(57)【要約】熱交換器(７)が反応器出口ヘッド(６)に取り付けられて一体化され、反応器(１)からの反応器ガスを直ちに冷却するようになっている、反応器(１)および熱交換器(７)アセンブリが提供される。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
入口ヘッドおよび出口ヘッド、反応器内で入口端部管板および出口端部管板により支えられ触媒を充填された反応管を有する管状反応器、前記出口ヘッド板に取り付けられて一体化した管状熱交換器からなり、前記出口ヘッド板が、反応器から前記交換器へ、また前記熱交換器の管を通しての反応ガス混合物の通路のための開口部を有することにより、前記反応ガスが、前記熱交換器に導入された熱交換流体との間接的熱交換により冷却される、反応器・熱交換器冷却器アセンブリ。
【請求項２】
反応器および熱交換器の両方の管を冷却する手段として水が備えられる請求項１に記載のアセンブリ。
【請求項３】
反応器が担持銀触媒で充填されている請求項１に記載のアセンブリ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、分子状酸素とエチレンを反応させてエチレンオキシドを生成するような発熱反応を実施するのに有用な、反応器・冷却器アセンブリに関する。
【背景技術】
【０００２】
エチレンオキシドを生成するエチレンの酸化は通常、円筒多管式反応器(shell and tube reactor)で実施されている。銀を含む適当な固体触媒が細長い管内に入れられ、反応条件で反応ガスが通され、触媒と接触する。円筒側に循環流体が供給され、発熱反応により発生した熱を取り除く。
【０００３】
反応ガス混合物は、望みの反応が完了した後、完全酸化、ならびにホルムアルデヒドおよび/またはアセトアルデヒドの生成などの望ましくない副反応の可能性をできるだけ少なくするために、迅速に冷却されることが重要である。このような生成物の形成により、それらは生成物のエチレンオキシドから分離することが困難であるという理由で、精製に問題が生じる。
【０００４】
従来技術はこの問題を認め、示唆された解決法の中には特に、反応器のガスの冷却を達成するために反応管の最後の部分を使うというものがあった。米国特許第４,061,659号は、表面積が0.1ｍ2/g以下の不活性な耐性粒子を冷却ゾーンに充填して、冷却ゾーンを反応ゾーンに隣接して備えることを示唆している。
【０００５】
英国特許第1,449,091号は、３つの別個のゾーンに分けられた管状反応器を提供する。反応ガスは、第１の部分に不活性物質が充填されて予熱ゾーンとなった管を通過し、第２の部分では管は触媒で充填されて反応ゾーンとなり、そして同じこれらの管が第３の部分で不活性物質で充填されるか、または無充填で冷却ゾーンとなっている。
【０００６】
米国特許第4,921,681号は、予熱、反応、および冷却ゾーンを形成する管状反応器を提供する。
【０００７】
より最近の米国特許第5,292,904号は同様に、予熱ゾーン、反応ゾーンおよび最後の充填冷却ゾーンに分けられた管を持つ管状反応器について記載している。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明によれば、作製および運転の費用がより少なくてすみ、また反応ガスの迅速な冷却ができる、改良された、反応器・冷却器アセンブリが提供される。
【発明を解決するための手段】
【０００９】
従来型の管状反応器が、管状反応器の排出ヘッドと一体化し、また反応ガスを冷却するようになっている熱交換器と連結されて提供される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
図を参照すると、反応器１はエチレンオキシド製造に通常用いられているタイプの円筒多管式反応器である。多数の細長い管２が、入口端部が管板３に、出口端部が管板４に固定されて、反応器に備わっている。反応器入口ヘッド５が、反応器出口ヘッド６と同様備わっている。
【００１１】
円筒多管式熱交換器７は、反応器出口ヘッド６に取り付けられて一体化しており、熱交換器７に連通するための開口部が出口ヘッド６にあり、また都合よくは、熱交換器７は開口部の周囲で出口ヘッド６に溶接されて、反応器と一体化した構造体を形成している。熱交換器７には、示されるように管板９および10に固定された管８が備わっている。熱交換器出口ヘッド11が備わっている。
【００１２】
実施に際しては、反応ガス、たとえば、エチレン酸素およびバラストガスが、ライン12を通して反応器１に導入され、適当な銀触媒が充填された反応管２を反応条件で通過する。反応熱は、反応器１の円筒側にライン13を通して導入され、ライン14を通して取り出される水などの熱伝達流体を循環することにより取り除かれる。
【００１３】
反応ガスは、エチレンオキシドの生成が起こる管２を通過し、管２を出て、ガスは出口ヘッド６に向かい、次に交換器７の管８に向かって進み、さらなる酸化と異性化を起こさないように直ちに冷却される。冷却流体が、ライン15を通して冷却器７の円筒側に導入され、ライン16を通して取り出される。水は適切で好ましい冷却流体である。冷却された反応ガスは、ライン17を通して冷却器７を出ていき、生成物の回収とさまざまな成分のリサイクルのために、通常の方式で処理される。
【００１４】
本発明の反応器・冷却器アセンブリの利点の１つは、反応管を冷却作用に用いる先行提案により課される制限なしに、熱交換器７を、反応ガスを冷却するのに最も効果的であるように特別に設計しうるということである。熱交換器７の流速、温度などは、反応器１の熱除去とは無関係に、独立に調節される。
【００１５】
熱交換器の管８を不活性固体で充填してもよいが、それは固体材料では充填されないことが好ましい。
【００１６】
熱交換器を反応器ヘッドに直接取り付けることにより、効率的な冷却器の設計と優れた構造的一体化が可能となり、反応器に熱交換器が近接するために反応ガスの瞬時の冷却が保証される。
【００１７】
冷却ゾーンが反応器１の管２の延長として備わる場合のように、熱交換器７の熱伝達流体は反応器１の条件に制限されないので、管８での冷却は反応器１の運転条件とは無関係である。したがって、反応器１で条件が変わる触媒寿命のサイクルを通して、熱交換器７の条件を最適に保つことができる。
【００１８】
さらに、熱交換器７を反応器１の一体化された部分として組み立てることにより、反応器出口ヘッド６に滞留する時間が最小化されるので、導管が備わり反応ガスを独立した外部熱交換器に送る従来の実施と対照的に、副生成物が生成する時間が限定される。
【００１９】
本発明の改良された反応器・熱交換冷却器アセンブリは一般に、反応物が円筒多管反応器の反応管に充填された触媒と接触する管状反応器で起こる酸化などの発熱反応に役立つ。エチレンのエチレンオキシドへの酸化は重要な例である。
【００２０】
本発明のアセンブリの一部分を構成する反応器は、エチレンオキシドの製造などの発熱反応技術で一般に使用されているタイプである。通常、このような反応器は反応ガスを導入するための上側入口ヘッドおよび反応生成物を排出するための出口ヘッドを備える。適当な触媒が充填され、反応ガスがそこを通過し、望みの反応がその中で起こる多数の管を支えるために、管板が備えられている。エチレンオキシド製造の場合には、直径が15から20フィートの大きさの反応器が普通であり、数千ないし数十万、たとえば２万本以上の反応管が反応器内で管板により支えられている。管の長さは40フィートの長さに達することもあり、たとえば20から40フィートの範囲であり、管の外径はたとえば１インチから２インチである。熱伝達媒体が発熱反応熱を取り除くために備えられている。水、ダウサーム(doｗtherｍ)などを含むさまざまな流体を用いることができる。
【００２１】
本発明のアセンブリにとって本質的であるのは、溶接によるなどしてその周囲に熱交換器が取り付けられている開口部を出口６に持つ、管状反応器の出口ヘッドで一体化した熱交換器を備えることである。図では、一体化して結合する熱交換器は熱交換器７として示されている。一般に熱交換器は、直径が約４フィートから８フィートの範囲にあり、上側および下側管板により支えられた管を含み、その管の数は800から約3000本の範囲であり、外径は約１インチから約1.75インチである。熱交換流体は、反応混合物の温度を、さらなる酸化および/またはさまざまな副生成物の生成が起こる温度より低い温度に迅速に下げるように、熱交換器の管を冷却するために備えられる。熱交換流体は水であることが好ましい。
【００２２】
通常の担持銀触媒が反応管に充填される。適切な触媒と使用条件は、たとえば、米国特許第5,504,052号、第5,646,087号、第5,691,269号、第5,854,167号などに記載されており、これらの開示は参照により本明細書に組み込まれる。
【００２３】
アセンブリの反応器部分は、当技術分野においてよく知られている材料からなる。熱交換器部分は、好ましくは、炭素鋼あるいは２相鋼からなり、その内部に含まれる管は、好ましくは、開放されていて充填されていないが、望ましければ、アルミナあるいはその類似物などの不活性充填物を用いてもよい。
【００２４】
たとえばエチレンオキシドの製造に用いられ、よく知られている管状反応器およびこのような反応器は、本発明のアセンブリの反応器部分を構成しうる。
【００２５】
エチレンをエチレンオキシドに酸化するようになっている、本発明のアセンブリの具体例は添付図に記されている。反応器１および冷却器７の材料は炭素鋼である。この反応器は、直径が16.5フィートであり、管板３および４により支えられた管を含み、その8809本の反応管は、長さが約27フィートであり、それぞれの管の外形は1.5インチである。
【００２６】
反応器１の下側出口ヘッド６に溶接されて熱交換器７がある。熱交換器は、直径が約６フィート、長さが約10フィートであり、ヘッド６の5.7フィートの直径の開口部に溶接されている。管板９および10により熱交換器７内に支えられて、開放されていて充填固体を含んでいない1468本の管がある。この管の外形は1.25インチである。
【００２７】
ライン15により導入されライン16により取り出される冷却用熱交換流体は水である。
【００２８】
通常、ヘッド６を通じて反応器１から出ていく反応ガスは420°Ｆから540°Ｆの範囲の温度である。本発明のアセンブリの使用により、これらのガスはほとんど瞬時に、熱交換器７内でさらなる反応が起こらない温度、すなわち420°Ｆ以下まで冷却される。反応ガスは、本質的に反応器１からの出口反応温度で熱交換器７に入り、出口ヘッド11によりライン17を経て熱交換器を出ていく。本発明の実施では、ライン17を経て出ていく反応ガス混合物は、生成物の分離と回収ならびに未反応エチレン、酸素およびバラストガスなどの混合物成分のリサイクルのためのよく知られた手順に従って処理される。
【図面の簡単な説明】
【００２９】
【図１】本発明の反応器・冷却器アセンブリの概略図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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