(57)【要約】【課題】成形性、信頼性に優れ、銅系リードフレームの酸化膜剥離の抑制にも効果的なエポキシ樹脂組成物及び電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料を提供する。【解決手段】（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）シランカップリング剤、および（Ｄ）無機充填剤を必須成分とし、（Ｃ）成分のシランカップリング剤が下記一般式（Ｉ）で表されるものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物、〔化１〕2007009227.tif 000015（ここで、Ｒ１は水素または炭素数１〜６のアルキル基または炭素数１〜２のアルコキシ基、Ｒ２は炭素数１〜６のアルキル基またはフェニル基、Ｒ３はメチル基またはエチル基で、ｎは１〜６の数を示す。）及びこの樹脂組成物を含む電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）シランカップリング剤、および（Ｄ）無機充填剤を必須成分とし、（Ｃ）成分のシランカップリング剤が下記一般式（Ｉ）で表されるものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物。
【化１】
2007009227.tif 000012
（ここで、Ｒ１は水素または炭素数１〜６のアルキル基または炭素数１〜２のアルコキシ基、Ｒ２は炭素数１〜６のアルキル基またはフェニル基、Ｒ３はメチル基またはエチル基で、ｎは１〜６の数を示す。）
【請求項２】
下記一般式（III）のエポキシ樹脂を含むことを特徴とする請求項１に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化２】
2007009227.tif 000013
（ここで、Ｒ１〜Ｒ４は水素または炭素数１〜１０の炭化水素を示し、互いに同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の正の数を示す。）
【請求項３】
下記一般式（IV）の硬化剤を含むことを特徴とする請求項１または請求項２に記載のエポキシ樹脂組成物。
【化３】
2007009227.tif 000014
（ここで、Ｒは水素または炭素数１〜１０の炭化水素またはハロゲンで、ｎは０〜８の正の数を示す。）
【請求項４】
請求項１〜３のいずれかに記載のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とする電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料。
【請求項５】
請求項４に記載の成形材料により素子を封止して得られる電子部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形性、信頼性に優れたエポキシ樹脂組成物、電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料及びその成形材料で素子を封止した電子部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来から、トランジスタ、ＩＣ等の電子部品の素子封止の分野では生産性、コスト等の面から樹脂封止が主流となり、エポキシ樹脂成形材料が広く用いられている。この理由としては、エポキシ樹脂が作業性、成形性、電気特性、耐湿性、耐熱性、機械特性、インサート品との接着性等の諸特性にバランスがとれているためである。また、素子を搭載し外部との電気的なコンタクトを確保するためのリードフレームとしては、表面実装用パッケージでは主に鉄系の材質が用いられてきた。
【０００３】
近年では、熱放散性、コストの面から銅系のリードフレームを用いる製品が増加している。しかし、銅系のリードフレームは熱放散性、コストの面でのメリットがある反面、その表面に酸化膜が出来易く、しかもその酸化膜の強度が非常に低いという欠点を持っている。そのため、素子をリードフレームに固定する工程、金線で素子とリードフレームを接続する工程等で加えられる熱によってリードフレーム表面に酸化膜が形成される。このような、表面に酸化膜が形成されたリードフレームを従来の電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料で封止した場合、リードフレームと成形材料の界面に発生する応力によって酸化膜が剥離し、電子部品としての信頼性が著しく低下していた。
【０００４】
この問題に対し、種々の対策が検討されてきた。例えば、素子をリードフレームに固定する工程、金線で素子とリードフレームを接続する工程等を、窒素雰囲気中で行う、または比較的低温で行うことにより酸化膜の形成を抑制し剥離を防止する方法がある。これらの手法は、酸化膜の剥離の防止の点では有効だがコストや金線の接続強度が低下する点で実用的ではない。また、銅フレームの表面をメッキで被覆して耐熱性を改善する方法も効果は大きいがやはりコストの点で実用的ではない。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
一方、電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料からの改良としては、可撓化剤の添加、充填剤量の最適化、離型剤の見直し等が提案されてきたが、成形性、信頼性において電子部品封止用途の要求に堪えるものはない。また、２個のアルコキシ基とγーグリシド基を含むカップリング剤を使用したエポキシ樹脂組成物がアルミニウムに対する腐食性が小さいことは既に報告されている（特開昭６０−１７９４１９）。しかし、これは官能基をγーグリシド基に限定しており、銅に対する密着性改善についても述べられていない。
【０００６】
以上のような背景から、本発明は、銅系のリードフレームに対しても鉄系のリードフレームと同様の信頼性、成形性を示す電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料が強く求められている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意研究を重ねた結果、特定のカップリング剤を配合することにより、銅系リードフレームの酸化膜剥離の抑制に顕著な効果が認められ、上記の要求を満足する成形材料が得られることを見いだし、本発明を完成するに至った。
【０００８】
すなわち、本発明は、
（１）（Ａ）エポキシ樹脂、（Ｂ）硬化剤、（Ｃ）シランカップリング剤、および（Ｄ）無機充填剤を必須成分とし、（Ｃ）成分のシランカップリング剤が下記一般式（Ｉ）で表されものであることを特徴とするエポキシ樹脂組成物、
【化１】
2007009227.tif 000002
【０００９】
（ここで、Ｒ１は水素または炭素数１〜６のアルキル基または炭素数１〜２のアルコキシ基、Ｒ２は炭素数１〜６のアルキル基またはフェニル基、Ｒ３はメチル基またはエチル基で、ｎは１〜６の数を示す。）
（２）下記一般式（II）のシラン化合物を含むことを特徴とする上記（１）記載のエポキシ樹脂組成物、
〔化２〕
（Ｒ１）２−Ｓｉ−（ＯＲ２）２  ………（II）
（ここで、Ｒ１は炭素数１〜１０のアルキル基またはフェニル基で、Ｒ２はメチル基またはエチル基を示す。）
（３）下記一般式（III）のエポキシ樹脂を含むことを特徴とする上記（１）または（２）記載のエポキシ樹脂組成物、
【化３】
2007009227.tif 000003
【００１０】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ４は水素または炭素数１〜１０の炭化水素を示し、互いに同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の正の数を示す。）
（４）下記一般式（IV）の硬化剤を含むことを特徴とする上記（１）〜（３）いずれか記載のエポキシ樹脂組成物、
【化４】
2007009227.tif 000004
【００１１】
（ここで、Ｒは水素または炭素数１〜１０の炭化水素またはハロゲンで、ｎは０〜８の正の数を示す。）
（５）上記（１）〜（４）いずれか記載のエポキシ樹脂組成物を含むことを特徴とする電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料、
（６）上記（５）記載の成形材料により素子を封止して得られる電子部品、である。
【発明の効果】
【００１２】
本発明によって得られる電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料は、流動性、成形性等の信頼性に優れているため、電子部品の高生産性に寄与し、また、この成形材料を用いて、銅系リードフレームに搭載された半導体素子を封止して作製した半導体装置は、実施例で示したように耐湿性、半田耐熱性に優れ、酸化膜剥離が抑制されるため、その工業的価値は大である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
本発明において用いられる（Ａ）成分のエポキシ樹脂は特に限定はないが、たとえば、電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用されているもので、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノ−ルＡノボラック型エポキシ樹脂をはじめとするフェノール類とアルデヒド類から合成されるノボラック樹脂をエポキシ化したエポキシ樹脂、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ、ビスフェノールＳ、アルキル置換ビフェノールなどのジグリシジルエーテル、ジアミノジフェニルメタン、イソシアヌル酸などのポリアミンとエピクロルヒドリンの反応により得られるグリシジルアミン型エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエンとフェノ−ル類の共縮合樹脂のエポキシ化物、ナフタレン環を有するエポキシ樹脂、ナフトールアラルキル樹脂のエポキシ化物、トリメチロールプロパン型エポキシ樹脂、テルペン変性エポキシ樹脂、オレフィン結合を過酢酸などの過酸で酸化して得られる線状脂肪族エポキシ樹脂、及び脂環族エポキシ樹脂などが挙げられ、耐リフロー性の面からは下記一般式（III）のエポキシ樹脂が好適である。
【化５】
2007009227.tif 000005
【００１４】
（ここで、Ｒ１〜Ｒ４は水素または炭素数１〜１０の炭化水素を示し、互いに同一でも異なっていてもよい。ｎは０〜３の正の数を示す。）
これを例示すると、４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェニルや４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂、エピクロルヒドリンと４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）ビフェノールや４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェノールとを反応して得られるエポキシ樹脂等が挙げられる。中でも４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂が好ましい。これらのエポキシ樹脂を単独又は２種類以上併用して使用することができる。
【００１５】
本発明において用いられる（Ｂ）成分の硬化剤は特に限定はないが、たとえば、電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料で一般に使用されているもので、フェノール、クレゾール、レゾルシン、カテコール、ビスフェノールＡ、ビスフェノールＦ等のフェノール類又はα−ナフトール、β−ナフトール、ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類とホルムアルデヒド等のアルデヒド類とを酸性触媒下で縮合又は共縮合させて得られる樹脂、フェノール・アラルキル樹脂、ナフトール・アラルキル樹脂等があり、特に耐リフロー性の面からは下記一般式（ＩＶ）で表されるフェノール・アラルキル樹脂が好適である。
【化６】
2007009227.tif 000006
【００１６】
（ここで、Ｒは水素または炭素数１〜１０の炭化水素またはハロゲンで、ｎは０〜８の正の数を示す。）
中でも下記の式（Ｖ）で示され、ｎが平均的に０〜８のものが好ましい。
【化７】
2007009227.tif 000007
【００１７】
これらの硬化剤は単独又は２種類以上併用して用いることができる。
【００１８】
また、（Ａ）成分のエポキシ樹脂と（Ｂ）成分の硬化剤の当量比、すなわち、エポキシ樹脂中のエポキシ基数／硬化剤中の水酸基数の比は、特に限定はされないが、それぞれの未反応分を少なく抑えるために０．７〜１．３の範囲に設定することが好ましく、特に成形性、耐リフロー性に優れる成形材料を得るためには０．８〜１．２の範囲に設定することが好ましい。
【００１９】
本発明に用いられる（Ｃ）成分のシランカップリング剤は、下記一般式（Ｉ）で表されものである。
【化８】
2007009227.tif 000008
【００２０】
（ここで、Ｒ１は水素または炭素数１〜６のアルキル基または炭素数１〜２のアルコキシ基、Ｒ２は炭素数１〜６のアルキル基またはフェニル基、Ｒ３はメチル基またはエチル基で、ｎは１〜６の数を示す。）
これを例示すると、γ−アニリノプロピルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノプロピルメチルジエトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジメトキシシラン、γ−アニリノメチルメチルジエトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−（ｐ−メトキシフェニル）−γ−アミノプロピルメチルジエトキシシラン等が挙げられ、中でもリードフレームとの接着性、耐湿性及びパッケージの成形性という観点からはγ−アニリノプロピルメチルジメトキシシランが好適に用いられる。
【００２１】
（Ｃ）成分のシランカップリング剤の配合量は、（Ｄ）成分の無機充填剤に対して０．２〜５．０重量％であることが好ましく、さらに好ましくは０．５〜２．５重量％である。０．２重量％未満ではフレ−ムとの接着性が低下しやすく、５．０重量％を超える場合にはパッケージの成形性が低下しがちである。
【００２２】
本発明のエポキシ樹脂組成物および電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料には、上記（Ｃ）成分のシランカップリング剤以外に従来公知のカップリング剤を併用してもよい。たとえば、ビニルトリクロロシラン、ビニルトリエトキシシラン、ビニルトリス（β−メトキシエトキシ）シラン、γ−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、β−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリアセトキシシラン、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−［ビス（β−ヒドロキシエチル）］アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−β−（アミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−（β−アミノエチル）アミノプロピルジメトキシメチルシラン、Ｎ−（トリメトキシシリルプロピル）エチレンジアミン、Ｎ−（ジメトキシメチルシリルイソプロピル）エチレンジアミン、メチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、、Ｎ−β−（Ｎ−ビニルベンジルアミノエチル）−γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−クロロプロピルトリメトキシシラン、ヘキサメチルジシラン、γ−アニリノプロピルトリメトキシシラン、ビニルトリメトキシシラン、γ−メルカプトプロピルメチルジメトキシシラン等のシラン系カップリング剤、あるいはイソプロピルトリイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリス（ジオクチルパイロホスフェート）チタネート、イソプロピルトリ（Ｎ−アミノエチル−アミノエチル）チタネート、テトラオクチルビス（ジトリデシルホスファイト）チタネート、テトラ（２，２−ジアリルオキシメチル−１−ブチル）ビス（ジトリデシル）ホスファイトチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）オキシアセテートチタネート、ビス（ジオクチルパイロホスフェート）エチレンチタネート、イソプロピルトリオクタノイルチタネート、イソプロピルジメタクリルイソステアロイルチタネート、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニルチタネート、イソプロピルイソステアロイルジアクリルチタネート、イソプロピルトリ（ジオクチルホスフェート）チタネート、イソプロピルトリクミルフェニルチタネート、テトライソプロピルビス（ジオクチルホスファイト）チタネート等のチタネート系カップリング剤を１種以上併用することができる。
【００２３】
本発明における（Ｄ）成分の無機充填剤としては、特に限定はないが、溶融シリカ、結晶シリカ、アルミナ、ジルコン、珪酸カルシウム、炭酸カルシウム、炭化珪素、窒化アルミ、窒化ホウ素、ベリリア、ジルコニア等の粉体、又はこれらを球形化したビーズ、チタン酸カリウム、炭化珪素、窒化珪素、アルミナ等の単結晶繊維、ガラス繊維等を１種類以上配合して用いることができる。さらに、難燃効果のある無機充填剤としては水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硼酸亜鉛などが挙げられ、これらを単独または併用して用いることもできる。上記の無機充填剤の中で、線膨張係数低減の観点からは溶融シリカが、高熱伝導性の観点からはアルミナが好ましい。充填剤形状は、成形時の流動性及び金型摩耗性の点から球形もしくは球状に近い形が好ましく、５０重量％以上が球形であることが特に好ましい。
【００２４】
無機充填剤（Ｄ）の配合量は、吸湿性、線膨張係数の低減及び強度向上の観点から、成形材料全体に対して７０重量％以上が好ましく、８５〜９５重量％であることが特に好ましい。８５重量％未満では耐リフロー性が低下しやすく、９５重量％を超える場合には流動性が不足しがちである。中でも８８〜９２重量％の範囲がさらに好適である。
【００２５】
本発明のエポキシ樹脂組成物および電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料には、上記（Ａ）〜（Ｄ）成分以外に下記一般式（ＩＩ）のシラン化合物を使用することができる。
【００２６】
〔化９〕
（Ｒ１）２−Ｓｉ−（ＯＲ２）２  ………（II）
（ここで、Ｒ１は炭素数１〜１０のアルキル基またはフェニル基で、Ｒ２はメチル基またはエチル基を示す。）
上記一般式（II）のシラン化合物は、酸化膜剥離の抑制や半田耐熱性の向上に効果的である。これを例示すると、ジメチルジメトキシシラン、ジメチルジエトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、ジフェニルジエトキシシラン、メチルフェニルジメトキシシラン、メチルフェニルジエトキシシラン等が挙げられ、中でも特にジメチルジメトキシシランが好ましい。
【００２７】
一般式（II）のシラン化合物の配合量は、（Ｃ）成分との比（（Ｃ）／（II））が０．５〜１０となるよう設定されることが好ましく、さらに好ましくは１〜５である。０．５未満ではフレ−ムとの接着性が低下しやすく、１０を超える場合には耐湿信頼性が低下しがちである。
【００２８】
本発明のエポキシ樹脂組成物および電子部品封止用エポキシ樹脂成形材料には、硬化促進剤も使用することができる。例えば、１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、１，５−ジアザ−ビシクロ（４，３，０）ノネン、５、６−ジブチルアミノ−１，８−ジアザ−ビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン、トリエタノールアミン、ジメチルアミノエタノール、トリス（ジメチルアミノメチル）フェノール等の３級アミン類及びこれらの誘導体、２−メチルイミダゾール、２−フェニルイミダゾール、２−フェニル−４−メチルイミダゾール等のイミダゾール類及びこれらの誘導体、トリブチルホスフィン、メチルジフェニルホスフィン、トリフェニルホスフィン、ジフェニルホスフィン、フェニルホスフィン等の有機ホスフィン類及びこれらのホスフィン類に無水マレイン酸、ベンゾキノン、ジアゾフェニルメタン等のπ結合をもつ化合物を付加してなる分子内分極を有するリン化合物、テトラフェニルホスホニウムテトラフェニルボレート、トリフェニルホスフィンテトラフェニルボレート、２−エチル−４−メチルイミダゾールテトラフェニルボレート、Ｎ−メチルモリホリンテトラフェニルボレート等のテトラフェニルボロン塩及びこれらの誘導体等があげられる。これらは、単独でも２種以上併用して用いても良い。
【００２９】
さらに、その他の添加剤として、ブロム化エポキシ樹脂や三酸化アンチモン、リン酸エステル、赤リン及びメラミン樹脂をはじめとする含窒素化合物等の難燃剤、天然ワックス、合成ワックス、酸化または非酸化のポリオレフィン等の離型剤、カーボンブラック等の着色剤、シリコーンオイルやシリコーンゴム粉末等の応力緩和剤、ハイドロタルサイト、アンチモンービスマス等のイオントラップ剤等を必要に応じて用いることができる。
【００３０】
本発明における成形材料は、各種原材料を均一に分散混合できるのであれば、いかなる手法を用いても調製できるが、一般的な手法として、所定の配合量の原材料をミキサー等によって十分混合した後、ミキシングロール、押出機等によって溶融混練した後、冷却、粉砕する方法を挙げることができる。成形条件に合うような寸法及び重量でタブレット化すると使いやすい。
【００３１】
リードフレーム、配線済みのテープキャリア、配線板、ガラス、シリコンウエハなどの支持部材に、半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタなどの能動素子、コンデンサ、抵抗体、コイルなどの受動素子等の素子を搭載し、必要な部分を本発明の封止用成形材料で封止して、電子部品を製造することができる。このような電子部品としては、たとえば、銅リ−ドフレ−ム上に搭載したチップを本発明の成形材料で封止したＱＦＰや、テープキャリアにバンプで接続した半導体チップを本発明の成形材料で封止したＴＣＰを挙げることができる。また、配線板やガラス上に形成した配線に、ワイヤーボンディング、フリップチップボンディング、はんだなどで接続した半導体チップ、トランジスタ、ダイオード、サイリスタなどの能動素子及び／又はコンデンサ、抵抗体、コイルなどの受動素子を、本発明の成形材料で封止したＣＯＢモジュール、ハイブリッドＩＣ、マルチチップモジュールなどを挙げることができる。電子部品を封止する方法としては、低圧トランスファー成形法が最も一般的であるが、インジェクション成形法、圧縮成形法等を用いてもよい。
【実施例】
【００３２】
次に本発明の実施例を示すが、本発明の範囲はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３３】
実施例１、２、比較例１〜３
表１に示す配合組成で、各素材を予備混合（ドライブレンド）した後、二軸ロール（ロール表面温度約８０℃）で１０分間混練し、冷却粉砕して、実施例１、２及び比較例１〜３の成形材料を製造した。エポキシ樹脂としては、エポキシ当量１９６の４，４’−ビス（２，３−エポキシプロポキシ）−３，３’，５，５’−テトラメチルビフェニルを主成分とするエポキシ樹脂（１）と、エポキシ当量３９３、臭素含有率４９％のエピビス型の臭素化エポキシ樹脂を使用し、フェノール樹脂としては、水酸基当量１７１、軟化点６９℃、数平均分子量９００の下記構造式（Ｖ）のフェノールアラルキル樹脂を使用した。
【化１０】
2007009227.tif 000009
【００３４】
（ここで、ｎは０〜８の正の数を示す。）
【表１】
2007009227.tif 000010
【００３５】
作製した合計５種類の成形材料を、トランスファー成形機を用い、金型温度１８０℃、  成形圧力７０ｋｇｆ／ｃｍ２、硬化時間９０秒の条件で次の各試験を行い評価した。
【００３６】
（１）スパイラルフロー（流動性の指標）
ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型を用いて成形し、流動距離を求めた。
【００３７】
（２）熱時硬度
金型開き直後の成形品硬度をショア−Ｄ型硬度計を用いて測定した。
【００３８】
（３）耐湿性
ＳＯＰ−２８ピンの半導体装置を各成形材料を用いて成形し、１７５℃、５時間後硬化することにより試験用パッケージを作製した。このパッケージを８５℃／８５％ＲＨ／７２時間吸湿＋２１５℃／９０秒（ＶＰＳ）の前処理後、ＰＣＴ（１２１℃／２気圧）に放置してチップ上配線の断線の有無を観察し、断線不良率が５０％に達するまでの時間を調べた。
【００３９】
（４）半田耐熱性
ＱＦＰ８０ピンの樹脂封止型半導体装置（外形寸法２０ｍｍ×１４ｍｍ×２ｍｍ、チップサイズ：８×１０ｍｍ、リードフレーム：ＥＦＴＥＣ６４Ｔ（ステージ加工なし））を用いて、フレームにシリコンチップを銀ペーストにて接着（１３０℃／２ｈｒ硬化）した後さらに２２５℃に保持した熱板上に３分間放置してフレーム表面に酸化膜を形成した。このフレームを実施例及び比較例の成形材料を用いて、金型温度１８０℃、  成形圧力７０ｋｇｆ／ｃｍ２、硬化時間９０秒の条件で成形し、１７５℃、５時間後硬化することにより試験用パッケージを作製した。このパッケージを恒温恒湿槽を用い、８５℃／８５％ＲＨの条件下、所定時間吸湿した後、２４０℃／１０秒の条件で処理した時のクラックの有無を観察し、クラックが発生するまでの吸湿時間を調べた。
【００４０】
（５）酸化膜剥離
上記（４）で作成した試験用パッケージで、後硬化後、超音波探査装置を用いてステージ裏面の剥離の有無を観察し、剥離面積率（％）で評価した。評価結果を表２に示す。
【表２】
2007009227.tif 000011
【００４１】
本発明における（Ｃ）成分のシランカップリング剤を含有しない比較例ではいずれも半田耐熱性が劣っている。比較例１及び比較例２ではさらに酸化膜剥離も大きく、耐湿性も劣っている。可撓化剤を添加した比較例３では、剥離防止には効果がみられるものの熱時硬度（成形性）が低く、外観も不良である。これに対して、（Ａ）〜（Ｄ）成分を全て含む実施例１、２は、流動性、熱時硬度、耐湿性、半田耐熱性、外観のいずれも良好で、剥離防止効果もあった。特に一般式（ＩＩ）に相当するシラン化合物を添加した実施例２は酸化膜剥離がまったくみられなかった。