(57)【要約】  太陽電池箔の製造方法である。【課題】  【解決手段】  エッチング可能な仮基板を設け、仮基板上に透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を被着させ、ＴＣＯ層の上に光起電層を被着させ、裏面電極層を被着させ、永久担体を被着させ、表面電極と裏面電極とが相互接続体において電気的に接続されることを確実にして直列接続を確立し、表面電極および裏面電極を相互接続体の異なる側でそれぞれ表面溝および裏面溝によって遮断し、前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に少なくとも相互接続体の位置に、エッチングレジストを被着させ、少なくとも表面溝の位置全体には被着させず、エッチングレジストで被覆されていない位置の仮基板を選択的に取り除く工程を具備する。本発明の方法によると、相互接続体に保護剤からなるキャップを設けたため、性状の改善された太陽電池箔が得られる。【選択図】  図１
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
太陽電池箔の製造方法であって、
エッチング可能な仮基板を設け、
仮基板上に透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を被着させ、
ＴＣＯ層の上に光起電層を被着させ、
裏面電極層を被着させ、
永久担体を被着させ、
表面電極と裏面電極とが相互接続体において電気的に接続されることを確実にして直列接続を確立し、表面電極および裏面電極を相互接続体の異なる側でそれぞれ表面溝および裏面溝によって遮断し、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に少なくとも相互接続体の位置に、エッチングレジストを被着させ、少なくとも表面溝の位置全体には被着させず、
エッチングレジストで被覆されていない位置の仮基板を選択的に取り除く
工程を具備することを特徴とする方法。
【請求項２】
仮基板のＴＣＯ側ではない側にエッチングレジスト被着させる工程を、エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程の直前に行うことを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
エッチングレジストは永久エッチングレジストであることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項４】
エッチングレジストの色は、太陽電池ユニットのエネルギー発生部の色と調和するようにまたは対照となるように選択されることを特徴とする請求項３に記載の方法。
【請求項５】
エッチングレジストは仮エッチングレジストであることを特徴とする請求項１または２に記載の方法。
【請求項６】
ロールツーロール法で実施されることを特徴とする前記請求項１〜５のいずれか１つに記載の方法。
【請求項７】
表面電極と、ＰＶ層と、裏面電極とを備える太陽電池ユニットにおいて、該太陽電池ユニットは、直列接続された少なくとも２つの個別の電池に分割され、その直列接続は、一つの電池の表面電極を隣接する電池の裏面電極に電気的に接続する相互接続体からなり、表面電極および裏面電極は相互接続体の異なる側で、各々断続されており、その太陽電池ユニットにおいて、保護キャップが表面電極の上に相互接続体の位置で被着されており、その保護キャップは相互接続体とは異なる材料からなることを特徴とする太陽電池ユニット。
【請求項８】
ロールツーロール法においての取扱いに適した可撓性を有する太陽電池箔である請求項７に記載の太陽電池ユニット。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、仮基板を用いた太陽電池ユニットの製造方法に関わる。本発明は、またそれによって得られる太陽電池箔に関わる。
【背景技術】
【０００２】
光起電箔としても知られる太陽電池箔は一般に、担体と、透明導電性酸化物（ＴＣＯ）からなる（箔の表面の）表面電極と（箔の裏面の）裏面電極との間に設けられる半導体材料からなる光起電（ＰＶ）層からなる。表面電極は透明で、入射光を半導体材料に到達させることが可能であり、そこで入射光の放射が電気エネルギーに変換される。このようにして、光は電流を発生させるために利用でき、たとえば、化石燃料や原子力の興味深い代替を提供するのである。
【０００３】
国際公開ＷＯ９８／１３８８２及びＷＯ９９／４９４８３には、仮基板を設け、透明導電性酸化物を被着させ、光起電層を被着させ、裏面電極層を被着させ、担体を被着させ、仮基板を取り除き、好ましくは、透明導電性層上に透明な表面保護膜を被着させる工程からなる光起電箔の製造方法が記載されている。この方法によると、光起電箔または素子のロールツーロール式製造方法が可能になり、また同時に、ＰＶ層の電流発生作用を損なわずに、望ましいどんな透明導電性材料や堆積方法をも用いることが可能になる。国際公開ＷＯ９８／１３８８２では、エッチング保護剤を用いて非隣接の最も左側と最も右側の透明導電路を覆ってこれらの側路と側面電極間を電気接触させてもよい。仮基板の一部をこのようにその位置に残しておくことによって、これらの接触は別途に行う必要がない。国際公開ＷＯ０１／７８１５６およびＷＯ０１／４７０２０には、この方法の変形が記載されている。
【０００４】
太陽電池の最大電圧は、入射光の強さと、電池の組成、さらに詳しく言えば、半導体材料の性質とによって決まる。太陽電池の表面積が増えると、発電量は増えるが、電圧は同じである。電圧を上げるために、太陽電池箔を、直列に接続した異なった電池に分割することがよく行われる。これは、例えば、レーザーの使用や、エッチングまたは他のパター二ング法によって太陽電池電極層に溝を設け、一方の電池の表面電極と他方の電池の裏面電極間に導電接触を確立させるとともに相互接続した側とはそれぞれ異なる側の表面電極と裏面電極を断続して短絡を防止することによって行われる。太陽電池箔が用いられると、個々の電池は担体によって共に保持される。上記の特許出願には、直列接続を行う様々な方法が記載されている。
【特許文献１】国際公開ＷＯ９８／１３８８２
【特許文献２】国際公開ＷＯ９９／４９４８３
【特許文献３】国際公開ＷＯ０１／７８１５６
【特許文献４】国際公開ＷＯ０１／４７０２０
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかし、上記の引例に記載された方法で作られた光起電箔は、直列接続を設けると品質が損なわれるように思われる。光起電箔を均一で高品質な製品にするのは困難であるということがわかっている。特に、エッチングによる仮基板の除去時に、ＴＣＯ層が相互接続部位において損傷を受けやすいことがわかった。エッチング工程時に、エッチング剤が損傷を受けたＴＣＯ層に浸透し、相互接続部位に進入して破壊する。残った仮基板によってＴＣＯ層の二つの分離部分間に短絡が引き起こされる可能性があるという問題もある。そのため、高度な品質で短絡などの問題を最小限にした、仮基板を介する直列接続が設けられた太陽電池箔を製造するための確実な方法が要求されている。本発明は、そのような方法を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、太陽電池箔の製造方法であって、
エッチング可能な仮基板を設け、
仮基板上に透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を被着させ、
ＴＣＯ層の上に光起電層を被着させ、
裏面電極層を被着させ、
永久担体を被着させ、
表面電極と裏面電極とが相互接続体において電気的に接続されることを確実にして直列接続を確立し、表面電極および裏面電極を相互接続体の異なる側でそれぞれ表面溝および裏面溝によって遮断し、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に少なくとも相互接続体の位置に、エッチングレジストを被着させ、少なくとも表面溝の位置全体には被着させず、
エッチングレジストで被覆されていない位置の仮基板を選択的に取り除く
工程を具備することを特徴とする方法に関わる。
【０００７】
本発明による方法によって、相互接続体の位置において仮基板の一部がＴＣＯ層上に残るという結果が得られる。その結果として得られた仮基板材料の保護キャップが、均質性と品質の点で太陽電池箔の性状を向上させることがわかった。さらに詳しくは、本発明による方法によって製作された太陽電池箔には、仮基板がすべて取り除かれた太陽電池箔と比較して非機能電池が少ない。
【０００８】
本発明は、また、表面電極と、ＰＶ層と、裏面電極とを備える太陽電池ユニットにおいて、該太陽電池ユニットは、直列接続された少なくとも２つの個別の電池に分割され、その直列接続は、一つの電池の表面電極を隣接する電池の裏面電極に電気的に接続する相互接続体からなり、表面電極および裏面電極は相互接続体の異なる側で、各々断続されており、その太陽電池ユニットにおいて、保護キャップが表面電極上に相互接続体の位置に被着されており、その保護キャップは、相互接続体とは異なる材料からなることを特徴とする太陽電池ユニットに関わる。この太陽電池ユニットは、本発明の着想による方法によって得ることができるが、異なる方法から得ることもできる。この太陽電池ユニットは、ロールツーロール法において取扱うのに適した可撓性を有する太陽電池箔であることが好ましい。
【発明の効果】
【０００９】
本発明の方法および太陽電池ユニットは、さらにいくつかの利点を有する。
【００１０】
第１に、保護キャップが、例えば導電性材料からなる仮基板からできている場合のように、導電性材料からなる場合、保護キャップは相互接続体の一部として機能することができ、相互接続体の導電性が向上する。また、これによって、たとえＴＣＯが相互接続体の製造中に損傷を受けたとしても導電性を有する仮基板材の保護キャップが存在するため、相互接続体が適切に機能することが確実であるので、ＴＣＯの性状に関して相互接続体の製造に適用される条件をそれほど厳密に制御しなくてもよい。
【００１１】
さらに、適切に接続することによって、ＴＣＯ層上に残存する仮基板片は、集電格子、つまり、光起電層において発生し電極を流れる電荷担体（電子）を容易に収集できるように用いられる導電性材料の線のパターンの一部として機能させることができる。太陽電池は相互接続体の位置でエネルギーを発生することはないので、その位置に格子が存在しても太陽電池箔の発電性に重大な影響を与えることがないので、相互接続体は格子を設けるには理想的な位置である。
【００１２】
さらに、導電片は、太陽電池箔を「外の世界」に接続するために電極を取り付けるために利用できるように設定可能であるので、相互接続体上に導電片が存在することにより、太陽電池箔を個々の単位に分けることがさらに容易になる。
【００１３】
本明細書の文脈において、エッチングという用語は、例えば、溶解のような化学的手段によって取り除くことを意味している。エッチング可能な基板とは、化学的手段によって取り除くことが可能な基板であり、エッチングレジスストとは、仮基板の除去時に適用される条件に少なくとも一時的に耐えることができる材料である。エッチングレジストは、相互接続体の位置にある仮基板に被着されることが可能で、仮基板を少なくとも一時的にエッチング剤の作用から保護するものであればどのような材料でもよい。様々な種類のエッチングレジストが考えられる。まず第１に、エッチング剤の作用に耐性があり、工程のある段階で仮基板から剥がれないエッチングレジストがある。この種のエッチングレジストは、永久エッチングレジストと表示される。それに対して、仮エッチングレジスト、つまり、工程の更なる段階で剥がれるエッチングレジストも挙げることができる。
【００１４】
エッチングレジストを用いて、仮基板から保護キャップを形成することは、様々な方法で行うことができる。例えば、エッチングレジストを被着させ、エッチング工程を実施し、更なるある工程においてエッチングレジストを選択的に除去してもよい。仮基板は、保護キャップに必要とされるよりも厚くしてもよい。その場合、まず仮基板の一部をエッチングし、次に、エッチングレジストを塗布し、続いて仮基板の非保護部分を取り除いてもよい。その場合、まず仮エッチングレジストを塗布し、続いてエッチングレジストに保護されていない仮基板を部分的に取り除いてもよい。そして、仮エッチングレジストは取り除かれ、さらなるエッチング工程がおこなわれて保護キャップの厚みを減少させる。後者の選択肢を実施するために、エッチング剤に一時的にのみ耐性のある材料を使用することも可能である。この材料は、実際は、エッチング抑制剤であるが、それが使用される場合、以下のことが起こるであろう。まず、エッチング抑制剤によって、仮基板がエッチング抑制剤に保護されていない場所でエッチングが行われることが確実になる。次に、エッチング抑制剤が溶解すると、エッチング剤によって確実に保護キャップの厚みが減少する。
【００１５】
本発明の方法の具体的な実施例には、エッチングレジストが永久エッチングレジストで、その色は相互接続体上のキャップが太陽電池ユニットのエネルギー発生部の色に調和するまたは対照となる色になるように選択されたものがある。
【００１６】
太陽電池ユニットのエネルギー発生部と着色された相互接続体キャップの色差は、以下のように定義されるｄＥａｂによって表すことができる。
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但し、ｄＬ、ｄａおよびｄｂはそれぞれ着色料を被着された部分および太陽電池ユニットのエネルギー発生部間の輝度、青色度および赤色度の差である。Ｌ，ａおよびｂの値は、Ｄ６５光源を使用したＣＩＥＬＡＢ手法に従って定めることができる。相互接続体キャップの色を太陽電池ユニットの色に調和させる場合、ｄＥａｂは通常約５以下であり、約２以下が好ましく、約０．３以下がさらに好ましい。その場合、カモフラージュカラーの使用と言うことができる。相互接続体キャップの色が太陽電池ユニットのエネルギー発生部の色と対照となるように選択される場合は、ｄＥａｂ値は、通常約１０以上であり、約１２以上が好ましく、約２０〜１００がさらに好ましい。１つ以上の色を使用する場合、通常それらの色の少なくとも１つが上記ｄＥａｂ値の必要条件を満たせばよい。
【００１７】
際立った色と調和する色を組み合わせて用いると、太陽電池ユニットとは均一の背景に着色されたデザインで装飾することができる。考えられるデザインの例として、模様、文字、数字、縞、長方形および正方形が挙げられる。本実施例において、通常エッチングレジストの１０〜９０％は際立った色で着色され、エッチングレジストの９０〜１０％はカモフラージュ色で着色されている。
【００１８】
エッチングレジストの仮基板上への被着は本発明による工程のどの段階で行われてもよい。例えば、この工程が始まる前、つまり、仮基板の他方側にＴＣＯを被着させる前に行われてもよい。エッチングレジストは、即座に被着されてもよいし、工程の終わり、つまり、裏面電極または当てはまる場合には永久担体の被着後、仮基板のエッチングによる除去の直前に被着されてもよい。後者を選択するほうが好ましいが、それは、後者によって、工程の先立つ部分でのエッチングレジストパターンの損傷が防止されるからである。また、それによって仮基板の「裏面」上のエッチングレジストパターンの存在が他の処理工程に干渉することを防止する。本発明にかかわる方法のロールツーロール法の実施例においては、裏面にエッチングレジストのパターンを着けた仮基板が１本以上のロール上に置かれた場合、両方のことが起こるかもしれない。透明導電性酸化層の被着以前にエッチングレジストを被着させると、エッチングレジストが透明導電性酸化層の堆積によく用いられる高温に耐えることができなくではならないというさらなる不都合が生じる。
【００１９】
本発明による方法の好適な実施例において、仮基板は、可撓性を有し、可撓性のある永久担体が被着され、本方法はロールツーロール法によって実施される。
直列接続
【００２０】
直列接続が実施される方法は本発明では重要ではない。一般に、直列接続は、一方の電池の表面電極と隣接する電池の裏面電極とが相互接続体において電気的に接続し、表面電極と裏面電極は相互接続体の異なる側でそれぞれ断続するということを確実におこなうことによって実現される。
【００２１】
上述のように、各太陽電池ユニットでは、裏面電極と表面電極（ＴＣＯ層）が各々相互接続体の他方の側で断続されている。両方の断続のために、電極層自体を貫通する、また任意的にＰＶ層をも貫通する断続溝がある。以下で議論される実施例のいくつかには、ＰＶ層を貫通する溝の存在が明瞭に記載されているが、それは一般に適用してもよい。但し、断続溝が電極層やＰＶ層を貫通する場合、ＰＶ層における溝を介して電極が他の電極と不注意に短絡しないように注意することが必要である。絶縁材片が、上記断続溝の形成された場所に例えばレーザー罫書によって被着されてもよい。絶縁材はレーザーストッパとして作用し、下にある材料の溶解による短絡の発生を防止する。以下に記載する実施例の中には、絶縁材片の製作が明瞭に記載されているものがあるが、それらは他の実施例においても同様に用いてもよい。必要であれば、絶縁材はＴＣＯ層および・またはＰＶ層上に設けてもよい。
【００２２】
相互接続体は様々な方法で設けることができる。ＰＶ層を貫通する溝を形成し、そこを導電性材料で埋めることによってこれを設けることができる。溝はＴＣＯ層を貫通し、裏面電極を貫通して、またはＴＣＯ層と裏面電極とを貫通して延びてもよいし延びなくてもよい。これはなかんずく溝が形成される工程に依存する。ある実施例では、ＰＶ層の溝を埋めるために使用される導電性材料は裏面電極材料である。ＰＶ層がアモルフォスシリコン層である場合は、導電接続はアモルフォスシリコン層を裏面電極に溶着することによって確立することもできる。ＰＶ層がアモルフォスシリコン層である場合は、相互接続体はＳｉを導電性物質へと再結晶させることによって形成することもできる。しかし、この選択肢はあまり好ましくない。
【００２３】
相互接続体と断続溝が形成される順序は重要ではなく、適用される個別の工程において最適なものに依存する。
【００２４】
相互接続体と、ＴＣＯ層と裏面電極層を断続する溝の幅は、通常、以下のことを考慮して定められる。相互接続体と断続溝の場所において、太陽電池は光を電気に変換することができない。これを考慮すると、相互接続体と溝はできる限り幅狭にしなくてはならない。他方、異なる層の断続と、十分な導電性で表面および裏面電極を接続するという所望の効果を確実に得るために十分な幅が必要である。ＴＣＯ層と裏面電極層を断続する溝は、通常２〜２００μｍの幅を有し、５〜７５μｍの幅を有することが好ましい。相互接続体は通常２０〜２００μｍの幅を有し、５０〜１５０μｍの幅を有することが好ましい。
【００２５】
上記の断続溝が形成される位置に適用される絶縁材の片は、その絶縁片の幅内に容易に絶縁溝を設けることができるだけ十分に幅が広くなければならない。通常、絶縁材片は幅２５〜１０００μｍであり、５０〜４００μｍであることが好ましく、５０〜２００μｍであることがさらに好ましい。
【００２６】
保護キャップは、相互接続体が確実に保護されるために十分幅広でなくてはならない。それは、通常両側で少なくとも１０μｍは相互接続体よりも延びており、好ましくは少なくとも５０μｍ延びている。通常、保護キャップは両側で相互接続体よりも多くて２００μｍ延びており、多くて１００μｍ延びているのが好ましい。明らかに、保護キャップが導電性である場合には、溝の２つの側が電気的に接続されるようになることを意味するのであれば、保護キャップはＴＣＯ層を断続する溝を越えて延びないであろう。
【００２７】
表面および裏面電極を断続する溝は通常連続溝である。なぜならばその目的が様々な電池片の適切な絶縁を達成することであるからである。他方、相互接続体は連続的である必要がない。必要であれば、相互接続体は、孔、縞または窪みの形状の、不連続な形状を有していてもよい。作業効率の理由からは、連続的な実施例が好適である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
本発明に係る方法の様々な実施形態について説明する。
【実施例１】
【００２９】
第１実施例は、国際公開ＷＯ９８／１３８８２に記載された直列接続方法の変形である。図１にこの方法を示す。この方法は、
エッチング可能な仮基板を設ける工程と、
透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を仮基板上に被着させ、ＴＣＯ層中に仮基板に達する溝を設ける工程と、
ＴＣＯ層の上およびその内の溝内に光起電層（ＰＶ層）を被着させ、ＰＶ層内にＴＣＯ層に達する溝を設ける工程と、
ＰＶ層の上およびＰＶ層内に存在する溝内に裏面電極層を被着させて裏面電極層をＴＣＯ層に接続する相互接続体を形成し、裏面電極層内に、ＰＶ層に達する溝を設ける工程と、
裏面電極に永久担体を被着させる工程と、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続体の位置でエッチングレジストを被着させる工程と、
エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
を含む。
【００３０】
この工程は、図１に示されており、図１ａには、仮基板１とその上面のＴＣＯ２ａ；２ｂと、ＰＶ層３と、裏面電極４と永久基板５とからなる太陽電池箔が示されている。相互接続体６はＴＣＯ層を裏面電極４に接続している。エッチングレジストキャップ７が仮基板の相互接続体の位置に設けられている。図１ｂには、エッチングレジストキャップの設けられた部分以外の仮基板がを取り除かれた後の同じ組織が示されている。表面溝ｆｇの位置にはエッチングレジストはまったく残っていないので、表面溝ｆｇの位置には、仮基板（通常はアルミニウムのような導電体）の残りはまったく存在せず、分離したＴＣＯ部２ａおよび２ｂ間に短絡が起きるようなことはない。
【実施例２】
【００３１】
第２実施例は、そのいくつかの工程が図２に示されているが、
エッチング可能な仮基板を設ける工程と、
透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を仮基板上に被着させる工程と、
ＴＣＯ層上に光起電層（ＰＶ層）を被着させ、ＰＶ層内に、ＴＣＯ層に達する溝を設ける工程と、
ＰＶ層の上およびＰＶ層内に存在する溝の内に裏面電極層を被着させて裏面電極層をＴＣＯ層に接続する相互接続体を形成し、裏面電極層内に、ＰＶ層に達する、またはＰＶ層を貫通してＴＣＯ層に達する溝を設ける工程と、
永久担体を被着させる工程と、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続体の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
仮基板が存在していたＴＣＯ層側から、ＴＣＯ層を貫通してＰＶ層に達する、または裏面電極に達する溝を設ける工程と
からなる方法である。
【００３２】
図２ａには、仮基板１とその上面のＴＣＯ２と、ＰＶ層３と、裏面電極４と永久基板５とからなる太陽電池箔が示されている。相互接続体６はＴＣＯ層を裏面電極に接続している。エッチングレジストキャップ７が仮基板の相互接続体の位置に設けられている。図２ｂには、仮基板がエッチングレジストキャップを設けられた部分以外取り除かれた後の同じ組織が示されている。さらに、溝ｆｇがＴＣＯ層内に設けられ、短絡を防止すると共に直列接続を完成している。
【００３３】
本実施例の好ましい例として、裏面電極の塗布を行う前に、保護的な絶縁材片８および９をＰＶ層に貼付するものがある。そのような絶縁材片は、裏面電極やＴＣＯ層の溝が後に得られるような位置に貼付する。これらの絶縁材片は、例えばレーザー罫書による溝の作製時に下部材料を保護するためのものである。この実施例は図２ｃに示されている。
【実施例３】
【００３４】
本発明による第３実施例は、
エッチング可能な仮基板を設ける工程と、
透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を仮基板上に被着させる工程と、
ＴＣＯ層上に光起電層（ＰＶ層）を被着させ、ＰＶ層を貫通してＴＣＯ層に達する、またはＴＣＯ層を貫通して仮基板に達する溝を設ける工程と、
溝内において裏面電極が表面電極と相互接続するが、溝の両側における裏面電極は電気的に互いに絶縁されているように、裏面電極層をＰＶ層の上および溝の内に被着させる工程と、
永久担体を被着させる工程と、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続体の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
仮基板が存在していたＴＣＯ層側から、ＴＣＯ層を貫通してＰＶ層に達する、または裏面電極に達する溝を設ける工程と
からなる方法である。
【００３５】
本方法の一つの実施例の工程のいくつかが図３に示されている。図３ａには、仮基板１とその上面のＴＣＯ２と、ＰＶ層３と、裏面電極４と永久基板５とからなる太陽電池箔が示されている。溝ｇはＰＶ層およびＴＣＯ層を貫通して仮基板まで達している。エッチングレジストキャップ７が仮基板の、ＰＶ層およびＴＣＯ層を貫通する溝の位置に設けられている。図３ｂには、仮基板がエッチングレジストキャップの設けられた部分以外を取り除かれた後の同組織が示されている。仮基板の残りの部分は、溝の一方側の裏面電極を電池の他方側のＴＣＯ層に接続する役割も果たす。さらに、溝ｆｇがＴＣＯ層内に設けられ、短絡を防止すると共に直列接続を完成している。本方法の特徴の一つは、保護キャップが相互接続体の一部としての役割をも果たすということである。したがって、本実施例では、エッチング可能な仮基板は導電性でなくてはならない。
【００３６】
本実施例の第２例が図４に示されている。本例では、ＰＶ層内の溝ｇはＴＣＯ層を貫通して延びてはいない。本実施例では、保護キャップは相互接続体の一部としての役割を果たしていないので、導電性である必要はない。しかしながら、導電性の仮基板を用いることが好ましい。
【実施例４】
【００３７】
本発明による第４実施例は、
エッチング可能な仮基板を設ける工程と、
透明導電性酸化物（ＴＣＯ）の表面電極を仮基板上に被着させる工程と、
ＴＣＯ層上に光起電（ＰＶ）層を被着させ、ＰＶ層およびＴＣＯ層を貫通して仮基板に達する溝を設け、任意的にキャップを被着させながら該溝を絶縁材料で埋め、必要に応じて絶縁片を貼付し、ＰＶ層を貫通してＴＣＯに達する導電性接続体（の前駆体）を設ける工程と、
裏面電極層をＰＶ層上に被着させる工程と、
裏面電極内に、ＰＶ層に達する、または絶縁片があるならば絶縁片に達する溝を設ける工程と、
任意的に永久担体を被着させる工程と、
前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続体の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
からなる方法である。
【００３８】
本方法は図５に示されている。図５aには、仮基板１とその上面のＴＣＯ２と、ＰＶ層３とからなる太陽電池箔が示されている。溝ｆｇはＰＶ層およびＴＣＯ層を貫通して仮基板に達している。この溝ｆｇは絶縁材８で埋められる。さらに、溝６がＰＶ層を貫通してＴＣＯに達するまで設けられている。この溝６が相互接続体の基礎を成すので、相互接続体の前駆体としてみなされてもよい。図５ｂにおいて、絶縁材片８および９が設けられており、一方がＰＶ層およびＴＣＯを貫通して仮基板に達する溝内に、もう一方が相互接続体前駆体６の他方側のＰＶ層上に設けられている。図５ｃにおいて、裏面電極４が加えられ、絶縁片９の上面に溝ｂｇが設けられている。相互接続体はこうして完成する。さらに、エッチングレジストキャップ７が仮基板上の、相互接続体の位置に設けられている。図５ｄには、永久担体５が被着されて、仮基板がエッチングレジストキャップの設けられている部分以外取り除かれた後の同組織が示されている。
【００３９】
本実施例において、相互接続体（の前駆体）が、裏面電極の被着の際に裏面電極材料で埋められる溝であることが可能である。これが、図５に示される実施例である。もしくは、現在のところあまり好ましい方法ではないが、別の工程で溝は導電性材料で埋めることができる。結局、ＰＶ層がアモルフォスシリコン層である場合、導電性接続は、アモルフォスシリコンを再結晶させて導電性材料を形成することによっても確立することができる。この最後の手段はもっとも好ましくないものである。
【実施例５】
【００４０】
本発明の第５実施例は、
ａ．  仮基板を設ける工程と、
ｂ．  透明導電性酸化物（ＴＣＯ）を被着させる工程と、
ｃ．  ＴＣＯ上に光起電（ＰＶ）層を被着させる工程と、
ｄ．  必要に応じて、ＰＶ層上に１つまたは２つの絶縁片を貼付する工程と、
ｅ．  裏面電極をＰＶ層上に、また絶縁片がある場合には絶縁片上に被着させる工程と、
ｆ．  相互接続体がまだ設けられていない場合には、必要に応じて、裏面電極のシャント（短絡）を修理する工程と、
ｇ．  裏面電極内に、ＰＶ層に達する、または絶縁片がある場合には、絶縁片に達する溝を設ける工程と、
ｈ．  必要に応じて、永久担体を設ける工程と、
ｉ．  前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
ｊ．  エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
ｋ．  ＴＣＯ層側からＴＣＯ層を貫通して、またはＰＶ層を貫通して裏面電極まで、または、絶縁片がある場合には絶縁片まで溝を設ける工程と
ｌ．  必要に応じて、封入剤をＴＣＯ層に被着させる工程と
からなる方法であって、
ＰＶ層を通る導電接続体は
工程ｆとｈとの間、または
工程ｃとｅとの間に設立される。
【００４１】
図６には、この方法の様々な実施例から得られる各種の製品が示されている。これらの図すべてには、ＴＣＯ２と、ＰＶ層３と裏面電極４と永久基板５とからなる太陽電池箔が示されている。相互接続体６はＴＣＯ層を裏面電極に接続している。エッチングレジストキャップ７は、残存する仮基板１上にあって相互接続体を保護している。導電接続が工程ｆとｈとの間に設立された実施例の利点は、ＴＣＯ層と裏面電極との導電接続が設立される前のＴＣＯ層とＰＶ層と裏面電極の組立時に短絡修理を行うことができるということである。
【００４２】
図６ａの製品は、
ａ．  仮基板を設ける工程と、
ｂ．  透明導電性酸化物（ＴＣＯ）を被着させる工程と、
ｃ．  ＴＣＯ上に光起電（ＰＶ）層を被着させる工程と、
ｄ．  裏面電極をＰＶ層上に被着させる工程と、
ｅ．  必要に応じて、裏面電極のシャント（短絡）を修理する工程と、
ｆ．  裏面電極内にＰＶ層に達する溝を設け、裏面電極とＴＣＯ層との間に相互接続体を設ける工程と、
ｇ．  永久担体を設ける工程と、
ｈ．  前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続体の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
ｉ．  エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
ｊ．  ＴＣＯ側からＴＣＯを貫通して、ＰＶ層に達する溝を設ける工程と
からなる方法によって得られる。
【００４３】
図６ｂの組織は、裏面電極の塗布前に絶縁材料の２本の保護片をＰＶ層上に貼付するという点で、図６ａの組織と異なる。裏面電極内の溝は裏面電極側から絶縁片に達するように作られる。ＴＣＯ側からの溝ｆｇはＴＣＯ層およびＰＶ層を貫通して他方の絶縁片に達するように作られる。
【００４４】
図６ａおよび図６ｂの実施例において、ＴＣＯ層と裏面電極との間の導電接続は様々な方法で設立される。裏面電極は、相互接続体６ができた時にはすでに存在していたので、以下の選択肢がある。本実施例で、ＰＶ層が、アモルフォスシリコン層である場合、導電接続は、レーザーを用いて裏面電極と被結晶シリコン層とを溶融することによって設けることができる。もしくは、これらの実施例において、まず、太陽電池ユニットの裏面電極側から溝を刻み、その溝を導電性材料で埋めることによって相互接続体を設立または改善することが可能である。しかし、この選択肢はあまり好ましいものではない。
【００４５】
図６ｃの製品は、相互接続が、太陽電池箔の裏面電極ではなく、ＴＣＯ層を断続する点において、図６ａの製品と異なる。これは、
ａ．  仮基板を設ける工程と、
ｂ．  透明導電性酸化物（ＴＣＯ）を被着させる工程と、
ｃ．  ＴＣＯ上に光起電（ＰＶ）層を被着させる工程と、
ｄ．  ＰＶ層を貫通し、任意的にＴＣＯ層を貫通する相互接続を設ける工程と、
ｅ．  裏面電極をＰＶ層上に被着させる工程と、
ｆ．  裏面電極に、ＰＶ層に達する溝を設ける工程と、
ｇ．  永久担体を設ける工程と、
ｈ．  前記工程のいずれかにおいて、仮基板のＴＣＯ側ではない側の上に相互接続の位置でエッチングレジストを設ける工程と、
ｉ．  エッチングレジストで被覆されていない仮基板を選択的に取り除く工程と
ｊ．  ＴＣＯ側からＴＣＯを貫通してＰＶ層に達する溝を設ける工程と
からなる方法によって得られる。
【００４６】
図６ｄの組織は、裏面電極の被着前に絶縁材料の２本の保護片をＰＶ層上に貼付するという点で、図６ｃの組織と異なる。裏面電極の溝は裏面電極側から絶縁片に達するように作られる。ＴＣＯ側からの溝はＴＣＯ層およびＰＶ層を貫通して他方の絶縁片に達するように作られる。本実施例において、ＴＣＯ層と裏面電極との間の導電接続は様々な方法で設立される。本実施例で、ＰＶ層が、アモルフォスシリコン層である場合、導電接続は、レーザーを用いてシリコン層を再結晶させて導電接続を形成することによって設けることができる。もしくは、また、好ましくは、本実施例において、まず、ＰＶ層およびＴＣＯ層を貫通する溝を刻み、その溝を導電性材料で埋めることによって相互接続体を設けることが可能である。
仮基板
【００４７】
仮基板は、多数の条件を満たさなくてはならない。それは、上記の説明のように、エッチング可能でなくてはならない。仮基板は、太陽電池箔の製造中の、さらに詳しくは、ＴＣＯおよびＰＶ層の堆積中の条件に耐えうるだけの耐熱性がなくてはならない。仮基板は、太陽電池箔の製造中に太陽電池箔を支えるのに十分な強度がなくてはならない。仮基板は、ＴＣＯ層を傷めずに、ＴＣＯ層から容易に取りはずされなくてはならない。相互接続体で役割を果たすのであれば、十分に導電性がなくてはならない。当業者であれば、これらの指針の中で適切な仮基板を選ぶであろう。
【００４８】
本発明による方法で用いられる仮基板は、金属または金属合金の箔であることが好ましい。その主な理由は、そのような箔は、良好な導電性を呈し、通常、高い処理温度に耐え、蒸発が遅く、既知のエッチング技術を用いて比較的容易に取り除かれるからである。金属箔、さらに詳しくはアルミニウムまたは銅を選択する他の理由は、最終的に太陽電池箔には、太陽電池箔を装置または電気格子に接続しなくてはならない縁端電極を設けなくてはならないということである。仮基板の残りの部分はこの目的のために利用されてもよく、そうすれば、縁端電極を別途用意する必要がなくなる。
【００４９】
適切な金属としては、鋼、アルミニウム、銅、鉄、ニッケル、銀、亜鉛、モリブデン、クロムおよび合金類、またはそれらの多層構造などがある。経済的な理由では、とりわけ、Ｆｅ，Ａｌ，Ｃｕ，またはこれらの合金類を用いることが好ましい。性能面からは、（およびコスト面を考えると）、アルミニウム、鉄および銅が最も好ましい。
【００５０】
金属を取り除くための適切なエッチング剤および技術は公知であり、それらは金属によって異なるが、当業者であれば適切なものを選択することができるであろう。好適なエッチング剤としては、酸剤（ルイス酸およびブレンステッド酸）がある。ゆえに、銅の場合は、ＦｅＣｌ3、硝酸または硫酸を用いることが好ましい。アルミニウムに適切なエッチング剤としては、例えば、ＮａＯＨ，ＫＯＨ，およびリン酸と硝酸との混合物がある。
【００５１】
電着法により任意に用意された銅が仮基板として用いられる場合、その銅に任意に電着によって例えば、耐食層などの非還元拡散障壁層、さらに詳しくは、酸化亜鉛を設けることが好ましい。これは、銅が、ＴＣＯ層を通過してＰＶ層内に拡散していく傾向を有する場合があるからである。また、そのような拡散を防止することが可能なＴＣＯ，例えば、ＳｎＯ2やＺｎＯを選択することも可能である。拡散防止層は、例えば、電着、物理蒸着法（ＰＶＤ）または、化学蒸着法（ＣＶＤ）によって被着されることができる。通常、拡散防止層は仮基板とともにＴＣＯから除去される。
【００５２】
除去を容易にするために、仮基板はできるかぎり薄くすることが好ましい。もちろん、その厚みはその上に他の層が設けられてこれらを共に保持できるようなものであることが好ましいが、これには通常５００μｍ（０．５ｍｍ）以上の厚さは必要とされない。その厚みは１〜２００μｍ（０．２ｍｍ）の範囲であることが好ましい。弾性係数にもよるが、多数の材料を保持するための最小限の厚みは５μｍであろう。したがって、５〜１５０μｍ、さらに詳細には、１０〜１００μｍが好ましい。
ＴＣＯ層
【００５３】
適切な透明導電酸化物（ＴＣＯｓ）の例としては、インディウム錫酸化物、酸化亜鉛、アルミニウム添加酸化亜鉛、フッ素、ガリウムまたはボロン、硫化カドミウム、酸化カドミウム、酸化錫、そして最も好ましいＦ添加ＳｎＯ2が挙げられる。前記最後に述べた透明電極材料は、４００℃以上の温度、好ましくは５００〜６００℃の範囲の温度で被着されると、または、前記の温度で後処理されると、円柱状の光散乱組織を有する望ましい結晶表面を形成することができるので、好ましい。このような高温に耐えることのできる仮基板を使用することが極めて魅力的であるのはまさにこのＴＣＯ材料の場合である。その上、この材料はほとんどのエッチング剤に耐性があり、よく用いられているインディウム錫酸化物よりも化学物質にはるかに耐性がある。また、はるかに安価である。
【００５４】
ＴＣＯは、当該分野で公知の方法、例えば、有機金属化合物化学蒸着法（ＭＯＣＶＤ）、スパッタリング法、大気圧化学蒸着法（ＡＰＣＶＤ）、ＰＥＣＶＤ，噴霧熱分解法、蒸着法（物理蒸着法）、電着法、無電解メッキ法、スクリーン印刷法、ゾルゲル法などの方法、または、これらの組み合わせによる方法によって被着させることができる。ＴＣＯ層は２５０℃以上の温度で被着および後処理することが好ましく、４００℃以上が好ましく、４５０℃と６００℃の間であることがさらに好ましく、それにより望ましい組成、性質および・または組織のＴＣＯ層を得ることができる。
バッファ層
【００５５】
必要であれば、ＴＣＯ層と光起電層の間にバッファ層を設けてもよい。バッファ層はＰＶ層堆積中の条件からＴＣＯ層を保護するためのものである。バッファ層の性質はＰＶ層の性質による。様々なＰＶ層にふさわしいバッファ層が当該技術分野において公知である。テルル化カドミウムＣｄＳについては、Ｉｎ（ＯＨ、Ｓ）およびＺｎ（ＯＨ，Ｓ）が挙げられる。本明細書においてＴＣＯ上にＰＶ層を堆積することが述べられている場合、バッファ層は前記ＴＣＯ上に設けても設けなくてもよい。
光起電（ＰＶ）層
【００５６】
ＴＣＯ層の塗布後に、適切な方法でＰＶ層を塗布することができる。ここで、本明細書において、「ＰＶ層」もしくは「光起電層」という用語は、光を吸収してそれを電気に変換するのに必要な層の全組織を構成するものである。適切な層構成は、それらの被着方法とともに公知である。本分野の共通の一般知識として、Ｙｕｋｉｎｏｒｏ  Ｋｕｗａｎｏの「光起電電池」，Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ  Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ，  Ａ２０巻（１９９２）、１６１および「太陽技術」、Ｕｌｌｍａｎｎ’ｓ  Ｅｎｃｙｃｌｏｐｅｄｉａ、  Ａ２４巻（１９９３）３６９を参照することができる。
【００５７】
ＰＶ層の製造には様々な薄膜半導体材料を用いることができる。例として、アモルフォスシリコン（ａ‐Ｓｉ：Ｈ）、微結晶性シリコン、多結晶アモルフォス炭化ケイ素（ａ‐ＳｉＣ）およびａ‐ＳｉＣ：Ｈ、アモルフォスシリコン‐ゲルマニウム（ａ‐ＳｉＧｅ）およびａ‐ＳｉＧｅ：Ｈが挙げられる。さらに、本発明による太陽電池箔におけるＰＶ層は、ＣＩＳ（セレン化銅インジウム、ＣｕｌｎＳｅ2）、テルル化カドミウム（ＣｄＴｅ）、ＣＩＧＳＳ（Ｃｕ（Ｉｎ、Ｇａ）（Ｓｅ、Ｓ））、Ｃｕ（Ｉｎ、Ｇａ）Ｓｅ2、ＺｎＳｅ／ＣＩＳ、ＺｎＯ／ＣＩＳ、および／またはＭｏ／ＣＩＳ／ＣｄＳ／ＺｎＯ、および色素増感太陽電池から成っていてもよい。
【００５８】
ＴＣＯがフッ素添加酸化錫からなる場合には、ＰＶ層はアモルフォスシリコン層であることが好ましい。その場合には、ＰＶ層は一般に一組または複数組のｐ添加、真性およびｎ添加アモルフォスシリコン層からなり、ｐ添加層は、入射光の受光側に配置する。
【００５９】
ａ‐Ｓｉ‐Ｈの実施例において、ＰＶ層は少なくとも、ｐ添加アモルフォスシリコン層（Ｓｉ‐ｐ）と、真性アモルフォスシリコン層（Ｓｉ‐ｉ）と、ｎ添加アモルフォスシリコン層(Ｓｉ‐ｎ）とからなるであろう。第１組のｐ−ｉ‐ｎ層上に、第２およびさらなるｐ‐ｉ‐ｎ層が被着されてもよい。また、複数のｐ‐ｉ‐ｎ（「ｐｉｎｐｉｎｐｉｎ」または「ｐｉｎｐｉｎｐｉｎｐｉｎ」）層の繰り返しが連続して塗布されてもよい。複数のｐ‐ｉ‐ｎ層を積層することにより、電池当りの電圧が上がり、システムの安定性が向上する。光誘起欠陥生成、いわゆるステーブラー・ロンスキー効果は減少する。さらに、スペクトル感度が様々な層、主にｉ層で、詳しくはｉ層内で、異なったバンドギャップの材料を選択することによって最適化することができる。ＰＶ層の全体の厚みは、さらに詳しくはすべてのａ‐Ｓｉ層を一緒にした厚みは、一般に１００〜２０００ｎｍ程度であり、さらに代表値としては、約２００〜６００ｎｍであり、約３００〜５００ｎｍが好ましい。
裏面電極
【００６０】
本発明による薄膜太陽電池シートにおける裏面電極は反射装置と電極の両方としての役割を果たすことが好ましい。一般に、裏面電極は約５０〜５００ｎｍの厚みを有し、光反射性を有する適切な材料、好ましくは、アルミニウム、銀またはその両方の層の組み合わせで、下の半導体層と良好なオーム接触をしている適切な材料であればどんな材料から構成されていてもよい。例えば、電着法、（真空内）物理蒸着法またはスパッタリング法によって例えば２５０℃以下の比較的低温で金属層を被着させられることが好ましい。銀の場合には、接着促進層を最初に被着させることが好ましい。ＴｉＯ2、ＴｉＮ、ＺｎＯおよび酸化クロムは接着促進層に適切な材料の例であり、例えば５０〜１００ｎｍの適切な厚みに被着させると反射性をも有するという利点がある。必要とされる裏面電極は透明か不透明かのいずれかであってよい。
永久担体
【００６１】
太陽電池箔には永久担体が設けられている。さもないと箔はたいへん薄いのでそのもろさのため取り扱いが難しいからである。永久担体が裏面電極に被着される。適切な担体層材料には、ポリエチレンテレフタレート、ポリ（エチレン２、６‐ナフタリンジカルボン酸）、ポリカーボネート、塩化ポリビニル、ＰＶＤＦ、ＰＶＤＣ、ＰＰＳ、ＰＥＳ、ＰＥＥＫ、ＰＥＩ等の市販の重合体からなる膜、またはアラミドまたはポリイミド膜などの大変良好な性質を有する重合体の膜、また、例えば絶縁（誘電性の）表面層が被着された金属箔または、可塑性物質および補強用繊維および充填材の配合物がある。基板自体の軟化点以下の軟化点を有する熱可塑性粘着層が設けられた高分子「同時押出成形」膜が好ましい。必要であれば、同時押出成形膜には例えばポリエステル（ＰＥＴ）、共重合体またはアルミニウムの拡散防止層が設けられてもよい。担体は、厚さ５０μｍから１０ｍｍの膜または箔であることが好ましい。範囲としては、７５μｍから３ｍｍおよび１００μｍから３００μｍが好ましい。本明細書の文脈内で、Ｎ／ｍｍ2における弾性係数Ｅとｍｍにおける厚さｔの３乗との積（Ｅ×ｔ3）として定義される担体の曲げ剛性は、好ましくは１６×１０-2Ｎｍｍよりも大きく、通常１５×１０6Ｎｍｍよりも小さい。担体はロールツーロール法において使用するのに適していることが好ましい。
【００６２】
担体は最終使用目的に必要とされる構造を備えていてもよい。ゆえに、基板は、タイル、屋根板および部材、ファサード部材、車およびキャラバンの屋根などからなっていてもよい。しかしながら、一般に、担体は柔軟であることが好ましい。その場合は、すぐに使用できて、所望の電力と電圧のシートがその一巻きの太陽電池箔から切り取ることができるような一巻きの太陽電池箔が得られる。そして、それらは、必要に応じて、（ハイブリッド）屋根部材に組み込まれたり、タイル、屋根板、車やキャラバンの屋根などに貼付される。
【００６３】
必要に応じて、ＴＣＯを外部の影響から保護するために太陽電池のＴＣＯ側にトップコートまたは表面層を設けてもよい。通常、表面層は、（必要であれば、空隙のある）高分子シートまたは高分子膜である。表面層は高透過率を有している必要があり、例えば以下の物質からなる：（過）フッ化ポリマー、ポリカーボネート、ポリ（メチルメタクリレート）、ＰＥＴ、ＰＥＮまたは、自動車産業で使用されているもののような市販の透明塗料。必要であれば、さらに反射防止層または防汚層を設けてもよい。または、必要であれば、太陽電池全体をそのような封入剤に組み込んでもよい。
エッチングレジスト
【００６４】
エッチングレジストは、相互接続体の位置で仮基板に被着することができ、エッチング剤の作用から仮基板を保護するものであればどのような材料でもよい。当業者であれば日常試験によって適切な材料を選ぶことができる。適切なエッチングレジストとしては、熱可塑性および熱硬化性ポリウレタンおよびポリイミド、ＥＰ、ＵＰ，ＶＥ，Ｓｌ，（エポキシ）樹脂およびアクリレートなどの熱硬化性重合体、ＰＣＶ，Ｐｌ，フッ化ポリマーなどの熱可塑性重合体等がある。エッチングレジストには、一般に光開始剤またはその他の硬化剤、充填剤、可塑剤などの添加剤が含まれている。エッチングレジストは一時的なものであってもよく、つまり、それは工程のさらなる段階で、取り除かれても良い。または、エッチングレジストは、永久的なものであってもよく、そのほうが好ましい。
【００６５】
エッチングレジストは、蒸着または印刷・書き込みによって適切に被着される。エッチングレジストは、印刷法として公知である手段によって被着されることが好ましい。適切な印刷方法には、シルクスクリーニング、ロートスクリーン印刷、インクジェット法、フレキソ印刷などがある。エッチングレジストの色は、当業者に公知である適切な顔料または染料の組み合わせによって調節することができる。特に、永久エッチレジストには、顔料と紫外線安定剤があることが好ましい。
【図面の簡単な説明】
【００６６】
【図１】図１は、本発明の太陽モジュールの２つの隣接する電池の間に相互接続体を作る工程を示す。
【図２】図２は太陽電池モジュールの他の実施例を示す。
【図３】図３は太陽電池モジュールの実施例を作製する工程を示す。
【図４】図４は太陽電池モジュールにおける他の相互接続体を有する実施例を作製する工程を示す。
【図５】図５は、絶縁片を有する太陽電池モジュールの実施例を示す。
【図６】図６は、絶縁片を有する太陽電池モジュールの他の実施例を示す。
【符号の説明】
【００６７】
１  ・・・仮基板
２  ・・・ＴＣＯ層
３  ・・・ＰＶ層
４  ・・・裏面電極
５  ・・・永久電極
６  ・・・相互接続体
７  ・・・エッチングレジストキャップ
８  ・・・絶縁材
９  ・・・絶縁材
【図１】
2006528420.tif 000004
【図２】
2006528420.tif 000005
【図３】
2006528420.tif 000006
【図４】
2006528420.tif 000007
【図５】
2006528420.tif 000008
【図６】
2006528420.tif 000009
【国際調査報告】
2006528420.tif 000010
2006528420.tif 000011
2006528420.tif 000012