(57)【要約】【課題】ポリビニルアセタール樹脂を含有する合わせガラス用中間膜であって、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成することができる合わせガラス用中間膜及び該中間膜を用いた合わせガラスを提供する。【解決手段】ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２５〜１００重量部とからなり、可塑剤として、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルを含有する、合わせガラス用中間膜。【選択図】なし【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２５〜１００重量部とからなり、
前記可塑剤として、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルを含有することを特徴とする、合わせガラス用中間膜。
【請求項２】
前記可塑剤の１〜４０重量％が前記飽和脂肪酸エステルである、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記飽和脂肪酸エステルがイソステアリン酸エステルである、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記飽和脂肪酸エステルが飽和脂肪酸マルチエステルである、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
前記飽和脂肪酸エステルが、下記式（１）で表される、エステル部分にポリオキシアルキレン鎖を含有する飽和脂肪酸エステルである、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【化１】
2007321019.tif 000005
前記式(１)中、Ｒ１は炭素数１６〜２０の分岐構造を有する飽和アルキル基であり、Ｒ２は水素又は有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは１〜２０の整数である。
【請求項６】
少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、請求項１〜５のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とする、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、合わせガラス作成時のノンオートクレーブ工程への適合性が高く、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成し得る合わせガラス用中間膜及び該中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、例えば外部衝撃を受けて破損した場合にガラス破片の飛散量が少なく、安全性に優れているため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスとして広く使用されている。
【０００３】
合わせガラスとしては、少なくとも一対の板ガラスの間に、合わせガラス用中間膜を介在させ、これらを一体化させたもの等が挙げられる。合わせガラス用中間膜としては、通常、可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂膜、エチレン−アクリル共重合体樹脂膜、ポリウレタン樹脂膜、硫黄元素を含むポリウレタン樹脂膜、ポリビニルアルコール樹脂膜等が用いられている。
【０００４】
上記のような合わせガラス用中間膜として、下記の特許文献１には、ヒドロキシル基２〜４個を有するアルコールと酸分子に結合したヒドロキシル基を有するＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸とのマルチエステルによって可塑化された可塑化ポリビニルブチラールシートが開示されている。特許文献１では、上記マルチエステル成分と組合わせて、グリコールと酸分子に結合したヒドロキシル基を有するＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸とのモノエステル成分がさらに包含されている。なお、特許文献１では、積層中間膜の中に使用される混合可塑剤の量は、ＰＶＢ樹脂１００部当り１０〜５５部（ｐｈｒ）にすべきである旨が記載されている。
【０００５】
特許文献１に記載の可塑化ポリビニルブチラールシートを用いて例えば防護ガラス積層板を構成すると、該防護ガラス積層板では、広範囲の温度にわたって剥離接着力や耐貫通性等が改善するとされている。
【特許文献１】特開昭６０−６０１４９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
合わせガラス用中間膜には、従来上記のようなＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸エステルやトリアルキレングリコールアルキルエステル等が可塑剤として用いられている。これらの可塑剤を用いた場合には、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成することができる。しかしながら、これらの可塑剤を用いた場合と同程度の、もしくはそれ以上の耐貫通性能を有する合わせガラスを構成し得る別の可塑剤が求められていた。
【０００７】
ところで、合わせガラスを作製する際には、透明な合わせガラスを得るために、高温・高圧下で処理が行われるオートクレーブ工程が通常用いられている。オートクレーブ工程により、特許文献１に記載のＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸エステルを可塑剤として用いた中間膜やトリアルキレングリコールアルキルエステル等を可塑剤として用いた中間膜をガラスに接着させると、合わせガラスを構成ことができる。
【０００８】
しかしながら、特許文献１に記載のＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸エステルを可塑剤として用いた中間膜やトリアルキレングリコールアルキルエステル等を可塑剤として用いた中間膜をガラスに接着させて透明な合わせガラスを得るためには、上述のように、高温・高圧下で処理するオートクレーブ工程を行わなければならなかった。オートクレーブ工程では、例えば１．５ＭＰａの高圧下、１４０℃で２０分間、中間膜とガラスとを圧着する過酷な処理をする必要があった。このような処理を行うためには、大型で高価な設備が必要であり、製造コストが高くならざるを得なかった。
【０００９】
そこで、大型で高価な設備を必要とせずノンオートクレーブ工程によっても、ガラスと容易に接着させることができ、かつ透明な合わせガラスを得ることを可能とする中間膜が求められていた。
【００１０】
本発明の目的は、上述した従来技術の現状に鑑み、ポリビニルアセタール樹脂を含有する合わせガラス用中間膜であって、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成し得る合わせガラス用中間膜及び該中間膜を用いた合わせガラスを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２５〜１００重量部とからなり、可塑剤として、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルを含有することを特徴とする。
【００１２】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、可塑剤の１〜４０重量％が炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルである。
【００１３】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルは、イソステアリン酸エステルである。
【００１４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、飽和脂肪酸エステルは飽和脂肪酸のマルチエステルである。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のさらに他の特定の局面では、飽和脂肪酸エステルは、下記式（１）で表される、エステル部分にポリオキシアルキレン鎖を含有する飽和脂肪酸エステルである。
【００１６】
【化１】
2007321019.tif 000002
【００１７】
上述した式（１）中、Ｒ１は炭素数１６〜２０の分岐構造を有する飽和アルキル基であり、Ｒ２は水素又は有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは１〜２０の整数である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラスは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２５〜１００重量部とからなる。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、可塑剤として、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルを含有するため、該中間膜を用いると、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成することができる。すなわち、可塑剤として炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルを用いることにより、従来可塑剤として用いられていたＣ１６〜Ｃ２０不飽和脂肪酸エステルやトリアルキレングリコールアルキルエステルと同等以上の、耐貫通性能を有する合わせガラスを構成することができる。
【００２０】
また、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いれば、合わせガラスを構成するときに、従来合わせガラスの製造時に行われていた上記オートクレーブ工程を必ずしも行う必要がなく、ノンオートクレーブ工程によっても、中間膜とガラスとを容易に接着させることができ、かつ中間膜とガラスとの接着界面に気泡などの残留のない透明な合わせガラスを得ることができる。よって、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がないので、大型で高価な設備が不要となり、製造コストも安くなる。
【００２１】
可塑剤の１〜４０重量％が、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルである場合には、より一層穏やかな条件で中間膜とガラスとを接着させることができ、耐貫通性に優れた合わせガラスを構成することができる。
【００２２】
炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステルがイソステアリン酸エステルである場合には、中間膜とガラスとの接着をより一層穏やかな条件で行うことができ、かつ耐貫通性により一層優れた合わせガラスを得ることができる。
【００２３】
本発明に係る合わせガラスでは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜が接着されている。よって、合わせガラスでは、ガラスと中間膜とが強固に接着しており、かつ透明性に優れている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】
以下、本発明の詳細を説明する。
【００２５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とからなる。
【００２６】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られる樹脂である。
【００２７】
ポリビニルアセタール樹脂の製造方法としては、特に限定されないが、例えばポリビニルアルコール樹脂を温水もしくは熱水に溶解し、得られた水溶液を０〜９５℃程度の所定の温度に保持した状態で、アルデヒド及び酸触媒を添加し、攪拌しながらアセタール化反応を進行させ、次いで、反応温度を上げて熟成することにより反応を完結させ、その後、中和、水洗及び乾燥の諸工程を経て、粉末状のポリビニルアセタール樹脂を得る方法が挙げられる。
【００２８】
ポリビニルアセタール樹脂の製造に用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂としては、特に限定されないが、平均重合度が５００〜５０００のものが好ましく、より好ましくは１０００〜３０００である。平均重合度が５００未満であると、得られる中間膜の強度が弱くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性に劣ることがあり、平均重合度が５０００を超えると、中間膜の製膜が困難なことがあり、さらに得られる中間膜の強度が強くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性に劣ることがある。
【００２９】
なお、ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、例えば、ＪＩＳ Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。
【００３０】
ポリビニルアセタール樹脂の製造に用いられる上記アルデヒドとしては、特に限定されず、例えば、炭素数が１〜１０のアルデヒド等が挙げられる。より具体的には、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは、単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が好ましく、より好ましくは、炭素数が４のブチルアルデヒドである。
【００３１】
上記ポリビニルアセタール樹脂としては、特に限定されないが、ポリビニルアルコール樹脂とホルムアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルホルマール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂とアセトアルデヒドとを反応させて得られる狭義のポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂とｎ−ブチルアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルブチラール樹脂等が挙げられる。これらのポリビニルアセタール樹脂は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００３２】
上記ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）が好適に用いられる。ポリビニルブチラール樹脂を用いることにより、中間膜の透明性、耐候性、ガラスに対する接着性等がより一層優れたものとなる。
【００３３】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、６０〜８５モル％であることが好ましく、６３〜７０モル％であることがより好ましい。アセタール化度が６０モル％未満であると、後述する可塑剤とポリビニルアセタール樹脂との相溶性に劣り、得られる中間膜のガラス転移温度が十分に低下せず、従ってノンオートクレーブ工程適合性に劣ることがある。アセタール化度が８５モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂を製造する際に、合成反応に長時間を要し、製造効率に劣ることがある。
【００３４】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量は、０．５〜３０モル％であることが好ましく、０．５〜２５モル％であることがより好ましく、０．５〜２０モル％であることがさらに好ましい。
【００３５】
上記アセチル基量が０．５モル％未満であると、後述する可塑剤とポリビニルアセタール樹脂との相溶性に劣り、また、得られるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が十分に低下せず、従ってノンオートクレーブ工程適合性が十分に向上しないことがある。アセチル基量が３０モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂を製造しようとすると、例えばポリビニルアルコール樹脂とアルデヒドとの反応性が著しく低下することがある。
【００３６】
上記ポリビニルアセタール樹脂では、上記アセタール化度と上記アセチル基量との合計が６３モル％以上であることが好ましく、６６モル％以上であることがより好ましい。アセタール化度とアセチル基量との合計が６３モル％未満であると、後述する可塑剤との相溶性に劣ることがあり、得られるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が十分に低下せず、従ってノンオートクレーブ工程適合性が十分に向上しないことがある。
【００３７】
ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合、上記アセタール化度（ブチラール化度）およびアセチル基量は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」、赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）や核磁気共鳴法（ＮＭＲ）により測定することができる。
【００３８】
また、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂以外のポリビニルアセタール樹脂である場合、そのアセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８や核磁気共鳴法に準拠してアセチル基量とビニルアルコール量とを測定し、１００から上記両成分量を差し引くことにより算出することができる。
【００３９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤２５〜１００重量部とからなる。
【００４０】
ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤が２５重量部未満であると、合わせガラスを構成したときに耐貫通性に劣ることがあり、１００重量部を超えるとブリードアウトが生じ易くなる。
【００４１】
本発明の特徴は、可塑剤として、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化した油状の飽和脂肪酸エステル（Ａ）を含有することにある。すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、可塑剤として、飽和脂肪酸エステル（Ａ）のみが単独で用いられるか、若しくは飽和脂肪酸エステル（Ａ）が後述する従来より用いられている可塑剤（Ｘ）と組み合わせて用いられる。
【００４２】
上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）を構成する飽和脂肪酸の炭素数が１６未満であると、合わせガラスを構成したときに耐貫通性に劣り、飽和脂肪酸の炭素数が２０を超えると、飽和脂肪酸エステル（Ａ）と、ポリビニルアセタール樹脂との相溶性が低下することがある。
【００４３】
本発明では、可塑剤の１〜４０重量％が上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）であることが好ましい。上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）が可塑剤の１重量％未満であると、合わせガラスを構成するときに、中間膜とガラスとの接着性を高めるためにより一層高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がある。
【００４４】
上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）としては、炭素数が１６〜２０の分岐構造を有する飽和脂肪酸をエステル化したものであり、かつ油状の性状を有するものであれば特に限定されない。上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）としては、分岐構造を有する飽和脂肪酸のエステルであれば、特に限定されず、具体的には、イソステアリン酸メチルやイソステアリン酸エチル等のイソステアリン酸モノエステル、エチレングリコールジイソステアレート、プロピレングリコールジイソステアレート、グリセリンジイソステアレート、グリセリントリイソステアレート、トリイソステアリン酸トリメチロールプロパン等のイソステアリン酸マルチエステル等が挙げられる。本発明においては、上述の様なイソステアリン酸エステルが好ましく用いられる。また、飽和脂肪酸のマルチエステルが好ましく用いられ、分岐構造を有する飽和脂肪酸ユニットを分子内に２以上有する飽和脂肪酸のマルチエステルがより好ましく用いられる。
【００４５】
また、ポリアセタール樹脂との相溶性を調整するために、下記式（１）で表される、エステル部分にポリオキシアルキレン鎖を含有する飽和脂肪酸のエステルも好適に用いられる。
【００４６】
【化２】
2007321019.tif 000003
【００４７】
前記式（１）中、Ｒ１は炭素数１６〜２０の分岐構造を有する飽和アルキル基であり、Ｒ２は水素又は有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは１〜２０の整数である。上記ｎが１未満であると、飽和脂肪酸エステルとポリアセタール樹脂との相溶性に劣ることがあり、２０を超えると、飽和脂肪酸エステルの粘度が高くなり、取扱性に劣ることがある。
【００４８】
イソステアリン酸エステルを上記割合で含有する中間膜では、中間膜と合わせガラスとの接着をより一層穏やかな条件で行うことができ、かつ耐貫通性により一層優れた合わせガラスを得ることができる。
【００４９】
上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）以外の従来より用いられている可塑剤（Ｘ）としては特に限定されず、ポリビニルアセタール樹脂の可塑剤として一般的に用いられている公知の可塑剤が挙げられ、特に限定されないが、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機系可塑剤、有機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が好適に用いられる。これらの可塑剤（Ｘ）は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよく、ポリビニルアセタール樹脂の種類に応じて相溶性等を考慮して使い分けられる。
【００５０】
上記一塩基性有機酸エステルとしては特に限定されず、例えば、トリエチレングリコール、トリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）又はデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られるグリコール系エステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ２−エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジｎ−オクチル酸エステル、トリエチレングリコールジ２−エチルヘキシル酸エステル等のトリエチレングリコールの一塩基性有機酸エステルが好適に用いられる。
【００５１】
上記多塩基性有機酸エステルとしては特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸又はアゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖状又は分枝状アルコールとの反応によって得られるエステル等が挙げられ、なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適に用いられる。
【００５２】
上記有機リン酸系可塑剤としては特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールジエチルブチラート、トリエチレングリコールジエチルヘキソエート、トリエチレングリコールジブチルセバケート、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジエチルブチラート、トリエチレングリコールジエチルヘキソエート、トリエチレングリコールジブチルセバケート等が好ましい。
【００５３】
本発明においては、可塑剤として、上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）に上記可塑剤（Ｘ）が混合された混合可塑剤を用いることが好ましい。上記混合可塑剤中の上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）の含有比率としては、１〜４０重量％の範囲にあることが特に好ましい。含有比率が１重量％未満の場合には、ノンオートクレーブ工程への適合性が劣ることがあり、４０重量％を超えると、原料コストが上がり、製造コスト面で不利となることがある。
【００５４】
本発明では、必須成分であるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤以外に、本発明の課題達成を阻害しない範囲で必要に応じて、例えば、接着性付与剤、カップリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、着色剤、脱水剤、消泡剤、帯電防止剤、難燃剤等の各種添加剤の１種類もしくは２種類以上が添加されてもよい。
【００５５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、必須成分であるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤と必要に応じて添加される各種添加剤とからなるポリビニルアセタール樹脂組成物を常法により成形（製膜）して得られる。
【００５６】
合わせガラス用中間膜では、１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以上であり、かつ、１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以上であり、かつ１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓ以下である中間膜は、より優れた接着性能を発現する。
【００５７】
合わせガラス用中間膜の１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ未満であると、合わせガラスに加工する際に、ガラス板のずれや発泡が生じて取扱性に劣ったり、中間膜の強度が弱くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性に劣ることがある。また、合わせガラス用中間膜の１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓを超えると、安定した成形（製膜）を行うことが困難となったり、合わせガラス用中間膜の強度が強くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性に劣ることがある。
【００５８】
合わせガラス用中間膜の厚みは、特に限定されないが、０．３〜１．６ｍｍであることが好ましい。中間膜の厚みが厚くなりすぎると合わせガラスとしたときに耐貫通性や衝撃エネルギー吸収性が低下することがあるので、上記範囲の厚みであることが好ましい。
【００５９】
本発明の合わせガラスは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に上述した本発明の中間膜を介在させ、一体化させることにより作製される。
【００６０】
上記透明ガラス板には、通常の無機透明ガラス板のみならず、例えばポリカーボネート板やポリメチルメタクリレート板などのような有機透明ガラス板も包含される。
【００６１】
上記ガラス板の種類としては、特に限定されないが、例えばフロート板ガラス、磨き板ガラス、平板ガラス、曲板ガラス、並板ガラス、型板ガラス、金網入り型板ガラス、着色されたガラス板などの各種無機ガラス板や有機ガラス板等が挙げられる。これらのガラス１種類のみが用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。また、上記ガラス板の厚みは、用途や目的によって適宜選択されればよく、特に限定されない。
【００６２】
合わせガラスの製造は、通常以下のようにして行われる。
【００６３】
例えば、２枚の透明ガラス板の間に、本発明に係る合わせガラス用中間膜を挟み、これをゴムバッグに入れて減圧下で吸引脱気しながら温度７０〜１１０℃程度で予備接着した後、オートクレーブを用いて、温度１４０〜１５０℃程度、圧力０．９８〜１．４７ＭＰａ程度の条件で、例えば２０分間加熱加圧するオートクレーブ工程により本接着を行い、所望の合わせガラスを得ることができる。
【００６４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記飽和脂肪酸エステル（Ａ）が上記特定の割合で含有されているため、従来合わせガラスの製造時に行われていた上記オートクレーブ工程を必ずしも行う必要がなく、ノンオートクレーブ工程によっても、中間膜とガラスと接着させることができ、かつ中間膜とガラスとの接着界面に気泡などの残留のない透明な合わせガラスを得ることができる。もっとも、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いれば、上記オートクレーブ工程によっても、合わせガラスを構成することができる。
【００６５】
上記オートクレーブ工程では、高温・高圧下、中間膜とガラスとを圧着する過酷な処理をする必要があった。このような処理を行うためには、大型で高価な設備が必要であり、また製造コストが高くならざるを得なかった。他方、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がない。
【００６６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造する場合には、例えば例えば、中間膜とガラスとを積層してゴムパックに入れて吸引脱気しながら０．０１６〜０．０２０ＭＰａ程度の減圧下で温度７０〜１１０℃程度で予備接着した後、０．０１６〜０．０２０ＭＰａの減圧下、温度１２０〜１４０℃で、１５〜６０分間静置して合わせガラスを得ることができる。すなわち、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がないので、大型で高価な設備が不要となり、製造コストも安くなる。
【００６７】
以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を説明することにより本発明を明らかにする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。
【００６８】
（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）
アセタール化度６９．０モル％、アセチル基量０．６モル％、平均重合度１７００
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）
アセタール化度６８．０モル％、アセチル基量１２．５モル％、平均重合度１９００
【００６９】
（可塑剤）
・飽和脂肪酸エステル（Ａ）
（Ａ−１）イソステアリン酸エチル(高級アルコール工業製、製品名；ＥＩＳ)
（Ａ−２）トリイソステアリン酸トリメチロールプロパン(高級アルコール工業製、製品名；ＫＡＫ  ＴＴＩ)
（Ａ−３）プロピレングリコールジイソステアレート(日本エマルジョン製、製品名；ＥＭＡＬＥＸ  ＰＧ−ｄｉ−ＩＳ)
（Ａ−４）トリイソステアリン酸ポリオキシエチレングリセリル(日本エマルジョン製、製品名；ＥＭＡＬＥＸ  ＧＷＩＳ−３０３)
（Ａ−５）トリイソステアリン酸ポリオキシエチレン水添ひまし油(日本エマルジョン製、製品名；ＥＭＡＬＥＸ  ＲＷＩＳ−３０５)
・飽和脂肪酸エステル（Ａ）以外の可塑剤
トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートであるジエステル化合物（３ＧＯ）
【００７０】
（実施例１）
上記ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に、可塑剤として上記飽和脂肪酸エステル（Ａ−１）２０重量部とジエステル化合物（３ＧＯ）２５重量部とを添加し、ミキシングロールで均一に溶融混練した後、プレス成形機を用いて、１５０℃で３０分間プレス成形を行って、厚み０．７５ｍｍの合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７１】
（実施例２−５及び比較例１、２）
ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の種類及びその配合割合を下記表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７２】
（気泡の残留の有無及びエンボス刻線の痕跡の有無の評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜を２枚の透明ガラス板（厚み２．５ｍｍ）の間に挟持し、ゴムパックに入れて吸引脱気しながら０．０１６ＭＰａ〜０．０２０ＭＰａ程度の減圧下で温度９０℃程度で予備接着した後、０．０１６ＭＰａ〜０．０２０ＭＰａの減圧下、温度１３０℃で１０分間静置して合わせガラスを作製した。なお、各実施例及び比較例について、それぞれ３枚の合わせガラスを作製した。
【００７３】
得られた３枚の合わせガラスについて、中間膜とガラスとの接着界面における気泡の残留の有無、及びエンボス刻線の痕跡の有無をそれぞれ目視により下記評価基準で評価した。
【００７４】
○：３枚の合わせガラスのいずれにも気泡の残留がなく透明であった、または３枚の合わせガラスのいずれにもエンボス刻線の痕跡がなく透明であった。
【００７５】
△：３枚の合わせガラスのうちのいずれかにわずかに気泡の残留が見られた、または３枚の合わせガラスのうちのいずれかにわずかにエンボス刻線の痕跡が見られた。
【００７６】
×：３枚の合わせガラスのうち１枚以上にはっきりとした気泡の残留が見られた、または３枚の合わせガラスのうちのいずれかにはっきりとしたエンボス刻線の痕跡が見られた。
【００７７】
（合わせガラスの耐貫通性評価）
上記のようにして得られた合わせガラスを、２３℃、相対湿度５０％の恒温恒湿の暗室にて４８時間状態調節した。その後、ＪＩＳ  Ｒ  ３２１２（１９９８）「自動車用安全ガラス試験方法」に準拠して、質量が２２６０ｇで直径が８２ｍｍの剛球を、所定の高さから合わせガラスに落下させ、衝撃後５秒以内に剛球が貫通するか否かを確認した。貫通しなかった最も高い落下高さ（ｍｍ）を評価結果とした。
【００７８】
結果を下記表１に示す。
【００７９】
【表１】
2007321019.tif 000004