(57)【要約】複数のネイル集電体部材は、電気化学装置のガス流路において、この装置の有効表面を最適化するのに、および構造的支持を与えるのに有用である。さらに、この電気化学装置内の正極層および負極層の厚さがこの装置内を流れる電流に従って変化することによって抵抗を下げるだけでなく、操作効率も上げている。【選択図】なし
2004500685.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１の有効正極−電解質−負極表面と第２の有効正極−電解質−負極表面とを有するプロセスガス流路と、
前記第１の有効表面を前記第２の有効表面に電子的に接続するための前記ガス流路を、固体燃料電池内を電子を流れやすくするように横切る少なくとも１つのネイル集電体部材と、を備える前記固体燃料電池。
【請求項２】
前記有効正極−電解質−負極表面の正極成分と電解質成分とから前記ネイル集電体部材を電子的に分離するための、前記ネイル集電体部材の周りに配置された絶縁部材をさらに備える、請求項１に記載の固体燃料電池。
【請求項３】
前記有効正極−電解質−負極表面の正極成分と電解質成分とから前記ネイル集電体部材を分離するための、前記ネイル集電体部材上に形成された誘電コーティングをさらに備える、請求項１に記載の固体燃料電池。
【請求項４】
複数のネイル集電体部材が前記ガス流路の長さに沿って配置されておりそして隣接するネイル集電体部材の間の距離は前記ガス流路の直径とほぼ同じである、請求項１に記載の固体燃料電池。
【請求項５】
第１の固体燃料電池のガス流路を横切るネイル集電体部材が隣接する第２の固体燃料電池の相互接続部材と接触するように組み立てられた複数の前記固体燃料電池をさらに備える、請求項１に記載の固体燃料電池。
【請求項６】
前記相互接続部材が、前記突き出たネイル集電体部材を収容するための窪んだ表面を有する、請求項５に記載の固体燃料電池。
【請求項７】
前記２つの有効正極−電解質−負極表面は、それぞれ、正極材料層、電解質層および負極材料層の複合物であり、前記負極層は前記固体燃料電池内を流れる電流の方向に向かって厚みが増しておりそして前記正極層は前記固体燃料電池内を流れる電流の方向に向かって薄くなっている、請求項１に記載の固体燃料電池。
【請求項８】
正極材料で構成されかつ第１の端部と、対向する第２の端部と、上面と、底面とを有する実質的に水平な平面シート；
前記シート内に形成された複数の平行な直線状の酸化剤ガス流路、ここで各酸化剤ガス流路は、外面と、前記シートの第１の端部に在る第１の開口端と、前記シートの第２の端部に在る第２の開口端とを有し、前記酸化剤ガス流路の外面は、前記酸化剤ガス流路の長さに沿って前記シートの上面に突き出たリッジを形成している；
前記シートの上面に形成された第１の電解質コーティング；
前記第１の電解質コーティング上に形成された第１の負極コーティング；
前記シートの底面に設けられた複数の相互接続ストリップ、ここで前記相互接続ストリップは前記シートの第１の端部と第２の端部に第１の端部と第２の端部をそれぞれ有しそして前記相互接続ストリップは隣接する酸化剤ガス流路の間に設置されている；
前記シートの底面に且つ前記相互接続ストリップの間に形成された第２の電解質コーティング；
前記第２の電解質コーティング上に形成された第２の負極コーティング；
隣接するシートの前記酸化剤ガス流路同士が平行になるように、かつ、下側のシートの縁が隣接する上側のシートの相互接続ストリップと接触するように積み重ねられた複数の前記シート；および
隣接するシート間に形成された燃料ガス流路、
を備える固体燃料電池アセンブリ。
【請求項９】
前記複数の酸化剤ガス流路が、三角形、台形、多角形および矩形よりなる形状から選択される断面を有する、請求項８に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１０】
シートの前記酸化剤ガス流路のうちの１つの内部に配置された少なくとも１つのネイル集電体部材をさらに備え、そして前記ネイル集電体部材は、前記第１の負極コーティングと接触している第１の端部と、前記シートの第２の負極コーティングと接触している対向する第２の端部とを有する、請求項８に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１１】
前記シートの正極材料と前記第１および第２の電解質コーティングとから前記ネイル集電体部材を電子的に分離するための絶縁部材をさらに備える、請求項１０に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１２】
前記シートの正極材料と前記第１および第２の電解質コーティングとを横切る前記ネイル集電体部材の任意の表面上に形成された誘電コーティングをさらに備える、請求項１０に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１３】
前記ネイル集電体部材は前記第１の負極コーティングから突き出ておりそして隣接するシートの前記相互接続ストリップと接触している、請求項１０に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１４】
前記相互接続ストリップは、前記突き出たネイル集電体部材と前記相互接続ストリップの間の接点において前記ネイル集電体部材を収容するための窪んだ表面を有する、請求項１３に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１５】
複数の前記ネイル集電体部材が前記酸化剤ガス流路の長さに沿って配置されておりそして隣接するネイル集電体部材の間の距離は前記ガス流路の直径とほぼ同じである、請求項１０に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１６】
電流は前記相互接続ストリップを介して下側のシートから隣接する上側のシートに流れそして前記第１の負極コーティングは、前記固体燃料電池アセンブリ内を流れる電流の方向に向かって厚みが増している、請求項８に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１７】
電流は前記相互接続ストリップを介して下側のシートから隣接する上側のシートに流れそして前記正極材料は、前記固体燃料電池アセンブリ内を流れる電流の方向に向かって厚みが薄くなっている、請求項８に記載の固体酸化物燃料電池アセンブリ。
【請求項１８】
負極層；
正極層；
前記負極層と前記正極層の間に配置された電解質層；および
前記正極層、電解質層および負極層を横切る電流路、を備える固体酸化物燃料電池であって、
電子は前記固体酸化物燃料電池内を前記電流路の方向に移動しそして前記負極層は前記電流路に沿って厚みが増しそして前記正極層は前記電流路に沿って厚みが薄くなっている、ことを特徴とする前記固体酸化物燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の契約上の起点
米国政府は、米国エネルギー省と発明者らの間の雇用者−被雇用者関係に従って本発明における権利を有する。
【０００２】
発明の技術分野
本発明は、一般には電気化学装置に関するものであり、詳しくは固体燃料電池の利用可能な有効表面積の改善に関するものである。
【０００３】
発明の背景
燃料電池は、電極の表面上で燃料ガスと酸化剤ガスとを化学反応させることによって電流を発生させる電気化学装置である。これまでの単一燃料電池の構成成分には、負極（ａｎｏｄｅ）、正極（ｃａｔｈｏｄ）、電解質および相互接続材料が含まれていた。固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣｓ）の如き固体燃料電池の場合、電解質は固形であり、正極から負極へと酸素イオンを流させる一方で電子の流れに関して正極と負極とを互いに絶縁させる。相互接続材料は、ある電池の負極と、隣接する電池の正極とを電子的に直列に接続することによって、組み立てられた燃料電池スタックから有用な電圧を生じさせる。天然または合成燃料ガス（すなわち、水素、一酸化炭素またはメタンを含有するもの）および酸化剤（すなわち、酸素または空気）を含むＳＯＦＣプロセスガスは、前記電池の有効電解質表面上で反応することによって、電気エネルギー、水蒸気および熱を生じさせる。
【０００４】
チューブ型、平板型および一体型（モノリス型：ｍｏｎｏｌｉｔｈｉｃ　ｄｅｓｉｇｎ）といった固体燃料電池のための形状がこれまでにいくつか開発された。チューブ型の場合、各単一燃料電池は、多孔質支持チューブの外表面上に形成された電極層および電解質層を有する。内側の正極層は前記支持チューブの表面を完全に囲んでいるのに対し、前記固形電解質層および外側の負極層は一部が切断されていて、隣接する平行な電池の外面に該単一燃料電池を電気的に相互接続させるための空間を提供する。燃料ガスは、前記チューブ型電池の外表面上を移動し、酸化剤ガスは前記チューブ型電池の内部を移動する。
【０００５】
平板型の場合、負極材料の層および正極材料の層で表裏をそれぞれコーティングされている電解質シートが用いられる。このコーテイングされた電解質シートの両面にリブ付き分配器を設けることによって、反応ガスのための流路を形成することができる。慣用の直交流パターンは、前記電解質の負極側の流路が正極側の流路に対して直角である場合である。直交流パターンの場合、燃料ガスの流路と酸化剤ガスの流路とが平行である平行流パターンに比べて、燃料電池構造に付設される慣用のマニホールドはより単純で一般的なものとなる。マニホールドシステムは反応ガスを、組み立てられた燃料電池へと誘導する。平板型のコーティングされた電解質シートおよび分配器は導電性双極板の間に互いに密着して積層設置される。別の平板型の場合、コーティングされていない電解質シートが負極、正極および相互接続材料の多孔質板の間に積み重ねられ、ガス供給チューブがこの構造物を貫通している。
【０００６】
一体型（モノリス型）の固体酸化物燃料電池（ＭＳＯＦＣ）の形状は、蜂の巣構造によって特徴付けられる。このＭＳＯＦＣは、負極−電解質−正極（Ａ／Ｅ／Ｃ）材料と負極−相互接続−正極（Ａ／Ｉ／Ｃ）材料との薄い複合物を有する電池のシート成分をテープキャスティングまたはカレンダーローリングに附すことによって作製される。前記シート成分に波形をつけることによって平行流流路が形成され、燃料ガスは負極層によって形成される流路内を流動し、酸化剤ガスは正極層によって形成される平行流流路内を流動する。多数の単一電池の層からなる一体型構造物は、未焼結の状態で組み立てられ、そして共焼結されることによって、前記材料を融合した硬質の寸法的に安定なＳＯＦＣコアとなる。
【０００７】
これらの慣用のデザインは、より高い出力密度を得るために、従来技術において改良されてきた。出力密度は、実装する単一ユニット電池の高さを低くし、電池間の電子伝導路を短くすることによって高められる。従って、ＳＯＦＣのデザインは、融合されて連続結合構造物を形成する薄い構成成分を取り入れてきた。しかしながら、製造工程が複雑なことに加えて、たくさんの小さな構成成分、層および相互接続材料は、稼動中の燃料電池の信頼性を低減する。さらに、任意の燃料電池デザインは代替えの発電装置として工業的に実現可能でなければならず、またユーザーにとっての総資本コストおよび運用コストの如き、電気化学的作用による発電の経済的側面に影響を及ぼす要因は、慣用の発電装置の該要因に匹敵しなければならない。
【０００８】
本発明は、独特の平面チューブシートデザインを有する固体燃料電池内の利用可能な有効表面の改善に関する。従って、燃料電池スタックは、平行なチューブが一体的に接合された個々の平面シートから構築される。前記燃料電池スタックは、前記個々の平面チューブシートを積み重ねることによって組み立てられる。各シート内のチューブは前記燃料電池スタックにおいて第１のプロセスガスを水平方向に導き、また隣接する積み重ねられたシート間に形成される空間が前記燃料電池スタックにおいて第２のプロセスガスを水平方向に導くためのガス流路を規定する。新規なネイル集電体部材を各チューブ内に設置すると、前記燃料電池スタックの有効表面積が著しく増加する。この固体燃料電池デザインは、未来の商用装置に適用可能な技術である。
【０００９】
従って、本発明の目的は、ネイル集電体部材を取り入れることによって単位燃料電池当たりの有効表面積が増加し、組み立てられた燃料電池装置の全出力密度が極めて高くなるような固体燃料電池デザインを提供することである。
【００１０】
本発明の他の目的は、一回の押出成形工程によって製造されることが好ましいとされる、一体的に接合されたチューブ状燃料電池の平面シートの形成および積層による組み立てられた燃料電池装置の構築を簡略化することである。
【００１１】
本発明のさらに他の目的は、燃料電池スタック内を流れる電流の方向に従って、一体的に接合されたチューブの平面シートの電極構造の厚みを徐々に変化させることによって燃料電池装置内の電流量を増やすことである。
【００１２】
本発明の他の目的、利点および新規な特徴は、一部は以下の説明に記載され、一部は当業者らが以下の説明を考察したときに明らかとなるか本発明を実施することによって知ることができる。本発明の目的および利点は、添付の請求の範囲において特に指摘される計装および組み合わせによって実現および達成することができる。
【００１３】
発明の開示
簡単に言えば、本発明は、一体的に接合されたチューブ状の燃料電池の平面シートを積み重ねることによって形成された一体型燃料電池アセンブリにネイル集電体部材を組み込んだ固体電気化学装置である。このデザインは、単位電池当たりの利用可能な有効表面積を著しく増加させ、出力密度を高める。
【００１４】
個々の平面シートは縦方向に平行な複数のチューブで構成される。前記チューブは、その長さに沿って一体的に接合されることによって前記シートを規定する。一体的に接合されたチューブ状燃料電池の個々の平面シートは正極材料から作られることが好ましく、一回の押出成形工程で容易かつ経済的に製造されることが好ましい。前記チューブは、電気化学プロセスガスを収容および排出するための開口端を有する。前記平面シートの底面は実質的に平面であるのに対し、前記平面シートの上面は、前記平行なチューブの上面によって形成される突き出た長手方向のリッジによって規定される。前記平面シートは正極材料から製造されることが好ましく、前記平面シートの上面には一連の連続した電解質層と負極材料層が形成されるのに対し、前記平面シートの底面には一連の不連続な電解質層と負極材料層が形成される。底面の電解質層と負極材料層は、前記平面シートの底面に設けられた相互接続材料のストリップによって断続されている。前記相互接続ストリップは、前記シートの各隣接するチューブ間において前記シートの一方の端から対向する他方の端まで伸びている。
【００１５】
前記固体電気化学装置は、すべてのチューブが平行になるように、かつ、隣接するシート間の接点が、下側のシートの上面のリッジを覆う負極層に接触および支持される上側のシートの相互接続ストリップ内に納まるように、個々の平面シートを均一に積み重ねることによって組み立てられる。稼動中、前記チューブは前記組み立てられた燃料電池スタック内を水平に伸びている酸化剤ガス流路を規定し、隣接する積み重ねられた平面シートの間に形成された長手方向の通路は、前記組み立てられた燃料電池スタック内を水平に伸びている燃料ガス流路を規定する。
【００１６】
本発明の重要な特徴は、平面チューブシートデザイン内にネイル集電体部材を設置することである。前記ネイル集電体部材は、個々のチューブを横切ることによって前記チューブの上面の負極層と底面の負極層とを接続する電子導電性部材である。前記ネイル集電体部材は、絶縁部材または誘電コーティングによって正極材料層および電解質層から電子的に絶縁されている。ネイル集電体部材を組み込むことによって各チューブ状燃料電池の上面と底面とが接続されることになり、組み立てられた平面チューブシート燃料電池デザインの有効正極−電解質−負極表面が最適化される。さらに、前記ネイル集電体材料は前記組み立てられた燃料電池スタックに構造的支持を与える。
【００１７】
本発明の他の特徴は、燃料電池スタック内を上向きに流れる電流の方向に従って平面シート内のチューブの周囲の正極層および負極層の厚みが変化することである。電極材料の厚みを変化させることによって電流路の抵抗が低減する。
【００１８】
好ましい実施態様の詳細な説明
本発明は、組み立てられた燃料電池スタックの有効正極−電解質−負極面を最適化する固体燃料電池のデザインに関する。本発明は、固体酸化物電解質を有する固体燃料電池、すなわち固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の操作におけるその使用の詳細な説明に関して記述される。しかしながら、本発明は、中でも、電気分解セル、熱交換器、化学交換装置および酸素発生器などの任意の電気化学装置にも同様に適用することができることは、当業者らにとって以下の詳細な説明から明らかとなる。
【００１９】
図１は、本発明による、接合されて一体となったチューブ１２の個別の平面シート１０を示す。シート１０は、例えば正極、負極、電解質、相互接続材料またはこれらを組み合わせたものといった任意の燃料電池成分材料から構成されていてもよい。シート１０は正極材料から一回の押出成形工程で作製されることが好ましい。シート１０は実質的に平面であり、このシートの第１の端部１４から反対側の第２の端部１６までシート１０の長さの分だけ伸びている長手方向に平行に並べられた複数のチューブ１２から構成される。各チューブ１２は、その長さに沿って、隣接する他のチューブ１２に直接または隣接するチューブ１２間の接続部材（図示されていない）に一体的に接合されることによって、平面チューブシート１０を形成および規定する。すべてのチューブ１２は、プロセスガスを収容および排出するために、シート１０の対向する端部１４および１６で開口している。
【００２０】
前記シートを正極材料から押出成形する場合、前記シートの上面に電解質の連続層が形成され、次いで前記電解質層を覆う負極材料の連続層が形成される。正極−電解質−負極複合材料は、燃料電池の有効表面領域を形成する。同様に、電解質層と負極材料層は、前記シートの底面にも連続して形成されるが、底面側の電解質−負極層は、前記シートの底面の前記チューブ間に設けられた相互接続ストリップによって断続される。前記ストリップは前記チューブと平行であり、前記シートの第１の端部から第２の端部まで伸びている。
【００２１】
負極材料の押出成形および前記チューブの内面への電解質層および正極層の形成といった、複数のチューブが一体的に接合されたシートを形成するための他の方法も考えられる。また、製造技術の進歩と共に、すべての燃料電池構成材料を一回の押出成形工程で押出成形することも予見することができる。押出成形によって前記チューブシートを作製する利点は、前記チューブシートが焼成された構造的に安定な一体型（モノリス）となることである。電解質、負極および相互接続材料の薄いフィルムをその焼成された構造物に適用することができ、厚みのある材料の層の使用が避けられる。前記チューブは対称形でも非対称形でもよく、他の形状の中でも、三角形、矩形、台形または多角形の断面を有していてもよい。
【００２２】
図３は、本発明による燃料電池スタックの実施態様を示す。正極材料が押出成形されることによって、辺の長さが約１１ｍｍである等辺三角形の断面を有するチューブ２４から構成される上部シート２２Ａおよび下部シート２２Ｂが形成される。前記三角形の断面の底辺を規定する各チューブ２４の各辺は、実質的に同じ平面内に在り、隣接するチューブとその長さに沿って一体的に接合されている。これらの三角チューブ２４の底辺は、一緒になって、平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの連続した底面２６を規定する。これらの三角チューブ２４の頂点２８は、平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの上面３０から突き出している、平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの長さに沿った長手方向のリッジを形成する。
【００２３】
相互接続ストリップ３４は、平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの底面２６上で、かつ、隣接する各三角チューブ２４の間に設けられる。相互接続ストリップ３４はチューブ２４と平行であり、平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの長さに沿って伸びている。連続した電解質コーティング３２が平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの上面３０上に形成され、不連続の電解質コーティング３６が平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの底面２６の各相互接続ストリップ３４の間に（好ましくは相互接続ストリップ３４の一部と重って）形成される。負極コーティング３８は平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの上面３０上の電解質コーティング３２を覆うように形成され、負極コーティング４０は平面チューブシート２２Ａおよび２２Ｂの底面２６上の電解質コーティング３６を覆うように形成されるが、陽極コーティング４０は相互接続ストリップ３４とは接触していない。
【００２４】
シート２２Ａおよび２２Ｂが積み重ねられることによって燃料電池アセンブリ２０が形成される。すべてのチューブは実質的に平行であり、第１の下側の平面チューブシート２２Ｂの三角形の断面のコーティングされた頂点２８は、隣接する上側のチューブシート２２Ａの相互接続ストリップ３４と接触する。チューブ２４は、第１の反応ガス（例えば酸化剤）を導くためのガス流路４４を規定し、隣接する積み重ねられたシート２２Ａと２２Ｂの間に形成されたガス流路４６は第２の反応ガス（例えば燃料ガス）を導く。前記燃料電池スタックの組み立てにおける重要な工程は、下側のシート２２Ｂの上面の負極層３８が隣接する上側のシート２２Ａの相互接続ストリップ３４と接触するようにシート２２Ａおよび２２Ｂを位置合わせする工程である。この接点が、隣接するシート間の電気的結合を形成する。
【００２５】
以下の表Ｉは、高さが２ｍｍである内部等辺三角チューブ断面を有する平面チューブシート燃料電池アセンブリの作動特性を示す。
【００２６】
【表１】
2004500685.tif 000003
【００２７】
一般に、前記チューブ状ガス流路の好ましい断面積は、燃料電池スタック全体に亘る圧力降下を計算することによって求められる。前記チューブ状ガス流路は、通常、隣接するシート間で燃料を導くガス流路（図示されていない）よりも容積的に多くの酸化剤を導く。前記三角形ガス流路は、長さが約２〜約２０ｍｍである等辺の辺を有することが好ましい。正極材料で構成される前記チューブの厚さは少なくとも０．５０ｍｍ、好ましくは約１．０〜約１．５ｍｍである。電解質層の厚さは１２５ミクロンであることが好ましい。特定の平面シート形状は、以下の燃料電池スタックの特性、すなわち、中でも耐気体流動性（圧力降下）、耐電流流動性、製造方法の制限並びに構造的および電気化学的に考慮すべき要素の関数である。
【００２８】
本発明の重要な要素は、平面チューブシートの１つ以上のチューブ内に設置された少なくとも１つのネイル集電体部材である。前記ネイル集電体部材は電子導電性部材である。前記電子導電性部材は、前記平面シートの底面に対してほぼ垂直であり、また各チューブを横切ることによって前記チューブの上面の負極層と前記チューブの底面の負極層とを接続する。前記平面チューブシートの底面は、有効負極−電解質−正極複合材料となる。従って、前記ネイル集電体部材は、平面チューブシートの底面の正極材料の層および平面チューブシートの底面に形成された電解質層だけでなく、突き出たリッジに沿った平面チューブシートの上面の電解質層および正極材料層をも必然的に貫通することになる。
【００２９】
前記ネイル集電体部材は、平面チューブシートの対向する負極層同士を接続する任意の電子導電性部材であり、例えば、中でも、尖ったシリンダー、またはチューブの内部の長さに沿って設置された複数の鉛筆のような部材でもよい。前記ネイル集電体部材は、貫通する正極材料層および電解質層から電子的に絶縁されていなければならない。一般に、前記ネイル集電体部材は、各チューブの長さに沿って、チューブの幅とほぼ等しい間隔をあけて、すなわち５〜５０ｍｍごとに配置される。前記ネイル集電体部材を導入すると、組み立てられた平面チューブシート燃料電池デザインの有効表面が最適化されるだけでなく、燃料電池装置にさらなる構造的支持が与えられることになる。
【００３０】
図３は、複数の三角チューブ２４の内部に配置されたネイル集電体部材４２を示す。前述のように、これらのネイル集電体部材は、底面の負極コーティング４０から、チューブ体である正極２４および前記チューブ２４によって規定される酸化剤流路４４、並びに上面の電解質３２および負極３８のコーティングを貫通する。これにより、ネイル集電体部材４２は、組み立てた時に、上側のシートの相互接続ストリップ３４と接触することになる。ネイル集電体部材４２は、絶縁材料（図示されていない）または誘電コーティング４８によって、正極材料２４および電解質層３２および３６から絶縁されている。都合のよいことに、前記ネイル集電体部材は、前記チューブの上部の負極面と底部の負極面とを接続することによって各チューブの有効周辺長を増やしている。
【００３１】
図４および５は、平面シートのチューブ内のネイル集電体部材の底部と最上部の拡大図をそれぞれ示している。図４において、誘電体でコーティングされたネイル集電体部材４２は、底面の負極層４０と接触しており、そして底面の電解質層３６、正極チューブ２４および酸化剤ガス流路４４を横切っている。ネイル集電体部材４２は、誘電コーティング４８によって、貫通する電解質層３６および正極チューブ２４から分離されている。図５においては、誘電体でコーティングされたネイル集電体部材４２は、酸化剤ガス流路４４、正極チューブ２４、上面の電解質層３２および上面の負極層３８を横切っているところが示されている。ネイル集電体部材４２は、隣接するシートと接触するために、チューブ２４の上面に露出していてもよい。繰り返すが、ネイル集電体部材４２は、誘電コーティング４８によって、正極チューブ２４および上面の電解質層３６から分離されている。
【００３２】
本発明の他の特徴は、チューブ状の燃料電池内を流れる電流の方向に従って平面シートの負極材料および正極材料の厚みが徐々に変化することを含む。図３、６および７に示される実施態様において、燃料電池の化学反応によって生じる電子が、隣接するシートの間を、相互接続ストリップの方向に下側のシートから上側のシートへと移動する。従って、各シートごとに、上面の負極層は電流の流れる方向に（すなわち隣接する上側のシートの相互接続ストリップに向かって）徐々に厚みが増してゆき、そして上面の負極層の厚さは、前記負極層と相互接続ストリップの間の電気的結合部分において最大になる。前記上面の負極層は、チューブの辺に沿って徐々に薄くなってゆき、シート内の隣接するチューブ間で最も薄くなる。逆に、シート内のチューブを構成する正極材料は、電流の流れる方向に（すなわち隣接する上側のシートの相互接続ストリップに向かって）徐々に薄くなってゆき、前記シートの上面の負極層と、隣接する上側シートの相互接続ストリップの間の電気的結合部分に最も近い点において最も薄くなる。前記正極材料は、チューブの辺に沿って徐々に薄くなってゆき、チューブの底部において、およびシートの底面に沿って厚みが最大となる。このような変化によって、電流が燃料電池装置内を流れる際の抵抗損失が低減する。
【００３３】
図６は、一体的に接合されたチューブ６４の上側の平面シート６２Ａと、一体的に接合されたチューブ状燃料電池６４の下側の平面シート６２Ｂを積み重ねた平面シートの構成６０を示している。さらに、負極層６６、およびチューブ６４を構成する正極材料６８の、漸増減的に変化している厚みも示されている。この実施態様において、ネイル集電体部材７０は、絶縁部材７２によって、前記燃料電池構成成分から分離されている。
【００３４】
図７は、カップ型の相互接続８８と、平面シート８２Ａおよび８２Ｂのチューブ内にネイル集電体部材８４を固定するためのベース部材９０とを含む、別の実施態様である積み重ねられた平面シートの構成８０を示している。アセンブリ８０は１８０°回転することができ、これによって燃料電池スタック８０内のネイル集電体部材８４の安定度がさらに増す。
【００３５】
図８は、下側の平面チューブシート１０４Ａのチューブ内に設置されたネイル集電体部材１０２と、上側の平面チューブシート１０４Ｂのカップ型の相互接続ストリップ１０８との間の接点１００の拡大分解図である。ネイル集電体部材１０２は、下側の平面チューブシート１０４Ｂの負極層１１０から突き出ており、相互接続ストリップ１０８と正の接触をする。
【００３６】
前述のデザインは、中でも、燃料電池、電気分解セル、熱交換器、化学交換装置および酸素感知器に有用となり得ることは電気化学装置分野の業者らによって理解される。
【００３７】
前述の本発明の好ましい実施態様の説明は、解説と説明を目的としてなされたものである。本発明を網羅したり、開示された具体的な形態に限定することは意図されておらず、上記教示を考慮すると数多くの修正および変更が可能であることは明らかである。紹介された実施態様は、本発明の原理と実際の応用例を説明するものであり、当業者らが、考慮される特定の用途に適するように各種修正を行いながら本発明を各種実施態様で用いることができるようにすべきである。図解された実施態様の詳細を参照しながら本発明を説明してきたが、これらの詳細は本発明の適用範囲を制限するものではない。むしろ、本発明の適用範囲は添付の請求の範囲によって規定されるものである。
【図面の簡単な説明】
添付の請求の範囲は、本発明を特徴付けるこれらの新規な特徴について述べている。しかしながら、本発明自体だけでなくそのさらなる目的および利点は、添付の図面に関連して提供された以下の好ましい実施態様の詳細な説明を参照することによって最もよく理解されるであろう。全図面を通じて、同じ参照番号は同じ部品を示す。
【図１】
一体的に接合されたチューブの一枚の平面シートである。
【図２】
図１に示された平面シートの断面図である。
【図３】
ネイル集電体部材が内部に配置された一体的に接合されたチューブの平面シートを積み重ねることによって形成された、組み立てられた燃料電池スタックの図である。
【図４】
ネイル集電体部材と底面の負極層の間の接続部分の拡大図である。
【図５】
ネイル集電体部材と上面の負極層の間の接続部分の拡大図である。
【図６】
ネイル集電体部材が内部に配置されており、かつ、電極の厚みが徐々に変化している一体的に接合されたチューブの平面シートを積み重ねることによって形成された、組み立てられた燃料電池スタックの図である。
【図７】
ネイル集電体部材とカップ型の相互接続部材とを備えた一体的に接合されたチューブ状燃料電池の平面シートを積み重ねることによって形成された、組み立てられた燃料電池スタックの図である。
【図８】
カップ型の相互接続部材とネイル集電体部材の間の接点の拡大分解図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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