(57)【要約】【課題】  光化学システム，電気化学システム，光エネルギー変換システムなどの小型・低コスト・高性能化を実現する。【解決手段】  本発明の集積化ケミカルシステムおよび集積化光エネルギー変換システムは，両面が露出した半導体薄膜，集光レンズ，光導波路，マイクロ流路などからなる。これらは，光／電気／化学／液体／気体／固体が融合して組み込まれた集積回路とみなすことができ，課題解決の有力手段となる。【選択図】    図１
2007107085.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
薄膜の表および裏の表面がともに露出部を有し，該露出部が液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と接するかまたは間隔をあけて近接している構造を含むことを特徴とする集積化ケミカルシステム（ＩＣＳ）。
【請求項２】
複数の薄膜が間隔をあけて隣接し，該薄膜の２面以上の表面が露出部を有し，該露出部が液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と接するかまたは間隔をあけて近接している構造を含むことを特徴とするＩＣＳ。
【請求項３】
請求項１−２に記載のＩＣＳにおいて，薄膜と薄膜との間のギャップ部および／または薄膜と基板との間のギャップ部および／または薄膜とカバー層との間のギャップ部に液体および／または気体の流路が形成されていることを特徴とするＩＣＳ。
【請求項４】
請求項３に記載のＩＣＳにおいて，流路がパターン化されていることを特徴とするＩＣＳ。
【請求項５】
請求項４に記載のＩＣＳにおいて，ギャップ部の少なくとも一つが，他のギャップ部に含まれる液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と異なる種類の液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体を含むことを特徴とするＩＣＳ。
【請求項６】
請求項４に記載のＩＣＳにおいて，ギャップ部間を連結する流路が形成されていることを特徴とするＩＣＳ。
【請求項７】
請求項１−２に記載のＩＣＳにおいて，薄膜が，成長基板に形成した薄膜を基板から剥離することにより作製されることを特徴とするＩＣＳ。
【請求項８】
請求項１−２に記載のＩＣＳにおいて，薄膜と薄膜との間のギャップ部および／または薄膜と基板との間のギャップ部および／または薄膜とカバー層との間のギャップ部に相当する部分に除去可能な材料をパターン化して配置してなる積層構造を形成した後，上記除去可能な材料を除去することによりギャップ部を形成することを特徴とするＩＣＳ。
【請求項９】
ｐｉｎまたはｐｎ接合を有する半導体薄膜からなる半導体コアのｐ型半導体表面およびｎ型半導体表面がともに露出し，両表面が電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とする薄膜水素／酸素ガス発生装置（ＴＦ−ＨＯＧ）。
【請求項１０】
エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を間隔をあけて隣接させてなる半導体コアを備え，前記半導体薄膜それぞれの表および／または裏の表面が露出し電解質と接するかまたは間隔をあけて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするＴＦ−ＨＯＧ。
【請求項１１】
エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を，それらより広いエネルギーギャップを有する薄膜を介して積層してなる半導体コアを備え，半導体薄膜の表および裏の表面がともに露出し電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするＴＦ−ＨＯＧ。
【請求項１２】
エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を積層してなる半導体コアを備え，半導体薄膜の表および裏の表面がともに露出し電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするＴＦ−ＨＯＧ。
【請求項１３】
請求項９−１２に記載のＴＦ−ＨＯＧにおいて，波長の異なる光を半導体コアの表面，裏面から別々に照射することを特徴とするＴＦ−ＨＯＧ。
【請求項１４】
請求項９−１２に記載のＴＦ−ＨＯＧにおいて，集光レンズまたは集光レンズアレイが，ＴＦ−ＨＯＧに接して，または間隔をあけて隣接して配置されていることを特徴とするＴＦ−ＨＯＧ。
【請求項１５】
集光レンズまたは集光レンズアレイと接して，または間隔をあけて隣接して配置された光導波路を備え，該光導波路を含む光回路の途中または端部または該光回路に接続された光ファイバの端部に光エネルギー変換デバイスを配置したことを特徴とする集積化光エネルギー変換システム（ＩＬＥＣＳ）。
【請求項１６】
請求項１５に記載のＩＬＥＣＳにおいて，光回路の一部に波長フィルタを設けたことを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【請求項１７】
請求項１６に記載のＩＬＥＣＳにおいて，波長フィルタで分波された光を異なる分光感度特性を有する光エネルギー変換デバイスに誘導することを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【請求項１８】
請求項１５に記載のＩＬＥＣＳにおいて，光エネルギー変換デバイスがＨＯＧおよび／またはソラーセル（ＳＣ）であることを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【請求項１９】
請求項１５に記載のＩＬＥＣＳにおいて，光導波路を積層した３次元光回路を含むことを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【請求項２０】
請求項１５に記載のＩＬＥＣＳにおいて，集光レンズ，光導波路の少なくとも１部が，インプリント法および／またはＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法で作製されたことを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【請求項２１】
請求項１５に記載のＩＬＥＣＳにおいて，電解質および／またはガスを通すマイクロ流路が集積化されていることを特徴とするＩＬＥＣＳ。
【発明の詳細な説明】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】    本発明は，集積化ケミカルシステム（ＩＣＳ），およびそれを応用した薄膜水素／酸素ガス発生装置（ＴＦ−ＨＯＧ）と集積化エネルギー変換システム（ＩＬＥＣＳ）に係り，特に，薄膜の表・裏面が液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と接するかまたは近接しているＩＣＳ，液体および／または気体の流路が形成されているＩＣＳ，ギャップ部に他のギャップ部と異なる種類の液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体が挿入されているＩＣＳ，ギャップ部間を連結する流路が形成されているＩＣＳ，成長基板に形成した薄膜を剥離することにより作製するＩＣＳ，ギャップ部に相当する部分に除去可能な材料をパターン化して配置した薄膜の積層構造を形成した後，除去可能な材料を除去することにより作製するＩＣＳ，半導体薄膜の表裏両面が電解質と接するかまたは近接したＴＦ−ＨＯＧ，集光レンズによりＴＦ−ＨＯＧに照射光をガイドするようなＴＦ−ＨＯＧ，光導波路を含む光回路により照射光を光エネルギー変換デバイスまでガイドするようなＩＬＥＣＳ，光回路中に波長フィルタを含むようなＩＬＥＣＳ，光導波路を積層した３次元光回路を含むようなＩＬＥＣＳ，集光レンズ，光導波路の少なくとも１部が，インプリント法および／またはＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法で作製されたＩＬＥＣＳ，および電解質およびガスを通すマイクロ流路が集積化されているＩＬＥＣＳに関する。
【背景技術】
【０００２】  太陽電池などの光エネルギー変換デバイスや蓄電池など光化学・電気化学的なプロセスを含むデバイスは，通常，反応容器を用いるため，小型・集積化・高効率化・高機能化が困難という課題がある。【０００３】  クリーンな光エネルギー変換方法として，酸化物半導体を用いたＨＯＧがある。その中の有望な方式として，２種類の半導体粒子を電解質に分散させ，粒子間のエネルギー伝達を利用するタイプが知られている（例えば非特許文献１参照）。しかしながら，分散系であるため，粒子間の位置関係の制御が困難でエネルギー伝達効率の適正化ができない，そのため光エネルギーの変換効率が低い（１％以下）という課題がある。【０００４】  もうひとつのクリーンな光エネルギー変換方法として，太陽電池（Ｓｏｌａｒ  Ｃｅｌｌ（ＳＣ））がある。ＳＣとしては，半導体パネルを敷き詰めたパネル型太陽電池，および大規模なレンズやミラーを用いた集光型太陽電池が主流である。しかしながら，前者では，高価なＳｉを多量に使用するためコストが高くなるという課題がある。後者では，バルク光学系を用いるため，コストが高くなるとともに，サイズが大きくなるという課題がある。【０００５】
【非特許文献１】  「夢の人工合成」Ｎｅｗｔｏｎ「次世代テクノロジー」ニュートンプレス．
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】  本発明の一つの目的は，光化学，電気化学などのケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することにある。また，本発明の他の目的は，ＳＣやＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることにある。また，本発明の他の目的は，半導体材料消費量を減少させ，ＳＣやＨＯＧのコストを下げることにある。また，本発明の他の目的は，集光光学系のサイズを小さくすることにある。また，本発明の他の目的は，ＳＣやＨＯＧの集光光学系のコストを下げることにある。また，本発明の他の目的は，ＨＯＧで発生するガスの収集を容易にすることにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】  本発明の第１の態様に係るＩＣＳは，薄膜の表および裏の表面がともに露出部を有し，該露出部が液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と接するかまたは間隔をあけて近接している構造を含むことを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【０００８】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，複数の薄膜が間隔をあけて隣接し，該薄膜の２面以上の表面が露出部を有し，該露出部が液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と接するかまたは間隔をあけて近接している構造を含むことを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【０００９】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，薄膜と薄膜との間のギャップ部および／または薄膜と基板との間のギャップ部および／または薄膜とカバー層との間のギャップ部に液体および／または気体の流路が形成されていることを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１０】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，流路がパターン化されていることを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１１】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，ギャップ部の少なくとも一つが，他のギャップ部に含まれる液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体と異なる種類の液体および／または気体および／またはイオン伝導性固体を含むことを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１２】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，ギャップ部間を連結する流路が形成されていることを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１３】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，薄膜が，成長基板に形成した薄膜を基板から剥離することにより作製されることを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１４】  本発明の第１の態様に係るもうひとつのＩＣＳは，薄膜と薄膜との間のギャップ部および／または薄膜と基板との間のギャップ部および／または薄膜とカバー層との間のギャップ部に相当する部分に除去可能な材料をパターン化して配置してなる積層構造を形成した後，上記除去可能な材料を除去することによりギャップ部を形成することを特徴とするものである。これにより，光化学・電気化学などケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。
【００１５】  本発明の第２の態様に係るＴＦ−ＨＯＧは，ｐｉｎまたはｐｎ接合を有する半導体薄膜からなる半導体コアのｐ型半導体表面およびｎ型半導体表面がともに露出し，両表面が電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするものである。これにより，ＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００１６】  本発明の第２の態様に係るもうひとつのＴＦ−ＨＯＧは，エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を間隔をあけて隣接させてなる半導体コアを備え，前記半導体薄膜それぞれの表および／または裏の表面が露出し電解質と接するかまたは間隔をあけて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするものである。これにより，ＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００１７】  本発明の第２の態様に係るもうひとつのＴＦ−ＨＯＧは，エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を，それらより広いエネルギーギャップを有する薄膜を介して積層してなる半導体コアを備え，半導体薄膜の表および裏の表面がともに露出し電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするものである。これにより，ＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００１８】  本発明の第２の態様に係るもうひとつのＴＦ−ＨＯＧは，エネルギー準位の異なる複数種類の半導体薄膜を積層してなる半導体コアを備え，半導体薄膜の表および裏の表面がともに露出し電解質と接するかまたは間隔をおいて近接しており，半導体コアへの光照射により酸素ガスおよび／または水素ガスが発生することを特徴とするものである。これにより，ＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００１９】  本発明の第２の態様に係るもうひとつのＴＦ−ＨＯＧは，波長の異なる光を半導体コアの表面，裏面から別々に照射することを特徴とするものである。これにより，ＨＯＧの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００２０】  本発明の第３の態様に係るもうひとつのＴＦ−ＨＯＧは，集光レンズまたは集光レンズアレイが，ＴＦ−ＨＯＧに接して，または間隔をあけて隣接して配置されていることを特徴とするものである。これにより，半導体材料消費量を減少させ，ＨＯＧのコストを下げることができる。
【００２１】  本発明の第４の態様に係るＩＬＥＣＳは，集光レンズまたは集光レンズアレイと接して，または間隔をあけて隣接して配置された光導波路を備え，該光導波路を含む光回路の途中または端部または該光回路に接続された光ファイバの端部に光エネルギー変換デバイスを配置したことを特徴とするものである。これにより，ＩＬＥＣＳの光エネルギー変換効率を向上させ，サイズを小型化し，コストを低下させることができる。
【００２２】  本発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，光回路の一部に波長フィルタを設けたことを特徴とするものである。これにより，ＩＬＥＣＳの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００２３】  本発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，波長フィルタで分波された光を異なる分光感度特性を有する光エネルギー変換デバイスに誘導することを特徴とするものである。これにより，ＩＬＥＣＳの光エネルギー変換効率を向上させることができる。
【００２４】  本発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，光エネルギー変換デバイスがＨＯＧおよび／またはソラーセル（ＳＣ）であることを特徴とすることができる。
【００２５】  本発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，光導波路を積層した３次元光回路を含むことを特徴とするものである。これにより，光エネルギー変換システムの光エネルギー変換効率を向上させ，サイズを小型化することができる。
【００２６】  発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，集光レンズ，光導波路の少なくとも１部が，インプリント法および／またはＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法で作製されたことを特徴とするものである。これにより，ＩＬＥＣＳのコストを低下させることができる。
【００２７】  本発明の第４の態様に係るもうひとつのＩＬＥＣＳは，電解質および／またはガスを通すマイクロ流路が集積化されていることを特徴とするものである。これにより，ＩＬＥＣＳのサイズを小型化し，コストを低下させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】  以下に，本実施の形態を，図面を参照して説明する。各図において，同一の符号をふされたものは同様の要素を示しており，重複した説明は省略される。以下の記載は本発明が適用可能な実施形態を説明するものであって，本発明の範囲がこの記載に限定されるものではない。説明の明確化のため，以下の記載は，適宜，省略及び簡略化がなされている。また，当業者であれば，以下の実施形態の各要素を，本発明の範囲において容易に変更，追加，変換することが可能であろう。【００２９】  ［第１実施形態］
図１は本発明によるＩＣＳの構造例の模式図である。例として４つ示した。第１例では，薄膜１１ａと薄膜２１ｂがスペーサ１ｄを介して積層されている。薄膜の表および裏面がともに露出部を有し，電解質１ｃと接するかまたは近接するように配置されている。ここで，電解質は，通常液体であるが，固体であってもよい。また，電解質の代わりに，他の液体・気体・固体を用いることもできる。第２例では，薄膜１と基板１ｅにのった薄膜２が積層されている。この積層構造のギャップ部に，液体または気体のマイクロ流路（ＭＦＣ）１ｆが配置される。ここで用いた「マイクロ」とは，微細なサイズを意味し，典型的には，ミリスケールからナノスケールの範囲を代表しているものとする。ＭＦＣとしては，縦方向の閉じ込めを行ったスラブ型，および縦横方向の閉じ込めを行ったチャネル型などの形態がある。チャネル型の場合，ＩＣＳを上方から見ると，ＭＦＣがパターン化されて形成されている。第３例では，薄膜１と薄膜２が積層されており，ＭＦＣが多層に形成されている。さらに，層間を連結する流路が形成されている。最外部の薄膜の両面側にＭＦＣを配置する場合は，カバー層１ｇが必要になる。第３例において層間を連結する流路が形成されていない例が第４例である。この場合，各層のＭＦＣに異なる液体・気体を入れることができる。【００３０】  図２は，本発明によるＩＣＳにおける作製プロセスの模式図である。成長基板１１ｅ１に薄膜１を作製し，成長基板２１ｅ２に薄膜２を作製する。これらをスペーサを介して積層し，成長基板を除去する。これを電解質に浸すことにより，図１の第１例の構成が実現できる。スペーサは，薄膜１，２形成時に，部分的なエッチングや膜成長などにより作製することもできる。積層後，成長基板の一方のみを除去することにより，図１の第２例の構成が実現できる。薄膜の積層は，成長基板除去後に行ってもよい。【００３１】  図３は，本発明によるＩＣＳにおける他の作製プロセスの模式図である。基板１１ｅ上に，除去可能材料のフィルム（Ｒｅｍｏｖａｂｌｅ  Ｆｉｌｍ）１ｈをパターン化して作製する。つぎに，スペーサ材料を埋め込む。この後，必要に応じてＣＭＰなどの平坦化処理を行ってもよい。つぎに，薄膜１を形成する。パターン化が必要な場合は，薄膜１のない部分にＲｅｍｏｖａｂｌｅ  Ｆｉｌｍを埋め込んで平坦化することが望ましい。リフトオフ法，エッチング法，選択成長法など，あるいはこれらを組み合わせた方法が使用できる。同様のプロセスを繰り返し，薄膜２さらにカバー層を形成する。これをＲｅｍｏｖａｂｌｅ  Ｆｉｌｍを溶かす液体または気体にさらし，Ｒｅｍｏｖａｂｌｅ  Ｆｉｌｍを除去する。ギャップ部に液体または気体を入れることにより，多層のＭＦＣが形成でき，図１の第３例の構成が実現できる。薄膜がベタ膜の場合は，図１の第４例の構成が実現できる。スペーサは，薄膜１，２形成時に，部分的なエッチングや膜成長などによっても作製することができる。この場合は，スペーサは薄膜１，２と同じ材料で作られることになる。【００３２】  薄膜の材料としては，例えば，ＴｉＯｘ，ＺｎＯ，Ｐｔ−ＷＯ３，Ｐｔ−ＳｒＴｉＯ３：Ｃｒ−Ｔａ，Ｓｉ，ＳｉＯ２など種々のものを用いることが���きる。除去可能材料としては，例えば，Ｃｕ，Ｃｒ，Ｎｉなどの各種金属，フォトレジスト，ポリビニルアルコールなどの各種ポリマ，ＳｉＯ２，Ｓｉなどの各種誘電体・半導体などエッチャントが広く知られている材料を用いることができる。【００３３】  以上述べたような，ＩＣＳにより，光化学，電気化学などのケミカルプロセスを含むデバイスの小型・集積化，それに伴う高効率化・高機能化を実現することができる。ＩＣＳは，特に以下に述べるＴＨ−ＨＯＧやＩＬＥＣＳで有効となる。【００３４】  ［第２実施形態］
図４は，従来の典型的な光エネルギー変換デバイスの例として示したＳｏｌａｒ  Ｃｅｌｌ（ＳＣ）およびＨＯＧの構造とエネルギー準位の模式図である。ＳＣ（Ｉ）では，ｐｉｎ（またはｐｎ）構造の半導体（Ｓｉなど）２ａが２つの電極２ｂ，２ｃによりサンドイッチされている。半導体に光が当たると電子４およびホール５が発生し，電流が流れ，太陽電池となる。ＳＣ（ＩＩ）では，ＺｎＯ，ＴｉＯｘなどのｎ型半導体が電極と電解質２ｄにはさまれている。半導体に光が当たると，電子は電極２ｂ側へ流れる。ホールは，電解質を通って，対向する電極２ｃに吸収される。これにより太陽電池となる。半導体がｐ型の場合は，電子とホールの流れが逆転する。半導体表面に，色素など，半導体のバンドギャップよりエネルギーギャップの狭い分子・材料を吸着・形成することにより，分光増感を行うことができる（図４のエネルギー図はこの場合を表している）。ＨＯＧでは，半導体１（例えばＰｔ−ＷＯ３など）３ａ’と半導体２（例えばＰｔ−ＳｒＴｉＯ３：Ｃｒ−Ｔａなど）３ｅ’が粒子として電解質３ｄ’に浸されている。半導体１は波長λ１の光を吸収し，ホールがＯＨ−と結合して酸素が発生する。電子は電解質中のイオンを介して半導体２に到達し，そこで，波長λ２の光で励起されてＨ＋結合し，水素を発生する。【００３５】  上記従来のＨＯＧでは，電子移動が分散された粒子間で起こるため，エネルギー伝達効率を最適化することが困難である。そこで，以下に述べるようなＴＦ−ＨＯＧを考案した。図５は，本発明によるＴＦ−ＨＯＧの構造例とエネルギー準位の模式図である。図５（ａ）に示すＴＦ−ＨＯＧでは，ｐｉｎ（またはｐｎ）接合構造を持つ半導体６ａからなる半導体コア６ｆを用いる。この半導体コアは，典型的には，厚さ１ｎｍ−１０μｍオーダの薄膜であり，表，裏の両面が電解質６ｄに接して，または間隔をおいて隣接している。半導体コアに光を照射すると，電子とホールが分離し，電子が水素を，ホールが酸素を発生する。半導体の材料としては，Ｓｉなどが使用できる。【００３６】  図５（ｂ）に示すＴＦ−ＨＯＧでは，半導体１３ａと半導体２３ｅが間隔をあけて隣接してなる半導体コア３ｆを用いる。半導体１および２は，典型的には，厚さ１ｎｍ−１０μｍオーダの薄膜であり，表，裏の両面または片面が，電解質に接して，または間隔をおいて隣接している。半導体１，２の間隔は，例えば１−１０００μｍのオーダーである。半導体１は波長λ１の光を吸収し，ホールがＯＨ−と結合して酸素が発生する。電子は電解質中のイオンを介して半導体２に到達し，そこで，波長λ２の光で励起されてＨ＋と結合し，水素を発生する。このメカニズムは図４に示したＨＯＧと同じであるが，半導体１，２の配置が設計通り制御できるため，配置の適正化による光エネルギー変換効率の増加が期待できる。半導体１，２として，例えばＰｔ−ＷＯ３，Ｐｔ−ＳｒＴｉＯ３：Ｃｒ−Ｔａなどの金属酸化物薄膜を用いることができる。また製膜法としては，スパッタリング，蒸着，Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｖａｐｏｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（ＣＶＤ），Ａｔｏｍｉｃ  Ｌａｙｅｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（ＡＬＤ）などがある。【００３７】  図５（ｃ）に示すＴＦ−ＨＯＧは，図５（ｂ）において電解質をＳｉＯ２などのワイドギャップ材料３ｇにより置き換えた構造を持つ。半導体１と２の間に挿入されたワイドギャップ材料により，光によって生成した電子とホールが効率よく分離でき，変換効率を向上させることができる。半導体１から半導体２への電子遷移は，ワイドギャップ材料のバンド内準位（欠陥やドーパントに起因する準位）を通すとより高効率となる。【００３８】  図５（ｄ）に示すＴＦ−ＨＯＧは，図５（ｃ）においてワイドギャップ材料を省いた構造を持つ。ワイドギャップ材料によるバリアがなくなるため，光によって生成した電子とホールの分離効率が低下するおそれはあるが，構造が単純という利点がある。【００３９】  以上の実施例において，半導体に「ナローギャップ材料をコーティングする」，あるいは「レーザ色素，ルテニウム色素などの分子を吸着させる」ことにより，分光増感が可能となる。これにより，吸収波長帯の制御が可能となり，光エネルギー変換効率を向上させることができる。また，半導体に共役ポリマなどの有機半導体を用いることもできる。有機半導体を使用する場合は，有機ＣＶＤやＭｏｌｅｃｕｌａｒ  Ｌａｙｅｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ（ＭＬＤ）などにより，キャリア伝達方向に分子鎖を配向させること，あるいは分子鎖内部の分子配列を制御することが有効である。【００４０】  図６−図９は，図５に示した構造のバリエーションとして提供されるＴＦ−ＨＯＧの立体構造例の模式図である。ここでは，代表例として，図５の（ａ）および（ｂ）の構造を例として用いたが，その他の構造にも同様の考え方が適用できる。図６では，半導体コアがベタ膜からなっている。図７では半導体コアが分割配置され，図８では半導体コアに窓があいている。光照射の方向は，基本的にどちらの面側でもよい。２波長以上を用いる場合は，光吸収帯が波長にマッチングした半導体側から光照射することが望ましい。図９は，図５（ｂ）の構造において，半導体１および２を横に並べ，半導体コア１３ｆ１，半導体コア２３ｆ２とした例である。半導体コア１，２をモザイク上に配置してある。この場合，イオンは主として面内方向に流れる。光利用効率の観点から，光吸収帯が波長にマッチングした半導体に選択的に光を照射することが望ましい（例えば，λ１は半導体１へ，λ２は半導体２へ）。【００４１】［第３実施形態］
図１０は，本発明によるＴＦ−ＨＯＧの構造例の模式図である。集光レンズ１０が接して，または間隔をあけて隣接して，ＴＦ−ＨＯＧ１２内部の半導体コアにカップルしている。これにより，半導体コアの面積，すなわち部材の量を節減することができ，低コスト化が可能となる。集光レンズ／ＴＦ−ＨＯＧ対をアレイ状に並べることにより，取得エネルギー量が増大する。
［第４実施形態］【００４２】  図１１は，光導波路１３ａを導入したＩＬＥＣＳの構造例の模式図である。集光レンズと接して，または間隔をあけて隣接して光導波路が配置されている。集光レンズで集めた光を光導波路に入射させ，ＳＣやＴＦ−ＨＯＧの中の半導体，半導体コアに導き，光エネルギー変換する。いくつかの光導波路を合流させることにより，必要なＳＣやＴＦ−ＨＯＧを減らすことができる。ＳＣやＴＦ−ＨＯＧは，基体１４に集積化することもできるし，外部に置き，光導波路と光ファイバ１３ｂなどで接続することもできる。室外で集光した光を光ファイバを用いてＳＣやＴＦ−ＨＯＧにまで伝送することにより，ＳＣやＴＦ−ＨＯＧを良好な環境条件（例えば室内）で使用することができる。また，波長フィルタ１３ｃを集積化することにより分波し，各波長帯の光をその波長帯にマッチングしたＳＣ，ＴＦ−ＨＯＧに照射することができる。これにより，エネルギー変換効率が増大する。図１２は，集光レンズ，光導波路，ＣＳ／ＴＦ−ＨＯＧを大規模に集積化した例である。この場合，多数多種の部品を多数配置しなければならない。これについては，異種部材を一括して移植配置できる
Ｐｈｏｔｏｌｉｔｈｏｇｒａｐｈｉｃ  Ｐａｃｋａｇｉｎｇ  ｗｉｔｈ  Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅｌｙ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｒｅｐｅａｔｅｄ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ（ＰＬ−Ｐａｃｋ  ｗｉｔｈ  ＳＯＲＴ）を利用することにより，少ない工程で低コストに実行することができる（例えば非特許文献２）。【００４３】  図１３は，集光レンズ−光導波路結合部および光導波路−ＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧ結合部の断面図である。集光レンズとしては，後述のインプリントによるレンズ１０ａまたはＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋによるレンズ１０ｂを，また光導波路としては導波路フィルム１５，１５’の使用を想定した。集光レンズ−光導波路結合部については，導波路コアの４５°ミラー面がｄｏｗｎ−ｔａｐｅｒかｕｐ−ｔａｐｅｒかでレンズの配置位置が異なる。前者では，導波路フィルムのクラッドフィルム側にレンズを置く。一方，後者では，導波路コア側にレンズを置く。導波路フィルムは，スタンドアローンで使用することもできるし，基体１６上に置くこともできる。光導波路−ＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧ結合部については，導波路コアの４５°ミラー面がｄｏｗｎ−ｔａｐｅｒの場合，導波路フィルムのクラッドフィルム側にＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧを置く。一方，ミラー面がｕｐ−ｔａｐｅｒの場合，導波路コア側にＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧを置く。導波路フィルムは，スタンドアローンで使用することもできるし，基体１６上に置くこともできる。また，ＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧはフィルムに埋め込むこともできる。レンズ，導波路フィルム，埋め込みフィルムの材質としては，例えば，熱可塑性，光硬化性，ｐｈｏｔｏ−ｒｅｆｒａｃｔｉｖｅ，耐熱性ポリマやガラスを用いることができる。製法としては，通常のエッチングに加えて，インプリント法，Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法など種々の方法が使用できる。【００４４】  図１４は，光導波路−ＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧ結合部において，複数の積層した導波路フィルムでＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧをはさみ，複数方向から光照射を行う例である。この場合，光回路は３次元構造となる。例えば，フィルタで光を分岐し異なる波長の光を異なる方向から照射する。この手法は，図５（ｂ），（ｃ）および（ｄ）の構成のように，異なる光吸収帯をもつ材料が存在する場合，特に有効である。【００４５】  図１５は，熱またはＵＶインプリントを用いたＩＬＥＣＳの作製プロセスである。樹脂２０をモールド２１によりレンズをアレイ状に成形し，ＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧ上に，半導体，半導体コアに位置合わせして配置する。熱またはＵＶインプリントとしては，広く知られた既存の手法が使える（例えば非特許文献３）。光導波路を含むＩＬＥＣＳでは，レンズは，導波路の４５°ミラー部に位置合わせして配置する。レンズの形状は，必ずしも円である必要はない。４角形などの多角形や楕円など用途に応じて種々のパターンを適用することができる。【００４６】  図１６は，Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法を用いたＩＬＥＣＳの作製プロセスである。レンズアレイに対応する位置に窓をあけたＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ２３に，剥離層２８，クラッド層２４を形成し，その上に感光層２５を形成する。Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ側から光を傾けて照射することにより，感光層が感光し，斜めの壁��もった硬化または屈折率変化領域２６を作製する。入射光またはＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋを回転させることにより，集光レンズアレイが作製できる。これを，例えば，Ｇｅｌ−Ｐａｋなどを表面に配置した支持基板２７に貼り付け，剥離層を除去し，支持基板にピックアップする。必要に応じて，レンズ壁面にメタルや誘電体などの反射膜をコーティングする。このようにして完成したレンズアレイをＳＣ／ＴＦ−ＨＯＧ上に，半導体，半導体コアに位置合わせして配置する。固定には，例えば，接着剤やＵＶ硬化性材料などが使用できる。光導波路を含むＩＬＥＣＳでは，レンズは，導波路の４５°ミラー部に位置合わせして配置する。Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋの窓の形状は，必ずしも円である必要はない。４角形などの多角形や楕円など用途に応じて種々のパターンを適用することができる。【００４７】  図１７は，ＩＬＥＣＳにＭＦＣを集積化した構造例である。図１７（ａ）では，図５（ａ）のＴＦ−ＨＯＧの半導体コアに光を照射し，一方の面からＯ２，他方の面からＨ２が生じる。これらをそれぞれの面側に設けたＭＦＣ１  ３０およびＭＦＣ２  ３１に通すことにより，Ｏ２，Ｈ２が分離収集できる。図１７（ｂ）では，半導体コアに導波路フィルムを接近させて配置し，４５°ミラーからの光を照射する方式である。この例のように導波路コアが電解質に露出している場合は，４５°傾斜による全反射が起こらなくなる。端面に金属や誘電体などの反射膜をつける必要がある。図１７（ｃ）では，図５（ｃ），（ｄ）の半導体コアに，光導波路を用いて両面から光を照射する方式である。３次元光回路を利用している。図１７（ｄ）では，図４のＳＣ（ＩＩ）において，光導波路を用いて半導体コアに光を照射する方式である。これにより，従来必要であった透明電極が不要になり，コスト低減に役立つ。この例では，ガスではなく電気を発生するので，ＭＦＣ３２は，電解液のリフレッシュなどに利用することができる。図１８は，二つのＭＦＣをそれぞれパターンニングし，各ＴＦ−ＨＯＧからのガスを集めるガス収集回路を形成した例である。【００４８】  第４実施形態では，描画の単純化のため，オーバークラッド無しの導波路フィルムを例にとって説明してきた。同様の原理が，オーバークラッド付きの導波路フィルムを用いた場合にも成り立つことはいうまでもない。【００４９】  第２−４実施形態に示したＴＦ−ＨＯＧおよびＩＬＥＣＳの作製方法の一つとして，第１実施形態の図２および３で述べたプロセスが適用できる。【００５０】  第１−４実施形態に示したシステムは，両面が露出した半導体薄膜，集光レンズ，光導波路，マイクロ流路などからなる。これらは，光／電気／化学／液体／気体／固体が融合した集積回路みなすことができ，ケミカルシステム，光エネルギー変換システムなどの小型・低コスト・高性能化の有力手段となる。また，ＩＣＳおよびＩＬＥＣＳはエネルギー以外の分野，例えば，バイオテクノロジー，物質合成，反応化学などにおいても有効である。【００５１】
【非特許文献２】  Ｔ．Ｙｏｓｈｉｍｕｒａ，Ｋ．Ｋｕｍａｉ，Ｔ．Ｍｉｋａｗａ，ａｎｄ  Ｏ．Ｉｂａｒａｇｉ，“Ｐｈｏｔｏｌｉｔｈｏｇｒａｐｈｉｃ  Ｐａｃｋａｇｉｎｇ  ｗｉｔｈ  Ｓｅｌｅｃｔｉｖｅｌｙ  Ｏｃｃｕｐｉｅｄ  Ｒｅｐｅａｔｅｄ  Ｔｒａｎｓｆｅｒ（ＰＬ−Ｐａｃｋ  ｗｉｔｈ  ＳＯＲＴ）ｆｏｒ  Ｓｃａｌａｂｌｅ  Ｏｐｔｉｃａｌ  Ｌｉｎｋ  Ｍｕｌｔｉ−ｃｈｉｐ−ｍｏｄｕｌｅ（Ｓ−ＦＯＬＭ），”ＩＥＥＥ  Ｔｒａｎｓ．Ｅｌｅｃｔｒｏｎ．Ｐａｃｋａｇ．Ｍａｎｕｆａｃｔ．，ｖｏｌ．２５，ｐｐ．１９−２５，２００２．．
【非特許文献３】  松井真二，“新しいアプローチによるチップ作製技術，”  応用物理，ｖｏｌ．７４，ｐｐ．５０１−５０５，２００５．．
【００５２】
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の第１実施形態による集積化ケミカルシステム（ＩＣＳ）の構造例の模式図である。
【図２】  本発明の第１実施形態よるＩＣＳにおける作製プロセスの模式図である。
【図３】  本発明の第１実施形態よるＩＣＳにおける作製プロセスの模式図である。
【図４】  従来の典型的な光エネルギー変換デバイスの例として示したＳｏｌａｒ  Ｃｅｌｌ（ＳＣ）およびＨ２／Ｏ２  Ｇｅｎｅｒａｔｏｒ（ＨＯＧ）の構造とエネルギー準位の模式図である。
【図５】  本発明の第２実施形態によるＴｈｉｎ−Ｆｉｌｍ  ＨＯＧ（ＴＦ−ＨＯＧ）の構造例とエネルギー準位の模式図である。
【図６】  本発明の第２実施形態によるＴＦ−ＨＯＧの立体構造例の模式図である。
【図７】  本発明の第２実施形態によるＴＦ−ＨＯＧの立体構造例の模式図である。
【図８】  本発明の第２実施形態によるＴＦ−ＨＯＧの立体構造例の模式図である。
【図９】  本発明の第２実施形態によるＴＦ−ＨＯＧの立体構造例の模式図である。
【図１０】  本発明の第３実施形態によるＴＦ−ＨＯＧの構造例の模式図である。
【図１１】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入した集積化エネルギー変換システム（ＩＬＥＣＳ）の構造例の模式図である。
【図１２】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳの構造例の模式図である。
【図１３】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおける４５°導波路ミラー周辺部の構造例の模式図である。
【図１４】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおける４５°導波路ミラー周辺部の構造例の模式図である。
【図１５】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおける熱またはＵＶインプリントを用いたＩＬＥＣＳの作製プロセスである。
【図１６】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおけるＢｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ法を用いたＩＬＥＣＳの作製プロセスである。
【図１７】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおけるＭＦＣを集積化した部分の構造例である。
【図１８】  本発明の第４実施形態による光導波路を導入したＩＬＥＣＳにおけるＭＦＣを集積化した部分の構造例である。
【符号の説明】
薄膜１  １ａ，薄膜２  １ｂ，電解質  １ｃ，スペーサ  １ｄ，基板  １ｅ，マイクロ流路（ＭＦＣ）  １ｆ，カバー層  １ｇ，成長基板１  １ｅ１，成長基板２  １ｅ２，除去可能材料フィルム（Ｒｅｍｏｖａｂｌｅ  Ｆｉｌｍ）  １ｈ，半導体  ２ａ，電極  ２ｂ，電解質２ｄ，電極  ２ｃ，半導体１  ３ａ，３ａ’，電解質  ３ｄ，３ｄ’，半導体２  ３ｅ，３ｅ’，半導体コア  ３ｆ，半導体コア１  ３ｆ１，半導体コア２  ３ｆ２，ワイドギャップ材料  ３ｇ，電子  ４，ホール  ５，半導体  ６ａ，半導体コア  ６ｆ，電解質  ６ｄ，集光レンズ  １０，ＳＣ  １１，ＴＦ−ＨＯＧ  １２，光導波路  １３ａ，光ファイバ  １３ｂ，波長フィルタ  １３ｃ，基体  １４，インプリントによるレンズ  １０ａ，Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋによるレンズ  １０ｂ，導波路フィルム  １５，１５’，基体  １６，樹脂  ２０，モールド  ２１，反射膜  ２２，Ｂｕｉｌｔ−ｉｎ  Ｍａｓｋ  ２３，クラッド層  ２４，感光層  ２５，硬化または屈折率変化領域  ２６，支持基板  ２７，剥離層  ２８，ＭＦＣ１  ３０，ＭＦＣ２  ３１，ＭＦ３２
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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