(57)【要約】本発明は、有機化合物の接触変換、例えば、パラフィン類の脱ろうとイソ脱ろうおよびトルエンの不均化等に使用される新規な微孔質の結晶性物質（ITQ-19）に関する。該物質は、特性Ｘ線回折図形と高吸収能を有し、次の実験式で表される：2004523455.tif 000006［式中、ｘは0.2未満の値を示し、ｙは0.1未満の値を示し、Ｍは少なくとも１種の+ｎ価の無機カチオンを示し、Ｘは少なくとも１種の+３の酸化状態の化学元素（好ましくはＡｌ、Ｇａ、Ｂ、ＣｒおよびＦｅから選択される元素）を示し、Ｙは少なくとも１種の+４の酸化状態の化学元素（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＳｎおよびＶから選択される元素）を示す］。本発明による物質は、加熱によって結晶化される反応混合物中において１種または複数種の有機添加剤を使用することを含む調製法によって得ることができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の実験式で表されると共に、540℃でか焼した無水状態において下記の表１で表されるＸ線回析図形を示すゼオライト特性を有する微孔質の結晶性物質：
ｘ（Ｍ１/ｎＸＯ２）：ｙＹＯ２：（１-ｙ）ＳｉＯ２
［式中、ｘは0.2未満の値を示し、ｙは0.1未満の値を示し、Ｍは少なくとも１種の+ｎ価の無機カチオンを示し、Ｘは少なくとも１種の+３の酸化状態の化学元素（好ましくはＡｌ、Ｇａ、Ｂ、ＣｒおよびＦｅから選択される元素）を示し、Ｙは少なくとも１種の+４の酸化状態の化学元素（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＳｎおよびＶから選択される元素）を示す］
【表１】
2004523455.tif 000004
（表中、ｗは0〜20％の弱い相対強度を示し、ｍは20〜40％の平均相対強度を示し、ｓは40〜60％の平均相対強度を示し、ｖｓは60〜100％の平均相対強度を示す）
【請求項２】
ｘが0.1未満（好ましくは0.02未満）の値を示し、ｙが0.05未満（好ましくは0.02未満）の値を示す請求項１記載の結晶性物質。
【請求項３】
ｘが0の値を示す請求項１または２記載の結晶性物質。
【請求項４】
ＭがＨを示す請求項１記載の結晶性物質。
【請求項５】
ｘが0.0025〜0.035の値を有し、Ｍが少なくとも１種のｎ価の無機カチオンを示し、ＸがＡｌを示し、ｙが0の値を示す請求項１記載の結晶性物質。
【請求項６】
Ｍが、水素およびアルカリ金属から成る群から選択される元素の無機カチオンから選択される請求項１、４または５記載の結晶性物質。
【請求項７】
ＭがＬｉ、Ｎａ、Ｋおよびこれらの混合元素から選択される請求項１、４、５または６記載の結晶性物質。
【請求項８】
ＭがＬｉを示す請求項１、４、５、６または７記載の結晶性物質。
【請求項９】
Ｓｉ／Ｘ比が30〜400である請求項１から８いずれかに記載の結晶性物質。
【請求項１０】
か焼前において、下記の表２に示すＸ線回析図形を示す前駆体である請求項１から９いずれかに記載の結晶性物質：
【表２】
2004523455.tif 000005
【請求項１１】
下記の工程（１）および（２）を含む、請求項１から４いずれかに記載の結晶性物質を合成する方法：
（１）ＳｉＯ２源、所望による少なくとも１種の他の４価元素Ｙ（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＶおよびＳｎから選択される元素）源、所望による少なくとも１種の他の３価元素Ｘ（好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、ＦｅおよびＣｒから選択される元素）源、構造規定剤としての有機カチオン（１−メチル−1,4−ジアザビシクロ[2,2,2]オクタン）、所望による無機カチオン（好ましくはアルカリ金属、例えば、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの酸化物、水酸化物または塩）および水を含有する反応混合物であって、下記の酸化物のモル組成を有する反応混合物を撹拌下または無撹拌下において100〜225℃（好ましくは125℃〜200℃）の温度で、該反応混合物の結晶化が達成されるまで加熱することによって前駆体を調製し：
ＲＯＨ/ＳｉＯ２＝0.01〜1.0（好ましくは0.1〜1.0）、
Ｍ１/ｎＯＨ/ＳｉＯ２＝0〜1.0（好ましくは0〜0.2）、
Ｘ２Ｏ３/ＳｉＯ２＝0〜0.1（好ましくは0〜0.05、より好ましくは0〜0.01）、
ＹＯ２/（ＹＯ２+ＳｉＯ２）＝1未満（好ましくは0.1未満）、
Ｈ２Ｏ/ＳｉＯ２＝0〜100（好ましくは1〜50）
［式中、Ｍは少なくとも１種の+ｎ価無機カチオンを示し、Ｘは少なくとも１種の３価の元素（好ましくはＡｌ、Ｇａ、Ｂ、ＣｒおよびＦｅから選択される元素）を示し、Ｙは少なくとも１種の４価の元素（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＳｎおよびＶから選択される元素）を示し、Ｒは有機カチオン（好ましくは１−メチル−1,4−ジアザビシクロ[2,2,2]オクタン）を示す］、および
（２）該前駆体を乾燥させた後、か焼処理に付す。
【請求項１２】
有機カチオン（１−メチル−1,4−ジアザビシクロ［2,2,2］オクタン）を水酸化物およびその他の塩の形態（好ましくはハロゲン化物）で反応混合物へ添加する請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
前駆体を空気流中において300〜800℃で少なくとも３時間のか焼処理に付す請求項１１または１２記載の方法。
【請求項１４】
反応混合物に対して、結晶化促進剤として結晶性物質（好ましくは請求項１から４いずれかに記載の特性を有する結晶性物質）を、添加するシリカの全重量に基づき0.01〜15重量％（好ましくは0.05〜5重量％）添加する請求項１１または１２記載の方法。
【請求項１５】
有機化合物の接触変換法における触媒としての、請求項１から９いずれかに記載のゼオライト特性を有する微孔質の結晶性物質の使用。
【請求項１６】
パラフィン類の脱ろうにおける請求項１５記載の使用。
【請求項１７】
ワックスのイソ脱ろうにおける請求項１５記載の使用。
【請求項１８】
トルエンの不均化における請求項１５記載の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、微孔質のゼオライト物質の部門、特に合成の層状ゼオライト物質、就中、該物質に対応する触媒に関する。
【背景技術】
【０００２】
天然および合成のゼオライト物質は炭化水素化合物の種々のタイプの変換反応に対して非常に注目すべき触媒特性を有している。この種の物質は、Ｘ線回析法によって決定される特有の構造を有しており、該構造中には多数の小さな空洞が存在し、これらの空洞はさらに小さな溝（channel）または細孔（pore）によって連通される。このような空洞や細孔は各々のゼオライト物質において均一であって反復して存在する。この種の細孔を有する分子の大きさに起因して、特定の大きさを有する分子は吸着されるが、その他のより大きな分子は排斥される。このような物質は「モレキュラーシーブ（molecular sieve）」として知られており、該物質はこのような特性を有効に利用する多数の用途において使用されている。
【０００３】
この種のモレキュラーシーブには、ＳｉＯ４またはその他のＴ＋４金属の四面体によって形成される３次元の剛性骨格によって表される多数の結晶性シリケートが包含される。このモレキュラーシーブの格子内の一部のＴ＋４カチオンを構造荷電欠乏を高めるＴ＋３カチオン（例えば、アルミニウム）によって置き換えることにより酸性度を導入することが可能である。この場合、該構造荷電欠乏はプロトン（ブレンステッド酸性度）および／または高い荷電−半径比（charge-radius ratio）を有するカチオン（ルイス酸性度）によって補償されてもよい。これらの補償カチオンは、常套の交換技法を用いて他のタイプのカチオンによって全体的または部分的に交換されてもよい。従って、シリケートの割合は、選択されたカチオンによって特異的に変化させることができる。この種のタイプの微孔質物質は、石油化学的精製プロセスおよび精製化学（fine chemistry）において選択的吸着剤および／または触媒として使用されている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の第一の目的は、パラフィン類の脱ろう（dewaxing）とイソ脱ろう（isodewaxing）およびトルエンの不均化における触媒として有用な層状（laminar）特性を有する微孔質結晶性物質である。
【０００５】
本発明の第二の目的は、微孔質ゼオライト物質の製造法並びに有機分子が関与するプロセスにおいて吸着剤および触媒として使用できる生成物を得るために該ゼオライト物質を合成するための最適条件である。
【０００６】
本発明の第三の目的は、有機化合物の接触変換プロセス（例えば、パラフィン類の脱ろうおよびイソ脱ろう並びにトルエンの不均化等）において上記のゼオライト物質を触媒として使用することである。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明はか焼処理された無水状態において下記の実験式で表される組成を有する微孔質のゼオライト特性を有する結晶性物質（本明細書においては「ＩＴＱ−１９」とも言う）に関する：
ｘ（Ｍ１/ｎＸＯ２）：ｙＹＯ２：（１-ｙ）ＳｉＯ２
式中、ｘは0.2未満（好ましくは0.1未満、より好ましくは0.02未満）の値を示し、0の値であってもよく、ｙは0.1未満（好ましくは0.05未満、より好ましくは0.02未満）の値を示し、0の値であってもよく、Ｍは少なくとも１種の＋ｎ価の無機カチオンを示し、Ｈであってもよく、Ｘは少なくとも１種の＋３の酸化状態の化学元素（好ましくはＡｌ、Ｇａ、Ｂ、ＣｒおよびＦｅから選択される元素）を示し、Ｙは少なくとも１種の+４の酸化状態の化学元素（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＳｎおよびＶから選択される元素）を示す。
【０００８】
540℃でのか焼処理に付された状態における本発明による上記の物質は、以下の表１に示す基本的面間隔と相対強度を有するＸ線回析図形を示す：
【表１】
2004523455.tif 000002
（表中、ｗは0〜20％の弱い相対強度を示し、ｍは20〜40％の平均相対強度を示し、ｓは40〜60％の平均相対強度を示し、ｖｓは60〜100％の平均相対強度を示す）
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
この物質は微孔質（microporous）構造と高い熱安定性を有する。また、該物質はブレンステッド酸中心とルイス酸中心を有し、純粋な含シリカ形態（siliceous form）で調製することができる。
好ましくは、Ｓｉ／Ｘ比は30〜400である。
【００１０】
この物質は前駆体（本明細書では「PREITQ-19」とも言う）をか焼処理に付すことによって得てもよい。該前駆体は、乾燥状態においては、以下の表２に示す基本的面間隔と相対強度を有するＸ線回析図形を示す：
【表２】
2004523455.tif 000003
（表中、ｗは0〜20％の弱い相対強度を示し、ｍは20〜40％の平均相対強度を示し、ｓは40〜60％の平均相対強度を示し、ｖｓは60〜100％の平均相対強度を示す）
【００１１】
一方、前駆体PREITQ-19を300℃よりも高い温度でのか焼処理に付すと、その構造がつぶれてＩＴＱ−１９の３次元構造がもたらされる。
【００１２】
ＩＴＱ−１９物質の一つの態様においては、該物質はか焼処理に付された無水状態で下記の実験式で表される組成を有する：
ｘ（Ｍ１/ｎＸＯ２）：ｙＹＯ２：（１-ｙ）ＳｉＯ２
（式中、ｘは0.0025〜0.035の値を有し、Ｍは少なくとも１種のｎ価の無機カチオン（例えば、Ｌｉ等）を示し、ＸはＡｌを示し、ｙは0を示す）
【００１３】
この実験式に対応するＩＴＱ−１９物質の該態様は、シリカ１モルあたりの酸化物のモル数で表示される次式に相当する：
(0.05)Ｍ２/ｎＯ：(0〜0.0335)Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２
（式中、Ｍは少なくとも１種のｎ価の無機カチオンを示す）
【００１４】
本発明によれば、無機カチオンは無償カチオン機能を有するのが好適であり、Ｈおよびアルカリ金属（例えば、Ｌｉ、ＮａおよびＫ等）から少なくとも部分的に選択することができる。
【００１５】
本発明は、ＩＴＱ−１９物質の製造法にも関する。この方法は次の工程を含む。
第１工程においては、下記の成分を含有する反応混合物を、攪拌下または無攪拌下において、100〜225℃（好ましくは125〜200℃）の温度で、該反応混合物の結晶化が達成されるまで過熱する：
（１）水、
（２）ＳｉＯ２源（好ましくは、不純物とみなされる液相を存在させることなく最終的なＩＴＱ−１９物質の形成を促進させるために、少なくとも30％の固体状シリカ、例えば、エーロシル（AEROSIL）、ルドックス（LUDOX）、ウルトラシル（ULTRASIL）、ヒルシル（HISIL）、またはテトラエチルオルトシリケート（TEOS）等を含有する）、
（３）所望により少なくとも１種のその他の４価元素Ｙ（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＶおよびＳｎから選択される元素）源、
（４）所望による少なくとも１種のその他の３価元素Ｘ（好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、ＦｅおよびＣｒから選択される元素）源、
（５）構造規制剤（structure directing agent）としての有機カチオン（１−メチル−1，4−ジアザビシクロ［2,2,2］オクタン）、および
（６）所望による無機カチオン（好ましくはアルカリ金属源、例えば、リチウム、ナトリウムまたはカリウムの酸化物、水酸化物または塩）。
【００１６】
反応混合物は、下記の範囲内に含まれる酸化物のモル比で表される組成を有する：
ＲＯＨ/ＳｉＯ２＝0.01〜1.0（好ましくは0.1〜1.0）、
Ｍ１/ｎＯＨ/ＳｉＯ２＝0〜1.0（好ましくは0〜0.2）、
Ｘ２Ｏ３/ＳｉＯ２＝0〜0.1（好ましくは0〜0.05、より好ましくは0〜0.01）、
ＹＯ２/（ＹＯ２+ＳｉＯ２）＝1未満（好ましくは0.1未満）、および
Ｈ２Ｏ/ＳｉＯ２＝0〜100（好ましくは1〜50）
［式中、Ｍは少なくとも１種の+ｎ価無機カチオンを示し、Ｘは少なくとも１種の３価元素（好ましくはＡｌ、Ｂ、Ｇａ、ＦｅおよびＣｒから選択される元素）を示し、Ｙは少なくとも１種の４価の元素（好ましくはＧｅ、Ｔｉ、ＳｎおよびＶから選択される元素）を示し、Ｒは有機カチオン（好ましくは１−メチル−1,4−ジアザビシクロ［2,2,1］オクタン(DABCO)を示す（該有機カチオンは水酸化物または塩の形態で反応混合物中へ添加してもよい）］。
【００１７】
実験式に基づく反応混合物の定義は次の通りである：
ｒＲＯＨ：ａＭ１/ｎＯＨ：ｘＸ２Ｏ３：ｙＹＯ２：（１-ｙ）ＳｉＯ２：ｚＨ２Ｏ
この実験式において、Ｍ、ＸおよびＹは前記と同意義であり、
ｒ＝0.01〜1.0（好ましくは0.1〜1.0）であり、ａ＝0〜1.0（好ましくは0〜0.2）であり、ｘ＝0〜0.1（好ましくは0〜0.5、より好ましくは0〜0.01）であり、ｙ＝1未満（好ましくは0.1未満）であり、ｚ＝0〜100（好ましくは1〜50）である。
【００１８】
反応混合物は、下記の範囲内に含まれる酸化物のモル比で表される組成を有する：
ＳｉＯ２／ＡｌＯ３＝15〜199（好ましくは50〜199）、
Ｈ２Ｏ／ＳｉＯ２＝10〜200（好ましくは20〜100）、
ＯＨ−／ＳｉＯ２＝0.01〜2（好ましくは0.1〜1）、
Ｒ／ＳｉＯ２＝0.02〜1（好ましくは0.05〜0.75）、および
Ｍ／ＳｉＯ２＝0.01〜3（好ましくは0.05〜2）
［式中、Ｍは少なくとも１種の+ｎ価の無機カチオンを示し、Ｒは有機カチオン、好ましくは１−メチル−1,4−ジアザビシクロ［2,2,2］オクタン(DABCO)を示し、該有機カチオンは水酸化物または塩の形態で反応混合物中へ添加することができる］。
【００１９】
一つの態様においては、反応混合物は、次式で示すように、シリカ１モルあたりの酸化物のモル比によって表される：
(0.1〜1)ＲＯＨ：(0〜0.05)Ｍ１/ｎＯＨ：(0.0025〜0.335)Ａｌ２Ｏ３：ＳｉＯ２：ｚＨ２Ｏ
［式中、Ｍは前記と同意義であり、Ｒは構造規定剤として作用する有機カチオンを示し、ｚは0〜100（好ましくは1〜50）の値を示す］
【００２０】
上記の方法に従って、前駆体PREITQ-19を300℃よりも高温でのか焼処理に付すと、その構造がつぶれてITQ-19の３次元構造がもたらされる。
【００２１】
１種または複数種の３価元素および／または４価元素の添加は、反応混合物の加熱前におこなってもよく、あるいは反応混合物の加熱中の中間段階でおこなってもよい。
【００２２】
所望により、結晶化促進剤として、結晶性物質（好ましくはＩＴＱ−１９の特性を有する結晶性物質）を反応混合物へ添加することができる。この結晶化促進剤の添加量は、添加されるシリカの全重量に基づいて0.01〜15重量％（好ましくは0.05〜5重量％）である。
【００２３】
上記の第１工程は、通常は1〜30日間（好ましくは2〜15日間）おこない、これによって、通常は白色固体が得られる。
【００２４】
次の第２工程においては、前駆体を洗浄し（好ましくは蒸留水を用いて洗浄する）、次いで洗浄後の前駆体は濾過処理、乾燥処理およびか焼処理に付される。このか焼処理は空気流中において、300〜800℃（好ましくは400〜600℃）の温度で少なくとも３時間おこなう。
実施例
【００２５】
本発明の１つの態様について、いくつかの実施例を以下に説明する。
【実施例１】
【００２６】
この実施例においては、純粋にシリカを含有する層状前駆体「PREITQ-19」について説明する。次の試薬を用いて合成ゲルを調製した：水酸化リチウム（フィッシャー社製）、モノメチル化１−メチル−1,4−ジアザビシクロ［2,2,2］オクタン水酸化物（DABCO）およびシリカ30重量％水溶液（「HS-30デュポン」；アルドリッチ社製）。
【００２７】
ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ（0.175g）、DABCO-Me-OH（0.5M；108.18g）およびＳｉＯ2（30重量％溶液；16.667g）を混合し、この混合物を50℃の恒温槽中において激しく撹拌させながら、該混合物中に存在する水（52.1521g）を蒸発させた。この操作によって、下記のモル組成を有するゲルであって、pHが13に近い合成ゲルを得た：
0.05ＬｉＯＨ：0.65Ｒ−ＯＨ：0.01ＳｉＯ２：40Ｈ２Ｏ
（式中、Rはメチル化DABCOを示す）
【００２８】
次いで、該ゲルを、テフロン（登録商標）で内壁を被覆したステンレススチール製オートクレーブ内へ入れ、175℃で7日間放置した（撹拌速度：60rpm）。
この熱処理をおこなった後、試料を濾取し、該試料を蒸留水を用いて洗浄した。この洗浄処理は洗浄水のpHが9未満になるまでおこなった。洗浄後、試料を乾燥処理に付すことによって層状前駆体「PREITQ-19」を得た。該前駆体のＸ線回折図形は、表2に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図2に示す回折図形に一致した。
【実施例２】
【００２９】
実施例1で得られた層状前駆体「PREITQ-19」の一部を、空気流中において540℃で3時間のか焼処理に付した。このか焼処理によって、3次元構造を有するつぶれた物質（collapsed material)(該物質は「ITQ-19」と命名される）が得られた。該物質は、表1に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図1に表示するＸ線回折図形を示した。
【実施例３】
【００３０】
ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ（0.175g）、DABCO-Me-OH（0.5M；41.6g）、Ｈ2Ｏ（ミリ-Q；9.620g）およびＳｉＯ2（30重量％溶液；16.667g）を混合し、この混合物を室温下で1時間激しく撹拌することによってゲル（pH 12.60）を得た。この合成ゲルは次のモル組成を有する：
0.05ＬｉＯＨ：0.25Ｒ−ＯＨ：1ＳｉＯ２：40Ｈ２Ｏ
（式中、Rはメチル化DABCOを示す）
【００３１】
次いで、該ゲルを、テフロン（登録商標）で内壁を被覆したステンレススチール製オートクレーブ内へ入れ、175℃で12日間放置した（撹拌速度：60rpm）。
この熱処理をおこなった後、試料を濾取し、該試料を蒸留水を用いて洗浄した。この洗浄処理は洗浄水のpHが9未満になるまでおこなった。洗浄後、試料を60℃での乾燥処理に付すことによって層状前駆体「PREITQ-19」を得た。該前駆体は、表2に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図2に表示するＸ線回折図形を示した。
【実施例４】
【００３２】
実施例3で得られたPREITQ-19を540℃で5時間のか焼処理に付すことによって、本願において権利請求されているゼオライト物質ITQ-19を得た。該ゼオライト物質のＸ線回折図形は、表1に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図1に表示するＸ線回折図形と基本的に一致した。
【実施例５】
【００３３】
この実施例においては、層状前駆体PREITQ-19の調製について説明する。合成ゲルは、水酸化リチウム（フィッシャー社製）、アルミナ［偽性ベーマイト（73.7重量％）、キャタパルBビスタ］、モノメチル化DABCO水酸化物（１−メチル−1,4−ジアザビシクロ［2,2,2］オクタン）およびシリカ30重量％水溶液（HS-30ルドックス；アルドリッチ社製）を用いて調製した。
【００３４】
ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ（0.132g）、Ａｌ2Ｏ3（73.7重量％；0.09g）、DABCO-Me-OH（0.5M；81.135g）およびＳｉＯ2（30重量％；12.501g）を混合し、この混合物を50℃の恒温槽中において激しく撹拌することによって該混合物中に存在する水（39.141g）を蒸発させた。この操作によって、下記のモル組成を有するゲルであって、pHが13に近い合成ゲルを得た：
0.05ＬｉＯＨ：0.65Ｒ−ＯＨ：0.01Ａｌ2Ｏ3：1ＳｉＯ２：40Ｈ２Ｏ
（式中、Rはメチル化DABCOを示す）
【００３５】
次いで、該ゲルを、テフロン（登録商標）で内壁を被覆したステンレススチール製オートクレーブ内へ入れ、175℃で7日間放置した（撹拌速度：60rpm）。
この熱処理をおこなった後、試料を濾取し、該試料を蒸留水を用いて洗浄した。洗浄処理は洗浄水のpHが9未満になるまでおこなった。洗浄した試料を乾燥処理に付すことによって層状前駆体PREITQ-19を得た。該前駆体のＸ線回折図形は、表2に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図2に表示する回折図形と一致した。
【実施例６】
【００３６】
実施例5で得られた層状前駆体PREITQ-19を空気流中において540℃で3時間のか焼処理に付すことによって、3次元構造を有するつぶれた物質（該物質は「ITQ-19」と命名される）が得られた。該物質は、表1に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図2に表示するＸ線回折図形を示した。
【実施例７】
【００３７】
ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ（0.132g）、Ａｌ2Ｏ3（73.7重量％；0.09g）、DABCO-Me-OH（0.5M；41.6g）、Ｈ2Ｏ（ミリ-Q；9.620g）およびＳｉＯ2（30重量％；12.501g）を混合し、この混合物を室温下で1時間激しく撹拌することによってpHが12.60に近い合成ゲルを得た。この合成ゲルは次のモル組成を有する：
0.05ＬｉＯＨ：0.25Ｒ−ＯＨ：0.01Ａｌ2Ｏ3：1ＳｉＯ２：40Ｈ２Ｏ
（式中、Rはメチル化DABCOを示す）
【００３８】
次いで、このゲルを、テフロン（登録商標）で内壁を被覆したステンレススチール製オートクレーブ内へ入れ、175℃で12日間放置した（撹拌速度：60rpm）。
この熱処理をおこなった後、生成物を濾取し、該生成物を蒸留水で洗浄した。洗浄処理は、洗浄水のpHが9未満になるまでおこなった。洗浄した生成物の乾燥処理を60℃でおこなうことによって、層状前駆体PREITQ-19を得た。該前駆体のＸ線回折図形は、表2に示すものと一致または類似する基本的面間隔と相対強度を有する図2に表示するＸ線回折図形と一致した。
【実施例８】
【００３９】
実施例7で得られたPREITQ-19を540℃で5時間のか焼処理に付すことによって、本願において権利請求されているゼオライト物質「ITQ-19」を得た。該ゼオライト物質のＸ線回折図形は、表1に示すものと一致する基本的面間隔と相対強度を有する図1に表示するＸ線回折図形と基本的に一致した。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１】本願明細書と一体となる図面であって、ITQ-19物質の典型的な試料のＸ線回折図形である。
【図２】本願明細書と一体となる図面であって、ITQ-19物質の前駆体としての典型的な前駆体であるPREITQ-19のＸ線回折図形である。
【国際公開パンフレット】
2004523455.tif 000007
2004523455.tif 000008
2004523455.tif 000009
2004523455.tif 000010
2004523455.tif 000011
2004523455.tif 000012
2004523455.tif 000013
2004523455.tif 000014
2004523455.tif 000015
2004523455.tif 000016
2004523455.tif 000017
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【国際調査報告】
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