(57)【要約】【課題】積層配置される各種膜を予め積層体とすることで、各種膜が容易にかつ適確に積層配置された燃料電池を構成することができる燃料電池用積層膜、燃料電池用積層膜の製造方法および燃料電池を提供することを目的とする。【解決手段】燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜１５とから構成される起電部を有する燃料電池１０に備えられ、液体燃料タンク２１に収容された液体燃料Ｆの気化成分を燃料極側に透過する積層膜２５であって、液体燃料Ｆと液体燃料Ｆの気化成分とを分離する気液分離膜２２と、この気液分離膜２２上に熱圧着または静電吸着され、液体燃料Ｆの気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜２３とを具備する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用積層膜であって、
前記液体燃料と前記気化成分とを分離する気液分離膜と、
前記気液分離膜上に圧着または吸着され、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜と
を具備することを特徴とする燃料電池用積層膜。
【請求項２】
前記燃料透過量調整膜上に圧着または吸着され、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜をさらに具備したことを特徴とする請求項１記載の燃料電池用積層膜。
【請求項３】
燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用積層膜であって、
前記空気極で生成された水の前記燃料供給部側への侵入を抑制し、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜と、
前記燃料透過量調整膜上に圧着または吸着され、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜と
を具備することを特徴とする燃料電池用積層膜。
【請求項４】
前記燃料通過量調整膜が、複数の燃料通過孔を有していることを特徴とする請求項２または３記載の燃料電池用積層膜。
【請求項５】
燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用膜積層体の製造方法であって、
液体燃料と気化成分とを分離する気液分離膜上に、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜を圧着または吸着して積層する積層工程を具備することを特徴とする燃料電池用膜積層体の製造方法。
【請求項６】
前記燃料透過量調整膜上に、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜を圧着または吸着して積層する第２の積層工程を具備することを特徴とする請求項５記載の燃料電池用膜積層体の製造方法。
【請求項７】
燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用膜積層体の製造方法であって、
前記空気極で生成された水の前記燃料供給部側への侵入を抑制し、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜上に、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜を圧着または吸着して積層する積層工程を具備することを特徴とする燃料電池用膜積層体の製造方法。
【請求項８】
請求項１または２記載の燃料電池用積層膜を備えて構成されたことを特徴とする燃料電池。
【請求項９】
請求項３記載の燃料電池用積層膜を備えて構成されたことを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、燃料として液体燃料を用いた燃料電池における気液分離用の膜や、燃料極への燃料の供給量を調整する膜などを積層した燃料電池用積層膜、その燃料電池用積層膜の製造方法およびその燃料電池用積層膜を備える燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子技術の進歩により、電子機器の小型化、高性能化、ポータブル化が進んでおり、携帯用電子機器においては、使用される電池の高エネルギ密度化の要求が強まっている。このため、軽量で小型でありながら高容量の二次電池が要求されている。
【０００３】
このような状況のもと、小型の燃料電池が注目を集めている。例えば、メタノールを燃料として用いた直接メタノール型燃料電池（ＤＭＦＣ：Direct Methanol Fuel Cell）は、水素ガスを使用する燃料電池に比べ、水素ガスの取り扱いの困難さや、有機燃料を改質して水素を作り出す装置などが必要なく、小型化に優れていると考えられる。ＤＭＦＣでは、燃料極においてメタノールが酸化分解され、二酸化炭素、プロトンおよび電子が生成される。一方、空気極では、空気から得られる酸素と、電解質膜を経て燃料極から供給されるプロトン、および燃料極から外部回路を通じて供給される電子によって水が生成される。また、この外部回路を通る電子によって、電力が供給されることになる。
【０００４】
このＤＭＦＣは、液体燃料を供給する側に配設される膜として、例えば、液体燃料の気化成分と液体燃料とを分離する気液分離膜を配置して構成することが検討されている（例えば、特許文献１参照。）。また、燃料電池の構成として、数種の膜を積層し、それぞれの膜の機能を有効に利用して、所定の効果を得るための膜積層体を備えることも検討されつつある。
【特許文献１】特開２０００−１０６２０１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記した従来の燃料電池において、例えば、液体燃料の気化成分と液体燃料とを分離する気液分離膜と、この気液分離膜から燃料極側に供給される気化した燃料の供給量を調整する調整膜とを配置して構成することが検討されている。この積層膜は、例えば、気液分離膜と調整膜とを所定のサイズに形成または切断加工し、燃料電池セル内にそれぞれの膜を個々に積層配置して形成することが検討される。このように、それぞれの膜を個々に積層配置する際、それぞれの膜が、例えば、厚さが５０〜２００μｍと薄いので、静電気の影響を受けて積層し難いなどの欠点がある。また、それぞれの膜を積層する際、所定の位置に積層することが難しく、ずれた状態で積層される可能性もある。さらに、それぞれの膜を積層するのに時間を要し、作業効率が悪かった。
【０００６】
そこで、本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、積層配置される各種膜を予め積層体とすることで、各種膜を容易にかつ適確に積層配置して燃料電池を構成することができる燃料電池用積層膜、燃料電池用積層膜の製造方法および燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記目的を達成するために、本発明の燃料電池用積層膜は、燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用積層膜であって、前記液体燃料と前記気化成分とを分離する気液分離膜と、前記気液分離膜上に圧着または吸着され、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜とを具備することを特徴とする。
【０００８】
この燃料電池用積層膜によれば、気液分離膜と燃料透過量調整膜のそれぞれを圧着または吸着した積層体を構成することができる。また、この燃料電池用積層膜の状態で燃料電池に組み込むことができるので、各膜の設置の際に生じる困難さや設置に時間を費やすことなく、容易にかつ適確に各層を積層配置することができる。
【０００９】
また、本発明の燃料電池用積層膜は、燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用積層膜であって、前記空気極で生成された水の前記燃料供給部側への侵入を抑制し、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜と、前記燃料透過量調整膜上に圧着または吸着され、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜とを具備することを特徴とする。
【００１０】
この燃料電池用積層膜によれば、燃料透過量調整膜と燃料通過量調整膜のそれぞれを圧着または吸着した積層体を構成することができる。また、この燃料電池用積層膜の状態で燃料電池に組み込むことができるので、各膜の設置の際に生じる困難さや設置に時間を費やすことなく、容易にかつ適確に各層を積層配置することができる。
【００１１】
本発明の燃料電池用膜積層体の製造方法は、燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用膜積層体の製造方法であって、液体燃料と気化成分とを分離する気液分離膜上に、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜を圧着または吸着して積層する積層工程を具備することを特徴とする。
【００１２】
この燃料電池用膜積層体の製造方法によれば、積層工程において、気液分離膜上に燃料透過量調整膜を圧着または吸着した積層体を構成することができる。また、この製造方法によって製造された燃料電池用積層膜の状態で燃料電池に組み込むことができるので、各膜の設置の際に生じる困難さや設置に時間を費やすことなく、容易にかつ適確に各層を積層配置することができる。
【００１３】
また、本発明の燃料電池用膜積層体の製造方法は、燃料極と空気極とそれらに挟持された電解質膜とから構成される起電部を有する燃料電池に備えられ、燃料供給部に収容された液体燃料の気化成分を前記燃料極側に透過する燃料電池用膜積層体の製造方法であって、前記空気極で生成された水の前記燃料供給部側への侵入を抑制し、前記気化成分の透過量を調整する燃料透過量調整膜上に、前記気化成分の通過量を調整する燃料通過量調整膜を圧着または吸着して積層する積層工程を具備することを特徴とする。
【００１４】
この燃料電池用膜積層体の製造方法によれば、積層工程において、燃料透過量調整膜上に燃料透過量調整膜を圧着または吸着した積層体を構成することができる。また、この製造方法によって製造された燃料電池用積層膜の状態で燃料電池に組み込むことができるので、各膜の設置の際に生じる困難さや設置に時間を費やすことなく、容易にかつ適確に各層を積層配置することができる。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の燃料電池用積層膜、燃料電池用積層膜の製造方法および燃料電池によれば、積層配置される各種膜を予め積層体とすることで、各種膜を容易にかつ適確に積層配置して燃料電池を構成することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の一実施の形態について図を参照して説明する。
【００１７】
図１は、本発明に係る一実施の形態の直接メタノール型の燃料電池１０の断面を模式的に示した図である。
【００１８】
図１に示すように、燃料電池１０は、燃料極触媒層１１および燃料極ガス拡散層１２からなる燃料極と、空気極触媒層１３および空気極ガス拡散層１４からなる空気極と、燃料極触媒層１１と空気極触媒層１３との間に挟持されたプロトン（水素イオン）伝導性の電解質膜１５とから構成される膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly ）１６を起電部として構成している。
【００１９】
燃料極触媒層１１および空気極触媒層１３に含有される触媒としては、例えば、白金族元素である、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｏｓ、Ｐｄなどの単体金属、白金族元素を含有する合金などを挙げることができる。具体的には、燃料極触媒層１１として、メタノールや一酸化炭素に対して強い耐性を有するＰｔ−ＲｕやＰｔ−Ｍｏなど、空気極触媒層１３として、白金やＰｔ−Ｎｉなどを用いることが好ましいが、これらに限定されるものではない。また、炭素材料のような導電性担持体を使用する担持触媒、あるいは無担持触媒を使用してもよい。
【００２０】
電解質膜１５を構成するプロトン伝導性材料としては、例えば、スルホン酸基を有する、例えば、パーフルオロスルホン酸重合体等のフッ素系樹脂（例えば、ナフィオン（商品名、デュポン社製）、フレミオン（商品名、旭硝子社製））、スルホン酸基を有する炭化水素系樹脂、タングステン酸やリンタングステン酸などの無機物などが挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００２１】
燃料極触媒層１１に積層された燃料極ガス拡散層１２は、燃料極触媒層１１に燃料を均一に供給する役割を果たすと同時に、燃料極触媒層１１の集電体としての機能も兼ね備えている。一方、空気極触媒層１３に積層された空気極ガス拡散層１４は、空気極触媒層１３に酸化剤を均一に供給する役割を果たすと同時に、空気極触媒層１３の集電体としての機能も兼ね備えている。そして、燃料極ガス拡散層１２には、燃料極導電層１７が積層され、空気極ガス拡散層１４には、空気極導電層１８が積層されている。燃料極導電層１７および空気極導電層１８は、例えば、金などの導電金属材料からなるメッシュなどの多孔質層で構成される。なお、燃料極導電層１７および空気極導電層１８は、それらの周縁から燃料や酸化剤が漏れないように構成される。
【００２２】
燃料極シール材１９は、矩形枠状を有し、燃料極導電層１７と電解質膜１５との間に位置するとともに、燃料極触媒層１１および燃料極ガス拡散層１２の周囲を囲んでいる。一方、空気極シール材２０は、矩形枠状を有し、空気極導電層１８と電解質膜１５との間に位置するとともに、空気極触媒層１３および空気極ガス拡散層１４の周囲を囲んでいる。燃料極シール材１９および空気極シール材２０は、例えば、ゴム製のＯリングなどで構成され、膜電極接合体１６からの燃料漏れおよび酸化剤漏れを防止している。なお、燃料極シール材１９および空気極シール材２０の形状は、矩形枠状に限られず、燃料電池１０の外縁形に対応するように適宜に構成される。
【００２３】
また、図１に示すように、液体燃料Ｆを収容する液体燃料タンク２１の開口部を覆うように、燃料電池用積層膜として機能する積層膜２５が配設されている。この積層膜２５は、気液分離膜２２と、燃料透過量調整膜２３と、燃料通過量調整膜２４との積層体から構成され、それぞれの膜が熱圧着または静電吸着されている。また、積層膜２５は、それぞれの膜が予め熱圧着または静電吸着された積層体の状態で燃料電池１０に組み込まれる。なお、積層膜２５は、気液分離膜２２が液体燃料タンク２１側となるように配設されている。
【００２４】
この積層膜２５上には、燃料電池１０の外縁形に対応した形状で構成されたフレーム２６（ここでは矩形のフレーム）が配置されている。そして、このフレーム２６上には、燃料電池用積層膜として機能する積層膜２９が配設されている。この積層膜２９は、燃料透過量調整膜２７と、燃料通過量調整膜２８との積層体から構成され、それぞれの膜が熱圧着または静電吸着されている。また、積層膜２９は、それぞれの膜が予め熱圧着または静電吸着された積層体の状態で燃料電池１０に組み込まれる。なお、積層膜２９は、燃料透過量調整膜２７が液体燃料タンク２１側となるように配設され、燃料通過量調整膜２８の一方の面に、燃料極導電層１７が接するように、上記した燃料極導電層１７および空気極導電層１８を備えた膜電極接合体１６が積層配置されている。
【００２５】
また、燃料透過量調整膜２７、燃料通過量調整膜２４およびフレーム２６で囲まれた気化燃料収容室３０は、燃料通過量調整膜２４を透過してきた液体燃料Ｆの気化成分を一時的に収容し、さらに気化成分における燃料の濃度分布を均一にする空間として機能する。ここで、フレーム２６は、電気絶縁材料で構成され、具体的には、例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のような熱可塑性ポリエステル樹脂などで形成される。なお、積層膜２５、２９は、それらの周縁から燃料などが漏れないように構成されている。
【００２６】
ここで、液体燃料タンク２１に貯留される液体燃料は、濃度が５０モル％を超えるメタノール水溶液、または純メタノールである。また、純メタノールの純度は、９５重量％以上１００重量％以下にすることが好ましい。また、液体燃料の気化成分とは、液体燃料として液体のメタノールを使用した場合には、気化したメタノールを意味し、液体燃料としてメタノール水溶液を使用した場合には、メタノールの気化成分と水の気化成分からなる混合気を意味する。
【００２７】
上記した積層膜２５を構成する気液分離膜２２は、液体燃料Ｆの気化成分と液体燃料Ｆとを分離し、その気化成分を燃料極触媒層１１側に透過させるものである。この気液分離膜２２は、液体燃料Ｆに対して不活性で溶解しない材料でシート状に構成され、具体的には、シリコーンゴム、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）薄膜、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）薄膜、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）薄膜、フッ素樹脂（例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）など）微多孔膜などの材料で構成される。
【００２８】
燃料透過量調整膜２３は、液体燃料タンク２１内で気化し、気液分離膜２２を透過した液体燃料Ｆの気化成分の燃料極触媒層１１側への透過量を調整するものである。この燃料透過量調整膜２３は、例えば、シリコンなどの材料でシート状に構成される。ここで、燃料透過量調整膜２３における気化成分の透過量の調整は、例えば、燃料透過量調整膜２３の厚さなどを変更することで調整することができる。
【００２９】
燃料通過量調整膜２４は、燃料透過量調整膜２３を透過した液体燃料Ｆの気化成分の燃料極触媒層１１側への通過量を調整するものである。燃料通過量調整膜２４は、液体燃料Ｆの気化成分や液体燃料Ｆを透過させない材料からなり、シート状に構成され、気化成分の通過量を調整するための複数の通過孔や通過スリットなどが形成されている。この通過孔や通過スリットなどの個数や開口面積を調整することで、所定量の気化成分を透過することができる。燃料通過量調整膜２４を構成する具体的な材料として、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のような熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリイミド系樹脂などが挙げられる。
【００３０】
ここで、燃料透過量調整膜２３において、気化成分の透過量の調整は、上記したように、例えば、燃料透過量調整膜２３の厚さなどを変更することで調整されており、燃料電池１０のコンパクト化などを図る際に、燃料透過量調整膜２３の厚さを増加させることが適当でないこともある。そこで、燃料透過量調整膜２３を所定の厚さに設定し、所定の気化成分の透過量を得るために調整された複数の通過孔や通過スリットを有する燃料通過量調整膜２４を燃料透過量調整膜２３上に設けることで、適正な量の液体燃料Ｆの気化成分を燃料極触媒層１１側へ供給することが可能となる。すなわち、燃料透過量調整膜２３のみを気液分離膜２２に熱圧着または静電吸着して積層膜２５を構成することもできるが、燃料電池１０のコンパクト化などを考慮したり、燃料極触媒層１１側へ供給する気化成分の量をより正確に調整するために、燃料透過量調整膜２３上に燃料通過量調整膜２４を熱圧着または静電吸着して３層からなる積層膜２５を構成することが好ましい。
【００３１】
また、上記した積層膜２９を構成する燃料透過量調整膜２７は、空気極触媒層１３で生成され、電解質膜１５を通過して燃料極触媒層１１に移動した水の気化燃料収容室３０側への侵入を抑制、好ましくは防止し、かつ液体燃料Ｆの気化成分の燃料極触媒層１１側への透過量を調整するものである。この燃料透過量調整膜２７は、例えば、フッ素樹脂（例えば、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、テトラフルオロエチレン・パーフルオロアルキルビニルエーテル共重合体（ＰＦＡ）など）微多孔膜などの材料でシート状に構成される。
【００３２】
燃料通過量調整膜２８は、燃料透過量調整膜２７を透過した液体燃料Ｆの気化成分の燃料極触媒層１１側への通過量を調整するものである。この燃料通過量調整膜２８は、燃料通過量調整膜２４と同様に、液体燃料Ｆの気化成分や液体燃料Ｆを透過させない材料からなり、シート状に構成され、気化成分の通過量を調整するための複数の通過孔、通過スリットなどが形成されている。この通過孔や通過スリットなどの個数や開口面積を調整することで、所定量の気化成分を透過することができる。また、燃料通過量調整膜２８を構成する具体的な材料として、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のような熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリイミド系樹脂などが挙げられる。
【００３３】
なお、前述した積層膜２５によって適正な量の液体燃料Ｆの気化成分を燃料極触媒層１１側へ供給することが可能で、燃料極触媒層１１に移動した水が気化燃料収容室３０側への侵入しない場合には、積層膜２９を設けずに燃料電池１０を構成してもよい。
【００３４】
一方、空気極導電層１８上には、燃料電池１０の外縁形に対応した形状で構成されたフレーム３１（ここでは矩形のフレーム）を介して、保湿層３２が積層されている。また、保湿層３２上には、酸化剤である空気を取り入れるための空気導入口３４が複数個形成された表面層３３が積層されている。この表面層３３は、膜電極接合体１６を含む積層体を加圧して、その密着性を高める役割も果たしているため、例えば、ＳＵＳ３０４のような金属で形成される。また、フレーム３１は、上記したフレーム２６と同様に、電気絶縁材料で構成され、具体的には、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のような熱可塑性ポリエステル樹脂などで形成される。
【００３５】
また、保湿層３２は、空気極触媒層１３において生成した水の一部を含浸して、水の蒸散を抑制する役割をなすとともに、空気極ガス拡散層１４に酸化剤を均一に導入することにより、空気極触媒層１３への酸化剤の均一拡散を促す補助拡散層としての機能も有している。この保湿層３２は、例えば、ポリエチレン多孔質膜などの材料で構成される。
【００３６】
次に、前述した積層膜２５、２９の製造方法について、図２および図３を参照して説明する。
【００３７】
図２は、積層膜２５、２９を構成する各層を熱圧着する場合の積層膜製造装置１００における積層膜製造工程を模式的に示した図である。また、図３は、積層膜２５、２９を構成する各層を静電吸着する場合の積層膜製造装置２００における積層膜製造工程を模式的に示した図である。
【００３８】
まず、各層を熱圧着して、気液分離膜２２と、燃料透過量調整膜２３と、燃料通過量調整膜２４との３層からなる積層膜２５を形成する積層膜製造工程について説明する。
【００３９】
図２に示すように、気液分離膜２２として機能する、例えば５０〜８０μｍ程度の厚さのポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のＰＴＦＥシートＳ１がロール状に巻回されたＰＴＦＥロールＲ１から、巻き出しローラ１１０によってＰＴＦＥシートＳ１の連続的な送り出しを開始する。また、ＰＴＦＥシートＳ１の連続的な送り出しと同時に、燃料透過量調整膜２３として機能する、例えば１００〜２００μｍ程度の厚さのシリコン製のシリコンシートＳ２がロール状に巻回されたシリコンロールＲ２から、巻き出しローラ１１１によってシリコンシートＳ２の連続的な送り出しを開始する。
【００４０】
続いて、送り出されたＰＴＦＥシートＳ１およびシリコンシートＳ２を各搬送ローラ１２０、１２１によって搬送し、それぞれのシートを積層した状態で加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入する。加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入されたＰＴＦＥシートＳ１とシリコンシートＳ２との積層体は、加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂによって加熱されるとともに加圧され、それそれのシート間が熱圧着されて１枚の積層膜を形成する。図示していないが、この積層膜は、巻き取りローラによって巻き取られ、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートロールを形成する。
【００４１】
続いて、図示していないが、上記した工程と同様に、このＰＴＦＥ−シリコン積層シートロールから巻き出しローラ１１０によって、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートの連続的な送り出しを開始する。また、ＰＴＦＥ−シリコン積層の連続的な送り出しと同時に、燃料通過量調整膜２４として機能する、例えば１００μｍ程度の厚さのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製のＰＥＴシートがロール状に巻回されたＰＥＴロールから、巻き出しローラ１１１によってＰＥＴシートの連続的な送り出しを開始する。なお、ＰＥＴシートとして、予め所定の通過孔や通過スリットなどが形成されたものを用いてもよいし、ＰＥＴシートの搬送経路に、通過孔や通過スリットなどを開口する開口部形成装置を備え、その開口部形成装置を通過させることでＰＥＴシートに通過孔や通過スリットなど形成してもよい。
【００４２】
続いて、送り出されたＰＴＦＥ−シリコン積層シートおよびＰＥＴシートを各搬送ローラ１２０、１２１によって搬送し、それぞれのシートを積層した状態で加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入する。なお、この際、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートのシリコン面と、ＰＥＴシート面とが接触するように、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートロールおよびＰＥＴロールからそれぞれのシートが送り出されている。
【００４３】
加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入されたＰＴＦＥ−シリコン積層シートおよびＰＥＴシートとの積層体は、加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂによって加熱されるとともに加圧され、それそれのシート間が熱圧着されて１枚の積層膜を形成する。
【００４４】
続いて、ＰＴＦＥ−シリコン−ＰＥＴの順に３層のシートを熱圧着により積層して形成された積層膜２５を、例えば、燃料電池１０のサイズに対応させて切り取る切断装置（図示しない）に導入する。そして、所定のサイズに切断された積層膜２５が得られる。
【００４５】
なお、上記した積層膜２５の製造方法では、ＰＴＦＥシートＳ１とシリコンシートＳ２とを熱圧着してＰＴＦＥ−シリコン積層シートを形成後、そのＰＴＦＥ−シリコン積層シートにＰＥＴシートを熱圧着して３層からなる積層膜２５を形成する一例を示したがこの製造方法に限られるものでない。例えば、ＰＴＦＥシートＳ１、シリコンシートＳ２、ＰＥＴシートのそれぞれを巻き出しローラおよび搬送ローラによって連続的に送り出し、それらをＰＴＦＥ−シリコン−ＰＥＴの順に３層に積層した状態で加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入し、熱圧着して１枚の積層膜を形成してもよい。
【００４６】
また、燃料透過量調整膜２７と、燃料通過量調整膜２８との２層からなる積層膜２９を形成する場合も、上記した積層膜２５を形成する場合と同様の工程で形成される。すなわち、燃料透過量調整膜２７として機能する、例えば５０〜８０μｍ程度の厚さのポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のＰＴＦＥシートがロール状に巻回されたＰＴＦＥロールから、巻き出しローラ１１０によってＰＴＦＥシートの連続的な送り出しを開始する。また、ＰＴＦＥシートの連続的な送り出しと同時に、燃料通過量調整膜２８として機能する、例えば１００μｍ程度の厚さのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製のＰＥＴシートがロール状に巻回されたＰＥＴロールから、巻き出しローラ１１１によってＰＥＴシートの連続的な送り出しを開始する。なお、ＰＥＴシートとして、予め所定の通過孔や通過スリットなどが形成されたものを用いてもよいし、ＰＥＴシートの搬送経路に、通過孔や通過スリットなどを開口する開口部形成装置を備え、その開口部形成装置を通過させることでＰＥＴシートに通過孔や通過スリットなど形成してもよい。
【００４７】
続いて、送り出されたＰＴＦＥシートおよびＰＥＴシートを各搬送ローラ１２０、１２１によって搬送し、それぞれのシートを積層した状態で加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入する。加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂ間に導入されたＰＴＦＥシートとＰＥＴシートとの積層体は、加圧過熱ローラ１２５ａ、１２５ｂによって加熱されるとともに加圧され、それそれのシート間が熱圧着されて１枚の積層膜を形成する。
【００４８】
続いて、ＰＴＦＥ−ＰＥＴの２層のシートを熱圧着により積層して形成された積層膜２９を、例えば、燃料電池１０のサイズに対応させて切り取る切断装置（図示しない）に導入する。そして、所定のサイズに切断された積層膜２９が得られる。
【００４９】
次に、各層を静電吸着して、気液分離膜２２と、燃料透過量調整膜２３と、燃料通過量調整膜２４との３層からなる積層膜２５を形成する積層膜製造工程について説明する。なお、ここでは、ＰＴＦＥシートＳ３、シリコンシートＳ４、ＰＥＴシートＳ５のそれぞれを同時に送り出し、１回の工程で３層からなる積層膜２５を形成する一例について説明する。
【００５０】
図３に示すように、気液分離膜２２として機能する、例えば５０〜８０μｍ程度の厚さのポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のＰＴＦＥシートＳ３がロール状に巻回されたＰＴＦＥロールＲ３から、巻き出しローラ２１０によってＰＴＦＥシートＳ３の連続的な送り出しを開始する。また、ＰＴＦＥシートＳ３の連続的な送り出しと同時に、燃料透過量調整膜２３として機能する、例えば１００〜２００μｍ程度の厚さのシリコン製のシリコンシートＳ４がロール状に巻回されたシリコンロールＲ４から、巻き出しローラ２１１によってシリコンシートＳ４の連続的な送り出しを開始し、さらに燃料通過量調整膜２４として機能する、例えば１００μｍ程度の厚さのＰＥＴ製のＰＥＴシートＳ５がロール状に巻回されたＰＥＴロールＲ５から、巻き出しローラ２１２によってＰＥＴシートＳ５の連続的な送り出しを開始する。なお、ＰＥＴシートＳ５として、予め所定の通過孔や通過スリットなどが形成されたものを用いてもよいし、ＰＥＴシートＳ５の搬送経路に、通過孔や通過スリットなどを開口する開口部形成装置を備え、その開口部形成装置を通過させることでＰＥＴシートＳ５に通過孔や通過スリットなど形成してもよい。
【００５１】
続いて、送り出されたＰＴＦＥシートＳ３、シリコンシートＳ４およびＰＥＴシートＳ５を各搬送ローラ２２０、２２１、２２２によって搬送する。また、シリコンシートＳ４を搬送する搬送経路には、帯電ローラ２３０およびこの帯電ローラ２３０と同位に帯電している搬送ベルト２３１が配置され、これらの帯電ローラ２３０および搬送ベルト２３１に接触して搬送されるシリコンシートＳ４の表面の電位を、例えば、プラスに帯電させる。
【００５２】
続いて、帯電したシリコンシートＳ４は、ＰＴＦＥシートＳ３およびＰＥＴシートＳ５に挟持されるように積層され、圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂ間に導入される。この際、ＰＴＦＥシートＳ３およびＰＥＴシートＳ５は、帯電したシリコンシートＳ４に静電吸着する。
【００５３】
圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂ間に導入されたＰＴＦＥシートＳ３、シリコンシートＳ４およびＰＥＴシートＳ５の積層体は、圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂによって加圧され、それそれのシート間が静電吸着された１枚の積層膜を形成する。そして、積層体は、駆動ローラ２５０ａ、２５０ｂにより搬送される。
【００５４】
続いて、ＰＴＦＥ−シリコン−ＰＥＴの順に３層のシートを静電吸着により積層して形成された積層膜２５を、例えば、燃料電池１０のサイズに対応させて切り取る切断装置（図示しない）に導入する。そして、所定のサイズに切断された積層膜２５が得られる。
【００５５】
なお、上記した積層膜２５の製造方法では、ＰＴＦＥシートＳ３、シリコンシートＳ４およびＰＥＴシートＳ５のそれぞれを同時に送り出し、１回の工程で３層からなる積層膜２５を形成する一例について説明したが、まず、ＰＴＦＥシートＳ３とシリコンシートＳ４とを静電吸着してＰＴＦＥ−シリコン積層シートを形成後、そのＰＴＦＥ−シリコン積層シートにＰＥＴシートを静電吸着して３層からなる積層膜２５を形成してもよい。ここで、一旦静電吸着した２層における層間には、静電吸着による吸着力の他に、例えば密着力などを有するため、例えば、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートに、ＰＥＴシートを静電吸着させるときでも、ＰＴＦＥ−シリコン積層シートのＰＴＦＥシートＳ３とシリコンシートＳ４との間が剥離することなく３層からなる積層膜２５を形成することができる。
【００５６】
また、燃料透過量調整膜２７と、燃料通過量調整膜２８との２層からなる積層膜２９を形成する場合も、上記した積層膜２５を形成する場合と同様の工程で形成される。なお、この場合には、シリコンシートＳ４の送り出し動作は停止している。すなわち、燃料透過量調整膜２７として機能する、例えば５０〜８０μｍ程度の厚さのポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）製のＰＴＦＥシートＳ３がロール状に巻回されたＰＴＦＥロールＲ３から、巻き出しローラ２１０によってＰＴＦＥシートＳ３の連続的な送り出しを開始する。また、ＰＴＦＥシートＳ３の連続的な送り出しと同時に、燃料通過量調整膜２８として機能する、例えば１００μｍ程度の厚さのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）製のＰＥＴシートＳ５がロール状に巻回されたＰＥＴロールＲ５から、巻き出しローラ２１２によってＰＥＴシートＳ５の連続的な送り出しを開始する。なお、ＰＥＴシートＳ５として、予め所定の通過孔や通過スリットなどが形成されたものを用いてもよいし、ＰＥＴシートＳ５の搬送経路に、通過孔や通過スリットなどを開口する開口部形成装置を備え、その開口部形成装置を通過させることでＰＥＴシートＳ５に通過孔や通過スリットなど形成してもよい。
【００５７】
続いて、送り出されたＰＴＦＥシートＳ３およびＰＥＴシートＳ５を各搬送ローラ２２０、２２２によって搬送する。また、ＰＥＴシートＳ５を搬送する搬送経路には、シリコンシートＳ４の搬送経路に配置されたものと同様の、図示しない帯電ローラおよびこの帯電ローラと同位に帯電している搬送ベルトが配置され、これらの帯電ローラおよび搬送ベルトに接触して搬送されるＰＥＴシートＳ５の表面の電位を、例えば、プラスに帯電させる。
【００５８】
続いて、帯電したＰＥＴシートＳ５は、ＰＴＦＥシートＳ３と積層され、圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂ間に導入される。この際、ＰＴＦＥシートＳ３は、帯電したＰＥＴシートＳ５に静電吸着する。
【００５９】
圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂ間に導入されたＰＴＦＥシートＳ３およびＰＥＴシートＳ５の積層体は、圧着ローラ２４０ａ、２４０ｂによって加圧され、それそれのシート間が静電吸着された１枚の積層膜を形成する。そして、積層体は、駆動ローラ２５０ａ、２５０ｂにより搬送される。
【００６０】
続いて、ＰＴＦＥ−ＰＥＴの２層のシートを静電吸着により積層して形成された積層膜２９を、例えば、燃料電池１０のサイズに対応させて切り取る切断装置（図示しない）に導入する。そして、所定のサイズに切断された積層膜２９が得られる。
【００６１】
次に、上記した燃料電池１０における作用について説明する。
【００６２】
液体燃料タンク２１内の液体燃料（例えば、メタノール水溶液）が気化し、気化したメタノールと水蒸気の混合気が、気液分離膜２２を透過する。気液分離膜２２を透過した混合気は、燃料透過量調整膜２３および燃料通過量調整膜２４によって、その量が調整され、気化燃料収容室３０に一旦収容され、濃度分布が均一にされる。気化燃料収容室３０に一旦収容された混合気は、燃料透過量調整膜２７および燃料通過量調整膜２８によって、さらにその量が調整され、燃料極導電層１７を通過し、さらに燃料極ガス拡散層１２で拡散され、燃料極触媒層１１に供給される。燃料極触媒層１１に供給された混合気は、次の式（１）に示すメタノールの内部改質反応を生じる。
ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ  →  ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−  …式（１）
【００６３】
なお、液体燃料Ｆとして、純メタノールを使用した場合には、液体燃料タンク２１からの水蒸気の供給がないため、空気極触媒層１３で生成した水や電解質膜１５中の水などがメタノールと上記した式（１）の内部改質反応を生じるか、または上記した式（１）の内部改質反応によらず、水を必要としない他の反応機構により内部改質反応を生じる。
【００６４】
内部改質反応で生成されたプロトン（Ｈ＋）は、電解質膜１５を伝導し、空気極触媒層１３に到達する。また同時に、燃料極触媒層１１で生成した電子（ｅ−）は、燃料電池１０に接続された外部回路を流れ、外部回路の負荷（抵抗等）に対して仕事をし、空気極触媒層１３に流入する。
【００６５】
一方、表面層３３の空気導入口３４から取り入れられた空気は、保湿層３２、空気極導電層１８、空気極ガス拡散層１４を拡散して、空気極触媒層１３に供給される。空気極触媒層１３に供給された空気は、電解質膜１５を通じて拡散してきたプロトンと、外部回路を流れてきた電子とともに、還元反応である次の式（２）に示す反応を生じる。この反応によって、水が生成され、発電反応が生じる。
（３／２）Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−  →  ３Ｈ２Ｏ  …式（２）
【００６６】
上記した式（１）と式（２）の反応とが同時に生じることにより、燃料電池１０としての発電反応が完結する。発電反応が進行すると、上述した式（２）の反応などによって、空気極触媒層１３中に生成した水（Ｈ２Ｏ）が、空気極ガス拡散層１４内を拡散し、保湿層３２に到達する。そして、保湿層３２によって蒸散を阻害され、空気極触媒層１３中の水の量が増加する。その結果、浸透圧現象によって、空気極触媒層１３に生成した水が、電解質膜１５を通過して燃料極触媒層１１に移動し、前述した式（１）に示すメタノールの酸化反応に用いられる。このようにして、外部から水を供給しなくても、メタノールの酸化反応を継続することができる。なお、燃料極触媒層１１に移動した水は、燃料透過量調整膜２７によって、気化燃料収容室３０側に流出するのが防止される。
【００６７】
また、液体燃料として、メタノールの濃度が５０モル％を超えるメタノール水溶液、または純メタノールを使用する場合でも、空気極触媒層１３から燃料極触媒層１１に移動してきた水を内部改質反応に使用することができるので、燃料極触媒層１１への水の供給を安定して行うことが可能となる。これによって、メタノールの内部改質反応の反応抵抗をさらに低下することができ、長期の出力特性と負荷電流特性をより向上させることができる。さらに、液体燃料タンク２１の小型化を図ることも可能である。
【００６８】
なお、上記した一実施の形態では、液体燃料に、メタノール水溶液、または純メタノールを使用した直接メタノール型の燃料電池について説明したが、液体燃料は、これらに限られるものではない。例えば、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、ジメチルエーテル、ギ酸など、またはこれらの水溶液を用いた液体燃料直接供給型の燃料電池にも応用することができる。いずれにしても、燃料電池に応じた液体燃料が収容される。
【００６９】
また、所定の電池出力を得るために、主として、図１に示した燃料電池１０を複数並設し、各燃料電池１０を電気的に直列に接続して、燃料電池を構成する。この際、例えば、１つの液体燃料タンク２１を共用するように構成することができる。
【００７０】
上記したように、本発明の一実施の形態における燃料電池用積層膜、燃料電池用積層膜の製造方法によれば、気液分離膜２２、燃料透過量調整膜２３および燃料通過量調整膜２４のそれぞれを熱圧着または静電吸着した積層体である積層膜２５を構成することができる。また、燃料透過量調整膜２７と燃料通過量調整膜２８のそれぞれを熱圧着または静電吸着した積層体である積層膜２９を構成することができる。そして、各層が予め熱圧着または静電吸着されて積層された積層膜２５、２９の状態で燃料電池１０に組み込むことができるので、各膜の設置の際に生じる困難さや設置に時間を費やすことなく、容易にかつ適確に各層を積層配置して燃料電池１０を構成することができる。これによって、作業時間の短縮化や、燃料電池の信頼性を向上させることができる。
【００７１】
なお、本発明は上記した実施の形態に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で構成要素を変形して具体化できる。また、本発明の実施の形態は、本発明の技術的思想の範囲内で拡張もしくは変更することができ、この拡張、変更した実施の形態も本発明の技術的範囲に含まれるものである。
【図面の簡単な説明】
【００７２】
【図１】本発明に係る一実施の形態の燃料電池の断面を模式的に示した図。
【図２】積層膜を構成する各層を熱圧着する場合の積層膜製造装置における積層膜製造工程を模式的に示した図。
【図３】積層膜を構成する各層を静電吸着する場合の積層膜製造装置における積層膜製造工程を模式的に示した図。
【符号の説明】
【００７３】
１…燃料電池、１０…燃料電池セル、１１…燃料極触媒層、１２…燃料極ガス拡散層、１３…空気極触媒層、１４…空気極ガス拡散層、１５…電解質膜、１６…膜電極接合体、１７…燃料極導電層、１８…空気極導電層、１９…燃料極シール材、２０…空気極シール材、２１…液体燃料タンク、２２…気液分離膜、２３…燃料透過量調整膜、２４…燃料通過量調整膜、２５…積層膜、２６，３１…フレーム、２７…燃料透過量調整膜、２８…燃料通過量調整膜、２９…積層膜、３０…気化燃料収容室、３２…保湿層、３３…表面層、３４…空気導入口、Ｆ…液体燃料。
【図１】
2007242372.tif 000003
【図２】
2007242372.tif 000004
【図３】
2007242372.tif 000005