(57)【要約】材料を加工する方法と装置は、環状加工室（４４）を画定する一方が他方に装着された２本のシリンダー部材を使用する。好ましくは、外側部材は固定され（固定子）（３０）、内側部材は回転する（回転子）（４２）。固定子（３０）内面（４６）と回転子（４２）外面（４６）の間の半径方向の間隔は、表面（４６）上に形成される２つの層流境界層の連続した半径方向の厚みに等しいかまたは小さい。
2004538125.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
材料を加工する方法であって、
加工する材料を、少なくとも一方が他方に対して回転する、それぞれ円筒状の装置部材によって提供される密な間隔の２つの平滑表面の間の環状加工経路を介して流路に通すことを含み、
材料が両方の表面に対して材料境界層を形成し、
２つの表面の間の半径方向の間隔が、２つの境界層の連続した半径方向の厚さに等しいか、またはそれより小さく、かつ
両表面の平滑度が、加工経路におけるテイラー渦の発生を抑制するものである、方法。
【請求項２】
円筒状の装置部材が、２つの表面の半径方向の間隔がそれらの周方向で一定となるように、互いに同軸であるそれぞれの長手方向の軸を中心に互いに対して回転する、請求項１記載の方法。
【請求項３】
装置部材が、互いに対して作用する面の間で、少なくとも秒速１．２メートルの線速度を生じるように動く、請求項１記載の方法。
【請求項４】
表面の平滑度が１０マイクロインチ以下である、請求項１記載の方法。
【請求項５】
表面の平滑度が５マイクロインチ以下である、請求項４記載の方法。
【請求項６】
２つの部材のうち外側の部材の壁を介して加工経路に加工エネルギーを加えることをさらに含む、請求項１記載の方法。
【請求項７】
加工経路に加えられるエネルギーが、マイクロ波周波数の電磁エネルギー、光、Ｘ線、ガンマ放射線および超音波縦振動のいずれか一つである、請求項６記載の方法。
【請求項８】
一方または両方の表面が、加工経路において、化学反応、生化学反応、および殺生反応の少なくとも１つを促進する触媒材料で被覆されている、請求項１記載の方法。
【請求項９】
材料を加工する装置であって、
互いに対して回転するように設置され、かつ材料の流路を構成する環状加工経路を提供する密な間隔の２つの平滑表面を画定する２つの円筒状の装置部材を含み、
２つの表面の間の半径方向の間隔が、加工経路を介して通過する、２つの表面に対する材料が形成する２つの層流境界層の連続した半径方向の厚さに等しいか、またはそれより小さく、かつ、
両表面の平滑度が、加工経路におけるテイラー渦の発生を抑制するものである、装置。
【請求項１０】
円筒状の装置部材が、２つの表面の間の半径方向の間隔がそれらの周方向で一定となるように、互いに同軸であるそれぞれの長手方向の軸を中心に互いに対して回転する、請求項９記載の装置。
【請求項１１】
装置部材が、互いに対して作用する面の間で、少なくとも秒速１．２メートルの線速度を生じるように動く、請求項９記載の装置。
【請求項１２】
表面の平滑度が１０マイクロインチ以下である、請求項９記載の装置。
【請求項１３】
表面の平滑度が５マイクロインチ以下である、請求項１２記載の装置。
【請求項１４】
両表面の各平滑度が１０マイクロインチ以下である、請求項９記載の装置。
【請求項１５】
両表面の各平滑度が５マイクロインチ以下である、請求項１２記載の装置。
【請求項１６】
装置部材が、同軸に設置され、少なくとも一方が他方に対して回転する、請求項９記載の装置。
【請求項１７】
２つの部材のうち外側の部材の壁を介して加工経路に加工エネルギーを加える手段をさらに含む、請求項９記載の装置。
【請求項１８】
加工経路に加えられるエネルギーが、マイクロ波周波数の電磁エネルギー、光、Ｘ線、ガンマ放射線および超音波縦振動のいずれか一つである、請求項１７記載の装置。
【請求項１９】
一方または両方の表面が、加工経路において、化学反応、生化学反応、および殺生反応の少なくとも１つを促進する触媒材料で被覆されている、請求項９記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成分または成分間の化学的および／もしくは物理的な作用または反応を含む材料を加工する方法および装置に関する。本発明によって包含される加工の例は、加熱、冷却、攪拌、反応、分散、溶液と乳化を含む状態の変化、酸化、還元、混合、中和、および形状、密度、分子量、粘度、またはpHの変化である。より具体的な化学反応である他の例としては、ハロゲン化、硝化、還元、シアン化、加水分解、脱水酸化、エポキシ化、オゾン化、ジアゾ化、アルキル化、エステル化、縮合、MannichおよびFriedel-Crafts反応、および重合がある。
【背景技術】
【０００２】
共有軸を中心として互いに対して回転する同軸シリンダーからなり、加工される材料を、シリンダー間の環状空間に注入する材料加工装置は公知である。例えば、コロラド州立大学研究財団に１９９４年１２月６日に発行された米国特許５，３７０，９９９号は、「高周波回転子固定子装置」で発生させた乱流状のクエット（Couette）流れに繊維状バイオマスのスラリーを注入することによる、繊維状バイオマスの高剪断加工方法を開示している。この装置は、回転子に接続された対向する同軸の鋸歯状環と連動する同軸の鋸歯状環を備えた固定された固定子を含む環状室を有している。また、日本ペイント株式会社に１９９４年８月２３日に発行された米国特許５，４３０，８９１号は、連続乳化重合法を開示する。この方法は、重合可能な材料を含む溶液を、テイラー渦を形成する条件下で、同軸の相対的に回転するシリンダー間の環状空間に注入し、それにより、所望の完全な混合状態を得ている。
【０００３】
私の米国特許５，２７９，４６３号（１９９４年１月１８日発行）および５，５３８，１９１号（１９９６年７月２３日発行）は、高剪断材料加工用の方法と装置を開示している。一つのタイプの装置は、高剪断処理領域を含む流路を含む環状流路を提供するために、固定子内で回転する回転子からなり、この装置では、材料が流路を通過する間、自由な超コルモゴロフ渦（supra-kolmogoroff eddies）を抑制する副次的な高剪断処理領域を形成するために、流路間隔がその領域の残りの部分よりも小さくなっている。
【０００４】
クエットは、回転する円筒状の容器に入っている溶液に浸漬されているシリンダーを備えた溶液粘度計測装置を開発した。粘度は、シリンダーに加えられるトルクを測定することによって測定される。粘度測定と回転子表面の角速度との間には、ある値まで直線関係が得られるが、この値を超えると、直線関係が崩れることが確認されている。この現象はＧ．Ｉ．テイラーによって研究され、テイラーは、特定のレイノルズ数を超えると、２つのシリンダー表面の間の環状空間でそれまで層形成されていた流れが不安定となり、今日テイラー渦として知られる渦が発生することを明らかにした。また、これらの渦の軸は回転軸に平行な回転子の周方向に沿って位置し、交互に逆向きに回転する。このような不安定となる流れの条件は、環状間隙の半径方向の幅、回転子の半径、および回転子外縁部の速度に依存する、テイラー数として知られる特性値を用いて説明できる。日本ペイントは特別な目的のためにテイラー渦の存在を望んでいたが、私は上記例で示したようなタイプの加工装置を使った場合、特に完全で均一な微視的混合が要求される場合は、渦の存在は所望の作用または反応を妨害することを発見した。理由は、加工される材料が渦の中に引き込まれ、部分的に渦の中で分離され、それにより混合が不完全となり、より緩やかな拡散プロセスに依存しなければならないからである。
【０００５】
〔発明の概要〕
本発明の主要な目的は、材料を加工するための新しい方法と製造を提供することであり、必要な混合を促進するためにテイラー渦を発生させることなく、この方法は実施可能であり、使用する装置は運転可能である。
【０００６】
より具体的な目的は、そのような方法を提供し、および方法を実施する装置を提供することであり、結果として混合を抑制するテイラー渦を発生させることなく、使用される材料の流れを達成できる。
【０００７】
本発明に基づき、材料を加工する新しい方法であって、加工する材料を、互いに対して回転する、それぞれ円筒状の装置部材より提供される密な間隔を有する２つの平滑表面の間の環状加工経路を介して加工される材料を通すことを含み、
２つの表面の間の半径方向の間隔が、２つの表面に対する材料の２つの境界層の連続した半径方向の厚さに等しいか、またはそれより小さく、かつ、
両表面の平滑度が、加工経路におけるテイラー渦の発生を抑制するものである方法が提供される。
【０００８】
また、本発明に基づき、材料を加工する新しい装置であって、互いに対して回転するように設置され、かつ材料の流路を構成する環状加工流路を提供する密な間隔を有する２つの平滑表面を画定する２つの円筒状の装置部材を含み、
２つの表面の間の半径方向の間隔が、加工経路を介して通過する、２つの表面に対する材料の２つの境界層の連続した半径方向の厚さに等しいか、またはそれより小さく、かつ、
両表面の平滑度が、加工経路におけるテイラー渦の発生を抑制するものである装置が提供される。
【０００９】
円筒状の装置部材は、共通の軸を中心に回転するように取り付けるか、部材が偏芯的に回転し、必要とされる間隔が表面のそれぞれの扇形部分に制限されるように、それぞれの軸を中心に回転するように取り付けることができる。本発明の他の目的、特徴、および利点と同様に、上記内容は、添付図面と合わせて以下の説明により明らかになるであろう。
【００１０】
本発明の特に好適な実施態様を、実施例により、添付の概略の図面を参照して説明する。
【００１１】
同様もしくは同一の部材には、便宜のために、図面の全ての図で同一の参照番号を付している。特定の表面の間の間隔は、説明を明らかにするために誇張してある。
【実施例】
【００１２】
図１に示したシステムでは、第一の反応物質（反応物質Ａ）を、供給タンク１０から計量ポンプ１２を介して注入口１４に送り込み、一方、第二の反応物質（反応物質Ｂ）を供給タンク１６から計量ポンプ１８を介して同じ注入口１４に送り込む。必要に応じて、任意の触媒または反応物質ガスを供給タンク２０から注入口１４に送り込む。別個の注入口１４を使用する場合、これらの注入口は各々接線方向に極めて近接して配置しなければならない。加工装置は、ベースプレート２２を含み、その上に回転子ベアリング支柱２４、固定子支柱２６、および電動変速モーター２８を取り付けている。装置固定子を備えた円筒状の管３０は、支柱２４に取り付けられており、その大部分の長さにわたって、加工室内の温度を制御するために気体または液体を通すことが可能な熱交換器の外側ケースを構成する別の円筒状の管３２を同様に支えている。シリンダー３０と３２の間の環状経路３４を、適切な熱交換媒体、例えば金網または「SphereMatrix」の商標で公知の特殊な熱交換構造で充填することができる。こうした冷却剤（または、適切な場合には加熱流体）を、注入口３６から送り込み、排出口３８から排出する。回転子シャフト４０は、支柱２４間で延び、それによって支えられ、シャフトの一端はモーター２８に接続している。シャフトは、本実施例においては中実で、固定子シリンダー３０の長手方向の軸と一致する回転軸を有する円筒状の回転子４２を駆動する。環状断面の加工室４４は、固定子３０の円筒状の内表面４６と、回転子４２の円筒状の外表面４６と、側面体５１とで形成されている。加工室の端部は、シャフト４０を囲む端部シール５０により、漏出に対して密閉されている。反応した材料は、排出口５２を通して排出される。
【００１３】
加工する材料を加工経路４４に流すと、各々の境界層を円筒状表面４６と４８とに形成し、その厚さは、加工される材料の粘性や他の要素および表面での材料の相対的な流速によって決定される。本発明において、回転子表面の回りの一つの周方向の流れ長さである路長ｘに沿った平担な面上を流れる流体の層流境界層は、式：
δ＝４．９１／（NR）EXP（−１／２）
（式中、NRXは、長さｘと、運動粘度で割った流速との積である。）
により求めることができる。
【００１４】
例として、回転子の円周ｘを０．２３９４ｍ、毎分の回転数を２，０００、および運動粘度を０．０００００１ｍ2／ｓとすると、単一の層流境界の厚みは０．８５mm、および連続した層流境界層の厚み２は１．７mmを得る。
【００１５】
固定子表面４６の内径と回転子表面４８の外径は、加工経路４４の半径方向の寸法が２つの連続した層流境界層の総厚にほぼ等しくなるようにする。これにより、介在するバルク層が、２つの境界層の間で、乱流を発生させたり、テイラー渦を形成し、２つの接触した境界層において材料との間で生じる完全に均一な微視的混合を妨害する空間がない。それゆえ上述したように、テイラー渦５７は、それが発生した場合は、図５に示されるとおりであり、加工される材料内部において、混合される異なる成分を部分的に分離された状態のままに保つことが可能となる。そのため、混合、とりわけ微視的に混合する機会が、大部分もしくは完全に抑制され、所望の反応を完了するためにはより緩やかな分子拡散プロセスを必要とする。上記の具体例では、回転子４２が０．０７６２ｍの外径４８であった装置は、境界層の間にバルク層を一切有しないためには、加工経路４４内の間隙を１．７mmにする必要がある。この間隙をわずか５mmに増大すると、得られる介在するバルク層は、明らかに、激しい（渦５７内での）テイラー不安定性を示す。この結果、図１および２において異なる色調で示した供給容器１０、１６および２０からの異なる流れは、本発明の小さな間隙ではほぼ瞬間的に混合するものの、間隙を増大した場合は、加工経路４４内の流れに沿った異なる色の縞模様で示す渦５７となり、均一に混合せず、許容範囲を超えてしまう。
【００１６】
J. KayeとE. C. Edgar は、「Modes of adiabatic diabatic fluid flow in an annulus with inner rotaing cylinder（内部回転シリンダーを備えた環状空間内の断熱的熱交換性流体の流れ状態）」(Trans. ASME 80, 753-765 1958)で報告しているように、２つの円筒状の相対的に回転している表面の間の環状経路内の流れは、主に４つの可能性があることを示した。レイノルズ数とテイラー数が小さい、例えばレイノルズ数が約１７００未満でテイラー数が４１．３未満の場合、流れは層流で流線となる。レイノルズ数が小または中程度で、テイラー数が４１．３〜３００の場合は、流れは依然として層流であるが、テイラー渦構造を有する。１５０を超える大きなテイラー数とさらに大きなレイノルズ数の場合、流れは渦を有する乱流となるものの、依然として比較的「規則性」を維持している。テイラー数が１５０未満の中程度で、レイノルズ数が１００を超える大きな値の場合、流れは完全に乱流となる。ただし、テイラー不安定性が生じる値を取ることには矛盾があり、F. Schulz-GrunowとH. Heinによる等価な一連の図面によっても示されている。これは、Hermann Schlichting博士が、「Boundary-layer Theory（境界層理論）」（McGraw Hill刊）で報告している。これらの図面や書籍は、レイノルズ数が９４．５でテイラー数が４１．３の場合、流れは層流となったが、渦の発生が開始することを示した。レイノルズ数が３２２と８６８で、対応するするテイラー数がそれぞれ１４１と３８７の場合、流れは依然として層流となったが、明らかに渦の存在が認められる。レイノルズ数が３９６０でテイラー数が１７１５の場合は、渦流が著しい乱流となった。残念なことに上記の著者らは、各々の固定子および回転子の表面の仕上げ状態について触れていない。そのため、上記の観察結果は確定的なものではなく、テイラー渦の排除による微視的混合および巨視的混合を達成するために必要な条件を決定する基礎として使用できない。
【００１７】
これまで述べた実施態様では、中心体が回転子４２であり、これが機械的にもっとも都合のいい構造である。しかし理論的には、外側の円筒状の部材を回転させることや、中央部材と外側部材の両方を回転させることも可能である。回転子を回転させるか、回転子と固定子との間に最小の周速度を与えることが、境界層を維持するためには不可欠であることが判明している。上述した好適な実施態様の中には、この差動的な接線方向の速度は１．２ｍ／ｓを下回ってはならず、好ましくは２．０ｍ／ｓを超える。また、結果的に不安定性を伴い混合成分を分離状態に維持するテイラー渦の発生を防止するには、表面４６および４８の平滑度が重要な要因であることが、予期せずに判明した。上述したパラメーター（例：直径７．５cmの回転子に対して１〜１．５mmの半径方向の間隔）に必要な許容範囲内での標準的な円筒表面の機械仕上げは不十分であり、得られる粗度は、一般的には「粗さ」を認識できないものの、依然としてテイラー渦の発生に十分である。この好適な実施態様には、したがって、いわゆるミラー仕上げ、またはそれ以上に表面を研磨するという予期せぬ工程を行う必要性が判明した。現時点で明らかにできる唯一の解釈は、ただし私はそれに固守するつもりはないのだが、たとえ高度なものであっても一般的な仕上げで生じる表面平滑度の不完全さは、不安定さを開始させるのに十分であり、これは明らかにテイラー渦である、ということである。約４０マイクロインチの標準仕上げは非常に粗く、５マイクロインチ以下にホーン仕上げすることで流れの不安定性をすべて排除できることが判明した。この時点において、テイラー不安定性の発生を防止するには、上限１０マイクロインチが必要であると考えている。しかし、こうした数値は、関係する物理的な要因によって修正されなければならない。
【００１８】
図２の実施態様は、図１の場合と類似している。ここで、変換機５４の数は回転子３０の長さに沿って提供され、回転子が製造される材料、または少なくとも変換機と回転子の間の部分は、変換機が発したエネルギーを可能な限り透過させるものである。図において、変換機は磁電管または速度変調管であることが示されており、これはもちろん、極めて短い波長（例：２mmないし５０cm）の電磁波を発生する。別の選択は、本方法に適切である波長（色）の光源、Ｘ線源、ガンマ線源であることができ、また、一般に超音波周波数を持つ縦振動を発生させる変換機であることができる。
【００１９】
図３は、図１の固定子および回転子による構成の断面を示す。加工工程を構成する化学反応を促進するために、図３の協動面４６および４８には触媒が被覆されている。結果として優れた混合を得るために、塗布する被覆は、平滑度に関する本発明の基準に適合していなければならない。図４の実施態様は発酵加工を意図しており、回転子４２の回転軸は対応する固定子３０の長手方向の軸ともはや一致せず、半径方向の加工室の間隙４４は回転子の回りの周方向で寸法が変化する。そのような加工は通常発熱を伴い、また余剰熱は微生物に最適な活動環境のために除去しなければならないので、外側ケース３２と熱交換材料３４を有する熱交換構造を備えている。一連の酸素注入口１４は、固定子の長さに沿って配置され、そこに注入される酸素はただちに培養液の中で乳化され、従来の発酵システムのように不均一な分布のミリメーター規模の泡を伴ってそこに撒き散らされる代わりに、均一に分散した極微小の泡を生成する。発生する炭酸ガスは、加工経路上部から通気孔５６を経由して排出される。図４に基づく発酵器は連続稼動するように設計され、全成分が均一に混合された培養液のフィルムで常時湿らせてある回転子上部に沿って連続かつ均一な炭酸ガスの排出を行う。
【００２０】
本発明による装置は、一般的に反応装置であり、反応装置は物理的または化学的手段により所望の生成物を生成するために使用する容器からなり、しばしば商用加工プラントの心臓部である。その構成、動作特性、および基礎を成す工業的原理が、反応装置技術を構成する。化学量論および反応速度論に加えて、反応装置技術は、反応物質および生成物の注入と排出、熱の供給と除去、相移転と材料輸送への配慮、反応物質間における効率的接触の達成、ならびに触媒の補給または再生を行うための要求を含む。これらの課題は、反応速度論およびベンチスケールデータを効率的なパイロットプラントの設計および製造に導入し、その後このようなプラントを大規模なユニット数にスケールアップし、最終的には商用プラントの設計や稼動を行う上で考慮されるものである。
【００２１】
〔商用反応装置の設計と利用〕
ほとんどの反応装置は、一つのタイプの反応装置に焦点をあてた集中的な努力の結果開発されたものである。著しく異なるタイプの反応装置を使用した並行開発によるプロセスも、いくつか存在する。多くの場合、実験室研究で選定された反応装置が、そのまま商用タイプの反応装置となる。さらなる開発を行うことが、通常こうした技術の発展に寄与する。工業的に重要ないくつかの石油化学プロセスとそれらの反応装置の記述は、近年発行されたいくつかの文献から入手できる。以下に、タイプ別の反応装置の利用の例を説明する。
【００２２】
バッチ式反応装置は、プラスチック樹脂の製造に適した構造である。一般にこの種の反応装置は６ないし４０ｍ3（約２００ないし１４００立方フィート）の隔壁タンクであり、長いモーターシャフトによって上部から駆動される混合羽根または羽根車が取り付けられている。熱は、被覆壁を通して、もしくは内蔵コイルにより、内容物とやり取りされる。標準長さの隔壁の代わりに、最上部近くに位置する指形隔壁タンクが使用される。ポリエステル、石炭酸、アルキド、ホルムアルデヒド尿素、アクリル、およびフランを含むすべての樹脂が、基本的に同じ方法で製造できる。原材料は、重合された溶液が十分に粘性を持つようになるまで、２７５℃までの温度で、例えば１２時間保持される。一つのプラントは、２００の異なる種類およびグレードの合成樹脂を３つの１８ｍ3（約６４０立方フィート）の反応装置で製造するように設計されている。大規模稼動による経費節約がバッチ式重合で可能である。全世界でのポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）の生成能力は年間１５ｘ１０6トンを越えるが、ＰＶＣを連続稼動で製造する反応装置はこれまでのところ開発されていない。しかし、容積２００ｍ3（約７０６０立方フィート）、直径５．５ｍ、および高さ１０ｍの商用バッチ式サスペンション型ＰＶＣ重合反応装置がすでに開発されている。
【００２３】
本発明を実施することにより利用可能な反応工程のいくつかの例は有機金属化学に関係するものであり、液体アンモニア内での反応、ハロゲン化、硝化、フリーデル・クラフツ反応、還元、高温反応（２６０℃まで）、シアン化反応、加水分解、脱水和、エポキシ化、ジアゾ化、アルキル化、エステル化、縮合反応、Mannich反応、およびベンゼン化学である。
【００２４】
G.I.テイラーによる1923年の「Stability of a viscous liquid contained between two rotating cylinders（２つの回転シリンダー間に蓄えられた粘性溶液の安定性）」というタイトルの論文は、実験室実験と実際に起こる不安定パターンの形成の予測との直接比較を初めて行った。同心シリンダー間の流れに対するテイラー解析から、現在「テイラー数」と呼ばれている無次元制御パラメーターの明確に定義された基準値が導かれた。この基準値において、ベースの流れはわずかな乱れに対しても不安定になり、内側シリンダーを取り囲み軸方向に積み重なる「テイラー渦」を発生させる。テイラーは、広範囲のパラメーターに対して数パーセントの誤差で自身の理論に合うように注意深い実験を行い、線形安定度解析がパターンの定量的な予測を可能にすることを示した。テイラーがパイオニア的に貢献した他のパターン形成現象には、高速回転流体中のテイラー柱（テイラー−プラウドマン理論により、この柱は２次元である）、２つの流体の間の境界で高密度の流体方向に加速するレイリー−テイラー不安定性、粘性の高い流体により強く作用する流体界面のサフマン−テイラー・フィンガリング不安定性、および、電界を帯びた流体中の気泡などがある。パターン現象の解明に対するテイラーの貢献の大きな影響は、これらの分野において確立している。
【００２５】
上述したように、本発明の加工に対する応用は、一般に、加熱、冷却、攪拌、反応、状態変化、酸化、還元、混合、中和、変形、密度の変化、分子量の変化、拡散、粘度の変化、pHの変化、または容器内の物質の何らかの特性の変化であり、それらの加工は化学反応装置技術として称することもできよう。生成物のより効率的な生産をもたらす新技術を生み出すことは、たゆまぬ努力そのものである。例えば、加熱および冷却サイクルを向上することで、連続稼動かバッチ式プロセスかにかかわらず生産時間の短縮が実現できる。建設資材と施工工法は変化し、最先端の反応装置の設計および技術を理解する上で大きく貢献している。本発明は特に、縦圧力振動、マイクロ波、Ｘ線、およびガンマ放射線と同様に、熱、可視光線、紫外線、または赤外線の形態のエネルギーの導入または除去により、速度が制御できる混合および／または化学反応の作用を通して、溶液または懸濁液中の材料もしくは化合物を改質する方法と装置に関するが、しかしこれに限定されない。
【００２６】
液体／液体、液体／固体、液体／気体、または液体／固体／気体間の混合を伴う多くの化学反応工程は、温度分布の不均一性、反応物質分布の不均一性、およびそのような不均一性による不要な副生成物の生成という、絶えざる問題を抱えている。一般にそのような化学反応工程は、結晶化、沈降、乳化重合、メタロセン触媒重合、重合、酵素反応、およびゾル・ゲル生成を含む。このような不均一性の問題は、攪拌タンク反応装置、管状反応装置、気液接触装置などで広がっている。上述の反応装置プロセスは、これらとは別の問題も抱えている。これらの反応装置プロセスはバッチプロセスであり、初期のベンチテストから商用生産までのスケールアップに、２年から５年という相当期間を要し、その結果莫大な費用と、最初の実験が開始したときには支配的だった市場の機会が、新工程のスケールアップに数年経過すると消失してしまうという危険性もはらんでいる。
【００２７】
本発明の具体的な応用例には、いわゆるゾル・ゲル法がある。この取り組み方ではまず、適当な分子出発原料で出発し、それを単に溶液中に混合する。前駆物質間で重合反応が起こり、次いで、固相マトリックスを生成する。例えば、金属アルコキシドは加水分解と縮合により酸化物へと変換される。これらの材料はますます重要性を増してきており、特定のセンサーデバイスと同様に、電気自動車、心臓ペースメーカー、携帯用ステレオなどに使用される電池正極の成分として、技術分野が見出されている。ただし、現在の主な利用の１つは、表面にSiO2−TiO2を付着させた反射防止膜コーティングを施すことでガラス窓の光学特性を向上させることにある。材料科学の応用分野でますます成果を挙げているこの取り組み方は、いくつかの利点を有する。最も基本的な点は、標準的な固相状態の合成方法と比較した場合の、エネルギー面での経済性である。耐熱性酸化物材料は、かなり低い温度でも比較的簡単に製造できる。このことはまた、不便かつ時間を要する粉末反応を必要とすることなく、溶液から合成される固体を可能にするという恩恵を付加してくれる。その結果、ガラスとセラミックスは共に溶液から直接製造することができる。さらにこの手法は溶液を含むので、産業分野の科学者達は、分子の種類にかかわらず、４００℃以上でも熱的に安定である機能的な薄膜で他の材料を被覆することを可能にする応用を開発できるようになった。これは、有機種および無機種を含むハイブリッド材料の調製に理想的である。このような合成物はガラスとポリマーの間にカテゴリーを見出し、興味深い性質を備えている。その一部は、すでに実用化もされている。ハイブリッド材料の主要な性質は、「ゾル・ゲル光学」である。例えば、ハイブリッド材料は、ゾル・ゲルのシリカ内で有機染料を取り込み、レーザー非線形光学デバイスの用途、およびフォトクロミックの用途で染料の光学的性質を向上させるために利用されている。ゾル・ゲル法は、これまで調製できなかった複合特性を生成物に与えることで、合成体に新しい展望を与えている。コリウとその同僚たちは、炭化珪素の網状組織が浸透する、混合セラミックスの調製について報告している。ニューヨーク州立大学ビンガムトン校の科学者スタンレーウィッティンハムと彼のチームは、固相状態化学よりも従来の合成物の領域である温度（１００〜３００℃）で、（熱水法である）水溶液から酸化物セラミックを調製し、改めてソフト手法の利点に光を当てた。
【００２８】
ゾル・ゲル法はまた、酵素と生体細胞をゾルゲルシリカなどの材料内に取り込み、生体活性状態を維持する生物学との境界分野にも利用できる。酵素または生体細胞を維持できるいかなる技術に対する当面の用途は、バイオセンサーやバイオリアクターなどであり、そこでは、材料が酵素、生体細胞またはその種である活性成分に対する保護的または維持的環境を提供することを助ける。最初のバイオゲルの商用用途は、生成物のプロフィルが注意深く制御できるバイオリアクターの製造を目的としてフルカが行った、リパーゼ（酵素）の封じ込めである。ゾルゲルシリカに取り込まれたグルコースオキシダーゼを基にするバイオセンサーもまた実証されているが、まだ実用化されてはいない。
【００２９】
本発明は、温度と圧力を制御した反応器を介して、反応物質、その一つは液体。を通過させる連続的な方法を提供することにより、上記の問題を解決することができ、そこでは、密な間隔の流路表面の間の副次的な高剪断処理領域４４が、回転子４２および固定子３０の表面の間に設けられる環状空間全体を取り囲んでいる。この方法はまた、スケールアップの問題も回避できる。さらに、薄壁の管を採用する断熱的な回転子特性と組み合わせた連続境界層流を通して、特別な温度調節を提供することができる。強化された温度制御は、平衡熱交換抵抗による格別な高Ｕ値を通して得られ、これは平衡境界層厚制御により実現でき、固定子外表面でのSphereMatrix（商標）強化冷却、および固定子内表面での連続境界層高剪断流を適用する。この方法はさらに、連続境界層流内での気体の乳化を通して、強化された気液反応を提供できる。この最先端の方法は、上記で詳述したような攪拌タンク反応装置、インピンジメント反応装置、直列「静止型混合器」反応装置などを使用するが、そのすべてにおいて、反応物質の不均一混合、および熱の不均一供給と除去の問題を抱えている。
【００３０】
驚いたことに、そして、バルク層を境界層間に存在させるに足る大きな間隙が存在する場合の状況とは対照的に、本発明の方法と装置では、環状間隙に連続境界層のみが存在し散在バルク層を排除することで、混合成分の投入時点で、ほぼ瞬間的に均一で定常的な混合を得ることができる。約２４インチ長さの間隔を持って本装置上に設置されている注入口と排出口との間で、この予想外に完全な混合を得るには、約１．２m/sの最小接線速度を必要とする。例えば、環状間隙を約５mmに設定し、層流境界層の間にバルク層を存在させるようにした場合、実験では、間隙を移動する間中、混合される成分の線条がはっきりと見えた。混合される成分の分離効果を伴うテイラー渦は、そうした有害な渦を生成する臨界テイラー数を超えると回避でき、理想的な栓流混合を準コルモゴロフスケールで実現する。環状間隙の表面を触媒層で被覆し、電磁波を反射するようにすることができる。極薄の環状間隙では、温度勾配が本質的にない。著しく減少させた表面の汚損やスケールが、本発明における正確な温度調節につながる。
【００３１】
本発明には、バイオリアクターシステム（Bio-Reactor System）という特別な用途がある。このシステムでは、細胞への十分な栄養分供給を確実にし、細胞周辺からの一切の有毒物質を除去することを含む、発酵に関する多くの面において、微生物培養菌の十分な混合が不可欠である。混合は、反応装置内の滞留時間を増大させるために、大きな泡を小さく砕いて溶液中に均一に分散させることにより、酸素供給に影響を及ぼし、それにより酸素移動のための滞留ガス界面領域の増大をもたらす。正確な温度制御や効率的な熱移動は、効率的な熱移動のための良好な混合を必要とする。十分な混合は、特定の代謝物質濃度の正確な監視を可能にする均質な培養菌の維持に不可欠である。混合はまた、局部的な濃縮がないように、酸、塩基、または栄養分などのいかなる添加溶剤を素早く分散させることを確実にするために重要である。
【００３２】
バイオリアター内での混合は非常に複雑であり、これまでに相当な研究と議論が行われてきた。確かに、良好な液体相混合と気液物質移動にもっとも必要なのは、適当量の酸素を伴う微生物培養菌の供給である。しかし機械的混合は、約５０〜３００μｍという規模で、発酵媒体内に乱流や渦を発生させてしまう。これらの渦内にある長さ約１〜２μｍの細胞への溶質の移動は、拡散律速、すなわち媒体の粘度に依存する工程である。こうした制限により、培養菌を可能な限り混合することが理想であると思われる。しかし、混合度を高めることは、同時に流体力学的な応力（通常は剪断に帰する）の増加も招くことになり、微生物の生存能力に大きな影響を与える。この現象は、ターボハイポバイオシス（turbo-hypobiosis）と呼ばれてきた。粘度が増大するにつれて、同一混合度を保つために必要な電力投入量を増加させるので、媒体の流動学的特性もまた混合に影響を与える。これは、バイオリアターの規模と構造において、切実な機械的および費用的な制限となっている。しかし実際上は、小型のバイオリアターにはこうした制限が存在しないため、容器サイズに対して最大２５％のミキシングモーターを備えた小型（１ないし２リットル）のバイオリアターが普及している。これは、大型のバイオリアターでは経済的に実現し得ない混合効率をもたらしてくれる。総体的には、効果的なスケールアップを行う場合、最終的な発酵過程をできる限り研究およびパイロットプラントの段階に近づけることがもっとも重要である。
【００３３】
所定のバイオリアターの設計に対しては、粘度および電力投入量が、微視的規模および巨視的規模の両面において反応装置の性能に影響を与えるフローパターンを決定する。剪断は前者の発現の１つとして現われ、熱および物質の移動の双方に影響を及ぼす。すべての移動現象は最終的に工程の反応速度論と統合され、バイオマスの成長と生成物の形成をもたらす。大型容器はその容積全体に渡る均一な流体力学状態を持たないが、速度および乱流によって、内部の各領域を画定する意義がある。これらの領域は、異なる基質や生成物濃度、異なるpH、異なる細胞濃度、異なる温度、および、異なる剪断状態であることができる、それぞれ異なる環境を形成する。これが一旦定義されれば、反応の反応速度論および移動速度がこれらの値に依存することから、このシステムを表現する方程式の導出も可能となる。
【００３４】
攪拌培養タンクは、商業生産工程用の最も重要なタイプのバイオリアターである。攪拌装置は、懸濁液の均質化と同様に十分な推進力、熱および物質の移動、混合といった、多様な範囲の機能を果たすことが必要である。個々の機能を最適化することは、異なる回転翼の設計につながる。これらの必要性はすべて同時に満たされなければならないため、実際に使用される攪拌装置には妥協がつきものである。従来の発酵用の回転翼は、通常、軸流および放射流型に分類される。多くの回転翼構造においては、回転翼下部での気体散布を伴う６枚刃の円盤状回転翼がもっとも普及している標準的形状である。しかし、Intermig、Lightnin A315、Prochem Maxflow T、およびScaba 6SRGTなどの商品名で販売されている高流量、低出力数の攪拌装置の使用に対する関心が高まり、これらの代替設計で、発酵工程での改良された性能が報告されている。攪拌タンク型反応装置は電力投入量に対して比較的低い酸素移動効率を持つため、十分な酸素移動率を達成するには、反応装置の大きさによらず相当の比電力投入が必要となる。そのため、大型（５００ｍ3越）の攪拌タンク型反応装置内で攪拌によって発生する高熱を反応装置内で低減することは、非常に困難であるか、または不可能である。さらに低速攪拌時においては、気体の拡散および攪拌による混合効率は極度に低下する。そのため、低い比電力投入で大型反応装置を稼動する低い性能工程（例：生物学的な廃水処理）に攪拌反応装置を使用することは、技術的ならびに経済的に不適切である。場合によっては、生物学的要因（例：細胞の剪断感度）は、攪拌反応装置以外の反応装置を必要とする。
【００３５】
発行されたいくつかの論文は、媒体粘度および細胞形態の変化に伴い生産時に媒体のレオロジーが変化する高粘性培養媒体中のバクテリア（例：ストレプトミセス）、酵母、または菌類による一次および二次代謝物質の生産についてのこれらの反応装置の用途を公表している。粘度および反応装置容積の増大に伴い、反応装置内における媒体組成物の不均一性は次第に顕著となる。ここでは、もはや液相に対する集中定数もしくは軸分散モデルは適用できないため、反応装置構造モデルが必要とされる。しかし、実験データの不足から、大型反応装置内での培養工程を説明する反応装置構造モデルは現在のところ存在していない。そのため、本総説においては、集中定数および単純な軸分散モデルのみを考察する。多くの異なるタイプが提案されてきた。機械的に混合する発酵装置もその１つで、これらの装置では、反応を促進させるための光を当てるために、外部から照明することができる。あるいはまた、中空シャフトまたは挿入された指を介して光を取り入れながら、熱の除去用に外部ジャケット（環状）を装備する場合もある。また、照明を内蔵している商用のバイオリアターも、いくつか販売されている。第２は、結果的にテイラー渦を発生させる内部構造を備えたタイプの環型設計である。乱流混合に比べ、この整然としたタイプの混合では光合成の向上が認められている。長方形タンクへの挿入用に、蛍光灯を備えた中空の光伝達隔壁が提案されている。通常、長方形タンクは、一方向から光が当てられる。実際、このような構造は大量に処理するためにもっとも扱い易い。特殊タイプの環状反応装置が、Algatron（商品名）である。この反応装置では、回転するシリンダーの内壁に、遠心力により藻類薄膜が固着されている。光源は、培養環の内部または外部のいずれにも設置できる。さらに、薄膜降下式光バイオリアターも提案されている。藻類はひだの付いたパネルを介して薄膜状に落下し、後にリサイクルされる。
【００３６】
化学製造業界に共通して、生物学的変換を実施するためには、生物学的起源の材料を利用し、または微生物種を使用する製造方法の開発は、いくつかの段階を要する。容積数ミリリットルの設備における研究者の実験室ベンチに始まり、数百または数千立方メートルの能力を持つ工業的規模に至るまで、スケールアップが続けられる。各段階間における設計のスケールアップは重要であるが、一般に、決定的に重要なのは最大設備に達する最終段階だけである。多くの場合、規模の経済というものが存在し、様々な要因に依存する設計制限がなければ、工場は無制限に巨大化し、もっとも重要なものは表面積に対する容積の比率である。
【００３７】
本発明の反応装置は、必要なすべての、しかも唯一の基本構造（管状固定子内部で回転する管状回転子）を備えているので、タンク内の大量の容積を再循環させたり、静止型混合器内の過剰な引き込み抵抗に打ち勝つ必要がないために、必要な、そして相当の省電力化が可能であるので、均一な大規模および微視的混合の流体力学原理としての境界層膜剪断の使用、渦崩壊の排除、輻射温度勾配の排除、およびシステムのスケールアップまたはダウンの大いなる促進により、最も広く可能な連続反応を達成するための方法を提供する。軸方向領域の温度調節と組み合された精密な微視的混合は、例えば、不要な副反応の除去を改良し、または重合反応で非常に狭い分子量分布の製造を可能にする。本発明のさらに予想外の特徴は、加工面に付着物がないことである。このため、適切な溶剤で微小の環状間隙を通常１０秒内で終了する素早い洗浄によって反応装置内部の洗浄を簡単に行うことができる。本発明の流れ特性は、理想的には十分混合され、最小限の逆混合しか伴わず、チャネリングを伴わない栓流の特徴と同一である。
【図面の簡単な説明】
【００３８】
【図１】材料加工システム全体の部分正面、部分縦断面図である。
【図２】加工の向上および／または促進を達成するために外部エネルギーをシステムに加えることができるもう一つの材料加工システム全体の部分正面、部分縦断面図である。
【図３】加工を向上しおよび／または促進するために、協動面を触媒で被覆する、円筒状の部材およびそれらの相互関係を示す、図１および２で示した加工装置の横断面図である。
【図４】円周の回りの半径方向の幅が変化する環状経路を表示すために固定子と回転子の長手方向の軸が配置されている、図３と同様の装置の断面図である。
【図５】条件がテーラー渦の形成に適切である場合、環状経路内のテイラー渦の形成を示すための装置の縦断面図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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