(57)【要約】原子炉からの使用済み燃料を変換するための方法は、廃棄物を、駆動燃料成分及び変換燃料成分を含む各成分に分離する工程を含む。プルトニウム２３９などの核分裂物質を含む駆動燃料は、原子炉内での臨界的な核分裂反応を開始させるのに使用する。非核分裂性超ウラン元素同位体を含む変換燃料は、駆動燃料の核分裂中に発生する熱中性子によって変換される。このシステムは、駆動燃料の核分裂が促進するように、且つ駆動燃料による中性子捕獲が減じられるように設計する。反応した駆動燃料は、乾式浄化プロセスを使用して超ウラン元素及び核分裂生成物に分離され、得られた超ウラン元素を変換燃料と混合して、原子炉内に再導入する。原子炉からの変換燃料を第２の原子炉に導入し、陽子ビーム及び破砕標的を使用して発生させた中性子によってさらに変換を行う。
2006516160.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済み燃料を、少なくとも１種の核分裂性同位体を含む第１の成分と、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む第２の成分とを含む、各成分に分離する工程と、
前記分離した第１及び第２の成分を原子炉に配置する工程と、
前記原子炉内で、臨界的な自立型核分裂反応を開始させて、前記第１の成分の少なくとも一部を変換し、反応した第１の成分及び反応した第２の成分を生成する工程と、
前記反応した第１の成分を、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む超ウラン元素画分を含む各画分に分離する工程と、
前記超ウラン元素画分を前記原子炉に再導入して、さらに変換する工程と、
前記反応した第２の成分を、破砕標的からある間隔を空けて位置決めする工程と、
前記反応した第２の成分を、前記破砕標的からの中性子により変換する工程と
を含む、原子炉からの使用済み燃料を変換するための方法。
【請求項２】
前記第１の成分がプルトニウム２３９を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
約０．２ｅＶから約１ｅＶの間のエネルギー領域において前記プルトニウム２３９による中性子捕獲が最小限に抑えられるように、前記第１の成分を、約２７０μｍから３３０μｍの間の直径を有する実質的に球状の核心部に形成する工程をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記核心部をセラミックコーティングで被覆する工程をさらに含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
少なくとも１つの穴が形成された黒鉛ブロックを用意する工程と、
前記被覆核心部を前記穴内に配置する工程と、
前記ブロック及び前記被覆核心部を前記原子炉内に配置する工程と
をさらに含む、請求項４に記載の方法。
【請求項６】
黒鉛中央反射材を前記原子炉内に配置する工程と、
各ブロックに少なくとも１つの穴が形成されている複数の黒鉛ブロックを用意する工程と、
前記被覆核心部を、前記ブロックのそれぞれの少なくとも１つの前記穴内に配置する工程と、
前記ブロックを、前記黒鉛中央反射材を取り囲むように、実質的に環状の配置構成で前記原子炉内に位置決めする工程と
をさらに含む、請求項４に記載の方法。
【請求項７】
前記第２の成分が、核反応の安全な制御のために、反応度の安定な負の温度係数が提供されるように、超ウラン元素の非核分裂性同位体を含み、前記元素はプルトニウム、アメリシウム、キュリウム、及びネプツニウムからなる群から選択される、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
約１．５０μｍの直径を有する、前記第２の成分の未希釈の核心部を調製するのに適量の前記第２の成分を用意する工程と、
前記量の前記第２の成分を希釈して、約２２０μｍから３５０μｍの間の直径を有する実質的に球形の核心部を調製する工程と
をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項９】
前記原子炉内の温度を調節するために、前記原子炉内にヘリウムを循環させる工程をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項１０】
前記反応した第２の成分を前記破砕標的からの中性子により変換する当該工程が、
粒子加速機を使用して陽子ビームを発生させる工程と、
前記破砕標的に前記陽子が衝突して高速中性子が発生するように、前記陽子ビームの方向を定める工程と
を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項１１】
臨界的な自立型核分裂反応を開始させて、第１の複数の高速中性子を生成する工程と、
前記第１の複数の高速中性子を減速させて、第１の複数の熱中性子を生成する工程と、
非核分裂性超ウラン元素の第１の部分を、前記第１の複数の熱中性子により変換する工程と、
破砕標的に陽子ビームを衝突させて、第２の複数の高速中性子を発生させる工程と、
前記第２の複数の高速中性子を減速させて、第２の複数の熱中性子を生成する工程と、
非核分裂性超ウラン元素の第２の部分を、前記第２の複数の熱中性子により変換する工程と
を含む、非核分裂性超ウラン元素を変換するための方法。
【請求項１２】
前記非核分裂性超ウラン元素の第２の部分を前記第２の複数の熱中性子により変換する当該工程が、前記非核分裂性超ウラン元素の第１の部分を前記第１の複数の熱中性子により変換する当該工程の後に実施される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
臨界的な自立型核分裂反応を開始する工程が、使用済み核燃料から分離された核分裂性同位体を使用して実現される、請求項１１に記載の方法。
【請求項１４】
前記非核分裂性超ウラン元素の第１の部分を変換する前記工程の前に、非核分裂性超ウラン元素をセラミックコーティングで被覆する工程と、
前記被覆された非核分裂性超ウラン元素を、前記非核分裂性超ウラン元素の第２の部分を変換する前記工程の後に、永久廃棄物処分場に配置する工程と
をさらに含む、請求項１１に記載の方法。
【請求項１５】
使用済み燃料を、少なくとも１種の核分裂性同位体を含む第１の成分と、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む第２の成分とを含む、各成分に分離するための手段と、
臨界的な自立型核分裂反応中、前記分離した第１及び第２の成分を収容するための第１の原子炉であって、前記反応が、前記第１の成分の少なくとも一部を変換し、反応した第１の成分及び反応した第２の成分を生成する第１の原子炉と、
前記反応した第１の成分を、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む超ウラン元素画分を含めた各画分に分離して、前記第１の原子炉内でさらに変換させるための手段と、
前記反応した第２の成分を収容するための第２の原子炉と、
前記第２の原子炉内に配置された破砕標的と、
前記破砕標的と相互に作用する陽子ビームを発生させて、前記反応した第２の成分を、前記破砕標的からの中性子により変換するための手段と
を含む、原子炉からの使用済み燃料を変換するためのシステム。
【請求項１６】
前記第１の原子炉が、前記核分裂反応からの中性子を減速させるある質量の黒鉛を含み、前記原子炉内の前記黒鉛の質量と前記第１の成分の質量との比が１００：１よりも大きい、請求項１５に記載のシステム。
【請求項１７】
前記第２の原子炉が、前記破砕標的からの中性子を減速させるある質量の黒鉛を含み、前記原子炉内の前記黒鉛の質量と前記反応した第２の成分の質量との比が１０：１未満である、請求項１５に記載のシステム。
【請求項１８】
前記第１の成分がプルトニウム２３９を含む、請求項１５に記載のシステム。
【請求項１９】
０．２ｅＶから１ｅＶのエネルギー範囲内での前記プルトニウム２３９による中性子捕獲が最小限に抑えられるように、前記第１の成分を、約２７０μｍから３３０μｍの間の直径を有する実質的に球状の核心部として形成する、請求項１８に記載のシステム。
【請求項２０】
前記核心部が炭化ケイ素のコーティングで被覆される、請求項１９に記載のシステム。
【請求項２１】
前記第２の成分が、プルトニウム、アメリシウム、キュリウム、及びネプツニウムからなる群から選択された超ウラン元素の非核分裂性同位体を含む、請求項１５に記載のシステム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本願は、その内容を参照により本明細書に援用する２０００年２月２４日に出願された係属中の米国特許出願第０９／５１１，７４９号の、一部継続出願である。
【０００２】
本発明は、一般に、高レベル放射性廃棄物の分解のためのシステム及び方法に関する。より詳細には本発明は、原子炉からの使用済み燃料を、廃棄物処分場での長期貯蔵に適した形に変換する方法に関する。本発明は特に、使用済み核燃料中に見出されるプルトニウム２３９及びその他の超ウラン元素をより安定で放射性ポイズンの少ない物質に変換させるのに有用であるが、これに限定するものではない。
【背景技術】
【０００３】
使用済み核燃料には放射性ポイズンが多く、核拡散、被曝、及び環境汚染を含めたいくつかの挑戦的な脅威を人類に与えていることはよく知られている。今日まで、約２５，０００トンの使用済み放射性燃料を含む約９０，０００の使用済み燃料集合体が、米国内に貯蔵されている。さらに、追加の使用済み燃料集合体が毎年発生しており、２０１５年までに使用済み燃料廃棄物は約７０，０００トンになると推定される。米国内の既存の原子炉によって廃棄物が生成される速度では、ユッカマウンテン（Ｙｕｃｃａ  Ｍｏｕｎｔａｉｎ）でこれから開設される地層処分場の法定容量に等しい新たな貯蔵容量が、２０〜３０年ごとに必要になる可能性がある。現在、この放射性毒物の約９５％は発生地点（すなわち発電所）で貯水場に一時的に貯蔵されており、少量は乾式貯蔵（キャスク）として貯蔵されている。
【０００４】
軽水炉など商用の原子力発電所から取り出された典型的な使用済み燃料集合体は、４つの主な成分を含んでおり、すなわちウラン（約９５％）と、プルトニウム２３９を含む核分裂超ウラン元素（０．９％）と、アメリシウム、プルトニウム、キュリウム、及びネプツニウムのある特定の同位体を含む非核分裂性超ウラン元素（０．１％）と、核分裂生成物（残部）とを含んでいる。比較的短い時間で、ウラン及び核分裂生成物の一部は一般に、天然のウラン鉱よりも放射性毒物が少なくなる。その結果、使用済み燃料のこれらの成分は、変換又は特殊な処理を必要としない。残りの核分裂生成物は、商用の原子炉内で可燃性の毒物として使用され、その後、廃棄物処分場に廃棄される。
【０００５】
しかし核分裂性及び非核分裂性の超ウラン元素は、環境からの特殊な分離、又は非核分裂性の寿命の短い形に変換することが必要である。これら超ウラン元素の少なくとも９５％を消滅させた後に最新式の容器（すなわち簡単な鋼製容器よりも良い容器）で処分することは、単に廃棄物を燃料棒の形で備蓄するよりもさらに良い解決策である。ある変換方式では、超ウラン元素を原子炉内で変換した後に分離工程にかけて、残りの超ウラン元素を濃縮し、その後さらに変換する。残念ながらこのサイクルは、９５％という望ましい消滅レベルを実現するために１０〜２０回繰り返さなくてはならず、その結果、非常に時間も費用もかかる。
【０００６】
別の変換方式では、高速中性子を使用して非核分裂性超ウラン元素を変換する。例えば、破砕標的に陽子を衝突させることによって発生する高速中性子を使用する。これらの高速スペクトルシステムは多数の中性子を発生させるが、その中性子の多くは、特に臨界未満のシステムで浪費される。さらに、これらの高速中性子は、燃料及び構造体に深刻な損傷を引き起こす可能性があり、変換装置の耐用年数が限定される。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
上記の内容に照らし、本発明の目的は、多数の再処理工程を必要とすることなく比較的高い分解レベルを実現するために、核分裂性及び非核分裂性の超ウラン元素を変換するのに適切な装置を提供することである。本発明の別の目的は、熱中性子で核分裂性及び非核分裂性の超ウラン元素を効率的に変換するシステム及び方法を提供することである。本発明のさらに別の目的は、非核分裂性超ウラン元素を変換するのに核分裂超ウラン元素の核分裂中に放出された中性子を使用する、核分裂性及び非核分裂性の超ウラン元素を効率的に変換するシステム及び方法を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明によれば、軽水炉などの原子炉からの使用済み燃料（すなわち放射性廃棄物）を変換するためのシステム及び方法は、その廃棄物を各成分に分離する工程を含む。本発明では、従来のＵＲＥＸプロセスを使用して、使用済み燃料を、ウラン成分と、核分裂生成物成分と、駆動燃料成分と、変換燃料成分とを含む各成分に分離することができる。分離後、駆動燃料成分及び変換燃料成分を、熱中性子スペクトルを示す原子炉内に入れ、毒性のより少ない物質に変換する。一方、ウラン成分は、比較的非放射性で、変換せずに廃棄することができる。また核分裂生成物は、商用の熱原子炉内で、短寿命の無毒性形態に変換することができる。
【０００９】
プルトニウム２３９などの核分裂物質を含む駆動燃料は、第１の原子炉内で臨界的な自立型の熱中性子核分裂反応を開始するのに使用する。アメリシウム、プルトニウム、ネプツニウム、及びキュリウムのある特定の同位体のような非核分裂性物質を含む変換燃料は、駆動燃料の核分裂中に放出される中性子によって変換される。変換燃料は、安定な反応度フィードバックももたらし、原子炉が静的に安全であることを確実にするために重要な役割を果たす。このシステムは、駆動燃料の核分裂を促進させ、且つ駆動燃料による過剰な中性子の捕獲が減じられるように設計される。より具体的には、このシステムは、あるエネルギーバンド内の熱中性子に対する駆動燃料の暴露を最小限に抑えるように設計され、すなわちこの駆動燃料は、比較的大きい中性子捕獲断面と比較的小さい核分裂断面とを有するものである。ある実施例では、駆動燃料は、いわゆる自己遮蔽効果により中性子捕獲が最小限に抑えられるよう、比較的大きい直径（例えば約３００μｍ）を有する球状粒子に形成される。
【００１０】
変換燃料は、少量の変換燃料の熱外中性子（すなわち熱中性子エネルギースペクトルの高エネルギー端にある熱中性子）への暴露を最小限にするために、直径が約１５０μｍの直径を有する比較的小さく実質的に球状の粒子（又は希釈した２５０μｍ粒子）に形成される。これらの中性子は、いわゆる共鳴熱外領域で変換燃料原子と相互に作用し、捕獲後に核分裂する順序でこれら原子を破壊する。さらに、これらの粒子を黒鉛ブロック内に入れ、核分裂反応からの中性子を減速させる。第１の原子炉内では、駆動燃料の質量に対する黒鉛の質量の比が比較的高いものを使用して、駆動燃料において捕獲よりも核分裂を促進させる所望のエネルギーレベルまで、中性子を減速させる。
【００１１】
駆動燃料及び変換燃料は、第１の原子炉内に約３年間残ったままであり、反応した駆動燃料と変換燃料の３分の１が毎年取り出され、新鮮な燃料と交換される。第１の原子炉から除去した後の、反応後の駆動燃料は、約３分の１の超ウラン元素と、約３分の２の核分裂生成物とからなる。次いで反応後の駆動燃料中の超ウラン元素を、揮発性元素を加熱して蒸発させるベーキングプロセスを使用して、核分裂生成物から分離する。得られた核分裂生成物は、廃棄物処分場に送ることができ、また残された超ウラン元素は、ＵＲＥＸ分離からの変換燃料と混合し、第１の原子炉に再導入して、さらに変換することができる。
【００１２】
次いで３年の滞留時間を経た後に第１の原子炉から除去された変換燃料を、第２の原子炉に導入してさらに変換する。第２の原子炉は、窓を有する封止可能な円筒状ハウジングを含み、その窓を陽子ビームが通過してハウジング内に入ることができるようになされている。破砕標的は、ハウジング内に且つ陽子ビーム経路に沿って位置決めする。それによって、陽子ビームがハウジングに入り破砕標的に衝突したときに、高速中性子が放出される。
【００１３】
変換燃料を含む黒鉛ブロックは、破砕標的から離れたハウジング内に位置決めされる。第２の原子炉では、変換燃料の質量に対する黒鉛の質量の比が比較的低いものを使用して、熱外中性子が変換燃料に到達することができるようにする。しかし、十分な黒鉛は、所望の変換の減速を実現するのに使用され、それに伴って、原子炉の構造及び設備に対する高速中性子による損傷が限定されるという効果がある。約４年という第２の原子炉内での滞留時間を経た後、反応した変換燃料をこの第２の原子炉から取り出し、廃棄物処分場に直接送る。変換燃料の球状粒子は、不透過性のセラミック材料で被覆され、それによって、反応した変換燃料を廃棄物処分場に長期にわたり閉じ込める。
【００１４】
本発明の新規な特徴並びに本発明自体は、その構造とその動作の両方に関し、同様の参照符号が同様の部分を指すものである添付図面から、添付の記述と併せて読むことによって最も良く理解されよう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１５】
最初に図１を参照すると、熱中性子による変換を介して使用済み燃料１２中の超ウラン元素の高レベルの消滅を実現するために、軽水炉（ＬＷＲ）からの使用済み燃料集合体のような使用済み燃料１２を処理するための方法１１が示されている。図示されるように、従来のＵＲＥＸプロセス１４を使用して、使用済み燃料１２を、ウラン成分１６と核分裂生成物成分１８と駆動燃料成分２０と変換燃料成分２２とを含む各成分に分離することができる。さらに詳細には、使用済み燃料１２の約９５％を構成するウラン成分１６は比較的非放射性であり、変換せずに処理することができる。
【００１６】
図１にさらに示されるように、使用済み燃料１２の約４％を構成する核分裂生成物成分１８は、テクニシウム＋（使用済み燃料１２の約０．１％を構成する）などの有毒な核分裂生成物２４を含むが、このテクニシウムは照射されて（ブロック２６参照）ルテニウム２８を生成し、次いで梱包されて（ブロック３０）廃棄物処分場３２に送られる。望むなら、照射工程（ブロック２６）は、商用原子炉内で燃焼性の毒としてテクニシウム＋を使用することにより、実現することができる。さらに図示するように、ヨウ素３４（使用済み燃料１２の約３．９％を構成する）を含むその他の核分裂生成物を梱包して（ブロック３０）、廃棄物処分場３２に送ることができる。
【００１７】
引き続き図１では、ＵＲＥＸプロセス１４の後、使用済み燃料１２の約０．９％を構成し且つプルトニウム２３９やネプツニウム２３７などの核分裂性同位体を含む駆動燃料成分２０を、被覆駆動粒子に製作し（ブロック３６）、次いでこれを使用して、臨界的な自立型熱中性子核分裂反応を第１の原子炉３８で開始することがわかる。典型的な場合、駆動燃料成分２０は、プルトニウム約９５％及びネプツニウム約５％である。同様に、使用済み燃料１２の約０．１％を構成し且つアメリシウムやキュリウム並びに駆動燃料から生ずるＰｕ及びネプツニウムのある特定の同位体などのような非核分裂物質を含む変換燃料成分は、被覆変換粒子に製作され（ブロック４０）、第１の原子炉３８に導入されて、駆動燃料成分２０の核分裂中に発生した中性子によって変換される。典型的な場合、変換燃料成分２２は、プルトニウム約４２％、アメリシウム３９％、キュリウム１６％、及びネプツニウム３％である。変換燃料成分２２は、原子炉を制御するために安定な反応度フィードバックももたらす。
【００１８】
図２を参照すると、被覆駆動粒子が示されており、これを一般に符号４２で示す。図示されるように、被覆駆動粒子４２は、駆動燃料成分２０から製作された、核心部の直径がｄ１である駆動燃料核心部４４を有する。さらに図示されるように、駆動燃料核心部４４は、多孔質炭素層でよい緩衝層４６を有する被覆で被覆される。機能的には、この緩衝層４６は、核分裂の反動を弱め、核心部の膨張に順応する。さらにこれらの細孔は、核分裂ガス用の空隙を提供する。被覆は、内部熱分解炭素層４８と、炭化ケイ素（ＳｉＣ）層５０と、外部熱分解炭素層５２も含む。内部熱分解炭素層４８は、照射中に炭化ケイ素層５０を支持し、製造中にＣｌが駆動燃料核心部４４に結合するのを防止し、ＳｉＣを核分裂生成物及びＣＯから保護し、ガス状の核分裂生成物を維持する。炭化ケイ素層５０は、主な耐力部材を構成し、長期貯蔵中にガス及び金属の核分裂生成物を保持する。外部熱分解炭素層５２は、炭化ケイ素層５０の構造的に支持し、圧縮成形するための結合表面を提供し、粒子中に、欠陥を持つ炭化ケイ素層５０を有する粒子に核分裂生成物障壁をもたらす。
【００１９】
図３に示すように、被覆変換粒子が示されており、これを一般に符号５４で示す。図示されるように、被覆変換粒子５４は、変換燃料成分２２から製作された、核心部の直径がｄ２である変換燃料核心部５６を有する。さらに図示するように。変換燃料核心部５６は、緩衝層５８と、内部熱分解炭素層６０と、炭化ケイ素層６２と、外部熱分解炭素層６４とを有する被覆で被覆される。これらの層は、組成及び機能において、上述の被覆駆動粒子４２で対応する層（すなわち緩衝層４６、内部熱分解炭素層４８、炭化ケイ素層５０、及び外部熱分解炭素層５２）と同様である。
【００２０】
図４は、被覆駆動粒子４２及び被覆変換粒子５４を製作するための製造プロセスを示す。より詳細には、被覆駆動粒子４２を製作する場合、最初に、遊離硝酸が中和されるようＨ２Ｏ及びＮＨ３を添加することによりブロス（ｂｒｏｔｈ）として硝酸Ｐｕの高濃度溶液（例えば６００〜１１００ｇ  Ｐｕ／ｌ）を調製する。尿素を添加し、その溶液を１０℃に冷却して、その時点でヘキサメチレンテトラアミン（ＨＭＴＡ）を添加することにより、濃度が約２４０〜２６０ｇ  Ｐｕ／ｌのブロス６６を形成する。滴下カラム６８のニードルオリフィスを通してブロス６６をパルス送出することによって、液滴を生成し、その液滴を８０℃の浴中で加熱してＨＭＴＡの分解からＮＨ３を放出しゲル化を引き起こすことによって、液滴をゲル化する（ゲル化球体７０を生成する）。
【００２１】
引き続き図４では、ゲル化後に、洗浄カラム７２ａ、ｂを使用して、希釈したＮＨ４ＯＨ中でゲル化球体７０を洗浄することにより、構造を安定化し、残留する反応生成物及び有機物を除去する。洗浄カラム７２ｂから、回転式乾燥機７４を使用して、球体を２００℃の飽和空気中で乾燥する。次に、この球体を、７５０℃の乾燥空気を使用してか焼炉７６内でか焼する。か焼炉７６から、焼結炉７８内で、球体を１５００〜１６００℃の純粋なＨ２中で焼結する。テーブル８０及びスクリーン８２を使用して、許容できない球体を廃棄する。ある実施例では、非球面度（すなわち最大直径と最小直径との比）が１．０５未満になるよう制御する。許容可能な球体は駆動燃料核心部４４を構成し、次いでこれを、流動床塗工機８４、８６、８８を使用して被覆する。
【００２２】
図２及び図４を相互参照すると、炭化水素ガスを使用する流動床塗工機８４を使用して、内部熱分解炭素層４８を堆積できることがわかる。同様に、メチルトリクロロシランを使用する流動床塗工機８６を使用して、炭化ケイ素層５０を堆積することができ、炭化水素ガスを使用する流動床塗工機８８を使用して、外部熱分解炭素層５２を堆積することができる。被覆は、１つの塗工機のみ使用する連続プロセスで付着させてもよい。テーブル９０、スクリーン９２、及び浄化カラム９４を使用して、許容可能なサイズ、密度、及び形状の被覆駆動粒子４２を分離する。次いで許容可能な被覆駆動粒子４２を使用して、円筒状の駆動燃料圧縮成形体９６を調製する。より詳細には、被覆駆動粒子４２を、熱可塑性又は熱硬化性マトリックスと共に圧縮成形プレス機９８に配置し、その組合せを円筒状にプレスする。次いでこれらの円筒を浸炭炉１００に入れ、その後、熱処理炉１０２に入れて、駆動燃料圧縮成形体９６を生成する。圧縮成形体は、浸炭炉１００と熱処理炉１０２の間で乾燥塩酸ガスで処理し、それによって圧縮成形体から超ウラン元素及びその他の不純物を除去してもよい。
【００２３】
引き続き図４を参照すると、次に駆動燃料圧縮成形体９６を黒鉛ブロック１０４内に配置して、燃料要素１０６を調製することがわかる。図４及び５を相互参照すると、円筒形の穴１０８が六角形状の黒鉛ブロック１０４内に機械加工されて、そこに円筒形状の燃料圧縮成形体９６が入っていることがわかる。図５に最も良く見られるように、例示的な燃料要素１０６は、この燃料要素１０６全体に均一に分布された、駆動燃料圧縮成形体９６を入れる１４４個の穴を有するものが示されている。さらに、例示的な燃料要素１０６は、この燃料要素１０６全体に均一に分布された変換燃料圧縮成形体１１０を入れるための７２個の穴と、この燃料要素１０６内にヘリウムなどの冷却剤を通すための１０８の冷却チャネル１１２とを含む。その他同様の穴の構成を、燃料要素１０６に使用できることを理解されたい。当業者なら、変換燃料圧縮成形体１１０は、上述の駆動燃料圧縮成形体９６を調製する製造プロセスと同様に調製できることを理解されたい。
【００２４】
次いで駆動燃料圧縮成形体９６及び変換燃料圧縮成形体１１０を入れた複数の燃料要素１０６を、変換のため図１に示す第１の原子炉３８に入れる。本明細書で使用するように、本明細書における変換という用語及びその派生語は、生成物の核が、反応する物質の核とは異なる質量数又は異なる原子番号を有するように原子の核を変化させる任意のプロセスを意味するものとし、核分裂、捕獲、及び崩壊のプロセスであるがこれらに限定されないプロセスを含む。例えば、変換燃料成分中の非核分裂性同位体は、一般に、熱中性子を用い、最初に１回又は複数回の捕獲及び／又は崩壊プロセスを介して核分裂性同位体に変換し、その後、核分裂させることによって、分解することができる。
【００２５】
次に図６を参照すると、例示的な第１の原子炉３８が示されている。方法１１では、モジュラヘリウム反応炉（ＭＨＲ）を第１の原子炉３８として使用することができる。ＭＨＲでは、ヘリウムを反応容器内に循環させて、温度を調節し、その容器から熱を取り出す。次いで取り出した熱を使用して、例えば電気を生成することができる。ヘリウムを冷却剤として使用することは、中性子に対するヘリウムの透過性により有利である。さらに、ヘリウムは化学的に不活性であり、その結果、核及び化学冷却剤−燃料の相互作用が最小限に抑えられる。さらに、ヘリウムは気体状態であり続け、容易に計算され予測される信頼性ある冷却をもたらす。
【００２６】
次に図７を参照すると、燃料要素１０６を、中央の反射材１１４を取り囲んで実質的に環状の配置になるように、第１の原子炉３８内に並べた状態がわかる。より詳細には、図示されるように、燃料要素１０６は、３つの実質的に環状のリング１１６、１１８、１２０になるよう並んでおり、各リング１１６、１１８、１２０は、３６カラムの燃料要素１０６を含んでおり、各カラムは１０個の燃料要素１０６のスタックを有する。
【００２７】
十分な量の核分裂物質が原子炉３８には含まれており、それによって、自立型の臨界的な核分裂反応が開始される。方法１１では、第１の原子炉３８内の物質は、駆動燃料成分２０（図１参照）の核分裂が促進するように、且つこの駆動燃料圧縮成分２０によって捕獲された中性子が減少するように、構成される。より具体的には、第１の原子炉３８は、あるエネルギーバンド内の熱中性子に対する駆動燃料成分２０のいかなる暴露も最小限に抑えるように構成され、すなわち駆動燃料成分２０中のＰｕ２３９が比較的大きい中性子捕獲断面と比較的小さい核分裂断面とを有するようになされている。図８に最も良く見られるように、このエネルギーバンドは約０．２ｅＶから約１．０ｅＶに至る。
【００２８】
方法１１のある実施例では、原子炉３８内の物質は、約０．１ｅＶから約０．２ｅＶに至るエネルギーバンド内の熱中性子に対する駆動燃料成分２０の暴露が最大限になるよう構成される。これを実現するため、駆動燃料成分２０は、中性子捕獲が最小限に抑えられるように、約２７０μｍから約３２０μｍの間の比較的大きい駆動燃料核心部の直径ｄ１（図２参照）を有する球状粒子に形成される。問題のあるエネルギーバンド内の中性子（すなわち約０．２ｅＶから約１．０ｅＶの間の中性子）は、比較的大きい駆動燃料核心部４４の表面に限定され、比較的大きい駆動燃料核心部４４の残りは、約０．１ｅＶから約０．２ｅＶの範囲内のエネルギーを持つ中性子による核分裂が可能な状態である。
【００２９】
引き続き図７を参照すると、燃料要素１０６（図５に示す黒鉛ブロック１０４を含む）は、中央反射材１１４と外部反射材１２２との間に介在させた環状配列として配置されていることがわかる。黒鉛は、核分裂反応からの高速中性子を減速させる。機能的には黒鉛は、燃料、原子炉の構造、及び設備に対する高速中性子の損傷を減少させる。第１の原子炉３８では、黒鉛の質量と燃料の質量との比が比較的高いもの（すなわち１００：１より大きい）を使用して、これらの中性子が駆動燃料成分２０に到達する前に、問題のあるエネルギーバンド内の中性子（すなわち約０．２ｅＶから約１．０ｅＶの間の中性子）を減速させる。さらに、Ｎｐ２３７、Ａｍ２４１、及びＰｕ２４０を含むがこれらに限定されない駆動燃料成分２０及び変換燃料成分２２（図１参照）中の非核分裂性超ウラン元素を使用して、第１の原子炉３８における負の反応度フィードバックを保証し、Ｅｒ１６７又はその他同様の寄生ポイズン（ｐａｒａｓｉｔｉｃ  ｐｏｉｓｏｎ）に代わって可燃ポイズン／親物質として働いて燃焼を延ばすことができる。
【００３０】
次に図１及び７を相互参照すると、駆動燃料成分２０及び変換燃料成分２２は、第１の原子炉３８内に約３年間、在り続ける。毎年、３６カラムで高さ１０ブロックの新鮮な（未反応の）燃料要素１０６がリング１１８に加えられ、リング１１８内に１年間存在していた一部反応済みの燃料要素１０６を、リング１２０に移す。また、リング１２０内に１年間存在していた一部反応済みの燃料要素１０６をリング１１６に移し、リング１１６内に１年間存在していた反応済みの燃料要素１０６を第１の原子炉３８から取り出す。リング１１８からリング１２０に移す間、またリング１２０からリング１１６に移す間、燃料要素は軸方向に組み替えられる。より具体的には、各カラム０−１−２−３−４−５−６−７−８−９の燃料要素１０６は軸方向に組み替えられて、新たなカラム４−３−２−１−０−９−８−７−６−５となる。
【００３１】
次いで引き続き図１及び７を相互参照すると、第１の原子炉３８のリング１１６から取り出された反応済みの燃料要素１０６からの反応済み駆動燃料１２４は、加熱して揮発性要素を蒸発させるベーキングプロセスを使用して、超ウラン元素１２８と核分裂生成物１３０に分離されることがわかる（ブロック１２６）。反応済み駆動燃料１２４は、一般に、約３分の１の超ウラン元素１２８と３分の２の核分裂生成物１３０からなると計算される。さらに図示するように、次いで核分裂生成物１３０を梱包して（ブロック３０）、廃棄物処分場３２に送ることができる。次いで超ウラン元素１２８を変換燃料成分２２と混合して（ブロック４０参照）、被覆変換粒子５４（図３参照）を作製することができ、次いでこれを第１の原子炉３８に導入して３年間滞留させる。
【００３２】
引き続き図１を参照すると、次いで３年間の滞留時間を経た後に第１の原子炉３８から取り出した反応済み変換燃料１３２を、第２の原子炉１３４に導入して、さらに変換させる。反応済み変換燃料１３２の約５／８が超ウラン元素であり、残りは核分裂生成物になると計算される。
【００３３】
図９に示すように、第２の原子炉１３４は、窓１３８を有する封止可能な円筒状のハウジング１３６を含み、陽子ビーム１４０がこの窓１３８を通過してハウジング１３６に入ることが可能なものである。ある実施例で、ハウジング１３６は、適度な熱除去が可能となるように、長さと直径の比が大きくなるよう形成される。陽子ビーム１４０を発生させるため、粒子加速機などの陽子源１４２を設ける。約８００ＭｅＶのエネルギー及び約１０ｍＡの電流を有する陽子ビーム１４０を放出することが可能な１０ＭＷ陽子源１４２を使用することができる。陽子ビーム１４０の典型的なビーム形状は円錐形であり、陽子の動きに垂直な窓１３８での直径は約５０ｃｍである。ハウジング１３６は、封止可能で気密であり、主に高温鋼合金で構成されることが好ましい。破砕標的１４４は、陽子ビーム１４０と相互に作用することを目的として、ハウジング１３６の内部に位置決めされている。破砕標的１４４は、陽子ビーム１４０と破砕標的１４４との衝突に応答して高速中性子を放出する、タングステンなどの関連技術分野で知られている任意の物質で作製することができる。
【００３４】
第１の原子炉３８のように（図６参照）、第２の原子炉１３４（図９に示す）は、ヘリウムを反応容器内に循環させて温度を調節し且つその容器から熱を抽出する、モジュラヘリウム反応炉（ＭＨＲ）でよい。次いで抽出された熱を使用して、例えば電気を生成する。上述の利点の他、期待されるエネルギーを持つ陽子は、本質的にエネルギー損失なしでヘリウムガス中を数キロメートルにわたり移動することができるので、ヘリウムは、第２の原子炉１３４内で使用するのに特に適している。
【００３５】
次に図９及び１０を相互参照すると、反応済み変換燃料１３２（図１参照）を含む六角形の燃料要素１４６は、破砕標的１４４を取り囲む環状配列として位置決めされることがわかる。第２の原子炉１３４で使用される燃料要素１４６は、第１の原子炉３８で使用される上述の燃料要素１０６と同様である。さらに詳細には、燃料要素１４６は、反応済み変換燃料１３２を入れるために機械加工された穴と、ヘリウム冷却剤をブロック内に循環させるためのチャネルとを有する六角形の黒鉛ブロックからなる。
【００３６】
次に図１０を参照すると、燃料要素１４６は、破砕標的１４４を取り囲む実質的に環状の配列として、第２の原子炉１３４内に並んでいることがわかる。中央反射材１４８が、破砕標的１４４と燃料要素１４６との間に介在し、外部反射材１５０が、この燃料要素１４６を取り囲む。さらに図示されるように、燃料要素１４６は、３つの環状リング１５２、１５４、１５６として並んでおり、各リング１５２、１５４、１５６は３６カラムの燃料要素１４６を含み、各カラムは１０個の燃料要素１４６のスタックを有する。
【００３７】
第２の原子炉１３４における核分裂物質の存在は、反応が臨界未満のままであることが確実になるよう制限される。方法１１では、第２の原子炉１３４内の物質は、約１．０ｅＶから約１０．０ｅＶのエネルギーバンド内（図８参照）の中性子による変換燃料成分２２（図１参照）の変換を促進するように構成される。このエネルギーバンド内（すなわち約１．０ｅＶから約１０．０ｅＶ）の熱中性子を、本明細書では熱外中性子と呼ぶ。
【００３８】
これを実現するため、変換燃料成分２２は、その変換燃料核心部の直径ｄ２（図２参照）が約１３０μｍから約１７０μｍの間にある比較的小さく実質的に球状の粒子になるよう形成して、変換燃料成分２２の表面積を最大限にし、それによって熱外中性子を使用する変換を増大させる。あるいは、希釈した２５０μｍの変換燃料核心部５６（１つの核心部当たり、未希釈の１５０μｍの核心部と同量の変換燃料成分２２を有する）を使用して、粒子の製造可能性を高めつつ１５０μｍの核心部と同じ効果を実現することができる。第１の原子炉３８と第２の原子炉１３４とでは、いずれも同じ被覆変換粒子５４（図３参照）を使用する。
【００３９】
引き続き図１０を参照すると、燃料要素１４６（黒鉛ブロックを含む）は、中央反射材１４８と外部反射材１５０との間に介在する実質的に環状の配列として配置されることがわかる。第２の反射材１３４中の黒鉛は、破砕標的１４４からの高速中性子を減速させる。黒鉛の付随するある利益とは、原子炉の構造及び設備に対する高速中性子の損傷を防止することである。第２の原子炉１３４では黒鉛の質量と燃料の質量との比が比較的低いもの（すなわち１０：１未満）を使用して、熱外中性子による変換燃料成分２２の変換を増大させる。
【００４０】
引き続き図１０を参照すると、第１の原子炉３８からの反応済み変換燃料１３２は、約４年間、第２の原子炉１３４内に存在し続ける。１・（１／３）年ごとに、１つ又は複数の第１の原子炉３８から得た反応済み変換燃料１３２を含む、１０個の燃料要素１４６のスタックをそれぞれ有する３６カラムの燃料要素１４６を、第２の原子炉１３４に追加する。方法１１のある実施例で、第２の原子炉１３４は、４つの第１の原子炉３８からの反応済み変換燃料１３２を受け取るように寸法決めされ、これら第１の原子炉３８は、５つの大型軽水炉からの使用済み燃料全てを受け取るように寸法決めされる（すなわち第１の原子炉３８のそれぞれは、１．２５個の大型ＬＷＲからのほぼ全ての使用済み燃料を受け取るように寸法決めされる）。３６０の燃料要素１４６を、最初に第２の原子炉１３４のリング１５８に導入する。約１・（１／３）年間、リング１５６内に存在していた燃料要素１４６を、上述のように軸方向に組み替えてリング１５４に移す。約１・（１／３）年間、リング１５４内に存在していた燃料要素１４６を、軸方向に組み替えながらリング１５２に移し、約１・（１／３）年間、リング１５２内に存在していた燃料要素１４６を、第２の原子炉１３４から取り出す。第２の原子炉１３４から取り出した燃料要素１４６は、超ウラン元素を約１／８と、核分裂生成物を７／８含むと計算される。次いでこの物質を廃棄物処分場３２に直接送る。変換燃料の球状粒子を、不透過性のセラミック物質で被覆し、それによって処理済みの変換燃料を廃棄物処分場３２に閉じ込める。計算によれば、上述の方法１１は、Ｐｕ２３９などの核分裂超ウラン元素の全て、及びＬＷＲ使用済み燃料中に存在する残留超ウラン元素の９５％以上を消滅できることが示される。
【００４１】
本明細書において図示され且つ詳細に開示される、放射性廃棄物を分解するための特定のシステム及び方法は、本明細書で前に述べた目的を実現し且つ利点を得ることが十分可能であるが、それらは現時点で好ましい本発明の実施形態の単なる例示であり、添付の特許請求の範囲に記載される事項以外に本明細書に示す構成又は設計の詳細に限定するものではないことを理解すべきである。
【図面の簡単な説明】
【００４２】
【図１】軽水炉からの使用済み燃料を処理するための方法を示す、機能的ブロック図である。
【図２】被覆された駆動粒子の中心に沿った断面図である。
【図３】被覆された変換粒子の中心に沿った断面図である。
【図４】燃料要素を製作するためのプロセス図である。
【図５】図４の線５−５に沿って見られる燃料要素の断面図である。
【図６】臨界的な自立型核分裂反応を主導するためのモジュラヘリウム反応炉（ＭＨＲ）を示す図である。
【図７】図６の線７−７に沿って見られる断面図である。
【図８】中性子エネルギーに対する、超ウラン元素廃棄物１００原子の９５％消滅による正味の中性子生成を示すグラフである。
【図９】臨界未満の加速機により推進される変換反応を進めるための、モジュラヘリウム反応炉（ＭＨＲ）を示す図である。
【図１０】図９の線１０−１０に沿って見られる断面図である。
【図１】
2006516160.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
2006516160.tif 000009
【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【手続補正書】
【提出日】平成17年11月21日(2005.11.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
使用済み燃料を、少なくとも１種の核分裂性同位体を含む第１の成分と、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む第２の成分とを含む、各成分に分離する工程と、
前記分離した第１及び第２の成分を原子炉に配置する工程と、
前記原子炉内で、臨界的な自立型核分裂反応を開始させて、前記第１の成分の少なくとも一部を変換し、反応した第１の成分及び反応した第２の成分を生成する工程と、
前記反応した第１の成分を、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む超ウラン元素画分を含む各画分に分離する工程と、
前記超ウラン元素画分を前記原子炉に再導入して、さらに変換する工程と、
前記反応した第２の成分を、破砕標的からある間隔を空けて位置決めする工程と、
前記反応した第２の成分を、前記破砕標的からの中性子により変換する工程と
を含む、原子炉からの使用済み燃料を変換するための方法。
【請求項２】
前記第１の成分がプルトニウム２３９を含む、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
約０．２ｅＶから約１ｅＶの間のエネルギー領域において前記プルトニウム２３９による中性子捕獲が最小限に抑えられるように、前記第１の成分を、約２７０μｍから３３０μｍの間の直径を有する実質的に球状の核心部に形成する工程をさらに含む、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記核心部をセラミックコーティングで被覆する工程をさらに含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
使用済み燃料を、少なくとも１種の核分裂性同位体を含む第１の成分と、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む第２の成分とを含む、各成分に分離するための手段と、
臨界的な自立型核分裂反応中、前記分離した第１及び第２の成分を収容するための第１の原子炉であって、前記反応が、前記第１の成分の少なくとも一部を変換し、反応した第１の成分及び反応した第２の成分を生成する第１の原子炉と、
前記反応した第１の成分を、少なくとも１種の非核分裂性超ウラン元素同位体を含む超ウラン元素画分を含めた各画分に分離して、前記第１の原子炉内でさらに変換させるための手段と、
前記反応した第２の成分を収容するための第２の原子炉と、
前記第２の原子炉内に配置された破砕標的と、
前記破砕標的と相互に作用する陽子ビームを発生させて、前記反応した第２の成分を、前記破砕標的からの中性子により変換するための手段と
を含む、原子炉からの使用済み燃料を変換するためのシステム。