(57)【要約】融合によりポリマー体を生産する方法であって、ａ）粉末、ペレット、粗粒等の形のポリマー材料を予備圧縮用金型に充填するステップ、ｂ）該材料を１回以上予備圧縮するステップ、及びｃ）圧縮成形用金型に装入した材料を１回以上のストロークで圧縮成形するステップであって、打撃体が金型内の該材料を打撃する際にポリマー体を成形するに足る運動エネルギーを放出し、材料を融合させるステップを含むことを特徴とする方法。融合によりポリマー体を生産する方法であって、圧縮成形用金型内の固形ポリマー体という形の材料を１回以上のストロークで、打撃体から該ポリマー体の材料に融合を引き起こすに足る運動エネルギーを放出させることにより、圧縮成形するステップを含むことを特徴とする方法。本発明の方法により得た製品。
2004504183.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
融合によりポリマー体を生産する方法であって、
ａ） 粉末、ペレット、粗粒等の形のポリマー材料を予備圧縮用金型に充填するステップ、
ｂ） 該材料を１回以上予備圧縮するステップ、及び
ｃ） 圧縮成形用金型に装入した材料を１回以上のストロークで圧縮成形するステップであって、打撃体が金型内の該材料を打撃する際にポリマー体を成形するに足る運動エネルギーを放出し、材料を融合させるステップ
を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
予備圧縮用金型と圧縮成形用金型が同じ金型であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ＵＨＭＷＰＥ体を生産するための請求項１又は２のいずれか一項に記載の方法であって、材料を大気圧、室温条件で約０．２５×１０８ Ｎ／ｍ２以上の圧力で予備圧縮することを特徴とする方法。
【請求項４】
材料を約０．６×１０８ Ｎ／ｍ２以上の圧力で予備圧縮することを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
材料を２回以上予備圧縮することを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項６】
融合によりポリマー体を生産する方法であって、圧縮成形用金型内の固形ポリマー体という形の材料を１回以上のストロークで、打撃体から該ポリマー体の材料に融合を引き起こすに足る運動エネルギーを放出させることにより、圧縮成形するステップを含むことを特徴とする方法。
【請求項７】
圧縮成形ストロークが大気圧、室温条件で１００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項８】
圧縮成形ストロークが３００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項７に記載の方法。
【請求項９】
圧縮成形ストロークが６００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
圧縮成形ストロークが１０００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
圧縮成形ストロークが２０００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
圧縮成形ストロークが大気圧、室温条件で５Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
圧縮成形ストロークが２０Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
圧縮成形ストロークが１００Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１３に記載の方法。
【請求項１５】
圧縮成形ストロークが２５０Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
圧縮成形ストロークが４５０Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを、７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出することを特徴とする請求項１５に記載の方法。
【請求項１７】
ポリマーを少なくとも７０％好ましくは７５％の相対密度に圧縮成形することを特徴とする請求項１〜１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
ポリマーを少なくとも８０％好ましくは８５％の相対密度に圧縮成形することを特徴とする請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
ポリマーを少なくとも９０％〜１００％の相対密度に圧縮成形することを特徴とする請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
圧縮成形後に材料を１回以上後圧縮するステップを含むことを特徴とする請求項１〜１９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
ポリマーがエラストマー、熱可塑性プラスチック、熱可塑性エラストマー及び熱硬化性ポリマーからなる群より選択されることを特徴とする請求項１〜２０のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
ポリマーがポリオレフィン、ポリエステル及び合成ゴムからなる群より選択されることを特徴とする請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
ポリマーがＵＨＭＷＰＥ、ＰＭＭＡ及びニトリルゴムからなる群より選択されることを特徴とする請求項２１に記載の方法。
【請求項２４】
生産されるポリマー体が医療用インプラントたとえば骨格用又は歯科用プロテーゼであることを特徴とする請求項１〜２３のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
圧縮成形又は後圧縮後の任意の時点で、ポリマー体を後加熱及び／又は焼結処理するステップを含むことを特徴とする請求項１〜２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２６】
生産されるポリマー体が未処理体であることを特徴とする請求項１〜２５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２７】
未処理体を焼結するステップをさらに含むことを特徴とする請求項２７に記載の方法。
【請求項２８】
材料が医療上許容可能の材料であることを特徴とする請求項１〜２７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２９】
材料が潤滑剤及び／又は焼結助剤を含むことを特徴とする請求項１〜２８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項３０】
ポリマー体を変形させるステップをも含むことを特徴とする請求項６の方法。
【請求項３１】
請求項１〜３０のいずれか一項に記載の方法により生産される製品。
【請求項３２】
医療用装置又は器具であることを特徴とする請求項３１に記載の製品。
【請求項３３】
非医療用装置であることを特徴とする請求項３１に記載の製品。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は融合（ｃｏａｌｅｓｃｅｎｃｅ）によりポリマー体を生産する方法及び該方法により生産されるポリマー体に関する。
【０００２】
公知技術
ＷＯ−Ａ１−９７００７５１は衝撃加圧機とその使用による棒状体切断方法並びに金属体変形方法について開示している。該変形方法は、好ましくは固形体の、又はペレットや粗粒などを含む粉末の形の金属材料を好ましくは金型、ホルダー又は類似用具の端部に据え、該材料を液圧式衝撃ラムなどのような打撃体により断熱融合させることを特徴とする。衝撃加圧機については該ＷＯ文献で十分に説明されている。
【０００３】
ＷＯ−Ａ１−９７００７５１はまた球体などの部品の成形についても開示しており、そこでは金属粉末が二分割式金型に連結管経由で供給される。金属粉末は好ましくはガス噴霧法で調製しておく。連結管を通過する棒状体に衝撃加圧機から衝撃を加え、もって球形金型内に封入された材料に作用させるようにする。しかし、この方法による物体の生産に関する具体的なパラメーターは実施態様ではまったく示されていない。
【０００４】
この資料による粉末圧縮は数ステップたとえば３ステップで実行される。これらのステップは非常に急速に実行されるが、それが３ストロークなら次のように実行される。
ストローク１： ごく軽いストロークであり、粉末から空気を排除し、また粉末粒子を配向させて大きな不規則性を解消する。
ストローク２： 超高エネルギー密度及び高衝撃速度のストロークであり、粉末粒子の局部融合により粒子の相互圧縮、超高密度の実現を図る。各粒子の局部的な温度上昇はストローク時の変形度に依存する。
ストローク３： 中‐高エネルギー及び高接触エネルギーのストロークであり、実質的に圧密な材料体の最終成形を実現する。この圧縮体は次いで焼結工程に回すことができる。
【０００５】
ＳＥ ９８０３９５６−３は材料体の変形方法及び装置を開示している。これは実質的に、ＷＯ−Ａ１−９７００７５１で開示されている発明の発展である。このスウェーデン出願による方法では、打撃体を材料に、打撃体の跳ね返りが１回以上生じその跳ね返りを反動とする打撃体の追加ストロークが１回以上生じるような速度で、作用させる。
【０００６】
上記ＷＯ文献の方法に基づくストロークは局部的にきわめて大幅な温度上昇を材料にもたらすが、それは加熱又は冷却時に材料の相変化を招く。打撃体の跳ね返りを反動として１回以上の追加ストロークを生じさせると、このストロークは第１ストロークの運動エネルギーに起因する往復波がより長時間持続する一因となる。これは材料のいっそうの変形を招くが、その場合の衝撃は反動を利用しない場合に必要になると想定される衝撃よりも小さくて済むとされる。しかし、前記の両特許資料に基づく機械がそれほどうまく機能しないことは今日では明らかとなっている。たとえば記載のようなストローク間の時間間隔は実現不可能である。さらに、物体の成形を可能とするような実施態様も該文献には記載されていない。
【０００７】
発明の目的
本発明の目的は、低コストの効率的なポリマー製品生産方法の実現である。それらの製品は整形外科で使用されるインプラント又は骨セメント、機器又は診断装置などの医療用器具と流し台、浴槽、ディスプレー装置、窓ガラス（特に航空機用窓ガラス）、レンズ及び照明装置用カバーなどの非医療用器具の両方でありうる。もう１つの目的は上記のような種類のポリマー製品の実現である。
【０００８】
また、新方法は前記文献に記載の方法よりもずっと低速度で実行しうるようにするのがよい。さらに、該新方法は前記機械の使用に限定されるべきでない。
【０００９】
発明の概要
請求項１の新方法によれば多様なポリマーを圧縮成形することが可能であることを意外にも発見した。材料はたとえば粉末、ペレット、粗粒などの形であり、金型に充填し、予備圧縮し、１回以上のストロークで圧縮成形する。この方法に使用する機械はＷＯ−Ａ１−９７００７５１及びＳＥ ９８０３９５６−３に記載のものでもよい。
【００１０】
本発明の方法は液圧式の衝撃加圧機を使用するが、該衝撃加圧機はＷＯ−Ａ１−９７００７５１及びＳＥ ９８０３９５６−３に記載のものでもよい。純液圧式の機械を使用すれば、打撃体を圧縮材料と衝突させたときにその融合を促すに足るエネルギーを十分な速度で放出するような運動を、打撃体に与えることができる。この融合は断熱的でもよい。ストロークは急速に実行され、材料中の衝撃波は材料次第で５〜１５ミリ秒で減衰する。液圧の使用はまた、空気圧の使用よりもシーケンス制御に優れ運転費の低減にもなる。ばね起動式の衝撃加圧機は使用がより煩雑であり、設定時間が長くなり、また他の機械と一体化するうえでのフレキシビリティにも欠ける。従って、本発明の方法は実行がより安上がりで容易であろう。最適の機械は予備圧縮及び後圧縮用の大きなプレスと小さな高速打撃体とを有する。そうした構成の機械は従っておそらく使用する面白みもより大きいであろう。１台は予備圧縮と後圧縮に、もう１台は圧縮成形にという具合に、異なる機械を併用することも可能である。
【００１１】
発明の詳細な説明
本発明は
ａ） 粉末、ペレット、粗粒等の形のポリマー材料を予備圧縮用金型に充填するステップ、
ｂ） 該材料を１回以上予備圧縮するステップ、及び
ｃ） 圧縮成形用金型に装入した材料を１回以上のストロークで圧縮成形するステップであって、打撃体が金型内の該材料を打撃する際にポリマー体を成形するに足る運動エネルギーを放出し、材料を融合させるステップ
を含む、融合によりポリマー体を生産する方法に関する。
【００１２】
予備圧縮用金型は圧縮成形用金型と同じでもよい。それはステップｂ）とステップｃ）の間に材料移送の必要がないことを意味する。また、別々の金型を使用し、ステップｂ）とステップｃ）の間で予備圧縮用金型から圧縮成形用金型へと材料を移送することも可能である。これが可能なのは予備圧縮ステップで材料から物体が成形される場合に限られよう。
【００１３】
図１の装置は打撃体２を含む。図１では材料は粉末、ペレット、粗粒等の形である。装置は打撃体３を備え、該打撃体の強力な衝撃により材料体１の瞬時の、比較的大きな変形を実現する。本発明はまた、後述のような物体の圧縮成形にも関連する。その場合は固形体１たとえば固形の均質ポリマー体などが金型に装入されよう。
【００１４】
打撃体２は、それに作用する重力の影響下に、加速しながら材料１に衝突する。打撃体２の質量ｍは材料１の質量よりも基本的に大きいのが好ましい。それにより、打撃体２の高衝撃速度の必要を幾分緩和することができる。打撃体２は材料１に打撃を加えることができ、また打撃体２は金型内の材料に打撃を加える際にポリマー体へと圧縮し成形するに足る運動エネルギーを放出する。これは局部融合を引き起こし、それが材料１を変形させる。材料１の変形は塑性的であり、従って不可逆的である。材料１中には打撃体２の打撃方向に波動又は振動が生じる。これらの波動又は振動は高運動エネルギーを有し、材料中の滑り面を活動化し、また粉末粒子に相対変位を引き起こす。融合は断熱融合とすることも可能である。局部的な昇温は材料中に点溶着（粒子間融解）を引き起こし、それが密度を高める結果となる。
【００１５】
予備圧縮はきわめて重要なステップである。その目的は粉末からの脱気と粉末粒子の配向である。予備圧縮ステップは圧縮成形ステップよりもずっと緩慢であり、従って脱気もより容易である。圧縮成形ステップはきわめて高速で実行されるため、同じような脱気効果は期待できない。そうした場合、不都合にも空気が成形体中に閉じ込められることになろう。予備圧縮は粒子の密集度を最大限にし結果的に粒子間接触面を最大限にするに足る最小圧力で実行する。これは材料次第であり、材料の軟度と融点に依存する。
【００１６】
実施例の予備圧縮ステップは約１１７６８０ Ｎの軸荷重で実行した。使用金型は予備圧縮金型又は最終成形金型である。本明細書の実施例ではこのステップを成形用具の要素であるシリンダー金型で実行したが、その断面形状は直径３０ｍｍの円であり、断面積は約７ｃｍ２である。これは圧縮力が約１．７×１０８Ｎ／ｍ２であったことを意味する。ＵＨＭＷＰＥ（超高分子量ポリエチレン）の予備圧縮には約０．２５×１０８Ｎ／ｍ２以上の、好ましくは約０．６×１０８Ｎ／ｍ２以上の圧力が使用されよう。使用が必要な又は好ましい予備圧縮力は材料次第であり、より軟質のポリマーでは約２０００Ｎ／ｍ２の圧力で十分かもしれない。他の可能な値は１．０×１０８Ｎ／ｍ２、１．５×１０８Ｎ／ｍ２である。本願では大気圧及び室温条件下で研究を行った。従って、研究で得られた値はすべて大気圧及び室温条件下で実現されている。真空又は加熱材料を使用する場合にはもっと低い圧力にすることも可能であろう。シリンダーの高さは６０ｍｍである。請求項では打撃面積に言及しているが、それは金型内の材料に作用する打撃体の円形断面の面積である。この場合の打撃面積は断面積である。
【００１７】
請求項では実施例で使用したシリンダー金型にも言及している。この金型では打撃面積とシリンダー金型の断面積は同じである。しかし、他構造の金型たとえば球形金型などの使用も可能であり、そうした金型では、打撃面積はシリンダー金型の断面積よりも小さいであろう。
【００１８】
本発明はさらに、融合によりポリマー体を生産する方法であって、圧縮成形用金型内の固形ポリマー体（即ち、特定用途向けの目標密度が得られたポリマー体）という形の材料を１回以上のストロークで、打撃体から該ポリマー体の材料に融合を引き起こすに足る運動エネルギーを放出させることにより、圧縮成形するステップを含むことを特徴とする方法に関する。材料中の大幅な局部昇温に際して滑り面が活動化され、それにより変形が実現する。本方法はまた材料体を変形させるステップを含む。
【００１９】
本発明の方法は次のように説明することができる。粉末を押圧して未処理体（ｇｒｅｅｎ ｂｏｄｙ）とし、該未処理体を衝撃により圧縮成形して（半）固体とするが、その後で後圧縮により該固体中にエネルギーを保持させてもよい。この方法はＤＦＩＥＲ法 （Ｄｙｎａｍｉｃ Ｆｏｒｇｉｎｇ Ｉｍｐａｃｔ Ｅｎｅｒｇｙ Ｒｅｔｅｎｔｉｏｎ）と称するが、次の３主要ステップを含む。
【００２０】
ａ） 押圧
押圧ステップはコールドプレス法やホットプレス法にごく類似する。その狙いは粉末を未処理体とすることにある。これには粉末の２回圧縮が最も有効と判明している。１回だけの圧縮では２回連続圧縮よりも約２〜３％低密度になる。このステップは粉末からの脱気と粉末粒子の配向による未処理体の調製方法として有利である。該未処理体の密度は通常のコールドプレス法及びホットプレス法の場合とほぼ同じである。
【００２１】
ｂ） 衝撃
衝撃ステップは、打撃体で確定した面積の粉体に打撃を加える高速ステップそのものである。粉末中に物質波（ｍａｔｅｒｉａｌ ｗａｖｅ）が生じ、粉末粒子間に粒子間融解が起こる。打撃体の速度は当初のごく短時間に限り重要な役目を果たすように見受けられる。粒子間融解が起こる度合いを決めるのは粉末の質量と物性である。
ｃ） エネルギー保持
エネルギー保持ステップは伝達されたエネルギーを生成固形体内に保持させることが目的である。このステップは物理的には、少なくとも粉末の予備圧縮の場合と同じ圧力による圧縮である。その結果として生成体の密度が約１〜２％上昇する。このステップは、衝撃加圧後に打撃体を固形体上にそのまま置いて、少なくとも予備圧縮の場合と同じ圧力で押圧することで、又は衝撃加圧後に自重を加えることで実行される。その狙いは生成体中の粉末の変態をさらに促すことにある。
【００２２】
本方法によれば、圧縮成形ストロークは大気圧、室温条件で１００Ｎｍ以上に相当する全エネルギーを７ｃｍ２の打撃面積を有するシリンダー金型中に放出する。他の全エネルギーレベルは３００、６００、１０００、１５００、２０００、２５００及び３５００Ｎｍ以上でもよい。１０，０００、２０，０００Ｎｍ以上のエネルギーレベルもまた使用可能である。１回のストロークで６０，０００Ｎｍの打撃を加えられるような新しい機械も存在する。もちろんそうした高い値を使用してもよい。また、そうした打撃を数回加える場合には、全エネルギー量が数十万Ｎｍに達してもよい。このエネルギーレベルは使用材料及び生成体の用途次第である。同じ材料でもエネルギーレベルが異なれば成形材の相対密度も異なることになろう。エネルギーレベルが高ければ高いほどより高密度の成形材が得られよう。材料が異なれば、同じ密度を実現するには異なるエネルギーレベルが必要となろう。これはたとえば材料の硬度や融点に左右されよう。
【００２３】
本方法によれば、圧縮成形ストロークは大気圧、室温条件で５Ｎｍ／ｇ以上に相当する質量あたりエネルギーを打撃面積７ｃｍ２のシリンダー金型中に放出する。質量あたりの他のエネルギーは２０Ｎｍ／ｇ、５０Ｎｍ／ｇ、１００Ｎｍ／ｇ、１５０Ｎｍ／ｇ、２００Ｎｍ／ｇ、２５０Ｎｍ／ｇ、３５０Ｎｍ／ｇ及び４５０Ｎｍ／ｇ以上でもよい。
【００２４】
質量あたりエネルギーが同じなら、相対密度は質量が大きいほど高くなり、質量が小さいほど低くなろう。異なる質量間のこうした相対密度の差は質量あたりエネルギーが低いほど大きくなる。これは実施例のＵＨＭＷＰＥに関する質量パラメーター研究で判明しており、また相対密度を質量あたり衝撃エネルギーの関数として示した図１３からも明らかである。２×４．２ｇの試料と０．５×４．２ｇの試料を比較すると、前者はより低い質量あたりエネルギーでより高い密度が得られるが、後者は質量あたりエネルギーが同じなら密度がより低くなる。これは相対密度を全衝撃エネルギーの関数として示した図１４からも明らかであり、それによれば２×４．２ｇの質量では、６０Ｎｍ／ｇに対応する５００Ｎｍの全エネルギーで約８５％の相対密度が得られ。８５％の相対密度を質量０．５×４．２ｇの試料で得るには５９５Ｎｍ／ｇに対応する約１２５０Ｎｍの全エネルギーが必要である。従って、同じ相対密度を得るのであれば質量が大きいほうが質量あたりの所要エネルギー量は小さくなる。
【００２５】
実施例の質量パラメーター研究に用いた試料の試験結果は次のとおりである。基本的により高い密度の実現に際しては、本方法は質量あたりエネルギーに依存しないが、全エネルギーは質量独立的であるように見受けられる。従って、圧縮成形ストロークの全エネルギーが同じなら生成体の密度は質量独立的にほぼ同じ密度になる。図１４では、すべての質量に対応するグラフが基本的に低い密度では離れており、また基本的に高い密度では互いに接近している。従って、測定に使用した質量間隔及びＵＨＭＷＰＥに関する限り、全エネルギーは高密度では質量独立的である。これはＵＨＭＷＰＥに関するグラフであるが、曲線の分離と合流の境界又は低密度と高密度の境界は約９０〜９５％であり、また密度９０〜９５％での全エネルギーは約２０００Ｎｍである。
【００２６】
これらの値は使用材料に応じて異なろう。当業者はどの値で質量依存性が有効であり、またどの時点で質量独立性が有効となり始めるかを試験することができよう。低密度からより高密度への密度転換点は材料に応じて異なろう。これらの値は近似値である。
【００２７】
所要エネルギーレベルは金型の形態や構造に応じて修正と適合をはかる必要がある。たとえば金型が球形ならば、所要エネルギーレベルも異なろう。当業者は前記の値を参考、目安として個別形態に応じた所要エネルギーレベルを試験することができよう。該エネルギーレベルは成形体の用途すなわち要求される相対密度、金型形状及び材料の物性に依存する。打撃体は圧縮成形金型に装入した材料に打撃を加える際に物体を成形するに足る運動エネルギーを放出しなければならない。ストロークがより高速になれば、材料の振動、粒子間摩擦、局部加熱及び粒子間融解もそれだけ大きくなろう。打撃面積がより大きくなれば、振動もそれだけ大きくなろう。材料よりも成形用具のほうに伝達されるエネルギーのほうが多くなるような境界が存在する。従って、材料の高さにも最適値が存在する。
【００２８】
粉末のポリマー材料を金型に装入し、打撃体で打撃を加えると、粉末材料中に融合が生じ材料は浮遊しよう。材料の融合は打撃体が金型内の材料体又は材料から跳ね返る瞬間に生じる往復波に起因するというのが有力な説明である。これらの波動は材料体に運動エネルギーを与える。この伝達エネルギーのために局部昇温が起こり、それが粒子を軟化変形させ、粒子表面が融解する。粒子間融解は融合粒子の再凝固を可能にし、それにより稠密な成形材が得られる。これは成形材表面の平滑性にも影響する。この融合法による圧縮が強ければ強いほど、より平滑な表面が得られる。この方法では成形材と表面の気孔率も影響を受ける。高気孔率の表面又は成形材が求められるのであれば、低気孔率の表面又は成形材が求められるときほど圧縮を強くしてはならない。
【００２９】
個々のストロークは材料粒子の配向、脱気、予備成形、融合、金型への充填、及び最終的な寸法規制に影響する。往復波は基本的に打撃体のストローク方向に、すなわち打撃体によって打撃を加えられる材料体表面から金型底部に接する材料体表面へと進み、次いで戻る。
エネルギー転換と往復波の発生に関する以上の説明は固形体にも通用する。本発明では、固形体とは特定用途向けの目標密度が既に実現されている物体である。
【００３０】
衝撃に所要のエネルギーレベルを与えるには、打撃体のストローク速度を０．１ｍ／ｓ以上、好ましくは１．５ｍ／ｓ以上とする。先行技術の方法に比べてずっと低速にしてもよい。該速度は打撃体の質量及び所要エネルギーに依存する。圧縮成形ステップの全エネルギーレベルは約１００〜４０００Ｎｍ以上であるが、それよりもずっと高いエネルギーレベルにしてもよい。全エネルギーとは全ストロークに対応する合計エネルギーレベルである。打撃体のストロークは少なくとも１回、又は連続多数回である。実施例のストローク間隔は０．４秒と０．８秒であった。ストロークはたとえば少なくとも２回としてもよい。実施例では１ストロークで好結果を得た。これらの実施例は大気圧、室温条件で実行した。たとえば真空、加熱又は他の改善処理を採用するとしたら、おそらくさらに低いエネルギーレベルでも十分な相対密度が得られよう。
【００３１】
ポリマーは相対密度７０％に、好ましくは７５％に圧縮成形してもよい。より好ましい相対密度は８０％及び８５％である。他の好ましい密度は９０〜１００％である。しかし、それ以外の相対密度でもよい。未処理体を生成するのであれば、約５０〜６０％の相対密度でも十分かもしれない。低負荷インプラントは９０〜１００％の相対密度を必要とし、また生体材料によっては若干の気孔率も可である。約９５％の相対密度が得られ、それで使用に耐えられるのであれば、後処理は一切不要である。ある種の用途ではそれが最善の選択肢であろう。９５％未満の相対密度が得られ、それでは不十分な場合には、焼結などの更なる処理を続ける必要がある。その場合でも在来の生産方法に比べていくつかの生産ステップがカットされた。
【００３２】
本方法はまた材料を２回以上予備圧縮するステップを含む。実施例では、全エネルギーが同じならそのほうが１回の予備圧縮よりも高い相対密度を有利に実現しうると判明した。使用材料次第で１回圧縮に比べ２回圧縮のほうが相対密度は約１〜５％高くなる。材料によってはこの差がさらに大きくなる場合もある。２回予備圧縮では予備圧縮ステップの間隔を比較的短く、たとえば約５秒とする。使用圧力は２回目の予備圧縮もほぼ同じでよい。
【００３３】
さらに、本方法はまた圧縮成形後に材料を１回以上後圧縮するステップを含んでもよい。これは大変な好結果につながることが既に判明している。後圧縮は少なくとも予備圧縮と同じ圧力すなわち２０００Ｎ／ｍ２で行うのがよい。他の可能な値は１．０×１０８Ｎ／ｍ２である。もっと高い後圧縮圧力たとえば予備圧縮圧力の２倍の圧力が必要とされる場合もあろう。ＵＨＭＷＰＥでは予備圧縮圧力を約０．２５ Ｎ／ｍ２以上とするのがよいが、後圧縮でもこれが下限圧力となろう。予備圧縮の圧力値は材料ごとに実地に試みなければならない。後圧縮では試料への影響が予備圧縮とは異なる。粉末粒子間の局部温度を上昇させるストロークからの伝達エネルギーがより長い時間にわたり保存されるようになり、ストローク後もより長い時間にわたり試料に作用しその融合を促すことができる。該エネルギーは生成される固形体の内部に保持される。おそらく試料中の物質波の「寿命」が延びて、より長い時間にわたり試料に作用しうるようになり、結果的により多くの粒子が共に融解しうるようになるのであろう。後圧縮は、衝撃後も打撃体を固形体上に留めて、少なくとも予備圧縮圧力と同じ圧力すなわち少なくとも約０．２５ Ｎ／ｍ２ −ＵＨＭＷＰＥで押圧して実行する。より多くの粉末が該生成体内で変態しよう。それにより生成体の密度が約１〜４％高まる結果となるが、この値もまた材料依存的である。
【００３４】
予備圧縮及び／又は後圧縮を採用するときは、圧縮成形ストロークを軽減し予備及び／又は後圧縮を増強することも可能であるが、その場合にはより低いエネルギーレベルの使用が可能になるため、用具を長持ちさせる結果ともなろう。所要エネルギーレベルは成形体の用途と使用材料に依存する。それはまたより高い相対密度を実現する方法ともなりうる。
【００３５】
相対密度を高めるために、材料を成形前に前処理することも可能である。たとえば材料の種類にもよるが粉末を〜５０‐３００℃以上に予熱することも可能である。粉末は融解温度近くまで予熱することができよう。予熱方法は適宜、オーブンによる通常の粉末加熱などとする。予備圧縮ステップで材料をより稠密にするには、真空又は不活性ガスを使用することができよう。これは成形工程での脱気と同程度の効果があろう。
【００３６】
ポリマーは成形前に添加剤と均一に混合することもできる。これは溶融状態での混合を意味しよう。粒体材料の水分低減を目的とした予備乾燥も可能であろう。ＰＥなど水分を吸収しないポリマーもある。ポリマーによっては水分を容易に吸収してしまうが、それは材料の成形を妨げ、成形材の均質性を低下させるおそれがある。高水分は成形材中に蒸気の気泡を生じさせかねないからである。
【００３７】
本発明の別の実施態様では圧縮成形又は後圧縮の後で成形体を加熱及び／又は焼結してもよい。
【００３８】
一般的な後処理ステップは次のとおりである：
１．　イオン化性放射線処理
架橋度の向上を目的とした材料のイオン化性放射線処理。
【００３９】
２．　表面処理
所望の表面形態と追加の表面架橋層の実現による耐摩耗性（股関節用ポリマーのきわめて重要なパラメーター）の向上を目的とした種々の方法による表面処理。
【００４０】
さらに、生成体は未処理体（ｇｒｅｅｎ ｂｏｄｙ）でもよいし、また本方法は未処理体を焼結する更なるステップを含んでよい。本発明の未処理体は一切の添加剤を使用しなくても凝集性の完全体を与える。従って、該未処理体は貯蔵、運搬だけでなく加工たとえば研磨又は切断にも耐えられよう。また該未処理体は焼結工程を介さずに完成品として使用することも可能であろう。これは、未処理体が骨インプラント又は代用品として骨中に再吸収される場合である。
【００４１】
ポリマーは、熱可塑性プラスチック、熱硬化性プラスチック、ゴム、エラストマー及び熱可塑性エラストマーからなる群より選択してもよい。ポリマーはホモポリマー、コポリマー、グラフトコポリマー又はブロック（コ）ポリマーでもよい。たとえば、材料はポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリスチレンなど）、ポリエステル（アクリル系プラスチックたとえばメタクリル酸メチルポリマーなど）、ポリエーテル（ポリエーテルスルホン、ウレタンプラスチック又はゴムなど）及びポリアミドを含む群より選択してもよい。
【００４２】
圧縮成形ストロークは熱可塑性プラスチックの場合には１００Ｎｍ以上に対応する全エネルギーを打撃面積７ｃｍ２のシリンダー金型中に放出する必要がある。熱硬化性プラスチック、ゴム、エラストマー及び熱可塑性エラストマーの場合もこの値は１００Ｎｍである。圧縮成形ストロークはポリマーの場合には５Ｎｍ／ｇ以上に対応する質量あたりエネルギーを打撃面積７ｃｍ２のシリンダー金型中に放出する必要がある。
【００４３】
不規則形態を有する粒子を使用すると更なる好結果が得られることが既に判明している。粒径分布はおそらく広いのがよい。大粒子間の隙間を小粒子で埋めることができるからである。
【００４４】
ポリマー材料は潤滑剤及び／又は焼結助剤を含んでもよい。潤滑剤は材料と混合するのが有効かもしれない。時には金型潤滑として材料体を金型から排出し易くする必要がある。これが選択肢となりうるのは、やはり金型からの成形体の排出を容易にする効果がある材料への潤滑剤の使用が検討される場合である。
【００４５】
潤滑剤は冷却効果を及ぼし、スペースをとり、また材料粒子を滑らかにする。これは一長一短である。
内部潤滑は粒子を定位置で滑りやすくし、もって材料体の圧縮度を高める効果がある。純粋の粉末圧縮には有効である。内部潤滑は粒子間摩擦を低減し、もってエネルギー放出を少なくする。これは粒子間融解にはマイナスであり、圧縮成形で高密度を実現するには有効ではない。また潤滑剤は焼結などで除去しなければならない。
外部潤滑は材料に伝達されるエネルギーの量を増し、もって成形用具への負荷を間接的に軽減する。その結果は、材料中の振動の増大、エネルギーの増大、粒子間融解の促進である。金型への材料の他着が少なくなり、成形体の排出が容易になる。外部潤滑は粉末圧縮と圧縮成形の両方に有効である。
潤滑剤の一例はＡｃｒａｗａｘ Ｃであるが、他の通常の潤滑剤を使用してもよい。材料が医療用成形体に使用される場合には、潤滑剤は医療上許容しうるものとする必要があり、さもなければ成形時に何らかの方法で除去しなければならない。
【００４６】
金型潤滑とし粉末を予熱する場合には、金型の研磨や清浄が避けられよう。
【００４７】
場合によっては金型潤滑にして材料体の型離れをよくする必要があろう。金型にコーティングを施すことも可能である。コーティング剤はたとえばＴｉＮＡｌ又はＢａｌｉｎｉｔ Ｈａｒｄｌｕｂｅでもよい。成形用具に最適のコーティングを施せば、材料は成形用具に全くこびり付かず、また伝達エネルギーの一部を消費することもないであろうから、粉末に伝達されるエネルギーを増す効果がある。成形体の型離れが悪い場合には、手間取らないような潤滑処理が必要となろう。
【００４８】
ポリマー体を融合によって生産すると、ごく稠密な成形材が、また材料次第では硬質成形材が得られよう。成形材の表面はきわめて平滑であろうが、それはいくつかの用途分野では重要である。
【００４９】
数ストロークを使用する場合には、それらを連続的に実行してもよいし、種々の間隔を挟んで実行し、もってストロークに幅広い変化をつけてもよい。
【００５０】
たとえば１〜６ストロークを使用してもよい。エネルギーレベルは全ストローク同じにしてもよいし、逓増又は逓減させてもよい。一連のストロークは同レベルの２以上のストロークで開始し、最終ストロークは２倍のエネルギーにしてもよい。その逆にすることもできよう。一実施例では、種々のタイプの連続ストロークの研究を行う。
【００５１】
最高の相対密度は１ストロークで全エネルギーを伝達することで実現される。全エネルギーを数ストロークに分けて伝達すると、得られる相対密度は低下するが、成形用具は長持ちする。従って、最大相対密度が必ずしも必要とされないような用途では多ストロークを使用することができる。
【００５２】
一連の高速衝撃により材料体には往復波を持続させるような運動エネルギーが連続的に供給される。これは更なる材料変形を支え、それと同時に新たな衝撃によりいっそうの塑性的、不可逆的な材料変形が生じる。
【００５３】
本発明の別の実施態様によれば、打撃体の連続ストロークで材料体に打撃を加える際の衝撃はストロークごとに減少する。好ましくは、その差は第１及び第２ストロークの間で最大である。また、たとえば跳ね返り打撃の自然減衰を利用すれば、第１衝撃よりも小さな衝撃の第２ストロークをごく短い時間 （たとえば約１ミリ秒）間隔で実現するのも用意であろう。しかし、必要ならば第１又は先行ストロークよりも大きな衝撃を加えることも可能である。
【００５４】
本発明によれば、衝撃方法への多様な変法の使用が可能である。必ずしも打撃体の反動を使用して後続ストロークの衝撃を小さくする必要はない。他の変法、たとえば後続ストロークで衝撃を逓増させる方法又は高又は低衝撃の１ストロークで済ます方法も可能である。いくつかの異なる連続衝撃を、衝撃間に異なる時間間隔を設けて実行してもよい。
【００５５】
本発明の方法によって生産されるポリマー体は医療器具、たとえば整形外科用のインプラント又は骨セメント、機器類又は診断装置などに使用してもよい。そうしたインプラントの例は骨格用又は歯科用プロテーゼなどであろう。
【００５６】
本発明の一実施態様によれば、前記器具の材料は医療上許容可能である。その例は好適なポリマーたとえばＵＨＭＷＰＥ及びＰＭＭＡなどである。
【００５７】
インプラント用材料は機械的耐久性に優れた生体適合性、血液適合性の材料たとえばＵＨＭＷＰＥ及びＰＭＭＡ、又は他の好適なポリマーとする必要がある。
【００５８】
本発明に基づく使用に適した他ポリマーはエラストマー及び熱可塑性エラストマーである。
【００５９】
本発明の方法により生産されるポリマー体は非医療用製品たとえば流し台、浴槽、ディスプレー装置、窓ガラス（特に航空機用窓ガラス）、レンズ及び照明装置用カバーなどでもよい。
【００６０】
以下、好適材料の用途例をいくつか挙げる。ＰＭＭＡの用途は流し台、浴槽、ディスプレー装置、窓ガラス（特に航空機用窓ガラス）、レンズ及び照明装置用カバーなどである。ＰＭＭＡは周知の生体適合材料でもあり、整形外科で骨セメントとして使用される。ＵＨＭＷＰＥはごく一般的なインプラント材料である。その最も一般的な用途は寛骨臼であり、これは大腿骨頭とセットで股関節を構成する。従って本発明は、本発明に基づく製品の生産という面で、大きな応用分野を有する。
【００６１】
金型に装入した材料に融合を起こさせると、成形体上に硬質の平滑稠密な表面が実現する。これは該成形体の重要な特徴である。硬質の表面は成形体に優れた機械的性質たとえば高い耐摩耗性及び耐引掻き性を付与する。平滑稠密な表面は材料をたとえば耐食性にする。成形体は気孔が少なければ少ないほど高強度になる。これは開放気孔と総気孔量の両方に当てはまる。在来法では開放気孔量を減らすことが目標となっているが、それは開放気孔を焼結法で減らすのは不可能だからである。
【００６２】
最適の物性を有する成形体を得るためには粉末混合物を可能な限り均一に混合することが大事である。
【００６３】
本発明の方法で被覆物を生産してもよい。たとえばポリマー被覆を他ポリマー材料又は他材料のポリマー要素表面に施してもよい。被覆要素を生産するときは該要素を金型内に装入するが、その固定方法は通常の方法でもよい。被覆材をたとえばガス噴霧法により金型内の被覆対象要素の周りに装入し、後は融合法で被膜を形成させる。被覆対象要素は本願に基づく任意の成形体でもよいし在来法による任意の成形体でもよい。この種の被覆は対象要素に個別の物性を付与しうるので、大いに有利であろう。
【００６４】
本発明に基づく成形体の被覆には浸漬被覆又は噴霧被覆などの在来被覆法を用いてもよい。
【００６５】
また、材料を第１の金型により１回以上のストロークでまず圧縮成形し、次いで成形体を別の、もっと大きな金型に移してから、該金型に被覆ポリマー材料を装入し、該材料を最初の成形体の上部又は側面に１回以上のストロークで圧縮することも可能である。ストロークのエネルギーレベルの選択や材料の選択次第で多様な組み合わせが可能である。
【００６６】
本発明はまた前記の諸方法によって得られる製品に関連する。
【００６７】
本発明の方法はプレス法と比べていくつかの利点がある。プレス法は焼結助剤を含有する粉末から未処理体を成形する第１ステップを含む。この未処理体は第２ステップで焼結するが、焼結助剤はその際に燃やし尽すか、又は後続ステップで燃やし尽す場合もある。プレス法はまた成形体の仕上げ加工を必要とする。表面の機械加工が必要だからである。本発明の方法では、成形体を１ステップ又は２ステップで生産することが可能であり、成形体表面の機械加工は不要である。
【００６８】
在来法でプロテーゼを生産するときは、プロテーゼ生産用の棒状材料を切断し、得られた棒片を融解し金型に押込み、焼結する。さらに研磨などを含む加工ステップが続く。この在来法は時間もエネルギーもかかり、また歩留りが出発材料の２０〜５０％である。従って１ステップでプロテーゼを生産する本方法は資源と時間の両方の節約になる。さらに粉末を在来法と同じ方法で調製する必要もない。
【００６９】
本方法を用いれば、大型の成形体を１ステップで生産することが可能である。注型による在来法ではしばしば、目的の製品を数個の断片に分けて成形し、それらを組み立てて使用する必要がある。断片の組み立てにはたとえばねじ又は接着剤、あるいは両者の組み合わせが使用される。
【００７０】
もう１つの利点は、本発明の方法が粉末粒子をはじくような電荷を帯びた粉末にも、電荷の中性化を目的とした粉末の処理を経ずに使用しうることである。本方法は粉末粒子の電荷又は表面張力とは無関係に実行されよう。しかし、これは陽電荷を帯びた追加の粉末又は助剤の使用を妨げるものではない。本発明の方法を用いれば、成形体の表面張力をコントロールすることも可能である。場合によっては液体皮膜を必要とする磨耗表面などのように低表面張力が望ましいが、高表面張力が望ましい場合もあろう。
【００７１】
以下、実施例をもって本発明をさらに説明する。
【００７２】
実施例
研究対象に３種類のポリマーを選んだ。２種類は熱可塑性プラスチックすなわち非晶質分が約５０％の半結晶性ＵＨＭＷＰＥと純非晶質のＰＭＭＡであり、もう１種類は加硫助剤を予め混合したアクリロニトリル‐ブタジエンゴムである。ＵＨＭＷＰＥとＰＭＭＡはどちらも生体材料として大きな用途分野を有する。
【００７３】
実施例１の研究は衝撃エネルギーと成形体密度の関係の解明が主眼であり、相対密度＞ ９５％の実現が狙いであった。その場合には、所望の物性を後処理抜きで実現することも可能であろう。この生産方法で１００％に近い相対密度が得られるとすれば、在来生産方法と比べていくつかの生産ステップをカットしうることになろう。
【００７４】
実施例２ではパラメーター研究を実行した。種々のパラメーターを変化させて、それらをどのように用いれば製品の所望物性に応じて最高の結果を実現することができるかを調べた。質量研究（Ａ）、速度研究（Ｂ）、時間間隔研究（Ｃ）、エネルギー研究（Ｄ）、及びストローク数研究（Ｅ）を実施したが、対象として選んだポリマーは材料ポリマー群のパラメーター挙動を代表すると思われるＵＨＭＷＰＥただ１種類である。これらの研究の目的は、異なるパラメーターが結果に及ぼす影響を解明し、また物性に対するパラメーターの影響の仕方に関する知見を得ることであった。
【００７５】
粉末の調製
特に断らない限り、ポリマー調製法すべて同じであった。
【００７６】
ここで試験したポリマーは、加硫助剤を添加したゴム以外は単味の粉末である。いずれのポリマーもまず１０分間ドライブレンドして、物質の粒径分布を得た。
【００７７】
概要
エネルギー及び添加剤研究に含まれる全４バッチ中の最初の試料は１１７６８０ Ｎの軸荷重で予備圧縮しただけである。後続試料はまず予備圧縮し次いで１衝撃ストロークで圧縮成形した。この系列の衝撃エネルギーは１５０〜３１００Ｎｍの範囲であり（一部のバッチはこの上限に満たない衝撃エネルギーで中止した）、各衝撃エネルギー刻み幅はバッチ番号次第で１５０Ｎｍ又は３００Ｎｍであった。
【００７８】
Ａ（質量研究）では、衝撃エネルギーの範囲は３００〜３０００Ｎｍ、その刻み幅は３００Ｎｍであった。変化させた唯一のパラメーターは試料質量であり、種々の質量あたり衝撃エネルギーが得られた。
Ｂ（速度研究）では、前と同様に衝撃エネルギーの範囲は３００〜３０００Ｎｍ、その刻み幅は３００Ｎｍであった。しかし、ここでは（質量が）異なる衝撃体を使用して種々の最大衝撃速度を実現した。
【００７９】
Ｃ（時間間隔研究）とＥ（ストローク数研究）では全衝撃エネルギーレベルを１２００Ｎｍ又は２４００Ｎｍとした。連続ストローク数２〜６のストローク列を調べた。衝撃ストローク列の適用に先立って、試料を１１７６８０ Ｎの静軸荷重で予備圧縮した。ストローク間の時間間隔は０．４秒又は０．８秒であった。
【００８０】
Ｄ（エネルギー研究）ではストローク列について５種類の衝撃エネルギー構成すなわち低‐高（Ｌｏｗ−Ｈｉｇｈ）、高‐低（Ｈｉｇｈ−Ｌｏｗ）」、逓増（Ｓｔａｉｒ ｃａｓｅ ｕｐ）、逓減（Ｓｔａｉｒ ｃａｓｅ ｄｏｗｎ）及び均一（Ｌｅｖｅｌ）を調べた。「低‐高」列では最終ストロークが等レベル先行ストロークの合計値の２倍のエネルギーレベルである。この順序を逆にして高衝撃エネルギーのストロークを先頭にしたのが「高‐低」列である。逓増列と逓減列ではストローク列のエネルギーレベルを逓増又は逓減させる。逓増又は逓減の刻みはすべて同じである。「均一」列は各ストロークを同じ衝撃エネルギーレベルで実行する。
【００８１】
各試料の成形後、すべての成形用具を分解し試料を取り出した。電子マイクロメーターで直径と厚さを測定し、成形体の体積を求めた。次いでデジタル計量器で質量を測定した。マイクロメーターと計量器からの入力値はすべて自動的に記録しバッチごとに別々のドキュメントに保存した。これらの結果から、質量を体積で割って密度１を求めた。
【００８２】
次の試料に進むには、成形用具に付着した材料をとり除くために用具を単にアセトンで、又は用具表面を研磨布で研磨して、清浄にする必要がある。
【００８３】
生成試料の状態を簡単に明示するために、３つの外形指標を使用する。外形指標１は粉末試料に、外形指標２は脆い試料に、外形指標３は固形試料に、それぞれ対応する。
【００８４】
理論密度はメーカーからの引用であるか、又は全含有物質の質量を個別物質の組成比から割り出して計算している。相対密度は各試料について実際に求めた密度を理論密度で割って求めた。
【００８５】
浮力法による密度２の測定は全試料で行った。各試料を３回測定し、得られた３測定値のうちの中央値を採って図に使用した。まず試料の乾質量を求め（ｍ０）、次に水中での浮力を測定した（ｍ１）。ｍ０とｍ２、それに水温から密度２を求めた。
【００８６】
試料寸法
試験に用いた生成試料はディスクであり、その直径は〜３０ｍｍ、高さは５〜１０ｍｍである。高さ又は厚さは、実現される相対密度次第である。１００％の相対密度が実現されるならば、厚さはどの種類のポリマーでも５．００ｍｍであろう。
【００８７】
成形用金型（成形用具の要素）に直径３０．００ｍｍの穴を開けておく。その深さは６０ｍｍである。衝撃用上スタンプと下スタンプ（やはり成形用具の要素）を使用する。下スタンプは金型の下部に配置する。金型と下スタンプの間に形成されるキャビティに粉末を充填する。次いで、衝撃用の上スタンプを金型の上部に配置する。これで成形用具はストロークを実行する準備が整う。
【００８８】
実施例１
表１は使用したポリマーの物性を種類別に示す。
【００８９】
【表１】
2004504183.tif 000003
【００９０】
表２は試験結果と試験エネルギー範囲を示す。相対密度の計算には密度１法を使用している。
【００９１】
【表２】
2004504183.tif 000004
【００９２】
超高分子量ポリエチレン（ＵＨＭＷＰＥ）（Ｇｏｏｄｆｅｌｌｏｗ製）
表３に明記の粉末を使用する。
【００９３】
【表３】
2004504183.tif 000005
【００９４】
最初の試料は１１７６８０Ｎの軸荷重で予備圧縮しただけである。後続の１６試料はまず予備圧縮し次いで１衝撃ストロークで圧縮成形した。この系列の衝撃エネルギーは１５０〜２７００Ｎｍの範囲であり、各衝撃エネルギー刻み幅は１５０Ｎｍであった。
【００９５】
得られた結果は表２に示すとおりである。図２〜４ではＵＨＭＷＰＥの相対密度をそれぞれ全衝撃エネルギー、質量あたり衝撃エネルギー及び衝撃速度の関数として示す。図５と６は試験したポリマー全３種類の相対密度をそれぞれ質量あたり衝撃エネルギー及び全衝撃エネルギーの関数として示す。どの曲線についても以下の現象が見られた。
【００９６】
予備圧縮と１９５０Ｎｍ （４５５Ｎｍ／ｇ， ３．３４ ｍ／ｓ）の間の試料はすべて外形指標２である。２１００Ｎｍ （６３６Ｎｍ／ｇ， ３．４６ ｍ／ｓ）で粉末は外形指標３の試料へと変態した。
【００９７】
どの試料も金型から取り出したとき一体性を保っていた。試料番号１５、１６及び１７に打撃を加えると、打撃の瞬間に変わった衝撃音が聞こえた。成形用具からは灰色の煙が出てきた。成形用具を調べると、金型とスタンプの間にはみ出している物質が認められた。その物質のために試料の取り出しがきわめて困難であった。その物質は薄いプラスチック皮膜であり、試料に付着していた。試料自体は不透明物質の領域を有していたが、脂身様表面のプラスチック光沢部分も見られた。材料構造に相変化が起きたのは明らかであった。
【００９８】
曲線の初相すなわち「圧縮相」は相対密度が７７％から８５％へと上昇していく際の試料に対応する。その後、相対密度は３００Ｎｍ （７１ Ｎｍ／ｇ， １．３ ｍ／ｓ）から１８００Ｎｍ （４２９Ｎｍ／ｇ， ３．２ ｍ／ｓ）の間で８５％のまま横ばいに推移する（「横ばい相」）。相対密度は１９５０Ｎｍ （４６６Ｎｍ／ｇ， ３．３４ ｍ／ｓ）から再び上昇に転じ２７００Ｎｍ （６４１Ｎｍ／ｇ， ３．９ ｍ／ｓ）で９９．７％に達する。相対密度のこの再上昇は「反応相」である。
【００９９】
外部潤滑剤を使用しない場合には金型表面への材料の他着はまったく見られなかった。外部潤滑剤（Ａｃｒａｗａｘ Ｃ）は最初の試料では使用したが、材料が成形用具に他着したので、後続試料では使用しなかった。外形指標２の試料を生成したときは、成形用具は損傷も引掻き傷も一切こうむらず、試料の離型も容易であった。材料の「爆発（的変態）」（反応相）に際してはスタンプが他着し、また材料が金型と衝撃用スタンプの間で他着した。
【０１００】
ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）， −ＣＨ２Ｃ（ＣＨ３）ＣＯＯＣＨ３） （Ｇｏｏｄｆｅｌｌｏｗ製）
ＰＭＭＡはしばしば単にアクリル系プラスチックとも呼ばれるが、この呼称は実際には化学的に関連し合うポリマー群の総称である。ＰＭＭＡは硬質剛直ながらも脆い、非晶質の無色透明な熱可塑性プラスチックである。耐摩耗性、耐紫外線性に優れ、光学的透明度がきわめて高いが、耐低温性、耐疲労性、耐溶剤性に劣る。ＰＭＭＡは一般に押出及び射出成形される。
【０１０１】
用途は流し台、浴槽、窓ガラス（特に航空機用）、レンズ及び照明器具用カバーなどである。ＰＭＭＡは周知の生体材料でもあり、整形外科用の骨セメントとして使用される。
【０１０２】
ＰＭＭＡ粉末の最初の試料は１１７６８０ Ｎの軸荷重で予備圧縮しただけである。後続の２２試料はまず予備圧縮し次いで１衝撃ストロークで圧縮成形した。この系列の衝撃エネルギーは１５０〜３１５０Ｎｍの範囲であり、各衝撃エネルギー刻み幅は１５０Ｎｍであった。
【０１０３】
結果は表２及び図５〜６に示すとおりである。
【０１０４】
予備圧縮と１３５０Ｎ （３４５Ｎｍ／ｇ， ２．７ｍ／ｓ）の間の試料はすべて粉末試料のままであり、外形指標１に対応する。この試料はゆるく付着した粒子を若干有するが、触れるとすぐばらばらになった。もっと高いエネルギーでは、色が白砂糖様からもっと透明感の強いものに変化する。しかし、容易に個別粒子が見分けられた。相対密度とエネルギーの関係を示すグラフは試料が最初に成形されたときの相対密度から始まり、しばらく横ばいを保った。その後の試料は一体化しているが完全には凝固しておらず、外形指標２に相当する。ただし試料番号２０と２１は固形化している（外形指標３）。
【０１０５】
密度２の曲線は相対密度が粉末の見掛け密度と推定される〜６０％から〜９６．４％へと上昇したことを示している。最初の一体化試料が得られたのは１５００Ｎｍ（衝撃速度３．２ｍ／ｓに対応）のときであり、その相対密度は９３．２％であった。これは粉末が試料へと変態する衝撃の境界が０〜１５００Ｎｍの間にあることを意味するが、それは質量あたり衝撃エネルギーレベルでは０〜４３０Ｎｍ／ｇに、また衝撃速度では０〜３．２ｍ／ｓに対応する。
【０１０６】
最高相対密度は３１５０Ｎｍ （７５０Ｎｍ， ３．９ｍ／ｓ）で実現され、理論密度の９６．４％であった。
【０１０７】
成形用具には外部潤滑が不要であった。金型表面への材料の他着は一切なく、衝撃エネルギーレベルが上昇しても成形用具は損傷又は引掻き傷を一切こうむらなかった。試料の離型も容易であった。
【０１０８】
ゴムＮｉｔｒｉｆｌｅｘ ＮＰ ２０１０ （Ｎｉｔｒｉｆｌｅｘ製）
この材料は９０％のアクリロニトル−ブタジエン・コポリマーと１０％ のＣａＣＯ３からなった。
【０１０９】
最初の試料は１１７６８０Ｎの軸荷重で予備圧縮しただけである。後続の７試料はまず予備圧縮し、次いで１衝撃ストロークで圧縮成形した。この系列の衝撃エネルギーは１５０〜２１００Ｎｍの範囲であり、各衝撃エネルギー刻み幅は３００Ｎｍであった。
【０１１０】
得られた結果は表２のとおりであり、図５と６では相対密度をそれぞれ質量あたり衝撃エネルギー及び全衝撃エネルギーの関数として示している。どの曲線についても以下の現象が見られよう。
【０１１１】
試料はすべて外形指標が３であった。
【０１１２】
最後の２打撃を加える際に金型から多量の煙が出た。試料は幾分燃えて茶色がかった色になった。
【０１１３】
試料はいずれも無傷であったが、きわめて弾性的なために体積の確定は困難であった。試料が変形し易いため、誤った値の直径と厚さが出た。そのうえ、成形用金型と接触していた側面が変形をこうむった。側面が滑らかでないため、直径の確定は困難であった。そのため密度１は相対密度の１００％を超えるときもあった。
【０１１４】
図５〜６の曲線を調べると、密度（密度２）は１００％を超えている。予備成形後の段階で既に１００％となった。考えられる一因はゴムと水の理論密度がほぼ同じであることかもしれない。それがおそらく誤った値をもたらす原因となったのであろう。
【０１１５】
外部潤滑剤を使用しなくても金型表面への材料の他着はまったく見られなかった。成形用具は損傷も引掻き傷も一切こうむらず、試料の離型も容易であった。しかし、材料が幾分燃えたときはスタンプが他着し、また材料が金型と衝撃用スタンプの間で他着した。
【０１１６】
実施例２
以下ＵＨＭＷＰＥを対象に実施したパラメーター研究について説明する。ＵＨＭＷＰＥは半結晶質の白っぽい、実質的に不透明な、超高分子量の熱可塑性エンジニアリングプラスチックである。そのため溶融粘度がきわめて高く、通常は粉末焼結法でしか加工できない。また際立った靭性と耐切断・摩耗性を有する。
【０１１７】
ＵＨＭＷＰＥは一般的なインプラント材料である。最も一般的な用途は大腿骨頭に接触している寛骨臼である。
【０１１８】
エネルギー研究（Ｃ〜Ｄ）
各ストロークの衝撃エネルギーを１２００又は２４００Ｎｍとする多ストローク列を使用してエネルギー研究を実施した。
【０１１９】
連続ストローク数２〜６のストローク列を調べた。衝撃ストローク列の適用に先立って、試料を１１７６８０ Ｎの静軸荷重で予備圧縮した。ストローク間の時間間隔は０．４又は０．８秒であった。ストローク列について５種類の衝撃エネルギー構成すなわち低‐高（Ｌｏｗ−Ｈｉｇｈ）、高‐低（Ｈｉｇｈ−Ｌｏｗ）」、逓増（Ｓｔａｉｒ ｃａｓｅ ｕｐ）、逓減（Ｓｔａｉｒ ｃａｓｅ ｄｏｗｎ）及び均一（Ｌｅｖｅｌ）を調べた。「低‐高」列では最終ストロークが等レベル先行ストロークの合計値の２倍のエネルギーレベルである。この順序を逆にして高衝撃エネルギーのストロークを先頭にしたのが「高‐低」列である。逓増列と逓減列ではストローク列のエネルギーレベルを逓増又は逓減させる。逓増又は逓減の刻みはすべて同じである。「均一」列は各ストロークを同じ衝撃エネルギーレベルで実行する。
【０１２０】
得られた結果は表４及び図７〜１２に示すとおりである。
【０１２１】
【表４】
2004504183.tif 000006
【０１２２】
図８と図７はそれぞれ１２００Ｎｍ、２４００Ｎｍの均一ストローク列を示す。各エネルギーレベルをｔ１＝０．４ｓ及びｔ２＝０．８ｓのストローク間隔で試した。図７を調べると、２本の曲線が５ストロークに至るまでは互い追随し、そこでｔ＝０．４ｓの場合には相対密度が上昇することが明らかである。最高相対密度はｔ＝０．４ｓの場合には５ストロークでの８６．２％であり、ｔ＝０．８ｓの場合には３ストロークでの８２．７％であった。ｔ＝０．８ｓの場合、ストローク数の増加は相対密度にあまり影響を及ぼさない。図８の２４００Ｎｍエネルギーレベルではｔ＝０．４ｓ、ｔ＝０．８ｓどちらの場合にもストローク数の増加に伴い密度が低下している。２本の曲線は５ストロークに至るまでは互い追随し、そこでｔ＝０．８ｓ曲線は相対密度の上昇を示す。しかし、どちらの曲線でも最高相対密度は最初の１ストロークに対応する９３．６％である。図８の曲線はさらに、ＵＨＭＷＰＥではストローク数の増加が相対密度の上昇につながらないことをも裏付けている。
【０１２３】
図９〜１２は種々の構成のストローク列を、２つのエネルギーレベル１２００Ｎｍ、２４００Ｎｍと２つの時間間隔ｔ＝０．４ｓ、ｔ＝０．８ｓに分けて示す。「逓増減」列は、ＨＹＰ装置のプログラムが４種類のストローク設定に限られたため、２、３及び４ストローク列に限定した。図９は全エネルギー１２００Ｎｍ、ｔ＝０．４ｓのストローク列を示す。一般に図９及び１０では、得られた相対密度はほぼ横ばいに推移しており、また図９の均一ストローク列に関する曲線を除けば、ストローク列の差による影響を受けないように見受けられる。得られた最高相対密度は８６．２％であった。
【０１２４】
図１１と１２はストローク数の増加に伴う相対密度の低下を示す。２４００Ｎｍ、ｔ＝０．８ｓに対応する「均一ストローク列」曲線は非常に不規則である。最高相対密度９３．６％は２４００Ｎｍの単一ストロークで得られた。
【０１２５】
どの曲線も測定点は５つにすぎない。「均一」曲線の不規則性は測定の誤りに起因する可能性もある。
【０１２６】
以上の結果は、ポリマー粉末では試験系列におけるストローク数の増加又はストローク間のエネルギーレベルの変化は相対密度の上昇にはつながらないという明らかな傾向を示す。
【０１２７】
たとえ相対密度の上昇が見られないとしても、１回打撃を加えた試料と数回打撃を加えた試料についてミクロ構造と異なる機械的性質とを研究するのは興味深いかもしれない。完全に塑性化した試料は１つもなかったが、それはポリマーについてもっと代表的な曲線を得るには全エネルギーレベルを高めるのがよいことを示唆する。
【０１２８】
質量研究（Ａ）
この研究では衝撃エネルギーの範囲を３００〜３０００Ｎｍ、衝撃の刻み幅を３００Ｎｍとした。変化させた唯一のパラメーターは試料の質量である。それは種々の質量あたり衝撃エネルギーをもたらした。
【０１２９】
ＵＨＭＷＰＥ粉末をＨＹＰ ３５−１８衝撃加圧機を用いて圧縮したが、この試験には４つの異なる試料質量すなわち２．１ｇ、４．２ｇ、８．４ｇ、１２．６ｇに対応する４つの試料系列を用いた。４．２ｇ試料系列は実施例１で述べたＵＨＭＷＰＥ試料の系列である。２．１ｇ、８．４ｇ及び１２．６ｇの各試料は４．２ｇ試料の１／２倍、２倍及び３倍の質量に対応する。試料系列の圧縮成形は１ストロークで実行した。４．２ｇ試料系列では衝撃エネルギーレベルを１５０Ｎｍ刻みで予備圧縮から３０００Ｎｍまで増加させた。１／２倍質量系列では３００Ｎｍから１８００Ｎｍまで、また２倍質量系列では３００Ｎｍから３０００Ｎｍまで、いずれも３００Ｎｍ刻みでそれぞれ増加させた。どの試料も圧縮成形の前に予備圧縮した。１／２倍質量系列で最大エネルギーを低く制限したのは、１８００Ｎｍを超えるエネルギーでは成形用金型の強度に限界があったためである。
【０１３０】
最大、最小エネルギーと得られた密度をまとめると表５のようになる。これらの結果は図１３と１４にも示す。
【０１３１】
【表５】
2004504183.tif 000007
【０１３２】
図１３のグラフは、４試験系列について相対密度を質量あたり衝撃エネルギーの関数として示す。低質量試料では曲線が右側すなわち高エネルギー側にシフトしている。また、低質量試料では低密度側への曲線のシフトも認められる。これは、質量あたりエネルギーレベルが一定なら質量の増大が密度の上昇につながることを示唆する可能性がある。その場合には、重い試料のほうがより低い質量あたり衝撃エネルギーで最高密度を実現することになる。実現した最高相対密度は表５のとおりである。質量４．２ｇ、８．４ｇ、１２．６ｇの３試料系列では最大密度間の差が小さいので、これらのうち任意の系列について曲線が巨大に達したときをもってより高い密度が得られたとは断言し得ない。しかし、以上の結果は質量あたり衝撃エネルギーが一定なら試料質量を大きくすればより高い密度が得られることを示す。以上の結果から明らかなように、本方法では低質量試料よりも高質量試料のほうが質量あたりエネルギーは少なくて済む。
【０１３３】
個々の「密度−エネルギー」曲線を調べると、曲線を３相に分けることができた。相１は圧縮相、相２は横ばい相、相３は反応相とそれぞれ呼べよう。圧縮相では、密度−エネルギー曲線は初期高圧縮率と対数関係を保つ。その傾きはエネルギーが増すにつれて小さくなり、ついには横ばい相に達する。横ばい相はほぼ一定の傾きと密度を特徴とする。あるエネルギーレベルに達すると、密度は再び増大し始める。この曲線部分は所期圧縮率と非線形関係をなし、傾きが増していく。曲線の傾きはやがて減少し、曲線は相対密度１００％へと漸近していく。相１と相２の試料は不透明性と脆性を特徴とする。相３に移ると、試料は次第に物性を変化させる。新しい物質相がまず外縁に、次いで上下両端面に現れる。この物質相はより硬質で透明な物性を、またプラスチック様、脂身様の表面を特徴とする。低質量試料では反応が徐々にではなく直ちに起こる。相３の過程はかなり劇的でもあり、小爆発と呼べないこともない。衝撃ストロークの直後に試料から白煙が生じるのが観察されたが、材料は両スタンプと成形用金型の間に押し出されていた。さらに、この反応相で生じた圧力はきわめて大きいと判明した。ある試験では成形用金型が割れたほどである。高質量試料では、もっと低い質量あたりエネルギーレベルでもっと高速に圧縮されることが判明したし、また反応による物質相のシフトは小試料の場合と異なり直ちにではなく徐々に起こる。１２．６ｇを試験系列の上限としたのは成形用具の粉末柱高さが限られていたためである。この装入深さは推奨値の３０ｍｍ（スタンプ径）を下回った。そこで成形用具の破損を避けるため試験は衝撃エネルギー２１００Ｎｍで中止した。８．４ｇ試料の２度の大きな密度低下は、一体化せず粉末として出てくる試料による。
【０１３４】
以上のように、質量あたりエネルギーレベルが一定なら試料質量を大きくすればより高い密度が得られるし、また密度−エネルギー曲線の傾きはエネルギーがある値を超えると増大していく。
【０１３５】
速度研究（Ｂ）
ＵＨＭＷＰＥ粉末をＨＹＰ ３５−１８、ＨＹＰ ３５−６０及び高速衝撃加圧機で圧縮した。高速衝撃加圧機では衝撃ラムの質量を変更することができるので、７．５ｋｇ、１１．８ｋｇ、１４．０ｋｇ、１７．５ｋｇ及び２０．６ｋｇの５質量を使用した。ＨＹＰ ３５−６０及びＨＹＰ ３５−１８の衝撃ラム質量はそれぞれ１２００ｋｇ、３５０ｋｇである。試料質量は４．２ｇであった。ＨＹＰ ３５−１８で試験した試料系列はポリマーの種類別説明（ＵＨＭＷＰＥ）に記載のとおりである。試料はすべて１ストロークで圧縮成形した。試料系列の試験はエネルギーを３００Ｎｍ刻みで予備圧縮から３０００Ｎｍまで増加させながら実施した。また試料はすべて予備圧縮の後に衝撃ストロークで圧縮成形した。予備圧縮力はＨＹＰ ３５−１８では１３５ｋＮ、ＨＹＰ ３５−６０では２６０ｋＮ、高速衝撃加圧機では１８ｋＮであった。最高エネルギーレベル３０００Ｎｍの実現に要した最高衝撃速度は７．５ｋｇ衝撃ラムの２８．３ｍ／ｓ、最低衝撃速度は１２００ｋｇ衝撃ラムの２．２ｍ／ｓであった。
【０１３６】
図１５のグラフは相対密度を質量あたりエネルギーレベルの関数として示している。得られた最高相対密度は表６のとおりである。図１６と１７は相対密度をそれぞれ全衝撃エネルギー及び衝撃速度の関数として示している。それらの結果は、質量あたりエネルギーレベルが一定なら衝撃ラムの質量を大きくすれば、あるいは同じことであるが衝撃速度を低下させれば、より高い密度が得られることを示唆する。この効果はエネルギーの増大に伴い減少する。
【０１３７】
予備圧縮による相対密度は静圧に大きく依存する。７．５〜２０．６ｋｇ衝撃ラム並びに３５０ｋｇ及び１２００ｋｇ衝撃ラムに対応する予備圧縮試料は固形体には変態せず、外形指標２に対応する壊れやすく脆い材料体となった。予備圧縮試料の相対密度は１８ｋＮの予備圧縮力では７２．１％であった。１３５ｋＮ及び２６０ｋＮの予備圧縮力では相対密度がそれぞれ７６．７％、７８．８％に上昇した。これらの結果から材料の圧縮成形結果にとって予備圧縮がいかに重要であるかがわかる。約３００〜１２００Ｎｍの低衝撃エネルギーでは、異なる衝撃ラム又は異なる衝撃速度により生み出される試料密度には小幅な差が見られるだけである（図１５及び図１６を参照）。もっとエネルギーが大きくなると、曲線は分離し始める。高衝撃ラム質量すなわち３５０ｋｇ及び１２００ｋｇの曲線は低衝撃ラム質量の曲線と比べて、より低いエネルギーで密度の上昇が急になる。従って、同じエネルギーレベルなら低衝撃速度のほうが高衝撃速度と比べて、より高い密度を実現する。
【０１３８】
図１８は相対密度を、３つの全衝撃エネルギーレベルすなわち３０００Ｎｍ、１８００Ｎｍ及び１２００Ｎｍでの衝撃速度の関数として示す。図から明らかなように、相対密度は衝撃速度の減少に伴い、あるいは同じことであるが衝撃ラム質量の減少に伴い、上昇する。
【０１３９】
【表６】
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【０１４０】
密度−エネルギー曲線を調べれば、より大きな予備圧縮力によってより高い密度が得られると結論できよう。しかし、同じ機械を使用して同じ予備圧縮荷重で試験した質量７．５、１１．８、１４．０、１７．５及び２０．６ｋｇの衝撃ラムの曲線を観察すると、エネルギーレベルが同じならより低い衝撃速度によってもやはり、より高い密度が得られるという結果になる。７．５ｋｇ衝撃ラムの偏った結果は速度の引き上げに伴う摩擦損失の増大に起因する可能性がある。
【０１４１】
結論
融解温度は成形材の密度に影響を及ぼさないように見える。ＵＨＭＷＰＥとＰＭＭＡは融解温度がほぼ同じなのに曲線は一致しない。ＰＭＭＡのほうが低密度になる理由はミクロ構造レベルの違いにあるのかもしれない。特定のエネルギーレベルでは、鎖の配置、化学組成、結晶化度及び立体構造が圧縮度に影響を及ぼすパラメーターでありうる。粒子の大きさと形態もまたその種のパラメーターであろう。
【０１４２】
伝達エネルギーのために局部的な温度上昇が起こり、それが粒子の軟化、変形、及び粒子表面の融解を可能にする。この粒子間融解は融合粒子が再凝固することを可能にし、おそらくそれにより稠密な成形材が得られるのであろう。
【０１４３】
さらに材料の硬さも結果に影響を及ぼす。材料が軟質であればあるほど、粒子の軟化と変形も大きくなる。これは粒子間融解が起こる前に粒子を十分に軟化、変形させ、圧縮することを可能にする。
【０１４４】
相対密度を高めるための別の前処理工程として、粉末だけを、又は粉末と成形用具の両方を予熱することも可能であろう。前記２種類の熱可塑性プラスチックはおそらく、密度の向上を目的に予熱することができるが、予熱温度は融解温度よりもだいぶ低くしなければならない。粉末の脱気も成形材の密度を高める可能性がある。これは成形を真空チャンバーで行うことにより実現される。
【０１４５】
圧縮成形結果に影響を及ぼしうる他の、既に述べた融解温度と硬さ以外の重要パラメーターは粒径、粒径分布及び粒子形態かもしれない。相１で実行した以前の試験によれば、球形よりも不規則形の粒子形態のほうが好結果となった。粒子間融解は不規則形の粒子を試験すると起きたが、球形粒子を試験しても起きなかった。不規則形の粒子が押圧により互いに接触するとき、接触表面積は球形粒子の場合よりもずっと大きい。この大きな接触面積はおそらく加工時に粒子の融合を可能にすると推定されるが、この理論によれば粉末に伝達されるエネルギーの所要量が少なくなる。
【０１４６】
大粒子を使用すると、小粒子の場合と比べて粒子間の空間が大きくなる。それでは稠密な、十分に圧縮された試料は得にくい。小粒子と比べた場合の大粒子の利点は、大粒子のほうが小粒子よりも全表面積が小さいことである。全表面積が大きいと表面エネルギーが高くなり、それに応じて所望の結果を得るために必要となる衝撃エネルギーも高くなる可能性がある。他方、小粒子は粒子間の空間が大粒子の場合よりも小さいため圧縮度がより高くなりうる。
【０１４７】
粒径分布はおそらく幅広くするのがよいだろう。そうすれば小粒子は大粒子の隙間を埋めることができる。
【０１４８】
数ストロークを重ねて全衝撃エネルギーを高めても利点はなさそうに見える。衝撃速度でも同じことが言えるかもしれない。エネルギー研究（Ｄ）によれば、最高の結果が得られたのはただ１回のストロークを実行したときである。複数のストロークを実行するとすれば打撃間に時間間隔が生じようが、打撃間の最適時間間隔は事例ごとに決めるのがよい。
【０１４９】
予備圧縮で得られる相対密度はどのような打撃体を使用するかによって異なる。速度研究（Ｂ）によれば、どのような打撃体を使用するかによって得られる相対密度に〜３５％の差が生じる。軽い小打撃体では予備圧縮による相対密度は重い打撃体の場合よりも低くなったが、相対密度の上昇幅は高い最高衝撃速度（軽い打撃体）のほうが大きい。最高衝撃速度が最も低い打撃体では予備圧縮試料から最高相対密度試料までの相対密度上昇幅は２５％であった。最高衝撃速度が最も高い打撃体では相対密度上昇幅が〜６０％であった。最高衝撃速度が低い打撃体（重い打撃体）で粉末を予備圧縮し、後の圧縮成形には最高衝撃速度が高い打撃体（軽い打撃体）を使用する、というのが最適解かもしれない。
【０１５０】
本発明は、予備圧縮と場合により後圧縮、及びその間における材料への１以上の打撃を含む新方法に関連する。該新方法は大変な好結果を生むことが判明しており、また先行技術を越える改良方法である。
【０１５１】
本発明は以上説明した実施態様及び実施例に限定されない。本方法は添加剤の使用を必要としないので有利である。しかし、実施態様によっては添加剤を使用するのが有利である場合もありうる。同様に、通常、圧縮途上の材料体の酸化を防止するために真空又は不活性ガスを使用する必要はない。しかし、材料によっては超高純度又は高密度の成形体を生産するために真空又は不活性ガスを必要とする場合もあろう。従って、本発明は添加剤、真空及び不活性ガスの使用を不要とするものの、それらの使用を排除しない。本発明の方法と生産物については他の変更態様もまた、以下の請求項の範囲内で可能である。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、粉末、ペレット、粗粒等の形の材料を変形させるための装置の断面図である。
【図２】図２は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図３】図３は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図４】図４は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図５】図５は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図６】図６は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図７】図７は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図８】図８は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図９】図９は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１０】図１０は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１１】図１１は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１２】図１２は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１３】図１３は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１４】図１４は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１５】図１５は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１６】図１６は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１７】図１７は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図１８】図１８は、実施例に記載した実施態様で得られた結果を示すグラフである。
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
2004504183.tif 000022
【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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