(57)【要約】反応ガスの利用を積層内の可変の物質移動係数により改善した燃料電池設備を提供する。この反応ガスの利用はプロセスガス流の分配溝の適合及び構造化により最適化され、平坦な溝の層流を乱流に変え、それにより物質移動係数βの上昇を積層体の後方の範囲にもたらす。有利な１実施形態によれば極板の分配溝内に流れ妨害用のエッジと方向変換部を設け、それらにより流れの主方向を活性セル面へと向かわせる。この結果、プロセスガス中の反応ガスを活性セル面において最大限に活用し、高い運転効率を得ることができる。
2004509438.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロセスガスが流れる燃料電池積層体を含み、該ガス中の反応ガスの利用率を改善した燃料電池設備において、プロセスガスの流動方向に対し横方向の遷移流における物質移動係数βを可変にしたこと特徴とする設備。
【請求項２】
遷移流がプロセスガスの流動方向に向かい増加することを特徴とする請求項１記載の設備。
【請求項３】
燃料電池積層体がＰＥＭ燃料電池ユニットからなることを特徴とする請求項１又は２記載の設備。
【請求項４】
燃料電池積層体がＨＴ−ＰＥＭ燃料電池ユニットからなることを特徴とする請求項１又は２記載の設備。
【請求項５】
少なくとも２つの燃料電池ユニットにプロセスガスを供給する設備であって、前記ユニットは、各々両側に電極被覆を有する１つの膜と、燃料電池ユニットを境界付けかつプロセスガスを活性セル面に配分する分配溝を形成するための少なくとも１つの極板とを含み、少なくとも１つの分配溝を、スタック内に配列される極板に、極板にぶつかるプロセスガスの消費度に応じ、分配溝の断面及び／又は構造及び形が、多かれ少なかれプロセスガス流中に大きな横の流れを生じるよう適合させたことを特徴とする請求項３又は４に記載の設備。
【請求項６】
分配溝の少なくとも１つの構造が、プロセスガスの流動方向を少なくとも部分的に活性セル面に向けることを特徴とする請求項１乃至５の１つに記載の設備。
【請求項７】
この流れの少なくとも一部が電極被覆を通って流れることを特徴とする請求項５記載の設備。
【請求項８】
少なくとも１つの分配溝の構造が、流れ妨害用のエッジを含むことを特徴とする請求項５乃至７の１つに記載の設備。
【請求項９】
少なくとも１つの分配溝の構造が縦又は横の構造を含むことを特徴とする請求項５乃至８の１つに記載の設備。
【請求項１０】
少なくとも１つの分配溝内に溝断面の変形を備えることを特徴とする請求項５乃至９の１つに記載の設備。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、プロセスガスが通流する燃料電池積層体を含み、プロセスガス中の反応ガスの利用率を改善した燃料電池設備に関する。
【０００２】
専門用語でスタックとも呼ばれる積層体は、多数の燃料電池ユニットからなっている。燃料電池スタック内に、必ずしも１００％まで反応ガスである必要はないが、例えば水素／酸素等の反応ガスが豊富に存在し、消費される必要がある。従って、個々の燃料電池ユニットの全活性セル面上で、反応ガスは電極のガス拡散層に引き渡され、カソード側で、この電極のガス拡散層から生成水がプロセスガス流に吸収されるので、プロセスガスは、比較的少量の反応ガスと、比較的の多量の排ガス／生成水を含むプロセスガスに変化する。
【０００３】
反応ガスの減少とプロセスガス流中の廃ガス／生成水の増加とが外側の流動界面で起こるので、反応ガスの戻りが流動断面の全域にわたり一定せず、中心の流れが縁範囲の流れより少なくなる。従来の燃料電池スタックの分配溝内で支配的な如く、層流中で遷移流は流れの主要方向に対し横方向に推移し、その推進力が例えば拡散であるためそれを妨げ、反応ガスの流れを中心から縁範囲に移す。
【０００４】
上記の遷移流に基づく物質移動は、２つの変数、即ち面積と推進力で決まる。流れ方向の推進力は、希薄化の進行に伴い周縁に向かって増大し、それに対し面積は、流れの中心から縁範囲への流体の移動に決定的な影響を及ぼし、分配溝の断面が変化しない故一定の儘である。これは、流れの中心と縁範囲からの流体粒子の移動の基準と見なされる物質移動係数βが、スタック内で略一定であることを意味する。結果的に生ずる置換は、流れ方向に増加し、流れの縁範囲の反応ガスの著しい希薄化を効果的に補正するには少なすぎる。そのため、燃料電池スタック後方部分の活性セル面は、しばしば流れの縁範囲でもはや反応ガスを僅かな残留濃度で含むに過ぎないプロセスガスで溢れ、能率及び効率の低下を起す。
【０００５】
比較的高い効率を持ち、特に可動用の比較的小さな容量・重量等を持つ固定用の高性能のスタックを形成するため、スタックでの反応ガスの利用を最適化することが重要である。
【０００６】
従って本発明は、プロセスガス中の反応ガスを活性セル面で最大限に利用することが可能な、性能・効率に優れたスタックを形成することを課題とする。
【０００７】
この課題は、本発明の請求項１の特徴により解決される。本発明の更なる改善策は従属請求項に記載してある。
【０００８】
本発明では、プロセスガスの流動方向に対し横方向の、遷移流の可変の物質移動係数βを有する燃料電池積層体を形成する。ここで「可変の」とは、この係数βが流動断面内の濃度勾配により変わるばかりでなく、その流動内に乱流及び／又は方向変換部を形成することで変化させ、遷移流が貫流する面を、流れの中心と縁範囲の間で入れ換えることを云う。
【０００９】
本発明では、分配溝が、プロセスガスの流れの主要方向を活性セル面に向かわせる、流れ妨害用のエッジや方向変換部等の構造を持つよう構成する。
【００１０】
本発明は、特にＰＥＭ燃料電池やＨＴ−ＰＥＭ燃料電池の実現に好適である。これは、プロトン交換膜（Ｐｒｏｔｏｎ　Ｅｘｃｈａｎｇｅ　Ｍｅｍｂｒａｎｅ）で作動し、ポリマー電解質膜（Ｐｏｌｙｍｅｒ　Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ　Ｍｅｍｂｒａｎｅ）を有する燃料電池である。この種燃料電池は６０〜３００℃の温度で作動可能であり、１２０℃以上の領域はＨＴ−ＰＥＭ燃料電池に属する。
【００１１】
本発明の他の利点と詳細を、特許請求の範囲と関連する以下の実施例の記載から明らかとする。その際、公知の燃料電池ユニットの構造と関連させ、これら燃料電池ユニットを、プロセスガスの流動方向に対し横方向の遷移流内に可変の物質移動係数を達成するため修正してある。その際物質移動抵抗を目標通りに操作することは重要である。
【００１２】
この物質移動係数βは、分配溝内で支配的な層流の乱流への変更で変えることができる。例えばこれは、流れの一部の向きを変える構造により、横方向の流れ及び／又は乱流の分配溝内への形成が行われる。その際プロセスガスが貫流する分配溝断面内で外側の流れの一部が内側に向かい、内側の流れの一部が外側に向かい、結果的に混合される。それに適した分配溝の構造は国際公開第９１／０１８０７号、同第９６／０９８９２号又は同第９１／０１１７８号パンフレットから、特に触媒装置用に公知であり、本発明の使用例にその開示を引用する。それらの構造は、その分配溝の外壁に異なる角度（主方向に対し２０〜９０°、特に３０〜６０°の角度が有利である）をとることができる。
【００１３】
これら構造は、溝内に設けた既述の「流れ妨害用のエッジ」の如く、流れの中の渦流により隆起を生ずる。これは、レイノルズ数の上昇と、従って流れの中心と流れの縁範囲の流体粒子の物質移動の改善及び置換を生じさせる。
【００１４】
ここで流れ妨害用のエッジとは、平坦又は急峻であり、厚く又は薄く尖っており、屈曲又は湾曲していてもよい等、外側への湾曲を総称し、流動妨害用の全ての変形が本発明で実現できる。エッジの高さと形はその方向変換の程度を定め、スタックの内部ばかりか燃料電池ユニットの内部も変化可能であり、それ故スタックの分配溝のこの構造化は僅かな濃度の変化にさえ適合できる。
【００１５】
物質の流れを変え、プロセスガス流の少なくとも一部により方向変換し及び／又は乱流を生じさせる構造は、例えば横及び／又は縦方向の構造であり、本発明者等の文献“ＳＡＥ　Ｔｅｃｈｎｉｃａｌ　Ｐａｐｅｒ　Ｓｅｒｉｅｓ”、第９５０７８８号の表題「金属基板内の新規セル構造による流動効率の向上」に詳述してある。
【００１６】
方向変化及び／又は乱流を生ずる構造の形状を選択する際、プロセスガス流中に生じ、効率に不利に作用する圧力の損失を、方向変換により改善してプロセスガス中に存在する反応ガスの利用を補償し、スタック内の効率を最適化する観点から選択する。
【００１７】
物質移動係数βの変更は、分配溝の構造により、結果として物質移動が流動方向に増大するように設計可能である。それによりプロセスガスの流れの、縁範囲内の反応ガスの希薄化は少なくとも部分的に補償される。
【００１８】
本発明の場合、分配溝内の方向変換部を、プロセスガス流の主要方向が活性セル面へと向かうように配置し、それにより、従来のようにプロセスガスが活性面をとばして流れるようなことはなく、ガス拡散層内の反応部位の確保と利用を著しく改善するように備えることができる。こうしてプロセスガス流は、少なくとも一部は電極被覆を経て流れることになる。
【００１９】
本発明のもう１つの実施形態では、分配溝の断面のテーパを、物質移動係数βを変更すべく使用し、これにより、他の構造を形成しなくても、スタックの分配溝の後方範囲内での反応ガスの利用を最適化できる。このテーパリングは、比較的小さな断面に比較的大きな断面が続き、次に小さな断面が続くようにし、例えば平均的には流動速度が増大しないよう周期的に行うことができる。有利な１実施形態では、周期的なテーパリングで、１つの溝のテーパが隣接する溝を拡大させることになり、またその逆のことが行われる。
【００２０】
スタックの後方範囲のカソード側には、そこでプロセスガスの容量が酸素１モルに水素２モルを入れることで増加するため、一般に比較的大きな分配溝断面が有利である。同時にアノード側の分配溝の断面の全体的なテーパは、そこで水素が消費されるので有利である。この溝断面の変化は有効である。
【００２１】
スタックの「後方範囲」とは、プロセスガス中、特に外側の流れの縁範囲の反応ガス中の濃度が漸近的に零に近付き、その結果活性セル面、つまりガス拡散層内の反応部位の利用はもはや保証されない範囲の単数又は複数の燃料電池ユニットのことを云う。この範囲は溝の末端にも相当する。
【００２２】
「分配溝の構造」とは、その内側、即ち溝内のプロセスガス流に直接影響を及ぼす表面の形状を意味する。
【００２３】
「プロセスガス」とは、燃料電池スタック内に反応のため活性セル面上に導入され、反応ガスの少なくとも一部を含み、不活性ガス、生成水（液状及び／又はガス状）及びその他の成分をなお含んでいる可能性のある流体を云う。
【００２４】
「燃料電池スタック」とは、少なくとも２つの燃料電池ユニット、好ましくはポリマー膜電解質燃料電池（ＰＥＭ又はＨＴ‐ＰＥＭ）ユニット（従来の帯状電池）、プロセスガス分配溝、各々両側に電極被覆を有する膜及び燃料電池ユニットの境をなし、かつプロセスガスを活性セル面に配分する分配溝を形成する少なくとも１つの極板を含んでいる積層体を云う。
【００２５】
「燃料電池ユニット」とは、大面積の膜を有する従来の燃料電池ばかりか、小さな膜面を有する所謂「帯状電池ユニット」も含む。
【００２６】
本発明によれば、燃料電池ユニットの少なくとも１つの分配溝及び／又は供給溝を、スタックの内部のその配置に、溝にぶつかるプロセスガスの消費度に応じて、分配溝の断面及び／又は構造及び形が、プロセスガス流中に多かれ、少なかれ大きな乱流を生じるように合わせてある。
【００２７】
ガス拡散層を周期的にずらすことで、ガス拡散層と、プロセスガスの内側流とを接触をさせることもできる。その際ガス導通層内の電気的接触を遮断してはならないことに注意すべきである。
【００２８】
最後に本発明をなおグラフ図に基づき従来技術と比較する。
【００２９】
図１は、分配溝の長さｌを経ての、プロセスガス流中の反応ガス濃度［Ｃ］の減少を表す３つの曲線ａ、ｂ、ｃを示す。ｘ軸上に分配溝の長さｌ、ｙ軸上に反応ガスの濃度［Ｃ］をとってある。
【００３０】
曲線ａは、流れの縁範囲の反応ガスの減少が、本発明により流れの中心からの反応ガスの利用を改善することから、従来技術によるものと、本発明によるものとで同じであることを示す。曲線ａによる流れの縁範囲内の反応ガスの利用は、漸近的に濃度が零に近付き、流れの縁範囲がガス導通層内の確保すべき反応個所といずれにしろ接触するので、最適である。他方流れの中心には、従来技術によるものは、通常内部構造を持たない一定した断面の丸い分配溝を有し、分配溝の長さを経ての反応ガスの濃度の低下は、殆ど記録されず、このことは、特に燃料電池の排ガス中の反応ガスの高い比率に反映されている。例えばアノードの排ガス中に１７％もの水素が含まれていることもある。これは使用されなかった燃料であり、結果として不必要に高い燃料の消費を生ずる。
【００３１】
図１中の曲線ｂは濃度の過剰を示す。溝の末端でもなお存在する、流れの中心での濃度過剰を、特に線分Δ１により位置を示し、ごく僅かな反応ガスが排ガスと共にスタックから流出するには、これをできるだけ低くせねばならない。
【００３２】
これに関連し、曲線ｃは、流動方向に対し横方向に可変の物質移動係数βを持つ本発明による溝では、流れの中心で反応ガスの濃度が降下することを示す。曲線ｃ内のこの線分Δ、即ち本発明による分配溝での流動断面内の濃度の違いΔ２は、従来技術の場合より著しく少ない。従って燃料を著しく節約できる。
【００３３】
こうして本発明は、反応ガスの利用を、凹凸のない溝の層流を乱流に変え、プロセスガス流の分配溝の適合と構造化により最適なものとし、その結果物質移動係数βの上昇が流動方向に生じることになる。
【００３４】
これはＰＥＭ又はＨＴ−ＰＥＭ燃料電池で、特に有利に使用できる。分配溝内の極板に流れ妨害用のエッジ及び／又は方向変換部を設けると、流れの主方向を燃料電池の活性面へ向けられる。
【図面の簡単な説明】
【図１】プロセスガス流中の反応ガスの濃度の減少を、本発明と従来技術を比較して示すグラフ図。
【符号の説明】
Ｃ　　反応ガスの濃度
ｌ　　分配溝の長さ
ａ　　本発明と、従来技術の流れの縁範囲の反応ガスの濃度の減少が等しい場合を示す曲線
ｂ　　反応ガス濃度の過剰を示す曲線
ｃ　　本発明による溝の流れの中心で反応ガスの濃度の降下を示す曲線
Δ１　反応ガスの流れの中心の濃度過剰を示す線分
Δ２　本発明による新規の分配溝の流動断面内の濃度の違いを示す線分
【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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2004509438.tif 000018
【国際調査報告】
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