(57)【要約】【課題】微細な凹凸と特定の屈折率を有する構造体を有機ＥＬ素子内に組み込んで、有機ＥＬ素子内の電極と透明基板の界面における光の透過率を向上させた照明光源としても利用し得る高い発光効率を有する有機EL素子及びその製造方法を提案する。【解決手段】ガラス等の透明基板上にゾルゲル材料とナノインプリント方法を用いて微細な凹凸を作成し、さらに、該微細な凹凸に高屈折率材料を塗布し、表面を平坦化することによって複合基板を作製し、該複合基板の上に第１電極、有機発光材料を含有する有機固体層及び第１電極を順次積層して発光効率の高い有機EL素子を製造する。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
有機EL素子であって、
透明基板と、
前記透明基板の上に形成されたゾルゲル材料よりなり表面に微細な凹凸を有する層（以下「特定ゾルゲル層」ともいう）と、
前記特定ゾルゲル層の上に、前記特定ゾルゲル層の凹凸の間隙を充填するように高屈折率材料が塗布されることによって形成された高屈折率材料層（以下「特定高屈折率材料層」ともいう）と、
前記透明基板、前記特定ゾルゲル層及び前記特定高屈折率材料層からなる多層基板（以下「複合基板」ともいう）の上に形成された、第１電極と、
前記第１電極の上に形成された有機発光材料を含有する有機固体層（以下「発光層」ともいう）と、
前記発光層の上に形成された第２電極と、を備えた有機EL素子において、
前記特定ゾルゲル層の微細な凹凸はナノインプリント方法によって形成されていることを特徴とする有機EL素子。
【請求項２】
前記第１電極は透明電極であって、ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌの群から選択される少なくとも１種の金属を含む合金よりなることを特徴とする請求項１に記載の有機EL素子。
【請求項３】
前記透明基板はガラス基板であることを特徴とする請求項１または２に記載の有機EL素子。
【請求項４】
前記ゾルゲル材料の屈折率は１．３０乃至１．６０であり、前記特定ゾルゲル層の凹凸の間隙に塗布して、凹凸を平坦化するのに使用されている前記高屈折率材料の屈折率は１．６０乃至２．２０であることを特徴とする請求項１乃至３に記載の有機EL素子。
【請求項５】
前記特定ゾルゲル層の微細な凹凸は、前記透明基板にゾルゲル材料を塗布した後に、前記塗布面に、微細な凹凸を有する金型を圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成し、前記微細な凹凸に高屈折率材料を塗布することにより、該凹凸が平坦化されていることを特徴とする請求項１乃至４に記載の有機EL素子。
【請求項６】
前記高屈折率材料はジルコニウム、アルミニウム、ゲルマニウム、およびチタンからなる群から選択される少なくとも１種の金属の酸化物であることを特徴とする請求項１乃至５に記載の有機EL素子。
【請求項７】
前記特定ゾルゲル層が有する微細な凹凸の高低差Hが１０ｎｍ乃至１０μｍで、前記凹凸間のピッチWが１０ｎｍ乃至１０μｍであることを特徴とする請求項１乃至６に記載の有機EL素子。
【請求項８】
前記特定ゾルゲル層は
微細な凹凸を有する金型をゾルゲル材料に圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成したのちに、前記ゾルゲル材料が固形化することにより前記透明基板の屈折率と前記特定ゾルゲル層の屈折率の相違が±０．２以内の範囲となることを特徴とする請求項１乃至７に記載の有機EL素子。
【請求項９】
前記高屈折率材料を塗布することによって平坦化された表面の高低差は、前記特定ゾルゲル層の凹凸の高低差Hの２０％以下であることを特徴とする請求項１乃至８に記載の有機EL素子。
【請求項１０】
透明基板上にゾルゲル材料及び高屈折率材料よりなる微細な凹凸構造体を有する有機EL素子を製造する方法であって、
前記透明基板にゾルゲル材料を塗布するステップと、
前記塗布されたゾルゲル材料に、微細な凹凸を有する金型を圧着・加熱し、前記金型を離型することで微細な凹凸を有する特定ゾルゲル層を形成するステップと、
前記微細な凹凸に高屈折率材料を塗布することにより凹凸を平坦化して、特定高屈折率材料層を形成するステップと、
前記平坦化された面の上に、順次、第１電極、有機発光材料を含有する有機固体層及び第２電極を積層するステップと、を有することを特徴とする有機EL素子を製造する方法。
【請求項１１】
前記第１電極は透明電極であって、ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金よりなることを特徴とする請求項１０に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１２】
前記透明基板はガラス基板であることを特徴とする請求項１０および１１に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１３】
前記ゾルゲル材料の屈折率は１．３０乃至１．６０であり、前記高屈折率材料の屈折率は１．６０乃至２．２０であることを特徴とする請求項１０乃至１２に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１４】
前記高屈折率材料はジルコニウム、アルミニウム、ゲルマニウム、およびチタンからなる群から選択される少なくとも１種の金属の酸化物であることを特徴とする請求項１０乃至１３に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１５】
前記特定ゾルゲル材料層の微細な凹凸は、該凹凸の高低差Hが１０ｎｍ乃至１０μｍで、該凹凸間のピッチWが１０ｎｍ乃至１０μｍであることを特徴とする請求項１０乃至１４に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１６】
前記特定ゾルゲル材料層の屈折率は
微細な凹凸を有する金型をゾルゲル材料に圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成したのちに、前記ゾルゲル材料が固形化することにより前記透明基板の屈折率と前記特定ゾルゲル材料層の屈折率の相違が±０．２０以内の範囲となることを特徴とする請求項１０乃至１５に記載の有機EL素子を製造する方法。
【請求項１７】
前記高屈折率材料を塗布することによって平坦化された表面の高低差は、前記特定ゾルゲル材料層の有する微細な凹凸の高低差Hの２０％以下であることを特徴とする請求項１０乃至１６に記載の有機EL素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光効率が高く、照明装置の発光源としても利用できる有機EL発光素子およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機EL素子は自己発光機能を有する上に、消費電力も少なく、表示装置を構成する画素としての利用のみならず、各種の照明器具の発光素子としても利用し得る潜在的な優れた能力を有している。有機ELを照明器具の発光素子として利用できれば、有機EL素子は固体素子であり、現在の白熱電球や蛍光灯に比較して、耐衝撃性に優れ、取り扱いが容易であるので、現在の白熱電球や蛍光灯では実現できないような特殊な形状を有する照明器具の実現も可能であり、広範な用途が期待できる。
【０００３】
しかし、従来の有機EL素子の構造では、有機の発光層から放出された光は、その周りの透明基板等を通過して、外部に出るまでに、放出した光の２０パーセント程度に減衰してしまう。図２を参照しつつ、説明する。図２は有機EL素子の発光層から放射された光が外に出る様子を示す説明断面図である。有機EL素子の発光層から放射された光２１０は透明基板を通過して外に出る際に、光２１１に示されるように減衰してしまう。この減衰の主な原因は有機EL素子内の電極と透明基板の界面や透明基板と空気との界面における反射であることが知られている。この問題の解決策としては、屈折率の異なる物質の界面に可視光の波長以下の微細な凹凸構造を設置することが有効であることが知られている。
【０００４】
従来は、このような微細な凹凸構造部分についてはエッチング工程を利用して作製していた。
【非特許文献１】Yong-Jae Lee et al, Appl. Phys. Lett. 82 (2003) 3779
【非特許文献２】M. Fujita et al, Electron. Lett. 39 (2003)1750
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、エッチング工程を利用すると工程が複雑となり、このような微細な凹凸構造体を、低価格で製造することは困難である。
【０００６】
そこで、本発明の目的は、微細構造体をエッチング工程を含まないナノインプリント方法を利用して、製造コストを低減し、表示装置の画素としての用途だけではなく、照明器具の発光素子としても用いることができる有機EL素子及びその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
係る目的を達成するために、請求項１に記載の発明は有機EL素子であって、
透明基板と、
前記透明基板の上に形成されたゾルゲル材料よりなり表面に微細な凹凸を有する層（以下「特定ゾルゲル層」ともいう）と、
前記特定ゾルゲル層の上に、前記特定ゾルゲル層の凹凸の間隙を充填するように高屈折率材料が塗布されることによって形成された高屈折率材料層（以下「特定高屈折率材料層」ともいう）と、
前記透明基板、前記特定ゾルゲル層及び前記特定高屈折率材料層からなる多層基板（以下「複合基板」ともいう）の上に形成された、第１電極と、
前記第１電極の上に形成された有機発光材料を含有する有機固体層（以下「発光層」ともいう）と、
前記発光層の上に形成された第２電極と、を備えた有機EL素子において、
前記特定ゾルゲル層の微細な凹凸はナノインプリント方法によって形成されていることを特徴とする。
【０００８】
請求項２に記載の発明は請求項１に記載の有機EL素子に係り、
前記第１電極は透明電極であって、ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌの群から選択される少なくとも１種の金属を含む合金よりなることを特徴とする。
【０００９】
請求項３に記載の発明は請求項１または２に記載の有機EL素子に係り、
前記透明基板はガラス基板であることを特徴とする。
【００１０】
請求項４に記載の発明は請求項１乃至３に記載の有機EL素子に係り、
前記ゾルゲル材料の屈折率は１．３０乃至１．６０であり、前記特定ゾルゲル層の凹凸の間隙に塗布して、凹凸を平坦化するのに使用されている前記高屈折率材料の屈折率は１．６０乃至２．２０であることを特徴とする。
【００１１】
請求項５に記載の発明は請求項１乃至４に記載の有機EL素子に係り、
前記特定ゾルゲル層の微細な凹凸は、前記透明基板にゾルゲル材料を塗布した後に、前記塗布面に、微細な凹凸を有する金型を圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成し、前記微細な凹凸に高屈折率材料を塗布することにより、該凹凸が平坦化されていることを特徴とする。
【００１２】
請求項６に記載の発明は請求項１乃至５に記載の有機EL素子に係り、
前記高屈折率材料はジルコニウム、アルミニウム、ゲルマニウム、およびチタンからなる群から選択される少なくとも１種の金属の酸化物であることを特徴とする。
【００１３】
請求項７に記載の発明は請求項１乃至６に記載の有機EL素子に係り、
前記特定ゾルゲル層が有する微細な凹凸の高低差Hが１０ｎｍ乃至１０μｍで、前記凹凸間のピッチWが１０ｎｍ乃至１０μｍであることを特徴とする。
【００１４】
請求項８に記載の発明は請求項１乃至７に記載の有機EL素子に係り、
前記特定ゾルゲル層は
微細な凹凸を有する金型をゾルゲル材料に圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成したのちに、前記ゾルゲル材料が固形化することにより前記透明基板の屈折率と前記特定ゾルゲル層の屈折率の相違が±０．２以内の範囲となることを特徴とする。
【００１５】
請求項９に記載の発明は請求項１乃至８に記載の有機EL素子に係り、
前記高屈折率材料を塗布することによって平坦化された表面の高低差は、前記特定ゾルゲル層の凹凸の高低差Hの２０％以下であることを特徴とする。
【００１６】
請求項１０に記載の発明は透明基板上にゾルゲル材料及び高屈折率材料よりなる微細な凹凸構造体を有する有機EL素子を製造する方法であって、
前記透明基板にゾルゲル材料を塗布するステップと、
前記塗布されたゾルゲル材料に、微細な凹凸を有する金型を圧着・加熱し、前記金型を離型することで微細な凹凸を有する特定ゾルゲル層を形成するステップと、
前記微細な凹凸に高屈折率材料を塗布することにより凹凸を平坦化して、特定高屈折率材料層を形成するステップと、
前記平坦化された面の上に、順次、第１電極、有機発光材料を含有する有機固体層及び第２電極を積層するステップと、を有することを特徴とする。
【００１７】
請求項１１に記載の発明は請求項１０に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記第１電極は透明電極であって、ＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金よりなることを特徴とする。
【００１８】
請求項１２に記載の発明は請求項１０および１１に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記透明基板はガラス基板であることを特徴とする。
【００１９】
請求項１３に記載の発明は請求項１０乃至１２に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記ゾルゲル材料の屈折率は１．３０乃至１．６０であり、前記高屈折率材料の屈折率は１．６０乃至２．２０であることを特徴とする。
【００２０】
請求項１４に記載の発明は請求項１０乃至１３に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記高屈折率材料はジルコニウム、アルミニウム、ゲルマニウム、およびチタンからなる群から選択される少なくとも１種の金属の酸化物であることを特徴とする。
【００２１】
請求項１５に記載の発明は請求項１０乃至１４に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記特定ゾルゲル材料層の微細な凹凸は、該凹凸の高低差Hが１０ｎｍ乃至１０μｍで、該凹凸間のピッチWが１０ｎｍ乃至１０μｍであることを特徴とする。
【００２２】
請求項１６に記載の発明は請求項１０乃至１５に記載の有機EL素子を製造する方法に係り、
前記特定ゾルゲル材料層の屈折率は
微細な凹凸を有する金型をゾルゲル材料に圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成したのちに、前記ゾルゲル材料が固形化することにより前記透明基板の屈折率と前記特定ゾルゲル材料層の屈折率の相違が±０．２０以内の範囲となることを特徴とする。
【００２３】
請求項１７に記載の発明は請求項１０乃至１６に記載の有機EL素子に係り、
前記高屈折率材料を塗布することによって平坦化された表面の高低差は、前記特定ゾルゲル材料層の有する微細な凹凸の高低差Hの２０％以下であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００２４】
請求項１に記載の発明によれば、有機EL素子の発光効率を向上させることができる。図を参照しつつ説明する。
【００２５】
図２は、従来構造の有機EL素子において、発光層から放射された光が有機EL素子の外部に放出される様子を示す断面図である。図２において２１０は発光層２０２から放射されて、第１電極２０３に入射する光である。ここで、矢印の幅は、光の量を表している。光２１１は、第１電極２０３に入射した光２１０のうち、第１電極２０３と透明基板２０６の境界面である第１界面２０７を通過して、透明基板２０６に入った光を表している。図２に示されているように、発光層２０２から放射された光２１０は該界面を通過すると、大きく減衰してしまう。この主たる理由は、第１電極２０３と透明基板２０６の屈折率の相違により、第１界面２０７に入射した光のうちの相当量が反射等により、第１界面２０７を通過できないためである。第１界面２０７を通過した光２１１も、また、透明基板２０６と外部の第２境界面２０８において、同様の理由により、減衰する。その結果、第２界面２０８を通過した光２１２は光２１１に比較して光量が少なくなってしまう。
【００２６】
これに対して、請求項１に係る有機EL素子の場合には、界面における光量の減衰が少なく、最終的に有機EL素子の外部に放出される光量は大きくなり、発光効率が向上する。
【００２７】
図１は請求項１に記載の発明に係る有機EL素子１００の断面図である。有機EL素子１００の発光層１０２から放射された光１１０は有機EL発光層１０２から第１電極１０３と特定高屈折率材料層１０４の第１界面１０７を透過する際に、減衰して光１１１となるが、減衰率が図２の第１界面２０７における減衰率よりも低い。低くなる理由は、特定高屈折率材料層１０４が有する屈折率の値と該微細凹凸が有する形状による。
【００２８】
次に、光１１１は特定ゾルゲル層１０５と透明基板１０６との境界である第２界面１０８を通過の際に、減衰して光１１２となり、光量が少なくなるが、減衰率は従来の有機EL素子の場合よりも低い。減衰率が低くなる理由は、特定ゾルゲル層１０５が有する屈折率と透明基板の屈折率が近似していること、及び特定ゾルゲル層の凹凸形状の効果による。第２界面１０８を通過した光１１２は、透明基板１０６と外部との境界面である第３界面１０９を通過して光１１３となって外部に放出される。
【００２９】
以上、説明したように、請求項１に記載の発明によれば、特定ゾルゲル層１０５と特定高屈折率材料層１０４を設置したことにより、界面での光量の減衰を抑止することができ、全体として有機EL素子の発光効率を向上させることができる。
【００３０】
なお、光１１０は、詳細には発光層において発光した光のうち、発光層１０２と第１電極の境界である界面を通過した光であるが、この境界での減衰については、従来の有機EL素子でも、本発明に係る有機EL素子の場合であっても同じ割合であるので、説明をわかりやすくするために、本明細書における説明においては係る減衰については無視して説明をしている。
【００３１】
請求項２に記載の発明によれば、透明電極がＩＴＯ，ＩＺＯ，ＺｎＯから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれたいずれか一つ、又はＡｕ，Ａｇ，Ａｌから選ばれた少なくとも１種の金属を含む合金、よりなる有機EL素子についても請求項１に記載の発明と同様の効果を得られる。
【００３２】
請求項３に記載の発明によれば、透明基板がガラスよりなる有機EL素子についても請求項１に記載の発明と同様の効果を得られる。
【００３３】
請求項４に記載の発明によれば、ゾルゲル材料の屈折率を１．３０乃至１．６０とし、さらに微細な凹凸を充填するのに使用されている前記高屈折率材料の屈折率は１．６０乃至２．２０とすることにより、ゾルゲル材料よりなる特定ゾルゲル層と透明基板の界面における屈折率の差を小さくでき、また、高屈折率材料よりなる特定高屈折率材料層と電極の間の界面における屈折率の差も比較的小さくできる。この結果、これらの界面における光の透過率を向上させることができる。
【００３４】
請求項５に記載の発明によれば、透明基板にゾルゲル材料を塗布した後に、該塗布面に、微細な凹凸に対応する凸凹部を有する金型を圧着・加熱し、前記金型を離型することで、前記微細な凹凸を形成し、前記微細な凹凸に高屈折率材料を塗布・充填し、表面を平坦化する方法（以下「特定ナノインプリント方法」ともいう）によって複合基板を作成した有機EL素子について、請求項１に記載の発明と同様の効果を得ることができる。図１に記載の構造を有する有機EL素子は、前記特定ナノインプリント方法以外の方法、例えばエッチング工程を利用して製造できる。しかしながら、有機ＥＬ素子を照明光源として使用するためには、発光面積の広い有機EL素子が必要であり、発光面積の広い有機EL素子をエッチング工程を利用して、製造すると、製造コストが見合わない。一方、前記特定ナノインプリント方法によれば、エッチング工程に必要な製造装置を必要とせず、また、エッチング工程に比べて製造工程を簡略化でき、製造コストを低減できるとともに、大量生産も可能となる。
【００３５】
請求項６に記載の発明によっても請求項１に記載の発明による効果と同様の効果を得ることができる。
【００３６】
請求項７に記載の発明によっても請求項１に記載の発明による効果と同様の効果を得ることができる。
【００３７】
請求項８に記載の発明によっても請求項１に記載の発明による効果と同様の効果を得ることができる。
【００３８】
請求項９に記載の発明によっても請求項１に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００３９】
請求項１０に記載の発明によれば、請求項１に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４０】
請求項１１に記載の発明によれば、請求項２に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４１】
請求項１２に記載の発明によれば、請求項３に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４２】
請求項１３に記載の発明によれば、請求項４に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４３】
請求項１４に記載の発明によれば、請求項６に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４４】
請求項１５に記載の発明によれば、請求項７に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４５】
請求項１６に記載の発明によれば、請求項８に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【００４６】
請求項１７に記載の発明によれば、請求項９に記載の発明による効果と同様の効果を得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４７】
以下、図を参照しつつ、発明を実施するための最良の形態につき説明する。
図１は、本発明に係る有機EL素子の構造を示す断面図である。複合基板１２０は透明基板１０６と、特定ゾルゲル層１０５と、特定高屈折率材料層１０４とからなる。透明基板１０６の例としては、例えばガラス基板が該当する。
【００４８】
特定ゾルゲル層１０６はゾルゲル材料を用いて所謂ナノインプリント法によって作製され、微細凹凸の高低差Hは例えば１０ｎｍ乃至１０μｍの微細なものである。また、凹凸間のピッチWも１０ｎｍ乃至１０μｍの微細なものである。また、特定高屈折率材料層１０４は高屈折材料を特定ゾルゲル層１０５に塗布することによって、作製される。第１電極１０３は、有機EL素子の陽極又は陰極として機能する。発光層１０２は有機EL素子の発光層で、より詳細には、電子輸送層、発光層、そしてホール輸送層よりなる。第２電極１０１は有機EL素子の陰極または陽極として機能する。特定高屈折率材料層１０４の上に位置する部分の構造については、公知の有機EL素子の構造と同じであり、またその製造方法も公知の製造方法でよい。よって、その構造、製造方法についての説明は省略する。
【００４９】
次に、特定ゾルゲル層１０５と特定高屈折率材料層１０４を作製する方法について説明する。
【００５０】
図３は、特定ゾルゲル層１０５と特定高屈折率材料層１０４を作製する工程の概略を示す工程断面図である。この作成方法は所謂ナノインプリント法といわれているものである。
【００５１】
最初に透明基板１０６を超音波洗浄等によって洗浄する。次に、透明基板１０６にゾルゲル材料を塗布する（図３のｂ）。なお、透明基板としては例えばガラス基板が該当する。ただし、透明な基板であればガラス基板でなくてもよい。ゾルゲル材料はとしてはアルコキシシランを使用する。ただし、ゾルゲル材料はアルコキシシランに限定されるものではなく、金属アルコキシドや金属酸化物を添加することにより屈折率を調整することができるものでもよい。また、ここでいう金属酸化物とは、チタン、ゲルマニウム、アルミニウム、ジルコニウム、亜鉛の酸化物である。また、塗布方法としては、スピンコート、スプレイコートまたはスリットコートのいずれでもよい。また塗布の方法は、これらのスピンコート等の方法に限定されるものではない。塗布する膜厚は例えば１００nｍ乃至１０μｍとする。次に、ゾルゲル材料が塗布された基板全体をプリベークする。ホットプレートまたは、遠赤外線ヒータにてベークして、ゾルゲル材料を半硬化させる。加熱する温度は例えば１８℃乃至１５０℃で、加熱時間は５分乃至６０分間である。
【００５２】
次に、微細な凹凸を有する金型３０３をゾルゲル材料１０５（１０５は微細な凹凸を有する特定ゾルゲル層に使用しているが該凹凸を有しない材料状態のものも、物質的には同じものなので、同じ１０５を使用している）に圧着し、加熱する（図３のｃ）。
金型３０３は微細な凹凸を有して、微細な凹凸は例えば１０ｎｍ乃至１０μｍのピッチで形成されている。該凹凸の形状は一様であってもよいが、図３の(ｃ)に示されるように一定の規則的な形状でなく不規則な凹凸形状であってもよい。凹凸の形状が規則的な形状でない場合には、この微細凹凸に入射する光の波長が様々であるときに、微細凹凸が様々な形状と様々な大きさを有することによって対応でき、光の透過率を向上させることができるためである。
【００５３】
また、金型３０３をゾルゲル材料１０５に圧着し、加熱する際の条件は、例えば、圧着圧力が１０乃至２０００ニュートン／平方センチメートルであり、圧着時間は５乃至６０分である。また、加熱条件については加熱温度は例えば１８乃至５００℃であり、圧着加熱時間は５乃至６０分である。
【００５４】
次に、ゾルゲル材料１０５が固化した後に、金型３０３をゾルゲル材料１０５から離型する（図３のｄ）。以上の工程により、透明基板１０６の上に１０ｎｍ乃至１０μｍのピッチで、凹凸の高低差が１０ｎｍ乃至１０μｍの微細な凹凸を有する特定ゾルゲル層１０５が形成される。
【００５５】
次に、特定ゾルゲル層１０５の上に、高屈折率材料１０４（１０４は特定高屈折率材料層に使用しているが、特定高屈折率材料層に成形される前の材料状態のものも、物質的には同じものなので１０４を使用している）を塗布して、表面を平坦化する（図３のｅ）。高屈折率材料としては、例えば、アルミニウムの酸化物を使用する。
【００５６】
なお、この平坦化することは、本発明に係る有機EL素子の信頼性を向上させるうえでも重要である。
【００５７】
次に、複合基板１２０の上に順次、第１電極１０３、発光層１０２、第２電極１０１を積層して本発明に係る有機EL素子を製造する工程につき説明する。
【００５８】
図５は複合基板１２０の上に順次、第１電極１０３、発光層１０２、第２電極１０１を積層して本発明に係る有機EL素子を製造する工程の概略を示す工程断面図である。
【００５９】
図３に示される工程によって作製された複合基板１２０の上に第１電極、発光層１０２、第２電極１０１を順次積層する方法は、公知の有機EL素子を作製する方法であり、特に特徴的な要素はない。
【００６０】
まず、複合基板１２０の上に第１電極１０３を例えば、ＩＴＯまたはＩＺＯとし、スパッタ法により成膜して形成する（図５のｂ）。次に、第１電極の上に、発光層１０２を有機ＥＬ材料等を成膜して形成する（図５のｃ）。そして、第２電極を真空蒸着法やスパッタ法によりAl（アルミニウム）、Aｇ（銀）、Au（金）、Cu（銅）、Mo（モリブデン）、Cr（クロム）、Ni（ニッケル）、Pt（白金）、Ti（チタン）、Ta（タンタル）のうち、いずれか一の金属を成膜して形成する（図５のｄ）。
【００６１】
次に、本実施形態に係る発明の効果について、説明する。
【００６２】
本実施形態に係る発明の効果は図１に示される特定ゾルゲル層と特定高屈折率材料層を有する有機EL素子が発光効率を向上させる点に加えて、該微細凹凸を有する有機EL素子をナノインプリント法、より詳細には図３によって示した工程によって製造する点にある。この点を明らかにするべく、従来の製造方法につき説明する。図４は従来の製造方法の工程断面図である。まず、透明基板４０１にレジスト４０２を塗布する（図４のｂ）。次に、微細な凹凸を有する金型４０３をレジスト４０２に圧着して、レジスト４０２を選択的に一定の部分の厚みを薄くする（図４のｃ）。そして、金型４０３をレジスト４０２から離型する。その結果レジスト４０２は選択的に一定の範囲につき、その厚みが薄くなって残る（図４のｄ）。以下、残った部分を「残渣」という。
【００６３】
次に、残渣を有する前記基板に対してフッ酸系の化学薬品でエッチングをする（図５のｅ）。その結果、レジスト４０２の底の厚さが薄い部分については、その下の透明基板４０１が選択的に溶け、図４の（ｇ）に示されるように表面に凹凸を有する基板４０１を製造することができる。
【００６４】
この従来の製造方法に比べて、図３に示される工程はエッチング工程を含まず、工程が単純であり、製造コストを低減することができるとともに、大量生産も可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】本発明に係る有機EL素子の構造を示す断面図である。
【図２】従来の有機EL素子の構造を示す断面図である。
【図３】本発明に係る微細な凹凸の製造方法を示す工程断面図である。
【図４】従来の微細構造体の製造方法を示す工程断面図である。
【図５】本発明に係る有機EL素子の製造方法を示す工程断面図である。
【符号の説明】
【００６６】
１００      本発明に係る有機EL素子
１０１      第２電極
１０２      有機EL発光層
１０３      第１電極
１０４      特定高屈折率材料層
１０５      特定ゾルゲル層
１０６      透明基板
１０７      第１界面
１０８      第２界面
１０９      第３界面
１１０      本発明に係る有機EL素子の有機EL発光層から第１界面への入射光
１１１      本発明に係る有機EL素子の第２界面への入射光
１１２      本発明に係る有機EL素子の第３界面への入射光
１１３      本発明に係る有機EL素子から外部へ放出される光
１２０      複合基板
Ｈ          凹凸の高低差
W          凹凸間のピッチ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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