(57)【要約】  本発明は、アレイアセンブリを使用する１つまたは複数の平面アレイ５層膜電極アセンブリを製造するためのプロセス、ならびに、燃料電池での使用のためのプロトン交換膜（ＰＥＭ）、触媒コーティング膜（ＣＣＭ）、およびガス拡散層（ＧＤＬ）、ならびにガス拡散電極（ＧＤＥ）を含んでなるアレイアセンブリ自体に関し、プロセスは、実際的、効率的、かつスケーラブルである。
2006528414.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する方法であって、
ａ．）複数のブリッジを有する外部フレームと、複数の外縁を有する少なくとも１つの要素とを含んでなる少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成する工程であって、少なくとも１つの要素が、複数のブリッジを介して外部フレームに接続され、それにより、一体構造を形成する工程と、
ｂ．）複数の内縁によって画定された複数の開口を有するキャリヤ材料を形成する工程と、
ｃ．）キャリヤ材料を少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に固定する工程であって、外部フレーム、および少なくとも１つの要素の複数の外縁が、キャリヤ材料によって支持され、それにより、少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する工程とを含んでなる方法。
【請求項２】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素が、プロトン交換膜、ガス拡散層、ガス拡散電極、および触媒コーティング膜よりなる群から選択される請求項１に記載の方法。
【請求項３】
ガス拡散電極が、ガス拡散層と、電極とを含んでなる請求項２に記載の方法。
【請求項４】
触媒コーティング膜が、プロトン交換膜と、電極とを含んでなる請求項２に記載の方法。
【請求項５】
電極がアノードまたはカソードである請求項３または４に記載の方法。
【請求項６】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素の厚さが、約１５０ミクロンから約１０００ミクロンである請求項１に記載の方法。
【請求項７】
少なくとも１つの要素が矩形である請求項１に記載の方法。
【請求項８】
キャリヤ材料が、熱可塑性材料、熱可塑性複合材料、またはそれらの混合物を含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項９】
熱可塑性材料が、溶融加工可能なフルオロポリマー、ポリフッ化ビニリデン、熱可塑性フルオロエラストマー、芳香族縮合ポリマー、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、ポリエチレン、熱可塑性エラストマー、液晶ポリマー、および芳香族ポリアミドよりなる群から選択される請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
熱可塑性複合材料が、充填剤または強化層を含有する少なくとも１つの熱可塑性材料を含んでなり、熱可塑性材料が、溶融加工可能なフルオロポリマー、ポリフッ化ビニリデン、熱可塑性フルオロエラストマー、芳香族縮合ポリマー、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、ポリエチレン、熱可塑性エラストマー、液晶ポリマー、および芳香族ポリアミドから選択され、充填剤または強化材料が、繊維ガラスおよびガラスクロスよりなる群から選択される請求項８に記載の方法。
【請求項１１】
キャリヤ材料の厚さが、約１０ミクロンから約１２５ミクロンの範囲である請求項１に記載の方法。
【請求項１２】
工程（ａ）から（ｃ）を繰返して、付加的なフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する工程をさらに含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項１３】
工程（ａ）から（ｃ）を繰返すことによって形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリが、最初に形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリに相補的なフレーム付膜電極サブアセンブリである請求項１２に記載の方法。
【請求項１４】
ｄ．）少なくとも１つの要素を外部フレームから分離する工程であって、ブリッジおよび付着された材料を除去する工程と、
ｅ．）フレーム付膜電極サブアセンブリを付加的な構成要素と接触させて、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する工程とをさらに含んでなる請求項１に記載の方法。
【請求項１５】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散層を含んでなり、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを、触媒コーティング膜の両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散電極を含んでなり、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリ、およびそれらの間に配置されたイオン交換膜によって形成されたサンドイッチをともにプレスすることによって、フレーム付膜電極アセンブリアレイを製造する請求項１４に記載の方法。
【請求項１７】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素が触媒コーティング膜を含んでなり、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散層を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項１４に記載の方法。
【請求項１８】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がプロトン交換膜を含んでなり、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散電極を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項１４に記載の方法。
【請求項１９】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素の厚さが、約１５０ミクロンから約１０００ミクロンである請求項１４に記載の方法。
【請求項２０】
少なくとも１つの要素が矩形である請求項１４に記載の方法。
【請求項２１】
キャリヤ材料が、熱可塑性材料、熱可塑性複合材料、またはそれらの混合物を含んでなる請求項１４に記載の方法。
【請求項２２】
熱可塑性材料が、溶融加工可能なフルオロポリマー、ポリフッ化ビニリデン、熱可塑性フルオロエラストマー、芳香族縮合ポリマー、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、ポリエチレン、熱可塑性エラストマー、液晶ポリマー、および芳香族ポリアミドよりなる群から選択される請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
熱可塑性複合材料が、充填剤または強化層を含有する少なくとも１つの熱可塑性材料を含んでなり、熱可塑性材料が、溶融加工可能なフルオロポリマー、ポリフッ化ビニリデン、熱可塑性フルオロエラストマー、芳香族縮合ポリマー、変性ポリエチレン、変性ポリプロピレン、ポリエチレン、熱可塑性エラストマー、液晶ポリマー、および芳香族ポリアミドから選択され、充填剤または強化材料が、繊維ガラスおよびガラスクロスよりなる群から選択される請求項２１に記載の方法。
【請求項２４】
キャリヤ材料の厚さが、約１０ミクロンから約１２５ミクロンの範囲である請求項１４に記載の方法。
【請求項２５】
複数のフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する請求項１に記載の方法。
【請求項２６】
複数のフレーム付膜電極アレイを形成する請求項１４に記載の方法。
【請求項２７】
ａ．）複数のブリッジを有する外部フレームと、複数の外縁を有する少なくとも１つの要素とを含んでなる少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成する工程であって、少なくとも１つの要素が、複数のブリッジを介して外部フレームに接続され、それにより、一体構造を形成する工程と、
ｂ．）複数の内縁によって画定された複数の開口を有するキャリヤ材料を形成する工程と、
ｃ．）キャリヤ材料を少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に固定する工程であって、外部フレーム、および少なくとも１つの要素の複数の外縁が、キャリヤ材料によって支持され、それにより、少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する工程とを含んでなる方法によって製造されたフレーム付膜電極サブアセンブリ。
【請求項２８】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素が、プロトン交換膜、ガス拡散層、ガス拡散電極、および触媒コーティング膜よりなる群から選択される請求項２７に記載のフレーム付膜電極サブアセンブリ。
【請求項２９】
ａ．）複数のブリッジを有する外部フレームと、複数の外縁を有する少なくとも１つの要素とを含んでなる少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成する工程であって、少なくとも１つの要素が、複数のブリッジを介して外部フレームに接続され、それにより、一体構造を形成する工程と、
ｂ．）複数の内縁によって画定された複数の開口を有するキャリヤ材料を形成する工程と、
ｃ．）キャリヤ材料を少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に固定する工程であって、外部フレーム、および少なくとも１つの要素の複数の外縁が、キャリヤ材料によって支持され、それにより、少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する工程とを含んでなる方法によって製造されたフレーム付膜電極サブアセンブリを含んでなるフレーム付膜電極アセンブリアレイ。
【請求項３０】
請求項１４に記載の方法によって製造された膜電極アセンブリを含んでなる燃料電池。
【請求項３１】
フレームが除去される請求項３０に記載の燃料電池。
【請求項３２】
膜電極アセンブリを製造するための方法が、
ｄ．）少なくとも１つの要素を外部フレームから分離する工程であって、ブリッジおよび付着された材料を除去する工程と、
ｅ．）フレーム付膜電極サブアセンブリを付加的な構成要素と接触させて、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する工程とをさらに含んでなる請求項３０に記載の燃料電池。
【請求項３３】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散層を含んでなり、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを、触媒コーティング膜の両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項３２に記載の燃料電池。
【請求項３４】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散電極を含んでなり、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリ、およびそれらの間に配置されたイオン交換膜によって形成されたサンドイッチをともにプレスすることによって、フレーム付膜電極アセンブリアレイを製造する請求項３２に記載の燃料電池。
【請求項３５】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素が触媒コーティング膜を含んでなり、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散層を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項３２に記載の燃料電池。
【請求項３６】
少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がプロトン交換膜を含んでなり、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散電極を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する請求項３２に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素を使用する１つまたは複数の平面のフレーム付膜電極アセンブリアレイを製造するためのプロセスに関し、特に、燃料電池でのそれらの使用に関する。
【背景技術】
【０００２】
電気化学電池は、一般に、電解質によって分離されたアノードおよびカソードを含む。電気化学電池の周知の使用は、電解質としてプロトン交換膜（以下「ＰＥＭ」）を使用する燃料電池（燃料および酸化剤を電気エネルギーに変換する電池）、たとえばダイレクトメタノール燃料電池においてである。そのような電池において、メタノールなどの反応剤または還元流体をアノードに供給し、酸素などの酸化剤をカソードに供給する。メタノールは、アノードの表面で電気化学的に反応して、水素イオンおよび電子を発生する。電子は、外部負荷回路に伝導され、次に、カソードに戻され、一方、水素イオンは、電解質を通ってカソードに移動し、酸化剤および電子と反応して、水を発生し、熱エネルギーを放出する。
【０００３】
一般に、燃料電池内で、典型的には表面が触媒／炭素／バインダー層でコーティングされ、かつ２つの微孔性導電層（ガス拡散層および集電体として機能する）の間に挟まれたＰＥＭからなる構造は、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）として知られている。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
一般に、当該技術の範囲内で、ＭＥＡを製造するプロセスはよく確立され、個別のＭＥＡが手動でまたは自動化プロセスによって製造される。手動プロセスにおいて、各ガス拡散電極および／またはガス拡散層をアレイの要素ごとに個別に付与する。そのようなプロセスの欠点としては、とりわけ、要素を手で整列させる際の大きい程度の困難が挙げられ、これにより、プロセスは、実現するのに非常に時間がかかりかつ非常に費用がかかる。さらに、従来の非アレイＭＥＡを製造するために開発された技術は、小さい寸法、正確な整列要件、およびアレイ要素間の電気絶縁によって、アレイを製造するように容易に拡大することができない。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
第１の態様において、本発明は、少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する方法であって、
ａ．）複数のブリッジを有する外部フレームと、複数の外縁を有する少なくとも１つの要素とを含んでなる少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成する工程であって、少なくとも１つの要素が、複数のブリッジを介して外部フレームに接続され、それにより、一体構造を形成する工程と、
ｂ．）複数の内縁によって画定された複数の開口を有するキャリヤ材料を形成する工程と、
ｃ．）キャリヤ材料を少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に固定する工程であって、外部フレーム、および少なくとも１つの要素の複数の外縁が、キャリヤ材料によって支持され、それにより、少なくとも１つのフレーム付膜電極サブアセンブリを形成する工程とを含んでなる方法を提供する。
【０００６】
フレーム付ＭＥＡ構成要素は、ガス拡散層（ＧＤＬ）、ガス拡散電極（ＧＤＥ）、触媒コーティング膜（ＣＣＭ）、およびプロトン交換膜（ＰＥＭ）よりなる群から選択してもよい。
【０００７】
場合により、工程ａ．）からｃ．）を少なくとも１回繰返して、付加的なフレーム付膜電極サブアセンブリを形成してもよい。
【０００８】
第２の態様において、本発明は、フレーム付膜電極アセンブリアレイを製造するための方法であって、上で特定された方法が、
ｄ．）少なくとも１つの要素を外部フレームから分離する工程であって、ブリッジおよび付着された材料を除去する工程と、
ｅ．）上記方法で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを付加的な構成要素と接触させる工程とをさらに含んでなる方法を提供する。
【０００９】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散層を含んでなる場合、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを、触媒コーティング膜の両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００１０】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散電極を含んでなる場合、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリ、およびそれらの間に配置されたイオン交換膜によって形成されたサンドイッチをともにプレスすることによって、フレーム付膜電極アセンブリアレイを製造する。
【００１１】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素が触媒コーティング膜を含んでなる場合、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散層を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００１２】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がプロトン交換膜を含んでなる場合、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散電極を含んでなるフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００１３】
第３の態様において、本発明は、上記方法を用いて形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを提供する。
【００１４】
第４の態様において、本発明は、上記方法を用いて形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを含んでなるフレーム付膜電極アセンブリアレイを提供する。
【００１５】
第５の態様において、本発明は、フレーム付膜電極アセンブリアレイを含んでなる燃料電池であって、フレーム付膜電極サブアセンブリが上記方法を用いて形成される燃料電池を提供する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
燃料電池は、メタノールまたは水素ガスなどの燃料および酸化剤の化学エネルギーを電気エネルギーに変換する電気化学デバイスである。典型的な燃料電池は、膜電極アセンブリ（ＭＥＡ）の組立物として形成された、電解質によって分離されたアノード（負荷電電極）、カソード（正荷電電極）を含んでなる。
【００１７】
本発明は、プロトン交換膜（「ＰＥＭ」としても知られている）を使用する燃料電池、たとえば、ダイレクトメタノール燃料電池、水素燃料電池、改質水素燃料電池、および他の液体供給燃料電池（たとえば、エタノール、プロパノール、ギ酸などの供給燃料を使用するもの）での使用のための膜電極アセンブリの製造での使用に向けられるが、本発明は、好ましくは、ダイレクトメタノール燃料電池に使用されるＭＥＡの製造のために用いられる。
【００１８】
本発明は、たとえば、たとえばラップトップコンピュータ、携帯電話、ＰＤＡ、および他のポータブル電子デバイスなどの消費者エレクトロニクスでの使用のための、実質的に平坦なジオメトリを有する、パッケージングすることができるマイクロポータブルダイレクトメタノール燃料電池などの、マイクロポータブル技術を用いるさまざまな用途を有するＭＥＡの製造を考慮する。
【００１９】
ここで使用されるように、「平面」とは、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素の各ＭＥＡ要素が、その最大表面が、隣接したまたは隣り合うＭＥＡの同等の表面と実質的に同じ平面に位置するように配列されることを意味する。
【００２０】
ここで使用されるように、「相補的なフレーム付膜サブアセンブリ」とは、最初に形成されたサブアセンブリを補うサブアセンブリを意味し、たとえば、最初に形成されたサブアセンブリがアノード側フレーム付膜電極サブアセンブリである場合、相補的なサブアセンブリはカソード側フレーム付膜電極サブアセンブリである。
【００２１】
本発明は、一般に、次の工程を含んでなる、図５に示されているようなフレーム付膜電極アセンブリアレイ（１）を形成するプロセスに関し、工程ａ．）およびｂ．）を任意の順序で行ってもよい。工程（ａ）において、図１に示された少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）を形成する。フレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）は、複数のブリッジまたはタブ（４）を有する外部フレーム（３）と、外縁を有する少なくとも１つの要素（５）とを含んでなり、少なくとも１つの要素が、複数のブリッジを介して外部フレームに接続され、それにより、一体構造を形成する。工程（ｂ）において、複数の内縁（１１）によって画定された複数の開口を有する、図２に示されたキャリヤ材料（６）を形成する。工程（ｃ）において、キャリヤ材料（６）を少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）に固定し、外部フレーム、および少なくとも１つの要素の複数の外縁（７）が、図３に示されているようにキャリヤ材料によって支持され、それにより、フレーム付膜電極サブアセンブリを形成する。
【００２２】
工程（ｄ）において、ブリッジおよびブリッジに付着された材料（１４）を除去することによって、少なくとも１つの要素を、外部フレームから分離するか電気的に絶縁する。フレーム付膜電極構成要素がガス拡散電極または触媒コーティング膜である実施形態において、図５に見られるようなアノード側（８）またはカソード側（９）を形成してもよい。
【００２３】
あるいは、工程（ａ）から（ｃ）を少なくとも１回繰返して、工程（ｃ）で形成されたサブアセンブリを補う付加的なフレーム付膜電極サブアセンブリを製造してもよく、たとえば、カソード側サブアセンブリを工程（ｃ）で形成する場合、工程を繰返して、アノード側サブアセンブリを形成する。
【００２４】
工程（ｅ）において、図５に示されているようなフレーム付膜電極アセンブリアレイを、上記プロセスで形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを付加的な構成要素と接触させることによって形成してもよい。
【００２５】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散層を含んでなる場合、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリを、触媒コーティング膜の両側に配置し、その後、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００２６】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がガス拡散電極を含んでなる場合、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリ、およびそれらの間に配置されたイオン交換膜によって形成されたサンドイッチをともにプレスすることによって、フレーム付膜電極アセンブリアレイを製造する。
【００２７】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素が触媒コーティング膜を含んでなる場合、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散層を含んでなる付加的なフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００２８】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素がプロトン交換膜を含んでなる場合、工程（ｅ）が工程（ｄ）に先行し、各々がガス拡散電極を含んでなる付加的なフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を、工程（ｃ）で形成されたフレーム付膜電極サブアセンブリの両側に配置し、プレスして、フレーム付膜電極アセンブリアレイを形成する。
【００２９】
図４は、ＰＥＭ（１３）上に選択的にコーティングされた電極（１２）を有する触媒コーティング膜を示す。電極は、カソードが他方の側にあるアノードであっても、アノードが他方の側にあるカソードであってもよい。
【００３０】
本発明によるプロセスは、スケーラブルであり、それが、わずか１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素およびそれの任意の数の製造を考慮するプロセスであることを意味する。これは、フレーム付膜電極サブアセンブリのサイズ、ならびにそれを製造するために使用される装置のサイズおよびタイプによって定められる。複数のフレーム付ＭＥＡ構成要素が図６に示されている。
【００３１】
一般に、図１に示された少なくとも１つのフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）およびしたがってそのサブ構成要素の各々の形成は、典型的には、必要な形状を形成するための鋼ルールダイ（入手可能な、ペンシルバニア州ヨークのディテック（ＤｉＴｅｃｈ，  Ｙｏｒｋ  ＰＡ））を使用して、１つまたは複数の要素のジオメトリを有するようにシートＣＣＭまたはＧＤＬ、ＰＥＭおよび／またはＧＤＥをダイカットすることによるなど、切断手段を使用して行われ、これらは、このタイプの用途のために当該技術において周知である。切断ダイは、典型的には、切断された輪郭がパーツに対して適切に位置決めされるように、たとえば、スプリングピンまたは視覚的位置合せマークなどの、要素の整列に備える特徴を含む。ＣＣＭまたはＧＤＥのシートからフレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成する際に、ダイカットが行われるときに貴重な触媒（典型的には白金を含んでなる）を保存することができるように、シートを、少なくとも１つの要素の形態に似るように選択的にコーティングしてもよい。
【００３２】
工程ａ．）で形成されたフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）は、一般に、図１に示されているような、外縁を有する少なくとも１つの要素（５）と、外部フレーム（３）と、少なくとも１つの要素を外部フレームに接続する複数のブリッジ（４）と、これらの構成要素によって画定された複数の空隙（１０）とを含んでなり、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素は、ＣＣＭ、ＧＤＬ  ＰＥＭ、および／またはＧＤＥである。ブリッジ（４）は、少なくとも１つの要素（５）を安定させるように作用し、要素は、本発明によるプロセスの残りの間、必要な整列を有する。空隙（１０）は、少なくとも１つの要素の、アレイの他の要素からの電気絶縁を考慮する。必要な整列を、ＧＤＬまたはＧＤＥの整列穴の存在によってもたらすことができる。ＣＣＭまたは他のプロトン交換膜も、そのような整列特徴、たとえば穴を所有してもよく、レイアップ全体を、整列ピンを使用して容易に形成することができる。
【００３３】
少なくとも１つの要素は、典型的には、アノードまたはカソードを形成する。少なくとも１つの要素（５）は、矩形、円形、楕円形などの任意の形状であってもよく、同じフレーム付膜電極アセンブリ構成要素内でさまざまな形状であってもよい。要素の形状は、製造プロセス要件よりむしろ顧客の要求によって決定される。典型的には、少なくとも１つの要素は矩形形状を有する。
【００３４】
フレーム付膜電極アセンブリ構成要素、ならびにそれにより少なくとも１つの要素、複数のブリッジ、および外部フレームは、すべて同じ材料から形成された実質的に一体の構造を形成する。
【００３５】
一般に、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）は、約１００から約１０００ミクロンの範囲の厚さを有してもよい。フレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）がＧＤＬまたはＧＤＥから形成される場合、厚さは、約１００から約８００ミクロン、より典型的には約１５０から約４００ミクロン、最も典型的には約２００から約３００ミクロンの範囲内である。フレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）がＰＥＭまたはＣＣＭから形成される場合、厚さは、約２５から約３７５ミクロン、より典型的には約５０から約２５０ミクロン、最も典型的には約７５から約２００ミクロンの範囲内である。本発明のフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）、およびしたがってその構成要素の各々は、任意の従来知られているプロトン交換膜（電解質（イオン交換体）として作用する）およびガス拡散層（燃料電池のアノード室およびカソード室中のガスを分離するバリヤフィルム、または多孔性導電性シート材料）を含んでなってもよく、これらの各々は、その上に触媒がコーティングされてもよく、それにより、それぞれ、触媒コーティング膜（ＣＣＭ）および／またはガス拡散電極（ＧＤＥ）を形成する。
【００３６】
ガス拡散層は、一方または両方の表面上に、典型的には、炭素担体粒子、およびバインダー、たとえば、ＰＴＦＥなどのフルオロポリマーのフィルムを含んでなる、通常ガス拡散層と呼ばれる薄い多孔性層でコーティングすることができる。好ましくは、ガス拡散層は、織または不織炭素繊維基材；より好ましくは、場合により親水性または疎水性挙動を示すように処理することができる炭素ベースの紙または布である。
【００３７】
触媒コーティング膜の製造のためのさまざまな技術が知られている。典型的な製造技術は、触媒コーティング組成物の、プロトン交換ポリマー膜などの基材上への付与を伴う。触媒を基材上に付与するための方法としては、スプレー、塗装、パッチコーティング、フレキソ印刷、およびスクリーン印刷が挙げられる。
【００３８】
触媒コーティング膜（ＣＣＭ）を製造する際の使用のためのプロトン交換膜は、電極触媒コーティング組成物に使用されるのと同じイオン交換ポリマーの膜であることができる。膜は、既知の押出またはキャスト技術によって製造することができ、かつ意図された用途によって変わることができる厚さを有する。膜は、典型的には、厚さが３５０μｍ以下であるが、最近、かなり薄い、すなわち、５０μｍ以下、より典型的には２５μｍ以下である膜が使用されている。ポリマーは、アルカリ金属またはアンモニウム塩形態であることができるが、膜中のポリマーが、後処理酸交換工程を回避するために酸形態であることが典型的である。酸形態の適切なペルフルオロ化スルホン酸ポリマー膜が、イー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニー（Ｅ．Ｉ．  ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙ）によって、ナフィオン（Ｎａｆｉｏｎ）（登録商標）という商標で入手可能である。
【００３９】
強化ペルフルオロ化イオン交換ポリマー膜も、ＣＣＭ製造に使用することができる。強化膜は、多孔性発泡ＰＴＦＥ（ｅＰＴＦＥ）をイオン交換ポリマーで含浸させることによって製造することができる。ｅＰＴＦＥは、メリーランド州エルクトンのＷ．  Ｌ．  ゴア・アンド・アソシエーツ・インコーポレイテッド（Ｗ．  Ｌ．  Ｇｏｒｅ  ａｎｄ  Ａｓｓｏｃｉａｔｅｓ，  Ｉｎｃ．，  Ｅｌｋｔｏｎ，  ＭＤ）から「ゴアテックス（Ｇｏｒｅｔｅｘ）」という商品名で、およびペンシルバニア州フィースタービルのテトラテック（Ｔｅｔｒａｔｅｃ，  Ｆｅａｓｔｅｒｖｉｌｌｅ，  ＰＡ）から「テトラテックス（Ｔｅｔｒａｔｅｘ）」という商品名で入手可能である。ペルフルオロ化スルホン酸ポリマーでのｅＰＴＦＥの含浸は、米国特許第５，５４７，５５１号明細書および米国特許第６，１１０，３３３号明細書に開示されており、これらの両方を引用によりここに援用する。
【００４０】
あるいは、プロトン交換膜は、多孔性支持体であることができる。多孔性支持体は、いくつかの用途のための機械的特性を向上させ、および／またはコストを減少させることができる。多孔性支持体は、炭化水素、およびポリオレフィン、たとえば、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリブチレン、ポリオレフィンを含むコポリマーなどを含む広範囲の成分から製造することができる。ポリクロロトリフルオロエチレンなどのペルハロゲン化（Ｐｅｒｈａｌｏｇｅｎａｔｅｄ）ポリマーも使用することができる。膜は、また、ポリベンゾイミダゾールポリマーから、たとえば、米国特許第５，５２５，４３６号明細書、米国特許第５，７１６，７２７号明細書、米国特許第６，０２５，０８５号明細書、および米国特許第６，０９９，９８８号明細書に記載されているように、トリフルオロ酢酸（ＴＦＡ）でドープされたリン酸（Ｈ３ＰＯ４）中のポリベンゾイミダゾールの溶液をキャストすることによって、製造することができる。
【００４１】
本発明によるプロトン交換膜または触媒コーティング膜を製造する際の使用に適したイオン交換ポリマーとしては、高度にフッ素化されたイオン交換ポリマーが挙げられるが、これらに限定されない。「高度にフッ素化された」とは、ポリマー中の一価原子の総数の少なくとも９０％がフッ素原子であることを意味する。最も典型的には、ポリマーはペルフルオロ化されている。燃料電池に使用されるポリマーがスルホネートイオン交換基を有することが、典型的である。ここで使用されるような「スルホネートイオン交換基」という用語は、スルホン酸基またはスルホン酸基の塩、典型的には、アルカリ金属またはアンモニウム塩を意味する。ポリマーを燃料電池におけるようなプロトン交換に使用すべきである用途の場合、ポリマーのスルホン酸形態が典型的である。電極触媒コーティング組成物中のポリマーが、使用されるときにスルホン酸形態でない場合、後処理酸交換工程を用いて、使用前にポリマーを酸形態に変えることができる。
【００４２】
典型的には、使用されるイオン交換ポリマーは、ポリマー主鎖を含んでなり、繰返し側鎖が主鎖に付着され、イオン交換基を保持する。ホモポリマーまたはコポリマーを使用することができる。コポリマーは、典型的には、非官能性モノマーであり、かつポリマー主鎖のための炭素原子を与える１つのモノマー、およびポリマー主鎖のための炭素原子を与え、また、カチオン交換基、またはその前駆体、たとえば、その後加水分解してスルホネートイオン交換基にすることができるスルホニルハライド基そのようなスルホニルフルオリド（−ＳＯ２Ｆ）を保持する側鎖に寄与する第２のモノマーから形成される。たとえば、第１のフッ素化ビニルモノマーと、スルホニルフルオリド基（−ＳＯ２Ｆ）を有する第２のフッ素化ビニルモノマーとのコポリマーを使用することができる。例示的な第１のフッ素化ビニルモノマーとしては、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）、ヘキサフルオロプロピレン、フッ化ビニル、フッ化ビニリデン、トリフルオロエチレン、クロロトリフルオロエチレン、ペルフルオロ（アルキルビニルエーテル）、およびそれらの２つ以上の混合物が挙げられる。例示的な第２のモノマーとしては、ポリマー中の所望の側鎖を与えることができるスルホネートイオン交換基または前駆体基を有するフッ素化ビニルエーテルが挙げられる。第１のモノマーも、スルホネートイオン交換基のイオン交換機能を妨げない側鎖を有すことができる。望ましい場合、付加的なモノマーもポリマーに組入れることができる。
【００４３】
触媒コーティング基材を製造する際の使用のための典型的なポリマーは、高度にフッ素化された、最も典型的にはペルフルオロ化された、炭素主鎖を有するポリマーを含み、側鎖が、式−（Ｏ−ＣＦ２ＣＦＲｆ）ａ−Ｏ−ＣＦ２ＣＦＲ’ｆＳＯ３Ｈで表され、ここで、ＲｆおよびＲ’ｆは、独立して、Ｆ、Ｃｌ、および１から１０の炭素原子を有するペルフルオロ化アルキル基から選択され、ａ＝０、１、または２である。適切なポリマーの具体的な例としては、米国特許第３，２８２，８７５号明細書、米国特許第４，３５８，５４５号明細書、および米国特許第４，９４０，５２５号明細書に開示されたものが挙げられる。１つの例示的なポリマーは、ペルフルオロカーボン主鎖と、式−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ３Ｈで表される側鎖とを含んでなる。そのようなポリマーは、米国特許第３，２８２，８７５号明細書に開示されており、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）およびペルフルオロ化ビニルエーテルＣＦ２＝ＣＦ−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ（ＣＦ３）−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ、ペルフルオロ（３，６−ジオキサ−４−メチル−７−オクテンスルホニルフルオリド）（ＰＤＭＯＦ）を共重合し、その後、スルホニルフルオリド基の加水分解によってスルホネート基に変え、イオン交換して、プロトン形態としても知られている酸に変えることによって製造することができる。米国特許第４，３５８，５４５号明細書および米国特許第４，９４０，５２５号明細書に開示されたタイプの例示的なポリマーは、側鎖−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ３Ｈを有する。このポリマーは、テトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）およびペルフルオロ化ビニルエーテルＣＦ２＝ＣＦ−Ｏ−ＣＦ２ＣＦ２ＳＯ２Ｆ、ペルフルオロ（３−オキサ−４−ペンテンスルホニルフルオリド）（ＰＯＰＦ）の共重合、その後の加水分解および酸交換によって製造することができる。
【００４４】
上で説明されたタイプのペルフルオロ化ポリマーの場合、ポリマーのイオン交換容量は、イオン交換比（「ＩＸＲ」）によって表すことができる。イオン交換比は、イオン交換基に対する、ポリマー主鎖中の炭素原子の数である。ポリマーの広範囲のＩＸＲ値が可能である。しかし、典型的には、ペルフルオロ化スルホネートポリマーのＩＸＲ範囲は、約７から約３３である。上で説明されたタイプのペルフルオロ化ポリマーの場合、ポリマーのカチオン交換容量は、当量（ＥＷ）によって表すことができる。ここで使用されるような当量（ＥＷ）は、ＮａＯＨ１当量を中和するのに必要な酸形態のポリマーの重量である。ペルフルオロカーボン主鎖と、側鎖−Ｏ−ＣＦ２−ＣＦ（ＣＦ３）−Ｏ−ＣＦ２−ＣＦ２−ＳＯ３Ｈ（またはその塩）とを有するスルホネートポリマーの場合、約７から約３３のＩＸＲに対応する当量範囲は、約７００ＥＷから約２０００ＥＷである。そのようなポリマーのＩＸＲの好ましい範囲は、約８から約２３（７５０から１５００ＥＷ）であり、より好ましい範囲は、約９から約１５（８００から１１００ＥＷ）である。
【００４５】
プロトン交換膜を作るための、または触媒を膜上にコーティングするためのプロセスと適合する任意の液体媒体を使用することができる。可燃性成分を使用すべきである場合、媒体が使用の間触媒と接触するので、媒体を、そのような成分と関連するプロセスリスクを最小にするように選択することができる。媒体は、また、酸形態で強い酸性活性を有するイオン交換ポリマーの存在下で、十分に安定している。液体媒体は、典型的には、イオン交換ポリマーとの適合性のために極性であり、好ましくは、膜を濡らすことができる。水を液体媒体として使用することが可能であるが、媒体は、好ましくは、イオン交換ポリマーが、乾燥すると合着し、かつ安定した電極層を形成するために加熱などの後処理工程を必要としないようなものである。
【００４６】
非常にさまざまな極性有機液体またはそれらの混合物が、電極触媒コーティング組成物のための適切な液体媒体として役立つことができる。コーティングプロセスを妨げないのであれば、小量の水が媒体中に存在することができる。いくつかの極性有機液体は、十分に大きい量で存在するとき膜を膨張させることができるが、電極触媒コーティングに使用される液体の量は、好ましくは、十分に小さく、プロセスの間の膨張からの悪影響は、小さいか検出できない。プロトン交換膜を膨張させることができる溶媒は、より良好な接触、および電極の膜へのより確実な付与をもたらすことができると考えられる。さまざまなアルコールが、液体媒体としての使用によく適している。
【００４７】
典型的な液体媒体としては、ｎ−、イソ−、ｓｅｃ−、およびｔｅｒｔ−ブチルアルコールなどの、適切なＣ４からＣ８アルキルアルコール；１、２−、および３−ペンタノール、２−メチル−１−ブタノール、３−メチル，１−ブタノールなどの異性体５炭素アルコール；１−、２−、および３−ヘキサノール、２−メチル−１−ペンタノール、３−メチル−１−ペンタノール、２−メチル−１−ペンタノール、３−メチル，１−ペンタノール、４−メチル−１−ペンタノールなどの異性体６炭素アルコール；異性体Ｃ７アルコールおよび異性体Ｃ８アルコールが挙げられる。環状アルコールも適している。好ましいアルコールは、ｎ−ブタノールおよびｎ−ヘキサノールであり、ｎ−ヘキサノールがより好ましい。
【００４８】
アノード電極触媒中の液体媒体の量は変わり、使用される媒体のタイプ、電極触媒の成分、使用されるコーティング装置のタイプ、所望の電極厚さ、プロセス速度などによって定められる。
【００４９】
好ましいイオン交換ポリマーは、水／アルコール分散液中の、ナフィオン（登録商標）という商標でイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニーによって販売されるペルフルオロ化スルホン酸ポリマーの酸形態の市販の分散液である。
【００５０】
燃料電池技術で使用される任意の従来知られている触媒を、本発明と関連して使用してもよい。燃料電池のための適切な触媒は、典型的には、選択される反応剤による。プロトン交換膜およびガス拡散電極での使用のための適切な触媒は、一般に、選択される反応剤による。しかし、水素またはメタノール燃料の酸化のための典型的な触媒材料としては、たとえば、Ｐｄ、Ｐｔ、Ｒｕ、Ｒｈ、およびそれらの合金などの金属が挙げられる。通常使用触媒としては、炭素粒子上に担持された白金が挙げられる。異なった触媒が、異なったタイプの燃料電池および電気化学反応器での使用に好ましいであろう。
【００５１】
図２に示されているようなキャリヤ材料（６）は、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素を形成するために用いられるものと同様のダイカットプロセスを用いて形成される。キャリヤ材料は、また、キャリヤ材料の内縁によって画定された少なくとも１つの開口を有する実質的に一体の構造である。キャリヤ材料の開口のサイズは、広く変わってもよく、材料間の適切な接着を確実にするために、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素の少なくとも１つの要素のサイズによる。
【００５２】
キャリヤ材料（６）は、キャリヤ材料の穴が、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）の要素（５）よりわずかに小さいように構成され、少なくとも１つの要素の外縁がキャリヤ材料の内縁と重なるところで、要素の外縁の小さい部分のみがキャリヤ材料に固定され、それにより、ブリッジが除去された後、少なくとも１つの要素の安定性をもたらす。
【００５３】
本発明での使用に適したキャリヤ材料（６）は、熱可塑性材料または熱可塑性材料の複合材を含んでなってもよい。適切なキャリヤ材料は、それが、ＧＤＬ、ＧＤＥ、ＣＣＭ、およびＰＥＭに接着することを可能にするものである。
【００５４】
本発明での使用のための適切な熱可塑性材料としては、溶融加工可能なフルオロポリマー（すなわち、テフロン（Ｔｅｆｌｏｎ）（登録商標）ＦＥＰ  １００およびテフロン（登録商標）ＰＦＡ  ３４０、両方とも、デラウェア州ウィルミントンのイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニー（Ｅ．Ｉ．  ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏ．，  Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ  ＤＥ）から入手可能）；たとえば、ポリフッ化ビニリデン（具体的な例は、ペンシルバニア州キング・オブ・プロシアのアトフィナ・ケミカルズ（Ａｔｏｆｉｎａ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ，  Ｋｉｎｇ  ｏｆ  Ｐｒｕｓｓｉａ，  ＰＡ）によって製造されたカイナー（Ｋｙｎａｒ）（登録商標）７１０およびカイナーフレックス（Ｋｙｎａｒ  Ｆｌｅｘ）（登録商標）２８０１である）などの部分フッ素化ポリマー；熱可塑性フルオロエラストマー（すなわち、デラウェア州ウィルミントンのイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール＆カンパニー・インコーポレイテッド（Ｅ．  Ｉ．  ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ＆  Ｃｏｍｐａｎｙ，  Ｉｎｃ．，  Ｗｉｌｍｉｎｇｔｏｎ，  ＤＥ）によって製造されたカルレッツ（Ｋａｌｒｅｚ）（登録商標）およびバイトン（Ｖｉｔｏｎ）（登録商標））；ポリアリール（エーテルケトン）（すなわち、英国ランカシャーのビクトレックス・マニュファクチャリング・リミテッド（Ｖｉｃｔｒｅｘ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ  Ｌｉｍｉｔｅｄ，  Ｌａｎｃａｓｈｉｒｅ，  Ｇｒｅａｔ  Ｂｒｉｔａｉｎ）によって製造されたポリアリール（エーテルケトン））などの芳香族縮合ポリマー；変性ポリエチレンおよび変性ポリプロピレン（すなわち、それぞれ、バイネル（Ｂｙｎｅｌ）（登録商標）４１０５およびバイネル（登録商標）５０Ｅ５６１、両方とも、デラウェア州ウィルミントンのイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニーによって製造される）；ポリエチレン（すなわち、カナダ、アルバータ州カルガリーのノバ・ケミカルズ・コーポレーション（ＮＯＶＡ  Ｃｈｅｍｉｃａｌｓ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ，  Ｃａｌｇａｒｙ，  Ａｌｂｅｒｔａ，  Ｃａｎａｄａ）によって製造されたスクレア（Ｓｃｌａｉｒ）（登録商標）２３１８）；熱可塑性エラストマー（すなわち、ハイトレル（Ｈｙｔｒｅｌ）（登録商標））；液晶ポリマー（すなわち、ゼナイト（Ｚｅｎｉｔｅ）（登録商標）液晶ポリエステル）、および芳香族ポリアミド（すなわち、ザイテル（Ｚｙｔｅｌ）（登録商標）ＨＴＮ）（すべて、デラウェア州ウィルミントンのイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニーから入手可能）が挙げられるが、これらに限定されない。好ましくは、熱可塑性材料はバイネル（登録商標）４１０５を含んでなる。
【００５５】
熱可塑性材料の融点は、好ましくは、燃料電池で達成できる最大温度（すなわち、ダイレクトメタノール燃料電池については約９５℃）より高くなければならず、かつポリマー電解質膜が耐えることができる温度（すなわち、ナフィオン（登録商標）については約１５０℃）より低くなければならない。材料は、ホットプレスによって、さまざまなＧＤＬおよびポリマー電解質膜によく接着しなければならない。
【００５６】
適切な熱可塑性複合材料としては、たとえば、繊維ガラス、ガラスクロス、ケブラー（Ｋｅｖｌａｒ）（登録商標）紙、カプトン（登録商標）フィルム、（ケブラーおよびカプトンは両方とも、デラウェア州ウィルミントンのイー・アイ・デュポン・ドゥ・ヌムール・アンド・カンパニーから入手可能である）などの材料を含んでなる不活性充填剤または強化層を封入する、上で示された熱可塑性材料が挙げられるが、これらに限定されない。強化層は、寸法安定性、および必要な場合は電気絶縁を完成したパーツに与えるために、熱可塑性材料の融点より高い温度に耐えることができなければならない。
【００５７】
キャリヤ材料（６）は、典型的には、約２５ミクロンから、燃料電池用途に用いられる圧縮力下でのＧＤＬ材料の最大厚さまでの範囲の厚さを有する。好ましくは、キャリヤ材料の厚さは、約１０ミクロンから約１２５ミクロン、より典型的には約２５ミクロンから約１００ミクロンであり、最も好ましくは、厚さは約５０ミクロンである。
【００５８】
キャリヤ材料（６）をフレーム付膜電極アセンブリ構成要素（２）および要素（５）の端縁（７）に固定することは、典型的には、接着剤接合および機械的接合を含む接合方法によって行われる。接着剤接合を、パーツをともにプレスし、場合により、必要な場合は熱を加えて接着剤を活性化することによって行ってもよい。パーツは、場合により液圧または空気圧プレスの加熱されたプラテンの間に、場合によりラミネータの加熱されたロールの間に、または、任意の加熱ゾーンおよび冷却ゾーンを通るベルトプレスのベルトの間で搬送される間、ともにプレスしてもよい。たとえば、典型的なホットプレス操作を、１００トンプレス（カリフォルニア州シティ・オブ・インダストリー（Ｃｉｔｙ  ｏｆ  Ｉｎｄｕｓｔｒｙ，  ＣＡ）のＰＨＩによって製造される）で行うことができる。上述されたプロセスにおける変数は、圧力、時間、および温度を含み、当業者は、プロセスに使用される材料によって、各々の調整および適切な値を認識し理解するであろう。典型的には、フレーム付膜電極アセンブリ構成要素とキャリヤ材料との間の接着は、キャリヤ材料またはフレーム付膜電極アセンブリ構成要素の一体性を損傷することなくその後のプロセス工程に耐えるのに十分である。
【００５９】
上で示されたように、キャリヤ材料をフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に固定するとき、本発明のプロセス全体にわたって少なくとも１つの要素の適切な整列および安定性をもたらすために、少なくとも１つの要素の外縁がキャリヤ材料の内縁とある程度重なる。
【００６０】
少なくとも１つの要素（５）を、存在する場合は要素の残りから分離するか電気的に絶縁することは、典型的には、ダイパンチなどの切断手段を使用して行われ、複数のブリッジおよびそれらに固定されたキャリヤ材料が、フレーム付膜電極サブアセンブリ（３）から除去されて、図５に示されているような開口部（１４）を形成する。しかし、ダイカットまたは他の従来の方法も用いてもよい。あるいは、使用される材料によって、キャリヤ材料およびフレーム付膜電極アセンブリ構成要素は、ブリッジの除去を考慮するパーフォレーションを有してもよい。ブリッジを除去し、それにより、少なくとも１つの要素を他の要素から分離するが、キャリヤ材料は、キャリヤ材料の内縁が少なくとも１つの要素の外縁と重なるところでフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に接着または接合されたままである。この工程は、図５に示されたフレーム付ＭＥＡアレイのカソード側（９）およびアノード側（８）の両方を製造するために用いられる。キャリヤ材料およびフレーム付膜電極アセンブリ構成要素に切断された穴のサイズは、外部フレームおよび要素の少なくとも一部がキャリヤ材料に接着または接合されたままである間、少なくとも１つの要素が電気的に絶縁され、かつフレーム付膜電極アセンブリ構成要素がその形状を維持する限り、重要でない。
【００６１】
ａ．）図５に示された外部フレーム（３）を切取り、ｂ．）ＭＥＡの膜の露出領域を被覆するような形状に切断された、ガスケット、たとえばシリコーンゴム（ストックウェル・ラバー・カンパニー（Ｓｔｏｃｋｗｅｌｌ  Ｒｕｂｂｅｒ  Ｃｏｍｐａｎｙ）から得られるフラン（Ｆｕｒａｎ）（登録商標）−タイプ１００７）を、フレーム付ＭＥＡアレイの両側に配置する（各要素（５）およびガスケット材料の重なりを回避するように注意する）ことによって付与し、ｃ．）アノード入口、アノード出口、カソード液ガス入口、カソード液ガス出口、タイロッドでともに結合されたエンドブロック、または電気絶縁接着剤層、および金属集電体を備えてもよいアノードフローフィールドプレートおよびカソードフローフィールドプレートの間にガスケット付フレーム付ＭＥＡアレイを挟むことによって、フレーム付ＭＥＡアレイを燃料電池アセンブリに変えることができる。フレーム付ＭＥＡアレイ（図５に示された）の要素（５）は、目標用途の電力出力に基づいて、直列または並列に電気的に接続してもよい。
【００６２】
燃料電池アセンブリは、典型的には、燃料電池システム（図示せず）に接続される。燃料電池システムは、典型的には、カソード液ガスとしての使用のための空気の供給と、燃料電池からの電力出力を調節するための負荷ボックスと、供給アノード液溶液を保持するための燃料溶液タンク、たとえばメタノール溶液タンクと、アノード液溶液を所望の流量で燃料電池に供給するための液体ポンプと、使用済みのアノード液溶液を収集するための排出容器と、電力スイッチとを含んでなる。
【００６３】
燃料電池システムを動作させるために、最初、それを動作温度にし、次に、メタノール溶液などの燃料および空気を、所望の流量で入口を通してアノード室およびカソード室に導入する。発生された電流が、外部負荷を通って電気回路を完成させる。
【実施例】
【００６４】
本発明は、以下で具体的に記載されるように実施してもよく、次の実施例でさらに規定する。この実施例が、本発明の好ましい実施形態を示すが、例示としてのみ与えられることが理解されるべきである。上記の説明およびこの実施例から、当業者は、本発明の本質的な特徴を確認することができ、また、その精神および範囲から逸脱することなく、本発明のさまざまな変更および修正を行って、それをさまざまな使用および条件に適合させることができる。
【００６５】
手順
１．図１の設計を用いて、１３７ｍｍ×１１２ｍｍのアノードガス拡散層の１片をダイカットした。
２．図１の設計を用いて、１３７ｍｍ×１１２ｍｍのカソード拡散層の１片をダイカットした。
３．図２の設計を用いて、厚さ０．０６４ｍｍのバイネル（登録商標）４１０５ポリマーフィルム（１３７ｍｍ×１１２ｍｍ）からオーバレイ材料の２片をダイカットした（あるいは、図２の設計を用いて、厚さ〜０．０６ｍｍのガラス繊維強化バイネル（登録商標）４１０５ポリマーフィルム（１３７ｍｍ×１１２ｍｍ）から切断されたオーバレイ材料の２片）。
４．以下に記載されたアイテムを、１対の厚さ〜１／４インチの金属プレート（最小１６０ｍｍ×１３０ｍｍ）の間に積重ねた。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
１−電極に面するように設計された側が上を向いている（オーバレイの方に）アノードガス拡散層。
１−図２の設計によって切断されたバイネル（登録商標）４１０５ポリマーフィルムまたは強化バイネル（登録商標）ポリマーフィルム。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
５．スタック／プレートを１３０℃に予熱された液圧プレス内に配置した。
６．６０００ポンドの力をプレート上に３．５分間加えた。
７．加えられた力を維持する間、プレートを室温に冷却した。アノード側フレーム付膜電極サブアセンブリを取出し取っておいた。
８．以下に記載されたアイテムを、１対の厚さ〜１／４インチの金属プレート（２００ｍｍ×２００ｍｍ）の間に積重ねた。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
１−電極に面するように設計された側が上を向いている（オーバレイの方に）カソードガス拡散層。この例において、微孔性層でコーティングされた側が上方を向いた。
１−図２の設計によって切断されたバイネル（登録商標）４１０５ポリマーフィルムまたは強化バイネル（登録商標）ポリマーフィルム。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
９．スタック／プレートを１３０℃に予熱された液圧プレス内に配置した。
１０．６０００ポンドの力をプレート上に３．５分間加えた。
１１．加えられた力を維持する間、プレートを室温に冷却した。カソード側フレーム付膜電極サブアセンブリを取出し取っておいた。
１２．アノード側およびカソード側フレーム付膜電極サブアセンブリに穴を打抜き、ブリッジを除去した。図５を参照されたい。
１３．次に、以下に記載されたアイテムを、１対の厚さ〜１／４インチの金属プレート（２００ｍｍ×２００ｍｍ）の間に積重ねた。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
１−電極に面するように設計された側が上を向いている（ＣＣＭの方に）カソード側フレーム付膜電極サブアセンブリ。この例において、バイネル（登録商標）４１０５ポリマーを備えた側を上方を向くように配置した。
１−図４に示されているような８８ｍｍ×１１２ｍｍの全寸法および電極領域を有するＣＣＭ。ＣＣＭのカソード側を下を向くように配置しなければならない。
１−電極に面するように設計された側が下を向いている（ＣＣＭの方に）アノード側フレーム付膜電極サブアセンブリ。この例において、バイネル（登録商標）４１０５ポリマーを備えた側を下方を向くように配置した。
１−５ミルのテフロン（登録商標）１０００Ａ剥離フィルム
１３．スタック／プレートを１６５℃に予熱された液圧プレス内に配置した。
１４．８０００ポンドの力をプレート上に９分間加えた。
１５．加えられた力を維持する間、プレートを室温に冷却した。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】ＧＤＬ、ＧＤＥ、ＣＣＭ、またはＰＥＭのシートをダイカットすることによって、本発明によって製造された平面フレーム付膜電極アセンブリ構成要素の上面図を示す。
【図２】本発明によるキャリヤ材料構成を示す。
【図３】フレーム付膜電極アセンブリ構成要素のキャリヤ材料の上への配置および付着を示す。
【図４】プロトン交換膜上の選択的にコーティングされた電極を備えた触媒コーティング膜（ＣＣＭ）を示す。
【図５】ブリッジが除去された２つのフレーム付膜電極サブアセンブリの間に挟まれたＣＣＭを含んでなるフレーム付膜電極アセンブリアレイの分解図を示す。
【図６】複数のフレーム付ＭＥＡ構成要素を示す。
【図１】
2006528414.tif 000003
【図２】
2006528414.tif 000004
【図３】
2006528414.tif 000005
【図４】
2006528414.tif 000006
【図５】
2006528414.tif 000007
【図６】
2006528414.tif 000008
【国際調査報告】
2006528414.tif 000009
2006528414.tif 000010