(57)【要約】【課題】  ラミネート外装扁平形電池同士の電気的接合を良好にすると共に、電池特性を向上させたラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供する。【解決手段】  シート状の正極とシート状の負極とが、セパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群、および非水電解質をラミネート外装体内に有し、上記ラミネート外装体の外部に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列および／または並列に接続されてなる電池モジュールであって、接続されているラミネート外装扁平形電池同士では、正極端子リード同士、負極端子リード同士、または正極端子リードと負極端子リードとが、溶接され且つ機械的挟持手段により固定されており、外装体端縁から機械的挟持手段による固定部の中心位置までの距離が４〜２０ｍｍであるラミネート外装扁平形電池の電池モジュールである。【選択図】  図４
2007257849.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アルミニウム製の集電体の少なくとも片面に正極合剤層を形成してなるシート状の正極と、銅製の集電体の少なくとも片面に負極合剤層を形成してなるシート状の負極とが、セパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群、および非水電解質をラミネート外装体内に有し、上記ラミネート外装体の外部に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列および／または並列に接続されてなる電池モジュールであって、
接続されているラミネート外装扁平形電池同士では、正極端子リード同士、負極端子リード同士、または正極端子リードと負極端子リードとが、溶接され且つ機械的挟持手段により固定されており、
上記正極端子リードおよび負極端子リードの上記ラミネート外装体の外部に突出した部分において、外装体の端縁から上記機械的挟持手段により固定された部分の中心位置までの長さＡが、４〜２０ｍｍであることを特徴とするラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【請求項２】
上記溶接が、加熱溶接、超音波溶接または抵抗溶接によりなされている請求項１に記載のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【請求項３】
上記機械的挟持手段が、リベット止めまたはネジ止めである請求項１または２に記載のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【請求項４】
正極端子リードがアルミニウム製であり、負極端子リードが銅製、ニッケル製、またはニッケルメッキ若しくは錫メッキを有する銅製である請求項１〜３のいずれかに記載のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はラミネート外装扁平形電池の電池モジュールに関するものであり、更に詳しくは、各ラミネート外装扁平形電池の電極端子リード同士が、堅牢に接合されており、振動や落下に対しても、長期信頼性が期待されるラミネート外装扁平形電池の電池モジュールに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電気を動力源とする電気自転車や電気自動車などが注目を集めており、これらに搭載する高エネルギー密度、高出力密度の電池の開発が産業上重要な位置を占めている。このような用途の電池の構造としては、巻回した発電要素を円筒形のケースに収納したものや、巻回した発電要素、または平板状の電極およびセパレータを積層した発電要素を扁平形のケースに収納したものがある。
【０００３】
これらの円筒形または扁平形のケースは強度を持たせる必要があるため金属容器で形成される必要があり、軽量化が容易でないという課題があった。そのため電池を軽量化し、より高エネルギー密度、高出力化を達成する手段として、例えば特許文献１に、ラミネートフィルムを外装ケースとして、その周囲を熱融着によりシールすることで密閉化した構造の電池が提案されている。
【０００４】
また、上記のようなラミネート外装扁平形電池を、複数個直列および／または並列に接続した電池モジュールとして、上記用途に適用することも考えられる。
【０００５】
ラミネート外装扁平形電池では、通常、正極端子リードと負極端子リード（以下、両者を纏めて「電極端子リード」という場合がある）が、ラミネート外装体から外部に引き出された構造を有しており、このような電池を複数個接続して電池モジュールとするには、電池同士の正極端子リード同士、負極端子リード同士、または正極端子リードと負極端子リードとを、直接接続する構造とすることが、電池モジュールのコンパクト化などを達成する上で有効であるといえる。
【０００６】
他方、電池モジュールが例えば、電気自転車や電気自動車などの用途に適用される場合には、振動、落下などにより衝撃を受けやすいため、このような衝撃を受けても電池同士の接続が保たれるように、十分な接合強度を有していることが求められる。
【０００７】
電池の電極端子リード同士を接続する手法としては、例えば溶接が考えられるが、特に正極端子リードと負極端子リードとは異種の金属で構成されていることが一般的であり、このような異種金属同士は溶接により高い接合強度を得ることが難しい。また、例えば、同種の金属同士でも、正極端子リードに汎用されているアルミニウムは、溶接にあまり適しておらず、十分な強度が得られないといった問題もある。
【０００８】
電池モジュールに関する技術ではないが、例えば、特許文献２には、アルミニウム製電極と銅製リード線を接合するに当たり、加熱すると共に加圧したり、更には、銅製リード線の表面に銅に比して低融点の金属からなる金属皮膜を形成したりすることで、アルミニウム製電極と銅製リード線との接合強度を高め得る技術が開示されている。
【０００９】
また、特許文献３には、ラミネート外装扁平形電池における電極端子リードを挟む熱融着部を、その上下に設けた挟掴手段により固定する技術が開示されており、更に上記ラミネート外装扁平形電池を複数組み合わせて電池モジュールとするに当たり、２つのラミネート外装扁平形電池の平面同士を貼り合わせる形態にし、２つの熱融着部を一対の挟掴手段により固定する技術も示されている。
【００１０】
【特許文献１】特開平１１−２２４６５２号公報
【特許文献２】特開２００２−２６０６３０号公報
【特許文献３】特開２００４−６３２７８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
ところが、上記特許文献２に示されているアルミニウム製電極と銅製リード線との接合強度は、電気自転車や電気自動車といった用途に適用した際に電池モジュールが受ける振動や落下などによる衝撃に耐え、電極端子リード同士の接続を保つには不十分である。
【００１２】
また、特許文献３における２つのラミネート外装扁平形電池の固定手段は、振動や落下などによる衝撃を受けた際の、ラミネート外装扁平形電池同士の位置ずれの防止には一定の効果があると考えられるが、ラミネート外装扁平形電池の電極端子リード同士の接続については未解決である。
【００１３】
本発明は上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、ラミネート外装扁平形電池同士の電気的接合を良好にすると共に、電池特性を向上させたラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
上記目的を達成し得た本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールは、アルミニウム製の集電体の少なくとも片面に正極合剤層を形成してなるシート状の正極と、銅製の集電体の少なくとも片面に負極合剤層を形成してなるシート状の負極とが、セパレータを介してそれぞれ複数枚積層されてなる積層電極群、および非水電解質をラミネート外装体内に有し、上記ラミネート外装体の外部に突出した正極端子リードおよび負極端子リードを有するラミネート外装扁平形電池が、少なくとも２以上直列および／または並列に接続されてなる電池モジュールであって、接続されているラミネート外装扁平形電池同士では、正極端子リード同士、負極端子リード同士、または正極端子リードと負極端子リードとが、溶接され且つ機械的挟持手段により固定されて固定されており、上記正極端子リードおよび負極端子リードの上記ラミネート外装体の外部に突出した部分において、外装体の端縁から上記機械的挟持手段により固定された部分の中心位置までの長さＡが、４〜２０ｍｍであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、ラミネート扁平形電池同士の電気的接合が良好で、電池特性にも優れたラミネート外装扁平形電池の電池モジュールを提供できる。すなわち、本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールは、振動、落下などによる衝撃を受ける可能性のある用途に適用しても、長期信頼性に優れており、また、長期の電池寿命を維持できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
まず、本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュール（以下、「電池モジュール」と省略する）を構成するラミネート外装扁平形電池を、図面を用いて説明する。図１は、本発明に係るラミネート外装扁平形電池の一例を概略的に表す全体斜視図である。
【００１７】
ラミネート外装扁平形電池１０は、セル本体１１と、セル本体１１すなわちラミネート外装体から突出した２本の電極端子リード（正極端子リード１２および負極端子リード１３）を有している。２０はラミネート外装体の熱融着部である。
【００１８】
正極端子リード１２は、例えば、アルミニウム（アルミニウム合金を含む）製である。また、負極端子リード１３は、例えば、銅（銅合金を含む、以下同じ）製、ニッケル（ニッケル合金を含む）製、またはニッケルメッキ若しくは錫メッキを有する銅製である。
【００１９】
また、図２には、本発明に係るラミネート外装扁平形電池の他の例を概略的に表す全体斜視図を示している。ラミネート外装扁平形電池では、正極端子リード１２と負極端子リード１３が、図１に示すようにセル本体１１（ラミネート外装体）の同一辺から例えば平行に突出する構造であってもよく、セル本体１１（ラミネート外装体）の異なる辺から突出する構造であってもよい。例えば、図２に示すようにセル本体１１（ラミネート外装体）の互いに対向する辺から突出する構造（すなわち、正極端子リード１２と負極端子リード１３とが、電池の平面視で互いに反対方向に突出する構造）であっても構わない。
【００２０】
図３には、本発明に係るラミネート外装扁平形電池の要部の縦断面概略図を示している。なお、図３は断面図であるが、各要素の理解を容易にするために、要素の一部は断面図であることを表す斜線を付さずに示している。セル本体１１は、シート状正極３０、セパレータ４０およびシート状負極５０を、それぞれ複数枚積層した発電要素を、高分子と金属を複合した２枚のラミネートフィルム２１で挟み、上下から熱融着させることで、上記発電要素をラミネートフィルムからなるラミネート外装体で被覆した構造となっている。
【００２１】
シート状正極３０は、アルミニウム（アルミニウム合金を含む）製の集電体３１の少なくとも片面に、正極活物質、導電助剤、バインダなどを含有する正極合剤層を有している。そして、図３に示すように、シート状正極３０の集電体３１が正極端子リード１２と接続している。また、シート状負極は、銅（銅合金を含む）製の集電体の少なくとも片面に、負極活物質、バインダなどを含有する負極合剤層を有しており、図示していないが、シート状負極４０の集電体が、負極端子リードと接続している。なお、図３におけるＡは、後記の図４において説明するＡと同じである。
【００２２】
なお、図１〜３に示したラミネート外装扁平形電池は、本発明の電池モジュールに使用できるラミネート外装扁平形電池の一例を示すものであって、本発明に係るラミネート外装扁平形電池は、これらの図面に示したものに限定される訳ではない。また、電池モジュールに使用するラミネート外装扁平形電池の構成要素（正極や負極に係る活物質、導電助剤、バインダなどや、セパレータ、非水電解質など）についても特に制限はなく、従来公知のラミネート外装扁平形電池で採用されている各種構成要素が採用できる。
【００２３】
本発明の電池モジュールは、上記のようなラミネート外装扁平形電池を２以上、直列および／または並列に接続してなるものである。図４に、ラミネート外装扁平形電池を２個直列に接続してなる電池モジュールの一例の要部縦断面概略図を示している。図４では、説明を要しない構成要素については、図３と共通することから、符号を省略している。また、図４は断面図であるが、図３と同様に、各要素の理解を容易にするために、要素の一部は断面図であることを表す斜線を付さずに示している。
【００２４】
図４では、図中上側のラミネート外装扁平形電池の正極端子リード１２と図中下側のラミネート外装扁平形電池の負極端子リード１３とを接続している箇所を表しており、かかる接続には、機械的挟持手段６０と溶接（図示しない）を併用している。なお、図４中、Ａは、正極端子リード１２のラミネート外装体の外部に突出した部分のうち、ラミネート外装体の端縁から機械的挟持手段６０により固定された部分の中心位置までの長さを示している（後記の図５についても同じ）。
【００２５】
また、図５は、図４の電池モジュールの要部の平面図であり、この図５では、電極端子リード同士を接続するための機械的挟持手段６０と共に、溶接の箇所（溶接部）７０（２点×２箇所）を示している。
【００２６】
本発明の電池モジュールでは、ラミネート外装扁平形電池同士の接続を、両電池の正極端子リード同士、両電池の負極端子リード同士、または一方の電池の正極端子リードと他方の電池の負極端子リードとを、溶接し且つ機械的挟持手段で固定することにより行うため、例えば溶接のみで接続した場合に比べて、接合強度を高め得る。そのため、電池モジュールが振動や落下などにより衝撃を受ける虞のある用途（例えば、電気自転車や電気自動車など）に適用した場合でも、電極端子リードの脱落が抑制できる。
【００２７】
また、機械的挟持手段のみで電極端子リードを接続すれば、電池モジュールの受ける振動により電極端子リード間に微小な隙間が生じて、電池モジュールの内部抵抗が増大し、電池特性が低下する虞がある。しかし、本発明の電池モジュールでは、機械的挟持手段と溶接を併用しているため、振動を受けても、電極端子リード間の隙間の発生を抑制できることから、内部抵抗の増大を抑えて電池特性を高めることができる。
【００２８】
電極端子リード間の溶接は、例えば、加熱溶接、超音波溶接、抵抗溶接などにより行うことが好ましい。
【００２９】
また、電極端子リード同士を接続するための機械的挟持手段としては、例えば、リベット止め、ネジ止めが好ましい。なお、機械的挟持手段としてリベット止めやネジ止めを採用する際には、電極端子リードにリベットやネジを通すための欠損部を設ける必要がある。図６に、電極リード端子（正極リード端子１２）に設けた欠損部６１の例を示すが、例えば、（ａ）に示すように、欠損部６１は貫通孔であってもよく、（ｂ）に示すように、切り欠きであってもよい。また、欠損部は、図６に示す以外の形状［例えば、貫通孔であれば、図６（ａ）に示す円形の他に、楕円形、正方形、長方形（いずれも平面視での形状）など］であっても構わない。
【００３０】
なお、上記長さＡは、４〜２０ｍｍである。Ａが４ｍｍより短い場合、電極端子リードを機械的挟持手段により固定する際に、電極端子リードに与えるひずみや応力により、ラミネート外装体の熱融着部が影響を受けて熱融着強度（シール強度）が低下する虞がある。一方、Ａが２０ｍｍより長くなると、電極端子リードの長さが長くなって、電池の内部抵抗が増加する。
【００３１】
本発明の電池モジュールは、上記の通り、振動や落下などによる衝撃を受けても、ラミネート外装扁平形電池同士を接続する電極端子リード同士の接合が強固であり、電極端子リードの脱落や、電極端子リード間の隙間の発生が抑制されている。そのため、本発明の電池モジュールは、上記のような衝撃を受けやすい用途（例えば、電気自転車や電気自動車用途）などに好適であり、こうした用途に適用しても、電池寿命が長く、また、良好な電池特性を発揮し得る。
【実施例】
【００３２】
以下、実施例に基づいて本発明を詳細に述べる。ただし、下記実施例は本発明を制限するものではなく、前・後記の趣旨を逸脱しない範囲で変更実施をすることは、全て本発明の技術的範囲に包含される。
【００３３】
実施例１
長さ１５０ｍｍ×幅９０ｍｍ×厚み５ｍｍのラミネート外装扁平形電池を２個直列に接続して、電池モジュールを作製した。
【００３４】
ラミネート外装扁平形電池の正極には、以下のようにして作製したものを用いた。正極活物質であるＬｉＣｏＯ２：９０質量部、導電助剤であるアセチレンブラック：５質量部、およびバインダであるポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）：５質量部を、Ｎ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）を溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。この正極合剤含有ペーストを、アルミニウム箔からなる厚みが１５μｍの集電体の片面に塗布し、乾燥後、もう片方の面も同様に塗布・乾燥を行った。その後、カレンダー処理を行って、厚みが１１５μｍの正極合剤層を形成した。その後、これを裁断して、正極合剤層のサイズが、長さ１１３ｍｍ×幅６３ｍｍで、正極合剤層で覆われていない集電体部分のサイズが、長さ１５ｍｍ×幅１５ｍｍのシート状正極を作製した。
【００３５】
また、ラミネート外装扁平形電池の負極には、以下のようにして作製したものを用いた。負極活物質である黒鉛：９５質量部、およびバインダであるＰＶＤＦ：５質量部を、ＮＭＰを溶剤として均一になるように混合して、負極剤含有ペーストを調製した。この負極合剤含有ペーストを、銅箔からなる厚みが８μｍの集電体の片面に塗布し、乾燥後、もう片方の面も同様に塗布・乾燥を行った。その後、カレンダー処理を行って、厚みが１１０μｍの負極合剤層を形成した。その後、これを裁断して、負極合剤層のサイズが、長さ１１８ｍｍ×幅６７ｍｍで、負極合剤層で覆われていない集電体部分のサイズが、長さ１３ｍｍ×幅１５ｍｍのシート状負極を作製した。
【００３６】
上記のシート状正極と、上記のシート状負極とを、セパレータを介して、シート状正極１５枚、シート状負極１６枚ずつ積層した積層電極群とした。セパレータには、長さ１２０ｍｍ×幅６７ｍｍ×厚み２０μｍの微多孔性ポリエチレンを用いた。そして、積層電極群の各シート状正極の片端を正極端子リードに接続し、各シート状負極の片端を負極端子リードに接続した。正極端子リードには厚みが２００μｍのアルミニウム板を、負極端子リードには厚みが２００μｍの銅板に１μｍ厚のニッケルメッキを施したものを用いた。また、正極端子リードおよび負極端子リードは、それぞれ長さ３５ｍｍ、幅１５ｍｍで、シート状正極およびシート状負極の集電体と接続する側と反対側の先端から５ｍｍの箇所にφ５ｍｍの貫通孔を１個設けておいた。
【００３７】
正極端子リードおよび負極端子リードと接続した積層電極群を、正極端子リードおよび負極端子リードの自由端側が外部に突出するようにしつつ、熱融着絶縁性フィルム層がポリプロピレンで金属フィルム層がアルミニウムである２枚のラミネートフィルムで挟み、これらラミネートフィルムの３辺を熱融着した。次に、ラミネートフィルムの熱融着させていない1辺から非水電解質を注入した後に、この１辺も熱融着して、図１に示す構造のラミネート外装扁平形電池を得た。なお、非水電解質には、ＬｉＰＦ６を、エチレンカーボネート（ＥＣ）とメチルエチルカーボネート（ＭＥＣ）とを体積比１：２で混合した溶媒に、１．０ｍｏｌ／ｌの濃度で溶解させたものを用いた。
【００３８】
上記のラミネート外装扁平形電池２個について、一方の正極端子リードと他方の負極端子リードを接続して、電池モジュールとした。まず、加熱溶接法により、接続する２つの電極端子リードの間に４．３〜４．５Ｖの電圧を印加することにより６．５〜６．８ｋＡの電流を流し、２つの電極端子リードを接合した。通電時間は５ｍｓとした。その後、接合した２つの電極端子リードの貫通孔にネジを通し、このネジによって両電極端子リードを挟掴固定して、図４に示す構造の電池モジュールを得た。なお、正・負極端子リードのそれぞれについて、ネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡは、４．５ｍｍとした。
【００３９】
実施例２
正・負極端子リードのそれぞれについて、ネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡを、２０ｍｍとした以外は、実施例１と同様にして電池モジュールを作製した。
【００４０】
比較例１
ネジによる電極端子リード同士の固定を省略した以外は、実施例１と同様にして電池モジュールを作製した。
【００４１】
比較例２
溶接による電極リード端子同士の接合を省略した以外は、実施例１と同様にして電池モジュールを作製した。
【００４２】
比較例３
正・負極端子リードのそれぞれについて、ネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡを、３ｍｍとした以外は、実施例１と同様にして電池モジュールを作製した。
【００４３】
比較例４
正・負極端子リードのそれぞれについて、ネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡを、４５ｍｍとした以外は、実施例１と同様にして電池モジュールを作製した。
【００４４】
実施例１〜２および比較例１〜４の電池モジュール各１０個について、振動試験を行い、試験後の電池抵抗を測定した。なお、振動試験は、波形：正弦波、周波数：５〜２００Ｈｚ線形掃印、最大振幅：１０ｍｍ、振動方向：Ｘ，Ｙ，Ｚの３方向、時間：３．５ｈｒ／振動方向で、合計１０.５ｈｒ、の条件で行った。結果を表１に示す。
【００４５】
【表１】
2007257849.tif 000003
【００４６】
表１から分かるように、実施例１〜２の電池モジュールは、振動試験後の電池抵抗が低く、電池特性が良好である。これに対して、電極端子リード同士の接続に機械的挟持手段（ネジ止め）を採用していない比較例１の電池モジュール、電極端子リード同士の接続に溶接を採用していない比較例２の電池モジュール、および正・負極端子リードそれぞれのネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡが長い比較例４の電池モジュールでは、振動試験後の電池抵抗が高く、電池特性が劣っている。比較例２の電池モジュールにおいて、振動試験後の電池抵抗が高いのは、振動試験によって、電極端子リード間に隙間が生じたためであると考えられる。なお、正・負極端子リードそれぞれのネジ止めの中心からラミネート外装体の端縁までの長さＡが短い比較例３では、振動試験後の電池抵抗が低く、電池特性は良好であるが、長さＡが短すぎるために、例えばネジ止めの際にラミネート外装体の熱融着部が変形するなど、機械的挟持手段による固定の際に上記熱融着部が影響を受ける虞がある。
【００４７】
また、実施例１および比較例１〜２の電池モジュールについては、上記の振動試験後に落下試験を行い、その後の電極端子リードの状態を観察した。落下試験は、コンクリート上に２ｍの高さから電池モジュールを落下させることで行った。結果を表２に示す。
【００４８】
【表２】
2007257849.tif 000004
【００４９】
表２から分かるように、実施例１の電池モジュールは、落下試験後においても電極端子リード同士の剥離が見られない。これに対して、電極端子リード同士の接続に機械的挟持手段（ネジ止め）を採用していない比較例１の電池モジュールでは、落下試験によって電極端子リード同士の剥離が生じたものがあり、電極端子リード同士の接合が劣っていた。なお、電極端子リード同士の接続に溶接を採用していない比較例２の電池モジュールでは、落下試験による電極端子リードの剥離は生じなかったものの、上記の通り、振動試験後の電池抵抗が高く、電池特性が劣るという欠点を抱えている。
【００５０】
以上のように、実施例の電池モジュールは、振動や落下といった衝撃を受けても、電極端子リードの剥離（脱落）が生じず、電池特性も良好であることから、長期信頼性に優れ、また、長期にわたって電池寿命を維持し得るものといえる。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の一例を概略的に示す全体斜視図である。
【図２】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の他の例を概略的に示す全体斜視図である。
【図３】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の要部の一例を示す縦断面概略図である。
【図４】本発明のラミネート外装扁平形電池の電池モジュールの一例を示す要部縦断面概略図である。
【図５】図４の電池モジュールの要部平面図である。
【図６】本発明に係るラミネート外装扁平形電池の電極端子リードに設ける欠損部の例を示す平面図である。
【符号の説明】
【００５２】
１０    ラミネート外装扁平形電池
１２    正極端子リード
１３    負極端子リード
３０    シート状正極
３１    正極集電体
４０    セパレータ
５０    シート状負極
６０    機械的挟持手段
６１    欠損部
７０    溶接部
【図１】
2007257849.tif 000005
【図２】
2007257849.tif 000006
【図３】
2007257849.tif 000007
【図４】
2007257849.tif 000008
【図５】
2007257849.tif 000009
【図６】
2007257849.tif 000010