(57)【要約】【課題】  輝度の値を向上させることができるユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法を提供する。【解決手段】  酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成するものであり、混合原料は、０または正の数をａ，ｂ，ｃ，ｄとしたときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合される。（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）【選択図】      なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、
酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、
フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成して成るユーロピウム（Ｅｕ）付活酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）蛍光体の製造方法であって、
前記混合原料は、
前記酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、前記酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算し、かつ、０または正の数をａ，ｂ，ｃ，ｄとしたときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合されている、
ことを特徴とするユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法。
（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，
０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，
０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）
【請求項２】
前記混合原料は、さらにホウ素源を含み、該ホウ素源は、前記酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合されている請求項１に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法。
【請求項３】
酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、
酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、
フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成して成るユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体であって、
前記混合原料は、
前記酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、前記酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算し、かつ、０または正の数をａ，ｂ，ｃ，ｄとしたときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合され焼成された、
ことを特徴とするユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体。
（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，
０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，
０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）
【請求項４】
前記混合原料は、
さらにホウ素源を含み、該ホウ素源は、前記酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合され焼成された請求項３に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、赤色発光用に用いられるユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法およびユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ユーロピウム付活酸化イットリウム（以下、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕと表記する）蛍光体は、紫外線や電子線で励起した際の発光輝度（以下、単に輝度という）、発光色、寿命特性などが優れている。このため、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体は、赤色発光材料として、例えば、高演色性蛍光ランプ、投写型カラーテレビ用のブラウン管、電界放射型表示装置（フィールドエミッションディスプレイ）などに広く用いられている。そして、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に種々の化合物を添加することにより、輝度の値を改善する方法が知られている（例えば、特許文献１〜特許文献３参照）。
【０００３】
特許文献１に開示された方法は、Ｙ２Ｏ３とＥｕ２Ｏ３からなる混合物に対して、第１の添加物としてホウ酸またはその化合物、第２の添加物としてカルシウム、ストロンチウム、バリウムの塩化物をそれぞれ添加してＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造するものである。この場合、添加物の濃度は、Ｙ２Ｏ３とＥｕ２Ｏ３からなる混合物に対して０．０１〜１０モル％である。これにより、電子線励起の場合、２種類の添加物を添加しないものと比べて１０〜２０％高輝度となる。
【０００４】
特許文献２に開示された方法は、Ｙ２Ｏ３とＥｕ２Ｏ３からなる混合物に対して、マグネシウム、カルシウム、ストロンチウム、バリウムまたは亜鉛の酸化物を添加してＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造するものである。この場合、添加物の濃度は、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に対して１モル％である。これにより、２５４ｎｍ紫外線励起の場合、添加物を添加しないものと比べて２〜８％高輝度となる。なお、２種類添加した場合には１１％高輝度となる。
【０００５】
特許文献３に開示された方法は、Ｙ２Ｏ３とＥｕ２Ｏ３からなる混合物に、炭酸ナトリウム、酸化ホウ素およびフッ化ナトリウムを同時に添加してＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造するものである。この場合、添加物の濃度はＹ２Ｏ３に対して０．５〜６重量％である。これによれば、従来の方法の１つである炭酸ナトリウム、酸化ホウ素およびリン酸水素二カリウム（Ｋ２ＨＰＯ４）を同時に添加する場合に比べて、４〜７％高輝度となる。
【特許文献１】特開昭５２−１０４４８４号公報（第５〜第６頁、第１表）
【特許文献２】特開昭５８−１２７７７７号公報（第２頁、表１）
【特許文献３】特開平３−２１２４８４号公報（第２頁、ＦＩＧ．１）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、従来の方法によって添加物が添加されたＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体は、添加物を添加しない蛍光体に比べて輝度の値の改善効果が不十分であった。また、従来の方法では、例えば、特許文献１に開示された方法では、添加物の濃度について、輝度の値が改善する効果のある割合を示す数値範囲が、Ｙ２Ｏ３とＥｕ２Ｏ３からなる混合物に対して０．０１〜１０モル％と比較的狭い。したがって、上限値を越えるような添加物を入れた場合に輝度が改善されなくなる。つまり、添加物を入れすぎないようにするために高い精度が要求される。
【０００７】
本発明は、以上のような問題点に鑑みてなされたものであり、輝度の値を向上させることができるユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法およびユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前記目的を達成するために、本願発明者は種々の検討および実験を行った結果、以下の知見を見出した。すなわち、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の添加物をストロンチウムのフッ化物とした場合、添加物を添加しないものと比べて輝度の値を向上させることができる。また、イットリウムのイオン半径（０．９Å）に対して、ストロンチウムのイオン半径（１．１３Å）よりもより近いイオン半径（１．０Å）を有するアルカリ土類金属であるカルシウムのフッ化物も添加物として有効であった。
【０００９】
そこで、本発明の請求項１に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法は、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成して成るユーロピウム（Ｅｕ）付活酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）蛍光体の製造方法であって、前記混合原料は、前記酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、前記酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算し、かつ、０または正の数をａ，ｂ，ｃ，ｄとしたときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合されていることとした。
（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，
０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，
０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）
【００１０】
かかる手順によれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法では、大別して３種類の原料によって、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体を製造する。第１群は、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源から成る。第２群は、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方から成る。第３群は、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方から成る。このうち、第１群は、母材（母体結晶）であり、第２群は、この母材内部に分散される付活剤であり、第３群は、添加物である。ここで、酸化イットリウム源とは、例えば、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）、酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化イットリウムに変わりうるイットリウム化合物、また、これらの混合物でもよい。また、酸化ユーロピウム源とは、例えば、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）、酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化ユーロピウムに変わりうるユーロピウム化合物、また、これらの混合物でもよい。
【００１１】
そして、実験結果に基づいて、式（１）では、化学式の係数から成る比の値（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）を、第２群の付活剤と第３群の添加物との好適な配合割合の指標とする。すなわち、式（１）における（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）の分子が第２群の付活剤の割合（モル比）を示し、この分母が第１群の母材および第３群の添加物の割合（モル比）を示す。式（１）で示される割合でユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体を製造すると、例えば、紫外線励起により、添加物を添加しない場合の２倍の数値の輝度を実現可能である。また、第３群の添加物の割合の指標である（ｃ＋ｄ）の上限値から、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）ののイットリウム原子（Ｙ）１モルに対して、添加物を合計して最大５モルまで添加することが可能であることがわかる。
【００１２】
また、請求項２に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法は、請求項１に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の製造方法において、前記混合原料は、さらにホウ素源を含み、前記ホウ素源は、前記酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合されていることとした。
【００１３】
かかる手順によれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体は、ホウ素源を混合したものを焼成して製造される。ここで、ホウ素源は、例えば、ホウ酸、酸化ホウ素、酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化ホウ素になるホウ素化合物、またはホウ素塩である。これによれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の比重が大きくなる。つまり、結晶粒が緻密な構造になる。そして、前記酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合される場合、高輝度を維持することができる。
【００１４】
また、前記目的を達成するために、請求項３に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体は、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成して成るユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体であって、前記混合原料は、前記酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、前記酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算し、かつ、０または正の数をａ，ｂ，ｃ，ｄとしたときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合され焼成されるようにした。
（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，
０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，
０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）
【００１５】
かかる構成によれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体は、例えば、紫外線励起により、添加物を添加しない場合の２倍の数値の輝度を実現可能である。
【００１６】
また、請求項４に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体は、請求項３に記載のユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体において、前記混合原料は、さらにホウ素源を含み、該ホウ素源は、前記酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合され焼成されるようにした。
【００１７】
かかる構成によれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体は、比重が大きくなり、結晶粒が緻密な構造になる。
【発明の効果】
【００１８】
請求項１または請求項３に記載の発明によれば、添加物を添加していないＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に比ベて輝度の値を大幅に向上させることができる。また、添加物をイットリウム原子１個当たり０．００２〜５個まで添加できるので、輝度の値が改善する効果のある割合を示す数値範囲の幅を、従来よりも大きくとることができる。その結果、添加物の分量を弾力的に決定することができる。
【００１９】
請求項２または請求項４に記載の発明によれば、ユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の結晶粒が緻密な構造になるので、蛍光体を塗布し易くなり、蛍光スクリーンに適した特性を有する優れたユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明の実施の形態について図面を参照して説明する。
（第１の実施形態）
第１の実施形態に係るユーロピウム（Ｅｕ）付活酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）蛍光体（以下、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体という）の製造方法は、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）の一方または両方と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の一方または両方とを混合した混合原料を焼成するものであり、この混合原料は、酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算したときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合されている。
（１／２）Ｙ２Ｏ３＋（ａ／２）Ｅｕ２Ｏ３＋ｂＥｕＦ３＋ｃＳｒＦ２＋ｄＣａＦ２，
０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３，
０．００２≦ｃ＋ｄ≦５  …式（１）
ただし、ａ，ｂ，ｃ，ｄは０または正の数を表す。
【００２１】
酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源は、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の母材（母体結晶）であり、例えば、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）そのものである。また、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源として、例えば、炭酸イットリウム（Ｙ２（ＣＯ３）３・３Ｈ２Ｏ）、蓚酸イットリウム（Ｙ２（Ｃ２Ｏ４）３・１０Ｈ２Ｏ）、硝酸イットリウム（Ｙ（ＮＯ３）３・６Ｈ２Ｏ）など酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化イットリウムに変わりうるイットリウム化合物やこれらの混合物であってもよい。このようなイットリウム化合物やこれらの混合物を用いる場合、焼成されて生成される酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）から逆算（換算）した割合で混合される。例えば、Ｙ２Ｏ３ではない酸化イットリウム源αモルが加熱によりβモルのＹ２Ｏ３に変化するならば、所定量のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の原料にγモルのＹ２Ｏ３を必要とする場合、代わりに、α×γ／βモルの酸化イットリウム源を原料として用いることとなる。
【００２２】
酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源は、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源の内部に分散される付活剤であり、例えば、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）そのものである。また、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源として、例えば、蓚酸ユーロピウム（Ｅｕ２（Ｃ２０４）３・ｘＨ２Ｏ）、硝酸ユーロピウム（Ｅｕ（ＮＯ３）３・ｘＨ２Ｏ）、水素化ユーロピウム（ＥｕＨ３）など酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化ユーロピウムに変わりうるユーロピウム化合物やこれらの混合物であってもよい。このようなユーロピウム化合物やこれらの混合物を用いる場合、焼成されて生成される酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）から逆算（換算）した割合で混合される。
【００２３】
フッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）は、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源の内部に分散される付活剤である。一般に、付活剤としてユーロピウム（Ｅｕ）が用いられる際に、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）との親和性から、酸化物、すなわち酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）として混合されてきた。本実施形態では、添加物であるフッ化物（ＳｒＦ２、ＣａＦ２）との親和性をも考慮して、フッ化物、すなわちフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）として混合される。
【００２４】
フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）は、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の添加物である。ストロンチウム（Ｓｒ）は、周期律表でイットリウム（Ｙ）と同じ周期「５」であり、また、アルカリ土類金属の中でイオン半径（１．１３Å）がイットリウム（Ｙ）のイオン半径（０．９Å）に比較的近い元素である。従来、ストロンチウム（Ｓｒ）の塩化物（特許文献１）や酸化物（特許文献２）が添加物として用いられることもあったが、輝度の改善効果は芳しくなかった。本実施形態では、ストロンチウム（Ｓｒ）をフッ化物（ＳｒＦ２）で添加物として用いる。
【００２５】
フッ化カルシウム（ＣａＦ２）は、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の添加物である。カルシウム（Ｃａ）は、アルカリ土類金属の中でイオン半径（１．０Å）がイットリウム（Ｙ）のイオン半径（０．９Å）に最も近い元素である。従来、カルシウム（Ｃａ）の塩化物（特許文献１）が添加物として用いられることもあったが、輝度の改善効果は芳しくなかった。本実施形態では、カルシウム（Ｃａ）をフッ化物（ＣａＦ２）で添加物として用いる。
【００２６】
第１の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法において、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源に混合される原料の組合せは、以下の９種類である。
（Ａ１）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）を用いたもの、すなわちｄ＝０。
（Ａ２）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの、すなわちｃ＝０。
（Ａ３）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源とフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの。
（Ａ４）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）を用いたもの、すなわちｂ＝０，ｄ＝０。
（Ａ５）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源、添加物としてフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの、すなわちｂ＝０，ｃ＝０。
（Ａ６）付活剤として酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）源、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの、すなわちｂ＝０。
（Ａ７）付活剤としてフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）を用いたもの、すなわちａ＝０，ｄ＝０。
（Ａ８）付活剤としてフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの、すなわちａ＝０，ｃ＝０。
（Ａ９）付活剤としてフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）、添加物としてフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とフッ化カルシウム（ＣａＦ２）を用いたもの、すなわちａ＝０。
【００２７】
前記した（Ａ１）〜（Ａ９）の場合に、母材、付活剤、添加物を混合して、混合原料を構成する。この混合原料は、酸化イットリウム源を酸化イットリウムに換算し、かつ、酸化ユーロピウム源を酸化ユーロピウムに換算したときに、換算された酸化イットリウムと、換算された酸化ユーロピウムと、フッ化ユーロピウムと、フッ化ストロンチウムと、フッ化カルシウムとが、式（１）に示す割合を満たすように各原料が混合されている、そして、この混合原料を焼成することにより、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体が得られる。なお、焼成する前の段階で生成される混合原料を流通させ、流通先で焼成することによりＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造することとしてもよい。
【００２８】
Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法は、以下の通りである。すなわち、（Ａ１）〜（Ａ９）の場合に、それぞれ粉末状である各原料からなる混合原料に対して、エタノールを加え乳鉢で混合する。続いて、乳鉢で混合された混合原料を空気中において１００℃で２時間加熱して乾燥し、乳鉢で粉末（粉末中間体）を生成する。この粉末中間体をルツボに入れてから電気炉にセットし、大気中で焼成する。焼成後、ルツボから取り出した蛍光体を乳鉢に入れ、乳棒により粉砕し、粉末蛍光体を生成する。なお、焼成温度が１２００℃未満ではユーロピウムが活性化されないために輝度の値が低くなり、また、１５００℃を超える場合は蛍光体が固化するので、１２００〜１５００℃の範囲で焼成することが好ましい。また、焼成温度を少しずつ上げて複数回焼成するようにしてもよい。また、焼成時間は１〜１２時間程度の範囲である。
【００２９】
第１の実施形態の製造方法で製造されるＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体（第１の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体）は、式（１）に示すように、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）１モルに対して、ａ，ｂ，ｃ，ｄを０または正の数としたときに、ａモルの酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）と、２ｂモルのフッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）と、２ｃモルのフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）と、２ｄモルのフッ化カルシウム（ＣａＦ２）とを混合して焼成される。
【００３０】
ここで、各原料の割合を示すａ，ｂ，ｃ，ｄを用いて、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体における付活剤と添加物との好適な配合割合の指標として、比の値（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）を導入する。ここで、比の値（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）の分子が、ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３および／またはＥｕＦ３）の割合、つまり、付活剤の割合（モル比）を示している。また、比の値（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）の分母が母材および添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）の割合（モル比）を示している。
【００３１】
第１の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体において、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）だけを原料とした蛍光体（輝度「１」；以下、単に無添加という）、すなわち、添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）を混合しないものと比べて輝度の値を２０％以上向上させるためには、ａ，ｂ，ｃ，ｄは、０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３なる関係を満足するように選択される。また、無添加と比べて輝度の値を２倍以上とするためには、ａ，ｂ，ｃ，ｄが０．０２３≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．２５なる関係を満足するように選択して各原料を混合して製造することが好ましい。
【００３２】
また、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）のイットリウム原子（Ｙ）に対するユーロピウム原子（Ｅｕ）の割合、すなわち、「ａ」，「ｂ」を一定としたときに、添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）の割合、すなわち、「ｃ」，「ｄ」に関する指標として、（ｃ＋ｄ）を導入する。そして、第１の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体において、無添加と比べて輝度の値を向上させるためには、ｃ，ｄは、０．００１≦ｃ＋ｄ≦９．５なる関係を満足するように選択される。また、無添加と比べて輝度の値を２０％以上向上させるためには、ｃ，ｄが０．００２≦ｃ＋ｄ≦５なる関係を満足するように選択して各原料を混合して製造することが好ましい。この場合、「ｃ＋ｄ」の上限値から、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）のイットリウム原子（Ｙ）１モルに対して、添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）を合計して最大５モルまで添加することが可能であることがわかる。さらに、無添加と比べて輝度の値を２倍以上とするためには、ｃ，ｄが０．０１≦ｃ＋ｄ≦０．７５なる関係を満足するように選択されることが好ましい。
【００３３】
第１の実施形態によれば、輝度の値を、無添加のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に比べて２０％以上向上させることが可能になる。特に、原料を好適な配合割合で混合した場合、輝度の値を、無添加のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に比べて２倍以上の値とすることが可能である。
【００３４】
（第２の実施形態）
第２の実施形態の製造方法で製造されるＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体（第２の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体）において、母材である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源に混合される原料の組合せは、第１の実施形態と同様に９種類である。この第２の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法は、前記した（Ａ１）〜（Ａ９）の場合に各混合原料にさらにホウ素源を混合して焼成する点を除いて、第１の実施形態の製造方法と同様である。
【００３５】
ホウ素源は、例えば、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）である。また、ホウ素源として、例えば、酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）、またはトリエトキシホウ素（Ｂ（ＯＣ２Ｈ５）３）など酸化雰囲気中で加熱すると容易に酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）になるホウ素化合物、またはフッ化ホウ素（ＢＦ３）などのホウ素塩であってもよい。このようなホウ素化合物やホウ素塩を用いる場合、焼成されて生成される酸化ホウ素（Ｂ２Ｏ３）から逆算（換算）した割合で混合される。
【００３６】
このホウ素源は、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）源を酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）に換算したときのイットリウム原子１個に対するホウ素原子の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合される。なお、ホウ素源は他の混合原料と共に一括して混合してもよいし、他の混合原料に追加して混合するようにしてもよい。そして、このホウ素源を含む混合原料を焼成することにより、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体が得られる。
【００３７】
第２の実施形態のＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体において、添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）を混合しないもの（無添加）と比べて輝度の値を６０％以上向上させるためには、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．１未満の範囲となる割合が選択される。また、無添加と比べて輝度の値を２倍以上とするためには、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．０５を超えない範囲となる割合を選択して各原料を混合して製造することが好ましい。ただし、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．００５を超えると、比重の値が「３」を超え、ホウ素源を添加しない場合の比重の値よりも１６％以上大きくなり、結晶粒が大きい緻密な蛍光体となるので、この値（０．００５）を下限とすることが好ましい。
【００３８】
第２の実施形態によれば、ホウ素源を添加していないＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体に比べて比重を大きくすることが可能になる。これにより、蛍光体の結晶粒が緻密な構造になるので、蛍光体を塗布し易くなる。
【００３９】
以上、各実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を変えない範囲でさまざまに実施することができる。例えば、各実施形態では、電気炉の大気中で焼成するものとして説明したが、所定の流量で窒素や酸素を電気炉内に導入しながら焼成するようにしてもよい。
【実施例】
【００４０】
［実施例１］
第１の実施形態に係るＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法を用いて、前記した（Ａ１）の場合、すなわち式（１）において、「ｄ＝０」とした場合の割合で、各原料を含有するようにＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造した。
まず、それぞれ粉末である酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）と、フッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とからなる混合原料に対して、エタノールを加え乳鉢で混合する。なお、この混合方法は、一括して混合する方法に限定されるものではなく、以下のように混合してもよい。例えば、各原料の分量が、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）１９３．０７ｇ（０．８５５モル）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）１５．８３６ｇ（０．０４５モル）と、フッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）１．０４５ｇ（０．００５モル）と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）１１．９３４ｇ（０．０９５モル）とからなる混合原料とする。この場合、第１段階で、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）とを希酸（塩酸または硝酸）２リットルに溶解して生成された溶液に、蓚酸１２０ｇまたは蓚酸ジメチル１６０ｇを加えて生成されたイットリウムとユーロピウムの蓚酸塩共沈殿物を濾過、乾燥し、酸化雰囲気中において８００〜１１００℃の温度に加熱することにより希土類酸化物を生成する。そして、第２段階で、生成された希土類酸化物に、フッ化ユーロピウム（ＥｕＦ３）とフッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とを加えることにより原料の混合を完了する。
【００４１】
この混合工程に続いて、混合原料にエタノールが残っている場合は、混合原料を空気中において１００℃で２時間加熱して乾燥し、乳鉢で粉末（粉末中間体）を生成する。粉末中間体を酸化アルミニウム製の蓋付きルツボに入れてから電気炉にセットする。そして、窒素を１０００ｓｃｃｍ（standard cc/min；０℃，１atmにおいて１分間に流入するcm3単位の体積の流量）、また、酸素を４００ｓｃｃｍの流量でそれぞれ電気炉内に導入しながら、１３００℃の温度で２時間焼成した。焼成後、蓋付きルツボから取り出した蛍光体を乳鉢に入れ、乳棒により粉砕し、粉末蛍光体を生成した。そして、この粉末蛍光体を２５４ｎｍの紫外線で励起したときの輝度を測定した。
【００４２】
式（１）を書き換えた式（２）に基づいて、添加物および付活剤の配合割合を変化させてＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を製造した。この式（２）は、式（１）において、ａ＝ｙ／（１−ｙ），ｂ＝ｘｙ／｛２（１−ｘ）（１−ｙ）｝，ｃ＝ｘ／｛２（１−ｘ）｝，ｄ＝０とした場合に相当する。
【００４３】
（１−ｘ）｛（１−ｙ）Ｙ２Ｏ３＋ｙＥｕ２Ｏ３｝
＋ｘ｛（１−ｙ）ＳｒＦ２＋ｙＥｕＦ３｝  …式（２）
【００４４】
ここで、ｘ、ｙは正の数（０＜ｘ＜１，０＜ｙ＜１）であり、ｘは、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体全体に対するフッ化物（ＳｒＦ２およびＥｕＦ３）の割合を示している。また、ｙは、酸化物（Ｙ２Ｏ３およびＥｕ２Ｏ３）におけるユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）の割合を示すと共に、フッ化物（ＳｒＦ２およびＥｕＦ３）におけるユーロピウム（ＥｕＦ３）の割合を示す。
【００４５】
式（２）において、「ｙ＝０．０５」の場合に、フッ化物（ＳｒＦ２およびＥｕＦ３）の割合ｘを種々の値に変化させたときに、製造したＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の輝度をそれぞれ調べた。その結果を表１（実施例１Ａ〜１Ｋ、比較例１Ａ〜１Ｃ）および図１にそれぞれ示す。ここで、輝度の値は、添加物を加えることなく酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）だけを原料として作成されたＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の輝度の値を「１」に規格化したときの数値である（以下同様）。なお、表１では、式（１）における「ｃ」の値、すなわち、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）の混合比も表示している。
【００４６】
【表１】
2007070388.tif 000002
【００４７】
表１および図１に示すように、フッ化物（ＳｒＦ２およびＥｕＦ３）を０．００２≦ｘ≦０．９５の範囲で混合したもの（比較例１Ｂ，１Ｃおよび実施例１Ａ〜１Ｋ）は、輝度の値が「１」より大きくなった。つまり、フッ化物（ＳｒＦ２およびＥｕＦ３）の割合ｘをこの範囲で用いる場合、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）だけを原料とした蛍光体（無添加：輝度「１」）に比べて輝度の値が向上する。この範囲は、０．００１≦ｃ≦９．５に相当する。つまり、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）の割合ｃをこの範囲で用いる場合、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）を混合しないものに比べて輝度の値が向上する。好ましくは、０．００２≦ｃ≦４．５の範囲で用いる場合（実施例１Ａ〜１Ｋ）、無添加と比べて輝度の値が３０％以上向上する。
【００４８】
このことから、０．００２≦ｃ≦５の範囲で用いる場合、無添加と比べて輝度の値が２０％以上向上すると考えられる。また、ここでは、混合していないが、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）と同様な添加物であり、また、フッ化物でもあるフッ化カルシウム（ＣａＦ２）も同様な効果を奏すると考えられる。したがって、式（１）におけるフッ化カルシウム（ＣａＦ２）の係数「ｄ」も含めて、式（１）中の「０．００２≦ｃ＋ｄ≦５」の場合、無添加と比べて輝度の値が２０％以上向上すると考えられる。なお、表１および図１に示すように、より好ましくは、０．０１≦ｃ≦０．７５（０．０２≦ｘ≦０．６）の範囲で用いる場合、輝度の値が「２」以上になる。
【００４９】
次に、式（２）において、「ｘ＝０．１７４」の場合に、ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３またはＥｕＦ３）の割合ｙを種々の値に変化させたときに、製造したＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の輝度をそれぞれ調べた。その結果を表２（実施例１Ｌ〜１Ｐ）および図２に示す。
【００５０】
【表２】
2007070388.tif 000003
【００５１】
表２および図２に示すように、ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３またはＥｕＦ３）を０．００５≦ｙ≦０．２５の範囲で混合したもの（実施例１Ｌ〜１Ｐ）は、輝度の値が「１」より大きく、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）だけを原料とした蛍光体（輝度「１」；無添加）と比べて輝度の値が２０％以上向上する。より好ましくは、図２に示すように、０．０２３≦ｙ≦０．２の範囲で用いる場合、輝度の値が「２」以上になる。
【００５２】
ここで、式（１）、式（２）からそれぞれ導かれる式（３）および式（４）の関係に基づいて、式（１）における比の値（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）は、ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３またはＥｕＦ３）の割合ｙを用いて式（５）のように表すことができる。
【００５３】
Ｙ２Ｏ３の係数：Ｅｕ２Ｏ３の係数：ＥｕＦ３の係数：ＳｒＦ２の係数：ＣａＦ２の係数
＝（１／２）：（ａ／２）：ｂ：ｃ：ｄ  …式（３）
Ｙ２Ｏ３の係数：Ｅｕ２Ｏ３の係数：ＥｕＦ３の係数：ＳｒＦ２の係数：ＣａＦ２の係数
＝（１−ｘ）（１−ｙ）：（１−ｘ）ｙ：ｘｙ：ｘ（１−ｙ）：０  …式（４）
【００５４】
（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）＝（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ）＝ｙ／（１−ｙ）  …式（５）
【００５５】
ここで、式（５）の最右辺（ｙ／（１−ｙ））は、０．００５≦ｙ≦０．２５の範囲（輝度の値が無添加のものより２０％以上向上する範囲）で単調増加する分数関数である。したがって、この範囲の最小値（ｙ＝０．００５）と、最大値（ｙ＝０．２５）とを式（５）の最右辺に代入したときの値が、式（１）における係数の比（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）の最小値および最大値となる。そして、式（５）の最左辺と最右辺とが等しいことから、０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３の範囲で各原料（Ｙ２Ｏ３、Ｅｕ２Ｏ３、ＥｕＦ３、ＳｒＦ２、ＣａＦ２）を混合すれば輝度の値が無添加のものより２０％以上向上することとなる。したがって、式（１）中の「０．００５≦（ａ＋ｂ）／（１＋ｃ＋ｄ）≦０．３３」の場合、添加物（ＳｒＦ２および／またはＣａＦ２）を混合しないものに比べて輝度の値が２０％以上向上することとなる。
【００５６】
［実施例２］
第１の実施形態に係るＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法を用いて、前記した（Ａ５）の場合、すなわち式（１）において、「ｂ＝０，ｃ＝０」とした場合の割合で、原料を含有するようにＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を実施例１と同様にして製造した。具体的には、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）２１４．５２ｇ（０．９５モル）と、酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）１７．５９６ｇ（０．０５モル）と、フッ化カルシウム（ＣａＦ２）３．９ｇ（０．０５モル）とからなる混合原料を用いた。この場合、前記した式（１）において、ａ＝０．０５３，ｂ＝０，ｃ＝０，ｄ＝０．０２６とした場合に相当する。その結果、実施例２の粉末蛍光体を２５４ｎｍの紫外線で励起したときの輝度の値は、「１．２」であり、添加物（フッ化カルシウム）を添加しないものと比べて２０％高い輝度であった。
【００５７】
［実施例３］
第２の実施形態に係るＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の製造方法を用いて、前記した（Ａ４）の場合、すなわち式（１）において、「ｂ＝０，ｄ＝０」とした場合の割合で、各原料を含有するようにＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を実施例１と同様にして製造した。ただし、生成された粉末中間体の一部（例えば０．７ｇ）を、油圧プレス器により、１０００ｋｇ重（９．８×１０３Ｎ）の力で加圧して直径１５ｍｍのペレットを生成し、粉末中間体と同様にして、酸化アルミニウム製の蓋付きルツボに入れてから電気炉で焼成して、体積と質量とを測定し、比重を求めた。
【００５８】
この場合、式（６）に基づいて、ホウ素の好適な配合割合を調べた。酸化イットリウム源としての酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）と、酸化ユーロピウム源としての酸化ユーロピウム（Ｅｕ２Ｏ３）と、フッ化ストロンチウム（ＳｒＦ２）とが式（６）に示すように所定の割合で配合されている場合、すなわち、式（１）において、ａ＝０．０５３，ｂ＝０，ｃ＝０．１，ｄ＝０とした。
【００５９】
０．９５Ｙ２Ｏ３＋０．０５Ｅｕ２Ｏ３＋０．２ＳｒＦ２＋ｅＨ３ＢＯ３  …式（６）
【００６０】
そして、式（６）に示すホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）の割合である「ｅ」を種々の値に変化させたときに、製造したＹ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の輝度および比重をそれぞれ調べた。その結果（実施例３Ａ〜３Ｅ）を表３および図３に示す。
【００６１】
【表３】
2007070388.tif 000004
【００６２】
表３および図３に示すように、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）を０＜ｅ≦０．２の範囲で混合したもの（実施例３Ｂ〜３Ｅ）は、Ｈ３ＢＯ３を混合しないもの（実施例３Ａ）と比べて比重が向上し、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体の結晶粒が緻密な構造となるので、Ｙ２Ｏ３：Ｅｕ蛍光体を塗布し易くなる。したがって、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）の混合比ｅは、０．２以下であることが好ましい。このことは、式（６）によれば、酸化イットリウム（Ｙ２Ｏ３）０．９５モルに対して、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）０．２モル以下となる条件である。つまり、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．１を超えない範囲となる割合で混合されることが好ましい。
【００６３】
また、比重の値は、図３に示すように、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）の割合ｅが「０．００２」を超えると急激に増加する。特に、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）の割合ｅが「０．０１」を超えると、すなわち、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．００５を超えると、比重の値が「３」を超える。この場合、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）を添加しない場合（実施例３Ａ）の比重の値よりも１６％以上大きくなり、結晶粒が大きい緻密な蛍光体となる。したがって、このときの値（０．００５）をｅの下限とすることが好ましい。
【００６４】
なお、ホウ酸（Ｈ３ＢＯ３）をｅ≦０．２の範囲で混合したもの（実施例３Ａ〜３Ｅ）は、いずれも輝度の値が６０％以上向上した。より好ましくは、ｅ≦０．１の範囲で用いる場合、すなわち、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．０５未満の範囲となる割合を選択した場合、輝度の値を「２」以上にすることができる。したがって、輝度と比重の両方を考慮すると、例えば、表３に示した実施例３Ｄの場合（ｅ＝０．０２）、すなわち、イットリウム原子（Ｙ）１個に対するホウ素原子（Ｂ）の個数が０．０１の場合、輝度が「２」を超え、かつ、比重が「３」を超えるので好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】第１の実施形態において、フッ化物の割合を種々の値に変化させたときに、製造したユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の輝度を示すグラフである。
【図２】第１の実施形態において、ユーロピウムの割合を種々の値に変化させたときに、製造したユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の輝度を示すグラフである。
【図３】第２の実施形態において、ホウ酸の割合を種々の値に変化させたときに、製造したユーロピウム付活酸化イットリウム蛍光体の輝度および比重を示すグラフである。
【図１】
2007070388.tif 000005
【図２】
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【図３】
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