(57)【要約】本発明は、式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、Ｓｎまたはそれらの混合物である］の組成物を提供する。これらの組成物が、１ｋＨｚ〜１ＭＨｚの周波数範囲にわたって高誘電率および低損失を有する。【特許請求の範囲】
【請求項１】
式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、Ｓｎおよびそれらの混合物の群から選択される］の組成物。
【請求項２】
ＭがＧｅである請求項１に記載の組成物。
【請求項３】
ＭがＴｉである請求項１に記載の組成物。
【請求項４】
ＭがＳｎである請求項１に記載の組成物。
【請求項５】
ＭがＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎの混合物である請求項１に記載の組成物。
【請求項６】
式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、Ｓｎおよびそれらの混合物の群から選択される］の組成物を含んでなる誘電材料を含んでなるコンデンサ。
【請求項７】
ＭがＧｅである請求項１に記載のコンデンサ。
【請求項８】
ＭがＴｉである請求項１に記載のコンデンサ。
【請求項９】
ＭがＳｎである請求項１に記載のコンデンサ。
【請求項１０】
ＭがＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎの混合物である請求項１に記載のコンデンサ。
【請求項１１】
式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、Ｓｎおよびそれらの混合物の群から選択される］の組成物を含んでなる誘電材料を有するコンデンサを含んでなる電子デバイス。
【請求項１２】
ＭがＧｅである請求項１に記載の電子デバイス。
【請求項１３】
ＭがＴｉである請求項１に記載の電子デバイス。
【請求項１４】
ＭがＳｎである請求項１に記載の電子デバイス。
【請求項１５】
ＭがＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎの混合物である請求項１に記載の電子デバイス。
【請求項１６】
（ａ）式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、Ｓｎおよびそれらの混合物の群から選択される］の組成物を含んでなる誘電材料を提供し、
（ｂ）前記誘電材料からコンデンサを製造する
ことを含んでなるコンデンサの製造方法。
【請求項１７】
ＭがＧｅである請求項１に記載の方法。
【請求項１８】
ＭがＴｉである請求項１に記載の方法。
【請求項１９】
ＭがＳｎである請求項１に記載の方法。
【請求項２０】
ＭがＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎの混合物である請求項１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎ、ならびにそれらの混合物よりなる群から選択される］の組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
キャパシタンスを増大させるための誘電材料の使用は周知であり、長く使用されている。以前は、コンデンサ誘電体は２つのカテゴリーに分類された。第１のカテゴリーの誘電体は、比較的温度に依存しない誘電率を有するが、誘電率の値は低く、例えば、５〜１０である。電気磁器およびマイカなどの材料がこのカテゴリーに入る。第２のカテゴリーの誘電体は高誘電率（例えば、１０００を超える）を有するが、それらは非常に周波数依存性である。例はチタン酸バリウム、ＢａＴｉＯ３である。
【０００３】
キャパシタンスは誘電率に比例するので、高誘電率材料が望ましい。電子回路内で十分に機能するために、誘電体が、最小の周波数依存性を示す誘電率を有さなくてはならない。誘電体の損失または誘電正接が可能な限り小さいこともまた、望ましい。
【０００４】
特許文献１には、式（Ｍ１）ｘ（Ｍ２）ｙ（Ｍ３）ｚＯｗを有する超導電性材料が開示されており、式中、
Ｍ１はＢ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｔｌ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、またはＬｕであり、
Ｍ２はＢＥ、Ｍｇ、ＣＡ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｒａ、ＳｎまたはＰｂであり、
Ｍ３はＣｕであり、
ｘ、ｙ、ｚおよびｗは相応する成分元素のモル比を表す。
【０００５】
しかしながら、他のユウロピウム含有組成物が誘電体として十分に機能することがわかった。
【０００６】
【特許文献１】日本国特許２，５２８，１１７Ｂ２号公報
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
この発明は、式ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎ、ならびにそれらの混合物よりなる群から選択される］の組成物を提供する。前記組成物は、１ｋＨｚ〜１ＭＨｚの周波数範囲にわたって高誘電率および低損失を有し、位相調整器、整合装置（ｍａｔｃｈｉｎｇ  ｎｅｔｗｏｒｋｓ）、発振器、フィルター、共振器の他、インターデジタル３層コンデンサ、共平面導波路およびマイクロストリップを含んでなるアンテナなど、電子デバイス中のコンデンサとして特に有用である。本発明にはまた、かかる組成物から製造されたコンデンサ、かかるコンデンサから製造された電子デバイス、およびコンデンサを製造するためのかかる組成物の使用を含める。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
この発明の組成物をＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉ、およびＳｎ、ならびにそれらの混合物よりなる群から選択される］として記載することができる。これらの組成物は、最小の周波数依存性および低損失を有する高誘電率を必要とする電子デバイスにおいて利点を提供する誘電的性質を有する。
【０００９】
この発明の組成物を以下の手順によって合成することができる。出発酸化物ＥｕＯ、ＣｕＯおよびＴｉＯ２またはＳｎＯ２またはＧｅＯ２の適切な量を化学量論比によって秤量し、めのう乳鉢内で十分に混合する。代表的な実施例において用いられた出発原料のグラム量が、表１において示される。出発原料の混合粉末を約７００℃において約１２時間、アルゴン雰囲気中でか焼する。粉末を再粉砕し、金カプセルに充填し、四面体アンビルプレス内で約６０ｋｂａｒの加圧下、約１時間、約１０００℃で加熱した。両方の工程において、温度が上昇する速度が室温から約２００℃／時間であり、冷却速度が、反応温度から室温、すなわち、約２０℃まで約１５０℃／時間である。
【００１０】
この発明の組成物は単一相材料であり、立方晶ペロブスカイト関連Ｉｍ３構造として結晶化する。
【００１１】
この発明の組成物のディスク試料で誘電体測定を行うことができる。ディスク形の試料の面を微細な粗粒砂またはエメリーペーパーで磨く。銀ペイント電極を面の上に塗布し、約７０〜１００℃において乾燥させる。約１ｋＨｚ〜約１ＭＨｚの周波数範囲にわたって約２５℃の温度においてヒューレット・パッカード（Ｈｅｗｌｅｔｔ−Ｐａｃｋａｒｄ）４２７５Ａおよび４２８４Ａ  ＬＣＲブリッジを用いて二端方法（ｔｗｏ−ｔｅｒｍｉｎａｌ  ｍｅｔｈｏｄ）によって、キャパシタンスおよび誘電損失の測定を行うことができる。キャパシタンス（Ｃ）および誘電正接は、ブリッジから直接に読み取られる。誘電率（Ｋ）を、以下の関係式からピコファラド単位の測定されたキャパシタンス（Ｃ）から計算する。
Ｋ＝（１００Ｃｔ）／（８．８５４Ａ）
［式中、ｔはディスク形の試料のｃｍ単位の厚さであり、Ａは電極のｃｍ２単位の面積である］
【００１２】
この発明の有利な効果は、以下に記載する一連の実施例によって示される。実施例が基づいている本発明の実施態様は例示的であるにすぎず、本発明の範囲を制限するものではない。
【００１３】
実施例１〜３。組成物ＥｕＣｕ３Ｍ４Ｏ１２［式中、ＭはＧｅ、Ｔｉおよび／またはＳｎである］は、以下の手順を用いて製造される。各々の実施例について、出発酸化物ＥｕＯ、ＣｕＯおよびＴｉＯ２またはＳｎＯ２またはＧｅＯ２の適切な量が化学量論比によって秤量され、めのう乳鉢内で十分に混合される。用いられた出発原料のグラム量を表１に示す。
【００１４】
【表１】
2006506313.tif 000002
【００１５】
出発原料の混合粉末を約７００℃において約１２時間、アルゴン雰囲気中でか焼する。粉末を再粉砕し、金カプセルに充填し、四面体アンビルプレス内で約６０ｋｂａｒの加圧下、約１時間、約１０００℃で加熱した。両方の工程において、温度が上昇する速度が、室温から約２００℃／時間であり、冷却速度が、反応温度から室温、すなわち、約２０℃まで約１５０℃／時間である。
【００１６】
Ｘ線粉末回折パターンを、シーメンス（Ｓｉｅｍｅｎｓ）Ｄ５０００回折計で記録した。データは、すべての試料が立方晶ペロブスカイト関連Ｉｍ３構造として結晶化することを示した。測定された格子パラメータを表２に記載する。
【００１７】
【表２】
2006506313.tif 000003
【００１８】
ディスク形の試料（直径３ｍｍおよび厚さ２ｍｍ）を磨いて平らな均一表面を作り出し、銀ペイントで電極形成する。ペイントされた試料を約７０〜１００℃において一晩、乾燥させる。キャパシタンスおよび損失正接の測定を、約１ｋＨｚ〜約１ＭＨｚの周波数範囲にわたってＨＰ−４２８４Ａ  ＬＣＲメータを用いて室温において実施する。誘電率が高く、誘電損率が低い。実施例１〜３の試料について約２５℃において測定された約１０３Ｈｚ〜約１０６Ｈｚの周波数範囲にわたっての誘電率（Ｋ）および誘電損率（Ｔａｎδ）の変化を表３に示す。誘電率および誘電損率が、周波数の３のオーダーの変化にわたって最小の周波数依存性を有する。
【００１９】
【表３】
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【国際調査報告】
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