(57)【要約】交互嵌合の反応物流れ流路（８６，８７）から形成される流れ場の大部分（７７Ａ）を有するＰＥＭ型燃料電池の酸化剤流れ場プレート（１２）は、電解質乾燥障壁（３８）と同一の広がりを持つ加湿帯域を含む。加湿帯域内で、反応物流れ流路は、貫流流路（８９）であり、電解質の乾燥を防止するように、冷媒水流れ流路とアノードの少なくとも一方などの、隣接する水からの入口反応物気体の適切な加湿を可能とするのに十分に、入口反応物流れを、遅くする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いに隣接して積層された複数の燃料電池を備える燃料電池スタック組立体であって、前記燃料電池のそれぞれは、電極を形成する手段と共に電解質を含み、前記電極を形成する手段は、前記電解質の一方の面にアノードを含み、前記電解質の反対の面にカソードを形成する手段を含み、前記アノードと前記カソードは、それぞれに隣接して配置された水流れ流路と反応物気体流れ流路を有する多孔質反応物流れ場プレートを、それぞれ有し、前記流れ場プレートの少なくとも１つが、交互嵌合の反応物気体流れ流路を有し、
前記少なくとも１つの交互嵌合の流れ場プレートにおいて改良は、
前記交互嵌合の流れ場プレートへの入口に隣接する加湿区域を含み、前記加湿区域は、前記電解質と前記少なくとも１つの反応物流れ場プレートの間に配置されるとともに前記１つの反応物流れ場を通って流れる反応物流体流れの中への前記電解質からの水の移動を制限する電解質乾燥障壁を含み、この障壁は、前記水流れ流路内からの水で反応物流体流れの実質的な飽和を可能とするのに十分な距離、前記少なくとも１つの流れ場プレートの入口から延びており、前記加湿区域は、前記乾燥障壁と実質的に同一の広がりを持つ貫流の反応物流れ場の流路を含む、ことを特徴とする組立体。
【請求項２】
前記貫流の反応物流れ場の流路は、電解質の乾燥を防止するのに十分な、対応する入口反応物気体の、加湿を可能とするのに必要とされる程度の距離より長くない距離、前記流れ場の中へ延びていることを特徴とする請求項１記載の組立体。
【請求項３】
前記貫流の反応物流れ場の流路は、前記流れ場を通る反応物気体の流れ経路の長さの約５〜２０パーセント、前記流れ場の中へ延びていることを特徴とする請求項１記載の組立体。
【請求項４】
前記電解質は、プロトン交換膜であることを特徴とする請求項１記載の組立体。
【請求項５】
互いに隣接して積層された複数の燃料電池を備える燃料電池スタック組立体であって、前記燃料電池のそれぞれは、電極を形成する手段と共に電解質を含み、前記電極を形成する手段は、前記電解質の一方の面にアノードを含み、前記電解質の反対の面にカソードを形成する手段を含み、前記アノードと前記カソードは、それぞれに隣接して配置された水流れ流路と反応物気体流れ流路を有する多孔質反応物流れ場プレートを、それぞれ有し、前記流れ場プレートの少なくとも１つが、貫流の流れ場の流路および交互嵌合の流れ場の流路から選択された反応物気体流れ流路を有し、
前記少なくとも１つの流れ場プレートにおいて改良は、
前記少なくとも１つの流れ場プレートへの入口に隣接する加湿区域を含み、前記加湿区域は、前記電解質と前記少なくとも１つの反応物流れ場プレートの間に配置されるとともに前記１つの反応物流れ場を通って流れる反応物流体流れの中への前記電解質からの水の移動を制限する電解質乾燥障壁を含み、この障壁は、前記水流れ流路内からの水で反応物流体流れの実質的な飽和を可能とするのに十分な距離、前記少なくとも１つの流れ場プレートの入口から延びており、前記加湿区域は、前記乾燥障壁と実質的に同一の広がりを持つ貫流の反応物流れ流路を含み、前記貫流の反応物流れ流路は、前記反応物気体流れ流路の幅の０．２５と０．７５の間の幅を有する、ことを特徴とする組立体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、乾燥流入気体が膜（または他の反応電解質）には接触せずに水移動プレートとアノードの少なくとも一方に曝される非交互嵌合（ｎｏｎ−ｉｎｔｅｒｄｉｇｉｔａｔｅｄ）の低圧の貫流（ｆｌｏｗ−ｔｈｒｏｕｇｈ）の流れ経路を有する加湿帯域を用いる、交互嵌合（ｉｎｔｅｒｄｉｇｉｔａｔｅｄ）の反応物流れ場の流路の近くにおける、加湿されていない燃料電池反応物気体の加湿に関する。
【背景技術】
【０００２】
プロトン交換膜（「ＰＥＭ」）電解質を使用する燃料電池において、ＰＥＭ電解質内で適切な水バランスを維持することは重要である。処理過程は、カソードにおいて水を生成するばかりでなく、アノードからＰＥＭ電解質を通ってカソードへとイオンと共に水をひきずる（ドラッグする）。電解質が、乾燥している場合は、増加したイオン抵抗および反応物クロスオーバが、処理効率に損失を与え、熱を発生するとともに膜劣化を生じさせ、燃料電池電力設備の寿命が短くなる。
【０００３】
いくつかの燃料電池では、反応物気体は、燃料電池に導入される前に加湿され、それによって、膜には常に適切な湿気が与えられる。しかしながら、これには、燃料電池の重量、体積、および複雑さを増加させる加湿装置が必要となる。燃料電池が、実質的に大気圧において作動し、それによって、寄生電力浪費を増加させる圧縮機を有する必要が回避される場合は、加湿されていない反応物気体を利用するのが好ましい。これが実行されるとき、反応物気体は、燃料電池のちょうど入口においてではなく、水移動プレートと膜電極組立体の少なくとも一方に隣接して反応物気体流れに適切な湿気を付加するのに十分な距離流れた後において、加湿されていることになる。水移動プレートを使用する電池は、例えば、１９９９年８月２４日にコンカー（Ｋｏｎｃａｒ）らに付与された米国特許第５，９４２，３４７号に示される。従って、加湿されていない反応物気体を使用すると、結果として、電解質の一部が乾燥することになり、付随して、イオン抵抗および反応物クロスオーバが増加し、電解質膜の加熱および劣化を生じる反応が増加する。
【０００４】
いくつかのＰＥＭ型燃料電池では、交互嵌合の流れの場を用いることが知られており、そこでは、１９９７年６月２４日にウィルソン（Ｗｉｌｓｏｎ）に付与された米国特許第５，６４１，５８６号などにあるように、入口流れ流路が、出口流れ流路に接続されていない。この構成によって、反応物気体は、強制対流により隣接する多孔質電極基体内へ輸送され、これは、従来の貫流の流れの場を有する電池内の拡散過程より効果的である。交互嵌合の流れ場は、特に、燃料電池が、所望の反応物気体成分の抽出がより重要になる空気または改質炭化水素燃料などの希薄反応物で作動しているときに、利益を得るのに使用される。電解質の乾燥を排除するのに十分な程度まで交互嵌合の流れ場と共に、上述した出願に記載されている種類の電解質乾燥障壁を使用すると、電解質領域のあまりに大きな部分が、燃料電池過程への活性な参加から除去され、それによって、燃料電池の効率が低減することが、見出されている。電解質乾燥障壁の領域を大きくすると、燃料電池の重量、体積、および費用が増加する。これは、車両用途に使用される燃料電池では特に好ましくない。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、交互嵌合の流れ場を使用する燃料電池内の改良された反応物加湿帯域と、電気化学的活性領域の法外に大きな部分を無効にしない交互嵌合の流れ場内の加湿帯域とを提供できる。
【０００６】
本発明によれば、交互嵌合の反応物流れ流路を有する反応物気体流れ場プレートを使用する燃料電池内の反応物気体加湿帯域は、電解質乾燥障壁と同一の広がりを持つ貫流の流れ流路を有する入口部分を含み、それによって、加湿されていない入口反応物気体から保護される必要のある電解質の量を大幅に低減する。
【０００７】
さらに、本発明によれば、加湿帯域内の流れ流路は、流れ場の流路より狭くかつより多数であり、それによって、付加的な酸化剤接触領域を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
電解質乾燥障壁を有する燃料電池の詳細を、本発明の基礎として最初に説明する。電解質乾燥障壁は、燃料含有気体の流れと酸化剤気体の流れが、部分的に加湿される前に電解質と接触するのを防止する。障壁は、流れ場の全長の小さな割合（３％から１０％の範囲）に及ぶことができる。図１において、電解質乾燥障壁３０、３８を有する燃料電池１０は、アノード水移動プレート１４とカソード水移動プレート１２の間に配置されたＭＥＡ１６を含み、カソード水移動プレート１２は、酸化剤流れ場流路１８と冷媒流路２４を有する。ＭＥＡ１６は、アノード触媒４８とカソード触媒５０の間に取り付けられた、ＰＥＭなどの電解質４６を含む。燃料電池１０は、当業技術内でよく知られるように、カソード水移動プレート１２とカソード触媒５０の間に取り付けられた多孔質カソード基体層５２と多孔質カソード気体拡散層５４とを含むこともでき、これらの層は、通常、一体化された二層（ｂｉ−ｌａｙｅｒ）と呼ぶ。燃料電池１０は、アノード水移動プレート１４とアノード触媒４８の間に取り付けられた多孔質アノード基体層５６と多孔質アノード気体拡散層５８とを含むこともできる。
【０００９】
上述した層の周縁部を通る電池１０からの反応物流れの損失を防止するために、２０００年２月１日にブレオー（Ｂｒｅａｕｌｔ）らに付与された米国特許第６，０２０，０８３号に示されるように、層の周縁部をシールするのが一般的である。例えば、カソード水移動プレート１２のシール周縁部６０、カソード多孔質基体５２のシール周縁部６２、およびアノード多孔質基体５６のシール周縁部６４が、ポリマーのまたはエラストマーのシール材料で含浸できる。類似のシール材料のカソード界面シール６６が、カソード基体５２とカソード水移動プレート１２の間の層の周縁部の間に配置でき、シール材料のアノード界面シール６８が、アノード基体５６およびアノード水移動プレート１４の周縁部の間に配置できる。図１に示すように、反応物流れと生成物流体の少なくとも一方が電池層の縁部を通して電池１０から流出するのを防止するために、界面シール６６は、カソード水移動プレート１２とカソード基体層５２の間に配置でき、アノード境界シール６８が、アノード水移動プレート１４とアノード基体層５６の間に、または、全ての層の周縁部の間に配置できる。
【００１０】
当業者には知られているように、外部反応物マニホールドを使用する燃料電池は、各アノード室およびカソード室の２つの縁部上に縁部シールを必要とするだけである。そのような縁部シールは、反対の反応物と接触する縁部内に組み込まれる。図１に示す図を参照すると、カソードシール６２は、燃料気体に曝されており、必須である。これとは対照的に、アノードシール６４は、燃料気体に曝されており、必須ではない。アノードシール６４が、除去される場合は、図１に示すアノード電解質乾燥障壁３０は、燃料入口３２の開始位置７２（図２に示す）まで延長されることになる。
【００１１】
本発明を理解するために、アノード気体拡散層５８に隣接する周縁域は、燃料入口３２にある。図１、図２に示すように、燃料入口３２の幅は、アノード基体５６のシール縁部６４の広がりとほぼ同じ距離、開始位置７２から延びている。燃料入口３２を通って流れる燃料流れは、次に、アノード流れ場７５を通って流れ、アノード流れ場７５は、アノード触媒４８に隣接して通るように還元性流体を導く。アノード流れ場７５は、アノード気体拡散層５８およびアノード基体５６の中の開孔と共に、アノード水移動プレート１４内の燃料入口流路および燃料出口流路２０から構成できる。図２のアノード流れ場７５を通る燃料流れの方向は、矢印７６Ａ〜７６Ｃによって示し、さらに、矢印７６Ｂは、燃料気体の流れの方向の折り返し（当業技術内でよく知られるように、燃料電池１０に取り付けられた図示していないマニホールドによって実現される）を表す。従って、アノード流れ場７５を通る燃料気体の流れ経路は、矢印７６Ｂにより表される折り返しを通る領域は含まないが、開始位置７２から、第１の還元性流体縁部シール３６と還元性流体流れ障壁３４の間、還元性流体流れ障壁３４および第２の還元性流体縁部シール７８と、さらにアノード触媒４８の周縁部に隣接する燃料流れ経路端部位置８０との間の領域の全てを含む。本発明は、折り返しを含まないかまたは複数の折り返しを含むアノード流れ場７５を通る燃料流れ経路に適用できる。
【００１２】
酸化剤入口４０（図３）は、シール材料で被覆されるカソード基体５２の周縁域によって画定され、カソード基体５２のシール縁部６２とほぼ同じ距離、開始位置７４（図３）から延びている。酸化剤入口４０を通って流れる処理酸化剤流れは、次に、カソード流れ場７７を通って流れ、カソード流れ場７７は、カソード触媒５０に隣接して通るように酸化剤流れを導く。カソード流れ場７７は、カソード気体拡散層５４およびカソード基体５２の中の開孔と共に、カソード水移動プレート１２内に画定される酸化剤流路１８から構成できる。カソード流れ場７７を通る酸化剤の流れの方向は、方向を示す矢印８２Ａ〜８２Ｈにより図３に示すように、アノード流れ場７５を通る燃料流の流れに垂直な方向に、カソード流れ場７７を通ってまっすぐになっている。酸化剤流れ経路は、開始位置７４（図３）から、カソード基体５２の周縁部シール６２の間にありかつそれに隣接する端部位置８４までの領域の全てを含む。
【００１３】
図１、図２において、アノード電解質乾燥障壁３０は、電解質４６とアノード水移動プレート１４の間に取り付けられており、アノード流れ場７５を通って流れる燃料気体がアノード水移動プレート１４からの水などのアノード流れ場７５内にある水で飽和されるようになるのに十分な距離、入口３２の縁部からアノード流れ場７５内の燃料流れ経路に沿って延びている。同様に、カソード電解質乾燥障壁３８は、電解質４６とカソード水移動プレート１２の間に取り付けられており、カソード流れ場７７を通って流れる酸化剤流れがカソード水移動プレートからの水などのカソード流れ場内にある水で飽和されるようになるのに十分な距離、酸化剤入口４０の縁部からカソード流れ場７７内の酸化剤流れ経路に沿って延びている。
【００１４】
アノード電解質乾燥障壁３０は、アノード電解質乾燥障壁３０を画定するように燃料電池１０を通る燃料流れ経路に関連する上述した境界内で、アノード気体拡散層５８（図１に示す）またはアノード基体層５６に、乾燥障壁材料の被覆または薄膜を付着させるか、あるいは、乾燥障壁材料を含浸させることによって形成できる。同様に、カソード電解質障壁３８は、カソード電解質乾燥障壁３８を画定するように燃料電池１０を通る酸化剤流れ経路に関連する上述した境界内で、カソード気体拡散層５４（図１に示す）またはカソード基体層５２に、乾燥障壁材料の被覆または薄膜を付着させるか、あるいは、乾燥障壁材料を含浸させることによって形成できる。
【００１５】
好ましい乾燥障壁材料は、低い吸水性を有するプラスチック、ポリマー、エラストマーまたは樹脂材料、またはこれらに代わり得る金属など、燃料電池１０の作動環境に適合できる当業技術内でよく知られた材料とすることができ、乾燥材料は、水が、電解質から材料を通って隣接するアノード流れ場７５またはカソード流れ場７７へと移動するのを防止するなどのように、水が、材料を通って移動するのを防止できる。乾燥障壁材料として使用できる例示的なシール材料は、炭化ケイ素などの不活性充填材を有する、フロウロラスト社（Ｆｌｏｕｒｏｌａｓｔ）のローリーン（Ｌａｕｒｅｅｎ）事業部により製造された等級ＳＢまたはＷＢの「ＦＬＯＵＲＯＬＡＳＴ」、または代替として、ダウケミカル社（Ｄｏｗ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）により製造された「ＳＬＹＧＡＲＤ」などの、「エラストマーシール材料」として米国特許第６，０２０，０８３号に記載されている。
【００１６】
本発明を図４に関して説明するが、図４は、図３の破線円に対応する部分図であり、貫流の酸化剤流れ流路を有する従来の燃料電池が、交互嵌合の流れ流路を使用する流れ場を収容するように、本発明に従ってどのように変更できるかを示す。図４では、流れ場７７Ａの大部分（９０％または９５％程度）が、曲がりくねったリブ８８によってまたはどのような他の適切な従来のやり方によっても形成される交互嵌合の流れ流路を含み、入口流れ流路８６は、出口を有していず、それによって、酸化剤気体は、強制対流により多孔質カソード基体層５２（図１）内へ輸送されて、次に、図４の流れ矢印により例示するように、出口流路８７へ流入する。図４の入口流れ流路８６は、交互嵌合の流れ場を有する電池内にあるが、図３の非交互嵌合のカソード流れ場７７の領域のほぼ２分の１を占める。入口流路８６内への流れの速度は、（上述した適用におけるように）ほぼ２倍、それが貫流の酸化剤流路内にあるより速くなる。
【００１７】
入口流路８６ごとの増加した流れと、対流の流れによるリブ８８の下の増加した物質移動は、結果として、交互嵌合の流れ場を有する電池の反応物流れ場の入口部分におけるＰＥＭの過剰な乾燥になる。これによって、結果として、交互嵌合の流れ場を有する電池内の乾燥障壁は、従来の流れ場を有する電池内の乾燥障壁のほぼ２倍の大きさ、またはそれを超える大きさとなる。これは、燃料電池、特に車両用途に使用される燃料電池、の電池体積および重量を最小限に抑えることが望まれるという上述した理由から好ましくない。本発明によれば、加湿帯域内の酸化剤の直線流速は、リブ９０の間に形成された貫流流路８９を使用することによって低減され、貫流流路８９内の酸化剤の直線流速は、十分に、より遅いものとなり、それによって、加湿帯域が交互嵌合の流れ流路８６、８７に直接置かれた場合に必要となるよりかなり短い流れ距離において、必要な加湿を与えるのに十分な、水移動プレート内の水への酸化剤の、曝露となる。本発明の別の態様によれば、加湿帯域の大きさは、反応物と水移動プレートの表面の間の接触面積を増加させることにより、さらに低減される。これは、加湿帯域内の貫流流路８９およびリブ９０の幅を交互嵌合の反応物流れ流路８６およびリブ８８の幅よりかなり狭くすることによって、より多くの流路を備えることで達成される。流路の数が多くなると、より多くの流路側面が得られ、それによって、より大きな接触面積が得られる。貫流流路８９とリブ９０の幅は、流路８６およびリブ８８より２５から７５パーセント狭いのが好ましい。これは、貫流流路の長さが短く、結果として得られる圧力降下が許容できるので、可能となる。
【００１８】
図４において、カソード電解質障壁３８は、破線で表し、シール６２から縁部９２まで及ぶが、この位置は、本発明の任意に与えられた実施における加湿処理に、および一様な軸方向負荷のための支持条件に、適合するように変えることができる。通常の場合は、電解質乾燥障壁３８は、貫流流路８９と、貫流の酸化剤流路８９と交互嵌合の入口流れ流路８６の間の流れ移行領域とを越えて延びている。図１は、乾燥障壁３０の下に延びるようにアノード触媒４８を示し、また、乾燥障壁３０を越えて延びる電解質４６を示す。触媒層および電解質の大きさは、本発明から逸脱せずに変更できる。図４に関して説明した本発明は、カソードにおける酸化剤流れ場に関するものであったが、本発明は、明らかなやり方で、アノードの燃料流れ場において同様にうまく実施できる。図１は、図４の１−１断面線により例示されるように、図１の流れ場の貫流流路部分を描写したものである。図４は、かなり誇張されており、一定の縮尺ではない。流れ流路８９の幅は、１ｍｍ（４０ｍｉｌｓ）幅程度とすることができ、流れ場を通る反応物気体の流れ経路の長さの５〜２０パーセントの間とすることができる。
【００１９】
本発明は、乾燥障壁帯域内の反応物流れ流路に関して説明したが、他の流れ場の形状も知られており、本発明と共に使用するのに適している。
【００２０】
本発明は、ＰＥＭ以外の電解質を有する燃料電池においても実施できる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】酸化剤流れ場および燃料流れ場に隣接して電解質乾燥障壁を有する従来技術の燃料電池の様式化された簡略断面図。
【図２】図１の燃料電池内のアノード流れ場の様式化された平面図。
【図３】図１の燃料電池内のカソード流れ場の様式化された平面図。
【図４】本発明を組み込むように変更された図３のカソード流れ場の一部の様式化された部分切断平面図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際公開パンフレット】
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2004521444.tif 000008
2004521444.tif 000009
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2004521444.tif 000014
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2004521444.tif 000017
2004521444.tif 000018
2004521444.tif 000019
【国際調査報告】
2004521444.tif 000020