(57)【要約】【課題】燃料電池の小型化のために、均質で厚さのバラツキが小さく、例えば最薄肉部の厚さが０．３ｍｍ以下という肉厚の薄い燃料電池用セパレータ材およびその製造方法を提供すること。【解決手段】樹脂結合材および分散剤を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に黒鉛粉末が分散したスラリーを用いて、ドクターブレード法により作製されたグリーンシートを、積層、熱圧成形してなる燃料電池用セパレータ材。その製造方法は樹脂結合材１０〜３５重量部、分散剤０．１〜１０重量部を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に、黒鉛粉末１００重量部を分散させて粘度１００〜２０００ｍＰａ・ｓのスラリーを調製し、ドクターブレード法によりスラリーをフィルム上に塗布し、乾燥した後フィルムから離型してグリーンシートを作製し、該グリーンシートを積層して熱圧成形することを特徴とする。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂結合材および分散剤を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に黒鉛粉末が分散したスラリーを用いて、ドクターブレード法により作製されたグリーンシートを、積層、熱圧成形してなることを特徴とする燃料電池用セパレータ材。
【請求項２】
樹脂結合材１０〜３５重量部、分散剤０．１〜１０重量部を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に、黒鉛粉末１００重量部を分散させて粘度１００〜２０００ｍＰａ・ｓのスラリーを調製し、ドクターブレード法によりスラリーをフィルム上に塗布し、乾燥した後フィルムから離型してグリーンシートを作製し、該グリーンシートを積層して熱圧成形することを特徴とする燃料電池用セパレータ材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体高分子形燃料電池などの燃料電池に用いるセパレータ材およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、燃料が有する化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換するもので、電気エネルギーへの変換効率が高く、例えば、固体高分子形燃料電池は比較的に低温でかつ高出力の発電が可能であるため、自動車の電源をはじめ小型の移動型電源として期待されている。
【０００３】
固体高分子形燃料電池は、通常、スルホン酸基を有するフッ素樹脂系イオン交換膜のような高分子イオン交換膜からなる電解質膜と、その両面に白金などの触媒を担持させた触媒電極と、それぞれの電極に水素などの燃料ガスあるいは酸素や空気などの酸化剤ガスを供給するガス供給用の凹凸（溝）を設けたセパレータなどからなる単セルを積層したスタック、およびその外側に設けた２つの集電体などから構成されている。
【０００４】
単セルの構造は、図１に示すように、例えばフッ素系樹脂により形成されたイオン交換膜からなる電解質膜５を挟んで配置される一対の電極３、４（カソード３、アノード４）と、これをさらに両側から挟む緻密質のカーボン材からなるセパレータ１、セパレータの端部にはガス溝と平行方向に設置されたゴム系のシール材６とから構成されている。電極３、４は白金などの触媒を担持させた炭素短繊維からなる多孔質体あるいは触媒を担持したカーボンブラックを樹脂で結着したものなどから形成される。
【０００５】
セパレータ１には複数の凹凸形状の溝２が形成され、溝２とカソード３との間に形成される空間を酸化剤ガス（酸素や空気などの酸素含有ガス）流路とし、溝２とアノード４との間に形成される空間を燃料ガス（例えば水素ガスや水素ガスを主成分とする混合ガス）流路として、燃料ガスと酸化剤ガスとが電極に接触して起こる化学反応を利用して、電極間から電流を取り出すようになっている。そして、通常、この単セルを数十層から数百層に積層して電池スタックが組み立てられている。
【０００６】
この燃料電池の発電機構は、セルのアノード側に供給された燃料ガス（例えば、水素ガス）とカソード側に供給された酸化剤ガス（例えば、酸素ガス）とが、電極に接触して起こる下記の反応により生じる電子（ｅ−）を電極間から電気エネルギーとして外部に取り出すものである。
アノード側；Ｈ２→２Ｈ＋＋２ｅ−
カソード側；（１／２）Ｏ２＋２Ｈ＋＋２ｅ− →Ｈ２Ｏ
全反応    ；Ｈ２＋（１／２）Ｏ２→Ｈ２Ｏ
【０００７】
したがって、セパレータには燃料ガスと酸化剤ガスとを完全に分離した状態で電極に供給する必要があるために高度のガス不透過性が要求される。また、発電効率を高くするために電池の内部抵抗を小さくすることが有効であり、セパレータの板厚を薄くするとともに高い導電性が必要となる。
【０００８】
また、電池性能の向上を図るためにはスタック中の各単セル間を密着するように組み立て、かつ発電中も良好な接触状態が維持されてセパレータと電極との接触電気抵抗の増大を防止するとともに、単セル間のガスリークや単セル外へのガスリークを防止することが重要となる。すなわち、組み立て時に破損や欠損が生じないように材質強度が高いこと、また電池の作動温度である８０〜１２０℃程度の温度においても十分な材質強度を備えていること等が重要である。
【０００９】
このような材質特性が要求されるセパレータ材には炭素質系の材料が好適であるが、黒鉛材は加工性に難があり、更に、材質上気密性が低く、ガス不透過性が十分でない難点がある。また、ガラス状カーボン材は材質組織が緻密でガス不透過性に優れているが、硬度が高くかつ脆性であるので切削加工性が悪いという難点がある。
【００１０】
そこで、従来から、黒鉛などの炭素質粉末を熱硬化性樹脂を結合材として結着し、成形した炭素／樹脂硬化成形体が好適に使用されており、これに関する発明も数多く提案されている。
【００１１】
例えば、特許文献１には、平均粒子径５０μｍ以下、最大粒子径１００μｍ以下の粒度分布を有する黒鉛粉末６０〜８５重量％と熱硬化性樹脂１５〜４５重量％とからなる板状成形体であって、その面方向の固有抵抗が３００×１０−４Ωｃｍ以下、厚さ方向／面方向の固有抵抗の比が７以下、曲げ強度が３００ｋｇｆ／ｃｍ２以上の材質性状を備える黒鉛−樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高分子形燃料電池用セパレータ部材およびその製造方法が提案されている。
【００１２】
また、特許文献２には、炭素粉末４０〜９０重量％と熱硬化性樹脂６０〜１０重量％の組成からなり、室温における曲げ強度が３０ＭＰａ以上で、かつ室温から１００℃における曲げ強度低下率が３０％以下、の特性を備える炭素−樹脂硬化成形体から形成されたことを特徴とする固体高分子形燃料電池用セパレータ部材およびその製造方法が提案されている。
【００１３】
しかし、黒鉛−樹脂硬化成形体からなるセパレータ材は、一般的に有機溶剤に溶解した熱硬化性樹脂と黒鉛粉末とを混合し、混練した混練物を粉砕した成形粉を成形型に充填して予備成形し、予備成形体を所定形状の溝が彫設された金型に入れて熱圧成形することによって製造されており、この場合、複雑に溝部を設け厚さの異なる部位を有する成形型に均等に成形粉を充填することは極めて困難であり、均質で厚さのバラツキの少ないセパレータ材を製造することは困難である。
【００１４】
更に、黒鉛／樹脂硬化成形体からなるセパレータ材において、導電性を高くするために黒鉛粉末の割合を上げると、それにしたがって材質が脆くなり、割れ易くなるという欠点がある。すなわち、単セルの積層時に、十分な締め付け力で電池スタックを組み立てることができず、単セル間の接触抵抗を低位にすることが困難となる問題がある。
【００１５】
一方、自動車用の燃料電池では大きな出力が要求されることから、単セルを数百層積層して使用するので、セパレータの厚さのバラツキが大きいと、電池スタックの組み立て時に大きな偏荷重が生じて割損に到ることもある。特に、自動車に搭載する燃料電池には電池スタックの小型化、薄肉化が必要であり、最薄肉部の厚さが０．３ｍｍ以下とするような要求もあり、更に振動等による亀裂が発生しないような強度特性も必要である。
【特許文献１】特開２０００−０２１４２１号公報
【特許文献２】特開２０００−２４３４０９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
そこで、本発明者らは、上記の問題点の解消を図り、最薄肉部の厚さが０．３ｍｍ以下と薄く、均質で厚さのバラツキの小さいセパレータ材の開発について鋭意研究を進めた結果、樹脂を有機溶剤に溶解した樹脂溶液に黒鉛粉末を分散させたスラリーを用いて、ドクターブレード法により薄いグリーンシートを作製し、このグリーンシートを積層して熱圧成形することにより上記の問題点が解消された燃料電池用のセパレータ材が得られることを見出した。
【００１７】
すなわち、本発明は上記の知見に基づいて開発されたもので、その目的は、均質で厚さのバラツキが小さく、例えば最薄肉部の厚さが０．３ｍｍ以下という肉厚の薄い燃料電池用セパレータ材およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１８】
上記の目的を達成するための本発明による燃料電池用セパレータ材は、樹脂結合材および分散剤を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に黒鉛粉末が分散したスラリーを用いて、ドクターブレード法により作製されたグリーンシートを、積層、熱圧成形してなることを構成上の特徴とする。
【００１９】
また、上記の燃料電池用セパレータ材の製造方法は、樹脂結合材１０〜３５重量部、分散剤０．１〜１０重量部を有機溶媒に溶解した樹脂溶液に、黒鉛粉末１００重量部を分散させて粘度１００〜２０００ｍＰａ・ｓのスラリーを調製し、ドクターブレード法によりスラリーをフィルム上に塗布し、乾燥した後フィルムから離型してグリーンシートを作製し、該グリーンシートを積層して熱圧成形することを構成上の特徴とする。
【発明の効果】
【００２０】
本発明によれば、均質で、厚さ精度が高く、例えば最薄肉部の厚さが０．３ｍｍ以下の肉厚で、材質強度が高く、ガス不透過性にも優れた、燃料電池の小型化に有用なセパレータ材およびその製造方法が提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明の燃料電池用セパレータ材は、樹脂結合材を溶解した樹脂溶液に黒鉛粉末を分散させたスラリーを、ドクターブレード法によって極めて厚さの薄いグリーンシートに作製し、このグリーンシートの所望枚数を積層して、熱圧成形して一体化したものである。
【００２２】
そして、このセパレータ材によれば、厚さ精度が高く、厚さのバラツキが小さい上に、高度のガス不透過性を備え、更に材質強度も優れ、肉厚の薄い、燃料電池の小型化に有効なセパレータ材が提供される。
【００２３】
なお、スラリーの安定化のために樹脂溶液には分散剤が添加される。また、ドクターブレード法によって、薄く、任意厚さのグリーンシートの作製が可能であるので、グリーンシートの厚さと、その積層枚数により目的とする厚さのセパレータ材とすることが可能である。
【００２４】
本発明のセパレータ材を製造するための本発明に係る燃料電池用セパレータ材の製造方法は、黒鉛粉末を樹脂溶液に分散させてスラリーを調製し、このスラリーを用いてドクターブレード法によりグリーンシートを作製し、次いで、グリーンシートを積層して熱圧成形する、プロセスから構成されている。
【００２５】
スラリーの調製は、先ず樹脂結合材を分散剤とともに有機溶媒に溶解させて樹脂溶液を作製する。樹脂結合材としてはスルホン酸などの電解質に対する耐酸性および燃料電池の作動温度に耐える耐熱性を有していれば特に限定されず、熱硬化性樹脂、熱可塑性樹脂などが用いられる。
【００２６】
熱硬化性樹脂としては、例えばレゾールタイプのフェノール樹脂、ノボラックタイプのフェノール樹脂に代表されるフェノール系樹脂、フルフリルアルコール樹脂、フルフリルアルコールフルフラール樹脂、フルフリルアルコールフェノール樹脂などのフラン系樹脂、ポリイミド樹脂、ポリカルボジイミド樹脂、ポリアクリロニトリル樹脂、ピレン−フェナントレン樹脂、エポキシ樹脂、ユリア樹脂、ジアリルフタレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、メラミン樹脂などが挙げられ、これらを単独又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００２７】
また、熱可塑性樹脂としては、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）樹脂、アクリロニトリルスチレン共重合体（ＡＳ）、耐衝撃性ポリスチレン（ＨＩＰＳ）、ポリスチレン（ＰＳ）、メチルメタクリレートブタジエンスチレン共重合体（ＭＢＳ）、メタクリル酸メチル−スチレン共重合体（ＭＳ）、アクリロニトリルエチレンプロピレンゴムスチレン共重合体（ＡＥＳ）、アクリロニトリルスチレンアクリレート（ＡＡＳ）等のスチレン系樹脂、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ポリブテン−１、エチレン酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、エチレンビニルアルコール共重合体（ＥＶＯＨ）等のポリオレフィン系樹脂、ポリアミド樹脂、熱可塑性ポリエステル樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）系樹脂、全芳香族ポリエステル樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、塩化ビニル系樹脂（ＰＶＣ）、ポリサルホン樹脂、ポリエーテルエーテルケトン樹脂、（変性）ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）、ポリメタクリル酸メチル（アクリル）（ＰＭＭＡ）、フッ素樹脂、ポリケトン（ＰＫ）、ノルボルネン、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）、ポリフタルアミド（ＰＰＡ）などが例示され、これらを単独又は２種以上を混合して用いることができる。
【００２８】
また、樹脂結合材としてはエラストマーも用いることができ、例えばイソプレン系エラストマーを始め、ブタジエン系エラストマー、ジエン系エラストマー、オレフィン系エラストマー、エーテル系エラストマー、ポリスルフィド系エラストマー、ウレタン系エラストマー、フッ素系エラストマー、シリコーン系エラストマー、これらの２種以上をブレンドしたエラストマーなどの他、熱可塑性エラストマーやエポキシ樹脂などの可撓性を有する熱硬化性樹脂、更に、上記の熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂とブレンドしたもの、更に、熱硬化性樹脂変成エラストマーなどを用いることもできる。
【００２９】
分散剤はスラリーの安定化のために添加するものであり、例えば界面活性剤が用いられる。界面活性剤としては、例えば、芳香族エーテル型、カルボン酸エステル型、アクリル酸エステル型、リン酸エステル型、スルホン酸エステル型、脂肪酸エステル型、ウレタン型、フッ素型、アミノアマイド型、アクリルアマイド型などの非イオン界面活性剤、アンモニウム、スルホニウム、ホスホニウム含有ポリマーなどの陽イオン界面活性剤、カルボン酸型、リン酸型、スルホン酸型、ヒドロキシ脂肪酸型、脂肪酸アマイド型などの陰イオン界面活性剤が例示される。
【００３０】
有機溶媒としては樹脂を溶解するものであれば特に限定されず、例えばメチルアルコール、エチルアルコール、イソプロピルアルコールなどのアルコール類、アセトン、メチルエチルケトンなどのケトン類が例示できるが、ドクターブレード法によりシート化する際にスラリーの安定性や粘度、シートの乾燥速度などを考慮するとメチルエチルケトンが最適である。
【００３１】
上記の樹脂結合材を１０〜３５重量部および分散剤を０．１〜１０重量部の割合で有機溶媒に入れて、撹拌混合して樹脂溶液を作製する。樹脂結合材の割合が小さいとグリーンシートの強度が低下し、逆に高いと導電性が低下する。また分散剤の割合が０．１重量部より少ないとスラリー調製時に黒鉛粉末の分散性が低下し、１０重量部より多いと樹脂の特性を低下させることになる。すなわち、セパレータ材の機械的特性、耐薬品性、特に硫酸酸性中での特性低下を防止するために、樹脂結合材および分散剤の量比を上記のように設定する。
【００３２】
この樹脂溶液中に黒鉛粉末を１００重量部の割合で添加して、万能攪拌機、超音波攪拌機、カッターミキサー、三本ロールなどにより樹脂溶液中に黒鉛粉末を分散させて、スラリーを調製する。
【００３３】
黒鉛粉末としては人造黒鉛、天然黒鉛、膨張黒鉛、これらの混合物などが用いられ、溶媒量を少なくしても流動性が高く、安定なスラリーとし、またドクターブレード法によるシート作製時の乾燥収縮が少なく、ひび割れを防止するためには粒度調整した黒鉛粉末を用いることが好ましい。
【００３４】
すなわち、粒度分布がブロードであるほど粗粒黒鉛粉末間の空隙に微粒黒鉛粉末が入り込む充填効果により良好なスラリーを得ることができる。例えば、最大粒径は１５０μｍ以下で、アンドレアゼン分布式による平均粒径が３０〜７０μｍ、５〜１０μｍ、１〜３μｍに粒度調整した黒鉛粉末を適当な量比に配合して用いると、ひび割れもなく、緻密なグリーンシートが得られ、これを熱圧成形したセパレータは薄肉でも高いガス不透過性が確保される。
【００３５】
このように調製されるスラリーは、その粘度が１００〜２０００ｍＰａ・ｓになるように有機溶媒の適量を添加して調整する。スラリーの粘度が１００ｍＰａ・ｓを下回るとドクターブレードからスラリーが流出し、一方２０００ｍＰａ・ｓを越えるとドクターブレードによりシート化する際に抵抗が大きくなって、表面に凹凸が発生して、円滑にシート化できなくなる。なお、スラリーに巻き込まれた空気によりグリーンシートの表面に凹凸が生じたり、均質性が低下することもあるので、遠心脱気や真空脱気で巻き込んだ空気を脱気することが好ましい。
【００３６】
このように調製したスラリーはドクターブレード法によりフィルム上に塗布される。スラリーの塗布は、ドクターブレードとフィルム間のギャップを調整したのち、ドクターブレードのスラリーホッパーにスラリーを流し込み、離型剤を塗布したフィルム上にスラリーを均等な厚さに塗布する。スラリーを塗布して所望の厚さの被膜を形成するためには、ドクターブレードとフィルム間のギャップやスラリー中の黒鉛濃度およびスラリーの粘度などを調整し、所望する厚さ、例えば乾燥後のグリーンシートの厚さとして０．１〜０．５ｍｍ程度となるように調整する。
【００３７】
次いで適度な長さにカットして送風乾燥あるいは自然乾燥して表面が乾いた状態になったら、所定の寸法にカッターナイフや打ち抜き型で加工し、所定の形状、寸法のシートを得る。その後、更に、乾燥あるいは冷却してフィルムから離型してグリーンシートを作製する。なお、離型を容易にするために、予めフィルム上に離型剤を塗っておくことが好ましい。
【００３８】
このようにして作製したグリーンシートは、製造するセパレータ材の厚さに応じて適宜枚数を積層して金型内にセットし、例えば１５０〜２５０℃の温度、１０〜１００ＭＰａの圧力で熱圧成形することにより、燃料電池用セパレータ材が製造される。なお、セパレータ材には、例えば溝形状のガス流路部が形成され、また外部シール部など肉厚の異なる部位があるので、その厚さに応じて金型内にセットする際の積層枚数を変えることにより厚さの調整ができ、更に、薄くてもバラツキの少ないセパレータ材を製造することができる。
【実施例】
【００３９】
以下、本発明の実施例を比較例と対比して具体的に説明するが、本発明はこの実施例により何ら限定されるものではない。
【００４０】
実施例１
樹脂結合材として、２官能脂肪族アルコールエーテル型エポキシ樹脂３３重量部、多官能フェノール型エポキシ樹脂３８重量部、ノボラック型フェノール樹脂（硬化剤）２８重量部、２エチル４メチルイミダゾール（硬化促進剤）１重量部の混合樹脂を、分散剤には陰イオン性界面活性剤（ポリカルボン酸型ポリマー）を、また、有機溶媒にはメチルエチルケトン（ＭＥＫ）を用いた。
【００４１】
この樹脂結合材２５重量部、分散剤１重量部を、ＭＥＫ１１０重量部に溶解して樹脂溶液を作製し、この樹脂溶液に、平均粒子径５０μｍが５０重量％、１０μｍが１０重量％、３μｍが４０重量％の割合に粒度調整した天然黒鉛粉末１００重量部を加えて、十分に撹拌混合し、遠心法により巻き込んだ空気を脱気して、粘度２００ｍＰａ・ｓのスラリーを調製した。
【００４２】
ドクターブレードとフィルム間のギャップを調整した後、ドクターブレード成形機のホッパーにスラリーを入れ、離型剤を塗布したポリエステルのフィルム上にスラリーを塗布した。次いで、扇風機で送風乾燥して溶媒のＭＥＫを揮発させて所定寸法にカットした後、フィルムから離型して厚さ０．３ｍｍ程度のグリーンシートを作製した。
【００４３】
このグリーンシートを所定の形状に打ち抜き加工し、２００×２００ｍｍの範囲内に幅１ｍｍ、深さ０．６ｍｍの溝形状部が彫設された、外形２７０×２７０ｍｍの成形金型内に、部位に応じて所定の枚数のグリーンシートを積層し、４０ＭＰａの圧力、１８０℃の温度で熱圧成形した。このようにして、ガス流路となる幅１ｍｍ、深さ０．６ｍｍの溝部を形成した、２００×２００ｍｍ、厚さ０．８ｍｍ、最薄肉部厚さ０．２０ｍｍのセパレータ材を製造した。
【００４４】
実施例２〜４
実施例１と同じ樹脂結合材、分散剤および有機溶剤を使用して樹脂溶液を作製し、表１に示す割合に粒度調整した天然黒鉛粉末を用いて、これらの混合重量部を変えて分散させて、粘度の異なるスラリーを調製した。次いで、このスラリーを用いて実施例１と同じ方法によりセパレータ材を製造した。
【００４５】
比較例１
実施例１と同じ樹脂溶液と表１に示す割合に粒度調整した天然黒鉛粉末を、樹脂固形分と黒鉛粉末の重量比が２０：８０になるように混合し、ニーダーで十分に混練した。混練物を通気乾燥および真空乾燥して有機溶剤を揮散除去した後、混練物を粉砕し、粒度調整して０．１〜０．５ｍｍの成形粉を得た。次いで、成形粉を予備成形型に入れて、温度７０℃、圧力３ＭＰａで１０秒間予備成形して板状のプリフォームを作製し、実施例１と同じ成形金型を用いて、セパレータ材を製造した。
【００４６】
比較例２〜３
実施例１において、有機溶媒の量比を変えて粘度の異なるスラリーを調製した他は、実施例１と同じ方法でセパレータ材を製造した。
【００４７】
これらの製造条件をまとめて、表１に示した。
【００４８】
【表１】
2007172957.tif 000002
【００４９】
次に、これらのセパレータ材について、下記の方法によりその特性を測定して、得られた結果を表２に示した。
【００５０】
（１）厚さ精度；
マイクロメーターによりセパレータ内の２７点の厚さを測定して、厚さの最大値−最小値を厚さ精度とした。
（２）曲げ強度（ＭＰａ）；
ＪＩＳ  Ｒ１６０１に準拠して測定（室温）した。
（３）破断歪み（％）；
ＪＩＳ  Ｒ１６０１に準拠して測定（室温）した。
（４）電気抵抗率（ｍΩ・ｃｍ）；
ＪＩＳ  Ｃ２５２５により測定（室温）した。
（５）接触抵抗（ｍΩ・ｃｍ２）；
テストピース同士を１ＭＰａの圧力で接触させながら、通電量１Ａで測定した。
（６）ガス透過係数（ｍｏｌ・ｍ・ｍ−２・ｓｅｃ−１・ＭＰａ−１）；
ヘリウムガスにより、０．２ＭＰａの差圧をかけた時の単位時間、単位断面積当たりのヘリウムガス透過量を測定した。
【００５１】
【表２】
2007172957.tif 000003
【００５２】
樹脂結合材と黒鉛粉末との混練物を成形型に充填してセパレータ材を製造した比較例１では、最薄部の厚さが０．２ｍｍと薄いために組織にスが発生してガス不透過性が著しく低下し、また厚さのバラツキも大きくなった。
【００５３】
スラリーの粘度が低い比較例２は、グリーンシート作製時に液漏れが発生したり、乾燥時にグリーンシートの周辺部と中央部で乾燥状態の差が生じて黒鉛粉末の混合状態が不均一となるため、乾燥収縮の差による応力差が原因でクラックが発生し易くなり、歩留りが低下した。更に、溶媒の乾燥時に生じる黒鉛粉末の沈降により不均一化して接触抵抗が増大し、厚さ精度やガス不透過性が劣るものとなった。なお、グリーンシートの表裏の艶が大きく異なり（フィルム側に光沢があり、大きな黒鉛粉がところどころに見られた）、セパレータ材には反りが発生した。
【００５４】
スラリーの粘度が著しく大きい比較例３は、グリーンシート作製時にスラリーが容器壁で固化してブレード間に挟まり、スラリーの流れが悪化してグリーンシートに筋状の欠陥が認められ、均一なグリーンシートが得られず、セパレータ材の厚さのバラツキが大きくなることが認められた。
【図面の簡単な説明】
【００５５】
【図１】固体高分子型燃料電池の概略構造を示す一部断面図である。
【符号の説明】
【００５６】
１  セパレータ
２  ガス流路用溝
３  カソード
４  アノード
５  電解質膜
６  シール材
【図１】
2007172957.tif 000004