(57)【要約】Ｂｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　誘電体化合物および組成、製造に関し、概化合物は優れたＫ，Ｑ，ＴＣＦ，ＴＣＣを有する。これらの特性には、例えば、Ｋが５８〜８０の範囲であること、誘電損失が低いこと（ｔａｎδ＜０．００３）、ＴＣＣが３０ｐｐｍ／℃より小さいことが含まれる。生成した磁器組成で代表的なものには、Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３で表され、０．５７≦ｘ≦１．０であるもの、Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　で表され、１．０≦ｙ≦３．０であるもの、Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　で表され、１．０≦ｙ≦３．０かつｙは２．０でないものが含まれる。式ｒ（Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　）−（（１−ｒ）（Ｂｉ３／２　Ｚｎ２／３　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　））、０＜ｒ＜１で定義される化合物の固溶体も生成される。
2004501856.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３で表され、０．５７≦ｘ≦１．０であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項２】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３で表され、ｘ＝０．５７であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項３】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３で表され、ｘ＝０．６６７であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項４】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３で表され、ｘ＝０．８０であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項５】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　で表され、１．０≦ｙ≦３．０であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項６】
ｙ＝１．０である、請求項５のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項７】
ｙ＝１．５である、請求項５のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項８】
ｙ＝２．０である、請求項５のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項９】
ｙ＝２．５である、請求項５のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１０】
ｙ＝３．０である、請求項５のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１１】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　で表され、１．０≦ｙ≦３．０かつｙは２．０でないビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１２】
式ｒ（Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　）−（（１−ｒ）（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　））で表され、０＜ｒ＜１であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１３】
ｒ＝０．２である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１４】
ｒ＝０．３である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１５】
ｒ＝０．４である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１６】
ｒ＝０．５である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１７】
ｒ＝０．６である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１８】
ｒ＝０．８５である、請求項１２のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項１９】
ホウケイ酸ガラスとＢｉ２　（ＺｎＴａ）２／３　Ｏ７　の反応生成物であるビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項２０】
ホウケイ酸ガラスはＢｉ２　（ＺｎＴａ）２／３　Ｏ７　の約５ｗｔ％である、請求項１９のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【請求項２１】
ガラスはＺｎＯ−Ｂ２　Ｏ３　−ＳｉＯ２　ガラスである、請求項２０のビスマス−パイロクロアマイクロ波誘電体化合物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の属する技術分野
本発明は、マイクロ波印加用の誘電体磁器組成物に関し、特にマイクロ波装置用のＢｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　誘電体磁器組成物に関する。
【０００２】
背景技術
近年、マイクロ波（３００ＭＨｚ〜３００ＧＨｚの範囲の周波数帯）を使った通信システムが開発されている。これらのシステムには、ワイヤレス電話、自動車電話、携帯電話、衛星放送システム等が含まれる。その結果、共振器、帯域通過フィルタ、マイクロ波集積回路などの部品に用いられる、より優れた電気特性を持った誘電体磁器への需要が高まっている。
【０００３】
ビスマス系パイロクロアを高周波誘電体材料として用いることに最近関心が寄せられている。関心の根拠の１つは、低温での焼成が可能であることにある。従来のマイクロ波誘電体材料では１６００°Ｋより高い焼結温度が必要であるのに対し、ビスマス−パイロクロアは１４００°Ｋ程度以下での焼結が可能である。さらに誘電特性も、誘電損失ｔａｎδが１０−４と低く、Ｋが最高１５０程度であることから、ビスマス−パイロクロアは誘電体材料の有力候補である。
【０００４】
高周波数で作動するマイクロ波通信システムにおいて使用するには、誘電体材料は高誘電率（“Ｋ”）、高品質係数（“Ｑ”）、安定した静電容量温度係数（“ＴＣＣ”）といった特性が求められる。しかし、安定したＴＣＣ，高いＫ、高いＱを有する誘電体材料を開発するのは非常に困難である。したがって、高いＫ、高いＱ、安定したＴＣＣを有する誘電体材料は必要とされ続けている。
【０００５】
発明の開示
本発明は、高いＫおよび高いＱの両方を有し、１０００℃程度以下の低温での焼成が可能であるＢｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　誘電体材料を提供する。
【０００６】
図１に示すＢｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　系のＡ，Ｂ，Ｃの頂点で規定された組成空間内の化合物が生成される。これらの化合物は、０．５７≦ｘ≦１．０であるＢｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３、１．０≦ｙ≦３．０であるＢｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　、および１．０≦ｙ≦３．０、かつｙは２．０でないＢｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　で表される。図１において、頂点Ａは０．１２５モル％のＴａ２　Ｏ５　，０．１２５モル％のＺｎＯ，および０．７５モル％のＢｉ２　Ｏ３　によって規定され、頂点Ｂは０．１２５モル％のＴａ２　Ｏ５　，０．７５モル％のＺｎＯ，および０．１２５モル％のＢｉ２　Ｏ３　によって規定され、頂点Ｃは０．６８７５モル％のＴａ２Ｏ５，０．１２５モル％のＺｎＯ，および０．１８７５モル％のＢｉ２　Ｏ３　によって規定される。
【０００７】
式ｒ（Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　）−（（１−ｒ）（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　））で表され、０＜ｒ＜１である、図１の組成空間Ａ−Ｂ−Ｃ内の実施例５および実施例８の化合物間を結ぶ線上の混合相（Ｍｉｘｅｄ ｐｈａｓｅｓ）および固溶体も生成される。
【０００８】
これらの化合物は、通常、１ＭＨｚ〜２８ＧＨｚの周波数範囲において高いＫ，高いＱ，低いＴＣＣ，および低いＴＣＦを有し、約８５０℃〜約１０００℃、好ましくは約８５０℃〜約９５０℃で焼結可能である。化合物の重量に基づいて５ｗｔ％程度までの分量のホウケイ酸ガラスをこの化合物、好ましくはＢｉ２　（ＺｎＴａ２　）２／３　Ｏ７　に添加してもよい。
【０００９】
本発明のＢｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　誘電体化合物は、優れたＫ，Ｑ，ＴＣＣ、および共振周波数の温度係数（“ＴＣＦ”）を有する。通常の特性としては、５ＧＨｚでＫ＞６０などＫが５０〜８０であること、５ＧＨｚでｔａｎδ＜０．００１など低い誘電損失（ｔａｎδ＜０．００３）、５ＧＨｚでＱ＞３００、５ＧＨｚでＱｆ　＞２０００、−５０℃〜＋１２５℃の温度範囲でＴＣＦ＜４０ｐｐｍ／℃、−５０℃〜＋１２５℃の温度範囲でＴＣＣ＜３０ｐｐｍ／℃などＴＣＣ＜５０ｐｐｍ／℃といった特性が含まれる。
【００１０】
発明の詳細な説明
第１実施例では、０．５７≦ｘ≦１．０である化合物Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３、１．０≦ｙ≦３．０である化合物Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　、１．０≦ｙ≦３．０ただしｙ＝２でない化合物Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（５ｙ＋１１）／３）　を製造する。これらの化合物の生成は実施例１−１４に記述する。
【００１１】
実施例１−１４
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３の化合物の生成では、ＺｎＯとＴａ２　Ｏ５　が１０００℃で反応し、式（１）のように（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘを生成する。
【００１２】
ｘ（ＺｎＯ）＋ｘ（Ｔａ２　Ｏ５　）→（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ　・・・（１）
【００１３】
その後、（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘは１０００℃でＢｉ２　Ｏ３　と反応し、式（１Ａ）のようにＢｉ２　（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘ＋３に対応する化合物が生成される。
【００１４】
Ｂｉ２Ｏ３＋（ＺｎＴａ２）ｘＯ６ｘ→Ｂｉ２（ＺｎＴａ２）ｘＯ６ｘ＋３　・・・（１Ａ）
【００１５】
（ＺｎＴａ２　）ｘ　Ｏ６ｘの生成では、オールドリッチ・ケミカル社の純度９９．９％の試薬用ＺｎＯと同社の純度９９．９％の試薬用Ｔａ２　Ｏ５　を脱イオン水中でボールミルで粉砕する。粉砕はイットリウム安定化ジルコニアボールを使い２４時間行い、粒径範囲０．３〜１．５ミクロンかつ平均粒径１．０ミクロンの混合物を製造する。こうして得られた粉砕した粒子混合物を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させる。乾燥後の粒子を無蓋のアルミナるつぼで１０００℃で４時間か焼し、（ＺｎＴａ２　Ｏ６　）ｘ　を生成する。
【００１６】
Ｂｉ２　Ｏ３　と（ＺｎＴａ２　Ｏ６　）ｘ　の粉末とを混合する。その混合物をイットリウム安定化ジルコニアボールを使って２４時間ボールミルで粉砕し、粒径範囲０．５〜１．３ミクロンかつ平均粒径０．８ミクロンとする。粉砕された粒子を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させ、無蓋のアルミナるつぼで８００℃で４時間焼成する。その粉砕粒子と、焼成されたこの粒子の重量に基づき、１ｗｔ％のポリビニルアルコールとを配合する。得られた混合物を６０００ＰＳＩで常温でプレスし、無蓋のアルミナるつぼで９５０〜１１０℃で焼結し、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの焼結ディスクを製造する。
【００１７】
式Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　の化合物の生成では、ＺｎＯとＴａ２　Ｏ５　が１０００℃で反応し、式（２）にしたがって（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２を生成する。
【００１８】
２ＺｎＯ＋ｙＴａ２　Ｏ５　→（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２　・・・（２）
【００１９】
この（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２は、次に式（２Ａ）にしたがって９５０〜１１００℃で３Ｂｉ２　Ｏ３　と反応し、Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　に対応する化合物が生成される。
【００２０】
１／３（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２＋Ｂｉ２　Ｏ３　→Ｂｉ２　（ＺｎＴａｙ　）２／３　Ｏ（（５ｙ＋１１）／３）　　・・・（２Ａ）
【００２１】
（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２の生成では、オールドリッチ・ケミカル社の純度９９．９％の試薬用ＺｎＯと同社の純度９９．９％のＴａ２　Ｏ５　を脱イオン水中でボールミルを使い粉砕する。粉砕はイットリウム安定化ジルコニアを使って２４時間行い、粒径範囲０．３〜１．５ミクロンかつ平均粒径１．０ミクロンの混合物を製造する。得られた粉砕粒子混合物は１２０℃で１６時間、空気中で乾燥される。この乾燥させた粒子を無蓋のアルミナるつぼで１０００℃で４時間焼成し、（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２を生成する。
【００２２】
Ｂｉ２　Ｏ３　と（ＺｎＴａｙ　）２　Ｏ５ｙ＋２の粉末とを混合する。得られた混合物をイットリウム安定化ジルコニアのボールを使って２４時間ボールミルにかけ、粒径範囲０．５〜１．３ミクロンかつ平均粒径０．８ミクロンにする。この粉砕された粒子を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させ、無蓋のアルミナるつぼで８００℃で４時間焼成する。この粉砕粒子と、この焼成した粒子の重量に基づき、１ｗｔ％のポリビニルアルコールとを混合する。この混合物を６０００ＰＳＩで常温でプレスし、無蓋のアルミナるつぼで９５０〜１１００℃で焼結し、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの焼結ディスクを製造する。
【００２３】
こうして得られた実施例１−１４で生成された化合物の反応物質の分量、焼結温度、組成を表１に示す。化合物１−１０も図１に示す。
【００２４】
【表１】
2004501856.tif 000003
【００２５】
実施例１５−２３
第２の実施例では、式ｒ（Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　）−（（１−ｒ）（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　）ただし０＜ｒ＜１で表される複合物と固溶体は、Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　と（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　との混合時の反応生成物として生成される。
【００２６】
説明のため、Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　（ｒ＝１）および（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　（ｒ＝０）の粉末の一連の混合物を下記式にしたがって調製する。
【００２７】
ｒ（Ｂｉ２　（Ｚｎ２／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　）−（（１−ｒ）（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　），０＜ｒ＜１。
【００２８】
これらの混合物は、実施例１５−２３にそれぞれ対応した（ｒ）の値、０、０．２、０．３，０．４，０．５，０．６，０．８５および１．０について調製される。これらの粉末をイットリウム安定化ジルコニアボールでボールミルにかけ、平均粒径１ミクロンにする。粉砕された粉末は１２０℃で１６時間乾燥させ、１ｗｔ％の有機バインダを混合され、６０００ＰＳＩで常温でプレスされ、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍのディスクとなる。このディスクを１０００℃で４時間、空気中で焼結し、固溶体を製造する。
【００２９】
実施例１５−２３で使用したＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　および（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　は以下のように生成する。
【００３０】
Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　の生成
１５．５５ｇのオールドリッチ・ケミカル社の純度９９．９％の試薬用ＺｎＯと８４．４５ｇの同社の純度９９．９％の試薬用Ｔａ２　Ｏ５　を脱イオン水中でイットリウム安定化ジルコニアボールで２４時間、ボールミルにより粉砕し、粒径範囲０．３〜１．５ミクロン、かつ平均粒径１．０ミクロンの混合物を製造する。粉砕された粉末混合物を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させる。その乾燥粒子を無蓋のアルミナるつぼで１０００℃で４時間焼成し、ＺｎＴａ２　Ｏ６　を生成する。
【００３１】
５７．１９ｇのＢｉ２　Ｏ３　と４２．８１ｇのＺｎＴａ２　Ｏ６　粉末とを混合する。得られた混合物をイットリウム安定化ジルコニアボールを使って２４時間ボールミルにかけ、粒径範囲０．５〜１．３ミクロンかつ平均粒径０．８ミクロンにする。粉砕された粉末を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させ、無蓋のアルミナるつぼで８００℃で４時間焼成する。この粉砕された粉末と、その焼成した粒子の重量に基づき、１ｗｔ％のポリビニルアルコールとを混合する。その混合物を６０００ＰＳＩで常温でプレスし、無蓋のアルミナるつぼで９５０℃で焼結し、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍのＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　の焼結ディスクを製造する。
【００３２】
（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　の生成
１５．５５ｇのオールドリッチ・ケミカル社の純度９９．９％の試薬用ＺｎＯと８４．４５ｇの同社の純度９９．９％の試薬用Ｔａ２　Ｏ５　を脱イオン水中でボールミルにかける。粉砕はイットリウム安定化ジルコニアボールを使って２４時間行い、粒径範囲０．３〜１．５ミクロン、かつ平均粒径１．０ミクロンの混合物を製造する。粉砕された粉末混合物を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させる。その乾燥粒子を無蓋のアルミナるつぼで１０００℃で４時間焼成し、ＺｎＴａ２　Ｏ６　を生成する。
【００３３】
４５．８５ｇのＢｉ２　Ｏ３　および２．６７ｇのＺｎＯと５１．４８ｇのＺｎＴａ２　Ｏ６　とを混合する。得られた混合物をイットリウム安定化ジルコニアボールを使って２４時間ボールミルにかけ、粒径範囲０．５〜１．３ミクロンかつ平均粒径０．８ミクロンにする。粉砕された粉末を１２０℃で１６時間、空気中で乾燥させ、無蓋のアルミナるつぼで８００℃で４時間焼成する。この粉砕された粉末と、この焼成した粒子を、１ｗｔ％のポリビニルアルコールとを混合する。その混合物を６０００ＰＳＩで常温でプレスし、無蓋のアルミナるつぼで９５０℃で焼結し、直径１０ｍｍ、厚さ１ｍｍの（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　の焼結ディスクを製造する。
【００３４】
上記のようにＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　および（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　の化合物の生成では、純度が９９．９より高いＢｉ２　Ｏ３　，ＺｎＯ，Ｔａ２　Ｏ５　の試薬用酸化物を用いる。しかし、純度が９９％程度の試薬用ではない酸化物を用いてもよい。さらに、ポリビニルアルコール以外のバインダも使用可能である。限定されないが、使用可能なこれ以外のバインダの例には、ポリエチレングリコール、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、エチルセルロース、ヒドロキシプロピルセルロース、ポリエチレンオキシド系高重合体、アクリル系高重合体、無水マレイン酸系高重合体、スターチ、ゼラチン、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリビニルブチロールやワックス類が含まれる。さらに、ボールミルによる粉砕は脱イオン水以外の溶剤を用いてもよい。好適な溶剤の例として、アセトンが挙げられる。
【００３５】
実施例２４−２７
別の実施例として、Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　および（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　の化合物はそれぞれＰ２　Ｏ５　系ガラス、ＰｂＯ系ガラス、Ｂｉ２　Ｏ３　系ガラス、好ましくはホウケイ酸ガラス、より好ましくはＺｎＯ−Ｂ２　Ｏ３　−ＳｉＯ２　型ホウケイ酸ガラスなどのガラスと混合し、その後焼成してもよい。これらの化合物に添加するガラスの量は、化合物の重量に基づき、最大約５ｗｔ％、好ましくは０．５ｗｔ％程度である。
【００３６】
説明すると、ＺｎＯ−Ｂ２　Ｏ３　−ＳｉＯ２　という組成のホウケイ酸ガラスをＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　に添加し、混合物とする。この混合物を水中でイットリウム安定化ジルコニアボールにより２４時間ボールミルにて粉砕し、平均粒径０．５ミクロンとする。得られた粉砕された粉末と、この粉末の重量に基づき、１ｗｔ％のポリビニルアルコールバインダとを混合する。得られた混合物を６０００ＰＳＩで単軸で圧縮し、ペレットを製造する。
【００３７】
Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　と、組成が６０ｗｔ％のＺｎＯ―３０ｗｔ％のＢ２　Ｏ３　―１０ｗｔ％のＳｉＯ２　であるＺｎＯ−Ｂ２　Ｏ３　−ＳｉＯ２　ホウケイ酸ガラスとの様々な配合での焼結温度を表２に示す。８５０℃で焼結したＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　と０．５ｗｔ％のホウケイ酸ガラスとの混合物の下記手順で測定した誘電特性は、室温で周波数１００ｋＨｚで測定した時に、Ｋ＝５８．９，Ｑ＝１４００，ＴＣＣ＝５０．０であった。
【００３８】
【表２】
2004501856.tif 000004
【００３９】
Ｂｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　とガラス、および（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　とガラスの反応後の混合物（ｂｌｅｎｄｓ）も、その混合物（ｍｉｘｔｕｒｅｓ）と同様、上記方法によって固溶体および複合物の調製に用いられる。
【００４０】
誘電特性の測定
【００４１】
その後、この焼結ディスクの両面に金の電極をスパッタし、誘電特性を評価する。焼結したＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　、焼結したＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　とガラス、焼結した（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　、および焼結したＢｉ２　（Ｚｎ１／３　Ｔａ２／３　）２　Ｏ７　と（Ｂｉ３／２　Ｚｎ１／２　）（Ｚｎ１／２　Ｔａ３／２　）Ｏ７　の固溶体のそれぞれについて誘電特性を測定する。
【００４２】
１ＫＨｚ〜１ＭＨｚの低周波数における（Ｋ，ｔａｎδおよびＴＣＣ）といった誘電特性は、２℃／分の速度で冷却する間に＋１５０℃〜−１７０℃の温度範囲で、コンピュータインターフェースを持つ温度試験室（デルタデザイン社製試験室−カリフォルニア州サンディエゴ）と連動させて測定する。温度はＫ熱電対あるいはＰｔセンサを用いてモニタする。測定にはヒューレットパッカード社の４２８４インダクタンス・キャパシタンス抵抗（ＬＣＲ）計測器を用いる。測定時は、直径１０ｍｍの焼結ペレットに０．１Ｖ／ｍｍの交流フィールドを印加する。
【００４３】
ＴＣＣ（ｐｐｍ／℃）は、温度範囲＋１２０℃〜−５５℃の誘電率（Ｋ）の傾斜および、２５℃における誘電率から計算する。４００ＭＨｚ〜２０ＧＨｚといった高周波数での誘電特性（Ｋ，ｔａｎδおよびＴＣＣ）は、＋１５０℃〜−１７０℃の温度範囲で、公知のハッキ・コールマン法により、ヒューレット・パッカード社製ＨＰ８５１０Ｃネットワーク・スペクトラム・アナライザを用いて測定する。
【００４４】
測定された特性は表３〜７に示す。
【００４５】
【表３】
2004501856.tif 000005
【００４６】
【表４】
2004501856.tif 000006
【００４７】
【表５】
2004501856.tif 000007
【００４８】
【表６】
2004501856.tif 000008
【００４９】
【表７】
2004501856.tif 000009
【図面の簡単な説明】
【図１】図１はＡ，Ｂ，Ｃの頂点によって規定されたＢｉ２　Ｏ３　−ＺｎＯ−Ｔａ２　Ｏ５　及び組成空間の３相図である。
【図１】
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【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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