(57)【要約】【課題】  発光効率を向上させるとともに、発光効率及び輝度の減衰を抑制することができる有機ＥＬ素子を提供する。【解決手段】  本発明による有機ＥＬ素子は、基板１上に、陽極層２、正孔注入層３、正孔輸送層４、発光部５、電子輸送層６、電子注入層７、陰極層８が積層されている。発光部５は、３層の第１発光層１０と、３層の正孔輸送層１１と、第２発光層１２とを有する。そして、３層の第１発光層１０と、３層の正孔輸送層１１は交互に周期的に積層されている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
発光部を有する有機ＥＬ素子において、前記発光部は、発光材料からなる複数の発光層と正負いずれかの電荷が円滑に移動可能な電荷輸送材料からなる複数の電荷輸送層とが交互に周期的に積層されていることを特徴とする有機ＥＬ素子。
【請求項２】
前記発光層を構成する発光材料は、トリスアルミニウム（Ａｌｑ３）を主成分とすることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項３】
前記電荷輸送層は、正孔を円滑に移動可能な正孔輸送材料からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機ＥＬ素子。
【請求項４】
前記電荷輸送層を構成する正孔輸送材料は、ナフテル・フェニル・ベンジン（ＮＰＢ）を主成分とすることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光部を有する有機ＥＬ素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ（エレクトロルミネセンス）素子は、基板、陽極層、正孔輸送層、光を発光するための発光層（発光部）、電子輸送層等を有する。従来、この発光層は、有機物と金属の結合体であるＡｌｑ３（トリスアルミニウム）等の発光材料からなる単層の発光層で構成されている。
【０００３】
この単層からなる発光層には、陽極層からは、正孔輸送層等を介して正孔が注入されるとともに、陰極層からは、電子輸送層等を介して電子が注入される。そして、発光層に注入されて、閉じ込められた正孔と電子とが再結合して、可視光領域の光を発光するように構成されている。
【０００４】
しかしながら、陰極層から注入された電子のうち多くの電子は、陰極層側の発光層の界面で発光層内の正孔と再結合し、一方、陽極層から注入された正孔のうち多くの正孔は、陽極層側の発光層の界面で発光層内の電子と再結合してしまう。
【０００５】
従って、発光層において、発光層の界面のみで多くの正孔と電子の再結合が行われているため、発光層の界面の発光種のみが失活してしまう。この結果、発光層の内部の発光種が失活していないにも関わらず、この発光層の界面の発光種の失活によって、発光効率及び輝度の減衰が大きくなるといった問題があった。
【０００６】
そこで、発光層の内部での電荷の移動度を高めることにより、発光層の界面のみならず、発光層の内部でも正孔と電子の再結合を行うことによって、発光種の失活を均一化して、有機ＥＬ素子の発光効率及び輝度の減衰を抑制する技術が提案されている。
【０００７】
具体的には、発光層内部に、例えば、酸化しにくく、正孔の移動度が大きく正孔輸送層に使われるＮＰＢ（ナフテル・フェニル・ベンジン）を発光層にドーピングすることによって、正孔が発光層の内部まで容易に移動することができる。これにより、発光層の界面のみならず内部での正孔と電子の再結合を促進して、発光種が失活する領域をある程度分散させることができるので、有機ＥＬ素子の発光効率及び輝度の減衰を抑制することができる。
【非特許文献１】Ｖｉ−Ｅｎ  Ｃｈｏｏｎｇ  ｅｔｃ、「Ｏｒｇａｎｉｃ  ｌｉｇｈｔ−ｅｍｉｔｔｉｎｇ  ｄｉｏｄｅｓ  ｗｉｔｈ  ａ  ｂｉｐｏｌａｒ  ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｌａｙｅｒ」、ＡＰＰＬＩＥＤ  ＰＨＹＳＩＣＳ  ＬＥＴＴＥＲＳ、（米国）、Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｉｎｓｔｉｔｕｔｅ  ｏｆ  Ｐｈｙｓｉｃｓ、１９９９年７月１２日、ＶＯＬＵＭＥ  ７５、ＮＵＭＢＥＲ  ２、ｐ．１７２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、上述したようにＮＰＢにより正孔の移動度を高めても、発光層の内部に移動できる正孔の量は一部だけであり、発光層の界面で多くの再結合が行われる。従って、発光層の界面での発光種の失活もある程度しか抑制することができず、充分に有機ＥＬ素子の発光効率及び輝度の減衰を抑制できているとは言い難いのが現状である。
【０００９】
本発明は、上述した課題を解決するために創案されたものであり、発光効率を向上させるとともに、発光効率及び輝度の減衰を抑制することができる有機ＥＬ素子を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために、請求項１記載の発明は、発光部を有する有機ＥＬ素子において、前記発光部は、発光材料からなる複数の発光層と正負いずれかの電荷が円滑に移動可能な電荷輸送材料からなる複数の電荷輸送層とが交互に周期的に積層されていることを特徴とする有機ＥＬ素子である。
【００１１】
また、請求項２記載の発明は、前記発光層を構成する発光材料は、トリスアルミニウム（Ａｌｑ３）を主成分とすることを特徴とする請求項１に記載の有機ＥＬ素子である。
【００１２】
また、請求項３記載の発明は、前記電荷輸送層は、正孔を円滑に移動可能な正孔輸送材料からなることを特徴とする請求項１又は２に記載の有機ＥＬ素子である。
【００１３】
また、請求項４記載の発明は、前記電荷輸送層を構成する正孔輸送材料は、ナフテル・フェニル・ベンジン（ＮＰＢ）を主成分とすることを特徴とする請求項３に記載の有機ＥＬ素子である。
【発明の効果】
【００１４】
本発明によれば、発光部が、複数の発光層と複数の電荷輸送層とが交互に周期的に積層された積層構造に構成することによって、各発光層の界面で正孔と電子とを再結合させることができるので、発光層を単層で構成した場合に比べて、正孔と電子とが再結合可能な領域を増加させることができる。これによって、発光効率を向上させることができる。
【００１５】
また、界面を増加させて、正孔と電子とが再結合する領域を分散させることにより、発光種が失活する領域を分散させることができる。従って、発光種の失活が集中する単層の発光層を有する有機ＥＬ素子に比べて、発光効率及び輝度の減衰を抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、図面を参照して本発明の一実施形態を説明する。図１は、本発明による有機ＥＬ素子の断面構造を示す図である。
【００１７】
図１に示すように、有機ＥＬ素子は、基板１上に、陽極層２、正孔注入層３、正孔輸送層４、発光部５、電子輸送層６、電子注入層７、陰極層８が積層されている。
【００１８】
発光部５は、３層の第１発光層１０と、３層の正孔輸送層１１と、第２発光層１２とを有する。そして、３層の第１発光層１０と、３層の正孔輸送層１１は交互に周期的に積層されている。
【００１９】
この有機ＥＬ素子では、基板１側から光が発光するように構成されているので、基板１は、ガラス基板等の光を透過する透明基板が用いられる。同様に、陽極層２も、光を透過可能な厚さ約１５０ｎｍ〜約１６０ｎｍのＩＴＯの透明電極からなる。
【００２０】
正孔注入層３は、陽極層２からの正孔の注入率を向上させるものであり、厚さ約７０ｎｍの銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）からなる。正孔輸送層４は、正孔注入層３を介して陽極層２から注入された正孔を円滑に発光部５に輸送するためのものであり、厚さ約６０ｎｍのＮＰＢからなる。
【００２１】
発光部５の第１発光層１０は、注入された正孔及び電子が再結合して発光するためのものであり、発光種であるＣ５４５Ｔが約１％ドーピングされた厚さ約２ｎｍのＡｌｑ３からなる。また、発光部５の正孔輸送層１１は、第１発光層１０に注入された正孔を隣接する別の第１発光層１０へと円滑に移動させるためのものであり、厚さ約２ｎｍのＮＰＢからなる。発光部５の第２発光層１２は、Ｃ５４５Ｔが約１％ドーピングされた厚さ約２８ｎｍのＡｌｑ３からなる。
【００２２】
電子輸送層６は、電子注入層７を介して陰極層８から注入された電子を円滑に発光部５に輸送するためのものであり、厚み約３５ｎｍのＡｌｑ３からなる。電子注入層７は、陰極層８からの電子の注入率を向上させるものであり、厚さ約０．５ｎｍのＬｉＦからなる。陰極層８は、厚さ約１５０ｎｍのＡｌからなる。
【００２３】
この有機ＥＬ素子は、基板１上に、真空上蒸着法等の既知の製造方法により、陽極層２、正孔注入層３、正孔輸送層４、第１発光層１０と正孔輸送層１１と第２発光層１２とを含む発光部５、電子輸送層６、電子注入層７、陰極層８を順に成膜することによって製造される。
【００２４】
有機ＥＬ素子では、陽極層２及び陰極層８の間に一定の電圧が印加されると、陽極層２から正孔注入層３及び正孔輸送層４を介して発光部５に正孔が注入されるとともに、陰極層８から電子注入層７及び電子輸送層６を介して発光部５に電子が注入される。そして、発光部５に注入された正孔と電子とが再結合することによって、光を発光するように構成されている。
【００２５】
ここで、本発明による有機ＥＬ素子では、発光部５が、３層の第１発光層１０と３層の正孔輸送層１１とが交互に周期的に積層された積層構造を有するので、発光部５に注入された正孔と電子とが、３層の各第１発光層１０の界面で再結合することができる。これにより、正孔と電子とが再結合できる領域を増加することができるので、発光効率を向上させることができる。
【００２６】
また、第１発光層１０の界面を増加させることにより、正孔と電子とが再結合する領域を分散させることができるので、発光部５のいずれかの第１発光層１０に再結合が集中することを抑制することができる。このため、いずれかの第１発光層１０の界面の発光種だけが急速に失活することを防ぐことができるので、本発明による有機ＥＬ素子では、発光効率及び輝度の減衰を抑制することができる。
【００２７】
次に、上述した本発明の有機ＥＬ素子の効果を証明することを目的として、上記本発明による有機ＥＬ素子と比較するために作成した４つの第１〜第４比較用有機ＥＬ素子について説明する。図２は、比較用有機ＥＬ素子の断面構造を示す図である。
【００２８】
図２に示すように、比較用有機ＥＬ素子は、基板２１上に、陽極層２２、正孔注入層２３、正孔輸送層２４、発光層２５、電子輸送層２６、電子注入層２７、陰極層２８が積層されている。尚、比較用有機ＥＬ素子の基板２１、陽極層２２、正孔注入層２３、正孔輸送層２４、電子輸送層２６、電子注入層２７、陰極層２８は、それぞれ、本発明の有機ＥＬ素子の基板１、陽極層２、正孔注入層３、正孔輸送層４、電子輸送層６、電子注入層７、陰極層８と同じである。
【００２９】
比較用有機ＥＬ素子の発光層２５は、Ｃ５４５Ｔが約１％ドーピングされた厚さ約４０ｎｍのＡｌｑ３からなる。そして、４つの第１〜第４比較用有機ＥＬ素子のうち、第１比較用有機ＥＬ素子には、発光層２５にＮＰＢをドーピングせず、第２〜第４比較用有機ＥＬ素子には、それぞれ、発光層２５に１％、５％、１０％のＮＰＢをドーピングした。
【００３０】
まず、表１を参照して、本発明による有機ＥＬ素子と第１〜第４比較用有機ＥＬ素子の発光効率について説明する。尚、表１は、各有機ＥＬ素子の開始時における発光効率を示したものである。
【表１】
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【００３１】
表１に示すように、本発明による有機ＥＬ素子の発光効率は、１１．１ｃｄ／Ａと高い数値を示したのに対し、第１〜第４比較用有機ＥＬ素子は、それぞれ、９．４ｃｄ／Ａ、７．６ｃｄ／Ａ、６．８ｃｄ／Ａ、６．２ｃｄ／Ａと、全ての比較用有機ＥＬ素子において本発明の有機ＥＬ素子よりも低い数値を示した。
【００３２】
これは、本発明による有機ＥＬ素子が、３層の第１発光層１０と３層の正孔輸送層１１とが周期的に積層された積層構造にすることによって、いずれかの第１発光層１０で再結合することなく通過した正孔又は電子が、他の第１発光層１０の界面で再結合することができるからと考えられる。即ち、正孔と電子とが再結合する領域が増えたので、発光効率が第１〜第４比較用有機ＥＬ素子よりも向上したものと考えられる。
【００３３】
また、これらの結果より、第２〜第４比較用有機ＥＬ素子において、ＮＰＢのドーパント量が増加するにつれて、発光効率が低くなることがわかる。これは、ＮＰＢのドーパント量が増加するにつれて、正孔の移動度が大きくなるので、発光層２５の中に注入された正孔のうち、発光層２５で電子と再結合することなく、発光層２５を通過してしまう正孔の割合が増加するからだと考えられる。
【００３４】
次に、本発明による有機ＥＬ素子と第１比較用有機ＥＬ素子の発光効率の減衰率について図３を参照して説明する。図３は、縦軸が発光効率（ｃｄ／Ａ）を示し、横軸が時間（ｈｒ）を示している。
【００３５】
図３に示すように、本発明による有機ＥＬ素子の発光効率は、１０００時間後には、９．３２ｃｄ／Ａとなっている。一方、第１比較用有機ＥＬ素子の発光効率は、１０００時間後には、６．７５ｃｄ／Ａとなっている。これらより、開始時（０時間）に対する１０００時間後の減衰率は、本発明による有機ＥＬ素子が、１６％の減衰率だったのに対し、第１比較用有機ＥＬ素子は、２８％の減衰率であることがわかる。この結果、本発明による有機ＥＬ素子は、第１比較用有機ＥＬ素子に比べて、減衰率が小さくなったことがわかる。
【００３６】
また、図示しないが、２００時間後の本発明による有機ＥＬ素子の発光効率の減衰率及びＮＰＢが１％ドーピングされた第２比較用有機ＥＬ素子の発光効率の減衰率を比べると、前者は９．０％だったのに対し、後者は１２％だった。これにより、本発明による有機ＥＬ素子は、ＮＰＢが１％ドーピングされた第２比較用有機ＥＬ素子よりも発光効率の減衰率が低いことがわかる。
【００３７】
これらは、第１及び第２比較用有機ＥＬ素子が、発光層２５を単層で構成しているため、電子と正孔との再結合が、その単層の発光層２５の界面に集中することによって、発光層２５の発光種の失活が、発光層２５の界面に集中するために発光効率の減衰率が大きくなったと考えられる。
【００３８】
一方、本発明による有機ＥＬ素子は、３層の第１発光層１０及び３層の正孔輸送層１１を積層することによって、第１発光層１０の界面が増えたので、電子と正孔との再結合を各第１発光層１０の界面に分散させることができた。これにより、第１発光層１０の発光種の失活する領域を分散させることができたので、本発明の有機ＥＬ素子の発光効率の減衰率を抑制することができたと考えられる。
【００３９】
次に、本発明による有機ＥＬ素子と第１比較用有機ＥＬ素子の輝度の減衰について図４を参照して説明する。図４は、縦軸が輝度（ｃｄ／ｍ２）を示し、横軸が時間（ｈｒ）を示している。
【００４０】
図４に示すように、本発明による有機ＥＬ素子は、開始時（０時間）の輝度が約１０２５ｃｄ／ｍ２だったのに対し、約１０００時間後の輝度は約８７０ｃｄ／ｍ２だった。一方、第１比較用有機ＥＬ素子は、開始時の輝度が約１０００ｃｄ／ｍ２だったのに対し、約１０００時間後の輝度は約７２０ｃｄ／ｍ２だった。
【００４１】
これにより、本発明による有機ＥＬ素子の約１０００時間後の減衰率は約１５％だったのに対し、第１比較用有機ＥＬ素子の減衰率は２８％となったことがわかる。この結果、本発明の有機ＥＬ素子は、第１比較用有機ＥＬ素子に比べて、減衰率が小さくなっていることがわかる。
【００４２】
同様に、本発明による有機ＥＬ素子と、第２比較用有機ＥＬ素子とを比較した場合、図４に示すように、第２比較用有機ＥＬ素子の方が、本発明による有機ＥＬ素子に比べて、輝度の減衰率が明らかに大きいことがわかる。
【００４３】
また、図４に示すように、本発明による有機ＥＬ素子と、第３及び第４比較用有機ＥＬ素子とを比較した場合、約６５０時間までは本発明による有機ＥＬ素子の方が、第３及び第４の比較用有機ＥＬ素子に比べて輝度の減衰率が少し大きくなった。しかしながら、約６５０時間以降は、本発明の有機ＥＬ素子の輝度の減衰が略横ばいになっているのに対し、第３及び第４比較用有機ＥＬ素子の輝度は更に減衰していく傾向になった。
【００４４】
これにより、約１０００時間以降では、本発明の有機ＥＬ素子の輝度の減衰率に比べて、第３及び第４の有機ＥＬ素子の減衰率の方が大きくなった。この結果、有機ＥＬ素子の発光時間が長くなれば長くなるほど、本発明の有機ＥＬ素子の減衰率が、第３及び第４の有機ＥＬ素子の減衰率に比べて、小さくなることがわかった。
【００４５】
これらは、本発明の有機ＥＬ素子が発光効率の減衰率を抑制させることができた理由と同じように、本発明の有機ＥＬ素子は、３層の第１発光層１０と３層の正孔輸送層１１とを積層構造にすることによって、第１〜第４比較用有機ＥＬ素子に比べて、発光種が失活する領域を分散させることができたためと考えられる。
【００４６】
以上説明したように、上述した本発明による有機ＥＬ素子の効果である、発光効率の向上と、発光効率及び輝度の減衰の抑制を証明することができた。
【００４７】
以上、上記実施形態を用いて本発明を詳細に説明したが、当業者にとっては、本発明が本明細書中に説明した実施形態に限定されるものではないということは明らかである。本発明は、特許請求の範囲の記載により定まる本発明の趣旨及び範囲を逸脱することなく修正及び変更形態として実施することができる。従って、本明細書の記載は、例示説明を目的とするものであり、本発明に対して何ら制限的な意味を有するものではない。以下、上記実施形態を一部変更した変更形態について説明する。
【００４８】
例えば、各層の厚みや構成する材料を変更することは可能である。
【００４９】
また、上記実施形態の発光部５では、第１発光層１０と正孔輸送層１１とをそれぞれ３層積層した周期構造について説明したが、積層する数は適宜変更することができる。
【００５０】
また、上記実施形態の発光部５では、第１発光層１０と正孔輸送層１１とを積層したが、複数の第１発光層と電子の移動度の高い材料からなる複数の電子輸送層とを周期的に積層した積層構造に構成してもよい。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明による有機ＥＬ素子の断面構造を示す図である。
【図２】比較用有機ＥＬ素子の断面構造を示す図である。
【図３】発光効率と時間との関係を示すグラフである。
【図４】輝度と時間との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
【００５２】
１    基板
２    陽極層
３    正孔注入層
４    正孔輸送層
５    発光部
６    電子輸送層
７    電子注入層
８    陰極層
１０  第１発光層
１１  正孔輸送層
１２  第２発光層
２１  基板
２２  陽極層
２３  正孔注入層
２４  正孔輸送層
２５  発光層
２６  電子輸送層
２７  電子注入層
２８  陰極層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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