(57)【要約】【課題】  基本波長のレーザ光から第５高調波のレーザ光を得る上で好適であり、熱的安定性に優れ、信頼性の高い非線形光学結晶からなる波長変換装置を提供すること。【解決手段】  基本波長のレーザ光を第１の非線形光学結晶によって第２高調波を含むレーザ光に波長変換し、第２高調波を分離後に第２の非線形光学結晶によって第４高調波に波長変換し、これを第３の非線形光学結晶によって基本波長のレーザ光と和周波混合して第５高調波を得る波長変換装置であって、    前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶１に  おいて、レーザ光の非ウォークオフ方向ｙにおける厚みが、レーザ光をクリップしない  大きさであって、レーザ光のウォークオフ方向ｘにおける幅よりも小さく、かつ、この  幅がウォークオフによるレーザ光の拡がりよりも大きく、更に、少なくとも非ウォーク  オフ方向ｙにおける結晶面に温度制御用の素子６が設けられている。【選択図】          図１
2007133445.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基体波長の入射レーザ光を波長変換して、第２高調波を含むレーザ光を出射する第１の非線形光学結晶と；この第１の非線形光学結晶からの出射レーザ光を前記基本波長のレーザ光と前記第２高調波のレーザ光とに分離する分離手段と；分離された前記第２高調波のレーザ光を入射させて波長変換して、第４高調波のレーザ光を出射させる第２の非線形光学結晶と；この第４高調波の出射レーザ光と前記分離手段からの前記基本波長のレーザ光とを和周波混合して、第５高調波のレーザ光を出射させる第３の非線形光学結晶と；を有し、前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶中をレーザ光が、この光軸に対しほぼ垂直な面内でウォークオフを発生しながら伝搬するように構成された波長変換装置であって、
前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶にお  いて、レーザ光の非ウォークオフ方向における厚みが、レーザ光をクリップしない大き  さであって、レーザ光のウォークオフ方向における幅よりも小さく、かつ、この幅がウ  ォークオフによるレーザ光の拡がりよりも大きく、更に、少なくとも前記非ウォークオ  フ方向における結晶面に温度制御用の素子が設けられている
ことを特徴とする波長変換装置。
【請求項２】
少なくとも前記第２の非線形光学結晶が平行６面体であって、この平行６面体における前記光軸と垂直な断面が、前記ウォークオフ方向に前記幅に相当する長辺を有し、前記非ウォークオフ方向に前記厚みに相当する短辺を有する四角形をなしている、請求項１に記載した波長変換装置。
【請求項３】
少なくとも前記第２の非線形光学結晶において、レーザ光入射面及びレーザ光出射面以外の面に、前記非線形光学結晶の温度制御用の素子が設けられている、請求項１に記載した波長変換装置。
【請求項４】
前記第１の非線形光学結晶がホウ酸リチウムからなり、前記第２及び第３の非線形光学結晶がβ−ホウ酸バリウムからなる、請求項１に記載した波長変換装置。
【請求項５】
前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶を前記ウォークオフ方向に移動させてレーザ光の入射位置を変更するように構成した、請求項１に記載した波長変換装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、非線形光学効果を利用して波長変換を行う波長変換装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
レーザ光は、一般に、電波よりも周波数が高いので情報収容能力が大きく、また、波長が同一であり、位相がそろっているので、単色性や指向性に優れ、通常の光線にみられない干渉性をもっており、さらに、極めて細く収束できるため、微小な面積にエネルギーを集中して、局部的、瞬間的に高温、高圧を実現できるなどの特徴を有しており、通信及び情報関係、計測関係、加工技術への応用、医学面への応用など、多方面に応用されている。
【０００３】
レーザ光の波長を変換して例えば第２高調波を発生せしめることができる非線形光学結晶からなる波長変換素子は、例えば、半導体の微細加工に用いられるステッパなどの半導体露光装置に適用されるレーザ光源や、安定な高出力レーザ光を発振できるレーザ光発生装置などに採用されている。
【０００４】
近年、このようなレーザ光源やレーザ光発生装置（例えば、半導体製造装置に用いられる露光用光源）に関して、レーザ光の高出力化、短波長化の研究がなされている。
【０００５】
前記レーザ光の高出力化、短波長化を達成する手段として、現在、様々な手法が取られているが、これらの中で最も有望なものの一つに、固体レーザの非線形波長変換により短波長領域、特に紫外光領域のレーザ光を得る方法がある。固体レーザは、半導体レーザよりも、高効率でかつ安価に提供することが可能であり、また、ＫｒＦやＡｒＦ等を用いるガスレーザに比べて信頼性が高いと考えられる。
【０００６】
ここで、例えば、波長１０６４ｎｍのレーザ光を発振するネオジミウム：イットリウム・アルミニウム・ガーネットレーザ（以下、Ｎｄ：ＹＡＧレーザと称する。）の第５高調波、すなわち、波長２１３ｎｍのレーザ光は、高いエネルギー変換効率を有し、小型化可能で比較的安価にて供給されるため、次世代露光装置の光源として有望である。
【０００７】
こうした高次の高調波を得るためのシステムとして、後記の特許文献１に示されたものがある。これによれば、基本波長のレーザ光を第一の非線形結晶によって二次高調波に変換し、これを第二の非線形光学結晶で三次及び四次高調波を含む混合波長のレーザ光に変換し、更に減衰器及びフィルタ、ビームスプリッタを通して各波長のレーザ光を選択している。
【０００８】
実際に第５高調波を得る方法としては、まず、波長１０６４ｎｍの基本波から、第１のＳＨＧ（第２高調波：Second Harmonic Generation；以下、同様）の発生過程により波長５３２ｎｍの第２高調波を得て、さらに、第２のＳＨＧ発生過程によって、さらに半分の波長を有する波長２６６ｎｍのレーザ光（以下、便宜的に第４高調波と称することがある。）を得る。そして、第１のＳＨＧ発生過程で波長変換されずに残った波長１０６４ｎｍの基本波レーザ光と波長２６６ｎｍの第４高調波とを、和周波混合（以下、ＳＦＭと称する。）過程によって第５高調波となる波長２１３ｎｍのレーザ光を得る方法が実施されている。
【０００９】
この第５高調波発生過程を図６を参照に説明する。
【００１０】
まず、図示省略したＮｄ：ＹＡＧレーザ発振器から発振された波長１０６４ｎｍのレーザ光ａが非線形光学結晶であるホウ酸リチウム結晶（以下、ＬＢＯ結晶と称する。）２０を通過する（第１のＳＨＧ）。この際、第２高調波である波長５３２ｎｍのレーザ光が発生するが、ＬＢＯ結晶２０から出射するレーザ光ｂは、波長１０６４ｎｍのレーザ光と波長５３２ｎｍのレーザ光とを含むレーザ光である。
【００１１】
次に、ＬＢＯ結晶２０から出射されるレーザ光ｂは、分離ミラー２４に入射し、ここで、波長１０６４ｎｍのレーザ光ｅは透過し、波長５３２ｎｍのレーザ光ｃは反射されて光軸が９０度曲げられて、それぞれ分離される。
【００１２】
分離された波長５３２ｎｍのレーザ光ｃは、さらに全反射ミラー２５にて反射され、非線形光学結晶であるβ−ホウ酸バリウム結晶（以下、ＢＢＯ結晶と称する。）２１を透過して、第４高調波である波長２６６ｎｍのレーザ光ｄが発生する（第２のＳＨＧ）。この波長２６６ｎｍのレーザ光ｄは、全反射ミラー２６と分離ミラー２７にて反射され、和周波混合が可能な非線形光学結晶であるＢＢＯ結晶２２に導かれる。
【００１３】
一方、分離ミラー２４を透過した波長１０６４ｎｍのレーザ光ｅは、分離ミラー２７を透過してＢＢＯ結晶２２に導かれる。
【００１４】
このＢＢＯ結晶２２において、波長１０６４ｎｍのレーザ光ｅと波長２６６ｎｍのレーザ光ｄとが和周波混合されて、基本波レーザ光の第５高調波である２１３ｎｍの紫外レーザ光が発生し、この波長２１３ｎｍのレーザ光ｆが出射される。
【００１５】
ここで、上述したように、前記第１のＳＨＧには、非線形光学結晶としてＬＢＯ（ＬｉＢ3Ｏ4）結晶が広く利用されている。このＬＢＯ結晶は、高いレーザ損傷しきい値を有し、かつ、光学損失が低いことから、波長１０６４ｎｍの基本波レーザ光から波長５３２ｎｍのレーザ光（第２高調波）の発生用途には好適である。
【００１６】
また、上述したように、前記第２のＳＨＧや、第５高調波発生のためのＳＦＭには、非線形光学結晶としてＢＢＯ（β−ＢａＢ2Ｏ4）結晶やＣＬＢＯ（ＣｓＬｉＢ6Ｏ10）結晶が用いられることが多い。なお、第１のＳＨＧで用いられるＬＢＯ結晶は、その光学特性上、位相整合条件を満たすことができず、波長２６６ｎｍのレーザ光の発生等に用いることは不適当である。
【００１７】
ただし、ＣＬＢＯ結晶は、低繰り返しのパルス（例えば、毎秒１０〜２０パルス程度）のレーザを用いる場合には良好な波長変換特性を示すが、例えば、半導体製造用の露光装置に用いられるような毎秒数千パルスというような高繰り返し動作のもとでは、その高調波出力が急速に低下するという問題を抱えている。
【００１８】
従って、高繰り返しパルスレーザを必要とする環境下では、前記第２のＳＨＧ（即ち、図６の非線形光学結晶２１として）及び第５高調波発生のためのＳＦＭに用いる非線形光学結晶として、主にＢＢＯ結晶が用いられている。
【００１９】
【特許文献１】特表平１０−５００６２８号公報（第１７頁１３行目〜第２１頁８行目、図２Ａ、図２Ｂ）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００２０】
ここで、ＢＢＯ結晶（特に、図６の非線形光学結晶２１）を用いた波長変換素子を図５に示す。
【００２１】
図５（Ａ）に示す非線形光学結晶１１は、横長ｘ’、縦長ｙ’を有するレーザ光入射面１２及びレーザ光出射面１３を有し、光軸方向の長さｚ’（ｚ’＝１０〜１５ｍｍ）を有する平行６面体の結晶である。一般に、レーザ光入射面１２及びレーザ光出射面１３は、横長ｘ’＝縦長ｙ’（ｘ’＝ｙ’＝３〜５ｍｍ）の正方形となされている。なお、図示省略するが、入射面１２及び出射面１３以外の面には、全て温度制御素子が配されている。
【００２２】
ここで、例えば波長５３２ｎｍのレーザ光４は、レーザ光入射面１２から非線形光学結晶１１に入射し、非線形光学結晶１１中、非線形光学効果を受けてウォークオフを発生しながら伝搬し、レーザ光出射面１３から波長２６６ｎｍのレーザ光５に波長変換される。
【００２３】
すなわち、入射するレーザ光４は、非線形光学結晶１１中で非線形光学効果を受けて、光軸方向の長さｚ’を伝搬する間に徐々に偏平なレーザ光となりながら波長変換されて、レーザ光出射面１３に達し、図５（Ａ）に示す如く、入射するレーザ光４がその光軸に垂直な断面（即ち、レーザ光入射面１２）でほぼ円形をなすレーザ光４’であれば、レーザ光出射面１３では、ウォークオフ方向（即ち、図中ｘ軸方向）に偏平なレーザ光５’となる。
【００２４】
従って、図５（Ｂ）に示すように、非線形光学結晶１１において、レーザ光、特にウォークオフ方向に偏平なレーザ光５’の吸収によって熱が発生する。特に、短波長レーザ光、さらには紫外光領域の波長を有するレーザ光の場合は、前記熱の発生割合が大きい。なお、前記熱の発生源（熱源）もレーザ光５’と同様の偏平な形状となり、発生する熱は図中矢印１５に示す方向に発散する。
【００２５】
ここで、一般に、非線形光学結晶１１のレーザ光入射面及びレーザ光出射面以外の面には、温度制御素子１４が設けられている。この温度制御素子１４は、前記熱を緩和、さらには制御するべく構成されており、熱による非線形光学結晶１１の不安定性を取り除くことができる。
【００２６】
しかしながら、通常の波長変換素子には、このような熱の制御手段が配されているにもかかわらず、長期的な出力の低下や周期的な出力変動が生じることがあり、信頼性の高い波長変換素子とは言い難いものであった。
【００２７】
すなわち、例えば、レーザ光発振器としてＮｄ：ＹＡＧレーザを用い、第４高調波発生過程でＢＢＯ結晶を用いた場合、ＣＬＢＯ結晶を用いた場合ほどの急速な出力劣化ではないが、周波数７ｋＨｚ、平均出力７Ｗ程度で波長２６６ｎｍの第４高調波を発生させる際、これを長時間行った場合に、高調波出力の低下を伴う非線形光学結晶の劣化が観察される。ただし、これらの出力劣化は、個体差によるものである。
【００２８】
また、高出力のレーザ光光源を用い、例えば出力２Ｗ以上の波長２６６ｎｍの第４高調波の発生を試みた実験では、一部の結晶サンプルで、熱的不安定性によるものと思われる周期的な出力の変動が生じた。これは、１分程度の周期で、出力が０．５Ｗ〜２Ｗ程度の間で変動する現象であった。
【００２９】
このような出力変動は、発生する短波長レーザ光、特に紫外光を非線形光学結晶自身が吸収して結晶の温度上昇を招き、非線形光学結晶は屈折率の温度依存性を有していることから、必要な位相整合条件が満たされなくなってしまうことに起因すると考えられる。なお、これらの実験で用いた入力レーザ光ビームは、その直径が約１５０μｍ〜２５０μｍ程度のほぼ円形のレーザ光である。
【００３０】
従って、本発明者は、前記熱的不安定性は、
（１）高調波の発生
（２）非線形光学結晶による短波長レーザ光（特に紫外線レーザ光）の吸収
（３）非線形光学結晶の（局部的な）温度上昇
（４）位相整合条件が満たされなくなり、高調波出力が低下
（５）温度が初期状態に近くなる
の繰り返し、即ち、周期的な挙動（以下、同様）によって起こると考えた。
【００３１】
これを解決するためには、短波長レーザ光、特に紫外線レーザ光による吸収の全くない非線形光学結晶を使用することが理想的な解決方法であることは言うまでもないが、このような非線形光学結晶の使用は現実的に不可能である。
【００３２】
また、前記周期的な挙動を部分的にでも緩和させることができれば、前記熱的不安定性を低減できると考えられるが、現在のところ、有効な手段は見出されていない。
【００３３】
つまり、現状では、典型的には、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの第４高調波である波長２６６ｎｍの異常光線では、２％／ｃｍ程度の吸収が存在しており、この吸収による非線形光学結晶の局部的な温度上昇は、前記熱的不安定性に関与するため、大きな問題となっている。これは、上述した特許文献１においても同様である。
【００３４】
本発明は、上述した実情に鑑みてなされたものであり、その目的は、基本波長のレーザ光から第５高調波のレーザ光を得る上で好適であり、熱的安定性に優れ、安定かつ信頼性の高い非線形光学結晶からなる波長変換装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００３５】
本発明者は、上述した課題を解決するべく鋭意検討を重ねた結果、非線形光学効果を利用してレーザ光の波長を変換する非線形光学結晶からなる波長変換素子において、前記非ウォークオフ方向でのレーザ光の径に対する前記非線形光学結晶の径を特定の値以下にすることにより、熱的安定性に優れ、安定かつ信頼性の高い非線形光学結晶からなる波長変換装置が得られることを見出した。
【００３６】
すなわち、本発明は、基本波長の入射レーザ光を波長変換して、第２高調波を含むレーザ光を出射する第１の非線形光学結晶と；この第１の非線形光学結晶からの出射レーザ光を前記基本波長のレーザ光と前記第２高調波のレーザ光とに分離する分離手段と；分離された前記第２高調波のレーザ光を入射させて波長変換して、第４高調波のレーザ光を出射させる第２の非線形光学結晶と；この第４高調波の出射レーザ光と前記分離ミラーからの前記基本波長のレーザ光とを和周波混合して、第５高調波のレーザ光を出射させる第３の非線形光学結晶と；を有し、前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶中をレーザ光が、この光軸に対しほぼ垂直な面内でウォークオフを発生しながら伝搬するように構成された波長変換装置であって、
前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶にお  いて、レーザ光の非ウォークオフ方向における厚みが、レーザ光をクリップしない大き  さであって、レーザ光のウォークオフ方向における幅よりも小さく、かつ、この幅がウ  ォークオフによるレーザ光の拡がりよりも大きく、更に、少なくとも前記非ウォークオ  フ方向における結晶面に温度制御用の素子が設けられている
ことを特徴とする波長変換装置（以下、本発明の波長変換装置と称する。）に係るものである。
【発明の効果】
【００３７】
本発明の波長変換装置によれば、レーザ光入射面とレーザ光出射面とを有する前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち少なくとも前記第２の非線形光学結晶中をレーザ光が、この光軸に対しほぼ垂直な面内でウォークオフを発生しながら伝搬する波長変換装置において、前記レーザ光の非ウォークオフ方向における前記非線形光学結晶の厚みが、前記レーザ光をクリップしない大きさであって、ウォークオフ方向における前記非線形光学結晶の幅よりも小さいので、前記非線形光学結晶中を伝搬するレーザ光によって発生する熱を前記温度制御用の素子によって容易に制御することができ、従って、非線形光学結晶の局部的な温度上昇を抑制することによって、位相整合条件が変動しにくく、熱的安定性に優れ、安定かつ信頼性の高い波長変換装置を構成することができる。
【００３８】
こうした効果は、第４高調波を生じる前記第２の非線形光学結晶においては顕著な性能向上をもたらすが、第５高調波を生じる前記第３の非線形光学結晶では、最終の目的とする第５高調波の性能を保持し、向上させる上でも重要である。
【００３９】
特に、前記非ウォークオフ方向に関し、前記レーザ光の径に対する前記非線形光学結晶の厚みは１５倍以下であるのがよい。即ち、１５倍を越えると、前記レーザ光によって発生する熱の制御が困難になり、得られるレーザ光が熱的に不安定になる。なお、前記厚みは５倍以下であることがさらに好ましい。
【００４０】
ここで、前記「ウォークオフ」とは、異方性を有する結晶中でのレーザ光のずれを意味し、また、ウォークオフ方向とは、前記ずれによって生じるレーザ光の広がり方向を意味する。
【００４１】
すなわち、異方性（屈折率異方性）をもった結晶中では、レーザ光に複屈折を生ぜしめ、この複屈折により生じる、異常光線と呼ばれる偏光を有するレーザ光は、そのエネルギーの流れ方向がその波面の法線方向と若干ずれる。例えば、前記ＢＢＯ結晶の場合、発生する短波長のレーザ光が異常光線となり、波長２６６ｎｍのレーザ光発生の場合、そのずれ角（ウォークオフ角：以下、同様）は約４．８度となる。従って、非線形光学結晶のレーザ光入射面付近で発生する高調波と、レーザ光出射面付近で発生している高調波とは空間的に若干離れたものとなる。
【００４２】
この結果、波長変換を受けたレーザ光は、この光軸に対しほぼ垂直な面内でウォークオフを発生し、ウォークオフ方向には幅の広がったレーザ光となる。一方、ウォークオフ方向と垂直な方向（即ち、非ウォークオフ方向：以下、同様）にはこの効果がないので、レーザ光は広がらず、結果的に、例えば縦横比＝１：１のレーザ光を入射した場合、発生するレーザ光（高調波）は、結晶中でも、さらに結晶中から出射された状態でも、「偏平なレーザ光」となる。
【００４３】
図３に、この様子を概念的に示す。
【００４４】
図３中、（１）にあるのは入力されるビームのパターンである。また、図中、入口付近で発生される高調波は（２）に示したビームのパターンを示し、ほぼ、（１）に示した入力のビームパターンを反映する。この（２）のビームパターンで発生された高調波は結晶中を、図３で示すと、右の方（図中ｘ軸方向）にずれて伝搬していく。一方、入力となるビーム、即ち基本波は、ＢＢＯ結晶の場合、位相整合条件のために、常光線の偏光を持ち、ウォークオフによるずれ（シフト）は起こらない。従って、基本波は図中のｙ軸方向に伝搬していく。
【００４５】
ここで、高調波は、基本波から、結晶全体（伝搬方向の）方向に発生されるので、例えば、図中（３）の位置で発生される高調波はｙ軸上にあるが、図中（２）の位置で発生し、図中（３）の位置まで伝搬してきた高調波は右にずれた位置に来る。なお、図中（４）〜（６）に関しては、その位置で発生される高調波のパターンと、（１）で発生され、伝搬してきた高調波のみを示した。そして、図中（７）、すなわち結晶の出口の位置には、これら（２）から（７）までの位置で発生したそれぞれのビームパターンを示した。
【００４６】
実際に出力として得られるレーザビーム（レーザ光）は、非線形光学結晶の中で発生されたビームパターン全ての重ね合わせであるから、図中（８）に示したように、ウォークオフ方向に広がった偏平なパターンとなる。なお、図中、ｘ軸、ｙ軸はそれぞれウォークオフ方向、波面法線の方向を示す。
【００４７】
なお、上述したように、非線形光学結晶の熱的不安定性を取り除くためには、前述した周期的な挙動を部分的にでも緩和することが必要であるが、その方法の一つとして、例えば、その周期を短くすることで、その振幅も小さくすることが可能である。つまり、この周期的な挙動は、時間的な遅れによってもたらされるので、この時間的な遅れを少なくすること（つまり、熱緩和時間の短縮）が重要である。
【００４８】
本発明の波長変換装置に用いる波長変換素子によれば、前記非線形光学結晶中を伝搬するレーザ光によって発生する熱を容易に制御することができるので、熱緩和時間を短縮することができ、上述した熱的不安定性の周期的な挙動の周期を短くすることが可能であり、安定性の優れた波長変換素子を提供できる。
【００４９】
また、本発明の波長変換装置の使用方法として、前記第２及び第３の非線形光学結晶のうち、少なくとも前記第２の非線形光学結晶を前記ウォークオフ方向に移動させて前記レーザ光の入射位置を変更するのがよい。
【００５０】
この使用方法によれば、本発明の波長変換装置を使用するに際し、前記非線形光学結晶を前記ウォークオフ方向に移動させて前記レーザ光の入射位置（即ち、前記結晶におけるレーザ光の伝搬経路）を適宜変更するので、例えば、長時間の使用によって結晶が部分的に劣化するような場合でも、非線形光学結晶を移動（例えば平行移動）させることによって、結晶性の劣化していない部分（以下、フレッシュスポットと称することがある。）でレーザ光を伝搬、つまり波長変換させることができ、非線形光学結晶を交換することなく波長変換素子の長寿命化を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５１】
本発明の波長変換装置においては、前記レーザ光の非ウォークオフ方向において、前記レーザ光の直径に対し、前記非線形光学結晶の前記厚みが２倍以上であることが望ましい。
【００５２】
前記レーザ光の非ウォークオフ方向に関して、前記レーザ光の径に対し、前記非線形光学結晶の前記厚みを小さくしすぎると、入力或いは出力するレーザ光をクリップ（clip）して、有効な出力を望めなくなることがある。従って、本発明の波長変換装置においては、前記レーザ光の非ウォークオフ方向において、前記レーザ光の径に対し、前記非線形光学結晶の厚みが２倍以上であるのが望ましい。この厚みは２〜５倍であることがさらに望ましいが、これは、前記レーザ光の直径が２００〜３００μｍ程度のとき、ハンドリング性や加工の簡便さも考慮して、前記厚みが約１ｍｍと小さめの非線形光学結晶を作製しうるからである。
【００５３】
また、本発明の波長変換装置においては、前記非線形光学結晶が平行６面体であって、この平行６面体における前記光軸と垂直な断面が、前記レーザ光の前記ウォークオフ方向に前記幅に相当する長辺を有し、前記非ウォークオフ方向に前記厚みに相当する短辺を有する四角形をなしており、前記レーザ光の非ウォークオフ方向の径に対して前記短辺が１５倍以下であることが望ましい。
【００５４】
すなわち、前記非線形光学結晶を平行６面体とし、前記非ウォークオフ方向に関して、前記レーザ光の径に対して前記短辺を１５倍以下とすることによって、レーザ光（特に短波長レーザ光）の吸収による熱の発生源から、前記熱を効率よく排熱し、または制御し、温度変化による位相整合条件の変動を抑制すると同時に、温度上昇による非線形光学結晶の損傷も抑制することができる。
【００５５】
また、このような場合でも、前記出射面又は前記入射面の前記短辺は、前記クリップの防止の点から、前記レーザ光の径の３倍以上が望ましい。
【００５６】
つまり、もちろんレーザ光の波長や非線形光学結晶の種類、サイズによっても異なるが、前記出射面又は前記入射面が長方形である場合は、結晶加工やハンドリングの簡便さも考慮して、（ウォークオフ方向の辺の長さ）：（非ウォークオフ方向の辺の長さ）＝２０：１〜２：１が望ましい。この比は、さらに５：１〜３：１が望ましい。
【００５７】
すなわち、ウォークオフによって広がったビームの大きさは、結晶の長さにほぼ比例するので、例えば、結晶長（図１におけるｚ）が１０〜１５ｍｍ程度の結晶を用いる場合、その出射側では、ウォークオフ方向のビームの大きさ（即ち、ビーム幅）は約１ｍｍになる。従って、２ｍｍ以上の幅（図１におけるｘ）の結晶が好適である。なお、結晶の平行移動によりフレッシュスポットを用いる事を考える場合は、さらに幅広のものが好適となる。
【００５８】
例えばＢＢＯ結晶を用いる場合、その幅（図１におけるｘ）が１０ｍｍを越えるものを作製するためには、比較的大きな結晶を成長させる必要があり、また、成長した一個のブール（バルク）からとれるデバイスの量も限られてしまうので、例えば０．５ｍｍ厚の結晶を使ったと仮定すると、ウォークオフ方向の辺の長さは２０倍（即ち１０ｍｍ）までが現実的であると思われる。
【００５９】
また、本発明の波長変換装置においては、少なくとも前記第２の非線形光学結晶において、前記レーザ光入射面及び前記レーザ光出射面以外の面に、前記非線形光学結晶の温度制御用の素子が設けられていることが望ましい。
【００６０】
勿論、前記非線形光学結晶の長辺側の面にのみ前記温度制御素子が設けられていてもよい。また、前記温度制御素子は、例えば、ペルティエ（Peltier）素子に接続されている銅等の熱伝導性の高い金属などを使用できる。また、これは、前記非線形光学結晶に密着されていなくてもよく、例えば、熱伝導性の良好な樹脂等を介して設けられていてもよい。また、ペルティエ素子等の温度制御手段を直接に前記非線形光学結晶に設けてもよい。更に、前記温度制御素子は、非線形光学結晶を伝搬するレーザ光の光路の最も近い部分にのみ配されていてもよい。
【００６１】
また、本発明の波長変換装置においては、前記第２高調波のレーザ光を得るための前記第１の非線形光学結晶がホウ酸リチウムからなり、前記第４又は第５高調波のレーザ光を得るための前記第２及び第３の非線形光学結晶がβ−ホウ酸バリウムであることが望ましい。
【００６２】
上述したように、β−ホウ酸バリウム結晶（ＢＢＯ結晶）は、Ｎｄ：ＹＡＧレーザの第２高調波である波長５３２ｎｍのレーザ光から、第４高調波である波長２６６ｎｍのレーザ光の発生のために使用される非線形光学結晶として有用なものである。すなわち、非線形光学結晶によるレーザ光の吸収、発熱は、特に短波長のレーザ光、更には紫外領域波長のレーザ光によって生じるものであるから、前記非線形光学結晶がβ−ホウ酸バリウム結晶であって、紫外光領域内にあるレーザ光を発生せしめる場合、本発明の特徴的構成による効果が大きい。
【００６３】
本発明によれば、前記レーザ光出射面において、出射するレーザ光のウォークオフ方向の径に対して、前記ウォークオフ方向での前記非線形光学結晶の長さ（又は幅：即ち、図１のｘ方向）が３倍以上であることが望ましい。
【００６４】
前記ウォークオフ方向に関して、前記レーザ光の径に対して前記長さを３倍以上にすることによって、長時間の使用によって結晶が劣化した場合、非線形光学結晶を前記ウォークオフ方向に移動（平行移動）させることによって、結晶性の劣化していない部分（フレッシュスポット）でレーザ光を伝搬させることができ、非線形光学結晶を交換することなく波長変換素子の長寿命化（すなわち、単純計算で、一般的な波長変換素子の３倍以上の寿命）を図ることができる。なお、前記長さの上限は特に限定されるものではないが、１０ｍｍ長（ｚ方向）と長い非線形光学結晶を使用すると出射側では、約１ｍｍ幅（直径）のレーザ光が生じるので、前記長さの上限はレーザ光の径の１０倍とするのがよい。
【００６５】
次に、本発明を好ましい実施の形態について説明する。
【００６６】
図１は、例えば、波長１０６４ｎｍのレーザ光を発振するＮｄ：ＹＡＧレーザの第２高調波（波長５３２ｎｍ）から第４高調波（波長２６６ｎｍ）を生ぜしめる際に使用可能な非線形光学結晶である。なお、図１においては、ウォークオフ方向は図中ｘ軸方向であり、非ウォークオフ方向は図中ｙ軸方向である。
【００６７】
図１（Ａ）に示す非線形光学結晶１１は、横長ｘ、縦長ｙを有するレーザ光入射面２及びレーザ光出射面３を有し、光軸方向の長さｚを有する平行６面体の非線形光学結晶である。なお、図示省略するが、入射面２及び出射面３以外の面には、全て温度制御素子が配されている。
【００６８】
ここで、例えば波長５３２ｎｍのレーザ光４は、レーザ光入射面２から非線形光学結晶１に入射し、非線形光学結晶１中、非線形光学効果を受けてウォークオフを発生しながら伝搬し、レーザ光出射面３から波長２６６ｎｍのレーザ光に波長変換される。
【００６９】
すなわち、入射するレーザ光４は、非線形光学結晶１中で非線形光学効果を受けて、光軸方向の長さｚを伝搬する間に徐々に偏平なレーザ光となりながら波長変換されて、レーザ光出射面３に達し、図１（Ａ）に示す如く、入射するレーザ光４がその光軸に垂直な断面でほぼ円形をなすレーザ光４’であれば、レーザ光出射面３では、ウォークオフ方向（即ち、図中ｘ軸方向）に偏平なレーザ光５’となる。
【００７０】
従って、図２に示すように、前記ウォークオフ方向での径Ａを有する入射レーザ光４が非線形光学結晶１に入射すると（もちろん、レーザ光４はこの時点ではウォークオフされていないが）、ウォークオフ角θを有するレーザ光は、この非線形光学結晶１を進行するにつれてその幅がウォークオフ方向に大きくなり、レーザ光出射面３から出射される時点で、レーザ光５のウォークオフ方向での幅は幅Ｂとなる。
【００７１】
つまり、図４（Ａ）に示すように、（１）非ウォークオフ方向の径ｔ及びウォークオフ方向の径Ａを有するレーザ光４’が非線形光学結晶１のレーザ光入射面２に入射すると、非線形光学結晶１をレーザ光が伝搬するにつれて、（２）その光軸に垂直な面では、レーザ光はウォークオフ方向での幅Ｃを有するようになり、さらに、（３）その出射面３では、ウォークオフ方向での幅Ｂを有するレーザ光となって、非線形光学結晶１から出射される。
【００７２】
このように、非線形光学効果に基づき、異方性を有する非線形光学結晶中を伝搬するレーザ光は、ウォークオフ方向にはレーザ光の径が図中Ａ→Ｃ→Ｂのように徐々に広がっていくが、非ウォークオフ方向には、その径ｔはほぼ一定である。なお、本発明によれば、図４（Ａ）において、非線形光学結晶１の非ウォークオフ方向の辺の長さｙはレーザ光４’の径ｔの１５倍以下であって、その関係は、ｙ≦１５ｔが成り立っている。
【００７３】
例えば、非線形光学結晶がＢＢＯ結晶（長さｚ＝１０ｍｍ）であり、波長５３２ｎｍのレーザ光（円形レーザ光の径φ＝２００μｍ程度）を入射する場合、そのウォークオフ角が約４．８°であり、従って、前記径Ａが約０．２ｍｍ（２００μｍ）であるのに対して、前記幅Ｂは約１ｍｍとなり、前記ウォークオフ方向でのレーザ光は約５倍に広がる。
【００７４】
従って、図１（Ｂ）に示すように、非線形光学結晶１によるウォークオフ方向に偏平なレーザ光５’の吸収によって熱が発生するが、この熱も同様の形状（熱源５’）となり、図中矢印７に示す方向に発散する。
【００７５】
この際、非線形光学結晶１の側面には、温度制御素子６が設けられているので、この温度制御素子６によって、前記熱が制御され、熱による非線形光学結晶１の不安定性、つまり、非線形光学結晶の（局部的な）温度上昇を取り除くようになされている。
【００７６】
このように、本実施の形態によれば、その非ウォークオフ方向において、熱源と温度制御素子との距離が比較的近く、非線形光学結晶１の局部的な温度上昇を抑制することによって、位相整合条件が変動しにくく、熱的安定性に優れ、安定かつ信頼性の高い波長変換素子を構成することができる。また、その熱の緩和時間を短くすることができるので、前述した周期的な挙動の周期を短くすることができ、波長変換素子の安定性を向上できる。
【００７７】
これに対して、図５に示した非線形光学結晶の場合、特に、非線形光学結晶としてＢＢＯ結晶を用いる場合、このＢＢＯ結晶のサイズは、通常、光軸方向の長さｚ’は１０ｍｍ〜１５ｍｍ程度であり、光軸と垂直な方向（ｘ’及びｙ’、但し、ｘ’＝ｙ’）は、ハンドリング性などの点から約３ｍｍ〜５ｍｍ程度であることが一般的である。
【００７８】
つまり、図５に示した非線形光学結晶における入射面１２及び出射面１３のサイズは、入射するレーザ光（前述したＮｄ；ＹＡＧレーザにおける第４高調波発生時では、直径約１５０μｍ〜２５０μｍ程度のほぼ円形のレーザ光）の径に対して１５倍〜３０倍程度の大きさとなっている。
【００７９】
従って、高調波成分を有するレーザ光、特に紫外光領域のレーザ光の吸収によって発生する熱は、ヒートシンクの役割を果たすマウント、即ち、温度制御素子１４に伝導されるまで、結晶中を、その熱源の大きさの数倍以上の距離を伝導されなければならず、時間的な遅れ、即ち、熱緩和時間の長時間化をもたらしている。
【００８０】
つまり、例えばペルティエ素子によって温度制御される結晶マウントとして用いられる金属の熱伝導率が、例えば銅の場合、４００Ｗ／ｍ・Ｋ程度であるのに対して、ＢＢＯ結晶では１〜１．５Ｗ／ｍ・Ｋ程度と数百分の１程度であることを考えると、非線形光学結晶１をその非ウォークオフ方向に小さく加工することの効果は、発生した熱が緩和されるまでの時間の短縮に役立つことは明らかである。
【００８１】
この熱緩和時間の短縮は、光軸に対して結晶の角度を細かく調整して位相整合条件を満たし、高調波出力を大きくする際の微調整時にも役立つ。すなわち、非線形光学結晶からなる波長変換素子を用いたレーザ光源（または波長変換装置）の製造時間の短縮につながる。
【００８２】
これは、結晶の角度を変化させるなどして高調波出力が変動した場合に、熱的な条件の変化により高調波出力が一定値に収束するまでの時間が短縮されるためである。
【００８３】
また、高調波出力の低下を伴う非線形光学結晶の劣化（長期劣化）を観察した際、例えば、非線形光学結晶の光軸と垂直な断面の面積を従来の２０分の１に変更したとき、前記劣化の割合が約８分の１に低下（改善）した。すなわち、非線形光学結晶のサイズを特に前記非ウォークオフ方向に小さく加工することによって、前述の長期劣化も抑制することができるものと考えられる。
【００８４】
ここで、非線形光学結晶のサイズを、特に前記非ウォークオフ方向に小さくすることについて説明する。
【００８５】
一般に用いられている非線形光学結晶に対して言えることであるが、殊に、ＢＢＯ結晶中では非線形光学効果によるウォークオフ角が存在し、発生する高調波は、ウォークオフ方向とはほぼ垂直方向（即ち、非ウォークオフ方向）には入力時と同じビームパラメータを持ち、ウォークオフ方向にはウォークオフを発生しながら離れていき、この結果、得られるレーザ光は偏平なレーザ光となる。そして、非線形光学結晶の光学軸はこの面内に存在し、従って、位相整合角もこの面内で規定される。
【００８６】
また、ＢＢＯ結晶において、波長２６６ｎｍのレーザ光を発生せしめる場合、そのウォークオフ角は４．８°であり、従って、例えば長さ１０ｍｍの結晶により発生されるレーザ光は、幅約１ｍｍの偏平な出力パターンをもつ。従って、非線形光学結晶は、ウォークオフ方向にはある程度以上は小さくすることはできない。
【００８７】
そこで、非ウォークオフ方向に小さくして、ウォークオフ方向には高調波レーザ光のウォークオフ幅よりも大きくすることで、非線形光学結晶の温度制御を容易にし、即ち、熱的不安定性を抑制すると同時に前述した長期劣化も抑制し、さらに、前述した周期的な挙動の周期を短くすることによって、安定かつ信頼性の高い光出力のレーザ光を発生せしめることが可能な波長変換素子が実現可能となる。
【００８８】
さらに、図１におけるｘ軸方向、即ち、ウォークオフ方向に非線形光学結晶を大きくすることで、結晶が劣化した際に、結晶の平行移動で、劣化していない部分にレーザ光が当たるようにすることで、結晶を交換することなく、波長変換素子の長寿命化を図ることができる。
【００８９】
例えば、図４（Ｂ）に示すように、例えば長時間の使用によって結晶が部分的（特に、ウォークオフ方向の幅Ｂ2 を有するレーザ光の光路５’）に劣化すれば、結晶性の劣化した部分を避けて、非線形光学結晶１をウォークオフ方向に移動（例えば平行移動）させることによって、結晶性の劣化していない部分（フレッシュスポット）９でレーザ光を伝搬、つまり波長変換させることができ、非線形光学結晶を交換することなく波長変換素子の長寿命化を図ることができる。
【００９０】
以上、本発明を好ましい実施の形態について説明したが、本発明は、上述した実施の形態に限定されるものではない。
【００９１】
例えば、上述した非線形光学結晶の形状は、上述したように、前記非ウォークオフ方向に関して、前記レーザ光の径に対し前記非線形光学結晶の少なくとも一部分での厚みが１５倍以下であればよく、また例えば、前記レーザ光入射面及び前記レーザ光出射面は互いに平行でなくてもよい。また、その形状は平行６面体に限定されるものではなく、本発明の特徴的構成を満たすものであれば、例えば、先細偏平形、円筒形、円錐台形等の任意の形状であってもよい。また、本発明は、入射光が結晶内で反射して内部共振後に出射される波長変換素子にも適用してよく、この場合は、前記レーザ光出射面と前記レーザ光入射面とは同一面であってもよい。
【００９２】
また、非線形光学結晶において、レーザ光の光軸と平行方向の面には、温度制御素子を設けることが望ましいが、全ての面（つまり、前記光軸の全周囲）に設ける必要はなく、一部であっても構わない。特に、非ウォークオフ方向にのみ温度制御素子を設けても構わない。
【００９３】
さらに、前記非線形光学結晶に入射するレーザ光の形状も、レーザ光の光軸に対して垂直な面で円形でなくてもよく、楕円形や偏平形のレーザ光であってもよい。
【００９４】
また、前記非線形光学結晶は、特定方向にのみレーザ光が伝搬するように構成してもよいし、この結晶中を前記レーザ光が往復するように構成されていてもよい。また、前記結晶中をレーザ光が複数の光軸を以て伝搬するように構成してよい。
【００９５】
また、本発明の波長変換装置は、例えば、半導体露光装置用（ステッパ）の波長変換装置をはじめ、例えば、光ディスク装置、レーザプリンタなどの光エレクトロニクス分野におけるレーザ光波長変換装置に用いることもできる。
【００９６】
また、前記非線形光学結晶としては、ＢＢＯ（β−ＢａＢ2Ｏ4）の他に、前記した如きウォークオフを生じる他の非線形光学結晶を使用することもでき、また、それぞれの結晶に適した形状に作製しうる。
【産業上の利用可能性】
【００９７】
本発明の波長変換装置は、高いエネルギー変換効率を有し、次世代露光装置の光源として有望な第５高調波を安定性及び信頼性良く得る上で有用である。
【図面の簡単な説明】
【００９８】
【図１】本発明の波長変換装置に用いる波長変換素子の要部概略斜視図（Ａ）、同波長変換素子のレーザ光出射側の正面図（Ｂ）である。
【図２】同、波長変換素子の概略平面図である。
【図３】ウォークオフ発生の原理を説明する概念図である。
【図４】本発明に基づく非線形光学結晶においてレーザ光入射面からレーザ光出射面へのレーザ光のウォークオフの発生を示す模式図（Ａ）、その使用時に非線形光学結晶を移動させる場合のレーザ光出射面の模式図（Ｂ）である。
【図５】一般的な波長変換素子の要部概略斜視図（Ａ）、同波長変換素子のレーザ光出射側の正面図（Ｂ）である。
【図６】一般的な波長変換装置の模式図である。
【符号の説明】
【００９９】
１、１１、２０、２１、２２…非線形光学結晶、２、１２…レーザ光入射面、
３、１３…レーザ光出射面、４、４’…入射レーザ光、５、５’、９…出射レーザ光、
６、１４…温度制御素子、７、１５…熱の流れ、８…伝搬するレーザ光、
２４、２７…分離ミラー、２５、２６…反射ミラー
【図１】
2007133445.tif 000003
【図２】
2007133445.tif 000004
【図３】
2007133445.tif 000005
【図４】
2007133445.tif 000006
【図５】
2007133445.tif 000007
【図６】
2007133445.tif 000008