(57)【要約】ハニカム構造の構造化モノリス触媒（１２ｅ−ｈ）によって気液フィード流れを処理する方法及び装置であって、触媒（１２ｅ−ｈ）は、流路オフセットを伴ったスタック状ハニカム構造セクションとして構成される。スタック状において隣接して接触したハニカム構造体間において結果的に生じる流路転位が、流路を通り抜けるフィード流れ部分に、調整された一定限度の乱流及び混合をもたらす。これによって、リアクタ（１０）の触媒効率が大きく向上する。
2004522567.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハニカム構造の構造化モノリス触媒によって気液フィード流れを処理する触媒リアクタであって、
化学フィード流れを処理する触媒床を包含するリアクタ容器と、
前記リアクタ容器内に設置された構造化ハニカム構造触媒の２以上のセクションを有する触媒床と、を備え、前記触媒床は少なくとも第１触媒セクションと第２触媒セクションとを含み、前記第１触媒セクションと前記第２触媒セクションとは端部同士が接続されて流れが連続する関係で配置され、
前記第１及び第２触媒セクションは、各々が、入口端、出口端、及び前記入口端と前記出口端との間に延在した、活性触媒の壁表面を有した流路壁で仕切られた、両端が開放した平行な複数のハニカム構造流路を有し、両セクションの前記流路は、前記触媒床を流れるフィード流れの共通流れ軸に沿って差し向けられており、
前記第２触媒セクションの前記流路は、前記第１触媒セクションの前記流路からオフセットしており、よって少なくとも前記第１触媒セクションの大部分の前記流路の出口端が、前記第２触媒セクションの前記入口端の少なくとも１つの流路壁部分及び少なくとも２つの隣接した流路開口部に対して開口していることを特徴とするリアクタ。
【請求項２】
前記第１触媒セクションが、前記第２触媒セクションの前記流路にほぼ等しい流路サイズ及び流路断面形状の流路を備えていることを特徴とする請求項１記載の触媒リアクタ。
【請求項３】
前記第１触媒セクションが、流路サイズ、流路断面形状、またはその両方において、前記第２触媒セクションの前記流路とは異なる流路を備えていることを特徴とする請求項１記載の触媒リアクタ。
【請求項４】
前記第２触媒セクションの前記流路が、前記第１触媒セクションの前記流路から回転オフセットしていることを特徴とする請求項１記載の触媒リアクタ。
【請求項５】
前記第２触媒セクションの前記流路が、前記第１触媒セクションの前記流路から横方向オフセットしていることを特徴とする請求項１記載の触媒リアクタ。
【請求項６】
流路を有した分離器（ｃｈａｎｎｅｌｅｄ ｓｅｐａｒａｔｏｒ）が、２つのハニカム構造触媒セクションの間に設置されていることを特徴とする請求項１記載の触媒リアクタ。
【請求項７】
ハニカム構造の構造化モノリス触媒によって気液フィード流れを処理する方法であって、
前記フィード流れをリアクタ容器内に供給する工程と、前記容器は構造化ハニカム構造触媒の少なくとも第１及び第２セクションを含んでおり、各セクションは、その入口端から出口端まで延在した含触媒流路壁で仕切られて両端が開放した平行な複数のハニカム構造流路を有し、両セクションの前記流路は、前記リアクタを通る共通流れ軸に対して平行に置かれ、前記触媒セクションは互いに端部同士が接続されて流れが連続する関係で配置され、
前記フィード流れを、前記入口端を経て前記第１セクション触媒の前記複数のハニカム構造流路を通る複数のフィード流れ部分として導く工程と、
前記第１セクション触媒の前記含触媒流路壁に対して前記複数のフィード流れ部分を反応させ、反応したフィード流れ部分をその前記出口端から排出する工程と、
少なくとも前記フィード流れ部分の大多数を、再分されたフィード流れ部分として再分し、前記フィード流れ部分の各々に対して、前記再分されたフィード流れ部分を前記第２触媒セクションの少なくとも２つの平行に隣接した流路からなる一組に導く工程と、
前記再分されたフィード流れ部分を前記第２触媒セクションの前記含触媒壁に対して反応させる工程と、
反応した前記再分されたフィード流れ部分を前記第２触媒セクションから排出する工程と、からなることを特徴とする方法。
【請求項８】
前記フィード流れ部分が、前記第２触媒セクションの入口面において前記第２触媒セクションの前記流路壁によって２乃至４の再分されたフィード流れ部分に再分されることを特徴とする請求項７記載の方法。
【請求項９】
前記フィード流れが前記リアクタを並流の下降流状態で通過することを特徴とする請求項７記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は、気液混合化学反応物の化学的処理方法及び装置に関し、特にかかる混合物の処理にモノリスハニカム構造の触媒セクションを組合わせた構造化触媒を採用した化学リアクタ及びプロセスに関する。
【０００２】
【背景技術】
３相（気・液・触媒）反応系において、化学反応物流体の処理にハニカム構造等の構造化触媒を使用することへの関心が高まっている。本技術の適用が考えられるさまざまな分野には、触媒を通る気液並流流れが含まれる。並流流れにおいては、気液２相フィード流れの気相及び液相は、いずれも、ハニカム構造触媒の中を同方向に並んで流れている。かかるプロセス操作において望まれる条件には、モノリス構造内において高い物質移動係数を伴う流れ領域を維持することがある。
【０００３】
化学的処理リアクタに構造化触媒を使用した一例としては、公開された欧州特許出願第０，２２６，３０６号が挙げられる。該出願には、化学リアクタ用充填物の設計方法が記載されており、さまざまな化学フィード原料の処理に潜在的に適用可能な組合せ配列されたハニカム構造触媒を採用している。
該特許に記述されている組合せ触媒配置は、リアクタ内において、触媒との接触のない流路が生じないように設計されており、同時にハニカム構造触媒ブロック間の多少の相対的移動を許容している。触媒の移動は、ハニカム構造体やリアクタ容器における寸法変化の結果生じ、これは操作中にリアクタ内に生じる温度差に起因している。
【０００４】
該特許に記載されている平行なハニカム構造流路を通る分離された規則正しい流体流れは、多くの化学反応にとって望ましいものと考えられてきた。なぜならば、かかる流れは反応物の分配を安定化させて触媒を最大限利用するからである。しかし、より乱れた反応物流れの方が有利な他の化学反応も存在し得る。米国特許第５，５１４，３４７号には、複雑な壁構造のハニカム構造体が開示されており、これによって、乱流の程度の増加や反応運転中でのハニカム構造流路間における化学反応物の交換の増加が図らている。
【０００５】
複雑なハニカム構造の欠点の１つには、コストの高いことが挙げられる。従って、安価な設計及び方法で反応物の適度な内部混合が達成できれば、数多くの化学的処理に適用できるため有益である。更に、かかる設計や方法により、触媒床内での反応物の再分配度をある程度調整することができれば非常に有益である。これにより、例えば、フィード流れに対する望ましくない妨害を防ぐことができる。この妨害は、触媒床の一部のセクションを通る流れには大流量の流れをもたらし、触媒床の他のセクションには流れの枯渇や付随する触媒の不十分な利用状態をもたらす。
【０００６】
【発明の開示】
本発明は、ハニカム構造形状の構造化触媒を採用した化学リアクタの設計及びプロセスを提供する。構造化触媒は、フィード流れの反応物の再分配を調整する。再分配は、リアクタの転化効率の改善に極めて効果的であることが知られている。該リアクタはさまざまな用途に使用可能で、特に、固体ハニカム構造触媒上で、気液フィード流れの並流処理を含んだ３相反応を行なう場合に有用である。
【０００７】
本発明は、ハニカム構造触媒充填物の配置に関する発見に一部基づいている。該発見では、リアクタを通り抜けるハニカム構造流路の「閉じられた」流路の不連続性が触媒の見かけの活性を増加している。閉じられた流路の不連続性とは、チャンバ空間または従来の触媒リアクタ内空間において生じるガイドの無い流れ等の、フィード流れのランダムな混合を促進するために設けられた流路の無い流れ、またはガイドの無い流れが実質的に存在しない不連続性のことを意味する。
【０００８】
本発明の目的のため、好適な流路の不連続性は、ほぼ等しいセル密度からなる隣接して流れが連続するハニカム構造の複数の触媒ブロックを、それらの流路が整合しないように回転させたりずらしたりして設置することによって提供される。回転角度あるいはオフセットは、流路分割が十分となるように定められる。すなわち、上流ブロックの流路を出た反応物が再分され、流れが連続している下流ブロックの隣接する２以上の流路間で再分配されるような流れパターンが十分に形成されるように定められる。
【０００９】
上記流れパターンが形成される結果、触媒活性を高めるのに大きなコストをかけること無く、見かけの触媒活性が、不連続流路の無い同等容量の触媒または従来の混合セクションに比べて非常に高くなる。本方法の更なる利点は、流路調整を確保する追加措置にかかるコストが全く不用であることである。事実上、ハニカム構造の床内での方向は、ほぼランダム状態が許容される。なぜならば、本発明の効果は、上流ハニカム構造と下流ハニカム構造との間の流路角度が取付け不良によって不正確であっても影響を受けないからである。
【００１０】
すなわち、本発明の第１の特徴は、ハニカム構造の構造化モノリス触媒によって気液フィード流れを処理する改善された化学リアクタを含む。構造化モノリス触媒床を包含し、反応物フィード流れを処理する好適なリアクタ容器が第１に提供される。リアクタ内には、２セクション以上の構造化ハニカム構造触媒が含まれ、少なくとも第１触媒セクションと第２触媒セクションとが含まれ、互いにほぼ接触する関係、または端部同士が接続されて流れが連続する関係で配置されている。
【００１１】
第１及び第２触媒セクションは、各々が入口端及び出口端、並びにそれら間の触媒活性な壁表面が延在した、流路壁で仕切られて両端が開放した、平行な複数のハニカム構造流路を有する。両セクションの流路は、リアクタ容器の入口から出口に向かって通常流れる共通流れ軸に沿ったフィード流れの方向に差向けられる。
【００１２】
フィード流れの所望の調整された乱流及び混合を達成するため、第１及び第２触媒セクションの流路は、互いに軸方向では無く横方向にオフセットしている。上記オフセットは、例えば、ハニカム構造体の１つを共通流れ軸に対して所定の回転角度で回転することで行なわれる。これにより、少なくとも第１触媒セクションのその出口端からの大部分の流路が、第２触媒セクションの入口端における少なくとも１つの流路壁部分及び少なくとも２つの隣接した流路開口部に開口している。同様の結果は、ハニカム構造の一方を他方に対して流れ軸に対して横切る方向で横方向にずらすことによっても行ない得る。
【００１３】
ハニカム構造流路の回転移動または横方向移動のいずれにおいても、流路オフセットによって、第１触媒セクションの流路は、第２触媒セクションの２以上の隣接する流路に移る。しかしながら、全ての場合において、第１セクションの流路からの分割されたフィード流れは、両ハニカム構造の間が接触する関係にあることによって制限を受け、第２セクションの一定限度の隣接した流路の組にのみ流れ込む。このようにして、従来の触媒床において供されてきた混合チャンバ内で生じるガイドの無い流れやフィード流れの調整されない混合が完全に防止される。
【００１４】
本発明の第２の特徴は、ハニカム構造の均質な構造化モノリス触媒による２相気液フィード流れを処理する改善した方法にある。上記方法には、既述した２以上のハニカム構造セクションを伴ったリアクタが用いられ、気液フィード流れがより効率良く処理される。
かかるリアクタを使用して改善した方法を実施するため、リアクタ内の触媒床を通る気液フィード流れが、触媒第１セクションの入口端を通って導かれ、該セクション中の複数のハニカム構造流路に流れ込む。上記工程は、 フィード流れを、複数の流路を通り抜ける複数のフィード流れ部分に分割する。上記フィード流れ部分の各々は、触媒第１セクションを通り抜ける際に、流路の含触媒流路壁において反応し、少なくとも部分的に反応したフィード流れ部分としてその出口端から排出される。
【００１５】
第１ハニカム構造セクションの流路から排出されたフィード流れ部分は、従来の混合セクションのように混合のために単一フィード流れとして集められて再結合することは無く、代わりに第２触媒セクションに直接移される。この位置において、第１及び第２ハニカム構造セクション間に供された上記横方向の流路オフセットによって、少なくとも第２触媒セクションへ移されるフィード流れ部分の大部分が、各々小さく再分されたフィード流れ部分として分割される。ハニカム構造セクションが直接接触する場所において、上記分離は、フィード流れ部分の各々が第２セクションの流路壁を形成している１以上の網状区分に衝突することによって生じる。再分されたフィード流れ部分は、他の上流の流路からの再分されたフィード流れと共に第２ハニカム構造セクションの流路へ流れ込み、その流路壁において反応する。
【００１６】
上述から明らかなように、第１触媒セクションから第２触媒セクションに流れ込む混合反応物は、ハニカム構造の共通流れ軸に対して横方向への大規模な反応物の物質移動を伴うこと無く第２セクションに移される。すなわち、第２ハニカム構造セクションの入口面において再分されるフィード流れ部分の各々は、第２触媒セクションの一定の流路の組（一般的に２、３または４つの隣接した流路）のみに限定して移されるため、一定の限定で調整された範囲でのみ乱流や横方向の内部混合が生じる。
【００１７】
第２触媒セクションの流路を通過し、その中で反応した後、反応したフィード流れは集合流れとして集められ、触媒床を再循環するか、またはリアクタから排出される。軸流配置においては、集合流れは、必要に応じて、リアクタから排出される前にリアクタの下流セクションにある他の処理工程において更に処理され得る。
【００１８】
上述のように実施される触媒転化プロセスは経済的であって、驚異的に効率が良い。本プロセスの重要な利点は、触媒リアクタ効率の向上に効果的な程度の乱流及び内部混合を生じさせるために、リアクタ内のハニカム構造触媒ステージ間に、独立した流れ分配器または混合器が不用なことである。従って、セクション同士が上述の流れが連続する関係によって配置されるのであれば、第１ハニカム構造セクションへの反応物の良好な初期分配が、後続の全触媒セクションに亘って維持される。
【００１９】
【発明を実施するための最良の形態】
ハニカム構造のモノリスを採用した化学リアクタ技術は、並流気液流れプロセスにおいて特に関心が高い。該プロセスでは、反応物のフィード流れ中の気体成分及び液体成分が、リアクタコア内の触媒床内で同じ向きに運ばれる。並流流れの向きがリアクタ内で上向きであるか下向きであるかにかかわらず、モノリス構造体において高い物質移動係数を有した流れ領域が一般的に形成される。リアクタには再循環リアクタまたはバッチタイプリアクタを採用することが可能で、更に、一般的な軸流リアクタであっても良い。軸流リアクタにおいては、処理される化学フィード流れがリアクタに運ばれ、触媒床を通る軸方向の流路に沿って運ばれ、そしてリアクタから排出されるか又は更なる処理のため後段のリアクタで処理される。
【００２０】
テイラ（Ｔａｙｌｏｒ）流れと一般的に称される流れ領域においては、最も高い物質移動係数が得られると考えられている。この流れ領域においては、液体スラグが気体バブルによって分離された状態で、気体及び液体がハニカム構造の流路内を整然と進行する。気体バブルは、液体スラグ及びハニカム構造の流路内径に対して１乃至１０倍程度の大きさを有している。
【００２１】
上記の考えから、最大の物質移動効率を得るためには、すなわち最大製品収率を得るためには、テイラ流れの妨害を回避することが必要であることが示唆される。出願人によって実施された、同等容量のハニカム構造触媒をリアクタ容器内に異なる方法により配置した触媒試験の結果、上記とは反対に、多少の妨害が有用であることが示された。すなわち、ハニカム構造体の他の配置がより効果的になり得ることが示された。
【００２２】
上記の結果は一連の転化反応試験によって示される。該反応においては、一定容量のハニカム構造の触媒充填物を、一体型の、すなわち連続した触媒床の形態で最初に試験し、その後、同じ触媒を同じリアクタ容器内で物理的にさまざまに再配置して試験した。かかる試験の実施に好適なハニカム構造は、セラミックのハニカム構造支持体からなり、ハニカム構造体の断面において６２セル／ｃｍ２（４００セル／ｉｎ２）の流路密度を有している。ハニカム構造体のセルは０．１５ｍｍ（０．００６インチ）の厚みの流路壁によって仕切られており、流路壁はアルミナウォッシュコート上に均一に散布したニッケル触媒を伴っている。
【００２３】
本ハニカム構造触媒の種々の物理的再配置による効果は、数多くの再配置の各々の反応物転化速度を測定することで比較することができる。この目的のため、単一の反応物からなるフィード流れを採用することができる。該フィード流れはトルエンキャリア中にスチレンを混ぜた溶液から成り、触媒との接触過程においてエチルベンゼン、トルエン、及び未反応スチレンからなる製品流体に転化される。
【００２４】
反応において高い物質移動効率を得るためには、気液反応物のフィード流れを並流の下降流状態でリアクタ内に通し、ハニカム構造流路内においてテイラ流れが形成されて維持される速度とする。上記流れ速度を、同じ組成の触媒を用いた以降の反応試験において変化させずに維持した。
図１及び２は、比較試験の対象となる従来のハニカム構造触媒の配置タイプ例の概略図を示している。図１は化学リアクタ１０部の部分切取図であり、一本のハニカム構造触媒１２が鋼鉄製リアクタ容器１４内に配置されている。本配置においては、触媒１２は一体型の連続した触媒床として供される。
【００２５】
図２は第２のリアクタ試験構造を示しており、図１に示した一体型ハニカム構造が２つのほぼ同等長さの触媒に分割されて、上流触媒セクション１２ａと下流触媒セクション１２ｂとを構成している。図２に示す配置の触媒セクション１２ａ及び１２ｂを合わせた長さは、図１に示す一体型ハニカム構造のセクション長さに等しい。従って、触媒の容量は不変である。しかし、図２の２つのセクションは、容器１４内で空き間隔、すなわちチャンバ１６によって分離されている。
【００２６】
図２に示すチャンバ１６等の空き間隔は、化学リアクタの分野において従来から採用されてきた混合チャンバを形成している。かかるチャンバは、後段の触媒やリアクタの他の処理セクションにおいて行なわれる更なる処理前に、チャンバに入るフィード流れの中の反応物や中間生成物の完全混合及び再分配を促進するために通常供される。
【００２７】
図３は本発明による触媒配置の概略図を示しており、図２に示すセクション１２ａ及び１２ｂと同じサイズの２つの触媒セクション１２ｃ及び１２ｄが互いに接触、且つ回転オフセットされた状態で配置されている。この配置においては、底部ハニカム構造触媒セクション１２ｄは、ハニカム構造体を通る共通流れ軸Ｆに対して約４５°の回転角度を有している。これにより底部セクション１２ｄの桝目状ハニカム構造流路は、上部セクション１２ｃの桝目状流路に対して整合しておらず、そのかわり、オフセットしている。
【００２８】
触媒セクション１２ｃに対する触媒セクション１２ｄの軸回転による流路オフセットの様子が、図４の概略図に示されている。図４は、図３に示すリアクタ１０を４−４から見た略断面図である。下部ハニカム構造セクション１２ｄの流路位置が、上部ハニカム構造セクション１２ｃの流路位置の下方に、細線で示されている。
図４を見てわかるように、図３に示す触媒配置によって供される調整された流路オフセットの結果、セクション１２ｃの流路からセクション１２ｄへ移るほとんど全ての下降流反応物流れ部分は、セクション１２ｄの流路壁によって２以上の小流れに分離分割されている。上記小流れは、後段セクション１２ｄの２以上の隣接した流路に入り、そこで小流れは他の分離された部分からの小流れと一定限度で再結合する。
【００２９】
上述の流体流れの分割及び再結合は、触媒セクション間の境界を通り抜ける際に、反応物流れに小さな乱流を生じ、反応物流れの一部の間での一定限度の混合を伴った局所的再分配をもたらす。セクション１２ｃの流路内のテイラ流れは、上流のハニカム構造から下流のハニカム構造への遷移領域において乱されるが、下流のセクション１２ｄにおいて再形成される。下流でのテイラ流れの再形成は好ましい。なぜならば、遷移領域において、フィード流れ速度及びフィード流れ中の気液比は変化しないものであって、触媒セクション間でのかかる接触関係によって、大規模なフィード流れの再分配において生じ易い一部流路での枯渇及び他の流路での過大なフィード流れが、防止されるからである。
【００３０】
図５に示す概略図は、図３に示す配置と同等の機能を有し、図３に示す２つのハニカム構造セクションの各々を更に分割して回転させたハニカム構造配置を採用したリアクタセクション１０であって、これにより回転オフセットされた４つの接触したハニカム構造触媒１２ｅ−１２ｈのスタック状触媒床が形成される。回転角度が０°の触媒セクション１２ｅからの各触媒セクションの回転角度は、各セクション１２ｆ、１２ｇ及び１２ｈ上に示されている。ここにおいても、触媒の総容量は図１乃至３の容量から不変であるが、図５に示す触媒床における反応物流れの遷移領域における分割及び再結合は、スタック状触媒の上部から底部までの流れ流路に亘って３回生じている。
【００３１】
図３及び図５に示すハニカム構造触媒床に亘って行なわれるプロセスにおいて、調整された流体分割及び再分配に予想外の効果が生じ、触媒床の有効活性が減少せずに上昇した。図６は、相対的な触媒活性を比較した棒グラフである。該活性は、図１、３及び５に示す構造のハニカム構造体で支持されたニッケル触媒床上のトルエンキャリア中のスチレンのエチルベンゼンへの転化反応において観察されたものである。各試験床の相対活性が、グラフの縦軸に示されており、採用された触媒床の数がグラフの横軸に示されている。相対活性は、試験床の触媒活性と、試験床と同等のハニカム構造設計を有した図１に示す一体型触媒床の活性との比として表されている。
【００３２】
図６の考察から明らかなように、所定容量当たりの見かけの触媒活性は、グラフに示す触媒セクション数１乃至４の範囲において、セクション数の増加に伴って増加している。特に上記の反応においては、単一触媒セクションを分割して回転オフセットさせて２つの触媒セクションにした場合の活性の増加が、２５％を超過しており、更なる分割においても活性の大きな増加が続いている。
【００３３】
図６で報告されているような活性の増加が、図２に示されるような従来の間隔を有した混合チャンバを採用したハニカム構造触媒床によって実現し得るか明白ではない。図７は、スチレン／エチルベンゼンで代表させた転化反応の活性を比較した棒グラフであり、図１に示す一体型触媒床１が、図２に示す同等の触媒容量を有して従来の混合チャンバによって分割された第２触媒床２と共に示されている。図７には、更に、図３に示す同等の容量を有して２つの接触するセクションに分割された触媒床３も比較のために含まれている。触媒床３のハニカム構造セクションは、互いに４５°回転した回転オフセットを有しており、セクション間に混合チャンバが存在していない。
【００３４】
図７に示すグラフの縦軸は、試験を行なった３つの触媒床の有効触媒活性（ｋ）を比較した割合を示しており、活性は各触媒毎に番号が付された棒１、２及び３の高さによって表される。図７で表示されているデータから明らかなように、隣接する触媒床セクション間に従来の混合チャンバを設けた触媒床２の有効触媒活性は、一体型ハニカム構造触媒床の触媒床１の活性とほぼ同等である。対照的に、２つに分割されてオフセットされた流路を有して接触するセクションからなる同等の容量を有した触媒からなる触媒床３の有効活性は、床１または２のいずれの活性よりも約２５％高い。
【００３５】
本発明の現実的な有用性に貢献する重要な要因として、上述した種類の流路オフセットがリアクタ触媒床における圧力損失を大きく増加させること無く提供され得る点が挙げられる。上記結論は、一体型ハニカム構造床及びオフセット流路を有するハニカム構造床の両方から得られた等圧力損失マップを気液流体速度の広範なレンジに亘って厳密に比較した結果に基づいている。一体型触媒床を分割して互いに４５°で回転オフセットさせたオフセット流路を有する２つのセクションにしても、等圧力データは、圧力損失の上昇をほとんど示していない。
【００３６】
本発明によって提供される改善された触媒活性及びリアクタ性能は、採用する流路オフセットの特定のタイプには大きく依存してないと考えられる。回転オフセット及び横方向オフセットが、所定の流路サイズへの変更、形状または隣接する触媒セクション間の間隔から生じるオフセットと同様に、同等の有効性を有すると期待できる。
【００３７】
図８及び９は、代表的なオフセット例を示しており、図４に示す回転オフセットの代替案として採用することができる。図８は２つのセクションからなるスタック状ハニカム構造間の接続領域における略断面図を示しており、スタック状の下部ハニカム構造の桝目状流路（細線で示されている）が、上部ハニカム構造セクションの桝目状流路から左側へ横方向オフセットしている。図９は、２つのセクションからなるスタック状の接続部分の略断面図であり、流路オフセットによって下部ハニカム構造の桝目状流路の壁（細線で示されている）が、上部ハニカム構造の三角流路出口を横切っている。上記の図は当然に、採用し得る種々の流路オフセット及び流路形状の単なる代表である。すなわち、六角形状、シヌソイド形状、ランダム形状あるいは他の種々の形状を、桝目流路形状や三角形状に代えて、もしくはこれらに追加して採用しても良い。
【００３８】
上記に示した通り、並流流れ操作において、リアクタ床内で隣接させて流路をオフセットさせた触媒セクションの最も経済的な配置は直接に接触する配置である。かかる配置では、ハニカム構造を取付ける特殊な機器が不用である。更に、リアクタ操作条件が極端な機械的振動や、触媒セクションの相対的な移動及び許容できない磨耗または他の物理的損傷を結果的に生じる反応物流れの過大な圧力を含まないのであれば、どこでも使用することができる。
【００３９】
ハニカム構造触媒セクション間を直接に物理接触することが奨励できない用途においては、他の流れが連続する配置が使用される。本発明の説明の目的として、他の流れが連続する配置には、流路を有した分離層（ｃｈａｎｎｅｌｅｄ ｓｅｐａｒａｔｉｎｇ ｌａｙｅｒｓ）またはコーティング（ｃｏａｔｉｎｇｓ）を隣接したハニカム構造間に設置した配置が含まれる。これは、例えばセクション間の所望の流路オフセットを維持しつつハニカム構造間での磨耗を最小にするために採用される。好適な流路を有した分離器は、化学的耐久性を有した有機物または材料によって形成されたコーティング、ウエハ（ｗａｆｅｒ）、もしくはガスケットからなり、複数のハニカム構造のうち１つの流路出口パターンに整合するように利用され、成形され、または穿孔されている。これにより、流路オフセットやフィード流れの分離及び再分配に影響を及ぼすことなく、ハニカム構造流路が単に伸長する。
【００４０】
上記の記述及び実施例は、本発明の具体的な実施例及び種々の化学リアクタ設計及びプロセスへの広範な適用例に関して説明したものであって、上記の説明は単に代表例であることを企図している。従って、上記で特に示した設計及びプロセスに対する数多くの改良や変形が、当業者によって添付のクレームの範囲内のものとして行なわれ得ることは自明である。
【図面の簡単な説明】
本発明は、以下の図面を参照することによって更に良く理解できる。
【図１】リアクタ内にハニカム構造触媒を設置した従来技術による配置の概略図を示す。
【図２】リアクタ内にハニカム構造触媒を設置した従来技術による配置の概略図を示す。
【図３】改善した反応効率を提供する本発明による第１のハニカム構造触媒配置の概略図を示す。
【図４】改善した反応効率を提供する本発明による第１のハニカム構造触媒配置の概略図を示す。
【図５】改善した反応効率を提供する本発明による第２のハニカム構造触媒配置の概略図を示す。
【図６】ハニカム構造触媒配置の触媒活性の効果を示すグラフである。
【図７】ハニカム構造触媒配置の触媒活性の効果を示すグラフである。
【図８】改善した反応効率を提供する本発明による更なるハニカム構造触媒配置の概略図を示す。
【図９】改善した反応効率を提供する本発明による更なるハニカム構造触媒配置の概略図を示す。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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