(57)【要約】【課題】気液分離膜を用いて別の動力源なしに燃料中の気体を分離し、気体が分離された燃料を排出することが可能な気液分離装置及び燃料電池を提供すること。【解決手段】液体の燃料を使用する燃料電池で用いられる気液分離装置において、中空管状であり、表面に１つ以上の開口部が形成され、気体を含んだ燃料が導通する燃料誘導管１２０、２２０、３２０、３２０’と、燃料誘導管の前記開口部に設置され、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる気液分離膜１３０、２３０、３３０、３３０’とを備えることを特徴とする。【選択図】図３
2007214128.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
液体の燃料を使用する燃料電池で用いられる気液分離装置において、
中空管状であり、表面に１つ以上の開口部が形成され、気体を含んだ燃料が導通する燃料誘導管と、
前記燃料誘導管の前記開口部に設置され、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる気液分離膜と、
を備えることを特徴とする、気液分離装置。
【請求項２】
前記燃料誘導管及び前記気液分離膜を外部から隔離するように内部に収容し、前記気液分離膜から透過した気体を外部に排出するガス排出口が形成されたハウジングをさらに備えることを特徴とする、請求項１に記載の気液分離装置。
【請求項３】
前記燃料誘導管の直径は、前記燃料が流入する一側の直径が他側の直径より大きいことを特徴とする、請求項２に記載の気液分離装置。
【請求項４】
前記燃料誘導管の前記開口部は、前記燃料が流入する一側の面積が他側の面積よりも広いことを特徴とする、請求項３に記載の気液分離装置。
【請求項５】
前記燃料誘導管の前記開口部は、前記燃料誘導管の表面の周りに均一に配置されたことを特徴とする、請求項４に記載の気液分離装置。
【請求項６】
前記燃料が流出する前記燃料誘導管の末端には多孔性物質が充填されたことを特徴とする、請求項５に記載の気液分離装置。
【請求項７】
液体の燃料を貯蔵する燃料貯蔵容器と、
前記燃料と水とを混合して混合燃料を生成する燃料混合器と、
前記混合燃料及び酸素を用いて電気化学反応により電気を発生させる電気発生部と、
前記電気発生部から排出される液状の燃料中に含まれた気体を分離する気液分離装置と、
を備え、
前記気液分離装置は、
中空管状であり、表面に１つ以上の開口部が形成された燃料誘導管と、
前記燃料誘導管の前記開口部に設置され、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる気液分離膜と、
を有することを特徴とする、燃料電池システム。
【請求項８】
前記気液分離装置は、
前記燃料誘導管及び前記気液分離膜を外部から隔離するように内部に収容し、前記気液分離膜から透過した気体を外部に排出するガス排出口が形成されたハウジングをさらに備えることを特徴とする、請求項７に記載の燃料電池システム。
【請求項９】
前記燃料誘導管の直径は、前記燃料が流入する一側の直径が他側の直径より大きいことを特徴とする、請求項８に記載の燃料電池システム。
【請求項１０】
前記燃料誘導管の前記開口部は、前記燃料が流入する一側の面積が他側の面積よりも広いことを特徴とする、請求項９に記載の燃料電池システム。
【請求項１１】
前記燃料誘導管の前記開口部は、前記燃料誘導管の表面の周りに均一に配置されたことを特徴とする、請求項１０に記載の燃料電池システム。
【請求項１２】
前記燃料が流出する前記燃料誘導管の末端には多孔性物質が充填されたことを特徴とする、請求項１１に記載の燃料電池システム。
【請求項１３】
直接メタノール型燃料電池システムであることを特徴とする、請求項７〜１２のいずれかに記載の燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池に用いる気液分離装置に関し、特に、回収燃料に含まれた気体を気液分離膜を用いて分離排出する気液分離装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、常温または１００℃以下で作動する高分子電解質型及び直接メタノール型燃料電池、１５０〜２００℃付近で作動するリン酸型燃料電池、６００〜７００℃の高温で作動する溶融炭酸塩型燃料電池、１０００℃以上の高温で作動する固体酸化物型燃料電池などに分類される。これらのそれぞれの燃料電池は、電気を発生する基本的な作動原理が類似するが、使用される燃料の種類、触媒、電解質などが互いに異なる。
【０００３】
このうち、直接メタノール型燃料電池（Direct  Methanol  Fuel  Cell：ＤＭＦＣ）は、原燃料を改質して水素を生成する改質器を使用せずにメタノールを直接燃料として使用するため、改質器などが不要で、よりコンパクトに構成することができる。さらに、低温で動作可能であるため、携帯用電子機器などの電源として使用することができる。
【０００４】
図１は、通常の直接メタノール型燃料電池の電極電解質接合体を示す概略図である。
【０００５】
図１を参照すると、通常の直接メタノール型燃料電池の電極電解質接合体は、アノード電極１０とカソード電極２０との間に電解質膜３０が介在された形態から構成される。アノード電極１０に供給されたメタノール（ＣＨ３ＯＨ）及び水（Ｈ２Ｏ）（以下、メタノールと水との混合物を燃料と定義する。）は、触媒上で二酸化炭素（ＣＯ２）、水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）に分解される。水素イオンは、電解質膜３０を介してカソード電極２０に移動し、電子は、外部導線を通じてカソード電極２０に移動する。カソード電極２０には通常の空気に含まれた酸素（Ｏ２）が供給され、アノード電極１０から移動された電子と水素イオン、そして酸素が触媒上で反応して水を生成する。アノード電極１０とカソード電極２０で起きる電気化学反応を反応式で表すと、下記の反応式１の通りである。
【０００６】
（反応式１）
アノード電極：ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−
カソード電極：３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ
全体：ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２→ＣＯ２＋３Ｈ２Ｏ
【０００７】
しかし、実際の燃料電池運転過程中において、アノード電極１０に流入した燃料中の一部は完全に反応せず、アノード電極１０で発生した二酸化炭素と共に排出される。また、メタノールが燃料としてアノード電極１０に供給されるとき、メタノールが電解質膜３０を直に通過してカソード電極２０に移動するという、いわゆるクロスオーバー（cross  over）現象が生じ、カソード電極２０にも燃料の一部が混入して、カソード電極２０で生成される水と共に排出されることがある。このように、燃料電池運転過程中において、電極電解質接合体のアノード電極１０とカソード電極２０で二酸化炭素及び水だけでなく、未反応燃料が混じって排出されることがある。
【０００８】
図２は、直接メタノール型燃料電池システムの未反応燃料を回収する過程を示すブロック図である。
【０００９】
電気発生部６０は、電極電解質接合体から構成される。電極電解質接合体は、少なくとも一つ以上積層された構造を有することができる。電気発生部６０では、電極電解質接合体で電気化学反応後生成される二酸化炭素と水だけでなく、未反応燃料も共に排出され、これらは気液分離装置７０に流入する。気液分離装置７０は、二酸化炭素を除去し、水と未反応燃料のみが燃料混合器５０に流入する。燃料混合器５０には燃料容器４０に貯蔵された高濃度の燃料が流入し、電気発生部６０の運転に必要な濃度の燃料が生成される。燃料は、さらに電気発生部６０に供給される。
【００１０】
【特許文献１】大韓民国特許公開第１０−２００５−００２５４９６号明細書
【特許文献２】大韓民国特許公開第１０−１９８５−０００２６９９号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
上記のような直接メタノール型燃料電池システムにおいて、気液分離装置７０で二酸化炭素を効率的に除去しなければ、燃料を供給する装置に二酸化炭素が流入して作動に異常が生じ得るという問題があった。また、電気発生部６０の電極電解質接合体に二酸化炭素がそのまま流入すると、二酸化炭素により燃料がアノード電極１０と接する面積が減少し、燃料電池の効率が減少することがあるという問題があった。一方、未反応燃料から二酸化炭素を除去するために別の動力源が必要な装置、例えば、気液分離器などを付加する場合、余計な電力を消耗するため、燃料電池の効率が減少することがあるという問題があった。
【００１２】
そこで、本発明は、上記問題に鑑みてなされたものであり、本発明の目的とするところは、気液分離膜を用いて別の動力源なしに燃料中の気体を分離し、気体が分離された燃料を排出することが可能な、新規かつ改良された気液分離装置及び燃料電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記課題を解決するために、本発明のある観点によれば、液体の燃料を使用する燃料電池で用いられる気液分離装置において、中空管状であり、表面に１つ以上の開口部が形成され、気体を含んだ燃料が導通する燃料誘導管と、燃料誘導管の前記開口部に設置され、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる気液分離膜とを備えることを特徴とする気液分離装置が提供される。
【００１４】
上記燃料誘導管及び前記気液分離膜を外部から隔離するように内部に収容し、前記気液分離膜から透過した気体を外部に排出するガス排出口が形成されたハウジングをさらに備えることができる。
【００１５】
上記燃料誘導管の直径は、燃料が流入する一側の直径が他側の直径より大きいことがあり、上記燃料誘導管の開口部は、燃料が流入する一側の面積が他側の面積よりも広いことがある。上記燃料誘導管の開口部は、燃料誘導管の表面の周りに均一に配置されることができ、上記燃料が流出する燃料誘導管の末端には多孔性物質が充填されることができる。
【００１６】
また、上記課題を解決するため、本発明の別の観点によれば、液体の燃料を貯蔵する燃料貯蔵容器と、燃料と水とを混合して混合燃料を生成する燃料混合器と、前記混合燃料及び酸素を用いて電気化学反応により電気を発生させる電気発生部と、前記電気発生部から排出される水と液状の未反応燃料中に含まれた気体を分離する気液分離装置とを備え、気液分離装置は、中空管状であり、表面に１つ以上の開口部が形成された燃料誘導管と、燃料誘導管の開口部に設置され、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる気液分離膜とを有することを特徴とする燃料電池システムが提供される。
【００１７】
上記燃料誘導管の直径は、燃料が流入する一側の直径が他側の直径より大きいことがあり、上記燃料誘導管の開口部は、燃料が流入する一側の面積が他側の面積よりも広いことがある。上記燃料誘導管の開口部は、燃料誘導管の表面の周りに均一に配置されることができ、上記燃料が流出する燃料誘導管の末端には多孔性物質が充填されることができる。燃料電池システムは、直接メタノール型燃料電池システムであるとしてもよい。
【発明の効果】
【００１８】
本発明によれば、気液分離膜を用いて別の動力源なしに燃料中の気体を分離し、気体が分離された燃料を排出することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下に添付図面を参照しながら、本発明の好適な実施の形態について詳細に説明する。なお、本明細書及び図面において、実質的に同一の機能構成を有する構成要素については、同一の符号を付することにより重複説明を省略する。
【００２０】
まず、本実施形態に係る直接メタノール型燃料電池（Direct  Methanol  Fuel  Cell：ＤＭＦＣ）について説明する。本実施形態に係る直接メタノール型燃料電池は、原燃料を改質して水素を生成する改質器を使用せずにメタノールを直接燃料として使用する
【００２１】
通常の直接メタノール型燃料電池の電極電解質接合体は、アノード電極とカソード電極との間に電解質膜が介在された形態から構成される。アノード電極に供給されたメタノール（ＣＨ３ＯＨ）及び水（Ｈ２Ｏ）（以下、メタノールと水との混合物を燃料と定義する。）は、触媒上で二酸化炭素（ＣＯ２）、水素イオン（Ｈ＋）及び電子（ｅ−）に分解される。水素イオンは、電解質膜を介してカソード電極に移動し、電子は、外部導線を通じてカソード電極に移動する。カソード電極には通常の空気に含まれた酸素（Ｏ２）が供給され、アノード電極から移動された電子と水素イオン、そして酸素が触媒上で反応して水を生成する。アノード電極とカソード電極で起きる電気化学反応を反応式で表すと、下記の反応式１の通りである。
【００２２】
（反応式１）
アノード電極：ＣＨ３ＯＨ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−
カソード電極：３／２Ｏ２＋６Ｈ＋＋６ｅ−→３Ｈ２Ｏ
全体：ＣＨ３ＯＨ＋３／２Ｏ２→ＣＯ２＋３Ｈ２Ｏ
【００２３】
しかし、実際の燃料電池運転過程中において、アノード電極に流入した燃料中の一部は完全に反応せず、アノード電極で発生した二酸化炭素と共に排出される。また、メタノールが燃料としてアノード電極に供給されるとき、メタノールが電解質膜を直に通過してカソード電極に移動するという、いわゆるクロスオーバー（cross  over）現象が生じ、カソード電極にも燃料の一部が混入して、カソード電極で生成される水と共に排出されることがある。このように、燃料電池運転過程中において、電極電解質接合体のアノード電極とカソード電極で二酸化炭素及び水だけでなく、未反応燃料が混じって排出されることがある。
【００２４】
本実施形態に係る直接メタノール型燃料電池システムの未反応燃料を回収する過程では、燃料容器と、燃料混合器と、電気発生部と、気液分離装置とを備える。
【００２５】
電気発生部は、電極電解質接合体から構成される。電極電解質接合体は、少なくとも１つ以上積層された構造を有することができる。電気発生部では、電極電解質接合体で電気化学反応後生成される二酸化炭素と水だけでなく、未反応燃料も共に排出され、これらは気液分離装置に流入する。気液分離装置は、二酸化炭素を除去し、水と未反応燃料のみが燃料混合器に流入する。燃料混合器には燃料容器に貯蔵された高濃度の燃料が流入し、電気発生部の運転に必要な濃度の燃料が生成される。燃料は、さらに電気発生部に供給される。
【００２６】
次に、本発明の第１の実施形態に係る気液分離装置について説明する。図３は、本実施形態に係る気液分離装置を示す斜視図であり、図４は、本実施形態に係る燃料誘導管１２０及び気液分離膜１３０の分解斜視図である。
【００２７】
図３及び図４を参照すると、本実施形態に係る気液分離装置は、ハウジング１１０と、燃料流入管１４０と、燃料誘導管１２０と、気液分離膜１３０と、ガス排出口１６０と、燃料流出管１５０を備える。
【００２８】
燃料流入管１４０の一端は、燃料電池の電気発生部（図示せず。）と流体連通可能に連結され、燃料電池から排出される未反応燃料と二酸化炭素とが流入する。燃料流入管１４０の他端は、ハウジング１１０内部に設けられた燃料誘導管１２０の一端と流体連通可能に連結される。
【００２９】
燃料誘導管１２０は、燃料に対して耐食性及び不透性のある材質で製作される。燃料誘導管１２０は、ハウジング１１０内部に設けられ、直径が漸次減少する円錐状の中空管である。燃料誘導管１２０の一端より直径が相対的に小さい燃料誘導管１２０の他端には、後述の燃料流出管１５０と流体連通可能に連結される。燃料誘導管１２０の表面には少なくとも２つ以上の開口部が形成される。開口部は、燃料誘導管１２０の一側に偏って形成されることなく、燃料誘導管１２０の周りに均一に分布する。開口部の形状は、燃料流入管１４０側の広さが、燃料流出管１５０側の広さよりも広い非対称形状である。それぞれの開口部には、気液分離膜１３０が隙間がないように設置される。気液分離膜１３０は、液体は透過させず、気体のみを選択的に透過させる性質がある。
【００３０】
燃料流出管１５０は、上述のように、燃料誘導管１２０の一端と流体連通可能に連結される。また、燃料流出管１５０の直径は、燃料流入管１４０の直径より小さい。
【００３１】
本実施形態に係る気液分離装置の構成により、燃料電池から排出される未反応燃料と二酸化炭素は、燃料流入管１４０を介して燃料誘導管１２０に流入する。燃料誘導管１２０に流入した二酸化炭素は、燃料誘導管１２０の内部で浮遊し、燃料誘導管１２０の表面に設けられた気液分離膜１３０と接するようになる。気液分離膜１３０は、燃料誘導管１２０の周りに均一に設けられるため、気液分離装置が回転して向きを変えた場合でも二酸化炭素は気液分離膜１３０のうちいずれか１つと接することができる。気液分離膜１３０は、燃料流入管１４０側の広さが燃料流出管１５０側の広さよりも広いため、二酸化炭素は、燃料誘導管１２０に流入するとまず広い気液分離膜１３０の面積と対面することになる。二酸化炭素は、気液分離膜１３０を介して燃料誘導管１２０の外部に排出され、ハウジング１１０の一側に設けられたガス排出口１６０を介して外部に排出される。二酸化炭素が除去された未反応燃料は、燃料流出管１５０を介して燃料混合器（図示せず。）に供給されることができる。
【００３２】
上記のように、ハウジング１１０に設けられたガス排出口１６０を介してガスを排出するのは、気液分離膜１３０を介して排出される二酸化炭素などが燃料電池システムの構成要素に接触すると、腐食を生じることがあるためである。しかし、これを防止するために、すべての燃料電池システムのすべての構成要素を耐腐食性材質で具現すると、製造費用が増加する。したがって、ハウジング１１０は、二酸化炭素やメタノールに対して耐腐食性材質であって、流出気体や漏洩液がハウジング１１０の外部に漏れないように水密及び／または気密構造を有さなければならない。
【００３３】
図においては、ハウジング１１０の一側に一つのガス排出口１６０が形成されたものを示しているが、本実施形態はかかる例に限定されず、ガスの流れを円滑にするために多数個のガス排出口を形成するか、ハウジング１１０の両側にガス排出口を形成することもできる。
【００３４】
次に、本実施形態に係る気液分離装置の変形例について説明する。図５は、本実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。
【００３５】
図５を参照すると、気液分離装置は、上述した図３の気液分離装置に、燃料吸収層１５１をさらに備える。
【００３６】
燃料吸収層１５１は、燃料誘導管１２０と燃料流出管１５０との境界に介在され、内部には多孔性物質が充填される。燃料吸収層１５１は、液状の未反応燃料のみを吸収するため、燃料誘導管１２０を通過しながら排出されていない二酸化炭素が燃料流出管１５０に流出することを防止することができる。
【００３７】
図６は、本実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。本実施形態に係る気液分離装置は、ハウジング２１０と、燃料流入管２４０と、燃料誘導管２２０と、気液分離膜２３０と、ガス排出口２６０と、燃料流出管２５０と、燃料吸収層２５１を備える。
【００３８】
図６を参照すると、図示の気液分離装置は、上述の図５の気液分離装置とほぼ同一の構成要素を有する。但し、燃料誘導管２２０の形状が円錐形状ではなく、直径が同じである円柱形と、直径が漸次減少する略円錐形とが組合せされた中空の瓶状である点が異なる。図示の構造は、円柱形状を有することから、円錐形状の場合に比べて、気液分離膜２３０を燃料誘導管２２０表面に設置することが容易であるという長所がある。
【００３９】
図７Ａ及び図７Ｂは、本発明の第１の実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。図７Ａに示す気液分離装置は、ハウジング３１０と、燃料流入管３４０と、燃料誘導管３２０と、気液分離膜３３０と、ガス排出口３６０と、燃料流出管３５０と、燃料吸収層３５１を備える。図７Ｂに示す気液分離装置は、ハウジング３１０’と、燃料流入管３４０’と、燃料誘導管３２０’と、気液分離膜３３０’と、ガス排出口３６０’と、燃料流出管３５０’と、燃料吸収層３５１’を備える。
【００４０】
図７Ａ及び図７Ｂを参照すると、図示の気液分離装置は、上述の図５の気液分離装置とほぼ同一の構成要素を有する。但し、燃料誘導管３２０の形状が円錐形状ではなく、蛇行した一端から他端までの長さが長い導管状である点が異なる。
【００４１】
図７Ａの気液分離膜３３０は、導管状の燃料誘導管３２０の一部を切開した開口部に設置される。図７Ｂの場合には、燃料誘導管３２０’の一部がメッシュ（mesh）から形成され、気液分離膜３３０’がメッシュを取り囲む形態を有する。
【００４２】
本実施形態に係る気液分離装置によれば、気液分離膜を用いて別の動力源なしに未反応燃料に含まれた気体、例えば二酸化炭素を除去して、二酸化酸素が除去された未反応燃料を燃料電池に供給することができ、よりコンパクトでかつ高効率の燃料電池システムを提供することができる。
【００４３】
以上、添付図面を参照しながら本発明の好適な実施形態について説明したが、本発明はかかる例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例又は修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。
【図面の簡単な説明】
【００４４】
【図１】通常の直接メタノール型燃料電池の電極電解質接合体を示す概略図である。
【図２】直接メタノール型燃料電池システムの未反応燃料を回収する過程を示すブロック図である。
【図３】本発明の第１の実施形態に係る気液分離装置を示す斜視図である。
【図４】同実施形態に係る燃料誘導管及び気液分離膜の分解斜視図である。
【図５】同実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。
【図６】同実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。
【図７Ａ】同実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。
【図７Ｂ】同実施形態に係る気液分離装置の変形例を示す斜視図である。
【符号の説明】
【００４５】
１１０、２１０、３１０、３１０’      ハウジング
１２０、２２０、３２０、３２０’      燃料誘導管
１３０、２３０、３３０、３３０’      気液分離膜
１４０、２４０、３４０、３４０’      燃料流入管
１５０、２５０、３５０、３５０’      燃料流出管
１５１、２５１、３５１、３５１’      燃料吸収層
【図１】
2007214128.tif 000003
【図２】
2007214128.tif 000004
【図３】
2007214128.tif 000005
【図４】
2007214128.tif 000006
【図５】
2007214128.tif 000007
【図６】
2007214128.tif 000008
【図７Ａ】
2007214128.tif 000009
【図７Ｂ】
2007214128.tif 000010