(57)【要約】本発明は、少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーと、約５００ポイズより高い溶融粘度を有する少なくとも一種の非立体規則性プロピレン誘導ポリマーと、任意の粘着性付与剤と、のブレンドに関する。このブレンドは、低表面エネルギーの基材と比較的高い表面エネルギーの基材の両方への適切な粘着力の良好なバランスを達成できる感圧接着剤組成物を提供する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーと、
約５００ポイズより高い溶融粘度を有する少なくとも一種の非立体規則性プロピレン誘導ポリマーと、
任意に少なくとも一種の粘着性付与剤と、
のブレンドを含む感圧接着剤組成物。
【請求項２】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが約１．０〜約５．０の立体規則性指数を有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項３】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーがポリプロピレンを含む請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項４】
前記ポリプロピレンがメタロセン系ポリプロピレンである請求項３に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項５】
前記少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーが−４０℃より高く約０℃までのガラス転移温度（Ｔｇ）を有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項６】
前記少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーが３０重量％未満のエチレンモノマーから誘導される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項７】
前記少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーがジエンを本質的に含まないモノマーから誘導される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項８】
前記少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーが大部分のプロピレンモノマーから誘導される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項９】
前記組成物が架橋される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１０】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが約７０，０００グラム／モル〜約１，０００，０００グラム／モルの重量平均分子量を有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１１】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが約７５０ポイズより高い溶融粘度を有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１２】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが約−１５℃〜約１０℃のＴｇを有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１３】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーがジエンを本質的に含まないモノマーから誘導される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１４】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが非立体規則性である請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１５】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが少なくとも約６０重量％のプロピレンモノマーから誘導される請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１６】
前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーが少なくとも約１０，０００グラム／モルの重量平均分子量を有する請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１７】
前記組成物が単一ドメイン系を含む請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１８】
前記組成物が、エチレン／プロピレン誘導コポリマー成分およびプロピレン誘導ポリマー成分の全重量を基準にして大部分の前記少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーおよび小部分の前記少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーを含む請求項１に記載の感圧接着剤組成物。
【請求項１９】
請求項１に記載の感圧接着剤組成物が少なくとも部分的にその上に被着される基材。
【請求項２０】
前記基材がポリプロピレンを含み、前記感圧接着剤組成物が少なくとも約１００Ｎ／ｄｍの前記基材への１８０度引き剥がし粘着力を有する請求項１９に記載の基材。
【請求項２１】
前記基材はポリエチレンを含み、前記感圧接着剤組成物は少なくとも約１００Ｎ／ｄｍの前記基材への１８０度引き剥がし粘着力を有する請求項１９に記載の基材。
【請求項２２】
前記基材がガラスを含み、前記感圧接着剤組成物が少なくとも約１００Ｎ／ｄｍの前記基材への１８０度引き剥がし粘着力を有する請求項１９に記載の基材。
【請求項２３】
第１の面および第２の面を有する裏地と、前記裏地の前記第１の面の少なくとも一部上および任意に前記裏地の前記第２の面の少なくとも一部上に被着させた請求項１に記載の感圧接着剤組成物と、を含むテープ。
【請求項２４】
感圧接着剤組成物を調製する方法であって、
少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーを提供する工程と、
約５００ポイズより高い溶融粘度を有する少なくとも一種の非立体規則性プロピレン誘導ポリマーを提供する工程と、
任意に少なくとも一種の粘着性付与剤を前記組成物に添加する工程と、
前記感圧接着剤組成物を形成させるために前記少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーと前記少なくとも一種の非立体規則性プロピレン誘導ポリマーを含む前記組成物をブレンドする工程と、
を含む方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
発明の分野
本発明は、エチレン／プロピレン誘導コポリマーおよび特定の他のプロピレン誘導ポリマーを含むポリマーブレンドであって、感圧接着剤特性を示すポリマーブレンドに関する。この感圧接着剤は多様な物品を調製する際に有用である。
【０００２】
発明の背景
様々な参考文献において、ホットメルト接着剤およびヒートシールフィルム中で用いられるα−オレフィンポリマー（すなわち、少なくとも一種のα−オレフィンモノマーから誘導されたポリマー）のブレンドが記載されている。しかし、これらの参考文献には、こうした接着剤がＰＳＡに必要な特性（例えば、剪断、剥離および粘着性）のバランスを有するような、こうした接着剤の配合物が教示されていない。例えば、米国特許第３，４９２，３７２号（フラナガン（Ｆｌａｎａｇａｎ））、第３，７８９，１１８号（ジョーンズ（Ｊｏｎｅｓ））、第３，９００，６９４号（ジュレンズ（Ｊｕｒｒｅｎｓ））、第４，１７８，２７２号（メヤージュニア（Ｍｅｙｅｒ，Ｊｒ）ら）、第４，７６１，４５０号（ラクシュマナン（Ｌａｋｓｈｍａｎａｎ）ら）、第４，８５７，５９４号（ラクシュマナン（Ｌａｋｓｈｍａｎａｎ）ら）、第４，９５７，９６８号（アドア（Ａｄｕｒ）ら）、第５，３９７，８４３号（ラクシュマナン（Ｌａｋｓｈｍａｎａｎ）ら）および第５，８３４，５６２号（シルベストリ（Ｓｉｌｖｅｓｔｒｉ）ら）を参照すること。別の例には、特開昭６０−１２０７７５号公報、特開昭５５−０６９６３７号公報、特開昭４８−０６６６３８号公報および特開昭７３−０２７７３９号公報が挙げられる。
【０００３】
感圧接着剤（ＰＳＡ）組成物は、（１）強くて永久の粘着性、（２）指圧以下での接着、（３）被着物上に保持するのに十分な能力および（４）十分な凝集強度を含む特性を有することが当業者に周知されている。ＰＳＡとしてうまく機能することが見出された材料は、粘着性、引き剥がし粘着力および剪断保持力の所望のバランスをもたらす必要な粘弾性特性を示すように設計され配合されたポリマーである。適切な特性バランスを得ることは単純なプロセスではない。
【０００４】
ＰＳＡを調製するために最も一般に用いられるポリマーは、天然ゴム系ポリマー、合成ゴム（例えば、スチレン／ブタジエンコポリマー（ＳＢＲ）およびスチレン／イソプレン／スチレン（ＳＩＳ）ブロックコポリマー）系ポリマーおよび種々の（メタ）アクリレート（例えば、アクリレートおよびメタクリレート）系ポリマーである。固有に粘着性である幾つかの（メタ）アクリレート系ポリマーおよび特定のα−オレフィン系ポリマーを除いて、これらのポリマーは、典型的には、感圧性にするために適切な粘着性付与剤とブレンドされる。
【０００５】
α−オレフィンモノマーから誘導されたポリマーを含むＰＳＡ組成物は知られている。多くの場合、こうした組成物は、通常は粘着性付与剤とブレンドされる単一α−オレフィンポリマー、典型的にはコポリマーを含む。しかし、ＰＳＡを調製する時にα−オレフィン誘導ポリマーともう一種のポリマーをブレンドすることは知られている。けれども、これらのブレンド中のポリマーの相対的割合およびポリマーの物理的特性は典型的には明細に記されていない。
【０００６】
例えば、欧州特許出願第０１７８０６２号（ユニロイヤル社（Ｕｎｉｒｏｙａｌ，Ｉｎｃ．））には、エチレンおよびプロピレンから製造された熱可塑性ゴム弾性ポリマー（例えば、示差熱分析によって測定して少なくとも１５０℃の融点を有するポリマーであって、結晶質ポリプロピレン部分と本質的に非晶質のゴム弾性エチレンプロピレンコポリマー部分を含むポリマー）、粘着性付与剤、ならびに可塑剤、充填剤および安定剤などの任意の他の添加剤のブレンドを含むホットメルト感圧熱可塑性ゴム弾性接着剤組成物が教示されている。１４９〜１５４℃の環球式軟化点を有する非晶質ポリプロピレンは、適する可塑剤の例として述べられている。可塑剤は全接着剤の５〜５０重量％を構成することが可能である。
【０００７】
プロピレンおよび４０〜６０モル％（コポリマーを基準にして）のより高級のオレフィンモノマーから誘導されたコポリマーに基づく単一成分ホットメルト感圧接着剤を教示している米国特許第３，９５４，６９７号および第４，０７２，８１２号（マクコーネル（ＭｃＣｏｎｎｅｌｌ）ら）も参照すること。このコポリマーは、単独で、または相溶性粘着性付与剤、非晶質ポリプロピレンおよび非晶質ブロックエチレン／プロピレン誘導コポリマーを含む他の材料との混合物中で使用することが可能である。
【０００８】
米国特許第４，１４３，８５８号（シュミット（Ｓｃｈｍｉｄｔ，ＩＩＩ）ら）には、ホットメルトＰＳＡ中で有用な非晶質ポリオレフィンホモポリマーおよびコポリマーが教示されている。非晶質ポリオレフィンポリマーは２０重量％以下の結晶質ポリオレフィンとブレンドすることも可能である。この特許中の接着剤は、単独で、または非晶質ポリプロピレン、非晶質ブロックエチレン／プロピレン誘導コポリマーなどの他の材料との混合物中で使用することが可能である。
【０００９】
α−オレフィン誘導ポリマーと他のポリマーのブレンドを記載している多くの参考文献が、α−オレフィン誘導ポリマーと共役ジエンを含むゴム系である他のポリマーとをブレンドすることを教示していることも注目に値する。例えば、多量のエチレンプロピレンジエンターポリマーをターポリマーと混和性の少量の少なくとも一種の完全飽和接着剤強化ポリマーおよび少なくとも一種の粘着性付与剤とブレンドする米国特許第５，８５９，１１４号（デービス（Ｄａｖｉｓ）ら）を参照すること。この特許中で有用であると教示された接着剤強化ポリマーの例には、エチレン酢ビニルコポリマー、エチレン塩化ビニルコポリマー、エチレンオクテンコポリマー、エチレンブテンコポリマーおよびプロピレンブテンエチレンターポリマーが挙げられる。米国特許第５，５０４，１３６号（デービス（Ｄａｖｉｓ）ら）に記載されたように、典型的には約４５〜６５重量％のエチレン含有率を有するものなどのエチレンプロピレンコポリマーも関連発明において接着剤強化ポリマーとして効用を有すると述べられている。
【００１０】
ＰＣＴ公報ＷＯ９８／３３，８５８号（Ａｍｅｒｉｃａｎ  Ｔａｐｅ  Ｃｏ．）には、天然ゴムまたは合成ゴム、ならびにエチレン／プロピレンゴム、水素添加ポリイソプレンおよびポリプロピレンの熱可塑性ポリオレフィンブレンドを含むＰＳＡが記載されている。熱可塑性ポリオレフィンブレンドを構成する構成成分の各々は比較的低い分子量（３，０００〜１０，０００）を有する。ＰＳＡ組成物は粘着性付与剤も含む。
【００１１】
ＰＣＴ公報ＷＯ９７／２３，５７７号（ミネソタ・マイニング・アンド・マニュファクチャリング社Ｍｉｎｎｅｓｏｔａ  Ｍｉｎｉｎｇ  ａｎｄ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ  Ｃｏ．）には、少なくとも二種の成分を含むブレンドＰＳＡが記載されている。第１の成分はＰＳＡである。例えば、この発明において有用なＰＳＡは、粘着性付与済み天然ゴム、合成ゴム、粘着性付与済みスチレンブロックコポリマー、ポリビニルエーテル、ポリアクリレート、ポリ−α−オレフィン（主として非晶質であると記載されている）およびシリコーンを含む。第２の成分は熱可塑性材料または熱可塑性エラストマーである。例えば、この発明において有用な熱可塑性材料は、アイソタクチックポリプロピレンおよびエチレン／プロピレンコポリマーを含む。有用な熱可塑性材料が使用温度でＰＳＡ成分に本質的に混和性でないことも教示されている。要約書には、実質的に連続のドメイン（一般にＰＳＡ）および実質的に繊維状から片状のドメイン（一般に熱可塑性材料）を有するとしてこの特許のブレンドが記載されている。粘着性付与剤を添加することが可能である。
【００１２】
ＵＫ特許出願ＧＢ２０４１９４９号（ケンドール社（Ｔｈｅ  Ｋｅｎｄａｌｌ  Ｃｏｍｐａｎｙ））には、（１）エチレン、Ｃ３〜Ｃ１４モノオレフィンおよび任意に非共役ジエンのゴム質コポリマー、（２）結晶質エチレンまたは結晶質プロピレンのポリマーおよび（３）粘着性付与剤を含むＰＳＡが開示されている。
【００１３】
ジエンモノマーから誘導された多くの組成物は、例えば、屋外暴露またはより高い温度（例えば、組成物をホットメルト加工する時など）に供された時など、経時的に比較的不安定である。さらに、こうした多くの組成物は比較的非極性であり、比較的高い表面エネルギーの基材と低表面エネルギーの基材の両方に適切に接着しない。「低表面エネルギーの基材」は、４５ｍＪ／ｍ２未満、より典型的には４０ｍＪ／ｍ２未満または３５ｍＪ／ｍ２未満の表面エネルギーを有する基材である。ポリエチレン、ポリプロピレン、アクリロニトリルブタジエンスチレンおよびポリアミドは、こうした材料の中に含まれる。
【００１４】
低表面エネルギーの材料に効果的に接着させる方法は、当業者が克服しようと試みる課題である。しばしば、低表面エネルギーの基材への接着の改善は、より高い表面エネルギーの基材への接着を損なうか、または接着剤の剪断強度を損なう。かくして、低表面エネルギーの表面に適切に接着させるための別の接着剤が必要とされる。こうしたあらゆる新規接着剤が特定の用途に関して広い配合許容範囲および調整可能性を見込んでいることも必要である。
【００１５】
より低いコストの材料を用いて接着剤を配合することも必要であろう。例えば、（メタ）アクリレートモノマーおよびゴム系モノマーはα−オレフィンモノマーより一般に高価である。本発明は、これらの動機付け要素に対処している。
【００１６】
発明の要約
本発明は、少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーおよび少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーのブレンドを含む改善された感圧接着剤組成物を提供する。一般に、こうした組成物は、従来の多くの感圧接着剤組成物（例えば、（メタ）アクリレートおよびゴム系の接着剤）に反してコストの観点から有利である。さらに、エチレン／プロピレン誘導コポリマーおよびプロピレン誘導ポリマーを含むα−オレフィン誘導ポリマーは、特に他のα−オレフィン誘導ポリマー（例えば、包装において一般に用いられる材料）と関連して用いられる時にリサイクルに資する。後でリサイクルできる接着剤組成物中の材料を用いることが有益である。
【００１７】
本発明のブレンドは、ガラスおよび金属などの比較的高い表面エネルギーの基材ならびにポリエチレンおよびポリプロピレンなどの低表面エネルギーの基材を含む種々の基材に接着させる際に有用である。こうしたブレンドは、接着剤テープおよびシート中などの多様な用途、ならびに多様な基材に高分子フィルムを被着させる際などの多様な用途において用いてもよい。こうしたブレンドは、ブロー微小繊維ウェブの調製に際して使用してもよい。
【００１８】
驚くべきことに、本発明の好ましい実施形態において、ポリエチレンおよびポリプロピレンなどの低表面エネルギーの基材への引き剥がし粘着力は、高い表面エネルギーの基材への引き剥がし粘着力において有害な作用を引き起こさずに強化される。例えば、本発明の特定の実施形態は、感圧接着剤組成物が上に少なくとも部分的に被着された基材であって、ポリプロピレン、ポリエチレンまたはガラスであることが可能である基材を提供する。これらの実施形態において、基材への１８０度引き剥がし粘着力は、少なくとも約１００Ｎ／ｄｍ程度に高いことが可能である。有用な剪断強度も本発明のブレンドを用いて実現可能である。
【００１９】
好ましい実施形態の詳細な説明
本発明の感圧接着剤（ＰＳＡ）ブレンドは、少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーおよび少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーを含む。好ましくは、ＰＳＡブレンドは単一ドメイン系を含む。単一ドメイン系および全体を通して用いられる他の用語を順に以下で定義する。
【００２０】
「単一ドメイン」系は、２℃／分の温度増分、１ラジアン／秒の周波数および２％の最大歪みで平行板配置において動的機械的分析（ＤＭＡ）を用いて分析した時に、ガラス転移温度を表す唯一のタンデルタピーク（「肩」なし）が存在する系である。典型的には、これらの系は、使用温度（例えば室温）で混和系を形成するポリマーを含む。「混和系」は、単一ドメイン系を形成させる少なくとも二種の材料を含む系である。単一ドメイン系を有することが有利である。例えば、単一ドメイン系は、系の貯蔵安定性を確保するために添加剤（例えば、相溶化剤）を必要としないことが多い。また、単一ドメイン系は、組成物が一定範囲の異なる加工装置を用いて調製される時でさえ再現性のある組成物（すなわち、組成物が類似の機械的特性を有する）を助長する。
【００２１】
「ポリマー」とは、同じであっても、または同じでなくてもよい少なくとも５個の反復モノマー単位を有する高分子材料を意味する。本明細書で用いられる「ポリマー」という用語はホモポリマーおよびコポリマーを包含する。本発明のコポリマーとは、少なくとも二種の化学的に異なるモノマーから誘導されたポリマーを意味する。二種のみの化学的に異なる種類のモノマーを含む少なくとも５個の反復モノマー単位から誘導された従来のコポリマーおよび少なくとも三種の化学的に異なる種類のモノマーを含むターポリマーなどはコポリマーの定義内に含まれる。
【００２２】
一般に、ポリマーは、その鎖長全体を通して二種類以上の立体構造を含むことが可能である。例えば、ポリマーは、結晶質立体規則性アイソタクチック構造およびシンジオタクチック構造、ならびに非晶質アタクチック構造またはそれらの組み合わせを含むことが可能である。ポリマーの立体構造は、適するいかなる方法を用いても決定することが可能である。例えば、炭素１３核磁気共鳴は、ポリマーの立体構造（タクチシティ）を決定するために用いることが可能である。
【００２３】
Ｈａｒｌｅｙ’ｓ  Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ（１２ｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ）によって定義された「立体規則性」構造は、その分子構造が、非晶質ポリマーを特徴付ける無秩序で変動する配置でなく確定立体配置を有する構造である。立体規則性構造はアイソタクチック構造およびシンジオタクチック構造を含む。
【００２４】
Ｈａｒｌｅｙ’ｓ  Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ（１２ｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ）によって定義された「アイソタクチック」構造は、その構造が、主鎖中の原子がすべて一平面内にある時、主鎖構造の一部でない原子の群が主鎖中の原子のすべて上またはすべて下のいずれかに位置するような構造である。
【００２５】
Ｈａｒｌｅｙ’ｓ  Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ（１２ｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ）によって定義された「シンジオタクチック」構造は、その構造が、主鎖中の原子がすべて一平面内にある時、主鎖構造の一部でない原子の群が主鎖中の原子の上または下にある程度対称且つ反復方式で位置するような構造である。
【００２６】
Ｈａｒｌｅｙ’ｓ  Ｃｏｎｄｅｎｓｅｄ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｄｉｃｔｉｏｎａｒｙ（１２ｔｈ  Ｅｄｉｔｉｏｎ）によって定義された「アタクチック」構造は、その構造が、主原子鎖がすべて一平面内にある時、原子の群が主原子鎖より上および下で無秩序に配置されるような構造である。
【００２７】
ポリマーの「立体規則性指数（ＳＩ）」は次の通り定義する。完全にアタクチックなポリマーにおいて、二個のホモタクチックトライアッドｍｍおよびｒｒが等量（それぞれ２５％）で存在する。ポリマーが益々立体規則性でなるにつれてｍｍとｒｒの相対量が変化し、一方が他方より大きくなるように増加する。ＳＩは、ｍｍまたはｒｒのより大きい方対ｍｍまたはｒｒのより小さい方の比であり、常に正であり、１より大きい。ＳＩは、ポリマーの立体構造が無秩序アタクチックポリマーについて１．０から、より立体規則性のポリマーに特徴的なより大きな値にいかに移行するかを数値式に表現する。
【００２８】
「非立体規則性」ポリマーは、殆どアイソタクチックでも殆どシンジオタクチックでもなく、一般に殆どアタクチックなポリマーまたは殆ど半シンジオタクチックなポリマーである。
【００２９】
「半シンジオタクチック」ポリマーは、殆どシンジオタクチックなポリマーと殆どアタクチックなポリマーとの間の構造を有するポリマーである。
【００３０】
一実施形態において、本発明の非立体規則性ポリマーは１〜約１０のＳＩを有する。もう一つの実施形態において、本発明の非立体規則性ポリマーは１〜約７のＳＩを有する。なお別の実施形態において、本発明の非立体規則性ポリマーは１．５〜約７のＳＩを有する。なおもう一つの実施形態において、本発明の非立体規則性ポリマーは１〜約１．１のＳＩを有する。
【００３１】
「非晶質」ポリマーは、室温でヘキサン可溶性であるポリマーである。こうした材料が小さい結晶化度を有しうることを認めること。それは、例えばＸ線分析または熱分析を用いて検出できる。非晶質ポリマーは、示差走査熱分析（ＤＳＣ）によって測定した時に明確な融点をもたない。殆どアタクチックな構造を有する非晶質ポリマーが特に好ましい。
【００３２】
より低い立体規則性を有するポリマーは、例えば、ホットメルト加工などによって本発明のＰＳＡを加工し調製するために好ましいことが見出された。さらに、高度にアイソタクチックである材料は不透明である傾向がある一方で、より低い立体規則性である材料は、より透明である傾向がある。立体規則性が低い材料のクラリティ（すなわち透明性）によって、立体規則性が低い材料は接着剤のクラリティが重要である用途において用いるために好ましくなる。例えば、こうした用途には、ガラスと透明プラスチックの接着が挙げられる。
【００３３】
本発明のブレンドを利用する一つの利点は、ブレンドが提供するより広い配合許容範囲である。すなわち、ブレンドを含むフィルムの様々な物理的特性の変更は、例えば、ブレンド中の個々のポリマーの比を変えることにより達成することが可能である。さらに、費用効果に優れることはブレンドを利用するもう一つの利点である。例えば、より安価なポリマーは、より高価なポリマーとブレンドすることが可能である。こうして、より安価なポリマーは、より高価なポリマーのための「増量剤」として機能する。また、ブレンドを用いると、特定の用途の場合に、この同じ用途のためにブレンドがいずれかのポリマー単独より実質的に良好に機能できる有利な相乗効果を提供することが可能である。
【００３４】
本発明のＰＳＡブレンドは、比較的高い表面エネルギーの材料と低表面エネルギーの材料の両方に接着させるために特に有用である。本発明のＰＳＡブレンドは、こうした基材に対する適切な引き剥がし粘着力または改善された引き剥がし粘着力を提供することが可能である。例えば、本発明の特定の実施形態は、感圧接着剤組成物が上に少なくとも部分的に被着された基材であって、ポリプロピレン、ポリエチレンまたはガラスであることが可能である基材を提供する。これらの実施形態において、基材への１８０度引き剥がし粘着力は、少なくとも約１００Ｎ／ｄｍ程度に高いことが可能である。本発明の特定のＰＳＡ配合物は、有用な剪断強度を有する組成物を提供することも可能である。
【００３５】
エチレン／プロピレン誘導コポリマー
適するいかなるエチレン／プロピレン誘導コポリマーも本発明において用いることが可能である。しかし、一般に、本発明のエチレン／プロピレン誘導コポリマーは非晶質である。かくして、本発明の組成物は、多くの場合可塑剤または液体油などの実質的な量の添加剤を用いる必要なく、強化された感圧接着剤特性を有することが可能である。エチレン／プロピレン誘導コポリマー自体は、感圧接着剤特性をもっても、またはもたなくてもよい。さらに、非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーを用いると、単一ドメイン系を得ることを助長する。それに反して、少なくとも一種の非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーの代わりに結晶質α−オレフィンポリマーのみを用いる時、結晶化誘発相分離が組成物中で生じることがあり、よって単一ドメイン系を得ることを損なう。
【００３６】
本発明のもう一つの好ましい態様は、用いられるエチレン／プロピレン誘導コポリマーの種類に関連する。ブロックコポリマーおよびランダムコポリマーを含む適するいかなるエチレン／プロピレン誘導コポリマーを本発明により使用できる一方で、少なくとも一種のランダムエチレン／プロピレン誘導コポリマーの使用が好ましい。非晶質エチレン／プロピレン誘導コポリマーを用いるのと同様に、コポリマーが好ましい実施形態においてランダムであるという事実も、単一ドメイン系を得ることを助長する。
【００３７】
エチレン／プロピレン誘導コポリマーは、少なくとも一種のエチレンモノマーおよび少なくとも一種のプロピレンモノマーから誘導される。ジエンモノマーを含む他のモノマーをエチレンモノマーおよびプロピレンモノマーと共重合してもよい一方で、エチレン／プロピレン誘導コポリマーを調製する時、本発明のエチレン／プロピレン誘導コポリマーは、ジエンを実質的に含まないモノマーから誘導される。前に論じたように、ジエンモノマーから誘導された多くの組成物は、例えば、屋外暴露またはより高い温度（例えば、ホットメルト加工する時）に供された時など、経時的に比較的不安定である。さらに、ジエンモノマーから誘導された多くの組成物は比較的非極性であり、比較的高い表面エネルギーの基材と低表面エネルギーの基材の両方に適切に接着しない。
【００３８】
エチレン／プロピレン誘導コポリマーを大部分のプロピレンモノマーから誘導することが好ましい。すなわち、エチレン／プロピレン誘導コポリマーを誘導するモノマーのより多いモル％は、プロピレンモノマーのモル％である。同様に、エチレン／プロピレン誘導コポリマーがエチレンモノマーから誘導された約３５重量％未満、より好ましくは３０重量％未満、なおより好ましくは約２５％未満、なおより好ましくは約１５重量％未満の反復モノマー単位を含むことが好ましい。
【００３９】
得られるコポリマーが非晶質である限りエチレン／プロピレン誘導コポリマーを調製するために、適するいかなる量のエチレンモノマーも用いてよい。しかし、一般に、用いられるエチレンモノマーの割合が高ければ高いほど、得られたコポリマーが非晶質でない可能性が高い。
【００４０】
約−５０℃〜約０℃、好ましくは−４０℃より高いから０℃、より好ましくは約−３０℃〜約０℃のガラス転移温度（Ｔｇ）を有するエチレン／プロピレン誘導コポリマーが特に有用である。一般に、エチレン／プロピレン誘導コポリマーのＴｇが−５０℃より低い時、それは、より高い割合のエチレンモノマーをコポリマーの調製に際して用いたためである。こうした幾つかのポリマーが本発明の特定の実施形態のために有用である場合がある一方で、これらのポリマーは非晶質ではない場合がある。さらに、粘着性付与剤、すなわち少なくとも大量の粘着性付与剤を組成物に添加する必要性を少なくして室温用途向けのＰＳＡ特性を得るために、エチレン／プロピレン誘導コポリマーのＴｇが約−５０℃より高いことが好ましい。ポリマーのＴｇは、１０℃／分で第二熱測定を用いる示差走査熱分析を用いて測定可能である。
【００４１】
本発明において有用なエチレン／プロピレン誘導コポリマーの例には、テネシー州キングスポートのＥａｓｔｍａｎ  Ｃｈｅｍｉｃａｌから商品名ＥＡＳＴＯＦＬＥＸで市販されているポリマーおよびペンシルバニア州ウェインのＴｈｅ  Ｉｎｔｅｒｎａｔｉｏｎａｌ  Ｇｒｏｕｐから商品名ＫＴＡＣで市販されているポリマーが挙げられる。これらの会社からの適するエチレン／プロピレン誘導コポリマーの特定の例は、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１２００およびＫＴＡＣ６０１３などの約−３３℃〜約−２３℃のＴｇを有するコポリマーである。
【００４２】
プロピレン誘導ポリマー
適するいかなるポリマーもプロピレン誘導ポリマーのために用いることが可能である。プロピレン誘導ポリマー自体は、ＰＳＡ特性をもっても、またはもたなくてもよい。一般に、プロピレン誘導ポリマーは非立体規則性である。
【００４３】
プロピレン誘導ポリマーは、少なくともプロピレンモノマーから誘導される。他の種類のモノマーをプロピレン誘導ポリマーの調製に際して用いてもよい一方で、好ましくは、プロピレン誘導ポリマーは少なくとも６０重量％、より好ましくは少なくとも８０重量％、最も好ましくは本質的に１００重量％のプロピレンモノマーから誘導される。かくして、プロピレン誘導ポリマーが飽和炭化水素主鎖を含むことも好ましい。従って、好ましくは、プロピレン誘導ポリマーは、ジエンを本質的に含まないモノマーから誘導される。前に論じたように、ジエンモノマーから誘導された多くの組成物は、例えば、屋外暴露またはより高い温度（例えば、ホットメルト加工する時）に供された時など、経時的に比較的不安定である。さらに、ジエンモノマーから誘導された多くの組成物は比較的非極性であり、比較的高い表面エネルギーの基材と低表面エネルギーの基材の両方に適切に接着しない。
【００４４】
本発明のプロピレン誘導ポリマーは、分子量が十分に高いので粘着性付与剤または可塑剤として機能しない。すなわち、プロピレン誘導ポリマーの重量平均分子量は少なくとも約１０，０００グラム／モルである。プロピレン誘導ポリマーの重量平均分子量は、好ましくは少なくとも約３０，０００グラム／モル、なおより好ましくは少なくとも約５０，０００グラム／モル、なおより好ましくは少なくとも約７０，０００グラム／モルである。約７０，０００〜１，０００，０００グラム／モル、好ましくは約７０，０００〜２００，０００グラム／モルの重量平均分子量を有するポリマーは特に有用である。
【００４５】
これらのポリマーの好ましいＴｇは、約−１５℃〜約１０℃、より好ましくは約−１０℃〜約５℃である。こうした好ましいＴｇを有する少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーを用いると、ＰＳＡ特性を有する組成物の形成を助長する。再び、ポリマーのＴｇは、１０℃／分で第二熱測定を用いる示差走査熱分析を用いて測定可能である。
【００４６】
プロピレン誘導ポリマーの好ましい溶融粘度は、以下の「実施例」節における「粘度試験」法により１９０℃で測定した時に５００ポイズより高く、より好ましくは約７５０ポイズより高い。別の実施形態において、プロピレン誘導ポリマーの溶融粘度は、「粘度試験」法により１９０℃で測定した時に約２，５００ポイズより高い。なお別の実施形態において、プロピレン誘導ポリマーの溶融粘度は、「粘度試験」法により１９０℃で測定した時に約１０，０００ポイズより高い。一般に、プロピレン誘導ポリマーの溶融粘度が高ければ高いほど、得られた組成物が改善された引き剥がし粘着力特性と共により高い剪断強度を有する可能性が高い。これは、高性能用途のために本発明のＰＳＡ組成物を調製する時に特に有益である。
【００４７】
適するいかなるプロピレン誘導ポリマーも本発明のブレンド中で用いることが可能である。より高い分子量のプロピレン誘導ポリマーが好ましい時、ＰＣＴ公報ＷＯ９９／２０，６６４号のようにメタロセン触媒を用いて調製されたポリマーは特に有用である。典型的には、メタロセン触媒を用いて調製されたポリマー（すなわちメタロセン系ポリマー）は、約７０，０００グラム／モルより高い重量平均分子量を有し、それは典型的には、多くの市販の非立体規則性プロピレン誘導ポリマーの分子量より高い。ポリマーの溶融粘度を比較すると、類似の比較が当てはまる。メタロセン触媒を用いて調製されたプロピレン誘導ポリマーは、より高い剪断強度を有するＰＳＡ組成物が改善された引き剥がし粘着力特性と共に必要である時に好ましい場合がある。メタロセン触媒を用いて調製されたプロピレン誘導ポリマーのより高い分子量によって、より低い分子量を有するプロピレン誘導ポリマーと比べて、プロピレン誘導ポリマーをより有用に架橋することも可能となる。例えば、ＰＳＡを高性能用途で用いようとする時、これは当てはまる場合がある。
【００４８】
しかし、前述したように、本発明の一つの利点は、ブレンドが多様な用途のために調整可能であることである。用途に応じては、より高い分子量のポリマーは必ずしも好ましくない場合がある。例えば、溶融ブロー繊維を作るためにＰＳＡ組成物を用いる時、より低い分子量のポリマーが好ましい場合がある。本発明のＰＳＡブレンドは、例えば、ブロー微小繊維ウェブを調製するために有利に用いることができる。より低い分子量のポリマーを本発明により従来のポリマー組成物に添加すると、所定の加工温度でポリマー組成物の溶融粘度を下げる傾向がある。従って、本発明のポリマーブレンドを使用すると、従来のＰＳＡ組成物からの溶融ブロー繊維に用いられる温度より低い温度でＰＳＡ組成物からの溶融ブロー繊維を促進することができる。また、本発明のポリマーブレンドを使用すると、所定の加工温度で溶融ブロー繊維のより高い処理量を助長することができる。
【００４９】
単一ドメインＰＳＡ系の形成を助長するために、プロピレン誘導ポリマーが非立体規則性ポリマーであることが好ましい。それが、ＰＣＴ公報ＷＯ９９／２０，６６４号に記載されたポリマーなどのメタロセン触媒系プロピレン誘導ポリマーが一般により低い立体規則性のために有用であるもう一つの理由である。こうしたポリマーは、一般に、非晶質かまたは半シンジオタクチックのいずれかである。しかし、この好ましい実施形態において、適するいかなる非立体規則性ポリマーも使用することが可能である。
【００５０】
本発明の一態様によると、プロピレン誘導ポリマーの立体規則性指数（ＳＩ）は約１．０〜約５．０である。好ましくは、プロピレン誘導ポリマーが非晶質である時、そのＳＩは約１．０〜約１．０５である。好ましくは、プロピレン誘導ポリマーが半シンジオタクチックである時、その立体規則性指数（ＳＩ）は約１．１〜約４．０である。
【００５１】
任意の粘着性付与剤
本発明の粘着性付与剤は、約１０，０００グラム／モル未満の重量平均分子量を有し、固体状態または液体状態であってもよい。本発明の組成物は、所望のＰＳＡ特性を付与することが必要な場合、粘着性付与剤を含んでもよい。当業者は、多様な粘着性付与剤がこの目的のために適することを認めている。粘着性付与剤を当業者が理解するように使用できるけれども、一般に、粘着性付与剤が存在するなら、組成物は約６０重量％未満の粘着性付与剤を含む。
【００５２】
ブレンドの調製
本発明のＰＳＡ組成物は少なくとも一種のエチレン／プロピレン誘導コポリマーおよび少なくとも一種のプロピレン誘導ポリマーを含む。所望の用途に応じて、そして当業者に周知されているように、他の添加剤（例えば、酸化防止剤および紫外線安定剤）もＰＳＡ組成物に添加してよい。
【００５３】
ブレンドのエチレン／プロピレン誘導コポリマー成分およびプロピレン誘導ポリマー成分の各々は、好ましくは、ブレンドの全重量を基準にして約５重量％〜約９５重量％の量で存在する。より好ましくは、成分の各々は、ブレンドの全重量を基準にして少なくとも約１０重量％の量で存在する。しかし、典型的には、エチレン／プロピレン誘導コポリマー成分は大部分で存在し、プロピレン誘導ポリマー成分は二成分の全重量を基準にして小部分で存在する。この成分比は、組成物の費用効果性およびより容易なホットメルト加工性に寄与する。さらに、この成分比は、比較的高い表面エネルギーの基材と低表面エネルギーの基材の両方への適切な粘着力を有する組成物を得ることに寄与する。組成物の総合的Ｔｇを下げるのを助けることにより、この比がＰＳＡ特性を有する組成物の形成を助長することも見出された。
【００５４】
ポリマーのブレンディングは、ポリマーの実質的に均質な分布をもたらすいずれかの方法によって行われる。幾つかの方法を用いてポリマーをブレンドすることが可能である。詳しくは、溶融ブレンディング、溶媒ブレンディングまたは適するあらゆる物理的手段によってポリマーをブレンドすることが可能である。
【００５５】
例えば、米国特許第４，１５２，１８９号においてグエリン（Ｇｕｅｒｉｎ）らによって記載されたような方法によって、ポリマーを溶融ブレンドすることが可能である。すなわち、すべての溶媒（用いる場合）は、約５トル〜約１０トルの圧力で約１５０℃〜約１７５℃の温度に加熱することにより各ポリマーから除去される。その後、ポリマーは秤量して所望の割合で容器に供給される。その後、ブレンドは、攪拌しつつ容器の内容物を約１７５℃に加熱することにより形成される。
【００５６】
溶融ブレンディングが好ましいけれども、本発明のＰＳＡブレンドは、溶媒ブレンディングを用いて処理することも可能である。その場合、ブレンド中のポリマーは、用いられる溶媒に実質的に可溶性であるべきである。
【００５７】
分散混合、分配混合または分散混合と分配混合の組み合わせを提供する物理的ブレンディング装置は、均質ブレンドを調製する際に有用である。物理的ブレンディングのバッチ法と連続法の両方を用いることが可能である。バッチ法の例には、ＢＲＡＢＥＮＤＥＲ（例えば、ニュージャージー州サウスハッケンサックのＣ．Ｗ．Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ，Ｉｎｃ．から入手できるＢＲＡＢＥＮＤＥＲ  ＰＲＥＰ  ＣＥＮＴＥＲ）またはＢＡＮＢＵＲＹ内部混合およびロールミリング（コネチカット州アンソニアのＦＡＲＲＥＬ  ＣＯＭＰＡＮＹから入手できる）装置を用いる方法が挙げられる。連続法の例には、一軸スクリュー押出、二軸スクリュー押出、ディスク押出、往復一軸スクリュー押出およびピンバレル一軸スクリュー押出が挙げられる。
【００５８】
用途
本発明のＰＳＡ組成物は基材に容易に被着させることが可能である。例えば、ＰＳＡ組成物は、シーティング製品（例えば、装飾用、反射用およびグラフィカル用）、ラベルストックおよびテープ裏地に被着させることが可能である。基材は所望の用途に応じて適するいかなる種類の材料であることも可能である。典型的には、基材は、ノンウーブン、紙、高分子フィルム（例えば、ポリプロピレン（例えば、二軸配向ポリプロピレン（ＢＯＰＰ））、ポリエチレン、ポリウレアまたはポリエステル（例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ））、または剥離ライナー（例えば、シリコン処理ライナー）を含む。
【００５９】
本発明によるＰＳＡ組成物は、例えばテープを形成させるために用いることが可能である。ＰＳＡは、裏地の少なくとも片側に被着される。その後、ＰＳＡは、ＰＳＡの剪断強度を一層改善するために架橋してもよい。適するいかなる架橋法（例えば、紫外線または電子ビームなどの放射線を照射する）または架橋添加剤（例えば、フェノール系硬化剤およびシラン硬化剤）も用いてよい。
【００６０】
両面テープを形成させる時、ＰＳＡは裏地の両側の少なくとも一部に被着される。あるいは、剥離材料（例えば、低粘着力バックサイズ）を必要ならば裏地の反対側に被着させることが可能である。ＰＳＡおよび／または剥離材料は、例えば、加工の容易さのためにフィルム裏地と合わせて有利に共押出することが可能である。
【００６１】
ＰＳＡは、当業者に周知された方法を用いて基材に被着させることが可能である。例えば、ＰＳＡは、溶融押出技術を用いて被着させることが可能である。ＰＳＡ組成物は、連続プロセスまたはバッチプロセスのいずれかによって被着させることが可能である。バッチプロセスの例は、複合構造体を形成させるために、ＰＳＡを接着させようとする基材とＰＳＡを剥離することが可能な表面との間にＰＳＡ組成物の一部を配置することである。その後、複合構造体は、冷却後に所望厚さのＰＳＡ層を形成させるのに十分な温度および圧力で圧縮することが可能である。あるいは、ＰＳＡ組成物は二つの剥離表面の間で圧縮し冷却して、例えば、転写テープを形成させることが可能である。
【００６２】
連続形成法は、加熱フィルムダイからＰＳＡ組成物を引き抜き、その後、引き抜いた組成物を移動するプラスチックウェブまたは適する他の基材に接触させることを含む。関連した連続形成法は、ＰＳＡ組成物および共押出された剥離材料および／または裏地をフィルムダイから押出し、層状製品を冷却して接着剤テープを形成させることを含む。その他の連続形成法は、ＰＳＡ組成物を迅速に移動するプラスチックウェブまたは適する他のプリフォーム基材に直接接触させることを含む。この方法を用いて、ＰＳＡ組成物は、従来のフィルムダイまたはシーティングダイなどの可撓性ダイリップを有するダイを用いて移動するプリフォームウェブに被着される。これらの連続法のいずれかによって形成した後に、直接法（例えば、チルロールまたは水浴）と間接法（例えば、空気または気体の衝突）の両方を用いて冷却することにより、フィルムまたは層を固化させることが可能である。もう一つの連続形成法を用いてブロー微小繊維も調製することが可能である。このプロセスの例は、ＰＣＴ公報ＷＯ９９／２８，５３９号に見られる。
【００６３】
溶媒から被覆することは好ましくないけれども、ＰＳＡ組成物は溶媒系方法を用いて被覆することが可能である。例えば、ＰＳＡ組成物は、ナイフ被覆、ロール被覆、グラビア被覆、ロッド被覆、カーテン被覆およびエアナイフ被覆のような方法によって被覆することが可能である。その後、被覆された溶媒系ＰＳＡ組成物は溶媒を除去するために乾燥させる。好ましくは、被着させた溶媒系ＰＳＡ組成物は、乾燥を促進するために、炉によって供給される温度などの高温に供される。
【００６４】
ＰＳＡ組成物、ＰＳＡ組成物からの被膜およびテープを以下の実施例において例示する。これらの実施例は例示目的のためのみであり、添付したクレームの範囲を限定する積もりはない。実施例および明細書の残り中のすべての部、百分率、比などは特に指示がないかぎり重量による。
【００６５】
実施例
試験方法
以下の実施例において製造したＰＳＡブレンドを特性分析するために以下の試験方法を用いた。
【００６６】
１８０度引き剥がし粘着力
この引き剥がし粘着力試験はＡＳＴＭ  Ｄ３３３０−９０に記載された試験方法に似ており、試験において記載されたステンレススチール基材の代わりにガラス基材またはポリプロピレン基材を用いる。
【００６７】
一定の温度（２２℃）および湿度（５０％相対湿度）で少なくとも２４時間にわたり平衡に保った接着剤被覆片を溶媒洗浄ガラス、ポリプロピレン（ＰＰ）（ミネソタ州バーンズヴィルのＡｅｒｏｍａｔ  Ｐｌａｓｔｉｃｓから市販されている）または高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）（ミネソタ州バーンズヴィルのＡｅｒｏｍａｔ  Ｐｌａｓｔｉｃｓから市販されている）のいずれかの基材パネルに接着剤被覆片上で一回パスする２ｋｇロールを用いて接着させた。接着したアセンブリを放置して１分未満にわたり室温で保った。その後、３０センチメートル／分（１２インチ／分）の速度（すなわち、クロスヘッド速度）でＩＭＡＳＳ滑り／剥離試験機（オハイオ州ストロングビルのＩｎｓｔｒｕｍｅｎｔｏｒｓ，Ｉｎｃ．から市販されているＭｏｄｅｌ  ３Ｍ９０）を用いて、アセンブリの１８０度引き剥がし粘着力を試験した。
【００６８】
剪断強度
この剪断試験はＡＳＴＭ  Ｄ３６５４−８８に記載された試験方法に似ている。一定の温度（２２℃）および湿度（５０％相対湿度）で少なくとも２４時間にわたり平衡に保った接着剤被覆片を１．２７センチメートル（０．５インチ）片に切り取った。この片の１．２７センチメートル（０．５インチ）×２．５４センチメートル（１インチ）部分がパネルと強く接触し、片の一端が自由にぶら下がるように、各片をステンレススチールパネルに接着させた。自由端が伸びてパネルが１７８度の角度を形成するように、接着剤被覆片を取り付けたパネルをラック内に保持した。吊り分銅として加えられた１ｋｇの力の利用によって自由端をぴんと張った。一切の剥離力を無効にするために１８０度−２度を用い、よって試験対象テープの保持力をより正確に決定しようとする試みに際して剪断力のみを測定することを確実にした。各テープ実施例が試験パネルから分離するために経過した時間を剪断強度として記録した。特に注記がない限り、本明細書で報告したすべての剪断破壊は接着剤の凝集破壊であった（残留物がパネル上に残った）。接着剤破壊をＡとして示している（残留物がパネル上に残らなかった）。試験サンプルが１０，０００分で破壊しなかった場合、試験を中止し、１０，０００分の剪断値を記録した。
【００６９】
粘度の試験
２℃／分の速度、１ラジアン／秒の周波数および１０％の最大歪みで室温から２００℃にサンプルを加熱しつつ平行板レオメータ（ＲＤＡ  ＩＩ、ニュージャージー州ピスカタウェーのＲｈｅｏｍｅｔｒｉｃ，Ｉｎｃ．）において動的機械的分析（ＤＭＡ）を用いて複素粘度として溶融粘度を測定した。この方法により測定された１９０℃での溶融粘度を本出願全体を通して基準とする。
【００７０】
【表１】
2004516377.tif 000002
【００７１】
比較例Ｃ１−Ａ〜Ｃ１−Ｅ
材料ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１２００、ＫＴＡＣ６０１３、ｍＰＰ−１およびｍＰＰ−３のＰＳＡテープを調製して、それぞれのＰＳＡ特性を決定した。最初に、約１７０℃および５０ｒｐｍで容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で材料の各々を１０分にわたり均質化し、その後、空冷した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。その後、インジアナ州ウォバシュのＣａｒｖｅｒ，Ｉｎｃ．から入手でき、厚さ５１マイクロメートルの間隙調整板によって分離された熱板を有するＣＡＲＶＥＲプレスを用いて６〜８トンの圧縮力を１〜２分にわたり加えることにより、均質化させた材料を厚さ約５１マイクロメートルのフィルムにプレスした。熱板をそれぞれ約１２５〜１５０℃の温度に維持した。その後、圧縮させたフィルムをそれぞれ厚さ４６マイクロメートルの下塗ＰＥＴ裏地に貼合せた。得られた貼合せ体からそれぞれ幅１．２７センチメートル（０．５インチ）のテープ片を切り取り、上述した試験法に従って剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表Ｃ１にまとめている。
【００７２】
【表２】
2004516377.tif 000003
＊「Ａ」は接着剤破壊を示している。
【００７３】
比較例Ｃ２−Ａ〜Ｃ２−Ｄ
ｍＰＰ−３およびＲＥＧＡＬＲＥＺ１１２６を含むＰＳＡテープを調製して、粘着性が付与されているがブレンドされていない時のｍＰＰ−３のＰＳＡ特性を決定した。比較例Ｃ１−Ａ〜Ｃ１−Ｅについて記載されたようにテープを調製した。その後、上述した試験法に従ってテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表Ｃ２にまとめている。
【００７４】
【表３】
2004516377.tif 000004
＊「Ａ」は接着剤破壊を示している。
【００７５】
実施例１−Ａ〜１−Ｃ
１７０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、粘着性付与樹脂およびｍＰＰ−３のブレンドを表１に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ１−Ａ〜Ｃ１−Ｅについて記載した手順に従って厚さ約３６マイクロメートルのフィルムにプレスした。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表１に示している
【００７６】
【表４】
2004516377.tif 000005
【００７７】
実施例２−Ａ〜２−Ｄ
１７０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１２００、ＲＥＧＡＬＲＥＺ１１２６およびｍＰＰ−３のブレンドを表２に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ１−Ａ〜Ｃ１−Ｅについて記載した手順に従って厚さ約４６マイクロメートルのフィルムにプレスした。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表２に示している
【００７８】
【表５】
2004516377.tif 000006
【００７９】
実施例３−Ａ〜３−Ｂ
１５０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３５０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、ＷＩＮＧＴＡＣＫ  ＰＬＵＳおよびｍＰＰ−３のブレンドを表３に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２５０グラムであった。１６０℃に維持された幅１２．７センチメートルの引抜ダイに連結された直径１．９０センチメートルおよび長さ対直径比（Ｌ／Ｄ）２５の３ゾーン一軸スクリューＨＡＡＫＥ押出機から、得られたブレンドを約１６０℃で押し出した。ダイを間隙２５０マイクロメートルに調整した。ブレンドを表３に示した厚さでＰＥＴ裏地上に押し出した。その後、各フィルムをシリコーン被覆剥離ライナーで覆った。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表３に示している。
【００８０】
【表６】
2004516377.tif 000007
【００８１】
実施例４−Ａ〜４−Ｂ
１５０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３５０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、ＥＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１２００、ＲＥＧＡＬＲＥＺ１１２６およびｍＰＰ−３のブレンドを表４に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２５０グラムであった。得られたブレンドを実施例３−Ａおよび３−Ｂについて記載したように（押出機およびダイの温度を約１２７℃に維持したことを除く）表４に示した厚さでＰＥＴ裏地上に押し出した。その後、フィルムをシリコーン被覆剥離ライナーで覆った。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表４に示している
【００８２】
【表７】
2004516377.tif 000008
＊：「Ａ」は接着剤破壊を示している。
【００８３】
実施例５−Ａ〜５−Ｈ
１６５〜１７０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、ＫＴＡＣ６０１３、ＷＩＮＧＴＡＣＫ  ＰＬＵＳおよびｍＰＰ−３のブレンドを表５に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ−１〜Ｃ−Ｅについて記載した手順に従って厚さ約５１マイクロメートルまたは１１４マイクロメートルのいずれかのフィルムにプレスした。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表５に示している。
【００８４】
【表８】
2004516377.tif 000009
ＮＭ＝測定せず
【００８５】
実施例６
１５０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分およびブレンド１００重量部当たり０．３重量部のＴＲＩＡＺＩＮＥ  ＣＲＯＳＳＬＩＮＫＥＲを混合することにより、ＥＬＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、ＷＩＮＧＴＡＣＫ  ＰＬＵＳおよびｍＰＰ−１のブレンドを表６に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ−１Ａ〜Ｃ１−Ｅの手順に従って厚さ約５１マイクロメートルのフィルムにプレスした。その後、メリーランド州ロックビルのＦｕｓｉｏｎ  ＵＶ  Ｃｕｒｉｎｇ製の「Ｈバルブ」ＵＶ源を用いて、テープに紫外（ＵＶ）線を照射した。その後、剥離特性および剪断特性の試験を再び行った。結果を表６に示している
【００８６】
【表９】
2004516377.tif 000010
【００８７】
実施例７
１５０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分およびブレンド１００重量部当たり０．３重量部のＴＲＩＡＺＩＮＥ  ＣＲＯＳＳＬＩＮＫＥＲを混合することにより、ＥＬＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１０６０、ＷＩＮＧＴＡＣＫ  ＰＬＵＳおよびｍＰＰ−２のブレンドを表７に示した割合で調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ−１Ａ〜Ｃ１−Ｅの手順に従って厚さ約１２７マイクロメートルのフィルムにプレスした。その後、メリーランド州ロックビルのＦｕｓｉｏｎ  ＵＶ  Ｃｕｒｉｎｇ製の「Ｈバルブ」ＵＶ源からＵＶ線を照射する前および照射した後、上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表７に示している。
【００８８】
【表１０】
2004516377.tif 000011
【００８９】
比較例Ｃ３−Ａ〜Ｃ３−Ｈ
１７０℃で１０分にわたり５０ｒｐｍで運転する容量３０ｃｍ３のＢＲＡＢＥＮＤＥＲバッチミキサー内で３成分を混合することにより、４５部のＥＬＡＳＴＯＦＬＥＸ  Ｅ１２００、３０部のＲＥＧＡＬＲＥＺ１１２６粘着性付与樹脂および２５部の市販非晶質ポリプロピレン（ＡＰＰ）のブレンドを表Ｃ３に示したＡＰＰを用いて調製した。ミキサーへの全投入量は２０グラムであった。得られたブレンドを剥離ライナーの間に入れ、比較例Ｃ−１Ａ〜Ｃ１−Ｅについて記載した手順に従って厚さ約５１マイクロメートルおよび１２７マイクロメートルのフィルムに１６０℃でプレスした。上述した試験法に従って、こうして作成したテープの剥離特性および剪断特性を試験した。結果を表Ｃ３に示している
【００９０】
【表１１】
2004516377.tif 000012
【００９１】
本発明の種々の修正および変更は、添付したクレームによって定められる本発明の精神および範囲を逸脱せずに当業者に対して明らかになるであろう。以下のいかなる方法クレームにおいて記載された工程も必ずしも記載した順序で行う必要がないことが注意されるべきである。当業者は、工程を行う際に記載された順序からの変形を認めるであろう。
【国際公開パンフレット】
2004516377.tif 000013
2004516377.tif 000014
2004516377.tif 000015
2004516377.tif 000016
2004516377.tif 000017
2004516377.tif 000018
2004516377.tif 000019
2004516377.tif 000020
2004516377.tif 000021
2004516377.tif 000022
2004516377.tif 000023
2004516377.tif 000024
2004516377.tif 000025
2004516377.tif 000026
2004516377.tif 000027
2004516377.tif 000028
2004516377.tif 000029
2004516377.tif 000030
2004516377.tif 000031
2004516377.tif 000032
2004516377.tif 000033
2004516377.tif 000034
2004516377.tif 000035
2004516377.tif 000036
2004516377.tif 000037
2004516377.tif 000038
2004516377.tif 000039
2004516377.tif 000040
2004516377.tif 000041
2004516377.tif 000042
2004516377.tif 000043
【国際調査報告】
2004516377.tif 000044
2004516377.tif 000045
2004516377.tif 000046