(57)【要約】本発明は、シランまたはハロシランを流動床の中で分解し、珪素の種粒子上に珪素をエピタキシャル的に成長させることにより粒径分布の狭い高純度粒子状珪素を製造する方法に関する。この方法は、珪素含有ガスを上方へ向かう流れにして反応室に供給し、流動床の内容物を連続的または非連続的な方法で分離し、この際流動床からの粒子流を流動床の外側に取り付けられた分離器に供給し、所望の大きさの粒子を分離し、規定より小さい粒子を随時流動床に戻すことを特徴とする方法である。また本発明は該方法を実施するための装置およびその使用に関する。
2004531450.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流動床の中でシランまたはハロシランを分解し、珪素の種粒子の上に珪素をエピタキシャル的に成長させることにより狭い粒径分布をもった高純度の粒子状珪素を製造する方法において、該方法は
−  珪素含有ガスを上方に向かう流れにして反応器に供給し、
−  流動床の内容物を連続的に分離し、その際流動床から出る粒子の流れを流動床の外側に取り付けられた分離器に供給し、所望の大きさの粒子を分離することを特徴とする方法。
【請求項２】
分離を非連続的に行なうことを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
分離後に規定より小さい粒子を流動床に戻すことを特徴とする請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
分離工程によって得られる所望の平均粒径は５０〜５０００μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
分離工程によって得られる粒子の少なくとも９０％は所望の平均粒径からの粒子の大きさの差が最大２０％であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
反応器に導入される珪素含有ガスは２個以上の孔をもった反応器の底部を通して導入されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項記載の方法。
【請求項７】
珪素含有ガスの流れる方向に見て流動床の後方に配置された反応器の部分の圧力は５０〜５００００ミリバールであることを特徴とする請求項１〜６記載の方法。
【請求項８】
反応区域からの１個または数個の出口を通る流れは、１個または数個の孔を通って該出口を出る流れと反対に該出口に入ってくるガス流によって制御または妨げることができることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
該１個または数個の出口は弁によって機械的に制御されることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】
分離は流れを上方に流す垂直の分離器の中で行なわれることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】
分離はジグザグ形の分離器の中で行なわれることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項記載の方法。
【請求項１２】
分離工程の際に生じる微粉末材料は塵埃分離器の中で分離ガスから分離されることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項記載の方法。
【請求項１３】
分離工程中に生じる微粉末材料はサイクロンの中で分離ガスから分離されることを特徴とする請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
分離ガスから分離された微粉末材料が反応区域に戻されることを特徴とする請求項１２又は１３記載の方法。
【請求項１５】
珪素含有ガスはシランＳｉＨ４を含むことを特徴とする請求項１〜１４記載の方法。
【請求項１６】
珪素含有ガスは水素を含んでいることを特徴とする請求項１〜１５のいずれか１項記載の方法。
【請求項１７】
請求項１〜１６の少なくとも一つに記載された方法でつくられた珪素の光電池の分野における使用。
【請求項１８】
請求項１〜１６の少なくとも一つに記載された方法でつくられた珪素の電子部品の製造における使用。
【請求項１９】
制動板（２）を有するガス供給器（１）、反応区域（４）の底部を構成し加熱装置（５）によって取り囲まれた孔の開いた底部（３）；並びに環状の室（８）の中に開口した封鎖ガスの供給管（６）であって、該環状の室は推進用のジェットのための穿孔（２１）を有する出口（７）を取り囲み、該出口は分離ガス供給管（９）および捕集容器（１６）への仕上げ製品取り出し弁（１５）を有する分離管（１０）へと通じている封鎖ガス供給管（６）；並びに微粉末材料のフラップ弁（１３）の上方に配置された微粉末材料用のサイクロン（１２）へ微粉末材料を放出する、分離管（１０）の上方に配置された微粉末材料フィードバック装置（１１）；  並びに塵埃出口（１４）、並びに反応室（４）へと種粒子を流入させるためのパイプ（１７）を具備していることを特徴とする流動床反応器。
【請求項２０】
分離管（１０）はジグザグ形の分離管であることを特徴とする請求項９記載の流動床反応器。
【請求項２１】
珪素含有ガスを分解することによる高純度粒子状珪素の製造に対する請求項１９又は２０記載の流動床反応器の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、移動床または流動床反応器の中で珪素含有ガス（ｓｉｌｉｃｉｃ  ｇａｓｅｓ）を分解させることにより粒径分布が狭い高純度粒子状珪素を製造する方法に関する。さらに本発明は該方法を実施する装置およびその使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
本明細書において珪素含有ガスとは、本発明の条件下で気相において分解し珪素を沈積し得る珪素化合物または珪素化合物の混合物を含むガスを意味する。
【０００３】
高技術電子産業分野における需要の拡大、および太陽エネルギーのような代替エネルギー源の開発による化石燃料の消費の減少により、半導体材料の需要が増加したばかりではなく、特にこのような材料に対する純度の要求が劇的に増大するようになった。
【０００４】
この場合、原料化合物の入手可能性が大きく且つ半導体としての品質が優れているために、光電池の分野および電子材料のための高純度珪素の製造に注目が集まっている。
【０００５】
通常の方法はシランまたはハロシランの熱分解を好ましくは移動床または流動床反応器の中で行なう方法である。
【０００６】
流動床の中でシランまたはハロシランを熱分解することにより珪素の種粒子の上に純粋な元素状の珪素をエピタクシャル的に成長させる方法は例えば特許文献１および特許文献２から公知である。
【０００７】
流動床反応器の中で、固体粒子、この場合は珪素の種粒子から成る最初は静止した床を上方に向かうガス流によって流動させる。即ち、容積流が特に粒子の密度および直径に依存する或る限界を超えると、該床は液体に似た状態に変わる。この限界は弛緩速度（ｌｏｏｓｅｎｉｎｇ  ｖｅｌｏｓｉｔｙ）と呼ばれる。このような流動状態の利点は、例えば粒子が激しく混合され、固相と気相との間の接触面が大きくなることである。
【０００８】
熱分解に使用される珪素含有ガスは珪素−水素化合物、即ちシランまたはハロシランであり、これはアルゴン、ヘリウム、窒素または水素で希釈することができる。
【０００９】
シランはハロシランとは異なり余分な還元剤を必要とせず、副成物としてハロゲン化水素のような腐蝕性のガスを生じないから、シランの熱分解が有利である。これに加えてシランの熱分解は既に５００℃から起こるが、大部分のハロシランは少なくとも８００℃が必要である。即ち遥かに多くのエネルギーが必要である。
【００１０】
光電地の領域または半導体技術における多くの用途には粒径分布が狭い高純度粒子状珪素が必要である。
【００１１】
この点に関し、「高純度」という言葉は珪素含量が少なくとも９９．９９９９９％であることを意味する。必要な平均粒径は一般に５０〜５０００μｍである。珪素粒子の粒径分布が狭いことは、主に再融解により行なわれるこのような珪素の以後の処理に要するエネルギーが少ないという利点をもっている。
【００１２】
特許文献２には、流動床の中で還元剤を存在させてハロシランを分解することにより純粋な珪素を製造する方法が記載されている。この場合結晶をエピタキシャル的に成長させる過程で粒子が生じるが、これはその大きさのために最早流動せず、反応器の床の底に沈積する。この過程は偏析（ｓｅｇｒｅｇａｔｉｏｎ）と呼ばれている。側方の出口を通してこれらの大きな粒子は外部の分離器に導かれ、生じた微粉末材料は必要に応じ反応区域に戻される。反応器の底における偏析によって先ず偏析された床の内容物の凝集が起こり、次いでさらに反応して床全体の凝集が起こり、最後にこの工程が停止する可能性があるので、このような方法はかなりの危険を含んでいる。
【００１３】
特許文献３には、円錐形の底部を通して流動化に必要なガス（流動ガス）を反応器の中に吹き込む構造が記載されている。その内部には同心状に配列された分離区域があり、その中に上方へ向かうガス流（分離用のガス）が吹き込まれる。特許文献４にはこのような中心部に位置した外側への移送を行なう他の装置が記載されている。上向きにガスを供給する中央分離出口を使用する場合、分離ガスは流動ガスよりも遥かに速い速度で反応器に導入される。このような高速度のために分離ガスの中央部における流れが優勢になり、反応器中で流動ガスをつくる気泡を直接この中央部の流れの方へ引き付ける。気泡の内部でシランまたはハロシランの分解は起こり得るが、この場合極めて細かい粒子の形で珪素が生成し、これは種粒子の表面には結合しない。この過程は均一な熱分解と呼ばれ、この場合大きさが一般に５０μｍよりも小さい粒子が生じる。このような細かい粒子の沈積速度は非常に低いから、これらの粒子は流動ガスまたは分離ガスによって運び去られ、これによって種粒子の上に沈積する（いわゆる不均一熱分解により）珪素の収率が劇的に減少するという損失が生じる。
【００１４】
分離ガスなしで作業を行なった場合、非常に幅広い粒径分布をもつ生成物が中心の出口を通って反応器から出て行く。このことは、大きさが所望の大きさを遥かに越えた粒子が部分的に生じることを意味する。さらに若干の種粒子は沈積が行なわれないままの状態で残る。
【特許文献１】
米国出願第３，０１２，８６１号明細書。
【特許文献２】
米国出願第３，０１２，８６２号明細書。
【特許文献３】
米国出願第４，８１８，４９５号明細書。
【特許文献４】
特開平６−１００３１２号公報。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１５】
従って、珪素含有ガスを移動床または流動床の反応器の中で分解することにより、光電地の分野および半導体技術に使用するのに適した粒径分布が狭い高純度の粒子状珪素を高収率で得ることができる方法を見出だすことが求められている。
【課題を解決するための手段】
【００１６】
従って本発明は、流動床の中でシランまたはハロシランを分解し、珪素の種粒子の上に珪素をエピタクシャル的に成長させることにより狭い粒径分布をもった高純度の粒子状珪素を製造する方法において、該方法は珪素含有ガスを上方に向かう流れにして反応器に供給し、この際流動床の内容物を連続的または不連続的に分離し、流動床から出る粒子の流れを流動床の外側に取り付けられた分離器に供給し、所望の大きさの粒子を分離し、規定より小さい粒子を流動床に戻すことを特徴とする方法に関する。また本発明は該方法を実施する装置および該方法を実施するためのその使用に関する。
【００１７】
本発明方法の特別の利点は、床の流動している内容物が狭い粒径分布をもち、そのため偏析および非流動化の危険が減少することである。本発明方法の他の利点は、所望の粒径の粒子が運び去られるため流動床の内容物が細かくなり、これによって一層小さい気泡の生成が促進されることである。気泡が小さいと望ましくない埃の生成が減少し、種の粒子の上でエピタキシャル的に成長する珪素の収率を高くすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１８】
次に図１および２に示した例示的な具体化例を参照して本発明方法をさらに詳細に説明する。これらの具体化例は本発明をより良く理解するためだけの目的で示されるものであり、いかなる程度においても本発明の原理を限定するものではない。
【００１９】
図１は、ガス供給器（１）、制動板（２）、孔の開いた底部（３）、加熱装置（５）を備えた反応室（４）を有する反応器を示す。反応室の外側には、環状の室（８）によって取り囲まれた出口（７）へ向かう密封ガス供給器（６）が存在している。分離ガス供給器（９）は分離管（１０）に至り、それに連結された微粉末材料のフィードバック管（１１）は微粉末用のサイクロン（１２）の中へと開口している。サイクロンの下には微粉末材料のフラップ弁（１３）がある。塵埃の出口（１４）は反応器の上端に配置されている。分離管（１０）の底端部は捕集容器（１６）の仕上げ製品取り出し弁（１５）に連結されている。反応室（４）の上部には種粒子のパイプ（１７）が配置されている。
【００２０】
図２に従えば、下方へ向かう出口（７）が孔の開いた底部（３）の上方に配置されている。封鎖ガス供給器（６）は推進ジェット用の穿孔（１８）をもった環状の室（８）へ至り、この環状の室は出口（７）を取り囲んでいる。
【００２１】
図１に従えば、珪素含有ガスはガス供給器（１）によって反応器に導かれる。
【００２２】
シランＳｉＨ４およびその高級同族体、例えばジシランＳｉ２Ｈ６、トリシランＳｉ３Ｈ８、テトラシランＳｉ４Ｈ１０およびヘキサシランＳｉ６Ｈ１４の他に、一般式ＳｉＨｍＨａｌ（４−ｍ）のハロシランを使用することができる。ここでｍは０〜３の整数であり、Ｈａｌは塩素、臭素またはヨードであることができる。このような珪素化合物の混合物も本発明方法に適している。室温でガス状ではない珪素化合物は例えば加熱してガス相に変えることができる。
【００２３】
シランＳｉＨ４、ジシランＳｉ２Ｈ６、トリシランＳｉ３Ｈ８、テトラシランＳｉ４Ｈ１０およびヘキサシランＳｉ６Ｈ１４が好適であり、シランＳｉＨ４が特に好適である。
【００２４】
導入されたガス中のシランまたはハロシランの全容積％は例えば１％〜１００％であることができ、５〜２０容積％が好適である。
【００２５】
さらに、珪素含有ガスは例えばアルゴンまたはヘリウムのような貴ガス、窒素、反応条件下で不活性な他のガス、または水素、或いはこのようなガスの混合物を含んでいることができる。窒素および水素が好適であり、水素が特に好適である。
【００２６】
ハロシランを使用する場合、珪素含有ガス中において１モル当量のハロゲンに対し少なくとも１モル当量の水素が供給されるようにしなければならない。このような水素の当量は例えばシラン、モノハロシラン、ジハロシランまたはトリハロシラン、或いは元素状の水素から得ることができる。
【００２７】
珪素含有ガス流を導入することによる衝撃は次に存在する制動板（２）によって弱められる。
【００２８】
これは、流動ガスとして珪素含有ガス流を孔が開けられた底部（３）を通して安定して流入させる通常の手段である。また本発明方法はこのような制動板なしで行なうこともできる。入ってくるガス流の衝撃を弱め得る他の装置、例えば偏向パイプまたはノズル、或いは他の孔付きの底部を使用することも可能である。
【００２９】
導入される珪素含有ガス流の流入速度は床を流動させるのに必要な弛緩速度の１〜１０倍でなければならず、１．５〜７倍の速度が好適である。
【００３０】
導入されるガスの温度は、珪素含有ガスがまだ分解しない温度よりも低いことが好ましい。シランの場合この温度は約３００℃である。最低の導入温度は、それが使用される珪素含有ガスの分圧における該化合物の沸点と少なくとも同等であり、しかもそれぞれの分解温度範囲より低い温度であるように選ぶべきである。
【００３１】
反応区域をその底端部において終えている孔の開いた底部（３）の圧力損失は、反応器（４）の反応区域の中に流入する安定した供給流が得られるように調節することができる。
【００３２】
本発明方法を実施し得る圧力はあまり重要ではない。しかし、５０〜５００００ミリバールの範囲の圧力で作動させることが好ましい。１００〜１００００ミリバールが好適であり、２００〜６０００ミリバールが特に好適である。ここ示した圧力の値はすべて、導入されるガスの流れる方向に見て流動床の後方における圧力を参照した絶対圧力の値である。
【００３３】
孔の開いた底部の温度は、エピタキシャル的な成長を行なう過程で使用される珪素化合物の分解温度範囲より低くなるように選ばなければならない。シランに対するこのような分解温度範囲は約３００℃よりも高い。好ましくは孔の開いた底部の温度は２０〜３００℃、特に好ましくは２００〜２５０℃である。
【００３４】
これよりも温度が高いと、孔の開いた底部に珪素が沈積し、孔を塞ぎ、最終的には工程が停止する可能性がある。孔の開いた底部に数個の孔を開け、反応器の反応区域に入ってくる珪素含有ガス流により床の上方で均一に流動できるようにすることができる。
【００３５】
反応器（４）は加熱装置、例えば抵抗加熱器（５）によって取り囲まれている。
【００３６】
加熱装置は、反応器の内部の温度が珪素含有ガスの分解温度範囲よりも高いが珪素の融点（１４１４℃）よりも低い温度になるように床を加熱する。反応器の壁の温度は例えば反応器の内部の温度よりも２〜２００℃だけ、好ましくは５〜８０℃だけ高い。
【００３７】
シランを使用する場合、反応器内部の有利な温度範囲は５００〜１４００℃、好ましくは６００〜１０００℃、特に好ましくは６２０〜８００℃である。
【００３８】
流動床の内容物の一部は側方の出口（７）を通って分離器（１０）へ導入される。この分離器には分離ガス供給装置（９）により分離ガスが供給される。
【００３９】
また例えば数個の出口を取り付けることもできる。これらの出口は例えば孔の開いた底部（３）の所で統合することもできる。
【００４０】
分離器は例えば流れを上向きに流す垂直な分離器であるか、或いはジグザグ形の分離器であることができる。しかしすべての具体化例において分離器は流動床の外側に置かなければならない。分離ガスは、該反応条件下で不活性なガス、例えばアルゴンまたはヘリウムのような貴ガス、窒素、水素またはこれらの任意の混合物であることができる。窒素および水素が好適であり、水素が特に好適である。
【００４１】
分離ガスによって運ばれる微粉末材料は上向きのパイプ（１１）を通ってサイクロン（１２）の中に導入され、ここで沈積する。
【００４２】
微粉末材料を分離する他の装置、例えばフィルターも本発明方法に適している。
【００４３】
反応器へのフィードバックはフラップ弁（１３）が取り付けられた微粉末材料フィードバック用パイプラインによって行なわれ、微粉末材料フィードバック用パイプラインの中に微粉末が蓄積して十分な高さになると該フラップ弁が自動的に開く。
【００４４】
微粉末材料を捕集用の容器に集めるか、或いはこれをサイクロンから床へ戻すこともできる。反応区域に微粉末材料をフィードバックすることが好ましい。
【００４５】
微粉末材料は塵埃出口（１４）を通って反応器から運び出される。
【００４６】
新しい種粒子は種粒子のパイプ（１７）を通って反応区域に導入することができる。
【００４７】
種粒子のパイプは横方向に配置することもできる。
【００４８】
サイクロン（１２）へと導かれなかった分離器（１０）の中の珪素粒子は落下して開いたストップ弁（１５）を通り、捕集容器（１６）の中に集められる。
【００４９】
分離ガス流を制御する通常の方法によって所望の粒径を調節することができる。
【００５０】
図２を参照すれば、珪素の粒子は横方向に下向きに傾いた出口（７）を通って反応器（４）の流動床から出ることができる。その通過量は、供給管（６）および環状の室（８）並びに出口方向に関して或る角度をなして傾いている貫通孔（１８）を通って出口（７）に導入される制御ガス流、によって制御することができる。またこれによって流れを完全に止めることができる。
【００５１】
この方法で分離を連続的または不連続的に行なうことができる。連続的な分離が好適である。
【００５２】
分離を行なうためには、外側への移送速度は好ましくは床の中の含有量の０．１〜１５倍、さらに好ましくは０．５〜５倍、特に好ましくは１〜３倍に対応している。
【００５３】
制御ガスは例えば反応条件下で不活性なガス、例えばアルゴンまたはヘリウムのような貴ガス、窒素、水素またはこれらの任意の混合物であることができる。窒素および水素が好適であり、水素が特に好適である。
【００５４】
また粒子を取り出す量は例えば機械的な制御弁によって制御することもできる。出口（７）は例えば孔の開けられた底部（３）において統合されていることができる。
【００５５】
本発明による方法の過程において、捕集容器（１６）の中に５０〜５０００μｍの所望の平均粒径をもつ粒子が得られる。生成物の粒径分布は、分離された粒子の少なくとも９０重量％が最大２０％ほど所望の粒径とは異なった粒子の大きさをもつような分布であることができる。分離された粒子の少なくとも９０重量％が最大１０％ほど所望の粒径とは異なった粒子の大きさをもつような分布が好適である。
【００５６】
シランおよび高純度珪素を製造する全体的な方法の中に本発明方法を統合することが好ましい。
【００５７】
下記の段階を含んで成るシランおよび／または高純度珪素の製造法の中に本発明方法を統合することが特に好適である。
【００５８】
１．未反応の四塩化珪素、および必要に応じ未反応の水素を蒸溜して循環させることによりトリクロロシランを合成し、次いで生成したトリクロロシランを単離する。
【００５９】
２．二段階または一段階の装置で実施し、塩基性触媒、好ましくはアミノ基を含む触媒を用いトリクロロシランを不均化し、中間段階のジクロロシランおよびモノクロロシランを経てシランと四塩化珪素にし、高沸点成分として生じる珪素を第１の反応領域に循環させる。
【００６０】
３．前の段階で得られた純度でシランをさらに使用するか、または意図する目的に必要な純度が得られるまで好ましくは蒸溜により、特に好ましくは加圧して蒸溜することによりシランを精製する。
【００６１】
４．高純度の珪素を得るためのシランの熱分解および本発明の方法を行なう。
初期パラメータ
反応器の直径        ５２  ｍｍ
床の質量          ８００  ｇ
種粒子の直径      ２００  μｍ
反応温度          ６５０    ℃
圧力                  １  バール
シラン              １０    容積％
水素                ９０  容積％
ガスの速度        １．１    ｍ／秒
対照実施例  １  （分離器のない反応器）
連続操作で実験室用の反応器を作動させた。連続的に種粒子（２００μｍ）を反応器に導入し、生成物の粒子を取り出す。毎時約５ｇの供給速度で平均直径が７４０μｍの生成物粒子を毎時１１３ｇで製造する（シランの転化率：３９．７％、塵埃の選択性：１４．３％ｕ／ｕｍｆ：２．６）。粒径の範囲は２００〜１６００μｍ（９０％通過）であった。
【００６２】
実施例  ２  （分離器付きの反応器）
実施例１に記載された連続操作で反応器を作動させた。毎時約０．８ｇの種粒子供給速度で毎時１０５ｇの珪素を製造する。分離する粒子の大きさを１０００μｍとした場合、平均直径が７７０μｍの床の粒子および平均直径が１０２２μｍの生成物粒子が得られた（反応器の取り出し速度毎時約１３００ｇ）（シランの転化率：４１％、塵埃の選択性：１４．４％ｕ／ｕｍｆ：２．８）。
【国際公開パンフレット】
2004531450.tif 000003
2004531450.tif 000004
2004531450.tif 000005
2004531450.tif 000006
2004531450.tif 000007
2004531450.tif 000008
2004531450.tif 000009
2004531450.tif 000010
2004531450.tif 000011
2004531450.tif 000012
2004531450.tif 000013
2004531450.tif 000014
2004531450.tif 000015
2004531450.tif 000016
2004531450.tif 000017
2004531450.tif 000018
2004531450.tif 000019
2004531450.tif 000020
2004531450.tif 000021
2004531450.tif 000022
【手続補正書】
【提出日】平成15年5月20日(2003.5.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流動床の中でシランまたはハロシランを分解し、珪素の種粒子の上に珪素をエピタキシャル的に成長させ、その際
−  珪素含有ガスを上方に向かう流れにして反応器に供給し、
−  流動床の内容物を連続的に分離し、ここで流動床から出る粒子の流れを流動床の外側に取り付けられた分離器に供給し、所望の大きさの粒子を分離することにより狭い粒径分布をもった高純度の粒子状珪素を製造する方法において、
１個または数個の孔を通って該出口を出る流れと反対に該出口に入ってくるガス流によって、反応区域からの１個または数個の出口を通る流れを制御または閉塞することができることを特徴とする方法。
【請求項２】
分離を非連続的に行なうことを特徴とする請求項１記載の方法。
【請求項３】
分離後に規定より小さい粒子を流動床に戻すことを特徴とする請求項１または２記載の方法。
【請求項４】
分離工程によって得られる所望の平均粒径は５０〜５０００μｍであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の方法。
【請求項５】
分離工程によって得られる粒子の少なくとも９０％は所望の平均粒径からの粒子の大きさの差が最大２０％であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項記載の方法。
【請求項６】
反応器に導入される珪素含有ガスは２個以上の孔をもった反応器の底部を通して導入されることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項記載の方法。
【請求項７】
珪素含有ガスの流れる方向に見て流動床の後方に配置された反応器の部分の圧力は５０〜５００００ミリバールであることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項記載の方法。
【請求項８】
分離は流れを上方に流す垂直の分離器の中で行なわれることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。
【請求項９】
分離はジグザグ形の分離器の中で行なわれることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項記載の方法。
【請求項１０】
分離工程の際に生じる微粉末材料は塵埃分離器の中で分離ガスから分離されることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項記載の方法。
【請求項１１】
分離工程中に生じる微粉末材料はサイクロンの中で分離ガスから分離されることを特徴とする請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
分離ガスから分離された微粉末材料が反応区域に戻されることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項記載の方法。
【請求項１３】
珪素含有ガスはシランＳｉＨ４を含むことを特徴とする請求項１〜１２のいずれか１項記載の方法。
【請求項１４】
珪素含有ガスは水素を含んでいることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項記載の方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４の少なくとも一つに記載された方法でつくられた珪素の光電池分野における使用。
【請求項１６】
請求項１〜１４の少なくとも一つに記載された方法でつくられた珪素の電子部品の製造における使用。
【請求項１７】
制動板（２）を有するガス供給器（１）、反応区域（４）の底部を構成し加熱装置（５）によって取り囲まれた孔の開いた底部（３）；並びに環状の室（８）の中に開口した封鎖ガスの供給管（６）であって、該環状の室は推進用のジェットのための穿孔（２１）を有する出口（７）を取り囲み、該出口は分離ガス供給管（９）および捕集容器（１６）への仕上げ製品取り出し弁（１５）を有する分離管（１０）へと通じている封鎖ガス供給管（６）；並びに微粉末材料のフラップ弁（１３）の上方に配置された微粉末材料用のサイクロン（１２）へ微粉末材料を放出する、分離管（１０）の上方に配置された微粉末材料フィードバック装置（１１）；並びに塵埃出口（１４）、並びに反応室（４）へと種粒子を流入させるためのパイプ（１７）を具備していることを特徴とする流動床反応器。
【請求項１８】
分離管（１０）はジグザグ形の分離管であることを特徴とする請求項１７記載の流動床反応器。
【請求項１９】
珪素含有ガスを分解することによる高純度粒子状珪素の製造に対する請求項１７又は１８記載の流動床反応器の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
この点に関し、「高純度」という言葉は珪素含量が少なくとも９９．９９９９９％であることを意味する。必要な平均粒径は一般に５０〜５０００μｍである。珪素粒子の粒径分布が狭いことは、主に再融解により行なわれるこのような珪素の以後の処理に要するエネルギーが少ないという利点をもっている。
特許文献５には、特許請求の範囲請求項１の前文に述べたような製造方法が記載されている。分離は、流動床反応器の排出パイプへと開口した水素ガス供給パイプによって行われる。
特許文献６には、液体の生成物から粒状物を製造する方法においてジグザグ形の分離器を使用することが記載されている。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
分離ガスなしで作業を行なった場合、非常に幅広い粒径分布をもつ生成物が中心の出口を通って反応器から出て行く。このことは、大きさが所望の大きさを遥かに越えた粒子が部分的に生じることを意味する。さらに若干の種粒子は沈積が行なわれないままの状態で残る。
【特許文献１】米国出願第３，０１２，８６１号明細書。
【特許文献２】米国出願第３，０１２，８６２号明細書。
【特許文献３】米国出願第４，８１８，４９５号明細書。
【特許文献４】特開平６−１００３１２号公報。
【特許文献５】ＪＰ  ０１−０６５０１０Ａ
【特許文献６】ＥＰ  ０  １６３  ８３６  Ａ１
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】




【国際調査報告】
2004531450.tif 000023
2004531450.tif 000024
2004531450.tif 000025
2004531450.tif 000026
2004531450.tif 000027
2004531450.tif 000028