(57)【要約】【課題】 高温ガス炉用燃料コンパクトを材料に大きな荷重を掛けることなく成形することができる方法を提供すること。【解決手段】  オーバーコート粒子１を金型１０内に装填した後、金型１０内にアルコール２を投入して金型１０に振動を付与することによってオーバーコート粒子１のオーバーコート層１Ｌを溶かしてオーバーコート粒子１間の隙間をこの溶解されたオーバーコート層である黒鉛マトリックスで埋め、このようにしてオーバーコート粒子が黒鉛マトリックスで囲まれた状態で小さなプレス圧力で材料を加圧して製品燃料コンパクトを製造する。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料コンパクト１個分に必要なオーバーコート粒子を燃料コンパクト成形用金型に装填し、前記金型内にオーバーコート層用溶剤を投入し、前記金型に振動を与えることにより前記オーバーコート粒子同士が接触している箇所のオーバーコート層を前記溶剤によって溶解して前記オーバーコート粒子から遊離して前記オーバーコート粒子間の隙間を埋めて前記オーバーコート粒子の隙間を稠密に充填させ、その後前記金型を加温させることによって前記溶剤を飛散させ、前記金型を引き続き加温しながら加圧して燃料コンパクトを製造することを特徴とした高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【請求項２】
請求項１に記載の高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法であって、前記成形用金型に付与する振動は垂直方向及び／又は水平方向の振動であることを特徴とする高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法に関し、特に被覆燃料粒子の被覆層を破壊することなく燃料コンパクトを製造することができる燃料コンパクトの製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温で健全性を維持する黒鉛で構成し、炉心を冷却するために、高温下でも化学反応が起こることがないヘリウムガスを冷却ガスとして用いているので、固有の安全性が高く、約９００℃の高い出口温度のヘリウムガスを回収して、この高温熱を発電、水素製造、化学プラント等の広い分野で利用することができる。
【０００３】
この高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミック状に焼結した直径が約３５０〜６５０ミクロンの燃料核の周囲に４層の被覆を施して形成されている。第一層は、密度が約１ｇ／ｃｍ３の低密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能と燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能とを併せ持っている。第二層は、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能を有する。第三層は、密度が約３．２ｇ／ｃｍ３の炭化珪素（ＳｉＣ）の被覆であり、これは、固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆の主要な補強部材としての機能を有する。最後に、第四層は、第二層と同様に、密度が約１．８ｇ／ｃｍ３の高密度熱分解炭素の被覆であり、これは、ガス状ＦＰの保持機能と第三層の保護層としての機能を有する。
【０００４】
一般的な被覆燃料粒子は、約５００〜１０００ミクロンの直径を有する。この被覆燃料粒子は、黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状の燃料コンパクトの形態に成型加工され、この燃料コンパクトの一定数量を黒鉛筒に入れ、上下を栓で閉じて燃料棒とされる。この燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に差し込まれて高温ガス炉の燃料となる。多数個の六角柱型黒鉛ブロックをハニカム配列に多段に重ねて炉心を構成している。
【０００５】
高温ガス炉の燃料は、一般的には、次のようにして製造される。まず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶かして硝酸ウラニル原液とし、この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を添加し攪拌して滴下原液を作る。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニル原液の滴液が落下中にそれ自体の表面張力で真球状になるように作用する。このような増粘剤としては、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、例えば、ポリビニールアルコール樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズ等を使用することができる。このように調製された滴下原液は、所定の温度に冷却されて粘度が調整された後、細径の滴下ノズルを振動させる等の方法を用いてアンモニア水中に滴下される。
【０００６】
滴液は、アンモニア水溶液表面に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹き付けて表面をゲル化させることによって着水時の変形が防止される。硝酸ウラニルは、アンモニア水中でアンモニアと充分に反応させ、重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。この粒子は、大気中で焙焼され三酸化ウラン粒子となり、更に還元焼結されて高密度のセラミック二酸化ウランの燃料核となる。
【０００７】
この燃料核は、流動床に装荷され、この流動床内に供給される反応ガス（被覆ガス）が熱分解されて燃料核の上に被覆が施される。第一層の低密度熱分解炭素は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を熱分解して被覆される。第二層及び第四層の高密度熱分解炭素は、約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を熱分解して被覆される。第三層のＳｉＣは、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して被覆される。このように４層の被覆が施されて被覆燃料粒子が得られる。
【０００８】
被覆燃料粒子の粒径や真球度は、オーバーコート粒子の製造条件に大きく影響することから、被覆燃料粒子は、篩による粒径選別及び真球度選別を行った上でオーバーコート工程にリリースされる。
【０００９】
この被覆燃料粒子は、その表面に黒鉛粉末、粘結剤等から成る黒鉛マトリックス材を表面にコーティングしてオーバーコート粒子とする。オーバーコート粒子は、円筒形又は円柱形に温間でプレス成型され、燃料コンパクトとなる。この燃料コンパクトは、マトリックス材中に含まれる粘結剤等を除去するために予備焼成され、更にマトリックス材から脱ガスするために焼成される。
【００１０】
被覆燃料粒子の表面に黒鉛マトリックス材をコーティングするオーバーコート工程は、従来、主に、次の２つの目的を達成するために、行われていた。
（１）プレス成型時の圧力によって被覆燃料粒子が破損をすることを防ぐこと。
（２）燃料コンパクト内に被覆燃料粒子を均一に分散させ、燃焼時に被覆燃料粒子が熱的、機械的に破損するのを防ぐこと。
【００１１】
コンパクトプレス時に被覆燃料粒子の被覆層が破損するのを防止するために、オーバーコート層は、被覆層のクッション材として働くので、厚い方が好ましいが、燃料コンパクトの体積は予め決まっているので、燃料コンパクト中のマトリックス材の量が増加すれば、燃料コンパクト中に含まれる被覆燃料粒子の個数が逆に減少し、１個当たりの燃料コンパクトに含まれるウラン量が少なくなることになる。従来の燃料コンパクトでは、被覆粒子の体積／コンパクトの体積で定義される被覆粒子充填率の値は、３５％程度であった。
【００１２】
高温ガス炉用燃料を高燃焼度化するために１個当たりの燃料コンパクトに含まれるＵ２３５の量を増加させる必要があり、そのためには、ウランの濃縮度を高くするか、１個当たりの燃料コンパクトに含まれるウラン量を多くすることが必要である。１個当たりの燃料コンパクトに含まれるウラン量を多くするためには、コンパクト中にできる限り多くの被覆燃料粒子を入れる必要があるが、マトリックス材の量が少なくなると、プレス成型時の圧力によって被覆燃料粒子が破損をすることを防ぐことが困難になるという問題点があった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明が解決しようとする課題は、オーバーコート粒子のオーバーコート層が薄くてもプレス成型時に被覆燃料粒子の被覆層を破損することなく燃料コンパクトを製造することができる方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の課題解決手段は、燃料コンパクト１個分に必要なオーバーコート粒子を燃料コンパクト成形用金型に装填し、この金型内にオーバーコート層用溶剤を投入し、金型に振動を与えることによりオーバーコート粒子同士が接触している箇所のオーバーコート層を溶剤によって溶解して前記オーバーコート粒子から遊離してオーバーコート粒子間の隙間を稠密に充填させ、その後金型を加温させることによって溶剤を飛散させ、更に金型を引き続き加温しながら加圧して燃料コンパクトを製造することを特徴とした高温ガス炉用燃料コンパクトの製造方法を提供することにある。
【００１５】
本発明の課題解決手段において、成形用金型に付与する振動は、垂直方向及び／又は水平方向の振動とすることができる。
【発明の効果】
【００１６】
本発明によれば、燃料コンパクトは、金型内に溶剤を投入した後金型に振動を付与しながらオーバーコート粒子同士が接触している箇所のオーバーコート層を溶解してオーバーコート粒子間の隙間をこの遊離オーバーコート層である黒鉛マトリックスで稠密に充填させるので、オーバーコート層を薄肉化することができるため、被覆燃料粒子の充填率を高めることができ、燃料コンパクトを高燃焼度化することができる。
【００１７】
また、オーバーコート粒子同士の隙間に溶剤によって遊離した黒鉛マトリックスがオーバーコート粒子の隙間を緻密に充填するので、オーバーコート粒子の加熱加圧はオーバーコート層を変形させる程度まで高めて行う必要がなく、コンパクトプレス成型時に被覆燃料粒子の被覆層が破損することがない。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
本発明の実施の形態を図面を参照して詳細に述べると、図１は、本発明に係わる燃料コンパクトの製造方法を工程順に示し、コンパクト１個分に必要なオーバーコート粒子１を計量し、この計量されたオーバーコート粒子１を燃料コンパクト成形用金型１０に装填する（図１（A）参照）。
【００１９】
オーバーコート粒子1は、図２（A）に示すように、被覆燃料粒子１Aに黒鉛マトリックス１Bをオーバーコートして形成されるが、この黒鉛マトリックス１Bは、人造黒鉛粉末、天然黒鉛粉末及びフェノール樹脂の如きバインダー（粘結剤）を一定の割合で混合して形成される。オーバーコート層１Lの厚さは、最終的な燃料コンパクトの被覆燃料粒子充填率により決定される。
【００２０】
金型１０は、円筒形ダイス１２と上パンチ１４及び下パンチ１６から成っている。円筒形ダイス１０の内径及びプレス時のコンパクト高さは、予備焼成や焼成などの熱処理時に寸法が収縮する分を考慮して寸法が決められる。上パンチ１４は、所定のコンパクト高さまでプレスするのに用いられる。また、下パンチ１６は、プレス成型後、製品である燃料コンパクトを上方へ押し上げて金型１０から製品を出す機能を有する。
【００２１】
このようにしてオーバーコート粒子１を装填した金型１０にオーバーコー粒子１のオーバーコート層用溶剤、例えばアルコール２をダイス１２の上方から所定量投入した後、この金型１０に微小な振幅を持つ垂直方向及び／又は水平方向の振動を付与する。この振動により、アルコール２がオーバーコート粒子１の堆積層の下方に浸透し、この過程で、図２（B）に示すように、オーバーコート粒子１同士が接触している箇所のオーバーコート層１Lがアルコール２によって溶解して黒鉛マトリックス１Bを被覆燃料粒子１Aから遊離し、この遊離黒鉛マトリックス１Ｂがオーバーコート粒子１間の隙間１S(オーバーコート粒子１が接触していない部分)を埋めるように移動して被覆燃料粒子１Aの間を緻密に充填する(図１（B）参照)。
【００２２】
この状態で金型１０を加熱炉２０内で加温してアルコール２を飛ばした後（図１（C）参照）、引き続き同じ加熱炉２０内で加温しながら上パンチ１４を下降して黒鉛マトリックス１Bで囲まれた被覆燃料粒子１A（被覆燃料粒子１Aと黒鉛マトリックス１Bとの混合物）を加圧成形することによって燃料コンパクト３を製造する(図１（D）参照)。
【実施例】
【００２３】
具体的な実施例において、アルコール飛散のための金型１０の加温は、約４０℃で行われた。なお、この際、上パンチ１４により荷重を掛けることにより、アルコール２が飛散した部分が空洞とならないようにするのが好ましい。この荷重（圧力）は、被覆燃料粒子１Aを破壊させることがないような低いレベルの圧力とした。
【００２４】
被覆燃料粒子１Aと黒鉛マトリックス１Bとの混合物の加圧は、温度を約８０℃に上げて黒鉛マトリックス１B中に含まれるフェノール樹脂を軟化させながら行われた。加熱時間は、黒鉛マトリクス１B中のフェノール樹脂の量に依存するが、３０分以下で充分であった。
【００２５】
その後、この温度は、上パンチ１４により荷重を掛けたまま、約１１０℃に上げられ、黒鉛マトリックス１Ｂ中に含まれるフェノール樹脂を硬化させた。オーバーコート粒子１同士の隙間１Ｓは、オーバーコート層１Ｌの溶解によって埋めつくされるので、従来のように、オーバーコート粒子１のオーバーコート層１Ｌの加熱、加圧による変形で行う必要がなく、従って、上パンチ１４のプレス圧力は、低くてよいので、被覆燃料粒子１Ａの被覆層が破損することがなかった。
【００２６】
燃料コンパクト３を下パンチ１６によって金型１０から取り出した後、燃料コンパクト３を窒素雰囲気中で８００℃に保つことにより予備焼成して、黒鉛マトリックス１Ｂ中のバインダーであるフェノール樹脂を炭化させ、このようにして予備焼成された燃料コンパクト３を真空中１８００℃で焼結することにより、黒鉛マトリックス１Ｂ中に含まれるガス成分を除去し、製品燃料コンパクトとした。
【００２７】
この実施例で得られた燃料コンパクト３のＳｉＣ被覆層の破損率及び貫通破損率（露出ウラン率）を測定したところ、燃料コンパクトの製造に起因する被覆燃料粒子の破損は認められなかった。
【産業上の利用可能性】
【００２８】
本発明によれば、燃料コンパクトは、オーバーコート粒子を金型内に装填した後、金型内に溶剤を投入して金型に振動を付与することによってオーバーコート粒子のオーバーコート層を溶解し遊離してオーバーコート粒子間の隙間をこの遊離されたオーバーコート層である黒鉛マトリックスで埋めるので、プレス成形を大きな圧力で行うことなく、燃料コンパクトを成形することができ、従ってオーバーコート層を薄くしても被覆燃料粒子の被覆層が破損することがなく、被覆燃料粒子の充填率を向上して燃料コンパクトの燃焼の高度化に確実に対応することができ、産業上の利用性が向上する。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の燃料コンパクトの製造方法を工程順に示す概略説明図である。
【図２】金型内でオーバーコート粒子の隙間が埋められる状態を説明する拡大断面図である。
【符号の説明】
【００３０】
１  オーバーコート粒子
１Ａ  被覆燃料粒子
１Ｂ  黒鉛マトリックス
１Ｌ  オーバーコート層
２  アルコール
３  燃料コンパクト  
１０  コンパクト成形用金型
１２  ダイス
１４  上パンチ
１６  下パンチ
２０  加熱炉
【図１】
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【図２】
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