(57)【要約】物理的に安定なままであり、広範囲にわたる雰囲気温度で長期間安定な粘度を特徴とする、エステルクアト柔軟化化合物を含む水性濯ぎサイクル布帛柔軟化組成物であって：（ａ）アルカノールアミン及び脂肪酸誘導体の反応に続いて四級化から誘導した約１〜約２５重量％の生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物であって、該脂肪エステル第四級アンモニウム化合物は、式（Ｉ）［式中、Ｑは、構造−ＯＣＯ−または−ＣＯＯ−を有するカルボキシル基を表し；Ｒ１は、８〜２２個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基を表し；Ｒ２は、−Ｑ−Ｒ１または−ＯＨを表し；ｑ、ｒ、ｓ及びｔは、各々独立して、１〜３の数を表し；Ｘ−ａは、原子価ａの陰イオンであり；前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物中のモノエステル化合物の基準化パーセントは２８％〜３９％であり；ジエステル化合物の基準化パーセントは５２％〜６２％であり、トリエステル化合物の基準化パーセントは７％〜１４％であり；全てのパーセントは重量による。］によって表される生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物と；（ｂ）約０．００１％〜約２重量％の金属イオン封鎖剤と；を含む組成物が提供される。
2006506542.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
物理的に安定なままであり、広範囲にわたる雰囲気温度で長期間安定な粘度を特徴とし、その結果柔軟化された布帛における黄色化及び臭気、並びに組成物における臭気の問題を最小にする、エステルクアト柔軟化化合物を含む分散可能水性濯ぎサイクル布帛柔軟化組成物であって：
（ａ）アルカノールアミン及び脂肪酸誘導体の反応に続いて四級化から誘導した約１〜約２５重量％の生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物であって、該脂肪エステル第四級アンモニウム化合物は、式：
【化１】
2006506542.tif 000006
［式中、Ｑは、構造−ＯＣＯ−または−ＣＯＯ−を有するカルボキシル基を表し；Ｒ１は、８〜２２個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基を表し；Ｒ２は、−Ｑ−Ｒ１または−ＯＨを表し；ｑ、ｒ、ｓ及びｔは、各々独立して、１〜３の数を表し；Ｘ−ａは、原子価ａの陰イオンであり；
前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物は、モノエステル、ジエステル及びトリエステル化合物の分布で構成され、各Ｒ２が−ＯＨである場合に、モノエステル化合物が形成され；１つのＲ２が−ＯＨであり、他のＲ２が−Ｑ−Ｒ１である場合に、ジエステル化合物が形成され；各Ｒ２が−Ｑ−Ｒ１である場合に、トリエステル化合物が形成され；前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物中のモノエステル化合物の基準化パーセントは２８％〜３９％であり；ジエステル化合物の基準化パーセントは５２％〜６２％であり、トリエステル化合物の基準化パーセントは７％〜１４％であり；全てのパーセントは重量による。］
によって表される生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物と；
（ｂ）約０．００１〜約２重量％の金属イオン封鎖剤と；
（ｃ）約０〜約１重量％の電解質と；
（ｄ）約０〜約２重量％の乳化剤と；
（ｅ）約０〜約５重量％の香料と；
（ｆ）残りは水；
を含む水性濯ぎサイクル布帛柔軟化組成物。
【請求項２】
約５〜約２０重量％の脂肪エステル第四級アンモニウム化合物を含む、請求項１に記載の布帛柔軟化組成物。
【請求項３】
前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物中のモノエステル化合物の基準化パーセントは約３１％〜約３７％であり、ジエステル化合物の基準化パーセントは約５３％〜約５９％であり、トリエステル化合物の基準化パーセントは約８％〜約１２％であり、全てのパーセントは重量による、請求項１に記載の布帛柔軟化組成物。
【請求項４】
モノエステル化合物の基準化パーセントは約３４％であり、ジエステル化合物の基準化パーセントは約５６％であり、トリエステル化合物の基準化パーセントは約１０％である、請求項３に記載の布帛柔軟化組成物。
【請求項５】
有効な量の請求項１に記載の布帛柔軟化組成物を含む水溶液を形成することと、次に柔軟化すべき布帛を前記水溶液と接触させることとを含む、布帛を柔軟化する方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液体布帛柔軟化組成物に関する。より詳細には、本発明は、自動家庭用洗濯機の濯ぎサイクルにおいて使用するのに適し、長期間にわたって物理的に安定でかつ高活性なままである、金属イオン封鎖剤と組み合わせてエステル化第四級アンモニウム柔軟剤を含む布帛柔軟化組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
エステル化第四級アンモニウム化合物は、布帛柔軟剤として従来技術において周知である。Jacques et al.に付与された米国特許第4,844,823号は、ジエステル化長鎖脂肪酸ジ低級アルキル第四級アンモニウム塩を脂肪族アルコールと共に使用するための好ましいクラスの陽イオン柔軟剤として説明している。EP-A-309052においては、四級化柔軟化化合物の化学的安定性を改良すると言われているアルキオキシル化アルコール（alkyoxylated alcohol）と組み合わせてモノエステルまたはジエステル第四級アンモニウム化合物を含む液体柔軟化組成物が開示されている。
【０００３】
エステル化第四級アンモニウム化合物（“エステルクアト（Esterquat）”）は、Kang et al.（ステパン（Stepan））に付与された米国特許第3,915,867号において説明されており、これは、Ｎ−メチル，Ｎ，Ｎ−ジ−（ベータ−Ｃ１４−Ｃ１８−アシルオキシエチル），Ｎ−ベータ−ヒドロキシエチルアンモニウムメトサルフェートを含む。こうしたエステルクアトは、良好な柔軟化特性並びに優れた白色度保持及び再湿潤特性を特徴とし、アルカノールアミン及び脂肪酸アルキルエステル混合物の反応によって製造される。
【０００４】
Contet et al.（ステパン）に付与された米国特許第5,637,743号においては、第四級アンモニウム塩布帛柔軟剤が説明されており、これは、脂肪酸またはこのような酸の脂肪エステル誘導体と第三級アミンとの反応から誘導され、ここで、脂肪酸フラクション対第三級アミンのモル比は１．８５〜１．４０であり、このモル比は、四級化プロセスの前の平衡分布におけるモノエステルの増大したレベルに対応する。
【０００５】
陽イオン柔軟化材料と金属イオン封鎖またはキレート化成分との組合せは、従来技術において周知である。Ceulemans et alに付与された米国特許第6,020,304号は、例えば、金属イオンを金属イオン封鎖できる成分と組み合わせて布帛柔軟剤成分及び具体的に定義された架橋済み陽イオン性ポリマーを含む液体布帛柔軟化組成物を説明している。
【０００６】
WO 97/13828においては、布帛柔軟剤組成物が説明されており、これは、香料、または染料、または定義された脂肪酸化合物または酸部分と一緒に重金属イオン封鎖剤と組み合わせて布帛柔軟化活性剤を含む。
【０００７】
エステルクアト化合物は通常部分的に不飽和なので、これは、例えばジ−獣脂、ジ−メチルアンモニウムクロリド柔軟剤化合物によって例示される従来の飽和陽イオン柔軟剤の使用と比較して、布帛柔軟剤組成物を配合する際に幾つかの異なる利点を提供する。第１に、エステルクアトがより低い温度で融解し、水中に均一な分散系を容易に形成することができる限りは、エステルクアト化合物は一般に飽和誘導体よりも取り扱い及び処理が容易である。さらに、エステルクアトの濃度は水溶液中で容易に増大させることができ、エステルクアト柔軟剤に基づく市販の柔軟化製品中の広範囲の柔軟剤濃度の配合に対処する。
【０００８】
しかしながら、エステルクアト化合物は、硬水中に存在する重金属塩、例えば鉄の存在下で、その不安定性に関して欠点を有する。こうした重金属は、不飽和エステルクアト化合物と相互作用して黄色っぽい色を形成させ、最終的には、柔軟化された布帛表面の黄色のしみの出現並びに酸化されたエステルクアトに関連する臭気の問題をもたらす。この反応のマイナスの影響を打ち消すために、金属イオン封鎖剤を従来布帛柔軟化組成物中に取り入れて、溶液中の遊離陽イオンと錯体を形成し、エステルクアト柔軟剤とのさらなる相互作用のために利用できないようにする。しかしながら、金属イオン封鎖剤は今度は一般に通常の加水分解反応を触媒し、この反応は、エステルクアト化合物中に生じ、それによってエージング時のエステルクアト粘度安定性、並びに効果的な柔軟化を提供するエステルクアトの能力に悪影響を及ぼす（特に柔軟化組成物を高温でエージングする場合）。
【０００９】
従って、広範囲にわたる雰囲気温度で長期間物理的に安定なままであり、金属イオン封鎖剤の存在下で安定な粘度を提供する、エステルクアトに基づく布帛柔軟化組成物に対する必要が、従来技術において存在する。
【発明の開示】
【００１０】
本発明は、物理的に安定なままであり、広範囲にわたる雰囲気温度で長期間安定な粘度を特徴とし、その結果柔軟化された布帛における黄色化及び臭気、並びに組成物における臭気の問題をかなり最小にする、エステルクアト柔軟化化合物を含む分散可能水性濯ぎサイクル布帛柔軟化組成物であって：
（ａ）アルカノールアミン及び脂肪酸誘導体の反応に続いて四級化から誘導した約１〜約２５重量％の生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物であって、該脂肪エステル第四級アンモニウム化合物は、式：
【化１】
2006506542.tif 000003
【００１１】
［式中、Ｑは、構造−ＯＣＯ−または−ＣＯＯ−を有するカルボキシル基を表し；Ｒ１は、８〜２２個の炭素原子を有する脂肪族炭化水素基を表し；Ｒ２は、−Ｑ−Ｒ１または−ＯＨを表し；ｑ、ｒ、ｓ及びｔは、各々独立して、１〜３の数を表し；Ｘ−ａは、原子価ａの陰イオンであり；
前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物は、モノエステル、ジエステル及びトリエステル化合物の分布で構成され、各Ｒ２が−ＯＨである場合に、モノエステル化合物が形成され；１つのＲ２が−ＯＨであり、他のＲ２が−Ｑ−Ｒ１である場合に、ジエステル化合物が形成され；各Ｒ２が−Ｑ−Ｒ１である場合に、トリエステル化合物が形成され；前記脂肪エステル第四級アンモニウム化合物中のモノエステル化合物の基準化パーセントは２８％〜３９％であり；ジエステル化合物の基準化パーセントは５２％〜６２％であり、トリエステル化合物の基準化パーセントは７％〜１４％であり；全てのパーセントは重量による。］
によって表される生物分解性脂肪エステル第四級アンモニウム化合物と；
（ｂ）約０．００１〜約２重量％の金属イオン封鎖剤と；
（ｃ）約０〜約１重量％の電解質と；
（ｄ）約０〜約２重量％の乳化剤と；
（ｅ）約０〜約５重量％の香料と；
（ｆ）残りは水；
を含む組成物を提供する。
【００１２】
本発明の好適な具体例においては、布帛柔軟化組成物は、約５〜約２０重量％の脂肪エステル第四級アンモニウム化合物を含む。
本明細書において説明する柔軟化組成物は、約５００cp未満、より好ましくは約２５０cp未満の安定な粘度を特徴とし、その結果、これは、広範囲にわたる雰囲気温度で長期間容易に注ぐことが可能なままである。
【００１３】
本発明の脂肪エステル第四級アンモニウム化合物においては、モノエステル化合物の重量基準化パーセントは好ましくは約３１％〜約３７％であり、ジエステル化合物の重量基準化パーセントは好ましくは約５３％〜約５９％であり、トリエステル化合物の重量基準化パーセントは好ましくは約８％〜約１２％である。
【００１４】
本発明はまた、上記に定義した布帛柔軟化組成物で構成される有効な量の組成物を含む水性浴中で、処理すべき布帛を濯ぐことを含む、布帛を柔軟化する方法を包含する。
本明細書において説明するモノ、ジ、及びトリエステルクアトの重量％を、"Characterisation of quaternized triethanolamine esters (esterquats) by HPLC, HRCGC and NMR" A. J. Wilkes, C. Jacobs, G. Walraven and J. M. Talbot - Colgate Palmolive R&D Inc.- 4th world Surfactants Congress, Barcelone, 3-7 VI 1996, page 382という刊行物において説明されている定量的分析方法によって決定する。乾燥試料に関して測定したモノ、ジ及びトリエステルクアトの重量％を、１００％で基準化する。基準化は、約１０〜１５重量％の非四級化種の例えばエステルアミン及び遊離脂肪酸の存在が理由となって必要となる。従って、本明細書において説明する基準化重量％は、原料の純粋なエステルクアト成分を指す。
【００１５】
本発明は、金属イオン封鎖剤の存在下で柔軟化組成物中に１〜２５重量％の濃度で本発明の脂肪エステル第四級アンモニウム化合物を使用することは、特に広範囲にわたる雰囲気温度で長期間エージングされた柔軟剤組成物において、水性柔軟剤組成物中のエステルクアト化合物のかなりより大きな安定性をもたらし、同時に、現在エステルクアト柔軟剤の使用に関連する布帛黄色化及び臭気のような問題を最小にするという発見に基づいている。さらに、本発明の組成物は、同等のレベルの従来のエステルクアト柔軟剤を含む組成物と比較して、同等の柔らかさ性能を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
本発明のエステルクアト布帛柔軟剤は、米国特許第3,915,867号において説明されているように（この開示を、本明細書において参考のために引用する）、トリアルカノールアミン及び脂肪酸を反応させることによって製造される。得られたエステル化生成物は、次の３つのエステルクアト種を含むエステルクアト化合物であり：１個のトリアルカノールアミン分子上でのそれぞれ１、２及び３個の脂肪酸分子の反応から生じるモノ−エステルクアト；ジ−エステルクアト；及びトリ−エステルクアトである。
【００１７】
エステル化プロセス条件に依存して、こうした３つの種の分布は変化することがある。本明細書において説明するエステルクアト化合物は、少なくとも１種の飽和または不飽和線形または枝分れ脂肪酸または誘導体を含む脂肪酸フラクションと少なくとも１種の官能基化第三級アミンとの間の縮合反応の生成物を四級化することによって製造され、ここで、脂肪酸フラクション対第三級アミンのモル比は約１．７：１である。このようなエステルクアト界面活性剤の製造方法は米国特許第5,637,743号（ステパン）において説明されており、この開示を、本明細書において参考のために引用する。
【００１８】
前述のモル比は、生成物中のモノ、ジ及びトリ−エステルクアト化合物の間の平衡を決定しよう。例えば、モル比約１．７を使用して、約３４％のモノ−エステルクアト、約５６％のジ−エステルクアト及び約１０％のトリ−エステルクアト（本発明による脂肪エステルクアト化合物である）の基準化分布をもたらす。他方では、例えば、モル比約１．９６を使用して、約２１％のモノ−エステルクアト、６１％のジ−エステルクアト及び１８％のトリ−エステルクアトの基準化分布をもたらす。このような平衡分布を有する最後のエステルクアト化合物は本発明によらず、本明細書における実施例において従来技術の典型である比較組成物として説明される。
【００１９】
本柔軟剤組成物が水性分散系として提供され、ここで、布帛柔軟剤エステルクアト化合物は、水性相中に安定に分散した微細に分割した形態で存在する。一般に、分散した粒子の粒度として平均して約２５ミクロン（μm）未満、好ましくは２０μm未満、特に好ましくは１０μm以下は、実際の使用の最中に、典型的に自動洗濯機の濯ぎサイクルにおいて粒度を維持できる限りは、柔軟化及び安定性の両方に関して許容可能である。下限は特に必要要件というわけではないが、実際的な製造の観点から、一般に約０．０１μm未満ではなく、好ましくは少なくとも約０．０５μmであろう。分散した柔軟剤成分の好ましい粒度範囲は約０．１〜約８μmである。
【００２０】
分散系の水性相は主に水であり、通常脱イオン水または蒸留水である。粘度の調節のために必要な場合、少量（例えば、最高約５重量％まで）の共溶媒が存在することがある。好ましいアルコールは、２〜４個の炭素原子を有するもの、例えば、エタノール、プロパノール、イソプロパノール、及びプロピレングリコールまたはエチレングリコールである。イソプロピルアルコール（２−プロパノール）が特に好ましい。しかしながら、共溶媒は必要ではなく、一般には避ける。
【００２１】
本発明の柔軟剤組成物は、分散系の粘度を低減し、約５００cp未満、より好ましくは２５０cpの安定な低粘度を長期間維持するために、電解質を含んでよい。一般に、鉱酸のアルカリ金属またはアルカリ土類金属塩のいずれでも電解質として使用できる。それらの利用可能性、溶解度及び低い毒性に基づいて、ＮａＣｌ、ＣａＣｌ２、ＭｇＣｌ２及びＭｇＳＯ４並びにアルカリ金属及びアルカリ土類金属の同様の塩が好ましく、ＣａＣｌ２が特に好ましい。電解質の量を選択して、組成物が粘度５００cp未満、より好ましくは２５０cpに達するのを確実にする。一般に、必要な電解質塩の量は０．０１〜１．０重量％、好ましくは０．０１〜０．４０重量％である。
【００２２】
従来技術の濃縮柔軟剤組成物とは異なり、本発明の組成物は一般に、単数または複数の柔軟化成分を組成物中に分散させ、組成物の物理的安定性を確実にするために、乳化剤を必要としない。所望により、乳化剤を柔軟剤組成物中に含めてよく、例えば、アルキル鎖長約１３〜１５個の炭素原子を有する脂肪族アルコールエトキシラートであり、ここで、１モル当りのエチレン基の数は約１５〜２０である。このような使用のために特に好ましいのは、ＩＣＩケミカルズ（ICI Chemicals）が製造するシンペロニックＡ２０（Synperonic A20）であり、これは、アルコール１モル当り２０モルのエチレンオキシドを有するエトキシル化Ｃ１３〜Ｃ１５脂肪族アルコールである非イオン性界面活性剤である。
【００２３】
金属イオン封鎖またはキレート化化合物を、本発明の布帛柔軟化組成物中に０．００１〜２重量％の濃度で含める。有用な金属イオン封鎖化合物は、金属イオンを金属イオン封鎖でき、柔軟化組成物の少なくとも０．００１重量％のレベルで、好ましくは約０．００１％（１０ppm）〜０．５％、より好ましくは約０．００５〜０．２５重量％存在する。性質が酸性である金属イオン封鎖化合物は、酸形態で或いは適切な対陽イオンの例えばアルカリ若しくはアルカリ土類金属イオン、アンモニウム若しくは置換アンモニウムイオンまたは任意のこれらの混合物との錯体／塩として存在してよい。
【００２４】
金属イオン封鎖化合物は、アミノカルボン酸化合物及び有機アミノホスホン酸化合物、並びにその混合物の中から選択される。適切なアミノカルボン酸化合物としては：エチレンジアミン四酢酸（ＥＤＴＡ）；Ｎ−ヒドロキシエチレンジアミン三酢酸；ニトリロ三酢酸（ＮＴＡ）；及びジエチレントリアミン五酢酸（ＤＥＰＴＡ）が挙げられる。
【００２５】
適切な有機アミノホスホン酸化合物としては：エチレンジアミンテトラキス（メチレンホスホン酸）；１−ヒドロキシエタン１，１−ジホスホン酸（ＨＥＤＰ）；及びアミノトリ（メチレンホスホン酸）（モンサント（Monsanto）によってデクエスト２０００（Dequest 2000）として市販されている）が挙げられる。
【００２６】
本発明の組成物は、０％〜約５％の香料を含んでよい。本明細書において使用する“香料”という用語をその通常の意味で使用して、任意の非水溶性芳香物質または天然（すなわち、花（flower）、ハーブ、花（blossom）または植物の抽出によって得られる）、人工（すなわち、天然油または油成分の混合物）及び合成によって製造した芳香を放つ物質（synthetically produced odoriferous substance）を含む物質の混合物を指し、含む。典型的に、香料は、様々な有機化合物の例えばアルコール、アルデヒド、エーテル、芳香族化合物及び様々な量の精油（例えば、テルペン）のブレンドの複雑な混合物であり、精油自体が揮発性の芳香を放つ化合物であり、香料の他の成分を溶解するのにも役立つ。
【００２７】
本発明においては、水不混和性の基準に適合し、快い臭気を有する限りは、液体布帛柔軟剤組成物の性能に関して、香料の特定の組成は重要ではない。
本発明の組成物は、０％〜約２％の保存剤の例えば、ブロモニトロプロパンジオール（シュルケ＆マイル（Schulke & Mayr）製のオイキシルＫ４４６（Euxyl K446））または１，２−ベンズイソチアゾリン−３−オン（アベシア・バイオサイズ（Avecia Biocides）製のプロキセルＢＤ２−（Proxel BD2-）またはプロキセルＧＸＬ）と混合した乳酸またはホルムアルデヒドまたは１，２−ジブロモ−２，４−ジシアノブタンの溶液を含んでよい。
【００２８】
超濃縮液体組成物のゲル化を防ぐために、組成物は、ポリエチレングリコールポリマーまたはポリエチレングリコールアルキルエーテルポリマーを含んでよい。本明細書において有用なポリエチレングリコールポリマーは、分子量少なくとも２００から分子量最高約８，０００までを有する。有用なポリマーとしては、ポリエチレングリコール及びポリエチレングリコールメチルエーテルポリマー（オールドリッチ・ケミカル・カンパニー（Aldrich Chemical Company）から販売されている）が挙げられる。組成物中のポリマーの有用な量は、約０．１〜約５重量％の範囲にわたる。約０．５〜約１．５重量％の範囲が好ましい。
【００２９】
レオロジー調整剤（rheology modifier）として有用であることが見い出された別の添加剤はクエン酸であり、一般に約０．０５〜１．０重量％、好ましくは約０．１〜０．６重量％の量である。
【００３０】
共柔軟剤（co-softener）を所望により本組成物中に含んでよく、これは例えば脂肪族アルコール、グリセリンモノ−ステアラートまたはグリセリンモノ−オレアートである。
布帛柔軟化組成物において一般に使用される他の任意の成分を少量加えて、本発明の液体布帛柔軟剤組成物の外観または性能特性を向上させてよい。このタイプの典型的な成分としては、着色剤、例えば、染料または顔料、青味付け剤（bluing agent）及び殺菌剤が挙げられるが、これらに限定されるものではない。
【００３１】
布帛柔軟剤組成物は、濃縮形態であろうと希釈形態であろうと、最終使用者によって容易に注ぐことが可能でなければならない。従って、一般に、生成物の粘度は、消費者が使用する場合に約５００センチポアズを超えるべきではなく、好ましくは２５０センチポアズ以下である。特に断らない限り、本明細書において使用する粘度は、５０rpmでスピンドル＃２を用いてブルックフィールドＲＶＴＤデジタル粘度計を使用して２５℃（２２〜２６℃）で測定する。
【００３２】
濃縮組成物を一般に４：１以上、好ましくは最高約８：１まで、または１０：１の率ででさえも希釈してよい。最高約２５重量％までの柔軟剤を有する濃縮生成物を製造してよく、これは、長期間にわたり注ぐことが可能で、相分離または懸濁粒子アグロメレーションに対して安定なままであろう。
【実施例】
【００３３】
実施例１
粘度測定を行って、本発明の範囲外である従来のエステルクアトを含む対応する組成物（組成物２）に対して本発明の布帛柔軟剤組成物（組成物１）を比較した。
【００３４】
表１に示すように、組成物１は、本発明のエステルクアトであるエステルクアトＡを含み、これは、約３４％のモノエステル、約５６％のジエステル及び約１０％のトリエステル（乾燥試料中の重量の基準化パーセント）の分布を特徴とする。
【００３５】
組成物２は、本発明の範囲外のエステルクアトであるエステルクアトＢを含み、これは、約２１％のモノエステル、約６１％のジエステル及び約１８％のトリエステル化合物（乾燥試料中の基準化重量％）の分布を特徴とする。
【００３６】
【表１】
2006506542.tif 000004
ブルックフィールドＲＶＴ粘度計（５０rpm、スピンドル＃２）を用いて粘度測定を行った。広範囲にわたる温度でエージングした試料に関して、６週間のエージング後に粘度を測定した。結果を下記の表２に示す。
【００３７】
【表２】
2006506542.tif 000005
表２に基づいて、本発明の組成物（組成物１）は、試験した広範囲の温度にわたって、かなりより安定な粘度プロフィルを明らかにした。
【国際調査報告】
2006506542.tif 000007
2006506542.tif 000008