(57)【要約】重合体型電解質メンブラン構造からなり１以上スタックした電気化学的セルを間に挟んで締め付け、電気的接続部を提供するエンドプレートアッセンブリである。エンドプレート１は、合成樹脂又は金属製で、セルないしセルスタックに適切なプレス圧を提供する。このエンドプレート１のセル側に、セル又はセルスタックへ圧力を均等に分配する調整層５が設けられている。調整層５は、セルへの電気的接続を提供するための電気的導体層６でカバーされている。電気的導体層６は外部へつながる連結部７と接続される。調整層５は、組み立て時は固体ないしペースト状であるが、エンドプレート間に締め付け力を与えた後には、そこに働く圧力に基づいて、圧力分配に関して本質的に液体としてふるまうような、圧力下で流体となることが可能な素材で構成される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
重合体型電解質メンブラン構造からなり１以上スタックした電気化学的セルを間に挟んで締め付けるエンドプレートアッセンブリにおいて、
合成樹脂製又は金属製のエンドプレート（１）を介してプレス力が前記セルに伝えられるようになっており、該エンドプレート（１）のセル側に、外側から電気接続（７）可能な電気的導体層（６）が設置されるとともに、これらエンドプレート（１）と電気的導体層（６）との間に調整層（５，８）が設置され、この調整層が、圧力下で流体となることが可能な素材から形成されることで、前記セルへの力の伝達を面的に均一化することを特徴とするエンドプレートアッセンブリ。
【請求項２】
調整層がペースト状又は粘着性薄膜によって形成される請求項１記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項３】
調整層が硬化作用をもつシリコン層（８）から形成されている請求項１又は請求項２記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項４】
電気的導体層が、表面皮膜加工を行った金属薄膜によって形成されている請求項１〜３のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項５】
金属薄膜のセル側の面に、電気的に導体で耐腐食性のある層（好ましくは金製）が設置されている請求項１〜４のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項６】
電気的導体層（６）がエンドプレート（１）を貫通する連結部（７）、又は、側部の連結部（７）をもっており、この連結部がセルへの電気的接続を形成している請求項１〜５のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項７】
エンドプレート（１）が、少なくとも調整層（８）を囲む周縁部をもっている請求項１〜６のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項８】
エンドプレート（１）が合成樹脂射出成形部品から形成されており、周縁部分にプルアンカー用の固定孔（２）を有する請求項１〜７のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項９】
調整層（８）がその周縁にて、エンドプレート（１）と電気的導体層（６）との間に組み入れられたシーリングによって境界付けられている請求項１〜８のいずれか１項に記載のエンドプレートアッセンブリ。
【請求項１０】
重合体型電解質メンブラン構造からなる電気化学的セルを少なくとも二個もつセルスタックであって、圧力の調整層を介して二個のエンドプレートの間で締め付けられるセルスタックにおいて、
前記調整層がセルの間に配置されており、圧力下において流体化可能な素材から形成されていることを特徴とするセルスタック。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重合体型電解質メンブラン構造からなる電気化学的セルにおけるエンドプレートアッセンブリに関するものであり、特に二個のエンドプレートの間で周縁部分を締め付けたセルスタックのエンドプレートアッセンブリに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
重合体型電解質メンブラン構造からなる電気化学的セルは周知のものであり、たとえば特許文献１にて説明されている。このようなセルは、燃料電池セル、即ち燃料と酸素を利用した発電のために用いられるか、あるいは、電流を用いて水から水素と酸素を製造するための電解槽として用いることができる。実際の使用例では、通例、多数の電気化学的セルをスタック配置にて使用する。これはたとえば特許文献２にて、特にその図１から知られていることである。この際、サイズを小さくした状態で高度のエネルギー密度を得るために、さらにはできる限り軽量化を実現するために、構造をできる限りコンパクトに形成するように常に努力が続けられてきた。また、もう一つの目標として、継続して製造原価の低減が図られている。
【特許文献１】
ドイツ特許出願ＤＥ１９５４４３２３Ａ１
【特許文献２】
国際公開公報ＷＯ９９／２８９８５
【０００３】
電気化学的セルは本質的に、重合体型電解質メンブラン、すなわちイオン透過性の薄膜からできており、その両側がともにガス放散式電極によってカバーされていて、この電極が触媒反応上有効な層をメンブランへと導く。ガス放散式電極はそれぞれ一枚の双極性プレートでカバーされており、同プレートを介して燃料ないし酸素の供給・排出が行われる。この双極性プレートの別の側にはまた、重合体型電解質メンブランを伴ったガス放散式電極が接続されており、かくしてこの複層構造がさらに続いていく。このような電気化学的セルからなるスタックの両端には通常それぞれ一枚のエンドプレートが設定されており、同プレートを介して、電力が供給・排出され、セルスタックの有効な動作に必要なプレス力がセルスタック内に伝えられる。このためにエンドプレートは通常、周縁部に固定孔を持っており、その中にプルアンカーが挿入されている。同プルアンカーは、エンドプレート双方を、その間に入っているセルスタックを含めて締め付ける。セル内のプレス圧が面的にできる限り一定であるようにするためには、この引張り力ができる限り面的に均等にスタック内へと伝達されることが必要である。この理由から、エンドプレートは、面にできるだけたわみが生じないようにし、これにより均等なプレス圧を得るようにするために、通例、ずっしりした金属を用いて製造する。かくして周知のセルスタックのエンドプレートでは、たとえば２０ｃｍ２の面積に対し厚みが１ｃｍというのが典型的である。このようなエンドプレートはセルスタックの嵩を増大させ、重くなり、さらには製造コストも高くなる。
【０００４】
プレス圧を均等化・軽減し、これによりエンドプレートの厚みを低減するためには、エンドプレートとセルスタックの間に弾性を持つ調整層を設定することが、既に知られている（特許文献３を参照）。この周知の、弾性を持つ調整層はしかし、前述の問題を十分には解決しない。これに関しては特許文献４から知られている解決法、即ち液体にて調整層を形成する方法のほうがより良好である。この際のプレス圧は面全体に均等に配分される。しかし、そのデメリットとして、製造の手間、特に組み立ての手間が大きくなる点がある。すなわち、レイアウト構造物の組み立てが終了し、液体を入れるチェンバーが密閉性を持つようシーリングされた後になって初めて、液体を注入することができるからである。
【特許文献３】
米国特許５，５４７，７７７
【特許文献４】
ドイツ特許出願ＤＥ１０００３５２８Ａ１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
上記背景から、本発明の基礎となる課題は、上記のような本質的な性質をもつエンドプレートのアッセンブリを改善して、プレス圧の分配が面全体で均等化・軽減されるようにしながら、製造の手間、特に組み立ての手間が低減されるようにするということである。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
この課題は、本発明に基づき請求項１に記載された特徴により解決される。本発明の有益な態様は、以下の説明にかかる各従属請求項と図面にて記述されている。
【０００７】
本発明の基本的な考え方は、圧力分配に適した液体の性質をもつ調整層を設置することであり、一方では、この調整層を取り付ける際に、特に固体の、あるいは少なくともペースト状の素材を取り扱うことにより、つまり液体のシーリング用に何ら特殊な措置を取ることなく、製造の手間を低減することにある。これに従い、本発明では、調整層の素材として、圧力下で流体となることが可能な素材を予定している。本発明の特徴に従い、圧力下で流体となることが可能な素材というのは、次のような素材である。すなわち、組み立て時は固体ないしペースト状であるが、エンドプレート間に締め付け力を与えた後には、そこに働く圧力に基づいて、圧力分配に関して本質的に液体としてふるまう、つまり、圧力を、接触面全体に、特にセルスタック方向のプレス面全体に、分配するような素材である。
【０００８】
圧力下で流体となることが可能な素材は、たとえば、一定の圧力を超えると流体の性質をもつような、電気的導体層とエンドプレートとの間に介在の粘着性薄膜でよく、その結果、スタックの組み立て時に、特にプルアンカーを引っ張り、締め付ける際に、力のインプットが増していくに従い、望まれる均等化作用が生じる。
【０００９】
このように本発明は、液体の調整層がもつ諸利点と固体の調整層がもつ諸利点を結合させるものである。このような調整層として有益なものとして粘着性薄膜が使用されうるが、これは接着作用という性質に基づいて、エンドプレートと電気的導体層との間に非常に良好に固定可能なだけでなく、組み立てを行っている間に電気的導体層をエンドプレートに固定するという利点ももつ。これの代替選択肢として、たとえばシリコンのようなペースト状素材を用いることもできる。たとえばシリコンベース・シーリング剤の場合に通常ある性質のように、圧力下で流体となることが可能であるという能力が保証されていれば、組み立て中にシリコン表面が乾燥し、あるいは硬化したとしてもまったく構わない。
【００１０】
調整層は硬化作用のある層、たとえばシリコンの層、上塗り塗料、多液式［複数のコンポーネントを混合する］のエポキシ樹脂で形成することもできる。この際、電気化学的セルのスタックの組み立てが完了し圧力がかけられた時点で初めて、調整層全体の硬化が起こるように、硬化パラメータを選択すべきである。
【００１１】
しかし、圧力下において少なくとも完全硬化が生じず、流体としての性質が圧力分配のために保持されているように、調整層を選択することが望ましい。
【００１２】
ペースト状の調整層は力の伝達を均等化するために非常に好都合であるが、該調整層を使用する場合には、エンドプレートに凹部分一カ所を設定し、そこに当該調整層を設置できるようにすることが、合目的である。
【００１３】
この際、調整層は一方ではエンドプレートにより、他方では電気的導体層（これは通常、金属プレートか薄膜で作られる）によってカバーされており、狭い周縁部分のみが短時間で硬化する。周縁部分のこの硬化作用は望ましいものである。すなわち、これによって、プレス力を与える際に、液体の媒体が周縁部分の溝を通って漏れないように、既に硬化した部分によって保持されるようにすることが、確実にできるからである。
【００１４】
エンドプレートアッセンブリの電気的機能を保証するために、調整層のセル側に、電気的導体ではあるが、支持機能をもたない層を設置する。この電気的導体層には、外部からアクセス可能な電気接続部分があり、これを通じて電力が入力・出力される。
【００１５】
高い導体性能を得るためには、電気的導体層は、特に銅製か銅合金製の薄い金属板、あるいは金属薄膜から形成するのが有利である。たとえば、厚み０．１ｍｍから１ｍｍまでの銅製薄膜を選択することができ、この際に電気的導体層の厚みは、各種電気的パラメータに従い決定される。
【００１６】
銅製プレートないし銅製薄膜の導体能力は高いが、どちらも腐食に比較的弱い。したがって、このような金属板のセル側の面に、もう一つ電気的導体層で耐腐食性のある層を設置することが合目的である。このような層はたとえば金製とすることができる。
【００１７】
耐腐食性に関しては十分でありながら、コスト上、金よりもずっと有利であるのがチタン薄膜形式のチタン層である。この薄膜は、電気的導体である接着剤、たとえば電気的導体であるエポキシ樹脂接着剤によって、金属板と接合することができる。たとえば銀を含有するエポキシ樹脂接着剤は、それを用いてチタン薄膜を銅製の板に面的に接着することができ、好都合であることが証明されている。
【００１８】
電気的導体層は、特に、導体性質を改善し、導体性質をコンスタントに維持するために、セル側の面に表面皮膜加工を行っている金属製薄膜から形成可能である。このような金属薄膜はたとえば、ニッケル、銅、銀、あるいは他の薄膜あってよい。表面皮膜は貴金属や貴金属合金の形式であるか、あるいは窒化チタンの形式で形成されてもよい。後者の素材は、硬度が高く、導体性能が非常にコンスタントであるので、定評がある。
【００１９】
セルスタックから電気的導体層を通した電気接続を実現するためには、側部（サイド方向）に連結部を設置するか、エンドプレートを貫通する連結部分を設置し、該接続部分を介して電気的導体層に対する電気的な接続を形成するのが、合目的である。
【００２０】
弾性をもつ層が圧力を与えた後に縁方向に逃げないよう保証するためには、エンドプレートと電気的導体層、ないしはその後にあるセルスタックとの間に、密閉性があるようにシーリングを行った空間が形成されていたほうがよい。この空間は、たとえば調整層を囲むようにエンドプレート内に設定された周縁部によって、側部に形成することができる。このような周縁部が予定されていない場合には、エンドプレートと電気的導体層の間に、周縁を巡ってこの空間を境界付けるような輪状のシーリングを設定することもできる。このようなシーリングはたとえば、簡単なＯ−リングやゴム、あるいは他の適切な素材を用いて型抜きしたシーリングという形式で形成することができる。
【００２１】
本発明によるエンドプレートは、エンドプレートからセルスタックへの圧力分配が良好なので、現在の技術段階と比較して、自己剛性をより低くでき、したがってより簡単に設計できる。たとえば使用することができるのは、合成樹脂射出成形部品から形成したエンドプレートで、周縁部にプルアンカー用の固定孔を既に有しているものであり、これによりエンドプレートの手直し加工作業は不要になる。
【００２２】
金属製で通電性の層の接続は原則的に、側部に行うか、あるいはエンドプレートを貫くように裏側に設置するか、選択することができる。しかし特に好都合であるのは、裏側に接続を設定するということである。すなわち、この場合は本質的に、面の真ん中から、中心取りをした接続が可能となるからである。この際、全方向に電流の流れが分配されるので、層の厚さ寸法をより小さくすることができる。エンドプレートは合成樹脂射出成形部品から形成するのが好ましいが、その周縁部にプルアンカー用の固定孔を有しており、中央に電流を通す予定ならば、金属板の接続用にもう一個の接続孔を設ける。
【００２３】
合成樹脂の寸法は、該樹脂板がプルアンカーの力を十分引き受けて、セルスタックに移転させることができるようなサイズにしなければならない。ここで一定の弾性変形は許容される。というのは、この弾性変形は調整層によって是正されるからである。
【００２４】
本発明に基づく解決法は、上述のように、セルスタックと組み合わせたエンドプレートアッセンブリに対して適用できるだけではなく、同様に単独セル一個に対しても、あるいは二個のセルからのみなるセルスタックに対しても、利点の出るように適用することができる。特に二個ないし比較的少数のセルからなるセルスタックの場合、本発明に基づく圧力調整層は、セルの間にも配置することができ、その結果、互いに隣接するセルは、引っ張り力によって湾曲したエンドプレートに、調整層の形状によって適応させられる。この際、セル間にある圧力調整層によって、圧力分配は面全体に対し均等になる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、図面を参照して本発明の一例を説明する。
【００２６】
図１〜図３に示すエンドプレートアッセンブリは、一対で使用され、たとえば特許文献１に説明されているように、重合体型電解質メンブラン構造からなる電気化学的セル一個を、あるいはこのセルを必要数重ね合わせて配置したものを挟み込んでいる。このようなセルスタックの構造は特に特許文献１の図１において説明されている。このエンドプレートアッセンブリは、長方形のエンドプレート１を一個もち、それは四辺のすべてに関して、セルスタックよりも大きい。エンドプレート１は合成樹脂射出成形部品から形成されており、角の部分に４個の固定孔２をもち、さらにセル側の面に、平面的な正方形の凹部分３を一個もっている。この平面的な凹部分３は面状に窪みとなっており、プレート中央部の中心部分には貫通孔が設けられている。この貫通孔は符号４で図示してある。凹部分３は面的に、その下にあるセルの大きさに対応して寸法取りしてある。
【００２７】
凹部分３内に、エンドプレート１と直に接するよう、弾性をもつ粘着性薄膜の形態をもった調整層５とそれをカバーする金属板６が置かれている。図２に示されているように、金属板６は周縁部にわずかな遊びのあるように凹部分３内に置かれていて、これに対して調整層５は、凹部分３の周縁部に対して明白なより大きい遊びがある。これによってクリアランスが形成されており、この空間は、力が与えられる際に調整層５の素材が脇側に逃げられるようにしている。
【００２８】
金属板６の裏側には円筒形の連結部７がついており、この連結部は導体で、金属板と固定接合されており、調整層５とエンドプレート１中心部の接続孔４を貫通している。その結果、この円筒形の連結部７を通じて金属板６は電気的に接続可能である。
【００２９】
金属板６は銅製であり、セル側の面Ｉはチタン薄膜で覆われている。チタン薄膜は電気的導体である接着剤を用いて銅板と接合されている。
【００３０】
負荷のかかっていない状態では、エンドプレート１は、これに接している調整層５（図４を参照）も同じく、凹部分３内が平坦に形成されている（少なくともセル側の面は平らな面である）。負荷のかかっている状態では、一対のエンドプレートアッセンブリの間にあるセルスタックに、前述のようにして締め付けが行われ、プルアンカーが固定孔２を通して引かれた場合、プルアンカーによって燃料電池セルは５０Ｎ／ｃｍ２から２００Ｎ／ｃｍ２までのプレス力が、電解槽には１０００Ｎ／ｃｍ２から４０００Ｎ／ｃｍ２までのプレス力が与えられる。この力は固定孔２の部分にて、エンドプレート１の裏側IIIから伝達され、その結果、図５に示されるように、エンドプレート１は変形する。セルスタックの背圧により、エンドプレート１はセルスタックよりも曲がり、その結果、外側の面IIIはわずかに凸面状に、調整層５に接する内側の面はわずかに凹面状に、それぞれ変形する。
【００３１】
この変形に対応して、下にあるセルスタック内へ力の不均等な伝達が起こることを防止するために、調整層５が設置されており、この調整層はエンドプレート１を経由した力の不均等な伝達に対応して、縁（サイド）側が中心部よりも薄くなっている。理想的な場合は特に調整層５が液体としての性質を示すときに生じるが、その場合には、エンドプレート１を通じた不均等な力の伝達は、調整層５のおかげで完全に補正される。
【００３２】
調整層５は、プルアンカーを通じて与えられたプレス力によって液体としての性質を得るが、それはこのプレス力が調整層５にも圧力を与えて、調整層５が流体となることを可能にするのである。
【００３３】
図６に示されたエンドプレートアッセンブリは、上記エンドプレート１と同じものを示しており、金属板６も同様に形成されている。ただし、上記の例とは異なって、ここでは自動硬化作用のあるシリコン製の調整層８が予定されている。
【００３４】
この調整層８はエンドプレート１の凹部分３内へと配置され、円筒形の連結部７をもつ金属板６がその後に設置される。この各部材は、中心の接続孔４と連結部７の間の周縁部分と、縁側で金属板６と凹部分３との間の周縁部分に、硬化した部分９が発生するまで、サブ組み立てされた位置のまま一定時間保持される。この部分９は硬化後も高度の弾性を有しているが、他方では、さらに力が伝達される場合には、まだ硬化していない、圧力下で流体となることができる媒体８が周縁部の溝を通って逃げないように保証できるほどに、硬化している。このような配置が特に好都合であることは明白である。すなわち、調整層が液体としての性質をもつので、その結果、力の特に均等な分配が面全体で行われるからである。さらにセルスタックが組み付けられ、プルアンカーが引かれた後では、たとえば動作中に、比較的長期間が経過すると、調整層８は全体的に硬化する。これはしかし問題とはならない。というのは、諸力の均衡は既に達成されてしまっており、この層にある残りの永久弾性は、温度による影響で生じうるような応力の極を補正するために十分であるからである。
【００３５】
上記の説明で符号６を付けて説明した金属層は、薄い薄膜であり自らは支持機能をもたなくてもよいものである。というのは、この層はセルスタックによって全面的に支えられているからである。
【００３６】
以上の説明が示すように、調整層がもつ、圧力下で流体となることができ、それ故に液体としての性質をもつという特質には、本質的に、圧力を与える時点（タイミング）が重要である。すなわち、組み立て終了し、プルアンカーからのプレス力伝達が終了した直後の時点（タイミング）が重要である。この液体としての性質が長期にわたって保持されれば勿論十分に好都合ではあるが、実践的な試験により、組み付け直後、即ち、プルアンカーにより締め付け力が与えられた直後に、この調整層を補正すれば十分であることがわかっている。この際、後になって硬化が起こる場合には、一定の基本弾性が保持されている限り、通例は不具合を起こさない。
【図面の簡単な説明】
【００３７】
【図１】図１は、セル側からみたエンドプレートアッセンブリの側面図。
【図２】図２は、図１の断面線II−IIに従う断面図。
【図３】図３は、エンドプレートアッセンブリの裏側の側面図。
【図４】調整層を伴うエンドプレートの力がかかってない状態を説明する断面図。
【図５】力が加えられた後の状態を説明する図４相当の断面図。
【図６】エンドプレートアッセンブリの他の例を示す図２同様の断面図。
【符号の説明】
【００３８】
１  エンドプレート
２  固定孔
３  凹部分（平面的）
４  接続孔
５  調整層
６  金属板
７  連結部
８  調整層
９  硬化した部分
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際公開パンフレット】
2004522271.tif 000009
2004522271.tif 000010
2004522271.tif 000011
2004522271.tif 000012
2004522271.tif 000013
2004522271.tif 000014
2004522271.tif 000015
2004522271.tif 000016
2004522271.tif 000017
2004522271.tif 000018
2004522271.tif 000019
2004522271.tif 000020
2004522271.tif 000021
2004522271.tif 000022
2004522271.tif 000023
2004522271.tif 000024
2004522271.tif 000025
【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
2004522271.tif 000026
2004522271.tif 000027
【国際調査報告】
2004522271.tif 000028
2004522271.tif 000029
2004522271.tif 000030
2004522271.tif 000031