(57)【要約】【課題】絶縁性、耐熱性およびシール性に優れた燃料電池用シール部材を提供すること。【解決手段】燃料電池用シール部材１０は、絶縁性および耐熱性を有する無機材料層１１、無機材料層１１の表面および裏面に第１の金属層１２、および第２の金属層１３から形成される金属製中間層ＭＩを備えている。第２の金属層としての無酸素銅層と無機材料層１１としての雲母シート１１との間に、無酸素銅層よりも硬い第１の金属層１２としてのステンレス材料層１２を介在させることによって、無酸素銅層表面への雲母シートの表面粗さの転写を抑制または防止することができる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池を構成する第１および第２の金属製構成部材の間に配置されて用いられる燃料電池用シール部材であって、
耐熱性および絶縁性を有する無機材料層と、
前記無機材料層の両面と前記第１および第２の金属製構成部材との間にそれぞれ配置されている金属製中間層とを備える燃料電池用シール部材。
【請求項２】
請求項１に記載の燃料電池用シール部材において、
各前記金属製中間層は、
前記無機材料層との対向面に配置されている第１の金属層と、
前記第１の金属層と前記第１または第２の金属製構成部材との間に配置されている第１の金属層より軟らかい第２の金属層とを備える燃料電池用シール部材。
【請求項３】
請求項２に記載の燃料電池用シール部材において、
各前記金属製中間層はさらに、
前記無機材料層と前記第１の金属層との間に前記第２の金属層を備える燃料電池用シール部材。
【請求項４】
請求項１に記載の燃料電池用シール部材において、
前記各金属製中間層は、活性ロー材である燃料電池用シール部材。
【請求項５】
請求項４に記載の燃料電池用シール部材において、
前記第１および第２の金属製構成部材は、それぞれくぼみ部を有し、
前記燃料電池用シール部材は、前記くぼみ部に係合する突状部を有し、
前記活性ロー材は、前記突状部の頂部と前記くぼみ部との間に配置される燃料電池用シール部材。
【請求項６】
請求項１から請求項５のいずれかに記載の燃料電池用シール部材において、
前記第１および第２の金属製構成部材はセパレータである燃料電池用シール部材。
【請求項７】
請求項１から請求項５のいずれかに記載の燃料電池用シール部材において、
前記第１の金属製構成部材は膜電極接合体を支持する支持フレームであり、
前記第２の金属製構成部材はセパレータである燃料電池用シール部材。
【請求項８】
燃料電池であって、
膜電極接合体と、
少なくとも前記膜電極接合体の外縁を保持する金属製支持フレームと、
前記金属製支持フレームの両側に配置される金属製セパレータと、
前記金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている請求項１から請求項４のいずれかに記載の燃料電池用シール部材とを
備える燃料電池。
【請求項９】
燃料電池であって、
膜電極接合体と、
少なくとも前記膜電極接合体の外縁を保持すると共にくぼみ部を有する金属製支持フレームと、
前記金属製支持フレームの両側に配置されると共にくぼみ部を有する金属製セパレータと、
前記金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている請求項５に記載の燃料電池用シール部材とを
備える燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池において用いられる絶縁性のシール部材に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池システムとして、電解質に無機酸化物が用いて、比較的高い運転温度で稼働される燃料電池システム、例えば、固体酸化物形燃料電池（ＳＯＦＣ）、水素透過膜形燃料電池（ＨＭＦＣ）が知られている。
【０００３】
燃料電池は、一般的に、複数の単電池が積層され、締結されたスタック（積層体）として構成されている。各単電池は、複数の燃料電池構成部材、例えば、一対のセパレータと膜電極接合体、一対のセパレータと膜電極接合体によって構成されている。燃料電池構成部材は、一般的に、カーボン、ステンレス、セラミックスといった材料を用いて形成されている。各燃料電池構成部材間には反応ガスが燃料電池外部へ漏れ出ることがないようにシール部材が配置されている。
【０００４】
燃料電池システムの稼働温度が高い場合には、シール部材も高温環境に曝されるため耐熱性を備えることが要求される。さらに、稼働温度が高い燃料電池システムでは、燃料電池構成部材にも耐熱性が要求される。カーボン製の燃料電池構成部材は高い稼働温度ではもろくなり締結荷重に対する強度が不十分であり、セラミックス製の燃料電池構成部材は耐熱性に優れるものの、締結荷重に対して十分な強度を有していないという課題がある。従って、稼働温度が高い燃料電池システムでは、金属製の燃料電池構成部材が用いられる傾向にある。金属製の燃料電池構成部材が用いられ、シール部材が導電性を有する場合には、各燃料電池構成部材間で短絡が発生してしまう。したがって、シール部材には、耐熱性に加えて絶縁性が要求される。かかる要求を実現するためにガラス層と金属層とから形成されているシール部材が知られている（例えば、特許文献１参照）。また、耐熱性および絶縁性を有するシール部材として、マイカ系部材が適していることが知られている。
【０００５】
【特許文献１】特開２００５−３２７５５５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、無機系部材は、耐熱性および絶縁性の面では優れているものの、燃料電池構成部材との間で良好なシール性を得ることができず、また、弾性に乏しいという問題を有している。
【０００７】
マイカ系部材は、適度な弾性、優れた耐熱性および絶縁性を備えているものの、その性質上、表面粗さを小さくすることが困難であるため、単独では勿論のこと、シール性を確保するための他の部材を重ね合わせたとしても表面粗さが他の部材に転写してしまい、燃料電池構成部材との間で良好なシール性を得ることができない。
【０００８】
本発明は、上記課題を解決するためになされたものであり、絶縁性、耐熱性およびシール性に優れた燃料電池用シール部材を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
上記課題を解決するために本発明の第１の態様は、燃料電池を構成する第１および第２の金属製構成部材の間に配置されて用いられる燃料電池用シール部材を提供する。本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材は、耐熱性および絶縁性を有する無機材料層と、前記無機材料層の両面と前記第１および第２の金属製構成部材との間にそれぞれ配置されている金属製中間層とを備える。
【００１０】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材は、耐熱性および絶縁性を有する無機材料層と、無機材料層の両面と第１および第２の金属製構成部材との間にそれぞれ配置されている金属製中間層とを備えるので、絶縁性、耐熱性およびシール性の全てにおいて優れている。
【００１１】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、各前記金属製中間層は、前記無機材料層との対向面に配置されている第１の金属層と、前記第１の金属層と前記第１または第２の金属製構成部材との間に配置されている第１の金属層より軟らかい第２の金属層とを備えても良い。この構成では、第１の金属層によって第２の金属層に対する無機材料層の転写が抑制または防止され、第２の金属層と燃料電池構成部材とのシール性能を向上させることができる。
【００１２】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、各前記金属製中間層はさらに、前記無機材料層と前記第１の金属層との間に前記第２の金属層を備えても良い。この構成では、さらに第２の金属層を備えることによって、無機材料層と第１の金属層との間におけるシール性能を向上させることができる。
【００１３】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、前記各金属製中間層は、活性ロー材であっても良い。この構成では、活性ロー材によって無機材料層と燃料電池構成部材とのシール性能を向上させることができる。
【００１４】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、前記第１および第２の金属製構成部材は、それぞれくぼみ部を有し、前記燃料電池用シール部材は、前記くぼみ部に係合する突状部を有し、前記活性ロー材は、前記突状部の頂部と前記くぼみ部との間に配置されても良い。この構成では、活性ロー材のはみ出しに起因する短絡を抑制または防止することができる。
【００１５】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、前記第１および第２の金属製構成部材はセパレータであっても良い。
【００１６】
本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材において、前記第１の金属製構成部材は膜電極接合体を支持する支持フレームであり、前記第２の金属製構成部材はセパレータであっても良い。
【００１７】
本発明の第２の態様は、燃料電池を提供する。本発明の第２の態様に係る燃料電池は、膜電極接合体と、少なくとも前記膜電極接合体の外縁を保持する金属製支持フレームと、前記金属製支持フレームの両側に配置される金属製セパレータと、前記金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材とを備える。
【００１８】
本発明の第２の態様に係る燃料電池は、金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材を備えるので、燃料電池における絶縁性、耐熱性およびシール性の全てにおいて優れている。
【００１９】
本発明の第３の態様は、燃料電池を提供する。本発明の第３の態様に係る燃料電池は、膜電極接合体と、少なくとも前記膜電極接合体の外縁を保持すると共にくぼみ部を有する金属製支持フレームと、前記金属製支持フレームの両側に配置されると共にくぼみ部を有する金属製セパレータと、前記金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材とを備える。
【００２０】
本発明の第３の態様に係る燃料電池は、金属製支持フレームと金属製セパレータの間に配置されている本発明の第１の態様に係る燃料電池用シール部材を備えるので、燃料電池における絶縁性、耐熱性およびシール性の全てにおいて優れている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明に係る燃料電池用シール部材および燃料電池システムについて図面を参照しつつ、実施例に基づいて説明する。
【００２２】
・第１の実施例：
図１から図３を参照して第１の実施例に係る燃料電池用シール部材について説明する。図１は第１の実施例に係る燃料電池用シール部材の一部を示す平面図である。図２は燃料電池用シール部材を図１中のＸ−Ｘ切断線で切断した断面図である。図３は第１の実施例に係る燃料電池用シール部材の製造工程を示す工程図である。
【００２３】
本実施例に係る燃料電池用シール部材１０は、長尺状に形成されており、図１ではその一部について示されている。なお、燃料電池用シール部材１０は、必ずしも長尺状である必要はなく、配置される箇所に応じて、例えば、平面視矩形状、平面視円形状に形成されても良い。
【００２４】
燃料電池用シール部材１０は、図２に示すとおり、絶縁性および耐熱性を有する無機材料層１１、無機材料層１１の表面および裏面に第１の金属層１２、および第２の金属層１３から形成される金属製中間層ＭＩを備えている。本実施例に係る燃料電池用シール部材１０は、後述するように稼働温度が高い（例えば、４００〜６００℃）燃料電池内部のシール部材として用いられるため、シール性に加えて耐熱性を有することが要求される。また、稼働温度が高く所定の締結荷重によって積層化される燃料電池においては、燃料電池を構成する燃料電池構成部材、例えば、セパレータ、支持フレーム、に対して耐熱性並びに耐荷重性が要求されるため、金属製の燃料電池構成部材が用いられる。そこで、本実施例に係る燃料電池用シール部材１０には、シール性、耐熱性に加えて、良好な絶縁性が更に要求される。
【００２５】
本実施例では、無機材料層１１として、絶縁性および耐熱性に優れた特性を示し、適度な弾性を有するマイカ系材料である雲母シートを用いている。雲母シートにより形成されている無機材料層１１は、例えば、０．２ｍｍから０．３ｍｍ程度の厚みを有している。一般的に、雲母シートは、天然雲母の薄膜を積層して形成され粗い表面を有しているため、本実施例では、表面粗さの小さい雲母シートを用いて、初期シール性を向上させている。なお、無機材料層１１には、雲母シートの他にジルコニアシート等を用いても良い。本実施例においては、無機材料層１１の上段１１Ｕと下段１１Ｌとの間でより良好な絶縁性を確保するために、無機材料層１１の幅は、第１および第２の金属層１２、１３の幅よりも広い。
【００２６】
第１の金属層１２および第２の金属層１３は、例えば、０．３ｍｍ程度の厚みを有する。第２の金属層１３は、第１の金属層よりも低い硬度（軟らかい）を有している。第１の金属層１２としては、例えば、ステンレス材、チタン材が用いられる。第２の金属層１３としては、例えば、無酸素銅、ニッケル材が用いられる。硬さによって規定する場合には、例えば、第１の金属層はビッカース硬さＨｖが１００以上の金属材料によって形成され、第２の金属層はビッカース硬さＨｖが５０以下の金属材料によって形成される。
【００２７】
本実施例においては、第１の金属層１２にはステンレス材が用いられ、第２の金属層１３には熱処理により低硬度化された（Ｈｖ＝５０以下とされた）無酸素銅が用いられる。第２の金属層（無酸素銅層）１３は、良好なシール性を提供するために軟らかく、雲母シートに重ね合わせて荷重をかけると雲母シートの表面粗さが裏面（接面）を介して無酸素銅層１３の表面に現れてしまう（転写）。しかしながら、本実施例においては、無酸素銅層１３と雲母シート１１との間に、無酸素銅層１３よりも硬い第１の金属層（ステンレス材料層）１２を介在させることによって、無酸素銅層１３表面への雲母シート１１の表面粗さの転写を抑制または防止することができる。
【００２８】
図３を参照して第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０の製造工程について説明する。工程Ａ１において、ステンレス材料層１２および無酸素銅層１３を形成するステンレス／無酸素銅クラッド材を用意する。ステンレス／無酸素銅クラッド材は、既知のクラッド法によってステンレス材料と無酸素銅とから製造される。
【００２９】
工程Ａ２においては、工程Ａ１において用意されたステンレス／無酸素銅クラッド材と無機材料層（雲母シート）１１とが、耐熱性接着剤ＡＳによって接合される。具体的には、ステンレス／無酸素銅クラッド材のステンレス材料層１２の表面上または雲母シート１１の表面上に耐熱性接着剤ＡＳを塗布し、ステンレス／無酸素銅クラッド材に加圧して雲母シート１１と圧着させる。耐熱性接着剤ＡＳによって、雲母シート１１の表面粗さに起因するステンレス材料層１２と雲母シート１１との間の隙間が塞がれ、ステンレス材料層１２と雲母シート１１との間のシール性が確保される。耐熱性接着剤としては、例えば、ＳｉＯ2・Ａｌ2Ｏ3が用いられる。
【００３０】
ステンレス／無酸素銅クラッド材と雲母シート１１とが接合されると、本実施例に係る燃料電池用シール部材１０の一面が完成する（工程Ａ３）。雲母シート１１の残りの面に対して、上述の工程Ａ１〜Ａ３を実行することによって、本実施例に係る燃料電池用シール部材１０が得られる（工程Ａ４）。得られた燃料電池用シール部材１０の厚みは、例えば、０．８ｍｍ程度である。
【００３１】
以上説明した第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０によれば、無酸素銅層１３と雲母シート１１との間に配置されるステンレス材料層１２によって、無酸素銅層１３に対する雲母シート１１表面の粗さの転写を防止または抑制することができる。したがって、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０は、無酸素銅層１３と燃料電池構成部材、例えば、セパレータ、支持フレームとの間におけるシール性能を向上させることができる。
【００３２】
また、雲母シート１１は良好な絶縁性、耐熱性を備えており、ステンレス材料層１２は良好な耐熱性を備えており、無酸素銅層１３は良好な耐熱性およびシール性を備えている。したがって、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０を用いれば、絶縁性および耐熱性に優れ、さらに燃料電池構成部材、例えば、セパレータ、支持フレームとのシール性に優れたシールを実現することができる。
【００３３】
この結果、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０は、稼働温度が高温であり、締結過重に対する十分な強度を確保する観点から金属製の燃料電池構成部材の使用が要求される燃料電池において、導電性のセパレータと導電性の支持フレームとの間の絶縁性を確保しつつ、高温な稼働温度で良好なシール性能を有するシール部材として用いることができる。
【００３４】
・第２の実施例：
図４から図６を参照して第２の実施例に係る燃料電池用シール部材について説明する。図４は第２の実施例に係る燃料電池用シール部材の一部を示す平面図である。図５は燃料電池用シール部材を図１中のＹ−Ｙ切断線で切断した断面図である。図６は第２の実施例に係る燃料電池用シール部材の製造工程を示す工程図である。
【００３５】
本実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａは、長尺状に形成されており、図１ではその一部について示されている。なお、燃料電池用シール部材１０ａは、必ずしも長尺状である必要はなく、配置される箇所に応じて、例えば、平面視矩形状、平面視円形状に形成されても良い。なお、第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａは、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０と同様の無機材料層、第１および第２の金属層を備えているので、同一の構成については同一の符号を付すことで詳細な説明を省略する。
【００３６】
燃料電池用シール部材１０ａは、図４に示すとおり、絶縁性および耐熱性を有する無機材料層１１、無機材料層１１の表面および裏面に第２の金属層１３、第１の金属層１２および第２の金属層１３からなる金属製中間層ＭＩを備えている。本実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａには、既述のように、シール性、耐熱性、および良好な絶縁性が要求される。
【００３７】
本実施例では、無機材料層１１として、絶縁性および耐熱性に優れた特性を示すマイカ系材料、雲母シートを用いている。本実施例においては、無機材料層１１の幅は、第１および第２の金属層１２、１３の幅と同等である。
【００３８】
本実施例においては、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０と異なり、無機材料層１１の表面および裏面にはそれぞれ、第２の金属層１３が接する。すなわち、第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａは、無機材料層１１の各面上に、第２の金属層１３、第１の金属層１２、第２の金属層１３を順に備えている。
【００３９】
第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａでは、無機材料層１１に対して、第１の金属層１２よりも軟らかい第２の金属層１３が接するので、無機材料層１１と金属製中間層ＭＩとの間のシール性能を向上させることができる。また、第２の実施例においても、上段の無酸素銅層１３１と雲母シート１１との間に、無酸素銅層１３よりも硬い第１の金属層（ステンレス材料層）１２が介在するので、上段の無酸素銅層１３１表面への雲母シート１１の表面粗さの転写を抑制または防止することができる。
【００４０】
図６を参照して第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａの製造工程について説明する。工程Ｂ１において、ステンレス材料層１２および無酸素銅層１３を形成する無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材を用意する。無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材は、既知のクラッド法によってステンレス材料と無酸素銅とから製造される。
【００４１】
工程Ｂ２においては、工程Ｂ１において用意された無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材と無機材料層（雲母シート）１１とが、耐熱性接着剤ＡＳによって接合される。具体的には、無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材の下段の無酸素銅層１３２の表面上または雲母シート１１の表面上に耐熱性接着剤ＡＳを塗布し、無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材に加圧して雲母シート１１と圧着させる。なお、本実施例においては、金属製中間層ＭＩを構成する無酸素銅層１３２と雲母シート１１とが接合されるので、耐熱性接着剤ＡＳが用いられなくても雲母シート１１と無酸素銅層１３２との間の良好なシール特性を得ることができるが、無酸素銅層１３２とステンレス材料層１２との良好なシールを実現するためには耐熱性接着剤ＡＳを用いることが好ましい。
【００４２】
無酸素銅／ステンレス／無酸素銅クラッド材と雲母シート１１とが接合されると、本実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａの一面が完成する（工程Ｂ３）。雲母シート１１の残りの面に対して、上述の工程Ｂ１〜Ｂ３を実行することによって、本実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａが得られる（工程Ｂ４）。得られた燃料電池用シール部材１０ａの厚みは、例えば、０．８ｍｍ程度であり、各層１１、１２、１３１および１３２の厚さは、燃料電池用シール部材１０ａに要求される厚さの範囲内で適宜変更され得る。
【００４３】
以上説明した第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａによれば、第１の実施例に係る燃料電池用シール部材１０によって得られる利点に加えて、ステンレス材料層１２と雲母シート１１との間のシール性を更に良好なものとすることができる。すなわち、第２の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ａでは、燃料電池構成部材とステンレス材料層１２との間に加えて、ステンレス材料層１２と雲母シート１１との間にも無酸素銅層１３を備えている。ステンレス材料層１２よりも硬度の低い（軟らかい）無酸素銅層１３によって、ステンレス材料層１２と雲母シート１１との間におけるシール性能が向上される。
【００４４】
・第３の実施例：
図７および図８を参照して第３の実施例に係る燃料電池用シール部材について説明する。図７は第３の実施例に係る燃料電池用シール部材を備える燃料電池の一断面を示す平面図である。図８は第３の実施例に係る燃料電池用シール部材の変形例を示す説明図である。
【００４５】
第３の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ｂは、無機材料層１１と金属製中間層ＭＩとから構成されている。図７は、２つの異なる燃料電池構成部材間、すなわち、金属製セパレータ６０ａと金属製支持フレーム５０との間、並びに金属製セパレータ６０ｂと金属製支持フレーム５０との間にそれぞれ配置されている燃料電池用シール部材１０ｂの断面図を示している。本実施例においては、後述するように、電解質層の外縁は金属製支持フレーム５０によって支持されており、金属製支持フレーム５０は電池膜フレームと呼ぶこともできる。
【００４６】
無機材料層１１は、例えば、雲母シート、無機酸化物（セラミックス）によって形成されており、耐熱性および絶縁性を備えている。本実施例においては、燃料電池用シール部材１０ｂは、金属製の燃料電池構成部材間に配置されるので、良好な絶縁性が要求される。
【００４７】
金属製中間層ＭＩは、金属製の燃料電池構成部材（５０、６０ａ、６０ｂ）と無機材料層１１の両者と親和性の高い活性ロー材によって形成されており、例えば、Ａｇ−Ｃｕ−Ｔｉ系ロー材が用いられる。活性ロー材は、その融点を超える液状状態で無機材料層１１または／および燃料電池構成部材に塗布され、融点を下回ることで燃料電池構成部材と無機金属層とを接合する。したがって、平滑ではない無機材料層１１表面と燃料電池構成部材との間に生じる隙間を埋めて、無機材料層１１と燃料電池構成部材間を良好にシールすることができる。また、無機材料層１１と燃料電池構成部材間をシールするにあたって、荷重（加圧）する必要がない。なお、本実施例において用いられる燃料電池の稼働温度よりも高い融点を有することは言うまでもない。
【００４８】
以上の通り、第３の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ｂは、金属製中間層ＭＩとして活性ロー材を用いて、無機材料層１１と燃料電池構成部材（５０、６０ａ、６０ｂ）との間のシール性を向上させることができる。また、活性ロー材は、燃料電池の稼働温度より高い融点を有しており耐熱性を備えている。したがって、耐熱性および絶縁性を備える無機材料層１１と活性ロー材からなる金属製中間層ＭＩとから形成される本実施例に係るシール部材１０ｂは、絶縁性、耐熱性およびシール性を備えることができる。
【００４９】
図８を参照して第３の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ｂの変形例について説明する。第３の実施例に係る燃料電池用シール部材１０ｂの変形例としての燃料電池用シール部材１０は、図８に示すように、燃料電池構成部材との接触面に突状部１１ａを備えている。また、燃料電池構成部材である、金属製支持フレーム５０、金属製セパレータ６０ａ、６０ｂには、それぞれ、燃料電池用シール部材１０ｃ、すなわち、無機材料層１１の突状部１１ａに対応する位置に、くぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂを備えている。
【００５０】
金属製中間層ＭＩである活性ロー材は、無機材料層１１の突状部１１ａの頂面に塗布され、くぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂの底面との間で金属製中間層ＭＩを形成する。突状部１１ａの高さは、くぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂの深さよりも短く設計されている。換言すれば、くぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂの深さは、突状部１１ａの高さよりも深く設計されている。
【００５１】
突状部１１ａを有する無機材料層１１は、例えば、ブロック状の無機材料体に加工処理を施すことによって、あるいは、当初より突状部１１ａを有する無機材料体を製造することによって得ることができる。各くぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂは、例えば、金属製支持フレーム５０、金属製セパレータ６０ａ、６０ｂに対して切削加工、あるいはエッチング処理を施すことによって得られる。
【００５２】
以上説明した第３の実施例の変形例に係る燃料電池用シール部材１０ｃによれば、第１の実施例において金属製中間層ＭＩを備えることによって得られる利点に加えて以下の利点を得ることができる。すなわち、第３の実施例の変形例に係る燃料電池用シール部材１０ｃは、突状部１１ｃを有し、活性ロー材が突状部１１ａの頂面に塗布されるので、接合部から活性ロー材がはみ出た場合であっても、金属製の燃料電池構成部材間における絶縁性を確保することができる。具体的には、突状部１１ａの頂面とくぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂの底面との間からはみ出る活性ロー材は突状部１１ａの側面とくぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂの側面との間に留まり、無機材料層１１の側面１１ｂにはみ出した活性ロー材同士がつながってしまう事態を抑制または回避することができる。さらに、突状部１１ａとくぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂとが係合するので、燃料電池用シール部材１０ｃの位置決めを容易におこなうことができる。
【００５３】
なお、本変形例では、無機材料層１１の両面に突状部１１ａを設けたが、いずれか一方としても良い。この場合、金属製の支持フレーム５０、またはセパレータ６０ａ、６０ｂにくぼみ部５０ａ、６１ａ、６１ｂが形成される。
【００５４】
・燃料電池システム
図９〜図１２を参照して、第１から第３の実施例に係る燃料電池用シール部材１０、１０ａ、１０ｂ、１０ｃを適用することができる燃料電池システムＦＣＳについて説明する。図９は本実施例に用いられる燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。図１０は図９における燃料電池を切断線Ｚ−Ｚで切断した切断面の一部を示す説明図である。図１１は本実施例に用いられる金属製支持フレームのアノード側を示す説明図である。図１２は本実施例に用いられる金属製支持フレームのカソード側を示す説明図である。
【００５５】
上記実施例に係る各燃料電池用シール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃを適用可能な燃料電池システムＦＣＳは、単電池１００が複数積層された積層体からなる燃料電池ＦＣ、燃料電池ＦＣに対して燃料ガスである水素ガスを供給する燃料ガス供給源としての改質器ＦＲを備えている。燃料ガス供給源として改質器ＦＲを用いることによって、燃料電池ＦＣの運転温度域と同等温度の燃料ガスを燃料電池ＦＣに投入することができる。燃料電池ＦＣは、燃料ガス（アノードガス）供給部２５ａ、酸化ガス（カソードガス）供給部２６ａ、冷媒供給部２７ａ、燃料ガス排出部２５ｂ、酸化ガス排出部２６ｂ、冷媒排出部２７ｂを備えている。
【００５６】
燃料電池ＦＣの燃料ガス供給部２５ａと改質器ＦＲとは燃料ガス供給管２００を介して接続されている。燃料ガス供給管２００の改質器ＦＲ近傍には、燃料電池ＦＣに供給する燃料ガス圧力を所定圧力に調整するための調圧弁Ｖ１が配置されている。なお、改質原料としては、例えば、ガソリン、圧縮天然ガス（ＣＮＧ）、メタノールが用いられ、酸化ガスには空気（大気）が用いられる。
【００５７】
燃料ガス排出部２５ｂには燃料ガス排出管２０１が接続されている。本実施例では、燃料ガス排出管２０１は、大気に通じる排出分岐管２０１ａと燃料ガス供給管２００に接続される循環分岐管２０１ｂとに分岐されている。排出分岐管２０１ａにはバルブＶ２が配置されており、バルブＶ２が閉じられると、燃料ガス排出部２５ｂから排出される燃料オフガスは、再度、燃料電池ＦＣ内部に供給される。一方、バルブＶ２が開かれると、燃料ガス排出部２５ｂから排出される燃料オフガスは、大気中に排出される。なお、バルブＶ２が開かれる時の燃料オフガスの組成は、一般的に、窒素、水蒸気がそのほとんどを占めている。
【００５８】
燃料ガス供給部２５ａから燃料電池ＦＣ内部に供給される燃料ガスは、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される燃料ガス供給マニホールド２０ａを介して、電解質膜のアノードへと供給される。電解質膜にて消費された燃料ガスは、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される燃料ガス排出マニホールド２０ｂを介して燃料ガス排出部２５ｂから燃料ガス排出管２０１へ排出される。
【００５９】
図示しない酸化ガス供給ポンプによって、酸化ガス供給部２６ａから燃料電池ＦＣ内部に供給される酸化ガス（一般的には、空気）は、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される酸化ガス供給マニホールド２１ａを介して、電解質膜のカソードへと供給される。電解質膜にて起電反応に供された酸化ガスは、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される酸化ガス排出マニホールド２１ｂを介して酸化ガス排出部２６ｂから燃料電池ＦＣ外部へと排出される。
【００６０】
冷媒供給部２７ａから燃料電池ＦＣ内部に供給される冷媒（一般的には、純水）は、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される冷媒供給マニホールド２２ａを介して、セパレータ６０ａ、６０ｂの裏面（電解質膜と対向しない面）に形成されている冷媒流路へと供給される。冷媒流路に供給され、起電反応に伴い発生した熱の一部を吸熱した冷媒は、支持フレーム５０、セパレータ６０ａ、６０ｂ、およびシール部材１０、１０ａ、１０ｂおよび１０ｃによって形成される冷媒排出マニホールド２２ｂを介して冷媒排出部２７ｂから図示しない放熱器に導かれる。放熱器に導かれた冷媒は、循環ポンプによって繰り返し、冷媒供給部２７ａへと供給される。
【００６１】
図１０を参照して、燃料電池ＦＣを構成する単電池１００の内部構成について簡単に説明する。単電池１００は、１対の金属製セパレータ６０ａ、６０ｂと、１対の金属製セパレータ６０ａ、６０ｂとの間に配置される金属製の支持フレーム５０を燃料電池構成部材として備えている。
【００６２】
金属製セパレータ６０ａ、６０ｂは燃料ガスと酸化ガスとを分離するために用いられるガス不透過で導電性を有する板材である。各セパレータ６０ａ、６０ｂの裏面、すなわち、セパレータ６０ａとセパレータ６０ｂとの接触面には冷媒を流動させるための複数の冷媒流路６２ａ、６２ｂが形成されている。各セパレータ６０ａ、６０ｂは、例えば、耐腐食性に優れるステンレス製材料から形成される。
【００６３】
金属製支持フレーム５０は、非自立型の膜電極接合体（ＭＥＡ：Membrane Electrode Assembly）３０を支持するための金属製フレームであり、本実施例においてはアノード側全体にわたって膜電極接合体３０を支持するための格子状部５６を備えている。格子状部５６は、膜電極接合体３０に対して燃料ガスを導くための複数の孔５６１を備えている。金属製支持フレーム５０は、例えば、耐腐食性に優れるステンレス製材料から形成される。金属製支持フレーム５０と膜電極接合体３０は、例えば、公知のクラッド法、レーザー溶接によって互いに接合される。
【００６４】
本実施例において用いられる膜電極接合体３０は、水素透過膜形の膜電極接合体である。膜電極接合体３０は、電解質層３１、水素透過膜層３２およびカソード３３を備えている。
【００６５】
電解質層３１は、プロトン伝導性を有する固体電解質によって形成されている。本実施例では、ペロブスカイト型固体酸化物、例えば、ＢａＣｅ0.8Ｙ0.2Ｏ3や、ＳｒＺｒ0.8Ｉｎ0.2Ｏ3にによって電解質層３１が形成されている。電解質層３１は、緻密な水素透過膜層３２上に成膜されるため、充分な薄膜化が可能となる。このように、電解質層２１をより薄く形成することによって電解質層２１の膜抵抗を低減することができるため、従来の固体電解質型燃料電池の運転温度よりも低い温度、例えば、４００℃〜６００℃で燃料電池を運転することができる。
【００６６】
水素透過膜層３２は、水素透過性を有する金属によって形成される層であり、本実施例では、パラジウム（Ｐｄ）によって形成されている。パラジウムは、水素を透過させる性質に加えて、水素が透過する際に水素分子を解離させる活性を有する。水素透過膜層３２は更に、燃料電池ＦＣにおけるアノードとして機能する。
【００６７】
カソード３４は、電解質層３２上に成膜された金属層であり、電気化学反応を促進する触媒活性を有する貴金属により形成されている。本実施例では、カソード２４はパラジウムにより形成されている。カソード３４を、白金（Ｐｔ）等、水素透過性を有しない他種の貴金属により構成する場合には、充分に薄く形成するなどにより、カソード３４の外側（セパレータ６０ａ側）と電解質層３１との間にガス透過性を確保すればよい。
【００６８】
本実施例では支持フレーム５０の格子状部５６とセパレータ６０ｂによって形成される燃料ガス内部流路３７ａ、およびカソード３４とセパレータ６０ａとによって形成される酸化ガス内部流路３７ｃには、ガス拡散性を向上させるために、アノード側ガス拡散層３８ａ、カソード側ガス拡散層３８ｃがそれぞれ備えられている。各ガス拡散層３８ａ、３８ｃは、多孔質層であり、導電性及びガス透過性を有する部材によって構成されている。各ガス拡散層３８ａ、３８ｃとしては、例えば、発泡金属や金属メッシュなどの金属多孔質体やカーボンペーパなどのカーボン製多孔質体を用いることができる。
【００６９】
金属製支持フレーム５０と金属製セパレータ６０ａ、６０ｂとの間には、燃料ガスおよび酸化ガスを単電池１００内部に止めるための燃料電池用シール部材１０（１０ａ、１０ｂ、１０ｃ）が配置されている。
【００７０】
図９に示す燃料ガス供給マニホールド２５ａに供給された燃料ガスはアノード側ガス拡散層３８ａ介して膜電極接合体３０のアノード側に供給される。酸化ガス供給マニホールド２６ａに供給された酸化ガスはカソード側ガス拡散層３８ｃ介して膜電極接合体３０のカソード側に供給される。
【００７１】
図１１および１２を参照して金属製支持フレーム５０について説明する。金属製支持フレーム５０は、積層時にセパレータ６０ａ、６０ｂ、シール部材１０と共に、燃料ガス供給マニホールド２５ａを形成する燃料ガス供給マニホールド形成部５２０ａ、燃料ガス排出マニホールド２５ｂを形成する燃料ガス排出マニホールド形成部５２０ｂを備えている。金属製支持フレーム５０は同様に、酸化ガス供給マニホールド２６ａを形成する酸化ガス供給マニホールド形成部５２１ａ、酸化ガス排出マニホールド２６ｂを形成する酸化ガス排出マニホールド形成部５２１ｂを備えている。金属製支持フレーム５０はさらに、積層時に冷媒供給マニホールド２７ａを形成する冷媒供給マニホールド形成部５２２ａ、冷媒排出マニホールド２７ｂを形成する冷媒排出マニホールド形成部５２２ｂを備えている。
【００７２】
金属製支持フレーム５０のアノード側およびカソード側の両面には、燃料ガス内部流路３７ａ、酸化ガス内部流路３７ｃを流れる各反応ガスを所望の方向へ整流するための複数の整流部材５１が形成されている。整流部材５１は、例えば、切削加工、エッチング処理によって金属製支持フレーム５０上に形成される。
【００７３】
図１１は金属製支持フレーム５０におけるアノード側を示しているため、燃料ガス供給マニホールド形成部５２０ａおよび燃料ガス排出マニホールド形成部５２０ｂにはシール部材１０が配置されていない。したがって、燃料ガス供給マニホールド形成部５２０ａから燃料ガス内部流路３７ａに供給された燃料ガスは、複数の整流部材５１によって整流され、燃料ガス排出マニホールド形成部５２０ｂへと導かれる。
【００７４】
図１２は金属製支持フレーム５０におけるカソード側を示しているため、酸化ガス供給マニホールド形成部５２１ａおよび酸化ガス排出マニホールド形成部５２１ｂにはシール部材１０が配置されていない。したがって、酸化ガス供給マニホールド形成部５２１ａから酸化ガス内部流路３７に供給された酸化ガスは、複数の整流部材５１によって整流され、酸化ガス排出マニホールド形成部５２１ｂへと導かれる。
【００７５】
・その他の実施例：
（１）上記各実施例では水素透過膜形の膜電極接合体を例にとって説明したが、支持フレームによる支持が必要な非自立型の固体酸化物形の膜電極接合体に対しても適用され得ることは言うまでもない。非自立型の固体酸化物形膜電極接合体においても、締結過重、高い稼働温度の観点から膜電極接合体を支持するフレームとして金属製材料を用いなくてはならず、シール部材には絶縁性、耐熱性、シール性が要求されるからである。
【００７６】
（２）上記第１および第２の実施例において示した第１の金属層１２と第２の金属層１３の硬度は一例であり、少なくとも第１の金属層１２の硬度が良好なシール性をもたらす程度の硬度を有する第２の金属層１３の硬度よりも高ければ（硬ければ）良い。この構成を備えれば、無機材料層１１の表面の粗さが第２の金属層に転写する問題を抑制または防止することができる。
【００７７】
（３）上記各実施例では、燃料電池構成部材として金属製材料を用いて説明しているが、その他の導電性材料であって、金属製材料と同等の対締結過重性能を有する材料であれば同様にして用いることができる。この場合には、上記各実施例に係る燃料電池用シール部材１０、１０ａ、１０ｂ、１０ｃによって提供される良好な絶縁性、シール性、および耐熱性が要求されるからである。
【００７８】
（４）上記燃料電池システムの実施例では、金属製支持フレーム５０を備える燃料電池システムＦＣＳを用いて説明したが、金属製支持フレーム５０を備えない燃料電池システムに適用しても良い。あるいは、金属製支持フレーム５０の寸法がセパレータ６０ａ、６０ｂの寸法よりも小さい燃料電池システムに適用しても良い。この場合には、上記各実施例に係る燃料電池用シール部材１０、１０ａ、１０ｂ、１０ｃは単電池を構成する導電性を有する一対のセパレータ間に配置され、一対のセパレータ間における短絡を防止、すなわち、一対のセパレータ間の絶縁を図ることができる。
【００７９】
（５）上記燃料電池システムの実施例では、格子状部５６を備えている金属製支持フレーム５０を用いて説明したが、格子状部５６を備えることなく開口部を備える金属製フレームを用いても良い。
【００８０】
以上、実施例に基づき本発明を説明してきたが、上記した発明の実施の形態は、本発明の理解を容易にするためのものであり、本発明を限定するものではない。本発明は、その趣旨並びに特許請求の範囲を逸脱することなく、変更、改良され得ると共に、本発明にはその等価物が含まれることはもちろんである。
【図面の簡単な説明】
【００８１】
【図１】第１の実施例に係る燃料電池用シール部材の一部を示す平面図である。
【図２】燃料電池用シール部材を図１中のＸ−Ｘ切断線で切断した断面図である。
【図３】第１の実施例に係る燃料電池用シール部材の製造工程を示す工程図である。
【図４】第２の実施例に係る燃料電池用シール部材の一部を示す平面図である。
【図５】燃料電池用シール部材を図１中のＹ−Ｙ切断線で切断した断面図である。
【図６】第２の実施例に係る燃料電池用シール部材の製造工程を示す工程図である。
【図７】第３の実施例に係る燃料電池用シール部材を備える燃料電池の一断面を示す平面図である。
【図８】第３の実施例に係る燃料電池用シール部材の変形例を示す説明図である。
【図９】本実施例に用いられる燃料電池システムの概略構成を示す説明図である。
【図１０】図９における燃料電池を切断線Ｚ−Ｚで切断した切断面の一部を示す説明図である。
【図１１】本実施例に用いられる金属製支持フレームのアノード側を示す説明図である。
【図１２】本実施例に用いられる金属製支持フレームのカソード側を示す説明図である。
【符号の説明】
【００８２】
１０、１０ａ、１０ｂ、１０ｃ…燃料電池用シール部材
１１…無機材料層
１１Ｕ…無機材料層の上段
１１Ｌ…無機材料層の下段
１２…第１の金属層
１３…第２の金属層
１３１…上段の第２の金属層
２５ａ…燃料ガス供給マニホールド
２５ｂ…燃料ガス排出マニホールド
２６ａ…酸化ガス供給マニホールド
２６ｂ…酸化ガス排出マニホールド
２７ａ…冷媒供給マニホールド
２７ｂ…冷媒排出マニホールド
３０…膜電極接合体
３１…電解質層
３２…水素透過膜層
３３…カソード
３７ａ…燃料ガス内部流路
３７ｃ…酸化ガス内部流路
３８ａ…アノード側ガス拡散層
３８ｃ…カソード側ガス拡散層
５０…金属製支持フレーム
５１…整流部材
５６…格子状部
５６１…孔
５２０ａ…燃料ガス供給マニホールド形成部
５２０ｂ燃料ガス排出マニホールド形成部
５２１ａ…酸化ガス供給マニホールド形成部
５２１ｂ…酸化ガス排出マニホールド形成部
５２２ａ…冷媒供給マニホールド形成部
５２２ｂ…冷媒排出マニホールド形成部
６０ａ…カソードセパレータ
６０ｂ…アノードセパレータ
６２ａ、６２ｂ…冷媒流路
１００…単電池
２００…燃料ガス供給管
２０１…燃料ガス排出管
２０１ａ…排出分岐管
２０１ｂ…循環分岐管
ＭＩ…金属製中間層
ＡＳ…耐熱性接着剤
ＦＣＳ…燃料電池システム
【図１】
2007294184.tif 000003
【図２】
2007294184.tif 000004
【図３】
2007294184.tif 000005
【図４】
2007294184.tif 000006
【図５】
2007294184.tif 000007
【図６】
2007294184.tif 000008
【図７】
2007294184.tif 000009
【図８】
2007294184.tif 000010
【図９】
2007294184.tif 000011
【図１０】
2007294184.tif 000012
【図１１】
2007294184.tif 000013
【図１２】
2007294184.tif 000014