(57)【要約】本発明は、廃水を燃料とした生物燃料電池を提供する。本発明に使用される廃水と活性スラッジ中の電気化学的活性微生物は、廃水中の有機物を酸化する際に発生する電子を細胞外に放出し、直接的に電極に伝達して電流を発生させ、廃水を浄化させることができる。本発明による電気化学的活性をもつ細菌を利用した生物燃料電池から発生する電流は最大０．２２ｍＡの電気エネルギーを発生し、燃料として使用した廃水のＣＯＤは最大１，９００ｐｐｍから５５ｐｐｍまで減少した。また、燃料電池の効率は廃水の種類と濃度によって異なった。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極と陰極、前記陽極および陰極の伝導媒体、および前記両極間のイオン交換膜からなり、陰極部位に活性スラッジと廃水が含有されることを特徴とする生物燃料電池。
【請求項２】
前記活性スラッジおよび廃水は、澱粉廃水、畜産廃水、および浄化槽廃水からなる群から選択されることを特徴とする請求項１記載の生物燃料電池。
【請求項３】
陽極部位にもスラッジと廃水が含有されることを特徴とする請求項１記載の生物燃料電池。
【請求項４】
請求項１に記載の生物燃料電池において、陰極には窒素を注入し溶解酸素を除去して嫌気的条件を作り、陽極には空気を連続的に注入し酸素飽和状態を作ることによって廃水および活性スラッジに存在する電気化学的活性細菌を濃化培養し、培養された活性細菌を微生物触媒として使用し、燃料として廃水中の有機物を利用することによって電力を生産すると同時に廃水を処理する方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明は、廃水を利用した生物燃料電池に関する。さらに詳細には、本発明は、有機物を含有する廃水を処理する過程で電気を生産し得る有機物を燃料として利用する生物燃料電池に関し、特に、廃水中の有機物が微生物によって代謝される際に発生する還元力を電気エネルギーに直接変換させ得る生物燃料電池に関する。
【０００２】
（背景技術）
生物燃料電池は、生物またはその一部を使用して生物のエネルギー代謝から発生する還元力を電気エネルギーに変換させる装置であって、微生物燃料電池の場合、触媒として作用する微生物が基質を酸化させる際に発生する還元力を電気エネルギーに変換させるためには、エネルギー代謝から発生する電子が微生物から電極に伝達されなくてはならない。しかし、微生物を含む大部分の生物細胞は、非伝導体の脂質膜で包まれているため、微生物と電極間の直接的な電子交換が不可能であった。このため、微生物菌体を触媒として使用する時には適当な電子伝達媒介体を使用することによって生物と電極間の電子伝達を容易にしなくてはならず、したがって、酸化型と還元型のいずれも親油性が強くて容易に膜を通過できる電子伝達体を媒介体として使用してきた。
【０００３】
特に、その一例には、ロラー（Ｒｏｌｌｅｒ）等が、変形菌（Ｐｒｏｔｅｕｓ  ｖｕｌｇａｒｉｓ）、大腸菌（Ｅｓｃｈｅｒｉｃｈｉａ  ｃｏｌｉ）、アルカリゲネスユウトロファス（Ａｌｃａｌｉｇｅｎｅｓ  ｅｕｔｒｏｐｈｕｓ）、アゾトバクタークローコクウム（Ａｚｏｔｏｂａｃｔｅｒ  ｃｈｒｏｏｃｏｃｕｍ）、枯草菌（Ｂａｃｉｌｌｕｓ  ｓｕｂｔｉｌｉｓ）などを使用し、電子伝達媒介体としてチオニン（ｔｈｉｏｎｉｎｅ）、メチレンブルー（ｍｅｔｈｙｌｅｎｅ  ｂｌｕｅ）、ブリリアントクレシルブルー（ｂｒｉｌｌｉａｎｔ  ｃｒｅｓｙｌ  ｂｌｕｅ）、ベンジルビオロゲン（ｂｅｎｚｙｌ  ｖｉｏｌｏｇｅｎ）などを生物燃料電池に使用したことがある。生物燃料電池において、酸素消費量で比較した生物燃料電池の効率は、細菌と電子伝達媒介体の種類によって大きく異なってきた［参照：Ｒｏｌｌｅｒ等．，１９８４，Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ａｎｄ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ３４Ｂ：３−１２］。
【０００４】
例えば、ベネット（Ｂｅｎｎｅｔｔｏ）等は、砂糖を燃料として使用し、プロテウス（Ｐｒｏｔｅｕｓ）属細菌を触媒として使用し、チオニンを電子伝達媒介体として使用した燃料電池を構成し最高４４Ｃ（Ｃｏｕｌｏｍｂ）の電流を生産した［参照：Ｂｅｎｎｅｔｔｏ等．，１９８５，Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ｌｅｔｔｅｒｓ，７：６９９−７０４］。ロビン（Ｒｏｂｉｎ）等は、生物触媒として変形菌（Ｐｒｏｔｅｕｓ  ｖｕｌｇａｒｉｓ）、電子伝達媒介体として２−ヒドロキシ−１，４−ナフトキノン（２−ｈｙｄｒｏｘｙ−１，４−ｎａｐｈｔｈｏｑｕｉｎｏｎ：ＨＮＱ）、燃料としてブドウ糖を使用し０．５ｍＡ、０．７Ｖの起電力を有する生物燃料電池を構成した［参照：Ｒｏｂｉｎ等．，１９９３，Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｂｉｏｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  ａｎｄ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ３０／４０：２７−４０］。また、ハベルマンとポマー（Ｈａｂｅｒｍａｎ  ａｎｄ  Ｐｏｍｍｅｒ）も酸化コバルト、モリブデン／バナジウム合金などを電極として使用し、廃水中硫酸塩還元細菌が生産する硫化水素を燃料として利用する燃料電池を構成しｃｍ２当り１５０ｍＡ（１５０ｍＡ／ｃｍ２）の電流を生産したと報告した［参照：Ｈａｂｅｒｍａｎｎ  ａｎｄ  Ｐｏｍｍｅｒ，１９９１，Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｙ  ａｎｄ  Ｂｉｏｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ３３：１２８−１３３］。
【０００５】
最近、金属塩の第二鉄イオン、四価マンガン、六価ウラニウム、六価モリブデンなどを電子受容体として利用する嫌気性細菌が分離されている。こうした金属塩還元細菌が基質として利用できる物質には、乳酸、ピルビン酸、酢酸、プロピオン酸、バレル酸、アルコールなどの脂肪族化合物と、トルエン、フェノル、クレゾール、ベンゾ酸、ベンジルアルコール、ベンジルアルデヒドなどの芳香族化合物などがある［参照：Ｌｏｖｌｅｙ  ａｎｄ  Ｋｌｕｇ，１９９０，Ａｐｐｉｌｉｅｄ  ａｎｄ  Ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔａｌ  Ｍｉｃｒｏｂｉｏｌｏｇｙ  ５５６：１８５８−１８６４］。嫌気性細菌はエネルギー代謝の特性によって醗酵細菌と呼吸細菌とに分類される。醗酵細菌は、糖、タンパク質などを有機酸で分解し、呼吸細菌は適当な電子受容体の還元反応を利用して醗酵産物を完全に酸化する。嫌気性呼吸細菌が有機物を酸化させる際に利用できる電子受容体には、酸化第二鉄［Ｆｅ（ＩＩＩ）］、硝酸塩、二酸化マンガン、硫酸塩、炭酸塩などがあり、同一の電子供与体の酸化反応から発生した還元力によって最も多いエネルギーが生産される場合は酸化第二鉄が還元される時であって、硝酸塩、硫酸塩、炭酸塩の順に低くなると知られている［参照：キムビョンホン、微生物生理学、アカデミー書籍、１９９５］。
【０００６】
鉄還元細菌の場合、電子受容体として利用する第二鉄化合物が水に対して極めて低い溶解度を有しているため、嫌気性状態で培養すると細胞外膜にシトクロムの６５％程度が配置され、したがって細胞内で有機物の酸化から発生した還元力を細胞外に運搬して第二鉄イオンを細胞外で還元するものと知られている［参照：Ｍｙｅｒｓ  ａｎｄ  Ｍｙｅｒｓ，１９９２，Ｊｏｕｎｒｎａｌ  ｏｆ  Ｂａｃｔｅｒｉｏｌｏｇｙ  １７４：３４２９−３４３８］。また、鉄還元細菌であるシーワネラピュートリファシエンス（Ｓｈｅｗａｎｅｌｌａ  ｐｕｔｒｅｆａｃｉｅｎｓ）ＩＲ−１は、電子供与体として乳酸または水素を供給することによって電子伝達媒介体無しに電流を発生させることができると報告された［参照：：Ｐａｒｋ等．，１９９６，Ｓｅｐｔ．：１６−１９］。
【０００７】
一方、廃水処理場に流入される廃水は、高い濃度の鉄を含有することができ、且つ、リン（ｐｈｏｓｐｈｏｒｕｓ）除去剤として水酸化第二鉄（Ｆｅｒｒｉｃ  ｈｙｄｒｏｘｉｄｅ）が使用されるため、廃水処理装置には比較的高い濃度で鉄が存在することになる［参照：Ｌｅｄｅｃｋｅ等．，１９８９，Ｗａｔｅｒ  Ｓｃｅｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ２１：３２５−３３７］。したがって、第二鉄還元細菌は廃水処理施設の大部分の活性スラッジに存在し［参照：Ｎｉｅｌｓｅｎ等．，１９９６，Ｗａｔｅｒ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ａｎｄ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ  ３４：１２９−１３６］、活性スラッジの微生物による第二鉄還元はスラッジの嫌気的貯蔵状態で発生し、鉄還元細菌が多く存在すると報告されたことがある［参照：Ｒａｓｍｕｓｓｅｎ等．，１９９４，Ｗａｔｅｒ  Ｒｅｓｅｒｃｈ  ２８：４１７−４２５］。
【０００８】
前記の事実に基づいて活性スラッジや廃水などに存在する種々の微生物を陰極部位で嫌気的に培養すると、培地成分の電子受容体の代わりに一定な電位を有する電極を電子受容体として使用し得る微生物だけが最終的に生き残るようになる。したがって、かかる方法によって廃水や活性スラッジなどに存在する多種の微生物のうち電気化学的活性をもつ菌を選択的に濃化培養することができ、多種の廃水中に存在する固有の電気化学的に活性をもつ各々の微生物種を分離することができる。
【０００９】
（発明の開示）
本発明は、電子伝達媒介体を使用せずに多様な廃水とスラッジを利用して効率的な電極反応を行うことによって廃水を浄化すると同時に電気を生産できる生物燃料電池を提供する。
【００１０】
したがって、本発明の目的は、廃水と活性スラッジ中の電気化学的活性をもつ微生物を利用して電流を発生させ、これを利用して廃水を処理する方法を提供することにある。
【００１１】
前記本発明の目的は、陽極と陰極、前記陽極および陰極の伝導媒体、前記両極間のイオン交換膜からなる生物燃料電池において、陰極部位に廃水および活性スラッジが含まれることを特徴とする生物燃料電池によって達成されることができる。
【００１２】
本発明による生物燃料電池は、陽極と陰極、前記陽極および陰極の伝導媒体、前記両極間のイオン交換膜からなり、前記陰極部位には廃水および活性スラッジが含まれる。
【００１３】
前述の如く、本発明による生物燃料電池の廃水および活性スラッジに含まれた微生物のうち電気化学的に活性をもつ微生物種が、一定な電位を有する電極を電子受容体として使用して生長することによって濃化培養される。したがって、本発明による生物燃料電池は、前記濃化培養された微生物を触媒とし、廃水中に存在する有機物を燃料として作動するようになる。
【００１４】
図１は、本発明による生物燃料電池の構造を表す概略図である。
生物燃料電池の陽極および陰極としては黒鉛電極の一種である黒鉛不織布（ｇｒａｐｈｉｔｅ  ｆｅｌｔ）を使用することができ、また、燃料電池自体の抵抗を極小化するために陽イオン交換膜を使用することができる。陽極の伝導媒体としては緩衝液が使用されるが、ｐＨ７．０に調整された５０ｍＭリン酸塩緩衝液を使用するのが好ましい。また、陽極は、空気を連続的に注入して飽和状態に保持し、陰極は、ガスオーブンを通過させて酸素を完全に除去した窒素を注入することによって嫌気性状態を保持した。
【００１５】
このような嫌気的条件によって廃水および活性スラッジに存在する細菌のうち電極を電子受容体として使用し得る微生物だけが最終的に生き残ることから電気化学的に活性をもつ細菌だけを選択的に濃化培養することができ、濃化培養された微生物種を生物燃料電池の微生物触媒として使用することによって、廃水中に存在する各種の有機物を前記微生物が代謝し、これにより発生する還元力を電極との反応に利用して電力を発生させることができる。また、かかる廃水中の有機物等が濃化培養された微生物によって代謝されることによって、廃水中の有機物濃度が減少することになり、結果として廃水処理効果を達成することができる。
【００１６】
好ましくは、本発明による生物燃料電池において、陰極部位に澱粉廃水と嫌気性スラッジを使用し、陽極部位に澱粉廃水と好気性スラッジを構成することができる。嫌気状態を保持する陰極部位では濃化培養された電気化学活性細菌が廃水中の有機物を燃料として利用しながら電流を生成し、発生した陽イオンは陰極と陽極を区分する陽イオン交換膜を通過し、陽極に移動して酸素で飽和された陽極部位で水に変換されて継続的な電流生成が可能になる。この時、陽極の廃水成分は、好気性微生物によって有機物が代謝されるためＣＯＤが減少されることができる。かかる方法によって陰極と陽極の両方で廃水を同時に処理することができる。
【００１７】
（発明を実施するための最良の形態）
以下、本発明は下記実施例によってさらに詳細に説明されるが、これに限定されるのではない。
【００１８】
実施例１
本実施例では、本発明による生物燃料電池において、廃水中に存在する微生物のうち鉄を電子受容体として利用する微生物の菌体数の変化を測定した。培地はリン酸塩緩衝液基本培地（ＰＢＢＭ）を使用し、培地成分は酵母抽出物１ｇ／Ｌ、塩化アンモニウム  １ｇ／Ｌ、Ｍａｃｒｏ−ｍｉｎｅｒａｌ（ＩＩ）  ２５ｍｌ／Ｌ（１Ｌ当り６ｇ  ＫＨ２ＰＯ４、１２ｇ  ＮａＣｌ、  ２．４ｇ  ＭｇＳＯ４・７Ｈ２Ｏ、１．６ｇ  ＣａＣｌ２・２Ｈ２Ｏ包含）、微量元素２ｍｌ／Ｌ（１２．８ｇ  ニトロ酢酸、０．１ｇ  ＦｅＳＯ４・７Ｈ２Ｏ、０．１ｇ  ＭｎＣｌ２・４Ｈ２Ｏ、０．１７ｇ  ＣｏＣｌ２・６Ｈ２Ｏ、０．１ｇ  ＣａＣｌ２・２Ｈ２Ｏ、０．１ｇ  ＺｎＣｌ２、０．０２ｇ  ＣｕＣｌ２・Ｈ２Ｏ、０．０１ｇ  Ｈ３ＢＯ３、０．０１ｇモリブデン塩、１．０ｇ  ＮａＣｌ、０．０１７ｇ  Ｎａ２ＳｅＯ３、０．０２６ｇ  ＮｉＳＯ４・６Ｈ２Ｏ）、ビタミン液０．１ｍｌ／Ｌ（０．００２ｇビオチン、０．００２ｇ葉酸、０．０１０ｇ  Ｂ６（ピリドクシン）  ＨＣｌ、０．００５ｇ  Ｂ１（チアミン）ＨＣｌ、０．００５ｇ  Ｂ２（リボフラビン）、０．００５ｇ  ニコチン酸（ニアシン）、０．００５ｇ  パントテン酸、０．０００１ｇ  Ｂ１２（シアノコバラミン）結晶、０．００５ｇ  ＰＡＢＡ、０．００５ｇ  リボ酸（チオクト酸）、レザズリン（０．２％）  １ｍｌ／Ｌと寒天１．８％を添加して平板培地を製造した。
【００１９】
電子供与体として酢酸２０ｍＭ、乳酸３０ｍＭ、ブドウ糖２０ｍＭを使用し、電子受容体として受容性鉄のピロリン酸第二鉄（Ｆｅｒｒｉｃ  ｐｙｒｏｐｈｏｓｐｈａｔｅ）２０ｍＭを使用した。１次段階には、反応初期燃料電池の好気性スラッジと嫌気性スラッジの試料を生理食塩水（０．８％塩水）で希釈しＣＦＵ（Ｃｏｌｏｎｙ  Ｆｏｒｍｉｎｇ  Ｕｎｉｔ／ｍｌ）を測定し、２次および３次段階には、反応の後各々１ヵ月経過したのち同培地と方法で測定した。その結果を下記の表１に表す。
【００２０】
【表１】
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燃料電池の菌体数変化
【００２１】
前記表１において、好気性スラッジ試料は燃料電池の陰極部位を嫌気状態に作るため、通性嫌気性菌株以外には選別されながら減少し続け、電気化学的活性をもつ微生物だけが濃化培養されるものと判断され、嫌気性スラッジ試料は、２次段階で嫌気性細菌が増加してから３次段階には減少して電気化学的活性をもつ特定生物だけが濃化培養された。
【００２２】
実施例２
本実施例は、本発明に使用した澱粉廃水（出所：三養ゼネックス、大韓民国仁川市所在）と好気性スラッジ（出所：三養ゼネックス工場の澱粉廃水処理用スラッジ、大韓民国仁川市所在）を利用した生物燃料電池の特性を調べるためのものである。陽極と陰極の電極として３５０ｍｇの黒鉛不織布を使用した。陽極の伝導媒体としては５０ｍＭリン酸塩緩衝液を使用し、陽極と陰極は陽イオン交換膜を介して連結した。陽極の伝導媒体には空気を連続的に注入して酸素飽和状態を保持し、陰極はガス精製オーブンを通過させて酸素を完全に除去させた窒素を注入して溶解酸素を除去することによって嫌気的環境を保持した。試験に使用された全ての緩衝液のｐＨは７．０に調整した。燃料電池の抵抗は反応初期には無限大に置き、電圧が最大値に達すると１ｋΩで生産される電流を測定した。生物燃料電池は好気性スラッジと澱粉廃水を１：４の比率に混合して使用し、総反応量は２５ｍｌとした。廃水供給は微生物の廃水内有機物を利用して電流発生が減少された後５ｍｌを置換した。電圧発生量はポテンシャルスタートメータ（２０００  ｍｕｌｔｉｍｅｔｅｒ，ｋｅｉｔｈｌｅｙ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔ，Ｉｎｃ，ＵＳＡ）を使用して１２０秒間隔に測定した。電流生成量は測定された電圧を抵抗（１ｋΩ）で分けて換算した。廃水の化学的酸素要求量（ＣＯＤ）は標準方法（参照：Ｓｔａｎｄａｒｄ  Ｍｅｔｈｏｄ  ｆｏｒ  ｔｈｅ  Ｅｘａｍｉｎａｔｉｏｎ  ｏｆ  Ｗａｔｅｒ  ａｎｄ  Ｗａｓｔｅｗａｔｅｒ，Ｃｌｏｓｅｄ  Ｒｅｆｌｕｘ  Ｍｅｔｈｏｄ，１９版，１９９５）を使用して分析した。図２に示すように、電流は０．２１ｍＡまで発生し、クーロン量は２６．５Ｃ（ｃｏｕｌｕｍｂ）まで増加し、化学的酸素要求量が１，１００ｐｐｍから５８ｐｐｍに減少した。この実験から、廃水の基質が酸化される際に発生する還元力が電子受容体の代わりに直接電極を通じて消費されて電流を発生させ、澱粉廃水を浄化させ得るという事実を確認した。
【００２３】
実施例３
本実施例では、澱粉廃水と嫌気性スラッジ（出所：三養ゼネックス、大韓民国仁川市所在）を利用した生物燃料電池において電流生産性と廃水処理を試験した。燃料電池の条件と分析は実施例１と同一だった。
【００２４】
生物燃料電池は嫌気性スラッジと澱粉廃水を１：４の比率に混合して使用し、総反応量は２５ｍｌとした。図３に示すように、電流は０．２２ｍＡまで発生し、クーロン量は２６．７Ｃ（Ｃｏｕｌｕｍｂ）まで増加し、化学的酸素要求量が１，９４０ｐｐｍから５５ｐｐｍに減少した。したがって、この実験から、澱粉廃水中の基質が酸化される際に発生する還元力が直接電極を通じて消費されて電流を発生させ、澱粉廃水を浄化させ得るという事実を確認した。
【００２５】
一方、本発明による生物燃料電池において、使用後電極における微生物培養程度を調べるために使用前の電極表面と使用後の電極表面に付着された電気化学的活性をもつ微生物を電子顕微鏡（Ｓ−４１００，ＦＥ−ＳＥＭ，Ｈｉｔａｃｈｉ，Ｊａｐａｎ）を使用して撮影し、その結果を図６ａおよび図６ｂに表した。図６ｂのように電気化学的活性をもつ微生物が使用後の電極表面に付着されていることが確認できた。
【００２６】
実施例４
本実施例では、廃水を畜産廃水（出所：安山畜産、大韓民国安山市所在）に代用したことを除いては実施例２と同方法で生物燃料電池における電流生産性と廃水処理を試験した。燃料電池の条件と分析は実施例１と同一だった。図４に示すように、電流発生量は０．２１ｍＡまで発生し、クーロン量は１２Ｃ（Ｃｏｕｌｕｍｂ）まで増加し、化学的酸素要求量が１，０３０ｐｐｍから３５０ｐｐｍに減少した。この実験から、畜産廃水中の基質が酸化される際に発生する還元力が直接電極に伝達されて電流を発生させ、畜産廃水を浄化させ得るという事実を確認した。
【００２７】
実施例５
本実施例では、浄化槽廃水（出所：韓国科学技術研究院の院内アパート、大韓民国ソウル所在）を使用した生物燃料電池における電流発生量と廃水処理を試験した。燃料電池の作動条件と分析方法は実施例１と同一だった。図５に示すように、電流発生量は０．０５ｍＡまで発生し、クーロン量は２．３Ｃ（Ｃｏｕｌｕｍｂ）まで増加し、化学的酸素要求量が６８０ｐｐｍから２５０ｐｐｍに減少した。この実験から、浄化槽廃水中の基質が酸化される際に発生する還元力が直接電極に伝達されて電流を発生させ、浄化槽廃水を浄化させ得るという事実を確認した。
【００２８】
本発明による生物燃料電池は、廃水とスラッジを利用し、スラッジ中の電気化学的活性をもつ微生物が廃水中の基質を使用してエネルギー代謝する際に発生する還元力の一部は菌体生産に利用し、残りは電極を電子受容体として利用して電流を発生し、廃水を浄化させることができる。したがって、生物燃料電池の燃料として各種廃水を利用する場合、電気エネルギー生産および廃水処理という効果が同時に得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】
図１は、黒鉛不織布を電極として使用し、陽極と陰極、およびこれらを分離する陽イオン交換膜からなる本発明による生物燃料電池の概略図。
【図２】
図２は、本発明による生物燃料電池において澱粉廃水と好気性スラッジを利用した結果発生される電流、クーロンおよびＣＯＤの減少を表すグラフ。
【図３】
図３は、本発明による生物燃料電池において澱粉廃水と嫌気性スラッジを利用した結果発生される電流、クーロンおよびＣＯＤの減少を表すグラフ。
【図４】
図４は、本発明による生物燃料電池において畜産廃水と嫌気性スラッジを利用した結果発生される電流、クーロンおよびＣＯＤの減少を表すグラフ。
【図５】
図５は、本発明による生物燃料電池において浄化槽廃水と嫌気性スラッジを利用した結果発生される電流、クーロンおよびＣＯＤの減少を表すグラフ。
【図６】
図６ａおよび図６ｂは、本発明による生物燃料電池において使用前の電極表面と使用後の電極表面に付着された電気化学的活性をもつ微生物を撮影した走査電子顕微鏡写真。
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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