(57)【要約】本発明は、発熱気相反応を行う次のような多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）に関する。すなわちこのジャケット管反応装置は、気化冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーン（Ｉ）と、循環冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーン（ＩＩ）と、場合によってはそのほかのゾーン（ＩＩＩ、ＩＶ）とを持つ。このジャケット管反応装置の特徴は、気化冷却によって動作する反応ゾーン（Ｉ）が第１の反応ゾーンを形成し、この反応ゾーンに、気化冷却により動作するもう１つの反応ゾーン（ＩＩ）、または循環冷却により動作する１つの反応ゾーン（ＩＩ）が接続されていることである。これにより、反応が最も激しく行われる反応開始時に、正確に制御可能な温度で、かつとくに反応装置断面全体にわたって一定な温度で、強い冷却が行われる。またつづいて、循環冷却によって動作する再冷却ゾーンでは、熱媒を全体的には対向流として導くことにより、反応ガスの継続的冷却が得られる。
2006513839.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
発熱気相反応を行う多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）において、すなわち気化冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーン（Ｉ）と、循環冷却によって動作する少なくとも１つの反応ゾーン（ＩＩ）と、場合によってはそのほかのゾーン（ＩＩＩ、ＩＶ）とを持つ上記のジャケット管反応装置において、気化冷却によって動作する反応ゾーン（Ｉ）が第１の反応ゾーンを形成し、この反応ゾーンに、気化冷却により動作するもう１つの反応ゾーン（ＩＩ）、または循環冷却により動作する１つの反応ゾーン（ＩＩ）が接続されていることを特徴とする、上記の多槽型ジャケット管反応装置。
【請求項２】
気化冷却により動作する当該反応ゾーンに生じる蒸気の圧力と、そのゾーンで飽和蒸気温度として生じる熱媒温度とが制御可能であることを特徴とする、請求項１に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項３】
気化冷却により動作する少なくとも１つの反応ゾーン（Ｉ）における熱媒が水であって、その蒸気が、一般に用いられている蒸気システムに直接流出することを特徴とする、請求項１または２に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項４】
気化冷却により動作する反応ゾーン（Ｉ）に直接接続された少なくとも１つのゾーン（ＩＩ、ＩＶ）が、同じ熱媒を用いて動作することを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項５】
当該ゾーン（Ｉ、ＩＩ、ＩＶ）が熱媒側でたがいにつながっていることを特徴とする、請求項４に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項６】
蒸気として排出された熱媒に対し、当該反応ゾーン（Ｉ）につながるゾーン（ＩＩ〜ＩＶ）を通じて、液体の熱媒を補充可能であることを特徴とする、請求項５に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項７】
気化冷却により動作する反応ゾーン（Ｉ）の少なくとも１つが、蒸気ドラム（４２）と接続されていることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項８】
蒸気ドラム（４０）が当該反応ゾーン（Ｉ）より上に配置され、両者の間における気化性熱媒の循環は、重力によってのみ行われることを特徴とする、請求項７に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項９】
蒸気として排出された熱媒を補充する液体の熱媒を蒸気ドラム（４２）に供給できることを特徴とする、請求項７または８に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項１０】
蒸気ドラム（４２）が熱媒供給のための噴霧添加装置を備えることを特徴とする、請求項９に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項１１】
蒸気として排出された熱媒を補充する液体の熱媒が、冷却ゾーン（ＩＩＩ）を通じて供給可能であることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（９０、１３０）。
【請求項１２】
循環する熱媒の分流によって運転されるインジェクターポンプ（８６）を経由して、熱媒供給が行われることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（９０、１３０）。
【請求項１３】
少なくとも１つのゾーン（Ｉ〜ＩＶ）が、熱媒の供給および／または排出のため、反応装置ジャケット（４）の内側に少なくとも１つのリング状流路（３０、３２、３４、３６）を備えることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項１４】
リング状流路（３０）が、反応装置内部に対しそれを取り囲んで連続する開口部を持つことを特徴とする、請求項１３に記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項１５】
少なくとも１つのゾーン（Ｉ〜ＩＶ）が、熱媒の供給および／または排出のため、反応装置ジャケット（４）を囲むリング状の配管（６６、６８、１０４、１０６、１１２、１１４）を少なくとも１つ備え、この配管は、ジャケット円周上に規則的に分布する接続管ソケット（７０、７２、１０８、１１０）を経由して、ジャケット内部と接続されていることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（６０、９０）。
【請求項１６】
接続管ソケット（７０、７２、１０８、１１０）の少なくとも一部が、スロットル開口部（７３）を備えることを特徴とする、請求項１５に記載の多槽型ジャケット管反応装置（６０、９０）。
【請求項１７】
少なくとも１つのリング状配管（６６、６８、１０４、１０６、１１２、１１４）が、内部に設けられたリング状流路（３０、３２、３４、３６、１１６，１１８）に接続されていることを特徴とする、請求項１５または１６と、請求項１３に併せて記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項１８】
リング状の配管（１０４、１０６）が、内部に設けられた当該リング状流路（３４、３６）と、リング状の分配流路（１２０、１２２）の多数のスロットル開口部（１２４、１２６）を経由してつながっており、この分配流路は、リング状配管およびリング状流路に接続され、やはり反応装置ジャケット（４）の内部に設けられていることを特徴とする、請求項１７に記載の多槽型ジャケット管反応装置（９０）。
【請求項１９】
循環冷却によって動作するゾーン（ＩＩ）の少なくとも１つが、当該熱媒回路のバイパス回路内部にあるクーラー（２２）を備えることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項２０】
クーラー（２２）に、制御可能なバイパス（１００）が並列接続されていることを特徴とする、請求項１９に記載の多槽型ジャケット管反応装置（９０）。
【請求項２１】
少なくとも１対の順次つながるゾーン（Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ）がたがいに熱絶縁されていることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項２２】
少なくとも１対の順次つながるゾーン（Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ）が、分離板（２８）によってたがいに分離され、この分離板は反応装置ジャケット（４）と、膨張コンペンセーター（７４）を介して半径方向の膨張応力を緩和する方法で、連結されていることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項２３】
ゾーン（Ｉ、ＩＩ、ＩＩＩ、ＩＶ）の少なくとも１つの熱媒入口末端に、当該熱媒の予熱蒸気を供給する供給管（７６）が設けられていることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【請求項２４】
熱媒流が、循環冷却により動作する少なくとも１つのゾーン（ＩＩ、ＩＩＩ）において、全体的に見るとプロセスガス流の対向流として流れることを特徴とする、前記各請求項のいずれかに記載の多槽型ジャケット管反応装置（２、６０、９０、１３０）。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、請求項１の種類概念に記載する発熱気相反応を行うための多槽型ジャケット管反応装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
すでにＤＥ１００２１９８６Ａ１は、高い反応熱をともなう酸化プロセスの場合、反応ガス混合物の着火リスクへの対処に関連して、反応管にそって希望の温度管理を次のように行うことを意図している。それは、当該多管反応装置の熱媒側を、分離板によって２つの順次続くゾーンに区分し、一方のゾーンを、熱吸収によって気化する熱媒を用いる気化ゾーンとして運転するというものである。ジャケット管反応装置の場合この種の運転は、ＥＰ０５３２３２５Ｂ１によって原理的に知られている。これは酸化エチレンの回収に関するもので、比較的低い温度で行われるプロセスである。したがって熱媒としては水が用いられる。当該反応装置は反応ゾーンをただ１つ備え、この反応ゾーンには、さらに水が貫流する再冷却ゾーンが接続されている。
【０００３】
ＤＥ１００２１９８６Ａ１（上記参照）では、反応装置入口が下側にあるとき、反応が最も激しく行われる第１のゾーンは、循環冷却によって運転される。ここで熱媒は上方に続く気化ゾーンと同じ熱媒を用い、循環ポンプによってクーラーを貫流するが、反応装置内ではガス入口を離れるにつれて加熱される。しかしクーラーや循環ポンプを用いない気化ゾーンでは、必然的に一定の熱媒温度を生じ、これは第１のゾーンの熱媒温度に相当する。気化ゾーンで生じた蒸気は、分離器（蒸気ドラム）で未気化熱媒から分離され、未気化熱媒は第２のゾーンの開始個所に戻される。気化した熱媒は、外部から第１のゾーンに供給される液体熱媒によって補充される。
【０００４】
他方では、たとえば無水マレイン酸からのブタンジオールまたはテトラヒドロフランの回収のようなプロセス、とくに水素添加プロセスがある。そしてまた、たとえば酢酸、メタノール、酸化エチレンの生成、すなわち合理的な実施のために、開始時にかならず温度の正確な遵守が求められる生成のようなプロセスがある。このようなプロセスは、循環冷却システムによっては、循環量を極端に大きくしても、またそれに応じて透視コストと運転コストを高くしても、たとえばＰＣＴ出願の２００２年１２月１２日付ＰＣＴ／ＥＰ０２／１４１８７が意図するような、考えられるあらゆる促進措置によっても、達成できない。さらには反応温度が低いので、クーラーを経由して水蒸気発生を用いる排熱を行うには、温度差が小さいので、非常に大きな冷却面積と、それにともなう高い投資コストが必要になろう。にもかかわらずいわゆる蒸気は、温度が低いため、またそれに対応して圧力が低いため、比較的価値が少ないであろう。
【発明の開示】
【０００５】
本発明はその対策を得ようというものである。したがって本発明の課題は、発熱気相反応プロセスのため合理的に動作するジャケット管反応装置として、比較的低い温度であっても当初からその温度を正確に遵守しながら動作できる同装置を得ることである。
【０００６】
本発明はこの課題を、請求項１の諸内容により決定的に解決する。請求項１を出発点とする有利な発展形を、従属請求項に記載した。
【０００７】
第１の反応ゾーンを気化ゾーンとして形成することにより、反応開始の時点で、非常に正確に制御可能な温度、かつとくに加熱表面負荷が非常に高いときでも管束断面全体にわたって完全に一定な温度を遵守することができる。それだけでなくクーラーが循環ポンプ―修理と整備に比較的手間のかかる部品―とともに不要となる。そこに生じる蒸気（通常は水蒸気）は直接採取できるので圧力が高く、熱力学的に価値が高い。この蒸気の圧力によれば、蒸気の温度と、当該反応ゾーンにおける２相混合物の温度とを、簡単な方法で非常に正確に制御できる。
【０００８】
接続された再反応ゾーンが同じ熱媒を用いて運転されるならば、その中間にある分離板の正確な密封は不要となる。循環ポンプで気化が生じないように、このゾーンにおける熱媒圧力をさらに大きく保つ必要がある場合でも、不要である。もし望ましければ、意図的に両者のゾーンをたがいにつながるものとすることができる。こうしてたとえば第１の反応ゾーンから排出された蒸気を補充する熱媒を、接続されたゾーンを経由して供給し、供給された熱媒を同時に加熱することができる。当該再反応ゾーンは、とくに反応ガス出口に行くにつれて、そこに供給される熱媒によって強く冷却される。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
下記に図面を用いて、いくつかの実施例をさらに詳しく説明する。
【００１０】
図１に示すジャケット管反応装置２は、直立型の円筒形反応装置ジャケット４を備え、このジャケットは、中空円筒形―ここでは外側と内側の境界線を点線で表すのみ―の反応管束６を囲む。この管束６は、２つの管板８および１０の間に伸び、そこで密封されている。管板８および１０は、―ここでは上側の―ガス入口フード１２と、ガス出口フード１４に覆われている。これらのフードは、パイプソケット１６および１８を経由してプロセスガスを供給、排出するためのものであって、このプロセスガスが、管束６の管の中で、そこに存在する触媒充填物によって反応する。そこに生じる反応熱を排出するため、そして各プロセスに希望の状態で管壁温度を制御するため、これらの管は、反応装置ジャケット４内部において、主として液体の熱媒に囲まれている。この熱媒が、管から吸収した余剰熱を外部に排出する。そのため熱媒は、通常は循環ポンプ（図に示す循環ポンプ２０）を用いて、一方では反応装置ジャケットを通過させ、他方ではクーラー（図に示すクーラー２２）を通過させて循環させる。このクーラーでは、そこで排出された熱により水蒸気が得られる。当該反応装置ないし反応装置部分で、熱移動を改善するため、乱流の熱媒流が得られるよう、そして各管にそって希望の温度プロフィールが得られるよう、反応装置ジャケット４の内部にそらせ板（図に示すそらせ板２４および２６）を設ける。これらのそらせ板は、これらの管の少なくとも主要な部分が貫通し、またリング状のそらせ板とディスク状のそらせ板がたがいに交代するものとする。しかしこれらのそらせ板は、反応装置断面上にわたって希望の流れ分布を得るため、これらの管の周囲、および／またはこれらの管の間に、さまざまな断面の通過口（いわゆる分流開口部）を備え、また場合によっては振動に対抗して管を支持するために用いることができる。クーラーは図示のように、かつ循環ポンプ２０と反応装置２を含むメイン熱媒回路のバイパス回路に、しかもバルブ制御された同バイパス回路に配置することができる。そしてこれにより、クーラーを経由して排出される熱量と、反応装置に生じるプロセス温度を制御することができる。流入、流出する熱媒は、反応装置円周にそってできるだけ均一な配分が得られるよう、反応装置における熱媒の排出と供給は、反応装置ジャケット４に接するリング状流路を経由して行われる。希望のプロセス温度制御等々を得るためのこれらの措置は、今日ではすべて通常行われていることである。同様に通常行われていることとして、管全長にわたってさらに効果的な温度制御を行うため、循環する熱媒の一部を、管全長上の中間箇所に追加されたリング状流路を経由して取り出し、そして／または供給する。あるいは熱媒のバイパス（Ｂｙｐａｓｓ）を設ける。あるいは多かれ少なかれ密封性を持つ分離板を用いて、反応装置を複数の順次続くゾーンに区分し、これらゾーンそれぞれに専用の熱媒回路を設ける。このことは、たとえばＤＥ‐Ａ‐２２０１５２８ないしＷＯ９０／０６８０７に記載されている。
【００１１】
本発明は図１の場合、反応装置２を通過するプロセスガスにとって第１の反応ゾーンＩを、気化冷却により運転する。しかしそれに続く第２の反応ゾーンＩＩは、従来型の方法により循環冷却によって動作する。両者のゾーンＩとＩＩは、分離板２８によってたがいに分離され、同様にして両者の冷却システムもたがいに分離されている。このような冷却システムでは高い圧力が生じるため（たとえば２９０℃熱水の蒸気圧は約７０ｂａｒ、１９０°熱水でも蒸気圧は１５ｂａｒ）、管板と反応装置ジャケットは比較的強く形成される必要がある。しかしリング状流路（この図ではリング状流路３０、３２、３４、３６）は反応装置ジャケットの内部に敷設するのが合目的であって、そこでは流路が大きい圧力差にさらされることはない。それに対応してリング状流路（この図ではリング状流路３０）を、従来型のリング状流路とは異なって、ジャケット内部に対しそれを囲んで連続する開口部を持つものとすることができる。
【００１２】
反応ゾーンＩに生じる蒸気は、蒸気・水混合物として、相応の容積を持つ立ち上がり管３８を経由して、反応装置２の上に設けられた蒸気ドラム４０に導かれる。蒸気はこの蒸気ドラムから、無段階制御可能なバルブ４２を備える蒸気管４４を通って、たとえば一般に用いられる蒸気システムに排出される。したがってバルブ４２を介して、反応ゾーンＩ全体を支配する熱媒温度を、非常に正確に制御できる。蒸気ドラム４０で蒸気部分を除去された水は、立下り管４６とリング状流路３２を経由して、反応装置ジャケット４の中に戻る。この循環は重力のみによって維持される。蒸気を含む熱媒は管３８を通って上昇する。この熱媒が上に運ばれるのは、熱媒が蒸気を含むとそれだけ比重が小さくなるからである。
【００１３】
蒸気ドラム４０から蒸気として排出された熱媒は、供給管４８を経由して蒸気ドラムに供給される供給水によって、継続して補充される。この供給水を蒸気ドラムで、析出された蒸気の一部により予熱することができ、この蒸気はそのとき凝結する。この場合供給水を、知られた方法で噴霧添加装置（ここには図示しない）により噴霧添加することができる。立下り管４６に流入する水がこの領域を過冷却するのを防止するためである。液相から蒸気を完全に分離するため、蒸気ドラム４０にもう１つの専用の分離器を設けることができる。この分離器は、最も単純な場合、１つまたは複数のそらせ板からなるものとする。蒸気ドラムのこれに対応する形状はよく知られており、ここでこれ以上説明の必要はない。
【００１４】
分離板２８が完全に密封性のものであれば―管の周りの密封は、たとえば管が貫通する領域で管をバルジ加工することによって得られる。詳細はＤＥ‐Ａ‐２２０１５２８参照―、両者の反応ゾーンＩおよびＩＩを、それが望ましければ異なる熱媒を用いて運転することができる。しかし通常の場合は同じ熱媒、とくに水が選択される。そうすれば熱媒の蒸気をただちに、場合によってはスロットリングした後、一般に用いられている蒸気システムに導くことができる。
【００１５】
管板８の近くでは、第１の反応ゾーンＩで生じる蒸気・水混合物の一部がまず、流入する反応ガスを迅速に反応温度まで加熱するのに用いられる。反応ゾーンＩを気化ゾーンとして形成することにより、反応が最も激しく行われる反応開始時に、精密な温度制御による最適な冷却がこのゾーンで得られる。他方後続の反応ゾーンＩＩでは、そこで同じ熱媒を用いて動作される場合でも、温度は低下し、プロセスガス出口に向かって温度傾斜が生じ得る。これは、循環ポンプ２０を経由して搬送される熱媒が、クーラー２２を経由して搬送される分流によって冷却されるためである。ゾーンＩＩにおけるこの運転状態は、両者のゾーンＩおよびＩＩが、熱媒側でたがいにつながっている場合でも起こり得る。これを次に図２を用いて説明する。
【００１６】
図２は図１の反応装置２とほぼ同様に形成された反応装置６０を示すが、ただし次の点が基本的に異なる。すなわちここで両者の熱媒回路は、循環ポンプ２０の入口側から立ち上がり管３８につながる管６２を経由して、意図的に接続されている。そして反応ゾーンＩで気化により失われた熱媒は、供給管６４を経由して反応ゾーンＩＩの熱媒回路に（より正確にいえば循環ポンプ２０の前で、または―点線で示したように―同ポンプの後で）供給された熱媒によって補充される。こうして供給された熱媒は、ゾーンＩＩにおいて冷却を促進するが、この熱媒自体は希望の方法で加熱される。同様に蒸気ドラム４０でも大きな温度差が防止され、蒸気ドラムから管４６を通って戻る熱媒が過冷却される可能性はない。
【００１７】
本図および以下の図に記載の部品のうち、図１の部品と同様なものは、同じ参照記号をつける。
【００１８】
図２に示すように、いずれにせよゾーンＩにおいては、図１に示した内側のリング状流路３０および３２と同様なリング状流路は、それが望ましければ省略される。そのため反応装置ジャケット４に対する熱媒供給と排出は、ゾーンＩにおいては、反応装置ジャケットを囲むリング状の配管６６および６８を経由して行われる。この配管は、周囲を囲んで分布する複数の半径方向接続管７０および７２を経由して、ジャケット内部と接続されている。配管６６および６８と、管ソケット７０および７２とは、耐圧性上の理由から断面を円形にするのが合目的である。これらは必要な場合、図では管ソケット７０に示すように、流れの配分をさらに正確にするため、スロットル個所７３を設けることができる。
【００１９】
図２は、反応装置ジャケット４と反応装置ジャケットに接する管束６との熱膨張の差を補償するため、分離板２８をどのように懸架するかを示す。この補償は、金属版リングの縁を直角に曲げた形の膨張コンペンセーター７４を用いて行う。同図はまた、分離板２８の上で、蒸気を供給するリング状のスパージャー管７６をどのように配置するかを示す。このスパージャー管は、反応装置の起動段階のまだ反応開始前に、ゾーンＩを予熱できるようにするのに効果的である。
【００２０】
ゾーンＩ内部では管束６の管が、振動に対して安定するよう、支持板または支持格子など７８によって支持されているが、これが熱媒の通過を大きく妨げることはない。図２の反応ゾーン２ではリング状流路３４および３６が、それぞれ複数の軸方向に順次並ぶウィンドウ開口部８０を経由してジャケット内部に接続され、希望の流れ分布を得ている。
【００２１】
図３の反応装置９０が図２の反応装置６０と第１に異なるのは、循環冷却によって動作する第２の反応ゾーンＩＩに、もう１つの冷却ゾーンＩＩＩが続く点である。冷却ゾーンＩＩＩにおいては、求められている反応はもはや生じない。むしろこのゾーンでは、とくに敏感な反応生成物の場合、迅速に反応温度以下となることによって、反応プロセスの迅速な終了を得ることが求められている。この理由から冷却ゾーンＩＩＩ内部の管は、通常は触媒充填物を含まない。これらの管には不活性材料を充填することができるが、それを行うのはとくに、これらの管が反応管の直接延長部を形成する場合、またはチューブラークーラーでそれ自体知られている金属またはセラミックス製の何らかの組み込み物、たとえばらせん状ワイヤまたはセラミックス体などを備えて、ガス流の乱流化を促進する場合である。
【００２２】
図示の例では、冷却ゾーンＩＩＩが反応ゾーンＩＩにフランジ付けされている。すなわち冷却ゾーンＩＩＩの管は、２つの比較的密着した管板９２および９４によって、反応ゾーンＩおよびＩＩの反応管から分離されている。したがって冷却ゾーンの管の個数、直径、ピッチを、反応管の個数、直径、ピッチと異なるものとし、またジャケット直径さえ異なるものとすることができる。このような再冷却装置は、本来の反応装置よりも含まれる管数が少ないことがしばしばである。しかし冷却ゾーンＩＩＩの管が反応管の直接の延長部を形成するならば、ゾーンＩＩとＩＩＩとを、分離板２８に類似する分離板によってたがいに分離されたものとすることができる。
【００２３】
図３の例で熱媒供給は、インジェクターポンプ９６を経由して冷却ゾーンＩＩＩへと行われる。供給された熱媒は、ただちにこの冷却ゾーンで加熱され、その後冷却ゾーンから反応ゾーンＩおよびＩＩの熱媒回路に達する。インジェクターポンプ９６は、冷却ゾーンＩＩＩを出る熱媒のうち、バルブ９８を介して制御可能な部分を用いて運転される。場合によってはこのインジェクターポンプを省略できるが、他方ではこのポンプを、循環ポンプ２０に類似する機械的ポンプに代えることもできる。必要であれば、冷却ゾーンＩＩＩへの熱媒入口に、図示のように熱交換器９９、とくにクーラーを前置することもできる。
【００２４】
図３の例では図２と異なって、冷却ゾーンＩＩＩを経由して供給される熱媒のゾーンＩＩの回路への流入は、循環ポンプ２０の入口側で、たとえばゾーンＩへの管６２も接続されているところで行われる。したがってゾーンＩＩの熱媒回路には、クーラー２２に並列接続された、バルブ制御可能なバイパス１００が設けられている。このようなバイパスは、ＰＣＴ出願、２００２年１２月１２日付けＰＣＴ／ＥＰ０２／１４１８９に詳しく記載されている。このようなバイパスはとくに、そのときどきにクーラー２２を経由して排出される熱量にかかわりなく、循環ポンプのポンプ出力を一定にするとともに、反応装置内の流れ状態も一定にすることを可能にしようというものである。図示の例の場合、クーラー２２とバイパス１００を通過する各熱媒分流は、共通の３ポート切り替え弁１０２によって交代に制御可能である。
【００２５】
図２のそのほかのバリエーションとして、図３では、反応ゾーンＩＩの外部（訳注：原文に「内部」とあるのを訂正）にも、反応装置ジャケット４の周りを囲むリング状の配管１０４および１０６（訳注：原文に「１０５」とあるのを訂正）を、同ゾーンの内部に設けたリング状流路３４および３６に追加して設けている。配管１０４および１０６は、接続された接続管ソケット１０８および１１０と同様に適合された断面を持つものとすることができ、熱媒の流入、流出の均一化に用いられる。類似のリング状配管１１２および１１４を、冷却ゾーンＩＩＩの内部に設けられたリング状流路１１６およびＩ１８に追加して、同ゾーンに設けることもできる。
【００２６】
ゾーンＩＩにおける流れ分布をさらに改善するため、リング状流路３４および３６に対する熱媒の流出、流入を、リング状の分配流路１２０および１２２を経由して行う。これら分配流路は、リング状流路に後置または前置されて、同様に反応装置ジャケット４の内部に設けられ、リング状流路３４および３６とは、スロットル開口部１２４または１２６を経由してつながっている。
【００２７】
また図３は、もう１つの例としてゾーンＩに、図２にも記載のスパージャー管７６に加えて、分離板２８の断熱被覆１２８を示す。
【００２８】
図４に示す反応装置１３０（外観のみ示す）は、図３の反応装置９０と次の点で異なる。すなわち、たとえばバイパス１００といった追加的細部をいくつか欠くことを除けば、第１の反応ゾーンＩの前に、反応装置に流入するプロセスガスのための予熱ゾーンＩＶをもう１つ設けている点である。反応装置１３０の右側に、反応装置中で反応装置全長Ｌにそって得られる熱媒の温度推移を、グラフで表した。記載のように熱媒の温度は、ゾーンＩＶではプロセスガス入口における初期値Ｔ１から継続して上昇し、気化ゾーンＩにおける一定温度Ｔ３より若干低い数値Ｔ２となる。この気化ゾーンで反応が始まり、ただちに最も激しく、大きな反応熱をともないながら反応が行われる。その後ゾーンＩＩで反応は次第に消滅し、熱媒温度はＴ３より低い数値Ｔ４から連続的に降下して、数値Ｔ５となる。この数値は同時に冷却ゾーンＩＩＩのプロセスガス入口における熱媒温度を形成する。最後のゾーンでは温度が連続的に降下し、熱媒の供給温度に近い数値Ｔ６となる。
【００２９】
ゾーンＩ〜ＩＩＩにおいては、このような温度推移が、すでに反応装置２、６０、９０に関連して説明した方法により得られる。ゾーンＩＶはやはり熱媒循環システムを備えるが、このシステムはプロセスガス流に熱を供給する。そのため、当該循環ポンプ１３２へのバイパス回路において、上記ドラム４０内部の熱交換器１３４により加熱された熱媒―ゾーンＩ〜ＩＩＩにおける熱媒と同じもの、または異なるもの―が、ゾーン４のガス出口末端にあるリング状流路１３６を経由して、反応装置ジャケット４の中に流入し、ゾーンＩＶのガス入口末端にあるリング状流路１３８を経由して流出し、全体的に見ると、ゾーンＩＶの内部ではプロセスガス流に対する対向流となって動く。そのほかのゾーンの場合と同様、管束６の触媒管はゾーンＩＶを貫通し、この場合ゾーンＩＶは、分離板２８に類似する分離板によって、ゾーンＩから分離されている。他方でゾーンＩＶとゾーンＩとは、隣接する管板によってたがいに分離されたものとすることができる。この場合ゾーンＩＶとＩとは、異なる管直径および／または配置を取ることができる―とはいえそのようなものを使用してよい場合はまれである。こうしてゾーンＩＶ内部の管は、プロセスガス以外何も入れないものとすることができ、触媒または不活性物質を充填し、乱流化を促進する組み込み物を備えるなどすることができる。これらは冷却ゾーンＩＩＩ内部の管と同様である。
【００３０】
図１に記載するゾーンＩＩの熱媒回路の場合と同様、ゾーンＩＶにおいて熱交換器１３４を経由して流れる熱媒の分流は、バルブ１４０により制御可能である。ゾーンＩ〜ＩＩＩの熱媒回路は、図示のように接続状態とすることができるが、こうしなければならないというわけではない。接続する場合、気化によって失われた熱媒を補充するための供給を、図３に記載のように冷却ゾーンＩＩＩを経由して行うことができる。接続しない場合、図１に記載のように、たとえば蒸気ドラム４０を経由して、気化ゾーンＩの熱媒回路に供給を行うことができる。
【００３１】
それほど敏感でないプロセスの場合、図４に示すゾーンＩＶのような専用の予熱ゾーンを省くことができる。この場合、プロセスガスがゾーンＩに流入するとき、同ゾーンの熱媒側からこのプロセスガスを予熱する。そのために、同ゾーンの管板８（図１）の下にある蒸気クッションを用いることもできる。
【００３２】
上記の説明は、本質的部品それぞれだけに限られる（訳注：「限られない」の誤りかもしれないが、原文通りに翻訳）。これら部品の配置もまた、さまざまな変化形が可能である。ここに記載した管板または分離板のいずれか、またはそれらすべては、ＤＥ１９８０６８１０Ａ１に記載のように、熱絶縁されたものとすることができる。これは、とくに反応ゾーンＩで、接続された各ゾーンの影響を受けない熱媒温度を、一貫して得るためである。
【００３３】
各ゾーンでの全体的な熱媒流は、プロセスガス流に対してかならずしも一貫して反対方向である必要はない。プロセスガス流自体は、上記の実施例とは異なるが、下から上に向かって反応装置を通過することもできる。下から上に向かうガス流案内は、本発明と組み合わせるとたしかに利点がある。なぜならば蒸気ドラムは通常―横位置であれ中央位置であれ―反応装置より上に配置され、蒸気ドラムにつながる当然非常に大きな容積の立ち上がり管―たとえば図１に記載の立ち上がり管３８―は、短く抑えるのが合目的だからである。図１〜４においてはその点が模式的に図示されているが、それとは反対に循環ポンプとクーラーは、キャビティの傾向に対処するため、床面に配置されるのが一般的である。
【００３４】
もしそれが望ましければ、反応ゾーンＩおよびＩＩに加えて、さらに気化冷却により動作する、あるいは気化冷却なしで動作する反応ゾーンなどを設けることができる。
【図面の簡単な説明】
【００３５】
【図１】模式的な縦断面図であって、本発明によるジャケット管反応装置の１つの実施形態。プロセスガス流に関しては最初のゾーン、いわゆる気化ゾーンと、それに続くゾーン、すなわち熱媒循環によって動作する再反応ゾーン。また接続された各部品を、単に回路図として併せ示す。
【図２】上記と同様なジャケット管反応装置であるが、接続された部品に若干変更が加えられ、また追加部分の細部を示す。ここでは意図的に両者の熱媒回路をたがいにつながるものとしている。
【図３】図２と類似するジャケット管反応装置等々であるが、第２のすなわち再反応ゾーンに続く再冷却ゾーンを備える。この場合際冷却ゾーンを通って熱媒供給が行われる。
【図４】本発明による、合計４つのゾーンからなるジャケット管反応装置の外見図と、接続各部品とを併せて示す。この場合、第１の反応ゾーンは流入したプロセスガスの予熱ゾーン、最後のゾーンは流出するプロセスガスの再冷却ゾーンである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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