(57)【要約】【課題】大気圧条件で湿式法により、高発光効率を有し、高生産効率、材料の選択に自由度を持たせた多層構造の有機ＥＬ素子の製造方法及びこの製造方法により製造した有機ＥＬ素子を使用した有機ＥＬ表示装置の提供。【解決手段】基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子の製造方法において、前記第１有機機能層の上に第１液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液を間隔が空く様に塗布する第１塗布工程と、その後形成された塗膜を乾燥する第１乾燥工程と、前記第１乾燥工程で形成した不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で前記第２有機機能層形成用塗布液を塗布する第２塗布工程と、その後形成された塗膜を乾燥する第２乾燥工程とを有することを特徴とする有機ＥＬ素子の製造方法。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記第１有機機能層の上に第１液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液を隣接着弾液滴が間隔を有するように塗布し、不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第１塗布工程と、前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し不連続状第２有機機能層を形成する第１乾燥工程と、
前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で前記第２有機機能層形成用塗布液を着弾させ連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第２塗布工程と、
前記連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し連続状第２有機機能層を形成する第２乾燥工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項２】
前記第２乾燥工程の後に、連続状第２有機機能層上に第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成する第３液滴吐出手段を有する第３塗布工程と、該溶媒塗膜を乾燥する第３乾燥工程とを有することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項３】
基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記基材上に前記第１電極を形成した後、
前記第１有機機能層の上に第１液滴吐出手段で、第２有機機能層形成用塗布液を不連続状に塗布し不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成し、その後第１乾燥手段で乾燥し不連続状第２有機機能層を形成した後、
前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で、第２有機機能層形成用塗布液を塗布し連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成し、その後第２乾燥手段で乾燥し連続状第２有機機能層を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記連続状第２有機機能層上に、第３液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成し、その後該溶媒塗膜を第３乾燥手段で乾燥することを特徴とする請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを順次形成する工程を有する製造工程を使用し、前記基材上に少なくとも前記第１電極と、前記第１有機機能層と、前記第２有機機能層と、前記第２電極と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記第２有機機能層を形成する工程は、
前記第１有機機能層上に、第１液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液を間隔を空けて液滴を着弾させ、不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第１塗布工程と、
前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し不連続状第２有機機能層を形成する第１乾燥工程と、
前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で前記第２有機機能層形成用塗布液を着弾させ、連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第２塗布工程と、
前記連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し連続状第２有機機能層を形成する第２乾燥工程とを有してなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
前記第２乾燥工程の後に、連続状第２有機機能層の上に第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成する第３液滴吐出手段を有する第３塗布工程と、該溶媒塗膜の溶媒を除去する第３乾燥工程とを有してなることを特徴とする請求項５に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項７】
前記第３液滴吐出手段による溶媒塗膜の形成は、溶媒塗膜量ｈｗが第２有機機能層の乾燥膜厚ｈｄに対して１０ｈｄ≦ｈｗ≦１００ｈｄを満たすように、温度４０℃〜８０℃の雰囲気で行われることを特徴とする請求項２、４、６の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
前記第１液滴吐出手段及び第２液滴吐出手段が静電ノズル吐出装置であることを特徴とする請求項１、３、５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
前記静電ノズル吐出装置における１滴あたりの着弾被覆面積が５０〜２５０μｍ2であることを特徴とする請求項８に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１０】
前記静電ノズル吐出装置における１滴あたりの液滴吐出量が０．１〜１ｐｌであることを特徴とする請求項８又は９に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１１】
前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜、連続状第２有機機能層形成用塗膜が不活性ガス下で温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることを特徴とする請求項１〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１２】
前記溶媒塗膜が不活性ガス下で温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることを特徴とする請求項２、４、６〜１０の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１３】
前記第１有機機能層と第２有機機能層とが異なった機能を有していることを特徴とする請求項１〜１２の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１４】
前記第２有機機能層形成用塗布液に用いる溶媒が第１有機機能層材料、第２有機機能層材料に溶解性を有することを特徴とする請求項１〜１３の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１５】
前記第１有機機能層及び第２有機機能層の何れかが発光機能を有し、その発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする請求項１〜１４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１６】
請求項１〜１５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法、有機エレクトロルミネッセンス表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、フラットディスプレイなどの表示装置や、電子写真複写機、プリンターなどの光源に有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の使用が検討されている。この有機ＥＬ素子の基本構造としてはガラス基材等の透明基材１上にＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ）等の透明導電膜からなる陽極が設けられ、その上に発光層からなる有機層、及び陽極と交差してストライプ状に成膜されたアルミニウム等からなる陰極がこの順に設けられることにより構成されたものであり、有機ＥＬ素子がマトリクス状に配置された画素部の周辺部には陽極及び陰極を外部回路又は内部駆動回路に接続するための陽極側取り出し電極及び陰極側取り出し電極が形成されている。
【０００３】
有機ＥＬ素子は陽極と陰極との交差部の各々が１画素となり、各有機ＥＬ素子に電圧が印加されてその陰極から電子が、陽極から正孔がそれぞれ有機層に注入され、この有機層中で電子−正孔の再結合が起こることにより発光が生じることが知られている。
【０００４】
有機ＥＬ素子は蛍光性有機化合物の非常に薄い薄膜を陽極と陰極で挟み電流を流すことで発光する電流駆動型発光素子である。通常、有機物は絶縁体であるが有機層の膜厚を非常に薄くすることにより電流注入が可能となり有機ＥＬ素子として駆動することが可能となる。そして１０Ｖ以下の低電圧で駆動することが可能であり、これにより高効率な発光を得ることも可能なため将来のディスプレイとして注目を浴びている。
【０００５】
特に最近においては従来の励起一重項を用いる有機ＥＬ素子の効率を遙かにしのぐ励起三重項を用いるリン光発光有機ＥＬ素子がＳ．Ｒ．Ｆｏｒｒｅｓｔらにより見いだされている（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．（１９９９），７５（１），４−６）。更にＣ．Ａｄａｃｈｉらが報告しているように（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９０，５０４８（２００１））６０ｌｍ／Ｗにも及ぶ視感度効率を出すまでに及び、この様な素子はディスプレイのみならず、照明への応用が期待されている。
【０００６】
有機ＥＬ素子の性能向上と実用化の鍵は発光効率の改善であり、発光効率が高まれば高輝度、低消費電力、長寿命が同時に実現することになる。発光効率を高くするためには、電極から注入された電子、正孔が効率よく発光層に注入されて励起子（エキシトン）を形成し、発光層で効率よくエキシトンの再結合が行われる様にする必要があることが知られており、発光層の上下に正孔注入層、正孔輸送層、電子輸送層、電子注入層等を設けた多層構造化が進められている。
【０００７】
現在、有機ＥＬ材料には低分子系のものと高分子系のものがある。低分子系材料を用いてＥＬ素子を製造するには高真空での蒸着を行う。低分子材料は昇華精製することが可能で、精製が行いやすく、高純度な有機ＥＬ材料を用いることが出来、更に積層構造を作るのが容易なため、効率、寿命という面で非常に優れている。
【０００８】
しかしながら１０-4Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、操作が複雑でコストも高く製造の観点からは必ずしも好ましくない。特に照明用途では、大面積に素子を形成しなければならないので、蒸着では製造が難しい。又、リン光発光有機ＥＬ素子で用いられるようなリン光ドーパントについても、大面積でムラなく、複数のドーパントを蒸着で素子に導入するのは困難であり、コスト的にも技術的にも難しいと言わざるを得ない。
【０００９】
それに対し高分子系材料では製造に押し出し塗布、ディップ塗布、スピンコート、インクジェット、印刷といった湿式法を採用することが出来る。つまり大気圧下で製造することが出来るためコストが安くすむメリットがある。更に、溶液で調製して薄膜にするため、ドーパント等の調製がしやすく、大面積に対してもムラが出来難いという特徴がある。これは有機ＥＬ素子の照明用途にはコスト、製造技術という面で非常にメリットがあると言える。
【００１０】
しかしながら高分子系材料でディップ塗布、スピンコート、インクジェット、印刷といった湿式法を用いると一層目の上に二層目を積層すると一層目の高分子材料が二層目の溶媒に溶け込んでしまい、一層目と二層目が混ざってしまうため、発光効率を高める積層構造を構成するのが難しい。そのために低分子材料で素子を製造するのに比べ一般的に製造効率が悪くなってしまう。
【００１１】
この様な湿式法を用いた塗布型有機ＥＬ素子の構成の一例としては、ガラス基材上に陽極、正孔注入層、発光層、及び陰極としての電極層が順次形成された構成が知られている。従来、正孔注入層として、水系溶媒への分散性に優れるＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ（ポリ（３，４−エチレンジオキシチオフェン）／ポリスチレンスルホン酸）を使用し、発光層は発光層材料としてＭＥＨ−ＰＰＶ（ポリ（２−メトキシ−５−エチルヘキシルオキシ−ｐ−フェニレンビニレン）を有機溶媒（非水系溶媒）に溶解した塗布液を塗布することで積層していた。この場合、正孔注入層は上層に有機溶媒（非水系溶媒）が塗布された場合でも溶解されることなく積層することが可能であるが正孔注入層に水分が残ることで発光層の性能劣化が生じるため乾燥に時間が取られ、生産効率を上げることが出来ない原因の一つになっている。
【００１２】
又、湿式法で白色発光素子を作製する際には異なる発光極大波長を持つ複数の発光性化合物を積層し発光層を構成することになるのであるが、積層することで下層の材料が上層の溶媒に溶解してしまい下層薄膜に乱れが生じ正常な性能が得られなくなる危険がありきわめて困難な問題となっている。
【００１３】
湿式法を用いた多層構造の塗布型有機ＥＬ素子の検討がなされてきた。例えば、インクジェット法、印刷法及びスピンコート法等の湿式法により、互いに相溶性のない溶液からなる液層を隣接させて多層同時塗布にて基材上に成膜する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法が知られている（例えば、特許文献１、特許文献２を参照。）。
【００１４】
しかしながら、特許文献１の記載の方法では使用する材料毎に使用する溶媒を、使用する材料の溶解性と、下層の材料の溶解性とを考慮し検討することが必要となり、使用する材料の範囲に制約が生じ高性能を有する材料を使用することが出来なくなる危険がある。
【００１５】
真空噴霧法を使用し原料液を噴霧しエアロゾル化し、エアロゾルを加熱することで基材着弾前に大部分の溶媒除去がなされ、噴霧液滴がエアロゾル状態で基材上に堆積することで積層化を可能にする方法が知られている（例えば、特許文献３を参照。）。
【００１６】
しかしながら、特許文献３に記載の技術は１）真空装置が必要になるため枚葉基材への塗布は適しているが帯状基材への適用は難しい、２）噴霧粒子の粒子径制御が難しい、３）材料利用効率が低い、４）真空装置が必要になるため設備コストが高くなる等の問題点を有している。
【００１７】
この様な状況から、大気圧条件で湿式法により、高発光効率を有し、高生産効率、材料の選択に自由度を持たせた多層構造の有機ＥＬ素子の製造方法及びこの製造方法により製造した有機ＥＬ素子を使用した有機ＥＬ表示装置の開発が望まれている。
【特許文献１】特開２００４−１４１７２号公報
【特許文献２】特開２００５−２６００３号公報
【特許文献３】特開２００４−１６０３８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１８】
本発明は、上記状況に鑑みなされたものであり、その目的は、大気圧条件で湿式法により、高発光効率を有し、高生産効率、材料の選択に自由度を持たせた多層構造の有機ＥＬ素子の製造方法及びこの製造方法により製造した有機ＥＬ素子を使用した有機ＥＬ表示装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
本発明の上記目的は、下記の構成により達成された。
【００２０】
（１）基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記第１有機機能層の上に第１液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液を隣接着弾液滴が間隔を有するように塗布し、不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第１塗布工程と、前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し不連続状第２有機機能層を形成する第１乾燥工程と、前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で前記第２有機機能層形成用塗布液を着弾させ連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第２塗布工程と、前記連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し連続状第２有機機能層を形成する第２乾燥工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２１】
（２）前記第２乾燥工程の後に、連続状第２有機機能層上に第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成する第３液滴吐出手段を有する第３塗布工程と、該溶媒塗膜を乾燥する第３乾燥工程とを有することを特徴とする前記（１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２２】
（３）基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記基材上に前記第１電極を形成した後、前記第１有機機能層の上に第１液滴吐出手段で、第２有機機能層形成用塗布液を不連続状に塗布し不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成し、その後第１乾燥手段で乾燥し不連続状第２有機機能層を形成した後、前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で、第２有機機能層形成用塗布液を塗布し連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成し、その後第２乾燥手段で乾燥し連続状第２有機機能層を形成することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２３】
（４）前記連続状第２有機機能層上に、第３液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成し、その後該溶媒塗膜を第３乾燥手段で乾燥することを特徴とする前記（３）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２４】
（５）基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを順次形成する工程を有する製造工程を使用し、前記基材上に少なくとも前記第１電極と、前記第１有機機能層と、前記第２有機機能層と、前記第２電極と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記第２有機機能層を形成する工程は、前記第１有機機能層上に、第１液滴吐出手段で第２有機機能層形成用塗布液を間隔を空けて液滴を着弾させ、不連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第１塗布工程と、前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し不連続状第２有機機能層を形成する第１乾燥工程と、前記不連続状第２有機機能層の未塗布領域に第２液滴吐出手段で前記第２有機機能層形成用塗布液を着弾させ、連続状第２有機機能層形成用塗膜を形成する第２塗布工程と、前記連続状第２有機機能層形成用塗膜を乾燥し連続状第２有機機能層を形成する第２乾燥工程とを有してなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２５】
（６）前記第２乾燥工程の後に、連続状第２有機機能層の上に第２有機機能層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し溶媒塗膜を形成する第３液滴吐出手段を有する第３塗布工程と、該溶媒塗膜の溶媒を除去する第３乾燥工程とを有してなることを特徴とする前記（５）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２６】
（７）前記第３液滴吐出手段による溶媒塗膜の形成は、溶媒塗膜量ｈｗが第２有機機能層の乾燥膜厚ｈｄに対して１０ｈｄ≦ｈｗ≦１００ｈｄを満たすように、温度４０℃〜８０℃の雰囲気で行われることを特徴とする前記（２）、（４）、（６）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２７】
（８）前記第１液滴吐出手段及び第２液滴吐出手段が静電ノズル吐出装置であることを特徴とする前記（１）、（３）、（５）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２８】
（９）前記静電ノズル吐出装置における１滴あたりの着弾被覆面積が５０〜２５０μｍ2であることを特徴とする前記（８）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００２９】
（１０）前記静電ノズル吐出装置における１滴あたりの液滴吐出量が０．１〜１ｐｌであることを特徴とする前記（８）又は（９）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３０】
（１１）前記不連続状第２有機機能層形成用塗膜、連続状第２有機機能層形成用塗膜が不活性ガス下で温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることを特徴とする前記（１）〜（１０）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３１】
（１２）前記溶媒塗膜が不活性ガス下で温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることを特徴とする前記（２）、（４）、（６）〜（１０）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３２】
（１３）前記第１有機機能層と第２有機機能層とが異なった機能を有していることを特徴とする前記（１）〜（１２）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３３】
（１４）前記第２有機機能層形成用塗布液に用いる溶媒が第１有機機能層材料、第２有機機能層材料に溶解性を有することを特徴とする前記（１）〜（１３）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３４】
（１５）前記第１有機機能層及び第２有機機能層の何れかが発光機能を有し、その発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする前記（１）〜（１４）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【００３５】
（１６）前記（１）〜（１５）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の効果】
【００３６】
大気圧条件で湿式法により、高発光効率を有し、高生産効率、材料の選択に自由度を持たせた多層構造の有機ＥＬ素子の製造方法及びこの製造方法により製造した有機ＥＬ素子を使用した有機ＥＬ表示装置を提供することが出来、高輝度、低消費電力、長寿命の有機ＥＬ素子を製造することが可能となった。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３７】
本発明の実施の形態を図１〜図１０を参照しながら説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。
【００３８】
図１は多層構造を有する有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【００３９】
図中、１は有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１は、基材１０１上に、陽極（第１電極）１０２と、正孔輸送層（正孔注入層）１０３と、有機化合物層（発光層）１０４と、電子注入層１０５と、陰極（第２電極）１０６と、接着剤層１０７と、可撓性封止部材１０８とをこの順番に有している。本図では、正孔輸送層（正孔注入層）１０３を第１有機機能層とし、有機化合物層（発光層）１０４を第２有機機能層とする。
【００４０】
本図に示される有機ＥＬ素子において、陽極（第１電極）１０２と正孔輸送層１０３の間に正孔注入層（不図示）を設けてもよい。又、陰極（第２電極）１０６と有機化合物層（発光層）１０４と電子注入層１０５との間に電子輸送層（不図示）を設けてもよい。有機ＥＬ素子１では、陽極（第１電極）１０２と基材１０１との間にガスバリア膜（不図示）を設けても構わない。
【００４１】
本図に示す有機ＥＬ素子の層構成は一例を示したものであるが、他の代表的な多層構造を有する有機ＥＬ素子の層構成としては次の構成が挙げられる。
【００４２】
（１）基材／陽極／発光層／電子輸送層／陰極／封止層
（２）基材／陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極／封止層
（３）基材／陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極／封止層
（４）基材／陽極／陽極バッファー層（正孔注入層）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極／封止層
（５）基材／陽極／正孔輸送層／青色発光層／橙色発光層／電子輸送層／陰極／封止層
本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも一つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。
【００４３】
発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ〜５μｍ、好ましくは２〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは２〜１００ｎｍの範囲で選ばれ、２〜２０ｎｍの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、３色の発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。
【００４４】
発光層は発光極大波長が各々４３０〜４８０ｎｍ、５１０〜５５０ｎｍ、６００〜６４０ｎｍの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも３層以上の層を含む。３層以上であれば、特に制限はない。４層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が４３０〜４８０ｎｍにある層を青発光層、５１０〜５５０ｎｍにある層を緑発光層、６００〜６４０ｎｍの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長４３０〜４８０ｎｍの青発光性化合物と、同５１０〜５５０ｎｍの緑発光性化合物を混合して用いてもよい。
【００４５】
本発明はこれら多層構造を有する有機ＥＬ素子の層構成の中で、有機機能層である正孔輸送層／発光層、正孔輸送層／青色発光層／橙色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層等の層構成を湿式塗布方式で積層し形成した有機ＥＬ素子の製造方法及びこの製造方法で作製した有機ＥＬ素子を使用した有機ＥＬ表示装置に関するものである。有機ＥＬ素子を構成している各層については後に説明する。
【００４６】
図２は枚葉基材を使用し多層構造を有する有機ＥＬ素子を作製する製造プロセスの一例を示す模式図である。尚、本図で示す製造プロセスの説明は、有機ＥＬ素子の一例として、枚葉基材上に、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層の順番に形成されている照明用（面発光）有機ＥＬ素子の場合について行う。本図では、枚葉基材上に既に第１電極が形成されたものを使用するため、第１電極形成工程は省略してある。尚、本図では正孔輸送層を第１有機機能層とし、発光層を第２有機機能層とする。
【００４７】
図中、２ａは有機ＥＬ素子の製造プロセスを示す。製造プロセス２ａは、枚葉基材の供給工程３と、正孔輸送層を形成する正孔輸送層形成工程４と、発光層を形成する発光層形成工程５と、電子注入層を形成する電子注入層形成工程６と、第２電極を形成する第２電極形成工程７と、封止層を形成する封止層形成工程８と、回収工程９とを有している。本図で示される製造装置は、供給工程３〜発光層形成工程５迄を連続して大気圧条件下で行い、電子注入層形成工程６〜封止層形成工程８迄を連続して減圧条件下で行う場合を示している。
【００４８】
供給工程３は、少なくとも一つの有機ＥＬ素子を形成するのに使用される少なくとも一つの第１電極が既に形成された枚葉基材３０３を次工程に供給する供給装置３０１と、枚葉基材の表面を清掃するための基材洗浄処理装置３０２とを有している。基材洗浄処理装置３０２としては例えば、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ2で、距離５〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ＫＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ＫＶ、照射距離５〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。
【００４９】
正孔輸送層形成工程４は、枚葉基材３０３上に形成されている第１電極上に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する塗布装置４０１と、形成された正孔輸送層形成用塗膜を乾燥し正孔輸送層ａを形成する乾燥装置４０２とを有している。塗布装置４０１としては有機溶媒に正孔注入、正孔輸送機能を有する材料、例えば４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）等を溶解した塗布液を塗布する湿式方式であるスリットコート法、インクジェット法、スプレー法等が使用され、材料の特性にもよるが、乾燥後の厚さとして１０〜１００ｎｍになるように塗布される。
【００５０】
乾燥装置４０２は、乾燥風の供給口４０２ａ１、排気口４０２ａ２と、搬送用ロール４０２ａ３とを有している。
【００５１】
発光層形成工程５は、第１塗布工程５ａと第１乾燥工程５ｂと、第２塗布工程５ｃと第２乾燥工程５ｄと、第３塗布工程５ｅと第３乾燥工程５ｆとを有している。第１塗布工程５ａは第１液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５ａ１と載置台５ａ２とを有している。静電ノズル吐出装置５ａ１による塗布は、静電ノズル吐出装置５ａ１より吐出された液滴が一定間隔で正孔輸送層上に着弾し不連続状発光層形成用塗膜ｂ（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）を形成する。第１乾燥工程５ｂは、乾燥風の供給口５ｂ１１、排気口５ｂ１２と、搬送用ロール５ｂ１３とを有する乾燥装置５ｂ１を有している。不連続状発光層形成用塗膜ｂ（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）は乾燥装置５ｂ１で溶媒が除去され不連続状発光層ｃ（不連続状第２有機機能層）を形成する。尚、不連続状発光層形成用塗膜ｂ（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）の形成は、発光層の溶媒による正孔輸送層の溶解ダメージ等を考慮し、Ｎ2、Ａｒなどの不活性ガス下で、且つ温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることが好ましい。
【００５２】
第２塗布工程５ｃは第２液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５ｃ１と載置台５ｃ２とを有している。静電ノズル吐出装置５ｃ１による塗布は、静電ノズル吐出装置５ｃ１より吐出された液滴が、第１塗布工程５ａで形成された不連続状発光層ｃ（不連続状第２有機機能層）の未塗布部分に着弾し、連続状発光層形成用塗膜ｄ（連続状第２有機機能層形成用塗膜）を形成する。尚、連続状発光層形成用塗膜ｄ（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）の形成は、発光層の溶媒による正孔輸送層の溶解ダメージ等を考慮し、Ｎ2、Ａｒなどの不活性ガス下で、且つ温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることが好ましい。
【００５３】
第２乾燥工程５ｄは、乾燥風の供給口５ｄ１１、排気口５ｄ１２と、搬送用ロール５ｄ１３とを有する乾燥装置５ｄ１を有している。連続状発光層形成用塗膜ｄ（連続状第２有機機能層形成用塗膜）は乾燥装置５ｄ１で溶媒が除去され連続状発光層ｅ（連続状第２有機機能層）を形成する。
【００５４】
第３塗布工程５ｅは第３液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５ｅ１と載置台５ｅ２とを有している。第３液滴吐出手段としては特に限定はなく、例えばインクジェットノズル、静電ノズル等が挙げられ、本図は静電ノズルを使用した静電ノズル吐出装置の場合を示している。第３塗布工程５ｅで静電ノズル吐出装置５ｅ１による塗布は、発光層形成用塗布液と同じ溶媒を使用し静電ノズル吐出装置５ｅ１より吐出された液滴が、形成された連続状発光層ｅの上に着弾し、溶媒塗膜ｆを形成する。静電ノズル吐出装置５ｅ１より吐出する液滴は連続状発光層ｅの全面に着弾するようにすることが好ましい。尚、溶媒塗膜ｆの形成は、発光層の溶媒による正孔輸送層の溶解ダメージ等を考慮し、溶媒塗膜量ｈｗが第２有機機能層の乾燥膜厚ｈｄに対して１０ｈｄ≦ｈｗ≦１００ｈｄを満たすように、Ｎ2、Ａｒなどの不活性ガス下で、且つ温度が４０℃〜８０℃の環境条件で形成されることが好ましい。
【００５５】
第３乾燥工程５ｆは、乾燥風の供給口５ｆ１１、排気口５ｆ１２と、搬送用ロール５ｆ１３とを有する乾燥装置５ｆ１を有している。溶媒塗膜ｆは発光層形成用塗布液に使用した溶媒と同じ溶媒であるため、乾燥装置５ｆ１で除去されるまでに、連続状発光層ｅ（連続状第２有機機能層）を溶解することで連続状発光層ｅ（連続状第２有機機能層）の均一化及び表面のレベリングが行われ均一の連続状発光層ｇが形成される。尚、第３塗布工程と、第３乾燥工程とは、連続状発光層のさらなる均一化のためには配設することは好ましく、必要に応じて適宜配設することが可能となっている。
【００５６】
尚、静電ノズル吐出装置５ａ１、静電ノズル吐出装置５ｃ１及び静電ノズル吐出装置５ｅ１又は載置台５ａ２、載置台５ｃ２及び載置台５ｅ２を枚葉基材の幅方向と搬送方向とに移動可能に装置に配設することが好ましい。静電ノズル吐出装置を移動可能にするか載置台を移動可能にするかは、必要に応じて適宜選択することが可能である。尚、発光層形成工程５は図４〜図１０で詳細に説明する。
【００５７】
電子注入層形成工程６は、蒸発源容器６ａ２を有する蒸着装置６ａ１を有し、減圧条件下で連続状発光層ｇの上に電子注入層ｈを形成するようになっている。
【００５８】
第２電極形成工程７は、蒸発源容器７ａ２を有する蒸着装置７ａ１を有し、減圧条件下で電子注入層ｈの上に第１電極と直交する様に第２電極ｉを形成するようになっている。
【００５９】
封止層形成工程８は、シール剤塗設工程８ａと、枚葉シート状可撓性封止部材貼合工程８ｂとを有している。本図に示す封止層形成工程８は枚葉シート状可撓性封止部材を使用する工程を示している。シール剤塗設工程８ａでは、第２電極形成工程７で第１電極〜第２電極を順次積層して形成された少なくとも一つの有機ＥＬ素子を載置台８ａ２に載置し、シール剤塗設装置８ａ１で発光領域又は発光領域の周辺にシール剤が塗設される。
【００６０】
枚葉シート状可撓性封止部材貼合工程８ｂでは、シール剤塗設工程８ａでシール剤が塗設された枚葉基材を載置台８ｂ２の上に載置し、枚葉シート状可撓性封止部材８ｂ１を積重した後、可撓性封止部材貼合装置８ｂ３により貼合する。本図では封止層形成工程８を枚葉シート状可撓性封止部材を使用する場合を示したが、蒸着で封止層を形成する方式で合っても構わない。
【００６１】
回収工程９では貼合された可撓性封止部材の不要部分を除去し、第１電極、第２電極の端部を除いて第２電極上に可撓性封止部材が貼合された状態とすることで枚葉基材上に少なくとも一つの照明用（面発光）の有機ＥＬ素子とした後、枚葉基材から打ち抜き断裁装置９ａで可撓性封止部材で封止された個別の有機ＥＬ素子を打ち抜き断裁することで有機ＥＬ素子９ｂが回収される。
【００６２】
本図では、電子注入層形成工程６、第２電極形成工程７、が蒸着装置の場合を示したが、電子注入層及び第２電極の形成方法については、特に限定はなく、例えばスパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。
【００６３】
本図に示される第１塗布工程５ａで静電ノズル吐出装置５ａ１による塗布、第２塗布工程５ｃで静電ノズル吐出装置５ｃ１による塗布及び第３塗布工程５ｅで静電ノズル吐出装置５ｅ１による塗布は次の方法で行うことが可能である。１）枚葉基材を固定し、静電ノズル吐出装置５ａ１、静電ノズル吐出装置５ｃ１及び静電ノズル吐出装置５ｅ１を枚葉基材の幅方向と搬送方向とに移動する方法。２）静電ノズル吐出装置５ａ１、静電ノズル吐出装置５ｃ１及び静電ノズル吐出装置５ｅ１を固定し、枚葉基材が固定されている載置台を枚葉基材の幅方向と搬送方向とに移動する方法。これらの方法は必要に応じて適宜選択することが可能である。
【００６４】
図３は帯状基材を使用し多層構造を有する有機ＥＬ素子を作製する製造プロセスの一例を示す模式図である。尚、本図で示す製造装置の説明は、有機ＥＬ素子の一例として、帯状可撓性基材上にガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層の順番に形成されている照明用（面発光）有機ＥＬ素子の場合について行う。本図では、帯状可撓性基材上にガスバリア層、第１電極が既に形成されたものを使用するため、第１電極形成工程は省略してある。
【００６５】
図中、２ｂは有機ＥＬ素子の製造プロセスを示す。製造プロセス２ｂは、帯状基材の供給工程３′と、正孔輸送層を形成する正孔輸送層形成工程４′と、発光層を形成する発光層形成工程５′と、第１回収工程６′と、電子注入層を形成する電子注入層形成工程７′と、第２電極を形成する第２電極形成工程８′と、封止層を形成する封止層形成工程９′と、第２回収工程１０′とを有している。本図で示される製造プロセスは、供給工程３′〜発光層形成工程５′迄を連続して大気圧条件下で行い、大気圧条件下で一旦巻き取った後、電子注入層形成工程７′〜封止層形成工程９′迄を連続して減圧条件下で行う場合を示している。第２回収工程１０′は大気圧条件下又は減圧条件下の何れに配設しても構わない。
【００６６】
供給工程３′は、繰り出し工程３０１′と表面処理工程３０２′とを有している。繰り出し工程３０１′では、少なくとも一つの有機ＥＬ素子を形成するのに使用されるガスバリア膜と第１電極を含む少なくとも一つ陽極層とがこの順番で既に形成された帯状基材３０１′ｂ（帯状基材Ａとする）が巻き芯に巻き取られロール状態で供給される様になっている。３０１′ａは帯状基材３０１′ｂの元巻きロールを示す。表面処理工程３０２′は洗浄表面改質処理装置３０２′ａと、第１帯電防止手段３０２′ｂとを有している。洗浄表面改質処理装置３０２′ａは、正孔輸送層形成用塗布液を塗布する前に繰り出し工程３０１′から送られてきた帯状基材Ａの第１電極（不図示）表面を洗浄改質するため、例えば、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５〜２０ｍＷ／ｃｍ2で、距離５〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ＫＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ＫＶ、照射距離５〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。
【００６７】
第１帯電防止手段３０２′ｂは、非接触式除電防止装置３０２′ｂ１と接触式除電防止装置３０２′ｂ２とを有している。非接触式除電防止装置３０２′ｂ１としては例えば、非接触式のイオナイザーが挙げられイオナイザーの種類については特に制限はなく、イオン発生方式はＡＣ方式、ＤＣ方式どちらでも構わない。ＡＣタイプ、ダブルＤＣタイプ、パルスＡＣタイプ、軟Ｘ線タイプが用いることが出来るが、特に精密除電の観点から、ＡＣタイプが好ましい。ＡＣタイプの使用の際に必要となる噴射気体については、空気かＮ2が用いられるが、十分に純度が高められたＮ2で行うことが好ましい。又、インラインで行う観点より、ブロワータイプもしくはガンタイプより選ばれる。
【００６８】
接触式除電防止装置３０２′ｂ２としては、除電ロール又はアース接続した導電性ブラシを用いて行われる。除電器としての除電ロールは、接地されており、除電された表面に回転自在に接触して表面電荷を除去する。この様な除電ロールとしては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属製ロールの他に、カーボンブラック、金属粉、金属繊維等の導電性材料を混合した弾性のあるプラスチックやゴム製のロールが使用される。特に、帯状可撓性連続シートとの接触をよくするため、弾性のあるものが好ましい。アース接続した導電性ブラシとは、一般には、線状に配列した導電性繊維からなるブラシ部材や線状金属製のブラシを有する除電バー又は除電糸構造のものを挙げることが出来る。除電バーについては、特に限定はないが、コロナ放電式のものが好ましく用いられ、例えば、キーエンス社製のＳＪ−Ｂが用いられる。除電糸についても、特に限定はないが、通常フレキシブルな糸状のものが好ましく用いることが出来る。
【００６９】
非接触式帯電防止装置３０２′ｂ１は帯状可撓性基材Ａの第１電極面側に使用し、接触式帯電防止装置３０２′ｂ２は帯状可撓性基材Ａの裏面側に使用することが好ましい。第１帯電防止手段により基材の帯電除去が図られ、ゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、素子の歩留まりの向上が図られる。
【００７０】
正孔輸送層形成工程４′は帯状基材Ａを保持するバックアップロール４０１′と、バックアップロール４０１′に保持された帯状基材Ａに正孔輸送層形成用塗布液を外部取り出し電極となる一部を除いて塗布する湿式塗布機４０２′と、帯状基材Ａ上の第１電極（不図示）上に形成された正孔輸送層形成用塗膜ａ′の溶媒を除去し正孔輸送層ｂ′を形成するする乾燥風の供給口４０３′ａ、排気口４０３′ｂと、搬送用ロール４０３′ｃとを有する乾燥装置４０３′とを有している。尚、乾燥装置４０３は加熱処理を可能とする部分を内部に有している。
【００７１】
４０４′は、形成された正孔輸送層ｂ′の除電を行う第２除電処理手段を示す。第２除電処理手段４０４′は第１除電処理手段３０２′ｂと同じ非接触式除電防止装置４０４′ａと接触式除電防止装置４０４′ｂ２とを有している。
【００７２】
発光層形成工程５′は、第１塗布工程５′ａと第１乾燥工程５′ｂと、第２塗布工程５′ｃと第２乾燥工程５′ｄと、第３塗布工程５′ｅと第３乾燥工程５′ｆとを有している。第１塗布工程５′ａは第１液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５′ａ１と保持台５ａ２と、第１アキュームレータ部５′ａ３とを有している。第１塗布工程５′ａで静電ノズル吐出装置５′ａ１による塗布は、静電ノズル吐出装置５′ａ１より吐出された液滴が一定間隔で正孔輸送層上に着弾し不連続状発光層形成用塗膜ｃ′（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）を形成する。
【００７３】
第１アキュームレータ部５′ａ３は、ロール５′ａ３１が上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、正孔輸送層形成工程４′と、第１塗布工程５′ａとの搬送速度の差を調整するために配設されており、速度差に応じてロール５′ａ３１の増設が可能となっている。
【００７４】
第１乾燥工程５′ｂは、乾燥風の供給口５′ｂ１１、排気口５′ｂ１２と、搬送用ロール５′ｂ１３とを有する乾燥装置５′ｂ１と、形成された不連続状発光層形成用塗膜ｃ′の除電を行う第３除電処理手段５′ｂ２とを有している。第３除電処理手段５′ｂ２は第１除電処理手段３０２′ｂと同じ非接触式除電防止装置５′ｂ２１と接触式除電防止装置５′ｂ２２とを有している。尚、乾燥装置５′ｂ１は加熱処理を可能とする部分を内部に有している。不連続状発光層形成用塗膜ｃ′（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）は乾燥装置５′ｂ１で溶媒が除去され不連続状発光層ｄ′（不連続状第２有機機能層）を形成する。
【００７５】
第２塗布工程５′ｃは第２液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５′ｃ１と載置台５′ｃ２と第２アキュームレータ部５′ｃ３を有している。第２塗布工程５′ｃで静電ノズル吐出装置５′ｃ１による塗布は、静電ノズル吐出装置５′ｃ１より吐出された液滴が、第１塗布工程５′ａで形成された不連続状発光層ｄ′（不連続状第２有機機能層）の未塗布部分に着弾し、連続状発光層形成用塗膜ｅ′（連続状第２有機機能層形成用塗膜）を形成する。
【００７６】
第２アキュームレータ部５′ｃ３は、ロール５′ｃ３１が上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第１塗布工程５′ａと、第２塗布工程５′ｃとの搬送速度の差を調整するために配設されており、速度差に応じてロール５′ｃ３１の増設が可能となっている。第２乾燥工程５′ｄは、乾燥風の供給口５′ｄ１１、排気口５′ｄ１２と、搬送用ロール５′ｄ１３とを有する乾燥装置５′ｄ１と、形成された連続状発光層ｆ′の除電を行う第４除電処理手段５′ｄ２とを有している。第４除電処理手段５′ｄ２は第１除電処理手段３０２′ｂと同じ非接触式除電防止装置５′ｄ２１と接触式除電防止装置５′ｄ２２とを有している。尚、乾燥装置５′ｄ１は加熱処理を可能とする部分を内部に有している。
【００７７】
第３塗布工程５′ｅは第３液滴吐出手段として静電ノズル吐出装置５′ｅ１と、載置台５′ｅ２と、第３アキュームレータ部５′ｅ３とを有している。第３アキュームレータ部５′ｅ３は、ロール５′ｅ３１が上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第２塗布工程５′ｃと、第３塗布工程５′ｅとの搬送速度の差を調整するために配設されており、速度差に応じてロール５′ｅ３１の増設が可能となっている。第３塗布工程５′ｅで静電ノズル吐出装置５′ｅ１による塗布は、発光層形成用塗布液と同じ溶媒を使用し静電ノズル吐出装置５′ｅ１より吐出された液滴が、形成された連続状発光層ｆ′の上に着弾し、溶媒塗膜ｇ′を形成する。尚、静電ノズル吐出装置５′ａ１、静電ノズル吐出装置５′ｃ１及び静電ノズル吐出装置５′ｅ１は帯状基材の幅方向への移動が可能となるように装置のフレーム（不図示）に配設することが好ましい。
【００７８】
第３乾燥工程５′ｆは、乾燥風の供給口５′ｆ１１、排気口５′ｆ１２と、搬送用ロール５′ｆ１３とを有する乾燥装置５′ｆ１と、形成された連続状発光層ｈ′の除電を行う第４除電処理手段５′ｆ２とを有している。第４除電処理手段５′ｆ２は第１除電処理手段３０２′ｂと同じ非接触式除電防止装置５′ｆ２１と接触式除電防止装置５′ｆ２２とを有している。乾燥装置５′ｆ１は加熱処理を可能とする部分を内部に有している。
溶媒塗膜ｇ′は発光層形成用塗布液に使用した溶媒と同じ溶媒であるため、乾燥装置５′ｆ１で除去されるまでに、連続状発光層ｆ′（連続状第２有機機能層）を溶解することで連続状発光層ｆ′（連続状第２有機機能層）の均一化及び表面のレベリングが行われ均一の連続状発光層ｈ′が形成される。尚、発光層形成工程５′は図４〜図１０で詳細に説明する。尚、第３塗布工程５′ｅと、第３乾燥工程５′ｆとは、連続状発光層のさらなる均一化のためには配設することは好ましく、必要に応じて適宜配設することが可能となっている。
【００７９】
第１回収工程６′は第４アキュームレータ部６′ａと、巻き取り装置（不図示）とを有している。連続状発光層ｈ′が形成された帯状基材（帯状基材Ｂとする）は巻き芯に巻かれロール状帯状基材Ｂ６０１′で回収される。第４アキュームレータ部６′ａ、ロール６′ａ１が上下方向（図中の矢印方向）に移動することで、第３塗布工程５′ｅの搬送速度と、第１回収工程６′の巻き取り速度との差を調整するために配設されており、速度差に応じてロール６′ａ１の増設が可能となっている。
【００８０】
電子注入層形成工程７′は、供給部７０１′と、電子注入層形成部７０２′とを有している。供給部７０１′では、前工程で作製されたロール状帯状基材Ｂ６０１′が繰り出され電子注入層形成部７０２′へ供給される。電子注入層形成部７０２′では、連続状発光層ｈ′上に電子注入層ｉ′が形成される。７０２′ａは蒸着装置を示し、７０２′ｂは蒸発源容器を示す。電子注入層ｉ′が形成された帯状可撓性基材は、引き続き、第２電極形成工程８′へ送られる。
【００８１】
第２電極形成工程８′は、第２電極形成部８０１′で電子注入層形成部７０２′で形成された電子注入層ｉ′上に第２電極ｊ′が形成される。８０１′ａは蒸着装置を示し、８０１′ｂは蒸発源容器を示す。第２電極ｊ′が形成された帯状可撓性基材は、引き続き、封止層形成工程９′に送られる。封止層形成工程９′は、第５アキュームレータ部９０１′と、封止層形成装置９０２′と、第５帯電防止手段９０３′とを有している。第５帯電防止手段９０３′は第１除電処理手段３０２′ｂと同じ非接触式除電防止装置９０３′ａと接触式除電防止装置９０３′ｂとを有している。第２電極形成工程８で形成された第２電極ｊ′の端部を除いて第２電極ｊ′上に封止層形成装置９０２′により封止層ｋ′が形成されることで帯状基材上に少なくとも一つの照明用（面発光）有機ＥＬ素子が作製される。
【００８２】
回収工程１０′は、巻き取り装置（不図示）を有している。回収工程１０では少なくとも一つの照明用（面発光）有機ＥＬ素子が形成された帯状可撓性基材（帯状可撓性基材Ｃとする）が巻き取り装置（不図示）により、封止層ｋ′側を内側にして巻き取られ回収される。１０′ａは帯状可撓性基材Ｃが巻き芯に巻き取られロール状として回収されたロール状帯状基材を示し、性能維持、ダークスポット（未発光部分）等を考慮し、酸素濃度１〜１００ｐｐｍ、水分濃度１〜１００ｐｐｍの環境下に保管することが好ましい。
【００８３】
本図に示される第１塗布工程５′ａで静電ノズル吐出装置５′ａ１による塗布、第２塗布工程５′ｃで静電ノズル吐出装置５′ｃ１による塗布及び第３塗布工程５′ｅで静電ノズル吐出装置５′ｅ１による塗布は、静電ノズル吐出装置５ａ１、静電ノズル吐出装置５ｃ１及び静電ノズル吐出装置５ｅ１を帯状基材の搬送速度に合わせ帯状基材の幅方向に移動する方法が挙げられる。
【００８４】
本図では、電子注入層形成工程７′、第２電極形成工程８′、が蒸着装置の場合を示したが、電子注入層及び第２電極の形成方法については、図２に示した電子注入層及び第２電極の形成方法が使用可能である。又、本図に示す封止層の代わりに、封止フィルムを貼着する方式であっても構わない。
【００８５】
図２、図３に示される製造プロセスで使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０-3〜５５×１０-3Ｎ／ｍであることが好ましい。
【００８６】
図２、図３に示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ  ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、乾燥部を除き１０〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。
【００８７】
図４は図２に示す製造プロセスの各工程での枚葉基材の状態を示す模式図である。
【００８８】
（イ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００８９】
枚葉基材３０３は、供給工程３（図２を参照）から供給される少なくとも一つの第１電極３０４が既に形成された状態となっている。本図では６個の第１電極３０４が形成されている場合を示している。図３の帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【００９０】
（ロ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００９１】
枚葉基材３０３は、正孔輸送層形成工程４（図２を参照）で第１電極３０４上に正孔輸送層ａが形成された状態となっている。正孔輸送層ａは正孔輸送層形成用塗布液を湿式法で第１電極３０４の端部３０４ａを除き塗布され、乾燥装置４０２（図２を参照）で乾燥することで形成される。図３に示される正孔輸送層ｂ′を形成した帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【００９２】
（ハ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００９３】
枚葉基材３０３は、発光層形成工程５（図２を参照）の第１塗布工程５ａ（図２を参照）で静電ノズル吐出装置５ａ１（図２を参照）で、正孔輸送層ａ上に不連続状発光層ｃが形成された状態となっている。不連続状発光層ｃは第１電極３０４の端部３０４ａを除く第１電極３０４の位置に該当する正孔輸送層ａ上に静電ノズル吐出装置５ａ１（図２を参照）で、発光層形成用塗布液を一定間隔ｃ１で吐出し、着弾した液滴で形成された不連続状発光層形成用塗膜を第１乾燥工程５ｂで乾燥することで形成される。
【００９４】
（ニ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００９５】
枚葉基材３０３は、発光層形成工程５（図２を参照）の第２塗布工程５ｃ（図２を参照）で静電ノズル吐出装置５ｃ１（図２を参照）により、正孔輸送層ａ上に連続状発光層ｅが形成された状態となっている。連続状発光層ｅは静電ノズル吐出装置５ｃ１（図２を参照）で、不連続状発光層ｃの未塗布部分（間隔ｃ１を含む）に、発光層形成用塗布液を吐出し、着弾した液滴で形成された連続状発光層形成用塗膜を第２乾燥工程５ｄで乾燥することで形成される。図３に示される連続状発光層ｆ′を形成した帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【００９６】
（ホ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００９７】
枚葉基材３０３は、発光層形成工程５（図２を参照）の第３塗布工程５ｅ（図２を参照）で静電ノズル吐出装置５ｅ１（図２を参照）により、正孔輸送層ａ上に均一の連続状発光層ｇが形成された状態となっている。均一の連続状発光層ｇは連続状発光層ｅの上に静電ノズル吐出装置５ｅ１により発光層形成用塗布液に使用した溶媒と同じ溶媒を吐出し、連続状発光層ｅの上に着弾した液滴が一旦溶媒塗膜を形成することで連続状発光層ｅを溶解し均一化が図られ、その後第３乾燥工程５ｆで乾燥することで形成される。図３に示される均一の連続状発光層ｈ′を形成した帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【００９８】
（ヘ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【００９９】
枚葉基材３０３は、電子注入層形成工程６（図２を参照）で蒸着装置６ａ１（図２を参照）により、第１電極３０４の端部３０４ａを除き、均一の連続状発光層ｇ上に電子注入層ｈが形成された状態となっている。図３に示される電子注入層ｉ′を形成した帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【０１００】
（ト）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【０１０１】
枚葉基材３０３は、第２電極形成工程７（図２を参照）で蒸着装置７ａ１（図２を参照）により、第１電極３０４の端部３０４ａを除く第１電極３０４の位置に該当する電子注入層ｈ上に第２電極ｉが形成された状態となっている。図３に示される第２電極ｊ′を形成した帯状基材３０１′ａも同じ状態である。
【０１０２】
（チ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【０１０３】
枚葉基材３０３は、封止層形成工程８（図２を参照）で、可撓性封止部材貼合装置８ｂ３で第２電極ｉが形成された枚葉基材３０３の上に枚葉シート状可撓性封止部材８ｂ１が貼合された状態となっている。この段階で枚葉基材３０３上に複数の照明用（面発光）のＥＬ素子が作製された状態となる。
【０１０４】
（リ）に示される枚葉基材の状態に付き説明する。
【０１０５】
枚葉基材３０３は、回収工程９（図２を参照）で、貼合された枚葉シート状可撓性封止部材８ｂ１の不要部分を除去し、第１電極、第２電極の端部を除いて第２電極上に可撓性封止部材が貼合された状態となっている。この後、打ち抜き断裁装置９ａ（図２を参照）により個別のＥＬ素子が断裁され回収される。
【０１０６】
図５は図４の（ハ）のＰで示される部分の拡大図である。図５の（ａ）は図４の（ハ）のＰで示される部分の拡大概略平面図である。図５の（ｂ）は図５の（ａ）のＡ−Ａ′に沿った拡大概略断面図である。
【０１０７】
図中、ｃ２１〜ｃ２３は静電ノズル吐出装置５ａ１（図２を参照）より吐出した発光層形成用塗布液の３つの液滴の各々が正孔輸送層ａ上に着弾したことにより形成された発光層形成用塗膜を示す。本図では枚葉基材３０３の幅方向に３つの液滴が間隔ｃ１を持って着弾し不連続状発光層ｃを形成している。この段階では不連続状発光層ｃを形成している発光層ｃ２１〜ｃ２３は着弾被覆処理面積、厚さ、表面の平滑性もそれぞれ異なった状態となっている。Ｘは発光層ｃ２１〜ｃ２３の厚さを示す。厚さＸは、厚さＸは、発光層材料で異なり一概には言えないが、駆動電圧等を考慮し、１０〜１００ｎｍが好ましい。
【０１０８】
静電ノズル吐出装置５ａ１（図２を参照）より吐出する発光層形成用液滴の１滴あたりの液滴吐出量は、正孔輸送層の溶解、液滴の着弾安定性、生産効率等を考慮し、０．１〜１ｐｌが好ましい。微小液滴を間隙を置いてドットで形成することで、薄膜のバルク状態ではなく小液滴のミクロ状態として乾燥させることで、乾燥促進効果が得られ、下地層へのダメージを最小限に抑制することが可能となる。尚、液滴吐出量は、ストロボやＬＥＤ、レーザなどの光源を用いてパルス光で吐出口から飛びだしている液滴を照明しながら顕微鏡で観察することによって測定可能である。液滴が着弾したときの着弾被覆面積は、正孔輸送層の溶解、液滴の着弾安定性、生産効率等等を考慮し、５０〜２００μｍ2が好ましい。尚、着弾被覆面積はレーザ顕微鏡を用いて、着弾したドットの画像より画像処理を行い、外径を計測して求めた値を示す。
【０１０９】
図６は図４の（ニ）のＱで示される部分の拡大図である。図６の（ａ）は図４の（ニ）のＱで示される部分の拡大概略平面図である。図６の（ｂ）は図６の（ａ）のＢ−Ｂ′に沿った拡大概略断面図である。
【０１１０】
図中、ｅ１〜ｅ６は静電ノズル吐出装置５ｅ１（図２を参照）より吐出した発光層形成用塗布液の液滴の各々が正孔輸送層ａ上の未塗布部分（図５を参照）に着弾したことにより形成された発光層を示す。未塗布部分に発光層ｅ１〜発光層ｅ６を形成することで、不連続状発光層ｃ（図５を参照）は発光層ｃ２１〜ｃ２３、ｅ１〜ｅ６から構成される連続状発光層ｅが形成される。尚、本発明では未塗布部分に塗布するとは未塗布部分を無くす様に塗布することを意味し、未塗布部分に着弾した液滴が、既に形成されている発光層の一部に着弾する、及び未塗布部分に着弾した液滴が互いに重なり合うことを含めて言う。この段階では連続状発光層ｅを形成している発光層ｃ２１〜ｃ２３、ｅ１〜ｅ６は互いに重なり合っている箇所もあるため、厚さ、表面の平滑性もそれぞれ異なった状態となり、均一の連続状発光層となっていない。Ｙは連続状発光層ｅの厚さを示す。厚さＹは、厚さＸ（図５を参照）と同じである。静電ノズル吐出装置５ｅ１（図２を参照）より吐出する発光層形成用塗膜の１滴あたりの液滴吐出量は、静電ノズル吐出装置５ａ１（図２を参照）と同じである。液滴が着弾したときの着弾被覆面積は、正孔輸送層の溶解、液滴の着弾安定性、生産効率等等を考慮し、５０〜２００μｍ2が好ましい。
【０１１１】
図７は図４の（ホ）のＣ−Ｃ′に沿った拡大概略断面図である。図７の（ａ）は図６の（ｂ）に示される連続状発光層上に溶媒塗膜を形成した状態の拡大概略断面図である。図７の（ｂ）は図７の（ａ）に示される状態から溶媒塗膜を乾燥工程で除去し均一の発光層を形成した状態の図４の（ホ）のＣ−Ｃ′に沿った拡大概略断面図である。
【０１１２】
（ａ）に示される状態に付き説明する。発光層形成用塗布液と同じ溶媒を、静電ノズル吐出装置５ｅ１より吐出した液滴が、図６に示す状態の連続状発光層ｅの上に着弾し、溶媒塗膜ｆを形成する。された液滴が、形成された上に着弾し、溶媒塗膜ｆを形成する（（ａ）に示される状態）。
【０１１３】
静電ノズル吐出装置５ｅ１（図２を参照）より吐出する溶媒塗膜ｆを形成する溶媒層形成用液滴の１滴あたりの液滴吐出量は、連続状発光層ｅの均一化、正孔輸送層の溶解、液滴の着弾安定性等を考慮し、０．１〜１ｐｌが好ましい。
【０１１４】
溶媒塗膜ｆは発光層形成用塗布液と同じ溶媒であることから連続状発光層ｅを溶解し均一化と表面の平滑化（レベリング）が行われた後、乾燥工程で乾燥し除去されることで均一の連続状発光層ｇが形成される。
【０１１５】
図８は図２に示される静電ノズル吐出装置の構成部材のライン型記録ヘッドの一部断面図を含む拡大概略斜視図である。尚、図２及び図３に示される静電ノズル吐出装置は全て同じ構造を有しているため図２に示される静電ノズル吐出装置５ａ１を代表として説明する。
【０１１６】
図中、５ａ１１は塗布液の供給管５ａ１２から供給された塗布液をライン型記録ヘッド５ａ１３の幅に広げる塗布液供給部を示す。５ａ１４は塗布液供給部５ａ１１からの塗布液を導く塗布液流路を示す。５ａ１５は塗布液回収部を示し、塗布液流路５ａ１４と回収管５ａ１６とを繋げている。
【０１１７】
５ａ１７は塗布液流路５ａ１４にある塗布液を吐出するスリット状の液滴吐出ノズルを示す。液滴吐出ノズル５ａ１７内には所定の間隔（例えば０．２ｍｍ）で配列された複数の吐出電極５ａ１８と、各吐出電極５ａ１８の両側及び上面にそれぞれ配置された低誘電体製（例えば、セラミックス製）の仕切り壁５ａ１９が設けられている。吐出電極５ａ１８の数は枚葉基材（帯状基材）の幅方向に配列された第１電極の数と間隔に応じて適宜合わせることが可能となっている。本図では６本の場合を示している。各吐出電極５ａ１８は、それぞれ、銅、ニッケル等の金属で形成され、その表面には、濡れ性のよい顔料付着防止用低誘電体膜（例えば、ポリイミド膜）が形成されている。又、各吐出電極５ａ１８の先端は、三角錐形状に成形されており、それぞれが適当な長さ（７０μｍ〜８０μｍ）だけ液滴吐出ノズル５ａ１７から枚葉基材（帯状基材）側に向かって突出している。液滴吐出ノズル５ａ１７の吐出口径は、液滴形成性、液滴安定性等を考慮し、３〜２０μｍであることが好ましい。
【０１１８】
液滴吐出ノズル５ａ１７の数は枚葉基材（帯状基材）に吐出する液滴のパターンに合わせ設定することが可能である。例えば、図５のパターンにする場合は３つの液滴吐出ノズルを設ければよく、図６に示すパターンにする場合は、図５のパターンにする場合に使用した液滴吐出ノズルのピッチを１液滴吐出ノズル分だけずらし設ければよい。
【０１１９】
図８に示される静電ノズル吐出装置を使用して塗布液の吐出原理について図９、図１０を参照しながら説明する。ここでは模式的に帯電粒子という概念を用いて説明しているが、塗布液形態は分散液、溶液の何れであっても構わない。
【０１２０】
図９はパルス電圧発生装置により電圧が付与された状態を示す概略図である。但し、ここでは、説明の便宜上、帯電粒子を含む塗布液が蓄えられたオリフィス内に吐出電極５ａ１８が１本だけ配置された簡略化モデルを用いることとする。
【０１２１】
図中、５ａ２０は塗布液を示し、５ａ２１は帯電粒子を示す。パルス電圧発生装置５ａ２２を制御する駆動回路（不図示）が、コントローラ（不図示）の制御に応じて、制御信号を、画像データに含まれているデータに応じた時間だけパルス電圧発生装置５ａ２２に与えると、パルス電圧発生装置５ａ２２は、その制御信号の種類に応じたパルストップのパルスＶｐをバイアス電圧Ｖｂにのせた高電圧信号をバイアス電圧Ｖｂに重畳して出力する様になっている。パルス電圧発生装置５ａ２２ｃからのパルス電圧が吐出電極５ａ１８に印加されると、吐出電極５ａ１８側から枚葉基材３０１（帯状基材３０１ｂ）（対向電極となっている）側に向かう電場が発生する。ここでは、吐出電極５ａ１８の先端が三角錐形状に成形されているため、その先端付近に最も強い電場が発生している。
【０１２２】
そして、コントローラ（不図示）は、画像データが転送されてくると、インク循環系の２台の送液ポンプ（不図示）と、回収ポンプ（不図示）とを駆動する。これにより、塗布液供給部５ａ１１（図８を参照）から塗布液が圧送されると共に塗布液回収部５ａ１５（図８を参照）が負圧となり、塗布液流路５ａ１４（図８を参照）を流れている塗布液が、各仕切り壁５ａ１９（図８を参照）の隙間を毛細管現象で這い上がり、各吐出電極５ａ１８の先端にまで濡れ広がる。この時各吐出電極５ａ１８の先端付近の塗布液面には負圧がかかっているため、各吐出電極５ａ１８の先端には、それぞれ、塗布液メニスカスが形成される。
【０１２３】
静電ノズル吐出装置は、液滴吐出ノズル５ａ１７（図８を参照）内に配設された吐出電極５ａ１８により液滴の吐出を行うので、液滴吐出ノズル５ａ１７（図８を参照）内で帯電した状態の溶液により電界が集中され、電界強度が高められる。このため、従来のように電界の集中化が行われない構造のノズルでは吐出に要する電圧が高くなり過ぎて事実上吐出不可能とされていたが、吐出電極５ａ１８により溶液を吐出させるので、従来よりも低電圧で溶液の吐出を行うことを可能としている。そして、微細径であるがために、ノズルコンダクタンスの低さによりその単位時間あたりの吐出流量を低減する制御を容易に行うことが出来ると共に、パルス幅を狭めることなく十分に小さな液滴径（上記各条件によれば０．８μｍ）による溶液の吐出を実現している。更に、吐出される液滴は帯電されているので、微小の液滴であっても蒸気圧が低減され、蒸発を抑制することから液滴の質量の損失を低減し、飛翔の安定化を図り、液滴の着弾精度の低下を防止する。
【０１２４】
尚、液滴吐出ノズル５ａ１７（図８を参照）にエレクトロウェッティング効果を得るために、液滴吐出ノズル５ａ１７の外周に電極を設けるか、又或いは、塗布液流路５ａ１４（図８を参照）の内面に電極を設け、その上から絶縁膜で被覆してもよい。そして、この電極に電圧を印加することで、吐出電極５ａ１８（図８を参照）により電圧が印加されている溶液に対して、エレクトロウェッティング効果により塗布液流路５ａ１４（図８を参照）の内面の濡れ性を高めることが出来、塗布液流路５ａ１４への溶液の供給を円滑に行うことが出来、良好に吐出を行うと共に、吐出の応答性の向上を図ることが可能となる。
【０１２５】
又、パルス電圧発生装置５ａ２２ではバイアス電圧を常時印加すると共にパルス電圧をトリガーとして液滴の吐出を行っているが、吐出に要する振幅で常時交流又は連続する矩形波を印加すると共にその周波数の高低を切り替えることで吐出を行う構成としてもよい。液滴の吐出を行うためには溶液の帯電が必須であり、溶液の帯電する速度を上回る周波数で吐出電圧を印加していても吐出が行われず、溶液の帯電が十分に図れる周波数に替えると吐出が行われる。従って、吐出を行わない時には吐出可能な周波数より大きな周波数で吐出電圧を印加し、吐出を行う場合にのみ吐出可能な周波数帯域まで周波数を低減させる制御を行うことで、溶液の吐出を制御することが可能となる。かかる場合、溶液に印加される電位自体に変化はないので、より時間応答性を向上させると共に、これにより液滴の着弾精度を向上させることが可能となる。
【０１２６】
更に、コントローラ（不図示）によって、駆動回路を制御することによって、吐出電極５ａ１８との間に高電圧信号が印加される状態となり、塗布液が吐出される。
【０１２７】
図１０は吐出電極の先端から液滴が吐出にする段階を示した概略フロー図である。
【０１２８】
Ｓ１では、吐出電極５ａ１８の先端に電場が発生すると、塗布液中の個々の帯電粒子５ａ２１は、電場から及ぼされる力ｆＥによって塗布液液面に向かって移動する。これにより塗布液液面付近に帯電粒子が集中する状態となる。この様に帯電粒子が集中すると、塗布液液面付近に複数の帯電粒子５ａ２１が、電極の反対側によせられて凝集し始める。
【０１２９】
Ｓ２では、塗布液液面付近に帯電粒子の凝集体が成長し初め球状体１８に成長する。そして、塗布液液面付近に球状体５ａ２２が成長し始めると、個々の帯電粒子５ａ２１には、それぞれ、この球状体５ａ２２からの静電反発力ｆｃｏｎが作用し始める。すなわち、個々の帯電粒子５ａ２３には、それぞれ、球状体５ａ２２からの静電反発力ｆｃｏｎと、パルス電圧による電場Ｅからの力ｆＥとの合力ｆｔｏｔａｌが作用する。従って、帯電粒子間の静電反発力が互いの凝集力を超えない範囲内においては、球状体５ａ２２に向いた合力ｆｔｏｔａｌが作用する帯電粒子５ａ２３（吐出電極５ａ１８の先端と球状体５ａ２２中心とを結ぶ直線上にある帯電粒子５ａ２３）に電界から及ぼされる力ｆＥが、球状体５ａ２２からの静電反発力ｆｃｏｎを上回れば（ｆＥ≧ｆｃｏｎ）、帯電粒子５ａ２３は球状体５ａ２２に成長する。
【０１３０】
Ｓ３では、ｎ個の帯電粒子５ａ２３から形成された球状体５ａ２２は、パルス電圧による電場Ｅから静電反発力ＦＥを受ける一方で、インク溶媒から拘束力Ｆｅｓｃを受けている。静電反発力ＦＥと拘束力Ｆｅｓｃとが釣り合うと、球状体５ａ２２は、塗布液液面からやや突出した状態で安定する。
【０１３１】
Ｓ４では、更に、球状体５ａ２２が成長し、静電反発力ＦＥが拘束力Ｆｅｓｃを上回ると、球状体５ａ２２は、塗布液液面から離脱し液滴となり塗布液吐出口から枚葉基材（帯状基材）の正孔輸送層ａ（ｂ′）（図９を参照）に向けて吐出される。
【０１３２】
図１に示す如く、基材上に少なくとも第１電極と、第１有機機能層と、第２有機機能層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を、図２〜図１０に示す様なを使用した製造方法により、作製することで次の効果が得られる。
【０１３３】
１）積層する有機機能層に使用する材料に対して、有機機能層形成用塗布液に使用する溶媒の溶媒の選択の自由度が広がり、それに合わせ有機機能層に使用する材料の選択の自由度が広がり高発光効率を有する有機ＥＬ素子の製造が可能になった。
【０１３４】
２）真空装置等の特別の装置を使用することなく大気圧条件で湿式法により、異種機能を有する有機機能層を積層することが可能となり設備コストを低く押さえることが可能となった。
【０１３５】
３）１）、２）に示される効果より、低コスト、高品質の有機ＥＬ素子の製造が可能になり、液晶ディスプレイに替わる自発発光型ディスプレイ装置への適用が可能となった。
【０１３６】
以下、本発明に係わる有機ＥＬ素子を構成しているガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子輸送層、第２電極、封止層等に付き説明する。
【０１３７】
本発明に係わるガスバリア層と第１電極が既に形成された基材としては、枚葉シート状基材、帯状可撓性基材が挙げられる。枚葉シート状基材としては、透明ガラス板、シート状透明樹脂フィルムが挙げられる。帯状可撓性基材としては、透明樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。
【０１３８】
帯状可撓性基材の厚さは特に限定されないが、取り扱い性、搬送性等を考慮し、０．０５〜１ｍｍの範囲が好ましい。帯状可撓性基材の幅は特に限定はなく、使用するエレクトロルミネッセンス表示装置の画面サイズに応じて適宜に選択することが可能である。
【０１３９】
帯状可撓性基材には、添加剤等が含有されていてもよく、例えば電磁波遮蔽透明板がプラズマディスプレイパネルの前面に装着される場合には、パネルの前面から発生する近赤外線を吸収させるための近赤外線吸収剤を含有させもよいし、ディスプレイの見やすさを向上させるために、染料、顔料等の着色剤により着色されていてもよい。
【０１４０】
帯状可撓性基材として使用する樹脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスバリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、水蒸気透過度が０．０１ｇ／ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。更には、酸素透過度１０-3ｍｌ／ｍ2／ｄａｙ以下、水蒸気透過度１０-5ｇ／ｍ2／ｄａｙ以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。
【０１４１】
ガスバリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。
【０１４２】
第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ2、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ2Ｏ3・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又、陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０〜１０００ｎｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【０１４３】
第１電極と発光層又は正孔輸送層の間に、正孔注入層（陽極バッファー層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。
【０１４４】
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。
【０１４５】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。
【０１４６】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。
【０１４７】
又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。
【０１４８】
正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。
【０１４９】
本発明に係わる発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社  東レリサーチセンター  フラットパネルディスプレイの最新動向  ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向  ２２８〜３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。
【０１５０】
乾燥することで形成された発光層は、電極又は電子注入層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。
【０１５１】
電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファー層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。
【０１５２】
他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。
【０１５３】
又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。
【０１５４】
又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することも出来る。
【０１５５】
本発明に係わる発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と、公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。
【０１５６】
これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【０１５７】
複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基材上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。
【０１５８】
ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。
【０１５９】
リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。
【０１６０】
本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。
【０１６１】
リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、一つはキャリアが輸送されるホスト化合物上出来ャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。
【０１６２】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。
【０１６３】
本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。
【０１６４】
本発明に係わる有機ＥＬ素子や、化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。又、白色素子とは、２℃視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ2でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にあることを言う。
【０１６５】
本発明に係わる有機ＥＬ素子の発光の室温における外部取り出し効率は１％以上であることが好ましく、より好ましくは５％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。
【０１６６】
又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。
【０１６７】
本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基材と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基材との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。
【０１６８】
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基材表面に凹凸を形成し、透明基材と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５）。基材に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基材と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基材と発光体の間に基材よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基材、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基材と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。
【０１６９】
本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組み合わせて用いることが出来るが、基材と発光体の間に基材よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基材、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基材と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来、これらの手段を組み合わせることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが可能である。
【０１７０】
透明電極と透明基材の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基材の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基材内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基材内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。
【０１７１】
回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基材内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。
【０１７２】
更に、本発明に係わる有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基材の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組み合わせることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基材の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付く、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。
【０１７３】
集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることが可能である。
【０１７４】
第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。
【０１７５】
又、第２電極に上記金属を１〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。
【０１７６】
本発明に係わる封止層は、ＳｉＯｘを蒸着で設けてもよいし、又、可撓性封止部材としてはポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどの可撓性樹脂フィルムからなる基材へ蒸着法やコーティング法でバリア層を形成した材料又はバリア層として金属箔を用いた可撓性封止部材を用いることが可能である。バリア層としては例えばＩｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、ＴｉＯ2等の金属酸化物を蒸着した材料が挙げられる。又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１〜１００μｍ程度、好ましくは１０μｍ〜５０μｍ程度が望ましい。又、製造時の取り扱いを容易にするために、ポリエチレンテレフタレート、ナイロンなどのフィルムを予めラミネートしておいてもよい。可撓性封止部材に樹脂フィルムを使用する場合、液状シール剤と接触する側に熱可塑性接着性樹脂層を有することが好ましい。
【０１７７】
本発明に使用する可撓性封止部材の水蒸気透過度は、０．０１ｇ／ｍ2・ｄａｙ以下であることが好ましく、且つ酸素透過度は、０．０１ｍｌ／ｍ2・ｄａｙ・ａｔｍ以下であることが好ましい。水分透過度はＪＩＳ  Ｋ７１２９Ｂ法（１９９２年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値であり、酸素透過度はＪＩＳ  Ｋ７１２６Ｂ法（１９８７年）に準拠した方法で主としてＭＯＣＯＮ法により測定した値である。可撓性封止部材のヤング率は、可撓性封止部材と第１圧着部材、第２圧着部材との密着性やシール剤の塗れ広がり防止等を考慮し、１×１０-3ＧＰａ〜８０ＧＰａであり、厚みが１０μｍ〜５００μｍであることが好ましい。
【実施例】
【０１７８】
以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。
【０１７９】
実施例１
図２に示す製造プロセスを使用し、以下に示す手順で有機ＥＬ素子を作製し、試料Ｎｏ．１０１とした。尚、比較試料については、発光層の形成において従来のスリットコート装置を使用した以外は全て同じ条件で有機ＥＬ素子を作製し、比較試料Ｎｏ．１０２とした。
【０１８０】
（基材の準備）
基材として厚さ１．１ｍｍ、幅４０ｍｍ、長さ６０ｍｍソーダ石灰ガラスを準備した。尚、ソーダ石灰ガラスの全面には、酸やアルカリから保護するためのシリカコートしたものを使用した。
【０１８１】
（第１電極の形成）
第１電極として準備したガラス基材上にＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を１００ｎｍ成膜した基材（ＮＨテクノグラス社製ＮＡ−４５）にパターニングを行った後、このＩＴＯ透明電極を設けた透明基材をイソプロピルアルコールで超音波洗浄し、乾燥窒素ガスで乾燥し、ＵＶオゾン洗浄を５分間行った。
【０１８２】
（正孔輸送層の形成）
ガラス基材上に形成された第１電極上に、以下に示す正孔輸送層形成用塗布液をスリットコート装置を使用し塗布した後、温度８０℃、時間６０分の条件で乾燥、熱処理を行い、厚さ４０ｎｍの正孔輸送層を設けた。
【０１８３】
正孔輸送層形成用塗布液の調製
１．２．ジクロロエタン中に１質量％となるように正孔輸送材料の４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）を溶解させ正孔輸送層形成用塗布液とした。
【０１８４】
（発光層の形成）
図２に示す第１塗布工程と第１乾燥工程と、第２塗布工程と第２乾燥工程と、第３塗布工程と第３乾燥工程とを使用し発光層を形成した。
【０１８５】
第１塗布工程
図８に示す静電ノズル吐出装置を使用し、図５に示すパターンで以下に示す発光層形成用塗布液を吐出させ正孔輸送層上に着弾させ、不連続状発光層形成用塗膜を形成した。尚、不連続状発光層形成用塗膜は静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積は１５０μｍ2、１滴あたりの液滴吐出量を０．５ｐｌとし、着弾させる時の環境条件は不活性ガス（Ｎ2を使用）下で且つ温度が６０℃の環境条件で行った。
【０１８６】
第１乾燥工程
不活性ガス（Ｎ2を使用）雰囲気下で、温度１００℃、時間１０分の条件で乾燥、熱処理を行い、厚さ６０ｎｍの不連続状状発光層を形成した。
【０１８７】
第２塗布工程
図８に示す静電ノズル吐出装置を使用し、図６に示すパターンで以下に示す発光層形成用塗布液を吐出させ正孔輸送層上に着弾させ、連続状発光層形成用塗膜を形成した。尚、連続状発光層形成用塗膜は静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積は１５０μｍ2、１滴あたりの液滴吐出量を０．５ｐｌとし、着弾させる時の環境条件は不活性ガス（Ｎ2を使用）雰囲気下で、温度１００℃、時間１０分の条件で乾燥、熱処理を行い、厚さ６０ｎｍの不連続状発光層を形成した。
【０１８８】
第２乾燥工程
不活性ガス（Ｎ2を使用）雰囲気下で、温度１００℃、時間１０分の条件で乾燥、熱処理を行い、厚さ６０ｎｍの不連続状発光層を形成した。
【０１８９】
第３塗布工程
図８に示す静電ノズル吐出装置を使用し、図７に示す様に第２乾燥工程で形成された連続状発光層の上に発光層形成用塗布液の調製に使用した溶媒と同じ溶媒吐出させ連続状発光層上（全面）に着弾させ溶媒塗膜を形成させた。尚、溶媒塗膜は静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積は１５０μｍ2、１滴あたりの液滴吐出量を０．５ｐｌとし、着弾させる時の環境条件は不活性ガス（Ｎ2を使用）雰囲気下で、温度６０℃の環境条件で行った。
【０１９０】
第３乾燥工程
不活性ガス（Ｎ2を使用）雰囲気下で、温度１００℃、時間６０分の条件で乾燥、熱処理を行い、厚さ６０ｎｍの均一な連続状発光層を形成した。
【０１９１】
尚、第１塗布工程、第２塗布工程及び第３塗布工程での静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積は、キーエンス社製レーザ顕微鏡を用いて、着弾したドットの画像より画像処理を行い、外径を計測して求めた値を示す。又、１滴あたりの液滴吐出量は、ストロボ光源を用いてパルス光で液滴を照明しながら顕微鏡で観察することによって計測した値を示す。
【０１９２】
発光層形成用塗布液の調製
ホスト材のポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）に対して、赤ドーパント材Ｂｔｐ2Ｉｒ（ａｃａｃ）が１質量％、緑ドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）3が２質量％、青ドーパント材ＦＩｒ（ｐｉｃ）が３質量％にそれぞれなるように混合し、ＰＶＫと３種ドーパントの全固形分濃度が１質量％となるように１．２．ジクロロエタン中に溶解させ溶液とした。発光層形成用塗布液の粘度は５ｍＰａ・ｓ（トキメック社製：Ｂ型粘度計）、表面張力は３２ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。
【０１９３】
（電子輸送層の形成）
形成した発光層の領域に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層を蒸着し電子輸送層を形成した。
【０１９４】
（第２電極の形成）
形成した電子輸送層の上に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ１００ｎｍのアルミ層を蒸着し電極を形成した。
【０１９５】
（封止層の形成）
形成した電子輸送層の上に、ポリエチレンテレフタレートを基材とし、Ａｌ2Ｏ3を厚さ３００ｎｍで蒸着した可撓性封止部材を使用した。第１電極及び第２電極の外部取り出し端子が形成出来る様に端部を除き第２電極の周囲に接着剤を塗り、可撓性封止部材を貼合した後、熱処理で接着剤を硬化させた。この後、可撓性封止部材の不要部分を打ち抜き断裁で除去し封止層を形成した。
【０１９６】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．１０１、１０２に付き、発光ムラを以下に示す試験方法により試験し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表１に示す。
【０１９７】
発光ムラの試験方法
ＫＥＩＴＨＬＥＹ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流電圧を有機ＥＬ素子に印加し発光させた。２００ｃｄで発光させた発光素子について、５０倍の顕微鏡で発光ムラを観察した。
【０１９８】
発光ムラの評価ランク
◎：９割以上が均一に発光している
○：８割以上が均一に発光している
△：７割以上が均一に発光している
×：７割未満しか均一に発光していない
【０１９９】
【表１】
2007115573.tif 000003
【０２００】
本発明の有効性が確認された。
【０２０１】
実施例２
（基材の準備）
実施例１と同じ基材を準備した。
【０２０２】
（第１電極の形成）
実施例１と同じ条件、同じ材料を使用し、準備した基材上に第１電極を形成した。
【０２０３】
（正孔輸送層の形成）
実施例１と同じ条件、同じ材料を使用し、第１電極上に正孔輸送層を形成した。
【０２０４】
（発光層の形成）
図２に示す第１塗布工程と第１乾燥工程と、第２塗布工程と第２乾燥工程とを使用し、第１塗布工程、第２塗布工程における静電ノズル吐出装置の発光層形成用塗布液の着弾被覆面積を表２に示すように変えて発光層を形成し、Ｎｏ．２−１〜２−１９とした。着弾被覆面積の変更は、吐出パルス電圧の調整により液滴吐出量を０．０８〜１．２ｐｌと変化させることで行った。又、成膜雰囲気を不活性ガス（Ｎ2ガスを使用）環境下で且つ温度が４０℃〜８０℃で変更した。尚、発光層形成用塗布液は実施例１と同じものを使用した。第１塗布工程、第２塗布工程での静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積及び及び１滴あたりの液滴吐出量は、実施例１と同様の方法で計測を行った。
【０２０５】
【表２】
2007115573.tif 000004
【０２０６】
（電子輸送層の形成）
形成した各発光層Ｎｏ．２−１〜２−１９の各領域に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層を蒸着し電子輸送層を形成した。
【０２０７】
（第２電極の形成）
形成した電子輸送層の上に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ１００ｎｍのアルミ層を蒸着し電極を形成した。
【０２０８】
（封止層の形成）
形成した電子輸送層の上に、ポリエチレンテレフタレートを基材とし、Ａｌ2Ｏ3を厚さ３００ｎｍで蒸着した可撓性封止部材を使用した。第１電極及び第２電極の外部取り出し端子が形成出来る様に端部を除き第２電極の周囲に接着剤を塗り、可撓性封止部材を貼合した後、熱処理で接着剤を硬化させた。この後、可撓性封止部材の不要部分を打ち抜き断裁で除去し封止層を形成し、有機ＥＬ素子とし試料Ｎｏ．２０１〜２１９とした。
【０２０９】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．２０１〜２１９に付き、発光ムラを実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表３に示す。
【０２１０】
【表３】
2007115573.tif 000005
【０２１１】
試料Ｎｏ．２−１については発光ムラには問題ないものの、１画素あたりの必要液滴数増加による処理時間増加が生産性低下の原因の一つになる危険がある。又、小液滴形成用の小径ノズル製造が煩雑になるといった課題がある。本発明の有効性が確認された。
【０２１２】
実施例３
（基材の準備）
実施例１と同じ基材を準備した。
【０２１３】
（第１電極の形成）
実施例１と同じ条件、同じ材料を使用し、準備した基材上に第１電極を形成した。
【０２１４】
（正孔輸送層の形成）
実施例１と同じ条件、同じ材料を使用し、第１電極上に正孔輸送層を形成した。
【０２１５】
（発光層の形成）
図２に示す第１塗布工程と第１乾燥工程と、第２塗布工程と第２乾燥工程とを使用し、実施例２に示す発光層Ｎｏ．２−８と同じ条件で実施例１と同じ発光層形成用塗布液を塗布し、乾燥することで、表４に示すような乾燥塗膜ｈｄを有する基材を作製した後、に第３塗布工程で発光層形成用塗布液と同じ溶媒を塗布し表４に示すように第３塗布工程の溶媒塗膜量ｈｗを変えて溶媒塗膜を形成し、その後第３乾燥工程で溶媒を除去し発光層を形成しＮｏ．３−１〜３−１５とした。尚、溶媒塗膜の形成は、静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積を１５０μｍ2、１滴あたりの液滴吐出量を０．５ｐｌとし、着弾させる時の環境条件は不活性ガス（Ｎ2ガスを使用）下で且つ温度が６０℃で行った。尚、発光層形成用塗布液は実施例１と同じものを使用した。第１塗布工程、第２塗布工程での静電ノズル吐出装置からの液滴の着弾被覆面積及び１滴あたりの液滴吐出量は、実施例１と同様の方法で計測を行った。
【０２１６】
【表４】
2007115573.tif 000006
【０２１７】
（電子輸送層の形成）
形成した各発光層Ｎｏ．３−１〜３−１５の各領域に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層を蒸着し電子輸送層を形成した。
【０２１８】
（第２電極の形成）
形成した電子輸送層の上に５×１０-4Ｐａの真空下にて厚さ１００ｎｍのアルミ層を蒸着し電極を形成した。
【０２１９】
（封止層の形成）
形成した電子輸送層の上に、ポリエチレンテレフタレートを基材とし、Ａｌ2Ｏ3を厚さ３００ｎｍで蒸着した可撓性封止部材を使用した。第１電極及び第２電極の外部取り出し端子が形成出来る様に端部を除き第２電極の周囲に接着剤を塗り、可撓性封止部材を貼合した後、熱処理で接着剤を硬化させた。この後、可撓性封止部材の不要部分を打ち抜き断裁で除去し封止層を形成し、有機ＥＬ素子とし試料Ｎｏ．３０１〜３１５とした。
【０２２０】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．３０１〜３１５に付き、発光ムラを実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表５に示す。
【０２２１】
【表５】
2007115573.tif 000007
【０２２２】
試料Ｎｏ．３−１、３−６、３−１１については溶媒量が少ないために平滑化効果が少なく発光ムラの改善のレベルが多少低い結果となった。試料Ｎｏ．３−５、３−１０、３−１５については溶媒量が多いため、下地層への溶解が認められ発光ムラが多少劣る結果が得られた。本発明の有効性が確認された。
【図面の簡単な説明】
【０２２３】
【図１】多層構造を有する有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図２】枚葉基材を使用し多層構造を有する有機ＥＬ素子を作製する製造プロセスの一例を示す模式図である。
【図３】帯状基材を使用し多層構造を有する有機ＥＬ素子を作製する製造プロセスの一例を示す模式図である。
【図４】図２に示す製造プロセスの各工程での枚葉基材の状態を示す模式図である。
【図５】図４の（ハ）のＰで示される部分の拡大図である。
【図６】図４の（ニ）のＱで示される部分の拡大図である。
【図７】図４の（ホ）のＣ−Ｃ′に沿った拡大概略断面図である。
【図８】図２に示される静電ノズル吐出装置の構成部材のライン型記録ヘッドの一部断面図を含む拡大概略斜視図である。
【図９】パルス電圧発生装置により電圧が付与された状態を示す概略図である。
【図１０】吐出電極の先端から液滴が吐出にする段階を示した概略フロー図である。
【符号の説明】
【０２２４】
１  有機ＥＬ素子
１０１  基材
１０２  陽極（第１電極）
１０３、ａ  正孔輸送層（正孔注入層）
１０４  有機化合物層（発光層）
１０５  電子注入層
１０６  陰極（第２電極）
１０７  接着剤層
１０８  可撓性封止部材
２ａ、２ｂ  製造プロセス
３、３′  供給工程
３０１′  帯状基材
３０３  枚葉基材
３０４  第１電極
４、４′  正孔輸送層形成工程
５、５′  発光層形成工程
５ａ、５′ａ  第１塗布工程
５ａ１、５′ａ１  静電ノズル吐出装置
５ａ１１  塗布液供給部
５ａ１３  ライン型記録ヘッド
５ａ１４  塗布液流路
５ａ１５  塗布液回収部
５ａ１７  液滴吐出ノズル
５ａ１８  吐出電極
５ｂ、５′ｂ  第１乾燥工程
５ｃ、５′ｃ  第２塗布工程
５ｃ１、５′ｃ１  静電ノズル吐出装置
５ｄ、５′ｄ  第２乾燥工程
５ｅ、５′ｅ  第３塗布工程
５ｅ１、５′ｅ１  静電ノズル吐出装置
５ｆ、５′ｆ  第３乾燥工程
６、７′  電子注入層形成工程
７、８′  第２電極形成工程
８、９′  封止層形成工程
９  回収工程
ｂ、ｃ′  不連続状発光層形成用塗膜（不連続状第２有機機能層形成用塗膜）
ｃ、ｄ′  不連続状発光層（不連続状第２有機機能層）
ｄ、ｅ′  連続状発光層形成用塗膜（連続状第２有機機能層形成用塗膜）
ｅ、ｇ、ｆ′、ｈ′  連続状発光層（連続状第２有機機能層）
ｆ、ｇ′  溶媒塗膜
【図１】
2007115573.tif 000008
【図２】
2007115573.tif 000009
【図３】
2007115573.tif 000010
【図４】
2007115573.tif 000011
【図５】
2007115573.tif 000012
【図６】
2007115573.tif 000013
【図７】
2007115573.tif 000014
【図８】
2007115573.tif 000015
【図９】
2007115573.tif 000016
【図１０】
2007115573.tif 000017