(57)【要約】本発明はアイソタクチックペンタド分率が９６％以上の超高結晶性ポリオレフィン系樹脂５０〜７９重量％、ポリオレフィン系エラストマー１０〜２０重量％、不飽和カルボン酸又はその無水物をグラフトした変性ポリプロピレン１〜１０重量％及び平均粒径が５μｍ以下のタルク１０〜３０重量％を含むポリオレフィン樹脂組成物に関するものである。本発明のポリオレフィン樹脂は優れた塗装性、強度、耐衝撃性、耐熱性及び剛性を有し、又、押し出しによって成型品に製造された時、成型不良が少ない。【特許請求の範囲】
【請求項１】
超高結晶性ポリオレフィン系樹脂５０〜７９重量％、ポリオレフィン系エラストマー１０〜２０重量％、不飽和カルボン酸又はその無水物をグラフトした変性ポリプロピレン１〜１０重量％及び平均粒径が５μｍ以下のタルク１０〜３０重量％を含むことを特徴とする自動車ホイールカバー用ポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項２】
前記超高結晶性ポリオレフィン系樹脂は、ホモ部分のアイソタクチックペンタド分率９６％以上、溶融指数２０〜８０ｇ／１０分であるアイソタクチックポリプロピレン、プロピレン−α−オレフィン共重合体、プロピレン−α−オレフィンランダム共重合体又はこれらの混合物であることを特徴とする請求項１に記載の自動車ホイールカバー用ポリオレフィン樹脂組成物。
【請求項３】
前記ポリオレフィン系エラストマーはエラストマー内の共重合体の含量が１０〜４０重量％であり、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１０〜１００であり、ＭＩ（２３０℃、２．１６Ｋｇ）が０．５〜１０ｇ／１０分であることを特徴とする請求項１に記載の自動車ホイールカバー用ポリオレフィン樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明はポリオレフィン樹脂組成物に関するものであり、より詳しくは強度、耐衝撃性、耐熱性及び剛性を持ち、成型品の射出成型時、成型不良がなく、優れた塗装性を持つ自動車ホイールカバー用ポリオレフィン樹脂組成物に関するものである。
【０００２】
（背景技術）
ポリプロピレンは比較的安定した価格、軽量化及び機械的強度などが優れており、各種の分野で広く用いられている。しかし、耐衝撃性及び剛性が劣り、この性質の改良を目的として、エチレン−プロピレン共重合体ゴム（ＥＰＭ）とタルク等の無機フィラーを加えたポリプロピレン樹脂組成物が提案されている。
【０００３】
従来の自動車のホイールカバーは鉄板をプレス成型して生産したが、最近では比重が軽く、耐熱性の優れたナイロンやポリフェニレン酸化物等が多く用いられている。
【０００４】
最近では低費用化の観点でポリオレフィンの強化樹脂組成物が使用されており、物性を改善しようとする様々な提案がなされている。
【０００５】
例えば、日本国特開平５−２０５６１号公報には、ポリプロピレン樹脂と有機シラン系化合物で表面処理したガラス繊維でなるホイールカバーが開示されている。ポリプロピレン系樹脂にはタルク又は無水マレイン酸変性ポリプロピレンが含まれる。
【０００６】
又、日本国特開平６−８０８３９号公報は、ポリプロピレン、カルボキシル基を導入したポリプロピレン、シラン処理したガラス繊維及びポリエチレンワックスを含んだ繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物から射出成型によって生産するホイールカバーについて開示している。
【０００７】
又、日本国特開平１０−４４７０１号公報には、ホイールカバー用樹脂として結晶性プロピレン−エチレンブロック共重合体４０〜９０重量部、エチレン−プロピレン共重合ゴム、不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性されたポリプロピレン樹脂、平均粒径が１０μｍ以下のタルク及びガラス繊維でなるガラス繊維強化樹脂組成物を開示している。
【０００８】
しかし、前記従来のホイールカバー用ポリプロピレン樹脂組成物はポリプロピレンの結晶化度が十分でないため、十分な強度、耐衝撃性、耐熱性及び剛性を有することができない問題点を持っている。又、剛性を保持するために用いられたガラス繊維によってリサイクル及び軽量化の問題点を抱えており、表面外観性及び変形の問題もある。
【０００９】
（発明の開示）
本発明の目的は軽量性及び耐熱性のみならず、強度、耐衝撃性、外観及びリサイクル性が優れた自動車ホイールカバー用ポリオレフィン樹脂組成物及びこれを利用した自動車ホイールカバーを提供することである。
【００１０】
本発明による樹脂組成物は、超高結晶性ポリプロピレン樹脂、ポリオレフィンエラストマー、変性ポリプロピレン樹脂、タルクの組成比を最適化した樹脂組成物であり、これを自動車ホイールカバーに射出成型する場合、優れた強度、耐衝撃性、耐熱性及び剛性を持つと同時に、変形性、成型収縮率、ウェルドライン及びリサイクル性に関する成型不良がなく、塗装性の優れたホイールカバーを得ることができる。
【００１１】
本発明のポリオレフィン樹脂組成物は、具体的には、超高結晶性ポリオレフィン系樹脂５０〜７９重量％、ポリオレフィン系エラストマー１０〜２０重量％、不飽和カルボン酸又はその無水物をグラフトした変性ポリプロピレン１〜１０重量％及び平均粒径が５μｍ以下のタルク１０〜３０重量％を含む。
【００１２】
本発明に使用される超高結晶性ポリオレフィン系樹脂は、例えば、アイソタクチックポリプロピレン、プロピレン−エチレン共重合体、プロピレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−１−ヘキセン共重合体又はプロピレン−４−メチル−１−ペンテン共重合体のようなプロピレンと少量の他のポリオレフィンとの共重合体、又はランダム共重合体又はこれらの混合物を挙げることができる。アイソタクチックペンタド分率９６％以上の超高結晶性ポリオレフィン系樹脂の含量は５０〜７９重量％が好ましく、５０重量％未満の場合には、軽量性、強度及び経済性の面から好ましくなく、７９重量％を超える場合には、耐衝撃性及び外観に問題がある。
【００１３】
超高結晶性ポリオレフィン系樹脂の溶融指数は２０〜８０ｇ／１０分（ＡＳＴＭＤ１２３８、２３０℃）であるものが好ましく、さらに好ましくは３０〜６０ｇ／１０分である。本発明で用いられる超高結晶性ポリオレフィン系樹脂としてはホモ部分のアイソタクチックペンタド分率が９６％以上の樹脂が好ましく、役割はオレフィン系エラストマーの流動性を向上させ、耐熱性及び剛性を高めることである。プロピレンのホモ部分のアイソタクチックペンタド分率が９６％未満であると、超高結晶性ポリオレフィン系樹脂の強度、耐衝撃性、耐熱性及び剛性が低下し、樹脂から成型されるホイールカバーの耐熱性及び剛性が低下する。
【００１４】
本発明の樹脂組成物に用いられるポリオレフィン系熱可塑性エラストマー樹脂としては、エチレンプロピレン共重合体ゴム、エチレンプロピレンジシクロペンタジエンゴム、エチレンプロピレン−１，４−ヘキサジエンゴム、エチレンプロピレンシクロペンタジエンゴム、エチレンプロピレンメチレンノルボルネンゴム又はエチレンプロピレンエチレンノルボルネンゴム等を用いることができ、コモノマーの含量は１０〜４０重量％、好ましくは２０〜３０重量％であり、ムーニー（Ｍｏｏｎｅｙ）粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１０〜１００、好ましくはムーニー粘度２０〜７０の熱可塑性のエラストマーが用いられる。その他にも、熱可塑性のポリオレフィンエラストマー樹脂として、水素化したスチレン−ブタジエンブロック共重合体（ＳＥＢＳ）、水素化したスチレン−ブタジエンゴム（ＨＳＢＲ）、スチレン−エチレン−ブチレンブロック共重合体（ＳＥＢＣ）又は結晶性エチレン−ブチレンブロック共重合体（ＣＥＢＣ）を用いることができる。
【００１５】
熱可塑性エラストマーはエラスチックな性質を与えるものであり、弾性と柔軟性を表す。ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）が１０未満のエラストマーを用いると、流動性は向上するが、物性は低下し、１００を超えるエラストマーを用いると、物性は向上するが、流動性が低下して成型しがたくなる。
【００１６】
熱可塑性のエラストマー樹脂は超高結晶性オレフィン系樹脂と混合され、これにより、衝撃性を改善され、分散性及び塗装性を向上させる。熱可塑性のエラストマー樹脂の含量は１０〜２０重量％である。１０重量％未満の場合は衝撃性の向上等の影響が少なく、２０重量％を超える場合、強度及び耐衝撃性が弱くなる問題が生じる。
【００１７】
本発明の樹脂組成物に用いられる変性ポリプロピレンはホイールカバーの塗装性の改善及び樹脂組成物のタルク界面の接着性を向上させることにより、耐衝撃性及び耐熱性を改善するために用いられる。
【００１８】
変性ポリプロピレン樹脂の製造は溶融混練法によって行い、結晶性ポリプロピレン、不飽和カルボン酸又はその無水物を二軸押出機ヘ投入し、１８０〜２２０℃の温度で加熱溶融して製造する。
【００１９】
このようにして生成した不飽和カルボン酸又はその無水物をグラフトして製造された変性ポリプロピレンの含量は１〜１０重量％が好ましい。１重量％未満の場合、塗装性の改善等の効果が劣り、１０重量％を超える場合、タルク界面の接着性の向上の寄与度が劣り、これが剛性低下の主な原因となる。
【００２０】
本発明の樹脂組成物に用いられるタルクはレーザー回折散乱法による重量平均粒径が５μｍ以下、好ましくは１〜４μｍである。タルクの平均粒径が５μｍを超えると、非表面積を十分に大きくすることができなく、組成物の剛性及び耐衝撃性が低下する。
【００２１】
又、機械的強度、耐熱性及び耐候性を向上させるため、シリコンで表面処理したタルクを使用するのが好ましい。
【００２２】
このような効果が得られる理由は明らかではないが、シラン化合物でタルクの表面を処理することにより、ポリプロピレン系樹脂成分及びポリオレフィンエラストマーに対するタルクの分散性がよくなると共に、同時に様々な添加剤のタルクに対する吸着性が大幅に低下するためであると思われる。
【００２３】
本発明の組成物には、補強剤、充填剤、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、潤滑剤、スリップ剤、核剤、難燃剤、珪灰石、炭酸カルシウム、マイカ、カオリン、クレー、硫酸バリウム又は硫酸カルシウムのような様々な添加剤を本発明の目的に反しない範囲で添加することができる。
【００２４】
本発明を次の実施例を通じてより詳しく説明するが、本発明はこれらの例に限定されるものではない。
【００２５】
（発明を実施するための最良の形態）
本発明の実施例及び比較例において、略号は次の内容を意味する。
１）ポリプロピレン
ＰＰ−１：溶融指数５５ｇ／１０分（２３０℃）、エチレン単位含量５〜２５ｍｏｌ％、Ｃ−ＮＭＲ法によるアイソタクチックペンタド分率が９６％以下
ＰＰ−２：溶融指数６０ｇ／１０分（２３０℃）、エチレン単位含量５〜２５ｍｏｌ％、Ｃ−ＮＭＲ法によるアイソタクチックペンタド分率が９６％以上
ＰＰ−３：溶融指数２５ｇ／１０分（２３０℃）、エチレン単位含量５ｍｏｌ％以下、Ｃ−ＮＭＲ法によるアイソタクチックペンタド分率が９６％以上
２）ポリオレフィン系エラストマー（ＥＰＭ）
ＥＰ−１：エチレン−プロピレン共重合ゴム、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）２４、プロピレン含量２６重量％
ＥＰ−２：エチレン−プロピレン共重合ゴム、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）７０、プロピレン含量２７重量％
ＥＰ−３：エチレン−ブテン共重合ゴム、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）４４、ブテン含量２０重量％
ＥＰ−４：ポリオレフィンエラストマー、ムーニー粘度（ＭＬ１＋４、１００℃）３５、オクテン含量２５重量％
３）変性ポリプロピレン樹脂
ＣＰ：無水マレイン酸によってグラフトされた変性ポリプロピレン樹脂（変性率＝０．４）
４）タルク
タルク−１：平均粒径４μｍ
タルク−２：平均粒径８μｍ
５）ガラス繊維
ＧＦ−１：平均繊維長さ９μｍ
【００２６】
混練押出機ヘ表１に記載された各成分の所定量を一括投入し、混練して樹脂組成物を製造する。実施例及び比較例の組成物を水分吸湿による物性の劣化を考慮し、８０℃オーブンで２時間乾燥した。この組成物をＳＡＭＳＵＮＧＫｌｏｅｋｎｅｒＦＣＭ−１１０（形体力＝１１０トン）射出機を使用し、射出温度はフィーディングホッパー部でノズル順で３０／２００／２００／２００／２００℃、金型温度は６０℃、射出圧力は６０〜１００ｂａｒで射出成型し、物性測定用成型品及び塗装性試験用試験片を制作した。
【００２７】
各実施例及び比較例の物性測定は次のような試験方法によって実施し、その結果を表２に示した。
（１）屈曲弾性率（ＭＰａ）：ＡＳＴＭ Ｄ７９０
（２）アイゾット衝撃強度（Ｋｇ・ｃｍ／ｃｍ）：ＡＳＴＭ Ｄ２５６
（３）熱変形温度（℃）： ＡＳＴＭ Ｄ６５６
（４）ウェルド引っ張り強度：成型品溶接ライン発生部位の引っ張り強度測定
（５）ホイールカバーの脱着試験：自動車ホイールに装着後、３０回脱着試験後、割れ現像判定
（６）耐熱試験：１２０℃オーブンにホイールカバーを２４時間放置後、サイズ変化及び変形程度を外観で判定
（７）低温落球試験：低温状態（−３０℃）で５００ｇの錘を自然落下させて割れ現像判定
【００２８】
【表１】
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【００２９】
【表２】
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【００３０】
前記表２で分かるように、比較例１、４のポリオレフィン樹脂組成物は剛性及び耐衝撃性が優れているが、ガラス繊維を使用するため、リサイクルが不可能であり、ホイールカバーの外観が不良である。
【００３１】
比較例２、３のポリオレフィン樹脂組成物は剛性、耐熱性、落球衝撃強度及び脱着性が劣る。
【００３２】
その反面、実施例１〜４のポリオレフィン組成物は良好な剛性を持っており、耐衝撃性、耐熱性、脱着反復程度、リサイクル性及び落球衝撃強度、外観がいずれも優れている。
【００３３】
（産業上の利用可能性）
本発明のポリオレフィン樹脂組成物は自動車用ホイールカバーの用途以外にも、耐衝撃性及び耐熱性が要求される用途、例えば、自動車用外装部品に適用可能である。
【国際公開パンフレット】
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2004516378.tif 000007
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【国際調査報告】
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