(57)【要約】【課題】  簡便な構造で、発光層からの光を高い効率で外部に取り出すことが可能な有機発光素子を提供する。【解決手段】  有機ＥＬ材料からなる発光層１０５を少なくとも一層含む有機材料層が第１の電極層１０２と第２の電極層１０８との間に配置され、前記有機材料層が発光する光を前記第1の電極層１０２と前記第２の電極層１０８の少なくともいずれかの前記電極層側に取り出すように構成された発光素子において、金属微粒子が誘電体内部に分散された金属微粒子層を更に備え、前記光が前記金属微粒子層内を伝搬することにより前記金属微粒子層の前記金属微粒子がプラズモン共鳴を励起することを特徴とする有機発光素子とした。【選択図】    図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機ＥＬ材料からなる発光層を少なくとも一層含む有機材料層が第１の電極層と第２の電極層との間に配置され、前記有機材料層が発光する光を前記第1の電極層と前記第２の電極層の少なくともいずれかの前記電極層側に取り出すように構成された発光素子において、
金属微粒子が誘電体内部に分散された金属微粒子層を更に備え、前記光が前記金属微粒子層内を伝搬することにより前記金属微粒子層の前記金属微粒子がプラズモン共鳴を励起することを特徴とする有機発光素子。
【請求項２】
前記金属微粒子層が前記有機材料層に隣接して配置されていることを特徴とする請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項３】
前記金属微粒子層と前記有機材料層の間に光透過性の誘電体層を更に有することを特徴とする請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項４】
前記金属微粒子層の厚みが前記金属微粒子のサイズと略同一であることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項５】
前記金属微粒子層は面内に区分された複数の領域を持ち、区分されたそれぞれの領域には領域毎に略同一のサイズの前記金属微粒子が設けられていることを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項６】
前記金属微粒子層が複数の種類の金属微粒子を含むことを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の有機発光素子。
【請求項７】
前記金属微粒子層は面内に区分された複数の領域を持ち、区分されたそれぞれの領域には領域毎に単一の種類の前記金属微粒子が設けられていることを特徴とする請求項６に記載の有機発光素子。
【請求項８】
前記金属微粒子がＡｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓのいずれかであることを特徴とする請求項１から７のいずれかに記載の有機発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ＥＬ材料から成る発光層を有する有機発光素子に関し、特に発光層からの光を高い効率で外部に取り出す構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、コンピュータや家電製品、携帯型電子機器に使用される表示装置は薄型化、小型化、省電力化が求められている。有機ＥＬ材料を用いて単一もしくは複数の材料層から構成される有機層(発光層)の上下に電極層を設け、電気的に発光を得る有機発光素子は、薄型でフレキシブルな構造にできる、視野角が広い、高輝度である、低消費電力である、などの特徴を持ち、次世代の表示装置の表示用素子として注目されている。有機発光素子において重要な課題は効率の向上であり、有機材料や駆動方法、製造方法の開発が進められている。
【０００３】
一般的な有機発光素子では、発光層を電子輸送層、正孔輸送層、電極で挟んだ構造となっている。発光層からの光はそれらの層を透過して外部に取り出されることで表示素子として機能する。各層は屈折率が異なるため、発光層からの光は各層の界面で反射あるいは屈折する。界面に臨界角以上の入射角を持って入射した光は全反射してしまい、外部に取り出されることは無い。光変換効率の向上のためには、発光層の有機分子を高い効率で発光させるだけでなく、発光した光を高い効率で外部に取り出すことが必要である。
【０００４】
外部光取り出し効率を向上させるための試みとしては、光を取り出す側の電極の材料として光吸収率の低いものを利用するものがある（例えば特許文献１）。また、各層の界面に凹凸形状を設けることによって界面での光の散乱を起こし、全反射を防止して光を取り出す構造にしたものもある（例えば特許文献２）。また、異なる屈折率を持つ充填材とバインダー材から成る複合薄膜によって光を散乱させる構造にしたものもある（例えば特許文献３）。
【特許文献１】特開２００３−１０９７７５号公報（第４−５頁、第１図）
【特許文献２】特開２００４−２５８３８０号公報（第５−６頁、第１図）
【特許文献３】特開２００３−２１６０６１号公報（第１０−１１頁、第１図）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら従来の構造による光取り出し効率の向上は、電極の電気的性能の劣化や作製方法の複雑化にともなう製造コストの増大という課題があった。また、均一なサイズの微細な凹凸パターンを作製することが困難であるという課題があった。また、充填材を均一なサイズで作製し、配置することが困難であるという課題があった。また、屈折率差のみで光を散乱する原理に基づいているため、光取り出し効率の大幅な向上は困難であるという課題があった。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記課題を解決するために本発明に係わる有機発光素子は、有機ＥＬ材料からなる発光層を少なくとも一層含む有機材料層が第１の電極層と第２の電極層との間に配置され、前記有機材料層が発光する光を前記第1の電極層と前記第２の電極層の少なくともいずれかの前記電極層側に取り出すように構成された発光素子において、金属微粒子が誘電体内部に分散された金属微粒子層を更に備え、前記光が前記金属微粒子層内を伝搬することにより前記金属微粒子層の前記金属微粒子がプラズモン共鳴を励起することを特徴とする有機発光素子ことを特徴とする。
【０００７】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層が有機材料層に隣接して配置されていることを特徴とする。
【０００８】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層と有機材料層の間に光透過性の誘電体層を更に有することを特徴とする。
【０００９】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層の厚みが金属微粒子のサイズと略同一であることを特徴とする。
【００１０】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層が面内に複数の領域を持ち、一つの領域内の金属微粒子はサイズが略同一であることを特徴とする。
【００１１】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層が複数の種類の金属微粒子を含むことを特徴とする。
【００１２】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子層が面内に複数の領域を持ち、一つの領域内の金属微粒子は単一の種類の金属であることを特徴とする。
【００１３】
また上述の有機発光素子において、金属微粒子がＡｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓのいずれかであることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、発光層からの光によって金属微粒子内あるいは金属微粒子表面においてプラズモンが励起され、金属微粒子による光の散乱が増強される。これによって発光層からの光を高い効率で取り出すことができる。また、金属微粒子層は簡便な方法で作製可能であり、低コストで高性能な表示装置を実現できる。
【００１５】
また本発明によれば、金属微粒子が発光層の近傍に分布しているため、金属微粒子層の界面に到達した光が高い確率で散乱・増強され、高い効率での光取り出しが実現する。
【００１６】
また本発明によれば、金属微粒子が発光層から所定の距離を持って配置する構造にすることも可能となり、金属微粒子による発光自体への影響を抑制することができる。
【００１７】
また本発明によれば、金属微粒子層を薄くすることが可能となり、金属微粒子が金属微粒子層界面に事実上露出して分布しているため、界面に到達した光を高い効率で散乱させることができる。これにより高い効率で光を取り出すことができる。
【００１８】
また本発明によれば、金属微粒子層の面内にサイズの異なる粒子あるいは種類の異なる金属微粒子が分布した領域を持つことができ、表示素子の画素毎に、所定のサイズあるいは種類の金属微粒子を配置することができる。カラー表示の色毎に、サイズあるいは種類の異なる金属微粒子によって散乱させることで、高い効率の光取り出しが可能となる。
【００１９】
また本発明によれば、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓを含む金属微粒子を用いることで、可視光を強く増強することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
（実施の形態１）
図１は本発明の実施の形態１に係る有機発光素子の構造断面図を示す。素子は多層膜構造となっており、図中下からガラス基板１０１、陽極１０２、正孔輸送層１０３、金属微粒子層１０４、発光層１０５、金属微粒子層１０６、電子輸送層１０７、陰極１０８が積層されている。陽極１０２はＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）から成る透明電極である。正孔輸送層１０３、電子輸送層１０７は真空蒸着法などにより形成するが、これらの層を持たない構造も実施可能である。各層の厚みは数十から数百ｎｍであるが、金属微粒子層１０４と１０６は数十ｎｍ以下となっている。
発光層には、アントラセンなどの縮合環化合物の誘導体、金属キレート化合物、クマリン誘導体などの有機ＥＬ（エレクトロルミネッセンス）材料を用いることができる。陽極１０２から供給された正孔と陰極１０８から供給された電子が発光層１０５で結合する際に発生するエネルギーを吸収して、発光層に含まれる発光材料（有機ＥＬ材料）分子が発光する。
【００２１】
金属微粒子層１０４内には、Ａｇ（銀）微粒子１１１が分散されている。Ａｇ微粒子１１１は平均粒径が１０ｎｍであり、粒径のばらつきは数ｎｍ以内である。このような膜は、誘電体とＡｇとのコスパッタリング法によって作製するが、他の方法によることも可能である。発光層１０５内で発光した光１２１は、図中下方から出射し表示素子として機能する。発光は全方向に向けて発生するため、光１２１のうち図中下方に向けて伝搬する光以外に、斜め方向に伝搬する成分も有る。
それらの成分は発光層１０５の界面で全反射光１２２となってしまうが、本実施の形態においてはＡｇ微粒子１１１によって散乱されて出射光１２３となる。光１２１によってＡｇ微粒子１１１表面の電子は集団的振動状態（プラズモン）となる。Ａｇ微粒子１１１表面の電子の振動と光１２１の電磁場振動が共鳴することにより、Ａｇ微粒子１１１からの散乱光は強く増強されて出射光１２３となる。
この共鳴現象はＡｇ微粒子１１１のサイズや、金属微粒子層１０４の厚みに依存し、これらを設計パラメータとして最適化することにより、極めて強い出射光１２３を得ることができる。金属微粒子としてはＡｇ（銀）以外に元素記号Ａｕ、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｒｕ、Ｏｓで表される材料を用いることができる。
【００２２】
金属微粒子を分散させた薄膜はスパッタなどにより容易に作製することができ、簡単な構造で高い光取り出し効率を実現できる。
（実施の形態２）
図２は本発明の実施の形態２に係る有機発光素子の構造断面図を示す。実施の形態１と同一の層には同一符号を与えて説明を省略する。実施の形態１との違いは、金属微粒子層２０４が一層のみである点と、この層の厚みがＡｇ微粒子１１１のサイズ程度である点である。Ａｇ微粒子１１１は粒径が約１０ｎｍである。金属微粒子層２０４は実施の形態１でも述べたように、発光層１０５から見て光取り出し方向（図中下方）にあるだけでも光取り出し効率向上の効果が有る。金属微粒子層２０４は発光層１０５に隣接しており、層の厚みが金属微粒子のサイズ程度であるので、発光層１０５と金属微粒子層２０４の界面にＡｇ微粒子１１１が露出している。
金属微粒子層２０４が無い従来技術においては、発光層１０５内で発生した光１２１が発光層１０５の界面に入射する際、入射角が臨界角を越えている場合には全反射して全反射光１２２となってしまい、下方から取り出すことができないが、本実施の形態ではＡｇ微粒子１１１の表面プラズモンが光によって励起されることで、Ａｇ微粒子１１１から強い散乱光となって出射光１２３に変換される。このようにして、発光層１０５内で発生した光１２１を、Ａｇ微粒子１１１のプラズモンによる増強効果を利用することで効率良く散乱し、高い光取り出し効率の有機発光素子を実現できる。
（実施の形態３）
図３は本発明の実施の形態３に係る有機発光素子の構造断面図を示す。実施の形態２と同一の層には同一符号を与えて説明を省略する。実施の形態２との違いは、発光層１０５と金属微粒子層２０４の間に誘電体層３０１が形成されている点である。誘電体層３０１の厚みは数〜数十ｎｍである。発光層１０５で発生した光１２１の一部は、発光層１０５と誘電体層３０１との界面で全反射するが、その際に誘電体層３０１内部に近接場光が発生する。近接場光は数十ｎｍ程度の広がりを持っているので、誘電体層３０１から金属微粒子層２０４にまで到達する。
近接場光はＡｇ微粒子１１１によって散乱されて出射光１２３となり、外部に取り出される。近接場光とＡｇ微粒子１１１の相互作用の強さは誘電体層３０１の厚みに強く依存するため、誘電体層３０１の厚みを設計パラメータとして最適化することによって所定の強度の出射光１２３を得ることができる。また、Ａｇ微粒子１１１と発光層が接触していないため、発光自体にＡｇ微粒子１１１が影響を与えてしまう危険が無い。
（実施の形態４）
図４は本発明の実施の形態４に係る有機発光素子の構造断面図を示す。実施の形態３と同一の層には同一符号を与えて説明を省略する。実施の形態３との違いは、金属微粒子層４０４が面内において所定の領域に分離しており、それぞれの領域内のＡｇ微粒子１１１の微粒子サイズが異なっている点である。即ち、図４に示すように、金属微粒子層４０４は面内に区分された複数の領域を持ち、しかもそれぞれの領域内の前記金属微粒子はサイズが略同一であるように形成された構造となっている。
このような構造を持つ金属微粒子層４０４は、一般的なフォトリソグラフィーによるパターニングでレジストパターンを作製し、蒸着あるいはスパッタなどの製膜方法によって容易に作製可能である。プラズモンメカニズムによる光の増強は、Ａｇ微粒子１１１のサイズと光の波長に強く依存する。カラー表示を行う場合に発光層１０５内にカラーフィルタ（図示略）を設け、波長の異なる光を個別に出射するが、それぞれの波長に対応して最適なサイズのＡｇ微粒子１１１を配置することで、すべての色の光を同レベルに増強することが可能となる。
（実施の形態５）
図５は本発明の実施の形態５に係る有機発光素子の構造断面図を示す。実施の形態４と同一の層には同一符号を与えて説明を省略する。実施の形態４との違いは、金属微粒子層５０４が面内において所定の領域に分離しており、それぞれの領域内の金属微粒子が異なる元素から成っている点である。金属微粒子層５０４は、Ａｇ微粒子５１１、Ａｕ微粒子５１２、Ｐｔ微粒子５１３がそれぞれ異なる領域に配置されている。このような構造を持つ金属微粒子層５０４は、一般的なフォトリソグラフィーによるパターニングでレジストパターンを作製し、蒸着あるいはスパッタなどの製膜方法によって容易に作製可能である。
プラズモンメカニズムによる光の増強は、金属微粒子の種類と光の波長に強く依存する。カラー表示を行う場合に発光層１０５内にカラーフィルタ（図示略）を設け、波長の異なる光を個別に出射するが、それぞれの波長に対応して最適な元素の微粒子を配置することで、すべての色の光を同レベルに増強することが可能となる。実施の形態４で実施したように、粒子サイズの制御も可能であるので、元素の種類と粒子サイズの両方を設計パラメータとして最適化することができる。
（実施の形態６）
図６は本発明の実施の形態６に係る有機発光素子の構造断面図を示す。実施の形態１と同一の層には同一符号を与えて説明を省略する。本実施の形態による有機発光素子は図中下から、プラスチック基板６０１、陽極１０２、正孔注入層６０３、金属微粒子層１０４、正孔輸送層１０３、発光層１０５、電子輸送層１０７、電子注入層６０７、陰極１０８、金属微粒子層１０６、の順に積層された構造となっている。発光層１０５内で発光した光１２１は、発光層１０５内に閉じ込められる全反射光１２２となる成分を持っているが、金属微粒子層１０４中のＡｇ微粒子１１１表面のプラズモンを励起することによって散乱し、出射光１２３となって外部に取り出される。
また、本実施の形態においては陰極１０８側の金属微粒子層１０６によって散乱された光が陰極側の出射光６２３となって外部に取り出される。このように、陽極側・陰極側の両面から光を取り出す構造においても本発明によって高い外部取り出し効率を実現することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】実施の形態１に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【図２】実施の形態２に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【図３】実施の形態３に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【図４】実施の形態４に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【図５】実施の形態５に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【図６】実施の形態６に係る有機発光素子の構造断面図を示す。
【符号の説明】
【００２４】
１０１  ガラス基板
１０２  陽極
１０３  正孔輸送層
１０４  金属微粒子層
１０５  発光層
１０６  金属微粒子層
１０７  電子輸送層
１０８  陰極
１１１  Ａｇ微粒子
１２１  光
１２２  全反射光
１２３  出射光
２０４  金属微粒子層
３０１  誘電体層
４０４  金属微粒子層
５０４  金属微粒子層
５１１  Ａｇ微粒子
５１２  Ａｕ微粒子
５１３  Ｐｔ微粒子
６０１  プラスチック基板
６０３  正孔注入層
６０７  電子注入層
６２３  出射光
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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