(57)【要約】【課題】電子部品と回路基板を、接着剤を介して接続する際に、電子部品の突起電極と回路基板の配線電極の接続信頼性を向上することができる回路接続用接着剤を提供することを目的とする。【解決手段】本発明の回路接続用接着剤２は、エポキシ樹脂等の熱可塑性樹脂を主成分とする。この回路接続用接着剤２の、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率は０．５〜３．５ＧＰａ、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数は１０〜２００ｐｐｍ／℃であり、かつ、貯蔵膨張率と平均熱膨張係数の積により示される値が、４０〜３００である。そして、回路接続用接着剤２を介して、加熱加圧処理を行うことにより、熱硬化性樹脂を硬化させ、回路基板１の配線電極４と電子部品３の突起電極５を接続する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤において、
熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率が０．５〜３．５ＧＰａ、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が１０〜２００ｐｐｍ／℃であり、かつ、前記貯蔵弾性率と平均熱膨張係数の積により示される値が４０〜３００であることを特徴とする回路接続用接着剤。
【請求項２】
平均粒径が５００ｎｍ以下の無機フィラーを含有することを特徴とする請求項１に記載の回路接続用接着剤。
【請求項３】
前記無機フィラーの配合量が、前記熱硬化性樹脂の合計重量の０．５重量％以上３０重量％以下であることを特徴とする請求項２に記載の回路接続用接着剤。
【請求項４】
前記無機フィラーが、シリカフィラーであることを特徴とする請求項２または請求項３に記載の回路接続用接着剤。
【請求項５】
前記熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の回路接続用接着剤。
【請求項６】
前記エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂を含むことを特徴とする請求項５に記載の回路接続用接着剤。
【請求項７】
エポキシ基含有アクリル樹脂を含有することを特徴とする請求項５または請求項６に記載の回路接続用接着剤。
【請求項８】
導電性粒子を含有するとともに、前記導電性粒子を、接着剤の厚み方向に配向させたことを特徴とする請求項１乃至請求項７のいずれかに記載の回路接続用接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電極、回路等を設けた基板や電子部品等を接着し、かつ電気的に接続するための回路接続用接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年の電子機器の小型化、高機能化の流れの中で、構成部品内の接続端子の微小化が進んでいる。このため、エレクトロニクス実装分野においては、そのような端子間の接続を容易に行える種々の回路接続用接着剤が広く使用されている。例えば、ＩＣチップ等の電子部品とフレキシブル配線板（ＦＰＣ）、電子部品とＩＴＯ電極回路が形成されたガラス基板等の回路基板の接合に使用されている。
【０００３】
この回路接続用接着剤は、絶縁性の樹脂組成物中に導電性粒子を分散させたフィルム状またはペースト状の接着剤であり、接続対象の間に挟まれ、加熱、加圧されて、接続対象を接着する。即ち、加熱、加圧により接着剤中の樹脂が流動し、例えば、電子部品の表面に形成された突起電極（または、バンプ）と、回路基板の表面に形成されたＩＴＯ電極等の配線電極の隙間を封止すると同時に、導電性粒子の一部が対峙する突起電極と配線電極の間に噛み込まれて電気的接続が達成される。そして、回路接続用接着剤においては、当該回路接続用接着剤の厚み方向に相対峙する電極間の抵抗（導通抵抗）を低くするという導通性能と、回路接続用接着剤の面方向に隣り合う電極間の抵抗（絶縁抵抗）を高くするという絶縁性能が必要とされている。
【０００４】
ここで、一般に、熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤においては、加熱、加圧を行う際に、回路接続用接着剤の熱膨張係数が大きいため、接着界面において応力が発生し、結果として、界面剥離等の不都合が生じていた。
【０００５】
そこで、これらの不都合を回避すべく、種々の回路接続用接着剤が提案されている。例えば、エポキシ樹脂、潜在性硬化剤、無機フィラー、およびポリエーテルスルホン樹脂からなる回路接続用接着剤が開示されている。より具体的には、無機フィラーとして、球状溶融シリカを使用するとともに、エポキシ樹脂と潜在性硬化剤とポリエーテルスルホン樹脂の合計量１００重量部あたり、当該シリカの含有量を５〜９００重量部とした回路接続用接着剤が開示されている。そして、このような回路接続用接着剤を使用することにより、当該回路接続用接着剤の低熱膨張性を実現できるとともに、接着界面の剥離を防止できると記載されている（例えば、特許文献１参照）。
【特許文献１】特開２０００−２０４３２４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
一般に、回路接続用接着剤の内部応力は、当該回路接続用接着剤の熱膨張係数と貯蔵弾性率に比例して増大する。また、一般に、回路接続用接着剤においては、熱膨張係数を低下させると、貯蔵弾性率が高くなる関係にある。即ち、上記従来の回路接続用接着剤においては、無機フィラーとしてシリカを含有することにより、回路接続用接着剤の熱膨張係数を低下させることはできるものの、当該回路接続用接着剤の貯蔵弾性率が高くなる。従って、回路接続用接着剤の内部応力が増大してしまうことになり、結果として、電極間の接続信頼性が低下するという問題があった。
【０００７】
そこで、本発明は、上述の問題に鑑みてなされたものであり、電子部品と回路基板を、接着剤を介して接続する際に、電子部品の突起電極と回路基板の配線電極の接続信頼性を向上することができる回路接続用接着剤を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明では、熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤において、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率が０．５〜３．５ＧＰａ、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が１０〜２００ｐｐｍ／℃であり、かつ、貯蔵弾性率と平均熱膨張係数の積により示される値が４０〜３００であることを特徴とする。
【０００９】
同構成によれば、回路接続用接着剤の内部応力を低下させることが可能になる。従って、例えば、熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤を介して、加熱加圧処理を行うことにより、当該熱硬化性樹脂を硬化させ、電子部品の突起電極を回路基板の配線電極に接続する際に、配線電極、または突起電極との接着界面の応力が緩和されることになる。その結果、回路基板と電子部品を、回路接続用接着剤を介して接続する際に、電子部品の突起電極と回路基板の配線電極の接続信頼性を向上させることが可能になる。
【００１０】
請求項２に記載の発明は、請求項１に記載の回路接続用接着剤であって、平均粒径が５００ｎｍ以下の無機フィラーを含有することを特徴とする。
【００１１】
同構成によれば、無機フィラーの平均粒径が小さくなるにつれて表面積が大きくなるため、熱硬化性樹脂との相互作用を高めることができ、結果として、少ない配合量で、回路接続用接着剤の平均熱膨張係数を低減させることが可能になる。また、平均粒径が５００ｎｍ以下であれば、最大粒径は２０μｍ以下に抑えられるため、粗大粒子による接続不良を生じることなく、安定した接続を行うことが可能になる。
【００１２】
請求項３に記載の発明は、請求項２に記載の回路接続用接着剤であって、無機フィラーの配合量が、熱硬化性樹脂の合計重量の０．５重量％以上３０重量％以下であることを特徴とする。
【００１３】
同構成によれば、無機フィラーの添加による貯蔵弾性率の上昇を抑制できるとともに、回路接続用接着剤の平均熱膨張係数を低減させることが可能になる。
【００１４】
請求項４に記載の発明は、請求項２または請求項３に記載の回路接続用接着剤であって、無機フィラーが、シリカフィラーであることを特徴とする。
【００１５】
同構成によれば、回路接続用接着剤の平均熱膨張係数の低減効果と絶縁性能がより一層向上する。
【００１６】
請求項５に記載の発明は、請求項１乃至請求項４のいずれかに記載の回路接続用接着剤であって、熱硬化性樹脂がエポキシ樹脂であることを特徴とする。
【００１７】
同構成によれば、回路接続用接着剤のフィルム形成性、耐熱性、および接着力を向上させることが可能になる。
【００１８】
請求項６に記載の発明は、請求項５に記載の回路接続用接着剤であって、エポキシ樹脂が、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂を含むことを特徴とする。
【００１９】
同構成によれば、回路接続用接着剤の貯蔵弾性率を効果的に低減させることが可能になる。
【００２０】
請求項７に記載の発明は、請求項５または請求項６に記載の回路接続用接着剤であって、エポキシ基含有アクリル樹脂を含有することを特徴とする。
【００２１】
同構成によれば、回路接続用接着剤の貯蔵弾性率をより一層効果的に低減させることが可能になる。
【００２２】
請求項８に記載の発明は、請求項１乃至請求項７のいずれかに記載の回路接続用接着剤であって、導電性粒子を含有するとともに、導電性粒子を、接着剤の厚み方向に配向させたことを特徴とする。
【００２３】
同構成によれば、隣り合う電極間の絶縁を維持して短絡を防止しつつ、多数の電極間を一度に、かつ各々を独立して導電接続することが可能になる。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、回路基板と電子部品を、回路接続用接着剤を介して接続する際に、電子部品の突起電極と回路基板の配線電極の接続信頼性を向上させることが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下に、本発明の好適な実施形態について説明する。
図１は、本発明に係る回路接続用接着剤により、電子部品を実装した回路基板を示す断面図である。本発明の回路接続用接着剤を用いたＩＣチップ等の電子部品の実装方法としては、例えば、フリップチップ方式が採用され、熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤を介して、加熱加圧処理を行うことにより、当該熱硬化性樹脂を硬化させ、電子部品の突起電極を回路基板の配線電極に接続する。
【００２６】
より具体的には、図１に示すように、ガラス基板等の回路基板１上に、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を主成分とする回路接続用接着剤２を載置し、当該回路接続用接着剤２を所定の温度に加熱した状態で、回路基板１の方向へ所定の圧力で加圧し、回路接続用接着剤２を回路基板１上に仮接着する。次いで、電子部品３を下向き（フェースダウン）にした状態で、回路基板１の表面に形成された配線電極４と、電子部品３の表面に形成された突起電極５との位置合わせをしながら、電子部品３を回路接続用接着剤２上に載置することにより、回路基板１と電子部品３との間に回路接続用接着剤２を介在させる。次いで、回路接続用接着剤２を所定の硬化温度に加熱した状態で、電子部品３を介して、当該回路接続用接着剤２を回路基板１の方向へ所定の圧力で加圧することにより、回路接続用接着剤２を加熱溶融させる。なお、上述のごとく、回路接続用接着剤２は、熱硬化性樹脂を主成分としているため、当該回路接続用接着剤２は、上述の硬化温度にて加熱をすると、一旦、軟化するが、当該加熱を継続することにより、硬化することになる。そして、予め設定した回路接続用接着剤２の硬化時間が経過すると、回路接続用接着剤２の硬化温度の維持状態、および加圧状態を開放し、冷却を開始することにより、回路接続用接着剤２を介して配線電極４と突起電極５を接続し、電子部品３を回路基板１上に実装する。
【００２７】
ここで、本発明の回路接続用接着剤２においては、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率、および３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数を低下させることにより、回路接続用接着剤の内部応力を低減させた点に特徴がある。即ち、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率が０．５〜３．５ＧＰａ、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が１０〜２００ｐｐｍ／℃であり、かつ、貯蔵弾性率と平均熱膨張係数の積により示される値が、４０〜３００である点に特徴がある。
【００２８】
なお、貯蔵膨張率は、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて測定された回路接続用接着剤２の物性値であり、熱膨張係数は、熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いて測定された回路接続用接着剤２の物性値である。
【００２９】
一般に、ガラス転移温度Ｔｇよりも低い任意の温度Ｔにおける回路接続用接着剤の内部応力は、以下の式（１）により求められる。
σ＝ΔαＥ（Ｔｇ−Ｔ）…（１）
ここで、Δαは温度Ｔにおける、回路接続用接着剤の熱膨張係数αと、回路基板（または、電子部品）の熱膨張係数α’（一般に、３〜５ｐｐｍ）との差（即ち、α−α’）を示し、Ｅは温度Ｔにおける貯蔵弾性率を示す。なお、ガラス転移温度Ｔｇは、動的粘弾性測定装置（ＤＭＡ）を用いて測定された回路接続用接着剤の物性値であり、また、熱膨張係数α’は、熱機械分析装置（ＴＭＡ）を用いて測定された回路基板（または、電子部品）の物性値である。
【００３０】
本発明においては、上述の範囲の物性値を有する回路接続用接着剤２を使用することにより、回路接続用接着剤２の熱膨張係数、および貯蔵弾性率の双方を低下させることができるため、当該回路接続用接着剤２の内部応力を低下させることが可能になる。従って、配線電極４、または突起電極５との接着界面の応力が緩和されることになるため、回路基板１と電子部品３を、回路接続用接着剤２を介して接続する際に、電子部品３の突起電極５と回路基板１の配線電極４の接続信頼性が向上することになる。
【００３１】
なお、回路接続用接着剤２における、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率が０．５ＧＰａ未満の場合は、接着強度が不十分になり、また、３．５ＧＰａを超えると、回路接続用接着剤２の内部応力によって、電極間の接続抵抗が増大してしまう。また、同様に、回路接続用接着剤２における、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が１０ｐｐｍ／℃未満の場合は、接着強度が不十分になり、また、２００ｐｐｍ／℃を超えると、回路接続用接着剤２の内部応力によって、電極間の接続抵抗が増大してしまう。
【００３２】
また、本発明の回路接続用接着剤２は、無機フィラーを含有しており、当該無機フィラーにより、回路接続用接着剤２の平均熱膨張係数を低減させる構成としている。ここで、当該無機フィラーの平均粒径が、５００ｎｍ以下であることが好ましい。これは、無機フィラーの平均粒径が小さくなるにつれて表面積が大きくなるため、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂との相互作用を高めることができ、結果として、少ない配合量で、回路接続用接着剤２の平均熱膨張係数を低減させることができるからである。また、平均粒径が５００ｎｍ以下であれば、最大粒径は２０μｍ以下に抑えられるため、粗大粒子による接続不良を生じることなく、安定した接続を行うことが可能になるからである。なお、平均粒径の下限は、特に限定されないが、作業性を考慮すると３ｎｍ以上とすることが好ましく、また、平均粒径が１００ｎｍ以下であると、回路接続用接着剤２の耐湿性向上効果に優れるため、好ましい。
【００３３】
また、無機フィラーの配合量が多いほど、回路接続用接着剤２の吸水率が低くなり、耐湿性を向上させることができるが、当該無機フィラーの配合量が多すぎると、貯蔵弾性率が上昇し、また、電極間に噛み込まれる無機フィラー量も多くなるため、導通抵抗が高くなるという問題が生じる。従って、貯蔵弾性率の上昇を抑制するとともに、回路接続用接着剤２の平均熱膨張係数を低減させるとの観点から、無機フィラーの配合量は、熱硬化性樹脂の合計重量の０．５重量％以上３０重量％以下であることが好ましく、５重量％以上２０重量％以下が更に好ましい。
【００３４】
本発明の無機フィラーとしては、シリカ、アルミナ、酸化チタン等の金属酸化物、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、水酸化カルシウム等の水酸化物、複合酸化物等の公知のものを使用することができる。このうち、無機フィラーとして、シリカフィラーを使用すると、回路接続用接着剤２の平均熱膨張係数の低減効果と絶縁性能がより一層向上するため、好ましい。
【００３５】
また、本発明に使用される回路接続用接着剤２としては、従来、回路基板１と電子部品３の接続に使用されてきた、エポキシ樹脂等の熱硬化性樹脂を主成分とし、潜在性硬化剤を含有する接着剤が使用できる。特に、熱硬化性樹脂としてエポキシ樹脂を使用することにより、回路接続用接着剤２のフィルム形成性、耐熱性、および接着力を向上させることが可能になる。
【００３６】
なお、使用するエポキシ樹脂は、特に制限はないが、例えば、ビスフェノールＡ型、Ｆ型、Ｓ型、ＡＤ型、またはビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型のエポキシ樹脂や、ナフタレン型エポキシ樹脂、ノボラック型エポキシ樹脂、ビフェニル型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン型エポキシ樹脂等を使用することができる。また、高分子量エポキシ樹脂であるフェノキシ樹脂を用いることもできる。
【００３７】
このうち、回路接続用接着剤２の貯蔵弾性率を効果的に低減させるとの観点から、使用するエポキシ樹脂は、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂を含むことが好ましい。
【００３８】
また、エポキシ樹脂の分子量は、回路接続用接着剤２に要求される性能を考慮して、適宜選択することができる。高分子量のエポキシ樹脂を使用すると、フィルム形成性が高く、また、接続温度における樹脂の溶解粘度を高くでき、後述の導電性粒子の配向を乱すことなく接続できる効果がある。一方、低分子量のエポキシ樹脂を使用すると、架橋密度が高まって耐熱性が向上するとともに、樹脂の凝集力が高まるため、接着力が高くなるという効果が得られる。従って、分子量が１５０００以上の高分子量エポキシ樹脂と分子量が２０００以下の低分子量エポキシ樹脂とを組み合わせて使用することにより、性能のバランスが取れるため、好ましい。なお、高分子量エポキシ樹脂と低分子量エポキシ樹脂の配合量は、適宜、選択することができる。
【００３９】
また、回路接続用接着剤２の貯蔵弾性率をより一層効果的に低減させるとの観点から、回路接続用接着剤２に、エポキシ基含有アクリル樹脂を含有することが好ましい。このエポキシ基含有アクリル樹脂としては、例えば、アクリル酸エステルやメタクリル酸エステル、およびアクリロニトリル等の共重合体であるアクリルゴムに、官能基として、グリシジル基またはエポキシ基を含むものが挙げられる。また、上述の動的粘性測定装置（ＤＭＡ）を用いて測定された、当該エポキシ基含有アクリル樹脂のガラス転移温度Ｔｇは、−５０℃〜３０℃が好ましく、さらに好ましくは、−１０℃〜３０℃のものを用いるのが良い。
【００４０】
また、本発明に使用される潜在性硬化剤は、低温での貯蔵安定性に優れ、室温では殆ど硬化反応を起こさないが、熱や光等により、速やかに硬化反応を行う硬化剤である。この潜在性硬化剤としては、イミダゾール系、ヒドラジド系、三フッ化ホウ素−アミン錯体、アミンイミド、ポリアミン系、第３級アミン、アルキル尿素系等のアミン系、ジシアンジアミド系、および、これらの変性物が例示され、これらは単独または２種以上の混合物として使用できる。
【００４１】
また、これらの潜在性硬化剤中でも、イミダゾール系潜在性硬化剤が好ましく使用される。イミダゾール系潜在性硬化剤としては、公知のイミダゾール系潜在性硬化剤を使用することができる。より具体的には、イミダゾール化合物のエポキシ樹脂との付加物が例示される。イミダゾール化合物としては、イミダゾール、２−メチルイミダゾール、２−エチルイミダゾール、２−プロピルイミダゾール、２−ドデシルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール、４−メチルイミダゾールが例示される。
【００４２】
また、特に、これらの潜在性硬化剤を、ポリウレタン系、ポリエステル系等の高分子物質や、ニッケル、銅等の金属薄膜およびケイ酸カルシウム等の無機物で被覆してマイクロカプセル化したものは、長期保存性と速硬化性という矛盾した特性の両立を図ることができるため、好ましい。従って、マイクロカプセル型イミダゾール系潜在性硬化剤が、特に好ましい。
【００４３】
また、回路接続用接着剤２として、導電性粒子を含まない絶縁性接着剤を使用することができるが、導電性粒子を含む異方導電性接着剤も使用することができる。ここで、異方導電性接着剤の導電性粒子としては、金属粉末が使用でき、例えば、球状の金属粒子や金属でメッキされた球状の樹脂粒子を使用することができるが、微細な金属粒子が多数、直鎖状に繋がった形状、または針形状である、所謂アスペクト比が大きい形状を有するものを使用することもできる。そして、これらの導電性粒子は、異方導電性接着剤を形成する時点で異方導電性接着剤の厚み方向Ｙにかけた磁場の中を通過させることにより、厚み方向（磁場方向）Ｙに配向させて用いるのが好ましい。このような配向することにより、異方導電性接着剤の面方向における高い導電抵抗によって隣り合う電極間の絶縁を維持して短絡を防止しつつ、異方導電性接着剤の厚み方向Ｙにおける低い導電抵抗によって多数の配線電極４−突起電極５間を一度に、かつ各々を独立して導電接続することが可能になる。
【００４４】
従って、用いる金属粉末は、その一部に磁性金属が含まれるものが良く、強磁性を有する金属単体、強磁性を有する２種類以上の合金、強磁性を有する金属と他の金属との合金および磁性を有する金属を含む複合体のいずれかであることが好ましい。これは、強磁性を有する金属を使用すると、金属自体が有する磁性により、磁場を用いて導電性粒子を配向させることが可能になるからである。例えば、Ｎｉ、鉄、コバルトおよびこれらのうち２種類以上の合金等を挙げることができる。
【００４５】
また、本発明の配線電極４としては、例えば、回路基板１上に形成されたＩＴＯ電極が使用される。また、突起電極５としては、例えば、電子部品３上にバリアメタル（不図示）を形成するとともに、当該バリアメタル上に、所定の開口パターンを有するフォトレジスト（不図示）を形成し、当該フォトレジストをマスクとして、金をメッキ（例えば、電解メッキ）することにより形成される金メッキバンプが使用される。
【００４６】
また、本発明の回路接続用接着剤２には、本発明の趣旨を損なわない範囲において、上述の各種成分に加えて、他の熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂等を添加することができる。また、硬化促進剤、重合促進剤、増感剤、シランカップリング剤、難燃化剤、チクソトロピー剤等の添加物を含有する構成としても良い。
【実施例】
【００４７】
以下に、本発明を実施例、比較例に基づいて説明する。なお、本発明は、これらの実施例に限定されるものではなく、これらの実施例を本発明の趣旨に基づいて変形、変更することが可能であり、それらを本発明の範囲から除外するものではない。
【００４８】
（実施例１）
（回路接続用接着剤の作製）
導電性粒子として３μｍから１１μｍまでの鎖長分布を有する直鎖状ニッケル微粒子を用いた。また、熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂として、平均分子量５００００のビスフェノールＡ型の固形エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート１２５６〕、平均分子量３０００のビスフェノールＡ型の固形エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート１００７〕、および平均分子量２７０のナフタレン型エポキシ樹脂〔大日本インキ化学工業（株）製、商品名エピクロンＨＸ４０３２〕を使用し、また、潜在性硬化剤として、マイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤〔旭化成エポキシ（株）製、商品名ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ〕を使用し、これらを重量比で４０／２０／４０／３５の割合で用いた。
【００４９】
これらの樹脂をシキロヘキサノンに溶解し、固形分５５％の樹脂組成物溶液を作製した。次いで、この溶液に、無機フィラーとして、平均粒径２０ｎｍの球状シリカ粒子を、上述のエポキシ樹脂の合計重量に対して１０重量％となるように加え、三本ロールによる混練を行い、均一な溶液とした。さらに、この溶液に、固形分の総量（Ｎｉ粉末＋樹脂組成物＋無機フィラー）に占める割合で表される金属充填率が、１体積％となるように上記Ｎｉ粉末を添加した後、遠心攪拌ミキサーを用いて攪拌することによりＮｉ粉末を均一に分散し、接着剤用の複合材料を作製した。
【００５０】
次いで、この複合材料を離型処理したＰＥＴフィルム上にドクターナイフを用いて塗布した後、磁束密度１００ｍＴの磁場中、６０℃で３０分間、乾燥、固化させることにより、膜中の直鎖状粒子が磁場方向に配向した、厚さ２５μｍの異方導電性接着剤を作製した。
【００５１】
（貯蔵弾性率測定）
次いで、動的粘弾性測定装置（セイコーインスツルメンツ社製、ＤＭＳ６１００）を使用して、温度３５℃、周波数１Ｈｚの条件の下、動的粘弾性測定法（ＤＭＡ法）により、作製した回路接続用接着剤の熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率を測定した。その結果を表１に示す。なお、硬化物のサンプルとして、幅３ｍｍ、長さ１０ｍｍのものを使用した。
【００５２】
（平均熱膨張係数測定）
また、熱機械分析装置（セイコーインスツルメンツ社製、ＴＭＡ／ＳＳ１２０Ｃ）を使用して、昇温速度１０℃／分の条件の下、作製した回路接続用接着剤の熱硬化後の３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数を求めた。次いで、測定結果より、貯蔵膨張率と平均熱膨張係数の積により示される値を算出した。その結果を表１に示す。なお、硬化物のサンプルとして、幅３ｍｍ、長さ５ｍｍのものを使用した。
【００５３】
（抵抗評価）
幅１５μｍ、長さ１００μｍ、高さ１６μｍの金メッキバンプが１５μｍ間隔で７２６個配列されたＩＣチップと、幅２０μｍ、長さ１００μｍ、高さ０．３μｍのＩＴＯ電極が、１０μｍ間隔で７２６個形成された回路基板とを用意した。次いで、このＩＣチップと回路基板の間に作製した回路接続用接着剤を挟み、２００℃に加熱しながら、１バンプあたり２０ｇｆの圧力で２０秒間加圧して接着させ、ＩＣチップと回路基板の接合体を得た。次いで、この接合体の７２６個の電極のうち、電極、回路接続用接着剤、および金バンプを介して接続された連続する３２個の電極の抵抗値を四端子法により求め、求めた値を３２で除することにより、１電極あたりの接続抵抗を求めた。そして、この評価を１０回繰り返し、接続抵抗の平均値を求めた。
【００５４】
（耐熱・耐湿評価）
また、耐熱・耐湿試験として、上記のＩＣチップとガラス基板の接合体を、温度を８５℃、湿度を８５％に設定した恒温恒湿槽中に５００時間放置した後、接合体を恒温恒湿槽から取り出し、再び、上記と同様にして、接続抵抗の平均値を求めた。その結果を表１に示す。
【００５５】
（実施例２）
熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂において、上述の平均分子量５００００のビスフェノールＡ型の固形エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート１２５６〕の代わりに、平均分子量６００００のビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート４２７５〕を用いたこと以外は、上述の実施例１と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００５６】
（実施例３）
熱硬化性樹脂であるエポキシ樹脂として、平均分子量６００００のビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート４２７５〕、平均分子量３０００のビスフェノールＡ型の固形エポキシ樹脂〔ジャパンエポキシレジン（株）製、商品名エピコート１００７〕、平均分子量５５０のナフタレン型エポキシ樹脂〔大日本インキ化学工業（株）製、商品名エピクロンＨＸＡ４７００〕、および平均分子量２７０のナフタレン型エポキシ樹脂〔大日本インキ化学工業（株）製、商品名エピクロンＨＸ４０３２〕を使用し、また、潜在性硬化剤として、マイクロカプセル型イミダゾール系硬化剤〔旭化成エポキシ（株）製、商品名ノバキュアＨＸ３９４１ＨＰ〕を使用し、これらを重量比で４０／１０／１０／４０／３５の割合で用いたこと以外は、上述の実施例１と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００５７】
（実施例４）
平均分子量３５０００のエポキシ基含有アクリル樹脂〔ナガセケムテックス製、商品名テイサンレジンＳＧ−Ｐ３〕を、エポキシ樹脂の合計重量に対して５重量％加えたこと以外は、上述の実施例２と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００５８】
（比較例１）
無機フィラーとして、平均粒径２０ｎｍの球状シリカ粒子を加えなかった以外は、上述の実施例１と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００５９】
（比較例２）
無機フィラーである球状シリカ粒子の配合割合を、エポキシ樹脂の合計重量の０．１重量％としたこと以外は、上述の実施例１と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００６０】
（比較例３）
無機フィラーである球状シリカ粒子の配合割合を、エポキシ樹脂の合計重量の３２重量％としたこと以外は、上述の実施例１と同様にして、ＩＣチップとガラス基板の接合体を得た。その後、上述の実施例１と同一条件により、貯蔵弾性率測定、平均熱膨張係数測定、および抵抗評価を行った。以上の結果を表１に示す。
【００６１】
【表１】
2007056209.tif 000003
【００６２】
表１に示すように、実施例１〜４、および比較例１〜３のいずれの場合においても、初期接続抵抗に殆ど差がなかった。しかし、温度を８５℃、湿度を８５％に設定した恒温恒湿槽中に５００時間放置した後は、熱硬化後の３５℃における貯蔵弾性率が０．５〜３．５ＧＰａ、３５℃から１００℃までの平均熱膨張係数が１０〜２００ｐｐｍ／℃であり、かつ、貯蔵膨張率と平均熱膨張係数の積により示される値が、４０〜３００である実施例１〜４においては、いずれの場合においても、比較例１〜３に比し、接続抵抗の値が小さく、初期接続抵抗に対する５００時間後の接続抵抗の増加率も小さくなっており、電極間の接続信頼性が向上していることが判る。これは、実施例１〜４においては、回路接続用接着剤の内部応力が低下したため、電極との接着界面の応力が緩和されたためであると考えられる。
【００６３】
また、平均粒径２０ｎｍの球状シリカ粒子を加えた実施例１は、当該シリカ粒子を加えていない比較例１に比し、平均熱膨張係数が小さく、上述の５００時間放置後の接続抵抗が小さいことが判る。
【００６４】
また、無機フィラーである球状シリカ粒子の配合割合が１０重量％である実施例１は、当該配合割合が０．１重量％である比較例２に比し、貯蔵弾性率を上昇させることなく、平均熱膨張係数を低減させることでき、結果として、接続抵抗の増加率を小さくすることができることが判る。また、球状シリカ粒子の配合割合が３２重量％である比較例３は、実施例１に比し、平均熱膨張係数を低下させることはできるものの、貯蔵弾性率が上昇しているため、接続抵抗の増加率が大きくなっていることが判る。
【００６５】
また、ビスフェノールＡ型とビスフェノールＦ型との共重合型エポキシ樹脂を用いた実施例２、および実施例３は、実施例１に比し、貯蔵弾性率が小さく、上述の５００時間放置後の接続抵抗が小さいことが判る。
【００６６】
さらに、エポキシ基含有アクリル樹脂を加えた実施例４は、当該エポキシ基含有アクリル樹脂を加えていない実施例２に比し、貯蔵弾性率が小さく、上述の５００時間放置後の接続抵抗が小さいことが判る。
【産業上の利用可能性】
【００６７】
本発明の活用例としては、電極、回路等を設けた基板や電子部品等を接着し、かつ電気的に接続するための回路接続用接着剤が挙げられる。
【図面の簡単な説明】
【００６８】
【図１】本発明に係る回路接続用接着剤により、電子部品を実装した回路基板を示す断面図である。
【符号の説明】
【００６９】
１…回路基板、２…接着剤、３…電子部品、４…配線電極、５…突起電極、Ｙ…接着剤の厚み方向
【図１】
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