(57)【要約】      （修正有）【課題】使用済核燃料または高レベル放射性廃棄物から核燃料物質またはアクチニド元素を有効に回収でき、さらに希土類元素等の核分裂生成物の混入が少ないアクチニド元素を高収率で回収することが可能である再処理方法を提供する。【解決手段】酸化物の使用済核燃料またはアクチニド元素を含有する放射性廃棄物を脱硝酸転換した原材料１を、塩化リチウムを主成分とする溶融塩４中でリチウムと反応させることにより、希土類の核分裂生成物以外の核燃料物質またはアクチニド元素のみを選択的に金属に還元し、還元した金属を液体金属に溶解した後、この液体金属を高温低圧で蒸留して核燃料物質またはアクチニド元素を分離し、分離した金属を、酸素を含む混合ガスで酸化物に転換し、上記核燃料物質またはアクチニド元素を希土類の核分裂生成物と分離して回収することを特徴とする使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法である。【選択図】  図１
2007101495.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクチニド元素および希土類元素を含有する使用済核燃料または放射性廃棄物から希土類元素の核分裂生成物を除去しアクチニド元素を回収する使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、酸化物の使用済核燃料またはアクチニド元素を含有する放射性廃棄物を脱硝酸転換した原材料を塩化リチウムを主成分とする溶融塩中でリチウムと反応させることにより、希土類元素の核分裂生成物以外の核燃料物質またはアクチニド元素のみを選択的に金属に還元し、還元した金属を液体金属に溶解後、この液体金属を蒸留して核燃料物質またはアクチニド元素を分離し、分離した金属を、酸素を含む混合ガスで酸化物に転換し、上記核燃料物質またはアクチニド元素を希土類の核分裂生成物と分離して回収することを特徴とする使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法。
【請求項２】
請求項１記載の使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、前記回収した核燃料物質またはアクチニド元素を焼結後に粉砕し、さらに分級することにより、振動充填燃料として利用することを特徴とする使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法。
【請求項３】
アクチニド元素および希土類元素を含有する使用済核燃料または放射性廃棄物から希土類元素の核分裂生成物を除去しアクチニド元素を回収する使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、酸化物の使用済核燃料またはアクチニド元素を含有する放射性廃棄物を脱硝酸転換した原材料を塩化リチウムを主成分とする溶融塩中でリチウムと反応させることにより、希土類元素の核分裂生成物以外の核燃料物質またはアクチニド元素のみを選択的に金属に還元し、還元した金属を液体金属に溶解後、この液体金属を溶融塩と接触させると共に、この溶融塩に塩素ガスを供給することによって核燃料物質またはアクチニド元素を塩化物として溶融塩中に抽出した後に、この溶融塩中に炭酸塩を添加することにより、核燃料物質またはアクチニド元素の塩化物を酸化物として沈殿させ、上記核燃料物質またはアクチニド元素を希土類の核分裂生成物と分離して回収することを特徴とする使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法に係り、特に使用済核燃料または高レベル放射性廃棄物から核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を有効に回収でき、さらに希土類元素等の核分裂生成物の混入が少ないアクチニド元素を高収率で回収することが可能であり、さらに回収した核燃料物質やアクチニド元素を安定的に燃料として再利用し易い酸化物に転換することも可能な使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
原子力発電による電力の供給量が増加するに伴い、原子力発電所から発生する使用済核燃料および放射性廃棄物が急増している。発生した使用済核燃料および放射性廃棄物は、再処理工程において有用な成分が分離回収された後に、核分裂生成物（ＦＰ）などの放射性物質の含有量を低減したり、濃縮装置で蒸発処理して減容したりして再処理され、濃縮廃液はセメント、ガラス、アスファルト等で固化されて安定化された状態で貯蔵施設に長期間保管されている。
【０００３】
溶融塩と溶融合金とを使用した従来技術による使用済核燃料からの核燃料物質の再処理方法（回収方法）としては種々の方式が採用されており、例えば、下記特許文献１には上記再処理プロセスの構成例が記載されている。このプロセスの概要を図９〜図１１に示す。
【０００４】
図９〜図１１に示すような従来の使用済核燃料または高レベル放射性廃棄物からウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｒ）等の核燃料物質またはネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）等のマイナーアクチニド元素を回収するプロセスにおいては、まず図９に示すように、第１の溶融塩１０１、カルシウム１０２およびＣｕ−Ｍｇ溶融合金１０３を充填した第１の反応容器１０４の中で、投入された使用済核燃料１００を攪拌装置１０５で攪拌し、温度８００℃程度で反応させ、酸化物の核燃料物質をカルシウムによって金属に還元し、超ウラン元素等をＣｕ−Ｍｇ溶融合金１０３に溶解すると同時にウラン金属１０６を回収する。
【０００５】
続いて、図１０に示すように、Ｃｕ−Ｍｇ溶融合金１０３を第２の反応容器１０７に移動させて陽極とし、第２種の溶融塩１０８を電解質として利用し、溶融塩中に浸漬したＺｎ−Ｍｇ溶融合金１０９を陰極として電解処理を実施して超ウラン元素を陽極から陰極に電気化学的に移動させることにより含まれる核分裂生成物（ＦＰ）を除去する。
【０００６】
次に図１１に示すように、Ｚｎ−Ｍｇ溶融合金１０９を蒸留装置１２０に移し高温低圧条件で蒸留して除去することにより超ウラン元素１１０等を回収するものである。
【０００７】
ここで、この蒸留装置１２０は、主要機器としてＺｎ−Ｍｇ溶融金属１０９を加熱するヒータ１１３と、蒸発したＺｎ−Ｍｇ溶融合金１０９を移送する配管１２８と、移送された液体金属蒸気を回収する液体金属回収容器１１５と、液体金属回収容器１１５内の雰囲気を清浄化するフィルタ１１７と、蒸留装置１０内を排気して所定圧に調整する真空ポンプ１１８とから構成される。
【特許文献１】特開平７−３３３３８９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上記希土類等の核分裂生成物およびアクチニド元素を含有する使用済核燃料または放射性廃棄物からアクチニド元素を回収する従来の再処理方法では、還元剤としてカルシウムを使用するため、還元工程において酸化物の標準生成自由エネルギーがＣａＯより大きい（後述する表１を参照のこと）希土類元素の核分裂生成物（ＦＰ）も還元される結果、希土類成分がＣｕ−Ｍｇ溶融合金中に溶解するため、電解処理によりＺｎ−Ｍｇ溶融合金中に回収した超ウラン元素に希土類元素が多く混入することとなり、回収した有用な核分裂物質や超ウラン元素の純度が低く有用性が低下すると共に、さらなる精製処理に多大なコストが必要となり不経済になる問題点があった。
【０００９】
また、原子力発電所から発生する使用済核燃料を再処理して核燃料成分等の有用な成分を分離精製し回収する方法としては、現在ピューレックス法が商業的に有効な再処理方法として利用されている。このピュ−レックス法はＵＯ２その他の酸化物を硝酸水溶液にて溶解し、共除染、Ｕ−Ｐｕ分配、Ｐｕ精製、Ｕ精製を行う工程により構成されている。
【００１０】
しかしながら、使用済核燃料を上記ピューレックス法で再処理した場合には、マイナーアクチニド元素は高レベル放射性廃棄物中に廃棄されるが、その廃棄物中には非常に半減期が長い放射性核種が含有されているために、深さが５００ｍ以上である安定した地層において厳重に永久処分する必要があり、放射性廃棄物の貯蔵保守管理に多大な労力および設備費が必要になる問題点もあった。
【００１１】
本発明は上記課題を解消するためになされたものであり、使用済核燃料または高レベル放射性廃棄物から核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を有効に回収でき、さらに希土類元素等の核分裂生成物の混入が少ないアクチニド元素を高収率で回収することが可能であり、さらに回収した核燃料物質やアクチニド元素を安定的に燃料として再利用し易い酸化物に転換することも可能な使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
上記目的を達成するために本発明に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法は、アクチニド元素および希土類元素を含有する使用済核燃料または放射性廃棄物から希土類元素の核分裂生成物を除去しアクチニド元素を回収する使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、酸化物の使用済核燃料またはアクチニド元素を含有する放射性廃棄物を脱硝酸転換した原材料を塩化リチウムを主成分とする溶融塩中でリチウムと反応させることにより、希土類の核分裂生成物以外の核燃料物質またはアクチニド元素のみを選択的に金属に還元し、還元した金属を液体金属に溶解後、この液体金属を高温低圧で蒸留して核燃料物質またはアクチニド元素を分離し、分離した金属を、酸素を含む混合ガスで酸化物に転換し、上記核燃料物質またはアクチニド元素を希土類の核分裂生成物と分離して回収することを特徴とする。
【００１３】
すなわち、請求項１記載の発明では、使用済核燃料またはマイナーアクチニド元素を含む高レベル放射性廃棄物から希土類等の核分裂生成物を除去したマイナーアクチニド元素を回収する高温化学処理プロセスであり、まず酸化物である使用済核燃料またはネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）等のマイナーアクチニド元素を含む高レベル放射性廃棄物が脱硝酸転換される。
【００１４】
ここで、再処理工場から排出される高レベルの放射性廃棄物（廃液）は、硝酸で使用済核燃料を処理して発生したものであるために硝酸廃液となっている。そこで、まず放射性廃棄物（廃液）の硝酸を分解して脱硝酸転換する必要がある。
【００１５】
次に脱硝酸転換された原材料は、塩化リチウムを主成分とする溶融塩中でリチウムと反応し、希土類元素以外のウラン、プルトニウム等の核燃料物質またはマイナーアクチニドのみが容器中で選択的に金属に還元され、これらの金属が容器内で液体金属に溶解された後、高温低圧で液体金属が蒸留分離され、分離された金属が酸素を含む混合ガスで酸化物に転換され、上記核燃料物質またはマイナーアクチニド成分が、希土類の核分裂生成物と分離して回収される。したがって、使用済核燃料またはマイナーアクチニド元素を含む高レベル放射性廃棄物から希土類元素等の核分裂生成物を除去したマイナーアクチニドが効率的に回収される。
【００１６】
また、上記使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、前記回収した核燃料物質またはアクチニド元素を焼結後粉砕し、さらに分級することにより、振動充填燃料として利用することが好ましい。
【００１７】
さらに、本発明に係る他の使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法は、アクチニド元素および希土類元素を含有する使用済核燃料または放射性廃棄物から希土類元素の核分裂生成物を除去しアクチニド元素を回収する使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法において、酸化物の使用済核燃料またはアクチニド元素を含有する放射性廃棄物を脱硝酸転換した原材料を塩化リチウムを主成分とする溶融塩中でリチウムと反応させることにより、希土類の核分裂生成物以外の核燃料物質またはアクチニド元素のみを選択的に金属に還元し、還元した金属を液体金属に溶解後、この液体金属を溶融塩と接触させると共に、この溶融塩に塩素ガスを供給することによって核燃料物質またはアクチニド元素を塩化物として溶融塩中に抽出した後に、この溶融塩中に炭酸塩を添加することにより、核燃料物質またはアクチニド元素の塩化物を酸化物として沈殿させ、上記核燃料物質またはアクチニド元素を希土類の核分裂生成物と分離して回収することを特徴とする。
【００１８】
すなわち、請求項３記載の発明は、使用済核燃料またはマイナーアクチニド元素を含有する高レベル放射性廃棄物から希土類等の核分裂生成物を除去したマイナーアクチニド元素を回収する高温化学処理プロセスであり、核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を溶解した液体金属を溶融塩と接触させると共に、塩素ガスを供給することによって、核燃料物質またはマイナーアクチニド元素が塩化物として溶融塩中に抽出される。しかる後に、溶融塩は容器に移動され、ここに炭酸塩を添加することにより、核燃料物質またはマイナーアクチニド元素が酸化物として沈殿する。したがって、前記核燃料物質またはマイナーアクチニド元素が、希土類の核分裂生成物と分離して回収される。つまり、使用済核燃料またはマイナーアクチニド元素を含む高レベル放射性廃棄物から、希土類元素等の核分裂生成物が除去されたマイナーアクチニド元素が効果的に回収される。
【００１９】
本発明では、特に酸化物として廃棄物中に含まれる有用成分の還元剤としてリチウム（Ｌｉ）を使用することが大きな特徴である。このリチウムの他、従来の還元剤であるカルシウム（Ｃａ）、各種希土類元素およびアクチニド元素の酸化物の標準生成自由エネルギーを下記表１に示す。
【表１】
2007101495.tif 000003
【００２０】
本発明に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法においては、廃棄物中に含まれる有用成分の還元剤としてリチウム（Ｌｉ）を使用している。そのため、還元工程において上記表１に示すように酸化物生成標準自由エネルギーがリチウム（Ｌｉ）より正側にあるウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｒ）から成る核燃料物質は金属に還元される一方、ランタン（Ｌａ）やネオジム（Ｎｄ）等の希土類元素の核分裂生成物は酸化物のままの形態で残存する。したがって、後工程である液体金属への溶解工程において、金属に還元された核燃料物質のみを溶解することが可能になり、希土類の核分裂生成物を効果的に分離することができる。
【００２１】
また、原材料がネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）等のマイナーアクチニド元素を含有する高レベル廃棄物の場合は、マイナーアクチニド元素であるネプツニウムはリチウムによって金属に還元される。アメリシウムについては、酸化物生成標準自由エネルギーがリチウムより若干負側であるが、生成するＬｉ２Ｏの濃度を低下させることにより、下記の還元反応を右辺方向に促進し、アメリシウム（Ａｍ）を完全に還元できることが実証されている。
【００２２】
［化１］
Ａｍ２Ｏ３＋６Ｌｉ→２Ａｍ＋３Ｌｉ２Ｏ
【００２３】
これによって核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を有効に核燃料として再使用することが可能となり、高レベル放射性廃液の処分を大幅に軽減することができる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法においては、廃棄物中に含まれる有用成分の還元剤としてリチウム（Ｌｉ）を使用しているため、還元工程において酸化物生成標準自由エネルギーがリチウムより正側にあるウラン（Ｕ）やプルトニウム（Ｐｒ）から成る核燃料物質は効果的に金属に還元される一方、ランタン（Ｌａ）やネオジム（Ｎｄ）といった希土類元素の核分裂生成物は酸化物のままの状態で残存するので、液体金属溶解工程で金属に還元された核燃料物質のみを溶解することにより、希土類元素の核分裂生成物を効果的に分離することができる。また、原材料がネプツニウム（Ｎｐ）、アメリシウム（Ａｍ）、キュリウム（Ｃｍ）等のマイナーアクチニド元素を含有する高レベル廃棄物の場合は、マイナーアクチニド元素であるネプツニウムの酸化物（ＮｐＯ２）はリチウム（Ｌｉ）によって金属（Ｎｐ）に還元される。アメリシウム（Ａｍ）については、酸化物生成標準自由エネルギーがリチウムより若干負側ではあるが、生成するＬｉ２Ｏの濃度を低下させることにより下記の反応を右辺方向に進行させ、酸化アメリシウム（Ａｍ２Ｏ３）を完全に還元できることが実証されている。
【００２５】
［化２］
Ａｍ２Ｏ３  ＋  ６Ｌｉ  →  ２Ａｍ  ＋  ３Ｌｉ２Ｏ
【００２６】
上記還元工程により生成した核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を核燃料として再使用することが可能となる。また、高レベル放射性廃棄物からマイナーアクチニド元素を効率的に回収することができるため、高レベル放射性廃棄物量を大幅に削減でき、処分コストを大幅に軽減できる。更に、高レベル放射性廃棄物の崩壊熱を大幅に低減できるため、処分施設の除熱設備が簡素化でき、経済性の向上が可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
次に本発明に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法の実施形態について、以下の実施例および添付図面を参照してより具体的に説明する。
【００２８】
［実施例１］
図１〜図４は本実施例に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法の各工程を実施するための装置構成をそれぞれ示す模式的断面図である。図１は硝酸廃液となっている放射性廃棄物の硝酸を分解した脱硝酸転換物から有用成分を還元する工程を示し、図２は還元した金属状有用成分を液体金属に溶解させる工程を示し、図３は液体金属を蒸留して液体金属と有用成分とを分離する工程を示し、図４は分離した有用成分を酸化物に転換する工程を示す。
【００２９】
すなわち、まず図１に示すように、使用済核燃料またはマイナーアクチニド元素１１を含有する高レベル放射性廃棄物の脱硝酸転換物１を、タングステン等の耐熱材から成る金属るつぼ２に充填し、リチウム３を投入したＬｉＣｌの溶融塩４内に上記金属るつぼ２を浸漬した状態において攪拌装置５で攪拌すると共に、第１の反応容器６の内部を温度６５０℃程度に加熱して、有用成分の酸化物とリチウムとを反応させることにより、酸化物の核燃料物質のみをリチウムによって金属に還元する。この際、酸化物生成標準自由エネルギーがリチウム（Ｌｉ）より正側にあるウラン（Ｕ）、プルトニウム（Ｐｒ）から成る核燃料物質やアクチニド元素の酸化物は金属に還元される一方、ランタン（Ｌａ）やネオジム（Ｎｄ）等の希土類元素の核分裂生成物は酸化物のままの形態で残存する。
【００３０】
図２に示す工程では、前記図１に示す還元工程において金属に還元された核燃料物質またはマイナーアクチニド元素と核分裂生成物とが収容された前記金属るつぼ２を、沸点が１０００℃以下で蒸留し易い亜鉛（Ｚｎ）や水銀（Ｈｇ）やカドミウム（Ｃｄ）等の液体金属７を満たした第２の反応容器８内に浸漬した状態で、攪拌装置９によって液体金属７を攪拌することにより、金属に還元された核燃料物質やマイナーアクチニド１１のみを選択的に液体金属７中に溶解させる。この際、希土類元素の核分裂生成物は酸化物のままの形態で残存するので、液体金属７中には溶解しない。
【００３１】
図３に示す工程では、前記図２に示す溶解工程において得た液体金属７を蒸留装置１０に移し、蒸留操作を実施することにより液体金属７から溶質成分を分離する。ここで、上記蒸留装置１０は、主要機器として蒸留物を収容する蒸留物受け容器１２と、液体金属７を加熱するヒータ１３と、蒸発した液体金属７を移送する配管１４と、移送された液体金属蒸気を回収する液体金属回収容器１５と、液体金属蒸気を冷却して凝縮させる冷却器１６と、液体金属回収容器１５内の雰囲気を清浄化するフィルタ１７と、蒸留装置１０内を排気して所定圧に調整する真空ポンプ１８とから構成される。
【００３２】
そして、真空ポンプ１８を稼動せしめて蒸留装置１０内の圧力を１００Ｐａ程度以下の低圧に調整した後に、ヒータ１３によって液体金属７を５００〜１０００℃程度の高温度に加熱することにより蒸留し、核燃料物質またはマイナーアクチニド１１と液体金属７とを分離する。蒸留物受け容器１２で蒸発した液体金属７は、配管１４を経由して液体金属回収容器１５内に送り込まれ、冷却器１６によって液化され、回収される。蒸留装置１０、配管１４および液体金属回収容器１５内の圧力は、真空ポンプ１８によって所定の減圧雰囲気に維持される。
【００３３】
図４に示す工程では、前記図３に示す工程において回収した核燃料物質またはマイナーアクチニド１１が前記蒸留物受け容器１２または別の酸化処理容器１９内に収容される。一方、ガス供給装置３３から酸素を含むアルゴンガス２０が供給され、ヒータ２３によって５００℃程度に加熱された核燃料物質またはマイナーアクチニド１１が酸化性ガス２０と反応することにより、酸化物に転換する工程が実施される。蒸留装置系内の放射性物質を含むオフガスは真空ポンプ２１によって吸引されて、フィルタ２２を介して除去される。
【００３４】
上記実施例１に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法によれば、リチウムの還元作用によって放射性廃棄物等から有用成分のみが選択的に金属に還元され、液体金属に溶解した有用成分が蒸留により効果的に分離回収される。すなわち、酸化物から成る使用済核燃料またはネプツニウム、アメリシウム、キュリウム等のマイナーアクチニド元素を含有する高レベル放射性廃棄物から核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を、特に希土類の核分裂生成物と分離して回収することが可能となる。したがって、純度が高い有用な核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を効率的に回収できる。
【００３５】
［実施例２］
次に実施例１において酸化物として回収した核燃料物質またはマイナーアクチニド元素に対して、さらに焼結処理等を実施して振動充填燃料を調製する実施例２に係る再処理方法について説明する。
【００３６】
実施例１の図４に示す酸化物への転換工程において、酸化処理容器１９内に回収した核燃料物質またはマイナーアクチニド元素１１を酸化処理して酸化物に転換した後に、酸素を含有するアルゴンガスの供給を止めて、容器内温度を１４００℃程度に上昇させて酸化物を焼結することにより酸化物の密度を上昇せしめる。さらに緻密化した酸化物を破砕して分級することにより、振動充填に好適な粒径分布を有する酸化物顆粒を得る。
【００３７】
上記実施例２に係る再処理方法によれば、酸化物から成る使用済核燃料またはネプツニウム、アメリシウム、キュリウム等のマイナーアクチニド元素を含有する高レベル放射性廃棄物から回収した核燃料物質またはマイナーアクチニド元素の酸化物を焼結後粉砕し、分級することにより、振動充填燃料として利用することが可能な酸化物顆粒が得られる。特に、リチウムの還元作用によって放射性廃棄物等から有用成分のみが選択的に金属に還元され、予め希土類等の核分裂生成物が除去された高純度の核燃料物質またはマイナーアクチニド元素酸化物を回収することが可能となる。
【００３８】
［実施例３］
図５〜図８は実施例３に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法の各工程を実施するための装置構成をそれぞれ示す模式的断面図である。図５は還元した金属状の有用成分を液体金属に選択的に溶解させる工程を示し、図６は有用成分を溶融塩中に抽出する工程を示し、図７は溶融塩中の有用成分を沈殿させる工程を示し、図８は沈殿物に付着している溶融塩を蒸留分離する工程を示す。
【００３９】
なお、リチウムによる還元工程は、前記実施例１の図１に示した還元工程と全く同一である。図５に示す工程においては、金属状に還元された核燃料物質またはマイナーアクチニド元素１１と核分裂生成物とを金属るつぼ２に充填した状態で、ビスマスやインジウムやガリウム等の沸点が１０００℃以上で蒸留が難しい液体金属２４を満たした第２の反応容器８内に金属るつぼ２が浸漬される。そして、攪拌装置９で液体金属２４を攪拌することにより、金属状に還元された核燃料物質やマイナーアクチニド元素１１のみを選択的に液体金属２４中に溶解させる。このとき希土類元素から成る核分裂生成物は、酸化物のままで残存するために液体金属２４中には溶解しないために、核燃料物質やマイナーアクチニド１１と希土類元素から成る核分裂生成物とが分離される。
【００４０】
図６に示す工程では、上記溶解工程で得られた液体金属２４を第３の反応容器２５に移送し、液体金属２４にＮａＣｌ−ＫＣｌ等の塩化物から成る第２の溶融塩２６を添加すると同時に、石英やグラファイトから成る配管２７を経由して塩素ガスを溶融塩２６又は液体金属２４中に吹き込み、攪拌装置２９で溶融塩２６および液体金属２４を攪拌することにより液体金属２４中に溶解している核燃料物質やマイナーアクチニドを塩化物として溶融塩２６中に抽出する。
【００４１】
図７に示す工程では、前記溶融塩２６を第４の反応容器３０内に移送し、溶融塩２６にＮａ２ＣＯ３等の炭酸塩３１を添加することにより、溶融塩２６中の核燃料物質やマイナーアクチニド酸化物の沈殿物３２が得られる。
【００４２】
図８に示す工程では、前記沈殿物３２を取り出して蒸留装置１０の蒸留物受容器１２に充填する。次に前記実施例１において図３に示す工程と同様に、ヒータ１３にて沈殿物３２を加熱する蒸留工程を実施して、沈殿物３２に付着している溶融塩を蒸留分離する。蒸発した溶融塩の蒸気は、配管２８を通り溶融塩回収容器３４に導入され、ここで冷却されて凝縮する。上記蒸留分離工程によって得られた沈殿物３２は、核燃料物質やマイナーアクチニド元素の酸化物であり振動充填燃料として有効に利用することができる。
【００４３】
上記実施例３に係る再処理方法によれば、酸化物の使用済核燃料またはネプツニウム、アメリシウム、キュリウム等のマイナーアクチニド元素を含有する高レベル放射性廃棄物から核燃料物質またはマイナーアクチニド元素を、特に希土類元素の核分裂生成物と分離して効率的に回収することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】本発明の実施例１に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法におけるリチウムによる還元工程を実施する装置の断面図。
【図２】本発明の実施例１に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における液体金属への溶解工程を実施する装置の断面図。
【図３】本発明の実施例１に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における液体金属の蒸留工程を実施する装置の断面図。
【図４】本発明の実施例１に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における有用物の酸化工程を実施する装置の断面図。
【図５】本発明の実施例３に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における液体金属への溶解工程を実施する装置の断面図。
【図６】本発明の実施例３に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における有用成分を溶融塩中に抽出する工程を実施する装置の断面図。
【図７】本発明の実施例３に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における溶融塩中の有用成分を炭酸により沈殿させる工程を実施する装置の断面図。
【図８】本発明の実施例３に係る使用済核燃料または放射性廃棄物の再処理方法における沈殿物に付着している溶融塩を蒸留分離する工程を実施する装置の断面図。
【図９】従来の使用済核燃料の再処理方法におけるカルシウムによる還元工程を実施する装置の断面図。
【図１０】従来の使用済核燃料の再処理方法における電解処理工程を実施する装置の断面図。
【図１１】従来の使用済核燃料の再処理方法における液体金属の蒸留工程を実施する装置の断面図。
【符号の説明】
【００４５】
１  使用済核燃料（脱硝酸転換物）
２  金属るつぼ
３  リチウム
４  ＬｉＣｌ（溶融塩）
５  攪拌装置
６  第１の反応容器
７  液体金属
８  第２の反応容器
９  攪拌装置
１０  蒸留装置
１１  マイナーアクチニド元素
１２  蒸留物受容器
１３  ヒータ
１４  配管
１５  液体金属回収容器
１６  冷却器
１７  フィルタ
１８  真空ポンプ
１９  酸化処理容器
２０  酸素含有アルゴンガス
２１  真空ポンプ
２２  フィルタ
２３  ヒータ
２４  液体金属
２５  第３の反応容器
２６  第２の溶融塩
２７  配管
２８  配管
２９  攪拌装置
３０  第４の反応容器
３１  炭酸塩
３２  沈殿物
３３  ガス供給装置
３４  溶融塩回収容器
１００  使用済核燃料
１０１  第１の溶融塩
１０２  カルシウム
１０３  Ｃｕ−Ｍｇ溶融金属
１０４  第１の反応容器
１０５  攪拌装置
１０６  ウラン金属
１０７  第２の反応容器
１０８  第２の溶融塩
１０９  Ｚｎ−Ｍｇ溶融合金
１１０  ＴＲＵ析出物（超ウラン元素）
１１３  ヒータ
１１５  液体金属回収容器
１１７  フィルタ
１１８  真空ポンプ
１２０  蒸留装置
１２８  配管
【図１】
2007101495.tif 000004
【図２】
2007101495.tif 000005
【図３】
2007101495.tif 000006
【図４】
2007101495.tif 000007
【図５】
2007101495.tif 000008
【図６】
2007101495.tif 000009
【図７】
2007101495.tif 000010
【図８】
2007101495.tif 000011
【図９】
2007101495.tif 000012
【図１０】
2007101495.tif 000013
【図１１】
2007101495.tif 000014