(57)【要約】【課題】粉化した触媒を捕捉する網目の細かいフィルターを装着しても、圧力損失が過大に増加するのを防ぐ触媒反応器を得る。【解決手段】触媒１３を内部に有し流入した原料３から反応ガス４を生成する反応ガス生成流路５とこの反応ガス生成流路５に中壁９を介して設けられ反応ガス４が原料３と反対方向に通過する反応ガス通過流路６と反応ガス生成流路５と反応ガス通過流路６とを連通した連通路１９とを有した流路構造体７を備えた触媒反応器において、連通路１９は中壁９に設けられ両流路を連通した孔５ａを有し、孔５ａより反触媒１３側の中壁９には連通路１９内の反応ガス４の流通を妨げる反応ガス遮蔽部１１が設けられ、孔５ａの面積は反応ガス生成流路５または反応ガス通過流路６の反応ガス４の流れに対して垂直方向の断面積より大きく、孔５ａには反応ガス４が通過可能なフィルター１５が設けられている。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
触媒を内部に有し流入した原料から化学反応により反応ガスを生成する反応ガス生成流路と、この反応ガス生成流路に壁を介して隣接して設けられ前記反応ガスが前記原料と反対方向に通過する反応ガス通過流路と、前記反応ガス生成流路と前記反応ガス通過流路とを連通した連通路とを有した流路構造体を備えた触媒反応器において、
前記連通路は、前記壁に設けられ前記反応ガス生成流路と前記反応ガス通過流路とを連通した孔を有し、
前記孔より反触媒側の前記壁には、前記連通路内の前記反応ガスの流通を阻止する反応ガス遮蔽部が設けられ、
前記孔の面積は、前記反応ガス生成流路または前記反応ガス通過流路の前記反応ガスの流れに対して垂直方向の断面積より大きく、
前記孔には、前記反応ガスが通過可能なフィルターが設けられていることを特徴とする触媒反応器。
【請求項２】
前記フィルターは、一端部が前記壁に固定され、他端部が繊維形状の前記反応ガス遮蔽部により支持されていることを特徴とする請求項１に記載の触媒反応器。
【請求項３】
前記フィルターは、網目構造で構成され、前記網目構造の編み方向が前記反応ガスの流れ方向または前記反応ガスの流れに垂直な方向と傾斜するように設置されたことを特徴とする請求項１または請求項２に記載の触媒反応器。
【請求項４】
前記フィルターが複数枚積層されて設けられていることを特徴とする請求項１ないし請求項３の何れか１項に記載の触媒反応器。
【請求項５】
積層された前記フィルターの網目は、積層方向に対して前記反応ガスの上流側より下流側の方が細かいことを特徴とする請求項４に記載の触媒反応器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、触媒を用いて原料から反応ガスを生成する際に、粉化した触媒を捕捉するフィルターを備えた触媒反応器に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、頂部中央にバーナーを装備した炉内に触媒を充填した二重円筒型改質管を設置し、この二重円筒型改質管に原料を導入して水素リッチな改質ガスを得る触媒反応器において、二重円筒型改質管の出口側付近には、粉化した触媒を捕捉するために、二重円筒型改質管の断面形状に対応したリング形のフィルターを備えた触媒反応器が知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開平５−７６７７５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、従来の触媒反応器の場合、粉化した触媒の中で、小さな触媒を捕捉するために、目の細かいフィルターを装着すると、圧力損失が過大に増加し、フィルターを定期的にメンテナンスする必要がある等の問題点があった。
【０００５】
この発明は、上述のような問題点を解決することを課題とするものであって、その目的は、粉化した触媒を捕捉するために、目の細かいフィルターを装着しても、圧力損失が過大に増加するのを防ぐことができる触媒反応器を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この発明に係る触媒反応器は、触媒を内部に有し流入した原料から化学反応により反応ガスを生成する反応ガス生成流路と、この反応ガス生成流路に壁を介して隣接して設けられ前記反応ガスが前記原料と反対方向に通過する反応ガス通過流路と、前記反応ガス生成流路と前記反応ガス通過流路とを連通した連通路とを有した流路構造体を備えた触媒反応器において、前記連通路は、前記壁に設けられ前記反応ガス生成流路と前記反応ガス通過流路とを連通した孔を有し、前記孔より反触媒側の前記壁には、前記連通路内の前記反応ガスの流通を妨げる反応ガス遮蔽部が設けられ、前記孔の面積は、前記反応ガス生成流路または前記反応ガス通過流路の前記反応ガスの流れに対して垂直方向の断面積より大きく、前記孔には、前記反応ガスが通過可能なフィルターが設けられている。
【発明の効果】
【０００７】
この発明に係る触媒反応器によれば、粉化した触媒を捕捉するために、目の細かいフィルターを装着しても、圧力損失が過大に増加するのを防ぐことができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下、この発明の各実施の形態を図に基づいて説明するが、各図において、同一または相当の部材、部位については、同一符号を付してある。
実施の形態１．
図１は実施の形態１に係る触媒反応器の部分断面図である。
実施の形態１に係る触媒反応器の流路構造体７は、円筒形状であり、燃焼ガス１を通す燃焼ガス流路２と、この燃焼ガス流路２の外側に隣接して設けられ、内部に流入した原料３から反応ガス４を生成する反応ガス生成流路５と、この反応ガス生成流路５の外側に隣接して設けられ、反応ガス４を通過させる反応ガス通過流路６と、反応ガス生成流路５と反応ガス通過流路６とを連通した連通路１９とを有している。
燃焼ガス流路２と反応ガス生成流路５との間には、両流路を区画した円筒形状の内壁８が設けられ、反応ガス生成流路５と反応ガス通過流路６との間には、両流路を区画した円筒形状の中壁９が設けられ、反応ガス通過流路６の外側には、円筒形状の外壁１０が設けられている。
また、内壁８、中壁９および外壁１０は、同心に配置されている。
【０００９】
内壁８の反応ガス４下流側端部と、この内壁８と対向した外壁１０との間には、連通路１９を区画するエンドキャップ１２が設けられている。
中壁９のエンドキャップ１２側端部と、この中壁９と対向した外壁１０との間には、反応ガス４の流通を遮蔽する反応ガス遮蔽部１１が設けられている。
エンドキャップ１２と外壁１０と反応ガス遮蔽部１１とにより、貯留空間５ｂが形成されている。
【００１０】
反応ガス生成流路５の内部には、例えば、メタンガスと水を主成分とする原料３から水素等を含む反応ガス４に改質する下式（１）、（２）に示す改質反応を促進させる触媒１３が触媒支持１７によって保持されて充填されている。
ここで、反応ガス生成流路５の出口付近の触媒１３の温度を６５０℃〜７００℃程度にすると、乾燥ガス換算で７５％程度の水素を含む反応ガス４が得られる。触媒１３としては、例えばＮｉ系あるいはＲｕ系のものが用いられる。
反応ガス通過流路６の内部には、反応ガス４を触媒１３に通過させた後に、下式（２）に示すシフト反応のみを選択的に進行させるシフト触媒１４が充填されている。このシフト触媒１４は、例えば、固体高分子型燃料電池に供給する際に用いられる。シフト触媒１４に流通させると、反応ガス４のＣＯ濃度は０．５％程度まで低減する。シフト触媒１４としては、例えばＣｕＺｎ系あるいはＰｔ系が用いられる。
さらに、図示していないが、空気との反応によりＣＯ濃度を１０ｐｐｍ以下まで除去するＣＯ酸化触媒に流通させる。ＣＯ酸化触媒としては、例えばＲｕ系あるいはＰｔ系が用いられる。
【００１１】
（水蒸気改質反応）ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ＋３Ｈ２  −（１）
（シフト反応）    ＣＯ＋Ｈ２Ｏ→ＣＯ２＋Ｈ２    −（２）
【００１２】
触媒１３より下流側の中壁９には、反応ガス生成流路５の断面積より大きい面積を有する孔５ａが形成されている。
中壁９の反応ガス通過流路６側には、孔５ａを覆い、触媒１３のうち粉化したものが反応ガス通過流路６への通過するのを阻止し、反応ガス４が反応ガス通過流路６へ通過するフィルター１５が設けられている。
このフィルター１５は、触媒１３のうち粉化したものの大きさに合わせて、予め、メッシュの大きさや、フィルター１５の枚数を選択することができる。
フィルター１５の一端部は、帯状のバンド１６とともに中壁９に固定されている。
バンド１６と外壁１０との間には、可撓性を有した波形状のコルゲートフィン１８が設けられており、バンド１６が熱により変形するのを防止している。
このコルゲートフィン１８は、材質がステンレスやインコネルを曲げ加工により形成されたものである。ただし、バンド１６の形状や固定方法によっては、これらのコルゲートフィン１８はなくてもよい。
【００１３】
次に、実施の形態１に係る触媒反応器の動作について説明する。
図示しない原料供給口から、反応ガス生成流路５に、原料３を供給する。また、図示しない燃焼ガス供給口から、燃焼ガス流路２に、水蒸気改質反応の熱源として、１０００℃程度の燃焼ガス１を供給する。
触媒１３を通過した原料３は、反応ガス４に改質し、触媒１３の出口付近では、７００℃程度の温度になる。
ここで、触媒反応器の起動および停止の熱サイクルに伴い、内壁８と中壁９の熱膨張および収縮によって、反応ガス生成流路５の幅が変形して、内壁８と中壁９とが繰り返し触媒１３に荷重をかける。その結果、触媒１３が破壊され、粉化した一部が反応ガス４とともに反応ガス生成流路５の下流側に流出する。
【００１４】
中壁９のエンドキャップ１２側端部と、この中壁９と対向した外壁１０との間は、反応ガス遮蔽部１１が設けられているため、反応ガス４は、中壁９に形成された孔５ａからフィルター１５を通過して、反応ガス通過流路６の下流に向かって流れる。この時、触媒１３のうち粉化したものは、フィルター１５により通過を阻止されて、反応ガス生成流路５の下流端部の貯留空間５ｂに貯留する。
【００１５】
孔５ａの面積は、反応ガス生成流路５の断面積より大きいので、反応ガス生成流路５に反応ガス４の流れに直交した方向にフィルター１５を設置したものと比べて、圧力損失を低減させることができる。
実際、本願発明者は、孔５ａの高さを２５ｍｍとして周方向に沿って形成し、フィルター１５としてメッシュサイズが＃１００（隙間１４９μｍ）のものを２枚重ねた場合の圧力損失を試算した結果を図２に示す。比較のため、従来技術に採用していたドーナツ形状の二重円環部分にフィルター１５としてメッシュサイズが＃１００のものを１枚だけ設置した場合の圧力損失についても試算し図２に示している。
実施の形態１に係る触媒反応器では、圧力損失は２２０Ｐａであり、同じメッシュを用いた従来型に対して圧力損失を約１／３に低減させることができる。これは、フィルター１５の反応ガス４が通過する面積を従来の５倍程度に拡大したことによる。
さらに、従来のものは、反応ガス４によるフィルター１５への圧力が高くなり、フィルター１５のメッシュの隙間からだけでなく、フィルター１５と内壁８との間に隙間が生じ、触媒１３のうち粉化したものがすり抜けていた。しかしながら、この触媒反応器では、フィルター１５を二重巻きにして、フィルター１５の面積を孔５ａより大きくして、フィルター１５が孔５ａを覆うことにより、フィルター１５のメッシュの隙間から触媒１３のうち粉化したものがすり抜けるのを防止するだけでなく、フィルター１５と内壁８との間から触媒１３のうち粉化したものがすり抜けるのを防止している。
【００１６】
以上説明したように、実施の形態１に係る触媒反応器によると、中壁９に孔５ａを形成するので、反応ガス生成流路５の断面積より大きい面積の孔５ａを形成することができる。その結果、その孔５ａにメッシュサイズの小さいフィルター１５を設けた場合であっても、反応ガス４のフィルター１５による圧力損失を低減させることができる。
【００１７】
また、エンドキャップ１２と外壁１０と反応ガス遮蔽部１１とにより、触媒１３のうち粉化したものを貯める貯留空間５ｂが形成されているので、落下した触媒１３が再びフィルター１５へ近づくことを防いでいる。
【００１８】
実施の形態２．
図３は実施の形態２に係る触媒反応器の部分断面図である。
実施の形態２に係る触媒反応器では、実施の形態１と同様に、中壁９に設けられた孔５ａは、触媒１３を通過する原料３の流れに対して平行に形成されている。
反応ガス遮蔽部１１は、繊維物から構成されており、エンドキャップ１２と内壁８と外壁１０とに囲まれた連通路１９の一端部に充填されている。
反応ガス遮蔽部１１の反エンドキャップ１２側の面には、反応ガス遮蔽部１１の飛散を防止するためにキャップ２０が設けられている。
フィルター１５の反応ガス遮蔽部１１側端部は、固定されずに反応ガス遮蔽部１１に挿入されている。
中壁９の反応ガス遮蔽部１１側端部は、内壁８、外壁１０およびエンドキャップ１２とは固着しない構造となっている。
その他の構成は、実施の形態１と同様である。
【００１９】
この実施の形態２に係る触媒反応器によると、フィルター１５の一端部が中壁９に固定され、他端部が固定されることなく、繊維物の反応ガス遮蔽部１１に挿入されているので、中壁９の熱膨張および収縮、フィルター１５の熱膨張および収縮により両者の寸法変化に差異が生じても、フィルター１５に過度の応力がかかり破損するのを防止することができる。
【００２０】
また、フィルター１５の反応ガス遮蔽部１１側端部において、内壁８、中壁９、外壁１０およびフィルター１５の熱膨張および熱収縮の変形によって、中壁９とフィルター１５との接触面に隙間が発生した場合でも、繊維物の反応ガス遮蔽部１１によって、その隙間から反応ガス４が漏れ出てくるのを防止することができる。
【００２１】
また、中壁９の反応ガス遮蔽部１１側端部は、内壁８、外壁１０およびエンドキャップ１２に固着されていないので、触媒反応器の起動および停止時等に、中壁９の熱膨張および熱収縮が起こった場合でも、内壁８、外壁１０およびエンドキャップ１２との間にかかる熱応力の低減が図れる。その結果、触媒反応器の筐体破壊を防止できることから、信頼性の向上、材料の低コスト化が図れる。
【００２２】
実施の形態３．
図４は実施の形態３に係る触媒反応器の部分断面図である。
実施の形態３に係る触媒反応器では、中壁９の熱膨張および熱収縮による変形した場合に、その変形方向は中壁９の軸線方向およびその軸線に垂直な方向に作用するので、フィルター１５の網目を中壁９の軸線方向および軸線に垂直な方向に対して斜めに設置したものである。
その他の構成は実施の形態２と同様である。
【００２３】
実施の形態３に係る触媒反応器によると、中壁９の熱膨張および熱収縮の方向に対して網目形状のフィルター１５が柔軟性を有する斜め方向に配置されているので、フィルター１５の耐久性が向上し、破損を低減させることができる。
【００２４】
なお、上記各実施の形態では、網目形状のフィルター１５を複数枚積層し、フィルター１５のつなぎ目を覆うように配置することができる。その結果、反応ガス４がフィルター１５の周方向のつなぎ目からフィルター１５を通過せずに漏れ出てくるのを防ぐことができる。
【００２５】
また、上記各実施の形態では、例えば、内壁８に対向した中壁９の面に網目の粗いフィルターを設け、外壁１０に対向した中壁９の面に網目の細かいフィルターを設け、反応ガス４の上流側の網目を粗く、下流側の網目を細かくしてもよい。これにより、触媒１３の粉化したものの中で粒子径の大きいものを上流側で捕捉できるので、下流側の網目の細かなフィルターへの負担を軽減させることができる。その結果、より長期間にわたって圧力損失の上昇を防ぐことができる。また、素線径が大きく網目の粗いフィルターにより、網目の細かいフィルターの機械的強度をサポートすることもできる。その結果、フィルター１５の強度を相対的に高めることができ、耐久性の向上が図れる。
【００２６】
また、上記実施の形態１および実施の形態２での反応ガス遮蔽部１１を構成する繊維物は、セラミック繊維、石英ウール、ステンレス等の金属繊維等のように、７００℃程度の高温での耐久性および反応ガス雰囲気での耐食性があり、さらに反応ガス組成に逆反応によるメタン化などの悪影響を与えないものであればよい。
【００２７】
また、上記各実施の形態では、原料３がメタンガスと水を主成分とし、反応ガス４が水素等を含むものとして説明したが、勿論このものに限らず、例えば、天然ガス（都市ガス等）やエタン、プロパンなどの炭化水素系燃料ガス、ナフサ、ガソリン、灯油、軽油等の液体炭化水素系燃料、メタノール、エタノール等のアルコール系燃料、エーテル系の燃料であってもよい。
【００２８】
また、上記実施の形態１および実施の形態２では、フィルター１５を中壁９の反応ガス通過流路６側に設けたものを説明したが、勿論このものに限らず、中壁９の反応ガス生成流路５側に設けてあってもよい。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】実施の形態１に係る触媒反応器の部分断面図である。
【図２】実施の形態１に係る触媒反応器と従来技術のものとの圧力損失の比較を示した図である。
【図３】実施の形態２に係る触媒反応器の部分断面図である。
【図４】実施の形態３に係る触媒反応器の部分斜視図である。
【符号の説明】
【００３０】
１  燃焼ガス、２  燃焼ガス流路、３  原料、４  反応ガス、５  反応ガス生成流路、５ａ  孔、５ｂ  貯留空間、６  反応ガス通過流路、７  流路構造体、８  内壁、９  中壁、１０  外壁、１１  反応ガス遮蔽部、１２  エンドキャップ、１３  触媒、１４  シフト触媒、１５  フィルター、１６  バンド、１７  触媒支持、１８  コルゲートフィン、１９  連通路、２０  キャップ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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