(57)【要約】【課題】煙突に直接組み込むことのできる軽量脱ＮＯｘユニットを提供する。【解決手段】ＮＯｘの選択変換用触媒を含む複数の実質上平行習いらな触媒床（２３ａ〜ｆ）を内部空間にもつ胴部（２１）をもつ平行流反応器（２０）であり、デフレクタ（２４ａ〜ｅ）が触媒床間に配されていてガス流を触媒床に導き、触媒床の上流に配したインゼクタ（２２）がアンモニア等の還元剤を入口ガス流に導入する、触媒床はモノリス又は微細加工触媒を含みうる。【選択図】図２
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）内側表面と外側表面、初期濃度の窒素酸化物をもつ入口ガス流を受け入れるガス流入口及び入口ガス流の窒素酸化物濃度よりも低い窒素酸化物濃度の処理済ガスを排出するガス流出口をもつ反応器胴部、（ｂ）入口ガス流に還元剤を導入するための少なくとも１のインゼクタ、（ｃ）反応器胴部内に互いに実質的に平行で間隔をあけて配されている複数の実質的に平らな触媒床をもち、各触媒床間がガス流通路を構成すると共にその各々が入口ガス流の流れを少なくとも１の触媒床を通りそして処理済ガスをガス流出口に向けさせるガス流デフレクタをもち、各触媒床がモノリスからなるか又は約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体上に支持した触媒からなることを特徴とするガス流中の窒素酸化物の化学変換用の平行流気相反応器。
【請求項２】
インゼクタが反応器胴部のガス流入口の上流に位置するインゼクタグリットである請求項１の反応器。
【請求項３】
反応器胴部内に入口ガス流の圧力を増加するためのファンをもつ請求項１の反応器。
【請求項４】
各ガス流通路が下流端と上流端をもち、各ガス流通路の位置するデフレクタが１の触媒床の下流端から隣接する触媒床の上流端にわたって配されている請求項１の反応器。
【請求項５】
各ガス流通路が下流端と上流端をもち、これらの１が開状態にあり、他がデフレクタによって閉状態にあり、各他のガス流通路が下流端で閉状態にある請求項１の反応器。
【請求項６】
さらに（ｄ）窒素ガスを含む煙道ガスを生ずる炉、及び（ｅ）炉からの煙道ガスを反応器胴部のガス流入口に運ぶための導管をもつ請求項１の反応器。
【請求項７】
各触媒床がモノリスからなる請求項１の反応器。
【請求項８】
各触媒床が約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体に支持された触媒からなる請求項１の反応器。
【請求項９】
（ａ）還元剤を窒素酸化物を含有するガス流に導入し、ここで窒素酸化物を含有するガス流は窒素酸化物を還元剤で接触還元するに十分な温度をもち、そして（ｂ）窒素酸化物を含有するガス流を、各触媒床が還元剤の存在下に窒素酸化物の選択的接触還元を行うに有効な少なくとも１の窒素酸化物変換触媒を含む複数の実質上平行な平らな触媒床を通すと共に、ガス流を複数の部分に分け、各部分をそれぞれの触媒床に通し且つ各触媒床としてモノリス又は約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体に支持した触媒を用いることを特徴とするガス中の窒素酸化物の選択的接触還元方法。
【請求項１０】
各触媒床がモノリスからなる請求項９の方法。
【請求項１１】
各触媒床が約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体に支持した触媒からなる請求項９の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はガス、特に燃料の燃焼で生じた煙道ガス中の窒素酸化物含量を接触的に減少させる化学反応器と方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
種々の工業プロセスでの燃料の燃焼ではしばしば望ましくない窒素の酸化物（ＮＯｘ）を生じ、それは通常一酸化窒素（ＮＯ）及び二酸化窒素（ＮＯ２）の形態にある。高い燃焼温度はより多くのＮＯｘを生ずる傾向にある。ＮＯｘは環境にとって危険なので、燃料の燃焼を含む工業プロセスで生ずるガス、特に電力プラント、熱分解炉、焼却炉、内燃機関、冶金プラント、肥料プラント及び化学プラントから生ずるガス中のＮＯｘの放出を減少させる努力がなされている。
【０００３】
煙道ガスのＮＯｘ含量を選択的に減らす方法は公知である。一般に、これらの方法には、所望により触媒の存在下に、ＮＯｘを還元剤と反応させる方法が含まれる。アンモニアや尿素等の還元剤を用いるＮＯｘの選択的非接触還元（ＳＮＣＲ）では、たとえば約１６００〜２１００°Ｆ（８７１〜１１４９℃）といった比較的高温を必要とする。
また、ＮＯｘのアンモニアでの還元は、選択的接触還元（ＳＣＲ）として知られるプロセスで、たとえば約５００〜９５０°Ｆ（２６０〜５１０℃）といったより低い温度で接触的に行うことができる。
【０００４】
従来知られたＳＣＲ法と装置を用いる煙道ガスの処理での１つの問題はＮＯｘの十分な除去を達成するに要する設備の重量と容積が地上レベルに配する必要があるということである。多くの工業プラントでは公的規制が厳しくなるにつれてその規制に適合するためにＮＯｘ除去（脱ＮＯｘ）設備を改造することが求められる。しかしｄｅＮＯｘ系の物理的なかさ高さが原因して、煙道ガスを処理のために一旦地上レベルに迂回させ次いで大気への排気用に煙突にもどされねばならない。このようなシステムの高コストを避けるために、煙突に直接取りつけることが可能な比較的軽量の脱ＮＯｘユニットを提供することが望まれる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明の目的は煙突に直接取りつけることが可能な脱ＮＯｘユニットを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、（ａ）内側表面と外側表面、初期濃度の窒素酸化物をもつ入口ガス流を受け入れるガス流入口及び入口ガス流の窒素酸化物濃度よりも低い窒素酸化物濃度の処理済ガスを排出するガス流出口をもつ反応器胴部、（ｂ）入口ガス流に還元剤を導入するための少なくとも１のインゼクタ、（ｃ）反応器胴部内に互いに実質的に平行で間隔をあけて配されている複数の実質的に平らな触媒床をもち、各触媒床間がガス流通路を構成すると共にその各々が入口ガス流の流れを少なくとも１の触媒床を通りそして処理済ガスをガス流出口に向けさせるガス流デフレクタをもち、各触媒床がモノリスからなるか又は約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体上に支持した触媒からなることを特徴とするガス流中の窒素酸化物の化学変換用の平行流気相反応器が提供される。
【０００７】
本発明の平行流反応器はガス、特に炉中の化石燃料の燃焼で生ずるガス中のＮＯｘの選択的接触還元用の比較的軽量の設備を提供するものであり、また一般的なデザインの煙突を備えた炉中に容易に組込むことができ、それ故既存の設備の改造に適したものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
以下に本発明の平行流反応器の種々の態様とそこに用いる好ましい触媒配置を図面を参照して説明する。尚すべての量は「約」なる用語で変更しうるものである。また％は特に断りのない限り重量基準で示す。
【０００９】
「窒素酸化物」なる用語はＮＯ、ＮＯ２、Ｎ２Ｏ４、Ｎ２Ｏ及びそれらの適宜の混合物等の窒素の適宜の酸化物をいい、しばしば「ＮＯｘ」と表示する。
【００１０】
本発明のＮＯｘの選択的接触還元の反応器と方法では、好ましくは還元剤としてアンモニアを用いる。ＮＯｘは触媒の存在下にアンモニアと反応して次式（化学量論的バランスで示してはいない）に示すように窒素と水を生ずる：
ＮＯｘ＋ＮＨ３→Ｎ２＋Ｈ２Ｏ
【００１１】
本発明の平行流気相反応器と脱ＮＯｘ方法はＮＯｘ含有ガスを処理してそのＮＯｘレベルを低下させることを要する適宜の用途に用いうる。高レベルのＮＯｘを生ずる代表的な燃焼設備の例としては電力プラント、流体接触分解（ＦＣＣ）レゼネレータ、ガラス炉、熱分解炉等がある。本発明の脱ＮＯｘ法はエタン、プロパン、ナフサ等の飽和炭化水素供給原料からオレフィン（たとえばエチレン、プロピレン、ブチレン等）を生成する熱分解ユニットに特に好ましく用いられる。しかし、これに限らず望ましくないレベルのＮＯｘを含有するガスを発生する適宜の燃焼設備や方法に用いうるものである。
【００１２】
図１（Ａ及びＢ）において、平行流気相脱ＮＯｘ反応器１０が供給原料のクラッキング用に約２２００°Ｆ（１２０４℃）で操作される放射燃焼室をもつ炉１１と１２を用いる熱分解系を対象に示されている。各炉はそれぞれの煙突を通って排出される煙道ガスを生ずる。典型的には、各煙突中の煙道ガスの流速は約１００，０００〜３００，０００ｌｂｓ／時である。この煙道ガスは典型的には次の成分を含有する：
2004530538.tif 000003
放射室を出る煙道ガスの温度は典型的には約１８００°Ｆ（９８２℃）である。各煙突は所望により、対流部１３をもち、これは熱回収用に煙道ガスが通る熱交換器をもっている。煙道ガスは典型的には約３００〜５００°Ｆ（１４９〜２６０℃）の温度で対流部を出るが、この範囲外の煙道ガス温度を与えるように熱回収プロセスを調節することができる。次いで別々の煙突の煙道ガスを合しファン１４で脱ＮＯｘ系１０に移す。ファン１４は脱ＮＯｘ系１０中をガスが移動するよう煙道ガスの圧力を増加させる。
【００１３】
本発明の放射流反応器はガスが触媒床に入る前に比較的長いガス流の長さをもたらす。特に対流部と関連して、この長いガス流の長さが触媒床を通るガス流の速度分布をより均一にする助けをする。ガス流はファン出口できびしい速度分布を示すのでこれは重要である。通常の系では、触媒床はファンで起こる不均一な速度分布を補うため約２０％以上過剰設計される。この過剰設計は過度に大きく重い触媒床をもたらすが、本発明ではそれを避けることができる。
【００１４】
図２において一態様では、平行流気相反応器２０は内側表面２１ａと外側表面２１ｂをもつ反応器胴部（シェル）２１をもつ。胴部２１は初期濃度のＮＯｘを含有する入口ガスを受け入れるガス流入口２１ｃと、減少した濃度のＮＯｘを含有する処理済ガスを排出するガス流出口２１ｄと、ガス流出口２１ｄと連通して処理済ガスを通す通路２１ｅをもつ。
インゼクタ２２は還元剤を導入するためのものであり適宜公知のタイプのインゼクタを用いうる。典型的なインゼクタの例としては触媒床の上流の入口ガス流中に配したグリッド状部分がある。このグリッド状部分は均等に分布させた注入ノズルをもつ多孔分散管の集合体を含む。通常還元剤は入口ガスの流れ方向とは反対方向に注入される。好ましい還元剤はアンモニアだが、尿素、アルキルアミンその他の適当な還元剤も用いうる。インゼクタ２２は入口２１ｃ内又は入口２１ｃの上流に位置しうる。
【００１５】
反応器は窒素酸化物の選択還元用の少なくとも１の触媒を含有する少なくとも２個の触媒床２３を有する。選択的接触還元反応の好ましい温度は典型的には約３８０〜５５０°Ｆ（１９３〜２８８℃）、より好ましくは約４００〜４５０°Ｆ（２０４〜２３２℃）である。一般に、温度が低いほど多量の触媒が所定レベルのＮＯｘ変換の達成に必要となる。煙道ガス温度が望ましくないほど低い場合には、煙道ガス温度を上げるためにバーナーその他の熱源を用いうる。また炉系の対流部１３はＮＯｘの選択的接触還元に適する温度をもつ煙道ガスを与えるように構成しうる。
【００１６】
還元剤の存在下に用いる窒素酸化物の選択的還元用触媒は公知である。これら触媒の典型的で非限定的な例としては、バナジウム、アルミニウム、チタン、タングステン及びモリブデンの酸化物がある。ゼオライトも用いうる。ゼオライトの例としてはプロトンで、又は銅、コバルト、銀、亜鉛又は白金カチオン又はそれらの組み合わせで変成したＺＳＭ−５がある。勿論、本発明で用いうる触媒は特定のＳＣＲ触媒又は触媒組成物には限定されない。
【００１７】
図２に示すように、複数の触媒床２３ａ、２３ｂ、２３ｃ、２３ｄ、２３ｅ及び２３ｆが互いに間隔をあけて、垂直配向面に実質上平行に配置される。触媒床間の間隔はそれらの間にガス流の流れ用の通路をもたらす。シート金属等のガス不透過性材料でつくったガス流デフレクタを触媒床間に傾いた方向で配して還元剤を含有する入口ガス流の平行流を触媒床を横方向に通るようにする。たとえばデフレクタ２４ａを触媒床２３ａの上端と隣接する触媒床２３ｂの下端を結ぶように配する。またデフレクタ２４ｂは触媒床２３ｂの上端と隣接する触媒床２３ｃの下端を結ぶように配する。同様に、デフレクタ２４ｃ、２４ｄ及び２４ｅもそれぞれの触媒床間に傾き配向をもって１の触媒床の上端と隣接する触媒床の下端を結ぶように配する。デフレクタ２４ｆは触媒床２３ｆの上端と胴部の内側表面２１ａを結ぶように配する。壁２４ｇは触媒床２３ａの下端から実質上平行に胴部の内側表面２１ａに至り、入口ガス流が触媒床を迂回するのを防ぐ。
【００１８】
図４（Ａ）は反応器２０の触媒床配置の一部を示し、（還元剤を含む）入口ガス流Ｇが触媒床２３ａ、２３ｂ、２３ｃ及び２３ｄの間のそれぞれの間隙に入る状態を示している。ガス流はそれぞれの間隙を通って上昇し、傾斜デフレクタ２４ａ、２４ｂ、２４ｃ及び２４ｄによって方向をかえられて各触媒床を横方向に平行に流れ（図示するように）左方向に至ると処理済ガスは触媒床の反対側から出て、ガス流出口２１ｄ（図２）に至る通路２１ｅの一部を構成している触媒床の反対側に隣接する間隔を通って上昇する。ガス流はいずれもそれぞれの触媒床を同じ方向に移動する。
【００１９】
図３は別の反応器配置例を示し、反応器３０は内部空間をもつ反応器胴部３１をもつ。胴部３１は外側表面３１ａ、内側表面３１ｂ、入口３１ｃ、出口３１ｄ及び出口３１ｄと連通している処理済ガスが流れる通路３１ｅをもつ。インゼクタ３２を入口３１ｃ内又は入口３１ｃの上流に配しうる。インゼクタ２２についての前記の説明はインゼクタ３２にも適用される。
【００２０】
図３に示すように、複数の触媒床３３ａ、３３ｂ、３３ｃ、３３ｄ、３３ｅ及び３３ｆが互いに間隔をあけて、垂直配向面に実質上平行に配置される。触媒床間の間隔はそれらの間にガス流の流れ用の通路をもたらす。触媒床３３ａと胴部の内側表面３１ａとの間の間隙３１ｅ’は通路３１ｅの一部でありここを通って処理済ガスが出口３１ｄに至る。触媒床３３ａと３３ｂの間の間隙３５ａは還元剤を含む入口ガス流の一部を受け入れる。触媒床３３ｂと３３ｃの間の間隙３１ｅ”は通路３１ｅの一部であり処理済ガスがそこを通って出口３１ｄに至る。触媒床３３ｃと３３ｄの間の間隙３５ｂは還元剤を含む入口ガス流の別の一部を受け入れる。触媒床３３ｄと３３ｅの間の間隙３１ｅ''’は通路３１ｅの一部であり、処理済ガスがそこを通って出口３１ｄに至る。触媒床３３ｅと３３ｆの間の間隙３５ｃは還元剤を含む入口ガス流のさらに別の一部を受け入れる。触媒床３３ｆと胴部の内側表面３３ａの間の間隙３１ｅ''''は通路３１ｅの一部であり、処理済ガスがそこと通って出口３１ｄに至る。
【００２１】
シート状金属等のガス不透過性材料でつくったガス流デフレクタを触媒床の間に配して還元剤を含む入口ガスの平行流を触媒床を横方向に通過するようにする。たとえば、デフレクタ３４ａは触媒床３３ａの上端から隣接する触媒床３３ｂの上端にわたって水平に配される。デフレクタ３４ｃは触媒床３３ｃの上端から隣接する触媒床３３ｄの上端にわたって配される。デフレクタ３４ｅは触媒床３３ｅの上端から隣接する触媒床３３ｆの上端にわたって配される。デフレクタ３４ａ、３４ｃ及び３４ｅはガスを横方向にそれぞれの触媒床を通すように機能する。壁３４ｆは胴部の内側表面３１ａから触媒床３３ａの下端にわたって水平に配されて、還元剤を含む入口ガス流が間隙３１ｅ’を直接通って通路３１ｅに入ることによって触媒床を迂回するのを防ぐ。壁３４ｂは触媒床３３ｂの下端から触媒床３３ｃ下端にわたって水平に配されて還元剤を含む入口ガス流が間隙３１ｅ”を直接通って通路３１ｅに入ることによって触媒床を迂回するのを防ぐ。壁３４ｄは触媒床３３ｄの下端から触媒床３３ｅの下端にわたって水平に配されて触媒床３３ｅの下端にわたって水平に配されて、還元剤を含む入口ガス流が間隙３１ｅ'''を直接通って通路３１ｅに入ることによって触媒床を迂回するのを防ぐ。壁３４ｇは胴部の内側表面から触媒床３３ｆの下端にわたって水平に配されて還元剤を含む入口ガス流が間隙３１ｅ''''を直接通って通路３１ｅに入ることによって触媒床を迂回するのを防ぐ。
【００２２】
反応器３０の触媒床配置の一部を示す図４のＢにおいて、（還元剤を含む）入口ガス流Ｇが触媒床３３ｃと３３ｄの間の間隙３５ｂに入る。このガス流が間隙３５ｂを通って上昇しデフレクタ３４ｃによって（図示するように）左右に向きをかえられて隣接する平行な触媒床３３ｃと３３を横方向に且つ平行に通過する。処理済ガスは触媒床３３ｃと３３ｄの反対側から出て間隙３１ｅ”と３１ｅ''''に入る。
【００２３】
ＳＣＲ触媒は粒状、モノリス又は微細加工触媒（ＭＥＣ）の形でありうる。またチタニア、ゼオライト、炭素、ジルコニア、セラミック又はシリカ−アルミナ等の支持物質上に支持して用いうる。
【００２４】
図５（Ａ〜Ｄ）において、触媒は複数の積重ねたレンガ状ユニット５１を含みうるモノリス５０の形状でありうる。モノリス触媒５０は複数の平行な流路をもつ。図５（Ｃ）に示すように、モノリス５２は六角形の流路５３をもつハニカム構造をもつ。しかし、この流路は四角形、三角形、Ｔ−形等の適宜の他の形もとりうる。図５（Ｄ）に環状流路５５をもつモノリス５４を示す。モノリスは公知の焼結その他の適宜の方法で製造しうる。典型的なＳＣＲ触媒はモノリス支持体に含浸して処理のためにガス流が流れる流路の内側表面を被覆してつくられる。
【００２５】
さらに別の態様において、触媒床は微細加工した触媒（ＭＥＣ）を含みうる。これは約８５％以上の多孔度をもつメッシュ状構造体上にＳＣＲ触媒を担持したものである。
ＭＥＣ触媒は本出願人が２０００年７月３１日に出願した米国特許出願（代理人番号４１５００−５３０）に記載されており、その内容をここに引用する。
メッシュ状材料は、ワイヤもしくは繊維メッシュ、金属フェルトもしくはガーゼ、金属繊維フィルタ等の繊維又はワイヤからできている。メッシュ状構造体は単一層からなっていてもよく、またワイヤの２層以上を含んでいてもよく、たとえば、ニットワイヤ構造体、織成ワイヤ構造体等があり、特にワイヤ又は繊維の複数の層からなっていて３次元網状構造体となっているものが好ましい。好ましい態様において、支持構造体は層中でランダムに配向した複数層の繊維からなるものである。１種以上の金属を金属メッシュの製造に用いうる。また繊維と金属を複合して用いることもできる。
【００２６】
メッシュ状構造体が複数の繊維層からなっていて材料の３次元網目構造をつくっている好ましい態様において、これら支持体の厚さは少なくとも５ミクロンで、通常は１０ｍｍをこえない。好ましい態様によれば、網目構造体の厚さは少なくとも５０ミクロン、より好ましくは少なくとも１００ミクロンで、通常は２ｍｍをこえない。
一般に、繊維の複数の層を形成する繊維の厚さ又は直径は約５０ミクロン以下、好ましくは約１５０ミクロン以下、さらに好ましくは約３０ミクロン以下である。好ましい態様において、繊維の厚さ又は直径は約８〜約２５ミクロンである。
【００２７】
３次元メッシュ状構造体は公知方法たとえば
【特許文献１】
、
【特許文献２】
、
【特許文献３】
又は
【特許文献４】
に記載の方法で製造しうる。これらのメッシュ状構造体はまた上記公知例記載の方法以外の方法でも製造しうる。
【特許文献１】
米国特許第５，３０４，３３０号
【特許文献２】
米国特許第５，０８０，９６２号
【特許文献３】
米国特許第５，１０２，７４５号
【特許文献４】
米国特許第５，０９６，６６３号
【００２８】
本発明で用いるメッシュ状構造体は、（メッシュ上に支持した触媒なしで）８５％以上、好ましくは８７％以上、より好ましくは９０％以上の多孔度又はボイド容積を有する。ここでボイド容積はオープン状態の構造体の容積を構造体（開孔とメッシュ材料）の合計容積で割って１００をかけて求められる。
一の態様において、粒状支持体を使用せずに、触媒をメッシュ状構造体上に支持する。
【００２９】
別の態様において、窒素酸化物変換用触媒をメッシュ状構造体上に支持した粒状支持体上に支持する。ここで「粒状」又は「粒子」には、球状粒子、長尺粒子、短繊維等が包含される。一般に、触媒を支持する粒子の平均粒子サイズは２００ミクロンをこえず、典型的には５０ミクロン以下で、大部分の平均粒子サイズが２０ミクロンをこえないものが好ましい。一般的には、これら粒子の平均粒子サイズは少なくとも０．００２ミクロン、より好ましくは少なくとも０．５ミクロンである。粒状支持体に支持した触媒をメッシュ状構造体上に被覆する場合、触媒支持体の平均粒子サイズは一般的には１０ミクロンをこえず、メッシュ構造対中に保持する場合は一般的には１５０ミクロンをこえない。
【００３０】
本発明の一の態様において、触媒の支持体として機能するメッシュ状構造体は形状をととのえたパッキンの形態をしている。このパッキンは以下の実施例に示すように反応器中の触媒上を流れるガス相の乱れをもたらすように配される。メッシュ状触媒支持構造体は後記するように増大した乱流を付与するために適当な波形をもちうる。またメッシュ状構造体は乱流付与のためにタブや渦巻発生機を含みうる。乱流発生機の存在は放射（及び長さ）方向の混合性を高めまたメッシュを横切る局部圧力差を与えることでメッシュ上に被覆されているか又はメッシュ中に保持されている触媒への接触を促進し、そして流れのための駆動力を生ずる。パッキン構造としてはロールや１以上のシート等のモジュール形状のものもあり、これはモジュール中の流路がチューブの長さ方向に沿うように反応器のチューブ中に配される。ロールは平坦でも波形でもよいシートからつくることができ、このシートは混合促進用にて水や穴をもちうる。シートはまた波形細片にして、細片どうしをチューブのサイズに正確に適合する平坦シートで分けて接着剤、ワイヤ、円筒状平坦シート又はそれらの組合せで互いに保持してもよい。
【００３１】
触媒を支持するメッシュ状支持体は構造化したシート以外の形状でも用いうる。たとえばリング、粒子、リボン等の形で充填ベルトとして反応器中で用いうる。
メッシュ状構造体に支持した触媒はメッシュ状構造体を形成しているワイヤや繊維上に皮膜として存在していてもよくまたメッシュ状構造体の隙間に存在して保持されていてもよい。
触媒は浸漬やスプレー等の種々の手段でメッシュ状構造体上に被覆できる。触媒粒子はメッシュ状構造体を液体中に分散させた粒子を含む液体コーティング組成物（好ましくはコーティング浴の形）を、コーティング組成物がメッシュ状構造体内に入りその内部及び外部の両方に多孔性皮膜を形成する条件下に、接触させることによってメッシュ状構造体に付与できる。
【００３２】
触媒は窒素酸化物を変換するに有効な量がメッシュ状構造体上に支持される。一般的にいって、触媒は、メッシュと触媒の合計重量当り、少なくとも５％、好ましくは少なくとも１０％存在し、一般的には６０％をこえずまたより一般的には４０％をこえない。支持触媒を加える前のメッシュ状構造体の多孔度又はボイド容積が８７％以上の一態様において、触媒の重量は約５〜約４０％であり、また多孔度又はボイド容積が９０％以上の場合は支持触媒の重量は約５〜約８０％である。
【００３３】
構造パッキンの種々の態様を以下に述べる。
図６において、パッキン２は複数の多孔度メッシュ材料（ＭＥＣ材料）からなり、波形が垂直な流れ方向ｆに対し角度αで斜線で示されている。図６（Ａ）は波形６の代表的な断面を示す。隣接の波形シート８は９０°で互い違いになっている。
図７では、一般的なモノリスハニカム構造９Ｂが本発明のＭＥＣメッシュ材料９Ａと組合されて、ＮＯｘのＳＣＲ変換用の組合せ触媒床構造をもたらしている。この組合せ構造体は改良された変換率をもたらす。変換率の増加は下流のハニカムモノリスの改良された効率をもたらす構造の組合せによるものと思われる。
【００３４】
図８において、ＭＥＣ材料はシート材料のエレメント８２６から成形することができ、所望によりそこを通るガスの乱流を増加するために渦巻発生機を含みうる。図８において、所望により用いる渦巻発生機８４６及び８４８は３角形であり、エレメント８２６シート材料の平面から折りまげられる。渦巻発生機８４６及び８４８は交互の方向を向き、図８に示すようにシート材料の平面から突出している。波形は幅ｗをもつ。さらなる乱流を付与するために、渦巻発生機は圧力差によりＭＥＣ材料の孔を通る流対流をさらに促進する。エレメント８２６の側壁は約９０°の角度βで傾いている。根部と山部が直線方向に広がっている。
【００３５】
次に本発明の平行流反応器の操作と脱ＮＯｘ法の実施例を示す。
【実施例】
【００３６】
図２に示す平行流気相反応器を次の煙道ガス条件下に２つの炉の煙道ガス流中のＮＯｘの選択的接触還元に用いた：
2004530538.tif 000004
ＮＯｘの所望の還元を達成するために十分量のアンモニアを上記煙道ガスに加えた。用いた触媒はＶ２Ｏ５／ＴｉＯ２触媒を被覆したＭＥＣである。１０ｐｐｍに対する所望のＮＯｘ還元９０％は約５４ｍ３のＭＥＣ触媒を必要とする。この容積には厚さが０．５ｍで間隙が０．１５ｍの８個の平行触媒床をもつ平行流反応器が適している。触媒床の幅は３ｍ、長さは６ｍである。組合された触媒床の高さは約６ｍである。速度の不均衡分配を補うために追加の容積は必要ない。煙道ガスを処理のために通さねばならない有効床長さはわずかに約０．６ｍであった。圧力損失は触媒床を通してわずかに約０．０７インチＨ２Ｏであり、これは流れ方向の変化のために０．２インチに増加した。
【００３７】
上記実施例の平行流反応器とは反対に、同じ９０％のＮＯｘ還元を達成するために同じ触媒を用いた軸流反応器は３×６×３ｍの床と速度の不均衡を補うためさらに１０−２０％の触媒を必要とした。この反応器床の圧力低下は５インチＨ２Ｏであり、実施例の反応器より約２５倍大きい。
上記は単に説明のためのものであり本発明を限定するものではない。当業者は請求項に示す本発明の範囲内で適宜の変更が可能である。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】本発明の平行流反応器を煙突部にもつ公知の炉系を示し、Ａは概略図でＢはＡの側面図。
【図２】平行流反応器の概略図。
【図３】平行流反応器の別の態様の概略図。
【図４】実質的に平行な触媒床の構造の詳細図であり、Ａは図２のまたＢは図３の詳細図。
【図５】モノリス触媒床を示し、Ａはレンガ状ユニット、ＢはＡの一ユニット、ＣとＤは別の態様を示す概略図。
【図６】本発明の原理を説明するに有用なパッキン構造体の概略図を示し、Ａは波形パッキンの概略図。
【図７】微細加工触媒とモノリス触媒の組合せを示す概略図。
【図８】パッキンエレメントの一部を示す概略図。
【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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