(57)【要約】【課題】本発明は、長期間信頼性の高いシール構造を維持する燃料電池を提供する。【解決手段】電解質アッセンブリと、冷却媒体、燃料ガスおよび酸化剤ガスのうち少なくとも一つが流れる流路ならびにマニホールドを備えたセパレータと、流路およびマニホールドの周囲に配置されるシール材と、を積層した燃料電池において、各種流体用のシール材の露出表面は、撥水性皮膜で被覆される。また当該燃料電池の積層方向におけるマニホールドの内壁表面は、撥水性皮膜で被覆される。これによりシール材の劣化、シール材／セパレータ接着界面の腐食、さらにはマニホールド内壁部の腐食が防止される。【選択図】図8
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
電解質アッセンブリと、冷却媒体、燃料ガスおよび酸化剤ガスのうち少なくとも一つが流れる流路を備えたセパレータと、流路の周囲に配置されるシール材と、を積層した燃料電池であって、
シール材の露出表面は、撥水性皮膜で被覆されることを特徴とする燃料電池。
【請求項２】
前記撥水性皮膜は、冷却媒体をシールするシール材の露出表面を被覆することを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
【請求項３】
前記撥水性皮膜は、冷却媒体をシールするシール材と該シール材の設置されたセパレータ表面との接着界面を覆うように設置されることを特徴とする請求項1または2のいずれかに記載の燃料電池。
【請求項４】
前記撥水性皮膜は、冷却媒体の流れるセパレータ表面に設置された各シール材と、前記冷却媒体の流れるセパレータ表面の全露出表面に設置されることを特徴とする請求項1に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記撥水性皮膜は、燃料ガスおよび／または酸化剤ガスをシールするシール材と該シール材の設置されたセパレータ表面の接着界面を覆うように設置されることを特徴とする請求項1乃至3のいずれか一つに記載の燃料電池。
【請求項６】
電解質アッセンブリと、冷却媒体、燃料ガスおよび酸化剤ガスのうち少なくとも一つが流れる流路ならびにマニホールドを備えたセパレータと、流路の周囲に配置されるシール材と、を積層した燃料電池であって、
当該燃料電池の積層方向におけるマニホールドの内壁表面が撥水性皮膜で被覆されることを特徴とする燃料電池。
【請求項７】
前記撥水性皮膜は、燃料ガスおよび／または酸化材ガス用の出口マニホールドの内壁部に設置されることを特徴とする請求項6に記載の燃料電池。
【請求項８】
前記撥水性皮膜はさらに、各セパレータ表面に設置された各シール材のうち、燃料ガスおよび／または酸化剤ガスの出口マニホールドをシールするシール材の露出表面、ならびに前記出口マニホールドと前記出口マニホールドをシールするシール材とに取り囲まれたセパレータ表面部分に設置されることを特徴とする請求項6または7のいずれかに記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池に関し、特に燃料電池のシール構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子電解質型燃料電池は、イオン交換膜からなる電解質膜と、この電解質膜の一面に配置されたアノード電極および電解質膜の他面に配置されたカソード電極とからなる膜／電極接合体（MEA：Membrane-Electrode  Assembly）と、セパレータとで構成される各セルを複数層重ねてセル積層体として利用される。
【０００３】
セパレータは、アノードおよびカソードの両電極にそれぞれ燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための流路とマニホールドを有し、さらに電池冷却用の冷却媒体（例えばいわゆる不凍液）を供給するための流路およびマニホールドを有する。
【０００４】
燃料ガス、酸化剤ガス、および冷却媒体は、前記マニホールドの積層方向での一体化によって燃料電池内部に構成された各流体用のマニホールドを介して流れ、それぞれが互いに分離された状態でセパレータの入口マニホールドから各セル内に供給され、出口マニホールドで回収され、マニホールドを介して電池から排出される。このようなマニホールドを流れる各流体の分離、および各流体の外部へのリークを防止するため、通常マニホールドおよびセパレータの周囲には、シリコン系またはフッ素系のシール材が設けられる（特許文献1参照）。
【特許文献１】特開2004-311056号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、冷却媒体のシール用に設けられるシール材は、冷却媒体の含浸等によって使用時間とともに劣化する。特にこの劣化が顕著な場合には、シール材のシール性が低下し、冷却媒体がリークしてしまう。またシール材とセパレータの接着界面に冷却媒体が侵入した場合は、この位置において局部的に腐食が生じ、シール材が接着面での強度を維持できず、シール材に剥離が生じるという問題がある。
【０００６】
また通常マニホールドの内壁部では、セパレータの端部が露出された状態となっている。従ってこの内壁部は、電池反応で生成した水分によって、腐食される場合がある。生成水中には各種腐食性成分が含まれ得るからである。特に水分濃度の高いガスの流れる燃料ガスおよび酸化剤ガスの出口マニホールドにおいては内壁部での腐食が生じ易く、それが顕著な場合、マニホールドを構成する各構成体の密着性が低下し、隙間から各種流体がリークするという問題がある。また上述の冷却媒体の場合と同様の問題は、燃料ガスおよび酸化剤ガス用のマニホールドをシールするシール材の上記水分との接触等、またはシール材とセパレータの接着界面にこのような水分が浸入することによっても生じ得る。そして以上のような現象が生じた場合、燃料電池の性能は大きく低下してしまう。
【０００７】
本発明はこのような課題に鑑みなされたものであり、冷却媒体および／または生成水によるシール材の劣化、シール材／セパレータ接着界面の腐食によるシール材の剥離、さらにはマニホールド内壁部の腐食を防止し、長期間信頼性の高いシール性を維持する燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記の目的を達成するため本発明では、
電解質アッセンブリと、冷却媒体、燃料ガスおよび酸化剤ガスのうち少なくとも一つが流れる流路を備えたセパレータと、流路の周囲に配置されるシール材と、を積層した燃料電池であって、
シール材の露出表面は、撥水性皮膜で被覆されることを特徴とする燃料電池が提供される。
【０００９】
このような撥水性皮膜で被覆されることにより、流体との反応等によるシール材の劣化が抑制され、シール材のシール性を長期間維持することが可能となる。
【００１０】
特に前記撥水性皮膜は、冷却媒体をシールするシール材の露出表面を被覆することが好ましい。冷却媒体用のシール材は、冷却媒体が液体の場合、常時液体と接触することとなるため、燃料ガスおよび酸化剤ガス用のシール材より劣化が進行し易いからである。
【００１１】
あるいは、前記撥水性皮膜は、冷却媒体をシールするシール材と該シール材の設置されたセパレータ表面との接着界面を覆うように設置されても良い。これによりシール材自体の劣化のみならず、シール材／セパレータ接着界面に冷却媒体が侵入し、この箇所を腐食させることを防止することができる。従ってシール材の密着性の低下による剥離、さらには冷却媒体のリークを抑制することができる。
【００１２】
あるいは前記撥水性皮膜は、冷却媒体の流れるセパレータ表面に設置された各シール材と、前記冷却媒体の流れるセパレータ表面の全露出表面に設置されても良い。これにより前記撥水性皮膜を設置する工程前のマスキング処理が省略できる。
【００１３】
さらに前記撥水性皮膜は、燃料ガスおよび／または酸化剤ガスをシールするシール材と該シール材の設置されたセパレータ表面の接着界面を覆うように設置されても良い。この箇所の前記撥水性皮膜の設置は、前述の態様と組み合わせて、あるいは単独で実施することができる。
【００１４】
本発明の別の態様では、
電解質アッセンブリと、冷却媒体、燃料ガスおよび酸化剤ガスのうち少なくとも一つが流れる流路ならびにマニホールドを備えたセパレータと、流路の周囲に配置されるシール材と、を積層した燃料電池であって、
当該燃料電池の積層方向におけるマニホールドの内壁表面が撥水性皮膜で被覆されることを特徴とする燃料電池が提供される。
【００１５】
このように撥水性皮膜を設置することにより、冷却媒体あるいは電池反応で生成した水などによる、マニホールドの内壁を構成するセパレータ端部の腐食が抑制される。従って、マニホールドのシール性を長期間維持することができる。
【００１６】
ここで前記撥水性皮膜は、燃料ガスおよび／または酸化材ガス用の出口マニホールドの内壁部に設置されることが好ましい。このマニホールドを流れる反応ガス（燃料ガスおよび酸化剤ガス）には水が含まれており、このマニホールドの内壁において、より腐食が生じやすいからである。
【００１７】
また前記撥水性皮膜はさらに、各セパレータ表面に設置された各シール材のうち、燃料ガスおよび／または酸化剤ガスの出口マニホールドをシールするシール材の露出表面、ならびに前記出口マニホールドと前記出口マニホールドをシールするシール材とに取り囲まれたセパレータ表面部分に設置されても良い。
【００１８】
このように撥水性皮膜を設置することにより、マニホールドの内壁のみならず、シール材／セパレータ接着界面に生成水等が侵入し、この箇所を腐食させることを防止することができる。従ってシール材の密着性の低下による剥離、さらには反応ガスのリークを抑制することができる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の燃料電池では、冷却媒体や生成水によるシール材の劣化が抑制される。またシール材とセパレータの接着界面の密着性が長時間維持される。さらにマニホールド部でのセパレータ部材の腐食が抑制され、長時間良好なシール性を確保することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下実施例を用いて本発明の最良の形態を説明する。
【００２１】
本発明が対象とする燃料電池は固体高分子電解質型燃料電池10である。本発明の燃料電池10は例えば燃料電池自動車に搭載される。ただし自動車以外に用いても良い。
【００２２】
まず固体高分子電解質型燃料電池の構成について説明する。
【００２３】
固体高分子電解質型燃料電池10は図1、図2、図3に示すように、電解質アッセンブリとしての膜／電極接合体（MEA）と、セパレータ18とを有するセルを積層して構成される。MEAはイオン交換膜からなる電解質膜11とこの電解質膜11の一面に配置された触媒層12からなる電極14（アノード）および電解質膜11の他面に配置された触媒層15からなる電極17（カソード）とからなる。電極14、17とセパレータ18との間には拡散層13、拡散層16が設けられる。セパレータ18は電極14、17に燃料ガスおよび酸化剤ガスを供給するための反応ガス流路27、28および燃料電池冷却用の冷媒が流れる冷却媒体流路26を有する。セルを1層以上積層してモジュール19を構成し、（図1の例では1セルで1モジュールを構成している）、モジュール19を積層してモジュール群とし、モジュール群のセル積層方向両端に、ターミナル20、インシュレータ21、エンドプレート22を配置し、セル積層体をセル積層方向に締め付け、セル積層方向に延びる締結部材24（例えばテンションプレート）とボルト25またはナットで固定して、スタック23が構成される。冷却媒体流路26はセル毎に、または複数のセル毎に設けられる。
【００２４】
セパレータ18は、第1の部材18A、18Bと燃料電池反応部29（燃料電池の電極反応の生じる部分）に中抜き穴を持つフレーム状の第2の部材18C、18Dとに分割形成されている。第1の部材18A、第2の部材18Cは、MEAのアノード電極側に配置され、第1の部材18Aは表裏で燃料ガスと冷却媒体を区画している。第1の部材18B、第2の部材18DはMEAのカソード電極側に配置され、第1の部材18Bは、表裏で酸化剤ガスと冷却媒体を区画する。第1の部材18A、18Bは金属製で以下メタルセパレータ18A、18Bとも言う。第2の部材は樹脂製で以下樹脂フレーム18C、18Dとも言う。メタルセパレータ18A、18Bは例えばステンレス鋼のような金属板にニッケルや金のような導電性金属をメッキした材料からなる。メタルセパレータ18A、18Bは隣接するセル間の導電通路を構成する役割を果たす。
【００２５】
燃料電池反応部29では、樹脂フレーム18C、18Dが中抜きされているので、メタルセパレータ18A、MEA、メタルセパレータ18Bの順で積層され、樹脂フレーム18C、18Dの部分は、メタルセパレータ18A、樹脂フレーム18C、樹脂フレーム18D、メタルセパレータ18Bの順に積層される。
【００２６】
図5に示すように、メタルセパレータ18Aの燃料電池反応部29のMEA側の面には燃料ガス流路27が形成されており、MEAと反対側の面には冷却媒体流路26が形成されている。同様にメタルセパレータ18Bの燃料電池反応部のMEA側の面には酸化剤ガス流路28が形成されており、MEAと反対側の面には冷却媒体流路26が形成されている。燃料ガス流路27と酸化剤ガス流路28は、MEAを挟んで互いに対応している。ひとつのセルのメタルセパレータ18Aの燃料電池反応部のMEAと反対の側の面の冷却媒体流路26と、隣接セルのメタルセパレータ18Bの燃料電池反応部のMEAと反対側の面の冷却媒体流路26とは、セル積層方向に隔てられることなく、連通している。
【００２７】
燃料電池反応部29では、ひとつのセルの燃料ガス流路27の凹溝の底部のMEAと反対側の面と、隣のセルの酸化剤ガス流路28の凹溝の底部のMEAと反対側の面とは接触しており、この接触面はひとつのセルのメタルセパレータ18Aと隣のセルのメタルセパレータ18Bとの間の導電通路を形成している。
【００２８】
通常燃料ガス流路27は、複数個並列に形成され、酸化剤ガス流路28も複数個並列に形成される。
【００２９】
図3、4に示すようにメタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dの、燃料電池反応部29を挟んで対向する対向部30、31にはマニホールドが形成される。図の配置は、いわゆる対向流型流路配置の例である。この配置では、対応部30、31の一方には冷却媒体用入口マニホールド32a、燃料ガス用出口マニホールド33b、酸化剤ガス用入口マニホールド34aが設けられ、他方の31には冷却媒体用出口マニホールド32b、燃料ガス用入口マニホールド33a、酸化剤ガス用出口マニホールド34bが設けられている。これに対して各流体の流れ方向が相互に等しい、いわゆる並行流方式の場合は、燃料電池反応部29を挟んで互いに対向する対応部30、31の一方には各流体の入口マニホールドが設けられ、他方の31には各流体の出口マニホールドが設けられる。
【００３０】
図4に示すように、セル同士の間には、隣り合うメタルセパレータ間にシール材70、71（71a、71b）、72（72a、72b）が配置され、それぞれのシール材は、冷却媒体用マニホールド32a、32b、燃料ガス用マニホールド33a、33b、酸化剤ガス用マニホールド34a、34bを流れる各流体を相互に分離した状態で、これらの流体をシールする。図において、シール材71a、71b、72a、72bは、それぞれ、燃料ガス用入口マニホールド33a、燃料ガス用出口マニホールド33b、酸化剤ガス用入口マニホールド34a、酸化剤ガス用出口マニホールド34bを流れるガスをシールする。
【００３１】
このようなシール材としては、通常フッ素系もしくはシリコン系のゴム、またはEPDM（エチレンプロピレンゴム）が用いられる。
【００３２】
以上のように構成される燃料電池において、本発明の第1の態様では、各流路用のセパレータ面（すなわち冷却媒体流路26、燃料ガス流路27または酸化剤ガス流路28が形成される側）に設置される、各流体のシール用シール材70、71または72のいずれかの露出表面を覆うように、撥水性皮膜75が設置されることに特徴がある。例えば図4の例では、セパレータの冷却媒体流路26の設置される面において、冷却媒体のシール用シール材70が撥水性皮膜で覆われている。
【００３３】
撥水性皮膜75をこのようにいずれかのシール材の露出表面を覆うように設置することにより、この皮膜の撥水効果によって、シール材70（または71、72）が各流体、例えば冷却媒体と直接接触して劣化することを抑制することができる。
【００３４】
ここで、撥水性皮膜75は、シール材設置領域の断面図6のように、シール材70自体の露出表面のみならず、シール材／セパレータ接着界面80を覆うように（すなわち、セパレータ18上のシール材70が設置された部分近傍）に設置することが好ましい。これにより、この皮膜75の撥水効果によって、シール材／セパレータ接着界面80に冷却媒体等が浸透することを抑制することができる。従って、この接着界面80で腐食が生じ、シール材70の密着性が低下するという問題を回避することができ、より確実に長期間良好なシール性を維持することが可能となる。
【００３５】
なお、必ずしも全てのセパレータの冷却媒体のシール用シール材70を撥水性皮膜75で被覆する必要はなく、例えば、冷却媒体流路26を有するセパレータ面に設置された、冷却媒体のシール用シール材70のみに撥水性皮膜75を設置しても良いことは明らかであろう。
【００３６】
別の実施例として、前述の位置への撥水性皮膜75の設置に加えて、あるいはこれとは別に、撥水性皮膜75を燃料ガスシール用のシール材71（71a、71b）および酸化剤ガスシール用のシール材72（72a、72b）の露出表面に設置したり、これらのシール材とセパレータの接着界面を覆うように（すなわち、セパレータ18上のシール材が設置された部分近傍に）撥水性皮膜75を設置しても良い。
【００３７】
さらに別の実施例として、撥水性皮膜75を、冷却媒体シール用のシール材70の露出表面の他、酸化剤ガスシール用のシール材72a、72bおよび燃料ガスシール用のシール材71a、71bの露出表面を含むメタルセパレータ18A、18Bの冷却媒体流路面側全体に付与しても良い。この場合、マスキング工程を簡略化することができる。
【００３８】
ここで特開平6-196177号公報には、燃料ガスまたは酸化剤ガスが通るセパレータ表面全体に撥水性皮膜を塗布して、これらのガス中に含まれる水分によるセパレータの腐食を回避する方法が示されている。しかしながらこの例では、シール材そのものの劣化に対する対策は施されていない。これに対して本発明では、シール材の露出表面に撥水性皮膜を設置して、流体との接触によるシール材の劣化を抑制する。従って本発明は、流体が例えば液体冷却媒体である場合、すなわちシール材が常時液体と接触するような状況でも、シール材の劣化が抑制される点で、特許文献の方法よりも有意である。
【００３９】
なお上記のような撥水皮膜としては、例えばフッ素系またはシラン系の化合物からなる材料が利用できる。また撥水皮膜の設置には、これに限られるものではないが、スプレー法、電着法、印刷等の方法が利用できる。
【００４０】
さらに本発明の第2の態様においては、燃料電池の積層方向に形成される冷却媒体、燃料ガスおよび／または酸化剤ガスのマニホールドの内壁部に、撥水性皮膜75が設置されることに特徴がある。
【００４１】
通常のマニホールド部の断面構造例を図7に示す。この図は図4のB-B断面の拡大図に対応しており、従ってマニホールド134bは酸化剤ガス用出口マニホールド34bで構成されている。ただし冷却媒体用シール材70は示されていない。通常メタルセパレータ18A、18Bと樹脂フレーム18C、18Dとの接合部、および樹脂フレーム18Cと18Dとの接合部には、接着剤50が充填される。従って、冷却媒体用マニホールド32a、b、燃料ガス用マニホールド33a、b、酸化剤ガス用マニホールド34a、bのそれぞれで構成される冷却媒体入口および出口マニホールド132a、b、燃料ガス入口および出口マニホールド133a、b、ならびに酸化剤ガス入口および出口マニホールド134a、bの内壁85は、メタルセパレータ18A、18Bと、樹脂フレーム18Cおよび18Dと、接着剤50とで構成される。この場合各マニホールドの内壁85は、メタルセパレータの母材が露出されているため、電池反応によって生じた生成水によって腐食が生じやすい。
【００４２】
これに対して本発明では、図8に示すように、例えば酸化剤ガス出口マニホールド134bおよび／または燃料ガス出口マニホールド133bの内壁85に撥水性皮膜75を設置する。この部分に撥水性皮膜75を設置することにより、この皮膜の撥水効果によって、セパレータ18Aおよび18Bの端部が生成水と接触して腐食することを抑制することができる。従ってマニホールド134b、133bにおいてセパレータ部材間の密着性が維持され、長期間良好なシール性を維持することが可能となる。
【００４３】
なおこの場合、撥水性皮膜75は上述の位置のみならず、図8に示すように、シール材72（71）の露出表面、およびシール材72（71）に取り囲まれたマニホールド34b（33b）周囲のメタルセパレータ領域81にも付与することが好ましい。これにより、シール材72（71）自身が生成水と接触して劣化することを回避することが可能となるとともに、シール材／メタルセパレータ界面80に生成水が侵入して、メタルセパレータ18Aまたは18Bが腐食され、シール材の密着性が低下することを防止することができる。また必要に応じて図8のように、撥水性皮膜75を、シール材72（71）の外周と隣接するメタルセパレータ領域82に設置しても良い。この場合、シール材72（71）の露出部に、より確実に撥水性皮膜75を付与することが可能となるとともに、マスキング工程が省略できる。
【００４４】
なお、このような撥水性皮膜は、前述の方法により、所望の位置に付与することができる。
【００４５】
また上記の例では、各マニホールドのうち特に、酸化剤ガス出口マニホールド134bおよび／または燃料ガス出口マニホールド133bの内壁に撥水性皮膜75を設置する場合について説明した。これは、これらの反応ガスの出口側では電池反応によって生成した水の凝縮がより顕著であり、マニホールド内部の端部での腐食がより顕著であることによる。従って必要に応じて、その他のマニホールド内壁、例えば燃料ガス入口マニホールド133aまたは酸化剤ガス入口マニホールド134aの内壁にこのような撥水性皮膜を形成することももちろん可能である。
【００４６】
さらに本発明による第1の態様と第2の態様、すなわち前述のシール材露出表面等への撥水性皮膜の設置と、マニホールドの内壁等への撥水性皮膜の設置は、それぞれ単独で実施しても良く、あるいは組み合わせて実施しても良い。
【００４７】
以上のように、本発明の特徴をメタルセパレータと樹脂フレームを有する燃料電池を例に説明したが、本発明はこの例に限定されるものではなく、他の構造のセパレータで構成される燃料電池においても利用することができることは明らかであろう。すなわち本発明は、冷却媒体の流れる冷却流路用のシール材、または流体の流れるマニホールドを有する燃料電池であれば、いかなる方式のものにも利用することができる。
【図面の簡単な説明】
【００４８】
【図１】本発明の実施例による燃料電池スタックの側面図である。
【図２】本発明の実施例の燃料電池のMEA部分の拡大断面図である。
【図３】本発明による燃料電池の、セル積層方向を上下方向とした姿勢での単セルの分解斜視図である。
【図４】本発明の実施例の燃料電池セルの上面図である。
【図５】図4のD-D断面図である。
【図６】撥水性皮膜で覆われたシール材設置領域の断面拡大図である。
【図７】従来の燃料電池マニホールドの断面図である。
【図８】本発明による燃料電池マニホールドの断面拡大図である。
【符号の説明】
【００４９】
10    燃料電池
11    電解質膜
12    触媒層
13    拡散層
14    アノード電極
15    触媒層
16    拡散層
17    カソード電極
18    セパレータ
18Ａ  第1の部材（メタルセパレータ）
18Ｂ  第1の部材（メタルセパレータ）
18Ｃ  第2の部材（樹脂フレーム）
18Ｄ  第2の部材（樹脂フレーム）
19    モジュール
20    ターミナル
21    インシュレータ
22    エンドプレート
23    スタック
24    締結部材（テンションプレート）
25    ボルトまたはナット
26    冷却媒体流路
27    燃料ガス流路
28    酸化剤ガス流路
29    燃料電池反応部
30    対向部
31    対向部
32ａ  冷却媒体用入口マニホールド
32ｂ  冷却媒体用出口マニホールド
33ａ  燃料ガス用入口マニホールド
33ｂ  燃料ガス用出口マニホールド
34ａ  酸化剤ガス用入口マニホールド
34ｂ  酸化剤ガス用出口マニホールド
50    接着剤
70、71a、71b、72a、72b  シール材
75    撥水性皮膜
80    シール材／メタルセパレータ接着界面
81、82    メタルセパレータ領域
85    内壁
132ａ、ｂ  冷却媒体入口および出口マニホールド
133ａ、ｂ  燃料ガス入口および出口マニホールド
134ａ、ｂ  酸化剤ガス入口および出口マニホールド
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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