(57)【要約】ハウジング（４）内に、固体酸化物燃料電池用プレートとガス分離用プレートとを交互に積層した積層体（３）を含んだ燃料電池積層体（２）を提供する。燃料電池用プレートには貫通開口部があり、この開口部が、隣接したガス分離用プレートの対応する貫通開口部と位置合わせして配置されている。プレートの開口部による第１配列は、燃料電池用プレートのアノード側に開口して流入燃料ガスを分配する第１マニホルド（５）を形成している。プレートの開口部の第２配列は、燃料電池用プレートのアノード側に開口して、積層体からの燃料ガスを排気する第２マニホルド（６）を形成している。第３マニホルド（７）は、プレートとハウジングとの間に形成されており、燃料電池用プレートのカソード側に開口して酸素含有ガスを燃料電池用プレートに分配する。第４マニホルド（８）も、積層体（３）とハウジング（４）との間に形成され、燃料電池用プレートのカソード側に開口して積層体から酸素含有ガスを排気する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
ハウジング内に、固体酸化物燃料電池用プレートとガス分離用プレートとを対面させて交互に積層することを含み、上記燃料電池用プレートの各々が、片面にはアノード層を、反対面にはカソード層を備えた電解質層を有している燃料電池積層体であって、
上記燃料電池用プレートの各々が貫通した開口部を有し、該開口部が、隣接したガス分離用プレートを貫通した開口部のうち対応するものと位置合わせして配置されており、
燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部の第１の配列は、各燃料電池用プレートのアノード側に開口して、流入する燃料ガスを分配する第１のマニホルドを形成しており、
燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部の第２の配列は、各燃料電池用プレートのアノード側に開口して、燃料電池積層体から燃料ガスを排気する第２のマニホルドを形成しており、
さらに、第３のマニホルドは、燃料電池用プレート及びガス分離用プレートとハウジングとの間に形成され、当該第３のマニホルドは、燃料電池用プレートに酸素含有ガスを分配するために各燃料電池用プレートのカソード側に開口しており、
第４のマニホルドは、燃料電池用プレート及びガス分離用プレートとハウジングとの間に形成され、燃料電池積層体から酸素含有ガスを排気するために各燃料電池用プレートのカソード側に開口している燃料電池積層体。
【請求項２】
燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部の第３の配列が、各燃料電池用プレートのアノード側に開口して、別の燃料ガス排気用マニホルドを形成している請求項１に記載の燃料電池積層体。
【請求項３】
第１及び第２のマニホルドと、上記別の燃料ガス排気用マニホルドとが、燃料電池用プレートとガス分離用プレートとのまわりに角度をあけて形成されている請求項２に記載の燃料電池積層体。
【請求項４】
燃料電池用プレートとガス分離用プレートが、延在する３つの突出部を備えた略円形であり、第１、第２及び第３の配列の開口部が、上記突出部を貫通して伸びている請求項３に記載の燃料電池積層体。
【請求項５】
第１の配列の各開口部の断面積が、第２及び第３の配列の開口部に比べて大きい請求項２ないし４のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項６】
気密封止部品が、各燃料電池用プレートの上記反対面と、隣接したガス分離用プレートとの間で、一連の開口部の各々の周囲に延設されている請求項１ないし５のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項７】
気密封止部品が、底面にガラスシーラントを有する溝部と、溝部の開口した上部を閉止してシーラントを溝部内に保持するリブと、を含んでおり、
上記溝部が、燃料電池用プレート及び隣接したガス分離用プレートのいずれか一方の上面に配置され、
上記リブが、燃料電池用プレートと上記隣接したガス分離用プレートのうち他方の対向面上に配置されている請求項６に記載の燃料電池積層体。
【請求項８】
溝部が、上記上面の開口部周囲に延設されている離間した一対のリブの間に形成されている請求項７に記載の燃料電池積層体。
【請求項９】
各燃料電池用プレートの上記片面と、隣接したガス分離用プレートとの間の気密封止部品が、上記プレートを貫通する上記一連の開口部より外側のプレート周縁に延設されている請求項１ないし８のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１０】
気密封止部品が、底面にガラスシーラントを有する溝部と、溝部の開口した上部を閉止してシーラントを溝部内に保持するリブと、を含んでおり、
上記溝部が、燃料電池用プレート及び隣接したガス分離用プレートのいずれか一方の上面に配置され、
上記リブが、燃料電池用プレートと上記隣接したガス分離用プレートのうち他方の対向面上に配置されている請求項９に記載の燃料電池積層体。
【請求項１１】
溝部が、上記上面に配置されている離間した一対のリブの間に形成されている請求項１０に記載の燃料電池積層体。
【請求項１２】
別の酸素含有ガス排気用マニホルドが、プレートとハウジングとの間に形成され、各燃料電池用プレートのカソード側に開口している請求項１ないし１１のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１３】
上記プレートとハウジングとの間に形成されたマニホルドが、上記プレートとハウジングとの間に積層体に沿って延設された封止材により離間されている請求項１ないし１２のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１４】
上記封止材が、繊維状封止材である請求項１３に記載の燃料電池積層体。
【請求項１５】
各燃料電池用プレートのアノード層側を横切る燃料ガス流が、燃料電池用プレートのカソード層側を横切る酸素含有空気流に対して向流にされる請求項１ないし１４のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１６】
ハウジングが筒状である請求項１ないし１５のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１７】
ハウジングが、耐熱鋼のシート材料から成る請求項１ないし１６のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１８】
各集電極が、隣接した燃料電池用プレートとガス分離用プレートとの間に備えられている請求項１ないし１７のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項１９】
気体流量調節機構が、隣接した燃料電池用プレートとガス分離用プレートの間で、プレートの上に備えられている請求項１ないし１８のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項２０】
気体流量調節機構が、集電極として機能する請求項１９に記載の燃料電池積層体。
【請求項２１】
固体酸化物電解質がイットリア安定化ジルコニアであり、ガス分離用プレートが少なくとも実質的にジルコニアから形成されている請求項１ないし２０のいずれかに記載の燃料電池積層体。
【請求項２２】
ガス分離用プレートのジルコニアが、約２０ｗｔ％までアルミナを含有している請求項２１に記載の燃料電池積層体。
【請求項２３】
ガス分離用プレートが、アノードと対面している表面からカソードと対面している表面への導電路を有している請求項２１又は２２に記載の
【請求項２４】
導電路材料が、銀を含有している請求項２３に記載の燃料電池積層体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（発明の属する技術分野）
本発明は、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）の積層構造体に関し、特に、本発明は、改良したマニホルドを備えた平板型ＳＯＦＣの積層体配列に関する。
【０００２】
（従来技術）
平板型の固体酸化物燃料電池は、単セルに関しては実績のある技術であるが、その単セルを、妥当な価格で、許容範囲の耐久性を備え、且つ集合体として有用な出力の積層体に一体化することに問題があるので、当業者にとって手の届きにくい目標になっている。その原因には、具体的に、燃料及び酸素含有ガスを導入及び排気する納得のいくマニホルドシステムの提供と同時に、商業的に受け入れられる価格で信頼できるシステム用封止部品の提供、さらに熱サイクルに強い構造体の提供が困難であることが含まれる。
【０００３】
他の多くの特許において、ＳＯＦＣと、溶融炭酸塩形燃料電池のような別の燃料電池技術との両方に、燃料電池部品とガス分離部品とを交互に積層したマニホルド型の燃料電池システムが提案されている。それらの多くは、全て内部マニホルドにして燃料ガス及び酸素含有ガスを供給し排気するものであり、すなわち、全マニホルドが、燃料電池部品及びガス分離部品中の開口部を通過している。このような燃料電池システムでは、燃料電池積層体動作中及び熱サイクル中に、燃料ガスと酸素含有ガスとが互いに分離されるように、各開口部の周囲に信頼できる複雑な封止処理を要求される。
【０００４】
簡単な例示としては、米国特許ＵＳ６１０３４１５、ＵＳ６０４００７６、ＵＳ５９４５２３２、ＵＳ４９６３４４２、欧州特許ＥＰ９５９５１１、ＥＰ４５９９４０、ＷＯ９５／１６２８７、ＷＯ９２／０９１１６、日本特開２００１−２０２９８４、特願平０６−２７５３０４、特願平０４−１４９９６６の明細書が、内部マニホルドの燃料電池システムに関連している。
【０００５】
内部マニホルドを備えた別の燃料電池システムが、米国特許ＵＳ５２８８５６２及び５２３０９６６、欧州特許ＥＰ４２５９３９、日本特開平０８−１９０９２１に提案されている。
【０００６】
一方、外部マニホルドを備えたプロトン交換膜形燃料電池が、ＷＯ０１／９９２１９に提案されている。また、米国特許ＵＳ５６８８６１０は、平板型ＳＯＦＣ積層体用の外部マニホルドについて述べている。これらの提案では、燃料ガス及び燃料の排出ガスは、積層体側面の各マニホルドにより積層体に流入され排出される。排気する空気ガスは、通常のマニホルドを通って積層体から排出されるが、流入する空気は、積層体全体を封入しているハウジング内からスタックへ自由に流入できるようにされている。
【０００７】
米国特許ＵＳ５６８８６１０の従来技術によれば、マニホルドに関する類似の提案が、ドイツ特許４３２４９０７及び欧州特許ＥＰ４５０３３６に開示されていると思われる。
【０００８】
しかし、上記の米国特許ＵＳ６０４００７６は、内部マニホルドを形成したガス分離用プレートを対象にしているにもかかわらず、内部マニホルドにより燃料ガス又はオキシダント伝達体のいずれか一方をガス分離用プレートの片面に提供し、外部マニホルドにより燃料ガス又はオキシダントガスのうちの他方をガス分離用プレートの反対面に提供することにも言及している。しかしながら、それをどのようにして達成するのかは、何ら示されていない。
【０００９】
本発明の目的は、ＳＯＦＣ積層体のマニホルドを単純化して、積層体の封止部品を簡単にすることである。
【００１０】
（本発明の概要）
本発明は、ハウジング内に、固体酸化物燃料電池用プレートとガス分離用プレートとを対向させて交互に積層した積層体を含む燃料電池積層体を提供するものである。燃料電池用プレートは、片面上にアノード層を、反対面上にカソード層を備えた電解質層を有している。燃料電池用プレートには、貫通した開口部があり、この開口部が、隣接したガス分離用プレートを貫通した開口部のうち対応するものと位置合わせして配置されている。燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部による第１配列は、各燃料電池用プレートのアノード側に開口しており、流入する燃料ガスを分配する第１のマニホルドを形成している。燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部の第２配列は、各燃料電池用プレートのアノード側に開口しており、積層体からの燃料ガスを排気する第２のマニホルドを形成している。第３のマニホルドは、上記のプレートとハウジングとの間に形成されており、燃料電池用プレートのカソード側に開口して、酸素含有ガスを燃料電池用プレートに分配する。第４のマニホルドも、上記のプレートとハウジングとの間に形成されており、燃料電池用プレートの各カソード側に開口して、積層体から酸素含有ガスを排気する。
【００１１】
上記プレート内部に燃料の導入用及び排気用マニホルドを、プレート外部に酸素含有ガス（通常は空気）の導入用及び排気用マニホルドを備えることにより、経済性及び発生出力の点で最適化されたプレート構造が得られる。マニホルドを全て内部形にすることにより、プレートの構造が複雑になり、またプレートの大部分がマニホルド形成に費やされることになるだろう。つまり、そのようなプレートには、本発明の積層体用プレートに比べて、多くの開口領域が形成されるだろう。プレートの機能領域を相対的に増加すれば、積層体の発電量を最大化することができる。
空気用マニホルドを外部形にすることにより、プレートを貫通して形成され周囲に個別の封止部品を備えた空気用開口部が不要になるので、プレート間の封止部品を単純化できる。さらに、プレートとハウジングとの間に空気用マニホルドを備えることにより、空気用マニホルドの間の封止部品を簡単にできる。しかしながら、燃料マニホルドを内部化することは、疲労や漏れの原因にもなる外部との接続部分を少なくできるので、総合的にしっかりした構造物にできることも意味している。
【００１２】
１つ以上の燃料ガス導入用マニホルド及び／又は１つ以上の燃料ガス排気用マニホルドを備えて、積層体を通過する燃料ガス流を増加することができる。好ましい実施形態では、燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの開口部の第３配列は、各燃料電池用プレートのアノード側に開口して、別の燃料ガス排気用マニホルドを形成している。好ましくは、第１及び第２のマニホルドと、別の燃料ガス排気用マニホルドとが、燃料電池用プレートとガス分離用プレートとのまわりに角度をあけて形成される。この配置では、燃料電池用プレートとガス分離用プレートとを、延在する３つの突出部（lobe）を備えた略円形にすることができる。第１、第２、及び第３配列の開口部は、この突出部を貫通して各々に伸びている。第１配列の開口部の断面積が、第２及び第３配列の開口部に比べて大きいのが有利である。
【００１３】
流入用及び排気用の燃料ガスマニホルドは、燃料ガスが燃料電池用プレートのカソード側に漏れないように封止しなければならない。気密封止部品は、各燃料電池用プレートの裏面側と、隣接したガス分離用プレートとの間に、一連の開口部の各々の周囲に延設されるのが有利である。気密封止部品は、ガスケット型の封止部品やプレート内部の阻害構造（oppose formations）等を含めた何れの適した形状でもよい。ある実施形態では、気密封止部品が、底面にガラスのシーリング剤を有する溝部と、溝部の上部開口を閉止してシーリング剤を溝部内に保持するリブと、を含んでいる。溝部は、燃料電池用プレート及び隣接したガス分離用プレートのいずれか片方のプレートの上面に形成される。リブは、上記燃料電池用プレートと上記隣接したガス分離用プレートのうちの他方のプレートに、上記いずれか一方のプレートと対向する面上に形成されている。リブ又はリブが突出したプレートは、溝部の上部開口を閉じて、溝部内にシーリング剤を保持するのが都合がよい。溝部が、上記上面の各開口部の周囲に延設されている離間した一対のリブの間に形成されるのが都合がよい。
【００１４】
流入及び排気空気が、燃料電池用プレートのアノード側に漏れないようにすることが重要であり、各燃料電池用プレートの片面と、隣接したガス分離用プレートとの間で、上記プレートを貫通する一連の開口部より外側のプレートの周囲に、気密封止部品を備えるのが有利である。この気密封止部品は、各燃料電池用プレートの片面及び隣接したガス分離用プレートの全周囲に伸びているが、さらに、燃料ガス流を、アノードを横切るように方向付けるのにも利用するのがよい。
【００１５】
各燃料電池用プレートの一方の面と隣接したガス分離用プレートとの間の気密封止部品に関する選択は、上述の各燃料電池用プレートの反対面と隣接したガス分離用プレートとの間の開口部の周囲に延設する気密封止部品についても同様に適用できる。
【００１６】
積層体の燃料電池とガス分離用プレートとは、物理的には柱状配列にして筒状ハウジング内に封入するのが好ましい。流入空気及び排気空気用のマニホルドは、ハウジングの壁部によって少なくとも部分的に規定される。また、空気マニホルドは、燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの外側にあり、燃料電池用プレート及びガス分離用プレートの周縁部と、これらのプレートの間の封止部品とによっても規定される。
【００１７】
プレートとハウジングとの間に形成された空気流入及び排気用マニホルドは、好ましくはプレートとハウジングとの間に積層体の積層方向に沿って伸びたシール材、より好ましくは単なる繊維状シール材により離間されている。空気流入用及び排気用マニホルドの間では、シール材を通過して少量のガス漏れが生じるであろうが、積層体の性能に顕著な影響を与えることはない。
【００１８】
積層体を通過する酸素含有ガス（空気）の流量を増加させるために、１つ以上の空気流入マニホルド及び／又は１つ以上の空気排気用マニホルドを備ることができる。好ましい実施形態では、プレートとハウジングとの間に、別の空気排気用マニホルドが形成されて、各燃料電池用プレートのカソード側に開口している。上記の好ましい実施形態では、３つの空気用マニホルドは、第１、第２、及び第３の開口部の各配列が貫通している３つの突出部の間に設けられ、プレートの周縁部により部分的に規定されている。各燃料電池用プレートのアノード層を横切る燃料ガス流が、燃料電池用プレートのカソード側を横切る空気流に対して逆向き（向流）にされるのが有利である。その場合には、空気流入用マニホルドが、第２及び第３の開口部配列の貫通する突出部の間に規定され、２つの空気排気用マニホルドが、第１配列の開口部の貫通する突出部と、第２及び第３の開口部配列の各々との間に規定されるのがよい。流入空気用マニホルドは、他の２つの排気空気用マニホルドよりも広角にされるのが好ましい。
【００１９】
積層体は、空気と燃料ガスとが、同じ向き（並流）又は逆向き（向流）にマニホルドを流通するように配置することができる。
【００２０】
電流は、積層体の積層方向に沿って通電することができ、例えば、１つの燃料電池用プレートのアノードから、隣接したガス分離用プレートを貫通した又は周囲にあり且つプレートの間にある燃料側集電極を介して、隣接した燃料電池用プレートのカソードにある空気側の集電極へ通電できる。もし、ガス分離用プレートの周囲を介して電流を通電させるなら、導電ワイヤ又は他の手段によって達成できるだろう。もし、ガス分離用プレートを貫通して電流を通電させるなら、プレートのバルク材料によって、又はプレート中の特定の導電元素によって達成できるだろう。
【００２１】
気体流量調節機構は、隣接している燃料電池用プレートとガス分離用プレートとの組合せの間のプレート面に備えることができる。この気体流量調節機構は、集電極として機能することもでき、さらにスペーサーとしても機能して、ガス分離用プレートを隣接した燃料電池用プレートから離すのを調節できる。
【００２２】
燃料電池用プレート及びガス分離用プレートは、例えばジルコニアのようなセラミック材料から形成するのが好ましいが、ガス分離用プレートは、自己アルミニウム処理（self-aluminising）したステンレス鋼等の好適な金属から形成することもできる。
【００２３】
本発明の燃料電池積層体の一実施例を、単なる例示として添付の図面を参照して記述する。
【００２４】
（本発明の実施形態の詳細な説明）
図１、２、及び３を参照すると、固体酸化物燃料電池の積層体アセンブリ２は、筒状ハウジング４内に保持された積層体３が含まれている。積層体３は、燃料電池用プレート１０及びガス分離用プレート３０の形状の燃料電池構成部品を、交互に積層して形成されている。燃料電池用プレート１０は、全て同じ形状であり、ガス分離用プレート３０も、全て同じ形状である。通常は、各プレートは、積層体３中に２０〜５００個積層することができる。燃料ガス及び空気は、積層体アセンブリ２の軸方向の一方の端部から供給され、それぞれの排気ガスは、並流マニホルドシステムの他方の端部から回収される。どちらの端部も流入及び排気機能に適していて、マニホルドシステムを、並流の代わりに向流にすることもできる。記載した並流の実施形態では、燃料ガス及び空気は、共に底部から供給され、上部から排気されるが、多くの状況では、燃料を底部から供給し、空気を上部から供給して向流にするのが好ましい。あるいは、気体の供給及び排気の全てを、同じ端部から行ってもよい。
【００２５】
図１〜図６を参照すると、各燃料電池用プレート１０は、電解質ベースの燃料電池板の上面に実質的に中心の矩形のアノード層を、燃料電池板の下面に実質的に中心の矩形のカソード層を、それぞれ有しており、実質的に矩形の燃料電池１２を形成している。
【００２６】
燃料電池用プレート１０とガス分離用プレート３０とは、類似の外形を有しており、一般的に３葉状（trilobular）又は円形と三角形との中間形状と記述することができる。あるいは、その形状は、一般的に、３つの丸い突出部が飛び出した円形と述べることもできる。２つの突出部７４、７６が同寸法で、３つ目の突出部７２が、他に比べてプレートの円周方向に約５０％ほど拡大されている。各突出部７２、７４、及び７６は、インゲン豆（kidney）のような形をした開口部（燃料電池用プレートにおける符号１４、１６及び１８と、ガス分離用プレートにおける１５、１７及び１９）が、プレートを貫通して伸びている。大きい突出部７２は、大きい開口部１４、１５を備えている。プレート面上に設けられたリッジ形状の封止部品は、積層体中でのガス流を方向付けている。これらの封止部品は、以下に詳しく記載するが、ガスケット型の封止部品を含む他の種類の封止部品を用いることができると理解されるであろう。
【００２７】
燃料分散用及び排気回収用マニホルド５、６（図１）の各々は、燃料電池及びガス分離用プレートの開口部の３つの配列１４及び１５、１６及び１７、１８及び１９によって規定されている。これらのマニホルド５、６は、プレート１０、３０の封止部品を係合することにより形成され、燃料ガスの流入及び排気の流れが、プレートの空気側を通過してアノード側に導かれる。空気供給及び回収マニホルド７、８は、積層体３の周縁部とハウジング４の内壁との間に形成された３つの容量から成っている。マニホルド７は、通常はプレートの突出部７４、７６の間に形成され、２つの排気用マニホルド８は、通常はプレートの突出部７２、７４の間と、突出部７２、７６の間とにそれぞれ形成される。空気流入用マニホルドは、他の２つの排気マニホルド８のそれぞれに比べて約５０％ほど広角であり、燃料流入及び分散マニホルド５と反対側に位置している。細長い繊維状封止材９は、ローブ７２、７４及び７６近傍の積層体の積層方向に沿って、積層体３とハウジング４内壁との間に延設されており、空気供給マニホルド７を２つの空気回収マニホルド８から分離している。繊維状封止材は、マニホルド７とマニホルド８との間に、ある程度の漏れを生じるが、積層体の操作に有害にはならいと思われる。
【００２８】
ハウジング４は、適当な絶縁材料で内張りした適切な耐熱鋼シート材料から構成されている。プレート１０、３０を互いに組立てて積層体３とした後に、ハウジング４は、積層体３を覆う所定の位置までスライドさせる。
【００２９】
積層体の操作において、燃料ガスは、各燃料電池用プレート１０の入口部を規定している大きい開口部１４を通って上方へ流れ、燃料電池のアノード表面を（矢印Ａ方向に）横切り、その流れが（矢印Ｂ、Ｃに）分けられ、各々の流れが隣接したガス分離用プレート３０内の排気用の開口部１７、１９を通って上方へ出る。燃料電池用プレート１０の反対側の面上では、空気は、積層体とハウジングとの間の入口マニホルド７を通って積層体３の側面を上方へ通過して、燃料電池のアノード面を横切る燃料流と向流方向に積層体３の周辺から流入（矢印Ｄ）して燃料電池のカソード面を横切り、その流れが（矢印Ｅ、Ｆに）分けられ、積層体３の周縁部から排出され、そして排気用マニホルド８を通って積層体の頂部へと続いてゆく。
【００３０】
図４を参照すると、積層体に使用される一般的な燃料電池用プレート１０が、非常に詳細に図示されている。プレート上の矩形の燃料電池１２（アノード側が見えている）は、電解質による支持構造を有しており、電解質材料は、外方向に広がっており、燃料電池用プレート１０の主体を成している。電解質は、好ましくは、イットリア安定化ジルコニアであり、当業者には安定化３Ｙ、８Ｙ及び１０Ｙ材料が知られている。アノードは、好ましくはニッケル−ジルコニアサーメットであり、カソードは、好ましくは、ランタニウムストロンチウムマンガナイトのような導電性ペロブスカイトである。燃料電池用プレート１０の下面側及びカソードは、図３で見ることができる。
【００３１】
平行なリブ２０、２１の組は、燃料電池用プレート１０の平坦面２４から突出しており、その間には、谷部又は溝部２２が形成されている。積層体を使用状態に配置すると、表面２４は、燃料電池板の上面のアノード面になる。リブは、ジルコニアで形成されており、プレートの本体と一体に又は別体に形成することができ、例えば、スクリーン印刷されたスラリーから、本体と一体にして焼成することができる。各リブ２０、２１は、燃料電池用プレートを貫通する開口部１４、１６及び１８の外側と、燃料ガスが接触する領域の外周とに、連続通路又は閉鎖曲線を形成している。特に、リブ２０、２１で規定された閉鎖曲線は、アノード近傍で絞られて、燃料ガスを流入用の開口部１４からアノードへ方向付ける。
【００３２】
すべての図面において、構成部品を説明しやすいように、プレート１０、３０の厚さ及びリブの高さが非常に誇張されている。本実施形態では、燃料電池１２が２５００ｍｍ２、燃料電池用プレートの厚さが１５０μｍ、リブの高さが約５００μｍ、幅１ｍｍで、リブの離間距離が約２ｍｍである。
【００３３】
各燃料電池用プレート１０の下面のカソード側４５には、図３に示すように、各単一リブ３４（これは、寸法及び製造方法が、リブ２０、２１と同様である）が、プレートを貫通する各開口部１４、１６、及び１８の周囲に延設されている。開口部１６、１８の周囲の各リブ３４は、内側方向に伸び、さらに燃料電池１２のカソード層側部と平行して開口部１４方向に伸びる腕部３５を有しており、流入空気をカソード上に案内するのを補助する。リブ３４の１つは、図７にも示されており、その図を参照してリブ封止部品の使用が説明されている。
【００３４】
図５及び図６は、平板状のガス分離用プレート３０を詳細に示している。図５において、表面３３は、積層体を使用状態に配置したときに、ガス分離用プレート３０のカソード接触上面である。平行なリブ３６、３７の組は、ガス分離用プレート３０の平坦な表面３３から突出して、それらの間には、谷部又は溝部３８が形成されている。平行なリブ３６、３７の組は、寸法、間隔、及びその製造方法についてはリブ２０、２１と同様であるが、プレート３０を貫通する開口部１５、１７、１９の周囲に伸びており、隣接した燃料電池用プレートのカソード側のリブ３４と協働する。開口部１７、１９に各々備えられたリブ３６は、終端部が閉じた２重壁状腕部３９を有しており、対応するリブ３４の腕部と協働し且つ腕部を受容する。
【００３５】
図６と図３の一部とには、単一リブ４２が、各ガス分離用プレート３０のアノード接触下面３２の上に示されている。単一リブ４２は、寸法及び製造方法がリブ２０、２１と同様であり、ガス分離用プレート３０を貫通する開口１５、１７、１９の外側と、燃料ガスが接触する領域の外周とに、連続通路を形成している。単一リブ４２の外形は、隣接する燃料電池用プレート１０のアノード表面上に形成されたリブ２０、２１間の溝部２２と対応しており、それらのリブと協働してシールを形成している。
【００３６】
図７を参照しながら以下に説明するように、ガラスのシーリング剤４０は、谷部２２、３８に使用されて、リブの間にシールを形成する。
【００３７】
各ガス分離用プレート３０は、従来どおりジルコニアから製造されて、燃料電池用プレート１０の本体の熱膨張率と実質的に一致させる。これにより、始動から、動作、休止までの間における集積体の熱ストレスを極めて小さくできる。ジルコニアは、イットリア安定化にすることができるが、例えばアルミナを２０ｗｔ％以上添加したアルミナ添加ジルコニアにすることもできる。
【００３８】
ジルコニアが導電性ではないので、ガス分離用プレート３０は、垂直方向に全厚みを貫通した孔部５０の配列を備えており、孔部は、導電用プラグ材料で充填されている。この孔部は、レーザー切断により形成されており、燃料電池用プレート１０の燃料電池１２が占有している領域と直接に向かい合っているガス分離用プレート３０上の領域を占有することができる。上記のプラグ材料は、通常のメッキ法又は印刷法により、孔部内にメッキした金属の銀（市販品の純粋なもの）を用いることができる。代わりとして、孔部は、銀合金や、ガラス中の銀又は銀合金の複合物のような銀複合物で充填することができる。好適な合金元素又は材料には、金、パラジウム、白金が含まれる。或いは、銀をステンレス鋼に、例えば、孔部内で焼結する前の粉末状態で混合してもよい。
【００３９】
孔部の平均の断面直径が３００μｍであり、電極接触領域内の１０００ｍｍ２に対してプラグ材料の総断面領域０．２〜５ｍｍ２の範囲（プレート３０の片面のみで測定した）で存在するように、孔部は、プラグ材料によって封止されている。各孔部に充填された導電性銀ベースプラグは、アノード側をニッケル保護被膜で、カソード側をＡｇ−Ｓｎ被膜でメッキされるのが好ましい。被膜は、プレートの電極接触領域の全体に広げてもよい。ニッケル被膜では、Ａｇの下塗りをして、Ｎｉがガス分離用プレートと接着するのを補助することができる。また、Ａｇ−Ｓｎ被膜は、ＳｎＯ２表面層を有することができる。例えば粉末材料をバインダ中に入れてスクリーン印刷し、続いて焼結して得られた上記の被膜は、孔部５０を外側から充填するように機能するので、ガス分離用プレートの一方の外面から、孔部を介して他方の外面へ繋がる導電路を確実に提供できる。
【００４０】
各ガス分離用プレート３０のカソード側表面３３上の電極接触領域内では、平行なリッジ４８の列が、空気流と並行に配置されている。これらのリッジ４８の各々は、対応する孔部５０の列を覆い、Ａｇ−Ｓｎ被膜の上に整列している。説明の補助のために、図２及び図５では、リッジ４８の約半分が取り除かれている。リッジ４８は、２つの主要な機能を有する。第１の機能は、孔部５０のプラグ材料又はＡｇ−Ｓｎ被膜と、燃料電池１２との間の導電路を提供することであｒｙ。第２の機能は、薄く脆弱な燃料電池用プレートを補強する物理的補助材であると共に、燃料電池用プレートとガス分離用プレートとの間の狭い空間にガス流を分配する手段を提供することである。リッジ４８は、高さが約５００μｍであり、カソードのＬＳＭ材料のような導電性ペロブスカイトから形成することができ、選択的に厚さ約５０μｍの金属の銀を備えてもよい。
【００４１】
ガス分離用プレート３０の下面（すなわち図６の表面３２）では、平行なリッジ６２の配列が、燃料ガス流と平行に位置しており、充填された孔部５０の列とＮｉ被膜とを覆っている。図６でも、リッジ６２の約半分が取り除かれて、構造の視覚化を助けている。リッジ６２は、集電極として機能しており、電流が、孔部５０内のプラグ材料及びＮｉ被膜とアノードとの間を通電する。また、リッジ６２は、電極用プレートに物理的に補強して、さらに燃料電池用プレートとガス分離用プレートとの間の狭い空間にガス流を方向付け分配する手段を提供している。リッジは、高さが約５００μｍで、アノードと同じ材料から形成することができ、選択的にニッケルメッキ（約５０μｍ）を備えてもよい。
【００４２】
図７を参照すると、ガラスシーリング剤４０のプールが、リブ３６、３７の間に配置され、そこにリブ３４が押し込まれている。各リブは、反対方向に傾斜した側面と、端面とを備えたテーパ形状を有している。リブ２０、２１とリブ２４との間にも、同様な配置が適用されるが、それは別記していない。要求されたシールを形成するために、製造工程では、ガラスを粉末状態で導入し、積層体に組立てられる前の積層物を加熱して、ガラスを溶融する。よって、バインダは必要ない。積層体の動作中に、ガラスシーリング剤４０は、完全に溶融するが高粘度であり、図７に示されていない以下の３つの選択肢の１つによって溝部３８内に保持される。
【００４３】
第１の選択肢の形態は、リブ３４の少なくとも１つの側部５２が溝部の側面５８と完全に離間し、且つリブ３６、３７の端面６０、６１がプレートの基準面５４と完全に離間した状態で、リブ３４の端面５１が溝部３８の床部５６と接触している。この場合には、ガラスシーリング剤４０は、間隔をあけた側面５２と側面５８との間の表面張力によって保持される。
【００４４】
第２のより好ましい実施形態の選択肢では、側面５２が側面５８と完全に離間し、且つ端面５１が床部５６と完全に離間した状態で、端面６０、６１を基準面５４に接触させる。この場合には、シーリング剤４０は、リブ３４の端面５１と床部５６の間に保持され、いくらかのシーリング剤は、外側に押し出されて、間隔をあけた側面５２と側面５８との間に出る。
【００４５】
第３の実施形態の選択肢では、端面６０、６１が基準面５４と完全に離間し、且つ端面５１が床部５６と完全に離間した状態で、側面５２が対応する側面５８と係合する。
【００４６】
記載した実施形態は、構成が簡単であり、燃料電池電極へのガス流、電極からのガス流、及び電極上のガス流の制御にかなりの融通性のある積層構造体を提供する。本実施形態は、集電極をさまざまな代替形状にすることができる。本実施形態は、使用する部品が比較的少数であり、繊維状封止材によって提供される滑動する接合点は、熱サイクルの間の応力を非常に低減する。
【００４７】
上記の記載は、本発明の好ましい実施形態を含んでいるが、これまで記載された部品の構造や配置に、本発明の本質的な特徴若しくは精神又は本発明の範囲から逸脱せずに、多数の変形、代替、改良、及び／又は追加を導入できると理解されるべきである。
【００４８】
例えば、好ましい実施形態は、ジルコニア製のガス分離用プレートを有している。代わりとして、ガス分離用プレートを亜クロム酸ランタン（lanthanum chromite）から製造し、又は自己アルミメッキステンレス鋼から製造して、ガス分離用プレートを介して容易に導電することができる。
【００４９】
ここに記載された他の燃料電池積層体の別の様態が、２００１年７月１３日に出願されたオーストラリア仮特許出願ＰＲ６３４５及びＰＲ６３６６の各々を優先権主張している同時係属中の国際特許出願で、発明の名称"A Fuel Cell Gas Separator Plate and Seal For A Fuel Cell Stack"に開示され、特許請求の範囲に記載されている。上記係属中の国際特許出願、及びその米国国内段階の対応特許の内容を、参照して本明細書に組み込む。
【００５０】
明細書中に、単語の「含む(comprise)」と、「含む(comprises)」「含んでいる(comprising)」のような変化形が使用された場合には、文脈から要求されない限り、それらの使用は、記載した特徴を含んでいることを暗示しているが、他の特徴の存在を排除すると解釈するものではないと理解されるであろう。
【００５１】
本明細書中の他の先行技術の引用は、そのような先行技術が通常の一般常識を形成すると自認する又は何ら示唆するとして解釈されず、又は解釈されるべきではない。
【図面の簡単な説明】
【００５２】
【図１】燃料電池積層体の平面図である。
【図２】図１に示した積層体中での燃料電池用プレートとガス分離用プレートの一般的な方向を見下ろした状態で図示した分解概略斜視図である。
【図３】図２で示したのと同じ分解位置にある燃料電池用プレートとガス分離用プレートを見上げた状態の概略斜視図である。
【図４】図２に示した燃料電池用プレートの１つの上面側の斜視図である。
【図５】図２に示したガス分離用プレートの１つの上面側の切取り斜視図である。
【図６】図５に示したガス分離用プレートの１つの下面側の切取り斜視図である。
【図７】プレートの間での気体封止用アセンブリを線画にした断面図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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