(57)【要約】【課題】遷移金属酸化膜の形成装置、それを利用した不揮発性メモリ素子の製造方法、及びその方法により製造された不揮発性メモリ素子を提供する。【解決手段】本発明は、チャンバと、チャンバ内部に設置される遷移金属酸化膜が形成される基板と、チャンバ内部に設置される遷移金属酸化膜の第１ソース物質である遷移金属粒子を基板に向って放出させるターゲットと、遷移金属酸化膜の第２ソース物質である酸素イオンを加速して基板に向って照射する酸素イオンガンとを備えることを特徴とする遷移金属酸化膜の形成装置を提供する。また、ターゲットから遷移金属粒子を放出させ、酸素イオンガンで酸素イオンを加速し基板に向って照射して基板上で遷移金属粒子と酸素イオンとを反応させて基板上に付着させることにより基板上に遷移金属酸化膜を形成することを特徴とする不揮発性メモリ素子の製造方法、及びその方法により製造された不揮発性メモリ素子を提供する。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
チャンバと、前記チャンバの内部に設置される、遷移金属酸化膜が形成される基板と、前記チャンバの内部に設置される、遷移金属酸化膜の第１ソース物質である遷移金属粒子を前記基板に向って放出させるターゲットと、遷移金属酸化膜の第２ソース物質である酸素イオンを加速して、前記基板に向って照射する酸素イオンガンと、を備えることを特徴とする遷移金属酸化膜の形成装置。
【請求項２】
ターゲットからの前記遷移金属粒子の放出を促進するために、加速されたアルゴンイオンを前記ターゲットに向って照射するアルゴンイオンガンをさらに備えることを特徴とする請求項１に記載の遷移金属酸化膜の形成装置。
【請求項３】
前記基板に遷移金属酸化膜が形成される間に、前記チャンバの内部が常温に維持されることを特徴とする請求項１に記載の遷移金属酸化膜の形成装置。
【請求項４】
前記遷移金属酸化膜は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなることを特徴とする請求項１に記載の遷移金属酸化膜の形成装置。
【請求項５】
基板及び、前記基板上に形成された遷移金属酸化膜からなるデータ保存層を備える不揮発性メモリ素子の製造方法において、
ターゲットから遷移金属粒子を放出させ、酸素イオンガンで酸素イオンを加速して前記基板に向って照射して、前記基板上で前記遷移金属粒子と酸素イオンとを反応させて前記基板上に付着させることによって前記遷移金属酸化膜を形成することを特徴とする不揮発性メモリ素子の製造方法。
【請求項６】
ターゲットからの前記遷移金属粒子の放出を促進させるために、アルゴンイオンガンでアルゴンイオンを加速させてターゲットに向って照射する過程をさらに含むことを特徴とする請求項５に記載の不揮発性メモリ素子の製造方法。
【請求項７】
前記遷移金属酸化膜の形成過程は、常温で行われることを特徴とする請求項５に記載の不揮発性メモリ素子の製造方法。
【請求項８】
前記遷移金属酸化膜は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなることを特徴とする請求項５に記載の不揮発性メモリ素子の製造方法。
【請求項９】
基板及び、前記基板上に形成された遷移金属酸化膜からなるデータ保存層を備える不揮発性メモリ素子において、
前記遷移金属酸化膜は、ターゲットから放出された遷移金属粒子と、酸素イオンガンにより加速されて前記基板に向って照射された酸素イオンが、前記基板上で反応して前記基板上に付着されることによって形成されることを特徴とする不揮発性メモリ素子。
【請求項１０】
前記遷移金属酸化膜は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなることを特徴とする請求項９に記載の不揮発性メモリ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、不揮発性メモリ素子に係り、さらに詳細には、不揮発性メモリ素子の製造に使用される遷移金属酸化膜の形成装置、それを利用した不揮発性メモリ素子の製造方法、及びその方法により製造された不揮発性メモリ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
最近、高速の不揮発性メモリ素子として、ＦＲＡＭ（Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃ  Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）、ＭＲＡＭ（Ｍａｇｎｅｔｉｃ  Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）、ＰＲＡＭ（Ｐｈａｓｅ  Ｃｈａｎｇｅ  Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）及びＲＲＡＭ（Ｒｅｓｉｓｔｉｖｅ  Ｒａｎｄｏｍ  Ａｃｃｅｓｓ  Ｍｅｍｏｒｙ）などについての研究が活発に行われている。このうちＲＲＡＭは、印加される電圧または電流によって抵抗値が変化する遷移金属酸化物の抵抗スイッチング現象を利用して２進情報を保存する特徴を有する。メモリ素子の低電圧、高集積、高速動作の特性を満たすために、基板上に遷移金属酸化物を薄膜形態に積層させる。このように基板上に薄い遷移金属酸化膜を形成するため、一般的には物理蒸着法（Ｐｈｉｓｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ：ＰＶＤ）の一種であるスパッタリング方法が使用される。
【０００３】
図１は、従来の遷移金属酸化膜の形成装置である一例を示す断面図である。
【０００４】
図１に示すように、従来の遷移金属酸化膜の形成装置１０は、内部が真空に近い状態であるチャンバ１１と、前記チャンバ１１の内部に設置される基板１２と、前記チャンバ１１の内部で基板１２の上側に設置されるターゲット１５とを備える。また、前記基板１２の周りに酸素ガスを供給する酸素供給部１８と、前記ターゲット１５の周りにアルゴン（Ａｒ）ガスを供給するアルゴン供給部１９とを備える。
【０００５】
前記ターゲット１５にＲＦ（Ｒａｄｉｏ  Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ）パワーを印加すれと、アルゴン供給部１９を通じてターゲット１５の周りに供給されたアルゴンガスがプラズマ化されて、アルゴンイオンが形成され、そのアルゴンイオンがターゲット１５の表面に衝突する。この衝突によって、ターゲット１５から遷移金属粒子が放出されて基板１２に落下する。一方、基板１２に熱エネルギー加え、酸素供給部１８を通じて基板１２の周りに酸素ガスを供給すれば、前記遷移金属粒子及び酸素が基板１２上で反応して付着して、基板１２上に遷移金属酸化膜が形成される。
【０００６】
ところが、前記遷移金属酸化膜の形成装置１０を利用して遷移金属酸化膜を形成する場合、基板１２を約摂氏３００度以上に加熱して初めて抵抗スイッチングの特性を表すので、エネルギー消費量も大きく、Ｌｉｆｔ−ｏｆｆなどの工程が行えないという工程上の制約や、酸化物の蒸着時に下部電極物質との拡散を引き起こし、プラスチック基板のように、熱による変形が表れる基板１２は、使用不可能であるという問題点がある。
【０００７】
前記遷移金属酸化膜の物理的、電気的特性は、前記膜に含まれた酸素の含有量及び結合状態により調節されうる。ところが、前記従来の過程では、チャンバ１１の内部に供給される酸素ガスの分圧を変化させて酸素の含有量及び結合状態を調節するが、この方法は、精度が悪いため不良率が高まるという問題点がある。また、チャンバ１１の内部に供給される多量の酸素ガスによって、酸素ガスがターゲット１５の遷移金属と直接的に反応して、前記ターゲット１５の表面に遷移金属酸化膜を形成することにより、ターゲット１５を汚染させるか、またはターゲット１５から遷移金属粒子の放出を妨害することもあり、ターゲット１５から遷移金属酸化物が直接的に放出されて基板１２に付着されることによって、基板２３上に劣化した遷移金属酸化膜が形成されてしまうこともある。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、前記問題点を解決するためになされたものであって、加速された酸素イオンを基板に向って直接供給して遷移金属の酸化反応を促進させる遷移金属酸化膜の形成装置、前記遷移金属酸化膜の形成装置を利用した不揮発性メモリ素子の製造方法、及びその方法により製造された不揮発性メモリ素子を提供することを技術的課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
前記技術的課題を解決するために、本発明は、チャンバと、前記チャンバの内部に設置される、遷移金属酸化膜が形成される基板と、前記チャンバの内部に設置される、遷移金属酸化膜の第１ソース物質である遷移金属粒子を前記基板に向って放出させるターゲットと、遷移金属酸化膜の第２ソース物質である酸素イオンを加速して、前記基板に向って照射する酸素イオンガンと、を備えることを特徴とする遷移金属酸化膜の形成装置を提供する。
【００１０】
望ましくは、前記遷移金属酸化膜の形成装置は、ターゲットからの前記遷移金属粒子の放出を促進するために、加速されたアルゴンイオンを前記ターゲットに向って照射するアルゴンイオンガンをさらに備え得る。
【００１１】
望ましくは、前記基板に遷移金属酸化膜が形成される間に、前記チャンバの内部が常温に維持され得る。
【００１２】
望ましくは、前記遷移金属酸化膜は、ニッケル（Ｎｉ）、バナジウム（Ｖ）、亜鉛（Ｚｎ）、ニオブ（Ｎｂ）、チタン（Ｔｉ）、タングステン（Ｗ）、コバルト（Ｃｏ）、ハフニウム（Ｈｆ）及び銅（Ｃｕ）からなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなり得る。
【００１３】
また、本発明は、基板及び、前記基板上に形成された遷移金属酸化膜からなるデータ保存層を備える不揮発性メモリ素子の製造方法において、ターゲットから遷移金属粒子を放出させ、酸素イオンガンで酸素イオンを加速して前記基板に向って照射して、前記基板上で前記遷移金属粒子と酸素イオンとを反応させて前記基板上に付着させることによって前記遷移金属酸化膜を形成することを特徴とする不揮発性メモリ素子の製造方法を提供する。
【００１４】
望ましくは、前記遷移金属酸化膜の形成過程は、常温で行われ得る。
【００１５】
望ましくは、前記遷移金属酸化膜は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなり得る。
【００１６】
また、本発明は、基板及び、前記基板上に形成された遷移金属酸化膜からなるデータ保存層を備える不揮発性メモリ素子において、前記遷移金属酸化膜は、ターゲットから放出された遷移金属粒子と、酸素イオンガンにより加速されて前記基板に向って照射された酸素イオンが、前記基板上で反応して前記基板上に付着されることによって形成されることを特徴とする。
【００１７】
望ましくは、前記遷移金属酸化膜は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなり得る。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、基板上に物理的及び電気的特性の向上した遷移金属酸化膜を形成できる。向上する膜の特性には、膜の密度が上昇して組織が緻密になり、膜の表面がさらに滑らかになり、膜と基板との接着力が向上する特性などが含まれる。
【００１９】
また、基板を高温に加熱せずに遷移金属酸化膜を形成できるので、プラスチック基板のように熱的変形を引き起こしうる基板にも適用できる。遷移金属酸化膜の酸素含有量を容易に調節することができ、相対的に高い真空状態で前記膜を形成できるので、薄膜の不純物を減少させ、不揮発性メモリ素子の製造工程の再現性を高め、かつ不良率を下げ得る。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、添付された図面を参照して本発明の望ましい実施例に係る遷移金属酸化膜の形成装置、前記遷移金属酸化膜の形成装置を利用した不揮発性メモリ素子の製造方法、及びその方法により製造された不揮発性メモリ素子を詳細に説明する。
【００２１】
図２は、本発明の望ましい実施例に係る遷移金属酸化膜の形成装置を示す断面図である。一方、図２において、遷移金属酸化膜５６、遷移金属粒子Ｍ、アルゴンイオンＩ１及び、酸素イオンＩ２は、理解を容易にするために誇張されている。
【００２２】
図２に示すように、前記遷移金属酸化膜の形成装置５０は、内部空間が真空に近い状態に維持されるチャンバ５１と、前記チャンバ５１の内部に設置される基板５５と、前記チャンバ５１の内部に設置され、前記基板５５の上側に位置するターゲット５８と、を備える。具体的に、前記基板５５は、チャンバ５１の内部に備えられた支持台５２に支持され、前記ターゲット５８は、チャンバ５１の内部に備えられたホルダー５７に装着される。前記ターゲット５８は、遷移金属酸化膜５６の第１ソース物質である遷移金属粒子Ｍを放出する遷移金属インゴットであり、その遷移金属は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ及びＨｆのうち何れか一つでありうる。
【００２３】
前記チャンバ５１の内部には、ターゲット５８に向って加速されたアルゴンイオンＩ１を照射するアルゴンイオンガン６５と、遷移金属酸化膜５６の第２ソース物質である酸素イオンＩ２を加速して基板５５に向って照射する酸素イオンガン６０とが備えられる。前記アルゴンイオンガン６５及び酸素イオンガン６０は、粒子加速器の一種であって、その構造は、当業者に公知であるので、その詳細な説明を省略する。
【００２４】
前記アルゴンイオンガン６５により照射されたアルゴンイオンＩ１がターゲット５８の表面と衝突すれば、ターゲット５８から遷移金属粒子Ｍが放出されて基板５５側に落下する。前記遷移金属粒子Ｍは、基板５５上で酸素イオンガン６０により照射された酸素イオンＩ２と反応して前記基板５５上に付着され、これにより、基板５５上に遷移金属酸化膜５６が形成される。
【００２５】
第２ソース物質である前記酸素イオンＩ２は、酸素イオンガン６０により加速されて、励起状態で照射される。したがって、基板５５を加熱していない常温状態でも基板５５上で酸化反応が起こりうるので、加熱による基板５５の損傷を防止できる。また、加熱により酸化反応を起こす場合に比べて反応経路が単純化されるので、照射される酸素イオンＩ２の量、及び酸素イオンＩ２の入射エネルギーを調節する方法を通じて酸化反応を制御することによって、容易に膜５６の特性を調節できる。
【００２６】
また、図１を参照して説明した従来の遷移金属酸化膜の形成方法では、酸化反応を引き起こすために多量の酸素ガスが投入されて、チャンバ１１（図１を参照）の内部の圧力を下げ難かったが（約１０−３Ｔｏｒｒ）、図２を参照して説明した遷移金属酸化膜の形成方法では、比較的に少量の酸素イオンＩ２のみを投入するので、チャンバ５１の内部の圧力が相対的に低く（約１０−４Ｔｏｒｒ）、膜５６に含まれる不純物の含有量がさらに減少して膜５６の特性が向上する。
【００２７】
図３Ａないし図３Ｅは、本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に示す断面図であり、図４は、図３Ａないし図３Ｅの工程を通じて形成された本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリを示す断面図である。
【００２８】
まず、図３Ａに示すように、基板１０１に第１不純物領域１０２Ｓ及び第２不純物領域１０２Ｄと、ゲート電極を備えるゲート積層物１０４とを形成してトランジスタを形成する。ここで、前記トランジスタは、スイッチング素子の一例に過ぎず、トランジスタの代りに、スイッチング機能を有するダイオードを採用してもよい。基板１０１としてｐ型またはｎ型半導体基板を使用し、第１不純物領域１０２Ｓ及び第２不純物領域１０２Ｄは、基板１０１とは異なるタイプ（ｎ型またはｐ型）の導電性不純物を基板１０１にドーピングして形成する。
【００２９】
次いで、基板１０１上に前記トランジスタを覆う第１層間絶縁層１０６を形成し、前記第１層間絶縁層１０６に、第２不純物領域１０２Ｄが露出されるコンタクトホールＨ１を形成する。次いで、図３Ｂに示すように、コンタクトホールＨ１を導電性プラグ１０８で満たす。前記導電性プラグ１０８は、アルミニウムなどで形成できる。
【００３０】
次いで、図３Ｃに示すように、第１層間絶縁層１０６上に導電性プラグ１０８の上面を覆う下部電極１０９を形成する。望ましい実施例において下部電極１０９は、白金（Ｐｔ）または窒化チタン（ＴｉＮ）などから形成できる。次いで、下部電極１０９上に遷移金属酸化膜からなるデータ保存層１１０を形成する。具体的に、前記データ保存層１１０は、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｎｂ、Ｔｉ、Ｗ、Ｃｏ、Ｈｆ及びＣｕからなる群から選択された少なくとも一つの酸化物からなる層でありうる。前記データ保存層１１０を形成する方法は、図２を参照して説明した遷移金属酸化膜５６の形成方法と同じであるので、その具体的な説明を省略する。
【００３１】
次いで、データ保存層１１０上に上部電極１１１を形成し、上部電極１１１上にフォトレジストＰＲを形成する。前記上部電極１１１は、下部電極１０９と同じ物質から形成できる。前記フォトレジストＰＲは、導電性プラグ１０８とその周りの一部とを覆うように形成する。以後、フォトレジストＰＲをマスクとして上部電極１１１の露出された部分をエッチングする。前記エッチングは、第１層間絶縁層１０６が露出されるまで実施する。前記エッチング後、フォトレジストＰＲを除去する。前記エッチングの結果、図３Ｄに示すように、第１層間絶縁層１０６上に下部電極１０９、データ保存層１１０及び上部電極１１１を備えるストレージノードＳが形成される。前記ストレージノードＳは、導電性プラグ１０８を覆う。
【００３２】
次いで、図３Ｅに示すように、前記ストレージノードＳが埋め込まれるように第１層間絶縁層１０６上に第２層間絶縁層１１４を形成し、上部電極１１１の上面が露出されるように第２層間絶縁層１１４の一部Ｈ２をエッチングする。次いで、図４に示すように、第２層間絶縁層１１４上にプレート電極１１６を形成して不揮発性メモリ素子１００を製造する。
【００３３】
図５Ａは、従来の遷移金属酸化膜の形成装置（図１を参照）を利用して形成された遷移金属酸化膜の電流−電圧特性を示すグラフであり、図５Ｂは、本発明の遷移金属酸化膜の形成装置（図２を参照）を利用して形成された遷移金属酸化膜の電流−電圧特性を示すグラフである。ここで、前記遷移金属酸化膜は、酸化ニッケル（ＮｉＯ）からなる。一方、図５Ａの特性を表す遷移金属酸化膜は、摂氏２５０℃に基板を加熱した状態で形成されたものである。
【００３４】
図５Ａ及び図５Ｂにおいて、点線は、プログラミングされていない状態の遷移金属酸化膜に漸増する電圧を入力するとき（以下、‘電圧スイーピング’という）の電流出力を示し、実線は、プログラミングされている状態の遷移金属酸化膜に漸増する電圧を入力するときの電流出力を示す。図５Ｂにおいては、前記実線は、０．７ないし０．８Ｖの間で電流が急減して、点線と重なってリセット特性を有することを表す。したがって、図５Ｂの電流−電圧特性を有する遷移金属酸化膜は、メモリ素子のデータ保存層（図４の１１０を参照）として採用されうるということが分かる。しかし、図５Ａにおいては、実線がリセット特性を表しておらず、したがって、図５Ａの電流−電圧特性を有する遷移金属酸化膜は、メモリ素子のデータ保存層として採用され得ない。
【００３５】
図６は、本発明の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜の反復スイッチング特性を示すグラフである。前記図６のグラフは、図５Ｂの電流−電圧特性と関連する。すなわち、図５Ｂの電流−電圧特性を有する遷移金属酸化膜を、電圧スイーピングを通じてプログラミングとリセットを繰り返し、そのプログラミングとリセットとの間に０．５Ｖ電圧を印加して出力電流を測定すれば、図６の結果が得られる。遷移金属酸化膜がプログラミングされた状態とリセットされた状態との出力電流の間に大きいギャップが存在するので、相対的に大きい出力電流をオンに、相対的に低い出力電流をオフに指定して２進情報を保存できるということが分かる。
【００３６】
図７Ａは、従来の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜についての原子間力顕微鏡（Ａｔｏｍｉｃ  Ｆｏｒｃｅ  Ｍｉｃｒｏｓｃｏｐｅ：ＡＦＭ）写真であり、図７Ｂは、本発明の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜についてのＡＦＭ写真である。図７Ｂの遷移金属酸化膜の組織が、図７Ａの遷移金属酸化膜の組織に比べて緻密であり、かつ粒径が小さくて、遷移金属酸化膜がさらに滑らかでありので、基板との接着力も向上し、電気的特性も向上することが予測可能である。
【００３７】
本発明は、図面に示す実施例を参照して説明されたが、これは、例示的なものに過ぎず、当業者ならば、これから多様な変形及び均等な他の実施例が可能であるということが理解できるであろう。したがって、本発明の真の保護範囲は、特許請求の範囲によって決められなければならない。
【産業上の利用可能性】
【００３８】
本発明は、基板上に遷移金属酸化物の成分を有する薄膜の形成に適用され、特に、遷移金属酸化物の抵抗スイッチング現象を応用した不揮発性メモリ素子の製造に適用されうる。
【図面の簡単な説明】
【００３９】
【図１】従来の遷移金属酸化膜の形成装置である一例を示す断面図である。
【図２】本発明の望ましい実施例に係る遷移金属酸化膜の形成装置を示す断面図である。
【図３Ａ】本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に表した断面図である。
【図３Ｂ】本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に表した断面図である。
【図３Ｃ】本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に表した断面図である。
【図３Ｄ】本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に表した断面図である。
【図３Ｅ】本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリの製造方法を工程別に表した断面図である。
【図４】図３Ａないし図３Ｅの工程を通じて形成された本発明の望ましい実施例に係る不揮発性メモリを示す断面図である。
【図５Ａ】従来の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜の電流−電圧特性を比較して示すグラフである。
【図５Ｂ】本発明の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜の電流−電圧特性を比較して示すグラフである。
【図６】本発明の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜の反復スイッチング特性を示すグラフである。
【図７Ａ】従来の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜についてのＡＦＭ写真である。
【図７Ｂ】本発明の遷移金属酸化膜の形成装置を利用して形成された遷移金属酸化膜についてのＡＦＭ写真である。
【符号の説明】
【００４０】
５０  遷移金属酸化膜の形成装置
５１  チャンバ
５２  支持台
５５  基板
５６  遷移金属酸化膜
５７  ホルダー
５８  ターゲット
６０  酸素イオンガン
６５  アルゴンイオンガン
Ｍ  遷移金属粒子
Ｉ１  アルゴンイオン
Ｉ２  酸素イオン
【図１】
2007227898.tif 000003
【図２】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図３Ｃ】
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【図３Ｄ】
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【図３Ｅ】
2007227898.tif 000009
【図４】
2007227898.tif 000010
【図５Ａ】
2007227898.tif 000011
【図５Ｂ】
2007227898.tif 000012
【図６】
2007227898.tif 000013
【図７Ａ】
2007227898.tif 000014
【図７Ｂ】
2007227898.tif 000015