(57)【要約】各燃料電池カセット（１）が少なくとも１つの膜電極接合体（２）、燃料流動場（３）および酸化物流動場（４）を有する、１つまたは複数の個別燃料電池カセット（１）を含む、改良型の電気化学ポリマー電解質膜電池スタックが開示される。各燃料電池カセット（１）内で、各膜電極接合体（２）は、燃料電池カセット（１）を貫通する反応物マニホールドを通過させるための、少なくとも１つのマニホールド開口（９）を有し、そのようなマニホールド開口のすべては、その周囲をシール材で接合されている。各流動場（３、４）は、少なくとも１つのマニホールド開口（９）を有し、かつそのような流動場（３、４）に分配するための反応物を供給するマニホールドに対応しない流動場（３、４）上の各マニホールド開口（９）は、その周囲をシール材で接合されている。各燃料電池カセット（１）は、セパレータプレート（６）または冷却剤流動場（５）などの電気化学ポリマー電解質膜電池スタックのその他の通常の構成要素を含んでもよく、これらの構成要素は、その周囲で接合されているか、または接合されていないマニホールド開口を有する。膜電極接合体（１）、流動場（３、４、５）、およびその他の構成要素は、積み重ねられて、その周縁に沿って樹脂でカプセル化され、それによって燃料電池カセット（１）の全周（１８）が一体に樹脂によってカプセル化されて、燃料電池カセットを形成している。
2004534350.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
その厚みを貫通する少なくとも１つの膜電極接合体マニホールド開口を有する膜電極接合体であって、前記膜電極接合体マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第１のシール材で接合されている前記膜電極接合体と、
その厚みを貫通する少なくとも１つの燃料流動場マニホールド開口を有する燃料流動場であって、該燃料流動場に分配する燃料反応物を供給するマニホールドに一致しない燃料流動場マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第２のシール材で接合されている前記燃料流動場と、
その厚みを貫通する少なくとも１つの酸化剤流動場マニホールド開口を有する酸化剤流動場であって、該酸化剤流動場に分配するための酸化物反応物を供給するマニホールドに一致しない酸化剤流動場マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第３のシール材で接合されている前記酸化剤流動場とを含み、
前記膜電極接合体、前記燃料流動場、および前記酸化剤流動場が、互いに関係してスタックに組み立てられ、それによって前記膜電極接合体マニホールド開口、前記燃料流動場開口、および前記酸化剤流動場マニホールド開口が位置合わせされており、かつ
前記膜電極接合体、前記燃料流動場、および前記酸化剤流動場の周縁が、一緒に樹脂でカプセル化され、それによって燃料電池カセットの周辺全体が樹脂でカプセル化されている、燃料電池カセット。
【請求項２】
その厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を有する非多孔質セパレータプレートをさらに含み、
膜電極接合体、燃料流動場、酸化剤流動場、およびセパレータプレートが、互いに関係してスタックに組み立てられ、それによって膜電極接合体マニホールド開口、燃料流動場マニホールド開口、酸化剤流動場マニホールド開口、およびセパレータプレートマニホールド開口が位置合わせされており、かつ
前記膜電極接合体、前記燃料流動場、および前記セパレータプレートの周縁が、一緒に樹脂でカプセル化され、それによって燃料電池カセットの周辺全体が樹脂でカプセル化されている、請求項１に記載の燃料電池カセット。
【請求項３】
その厚みを貫通する少なくとも２つのマニホールド開口を有する冷却剤流動場であって、該冷却剤流動場に冷却剤を供給するマニホールドと一致しない冷却剤流動場マニホールド開口のそれぞれが、第４のシール材で接合されている前記冷却剤流動場をさらに含み、
膜電極接合体、燃料流動場、酸化剤流動場、セパレータプレートおよび冷却剤流動場が、互いに関係してスタックに組み立てられ、それによって膜電極接合体マニホールド開口、燃料流動場マニホールド開口、酸化剤流動場マニホールド開口、セパレータプレートマニホールド開口、および冷却剤流動場マニホールド開口が位置合わせされており、かつ
前記膜電極接合体、前記燃料流動場、前記酸化剤流動場、前記セパレータプレートおよび前記冷却剤流動場の周縁が、一緒に樹脂でカプセル化され、それによって燃料電池カセットの周辺全体が樹脂でカプセル化されている、請求項２に記載の燃料電池カセット。
【請求項４】
第１のシール材、第２のシール材、第３のシール材および樹脂の少なくとも１つが、熱硬化性材料である、請求項１に記載の燃料電池カセット。
【請求項５】
第１のシール材、第２のシール材、第３のシール材および樹脂の少なくとも１つが、熱可塑性材料である、請求項１に記載の燃料電池カセット。
【請求項６】
熱硬化性材料が、シリコーンである、請求項４に記載の燃料電池カセット。
【請求項７】
その厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を有する膜電極接合体であって、膜電極接合体マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第１のシール材で接合されている前記膜電極接合体と、
その厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を有するバイポーラプレートであって、該バイポーラプレートに分配するための反応物を供給するマニホールドに一致しないバイポーラプレートマニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第２のシール材で接合されている前記バイポーラプレートとを含み、
前記膜電極接合体、およびバイポーラプレートが互いに関係してスタックに組み立てられ、それによって前記膜電極接合体マニホールド開口、および前記バイポーラプレートマニホールド開口が位置合わせされており、かつ
前記膜電極接合体および前記バイポーラプレートの周辺が、樹脂で互いにカプセル化され、それによって燃料電池カセットの周辺全体が樹脂でカプセル化されている、燃料電池カセット。
【請求項８】
少なくとも１つの燃料電池カセットであって、各燃料電池カセットが、前記燃料電池カセット内の反応物の分配および収集のための、その厚みを貫通する少なくとも１つの反応物マニホールド開口を有すると共に、少なくとも１つの平坦な外表面をさらに有し、前記燃料電池カセットが互いに関係してスタック形成体に組み立てられて、それによって前記燃料電池カセットの反応物マニホールド開口が、少なくとも１つの反応物マニホールドチャネルを形成するように位置合わせされている、前記少なくとも１つの燃料電池カセットと、
前記反応物マニホールドチャネルに接続された反応物マニホールドと、
前記スタック形成物内の燃料電池カセットの平坦外表面に接続された圧縮手段とを含む、燃料電池スタック。
【請求項９】
圧縮手段が、
その厚みを貫通する少なくとも１つの反応物マニホールド開口を有する第１のハウジングエンドピースと、
第２のハウジングエンドピースと、
前記第１のハウジングエンドピースと前記第２のハウジングエンドピースを連結する結合手段とを含み、
前記スタック形成物が、前記第１のハウジングエンドピースと前記第２のハウジングエンドピースとの間に挿入されており、それによって前記第１のハウジングエンドピースの前記反応物マニホールド開口が、前記スタック形成物の前記反応物マニホールドチャネルと位置合わせされている、請求項８に記載の燃料電池スタック。
【請求項１０】
第１のハウジングエンドピースが、開口形成体基部と、該開口形成体基部から延びて第１の収納区画を画定する開口形成体側壁とを有し、第２のハウジングエンドピースが開口形成体上部と、該開口形成体上部から延びて第２の収納区画を画定する開口形成体側壁とを有すると共に、スタック形成物が、前記開口形成体基部と前記開口形成体上部の間に挿入され、これによって前記スタック形成物が、前記第１の収納区画および前記第２の収納区画に収容されて、結合手段が、前記第１のハウジング部品の開口形成体側壁と前記第２のハウジング部品の開口形成体側壁との接続部で、前記第１のハウジングエンドピースと前記第２のハウジングエンドピースとを連結している、請求項９に記載の燃料電池スタック。
【請求項１１】
結合手段がシール材である、請求項１０に記載の燃料電池スタック。
【請求項１２】
シール材料が、熱可塑性材料である、請求項１１に記載の燃料電池スタック。
【請求項１３】
シール材料が、熱硬化性材料である、請求項１１に記載の燃料電池スタック。
【請求項１４】
第１のハウジングエンドピースおよび第２のハウジングエンドピースが、熱硬化性ポリマーである、請求項１０に記載の燃料電池スタック。
【請求項１５】
第１のハウジングエンドピースおよび第２のハウジングエンドピースが、充填材入りポリマー複合材である、請求項１０に記載の燃料電池スタック。
【請求項１６】
充填材入りポリマー複合材が、ガラス繊維強化熱可塑性樹脂である、請求項１５に記載の燃料電池スタック。
【請求項１７】
第１のハウジング部品および第２のハウジング部品が、金属合金で形成される、請求項９に記載の燃料電池スタック。
【請求項１８】
膜電極接合体のマニホールド開口を、該マニホールド開口の周囲で、接合する方法であって、
第１の非多孔質層と第２の非多孔質層の間に前記膜電極接合体を挿入し、それによって膜電極接合体／非多孔質層集成体を形成するステップと、
前記膜電極接合体／非多孔質膜集成体に圧縮手段を適用するステップと、
前記マニホールド開口に樹脂を供給し、それによって前記マニホールド開口の全容積を樹脂で充填する、ステップと、
前記膜電極接合体／非多孔質膜層集成体の周辺に、所定の期間、圧力差手段を適用し、それによって樹脂を前記膜電極接合体内に引き込むと共に、前記膜電極接合体内のマニホールド開口の周囲に含浸させるステップと、
所定の期間の終わりに、前記膜電極接合体内のマニホールド開口の周囲に含浸されなかった樹脂をすべて、前記マニホールド開口から排出するステップと、
前記樹脂を凝固させて、前記マニホールド開口の周囲で接合部を形成させるステップと、
前記膜電極接合体から前記第１の非多孔質層および前記第２の非多孔質層を分離するステップとを含む、前記方法。
【請求項１９】
燃料電池に使用する多孔質構成要素内で、マニホールド開口を、該マニホールド開口の周囲で接合する方法であって、
第１の非多孔質層と第２の非多孔質層の間に前記多孔質構成要素を挿入し、それによって多孔質構成要素／非多孔質層集成体を形成するステップと、
前記多孔質構成要素／非多孔質層集成体に圧縮手段を適用するステップと、
前記マニホールド開口に樹脂を供給して、前記マニホールド開口の全容積を樹脂で充填するステップと、
前記多孔質構成要素／非多孔質層集成体の周辺に、所定の期間、圧力差手段を適用し、それによって前記樹脂を、多孔質構成要素内に引き込むと共に、多孔質構成要素内の前記マニホールド開口の周囲に含浸させるステップと、
前記所定の期間の終わりに、多孔質構成要素内に含浸されなかった樹脂をすべて、前記マニホールド開口から排出するステップと、
前記樹脂を凝固させて、前記マニホールド開口の周囲で接合部を形成させるステップと、
前記多孔質構成要素から前記第１の非多孔質層および前記第２の非多孔質層を分離するステップとを含む、前記方法。
【請求項２０】
膜電極接合体の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を、第１のシール材を用いて前記膜電極接合体マニホールド開口の周囲で、接合するステップと、
反応物流動場の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を、第２のシール材を用いて前記反応物流動場開口の周囲で、接合するステップであって、前記反応物流動場が、周囲を接合されていない少なくとも１つの反応物流動場マニホールド開口を有し、これによって前記反応物流動場に反応物が分配されるようにするステップと、
前記膜電極接合体と前記反応物流動場を互いに関係して組み立てて、前記反応物流動場マニホールド開口が、前記膜電極接合体マニホールド開口と位置合わせされて、これによって前記スタック形成物の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールドチャネルを画定するように、スタック形成物を形成するステップと、
前記スタック形成物の上面および底面に隣接する非多孔質層を積み重ねて、非多孔質層／スタック形成物集成体を形成するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体に加圧手段を適用するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体を樹脂で包囲するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体に、少なくとも１つのマニホールドチャネルを介して、所定の期間、圧力差手段を適用し、それによって樹脂を前記スタック形成物の周縁内に引き込み、前記膜電極接合体および前記反応物流動場の周縁内に含浸させるステップと、
前記樹脂を凝固させて、それによって前記膜電極接合体と前記反応物流動場の周縁の接合部を形成し、これよって前記スタック形成物の周辺を樹脂でカプセル化するステップとを含む、燃料電池カセットの製造方法。
【請求項２１】
樹脂が、熱硬化性材料である、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
樹脂が、熱可塑性材料である、請求項２０に記載の方法。
【請求項２３】
その厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を有する少なくとも１つの非多孔質セパレータプレートを有すると共に、
前記非多孔質セパレータプレート、冷却剤流動場、膜電極接合体、および反応物流動場を互いに関係して組み立てて、前記非多孔質セパレータプレートマニホールド開口が、反応物流動場マニホールド開口および膜電極接合体マニホールド開口と位置合わせされ、それによって、スタック形成物の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールドチャネルを画定するように前記スタック形成物を形成するステップをさらに含み、
前記非多孔質セパレータプレート、前記膜電極接合体、および前記反応物流動場の周縁間に接合部を形成し、それによって前記スタック形成物の周辺全体を樹脂でカプセル化する、請求項２０に記載の燃料電池カセットの製造方法。
【請求項２４】
冷却剤流動場の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を、前記冷却剤流動場マニホールド開口の周囲で、第３のシール材を用いて接合するステップであって、前記冷却剤流動場が、その周囲で接合されていない少なくとも２つの冷却剤流動場マニホールド開口を有し、冷却剤が前記冷却剤流動場に分配されるようにするステップと、
前記冷却剤流動場、非多孔質セパレータプレート、膜電極接合体、および反応物流動場を、互いに関係して組み立てて、それによって前記冷却剤流動場マニホールド開口が、非多孔質セパレータプレートマニホールド開口、膜電極接合体マニホールド開口、および反応物流動場マニホールド開口と位置合わせされて、それによってスタック形成物の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールドチャネルを画定するように前記スタック形成物を形成するステップとをさらに含み、
前記冷却剤流動場、前記非多孔質セパレータプレート、前記膜電極接合体、および前記反応物流動場の周縁間で接合部が形成され、これによって前記スタック形成物の周辺全体を樹脂でカプセル化する、請求項２３に記載の燃料電池カセットの製造方法。
【請求項２５】
少なくとも１つの燃料電池カセットを組み立てるステップであって、該燃料電池カセットが互いに関係してスタック形成物を形成し、前記燃料電池カセットのそれぞれが、その厚みを貫通する少なくとも１つの反応物マニホールド開口を有すると共に、さらに少なくとも１つの平坦外表面を有して、それによって各燃料電池カセットの反応物マニホールド開口が位置合わせされて、少なくとも１つの反応物マニホールドチャネルを形成するステップと、
前記反応物マニホールドチャネルに、反応物マニホールドを連結するステップと、
前記スタック形成物内の前記燃料電池カセットの前記平坦外表面に圧縮手段を適用するステップとを含む、燃料電池スタックの製造方法。
【請求項２６】
圧縮手段を適用するステップが、
開口形成体基部および、該開口形成体基部から延びて第１の収容区画を画定する開口形成体側壁を有すると共に、前記開口形成体基部の厚みを貫通する少なくとも１つの反応物マニホールド開口を有する第１のハウジング部品と、開口形成体上部および、該開口形成体上部から延びて第２の収容区画を画定する開口形成体側壁を有する第２のハウジング部品との間に、スタック形成物を挿入するステップであって、反応物マニホールドチャネルを、前記第１のハウジング部品の前記反応物マニホールド開口と位置合わせすると共に、前記第１のハウジング部品の開口形成体側壁を、前記第２のハウジングの開口形成体側壁上に置き、それによって前記スタック形成物を、前記第１および第２の収容区画に収容するステップと、
前記第１のハウジング部品と前記第２のハウジング部品を、前記第１のハウジング部品の開口形成体側壁と前記第２のハウジング部品の開口形成体側壁との接続部において、接合するステップとをさらに含む、請求項２５に記載の燃料電池スタックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、電気化学ポリマー電解質膜（ＰＥＭ：polymer electrolyte membrane）電池およびそのスタックに関し、より具体的にはＰＥＭ燃料電池スタックに関する。本発明はまた、これらのＰＥＭ燃料電池スタックの新規な製造方法ついて記述する。
【背景技術】
【０００２】
電気化学ＰＥＭ電池、特にＰＥＭ燃料電池はよく知られている。ＰＥＭ燃料電池は、実質上環境排出物を出すことなく、化学エネルギーを電気エネルギーに変換し、エネルギーが蓄積されるのではく、供給燃料から抽出される点において、バッテリとは異なる。したがって、燃料電池は、充電／放電サイクルに束縛されることなく、燃料が連続的に供給される限り、特定の出力を維持することができる。燃料電池研究および商業化に巨額の投資がなされていることから、この技術が市場においてかなりの可能性を有することを示している。しかしながら、従来型の発電技術と比較すると、燃料電池のコストの高いことが、その潜在的な普及を遅らせてきた。燃料電池の製造および組立コストは、必要となる材料および労働力のために、多大になる可能性があり、燃料電池の価格の８５％までが製造コストとなる可能性がある。
【０００３】
単セルＰＥＭ燃料電池は、薄い、イオン伝導膜によって分離された陽極および陰極コンパートメントで構成される。この、ガス拡散層付き、またはガス拡散層なしの触媒添加膜は、膜電極接合体（ＭＥＡ：membrane electrode assembly）と呼ばれることが多い。エネルギー変換は、反応物、還元剤および酸化剤が、ＰＥＭ燃料電池の陽極および陰極コンパートメントにそれぞれ供給されるときに開始される。酸化剤は、純酸素、空気などの酸素含有ガス、および塩素などのハロゲン類である。還元剤は、本明細書では燃料とも呼ぶが、水素、天然ガス、メタン、エタン、プロパン、ブタン、ホルムアルデヒド、メタノール、エタノール、アルコールブレンド、およびその他のハロゲンに富む有機物を含む。陽極において、還元剤が酸化されてプロトンを生成し、このプロトンが膜を横断して陰極へと移動する。陰極においては、プロトンが酸化剤と反応する。全体的な電気化学レドックス（酸化／還元）反応は、自然発生的であり、エネルギーが放出される。この反応中に、ＰＥＭは、還元剤と酸化剤が混合するのを防止すると共に、イオン移動を発生させる役割をする。
【０００４】
現在の最新技術による燃料電池設計は、単一セルではなく多数のセルを備えるものであり、実際には、一般にいくつかのＭＥＡ、流動場、およびセパレータプレートを直列に組み合わせて、燃料電池「スタック」を形成し、これによって、ほとんどの商業用途に必要とされる、より高い電圧と大きな出力とを提供する。スタック構成によっては、スタック設計の一部として、１つまたは複数のセパレータプレート（「バイポーラスタック」と呼ばれる）を使用することもできる。これらの基本設計機能は、燃料電池スタック内での燃料、酸化剤および冷却入力流の混合を防止すると共に、スタックに構造支持を提供することである。このようなセパレータプレートは、電極用の電流収集器として働くと共に、ＭＥＡと接触する表面に形成された、ランド部（lands）と溝部の配列を含むこともあり、この場合には、セパレータプレートは、「バイポーラプレート」とだけ呼ばれることが多く、ランド部と溝の配列は、「流動場（flow field）」と呼ばれる。あるいは、流動場は、別個の多孔質電極層とすることもできる。燃料電池に使用するための理想的なセパレータプレートは、薄く軽量で、耐久性があり、高伝導度、耐食性の構造であり、望ましい場合には、効率的な流動場を提供し、それによってバイポーラプレートとなる。
【０００５】
流動場においては、ランド部は電極からの電流を導き、これに対してランド部間の溝は、水素、酸素または空気などの燃料電池によって使用されるガス状の反応物を、電極面上に均一に分配する。ランド部および溝部によって形成されるチャネルも、水などの液体反応副生成物の除去を容易にする。通常グラファイトもしくはカーボンで作られる薄い一枚の多孔質の紙、布またはフェルトを、各流動場とＭＥＡの触媒添加面との間に配置して、ＭＥＡを支持し、そこにおいて流動場内の溝と直面し、隣接するランド部へ電流を導くと共に、反応物をＭＥＡに分配するのを助ける。この薄膜は通常、ガス拡散層（ＧＤＬ：gas diffusion layer）と名付けられて、ＭＥＡの一部として組み入れられる。
【０００６】
燃料電池スタックはまた、１つまたは複数の冷却剤流動場内に、加湿チャネルを含むことがある。これらの加湿チャネルは、燃料および酸化剤を燃料電池の動作温度にできる限り近い温度で、燃料および酸化剤に加湿する機構を提供する。これによって、燃料電池に流入するガスとＰＥＭとの大きな温度差によって、水蒸気がＰＥＭから燃料流および酸化剤へ移動することによる、ＰＥＭの脱水を防止するのを助ける。加湿チャネルの位置は、Chowらの米国特許第５，３８２，４７８号および、Vitaleらの米国特許第６，０６６，４０８号に開示されているように、ＭＥＡの上流でもよく、あるいはEppらの米国特許第５，１７６，９６６号に開示されているようにＭＥＡの下流でもよい。
【０００７】
必然的に、ＭＥＡのＧＤＬ部分などの、スタック構成要素のあるものは、反応物および副生成物を、燃料電池スタック中、およびスタック外、またスタック内部に分布させるために多孔質にされる。スタック内の要素に孔隙があることによって、スタック構成要素間（またはスタックの外部）での液体またはガスの漏洩を防止する手段と共に、こらの多孔質要素が環境に暴露されることによって乾燥するのを防止する手段も必要となる。この目的で、通常、ガスケットまたはその他のシール材が、ＭＥＡと流動場などのその他のスタック構成要素の間、またはスタック周辺部分の上に設けられる。これらのシール手段は、エラストマー材料または接着材料であり、一般に、シールされる特定の表面に、配置、嵌合、形成されるか、または直接塗布される。このような工程は、労働集約型であり、大量生産には向かず、燃料電池のコストを増大させる。また、これらの工程のばらつきによって、生産歩留とデバイス信頼性が悪化する。
【０００８】
燃料電池は、出力電力、冷却およびその他の技術要件に応じて様々に設計されるが、ＭＥＡ、シール材、流動場、セパレータプレートを複数用いて精密な組み立体として用いることもあり、これによって製造が困難となると共に、燃料電池コストがさらに増大する。例えば、Spearらの米国特許第５，６８３，８２８号に記載されている燃料電池スタックの一つは、互いに接着接合された１０枚の個別の層を包含し、各層が、熱制御のために燃料電池スタック中を通過する冷却水専用の個別チャネルを有する。
このような多数の個々の構成要素は、通常、単一の複雑なユニットに組み立てられて、燃料電池スタックを形成する。次いで、このスタックは、接合またはその他の方法も用いることができるが、一般的にはエンドプレートおよびボルトを用いて圧縮し、これによってスタック構成要素が互いに緊密に保持して、そこでの電気接触を維持する。このような現行の圧力をかける手段は、さらに多くの構成要素および複雑さをスタックに追加し、さらなるシール要件を課すことになる。このような燃料電池スタック組立体設計の欠点を解消し、これによって製造コストを低減するために、燃料電池技術において、様々な試みが行われている。
【０００９】
Schmidらの米国特許第６，０８０，５０３号は、スタックの特定の部分において、ガスケット方式のシールを、テープ、コーキングまたは層の形態の、接着剤を基とする材料で置換することを記載している。しかしながら、このようなスタックの組立は、シールをコーキングするのと違わない方法で、接着工程中に人手による構成要素の位置合わせが、やはり必要であり、積極配置によって接着剤が塗布されたインタフェースのみにおいてシーリングがされる。
Chiらの米国特許第４，３９７，９１７号は、取り扱いおよび試験を容易にするために、燃料電池スタック内に、サブユニットを製造することを開示している。しかしながら、この設計は、構成要素間およびサブユニット間の従来式のシーリングに依存している。さらに、サブユニットの内部を貫通するマニホールドがない。
Eppらの米国特許第５，１７６，９６６号は、必要なガスケットの少なくとも一部を、燃料電池スタック組立体中に、直接形成する方法を記載している。具体的には、ＭＥＡは対応するカーボン紙と共に製作され、次いでカーボン紙内に切られた溝中に、押し出し可能なシール材が塗布される。
【００１０】
Krasijらの米国特許第５，２６４，２９９号には、２つの多孔質支持層の間に挟まれたＰＥＭを有する燃料電池モジュールを記載されており、この多孔質支持層は、反応物を触媒層に分布させ、この触媒層内では、支持層の周辺部分が、エラストマー材料でシールされ、これによってＰＥＭが支持層と結合されて、支持層の解放細孔が、エラストマー材料で充填されて、流体不透過性となる。エラストマー材料は凝固して、ＰＥＭおよび支持層組立体の流体不透過性フレームを形成する。
Bealらの米国特許第５，５２３，１７５号は、支持層上に複数のガス分配チャネルを備え、解放細孔のシールに親水性材料を使用する、米国特許第５，２６４，２９９号の改良型を記載している。しかしながら、この改良は、ＭＥＡと支持プレートの間のギャップの問題を取り上げていない。
【００１１】
Krasijらの米国特許第６，１６５，６３４号は、個々のスタック構成要素およびスタック内でいくつかのセルの縁部を接着するのにフッ素エラストマーシール材を使用することを記載している。しかしながら、この改良案は、構成要素に対して一個毎の塗布を必要とし、したがってスタックの組立に必要な労力を低減する効果はない。
Grassoらの米国特許第６，１５９，６２８号は、従来型のエラストマーガスケットによるシールの代替として、熱可塑性樹脂テープを使用し、これによってガスケットを大型のエラストマーシートから切り出すのに伴う無駄を省いている。残念ながら、この方法も、従来型シーリング機構と同様に人手によるテープ材の配置を必要とする。
【００１２】
発明の概要
上記の記述からわかるように、これらの設計はいずれも、燃料電池スタックの高い製造コストをもたらす現行設計の欠点を適切に補償しない。より簡単で、信頼性が高く、取り外し、交換および製造のコストが安価な、改良型燃料電池スタックは、この分野に対する重大な成果となるであろう。
したがって、本発明の目的は、個々のモジュールを合わせて組み立てて、必要な出力の燃料電池スタックを形成し、そのようなモジュールの一つで故障が起きたときには、個々のモジュールを廃却かつ交換することを可能にする、改良型燃料電池スタック設計を提供することである。
【００１３】
本発明の別の目的は、予備製作した個別のモジュールからなる燃料電池スタックであって、前記個別モジュールが、特定の出力またはその他の技術規格に対して標準化されており、そのような標準化されたモジュールを組み合わせて完成燃料電池スタックの要求仕様を満足することによって、最少の生産プロセスを使用して、完成燃料電池スタックを迅速かつ効率的に組み立てることを可能にする、燃料電池スタックを提供することである。
本発明のさらに別の目的は、スタックに要求される出力を維持しながら、スタックの構築に必要な構成要素およびシールの数を低減することによって燃料電池スタックの複雑さを低減し、これによって燃料電池スタックの信頼性を向上させることである。
【００１４】
本発明のさらに別の目的は、スタックまたはそのモジュール内の多孔質構成要素のシーリングを改良する方法と共に、人手が少なく、より大量生産に適する、スタックまたはモジュール周辺のシーリング方法を提供することである。
本発明のさらに別の目的は、組み立てられたスタックに追加される追加要素の数が最少のもので、燃料電池スタック組立体の構成要素が、緊密に接触した状態となる、燃料電池スタック組立体用の簡略化した圧縮手段を提供することである。
本発明の、さらなる目的、利点および新規な特徴を、添付の図面と記述において示す。
【００１５】
本発明の上記およびその他の目的および特徴は、個別モジュールを使用し、そのような個別モジュールを組み合わせることによって複雑な燃料電池組立体を生成する、燃料電池スタックを提供することによって達成することができる。本明細書では「燃料電池カセット」と呼ぶ、各モジュールは、接合内部マニホールド構造を有し、その周囲を外部からカプセル化されて、自己収納型ユニットを形成する、簡易スタック組立体である。このような燃料電池カセットは、標準化仕様を満足するように設計すると共に、燃料電池スタックの製造に先立って製作することができる。
【００１６】
燃料電池カセットは、
その厚みを貫通する少なくとも１つのＭＥＡマニホールド開口を有するＭＥＡであって、該膜電極接合体マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第１のシール材で接合されている前記ＭＥＡと、
その厚みを貫通する少なくとも１つの燃料流動場マニホールド開口を有する燃料流動場であって、該燃料流動場に分配する燃料反応物を供給するマニホールドに一致しない燃料流動場マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第２のシール材で接合されている前記燃料流動場と、
その厚みを貫通する少なくとも１つの酸化剤流動場マニホールド開口を有する酸化剤流動場であって、該酸化剤流動場に分配するための酸化物反応物を供給するマニホールドに一致しない酸化剤流動場マニホールド開口のそれぞれが、その周囲を第３のシール材で接合されている前記酸化剤流動場とを含み、
【００１７】
前記ＭＥＡ、前記燃料流動場、および前記酸化剤流動場が、互いに関係してスタックに組み立てられ、それによって前記ＭＥＡマニホールド開口、前記燃料流動場開口、および前記酸化剤流動場マニホールド開口が位置合わせされており、かつ
前記ＭＥＡ、前記燃料流動場、および前記酸化剤流動場の周縁が、一緒に樹脂でカプセル化され、それによって燃料電池カセットの周辺全体が樹脂でカプセル化されている。
【００１８】
個々の燃料電池カセットにおける燃料電池構成要素の数と配設は、出力要求または完成カセットに対するその他の技術仕様によって変わり、燃料電池カセット内のそのような構成要素はいずれも、セパレータプレートと対にすることによって、燃料／酸化剤流を分離し、かつカセットを安定化させることができる。さらなる実施態様においては、燃料電池カセットは、完成カセットを冷却する必要がある場合、あるいは加湿区域が必要な場合には、任意選択で１つまたは複数の冷却剤流動場または加湿チャネルを含めることができる。次いで、１つまたは複数の燃料電池カセットを一体に組み立てて、完成燃料電池スタックが形成される。
【００１９】
内部ポートおよび燃料電池構成要素の周縁をシーリングする革新的な工程も開示される。これらの工程は、本発明の燃料電池カセットおよびそのような燃料電池カセットを含む燃料電池スタックを、多様な設計組立体として製造するように適合させることが可能である。具体的には、好ましい実施態様において、内部マニホールド開口と外部周辺カプセルの接合は、真空補助式樹脂移行成形（ＶＡＲＴＲＭ）を使用して行い、この成形方法は、燃料電池カセットの多孔質構成要素内の必要な場所にシーリング材料を本質的に配置すると共に、真空によって構成要素の解放周縁にシール材を注入して、燃料電池カセットの周辺全体を同時にカプセル化する。別の実施態様においては、このカプセル化は、溶融熱ポリマー樹脂の射出を適切に配置することによって達成することもできる。
【００２０】
燃料電池カセットを製造する方法は、
ＭＥＡの厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を、第１のシール材を用いて前記ＭＥＡマニホールド開口の周囲で、接合するステップと、
反応物流動場の厚みを貫通する少なくとも１つのマニホールド開口を、第２のシール材を用いて反応物流動場開口の周囲で、接合するステップであって、前記反応物流動場が、周囲を接合されていない少なくとも１つの反応物流動場マニホールド開口を有し、これによって前記反応物流動場に反応物が分配されるようにするステップと、
前記ＭＥＡと前記反応物流動場を互いに関係して組み立てて、前記反応物流動場マニホールド開口が、前記膜電極接合体マニホールド開口と位置合わせされて、これによって前記スタック形成物の厚さを貫通する少なくとも１つのマニホールドチャネルを画定するように、スタック形成物を形成するステップと、
前記スタック形成物の上面および底面に隣接する非多孔質層を積み重ねて、非多孔質層／スタック形成物集成体を形成するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体に加圧手段を適用するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体を樹脂で包囲するステップと、
前記非多孔質層／スタック形成物集成体に、少なくとも１つのマニホールドチャネルを介して、所定の期間、圧力差手段を適用して、樹脂を前記スタック形成物の周縁内に引き込み、前記ＭＥＡおよび前記反応物流動場の周縁内に含浸させるステップと、
前記樹脂を凝固させて、それによって前記ＭＥＡと前記反応物流動場の周縁の接合部を形成し、これよって前記スタック形成物の周辺を樹脂でカプセル化するステップとを含む。
【００２１】
本発明の一実施態様においては、完成燃料電池スタック組立体は、複数のエンドプレートおよびボルトを追加することなく、２つの結合ハウジング部品間に燃料電池スタックを挿入し、燃料電池スタックの構成要素を圧縮することによってさらに簡略化される。好ましくは、ハウジング部品はシール材で結合される。
本発明の燃料電池カセットは、水素方式のＰＥＭ燃料電池、または直接メタノール式および陰イオン交換膜方式のアルカリ燃料電池に使用することができる。本発明の燃料電池カセットは、また、上述の燃料電池システム以外の電極膜を使用する多様な電気化学応用に使用することできる。これらの応用には、限定はされないが、バッテリ、メタノール／空気電池、電気分解装置、濃縮機、圧縮機および反応器が含まれる。
本発明のその他の特徴、態様、利点および好適な実施態様は、添付の図面を参照することによって、よりよく理解し、かつ詳細を知ることができるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
図１aおよび図１bを参照すると、本発明の燃料電池カセット１を示してある。ここに示す燃料電池カセット１は、２つのユニットセル７を含み、各ユニットセルは、セパレータプレート６、燃料流動場３、ＭＥＡ２および酸化剤流動場４を有する。冷却剤流動場５は、セパレータプレート６を追加して、２つのユニットセル７の間に挿入することによって、燃料電池カセットに冷却能力を与える。しかし、燃料電池カセット１は、本構成においては本発明の説明を容易にするために示してあることを理解されたい。当業者には明らかなように、個々の燃料電池カセットは、完成燃料電池カセットに対する出力電力、加湿および／または冷却要件に応じて、ＭＥＡ、流動場プレートおよびセパレータプレートの様々な組立体、および燃料電池カセット内のユニットセルを形成するための他の燃料電池構成要素を組み入れてもよく、また各ユニットセルを重ねたり、異なるユニットセルと組み合わせることができる。
【００２３】
例えば、図２は燃料電池カセット１を示し、１つのユニットセル７の組立体は、（次の順序で）、セパレータプレート６、燃料流動場３、ＭＥＡ２、および酸化剤流動場４で構成されている。これは、当該技術においては「バイポーラ燃料電池配置」と呼ばれている。図２においては、バイポーラ燃料電池配置ユニットセル７は、２つ以上のユニットセル７を重ねることができることを示すために、２つ以上重ねてあるが、図１に示す組立体とは異なり、冷却剤流動場が使用されていない。通常のバイポーラ型燃料電池スタックカセットにおいては、ユニットセル７は、追加の各ユニットセル７によって、燃料電池カセット１の電圧出力が増大するために、通常は図２に示すよりも多数、重ねられる。
図３は、ユニットセルを１つだけ有する、燃料電池カセット１を示す。図３でわかるように、低電圧燃料電池カセット１組立体は、燃料流動場３、ＭＥＡ２および酸化剤流動場４からのみで構成することができる。
【００２４】
図４は、燃料電池カセット１の組立体の別の変形形態を示し、これは「エッジコレクション配設」と呼ばれることがある（並列スタックまたは非バイポーラスタックとも呼ばれることもある）。この組立体においては、ユニットセル８は次の順番で、燃料流動場３、ＭＥＡ２、酸化剤流動場４、および別のＭＥＡ２から構成されている。２つのエッジコレクション配設ユニットセル８を、図４に示してあるが、前記で説明したように、ユニットセル８は、燃料電池カセット１内で必要な数だけ重ねて、電流を所望量に上げることができる。図４は、冷却剤流動場のないエッジコレクション配設を示しているが、冷却剤流動場は、セパレータプレート、冷却剤流動場、および別のセパレータプレートを、燃料／酸化剤流動場の任意の組の間に配置することによって追加することができる。
【００２５】
上記のように、図２、図３および図４に示す組立体は、個々の構成要素を組み合わせることによって有用な燃料電池カセットを形成することのできる多様性を示すために示してある。例えば、冷却剤流動場は、カセット設計によって各ユニットセルを冷却するか、あるいはそのいずれも冷却しないようにできる。さらに別の燃料電池カセット設計においては、反応物流動場を、別の層としてではなく、バイポーラプレート上に包含することもできる。当業者に周知の通常の燃料電池コンポーネント層を、任意かつ有用に組み合わせて、本発明の燃料電池カセット用の組立体として用いることができる。
【００２６】
再び図１を参照すると、ＭＥＡ２は、商業サプライから購入するか、または、Grotらの米国特許第５，３３０，８６０号、Swathirajanらの米国特許第５，３１６，８７１号、およびWilsonの米国特許第５，２１１，９８４号に記載された方法などの、当該技術で公知の様々な製造方法によって製造することができる。一般に、それぞれが膜の反対面にある陽極側および陰極側が、白金またはその合金などの微細化された触媒粒、またはその表面上に触媒を有する微細化されたカーボン粒子を含む。触媒粒子または触媒を坦持するカーボン粒子は、ポリマー接着剤または、通常プロトン伝導性ポリマーおよび／またはフッ素化ポリマーのいずれかを含むマトリックス中に分散される。好ましい一実施態様においては、ＭＥＡ２は、転写方法（decal process）を用いて構築し、この方法では触媒インクを、テフロン（Teflon（登録商標））素材、カプトン（Kapton(登録商標)）素材（両者とも、米国E. I. duPont de Nemours and Companyにより市販されている）上に、塗布、塗装、噴霧、またはスクリーン印刷し、その結果得られる転写を、前記素材から膜表面に転移させて、通常は熱と圧力を加えて接着する。
【００２７】
別の好ましい実施態様においては、電極に貴金属を含む触媒を塗布した、ＭＥＡ２が製作される。この実施態様においては、微細に分布するプラチナを、特殊処理したカーボンマットの上に、１平方センチメートルあたり約０．０５〜１０ミリグラム堆積させて、ＰＥＭを２枚のそのようなカーボンマットの間において、マットの塗布側を膜と接触させてホットプレスする。これらのＭＥＡに有用なＰＥＭとしては、ナフィオン（Nafion（登録商標））（米国E. I. duPont de Nemours and Companyが市販）、Gore-Select（登録商標）（米国W. L. Gore & Associates, Inc.が市販）、Aciplex（登録商標）（日本国Asahi Kasei Kogyo Kabushiki Kaishe Corporationが市販）、Flemion（登録商標）（日本国Asahi Glass Company, Ltd.が市販）などの、過フッ素化スルホン酸膜があるが、当該技術において公知の任意のＰＥＭを利用することができる。
【００２８】
本発明のＭＥＡ２は、ＭＥＡ２の厚みを貫通する、１つまたは複数のマニホールド開口９を含み、これによって燃料、酸化剤、および必要な場合には冷却剤を燃料電池カセット中に出し入れすることができる。このようなマニホールド開口９は、金型を使用してＭＥＡ２に穿孔するか、ＭＥＡ２中にレーザ加工するか、または当該技術において公知のその他の適切な方法で成形する。この開口９の数と寸法は、燃料電池カセット１の設計反応物および冷却剤を燃料電池カセット中に分配するのに必要なアクセスマニホールドの形状と直径に応じて変えることができる。一般に、そのようなマニホールド開口９は円形をしているが、開口９は、本方法の有用性を限定することなく、任意の形状に形成することができる。
【００２９】
図１に示す好ましい実施態様においては、ＭＥＡ２は、燃料アクセスに２つ、酸化剤アクセスに２つ、冷却剤アクセスに２つの合計で６つの円形マニホールド開口９を有する。しかし、前記のように、当業者であれば、開口９の数と位置は、燃料電池カセット１に用いられる特定の組立体設計に依存することに気づくであろう。例えば図２に示す組立体においては、冷却剤流動場はない。したがって、燃料電池カセット１中の冷却剤アクセスは不要であり、そのような冷却剤アクセス用のマニホールド開口も不要である。燃料電池カセット１を効率的に動作させるためには、ＭＥＡ２の各マニホールド開口９は、その周囲をシール材によって接合することによって、ガスおよび液体の燃料電池カセット１中への分配を、流動場によって制御できるようにすると共に、マニホールド開口９からＭＥＡ２への反応物の漏出を防止する。図５は、周囲１０を接合された各マニホールド開口を有するＭＥＡ２を示す。
【００３０】
燃料流動場３、酸化剤流動場４、および冷却剤流動場５は、販売業者から購入するか、または当該技術において公知の様々な方法によって製作することができる。好ましい実施態様においては、レーザ加工されたステンレス鋼スクリーンを、これらの流動場として利用している。しかし、グラファイト、チタン、または任意の耐食性合金を使用することもできる。別の好ましい実施態様においては、流動場の１つまたは複数が、複合ポリマー／グラファイト材料で構成されている。各流動場は、その厚みを貫通するマニホールド開口９を、ＭＥＡ２上に含まれるマニホールド開口９の数と同数含む。しかし、各流動場３、４、５について、反応物または冷却剤を分配するための特定の流動場プレートに使用されるマニホールド開口９に対応するマニホールド開口９は、その流動場のその他のマニホールド開口９がその周囲１０を接合されているのに対して、接合しないままとする。
【００３１】
上述のように、様々な組立体設計を、燃料電池カセット１に利用可能であり、図２および図３に示すような、組立体設計では、セパレータプレート６を利用することができる。セパレータプレート６は、薄く、軽量で、耐久性があり、電気伝導性で、耐食性がなくてはならない。好ましくは、セパレータプレート６にステンレス鋼を使用する。しかし、グラファイト、チタン、または任意の耐食性合金も使用することができる。あるいは、セパレータプレート６の１つまたは複数を、複合ポリマー／グラファイト材料から作製してもよい。
【００３２】
燃料電池カセット１の多孔質構成要素に含まれる特定のマニホールド開口９の周囲接合１０は、圧力差を使用して達成され、この圧力差によって、シール材が、マニホールド開口９周辺の多孔質構成要素の間隙に引き込まれて、その中に含浸される。好ましい一実施態様においては、この圧力差は、真空補助式樹脂移行成形によって達成される。
図１に示す実施態様においては、多孔質構成要素には、ＭＥＡ２および燃料のＧＤＬ、酸化剤および冷却剤流動場３、４、５が含まれるが、セパレータプレート６は非多孔質であり、どのマニホールド開口の周囲にも接合を必要としない。当業者に公知のその他の燃料電池カセット設計には、その他の多孔質構成要素を含み、これらを本明細書に記載する方法を用いて接合してもよい。
【００３３】
このような周囲接合１０のための真空補助式樹脂移行成形法は、好ましくは、最初にＭＥＡ２と同じマニホールド開口形成を備える非多孔質ポリマースペーサ膜１６を切削することによって達成される。一時に複数のＭＥＡ２が接合されている場合には、ＭＥＡ２およびスペーサ膜１６を、互いに積み上げて、ＭＥＡ２のマニホールド開口９およびスペーサ膜１６を位置合わせして、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１を形成する。次いで、このＭＢＡ／スペーサ膜組立体１１は、図６に示すように、ポートシール固定具１２（ＰＳＦ：port-seal-fixture）内に配置される。ポートシール固定具１２は、型１３、上部シール／圧縮プレート１４、ボルト１５および真空孔２７とを含む。好ましい実施態様においては、各ＭＥＡ構成要素のマニホールド開口の数および位置は、図１に示すように、６つのマニホールドチャネル２９が、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体内に形成される。次いで、ボルト１５が、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１の４つの角のマニホールドチャネル２９を貫通して配置されて、圧縮手段として作用すると共に、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１を、ＭＥＡ２の表面に直角方向のシール材流に対してシールする。しかしながら、当業者であれば、外部プレス、ボルト締め、または帯締めを含む、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１の表面全体にわたって荷重を均一に分布させることのできる任意の圧縮手段は、圧縮手段として利用できることに気づくであろう。
【００３４】
システムがいったん、圧縮状態になると、マニホールド開口９の接合が始まる。貫通するボルト１５の入っていない、２つの中央マニホールド開口９をシールするために、自由流動樹脂を、各開口９の全容積に導入する。真空孔２７を適当な取付具と共に使用して、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１上で、所定の時間真空に引き、樹脂をＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１の各ＭＥＡ２内に引き込み、接合されているマニホールド開口９の周囲の各ＭＥＡ２内に含浸させる。組立体１１の上面および下面に、追加の非多孔質ポリマースペーサ膜１６層を、上面圧縮プレート１４内のＯリングガスケットシール２６と組み合わせて、シーリング手段として追加することによって、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１の縁部に真空を閉じこめる。
【００３５】
マニホールド開口９の周囲を接合するために利用するシール材は、自由流動して、空隙空間を充填するものを選択する。このシール材は、燃料電池システムの作動において遭遇する条件に必要な化学的および機械的性質の観点からも選択しなくてはならない。例えば、シール材は反応物および燃料電池システム内の副生成物と非反応性でなくてはならず、燃料電池システムの動作温度に耐えられなくてはならない。さらに、シール材は、収縮してはならず、そうでなくては燃料電池システム中に最少量を超える溶媒が放出される。
本発明において有用なシール材には、熱可塑性樹脂および熱硬化性エラストマーの両方が含まれる。好ましい熱可塑性シール材しては、限定はされないが、Ｓａｎｔｏｐｒｅｎｅ（登録商標）（米国、Advanced Elastomer Systems, L.P.が市販）などの熱可塑性オレフィンエラストマー、Exact（登録商標）（米国、The Exxon Corporationが市販）などの熱可塑性ポリウレタンまたは熱可塑性プラストマー、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ素化ポリプロピレン、およびポリスチレンがある。しかしながら、当業者であれば、必要な化学的および機械的な性質を有する、その他の熱可塑性樹脂も、利用することができることに気づくであろう。
【００３６】
好ましい熱可塑性エラストマーシール材には、限定はされないが、９２２３−２（米国、the Minnesota Mining and Manufacturing Companyが市販）およびＡＹ１０５／ＨＹ９９１（米国、Ciba Specialty Chemical Corporationが市販）などのエポキシレジン、Ａｒａｌｄｉｔｅ（登録商標）２０１８（米国、Ciba Specialty Chemical Corporationが市販）などのＰＵＲ樹脂、ＦＥＣ２２３４（米国、Morton International, Inc.が市販）などのＡＬＩＰＳ樹脂、ＳＹＬＧＡＲＤ（登録商標）１７０Ａ／Ｂ（米国、Dow Corning Corporationが市販）、Ｆｌｕｏｒｅｌ（登録商標）樹脂（米国、the Minnesota Mining and Manufacturing Companyが市販）、Ｆｌｕｏｒｏｌａｓｔ（登録商標）樹脂（米国、Lauren International, Incが市販）、ウレタン、シリコーン、フルオロシリコーン、およびビニルエステルである。
【００３７】
真空化が完了すると、マニホールド開口９の縁部内に含浸されなかった余剰のシール材が排出される。ＰＳＦ１２全体を、シール材が完全に凝固し、それぞれの中間ＭＥＡ２マニホールド開口９がその周囲１０で接合されるまで放置する。ＭＥＡ２のすべてのマニホールド開口９を接合するために、ＭＥＡ／スペーサ膜組立体１１を、再びＰＳＦ１２内に配置して、ボルト１５を、先に接合した２つの中間マニホールド開口９内に配置し、残りのマニホールド開口９を空にする。前記のステップを、残りのマニホールド開口９を接合するまで繰り返す。
当業者であれば、本明細書に示す順序は、図５に示すＭＥＡ２のマニホールド開口９構成の接合に好適であることに気づくはずである。したがって、本発明の範囲から逸脱することなく、ＭＥＡ２上にある任意の数のマニホールド開口９を、任意の順番で、その周囲１０で接合することができる。
【００３８】
燃料電池カセット１を効率的に動作させるためには、マニホールド開口９は、燃料電池カセット全体に分布するガスおよび液体を制御するために、流動場３、４、５などの燃料電池カセット１内で使用する様々な多孔質構成要素上でも接合しなくてはならない。前述のように、ＭＥＡ２では、燃料／酸化剤のスタック中への分配が、反応物流動場３、４を介して生じるときに、すべてのマニホールド開口９を接合１０することを必要とする。ＭＥＡ２とは異なり、各流動場３、４、５では、反応物または冷却剤が、流動場に分布することが必要であり、そのような反応物または冷却剤が誤った流動場に漏出するのを防止することが望ましい。例えば、酸化剤流動場４において、酸素（純酸素または空気中酸素）が燃料電池カセット１に進入するためのマニホールド開口９は開放したままにして、酸化剤がＭＥＡ２を横断して拡散できるようにしなくてはならない。これらの多孔質構成要素は、追加のマニホールド開口９を有して、燃料電池カセット１を介してのマニホールドアクセスを可能にし、これらの残りのマニホールド開口９は、ガスまたは冷却剤が誤った流動場に拡散するのを防止するために接合しなくてはならない。したがって、各流動場３、４、５は、接合または非接合マニホールド開口９の配置が異なることになる。各流動場構成要素に対してマニホールド開口９接合を達成するために、ＭＥＡ２上にマニホールド開口９を接合するための、上記の好ましい方法を使用するが、ボルト１５は、そのような流動場３、４、５上で接合しないままにするマニホールド開口９を貫通して配置する。
【００３９】
燃料電池カセット１のすべての多孔質校正要素が、いったん、反応物または冷却剤の分布に必要とされないマニホールド開口９の周囲で接合されると、多孔質および非多孔質を含めたすべての構成要素が、最終燃料電池カセット１設計組立体に組み立てられる。再び図１を参照すると、好ましい一実施態様において、最終燃料電池カセット１設計組立体は、（次に示す順序の）次の構成要素からなる。それは、セパレータプレート６、燃料流動場３、ＭＥＡ２、および酸化剤流動場４、セパレータプレート６、冷却剤流動場５、セパレータプレート６、燃料流動場３、ＭＥＡ２、酸化剤流動場４、およびセパレータプレート６である。
【００４０】
最終燃料電池カセット設計組立体は、すべての構成要素が、互いに関係して組み立てられて、各構成要素上にあるマニホールド開口９が、その他の構成要素上にあるマニホールド開口９と位置合わせされたスタック形成物を形成し、燃料電池カセット組立体の厚みを貫通する複数のマニホールドチャネル２９を画定する。図２および図３に示すような、その他の組立体設計を使用する場合は、構成要素は同様に位置合わせされる。燃料電池カセット設計組立体の構成要素のそれぞれは、本発明の完成燃料電池カセット１を形成するために、燃料電池カセット設計組立体内のその他の構成要素と、その周縁１８に沿って接合されて、燃料電池カセット１に、燃料電池カセット構成要素を外部環境から分離する完全カプセル化された周縁１８を与え、それによって外気への暴露による膜の乾燥を防ぐと共に、燃料電池カセット１に構造的な支持を提供する。
【００４１】
周縁カプセル化は、圧力差を使用することによって実施し、この圧力差によって樹脂をすべての多孔質構成要素の間隙と、構成要素どうしを分離している空間内に、引き込み、その間に樹脂を含浸させる。好ましい一実施態様においては、この圧力差は、真空補助式樹脂移行成形によって達成される。好ましくは、組立体に覆いをするために、一片の非多孔質ポリマースペーサ１６膜を、燃料電池カセット１の最終設計組立体の上面側および底面側の両方に配置する。
次いで、カセット／膜組立体２０は、図７に示すような、縁部カプセル化固定具（ＥＥＦ）１９内に配置する。ＥＥＦ１９は、型３０、上面シール／真空プレート２１、マニホールドチャネル２９へ真空を均一に導入するための取付具３１および圧縮手段からなる。この上面シール／真空プレート２１は、２つの機能を果たす。すなわち、荷重をカセット／膜組立体２０に均一に分布させると共に、各マニホールドチャネル２９に均一に真空を導入するための取付具３１を収容する。
【００４２】
圧縮手段は、流動可能樹脂が、最少量の樹脂を使用しながら、非多孔質構成要素を完全にカプセル化することを確実にするために必要である。カセット／膜組立体２０には、その表面全体に荷重を均一に分布させるために十分なコンプライアンスがなくてはならない。いくつかの技術を使用して、必要な荷重と、外部プレス、ボルト締め、帯締めを含む圧縮手段とを提供することができる。好ましくは、誘導機構を使用して、上面シール／真空プレート２１が、ＥＥＦ１９の基台に直角になるようにする。
好ましい一実施態様においては、トルクボルト１５またはハンドプレスを用いて、最初にカセット／膜組立体２０に圧縮荷重が加えられる。カセット／膜組立体２０を完全にカプセル化するために、自由流動樹脂１７を、カセット／膜組立体２０の周辺外側の、型３０内に注ぐ。多孔質構成要素のマニホールド開口９の周囲接合に有用な任意の樹脂を、燃料電池カセット１の周辺のカプセル化に使用することができる。
【００４３】
いったん圧縮荷重を加えると、真空取付具３１を介してＥＥＦ１９に真空が導入される。この圧縮荷重によって、マニホールド開口９内のみが、マニホールドチャネル２９を介して、真空に引かれることが保証される。樹脂１７は、燃料電池カセット／膜組立体２０の外縁内に流入し、これによって、燃料電池カセット１の多孔質および非多孔質構成要素の周縁をカプセル化する。これによって、燃料電池カセット１周辺全体を、外部環境から分離することによってすべての流動場およびその他の多孔質構成要素に対する２次シールを提供し、同時にそのようなすべての多孔質構成要素が、大気環境に暴露されて乾燥するのを防止する。さらに、カプセル化された周辺１８は、燃料電池カセット１に対する構造支持と共に、反応物、冷却剤、および電流分配に必要な取付具およびその他の器具を固定することのできる、出来上がった燃料電池カセット上の表面領域を提供する。
【００４４】
樹脂１７は、ＥＥＦ１９の型３０内に置かれて、凝固する。いったん硬化が完了すると、上面シール／真空プレート２１を除去し、続いて非多孔質膜１６層を燃料電池カセット１の両側から取り外す。次いで、余剰樹脂を除去するため、燃料電池カセット１の上面および底面をトリミングし、かつ縁部を削る。次に図８は、本発明の燃料電池カセット１を２つ含む、燃料電池スタック２２を示す。このような燃料電池スタック２２においては、エンドプレート２３および、ボルト１５などのさらなる圧縮手段を追加して、燃料電池スタック２２内の接触を確実にする。通常、エンドプレート２３は、反応物および冷却剤の流れのための内部チャネルと共に、圧縮用のボルト１５およびガスケットを備える、重量のある金属構造である。いくつかのエンドプレート構成が、当業者には周知である。
【００４５】
燃料電池カセット１を２つ含む燃料電池スタック２２を示してあるが、その他任意の数の燃料電池カセット１を、燃料電池システムの最終出力要件に応じて、燃料電池スタック２２に使用することができる。より低い出力要件で十分である場合には、燃料電池スタック２２は、エンドプレート２３またはその他の圧縮手段を追加した、ただ一つの燃料電池カセット１で構成することもできる。燃料電池スタック２２に複数の燃料電池カセット１を利用する場合には、各燃料電池カセット１は、すべての燃料電池カセット１のマニホールド開口９が、燃料電池スタック２２を貫通するマニホールドチャネル２９を形成するように位置合わせしなくてはならない。
代替案として、本発明のさらなる実施態様においては、燃料電池スタック２２は、本発明の燃料電池カセット１を、図９に示すように２つのハウジング部品２４内に収容して、製造することができる。この実施態様によれば、図８に示す燃料電池スタック２２内の圧縮手段に必要な、高価でかさばる器具の多くが不要となり、またボルト１５も必要としない。
【００４６】
ハウジング部品２４は、金属、熱硬化樹脂または従来型のエンジニアリング熱可塑性樹脂で形成することができる。好ましい熱可塑性樹脂には、ポリエステルスルホン、ポリフェニレンスルホン、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン、ポリフェニレンオキシド、ポリフェニレンエーテル、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリテトラフルオロエチレン、およびフッ素化ポリプロピレン、またはそれらの混合物がある。さらに、熱可塑性材料は、ガラス繊維、グラファイト繊維、アラミド繊維、セラミック繊維、シリカ、タルク、炭酸カルシウム、炭化ケイ素、グラファイト粉末、窒化ホウ素、ポリテトラフルオロエチレン、および金属粉末または繊維などの充填材料を含む。好ましい一実施態様では、ハウジング部品は、ガラス繊維充填ポリスルホンで形成される。好ましい熱硬化性樹脂としては、エポキシ類またはポリエタン類がある。
【００４７】
図９には、燃料電池スタック２２の好ましい一実施態様を示してあり、このスタックは、開口形成体基部と、開口形成体基部から延びて第１の収容区画を画定する、開口形成体側壁とを有し、かつ開口形成体基部の厚みを貫通する、少なくとも１つの反応物マニホールド開口９を有する、第１のハウジング部品２４を含む。図に示された第２のハウジング部品２４は、開口形成体上部と、開口形成体上部から延びて第２の収容区画を画定する開口形成体側壁とを有すると共に、さらに、開口形成体上部の厚みを貫通する少なくとも１つの反応物マニホールド開口９を有する。
【００４８】
本発明の１つまたは複数の燃料電池カセット１は、第１のハウジング部品２４の基礎部分の収容区画内に配置される。図９に示す実施態様では、３つのそのような燃料電池セル１が、燃料電池スタック２２に使用されている。複数の燃料電池カセット１を積み重ねる場合には、すべての燃料電池カセット１のマニホールド開口９が位置合わせされるように、燃料電池カセット１を積み重ねなくてはならない。次いで、第２のハウジング部品２４の上部を、第２のハウジング部品２４の側壁部分が、第１のハウジング部品２４の側壁部分上に載るように配置することができる。第１および第２のハウジング部品２４が、図９の実施態様に示すような、マニホールド開口９を包含する場合には、第１のハウジング部品２４の反応物マニホールド開口９を、第２のハウジング部品２４のマニホールド開口９および燃料電池カセット１のマニホールド開口と位置合わせして、燃料電池スタック２２および両ハウジング部品２４の厚みを通過するマニホールドチャネル２９を形成する。しかしながら、実施態様によっては、ハウジング部品２４の一方だけがマニホールド開口９を包含し、かつマニホールドチャネル２９は、燃料電池カセット１と、ハウジング部品２４の１つだけを貫通するだけにすることができる。マニホールドチャネル２９がいったん形成されると、ボルトまたはその他の機械的な結合手段を用いることもできるが、好ましくはシール材２５によって２つのハウジング部品２４が結合される。
【００４９】
この好ましい実施態様においては、シーリングは、最初に２つのハウジング部品２４に圧縮手段を適用することによって達成される。圧縮手段は、圧盤プレス、締結具または当該技術において周知の他の圧縮手段でよい。次いで、注入成型法によって、シール材２５が、第１および第２のハウジング部品２４の側壁部分の接続部に注入される。シール材２５は、燃料電池システム内の作動温度に耐える能力などの、作動中の燃料電池システムで遭遇する状態に対して必要とされる化学的および機械的に性質に関して選択される。シール材２５はポリプロピレンが好ましいが、ウレタンまたはエポキシなどの当該技術で公知のその他のポリマーシール剤も使用することができる。使用できるシール剤には、限定はされないが、Ａｒａｌｄｉｔｅ（登録商標）２０１８（米国、Ciba Specialty Chemical Corporationが市販）などのＰＵＲ樹脂、ＦＥＣ２２３４（米国、Morton International, Inc.が市販）などのＡＬＩＰＳ樹脂、ＳＹＬＧＡＲＤ（登録商標）１７０Ａ／Ｂ（米国、Dow Corning Corporationが市販）、Ｆｌｕｏｒｅｌ（登録商標）樹脂（米国、the Minnesota Mining and Manufacturing Companyが市販）、Ｆｌｕｏｒｏｌａｓｔ（登録商標）樹脂（米国、Lauren International, Incが市販）、シリコーン、フルオロシリコーン、およびビニルエステルがある。いったんシール材２５が凝固すると、燃料電池スタック２２の圧縮は、２つのシール付きハウジング部品２４によって本質的に提供されるので、圧縮手段は取り外す。
【００５０】
本発明の燃料電池カセット１からなる燃料電池スタック２２形成物は、２つの結合ハウジング部品２４の収容区画内にカプセル化され、同時に燃料電池スタック２２への反応物アクセスは、マニホールドチャネル２９を介して提供される。
好ましい実施態様を示して、記述したが、本発明の趣旨と範囲を逸脱することなく、様々な変更および代替を行うことができる。したがって、本発明は例として記述したものであり、限定されるものではないことを理解すべきである。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１ａ】本発明の燃料電池カセットの一実施態様を示す、横断面図である。
【図１ｂ】本発明の燃料電池カセットの一実施態様を示す、上面図である。
【図２】本発明の燃料電池カセットの第２の実施態様を示す、横断面図である。
【図３】本発明の燃料電池カセットの第３の実施態様を示す、横断面図である。
【図４】本発明の燃料電池カセットのさらに別の実施態様を示す、横断面図である。
【図５】各マニホールドポートがその周囲で接合されている、本発明に使用するＭＥＡの上面図である。
【図６】ＭＥＡとスペーサ膜の組立体を包含する、本発明の製造に使用する、ポートシール固定具を示す断面図である。
【図７】燃料電池カセット組立体設計を包含する、本発明の製造に使用する、縁部カプセル化固定具を示す断面図および上面図である。
【図８】追加のエンドプレートおよび圧縮手段を備えた、本発明の燃料電池カセットからなる燃料電池スタックの横断面図である。
【図９】燃料電池カセットが、２つのシールされたハウジング部品に、通常の燃料電池スタックとしての使用のために包含されている、本発明の燃料電池カセットの横断面図および上面図である。
【図１ａ】
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【図１ｂ】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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