(57)【要約】本発明の燃料電池スタックは、互いの面が対向するように交互に積層された固体酸化物型燃料電池用セルプレート（１０）とガスセパレータプレート（３０）とを有し、一以上のシールアッセンブリ（３４、３６、３７、３８、４０）が、近接するように配置された一対のセルプレートとガスセパレータプレートの略平面状表面（３３、５４）間に与えられる。各シールアッセンブリは、表面（３３）の一方から突出して、それらの間に谷状部（３８）を形成する一対のリッジ状リブ（３６、３７）と、もう一方の表面（５４）から突出して、上記一対のリッジ状リブ間に収まる第三のリッジ状リブ（３４）とを備える。対向接触表面（５４、６０、６１）によって上記第三のリブ（３４）の上記谷状部（３８）への最大挿入量が規定される。第三のリッジ状リブは、この最大限挿入した状態において、谷部（３８）と第三リブ（３４）との間に空隙を形成するように形状が規定される。この空隙内のガラスシール剤（４０）は、谷状部（３８）及び第三リブ（３４）の表面と接触している。好ましい実施の形態において、各リブ（３４、３６、３７）は、それぞれの表面（３３、５４）からリブの端面（５１、６１）に向かって先細りの形状（テイパー状）をしている。
2004535046.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
互いの面が対向するように交互に積層されたセルプレートとガスセパレータプレートを有し、近接するように配置された一対のセルプレートとガスセパレータプレートの略平面状の表面間にシールアッセンブリを含む燃料電池スタックであって、
該シールアッセンブリのそれぞれが、
上記表面の一方から突出して、それらの間に谷状部を形成する一対のリッジ状リブと、
上記表面の他方から突出して、上記一対のリブの間に収まる第３のリッジ状リブであって、上記シールアッセンブリが有する対向接触面によって上記第３のリブの上記谷状部への最大挿入量が規定され、その最大に挿入された状態において上記谷状部と上記第３のリブの間に空隙が形成されるように形状が規定された第３のリッジ状リブと、
上記谷状部に沿って上記空隙内にあり、上記谷状部と第３のリブの表面に接触したガラスシール剤とを備えた、燃料電池スタック。
【請求項２】
前記リブのそれぞれが、各プレートからリブの端面に向かって先細りの形状をしていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池スタック。
【請求項３】
上記リブの傾斜した側壁が、上記対向接触面を形成しており、上記第三リブの端面と上記谷状部の表面と間に上記空隙が形成されたことを特徴とする請求項２記載の燃料電池スタック。
【請求項４】
上記第三リブの端面と上記谷状部の表面とが、上記対向接触面を形成しており、上記第三リブの側壁と上記谷状部の表面と間に上記空隙が形成されたことを特徴とする請求項１又は２に記載の燃料電池スタック。
【請求項５】
上記一対のリブの少なくとも一方の端面が、対向するプレートと接触することを特徴とする請求項３又は４に記載の燃料電池スタック。
【請求項６】
上記一対のリブの少なくとも一方の端面と上記他方の表面中の対向する部分とが、上記対向接触面を形成しており、少なくとも第三リブの端面と上記谷状部の表面との間に上記空隙が形成されたことを特徴とする請求項１又は２記載の燃料電池スタック。
【請求項７】
円柱状のスタックであって、上記一方の表面が、上方に向かって接していることを特徴とする請求項１〜６のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項８】
前記ガラスシール剤が、０−２ｗｔ％のＬｉ２Ｏ、０−１８ｗｔ％のＮａ２Ｏ、２−２５ｗｔ％のＫ２Ｏ、０−４ｗｔ％のＭｇＯ、０−１５ｗｔ％のＣａＯ、０−１０ｗｔ％のＳｒＯ、０−３０ｗｔ％のＢａＯ、０−２５ｗｔ％のＢａ２Ｏ３、０−１０ｗｔ％のＡｌ２Ｏ３、３０−７５ｗｔ％のＳｉＯ２、０−１０ｗｔ％のＺｒＯ２の組成範囲にあることを特徴とする請求項１〜７のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項９】
前記ガラスシール剤は、０−０．７ｗｔ％のＬｉ２Ｏ、０−１．２ｗｔ％のＮａ２Ｏ、５−１５ｗｔ％のＫ２Ｏ、０−２ｗｔ％のＭｇＯ、２−１２ｗｔ％のＣａＯ、０−２ｗｔ％のＳｒＯ、２−１０ｗｔ％のＢａＯ、２−１０ｗｔ％のＢａ２Ｏ３、２−７ｗｔ％のＡｌ２Ｏ３、５０−７０ｗｔ％のＳｉＯ２、０−２ｗｔ％のＺｒＯ２の組成範囲にあることを特徴とする請求項８記載の燃料電池スタック。
【請求項１０】
前記ガラスシール剤は、約７００℃〜約１１００℃のセルスタック作動温度範囲において、完全に溶融しているが、粘性を有することを特徴とする請求項１〜９のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１１】
前記ガラスシール剤は、７００℃〜９００℃の温度範囲において、完全に溶融しているが、粘性を有することを特徴とする請求項１０記載の燃料電池スタック。
【請求項１２】
プレートの全てがセラミックであって、バインダー中のリブ材料のスラリーをそれぞれの表面上にスクリーン印刷し、結果物を乾燥し焼成することにより、リブを形成することを特徴とする請求項１〜１１のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１３】
プレートの全てがセラミックであって、形成された各リブが、同じ材料からなることを特徴とする請求項１〜１２のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１４】
前記ガスセパレータプレートが、２０ｗｔ％までの酸化アルミニウムを含有する酸化ジルコニウムから形成されることを特徴とする請求項１３に記載の燃料電池スタック。
【請求項１５】
セルプレート上のリブが電解質上に形成され、該電解質がイットリア安定化ジルコニアであることを特徴とする請求項１３又は１４に記載の燃料電池スタック。
【請求項１６】
燃料電池スタックが、導入される燃料ガスと排気される燃料ガスに対して内部マニホールドを有し、
セルプレート及びガスセパレータプレートを貫通する、上記燃料ガス導入及び燃料ガス排気用アパーチャーが、近接する一対のセルプレートとガスセパレータプレートのカソードサイド上でシールアッセンブリにより囲まれていることを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の燃料電池スタック。
【請求項１７】
燃料ガス排気用マニホールドが２つあり、マニホールドのためのアパーチャーの周りにあるシールアッセンブリが各々アームを有し、該アームが各アパーチャーから延びているが、燃料ガス導入用マニホールドから離間しており、カソードに沿って酸素含有ガスをカソード上にガイドすることを特徴とする請求項１６記載の燃料電池スタック。
【請求項１８】
前記燃料電池スタックが、導入される酸素含有ガス及び排出される酸素含有ガスに対して外部マニホールドを有し、
前記シールアッセンブリの一つが、近接する一対のセルプレートとガスセパレータプレートのアノードサイド上であって、プレートを貫通するアパーチャーの外側に、閉ループ状に延びることを特徴とする請求項１６又は１７に記載の燃料電池スタック。
【請求項１９】
上記閉ループが、導入される燃料ガスをアノード上に方向付けることを特徴とする請求項１８記載の燃料電池スタック。
【請求項２０】
酸素含有ガスを導入、排出するマニホールドが、プレートの外周と、シールアッセンブリと、スタックを配置する外被とにより形成されることを特徴とする請求項１８又は１９に記載の燃料電池スタック。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明は、燃料電池内において、気体を分離するためのシールアッセンブリに関する。特に、本発明は、平板型固体酸化物燃料電池において、構成要素の面の間に気体を完全に密閉可能なシールを提供することに応用できる。
【０００２】
（背景技術）
固体酸化物燃料電池スタックは、燃料ガス及び酸化剤ガスの２つを用いて、高温で作動する。相互接続型のマニホールドを備える多数の燃料電池構成要素を積層することにより、単一のスタックを形成し、燃料ガス及び酸化剤ガスのそれぞれを各セルの構成要素の間に流す。燃料電池の構成要素は、互い違いに配置されたセルプレート及びガスセパレータプレートを備え、さらに、スタックを流れるガスを分離するため、これらの間にシールを有する。燃料電池内において、ガスの流れを誘導するため、また、各セルの近接するプレート間のスペースを調整するために、付加的な構造が必要である。
【０００３】
信頼性が高く、頑丈なシールを、セルプレートとガスセパレータプレートの表面のうち対向する表面間に作製する場合、そのシールが作動する環境が苛酷であるため、困難な問題に直面してきた。
【０００４】
固体酸化物型燃料電池は、一般的に、７００〜１１００℃、好ましくは、７００〜８５０℃若しくは７００〜９００℃で作動する。セルプレート及びガスセパレータプレートの表面のうち互いに面する表面間の接する部分に、融解ガラス若しくは半融解ガラスからなるシールを形成することが提案されてきた。プレートを互いに保持するために、軸方向の圧縮力を、スタックに加える必要があるが、このような圧縮力は、噛み合った表面間で、シール材料を圧縮するという効果を奏する。これは、鉛直に立ったスタックの場合に、より強くなる。スタックが鉛直に立った場合、スタックの底部のプレートが、スタックに対して引き起こされる軸方向圧縮力だけでなく、そのプレートの上にプレートの重みを加える。プレートに重みをかけることにより、互いに噛み合った面間に形成されたシール剤を押し潰す。
【０００５】
ガラス粉末をバインダーに混合して、密閉することが必要である対向する表面間に、合成されたシール材料を配することによって、そのようなシールを作製することが提案されてきた。スクリーン印刷プロセスにより、適切な表面間にシール材料を塗布しても良い。スタックを暖める間に、その材料を酸素に晒して、バインダーを焼成し、最終シールを形成することが必要である。これは、シールを完全に形成するためである。あらゆる条件下において、シールの全ての領域に十分な酸素を供給して、適当な時間内で、十分な焼成プロセスを行うことは困難である。不完全な焼成プロセスにより、多孔性のシール、又は、場合によっては機能を果たさないシールとなる。また、焼成により、工業的な大量生産において、回収及び処理の費用がかさむ排出物を生み出す。
【０００６】
セルプレートの噛み合った表面間で圧縮されるそのようなシールの問題を減少させるため、融点がより高い砂粒子をガラスシール材料に混合し、噛み合った表面間にスペーサーを与えることが提案されている。また、燃料電池スタックに対する長期間の耐久性テストにより、このスペース手段は、長時間では、信頼性がないことが示される。この砂粒子は、ガラスシールの密度に問題をもたらす。
【０００７】
本発明は、これらの問題に対処するシールを提供することを目的とする。
【０００８】
（本発明の概要）
本発明は、互いの面が対向するように交互に積層されたセルプレートとガスセパレータプレートを有し、近接するように配置された一対のセルプレートとガスセパレータプレートの略平面状の表面間にシールアッセンブリを含む燃料電池スタックであって、
該シールアッセンブリのそれぞれが、
上記表面の一方から突出して、それらの間に谷状部を形成する一対のリッジ状リブと、
上記表面の他方から突出して、上記一対のリブの間に収まる第３のリッジ状リブであって、上記シールアッセンブリが有する対向接触面によって上記第３のリブの上記谷状部への最大挿入量が規定され、その最大に挿入された状態において上記谷状部と上記第３のリブの間に空隙が形成されるように形状が規定された第３のリッジ状リブと、
上記谷状部に沿って上記空隙内にあり、上記谷状部と第３のリブの表面に接触したガラスシール剤とを備えたことを特徴とする燃料電池スタックを提供するものである。
【０００９】
上記のように規定されたシールアッセンブリにより、負荷を支えるように結合した構造を持つリブが提供される。リブがセルプレート及びガスセパレータプレートを物理的に支持し、ガラスシール剤が負荷を支えることがないようにする。
【００１０】
セルプレートとガスセパレータプレートとを連結する場合に、リブによりシールアッセンブリが自己整合（self-align）するように、リブを設計することが好ましい。これを容易にするために、各リブは、各プレートからリブの端面に向かって、先細りの形状（テイパー状）をしていることが好ましい。この配置では、リブの傾斜した側面を、対向するように接触させて、それにより、第三リブの端面と谷部の表面との間に空隙を形成しても良い。
【００１１】
別の実施の形態では、第三リブの端面と谷部の表面を、対向するように接触させて、第三リブの側壁と谷部の表面との間に空隙を形成しても良い。
【００１２】
上記２つの配置において、負荷を支えることができるように、一対のリブの少なくとも一方の端面が、対向するようにプレートと接触していても良い。
【００１３】
好ましい実施の形態において、一対のリブの少なくとも一方の端面と、その端面に対応する上記他方の表面の対向領域が対向するように接触しており、少なくとも第三リブの端面と谷状部の表面と間に空隙を形成する。リブがテイパー状であると、ガラスシール剤のいくらかは、第三のリブ側壁の一方若しくは両方と谷状部の表面との間の近接している空隙に入り込む。最も好ましいのは、一対のリブの両方の端面と、それらの端面に対応する上記他方の表面の対向領域が対向するように接触していることである。
【００１４】
好ましくは、燃料電池スタックは、円柱状のスタックであって、上記表面の一方が、上向きに面している。そのため、上記第三リブはそうではないが、上記一対のリブ間の谷部は、上向きに開放し、スタックの組立て中に、ガラスのシール剤を谷部に容易に配置できる。このガラスシール剤を、粉末として、谷部に挿入する。組み立てた後、このガラスシール剤を加熱して、ガラスを溶融する
【００１５】
ガラスのシール剤は、完全に溶融され、約７００℃から約１１００℃のスタックの作動温度範囲の温度で粘性があることが好ましい。そして、最も好ましいのは、ガラスのシール剤が完全に溶融され、好適な作動範囲である７００〜９００℃のいかなる温度においても粘性を有することが好ましい。ガラスシール剤に対するある可能な組成範囲は、０−２ｗｔ％のＬｉ２Ｏ、０−１８ｗｔ％のＮａ２Ｏ、２−２５ｗｔ％のＫ２Ｏ、０−４ｗｔ％のＭｇＯ、０−１５ｗｔ％のＣａＯ、０−１０ｗｔ％のＳｒＯ、０−３０ｗｔ％のＢａＯ、０−２５ｗｔ％のＢａ２Ｏ３、０−１０ｗｔ％のＡｌ２Ｏ３、３０−７５ｗｔ％のＳｉＯ２、０−１０ｗｔ％のＺｒＯ２である。このガラスシール剤は、０−０．７ｗｔ％のＬｉ２Ｏ、０−１．２ｗｔ％のＮａ２Ｏ、５−１５ｗｔ％のＫ２Ｏ、０−２ｗｔ％のＭｇＯ、２−１２ｗｔ％のＣａＯ、０−２ｗｔ％のＳｒＯ、２−１０ｗｔ％のＢａＯ、２−１０ｗｔ％のＢａ２Ｏ３、２−７ｗｔ％のＡｌ２Ｏ３、５０−７０ｗｔ％のＳｉＯ２、０−２ｗｔ％のＺｒＯ２の組成範囲を有することが、さらに好ましい。
【００１６】
リブは、近接するプレート間の各ガスの流れに対して所望のスペースを与えるように十分な高さを有すべきである。例えば、そのリブは、２５０から１０００μｍの範囲の高さを有していても良い。
【００１７】
セルプレート及びガスセパレータプレートのうち、シールアッセンブリを結合させた部分を、金属材料若しくはセラミック材料により形成しても良い。金属材料の場合、各プレートの各面において、各シールアッセンブリのリブ及び谷部をエッチングしても良い。別の実施の形態では、それぞれの場合に、プレートに取り付ける適切なリブ材料若しくは前駆物質材料を、プレート上に析出させることにより、リブを形成しても良い。また、セラミックのプレートの場合、バインダー中のリブ材料スラリーを、各表面上にスクリーン印刷し、結果物を乾燥させ、焼成させることにより、リブを形成する。リブを、各プレートと同じセラミック材料、例えば、酸化ジルコニウムで形成することが好ましい。ガスセパレータの場合、酸化ジルコニウムは、２０ｗｔ％までの酸化アルミニウムを含むことが好ましい。さらに、セルプレートのためのリブを電解質上に形成し、この電解質をイットリア安定化ジルコニアとすることが好ましい。
【００１８】
燃料電池スタックは、導入ガス及び排気ガスのために、内部及び／又は外部マニホールドを有していても良く、シールアッセンブリの形状及び位置を、それに応じて、合わせるべきである。
【００１９】
記載された実施の形態において、燃料電池スタックは、導入される燃料ガス及び排気される燃料ガスのために内部マニホールドを有し、
セルプレート及びガスセパレータプレートを貫通するアパーチャーであって、上記導入される燃料ガス及び排出される燃料ガスのためのアパーチャーは、一対の近接するセルプレート及びガスセパレータプレートのカソードサイド上において、各シールアッセンブリにより囲まれている。燃料ガス排気用マニホールドは２つあり、そのマニホールドためのアパーチャーの周りにあるシールアッセンブリは、それぞれ、アームを有し、このアームは、各アパーチャーから延び、燃料ガス導入用マニホールドから離間しており、カソードに沿って延在してカソード上に酸素含有ガスをガイドする。
【００２０】
また、記載された実施の形態において、燃料電池スタックは、導入される酸素含有ガス及び排気される酸素含有ガスのために外部マニホールドを有する。そして、上記シールアッセンブリの一つは、一対の近接するセルプレート及びガスセパレータプレートのアノードサイド上であって、プレートを貫通するアパーチャーの外側に、閉ループ状に延びている。この閉ループの形状を、導入された燃料ガスをアノード上に方向付けられるよう形成することが好ましい。好ましい実施の形態において、酸素含有ガス導入用マニホールド及び酸素含有ガス排気用マニホールドを、プレートの外周と、シールアッセンブリと、スタックが配される外被とにより形成しても良い。プレートの外周と外被との間に形成されたマニホールドを、シールによりそれぞれ分離しても良い。
【００２１】
（発明を実施するための最良の形態）
図１、２及び３を参照して説明する。固体酸化物型燃料電池スタックアッセンブリ２は、スタック３を有する。このスタック３は、セルプレート１０とガスセパレータプレート３０の形態の燃料電池構成要素を交互に積層している。セルプレート１０とガスセパレータプレート３０は、管状の外被４内において保持される。セルプレート１０の全ては、同じ形状をしており、また、ガスセパレータプレート３０の全ても同じ形状をしている。一般的に、これらのプレートは、それぞれ、スタック３内に２０から５００存在する。共流マニホールドシステムにおいて、燃料ガス及び空気をスタックアッセンブリの軸方向の一方の端面から供給し、排出されたガスを、もう一方の端面から回収する。それぞれの端面は、供給機能及び排出機能に適している。しかし、別の実施の形態では、マニホールドシステムは、交互対向流であっても良い。記載された共流型の実施の形態において、燃料及び空気の供給は、ともに、底面で行われ、排出は上面で行われる。多くの条件下では、対向流型配置において、燃料を底面から供給し、空気を上面から供給することが好ましい。また、別の実施の形態において、ガスの供給と排出の全てを同じ端面で行っても良い。
【００２２】
次に、図１から６を参照して説明する。各セルプレート１０は、略中央に位置する矩形アノード層と、略中央に位置するカソード層とを備え、略矩形の燃料電池１２を形成する。ここで、アノード層は、電解質ベースのセルプレートの上面に位置し、カソード層は、セルプレートの下面に位置する。
【００２３】
このセルプレート１０及びセパレータプレート３０は、同じ外形を有する。この外形は、略トリロビュラー形（trilobular）（即ち、円形と三角形との間の形状）である。別の表現をすれば、この形状は、曲線的な突出部が円形から延びるような略円形の形状である。突出部７４及び７６の２つは、同じ大きさであり、三番目の突出部７２は、プレートの周辺から、他のものよりさらに約５０％増しで延びている。それぞれの突出部７２、７４及び７６において、腎臓のような形状をしたアパーチャー（セルプレートにおいては、１４、１６及び１８と、セパレータプレートにおいては、１５、１７及び１９と番号を付けている）が、プレートを貫通して延びている。より大きな突出部７２は、より大きなアパーチャー１４又は１５を備える。プレートの面上のリブ若しくは隆起した形状のシールシステムは、スタック内において、ガスの流れを方向付ける。これらのシールについて、以下に詳細に説明する。
【００２４】
燃料供給マニホールド５及び排気回収マニホールド６により、プレートの空気極を通って、アノード極まで、燃料挿入及び排気の流れを導く。燃料供給マニホールド５及び排気回収マニホールド６は、それぞれ、配列された３つの一連のアパーチャー、即ち、セルプレートおよびガスセパレータプレート内のアパーチャー１４と１５、１６と１７及び１８と１９により規定され、プレート１０及び３０のシール構成要素を連結することにより形成されている。空気供給用マニホールド７及び回収マニホールド８を、それぞれ、スタック３の外周と外被４の内壁との間に形成された３つの部分により形成する。基本的に、マニホールド７を、プレートの突出部７４と７６との間に形成する。そして、２つの排気マニホールド８を、プレートの突出部７２と７４との間、及び突出部７２と７６との間のそれぞれに形成する。空気供給マニホールド７は、２つの排気マニホールド８より約５０％大きい中心角を有し、燃料導入若しくは供給用マニホールド５の反対側に位置する。細長い滑動式の繊維質シール９は、それぞれ、スタック３と外被４の内壁との間でスタックに沿って突出部７２、７４及び７６に近接するように延在しており、２つの空気回収マニホールド８と空気供給マニホールド７とを分離する。繊維質シールは、マニホールド７及び８間のある程度の漏れは許される。これは、スタックの作動に不利益とはならないようである。
【００２５】
外被４は、適当な耐熱性鋼鉄シート材料により作製されている。この鋼鉄シート材料には、適当な絶縁性材料を配していても良い。外被４は、プレート１０及び３０を互いに組み合わせたあと、スタック３にスライドするように被せる。
【００２６】
スタックの動作中、燃料ガスは、より大きなアパーチャー１４を通って、燃料電池アノード面を横切って流れ（矢印Ａ）、その後、その流れは分かれ（矢印Ｂ及びＣ）、近接するように配置されたガスセパレータプレート３０の排気ポートアパーチャー１７及び１９のどちらかを通って排出される。ここで、アパーチャー１４は、各セルプレート１０上における入口ポートである。セルプレート１０の反対面において、スタックと外被の間の挿入マニホールド７を通じてスタック３の側面に沿って上昇してきた空気は、スタック３の周辺からカソード極の面を横切るように内側へ流れる（矢印Ｄ）。これは、燃料電池アノードを横切って流れる燃料ガスとは逆向きである。その後、流れが分けられ、スタック３の周辺から排出され（矢印Ｅ及びＦ）、さらに、排出マニホールド８を通って、スタックの上部まで上昇を続ける。
【００２７】
図４を参照して説明する。図４では、スタック３において使用される略平面状のセルプレート１０をより詳細に示している。プレート（アノード極は見ることができる）上の矩形の燃料電池１２は、電解質によって支持された構造を有しており、プレート１０の主要なボディを形成するように広がった電解質材料によって支持されている。電解質は、イットリア安定化ジルコニアであることが好ましく、適当な３Ｙ、８Ｙ及び１０Ｙ材料が、この技術分野において知られている。アノードは、ニッケルジルコニアのサーメット（cermet）であることが好ましく、カソードは、ランタニウムストロンチウムマンガン酸塩などの伝導性ペロブスカイトであることが好ましい。セルプレート１０及びカソードの下面が、図３に示されている。
【００２８】
一対の平行リブ２０及び２１は、セルプレート１０の平面状の表面２４から突出している。この平行リブ２０及び２１は、その間に、谷状部若しくは溝部２２を形成する。スタックが使用されるとき、この表面２４は、セルプレートのアノード表面の上面である。このリブをジルコニアで作製し、プレートの主要ボディを用いて一体に形成しても良い。また、例えばスクリーン印刷されたスラリーによって、別々に形成し、焼成して主要ボディと一体化させても良い。各リブ２０及び２１は、燃料ガスを接触させることが許されている領域の外周を囲むように、また、セルプレートを貫通するアパーチャー１４、１６及び１８の外側に、連続的なパス若しくは閉ループを形成する。特に、リブ２０及び２１により形成された閉ループは、アノードに沿って絞られた形状をしており、燃料ガスを挿入アパーチャー１４からアノードへと方向付ける。
【００２９】
全ての図面において、プレート１０及び３０の膜厚やリブの高さは、構成要素の説明をしやすいように、かなり誇張している。この実施の形態において、燃料電池１２は、２５００ｍｍ２であり、セルプレートの膜厚は、１５０μｍであり、リブは、およそ５００μｍの高さ、１ｍｍの幅を有し、およそ２ｍｍ離れている。
【００３０】
各燃料セルプレート１０の下側、即ちカソード側５４には、図３に示すように、各シングルリブ３４（大きさ及び作製方法といった点はリブ２０及び２１と同様である）がプレートを貫通したアパーチャー１４、１６及び１８の周りに延在している。アパーチャー１６及び１８の周りの各リブ３４は、アーム３５を有する。このアーム３５は、燃料電池１２のカソード層に沿って、アパーチャー１４に向かって（しかし、それは短い）内側へ延び、導入された空気をカソード上へガイドする。リブ３４の一方を図７に示しており、この図を参照しながらリブシールの使用方法を説明する。
【００３１】
図５及び６は、平面状のガスセパレータプレート３０をより詳細に示している。図５において、スタックが使用されているとき、表面３３はセパレータプレート３０の上面にあって、カソードが接触する表面である。一対の平行リブ３６及び３７は、セパレータプレート３０の平面状表面３３から突出している。この平行リブ３６及び３７は、これらの間に谷状部若しくは溝部３８を形成する。一対の平行リブ３６及び３７は、サイズ、スペース及び作製方法という点では、リブ２０及び２１と同様である。しかし、これらは、プレート３０上でアパーチャー１５、１７及び１９の周りに広がり、近接するセルプレート１０のカソードサイドのリブ３４と係合する。アパーチャー１７及び１９に対応する各リブ３６は、二重の壁を持つアーム３９を有する。このアーム３９は、その末端において閉じられており、対応するリブ３４のアーム３５と係合する。
【００３２】
各ガスセパレータプレート３０の下面、即ちアノードに接触する面３２には、シングルリブ４２が示されている（図６及び部分的に図５）。リブ４２は、サイズ及び形成方法はリブ２０及び２１と同様であり、プレート３０上で燃料ガスが接触することが許される領域の外周を囲むように、また、アパーチャー１５、１７及び１９の外側に連続パスを形成する。リブ４２の輪郭は、近接するセルプレート１０のアノード表面上のリブ２０及び２１間の溝部２２に対応し、シールを形成するときにこれらのリブと係合する。
【００３３】
図７を参照して以下に説明するように、ガラスシール剤４０を谷状部２２及び３８の両方に使用して、リブ間にシールを形成する。
【００３４】
各セパレータプレート３０を酸化ジルコニウムで作製し、セルプレート１０の主ボディの熱拡散係数と実質的に合わせることが好ましい。これにより、始動オペレーション及びシャットダウンの間に、アッセンブリ内に生じる熱ストレスを最小に抑えることができる。酸化ジルコニウムを、酸化イットリウムにより安定化しても良いし、例えば、酸化アルミニウムを２０ｗｔ％まで加えた酸化アルミニウム含有酸化物ジルコニウムとしてもよい。
【００３５】
酸化物ジルコニウムは、電気伝導性ではない。セパレータプレート３０は、孔５０のアレイを有し、この孔５０は、電気的伝導性のプラグ材料で充填され、膜厚方向に垂直に延びている。これらの孔を、レーザカットにより形成しても良い。また、これらの孔は、プレート１０の燃料電池１２により占められた領域に対向するプレート３０の領域を占めても良い。プラグ材料は、金属の銀（工業的に純粋）であっても良い。この銀の孔を標準的なメッキ技術若しくはプリント技術を用いてメッキする。別の実施の形態では、この孔を、銀合金若しくはガラスの中に銀若しくは銀合金を混合した銀複合材料で充填することが好ましい。合金の適当な構成要素には、金、パラジウム及びプラチナを含む。また、別の実施形態では、例えば、孔中で焼成する前の粉末として、銀とステンレス鋼を混合しても良い。
【００３６】
孔は、３００μｍの平均断面径を有する。プラグ材料で孔を密閉することにより、各電極に対向する領域１０００ｍｍ２あたりのプラグ材料の全断面積がプレートの一方の面で測定して０．２〜５ｍｍ２の範囲にあるようにする。各孔を充填し、電気的伝導性の銀をベースとするプラグを、アノードサイドでは保護被膜Ｎｉでメッキし、また、カソードサイドではＡｇ−Ｓｎ被膜でメッキすることが好ましい。被膜は、プレートの電極に接触する領域全体に亘って広がっていることが好ましい。ニッケル被膜は、Ｎｉがセパレータボディに接着しやすいようにするため、また、被膜の弾力性（コンプライアンス）を高めるために、Ａｇ下塗り層を有していても良い。そして、Ａｇ−Ｓｎ被膜は、ＳｎＯ２表面層を有していても良い。そのような皮膜によって、例えばバインダ中の粉末材料をスクリーン印刷した後に焼成する方法により、外部から孔５０を埋め、ガスセパレータプレートの一方の表面から他方の表面まで通じる孔を介して電気的な導電パスが形成されるようにしても良い。純粋に具体例として示せば、ニッケル被膜、Ａｇ被膜（仮に存在する場合）、及びＡｇ−Ｓｎ被膜は、それぞれ６０−１００μｍ、２０−２００μｍ、及び１００−１５０μｍの範囲の膜厚を有しても良い。
【００３７】
各プレート３０の面３３上において、カソードに接触する領域に、平行リッジ部４８の配列を空気の流れに対して平行に配置させる。これらのリッジ部４８を、対応する孔５０の列及びＡｇ−Ｓｎ被膜上に配列する。説明を補助するため、図２及び５において、リッジ部４８の約半分が取り除かれている。リッジ部４８は、２つの大きな機能を果たす。第一に、それらは、孔５０のプラグ材料若しくはＡｇ−Ｓｎ被膜と燃料電池１２との間の伝導性パスを提供する。第二に、それらは、薄くてもろいセルプレートを支持するための物理的なサポートを提供し、また、セルプレートとセパレータプレートとの間の狭いスペースにガスの流れを配分する手段を提供する。リッジ部４８は、電気的伝導性及び構造的安定性の両方を有することが必要である。リッジ部４８は、およそ５００μｍの高さを有し、カソードのＬＳＭ材料と同様の伝導性ペロブスカイトで形成されていても良い。任意ではあるが、リッジ部上に約５０μｍの膜厚の金属銀被膜を有していても良い。
【００３８】
プレート３０の下面（即ち、図６に示した表面３２）において、充填された孔５０の列、及びＮｉ被膜及び／又はＡｇ下地層を、平行リッジ部６２のアレイにより被覆する。この平行リッジ部６２のアレイは、燃料ガス流れに対して平行に位置する。さらに、リッジ部６２の約半分を、図６に示すように取り除き、構造を見易くしている。リッジ部６２は、電流集電体の役割を果たし、それにより、孔５０内のプラグ材料若しくは被膜とアノードとの間を電流が流れる。平行リッジ部６２のアレイは、セルプレートに対して、物理的なサポートを与え、さらに、セルプレートとセパレータプレートとの間の狭いスペースに、ガスの流れを方向付け配分するための手段を与える。リッジ部は、およそ５００μｍの高さを有し、アノードと同じ材料からなる。任意ではあるが、リッジ部は、ニッケルの被覆材（およそ５０μｍの膜厚）を有していても良い。
【００３９】
図７を参照して説明する。ガラスシール剤４０のプールは、リブ３６と３７との間に位置し、リブ３４によって押し込まれている。各リブは、反対に傾いた側壁及び端面を有するテーパ状である。この配置は、リブ２０及び２１とリブ４２との関係にも適用できるが、個別には記載しない。製造時には、ガラスを粉末として加え、スタックを組み立てた後に、スタックを加熱しガラスを溶融して必要なシールを形成する。従って、バインダーは、必要でない。スタックの作動中、ガラスシール剤４０は完全に溶融されるが、しかし、高い粘性を有する。ガラスシール剤４０は、以下の３つの実施の形態のうちどれかの溝部３８に保持される。これらの実施の形態は、図７に全て示されているわけではない。ガラスは、０−０．７ｗｔ％のＬｉ２Ｏ、０−１．２ｗｔ％のＮａ２Ｏ、５−１５ｗｔ％のＫ２Ｏ、０−２ｗｔ％のＭｇＯ、２−１２ｗｔ％のＣａＯ、０−２ｗｔ％のＳｒＯ、２−１０ｗｔ％のＢａＯ、２−１０ｗｔ％のＢａ２Ｏ３、２−７ｗｔ％のＡｌ２Ｏ３、５０−７０ｗｔ％のＳｉＯ２、０−２ｗｔ％のＺｒＯ２の組成範囲を有することが好ましい。
【００４０】
第一の実施の形態では、リブ３４の側壁５２の少なくとも一方が溝部３８の側面５８から離間し、リブ３６及び３７の端面６０及び６１が、プレート１０の基準面５４から離間するように、リブ３４の端面５１を、溝部３８のフロアー５６に接触させる。この場合、ガラスのシール剤４０は、間を隔てられた側面５２と５８との間で表面張力により保持される。
【００４１】
図７の破線で示された好ましい第二の実施の形態において、側面５２の少なくとも一方が側面５８から離間し、端面５１がフロアー５６から離間するように、端面６０及び６１を基準面５４に接触させる。この場合、シール剤４０は、リブ３４の端面５１とフロアー５６との間に保持され、シール剤のいくらかは、空隙を有する側面５２と５８との間を外側に移動している。
【００４２】
第三の実施の形態では、端面６０及び６１が基準面５４から離間し、端面５１がフロアー５６から離間するように、両側面５２を対応する側面５８に嵌合させる。この場合、シール剤４０は、端面５１とフロアー５６との間を満たす。
【００４３】
記載された実施の形態によれば、作製が簡単であり、かつ、燃料電池の電極からのガス流、電極を横切るガス流、及び電極に向かうガス流を制御する場合に実質的な柔軟性を有するスタック配置を提供することができる。その配置は、比較的少ない構成要素しか使わず、さらに繊維質のシールを備えるスライド接触部は、熱循環中のストレスをかなり低減することができる。
【００４４】
上記記載は、本発明の好ましい実施の形態を示すが、本発明の基本的特徴、精神若しくは範囲から離れない範囲で、上記のような部品の作製及び配置において、多くのバリエーション、変形、修正、及び／又は付加をしても良い。
【００４５】
例えば、好ましい実施の形態において、酸化ジルコニウムからなるセパレータプレートを有していてもよい。また、別の実施の形態では、それらは、ランタニウムクロム酸塩からなっており、その電気伝導性を高めても良い。また、それ自体アルミニウム処理されたステンレス鋼から形成される。
【００４６】
本明細書で記載された燃料電池の別発明が、これと同時に提出された、継続中の国際特許出願（発明の名称は、固体酸化物型燃料電池スタック配置、及び、燃料電池ガスセパレータプレートである。）の中で開示され、クレームされている。これらは、それぞれ、オーストラリア仮特許出願ＰＲ６３４４及びＰＲ６３６５（２００１年7月１３日出願）からの優先権を主張しており、継続中の上記国際特許出願の内容、及び、それに対応する米国国内移行出願の内容を、本明細書の中で引用している。
【００４７】
この明細書において使用されている"comprise"という単語及び"comprises"、"comprising"のような変形した単語は、別段の意味がなければ、述べられた１つの要素に含有されることを意味するが、しかし、他の要素を排除するものではないことは理解されるであろう。
【００４８】
本明細書における先行技術を参照することにより、一般常識と捕らえるべきではないし、そのような先行技術が、共通の一般常識を形成することを示唆するものと捕らえるべきではない。
【図面の簡単な説明】
【００４９】
【図１】図１は、燃料電池スタックの平面図である。
【図２】図２は、図１に示されたスタック内のセルプレートとガスセパレータプレートの一般的な方向付けを示した分解斜視図であって、下方向に眺めた分解斜視図である。
【図３】図３は、図２に示した同じ分解部分のセルプレート及びガスセパレータプレートを、上方向に眺めた斜視図である。
【図４】図４は、図２に示されたセルプレートの一つの上面の斜視図である。
【図５】図５は、図２に示されたガスセパレータプレートの一つの上面の切り取り斜視図である。
【図６】図６は、図５に示したセパレータプレートの切り取り下面図である。
【図７】図７は、図１及び２に示したプレート間のガスシールアッセンブリの部分の概略断面図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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