(57)【要約】反応装置外周ジャケット（１０）の内側において熱媒体によって囲繞され、反応混合気が貫流する、２つの管底（４，６）の間をつなぐ封止された反応管束（８）と、それぞれの管底（４，６）を被覆する、１つのガス供給導管ないしガス流出導管と連結したフード（１８，２０）とを備えた発熱気相反応を実施するための管型反応装置（２）は、ガス流入側フード（１８）の内部に、反応管（１６）の内部と連通した第一のガス供給チャンバ（２８）のほかに、反応管（１６）のガス流入端の内側に挿し込まれるかまたはガス流入端直前で開口する第二の反応ガス用の別個のガス供給管（３４）と連通した、独立して供給を受ける、専用の管底（３２）を有した第二のガス供給チャンバ（３０）が配されていることを特徴とする。これにより、比較的単純な構造形態にもかかわらず、爆発の危険のある反応体が早期に反応ガス流に混入されることが回避され、こうして反応ガス流に対する該反応体の装荷を増量させることができる。
2004515332.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
反応装置外周ジャケット（１０）の内側において熱媒体によって囲繞され、触媒充填層が配されて反応混合気が貫流する、２つの管底（４，６）の間をつなぐ封止された反応管束（８）と、それぞれの管底（４，６）を被覆する、１つのガス供給導管ないしガス流出導管と連結したフード（１８，２０）と、ガス流入側において反応管（１６）内に挿し込まれる、専用のガス供給導管からの供給を受ける第二の反応体用の別個のガス供給管（３４）とを備えた発熱気相反応を実施するための管型反応装置（２）において、ガス流入側フード（１８）の内部に、反応管（１６）の内部と連通した第一のガス供給チャンバ（２８）のほかに、独立して第二の反応体の供給を受ける、専用の管底（３２）を有した、別個のガス供給管（３４）と連通した第二のガス供給チャンバ（３０）が配置され、前記別個のガス供給管はそれぞれ専用の絞り機構（６６；１２２）を経て前記の第二のガス供給チャンバから供給を受けることを特徴とする管型反応装置。
【請求項２】
２つのガス供給チャンバ（２８，３０）の少なくとも一方はガス流入側フード（１８）の下側に供される空間が許容するよりも遥かに小さな容積を有することを特徴とする、請求項１に記載の管型反応装置（２）。
【請求項３】
当該ガス供給チャンバ（２８，３０）は、少なくとも１つの内部装備品（５０）を設けることにより、許容される容積に比較して狭小化されていることを特徴とする、請求項２に記載の管型反応装置（２）。
【請求項４】
前記内部装備品はガス流入側フード（１８）内に横断式に配されて溶接取付けされた板（５０）から成ることを特徴とする、請求項３に記載の管型反応装置（２）。
【請求項５】
板（５０）はさらにその中央部においてガス流入側フード（１８）に懸架支保されていることを特徴とする、請求項４に記載の管型反応装置（２）。
【請求項６】
前記懸架支保の少なくとも一部はしかるべく堅牢な中央ガス供給導管（５６）によって形成されることを特徴とする、請求項５に記載の管型反応装置（２）。
【請求項７】
第二のガス供給チャンバ（３０）の板（５０）と場合により同じく管底（３２）とは基本的に彎曲させられているかまたは円錐状に形成されていることを特徴とする、請求項４から６までのいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項８】
第二のガス供給チャンバ（３０）の管底（３２）は反応管束（８）のガス流入側管底（４）および  ／  またはガス流入側フード（１８）に対して支保あるいは懸架支保されていることを特徴とする、前記請求項のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項９】
第二のガス供給チャンバ（３０）の管底（３２）はガス流入側フード（１８）のフランジ（４０）と反応装置ジャケット（１０）と連結したフランジ（３６）との間に緊着されていることを特徴とする、前記請求項のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１０】
第二のガス供給チャンバ（３０）の管底（３２）は該チャンバとともに取り外すことができるようにして反応管束（８）のガス流入側管底（４）に取付けられていることを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１１】
第二のガス供給チャンバ（３０）は全体としてガス流入側フード（１８）と一体化されていることを特徴とする、請求項１から８までのいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１２】
第二のガス供給チャンバ（３０）は該チャンバと連通した別個のガス供給管（３４）とともにガス流入側フード（１８）と同様に取り外すことができることを特徴とする、前記請求項１ないし１１のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１３】
２つのガス供給チャンバ（２８，３０）の少なくとも一方は断面積の変化する開口を備えたガス分配板（４１）を有することを特徴とする、請求項１ないし１２のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１４】
ガス供給チャンバ（２８，３０）の少なくとも一方は反応装置長手方向中心軸から離れるにしたがって流体分配上の観点からチャンバ高さが増大していくかまたは減少していくことを特徴とする、請求項１ないし１３のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１５】
別個のガス供給管（３４）は反応管（１６）内に挿入される前に−好ましくはガス透過性を有する―位置調節板（４６）を通して案内されていることを特徴とする、請求項１ないし１４のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１６】
位置調節板（４６）は別個のガス供給管（３４）に沿って原理的に該管の自由端まで摺動することができることを特徴とする、請求項１５に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１７】
別個のガス供給管（３４）はその自由端に当該反応管（１６）に合わせてセンタリングを行うためのセンタリングピース（１２０）を有することを特徴とする、請求項１ないし１６のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１８】
別個のガス供給管（３４）は少なくともその自由端に混合ノズル（６４）を有し、該ノズルを通して供給される第二の反応体と第一の反応体との乱流化による混合を行うことを特徴とする、請求項１ないし１７のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項１９】
別個のガス供給管（３４）の絞り機構（６６）は個々に調節可能であることを特徴とする、請求項１ないし１８のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２０】
絞り機構（１２２）は混合ノズル（６４）とそれぞれ一体を形成していることを特徴とする、請求項１８または１９に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２１】
別個のガス供給管（３４）はそれぞれその全長にわたって配分された複数のガス流出個所を有することを特徴とする、請求項１ないし２０のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２２】
前記のガス流出個所の一部は反応管（１６）の外側に位置する部分にも配されていることを特徴とする、請求項２１に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２３】
別個のガス供給管（３４）はそれぞれの反応管（１６）内に含まれている触媒充填層（６２）の前方で終わっていることを特徴とする、請求項１ないし２２のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２４】
別個のガス供給管（３４）は触媒充填層（６２）に前置された不活性材料層内で終わっていることを特徴とする、請求項２３に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２５】
熱媒体循環系は熱媒体の温度が反応管（１６）のガス流入端における比較的低い値から始まって反応管に沿って漸次上昇するようにしかるべく設計されていることを特徴とする、請求項１ないし２４のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２６】
熱媒体循環系はさらに、反応管（１６）のより下流に位置する部分を囲繞する熱媒体の温度が一定に保たれるようにしかるべく設計されていることを特徴とする、請求項２５に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２７】
前記反応管部分の領域において熱媒体の蒸発が行われることを特徴とする、請求項２６に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２８】
熱媒体循環系は反応管（１６）のガス流出端方向に向かって熱媒体の温度が低下するようにしかるべく設計されていることを特徴とする、請求項１ないし２７のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項２９】
ガス流出側フード（２０）内のガス流出チャンバ（１４６）の容積は内部装備品等の取付けによってできるだけ小さくされていることを特徴とする、請求項１ないし２８のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項３０】
別個のガス供給管（３４）を通して前記反応管に供給される第二の反応体の一部は第一の反応体にすでに該反応体が反応装置に流入する前に混入されることを特徴とする、請求項１ないし２９のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【請求項３１】
主反応ガス流に関して同種または異種の１つもしくは複数の反応装置と直列接続されていることを特徴する、請求項１ないし３０のいずれか１項に記載の管型反応装置（２）。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は請求項１に記載の上位概念に基づく管型反応装置に関する。
【０００２】
この種の管型反応装置は多様な化学反応プロセス、とりわけたとえば酸化エチレンまたは酢酸の製造等を目的とした炭化水素の触媒酸化に使用される。その際、反応はたとえば循環法で行われ、反応装置への流入前に新鮮な反応ガスが連続的に添加され、反応装置からの流出後に取出されるべき物質流が分離される。１サイクルあたりの収率およびそれと共にたとえばポンプ、ブロワーなどの付属装備を含めた反応装置の規模ならびにそのために要される駆動パワーは基本的に反応効率に依存しており、反応効率はまた反応体の混合比に依存している。ただしこの混合比には発生する反応熱量の制御の可不可が限界を成し、また多くの場合に発火の危険または爆発の危険さえも存在することが限界となっている。それゆえこうした場合において従来の方法ではたとえば反応装置の入口においてＯ２ の比率を若干パーセントに制限することが不可避とされる。同様な問題はたとえば無水フタル酸、無水マレイン酸、アクロレインおよびアクリル酸の製造に際しても存在する。
【０００３】
コンタクト管に沿って生ずる温度を熱媒体循環系を介して所望の通りに制御することにより反応混合気に対する危険成分たとえばＯ２ の装荷を増量することはさまざまな対策によって既に成功している。このための対策はたとえばドイツ特許明細書第２  ２０１  ５２８号から看取することができ、該明細書によれば、反応装置は多かれ少なかれ独立した熱媒体循環系と場合により異なった触媒充填層をも備えた連続する複数の領域に細分することができ、そのためにさらに多様な案内板および／または仕切り板を使用することが可能である。またさらに、危険成分の少なくとも一部を先ず、たとえば反応管を縦通する、分散あるいはまた離散配置された一連のガス流出個所を備えた別個のガス供給管により反応経過に従って徐々に供給することも既に提案されている（トンコヴィッチおよびその他“エタンの酸化カップリングのための無機膜反応装置” 、Ｃｈｅｍ．Ｅｎｇｉｎｅｅｒｉｎｇ  Ｓｃｉｅｎｃｅ、Ｖｏｌ．５１、Ｎｏ．１１、１９９６年、ｐ．３０５１〜３０５６または米国特許明細書第５，７２３，０９４号）。この種のガス供給管は言うまでもなく特に工業的規模で実現することはかなり困難であり、とりわけ管全長にわたる所望のガス流出個所分布の実現さらにまた工業用管型反応装置においておよそ１０．０００本もしくはそれ以上に及ぶことのある多数のガス供給管に対するガス供給の実現の点でも非常に困難である。
【０００４】
そこで本発明の目的は、請求項１に記載の上位概念に基づく従来のタイプの管型反応装置において合理的な方法で、反応混合気に対する発火の危険または爆発の危険さえもある成分の装荷を増量させる可能性を提供することである。
【０００５】
前記課題は請求項１に記載の特徴によって根本的に解決される。下位請求項はそのために好適な構成形態あるいはまた補助的対策を記載している。
【０００６】
ガス流入フード内に配置された付属のガス供給チャンバと結びついた当該の短いガス供給管は、発火もしくは爆発の危険のある反応ガス成分を、目的とする反応の開始直前になって初めて供給し、万が一―たとえば制御エラーによって―ひとたび発火もしくは爆発にさえ至った場合には、特に当該ガス供給チャンバの容積を小さくしておくことにより当該成分の供給を迅速に中断し、こうして反応装置内のバーンアップの拡大を制限し、特に反応装置内に生ずる圧力上昇を僅かに且つ容易にコントロールし得る程度に抑止することを可能にする。このためたとえば米国特許明細書第５，７２３，０９４号から予測されるようなガス供給管の壁面通しに係わる封止問題の顧慮も不要である。また本発明によるガス供給管はガス供給チャンバと共に取り外すことが可能であり、これにより反応管に対する触媒の充填にも支障を生ずることがない。
【０００７】
反応管のガス流入端で開口する専用の供給管を経て管型反応装置の反応管に第二の反応体を供給することは既に別途にたとえば米国特許明細書第４，２２１，７６３号から公知であるが、ただしこれは前記明細書によればガス流入フードを貫通する、したがって同所で適切に封止されなければならない、たとえば粉炭を吹き込むための比較的少数の個別管である。同様に反応管内に開口合流するガス供給管はさまざまな改良形態（たとえばＰＣＴ国際特許出願公開ＷＯ９７／０５９４７）においてあるいはいわゆる落下薄膜型反応装置（たとえば米国特許明細書第５，４４５，８０１号）における気液混合用にも使用されている。
【０００８】
以下、本発明のいくつかの好適な実施形態と構成形態とを図面を参照して詳細に説明する。
【０００９】
図１に示した管型反応装置２はこれまで通例のように、２つの管底４と６との間をつなぐ封止された反応管束８を有し、該管束は反応装置外周ジャケット１０の内側において反応装置稼動中液状の通例塩浴の形の熱媒体によって囲繞されている。図示した例において熱媒体は反応装置ジャケット１０のガス流出側末端ではめ管１２を通って流入し、ガス流入側始端ではめ管１４を通って流出する。ただし熱媒体の流出入は公知のように、熱媒体が一般に反応混合気の流れから見て向流ではなく並流で反応装置ジャケット１０を貫流し得るように、環状路を経て行うこともできよう。さらにまた反応混合気は、図示したように上から下ではなく、下から上へ向かって反応管１６を貫流するようにすることもできよう。
【００１０】
反応装置２の両端密閉部を形成しているのは、中央にガス流入口２２ないしガス流出口２４を備え、基本的に外側に彎曲したフード１８および２０である。
【００１１】
ただし、従来の管型反応装置ではガス流入側のフード自体が反応管１６と連通した単一のガス供給チャンバを形成して予備混合された反応ガスを反応管に供給するが、図１に示した反応装置２では反応管１６への供給用にガス流入側フード１８とガス流入側管底４との間に側方はめ管２６を経て供給を受ける第一のガス供給チャンバ２８が中間挿入されており、該供給チャンバはさらに別な管底３２によってフード１８の下側の第二のガス供給チャンバ３０から分離されている。管底３２には、ガス流入口２２を通って第二のガス供給チャンバ３０に流入する第二のガス状反応体供給用の、下方に向かって反応管１６内にまで達するガス供給管３４が封止されて固定取付けされている。管底３２は円筒形側壁３８のフランジ３６とフード１８の対向フランジ４０との間に封止されて緊着されている。管束８の重量と反応装置ジャケット１０内の熱媒体の重量の一部をも担持すると共に場合により、より大きな圧力差にも耐えなければならない管底４と６とは異なり、管底３２は供給された第一の反応体と第二の反応体との間の圧力差が僅少であれば比較的容易に実現することが可能である。これは管底３２が、図示したように、支えロッド４２によって管底４上に支保されていればいっそう容易である。
【００１２】
ガス供給チャンバ３０内には横断式ガス分配板４１が認められるが、これはドイツ特許明細書第２  ２０１  ５２８号（ただし同所では熱媒体用である）に記載されている“案内板” ６０および６１と原理的に同様に、流体分配上の観点から開口が変化するように構成されていてよい。
【００１３】
足４４を介し若干離間して管底４に載置された、ただし好ましくはガス透過性を有する位置調節板４６はガス供給管３４の下端を反応管１６に合わせてセンタリングされたポジションに保持する。該調節板において容易に実現されるような高度なガス透過性が保証されていれば、位置調節板４６を管底４上に直接載置することも可能である。位置調節板４６はガス供給管３４に沿って摺動することが可能である。フード１８を取り去った後、管底３２はガス供給管３４および位置調節板４６と一緒に取り外すことができ、その際、位置調節板はガス供給管３４の下端に設けられた突出部と係合して引き上げられることとなり、これにより、再び組付ける際にガス供給管３４を当該反応管１６内に挿入することが容易となる。
【００１４】
以下に述べるさらに別の実施例において同じ要素部材が現われる場合には、それら部材には図１に示した実施例と同じ符号を使用する。
【００１５】
図２において、第二のガス供給チャンバ３０の容積はフード１８内に溶接取付けされた板５０が設けられたことによって制限されており、該板は管底３２が支えロッド５４を介して管底４に対して支保されているのと同様に支えロッド５２を介してフード１８に対して懸架支保されている。支えロッド５２はフード１８に溶接固定されているが、他方、支えロッド５４は分解取外しを可能とするために固定されずに管底４上に載せられている。
【００１６】
前記実施形態において、第二のガス供給チャンバ３０に対する第二の反応体の供給はフード１８を貫通する１本の堅牢な中央導管５６を経て行われ、該中央導管は同時に同じくフード１８に対する板５０の懸架支保に利用することができる。図から看取し得るように、板５０は湾曲しており、これによりチャンバ３０の高さは半径方向外側に向かって減少することとなり、こうしてチャンバ３０を半径方向に貫流する第二の反応体の量を半径方向外側に向かって減少させることによりチャンバ３０の容積をできるだけ小さくすることができる。図２において、図１とは異なるさらなる変法として、第一のガス供給チャンバ２８に対する第一の反応体の供給は環状管５８を起点として半径方向から該チャンバに合流する多数の管６０を経て行われる。こうした構成により、ガス供給チャンバ２８も背丈を低くして容積を減少させ、第一の反応体―通例すでにそれ自体で反応性を有する混合気―の供給をも迅速に中断し且つさらに該混合気の反応装置内滞留時間を僅かにすることが可能となる。というのもそれ自体で反応性を有するがゆえに危険な混合気の自然発火の確率はその存続時間とともに増大することが判明しているからである。
【００１７】
ガス供給管３４については図２の両側に２つの変種が示されているが、これらは実際にはいずれかが選択され、両者が併存して現われることはない。左側に示したガス供給管３４ａは当該反応管１６内に挿入されて管内の触媒充填層６２の直前にまで達しているが、他方、図２右側のガス供給管３４ｂは当該反応管１６のガス流入側始端の前方までにしか達していない。ガス供給管３４ａは言うまでもなく、触媒充填層６２の直前で開口するのではなく、それに先行する不活性材料層の内部で開口するようにすることもできよう。
【００１８】
図示したいずれの場合にもガス供給管３４の末端には―ここではベンチュリ管の形の―混合ノズル６４が認められ、他方、ガス供給管の流入側始端には絞り部６６が位置しており、ガス供給管３４へのガス流入ならびにガス供給管３４からのガス流出を調量する。この調量は、必要に応じ、ガス供給チャンバ３０内の半径方向圧力降下をも顧慮することができる。混合ノズル６４は第二の反応体をできるだけ迅速且つ効果的に第一の反応体に混入することを目的としている。ガス供給管３４には、事情に応じ、複数のこの種の混合ノズルを設けることも可能である。
【００１９】
当該反応装置２は実際には図示したそれぞれ２本の反応管１６とガス供給管３４よりも遥かに多数の管を有しており、図２（およびその他の図）は説明を目的としたものとしてのみ理解されなければならないことは言うまでもない。
【００２０】
図３に示した実施例は、管底３２が板５０と同様にフード１８に、より正確に言えばフード１８の円筒形リングフランジ６８に溶接固定され、フード１８がガス供給チャンバ３０と一体を形成している点で、図２に示した実施例とは相違している。この場合、支えロッド５２により板５０のほかに管底３２も懸架支保されている。
【００２１】
図４によれば、前記と同じ理由から第二のガス供給チャンバ３０のほかに第一のガス供給チャンバ２８の容積もできるだけ小さくすると同時にさらに管底３２に大きな剛性を付与するため、管底３２は板５０と同様に円錐状ないし彎曲状に形成されている。この点を別とすればこの実施形態は図３の実施形態と広範に一致している。
【００２２】
図５によれば、第一のガス供給チャンバ２８内に構造的に独立した第二のガス供給チャンバ３０が配置されており、この場合、第一のガス供給チャンバは管底４の周縁に形成された円筒形フランジ部７０ならびにガス流入側フード１８によって形成されている。ガス供給チャンバ２８に対する第一の反応体の供給はフード１８に偏心配置されたはめ管７２を経て行われ、他方、ガス供給チャンバ３０に対する第二の反応体の供給はまたもフード１８を貫通する中央導管５６を通して行われるが、ただしこの場合、該中央導管はチャンバ３０を取り外すことができるようにするため分割されている。
【００２３】
ガス供給チャンバ３０の管底３２はねじボルト７４により離間して管底４の上方に取付けられている。チャンバ３０の上側境界は盆状シェル７６によって形成され、該シェルは中空ねじボルト７８により管底３２にねじ留めされている。はめ管７２を通って流入する第一の反応体はチャンバ３０を迂回するとともにさらに中空ねじボルト７８を貫流して反応管１６に達することができる。
【００２４】
図６〜９はそれぞれ第二のガス供給チャンバ３０の管底３２と同所に溶接嵌め込みまたは溶接固定されたガス供給管３４ならびに当該絞り部６６を示したものである。絞り部６６はそれぞれ、図６では管３４の端部壁９２内に設けられたテーパ孔９０によって形成され、図７では管底３２の貫通孔９６内のつば部９４によって形成され、図８では管底３２の段付き貫通孔１００内の適切な寸法の中空ねじニップル９８によって形成され、図９では当該管３４の堅牢な末端ピース１０６内に設けられた、孔１０４に対して軸方向に調節可能なピンねじ１０８と連携する、側方に交差孔１０２が開口した軸方向孔１０４によって形成され、調節可能なピンねじ１０８は止めナット１１０によりそれぞれのポジションに固定される。
【００２５】
図１０は外側管を成す反応管１６内に挿入されたガス供給管３４の下流側末端を表わしたものである。図から看取されるように、この末端は同所に取付けられたウィング１２０の形のセンタリングピースにより管１６に合わせてセンタリングされ、該ウィングは管１６内への挿入を容易とするために前端が面取りされている。図１に示した位置調節板４６との関連で言えばウィング１２０は同時に突出部を形成し、位置調節板は管底３２を取り外す際に該突出部でガス供給管１６と係合して持ち上げられることとなる。
【００２６】
同図はさらにガス供給管３４の末端の混合ノズル６４を示しており、該ノズルは、先述したガス供給管３４の始端の絞り部６６と同様に、同一の機能を果たす絞り部１２２と組み合われている。さらに、ここに示した混合ノズル６４は前面に設けられた１つのガス流出口１２４のほかに一部は直列配置され、一部は互いに直径の反対側に対向配置された―あるいはまた冠状に分散配置された―側方ガス流出口１２６を有している。たとえば図６〜９に示したようにガス供給管の始端に絞り部が配置されていれば、この種の側方ガス流出口をさらに管始端方向に向かっても、それぞれの反応管１６の外側に位置する部分に至るまで連続的に配置し、こうして第二の反応体の漸進的且つできるだけ集中的な混入を達成することができよう。
【００２７】
反応管１６の全体に関する反応体混合比をたとえばガス供給管の絞り機構によって実現されるよりもさらにいっそう均等化するため、従来の方法により、第一の反応体たとえばエチレンにすでに反応装置２への流入前に第二の反応体たとえばＯ２ の一部をそれ自体で危険な混合気がまだ発生しない程度にまで混入することができる。つまりこれによりガス供給管３４を通って反応装置２に供給される第二の反応体の量を相応して減少させることが可能となる。
【００２８】
前記の例に関して、ガス供給管を通して混入される第二の反応体を形成するのは必ずしもＯ２ である必要はない旨付言しておくこととする。むしろ、Ｏ２ ―または危険なレベルにないエチレン−Ｏ２ −混合気―を第一の反応体として第一のガス供給チャンバ２８を経て供給し、エチレンを第二の反応体として第二のガス供給チャンバを通して供給することも考えることができる。
【００２９】
図１１は図１に示した管型反応装置と基本的に同一の管型反応装置２を同じく図示したものであるが、ただしこの反応装置は反応装置ジャケット１０の内側において横断式分離板１３０により熱媒体循環系が相違する２つの領域、１３２と１３４とに細分されている。この種の対策は、先述したように、冒頭に挙げた刊行物のドイツ特許明細書第２  ２０１  ５２８号（図５）から看取される。
【００３０】
図示した反応装置２の左横には反応管１６に沿った反応装置内の温度カーブが線図によって表わされている。
【００３１】
領域１３４では同所で行われる熱媒体の蒸発により温度は一定レベルに保たれるが、他方、上流側にある領域１３２では同所においてもっぱら液状の熱媒体の温度はガス流入側の管底４から離れるにしたがって絶えず上昇させられる。このようにして、発火もしくは爆発の危険なしに、また、同じ個所で直ちに好ましくない最終反応に至るような局部的加熱の危険さえもなしに、反応混合気に対する危険な成分たとえばＯ２ の装荷を二次ガス供給チャンバ３０から供給されるガス供給管３４を介した遅延式供給によるのみで可能であるよりもさらに増量させて反応装置を運転することができる。
【００３２】
熱媒体循環系を適切に設計することにより、場合により図１１に示した分離板１３０の類の複数の分離板と連携させて、所望であれば、反応管１６に沿ったもっと複雑な温度勾配も達成し得ることは言うまでもない。ほとんどの場合に反応性は反応管の始端において同所におけるＯ２ 比率が高いため最も高いと想定し得ることから、すでにこの理由からして同所の温度は比較的低温であることが望ましい。反応がさらに進行するにしたがって反応性は減少するが、これは熱媒体温度の上昇によって補償することができる。他方、一定の反応率に達した後はさらなる温度上昇は不適であると思われる。したがってこの領域では蒸発を行わせることができる。
【００３３】
発生した蒸気は分離器１３６で液相から分離されて別途使用に供給され、液状熱媒体は返送されて再循環させられる。他方、１３８では、蒸気として持ち去られた分の熱媒体が絶えず補充される。このため反応装置領域１３２と１３４とは１４０で互いに連結されている。１４２は冷却器、１４４は領域１３２の循環系のポンプである。
【００３４】
因みに、双方の領域１３２と１３４に同じ熱媒体が使用され、またいずれにせよ図１１に示したように双方の領域の循環系が互いに連結されていればますますそうであるが、分離板１３０は完全に気密である必要はない。
【００３５】
場合によりフード２０の下のガス流出チャンバ１４６内にある反応ガスがまだ反応性を有し、したがって発火に至ることがある。こうした場合のため、反応ガスを反応管１６からまだ流出する前に熱媒体によって冷却し、さらにたとえば内部装備品を設けることによってガス流出チャンバ１４６の容積もできるだけ小さくし、こうして流出する反応ガスの該チャンバ内滞留時間を短縮するのが好ましい。
【００３６】
特定の場合にあっては、１サイクル当たりの収率をさらに向上させるため、主反応ガス流に関して本発明による管型反応装置を同種あるいはまた異種の１つもしくは複数の反応装置と直列接続することが好ましいこともある。
【図面の簡単な説明】
【図１】第一の実施例による本発明に基づく管型反応装置の縦断面を概略的に示した図である。
【図２】別の実施形態による本発明に基づく管型反応装置のガス流入域の縦断面を概略的に示した図である。
【図３】第三の実施例に基づく前記と同じ個所の縦断面を示した図である。
【図４】第四の実施例に基づく前記と同じ個所の縦断面を示した図である。
【図５】第五の実施例に基づく前記と同じ個所の縦断面を示した図である。
【図６】本発明によるガス供給管へのガス流入部の一形成例を当該管底への取付け例とともに非常に拡大して示した図である。
【図７】ガス供給管へのガス流入部の別の実施形態例を示した図である。
【図８】ガス供給管へのガス流入部の第三の実施形態例を示した図である。
【図９】ガス供給管へのガス流入部のさらに別な実施形態例を示した図である。
【図１０】反応管の一部と該反応管内に挿入された当該ガス供給管の末端との断面を示した図である。
【図１１】コンタクト管に沿った特別なタイプの温度制御用の図示手段を備えた、図１と同様な本発明による管型反応装置を概略的に示した図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
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【国際調査報告】
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