(57)【要約】一又は複数の水素透過型膜を備えた膜モジュール、該膜モジュールを作成する方法、並びに水素浄化システム、燃料プロセッサ、及び前記膜モジュールを備えた装置。或る実施の形態においては、前記膜モジュールは、その様々な実施の形態が開示され、スクリーン構造上に支持された一又は複数の水素透過型膜を備えている。或る実施の形態においては、一又は複数の膜は、組立て中に、前記スクリーン構造上に接着される。或る実施の形態においては、前記スクリーン構造は、組立て中に、共に接着された複数のスクリーン部材を備えている。或る実施の形態においては、前記スクリーン構造は、コーティングを有している。【選択図】図１【特許請求の範囲】
【請求項１】
供給材料を受け入れ、該供給材料から水素ガス及び他のガスを含む混合ガス流を製造すべくなされた水素製造領域と、前記混合ガス流を受け入れ、該混合ガス流を、前記他のガスの少なくとも実質的な部分を含む副産物流、及び少なくとも実質的に水素ガスを含む製品流に分離すべくなされた膜モジュールとを備える燃料プロセッサであって、
前記膜モジュールは、複数の水素透過型膜と、スクリーン構造と、製品出口ポートとを備え、
前記複数の水素透過型膜は、それぞれ、供給側及び透過側を有する一方、互いに離隔して配置され、それらの間に延びる収集導管を規定すべく、それらの透過側を略対向するように向けられており、前記製品流は、前記収集導管へ前記膜を通り抜ける前記混合ガス流の一部から形成され、前記膜の供給側に残る前記混合ガス流の残りの部分は、前記副産物流を形成し、
前記スクリーン構造は、前記収集導管内にあって、前記膜を支持すべくなされている一方、一対の略対向面を有し、該一対の略対向面は、前記膜の透過側の対応する１つに支持を提供すべくなされ、前記面の少なくとも一部上のコーティングを含み、
前記製品出口ポートは、前記収集導管と連通し、
前記製品流は、前記製品出口ポートを通じて前記膜モジュールから引き出されるべくなしてある
ことを特徴とする燃料プロセッサ。
【請求項２】
前記コーティングは、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項３】
前記コーティングは、約７００°Ｃ未満の温度で、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項２記載の燃料プロセッサ。
【請求項４】
前記コーティングは、約４００°Ｃ未満の温度で、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項２記載の燃料プロセッサ。
【請求項５】
前記コーティングは、約１０００ｐｓｉ未満の圧力で、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項２記載の燃料プロセッサ。
【請求項６】
前記コーティングは、約５００ｐｓｉ未満の圧力で、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項２記載の燃料プロセッサ。
【請求項７】
前記コーティングは、酸化アルミニウム、炭化タングステン、タングステン窒化物、チタン炭化物、チタン窒化物、及びこれらの混合物からなるグループから選択されることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項８】
前記コーティングは、酸化物、窒化物、炭化物、及び金属間化合物からなるグループの少なくとも１つから形成されることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項９】
前記コーティングは、前記膜と前記面との間の金属間拡散を防止すべくなしてあることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１０】
前記コーティングは、化学蒸着、スパッタリング、熱蒸発、溶射、及び酸化が後続する蒸着の少なくとも１つによって、前記面に適用されることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１１】
前記スクリーン構造は、前記膜の透過側と平行であり、且つ該透過側を横断するガス流を許容すべくなしてあることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１２】
前記スクリーン構造は、前記収集導管を通るガス流路を規定し、該流路は、前記膜の透過側と平行に、且つ該透過側を横断する方向に延びていることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１３】
前記スクリーン構造は、多孔性材料から形成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１４】
前記膜は、前記膜モジュールの組立て中に、前記面に接着されることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１５】
前記スクリーン構造は、複数のスクリーン部材を有していることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項１６】
前記複数のスクリーン部材は、前記膜モジュールの組立て中に、共に接着されることを特徴とする請求項１５記載の燃料プロセッサ。
【請求項１７】
前記複数のスクリーン部材は、内側スクリーン部材と、前記水素透過型膜が接着される略対向面を形成する一対の外側スクリーン部材とを有していることを特徴とする請求項１５記載の燃料プロセッサ。
【請求項１８】
前記外側スクリーン部材は、エキスパンデッドメタルから形成されていることを特徴とする請求項１７記載の燃料プロセッサ。
【請求項１９】
前記外側スクリーン部材は、メッシュから形成されていることを特徴とする請求項１７記載の燃料プロセッサ。
【請求項２０】
前記内側スクリーン部材は、前記外側スクリーン部材よりも粗いメッシュから形成されていることを特徴とする請求項１９記載の燃料プロセッサ。
【請求項２１】
前記外側スクリーン部材は、前記膜モジュールの組立て中に、前記内側スクリーン部材に接着されることを特徴とする請求項１７記載の燃料プロセッサ。
【請求項２２】
前記スクリーン構造と、該スクリーン構造にその浸透側を支持される前記膜とは、膜エンベロープを有し、前記膜モジュールは、複数の膜エンベロープを有していることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項２３】
前記膜モジュールは、前記複数の膜エンベロープが支持される間に設けられた端部プレートを更に有していることを特徴とする請求項２２記載の燃料プロセッサ。
【請求項２４】
各膜エンベロープは、前記混合ガス流の少なくとも一部がそれを通じて該膜エンベロープに供給される入力ポートと、前記製品流が前記収集導管からそれを通じて引き出される製品出口ポートと、前記副産物流が前記膜エンベロープからそれを通じて引き出される副産物ポートとを有し、前記複数の膜エンベロープの対応するポートは、それぞれ、入口導管、製品導管、及び副産物導管を形成すべく互いに連通していることを特徴とする請求項２３記載の燃料プロセッサ。
【請求項２５】
前記端部プレートは、前記入口導管に連通するモジュール入力ポートと、前記製品導管に連通するモジュール製品ポートと、前記副産物導管に連通するモジュール副産物ポートとを有していることを特徴とする請求項２４記載の燃料プロセッサ。
【請求項２６】
前記燃料プロセッサは、前記膜の供給側に前記混合ガス流を選択的に供給し、前記収集導管から前記製品流を除去し、前記膜モジュールから前記副産物流を除去すべくなされた複数のガス輸送導管を有していることを特徴とする請求項２２記載の燃料プロセッサ。
【請求項２７】
前記燃料プロセッサは、燃焼領域を有し、前記ガス輸送導管の少なくとも１つは、前記燃焼領域に前記副産物流を供給すべくなされていることを特徴とする請求項２６記載の燃料プロセッサ。
【請求項２８】
前記燃料プロセッサは、仕上げ触媒ベッドを有し、前記ガス輸送導管の少なくとも１つは、前記仕上げ触媒ベッドに前記製品流を供給すべくなされていることを特徴とする請求項２６記載の燃料プロセッサ。
【請求項２９】
前記製品流の少なくとも一部を受け入れ、該製品流の少なくとも一部から電流を製造すべくなされた燃料電池スタックと組み合わせてなることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項３０】
前記燃料プロセッサは、改質すべき供給材料を受け入れ、該改質すべき供給材料から前記混合ガス流を製造すべくなされた改質触媒を含む改質領域を有していることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項３１】
各水素透過型膜は、パラジウム又はパラジウム合金の少なくとも１つから形成されることを特徴とする請求項１記載の燃料プロセッサ。
【請求項３２】
少なくとも１つの端部プレート、並びに水素ガス及び他のガスを含む混合ガス流を受け入れるべくなしてあるハウジング入力を有するハウジングと、製品流がそれを通じて前記ハウジングから除去される製品出力と、副産物流がそれを通じて前記ハウジングから除去される副産物出力と、複数の膜エンベロープとを備え、前記製品流が、少なくとも実質的に水素ガスを含み、前記副産物流が、前記他のガスの少なくとも実質的に一部を含む水素浄化アセンブリであって、
前記複数の膜エンベロープは、それぞれ、供給側の面及び透過側の面を有する水素透過型膜領域と、供給側の面及び透過側の面を有する別の水素透過型膜領域と、支持材とを備え、
前記別の水素透過型膜領域は、それらの透過側の面で対向して互いに離隔し、それらの間に延びる収集導管を規定し、該収集導管は、前記膜を通り抜けるガスが前記製品出力を通じて前記ハウジングから引き出されることを可能にすべく、前記製品出力と連通し、前記供給側の面は、前記ハウジング入力と連通し、
前記支持材は、前記収集導管内にあって、前記膜領域の透過側を支持すべくなされている一方、複数のスクリーン部材を有し、該複数のスクリーン部材は、前記膜を支持する外面を有する少なくとも一対の外側スクリーン部材を有し、該外側スクリーン部材は、前記外面上にコーティングを有するスクリーン部材と、エキスパンデッドメタル材料から形成されるスクリーン部材とからなるグループから選択される
ことを特徴とするアセンブリ。
【請求項３３】
前記外側スクリーン部材は、エキスパンデッドメタル材料から形成され、前記外面上にコーティングを有していることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項３４】
前記外側スクリーン部材は、メッシュから形成され、前記外面上にコーティングを有していることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項３５】
前記コーティングは、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項３３記載のアセンブリ。
【請求項３６】
前記コーティングは、酸化アルミニウム、炭化タングステン、タングステン窒化物、チタン炭化物、チタン窒化物、及びこれらの混合物からなるグループから選択されることを特徴とする請求項３３記載のアセンブリ。
【請求項３７】
前記コーティングは、酸化物、窒化物、炭化物、及び金属間化合物からなるグループの少なくとも１つから形成されることを特徴とする請求項３３記載のアセンブリ。
【請求項３８】
前記コーティングは、前記膜と前記面との間の金属間拡散を防止すべくなされていることを特徴とする請求項３３記載のアセンブリ。
【請求項３９】
前記外側スクリーン部材は、メッシュから形成され、前記外面上にコーティングを有していることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項４０】
前記コーティングは、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定すべくなしてあることを特徴とする請求項３９記載のアセンブリ。
【請求項４１】
前記コーティングは、酸化アルミニウム、炭化タングステン、タングステン窒化物、チタン炭化物、チタン窒化物、及びこれらの混合物からなるグループから選択されることを特徴とする請求項３９記載のアセンブリ。
【請求項４２】
前記コーティングは、酸化物、窒化物、炭化物、及び金属間化合物からなるグループの少なくとも１つから形成されることを特徴とする請求項３９記載のアセンブリ。
【請求項４３】
前記コーティングは、前記膜と前記面との間の金属間拡散を防止すべくなされていることを特徴とする請求項３９記載のアセンブリ。
【請求項４４】
前記複数のスクリーン部材は、更に、前記外側スクリーン部材間に内側スクリーン部材を有していることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項４５】
前記内側スクリーン部材は、前記外側スクリーン部材よりも粗いことを特徴とする請求項４４記載のアセンブリ。
【請求項４６】
前記外側スクリーン部材は、前記膜エンベロープの組立て中に、前記内側スクリーン部材に接着されることを特徴とする請求項４４記載のアセンブリ。
【請求項４７】
前記膜は、前記膜エンベロープの組立て中に、前記面に接着されることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項４８】
前記支持材は、前記収集導管に前記膜を通り抜けるガスが、前記膜の透過側と平行に、且つ該透過側を横断して進行することを可能にすべくなしてあることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項４９】
前記混合ガス流を製造すべくなされた水素製造装置と組み合わせてなることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項５０】
前記水素製造装置は、燃料プロセッサを有していることを特徴とする請求項４９記載のアセンブリ。
【請求項５１】
前記水素製造装置は、水蒸気改質器を有していることを特徴とする請求項４９記載のアセンブリ。
【請求項５２】
前記水素製造装置に結合されていることを特徴とする請求項４９記載のアセンブリ。
【請求項５３】
前記水素製造装置に少なくとも部分的に内装されていることを特徴とする請求項４９記載のアセンブリ。
【請求項５４】
前記水素製造装置に内装されていることを特徴とする請求項４９記載のアセンブリ。
【請求項５５】
前記製品流の少なくとも一部を受け入れるべくなされた水素消費装置と組み合わせてなることを特徴とする請求項３２記載のアセンブリ。
【請求項５６】
前記水素消費装置は、燃料電池スタックであることを特徴とする請求項５５記載のアセンブリ。
【請求項５７】
前記水素消費装置は、バーナであることを特徴とする請求項５５記載のアセンブリ。
【請求項５８】
水素透過型膜モジュールを形成する方法であって、
供給側及び浸透側を有する一対の水素透過型金属膜を設けるステップと、
水素ガスがそれを通じて流れ得る外面を有した支持材を設けるステップと、
該支持材の外面のうちの１つに前記水素透過型金属膜のうちの１つの透過側を接着し、前記水素透過型金属膜の透過側間に延びる収集導管を有した膜エンベロープを形成すべく、前記支持材の外面の別のものに前記水素透過型金属膜の別のものの透過側を接着するステップと、
一対の端部プレートを有する膜モジュール内に前記膜エンベロープを配置するステップと、
接着剤の少なくとも実質的な部分を除去する酸化条件に前記膜モジュールを晒すステップと
を有することを特徴とする方法。
【請求項５９】
請求項５８記載の方法に従って製造されていることを特徴とする膜モジュール。
【請求項６０】
前記晒すステップは、前記膜エンベロープ上に及び該膜エンベロープを通じて空気を通す間に、前記膜モジュールを熱することを特徴とする請求項５８記載の方法。
【請求項６１】
前記晒すステップは、前記透過側よりも大きい圧力で前記膜の供給側を維持することを特徴とする請求項６０記載の方法。
【請求項６２】
前記晒すステップは、第１の時間間隔で第１の温度に前記膜モジュールを熱し、次に、第２の時間間隔で第２の温度に前記膜モジュールを熱し、前記第２の温度は、前記第１の温度よりも高いことを特徴とする請求項６１記載の方法。
【請求項６３】
前記晒すステップに先立って、前記設けるステップと、前記接着するステップとを複数の回数繰り返すことを特徴とする請求項５８記載の方法。
【請求項６４】
請求項６３記載の方法に従って製造されることを特徴とする膜モジュール。
【請求項６５】
前記支持材は、複数のスクリーン部材を有していることを特徴とする請求項５８記載の方法。
【請求項６６】
前記支持材を形成すべく、少なくとも第１及び第２のスクリーン部材を共に接着するステップを更に有することを特徴とする請求項６５記載の方法。
【請求項６７】
前記支持材は、内側スクリーン部材及び一対の外側スクリーン部材を有していることを特徴とする請求項６５記載の方法。
【請求項６８】
前記内側スクリーン部材に前記外側スクリーン部材を接着するステップを更に有することを特徴とする請求項６７記載の方法。
【請求項６９】
請求項６８記載の方法に従って製造されることを特徴とする膜モジュール。
【請求項７０】
前記支持材は、ガスが前記膜を通り抜け、前記膜と略平行に、且つ該膜を横断して前記収集導管へ流れることを許容すべくなしてあることを特徴とする請求項５８記載の方法。
【請求項７１】
水素透過型膜エンベロープであって、
供給側の面及び透過側の面を有する水素透過型膜領域と、
供給側の面及び透過側の面を有しており、透過側の面で対向して互いに離隔してそれらの間に延びる収集導管を規定する別の水素透過型膜領域と、
前記収集導管内にあって、前記膜領域の透過側を支持すべくなされたスクリーン構造と、
出口と
を備え、
前記スクリーン構造は、前記膜領域を通じて前記収集導管に流れるガスが、前記膜領域の透過側と平行に、且つ該透過側を横断して進行することを可能にし、前記スクリーン構造は、内側スクリーン部材と、該内側スクリーン部材及び前記膜領域の透過側を分離する一対のエキスパンデッドメタル製スクリーン部材を有しており、
前記出口は、ガスが前記収集導管から収集され得るべくなしてある
ことを特徴とする膜エンベロープ。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本願発明は、水素浄化システムに関し、特に、水素透過型膜、複数の水素透過型膜を有する膜モジュールを形成する方法、並びに該膜モジュールを有する水素製造システム及び浄化システムに関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】
水素浸透性の金属から、最も顕著には、パラジウム及びパラジウム合金から形成された水素透過型膜が知られている。特に、平面のパラジウム合金膜は、水蒸気改質器，自熱式改質器，部分酸化リアクタ，ピロリシス（ｐｙｒｒｏｌｙｓｉｓ）リアクタ，及び高純度の水素を必要とする燃料電池又は他のプロセスに対して清浄な水素を供給するように構成された燃料プロセッサを含む他の燃料プロセッサによって生成された水素ガス流のような水素ガス流の浄化用として開示されている。
【０００３】
経済的には、パラジウム及びパラジウム合金膜は、薄くなければいけない。例えば、平面膜は、典型的には厚さ約０．００１インチである。しかしながら、これらの非常に薄い膜は、一又は複数の水素透過型膜を有する膜モジュールの組立て中にシワになり易い。一又は複数のシワがある膜は、該シワで生ずる応力破砕により早期故障し易い。膜を通常は通り抜けることができない不純物は、このような故障が発生する場合には、膜を通り抜けることができる。これにより、製品水素流の純度を下げ、燃料電池又は精製流が使用される他の水素消費装置を潜在的に破損することになる。
【０００４】
従って、膜にシワを寄せることのない燃料プロセッサ又は他の水素浄化装置で使用される水素透過型膜を作成する方法の要求がある。
【０００５】
【課題を解決するための手段】
本願発明は、一又は複数の水素透過型膜を有する膜モジュール，該膜モジュールを作成する方法，水素浄化システム，前記膜モジュールを有する燃料プロセッサ及び装置に関する。或る実施の形態においては、上記膜モジュールは、その様々な実施の形態を開示され、スクリーン構造上に支持された一又は複数の水素透過型膜を有している。或る実施の形態においては、一又は複数の膜は、組立て中に、前記スクリーン構造に接着される。或る実施の形態においては、前記スクリーン構造は、組立て中に、共に接着された複数のスクリーン部材を備えている。或る実施の形態においては、前記スクリーン構造は、コーティングを有している。
【０００６】
【発明の実施の形態】
本願発明に係る燃料電池システムは、図１に示され、概して“１０”で示されている。燃料電池システム１０は、少なくとも１つの燃料プロセッサ１２と、少なくとも１つの燃料電池スタック２２とを備えている。燃料プロセッサ１２は、供給材料を含んだ材料流１６から、水素ガスを含んだ製品水素流１４を製造するように構成されている。上記燃料電池スタックは、それに供給された製品水素流１４の一部から電流を生成するように構成されている。図示の実施の形態においては、単一の燃料プロセッサ１２と、単一の燃料電池スタック２２とが図示及び記述されている。しかしながら、これらの構成要素の何れか若しくは両方、又はそれ以上が使用されてもよいことは、理解されるべきである。これらの構成要素が概略的に図示され、上記燃料電池システムが、給水ポンプ，空気供給システム，熱交換器，加熱アセンブリ等のような図中で特に示されない付加的な構成要素を備えてよいことも、理解されるべきである。
【０００７】
上記燃料プロセッサ１２は、任意の適切な機構を通じて水素ガスを生成する。適切な機構の例は、水蒸気改質及び自熱改質するものを含んでいる。その中で、改質触媒は、炭素を含有する供給材料と水とを含む材料流から水素ガスを生成するために使用される。水素ガスを生成するための他の適切な機構は、炭素を含有する供給材料のピロリシス及び触媒現象の部分酸化を含んでおり、この場合には、材料流は水を含んでいない。水素ガスを生成するための更に別の適切な機構は、電気分解であり、この場合には、供給材料は水である。例示の目的から、次の議論は、炭素を含有する供給材料１８と水２０とを含んだ材料流１６を受け入れるように構成された水蒸気改質器としての燃料プロセッサ１２を記述する。しかしながら、上で議論したように、燃料プロセッサ１２を他の形態とし得ることは、本願発明の範疇である。
【０００８】
適切な炭素を含有する供給材料の例は、少なくとも１つの炭化水素又はアルコールを含んでいる。適切な炭化水素の例は、メタン，プロパン，天然ガス，ディーゼル燃料，灯油，及びガソリン等を含んでいる。適切なアルコールの例は、エチレングリコール及びプロピレングリコールのようなメタノール，エタノール，及び多価アルコールを含んでいる。
【０００９】
材料流１６は、任意の適切な機構を介して燃料プロセッサ１２に供給されてもよい。図１においては単一の材料流１６だけが示されているが、複数の材料流１６が使用されてもよく、また、これらの材料流１６が同一又は異なる成分を含んでいてもよいことは、理解されるべきである。炭素を含有する供給材料１８が水と混和する場合には、該供給材料は、図１に示すように、材料流１６の水成分と共に典型的には供給される。炭素を含有する供給材料が水と混和しない場合、又は水と僅かに混合する場合には、これらの成分は、図２に示すように、個別の流れ内にある燃料プロセッサ１２に典型的には供給される。
【００１０】
図１及び図２において、材料流１６は、材料流供給システム１７によって燃料プロセッサ１２に供給されるように示されている。供給システム１７は、燃料プロセッサ１２に材料流を供給する任意の適切な機構，装置，又はこれらの組み合わせ物を備えている。例えば、上記供給システムは、供給源から材料流１６の成分を供給する一又は複数のポンプを備えていてもよい。これに加えて又はこれに代えて、供給システム１７は、加圧供給源からの成分流を規制するように構成されたバルブアセンブリを備えていてもよい。上記供給源は、燃料電池システムの外部に配置されてもよく、また、該システムに内装されても、隣接していてもよい。
【００１１】
燃料電池スタック２２は、少なくとも１つの、また、典型的には複数の燃料電池２４を備えており、該燃料電池２４は、それに供給される製品水素流１４の一部から電流を生成するように構成されている。この電流は、関連するエネルギ消費装置２５のエネルギ需要又は適用負荷を満足するように使用され得る。図示のエネルギ消費装置２５の例は、自動車，レクリエーショナルビークル，ボート，ツール，照明アセンブリ，庭用又は他の器具のような電気器具，家庭用設備，信号用設備，又は通信用設備を備えているが、これらに限定されるものではない。エネルギ消費装置２５は、図１に概略的に示され、燃料電池システムから電流を取り出すように構成された一若しくは複数の装置、又はこれらの装置の組み合わせを表わすものであると、理解されるべきである。燃料電池スタックは、共通の端部プレート２３間で共に連結された複数の燃料電池を典型的には備えており、それらは、流体供給／除去導管（図示せず）を備えている。適切な燃料電池の例は、陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池及びアルカリ燃料電池を含んでいる。燃料電池スタック２２は、製品水素流１４をすべて受け入れてもよい。製品水素流１４のうちの幾らか又は全部は、これに加えて又はこれに代えて、別の水素消費プロセスで使用するために、適切な導管を通じて供給され、燃料又は熱として燃やされ、又はその後の使用のために格納される。
【００１２】
燃料プロセッサ１２は、水素ガスを生成する任意の適切な装置である。好ましくは、上記燃料プロセッサは、実質的に純粋な水素ガスを生成するように構成され、より好ましくは、上記燃料プロセッサは、純粋な水素ガスを生成するように構成される。本願発明の目的のためには、実質的に純粋な水素ガスは、９０％以上の純度であり、好ましくは９５％以上の純度であり、更に好ましくは９９％以上の純度であり、更に好ましくは９９．５％以上の純度である。適切な燃料プロセッサは、米国特許第５，９９７，５９４号公報及び第５，８６１，１３７号公報，１９９９年４月１３日に出願された米国特許出願第０９／２９１，４４７号（燃料処理システム），並びに２０００年３月８日に出願された米国特許出願第＿＿＿＿＿号（燃料プロセッサ並びにそれを備えたシステム及び装置）に記述されており、その各々は、援用によってすべての目的のために明細書全体に組み込まれる。
【００１３】
適切な燃料プロセッサ１２の例は、水蒸気改質器である。適切な水蒸気改質器の例は、図３に示され、概して“３０”で示されている。改質器３０は、水蒸気改質触媒３４を有する改質又は水素製造領域３２を備えている。これに代えて、改質器３０は、自熱式改質触媒を含む自熱式改質器であってもよい。改質領域３２において、改質油流３６は、水及び炭素を含有する供給材料生成材料流１６から生成される。上記改質油流は、水素ガス及び不純物を典型的には含んでおり、従って、水素ガスが浄化される分離領域又は浄化領域３８に供給される。分離領域３８では、水素含有流は、任意の適切な圧力駆動分離プロセスによって、“４０”で纏めて図示された一又は複数の副産物流と、水素リッチ流４２とに分離される。図３において、水素リッチ流４２は、製品水素流１４を形成するように示されている。分離領域３８は、本願発明に係る膜モジュール４４を備え、一又は複数の水素透過型膜４６を備えている。膜モジュール４４は、続いてより詳細に議論及び図示される。
【００１４】
改質器３０は、図４に示すように、仕上げ領域４８を更に備えていてもよいが、これは必須ではない。仕上げ領域４８は、分離領域３８から水素リッチ流４２を受け入れ、その中の選択された成分の濃度を下げること、又は該成分を除去することによって、上記水素リッチ流を浄化する。例えば、水素リッチ流４２がスタック２２のような燃料電池スタックでの使用を意図される場合には、一酸化炭素及び二酸化炭素のような燃料電池スタックを破損し得る成分は、上記水素リッチ流から除去されてもよい。一酸化炭素の濃度は、コントロールシステムが燃料電池スタックを隔離するのを防止するために、１０ｐｐｍ未満であるべきである。好ましくは、上記システムは、一酸化炭素の濃度を５ｐｐｍ未満に制限し、更に好ましくは１ｐｐｍ未満に制限する。二酸化炭素の濃度は、一酸化炭素の濃度よりも高くてもよい。例えば、２５％未満の二酸化炭素の濃度は、容認可能かも知れない。好ましくは、上記濃度は、１０％未満であり、更に好ましくは１％未満である。特に好ましい濃度は、５０ｐｐｍ未満である。ここに示された容認可能な最低濃度が具体例であり、ここに示されたもの以外の濃度が使用されてもよく、これも本願発明の範疇であることは、理解されるべきである。例えば、特別のユーザ又はメーカは、ここに特定されたものと異なる最低若しくは最高濃度レベル又は範囲を要求してもよい。
【００１５】
仕上げ領域４８は、水素リッチ流４２の選択された成分の濃度の除去又は低減のために任意の適切な構造を備えている。例えば、上記製品流がＰＥＭ燃料電池スタック又は他の装置での使用を意図される場合には、製品流が予め決めてある濃度よりも高い濃度の一酸化炭素又は二酸化炭素を含んでいれば、少なくとも１つのメタン生成触媒ベッド５０を備えることが望ましいかも知れない。触媒ベッド５０は、一酸化炭素及び二酸化炭素を、その両方がＰＥＭ燃料電池スタックを破損しないメタン及び水に変換する。仕上げ領域４８は、如何なる非反応性供給材料も水素ガスに変換するために、別の改質触媒ベッドのような別の水素製造装置５２を備えることも可能である。このような実施の形態においては、第２の改質触媒ベッドは、メタン生成触媒ベッドの下流に二酸化炭素又は一酸化炭素を再進入させないように、メタン生成触媒ベッドよりも上流にあることが望ましい。
【００１６】
水蒸気改質器は、使用される特別の種類及び構成の燃料プロセッサに依存するように２００°Ｃから７００°Ｃまでの範囲（この範囲外の温度も本願発明の範疇である）内の温度で、また、５０ｐｓｉから１０００ｐｓｉまでの範囲内の圧力で典型的には作動する。ヒータ，バーナ，燃焼触媒等のような任意の適切な加熱機構又は装置は、この熱を提供するために使用され得る。加熱アセンブリは、燃料プロセッサの外部にあってもよく、また、燃料プロセッサの一部を形成する燃焼室を形成してもよい。上記加熱アセンブリの燃料は、燃料処理システム若しくは燃料電池システムによって、外部供給源によって、又はその両方によって提供され得る。
【００１７】
図３及び図４において、改質器３０は、上述の構成要素を備えたシェル３１を含めて示されている。シェル（ハウジングとも呼ばれる）３１は、改質器３０のような燃料プロセッサを１つのユニットとして移動させることを可能とする。さらに、シェル３１は、燃料プロセッサの構成要素を保護囲いの提供による損害から保護し、燃料プロセッサの構成要素が１つのユニットとして熱せられるかも知れないので、燃料プロセッサの加熱要求を低減する。シェル３１は、固体絶縁材料，包括的絶縁材料，又は空気充填空洞のような絶縁材料３３を備えていてもよいが、これは必須ではない。しかしながら、上記改質器がハウジング又はシェルなしで形成され得ることは、本願発明の範疇である。改質器３０が絶縁材料３３を備える場合には、該絶縁材料は、シェルの内部にあっても、シェルの外部にあっても、又はその両方であってもよい。絶縁材料が上述の改質，分離，及び／又は仕上げ領域を備えるシェルの外部にある場合には、上記燃料プロセッサは、外部カバー又は絶縁体の外側にジャケットを更に備えていてもよい。
【００１８】
さらに、構成要素の一又は複数がシェルを越えて延びていてもよく、また、少なくともシェル３１の外部に位置してもよいということは、本願発明の範疇である。例えば、図１に概略的に示すように、仕上げ領域４８は、外部シェル３１であってもよく、及び／又は改質領域３２の一部は、該シェルを越えて延びていてもよい。
【００１９】
燃料プロセッサ１２，材料流供給システム１７，燃料電池スタック２２，及びエネルギ消費装置２５は、すべて、一又は複数の個別の構成要素から形成されることが可能であるが、これらの装置の複数が外部ハウジング又は本体内に統合、組み合わせ、又は組み付けられてもよいということは、本願発明の範疇である。例えば、燃料プロセッサ及び材料流供給システムは、図１において“２６”で概略的に示されるように、内蔵又は統合された材料流供給システムを有する水素製造装置を提供するために組み合わせられてもよい。同様に、燃料電池スタックは、図１において“２７”で概略的に示されるように、統合材料流供給システムを有するエネルギ生成装置を提供するために付加されてもよい。
【００２０】
燃料電池システム１０は、統合又は内蔵されたエネルギ源を付加的に備える装置を提供するために、該装置２５のようなエネルギ消費装置と組み合わせられてもよい。例えば、このような装置の本体は、図１において“２８”で概略的に示されている。このような装置の例は、レクリエーショナルビークル，自動車，ボート又は他の遠洋航海用船舶のような乗り物等、或いは、家のような住居，アパート，複層式アパート，複合アパート、オフィス、又は店舗等、或いは、電気器具のような作り付け設備，照明，ツール，マイクロ波中継局，送信アセンブリ，遠隔のシグナリング又はコミュニケーション設備等を含んでいる。
【００２１】
上述の燃料プロセッサ１２が燃料電池スタックと無関係に使用されてもよいことは、本願発明の範疇である。このような実施の形態において、上記システムは、燃料処理システムと呼ばれる場合があり、また、それは、暖房用，調理用，又は他の用途のバーナのような水素消費装置に純粋又は実質的に純粋な水素の供給を提供するために使用されてもよい。エネルギ消費装置に燃料電池システムを統合することに関する上記の議論と同様に、燃料プロセッサ及び水素消費装置は、組み合わせられてもよく、また、統合されてもよい。
【００２２】
さらに、ここに開示されている膜モジュールが燃料プロセッサ又は燃料電池スタックと無関係に水素清浄器として使用されてもよいことは、本願発明の範疇である。水素清浄器としての使用のために構成された膜モジュール４４の例は、図５に概略的に示されており、該水素清浄器は、概して“６０”で示されている。図示のように、水素ガス６２及び他のガス６３を含む混合ガス流６１は、本願発明に従って作成された膜モジュール４４を備える清浄器６０に供給される。該膜モジュールは、少なくとも１つの水素透過型膜４６を備え、混合ガス流を、水素ガスを少なくとも実質的に含む製品流６４と、他のガスを少なくとも実質的に含む副産物流６５とに分離する。清浄器について記述する別の方法は、上記製品流が混合ガス流中の水素ガスの少なくとも実質的な部分を含み、上記副産物流が混合ガス流中の他のガスの少なくとも実質的な部分を含んでいるということである。上述の燃料プロセッサ及び燃料電池システムと同様に、清浄器６０は、水素製造装置に統合水素清浄器を提供するために水素製造装置に、及び／又は水素消費装置に統合水素清浄器を提供するために水素消費装置に統合されてもよい。
【００２３】
製品流の水素清浄度，副産物流の水素含有量，副産物流を形成する混合ガス流からの水素のパーセンテージ，及び製品及び副産物流の同様の成分が、膜モジュールの構成及び／又は膜モジュールが使用される運転条件に依存して選択的に変わり得ることは、理解されるべきである。例えば、製品流及び副産物流の成分は、少なくとも以下の要因に応じて少なくとも部分的に変わり得る：膜モジュールの温度，膜モジュールの圧力，水素透過型膜の成分，水素透過型膜の装着状態，水素透過型膜の厚さ，混合ガス流の成分，膜モジュールに使用される水素透過型膜の数，及び混合ガス，製品，及び／又は副産物流が通過し得る連続する膜の数。
【００２４】
議論のように、分離領域３８で使用される適切な構造は、膜モジュール４４であり、それは、一又は複数の水素浸透型及び水素透過型膜４６を備えている。上記膜は、清浄器，又は燃料プロセッサ等でのように、膜モジュールが動作される動作環境及び条件で使用するのに好適な任意の水素選択的な材料から形成されることが可能である。膜４６の適切な材料の例は、パラジウム及びパラジウム合金、特に、このような金属及び合金の膜である。パラジウム合金は、特に３５ｗｔ％〜４５ｗｔ％銅を有するパラジウムの場合に特段有効であることが証明されている。これらの膜は、厚さ約０．００１インチである薄い箔から典型的には形成される。しかしながら、上記膜が、水素透過型金属及び上で議論した以外の合金から形成されてもよく、また、上記膜が、上で議論したものよりも大きい又は小さい厚さのものであってもよいことは、本願発明の範疇である。例えば、上記膜は、水素流出の増加に相応して薄くされてもよい。膜の厚さを低減する適切な機構は、圧延，スパッタリング，及びエッチングを含んでいる。適切なエッチング処理は、１９９９年３月２２日に出願された米国特許出願第０９／２７４，１５４号（水素浸透性金属膜及びそれを製造する方法）に開示されており、その完全な開示は、参照によってここに援用される。
【００２５】
上記水素浸透性膜は、膜エンベロープを形成するために、共通の浸透性チャネルの周囲で対として配置されてもよく、これは、図６において“６６”で概略的に示されるように、援用の特許出願に開示されている。そのような構成では、上記膜対は、膜エンベロープとも呼ばれ、それらは、浸透ガスが水素リッチ流４２（又は膜モジュールの特別の実施に依存して製品水素流１４若しくは浄化水素流６４）を形成すべく、それを通じて収集及び除去され得る共通の浸透性チャネル又は収集導管を規定する。
【００２６】
上記膜対が平面のエンベロープ及び管状のエンベロープのような様々な適切な形状とされ得ることは、理解されるべきである。同様に、上記膜は、端部プレートに対して又は中央路の周囲に対してのように、独立して支持されてもよい。例示の目的のために、次の記述及び関連する図示は、一又は複数の膜エンベロープ６６を備えるような膜モジュールについて記述する。上記エンベロープを形成する膜が２つの別個の膜であってもよく、また、折り畳まれた又は圧延された単一の膜であってもよく、さもなければ、浸透ガスがそれから収集及び引き出され得る導管６９をその間に規定するために、互いの方向へ向けられた浸透面６８を有する２つの膜領域又は面６７を規定するように構成されてもよいことは、理解されるべきである。
【００２７】
高材料圧力に対して膜を支持するためには、支持構造又はスクリーン構造７０が使用される。スクリーン構造７０は、水素透過型膜に支持を提供し、特に、上記膜の透過側６８が支持される面７１を有している。スクリーン構造７０は、更に、収集導管６９を規定しており、これを通じて、浸透ガスが、図６に概略的に示されるように、該ガスが通り抜ける膜の面を横断して、また該面に平行に流れることが可能である。それから、浸透ガス（少なくとも実質的に純粋な水素ガスである）は、収集されてもよいし、さもなければ、流れ４２，６４，及び／又は１４を形成するように、上記膜モジュールから引き出されてもよい。上記膜がスクリーン構造に支持されているので、該スクリーン構造が水素透過型膜を通じたガス流を阻害しないことが好ましい。図６に概略的に示されるように、上記膜を通り抜けないガスは、一又は複数の副産物流を形成する。
【００２８】
これを繰り返すために、ここで議論される膜モジュールは、改質油流３６又は混合ガス流６１のような膜モジュールに供給され、水素リッチ流及び副産物流がそこから除去される混合ガス流が通り抜ける適切な入力及び出力ポートを典型的に有する一又は複数の膜エンベロープ６６を備えていてもよい。或る実施の形態においては、上記膜モジュールは、複数の膜エンベロープを有していてもよい。上記膜モジュールが複数の膜エンベロープを備えている場合には、該膜モジュールは、混合ガス流をそれに供給し、浄化された水素ガスをそこから引き出し、及び／又は膜モジュールからの膜を通り抜けないガスを引き出すためのような、膜エンベロープを相互に連結する流体導管を備えていてもよい。上記膜モジュールが複数の膜エンベロープを有している場合には、第１の膜エンベロープからの浸透流，副産物流，又はその両方は、更なる浄化のために別の膜エンベロープへ送られてもよい。
【００２９】
適切なスクリーン構造７０の実施の形態は、図７及び図８に示され、概して“７２”で示されている。スクリーン構造７２は、複数のスクリーン部材７３を備えている。図示の実施の形態においては、上記スクリーン部材は、細かいメッシュスクリーン７６の間に挟まれた粗いメッシュスクリーン７４を含んでいる。「細かい」及び「粗い」という用語は、相対的な用語であると理解されるべきである。好ましくは、外側のスクリーン部材は、膜を貫通することなしに、差し支えのない開口を有することなしに、また、膜モジュールが使用される運転条件下で膜を貫通する、弱める、若しくは破損する端縁又は他の突起を有することなしに、膜４６を支持するように選択される。上記スクリーン構造が膜と略平行な浸透ガス流を提供する必要があるので、１つの、機能強化型の平行流導管の提供のために比較的駿馬の内側スクリーン部材を使用することが好ましい。換言すれば、より粗いメッシュスクリーンが上記膜と略平行なより良い流れを提供する一方、より細かいメッシュスクリーンは、上記膜により良い保護を提供する。
【００３０】
本願発明の方法によれば、コンタクト接着剤のような接着剤は、組立て中、上記スクリーン構造に対して膜４６を保護するために使用される。適切な接着剤の例は、商標名「ＳＵＰＥＲ ７７」でスリーエム（３Ｍ）によって販売されているものである。接着剤は、組立て中に、細かいメッシュスクリーンを粗いメッシュスクリーン７４に接着するために、付加的に又は二者択一的に使用され得る。図７において、参照符号７８及び８０は、膜４６をスクリーン構造７０及び個別のスクリーン部材７３にそれぞれ接着結合するのを示すために使用されている。接着剤７８及び８０が同じ又は異なる成分，厚さ，及び／又は適用方法を有し得ることは、理解されるべきである。
【００３１】
接着剤７８の使用は、図７及び図８に示す平坦で二次元の構成のような選定された構成における１つのユニットとしてサンドイッチ型スクリーン構造を得ることを可能にする。上記接着剤８０の使用は、膜のシワのなしに、スクリーン構造に薄い膜をしっかりと取り付けることを可能にする。これらの構成要素が膜モジュールの組立て中に平坦に且つ密着して保持されることは、重要である。膜が曲がる場合又はスクリーン構造が曲がる場合には、シワは、使用中に膜に形成されるであろう。同様に、膜がスクリーン構造に対して不適当に位置する場合にも、膜モジュールが加圧されるときのように、シワが発生するかも知れない。上で指摘したように、膜のシワは、応力破砕及び疲労破壊を促し、膜モジュールの故障と、浄化ガス流の汚染を引き起こす。
【００３２】
実際上、コンタクト接着剤７８の軽コーティングは、粗いメッシュスクリーン７４の２つの対向する主面にスプレー又は塗布され、次に、細かいメッシュスクリーン７６が１つずつ、粗いスクリーンのそれぞれの主面に取り付けられる。接着剤７８は、スクリーン構造７２を共に保持する。これに代えて、上記接着剤は、粗いスクリーンに塗布される代わりにスクリーン７６に塗布されてもよい。同様に、接着剤８０は、細かいメッシュスクリーンと水素透過型膜４６との対応する面間に塗布され、それから、細かいメッシュスクリーンの対向する面に接着されてもよい。ここで議論するように、上記接着剤は、膜エンベロープの動作の阻害しないように、膜エンベロープ及び／又は膜モジュールの組立ての後に少なくとも実質的に又は完全に除去される。
【００３３】
スクリーン部材が同様又は同一の構成からなり、より多くの又はより少ないスクリーン部材が使用されてもよいことは、本願発明の範疇である。また、上記膜と略平行な、また該膜を横断する収集導管内に浸透ガスを流すことができる任意の適切な支持媒体が使用されてもよいことも、本願発明の範疇である。例えば、多孔性のセラミック，多孔性の炭素，多孔性の金属，セラミックの泡，炭素の泡，及び金属の泡が、スクリーン構造７０を単独で、又は一又は複数のスクリーン部材７３を組み合わせて形成するために使用されてもよい。別の例として、細かいメッシュスクリーン７６は、編んだメッシュ材料の代わりにエキスパンデッドメタルから形成されてもよい。好ましくは、スクリーン構造７０は、膜モジュールが使用される膜モジュール及び装置の動作を阻害しない耐腐食性の材料から形成される。金属製スクリーン部材の適切な材料の例は、ステンレス鋼，チタン及びその合金，ジルコニウム及びその合金，８００Ｈ（商標）のようなＩｎｃｏｎｅｌ（商標）合金及びＨａｓｔｅｌｌｏｙ（商標）合金、並びにＭｏｎｅｌ（商標）のような銅及びニッケルの合金を含む耐腐食性の合金を含む。
【００３４】
エキスパンデッドメタル製スクリーン部材の例は、図９に示され、概して“８２”で示されている。エキスパンデッドメタル製シートは、浸透ガスが流れ得る複数の開口８４を規定する金属の格子８３を有している。他の処理が使用され得るが、エキスパンデッドメタル製シートは、金属製のシートに切り目を入れ、それから、切り目での開口８４のような開口を設けるように金属を延ばして形成されてもよい。上記エキスパンデッドメタル製スクリーン部材が図９に概略的に示されていること、また、開口の実際の形状が様々であり、例えば図１２に示すように、ダイヤモンド，平行四辺形，又は他の幾何学的形状を一般に思い出す形状をしばしば有するであろうことは、理解されるべきである。上記シートは、中実周囲領域８６を有していてもよく、それは、編んだメッシュスクリーン部材中に恐らく存在し、水素透過型膜を貫通又は破損し得る突起，バリ，又は他のワイヤ端がないので有利である。エキスパンデッドメタル製スクリーン部材８２の一部だけが図９に示してあるが、スクリーン部材の周囲領域８６は、該スクリーン部材の周囲すべてに延びていてもよい。これに代えて、膜４６と接触する周囲領域だけが中実面であってもよい。
【００３５】
前述の金属スクリーン成分のすべては、（図８に示すような）面７１上のコーティング８５を有していてもよい。適切なコーティングの例は、酸化アルミニウム，炭化タングステン，タングステン窒化物，チタン炭化物，チタン窒化物，及びこれらの混合物を含んでいる。これらのコーティングは、水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定していると一般には見なされる。適切なコーティングは、コーティングとして適用することができ、膜モジュールが晒される運転パラメータ（温度，圧力等）下の水素がある状態での分解に対して熱力学的に安定し得る酸化物，窒化物，炭化物，又は金属間化合物のような材料から形成される。これに代えて、上記コーティングは、細かいメッシュスクリーンの代わりに使用されるエキスパンデッドメタル製スクリーン部材に適用されてもよく、その場合には、上記コーティングは、水素透過型膜４６と接触するエキスパンデッドメッシュの面に少なくとも適用される。そのようなコーティングをスクリーン又はエキスパンデッドメタル製スクリーン部材に適用する適切な方法は、化学蒸着，スパッタリング，熱蒸発，溶射、そして、少なくとも酸化アルミニウムの場合には、酸化アルミニウムを得るための金属の酸化が後続する金属（例えば、アルミニウム）の蒸着を含んでいる。少なくとも或る実施の形態においては、上記コーティングは、水素透過型膜とスクリーン構造との間の金属間拡散を防止するものとして記述され得る。
【００３６】
好ましくは、スクリーン構造及び膜は、燃料処理システム，ガス浄化システム等で使用される膜エンベロープを密閉，支持，及び／又は相互連結するように構成されたフレーム部材８８を有する膜モジュールに組み込まれる。細かい金属製メッシュスクリーン７６は、浸透性フレーム９０内に嵌合する。エキスパンデッドメタル製スクリーン部材８６は、浸透性フレーム９０内に嵌合するか、又は浸透性フレーム９０の面に亘って少なくとも部分的に延びていてもよい。適切なフレーム部材８８の例は、支持フレーム及び／又はガスケットを含んでいる。これらのフレーム，ガスケット，又は他の支持構造は、さらに、少なくとも部分的に、複数の膜エンベロープを含んだ膜モジュール４４の実施の形態における膜エンベロープを相互連結する流体導管を規定してもよい。特別の膜モジュールが使用される運転条件に依存するように他の材料が使用されてもよいが、適切なガスケットの例は、柔軟性のある黒鉛製ガスケットである。
【００３７】
フレーム部材８８を含む膜エンベロープ６６の例は、図１２に示してある。図示のように、スクリーン構造７０は、膜モジュール４４の一部を形成する浸透性フレームに配置される。スクリーン構造及びフレーム９０は、集合的にスクリーンフレーム又は浸透性フレーム９１とも呼ばれる。浸透性ガスケット９２及び９２’は、好ましくは接着剤の別の薄い塗布の利用により浸透性フレーム９０に取り付けられるが、これは必須ではない。次に、膜４６は、膜及び／又はスクリーン構造の何れか又は両方に接着剤を塗布又はスプレーする等して、接着剤の薄い塗布を利用してスクリーン構造７０に取り付けられる。膜が平坦で対応するスクリーン部材７３にしっかりと取り付けられるのを確実にすることに注意を払うべきである。最後に、材料プレート又はガスケット９４及び９４’は、接着剤の別の薄い塗布を利用する等して随意的に取り付けられる。それから、結果として生じる膜アセンブリは、膜モジュール４４を形成するために、材料又は端部プレートに積み重ねられる。随意的に、複数の膜エンベロープが端部プレート間で積み重ねられてもよい。
【００３８】
随意的に、各膜４６は、金属フレームのように、また、図１１に示すように、フレーム１０４に固定されてもよい。そうならば、上記膜は、例えば超音波溶接又は別の適切な取り付け機構によってフレームに固定され、それから、膜・フレームアセンブリは、接着剤を使用してスクリーン構造７０に取り付けられる。膜エンベロープ間と同様に、膜エンベロープ６６を形成するプレート間の気密シールを達成する取り付け機構の他の例は、ろう付け，ガスケッティング，及び溶接のうちの一又は複数を含んでいる。膜及び取り付けられたフレームは、集合的に膜プレート９６と呼ばれる。
【００３９】
例示の目的から、膜エンベロープ６６を通じた流体の流れの幾何学的条件は、図１０に示すエンベロープ６６の実施の形態ついて記述される。図示のように、改質油流３６のような混合ガス流は、膜エンベロープに供給され、膜４６の外面９７と接触する。該膜に浸透する水素ガスは、膜の浸透面６８間に形成される収集導管６９に入る。該収集導管は、浸透流が膜エンベロープから引き出され得る導管１００と連通している。上記膜を通り抜けない混合ガス流の一部は、このガスが副産物流４０として引き出され得る導管９８に流れる。図１０においては、単一の副産物導管９８が示されており、一方、図１１においては、一対の導管９８及び１０２が、これに代えて、ここに記述された導管のうちの何れかが１つ以上の流路を有し得ることを例示するために示されている。流れ４０及び４２を示すために使用される矢印が概略的に図示されており、導管９８，１００，及び１０２を通じた流れの方向が特別の膜モジュールの構成に依存するように変更され得ることは、理解されるべきである。
【００４０】
図１２においては、適切な膜エンベロープ６６の別の例が示されている。例示の目的から、エンベロープ６６は、略長方形の形状を有しているように示されている。図１２のエンベロープは、さらに、一対の副産物導管９８及び１０２、並びに一対の水素導管１００を有する膜エンベロープの別の例を提供している。図示のように、エンベロープ６６は、上記スタックにおける最外部のプレートとしてのガスケット又はスペーサプレート９４を備えている。一般に、各々のスペーサプレートは、内部開放領域１０８を規定するフレーム１０６を備えている。それぞれの内部開放領域１０８は、導管９８及び１０２に対して横方向に結合されている。しかしながら、導管１００は、開放領域１０８に比べて閉じており、そのために、水素リッチ流４２を分離する。膜プレート９６は、プレート９４に隣接して内部に支持されている。膜プレート９６は、各々、その中央部分として水素透過型膜４６を備えており、それは、例示の目的から図示されている外部フレーム１０４に固定されてもよい。プレート９６においては、上記ポートのすべてが膜４６に比べて閉じている。各膜は、開放領域１０８の対応する１つに、つまり、上記エンベロープに到達する混合ガス流に隣接している。これは、残りのガス（つまり、副産物流４０を形成し、導管１０２を通じて開放領域１０８を離れるガス）と共に、水素が膜を通り抜ける機会を提供する。スクリーンプレート９１は、中間の膜プレート９６（つまり、各々の膜４６の内部又は浸透側）にある。スクリーンプレート９１は、スクリーン構造７０を備えている。導管９８及び１０２は、スクリーンプレート９１の中央領域に比べて閉じており、そのために、副産物流４０及び改質油リッチ流３６を水素リッチ流４２から分離する。導管１００は、スクリーンプレート９１の内部領域に開放されている。隣接する膜４６を通過する水素は、上記スクリーン構造に沿って、また該スクリーン構造を通じて導管１００へ移動し、最終的に、水素リッチ流４２として出力ポートに移動する。
【００４１】
議論のように、膜モジュール４４は、上記膜がスクリーン構造に接着され、及び／又は上記スクリーン構造が共に接着される一又は複数のスクリーン部材８３を有している一又は複数の膜エンベロープを備えていてもよい。典型的には、上記膜モジュールは、混合ガス、製品（又は水素リッチ）及び副産物流が膜モジュールから除去される入力及び出力ポートを有する端部プレートを更に備えている。適切な膜モジュールの例は、プレート膜モジュールの形態で図１３に示されている。図示のように、上記モジュールは、一又は複数の膜エンベロープ６６の間に端部プレート１１０を備えている。図示の実施の形態においては、３つの膜エンベロープが例示の目的から示されているが、より多くの又はより少ない数のエンベロープが使用されてもよいことは、理解されるべきである。上記膜エンベロープは、端部プレートの少なくとも１つと連通し、該膜エンベロープは、混合ガス流がそれを通じて供給され、該混合ガス流から副産物流４０及び水素リッチ流４２が除去される。
【００４２】
図１３の実施の形態に示されるように、端部プレートのうちの１つは、ここで議論された膜モジュールへの改質油流３６又は他の材料の任意のものような混合ガス流のための改質油入力ポート１１２を備えている。端部プレートは、更に、浸透又は水素リッチ流４２のための一対の出口ポート１１４と、副産物流４０のための出口ポート１１６とを備えている。各流れのためのポートの数及び大きさが様々であり、ポートの少なくとも１つが別の端部プレート上で、又は、図１５に示されるように、端部プレート間のハウジング１１８上のように、膜モジュール上のどこかに備えられることは、理解されるべきである。図示のように、上記膜エンベロープは、入力及び出口ポートとの連通と、膜エンベロープ間の連通とを確立する導管９８，１００，及び１０２を備えている。膜エンベロープ６６が積み重ねられる場合には、これらの様々なポートは、整列され、流体導管を提供する。
【００４３】
運転に際しては、改質油ガスがポート１１２を通じて膜モジュールに導入され、膜エンベロープに供給される。水素透過型膜４６を通り抜ける水素ガスは、導管１００に流れ、ポート１１４を通じて膜モジュールから除去される。改質油ガスの残り（即ち、水素透過型膜を通り抜けない部分）は、導管１０２に流れ、ポート１１６を通じて副産物流４０としての膜モジュールから除去される。
【００４４】
図７〜図１３に示されるフレーム部材，ガスケット，膜，及びスクリーン部材の幾何的形状寸法が図示の例として提供されていることは、理解されるべきであり、また、これらの構成要素が任意の適切な形状であってもよいことは、理解されるべきである。例えば、円形及び矩形状のプレート膜エンベロープの実例は、図示の目的で図１０〜図１３に示されている。他の形状、及び管状の構成のような他の構成も、本願発明の範疇である。同様に、ガスケット及びプレートを通じた通路の構成及び向きは、膜モジュールが使用される特別の用途に依存して変化する。
【００４５】
スクリーン構造７０に接着されるパラジウム合金膜を備えた膜モジュールは、好ましくは、接着剤を除去するために、膜モジュールの初期運転に先立って、酸化条件に晒される。接着剤が運転に先立って完全に除去されない場合には、接着剤からの炭素残留物は、パラジウム合金膜と混ざって合金化し得り、水素浸透性の低下の原因となる。極端な場合には、パラジウム合金膜と混ざって合金になる炭素は、運転条件下で物理的に故障する脆い合金を形成し得る。
【００４６】
酸化条件の目的は、パラジウム合金膜を過度に酸化させずに、接着剤を燃やし尽くすことにある。上記の膜成分及び接着剤を使用する１組の適切な条件は、膜の供給側及び透過側の両方に亘って空気を通すと共に、２００°Ｃに膜モジュールを熱することである。好ましい方法は、膜の供給側を、空気の遅い浄化（＞１ ｍＬ／ｍｉｎ）を使用して透過側よりも大きい圧力に加圧すると共に、２００°Ｃに膜モジュールを熱することである。約５０ ｐｓｉｇから約２００ ｐｓｉｇまでの範囲内の圧力が有効であることが証明されている。略雰囲気圧の空気は、１ ｍＬ／ｍｉｎよりも大きい割合で上記膜の透過側を通過する。これらの条件は、約１５〜２５時間維持される。それから、膜の供給及び浸透側に亘る気圧及び流速を維持する間、温度は、４００°Ｃに上昇される。上記温度は、約２〜５時間、４００°Ｃに保持される。膜モジュールのこの酸化条件を完成した後、上記接着剤は、膜モジュールから燃やし尽くされ、また、該モジュールは、浄化される水素含有材料流を受け入れる準備ができる。実験は、これらの方法が、シワがなく、過度の炭素汚染がない膜を備えた膜モジュールに帰着することを示している。
【００４７】
上述の条件が図示の例を提供するために示され、上記運転条件が変化し得ることは、理解されるべきである。例えば、異なる膜成分，異なる膜厚，及び異なる接着剤のような要因によって、異なる条件が使用されてもよい。同様に、水素透過型膜を一又は複数の支持スクリーン上に固定するために接着剤を使用する本願発明の方法は、ここに記述された、また援用した特許出願に記述された燃料処理アセンブリ以外にであっても浄化アセンブリと共に使用されてもよい。
【００４８】
本願発明に係る膜モジュール４４を備えた燃料プロセッサ１２の例は、図１４に示されている。図示の実施の形態においては、燃料プロセッサ１２は、改質触媒３４を備えた水蒸気改質器３０として示されている。これに代えて、改質器３０は、自熱式改質触媒ベッドを備えた自熱式改質器であってもよい。燃料プロセッサ１２が、ここで議論されたもののように、水素ガスを生成するように構成された任意の装置であってもよいことは、理解されるべきである。
【００４９】
図１４に示された水蒸気改質器３０の実施の形態において、材料流１６は、気化領域１５０に供給され、該気化領域１５０は、材料流が気化する気化コイル１５１を備えているように示されている。水蒸気改質器のために、適切な材料流は、水と、一若しくは複数のアルコール又は炭化水素のような炭素とを含有する供給材料を含んでいる。炭素を含有する供給材料が水と混和する場合には、上記供給材料及び水は、混合され、それから、気化し得る。炭素を含有する供給材料が水と混和しない場合には、水は、典型的には気化し、それから、炭素を含有する供給材料と混合する。図示の実施の形態において、気化コイル１５１は、上記改質器のシェル３１に内装されている。気化領域（及びコイル）が、燃料プロセッサのシェルの周囲に延びたり、又はシェルの外側に位置したりするように、シェルの外側に位置してもよいことは、本願発明の範疇である。
【００５０】
それから、気化した材料流は、改質器の状況で少なくとも１つの改質触媒ベッドを備えた水素製造領域３２に供給される。それから、水素ガス及び他のガスを含んだ混合ガス流である改質油流３６は、上で議論したように混合ガス流を水素リッチ流４２及び副産物流４０に分ける膜モジュール４４に供給される。図示の改質器は、副産物流が改質器の加熱アセンブリ１５２のための燃料のうちの幾らか又はすべてを供給するために使用されてもよいことを示している。加熱アセンブリ１５２は、図示の実施の形態において点火プラグの形態である発熱体１５３を備えている。他の適切な発熱体の例は、グロープラグ，表示灯，燃焼触媒，抵抗ヒータ，及び燃焼触媒と組み合わされたグロープラグのような組み合わせ物を含んでいる。
【００５１】
加熱アセンブリ１５２は、加熱アセンブリにおいて使用される発熱体の種類に依存して、可燃性の燃料流又は電流であり得る燃料流１５４を消費する。図示の実施の形態において、上記加熱アセンブリは、燃焼室、又は燃焼領域１５５の一部を形成し、上記燃料流は、可燃性の燃料及び空気流１５６からの空気を含んでいる。上記燃料は、“１５７”で概略的に示されるように、外部供給源から供給されてもよく、また、膜モジュール４４からの副産物流４０から少なくとも部分的に形成されてもよい。燃料流の少なくとも一部も製品水素流１４から形成され得ることは、本願発明の範疇である。図示の実施の形態においては、燃焼領域１５５からの排気は、付加的な熱を改質領域に提供するために改質領域３２内の加熱導管１５８を通じて流れる。導管１５８は、十分な表面積と、改質領域３２の全体に亘る熱の望ましい均一な分配とを提供するために、フィン付き管及び螺旋を含む様々な形態とされることが可能である。
【００５２】
図１５において、本願発明に従って作成された膜モジュール４４を備えた水蒸気改質器の別の図示の例が示されている。図示のように、上記改質領域は、改質触媒３４を有する複数の改質触媒管１６２を備えている。気化領域から気化した材料流は、改質触媒管間に材料流を分配するマニホールド１７２を介して管１６２に供給される。図１５において破線で示すように、上記マニホールドは、これに代えて、改質触媒管間の気化した材料流の相対的な分配を調節するためのように、シェル３１の外部からマニホールドへのアクセスを可能にするために、外部シェル３１に配置されてもよい。同様に、上記改質触媒管の一部１６０も、シェル３１を越えて延びているように示されている。
【００５３】
図１５の水蒸気改質器は、さらに、副産物流が、圧力安全弁アセンブリ１６４を通じてのように開放された燃焼領域１５５のための燃料流１５４の一部として使用されるか、又は燃料プロセッサ１２の外部で記憶又は使用するために流体導管１６６を通じて供給され得る燃料プロセッサ１２の例を提供している。さらに、図１０に示されているのは、燃焼領域１５５における加熱アセンブリ１５２により生成された熱のための流量調整器１６８である。図示の実施の形態においては、調整器１６８は、燃焼マニホールド１７０内の開口の形態としてある。該開口は、燃焼排気が燃焼領域１５５から、そして改質領域３２を通じて移動する経路を規制する。開口の適切な配置の例は、一又は複数の開口を加熱アセンブリ１５２から離隔したもの、及び複数の開口をマニホールド１７０の長さに沿って分配したものを含んでいる。離隔した開口の分配が使用される場合には、該開口は、均等に離隔されるか、又はバーナから離隔してより分配されてもよい。同様に、開口の大きさは、一定であってもよいし、又は加熱アセンブリ１５２から遠ざけたより大きい開口を使用するように変更されてもよい。
【００５４】
図１４及び図１５に示す水蒸気改質器は、例示の目的で図示及び記述されており、本願発明に係る膜モジュールが使用され得る燃料プロセッサ又は水蒸気改質器の排他的な実施の形態を提供するように解釈されてはならないことは、理解されるべきである。これに代えて、本願発明に係る膜モジュールを備えた改質器及び燃料プロセッサの構造並びに構成要素は、変更可能である。
【００５５】
【発明の効果】
本願発明は、浄化水素流を生成するために水素ガスを含む流れが浄化される任意の装置に適用可能である。本願発明は、燃料電池スタック又は他の水素消費装置への供給用のように、水素ガスが材料流から生成され、続いて浄化される燃料処理システムに同様に適用可能である。
【００５６】
上述された開示は、独立した有用性を有する複数の別個の発明を包含すると信じる。これらの発明の各々がその好ましい形態で開示されている一方、ここに開示され、また例示されたその特定の実施の形態は、多数の変形が可能であるように、制限的な感覚で考慮されるものではない。本願発明の主題は、ここに開示された様々な要素、特徴、機能、及び／又は特性のすべての新規な、また非自明なコンビネーション及びサブコンビネーションを含んでいる。同様に、請求の範囲が「１つの」若しくは「第１の」要素又はその等価物を詳述する一方、そのような請求の範囲は、一又は複数のそのような要素の組み込みを含むと理解されるべきであり、複数のそのような要素を必要としたり、排除したりするものではない。
【００５７】
次の請求の範囲は、開示された発明のうちの１つに向けられ、新規で非自明である或るコンビネーション及びサブコンビネーションを特に示していると信じる。特徴、機能、要素、及び／又は特性の他のコンビネーション及びサブコンビネーションにおいて具体化された発明は、この出願又は関連する出願における現在の請求の範囲の補正、又は新しい請求の範囲の提示を通じて請求され得る。そのような補正後の請求の範囲又は新しい請求の範囲は、それらが異なる発明に関するものであるか、又は同一の発明に関するものであっても、また、元々の請求の範囲の目的に対して、異なるもの、より広いもの、より狭いもの、又は等しいものであっても、本開示の発明の主題内に含まれているとされる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本願発明に係る膜モジュールを有する燃料プロセッサを含む燃料電池システムの概略図である。
【図２】図１の燃料電池システムの別の実施の形態の概略図である。
【図３】本願発明に係る膜モジュールを有し、図１及び図２の燃料電池システムで使用するのに好適な燃料プロセッサの概略図である。
【図４】図３の燃料プロセッサの別の実施の形態の概略図である。
【図５】本願発明に係る膜モジュールを有する水素清浄器の概略図である。
【図６】スクリーン構造を有し、本願発明に従って作成された膜エンベロープの部分側面図である。
【図７】本願発明に従って作成され、幾つかの層を有するスクリーン構造を含んだ膜エンベロープの別の実施の形態の分解等角図である。
【図８】図７の膜エンベロープの断面図である。
【図９】図７のスクリーン構造で使用するのに好適なエキスパンデッドメタル製スクリーン部材の部分等角図である。
【図１０】本願発明に係る別の膜エンベロープの分解等角図である。
【図１１】本願発明に従って作成された別の膜エンベロープの分解等角図である。
【図１２】本願発明に従って作成された別の膜エンベロープの分解等角図である。
【図１３】本願発明に従って作成された別の膜モジュールの分解等角図である。
【図１４】本願発明に従って作成された膜モジュールを有する燃料プロセッサの断面図である。
【図１５】本願発明に従って作成された膜モジュールを有する別の燃料プロセッサの断面図である。
【符号の説明】
１０　燃料電池システム
１２　燃料プロセッサ
１４　製品水素流
１６　材料流
１７　材料流供給システム
１８　供給材料
２０　水
２２　燃料電池スタック
２３　端部プレート
２４　燃料電池
２５　エネルギ消費装置
３０　水蒸気改質器
３１　シェル
３２　水素製造領域（改質領域）
３３　絶縁材料
３４　水蒸気改質触媒（改質触媒）
３６　改質油流
３８　浄化領域（分離領域）
４０　副産物流
４２　水素リッチ流
４４　膜モジュール
４６　水素透過型膜
４８　仕上げ領域
５０　メタン生成触媒ベッド
５２　水素製造装置
６０　清浄器
６１　混合ガス流
６２　水素ガス
６３　他のガス
６４　製品流（浄化水素流）
６５　副産物流
６６　膜エンベロープ
６７，７１　面
６８　浸透面（透過側）
６９　収集導管
７０，７２　スクリーン構造
７３　スクリーン部材
７４　メッシュスクリーン
７６　金属製メッシュスクリーン
７８　コンタクト接着剤
８０　接着剤
８２　エキスパンデッドメタル製スクリーン部材
８３　格子（スクリーン部材）
８４　開口
８５　コーティング
８６　中実周囲領域
８６　エキスパンデッドメタル製スクリーン部材
８８　フレーム部材
９０，９１　浸透性フレーム（スクリーンプレート）
９２，９２’　浸透性ガスケット
９４，９４’　ガスケット
９４　スペーサプレート
９６　膜プレート
９７　外面
９８，１００　副産物導管（水素導管）
１０４，１０６　フレーム
１０８　内部開放領域
１１０　端部プレート
１１２　改質油入力ポート
１１４，１１６　出口ポート
１１８　ハウジング
１５０　気化領域
１５１　気化コイル
１５２　加熱アセンブリ
１５３　発熱体
１５４　燃料流
１５５　燃焼領域
１５６　空気流
１５８　加熱導管
１６０　改質触媒管の一部
１６２　改質触媒管
１６４　圧力安全弁アセンブリ
１６６　流体導管
１６８　流量調整器
１７０，１７２　マニホールド
【国際公開パンフレット】
2004502622.tif 000002
2004502622.tif 000003
2004502622.tif 000004
2004502622.tif 000005
2004502622.tif 000006
2004502622.tif 000007
2004502622.tif 000008
2004502622.tif 000009
2004502622.tif 000010
2004502622.tif 000011
2004502622.tif 000012
2004502622.tif 000013
2004502622.tif 000014
2004502622.tif 000015
2004502622.tif 000016
2004502622.tif 000017
2004502622.tif 000018
2004502622.tif 000019
2004502622.tif 000020
2004502622.tif 000021
2004502622.tif 000022
2004502622.tif 000023
2004502622.tif 000024
2004502622.tif 000025
2004502622.tif 000026
2004502622.tif 000027
2004502622.tif 000028
2004502622.tif 000029
2004502622.tif 000030
2004502622.tif 000031
2004502622.tif 000032
2004502622.tif 000033
2004502622.tif 000034
2004502622.tif 000035
2004502622.tif 000036
2004502622.tif 000037
2004502622.tif 000038
2004502622.tif 000039
2004502622.tif 000040
2004502622.tif 000041
2004502622.tif 000042
2004502622.tif 000043
2004502622.tif 000044
【国際調査報告】
2004502622.tif 000045
2004502622.tif 000046
2004502622.tif 000047