(57)【要約】本発明は界面活性剤系、特に水溶性除草剤および／又はその塩および界面活性剤系を含む除草剤組成物に関するものであり、その界面活性剤系はi)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、およびiii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
水溶性除草剤および／又はその塩ならびに界面活性剤系を含む除草剤組成物であって、その界面活性剤系が
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする除草剤組成物。
【請求項２】
前記界面活性剤系がアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤およびN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項３】
前記界面活性剤系がアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項４】
前記界面活性剤系がN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項５】
前記界面活性剤系がアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項６】
前記アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤が式(I)：
【化１】
2004520286.tif 000021
（式中、
Ｑは直鎖又は分岐C1-C6アルキレンであり、
それぞれのＡＯは独立にアルキレンオキサイド単位であり、
それぞれのｍは独立に１から300までの選ばれた整数であり、かつ
それぞれのＲは独立に水素、アルキル、アシル、ベンジル又はハライドから選ばれる）の化合物を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項７】
Ｑが-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）であるか、又は３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基である請求項６記載の除草剤組成物。
【請求項８】
Ｑが-CH2-CH2-である請求項７記載の除草剤組成物。
【請求項９】
それぞれのＡＯが独立にC1-C4アルキレンオキサイド単位である請求項６記載の除草剤組
成物。
【請求項１０】
それぞれのＡＯが独立にエチレンオキサイドおよびプロピレンオキサイドから選ばれる請求項９記載の除草剤組成物。
【請求項１１】
ｍが１から約180までの整数である請求項６記載の除草剤組成物。
【請求項１２】
ｍが８から約145までの整数である請求項１１記載の除草剤組成物。
【請求項１３】
Ｒが水素、メチル、アセチル又はベンジルである請求項６記載の除草剤組成物。
【請求項１４】
Ｒが水素である請求項１３記載の除草剤組成物。
【請求項１５】
前記アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤が式(III)：
【化２】
2004520286.tif 000022
（式中、
ＡＯおよびＢＯは異なるC2-C4アルキレンオキサイド単位であり、
それぞれのＲは独立に水素、C1-C6アルキル、C2-C4アシル、ベンジル又はハライドであり、かつ
それぞれのｘおよびｙは０から50までの整数であり、但し、ｘおよびｙが両方とも０ではないことを条件とする）
の化合物を含む請求項６記載の除草剤組成物。
【請求項１６】
ＡＯがプロピレンオキサイドであり、ＢＯがエチレンオキサイドであり、ｘが１から30までの整数であり、かつｙが０から150までの整数である請求項１５記載の除草剤組成物。
【請求項１７】
前記アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤が式(IV)：
【化３】
2004520286.tif 000023
（式中、ｘおよびｙは０から150までの整数であり、但し、ｘおよびｙが両方とも０ではないことを条件とする）
の化合物を含む請求項６記載の除草剤組成物。
【請求項１８】
前記N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤が式(V)：
【化４】
2004520286.tif 000024
（式中、
Ｑは直鎖又は分岐C1-C6アルキレン基又はC2-C6アルケニレン基であり、
それぞれのＡＯは独立にアルキレンオキサイド単位であり、
ｐ＋ｑ＋ｒはアルキレンオキサイド単位の平均モル数であり、５〜25から選ばれた整数であり、
R1は独立に水素、アルキル、アシル、ベンジル又はハライドから選ばれ、かつ
R2はC8-C18アルキル基又はC8-C18アルケニル基である）
の化合物を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項１９】
Ｑが-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）、又は３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基である請求項１８記載の除草剤組成物。
【請求項２０】
Ｑが-CH2-CH2-CH2-である請求項１９記載の除草剤組成物。
【請求項２１】
それぞれのＡＯが独立にC1-C4アルキレンオキサイド単位である請求項１８記載の除草剤
組成物。
【請求項２２】
それぞれのＡＯが独立にエチレンオキサイドおよびプロピレンオキサイドから選ばれる請求項２１記載の除草剤組成物。
【請求項２３】
ｐ＋ｑ＋ｒが14から20までの整数である請求項１８記載の除草剤組成物。
【請求項２４】
ｐ＋ｑ＋ｒが16から18までの整数である請求項２３記載の除草剤組成物。
【請求項２５】
R1が水素、メチル、アセチルおよびベンジルから選ばれる請求項１８記載の除草剤組成物。
【請求項２６】
R1が水素である請求項２５記載の除草剤組成物。
【請求項２７】
R2がC12-C18アルキル基である請求項１８記載の除草剤組成物。
【請求項２８】
R2がC16-C18アルキル基である請求項２７記載の除草剤組成物。
【請求項２９】
前記N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤が式(VII)：
【化５】
2004520286.tif 000025
（式中、
Ｑは-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）又は３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基であり、
ＡＯは直鎖C2-C4アルキレンオキサイド単位又は分岐C2-C4アルキレンオキサイド単位であり、
ｐ＋ｑ＋ｒは５〜25の範囲であり、かつ
R2はC12-C18アルキル基である）
の化合物を含む請求項１８記載の除草剤組成物。
【請求項３０】
Ｑが-CH2-CH2-CH2-である請求項２９記載の除草剤組成物。
【請求項３１】
ＡＯがエチレンオキサイドである請求項２９記載の除草剤組成物。
【請求項３２】
ｐ＋ｑ＋ｒが14〜20の範囲にある請求項２９記載の除草剤組成物。
【請求項３３】
ｐ＋ｑ＋ｒが16〜18の範囲にある請求項３２記載の除草剤組成物。
【請求項３４】
R2がC16-C18アルキル基である請求項２９記載の除草剤組成物。
【請求項３５】
前記N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤が式(VII)の化合物（式中、Ｑが-CH2-CH2-CH2-であり、ＡＯがエチレンオキサイドであり、ｐ＋ｑ＋ｒが17であり、かつR2がC16-C18アルキル基である）である請求項２９記載の除草剤組成物。
【請求項３６】
前記リン酸処理アルコールアルコキシレートが式(VIII)：
【化６】
2004520286.tif 000026
（式中、
R3はC4-C18アルキル基であり、
ＡＯは直鎖C2-C4アルキレンオキサイド単位又は分岐C2-C4アルキレンオキサイド単位であり、
ｓは２〜12の整数であり、かつ
それぞれのＭは独立に水素原子、ナトリウム原子又はアンモニウム基もしくはアルキルアンモニウム基から選ばれる）
の化合物を含む請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項３７】
ＡＯがエチレンオキサイドである請求項３６記載の除草剤組成物。
【請求項３８】
R3がC12-C14アルキル基であり、ＡＯがエチレンオキサイドであり、ｓが９であり、かつ
Ｍが水素である請求項３６記載の除草剤組成物。
【請求項３９】
界面活性剤系が式(IX)：
【化７】
2004520286.tif 000027
（式中、
R4はC12-C14アルキル基又はC12-C14アルケニル基であり、
それぞれのＡＯは独立にC2-C4アルキレンオキサイド単位であり、かつ
ｔ＋ｕはアルキレンオキサイド単位の平均モル数であり、５〜20の範囲である）
のN-アルキルアミンアルコキシレートをさらに含む請求項２記載の除草剤組成物。
【請求項４０】
アルキルジアミンテトラアルコキシレート対N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートの比が、少なくとも3:1である請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項４１】
アルキルジアミンテトラアルコキシレート対N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートとN-アルキルアミンアルコキシレートとの組み合わせの比が、少なくとも3:1である請求項３９記載の除草剤組成物。
【請求項４２】
界面活性剤系の重量当りの重量で、50-70％のアルキルジアミンテトラアルコキシレート
、10-40％のN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートおよび10-40％のリン酸処理アルコールアルコキシレートを含む請求項５記載の除草剤組成物。
【請求項４３】
界面活性剤系の重量当りの重量で、60％のアルキルジアミンテトラアルコキシレート、20
％のN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートおよび20％のリン酸処理アルコールアルコキシレートを含む請求項４２記載の除草剤組成物。
【請求項４４】
水溶性除草剤がN-(ホスホノメチル)グリシン（グリホセート）、4-〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕-DL-ホモアラニン（グルフォシネート）、ビピリジニウム除草剤、アミトロール、芳香族酸除草剤、MCPA、トリクロロピル、ピクロラム、およびブロモキシニルならびにこれらの塩から選ばれる請求項１記載の除草剤組成物。
【請求項４５】
水溶性除草剤がN-(ホスホノメチル)グリシン又はその塩である請求項４４記載の除草剤組成物。
【請求項４６】
除草剤組成物中のアジュバントとして
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含む界面活性剤系の使用であって、前記除草剤組成物が水溶性除草剤を含むことを特徴とする界面活性剤系の使用。
【請求項４７】
防除又は根絶が所望される場所に、植物毒性量の水溶性除草剤および界面活性剤系を含む除草剤組成物を適用する工程を含む、望ましくない植物又は植生の防除又は根絶方法であって、界面活性剤系が
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする防除又は根絶方法。
【請求項４８】
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする界面活性剤系。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は界面活性剤系、特に除草剤製剤に有益な界面活性剤系に関する。また、本発明は界面活性剤系を含む除草剤製剤および界面活性剤系を含む除草剤製剤を使用する、望ましくない植物および植生の防除又は根絶の方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
界面活性剤系は活性剤の湿潤、展着および浸透の促進剤として除草剤組成物中で重要である。界面活性剤系は除草剤組成物の効力に影響し、また環境上の諸効果、例えば、水生生物への毒性(水生毒性aquatic toxicity)ならびに皮膚および眼に対する刺激を及ぼし得る。
【０００３】
水溶性除草剤、例えば、N-(ホスホノメチル)グリシン（グリホセート(glyphosate)）、4-〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕-DL-ホモアラニン（グルフォシネート(glufosinate)）、1,1'-ジメチル-4,4'-ビピリジニウムジクロリド（パラコートジクロリド）、1,1'-エチレン-2,2'-ビピリジルジイリウムジブロミド（ジクアトジブロミド）およびフェノキシ酸除草剤の効力、水生毒性および刺激は、界面活性剤系の選択により影響し得る。
【０００４】
ある種の除草剤組成物は効力を高めるために特別な界面活性剤系を含むが、これらの組成物は望ましくない性質、例えば、許容し得ない水生毒性又は刺激をしばしば有する。ある種の除草剤組成物は水生毒性又は刺激を軽減するために特別な界面活性剤系で製剤化されるが、しばしば効力を犠牲にする。許容し得る水生毒性および刺激を示すけれども、組成物の効力を犠牲にしない除草剤組成物に対する要望がある。
【０００５】
グリホセート（glyphosate）およびその塩は、最初に1970年代の早期にモンサント社により開発された、公知の非選択的浸透除草剤である。茎葉による吸収後に、それは根および茎を含む、代謝活性の領域に急速に移行される。ある種の界面活性剤アジュバントとのグリホセートの製剤化が除草剤活性の増強をもたらし得ることが判明した。
【０００６】
WyrillおよびBurnside, Weed Science, 25, (1977), 275-287はグリホセートの除草作
用に及ぼす種々の界面活性剤の効果の研究を行なった。界面活性剤の或るクラスは、グリホセート（特にそのイソプロピルアミン塩の溶液として）の除草効果を増強するのに他の界面活性剤よりも一層有効であった。この研究ならびにグルホセート活性増強を界面活性剤構造と相関させようとするその後の試みにもかかわらず、グリホセートについての界面活性剤の有効性は可変的であり、予測し難い。
【０００７】
グリホセート製剤中に最も普通に使用される界面活性剤アジュバントは、牛脂アミンエトキシレートである。これらの界面活性剤はグリホセートの活性を高めるのに極めて有効であるが、それらはかなりの水生毒性を有することが最近示されていた。それゆえ、多くの領域において、水路および集水域に接近しての牛脂アミンエトキシレートを含むグリホセート組成物の使用は厳しく規制されていた。特に、標準エトキシル化牛脂アミン／グリホセート製剤の約3ppmは、標準の48時間のEC50試験によればダフニア・カリナータ（Daphnia carinata）に対する急性毒性作用を有することが示されていた。
【０００８】
アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤又はアルキルジアミンテトラアルコキシレートおよびアルキルグリコシドもしくはアルキルポリグリコシド界面活性剤を含む界面活性剤系を有するグリホセート組成物がWO 98/24313に報告された。アルキルジアミンテトラアルコキシレートおよびアルキルポリグリコシドを含む界面活性剤系は良好な効力を有することが判明したが、アルキルポリグリコシドの混入は刺激を増大し、除草剤組成物において許容し難い発泡を生じ得る。
【０００９】
N-アルキルアミンエトキシレートおよびN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートがWyrillおよびBurnside, Weed Science, 25, (1977), 275-287およびAU 57556/90に記載されていた。これらの界面活性剤は、特にグリホセートとともに使用された場合に、有効であると見出されていたが、それらは水生毒性であり、皮膚および眼の刺激物質であるという問題がある。
【００１０】
リン酸処理アルコールエトキシレート(phosphated alcohol ethoxylate)界面活性剤がAU 641761に記載されている。これらの界面活性剤はグリホセート組成物中に使用された場合に有効であり、低い水生毒性を有することが知られているが、それらの効力はその他の界面活性剤ほどには良好ではなく、またホスフェートが充分に中和されない限り、それらは刺激物質であり得る。
【００１１】
除草剤組成物の皮膚および眼の刺激性はAU 653351に記載されたようにリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤とアルキルアミンエトキシレート界面活性剤との組み合わせを使用することにより軽減されるかも知れないことが報告されていた。刺激性の軽減はこれらの界面活性剤が有して互いに及ぼしあう中和作用から生じることが明らかである。しかしながら、必要とされる多量のアルキルアミンエトキシレートは増大された水生毒性をもたらす。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【００１２】
今や、アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含む界面活性剤系は、水溶性除草剤を含む除草剤組成物中に使用される場合には、有効な組成物を与えるだけでなく、低い水生毒性ならびに皮膚および眼に対する低い刺激性を与えることが驚くことに判明した。
【００１３】
驚くことにグリホセートおよび本発明の界面活性剤系を含む除草剤組成物は、既知の普通に使用されるエトキシル化牛脂アミン組成物あるいは単独で使用される場合の本界面活性剤系の界面活性剤に対し匹敵する効力を有することが判明した。
【００１４】
本発明の第一の観点によれば、水溶性除草剤および／又はその塩ならびに界面活性剤系を含む除草剤組成物であって、その界面活性剤系が
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする除草剤組成物が提供される。
【００１５】
本発明の第二の観点によれば、除草剤組成物中のアジュバントとしての
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含む界面活性剤系の使用方法であって、前記除草剤組成物が水溶性除草剤を含むことを特徴とする界面活性剤系の使用が提供される。
【００１６】
本発明の第三の観点によれば、防除又は根絶が所望される場所に、植物毒性量の水溶性除草剤および界面活性剤系を含む除草剤組成物を適用する工程を含む、望ましくない植物又は植生の防除又は根絶方法であって、該界面活性剤系が
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする防除又は根絶方法が提供される。
【００１７】
本発明の第四の観点からは、
i)アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、
ii)N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤、および
iii)リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤
からなる群より選ばれた少なくとも２種の界面活性剤を含むことを特徴とする界面活性剤系が提供される。
【００１８】
本明細書において“低い水生毒性（aquatic toxicity）”という用語は、本発明の界面活性剤又は除草剤組成物に関して、界面活性剤成分としてエトキシル化牛脂アミンを含む等価組成物の毒性よりも小さい、水生生物に対する急性毒性を表すために使用される。また、その用語は界面活性剤又は組成物の毒性がその界面活性剤又は組成物が使用される場所、地域又は国における、界面活性剤又は除草剤組成物の毒性を管理する場所、地域又は国の規制を満足するのに充分に低いことを示す。本発明の除草剤組成物は100ppm、さらに好ましくは300ppm、最も好ましくは1000ppmの濃度で、好適な指標生物、例えばダフニア・カリナータの如きダフニア種に関して標準EC50又はLC50試験を満足することが望ましい。
【００１９】
ダフニア・カリナータ結果は本発明者らの水生毒性試験結果のほとんどにおいて引用されていた。しばしば、文献上の水生毒性値は別のミジンコ種、ダフニア・マグナ（Daphnia magna）について引用されるが、この種は試験のためにオーストラリアに輸入することができない。ダフニア・カリナータは実際にその“いとこ”よりも界面活性剤に一層感受性があり得ることが認められているが、確認されていない。
【００２０】
本明細書で使用される“水溶性除草剤”は通常の使用割合および希釈を含む、使用条件のもとに水に可溶性である除草剤を意味する。例えば、組成物の容量当り１重量％より多く水に可溶性の除草剤である。
【００２１】
本発明の組成物中の使用に適した水溶性除草剤の例として、N-(ホスホノメチル)グリシン（グリホセート）、4-〔ヒドロキシ（メチル）ホスフィノイル〕-DL-ホモアラニン（グルフォシネート）、ビピリジニウム除草剤、例えば、パラコートおよびジクワット、これらの塩、アミトロール、芳香族酸除草剤、例えば、2,4-D、MCPA、トリクロロピル(trichloropyr)、ピクロラム(pichloram)、およびブロモキシニル(bromxynil)ならびにこれらの塩が挙げられる。
【００２２】
グルホセートおよびグルフォシネートの塩に適した陽イオンとして、アルカリ金属陽イオン、例えば、ナトリウム陽イオン又はカリウム陽イオン、およびアンモニウム陽イオン又は置換アンモニウム陽イオンが挙げられる。後者の陽イオンは一級アミンおよび二級アミン、例えば、イソプロピルアミン又はジメチルアミン、ならびにジアミン、例えばエチレンジアミンから誘導される。
【００２３】
さらに、グリホセートの農業上受け入れられ得る塩の例は、EP-A-0088180に開示されたようなトリメチル-スルホニウム塩（“スルホセート”）又はアミノグアニジン塩である。グリホセートは一つより多い置換可能な水素原子を有するため、モノ塩およびジ塩だけでなく、このような塩の混合物が可能である。典型的なグリホセート塩はナトリウム塩、アンモニウム塩およびトリメチルスルホニウム塩だけでなく、混合されたアルキルスルホニウム塩およびトリアルキル塩である。
【００２４】
グルフォシネートの特に有益な塩はアンモニウム塩である。
【００２５】
ビピリジニウム除草剤の塩に適した陰イオンとして、ハロゲン化物イオン、例えば、塩化物イオンおよび臭化物イオンが挙げられる。
【００２６】
芳香族酸除草剤に特に有益な陽イオンは、アンモニウム塩およびアルキルアンモニウム塩である。
【００２７】
ブロモキシニルの特に有益な塩はカリウム塩である。
【００２８】
好ましい実施態様において、アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤は式(I)：
【００２９】
【化８】
2004520286.tif 000002
【００３０】
（式中、
Ｑは直鎖又は分岐C1-C6アルキレンであり、
それぞれのＡＯは独立にアルキレンオキサイド単位であり、
それぞれのｍは独立に１から300までの選ばれた整数であり、かつ
それぞれのＲは独立に水素又はアルキル基、アシル基、ベンジル基もしくはハライド基から選ばれる）
の化合物を含む。
【００３１】
Ｑは、-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）又は３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基、例えば、
【００３２】
【化９】
2004520286.tif 000003
【００３３】
であることが好ましい。
【００３４】
Ｑは-CH2-CH2-であることが最も好ましい。
【００３５】
ＡＯはC1-C4アルキレンオキサイド単位、例えば、エチレンオキサイド、プロピレンオ
キサイド又はブチレンオキサイドであることが好ましい。ＡＯはエチレンオキサイド単位又はプロピレンオキサイド単位であることが最も好ましい。
【００３６】
ｍは１から約180まで、さらに好ましくは８から約145までの整数であることが望ましい。
【００３７】
Ｒは水素、メチル、アセチル又はベンジルであることが好ましい。Ｒは水素であることが最も好ましい。
【００３８】
(AO)mはアルキレンオキサイド単位のポリマーであってもよく、この場合、それぞれのＡＯ単位は同一であるか又は異なる。(AO)mはエチレンオキサイド単位とプロピレンオキサイド単位のコポリマーであることが好ましい。
【００３９】
アルキレンオキサイド単位は、ホモポリマーあるいはブロックコポリマーおよびランダムコポリマーを含むコポリマーを形成してもよい。例えば式(I)の化合物は、式(II)：
【００４０】
【化１０】
2004520286.tif 000004
【００４１】
（式中、Ｑは式(I)に定義されたとおりであり、かつＡはアルキレン基である）
の化合物で出発して製造されてもよい。次いで式(II)の化合物はアルキレンオキサイド単位（そのアルキレン基はＡと同じであってもよく、また異なってもよい）と縮合されてもよい。得られる化合物は、さらに異なるアルキレンオキサイド単位等と縮合されて最終化合物を生じ得る。
【００４２】
好ましくはこれらの界面活性剤は、下記の式(III)：
【００４３】
【化１１】
2004520286.tif 000005
【００４４】
（式中、Ｑは式(I)に定義されたとおりであり、かつＡＯおよびＢＯは異なるC2-C4アルキレンオキサイド単位であり、
それぞれのＲは独立にＨ、C1-C6アルキル、C2-C4アシル、ベンジル又はハライドであり、かつ
それぞれのｘおよびｙは独立に０から150までの整数であり、但し、ｘおよびｙがともに０ではないことを条件とする）
を有する。
【００４５】
ＡＯがプロピレンオキサイドであり、かつＢＯがエチレンオキサイドであるか、あるいはＡＯがエチレンオキサイドであり、かつＢＯがプロピレンオキサイドであることが好ましい。ＡＯがプロピレンオキサイドであり、かつＢＯがエチレンオキサイドである場合、ｘは１から約30まで、さらに好ましくは約１から約25までであることが望ましく、かつｙは０から約150まで、さらに好ましくは約４から約120までであることが望ましい。
【００４６】
好ましいアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤は下記の式(IV)：
【００４７】
【化１２】
2004520286.tif 000006
【００４８】
（式中、ｘおよびｙは式(III)について定義されたとおりである）
を有する。
【００４９】
界面活性剤として使用してもよい好適なアルキルジアミンテトラアルコキシレートは、市販のエチレンジアミンアルコキシレートであるシンペロニック（SYNPERONIC）ＴTMシリーズおよびテリック（TERIC）173TMである。テリック173TMが特に好適である。テリック173TMは、式(IV)でｘおよびｙが４である化合物である。また、式(IV)でｘが16であり、かつｙが50である化合物、ならびに式(IV)でｘが22.5であり、かつｙが118である化合物が好適である。式(IV)でｘが１であり、かつｙが４であるか、あるいはｘが１であり、かつｙが５である化合物が最も好適である。
【００５０】
好ましい実施態様において、N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤は、式(V)：
【００５１】
【化１３】
2004520286.tif 000007
【００５２】
（式中、
Ｑは直鎖又は分岐C1-C6アルキレン基又はC2-C6アルケニレン基であり、
それぞれのＡＯは独立にアルキレンオキサイド単位であり、
ｐ＋ｑ＋ｒはアルキレンオキサイド単位の平均モル数であり、５〜25の範囲にあり、
それぞれのR1は独立に水素又はアルキル基、アシル基、ベンジル基もしくはハライド基であり、かつ
R2はC8-C18アルキル基又はC8-C18アルケニル基である）
の化合物を含む。
【００５３】
Ｑは-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）又は３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基、例えば、
【００５４】
【化１４】
2004520286.tif 000008
【００５５】
であることが好ましい。
【００５６】
Ｑは-CH2-CH2-CH2-であることが最も好ましい。
【００５７】
ＡＯはC1-C4アルキレンオキサイド単位、例えば、エチレンオキサイド、プロピレンオキサイド又はブチレンオキサイドであることが好ましい。ＡＯはエチレンオキサイド又はプロピレンオキサイドであることが最も好ましい。
【００５８】
好ましくはｐ＋ｑ＋ｒは14から20まで、最も好ましくは16から18までの整数である。
【００５９】
R1は水素、メチル、アセチルおよびベンジルから選ばれることが好ましい。R1は水素であることが最も好ましい。
【００６０】
R2はC12-C18アルキル基であることが好ましく、C16-C18アルキル基であることが最も好ましい。
【００６１】
アルキレンオキサイド単位は鎖中で交互していてもよい。例えば、式(V)の化合物は、
式(VI)：
【００６２】
【化１５】
2004520286.tif 000009
【００６３】
（式中、Ｑは式(V)で定義されたとおりであり、かつＡはアルキレン基である）
の化合物で出発して製造してもよい。次いで式(VI)の化合物は、アルキレンオキサイド単位（そのアルキレン基はＡと同じであってもよく、また異なっていてもよい）と縮合させてもよい。得られる化合物は異なるアルキレンオキサイド等とさらに縮合されて最終化合物を生じ得る。
【００６４】
これらの界面活性剤は、下記の式(VII)
【００６５】
【化１６】
2004520286.tif 000010
【００６６】
を有することが好ましい。
【００６７】
Ｑは-(CH2)n-（式中、ｎは２〜６である）であるか、あるいは３〜６個の炭素原子を有する分岐アルキレン基、例えば、
【００６８】
【化１７】
2004520286.tif 000011
【００６９】
である。
【００７０】
Ｑは-CH2-CH2-CH2-であることが最も好ましい。
【００７１】
ＡＯは、Ａが直鎖C2-C4アルキレン基又は分岐C2-C4アルキレン基、例えば、
【００７２】
【化１８】
2004520286.tif 000012
【００７３】
から選ばれるアルキレンオキサイド単位であり、ＡＯはエチレンオキサイドであることが好ましい。
【００７４】
ｐ＋ｑ＋ｒは５から25まで、好ましくは14から20まで、最も好ましくは16から18までの範囲にある。
【００７５】
R2はC12-C18アルキル基であることが好ましく、C16-C18アルキル基であることが最も好ましい。
【００７６】
好適なN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートの例は、式(VII)で、Ｑが-CH2-CH2-CH2-であり、Ａが-CH2-CH2-であり、ｐ＋ｑ＋ｒが17であり、かつR2がC16-C18アルキル基である化合物（N-牛脂1,3-プロパンジアミン＋17モルのエチレンオキサイド）である。
【００７７】
好ましい実施態様において、リン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤は式(VIII)：
【００７８】
【化１９】
2004520286.tif 000013
【００７９】
の化合物を含む。
【００８０】
式中、
R3はC4-C18アルキル基を表し、
ＡＯは、Ａが直鎖C2-C4アルキレン基又は分岐C2-C4アルキレン基、例えば、
【００８１】
【化２０】
2004520286.tif 000014
【００８２】
から選ばれてもよいアルキレンオキサイド単位であり、ＡＯはエチレンオキサイドであることが好ましく、
ｓは２〜12の整数であり、かつ
それぞれのＭは独立に水素原子もしくはナトリウム原子又はアンモニウム基もしくはアルキルアンモニウム基から選ばれる。
【００８３】
R3は12〜14個の炭素原子を有するアルキル基であることが好ましく、ｓは９であり、かつＭは水素であることが好ましい。
【００８４】
好適なリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤の例は、式(VIII)でR3がC12-C14アルキル基であり、Ａがエチレンであり、ｓが９であり、かつＭが水素である化合物である。
【００８５】
本発明の一つの好ましい局面において、界面活性剤系はアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤およびN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤を含む。アルキルジアミンテトラアルコキシレート対N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートの好ましい比は少なくとも3:1である。この系は式(IX):
【００８６】
【化２１】
2004520286.tif 000015
【００８７】
（式中、R4はC12-C18アルキル基又はC12-C18アルケニル基であり、それぞれのＡＯは独立にC2-C4アルキレンオキサイド単位であり、かつｔ＋ｕはアルキレンオキサイド単位の平
均モル数であり、５〜20の範囲にある）
を有するN-アルキルアミンアルコキシレート界面活性剤をさらに含んでもよい。
【００８８】
好適なN-アルキルアミンアルコキシレート界面活性剤は、R4がC16-C18アルキルであり、ＡＯがエチレンオキサイドであり、かつｎが15である場合のテリック17M15TMである。
【００８９】
アルキルジアミンテトラアルコキシレートの、N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートとN-アルキルアミンアルコキシレートとの組み合わせに対する比は3:1以上であることが好ましい。
【００９０】
本発明の別の局面において、界面活性剤系はアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む。添加されるリン酸処理アルコールアルコキシレートの量は、中性pHを与えるのに充分な量である。
【００９１】
本発明の他の局面において、界面活性剤系はN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む。添加されるリン酸処理アルコールアルコキシレートの量は、中性pHを与えるのに充分な量である。
【００９２】
本発明のさらに別の好ましい局面において、界面活性剤系はアルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤、N-アルキルアルキルジアミンアルコキシレート界面活性剤およびリン酸処理アルコールアルコキシレート界面活性剤を含む。アルキルジアミンテトラアルコキシレート界面活性剤  対N-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレート界面活性剤の好ましい比は、少なくとも3:1である。中性pHになるように、リン酸処理アルコールアルコキシレートがさらに添加される。
【００９３】
この界面活性剤系の最終組成物は界面活性剤系の重量当りの重量で、50-70％のアルキルジアミンテトラアルコキシレート、10-40％のN-アルキルアルキルジアミントリアルコキシレートおよび10-40％のリン酸処理アルコールアルコキシレートであることが好ましい。その組成物は界面活性剤系の重量当りの重量で、60％のアルキルジアミンテトラアルコキシレート、20％のN-アルキルアルキルジアミンアルコキシレートおよび20％のリン酸処理アルコールアルコキシレートを含むことが最も好ましい。
【００９４】
界面活性剤系中の一種の界面活性剤が低レベルのアルコキシル化を有する場合には、その系中のその他の一種以上の界面活性剤がより高レベルのアルコキシル化を有することが好ましい。
【００９５】
本発明の組成物は固体、液体又はペーストの形態であってもよい。組成物は使用に直ちに供され得る希薄な組成物および使用前に希釈を必要とされる濃厚組成物の両方を含む。それゆえ、本発明の組成物中の活性成分の濃度は、製剤化のタイプ、ならびに組成物が例えば、ダスト製剤のような使用に供されるかどうか、あるいは組成物が濃厚物、例えば、水溶性粉末、湿潤性粉末又は顆粒（これは使用前の希釈に適している）であるかどうかに応じて変化するであろう。一般に、本発明の組成物は1ppmから99重量％までの活性成分を含む。
【００９６】
固体組成物は粉末、ダスト、ペレット、粒体、および顆粒の形態であってもよく、その中に活性成分および界面活性剤系が固体希釈剤と混合される。粉末およびダストは固体キャリヤーとともに活性成分および界面活性剤系を混合又は粉砕して微細に細分した組成物を得ることにより調製してもよい。顆粒、粒子およびペレットは、活性成分および界面活性剤系を固体キャリヤーに結合することにより、例えば予備生成された顆粒状固体キャリヤーを活性成分で被覆もしくは含浸することにより、又は凝集技術により調製してもよい。
【００９７】
固体キャリヤーの例として、鉱物の土およびクレー、例えば、カオリン、ベントナイト、ケイソウ土（kieselguhr）、フラー土、アッタクレー（Attaclay）、ケイソウ土(diatomaceous earth)、粘土、黄土（loess）、タルク、チョーク、ドロマイト(dolomite)、石灰石、石灰、炭酸カルシウム、粉末マグネシア、酸化マグネシウム、硫酸マグネシウム、石膏、硫酸カルシウム、プロフィライト(prophyllite)、ケイ酸、ケイ酸塩およびシリカゲル；肥料、例えば、硫酸アンモニウム、リン酸アンモニウム、硝酸アンモニウムおよび尿素；植物起源の天然産物、例えば、穀物粉および小麦粉、樹皮粉、木粉、堅果殻粉およびセルロース粉末；ならびに合成ポリマー材料、例えば、粉砕又は粉末プラスチックおよび樹脂が挙げられる。
【００９８】
好ましい液体組成物は、界面活性剤系と一緒に活性成分の水溶液又は活性成分の親の酸形態の分散液を含み、これは噴霧、アトマイジング（atomizing）又は散水による適用に適している。このような水性組成物は一般に濃厚組成物を水と混合することにより調製される。好適な濃厚組成物として、溶液、ペースト、油分散液、水性懸濁液および湿潤性粉末が挙げられる。濃厚物は水で希釈して次のような水性製剤を生成できるよう、貯蔵に持ち堪えることが通常必要とされる。それらが通常の噴霧装置により適用され得るように充分な時間にわたって均一のままに留まる水性製剤である。濃厚物は都合良くは20〜80重量％、好ましくは20〜60重量％の活性成分を含む。
【００９９】
界面活性剤系はまた除草剤の噴霧タンク溶液に添加されてもよく、即ち、タンク添加溶液として適用されてもよい。除草剤組成物は液体噴霧組成物であることが最も好ましい。
【０１００】
本発明の組成物はまた除草剤製剤と通常製剤化されるその他の通常のアジュバント、例えば、消泡剤、増粘剤、熱安定剤、紫外線吸収剤、分散剤および肥料、ならびに例えばタルク、ケイソウ土等を含む充填剤、その他の農業上許される材料、ならびに水の如き希釈剤を含んでもよい。組成物はまた低い水生毒性、および低刺激性を有する付加的な界面活性剤アジュバントを含んでもよいが、但し、このような界面活性剤の存在が除草剤組成物の効力を許容レベルより下に低下しないことを条件とする。
【０１０１】
さらに、本発明の組成物は曇り点（cloud point）といったそれらの性質がそれらの使用の条件に適するように製剤化されてもよい。
【０１０２】
本発明の組成物は、防除が所望される場所への適用により望ましくない植物又は植生の防除又は根絶に使用されてもよい。通常、組成物は根絶すべき有害雑草の茎葉に適用される。当業者は除草剤、根絶すべき植生ならびに使用される場合の効果的な条件に応じて適当な適用比率を決めることができるであろう。
【０１０３】
本発明が以下に伴う実施例について記載され、これらの実施例は本発明の幾つかの好ましい実施態様および市販の製剤とのある種の比較を示す。しかしながら以下の記載の特殊性は、本発明の先の記載の一般性に取って代わるべきではないことが理解されるべきである。
（実施例）
【実施例１】
【０１０４】
製剤１：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する、360g/Lの酸）と、加えて25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合された75％w/wのエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
水生毒性：48EC50（ダフニア・カリナータ）＝195mg/L
【実施例２】
【０１０５】
製剤２：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する、360g/Lの酸）と、加えて20％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合された60％w/wのエチレンジアミンならびに20％の９モルのエチレンオキサイドを有するリン酸処理C12-C14アルコールエトキシレートを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
水生毒性：（距離計(Range finder)結果のみ）48EC50（ダフニア・カリナータ）＝60-130mg/L
【実施例３】
【０１０６】
製剤３：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する、490g/Lの酸）と、加えて25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドおよび75％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
効力試験
製剤２および３とともに、実施例１からの製剤１を360g/L（対照製剤１）又は490g/L（対照製剤２）のグリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する）および150g/Lの15モルのエチレンオキサイドを有する牛脂アミンエトキシレートを含む対照サンプルに対し、効力について試験した。これらの組成物を250 g ai/haおよび450 g ai/haで適用し、雑草防除％を噴霧適用の14日後に評価した。結果を表１に示す。
【０１０７】
【表１】
2004520286.tif 000016
【０１０８】
一以上の同じ文字が続くデータを含む欄はどれも有意差がない（P＜0.05）。
【０１０９】
上記結果から、本発明の界面活性剤系は当業界で知られているものに匹敵する効力を有することがわかる。
【実施例４】
【０１１０】
製剤４：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する、490g/Lの酸）と、加えて４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミン120g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
水生毒性：48時間EC50（ダフニア・カリナータ）＝766mg/L
適用の14日後の一年生ライグラス（ryegrass）に関する新鮮重量減少を評価することにより効力を測定した。対照製剤は360g/Lのイソプロピルアミン塩として存在するグリホセートおよび170g/Lのエチレンジアミン＋４モルのプロピレンオキサイドおよび16モルのエチレンオキサイドおよびアルキルポリグルコシドを含む界面活性剤を含んでいた。結果を表２に示す。
【０１１１】
【表２】
2004520286.tif 000017
【０１１２】
結果から、アルキルジアミンテトラアルコキシレートは除草剤組成物中に唯一の界面活性剤として使用された場合に低い水生毒性を有するが、低下した効力を有することがわかる。
【実施例５】
【０１１３】
製剤５：
主要な界面活性剤としてリン酸処理アルコールエトキシレートを含む市販の450g/Lのグリホセート製剤を、工業規格の450g/Lのグリホセート製剤に対して効力について試験した。
【０１１４】
適用の21日後のライグラス防除％を評価することにより効力を測定した。対照製剤は450g/Lのグリホセート製剤および15モルのエチレンオキサイドを有する牛脂アミンエトキシレートを含んでいた。
【０１１５】
結果を表３に示す。
【０１１６】
【表３】
2004520286.tif 000018
【０１１７】
上記結果から、リン酸処理アルコールアルコキシレートが唯一の界面活性剤として使用される場合、除草剤組成物は低下した効力を有することがわかる。
【実施例６】
【０１１８】
界面活性剤の水生毒性をいくつかの界面活性剤単独について測定した。結果を表４に示す。
【０１１９】
【表４】
2004520286.tif 000019
【０１２０】
これらの界面活性剤単独では高い水生毒性を有する。
【実施例７】
【０１２１】
製剤６：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する、360g/Lの酸濃度）と、加えて25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに４モルのプロピレンオキサイドと20モルのエチレンオキサイドとが縮合された75％w/wエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
【実施例８】
【０１２２】
製剤７：
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する360g/Lの酸濃度）と、加えて20％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに60％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと20モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンならびに20％w/wの９モルのエチレンオキサイドを有するリン酸処理C12-C14アルコールエトキシレートを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
【０１２３】
実施例７からの製剤６および実施例８からの製剤７を対照製剤１および対照製剤８（これは活性物質としてのラウリル硫酸ナトリウム(SLS)の１％溶液である）と一緒に刺激性について試験した。
【０１２４】
刺激性試験を、ゼイン試験を使用してin vitroで行なった。ゼイン試験は界面活性剤又はその他の溶液中のタンパク質“ゼイン（zein）”の溶解性に基づくものであり、窒素mg数／サンプル100mLとして表される。ゼイン試験はin vivo試験とのその相関関係のために第一段階スクリーニング試験として通常使用される。結果をmgN/100mLで指定されたゼイン・スコアとともに表５に示す。
【０１２５】
【表５】
2004520286.tif 000020
【０１２６】
このデータから、実施例７および実施例８の製剤の刺激性スコアは対照製剤のそれと較べてかなり低下することがわかる。
【実施例９】
【０１２７】
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する360g/Lの酸濃度）と、25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに75％w/wの９モルエチレンオキサイドを有するリン酸処理C12-C14アルコールエトキシレートを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
【実施例１０】
【０１２８】
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する360g/Lの酸濃度）と、加えて20％w/wの15モルのエチレンオキサイドと縮合された牛脂アミンと一緒に、60％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンならびに20％w/wの９モルのエチレンオキサイドを有するリン酸処理C12-C14アルコールエトキシレートを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
【実施例１１】
【０１２９】
グリホセート（イソプロピルアミン塩として存在する360g/Lの酸濃度）と、加えて70％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンならびに30％w/wの９モルのエチレンオキサイドを有するリン酸処理C12-C14アルコールエトキシレートを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体グリホセート製剤を調製した。
【実施例１２】
【０１３０】
パラコートジクロリド（塩として存在する200g/Lの濃度）と、加えて25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに75％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド120g/Lとを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体パラコート製剤を調製した。その製剤を酸性pHに緩衝化し、少量の悪臭（stench）および催吐薬を添加した。
【実施例１３】
【０１３１】
2,4-Dアミン（アンモニウム塩として存在する200g/Lの濃度）と、加えて25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋17モルのエチレンオキサイドならびに75％w/wの４モルのプロピレンオキサイドと16モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド100g/Lを合わせ、次いで水で定容することにより安定な液体ホルモンエステル製剤を調製した。
【実施例１４】
【０１３２】
グリホセート（アンモニウム塩として存在する510g/kg）と、加えて150g/Lの粉末尿素と一緒に、25％w/wの牛脂プロピルジアミン＋25モルのエチレンオキサイドならびに75％w/wの16モルのプロピレンオキサイドと50モルのエチレンオキサイドとが縮合されたエチレンジアミンを有する界面活性剤ブレンド150g/Lとを合わせ、次いで硫酸アンモニウムと計量混合することにより安定な顆粒製剤を調製した。その混合物を最少量の水とともに押し出し、次いで乾燥させて直ちに溶解する顆粒組成物を得た。
【０１３３】
本明細書および特許請求の範囲において、特にことわらない限り、“含む”という用語、およびその語形変化は、あらゆるその他の整数もしくは工程又は整数もしくは工程の群の排除ではなく、記載された整数もしくは工程又は整数もしくは工程の群の包含を意味するものと理解されるであろう。
【０１３４】
本明細書中の従来技術についてのいずれの言及は、その従来技術がオーストラリアにおける普通の一般的知識の一部を形成するという認識又はあらゆる形態の示唆ではなく、またそのようなものと解されるべきではない。
【国際公開パンフレット】
2004520286.tif 000028
2004520286.tif 000029
2004520286.tif 000030
2004520286.tif 000031
2004520286.tif 000032
2004520286.tif 000033
2004520286.tif 000034
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2004520286.tif 000036
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2004520286.tif 000038
2004520286.tif 000039
2004520286.tif 000040
2004520286.tif 000041
2004520286.tif 000042
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2004520286.tif 000054
2004520286.tif 000055
2004520286.tif 000056
2004520286.tif 000057
【国際調査報告】
2004520286.tif 000058
2004520286.tif 000059
2004520286.tif 000060