(57)【要約】  【課題】  金属薄膜を形成することができる耐熱性、寸法安定性を有し、容易に熱成形が可能であり、なおかつ成形後の金属調の外観に優れた金属調の成形部材として使用するのに好適な二軸配向ポリエステルフィルムを提供することにある。  【解決手段】  融点が２５０〜２６５℃であるエチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とするポリエステルＡからなる層Ａと、融点が２２０〜２５０℃であるポリエステルＢからなる層Ｂを有してなり、Ａ／Ｂ／Ａ型の３層積層フィルムであり、フィルムヘーズが０．０１〜０．２％／μｍであることを特徴とする成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とする融点が２５０〜２６５℃であるポリエステルＡを用いてなる層Ａと、
融点が２２０〜２５０℃であるポリエステルＢを用いてなる層Ｂを有してなるＡ／Ｂ／Ａ型の３層積層フィルムであって、
フィルムヘーズが０．０１〜０．２％／μｍである
成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項２】
ポリエステルＢを構成するグリコール残基成分の６０〜９０モル％がエチレングリコール残基、９〜４０モル％が１，４−ブタンジオール残基であり、１〜１０モル％がその他のグリコール残基成分であることを特徴とする請求項１に記載の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項３】
前記その他のグリコール残基成分が１，４−シクロヘキサンジメタノール残基成分を含むことを特徴とする請求項２に記載の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項４】
ポリエステルＡを構成するグリコール残基成分の９０〜９９モル％がエチレングリコール残基、１〜１０モル％が１，４−ブタンジオール残基および／または１，４−シクロヘキサンジメタノール残基からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれかに記載の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
【請求項５】
１５０℃におけるフィルム長手方向および幅方向の５０％伸長時応力（Ｆ５０値、単位：ＭＰａ）に対する１００％伸長時応力（Ｆ１００値、単位：ＭＰａ）の比（Ｆ１００値／Ｆ５０値）が下記式を満足することを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
１．２≦Ｆ１００ＭＤ／Ｆ５０ＭＤ≦２．５
１．２≦Ｆ１００ＴＤ／Ｆ５０ＴＤ≦２．５
ただし、Ｆ１００ＭＤ：フィルム長手方向の１００％伸長時応力、Ｆ５０ＭＤ：フィルム長手方向の５０％伸長時応力、Ｆ１００ＴＤ：フィルム幅方向の１００％伸長時応力、Ｆ５０ＴＤ：フィルム幅方向の５０％伸長時応力。
【請求項６】
フィルムの少なくとも片面に金属化合物を蒸着してなる請求項１〜５のいずれかに記載の金属調成形部材用二軸配向ポリエステルフィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は二軸配向ポリエステルフィルムに関し、特にフィルム表面に金属蒸着した後に成形加工される金属調成形部材に好適に使用することができる、成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、建材、自動車部品や携帯電話や電機製品などにおいて樹脂を射出成型したものにメッキを施し、金属調の外観を有する部材が多数用いられている。しかしながら、環境問題への関心が高まるにつれて、樹脂にメッキをする際の薬液漕中のメッキ液が環境に及ぼす影響が問題視されつつある。特にメッキ液の漏出防止への取組みが必要であり、さらにはメッキ液そのものを規制する動きも出つつある。
【０００３】
そのような中、メッキに代わる金属調成形部材として、ポリエステルフィルムに金属蒸着を施し、他の素材と貼合せを行った積層体が提案されている（たとえば、特許文献１参照）。また、同様の構成である光輝性積層フィルムも開示されている（たとえば、特許文献２、３参照）しかしながら、これらの提案では通常の二軸延伸ポリエステルフィルムを用いていることから、射出成形体にメッキを施すような複雑な形状の成形部材を製造することはできない。
、その後成形加工する提案が近年なされてきている。無延伸ポリエステルフィルムに金属蒸着を施し、さらに他の樹脂シートと貼り合せて自動車用部品として用いる提案がなされている（たとえば、特許文献１参照）。さらに、ポリエステルフィルム上に金属調印刷層を形成し、それを成形部材に熱転写することで意匠性に優れた部材が開示されている（たとえば、特許文献４参照）。しかしながら、本提案では金属調印刷層を転写した後のポリエステルフィルムを廃棄することから、経済的でなくまた、環境負荷が大きくなるという問題がある。さらに、成形性を有するフィルムに金属薄膜層を形成し、積層後に成形加工を行う金属調過食シートの提案をなされている（たとえば、特許文献５、６参照）。しかしながらこれらの提案では、ポリエステルフィルムを用いた場合は、成形後の外観が要求を満足せず、外観を重視してアクリル系フィルムを使用する場合には、金属層との密着不十分でプライマー層を形成する必要があるなど、決して満足できるレベルのものではなかった。
【０００４】
一方、このような金属調成形フィルムに使用することができるポリエステルフィルムについていくつか提案がされている。まず、ポリエチレンテレフタレートを主たる構成成分に他の組成を含むポリエステルフィルムが開示されている（たとえば、特許文献７参照）。しかしながら、この提案では成形性も成形後の外観も要求特性には遠く及ばないものでしかない。つぎに、特定の融点、破断伸度を有する成形性に優れるポリエステルフィルムも提案されている（たとえば、特許文献８参照）。しかし、この提案のフィルムでは成形加工時の変形応力が高すぎるために、正確に熱成形を行うことは困難である。さらに、ポリエチレンテレフタレートとポリブチレンテレフタレートを１：１で混合して成形性を付与したフィルムが開示されている（たとえば、特許文献９参照）。しかし、このフィルムでは美麗な金属調フィルムを得ることは困難である。さらに、特定の融点を有し、特定の製膜条件を採用した成形部材用ポリエステルフィルムも開示されている（たとえば、特許文献１０参照）。しかし、この提案のフィルムではやはり成形後の金属輝度が低下してしまい、外観の点で不十分であった。
【特許文献１】特開２０００−４３２１２号公報
【特許文献２】特開２００４−１７４８８１号公報
【特許文献３】特開２００４−１７５０６４号公報
【特許文献４】特開２００５−１１９０４３号公報
【特許文献５】特開２００４−１２４３号公報
【特許文献６】特開２００５−２６２４４７号公報
【特許文献７】特開２０００−９４５７５号公報
【特許文献８】特開２００１−７２８４１号公報
【特許文献９】特開２００２−３２１２７７号公報
【特許文献１０】特開２００３−２１１６０６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の課題は上記した問題点を解消することにある。すなわち、金属薄膜を形成することができる耐熱性、寸法安定性を有し、容易に熱成形が可能であり、なおかつ成形後の金属調の外観に優れた成形部材として使用するのに好適な二軸配向ポリエステルフィルムを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題は、エチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とする融点が２５０〜２６５℃であるポリエステルＡからなる層Ａと、融点が２２０〜２５０℃であるポリエステルＢからなる層Ｂを有してなり、Ａ／Ｂ／Ａ型の３層積層フィルムであり、フィルムヘーズが０．０１〜０．２％／μｍであることを特徴とする成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムによって達成することができる。
【発明の効果】
【０００７】
本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムは、熱成形による成形加工が容易であり、かつ熱寸法安定性に優れることから、容易に金属蒸着を均一に施すことができ、さらに熱成形前後でフィルムの外観変化が小さく、金属調の成形部品などに好適に用いることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本発明のポリエステルフィルムを構成する層Ａを構成するポリエステルＡは、成形性と成形後の外観の美麗性の観点から、融点が２５０〜２６５℃であるエチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とすることが必要である。金属調フィルムとして、金属化合物との密着性の観点からは、融点が２５０〜２６０℃であればより好ましい。また、ここで、エチレンテレフタレート単位を主たる構成成分とするとは、ポリエチレンテレフタレートを構成成分として、ポリエチレンテレフタレートに２５質量％未満の他のポリエステル樹脂を添加したり、ポリエチレンテレフタレートに融点が２５０℃未満とならないように共重合成分を共重合したポリエチレンテレフタレートという意味である。ポリエチレンテレフタレートへの他のポリエステル樹脂の添加率としては、金属化合物との密着性の観点からは２０〜５質量％であればより好ましく、密着性と外観美麗性を両立する観点からは１５〜５質量％であれば特に好ましい。
【０００９】
ポリエチレンテレフタレートに添加するポリエステル樹脂としては、ポリブチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリエチレン２，６−ナフタンジカルボキシレート、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチルテレフタレート、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレン２，６−ナフタレンジカルボキシレートおよびこれらの共重合体を挙げることができる。中でも、ポリブチレンテレフタレート、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチルテレフタレートおよびこれらの共重合体、特にポリエチレンテレフタレートとの共重合体を好ましく用いることができる。
【００１０】
また、ポリエチレンテレフタレートへの共重合成分としては、１，２−プロパンジオール、１，３−プロパンジオール、１，３−ブタンジオール、１，４−ブタンジオール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコールなどの脂肪族ジヒドロキシ化合物、ジエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコールなどのポリオキシアルキレングリコール、１，４−シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジヒドロキシ化合物、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＳなどの芳香族ジヒドロキシ化合物などが挙げられる。また、好ましいジカルボン酸成分としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸、イソフタル酸、ジフェニルジカルボン酸、ジフェニルスルホンジカルボン酸、ジフェノキシエタンジカルボン酸、５−ナトリウムスルホンジカルボン酸、フタル酸などの芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ダイマー酸、マレイン酸、フマル酸などの脂肪族ジカルボン酸、１，４−シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸、パラオキシ安息香酸などのオキシカルボン酸などを挙げることができる。また、ジカルボン酸エステル誘導体としては上記ジカルボン酸化合物のエステル化物、たとえばテレフタル酸ジメチル、テレフタル酸ジエチル、テレフタル酸２−ヒドロキシエチルメチルエステル、２，６−ナフタレンジカルボン酸ジメチル、イソフタル酸ジメチル、アジピン酸ジメチル、マレイン酸ジエチル、ダイマー酸ジメチルなどを挙げることができる。
【００１１】
これらの中でも、ジカルボン酸化合物としては、２，６−ナフタレンジカルボン酸、イソフタル酸もしくはこれらのジメチルエステル誘導体を、グリコール化合物としては、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，４−シクロへキサンジメタノールを共重合成分として好ましく用いることができる。
【００１２】
本発明のポリエステルフィルムにおいては、特にポリエステルＡを構成するグリコール残基成分の９０〜９９モル％がエチレングリコール残基、１〜１０モル％が１，４−ブタンジオール残基および／もしくは１，４−シクロヘキサンジメタノール残基からなることが、成形性と外観美麗性を両立させる観点から好ましい。なお、ポリエステルＡのグリコール残基成分として、エチレングリコール残基、１，４−ブタンジオール残基および１，４−シクロヘキサンジメタノール残基以外のその他のグリコール残基を０．１〜５モル％有していても良い。その他のグリコール残基成分としては特に限定されるものではなく、複数のグリコール残基成分であって良いが、ポリエチレンテレフタレート製造段階に副生成するジエチレングリコール残基成分も含まれる。
【００１３】
本発明のポリエステルフィルムを構成する層Ｂを構成するポリエステルＢは、成形性の点で、融点が２２０〜２５０℃であることが必要である。融点が２５０℃を越えると耐熱性が高すぎるために、フィルムを二次加工する際の変形応力が高すぎて複雑な形状への成形加工が困難となる。一方、ポリエステルＢの融点が２２０℃未満であると、フィルム製造工程における熱処理温度によっては、層Ｂが非晶状態となり、フィルムを搬送しようと張力を掛けただけで、破れやすいフィルムとなる。また、熱処理温度を低温化すると、寸法安定性が悪化し成形部材用フィルムとして好ましくない状態となる。成形性、耐熱性の観点からはポリエステルＢの融点は２３０〜２５０℃であればより好ましく、２４０〜２４８℃であれば特に好ましい。融点が２２０〜２５０℃のポリエステルＢは、融点がこの範囲に入る単一のポリエステル樹脂、たとえば、ポリブチレンテレフタレート樹脂やポリトリメチレンテレフタレート樹脂を単体で用いても良いが、優れた成形性を実現するために、２種類以上のポリエステル樹脂を混合して使用し、混合後のポリエステル樹脂がポリエステルＢとして、掛かる融点範囲であることが好ましい。
【００１４】
ポリエステルＢを構成するポリエステル樹脂としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリトリメチレンテレフタレート、ポリブチレン２，６−ナフタレンジカルボキシレート、ポリ１，４−シクロヘキサンジメチルテレフタレート、ポリエチレンイソフタレートおよびこれらの共重合体を挙げることができる。共重合成分としては、上記したポリエステルＡで用いるのに適したグリコール成分およびジカルボン酸成分を同様に挙げることができる。
【００１５】
本発明のポリエステルフィルムは優れた成形性を発現させる観点から、ポリエステルＢを構成するグリコール残基成分の６０〜９０モル％がエチレングリコール残基、９〜４０モル％が１，４−ブタンジオール残基、１〜１０モル％がその他のグリコール残基成分であることが好ましい。成形性、透明性の点からはその他のグリコール成分が１，４−シクロヘキサンジメタノール残基を含めばより好ましい。成形性の点からは１，４−ブタンジオール残基成分は１０〜３０モル％であればより好ましく、１５〜２５モル％であれば特に好ましい。また、その他のグリコール残基成分は複数のグリコール残基成分であっても良く、ポリエチレンテレフタレートの製造段階において副生成するジエチレングリコール残基もその他のグリコール残基成分に含まれる。
【００１６】
さらに、成形性の観点から本発明のポリエステルフィルムは、ポリエステルＢを構成するジカルボン酸残基成分の９５〜９９モル％がテレフタル酸残基であり、１〜５モル％がその他のジカルボン酸残基成分であることが好ましい。ジカルボン酸残基成分の９７〜９９モル％がテレフタル酸残基であり、その他のジカルボン酸残基成分が１〜３モル％であればより好ましい。なお、ジカルボン酸残基成分はジカルボン酸を出発成分としても、ジカルボン酸エステル誘導体を出発成分としても良い。
【００１７】
本発明のポリエステルフィルムは、成形性と成形後に優れた外観を提供するために、ポリエステルＡからなる層Ａと、ポリエステルＢからなる層ＢがＡ／Ｂ／Ａ型に積層された３層積層フィルムであることが必要である。成形性に優れる層Ｂがフィルム表面に存在すると、フィルム製造時に加熱ロールなどに粘着し、フィルム長手方向に縞状の斑が発生してしまい外観に影響を与えてしまう。一方、層Ａのみからなるフィルムであると、成形性が不十分であり、意匠性に優れる成型部材への成形が困難である。
【００１８】
本発明のポリエステルフィルムは金属を蒸着した後に成形加工を行っても、金属調の外観を有するとともに、取扱い性に優れたフィルムとする目的から、フィルムヘーズが０．０１〜０．２％／μｍであることが必要である。フィルムヘーズが０．２％／μｍを越えると、フィルムの外観が白濁しているように見え、優れた意匠性、外観をは言えない。一方、フィルムヘーズが０．０１％／μｍ未満であると、フィルムの滑りが悪く、取扱い性が困難となり、フィルム表面に擦り傷などが発生したり、フィルムをロール形状に巻き取る際に、シワが発生しやすくなるなど、成形部材としての外観に悪影響を及ぼすだけでなく、フィルム自体の取扱い性が悪くなる。成形部材としての外観からフィルムヘーズのより好ましい範囲としては、０．０４〜０．１５％／μｍであり、０．０８〜０．１３％／μｍであれば特に好ましい。
【００１９】
フィルムヘーズを０．０１〜０．２％／μｍとする方法としては、本発明のＡ／Ｂ／Ａ型の３層フィルムにおいては、層Ａのみに滑剤粒子を添加し、フィルムの取扱い性を維持しつつ、光学的特性を制御する方法が好ましい。特に、層Ａの層厚みをｔＡ（単位：μｍ）とした際に、層Ａに添加する粒子の円相当径Ｐ（単位：μｍ）が０．５≦Ｐ／ｔＡ≦２の関係を満足する粒子を層Ａ中に０．００５〜０．０６質量％、さらに好ましくは０．００５〜０．０３質量％添加する方法が好ましい。ここで、使用する滑剤粒子としては特に限定される物ではないが、内部析出粒子よりは外部添加粒子を用いる法が好ましい。外部添加粒子としては、たとえば、湿式および乾式シリカ、コロイダルシリカ、ケイ酸アルミ、酸化チタン、炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、硫酸バリウム、酸化アルミなど、有機粒子としては、スチレン、シリコーン、アクリル酸類、メタクリル酸類、ポリエステル類、ジビニル化合物などを構成成分とする粒子を使用することができる。なかでも、湿式および乾式シリカ、アルミナなどの無機粒子およびスチレン、シリコーン、アクリル酸、メタクリル酸、ポリエステル、ジビニルベンゼンなどを構成成分とする粒子を使用することが好ましい。さらに、これらの外部添加粒子は二種以上を併用してもよい。
【００２０】
本発明のポリエステルフィルムは、熱成形などのフィルム二次加工性の観点から１５０℃におけるフィルム長手方向および幅方向の５０％伸長時応力（Ｆ５０値、単位：ＭＰａ）に対する１００％伸長時応力（Ｆ１００値、単位：ＭＰａ）の比（Ｆ１００値／Ｆ５０値）が下記式を満足することが好ましい。
【００２１】
１．２≦Ｆ１００ＭＤ／Ｆ５０ＭＤ≦２．５
１．２≦Ｆ１００ＴＤ／Ｆ５０ＴＤ≦２．５
ただし、Ｆ１００ＭＤ：フィルム長手方向の１００％伸長時応力、Ｆ５０ＭＤ：フィルム長手方向の５０％伸長時応力、Ｆ１００ＴＤ：フィルム幅方向の１００％伸長時応力、Ｆ５０ＴＤ：フィルム幅方向の５０％伸長時応力。
【００２２】
フィルム長手方向または幅方向のＦ１００／Ｆ５０の値が１．２未満であると、成形加工時の変形に対する応力変化が小さすぎるために、微少な温度斑や厚み斑により成形斑が発生し、美麗な成形部材を得ることが難しくなる場合がある。一方、Ｆ１００／Ｆ５０の値が２．５を越えると、成形加工途中で変形応力が急激に立ち上がることで、応力集中点が発生しやすくなり、成形後に偏肉欠陥などを生じる場合がある。均一な成形部材を得るという観点からは、Ｆ１００／Ｆ５０の値はフィルム長手方向、幅方向共に１．３〜２．０であればより好ましく、１．４〜１．８であれば特に好ましい。
【００２３】
本発明のポリエステルフィルムにおいて、１５０℃におけるフィルム長手方向および幅方向それぞれにおいて、５０％伸長時応力（Ｆ５０値、単位：ＭＰａ）に対する１００％伸長時応力（Ｆ１００値、単位：ＭＰａ）の比（Ｆ１００値／Ｆ５０値）を１．２〜２．５とする方法としては、フィルムの長手方向および幅方向に各々９０〜１３０℃の温度において２．５〜３．５倍する条件であり、なおかつ、面倍率（長手方向延伸倍率×幅方向延伸倍率）が７〜１１倍である製造条件を採用することが好ましい。また、延伸後の熱固定工程において、熱処理温度を２００〜２４０℃とすることは延伸による結晶配向を緩和する点で好ましいことである。さらに、上記好ましい製膜条件に加えて、使用するポリエステルＢを組成の異なるポリエステル樹脂の混合体とし、その際ポリエステルＢを構成する５〜５０質量％をガラス転移温度が０〜６０℃のポリエステル樹脂とすると成形時の変形応力が低下するので好ましい。特に層Ｂの融点−３０〜−１０℃で熱固定を行うことは、安定した変形低応力を実現することが可能となると考えられ、特に好ましい。成形性、耐熱性を考慮すると、ガラス転移温度が０〜６０℃のポリエステル樹脂の添加量は１０〜４０質量％がより好ましい。
【００２４】
次に本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムの具体的な製造方法について記載する。まず、本発明のフィルムで用いるポリエステル樹脂については、上市されているポリエチレンテレフタレート樹脂やポリブチレンテレフタレート樹脂を購入しそのまま用いることができるが、たとえば、ポリエチレンテレフタレート樹脂の場合、以下のように重合することができる。
【００２５】
テレフタル酸ジメチル１００質量部、およびエチレングリコール７０質量部の混合物に、０．０９質量部の酢酸マグネシウムと０．０３質量部の三酸化アンチモンとを添加して、徐々に昇温し、最終的には２２０℃でメタノールを留出させながらエステル交換反応を行う。ついで、該エステル交換反応生成物に、０．０２０質量部のリン酸８５％水溶液を添加した後、重縮合反応釜に移行する。重合釜内で加熱昇温しながら反応系を徐々に減圧して１ｈＰａの減圧下、２９０℃で重縮合反応を行い、所望の極限粘度のポリエチレンテレフタレート樹脂を得ることができる。粒子を添加する場合は、エチレングリコールに粒子を分散させたスラリーを所定の粒子濃度となるように重合反応釜に添加して、重合を行うことが好ましい。
【００２６】
また、ポリブチレンテレフタレート樹脂の製造は、たとえば以下のように行うことができる。テレフタル酸１００質量部、および１，４−ブタンジオール１１０質量部の混合物を窒素雰囲気下で１４０℃まで昇温して均一溶液とした後、０．０５４質量部のオルトチタン酸テトラ−ｎ−ブチルと、０．０５４質量部のモノヒドロキシブチルスズオキサイドとを添加しエステル化反応を行う。ついで、０．０６６質量部のオルトチタン酸テトラ−ｎ−ブチルを添加して、減圧下で重縮合反応を行い、所望の極限粘度のポリブチレンテレフタレート樹脂を得ることができる。
【００２７】
以上のようにして得られたポリエステル樹脂を用いて本発明のフィルムを製造する際の好ましい方法について、具体的に記述する。まず、使用するポリエステル樹脂をポリエステルＡおよびポリエステルＢとして、混合する場合は所定の割合で計量し混合する。ついで、窒素雰囲気、真空雰囲気などで、たとえば１５０℃、５時間の乾燥を各々行い、ポリエステル中の水分率を好ましくは５０ｐｐｍ以下とする。その後、ポリエステルＡおよびポリエステルＢを個別の押出機に供給し溶融押出する。なお、ベント式二軸押出機を用いて溶融押出を行う場合は樹脂の乾燥工程を省略してもよい。ついで、フィルターやギヤポンプを通じて、異物の除去、押出量の均整化を各々行い、たとえばＴダイ上部に設置したフィードブロックやマルチマニホールドにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層積層フィルムとなるように積層し、その後Ｔダイより冷却ドラム上にシート状に吐出する。その際、たとえば、ワイヤー状電極もしくはテープ状電極を使用して静電印加する方法、キャスティングドラムと押出したポリマーシート間に水膜を設けるキャスト法、キャスティングドラム温度をポリエステル樹脂のガラス転移点〜（ガラス転移点−２０℃）にして押出したポリマーを粘着させる方法、もしくは、これらの方法を複数組み合わせた方法により、シート状ポリマーをキャスティングドラムに密着させ、冷却固化し、未延伸フィルムを得る。これらのキャスト法の中でも、ポリエステルを使用する場合は、生産性や平面性の観点から、静電印加する方法が好ましく使用される。
【００２８】
ついで、かかる未延伸フィルムを長手方向に延伸した後、幅方向に延伸する、あるいは、幅方向に延伸した後、長手方向に延伸する逐次二軸延伸方法により、または、フィルムの長手方向、幅方向をほぼ同時に延伸していく同時二軸延伸方法などにより延伸を行なう。
【００２９】
かかる延伸方法における延伸倍率としては、それぞれの方向に、好ましくは、２．５〜３．５倍、さらに好ましくは２．８〜３．５倍、特に好ましくは３〜３．４倍が採用される。また、延伸速度は１,０００〜２００,０００％／分であることが望ましい。また延伸温度は、好ましくは９０〜１３０℃、さらに好ましくは長手方向の延伸温度を１００〜１２０℃、幅方向の延伸温度を９０〜１１０℃とするのが良い。また、延伸は各方向に対して複数回行なっても良い。
【００３０】
さらに二軸延伸の後にフィルムの熱処理を行なう。熱処理はオーブン中、加熱したロール上など従来公知の任意の方法により行なうことができる。この熱処理は１２０℃以上ポリエステルの融点以下の温度で行われるが、２００〜２４０℃の熱処理温度とするのが好ましい。フィルムの透明性、寸法安定性の点からは２１０〜２３５℃であればより好ましい。また、熱処理時間は特性を悪化させない範囲において任意とすることができ、好ましくは１〜６０秒間、より好ましくは１〜３０秒間行うのがよい。さらに、熱処理はフィルムを長手方向および／または幅方向に弛緩させて行ってもよい。さらに、インク印刷層や接着剤、蒸着層との接着力を向上させるため、少なくとも片面にコロナ処理を行ったり、コーティング層を設けることもできる。
【００３１】
コーティング層をフィルム製造工程内のインラインで設ける方法としては、少なくとも一軸延伸を行ったフィルム上にコーティング層組成物を水に分散させたものをメタリングリングバーやグラビアロールなどを用いて均一に塗布し、延伸を施しながら塗剤を乾燥させる方法が好ましく、その際コーティング層厚みとしては０．０１〜０．５μｍとするのが好ましい。
【００３２】
本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムは成形部材として用いることを目的としていることから、成形後のフィルム厚みが１０μｍ未満となると形状保持の点に劣る場合がある。したがって、成形前のフィルム厚みとしては１５〜２５０μｍであることが好ましい。フィルム厚みが２５０μｍを越えると、いくら熱成形時の変形応力を低減しても、実際に掛かる荷重が大きくなってしまうために、偏変形する場合があったり、成形加工のための昇温に時間が掛かるため生産性が低下する場合がある。さらに好ましいフィルム厚みとしては１８〜１００μｍであり、２０〜５０μｍであると特に好ましい。さらに、Ａ／Ｂ／Ａ型の３層積層フィルムにおいて、層Ａの厚みは成形性および成形後の外観から０．１〜１０μｍであることが好ましい。層Ａ厚みが０．１μｍ未満であると表面に層Ｂの影響が出てしまい、成形後の外観が悪化する場合がある。一方、層Ａの厚みが１０μｍを越えると成形性が悪化する場合がある。層Ａの厚みとしては０．２〜８μｍであればより好ましく、０．５〜５μｍであれば特に好ましい。
【００３３】
本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムは、フィルムの少なくとも片面に金属化合物を蒸着して使用することが好ましい。金属化合物を蒸着して使用することで、外観が金属調となり、現在メッキした樹脂が用いられている成形部品の代替品として好ましく用いることができる。中でも、融点が１５０〜４００℃である金属化合物を蒸着して使用することがより好ましい。掛かる融点範囲の金属を使用することで、ポリエステルフィルムが成形可能温度領域で、蒸着した金属層も成形加工が可能であり、成形による蒸着層欠点の発生を抑制しやすくなるので好ましい。特に好ましい金属化合物の融点としては１５０〜３００℃である。融点が１５０〜４００℃である金属化合物としては特に限定されるものではないが、インジウム（１５７℃）やスズ（２３２℃）が好ましく、特に金属調光沢、色調の点でインジウムを好ましく用いることができる。
【００３４】
また、蒸着簿膜の作製方法としては、真空蒸着法、ＥＢ蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法などを用いることができる。なお、ポリエステルフィルムと蒸着層との密着性をより向上させるために、フィルムの表面をあらかじめコロナ放電処理やアンカーコート剤を塗布するなどの方法により前処理しておいても良い。また、蒸着膜の厚みとしては、１〜５００ｎｍであれば好ましく、３〜３００ｎｍであればより好ましい。生産性の点からは３〜２００ｎｍであることが好ましい。
【００３５】
本発明の成型部材用二軸配向ポリエステルフィルムは、屋外環境で使用する際の品質保持の観点からフィルムの少なくとも片面に耐候性コーティング層を設けることが好ましい。コーティング層を設ける方法としては上述の製膜工程内でのインラインコーティングだけでなく、オフラインコーティングを用いても良い、コーティング層厚みが１μｍ以上必要な場合などはオフラインでコーティングを実施する方が生産上好ましい。耐候性コーティング層に用いる塗剤としては特に限定されるものではないが、塗布のために使用する溶媒として水を用いることが可能な組成物であることが好ましい。
【００３６】
本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムは優れた成形加工性を有し、真空、圧空成形などの熱成形において金型に追従した成形部品を容易に作成することができ、さらに成形前に予め金属蒸着を施すことで、メッキ調の外観を有する成形部品として自動車部材や家電用品などの部品として好適に使用することができる。
【実施例】
【００３７】
以下、実施例によって本発明を詳細に説明する。なお、特性は以下の方法により測定、評価した。
【００３８】
（１）融点
示差走査熱量計（セイコー電子工業製、ＲＤＣ２２０）を用いて測定した。ポリエステルＡおよびポリエステルＢのみで真空乾燥後に溶融押出を行ったポリエステル５ｍｇをサンプルに用い、２５℃から２０℃／分で３００℃まで昇温した際の吸熱ピーク温度を融点とした。吸熱ピークが複数存在する場合は、最も高温側の吸熱ピークのピーク温度を融点とした。なお、積層フィルムを入手して各層の融点を測定する際は、積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分を採取し、測定することができる。
【００３９】
（２）フィルムヘーズ
ＪＩＳ  Ｋ  ７１０５（１９８５年）に基づいて、ヘーズメーター（スガ試験器社製ＨＧＭ−２ＧＰ）を用いてヘーズの測定を行った。測定は任意の３ヶ所で行い、その平均値を採用した。
【００４０】
（３）フィルム厚み
フィルム厚みは、ダイヤルゲージを用い、ＪＩＳ  Ｋ７１３０（１９９２年）Ａ−２法に準じて、フィルムを１０枚重ねた状態で任意の５ヶ所について厚さを測定した。その平均値を１０で除してフィルム厚みとした。
【００４１】
（４）積層厚み
フィルムをエポキシ樹脂に包埋しフィルム断面をミクロトームで切り出した。該断面を走査型電子顕微鏡で５０００倍の倍率で観察し、積層各層の厚み比率を求めた。求めた積層比率と上記したフィルム厚みから、各層の厚みを算出した。
【００４２】
（５）ポリエステルの組成
樹脂またはフィルムをヘキサフルオロイソプロパノール（ＨＦＩＰ）もしくはＨＦＩＰとクロロホルムの混合溶媒に溶解し、１Ｈ−ＮＭＲおよび１３Ｃ−ＮＭＲを用いて各モノマー残基や副生ジエチレングリコールについて含有量を定量することができる。積層フィルムの場合は積層厚みに応じて、フィルムの各層を削り取ることで、各層単体を構成する成分を採取し、評価することができる。なお、本発明の積層フィルムについては、フィルム製造時の混合比率から計算により組成を算出した。
【００４３】
（６）５０％および１００％伸長時の応力
フィルムを長手方向および幅方向に長さ１５０ｍｍ×幅１０ｍｍの矩形に切り出しサンプルとした。引張試験機（オリエンテック製テンシロンＵＣＴ−１００）を用いて、初期引張チャック間距離５０ｍｍとし、引張速度を３００ｍｍ／分としてフィルムの長手方向と幅方向にそれぞれ引張試験を行った。測定は予め１５０℃に設定した恒温層中にフィルムサンプルをセットし、３０秒間の予熱の後で引張試験を行った。サンプルが５０％伸長したとき（チャック間距離が７５ｍｍになったとき）および１００％伸長したとき（チャック間距離が１００ｍｍとなったとき）のフィルムにかかる荷重を読み取り、試験前の試料の断面積（フィルム厚み×１０ｍｍ）で除した値をそれぞれ５０％伸長時応力（Ｆ５０値）および１００％伸長時応力（Ｆ１００値）とした。なお、測定は各サンプル、各方向に５回ずつ行い、その平均値で評価を行った。
【００４４】
（７）金属との密着性
フィルムの片面にプラズマ処理（電極：ステンレス、パワー：０．５ｋＷ、雰囲気：酸素）を行い、連続して、インジウムをターゲットにスパッタ処理を行い、インジウム層厚みが０．７〜０．８μｍの蒸着層を形成した。該蒸着フィルム表面に塩酢ビ系接着剤（大日本精化製ＶＭ−ＰＥＡＬ）を厚み１μｍに塗布し、厚み２００μｍのＡＢＳシートを２２０℃でロールスタンパーにて貼り合わせた。貼り合わせたサンプルを幅１０ｍｍにカットし、引張試験機を用いて、はく離速度３００ｍｍ／分で１８０°剥離試験を行い、密着強度を測定した。各フィルムについて５回はく離強度を測定しその平均値を採用した。
【００４５】
（８）成形前の外観
上記（７）と同様にインジウムをスパッタしたポリエステルフィルムをＡ４サイズにカットし、フィルムを１０枚並べて、非金属層側から肉眼で観察し、以下の基準で判定を行った。
Ａ級：均一な金属調フィルムであった。
Ｂ級：観察する角度によっては、微少な揺らぎ（ゆず肌）が観察された。
Ｃ級：縞状の白化しているスジが観察された。
【００４６】
（９）成形性I
上記（７）と同様にインジウムスパッタし、ＡＢＳシートを貼り合わせた後、３００℃に加熱した遠赤外線ヒーターを用いて、表面温度が２００℃の温度になるように加熱し円柱状の金型（底面直径５０ｍｍ）を用いて真空・圧空成形を行いフィルムを成形した。金型に沿って成形できた状態を成形度合い（絞り比：成形高さ／底面直径）を用いて以下の基準で評価した。
Ｓ級：絞り比０．９以上で成形できた。
Ａ級：絞り比０．９〜０．６で成形できた。
Ｂ級：絞り比０．６〜０．３で成形できた。
Ｃ級：破れが発生し、絞り比０．３で成形できなかった。
【００４７】
（１０）成形性II
上記と同様にＡＢＳを貼り合わせたインジウムスパッタフィルムを３５０℃の遠赤外線ヒーターを用いて、表面温度が１９５℃の温度になるように加熱し円柱状の金型（絞り比０．６、金型の底面直径５０ｍｍ、間隔３０ｍｍで縦横に５個ずつ、形２５個の金型が一体となったもの）を用いて真空成形を行いフィルムを成形した。金型に沿って成形できた状態を目視で観察し、以下の基準で評価した。
Ａ級：２５個全て均一に成形できた。
Ｂ級：２４〜２０個は金型に沿って成形できていた。
Ｃ級：金型に沿って成形できたのは１９個以下であった。
【００４８】
（１１）成形後の外観
上記（１０）で成形した後のフィルムの外観を以下の基準で判断した。
Ａ級：成形された部分と、成形されていない部分で外観に差がなく、金属調が維持されている。
Ｂ級：成形された部分で若干白化し、金属光沢が低下したように観察される。
Ｃ級：白化が観察されかつ、見る角度によって虹色に反射光が観察された。
【００４９】
（ポリエステルの製造）
製膜に供したポリエステル樹脂は以下のように準備した。
【００５０】
（ＰＥＴ−Ａ）
テレフタル酸ジメチル１００質量部、およびエチレングリコール７５質量部の混合物に、０．０９質量部の酢酸マグネシウムと０．０３質量部の三酸化アンチモンとを添加して、徐々に昇温し、最終的には２２０℃でメタノールを留出させながらエステル交換反応を行った。ついで、該エステル交換反応生成物に、平均粒子径２．４μｍの凝集シリカ粒子のエチレングリコールスラリーと０．０２０質量部のリン酸８５％水溶液を添加した後、重縮合反応釜に移行した。重合釜内で加熱昇温しながら反応系を徐々に減圧して１ｈＰａの減圧下、２８８℃で重縮合反応を行い、粒子含有量０．０５質量％、固有粘度０．６５，副生したジエチレングリコールが２モル％共重合されたポリエチレンテレフタレート樹脂を得た。これを、ＰＥＴ−Ａとした。なお、固有粘度の測定はポリエステルをオルソクロロフェノールに溶解し、オストワルド粘度系を用いて２５℃にて測定した（以下、同じ）。
【００５１】
（ＰＥＴ−Ｂ）
ＰＥＴ−Ａの重合においてテレフタル酸ジメチル１００質量部の代わりに、テレフタル酸ジメチル９４質量部、およびイソフタル酸ジメチル６質量部を用いてポリエステルＡと同様の方法で重合を行い、イソフタル酸６モル％共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂（融点２４４℃、ジエチレングリコール共重合率１．８モル％）を作製した。これを、ＰＥＴ−Ｂとした。
【００５２】
（ＰＥＴ−Ｃ）
粒子スラリーを添加しない以外はＰＥＴ−Ａと同様にして、無粒子のポリエチレンテレフタレート樹脂を製造し、ＰＥＴ−Ｃとした。
【００５３】
（ＰＥＴ−Ｄ）
粒子スラリーを添加しない以外はＰＥＴ−Ｂと同様にして、無粒子のイソフタル酸共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂を製造し、ＰＥＴ−Ｄとした。
【００５４】
（ＰＥＴ−Ｅ）
テレフタル酸ジメチル８２．５質量部、イソフタル酸ジメチル１７．５質量、およびエチレングリコール７０質量部の混合物に、０．０９質量部の酢酸マグネシウムと０．０３質量部の三酸化アンチモンとを添加して、徐々に昇温し、最終的には２２０℃でメタノールを留出させながらエステル交換反応を行った。ついで、該エステル交換反応生成物に０．０２０質量部のリン酸８５％水溶液を添加した後、重縮合反応釜に移行した。重合釜内で加熱昇温しながら反応系を徐々に減圧して１ｈＰａの減圧下、２８７℃で重縮合反応を行い、固有粘度０．７，副生したジエチレングリコールが２モル％共重合されたイソフタル酸１７．５モル％共重合ポリエチレンテレフタレート樹脂を得た。これを、ＰＥＴ−Ｅとした。
【００５５】
（ＰＢＴ−Ａ）
テレフタル酸１００質量部、および１，４−ブタンジオール１１０質量部の混合物を、窒素雰囲気下で１４０℃まで昇温して均一溶液とした後、オルトチタン酸テトラ−ｎ−ブチル０．０５４質量部、モノヒドロキシブチルスズオキサイド０．０５４質量部を添加し、エステル化反応を行った。次いで、オルトチタン酸テトラ−ｎ−ブチル０．０６６質量部を添加して、減圧下で重縮合反応を行い、固有粘度０．８５のポリブチレンテレフタレート樹脂を作製した。その後、１４０℃、窒素雰囲気下で結晶化を行い、ついで窒素雰囲気下で２００℃、６時間の固相重合を行い、固有粘度１．２１のポリブチレンテレフタレート樹脂とした。これを、ＰＢＴ−Ａとした。
【００５６】
（ＰＢＴ−Ｂ）
ＰＢＴ−Ａの重合においてテレフタル酸１００質量部の代わりに、テレフタル酸９２質量部、およびイソフタル酸８質量部を用いてポリエステルＢと同様の方法で重合を行い、イソフタル酸８モル％共重合ポリブチレンテレフタレート樹脂（融点２１５℃）を作製した。これを、ＰＢＴ−Ｂとした。
【００５７】
（ＰＣＴ）
テレフタル酸ジメチルを１００質量部、エチレングリコール６０質量部、１，４−シクロヘキサンジメタノール２０質量部の混合物に、酢酸マンガンを０．０４質量部を加え、徐々に昇温し、最終的には２２０℃メタノールを留出させながらエステル交換反応を行った。次いで、リン酸８５％水溶液０．０４５質量部、二酸化ゲルマニウム０．０１質量部を添加して、徐々に昇温、減圧し、最終的に２７５℃、１ｈＰａまで昇温、減圧し、極限粘度が０．６７となるまで重縮合反応を行い、その後ストランド状に吐出、冷却し、カッティングして１，４−シクロヘキサンジメタノールを８モル％共重合したポリエチレンテレフタレート樹脂を得た。該ポリマーを３ｍｍ径の立方体に切断し、回転型真空重合装置を用いて、１ｈＰａの減圧下、２２５℃で極限粘度が０．８になるまで固相重合を行なった。これをＰＣＴとした。
【００５８】
表１に準備したポリエステル樹脂を纏めて記載する。
【００５９】
【表１】
2007168148.tif 000002
【００６０】
なお、表中の略号は以下の通り。
ＥＧ：エチレングリコール残基成分
ＢＤ：１，４−ブタンジオール残基成分
ＴＰＡ：テレフタル酸残基成分
ＤＥＧ：ジエチレングリコール残基成分
ＣＨＤＭ：１，４−シクロへキサンジメタノール残基成分
ＩＰＡ：イソフタル酸残基成分
（実施例１）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−ＡとＰＢＴ−Ａを質量比で９０：１０で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ｃ、ＰＢＴ−Ａ、ＰＣＴを質量比で４０：２０：４０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８０℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は２：２１：２となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９７℃で長手方向に３．２倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度８０℃、延伸温度１００℃で幅方向に３．１倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に５％のリラックスを掛けながら温度２３０℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み２５μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６１】
（実施例２）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−ＡとＰＣＴを質量比で８０：２０で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ｄ、ＰＢＴ−Ａを質量比で７０：３０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８０℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は１：２１：１となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９８℃で長手方向に３．３倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度８０℃、延伸温度１００℃で幅方向に３．２倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に５％のリラックスを掛けながら温度２２５℃で２秒間の熱処理を行い、フィルム厚み２３μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６２】
（実施例３）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−Ａのみを使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ｃ、ＰＢＴ−Ｂ、ＰＣＴを質量比で６０：２０：２０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８０℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は４：２２：４となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９６℃で長手方向に３．１倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度８０℃、延伸温度１００℃で幅方向に３．０倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に３％のリラックスを掛けながら温度２３０℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み３０μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６３】
（実施例４）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−Ａ、ＰＢＴ−Ｂを質量比で９５：５で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ａ、ＰＣＴを質量比で４０：６０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃４時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８５℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は２：２１：２となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度１００℃で長手方向に３．０倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度９０℃、延伸温度１１５℃で幅方向に２．９倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に３％のリラックスを掛けながら温度２３５℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み２５μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６４】
（実施例５）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−Ａ、ＰＣＴを質量比で４０：６０で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ｅ、ＰＢＴ−Ａを質量比で４０：６０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃４時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８５℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は２：２１：２となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９４℃で長手方向に３．１倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度７０℃、延伸温度１００℃で幅方向に３．０倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に５％のリラックスを掛けながら温度２３５℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み２５μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６５】
（比較例１）
ポリエステルＡおよびＢとして、ＰＥＴ−Ａのみを使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８５℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は２：２１：２となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度１０５℃で長手方向に３．２倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度９０℃、延伸温度１２０℃で幅方向に３．２倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に３％のリラックスを掛けながら温度２３０℃で３秒間の熱処理を行いフィルム厚み２５μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６６】
（比較例２）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−Ａ、ＰＢＴ−Ａを質量比で５０：５０で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−Ｃ、ＰＢＴ−Ａを質量比で５０：５０で混合して使用した。ポリエステルＡおよびＢを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、個別に単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８５℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、Ｔダイ上部に設置したフィードブロックにてＡ／Ｂ／Ａ型の３層の積層を、積層厚み比は２：２６：２となるように行い、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９０℃で長手方向に３．１倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度７０℃、延伸温度９０℃で幅方向に３．１倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に５％のリラックスを掛けながら温度２１０℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み３０μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６７】
（比較例３）
ＰＥＴ−ＤとＰＢＴ−Ｂを質量比で６０：４０で混合して使用した。混合したポリエステルを回転式真空乾燥機にて１８０℃３時間乾燥し、単軸押出機に供給した。シリンダー温度およびポリマー管、フィルター温度２８５℃で溶融し、フィルターにて異物、粗大粒子を除去し、そのままＴダイより２５℃に温度制御した冷却ドラム上にシート状に吐出した。その際、直径０．１ｍｍのワイヤー状電極を使用して静電印加し冷却ドラムに密着させ未延伸フィルムを得た。次いで、長手方向への延伸前に加熱ロールにてフィルム温度を上昇させ、最終的にフィルム温度９０℃で長手方向に３．２倍延伸し、次いでテンター式横延伸機にて予熱温度７０℃、延伸温度９０℃で幅方向に３．２倍延伸し、そのままテンター内にて幅方向に５％のリラックスを掛けながら温度２２０℃で２秒間の熱処理を行いフィルム厚み２０μｍの二軸配向フィルムを得た。
【００６８】
（比較例４）
ポリエステルＡとして、ＰＥＴ−Ｃ、ＰＢＴ−Ａ、ＰＣＴを質量比で４０：２０：４０で混合して使用した。また、ポリエステルＢとして、ＰＥＴ−ＡとＰＢＴ−Ａを質量比で９０：１０で混合して使用した以外は実施例１と同様にして２５μｍの二軸配向ポリエステルフィルムを得た。
【００６９】
【表２】
2007168148.tif 000003
【００７０】
【表３】
2007168148.tif 000004
【００７１】
【表４】
2007168148.tif 000005
【００７２】
なお、表中の略号は以下の通り。
Ｆ５０：５０％伸長時応力
Ｆ１００：１００％伸長時応力
表より、本発明の要件を満足する実施例においては、成形性に優れるだけでなく、成形前後での外観に優れていた。一方、比較例では成形性に劣っていたり、成形前後での外観変化が大きいなど、外観の意匠性に劣るものであった。
【産業上の利用可能性】
【００７３】
本発明の成形部材用二軸配向ポリエステルフィルムは優れた成形加工性を有し、真空、圧空成形などの熱成形において金型に追従した成形部品を容易に作成することができ、さらに成形前に予め金属蒸着を施すことで、メッキ調の外観を有する成形部品として自動車部材や家電用品などの部品として好適に使用することができる。