(57)【要約】本発明は、流動層（２）内で固体を生成することで微粒反応物質と反応するガス状汚染物質を排ガスから除去する方法およびそれに対応する設備に関するものである。反応物質のほぼ化学量論的消費によって、クリーンガス中の汚染物質を低濃度にするために、排ガスを下方から好ましくは中央ガス供給管（20）を介して反応炉（２）の混合チャンバ（21）に注入する。ガス供給管（20）は、反応炉の流動化用ガスが供給されることで流動化する反応物質から成る固定環状流動層（22）によって、少なくとも部分的に包囲されている。排ガスのガス速度と環状流動層（22）の流動化用ガスの速度とを調整することによって、ガス供給管（20）における粒子フルード数を１〜100とし、環状流動層（22）では0.02〜２とし、混合チャンバ（21）では0.3〜30とする。
2006511324.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
流動層（２）内で固体を生成することによってガス状汚染物質を微粒反応物質と反応させる、ガス状汚染物質を排ガスから除去する方法において、排ガスを、好ましくは中央に位置するガス供給管（20）を介して下方から反応炉（２）の混合チャンバ（21）に注入し、該ガス供給管（20）は、流動化用ガスの供給によって流動化する、反応物質から成る固定環状流動層（22）によって、少なくとも部分的に包囲し、排ガスのガス速度と、環状流動層（22）の流動化用ガスの速度とを調整することによって、前記ガス供給管（20）における粒子フルード数を１〜100とし、前記環状流動層（22）では0.02〜２とし、前記混合チャンバ（21）では0.3〜30とすることを特徴とする方法。
【請求項２】
請求項１に記載の方法において、前記ガス供給管（20）の粒子フルード数は20〜90であることを特徴とする方法。
【請求項３】
請求項１または２に記載の方法において、前記環状流動層（22）の粒子フルード数は0.2〜1.2であることを特徴とする方法。
【請求項４】
請求項１ないし３のいずれかに記載の方法において、前記混合チャンバ（21）の粒子フルード数は３〜15であることを特徴とする方法。
【請求項５】
請求項１ないし４のいずれかに記載の方法において、前記反応炉（２）の反応物質層の高さを調整することによって、前記環状流動層（22）を、前記ガス供給管（20）の上部開口端を超えるまで伸ばし、前記反応物質を排ガスに常時導入し、ガス流によって、前記ガス供給管（20）の開口領域上方に設けられた前記混合チャンバ（21）へ運ぶことを特徴とする方法。
【請求項６】
請求項１ないし５のいずれかに記載の方法において、排ガスは二酸化硫黄、フッ化水素および／または塩化水素を含み、前記反応物質として、粒子サイズが100μm未満のアルミナ、炭酸ナトリウム、および／または特に消石灰や生石灰などのカルシウム化合物を供給することを特徴とする方法。
【請求項７】
請求項１ないし６のいずれかに記載の方法において、排ガスは、前記反応炉（２）に供給する前に予備除塵することを特徴とする方法。
【請求項８】
請求項１ないし７のいずれかに記載の方法において、形成された固体および反応物質は、前記反応炉（２）から排ガス流と共に排出し、少なくとも１つの分離装置（３、４、５）に供給し、前記反応炉（２）の環状流動層（22）および／または混合チャンバ（21）に再循環させて排出することを特徴とする方法。
【請求項９】
請求項８に記載の方法において、固体の再循環量は、新たに追加する反応物質の量の10倍までであることを特徴とする方法。
【請求項１０】
請求項８または９に記載の方法において、再循環量は、前記混合チャンバ（21）上方の差圧（14）に基づいて調節することを特徴とする方法。
【請求項１１】
請求項１ないし10のいずれかに記載の方法において、反応物質は、清浄化した排ガス中の汚染物質濃度（10）に基づいて供給されることを特徴とする方法。
【請求項１２】
請求項１ないし11のいずれかに記載の方法において、清浄化した排ガスおよび／または空気は、前記反応炉（２）の環状流動層（22）に、流動化用ガスとして注入することを特徴とする方法。
【請求項１３】
請求項12に記載の方法において、清浄化した排ガスの再循環率は、清浄化した排ガス中の汚染物質濃度に基づいていて、前記反応炉（２）に供給される排ガスの、特に５〜10％の量とすることを特徴とする方法。
【請求項１４】
請求項１ないし13のいずれかに記載の方法において、前記反応炉（２）の温度および／または反応炉（２）から排出される清浄化した排ガスの温度に基づいて、水を前記反応炉（２）に注入することを特徴とする方法。
【請求項１５】
請求項１ないし14のいずれかに記載の方法において、前記ガス供給管（20）中の排ガスに、清浄化した排ガスを、クリーンガスとして、特に排ガス体積流量に基づいて混合することを特徴とする方法。
【請求項１６】
特に請求項１ないし15のいずれかに記載の方法を使用して、排ガスからガス状汚染物質を除去し、流動層反応炉を構成する反応炉（２）を含む設備において、前記反応炉（２）はガス供給機構を有し、該ガス供給機構は、該機構を少なくとも部分的に包囲している固定環状流動層（22）から混合チャンバ（21）まで、該機構を通過する排ガスが反応物質を運ぶよう、構成されていることを特徴とする設備。
【請求項１７】
請求項16に記載の設備において、前記ガス供給機構はガス供給管（20）を有し、該ガス供給管は、前記反応炉（２）の下方領域から該反応炉（２）の混合チャンバ（21）に向かって上方に実質的に垂直に延びていて、前記ガス供給管（20）は、少なくとも一部分がガス供給管（20）の周囲に環状に延びている槽によって包囲されていて、該槽では、固定環状流動層（22）が形成されることを特徴とする設備。
【請求項１８】
請求項16または17に記載の設備において、前記ガス供給管（20）は反応炉（２）の断面積を基準としてほぼ中央に配置されていることを特徴とする設備。
【請求項１９】
請求項16ないし18のいずれかに記載の設備において、清浄化した排ガス中の固体を分離する少なくとも１つの分離装置（３、４、５）が前記反応炉（２）の下流に設けられていて、該分離装置（３、４、５）の下流には、前記反応炉（２）の環状流動層（22）に通じる固体導管（15）、前記反応炉（２）の混合チャンバ（21）に通じる固体導管（11）、および／または固体排出導管（18）を有する再循環機構（23）が設けられていることを特徴とする設備。
【請求項２０】
請求項19に記載の設備において、前記再循環機構（23）は、緩衝容器（16）および投入手段（17）を含むことを特徴とする設備。
【請求項２１】
請求項16ないし20のいずれかに記載の設備において、前記反応炉（２）の環状槽には、該槽を上部環状流動層（22）と下部ガス分配チャンバとに分割するガス整流板（24）が設けられていて、該ガス分配チャンバは、とりわけ空気および／または清浄化した排ガスなどの流動化用ガスの供給導管（25）に接続されていることを特徴とする設備。
【請求項２２】
請求項16ないし21のいずれかに記載の設備において、分離装置（３、４、５）後の排ガス側には、前記反応炉（２）の環状流動層（22）および／またはガス供給管（20）に、クリーンガスを再循環させるクリーンガス供給導管（26）が設けられていることを特徴とする設備。
【請求項２３】
請求項16ないし22のいずれかに記載の設備において、前記反応炉（２）の環状流動層（22）の中および／または上に注水（12）する水供給導管が設けられていることを特徴とする設備。
【請求項２４】
請求項16ないし23のいずれかに記載の設備において、差圧計（26）、温度計（27）および／またはガス計量器（28）が設けられていることを特徴とする設備。
【請求項２５】
請求項24に記載の設備において、前記差圧計（26）、温度計（27）および／またはガス計量器（28）には、圧力、温度および／またはクリーンガス中の汚染物質濃度を調整する調節器が接続されていることを特徴とする設備。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、流動層内で固体を生成することで微粒反応物質と反応するガス状汚染物質を排ガスから除去する方法と、これに相当する設備とに関するものである。
【０００２】
かかる方法および設備は、例えば、発電所や廃棄物および特別廃棄物の焼却工場などの燃焼設備における燃焼排ガス流から、あるいは電解槽でのアルミニウム生産といった他の熱生産工程における燃焼排ガス流から、二酸化硫黄（SO2）、フッ化水素（HF）、塩化水素（HCl）などの酸性ガスを除去するのに利用される。この目的を達成するために、数多くの様々な湿式、乾式、準乾式工程が開発されていて、これらの工程では、アルカリ性試薬を添加することで酸性成分が除去される。乾式工程の場合、噴流層式または流動層式の方法、また特に循環式ベンチュリ型流動層が用いられる。
【０００３】
固定流動層と比較すると、循環式流動層は流動化の度合いが高いため、質量および熱の移動状態が良好で、懸濁物用熱交換器の一体化も可能であるが、固体保持時間に制限がある。特に排ガス量が変動的な場合、制御挙動に問題を引き起こす。また他の不利点は、圧力損失が大きいことと、反応物質の活用が芳しくない場合があることである。
【発明の説明】
【０００４】
そこで本発明は、質量および熱の移動状態と、乾式排ガス清浄化における反応物質の変換とを改善することを目的とする。
【０００５】
本発明によれば、本目的は上述の方法によって解決する。すなわち、排ガスを、好適には中央に配置されたガス供給管（中央管）を介して、下方から反応炉の混合チャンバに注入し、この中央管は、流動化用ガスの供給によって流動化する、反応物質からなる固定環状流動層によって少なくとも部分的に包囲し、排ガスのガス速度と、環状流動層の流動化用ガスの速度とを調整することで、中央管における粒子フルード数を１〜100とし、環状流動層では0.02〜２とし、混合チャンバでは0.3〜30とする。
【０００６】
本発明の方法による排ガス清浄化の場合、十分に長い反応物質保持時間が得られるという固体流動層の利点と、良好な質量および熱の移動といった循環流動層の利点との双方を驚異的に兼ね備え、さらに、両機構の不利点が回避される。排ガスが中央管の上部領域を通過するときに、環状流動層とみなされる環状固定流動層から混合チャンバへと反応物質を運ぶため、反応物質と排ガスとの間の高い滑り速度によって集中混合された懸濁物が形成され、２つの工程間の最適な反応状態が得られる。これに応じて、排ガスおよび流動化用ガスのガス速度と、環状流動層の層の高さとを調整することで、中央管の開口領域上方の懸濁物の反応物質負荷（固体負荷）を広い範囲にわたって変更可能となり、中央管の開口領域と混合チャンバの上部放出口との間での第１のガスの圧力損失は１ミリバール〜100ミリバールになる。混合チャンバ中の懸濁物の固体負荷が大きい場合、反応中に生成される反応物質および／または固体の大半は懸濁物から分離して落下し、環状流動層に戻る。この再循環は内部固体再循環と呼ばれ、この内部循環で循環される固体流／反応物質流は、通常、外部から反応炉に供給される反応物質量より極めて大きい。（少量の）沈殿しなかった固体または反応物質は、排ガスと共に混合チャンバから排出される。反応炉における固体および反応物質の保持時間は、環状流動層の高さおよび（断面の）面積の選択次第で、広い範囲で変更可能であり、所望の反応に適応させることが可能である。固体負荷が高い一方、反応状態が良好であるため、反応物質のほぼ化学量論的消費によって、良好な状態を、中央管開口領域上方において得ることができる。ガス流によって反応炉から運ばれる固体および反応物質は、完全に、または少なくとも部分的に反応炉に再循環され、この再循環によって固定流動層に適切に供給される。最適なエネルギー活用以外の本発明による方法の利点は、反応物質のほぼ化学量論的消費によって、クリーンガス中の汚染物質濃度を著しく低くすることであり、本方法はこの要求に対して、迅速、簡単かつ確実に適応できる。
【０００７】
混合チャンバにおける最適な質量移動と、反応炉における十分な保持時間とを確保するために、排ガスおよび流動化用ガスの速度を流動層に合わせて調整し、微小粒子フルード数（Frp）を中央管では20〜90とし、環状流動層では0.2〜２とし、さらに／あるいは混合チャンバでは３〜15とする。粒子フルード数は各々次の方程式で定義される。
2006511324.tif 000003
ｕ＝排ガス流の有効速度m/s
ｐｓ＝固体粒子（反応物質）密度kg/m３
ｐｆ＝流動化用ガスの有効濃度kg/m３
ｄｐ＝反応炉運転時の反応生成物の粒子（またはその際に形成される粒子）の平均径m
ｇ＝重力定数m/s２
この式を用いる場合、ｄｐは使用原料の平均径（ｄ50）を示すのではなく、反応炉の運転時に生成される反応生成物の平均径のことであり、使用原料（一次粒子）の平均径とは両方向において著しく異なる。また、熱処理中に、平均径が例えば３〜10μmの極微粒材料から、平均径が20〜30μmの（二次）粒子を生成することも可能である。一方、一次粒子の一部は、反応炉での熱処理中に焼成される。
【０００８】
本発明の開発において、反応炉内の反応物質層の高さを調整することで、環状流動層を、中央管の上部開口端を数cm超えるまで伸ばし、これによって反応物質を常時排ガスに導入し、ガス流によって中央管の開口領域上方の混合チャンバまで運ぶ。このようにして、中央管開口領域上方において、懸濁物の極めて高い固体／反応物質負荷を実現する。
【０００９】
本発明による方法は特に、二酸化硫黄、フッ化水素および／または塩化水素を含む排ガスの清浄化に利用可能であり、反応物質としては、特にアルミナ、炭酸ナトリウム、および／または消石灰や生石灰などのカルシウム化合物を供給する。供給する反応物質の少なくとも主要部分の粒子サイズは、100μmより小さいほうが好ましい。
【００１０】
本方法の他の特徴によると、明確に定められた反応状態を得るために、排ガスを反応炉に供給する前に、除塵してよい。
【００１１】
本発明の方法によれば、固体、および排ガスと循環反応物質との反応中に生成されうる反応物質の一部は、反応炉内での反応後に、排ガス流と共に反応炉から排出され、少なくとも１つの分離装置に供給される。分離装置で分離された固体と、反応物質とは、その全体または一部を反応炉の環状流動層および／または混合チャンバに再循環させるか、あるいは、一定の部分を排出させる。具体的にはサイクロンやシャッタ型分離器などの粗分離器と、静電フィルタやバッグフィルタなどの下流精密分離器とを内蔵する分離装置において、中央管を流動するガス流と共に排出された固体（反応生成物）と、運ばれた反応物質とが分離し、少なくともその一部が固体戻り導管を介して反応炉の環状流動層に再循環される。この自在な固体の再循環の極めて重要な利点は、反応炉の混合チャンバ周辺における懸濁物の固体／反応物質負荷を、処理工程の要求に具体的に適応させることが可能な点であり、必要に応じて処理中に変更することも可能な点である。本発明によると、固体の再循環は、新たに追加する反応物質の10倍の量まで、可能である。
【００１２】
本発明によると、再循環量を調整するには、反応炉の混合チャンバ上部の分離装置に通じる中央管と、排出導管との間の圧力損失を測定し、その差圧に基づいて固体／反応物質の再循環量を変更することにより、再循環量を調整すると、非常に効果的である。これを行なうためには、圧力損失を測定手段で測定し、供給する再循環量を変更して圧力損失を所定の所望の値に調節する調節手段に、測定値を与える。これには、例えば速度可変型スターフィーダやローラ型回転弁などの下流投与部材を有する流動中間容器が特に有用であり、再循環の必要がない分の固体または反応物質は、オーバフローなどによって排出され、さらに利用するために他の工程に供給される。簡単な方法による再循環で、反応炉内の工程状態を一定に保ち、さらに／あるいは炉内の固体／反応物質の平均保持時間を延ばすことができる。
【００１３】
本発明によると、反応物質の供給は、清浄化した排ガス中の汚染物質濃度に基づいて行われる。排出筒に通じる排ガス導管などに設けた測定手段で濃度を測定し、その測定値を調節手段に与えると、清浄化した排ガスの汚染物質濃度が所望の濃度となるよう、反応物質の供給量が自動的に調節される。
【００１４】
環状流動層の流動化用ガスとして、空気を反応炉に供給するのが好ましく、また、専門家に知られていて本発明の目的に適した他のあらゆるガスまたは混合ガスも使用できることは言うまでもない。清浄化した排ガスを流動化用ガスとして使用または混合するのも有益である。環状流動層へのガスの注入およびそれに伴うガス速度の促進によって、より多くの反応物質が、中央管を流れる排ガスによって運ばれ、反応物質層が増大し、これにより、混合チャンバへの反応物質の導入量が増加する。この増加した一定量の反応物質によって、例えば汚染物が最大になるのを防止し、あるいは清浄化したガスの値の向上が達成される。本発明によると、再循環された清浄化排ガスの比は、清浄化排ガス中の汚染物質濃度によって決定可能であり、通常は反応炉に供給される排ガス量の５〜10％である。
【００１５】
最適な処理温度を調整するために、さらに、反応炉の温度および／または反応炉から排出される時の清浄化排ガスの温度に基づいて、反応炉に水を注入する。その結果、断熱蒸発が起こり、それによって反応炉の温度を簡単に調整可能である。水の注入は流動層内または流動層上のいずれに対しても可能である。
【００１６】
反応炉供給用の、清浄化すべき排ガスの未処理ガス量の変動を補償するために、特に排ガス体積流量に基づいて、清浄化した排ガスをクリーンガスとして中央管の排ガスに混合する。この方法によって、安定した反応状態を環状流動層反応炉にもたらすことができる。
【００１７】
本発明による設備は、上述の方法を実施するのにとりわけ適していて、排ガスから生じるガス状汚染物質と反応する反応物質を受ける流動層反応炉を構成する反応炉を有し、この反応炉にはガス供給機構が設けられていてこのガス供給機構の構造により、同機構を通って流れるガスは、ガス供給機構を少なくとも部分的に包囲する固定環状流動層から、混合チャンバへ、固体を運ぶ。好ましくは、このガス供給機構は混合チャンバ内まで延びていて、特にガス供給管を持たせてもよい。一方、ガス供給機構は、環状流動層の表面下までで終端させてもよく、その最上部を閉鎖することも可能である。そしてガスを外側口などから環状流動層に注入し、その流動速度を利用して、環状流動層から混合チャンバへ固体を運ぶ。
【００１８】
これを実現するため、ガス供給機構はガス供給管（中央管）を有し、これは反応炉の下部領域から上方にほぼ垂直に延びている。この中央管は、管の周囲に環状に延びる槽によって、少なくとも部分的に包囲されていて、この槽に固定流動層が形成される。中央管はその排出口においてノズルとしてよく、その外壁面には１つ以上の開口が穿設されているため、反応炉運転中に反応物質は絶えずその開口から中央管に入り、排ガスによって中央管から混合チャンバへと運ばれる。言うまでもなく、寸法や断面形状が異なる、あるいはそれらが同一の、２つ以上の中央管を反応炉に設けてもよい。ただし、少なくとも中央管の１つは、反応炉の断面積を基準としてほぼ中央に配置されているのが好ましい。
【００１９】
好適な実施例では、運ばれた反応物質を含む固体を分離する少なくとも１つの分離装置を、反応炉の下流に設けている。この分離装置は、具体的にはサイクロンやシャッタ型分離器などの粗分離器を有し、その下流には、具体的には静電フィルタやバッグフィルタなどの精密分離器を有する。本発明によれば、再循環機構が分離装置の下流に設けられていて、再循環機構は、反応炉の環状流動層に通じる固体導管、反応炉の混合チャンバに通じる固体導管、および／または固体排出導管を含む。再循環によって、各反応状態に容易に適応できる反応物質の最適な活用がなされる。再循環を行なうには、再循環機構は、好ましくは、固体および反応物質の仮貯蔵用緩衝容器と、反応炉の制御された再循環のための投与手段とを備える。
【００２０】
固体の流動および固定流動層の形成を確実にするために、反応炉の環状槽には、槽を上部環状流動層と下部ガス整流板とに分割するガス整流板が設けられていて、この整流板は、流動化用ガス、特に空気および／または清浄化した排ガスの供給導管に接続されている。ガス整流板（羽口底）は織物で覆われたガス分離チャンバやパイプおよび／またはノズルから成るガス整流板などで構成してよい。
【００２１】
本発明によると、分離装置の後の排ガス側には、反応炉の環状流動層および／または中央管に、清浄化したガスを再循環させるクリーンガス供給導管が設けられていて、清浄化すべき排ガスは清浄化された排ガスと混合可能であり、これによって、清浄化すべき排ガスの体積流量の変動を補償して調節する。これを実行するために、未処理排ガスの体積流量は、本発明による適切な測定手段で検出可能である。
【００２２】
最適反応温度を調整するため、本発明によれば、反応炉の環状流動層中および／または流動層上に水を注入する、水供給導管が設けられている。
【００２３】
本発明による設備はまた、特に反応炉の圧力損失を測定する差圧計、反応炉内の温度または反応炉排出時の排ガス流の温度を測定する温度計、および／または清浄化した排ガスのクリーンガス濃度を測定するガス計量器を有する。本発明によれば、これらの各測定値は、対応する調節器に送られ、これによって、特に反応物質供給、再循環、清浄化すべき排ガス流への清浄化済排ガスの混入、反応炉の環状流動層への水の注入、あるいはその他の反応パラメータなどを調節する。本発明によれば、圧力、温度および／またはクリーンガス中の汚染物質濃度に対する、上述のような調節は、調節器にケーブルや無線などで接続されている前述の測定手段によって行なわれる。
【００２４】
本発明によれば、反応炉の環状流動層および／または混合チャンバには、固体および／または反応物質の流れをそらすための手段を設けてもよい。例えば、中央管と炉壁との中間の直径を有する環状堰を環状流動層に設けてよく、堰の上端は処理中に積層される固体層のレベルより上に突出させ、堰の下端はガス整流板等とは隔てて配置する。これにより、混合チャンバから析出した炉壁付近の固体は、まず堰の下端を必ず通過し、その後、中央管のガス流によって混合チャンバへ戻される。こうして環状流動層内で固体や反応物質の入れ替えがなされ、環状流動層における固体および反応物質の一定保持時間がより長く確保される。
【００２５】
本発明の開発、利点および応用の可能性を以下の実施例の説明および図面によって明らかにする。記載および／または図示するすべての特徴は、それ自体あるいはいかなる組み合わせにおいても、特許請求の範囲に包含されていることや技術背景の参考文献に拘らず、本発明の要旨を構成する。
【好適な実施形態の詳細な説明】
【００２６】
図１を参照して、本発明による処理工程を明確にするために、排ガスからガス状汚染物質を除去するための設備および方法を最初に概略的に述べる。
【００２７】
フッ化水素（HF）、塩化水素（HCl）、二酸化硫黄（SO2）などのガス状汚染物質を含む排ガスを、乾燥ガス清浄するための設備は、例えば図２の拡大図に示す円筒形反応炉２を備え、この反応炉は清浄化すべき排ガスを供給するためのガス供給管（中央管）20を有し、この管は、反応炉の縦軸とほぼ同軸上に配置されている。中央管20は反応炉２の底部から上方に向かってほぼ垂直に延びている。反応炉２の炉底付近には環状のガス整流板24が設けられていて、そこには供給導管25および26が通じている。反応炉２の垂直上方部は混合チャンバ21になっていて、そこには、サイクロンで構成される分離装置３に通じる排出導管が配置されている。
【００２８】
微粒反応物質が固体導管13（反応物質供給導管）を介して反応炉２に導入されると、中央管20を環状に取り巻く層がガス整流板24上に形成される。この層を環状流動層22と呼ぶ。供給導管25、26から注入される流動化用ガスがガス整流板24を通過して環状流動層22を流動化することで、固定流動層が形成される。そのためには、ガス整流板24が織物からなっているのが好ましい。反応炉２に供給された流動化用ガスの速度は、環状流動層22の粒子フルード数が約0.3〜1.1になるように調整される。
【００２９】
環状流動層22にさらに反応物質を供給することで、反応炉２の固体層は、反応物質が中央管20の開口部に流入するまでに達する。燃焼などの上流工程１で発生した清浄化すべき排ガスは、中央管20を介して反応炉２に同時に注入される。中央管20を介して反応炉２に供給される排ガスの速度は、好ましくは、中央管20の粒子フルード数が約30〜90となり、混合チャンバ21では約４〜12となるよう、調整する。
【００３０】
環状流動層22の固体層が中央管20の上端を超えて積層するため、反応物質は、この上端から中央管20へと流入する。中央管20の上端は、平坦でもよく、のこぎり状など異なる形状でもよく、あるいは中央管20には、横方向の開口部があってもよい。ガスが高速度であるため、中央管３を流れる排ガスは、管の開口部を通過するときに反応物質を固定環状流動層22から混合チャンバ21へと運び、これによって集中混合懸濁物が形成される。混合チャンバ21では、固体を形成することでガス状汚染物質が粒状反応物質と反応する。
【００３１】
混合チャンバ21内でガス噴流が膨張することによって、さらに／あるいは炉壁の１つへ衝突することによって、流速が減衰する結果、運ばれた反応物質粒は急速に失速し、その一部分は、形成された固体と共に再び環状流動層22に落下する。固定環状流動層22および混合チャンバ21の反応炉領域間では固体の循環が行われる。この固体循環によって反応物質は反応炉２内で相当に長時間循環し、同時に、混合チャンバ21における非常に良好な質量および熱の移動状態が活用できる。
【００３２】
強い乱流と、それに関連する良好な質量および熱の移動状態とによってもたらされる混合チャンバ21の反応状態は良好であり、また環状流動層22における反応物質の保持時間が長いことから、反応物質のほぼ化学量論的消費によってクリーンガス濃度が非常に低くなるまで反応を行うことができる。
【００３３】
反応によって形成された反応物質および固体は、中央管20の上方の混合チャンバ21内の排ガス流からは分離されずに、環状流動層22に直接落下し、この時点で清浄化されている排ガス流と共に排出導管を経由して反応炉２から上方に排出され、粗分離器３、４で排ガス流から部分的に分離され、その大部分は固体戻り導管11を通って環状流動層22へと再循環される。反応に応じて、固体および反応物質の一定量、好ましくは一部分が排出導管18を通って再循環機構23の再循環路から排出される。粗分離器にはサイクロン３およびシャッタ型機械分離器４が含まれる。
【００３４】
粗分離器３、４の下流に設けられた、静電フィルタまたはバッグフィルタで構成される精密分離器５では、残留固体は、排ガスが煙突７から大気中に排気される前に、排ガス流から分離される。反応物質を含む固体は精密分離器５で分離され、部分的に再循環されるか、あるいは循環路から排出される。あらゆる種類の精密分離器５が精密な分離に使用でき、特に機械式分離器や濾過分離器あるいは静電フィルタが適している。
【００３５】
再循環機構23は、遮断手段を有する同一の固体戻り導管11、15と、１つ以上の緩衝容器16と、特に緩衝容器16の後に配置されているローラ型機械弁またはフィードローラなどの投与手段17とによって構成される。粗い材料または細かい材料の再循環は、別々でも一緒でも可能である。
【００３６】
再循環されなかった固体は、排出導管18を介して処理工程から排出され、また部分的には、粗い材料または細かい材料の再循環流からのみ排出される。固体の再循環量は、新たに追加される反応物質の10倍まで可能である。
【００３７】
しかし使用目的によっては、排ガス清浄化設備を経たすべての反応物質および反応生成物（固体）が処理される。そのため、反応物質の実消費はない。したがって、このような清浄化方法は、新たに化学量論値の高い反応物質を追加して行えるため、分離された反応物質の再循環における消費を最小限に抑える必要がない。排出あるいは再循環された固体の大部分は完全に反応した反応物質であり、一部分は非完全反応の反応物質である。
【００３８】
再循環量を調節するために、混合チャンバ21（PDIC）を介して、差圧を利用する。この差圧は、反応炉を橋渡しするバイパス導管に設置された圧力計32で簡単に測定し、測定値を対応する調節器に与える。混合チャンバ21を介した差圧14の定値調整は、クリーンガスの汚染物質濃度および／または反応物質の消費量に影響を及ぼす。つまり、調節した差圧14が高いほど、クリーンガス中の汚染物質濃度あるいは反応物質の消費量は低くなる。
【００３９】
新たな反応物質は例えばサイロ29から反応物質供給導管13を経由して環状流動層22に供給される。各目的に応じて、酸化アルミニウム（Al2O3）、炭酸ナトリウム（Na2CO3）、消石灰（Ca(OH)2）、生石灰（CaO）などの適切な微粒子材料を反応物質として使用する。クリーンガス（清浄化した排ガス）中の汚染物質濃度に基づいて、反応物質の供給が投与手段30を介して行われ、汚染物質濃度測定手段28に接続された対応する調節器（QIC）によって、その供給が自動調整される。クリーンガス中の汚染物質濃度が高まるにしたがって、反応炉への投与率も大きくなる。
【００４０】
クリーンガス中の汚染物質濃度に作用するための、あるいは反応物質消費を抑えるための付加的な自由度として、環状流動層へのガス再循環を任意に増減させることが可能である。クリーンガスの汚染物質濃度が高まると、ガス戻り導管26を介して行われる清浄化した排ガスのガス再循環率が高くなる。その結果、ガス注入ならびに環状流動層22内のガス速度が高まる。環状流動層22が隆起すると、中央管20（中央羽口）または混合チャンバ21へオーバフローする固体が増加する。そのため、混合チャンバ21で起こるガス−固体反応は、低クリーンガス値に転換できる。この調節変数は、排ガス（未処理ガス）中の有害ガス最大値の補償に容易に利用できる。クリーンガス側から環状流動層22への再循環ガス量は、機構に供給される排ガス量の５〜10％である。環状流動層へのガス再循環は、分離送風機８によってなされるか、あるいは、機構の圧力側および主要送風機６を経て調節弁を有する戻り導管９からなされる。
【００４１】
反応炉２において所望の化学反応を得るための最適温度は、除去する反応物質およびガス状汚染物によって決定される。最適反応温度は、反応炉10後方の排ガス流中に設けられた温度計27で測定され、注水12および断熱蒸発（TIC）によって調整される。水は固定環状流動層22（流動層）の表面または固定環状流動層22の中に直接注入される。環状流動層22は限定された空間であり、質量移動状態が良好なため、直径が１mm以内の大きめの水滴でも急速に蒸発する。そのためには蒸発させる水を低圧力で投与する。環状流動層22に注入する水は、単一管や１つ以上のノズルで投与される。
【００４２】
この種の水注入は、従来のベンチュリ型流動層反応炉で必要とされる２流体ノズル方式や高圧ノズル方式と比較して、相当な効果を有する。高圧ノズルを使用する理由は、ベンチュリ型流動層の位置および状態が不特定だからである。したがって、水滴の蒸発時間を短くするために、水滴をごく小径にする必要がある。そのためには高圧ノズル方式が必要となるが、本発明による反応炉２では、それを省略してよい。
【００４３】
部分負荷運転において、供給された排ガスの体積流量が非常に低下した場合、排ガスが環状流動層反応炉２の中央管20で清浄化される前に、クリーンガスを誘引通風機６、８の圧力側から排ガスに供給することも可能である。このようにして環状流動層反応炉の安定した運転が確保される。
【００４４】
強い乱流と、それに伴う良好な質量および熱の移動状態とによってもたらされる混合チャンバ21の反応状態が良好であり、また環状流動層における反応物質の保持時間が長いことから、本願によれば、反応物質のほぼ化学量論的消費によって、クリーンガス濃度が非常に低くなるまで、乾式排ガス清浄化を行うことができる。このようにして、最も効果的な排ガス清浄化が、少ない反応物質消費で達成できる。上述の例の他に、本発明によるガス清浄方法は、焼結設備の二酸化硫黄含有排ガスを清浄するのにも利用可能である。
【実施例１】
【００４５】
（アルミニウム生成用電解槽の排ガス流からのフッ化水素除去）
アルミニウムの精錬融剤電解では、相当な量のガス状フッ化水素（HF）が放出される。この汚染物は炉内排ガスに混ざり込むため、排ガスが大気に放出される前に排ガスから除去しなければならない。
【００４６】
電解槽１から排出された複合排ガス流は、50〜150℃の環状流動層22に包囲された中央管20に入れる。再循環クリーンガス、または可能であれば、それと同時に送られるガス流からの、粒子を含まない排ガスを、環状流動層22を有する反応炉２の環状槽に供給する。環状流動層22の最適温度を注水12または水の蒸発によって調整することで、反応の最大効果が得られる。注水12は、環状流動層22に対して直接行う。
【００４７】
中央管20の粒子フルード数Frpは、約36であり、環状流動層22では約0.36であり、混合チャンバ21では約5.1である。
【００４８】
反応物質として、一般のアルミナ（酸化アルミニウム（Al2O3））を使用する。比表面積が広いため、アルミナはフッ化水素を吸収してしまい、部分的にフッ化アルミニウム（AlF3）が形成される。フッ素除去設備を経たすべての材料は電解槽に入れ、アルミニウム採取処理を施す。そのため消費は起こらない。したがって、排ガス清浄化用環状流動層反応炉設備は、固体の再循環を行うことなく運転可能となる。
【００４９】
本実施例にあるように、比較的低温となるため、ガス整流板24の羽口底は非耐温度性織物で構成可能である。
【００５０】
以下の表から、標準的な反応データが確認できる。標準立方メートル（Nm３）は、標準状態（絶対温度273度、1013mbar）に基づく体積流量を示す。
2006511324.tif 000004
約60のアルミニウム製造設備用電解槽を有するフッ素除去設備の設計例は、以下の通りである。
2006511324.tif 000005
以下の消費が得られた。
2006511324.tif 000006
【実施例２】
【００５１】
（燃焼設備中の燃焼排ガス流からの酸性ガス除去）
燃焼工程では、燃料中で結合された硫黄、フッ素および塩素の化合物を、様々な平衡反応によって変換し、二酸化硫黄（SO2）、フッ化水素（HF）および塩化水素（HCl）を実質的に採取する。これは、例えば発電所および廃棄物や特別廃棄物の焼却装置で生じる。これらのガス状化合物は、排ガスと共に燃焼空間１から排出されるため、大気中に放出される前に排ガス流から除去する必要がある。
【００５２】
排ガス（燃焼排ガス）から酸化合物を除去するために、数多くの様々な湿式、乾式、準乾式方法が既に開発されている。酸化合物の除去をアルカリ性試薬で一斉に行うことは、どの方法にも共通している。
【００５３】
燃焼設備１からの排ガス流は、中央管20（中央羽口）に供給する。中央管20の吸気口の温度は約100〜250℃である。
【００５４】
再循環クリーンガス、または可能であれば、それと同時に送られるガス流からの、粒子を含まない排ガスを、環状槽に形成された環状流動層22に供給する。注水12とそれによる排ガス中の含水量の増加によって、また断熱蒸発により一度にガス温度が低下することによって、環状流動層22が活性化する。注水12は１つ以上のノズルから環状流動層22の表面または中に対して直接行う。
【００５５】
中央管20の粒子フルード数Frpは約89で、環状流動層22では約1.0であり、混合チャンバ21では約10である。
【００５６】
消石灰（Ca(OH)2）または生石灰（CaO（石灰））などのカルシウム化合物を試薬として用いる。亜硫酸塩または硫酸塩を形成することで二酸化硫黄はカルシウム化合物と反応する。試薬の消費を最小限にするために、予備分離器または精密分離器４、５で分離された固体の一部を再循環させる。再循環段階は新たな試薬供給割合の10倍にまですることができる。環状流動層22および混合チャンバ21における質量移動状態が良好なため、高い分離率が達成される。
【００５７】
以下の表から標準的な反応データが確認できる。
2006511324.tif 000007
約400t/日の家庭ごみ用廃棄物焼却設備のラインの設計例は以下の通りである。
2006511324.tif 000008
以下の消費が得られた。
2006511324.tif 000009
【実施例３】
【００５８】
（熱製造工程中の排ガス流からの二酸化硫黄、フッ化水素および塩化水素除去）
ガラス製造やセメント製造などのいくつかの製造工程や、焼成設備、または冶金工程において、非汚染有毒ガスが製造工程中に放出される。ガスの清浄化には、上述の燃焼設備で用いたのと基本的に同じ方法を用いる。しかし、産業分野の多方面において効率の低さや多量排気が容認されている。
【００５９】
本実施例では、製造工程で排出される排ガス流を、反応炉２の中央管20に供給する。中央管吸気口での温度は約200〜600℃である。再循環クリーンガス、または可能であれば、それと同時に送られるガス流からの、粒子を含まない排ガスを、環状流動層22に供給する。
【００６０】
中央管20の粒子フルード数Frpは約77であり、環状流動層22では約0.77であり、混合チャンバ21では約10.7である。
【００６１】
石灰（Ca(OH)2）、石灰石（CaCO3）または生石灰（CaO）などのカルシウム化合物を試薬として用いる。亜硫酸塩または硫酸塩を形成することで二酸化硫黄はカルシウム化合物と反応する。環状流動層における質量移動状態が良好なため、高い分離率が達成される。使用目的によっては、汚染物質と反応生成物の分離に使用した反応物質とを本工程で処理できる。そのため実際の消費は起こらない。したがって、排ガス清浄化設備による反応物質の処理量は、付随的に重要となる。これらの場合、必要なクリーンガス含有量を確保するために、再循環は省略され、それに伴って新たに加える反応物質の量が増加する。
【００６２】
以下の表から標準的な反応データが確認できる。
2006511324.tif 000010
約600t/日の板ガラス用溶融溝からの排ガスの設計例は以下の通りである。
2006511324.tif 000011
以下の消費が得られた。
2006511324.tif 000012
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】本発明による方法および設備の処理過程を示す図である。
【図２】本発明による反応炉を示す図である。
【符号の説明】
【００６４】
１  工程
２  反応炉
３  サイクロン、粗分離器
４  シャッタ型分離器、粗分離器
５  静電またはバッグフィルタ、精密分離器
６  主要送風機
７  煙突
８  送風機
９  調節弁付き戻り導管
11  固体戻り導管
12  注水
13  反応物質供給導管
15  固体戻り導管
16  緩衝容器
17  投入手段
18  排出導管
20  中央管
21  混合チャンバ
22  固定環状流動層
23  再循環機構
24  ガス整流板
25  供給導管
26  ガス戻り導管
27  温度計
28  汚染物質濃度測定手段
29  サイロ
30  投入手段
32  圧力計
【図１】
2006511324.tif 000013
【図２】
2006511324.tif 000014
【国際調査報告】
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