(57)【要約】【課題】視野角特性を向上できかつ色純度に優れた有機ＥＬ素子および発光装置を提供する。【解決手段】一対の電極１３，１４およびこれらの電極１３，１４間に挟持された有機発光層１５を備えた有機ＥＬ素子１において、有機発光層１５の光取り出し側に光拡散性を有する光拡散性カラーフィルタ１１を設ける。これにより、有機発光層１５から放出されるあらゆる角度の光を散乱させて混合できるから、視角による色の変化を大幅に緩和できるとともに光の色純度を高められる。この有機ＥＬ素子１を発光装置に適用することで、視野角特性および色純度に優れた発光装置が得られる。【選択図】図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに対向する一対の電極およびこれらの電極間に挟持された有機発光層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、
前記有機発光層の光取り出し側には、
カラーフィルタおよび光拡散手段と、
前記カラーフィルタおよび前記光拡散手段を隣接する画素ごとに隔てる隔壁としての遮光層と、が設けられ、
前記光拡散手段は、凹凸を備えた光拡散面により構成されていることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
請求項１に記載した有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記光拡散手段は、基板の表面に設けられた凹凸である
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
請求項１に記載した有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記光拡散手段は、前記カラーフィルタの表面に設けられた凹凸である
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
請求項１に記載した有機エレクトロルミネッセンス素子において、
前記カラーフィルタに直に接した保護層が設けられ、
前記カラーフィルタの屈折率と前記保護層の屈折率との差は、０．１以上である
ことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、互いに対向する一対の電極およびこれらの電極間に挟持された有機発光層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子およびこの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
電界発光を利用した有機エレクトロルミネッセンス素子（以下有機ＥＬ素子という）は、自己発光であるため視認性が高いうえ、完全固体素子であるため耐衝撃性に優れていることから、各種表示装置における発光素子としての利用が注目されている。
有機ＥＬ素子は、ガラス等からなる透明基板上に設けた透明電極とこの透明電極に対向して設けられた対向電極とで有機発光層を挟持した素子構成を備え、有機発光層の発光を透明基板を通じて取り出すようになっている。
透明電極は、一般に、ＩＴＯ（インジウム・スズ酸化物）等により構成され、また、対向電極は、その有機発光層側の面が、発光効率を高めるために鏡面とされることが多い。
【０００３】
このような有機ＥＬ素子を利用して多色表示を行う方法として、（１）白色の有機発光層の表示側にカラーフィルタを配置して白色光を赤色、緑色、青色の各画素に分ける方法（特許文献１参照）、（２）赤色、緑色、青色の三色の有機発光層を用いた三色の画素を基板上に並設する方法（特許文献２参照）、（３）（２）の方法において、色純度を向上させるために、各画素に対してその色に応じたカラーフィルタを配置する方法（特許文献参照）等が知られている。
【０００４】
【特許文献１】特開平７−１４２１６９号公報
【特許文献２】特開平８−２２７２７６号公報
【特許文献３】特開平８−３２１３８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、透明電極と透明基板との間には、通常、材質の違いによる屈折率差があるうえ、対向電極の有機発光層側の面は鏡面であるため、干渉効果によって、発光スペクトルが、素子の表示をみる角度、つまり視角によってブルーシフト（青色化）するという不具合があった。
特に、有機ＥＬ素子を多色表示装置に適用した場合、視角によって、青色画素はより青色化し、赤色画素は橙色化し、緑色画素は青色化するようになり、前記（１）〜（３）のいずれの方法を採用した場合でも、色調がずれるうえにホワイトバランスが崩れるという問題が生じる。
（１）および（３）の方法では、カラーフィルタにより、色純度を高めることはできるが、見る角度によって色が変わるという視角依存性、つまり、視野角特性を改善することはできなかった。
【０００６】
本発明の目的は、視野角特性の向上を実現できかつ色純度に優れた有機ＥＬ素子および発光装置を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、カラーフィルタとともに光拡散手段を設けることで前記目的を達成しようとするものである。
具体的には、互いに対向する一対の電極およびこれらの電極間に挟持された有機発光層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子であって、前記有機発光層の光取り出し側には、カラーフィルタおよび光拡散手段が設けられていることを特徴とする。
【０００８】
ここで、光拡散手段とは、光を拡散させる機能を有するものであり、この光拡散手段により、有機発光層が放出する光を散乱させることができる。つまり、有機発光層の発光を一方向から多方向に散乱させることができるので、素子から放出されるあらゆる角度の光を散乱させて混合できるから、視角による色の変化を大幅に緩和できる。従って、視野角特性を著しく改善でき、色調のずれを防止できるとともにホワイトバランスを確実に維持できる。
また、光拡散手段とともにカラーフィルタが設けられているので、光の色純度を高めることができるうえ、外光の反射を抑制できる。
【０００９】
光拡散手段の構成は特に限定されないが、光拡散手段およびカラーフィルタは、カラーフィルタに当該カラーフィルタと屈折率が異なる光拡散材を含有させた光拡散性カラーフィルタにより構成されていることが好ましい。
このように、光拡散材を含有させて光拡散性を付与した光拡散性カラーフィルタを用いることで、カラーフィルタと光拡散手段とを個別に設けなくてもよくなるので、素子構成を簡略化できるとともに製造を容易化できる。
【００１０】
また、光拡散手段は、カラーフィルタに積層された光拡散層により構成してもよく、この光拡散層は、透明樹脂と、この透明樹脂に分散されかつ当該透明樹脂と屈折率が異なる光拡散材とを有することが好ましい。
このようにすれば、既存のカラーフィルタを用いて容易に素子を構成できる。
【００１１】
ここで、前述した光拡散材は、無機微粒子、無機フィラーおよび無機粉体より選ばれた少なくとも一種からなることが好ましい。
この場合、無機微粒子、無機フィラーおよび無機粉体は、単独で用いてもよく、適宜混合して用いてもよい。また、材質は単一であってもよく、複数種類の材料を混合して用いてもよい。
【００１２】
さらに、光拡散手段は、凹凸を備えた光拡散面により構成されていてもよい。  このようにすると、既存の素子構成のまま、素子における界面、例えば、素子を構成する有機物層の界面、有機物層と電極との界面、電極を基板上に設けた場合には電極と基板との界面に光拡散面を形成するだけで容易に光拡散手段を構成できる。
【００１３】
光拡散面の位置は、有機発光層の光取り出し側であれば特に限定されないが、カラーフィルタが基板上に設けられている場合、この基板の表面を光拡散面とすることができる。
このように基板の表面を光拡散面とすることで、基板の表面を研磨加工したり、基板の表面に微粒子を付着させたりするだけで、簡単に光拡散面を形成できる。
【００１４】
或いは、カラーフィルタの有機発光層側の面を光拡散面としてもよく、これによると、光を散乱させてからカラーフィルタに入射させるので、異なる色のカラーフィルタを隣接配置した場合に、拡散された光から各色のカラーフィルタにより必要な色の光のみを確実に取り出すことができるので、色純度に優れかつ画素にじみのない画像を得ることができる。
【００１５】
一方、本発明の発光装置は、互いに対向する一対の電極およびこれらの電極間に挟持された有機発光層を備え、有機発光層の光取り出し側に、カラーフィルタおよび光拡散手段が設けられた有機ＥＬ素子が二次元配置され、ＣＩＥ色度座標の視角による変化が０．０２以下とされていることを特徴とする。
このように、前述した有機ＥＬ素子を発光装置に適用し、ＣＩＥ色度座標の視角による変化を０．０２以下とすることで、視野角特性および色純度に特に優れた発光装置が得られる。
ここで、視角とは、発光装置の表示面をみる角度のことをいう。
【発明の効果】
【００１６】
以上に述べたように、本発明によれば、一対の電極およびこれらの電極間に挟持された有機発光層を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子において、有機発光層の光取り出し側に、カラーフィルタおよび光拡散手段を設けるので、有機発光層が放出する光を散乱させることができ、素子から放出されるあらゆる角度の光を散乱させて混合できるから、視角による色の変化を大幅に緩和できる。従って、視野角特性を著しく改善でき、色調のずれを防止できるとともにホワイトバランスを確実に維持できる。
また、光拡散手段とともにカラーフィルタが設けられているので、光の色純度を高めることができるうえ、外光の反射を抑制できる。
【００１７】
一方、このような有機ＥＬ素子を二次元配置して発光装置を構成し、ＣＩＥ色度座標の視角による変化を０．０２以下とすることで、視野角特性および色純度に特に優れた発光装置が得られる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
〔第一実施形態〕
〈１〉有機ＥＬ素子
図１には、本実施形態の有機ＥＬ素子１が示されている。本実施形態の有機ＥＬ素子１は、光拡散性カラーフィルタ１１を用いて光拡散手段を構成したものである。
光拡散性カラーフィルタ１１は透明基板１２上に設けられ、この光拡散性カラーフィルタ１１の上には、透明電極（陽極）１３と、この透明電極１３に対向する対向電極（陰極）１４と、これらの電極１３，１４間に挟持された有機発光層１５とが積層されている。
なお、図示しないが、有機発光層１５と透明電極１３との間には、正孔注入層や正孔輸送層を設けてもよく、有機発光層１５と対向電極１４との間には、電子注入層や電子輸送層を設けてもよい。
このような有機ＥＬ素子１では、有機発光層１５から放出される光（図１中矢印１５Ａ）は、透明電極１３を透過して光拡散性カラーフィルタ１１に入射し、この光拡散性カラーフィルタ１１で散乱して透明基板１２を通じて取り出される。
【００１９】
光拡散性カラーフィルタ１１は、既存の構成のカラーフィルタに当該カラーフィルタと屈折率が異なる光拡散材１１１を分散させたものであり、その屈折率差は、好ましくは、０．１以上である。
カラーフィルタとしては、具体的には、バインダ樹脂中に、染料や顔料等の着色剤を溶解または分散させた固体状態のカラーフィルタや、主に着色剤により構成されるカラーフィルタ等を挙げることができる。
本実施形態の光拡散性カラーフィルタ１１に用いる光拡散材１１１、着色剤およびバインダ樹脂としては、次のものを採用できる。
【００２０】
（Ａ）光拡散材
光拡散材は、無機微粒子、無機フィラーおよび無機粉体より選ばれた少なくとも一種により構成できる。
この光拡散材の材質は、特に制限はないが、例えば、無機酸化物、無機フッ化物、無機硫化物、無機炭酸化物等を採用でき、特に好ましくは、チタニア、ジルコニア、硫酸バリウム、硫酸カルシウム、マグネシア、炭酸バリウム、酸化バリウム、酸化カルシウム、チタン酸バリウム、酸化亜鉛等である。
また、光拡散材として無機微粒子を採用した場合、その粒径は、好ましくは、０．３μｍ〜３μｍである。
別の好ましい光拡散剤としては、ポリマー微粒子、カラーフィルタとの屈折率差或いは透明樹脂との屈折率差が０．１以上の透明樹脂を挙げることができ、これらは単独で用いてもよく、ブレンドしてもよい。
【００２１】
（Ｂ）赤色［Ｒ］着色剤
ペリレン系顔料、レーキ顔料、アゾ系顔料、キナクリドン系顔料、アントラキノン系顔料、アントラセン系顔料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料等の単品、或いは、これらのうちの少なくとも二種類以上の混合物が使用できる。
（Ｃ）緑色［Ｇ］着色剤
ハロゲン多置換フタロシアニン系顔料、ハロゲン多置換銅フタロシアニン系顔料、トリフェルメタン系塩基性染料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料等の単品、或いは、これらのうちの少なくとも二種類以上の混合物が使用できる。
（Ｄ）青色［Ｂ］着色剤
銅フタロシアニン系顔料、インダンスロン系顔料、インドフェノール系顔料、シアニン系顔料、ジオキサジン系顔料等の単品、或いは、これらのうちの少なくとも二種類以上の混合物が使用できる。
【００２２】
（Ｅ）バインダ樹脂
バインダ樹脂としては、透明な（可視光領域における透過率５０％以上）材料を使用することが好ましい。
具体的には、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等の透明樹脂（高分子）等が挙げられ、これらのうちの一種を単独で用いてもよく、或いは、二種以上を混合して使用してもよい。
また、画素形成等のために光拡散性カラーフィルタ１１を平面的に分離配置する場合、バインダ樹脂には、フォトリソグラフィー法が適用できる感光性樹脂を使用することが好ましい。具体的には、アクリル酸系、メタクリル酸系、ポリケイ皮酸ビニル系、環化ゴム系等の反応性ビニル基を有する光硬化型レジスト材料等が挙げられ、これらのうちの一種を単独で用いてもよく、或いは、二種以上を混合して使用してもよい。
カラーフィルタを印刷法により平面的に分離配置する場合には、透明樹脂を用いた印刷インキ（メジウム）を使用することができる。この印刷インキとしては、例えば、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリ塩化ビニリデン樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、アルキド樹脂、エポキシ樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリエステル樹脂、マレイン酸樹脂、ポリアミド樹脂のモノマー、オリゴマーおよびポリマーからなる組成物、ポリメチルメタクリレート、ポリアクリレート、ポリカーボネート、ポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等の透明樹脂を、単独、或いは、二種以上を混合して使用することができる。
【００２３】
ここで、光拡散材を分散させるカラーフィルタが、主に着色剤からなる場合、所望のカラーフィルタパターンのマスクを介して、真空蒸着またはスパッタリング法を用いることにより、カラーフィルタを形成できる。この場合、前述した無機化合物よりなる光拡散剤を、着色剤等のカラーフィルタの材料と同時に真空蒸着することにより、光拡散性カラーフィルタを形成できる。
【００２４】
一方、光拡散材を分散させるカラーフィルタが着色剤およびバインダ樹脂からなるものである場合、カラーフィルタを作製する一般な手順は、次の通りである。
先ず、着色剤、バインダ樹脂および適当な溶剤を混合、分散または可溶化させて液状物を調製する。この後、当該液状物をスピンコート法、ロールコート法、バーコート法、キャスト法等の方法により成膜する。そして、フォトリソグラフィー法や印刷法等により、所望のカラーフィルタパターンをパターニングした後、熱処理を行って硬化させ、所望のカラーフィルタを得る。
この場合、光拡散性カラーフィルタは、光拡散材を液状物に添加することにより作製できる。
【００２５】
また、着色剤とバインダ樹脂とを用いる場合には、容易にパターニングできかつ有機ＥＬ素子の発光を十分透過できるように着色剤の濃度範囲を設定することが好ましい。従って、着色剤の種類にもよるが、使用するバインダ樹脂を含む光拡散性カラーフィルタ膜の着色剤の含有量は、５〜５０重量％の範囲とすることが好ましい。
【００２６】
光拡散性カラーフィルタの透過率は、取り出す光の色に応じて適宜設定すればよいが、例えば、赤色、緑色および青色の各光拡散性カラーフィルタの場合、それぞれ下記の波長の透過率がそれぞれ５０％以上となるように設定することが好ましい。
Ｒ（赤色）：６１０ｎｍ
Ｇ（緑色）：５４５ｎｍ
Ｂ（青色）：４６０ｎｍ
【００２７】
一方、有機発光層１５は、有機化合物からなる各種発光材料により構成できる。有機発光層１５の発光色は特に限定されず、取り出す光の色や素子構成等に応じて適宜発光材料を選択すればよく、発光色としては、例えば、白色、青色、緑色、赤色等が挙げられる。
【００２８】
〈２〉発光装置
次に、前記有機ＥＬ素子１を適用した発光装置１００について説明する。なお、以下の説明にあたって、前述した図１と同じ構成要素については同一符号を付し、その説明を省略もしくは簡略化する。
図２および図３に示す本実施形態の発光装置１００は、カラー表示を行うためのものであり、透明基板１２上に所定ピッチで並設された複数のストライプ状の透明電極１３と、この透明電極１３の上に所定ピッチで並設されて当該透明電極１３と直交する複数のストライプ状の対向電極１４と、これらの透明電極１３および対向電極１４に挟持された有機発光層１５とを備えている。
【００２９】
透明基板１２と透明電極１３との間には、各透明電極１３に沿ってストライプ状の光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂが介装されている。
隣接する光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂ間には、隔壁としてのストライプ状の遮光層１６（図２では図示省略）が設けられ、この遮光層１６は、光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂの膜厚以上の膜厚とされている。
これらの遮光層１６および光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂは、透明な保護層１７により覆われ、この保護層１７の上に前記透明電極１３が積層されている。
【００３０】
光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂは、それぞれ前述した赤色着色剤、緑色着色剤および青色着色剤を用いて構成された光拡散性赤色フィルタ１１Ｒ、光拡散性緑色フィルタ１１Ｇおよび光拡散性青色フィルタ１１Ｂからなり、この三種類が基板１２上に規則的に配列されている。
これにより、透明電極１３および対向電極１４の各交差部分に、それぞれ赤色、緑色および青色の単色画素が形成されている。
【００３１】
このように構成された本実施形態の発光装置１００では、各画素における有機発光層１５の発光は、透明電極１３および保護層１７を透過し、それぞれ光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂに入射して散乱し、透明基板１２を通過する。
このとき、遮光層１６の膜厚は、光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂの膜厚以上とされているため、散乱光が、隣接する異なる色の光拡散性カラーフィルタ１１Ｒ，１１Ｇ，１１Ｂ、つまり隣接する画素に入射することがないので、発光色の混色による色純度の低下を防止できる。
【００３２】
〔第二実施形態〕
〈１〉有機ＥＬ素子
図４に示す本実施形態の有機ＥＬ素子２は、前記第一実施形態の光拡散性カラーフィルタ１１を光拡散層２１およびカラーフィルタ２２としたものであり、図１と同一部分には同一符号を付して詳しい説明は省略し、以下には異なる部分のみを詳述する。
本実施形態の有機ＥＬ素子２は、透明基板１２上に設けられた光拡散手段としての光拡散層２１と、この光拡散層２１の上に積層されたカラーフィルタ２２とを備え、このカラーフィルタ２２の上に、前記第一実施形態と同様に、透明電極１３、有機発光層１５および対向電極１４が積層されている。
このような有機ＥＬ素子２では、有機発光層１５における発光（図４中矢印１５Ａ）は、透明電極１３およびカラーフィルタ２２を介して光拡散層２１に入射し、この光拡散層２１において拡散されて透過し、透明基板１２を通じて取り出される。
【００３３】
光拡散層２１は、透明樹脂に当該透明樹脂と屈折率が異なる光拡散材２１１を分散させることにより構成できる。この際、光拡散材２１１と透明樹脂との屈折率差は、好ましくは、０．１以上である。
光拡散剤２１１は、前記第一実施形態の光拡散材１１１と同様なものを用いて構成できる。
透明樹脂としては、前記第一実施形態におけるバインダ樹脂と同様な透明樹脂を用いることができる。
カラーフィルタ２２としては、前記第一実施形態と同様に、バインダ樹脂および着色剤からなるカラーフィルタ等、既存の各種カラーフィルタを採用できる。
【００３４】
なお、光拡散層２１およびカラーフィルタ２２の積層順は逆であってもよく、図５に示すように、基板１２上に形成されたカラーフィルタ２２の上に光拡散層２１を設けてもよい。
【００３５】
〈２〉発光装置
次に、前記有機ＥＬ素子２を適用した発光装置２００について説明する。なお、以下の説明にあたって、前述した図１〜図５と同じ構成要素については同一符号を付し、その説明を省略もしくは簡略化する。
図６に示す本実施形態の発光装置２００では、透明基板１２と透明電極１３との間に、各透明電極１３に沿ってストライプ状のカラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂが介装され、これらのカラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂ間には、ストライプ状の遮光層１６が設けられている。
このように並設されたカラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂおよび遮光層１６と、透明基板１２との間には、光拡散層２１が介装され、カラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂを透過した光が光拡散層２１で拡散されるようになっている。
【００３６】
〔第三実施形態〕
〈１〉有機ＥＬ素子
図７に示す本実施形態の有機ＥＬ素子３は、前記第二実施形態の光拡散層２１を省略して光拡散面３１を設けたものであり、図４および図５と同一部分には同一符号を付して詳しい説明は省略し、以下には異なる部分のみを詳述する。
本実施形態の有機ＥＬ素子３は、透明基板１２の上に、カラーフィルタ２２、透明電極１３、有機発光層１５および対向電極１４をこの順で積層した素子構成を備えている。
【００３７】
透明基板１２のカラーフィルタ２２側の面は、光拡散手段としての凹凸を有する光拡散面３１とされ、光を拡散して透過するようになっている。この光拡散面３１の表面粗さは、好ましくは、０．１μｍ〜１０μｍである。
このような光拡散面３１は、透明基板１２の表面を、やすりや研磨剤等を用いて研磨加工する方法、透明基板１２の表面に微粒子を付着させる方法等により形成できる。
【００３８】
本実施形態の有機ＥＬ素子３では、カラーフィルタ２２および透明基板１２の屈折率が異なるため、光は、カラーフィルタ２２および透明基板１２の界面（光拡散面３１）で散乱し、透明基板１２を通じて出射される。
【００３９】
〈２〉発光装置
図８には、前記有機ＥＬ素子３を適用した発光装置３００が示されている。なお、以下の説明にあたって、前述した図１〜図７と同じ構成要素については同一符号を付し、その説明を省略もしくは簡略化する。
本実施形態の発光装置３００では、カラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂとの界面となる透明基板１２の表面が光拡散面３１とされ、カラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂを透過した光が光拡散面３１において拡散されるようになっている。
【００４０】
〔第四実施形態〕
図９に示す本実施形態の有機ＥＬ素子４および図１０に示す本実施形態の発光装置４００は、前記第三実施形態の光拡散面３１の位置を変更したものであり、図７および図８と同一部分には同一符号を付して詳しい説明は省略し、以下には異なる部分のみを詳述する。
図９および図１０に示すように、カラーフィルタ２２の有機発光層１５側の面は、光拡散手段としての凹凸を有する光拡散面４１とされ、光を拡散して透過するようになっている。この光拡散面４１の表面粗さは、好ましくは、０．１μｍ〜１０μｍである。
【００４１】
このように構成された本実施形態では、カラーフィルタ２２およびその上の保護層１７の屈折率が異なるため、光は、保護層１７およびカラーフィルタ２２の界面（光拡散面４１）で散乱して透明基板１２を透過する。
なお、図９に示した有機ＥＬ素子４では、カラーフィルタ２２と透明電極１３との間が光拡散面４１とされ、図１０に示した発光装置４００では、カラーフィルタ２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂと保護層１７との間が光拡散面４１となっているが、保護層１７と透明電極１３との間を光拡散面としてもよく、或いは、透明電極１３と有機発光層１５との間を光拡散面としてもよい。
【００４２】
なお、本発明は前記各実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる他の構成等を含み、以下に示すような変形なども本発明に含まれる。
すなわち、前記各実施形態では、透過型の有機ＥＬ素子および発光装置について説明したが、本発明は、反射型の有機ＥＬ素子および発光装置にも適用できる。
例えば、図１１に示すように、対向電極１４側から光を取り出す有機ＥＬ素子５に、前記第一実施形態の光拡散性カラーフィルタ１１を組み込んでもよい。すなわち、別の透明基板５１上に光拡散性カラーフィルタ１１を設け、これを対向電極１４の上に積層してもよい。この際、光拡散性カラーフィルタ１１および対向電極１４の間は、中空としてもよく、乾燥した液体または気体を充填してもよく、或いは、透光性の中間層５２を設けてもよい。
【００４３】
透光性の中間層５２としては、透明樹脂または透明無機化合物を採用できる。透明樹脂としては、ポリパラキシレンおよびその誘導体、フッ素系樹脂、シリコン系樹脂等が好ましく、特に、ポリパラキシレンおよびその誘導体、フッ素系樹脂は、光拡散性カラーフィルタ１１を設ける際にカラーフィルタ溶液によって侵されることがないので好ましい。透明無機化合物としては、ＳｉＯ2 、ＳｉＯ、ＭｇＯ、αＳｉＮ、ＳｉＡｌＯＮ等の無機酸化物、無機窒化物、α−Ｃ（非晶質炭素膜）等がある。
【００４４】
なお、この光拡散性カラーフィルタの代わりに、前記第二実施形態と同様な光拡散層およびカラーフィルタを設けてもよく、或いは、前記第三実施形態と同様に基板５１の対向電極１４側の面を光拡散面としてもよい。
【実施例】
【００４５】
次に、本発明の効果を、具体的な実施例に基づいて説明する。
〔実施例１〕
本実施例１は、前記第一実施形態に基づいて光拡散性カラーフィルタを備えた発光装置を作製する実験である。
〈１〉遮光層
透明支持基板としてのガラス基板（コーニング７０５９，１００mm×１００mm×１．１mm厚）上に、３０重量％（対固形分）のカーボンブラックを分散したアクリレート系光硬化型レジストＶ２５９ＰＡ（新日本製鉄化学社製）をスピンコートし、８０℃でベークしてレジスト膜を形成した。
この後、高圧水銀灯を光源とする露光機により、図３に示す遮光層のパターンが得られるように、レジスト膜をマスクを介して３００ｍＪ／ｃｍ2 （３６５ｎｍ）の条件で露光した。
次いで、１重量％炭酸ナトリウム水溶液を用いて室温下で２分間現像した後、２００℃でベークし、これにより、遮光層をパターニングした。
得られた遮光層の膜厚は、２．６μｍであった。また、遮光層の断面形状は、電子顕微鏡（ＳＥＭ）により、矩形形状であることが確認された。
また、この遮光層の透過率は、分光光度計より、４００ｎｍ〜７００ｎｍの波長領域において１０％以下であり、反射率が５％であることが確認された。
【００４６】
〈２〉光拡散カラーフィルタ
（１）光拡散性青色カラーフィルタ
２８重量％（対固形分）の銅フタロシアニン系顔料（Ｃ．Ｉ．  ピグメントブルー１５：６）と、２重量％（対固形分）のジオキサジン系顔料（Ｃ．Ｉ．  ピグメントバイオレット２３）と、８重量％の酸化亜鉛粉体（平均粒径０．３〜０．５μｍ，白水化学社製２３−Ｋ）とを、アクリレート系光硬化型レジストＶ２５９ＰＡ（新日本製鉄化学社製）に分散し、これを基板上にスピンコートして８０℃でベークした。
この後、図２および図３に示したように、遮光層と平行な青色カラーフィルタのパターンが得られるように、基板とマスクとの位置合わせを行い、高圧水銀灯を光源とする露光機により、レジスト膜を３００ｍＪ／ｃｍ2 （３６５ｎｍ）の条件で露光した。
次いで、１重量％炭酸ナトリウム水溶液を用いて室温下で２分間現像した後、２００℃でベークして光拡散性青色カラーフィルタのパターンを形成した。
得られた光拡散性青色カラーフィルタの膜厚は２．４μｍであった。
また、光拡散材としての酸化亜鉛の屈折率は２．１であり、酸化亜鉛粉体を除いた青色カラーフィルタの屈折率が１．５０（５８９ｎｍ）であることから、本実施例１の光拡散性青色カラーフィルタは、光拡散性を有することがわかる。
【００４７】
（２）光拡散性緑色カラーフィルタ
２３重量％（対固形分）のハロゲン化銅フタロシアニン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメンドグリーン３６）と、７重量％（対固形分）のアゾ系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー８３）と、２重量％の酸化亜鉛粉体とを、アクリレート系光硬化型レジストＶ２５９ＰＡ（新日本製鉄化学社製）に分散させ、これを基板上にスピンコートして８０℃でベークした。
この後、図２および図３に示した緑色カラーフィルタのパターンが得られるように、基板とマスクとを青色カラーフィルタのパターンと直交する方向に３００μｍずらして位置合わせを行い、高圧水銀灯を光源とする露光機により、レジスト膜を３００ｍＪ／ｃｍ2 （３６５ｎｍ）の条件で露光した。
次いで、１重量％炭酸ナトリウム水溶液を用いて室温下で２分間現像した後、２００℃でベークして光拡散性緑色カラーフィルタのパターンを形成した。
得られた光拡散性緑色カラーフィルタの膜厚は２．０μｍであった。
また、光拡散材としての酸化亜鉛の屈折率は２．１であり、酸化亜鉛粉体のない緑色カラーフィルタの屈折率が１．５０（５８９ｎｍ）であることから、本実施例１の光拡散性緑色カラーフィルタは、光拡散性を有することがわかる。
【００４８】
（３）光拡散性赤色カラーフィルタ
２４重量％（対固形分）のアントラキノン系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントレッド１７７）と、６重量％（対固形分）のアゾ系顔料（Ｃ．Ｉ．ピグメントイエロー６）と、２重量％の酸化亜鉛粉体とを、アクリレート系光硬化型レジストＶ２５９ＰＡ（新日本製鉄化学社製）に分散させ、これを基板上にスピンコートして８０℃でベークした。
この後、図２および図３に示した赤色カラーフィルタのパターンが得られるように、基板とマスクとを緑色カラーフィルタのパターンと直交する方向に３００μｍずらして位置合わせを行い、高圧水銀灯を光源とする露光機により、レジスト膜を３００ｍＪ／ｃｍ2 （３６５ｎｍ）の条件で露光した。
次いで、１重量％炭酸ナトリウム水溶液を用いて室温下で２分間現像した後、２００℃でベークして光拡散性赤色カラーフィルタのパターンを形成した。
得られた光拡散性赤色カラーフィルタの膜厚は２．１μｍであった。
また、光拡散材としての酸化亜鉛の屈折率は２．１であり、酸化亜鉛粉体のない赤色カラーフィルタの屈折率が１．５０（５８９ｎｍ）であることから、本実施例１の光拡散性赤色カラーフィルタは、光拡散性を有することがわかる。
【００４９】
以上の手順により、遮光層、光拡散性青色カラーフィルタ、光拡散性緑色カラーフィルタおよび光拡散性赤色カラーフィルタを、基板上に平面的に分離配置してから、アクリレート系樹脂（新日本製鉄化学社製，Ｖ２５９）を基板上（カラーフィルタおよび遮光層上）にスピンコートして８０℃でプリベークした後、１８０℃でベークを行って保護層を成膜した。
なお、本実施例１では、有機発光層の発光輝度および色度を確認するために、便宜上極一部のカラーフィルタを機械的に削り取った。
【００５０】
〈３〉透明電極（陽極）
各光拡散性カラーフィルタ上にＩＴＯからなる透明電極を保護層の上からライン状に形成した。この透明電極は、９０μｍ幅、２０μｍギャップで形成されたＩＴＯパターンとした。
【００５１】
〈４〉正孔注入層、有機発光層、電子注入層および対向電極（陰極）
透明電極を付けた基板をイソプロピルアルコールで超音波洗浄して、ＵＶ洗浄した後、蒸着装置（日本真空技術社製）を用いて各有機物層および対向電極を蒸着した。
すなわち、洗浄後の基板を基板ホルダに固定し、正孔注入材料として、ＴＰＤ７４および４，４’−ビス［Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ］ビフェニル（以下、ＮＰＤという）、発光材料として、４，４′−ビス（２，２−ジフェニルビニル）ビフェニル（以下、ＤＰＶＢｉという）および４，４′−ビス（２−（４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ）フェニルビニル）ビフェニル（以下、ＰＡＶＢｉという）、電子注入材料として、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（以下、Ａｌｑという）、電子注入層中の橙色発光材料としてルブレンを、それぞれモリブデン製の抵抗加熱ボートに入れて、正孔注入層、有機発光層および電子注入層の各蒸着源とした。
また、対向電極（陰極）の第二金属として、Ａｇをタングステン製フィラメントに装着するとともに、陰極の電子注入性金属としてＭｇをモリブデン製ボートに装着して対向電極の蒸着源とした。
なお、ＴＰＤ７４の構造式は下記に示す通りである。
【００５２】
【化１】
2007287697.tif 000003
【００５３】
この後、真空槽を５×１０-7ｔｏｒｒまで減圧し、正孔注入層の成膜から対向電極の成膜まで真空を破らないで、以下の順序で成膜を行った。
先ず、ＴＰＤ７４を蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓで膜厚１２０ｎｍとなるように蒸着した後、ＮＰＤを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓで膜厚２０ｎｍとなるように蒸着し、二層構造の正孔注入層を成膜した。
次いで、有機発光層を構成するＤＰＶＢｉを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓで膜厚５０ｎｍとなるように蒸着するとともに、これと同時に、ＰＡＶＢｉを蒸着速度０．００３〜０．００９ｎｍ／ｓで蒸着してＤＰＶＢｉ中に含有させた。
【００５４】
続いて、電子注入層として、Ａｌｑを蒸着速度０．１〜０．３ｎｍ／ｓで膜厚２０ｎｍとなるように蒸発させるとともに、ルブレンを蒸着速度０．０００５〜０．００１５ｎｍ／ｓで蒸発させて共蒸着した。このようにルブレンを含有させた電子注入層は、電圧を印加することにより発光する。
次に、対向電極として、ＭｇおよびＡｇを同時蒸着した。すなわち、Ｍｇを蒸着速度１．３〜１．４ｎｍ／ｓで蒸発させるとともに、Ａｇを蒸着速度０．１ｎｍ／ｓで蒸発させ、膜厚２００ｎｍの対向電極を成膜した。
なお、陰極は、透明電極としてのＩＴＯパターンに直交するストライプ状に成膜するため、マスクを介して蒸着を行うことでパターン形成した。
【００５５】
〈５〉発光試験
このようにして作製した発光装置の透明電極（陽極）−対向電極（陰極）間に９Ｖの直流電圧を印加したところ、透明電極と対向電極との交差部分（３００μｍ×９０μｍのドットパターン）が発光した。
また、遮光層およびカラーフィルタを予め削っておいた部分において、発光輝度および色度を測定したところ、発光輝度７０ｃｄ／ｍ2 、色度ｘ＝０．３０，ｙ＝０．２８の白色発光が得られた。
一方、光拡散性青色カラーフィルタからは、発光輝度１０ｃｄ／ｍ2 の青色発光が得られ、光拡散性緑色カラーフィルタからは、発光輝度４５ｃｄ／ｍ2の黄味がかった緑色（イエロイッシュグリーン）発光が得られ、光拡散性赤色カラーフィルタからは、発光輝度１５ｃｄ／ｍ2 の赤色発光が得られた。
【００５６】
〔比較例１〕
前記実施例１において、酸化亜鉛粉末を省略して光拡散性のないカラーフィルタを作製した以外は、前記実施例１と同様にして発光装置を作製した。
【００５７】
〔発光装置の評価〕
前記実施例１および比較例１の各発光装置の透明電極（陽極）−対向電極（陰極）間に９Ｖの直流電圧を印加して発光させ、赤色、緑色および青色の各カラーフィルタを透過する光について、視角による色度の変化を調べた。
すなわち、図１２に示すように、発光装置の表示面９の法線方向（図１２中矢印９Ａ）から、上下左右にそれぞれ角度（視角）θ分傾いた方向から表示面９をみたときの、赤色光、緑色光および青色光の色度をそれぞれ測定した。
ここでは、視角θを０°および７０°とし、そのときの実施例１の結果を表１に示し、比較例１の結果を表２に示す。
【００５８】
【表１】
2007287697.tif 000004
【００５９】
【表２】
2007287697.tif 000005
【００６０】
表１より、実施例１の発光装置は、光拡散性カラーフィルタを備えているので、視角θが０°の場合と７０°の場合とでの色度座標の変化は０．０２以下であり、視角による顕著なカラーシフトは認められず、フルカラー表示装置に十分適用できることがわかる。
一方、表２より、比較例１の発光装置では、カラーフィルタが光を拡散する機能を持たないので、視角θ＝７０°における光の色は、視角θ＝０°での色に対して大きくブルーシフトすることが観測され、カラーシフト効果が認められた。これは、視角θを大きくすることで、干渉効果によって発光が短波長化するためであると考えられる。従って、比較例１の発光装置は、自発光であるにもかかわらず、フルカラー表示装置への適用には問題があることがわかる。
【００６１】
〔実施例２〕
本実施例２は、前記第二実施形態に基づいて光拡散層を備えた発光装置を作製する実験であり、前記実施例１において、以下の点を変更した以外は、前記実施例１と同様にして発光装置を作製した。
すなわち、酸化亜鉛粉末を用いないでカラーフィルタを作製し、保護層を設ける前に、カラーフィルタ上に光拡散層を設けた。この光拡散層の成膜は、光拡散剤として前記実施例１と同じ酸化亜鉛粉体をアクリレート系樹脂Ｖ２５９に分散させ、これを基板上にスピンコートして８０℃でベークすることにより行った。  次いで、光拡散層の上に、前記酸化亜鉛粉体を含まないアクリレート系樹脂Ｖ２５９をスピンコートし、８０℃でプリベークしてから２００℃でベークして保護層を形成した。
この後、前記実施例１と同様にして、透明電極、正孔注入層、有機発光層、電子注入層および対向電極を形成し、本実施例２の発光装置を得た。
【００６２】
本実施例２の発光装置について、前記実施例１および比較例１と同様に、視角θ＝０°での色度と、θ＝７０°での色度とを各色に対して比較して評価したところ、ＣＩＥ色度座標における変化は０．０２よりも小さかった。
【００６３】
〔実施例３〕
本実施例３は、前記第四実施形態に基づいて光拡散面を備えた発光装置を作製する実験であり、前記実施例１において、以下の点を変更した以外は、前記実施例１と同様にして発光装置を作製した。
すなわち、前記実施例１と同様にして、透明基板上に遮光層を形成するとともに、酸化亜鉛粉末を用いないでカラーフィルタを作製し、このカラーフィルタ付き基板をテープ研磨装置により研磨して、カラーフィルタの表面に平均凹凸０．５μｍの光拡散面を形成した。
次いで、光拡散面の上にフッ素置換ポリイミド（屈折率１．５４）をスピンコートし、１８０℃でベークして保護層を形成した。この保護層と光拡散面を形成したカラーフィルタとの屈折率差は、０．１以上であった。
このようなカラーフィルタ付き基板の上に、前記実施例１と同様にして、透明電極、正孔注入層、有機発光層、電子注入層および対向電極を形成し、本実施例３の発光装置を得た。
【００６４】
本実施例３の発光装置について、前記実施例１，２および比較例１と同様に、視角θ＝０°での色度と、θ＝７０°での色度とを各色に対して比較して評価したところ、ＣＩＥ色度座標における変化は０．０２よりも小さかった。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】本発明の第一実施形態の有機ＥＬ素子を示す図。
【図２】前記第一実施形態の発光装置を示す斜視図。
【図３】前記第一実施形態の発光装置を示す図。
【図４】本発明の第二実施形態の有機ＥＬ素子を示す図。
【図５】前記第二実施形態の他の有機ＥＬ素子を示す図。
【図６】前記第二実施形態の発光装置を示す図。
【図７】本発明の第三実施形態の有機ＥＬ素子を示す図。
【図８】前記第三実施形態の発光装置を示す図。
【図９】本発明の第四実施形態の有機ＥＬ素子を示す図。
【図１０】前記第四実施形態の発光装置を示す図。
【図１１】本発明の他の有機ＥＬ素子を示す図。
【図１２】本発明の実施例における発光装置の視角を示す図。
【符号の説明】
【００６６】
１，２，３，４，５  有機エレクトロルミネッセンス素子（有機ＥＬ素子）
１２，５１  透明基板
１３  透明電極（陽極）
１４  対向電極（陰極）
１５  有機発光層
１１  光拡散性カラーフィルタ（光拡散手段）
１１Ｒ  光拡散性赤色フィルタ（光拡散手段）
１１Ｇ  拡散性緑色フィルタ（光拡散手段）
１１Ｂ  光拡散性青色フィルタ（光拡散手段）
２２，２２Ｒ，２２Ｇ，２２Ｂ  カラーフィルタ
２１  光拡散層（光拡散手段）
３１，４１  光拡散面（光拡散手段）
１１１，２１１  光拡散材
１００，２００，３００，４００  発光装置
【図１】
2007287697.tif 000006
【図２】
2007287697.tif 000007
【図３】
2007287697.tif 000008
【図４】
2007287697.tif 000009
【図５】
2007287697.tif 000010
【図６】
2007287697.tif 000011
【図７】
2007287697.tif 000012
【図８】
2007287697.tif 000013
【図９】
2007287697.tif 000014
【図１０】
2007287697.tif 000015
【図１１】
2007287697.tif 000016
【図１２】
2007287697.tif 000017