(57)【要約】【課題】  導電性が高く、材質強度に優れた燃料電池用セパレータ材とその製造方法を提供すること。【解決手段】  本発明による燃料電池用セパレータ材は、シランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を表面被覆した黒鉛粉を熱硬化性樹脂により結着、一体化した黒鉛/硬化樹脂成形体からなることを特徴とする。また、その製造方法は、シランカップリング剤を有機溶媒に溶解したシランカップリング剤溶液に黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去して黒鉛粉にシランカップリング剤を被覆し、次いで、柔軟なエポキシ樹脂を有機溶媒に溶解したエポキシ樹脂溶液に前記シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去してエポキシ樹脂を被覆した黒鉛粉を作製し、該黒鉛粉と熱硬化性樹脂液とを混合・混練して、混練物を乾燥後、粉砕して成形粉を作製し、成形粉を金型に充填して熱圧成形することを特徴とする。【選択図】        なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
シランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を表面被覆した黒鉛粉を熱硬化性樹脂により結着、一体化した黒鉛/硬化樹脂成形体からなることを特徴とする燃料電池用セパレータ材。
【請求項２】
シランカップリング剤を有機溶媒に溶解したシランカップリング剤溶液に黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去して黒鉛粉にシランカップリング剤を被覆し、次いで、柔軟なエポキシ樹脂を有機溶媒に溶解したエポキシ樹脂溶液に前記シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去してエポキシ樹脂を被覆した黒鉛粉を作製し、該黒鉛粉と熱硬化性樹脂液とを混合・混練して、混練物を乾燥後、粉砕して成形粉を作製し、成形粉を金型に充填して熱圧成形することを特徴とする燃料電池用セパレータ材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、自動車をはじめ小型分散型電源などに用いられる燃料電池用のセパレータ材とその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池用のセパレータ材には、電池の内部抵抗を低くして発電効率を上げるために導電性が高く、また、燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給するために高度のガス不透過性が要求される。更に、電池スタックの組み立て時および電池作動時に破損や欠損が生じないよう高い材質強度や耐食性が必要である。
【０００３】
このような材質特性が要求されるセパレータ材には、従来から炭素質系の材料が用いられており、黒鉛などの炭素質粉末を熱硬化性樹脂を結合材として結着して一体化した炭素／硬化樹脂成形体が好適に使用されている。
【０００４】
この場合、炭素／硬化樹脂成形体中の炭素の割合が高く、樹脂の割合が低いと導電性は高くなるが炭素・樹脂混練物の流動性が低くなるので、成形性が悪化して材質強度やガス不透過性が低下し、一方、炭素の割合が低く、樹脂の割合が高いと成形性は向上するが、導電性の低下を招くことになる。
【０００５】
そこで、炭素粉末の表面を表面処理することにより、これらの特性の改善、向上を図る試みが行われており、例えば下記の技術などが提案されている。
【０００６】
特許文献１には炭素質材料の水分散液に、撥水性物質を有機溶剤に溶解した溶液を滴下して撥水処理を施してなる、ガス拡散電極層などの燃料電池用炭素質材料が提案されている。これは、導電性と撥水性を兼ね備えた炭素質材料に関するもので、黒鉛粉に撥水性を持たせることは機械的強度の向上には逆効果となる。
【０００７】
また、特許文献２にはマトリックス中に炭素質粉末が分散されてなる複合材であって、該マトリックスは該炭素質粉末を被覆する樹脂被覆層と、該樹脂被覆層を形成する樹脂よりも高耐熱性の樹脂強化相とで形成されていることを特徴とする燃料電池セパレータ成形用複合材とその製造方法が提案されており、特許文献３には導電性炭素材をゴムで被覆した複合粒子と熱硬化性樹脂を含有してなる導電性成形材料を成形してなる燃料電池セパレータが提案されている。
【０００８】
更に、特許文献４には結晶性状および粒子性状などを特定した黒鉛粉末１００重量部を、１０重量部以下の熱硬化性樹脂により被覆し,さらに該被覆された黒鉛粉末１００重量部に粉状熱硬化性樹脂１０重量部〜６０重量部（上記被覆した樹脂分を含む）を混合することを特徴とする固体高分子型燃料電池セパレータ用材料の製造方法が開示されている。
【０００９】
また、特許文献５には成形材料全体１００重量部に対して、樹脂２〜３０重量部、導電性炭素材を導電性高分子で被覆した複合導電性粒子７０〜９８重量部を含有した導電性成形材料を成形した燃料電池セパレータが開示されている。
【特許文献１】特開２００３―２０８９０５号公報
【特許文献２】特開２００３―２５７４４６号公報
【特許文献３】特開２００３―２７７６２９号公報
【特許文献４】特開２００３―２８２０８５号公報
【特許文献５】特開２００３―２８８８１４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明者らは、燃料電池用セパレータ材として好適な黒鉛／硬化樹脂成形体の強度特性および導電性の向上について鋭意、検討を進めた結果、黒鉛粉にシランカップリング剤を被覆すると材質強度の向上、特に燃料電池の発電温度付近の高温強度の向上が図られることを確認した。
【００１１】
そして、更に研究を進めた結果、シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉に、柔軟なエポキシ樹脂を被覆して二重に表面処理した黒鉛粉を用いると、黒鉛/硬化樹脂成形体の脆性が一層改善されることを見出した。
【００１２】
すなわち、本発明はこの知見に基づいて完成したもので、その目的は導電性が高く、材質強度に優れた燃料電池用セパレータ材とその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の目的を達成するための本発明に係る燃料電池用セパレータ材は、シランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を表面被覆した黒鉛粉を熱硬化性樹脂により結着、一体化した黒鉛/硬化樹脂成形体からなることを構成上の特徴とする。
【００１４】
また、本発明に係る上記の燃料電池用セパレータ材の製造方法は、シランカップリング剤を有機溶媒に溶解したシランカップリング剤溶液に黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去して黒鉛粉にシランカップリング剤を被覆し、次いで、柔軟なエポキシ樹脂を有機溶媒に溶解したエポキシ樹脂溶液に前記シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去してエポキシ樹脂を被覆した黒鉛粉を作製し、該黒鉛粉と熱硬化性樹脂液とを混合・混練して、混練物を乾燥後、粉砕して成形粉を作製し、成形粉を金型に充填して熱圧成形することを構成上の特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、黒鉛粉表面にシランカップリング剤を薄く、強固に被覆した後に、柔軟なエポキシ樹脂を被覆した黒鉛粉を用いることにより、シランカップリング剤により黒鉛粉との親和性、密着性が高くなり、そして、更にシランカップリング剤の上に柔軟なエポキシ樹脂を被覆することにより、エポキシ樹脂層が緩衝材の働きをして黒鉛粉とマトリックスとなる硬化した熱硬化性樹脂との界面におけるずれや亀裂の発生および進展を抑制するので、界面での破壊が抑止され、機械的特性、特に歪みの向上、改善を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
黒鉛粉は天然黒鉛や人造黒鉛が用いられ、鱗片状、粒状、塊状、土状、球状などの天然黒鉛の粉砕品、石油コークスやピッチコークスなどを主原料に、混捏、成形、焼成、黒鉛化して製造された塊状の人造黒鉛の粉砕品、その他膨張黒鉛の粉砕品などを用いることができる。
【００１７】
使用する黒鉛粉の粒子性状は、セパレータの性能面から平均粒子径が７０μｍ以下、最大粒子径が３００μｍ以下、粒子径１０μｍ以下の粒子の割合が２０重量％以下に粒度調整したものが好ましい。平均粒子径が７０μｍを超え，最大粒子径が３００μｍを超える大粒が存在すると薄型でガス流通路となる溝部の成形が困難となり、またセパレータの周縁部や溝部の強度が低くなり易くなる。一方、粒子径が小さくなると相対的に表面積が大きくなり、表面に吸着される樹脂量が増大するので混練物の流動性が低下して成形性が悪化するので、粒子径１０μｍ以下の粒子の割合を２０重量％以下に粒度調整することが好ましい。
【００１８】
また、黒鉛粉は導電性、電池性能などの点から灰分含有量が１重量％以下、特に０．５重量％以下が好ましく、更に、アルカリ金属、アルカリ土類金属、遷移金属の含有量は５００ｐｐｍ以下、特に１００ｐｐｍ以下のものが好ましい。
【００１９】
黒鉛粉へのシランカップリング剤の被覆は、シランカップリング剤を有機溶媒に溶解したシランカップリング剤溶液で黒鉛粉を表面処理することにより被覆する。シランカップリング剤にはアミン系、エポキシ系、メタクリロキシ系、メルカプト系、カチオン系など使用できるが、熱硬化性樹脂としてフェノール系樹脂やエポキシ系樹脂が用いられることが多いので、これらの樹脂と化学結合する官能基をもつアミン系あるいはエポキシ系のシランカップリング剤を使用することが好ましい。
【００２０】
シランカップリング剤を溶解する有機溶媒にはシランカップリング剤と相溶性があって、かつ黒鉛粉をよく濡らすものが好ましく、また乾燥により低温で容易に除去可能なものが好適である。具体的には、メタノールやエタノールなどが好ましく、他にイソプロピルアルコール、ベンゼン、トルエン、キシレン、アセトン、メチルエチルケトン等が例示される。
【００２１】
シランカップリング剤の有機溶媒への溶解は、例えば、シランカップリング剤と有機溶媒とを攪拌しながら溶解させることにより、あるいはドラムに入れて緩やかに回転させ、１時間以上混合することにより完全相溶させてシランカップリング剤溶液を調製する。なお、シランカップリング剤の濃度は適宜に設定する。
【００２２】
調製したシランカップリング剤溶液に黒鉛粉を入れて万能攪拌機などでよく攪拌混合する。この場合、シランカップリング剤溶液の量は黒鉛粉表面がしっとりと濡れる程度で十分であり、例えば黒鉛粉１００重量部に対して溶液量は４５〜６５重量部程度が良く、溶液量が多過ぎると、後の乾燥時に黒鉛粉の表面に被覆されるシランカップリング剤量に偏りができることになる。
【００２３】
シランカップリング剤溶液に黒鉛粉を入れて十分に攪拌混合したのち、真空乾燥あるいは自然乾燥（通気乾燥）して有機溶媒を揮散除去することにより黒鉛粉にシランカップリング剤が被覆される。この場合、有機溶媒を揮散除去した後、更に湿度５０％以上の空気中あるいは加湿空気中で適宜時間放置して、シランカップリング剤を加水分解することが好ましく、加水分解によってシランカップリング剤が高分子化して、黒鉛粉表面にシランカップリング剤の膜が強固に被覆される。
【００２４】
シランカップリング剤の被覆量は黒鉛粉の表面に薄くコーティングできる程度でよく、被覆量は黒鉛粉１００重量部に対して０．１〜５重量部が好ましく、より好ましくは０．５〜２重量部である。被覆量が０．１重量部を下回ると機械的特性の向上が少なく、５重量部を越えると黒鉛粉がシランカップリング剤で凝集し、成形体の強度が低下するためである。
【００２５】
シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉は更に柔軟なエポキシ樹脂が被覆される。この被覆処理は、柔軟なエポキシ樹脂を有機溶媒に溶解したエポキシ樹脂溶液に前記シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて攪拌混合した後、有機溶媒を除去することにより行われる。
【００２６】
この有機溶媒には溶解したエポキシ樹脂は、フェノール性水酸基を有する硬化剤を溶解させることが好ましく、硬化剤の量は、エポキシ樹脂のエポキシ基に対する硬化剤のフェノール性水酸基の当量比が１．０以下になるように混合する。なお、エポキシ樹脂用の硬化剤には、フェノール系硬化剤、アミン系硬化剤、酸及び酸無水物系硬化剤等があるが、燃料電池用セパレータ材として使用した場合、アミン系硬化剤はアンモニアが溶出するおそれがあり、また、酸無水物系硬化剤は、加水分解するおそれがあるため、フェノール系硬化剤を用いるのが望ましい。
【００２７】
なお、柔軟なエポキシ樹脂とは化１で表される、末端にエポキシ基を有し、エポキシ基間にＲ１およびＲ間をエーテル結合で結ばれた分子鎖で構成されたエポキシ化合物で、エポキシ基間に長い分子鎖があることによって、柔軟性が出てくる。
【００２８】
(化１)
Ｇ１−ＯＲ−Ｏ−Ｒ１−Ｏ−ＲＯ−Ｇ２
【００２９】
但し、化１において、Ｒは炭素原子数２〜１０個のアルキレン基であり、Ｒ１はフェニレン基又はナフチレン基あるいは１又は２個の炭素―炭素結合、エーテル結合、あるいは炭素原子数１から５のアルキレン基で結合された２又は３個のフェニレン基からなる基を表し、各フェニレン基、各ナフチレン基は、未置換又は各々の炭素原子数１から４の１又は２個のアルキル基によって１個の環又は複数個の環が置換されており、Ｇ１、Ｇ２は水素原子又はグリシジル基を表すグリシジル化合物である。
【００３０】
具体的には、ポリエチレングリコール型エポキシ樹脂、ポリプロピレングリコール型エポキシ樹脂、ヘキサンジオール型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型プロピレンオキサイド変性エポキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エチレンオキサイド変性エポキシ樹脂、ポリブタジエン骨格エポキシ樹脂、ポリオキシテトラメチレングリコール型エポキシ樹脂、シリコーン変性エポキシ樹脂等が例示される。
【００３１】
柔軟なエポキシ樹脂を溶解する有機溶媒には柔軟なエポキシ樹脂が相溶可能で、かつ黒鉛粉に被覆されたシランカップリング剤をよく濡らすものが用いられ、かつ、その後の乾燥により低温で容易に除去可能なアセトンが好適であるが、他にベンゼン、トルエン、キシレン、メチルエチルケトンなども使用可能である。
【００３２】
エポキシ樹脂用の硬化剤は、フェノール性水酸基を有する樹脂を用いることができる。例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、キシレン型フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン型フェノール樹脂、ビフェニル型ノボラック樹脂、ビスフェノール型ノボラック樹脂等のノボラック樹脂、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、テトラブロモビスフェノールＡ等のビスフェノール類、該ビスフェノール類を該ビスフェノール類のジグリシジルエーテルで高分子量化するか、或は、エピクロルヒドリンと該ビスフェノール類とを後者が過剰となる割合で反応させて得られるビスフェノール系樹脂が挙げられる。なお、フェノール樹脂の水酸基当量は、特に制約はないが、通常１００から５００のものが用いられる。
【００３３】
これらの有機溶媒に柔軟なエポキシ樹脂を溶解した樹脂溶液に、シランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて万能攪拌機などでよく攪拌混合する。この場合、エポキシ樹脂溶液の量は黒鉛粉表面がしっとりと濡れる程度で十分であり、例えば黒鉛粉１００重量部に対して溶液量は４５〜６５重量部程度で良く、溶液量が多過ぎると、後の乾燥時に黒鉛粉の表面に被覆されたエポキシ樹脂量に偏りができることになる。
【００３４】
また、被覆する柔軟なエポキシ樹脂量は、被覆したシランカップリング剤の表面に薄くコーティングされる程度で十分であり、被覆量は黒鉛粉１００重量部に対して０．５〜５重量部が好ましく、より好ましくは１〜２重量部である。被覆量が０．５重量部を下回ると機械的特性の向上が少なく、一方、５重量部を越えるとエポキシ樹脂の影響が大きくなって、強度低下を招くことになる。
【００３５】
エポキシ樹脂溶液にシランカップリング剤を被覆した黒鉛粉を入れて十分に攪拌混合した後、真空乾燥あるいは自然乾燥（通気乾燥）により有機溶媒を揮散除去する。次いで、加熱して樹脂を硬化させて、シランカップリング剤の被膜と強固に密着したエポキシ樹脂膜が形成される。
【００３６】
このようにシランカップリング剤と柔軟なエポキシ樹脂で二重に被覆処理された黒鉛粉は熱硬化性樹脂と混合・混練される。熱硬化性樹脂との混合混練は、例えばフェノール樹脂やエポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂をアルコール、エーテル、ケトンなどの適宜な有機溶媒に溶解して低粘度の熱硬化性樹脂溶液として混合することが好ましく、均一な混練物を作製することができる。
【００３７】
混合・混練には、例えば、万能攪拌機やニーダー、加圧式ニーダー、二軸スクリュー式ニーダーなどの適宜な混練機が用いられ、混練物は乾燥して樹脂中の低沸点成分や有機溶媒などを除去したのち、粉砕して適宜な粒度、例えば１５０メッシュ以下の粒度に粉砕して成形粉が作製される。
【００３８】
なお、黒鉛粉と熱硬化性樹脂とは、黒鉛粉と熱硬化性樹脂の樹脂固形分の重量比が９０：１０〜６５：３５の量比に混合することが好ましい。黒鉛粉の重量比が９０％を超えると熱硬化性樹脂量が不足して混練物の流動性が低くなり、成形性が悪化して成形体の組織不良を起こす。しかし、黒鉛粉の重量比が６５％未満となると導電性が低下することになる。
【００３９】
成形粉は常法により、ガス流路となる溝山部を彫り込んだ金型内に充填して、１５０℃以上の温度、２０ＭＰａ以上の圧力、好ましくは１５０〜２５０℃の温度および２０〜５０ＭＰａの圧力で熱圧成形することにより燃料電池用セパレータ材が製造される。この燃料電池用セパレータ材はそのまま、あるいは必要により更に精密にガス流路用の溝加工などを施して燃料電池用のセパレータが製造される。
【００４０】
このように、本発明はシランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を表面被覆した黒鉛粉を熱硬化性樹脂により結着、一体化したことにより、黒鉛／硬化樹脂成形体の機械的特性、特に高温での強度低下を招くことなく、破断歪みの向上、改善を図ることができる。
【００４１】
すなわち、黒鉛粉に被覆されたシランカップリング剤は黒鉛粉と化学結合まではしていないが、黒鉛粉と濡れの良い有機溶剤を介して被覆され、その上、加水分解によるシラン
カップリング剤が高分子化することによって、化学的な結合がなくても黒鉛粉表面に非常に薄くかつ強固な被膜が形成され、密着被覆される。
【００４２】
更に、黒鉛粉に被覆したシランカップリング剤の被膜の上に柔軟なエポキシ樹脂を被覆することにより、シランカップリング剤の官能基がエポキシ樹脂の硬化時に結合して黒鉛粉の表面に固定化される。そして、柔軟なエポキシ樹脂層が緩衝材として機能するため、黒鉛/硬化樹脂成形体の黒鉛粉と樹脂との界面において界面ずれが起こり難く、燃料電池のセパレータ材として負荷が生じた場合にも柔軟なエポキシ樹脂の伸縮により、黒鉛粉と熱硬化性樹脂との界面における破断が起こりにくくなる。
【００４３】
このようにして、本発明によれば、導電性を低下させることなく、材質強度に優れた燃料電池用セパレータ材とその製造方法が提供される。
【実施例】
【００４４】
以下、本発明の実施例を比較例と対比して具体的に説明するが、本発明はこの実施例によって、何ら制限されるものではない。
【００４５】
実施例１
エポキシ系シランカップリング剤（チッソ株式会社製、サイラーエースＳ５１０）を、エタノール５５重量部に対して１重量部の割合で溶解させ、５時間攪拌して完全相溶させてシランカップリング剤溶液を調製した。
【００４６】
黒鉛粉には平均粒径約５０μｍの針状黒鉛を用い、黒鉛粉の表面がしっとりと濡れる程度に黒鉛粉１００重量部に対しシランカップリング剤溶液を５６重量部の割合で、万能混合攪拌機により３０分間混合した。その後、通気環境下に１２時間放置乾燥してエタノールを揮散除去し、次いで、１１０℃のオーブン中で２時間熱処理して、黒鉛粉の表面に黒鉛粉に対して１重量％のシランカップリング剤を被覆した。
【００４７】
柔軟なエポキシ樹脂として旭電化工業(株)製ＥＰ−４００５を用い、硬化剤としてノボラック型フェノール樹脂をエポキシ樹脂のエポキシ基に対するノボラック型フェノール樹脂のフェノール性水酸基の当量比が１．０になるように混合し、さらにアセトン５５重量部に硬化剤を混合した柔軟なエポキシ樹脂１重量部の割合で加えて１２時間攪拌混合して完全相溶させ、エポキシ樹脂溶液を調製した。
【００４８】
上記のシランカップリング剤を被覆した黒鉛粉１００重量部に対し、エポキシ樹脂溶液を５６重量部の割合で万能混合攪拌機で３０分間混合し、通気環境下で１２時間放置してアセトンを揮散除去した後、１７０℃のオーブン中で２時間加熱処理して、黒鉛粉の表面に被覆したシランカップリング剤の上に、エポキシ樹脂ＥＰ−４０５を被覆した。
【００４９】
熱硬化性樹脂としてビスフェノールＡ型エポキシ樹脂を主剤とし、硬化剤にノボラック型フェノール樹脂を用いて、主剤のエポキシ基に対する硬化剤のフェノール性水酸基の当量比が１．０になるように混合した。この混合樹脂の樹脂固形分が７０重量％になるようにメチルエチルケトンに溶解して樹脂溶液を調製し、更に、硬化促進剤として２エチル４メチルイミダゾールを１重量％添加した。
【００５０】
黒鉛粉に被覆したエポキシ樹脂量と上記の熱硬化性樹脂の樹脂固形分の合計量が、黒鉛粉に対して２３重量部になるように熱硬化性樹脂溶液と黒鉛粉をニーダーに入れて１時間混練した。混練物を室温で２４時間通気乾燥し、更に真空乾燥して有機溶剤などの揮発性成分を揮散除去した。次いで、混練物を粉砕し、粒度調整して０．１〜０．５ｍｍの成形粉を作製した。
【００５１】
成形粉を予備成形型に均等になるように充填し、７０℃に加熱した上型を載せて３ＭＰａの圧力で１０秒間加圧して予備成形した板状のプリフォームを作製した。
【００５２】
２００×２００ｍｍの範囲内に幅１ｍｍ、深さ０．６ｍｍの溝形状が彫られた外形２７０×２７０ｍｍの成形金型にフッ素系の離型剤を塗布して、上記のプリフォームを挿入して、４０ＭＰａの圧力、１８０℃の温度で熱圧成形した。
【００５３】
このようにして、シランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を表面被覆した黒鉛粉が硬化樹脂で結着した、黒鉛／硬化樹脂成形体からなり、ガス流路となる幅１ｍｍ、深さ０．６ｍｍの溝部が形成されたセパレータ材（２００×２００ｍｍ、最薄肉部厚さ０．４５ｍｍ）を製造した。
【００５４】
実施例２
シランカップリング剤にアミン系シランカップリング剤（チッソ株式会社製、サイラーエースＳ３３０）を用いた他は、実施例１と同じ方法により黒鉛粉の表面にシランカップリング剤および柔軟なエポキシ樹脂を被覆して、実施例１と同じ方法でセパレータ材を製造した。
【００５５】
実施例３〜１０
実施例１と同じ方法によりシランカップリング剤溶液およびエポキシ樹脂溶液を調製して、黒鉛粉に対するシランカップリング剤およびエポキシ樹脂の被覆量の異なる黒鉛粉を作製した。この黒鉛粉を用いて、実施例１と同じ方法によりセパレータ材を製造した。
【００５６】
比較例１
実施例１と同じ黒鉛粉をシランカップリング剤およびエポキシ樹脂を被覆することなくそのまま使用した他は、実施例１と同じ方法によりセパレータ材を製造した。
【００５７】
比較例２
実施例１と同じ黒鉛粉にシランカップリング剤のみを被覆して、エポキシ樹脂を被覆しない黒鉛粉を用いた他は、実施例１と同じ方法によりセパレータ材を製造した。
【００５８】
比較例３
実施例１と同じ黒鉛粉にシランカップリング剤を被覆することなく、エポキシ樹脂のみを被覆した黒鉛粉を用いた他は、実施例１と同じ方法によりセパレータ材を製造した。
【００５９】
次に、これらのセパレータ材からテストピースを切り出して下記の方法により材質特性を測定し、その結果を表１、表２に示した。
【００６０】
曲げ強度（ＭＰａ）；
ＪＩＳ  Ｒ１６０１により室温および８０℃で測定した。
【００６１】
破断歪み（％）；
ＪＩＳ  Ｒ１６０２により室温および８０℃で測定した。
【００６２】
固有抵抗（ｍΩ・ｃｍ）；
ＪＩＳ  Ｃ２５２５により測定した。
【００６３】
接触抵抗（ｍΩ・ｃｍ2 ）；
テストピース同士を１ＭＰａの圧力で接触させながら、通電量１Ａで測定した。
【００６４】
【表１】
2007048558.tif 000002
【００６５】
【表２】
2007048558.tif 000003
【００６６】
表１、２より、本発明による実施例１〜４、６の破断歪みは比較例１の黒鉛粉の表面処理を行わなかった場合やシランカップリング剤のみを被覆した比較例２の場合や柔軟なエポキシ樹脂のみ被覆した比較例３と比べると、室温および８０℃での曲げ強度は同等あるいは高い値を示し、更に室温および８０℃での破断歪みは大きく、固有抵抗及び接触抵抗は同等の値となる。
【００６７】
本発明による実施例５、７は、黒鉛粉に被覆した柔軟なエポキシ樹脂を８％と被覆樹脂量を増すと、曲げ強度は低下するが、破断歪みは向上する。実施例８〜１０は、黒鉛粉に被覆するシランカップリング剤を８％と増した後、柔軟なエポキシ樹脂を被覆すると、室温および８０℃での曲げ強度では破断歪みは大きくなるが、曲げ強度は低下する。この場合、シランカップリング剤の量が多くなると、黒鉛粉はシランカップリング剤により凝集するため、曲げ強度は低下するが、柔軟なエポキシ樹脂との濡れが良くなり、破断歪みが向上する。