(57)【要約】【課題】複数の単セルを積層した構造の固体酸化物形燃料電池において、簡易な構成でガスの拡散性を向上することが可能な固体酸化物形燃料電池を提供する。【解決手段】本発明は、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、シート状の電解質１１の両面それぞれに燃料極１２及び空気極１３が形成された複数の単セル１と、単セル１間に介挿されて、当該複数の単セル１を電気的に直列に接続するインターコネクター２と、を備え、インターコネクター２は多孔質であり、しかも、単セル１には、その一方面から燃料極１２、電解質１１、及び空気極１３を貫通して他方面に開口する貫通孔１４が複数個形成されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、
シート状の電解質の両面それぞれに燃料極及び空気極が形成された複数の単セルと、
前記単セル間に介挿されて、当該複数の単セルを電気的に直列に接続するインターコネクターと、を備え、
前記インターコネクターは多孔質であり、かつ、
前記単セルには、その一方面から前記燃料極、電解質、及び空気極を貫通して他方面に開口する貫通孔が複数個形成されている、固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
前記燃料極及び空気極は、多孔質性を有している、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
前記複数の単セルの積層方向の両端に多孔質性を有する集電層がそれぞれ配置されている、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項４】
前記複数の単セル及びインターコネクターを収容し、前記複数の単セルの積層方向の両端にガスの供給口及び排出口が形成されたケーシングをさらに備えている、請求項１から３のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項５】
前記インターコネクターが、多孔質基板であり、導電性のセラミックス又は金属である、請求項１から４のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項６】
前記インターコネクターの気孔率が１０〜８０％である、請求項１から５のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項７】
前記インターコネクターの厚みが、０．１〜３ｍｍである、請求項１から６のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスにより発電を行う固体酸化物形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、燃料ガス及び酸化剤ガスを混合して供給することでセパレータやガスシール材を必要とせず、ガス供給ラインの簡略化ができ、簡単なシステム構造を実現できる単室型ＳＯＦＣが提案されている。この単室型ＳＯＦＣで採用される燃料電池としては、燃料極と空気極の２つの電極が、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスにさらされながらも、ガス選択性を持ち、それらの間に電圧が発生する特徴がある。
【０００３】
例えば、特許文献１には、次のような単室型の燃料電池が記載されている。この電池では、板状電解質の両面それぞれに燃料極と空気極を形成した単セルを複数枚積層することで直列に接続し、これを容器に収容している。そして、燃料極及び空気極には、ガスが通過する流路が形成されるとともに、電解質には、一方の電極の流路を通過してきたガスを他方の電極の流路へと流すための貫通孔がその周縁部に形成されている。そして、容器の一端部に形成された供給口から供給された混合ガスは、複数の単セルを通過して、容器の他端部に形成された排出口から排出される。その過程において、混合ガスは、一方の電極の流路から電極内に進入し、電解質の貫通孔を介して他方の電極の流路へ流れることで、両電極と接触し発電を行う。
【特許文献１】特許第３５３０８３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、上記電池では、電解質の周縁部にのみ貫通孔が形成されているため、一方の電極から他方の電極へと流れるガスの量が制限され、ガスの流動性が小さくなるという問題がある。そのため、ガスの拡散性が小さく、得られる出力も大きくないという問題がある。
【０００５】
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、複数の単セルを積層した構造の固体酸化物形燃料電池において、簡易な構成でガスの拡散性を向上することが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、上記問題を解決するためになされたものであり、シート状の電解質の両面それぞれに燃料極（アノード）及び空気極（カソード）が形成された複数の単セルと、前記単セル間に介挿されて、当該複数の単セルを電気的に直列に接続するインターコネクターと、を備え、前記インターコネクターは多孔質であり、しかも、前記各単セルには、その一方面から前記燃料極、電解質、及び空気極を貫通して他方面に開口する貫通孔が複数個形成されている。
【０００７】
この構成によれば、各単セルを貫通する複数の貫通孔が形成されているため、単セルの一方面から他方面へのガスの流通をスムーズに行うことができる。また、単セル間に配置されたインターコネクターが多孔質であるため、ガスが拡散しやすく、これに接触する各単セルの電極へガスを十分に供給することが可能になる。したがって、複数の単セルをスタックした場合に、各単セルへガスの供給を十分に行うことができ、高い出力を得ることができる。
【０００８】
上記電池において、燃料極及び空気極が、多孔質性を有していることが好ましい。こうすることで、各電極内でのガスの拡散を十分に行うことができ、発電に関わる電極のすべての領域を発電において有効に利用することができる。このとき、燃料極及び空気極の気孔率は、３０〜７０％であることが好ましい。また、ガスの拡散を十分に行うという観点から、厚みは０．２〜３ｍｍであることが好ましい。
【０００９】
また、複数の単セルの積層方向の両端に多孔質性を有する集電層をそれぞれ配置することが好ましい。この構成により、例えば混合ガスを単セルの積層方向に供給した場合、供給された混合ガスは多孔質性の集電層に入るため、ガスが拡散しやすく、その結果、最初に接触する電極の全面に対し十分にガスを供給することができる。
【００１０】
また、複数の単セル及びインターコネクターを収容し、前記複数の単セルの積層方向の両端にガスの供給口及び排出口が形成されたケーシングをさらに備えることができる。上記のように、本発明に係る燃料電池では、単セルの積層方向に平行に貫通孔が形成されているため、上記構成のケーシングに単セルを収容すると、ガスの供給方向と貫通孔が平行になり、ガスの流通をスムーズに行うことができる。また、ガスはケーシング内に供給されるため、ガスを集中的に各単セルに供給することができ、効率的なガスの利用が可能となる。その結果、高い出力を得ることができる。
【００１１】
上記インターコネクターが、多孔質基板であり、導電性のセラミックス又は金属であることが好ましい。インターコネクターは、多孔質であるが、この気孔率は、１０〜８０％であることが好ましい。これは、気孔率が１０％未満であると、ガスの透過性が悪くなり、電極反応が低下する一方、気孔率が８０％より大きいと、電子の移動経路が少なくなることにより、インタ−コネクタの抵抗が大きくなって、導電性が低下するからである。さらに、インターコネクターの厚みは、ガスの拡散の観点から０．１〜３ｍｍであることが好ましい。０．１ｍｍより小さいと、ガス拡散性が悪くなり、３ｍｍより大きいと、厚み方向の抵抗が大きくなることから、導電性が低下し、スタック性能が低下するからである。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によれば、複数の単セルを積層した構造の固体酸化物形燃料電池において、簡易な構成でガスの拡散性を向上することが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池及び燃料電池ユニットの一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の断面図、図２は、図１のＡ−Ａ線断面図である。
【００１４】
図１に示すように、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池には、複数の単セル１（図では２個）と、これを直列に電気的に接続するインターコネクター２とを備えている。また、単セル１の積層方向（図１の上下方向）の両端には、集電層３が配置されている。そして、これら単セル１、インターコネクター２、及び集電層３がケーシング４に収容されている。各単セル１は、矩形のシート状の電解質１１の両面それぞれに薄膜状の燃料極１２及び空気極１３を形成することで構成されている。また、図２に示すように、各単セル１には、燃料極１２及び空気極１３に開口を有する貫通孔１４が複数個形成されている。
【００１５】
インターコネクター２は、各単セルとほぼ同じ面積を有する矩形のシート状に形成され、両単セル１間に介挿されている。また、このインターコネクター２は、導電性の多孔質体で形成されている。そして、集電層３もインターコネクター２と同様の大きさ、材料で構成されている。
【００１６】
ケーシング４は、上述のように積層構造にある単セル１、インターコネクター２、及び集電層３をほぼ隙間なく収容しており、積層方向の両端に、ガスの供給口４１及び排出口４２がそれぞれ形成されている。すなわち、複数の単セル１の両端に配置されている集電層３が供給口４１及び排出口４２を介して外部を臨むようになっている。したがって、供給口４１から流入した混合ガスは、まず集電層３に供給される。また、両集電層３には、供給口４１及び排出口４２を介して導線５が接続されている。
【００１７】
次に、上記燃料電池を構成する材料について説明する。電解質１１の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
【００１８】
燃料極１２及び空気極１３は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。
【００１９】
燃料極１２は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極１２を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾またはセラミックス材料へのニッケル修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極１２は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
【００２０】
空気極１３を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
【００２１】
上記燃料極１２、及び空気極１３は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。
【００２２】
燃料極１２、空気極１３の形成方法としては、例えば印刷法を用いることができ、具体的には、スクリーン印刷法やナイフコ−ト法、ドクターブレード法、スプレーコート等の印刷方法を用いることができる。これ以外にも、燃料極１２、空気極１３を、転写シート上に塗布しておき（いわゆるグリーン体）、これらを転写することによって電極を形成することもできる。
【００２３】
インターコネクタ２及び集電層３は、電子伝導性を有するが、イオン伝導性が無視できる程度に小さいことが好ましい。また、熱力学的に安定な材料で構成されていることが好ましい。導電率については、燃料電池の運転温度において、２Ｓ・ｃｍ−１以上であることが好ましい。このような要求を満たすとともに、各層は次のように構成することができる。また、インターコネクターの気孔率は、ガス透過性及びインターコネクタの強度を考慮すると、１０〜８０％の範囲にあることが好ましく、３０〜７０％の範囲にあることがさらに好ましい。また、ガスの拡散の観点から厚みは、０．１〜３ｍｍであることが好ましく、０．２〜１ｍｍであることがさらに好ましい。このような要求を満たすため、インターコネクタ２を構成する材料は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２４】
ケーシング４は、絶縁性材料が用いられ、例えば、石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。
【００２５】
上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。まず、ケーシング４の供給口４１に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスＧを高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で供給する。混合ガスＧは、集電層３内で拡散しつつ、上側の単セル１の燃料極１２に接触する。ここで、混合ガスＧは、多孔質の燃料極１２内で拡散しつつ、貫通孔１４を介して空気極１３側へ流出する。空気極１３も多孔質であるため、混合ガスＧはこの電極１３内で拡散しつつ、インターコネクター２内に流入する。インターコネクター２内においても、混合ガスＧは、面方向に拡散しながら、下側の単セル１の燃料極１２内に進入するとともに、貫通孔１４を介して空気極１３側へ流出し、最終的に排出口４２を介してケーシング４外部へと流れ出す。この過程において、燃料極１２及び空気極１３がそれぞれ混合ガスＧと接触するため、各単セル１における燃料極１２と空気極１３との間で、電解質１１を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。
【００２６】
以上のように、この実施形態によれば、各単セル１を貫通する複数の貫通孔１４が形成されているため、単セル１の燃料極１２側の面から空気極１３側の面へのガスの流通をスムーズに行うことができる。また、単セル１間に配置されたインターコネクター２が多孔質であるため、ガスが拡散しやすく、これに接触する各単セル１の電極へ、混合ガスＧを十分に供給することが可能になる。したがって、複数の単セル１をスタックした場合に、各単セル１へ混合ガスＧの供給を十分に行うことができ、高い出力を得ることができる。
【００２７】
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、単セル１の両端に、多孔質性の集電層３を配置しているが、これ以外の構成でもよい、すなわち、接触する電極１２，１３にガスが十分供給できればよいため、例えば、メッシュ状に形成したものを用いることもできる。或いは、集電層を設けず、供給口４１側の壁面と上側の単セル１との間に隙間を形成しておけば、この隙間においてガスが拡散し、燃料極１２全面にガスを接触させることができる。但し、集電効率を上げるには、集電層を設けておくことが好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００２８】
【図１】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態を示す断面図である。
【図２】図１のＡ−Ａ線断面図である。
【符号の説明】
【００２９】
１    単セル
１１  電解質
１２  燃料極
１３  空気極
１４  貫通孔
２    インターコネクタ
３    集電層
４    ケーシング
４１  供給口
４２  排出口
【図１】
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【図２】
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