(57)【要約】トーチ型噴射点火プラグに使用する電極を形成するための組成物が提供される。この組成物は、セラミック材料と、セラミック粒子と導電性材料とを含む。セラミック粒子は、セラミック材料内部に分散される。セラミック粒子の少なくとも一部は、所定の大きさをもつ。この所定の大きさは、最終的に形成する電極の厚さと少なくとも同程度の大きさである。導電性材料を処理することでセラミック粒子の周囲にリボンが形成でき、かつ焼結することで電極が形成できる。その結果得られる電極は、爆発性侵食機構によく耐え、その結果、トーチ型噴射点火プラグの寿命が長くなる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
トーチ型噴射点火プラグに使用する電極を形成するための組成物において、
（ａ）セラミック材料と、
（ｂ）前記セラミック材料内部に分散され、セラミック粒子の少なくとも一部が、電極の厚さと少なくとも同程度の所定の大きさをもつセラミック粒子と、
（ｃ）処理することで前記セラミック粒子の周囲にリボンが形成でき、かつ焼結することで前記電極が形成できる導電性材料とを含む組成物。
【請求項２】
前記セラミック材料が、高度に多孔性のγアルミナ材料である請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
前記セラミック粒子がアルミナ粒子であり、前記所定の大きさが約１０μｍ以上である請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
約１０μｍ以上の前記所定の大きさをもつ前記アルミナ粒子が、材料中に少なくとも２０重量パーセントの固形物を含む請求項３に記載の組成物。
【請求項５】
前記導電性材料が、白金材料を含む請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
液体キャリア材料をさらに含む請求項１に記載の組成物。
【請求項７】
バインダをさらに含む請求項１に記載の組成物。
【請求項８】
非溶解有機材料などの飛散性材料をさらに含む請求項１に記載の組成物。
【請求項９】
爆発性侵食機構に耐える粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグにおいて、
（ａ）セラミック絶縁体本体と、
（ｂ）前記セラミック絶縁体本体内部に埋め込まれた電極とを備えており、
前記電極が、
（ｉ）セラミック材料と、
（ｉｉ）前記セラミック材料内部に分散され、セラミック粒子の少なくとも一部が、電極の厚さと少なくとも同程度の所定の大きさをもつセラミック粒子と、
（ｉｉｉ）処理することで前記セラミック粒子の周囲にリボンが形成でき、かつ焼結することで前記電極が形成できる導電性材料とを含む組成物から形成される、
トーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１０】
前記セラミック材料が、高度に多孔性のγアルミナ材料である請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１１】
前記セラミック粒子がアルミナ粒子であり、前記所定の大きさが約１０μｍ以上である請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１２】
約１０μｍ以上の前記所定の大きさをもつ前記アルミナ粒子が、組成物中に少なくとも２０重量パーセントの固形物を含む請求項１１に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１３】
前記導電性材料が、白金材料を含む請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１４】
前記組成物が、液体キャリア材料をさらに含む請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１５】
前記組成物が、バインダをさらに含む請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１６】
前記組成物が、完全に焼成された電極中に開放孔を残すことができる、非溶解有機材料などの飛散性材料をさらに含む請求項９に記載の粗い粒子電極を備えるトーチ型噴射点火プラグ。
【請求項１７】
長寿命トーチ型噴射点火プラグで使用するための、爆発性侵食機構に耐える粗い粒子電極を形成する方法において、前記トーチ型噴射点火プラグが
セラミック絶縁体本体を備えており、
（ａ）セラミック材料と、前記セラミック材料内部に分散され、セラミック粒子の少なくとも一部が、電極の厚さと少なくとも同程度の所定の大きさをもつセラミック粒子と、導電性材料とを含む組成物を提供するステップと、
（ｂ）前記セラミック絶縁体本体内に電極層を付着させるために、前記セラミック絶縁体本体内部に前記組成物を注入するステップと、
（ｃ）爆発性侵食機構に耐えるような電極をもたらし、その結果、トーチ型噴射点火プラグ電極の寿命を長くするために、前記導電性材料を焼結させて、前記セラミック絶縁体本体内部に埋め込まれた伝導電極を形成し、前記セラミック粒子の周囲にリボンを形成するように、前記電極層と前記セラミック絶縁体本体を共に焼成するステップとを含む方法。
【請求項１８】
前記セラミック材料が、高度に多孔性のγアルミナ材料である請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項１９】
前記セラミック粒子がアルミナ粒子であり、前記所定の大きさが約１０μｍ以上である請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２０】
約１０μｍ以上の前記所定の大きさをもつ前記アルミナ粒子が、前記混合物中に少なくとも２０重量パーセントの固形物を含む請求項１９に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２１】
前記導電性材料が、白金材料を含む請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２２】
前記組成物をセラミック絶縁体本体の内部表面上に付着するのを助け、その後、セラミック絶縁体本体内に吸収される液体キャリア材料中に、前記組成物を懸濁させるステップを含む請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２３】
前記組成物が、バインダをさらに含む請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２４】
前記組成物が、前記電極が焼成されるまでは前記組成物中に空間を占め、その結果、完全に焼成された電極中に開放孔を残す、非溶解有機材料などの飛散性材料をさらに含む請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【請求項２５】
前記電極層および前記セラミック絶縁体本体が、約１６００℃で共に焼成される請求項１７に記載の粗い粒子電極を形成する方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（発明の分野）
本発明は、一般に、内燃機関の主燃焼室内部で使用するためのトーチ型噴射点火プラグに関する。より詳細には、本発明は、トーチ型噴射点火プラグ用の耐久性のある、粗い粒子の電極に関する。
【０００２】
（発明の背景）
本発明を一般に使用する環境を読者が理解することを助けるために、以下の背景情報を提供する。本文献中で別段の記載がない限り、本明細書で使用する用語は、ある特定の狭い解釈に限定されるものではない。
【０００３】
点火プラグは、混合気を点火するための電気火花用のギャップができるように間隔をあけて側方電極および絶縁中央電極を収容する、エンジンの燃焼室内に挿入される装置である。コイルからディストリビュータを介して送られる高圧バーストを、点火プラグの電極で受け、絶縁体で保護された中心電極に沿って下方に伝える。シリンダ内に突き出したプラグの底部において、中心電極と側方電極の間のギャップを混合燃料の濃い雰囲気を介して飛び越すために、電圧は十分に高くなければならない。火花がギャップを橋絡するとき、火花がシリンダ内の燃料に点火する。
【０００４】
当技術分野で火花点火の代替手段として知られているのは、トーチ型噴射支援火花点火であり、Ｃｈｅｎ他の米国特許第４，９２４，８２９号、Ｐｏｌｉｋａｒｐｕｓ他の米国特許第５，４０５，２８０号、およびＤｕｒｌｉｎｇ他の米国特許第５，４２１，３００号に教示されているトーチ型噴射支援火花点火は、火花点火手法に勝るいくつかの利点を提供する。トーチ型噴射支援火花点火は、燃焼ガスの噴射を使用し、燃焼ガスの噴射を燃焼室中に推進させて、乱流を増大させ、かつ、より大きな火炎の前端領域をもたらすことにより、燃焼室内の燃焼速度を増加させる。燃焼速度がより速くなる結果、シリンダ圧力のサイクル変動をより低くすることができ、そのため圧縮比を高くして、エンジン効率をより高くすることができる。
【０００５】
トーチ型噴射支援火花点火では、噴射は、一般にプレチャンバから出て、オリフィスを通って、主燃焼室に進む。混合気を別の吸気弁または燃料噴射器を通してプレチャンバ内に直接導入することもできるが、エンジンおよび点火システムの構造を簡単にするには、一般に、混合気を主燃焼室で発生させる方が好ましい。さらに、プレチャンバ内の混合気の燃焼は、内部から別の点火装置によって開始することもでき、あるいは、内部から主燃焼室の火炎によって開始することもできる。いずれの手法でも、燃焼は、一般に、プレチャンバおよび主燃焼室の両方で比較的同時に進行する。しかし、主燃焼室内の圧力がまだ低い間でも、プレチャンバの相対体積が小さいため、プレチャンバ内で圧力が高くなる。その結果、プレチャンバからの燃焼ガスの噴射が、主燃焼室内深くにまで注入され、それによって、主燃焼室内での燃焼速度が大幅に増大する。
【０００６】
Ｄｕｒｌｉｎｇ他によって教示される、現在使用されているトーチ型噴射点火プラグは、その表面に内部電極が形成された燃焼プレチャンバを備えている。この内部電極は、白金やパラジウム金属ペーストなどの金属ペーストをプレチャンバの内部表面に付着させて形成され、絶縁体本体は、焼成の前は未焼成（ｇｒｅｅｎ）状態にある。焼成中、金属ペーストのキャリア成分が放散され、金属成分が、プレチャンバの内部表面を濡らし、それに付着して、好ましくは約０．０１から約０．６ｍｍの厚さを有する金属層を形成する。
【０００７】
Ｐｏｌｉｋａｒｐｕｓ他は、トーチ型噴射点火プラグ用の内部電極を形成するための、成形とインキングを統合した方法を教示している。この内部電極は、金属インクが心棒上にコーティングを形成するように、細長い心棒の外部表面に金属インクを塗布することによって形成される。次いで、心棒が適切な金型に挿入され、その粉末が心棒のコーティングの周りを覆うように、実質的に乾燥したセラミック粉末で金型が満たされる。次いで、乾燥セラミック粉末を圧縮して、乾燥セラミック粉末の密度を高め、それにより、「未焼成」のセラミック・ブランクが形成される。
【０００８】
理想的な点火プラグは、常に２０，０００から２５，０００ボルトの間で点火する。より低い点火電圧は、低下した燃焼速度、高い燃料消費量およびより高い排気を意味する。約３０，０００ボルト以上のより高い点火は、電気システム、点火プラグのワイヤなどの破損をもたらす。より高い点火はまた、より高い無線ノイズおよび無線周波数の混信の原因となる。テスト中、Ｄｕｒｌｉｎｇ他がもたらしたプラグ、およびＰｏｌｉｋａｒｐｕｓ他の技術は望んだようには動作せず、しばしば所望の最低１００時間の加速テストを満たすことができなかった。したがって、これらの点火プラグの一般的な寿命は、約１６，０００ｋｍ（１０，０００マイル）から４８，０００ｋｍ（３０，０００マイル）である。この早い時期における破損の１つの要因は、先端部のリン酸カルシウムなどエンジンからの付着物と思われる。他の要因は、チャンバ内の「爆発」に起因する研磨力による電極の急速な侵食と思われる。電極の磨耗が、点火プラグの早い時期における破損をもたらし、「点火」に必要な電圧が許容できないレベルに達する可能性がある。
【０００９】
当業界では、点火プラグ電極の耐久性を高め、研磨力による電極の磨耗量を最小限に抑える必要がある。そうすれば、電極の磨耗を低減することにより、点火プラグの寿命が、現在達成されている１６，０００ｋｍ（１０，０００マイル）から４８，０００ｋｍ（３０，０００マイル）以上まで長く延びることになる。
【００１０】
（発明の目的）
したがって、本発明の一目的は、爆発性侵食機構に十分に耐える耐久性のある電極を備えるトーチ型噴射点火プラグを提供することである。
【００１１】
さらなる目的は、電極表面の近くに、火花侵食を低減するための停滞する境界層を生み出す粗い表面を有する電極を備えるトーチ型噴射点火プラグを作製することである。
【００１２】
別の目的は、市場に現在でているものよりも長い寿命をもつトーチ型噴射点火プラグを作製することである。
【００１３】
さらに別の目的は、約９６，０００ｋｍ（６０，０００マイル）以上の寿命をもつトーチ型噴射点火プラグを作製することである。
【００１４】
上記に記載した目的および利点に加えて、本文書の詳細説明部分を読むことにより、本発明の他の様々な目的および利点が、当分野の技術者には、より容易に明白になるであろう。他の目的および利点は、詳細説明を、本明細書内に提示された図面および特許請求の範囲と併せて考察すれば、特に明白になるであろう。
【００１５】
（発明の概要）
前述の目的および利点は、以下に要約する本発明の様々な実施形態によって達成される。
【００１６】
トーチ型噴射点火プラグに使用するための電極を形成する組成物が提供され、この組成物は、セラミック材料と、セラミック材料内部に分散され、セラミック粒子の少なくとも一部が、最終的に形成される電極の厚さと少なくとも同程度の所定の大きさをもつセラミック粒子と、処理することでセラミック粒子の周囲にリボンが形成でき、かつ焼結することで電極が形成できる導電性材料とを含む。
【００１７】
電極を形成する方法も、提供される。この方法は、いくつかのステップを含んでいる。最初のステップは、電極の組成物を点火プラグのセラミック絶縁体本体内部に注入して、その中に電極層を付着させるものである。次いで、電極層および絶縁体本体を共に焼成して、導電性材料を焼結させ、それによってセラミック絶縁体本体内部に埋め込まれた伝導電極を形成する。導電性材料はまた、セラミック粒子の周囲にリボンを形成し、したがって爆発性侵食機構に耐えるような電極をもたらし、その結果、トーチ型噴射点火プラグ電極の寿命が長くなる。
【００１８】
（発明の詳細な説明）
図は、本発明による、粗い粒子電極３４を備える１つのタイプのトーチ型噴射点火プラグ１０の例を示す。一般に内燃機関と共に使用される点火プラグと同様に、点火プラグ１０は、ＳＡＥ１００８などのシェル１２を備えている。内燃機関（図示せず）内部の燃焼室の壁面のねじ切りされた穴の中に点火プラグ１０を取り付けるために、雄ねじ１４をシェル１２の一端に形成する。アルミナ（Ａｌ２Ｏ３）などのセラミック材料から形成される絶縁体本体１８をシェル１２内部に固定する。銅または軟鋼などの適切な防温材料のガスケット２０をシェル１２と絶縁体本体１８との間に設けて、この間に気密シールをもたらす。絶縁体本体１８が、ねじ１４に対向するシェル１２の端部を通って突き出ている。シェル１２から突き出ている本体１８の部分が通路１７を有し、通路１７が上部電極１６を受け、この上部電極により点火プラグ１０に電流を供給することができる。点火プラグ１０の上部電極１６とは反対の端部に、接地電極４０を配置する。
【００１９】
上部電極１６に導入された電流は、絶縁体本体１８内の通路１７に配置された抵抗材料２２、およびチャンバに配置された一連の中間電極、または絶縁体本体１８内に形成されたプレチャンバ３０を通って接地電極４０に伝えられる。一連の電極には、通路１７からプレチャンバ３０内に突き出ている上部電極２６と、プレチャンバ３０の内部表面３２上に配置された内部電極３４と、プレチャンバ３０のオリフィス４２に隣接して配置された外部電極２４が含まれる。外部電極２４は、プレチャンバ３０の下部壁を通って突き出ている金属線であり、接地電極４０と共に外部点火ギャップ３８を形成するようになっている。
【００２０】
プレチャンバ３０は、好ましくは、細長く、絶縁体本体１８の長手軸に沿って延びて、上部電極２６が、プレチャンバ３０の上端内に突き出ているようになっており、下端には開口が配置されている。オリフィス４２は、プレチャンバ３０を、点火プラグ１０を取り付けたエンジンの主燃焼室と通気させる役割をする。
【００２１】
本発明の粗い粒子電極３４が、プレチャンバ３０の内部表面３２上に配置される。この粗い粒子電極３４は、セラミック材料と、このセラミック材料内に分散されたセラミック粒子と、導電性材料との組成物からできている。導電性材料は、粒子および／または固体形状であることが好ましい。セラミック粒子の少なくとも一部は、要素３５で示すように、最終的に形成される電極３４の厚さと少なくとも同じ程度の所定の大きさをもつ。焼成により、セラミック粒子が、管状の絶縁体本体１８に付着かつ／または固定される。導電性固形物は、固定されたセラミック粒子の周囲にリボンを形成する。これらの導電性固形物はまた、互いに焼結されて電極を形成する。
【００２２】
組成物中に使用されるセラミック材料は、高度に多孔性のγアルミナ材料が好ましく、セラミック粒子も、γアルミナ材料であることが好ましい。これらのアルミナ粒子の所定の大きさは、約１０μｍ以上である。電極の組成物は、少なくとも２０重量パーセントの、約１０μｍ以上の大きさのこれらのアルミナ粒子を含むことが好ましい。
【００２３】
粒子形状の白金材料は、好ましい導電性材料である。しかし、他の様々な金属粒子を使用し、かつ／または電極の組成物に組み込むことができる。純粋な白金に代わる配合は、白金粒子９０パーセントとロジウム粒子１０パーセントの配合である。他の代替の配合には、パラジウム７５パーセントと白金２５パーセント、金１００パーセント、および銀６０パーセントとパラジウム４０パーセントがある。
【００２４】
電極組成物は、アルミナ以外のセラミック材料も含むことができる。そのような１つの配合物では、白金５０体積パーセントとジルコニア（ＺｒＯ２）５０体積パーセントを使用した。別の配合物は、銀３０体積パーセントと、パラジウム２０体積パーセントと、アルミン酸マグネシウム・スピネル（ＭｇＡｌ２Ｏ３）５０体積パーセントを含んでいた。
【００２５】
配合物は、液体キャリア材料内中に、分散かつ／または懸濁される。電極の付着速度を制御するために液体混合物を使用することができる。エタノールなどの粘性の低い液体は、電極の組成物に急速に付着する。エタノールは、橙色の焼成されたセラミック内に非常に急速に吸収されるからである。テルピネオールなどの粘性のある液体は、橙色の焼成されたセラミック内に非常にゆっくりと吸収される。電極の厚さは、液体が橙色のセラミック部品にどのくらい速く吸収されるか、部品が組成物にどのくらい長く曝されているか、ならびに組成物内の導電性材料および粒子の濃度によって決まる。
【００２６】
組成物には、アクリル・バインダなどのバインダも含めることができる。アクリル・バインダを組成物内に使用することにより、付着された電極層を手でこすり落とすことができなくなる。バインダを使用しないと、付着層が柔らかすぎて、処理に耐えられない。
【００２７】
また、飛散性材料を、組成物内に含めることもできる。これらの飛散性材料は、炭素、黒鉛または他のタイプの非溶解有機材料でよく、電極が焼成されるまで、空間を占める。焼成により、これらの材料は、完全に焼成された電極中に開放孔を残す。
【００２８】
電極は、様々な組成物のいずれか１つから形成することができる。下記に、３つの好ましい配合物を示すが、この最初のものが、最良の結果をもたらすことが確認されている
【００２９】
例１
ａ）Ｃｏｎｄｅａ  Ｖｉｓｔａ  ＳＣＦＡ−１００  γアルミナ  ９．０グラム
ｂ）Ｄｅｇｕｓｓａ  Ｈ−７０００  白金粉末  ２１．０グラム
ｃ）エタノール  ２０．０グラム
ｄ）テルピネオール  ５．０グラム
ｅ）キシレン  ２５．０グラム
【００３０】
例２
ａ）Ｃｏｎｄｅａ  Ｖｉｓｔａ  ＳＣＦＡ−１００  γアルミナ  ９．０グラム
ｂ）Ｄｅｇｕｓｓａ  白金／ロジウム  フレーク  ９０／１０  ２１．０グラム
ｃ）エタノール  ２０．０グラム
ｄ）テルピネオール  ５．０グラム
ｅ）キシレン  ２５．０グラム
【００３１】
例３
ａ）Ａｌｃｏｒａ  Ａ−１６  ＳＧ  αアルミナ  ９．０グラム
ｂ）Ｄｅｇｕｓｓａ  Ｈ−７０００  白金粉末  ２１．０グラム
ｃ）エタノール  ２０．０グラム
ｄ）テルピネオール  ３４．０グラム
ｅ）セルロース・エチルエーテル樹脂  ５．０グラム
ｆ）酢酸ブチル  ５．０グラム
【００３２】
点火を開始するために必要な電圧が２５，０００から３０，０００ボルト以上に増大すると、点火プラグは、破損する。電気システムは、約３０，０００ボルト以上の電圧を供給することができない。以下の表に、様々なタイプの電極を有する点火プラグの電圧能力を比較して示す。いくつかのプラグは、３３，０００および３２，０００ボルトで点火したが、点火が不規則であり、したがってプラグは破損したとみなされたことに留意されたい。他の場合では、点火が起こらず、したがって要求電圧が測定できなかったため、「破損した」。
【表１】
2004518253.tif 000002
【００３３】
４００時間のテスト後、γアルミナを有する白金を使用するトーチ型噴射点火プラグは、電圧限界内で、引き続き点火をもたらした。プラグの破損を加速するように設計された４００時間のテスト計画法（ｒｅｇｉｍｅｎ）では、プラグが、実寿命で約９６，０００ｋｍ（６０，０００マイル）持続することを意味する。プラグが、１９２，０００ｋｍ（１２０，０００マイル）にまで達する、車両の排気をもたらす他のすべての装置と同程度に長く持続することが、やがて必要になるであろう。現時点では、１９２，０００ｋｍ（１２０，０００マイル）の耐久テストを実施することはできない。したがって、テストは４００時間までで終了しなければならない。
【００３４】
白金／γアルミナ電極は、プラグのテスト全体を通じて、所望の点火限界の範囲内にあることに留意されたい。標準のプラグ（白金先端の電極を備える）は、（点火プラグの「ギャップ」で決定して）所望より低い値で始動し、したがって、さらに長く持続するはずである。インク式スピンドル・プラグによるトーチ噴射は、最小所望の１００時間も持続しなかった。
【００３５】
白金／γアルミナ電極で別のテストを実施した。電極の損失量を測定するためにこのテストを設計した。電極が侵食されてなくなると、「ギャップ」が大きくなるので、電極の侵食量を減らすことが望ましい。ギャップが大きくなるほど、要求電圧は大きくなる。最終的に、ギャップが非常に大きくなり、花火がギャップを飛び越えて点火できるための、十分な電圧が得られなくなる。その結果、点火プラグが破損する。テストの開始前では、電極は、３０ｍｇの白金を含んでいた。１００時間のテストの後、電極は４ｍｇの白金しか失っていなかった。４００時間後、６ｍｇの白金しか失われていなかった。したがって、１００時間から４００時間まで、電極の侵食は非常に僅かであった。
【００３６】
本発明の粗い粒子電極を形成する方法は、いくつかのステップを含んでいる。１つのステップは、プレチャンバ３０の内側表面３２上に電極層３４を付着させるために、前述の電極組成物を、セラミック絶縁体本体１８のプレチャンバ３０内に注入するものである。次いで、電極層３４およびセラミック絶縁体本体１８を、約１６００℃で共に焼成して、電極層内の導電性材料を、セラミック絶縁体本体１８内部の電極層３４で焼結させ、かつ電極層３４をセラミック絶縁体本体１８内部に埋め込む。導電性材料はまた、セラミック粒子３５の周囲にリボンを形成する。
【００３７】
本発明を実施するための現時点で好ましい実施形態を、特許法に従って詳細に記載してきた。しかし、以下の特許請求の範囲における趣旨および範囲を逸脱することなく、本発明を実施する様々の代替方法があることが、本発明が属する分野の技術者には理解されよう。前述の説明は、単に例示的なものであり、後述の特許請求の範囲を、どのような特定の狭い解釈にも限定するものではないことが、当分野の技術者には理解されよう。
【００３８】
したがって、科学および有用な技術の発展を推進するため、特許証により、特許法に定められた期間、以下の特許請求の範囲を包含するすべての対象物に対する排他的権利を確保する。
【図面の簡単な説明】
【図１】
本発明による、粗い粒子電極を備える１つのタイプのトーチ型噴射点火プラグにおける断面図である。
【国際公開パンフレット】
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【国際公開パンフレット（コレクトバージョン）】
2004518253.tif 000027
【国際調査報告】
2004518253.tif 000028
2004518253.tif 000029