(57)【要約】生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステル、および極性基を含む可塑剤を含み、少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示す組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）、および
極性基を含む可塑剤を含み、
少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示す組成物。
【請求項２】
前記組成物が少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す、請求項１の組成物。
【請求項３】
前記組成物が少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度を示す、請求項１の組成物。
【請求項４】
前記可塑剤がクエン酸のエステル、安息香酸エステルおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項１の組成物。
【請求項５】
前記可塑剤がシュークロースベンゾエート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ポリエチレングリコールジベンゾエートおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項１の組成物。
【請求項６】
前記可塑剤がリン酸塩、ポリアルキレングリコール、ジオニルフェノールエトキシレート、エトキシル化されたビスフェノールＡ、６０℃未満の環球法軟化点を有する液状ロジン誘導体、亜リン酸塩、トルエンスルホンアミドおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項１の組成物。
【請求項７】
粘着化レジンをさらに含む、請求項１の組成物。
【請求項８】
前記粘着化レジンが天然ロジン、変性ロジン、ロジンエステル、フェノール変性テルペンレジン、フェノール変性アルファメチルスチレンレジン、脂肪族石油炭化水素レジン、芳香族石油炭化水素レジン、芳香族変性脂環石油炭化水素レジン、脂環石油炭化水素レジン、それらの水素化誘導体およびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項７の組成物。
【請求項９】
前記粘着化レジンがポリ乳酸および水素化ロジンのグリセロールエステルからなる群から選ばれるものである、請求項７の組成物。
【請求項１０】
前記組成物が少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す、請求項７の組成物。
【請求項１１】
前記粘着化レジンが生物分解可能である、請求項７の組成物。
【請求項１２】
前記粘着化レジンがポリ乳酸およびポリ（ヒドロキシバレレートブチレート）
からなる群から選ばれるものである、請求項７の組成物。
【請求項１３】
通気性の熱可塑性ポリマーをさらに含む、請求項１の組成物。
【請求項１４】
前記通気性熱可塑性ポリマーがポリエーテル-ポリエステルブロックコポリマー、ポリエーテル-ポリアミドブロックコポリマーおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項１３の組成物。
【請求項１５】
前記通気性熱可塑性ポリマーが感水性である、請求項１３の組成物。
【請求項１６】
重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）
および重量で10%−50%の可塑剤を含む、請求項１の組成物。
【請求項１７】
重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）
および重量で10%−40%の可塑剤を含む、請求項１の組成物。
【請求項１８】
重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）
および重量で10%−30%の可塑剤を含む、請求項１の組成物。
【請求項１９】
重量で20%−60%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）
および重量で10%−30%の可塑剤を含む、請求項１の組成物。
【請求項２０】
生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステル、および
極性基を含む可塑剤を含み、
少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示す組成物。
【請求項２１】
前記生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルがポリ（エチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート-コ-ジグリコレート）、ポリ（エチレンアジペート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンアジぺート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）およびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項２０の組成物。
【請求項２２】
前記組成物が少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す、請求項２０の組成物。
【請求項２３】
前記組成物が少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度を示す、請求項２０の組成物。
【請求項２４】
生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステル、および
極性基を含む可塑剤を含み、
少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示すフィルム。
【請求項２５】
少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す請求項２４のフィルム。
【請求項２６】
少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度を示す請求項２４のフィルム。
【請求項２７】
前記生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルがポリ（エチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート-コ-ジグリコレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレンアジペート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンアジぺート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）およびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項２４のフィルム。
【請求項２８】
前記生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルがポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）を含む、請求項２４のフィルム。
【請求項２９】
前記可塑剤がクエン酸エステル、安息香酸エステルおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項２４のフィルム。
【請求項３０】
前記可塑剤がシュークロースベンゾエート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ポリエチレングリコールジベンゾエートおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項２４のフィルム。
【請求項３１】
前記可塑剤がリン酸塩、ポリアルキレングリコール、ジオニルフェノールエトキシレート、エトキシル化されたビスフェノールＡ、６０℃未満の環球法軟化点を有する液状ロジン誘導体、亜リン酸塩、トルエンスルホンアミドおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項２４のフィルム。
【請求項３２】
粘着化レジンをさらに含む、請求項２４のフィルム。
【請求項３３】
通気性の熱可塑性ポリマーをさらに含む、請求項２４のフィルム。
【請求項３４】
前記通気性熱可塑性ポリマーがポリエーテル-ポリエステルブロックコポリマー、ポリエーテル-ポリアミドブロックコポリマーおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである、請求項３１のフィルム。
【請求項３５】
感水性の通気性熱可塑性ポリマーをさらに含む、請求項２４のフィルム。
【請求項３６】
ポリ乳酸をさらに含む、請求項２４のフィルム。
【請求項３７】
重量で10%−70%の生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルおよび重量で10%−50%の可塑剤を含む、請求項２４のフィルム。
【請求項３８】
請求項１の組成物を含む物品。
【請求項３９】
請求項２０の組成物を含む物品。
【請求項４０】
請求項２４のフィルムを含む物品。
【請求項４１】
請求項２８のフィルムを含む物品。
【請求項４２】
前記物品がテキスタイル、テキスタイルラミネート、使い捨て可能なパッケージング、ベッドライナー、マットレスカバー、マットレスパッド、使い捨て可能な個人用衛生物品、傷手当て用品、サージカルドレープ、サージカルガウンからなる群から選ばれるものである、請求項１の組成物を含む物品。
【請求項４３】
前記物品がバンデージ、おむつ、衛生ナプキン、タンポン、下着ライナーからなる群から選ばれるものである、請求項１の組成物を含む物品。
【請求項４４】
前記物品が不織ウエブを含むものである、請求項１の組成物を含む物品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、生物分解可能なポリマーフィルムの通気性向上に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
例えば個人の衛生を含む使い捨て可能な用途に用いられるフィルムについて、通気性を有すること、および良好な風合すなわち柔らかさを示すことが望まれる。通気性(breathability)とは、例えばフィルムまたは衣類なる媒体を通して水分または水蒸気が拡散する能力を言う。フィルムの水蒸気透過度(moisture vapor transmission rate)は、一般的にそのフィルムの通気性に関係している。
種々の生物分解可能なポリマーが、特に個人用衛生物品および使い捨て可能なおむつで生じた廃棄物の処理を促進するために開発されてきている。これらの生物分解可能なポリマーは、コンポスト(compost)の状態で二酸化炭素と水のような有機成分に分解する。
これらの生物分解可能なポリマーのあるものは、高い粘着性を有する。その結果、標準のホットメルト条件下でそれらの生物分解可能なポリマーを処理すること、およびそれらの生物分解可能なポリマーを使用して薄いフィルムをコート（coat）することが困難である。
【０００３】
米国特許第５６２５０２９号明細書（ハブス（Hubbs）他）は、生物分解可能なものとして記載されているポリ（3-ヒドロキシアルカノエート）なる熱可塑性ポリマー、およびポリ（3-ヒドロキシアルカノエート）の脂肪族-芳香族コポリエステルとの混合物を開示している。
【０００４】
米国特許第５７００３４４号明細書（エジントン(Edgington)  他）は、2-プロパン酸から誘導されるポリエステルに基づく粘着化レジンを開示している。その粘着化レジンは、生物分解可能でコンポスト化可能なものとして記載されている。エジントン(Edgington)他は、また生物分解可能でコンポスト化可能な熱可塑性レジンも開示する。エジントン(Edgington)他は、例えばホットメルト接着剤およびホットメルト感圧接着剤を含む接着剤組成物を形成するために、その粘着化レジンが生物分解可能でコンポスト化可能なポリマーまたはレジンと組合わされ得ることを開示している。さらにエジントン(Edgington)他は、そのコンポスト化可能な熱可塑性レジンおよび粘着化レジンと組合わされ得る小分子のコンポスト化可能な可塑剤を開示している。
【０００５】
米国特許第５９８８５０５号明細書（ブリンク(Brink)）は、熱可塑性エラストマーと微細孔の無機充填剤を含む組成物を開示している。その組成物のフィルムは、少なくとも200g mil/m2/日の水蒸気透過度を示し得るものであるように記載されている。ブリンク(Brink)は、コポリエステル、ポリアミドおよびポリウレタンを含む熱可塑性エラストマーを開示している。特定して開示されているコポリエステルの例は、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート-コ-ジグリコレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、およびポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）を含む。
【０００６】
欧州特許出願公開第０９６３８３７号明細書、欧州特許出願公開第０９６３７６０号明細書および欧州特許出願公開第０９６４０２６号明細書は、熱可塑性ポリマーと可塑剤を含み、水蒸気透過可能なフィルムを形成し得る熱可塑性組成物を記述する。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
一面において、本発明は、生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステル（例えば、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート））および、極性基を含む可塑剤を含み、少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示す組成物を特徴としている。ある具体的態様では、当該組成物が生物分解可能なものである。他の具体的態様では、当該組成物が少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す。他の具体的態様では、当該組成物が少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度を示す。
【０００８】
ある具体的態様では、当該可塑剤がクエン酸のエステル、安息香酸エステルおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。他の具体的態様では、当該可塑剤がシュークロースベンゾエート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ポリエチレングリコールジベンゾエートおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。もう一つの具体的態様では、当該可塑剤がリン酸塩、ポリアルキレングリコール、ジオニルフェノールエトキシレート、エトキシル化(ethoxylated)されたビスフェノールＡ、６０℃未満の環球法軟化点を有する液状ロジン誘導体、亜リン酸塩、ポリエチレングルコール、トルエンスルホンアミドおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。
【０００９】
もう一つの具体的態様では、当該組成物が粘着化レジンをさらに含む。ある具体的態様では、当該粘着化レジンが天然ロジン、変性ロジン、ロジンエステル、フェノール変性テルペンレジン、フェノール変性アルファメチルスチレンレジン、脂肪族石油炭化水素レジン、芳香族石油炭化水素レジン、芳香族変性脂環石油炭化水素レジン、脂環石油炭化水素レジン、それらの水素化誘導体およびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。一つの具体的態様では、当該組成物が粘着化レジンをさらに含み、少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す。他の具体的態様では、当該粘着化レジンが生物分解可能なものである。ある具体的態様では、当該粘着化レジンがポリ乳酸およびポリ（ヒドロキシバレレートブチレート）からなる群から選ばれるものである。
【００１０】
ある具体的態様では、当該組成物が通気性の熱可塑性ポリマーをさらに含む。他の具体的態様では、当該通気性熱可塑性ポリマーがポリエーテル-ポリエステルブロックコポリマー、ポリエーテル-ポリアミドブロックコポリマーおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。一つの具体的態様では、当該通気性熱可塑性ポリマーが感水性（すなわち水溶性、水分散性、水膨潤性またはそれらの組合せ）である。
【００１１】
他の具体的態様では、当該組成物が重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）および重量で10%−50%の可塑剤を含む。一つの具体的態様では、当該組成物が重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）および重量で10%−40%の可塑剤を含む。他の具体的態様では、当該組成物が重量で10%−70%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）および重量で10%−30%の可塑剤を含む。ある具体的態様では、当該組成物が重量で20%−60%のポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）および重量で10%−30%の可塑剤を含む。
【００１２】
一つの具体的態様では、当該生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルが、ポリ（エチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート-コ-ジグリコレート）、ポリ（エチレンアジペート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンアジぺート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、およびポリ（エチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）からなる群から選ばれるものである。
【００１３】
他の面において、本発明はここに開示される組成物を含むフィルムを特徴としている。一つの具体的態様では、当該フィルムが少なくとも400g/m2/日の水蒸気透過度を示す。他の具体的態様では、当該フィルムが少なくとも1000g/m2/日の水蒸気透過度を示す。ある具体的態様では、当該フィルムが少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度を示す。
【００１４】
一つの具体的態様では、当該可塑剤がクエン酸エステル、安息香酸エステルおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。ある具体的態様では、当該可塑剤がシュークロースベンゾエート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ポリエチレングリコールジベンゾエートおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。他の具体的態様では、当該可塑剤がリン酸塩、ポリアルキレングリコール、ジオニルフェノールエトキシレート、エトキシル化されたビスフェノールＡ、６０℃未満の環球法軟化点を有する液状ロジン誘導体、亜リン酸塩、ポリエチレングルコール、トルエンスルホンアミドおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。
【００１５】
一つの具体的態様では、当該フィルムが粘着化レジンをさらに含む。他の具体的態様では、当該フィルムが通気性の熱可塑性ポリマーをさらに含む。ある具体的態様では、当該通気性熱可塑性ポリマーがポリエーテル-ポリエステルブロックコポリマー、ポリエーテル-ポリアミドブロックコポリマーおよびそれらの組合せからなる群から選ばれるものである。
ある具体的態様では、当該フィルムが感水性の通気性熱可塑性ポリマーをさらに含む。他の具体的態様では、当該フィルムがポリ乳酸をさらに含む。
他の具体的態様では、当該フィルムが重量で10%−70%の生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルおよび重量で10%−50%の可塑剤を含む。
【００１６】
もう一つの面において、本発明はここに開示される組成物を含む物品を特徴としている。他の面において、本発明はここに開示されるフィルムを含む物品を特徴としている。一つの具体的態様では、当該物品がテキスタイル、テキスタイルラミネート、使い捨て可能なパッケージング、ベッドライナー、マットレスパッド、マットレスカバー、使い捨て可能な個人用衛生物品、傷手当て用品、サージカルドレープ、サージカルガウンからなる群から選ばれるものである。他の具体的態様では、当該物品がバンデージ、おむつ、衛生ナプキン、タンポン、下着ライナーからなる群から選ばれるものである。
【００１７】
他の面において、本発明は不織ウエブおよびここに開示される組成物を含む物品を特徴としている。
ある具体的態様では、当該組成物が接着剤の性質を示す。他の具体的態様では、当該組成物が生物分解可能である。
【００１８】
本発明は、フィルムに成形されたときに、当該生物分解可能ポリマー自体に比較して、改善された水蒸気透過度と増強された粘着性を示す組成物を特徴としている。当該組成物は、またホットメルト操作によく適しており、溶融温度で安定した粘性を示すように配合され得る。当該組成物は、またその組成物で成形されたフィルムの水蒸気透過度を犠牲にすることなく粘着化レジンを含むように配合され得る。
当該組成物は、可塑剤の目に見えるブリードが無いように配合され得る。
本発明は、また液体状の水に対して不透過性であって水蒸気と空気に対して透過性を示すように配合され得るフィルムをも特徴としている。
【００１９】
〔用語集〕
本発明に関して、これらの用語は以下に述べる意味を有している。
語句「感水性」（water sensitive）は、水性環境中における水溶性、水分散性、水膨潤性またはそれらの組合せを意味する。
語句「生物分解可能」（biodegradable）は、コンポスティング(composting)環境または下水媒体(sewer medium)中における二酸化炭素と水への分解を意味する。
本発明の他の特徴は、好ましい具体的態様についての以下の記載および特許請求の範囲から明らかであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
当該組成物は、生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルおよび可塑剤を含む。当該組成物は、好ましくは少なくとも400g/m2/日の、さらに好ましくは少なくとも1000g/m2/日の、さらに好ましくは少なくとも2000g/m2/日の水蒸気透過度（moisture vapor transmission rate (MVTR)）を示す通気性フィルムを成形し得るものである。比較的低いMVTRを有する生物分解可能な脂肪族-芳香族コポリエステルへの可塑剤の添加が、当該コポリエステルのMVTRを驚異的に向上させる。当該組成物のMVTRはMVTRテスト方法に従って決定される。
当該組成物は、生物分解可能なように配合され得る。
【００２１】
当該脂肪族-芳香族コポリエステルは、コンポスト条件下で検証可能な期間に例えば二酸化炭素と水を含む有機成分に分解する。妥当な生物分解可能な脂肪族-芳香族の生物分解可能なコポリエステルには、例えばポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-テレフタレート-コ-ジグリコレート）、ポリ（エチレンアジペート-コ-テレフタレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-テレフタレート）、ポリ（エチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレングルタレート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（エチレンアジペート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、ポリ（テトラメチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）、およびポリ（エチレンサクシネート-コ-ナフタレンジカルボキシレート）が含まれる。好ましくは当該生物分解可能脂肪族-芳香族コポリエステルが、ポリ（テトラメチレンアジペート-コ-テレフタレート）であり、それは例えばイーストマン  ケミカル  カンパニー（Eastman Chemical Company）（テネシー州キングスポート(Kingsport)）から商品名「イースター  バイオコポリエステル」(EASTAR BIOCOPOLYESTER)として商業的に入手可能である。
【００２２】
当該生物分解可能脂肪族-芳香族コポリエステルは、好ましくは重量で約10%−約70%、さらに好ましくは重量で約20%−約60%、最も好ましくは重量で約25%−約50%の量で当該組成物中に存在している。
【００２３】
当該可塑剤は、極性基を含み、好ましくは親水性である。好ましい可塑剤は、生物分解可能であって、室温で液体である。妥当な可塑剤の例には、クエン酸エステル（例えばアセチル-トリブチルシトレート）、安息香酸エステル（例えばシュークロースベンゾエート、1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、ポリエチレングリコールジベンゾエート、およびジエチレングリコールジベンゾエート、なおエステル化されたヒドロキシル基のモル分率が0.5-0.95の範囲にある）；フタレート（例えばジオクチルフタレート、ブチルベンジルフタレート）、リン酸塩、ポリアルキレングリコール（例えば1000未満の分子量を有するポリエチレングリコールおよびポリエチレングリコールのフェニルエーテル）、ジオニルフェノールエトキシレート；エトキシル化されたビスフェノールＡ；６０℃未満の環球法軟化点を有する液状ロジン誘導体；t-ブチルジフェニルホスフェートのような亜リン酸塩；約1000以下の分子量を有するポリエチレングリコールおよびポリエチレングリコールの誘導体（例えばポリエチレングリコールのフェニルエーテル）、トルエンスルホンアミド、およびそれらの組合せが含まれる。
【００２４】
商業的に入手可能な有用な可塑剤は、次のような商品名で得られる可塑剤を含む。すなわち、モーフレックス インク（Morflex Inc.）（ノースカロライナ州のグリーンスボロ(Greensboro)）からの可塑剤シトロフレックス(CITROFLEX)2、シトロフレックス(CITROFLEX)A-2、シトロフレックス(CITROFLEX)4およびシトロフレックス(CITROFLEX)A-4；モンサント（Monsanto）（ミズリー州のセントスイス(St. Louis)）からのt-ブチルジフェニルホスフェートであるサンティサイザー(ASNTICIZER)160およびサンティサイザー(ASNTICIZER)154；デグッサ（Degussa）（ニュージャージー州のピスカタウエイ(Piscataway)）からの液状可塑剤ダオナコール(DYNACOL)720；シーピー  ホール（C.P. Hall）（イリノイ州のシカゴ(Chicago)）からの液状重合体可塑剤；ベルシコール（Velsicol）（イリノイ州のロゼモント(Rosemont)）からの1,4-シクロヘキサンジメタノールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)352、ジエチレングリコール/ジプロピレングリコールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)50、ポリエチレングルコールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)200、ジプロピレングリコールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)9-88およびベンゾフレックス(BENZOFLEX)20-88、ポリプロピレングリコールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)400、モル分率0.5-0.95でヒドロキシル基がエステル化されたジエチレングリコールジベンゾエートであるベンゾフレックス(BENZOFLEX)2-45；アイシーアイ（ICI）（デラウエア州のウイルミントン(Wilmington)）からのポリエチレングリコール（PEG）のフェニルエーテルであるピカール(PYCAL)94、ピーピージー  インダストリーズ（PPG Industries）（ペンシルバニア州のピッツバーグ(Pittburgh)）からのエトキシル化されたビスフェノールAであるマコール(MACOL)206EM、ハントスマン  ケミカル（Huntsman Chemical Corp.）（テキサス州のヒューストン(Houston)）からのジオニルフェノールエトキシレートであるスルホニック(Sulfonic)DNP；ユニテックス  ケミカル(Unitex Chemical Corp.)（ノースカロライナ州のグリーンスボロ(Greensboro)）からのシュークロースベンゾエートであるユニプレックス(UNIPLEX)280およびトルエンスルホンアミドであるユニプレックス(UNIPLEX)214とユニプレックス(UNIPLEX)108；アクゾ  ノーベル(Akzo Nobel)（イリノイ州のシカゴ(Chicago)）からのケトジェンフレックス(KETJENFLEX)8；およびハーキュレス(Hercules)（デラウエア州のウイルミントン(Wilmington)）からの水素化レジンのメチルエステルであるハーコリン(HERCOLYN)Dである。有用な生物分解可能な可塑剤は、クエン酸エステルと商品名シトロフレックス(CITROFLEX) で得られる可塑剤を含む。
【００２５】
可塑剤は、好ましくは重量で約10％−約50％、さらに好ましくは重量で約15％−約50％、好ましくは重量で約10％−約40％、好ましくは重量で約15％−約30％の量で当該組成物中に存在している。
【００２６】
当該組成物はいくらかの粘着力を示し、その粘着力の程度は粘着化レジンを含むことによって強化され得る。妥当な粘着化レジンは、通常極性を有しており、６０℃以上の環球法軟化点(Ring and Ball softening point)を有する。その例として、ガムロジン、ウッドロジン、タル油ロジン、蒸留ロジン、水素化ロジン、二量化ロジンおよび重合化ロジンのような天然および変性ロジン；例えばペール(pale)、ウッドロジンのグリセロールエステル、水素化ロジンのグリセロールエステル、重合化ロジンのグリセロールエステル、水素化ロジンのペンタエリトリトールエステルおよびロジンのフェノール変性ペンタエリトリトールエステルを含む天然および変性ロジンのグリセロールおよびペンタエリトリトールエステルのようなロジンエステル；例えば二環式テルペンとフェノールの酸性剤中での縮合から得られるレジン生成物を含むフェノール変性テルペンまたはアルファメチルスチレンレジンおよびそれらの水素化誘導体；約70−135℃の環球法軟化点を持つ脂肪族石油炭化水素レジン；主としてオレフィンとジオレフィンからなるモノマーの重合から得られる後者のレジン；水素化脂肪族石油炭化水素レジンを含む；芳香族石油炭化水素レジン、混合された芳香族および脂肪族パラフィン炭化水素レジンおよびそれらの水素化誘導体；芳香族変性脂環石油炭化水素レジンおよびそれらの水素化誘導体；脂環石油炭化水素レジンおよびそれらの水素化誘導体；低分子量のポリ乳酸；およびそれらの組合せがある。
【００２７】
好ましい粘着化レジンは、生物分解可能である。有用な生物分解可能粘着化レジンには、例えばポリ乳酸および3-ヒドロキシ酪酸と3-ヒドロキシ吉草酸から作成されるポリエステルが含まれる。他の有用な生物分解可能粘着化レジンは、例えば米国特許第５７００３４４号明細書（エジントン(Edgington)他）および米国特許第５７５３７２４号明細書（エジントン(Edgington)他）に開示されている。
【００２８】
商業的に入手できる有用な粘着化レジンの例には、ハーキュレス(Hercules)（デラウエア州のウイルミントン(Wilmington)）から商品名ホーラル(FORAL)NC、クリスタレックス(KRISTALEX)およびエンデックス(ENDEX)として得られるレジン、ハーキュレス(Hercules)からのホーラル(FORAL) AXとホーラル(FORAL) 85のような非イオン性粘着化レジン、デーエスエム  レジンズ(DSM Resins)（フロリダ州のパナマ(Panama)市）からのアルファメチルスチレンフェノール類であるウラタック(URATAK) 68520、ユニオン  キャンプ(Union Camp)からのロジンエステルであるユニタック(UNITAC)R100L、アリゾナ  ケミカル(Arizona Chemical)（フロリダ州のパナマ(Panama)市）からのテルペンフェノール粘着化レジンであるシルバレツ(SYLVAREZ) TP300およびシルバレツ(SYLVAREZ) TP2040、およびクロノポール(Chronopol Inc.)（コロラド州のゴールデン(Golden)）からの低分子量の粘着性ポリ乳酸であるクロノポール(CHRONOPOL) PLAが含まれる。
【００２９】
当該粘着化レジンは、当該組成物の粘着性を増すのに十分な量で当該組成物に添加され得る。当該粘着化レジンは、また組成物の加工を容易にするために選択され得る。粘着化レジンは、組成物全重量基準で好ましくは重量で約5％−約25％、さらに好ましくは重量で約10％−約25％、最も好ましくは重量で約10％−約15％の量で当該組成物中に存在している。
【００３０】
当該組成物は、通気性の熱可塑性ポリマー、すなわち少なくとも200g/m2/日の水蒸気透過度を持つフィルムを成形できるような熱可塑性ポリマーも含むことができる。有用な通気性熱可塑性ポリマーの例には、例えばデュポン(Dupont)（デラウエア州のウイルミントン(Wilmington)）からハイトレル(HYTREL) 8171およびハイトレル(HYTREL) G3548を含む商品名ハイトレル(HYTREL)として商業的に入手可能なポリエーテル-ポリエステルブロックコポリマー、アトケム  ノース  アメリカ(Atochem North America)（ペンシルバニア州のフィラデルフィア(Philadelphia)）から商品名ペバックス(PEBAX) として得られるポリエーテル-ポリアミドブロックコポリマーが含まれる。他の有用な熱可塑性ポリマーには、バイエル  コーポレーション(Bayer Corporations)（ペンシルバニア州のピッツバーグ(Pittsburgh)）から商品名バク(BAK)として得られるポリエステル-ポリアミドコポリマーが含まれる。
【００３１】
妥当な通気性で感水性の熱可塑性ポリマーには、例えば結晶性の感水性熱可塑性ポリマーおよび非晶質の感水性熱可塑性ポリマーが含まれる。語句「結晶性ポリマー」（crystalline polymer）は、溶融温度を超えるまで、ガラス転移以上でゴム弾性または柔軟性を保持するポリマーを意味する。当該結晶性ポリマーの溶融は、結晶性のＸ線回折効果の消失も伴う。語句「非晶質」（amorphous）は、温度の上昇と共に、徐々に柔らかく、延伸性の弾性相を経て、ゴム状になり、最後に液状になるようなポリマーを意味する。非晶質ポリマーは、相間でスムースな転移を示す。
【００３２】
妥当な水溶性の結晶性熱可塑性ポリマーは、ポリオキシアルキレングリコールジアミンとジカルボン酸またはジカルボン酸エステルの反応生成物を含み、そのポリオキシアルキレングリコールジアミンは次の式を有する。
NH2--(CH2)x--(OCH2--CH2)y--O--(CH2)x--NH2
ここでXは２または３であり、Yは１または２である。
【００３３】
妥当なポリオキシアルキレングリコールジアミンの例には、Xが２でYが１であるトリエチレングリコールジアミンと、Xが２でYが２、およびXが３でYが２であるテトラエチレングリコールジアミンが含まれる。商業的に入手可能な有用なポリオキシアルキレングリコールジアミンとして、ハントスマン  ケミカル（Huntsman Chemical Co.）（テキサス州のヒューストン(Houston)）から商品名ジェフアミン(JEFFAMINE) XTJ-504とジェフアミン(JEFFAMINE) EDR-192（テトラエチレングリコールジアミン）が入手できる。好ましいジアミンは、Xが３でYが２である4,7,10-トリオキサトリデカン-1,13-ジアミン (TTDジアミン)であり、それはバスフ（BASF）（ニュージャージ州のパーシパニー(Parsippany)）から入手できる。連鎖停止酸またはアミンが反応中に使用され、および/またはワックス、粘着付与剤、結晶性ポリマーおよびモノ酸(monoacids)のような追加成分が反応したポリアミドと結果的に結合される場合、他の有用なアミンに、ジェフアミン(JEFFAMINE)D-230、D-400、XTJ-500、XTJ-501およびXTJ-502が含まれる。アジピン酸を例えばTTDジアミンおよびジェフアミン(JEFFAMINE) D-230と反応させるとき、アジピン酸のTTDジアミンのみとの反応に関して生成ポリアミドが比較的ゆっくりと硬化していく。
【００３４】
当該ポリオキシアルキレングリコールジアミンは、等しい化学量論比のジカルボン酸と反応する。妥当なジカルボン酸は、アジピン酸、ピメリン酸、アゼライン酸、セバシン酸、スベリン酸、ドデカン二酸(dodecanedioic acid)、テレフタル酸、イソフタル酸、t-ブチルイソフタル酸、ニ量体酸およびそれらの混合物を含む、５−３６の炭素原子を持つものである。これらの酸のエステルおよび無水物も使用されて良い。
【００３５】
特に有用な水溶性ポリエーテルアミドは、好ましくは１９０℃より高くない融点を有しており、アジピン酸がジェフアミン(JEFFAMINE) XTJ-504と反応されるとき、アジピン酸がジェフアミン(JEFFAMINE) EDR-19と反応されるとき、およびアジピン酸がTTDジアミンと反応されるときに生じる。
【００３６】
当該ポリアミド成分は、ワックス、粘着付与レジン、結晶性ポリマー、モノ酸およびそれらの混合物からなる群から選ばれる少なくとも一成分と化合され得る。当該モノカルボン酸とモノアミンは、前記のように反応体のみならずポリアミドが形成された後に添加されるべき成分としても有用であることが見出されている。
【００３７】
結晶性水溶性ポリアミドの妥当なものは、エイチビー  フラー  カンパニー（H. B. Fuller Company）（ミネソタ州のセントポール(St. Paul)）から商品名NP-2126として商業的に入手できる。他の妥当な結晶性で感水性のポリマーは、例えばユニオン  カーバイド(Union Carbide)（コネチカット州のダンバリー(Danbury)）からのポリエチレンオキサイドを含み、結晶性ポリエステルも妥当であろう。
【００３８】
妥当な非晶質で感水性の熱可塑性ポリマーには、例えばポリビニルアルコール、ポリビニルピロリドン、ポリビニルピロリドン/ビニルアセテート、ポリビニルピロリドン/アクリル酸、ポリエーテルオキサゾリン、直鎖および分岐の水分散性ポリエステルが含まれる。
【００３９】
商業的に入手できる妥当な非晶質で感水性の熱可塑性ポリマーには、例えば日本合成(Nippon Groshei)（日本）から商品名グローセラン(GROHSERAN) L-301およびグローセラン(GROHSERAN) L-302として、およびユニチカ(Unitaka Ltd.)（日本）から商品名ユニチカ(UNITIKA)として入手できるポリビニルアルコール；バスフ（BASF）（ニュージャージ州のマウントオリーブ(Mount Olive)）およびアイエスピー(ISP)（ニュージャージ州のウエイン(Wayne)）から入手できるポリビニルピロリドン；アイエスピー(ISP)から商品名アクリリドン(ACRYLIDONE)として入手できるポリビニルピロリドン/ビニルアセテートコポリマーおよびポリビニルピロリドン/アクリル酸；ダウ  ケミカル カンパニー(Dow Chemical Company)（テキサス州のフリーポート(Freeport)）から商品名ペオックス(PEOX)およびピーシーアイ  インコーポレイテッド(PCI Incorporated) （アリゾナ州のツクソン(Tucson)）から商品名アクアゾル(AQUAZOL)として入手できるポリエチルオキサゾリン、アモコ  ケミカル(Amoco Chemical Co.) から商品名アモボンド(AMOBOND)として入手できるポリビニルメチルエーテル、イーストマン  ケミカル カンパニー(Eastman Chemical Company)（テネシー州のキングスポート(Kingsport)）からイーストマン(Eastman) AQ-14000、イーストマン(Eastman) AQ-1950およびイーストマン(Eastman) AQ-1045を含む商品名イーストマン(Eastman) AQとして入手できる直鎖ポリエステル、ポリアクリルアミドおよび水分散性ポリエステルおよびコポリエステルが含まれる。
【００４０】
商品名イーストマン(Eastman) AQとして入手できる水分散性ポリエステルおよびコポリエステルは、直鎖状ポリエステルまたは分岐状スルホン化コポリエステルである。そのようなポリマーは、塩水および体液に不溶で、水道水に分散可能である。分岐状の水分散性コポリエステルのTgは約−５℃から７℃の範囲にあり、直鎖状ポリエステルは約３０℃から約６０℃のTgを持つ。直鎖状熱可塑性水分散性ポリエステルは、例えばイーストマン  ケミカル カンパニー(Eastman Chemical Company)（テネシー州のキングスポート(Kingsport)）からのイーストマン(Eastman) AQ35S(11,000Mn)、AQ38S(11,000Mn)、AQ48S(9,000Mn)およびAQ55S(10,000Mn) を含む商品名イーストマン(Eastman) AQシリーズとして商業的に入手できる。分岐状の熱可塑性水分散性ポリエステルは、例えばイーストマン  ケミカル カンパニーからのイーストマン(Eastman) AQ1045、AQ1350、AQ1950およびAQ14000 を含む商品名イーストマン(Eastman) AQシリーズとして商業的に入手できる。
【００４１】
他の有用な水分散性ポリマーは、エイチビー  フラー  カンパニー（H.B. Fuller Company）（ミネソタ州のセントポール(St.Paul)）から商品名ハイドロメルト(HYDROMELT)として商業的に入手できる。
有用な感水性熱可塑性ポリマーおよびそれらの製造方法は、例えば米国特許第３８８２０９０号明細書（ファガーバーグ(Fagerberg)他）、第５０５３４８４号明細書（スペランザ(Speranza)他）、第５１１８７８５号明細書（スペランザ(Speranza)他）、第５０８６１６２号明細書（スペランザ(Speranza)他）、第５３２４８１２号明細書（スペランザ(Speranza)他）、第５８９９６７５号明細書（アーメド(Ahmed)他）、第５８６３９７９号明細書（アーメド(Ahmed)他）、第５６６３２８６号明細書（アーメド(Ahmed)他）、第５８６９５９６号明細書（アーメド(Ahmed)他）および第６１０３８０９号明細書（アーメド(Ahmed)他）に開示され、それらに具体化されている。
【００４２】
当該組成物は、例えばポリ乳酸ポリマー、3-ヒドロキシ酪酸と3-ヒドロキシ吉草酸（例えばモンサント  カンパニー（Monsanto Company）（ミズリー州のセントスイス(St. Louis)））から商品名バイオポル(BIOPOL)として入手可能）から形成されるポリエステル、およびポリエステルウレタン熱可塑性ポリマーも含むことができ、それらはすべて20,000以上の、好ましくは30,000以上の分子量(Mn)を有する。
有用な生物分解可能ポリ乳酸熱可塑性ポリマーは、ポリ乳酸の高分子量直鎖ポリエステルを含む。商業的に入手できる妥当なポリ乳酸熱可塑性ポリエステルは、カーギル(Cargill Inc.)（ミネソタ州のミネトンカ(Minnetonka)）から得られる。
【００４３】
有用な生物分解可能ウレタンポリエステルは、典型的には芳香核または脂肪核に２または３個のイソシアナト基を有するポリイソシアネートをポリエステルと反応させて準備され得る。ポリエステルは、２個またはそれ以上のヒドロキシ基を有するヒドロキシ化合物を、ポリエステルの主鎖を形成するための２個またはそれ以上のカルボキシル基を有する酸化合物と反応させて準備され得る。好ましいヒドロキシ化合物は、エチレングリコール、プロピレングリコール、1,4-ブテングリコール、２個またはそれ以上の遊離ヒドロキシル基を有するエチレンオキサイド、プロピレンオキサイド、ブチレンオキサイドから製造されるポリマー、および他の同様なジオール、トリオールおよびポリオール化合物を含む。本発明のポリエステルウレタンの製造に使用され得る有用な酸には、例えばシュウ酸、リンゴ酸、マレイン酸、フタル酸、テレフタル酸およびピロメリット酸を含むジ-およびトリ-カルボン酸置換化合物が含まれる。妥当なポリエステルは、例えば乳酸およびヒドロキシ酪酸のようなヒドロキシ酸と、ポリカプロラクトンジオールおよびポリエチレングリコールのようなポリマーを含むヒドロキシ-カルボン酸含有化合物から準備され得る。そのヒドロキシ化合物と酸化合物は、熱可塑性ポリエステルレジンの生成において生ずるエステル結合を形成するために、縮合反応条件下で水分の除去と共に反応し得る。
【００４４】
熱可塑性ポリマーが存在する場合、組成物全重量基準で好ましくは重量で約5％−約50％、さらに好ましくは重量で約10％−約40％、最も好ましくは重量で約15％−約40％の量で、熱可塑性ポリマーが当該組成物中に存在している。
【００４５】
当該組成物は、例えば接着剤組成物、バインダー、フィルム、ファイバー、不織布、コーティング（例えば連続または不連続）、バインダー、含浸剤およびラミネートを含む種々の形で、および種々の応用で通気性層（例えばシート）として提供され得る。種々の形での当該組成物は、例えばテキスタイル、テキスタイルラミネート、例えば食品および製品のパッケージングを含む使い捨て可能なパッケージング、ベッドライナー、マットレスパッド、マットレスカバー、例えばバンデージ、おむつ、衛生ナプキン、タンポンおよび下着ライナーを含む使い捨て可能な個人用衛生物品、例えば傷手当て用品、サージカルドレープおよびサージカルガウンを含む他の物品を含むいろいろな用途に有用である。
【００４６】
当該組成物は、例えばホットメルトコーティング、押出、スプレイ（例えばスパイラルスプレイ）コーティング、組成物のビーズのデポジット、メルトブロー、ラミネート、含浸およびそれらの組合せを含むいろいろな技術を使用して、例えば連続および不連続なコーティングおよびフィルムを含むコーティングとして、基材に適用され得る。
【００４７】
有用なコーティング方法の例には、組成物に流動性を付与すること、すなわち組成物の溶融、および例えばスロットダイコーターなるコーティング装置からコーティング装置と基材間を非接触の状態で基材上に組成物を放出することを含む。その方法は、当該組成物が低いコーティング量で適用されても高いコーティング量で適用されても、良好な触質性（tactile quality）を有する製品を提供し得る。薄いコーティング量ではコートされた物の剛性が低下し、コートされていない物と同等の柔らかさのテキスタイル物質が提供される。その方法は、高いコーティング量を有した柔らかい物を提供するのにも使用され得る。有用なコーティング方法は、例えば米国特許第５８２７２５２号明細書、米国特許第６１２０８８７号明細書および国際公開第99/28048号パンフレットに記載され、それらに具体化されている。
【００４８】
図1は、方法の一つの例を示すものであり、そこでは第1基材１が、コーティングデバイス（３）に接近する前に第1基材（１）が正しい位置になるように一連の遊びローラー（２）の先の駆動ロールによって前進させられる。コーティングデバイス（３）がコートされるべき基材（１）から距離をおいて位置しており、その距離は約0．5 mmから約20 mmの範囲にあり、コートされる当該組成物（６）の特性に依存している。任意の第2基材（４）が、ニップロール（５）の手段によって第1基材（１）のコートされた面に付着され得る。第2基材（４）を付着させようとする場合、ニップロール（５）をコーティングデバイス（３）から約25 cmの距離でコーティングデバイス（３）のより近くに配置することが、しばしば好ましい。
【００４９】
組成物（６）は、連続フィルム（８）の形でコーティングデバイス（３）を出る。組成物（６）が連続フィルム（８）の形でコーティングデバイス（３）から離れるとき、基材（１）にすぐには接触しない。その代わりにそれは、基材（１）に触れることなく基材（１）上でつるされた連続フィルムとして少しの距離を移動する。コーティングデバイスと基材の間の距離は、約0.5mmから約20mmの範囲にある。その距離は、コートされている組成物の粘土によって大きく影響される。好ましくは、連続フィルム（８）は実質上水平方向に移動して第1基材（１）に接触する。すなわち、その連続フィルムが水平方向に向けられており、コートされるべき基材が垂直方向に向けられている。
【００５０】
本発明は、次の実施例としてさらに開示される。その実施例において述べられるすべての部分、比、パーセントおよび量は、他に特定されない限り、重量によるものである。
【実施例】
【００５１】
試験手順
実施例で使用された試験手順は次のとおりである。
水蒸気透過度（MVTR）試験方法
水蒸気透過度は、「物質の水蒸気透過標準試験方法」と題されるASTM  E96-95  竪型カップ方法（Upright Cup Method）の水方法（water method）によって決定されて、g/m2/日で報告されている（なお、１日は24時間）。サンプルフィルムの厚さは、1−3 ミル（mils）であり、試験成績は1ミル(mil)に標準化されている。
【００５２】
成分
【表１】
2004536941.tif 000002
【００５３】
対照(Control)１
イーストマン  ケミカル カンパニー(Eastman Chemical Company)（テネシー州のキングスポート(Kingsport)）のポリ（テトラメチレンアジペート-コーテレフタレート）ポリマーである混ぜ物を含まない溶融したイースター  バイオコポリエステル(EASTER BIOCOPOLYESTER)を175℃から190℃の温度でレリースライナー上にコートすることによって、薄いフィルムが準備された。
対照(Control)２
イーストマン  ケミカル カンパニー(Eastman Chemical Company)のポリ（テトラメチレンアジペート-コーテレフタレート）ポリマーである混ぜ物を含まない溶融したイースター  バイオコポリエステル(EASTER BIOCOPOLYESTER)を175℃から190℃の温度でレリースライナー上にコートすることによって、薄いフィルムが準備された。
【００５４】
実施例 1-25
表１に特定された量（重量による％の単位で）で成分を組み合わせて、華氏375度で混合して組成物が準備された。各組成物は、フィルムを形成するためにホットメルトコートされた。表１に記述された水蒸気透過度（MVTR）は、フィルム厚さ1ミル(mil)に標準化されている。実施例1,3,4および6-25のフィルムでは、目に見える可塑剤のブリードが無いことが認められた。実施例5のフィルムは、目に見える可塑剤のブリードを示し、水蒸気透過度（MVTR）が記録されなかった。
【００５５】
表１において、ベンゾフレックス(BENZOFLEX) 9-88の変わりにA（＝ベンゾフレックス(BENZOFLEX)）2008が使用されており、NTは試験されなかったこと（not tested）をあらわす。
表１
【表２】
2004536941.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【００５６】
【図１】当該組成物をコーティングするのに適した方法を表現した説明図である。
【図１】
2004536941.tif 000004
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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