(57)【要約】【課題】  体積エネルギー密度が高く薄型化した、積層型電池を提供する。【解決手段】  平板状の正極３と、平板状の負極１，４がセパレータ２を介して積層された電極集合体を含み、前記電極集合体の最外層の正極あるいは負極１の集電体の内側のみに活物質層が片面塗布され、最外層の集電体の厚さが他の同極の集電体の厚さより厚くした。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板状の正極と、平板状の負極がセパレータを介して積層された電極集合体を含み、前記電極集合体の最外層の正極あるいは負極の集電体の内側のみに活物質層が片面塗布され、最外層の集電体の厚さが他の同極の集電体の厚さより厚いことを特徴とする積層型電池。
【請求項２】
前記最外層の集電体の厚さ（ｔ1）と前記他の同極の集電体の厚さ（ｔ2）の比ｔ1／ｔ2が３．０以上であることを特徴とする請求項１記載の積層型電池。
【請求項３】
前記最外層の集電体上の活物質層の厚さ（ｄ）と前記最外層の集電体の厚さ（ｔ1）の比ｄ／ｔ1が１．０以上３．０以下であることを特徴とする請求項１または２に記載の積層型電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、平板状の正極と負極をセパレータを介して積層した積層型電池の構造に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、携帯電話、デジタルカメラ、ポータブルオーディオなどの小型の電子機器の電源として各種の電池が用いられており、リチウムイオン電池等の非水電解液を使用した小型で大容量の密閉型電池が用いられている。電子機器の薄型化に伴い電池も薄型機器に適した積層型電池がスペース効率が優れており、用いられてきている。
【０００３】
従来の積層型電池は、図４に示すように、正極の集電体の両面に正極活物質層を塗布した正極と、負極の集電体の両面に負極活物質層を塗布した負極をそれぞれ圧縮し、切断した後セパレータを介して積層した構造としていた（例えば特許文献１参照）。
【０００４】
しかしながら、積層型電池の最外層において、正極或いは負極の集電体の両面にそれぞれの活物質層を塗布した場合、外側の活物質層は電池容量に寄与しない、余分な活物質層として存在していた。そのため、図５に示すように、積層型電池の最外層において、集電体の片面に活物質を塗布した電極を用いた積層型電池の例があった（例えば特許文献２参照）。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−５５４２５号公報
【特許文献２】特開２００３−１５１５３５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
このような積層型電池を製作する際に、中心部の電極となる、集電体の両面に活物質層を塗布した電極を作製する場合には、活物質の塗布工程後の活物質の密度向上と膜厚均一化のための圧縮工程においては、図７に示すように、両面に活物質層が存在するため、集電体９の厚さ（ｔ2）が薄い場合でも両面から均一に圧力がかかり、電極が湾曲等することなく作製できる一方、最外層の電極となる集電体の片面に活物質を塗布した電極の製作にあたっては、集電体９の厚さ（ｔ2）が薄い場合には、活物質の塗布工程後の圧縮工程において集電体側と、活物質層側で圧縮率、伸び率等物性の違いにより、図８に示すように、集電体側に湾曲し、平板状の電極が作製できず、積層型電池を組み立てた場合には図６のように最外層の電極が湾曲するという問題があった。
【０００７】
本発明の課題は、電池容量に寄与しない活物質層を省略したにもかかわらず、電極が良好に圧縮され、体積エネルギー密度が高く薄型化した、積層型電池を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記課題を解決するための本発明の積層型電池は、平板状の正極と、平板状の負極がセパレータを介して積層された電極集合体を含み、前記電極集合体の最外層の正極あるいは負極の集電体の内側のみに活物質層が片面塗布され、最外層の集電体の厚さが他の同極の集電体の厚さより厚くしたことを特徴とする。
【０００９】
前記最外層の集電体の厚さ（ｔ1）と前記他の同極の集電体の厚さ（ｔ2）の比ｔ1／ｔ2が３．０以上であるとよい。
【００１０】
前記最外層の集電体上の活物質層の厚さ（ｄ）と前記最外層の集電体の厚さ（ｔ1）の比ｄ／ｔ1が１．０以上３．０以下であるとよい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の積層型電池によれば、最外層の電極の集電体の内側のみに活物質層を片面塗布することにより、活物質の材料使用量を削減することによるコスト低減と、活物質層の厚さの減少による積層型電池の厚さの低減を図ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
次に、本発明の実施の形態を図面に基づいて説明する。
【００１３】
図１は、本発明の積層型電池の電極集合体の構造を説明する断面図、図２は、図１のＡ部の拡大断面図、図３は、本発明の積層型電池の最外層の片面塗布電極の圧縮工程を説明する断面図である。
【００１４】
積層型電池は、図１及び図２に示すような平板状の正極３と平板状の負極１，４がセパレータ２を介して積層された電極集合体を含む構造となっているが、電極集合体の作製方法について、リチウムイオン二次電池を例に挙げて説明する。
【００１５】
正極３は帯状のアルミニウム箔からなる正極集電体６にＬｉＭＯ2（ただしＭは少なくとも１種類の遷移金属を表す）で表される複合酸化物、たとえばＬｉＣｏＯ2、ＬｉＮｉＯ2、ＬｉＭｎ2Ｏ4などを、カーボンブラック等の導電性物質、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等の結着剤とＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤に分散混合し調製した正極塗料を塗布装置によって塗布し乾燥させ正極活物質層５を正極集電体６の片面に形成した後に、正極集電体６の反対面の所定の部分に同様に正極塗料を塗布し、両面に正極活物質層５を形成した正極３を作製する。
【００１６】
負極１，４は帯状の銅箔からなる負極集電体８，９の表面に、リチウムイオンをドープ及び脱ドープ可能な、熱分解炭素類、ピッチコークス、ニードルコークス、石油コークスなどのコークス類、グラファイト類、ガラス状炭素類、フェノール樹脂、フラン樹脂などを焼成した有機高分子化合物焼成体、炭素繊維、活性炭などの炭素質材料、ポリアセチレン、ポリピロール類の導電性高分子材料等をカーボンブラックなどの導電性物質、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等の結着剤とＮ−メチル−２−ピロリドン（ＮＭＰ）等の溶剤に分散混合し調製した負極塗料を塗布装置によって塗布し乾燥させ負極活物質層７を負極集電体８，９の片面に形成した後に、最外層となる負極１を除く負極集電体９の反対面の所定の部分に同様に負極塗料を塗布して両面に負極活物質層７を形成した負極４を作製する。
【００１７】
このとき、最外層となる負極１の負極集電体８上には、片面のみに負極活物質層７を形成し、最外層以外の負極４の負極集電体９上には、両面に負極活物質層７を形成するため、後工程の圧縮工程で不具合を起こさないために最外層の負極集電体８の厚さ（ｔ1）はそれ以外の負極集電体９の厚さ（ｔ2）より厚い材料を使用する。このようにして作製した、正極３、負極１，４を活物質の充填密度の向上のため所定の厚みに圧縮する。このときの負極集電体８の厚さ（ｔ1）は負極活物質層７の厚さ（ｄ）との関係によりそれぞれの物性等から決定する。
【００１８】
図３は、本発明の片面に活物質層が塗布された負極集電体の圧縮工程を説明する断面図である。
【００１９】
負極集電体８の片面に負極活物質層７が形成された負極１を両面から圧縮ロ−ラーによりロールプレスを行う。このとき、負極集電体８を厚くし、曲げ等に対する機械的強度を高めることにより、負極１の負極集電体８側への湾曲を防止している。
【００２０】
その後、裁断装置によって正極３および負極１，４を所定の形状に裁断し、導電タブを接合した後に、セパレータ２を介して、正極３及び負極１，４を所定の位置に合わせて積層し最外周には片面に活物質層が塗布された負極１を配置した後に、外部接続素子と接続し、電池外装体に収納して非水電解液を注液した後に、封止することによって積層型電池を製造する。
【実施例１】
【００２１】
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が３０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を７０μｍとして、ｔ1／ｔ2が３．０、ｄ／ｔ1が２．３となるように作製した。
【実施例２】
【００２２】
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が５０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を７０μｍとして、ｔ1／ｔ2が５．０、ｄ／ｔ1が１．４となるように作製した。
【実施例３】
【００２３】
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が７０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を７０μｍとして、ｔ1／ｔ2が７．０、ｄ／ｔ1が１．０となるように作製した。
【実施例４】
【００２４】
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が６０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が２０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を６０μｍとして、ｔ1／ｔ2が３．０、ｄ／ｔ1が１．０となるように作製した。
【実施例５】
【００２５】
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が７０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を１６０μｍとして、ｔ1／ｔ2が７．０、ｄ／ｔ1が２．３となるように作製した。
【００２６】
（比較例１）
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が１０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９にも厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を７０μｍとして、ｔ1／ｔ2が１．０、ｄ／ｔ1が７．０となるように作製した。
【００２７】
（比較例２）
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が２０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を７０μｍとして、ｔ1／ｔ2が２．０、ｄ／ｔ1が３．５となるように作製した。
【００２８】
（比較例３）
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が２０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を１６μｍとして、ｔ1／ｔ2が２．０、ｄ／ｔ1が０．８となるように作製した。
【００２９】
（比較例４）
最外層となる負極集電体８に厚さ（ｔ1）が５０μｍの銅箔を、最外層箔以外の負極集電体９に厚さ（ｔ2）が１０μｍの銅箔を用い、負極活物質層７の片面の厚み（ｄ）を４０μｍとして、ｔ1／ｔ2が５．０、ｄ／ｔ1が０．８となるように作製した。
【００３０】
なお、負極活物質層７の厚みは圧縮後の厚みを表している。圧縮後電極は平面に静置した時に電極の反りが３０μｍ以上の時に反りあり、端部１ｃｍ以内の反りを端部反りと判断し、実施例１〜実施例４、比較例１〜比較例４の電極圧縮後の反りの結果を表１にまとめた。
【００３１】
【表１】
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【００３２】
表１に示す結果から、最外層の負極集電体の厚さ（ｔ1）と他の負極の集電体の厚さ（ｔ2）の比ｔ1／ｔ2が３．０以上の場合、また、最外層の負極集電体上の活物質層の厚さ（ｄ）と最外層の集電体の厚さ（ｔ1）の比ｄ／ｔ1が１．０以上３．０以下であると、電極圧縮後に反りがなく良好な電極が得られる。
【００３３】
実施例１〜実施例４において、積層型電池は特に限定していないが、角型リチウム二次電池、リチウムポリマー二次電池、その他に適用できる。また、実施例１〜実施例４において、最外層電極を片面塗布負極としているが、最外層電極が片面塗布正極にも適用できる。
【図面の簡単な説明】
【００３４】
【図１】本発明の積層型電池の電極集合体の構造を説明する断面図。
【図２】図１のＡ部の拡大断面図。
【図３】本発明の積層型電池の最外層の片面塗布電極の圧縮工程を説明する断面図。
【図４】従来の積層型電池の電極集合体の構造の一例を説明する断面図。
【図５】従来の積層型電池の電極集合体の構造の第二の例を説明する断面図。
【図６】従来の積層型電池の電極集合体の構造の第二の例の課題を説明する断面図。
【図７】従来の積層型電池の両面塗布電極の圧縮工程を説明する断面図。
【図８】従来の積層型電池の片面塗布電極の圧縮工程を説明する断面図。
【符号の説明】
【００３５】
１    （本発明の片面塗布）負極
１１    （従来の片面塗布）負極
２      セパレータ
３    （両面塗布）正極
４    （両面塗布）負極
５    正極活物質層
６    正極集電体
７    負極活物質層
８    （本発明の片面塗布負極の）負極集電体
９    （両面塗布負極の）負極集電体
１０    圧縮ローラー
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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