(57)【要約】【課題】  原子炉内で使用した際に、核分裂反応により発生する核分裂生成物に対する閉じ込め性能の高い高品質な被覆層を持つ被覆燃料粒子を工業規模で安定して製造することのできる製造装置を得る。【解決手段】  被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを導入して二酸化ウランを焼結した複数の燃料核を加熱環境下で流動させてこの燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた装置であって、１つの被覆層を形成させる際に集合管へ供給される各ガス供給管の入口面積を、予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とし、２種以上のガス供給管から集合管へ流入される単位時間当たりの各ガス流量が同等となるように制御する制御手段を備えたもの。【選択図】        図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランを焼結した複数の燃料核を加熱環境下で流動させてこの燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置であって、
１つの被覆層を形成させる際に前記集合管へ供給される各ガス供給管の入口面積を、予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とし、
２種以上のガス供給管から前記集合管へ流入される単位時間当たりの各ガス流量が同等となるように制御する制御手段を備えたことを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項２】
前記流動床反応容器が、低密度熱分解炭素からなる第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第２被覆層と、炭化珪素からなる第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第４被覆層との計４層の被覆層を形成するものであり、
前記予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とした入口面積が、第３被覆層の形成時に流動ガスとして供給される水素ガス供給配管の入口面積と、被覆ガスとして供給されるメチルトリクロロシラン供給配管の入口面積とであることを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項３】
前記水素ガス供給配管の入口径が７５ｍｍであり、メチルトリクロロシラン供給配管の入口径が９．５ｍｍであることを特徴とする請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、高温ガス炉に用いる被覆燃料粒子を製造するための製造装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないＨｅガス等を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のＨｅガスを取り出すことが可能であり、約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
高温ガス炉の燃料は、二酸化ウランをセラミックス状に焼結した直径３５０〜６５０μｍの燃料核の周囲に合計４層の被覆を施したものである。４層の被覆の内、第１被覆層は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度分解炭素で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。
【０００４】
第２被覆層は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保護機能を有する。第３被覆層は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）で固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。
【０００５】
第４被覆層は、第２被覆層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保護機能と共に第３被覆層の保護層としての機能も持っている。一般的な被覆燃料粒子の直径は、５００〜１０００μｍである。
【０００６】
次に、被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状を持つ燃料コンパクトに成型加工される。更に、燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をし、燃料棒となる。最終的に燃料棒は、六角柱黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、高温ガス炉の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心を構成している。
【０００７】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。先ず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。この増粘剤としては、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性能を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。
【０００８】
このように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。また、液滴は、アンモニア水溶液に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹きつけて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。
【０００９】
アンモニア水中で硝酸ウラニルは重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。縦覧酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、更に還元・焼結されることにより高密度のセラミック状二酸化ウランからなる燃料核となる。この燃料核を流動床反応容器に装荷し、被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す。
【００１０】
この燃料核を用いた被覆燃料粒子の製造は、流動床反応容器からなる反応装置を用いて行われている。例えば、燃料核を流動床反応容器内に装荷し、ガス導入管を介して反応容器の底部に設けられたガス導入ノズルから被覆原料ガスを噴出させて燃料核を流動させながら被覆原料ガスの熱分解により、原料分子を燃料核の表面に蒸着させることによって被覆層を形成する方法が挙げられる（例えば、特許文献１参照。）。
【００１１】
例えば、第１被覆層の低密度炭素の場合は約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を、第２被覆層及び第４被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を、第３被覆層のＳｉＣの場合は約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解する。
【００１２】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等からなる黒鉛マトリックス材と共に中空円筒形又は円筒形にプレス成型又はモールド成型した後、焼結して得られる。
【００１３】
高温ガス炉用の被覆燃料粒子の製造工程のうち、燃料核に第１被覆層の低密度炭素層、第２被覆層の高密度熱分解炭素層、第３被覆層のＳｉＣ層及び第４被覆層の高密度熱分解炭素層を連続被覆する製造工程においては、いずれの層を被覆する場合にも、流動ガスにより反応管内の粒子を流動させた状態で、各被覆層の原料となる被覆ガスを供給し高温中で化学蒸着を行う。
【特許文献１】特開平５−２７３３７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１４】
各層を被覆する際の流動ガスと被覆ガスの流量は以下の条件範囲が適していることが本発明者によって確認された。
(1) 第１被覆層の低密度炭素層
被覆ガス(C2H2)流量：６０〜２２０l/min、流動ガス(Ar)流量：９０〜２５０l/min
(2) 第２被覆層の高密度熱分解炭素層
被覆ガス(C3H6)流量：３０〜１２０l/min、流動ガス(Ar)流量：１４０〜１９０l/min
(3) 第３被覆層のＳｉＣ層
被覆ガス(H2CH3SiCl3)流量：５〜９l/min、流動ガス(H2)流量：３５０〜４５０l/min
(4) 第４被覆層の高密度熱分解炭素層
被覆ガス(C3H6)流量：３５〜１１０l/min、流動ガス(Ar)流量：６５〜２４０l/min
【００１５】
流動床反応容器へ供給される被覆ガス及び流動ガスは、開閉弁と流量計で各々独立に制御され、集合管で合流させ、開閉弁を通過し、流動床反応容器へ供給される。第１、２及び４層を被覆する場合は、被覆ガスと流動ガスの流量の差が最大でも７倍程度であるのに対して、第３被覆層は被覆ガスと流動ガスの流量の差が１５０倍もある。
【００１６】
流動ガスの流量が被覆ガスの流量と比較して非常に大きいと、流量の多い流動ガスの圧力により流量の少ない被覆ガスが集合管内に流れ込みにくくなると共に流量の少ない被覆ガスの流量が流量の多い流動ガスの流量の変動に影響され、第３被覆層の被覆ガスを安定的に流動床反応容器内に供給することができない。その結果として、核分裂生成物を閉じ込める上で最も重要な役割を持つＳｉＣ層の厚さや密度が安定しなくなるという問題があった。
【００１７】
本発明は、これら高温ガス炉燃料の中の被覆燃料粒子を製造する装置で、二酸化ウラン燃料核に第１被覆層の低密度炭素層から第４被覆層の高密度熱分解炭素層までを連続被覆する高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置に関し、特に、第３被覆層の被覆ガスの流動床反応容器内への安定供給に関するものである。
【００１８】
具体的には、原子炉内で使用した際に、核分裂反応により発生する核分裂生成物に対する閉じ込め性能の高い高品質な被覆層を持つ被覆燃料粒子を工業規模で安定して製造することのできる製造装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１９】
請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランを焼結した複数の燃料核を加熱環境下で流動させてこの燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置であって、
１つの被覆層を形成させる際に前記集合管へ供給される各ガス供給管の入口面積を、予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とし、
２種以上のガス供給管から前記集合管へ流入される単位時間当たりの各ガス流量が同等となるように制御する制御手段を備えたことを特徴とするものである。
【００２０】
請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載の流動床反応容器が、低密度熱分解炭素からなる第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第２被覆層と、炭化珪素からなる第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第４被覆層との計４層の被覆層を形成するものであり、
前記予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とした入口面積が、第３被覆層の形成時に流動ガスとして供給される水素ガス供給配管の入口面積と、被覆ガスとして供給されるメチルトリクロロシラン供給配管の入口面積とであることを特徴とするものである。
【００２１】
請求項３に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項２に記載の水素ガス供給配管の入口径が７５ｍｍであり、メチルトリクロロシラン供給配管の入口径が９．５ｍｍであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２２】
本発明は以上説明した通り、核分裂反応により発生する核分裂生成物に対する閉じ込め性能の高い高品質な被覆層を持つ被覆燃料粒子を工業規模で安定して製造することができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランを焼結した複数の燃料核を加熱環境下で流動させてこの燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備える。
【００２４】
本発明においては、１つの被覆層を形成させる際に前記集合管へ供給される各ガス供給管の入口面積を、予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とし、２種以上のガス供給管から前記集合管へ流入される単位時間当たりの各ガス流量が同等となるように制御する制御手段を備える。これにより、小流量のガスが集合管内に流れ込み易くすると共に、大流量のガスの変動の影響を小さくすることが可能となるため、高品質な被覆層を持つ被覆燃料粒子を工業規模で安定して製造することができる。
【００２５】
本発明のガスの混合比に応じた比率とするガス供給管については、どのような被覆層を形成させる複数のガス供給管であっても集合管で混合されるガスの変動の影響を小さくすることが可能である。具体的には、低密度熱分解炭素からなる第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第２被覆層と、炭化珪素からなる第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第４被覆層との計４層の被覆層を形成するいずれの場合においても、ガスの変動の影響を小さくすることが可能である。特に、核分裂反応により発生する核分裂生成物に対する閉じ込め性能の高い高品質な第３被覆層においての効果は絶大である。
【００２６】
具体的には、流動床反応容器が、低密度熱分解炭素からなる第１被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第２被覆層と、炭化珪素からなる第３被覆層と、高密度熱分解炭素からなる第４被覆層との計４層の被覆層を形成するものであり、予め定められた各ガスの混合比に応じた比率とした入口面積が、第３被覆層の形成時に流動ガスとして供給される水素ガス供給配管の入口面積と、被覆ガスとして供給されるメチルトリクロロシラン供給配管の入口面積とである。これにより、第３被覆層の被覆ガスを安定的に流動床反応容器内に供給できるようになる。その結果として、ＳｉＣ層の厚さや密度のバラツキが被覆ロット内でなくなると共に、異なる被覆ロット間でもなくなり、核分裂生成物を閉じ込める上で最も重要な役割を持つＳｉＣ層の厚さや密度を安定させることが可能になる。
【００２７】
本発明の好ましい態様としては、水素ガス供給配管の入口径が７５ｍｍであり、メチルトリクロロシラン供給配管の入口径が９．５ｍｍである。これにより、単位面積当たりのガス流量は、第３被覆層用流動ガスが０．０８２l/min、第３被覆層用被覆ガスが０．０８５l/minとほぼ同等となる流量であるため、第３被覆層の被覆ガス(H2+CH3SiCl3)の流量が６l/min、流動ガス(H2)の流量が３６０l/minとなる。
【実施例】
【００２８】
図１は本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の一実施例の構成を示す説明図である。図１に示す通り、流動床反応容器１１へ供給される被覆ガスＢ−１〜３，流動ガスＡ−１〜２は、従来法と同様に開閉弁と流量計でそれぞれ独立に制御することができる。第１，２，４被覆層は、従来法と同様に流動ガスＡ−１に被覆ガスＢ−１，Ｂ−２を混合させて使用する。第３被覆層は、流動ガスＡ−２と流動ガスＡ−２をＭＴＳ蒸発ガス発生槽１２に通し得られた被覆ガスＢ−３を混合させて使用する。
【００２９】
各種ガスは、集合管Ｃ−１に集められ、開閉弁Ｃ−１−１を通過し、流動床反応容器へ供給される。集合管Ｃ−１の出入口には、集合管Ｃ−１内の混合ガスの爆発拡大防止を考慮し逆止弁Ａ−１−４、Ａ−２−４、Ｂ−１−４、Ｂ−２−４、Ｂ−３−５が取付けられている。
【００３０】
第１〜４層被覆を行う際の操作手順は、次の通りである。第１被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガス（Ａｒ）Ａ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１を開とし、開閉弁Ａ−１−３を流量計Ａ−１−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。次に被覆ガス（Ｃ２Ｈ２）Ｂ−１を操作する。開閉弁Ｂ−１−１を開とし、開閉弁Ｂ−１−３を流量計Ｂ−１−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。
【００３１】
第２，４被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガス（Ａｒ）Ａ−１を操作する。開閉弁Ａ−１−１を開とし、開閉弁Ａ−１−３を流量計Ａ−１−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。次に被覆ガス（Ｃ３Ｈ６）Ｂ−２を操作する。開閉弁Ｂ−２−１を開とし、開閉弁Ｂ−２−３を流量計Ｂ−２−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。
【００３２】
第３被覆層の被覆を行う際は、最初に流動ガス（Ｈ２）Ａ−２を操作する。開閉弁Ａ−２−１を開とし、開閉弁Ａ−２−３を流量計Ａ−２−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。次に被覆ガス（Ｈ２ＣＨ３ＳｉＣｌ３）Ｂ−３を操作する。開閉弁Ｂ−３−１，Ｂ−３−３，Ｂ−３−４を流量計Ｂ−３−２で得られたデータに基づいて制御手段としての制御装置１５で調整する。第３被覆層用の流動ガスである水素ガスの流量は３６０l/min、水素をキャリアガスとしメチルトリクロロシランを含む第３被覆層用被覆ガスの流量は６l/minとした。
【００３３】
本実施例の被覆燃料粒子製造装置では、集合管へ連結される第３被覆層用の流動ガス配管の内径を７５ｍｍとし、第３被覆層用被覆ガス配管の内径を９．５ｍｍとした。また、他の流動ガス，被覆ガス配管内径は１３ｍｍとした。この第３被覆層時、集合管入口での単位面積当たりのガス流量は、第３被覆層用流動ガス０．０８２l/minで、第３被覆層用被覆ガス０．０８５l/minとなり、ほぼ同等になるようにした。尚、集合管Ｃ−１は、最も太い第３被覆層用の流動ガス配管の内径の倍の内径１５０ｍｍとした。
【００３４】
本実施例の被覆燃料粒子製造装置を用い、被覆実験を数バッチ行った。この結果、得られた被覆燃料粒子は第３被覆層厚さが３０ミクロン、第３被覆層密度が３．２ｇ／ｃｍ３ であり、被覆ロット内及び異なる被覆ロット間でも被覆層厚さ及び被覆層密度は安定していた。
【００３５】
以上のように、本発明の被覆燃料粒子製造装置を使用することにより、ＳｉＣ層の厚さや密度のバラツキが被覆ロット内でなくなると共に、異なる被覆ロット間でもなくなる。この結果として、高い核分裂生成物閉じ込め性能を持つ被覆燃料粒子の製造を量産規模で安定して実施することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００３６】
【図１】本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置の一実施例の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００３７】
１１…流動床反応容器、
１２…ＭＴＳ蒸発ガス発生槽、
１５…制御装置、
Ａ−１    …流動ガス（Ａｒ）
Ａ−２    …流動ガス（Ｈ２）
Ｂ−１    …被覆ガス（Ｃ２Ｈ２）
Ｂ−２    …被覆ガス（Ｃ３Ｈ６）
Ｂ−３    …被覆ガス（Ｈ２キャリャーガス＋ＭＴＳ蒸発ガス）
Ａ−１−１、Ａ−２−１、Ｂ−１−１、Ｂ−２−１、Ｂ−３−１…開閉弁、
Ａ−１−２、Ａ−２−２、Ｂ−１−２、Ｂ−２−２、Ｂ−３−２…流量計、
Ａ−１−３、Ａ−２−３、Ｂ−１−３、Ｂ−２−３、Ｂ−３−３…開閉弁、
Ａ−１−４、Ａ−２−４、Ｂ−１−４、Ｂ−２−４            …逆止弁、
Ｂ−３−４…開閉弁、
Ｂ−３−５…逆止弁、
Ｃ−１    …集合管、
Ｃ−１−１…開閉弁、
【図１】
2007107901.tif 000003