(57)【要約】【課題】バブリングにより供給すべき目的材料の量の安定性をモニタリングできる監視装置を備えたバブラーを提供すること。【解決手段】バブラーの導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段１３と、第１の止弁１８とを接続し、またバブラーの導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の止弁１９と、音速ノズル１とを接続し、さらに第１の止弁１８の流入側と第２の止弁１９の流出側とを第３の止弁２０により接続し、音速ノズル１の流入側の圧力を監視することにより目的材料の含有量を検出する。【選択図】  図２
2007239008.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記質量流量制御手段より、前記音速ノズルがチョーク状態となる所定流量のキャリアガスを前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記音速ノズルの流入側の圧力を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備えた材料供給装置。
【請求項２】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、質量流量制御手段を介して希釈用ガス源を接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記キャリアガスと前記希釈用ガス源からの希釈用ガスとにより前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記キャリアガス及び希釈用ガスをそれぞれ所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量で前記キャリアガスを前記容器に供給して前記目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記音速ノズルの流入側の圧力を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備えた材料供給装置。
【請求項３】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、上流側から質量流量計測手段と、圧力調整弁を介して希釈用ガス源を接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記音速ノズルの流入側の圧力を制御するとともに、前記キャリアガスを所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量で前記キャリアガスを前記容器に供給して前記目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段の流量を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備えた材料供給装置。
【請求項４】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、上流側から質量流量計測手段と、圧力調整弁を介して希釈用ガス源を接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記音速ノズルの流入側の圧力を制御するとともに、前記キャリアガスを所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記質量流量計測手段による希釈用ガス流量およびキャリアガス流量の和が所定流量になるよう前記質量流量制御手段によりキャリアガス流量を制御して所望の前記目的材料の含有量を得る材料供給装置。
【請求項５】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量計測手段と、圧力調整弁と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記圧力調整弁より、前記音速ノズルがチョーク状態となる所定圧力で前記キャリアガスを前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定圧力でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段の流量を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備えた材料供給装置。
【請求項６】
目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量計測手段と、圧力調整弁と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、質量流量制御手段を介して希釈用ガス源を接続し、
前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記希釈用ガスの前記音速ノズルの流入側の圧力を制御し、また前記キャリアガスを所定圧力で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段によるキャリアガスの流量および希釈用ガス流量の和が所定流量になるよう前記質量流量制御手段で希釈用ガス流量を制御することにより、所望の前記目的材料の含有量を得る材料供給装置。
【請求項７】
請求項１乃至請求項６のいずれかに記載の材料供給装置において、前記音速ノズルが流路切換手段を介して複数、選択可能に接続され、前記複数のそれぞれの音速ノズルの特性が相違する材料供給装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、容器内に収容された液体、または固体にキャリアガスを作用させて液体を気化、または固体を昇華させるバブラーを使用した材料供給装置、より詳細には所定量の目的材料を供給、または所定量が供給されているか否かを監視する技術に関する。
【背景技術】
【０００２】
例えば、半導体工業においては半導体目的材料やMO目的材料の一定量を反応チャンバーに供給する目的で、特許文献１にみられるように、恒温状態に維持された容器内に半導体目的材料やMO目的材料を収容してキャリアガスを作用させて、半導体目的材料やMO目的材料の分圧に等しい濃度の混合ガスを発生させることが行われている。
【０００３】
この混合ガスの濃度は、一般的には
（数１）
Ｐｚ／Ｐｔ＝Ｑｚ／（Ｑｚ＋Ｑｃ）
ただし、Ｐｚは目的材料蒸気圧を、Ｐｔは容器内の全圧を、Ｑｚは目的材料の流量を、Ｑｃはキャリアガスの流量を、Ｐｚは、バブラー内で保持された目的材料の温度（Ｔ）に依存した蒸気圧をそれぞれ表す。
として表すことができる。
【０００４】
このように目的材料の分圧Ｐｚは目的材料温度に依存するのでバブラー内での温度分布や気化熱による温度変化に対し充分な考慮をしなければならない。つまり、安定した目的材料供給を実現するには、バブラーの熱伝達や熱容量の検討を有する他、対象目的材料に対する物理的、化学的知見も必要になる。
【０００５】
通常、分圧Pzは、一定値に保たれていることを前提にしているが、目的材料が固体の場合、キャリアガスに暴露される表面積の違いによって所定の濃度（蒸気圧）が得られず、供給量が時間的に変化しり、また液体の場合にはバブラー内の気液界面部での気化熱により温度下降が生じてやはり供給量が時間的に変化する。
【０００６】
このため、バブラーを使用する際には、経験に基づく運用ノウハウに頼ったり、ダミーウエーハなどを用いて付着量を測定し、安定した状態となってから現実のウエーハに供給する手法を取っている。
【０００７】
もとより、バブラーの下流側に濃度監視装置を接続することも考えられるが、高価であばかりでなく、性能面で完全とは言えず、種々の補正操作が必要となる。
【特許文献１】特開平6−32695号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明はこのような問題に鑑みてなされたものであって、その目的とするところは音速ノズルを用いることにより比較的簡単な構成で、バブラーにより供給すべき目的材料の量の安定性をモニタリングできる監視機構を備えた材料供給装置、及びやモニタリング値から所定の目的材料の量を一定量に制御する機構を備えた材料供給装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
このような課題を達成するために請求項１の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記質量流量制御手段より、前記音速ノズルがチョーク状態となる所定流量のキャリアガスを前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記音速ノズルの流入側の圧力を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備える。
【００１０】
請求項２の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、質量流量制御手段を介して希釈用ガス源を接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記キャリアガスと前記希釈用ガス源からの希釈用ガスとにより前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記キャリアガス及び希釈用ガスをそれぞれ所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量で前記キャリアガスを前記容器に供給して前記目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記音速ノズルの流入側の圧力を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備える。
【００１１】
請求項３の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、上流側から質量流量計測手段と、圧力調整弁を介して希釈用ガス源を接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記音速ノズルの流入側の圧力を制御するとともに、前記キャリアガスを所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量で前記キャリアガスを前記容器に供給して前記目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段の流量を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備える。
【００１２】
請求項４の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量制御手段と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、上流側から質量流量計測手段と、圧力調整弁を介して希釈用ガス源を接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記音速ノズルの流入側の圧力を制御するとともに、前記キャリアガスを所定流量で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記質量流量計測手段による希釈用ガス流量およびキャリアガス流量の和が所定流量になるよう前記質量流量制御手段によりキャリアガス流量を制御して所望の前記目的材料の含有量を得る。
【００１３】
請求項５の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量計測手段と、圧力調整弁と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記圧力調整弁より、前記音速ノズルがチョーク状態となる所定圧力で前記キャリアガスを前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定圧力でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段の流量を監視することにより前記目的材料の含有量を検出する監視装置を備える。
【００１４】
請求項６の発明は、目的材料を収納可能な容器と、キャリアガス源に接続される導入口と、前記目的材料を含む気体を消費機器に供給する導出口とを備えたバブラーを使用し、前記導入口とキャリアガス源との間に上流側から順番に質量流量計測手段と、圧力調整弁と、第１の開閉弁とを接続し、また前記導出口と消費機器との間に上流側から順番に第２の開閉弁と、音速ノズルとを接続し、さらに第１の開閉弁の流入側と第２の開閉弁の流出側とを第３の開閉弁により接続し、前記音速ノズルの流入側に、質量流量制御手段を介して希釈用ガス源を接続し、前記第１、第２の開閉弁を閉弁し、また第３の開閉弁を開弁した状態で前記音速ノズルがチョーク状態となるよう前記圧力調整弁により前記希釈用ガスの前記音速ノズルの流入側の圧力を制御し、また前記キャリアガスを所定圧力で前記音速ノズルに流入させ、ついで前記第１、第２の開閉弁を開弁し、また第３の開閉弁を閉弁して前記所定流量でキャリアガスを前記容器に供給して目的材料を含むキャリアガスを前記導出口から排出させ、前記質量流量計測手段によるキャリアガスの流量および希釈用ガス流量の和が所定流量になるよう前記質量流量制御手段で希釈用ガス流量を制御することにより、所望の前記目的材料の含有量を得る。
【００１５】
請求項７の発明は、前記音速ノズルが流路切換手段を介して複数、選択可能に接続され、前記複数のそれぞれの音速ノズルの特性が相違する。
【発明の効果】
【００１６】
請求項１の発明によれば、バブラーの導出口に音速ノズルが接続されているため、音速ノズルの流入側の圧力（背圧）を検出するという簡単な構成で、キャリアガスに含有されている目的材料の量や、安定性を監視することができる。また、音速ノズルを経由して消費機器に供給するため、消費機器側の圧力変動による供給量を皆無とすることができる。
また、バブラーをバイパスさせて音速ノズルにキャリアガスを供給する流路を有するため、キャリアガス自体の流量を監視することもできる。
【００１７】
請求項２の発明によれば、希釈用ガスを用いることで、請求項１の発明の効果に加えて希釈率を容易に、かつ広範囲に変更することができる。
【００１８】
請求項３の発明によれば、請求項２の発明の効果に加えて、音速ノズルへの流入圧を所望圧で一定に保つため、バブラーの内圧が所望圧で一定に保たれることになり、目的材料の絶対量を一定に保つことができる。
【００１９】
請求項４の発明によれば、請求項３の発明効果に加えて、目的材料の表面積変化や気化熱に伴う温度下降等のバブラーの状態が変化した場合にも、キャリアガス流量を調整し、希釈用ガス流量とキャリアガス流量の和を一定に保つことで、目的材料の供給量を一定に維持することができる。
【００２０】
請求項５の発明によれば、キャリアガスに含有される目的材料の量は、キャリアガスの流量を監視することで求めることができる。また、バブラーをバイパスさせて音速ノズルにキャリアガスを供給する流路により、音速ノズルが汚染された場合、付着物等の影響による音速ノズルの状態変化も監視することができる。また、音速ノズルを経由して消費機器に供給するため、消費機器側の圧力変動による供給量への影響を皆無とすることができる。
【００２１】
請求項６の発明によれば、請求項５の発明効果に加えて、目的材料の表面積変化や気化熱に伴う温度下降等のバブラーの状態が変化した場合にも、希釈用ガス流量を調整し、希釈用ガス流量とキャリアガス流量との和を一定に保つことにより、目的材料の供給量を一定に維持することができる。
【００２２】
請求項７の発明によれば、音速ノズルを流路から取り外すことなく、キャリアガスや希釈ガスの圧力、流量を広範囲に変更することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
まず、本発明の構成要件である音速ノズルについて説明する。
音速ノズル１は、図１に示したように狭く絞られたスロート部１ａを有し、かつスロート部１ａを挟む上流側と下流側との圧力差を大きく、つまり上下流の圧力比（下流／上流）が或る値（臨界圧力比）以下になるように設定すると、スロート部１ａを通過する気体の流速が音速に等しくなるノズルである。
この機能により、スロート部１ａの流速がいったん音速になると、スロート部１ａの流速は、ノズル１の下流状態に依存しなくなり、臨界圧力比以下であれば、下流側の流れの状態の如何にかかわらず常に一定流量の流体を下流側に供給できる。
【００２４】
この原理を利用することにより、可動部を持たない高精度な質量流量計を構成することができる。
理論的には、音速ノズル１を流れる気体の質量流量は、気体のスロート部１ａの音速、密度、そしてスロート部１ａの断面積によって決定されるが、現実には、スロート部１ａに発生する境界層によって有効断面積が減少し、さらには主流部分の流れが加速されるために、流速分布にひずみが生じる。
このため、現実の質量流量は、理論的に求められる質量流量よりも小さくなるため、補正係数（音速ノズルの流出係数）を乗じる必要があり、補正計数は、スロート部１ａでの流れの状態を表すレイノルズ数の関数であるため流出係数とレイノルズ数との関係を実験で求める。
換言すれば、音速ノズルの流出係数を校正により求めておけば、音速ノズルの上流側の圧力、温度を測定することにより、簡単な構成により質量流量を高い精度で求めることが可能となる。
【００２５】
すなわち、音速ノズル１での質量流量換算式は、
（数２）
Ｑ＝Ｃｄ×Ａ×Ｐｔ×√（ｋ×Ｍｗ／（Ｒ×Ｔｃ））
ただし、Ｃｄは流出係数、Ａはスロート部１ａの断面積、ｋは比熱比から求める数値、Ｍｗはモル質量、Ｒは気体普遍定数、Ｐｔはスロート部１ａの圧力、Ｔｃはスロート部１ａの温度をそれぞれ表す。
となる。
【００２６】
図２は、本発明の一実施例を示すものであって、バブラー１０は、周知のように目的材料１１を収容したタンク１２と、流量制御手段１３、この実施例では質量流量制御装置（ＭＦＣ）により流量が制御されたキャリアガスを目的材料の液面よりも底部に噴出させる噴出管１４と、タンク１２の空間１５に連通して目的材料１１を含有したキャリアガスを取り出す排出管１６とにより構成され、必要に応じて分流管１７が接続される。なお、図中符号１８乃至２０は止弁を、また符号２１は温度検出手段をそれぞれ示す。
【００２７】
排出管１６には止弁１９を介して本発明が特徴とする監視装置３０が接続されている。
監視装置３０は、音速ノズル１を収容した管体３１と、音速ノズル１の上流側に接続された圧力検出手段３２、及び管体３１の上流側のガス温度を検出する温度検出手段３３とにより構成され、音速ノズル１の下流側（図中、右側）が消費機器に接続される。
【００２８】
止弁１８、１９を閉弁し、また止弁２０を開弁して音速ノズル１のスロート部１ａがチョーク状態となるように直接、キャリアガスを導入すると、導入したキャリアガスの質量流量Ｑｃとスロート部１ａの圧力Ｐｔは、
（数３）
Ｑｃ＝Ｂ×Ｐｔ×√Ｍｗｃ
（ただし、Ｑｃはキャリアガスの質量流量、Ｍｗｃは導入したキャリアガスのモル質量をそれぞれ表す。なお、温度条件は一定とする。）
なる相関関係を示す。
【００２９】
次に止弁１８、１９をそれぞれ開弁し、また止弁２０を閉弁して上記数３の関係を維持する流量、つまり上述の工程で音速ノズル１に通過させたと同一質量流量のキャリアガスをバブラー１０に導入すると、前述のバブラー１０の目的材料供給量を示す一般式（数１）で表されたように目的材料の蒸気圧に依存した目的材料自体のガスの質量流量Ｑｚが前述のキャリアガスの質量流量Ｑｃに加って音速ノズル１を流れ、
（数４）
Ｑｃ＋Ｑｚ＝Ｂ1×Ｐｘ×√（（Ｑｃ×Ｍｗｃ＋Ｑｚ×Ｍｗｚ）／（Ｑｃ＋Ｑｚ））
（ただし、Ｑｚは目的材料ガス流量、Ｍｗｚは目的材料のモル質量、Ｐｘはスロート部の圧力をそれぞれ表す。なお、温度条件は数３と同一とする。）
となる。
なお、キャリアガス流量に対して目的材料ガス流量が少ない場合にはＢ1とＢとほぼ同等となる。
【００３０】
またスロート部１ａの圧力Ｐｔに対しバブラー１０から音速ノズル１までの配管等による圧力損失は極めて少ないのでスロート部１ａの圧力Ｐｘとバブラー１０の内圧（全圧）とは同一とみなすことができる。
（数５）
Ｐｚ／Ｐｘ＝Ｑｚ／（Ｑｚ＋Ｑｃ）
【００３１】
数３で求めたＢを用いて数４及び数５との関係よりスロート部１ａの圧力Ｐｘ、及び目的材料の質量流量Ｑｚを、
Ｐｘ
Ｑｚ
として求めることができる。
【００３２】
したがって、スロート部１ａの圧力Ｐｘを監視するだけで目的材料１１の質量流量Ｑｚの安定性や目的材料が所定流量となっているかを容易に判断できる。
【００３３】
また、流量制御手段１３から分岐管１７を経由させて監視装置３０の音速ノズル１にキャリアガスだけを定期的に直接導入し、音速ノズル１による高い精度の測定値に基づいて流量制御手段１３の経時変化を検査することができる。
【００３４】
図３は、本発明の第２の実施例を示すものであって、この実施例においては音速ノズル１の流入側に、キャリアガス源だけではなく、第２の質量流量制御手段１３’を接続して希釈用ガス源が追加して接続されている。
【００３５】
この実施例において、止弁１８、１９を閉弁し、また止弁２０を開弁して音速ノズル１がチョーク状態となるようにキャリアガス及び希釈用ガスをそれぞれ所定流量で音速ノズル１に流入させ、止弁１８、１９をそれぞれ開弁し、また止弁２０を閉弁して、所定流量でキャリアガスを容器１２に供給して目的材料を含むキャリアガスを１６導出口から排出させ、音速ノズル１の流入側の圧力を圧力検出手段３２により監視することにより目的材料の含有量を検出することができる。
【００３６】
この実施例によれば、希釈用ガスにより希釈が可能となるため、希釈率を広い範囲で変更することができる。
【００３７】
図４は、本発明の第３の実施例を示すものであって、この実施例においては高価な流量制御手段１３に代えて流量調整弁３５を介してキャリアガスを供給するように構成したものである。
すなわち、音速ノズル１の流入側の圧力を検出する圧力検出手段３２からの信号により流量調整弁３５の質量流量を制御するようにしたものである。なお、図中符号３４は、流量調整弁３５を制御するための駆動手段を、また符号３６は、質量流量測定装置（ＭＦＭ）をそれぞれ示す。
【００３８】
スロート部１ａの圧力ＰｔとＰｘとが等しく（数３、数４）になるよう流量調整弁３５により質量流量を調整した場合、数４におけるキャリアガスそのものの質量流量Ｑｃは、目的材料を含有したガスの質量流量が加わった分だけ減少する。その減少した質量流量ΔＱを質量流量測定装置３６によりモニタリングすることにより、目的材料自体の質量流量の安定性や目的材料の含有量が目標値に維持されているか否かなどの判断が可能になる。
【００３９】
すなわち、音速ノズル１に流入するキャリアガスの流量をＱｃ1とすると、
（数６）
Ｑｃ1＋Ｑｚ＝Ｂ×Ｐｔ×√（（Ｑｃ1×Ｍｗｃ＋Ｑｚ×Ｍｗｚ）／（Ｑｃ1＋Ｑｚ））
（数７）
Ｐｚ／Ｐｔ＝Ｑｚ／（Ｑｚ＋Ｑｃ1）
なる関係が成立するから、数６のＢ、Ｐｔは数３で得られた既知値になり、数７との関係により、
Ｑｃ1
Ｑｚ
としてそれぞれ求めることができる。
【００４０】
なお、上述の図２、図３に示した第１の実施例においては、目的材料の質量流量を任意に変更する場合には、音速ノズル１の流入側の圧力（背圧）を変更したり、また図４に示した第２の実施例においては流量調整弁３５によるキャリアガスの流量を調整することにより対応できるが、音速ノズル１の２次側、つまり消費機器側の圧力により変更可能な流量範囲が支配されてしまう。
【００４１】
すなわち、音速ノズル１の２次側が真空条件であれば、バブラー１０の全圧が低くても音速ノズル１を容易にチョーク状態に維持できるが、音速ノズル１の２次側が大気圧等のように真空よりも非常高い場合には、音速ノズル１をチョークさせるためにはバブラー１０の圧力を大気圧の約２倍以上に上昇させる必要があり、音速ノズル１の２次側の圧力によりバブラー１０の下限圧が制限を受ける。
【００４２】
このような場合には、バブラー１０の温度を上昇させて目的材料の蒸気圧Ｐを調整して目的材料の供給量を変更することも考えられるが、バブラー１０が目的の温度に安定するまでに長時間を要するため、消費機器への目的材料の供給を中断せざるをえなくなるなどの新たな問題が発生する。
【００４３】
図５は、このような不都合を解消するための本発明の第４の実施例を示すものであって、この実施例では、バブラー１０の導出口１６に希釈用ガスを注入する希釈用ガス導入ライン４０の一端を接続し、また希釈用ガス導入ライン４０の他端には第３の実施例と同様に、質量流量計測装置４１、流量調整弁４２を介して希釈用ガス源に接続し、音速ノズル１の流入側の圧力を検出する圧力検出手段３２からの信号により流量調整弁４２を制御するようにしたものである。なお、図中符号４３は、流量調整弁４２を制御するための駆動手段を示す。
【００４４】
これによれば、音速ノズル１の１次側の圧力（バブラー内圧）を流量制御装置１３により制御し、希釈用ガスの流量を圧力検出手段３２により監視することで目的材料の供給量や、その安定性を確認することができる。
【００４５】
すなわち、止弁１８、１９を閉弁し、また止弁２０を開弁してキャリアガスを、また希釈用ガス導入ライン４０を流量調整弁４２を介して音速ノズル１に導入した場合には、
（数８）
Ｑｄ＋Ｑｃ＝Ｂ×Ｐｔ×√（（Ｑｄ×Ｍｗｄ＋Ｑｃ×Ｍｗｃ）／（Ｑｄ＋Ｑｃ））
（ただし、Ｑｄ、Ｍｗｄは、それぞれ希釈用ガス導入ラインから導入される希釈用ガスの質量流量、モル質量を表す）
となる。
【００４６】
つぎに、次に止弁１８、１９をそれぞれ開弁し、また止弁２０を閉弁して上記数８の関係を維持してバブラー１０にキャリアガスを導入すると、
（数９）
Ｑｄ1＋Ｑｃ＋Ｑｚ＝Ｂ×Ｐｔ×√（（Ｑｄ1×Ｍｗｄ＋Ｑｃ×Ｍｗｃ＋Ｑｚ×Ｍｗｚ）／（Ｑｄ1＋Ｑｃ＋Ｑｚ））
（ただし、Ｑｄ1は、バブラー１０が機能した後の希釈用ガス導入ラインから導入される希釈用ガスの流量）
を表すことができる。
【００４７】
前述の数１の関係より目的材料の質量流量は、キャリアガスの流量に依存するため、任意流量にするためにはキャリアガス流量を変更するだけでよい。
【００４８】
なお、上述の第４の実施例では、希釈用ガスの質量流量を制御しているが、図６に示した第５の実施例では、キャリアガスの流量を音速ノズル１の流入側の圧力により制御して、目的材料の表面積変化や気化熱に伴う温度下降等のバブラーの状態が変化した場合にも、希釈用ガス流量を調整して希釈用ガス流量とキャリアガス流量との和を一定に保つことにより、目的材料の供給量を一定に維持することができる。
【００４９】
すなわち、音速ノズル１の流入側に、質量流量制御手段１３’を介して希釈用ガスを供給し、またバブラーには質量流量計測手段４１’及び音速ノズル１の流入側の圧力により制御を受ける圧力調整弁４２’を接続し、音速ノズル１がチョーク状態となるよう圧力調整弁４２’により音速ノズル１の流入側の圧力を制御するように構成されている。
【００５０】
この実施例において、止弁１８、１９を閉弁し、また止弁２０を開弁してキャリアガスを所定圧力で音速ノズル１に流入させ、ついで止弁１８、１９を開弁し、また止弁２０を閉弁して所定流量でキャリアガスをばぶらーに供給して目的材料を含むキャリアガスを導出口１６から排出させる。
【００５１】
質量流量計測手段４１’によるキャリアガス流量および希釈用ガス流量の和が所定流量になるよう質量流量制御手段１３’で希釈用ガス流量を制御すればよい。
【００５２】
なお、希釈用ガスは、キャリアガスと同一でもよく、また異なる種類のガスでもよいことは明らかである。
一方、希釈用ガスとキャリアガスとを同一種のガスとした場合には、キャリアガスの質量流量Ｑｃと希釈用ガス導入ライン４０からの希釈用ガスの質量流量Ｑｄ1との合計（Ｑｃ＋Ｑｄ1）が一定となるように、流量制御装置１３を制御することにより、希釈用ガスとキャリアガスとの混合ガスに含まれる目的材料の量Ｑｚを一定に維持することができる。
【００５３】
さらには、上述の実施例においては、音速ノズルを単一としているが、例えば図２に示した実施例を例に採って説明すると、図７に示したように切換弁５０を介してスロート部の径が異なる複数の音速ノズル１、１’を備えた監視装置３０、３０’を切換弁５０を介してバブラー１０からの目的材料排出口に接続し、また監視装置３０、３０’の排出口を消費機器に連通させた流路構成とする。
【００５４】
この実施例によれば、切換弁５０の切換え操作により特性の異なる２つの音速ノズルのうちの適当な一方を選択することにより、
１）キャリアガスや希釈ガスのガス種を変更した場合、音速ノズルが単一であると、その音速ノズルの条件で流量、圧力条件が決定されてしまうが、複数の音速ノズルを選択、切り換えることにより所定流量で音速ノズルの流入側（１次側）の圧力を所定圧に設定できる、
２）また、ガスの種類が同一であっても流量と圧力の関係を変更したい場合、特性が異なる音速ノズルに切り換えることにより、音速ノズルを流路から取り外すことなく圧力や流量を変更できる、
などの効果を得ることができる。
【００５５】
なお、図３乃至図６に示した他の実施例においても複数の監視装置を切換弁を介して選択可能に接続して、特性の異なる音速ノズルを介して消費機器に目的材料を供給できるように構成することは当業者には容易に実施できる事項である。
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】音速ノズルの一例を示す断面図である。
【図２】本発明の第１の実施例を示す構成図である。
【図３】本発明の第２の実施例を示す構成図である。
【図４】本発明の第３の実施例を示す構成図である。
【図５】本発明の第４の実施例を示す構成図である。
【図６】本発明の第５の実施例を示す構成図である。
【図７】本発明の第６の実施例を示す構成図である。
【符号の説明】
【００５７】
１、１’  音速ノズル    １ａ  スロート部    １０  バブラー    １８〜２０  止弁    ３０、３０’  監視装置    ３５、４２  流量調整弁
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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