(57)【要約】【課題】光透過性の上部電極を設けたトップエミッション構成において、駆動電圧および輝度の初期特性および寿命特性の向上を図ることが可能な有機電界発光素子を提供する。【解決手段】基板１１上に設けられた下部電極１３と、少なくとも有機発光層１５ｃを備えて下部電極１３上に設けられた発光ユニット１５と、発光ユニット１５上に設けられた光透過性を有する上部電極２３とを備えた、いわゆるトップエミッション型の有機電界発光素子１であり、特に、発光ユニット１５と上部電極１５との間には、発光ユニット１５側から順に、接続層１７と正孔注入層（電荷注入層）１９と正孔輸送層（電荷輸送層）２１とが積層されている。このうち接続層１７は、発光ユニット１５に電荷を供給するための層である。【選択図】図１
2007214228.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に設けられた下部電極と、少なくとも有機発光層を備えて当該下部電極上に設けられた発光ユニットと、当該発光ユニット上に設けられた光透過性を有する上部電極とを備えた有機電界発光素子において、
前記発光ユニットと上部電極との間には、
前記発光ユニットに電荷を供給するための接続層と、前記上部電極から注入される電荷と逆導電型の電荷輸送性を有する電荷輸送層とが、前記発光ユニット側から順に積層されている
ことを特徴とする有機電界発光素子。
【請求項２】
請求項１記載の有機電界発光素子において、
前記接続層と前記電荷輸送層との間に、当該電荷輸送層と同一導電型の電荷注入特性を有する電荷注入層が設けられている
ことを特徴とする有機電界発光素子。
【請求項３】
請求項１記載の有機電界発光素子において、
前記下部電極が陽極であり、前記上部電極が陰極であり、前記電荷輸送層が正孔輸送層である
ことを特徴とする有機電界発光素子。
【請求項４】
請求項３記載の有機電界発光素子において、
前記発光ユニットにおける前記接続層と接する界面は、アルカリ金属またはアルカリ土類金属を用いた電子注入層で構成されている
ことを特徴とする有機電界発光素子。
【請求項５】
請求項１記載の有機電界発光素子において、
前記上部電極は、金属酸化物からなる透明導電膜で構成されている
ことを特徴とする有機電界発光素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機電界発光素子に関し、特には素子が形成された基板と反対側から発光光を取り出す、いわゆるトップエミッション型に好適な有機電界発光素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機電界発光素子（いわゆる有機ＥＬ素子）は、陽極と陰極との間に有機化合物からなる発光層を有する自発光型の素子であり、低電圧駆動の大面積表示素子を実現するものとして注目されている。このような有機電界発光素子を用いた表示装置においては、有機電界発光素子を駆動するための薄膜トランジスタ（ＴＦＴ）を備えた回路を同一基板上に形成したアクティブマトリックス型とすることで、装置の高機能化を図ることが可能である。また、アクティブマトリックス型であれば、画素ごとに必要な電流を注入し保持できるので、原理的には画面サイズに制限がなく、５型以上の表示装置への応用も期待されている。
【０００３】
アクティブマトリックス型の表示装置の製造においては、予め薄膜トランジスタが形成された基板（いわゆるＴＦＴ基板）上に、当該薄膜トランジスタに接続させる状態で有機電界発光素子が形成される。このため、有機電界発光素子は、基板と反対側の上部電極側から発光光を取り出す、いわゆるトップエミッション型とすることが、画素の開口率を確保する上で有効になる。
【０００４】
そして、トップエミッション型の有機電界発光素子においては、陽極または陰極となる下部電極に対して、これと逆の極性として形成された上部電極を透明導電膜で構成することにより、素子内で生じた発光光が上部電極側から取り出される。
【０００５】
ここで、通常、透明導電膜として用いられるインジウムチタン酸化膜（Ｉｎｄｉｕｍ−Ｔｉｎ−Ｏｘｉｄｅ：ＩＴＯ）は、仕事関数が５ｅＶ程度もあり、陽極には好適であるものの陰極には適さない。
【０００６】
このため、上部電極を陰極（すなわち透明陰極）とする構成では、有機発光層と透明導電膜からなる上部電極との間に、セシウム（Ｃｓ）のような仕事関数の低い金属と電子輸送性の有機材料とを混合させた電子注入層を積層させることで、電子注入性を高めた構成とすることが提案されている。ところが、上記ＩＴＯに代表される透明導電膜の多くは金属酸化物からなり、プロセスガスにアルゴン（Ａｒ）や酸素（Ｏ2）を用いたスパッタ法によって成膜される。このため、透明導電膜の成膜時に、金属を含む下地の電子注入層が分解、酸化されて電子注入性の低下、駆動電圧の上昇、電流リークの発生、寿命の低下などが生じてしまうという問題があった。
【０００７】
これを防止するために、有機発光層と透明導電膜からなる上部電極との間に、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の金属層と、これらの金属と電子輸送性の有機材料との混合層とをこの順に積層させた構成が提案されている。このような構成によれば、透明導電性膜のスパッタ成膜時に金属層が酸化されて素子が劣化することが防止され、金属層が高い注入効率を維持して発光効率が向上するとしている（下記特許文献１参照）。
【０００８】
またその一方で、上部電極を陽極とした場合であっても、透明導電膜のスパッタ成膜時に下地層（正孔注入層）がダメージを受けて正孔注入性が低下する。そこで、正孔注入層として無機材料を含むものであって電子受容性を有する材料、例えばＶ2Ｏ5を用いた構成が提案されている。このような構成によれば、上部電極となる透明導電性膜のスパッタ成膜時の正孔注入層のダメージが抑制され、高いホール注入効率を実現することができるとしている（下記特許文献２参照）。
【０００９】
【特許文献１】特開２００４−２９６４１０号公報（特に、図１および第０００９段落参照）
【特許文献２】特開２００５−３２６１８号公報（特に、図１および第００４４〜００４５段落参照）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、上述したいずれの構成の有機電界発光素子であっても、この有機電界発光素子を用いた表示装置を実現するには、駆動電圧および輝度の初期特性や寿命特性が充分であるとは言い難く、さらなる特性の向上が求められている。
【００１１】
そこで本発明は、光透過性の上部電極を設けたトップエミッション構成において、さらに駆動電圧および輝度の初期特性および寿命特性の向上を図ることが可能な有機電界発光素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
このような目的を達成するための本発明の有機電界発光素子は、基板上に設けられた下部電極と、少なくとも有機発光層を備えて当該下部電極上に設けられた発光ユニットと、当該発光ユニット上に設けられた光透過性を有する上部電極とを備えた、いわゆるトップエミッション型の有機電界発光素子に関する。そして特に、発光ユニットと上部電極との間には、発光ユニット側から順に接続層と電荷輸送層とが積層されている。このうち接続層は、発光ユニットに電荷を供給するための層である。また電荷輸送層は、上部電極から注入される電荷と逆導電型の電荷輸送性を有する層であり、例えば下部電極が陽極であり上部電極が陰極である場合、この電荷輸送層は正孔輸送層である。
【００１３】
このような構成の有機電界発光素子においては、発光ユニットと上部電極との間に狭持された接続層と電荷輸送層とが、上部電極を形成する際のバリアとなって発光ユニットにダメージを及ぼすことが防止され、発光ユニットの膜質や性能が維持される。しかも、以降の実施例で説明するように、接続層と電荷輸送層とが設けられていない構成、および接続層のみが設けられた構成と比較して、素子の径時的な輝度劣化や駆動電圧の上昇が抑えられ、かつ初期輝度が高く駆動電圧も低く抑えられていることが確認された。そしてこれにより、上述した構成の有機電界発光素子では、上部電極を形成する際に発光ユニットに対してバリアとなる接続層および電荷輸送層を設けたことによる素子性能の低下もなく、良好な素子性能が維持されることもわかった。
【発明の効果】
【００１４】
以上説明したように、本発明の有機電界発光素子によれば、上部電極の形成による発光ユニットの変質を防止することができ、この結果、下地層に大きな影響を及ぼすスパッタ法によって形成される透明導電性材料を上部電極として用いた場合であっても、素子性能を良好に維持することが可能であり、トップエミッション型の有機電界発光素子の初期特性および長寿特性の向上を図ることが可能になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
以下、本発明の有機電界発光素子およびこれを用いた表示装置の構成を図面に基づいて詳細に説明する。図１は、本発明の有機電界発光素子を模式的に示す断面図である。
【００１６】
この図に示す有機電界発光素子１は、基板１１の上部に設けられている。すなわち有機電界発光素子１は、基板１１上に、下部電極１３、発光ユニット１５、接続層１７、正孔注入層１９、正孔輸送層２１、および上部電極２３をこの順に積層してなり、上部電極２３側から発光を取り出す構成となっている。このうち、発光ユニット１５は、少なくとも有機発光層１５ｃを有する通常構成の発光ユニットで良い。本発明は、この発光ユニット１５と上部電極２３との間に、接続層１９、正孔輸送層２１、および上部電極２３が狭持されているところが特徴的である。
【００１７】
以下、この有機電界発光素子１における各部の詳細な構成を、基板１１側から順に説明する。
【００１８】
先ず、基板１１は、ガラスのような透明基板や、シリコン基板、さらにはフィルム状のフレキシブル基板等の中から適宜選択して用いられることとする。また、この有機電界発光素子１を用いて構成される表示装置の駆動方式がアクティブマトリックス方式である場合、基板１１として、画素毎にＴＦＴを設けてなるＴＦＴ基板が用いられる。この場合、この表示装置は、基板１１と反対側からのみ発光光を取り出すトップエミッション型の有機電界発光素子１を用いることが、画素の開口率上有利となる。またこの場合、各有機電界発光素子１は、ＴＦＴを用いて駆動する構造となる。尚、この有機電界発光素子１が、基板１１側からも発光光を取り出す両面発光型である場合には、この基板１１は光透過性を有する材料で構成されることとする。
【００１９】
そして、この基板１１上に設けられた下部電極１３は、本実施形態においては陽極として用いられるものであることとする。このような下部電極（陽極）１３としては、例えば金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、クロム（Ｃｒ）、さらにはニッケル（Ｎｉ）、アルミ（Ａｌ）、マグネシウム-銀合金（ＭｇＡｇ）などの金属、ＩＴＯ（In-Sn-O）、ＩＺＯ（In-Zn-O)、さらには酸化亜鉛（ＺｎＯ）などの透明導電膜、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ［ポリ(３，４−エチレンジオキシチオフェン)／ポリ(４−スチレンスルホナート)］のような有機導電膜などが挙げられる。このなかでも、なるべく仕事関数が高い材料を用いる方が、有機層中への正孔の注入障壁が低減できるので好適である。そして、このような材料からなる下部電極（陽極）１３は、上記材料を用いた単層構造であっても良く、積層構造であっても良い。
【００２０】
そして、この下部電極１３上に設けられる発光ユニット１５は、上述したように少なくとも有機発光層１５cを含む通常構成の発光ユニットで良く、例えば下層から順に正孔注入層１５ａ、正孔輸送層１５ｂ、有機発光層１５ｃ、電子輸送層１５ｄ、および電子注入層１５ｅを積層してなる。
【００２１】
このうち、正孔注入層１５ａとしては、例えば、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）、４，４’，４”−トリス(ナフチルフェニルアミノ)トリフェニルアミン（ＴＮＡＴＡ）、４，４’，４”−トリス[Ｎ−（３−メチルフェニルフェニルアミノ)トリフェニルアミン（ｍ−ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【００２２】
また、正孔輸送層１５ｂを構成する材料としては、例えば、Ｎ，Ｎ’−ビス(１−ナフチル)−Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス(３−メチルフェニル)−１，１’−ジフェニル−４，４’−ジアミン（ＴＰＤ）、Ｎ，Ｎ’−ジフェニル−Ｎ，Ｎ’−ビス［Ｎ−フェニル−Ｎ−(２−ナフチル）−４’−アミノビフェニル-4-イル]−１，１’−ビフェニル−４，４’−ジアミン（ＮＰＴＥ）等が挙げられる。尚、上述した正孔注入層１５ａが、正孔輸送層１５ｂをかねても良い。
【００２３】
そして、有機発光層１５ｃとしては、希望する色に応じて選択することが可能であり、例えば、青色系統で言えば、オキサジアゾール誘導体、シクロペンタジエン誘導体、ピラゾロキノリン誘導体、ジスチリルアリーレン誘導体、オリゴチオフェン誘導体などが挙げられ、緑色系統では青色系統の発光層にクマリン６などのクマリン誘導体、キナクリドン誘導体などの既知の緑色色素をドーピングした層などが挙げられ、赤色系統では青色系統又は緑色系統の発光層にニールレッド、ＤＣＭ１｛４−Ｄｉｃｙａｎｍｅｔｈｙｌｅｎｅ−２−ｍｅｔｈｙｌ−６（ｐ−ｄｉｍｅｔｈｙｌａｍｉｎｏｓｔｙｒｙｌ）−４Ｈ−ｐｙｒａｎ｝、ＤＣＪＴ｛４−（ジシアノメチレン）−２−ｔ−ブチル−６−（ジュロリジルスチリル）−ピラン｝などのピラン誘導体、スクアリリウム誘導体、ポルフィリン誘導体、クロリン誘導体、ユーロジリン誘導体などの既知の赤色色素ドーピングした層が挙げられる。
【００２４】
さらに電子輸送層１５ｄとしては、例えば、アルミキノリノール錯体（Ａｌｑ3）、オキサジアゾール誘導体(ＯＸＤ，ＰＢＤ)、トリアゾール誘導体（ＴＡＺ）、フェナンスロリン誘導体（バソクプロイン、バソフェナントロリン）などが挙げられる。
【００２５】
また、電子注入層１５ｅとしては、例えば、リチウム、セシウム、カルシウム、マグネシウムなどアルカリ金属やアルカリ土類金属の薄膜、フッ化リチウム、フッ化セシウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウム、酸化リチウム、酸化セシウム、フッ化カルシウム、フッ化マグネシウムなど、アルカリ金属またはアルカリ土類金属の化合物、またはこれらの材料を上記電子輸送層１５ｃを構成する材料にドーピングした層などが挙げられる。
【００２６】
以上のような積層構成の発光ユニット１５において、有機発光層１５ｃ以外の層は必要に応じて設ければ良く、例えば、図中において括弧内にしめした（正孔注入層１５ａ）や（電子輸送層１５ｄ）は省略することも可能である。また、各層は、それぞれが複数層からなる積層構造であっても良い。例えば、有機発光層１５ｃは、赤色発光層、緑色発光層、青色発光層を積層させた白色発光層であっても良い。さらに、複数の発光ユニット１５が、接続層を介して積層されたタンデム構造となっていても良い。
【００２７】
そして、以上のような構成の発光ユニット１５上に設けられる接続層１７は、いわゆる電荷発生層として設けられており、薄膜内で電子−正孔対を発生させる材料からなる。そして、接続層１７の内部で発生させた電荷（電子）が発光ユニット１５側に注入され、接続層１７の内部で発生させた電荷（正孔）が正孔注入層１９側に注入される構成となっている。
【００２８】
このような接続層１７は、例えば電子受容性の材料からなるか、または電子受容性の材料と電子供与性の材料との混合膜として構成される。電子受容性の材料としては、例えば、酸化バナジウム、酸化モリブデン、酸化タングステン、酸化ルテニウム、塩化第二鉄ＤＤＱ（ジシアノージクロロキノン）、ＴＮＦ（トニトロノフルオレノン）、ＴＣＮＱ（テトラシアノキノジメタン）などが用いられる。また、電子供与性の材料としては、例えば上述した正孔注入層１５ａを構成する材料や、正孔輸送層１５ｂを構成する材料が用いられる。そして、このような材料からなる接続層１７は、上記材料を用いた単層構造であっても良く、積層構造であっても良い。
【００２９】
さらに、この接続層１７上に設けられた正孔注入層（電荷注入層）１９は、発光ユニット１５を構成する正孔注入層１５ａで例示した材料と同様の材料の中から適宜選択された材料を用いて構成される。ただし、正孔注入層１９と正孔注入層１５ａとは、同一材料を用いても良いし異なる材料で構成されていても良い。また、正孔注入層１９は、上記材料を用いた単層構造であっても良く、積層構造であっても良い。尚、この正孔注入層１９は、必要に応じて設ければ良く、省略することも可能である。
【００３０】
さらに、この正孔注入層１９上に設けられた正孔輸送層（電荷輸送層）２１は、発光ユニット１５を構成する正孔輸送層１５ｂで例示した材料と同様の材料の中から適宜選択された材料を用いて構成される。ただし、正孔輸送層２１と正孔輸送層１５ｂとは、同一材料を用いても良いし異なる材料で構成されていても良い。また、正孔輸送層２１は、上記材料を用いた単層構造であっても良く、積層構造であっても良い。
【００３１】
そして、正孔輸送層２１上の上部電極２３は、光透過性を有する材料で構成され、本実施形態においては陰極として用いられる。このような上部電極（陰極）２３としては、例えば金（Ａｕ）、銀（Ａｇ）、銅（Ｃｕ）、クロム（Ｃｒ）、さらにはニッケル（Ｎｉ）、アルミ（Ａｌ）、マグネシウム-銀合金（ＭｇＡｇ）などの金属、ＩＴＯ（In-Sn-O）、ＩＺＯ（In-Zn-O)、さらには酸化亜鉛（ＺｎＯ）などの透明導電膜、ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ［ポリ(３，４−エチレンジオキシチオフェン)／ポリ(４−スチレンスルホナート)］のような有機導電膜などが挙げられる。光透過性の良好な透明導電膜を用いることにより、発光光の取り出し量を高めて輝度の向上を図ることができる。
【００３２】
また、例えば、この有機電界発光素子１がキャビティ構造で構成されている場合には、上部電極（陰極）２３は半透過半反射性を備えた構成としてキャビティ構造の一方の反射面を構成しても良い。この場合には、上部電極（陰極）２３は、光反射性と共に光透過性が得られる程度の金属薄膜が用いられる。そして、この金属薄膜上に、導電性を補足するための透明導電膜を積層させて２層構造としても良い。
【００３３】
以上説明した構成の有機電界発光素子１は、発光ユニット１５における有機発光層１５ｃで発生させた発光光が、光透過性の上部電極（陰極）２３から取り出されるトップエミッション型となる。尚、上記構成の有機電界発光素子１を用いた表示装置においては、同一の基板１１上に複数の有機電界発光素子１が画素毎に配列形成された構成となる。
【００３４】
そして、このような構成の有機電界発光素子１においては、発光ユニット１５の上部に、接続層１７、正孔注入層１９、および正孔輸送層２１を介して上部電極２３を設けた構成となっている。これにより、上部電極２３を形成する際には、これらの層１７〜２１がバリアとなって、発光ユニット１５にダメージを及ぼすことが防止され、発光ユニット１５の膜質や性能が維持される。このため、具体的には、例えば下地層に大きな影響を及ぼすスパッタ法によって形成される透明導電性材料を上部電極２３として用い、さらに発光ユニット１５の最上面がアルカリ金属またはアルカリ土類金属を用いた電子注入層１５ｅで構成されている場合であっても、この電子注入層１５ｅの酸化を防止できる。
【００３５】
また、次の実施例で説明するように、接続層１７、正孔注入層１９、および正孔輸送層２１を設けた構成の有機電界発光素子１は、これらの層１７〜２１が設けられていない構成および、接続層１７のみを設けた構成と比較して、素子の径時的な輝度劣化や駆動電圧の上昇が抑えられ、かつ初期輝度が高く駆動電圧も低く抑えられていることが確認された。そしてこれにより、上述した構成の有機電界発光素子１では、上部電極２３を形成する際に発光ユニット１５に対してバリアとなる層１７〜２１を設けたことによる素子性能の低下もなく、良好な素子性能が維持されることもわかった。
【００３６】
以上の結果、下地層に大きな影響を及ぼすスパッタ法によって形成される透明導電性材料を上部電極２３として用いた場合であっても、素子性能を良好に維持することが可能であり、トップエミッション型の有機電界発光素子１における初期特性および寿命特性の向上を図ることが可能になる。
【００３７】
尚、以上の実施形態においては、下部電極１３を陽極、上部電極２３を陰極とした構成に本発明を適用した有機電界発光素子１を説明した。しかしながら本発明は、下部電極を陰極、上部電極を陽極とした有機電界発光素子への適用も可能であり、同様の効果を得ることができる。この場合、下部電極（陰極）の上部には、上述した構成の発光ユニット１５を逆の積層順で積層させる。そして、この逆積みの発光ユニット上に、上記実施形態で同様説明したと同様の接続層を設け、この上部に電荷注入層として電子注入層を設け、さらに電荷輸送層として電子輸送層を設け、この電子輸送層上に上部電極（陽極）を設けた構成とする。
【実施例】
【００３８】
次に、本発明の具体的な実施例、およびこの実施例に対する比較例１，２の有機電界発光素子の製造手順を説明する。
【００３９】
尚、実施例および比較例の有機電界発光素子の作製には、図２に示す真空装置を用いた。この図に示す真空装置１００は、蒸着室１０１、スパッタ室１０２、グローブボックス室１０３、およびこれらに繋がる搬送室１０４を備えている。搬送室１０４と、その他の各室１０１〜１０３との間には、内部のガス雰囲気を隔離するための扉１０５が設けられている。また搬送室１０４内には、搬送室１０４を介して各室１０１〜１０３内に処理基板を搬送するためのロボットアーム１０６が設置されている。これにより、真空装置１００内においては、処理基板を大気放出することなく各室１０１〜１０３内において連続した処理を施すことが可能である。
【００４０】
そして、各室１０１〜１０３における成膜時は、ロボットアーム１０６を搬送室１０４内に収め、各室１０１〜１０３と搬送室１０４との間の扉１０５を閉じ、各室１０１〜１０３内はそれぞれの成膜雰囲気に保たれる。尚、蒸着室１０１、スパッタ室１０２、グローブボックス室１０３の到達真空度は、素子特性に悪影響を及ぼさないと考えられる十分低い真空度１０-5Ｐａに保たれることとする。また、グローブボックス室１０３の雰囲気は、素子特性に影響を及ぼさないと考えられる露点−８０℃、酸素０．２ｐｐｍの窒素雰囲気に保たれることとする。
【００４１】
以下、このような真空装置１００を用いて行われる実施例および比較例１，２の有機電界発光素子の製造手順を、図１および図２とともに、必要に応じて他の図を参照しつつ説明し、その後これらの評価結果を説明する。尚、ここでは、素子構造が変化しても、発光した光の取り出し効率がほとんど変わらず比較に適した構造として、透明基板、両電極に透明導電膜を用い、発光光を両電極側から取り出す構造である有機電界発光素子を作製した。
【００４２】
＜実施例＞
先ず、基板１１上に、次のようにして下部電極１３を形成した。
【００４３】
よく洗浄された２５ｍｍ角のガラス基板１１を大気中からスパッタ室１０２の所定の場所に設置し、１０-5Ｐａまで真空引きを行った。その後、図３に示すような幅２ｍｍのラインパターンの開口を備えたシャドウマスク２０１を介して高純度化学社製ＩＺＯを１００ｎｍ、ＤＣスパッタ法により成膜した。成膜条件は、プロセスガスＡｒ：Ｏ2＝５０:１、真空度１０Ｐａ、スパッタＰｗ：１５０Ｗ、成膜時間３０分とした。これにより、ＩＺＯからなる２ｍｍラインパターン状の下部電極（陽極）を得た。
【００４４】
その後、プロセスガス導入を止め、スパッタ室１０２内の真空度が１０-5Ｐａに回復した後、搬送室１０４-スパッタ室１０２間及び搬送室１０４-蒸着室１０１間の扉を開け、ロボットアーム１０６を用いて、基板１１をスパッタ室１０２から蒸着室１０１に搬送し、各扉を閉めた。
【００４５】
次に、蒸着室１０１内での蒸着成膜により、発光ユニット１５〜正孔輸送層２１までの蒸着成膜を開始した。この際、図４に示すような５ｍｍ角の開口を備えたシャドウマスク２０２を介して、次のように各層の蒸着成膜を行った。
【００４６】
先ず、正孔注入層１５ａとして出光興産社製ＨＩ４０６を０．２ｎｍ／ｓの成膜レートにて５０ｎｍの膜厚で成膜した。
【００４７】
次に、正孔輸送層１５ｂとして出光興産社製ＨＴ３２０を０．２ｎｍ／ｓの成膜レートにて５０ｎｍの膜厚で成膜した。
【００４８】
その後、有機発光層１５ｃとして出光興産社製ＢＨ２１５を０．２ｎｍ／ｓ、出光興産社製ＢＤ１４２を０．０１１ｎｍ／ｓの成膜レートにて３０ｎｍの膜厚で共蒸着した。
【００４９】
さらに、電子輸送層１５ｄとして、トリケミカル社製Ａｌｑ3を０．２ｎｍ／ｓの成膜レートにて１５ｎｍの膜厚で成膜した。
【００５０】
次いで、電子注入層１５ｅの第１層として高純度化学社製ＬｉＦを０．０１５ｎｍ／ｓの成膜レートにて０．３ｎｍの膜厚で成膜した。さらに電子注入層１５ｅの第２層としてトリケミカル社製Ａｌｑ3を０．１ｎｍ／ｓ、高純度化学社製Ｍｇを０．０５ｎｍ／ｓの成膜レートにて５ｎｍの膜厚で共蒸着した。
【００５１】
その後、接続層１７としてＬＧケミカル社製ＬＧＨＩＬを０．１ｎｍ／ｓの成膜レートにて２０ｎｍの膜厚で成膜した。
【００５２】
そして、正孔輸送層２１の第１層として出光興産社製ＨＩ４０６を０．２ｎｍ／ｓの成膜レートにて３０ｎｍの膜厚で成膜した。さらに、正孔輸送層２１の第２層としてＨＩ４０６を０．２ｎｍ／ｓ、ＭｏＯ3を０．０２２ｎｍ／ｓの成膜レートにて５ｎｍの膜厚で共蒸着した。
【００５３】
以上の後、再び基板１１をスパッタ室１０２に搬送し、上部電極（陽極）２３を成膜した。この際、下部電極１３との成膜時と同様のラインパターンのシャドウマスクを、下部電極とラインが直交するように配置し、出光興産社製ＩＺＯを下部電極１３と同様の条件で１０分の成膜時間により３３ｎｍの膜厚で成膜した。
【００５４】
以上のようにして、実施例の有機電界発光素子を作製した。
【００５５】
＜比較例１＞
上述した実施例と同様の手順にて発光ユニット１５までを形成した後、発光ユニット１５の上に直接、上部電極（陰極）２３を形成した有機電界発光素子を作製した。
【００５６】
＜比較例２＞
上述した実施例と同様の手順にて発光ユニット１５までを形成した後、緩衝層としてＶ2Ｏ5（高純度化学社製）を０．２ｎｍ／ｓの成膜レートにて２０ｎｍの膜厚で形成した。尚、緩衝層となして形成したＶ2Ｏ5は、本発明構成においては接続層１７として用いられる材料でもある。そして、この緩衝層上に、直接上部電極（陰極）２３を形成した有機電界発光素子を作製した。
【００５７】
＜評価結果＞
下記表には、以上の実施例および比較例１，２で形成した各有機電界発光素子の発光ユニット１５と上部電極（陰極）２３との間の構成を示す。
【表１】
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【００５８】
各有機電界発光素子の評価は、グローブボックス１０３内において行った。この際、先ず、以上のようにして各層を成膜して有機電界発光素子が作製された処理基板を、搬送室１０４に入れ、各扉１０５を閉じた。次いで、搬送室１０４に窒素を導入してグローブボックス室１０３と同じ圧力雰囲気とした後、搬送室１０４-グローブボックス室１０３間の扉１０５を開け、有機電界発光素子が作製された処理基板をグローブボックス室１０３中に取り出し、次のようなａ）〜ｄ）の評価を行った。
【００５９】
ａ）有機電界発光素子の下部電極１３と上部電極２３とに通電することで、これらの電極１３−２３が直交する２ｍｍ角部分に電流を流して発光させ、この発光部においての電流-電圧特性を測定した。この結果を図５に示す。図５に示すように、実施例の有機電界発光素子は、比較例１，２の有機電界発光素子よりも、駆動電圧が低かった。
【００６０】
ｂ）上部電極２３側と基板１１側との両面から得られる発光光のうち、１０ｍＡ／ｃｍ2印加時に、上部電極２３側から得られる発光スペクトルを測定した。図６にこの結果を示す。図６に示すように、実施例の有機電界発光素子は、比較例１，２の有機電界発光素子よりも、発光スペクトルの強度が高かった。
【００６１】
ｃ）平均６１ｍＡ／ｃｍ2,ｄｕｔｙ５０％のパルス電流を印加し、初期輝度を１とした場合の輝度の径時変化を測定した。図７にこの結果を示す。図７に示すように、実施例の有機電界発光素子は、比較例１，２の有機電界発光素子よりも、輝度の径時劣化が小さかった。
【００６２】
ｄ）平均６１ｍＡ／ｃｍ2,ｄｕｔｙ５０％のパルス電流を印加し、電圧の径時変化を測定した。図８にこの結果を示す。図８に示すように、実施例の有機電界発光素子は、比較例１，２の有機電界発光素子よりも、駆動電圧の経時的な上昇が小さかった。
【００６３】
以上のａ）〜ｄ）の評価結果から、本発明を適用することにより、上部電極２３形成の際の、発光ユニット１５スパッタダメージを防ぐことができ、初期特性および長寿特性の向上が図られたトップエミッション型の有機電界発光素子が得られていることが確認された。
【００６４】
尚、発光ユニット１５と上部電極２３との間に緩衝層を設けた比較例２は、上部電極２３と発光ユニット１５上に直接上部電極２３を設けた比較例１よりも、ａ）、ｂ）の評価に示される初期特性は良好なものの、ｃ）、ｄ）の表間に示される経時的な劣化が大きかった。これは、比較例２の構成では、緩衝層を設けたことで上部電極２３を形成する際のスパッタダメージがある程度抑制されて初期特性は改善されるものの、緩衝層が寿命特性に対して緩衝層が悪影響を及ぼしているためと考えられる。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】実施形態の有機電界発光素子の構成を示す断面図である。
【図２】有機電界発光素子の作製に用いた真空装置の構成図である。
【図３】実施例における下部電極および上部電極の形成に用いたシャドウマスクの平面図である。
【図４】実施例における発光ユニット〜正孔輸送層の成膜に用いたシャドウマスクの平面図である。
【図５】各有機電界発光素子の電流-電圧特性を示すグラフである。
【図６】各有機電界発光素子の発光スペクトルである。
【図７】各有機電界発光素子の輝度の径時変化を示すグラフである。
【図８】各有機電界発光素子の電圧の径時変化を示すグラフである。
【符号の説明】
【００６６】
１…有機電界発光素子、１１…基板、１３…下部電極、１５…発光ユニット、１５ｃ…有機発光層、１７…接続層、１９…正孔注入層（電荷注入層）、２１…正孔輸送層（電荷輸送層）、２３…上部電極
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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