(57)【要約】下記の成分：（ａ）少なくとも１種の粒状立体障害フェノール化合物および（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤の実質的に均一な混合物から作られた乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物であって、前記組成物の中の粒子は、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の少なくともある程度溶媒和していた１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒粒子の乾燥した表面が一緒に接触しかつ場合により（ｂ）の少なくともある程度溶媒和していた１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒粒子の乾燥した表面が一緒に接触することで圧縮固化乾燥顆粒形態に一緒に保持されている。また、成分（ｂ）が存在しない以外は前記種類の組成物も記述する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記の成分：
（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、および
（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤、
から作られた乾燥圧縮固化粒子の顆粒で本質的に構成されている重合体添加剤組成物であって、前記顆粒の中の粒子が、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合し、かつ場合により（ｂ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合することで圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で、保持されている組成物。
【請求項２】
（ａ）および（ｂ）の成分が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１記載の組成物。
【請求項３】
（ａ）および（ｂ）の成分が少なくとも１５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１記載の組成物。
【請求項４】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項１記載の組成物。
【請求項５】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項１記載の組成物。
【請求項６】
用いられた（ｂ）の各重合体添加剤が少なくとも５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示しそして（ｂ）の少なくとも１種の前記重合体添加剤がホスファイトもしくはホスホナイトである二次抗酸化剤、核形成剤、重合体透明化剤、酸中和剤または紫外線もしくは光安定剤、またはそのような重合体添加剤のいずれか２種以上の混合物である請求項１記載の組成物。
【請求項７】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項６記載の組成物。
【請求項８】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項６記載の組成物。
【請求項９】
用いられた成分（ｂ）が（ｉ）１種以上の核形成剤、（ｉｉ）１種以上の重合体透明化剤、（ｉｉｉ）１種以上の酸中和剤、および（ｉｖ）（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）の中のいずれか２種もしくは３種全部の混合物から成る群から選択され、そして用いられた前記成分（ｂ）の各々が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１記載の組成物。
【請求項１０】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項９記載の組成物。
【請求項１１】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項９記載の組成物。
【請求項１２】
用いられた成分（ｂ）が（ｉ）安息香酸ナトリウム、（ｉｉ）１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｉｉ）１，３：２，４−ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｖ）１，３：２，４−ジ−Ｏ−ベンジリデンソルビトール、（ｖ）少なくとも１種の金属酸化物である酸中和剤、（ｖｉ）少なくとも１種の金属炭酸塩である酸中和剤、（ｖｉｉ）少なくとも１種の天然もしくは合成ヒドロタルサイト、（ｖｉｉｉ）少なくとも１種の有機ホスファイトもしくは少なくとも１種の有機ホスホナイト、および（ｉｘ）（ｉ）から（ｖｉｉｉ）の全部の中のいずれか２種以上の混合物から成る群から選択される請求項１記載の組成物。
【請求項１３】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項１２記載の組成物。
【請求項１４】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項１２記載の組成物。
【請求項１５】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートでありそして用いられた成分（ｂ）がトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトまたはビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトである請求項１記載の組成物。
【請求項１６】
乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を製造する方法であって、
１）（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤および（ｃ）（ａ）および（ｂ）の中の最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発し得る不活性な有機処理溶媒からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を生じさせる、
ことを含んで成る方法。
【請求項１７】
前記ペーストに圧縮を圧縮装置内で受けさせるが、前記圧縮装置を固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないように操作する請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
更に前記顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物から微細粒子を分離することも含んで成る請求項１６記載の方法。
【請求項１９】
前記ペーストに圧縮を圧縮装置内で受けさせるが、前記圧縮装置を固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないように操作し、そして前記顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物から微細粒子を分離する請求項１６記載の方法。
【請求項２０】
（ａ）および（ｂ）が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１６記載の方法。
【請求項２１】
（ａ）および（ｂ）が少なくとも１５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１６記載の方法。
【請求項２２】
用いる（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項１６記載の方法。
【請求項２３】
用いる（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項１６記載の方法。
【請求項２４】
用いる（ｂ）の各重合体添加剤が少なくとも５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示しそして（ｂ）の少なくとも１種の前記重合体添加剤が有機ホスファイトもしくは有機ホスホナイトである抗酸化剤、核形成剤、重合体透明化剤、酸中和剤または紫外線もしくは光安定剤、またはそのような重合体添加剤のいずれか２種以上の混合物である請求項１６記載の方法。
【請求項２５】
用いる（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項２４記載の方法。
【請求項２６】
用いる（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項２４記載の方法。
【請求項２７】
（ｂ）を（ｉ）少なくとも１種の核形成剤、（ｉｉ）少なくとも１種の重合体透明化剤、（ｉｉｉ）少なくとも１種の酸中和剤、および（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）の中のいずれか２種もしくは３種全部の混合物から成る群から選択し、そして用いる前記成分（ｂ）の各々が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項１６記載の方法。
【請求項２８】
用いる（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項２７記載の方法。
【請求項２９】
用いる（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項２７記載の方法。
【請求項３０】
（ｂ）を（ｉ）安息香酸ナトリウム、（ｉｉ）１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｉｉ）１，３：２，４−ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｖ）１，３：２，４−ジ−Ｏ−ベンジリデンソルビトール、（ｖ）少なくとも１種の金属酸化物である酸中和剤、（ｖｉ）少なくとも１種の金属炭酸塩である酸中和剤、（ｖｉｉ）少なくとも１種の天然もしくは合成ヒドロタルサイト、（ｖｉｉｉ）少なくとも１種の有機ホスファイトもしくは少なくとも１種の有機ホスホナイト、および（ｉｘ）（ｉ）から（ｖｉｉｉ）の全部の中のいずれか２種以上の混合物から成る群から選択する請求項１６記載の方法。
【請求項３１】
用いる（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項３０記載の方法。
【請求項３２】
用いる（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項３０記載の方法。
【請求項３３】
用いる成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートでありそして用いる成分（ｂ）がトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトまたはビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトである請求項１６記載の組成物。
【請求項３４】
用いる成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートでありそして用いる成分（ｂ）がトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトである請求項１７記載の方法。
【請求項３５】
用いる成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートでありそして用いる成分（ｂ）がビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトである請求項１７記載の方法。
【請求項３６】
１）（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤および（ｃ）（ａ）および（ｂ）の中の最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発し得る不活性な有機処理溶媒の実質的に均一な混合物からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで前記添加剤組成物を乾燥顆粒形態で生じさせる、
ことを含んで成る方法で作られた乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物であって、前記顆粒の中の粒子が排他的もしくは実質的に排他的に（ａ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合しそして場合により（ｂ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合することで、圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている結果としてもたらされた圧縮硬度と物理的一体性を有する添加剤組成物。
【請求項３７】
（ａ）および（ｂ）の成分が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項３６記載の組成物。
【請求項３８】
（ａ）および（ｂ）の成分が少なくとも１５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項３６記載の組成物。
【請求項３９】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項３６記載の組成物。
【請求項４０】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項３６記載の組成物。
【請求項４１】
用いられた（ｂ）の各重合体添加剤が少なくとも５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示しそして（ｂ）の少なくとも１種の前記重合体添加剤がホスファイトもしくはホスホナイトである二次抗酸化剤、核形成剤、重合体透明化剤、酸中和剤または紫外線もしくは光安定剤、またはそのような重合体添加剤のいずれか２種以上の混合物である請求項３６記載の組成物。
【請求項４２】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項４１記載の組成物。
【請求項４３】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項４１記載の組成物。
【請求項４４】
用いられた成分（ｂ）が（ｉ）１種以上の核形成剤、（ｉｉ）１種以上の重合体透明化剤、（ｉｉｉ）１種以上の酸中和剤、および（ｉｖ）（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）の中のいずれか２種もしくは３種全部の混合物から成る群から選択され、そして用いられた前記成分（ｂ）の各々が少なくとも１００℃の融点もしくは初期溶融温度を示す請求項３６記載の組成物。
【請求項４５】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項４４記載の組成物。
【請求項４６】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項４４記載の組成物。
【請求項４７】
用いられた成分（ｂ）が（ｉ）安息香酸ナトリウム、（ｉｉ）１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｉｉ）１，３：２，４−ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール、（ｉｖ）１，３：２，４−ジ−Ｏ−ベンジリデンソルビトール、（ｖ）少なくとも１種の金属酸化物である酸中和剤、（ｖｉ）少なくとも１種の金属炭酸塩である酸中和剤、（ｖｉｉ）少なくとも１種の天然もしくは合成ヒドロタルサイト、（ｖｉｉｉ）少なくとも１種の有機ホスファイトもしくは少なくとも１種の有機ホスホナイト、および（ｉｘ）（ｉ）から（ｖｉｉｉ）の全部の中のいずれか２種以上の混合物から成る群から選択される請求項３６記載の組成物。
【請求項４８】
用いられた成分（ａ）がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する少なくとも１種のフェノール化合物である請求項４７記載の組成物。
【請求項４９】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項４７記載の組成物。
【請求項５０】
用いられた成分（ａ）が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンまたは１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートでありそして用いられた成分（ｂ）がトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトまたはビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトである請求項３６記載の組成物。
【請求項５１】
少なくとも１センチメートル当たり１．７８７ｋｇ（１インチ当たり１０ポンド）の圧縮硬度を有する請求項３６記載の組成物。
【請求項５２】
少なくとも１種の立体障害フェノール化合物から排他的に作られた乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物であって、前記組成物の粒子が、排他的もしくは実質的に排他的に、前記組成物を生じさせる時に用いた少なくとも１種の立体障害フェノール化合物の少なくともある程度溶媒和していた粒子のインサイチュー脱溶媒粒子表面が一緒に相互結合することで圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている組成物。
【請求項５３】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する請求項５２記載の組成物。
【請求項５４】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンである請求項５２記載の組成物。
【請求項５５】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項５２記載の組成物。
【請求項５６】
乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を製造する方法であって、
１）排他的に（Ａ）少なくとも１種の立体障害フェノール化合物および（Ｂ）（Ａ）の前記１種以上の成分の中の最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発し得る不活性な有機処理溶媒からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を生じさせる、
ことを含んで成る方法。
【請求項５７】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する請求項５６記載の方法。
【請求項５８】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンである請求項５６記載の方法。
【請求項５９】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項５６記載の方法。
【請求項６０】
１）排他的に（Ａ）少なくとも１種の立体障害フェノール化合物および（Ｂ）（Ａ）の前記１種以上の成分の中の最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発し得る不活性な有機処理溶媒からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を生じさせる、
ことを含んで成る方法で作られた乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物であって、前記顆粒の中の粒子が、排他的もしくは実質的に排他的に、前記組成物を生じさせる時に用いた少なくとも１種の立体障害フェノール化合物のインサイチュー脱溶媒表面の間の相互結合によって圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている結果としてもたらされた圧縮硬度と物理的一体性を有する添加剤組成物。
【請求項６１】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物がヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル部分を少なくとも１つ含有する請求項６０記載の組成物。
【請求項６２】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンである請求項６０記載の組成物。
【請求項６３】
前記少なくとも１種の立体障害フェノール化合物が１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートである請求項６０記載の組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、重合体添加剤、即ち重合体で用いられる添加剤が顆粒形態（ｇｒａｎｕｌａｒ  ｆｏｒｍ）、例えばペレット（ｐｅｌｌｅｔｓ）などの形態になるように改良を受けさせた重合体添加剤を提供することに関する。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性重合体の特性を向上させそして／または前記重合体から作られる製品の有用性を向上させる目的で幅広く多様な粒状添加剤がそのような重合体で用いられる。用いられる種類の粒状重合体添加剤にはとりわけ例えば抗酸化剤、難燃剤、難燃相乗剤、熱安定剤、紫外線安定剤、核形成剤（ｎｕｃｌｅａｔｉｎｇ  ａｇｅｎｔｓ）、酸中和剤または重合体透明化剤（ｐｏｌｙｍｅｒ  ｃｌａｒｉｆｉｅｒｓ）などの物質が含まれる。数多くの添加剤はフィードホッパー（ｆｅｅｄ  ｈｏｐｐｅｒｓ）の中で堅い塊を形成する（ｃａｋｅ  ｕｐ）か或はラットホール（ｒａｔ−ｈｏｌｅｓ）を形成する可能性がありそして／または計量装置に通してむらなく送り込まれない可能性があることから、ブレンド操作が容易になるように添加剤を顆粒形態で提供することができれば、これは望ましいことである。その上、重合体の製造でしばしば用いられる特定の添加剤、特に微細な添加剤、例えば高融点の核形成剤および無機の酸中和剤などは取り扱いおよびブレンド操作中に有害な空気媒介粉じんを発生する可能性がある。
【０００３】
重合体添加剤を顆粒形態に変換する方法は今までいろいろ記述されてきた。そのような方法には、添加剤の乾式ブレンド物（ｄｒｙ  ｂｌｅｎｄ）の中の少なくとも１つの成分を溶融させてそのブレンド物の粒子を一緒に結合させること、または添加剤のブレンド物に特殊な成分、例えばワックス、脂肪酸、脂肪酸鎖もしくは脂肪アルコール鎖を有する化合物または脂肪酸の金属塩などを含有させた後にその乾式ブレンド物を圧縮または混練り（ｍｉｌｌｉｎｇ）しそしてそのブレンド物を顆粒またはペレットに変換することが含まれる。そのような方法では、全部、結合剤として働く外部の成分を用いる必要があり、そのような成分は、完成重合体組成物に入れる成分として必ずしも望まれるものでなくかつ実際に重合体製造業者の製品仕様を妨害する可能性もある。その上、以前に用いられていたある種の結合剤（ｂｉｎｄｅｒｓ）を用いると主役である重合体の性能特性が低下する可能性もある。かつ、ある場合には、顆粒またはペレットに変換可能な添加剤の範囲は極めて特定された範囲であり、従って幅広く利用するのは不可能である。
【０００４】
そのような従来の進展のいくつかが例えば特許文献１、２、３、４、５および６に記述されている。
【０００５】
２種以上の粒状重合体添加剤のブレンド物を顆粒形態、例えばペレットなどに変換する時に前記ブレンド物の中のある成分の溶融に頼ることも前記粉末ブレンド物に含有させた特殊な結合剤成分、例えばワックス、脂肪酸、脂肪酸鎖もしくは脂肪アルコール鎖を有する化合物または脂肪酸の金属塩などが示す結合作用に頼ることもない方法を見つけだすことができれば、これはかなり有利であろう。顆粒、例えばペレットなどにする添加剤の特定の組み合わせのみに頼る必要がないように、顆粒に変換可能な粒状添加剤のブレンドの範囲を広げることができれば、これも更に非常に有利であろう。
【０００６】
本発明はそのような目的を効率良い有効な様式で達成すると考える。
【特許文献１】
米国特許第４，９５７，９５６号
【特許文献２】
米国特許第５，２４０，６４２号
【特許文献３】
米国特許第５，５９７，８５７号
【特許文献４】
米国特許第５，８４４，０４２号
【特許文献５】
米国特許第５，８４６，６５６号
【特許文献６】
米国特許第６，０３３，６００号
【０００７】
（発明の簡単な要約）
本発明は、通常の結合剤成分を用いることも添加剤ブレンド物に含める１種以上の成分の実質的な溶融に頼ることもなく粒状重合体添加剤の顆粒を生じさせることを可能にするものである。加うるに、本発明は、本発明の顆粒状添加剤組成物を生じさせる時に非常に多種多様な粒状重合体添加剤を用いることができる点で幅広い有用性を有すると考える。このように、添加剤の特定組み合わせの使用に限定する必要がないばかりでなく、加うるに、これらの成分の全部を熱可塑性重合体で幅広く用いられている成分から選択することができる。それによって、今度は、本顆粒状添加剤組成物が用いられる完成重合体製品に望まれないか或は望ましくないであろう特別な成分の使用を回避することが可能になる。
【０００８】
従って、本発明は、本発明の１つの態様において、下記の成分：
（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、および
（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤、
から作られた乾燥圧縮固化粒子（ｄｒｙ  ｃｏｍｐａｃｔｅｄ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ）の顆粒で本質的に構成されている重合体添加剤組成物を提供し、ここで、前記顆粒の中の粒子は、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合し（ｉｎｔｅｒｂｏｎｄｉｎｇ  ｗｉｔｈ  ｉｎｓｉｔｕ  ｄｅｓｏｌｖａｔｅｄ  ｓｕｒｆａｃｅｓ  ｏｆ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ）かつ場合により（ｂ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合することで圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている。言い換えれば、本組成物の粒子は、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の１種以上の成分の以前には少なくともある程度溶媒和していた粒子（ｆｏｒｍｅｒｌｙ  ａｔ  ｌｅａｓｔ  ｐａｒｔｉａｌｌｙ−ｓｏｌｖａｔｅｄ  ｐａｒｔｉｃｌｅｓ）が脱溶媒と乾燥を受けかつ場合により（ｂ）の１種以上の成分の以前には少なくともある程度溶媒和していた粒子が脱溶媒と乾燥を受けることによる圧縮固化乾燥顆粒形態で一緒に保持されている。
【０００９】
本発明は、本発明の別の態様において、乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を製造する方法を提供し、この方法は、
１）（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤および（ｃ）（ａ）および（ｂ）温度であってもよい不活性な有機処理溶媒（ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  ｓｏｌｖｅｎｔ）からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで顆粒形態の乾燥した圧縮固化粒状重合体添加剤組成物を生じさせる、
ことを含んで成る。本方法の段階２）を実施する時、典型的には、圧縮装置（ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｏｎ  ａｐｐａｒａｔｕｓ）を用いるが、それを固体が溶融または実質的に溶融しないように操作する。
【００１０】
使用可能なさらなる任意段階は、その乾燥させた顆粒状製品混合物からこれに存在する可能性がある微細粒子（もしあれば）を分離する目的でふるい分けを行うか或は前記顆粒状製品に分級を他の様式で受けさせる段階である。そのような微細粒子は本方法への供給材料として再利用可能である。
【００１１】
本発明の更に別の態様は、
１）（ａ）少なくとも１種の粒状の立体障害フェノール化合物、（ｂ）立体障害フェノール化合物以外の１種以上の粒状重合体添加剤および（ｃ）（ａ）および（ｂ）の中の最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発し得る不活性な有機処理溶媒の実質的に均一な混合物からペーストを生じさせ、
２）前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が溶融しないようにか或は実質的に溶融しないようにしながら前記ペーストを圧縮かつ成形することで顆粒形態の湿った圧縮固化組成物を生じさせ、そして
３）前記顆粒形態の湿った圧縮固化組成物から前記処理溶媒を蒸発させてそれを乾燥させることで前記添加剤組成物を乾燥した顆粒形態で生じさせる、
ことを含んで成る方法で作られた乾燥顆粒形態の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物であり、この添加剤組成物は、前記顆粒の中の粒子が排他的もしくは実質的に排他的に（ａ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合しそして場合により（ｂ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合することで圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている結果としてもたらされた圧縮硬度（ｃｏｍｐｒｅｓｓｉｖｅ  ｈａｒｄｎｅｓｓ）と物理的一体性（ｐｈｙｓｉｃａｌ  ｉｎｔｅｇｒｉｔｙ）を有する。言い換えれば、その結果として得た組成物は、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の以前には少なくともある程度溶媒和していた粒子が脱溶媒と乾燥を受けかつ場合により（ｂ）の以前には少なくともある程度溶媒和していた粒子が脱溶媒と乾燥を受けたことでもたらされた圧縮硬度と物理的一体性を示す。
【００１２】
以下に行う説明および添付請求の範囲から本発明の他の態様および特徴が更に明らかになるであろう。
（発明の更に詳細な説明）
本請求の範囲を包含する本明細書で用いる如き語句「前記顆粒の中の粒子が、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合しかつ場合により（ｂ）の１種以上の成分の粒子のインサイチュー脱溶媒表面が一緒に相互結合することで圧縮固化乾燥顆粒形態に互いに相互結合した状態で保持されている」は、前記顆粒がこの顆粒をインサイチューで乾燥させる時に少なくともある程度溶媒和していたがその時点で脱溶媒を受けた（ａ）の１種以上の成分の乾燥した粒子および場合によりまたこの顆粒をインサイチューで乾燥させる時に少なくともある程度溶媒和していたがその時点で脱溶媒を受けた（ｂ）の１種以上の成分の乾燥した粒子で全体またはほとんど全体が圧縮固化乾燥形態で一緒に保持されていることを意味する。成分（ａ）がたまたま例えば（ａ）の定義に合致する異なる２種類の成分であるならば、乾燥した粒子が本顆粒を圧縮固化乾燥顆粒形態に保持している必要があるのは、乾燥時に少なくともある程度溶媒和していたがその時点で脱溶媒を受けた（ａ）の前記成分の中の１成分のみである。（ａ）の中の他の前記成分は如何なる度合でも溶媒和している必要はない。しかしながら、それらを乾燥させた時に少なくともある程度溶媒和していたがその時点で脱溶媒を受けた（ａ）の前記２成分の乾燥した粒子が本顆粒を圧縮固化乾燥顆粒形態に保持していてもよい。そのような如何なる場合にも、（ｂ）の中の１種以上の成分の粒子が如何なる度合でも溶媒和しているか否かは任意選択であり、或はそれらが少なくともある程度溶媒和している場合でも、それらが本顆粒の圧縮固化乾燥顆粒形態の保持に何らかの様式で貢献しているか否かも任意選択である。しかしながら、それらを乾燥させた時に少なくともある程度溶媒和していたがその時点で脱溶媒を受けた成分（ｂ）の乾燥した粒子が本顆粒が圧縮固化乾燥顆粒形態に保持されることに貢献していてもよい、と言うのは、本顆粒が圧縮固化乾燥顆粒形態に保持されることに関して（ｂ）の粒子が示すそのような貢献度は任意選択であるからである。
【００１３】
本発明に従う処理を受けさせる添加剤ブレンド物の中の如何なる成分も本方法中に溶融しないことは分かるであろう。その代わりに、粒状固体と不活性な有機処理溶媒から生じさせた湿った状態のペーストに圧縮、好適には圧縮装置を用いた圧縮を受けさせるが、その圧縮を前記ペーストを生じさせる時に用いた固体が実質的に溶融しないように実施する。
【００１４】
加うるに、本顆粒の中の粒子は通常の結合剤、例えばワックス、パラフィン、脂肪酸、脂肪酸鎖もしくは脂肪アルコール鎖を有する化合物または脂肪酸の金属塩などで一緒に保持されていないことも分かるであろう。その代わりに、本顆粒における結合作用は、全体または実質的に全体が、この上に示した溶媒和もしくはある程度溶媒和していた成分（ａ）、即ち本顆粒を生じさせる時に用いた粒状の立体障害フェノール化合物１種または２種以上の乾燥および場合により用いた（ｂ）の１種以上の溶媒和もしくはある程度溶媒和していた粒状成分の乾燥によってもたらされた結合作用である。
【００１５】
本分野の通常の技術者は本開示を読むことで本発明の顆粒を生じさせる時にこの上に示した（ａ）の必ずしも全部の粒子が溶媒和もしくはある程度溶媒和している必要がないことを容易に理解するであろう。前記ペーストの中に分散させる前記（ａ）の粒子が充分な数で溶媒和もしくはある程度溶媒和しておりそして次にそれらに圧縮かつ乾燥を本顆粒に含める他の粒子と接触した状態で受けさせた時に本顆粒が一緒に保持されかつ通常の重合体添加剤ブレンド装置で用いるに充分な圧縮硬度と物理的一体性を有する顆粒が生じるならば、それで充分であろう。それと同じ考慮を溶媒和もしくはある程度溶媒和しておりそしてそれらの粒子をそのような特性を有する顆粒の形態で一緒に保持する結合作用に貢献する（ｂ）の粒子（もしあれば）にも前記度合で適用する、即ち（ｂ）の前記粒子は必ずしも全部が溶媒和もしくはある程度溶媒和している必要はなくかつ結合作用にも貢献する必要はない。本分野の通常の技術者は本開示を読むことでまた本発明の完成顆粒に入っている必ずしも全ての個々の粒子が一緒に結合している必要はないことも容易に理解するであろう。その代わりに、本顆粒の全体に渡って結合している粒子の網状組織内に単に包み込まれているか或は捕捉されている自由粒子の数は適切な少ない数であり得る。当然、適切に結合している粒子の数は本顆粒がこれを通常の重合体添加剤ブレンド装置で用いることができるような圧縮硬度および物理的一体性を示しかつ保持するに充分な数でなければならない。
【００１６】
本分野の通常の技術者は本開示を読みかつ良識および常識を適用することで異なる２種以上の立体障害フェノール化合物をこの上に示した成分（ａ）として用いる時にはまた（ａ）の前記成分の必ずしも全部が結合作用に貢献する必要はないことも容易に理解するであろう。ほんの１種類の前記成分のみがその必要な結合作用を示しそして本顆粒を通常の重合体添加剤ブレンド装置で用いることができるような圧縮硬度と物理的一体性を示す乾燥した完成顆粒の生成をもたらすに充分な量で存在していれば、それで充分である。
【００１７】
本発明の有利な特徴は、とりわけ、立体障害フェノール化合物は抗酸化剤として非常に有効であることが知られており、そしてある場合、例えば２，２’−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノールなどは紫外線安定剤として用いるに非常に有効であることが知られている点にある。実際、いろいろな立体障害フェノール化合物が重合体添加剤として実際の実施で幅広く用いられている。このように、その用いる立体障害フェノール化合物は少なくとも２つの機能：（１）脱溶媒、圧縮および／または乾燥時に結合強度を与えかつ（２）本顆粒が最終的に用いられる完成重合体に抗酸化または他の保護を与える機能を果たす望ましい添加剤成分である。
【００１８】
理論で範囲を限定するものでないが、そのような有効な証拠は、前記ペーストに入れる粒状の立体障害フェノール成分の少なくとも一部が前記処理溶媒に溶解し、それによって、圧縮および／または乾燥の結果として本添加剤の粒子を一緒に結合させる働きをする糊または接着剤を形成するか或はそれらとして働くことを示している。言い換えれば、本乾燥圧縮固化顆粒に入っている粒子は、排他的もしくは実質的に排他的に、本顆粒状添加剤組成物を生じさせる時に用いた立体障害フェノール成分１種または２種以上の少なくともある程度溶媒和していた粒子が脱溶媒を受けることで生じた接着剤によって圧縮固化乾燥顆粒形態で一緒に保持されていると見られる。本発明の顆粒状組成物のいくつかでは、この上に示した成分（ａ）が脱溶媒を受けることで生じた残留物による結合に加えて、その結合の一部は、この上に示した（ｂ）の重合体添加剤の１種以上が脱溶媒を受けることで生じた残留物の結果である可能性がある。（ａ）が脱溶媒を受けることで生じた残留物による結合に加えてそのような（ｂ）による任意の結合が存在する場合、その度合で、そのような共結合（ｃｏ−ｂｏｎｄｉｎｇ）も本発明の範囲内であるが、但し、そのようなケースでは、本顆粒の物理的一体性が実質的に排他的に（ａ）の立体障害フェノール化合物１種または２種以上が脱溶媒を受けることで生じた残留物１種または２種以上およびこの上に示した（ｂ）の重合体添加剤の１種以上が脱溶媒を受けることで生じた残留物１種または２種以上によってもたらされた乾燥した糊１種または２種以上または接着剤１種または２種以上が示す結合作用によるものであることを条件とする。そのような残留物が生じる場合、それらは個々別々の残留物であってもよいか、或はそれらは混ざり合った残留物であってもよいか、或は１種以上の個々別々の残留物と１種以上の混ざり合った残留物の組み合わせであってもよい。簡単に述べると、脱溶媒によって生じた共結合する糊１種または２種以上または接着剤１種または２種以上（もしあれば）の化学的構成は重要でないが、但し実質的な結合が（ａ）によってもたらされかつ圧縮および／または乾燥時にそのような糊１種または２種以上または接着剤１種または２種以上のいずれかが粒子を互いに一緒に結合させることで圧縮硬度と物理的一体性を示す顆粒が生じることを条件とする。
【００１９】
本明細書で用いる如き用語「実質的に排他的」は、本顆粒の物理的一体性が少なくとも主にまたは第一に（即ち最も高い度合で）（ｉ）本顆粒を生じさせる時に用いた（ａ）の立体障害フェノール化合物１種または２種以上単独または（ｉｉ）本顆粒を生じさせる時に用いた（ａ）の立体障害フェノール化合物１種または２種以上と（ｂ）の１種以上の成分の両方の溶媒和した粒子が圧縮および／または乾燥を受けることで生じた粒子の結合作用によるものであることを示している。本明細書の以下に示すように、結合剤であることが本技術分野で知られている如何なる成分もこれが機能する機構とは関係なく用いることなく望ましい圧縮硬度と物理的一体性を示す顆粒を本発明の実施で生じさせることができる。実際、本発明の方法で生じさせて用いるペーストの単独の粒状成分として立体障害フェノール化合物を用いて望ましい圧縮硬度と物理的一体性を示す顆粒を生じさせた。このように、本発明の実施で元々の状態において粘着性があるか或は柔軟である成分が溶融または可塑変形を起こすことによる結合が生じるとしても、これは偶然でありかつ最小限である。
【００２０】
本技術分野で良く知られているように、立体障害フェノール化合物は、芳香環上のヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つに立体障害有機置換基を有することを特徴とする。そのような立体障害基は、ヒドロカルビル基、またはヘテロ原子、典型的には窒素または酸素原子を１個以上含む有機基であってもよい。そのような立体障害基１種または２種以上は、一般に、炭素原子を分枝した形態で少なくとも４個含有し、特にＣ４以上の第三アルキル基、例えばｔ−ブチル、ｔ−アミル、１，１，３，３−テトラメチルブチル基などとして含有するか、或は環中の原子数が少なくとも５の環状有機基、例えばシクロペンチル、シクロヘキシルまたはフェニル基などとして含有する。
【００２１】
本顆粒を生じさせる時に用いる立体障害フェノール成分１種または２種以上の量は他の粒状添加剤成分に比べて相対的に少量であり得る。このように、本発明に従って生じさせる顆粒状添加剤に含有させる１種以上の粒状立体障害フェノール成分の量は９５重量％の如く多い量であってもよいが、本発明の乾燥圧縮固化顆粒状添加剤組成物の１種以上の前記立体障害フェノール化合物の含有量を好適には５０重量％以下、より好適には３から４０重量％の範囲、更により好適には５から３０重量％の範囲、最も好適には１５から３０重量％の範囲にして、１００重量％に対する残りを１種以上の他の種類の粒状添加剤、例えば燐含有二次抗酸化剤（ｓｅｃｏｎｄａｒｙ  ａｎｔｉｏｘｉｄａｎｔｓ）または安定剤、アミン系抗酸化剤、熱安定剤、難燃剤、難燃相乗剤、紫外線安定剤、核形成剤、酸中和剤、重合体透明化剤などにする。
【００２２】
本発明の顆粒状組成物を生じさせている時に実質的な溶融が全く起こらないようにする目的で、本顆粒を生じさせる時に用いる粒状成分の各々が少なくとも５０℃、より好適には少なくとも１００℃、最も好適には少なくとも１５０℃の融点または初期溶融温度を示すのが好適である。このことに一致して、用いる処理溶媒は、そのような粒状成分の混合物が示す最も低い融点もしくは初期溶融温度より低い温度で蒸発、好適には通常の大気圧下で蒸発し得る不活性な有機溶媒である。本発明の顆粒もしくはペレット組成物を生じさせる時に用いる操作を全部そのような組成物を生じさせる時に用いる如何なる添加剤成分も実質的に溶融しないように実施することから、これらの粒子を一緒に結合させる時に溶融による接着は利用されない。また、最初から粘性があるか或は柔軟な成分が可塑変形を起こすことによる粒子の結合も全く関与しない、と言うのは、そのような様式で機能することが知られている如何なる成分も本発明に従う処理を受けさせる混合物に存在させる必要がないからである。
【００２３】
本発明の顆粒状添加剤組成物を生じさせる時に用いるペーストを生じさせる時に使用する粒状成分の粒子サイズは、これらの粒子の大きさが生じさせる顆粒またはペレットほど大きくないか或はそれより大きくない限り重要でない。従って、本明細書で用いる如き用語「粒状」は、大きさが微細粉末から小さい粒子に至る範囲であってもよい粒子を指し、簡単に述べると、それは所望サイズの顆粒に変換可能な如何なる粒子サイズであってもよい。
【００２４】
本発明に従って生じさせる顆粒の大きさは、重合体のブレンドおよび／または成形または押出し処理操作に関連して用いられる通常の添加剤ブレンド装置または添加剤供給装置で用いるに適した如何なる大きさであってもよい。加うるに、本顆粒の形状は、円柱形ペレット、球形ペレット、錠剤またはフレークなどの如き適切ないろいろな形状のいずれであってもよい。かつ、本顆粒は形状および大きさが如何なる形状および大きさであろうとも、あまり粉じんを発生しない特徴を有していて粘着性を示さずかつ自由流れすべきである。本発明の好適な顆粒が示す圧縮硬度は本明細書の以下に記述する試験手順で測定して少なくとも１センチメートル当たり１．７８７キログラム（１インチ当たり１０ポンド）である。
【００２５】
本発明の実施で用いる前記（ａ）の立体障害フェノール化合物には、単核フェノール化合物および多核フェノール化合物が含まれ、これらが示す融点もしくは初期溶融温度は好適には少なくとも５０℃である。このような初期溶融温度は、勿論、融点とは異なる溶融範囲を示す成分に適用可能であり、従って、初期溶融温度は、ある温度範囲に渡って溶融する成分が溶融し始める時の最も低い温度である。非常に適切な数多くの立体障害フェノール化合物を市場で入手することができる。少なくとも５０℃の融点もしくは初期溶融温度を示す適切な立体障害フェノール化合物は、とりわけ、２−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メトキシフェノール、２−ｔ−ブチルヒドロキノン、２−フェニルフェノール、２，６−ジフェニルフェノール、１−イソプロピル−２−ナフトール、２−イソプロピル−１−ナフトール、１−ｔ−ブチル−２−ナフトール、２−ｔ−ブチル−１−ナフトール、２，２’−メチレンビス（６−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（６−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール）、４，４’−メチレンビス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノ−ｐ−クレゾール、２，２’−メチレンビス［６−（２Ｈ−ベンゾトリアゾール−２−イル）−４−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノール、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート、結晶性テトラキス［３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシメチル］メタン、アクリル酸２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニル、２，４−ビス（ｎ−オクチルチオ）−６−（４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）−１，３，５−トリアジン、１，６−ヘキサンジイルビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニルプロピオネート）、２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、ｎ−オクタデシル−３−（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２−ビス［３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロピオニルオキシエトキシフェニル］プロパン、１，２−エタンジイルビス（オキシ−２，１−エタンジイル）−３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニルプロピオネート（別称：トリエチレングリコール−ビス［３−（３’−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート）および１，５−ビス（３’，５’−ジ−ｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニルプロピオニルオキシ）−３’−チオペンタンなどの如き化合物である。
【００２６】
立体障害フェノール化合物は、典型的に、ヒドロキシル基に対してオルソ位に位置する炭素原子の少なくとも１つが炭素原子数が少なくとも３、より好適には少なくとも４の置換基を有するヒドロキシフェニル基を分子中に少なくとも１個含有する化合物である。しばしば、前記ヒドロキシル基に対してオルソ位に位置する２個の炭素原子が置換基を有し、それらの中の少なくとも１つは炭素原子を少なくとも３、より好適には少なくとも４個有する。そのようなオルソ置換ヒドロキシフェニル部分は、必ずしもではないが、しばしば、例えば米国特許第２，９６２，５３１号に記述されている２，６−ジアルキル−４−ヒドロキシベンジル置換アミン、米国特許第３，０２６，２６４号に記述されている２，６−ジアルキル−４−ヒドロキシベンジル置換トリアルキルベンゼンおよび米国特許第３，５３１，４８３号に記述されている２，６−ジアルキル−４−ヒドロキシベンジル置換イソシアヌレートの場合のように、別の炭素原子と結合している（例えば２，６−ジアルキル−４−ヒドロキシベンジル基として）。その２，６−ジアルキル−４−ヒドロキシフェニル部分が別の炭素原子と結合していない場合、それは例えば２−メチル−６−（１，１，３，３−テトラメチルブチル）フェノールの場合のように水素原子と結合していてもよいか、或は炭素でない他のある種の原子、例えば酸素原子、窒素原子または燐原子とより大きな分子の一部、例えばエーテル、アミン、三価もしくは五価燐のエステル化酸（ｅｓｔｅｒｉｆｉｅｄ  ａｃｉｄ）の一部として結合していてもよい。ヒドロキシル基に対するオルソ位の少なくとも１つが第三アルキル基で置換されているヒドロキシフェニル基を分子中に少なくとも１つ含有する化合物がより好適である。ヒドロキシル基に対するオルソ位の各々が第三アルキル基、例えば第三ブチル基などで置換されているヒドロキシフェニル基を少なくとも１つ含有する化合物が更により好適である。
【００２７】
好適な化合物のいくつかの例は下記の通りである：
Ａ．  ３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロケイ酸オクタデシル［これは５０−５５℃（１２２−１３１度Ｆ）の融点を示し、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｔａｒｒｙｔｏｗｎ、ニューヨーク）の製品であり、商標Ｉｒｇａｎｏｘ  １０７６の下で入手可能である］；
Ｂ．  テトラキス［メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート）］メタン［これは１１０−１２℃（２３０−２５７度Ｆ）の融点を示し、Ｇｒｅａｔ  Ｌａｋｅｓ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｗｅｓｔ  Ｌａｆａｙｅｔｔｅ、インディアナ）またはＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｔａｒｒｙｔｏｗｎ、ニューヨーク）の製品であり、そしてそれぞれ商標Ａｎｏｘ  ２０またはＩｒｇａｎｏｘ  １０１０の下で入手可能である］；
Ｃ．  １，３，５−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレート［これは２１８−２２４℃（４２４．５−４３３．５度Ｆ）の融点を示し、Ａｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｒｉｃｈｍｏｎｄ、バージニア）の製品で商標ＥｔａｎｏｘＲ  ３１４抗酸化剤の下で入手可能であるか、或はＣｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｔａｒｒｙｔｏｗｎ、ニューヨーク）の製品で商標Ｉｒｇａｎｏｘ  ３１１４の下で入手可能である］；
Ｄ．  １，３，５−トリス−（４−ｔ−ブチル−３−ヒドロキシ−２，６−ジメチルベンジル）−１，３，５−トリアジン−２，４，６−（１Ｈ，３Ｈ，５Ｈ）−トリオン［これは１５５−１５９℃（３１１−３１８度Ｆ）の融点を示し、Ｃｙｔｅｃ（Ｓｔａｍｆｏｒｄ、コネチカット）の製品で商標Ｃｙａｎｏｘ  １７９０の下で入手可能である］；
Ｅ．  チオジエチレンビス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ）ヒドロシンナメート［これは６３℃（１４５度Ｆ）の融点を示し、Ｃｉｂａ  Ｓｐｅｃｉａｌｔｙ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ（Ｔａｒｒｙｔｏｗｎ、ニューヨーク）の製品で商標Ｉｒｇａｎｏｘ  １０３５の下で入手可能である］；および
Ｆ．  １，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン［これは２４４℃（４７１度Ｆ）の融点を示し、Ａｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ（Ｒｉｃｈｍｏｎｄ、バージニア）の製品で商標ＥｔａｎｏｘＲ  ３３０抗酸化剤の下で入手可能である］；
そのような好適な立体障害フェノール化合物の中で１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼンおよび１，３，５−トリス−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアネヌレートが最も好適である。
【００２８】
参照を容易にする目的で、本明細書で成分（ａ）として用いる立体障害フェノール化合物をこれを単独で用いるか或は２種以上の前記化合物の組み合わせとして用いるかに拘わらず本明細書では以降時には「フェノール成分」と呼ぶ。
【００２９】
この上に示した（ｂ）の成分１種または２種以上、即ちこの上に示した（ａ）の１種以上の成分とは異なる１種以上の粒状添加剤として多種多様な粒状重合体添加剤のいずれも使用可能である。この上に示した（ｂ）の１種以上の成分を選択する時に用いる判断基準は、その成分が前記処理溶媒の沸点または最終沸騰範囲より高くかつ（ａ）と（ｂ）の混合物が混合、圧縮および乾燥段階中にさらされる最も高い温度より高い融点もしくは初期溶融温度（好適には少なくとも５０℃、より好適には少なくとも１００℃、最も好適には少なくとも１５０℃の融点もしくは初期溶融温度）を示す粒状の添加剤であることと、それが処理中にそれに他の粒状物質が例えば加圧下の可塑変形などで何らかの有意な度合で粘着または埋め込まれると言った粘着性も柔軟性も示さない物質であること、そしてそれが用いられる完成重合体の処理性、特性および／または性能を向上させる添加剤として用いるに適することにある。このように、一般的には、成分（ｂ）として用いる粒状の添加剤１種または２種以上は、前記ペーストの圧縮および乾燥で用いるように選択した個々の条件下で溶融することがない自由流れする粒状添加剤であるべきである。使用可能な種類の重合体添加剤はとりわけフェノールでない抗酸化剤、紫外線もしくは光安定剤、核形成剤、酸中和剤、重合体透明化剤、難燃剤、難燃相乗剤、充填材および補強剤、金属不活性化剤または不動態化剤ばかりでなく他のいろいろな機能的添加剤である。本技術分野にはそのような判断基準を満足させる重合体添加剤に関する情報が豊富に存在しており、従って、本開示にそのような添加剤の膨大なリストによる負担を負わせてもほとんど何も得られないであろう。最近の特許である米国特許第６，０６０，５４３号に、典型的な重合体添加剤の充分以上の（ｍｏｒｅ−ｔｈａｎ−ａｄｅｑｕａｔｅ）リストが与えられており、そのリストから前記判断基準に合致する成分を選択することができるであろう。このように、前記特許のコラム３４の２８行からコラム３７の３５行に示されている開示の中に適切な非立体障害（ｎｏｎ−ｓｔｅｒｉｃａｌｌｙ−ｈｉｎｄｅｒｅｄ）抗酸化剤ばかりでなく成分（ａ）として用いることを考慮することができる立体障害フェノールを見つけだすことができるであろう。前記特許のコラム３７の３６行からコラム４０の２行に紫外線吸収剤および光安定剤のリストがあり、このリストから前記判断基準に合致する成分を見つけだすことができるであろう。前記特許のコラム４０の３−１２行に示されている開示の中に適切な金属不活性化剤または不動態化剤を見つけだすことができるであろう。前記特許のコラム４２の３１行から３８行に核形成剤が挙げられておりそしてコラム４２の３９行から４３行に充填材および補強剤が挙げられており、それらから前記判断基準に合致する種類の成分を選択することができるであろう。前記特許のコラム４１の４９行から６７行そしてコラム４２の２９行から３０行に示されているリストの中に適切なチオ相乗剤（ｔｈｉｏｓｙｎｅｒｇｉｓｔｓ）、過酸化物捕捉剤、ポリアミド安定剤および基本的共安定剤（ｂａｓｉｃ  ｃｏ−ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒｓ）を見つけだすことができるであろう。前記リ���トから選択した各成分は前記判断基準を満足させるべきであることを特記する。
【００３０】
本発明の組成物を生じさせる時に用いることができる種類の成分（ｂ）の添加剤の非限定例のいくつかには下記が含まれる：
Ａ）燐含有安定剤もしくは二次抗酸化剤［これは、例えば米国特許第４，０９４，８５５号、４，９２９，６５４号または４，９５６，４０６号に記述されている如き有機ホスファイト、米国特許第４，２３３，２０７号または４，９１２，１５５号に記述されている如き有機ホスホナイト、そして米国特許第３，７３７，４８６号または４，５２４，１６７号に記述されている如き有機ホスホネートが含まれる］。用いることができる適切な有機燐化合物の具体的非限定例のいくつかにはトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト；ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト；テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト；２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル−２−ブチル−２−エチル−１，３−プロパンジオールホスファイト；エチルビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）ホスファイト；３，９−ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）−２，４，８，１０−テトラオキサ−３，９−ジホスファスピロ［５．５］−ウンデカン；３，９−トリス（２，４，６−トリス−ｔ−ブチルフェノキシ）−２，４，８，１０−テトラオキサ−３，９−ジホスファスピロ［５．５］ウンデカン；２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フルオロホスホナイト；２，２’，２”−ニトリロ［トリエチル−トリス（３，３’，５，５’−テトラ−ｔ−ブチル−１，１’−ビフェニル−２，２’−ジイル）］ホスファイト；ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボメトキシフェニル）ホスホロクロロダイト；ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボ−２’，４’−ジ−ｔ−ブチルフェノキシフェニル）ホスホロクロロダイト；ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルカルボメトキシフェニル）ホスホロクロロダイト；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−ベンゾエートの４，４−ジメチル−２，６−ジオキサホスファイト；２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエートの環状エチレンホスファイト；ｎ−オクチル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエートの環状エチレンホスファイト；Ｏ−アセチルビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボメトキシフェニルエステル）ホスファイト；ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボメトキシフェニルエステル）ホスホン酸；Ｏ−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）フェニルホスホノクロリダイト；Ｏ−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）−Ｏ’−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）フェニルホスホナイト；Ｏ−（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）−Ｏ’−（２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル）フェニルホスホナイト；Ｏ−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）−Ｏ’−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボメトキシフェニル）−フェニルホスホナイト；Ｏ−（２，４，６−トリ−ｔ−ブチルフェニル）フェニルホスホナイト；Ｏ，Ｏ’−ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−カルボメトキシフェニル）フェニルホスホナイト；およびビス（２，４−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトが含まれる。望まれるならば、２種以上のそのような化合物の混合物を用いることも可能である。好適な燐添加剤はトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト（融点：約１８２−１８８℃）およびビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト（融点：約１６０−１７５℃）であり、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイトが最も好適である。
Ｂ）１種以上の粒状立体障害アミン系安定剤、例えばビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）セバケート、ビス（２，２，６，６−テトラメチル−４−ピペリジニル）スクシネート、そして米国特許第５，５９７，８５７号のコラム４の２９行からコラム２３の３６行の節に示されている安定剤から選択されて前記判断基準に合致する同様な安定剤など。
Ｃ）１種以上の粒状核形成剤、例えば２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）燐酸ナトリウム、アジピン酸ナトリウム、ジフェニル酢酸ナトリウムおよび安息香酸ナトリウムなど。安息香酸ナトリウムが好適な核形成剤である。
Ｄ）１種以上の粒状重合体透明化剤、例えば１，３：２，４−ビス（３，４−ジメチルベンジリデン）ソルビトール（Ｍｉｌｌａｄ  ３９８８；Ｍｉｌｌｉｋａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）、１，３：２，４−ビス（ｐ−メチルベンジリデン）ソルビトール（Ｍｉｌｌａｄ  ３９４０；Ｍｉｌｌｉｋａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）および１，３：２，４−ジ−Ｏ−ベンジリデンソルビトール（Ｍｉｌｌａｄ  ３９０５；Ｍｉｌｌｉｋａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ）など。
Ｅ）１種以上の粒状酸中和剤、例えば金属の酸化物（例えば酸化亜鉛、酸化マグネシウムおよび二酸化チタン）、金属の炭酸塩（例えば炭酸カルシウムおよび炭酸マグネシウム）そして天然もしくは合成ヒドロタルサイト（例えばマグネシウムヒドロタルサイト、例えばＤＨＴ−４Ａ、ＤＨＴ−４Ｖ、ＤＨＴ−４Ｃ（全部Ｋｙｏｗａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏから入手可能）；Ｈｙｓａｆｅ  ５３９およびＨｙｓａｆｅ  ５３０（Ｊ．Ｍ．Ｈｕｂｅｒ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎから入手可能）；Ｌ−５５Ｒ酸中和剤（Ｒｅｈｅｉｓ  Ｉｎｃ．から入手可能）；および亜鉛ヒドロタルサイト、例えばＺＨ４−Ａ（Ｋｙｏｗａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｃｏから入手可能）など。好適な酸中和剤はＤＨＴ−４Ａ、ＤＨＴ−４ＶおよびＤＨＴ−４Ｃである。
Ｆ）１種以上の粒状難燃剤、例えばデカブロモジフェニルオキサイド、テトラブロモビスフェノール−Ａ、ヘキサブロモシクロドデカン、ＳＡＹＴＥＸ（商標）８０１０（商標）難燃剤、特許権のある構造を有する臭素化芳香族化合物（Ａｌｂｅｍａｒｌｅ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）、テトラデカブロモジフェノキシベンゼン、テトラブロモシクロオクタン、エチレンビステトラブロモフタルイミド、テトラブロモ−ビスフェノール−Ａのビス（２，３−ジブロモプロピルエーテル）、テトラブロモビスフェノール−Ｓのビス（２，３−ジブロモプロピルエーテル）、ヘキサブロモベンゼン、メラミン、ポリ燐酸アンモニウム、そして粒状の有機燐難燃剤、例えば高融点の窒素含有ジホスフィン化合物、例えば米国特許第５，２８１，６３７号に記述されている化合物など。
Ｇ）１種以上の粒状難燃相乗剤、例えば三酸化アンチモン、アンチモン酸ナトリウムおよびホウ酸ナトリウムなど。
Ｈ）１種以上の粒状熱安定剤、例えばジブチル錫メルカプトプロピオネート（Ｂａｒｏｓｔａｂ  Ｍ３６；Ｂａｒｌｏｃｈｅｒ  ＧｍｂＨ）、ジオクチル錫メルカプトプロピオネート（Ｂａｒｏｓｔａｂ  ＯＭ３６；Ｂａｒｌｏｃｈｅｒ  ＧｍｂＨ）および高分子量のジブチル錫マレエート（Ｂａｒｏｓｔａｂ  ＭＳ；Ｂａｒｌｏｃｈｅｒ  ＧｍｂＨ）など。
Ｉ）１種以上の粒状充填材もしくは補強剤、例えばシリカ、アルミナ、シリカ−アルミナ、天然および合成ゼオライト、モントモリロナイト、短ガラス繊維および金属ホイスカなど。
【００３１】
本発明の顆粒にした製品を生じさせる時に前記フェノール成分を結合量（ｂｉｎｄｉｎｇ  ｑｕａｎｔｉｔｙ）、即ち乾燥段階が完了した時点で通常の取り扱い、輸送、そして溶融状態の重合体ブレンド物を成形または押出し処理する時に用いるに適した乾燥した重合体ブレンド物を生じさせる時に用いられる混合操作に耐えるに充分な圧縮硬度と物理的一体性を有する顆粒が生じるに充分な量で用いる。乾燥させた顆粒状製品に入っているフェノール成分の含有量を少なくとも３重量％にするのが好適である。フェノール成分の含有量を少なくとも５重量％にするのがより好適であり、少なくとも１０重量％の含有量が更により好適である。最も好適には、フェノール成分の含有量を少なくとも１５重量％にする。
【００３２】
用いる処理溶媒は、好適には、使用するフェノール成分が溶媒１リットル当たり５グラムの最低限の溶解度を示す溶媒である。より好適には、フェノール成分が溶媒中で示す最低限の溶解度はペーストを生じさせる温度において溶媒１リットル当たり１０グラム、最も好適には溶媒１リットル当たり２０グラムである。しかしながら、好適には、この使用する溶媒は、フェノール成分の溶解を制限する溶媒である。このように、フェノール成分の最大溶解度が溶媒１リットル当たり３００グラムのフェノール成分である溶媒を用いるのが望ましく、最大溶解度が１リットル当たり２００グラムであるのがより望ましく、最大溶解度が１リットル当たり１００グラムであるのが最も望ましい。前記溶解度は好適には２０℃から７０℃の範囲の温度で測定した溶解度であり、最も好適には、前記ペーストから顆粒を生じさせる時の温度で測定した溶解度である。
【００３３】
溶解度がこの上に示した最大値よりも大きいフェノール成分／処理溶媒対を用いたとしても原則として本発明の方法に従う顆粒またはペレットを生じさせることができることを注目すべきである。たいていは、適切なペーストがもたらされるように溶媒濃度の調節を実施することができる。
【００３４】
そのようなペーストを生じさせる時、（ａ）の粒状成分と（ｂ）の粒状成分の各々を乾式ブレンダー（ｄｒｙ  ｂｌｅｎｄｅｒ）の中で一緒に乾式ブレンドすることで実質的に均一な混合物を生じさせた後、処理溶媒を添加しそしてその結果として生じた湿った状態の混合物を混合して実質的に均一なペーストを生じさせるのが好適である。しかしながら、他の添加様式を用いることも可能である。例えば、顆粒にすべき混合物、例えばフェノール成分と高融点の酸中和剤と高融点の核形成剤と処理溶媒の混合物などを生じさせる時には、その処理溶媒を添加する前に乾燥した成分を一緒にしておく必要はない。その代わりに、酸中和剤と核形成剤を混合して混合物を生じさせた後、これに溶媒およびフェノール成分を同時またはいずれかの順で添加することも可能である。望まれるならば、乾燥した１つの成分を処理溶媒と一緒にした後、他の乾燥した２成分を添加することも可能である。更に別のアプローチは、顆粒を生じさせる直前に前記材料を少量づつ連続的に一緒にするアプローチである。簡単に述べると、添加の順も様式も全く重要でなく、実質的に均一なペーストの生成をもたらす如何なる方法も使用可能である。
【００３５】
添加の順にも様式にも関係なく、顆粒過程を受けさせる前のペーストの中にフェノール成分が実質的に均一に分散するようにフェノール成分を他の粒状成分１種または２種以上と一緒にむらなく分散させるのが好適である。
【００３６】
生じさせるべきペーストに１種以上の酸中和剤、重合体透明化剤および／または核成形剤である成分を含有させる場合には、フェノール成分がペーストを生じさせる温度の処理溶媒に溶解し得るのが非常に好適である。他のいずれかの粒状成分がペーストを生じさせる時の温度の処理溶媒に溶解し得る場合、そのような溶解によって必ずしも結果として生じる顆粒の圧縮硬度が低くなることはないであろう。
【００３７】
その上、用いるフェノール成分が２種以上の立体障害フェノール化合物の混合物または組み合わせの場合、そのような立体障害フェノール化合物の１つのみが前記範囲内の溶解度を示すならば、本発明の低粉じん（ｌｏｗ  ｄｕｓｔ）組成物を生じさせることができる。
【００３８】
用いる粒状成分の最も低い融点もしくは溶融範囲より低い温度で蒸発し得る幅広く多様な不活性有機処理溶媒のいずれも使用可能である。例えば、融点が最も低い成分が例えば５５℃で溶融する場合、その使用する処理溶媒は５５℃より低い温度において、好適には周囲の大気圧下で全体が蒸発し得るべきである。しかしながら、必要または望まれるならば、乾燥を減圧下で実施してもよいが、但し、かける真空によって成形顆粒の明らかな崩壊（ｄｅｃｏｍｐａｃｔｉｏｎ）がもたらされることがないことを条件とする。
【００３９】
使用可能な種類の処理溶媒の非限定例には、炭化水素、例えばアルカン、シクロアルカン、アルケン、シクロアルケン、および芳香族炭化水素など、ハロゲン置換炭化水素、エーテル、アルコールおよびケトンが含まれる。そのような溶媒の説明的例のいくつかにはペンタン、ヘキサン、イソペンタン、ヘプタン、イソヘキサン、２−メチルヘプタン、シクロペンタン、シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサン、ベンゼン、トルエン、クロロホルム、塩化メチレン、ジエチルエーテル、２−エトキシプロパン、テトラヒドロフラン、１，４−ジオキサン、エチルアルコール、イソプロピルアルコール、アセトン、メチルエチルケトンおよびこれらの混合物が含まれる。ヘキサン、イソヘキサンおよびシクロヘキサンが好適である。
【００４０】
それにも拘らず、粒状成分の全部が１５０℃を有意に超える、例えば１８０℃以上の融点もしくは初期溶融温度を示す場合には、大気圧下１５０℃未満の温度で完全に蒸発し得る不活性な有機溶媒である処理溶媒を用いるのが好適である。そのような場合には大気圧下１５０℃を超える沸点または最終沸騰温度を示す不活性な処理溶媒を用いることも可能ではあるが、そのようなより高い沸点を示す溶媒を用いる時にはより高価な乾燥方法および装置、例えば処理すべき粒状物の融点または最低溶融温度に応じて真空乾燥などを用いる必要があり得る。その上、真空乾燥を用いると、それを適切に制御した条件下で実施しない限り、湿った状態の圧縮された顆粒の崩壊がいくらか起こる可能性がある。
【００４１】
顆粒過程中、フェノール成分と他の粒状重合体添加剤１種または２種以上と処理溶媒を実質的に均一なペーストに変換する。このペーストの粘ちょう度は、過度に高い操作圧力（ｏｐｅｒａｔｉｎｇ  ｐｒｅｓｓｕｒｅｓ）も温度もかける必要なく押出し処理可能な粘ちょう度であるのが好適であり、そのような過度に高い操作圧力または温度にすると結果として溶融および／または融解がもたらされてしまうであろう。従って、湿った状態のペーストを処理しそしてダイスプレス（ｄｉｅ  ｐｒｅｓｓ）に通して押出し処理する場合には、装置の内部温度およびペーストの温度が当該粒子の溶融および融解が起こり得る温度より低い温度に保たれるように顆粒過程を実施すべきである。操作をそのような様式で実施するに適した方法は勿論本分野の通常の技術者に良く知られている。
【００４２】
使用する（ａ）および（ｂ）の選択した粒状添加剤成分と処理溶媒の比率は、如何なる成分の溶融も起こることなく圧縮可能もしくは圧縮固化可能で成形可能なペーストが生じるならば如何なる比率であってもよい。適切なペーストを生じさせる時に用いるに適した比率の範囲を決して限定するものでないが、一般に、溶媒と全添加剤の重量比を溶媒が全添加剤１００重量部当たり３から２０重量部の範囲になるようにするのが好適である。全添加剤は、ペーストそして結果として得る顆粒もしくはペレットを生じさせる時に用いる粒状添加剤の全部を意味する。
【００４３】
ペースト（溶媒で湿っている添加剤粉末混合物）から顆粒を生じさせる時に１種以上の顆粒方法が使用可能である。最も便利な方法の１つは、ペーストを適切な大きさの穴が開いているダイスプレート（ｄｉｅ  ｐｌａｔｅ）に通して押出すことで１本以上のストランドまたは「ヌードル」を生じさせ、それを切断して所望長さのペレットにする。そのようなペレットは典型的に円柱形であり、その断面の大きさおよび形状は前記ダイスプレートに開いている穴の特徴で決まる。このペレットの断面形状は一般にこれの圧縮硬度に大きな影響を与えず、従って、顆粒混合物の粉じん特性にも大きな影響を与えない。幅広い範囲の断面形状を用いることができる。適切な断面形状には円形、楕円形、三角形、長方形、五角形、六角形、他の多角形および半円形、そして湾曲した辺を１つ以上有する他の形状が含まれる。その断面積は１から７５平方ミリメートルの範囲が好適である。３から２０平方ミリメートルの範囲の断面積がより好適である。３から９平方ミリメートルの範囲の断面積が最も好適である。ペレットの長さの分布が有効ペレット直径の０．５から１０倍の範囲であるのが望ましく、ペレットの直径の１から５倍の範囲の平均ペレット長が望ましく、２から３倍の範囲のペレット平均長が最も望ましい。「有効ペレット直径」は、当該ペレットの最大断面寸法を意味する。例えば、円柱形ペレットの場合の有効ペレット直径はこれの円形断面の直径である一方、正方形のペレットの場合の有効ペレット直径はこれの正方形断面の１つの隅から相対する隅に至る対角線の距離である。
【００４４】
円柱形のペレットを生じさせるのが便利であり、従って好適である。しかしながら、ダイスプレートを用いて生じさせる円柱形ペレットの代わりまたはそれに加えて他の顆粒方法を用いることも可能である。例えば、円柱形ペレットをおおよそ球形のペレットに変換する目的でＭａｒｕｍｅｒｉｚｅｒ（ＬＣＩ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）を用いることも可能である。このようにして生じさせたペレットの好適、より好適および最も好適な断面積はこの上に記述した如き押出し処理ペレットの場合と同様である。
【００４５】
本発明の方法で製造した顆粒は、典型的に、粉じんを発生する度合が極めて低い特徴を有すると言った利点を与える。しかしながら、ある場合には、顆粒過程自身によって壊れた顆粒または粉じんを発生する他の微細物がいくらか生じる可能性があることから、そのような場合には、大きさが０．２５ミリメートル未満の粒子を除去するのが望ましい。これは、乾燥した顆粒を開口部が０．２５ミリメートルのスクリーン、例えば米国標準番号６０のスクリーンなどでふるい分けすることで容易に達成可能である。望まれるならば、そのような小さい粒子を除去する目的で他の適切な顆粒分級方法を用いることも可能である。粉じん発生の度合が低いことが本顆粒の使用者に重要な場合には、本顆粒に含まれる０．２５ミリメートル未満の粒子の量が多くて３重量％にするのが望ましい。本発明の好適な低粉じん顆粒が含有する０．２５ミリメートル未満の粒子の量は０．５重量％以下、より好適には０．１重量％以下である。
【００４６】
前記ペーストから顆粒もしくはペレットを生じさせる圧縮もしくは圧縮固化かつ成形を好適にはペレットミル（ｐｅｌｌｅｔ  ｍｉｌｌ）、即ち典型的には内容物をローラーで混練りしそしてその内容物をダイスのオリフィスに通す装置を用いて実施する。そのようなペレットミルを典型的には周囲の室温（例えば２０℃）から使用する処理溶媒の沸騰温度より５℃低い温度（これは逆にペーストに入っている全ての粒状物が示す溶融温度の中の最も低い溶融温度より低い温度である）に至る範囲のダイス温度で操作する。例えば、使用する処理溶媒がシクロヘキサン（沸点＝８１℃）の場合には、ダイスの温度を典型的に２０から７６℃の範囲にすべきである。ペレットの成形または生成を行っている時に前記処理溶媒の少なくともいくらかがペレットの中に残存することを確保する目的で、前記ペレットミルを、好適には、当該処理溶媒の通常の沸騰温度より少なくとも１０℃低い、より好適には少なくとも２０℃低いダイス温度で操作する。ペレットミルには典型的に外部のヒーターも内部のヒーターも電気もしくは電子温度制御も備わっていないことから、ペーストがダイスのオリフィスを通って流れることに伴って発生する摩擦による加熱速度と前記ペレットミルから自然に失われる熱の間の均衡によって、所定ペースト組成の実際のダイス温度が決まる。実際には、所定組成に関して２つの基本的操作変数（ｏｐｅｒａｔｉｎｇ  ｖａｒｉａｂｌｅｓ）を下記の如く適切に設定することで所望のダイス温度を達成する：１）処理溶媒の濃度（ダイスの温度は溶媒の濃度を高くするにつれて低くなる）、そして２）アスペクト比（ａｓｐｅｃｔ  ｒａｔｉｏ）［即ち、仕事長（ｗｏｒｋｉｎｇ  ｌｅｎｇｔｈ）（また「プレスウエイ（ｐｒｅｓｓｗａｙ）」長とも呼ばれる）をダイスの穴の直径で割った比率］。ダイスの温度は典型的にアスペクト比を大きくするにつれて高くなる。ダイスの温度はまたペレットミルの他の操作パラメーター（例えばローターの速度またはペーストの供給速度）の影響も受け得るが、それらがダイスの温度に対して与える影響は一般にペーストに入っている溶媒の濃度およびダイス穴のアスペクト比に比べて相対的に小さい。
【００４７】
圧縮もしくは圧縮固化かつ成形で前記ペーストから顆粒もしくはペレットを生じさせる時に用いることができる他の種類の装置にはペースト押出し処理機および粉末押出し処理機が含まれる。このような装置は典型的に内容物をダイスの穴に通す時にこの目的でローラーを用いるのではなく回転するスクリューの作用が用いられることを除いてペレットミルと同様な様式で作動する。
【００４８】
本発明の実施で圧縮もしくは圧縮固化かつ成形を受けさせるペーストの温度は本顆粒もしくはペレットの溶融温度またはこれに入っている固体状の添加剤成分１種または２種以上のいずれの溶融温度よりも高い温度であってはならない。
【００４９】
圧縮もしくは圧縮固化かつ成形はいずれの順で実施されてもよいことは理解および評価されるであろう。このように、湿った状態のペーストを大型の顆粒形態に成形した後、その大型の顆粒に圧縮を受けさせて圧縮固化顆粒を生じさせることも可能である。しかしながら、典型的には、湿った状態のペーストを例えば押出し処理などでダイスのオリフィスに通すことでそれに圧縮を受けさせた後、その押出し処理品を切断して成形することで顆粒にする。
【００５０】
顆粒操作を受けさせる前の溶媒で湿った状態の混合物では、その湿った状態のペースト混合物に入っている処理溶媒の重量パーセントを１から２０重量％の範囲、好適には２から１０重量％の範囲にするのが好適である。最も好適には、顆粒操作を受けさせる前の湿った状態のペースト混合物が含有する処理溶媒の量を５から１０重量％の範囲にする。
【００５１】
本顆粒は（ａ）成分１種または２種以上と（ｂ）成分１種または２種以上の相対的比率の点で多様であり得る。例えば、これらの成分を（ａ）：（ｂ）の重量比が９９．９：０．１の如く高い比率で用いることも可能であるが、通常は前記比率を５０：５０以下にし、典型的には３：９７から４０：６０の範囲にする。好適には、前記（ａ）：（ｂ）の重量比を５：９５から３０：７０の範囲、最も好適には１５：８５から３０：７０の範囲にする。本発明の１つの態様では、本顆粒に入っている固体の全部が（ａ）の粒子、即ち１種以上の立体障害フェノール化合物であり、ここで、前記組成物の中の粒子は、排他的もしくは実質的に排他的に、（ａ）の少なくともある程度溶媒和していた１種以上の成分の粒子が脱溶媒をインサイチューで受けた粒子の乾燥した表面が一緒に接触しかつ場合により（ｂ）の少なくともある程度溶媒和していた１種以上の成分の粒子が脱溶媒をインサイチューで受けた粒子の乾燥した表面が一緒に接触することで圧縮固化乾燥顆粒形態で一緒に保持されている。
【００５２】
本顆粒もしくはペレットを使用または貯蔵する前に前記処理溶媒の全部またはほぼ全部を乾燥で除去すべきである。溶媒が残存している場合、それの量は典型的に痕跡量、例えば残存する処理溶媒の量は１００ｐｐｍ（重量／重量）以下であろう。その乾燥過程は室温または高温で実施可能であり、６０℃から１０５℃の範囲の温度が最も便利であるが、但し、勿論、その乾燥の温度が本顆粒の溶融温度より高くなくまたこれに入っている添加剤成分１種または２種以上のいずれの溶融温度よりも高くないことを条件とする。数多くの種類の乾燥器が適切であり、例えば強制空気オーブン、真空オーブン、流動床乾燥器、Ｗｙｓｓｍｏｎｔ乾燥器またはベルトドライヤー（ｂｅｌｔ  ｄｒｙｅｒ）などが適切である。勿論、圧縮された湿った状態の顆粒を乾燥させる時にそれにかける圧縮力下に置く必要はないことは理解されるであろう。また、乾燥させた顆粒は本質的に成分（ａ）と（ｂ）で構成されており、それが修飾を受けている度合は、溶媒和、脱溶媒および圧縮がそれらの元々の物理的状態および／または化学的組成に影響を与える可能性があるが、もしあるとすれば、その度合のみであることも理解されるであろう。一般に言って、本発明の乾燥した顆粒組成物を生じさせる時に用いるペーストに成分（ａ）および（ｂ）および処理溶媒以外の如何なる成分も存在させない。本発明の組成物に液体を重合体添加剤として含有させるのが望ましい場合、それは前記処理溶媒と一緒に単相液を形成すべきでありかつペーストの処理にも乾燥させた本顆粒の特性にも悪影響を与えるべきでない。加うるに、何らかのそのような液体を重合体添加剤として用いる場合、それらは如何なる結合特性も有するべきでないか或は実質的に有するべきでなく、かつ乾燥と圧縮固化を受けた本顆粒を生じさせる時に用いる乾燥条件下で乾燥され得るべきである。通常は、そのように最初は液状の乾燥した結合しない重合体添加剤の量を乾燥残留物を基準にして乾燥させた完成顆粒の２０重量％以下にすべきである。
【００５３】
顆粒状材料が粉じんを発生する傾向を示す適切な指数は粒子の圧縮硬度である。本明細書で用いる如き用語「圧縮硬度」を当該顆粒の耐砕け易さ（ｆｒｉａｂｉｌｉｔｙ  ｒｅｓｉｓｔａｎｃｅ）の尺度として定義し、これを
１）パッドが付いていない（ｕｎｐａｄｄｅｄ）２枚の平行な鋼板の間に顆粒をペレットの長さ寸法が鋼板に平行になるように置き、
２）下方の板を固定した状態で保持しながら上方の板に負荷をかけてペレットが崩壊し始めるまで負荷を高くして行き、そして
３）段階２）で得た負荷を顆粒の試験片の長さで割る、
ことで測定する。圧縮硬度を一般にｋｇ／ｃｍ（ポンド／インチ）の単位で表す。一般に、粉じんを発生する傾向が低い顆粒のみが高い圧縮硬度を示す顆粒である一方、圧縮硬度が低いことは粉じん発生傾向が強いことを示している。圧縮硬度が０．８９４ｋｇ／ｃｍ（５ポンド／インチ）より大きい時に良好な耐砕け易さ特性が得られ、１．７８７ｋｇ／ｃｍ（１０ポンド／インチ）より大きい圧縮硬度がより好適であり、２．６８１ｋｇ／ｃｍ（１５ポンド／インチ）より大きい圧縮硬度が最も好適である。前記手順を実施する時、所定バッチの乾燥顆粒から少なくとも１３個の粒子を無作為に選択し、前記粒子の各々に前記手順を個別に受けさせそして試験を受けさせた１３個以上の個々の粒子の各々で得た結果から平均圧縮硬度値を計算すべきである。本発明の方法に従って顆粒、例えばペレットなどを生成または成形する時、たいていは、フェノール成分を処理溶媒に完全ではなくある程度溶解させるのが好適である。しかしながら、ある場合、例えば（ａ）＋（ｂ）のブレンド物中のフェノール成分の比率が相対的に小さい（例えば３から５重量％付近の量）時には、フェノール成分の全部を溶液の状態にするのが有利であり得る。本発明の乾燥した顆粒を走査電子顕微鏡（ＳＥＭ）で検査すると、典型的に、粒子が一緒に密に詰まっていることが分かる、即ち前記工程中に生じた乾燥した糊または接着剤がもし存在していたとしても通常はＳＥＭで感知するのは容易ではない。フェノール成分の本質的に完全な溶媒和に続く脱溶媒が起こった場合には、乾燥した顆粒に入っている脱溶媒を受けたフェノール成分の粒子は不規則な形状を有しかつ本方法で用いる前の元々の大きさとは異なる大きさを有する可能性がある。ＳＥＭ観察に関連したそのような特徴は本発明の限定または要求として解釈されるべきでないことは明確に理解および評価されるべきである。本方法中に少なくともフェノール成分がある程度の溶媒和を起こしそして少なくともフェノール成分のその溶媒和した部分が本顆粒の中の粒子が互いに密に圧縮接触した状態のまま乾燥を受ける限り、その結果として得た乾燥した本発明の顆粒は通常の乾式ブレンド操作で用いるに適した圧縮硬度と物理的一体性を示す。
【００５４】
以下に示す実施例で本発明の説明を行うが、それで本発明の範囲を限定するものでない。本実施例では、この上に記述した圧縮硬度試験を用いてペレットの処理性と物理的一体性を評価した。
【実施例１】
【００５５】
テトラキス［メチレン（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシヒドロシンナメート）］メタン（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０ヒンダードフェノール系抗酸化剤粉末）（１００重量部）とメチルエチルケトンである処理溶媒（１０重量部）のブレンド物をタンブルブレンダー（ｔｕｍｂｌｅ  ｂｌｅｎｄｅｒ）で調製した後、Ｋ−Ｔｒｏｎ二軸容積計量供給装置に送った。そのブレンドした粉末／溶媒混合物をＫａｈｌ  Ｍｏｄｅｌ  １４−１７５ペレットミル（ＬＣＪ  Ｃｏｒｐ．）［これには直径が３ｍｍでプレスウエイ長が９ｍｍの断面が円形の穴が開いているダイスプレートが備わっており、これを名目上１００ｒｐｍのローター速度で作動させ、これに前記粉末／溶媒混合物を１４．５２８−１８．１６ｋｇ／時（３２−４０ポンド／時）の供給速度で供給した］で円柱形ペレットに成形した。このペレット化操作中、ダイスプレートの温度を３７から５３℃の範囲にした。前記ペレットミルから出て来た湿った状態の生生成物をステンレス鋼製トレーの中に集め、これを強制空気オーブンに入れ、前記オーブンを９０℃の窒素パージ下で約４時間操作することで、前記処理溶媒を除去した。その乾燥させた生成物を米国標準番号８のスクリーンでふるい分けすることで処理微細物（ｐｒｏｃｅｓｓｉｎｇ  ｆｉｎｅｓ）（即ち、８メッシュ以下の材料）（これは乾燥生成物の約１重量％を構成していた）を除去した。完成製品（８メッシュ以上の材料）は、直径が名目上３ｍｍで平均長が約１２ｍｍのボーンホワイト（ｂｏｎｅ−ｗｈｉｔｅ）の円柱形ペレットで構成されており、これが示した圧縮硬度は２．６８ｋｇ／ｃｍ（１５ポンド／インチ）（１３個の個々のペレットが示した硬度測定値の平均）であった。
【実施例２】
【００５６】
Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０（１０重量部）とＵｌｔｒａｎｏｘ  ６２７Ａ抗酸化剤（３重量部）とシクロヘキサンである処理溶媒（１．３重量部）のブレンド物をタンブルブレンダーで下記の如く調製した：１）Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０とＵｌｔｒａｎｏｘ  ６２７Ａ粉末をタンブルミキサーの中で一緒にして、その混合物を６分間ブレンドし、２）このブレンドした粉末に前記処理溶媒を加えて６分間ブレンドした。その粉末／処理溶媒混合物をＫａｈｌ  Ｍｏｄｅｌ  １４−１７５ペレットミル［これには直径が３ｍｍでプレスウエイ長が９ｍｍの断面が円形の穴が開いているダイスプレートが備わっており、これを名目上１００ｒｐｍのローター速度で作動させ、これに前記粉末／処理溶媒混合物を２７．６９−３１．３３ｋｇ／時（６１−６９ポンド／時）の供給速度で供給した］で円柱形ペレットに成形した。このペレット化操作中、ダイスの温度を４０から６０℃の範囲にした。前記ペレットミルから出て来た湿った状態の産出物を実施例１と同様にして乾燥させた後、ふるい分けすることで微細物（約２重量％）を除去した。完成製品であるペレットは、直径が名目上３ｍｍで平均長が約７ｍｍのボーンホワイトの円柱形ペレットで構成されており、これが示した圧縮硬度は３．７５ｋｇ／ｃｍ（２１ポンド／インチ）であった。
【実施例３】
【００５７】
Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０（５重量部）とＩｒｇａｆｏｓ  １６８（５重量部）とＤＨＴ−４Ａ（２重量部）とシクロヘキサンである処理溶媒のブレンド物を実施例２の手順に従ってブレンド、ペレット化、乾燥およびふるい分けしたが、但し操作条件を下記の如く変えた：１）ダイスプレートのプレスウエイ長を１０．５ｍｍにし、２）粉末／処理溶媒混合物をペレットミルに供給する速度を４１．３１−４４．０４ｋｇ／時（９１−９７ポンド／時）にし、３）ダイスの温度を５２から６２℃の範囲にし、４）乾燥を９３℃で約２．７時間実施した。ふるい分け操作で微細物（８メッシュ以下の材料）を乾燥材料の約２．５重量％の量で除去することで、完成製品であるペレットを得たが、これは直径が名目上３ｍｍで平均長が約７ｍｍのボーンホワイトの円柱形ペレットで構成されており、これが示した圧縮硬度は３．７５ｋｇ／ｃｍ（２１ポンド／インチ）であった。
【実施例４】
【００５８】
実施例３を本質的に繰り返したが、下記の変更を伴わせた：１）処理溶媒としてシクロヘキサンの代わりにヘキサンを用い、２）粉末／ヘキサン混合物をペレットミルに供給する速度を３８．５９−５６．７５ｋｇ／時（８５−１２５ポンド／時）にし、そして３）ダイスプレートの温度を４２から４８℃の範囲にした。微細物（８メッシュ以下の材料）を乾燥材料の約３重量％の量で除去することで、完成製品であるペレットを得たが、これは直径が名目上３ｍｍで平均長が約７ｍｍのボーンホワイトの円柱形ペレットで構成されており、これが示した圧縮硬度は２．８６ｋｇ／ｃｍ（１６ポンド／インチ）であった。
【実施例５】
【００５９】
実施例３を本質的に繰り返したが、下記の変更を伴わせた：１）処理溶媒としてシクロヘキサンの代わりにメチルエチルケトンを用い、２）粉末／メチルエチルケトン混合物をペレットミルに供給する速度を２７．２４−３１．７８ｇ／時（６０−７０ポンド／時）にし、そして３）ダイスプレートの温度を４０から４５℃の範囲にした。微細物（８メッシュ以下の材料）を乾燥材料の約１重量％の量で除去することで、完成製品であるペレットを得たが、これは直径が名目上３ｍｍで平均長が約７ｍｍのボーンホワイトの円柱形ペレットで構成されており、これが示した圧縮硬度は２．５０ｋｇ／ｃｍ（１４ポンド／インチ）であった。
【００６０】
実施例１−５は、以前には少なくともある程度溶媒和していて脱溶媒と乾燥を受けたフェノール成分は圧縮かつ乾燥後の粒子を一緒に保持するに非常に有効な結合成分として働き、従って望ましい物理的一体性を示す顆粒、例えばペレットなどを生じさせる時に通常の結合剤を用いる必要も成分を溶融させる必要もないことを示している。
【００６１】
従って、本発明の実施では、溶融する如何なる成分、例えば低融点の結合剤も湿っていない状態で粘性があるか或は柔軟（パテのように）である成分も用いる必要なく重合体添加剤組成物を顆粒形態で製造かつ提供することが分かるであろう。同様に、脂肪酸も脂肪アルコールもそれらの誘導体、例えばステアリン酸の金属塩（例えばステアリン酸カルシウム、ステアリン酸マグネシウムまたはステアリン酸亜鉛）なども用いる必要なく重合体添加剤組成物を顆粒形態で製造かつ提供する。しかしながら、好適ではないが、酸を中和する能力を有する傾向があるそのような塩を本発明の組成物に含有させることも可能ではあるが、但しそれらが本発明の実施で用いる（ａ）の以前には少なくともある程度溶媒和していたフェノール成分が脱溶媒と乾燥を受けることでもたらされた結合を妨害しないことを条件としかつ更にそれらの存在が本顆粒を用いるべき個々の重合体に悪影響を与えないことを条件とする。
【００６２】
本発明の圧縮固化粒状重合体添加剤組成物は粒子が少なくともある程度溶媒和している時に乾燥を互いに密に接触した状態のまま受けることで粒子が一緒に詰め込まれることで生じた完全な顆粒で構成されていることも更に分かるであろう。
【００６３】
特に明記しない限り、本明細書で品詞「ａ」または「ａｎ」を用いる場合、ある請求（ｃｌａｉｍ）のその品詞が指す単一の要素（ｅｌｅｍｅｔｓ）に限定することを意図するものでなくかつ限定として乾式されるべきでない。むしろ、品詞「ａ」または「ａｎ」を本明細書で用いる場合、本文で明確に他の様式であることを示さない限り、１種以上のそのような成分を網羅すること意図する。
【００６４】
また、用語「実質的な」および「実質的に」は化学過程も操作も通常は絶対を伴わないことを表すことも理解されるであろう。「実質的」は、本明細書が頼る標準的な辞書の定義に従い、かなりの重要さ、価、度、量または度合であることを意味する。そのような定義は科学技術の通常の技術を持つ如何なる人も容易に理解するほど間違いなく明らかである。このように、ある変数を絶対として記述する代わりに、その変数をその表した変数の実質的な近くにあるとして記述する方がより現実的である。例えば、溶融が起こるか否かを記述する時、ある物質の分子が取るに足らない数で溶融する可能性があるが、そのような溶融は達成する結果に対して全く検知可能な影響も有意な影響も与えない。従って、言葉の超技術的（ｈｙｐｅｒｔｅｃｈｎｉｃａｌ）で形式主義的な操作を避ける目的で溶融しないようにするか或は実質的に溶融しないようにすることを示す方がより現実である。従って、いずれかおよびあらゆる面において、本資料は良識および常識を適用して読まれるべきである。
【００６５】
本明細書または本明細書の請求の範囲のどこかで化学名または式を用いて反応体および成分を言及する場合、この言及が単数であるか或は複数であるかに拘らず、それらが別の物質［化学名または化学タイプで言及する］（例えば別の成分または溶媒など）に接触する前にそれらが存在するようにそれらを同定すると理解されるべきである。結果として生じる混合物または溶液中でどんな予備的化学変化、化学変換および／または化学反応（もしあれば）が起ころうとも問題でない、と言うのは、そのような変化、変換および／または反応は指定成分を本開示に従って要求する条件下で一緒にする結果として自然に起こる事であるからである。簡単に述べると、成分を特定の操作を実施する時に用いるべき混合物を生じさせることに関連して一緒にすべき材料であるとして識別する。加うるに、本明細書に示す請求の範囲で物質、成分および／または材料を現在時制（「含んで成る」または「である」）で言及することがあり得るかもしれないが、そのような言及は、本開示に従ってそれを他の１種以上の物質、成分および／または材料に最初に接触、ブレンドまたは混合する直ぐ前の時間にそれが存在していたように当該物質、成分または材料を指すものである。
【国際公開パンフレット】
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【国際調査報告】
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