(57)【要約】粒子が強固に接着し、単一繊維群、繊維束、繊維房又はそれらの混合物の構造を有する繊維を含む粒子繊維凝集物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子が強固に接着し、単一繊維群、繊維束、繊維房又はそれらの混合物の構造を有する繊維を含む粒子繊維凝集物。
【請求項２】
前記繊維がガラス繊維、セラミック繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、高分子繊維、金属繊維又はそれらの混合物である、請求項１に記載の粒子繊維凝集物。
【請求項３】
粒子が不活性物質、触媒活性物質又はそれらの混合物を含む、請求項１又は請求項２に記載の粒子繊維凝集物。
【請求項４】
ａ）繊維をバインダと混合して、粒子と結合させる工程、又はｂ）繊維及び粒子状粉末をバインダの存在下又は不存在下に混合し、加圧して、大きな凝集物を形成し、そしてこれを断片に粉砕又はハンマー破砕する工程を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を触媒として使用する方法。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を移動機器の触媒として使用する方法。
【請求項７】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を燃料電池の触媒として使用する方法。
【請求項８】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を排気ガス浄化の触媒として使用する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、粒子が強固に接着し、単一繊維群、繊維束（繊維バンドル）、繊維房（繊維タフト）又はそれらの混合物の構造を有する繊維を含む粒子繊維凝集物（ＰＦＡ）に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体粒子吸着床を通過する液体又は気体が流れる処理方法は、非常に多く存在する。その例としては、吸着剤又は分子ふるいを含む固定床を用いた気体の乾燥及び気体の浄化又は精製処理、イオン交換体における水処理、及び特に固定床が触媒活性固体粒子を含む不均一系接触（触媒）処理がある。
【０００３】
他の移動床又は流動床処理、特に不均一系接触処理、例えば懸濁触媒処理、においては、小さな触媒活性固体粒子は、液体又は気体中に微細に分散されて、そして生成物流から再び除去される。
【０００４】
最初に述べた処理方法が伴う問題は、液体又は気体への十分な浸透性を確保し続ける一方で、固体粒子における分散障害を打ち消すための極めて微少な固体粒子の使用である。
【０００５】
分散障害を最小化するために小さな固体粒子が使用されると、第２番目の処理方法に関しては、その問題は、これらの小さな固体粒子を生成物流から可能な限り完全に除去することである。
【０００６】
ＷＯ−Ａ−９９／１５２９２は、これらの問題を解決へ導く方法を開示している。金属繊維の３次元ネットワークを作り、３００ミクロンよりも小さな非常に微少な固体粒子に施した。
【０００７】
しかしながら、この方法は相当な不都合を有する。
【０００８】
粒子の大きさは、非常に微少な粒子に限定される。
【０００９】
繊維ネットワークは、液体又は気体に対する十分な浸透性を残しておくために、小さな画分へと、固体粒子とともに充填することもできる。
【００１０】
第３に、３次元繊維ネットワークは、特定の使用に適合した形状へと形成しなければならない。
【００１１】
【特許文献１】
ＷＯ−Ａ−９９／１５２９２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明の目的は、前記の不利益を補填することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
発明者等は、この目的が、粒子が強固に接着し、単一繊維群、繊維束、繊維房又はそれらの混合物の構造を有する繊維からなる、又はこれらを含む新規な粒子繊維凝集物によって達成されることを見いだした。
【発明の効果】
【００１４】
そこから形成された固定床は弾力特性を有する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
本発明の粒子繊維凝集物は、以下にしたがって製造することができる。
【００１６】
製造方法Ａ
バインダを用いた繊維への粒子の固定
繊維は、膨張剤を含む又は含まないバインダからなる、又はこれを含む湿潤塊状物に分散させることができる。得られた塊状物は、例えば粒子とともに攪拌又は混練することにより、粒子に接触させることができる。
【００１７】
繊維を含む湿潤塊状物が接触された粒子の乾燥は、例えば凍結乾燥、真空乾燥又は大気圧下での乾燥などの種々の通常の方法により実施することができる。この圧力は、０．０１〜１．１ｂａｒまでの範囲で、この温度は、−５０〜２５０℃、好ましくは０〜２００℃、特に好ましくは１２０〜１８０℃の範囲で変化させることができる。
【００１８】
繊維を含む湿潤塊状物を粒子に接触させる別な方法は、粒子に塊状物を噴霧することである。５０〜４００℃、好ましくは１００〜３５０℃、特に好ましくは１５０から３００℃の間で、同時に乾燥させつつ、これを実施することができる。
【００１９】
粒子繊維凝集物のか焼は、０．０１〜１．１ｂａｒの範囲の圧力、５０〜６００℃の間、好ましくは１００〜４５０℃の間、特に好ましくは１５０〜３５０℃の間の範囲の温度で、実施することができる。
【００２０】
か焼は、粒子繊維凝集物からの揮発性のバインダ又は膨張剤の部分的な又は完全な除去を確実にする。
【００２１】
有用な粒子の大きさは、広い範囲で変化させることができる。一般に、粒子、特に触媒又は触媒担持粒子は、０．０１〜１０ｍｍ、好ましくは０．０５〜５ｍｍ及び特に好ましくは０．１〜３ｍｍの大きさとなる。
【００２２】
粒子、特に触媒又は触媒担持粒子は、タブレット、環状タブレット、カロット、又は例えば顆粒、より縄形状、星形又はあらゆる形状の押出物等の押出物の形状、破砕片形状の粒子、噴霧可能な粉末又は顆粒（噴霧可能な顆粒を含む）とすることができるが、球形又は不規則な形状の粒子、又は他の方法で製造されたあらゆる形状の粒子を用いることも可能である。
【００２３】
有用な粒子としてさらに、本発明の方法Ａ又は好ましくは方法Ｂによって調製された粒子繊維凝集物が含まれる。
【００２４】
製造方法Ｂ
大きな粒子繊維凝集物の大きさの縮小
大きな粒子繊維凝集物は、バインダを伴って又は伴わずに、そして膨張剤を伴って又は伴わずに、粒子粉末の湿潤塊状物において、繊維を分散することで製造することができる。この湿潤塊状物にはさらに、例えばステアリン酸又は木粉等の、孔を形成して燃え尽きるような物質を含有させてもよい。
【００２５】
得られた湿潤塊状物は、例えばピストンプレスでのアウトプレス(outpressing)、押し出し、さらに機械的又は油圧（水圧）プレスによる等の通常の方法に従って、大きな粒子繊維凝集物へと形成することができ、続いて乾燥、又は部分的に乾燥される。
【００２６】
得られた湿潤塊状物の乾燥は、例えば凍結乾燥、真空乾燥又は大気圧下での乾燥等の、様々な通常の方法に従って実施することができる。このための圧力は、０．０１〜１．１ｂａｒの範囲で、温度は−５０〜２５０℃、好ましくは０〜２００℃、特に好ましくは１２０〜１８０℃の範囲で、変化させることができる。
【００２７】
乾燥、又は部分的に乾燥させた粒子繊維凝集物は、例えば機械的、油圧（水圧）又は平衡プレス（後プレス(afterpressing)）等のプレス処理を続けて行うことにより、さらに固めることができる。後プレスは、大きな粒子繊維凝集物の幾何学的形状を変更するために行うことができる。
【００２８】
後プレスは、製造方法Ａ又はＢに従ってあらかじめ製造された、本発明の粒子繊維凝集物に適用することができる。
【００２９】
乾燥、又は部分的に乾燥させた、又は後プレスした大きな粒子繊維凝集物は、主として割る、砕く、又は裂く手法又は製法によって、所望の粒子繊維凝集物へと縮小した大きさにすることができ、そこから繊維がはみ出るような破断面を形成する切断特徴が無いようにすることができる。有用な大きさ縮小手段には、例えばジョー、ラウンド、ロール、及びハンマー破砕機、ハンマー、インパクト、及びインパクトディスクミル、そしてビーター及びピンミルが含まれる。様々な大きさ縮小手段を組み合わせて用いることも可能である。大きさ縮小は、１又はそれ以上の段階において行うことができる。
【００３０】
存在するあらゆる揮発性バインダ又は膨張剤、又は燃え尽きるような物質は、か焼によって部分的又は完全に除去可能である。か焼は、大きさ縮小の前又は後に行うことができる。前記の後プレスが、より大きな粒子繊維凝集物に対して使用されるときには、か焼は、後プレスの前又は後に行うことができる。
【００３１】
例えば後プレスの前及び後、及び大きさ縮小の前及び後においてなど、複数の段階で、か焼を実施することも可能である。
【００３２】
か焼は、０．０１〜１．１ｂａｒの範囲の圧力において、及び５０〜７００℃、好ましくは１００〜５００℃、特に好ましくは１５０〜３５０℃の範囲の温度において、１又はそれ以上の段階において、実施することができる。
【００３３】
製造方法Ｂで得ることのできる粒子繊維凝集物の粒子の大きさは、広い範囲で変化させることができる。一般に、それらは破砕片の形状を有し、また一般にその粒子の大きさは、０．０１〜１０ｍｍの範囲、好ましくは０．０５〜５ｍｍの範囲、特に好ましくは０．１〜３ｍｍの範囲にある。
【００３４】
有用な粒子又は粒子粉末としては、一般に、固体粒子を製造することのできる全ての元素（及びそれらの化合物、そしてさらにそれらの合金又は混合物）、好ましくは、固体粒子を製造することができ、使用の際にその固体粒子において拡散過程(process)が行われるような全ての元素（及びそれらの化合物、そしてさらにそれらの合金又は混合物）、特に好ましくは、固体粒子を製造することができ、使用の際にその固体粒子において又は接して、拡散過程及び／又は触媒過程又は化学的過程が行われるような全ての元素（及びそれらの化合物、そしてさらにそれらの合金又は混合物）を含む。
【００３５】
有用な粒子又は粒子粉末としては、例えば、気体乾燥及び気体浄化（精製）のためのゼオライト又はアルミノケイ酸塩等の分子ふるい又は吸着剤、特に好ましくは、浸透させたり塗布することによって触媒活性成分を用いる(applied)ことのできる触媒担持物質又は触媒物質を含む。
【００３６】
触媒物質は、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｖ、Ｍｏ、Ｗ、Ｓｉ、Ｍｇ、Ａｌ、Ｍａ、Ｍｎ、Ｂａ、Ｃｒ、Ｐｄ、Ｐｔの化合物、好ましくはこれらの酸化物、水酸化物、炭酸塩又はヒドロキシカルボン酸塩又はこれらの混合物からなる、又はこれらを含むことが可能である。
【００３７】
有用な触媒担持物質としては、例えば二酸化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、二酸化チタン、二酸化ジルコニウム、酸化亜鉛又はこれらの混合物、そしてさらにこれらのケイ酸塩、アルミン酸塩、炭化物又はその他の無機化合物を含む。
【００３８】
適した有機化合物粒子又は粒子粉末としては、例えばフェノール、スチレン、アクリル酸樹脂（登録商標Ｄｕｏｌｉｔｅ、登録商標Ｌｅｗａｔｉｔｅ、登録商標Ａｍｂｅｒｌｉｔｅ）等のイオン交換樹脂を含む。
【００３９】
本発明による粒子繊維凝集物の繊維は、単一繊維群、繊維束、繊維房又はこれらの混合物の構造を有しているが、織物、ループ編みニット、マット、網状、蜘蛛の巣状及び３次元繊維構造ではないものが好ましい。有用な繊維としては、ガラス繊維、セラミック繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、高分子繊維、金属繊維又はそれらの混合物を含む。
【００４０】
セラミック繊維のために有用な物質としては、例えば炭化ケイ素、酸化アルミニウム、ケイ酸アルミニウム又はそれらの混合物を含む。
【００４１】
有用な高分子繊維としては、例えばポリアミド、アラミド、アクリル繊維を含む。
【００４２】
有用な金属繊維としては、繊維を作ることのできる全ての金属を含み、例えば銅、アルミニウム、ニッケル、コバルト、鉄、タングステン、銀又はそれらの合金又はそれらの混合物及び多種多様なスチールをも含む。
【００４３】
使用される繊維は、長さと直径に関しては、広い範囲で変化させることができる。一般に、この繊維は、０．１〜２０ｍｍ、好ましくは０．５〜１０ｍｍ、特に好ましくは２〜６ｍｍの長さで、０．５〜１００ミクロン、好ましくは２〜５０ミクロン、特に好ましくは５〜２０ミクロンの直径である。
【００４４】
有用なバインダとしては、一般に全ての既知のバインダを含み、例えばセメント、石灰（生石灰）、石膏、Ａｌ２Ｏ３、ＳｉＯ２及びこれらのゾルや混合物等の無機バインダ、又は、例えばセルロース、メチルセルロース、スターチ、ポリエチレンオキシド、ポリビニルアルコール、ポリウレタン、スチレンブタジエン共重合体、ポリアミドポリアミン共重合体、樹脂（例、エポキシ樹脂、アクリル樹脂、尿素ホルムアルデヒド樹脂、メラミンホルムアルデヒド樹脂、エピクロルヒドリン樹脂又はフェノール樹脂）、接着剤（例、フェノール樹脂接着剤）又はこれらの混合物等の有機バインダ、又は無機及び有機バインダの混合物があり、そして有機バインダは、部分的に又は完全に又は実質的には完全に、粒子繊維凝集物から、例えば熱的に除去することが可能である。
【００４５】
有用な膨張剤としては、一般に全ての既知の膨張剤を含み、例えば無機膨張剤又は好ましくは有機膨張剤（例、カルボキシメチルセルロース、ポリアクリル及びポリメタクリル化合物又はそれらの混合物等）があり、そして有機膨張剤は、部分的に又は完全に又は実質的には完全に、粒子繊維凝集物から、例えば熱的に除去することが可能である。
【００４６】
繊維による不動化は、固体粒子を、攪拌又は振動による機械的な力(応力）から保護し、本発明による粒子繊維凝集物から形成された固定床を通じて液体又は気体が流れるときに、固体粒子が流れ出てしまうことを防ぐ。
【００４７】
触媒活性粒子を含む本発明による粒子繊維凝集物は、液体又は好ましくは気体を通じる充填物として特に有用である。
【００４８】
粒子が触媒活性であるときに、本発明による粒子繊維凝集物は一般に、例えば酸化反応、還元反応、酸化還元反応、転化、水素化、ヒドロホルミル化、排気ガス浄化、脱水素化、アルキル化、縮合、クラッキング処理、エーテル化、エステル化、異性化、選択的水素化又は合成等の、全ての懸濁触媒又は好ましくは不均一系触媒反応に有用である。
【００４９】
触媒の適用と用いられる適用の条件とによって、異なった繊維を選択することが可能である。金属繊維は、本発明による粒子繊維凝集物からなる固定床から熱が導入又は除去されるような適用に特に有用である。
【００５０】
触媒活性粒子を含む本発明の粒子繊維凝集物は、管、ケージ又は網状容器等の固定床触媒のために慣用的に使用されている全ての反応空間のための触媒充填物として、及び円筒型反応器、管束型反応器、クロスフロー反応器及び自動車の触媒コンバータ用の反応器等の、吸着床又は例えばくし形の触媒が用いられているような、一般的に使用されている全ての反応器の触媒充填物として、有用である。
【００５１】
触媒が、懸濁、移動床又は流動床処理のために慣用的に使用されている場合、本発明によって調製された粒子繊維凝集物から形成され、その処理方法において扱われるために液体又は気体をそれぞれ通過させる固定床を、代わりとして施すことができる。
【００５２】
本発明による粒子繊維凝集物は、どんな容器又は反応器に充填するためにも使用することができる。固体粒子から又はその周りに突出した繊維による弾力特性のために、充填の実施は、容器又は反応器へいっぱいに詰め物をすることに例えることができる。固体粒子は非常に小さくてもよい。これらは繊維から間隙を保っており、そのために液体又は気体の十分な浸透性が確保される。
【００５３】
触媒活性粒子を含む本発明による粒子繊維凝集物は、含有繊維から間隙を有する触媒粒子を保持しており、繊維の柔軟性のために、触媒空間は事実上、常に触媒で均等に充填されているというくらいに、触媒空間は充填されている。
【００５４】
このことは、触媒全体で反応する化合物が、反応しないままに触媒を迂回できる程度を最小限にする。本発明による粒子繊維凝集物は、固定した状態において好適であるが、特に移動した状態において、燃料電池及びエンジン排気ガス浄化のための触媒等の適用は好適である。
【００５５】
本発明の粒子繊維凝集物の繊維含量は、広い範囲で変化させることが可能である。そしてこれは、一般に０．１〜２０質量％の範囲、好ましくは０．２〜１０質量％の範囲、特に好ましくは０．５〜５質量％の範囲にある。
【実施例】
【００５６】
製造方法Ａ
[実施例１Ａ]
最初に、７ｇのポリエチレンオキシド（登録商標Ａｌｋｏｘ  Ｅ−１６０、メイセイケミカルワークス（株）、京都、日本国）、そして次に７ｇのポリアクリレート（登録商標Ａｑｕａｌｉｃ  ＣＡＷ３、ＢＡＳＦ  ＡＧ  Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）を、１リットルの完全脱イオン水に室温でビーカー中で攪拌して溶解した。１５分の攪拌時間の後に、その粘着質の液体を、シグマ混練機（Ｗｅｒｎｅｒ＆Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）へと移した。３００ｇのアルミニウムゾル（登録商標Ｄｉｓｐｅｒａｌ  Ｓｏｌ  Ｐ２、Ｃｏｎｄｅａ）の添加及び５分の混練時間の後に、２０ｇの炭素繊維（登録商標Ｓｉｇｒａｆｉｌ  ＳＦＣ−３−ＧＬＢ  ＳＧＬ  Ｔｅｃｈｎｉｋ  Ｇｍｂｈ、８６４０５  Ｍｅｉｔｉｎｇｅｎ）を、その中に入れて１５分間、混練した。
【００５７】
別なシグマ混練機（Ｗｅｒｎｅｒ＆Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）を用いて、６０質量％が銅酸化物、３０質量％が亜鉛酸化物、１０質量％がアルミニウム酸化物からなる触媒破砕物をふるいにかけて０．１５〜０．４ｍｍとした画分の２４００ｇを、完全脱イオン水３６０ｇで湿らせた。混練機で５分間の混合の後に、前記の繊維含有塊状物を、初めて湿らせた触媒破砕物の入った混練機へと導入した。５分間の混合の後に、得られた塊状物を混練機から取り出して、乾燥機で１２０℃で５時間、乾燥した。その後に、乾燥塊状物を、３００℃で大気圧下にて１時間、通気オーブン中で燃焼させた。
【００５８】
このようにして得られた粒子繊維凝集物は、９３．４２質量％の触媒破砕物、５．８質量％のアルミニウム酸化物及び０．７８質量％の炭素繊維を含んでいた。
【００５９】
円筒形の容器へ棒を使って手で詰め込んだときに、７００ｇ／ｌの充填質量が得られた。
【００６０】
[実施例２Ａ]
実施例２Ａは、１つの違いを除いては、全ての細部まで実施例１Ａに一致する。
【００６１】
その違いとは、用いた繊維の種類に関する。炭素繊維の代わりに、実施例２Ａは、３０ｇのステンレススチール繊維（登録商標Ｂｅｋｉｓｈｉｅｌｄ  ＧＲ９０／ＣＯ２／５  ＰＶＡ  Ｂｅｋａｅｒｔ  Ｆａｓｅｒ  Ｖｅｒｔｒｉｅｂｓ  ＧｍｂＨ、６５５１０  Ｉｄｓｔｅｉｎ）を用いた。
【００６２】
このようにして得られた粒子繊維凝集物は、９３．０４質量％の触媒破砕物、５．８質量％のアルミニウム酸化物及び１．１６質量％のスチール繊維を含んでいた。
【００６３】
円筒形の容器へ棒を使って手で詰め込んだときに、５７０ｇ／ｌの充填質量が得られた。
【００６４】
製造方法Ｂ
[実施例１Ｂ]
最初に、１２．５ｇのポリエチレンオキシド（登録商標Ａｌｋｏｘ  Ｅ−１６０、メイセイケミカルワークス（株）、京都、日本国）、そして次に１２．５ｇのポリアクリレート（登録商標Ａｑｕａｌｉｃ  ＣＡＷ３、ＢＡＳＦ  ＡＧ  Ｌｕｄｗｉｇｓｈａｆｅｎ）を、１リットルの完全脱イオン水に室温でビーカー中で攪拌して溶解した。１５分の攪拌時間の後に、その粘着質の液体を、シグマ混練機（Ｗｅｒｎｅｒ＆Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）へと移した。６０質量％の銅酸化物、３０質量％の亜鉛酸化物及び１０質量％のアルミニウム酸化物からなる平均粒径８０ミクロンの触媒粉末５００ｇと、２０ｇの炭素繊維（登録商標Ｓｉｇｒａｆｉｌ  ＳＦＣ−３−ＧＬＢ  ＳＧＬ  Ｔｅｃｈｎｉｋ  Ｇｍｂｈ、８６４０５  Ｍｅｉｔｉｎｇｅｎ）を添加した後に、それを３分間、混練した。その後に、さらに１５００ｇの触媒粉末を５００ｇずつ３つに分けて、混練機に入れ、それぞれ３分間ずつ混練した。
【００６５】
その塊状物を、ピストンプレスを用いて１６ｍｍの押出物へと成形した。ピストンプレスのバレルの内側直径は６５ｍｍで、モールド圧力は１３０ｂａｒであった。
【００６６】
成形された１６ｍｍ押出物を、乾燥機で１２０℃１２時間、乾燥した。乾燥押出物は、薄いラテックスシースで覆って、１５００ｂａｒの平衡圧力で後プレスした。
【００６７】
後プレスされたストランドは、３００℃で大気圧にて１．５時間、通気オーブン中で燃焼させた。
【００６８】
燃焼させた押出物は、乳鉢と乳棒で前粉砕して、２〜５ｍｍの大きさの粒子とし、次いで更に３段のロール粉砕機で粉砕した。
【００６９】
そのロール粉砕機（Ｂａｕｅｒｍｅｉｓｔｅｒ製、ロール直径２５０ｍｍ、ロール幅８０ｍｍ、は、以下の設定とした：
１段階目：ロールニップ２ｍｍ、２段階目：ロールニップ１ｍｍ、３段階目：ロールニップ０．２５ｍｍ。ローラの外周の速度は、３段階の全てにおいて５ｍ／ｓに設定した。
【００７０】
このようにして得られた粒子繊維凝集物は、９７．５質量％の触媒粉末、２．５質量％の炭素繊維を含んでいた。円筒形の容器へ棒を使って手で詰め込んだときに、１０００ｇ／ｌの充填質量が得られた。
【国際公開パンフレット】
2004525749.tif 000002
2004525749.tif 000003
2004525749.tif 000004
2004525749.tif 000005
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2004525749.tif 000009
2004525749.tif 000010
2004525749.tif 000011
2004525749.tif 000012
2004525749.tif 000013
【手続補正書】
【提出日】平成14年9月10日(2002.9.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子が強固に接着し、単一繊維群、繊維束、繊維房又はそれらの混合物の構造を有する繊維を含む粒子繊維凝集物。
【請求項２】
前記繊維がガラス繊維、セラミック繊維、炭素繊維、グラファイト繊維、高分子繊維、金属繊維又はそれらの混合物である、請求項１に記載の粒子繊維凝集物。
【請求項３】
粒子が不活性物質、触媒活性物質又はそれらの混合物を含む、請求項１又は請求項２に記載の粒子繊維凝集物。
【請求項４】
ａ）繊維をバインダと混合して、粒子と結合させる工程、又はｂ）繊維及び粒子状粉末をバインダの存在下又は不存在下に混合し、加圧して、大きな凝集物を形成し、そしてこれを断片に粉砕又はハンマー破砕する工程を含む、請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物の製造方法。
【請求項５】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を触媒として使用する方法。
【請求項６】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を移動機器の触媒として使用する方法。
【請求項７】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を燃料電池の触媒として使用する方法。
【請求項８】
請求項１〜３のいずれかに記載の粒子繊維凝集物を排気ガス浄化の触媒として使用する方法。
【国際調査報告】
2004525749.tif 000014
2004525749.tif 000015
2004525749.tif 000016
2004525749.tif 000017