(57)【要約】本発明による方法により、高価な機械加工や困難な機械的アセンブリを使用せずに燃料電池基板の複数の基本的構成要素からなるアセンブリを製造することが可能になる。本方法は、各基本的構成要素について、陽極（２２）と電極（２３）とに囲まれたイオン電導体（２４）が配置された基本的多孔性基質（２０）を使用することからなり、アセンブリを周縁部シール（２１）と、２個１組の隔離壁（２５）により隔離する。導体（２６）により基本要素の陽極（２２）とそれに隣接する基本要素の陰極（２３）を接続する。この方法はすべての燃料電池に適用可能である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
導体（２６）を介して１つの基本要素の陽極（２２）とそれに隣接する基本要素の陰極（２３）とが接続されることにより互いに電気的に接続された複数の陽極／膜／陰極基本要素からなる、燃料電池の基板の陽極／膜／陰極基本要素アセンブリの製造方法であって、当該アセンブリは：
−  アセンブリを形成するプレートの第一の側に、互いに離間して配置された一連の陽極（２２）と、
−  アセンブリを形成するプレートの第二の側に、互いに離間し、一連の陽極（２２）と少しずらして配置された一連の陰極（２３）と、
−  アセンブリの厚み内部に配置された、一対の陽極（２２）／陰極（２３）の間のイオン電導体（２４）と、
−  導体（２６）と、
−  各導体（２６）を取り囲む、２個１組の垂直な隔離壁（２５）と、
−  プレートの厚み全体に亘ってこれら要素のすべての周囲に配置された、側方の厚みがやや大きい周縁部シール（２１）と
を備え、支持体として格子材料からなるプレートを使用し、その内部および上にアセンブリの複数の要素の構成材料を充填することと、周囲の厚みがやや大きい、プレートの厚み全体に亘る連結層と、２個１組の垂直な隔離壁（２５）を配設することにより複数の基本要素を区分することとを特徴とする、製造方法。
【請求項２】
第１段階で格子材料からなる一片のプレートを所望の形状に切断することを特徴とする、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
格子材料のプレートは多孔性基質（２０）であることを特徴とする、請求項１または２に記載の製造方法。
【請求項４】
多孔性基質（２０）はテフロン（登録商標）であることを特徴とする、請求項３に記載の製造方法。
【請求項５】
多孔性基質（２０）はガラスであることを特徴とする、請求項３に記載の製造方法。
【請求項６】
１つの段階で、個別の電池を区分する２つの垂直な隔離壁（２５）の間を除いて、プレートの厚み全体に亘りイオン電導体（２４）を充填することを特徴とする、請求項３に記載の製造方法。
【請求項７】
１つの段階で、２つの隔離壁（２５）の間に導体（２６）を充填することを特徴とする、請求項３に記載の製造方法。
【請求項８】
充填されたプレートの第一面に陽極（２２）を配置し、同じプレートの他方の面に陰極（２３）を配置することを特徴とする、請求項３に記載の製造方法。
【請求項９】
最終段階で、一連の陽極（２２）および一連の陰極（２３）の、互いに反対側となるそれぞれ一方の側に、導体（２７）を配置することを特徴とする、請求項８に記載の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の技術分野
本発明は、燃料電池を使用するすべてのエネルギー製造設備に関わり、ローカルまたは中央生産、および陸送、空輸または海上輸送に等しく適用可能である。数ミリワットを生成する移動式または携帯用装置および数キロワットの出力を生成する固定設備を含むので、この種の燃料電池の出力領域は非常に広い。
【０００２】
従来技術と発明が解決しようとする課題
燃料電池とは、電気を生む基板が積み重なってできた電気化学的電池である。各基板は、１つの電解要素の一方の側に１つの陽極を、他方の側に１つの陰極を備える。２つの電極の外側表面には異なる試薬、すなわち、一方の側には燃料が、他方の側には酸化剤が到来する。燃料と酸化剤は電解要素を解して化学反応し、その結果電流がゼロの際にも２つの電極の端部で１ボルトの電圧が測定される。燃料が水素であって酸化剤が酸素である場合、陽極で水素の酸化が起こり、一方陰極では酸素が水に還元する。基本電圧が４ボルトである従来型の電池と比較したとき、燃料電池システムにおいて発生する電圧が低いことは重大な欠点である。この問題を解決するため、通常は、多数の基本要素を重ねた燃料電池、または「プレスフィルタ」と呼ばれる技術を使用する電気生成基板を組み立てる。
【０００３】
図１に示すように、この種の燃料電池は多数の基板を重ねた層からなる。各基板は、１つの膜と２つの電極を備える膜／電極アセンブリ２と、２つの連続する膜／電極基本要素２の間に配置された２極プレート３の２枚のそれぞれ半分とからなる１つの基本要素からなる。少なくとも１つのヘッダパイプ４Ａが各基板に水素を供給し、少なくとも１つのヘッダパイプ４Ｂが各基板に酸素を供給する。酸化還元反応から得られた生成物を除去するためのヘッダパイプがこの堆積層の縁部に配設されている（図１には示さない）。堆積層全体は２つの端板１の間に固定されている。
【０００４】
この種の技術に関して生じる様々な問題のうち１つの技術的な問題は、各基板の各循環電池における酸素と水素の分布が不安定なことである。堆積層の漏電に対する堅牢度についても複数の問題があり、これら問題は基板の数が増加するにつれて悪化する。さらに、それぞれが２つの膜／電極基本要素２を分離している２極プレート３は、良好な導電性を有する、酸化剤および燃料となる気体に対して不透過性である、質量が小さい、酸素と水素が酸化剤と燃料であるとき、水、酸素および水素に対して化学的耐性を有する、使用する材料が安価である、機械加工し易いなどの、特定の物理的および化学的基準を満たさねばならない。
【０００５】
結果として、現在のところ、機械加工の量が多く、高価な材料を使用することなどによりコスト高となる２極プレートが使用されている。さらに、このような堆積層に通常使用される平行六面体の形状はこの設備を統合するには安定性が十分でない。
【０００６】
図２には、米国特許第５８６３６７２号に開示されている、特殊な膜／電極基本要素を使用した燃料電池を示す。該燃料電池は複数の膜／電極基本要素の１アセンブリ、すなわち横または縦に並べられた複数の個別電池１０と、１つの陽極１１と、間に電解層１３を挟んで１つの陰極１２とからなる。これら個別電池１０は隔離領域１７により分離されているが、導電部分１４を解して互いに接続している。この導電部分１４の第一の端１５部は第１の電池１０の陰極１２に接続し、一方この導電部分１４の第二の端部１６は隣接する電池１０の陽極１１に接続している。
【０００７】
このような基本要素のアセンブリを作成するには、何種類もの小さな個別電池を作るというだけでなく、それぞれを電気的に接続するなどの困難が生じることが容易に想像できる。さらに、ここでも、各個別電池を形成する堆積層には漏電に対する堅牢度に関する問題がある。最後に、この種のアセンブリは比較的厚く、そのようなアセンブリを使用した多数の基板からなる堆積層により形成される電池は大型化する。
【０００８】
したがって、本発明の主な目的は、上記の問題を解決するために、複数の基本電池を含み、機械加工を行わない一連の製造工程で確実に製造することができ、且つ膜／電極要素とそれらの２極プレートとからなるこの種のアセンブリの、漏電に対する堅牢度を最適化するために使用することができる、燃料電池の膜／電極基本要素のアセンブリの製造方法を提供することである。
【０００９】
本発明の要旨
本発明が達成しようとする上記の主な目的は、導体を介して１つの基本要素の陽極とそれに隣接する基本要素の陰極とが接続されることにより互いに電気的に接続された複数の陽極／膜／陰極基本要素からなる、燃料電池の基板の陽極／膜／陰極基本要素アセンブリの製造方法を提供することであり、当該アセンブリは：
−  アセンブリを形成するプレートの第一の側に、互いに離間して配置された一連の陽極と、
−  アセンブリを形成するプレートの第二の側に、互いに離間し、一連の陽極と少しずらして配置された一連の陰極と、
−  アセンブリの厚み内部に配置された、一対の陽極／陰極の間のイオン電導体と、
−  一対の垂直な隔離壁に囲まれた導体と、
−  プレートの厚み全体に亘ってこれら要素のすべての周囲に配置された、側方の厚みがやや大きい周縁部シールと
を備える。
【００１０】
本発明によると、当該方法は、主に、支持体として格子材料からなるプレートを使用し、その上にアセンブリの異なる要素の構成材料を堆積させることと、異なる個別の電池または基本要素を区切るために、プレートの厚み全体に亘る連結層、および２個１組の垂直な隔離壁を配設すること、からなる。
【００１１】
したがって、本発明による方法の好適な手順における第１の段階は、格子材料から成る一片のプレートを所望の形状に切断することである。
【００１２】
好適には、この格子材料は、テフロン（登録商標）またはガラスからなる多孔性基質からつくることができる。
【００１３】
第２段階では、プレートの内部にイオン電導体を挿入することが望ましい。但し、個別の電池を区切る２つの垂直な隔離壁の間には挿入しない。
【００１４】
本手順の場合、第３段階では、２個１組の垂直な隔離壁すべての組の間に、導体を挿入する。
【００１５】
次の段階では、このようにして充填されたプレートの第一面に陽極を配し、同じプレートの他方の面に陰極を配す。
【００１６】
一連の陽極および一連の陰極の、互いに反対側となるそれぞれ一方の端に、導体を配設する。
【００１７】
本発明とその様々な特徴および製造段階について、添付図の例示を使用しながら以下に説明する。
【００１８】
本発明の好適な実施形態
図３は、本発明による基本要素のアセンブリの断面図である。
【００１９】
このアセンブリのすべての機能的要素は、イオン電導体層の厚みと同じ厚みを有する格子材料からなるプレートの上および／または内部の、互いに重なり合う部分である。
【００２０】
アセンブリはまず、その縁の周りにプレートの厚み全体に亘る周縁部シール２１を備える。この周縁部シール２１は、化学的に不活性で、電気的およびイオン的隔離を行うものである。
【００２１】
このアセンブリの複数の個別の電池は、それぞれ、プレートの第一表面に配設された１つの陽極２２と、プレートの他方の表面に配設された１つの陰極２３と、プレートの厚み全体に亘って陽極２２と陰極２３との間に積み重ねたイオン電導体２４とからなる。一方の端で陽極が、また陽極と反対側の端で陰極２３がイオン電導体２４から突出していることに注意されたい。このように、プレートの厚み、および一方の端の電池の陽極２２と他方の端の電池の陰極２３を除き、陽極２２および陰極２３の各突出部は、隣接する電池の陰極２３または陽極２２とそれぞれ対向している。
【００２２】
陽極２２と陰極２３が突出しているこのような特殊な構成により、プレートの厚み全体に亘る電導体２６により、電池ｎの陽極２２と、それに隣接する電池ｎ＋１の陰極２３が接続される。
【００２３】
２つの垂直な連結隔離層２５により、導体２６はそれに隣接する２つのイオン電導体２４から隔てられている。導体２６は、一方の端の電池から突出する陽極２２、および反対側の端の電池から突出する陰極２３上に配置される。
【００２４】
したがって、本発明によるアセンブリは、気体に対して不透過性である、均一な単体アセンブリを形成する。
【００２５】
図４は、多孔性基質２０に形態の格子材料からなるプレートの１実施例を示す。この多孔性基質２０の形状は、その使用目的である燃料電池の用途と、使用可能なスペースに直接関わる。したがって、単一のシートまたはチューブを含め、角柱状電池かららせん状シリンダまで、様々な形態が可能である。
【００２６】
このように選択された多孔性基質の厚みにより、この多孔性基質内部につくられる基本要素のアセンブリの厚みが決定する。用途によっては、アセンブリおよび多孔性基質を構成する物質に対して洗浄または化学処理が必要な場合もある。この観点から、この多孔性基質を形成するために、多孔性テフロン（登録商標）および多孔性ガラスを使用することが有利である。
【００２７】
図５は多孔性基質２０の上及び内部に物質を挿入する第１段階を示す。ここで行うのは、多孔性基質２０の周縁に、シール材を堆積させる形で周縁部シール２１を形成することである。この周縁部シール２１の厚みは、やや圧縮されるように、プレート２０の厚みより若干厚くする。この段階の後、プレート２０を区切り、各領域を隔離するための、平行に並ぶ２つの垂直な隔離壁２５の組を複数組配置し、続いて該隔離壁により区切られた領域にイオン電導体を充填する。各組の垂直な隔離壁２５の間に小さな空間が残るので、続いてここに導体を充填する。各隔離壁２５は多孔性基質２０の厚み全体を貫通し、基質の２つの表面のうち一方から突出する。よって各隔離壁２５は、２つの陽極または２つの陰極を分離していることにもなる。
【００２８】
これらすべての作成手順において、多孔性基質の２つの表面の、設置する材料が接触してはならない部分にはマスクを使用する。
【００２９】
図６は、第２段階で挿入される物質、すなわちイオン電導体が挿入された様子を示す。イオン電導体２４の堆積は、２個１組の垂直隔離壁２５により区切られた領域、および同一の端における周縁部シール２１に行われる。したがって、これらイオン電導体２４の堆積物は多孔性基質２０の厚み全体に亘る。
【００３０】
図７は、導電性物質２６を使用して、対になった２つの垂直隔離壁２５の間に位置する空間を、多孔性基質２０の厚み全体に亘り充填した様子を示す。充填方法はイオン電導体２４の場合と同じである。使用する物質は、黒鉛、炭素または金属などの導電性充填剤を含む物質とシール材との混合でよい。
【００３１】
ここで再び図３を参照する。最後の段階では、電極、すなわち陽極２２と陰極２３を配設し、アセンブリのそれぞれの端に導体２６を繋ぐ。陽極２２と陰極２３は、イオン電導体層２４が垂直隔離壁２５を超えて突出し、２つの垂直隔離壁２５の間に位置する導体２６と直に接触している側とは反対側で、これら電極の一方を形成する各触媒層が、イオン電導体層２４の一方の端から突出するように配設される。これら陽極２２と陰極２３を形成する各層の厚みは、数ミクロン以下とすることができる。
【００３２】
アセンブリの一方の端から突出している陽極２２Ｎに導体２７を取り付け、また、別の導体２７を、多孔性基質の反対側の面でアセンブリの反対側の陰極２３Ｎの突出部分に取り付ける。これでこの多孔性基質は、周縁部シール２１を除いて完全に充填、被覆された。
【００３３】
本発明による方法は、場合によってはマスクを使用して物質を充填していくという工程のみを有するため、充填機械加工をまったく使用せず、比較的単純である。
【００３４】
本実施例では基質の性質を多孔性としたが、金属または布製でもよいことに注意されたい。
【００３５】
第３段階までの充填手順は変更可能であることに注意されたい。
【００３６】
図８は、各基板に上述のような基本要素のアセンブリを使用する燃料電池の構造に使用される堆積層の一例を示す。相補的構成要素である２極プレート３０のそれぞれが、多孔性基質２０と圧縮された周縁部シール２１とを併せた厚みに相当する２つのアセンブリ４０の間に配置されている。燃料のヘッダパイプ４１の回路が堆積層の両側に取り付けられており、酸化剤と燃料（例えば空気と水素）を各２極プレートに供給している。中型および大型の燃料電池については、このような堆積層の各２極プレートにアナログ式冷却循環回路を設置することが可能であろう。その場合２極プレート３０は電気的に絶縁性で、ガスを遮断するバリヤーを形成するものでなければならない。ポリスルホン、ポリエチレンまたはテフロン（登録商標）などのプラスチック材が使用されることが多く、適当である。
【００３７】
本発明の効果
いかなる種類の格子材料からなるプレートをも使用することができる。その結果、いずれの部分の燃料電池も、使用可能なスペースに応じて組み立てることができる。
【００３８】
この種の基本要素の製造方法は、複雑で高価な機械加工を行わず、充填工程のみを使用する。基本要素のためのこのようなアセンブリ構造は、高温または低温で作動する電池に使用することができる。
【００３９】
各アセンブリを形成する基本要素または個別の電池の数は、一連のアセンブリからなる燃料電池で得ることができる電圧に応じて決定してもよい。
【００４０】
この種の燃料電池はあらゆる用途に使用することができるが、好適な用途は、１ボルトを超える電圧で電力を供給する必要があり、重量および形状が重要となる、携帯用軽量システムである。
【００４１】
このようにして作成した電池に供給するために使用される燃料は、電池の外側に圧縮ガスの形態で保存するか、または陽極と接触する水素化物シートの形式に作成できる水素化物に吸着された形態で保存することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】燃料電池の従来型の構造を示す。
【図２】特定の先行技術による燃料電池の基板に使用される基本要素のアセンブリを示す。
【図３】本発明の方法を使用して形成された基本要素のアセンブリの分解断面図である。
【図４】本発明の方法に使用する格子材料からなるプレートの分解断面図である。
【図５】第１段階であるシール材充填を終えた後の図４のプレートを示す分解断面図である。
【図６】イオン電導体の充填段階を終えた後の図５のプレートを示す分解断面図である。
【図７】導体の充填段階を終えた後の図６のプレートを示す分解断面図である。
【図８】本発明の製造方法により得られたアセンブリを使用した燃料電池の構造の断面図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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