(57)【要約】本発明は、電気を直接発生させるための電気化学電池または電気化学電池のスタック、特に燃料電池のスタック用のサブアセンブリの製造方法を提供する。この方法には、プレート、フレーム、流動場、シム、ガスケット、膜などの２つ以上の電気化学電池構成要素を一体で接合して、電気化学電池スタックの製造に使用されるサブアセンブリを形成する工程がある。その接合は、ポリマーおよび／または金属構成要素が関与するポリマー結合（すなわち接着剤）または金属構成要素が関与する金属結合（すなわちハンダ）を用いて行うことができる。その接合によって、気密セルが得られ、構成要素間の電子的接触抵抗が低下する。
2004511067.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学電池用のサブアセンブリを製造する方法において、
２つ以上の電気化学電池構成要素を有するサブアセンブリを整列させる工程であって、その２つ以上の電気化学電池構成要素の間に１つ以上の接合要素が配置されており、前記接合要素が前記２つ以上の電気化学電池構成要素のいずれの融点温度より低い融点温度を有する工程と、
該サブアセンブリを加圧する工程と、
該サブアセンブリを８００℃未満の温度まで加熱する工程と、
該サブアセンブリを放冷する工程とを有する方法。
【請求項２】
前記サブアセンブリを電気化学電池内に配置する工程をさらに有する請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記サブアセンブリを電気化学電池スタック内に配置する工程をさらに有する請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記２つ以上の電気化学電池構成要素がプレート、シム、フレーム、流動場およびそれらの組み合わせのうちから選択される金属構成要素であり、前記接合要素が５００℃以下の温度で溶融する金属または金属合金である請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記金属構成要素がステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、チタン、マグネシウムおよびそれらの組み合わせのうちから選択される請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記金属構成要素をフラックスに浸漬する工程と、次に、
該金属構成要素をハンダに浸漬する工程とをさらに有する請求項４に記載の方法。
【請求項７】
前記ハンダが、スズ、ビスマス、鉛、インジウムおよびそれらの合金のうちから選択される金属を含む請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記ハンダが銀およびスズを含む請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記金属構成要素をフラックスに浸漬する工程の前に、前記金属構成要素を耐食性遷移金属の層で被覆する工程をさらに有する請求項６に記載の方法。
【請求項１０】
前記接合金属は、溶媒からの還元堆積法（ｒｅｄｕｃｔｉｖｅ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ） によって前記金属構成要素表面の一つに被着される請求項４に記載の方法。
【請求項１１】
前記接合金属は、真空蒸着またはスパッタリングによって前記金属構成要素表面の一つに被着される請求項４に記載の方法。
【請求項１２】
前記溶媒が水または水系流体から選択される請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記堆積した金属が、スズ、ビスマス、鉛、インジウムおよびそれらの合金から選択される構成要素を含む請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
前記２つ以上の電気化学電池構成要素が、フレーム、ガスケット、膜、シムおよびそれらの組み合わせのうちから選択されるポリマー構成要素であり、前記接合要素が接着剤である請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
前記２つ以上の電気化学電池構成要素が１つ以上の金属構成要素および１つ以上のポリマー構成要素を含み、前記接合要素が接着剤である請求項１に記載の方法。
【請求項１６】
前記２つ以上の電気化学電池構成要素がプレートおよび流動場を含む請求項１に記載の方法。
【請求項１７】
前記サブアセンブリがバイポーラ・プレートを含む請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
前記サブアセンブリがさらにフレームを含む請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記バイポーラ・プレートが２枚のプレート、流動場およびフレームを有し、前記フレームおよび流動場が前記２枚のプレートの間に配置され、前記フレームは前記流動場の周囲に配置され、前記フレームは前記流動場と流体連通している流路を有する請求項１７に記載の方法。
【請求項２０】
流体冷却式バイポーラ・プレート・アセンブリにおいて、
対向する面を有する２枚の電子伝導性プレートと、
前記２枚の電子伝導性プレートの間において、前記プレートの前記対向面の実質的な部分と電子が流れるように連絡して接合されている電子伝導性流動場と、
前記電子伝導性流動場の周囲に配置され、前記２枚の電子伝導性プレートの間に接合されたフレームであって、前記流動場と流体供給源との間での流体連通を提供する流路を有するフレームとを有するアセンブリ。
【請求項２１】
前記アセンブリの対向する面に接合した電子伝導性カソード流動場および電子伝導性アノード流動場をさらに有する請求項２０に記載のアセンブリ。
【請求項２２】
前記アセンブリが接着剤で接合される請求項２０に記載のアセンブリ。
【請求項２３】
前記アセンブリがハンダで接合される請求項２０に記載のアセンブリ。
【請求項２４】
電気化学電池用のバイポーラ・プレートにおいて、
エキスパンドメタルメッシュ、織成る金属メッシュ、金属発泡体、導電性ポリマー発泡体、多孔性導電性炭素材料およびそれらの組み合わせのうちから選択される２つ以上の多孔質導電性シートと、
前記シート間で電気的に接触するよう配置された導電性ガス障壁と、
２つ以上の多孔質導電性シートのいずれかの周囲に配置されたセルフレームであって、前記ガス障壁と接合した少なくとも一つの表面を有するセルフレームとを有するバイポーラ・プレート。
【請求項２５】
前記セルフレームが、前記多孔質導電性シートと流体連通する流路を有する請求項２４に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２６】
前記セルフレームが金属製であり、金属結合によって前記ガス障壁に接合されている請求項２５に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２７】
前記セルフレームがポリマー製であり、ポリマー結合によって前記ガス障壁に接合されている請求項２５に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２８】
前記金属結合が、前記セルフレームを前記ガス障壁にハンダ付けすることで形成される請求項２５に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２９】
前記ポリマー結合が接着剤によって形成される請求項２６に記載のバイポーラ・プレート。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
（技術分野）
本発明は、電気化学電池ならびに電気化学電池の組み立て方法に関する。
（背景技術）
プロトン交換膜（ＰＥＭ）を利用する電気化学電池は、隣接するセル間にバイポーラ・セパレータ・プレートを有するセルスタックの形態で構成され得る。これらのバイポーラ・セパレータ・プレートは代表的には、チタンおよびステンレス鋼などの各種金属、ならびに黒鉛状炭素などの非金属導体から形成される。バイポーラ・セパレータ・プレートは代表的には、固体材料シート内に流動場を機械加工することで製造される。別法として、炭素質導電材料を用いる場合には、射出成形によって前駆材料を成形し、注意深く制御された条件下で高温での焼成によって導電性炭素形に変換する。流動場は、気体および液体が通過することができる一連の流路または溝から構成される。
【０００２】
図１は、固体導電性材料シートから構成される先行技術のバイポーラ・セパレータ・プレート１０の正面図である。プレートの中央部分は、その表面に機械加工された流動場１２を有する。流動場は、流体流を多くのパターンで電極表面を通って流れさせることができるが、この図では平行な蛇行流路として示してある。流動場１２の周囲ではプレートは、セルスタックの組み立ておよび固定を行うための複数のボルト穴１４、スタックを通って流体を連通させるための各種マニホルド１６、ならびにセルスタックの隣接する構成要素に当接して該プレートを封止することができる平坦表面１８を提供する。
【０００３】
流体の流動場を提供する以外に、電気化学電池で使用されるバイポーラ・セパレータ・プレートは、一方の電極（すなわちアノード）で放出された電子を集め、プレートを通して電子を伝導し、プレートの反対側にある別の電極（すなわちカソード）の面に電子を移送するものでなければならない。図１に示したバイポーラ・プレートは、電極と流動場１２における流路２２間にある隆起（ｒｉｄｇｅ）２０との間の接触を介して対向するセルの電極から電子を収集および移送する。
【０００４】
図２は、水素−空気燃料電池スタック３０として構成されたプロトン交換膜（ＰＥＭ）電気化学電池の模式図である。このスタック３０は、それぞれカソード３４、ＰＥＭ３６およびアノード３８を有する２個の同一の燃料電池３２を有する。流動場４０（明瞭を期するため模式的に図示）は、バイポーラ・セパレータ・プレート４２のいずれかの側、ならびに端板４４の内表面に設けられている。アノード３８で放出された電子は、プレート４２の他方の側にある隣接セルのカソード３４への電子電流の流れを誘導し、スタックの最後のアノード（この図では、ページの右にあるアノード）の場合には、外部回路４６を介して電子電流の流れを誘導する。次に電子は、カソード３４でプロトンおよび酸素と結合して水を形成する。スタックにさらにセル３２を追加することで、燃料電池３０の電位は増大する。
【０００５】
前記の方法は比較的簡単であるが、それらにはいくつかの不都合がある。第１に、バイポーラ・セパレータ・プレートを製造するのに用いられる黒鉛または金属の固体片は、最終生成物の密度を、最初のスタックのものとほぼ同じ密度に制限することから、非常に密度の高い重いバイポーラ・セパレータ・プレートとなる。第２に、固体原料ブランクから各片を加工するには、比較的安価な成形、鋳造または打抜きプロセスとは対照的に、比較的高価な機械加工プロセスが必要である。炭素構成要素を用いる場合、成形工程は高価ではないが、前駆物を最終生成物に変換するのに必要な制御下での焼結は遅く、プロセス全体を通じての正確な雰囲気および温度制御が必要である。
【０００６】
電気化学燃料電池製造における別の重要な態様は、セルにおいて形成される接続部および接合部の数である。接続部および接合部の数を減らすことで、電位リーク点が少なくなり、電子的な接触抵抗が少なくなることから、例えば平坦な構成要素のスタックから製造する場合、電気化学電池スタックの性能を大きく向上させることができる。最小数の接続部および接合部を備えた電気化学電池を提供する製造法が、非常に望ましいものと考えられる。
【０００７】
比較的平坦な構成要素を用いるＰＥＭ燃料電池スタックの組み立てには、各界面で気密シールが必要である。代表的にはガスケットを用いて気密シールを形成する。しかしながらガスケットは、製造し、スタック組立時に整合させるべき部分の数を増やすものである。前記構成要素と電気化学電池との間の界面で気密接合またはシールを形成する方法および装置は、いくつかのガスケットの必要性をなくし、より効率的な電池を製造するものであると考えられる。
【０００８】
従って現在もなお、改良されたバイポーラ・セパレータ・プレートが必要とされている。バイポーラ・セパレータ・プレートが薄く、軽量で、高電流密度を支持することができれば、望ましいと考えられる。バイポーラ・セパレータ・プレートにおいて個々のセルまたはセルスタックでの接続部または接合部の数が少なく、ガスケットの必要性が低減されれば、さらに望ましいと考えられる。さらに、バイポーラ・セパレータ・プレートの構造により、水透過性および反応ガス不透過性などの他の特定の特性を導入することが可能であれば有用であると考えられる。
【０００９】
（発明の概要）
本発明は、電気化学電池用サブアセンブリの製造方法を提供する。その方法は、２つ以上の電気化学電池構成要素を有するサブアセンブリを、その２つ以上の電気化学電池構成要素間に配置された１つ以上の接合要素で整列させることを含む。前記接合要素は、前記２つ以上の電気化学電池構成要素のいずれか一つの融点温度より低い融点温度を有する。このサブアセンブリを圧縮し、接合要素のほぼ融点温度と前記２つ以上の電気化学電池構成要素のいずれかのほぼ最も低い融点温度との間である温度まで加熱する。好ましくはその温度は、８００℃未満、より好ましくは２５０℃以下である。次に、サブアセンブリを放冷する。
【００１０】
サブアセンブリを好ましくは、電気化学電池内または電気化学電池スタック内に配置する。前記２つ以上の電気化学電池構成要素は、好ましくは、ステンレス鋼、チタン、ニッケル、ニッケルメッキアルミニウム、ニッケルメッキマグネシウムまたはそれらの組み合わせなどのプレート、シム、フレーム、流動場またはそれらの組み合わせのうちから選択される金属構成要素である。接合要素は好ましくはハンダである。好ましくは、前記金属構成要素をフラックスに浸し、次にスズまたは銀−スズ合金などの接合金属もしくはハンダに浸す。接合金属またはハンダは、電着または各種蒸着法によって金属表面に施すこともできる。
【００１１】
アルミニウム、マグネシウム、またはアルミニウムもしくはマグネシウムを含む合金から形成された構成要素などの、軽金属または酸化され易い金属の構成要素を好ましくは、耐食性遷移金属層で被覆してから、該金属構成要素フラックスへ浸漬する。好適な耐食性遷移金属には、コバルト、銅、銀、ニッケル、金またはそれらの組み合わせなどがあるが、これらに限定されるものではない。ニッケルは、耐食性層に最も一般的に使用される金属である。
【００１２】
別の形態として、前記２つ以上の電気化学電池構成要素は、接合要素が好ましくは接着剤であるフレーム、ガスケット、膜、シムまたはそれらの組み合わせのうちから選択されるポリマー構成要素であり得る。２つ以上の電気化学電池構成要素はさらに、接合要素が接着剤である１つ以上の金属構成要素および１つ以上のポリマー構成要素を有することもできる。
【００１３】
前記２つ以上の電気化学電池構成要素は、プレートおよび流動場を含み得る。前記サブアセンブリは、好ましくは、バイポーラ・プレートおよびフレームを含む。バイポーラ・プレートは好ましくは、２個のプレート、すなわち流動場およびフレームを有する。フレームおよび流動場は、流動場周囲に配置されたフレームを有する前記２個のプレート間に配置されている。前記フレームは、流動場と流体が流れるように連通している（以下、「流体連通している」とする）流路を有する。
【００１４】
本発明の別の実施形態では、対向面を有する２枚の電子伝導性プレートと、前記２枚の電子伝導性プレート間にある、前記プレートの対向面の実質的な部分と電子が流れるように連絡して接合されている電子伝導性流動場と、電子伝導性流動場の周囲に配置され、前記２枚の電子伝導性プレートに接合しているフレームとを有する流体冷却式バイポーラ・プレート・アセンブリが提供される。前記フレームは、前記流動場と流体供給源との間での流体連通を提供する流路を有する。
【００１５】
好ましくは電子伝導性カソード流動場および電子伝導性アノード流動場は、前記アセンブリの対向する面に接合している。前記アセンブリは好ましくは、接着剤および／またはハンダで接合されている。
【００１６】
さらに別の実施形態では、エキスパンドメタルメッシュ、織成金属メッシュ、金属発泡体、導電性ポリマー発泡体、多孔性導電性炭素材料またはそれらの組み合わせのうちから選択される２つ以上の多孔質導電性シートを有する電気化学電池用バイポーラ・プレートが提供される。導電性ガス障壁が、シート間で電気的に接触して配置されている。セルフレームが、２つ以上の多孔質導電性シートのいずれかの周囲に配置されている。セルフレームは、前記ガス障壁に接合した少なくとも一つの表面を有する。
【００１７】
好ましくは前記セルフレームは、多孔質導電性シートと流体連通している流路を備える。前記セルフレームは金属製であり得、その場合には、そのセルフレームは金属結合によって前記ガス障壁に接合している。前記金属結合は好ましくは、前記セルフレームを前記ガス障壁にハンダ付けすることで形成される。別の形態として、前記セルフレームはポリマーであり得、その場合には、そのセルフレームはポリマー結合によって前記ガス障壁に接合している。好ましくはそのポリマー結合は、接着剤によって形成される。
【００１８】
本発明の上記の特徴および利点についての理解を深めるため、上記で簡単に要約したより詳細な本発明の説明を、添付の図面に示した本発明の実施形態を参照しながら行うことができる。しかしながら留意すべき点として、添付の図面は本発明の代表的な実施形態のみを示すものであることから、本発明の範囲を限定するものと考えるべきではなく、従って本発明は他の同等に有効な実施形態に適用され得る。
【００１９】
（好ましい実施形態の詳細な説明）
本発明は、電気化学電池で使用される構成要素ならびにバイポーラ・セパレータ・プレートを含む、それらの構成要素の製造方法に関する。より詳細には本発明は、個々のセルの隣接する構成要素同士および／またはスタックの隣接するセル同士の接合方法に関する。前記接合は、ある種のガスケット構成要素の必要性を低減または排除し、ある種の電子接触抵抗を低下または排除する気密シールを提供する。
【００２０】
本発明の一態様は、導電性流動場と、少なくとも一つのガス障壁と、セルフレームとを有する電気化学電池用バイポーラ・プレートを提供する。そのバイポーラ・プレートの構成要素は互いに接合されて、ポリマー型接合または金属型接合のいずれかによって気密接合を形成する。
【００２１】
本発明の別の態様は、バイポーラ・プレートの導電性部分を接合する方法を提供する。該導電性部は、スズメッキまたはメッキすることで、導電性金属でその導電性部を被覆してから、加圧および加熱下で合体させて、両部分間に接合を形成する。
【００２２】
電気化学電池のバイポーラ・プレートまたはその他の部材の構成要素部分は、スタックを機能させるために導電性でなければならない部分か、または導電性である必要がない部分のいずれかとして分類することができる。バイポーラ・プレートの流動場およびガス障壁は、金属または黒鉛のような導電性の形態にある炭素などの導電性材料から製造されなければならない。セルフレームおよびシムとも称されるシール表面は、電子的に絶縁されているか導電性であることができ、場合によって各種ポリマーから製造されていることで、相対的に低密度の構成要素を得たり、セルまたはスタックにおける全体重量を大幅に低下させることができる。
【００２３】
スタックの個々の構成要素をポリマーで製造し、他の構成要素を金属で製造する場合、燃料電池スタックには３つの可能な種類の界面が存在する。すなわち、ポリマー−金属界面、ポリマー−ポリマー界面（膜および電極アセンブリ（Ｍ＆Ｅ）が所定の位置で接合されている場合など）および金属−金属界面である。これらの種類の界面は各々、異なった形で接合して電気化学電池スタックを形成する。
【００２４】
図３は、金属流動場５２および実質的にガスケットに代わるものであるポリマーセルフレーム５４を有する金属ガス障壁５０を有するバイポーラ・プレート４８の部分断面図である。流動場５２はこの図では発泡金属として示してあるが、エクスパンドメタル、有孔金属、金属メッシュスクリーン、または米国特許出願番号０８／７８７２７１号（参照によって、その全内容が本明細書に組み込まれる）に記載のような、その他の多孔性導電材料から製造することができる。金属ガス障壁５０は流動場５２を超えて、好ましくはスタックの縁部まで延び、ガス障壁５０のアノード側とカソード側の双方に別個のセルフレーム５４がある。流動場５２は、図示のように障壁５０に当接して、フレーム５４内部に配置されている。所望に応じて、付加的なガスケット材を障壁とフレームの間に設けることができる。
【００２５】
図４は、３次元構造の流体冷却式バイポーラ・プレートで用いられる構成要素の模式図である。流体冷却式バイポーラ・プレート５５は、図３の流動場５２と同様の、電子伝導性流動場６３を内部に有する２個の冷却流体障壁６０および冷却流体フレーム６２を含む一連の実質的に平面の構成要素から組み立てたものとして示してある。場合により、前記流体冷却式バイポーラ・プレート５５はさらに、アノードセルフレーム５８、カソードセルフレーム６４および封止プレート５６（ＰＥＭもしくは膜と電極（Ｍ＆Ｅ）アセンブリの接触および固定のため）を有することができる。
【００２６】
このバイポーラ・プレートは、スタックを冷却するための冷却流体の通過を可能とする内部冷却流動場６３を備える。冷却流体は、冷却流体導入マニホルド６５から、冷却流体フレーム６２内の冷却流動場６３を通り、導入マニホルド６５と概して同様の、但し、それと対向している冷却流体排出マニホルド（図示せず）に流れる。アノードセルフレーム５８における流動場６７、冷却流体フレーム６２における流動場６３およびカソードセルフレーム６４における流動場６９は、前述の多孔質導電性材料製とすることができる。
【００２７】
金属−ポリマー接合
ガス障壁などの金属要素に対する、アノードおよびカソードセルフレームなどの軽量ＰＥＭ燃料電池スタックの構成要素のポリマー要素の接合は、双方の表面に接合して代表的なセル操作条件下で安定に維持される気密シールを形成する接着剤を用いて行うことができる。
【００２８】
ＰＥＭ燃料電池用構成要素の製造について、４種類のポリマーの試験を行った（ポリカーボネート、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルイミドおよびポリイミド）。これらのポリマーは、本利用に有用であると考えられる熱可塑性プラスチックを代表するものである。各種接着剤を用いてポリマーシートを金メッキチタンシートに接合させて、電気化学電池での使用に十分な接合を生じた組み合わせを確認した。金メッキチタンは、導電性の電気化学電池構成要素において有用であるが、ポリマーと接合させる上で最も困難な材料の一つであると考えられることから、これらの実験で選択した。
【００２９】
各種接着剤を用いて、０．０３２インチ（０．８１３ｍｍ）のポリマーシートを金メッキされた０．００７インチ（０．１７８ｍｍ）のチタンシートに接合した。試験試料の寸法は、大体で幅２ｃｍおよび長さ２ｃｍとした。この手順では、個々の製造者指示に従った表面の準備、接着剤塗布、接合および接着剤硬化を行った。次に接合した試料を６０℃の水に２４時間曝露し、その後、それらの試料を調べて接合の質を判定した。妥当な接合特性を示す代表的な接着剤群を表Ｉに示してある。
【００３０】
【表１】
2004511067.tif 000003
【表２】
2004511067.tif 000004
このリストは代表的なものであって、いずれの形であっても、本発明を実施する上で有用な種類の材料全体を示すものではないと考えられる。
【００３１】
金属−金属接合
電気化学電池では、２種類の金属−金属接合がある。流動場のガス障壁への接合など、電子の伝導路に必須の接合と、ガス障壁の金属フレームへの接合など、流体漏出に対して封止を行う上で必須の接合とがある。気密接合に関しては、その接合も導電性であれば効果的であるが、通常は必要ではない。
【００３２】
導電性接合は、部品同士をハンダ付けすることで各種金属間で形成され得る。ハンダ付けは、比較的低融点の金属を用いて、その低融点金属すなわちハンダより高い融点を有する金属から製造された２個の構成要素を合体接合する公知の技術である。良好な接合を得るには、低融点金属が高融点金属を濡らすことが必須である。
【００３３】
電気アセンブリ用の配線連結部における従来のハンダ付けでは、部品をハンダの融点より高温まで加熱し、次にフラックスを塗布して金属上の酸化膜を除去し、最後にハンダを施すが、フラックスとハンダを一緒に施す場合もある。大面積のハンダ付けには、異なる方法が必要である。大きい平坦な表面をハンダ付けするには、その部品を最初に、いくつかの方法のいずれかによって結合形成性金属もしくは合金で被覆する。その部品をスズメッキと称される方法で、まずフラックスで被覆し、次にハンダで被覆することができる。フラックスは各種方法で塗布することができるが、はけ塗り（ｂｒｕｓｈｉｎｇ） および浸漬が最も一般的に用いられる方法である。ハンダの塗布は、代表的には、溶融ハンダの容器に前記部品を浸漬することで行われる。ステンレス鋼、ニッケル、チタン、マグネシウム、アルミニウムならびにアルミニウムおよびマグネシウムを含む合金から製造された部品のスズメッキの具体的手法を以下に示す。接合形成金属または合金は、いずれも公知の方法である電着または無電解メッキのいずれかによって金属表面にメッキすることもできる。さらに、接合形成金属または合金は、蒸着、化学気相成長法およびスパッタリングなどの真空堆積法を用いて、金属表面上に堆積させることができる。
【００３４】
スズメッキまたはメッキによって接合形成性金属を堆積させた後、平坦な表面をクランプ締めして相互に接合し、そのアセンブリをハンダの軟化点より高温に再度加熱することで、部品の接合を行う。クランプ締めおよび加熱の双方を、加熱プレスを用いて同時に行うことができる。
【００３５】
ステンレス鋼部品のスズメッキ手順では、酸性フラックス溶液に部品を浸漬し、その部品を溶融ハンダにゆっくり浸漬し、部品の酸性フラックスへの２回目の浸漬を行い、部品の溶融ハンダへの２回目の浸漬を行う。好ましくは、スズメッキ手順は、不活性雰囲気で行う。清浄なステンレス鋼部品を水溶性フラックス、好ましくは酸性フラックスに浸漬し、過剰の溶液が排出するようにする。次に部品を徐々に下げて溶融ハンダに入れる。フラックスは高温である間のみ酸化膜除去に対して活性であり、浸漬工程をゆっくり行うことで曝露時間が長くなり、良好な酸化物除去が行われることから、部品をゆっくり浸漬することが重要である。共融スズ銀（９６．５Ｓｎ：３．５Ａｇ）などの銀ハンダが好ましい。場合により、溶融ハンダへの浸漬は１回で十分であるが、他の場合には２回目の浸漬が好ましい。後者の場合、部品をハンダから取り出した後に、それをやや放冷してハンダを固化させ、２回目のフラックスへの浸漬を行う。次に部品をフラックスから取り出し、過剰の溶液を排出する。理想的には部品を十分に高温として、接触するに連れてフラックスが沸騰するようにすべきである。その最後の工程では、部品を徐々に下げて溶融ハンダに入れ、取り出す。
【００３６】
ハンダへの最初の浸漬により、ステンレス鋼部品のほとんどの表面がハンダの薄層で覆われる。しかしながら場合により、フラックスが酸化膜を全て除去せずに、被覆が不十分な領域が生じることがある。高温の部品のフラックスへの第２回の浸漬で、部品から残留酸化膜が除去され、金属上に光沢のある鏡状の仕上面が生じる。ハンダ付けの前に、全ての油分および表面塵埃を除去することが重要である。表面のクリーニングおよび脱脂を行わないと、フラックスが表面をクリーニングするのを妨げ、ハンダの付着を妨害する保護膜が酸化物層上に残る場合がある。スズメッキ後、部品を好ましくは脱イオン水で十分に洗浄して、フラックスの残留痕を全て除去する。水溶性フラックス残留物が溶融ハンダの表面に浮遊することから、ほとんどの部品でスズメッキ表面上に存在するフラックスの痕跡を有する。他の種類のフラックスを用いて、スズメッキ工程を行うことが可能である。
【００３７】
最初にニッケル、銅、またはスズメッキを比較的容易に行うことができる他の金属でメッキされている場合には、同じスズメッキ手順をチタン、アルミニウム、マグネシウムおよびこれらの元素を含む合金でも行うことができる。貴金属または卑金属を用いてチタンのメッキを行うことができる。
【００３８】
スズメッキチタン、アルミニウムおよびマグネシウム含有部品のスズメッキ手順は、部品をニッケルでメッキすることと、部品を酸性フラックス溶液に浸漬することと、ならびに部品を溶融ハンダに浸漬することとを含む。部品をニッケルメッキするためには、酸化膜を除去しなければならない。
【００３９】
部品をニッケルメッキした後、ステンレス鋼で用いられるものと同じサイクルおよび銀ハンダを用いて、その部品をフラックスで被覆し、溶融ハンダに浸漬して、光沢スズメッキ仕上面を形成する。通常は、ニッケルメッキされたアルミニウムを用いる場合、フラックスおよびハンダそれぞれについて浸漬は１回のみ必要である。
【００４０】
フラックスおよびハンダの適切な組み合わせを用いると、アルミニウムおよびチタンの双方を直接スズメッキすることができる。高粘度液体フラックスを用いる場合、アルミニウムおよびチタンを直接スズメッキすることができる。その方法では、部品を最初にフラックスに浸漬し、次に溶融ハンダにゆっくり浸漬し、１回のサイクルで十分である。これらの金属においては、より活性の高い成分を有するハンダが好ましく、それには共融スズ−亜鉛（９１％Ｓｎ、９％Ｚｎ、融点１９９℃）などがある。
【００４１】
留意すべき重要な点として、最も良好な結果を得るには、本明細書に記載の全てのスズメッキ操作を好ましくは、無酸素雰囲気または酸素含有量がかなり低減された雰囲気で行う。多くのフラックスの主要構成要素は水であることから、水を排除することは必要でもなく、実際にほとんどの場合で不可能である。
【００４２】
スズ系ハンダを用いる限り、最終接合を形成する際に、どの合金元素がハンダに存在するかは問題ではなく、スズメッキ部品同士は容易に接合され得る。異なる組成を有するハンダを用いて接合させる金属のスズメッキを行う場合、クランプ留めした構成要素を、少なくとも高融点ハンダの融点まで加熱することが重要である。
【００４３】
金属構成要素のハンダ付けによって形成される冶金的接合が好ましいが、それは金属構成要素を接合する唯一の手法ではない。表ＩＩに挙げたような接着剤は、一部の金属−金属接合にも使用可能である。これらの接着剤は、接合を介した電気伝導が必要ない場合に接合を形成する上で好適である。Ｐｄ−Ａｇ充填エポキシを除き、表ＩＩに挙げた接着剤で導電性のものはない。本発明による電気化学電池またはスタックを形成する上でのハンダ付け接合に代えて、導電性接着剤接合を用いることができる。
【００４４】
この種のスタック製造に適用可能なさらに別の金属接合方法は、金属接合の業界における当業者には明らかであろう。上記のものと本質的に類似の形態で電気化学電池スタックの組み立てに用いられる場合には、それらの方法も本発明の一部とみなされる。
【００４５】
ポリマー−ポリマー接合
工業用熱可塑性プラスチックを互いに接合させる上で好適な接着剤が多数入手可能である。しかしながら、パーフルオロ膜（ｐｅｒｆｌｕｏｒｉｎａｔｅｄ ｍｅｍｂｒａｎｅｓ）はほとんどの接着剤による接着に対して抵抗性であることから、ＰＥＭ膜の他の材料への接合は、より困難である。ダウ−コーニング（Ｄｏｗ−Ｃｏｒｎｉｎｇ ）７４８（商標名）接着剤（表ＩＩ第８行参照）は、前記膜および多くの金属表面に接着する。接合１ｃｍ当たり約１．３ｋｇの剥離強度ではほとんどの構造に関して不十分であるが、電気化学電池で使用される薄い完全接着性のシールを形成するには十分すぎるほどである。
【００４６】
組み立て手順
十分に接合された電気化学電池スタックの組み立てでは、いくつかの工程を行う。最初に、アノード流動場、カソード流動場および冷却流動場；ガス障壁；ならびに冷却流動場周囲のフレームなどの全ての金属部品を接合金属で被覆する。次にこれらの部品を所定の位置に積み重ね、注意深く位置決めし、位置決め装置またはジグを用いて所定の位置に保持する。次に、その部品およびジグを熱プレスに入れて、部品を一体でクランプ留めし、ガス障壁を冷却フレームにしっかりと当接し、流動場をガス障壁にしっかりと当接して加圧する。存在する最も高融点の接合金属の融点よりわずかに高い温度まで前記プレスを加熱して、接合金属を再溶融させる。次に、接合アセンブリをプレス内で放冷する。
【００４７】
ホットメルト接着剤のシートをアノードおよびカソードセルフレームの大きさおよび形状と一致するように切断する。これらを用いて、熱プレスにより、セルフレームをセルシムに接合させる。これら２部品サブアセンブリを、同じ方法によって組み立てられたバイポーラ・プレートに接合する。所望に応じて、全てのホットメルト接合を一工程で行うことができる。
【００４８】
部品数が少ないことから、非冷却式バイポーラ・プレートの方が製造がやや容易である。流動場は、ハンダ付けによってガス障壁の対向する側に接合される。アノードおよびカソードのセルフレームを、１回または２回の加圧操作でホットメルト接着剤を用いて、ガス障壁およびシムに付着させる。
【００４９】
以下の実施例は、本発明の好ましい実施形態の一部を示すものである。しかしながらそれらは、いかなる意味においても限定的なものと見なすべきではない。
【００５０】
実施例１
本実施例は、液体冷却式バイポーラ・プレートのコアの製造を示すものである。
２個のチタンガス障壁を０．００４５インチ（０．１１４ｍｍ）金属シートから製造し、金でメッキした。フレームを０．０３２インチ（０．８１３ｍｍ）ポリエーテルスルホンシートから製造した。流動場をエクスパンドチタンの３つの層から製造した。前記３つの層のうちの、１つの層は完全拡張時に約０．０３０インチ（０．７６２ｍｍ）の厚さを有し、２つの層は拡張後に最初の厚さ０．００３インチ（０．０７６ｍｍ）に再度平坦化された。０．００３インチ（０．０７６ｍｍ）シートを０．０３０インチ（０．７６２ｍｍ）シートの対向する面に溶接して、３枚のシート全てを互いにスポット溶接し、溶接したアセンブリを金メッキした。その流動場は意図的にフレームより厚くなるように製造して、バネのように押圧を行う流動場がガス障壁に圧力を加えることで、障壁との電気的接触が確保される。
【００５１】
ポリエーテルスルホンフレームの面をＥＣＬＥＣＴＩＣ　Ｅ６０００（商品名）接着剤で被覆した。フレームを手動で一つのガス障壁に当接して押圧し、専用に製造され、全ての部品を正確に配列された状態とする位置決めピンを備えた位置決めジグを用いて双方の部品を位置決めする。障壁上にフレームによって形成された空洞部に流動場を入れ、第２のガス障壁を他の部品の上面上に押圧した。まだ組み立てジグに入っているアセンブリを熱プレスに入れた。次にこれらの構成要素を互いに押圧し、部品が移動しないようにするのに十分な加圧下にて、６０℃で２４時間硬化を行った。その結果、燃料電池スタックからの廃熱を除去するために冷却流体を通過させるのに好適な内部流動場に流体連通したガス障壁を有するバイポーラ・プレートが得られた。後続の組立工程において、このサブアセンブリは、簡単なガス障壁シートと同様に処理された。
【００５２】
実施例２
本実施例は、ホットメルト接着剤による２つの構成要素の接合を示すものである。
面シムまたは封止プレート５６を、図４に示したように０．００４５インチ（０．１１４ｍｍ）チタンシートから製造した。アノードセルフレームを、０．０３２インチ（０．８１３ｍｍ）ポリエーテルスルホンシートから製造した。アノードセルフレームをテンプレートとして用いて、ホットメルト接着剤（ＢＥＭＩＳ番号３２１８）のシートを切断した。３つの部品全てを、専用に製造され、金属シムとポリマーフレームの間で接着剤によって全ての部品が正確に整列されるようにする位置決めピンを備えた位置決めジグ内に積層した。内部に部品の入ったジグを熱プレスに入れ、加圧してシート構成要素間の十分な接触が確保および維持されるようにし、１５０℃に加熱した（この工程に使用される温度は、使用される接着剤によって決まる）。数分後、プレスを冷却し、サブアセンブリを取り出した。
【００５３】
このサブアセンブリは、膜および電極アセンブリ（Ｍ＆Ｅ）の膜部分に当接するアノード流動場および接触表面の周囲のフレームとして好適であり、燃料スタックを組み立てるのに用いられる。
【００５４】
実施例３
本実施例は、ステンレス鋼のスズメッキを示すものである。ガス障壁を、０．０１０インチ（０．２５４ｍｍ）ステンレス鋼シートから製造した。ガス障壁およびスズメッキ操作を行う上で必要な他の物（フラックス、ハンダ、ヒーター、トング、温度計など）をグローブボックスに入れ、ボックスの雰囲気をアルゴンで十分パージして、クリーニングされたばかりの表面の酸化を防止する。障壁をＬＡ−ＣＯ　Ｎ−３（商品名）（イリノイ州シカゴ所在のラ・コ・インダストリーズ（ＬＡ−ＣＯ Ｉｎｄｕｓｔｒｉｅｓ， Ｃｈｉｃａｇｏ， ＩＬ ））などの酸性タイプの液体フラックスに浸漬する。過剰の液体をステンレス鋼シートから排出し、部品をゆっくり溶融銀−スズ共融ハンダ（３．５％Ａｇ、９６．５％Ｓｎ、融点２２１℃（イリノイ州、デス・プレインズ所在のケスター・ソルダー（Ｋｅｓｔｅｒ Ｓｏｌｄｅｒ， Ｄｅｓ Ｐｌａｉｎｅｓ， ＩＬ））に浸漬する。限られた温度範囲でのみ、フラックスは活性であり、金属上の表面酸化物層を溶解することができ、ゆっくり浸漬することで、活性温度であるが、酸化膜を溶解させる上で活性な全ての塩が蒸発する前であるフラックスに対して部品の全表面の十分な曝露が確保されることから、部品をゆっくり浸漬することが重要である。
【００５５】
浸漬後、部品を溶融ハンダから取り出すと、フラックスの作用によって酸化物が除去された表面の全ての部分がハンダで被覆されている。ハンダが固化するまで部品を放冷してから、フラックスに再度浸漬する。液体が金属表面に接触するに連れて、その液体が軽く沸騰する程度に、部品を高温に維持することが好ましい。部品をフラックスから取り出し、再度ハンダにゆっくり浸漬する。その第２のサイクルは、最初に除去されなかった表面部分から酸化膜を除去し、その領域をハンダで被覆するように作用する。部品を溶融ハンダから取り出した後、ハンダが固化するまでそれを空気中で放冷する。次に、部品を耐熱表面その他の支持体上に載せて、冷却を完了させることができる。その結果、スズメッキされた部品上に鏡状の仕上面が形成される。
【００５６】
実施例４
本実施例は、アルミニウムのスズメッキを示すものである。流体冷却バイポーラ・セパレータ・プレート用の冷却セルフレームを、０．０２０インチ（０．５０８ｍｍ）アルミニウムシートから製造し、ニッケルでメッキした。ガス障壁およびスズメッキ操作を行う上で必要な他の品目（フラックス、ハンダ、ヒーター、トング、温度計など）をグローブボックスに入れ、ボックスの雰囲気をアルゴンで十分パージして、クリーニングされたばかりの表面の酸化を防止した。障壁をＬＡ−ＣＯ　Ｎ−３（商品名）（イリノイ州シカゴ所在のラ・コ・インダストリーズ）などの酸性タイプの液体フラックスに浸漬した。過剰の液体を排出し、部品をゆっくり融点２２１℃を有する溶融銀−スズ共融ハンダ（３．５％Ａｇ、９６．５％Ｓｎ；イリノイ州、デス・プレインズ所在のケスター・ソルダー）に浸漬した。限られた温度範囲でのみ、フラックスは活性であり、金属上の表面酸化物層を溶解することができ、部品をゆっくり浸漬することで、活性温度であるが揮発性成分が蒸発する前であるフラックスに部品の全表面が十分に曝露されることから、部品をゆっくり浸漬することが重要である。浸漬後、部品を溶融ハンダから取り出すと、表面はハンダで完全に被覆されている。
【００５７】
実施例５
本実施例は、ハンダを用いたアルミニウムおよびステンレス鋼構成要素の接合による、液体冷却式バイポーラ・プレートのコアの形成を示すものである。
２つのガス障壁および流動場を実施例３に記載の方法に従ってスズメッキする。アルミニウム冷却フレームを実施例４に記載の方法に従ってスズメッキする。構成要素を図４のように積層し、熱プレスに入れ、熱電対をフレームの側面に接触させておき、互いにしっかりとクランプ留めする。熱電対が負荷に達したことを示すまでプレスを加熱し、約２３０℃で約５分間維持し、その後ヒーターの電源を切り、アセンブリを加圧状態に維持しながら、アセンブリ全体を放冷する。その結果、スタックからの廃熱を除去するという特定の目的を有する燃料電池スタックにおける構成要素として好適な内部流動場に流体連通した水冷ガス障壁が得られる。その後の組み立て工程においてこのサブアセンブリを、簡単なガス障壁シートの一つと同様に処理した。
【００５８】
実施例６
本実施例は、本発明に従って製造される燃料電池スタックの性能を示すものである。
実施例１の方法を用いて、作用面積１２５ｃｍ２を有する燃料電池スタックで使用される大きさの４個１組の水冷バイポーラ・プレートコアを製造した。このスタックで３個の非冷却バイポーラ・プレートも用いた。実施例２の方法を用いて、その大きさのスタック用に、シムを有する８個のアノードセルフレームおよびシムを有する８個のカソードセルフレームを製造した。別の構成要素（Ｍ＆Ｅ、流動場、ガスケットなど）も、従来の手段によって製造した。これらを用いて、８セルＰＥＭ燃料電池スタックを製造した。このスタックを、酸化剤を空気とする水素燃料を用いて作動させた。図５に、Ｍ＆Ｅ温度を６２〜６４℃とし、燃料ガス圧を約０．１０ＭＰａ（１５ｐｓｉ）とし、燃料ガスおよび酸化剤ガスの双方を露点２７℃まで加湿し、空気を４倍化学量論量で供給しながら作動させた場合の、１２５ｃｍ２／セルの作用面積での８セルスタックの性能を示してある。このスタックは、このスタックの繰り返し単位について９６７Ｗ／ｋｇおよび８４６Ｗ／Ｌの出力を提供し、効率は５３．４％と測定された（電位０．６５１Ｖ／セルで）。
【００５９】
以上の説明は本発明の好ましい実施形態に関するものであるが、本発明の基本的な範囲を逸脱しない限り、本発明の他の実施形態および別の実施形態を構成することが可能であり、本発明の範囲は添付の特許請求の範囲によって決定される。
【図面の簡単な説明】
【図１】蛇行流動場設計を有する代表的な金属分離器プレートの正面図。
【図２】ＰＥＭ燃料電池の模式的断面図。
【図３】金属流動場およびポリマーセルフレームを有する金属ガス障壁を有するバイポーラ・プレートの部分断面図。
【図４】流体冷却式バイポーラ・プレートの３次元構造で使用される平坦な構成要素の模式図。
【図５】本発明の燃料電池スタックの性能を示すグラフ。
【図５】
2004511067.tif 000005
【国際公開パンフレット】
2004511067.tif 000006
2004511067.tif 000007
2004511067.tif 000008
2004511067.tif 000009
2004511067.tif 000010
2004511067.tif 000011
2004511067.tif 000012
2004511067.tif 000013
2004511067.tif 000014
2004511067.tif 000015
2004511067.tif 000016
2004511067.tif 000017
2004511067.tif 000018
2004511067.tif 000019
2004511067.tif 000020
2004511067.tif 000021
2004511067.tif 000022
2004511067.tif 000023
2004511067.tif 000024
2004511067.tif 000025
2004511067.tif 000026
2004511067.tif 000027
2004511067.tif 000028
2004511067.tif 000029
2004511067.tif 000030
【手続補正書】
【提出日】平成14年7月16日(2002.7.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
電気化学電池用のサブアセンブリを製造する方法において、
プレートおよび流動場を有するサブアセンブリを整列させる工程であって、それらのプレートと流動場との間に１つ以上の接合要素が配置されており、前記接合要素が構成要素のプレートおよび流動場の融点温度より低い融点温度を有する工程と、
該サブアセンブリを加圧する工程と、
該サブアセンブリを８００℃未満の温度まで加熱する工程と、
該サブアセンブリを放冷する工程とを有する方法。
【請求項２】
前記サブアセンブリを電気化学電池内に配置する工程をさらに有する請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記サブアセンブリを電気化学電池スタック内に配置する工程をさらに有する請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記プレートおよび流動場が金属構成要素であり、前記接合要素が５００℃以下の温度で溶融する金属または金属合金である請求項１乃至３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記金属構成要素がステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、チタン、マグネシウムおよびそれらの組み合わせのうちから選択される請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記金属構成要素をフラックスに浸漬する工程と、次に、
該金属構成要素をハンダに浸漬する工程とをさらに有する請求項４または５に記載の方法。
【請求項７】
前記ハンダが、スズ、ビスマス、鉛、インジウムおよびそれらの合金のうちから選択される金属を含む請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記ハンダが銀およびスズを含む請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記金属構成要素をフラックスに浸漬する工程の前に、前記金属構成要素を耐食性遷移金属の層で被覆する工程をさらに有する請求項６、７または８に記載の方法。
【請求項１０】
前記接合金属は、溶媒からの還元堆積法（ｒｅｄｕｃｔｉｖｅ ｄｅｐｏｓｉｔｉｏｎ） によって前記金属構成要素表面の一つに被着される請求項４に記載の方法。
【請求項１１】
前記溶媒が水または水系流体から選択される請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記堆積した金属が、スズ、ビスマス、鉛、インジウムおよびそれらの合金から選択される構成要素を含む請求項１０または１１に記載の方法。
【請求項１３】
前記接合金属は、真空蒸着またはスパッタリングによって前記金属構成要素表面の１つに被着される請求項４に記載の方法。
【請求項１４】
接着剤によって前記サブアセンブリに接合される、フレーム、ガスケット、膜、シムおよびそれらの組み合わせのうちから選択される１つ以上のポリマー構成要素をさらに備える請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】
前記プレートおよび流動場が１つ以上の金属構成要素および１つ以上のポリマー構成要素を含み、前記接合要素が接着剤である請求項１乃至１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】
前記サブアセンブリがさらにフレームを含む請求項１乃至１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】
前記バイポーラ・プレートが２枚のプレート、流動場およびフレームを有し、前記フレームおよび流動場が前記２枚のプレートの間に配置され、前記フレームは前記流動場の周囲に配置され、前記フレームは前記流動場と流体連通している流路を有する請求項１乃至１６のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１８】
流体冷却式バイポーラ・プレート・アセンブリにおいて、
対向する面を有する２枚の電子伝導性プレートと、
前記２枚の電子伝導性プレートの間において、前記プレートの前記対向面の実質的な部分と電子が流れるように連絡して接合している電子伝導性流動場と、
前記電子伝導性流動場の周囲に配置され、前記２枚の電子伝導性プレートの間に接合されたフレームであって、前記流動場と流体供給源との間での流体連通を提供する流路を有するフレームと、前記アセンブリの対向する面に接合した電子伝導性カソード流動場および電子伝導性アノード流動場とを有するアセンブリ。
【請求項１９】
前記アセンブリが接着剤で接合される請求項１８に記載のアセンブリ。
【請求項２０】
前記アセンブリがハンダで接合される請求項１８に記載のアセンブリ。
【請求項２１】
電気化学電池用のバイポーラ・プレートにおいて、
エキスパンドメタルメッシュ、織成る金属メッシュ、金属発泡体、導電性ポリマー発泡体、多孔性導電性炭素材料およびそれらの組み合わせのうちから選択される２つ以上の多孔質導電性シートと、
前記シート間で電気的に接触するよう配置された導電性ガス障壁と、
２つ以上の多孔質導電性シートのいずれかの周囲に配置されたセルフレームであって、前記ガス障壁と接合した少なくとも一つの表面を有し、かつ前記多孔質導電性シートと流体連通する流路を有するセルフレームと、を有するバイポーラ・プレート。
【請求項２２】
前記セルフレームが金属製であり、金属結合によって前記ガス障壁に接合されている請求項２１に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２３】
前記セルフレームがポリマー製であり、ポリマー結合によって前記ガス障壁に接合されている請求項２１に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２４】
前記金属結合が、前記セルフレームを前記ガス障壁にハンダ付けすることで形成される請求項２２に記載のバイポーラ・プレート。
【請求項２５】
前記ポリマー結合が接着剤によって形成される請求項２３に記載のバイポーラ・プレート。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
（発明の概要）
本発明の一態様によれば、電気化学電池用双極プレートの製造方法において、プレートおよび流動場を有するサブアセンブリを整列させる工程であって、前記プレートと流動場との間には１つ以上の接合要素が配置されており、前記接合要素が前記構成要素であるプレートおよび流動場の融点より低い融点を有する工程と、前記サブアセンブリを加圧する工程と、前記サブアセンブリを８００℃より低い温度まで加熱する工程と、前記サブアセンブリを放冷する工程とを有する方法が提供される。
前記方法は、前記サブアセンブリを電気化学電池へ配置する工程をさらに有することができる。
別の形態として前記方法は、前記サブアセンブリを電気化学セルスタックへ配置する工程をさらに有することができる。
前記プレートおよび前記流動場は金属構成要素であり、前記接合要素は５００℃以下の温度で溶融する金属または金属合金であると好都合である。
有利には、前記金属構成要素は、ステンレス鋼、ニッケル、アルミニウム、チタン、マグネシウムまたはそれらの組み合わせのうちから選択される。
前記方法はさらに、フラックスに前記金属構成要素を浸漬する工程と、次に前記金属構成要素をハンダに浸漬する工程とを有することができる。
好ましくは前記ハンダは、スズ、ビスマス、鉛、インジウムおよびそれらの合金のうちから選択される金属を含む。
別の形態として前記ハンダは、銀およびスズを含む。
前記方法はさらに、前記金属構成要素の前記フラックスへの浸漬の前に前記金属構成要素を耐食性遷移金属の層で被覆する工程を有することができる。
簡便には前記接合金属は、溶媒からの還元堆積法によって前記金属構成要素表面の一つに被着される。
好ましくは前記溶媒は、水または水系流体から選択される。
有利には前記堆積金属は、スズ、ビスマス、鉛、インジウムまたはそれらの合金から選択される構成要素を含む。
別の形態として前記接合金属は、真空蒸着またはスパッタリングによって前記金属構成要素表面の一つに被着される。
前記方法は、接着剤で前記サブアセンブリに接合される、フレーム、ガスケット、膜、シムまたはそれらの組み合わせのうちから選択される１つ以上のポリマー構成要素をさらに有することができる。
前記プレートおよび前記流動場は、１つ以上の金属構成要素および１つ以上のポリマー構成要素を含み、前記接合要素は接着剤であると好都合である。
前記サブアセンブリはさらに、フレームを有する。
有利には、前記双極プレートは、２枚のプレート、流動場およびフレームを有し、前記フレームおよび流動場は前記２枚のプレートの間に配置され、前記フレームは前記流動場の周囲に配置され、前記フレームは前記流動場と流体連通している流路を有する。
本発明はさらに、流体冷却双極プレートアセンブリにおいて、対向する面を有する２枚の電子伝導性プレートと、前記２枚の電子伝導性プレートの間において、前記プレートの前記対向面の実質的な部分と電子が流れるように連絡して接合されている電子伝導性流動場と、前記電子伝導性流動場の周囲に配置され、前記２枚の電子伝導性プレートの間で接合されたフレームであって、前記流動場と流体供給源との間での流体連通を提供する流路を有するフレームと、前記プレートの外側表面に接合された電子伝導性カソード流動場および電子伝導性アノード流動場を有するアセンブリに関するものでもある。
好ましくは前記アセンブリは、接着剤で接合されている。
別の形態として前記アセンブリは、ハンダで接合されている。
本発明はさらに、電気化学電池用の双極プレートにおいて、エクスパンドメタルメッシュ、織成金属メッシュ、金属発泡体、導電性ポリマー発泡体、多孔性導電性炭素材料またはそれらの組み合わせのうちから選択される２以上の多孔質導電性シートと、前記シート間で電気的に接触するよう配置された導電性ガス障壁と、２以上の多孔質導電性シートのいずれかの周囲に配置されたセルフレームであって、前記ガス障壁と接合した少なくとも一つの表面を有し、前記多孔質導電性シートと流体供給源との間で流体連通を提供する流路を有するセルフレームを有する双極プレートに関するものでもある。
好ましくは、前記セルフレームは金属製であり、金属結合によって前記ガス障壁に接合されている。
簡便には、前記セルフレームはポリマー製であり、ポリマー結合によって前記ガス障壁に接合されている。
好ましくは前記金属結合は、前記セルフレームを前記ガス障壁にハンダ付けすることで形成される。
有利には前記ポリマー結合は、接着剤によって形成される。
本発明は、電気化学電池用サブアセンブリの製造方法を提供する。その方法は、２つ以上の電気化学電池構成要素を有するサブアセンブリを、その２つ以上の電気化学電池構成要素間に配置された１つ以上の接合要素で整列させることを含む。前記接合要素は、前記２つ以上の電気化学電池構成要素のいずれか一つの融点温度より低い融点温度を有する。このサブアセンブリを圧縮し、接合要素のほぼ融点温度と前記２つ以上の電気化学電池構成要素のいずれかのほぼ最も低い融点温度との間である温度まで加熱する。好ましくはその温度は、８００℃未満、より好ましくは２５０℃以下である。次に、サブアセンブリを放冷する。




【国際調査報告】
2004511067.tif 000031
2004511067.tif 000032
2004511067.tif 000033