(57)【要約】本発明は、垂直方向に間隔を開けて設けられた反応床（２ａ，２ｂ）、好ましくは触媒粒子の床と、隣接した床の間に設けられた流体混合用の混合装置（５）とを備える複数床下方流反応器に関する。この混合装置（５）は、（ｉ）ほぼ水平な収集トレイ（６）、（ｉｉ）前記収集トレイ（６）の下に配置された液体混合用の渦巻きチャンバー（７）であって、その上端部は前記収集トレイの上面（９）に直接流体連通し、その下端は出口開口（１０）となっている前記渦巻きチャンバー（７）、及び（ｉｉｉ）前記渦巻きチャンバー（７）の下に配置されたほぼ水平な分配トレイ（１３）であって、液体及び気体を下方に流すための複数の開口又は立下り管（１４）を備えた前記分配トレイ（１３）を含み、前記反応器において、各々の反応床は、中央開口（２５）を備えた支持トレイ（６）上に設けられ、該反応器は、垂直シュート（２４）が前記混合装置（５）上方の反応床（２ａ）から前記混合装置（５）下方の反応床（２ｂ）まで形成されるように、各々の中央開口（２５）を通って延びる開放端の管（２３）をさらに備え、前記混合装置（５）の渦巻きチャンバー（７）が前記開放端の管（２３）の周りに配置される。また、本発明は炭化水素処理におけるこのような反応器の使用にも関する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
垂直方向に間隔を開けて設けられた反応床、好ましくは触媒粒子の反応床と、隣接した反応床の間に設けられた流体混合用の混合装置とを備える複数床下方流反応器であって、前記混合装置が、
（ｉ）  ほぼ水平な収集トレイ、
（ｉｉ）  前記収集トレイの下に配置された液体混合用の渦巻きチャンバーであって、その上端部は前記収集トレイの上面に直接流体連通し、その下端は出口開口となっている前記渦巻きチャンバー、及び
（ｉｉｉ）前記渦巻きチャンバーの下に配置されたほぼ水平な分配トレイであって、液体及び気体を下方に流すための複数の開口又は立下り管を備えた前記分配トレイ、
を含み、前記反応器において、各々の反応床は、中央開口を備えた支持トレイ上に設けられ、該反応器は、垂直シュートが前記混合装置上方の反応床から前記混合装置下方の反応床まで形成されるように、各々の中央開口を通って延びる開放端の管をさらに備え、前記混合装置の渦巻きチャンバーが前記開放端の管の周りに配置される前記複数床下方流反応器。
【請求項２】
通常運転中、前記管の上端に着脱可能な蓋、好ましくは破壊板を備える、請求項１記載の反応器。
【請求項３】
前記渦巻きチャンバーが、その内径の少なくとも０．３５倍、好ましくはその内径の少なくとも０．５倍、さらに好ましくはその内径の少なくとも０．６５倍の長さを有する、請求項１又は２に記載の反応器。
【請求項４】
前記収集トレイが、該収集トレイを通って延びる少なくとも１つの立下り管の形態を好ましくは有する気体通路手段をさらに備え、前記立下り管は、前記収集トレイの上方に位置する気体入口開口と、前記収集トレイの下面の高さに又は前記収集トレイの下方に位置する気体出口開口とを備える、請求項１〜３のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項５】
前記収集トレイの上方に配置された急冷流体の分配手段をさらに含む、請求項１〜４のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項６】
前記渦巻きチャンバーと前記分配トレイの間に配置されたほぼ水平な予備分配トレイをさらに含む、請求項１〜５のいずれか一項に記載の反応器。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか一項に記載の複数床下方流反応器についての炭化水素処理における使用。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、流体を混合するための混合装置を備えた複数床下方流反応器、及び炭化水素処理におけるこのような反応器の使用に関する。
【０００２】
複数床下方流反応器とは、重ねて配置した多数の反応床を通って気体と液体が同時に下方に流れる反応器である。このような反応器は、触媒脱蝋、水素化処理及び水素化分解のような種々の処理を行うために化学及び石油精製産業において使用される。これらの処理では、一般に液相が気相と混合され、その混合流体が反応床中に維持された粒状触媒上に送られる。
【０００３】
これらの流体が反応床を同時に通過する際、反応床を横切る液体と気体の分布が不均一になり、反応の程度及び温度分布に関して悪影響を与える。次の下方の反応床に入る流体における液体及び気体の一様な分布と温度の一様な分布を達成するために、通常は、多くの異なる種類の存在する流体混合装置が、これら反応床の間に設けられる。これらの混合装置は、液体−液体、気体−気体、及び気体−液体の混合を行い、次の下方の反応床に対して混合流体の均質な分布を与える。
【０００４】
このような流体混合装置は、当該技術において公知である。流体混合装置は、例えばＥＰ７１６８８１、ＷＯ９７／４６３０３及びＷＯ９９／２８０２４に記載されている。
【０００５】
触媒活性がもはや十分ではない場合には、触媒を新しい又は再生された触媒と交換する必要がある。より重質の炭化水素油、例えば減圧蒸留から生じる重質の留分の特定の場合には、一般に水素化精製により過度の量のコークスが形成され、これによって触媒粒子が集まって１つの固体の塊が形成される。そのため、使用済み触媒の除去には通常は相当な時間と労力を要する。固まった触媒を除去するための種々の公知の方法がある。一つの方法は、開口を備えた支持トレイを設けるものである。この開口を通して、より小さい小片に切削された後の触媒が取り除かれ得る。次に、新たな又は再生された触媒の触媒床への再装填が、同じ開口を介して行われ得る。
【０００６】
コスト削減、時間節約、人の健康及び安全のため、触媒の除去（ｕｎｌｏａｄｉｎｇ）と再装填（ｒｅｌｏａｄｉｎｇ）が外部から、すなわち人が反応器内に直接入る必要なく行い得る。当該技術においては例えばＥＰ６７９４３１から混合装置のような床間（ｉｎｔｅｒｂｅｄ）反応器内部を通る垂直管を介して触媒粒子を除去及び再装填することは公知である。
【０００７】
このような管が反応器容器の中心縦軸に沿って配置されている場合には不利である。というのは、これにより、除去される触媒床の任意の地点と除去管との距離が最小になるからである。また、現存の反応器容器はしばしば容器の頂部にて広い中央マンホールを有するので、中央の除去管の場合にはこのマンホールは穴あけやウォータージェットに用いることができる。よって、反応器内部を通る大きな中央管は、外部からの触媒の除去及び再装填に特に適する。
【０００８】
しかしながら、触媒の除去及び再装填のための大きな中央管の欠点は、当該技術において公知の流体混合装置を用いるならば、通常運転中はその管が、次の下方の触媒床に入る流体における気体と液体の一様な分布及び温度の一様な分布を妨げることである。
【０００９】
液体混合用の渦巻きチャンバーを備えた混合装置が用いられ、その渦巻きチャンバーが中央管の周りに同軸状に配置されている場合には、触媒除去用の大きな中央管を有する反応器においても、気体と液体の非常に良好な分布が達成し得ることが分かった。
【００１０】
従って、本発明は、垂直方向に間隔を開けて設けられた反応床、好ましくは触媒粒子の反応床と、隣接した反応床の間に設けられた流体混合用の混合装置とを備える複数床下方流反応器であって、前記混合装置が、
（ｉ）  ほぼ水平な収集トレイ、
（ｉｉ）  前記収集トレイの下に配置された液体混合用の渦巻きチャンバーであって、その上端部は前記収集トレイの上面に直接流体連通し、その下端は出口開口となっている前記渦巻きチャンバー、及び
（ｉｉｉ）前記渦巻きチャンバーの下に配置されたほぼ水平な分配トレイであって、液体及び気体を下方に流すための複数の開口又は立下り管を備えた前記分配トレイ、
を含み、前記反応器において、各々の反応床は、中央開口を備えた支持トレイ上に設けられ、該反応器は、垂直シュートが前記混合装置上方の反応床から前記混合装置下方の反応床まで形成されるように、各々の中央開口を通って延びる開放端の管をさらに備え、前記混合装置の渦巻きチャンバーが前記開放端の管の周りに配置される前記複数床下方流反応器に関する。
【００１１】
これらの管は、任意の幾何学的な形状を有し得る。例として、円筒形、矩形又は円錐形の管が挙げられる。各管の内径は、ハイドロジェット切削、機械的ドリルによる切削、又は延びたガスカートリッジの使用により形成された触媒片が管を通過でき、かつ、外部からの公知の方法（すなわち、人を反応器に入れる必要がない）にて正確な切削及び穴あけができるほど十分に大きくすべきである。適切な内径は、２０ｃｍから１ｍまで変わり得る。好ましくは、これらの管は、３０〜７５ｃｍの範囲の内径を有する。
【００１２】
反応器の通常運転中は、各管の上端は、着脱自在な蓋、例えばＥＰ６７９４３１に開示されているような破壊板を備え得る。着脱自在な蓋を備えた管の利点は、通常運転中は、気体と液体が管を通って次の下方の反応床にバイパスしないことである。
【００１３】
これらの管が蓋を備えているならば、一般に各管は、触媒床の下端からその床の下の分配トレイまで、又は次の下の触媒床の上面まで延びる。蓋を備えていない管の場合には、一般に管は触媒床の下端から次の下の触媒床内のどこかまで延びる。その場合、管は、反応器の通常運転中は、一般にセラミック粒子のような空隙の少ない不活性充填材で充填されている。
【００１４】
渦巻きチャンバーが特定比の長さと直径を有する場合には、一般に通常の装填量（ｌｏａｄｓ）の３３％から２００％までの広範囲の気体及び液体の装填量が、本発明による反応器において達成できることが分かった。特に高いターンダウン比にて流体を最適に混合するためには、渦巻きチャンバーは、その内径の０．３５倍以上、好ましくはその内径の０．５０倍以上、より好ましくはその内径の０．６５倍以上の長さを有するのが好ましい。一般には、混合装置の長さ及びそれが反応器内で占める体積を制限するために、その長さはその内径の１．５倍以下である。
【００１５】
ここで渦巻きチャンバーの長さとは、その入口（単数又は複数）の下点とその出口開口の間の垂直距離をいう。多角形の渦巻きチャンバーの場合、ここでのその内径とは、チャンバーの中心軸を通る対向側壁間の最大横断面距離をいう。
【００１６】
本発明による反応器は、中央管の周りに配置されたものに加えて１以上の渦巻きチャンバーを含み得る。
【００１７】
渦巻きチャンバーの上端部が収集トレイの最下点の上面と直接に流体連通（ｉｎ ｄｉｒｅｃｔ ｆｌｕｉｄ ｃｏｍｍｕｎｉｃａｔｉｏｎ ｗｉｔｈ）している場合、混合装置のほぼ水平な収集トレイは、湾曲又は円錐状にし得る。ここで、ほぼ水平なトレイとは、水平面に垂直なその対称軸を有するトレイをいう。好ましくは、収集トレイは平らである。
【００１８】
収集トレイは、好ましくは収集トレイを通って延びる少なくとも１つの立下り管の形態を有する気体の通路手段をさらに備えるのが好ましい。この立下り管は、収集トレイの上に位置する気体入口開口、及び収集トレイの下面の高さ又は収集トレイの下に位置する気体出口開口を備える。立下り管（単数又は複数）は、気体入口開口の上に配置された流体偏向板を備えるのが好ましい。気体出口開口は、軸方向又は径方向とし得る。好ましくは、立下り管は、圧力降下を最小にするために、径方向の出口開口とこの出口開口に気体を方向付ける湾曲板とを組み合わせて備える。
【００１９】
混合装置は、複数床下方流反応器の反応床の間で流出物（ｅｆｆｌｕｅｎｔ）の冷却を行うため、収集トレイの上に配置された急冷流体の分配手段をさらに備え得る。急冷流体の分配手段は、当該技術において周知であり、例えばＥＰ４２７７３３、ＵＳ３，７８７，１８９及びＵＳ３，８５５，０６８に記載されている。
【００２０】
混合装置は、渦巻きチャンバーの出口開口の下に分配トレイを備え、流体が下の反応床に入る前に気体と液体を均一に分配する。適当な分配トレイは、当該技術において例えばＥＰ７１６８８１、ＥＰ７１５５４４、及びＵＳ５，９８９，５０２から公知である。好ましい分配トレイは、ＥＰ７１６８８１に記載のものである。
【００２１】
また、混合装置は、渦巻きチャンバーと分配トレイの間に配置されたほぼ水平な予備分配トレイを備え得る。このような予備分配トレイは、当該技術においては公知である。予備分配トレイは、形状を丸、正方形、又は矩形とし得、好ましくは分配トレイの直径より小さい直径を有する。好ましくは、予備分配トレイは、その周囲にあふれ堰を備える。この予備分配トレイは、好ましくはその周囲近くに配置された複数の開口を備える。予備分配トレイを有する利点は、それにより液体が分配トレイ上にてより均一に広がり、液体−液体の相互作用、よって液体の平衡を促進するのを助けることである。
【００２２】
本発明による反応器は、気体及び／又は液体用の少なくとも１つの入口、反応器の流出物用の少なくとも１つの出口、及び各々が支持トレイ上に載っている少なくとも２つの連続した反応床、一般には触媒粒子の床を備える。適切な支持トレイの構成は当該技術において公知である。例えば、一般に用いられる支持トレイは、支持梁により支持された濾板のような１以上の浸透性の板を備え、それにより触媒床はその浸透性板上に設けられる。触媒床で発生する反応で形成された気体状及び液体の生成物は、浸透性の板を通って次の触媒床又は反応器の出口に送られる。一般に、このような反応器は、炭化水素油の水素化精製において用いられる。
【００２３】
別の面では、本発明は、炭化水素処理、好ましくは触媒脱蝋、水素化処理、水素化分解又は水素化脱硫における上記記載のような複数床下方流反応器の使用に関する。
【００２４】
以下、例として概略的な図１及び図２により本発明による反応器を説明する。
図１は、本発明による反応器の一部の縦断面図である。
図２は、図１に示される混合装置の気体用立下り管の縦断面図であり、図１の平面に垂直な面内にて線ＩＩ−ＩＩを通っている。
【００２５】
図１には、複数床反応器における側壁１と２つの隣接した触媒床２ａ及び２ｂの一部が示されている。触媒床２ａ及び２ｂは、支持梁（図示せず）により支持された濾板３上に支持される。混合装置５は、触媒床２ａと２ｂの間に配置される。混合装置５は、平らで水平な収集トレイ６と、収集トレイ６の下に配置された渦巻きチャンバー７とを備える。渦巻きチャンバー７は、４つの入口ノズル２８（２つの入口ノズルのみ図示）を有し、これらは収集トレイ６の上面９と直接流体連通している。このチャンバーは、その環状の出口１０の近くの羽根２９と、それを通過する液体に渦巻き動作を行わせるための手段１１とをさらに備える。混合装置５は、収集トレイ６を通って延びる気体用の３つの立下り管１２（１つの立下り管のみ図示）の形態をした気体の通路手段を備える。複数の立下り管１４を備えた分配トレイ１３が、渦巻きチャンバー７の下に配置され、あふれ堰１６と複数の開口１７とを有する分配トレイ１５が、渦巻きチャンバー７と分配トレイ１５の間に配置される。混合装置は、急冷リング１８をさらに備える。
【００２６】
反応器は、触媒床２ａから下の触媒床２ｂまで垂直なシュート２４を形成する中央の大きな開放端の管２３を備え、触媒の除去と再装填を行う。触媒床２ａが載っている濾板３は、中央の開口２５を有し、それを通って開放端の管２３が延びる。管２３も混合装置５を通って延びる。渦巻きチャンバー７は、管２３の周りに同軸状に配置される。その上端では、管２３は破壊板（ｂｒｅａｋｐｌａｔｅ）２６により閉鎖されている。図１に示す実施態様では、管２３の上端は、触媒床２ａが載っている濾板３の上面の上に位置する。この場合、管２３の上端の下にある反応床の部分は、不活性支持物質、例えばセラミック粒子の層２７で充填される。触媒床２ａは、不活性支持物質の層２７上に配置される。
【００２７】
図１に示す混合装置の通常運転中、触媒床２ａからの流出物は、急冷リング１８からの急冷流体により冷却される。液体流出物は、収集トレイ６上に収集され、その入口ノズル２８を通って渦巻きチャンバー７に入る。渦巻きチャンバー７では、渦巻き手段１１により液体に渦巻き運動を行わせる。流体に渦巻き動作をさせる適当な手段は、当該技術において公知であり、例えば、渦巻きチャンバーの側壁の内面に取り付けられた接線方向の入口開口、渦巻き羽根又はそらせ板などがある。液体に強制される渦巻き動作と渦巻きチャンバーの長さの組合せにより、液体と気体の広範囲なスループットに対して優れた液体−液体の混合が生じる。本発明による混合装置の利点は、渦巻きチャンバー７において達成される液体−液体の混合の程度が、実際上は気体の装填量に依存しないことである。混合された液体は、出口開口１０から渦巻きチャンバー７を出る。好ましくは、渦巻きチャンバー７は、出口開口１０の近くに羽根２９を備え、液体の渦巻き運動を停止させて乱流を増大させ、液体−液体の混合をさらに改善する。
【００２８】
触媒床２ａからの流出気体は、気体用立下り管１２を介して収集トレイ６を通る。流出気体の一部は、渦巻きチャンバー７を介して収集トレイ６を通り得る。中でも、流出気体のどの部分が気体通路手段を通過するのか、及びどの部分が渦巻きチャンバーを通過するのかは、気体及び液体の装填量、渦巻きチャンバーの入口及び気体通路手段の気体入口開口の大きさ、形状及び位置に依存することが分かる。
【００２９】
別法として、本発明による反応器は、気体通路用の分離した手段を備えず、この場合には、流出気体のすべてが渦巻きチャンバーを介して収集トレイを通る。
【００３０】
本発明による混合装置では、急冷の際及び気体用立下り管１２及び／又は渦巻きチャンバー７を気体が通過する際、気体−気体の混合が行われる。
【００３１】
渦巻きチャンバー７を出た液体は、予備分配トレイ１５上に溜まり、そこで開口１７を通って、又はしばしばあふれ堰１６を破って、すぐ下の分配トレイ１３に達する。気体は、予備分配トレイ１５により方向を変えられて分配トレイ１３に流れる。
【００３２】
分配トレイ１３では、気体相と液体相の平衡が生じる。分配トレイ１３は２つの目的を有する。第一は、流体が下の反応床２ｂに入る前に液体と気体を均一に分布させ、第二は、液体と気体を接触させて液体−気体の相互作用を生じさせることである。
【００３３】
図２では、図１の気体用立下り管１２の一つが、より詳細に示されている。立下り管１２は、収集トレイ６の上に配置された気体入口開口１９、収集トレイ６の下に配置された径方向の気体出口開口２０、気体入口開口１９の上に配置された流体偏向板２１、及び立下り管を通過した気体を径方向の出口開口２０に向ける湾曲板２２を備える。
【図面の簡単な説明】
【図１】
本発明による反応器の一部の縦断面図である。
【図２】
図１に示された混合装置の気体用立下り管の縦断面図であり、図１の平面に垂直な面内にて線ＩＩ−ＩＩを通る。
【符号の説明】
１    側壁
２ａ、２ｂ    反応床
３    濾板
５    混合装置
６    収集トレイ
７    渦巻きチャンバー
１０    出口
１１    渦巻き手段
１２    立下り管
１３    分配トレイ
１４    立下り管
１５    予備分配トレイ
１６    あふれ堰
１７    開口
１８    急冷リング
１９    気体入口開口
２０    気体出口開口
２１    流体偏向板
２２    湾曲板
２３    管
２４    シュート
２５    中央開口
２６    破壊板
２７    不活性支持物質層
２８    入口ノズル
２９    羽根
【図１】
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【図２】
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【国際公開パンフレット】
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2004524138.tif 000008
2004524138.tif 000009
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2004524138.tif 000012
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2004524138.tif 000018
2004524138.tif 000019
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【国際調査報告】
2004524138.tif 000021
2004524138.tif 000022
2004524138.tif 000023