(57)【要約】【課題】 高温ガス炉用燃料コンパクトを材料に圧力を掛けることなく成形することができる方法を提供すること。【解決手段】  吸水性のコンパクト形成容器１０に計量された被覆燃料粒子１８を充填し、またこの被覆燃料粒子１８の空隙２０を埋めるように粘結剤溶液を注入し、粘結剤溶液中の水分を吸水性のコンパクト成形容器１０に吸水させて脱水乾燥して燃料コンパクトを成形し、この燃料コンパクトをコンパクト成形容器から取り出した後、この燃料コンパクトを不活性ガス雰囲気中で熱処理して脱水乾燥し、最後に燃料コンパクトを真空中で熱処理して製品燃料コンパクトを製造する。【選択図】        図１
2007327805.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
吸水性を有するコンパクト成形容器に被覆燃料粒子を充填する工程と、前記コンパクト成形容器内の被覆燃料粒子間の空隙に粘結剤を水又はアルコールに溶解した粘結剤溶液を注入する工程と、前記粘結剤溶液中の水分を前記コンパクト成形容器中に吸水させて前記被覆燃料粒子を脱水乾燥して前記コンパクト成形容器内に燃料コンパクトを形成する工程と、前記コンパクト成形容器から前記燃料コンパクトを取り出して前記燃料コンパクトを不活性ガス雰囲気中で熱処理し、脱水乾燥及び粘結剤の分解除去を行って前記燃料コンパクト中の残留水分及び粘結剤成分を除去する工程と、前記燃料コンパクトを真空中で熱処理して前記燃料コンパクト中のガス成分を除去する工程とから成っていることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記コンパクト成形容器は、ゼオライト、石膏又は活性炭から作られていることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記コンパクト成形容器内に前記被覆燃料粒子を充填する際に、前記コンパクト成形容器に振動を付与して前記被覆燃料粒子を振動充填することを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記粘結剤は、高分子樹脂化合物又はフェノール樹脂であることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項５】
請求項１乃至４のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記粘結剤溶液中の水分を前記コンパクト成形容器中に吸水させて脱水乾燥する工程で前記コンパクト成形容器をその中心軸線を中心として回転させることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項６】
請求項１乃至５のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記不活性ガス雰囲気中で燃料コンパクトを熱処理する際の熱処理温度は、４００〜９００℃であることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項７】
請求項１乃至６のいずれかに記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記被覆燃料粒子は、前記燃料コンパクトの被覆燃料粒子充壌率が５０％以上となるように前記容器内に充填されることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法に関し、特に被覆燃料粒子を破損することなく、高い被覆燃料粒子充填率を有する燃料コンパクトを製造する方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成し、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、出口温度が約９００℃と高いヘリウムガスを回収することができ、このヘリウムガスの高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。
【０００３】
この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０〜６５０ミクロンの燃料核の周囲に４層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。
【０００４】
一般的な被覆燃料粒子は、約５００〜１０００μｍの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。
【０００５】
高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の液滴が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。
【０００６】
液滴は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この重ウラン酸アンモニウムの粒子は、大気中で焙焼されて三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。
【０００７】
この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されてその上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して被覆される。このように４層の被覆が施されて被覆燃料粒子が得られる。
【０００８】
一般的には、燃料コンパクトは、この被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材と共に、中空円筒形又は円筒形にプレス成型し、焼成して製造されるが、この場合、被覆燃料粒子に黒鉛マトリックス材を予めコーティングしたオーバーコート粒子を使用し、このオーバーコート粒子をプレス成型するか、更に黒鉛マトリックス材と共にプレス成型して燃料コンパクトを製造している。
【０００９】
被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングするオーバーコート工程は、従来、主に、次の２つの目的を達成するために、行われていた。
（１）プレス成型時の圧力によって被覆燃料粒子が破損するのを防止すること。
（２）燃料コンパクト内に被覆燃料粒子を均一に分散させること。
【００１０】
コンパクトプレス時に被覆燃料粒子の被覆層が破損するのを防止するために、オーバーコート層は、被覆層のクッション材として働くので、厚い方が好ましい。しかし、高温ガス炉燃料の燃料設計により燃料コンパクトの体積は予め決まっているので、オーバーコート粒子のオーバーコート層を厚くすると、燃料コンパクト中に含まれる被覆燃料粒子の個数が減少し、このため、燃料コンパクトに含まれるウラン量が少なくなることになる。従来の燃料コンパクトでは、被覆燃料粒子の体積／燃料コンパクトの体積で定義される被覆燃料粒子充填率の値は、２５〜３５％程度であった。
【００１１】
高温ガス炉用燃料を高燃焼度化するために、燃料コンパクトに含まれるＵ−２３５の量を増加させる必要があり、そのためには、ウランＵ−２３５の濃縮度を高くするか、燃料コンパクトに含まれるウラン量を多くすることが必要である。燃料コンパクトに含まれるウラン量を多くするためには、被覆燃料粒子充填率を高くする必要があるが、そのためには、オーバーコート粒子のオーバーコート層を薄くしなければならないので、燃料コンパクトのプレス成型時の圧力によって被覆燃料粒子が破損するのを防止することが困難になるという問題点があった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明が解決しようとする課題は、被覆燃料粒子に圧力を掛けることなく、従ってオーバーコート工程を必要とすることなく高い被覆燃料粒子充填率で燃料コンパクトを成形することができる燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
本発明の基本的な課題解決手段は、吸水性を有するコンパクト成形容器に被覆燃料粒子を充填する工程と、このコンパクト成形容器内の被覆燃料粒子間の空隙に粘結剤を水又はアルコールに溶解した粘結剤溶液を注入する工程と、粘結剤溶液中の水分をコンパクト成形容器中に吸水させてコンパクト成形容器内の被覆燃料粒子を脱水乾燥してコンパクト成形容器内に燃料コンパクトを形成する工程と、コンパクト成形容器から燃料コンパクトを取り出してこの燃料コンパクトを不活性ガス雰囲気中で熱処理し、脱水乾燥及び粘結剤の分解除去を行って燃料コンパクト中の残留水分及び粘結剤成分を除去する工程と、燃料コンパクトを真空中で熱処理して燃料コンパクト中のガス成分を除去する工程とから成っていることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。
【００１４】
本発明の基本的な課題解決手段において、コンパクト成形容器は、ゼオライト、石膏又は活性炭から作ることができ、コンパクト成形容器内に被覆燃料粒子を充填する際に、コンパクト成形容器に振動を付与して被覆燃料粒子を振動充填し、また粘結剤は、高分子樹脂化合物又はフェノール樹脂であるのが好ましい。
【００１５】
粘結剤溶液中の水分をコンパクト成形容器中に吸水させて脱水乾燥する工程でコンパクト成形容器をその中心軸線を中心として回転させ、不活性ガス雰囲気中で燃料コンパクトを熱処理する際の熱処理温度は、４００〜９００℃とするのが好ましい。被覆燃料粒子は、高温ガス炉用燃料コンパクトの被覆燃料粒子充壌率が５０％以上となるようにコンパクト成形容器内に充填されるのが望ましい。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、燃料コンパクトは、プレス成型ではなく、吸水性のコンパクト成形容器内に被覆燃料粒子を充填し粘結剤溶液を注入して溶液中の水分をコンパクト成形容器に吸水させて成形されるので、プレス成型時のように被覆燃料粒子に圧力がカロわることがないため、被覆燃料粒子の被覆層が破損することがない。
【００１７】
被覆燃料粒子に圧力が加わることがないため、オーバーコート工程が不要となり、また被覆燃料粒子充填率を高くすることができるので、燃料コンパクト内のウラン量を多くして高燃焼度化できる燃料コンパクトを得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明に係わる燃料コンパクトの製造方法に用いられるコンパクト成形容器１０を示し、この容器１０は、ゼオライト、石膏、活性炭の如き高い吸水性を有する材料から作られ、吸水性を更に向上するために、ポーラス加工されているのが好ましい。図示の形態では、中空円筒形の燃料コンパクトを得るために、容器１０は、中心に円柱芯１２を有する円筒形容器本体１４と、この容器本体１４を閉じる蓋１６（図２参照）とから成り、蓋１６は、図示しないロック金具によって閉じ状態にロックされる。
【００１９】
本発明の方法は、燃料コンパクト１個分の被覆燃料粒子を計量し、この計量された被覆燃料粒子１８をコンパクト成形容器１０の容器本体１４内に充填する。被覆燃料粒子１８をコンパクト成形容器１０内に高い充填率で均一に充填するために、コンパクト成形容器１０に適宜の方向に振動を付与して被覆燃料粒子１８を振動充填するのが好ましい。
【００２０】
次いで、コンパクト成形容器内の被覆燃料粒子間の空隙２０を埋めるように、ポリビニールアルコール、セルロースの如き水溶性高分子樹脂化合物やフェノール樹脂等から成る粘結剤を水又はアルコールに溶解した粘結剤溶液をコンパクト成形容器１０の容器本体１４内に注入し、その後蓋１６を閉じてロックする。
【００２１】
このようにして粘結剤溶液を注入した後、粘結剤溶液中の水分をコンパクト成形容器１０に吸水して燃料コンパクトを形成するが、この脱水乾燥を促進するために、図２に示すように、コンパクト成形容器１０を回転体２２内に装填し、この回転体２２の回転軸２２Ｘを回転駆動してコンパクト成形容器１０内の被覆燃料粒子１８に容器の径方向に遠心力を付与するのが好ましい。図２に示すように、回転軸２２Ｘは、コンパクト成形容器１０の中心軸線上にある。
【００２２】
その後、燃料コンパクトをコンパクト成形容器１０から取り出し、窒素ガス等の不活性ガス中で約４００〜９００℃で熱処理し、脱水乾燥及び粘結剤の分解除去を行って燃料コンパクト中の残留水分と粘結剤成分とを除去する。最後に、この燃料コンパクトを真空中で熱処理して燃料コンパクト中のガス成分を除去して燃料コンパクトを完成する。
【実施例】
【００２３】
本発明の燃料コンパクトの製造方法の具体的実施例を述べると、コンパクト１個分の被覆燃料粒子１８の充填率は約６０％とした。コンパクト容器１０は、ゼオライトから作られ、図１に示すように、中央に円柱芯１２を有する円筒形とし、その内径及び高さは、燃料コンパクトの製品寸法に等しくした。被覆燃料粒子１８は、コンパクト成形容器１０に５０ＨＺの軸線方向の振動を付与して充填した。
【００２４】
粘結剤溶液は、セルロース系粘結剤を純水に約１０重量％溶解して調製した。この粘結剤溶液は、被覆燃料粒子１８を振動充填しながらコンパクト成形容器１０の上部に液面が確認することができるまで、コンパクト成形容器１０内に注入した。この状態では、すべての被覆燃料粒子１８が粘結剤溶液内に浸漬した。
【００２５】
粘結剤溶液中の水分がコンパクト成形容器１０に吸水されると、粘結剤溶液の液面が徐々に低下するので、粘結剤溶液を追加注入して再びすべての被覆燃料粒子１８が浸漬するようにする。粘結剤溶液の液面の変化がなくなった時に、容器本体１４に蓋１６を閉じ、図２に示すように、コンパクト成形容器１０を回転体２２に装填し、回転体２２を回転して燃料コンパクトの表面が乾燥されて形状を保持することができるまで脱水乾燥した。
【００２６】
回転体２２の回転を停止した後、回転体２２からコンパクト成形容器１０を取り出し、蓋１６を開いて燃料コンパクトを取り出し、その後、この燃料コンパクトを約８００℃の窒素雰囲気中で熱処理し、燃料コンパクト中の残留水分と粘結剤成分とを除去した燃料コンパクトとした。最後に、燃料コンパクトを１８００℃の真空中で１時間焼結することにより、ガス成分を除去し、製品燃料コンパクトを得た。
【００２７】
本実施例で得られた燃料コンパクトを検査し、ＳｉＣ被覆層の破損率及び貫通破損率（露出ウラン率)を測定したところ、コンパクト製造に起因する被覆燃料粒子の破損は認められなかった。
【００２８】
なお、上記実施例では、燃料コンパクトは、中空円筒形であったが、中実円柱形とすることもでき、
その場合には、コンパクト成形容器１０は、円筒形とする。
【産業上の利用可能性】
【００２９】
本発明によれば、燃料コンパクトは、計量された被覆燃料粒子を粘結剤溶液と共に吸水性のコンパクト成形容器内に充填し、粘結剤溶液中の水分を吸水性のコンパクト成形容器に吸水させて成形されるので、プレス成型時のように被覆燃料粒子に荷重がカロわることがないため、被覆燃料粒子の被覆層が破損することがなく、オーバーコート層が不要になり、被覆燃料粒子の充填率を高めることができるので、燃料コンパクトの燃焼の高度化に確実に対応することができ、産業上の利用性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の燃料コンパクトの製造方法によってコンパクト成形容器に被覆燃料粒子を充填した状態の垂直縦断面図である。
【図２】図１のコンパクト成形容器を閉蓋した後、回転体内に装填してコンパクト成形容器を回転する状態の垂直縦断面図である。
【符号の説明】
【００３１】
１０  コンパクト成形容器
１２  円柱芯
１４  容器本体
１６  蓋
１８  被覆燃料粒子
２０  空隙
２２  回転体
２２Ｘ  回転軸
【図１】
2007327805.tif 000003
【図２】
2007327805.tif 000004