(57)【要約】【課題】  脈動を抑制して高精度の流量制御を行いつつ安定した連続運転が可能なプランジャポンプ装置を提供する。【解決手段】  このプランジャポンプ装置１は、それぞれ個別の駆動装置１９を有し、液体源３８とマイクロリアクタ２流路間において並列に接続された一対のプランジャポンプ１０と、マイクロリアクタ流路内に設置された流量計４６と、一対のプランジャポンプ１０を交互に一定の所定送り速度で吐出動作させる制御部２８を備えている。制御部２８は、プランジャポンプ１０が吐出動作しているときの流量計４６の測定値に基づいて、所定のタイミングで送り速度を調整する。【選択図】      図１
2007113433.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
それぞれ個別の駆動装置を有し、液体源とマイクロリアクタ流路間において並列に接続された一対のプランジャポンプと、
前記マイクロリアクタ流路内に設置された流量計と、
前記一対のプランジャポンプを交互に一定の所定送り速度で吐出動作させる制御部を備え、
前記制御部は、前記プランジャポンプが吐出動作しているときの前記流量計の測定値に基づいて、所定のタイミングで前記送り速度を調整することを特徴とするプランジャポンプ装置。
【請求項２】
前記マイクロリアクタ流路内に設置された圧力センサを備え、
前記制御部は、前記圧力センサの出力値に基づいて前記送り速度を微調整することを特徴とする請求項１に記載のプランジャポンプ装置。
【請求項３】
前記制御部は、前記一対のプランジャポンプを、それぞれが吐出動作の初期と終期において増速過程と減速過程を行い、一方の増速過程と他方の減速過程が互いに重なるようにして流量を一定のまま切換制御することを特徴とする請求項１又は請求項２に記載のプランジャポンプ装置。
【請求項４】
前記切換制御時には、前記送り速度の微調整を一方のプランジャポンプについてのみ行うことを特徴とする請求項３に記載のプランジャポンプ装置。
【請求項５】
前記制御部は、前記プランジャポンプが前進と後退の間に一定の停止過程を行うように制御することを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれかに記載のプランジャポンプ装置。
【請求項６】
前記プランジャポンプのプランジャの位置を検出する位置センサを備え、前記制御部はこの位置センサの出力に基づいて送り速度を制御することを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれかに記載のプランジャポンプ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えばマイクロリアクタに送液を行うためのプランジャポンプ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、試薬などの液体を反応させるための流体反応装置として、マイクロリアクタの開発が進められている。このマイクロリアクタは、通常２種類の液体を微小流路を通過させて液体どうしを混合し、かつ反応させるものである。流路の内径が小さくなると、レイノルズ数が小さくなり、液体の流れは層流になる。層流領域において液体を速やかに混合させるためには、流路の内径をできるだけ小さくすることが有効である。これは、層流領域では分子拡散が律速因子となり、液体の拡散時間は流路の幅の二乗に比例するからである。
【０００３】
層流領域においては、流路の流れ方向に液体の濃度差があると、液体が不均一に混合することになる。液体の混合が不均一となると、反応により生成された物質がさらに原液と反応して副生成物が生じ、収率が低下してしまう。したがって、混合前の各液体の流量を一定に保つ送液手段として、例えば、圧力発生器によって送り出された薬液が混合器に入る前の流路に流量計と流量調整弁を設け、流量計信号で弁開度を調整して流量をコントロールする等の手段が採られていた。
【０００４】
一方、マイクロリアクタに高圧力で送液するために容積型のプランジャポンプが用いられるようになっている。このような容積型ポンプでは、流路途中にバルブを設けるのではなく、プランジャの送り速度を変えて吐出量を変更して制御する。その場合、従来のように流量計で流量を測定してフィードバック制御する方法が考えられるが、流量計の精度、応答速度を考えると大まかな制御にならざるを得なかった。特に、プランジャポンプは１台では間歇運転となるので２台を並列に設置しており、交互に切り換えて動作させるが、その切換時に流量変動や脈動が生じやすかった。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、前記事情に鑑みて為されたもので、脈動を抑制して高精度の流量制御を行いつつ安定した連続運転が可能なプランジャポンプ装置を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
前記目的を達成するために、請求項１に記載のプランジャポンプ装置は、それぞれ個別の駆動装置を有し、液体源とマイクロリアクタ流路間において並列に接続された一対のプランジャポンプと、前記マイクロリアクタ流路内に設置された流量計と、前記一対のプランジャポンプを交互に一定の所定送り速度で吐出動作させる制御部を備え、前記制御部は、前記プランジャポンプが吐出動作しているときの前記流量計の測定値に基づいて、所定のタイミングで前記送り速度を調整することを特徴とする。
【０００７】
請求項１に記載の発明においては、プランジャポンプが吐出動作しているときの流量計の測定値に基づいて、所定のタイミングで送り速度が調整されるので、複雑な制御手段を用いることなく、プランジャポンプの吐出量の精度を維持することができる。流量計による測定値は、所定の時間の平均値として求めることが望ましい。プランジャポンプを個別に調整するようにしてもよく、その場合には測定も個別に行うこととする。
【０００８】
請求項２に記載のプランジャポンプ装置は、請求項１に記載の発明において、前記マイクロリアクタ流路内に設置された圧力センサを備え、前記制御部は、前記圧力センサの出力値に基づいて前記送り速度を微調整することを特徴とする。
請求項２に記載の発明においては、マイクロリアクタ流路内に設置された圧力センサの出力値に基づいて送り速度が微調整されるので、種々の原因による脈動が抑制される。
【０００９】
請求項３に記載のプランジャポンプ装置は、請求項１又は請求項２に記載の発明において、前記制御部は、前記一対のプランジャポンプを、それぞれが吐出動作の初期と終期において増速過程と減速過程を行い、一方の増速過程と他方の減速過程が互いに重なるようにして流量を一定のまま切換制御することを特徴とする。
請求項３に記載の発明においては、一方のプランジャポンプから他方のプランジャポンプへの移行が、流量を一定としたまま行われる。
【００１０】
請求項４に記載のプランジャポンプ装置は、請求項３に記載の発明において、前記切換制御時には、前記送り速度の微調整を一方のプランジャポンプについてのみ行うことを特徴とする。
【００１１】
請求項５に記載のプランジャポンプ装置は、請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の発明において、前記制御部は、前記プランジャポンプが前進と後退の間に一定の停止過程を行うように制御することを特徴とする。
請求項５に記載の発明においては、各プランジャポンプが前進と後退の間に一定の停止過程を行うので、各プランジャポンプにおける流れや弁の動作が安定してから次の動作が始められる。
【００１２】
請求項６に記載のプランジャポンプ装置は、請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の発明において、前記プランジャポンプのプランジャの位置を検出する位置センサを備え、前記制御部はこの位置センサの出力に基づいて送り速度を制御することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１３】
請求項１ないし請求項６に記載のプランジャポンプ装置によれば、複雑な制御手段を用いることなく、脈動を抑制して高精度の流量制御を行いつつ安定した連続運転が可能なプランジャポンプ装置を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下、図面を参照してこの発明の実施の形態を説明する。
図１は、この発明の実施の形態の２連式のプランジャポンプ装置を示す図であり、例えば、マイクロリアクタに薬液を連続的に定流量で吐出する目的で使用される。このプランジャポンプ装置１は、同一構造の一対のプランジャポンプ１０から構成されている。各プランジャポンプ１０は、シリンダ１２と、シリンダ１２内を摺動可能に設けられたプランジャ１４と、これらを往復移動させる駆動装置１９と、各部を制御する制御部２８とを有している。
【００１５】
各プランジャ１４は、円板状のピストン１６と、これに連結されたロッド１８により構成され、端部化への間にポンプ室１７を形成している。ロッド１８は、端部壁を挿通して駆動装置１９に連結されている。駆動装置１９は、この実施の形態では、モータ２０により回転駆動される送りねじ２２と、これに螺合するナット２４を有しており、ナット２４はロッド１８の端部に固定されている。送りねじ２２とナット２４の間にはボール（ベアリング）が介在しており、ボールねじと呼ばれる円滑かつ高精度の直動機構が構成されている。また、ナット２４の位置を検出するリニアスケール（位置センサ）２６が設けられ、その出力は制御部２８に送られている。制御部２８はこの出力に基づいてモータ２０の回転をフィードバック制御し、プランジャ１４の位置や送り速度を正確に制御することができる。
【００１６】
ピストン１６とシリンダ１２の内壁との間にはシール構造が設けられている。ポンプ室１７の端部壁には、吐出ポート３０および吸込ポート３２とが設けられ、これらはそれぞれ逆止弁３４を介して吐出ライン３６又は流体タンク３８につながる供給ライン４０に接続されている。これにより、薬液等の流体は、プランジャ１４の後退動作（図１において左への移動）によって吸込ポート３２からポンプ室に吸い込まれ、プランジャ１４の前進動作（図１において右への移動）によって吐出ポート３０から吐出されるようになっている。プランジャ１４をはじめとする接液部の材質は、腐食性や浸食性の薬液を扱う場合には、それに対応することができることが好ましく、例えば、サファイヤ、ルビー、アルミナ、セラミック、SUS、ハステロイ、チタン等を適宜に用いる。
【００１７】
図２に示すように、２つのプランジャポンプ１０の吐出ポート３０は合流し、マイクロリアクタ２の原料受入ポート４２に接続される。このマイクロリアクタ２では、２つの原料受入ポート４２が設けられ、これらは導入流路４４を経由して混合・反応部５０において合流する。導入流路４４には、それぞれ流量計４６と圧力センサ４８が設けられており、これらの出力は制御部２８に入力され、後述するような制御に用いられる。なお、図２では制御部２８は各プランジャポンプ装置１ごとに設けられているが、もちろん１つの制御部２８を共有するようにしてもよい。また、これらの制御部２８を例えばマイクロリアクタ２の制御装置と連結して統合制御するようにしてもよい。
【００１８】
以下、このような構成のプランジャポンプ装置１の動作を説明する。制御部２８は、プランジャポンプ１０を、２つの制御方法、すなわち予め決められたパターンに沿って制御するパターン制御と、センサの測定値に基づいて制御するフィードバック制御を組み合わせて用いる。これらはいずれもプランジャ１４の送り速度を制御するものであるが、基本的にはパターン制御が主であり、フィードバック制御は従である。これについて概念的に説明すると、全体の制御関数Ｆは、時間ｔの関数であるパターン制御関数Ｆ１（ｔ）と、測定圧力ｐの関数であるフィードバック制御関数Ｆ２（ｐ）によって、
Ｆ＝Ｆ１（ｔ）{１＋Ｆ２（ｐ）}      （式１）
で表される。すなわち、圧力変動が無い場合にはＦ＝Ｆ１（ｔ）のパターン制御のみであり、圧力変動がある場合にはそれがＦ２（ｐ）の比率で変動する。Ｆ２（ｐ）がどの程度の寄与をするかは、その関数の設定の仕方により決められるが、例えば、最大で１０％程度とするのが好ましい。
【００１９】
図３及び図４は、パターン制御について説明するものである。図３は個々のプランジャポンプ１０の動作を示すもので、線Ａは、プランジャ１４が１往復する際の速度線図である。横軸は時間を１周期を３６０度として表し、縦軸はプランジャ１４の速度（＋は前進方向、−は後退方向）をそれぞれ示す。吐出量はプランジャ１４の速度に比例するので、縦軸は吐出量をも表す。また、線Ｂはポンプ室１７の容積変化を表す。図４は、２つのプランジャポンプ１０が位相を１８０度ずらせた状態で動作している状態を示す。
【００２０】
これらの図から分かるように、２つのプランジャポンプ１０は吐出過程の初期と終期において、一方は増速過程、他方は減速過程を行うように重複動作している。これにより、この切換過程では総流量が一定となるように制御されつつ、吐出動作を行うプランジャポンプ１０が切り換えられる。また、各プランジャポンプ１０の吐出動作の後と吸込動作の後にそれぞれ短時間の停止過程が設けられている。従って、吐出ポート３０又は吸込ポート３２の逆止弁３４，３６の閉動作が確実に行われてから、あるいはこの部分での流れが落ち着いてから次の吸込又は吐出の動作が始まるので、逆止弁３４，３６からの逆流等による脈動が防止される。
【００２１】
このパターン制御では、吐出時の定常送り速度Ｖｃは必要な吐出量及び次の式に基づいて決められ、これにより当初のパターン関数Ｐ（ｔ）が設定される。
流量Ｌ＝プランジャ断面積Ｓ×プランジャ送り速度Ｖ  （式２）
しかしながら、実機では計算と異なる場合が有り、使用による経時変化も有る。そこで、この設定値を実測値によって調整する作業を行う。これは、定常的に行うのではなく、適当なタイミングと頻度で行う。定常的にフィードバック制御しても、流量センサの応答速度が低いので効果が無く、プランジャ１４の特性からして、適時の調整で充分と考えられるからである。タイミングと頻度は任意であるが、例えば、始動時に行う、一定の稼動時間経過ごとに行う、あるいはこれらを組み合わせる等が挙げられる。
【００２２】
この調整過程について、図５のフロー図と、図６の各測定値の変化を示すグラフを参照して説明する。なお、図６（ａ）は、マイクロリアクタ２流路に設置した流量計４６の測定値の変化の一例を、（ｂ）は圧力センサ４８の出力値の変化の一例を、（ｃ）はプランジャ１４の送り速度の変化の一例をそれぞれ示すものである。
【００２３】
まず、制御部２８は、調整作業のタイミングかどうかを判断する（ステップ１）。これは、例えば、始動時にその指令信号の有無を検出する、あるいはタイマーから所定時間稼動したことを知らせる信号の有無を検出することにより行う。そのタイミングであれば、まず第１のプランジャポンプ１０のみが吐出動作をしている時の流量を測定する（ステップ２）。ここでは、ある時点での瞬間的流量ではなく、所定の時間の平均流量を算出する。１つのサイクルでなく、幾つかのサイクルにおける１つのポンプの流量の平均値を用いるようにしてもよい。
【００２４】
次に、測定した流量と規定流量の差ΔＬを算出し、これが事前に設定した許容上限値より大きいかどうかを判断する（ステップ３）。図６（ａ）に示すように、設定した上限値より大きい場合には、それに対する送り速度の調整量を算出し（ステップ４）、算出値に基づいて調整を行う（ステップ５）。調整量ΔＶの算出は、式２に基づく以下の式を用いる。
送り速度調整量ΔＶ＝流量差ΔＬ／プランジャ断面積Ｓ  （式３）
【００２５】
ステップ３においてΔＬが許容上限値より小さい場合には調整を行わない。次に、第２のポンプについて同じように測定ないし調整動作を行い（ステップ６〜ステップ９）、調整作業を終了する。このようにして新たな定常送り速度Ｖｃが決められ、これに沿って切換過程の勾配等を調整した新たなパターン関数Ｐ（ｔ）が決定される。これにより、実機での正確な流量出力が簡単な制御手法で達成される。
【００２６】
この実施の形態では、プランジャポンプ１０ごとに調整を行っているので、２つのプランジャポンプ１０や流路の特性に差が有る場合でも、常に流量変動が無い送液を行うことができる。なお、プランジャポンプ１０ごとに差が無い場合には２つを同じパターン関数で制御するようにしてもよい。この場合は、ステップ６〜ステップ９は省略する。ステップ２において、２つのポンプの吐出動作の流量を測定し、これを平均して測定値とするのが好ましい。
【００２７】
次に、マイクロリアクタ２の流路に設置した圧力センサ４８の測定値に基づいて送り速度をフィードバック制御する場合を、図６及び図７を参照して説明する。これは、送り速度全体の制御関数を、以下に再掲する式１のように設定して行う。
Ｆ＝Ｆ１（ｔ）{１＋Ｆ２（ｐ）}      （式１）
Ｆ（ｐ）の実際の形は、例えば、実験と理論的な解析を併用してＰＩＤ制御の係数を求めることにより得られる。
【００２８】
圧力は流路の長さや形状などで変わるが、一定の流量が保たれていれば圧力は一定になる。このため、圧力の変化は流路内流量変動を表すから、これをフィードバック制御すれば流量変動を抑えることができる。また、圧力センサ４８の応答は一般的な流量計４６と比べて、速くかつ高精度であるため、流量の変動を抑えるには好適である。なお、２つのポンプが動作する切換過程では、各ポンプの制御関数において、Ｐ（ｔ）の部分は一方が増加し、他方が減少することで総流量が維持される点が異なるが、フィードバック制御の意味は同じである。
【００２９】
この実施の形態のプランジャポンプ装置１では、プランジャ１４の送りがメカニカルな誤差によりずれたり、流体内に気体が混入したり、チェック弁動作が不安定になったりした場合などに生ずる脈動を打ち消すように吐出量をコントロールすることが出来る。例えば、図６（ｂ）においてケース１は定常送り中の圧力変動を、ケース２は定常送り中の圧力変動を、それぞれ示すが、これを検出して送り速度を同図（ｃ）のようにフィードバック制御することで、圧力変動は抑制され、吐出量の変動も同図（ａ）に示すように抑制される。
【００３０】
なお、上記の実施の形態においては、図７（ａ）に示すように、１台が吐出を行う定常吐出過程時、及び２台が吐出を行う切換過程時のいずれにおいても、常時圧力センサ４８によるフィードバック制御を行うようにしたが、２つのプランジャに同じ制御を同時に行うと制御が不安定になる等の不具合が起きる場合が有る。そこで、図７（ｂ）に示すように、切換過程においては、一方のポンプのみに圧力フィードバック制御を行うようにしてもよい。この例では、切換過程において増速過程にあるポンプについて圧力フィードバック制御を行っているが、逆でもよい。また、図７（ｃ）に示すように、吐出量の多い方のポンプのみに圧力フィードバック制御を行うようにしてもよい。
【００３１】
次に、上述した本発明の一実施形態に係る２連式プランジャポンプ装置を組み込んだ流体反応装置（マイクロリアクタ２）について説明する。図８ないし図１０（ｂ）はこの流体反応装置の全体構成を示す図である。なお、以下に述べる流体反応装置は、２種類またはそれ以上の液体を混合し、反応させるために用いられる装置である。
【００３２】
図８，図９，図１０（ａ），および図１０（ｂ）に示すように、流体反応装置は、全体が１つの設置スペースに設置されてパッケージ化されている。この構成例では、この設置スペースは長方形であり、長手方向に沿って４つの領域に区画される。すなわち、一端側の第１の領域は、原料液を貯留する複数の貯留容器１１０（図８では２つの貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂのみを示す）が設置された原料貯留部１０１であり、それに隣接する第２の領域は、貯留容器１１０の原料液を移送する２連式プランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂが設置された配液部１０２となっている。第２の領域に隣接する第３の領域は、原料液を混同させる混合部（混合チップ）１４０および混合された原料液を反応させる反応部（反応チップ）１４２を有する処理部１０３となっている。他端側の第４の領域は、処理の結果得られた生成物を導出して貯留する生成物貯留部（回収容器設置スペース）１０４である。
【００３３】
また、この流体反応装置は、各部の動作の制御を行うコンピュータである動作制御部１０６と、温度調整ケース１４６に熱媒体を流して処理部１０３の温度調整を行う熱媒体コントローラ１０７を備えている。また、動作制御部１０６には、図８に示すように、液体の流量と温度をモニタできる流量モニタ２７０および温度モニタ２７２が搭載されている。なお、この構成例では、動作制御部１０６と熱媒体コントローラ１０７は流体反応装置と別置きになっているが、勿論一体でも良い。図９に示すように、第２〜第４の領域の床下部分には配管室１０５が形成され、ここには混合部１４０および反応部１４２へ加熱又は冷却用の熱媒体を送るための配管が設けられている。動作制御部１０６とプランジャポンプ装置１の制御部２８は別になっているが、勿論一体でも良い。
【００３４】
このように、上流側から下流側へと各部を配置することによって液体の流れを円滑にし、かつ装置全体をコンパクトにまとめることができる。この構成例では、各部の配列を直線状にしたが、例えば、全体が正方形に近いスペースであれば、各部を液体の流れがループを形成するように構成してもよい。
【００３５】
図９において、符号２５０は装置下部に設けられた液溜めパンであり、符号２５２は液溜めパン２５０上に設置された漏液センサを示す。またこの装置例では、配液部１０２、処理部１０３、生成物貯留部１０４は隔壁２５４，２５６により区画されており、各部にはカバー２５８，２６０，２６２が取り付けられて装置外部とこれらを隔離している。符号２６４は排気ポートであり、図示しない排気ファンに接続されている。そして、装置内の圧力を装置外より負とすることで装置内の有毒ガスが外部に漏出することを防いでいる。
【００３６】
図８に示す原料貯留部１０１には、２つの貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂが設置されているが、必要に応じて３つまたはそれ以上の貯留容器を使用してもよい。例えば、同じ液体を２つの貯留容器に収容し、これらを交互に切り換えて用いることにより、処理を継続的に行うことができる。なお、原料貯留部１０１に、ライン洗浄用のアセトンなどの有機溶剤、塩酸、純水などが入った洗浄液容器１１２や、パージ用の窒素ガスが封入された圧力源１１４を設けてもよい。また、廃液容器１３６を原料貯留部１０１に置いてもよい。
【００３７】
配液部（導入部）１０２には、貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂに輸送管１２１Ａ，１２１Ｂを介して接続されたプランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂが設置されている。また、配液部１０２は、プランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂの下流側に配置された流量調整装置３００Ａ，３００Ｂ、リリーフ弁１２２Ａ，１２２Ｂ、圧力測定センサ１２４Ａ，１２４Ｂ、流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂ、および逆洗ポンプ１３０を有している。流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂは、輸送管１２１Ａ，１２１Ｂの他に、洗浄液容器１１２や、圧力源１１４にそれぞれ接続されている。逆洗ポンプ１３０は、混合部１４０や反応部１４２の流路内が生成物によって閉塞した場合に用いられる。逆洗ポンプ１３０は洗浄液を貯留する洗浄液容器１１２に接続され、さらに流路切換弁１３２を介して反応部１４２の出口に接続される。逆洗ポンプ１３０により移送される洗浄液は通常の流れと逆に流れる。すなわち、洗浄液は、反応部１４２の出口から混合部１４０の入口に向かって流れ、流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂを経て廃液口１３４から図示しない配管を通って廃液貯留容器１３６に入れられる。
【００３８】
逆洗ポンプ１３０は吐出圧力が高く、洗浄液に脈動を起こさせて生成物を除去することが可能なように１本ピストン型のポンプが好ましい。洗浄液としては、有機溶剤、塩酸、硝酸、りん酸、有機酸、純水などが好適に用いられる。有機溶剤の例としては、アセトン、エタノール、メタノールなどが挙げられる。図８に示す導入口２４０は、外部から純水や水素水を導入する場合に設けられたもので、洗浄液容器１１２内の洗浄液の代わりに洗浄に使用できる。
【００３９】
図１１は、原料液の予備加熱（予備温度調整）と混合を行うための混合部１４０を示すもので、３枚の薄板状の基材である上板１４４ａ、中板１４４ｂ、下板１４４ｃが接合されて全厚さ５ｍｍの混合部１４０が形成されている。なお、以下に説明する流路はいずれも中板１４４ｂの表面に形成された溝である。上板１４４ａを貫通して形成された２つの流入ポート１４７Ａ，１４７Ｂは、中板１４４ｂの上面に形成されたそれぞれ２つの予備加熱流路１４８Ａ，１４８Ｂに連通する。これらの予備加熱流路１４８Ａ，１４８Ｂはそれぞれ途中で分岐しかつそれぞれ拡大し、再度合流する。さらに、予備加熱流路１４８Ａ，１４８Ｂはそれぞれ出口流路１５０Ａ，１５０Ｂに連通し、これらの出口流路１５０Ａ，１５０Ｂは合流部１５２に通じている。出口流路１５０Ａは、中板１４４ｂの上面に、出口流路１５０Ｂは中板１４４ｂの下面に形成されている。
【００４０】
図１２は図１１に示す合流部の拡大図である。図１２に示すように、合流部１５２は、出口流路１５０Ａ，１５０Ｂに通じる円弧状の溝として中板１４４ｂの上下面にそれぞれ形成されたヘッダ部１５４，１５５と、このヘッダ部１５４，１５５から円弧の中心に向かって延びる複数の分液流路１５６，１５７と、これらの分液流路１５６，１５７が合流する合流空間１５８とを有している。分液流路１５６，１５７と合流空間１５８は中板１４４ｂの上面に形成され、分液流路１５６，１５７は交互に配置されている。下面側のヘッダ部１５５と分液流路１５７とは、中板１４４ｂを貫通する連絡孔１５７ａにより連通している。合流空間１５８は、下流側に向けて幅が徐々に小さくなるように形成され、中板１４４ｂおよび下板１４４ｃを貫通して形成された流出ポート１６０に連通している。
【００４１】
図１２に示す例では、合流空間１５８の入口側の開口面１５９において分液流路１５６が５本、分液流路１５７が４本、交互に配置されている。分液流路１５６，１５７からそれぞれ流出した２種類の液体は、合流空間１５８内で縞状の流れを形成しつつ下流側に流れ、合流空間１５８の流路幅が徐々に縮小するに従い、強制的に両液が混合される。この例では、合流空間１５８の流路幅は最終的に４０μｍに達する。加工技術精度を上げれば、流路幅を１０μｍにすることも可能である。
【００４２】
図１３（ａ）は図８に示す反応部を示す平面図、図１３（ｂ）は図１３（ａ）に示す反応部の断面図である。この例では、２枚の基材１４４ｄ，１４４ｅが接合されて厚さ５ｍｍの反応部１４２が構成されている。この反応部１４２では、反応流路１６２が蛇行しており、長い流路を効率的に提供している。反応流路１６２は、入口ポート１６４および出口ポート１６５にそれぞれつながる連絡部１６２ａ，１６２ｃと、連絡部１６２ａ，１６２ｃに連通する蛇行部分１６２ｂとを有しており、連絡部１６２ａ，１６２ｃの幅は狭く、蛇行部分１６２ｂの幅が広く形成されている。したがって、出入口部分では液体が急速に流れ、副生成物の付着を防止しており、蛇行部分１６２ｂでは緩やかに流れて、加熱と反応の時間を長く取ることができるようになっている。
【００４３】
図１４（ａ）および図１４（ｂ）に示すのは、反応流路の幅が除々に小さくなる部分１６３ａと除々に大きくなる部分１６３ｂを持つ反応部の他の構成例である。この反応部１４２ａには、基材１４４ｄ，１４４ｅの間に、幅寸法が最大ａから最小ｂの範囲で増減する反応流路１６３が形成されている。幅寸法の増減に合わせ、深さを増減させてもよい。
この例では、反応流路１６３の断面積が一定になるよう深さが最大ｃから最小ｄの範囲で変化するようになっている。
【００４４】
図１４（ｃ）は、反応流路の他の構成例を示す横断面図である。この反応部１４２ｂでは、反応流路１６３ｃは、その幅ｅが深さｆより大きい扁平形状を有しており、熱触媒からの熱の伝達方向（矢印で表示）に交差する広い伝熱面を有するので、反応流路１６３ｃ内の液体に熱の伝達が有効に行われる。なお、合流空間１５８や反応流路１６２，１６３に、適当な触媒を配置することは反応を促進するために有効である。このような触媒は反応の種類に応じて選択される。配置の仕方は、例えば、流路の内面に塗布したり、後述するような流路の障害物として配置することができる。
【００４５】
混合部１４０および反応部１４２の少なくとも流路を形成する素材としては、例えば、ＳＵＳ３１６、ＳＵＳ３０４、Ｔｉ、石英ガラス、パイレックス（登録商標）ガラス等の硬質ガラス、ＰＥＥＫ（polyetheretherketone）、ＰＥ（polyethylene）、ＰＶＣ（polyvinylchloride）、ＰＤＭＳ（Polydimethylsiloxane）、Ｓｉ、ＰＴＦＥ（polytetrafluoroethylene）、ＰＣＴＦＥ（PolyChloroTriFluoroEthylene）の内から、耐薬品性、耐圧性、熱伝導性、耐熱性等を考慮して、好ましいものを選択する。混合部１４０および反応部１４２の接液部の材質は、表面からの溶出が少なく表面触媒修飾が可能で、ある程度の耐薬品性を持ち、−４０〜１５０℃の広い温度範囲に耐えるものが望ましい。
【００４６】
図１５は、混合部および反応部の温度を調整する温度調整ケースの構成を示す斜視図である。なお、以下の説明では、反応部１４２の温度を調整する温度調整ケース１４６についてのみ述べるが、混合部１４０のための温度調整ケース１４６も同様の構成を有しており、その重複する説明を省略する。温度調整ケース１４６は、内部に反応部１４２を収容する空間１７０が形成されたケース本体１７２と該空間１７０を覆う蓋部１７４とを備えており、これらの内面には、平行に延びる複数の熱媒体流路を構成する溝１７６が形成されている。ケース本体１７２には、溝１７６に連通する給液路１７８と排液路１８０（図８参照）が形成され、これらの給液路１７８と排液路１８０はそれぞれ熱媒体コントローラ１０７に接続されている。給液路１７８は、蓋部１７４の溝１７６に開口１７９を介して連通し、排液路１８０も蓋部１７４の溝１７６に図示しない開口を介して連通している。この例では、溝１７６を流れる熱媒体は反応部１４２の表裏面に直接接触し、反応部１４２は温度調整ケース１４６に完全に収容された状態で加熱（または冷却）される。
【００４７】
図示しないが、熱媒体コントローラ１０７には、熱媒体の温度を制御する制御機構と熱媒体を移送するポンプが内蔵されている。図８に示すように、熱媒体は熱交換器１８２を通過後、混合部１４０および反応部１４２の温度調整ケース１４６に供給されるようになっている。熱交換器１８２は例えば冷却用の市水の量を変えることで混合部１４０および反応部１４２に供給される熱媒体の温度を独立に変えられるようになっている。
【００４８】
図１６（ａ）ないし図１６（ｄ）には、温度調整ケース１４６の他の例が示されており、ここでは、熱媒体流路１９２はケース本体１７２と蓋部１７４のそれぞれの内部に形成されている。給液路１７８は、図１６（ｃ）に示すように、給液配管１８８の先端が挿入された二重管の構成となっており、細い連通路１９０を介して熱媒体流路１９２に連通している。排液側も同様の構成である。図１６（ｂ）に示すように、混合部１４０を収容する温度調整ケース１４６と反応部１４２を収容する温度調整ケース１４６とは、ボルト１９４、ナット１９５およびスペーサ１９６を介して積層して結合されている。
【００４９】
図１６（ｂ）には、温度調整ケース１４６に収容された混合部１４０および反応部１４２への液体の供給・排出の経路が示されている。すなわち、それぞれの液体は、温度調整ケース１４６を貫通して形成された流通路１９８を介して混合部１４０へ流出入する。また、混合部１４０と反応部１４２との間の液体の流通は、温度調整ケース１４６の流通路１９８を連絡する連絡通路２００を介して行う。図１６（ｄ）には、反応部１４２の液の流入部と流出部の構造が説明されている。液の流れを下方向へ向かわせるために、通常は混合部１４０および反応部１４２の液の入口は上面に、出口は下面にそれぞれ形成する。
【００５０】
図８に示すように、反応部１４２の流出口２０２は、回収配管２０４を介して生成物貯留部１０４に接続されている。生成物貯留部１０４には、冷却用の熱交換器２０６、流路切換弁１３２の下流側に回収容器２０８が設けられている。回収容器２０８が置かれる生成物貯留部１０４は、他の領域から温度等の影響を受けないように、また生成物から発生する可能性のある有毒ガスが外部に漏洩しないように隔離されている。
【００５１】
図１７は、生成物貯留部１０４の他の構成例を示すもので、複数の回収容器２０８が回転テーブル２１２上に設置されている。この例では、回収容器２０８は２個であり、回転テーブル２１２を移動させるアクチュエータ２１４は１８０度回転型ロータリーアクチュエータである。勿論、回収容器２０８の数やアクチュエータ２１４の種類は適宜に選択可能である。図８に示す動作制御部１０６は、回収容器２０８の液面を検知する液面検知センサ２１１ｂからの信号により、回収容器２０８の交換時期を判断し、流路切換弁１３２（図８参照）により液流を止め、回収口２１０の下流に設けた光学的流体検知センサ２１１ａにより液流の停止を確認して、アクチュエータ２１４を作動させて他の回収容器２０８を回収口２１０の下方に移動させる。
【００５２】
次に、上記のように構成された流体反応装置により、薬液等の液体（原料液）を反応させる工程について説明する。なお、流体反応装置の動作は基本的に動作制御部１０６によって自動制御される。まず、原料貯留部１０１において、原料液を貯留した貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂに用意しておく。熱媒体コントローラ１０７により熱媒体の温度を設定し、熱交換器１８２を通過させる市水の量を調整して各熱媒体の温度をそれぞれ調整し、混合部１４０および反応部１４２の温度調整ケース１４６へ熱媒体を流通させてこれらを所定の温度に維持する。熱媒体の温度は、温度調整ケース１４６の入口に設けた温度センサ２１６，２１８により測定される。
【００５３】
この例では、原料液を処理部１０３に供給する前に、混合部１４０および反応部１４２内の流路に純水等の洗浄液を流して予め洗浄する。流路を洗浄している間、洗浄液の温度を混合部１４０の出口の温度センサ２２０および反応部１４２の出口の温度センサ２２２で測定し、洗浄液の温度を熱媒体コントローラ１０７にフィードバックする。このようにして、混合部１４０および反応部１４２を所定の温度に調整する。
【００５４】
混合部１４０および反応部１４２の温度が調整され、流路の洗浄を終えてから、流路切換弁１３２を切り換え、プランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂを駆動して、貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂ内の原料液をそれぞれ移送する。原料液は、流量調整装置３００Ａ，３００Ｂにより所定の流量に調整され、その後、混合部１４０、反応部１４２、流出口２０２、回収口２１０を経て回収容器２０８に至る。なお、流路切換弁１３２はアクチュエータにより作動する自動弁としており、この動作は自動運転も可能である。
【００５５】
混合部１４０においては、原料液は予備加熱流路１４８Ａ，１４８Ｂ（図１１参照）において所定の温度に加熱された後、合流部１５２において合流し、混合する。その際、各液は、図１２に示すように、ヘッダ部１５４，１５５から分液流路１５６，１５７を経由して合流空間１５８に流入する。合流空間１５８の断面は下流へ向かうに従い徐々に減少するので、マイクロサイズの流れが規則的に混在し、フィックの法則に則って迅速に混合する。その状態で、所定の温度に維持された反応部１４２の反応流路１６２に流入すると、反応は、物質移動や熱伝導の制約を受けずに迅速に進行する。したがって、量産手段として充分実用的であるとともに、反応速度の早い爆発性の反応でも低温下で行う必要がなくなる。また、この例では、反応流路１６２の幅が合流空間１５８の幅に比べて充分広く形成されているので、反応速度が遅い場合でも充分な時間をかけて行うことができ、高い収率を得ることができる。
【００５６】
得られた生成物は、反応流路１６２の流出口２０２から回収配管２０４を経由して熱交換器２０６に送られ、ここで冷却されて、回収口２１０より回収容器２０８に流入する。貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂが空になったり、回収容器２０８が満杯になったら、動作制御部１０６によりプランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂの運転を停止させて処理を終了させる。この場合、貯留容器１１０Ａ，１１０Ｂの他に、追加の貯留容器を原料貯留部１０１に予め用意しておけば、流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂを切り換えることにより、運転を停止させることなく連続的な処理が可能である。なお、反応に時間が掛かる場合には、混合部１４０および反応部１４２内に液を一定時間閉じ込めてバッチ運転することも可能である。流路切換弁１２６Ａ、１２６Ｂも自動弁であるのでこれらの動作は自動運転も可能である。
【００５７】
バッチ運転の方法は、プランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂを一時停止してもよいし、流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂを切り換えて、処理部１０３への液体の流入を停止させてもよい。これにより、液体の反応時間が長い場合でも反応流路１６２の長さを長くする必要がなくなる。バッチ運転の際は、合流空間１５８および／または反応流路１６２に液体が充満されたことを検知する充満検知手段を用いて運転制御を行うことが好ましい。これは、例えば、図１７に示すような光学的流体検知センサが用いられる。これにより、合流空間１５８および／または反応流路１６２に液体が充満されたと判断した時点で、プランジャポンプ装置１Ａ，１Ｂを停止させまたは第１の流路切換弁を切り換え、液体を反応終結時間に適応する一定時間合流空間１５８および／または反応流路１６２に滞留させておく。
【００５８】
図１８（ａ）および図１８（ｂ）は、混合部１４０における合流部の他の構成例を示すものである。この合流部１５２ａは、Ｙ字状の合流空間１５８ａに、障害物２２４を一定間隔ａで所定の距離Ｌに亘って配置したものである。この例では、直径５０μｍ以下である柱状の障害物２２４を、合流点からＬ＝５ｍｍに亘って配置した。図１８（ｂ）に示すように、各障害物２２４は隣接するものが流れ方向にピッチの半分だけずれるように、千鳥状に配置されている。これによって液体Ａおよび液体Ｂの界面１２５が蛇行するので２つの液体の界面面積（接触面積）を大きくすることができる。図１９に示す合流部１５２ｂでは、合流空間１５８ｂの中央部に一列の障害物２２４を流れ方向に沿って千鳥状に配置したもので、同様に界面面積を大きくすることができる。これは、狭い合流空間１５８ｂで採用するのに好適である。
【００５９】
図２０は、流体反応装置の処理部１０３の他の構成例を示すものである。これは、図８の処理部１０３において、混合部１４０と反応部１４２との組み合わせをそれぞれ有する２系統Ｒ１，Ｒ２設け、さらに配液部１０２の流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂを用いて２種類の原料液をいずれの系統Ｒ１，Ｒ２にも供給可能にしたものである。このように、２系統を用いることで、必要に応じて処理量を増やすことができるが、その他にも種々の使用方法が有る。例えば、反応生成物が固体粒子を析出しやすく、配管途中で詰まりやすい場合などでは、一方の系統を予備として使用する。また、流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂで移送ラインを交互に切り換えて、上述したバッチ運転を連続的に行うことができる。勿論、３系統以上の移送ラインを適宜に並列して設けることができる。この場合も流路切換弁１２６Ａ，１２６Ｂは自動操作が可能である。
【００６０】
図２１は、処理部１０３において反応部を複数直列に配置した例を示す。この例では、１つの混合部１４０と３つの反応部１４２ａ，１４２ｂ，１４２ｃが直列に接続されており、それぞれに温度センサ２２０，２２２ａ，２２２ｂ，２２２ｃが設けられている。この例では、反応の段階に応じて反応部１４２ａ，１４２ｂ，１４２ｃを独立して温度制御することが可能となっている。この構成は、生化学反応のように反応時間と反応温度を大胆に且つ瞬時に変化させたい反応に適している。たとえば反応部１４２ａでは１００℃で反応させ、反応部１４２ｂでは−２０℃で反応させるというような反応もこのシステムでは可能になる。
【００６１】
図２２は、処理部１０３において混合部を複数設けた例である。この構成例では、Ａ液とＢ液を混合し反応させる第１の混合部１４０および反応部１４２が設けられ、この反応部１４２の下流側に第２の混合部１４０ａが設けられている。この混合部１４０ａではプランジャポンプ１１６Ｃから輸送された第３の原料液または反応剤であるＣ液がＡ液とＢ液と合流し、混合する。これらの２つの混合部１４０，１４０ａと１つの反応部１４２の温度は個別に制御される。なお、Ｃ液は反応停止剤でもよい。
【００６２】
この構成例では、インライン収率評価器２２６が第２の混合部１４０ａの流出口２０２に直接接続されている。これにより、化学反応の結果の収率をリアルタイムで確認でき、直ぐにプロセスパラメータへフィードバックすることが可能となる。インライン収率評価器２２６としては、被測定物を分離せずに測定可能な方法として赤外分光、近赤外分光、紫外吸光等の方法がある。
【００６３】
この構成例では、さらに、反応生成物の中から不要な物質と必要な物質を分離する分離抽出部２２８が第２の混合部１４０ａの下流側に設けられている。図示するように、分離抽出部２２８は、Ｙ字形の分離流路２３４を有している。第２の混合部１４０ａからの液体は分離流路２３４により２つの流れに分岐され、１つは物質内の疎水性分子のみを通過させる疎水性壁面２３０から形成された流路に、他方は物質内の親水性分子のみを通過させる親水性壁面２３２から形成された流路に流れ込む。分離した物質は、それぞれ回収配管２０４，２０４ａを介して回収容器２０８，２０８ａに回収される。分離抽出部２２８としては、その他に、疎水性物質だけを吸着可能な膜やポーラスフリットを使用することも考えられる。
【００６４】
図２３は、混合・反応と分離抽出を繰り返して連続処理するための構成例である。すなわち、Ａ液とＢ液を処理する混合部１４０ａ、反応部１４２ａ、および分離抽出部２２８ａが上流側に配置され、分離抽出部２２８ａから抽出された液体とＣ液を処理する混合部１４０ｂ、反応部１４２ｂ、および分離抽出部２２８ｂが下流側に配置されている。Ａ液とＢ液が反応した後の不要物質は分離抽出部２２８ａの排出口２３４ａから系外に出され、Ｃ液を加えた第２の反応における不要物質は分離抽出部２２８ｂの排出口２３４ｂから系外に出される。さらに、分離抽出部２２８ｂから抽出された液体と第４の液であるＤ液を混合させる混合部１４０ｃが設けられている。なお、Ｄ液は反応停止剤でもよく、他の原料溶液でも良い。混合部１４０ｃの下流側にインライン収率評価器２２６を設けても良い。
【００６５】
図２４（ａ）には、図２３の各部を積層化した構成が示されている。液体は下方へ流れる。混合部１４０ａ、反応部１４２ａ、分離抽出部２２８ａ、混合部１４０ｂ、反応部１４２ｂ、分離抽出部２２８ｂ、および混合部１４０ｃは、温度調整ケース１４６にそれぞれ収容され、さらにボルト１９４、ナット１９５、スペーサ１９６によって所定の間隔をおいて積層化されている。各部間の液の移動は連絡通路２００（図１１（ｂ）参照）を介して行われる。各部の間には空気を介在させ、空気の断熱性を利用して他の部の熱影響を受けないようにして、温度制御の精度を向上させている。図２４（ｂ）に示すように、各温度調整ケース１４６の周りを気泡を含んだクリーンなシリコン部材２３６等の断熱材で覆うのが好ましい。
【００６６】
この流体反応装置に導入される流体は液体、気体であり、回収される物質は液体、気体、固体またはこれらの混合体である。導入物質が粉体などの固体の場合は原料貯留部１０１に粉体溶解器を設置することも可能である。図２５は、２つの原料液のうち、一方が粉体を溶解した溶液、他方は元々液体の場合の原料貯留部１０１の構成例である。原料の粉体と溶媒は粉体溶解器２４０の原料導入口２４２から導入される。この例では、原料粉体をヒータ２４４による加熱と攪拌器２４６による攪拌によって溶解し、生成した原料液を、取出し口１４８に引き込まれた配管２４９より、プランジャポンプ１１６Ａによって、混合部１４０および反応部１４２に送り込むようになっている。
【図面の簡単な説明】
【００６７】
【図１】この発明の一実施の形態のプランジャポンプ装置を示す図である。
【図２】プランジャポンプ装置とマイクロリアクタの接続を示す図である。
【図３】１つのプランジャポンプの送り速度のパターンを示すグラフである。
【図４】プランジャポンプ装置全体の送り速度のパターンを示すグラフである。
【図５】送り速度の調整動作を説明するフロー図である。
【図６】送り速度の制御を説明するグラフである。
【図７】他の実施の形態における制御動作を説明するグラフである。
【図８】流体反応装置の全体を示す模式図である。
【図９】図８の流体反応装置の全体の構成を示す斜視図である。
【図１０】図１０（ａ）は図８の流体反応装置の全体の構成を示す平面図、図１０（ｂ）は正面図である。
【図１１】図１１（ａ）は混合部の構成を示す平面図、図１１（ｂ）は断面図である。
【図１２】混合部の合流部を拡大して示す図である。
【図１３】図１３（ａ）は反応部の構成を示す平面図、図１３（ｂ）は断面図である。
【図１４】図１４（ａ）は反応部の他の構成を示す縦断面図、図１４（ｂ）は図１４（ａ）におけるXVIII-XVIII線断面図、図１４（ｃ）は反応部のさらに他の構成を示す横断面図である。
【図１５】温度調整ケースの構成を示す斜視図である。
【図１６】図１６（ａ）は処理部の平面断面図、図１６（ｂ）は側面断面図、図１６（ｃ）は図１６（ａ）の部分拡大図、図１６（ｄ）は図１６（ｂ）の部分拡大図である。
【図１７】生成物貯留部の他の構成を示す図である。
【図１８】図１８（ａ）は合流部の他の構成を示す平面図、図１８（ｂ）は図１８（ａ）の要部を拡大して示す図である。
【図１９】合流部のさらに他の構成を示す平面図である。
【図２０】流体反応装置の他の構成を示す模式図である。
【図２１】流体反応装置の他の構成を示す模式図である。
【図２２】流体反応装置の他の構成を示す模式図である。
【図２３】流体反応装置の他の構成を示す模式図である。
【図２４】図２３の処理部の構成を示す斜視図である。
【図２５】流体反応装置の他の構成を示す模式図である。
【符号の説明】
【００６８】
１  プランジャポンプ装置
２  マイクロリアクタ
１０  プランジャポンプ
１２  シリンダ
１４  プランジャ
１６  ピストン
１７  ポンプ室
１８  ロッド
１９  駆動装置
２０  モータ
２２  送りねじ
２４  ナット
２６  リニアスケール
２８  制御部
３０  吐出ポート
３２  吸込ポート
３４  逆止弁
３６  吐出ライン
３８  流体タンク
４０  供給ライン
４２  原料受入ポート
４４  導入流路
４６  流量計
４８  圧力センサ
５０  混合・反応部
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
2007113433.tif 000012
【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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