(57)【要約】【課題】発電時の熱による反りの発生を防止した燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供するものである。【解決手段】ポリイミド樹脂および繊維状炭素を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、ポリイミド樹脂と繊維状炭素の配合量が、ポリイミド樹脂１００重量部に対して繊維状炭素３００〜８００重量部とすることにより、導電率が０．２Ｓ／ｃｍ以上、曲げ強度が４ｋｇｆ／ｍｍ２以上の燃料電池用セパレータを作製することができる。繊維状炭素の平均繊維径を１〜３０μｍ、平均繊維長を５〜１００ｍｍにすることにより、平均熱膨張係数が２．０×１０−５／℃（０℃〜２００℃）以下の低熱膨張率で反りが生じ難い燃料電池用セパレータを作製することができる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリイミド樹脂および繊維状炭素を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記ポリイミド樹脂と前記繊維状炭素の配合量が、前記ポリイミド樹脂１００重量部に対して前記繊維状炭素３００〜８００重量部であることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
前記繊維状炭素の平均繊維径が１〜３０μｍ、平均繊維長が５〜１００ｍｍであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項２に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池。
【請求項４】
前記電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池。
【請求項５】
前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の燃料電池。
【請求項６】
前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池。
【請求項７】
前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項５または請求項６に記載の燃料電池。
【請求項８】
前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項５乃至請求項７のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項９】
前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項５乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１０】
前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項５乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１１】
前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項３乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池。
【請求項１２】
前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用金属セパレータおよびそれを用いた燃料電池に関し、特に炭素繊維により耐衝撃性強化を図った燃料電池用セパレータおよびそれを用いたＰＡＦＣ（リン酸型）、ＰＥＦＣ（固体高分子型）、ＤＭＦＣ（直接メタノール型）燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、電解質膜の一方の面にアノード（燃料極）、他方の面にカソード（酸化剤極）を設けた電解質膜電極接合体（以下ＭＥＡと記述する）の両側に、セパレータを配した単電池セルを複数積層した構造になっている。
アノードに対向するセパレータ表面には、燃料ガスを流通させる凹溝状のガス流路が設けられている。
カソードに対向するセパレータ表面には、酸化剤ガスを流通させる凹溝状のガス流路が設けられている。
そして、燃料ガス流路に水素を主体とした改質ガス（又は水素ガス）を供給すると共に、酸化剤ガス流路に酸化剤ガス（通常は空気）を供給し、電解質膜を介して燃料ガスの水素と酸化剤ガスの酸素とにより下記の電気化学反応を生じさせて起電力を得るようにしたものである。
【０００３】
燃料極；Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−                （１）
酸化剤極；４Ｈ＋＋４ｅ−＋Ｏ２→２Ｈ２Ｏ      （２）
【０００４】
セパレータは、隣り合うセルの燃料ガス流路と酸化剤ガス流路を仕切り、燃料ガスと酸化剤ガスの相互流入を防止するものである。
また、セパレータは、ＭＥＡにおいて触媒反応により発生した電子を、外部回路へ供給するための供給路としての役割を有する。
【０００５】
また、セパレータどうしは、ナットにより強い力（約１０ｋｇ／ｃｍ２）で締結されている。
【０００６】
このため、セパレータには、機械的強度、ガスバリア性、電気伝導性が要求されている。
【０００７】
また、燃料電池、例えば、固体高分子型燃料電池は約８０℃の条件下で使用されるため、セパレータには低熱膨張性が求められる。
高熱膨張であると、熱により燃料電池全体が大きくなるために、締め付け荷重が増大して、セパレータの破損が生じる。
【０００８】
セパレータに用いる樹脂をノボラック型フェノール樹脂に特定して、セパレータの熱膨張を抑える手法が提案されている。（特許文献１参照）
【０００９】
ノボラック型フェノール樹脂を用いたセパレータは、ノボラック型フェノール樹脂に膨張黒鉛を分散させた導電性樹脂組成物を所定の形状にプレス成形することにより作製されている。
【００１０】
【特許文献１】特開平１１−２０４１２０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
しかし、ノボラック型フェノール樹脂を用いたセパレータは、ノボラック型フェノール樹脂と膨張黒鉛の分散性が悪く、発電時の熱での局所的な膨張差による反りが発生する。
【００１２】
反りによって、セパレータとＭＥＡの間に隙間が生じ、ガスバリア性の低下や、セパレータとＭＥＡとの接触不良が発生し、結果として燃料電池の出力が低下するといった問題が生じていた。
【００１３】
本発明の課題は、発電時の熱による反りの発生を防止した燃料電池用セパレータおよびそれを用いた燃料電池を提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
請求項１に記載の発明は、ポリイミド樹脂および繊維状炭素を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、前記ポリイミド樹脂と前記繊維状炭素の配合量が、前記ポリイミド樹脂１００重量部に対して前記繊維状炭素３００〜８００重量部であることを特徴とする燃料電池用セパレータである。
【００１５】
請求項２に記載の発明は、前記繊維状炭素の平均繊維径が１〜３０μｍ、平均繊維長が５〜１００ｍｍであることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータである。
【００１６】
請求項３に記載の発明は、電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、該触媒層の前記電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、該ガス拡散材の前記触媒層と反対側の面に、請求項１または請求項２に記載の燃料電池用セパレータを設けたことを特徴とする燃料電池である。
【００１７】
請求項４に記載の発明は、前記電解質膜がスルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンであることを特徴とする請求項３に記載の燃料電池である。
【００１８】
請求項５に記載の発明は、前記触媒層が、プロトン伝導性物質、電子伝導性物質、および、触媒からなることを特徴とする請求項３または請求項４に記載の燃料電池である。
【００１９】
請求項６に記載の発明は、前記プロトン伝導性物質が、パーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、または、スルホン化ポリイミドであることを特徴とする請求項５に記載の燃料電池である。
【００２０】
請求項７に記載の発明は、前記電子伝導性物質が、二酸化珪素、または、炭素であることを特徴とする請求項５または請求項６に記載の燃料電池である。
【００２１】
請求項８に記載の発明は、前記触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなることを特徴とする請求項５乃至請求項７のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２２】
請求項９に記載の発明は、前記触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であることを特徴とする請求項５乃至請求項８のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２３】
請求項１０に記載の発明は、前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であることを特徴とする請求項５乃至請求項９のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２４】
請求項１１に記載の発明は、前記ガス拡散材が、導電性多孔性基材であることを特徴とする請求項３乃至請求項１０のいずれか１項に記載の燃料電池である。
【００２５】
請求項１２に記載の発明は、前記導電性多孔性基材が、カーボンペーパー、カーボンクロスであることを特徴とする請求項１１に記載の燃料電池である。
【発明の効果】
【００２６】
本発明の請求項１の発明は、ポリイミド樹脂および繊維状炭素を含有し、ガス流路となる条溝部を備えた燃料電池用セパレータであって、ポリイミド樹脂と繊維状炭素の配合量が、ポリイミド樹脂１００重量部に対して繊維状炭素３００〜８００重量部とすることにより、導電率が０．２Ｓ／ｃｍ以上、曲げ強度が４ｋｇｆ／ｍｍ２以上の燃料電池用セパレータを作製することができるものである。
【００２７】
ポリイミド樹脂１００重量部に繊維状炭素３００重量部未満の配合であると、燃料電池用セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００２８】
また、ポリイミド樹脂１００重量部に繊維状炭素８００重量部以上であると、燃料電池用セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００２９】
本発明の請求項２の発明は、繊維状炭素の平均繊維径を１〜３０μｍ、平均繊維長を５〜１００ｍｍにすることにより、平均熱膨張係数が２．０×１０−５／℃（０℃〜２００℃）以下の低熱膨張率で反りが生じ難い燃料電池用セパレータを作製することができるものである。（図２参照）
【００３０】
繊維状炭素の平均繊維径が３０μｍを超えると、また、平均繊維長が１００ｍｍを超えると、ポリイミド樹脂と繊維状炭素の分散性が悪くなり、セパレータ表面の平滑性が損なわれる。
セパレータ表面の平滑性が損なわれると、セパレータとＭＥＡの間に隙間が生じ、ガスバリア性の低下や、セパレータとＭＥＡとの接触不良が発生し、結果として燃料電池の出力が低下してしまう。
また、繊維状炭素の平均繊維径が１μｍ未満、平均繊維長が５ｍｍ未満であると、平均熱膨張係数が２．０×１０−５／℃（０℃〜２００℃）を超える比較的反りが発生し易いセパレータができてしまう。
【００３１】
本発明の請求項３の発明は、電解質膜の表裏面に触媒層が設けられ、触媒層の電解質膜と反対側の面にガス拡散材が設けられ、ガス拡散材の触媒層と反対側の面に、上記の燃料電池用セパレータを設けることにより、ガスバリア性の低下や、接触不良による出力低下を防止した燃料電池を作製することができるものである。
【００３２】
本発明の請求項８の発明は、触媒が、金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムから選ばれた１種または２種以上の金属からなるが、これら１Ｂ族または８族の金属は酸素還元能力、水素酸化能力が高いので、触媒効率の良い燃料電池を作製することができるものである。
【００３３】
本発明の請求項９の発明は、触媒の平均粒径が１ｎｍ以上５ｎｍ以下であるので、触媒の単位重量当たりの表面積が非常に大きい、触媒効率の良い燃料電池を作製することができるものである。
【００３４】
本発明の請求項１０の発明は、前記電子伝導性物質の前記触媒の担持率が３０％〜７０％であるので、触媒効率が良く、また、高出力の燃料電池を作製することができるものである。（図３参照）
【発明を実施するための最良の形態】
【００３５】
本発明の燃料電池の作製方法を、図１を基に説明する。
【００３６】
まず、ポリイミド樹脂１００重量部に対して繊維状炭素を３００〜８００重量部を加えて混練する。
【００３７】
ポリイミドとは、分子内にイミド基（（−ＣＯ−）２Ｎ−）を有するポリマーの全てを総称する。
例としてポリアミドイミド、ポリエーテルイミド等の熱可塑性ポリイミド、芳香族ポリイミド等の非熱可塑性ポリイミドや、ビスマレイミド型ポリイミド、アリルナジイミドのようなナジック酸型ポリイミド、アセチレン型ポリイミド等の熱硬化性ポリイミドが挙げられるが、これらに限定されない。
また、複数のポリイミドを併用することもできる。
【００３８】
繊維状炭素としては、ＰＡＮ系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維等が挙げられ、それぞれ単独で、あるいはこれらを混合して用いることができる。
【００３９】
繊維状炭素の平均繊維径としては１〜３０μｍ、平均繊維長としては５〜１００ｍｍが好ましい。
この範囲内において、平均熱膨張係数が２．０×１０−５／℃（０℃〜２００℃）以下の低熱膨張率で反りが生じ難い燃料電池用セパレータを作製することができる。
【００４０】
繊維状炭素の平均繊維径が３０μｍを超えると、また、平均繊維長が１００ｍｍを超えると、セパレータにおけるポリイミド樹脂と繊維状炭素の分散性が悪く、セパレータ表面の平滑性が損なわれる。
セパレータ表面の平滑性が損なわれると、セパレータとＭＥＡの間に隙間が生じ、ガスバリア性の低下や、セパレータとＭＥＡとの接触不良が発生し、結果として燃料電池の出力が低下してしまう。
また、繊維状炭素の平均繊維径が１μｍ未満、平均繊維長が５ｍｍ未満であると、平均熱膨張係数が２．０×１０−５／℃（０℃〜２００℃）を超える比較的反りが発生し易いセパレータができてしまう。
【００４１】
繊維状炭素の製造方法としては、触媒金属を表面に付着した基板と加熱体とを液体有機化合物中に配置し、加熱体からの伝熱で基板を一定温度に保つことで、基板表面に繊維状炭素を生成させる方法を用いることができる。
【００４２】
ポリイミド樹脂と繊維状炭素との配合割合は、ポリイミド樹脂１００重量部に繊維状炭素３００〜８００重量部を用いることができる。
【００４３】
ポリイミド樹脂１００重量部に繊維状炭素３００重量部未満の配合であると、セパレータの導電率は０．２Ｓ／ｃｍを下回ってしまう。
導電率０．２Ｓ／ｃｍは、燃料電池用セパレータ導電率の許容下限値である。
【００４４】
また、ポリイミド樹脂１００重量部に繊維状炭素８００重量部以上の配合であると、セパレータの曲げ強度は４ｋｇｆ／ｍｍ２を下回ってしまう。
曲げ強度４ｋｇｆ／ｍｍ２は、燃料電池用セパレータ強度の許容下限値である。
【００４５】
混練する方法としては、ポリイミド樹脂と繊維状炭素をアルコール等の揮発性の有機溶媒に溶解して混練する方法を用いることができる。
【００４６】
次に、ポリイミド樹脂と繊維状炭素の混練物を乾燥して含有溶剤を除去した後、粉砕機を用いて平均粒径が５００μｍ以下になるように粉砕する。
成型型への充填のし易さ、成型性を考慮すると、平均粒径が５００μｍ以下であることが好ましい。
【００４７】
次に、粉砕物をセパレータ条溝部形成のための凹凸部を有する成型型に充填し、成型型内を５０〜１５０Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成型圧１．５〜２．５ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成型する。
【００４８】
次に、３５０〜４５０℃の温度に加熱してポリイミド樹脂成分を硬化し、燃料電池用セパレータを得る。
【００４９】
次に、ガス拡散材１上に触媒層２を形成して、電極３を作製する。（図１（ａ））
【００５０】
ガス拡散材１の材料としては、カーボンペーパー、カーボンクロスを用いることができる。
【００５１】
触媒層２の材料としては、プロトン伝導性物質であるパーフルオロカーボンスルホン酸、ポリエーテルスルフォン、スルホン化ポリエーテルエーテルケトン、スルホン化ポリイミド等、および、電子伝導性物質である二酸化珪素、炭素等、および、触媒である金、白金、パラジウム、ロジウム、ルテニウム、オスミニウムおよびイリジウムを用いることができる。
【００５２】
触媒層２の製造方法としては、触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質を、ＩＰＡやＮＰＡ等のアルコール、および、水に溶解して触媒インクを生成した後、触媒インクをガス拡散材１または５上に、バーコート、スプレー、または、スクリーン印刷する方法を用いることができる。
【００５３】
触媒を担持した電子伝導性物質とプロトン伝導性物質は、重量比で１：１〜５０：１の範囲にすることが好ましい。
【００５４】
次に、２組の電極３の触媒層２どうしを向かい合わせにして、電解質膜４を挟み込み、ＭＥＡ５を作製する。（図１（ｃ））
【００５５】
電解質膜４の材料としては、スルホン基含有パーフルオロカーボン、または、カルボキシル基含有パーフルオロカーボンを用いることができる。
【００５６】
ＭＥＡ５の製造方法としては、２組の電極３の触媒層２どうしを向かい合わせにして電解質膜４を挟み、熱圧着する方法を用いることができる。
加熱温度としては、触媒層２および電解質膜４の樹脂の軟化温度やガラス転位温度を超える温度を用いることができる。
触媒層２および電解質膜４の樹脂がパーフルオロカーボンスルホン酸の場合は、温度＝１００℃〜３００℃、圧力＝１ＭＰａ〜１５ＭＰａ、時間＝５秒〜４００秒の熱圧着条件を用いることができる。
【００５７】
最後に、２組のセパレータ６のガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡ５を挟み込み、その両側に集電板９を配置してロッドで締結して燃料電池を得た。（図１（ｄ））
【００５８】
集電板９の材料としては、ＳＵＳを用いることができる。
【実施例】
【００５９】
まず、アセチレン型ポリイミド樹脂１００重量部に対して、平均繊維径を１〜３０μｍ、平均繊維長を５〜１００ｍｍに振ったＰＡＮ系炭素繊維６００重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００６０】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００６１】
次に、混練物を粉砕機にて平均粒径が４００μｍの粉体に粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成型圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成型した後、温度４００℃でアセチレン型ポリイミド樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００６２】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、平板に載置し、平板から最も離れた箇所と平板との垂直距離をレーザー変位計で測定し、その測定値からセパレータの厚さを差し引いた値を反り量とした。
セパレータの反り量は０．０１〜０．０２ｍｍであった。
【００６３】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、セパレータの凸部（電極との接触部）と感圧紙が向かい合わせになるように、セパレータを感圧紙の上に載置し、全投影面積で換算して５ｋｇ／ｃｍ２の面圧で感圧紙に押しつけて感圧紙に対するセパレータ凸部（電極との接触部）の圧接状態を観察した。
接触面圧は、全ての凸部において、ほぼ均一にかかっていることが確認できた。
【００６４】
成型したセパレータを０℃から２００℃まで昇温しながら、セパレータの２定点の移動量を計測し、移動量と、移動前後の温度差から平均熱膨張係数を求めた。
平均熱膨張係数は、０．９〜２．０×１０−５／℃であった。
【００６５】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質）              ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質）    ２．５重量％
・水                                                  ３０．０重量％
・ＩＰＡ                                              ３０．０重量％
・ＮＰＡ                                              ３０．０重量％
【００６６】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００６７】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用電極を作製した。
【００６８】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で熱圧着してＭＥＡを作製した。
【００６９】
最後に、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側に厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１６でできた集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００７０】
次に、燃料電池の出力を、エレクトロケミカルインターフェース（ソーラトロン社製ＳＩ−１２８７）、周波数応答アナライザー（ソーラトロン社製ＳＩ−１２６０）、電子負荷器（スクリブナー社製８９０ＣＬ）が用いられている燃料電池測定システムＧＦＴ−ＳＧ１（株式会社東陽テクニカ製）を用いて、以下のように測定した。
【００７１】
まず、上記の燃料電池をグラファイト製の発電セルに装着後、４０℃、相対湿度１００％の条件にて１時間保管した。
この間、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボン膜を十分に湿潤させる目的で、燃料電池には１Ａ／ｃｍ２の直流電流を発電モードで流し続けた。
【００７２】
次に、セル温度を８０℃、アノード加湿器温度を８０℃、カソード加湿器温度を８０℃、配管温度を１２０℃、アノードの水素ガス流量を０．３リットル／分、カソードの酸素ガス流量を１．０リットル／分の条件で燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力は、０．９９〜１．０Ｗ／ｃｍ２であった。
【００７３】
＜比較例１＞
ＰＡＮ系炭素繊維の平均繊維径を０．１〜０．３μｍ、平均繊維長を１〜３ｍｍ未満に振った以外は、実施例と同様に燃料電池用セパレータおよび燃料電池を作製した。
【００７４】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、平板に載置し、平板から最も離れた箇所と平板との垂直距離をレーザー変位計で測定し、その測定値からセパレータの厚さを差し引いた値を反り量とした。
セパレータの反り量は３．２１〜４．５４ｍｍであった。
【００７５】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、セパレータの凸部（電極との接触部）と感圧紙が向かい合わせになるように、セパレータを感圧紙の上に載置し、全投影面積で換算して５ｋｇ／ｃｍ２の面圧で感圧紙に押しつけて感圧紙に対するセパレータ凸部（電極との接触部）の圧接状態を観察した。
実施例のセパレータに比べて接触面圧が分散していることが確認された。
【００７６】
成型したセパレータを０℃から２００℃まで昇温しながら、セパレータの２定点の移動量を計測し、移動量と、移動前後の温度差から平均熱膨張係数を求めた。
平均熱膨張係数は、３．２〜３．６×１０−５／℃であった。
【００７７】
実施例と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力は、０．５Ｗ／ｃｍ２であった。
【００７８】
＜比較例２＞
ＰＡＮ系炭素繊維の平均繊維径を４０μｍ、平均繊維長を１１０ｍｍにした以外は、実施例と同様に燃料電池用セパレータおよび燃料電池を作製した。
成型したセパレータの表面は、目視でも確認できる程度に平滑性が悪かった。
【００７９】
＜比較例３＞
まず、ノボラック型フェノール樹脂１００重量部に対して、黒鉛６００重量部をメタノールに溶解した溶液（樹脂濃度５０重量％）を、ニーダーを用いて混練した。
【００８０】
次に、大気中で加熱乾燥してメタノールおよびその他の揮発性成分を揮散除去した。
【００８１】
次に、混練物を粉砕機にて平均粒径が４００μｍの粉体に粉砕した後、面中央の１１ｃｍ×１１ｃｍの領域に２０本の並行した溝（幅：２ｍｍ、長さ：１０ｃｍ、深さ：１ｍｍ、溝間隔：２ｍｍ）が刻んであるオスメス金型に充填し、成形型内を１００Ｔｏｒｒに減圧して揮発性成分を脱気した後、成型圧２ｔｏｎ／ｃｍ２で等方加圧成型した後、温度１６０℃でノボラック型フェノール樹脂を硬化して、厚さ３ｍｍのセパレータを作製した。
【００８２】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、平板に載置し、平板から最も離れた箇所と平板との垂直距離をレーザー変位計で測定し、その測定値からセパレータの厚さを差し引いた値を反り量とした。
セパレータの反り量は３．３４〜５．２１ｍｍであった。
【００８３】
成型したセパレータを燃料電池の動作温度である８０℃に昇温した後、セパレータの凸部（電極との接触部）と感圧紙が向かい合わせになるように、セパレータを感圧紙の上に載置し、全投影面積で換算して５ｋｇ／ｃｍ２の面圧で感圧紙に押しつけて感圧紙に対するセパレータ凸部（電極との接触部）の圧接状態を観察した。
実施例のセパレータに比べて接触面圧が分散していることが確認された。
【００８４】
成型したセパレータを０℃から２００℃まで昇温しながら、セパレータの２定点の移動量を計測し、移動量と、移動前後の温度差から平均熱膨張係数を求めた。
平均熱膨張係数は、４．０〜４．７×１０−５／℃であった。
【００８５】
次に、以下の組成になるように、平均粒径が３ｎｍの白金を担持した電子伝導性物質（白金：電子伝導性物質＝１：１（重量比））、プロトン伝導性物質を溶媒に溶解した触媒インクを調整した。
・白金を担持したカーボン（電子伝導性物質）              ７．５重量％
・パーフロロカーボンスルホン酸（プロトン伝導性物質）    ２．５重量％
・水                                                  ３０．０重量％
・ＩＰＡ                                              ３０．０重量％
・ＮＰＡ                                              ３０．０重量％
【００８６】
次に、この触媒インクを、バーコーターを使用して、２００ｍｍ×２００ｍｍのサイズに断裁した厚さ１９０μｍのカーボンペーパー上に塗布した。
【００８７】
次に、窒素雰囲気中、１２０℃、１時間の熱処理を施した後、３０分間放冷し、燃料電池用電極を作製した。
【００８８】
次に、上記の方法で作製した２枚の燃料電池用電極の触媒層どうしを向かい合わせにして、厚さ５０μｍのスルホン基含有パーフルオロカーボンを挟んで、１３０℃、３０分、３ＭＰａの条件で熱圧着してＭＥＡを作製した。
【００８９】
最後に、２つのセパレータのガス流路形成面どうしを向かい合わせにして、ＭＥＡを挟み込み、その両側に厚さ０．３ｍｍのＳＵＳ３１６でできた集電板を配置して、ロッドで締結して、燃料電池を得た。
【００９０】
実施例と同様の方法で、燃料電池の出力を測定した。
燃料電池の出力は、０．５Ｗ／ｃｍ２であった。
【００９１】
本発明のセパレータを使用した燃料電池は、従来使用されているノボラック型フェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータを使用した燃料電池の２倍の出力特性が有ることが確認された。
これは、本発明のセパレータが従来使用されているノボラック型フェノール樹脂と黒鉛からなるセパレータよりも反りが少ないので、電極に対するセパレータの各凸部（電極との接触部）の接触面圧が均一かつ十分にかかり、電極とセパレータの接触抵抗が小さくなったためと推測される。
【産業上の利用可能性】
【００９２】
本発明の、燃料電池用セパレータおよびその製造方法、並びに、それを用いた燃料電池は、電気自動車用電源、携帯電話用電源等に用いるＰＡＦＣ（リン酸型）、ＰＥＦＣ（固体高分子型）燃料電池に利用できる。
【図面の簡単な説明】
【００９３】
【図１】本発明の燃料電池の作製方法を説明するための断面図である。
【図２】本発明のセパレータに含有される繊維状炭素の平均繊維径および平均繊維長と、セパレータの平均熱膨張係数の関係を示すための図である。
【図３】本発明の燃料電池の触媒層における電子伝導性物質の触媒担持率と、燃料電池の出力の関係を示すための図である。
【符号の説明】
【００９４】
１・・・・ガス拡散材
２・・・・触媒層
３・・・・電極
４・・・・電解質膜
５・・・・ＭＥＡ（電解質膜電極接合体）
６・・・・セパレータ
７・・・・セパレータ樹脂（ポリイミド樹脂）
８・・・・繊維状炭素
９・・・・集電板
【図１】
2007172856.tif 000003
【図３】
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【図２】
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