(57)【要約】少なくとも１種のポリエステル、ジフェノール性エポキシ縮合ポリマーを含むエポキシ系、およびエポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物を含むポリエステル組成物。その組成物から製造される物品、特に優れた耐加水分解特性を必要とする物品。【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリエステル組成物であって、
（ａ）  少なくとも１種のポリエステルと、
（ｂ）（ｉ）  ジフェノール性エポキシ縮合ポリマーと、
（ｉｉ）  前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物と
を含むエポキシ系
を含むことを特徴とするポリエステル組成物。
【請求項２】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物の前記エポキシ基がフェノール性化合物のグリシジルエーテルを含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項３】
前記エポキシ系が前記少なくとも１種のポリエステル１００グラム当たり２〜３０ミリ当量の全エポキシ官能基を有することを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項４】
成分（ｂ）（ｉｉ）が前記全エポキシ官能基の１０〜７５％を含むことを特徴とする請求項３に記載のポリエステル組成物。
【請求項５】
成分（ｂ）（ｉｉ）が１種のエポキシ化合物を含むことを特徴とする請求項４に記載のポリエステル組成物。
【請求項６】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物が前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも３個のエポキシ基を含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項７】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物が前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも４個のエポキシ基を含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項８】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物の前記エポキシ基がフェノール性化合物のグリシジルエーテルを含むことを特徴とする請求項７に記載のポリエステル組成物。
【請求項９】
前記エポキシ系が前記少なくとも１種のポリエステル１００グラム当たり２〜３０ミリ当量の全エポキシ官能基を有することを特徴とする請求項８に記載のポリエステル組成物。
【請求項１０】
成分（ｂ）（ｉｉ）が前記全エポキシ官能基の１０〜７５％を含むことを特徴とする請求項９に記載のポリエステル組成物。
【請求項１１】
成分（ｂ）（ｉｉ）が１種のエポキシ化合物を含むことを特徴とする請求項１０に記載のポリエステル組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱可塑性ポリエステルに関し、特に耐加水分解性熱可塑性ポリエステルに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリエステルの耐加水分解性に対する要望、特に自動車産業からの要望の高まりによって、現在入手可能な組成物または従来技術に記載の組成物に比較してかなり良好な耐加水分解性を有する熱可塑性ポリエステル組成物を提供することはますます重要になってきた。
【０００３】
熱可塑性ポリエステルの耐加水分解性は、エポキシ材料の添加により向上することができる。しかし、現在の耐加水分解性に対する要望に必要な高いレベルで添加すると、エポキシ材料は、溶融粘度が増加、さらには溶融加工の間に粘度上昇率が増加するという不利点を有する場合が多く、射出成形などの溶融成形工程の際作業業績に悪影響が出る。
【０００４】
（特許文献１）には、特にポリエステル樹脂（具体的にはエチレンテレフタレート系）、エポキシ基を少なくとも２個有する化合物および／またはエポキシ樹脂、およびカーボンブラックを含有する組成物が開示されている。しかし、この特許文献は特にエポキシ樹脂とエポキシ化合物との併用はいずれの実施例にも開示されておらず、併用の場合のエポキシ化合物に対するエポキシ樹脂の相対的割合も開示されておらず、また併用の場合の耐加水分解性の向上も開示されていない。
【０００５】
米国特許公報（特許文献２）には、特に線状ポリエステルと、２官能性エポキシ化合物、具体的にはシクロヘキサン環上に少なくとも１種のエポキシドを有する２官能性エポキシ化合物とを含有する組成物が開示されている。しかし、シクロヘキサン環上のエポキシドの使用を妨げる可能性のある欠点として、現在入手可能なエポキシドの高揮発性が挙げられる。
【０００６】
【特許文献１】
特願平９−２０８８１６号明細書
【特許文献２】
米国特許第５，５９６，０４９号明細書
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記の欠点を回避しながら耐加水分解特性を向上させたポリエステル組成物を得ることが望まれる。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、（ａ）少なくとも１種のポリエステルと、（ｂ）エポキシ系とを含むポリエステル組成物であって、エポキシ系が（ｉ）ジフェノール性エポキシ縮合ポリマーと、（ｉｉ）前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物とを含む。またその組成物から製造される物品も含まれる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明のポリエステル組成物は、（ａ）少なくとも１種のポリエステルと、（ｂ）（ｉ）ジフェノール性エポキシ縮合ポリマーと、（ｉｉ）エポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物とを含むエポキシ系とを含む。
【００１０】
（ポリエステル）
本発明のポリエステル組成物は、少なくとも１種のポリエステルを含む。本明細書で使用されているように「ポリエステル」という用語は、好ましくは一般的にグリコールとジカルボン酸、またはそれらの反応性誘導体の線状飽和縮合生成物であるポリマーを含む。好ましくは、ポリエステルは、炭素数８〜１４の芳香族性ジカルボン酸と、ネオペンチルグリコール、シクロヘキサンジメタノール、および式ＨＯ（ＣＨ２）ｎＯＨ（但し、ｎが２〜１０の整数である）の脂肪族グリコールからなる群から選択された少なくとも１種のグリコールとの縮合生成物を含む。芳香族性ジカルボン酸の５０モル％以下を、炭素数８〜１４の少なくとも１種の異なる芳香族性ジカルボン酸で置換することができ、および／または２０モル％以下を、炭素数２〜１２の脂肪族ジカルボン酸で置換することもできる。
【００１１】
高分子量ポリエステルは、好ましくは溶融縮合によって得られた低分子量ポリエステルの固相重合により得ることができる。
【００１２】
好ましいポリエステルには、ポリエチレンテレフタレート；ポリ（１，４−ブチレン）テレフタレート；１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート；１，４−シクロヘキシレンジメチレンテレフタレート／イソフタレートコポリマー；および芳香族性ジカルボン酸とグリコールとから誘導された他の線状ホモポリマーエステルなどがある。好ましい芳香族性ジカルボン酸には、イソフタル酸；ビベンゾイック酸；１，５−，２，６−，および２，７−ナフタレン−ジカルボン酸を含むナフタレン−ジカルボン酸；４，４’ジフェニレンジカルボン酸；ビス（ｐ−カルボキシフェニル）メタン；エチレン−ビス−ｐ−安息香酸；１，４−テトラメチレンビス（ｐ−オキシ安息香酸）；エチレンビス（ｐ−オキシ安息香酸）；および１，３−トリメチレンビス（ｐ−オキシ安息香酸）などがある。好ましいグリコールには、２，２−ジメチル−１，３−プロパンジオール；シクロヘキサンジメタノール；および一般式ＨＯ（ＣＨ２）ｎＯＨ（但し、ｎが２〜１０の整数である）の脂肪族グリコール、例えばエチレングリコール；１，３−トリメチレングリコール；１，４−テトラメチレングリコール；１，６−ヘキサメチレングリコール；１，８−オクタメチレングリコール；１，１０−デカメチレングリコール；１，３−プロピレングリコール；および１，４−ブチレングリコールなどからなる群から選択されたグリコールなどがある。上述のように、好ましくはアジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸、ドデカンニ酸、または１，４−シクロヘキサンジカルボン酸が２０モル％以下存在することができる。
【００１３】
他のいずれのポリエステルも単独でまたは本明細書に記載のいずれのポリエステルとの組み合わせで同様に使用することができるが、より好ましいポリエステルは、ポリエチレンテレフタレートホモポリマー、ポリブチレンテレフタレートホモポリマー、ポリエチレンテレフタレート／ポリブチレンテレフタレートコポリマー、ポリエチレンテレフタレートコポリマー、ポリエチレンテレフタレート／ポリブチレンテレフタレート混合物、および／またはそれらの混合物に基づいている。固相重合されていないポリブチレンテレフタレートがポリエステルとしてさらにより好ましい。
【００１４】
（エポキシ系）
本発明のポリエステル組成物も、（ｉ）ジフェノール性エポキシ縮合ポリマー（「エポキシ系の第１パート」）と、（ｉｉ）エポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物（「エポキシ系の第２パート」）とを含むエポキシ系を含む。
【００１５】
エポキシ系の第１パートについて、本明細書で使用されているように「ジフェノール性エポキシ縮合ポリマー」は、好ましくは末端基としてエポキシ官能性基を有し、ポリマー内にジフェノール部分を有する縮合ポリマーを意味する。そのようなジフェノール性エポキシ縮合ポリマーは、当業者には公知である。
【００１６】
好ましいジフェノール性エポキシ縮合ポリマーは下記のとおりである。
【００１７】
【化１】
2004531633.tif 000002
【００１８】
式中、ｎは、１〜１６；および
Ｘは、−；−Ｃ（ＣＨ３）２−；−ＳＯ２−；−Ｃ（ＣＦ３）２−；−ＣＨ２−；−ＣＯ−；または−ＣＣＨ３Ｃ２Ｈ５−である。
【００１９】
ｎは、平均値であるので整数である必要はない。；Ｘは、ポリマーの全体にわたって同一であるか、または異なってもよい。好ましくは、Ｘは、−Ｃ（ＣＨ３）２である。
【００２０】
好ましいジフェノール性エポキシ縮合ポリマーには、エピクロロヒドリンとジフェノール化合物との縮合ポリマーなどがある。２，２−ビス（ｐ−ヒドロキシフェニル）プロパンおよび同様の異性体との２，２−ビス（ｐ−グリシジルオキシフェニル）プロパン縮合生成物も好ましい。
【００２１】
市販の好ましいジフェノール性エポキシ縮合ポリマーには、シェル化学（Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から入手可能な樹脂（１００１Ｆ−１００９Ｆ）のエポン（ＥＰＯＮ）１０００シリーズなどがある。特に、エポン（ＥＰＯＮ）１００１Ｆが好ましい。
【００２２】
本発明のエポキシ系は、またエポキシ系の第２パートとして、エポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基、より好ましくは、エポキシ化合物１分子当たり少なくとも３個のエポキシ基、さらに好ましくは、エポキシ化合物１分子当たり少なくとも４個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物を含む。さらにより好ましくは、エポキシ系の第２パートのエポキシ化合物は、エポキシ化合物１分子当たり２〜４個のエポキシ基を含む。好ましくは、エポキシ化合物のエポキシ基はグリシジルエーテルを含み、さらにより好ましくは、フェノール性化合物のグリシジルエーテルを含む。
【００２３】
エポキシド系の第２パートのエポキシ化合物はエポキシ系の第１パートで使用されたジフェノール性エポキシ縮合ポリマーと異なり、また重合性または非重合性でもよい。好ましくは、エポキシ化合物は非重合性である。
【００２４】
好ましいエポキシ化合物は、テトラ（パラヒドロキシフェニル）エタンのテトラグリシジルエステルを主成分としていると思われるエポン（ＥＰＯＮ）１０３１（シェル化学（Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から入手可能）である。
【００２５】
好ましくは、エポキシ系がポリエステル１００ｇ当たり２〜３０ミリ当量（ＭＥＱ）の全エポキシ官能基を有し、エポキシ系の第２パートが全エポキシ官能基の１０〜７５％を構成している。
【００２６】
より好ましくは、エポキシ系がポリエステル１００ｇ当たり３〜２０ミリ当量の全エポキシ官能基を有し、エポキシ系の第２パートが全エポキシ官能基の２０〜５０％を構成している。
【００２７】
さらにより好ましくは、エポキシ系ポリエステル１００ｇ当たり４〜１５ミリ当量の全エポキシ官能基を有し、エポキシ系の第２パートが全エポキシ官能基の２０〜５０％を構成している。
【００２８】
ここで用いられている当量は、添加されたエポキシ感応性基の「モル」数を意味する。
【００２９】
（任意の従来添加物）
従来添加物を本発明のポリエステル組成物に添加してもよい。例えば、難燃性を向上させる目的で難燃剤および難燃相乗剤を添加してもよいし、耐熱性を向上させ着色を防止する目的で酸化防止剤および熱安定剤を添加してもよい。他の添加剤には、充填剤、補強剤、耐衝撃性改良剤、粘度調整剤、成核剤、着色剤と染料、滑剤、可塑剤、離型剤、およびＵＶ安定剤などがある。
【００３０】
本発明のポリエステル組成物は、いずれのブレンド法によっても成分材料のすべてをブレンドすることによって得られる。一般的にこれらのブレンド成分は、好ましくはできる限り均一にされる。特定の例として、樹脂成分を製造するためにブレンダー、ニーダー、バンバリーミキサー、ロール押出機などもミキサーを使用して、均一に成分材料のすべてを混合する。あるいは、材料の一部をミキサーで混合し、残りの材料を添加し、さらに均一になるまで混合してもよい。あるいは、材料を先にドライブレンドし、均一になるまで溶融し混練するために加熱した押出機を使用し、ストランド状に押出し、その後所望の長さに切断し粒状にしてもよい。
【００３１】
本発明のポリエステル組成物は、成形ペレットとして単独でまたは他のポリマーと混合して使用してもよい。ペレットは、特に耐加水分解性が望まれる最終用途のために繊維、膜、コーティング、および射出成形または押出物品を製造するために使用してもよい。
【００３２】
本発明のポリエステル組成物を物品にする成形は、当業者には公知の方法に従っておこなうことができる。好ましくは、射出成形、押出成形、プレス成形、発泡成形、吹込成形、真空成形、射出吹込成形、回転成形、カレンダー成形、および溶液流延成形などの一般的に利用されている成形方法である。
【００３３】
本発明の有利な点は、同レベルの全エポキシ官能価を有するエポキシ系単独の１パートのみを使用した場合に比較して、耐加水分解性が向上し、上昇した初期溶融粘度を最小限にし、溶融加工の間溶融粘度の増加を最小限にすることを含む。
【実施例】
【００３４】
次の実施例１〜１５によって、本発明の好ましい実施態様を示す。本発明は、これらの実施例に制限されるものではない。
【００３５】
実施例１〜１５に使用された組成物は下記を含有し、（特に断りのない限り）下記または表に示すように％はすべて重量％である：
１．  内部粘度０．７９を有するポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）。１９℃にて、濃度０．４０ｇＰＢＴ／重量比１：１のトリフルオロ酢酸：塩化メチレンの１００ｍｌ溶液で管理。
２．  ３０％の直径１０ミクロンのガラスファイバー、ＰＰＧ  ３５６３（ＰＰＧ  Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓから入手可能）。
３．  ０．５％のペンタエリトリトールテトラステアレート（ヘンケル（Ｈｅｎｋｅｌ，  Ｉｎｃ．）から入手可能）。
４．  ０．３％のイルガノックス（Ｉｒｇａｎｏｘ）１０１０（チバ・ガイギー（Ｃｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ）から入手可能）。
５．  ０．３％のブラックコンセントレート（ｂｌａｃｋ  ｃｏｎｃｅｎｔｒａｔｅ）（ポリエチレン中のカーボンブラック）、Ａｍｅｒｉｃｈｅｍ  ３７４６２  Ｒ−１（Ａｍｅｒｉｃｈｅｍ，  Ｉｎｃ．から入手可能）。
６．  １種以上のエポキシ化合物。記載のように下記から選択。：
ａ．  エポン（ＥＰＯＮ）１００１Ｆ（シェル化学（Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から入手可能）−平均エポキシ当量重量（ＥＥＷ）５３８を有するエピクロロヒドリン／ビスフェノールＡ縮合生成物。
ｂ．  エポン（ＥＰＯＮ）１０３１（シェル化学（Ｓｈｅｌｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏ．）から入手可能）−主成分としてテトラ（パラヒドロキシフェニル）エタンのテトラグリシジルエステル。ＥＥＷは２１２、官能価は１分子当たり３を超えるエポキシ基と記載されている。
ｃ．  ＴＡＣＴＩＸ  ７４２チバ・ガイギー（（Ｃｉｂａ−Ｇｅｉｇｙ）から入手可能）−主成分としてトリス（パラヒドロキシフェニル）メタンのトリスグリシジルエーテル。ＥＥＷは１６０、官能価は約３と記載されている。
【００３６】
ポリエステル組成物は、ガラスファイバーを除くすべての材料をプラスチックバッグ中でドライブレンドし、その後２８／３０ｍｍのヴェルナーアンドプフライデラー（Ｗｅｒｎｅｒ  ａｎｄ  Ｐｆｌｅｉｄｅｒｅｒ）２軸スクリュー押出機上でブレンド物を減圧排気しながらこの３０ｍｍの２葉式構成にセットし、適度にハードワーキングなスクリューの設計を使用して混合することによって製造した。グラスファイバーを、減量制御サイドフィーダーを使用して、溶融物に供給した。バレル温度を２７０℃にセットし、スクリュー速度を２５０ＲＰＭであった。押出量は５０〜６０ｌｂｓ／時、溶融温度は２９０〜２９５℃であった。
【００３７】
溶融物を２孔ストランドダイに通し、ペレット状に裁断した。ペレットを乾燥空気循環炉内で約１６時間乾燥させ、６オンスのヴァンドーン（Ｖａｎ  Ｄｏｒｎ）往復スクリュー式射出成形機上の厚さ１／８インチのＡＳＴＭ  Ｄ６３８のタイプ１引張試験バー、および厚さ１／８インチ、幅１／２インチの「フレックス（Ｆｌｅｘ）」バーに、バレル温度２７０℃、スクリュー速度６０ＲＰＭ、成形温度８０℃、全周期３０〜３５秒で成形した。
【００３８】
引張特性はＡＳＴＭ  Ｄ６３８に従ってクロスヘッド速度０．２インチ／分で行われた。伸びは伸び計を用いて測定された。
【００３９】
厚さ１／８インチ、幅１／２インチの試験バーを使用し、ノッチ付きアイゾッド衝撃はＡＳＴＭ  Ｄ２５６に従って、またノッチなし衝撃はＡＳＴＭ  Ｄ４８１２に従って行われた。
【００４０】
耐加水分解性は、１２１℃で１４．７ｐｓｉのゲージ圧を与える高度加速寿命試験機を使用して引張バーを１００時間蒸気に暴露して求めた。下記の表ではこの試験を「ＰＣＴ」または「高度加速寿命試験」として記載している。暴露したバーをそれから周囲条件に少なくとも１６時間放置し、上記のようにして引張特性を求めた。引張強さと伸びの残率％を求めるために、結果を「成形した」場合の結果と比較した。
【００４１】
溶融粘度と溶融粘度安定性は、窒素ブリードしながら１１０℃で少なくとも１６時間真空炉で乾燥した樹脂試料を用いて行われた。この目的のために、ケイネスギャラクシー（Ｋａｙｅｎｅｓｓ  Ｇａｌａｘｙ）Ｖ、Ｍｏｄｅｌ  ８０５２定速度レオメーターを使用した。開口部は直径０．０４０インチ、長さ０．８００インチであった。試験は２６０℃、せん断速度１２１６ｓｅｃ−１で行われた。粘度は、樹脂がレオメーターバレル部分に導入されて５分後に測定し、また１０、１５、２０、２５、３０分後にも測定した（本明細書では保圧時間または単に「ＨＵＴ」という）。溶融安定性は５分後に測定された溶融粘度に対する２０、２５、３０分後に測定された溶融粘度の比率として求められた。
【００４２】
（実施例１〜５）
実施例１〜５は、通常のカルボン酸末端基分３７ｍｅｑ／ｋｇの重合ＰＢＴを使用して行われた。データを下記の表Ａおよび図１、２にまとめた。それらからわかるように、エポン（ＥＰＯＮ）１００１Ｆとエポン（ＥＰＯＮ）１０３１の組み合わせは、どちらかのエポキシ化合物を単独で全エポキシ分の同一レベルで使用した場合に比較して、高度加速寿命試験１００時間後の引張強さと伸びの残率が優れている（図１）。高度加速寿命試験で繰り返し暴露を行った場合のデータによって、この試験は非常に一貫性があることがわかる。組み合わせによってまた低溶融粘度と良好な溶融粘度安定性の良好なバランスが得られる（図２）。
【００４３】
【表１】
2004531633.tif 000003
【００４４】
（実施例６〜１０）
実施例６〜１０を下記の表Ｂに示す。実施例６〜９は、全エポキシ官能基を低レベルで行った以外は実施例１〜５と同様の系を使用して行われた。全エポキシ官能基を低レベルで行うと、良好な耐加水分解性が得られる。実施例１０は、３官能性グリシジルエーテル、ＴＡＣＴＩＸ  ７４２を通常のＰＢＴ中エポン（ＥＰＯＮ）１００１Ｆとの混合物の全エポキシ分の５０％使用した場合を示している。この実験はエポン（ＥＰＯＮ）１０３１の代わりにＴＡＣＴＩＸ  ７４２を使用した以外は、エポキシ官能基量について実施例３と直接比較することができる。結果は類似している。
【００４５】
【表２】
2004531633.tif 000004
【００４６】
（実施例１１〜１５）
実施例１１〜１５を下記の表Ｃに示す。これらの実施例は、重合して極限粘度数（ｉ．Ｖ．）０．６０にし、固相重合してＩ．Ｖ．０．７９にしたＰＢＴを使用して製造した。こうして、わずか約７ｍｅｑ／ｋｇのカルボン酸末端基濃度を有する樹脂が得られた。低酸分のＰＢＴを使用すると、同一のエポキシレベルで通常のＰＢＴを使用する実施例７〜９より良好な耐加水分解性が得られる。エポン（ＥＰＯＮ）１０３１、またはエポン（ＥＰＯＮ）１００１Ｆを単独に使用した場合よりエポン（ＥＰＯＮ）１０３１の全エポキシ官能基の２５％〜７５％を使用すると、耐加水分解性は向上している。ＰＢＴの低酸分のため、溶融粘度または粘度安定性には有意差はないと考えられる。
【００４７】
【表３】
2004531633.tif 000005
【００４８】
本発明では現在好ましい実施形態であると考えられることを記載してきたが、本発明が記載の形態に制限されないことはわかるであろう。反対に、本発明は本発明の精神と範囲の中に含まれているさまざまな変更および対応する修正を網羅することを意図している。請求の範囲は変更および対応する処方または機能をすべて網羅するよう最も広範に解釈されるであろう。
【００４９】
(図１)  実施例１〜５について、高度加速寿命試験（高度加速寿命試験）後の引張強さと伸びの残率％データを示すグラフ。
（図２）  実施例１〜５について、溶融粘度と粘度比データを示すグラフ。
【国際公開パンフレット】
2004531633.tif 000006
2004531633.tif 000007
2004531633.tif 000008
2004531633.tif 000009
2004531633.tif 000010
2004531633.tif 000011
2004531633.tif 000012
2004531633.tif 000013
2004531633.tif 000014
2004531633.tif 000015
2004531633.tif 000016
2004531633.tif 000017
2004531633.tif 000018
2004531633.tif 000019
【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
2004531633.tif 000020
【手続補正書】
【提出日】平成15年5月23日(2003.5.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
熱可塑性ポリエステル組成物であって、
（ａ）  少なくとも１種の熱可塑性ポリエステルと、
（ｂ）（ｉ）  ジフェノール性エポキシ縮合ポリマーと、
（ｉｉ）  前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも２個のエポキシ基を含む少なくとも１種のエポキシ化合物と
を含むエポキシ系
を含むことを特徴とするポリエステル組成物。
【請求項２】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物の前記エポキシ基がフェノール性化合物のグリシジルエーテルを含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項３】
前記エポキシ系が前記少なくとも１種のポリエステル１００グラム当たり２〜３０ミリ当量の全エポキシ官能基を有することを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項４】
成分（ｂ）（ｉｉ）が前記全エポキシ官能基の１０〜７５％を含むことを特徴とする請求項３に記載のポリエステル組成物。
【請求項５】
成分（ｂ）（ｉｉ）が１種のエポキシ化合物を含むことを特徴とする請求項４に記載のポリエステル組成物。
【請求項６】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物が前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも３個のエポキシ基を含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項７】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物が前記少なくとも１種のエポキシ化合物１分子当たり少なくとも４個のエポキシ基を含むことを特徴とする請求項１に記載のポリエステル組成物。
【請求項８】
前記少なくとも１種のエポキシ化合物の前記エポキシ基がフェノール性化合物のグリシジルエーテルを含むことを特徴とする請求項７に記載のポリエステル組成物。
【請求項９】
前記エポキシ系が前記少なくとも１種のポリエステル１００グラム当たり２〜３０ミリ当量の全エポキシ官能基を有することを特徴とする請求項８に記載のポリエステル組成物。
【請求項１０】
成分（ｂ）（ｉｉ）が前記全エポキシ官能基の１０〜７５％を含むことを特徴とする請求項９に記載のポリエステル組成物。
【請求項１１】
成分（ｂ）（ｉｉ）が１種のエポキシ化合物を含むことを特徴とする請求項１０に記載のポリエステル組成物。
【国際調査報告】
2004531633.tif 000021
2004531633.tif 000022
2004531633.tif 000023