(57)【要約】（Ａ）メソトリオン（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、（Ｂ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．３〜約２．５％の作物油濃厚物又は約０．３〜約２．５％のメチル化した種子油と、（Ｃ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．５〜約５％の尿素硝酸アンモニウム又は成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量に基いて乾燥重量で約０．５〜５％の硫酸アンモニウム肥料と、（Ｄ）希釈剤とを含有してなる除草性組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の成分；（Ａ）メソトリオン（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．３〜約２．５％の作物油濃厚物又は約０．３〜約２．５％のメチル化した種子油と、
（Ｃ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．５〜約５％の尿素硝酸アンモニウム又は成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量に基いて乾燥重量で約０．５〜５％の硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）希釈剤
とを含有してなる除草性組成物。
【請求項２】
約０．５〜２．０％の作物油濃厚物を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項３】
約１％の作物油濃厚物を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項４】
約０．５〜２．０％のメチル化した種子油を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項５】
約１％のメチル化した種子油を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項６】
約１〜３％の尿素硝酸アンモニウム肥料を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項７】
約０．５〜２％の硫酸アンモニウム肥料を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項８】
１００ガロンの溶液に基いて、次の成分；
（Ａ）約３０オンスの（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）約１ガロンの作物油濃厚物又は１ガロンのメチル化した種子油又はこれらの混合物と、
（Ｃ）容量／容量基準で約２５ガロンの尿素硝酸アンモニウム又は約１７ポンドの硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）残余の水
とを含有してなる、除草性組成物。
【請求項９】
望ましくない草木の所在地に請求項１記載の除草性組成物を施用することからなる、所望の植物の栽培場所周囲にある望ましくない草木の生長を調節する方法。
【請求項１０】
所望の植物はトウモロコシである請求項９記載の方法。
【請求項１１】
前記の望ましくない草木はベルベットリーフ（ｖｅｌｖｅｔｌｅａｆ）、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ（ｃｏｍｍｏｎ ｗａｔｅｒ ｈｅｍｐ）、パーマー　アマランス（Ｐａｌｍｅｒ ａｍａｒａｎｔｈ）、アイビーリーフ（ｉｖｙｌｅａｆ）アサガオ、プリックリー　シダ（ｐｒｉｃｋｌｙ ｓｉｄａ）、オオブタクサ（ｇｉａｎｔ ｒａｇｗｅｅｄ）、ブタクサ（ｃｏｍｍｏｎ ｒａｇｗｅｅｄ）、コモン　コックルバー（ｃｏｍｍｏｎ ｃｏｃｋｌｅｂｕｒ）、東部（Ｅａｓｔｅｒｎ）イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ、ヒマワリ（ｃｏｍｍｏｎ ｓｕｎｆｌｏｗｅｒ）、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ（ｊｉｎｓｏｎｗｅｅｄ）、ヘンプ　セスバニア（ｈｅｍｐ ｓｅｓｂａｎｉａ）、トースド　スパージ（ｔｏｏｔｈｅｄ ｓｐｕｒｇｅ）、スベリヒユ、オオメヒシバ（ｌａｒｇｅ ｃｒａｂｇｒａｓｓ）、エノコログサ及びコチア（ｋｏｃｈｉａ）よりなる群から選択される請求項１０記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明はメソトリオン組成物に関する。
【０００２】
メソトリオン即ち（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）は、穀物（ｃｏｒｎ）における発芽後及び発芽前に使用するのに開発された新規な広葉雑草除草剤である。その発芽後活性を最適とするために補薬（助剤）が高度に好ましい。温室及び野外実験を行なって、若干の補薬系と共に発芽後に施用したメソトリオンに対する雑草及び作物の応答を評価した。メソトリオンの施用率は１エーカー（Ａ）当り５０〜１４０ ｇの有効成分（ａｉ）であった。
【０００３】
供試した補薬系には次の成分がある；
（ｉ）補薬なし（対照）、
（ｉｉ）作物油濃厚物（ＣＯＣ）、
（ｉｉｉ）非イオン系表面活性剤（ＮＩＳ）及び
（ｉｖ）メチル化した種子油（ＭＳＯ）、
各々の成分共、尿素硝酸アンモニウム（ＵＡＮ）及び硫酸アンモニウム（ＡＭＳ）肥料と一緒に又はこれなしで用いる。
【０００４】
１へクタール（ｈａ）当り１０５ ｇの有効成分で作物油濃厚物＋硝酸アンモニウム又は硫酸アンモニウムと共に施用したメソトリオンに対する平均作物応答は、実験の９６％以上で１０％以下の最大損傷率で２％以下である。
【０００５】
メソトリオンと共にメチル化した種子油を用いると作物損傷の可能性を増大する。１へクタール（ｈａ）当り１０５ ｇの有効成分でＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンに対する平均作物応答はわずか３％であるが、損傷率は試験の１５％以上で１５％より大きい。駆除するのが困難な多くの雑草について広葉雑草の駆除に挑戦した一連の試験では、ＣＯＣ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンと、ＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンとは、同様な程度の駆除を与えた。ＮＩＳ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンはＣＯＣ又はＭＳＯとの組合せよりも低い駆除率を与える傾向がある。実験がまた示す処によれば、水の量及び施用容量を変化させても、これらの補薬系と共に推奨した施用率で施用した時にはメソトリオンの活性に殆んど又は全く影響を有しない。
【０００６】
これらの実験からのデータが示す処によれば、雑草の駆除を最適とするために且つメソトリオンに対する作物応答を最低とするためには、好ましい補薬系はＣＯＣ＋ＵＡＮである。然しながら、作物の損傷に満足し得る程の犠牲を払いながらの効力が所望の結果であるならば、メソトリオン＋ＭＳＯ及びＵＡＮ又はＡＭＳは選択される組成物である。
【０００７】
即ち、第１の要旨によると、本発明は次の成分；
（Ａ）メソトリオン（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．３〜約２．５％の作物油濃厚物又は約０．３〜約２．５％のメチル化した種子油と、
（Ｃ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．５〜約５％の尿素硝酸アンモニウムあるいは成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量に基いて乾燥重量で約０．５〜５％の硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）希釈剤
とを含有してなる除草性組成物を提供する。
【０００８】
メソトリオンは１エーカー当り約１オンス（２８ ｇ）〜６オンス（１７０ ｇ）の量で用いるのが好ましく；１００（ＵＳ）ガロン（３８０ ｌ）の溶液当りに用いる量は、かくしてどの位多くのガロン数の溶液が１エーカー当りの基準で施用されるものであるかに対応するものである。かかる量は、５ガロン（１９ ｌ）中で約３オンス（８５ ｇ）から３０ガロン（１１４ ｌ）中で約３オンス（８５ ｇ）までで通常変化するものである。典型的な組成物においては、組成物の１００ガロン（３８０ ｌ）試料に基いて、約３オンス（８５ ｇ）のメソトリオンが発芽後の用途に利用され、約５〜６オンス（１４２〜１７０ ｇ）のメソトリオンが発芽前の用途に利用されるものである。
【０００９】
用語「作物油濃厚物（ｃｒｏｐ ｏｉｌ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅ）」は除草剤技術で周知の用語であり、好ましくは少なくとも約７９重量％の石油を含有する石油と非イオン系表面活性剤との混合物を表わす。例えばヘレナ　ケミカル社からのＡＧＲＩ−ＤＥＸ、ＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ及びＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ ＰＬＵＳ、ＵＡＰ社からのＨＥＲ−ＢＩＭＡＸ、グロマーク社からのＥＳ ＣＲＯＰ ＯＩＬ ＰＬＵＳ及びウィルファーム社からのＣＲＯＰ ＯＩＬ ＰＬＵＳ（８３％のパラフィン油、１７％の乳化表面活性剤）を含めて、市販されて入手しうる多数の作物油濃厚物製品がある。更に、参考のためここに組入れた米国特許第５，２３８，６０４号は或る補薬系と作物油濃厚物製品とを記載している。
【００１０】
作物油濃厚物の好ましい量は、容量／容量基準で０．５〜２％、最も好ましくは約１％である。
【００１１】
メチル化した種子油もまた市販されて入手しうる。その例には、セネックス社からのＤＥＳＴＩＮＹ、ローブランド社からのメチル化種子油、ヘレナ　ケミカル社からのメチル化種子油、リバーサイド社からのＭＥＴＨ ＯＩＬ、プレシジョン社からのＰＥＲＳＩＳＴ、アグスコ社からのＳＣＯＩＬ、ロゼンス社からのＳＵＮＤＡＮＣＥ ＩＩ、アメリカン　シアナミド社からのＳＵＮＩＴ−２及びウィルファーム社からのＳＵＰＥＲＢがある。
【００１２】
更には、メチル化した種子油の工業用別製品もＵＡＮ又はＡＭＳの何れかとの組合せ体として市販されており、例えばプレシジョン社からのＰＥＲＳＩＳＴ ＰＬＵＳ及びＰＥＲＳＩＳＴ ＥＸＴＲＡ（ＭＳＯ＋ＵＡＮ）及びヘレナ　ケミカル社からのＤＹＮＥ−Ａ−ＰＡＫ（ＭＳＯ＋ＵＡＮ）がある。
【００１３】
メチル化した種子油は、メソトリオンと共に容量／容量基準で約０．５〜２．０％の量で用いるのが好ましく、約１％の量で用いるのがより好ましい。
【００１４】
好ましくは約１〜３％、より好ましくは１〜２％の尿素硝酸アンモニウム肥料を用いる。好ましくは約０．５％〜２％の硫酸アンモニウムを用いる。
【００１５】
希釈剤は一般に水よりなる。別の添加剤例えばｐＨを調節する緩衝剤を用いることもできる。ｐＨ緩衝剤物質は当業者に知られた物質である。ｐＨ緩衝剤物質は弱酸とこの酸の実質上完全に解離した塩との混合物及び／又は弱塩基とこの塩基の実質上完全に解離した塩との混合物である（例えばロンプス　ケミー　レキシコン（ロンプスの化学大辞典、７版、５番、見出し語「緩衝剤」）を参照されたい）。緩衝剤のｐＨは酸又は塩基の添加によっても殆んど変化しない。
【００１６】
約４〜約１１の好ましいｐＨ範囲にある好ましい緩衝剤物質は例えば次のイオン；アセテート、ホスフェート、ボレート、カーボネート、シトレート、ジエチルマロネート、ニトリロ−トリスメチレンホスフェートを含有する緩衝剤である。例えばグリシン緩衝剤又は２−（Ｎ−モルホリノ）エタンスルホン酸（ＭＥＳ）の如き双性イオン緩衝剤もまた適当である。用いた緩衝剤は一般にｐＨ範囲に応じて決まり、例えばフタレートは約３〜約４のｐＨ範囲で典型的には用い、アセテートは約４〜約５．５のｐＨ範囲で典型的には用い、ホスフェートは約５．５〜約７．５のｐＨ範囲で典型的には用い、カーボネートは約９〜約１０のｐＨ範囲で典型的には用いる。ｐＨ緩衝剤のアセテート系は、組成物中の濃度が約０．１〜約０．３モル／ｌ、好ましくは約０．１５〜約０．２５モル／ｌであるような濃度で用いる。ｐＨ緩衝剤のアセテート系は、特定のモル範囲で「メソトリオン／アセトクロル　プレミックス」組成物中に実際上組込まれる。然しながら、各々の緩衝剤系についてモル範囲は異なっており、緩衝剤系は使用ｐＨ範囲で緩衝剤濃度に基いて特異的である。
【００１７】
市販されて入手しうる緩衝剤及び補薬の別例には、アルキル−ｐ−アリールポリエトキシエタノール　ホスフェート及び有機リン酸とを含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約０．５〜約４パイント（約０．２４〜１．９ ｌ）の濃度で用いた、ヘレナ社からのＢＵＦＦＥＲ ＰＳ、アルキルアリールポリエトキシエタノール　ホスフェートと有機リン酸との混合物を含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約４オンス〜約２パイント（約０．０９５〜０．９５ ｌ）の濃度で用いた、ヘレナ社からのＢＵＦＦＥＲ ＥＸＴＲＡ ＳＴＲＥＮＧＴＨ、リン酸を含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約１〜約２パイント（約０．４７〜０．９５ ｌ）の濃度で用いた、カスタムケミカルズ社からのＢＵＦＦＥＲ ＣＩＤＥ、ＡＥＲＯＤＹＮＥ及びＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ ＰＬＵＳがあるが、これらに限定されない。
【００１８】
前記の組成物は既知の技術を用いて大気又は大地を介して施用でき、典型的には大地につき１エーカー（０．４ヘクタール）当り５〜３０ガロン（１９〜１１４ ｌ）で又は大気につき１エーカー（０．４ヘクタール）当り１〜５ガロン（３．８〜１９ ｌ）で施用できる。
【００１９】
前記成分（Ｂ）及び（Ｃ）の量及び割合は好ましい具体例である。約０．１〜１．０％の範囲が各々の場合に用い得ると想定される。
【００２０】
本発明の別の要旨によると、望ましくない草木の所在地に前記の除草性組成物を施用することからなる、トウモロコシ（コーン）の如き所望の植物の栽培場所周囲にある望ましくない草木の生長を調節する方法が提供される。望ましくない草木の例はベルベットリーフ（ｖｅｌｖｅｔｌｅａｆ）、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ（ｃｏｍｍｏｎ ｗａｔｅｒ ｈｅｍｐ）、パーマー　アマランス（Ｐａｌｍｅｒ ａｍａｒａｎｔｈ）、アイビーリーフ（ｉｖｙｌｅａｆ）朝顔、プリックリー　シダ（ｐｒｉｃｋｌｙ ｓｉｄａ）、オオブタクサ（ｇｉａｎｔ ｒａｇｗｅｅｄ）、ブタクサ、コモン　コックルバー（ｃｏｍｍｏｎ ｃｏｃｋｌｅｂｕｒ）、東部イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ（Ｐｅｎｓｙｌｖａｎｉａ ｓｍａｒｔｗｅｅｄ）、ヒマワリ、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ（ｊｉｎｓｏｎｗｅｅｄ）、ヘンプ　セスバニア（ｈｅｍｐ ｓｅｓｂａｎｉａ）、トースド　スパージ（ｔｏｏｔｈｅｄ ｓｐｕｒｇｅ）、スベリヒユ、オオメヒシバ、エノコログサ及びコチア（ｋｏｃｈｉａ）である。
【００２１】
実施例
一連の試験を行なって、メソトリオンでの広葉雑草の駆除に補薬の影響を評価した。この一連の試験では、移植した雑草及びその土地固有の雑草についての試験を伴なう。各々の試験は３回又はそれ以上反復しながら、無作為化した完全なブロック（区画）として意図された。１〜２．５ｖ／ｖ％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）の噴霧溶液のＡＭＳと共に又はこれらなしに１ｖ／ｖ％のＭＳＯ及びＣＯＣと共にメソトリオンは０．０９４ポンドａｉ／Ａ（１０５ｇ／ｈａ、３オンス／Ａ）で施用した。１３回の試験を１９９９年に行ない、そのうち３８個の評価はベルベットリーフ、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ、パーマー　アマランス、アイビーリーフ朝顔、プリックリー　シダ、オオブタクサ、ブタクサ、コモン　コックルバー、東部イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ、ヒマワリ、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ、ヘンプ　セスバニア、トースド　スパージ、スベリヒユ及びコチアを含めて広葉雑草について行なった。これらのデータセット（ｄａｔａｓｅｔｓ）の３８個のうち２０個の全ての処理で観察された高度の駆除は補薬の影響を隠す傾向がある（表１参照）。
【００２２】
表１
2004508307.tif 000002
全ての除草剤施用率は１エーカー当りの有効成分のポンド数（１６ ａｉ／Ａ）である。０．０９４ポンド／Ａは約１０５ ｇ／ｈａである。
【００２３】
補薬の施用率は１％のＭＳＯ、１％のＣＯＣ、１％及び２．５％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）のＡＭＳである。
【００２４】
強力な補薬影響の最良の証明は、除草活性には好適ではない条件下で実施した試験に集中するものであり、又はメソトリオンを単独で施用した際には駆除するのが困難である雑草に集中するものである。ＣＯＣ又はＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せと共に施用したメソトリオンは単にＣＯＣ又はＭＳＯと共にメソトリオンを施用した時よりも有意な程に良好な雑草駆除を与えた（表２参照）。
【００２５】
補薬はまたトウモロコシの損傷に影響を与える。これは１９９６年と１９９９年との間で行なった多数の野外試験内で観察された損傷の頻度に注目することにより最良に証明される。これらの試験は全て、少なくとも３回反復しながら無作為化した完全なブロックとして、意図された。２．５ｖ／ｖ％のＵＡＮ又は８〜１７ポンド／１００ガロン（約１〜２％）のＡＭＳと共に又はこれなしに１ｖ／ｖ％のＣＯＣ又はＭＳＯと共にメソトリオンは０．０９４ポンドａｉ／Ａ（１０５ ａｉ／ｈａ）（３オンス／Ａ）で施用した。ＣＯＣ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せはＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せよりもずっと少ない作物損傷の出現をもたらした（表３参照）。
【００２６】
表２
2004508307.tif 000003
＊旱バツ条件
全ての除草剤施用率は１エーカー当りの有効成分のポンド数（１ｂ ａｉ／Ａ）である。
【００２７】
補薬の施用率は１％のＭＳＯ、１％のＣＯＣ、１％及び２．５％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）のＡＭＳである。
【００２８】
表３
種々の補薬と共に０．０９４Ｉｂ ａｉ／Ａ（１０５ ｇ／ｈａ）のメソトリオンを用いてトウモロコシ損傷頻度における補薬の影響
2004508307.tif 000004
典型的には１エーカー（０．４ ｈａ）当り１０ガロン（３８ ｌ）施用するために処方した溶液の１００ガロン（３７９ ｌ）に基いて好ましい組成物の例
１．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）の作物油濃厚物、
（Ｃ）１．５ガロン（５．７ ｌ）の尿素硝酸アンモニウム及び
（Ｄ）残余の水
２．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）のメチル化種子油、
（Ｃ）１７ポンド（７．７ ｋｇ）の硫酸アンモニウム肥料、及び
（Ｄ）残余の水
３．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）の作物油濃厚物、
（Ｃ）１．５ガロン（５．７ ｌ）の尿素硝酸アンモニウム、及び
（Ｄ）残余の水。
【国際公開パンフレット】
2004508307.tif 000005
2004508307.tif 000006
2004508307.tif 000007
2004508307.tif 000008
2004508307.tif 000009
2004508307.tif 000010
2004508307.tif 000011
2004508307.tif 000012
2004508307.tif 000013
2004508307.tif 000014
2004508307.tif 000015
【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
2004508307.tif 000016
【手続補正書】
【提出日】平成14年10月1日(2002.10.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【書類名】明細書
【発明の名称】メソトリオン組成物
【特許請求の範囲】
【請求項１】次の成分；（Ａ）（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．３〜約２．５％の作物油濃厚物又は約０．３〜約２．５％のメチル化した種子油と、
（Ｃ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．５〜約５％の尿素硝酸アンモニウム又は成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量に基いて乾燥重量で約０．５〜５％の硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）希釈剤
とを含有してなる除草性組成物。
【請求項２】約０．５〜２．０％の作物油濃厚物を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項３】約１％の作物油濃厚物を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項４】約０．５〜２．０％のメチル化した種子油を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項５】約１％のメチル化した種子油を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項６】約１〜３％の尿素硝酸アンモニウム肥料を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項７】約０．５〜２％の硫酸アンモニウム肥料を含有してなる請求項１記載の組成物。
【請求項８】１００ガロンの溶液に基いて、次の成分；
（Ａ）約３０オンスの（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）約１ガロンの作物油濃厚物又は１ガロンのメチル化した種子油又はこれらの混合物と、
（Ｃ）容量／容量基準で約１．５ガロンの尿素硝酸アンモニウム又は約１７ポンドの硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）残余の水
とを含有してなる、除草性組成物。
【請求項９】望ましくない草木の所在地に請求項１記載の除草性組成物を施用することからなる、所望の植物の栽培場所周囲にある望ましくない草木の生長を調節する方法。
【請求項１０】所望の植物はトウモロコシである請求項９記載の方法。
【請求項１１】前記の望ましくない草木はベルベットリーフ（ｖｅｌｖｅｔｌｅａｆ）、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ（ｃｏｍｍｏｎ ｗａｔｅｒ ｈｅｍｐ）、パーマー　アマランス（Ｐａｌｍｅｒ ａｍａｒａｎｔｈ）、アイビーリーフ（ｉｖｙｌｅａｆ）アサガオ、プリックリー　シダ（ｐｒｉｃｋｌｙ ｓｉｄａ）、オオブタクサ（ｇｉａｎｔ ｒａｇｗｅｅｄ）、ブタクサ（ｃｏｍｍｏｎ ｒａｇｗｅｅｄ）、コモン　コックルバー（ｃｏｍｍｏｎ ｃｏｃｋｌｅｂｕｒ）、東部（Ｅａｓｔｅｒｎ）イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ、ヒマワリ（ｃｏｍｍｏｎ ｓｕｎｆｌｏｗｅｒ）、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ（ｊｉｎｓｏｎｗｅｅｄ）、ヘンプ　セスバニア（ｈｅｍｐ ｓｅｓｂａｎｉａ）、トースド　スパージ（ｔｏｏｔｈｅｄ ｓｐｕｒｇｅ）、スベリヒユ、オオメヒシバ（ｌａｒｇｅ ｃｒａｂｇｒａｓｓ）、エノコログサ及びコチア（ｋｏｃｈｉａ）よりなる群から選択される請求項１０記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明はメソトリオン組成物に関する。
【０００２】
メソトリオン即ち（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）は、穀物（ｃｏｒｎ）における発芽後及び発芽前に使用するのに開発された新規な広葉雑草除草剤である。その発芽後活性を最適とするために補薬（助剤）が高度に好ましい。
【０００３】
Ｐｒｏｃ． Ｎｏｒｔｈ． Ｃｅｎｔ． Ｗｅｅｄ Ｓｃｉ． Ｓｏｃ．， ５４巻（１９９９）９頁；Ａｂｓｔｒ． Ｍｅｅｔ． Ｗｅｅｄ Ｓｃｉ． Ｓｏｃ． Ａｍ．， ３９巻（１９９９），６５〜６６頁；及びＰｒｏｃ． Ｎｏｒｔｈ． Ｃｅｎｔ． Ｗｅｅｄ Ｓｃｉ． Ｓｏｃ．， ５２巻（１９９７）１０４〜１０５、全ての文献は作物油濃厚物を単独で又は尿素硝酸アンモニウム肥料と共に含有してなる除草性組成物の使用を開示している。
【０００４】
ＷＯ ００９２／１９１０７は置換シクロヘキサンジオンと少なくとも１種の含窒肥料とを含有してなる除草性組成物を開示する。
【０００５】
ＷＯ ９５／６３８２３は３−複素環式−置換ベンゾイル誘導体と含窒肥料と補薬とを含有してなる除草性混合物を開示する。
【０００６】
ＷＯ ９５／１７０９４はジフェニルエーテルと少なくとも１種の含窒肥料と１種又はそれ以上の補薬とを含有する除草性組成物を開示する。
【０００７】
温室及び野外実験を行なって、若干の補薬系と共に発芽後に施用したメソトリオンに対する雑草及び作物の応答を評価した。メソトリオンの施用率は１エーカー（Ａ）当り５０〜１４０ ｇの有効成分（ａｉ）であった。供試した補薬系には次の成分がある；
（ｉ）補薬なし（対照）、
（ｉｉ）作物油濃厚物（ＣＯＣ）、
（ｉｉｉ）非イオン系表面活性剤（ＮＩＳ）及び
（ｉｖ）メチル化した種子油（ＭＳＯ）、
各々の成分共、尿素硝酸アンモニウム（ＵＡＮ）及び硫酸アンモニウム（ＡＭＳ）肥料と一緒に又はこれなしで用いる。
【０００８】
１へクタール（ｈａ）当り１０５ ｇの有効成分で作物油濃厚物＋硝酸アンモニウム又は硫酸アンモニウムと共に施用したメソトリオンに対する平均作物応答は、実験の９６％以上で１０％以下の最大損傷率で２％以下である。
【０００９】
メソトリオンと共にメチル化した種子油を用いると作物損傷の可能性を増大する。１へクタール（ｈａ）当り１０５ ｇの有効成分でＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンに対する平均作物応答はわずか３％であるが、損傷率は試験の１５％以上で１５％より大きい。駆除するのが困難な多くの雑草について広葉雑草の駆除に挑戦した一連の試験では、ＣＯＣ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンと、ＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンとは、同様な程度の駆除を与えた。ＮＩＳ＋ＵＡＮ又はＡＭＳと共に施用したメソトリオンはＣＯＣ又はＭＳＯとの組合せよりも低い駆除率を与える傾向がある。実験がまた示す処によれば、水の量及び施用容量を変化させても、これらの補薬系と共に推奨した施用率で施用した時にはメソトリオンの活性に殆んど又は全く影響を有しない。
【００１０】
これらの実験からのデータが示す処によれば、雑草の駆除を最適とするために且つメソトリオンに対する作物応答を最低とするためには、好ましい補薬系はＣＯＣ＋ＵＡＮである。然しながら、作物の損傷に満足し得る程の犠牲を払いながらの効力が所望の結果であるならば、メソトリオン＋ＭＳＯ及びＵＡＮ又はＡＭＳは選択される組成物である。
【００１１】
即ち、第１の要旨によると、本発明は次の成分；
（Ａ）（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）と、
（Ｂ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．３〜約２．５％の作物油濃厚物又は約０．３〜約２．５％のメチル化した種子油と、
（Ｃ）成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全量に基いて容量／容量基準で約０．５〜約５％の尿素硝酸アンモニウムあるいは成分（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）及び（Ｄ）の全重量に基いて乾燥重量で約０．５〜５％の硫酸アンモニウム肥料と、
（Ｄ）希釈剤
とを含有してなる除草性組成物を提供する。
【００１２】
メソトリオンは１エーカー当り約１オンス（２８ ｇ）〜６オンス（１７０ ｇ）の量で用いるのが好ましく；１００（ＵＳ）ガロン（３８０ ｌ）の溶液当りに用いる量は、かくしてどの位多くのガロン数の溶液が１エーカー当りの基準で施用されるものであるかに対応するものである。かかる量は、５ガロン（１９ ｌ）中で約３オンス（８５ ｇ）から３０ガロン（１１４ ｌ）中で約３オンス（８５ ｇ）までで通常変化するものである。典型的な組成物においては、組成物の１００ガロン（３８０ ｌ）試料に基いて、約３オンス（８５ ｇ）のメソトリオンが発芽後の用途に利用され、約５〜６オンス（１４２〜１７０ ｇ）のメソトリオンが発芽前の用途に利用されるものである。
【００１３】
用語「作物油濃厚物（ｃｒｏｐ ｏｉｌ ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅ）」は除草剤技術で周知の用語であり、好ましくは少なくとも約７９重量％の石油を含有する石油と非イオン系表面活性剤との混合物を表わす。例えばヘレナ　ケミカル社からのＡＧＲＩ−ＤＥＸ、ＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ及びＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ ＰＬＵＳ、ＵＡＰ社からのＨＥＲ−ＢＩＭＡＸ、グロマーク社からのＥＳ ＣＲＯＰ ＯＩＬ ＰＬＵＳ及びウィルファーム社からのＣＲＯＰ ＯＩＬ ＰＬＵＳ（８３％のパラフィン油、１７％の乳化表面活性剤）を含めて、市販されて入手しうる多数の作物油濃厚物製品がある。更に、参考のためここに組入れた米国特許第５，２３８，６０４号は或る補薬系と作物油濃厚物製品とを記載している。
【００１４】
作物油濃厚物の好ましい量は、容量／容量基準で０．５〜２％、最も好ましくは約１％である。
【００１５】
メチル化した種子油もまた市販されて入手しうる。その例には、セネックス社からのＤＥＳＴＩＮＹ、ローブランド社からのメチル化種子油、ヘレナ　ケミカル社からのメチル化種子油、リバーサイド社からのＭＥＴＨ ＯＩＬ、プレシジョン社からのＰＥＲＳＩＳＴ、アグスコ社からのＳＣＯＩＬ、ロゼンス社からのＳＵＮＤＡＮＣＥ ＩＩ、アメリカン　シアナミド社からのＳＵＮＩＴ−２及びウィルファーム社からのＳＵＰＥＲＢがある。
【００１６】
更には、メチル化した種子油の工業用別製品もＵＡＮ又はＡＭＳの何れかとの組合せ体として市販されており、例えばプレシジョン社からのＰＥＲＳＩＳＴ ＰＬＵＳ及びＰＥＲＳＩＳＴ ＥＸＴＲＡ（ＭＳＯ＋ＵＡＮ）及びヘレナ　ケミカル社からのＤＹＮＥ−Ａ−ＰＡＫ（ＭＳＯ＋ＵＡＮ）がある。
【００１７】
メチル化した種子油は、メソトリオンと共に容量／容量基準で約０．５〜２．０％の量で用いるのが好ましく、約１％の量で用いるのがより好ましい。
【００１８】
好ましくは約１〜３％、より好ましくは１〜２％の尿素硝酸アンモニウム肥料を用いる。好ましくは約０．５％〜２％の硫酸アンモニウムを用いる。
【００１９】
希釈剤は一般に水よりなる。別の添加剤例えばｐＨを調節する緩衝剤を用いることもできる。ｐＨ緩衝剤物質は当業者に知られた物質である。ｐＨ緩衝剤物質は弱酸とこの酸の実質上完全に解離した塩との混合物及び／又は弱塩基とこの塩基の実質上完全に解離した塩との混合物である（例えばロンプス　ケミー　レキシコン（ロンプスの化学大辞典、７版、５番、見出し語「緩衝剤」）を参照されたい）。緩衝剤のｐＨは酸又は塩基の添加によっても殆んど変化しない。
【００２０】
約４〜約１１の好ましいｐＨ範囲にある好ましい緩衝剤物質は例えば次のイオン；アセテート、ホスフェート、ボレート、カーボネート、シトレート、ジエチルマロネート、ニトリロ−トリスメチレンホスフェートを含有する緩衝剤である。例えばグリシン緩衝剤又は２−（Ｎ−モルホリノ）エタンスルホン酸（ＭＥＳ）の如き双性イオン緩衝剤もまた適当である。用いた緩衝剤は一般にｐＨ範囲に応じて決まり、例えばフタレートは約３〜約４のｐＨ範囲で典型的には用い、アセテートは約４〜約５．５のｐＨ範囲で典型的には用い、ホスフェートは約５．５〜約７．５のｐＨ範囲で典型的には用い、カーボネートは約９〜約１０のｐＨ範囲で典型的には用いる。ｐＨ緩衝剤のアセテート系は、組成物中の濃度が約０．１〜約０．３モル／ｌ、好ましくは約０．１５〜約０．２５モル／ｌであるような濃度で用いる。ｐＨ緩衝剤のアセテート系は、特定のモル範囲で「メソトリオン／アセトクロル　プレミックス」組成物中に実際上組込まれる。然しながら、各々の緩衝剤系についてモル範囲は異なっており、緩衝剤系は使用ｐＨ範囲で緩衝剤濃度に基いて特異的である。
【００２１】
市販されて入手しうる緩衝剤及び補薬の別例には、アルキル−ｐ−アリールポリエトキシエタノール　ホスフェート及び有機リン酸とを含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約０．５〜約４パイント（約０．２４〜１．９ ｌ）の濃度で用いた、ヘレナ社からのＢＵＦＦＥＲ ＰＳ、アルキルアリールポリエトキシエタノール　ホスフェートと有機リン酸との混合物を含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約４オンス〜約２パイント（約０．０９５〜０．９５ ｌ）の濃度で用いた、ヘレナ社からのＢＵＦＦＥＲ ＥＸＴＲＡ ＳＴＲＥＮＧＴＨ、リン酸を含有し、典型的には１００ガロン（３８０ ｌ）当り約１〜約２パイント（約０．４７〜０．９５ ｌ）の濃度で用いた、カスタムケミカルズ社からのＢＵＦＦＥＲ ＣＩＤＥ、ＡＥＲＯＤＹＮＥ及びＰＥＮＥＴＲＡＴＯＲ ＰＬＵＳがあるが、これらに限定されない。
【００２２】
前記の組成物は既知の技術を用いて大気又は大地を介して施用でき、典型的には大地につき１エーカー（０．４ヘクタール）当り５〜３０ガロン（１９〜１１４ ｌ）で又は大気につき１エーカー（０．４ヘクタール）当り１〜５ガロン（３．８〜１９ ｌ）で施用できる。
【００２３】
前記成分（Ｂ）及び（Ｃ）の量及び割合は好ましい具体例である。約０．１〜１．０％の範囲が各々の場合に用い得ると想定される。
【００２４】
本発明の別の要旨によると、望ましくない草木の所在地に前記の除草性組成物を施用することからなる、トウモロコシ（コーン）の如き所望の植物の栽培場所周囲にある望ましくない草木の生長を調節する方法が提供される。望ましくない草木の例はベルベットリーフ（ｖｅｌｖｅｔｌｅａｆ）、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ（ｃｏｍｍｏｎ ｗａｔｅｒ ｈｅｍｐ）、パーマー　アマランス（Ｐａｌｍｅｒ ａｍａｒａｎｔｈ）、アイビーリーフ（ｉｖｙｌｅａｆ）朝顔、プリックリー　シダ（ｐｒｉｃｋｌｙ ｓｉｄａ）、オオブタクサ（ｇｉａｎｔ ｒａｇｗｅｅｄ）、ブタクサ、コモン　コックルバー（ｃｏｍｍｏｎ ｃｏｃｋｌｅｂｕｒ）、東部イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ（Ｐｅｎｓｙｌｖａｎｉａ ｓｍａｒｔｗｅｅｄ）、ヒマワリ、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ（ｊｉｎｓｏｎｗｅｅｄ）、ヘンプ　セスバニア（ｈｅｍｐ ｓｅｓｂａｎｉａ）、トースド　スパージ（ｔｏｏｔｈｅｄ ｓｐｕｒｇｅ）、スベリヒユ、オオメヒシバ、エノコログサ及びコチア（ｋｏｃｈｉａ）である。
【００２５】
実施例
一連の試験を行なって、メソトリオンでの広葉雑草の駆除に補薬の影響を評価した。この一連の試験では、移植した雑草及びその土地固有の雑草についての試験を伴なう。各々の試験は３回又はそれ以上反復しながら、無作為化した完全なブロック（区画）として意図された。１〜２．５ｖ／ｖ％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）の噴霧溶液のＡＭＳと共に又はこれらなしに１ｖ／ｖ％のＭＳＯ及びＣＯＣと共にメソトリオンは０．０９４ポンドａｉ／Ａ（１０５ｇ／ｈａ、３オンス／Ａ）で施用した。１３回の試験を１９９９年に行ない、そのうち３８個の評価はベルベットリーフ、赤根イヌビユ、コモン　ウォーターヘンプ、パーマー　アマランス、アイビーリーフ朝顔、プリックリー　シダ、オオブタクサ、ブタクサ、コモン　コックルバー、東部イヌホウズキ、シロザ、ペンシルバニア　イヌタデ、ヒマワリ、シロバナヨウシュチョウセンアサガオ、ヘンプ　セスバニア、トースド　スパージ、スベリヒユ及びコチアを含めて広葉雑草について行なった。これらのデータセット（ｄａｔａｓｅｔｓ）の３８個のうち２０個の全ての処理で観察された高度の駆除は補薬の影響を隠す傾向がある（表１参照）。
【００２６】
表１
2004508307.tif 000017
全ての除草剤施用率は１エーカー当りの有効成分のポンド数（１６ ａｉ／Ａ）である。０．０９４ポンド／Ａは約１０５ ｇ／ｈａである。
【００２７】
補薬の施用率は１％のＭＳＯ、１％のＣＯＣ、１％及び２．５％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）のＡＭＳである。
【００２８】
強力な補薬影響の最良の証明は、除草活性には好適ではない条件下で実施した試験に集中するものであり、又はメソトリオンを単独で施用した際には駆除するのが困難である雑草に集中するものである。ＣＯＣ又はＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せと共に施用したメソトリオンは単にＣＯＣ又はＭＳＯと共にメソトリオンを施用した時よりも有意な程に良好な雑草駆除を与えた（表２参照）。
【００２９】
補薬はまたトウモロコシの損傷に影響を与える。これは１９９６年と１９９９年との間で行なった多数の野外試験内で観察された損傷の頻度に注目することにより最良に証明される。これらの試験は全て、少なくとも３回反復しながら無作為化した完全なブロックとして、意図された。２．５ｖ／ｖ％のＵＡＮ又は８〜１７ポンド／１００ガロン（約１〜２％）のＡＭＳと共に又はこれなしに１ｖ／ｖ％のＣＯＣ又はＭＳＯと共にメソトリオンは０．０９４ポンドａｉ／Ａ（１０５ ａｉ／ｈａ）（３オンス／Ａ）で施用した。ＣＯＣ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せはＭＳＯ＋ＵＡＮ又はＡＭＳの組合せよりもずっと少ない作物損傷の出現をもたらした（表３参照）。
【００３０】
表２
2004508307.tif 000018
＊旱バツ条件
全ての除草剤施用率は１エーカー当りの有効成分のポンド数（１ｂ ａｉ／Ａ）である。
【００３１】
補薬の施用率は１％のＭＳＯ、１％のＣＯＣ、１％及び２．５％のＵＡＮ及び８．５ポンド／１００ガロン（約１％）のＡＭＳである。
【００３２】
表３
種々の補薬と共に０．０９４Ｉｂ ａｉ／Ａ（１０５ ｇ／ｈａ）のメソトリオンを用いてトウモロコシ損傷頻度における補薬の影響
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典型的には１エーカー（０．４ ｈａ）当り１０ガロン（３８ ｌ）施用するために処方した溶液の１００ガロン（３７９ ｌ）に基いて好ましい組成物の例
１．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）の作物油濃厚物、
（Ｃ）１．５ガロン（５．７ ｌ）の尿素硝酸アンモニウム及び
（Ｄ）残余の水
２．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）のメチル化種子油、
（Ｃ）１７ポンド（７．７ ｋｇ）の硫酸アンモニウム肥料、及び
（Ｄ）残余の水
３．（Ａ）３０オンス（１ ｋｇ）の（２−〔４−メチルスルホニル−２−ニトロベンゾイル〕−１，３−シクロヘキサンジオン）、
（Ｂ）１ガロン（３．８ ｌ）の作物油濃厚物、
（Ｃ）１．５ガロン（５．７ ｌ）の尿素硝酸アンモニウム、及び
（Ｄ）残余の水。
【国際調査報告】
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2004508307.tif 000022