高い状態に復帰させることができる。従って、金属微粒子の取り扱い性を格段に向上できると共に、製造装置の簡素化を図ることができるようになる。
【００２６】
請求項４にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材を、大量に且つ安価に、効率良く生産可能な製造装置を提供でき、ナノサイズカーボン材の工業的な量産が実現できるようになる。なお、ピストンを駆動させる駆動装置を必要とするが、ピストンの駆動には燃料ガスの爆発エネルギーを利用できるので、さほどランニングコストが嵩むことも無い。
【００２７】
請求項５にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材の生成に適した条件を自在に設定でき、また各工程の所要時間を制御することも可能であるため、各種のナノサイズカーボン材の製造が可能になると共に、その製造量の調整も行えるようになる。
【００２８】
請求項６にかかる発明によれば、金属酸化物を混入した黒鉛電極のような高価な材料を用いることなく、金属内包ナノサイズカーボン材を大量に且つ安価に、効率良く生産可能な製造装置を提供でき、金属内包ナノサイズカーボン材の工業的な量産が実現できるようになる。
【００２９】
請求項７にかかる発明によれば、金属酸化物をシリンダ内へ最適な態様で供給することができ、金属内包ナノサイズカーボン材の生産性を向上させることができる。
【００３０】
請求項８にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性、カーボンフラーレンの含有量などを制御できることから、ナノサイズカーボン材の生産自由度を格段に向上させることができる。
【００３１】
請求項９にかかる発明によれば、金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性、金属内包カーボンフラーレンの収率などを制御できることから、金属内包ナノサイズカーボン材の生産自由度を格段に向上させることができる。
【００３２】
請求項１０にかかる発明によれば、シリンダ内を掃気用ガスによりパージすることができ、シリンダ内を清浄に維持できる。
【００３３】
請求項１１にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材や金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性等を制御できることから、これらの生産自由度を格段に向上させることができる。
【００３４】
請求項１２にかかる発明によれば、ナノサイズカーボン材や金属内包ナノサイズカーボン材のシリンダからの取り出し性を良好なものとすることができ、生産性を向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
以下、図面に基づいて、本発明の実施形態につき説明する。
図１は、本発明の一実施形態にかかるナノサイズカーボン材（金属内包ナノサイズカーボン材）の製造装置Ｓの全体構成を示すブロック部である。この製造装置Ｓは、往復式ピストン機関１０を含む反応部２０と、前記往復式ピストン機関１０（ピストン１２）を往復動作させる駆動手段としての駆動モータ３０及び変速装置４０と、これらの各種動作を制御する運転制御部５０（運転制御手段）とを備えて構成されている。
【００３６】
往復式ピストン機関１０は、大略的にシリンダ１１とピストン１２とで構成され、円筒状のシリンダ１１の内部にピストン１２が上下動可能に収容されてなる。ピストン１２は、図略のピストンリングをその外周に備え、シリンダ１１の内周壁と気密状態で摺接するものとされている。このような、シリンダ１１内部のピストン１２にて密閉された空間であるシリンダ室１１Ｒ（特許請求の範囲においては「シリンダ内」と表記している）が、ナノサイズカーボン材を生成するための反応空間とされている。なお、後記で詳述するが、ピストン１２は、駆動モータ３０が発生する駆動力によりクランク機構１３を介してシリンダ１１の内部において上下方向に往復駆動される。
【００３７】
反応部２０は、上記往復式ピストン機関１０の他、該往復式ピストン機関１０のシリンダ１１（シリンダ室１１Ｒ）に対して、炭化水素系ガス（アセチレンガス）からなる燃料ガスを供給する燃料ガス供給手段２０Ａと、前記燃料ガスを燃焼させる酸化剤（酸素ガス）を供給する酸化剤供給手段２０Ｂと、金属内包ナノサイズカーボン材を製造する場合に用いられる金属微粒子（ナノ金属）を供給する金属微粒子供給手段２０Ｃと、シリンダ室１１Ｒに導入された燃料ガスと酸化剤との混合ガスに着火して爆発燃焼させる着火手段２０Ｄとを備えている。
【００３８】
シリンダ１１（シリンダ室１１Ｒ）の側周壁には、上述の反応部の構成に合わせて、燃料ガス供給手段２０Ａから供給される燃料ガスを吸気する燃料ガス吸気口２１ａ、酸化剤供給手段２０Ｂから供給される酸化剤を吸気する酸化剤吸気口２２ａ、金属微粒子供給手段２０Ｃから供給される金属微粒子を含むガスを吸気するナノ金属混合ガス吸気口２３ａ及び着火用の着火開口部２５ａが設けられている。また、シリンダ１１の下部１１Ｂは、下方向に傾斜する傾斜部１１２を有する漏斗状とされており、その最下部にシリンダ室１１Ｒにおける爆発燃焼により生じた燃焼ガスを排出する排気口１１１が形成されている。この排気口１１１には排気弁２４が備えられており、前記燃焼ガスの排出動作は排気弁２４の開閉操作により制御される。
【００３９】
このように、燃料ガス、酸化剤及び金属微粒子をシリンダ１１の側周壁から供給すると共に、排気をシリンダ１１の下部１１Ｂから行わせることで、シリンダ室１１Ｒで生成されたナノサイズカーボン材にて燃料ガス吸気口２１ａ等が閉塞されにくくなり、またナノサイズカーボン材のシリンダ１１からの排出が容易になる。特に、下部１１Ｂを漏斗状とすることで、生成されたナノサイズカーボン材は傾斜部１１２に誘導されて排気口１１１に集まるようになり、ナノサイズカーボン材を効率良く取り出せるようになる。
【００４０】
燃料ガス供給手段２０Ａは、本実施形態ではアセチレンガスの供給系を例示しており、アセチレンガスボンベ２１１、燃料流量調整弁２１２、第１配管系統２１０及び燃料供給弁２１を備えて構成されている。アセチレンガスボンベ２１１は、ナノサイズカーボン材の原料となるアセチレンガスを貯留し、第１配管系統２１０を介してシリンダ室１１Ｒへアセチレンガスを供給する。なお、燃料ガスは炭化水素系ガスであれば良く、メタンガス、エタンガス、プロパンガス、ブタンガス、エチレンガス、プロピレンガス等を用いるようにしても良い。
【００４１】
燃料流量調整弁２１２は、第１配管系統２１０の途中に設けられ、シリンダ室１１Ｒに対するアセチレンガスの単位時間当たりの供給量を調整する調整弁である。第１配管系統２１０は、アセチレンガスボンベ２１１と燃料ガス吸気口２１ａとの間を接続する配管路である。
【００４２】
燃料供給弁２１は開閉弁であって、第１配管系統２１０の終端部に設けられ、前記燃料供給弁２１が「開」とされたとき、前記燃料ガス吸気口２１ａからシリンダ室１１Ｒへアセチレンガスが吸気可能となる。一方、燃料供給弁２１が「閉」とされた場合は、燃料ガス吸気口２１ａからシリンダ室１１Ｒへアセチレンガスの吸気は行われない。この燃料供給弁２１の開閉動作（吸気タイミング）は、ピストン１２のストローク位置に応じて、運転制御部５０により制御される。
【００４３】
酸化剤供給手段２０Ｂは、本実施形態では酸素ガスの供給系を例示しており、酸素ガスボンベ２２１、酸素流量調整弁２２２、第２配管系統２２０及び酸素供給弁２２を備えて構成されている。酸素ガスボンベ２２１は、前記アセチレンガスを燃焼させる酸化剤としての酸素ガスを貯留し、第２配管系統２２０を介してシリンダ室１１Ｒへ酸素ガスを供給する。なお、酸素ガスに代えて空気を供給するようにしても良い。この場合、酸化剤の供給系統が簡素化できると共に、コストダウンを図ることができる。
【００４４】
酸素流量調整弁２２２は、第２配管系統２２０の途中に設けられ、シリンダ室１１Ｒに対する酸素ガスの単位時間当たりの供給量を調整する調整弁である。第２配管系統２２０は、酸素ガスボンベ２２１と酸化剤吸気口２２ａとの間を接続する配管路である。
【００４５】
酸素供給弁２２は開閉弁であって、第２配管系統２２０の終端部に設けられ、前記酸素供給弁２２が「開」とされたとき、前記酸化剤吸気口２２ａからシリンダ室１１Ｒへ酸素ガスが吸気可能となる。一方、酸素供給弁２２が「閉」とされた場合は、酸化剤吸気口２２ａからシリンダ室１１Ｒへ酸素ガスの吸気は行われない。この酸素供給弁２２の開閉動作（吸気タイミング）は、燃料供給弁２１と同期して、ピストン１２のストローク位置に応じて、運転制御部５０により制御される。なお、酸素ガスのシリンダ室１１Ｒへの供給量は、ナノサイズカーボン材を抽出するススを生成させるため、アセチレンガスを不完全燃焼させる量に流量調整される。
【００４６】
金属微粒子供給手段２０Ｃは、本実施形態ではナノ粒子化した金属と不活性ガスとの混合ガスの供給系を例示しており、ナノ金属供給源２３１、ナノ金属流量調整弁２３２、第３配管系統２３０及びナノ金属供給弁２３を備えて構成されている。ナノ金属供給源２３１は、金属内包ナノサイズカーボン材の原料となるナノ金属を不活性ガスに混合させた混合ガスを貯留し、第３配管系統２３０を介してシリンダ室１１Ｒへ前記混合ガスを供給する。ナノ金属流量調整弁２３２は、第３配管系統２３０の途中に設けられ、シリンダ室１１Ｒに対する前記混合ガスの単位時間当たりの供給量を調整する調整弁である。第３配管系統２３０は、ナノ金属供給源２３１とナノ金属混合ガス吸気口２３ａとの間を接続する配管路である。
【００４７】
ナノ金属供給弁２３は開閉弁であって、第３配管系統２３０の終端部に設けられ、前記ナノ金属供給弁２３が「開」とされたとき、前記ナノ金属混合ガス吸気口２３ａからナノ金属を含む混合ガスが吸気可能となる。一方、ナノ金属供給弁２３が「閉」とされた場合は、ナノ金属混合ガス吸気口２３ａからシリンダ室１１Ｒへ前記混合ガスの吸気は行われない。このナノ金属供給弁２３の開閉動作は、金属内包ナノサイズカーボン材を製造する場合において、ピストン１２のストローク位置に応じて、運転制御部５０により制御される。
【００４８】
なお、ナノ金属をシリンダ室１１Ｒに導入する他の形態として、アセチレンガス（燃料ガス）に予めナノ金属を混合させておき、アセチレンガスと共にシリンダ室１１Ｒへ吸気させるようにしても良い。或いは、酸素ガス（酸化剤）に予めナノ金属を混合させておき、酸素ガスと共にシリンダ室１１Ｒへ吸気させるようにしても良い。この場合、高分子膜からなるコーティングが施された状態のナノ金属をシリンダ室１１Ｒへ供給することが望ましい。この点については、図５に基づき後記で詳述する。また、ナノ金属のシリンダ室１１Ｒへの供給方式として、微細ノズルから噴射させる方式を採ることもできる。この点については図６に基づき後記で詳述する。
【００４９】
着火手段２０Ｄは、例えばイグナイターからなり、着火装置２５と、該着火装置２５のための点火回路２５１とからなる。着火装置２５は、スパークプラグのような放電端子を有する機器と、イグニッションコイルのような変圧器とを備えてなる。前記放電端子は、シリンダ１１の着火開口部２５ａに臨ませて配置される。点火回路２５１は、スイッチングトランジスタ等を備え、前記イグニッションコイルに対して電圧ＯＮ−ＯＦＦを行うことで着火装置２５に放電動作を行わせる。
【００５０】
駆動モータ３０は、直流電動機又は交流電動機からなり（内燃機関を用いるものでも良い）、前記ピストン１２をシリンダ１１の内部において上下動させる駆動力を提供するものである。該駆動モータ３０の回転数は、運転制御部５０により制御される。この駆動モータ３０が発生する駆動力は、変速装置４０、回転板１４が一体的に取り付けられた駆動軸１５及びクランク機構１３を介してピストン１２へ伝達される。
【００５１】
変速装置４０は、複数の歯車を組み合わせてなる機械装置（図１では簡略化して描いている）であって、前記駆動軸１５の回転速度を所定値に調整するためのものである。ここでは、駆動モータ３０の出力軸３１に第１歯車３２が取り付けられ、該第１歯車３２に所定の変速比での回転出力を得ることができるような第２歯車４１が歯合されている例を示している。前記第２歯車４１には前記駆動軸１５が直結されており、これにより駆動モータ３０の回転出力が、所定の回転数に変速された上で、回転板１４に伝達されるようになっている。なお、歯車式の変速装置４０に代えて、例えば液体式トルクコンバータ等も適用可能であり、その形式は問わない。
【００５２】
図２も参照して、クランク機構１３は、シャフト部材からなる第１クランク１３１と第２クランク１３２とを有し、前記回転板１４の回転運動を、上下方向の直線運動に変換してピストン１２に伝達するものである。第１クランク１３１の下端部は、ピストン１２の上端面１２２に設けられた取付部１２３に、第１ピン１３３により回動自在に連結されている。また、第１クランク１３１の上端部は、第２クランク１３２の下端部に対して、第２ピン１３４により回動自在に連結されている。さらに、第２クランク１３２の上端部は、回転板１４の周縁部近傍に突設された突設ピン１３５の軸周りに回転可能に連結されている。
【００５３】
このような構成を備えることで、駆動軸１５（回転板１４）が回転されると、突設ピン１３５の円軌道に応じ、第１クランク１３１及び第２クランク１３２を介してピストン１２が上下動されるようになる。そして、ピストン１２の上下動速度は、駆動軸１５の回転速度に依存することになる。なお、ピストン１２を上下動させる機構として、このようなクランク機構１３に代えて、カム機構を採用しても良い。
【００５４】
上記クランク機構１３によるシリンダ１２のストロークａは、図２に示すような範囲に設定されている。すなわち、下死点（シリンダ１２の下端面１２１が最も下がる位置）は、燃料ガス吸気口２１ａ及び酸化剤吸気口２２ａが設けられている位置よりも高い位置に設定されている。つまり、シリンダ１２が下死点にあるとき、シリンダ室１１Ｒは狭くなるが、この状態でも当該シリンダ室１１Ｒに燃料ガス吸気口２１ａ及び酸化剤吸気口２２ａから、アセチレンガス及び酸素ガスをそれぞれ供給できるように設定されている。また、上死点（シリンダ１２の上端面１２２が最も上がる位置）は、シリンダ１２の上部の適宜な位置に設定されるが、この上死点に至る途中において、シリンダ１２の下端面１２１がナノ金属混合ガス吸気口２３ａ及び着火開口部２５ａが設けられている位置よりも高い位置になるように設定されている。
【００５５】
このように構成された反応部２０の動作の詳細は、後記で図４に基づき説明するが、大略的には、シリンダ１２が下死点にあるとき、シリンダ室１１Ｒに燃料ガス吸気口２１ａ及び酸化剤吸気口２２ａからアセチレンガス及び酸素ガスを吸気し（第１工程）、その後ピストン１２を上方に移動させてシリンダ室１１Ｒ内を負圧にすると共に着火装置２５にてアセチレンガスと酸素ガスとの混合ガスに着火して爆発燃焼（不完全燃焼）させる（第２工程）。このとき、金属内包ナノカーボン材を製造する場合には、ナノ金属混合ガス吸気口２３ａからナノ金属を含む混合ガスがシリンダ室１１Ｒ内に導入される。ピストン１２は、前記爆発燃焼のエネルギーにより上死点まで上昇した後に下降し、爆発燃焼により生じたススを含む燃焼排ガスを、排気口１１１（排気弁２４）を介してシリンダ室１１Ｒの外部へ排出させる（第３工程）ものである。
【００５６】
運転制御部５０は、前記燃料ガス供給手段２０Ａ及び酸化剤供給手段２０Ｂからシリンダ室１１Ｒへのアセチレンガス及び酸素ガスの供給量制御、シリンダ１１の排気口１１１からの燃焼ガスの排気動作の制御、及び駆動モータ３０と変速装置４０とによるピストン１２の駆動動作を制御するものである。図３は、運転制御部５０の機能的構成を示す機能ブロック図である。この運転制御部５０は、開閉制御部５１、流量制御部５２、ピストン駆動速度制御部５３、全体制御部５４、記憶部５５及び操作部５６を備えて構成されている。
【００５７】
開閉制御部５１は、アセチレンガス、酸素ガス及びナノ金属を含む混合ガスの、シリンダ室１１Ｒへの供給タイミングを制御する。具体的には開閉制御部５１は、燃料供給弁２１、酸素供給弁２２、ナノ金属供給弁２３及び排気弁２４を開閉駆動する燃料供給弁駆動部２１３、酸素供給弁駆動部２２３、ナノ金属供給弁駆動部２３３及び排気弁駆動部２４３による弁開閉動作を制御する開閉制御信号を生成する。開閉制御信号は、ピストン駆動速度制御部５３にて設定されるピストン駆動速度に応じたタイミング信号として生成される。
【００５８】
流量制御部５２は、アセチレンガス、酸素ガス及びナノ金属を含む混合ガスの、単位時間当たりにおけるシリンダ室１１Ｒへの供給量を制御する。具体的には流量制御部５２は、燃料流量調整弁２１２、酸素流量調整弁２２２及びナノ金属流量調整弁２３２の開度調整を行う。この流量制御部５２による流量制御には、主に次の２つの目的がある。
（１）アセチレンガスを不完全燃焼させることができる量に、アセチレンガス及び酸素ガスのシリンダ室１１Ｒへの吸気量を制御する。
（２）アセチレンガス、酸素ガス及びナノ金属の供給量や所謂空燃比を所定の値に制御することで、シリンダ室１１Ｒで生成されるナノサイズカーボン材若しくは金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性、カーボンフラーレン含有量等を制御する。
【００５９】
流量制御部５２は、製造すべきナノサイズカーボン材等の諸元に応じ、事前の実験データ等に基づき作成されたナノサイズカーボン材等の製造条件テーブルを参照して、各々が適宜な流量となるよう、燃料流量調整弁２１２、酸素流量調整弁２２２及びナノ金属流量調整弁２３２の開度調整を行う制御信号を生成する。なお、このような流量調整を、開閉制御部５１は、燃料供給弁２１、酸素供給弁２２及びナノ金属供給弁２３の「開」時間調整により行うようにしても良い。
【００６０】
ピストン駆動速度制御部５３は、ピストン１２の駆動速度を制御するもので、機能的にモータ制御部５３１と、変速制御部５３２とを備えている。モータ制御部５３１は、駆動モータ３０に対する制御信号を生成し、駆動モータ３０の出力軸３１（図１参照）の回転速度を制御する。変速制御部５３２は、変速装置４０における変速比を制御する制御信号を生成し、駆動軸１５（回転板１４）の回転速度を制御する。これらモータ制御部５３１及び／又は変速制御部５３２により、ピストン１２のシリンダ１１内部における上下動の速度が制御される。
【００６１】
全体制御部５４は、操作部５６から与えられる操作信号等に応じて、前記開閉制御部５１、流量制御部５２及びピストン駆動速度制御部５３を含む各部に対して、動作制御信号を与える。記憶部５５は、ナノサイズカーボン材若しくは金属内包ナノサイズカーボン材の製造条件テーブル等を記憶するもので、前記流量制御部５２により流量制御のための演算が行われる際に、該記憶部５５に格納されている製造条件テーブルデータが読み出される。操作部５６は、タッチキーやキーボード等からなり、当該製造装置Ｓに対するユーザの操作情報を受け付ける。
【００６２】
次に、以上の通り構成されたナノサイズカーボン材の製造装置Ｓの動作について、図４に基づいて説明する。図４（ａ）〜（ｄ）は、往復式ピストン機関１０の動作に関連付けられた、ナノサイズカーボン材の製造工程の説明図である。かかる製造工程は、（ａ）吸気工程（第１工程）、（ｂ）負圧化工程及び（ｃ）爆発燃焼工程（第２工程）、（ｄ）排気工程（第３工程）を含んでいる。以下、図１〜図３を適宜参照しながら、各工程について順次説明する。
【００６３】
（ａ）吸気工程
図４（ａ）に示すように、この吸気工程ではピストン１２が、ピストンストロークａの下死点に位置しており、シリンダ室１１Ｒが最も狭い状態とされている。ここでは、開閉制御部５１により燃料供給弁２１及び酸素供給弁２２が「開」とされ、シリンダ室１１Ｒに燃料ガス（炭化水素系ガス）としてのアセチレンガスと、酸化剤としての酸素ガスとが吸気される。そして、アセチレンガス及び酸素ガスが所定量だけシリンダ室１１Ｒに導入され、所望の不完全燃焼を生起できる空燃比の混合ガスが得られたならば、燃料供給弁２１及び酸素供給弁２２は閉止される。
【００６４】
（ｂ）負圧化工程
図４（ｂ）に示すように、この負圧化工程ではピストン１２が上方に引き上げられる。このとき、燃料供給弁２１及び酸素供給弁２２は閉止されているので、シリンダ室１１Ｒは負圧化され、減圧化された反応場が創出されるようになる。なお、減圧度合いはピストン１２のストロークにもよるが、概ねの目安としては、シリンダ室１１Ｒの内部が０．０３〜０．１ＭＰａ程度に減圧されるようにすれば良い。
【００６５】
このように、低圧環境とされたシリンダ室１１Ｒにてアセチレンガスが爆発燃焼されるようにすることで、アセチレンガスに含まれる炭素原子が爆発により気化された後、シリンダ室１１Ｒ内部をカーボンフラーレン等が生成され易い反応場、すなわち気化された炭素原子が再凝縮してカーボンフラーレン等が生成され易い低圧環境の反応場とすることができ、これによりカーボンフラーレン等の生成が促進されるようになる。また、低圧下でアセチレンガスを爆発燃焼させることで、ナノサイズカーボン材自体のグラファイト化も抑制でき、生産性が向上されるようになる。
【００６６】
（ｃ）爆発燃焼工程
この爆発燃焼工程は、図４（ｂ）に示すように、ピストン１２の下端面１２１が、ナノ金属を供給するナノ金属混合ガス吸気口２３ａと着火開口部２５ａとを通過した位置（図４（ｂ）に付記しているラインｂの位置）に達した後に開始される。すなわち、この状態で着火装置２５において放電が行われ、アセチレンガスと酸素ガスとの混合ガスに着火される。これにより、低圧環境において、前記混合ガスが爆発燃焼（但し、不完全燃焼）されることとなる。なお、金属内包ナノサイズカーボン材を製造する場合は、図４（ｂ）に示すタイミングで、ナノ金属供給弁２３が一時的に「開」とされ、ナノ金属を含む不活性ガスがナノ金属混合ガス吸気口２３ａから噴射される。図４（ｃ）は、アセチレンガスと酸素ガスとの混合ガスが爆発燃焼したことに伴い、その爆発エネルギーによりピストン１２が上死点まで引き上げられている状態を示している。
【００６７】
このような爆発燃焼が惹起されることで、シリンダ室１１Ｒにはナノサイズカーボン材若しくは金属内包ナノサイズカーボン材（アセチレンブラックとカーボンフラーレンとの混合物）が生成される。つまり、不完全燃焼により生じたススの中に、ナノサイズカーボン材等が含まれる形態で生成される。生成されたナノサイズカーボン材は、シリンダ室１１Ｒの内壁や漏斗状の傾斜部１１２（図１参照）に付着したり、爆発燃焼により生じた燃焼ガス中に浮遊したりする。なお、アセチレンガス中に微量に水素ガスを添加することで、爆発燃焼速度を速くすることができる。
【００６８】
（ｄ）排気工程
図４（ｄ）に示すように、この排気工程ではピストン１２が、上死点から下死点まで下降される。この際、排気弁２４が「開」とされ、爆発燃焼により生じたススを含む燃焼排ガスが、ピストン１２のストロークにより排気口１１１を介してシリンダ室１１Ｒの外部へ排出される。言うまでもなく、この排気行程では燃料供給弁２１、酸素供給弁２２及びナノ金属供給弁２３は閉止されている。なお、生成されたナノサイズカーボン材は、排気口１１１から排出される燃焼排ガスが所定のフィルター装置を通過するように構成することで、効率良く抽出することができる。この排気工程の後、燃料供給弁２１及び酸素供給弁２２が「開」とされ、吸気工程に移行される。
【００６９】
続いて、以上説明したナノサイズカーボン材の製造装置Ｓの各種変形実施形態について説明する。
［変形実施形態１］
上記実施形態では、別個に金属微粒子供給手段２０Ｃを設け、ナノ金属を不活性ガスに混合させてシリンダ室１１Ｒへ供給する態様について例示したが、金属微粒子供給手段２０Ｃを設けずに、燃料ガス（アセチレンガス）又は酸化剤（酸素ガス）に混入させた状態でシリンダ室１１Ｒへ供給するようにしても良い。図５は、酸素ガス中にナノ金属を分散させてシリンダ室１１Ｒへ供給する態様を示す説明図である。この場合、ナノ金属としては、高分子膜からなるコーティングが施されたナノ金属を用いることが望ましい。
【００７０】
一般にナノサイズの金属微粒子は、単体では非常に化学的な活性が高く、ナノサイズカーボン材に内包させるには好適である。しかし、化学的活性が高い故に、ナノ金属同士が凝縮してもはやナノサイズとは言えない大きい粒子に成長したり、また燃料ガスと反応したり、酸化性のガスと接触することで活性が喪失されたりすることがある。従って、不活性ガスと混合させるのではなくアセチレンガスや酸素ガスと混合させる場合は、何らかの対策が必要となる。
【００７１】
そこで、シリンダ室１１Ｒへの導入前段階では、図５（ａ）に示すように、ナノ金属６の表面に酸化防止コーティング６Ｃが施されたコート付ナノ金属６０の状態としておくことが望ましい。具体的には、予めナノ金属６に高分子膜等からなるコーティング６Ｃを設ける処理を施してコート付ナノ金属６０を生成し、これを酸素ガスと共に貯留しておけば良い。これにより、ナノ金属の活性が喪失されることを抑止できるだけでなく、ナノ金属同士が凝縮して粒子に成長することを防止できるようになる。
【００７２】
その後、シリンダ室１１Ｒではアセチレンガスと酸素ガスとの混合ガスが爆発燃焼されるのであるが、図５（ｂ）に示すように、この爆発燃焼時の熱によりコーティング６Ｃも燃焼除去され、ナノ金属６単体の状態となる。従って、爆発燃焼後は、化学的活性が高い状態に復帰され、本来の高活性の状態でナノ金属６をナノサイズカーボン材に内包させることが可能となる。
【００７３】
［変形実施形態２］
ナノ金属のシリンダ室１１Ｒへの供給方式として、微細ノズルからナノ金属をシリンダ室１１Ｒに噴霧する方式を用いることができる。この場合、プリンタ等で採用されている、所謂インクジェット方式を適用した噴霧方式を採用することができる。図６は、かかる噴霧方式を模式的に示す図である。図６（ａ）に示すように、この方式では、噴射ヘッド６１がシリンダ１１の側壁に取り付けられ、噴射ヘッド６１に備えられている微細ノズル６２がシリンダ室１１Ｒに対向配置される。そして、前記微細ノズル６２からナノ金属６（若しくはコート付ナノ金属６０）が、シリンダ室１１Ｒに向けて噴霧される。
【００７４】
実際にナノ金属６を微細ノズル６２から噴射させる方式としては、例えば図６（ｂ）に示すサーマルジェット方式、図６（ｃ）に示すピエゾ方式等を採用することができる。サーマルジェット方式は、適宜な分散媒にナノ金属６を配合してなる混合液体６００を発熱体６３で加熱して気泡６３１を発生せ、このときに発生する圧力を利用して微細ノズル６２からナノ金属６を含む混合液体６００を噴射させるものである。また、ピエゾ方式は、電圧を印加すると変形するピエゾ素子６４を利用し、該ピエゾ素子６４にて押圧力Ｆを発生させて、ナノ金属６を含む混合液体６００を微細ノズル６２から押し出すものである。
【００７５】
この構成によれば、ナノ金属６をシリンダ室１１Ｒに分散状態で導入できることから、ナノ金属６がナノサイズを超えるような塊状にならないようにして、シリンダ室１１Ｒに金属微粒子を供給できるようになる。従って、金属内包ナノサイズカーボン材の生産性を向上させることができる。
【００７６】
［変形実施形態３］
図４に示した排気工程の後に、直ちに吸気工程に移行せず、シリンダ室１１Ｒを掃気するための掃気工程を行うようにしても良い。図７は、このような掃気工程を実行可能とするために、シリンダ室１１Ｒへ掃気用ガスを供給する掃気用ガス供給手段が備えられた製造装置の一例を簡略的に示す構成図である。この掃気用ガス供給手段は、パージガスとなる不活性ガス（例えばＮ２ガス）を貯留するパージガスボンベ７１と、該パージガスボンベ７１とピストン１２に設けられた供給口１２Ｈとの間を接続するパージガス管路７０と、該パージガス管路７０に設けられパージガスの供給を制御するパージガス開閉弁７２とから構成されている。
【００７７】
このような掃気用ガス供給手段を用いた掃気工程は、例えば排気工程の終了後、ピストン１２の次のストロークを利用して実行することができる。すなわち、図４（ｄ）に示した排気工程の後、図８（ａ）に示すように、ピストン１２が下死点から上昇に転じるタイミングでパージガス開閉弁７２を「開」とし、シリンダ室１１Ｒへパージガスを供給する。この際、燃料供給弁２１、酸素供給弁２２及びナノ金属供給弁２３は「閉」とする。
【００７８】
そして、図８（ｂ）に示すように、ピストン１２が上死点から下降に転じるタイミングでパージガス開閉弁７２を「閉」とし、排気弁２４を「開」として、ピストン１２の下降に伴いシリンダ室１１Ｒに充満したパージガスを排気口１１１から排気する。しかる後、図４（ａ）に示した吸気工程に移行する。このような掃気工程を付加することで、直前の爆発燃焼行程においてシリンダ室１１Ｒで生成されたナノサイズカーボン材又は金属内包ナノサイズカーボン材を確実に回収できると共に、シリンダ室１１Ｒを掃気用ガスによりパージすることができ、シリンダ室１１Ｒを清浄に維持できる。
【００７９】
［変形実施形態４］
シリンダ室１１Ｒにおける爆発反応を制御して、ナノサイズカーボン材の生成を均一化するために、シリンダ室１１Ｒの周囲を一定温度に制御する温度制御手段を設けることが望ましい。例えば、シリンダ１１の外周壁を加圧蒸気や電気ヒータで加熱したり、駆動手段として内燃機関を用いた場合はその高温排気ガスを利用して加熱したりすれば良い。このような温度制御手段により、シリンダ室１１Ｒの温度を所定値に保つことで、ナノサイズカーボン材や金属内包ナノサイズカーボン材の生成量、粒子径、粒子径分布、物性等を制御できるようになる。
【００８０】
図９は、上記温度制御手段の一例を示すもので、シリンダ１１の側周壁部分に流体流通空間を確保すべく、前記側周壁を包囲する外筒体１６を設けた例を示している。この外筒体１６には、高温排気ガスを導入する入口部１６１と、シリンダ１１の側周壁と熱交換後の前記高温排気ガスを排出する出口部１６２とが備えられている。このような構成において、外筒体１６の内部に高温排気ガスを流通させることで、シリンダ室１１Ｒの温度を所定温度に保温することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】本発明の一実施形態にかかるナノサイズカーボン材（金属内包ナノサイズカーボン材）の製造装置Ｓの全体構成を示すブロック部である。
【図２】上記製造装置Ｓにおける往復式ピストン機関の部分を示す構成図である。
【図３】運転制御部５０の機能的構成を示す機能ブロック図である。
【図４】（ａ）〜（ｄ）は、往復式ピストン機関１０の動作に関連付けられた、ナノサイズカーボン材の製造工程の説明図である。
【図５】本発明の変形実施形態を示すもので、酸素ガス中にナノ金属を分散させてシリンダ室１１Ｒへ供給する態様を示す説明図である。
【図６】本発明の変形実施形態を示すもので、（ａ）は噴霧方式によるナノ金属の供給態様を、（ｂ）はサーマルジェット方式を、（ｃ）はピエゾ方式をそれぞれ模式的に示す模式図である。
【図７】本発明の変形実施形態を示すもので、掃気用ガス供給手段が備えられた製造装置の一例を簡略的に示す構成図である。
【図８】掃気工程の動作を説明するための説明図である。
【図９】本発明の変形実施形態を示すもので、温度制御手段が備えられた製造装置の一例を簡略的に示す構成図である。
【符号の説明】
【００８２】
１０    往復式ピストン機関
１１    シリンダ
１１Ｒ  シリンダ室（シリンダ内）
１２    ピストン
１３    クランク機構
１４    回転板
１５    駆動軸
１６    外筒体（温度制御手段）
２０    反応部
２０Ａ  燃料ガス供給手段
２０Ｂ  酸化剤供給手段
２０Ｃ  金属微粒子供給手段
２０Ｄ  着火手段
３０    駆動モータ（駆動手段）
４０    変速装置（駆動手段）
５０    運転制御部（運転制御手段）
５１    開閉制御部
５２    流量制御部
５３    ピストン駆動速度制御部
６１    噴射ヘッド
６２    微細ノズル
７１    パージガスボンベ７１（掃気用ガス供給手段）
７２    パージガス開閉弁７２
【図１】
2007091495.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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