(57)【要約】液体案内プレートに形成された平行な微細通路を備えていて化学的な反応のためであって、蒸発器としては用いられないモジュール構造の反応器は公知である。本発明に基づくモジュール構造の下降膜型蒸発器は、一群の互いに平行な微細通路を有するプレート状の蒸発器モジュールと間隙状の蒸発器室とを交互に配置されて成るスタックを含んでおり、この場合に、蒸発器室は上方及び／又は下方をモジュールの全幅にわたって開けられており、スタックは容器内に配置されている。該下降膜型蒸発器は、液状の媒体から気相を産業規模の量で獲得するプロセスに用いられる。該下降膜型蒸発器は、非耐熱性の物質を濃縮するため、並びにガス流を迅速に調節可能に形成するために適している。
2006502846.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
モジュール構造の下降膜型蒸発器内で液状の媒体から、該液状の媒体の少なくとも部分的な蒸発、若しくは該媒体内に含まれる少なくとも１つの成分の少なくとも部分的な蒸発によって、若しくは該液状の媒体の分離に基づき生じた成分の遊離によって気相を産業規模の量で獲得する方法であって、前記下降膜型蒸発器は垂直に若しくは斜めに配置されて積層されたプレート状のモジュールを含んでおり、この場合に前記少なくとも各二つ目のモジュールは蒸発器モジュールとして形成されており、間隙状の蒸発器室はほぼ同一の大きさの方形のモジュールの互いに向き合わされた側面間に形成されている形式のものにおいて、
次の下降膜型蒸発器を用い、即ち該下降膜型蒸発器の蒸発器モジュールは少なくとも、間隙状の蒸発器室に向いた側面に一群の互いに平行な微細通路を有しており、該微細通路の方向は、該微細通路内を重力及び／又は毛管作用に基づき流れる液状の媒体の流動方向に相当しており、該蒸発器モジュールの蒸発器室は上方及び／又は下方をモジュールのほぼ全幅にわたって開けられており、液状の媒体を供給装置によって前記微細通路に供給し、該蒸発器モジュール内を流過する熱媒体によって前記微細通路を間接的に加熱し、生じた気相を、前記上方及び／又は下方を開けられている蒸発器室から取り出すことを特徴とする、液状の媒体から気相を獲得するための方法。
【請求項２】
次の下降膜型蒸発器を用い、即ち該下降膜型蒸発器の蒸発器モジュールはそれぞれ、ほぼ同一の大きさの互いに結合された２つのプレートを含んでおり、該プレートは、熱媒体によって貫流される１つ若しくは複数の中空室を画成していて、蒸発器室に向いた側面に一群の互いに平行な微細通路を有している請求項１に記載の方法。
【請求項３】
次の下降膜型蒸発器を用い、即ち該下降膜型蒸発器の蒸発器モジュールの間隙状の蒸発器室の間隙幅（ｓ）は、該蒸発器モジュールの微細通路の底部から測定して、微細通路の深さ（ｔ）よりも大きくかつ２０ｍｍよりも小さい範囲内にあり、該蒸発器モジュールの微細通路は、２０００μｍよりも小さい幅（ｂ）、殊に５０乃至５００μｍの範囲内にある幅と、１０００μｍよりも小さい最大の深さ（ｔ）、殊に２５乃至５００μｍの範囲内にある深さとを有しており、該微細通路間のリブの幅は１０００μｍよりも小さく、殊に２５乃至５００μｍの範囲にある請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記蒸発器モジュールの間隙状の蒸発器室内に上方若しくは下方からガスを導入し、これによって液状の媒体から発生した気相を、下降膜型蒸発器から取り出す請求項１から３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項５】
前記間隙状の蒸発器室内に発生した気相を必要に応じて、蒸発器室に隣接の一方若しくは両方のモジュール面上で若しくは該モジュール面の少なくとも一部分に施された触媒作用のある被覆上で、液状の媒体の流動方向に対して順流若しくは逆流で間隙状の蒸発器室内に供給されたガス状の反応物とさらに反応させる請求項１から４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】
次の下降膜型蒸発器を用い、即ち該下降膜型蒸発器は、垂直に配置されて間に間隙状の蒸発器室を備えた複数のモジュールから成る複数のスタックによって、かつ／又は、水平方向に配置された複数の区域を有する少なくとも１つの同種のスタックによって形成されており、前記モジュール間の間隙状の室は、該モジュールのほぼ全幅にわたって上方及び下方を開かれており、温度の互いに異なる熱媒体を、前記各個別のスタックのモジュール及び／又はモジュールの前記各個別の区域を通して導く請求項１から５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項７】
液状の媒体として非耐熱性の化合物の溶液を、第１のスタックの蒸発器モジュール若しくは１つのスタックの第１の区域の加熱された微細通路に供給しかつ、濃縮されて流下する液状の媒体を、同種の第２のスタックのモジュール若しくは第２の区域の冷却された微細通路に供給して、獲得された気相を、さらなる処理のために前記第１のスタック若しくは前記第１の区域の蒸発器室から送り出す請求項６記載の方法。
【請求項８】
請求項１から７のいずれか１項に記載の方法を実施するための装置であって、モジュール構造の下降膜型蒸発器を備えており、該下降膜型蒸発器は、垂直に若しくは斜めに配置されたプレート状のモジュールから成る少なくとも１つのスタックを含んでおり、この場合に前記少なくとも各二つ目のモジュールは、蒸発器モジュールとして形成されていて、このために、熱媒体によって貫流される１つ若しくは複数の中空室及び、ほぼ同一の大きさの方形のモジュールの互いに向き合わされた側面間に形成された間隙状の蒸発器室を有している形式のものにおいて、
蒸発器モジュールは少なくとも、間隙状の蒸発器室に向いた側面に一群の互いに平行な微細通路を有し、かつ該微細通路内への液状の媒体の供給のための装置を備えており、該微細通路の方向は、該微細通路内を重力及び／又は毛管作用に基づき流れる媒体の流動方向に相当しており、該蒸発器モジュールの間隙状の蒸発器室は上方及び／又は下方をモジュールのほぼ全幅にわたって開けられており、少なくとも１つのスタックは、気相及び液相の取り出しのための装置を備えた容器内に配置されていることを特徴とする、液状の媒体から気相を獲得するための装置。
【請求項９】
前記間隙状の蒸発器室は上方及び下方をモジュールのほぼ全幅にわたって開けられているものの、側部を閉じられており、容器壁とスタックとの間に仕切部材を配置してあり、該仕切部材は前記間隙状の蒸発器室の上方から流出した気相の、該間隙状の蒸発器室の下方の部分内への逆流を阻止するようになっている請求項８に記載の装置。
【請求項１０】
該蒸発器モジュールは水平方向の２つ若しくは複数の区域を有しており、該少なくとも１つの区域は一群の互いに平行な微細通路を有しており、該各区域はそれぞれ、熱媒体の供給及び排出のための個別の装置を備えている請求項８又は９に記載の装置。
【請求項１１】
１つの容器若しくは互いに連通する複数の容器内に、少なくとも２つのスタックを軸線方向若しくは側方向で互いにずらし、かつ互いに上下に配置してあり、この場合に、前記下側のスタックの蒸発器モジュールは液状の媒体の供給のための装置のほかに、少なくとも１つの側面に一群の互いに平行な微細通路を有しており、前記スタックの下方の各端部に間隙状の室内へのガスの供給のための装置を設けてある請求項８から１０のいずれか１項に記載の装置。
【請求項１２】
本発明の装置の第１のスタック若しくは第１の区域に過酸化水素溶液を供給して、過酸化水素の含まれる蒸気相を獲得し、該蒸気相を２乃至４Ｃ・原子のオレフィン若しくはイナートガスによって、第２のスタック内若しくはスタックの第２の区域内へ移し、この場合に該第２のスタック内若しくは第２の区域は温度調節可能なプレート状の複数のモジュールから成っており、該モジュールは該モジュール間に位置する反応室を画成していて、触媒で被覆され若しくは反応室内に触媒層を備えており、前記蒸気相を前記第２のスタック内若しくは第２の区域内で２乃至４Ｃ・原子のオレフィンのある状態で所定の酸化オレフィンに転換する請求項６に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液状の媒体から、該液状の媒体の少なくとも部分的な蒸発によって、若しくはこれに含有される少なくとも１つの成分の少なくとも部分的な蒸発によって、或いは液状の媒体の分離に基づき生じた成分の遊離によって気相を獲得するための方法に関する。該方法は、モジュール構造の下降膜型蒸発器内で実施され、該下降膜型蒸発器は垂直に若しくは斜めに、即ち傾けて配置されて積層されたプレート状のモジュールを含んでいて、各２つのモジュール間の間隙状の蒸気室を有している。
【０００２】
本発明に基づき使用する装置は、産業規模、特にトン単位の量で生成可能な反応器である。
【０００３】
水平若しくは垂直な管群として、或いは垂直なプレートスタックとして形成された下降膜型蒸発装置は、化学工場で様々に使用されている。このような下降膜型蒸発装置においては、通常の強制循環式若しくは自然循環式蒸発装置に対して利点として、液体の加熱がわずかである。例えば米国特許第５２０３４０６号明細書に開示されているように液体をもっぱら重力に基づき表面に沿って膜状に流す下降膜型蒸発器においては、特に非耐熱性の物質にとって薄膜型蒸発器を用い、この場合に機械的な手段によって蒸発器表面に薄い膜を形成し、例えば米国特許第６１７３７６２号明細書に示されているように、膜内の乱流によって物質及び熱移動は改善される。下降膜型蒸発器の使用の例は、溶液から有機質の溶媒を分離して、溶液内の非耐熱性の物質を濃縮しかつ溶媒を回収すること、果汁を濃縮すること（食品化学）、海水若しくは汽水から真水を採取することにある。
【０００４】
米国特許第５２０３４０６号明細書に開示の下降膜型蒸発器は、ほぼ垂直にかつ互いに所定の間隔で配置された複数の熱交換プレートから成るプレート束を含んでおり、この場合にはプレート間の各二つ目の中間室は蒸発器室、即ち蒸気室として形成されている。該明細書には、熱交換プレート（蒸発プレート）を構造化する若しくはパターン形成することについての示唆はない。
【０００５】
米国特許第６１７３７６２Ｂ１号明細書により、熱及び物質移動の改善のために下降膜型蒸発器の加熱管の膜の生じる表面をリブ及び溝で構造化又はパターン形成することは公知である。リブの高さは０．２乃至０．８ｍｍであり、リブの数は９００乃至１１００／ｍである。
【０００６】
一般的な下降膜型蒸発器においては、噴霧密度及び膜厚さの最小値は、下降膜型蒸発器で１ｍｍを、かつ薄膜型蒸発器で０．５ｍｍを下回ってはならず、それというのは最小値の下回りは膜の裂断、乾き、及び不都合なホット・スポット(hot-spots)を生ぜしめ、ひいては、非耐熱性の成分の含まれる溶媒の濃縮に際して不都合な分解を生ぜしめることになるからである。
【０００７】
液状の反応物質とガス状の反応物質との間の反応を生ぜしめるモジュール構造のマイクロ反応器は、ドイツ連邦共和国特許出願公開第１００３６６０２Ａ１号明細書に開示されている。該マイクロ反応器は、垂直に若しくは傾けて配置された任意の数の液体案内プレート及び同数の中間プレートから成る１つのスタック（積層体[stack]）を含んでおり、スタックは各２つのプレート間に間隙状の反応室を有している。液体案内プレートは、互いに平行に配置された微細通路（マイクロ・チャンネル[micro-channel]）を有しており、該微細通路内を液体は重力及び／又は毛管現象作用で微細な糸状に中断なく流れてガスと接触して反応するようになっている。液体案内プレートは触媒で被覆されていてよく、背面で熱媒体と接触するようになっている。生じた液状の反応生成物は、液体案内プレートの下方の端部から捕集通路を介して導き出される。ドイツ連邦共和国特許出願公開第１００３６６０２Ａ１号明細書に記載のマイクロ反応器の欠点は、複数の供給及び排出管路、捕集通路及び分配通路、圧力損失につながるバリア並びに特殊な傾斜部による極めて煩雑な構造にある。モジュール構造によって処理量はある程度増大できるものの、該明細書には、縮小化された反応機構をどのように変化させて産業規模で経済的に使用できるようにするかについての示唆はない。また該明細書は、マイクロ反応器を蒸発器として用いることについての示唆を与えていない。
【０００８】
国際公開０２／１８０４２Ａ１号明細書に、液状の少なくとも２つの反応物質間の反応を生ぜしめる反応器を開示してある。該反応器は、垂直に配置されたほぼ正方形の壁部材（壁エレメント）から成るスタックによって形成されていて、壁部材に組み込まれた冷却装置及び壁部材間の間隙状の反応室を含んでいる。壁部材はパターン形成されかつ触媒で被覆されるようになっているものの、該明細書には、パターンを一群の互いに平行なマイクロ通路によって形成することについての示唆は見出せない。
【０００９】
ドイツ民主共和国特許第２４６２５７号明細書は、処理用のマイクロ装置を開示しており、該マイクロ装置は、加工成形された凹設部を備えた基板プレート片から成るスタックによって形成されており、この場合に基板プレート片は、閉じた通路状（チャンネル状）の中空室の形成のためにカバーされている。該マイクロ反応器は通路状の反応室を有しており、該反応室内で化学反応のほかに蒸発プロセスも実施される。このようなマイクロ反応器は、化学的な微量分析のための反応容器として適しているものの、産業規模（トン単位量）でのプロセスのための蒸発器として使用するには適していない。
【００１０】
ドイツ連邦共和国特許出願公開第１６６７２４１号明細書に、化学反応のための反応器を開示してあり、該反応器は、必要に応じて触媒で被覆されていて間に間隙状の反応室を備えるプレート状のモジュール、並びに前記反応室及び該反応室に対する入口及び出口の画成のためのスペーサー装置から成るスタックを含んでいる。プレート間の平面間隔は、０．００１乃至６．３ｍｍの範囲にあり、その結果、有効な反応室はマイクロ反応器に対して増大されている。プレートの表面（該表面に沿って液膜は必要に応じて遠心力を受けて流れる）は、エッチングされるようになっているものの、該明細書にも、互いに平行な微細通路の配置についての示唆は見出せない。プレートスタック(plate stack)は全体的に温度調節されるものの、各プレートを個別に温度調節するための装置は設けられておらず、従って該反応器も産業規模のプロセスへの使用に適していない。
【００１１】
米国特許第５８１１０６２号明細書に記載の反応器は、互いに垂直方向に重ねられた複数の薄板（ラミネート[laminate]）を含んでおり、薄板はマイクロパターン形成されたエレメント、特に微細通路を備えている。このような複数のマイクロ反応器を互いに接続することによって、マクロ規模（マクロ・スケール）での反応も実施される。マイクロ構成要素の寸法はほぼ１μｍ乃至１ｃｍの範囲にある。薄板のみぞ（該みぞをカバーすることによって通路を形成している）の幅は、１μｍ乃至１ｍｍである。みぞ(groove)内に間隙(gap)を設けてある場合は、該間隙の幅は１００μｍ、特に１０μｍよりも小さくされる。該反応器は蒸発器として使用されるものの、該明細書には、パターン形成された薄板、即ち反応通路を異なる形式で垂直に配置することについての示唆は見出せない。該反応器は下降膜型蒸発器として使用できない。さらに該反応器における欠点は、みぞの寸法にあり、みぞに狭い間隙を設けた場合でもみぞ内を流れる液体の蒸発を制限している。
【００１２】
ヨーロッパ特許０６８８２４２号明細書には、化学的な処理及び製造のためのパターン形成部を開示してあり、この場合には互いに結合された複数のプレート片は、該各隣接するプレート片間の一貫してらせん状に延びる通路、及び転換すべき物質のための入口及び出口開口を有している。このようなモジュール構造のマイクロ反応器はさらに、隣接するプレート片間に熱媒体の流過のための通路を有している。該マイクロ反応器は、プロセスを産業規模で実施するために、複数の反応器の並列接続及び／又はスタック内のプレート数の増大によって拡大され得るものではない。該明細書には、マイクロ反応器を下降膜型蒸発器として使用できるように構成することについての示唆は、見出せない。
【００１３】
本発明の課題は、モジュール構造のマイクロ反応器の使用によって液状の媒体から気相を獲得するための改善された方法（プロセス）を提供し、この場合にマイクロ反応器は、垂直に若しくは斜めに配置されて積層されたプレート状のモジュールと該モジュール間の間隙状の蒸発器室によって形成されており、該方法を産業規模（トン単位量）で簡単かつ経済的に実施できるようにすることである。
【００１４】
さらに本発明の課題は、非耐熱性の成分の含まれる液状の媒体を、ほぼ分解することなしに、若しくは崩壊のおそれなしに濃縮できるようにすることであり、この場合に生じた気相及び濃縮された液相を後の利用のために取り出すことである。
【００１５】
さらに本発明の課題は、液体の蒸発によって得られたガスを一定の圧力で迅速に調節して別の反応成分による反応のために利用できるようにすることである。
【００１６】
さらに本発明の課題は、本発明に基づく方法を産業規模で実施するための装置を提供することである。
【００１７】
さらに本発明の課題は、装置ができるだけ簡単な構造で形成されかつ種々の生産量に容易に適合され得るようにすることである。
【００１８】
さらに本発明の課題は本発明に基づく装置自体が、生じた気相若しくは気体及び／又は濃縮された液相若しくは液体を別の１つ若しくは複数の反応成分でさらに変換するための反応器として適しているようにすることである。
【００１９】
前述の課題は、次のように形成された下降膜型蒸発器を用いて解決され、即ち該下降膜型蒸発器は蒸発器モジュールに、降下膜のために適した方向に延びる一群の互いに平行な微細通路を有しており、蒸発器モジュールの蒸発器室は間隙状であってかつ上方及び／又は下方で開けられている。
【００２０】
モジュール構造の下降膜型蒸発器内で液状の媒体から、該液状の媒体の少なくとも部分的な蒸発によって、若しくは含有される少なくとも１つの成分の少なくとも部分的な蒸発によって、若しくは該液状の媒体の分離に基づき生じた成分の遊離によって気相を大量に獲得する方法であって、前記下降膜型蒸発器は垂直に若しくは斜めに配置されて積層されたプレート状のモジュールを含んでおり、この場合に少なくとも各二つ目のモジュールは蒸発器モジュールとして形成されており、間隙状の蒸発器室はほぼ同一の大きさの方形のモジュールの互いに向き合わされた側面間に形成されている形式のものにおいて、本発明では次の形式の下降膜型蒸発器を用い、即ち該下降膜型蒸発器の蒸発器モジュールは少なくとも、間隙状の蒸発器室に向いた側面に一群の互いに平行な微細通路を有しており、該微細通路の方向は、該微細通路内を重力若しくは毛管作用に基づき流れる液状の媒体の流動方向に相当しており、蒸発器モジュールの蒸発器室は上方及び／又は下方をモジュールのほぼ全幅にわたって開けられており、前記液状の媒体を供給装置によって微細通路に供給し、蒸発器モジュール内を流過する熱媒体によって微細通路を間接的に加熱し、生じた気相を、上方及び／又は下方で開けられている蒸発器室から取り出すようになっている。
【００２１】
従属請求項に前記方法の有利な実施態様を記載してある。
【００２２】
各一群の互いに平行な微細通路へ供給される液状の媒体は、純粋な１つの物質、若しくは混合物、例えば１つ若しくは複数の成分の溶媒を含む溶液であってよい。「液状の媒体」なる記載の概念は、溶解液を含むものである。液状の媒体の物質特性に合わせた温度及び圧力に関連したプロセス条件下で、液状の媒体の成分の少なくとも部分的な蒸発によって若しくは液状の媒体内に含有される成分の所定の熱分離によって、気相(gaseous phase)を形成するようになっている。「気相」なる記載の概念は、蒸気及びミストを含むものである。
【００２３】
ドイツ連邦共和国特許出願公開第１００３６６０２Ａ１号明細書に記載のマイクロ反応器に類似して液体案内プレート及び間隙状の反応室を含み、しかも間隙状の反応室の上方部分及び下方部分をプレートのほぼ全幅にわたって開けてある構成の本発明に基づく反応器は、液状の媒体の蒸発のために適している。反応器を液状の媒体の蒸発のために用いることについての示唆は、ドイツ連邦共和国特許出願公開第１００３６６０２Ａ１号明細書には見出せない。
【００２４】
下降膜型蒸発器、蒸発器モジュール及び蒸発器室なる記載の概念は、本発明では、液状の媒体の蒸発、若しくは液状の媒体内に含まれる成分の蒸発のプロセスためにのみ用いられるのではなく、所定の分離若しくは転移によって生じた成分の遊離のプロセスのためにも用いられる。下降膜型なる記載の概念は、流下する扁平な１つの膜だけではなく、互いに平行に並んだ複数の途切れることのない糸状流れ（線条）をも含む。一群の互いに平行な微細通路若しくは微細溝を蒸発器平面にパターン形成することによって、スプレー厚さ若しくは糸状流れの厚さを従来の下降膜型蒸発器における膜厚さの値に比べて減少させることができ、その結果物質及び熱移動係数を、膜の破れや乾燥若しくはホット・スポットの発生なしに高めることができる。
【００２５】
本発明に基づき用いる下降膜型蒸発器はモジュール構造の下降膜型蒸発器であり、該下降膜型蒸発器はプレート状のモジュールを含んでいて、従って所望の蒸発器容積に、わずかな作業若しくは手間で容易に適合される。原理的には本発明に基づく方法は、モジュールとして互いに同心を成して入れ子式に配置された複数の管を有する下降膜型蒸発器内でも実施され得るものであり、この場合には管間の環状間隙の少なくとも一部分は蒸発器室として形成されており、蒸発器室の少なくとも１つの管壁は一群の互いに平行な微細通路を有している。このようなモジュール構造の管式の下降膜型蒸発器はプレート状の蒸発器に比べて煩雑であり、拡大しにくい。
【００２６】
本発明に基づく方法によって形成される気相は、蒸発器室から抜き取られて、蒸発器の外側で所定の使用のために送られてよい。獲得された気相は別の実施態様では直接に蒸発器室内で、蒸発器室を画成する面の少なくとも一部分に施された触媒を用いて若しくは触媒なしに、蒸発器室内へ供給された別のガス状の反応成分によって転換されてよい。該別のガス状の反応成分は、液状の媒体の流れ方向に対して同じ方向で若しくは逆の方向で蒸発器室内へ導入されてよい。所定の条件下で形成されたガスを、供給された別の反応成分によって異質的な触媒作用下で転換する場合に、有利には蒸発器室の面に有効な触媒を被覆してある。
【００２７】
別の実施態様では、蒸発器室内で形成された気相は、上方部分若しくは下方部分から蒸発器室内に導入された不活性若しくは反応性のガスによって、気相のガスとして若しくは部分的に転換されたガスとして蒸発器室から導き出される。蒸発器室内で化学的な反応を行いたい場合には、蒸発器室は同時に反応室として用いられる。
【００２８】
獲得された気相とイナートガス若しくは反応ガスとから成る混合気は、例えば後続の反応器、特にモジュール構造でプレート状の反応器内で転換されてよい。
【００２９】
微細通路内に供給された液状の媒体の体積は、微細通路内を流下するに伴って一般的に減少する。濃縮した液状の媒体を、蒸発器室内に導入された別のガス状の反応物質でさらに転換する場合には、体積はほぼ一定に保たれ、若しくは増大する。微細通路から流出する液状の媒体は、直接に、蒸発器室の下側に配置された容器内に捕集されるか、若しくは排出ダクトによって下降膜型蒸発器から抜き取られる。
【００３０】
本発明に基づく方法は、非耐熱性の単数若しくは複数の化合物を含む液状の媒体の濃縮に特に適している。該非耐熱性の物質は、濃縮する液相及び／又は蒸発で生じる気相或いは蒸気相内に含まれていてよい。この種の媒体の濃縮のために特に有利には、下降膜型蒸発器は、垂直に配置されて間に間隙状の蒸発器室を備えた複数のモジュールから成る複数のスタックによって形成されており、前記モジュールは各蒸発器室内に少なくとも一群の互いに平行な微細通路を有している。スタックは有利には互いに上下に配置され、かつモジュール間の間隙状の室は、モジュールのほぼ全幅にわたって上方及び下方を開かれていて、従ってほぼ圧力損失なしに自由にガスによって貫流され、かつ付加的に上側のスタックの微細通路から流出する液体は下側のスタックの微細通路内に供給される。
【００３１】
別の実施態様として、若しくは複数のスタックから成る下降膜型蒸発器の使用に加えて、１つのスタックは次のように形成されていてよく、即ち、蒸発器モジュールは水平方向に並ぶ複数の区域で構成されている。個別のスタック若しくは、１つのスタックの蒸発器モジュールの個別の区域は、該個別のスタック若しくは該個別の区域にそれぞれ、温度の互いに異なる熱媒体を供給することによって作動される。非耐熱性の成分の含まれた液状の媒体の濃縮に際しては、第１のスタック若しくは第１の区域を濃縮のために用いかつ後続又は第２のスタック若しくは後続又は第２の区域を、生じた濃縮物の冷却のために用いると特に有利である。本発明に基づき用いる下降膜型蒸発器の蒸発器室若しくは蒸気室として規定された室では、液状の媒体も冷却されてよい。
【００３２】
次に、本発明に基づく方法及び該方法の実施のために用いる下降膜型蒸発器を、図示の実施例に則して説明する。図面において、
図１は、蒸発器若しくは冷却器モジュールから成っていて１つの容器内に配置された２つのスタックを備える本発明に基づく下降膜型蒸発器の横断面図であり、
図２は、１つの蒸発器モジュールの平面図であり、
図３は、図２のＡ−Ａ′に沿った断面図であり、
図４は、図２のＢ−Ｂ′に沿った断面図であり、
図５は、図４の円で囲った部分の拡大図であり、この場合図５には互いに並べて配置された２つの蒸発器モジュールを図示してあり、一群の互いに平行な微細通路が見えている。
【００３３】
図１には、本発明に基づき使用する下降膜型蒸発器（１）の有利な実施例を示してあり、該下降膜型蒸発器はそれ自体公知の形式で、非耐熱性の成分を含む溶液の濃縮のために適している。容器は容器側壁（１２）、容器底部（１３）及び容器蓋（１４）から成っており、該容器内には２つのスタック（２，２′）を互いに上下に直接重ねて、任意の適当な保持装置（図示省略）によって固定してあり、スタックは本発明に基づく蒸発器モジュール（３，３′）及び該蒸発器モジュール間に位置する間隙状の室から成っている。容器は上方の部分に気相（ガス、蒸気若しくはミスト(mist)）（１０）の取り出しのための接続部を備え、かつ下方の部分に液相（１１）の取り出しのための接続部を備えている。両方のスタックの垂直に配置されて積層されたプレート状のモジュールは、互いに直接上下に配置されており、これによって上側のスタックの蒸発器室と下側のスタックの蒸発室とは互いに整合させられている。モジュール間の中間室は図１では見えず、それというのはモジュールの狭幅側は実施例では閉じられているからである。「ほぼ全幅にわたって」なる記載は、間隙が構造的に必要な溶接点やスペーサー又は類似のものによって中断されていてよいことを意味する。両方のスタック内の間隙状の室は、上方でも下方でもモジュールのほぼ全幅にわたって開いており、従って本発明に基づく方法によって形成された気相は、煩雑な管構造なしに迅速に下方若しくは上方へ流出できる。図１に示す実施例では両方のスタック間に、間隙状の蒸発器室内へのガスの供給のための装置（９）を配置してある。このようにイナートガス若しくは反応ガスを１つのスタックの下方の端部で供給することによって、蒸発器室内に形成された気相は確実に１つの方向へのみ、図示の実施例では上方へのみ流出する。
【００３４】
上方で蒸発器室から放出された気相が逆流して下側のスタックの下方部分内に再流入することを避けるために、容器壁と上側のスタックの上方縁部との間に気密性の仕切部材（１６）を配置してある。仕切部材は、気相の逆流を確実に避けるようにするかぎりにおいて任意の構造で形成されていてよい。別の例として、容器蓋を直接に上側のスタックの上方端部に装着し、かつ容器底部を直接に下側のスタックの下方端部に装着し、またプレートスタックの外周面によって容器壁を形成することも可能である。
【００３５】
プレートスタックは、複数の蒸発器モジュール（３）と該蒸発器モジュール間に形成された蒸発器室を含んでいる。２つの蒸発器モジュール間の間隙幅（ｓ）並びに蒸発器室の寸法は、スペーサー（２２）によって規定されている（図２乃至図５、参照）。有利にはプレートスタックの両側に端部モジュールを配置してあり、該端部モジュールは単純なプレートとして形成されていてよい。プレートスタックは任意の緊締装置を用いて、図１ではねじボルト及びナット（５）を用いて固定されている。さらに図１からは、加熱媒体流入部（６）及び、加熱媒体流出部（７）並びに、下側のスタックの冷却媒体流入部（８）のためのそれぞれの管路も見て取れる。
【００３６】
スペーサーを有する１つの蒸発器モジュールの構造は、図３に示してある。該モジュールは、互いに重ね合わされた２つのプレート（２９，３０）を含んでおり、該プレートは間に熱媒体のための通路（２０）を画成している。プレートの安定性は、プレートを互いに溶接点（２４）及び／又は溶接シームによって結合することによって達成されている。プレートの外側に複数のスペーサー（２２）を設けてあり、該スペーサー間の空隙（２３）は、有利には垂直線に沿って配置されたスペーサーの両側への気相の横方向流動を可能にしている。プレート（２９，３０）の外側の表面（２７）は、互いに平行に延びる一群の微細通路を備えており、微細通路は一般的に全プレート高さにわたって延びている。プレートの上方の端部に、液状の媒体のための供給管路（２６）を設けてあり、供給管路は装入装置の構成部分である。供給管路並びにプレートの最上位の部分は、カバー薄板（２１）によって覆われており、これによって液体は管路（２６）から直接に微細通路内に導入される。
【００３７】
図４の横断面図は、１つの蒸発器モジュールの原理的な構造を示しており、蒸発器モジュールは、熱媒体のための中空室（２０）を備える２つのプレート（２９，３０）、スペーサー（２２）、液状の媒体のための分配管路（１９）並びに該モジュールユニットの固定のためのねじボルト用の穴（１８）から成っている。
【００３８】
図２は蒸発器プレート（３）の平面を示している。互いに所定の間隔を置いてそれぞれ垂直方向へ一列に並ぶスペーサーの図示の配置は、特に有利である。スペーサー間の領域（２７）内に、一群の互いに平行な微細通路（図示省略）を設けてある。微細通路内を流れる液体の流れ方向は、矢印（２８）で示してある。図２にはさらに、加熱媒体流入部（６）及び加熱媒体流出部（７）、並びに熱媒体のための幾つかの通路（２０）も示されている。液状の媒体のための装入装置は分配管路（１９）、供給管路（２６）及びカバー薄板（２１）を含んでいる。溶接点（２４）及び、ねじボルトのための穴（１８）も示してある。
【００３９】
図５は、隣接する２つの蒸発器モジュール（３）の断面図である。２つの蒸発器モジュール間に形成された蒸発器室の間隙幅（ｓ）は、スペーサー（２２）の高さによって規定されている。図５には、一群（３１）の平行な微細通路（３２）を示してあり、微細通路は条片若しくはリブ（３３）によって画成されている。さらに微細通路の深さ（ｔ）及び幅（ｂ）も記入してある。本発明に基づき用いられる下降膜型蒸発器の有利な実施例では、間隙幅（ｓ）は微細通路の底部から測定して、微細通路の深さ（ｔ）よりも大きく、かつ２０ｍｍよりも小さい。有利には間隙幅（ｓ）は、２ｔよりも大きく、殊に５ｔよりも大きく、特に有利には１００μｍよりも大きい。微細通路の幅（ｂ）は、別の範囲にあってよく、有利には２０００μｍよりも小さい幅であり、特に５０乃至５００μｍの範囲にある。微細通路の深さ（ｔ）は通常は１０００μｍよりも小さく、特に２５乃至５００μｍの範囲にある。微細通路間のリブの幅は、処理可能な液体量を規定していて、１０００μｍよりも小さく、特に２５乃至５００μｍの範囲にあると有利である。
【００４０】
本発明は、方法の実施のために適した装置にも関する。特に有利な実施例では、蒸発器室は該蒸発器室の狭幅側で閉じられていて、上方及び下方でモジュールのほぼ全幅にわたって開いている。
【００４１】
図１に示す本発明に基づく下降膜型蒸発器の有利な実施例は、モジュールの２つのスタックから成る複合体の代わりに唯一のモジュールユニットを用いることによって変更されてよく、この場合には、蒸発器モジュール内を延びる熱媒体のための中空室は、水平方向に延びる複数の区域を生ぜしめるように配置されており、該各区域に対応して、それぞれ個別の加熱媒体流入部及び加熱媒体流出部を配置してあり、これによって蒸発器モジュールにわたって温度分布を段階的に調節することができる。
【００４２】
蒸発器モジュールから成る複数のスタックを備えた本発明に基づく下降膜型蒸発器の別の実施例では、スタックは側方向で互いにずらしかつ互いに上下に位置して１つの容器若しくは複数の容器内に配置されている。このような実施例は、下側のスタック内で液状の媒体から気相を獲得して、該気相を上側のスタック内で、例えばガス状の別の反応成分の供給によって変化させ、その結果、上側のスタックの下方の端部から滴下する液状の反応生成物を、下側のスタックから滴下する液体と混ざり合わないようにする場合に有利である。蒸発器モジュールは全体的に若しくは部分的に、有効な触媒で被覆されていてよい。一群の互いに平行な微細通路を備えたモジュールはすべての例で第２のモジュール束に必要とされるものではないものの、第２、即ち別の反応成分自体が液体であり、かつ／又は触媒は直接的な層として形成されている場合に、第２のスタックのモジュールにも一群の互いに平行な微細通路を設けると有利である。
【００４３】
本発明に基づく方法は、純然たる蒸発のために、若しくは分解による気相形成のためにも用いられてよく、或いは、気相の形成とこれに直接続いて第２の反応成分による転換のために用いられてもよい。このような転換は任意の反応であり、例えば酸化、エポキシ化、水素化、若しくは添加反応である。第２の反応パラメータはガス状若しくは液状であってよい。
【００４４】
本発明に基づく装置の利点：
・液体案内プレートに微細通路を備えた従来のモジュール構造のマイクロ反応器よりも簡単な構造であり、各２つの蒸発器モジュール間、若しくは１つの蒸発器モジュールと相対する微細通路のない１つのプレートとの間の、上方及び／又は下方で開いた間隙によって、ガス排出及び／又はガス供給並びに液体排出のための煩雑な通路系は不要である。
・所望の設備容積に対するモジュール構造に基づく容易な適合、即ち簡単なスケール・アップ(scale-up)。
・前述の装置の、液体から獲得したガスを後続（下流側）の同一の若しくは類似の装置によって処理するための種々の条件への容易な適合。
・間隙状の蒸発器室及び、蒸発させるべき液体の短時間の熱負荷並びに低い温度で作動する同一の装置の後続の区域若しくはスタック内の迅速な冷却に基づく高い安全性。
・モジュールの簡単な交換であり、この場合、モジュールは壁面に触媒作用の被覆を付加的に有していてよい。さらに該被覆は一群の互いに平行な微細通路に施されていてよく、これによって、二次的な反応のために必要な触媒量及び触媒の付着力は高められ、ひいては反応は良好に生ぜしめられる。
・蒸発器／反応室の間隙幅はモジュール間のスペーサーの高さの変化によって容易に変更される。
・熱移動の良好な制御性及び供給量の変化に対する迅速な応答性、即ち蒸発器モジュールの側面における一様な温度分布、ひいてはホット・スポットの防止。
・上方及び／又は下方で開かれている間隙及び、形成されるガス量に適合された間隙幅に基づく小さい圧力損失。
・気相の獲得のために用いられるモジュール構造の蒸発器若しくは後続のプレート状の反応器内の間隙幅の適切な選択によって火炎伝播を阻止できる。
・本発明に基づく装置の多様な使用が可能であり、或いは種々の反応、例えば酸化又は水素化のための同じ若しくは類似のモジュール構造の反応器との組合せが可能であり、この場合に酸化剤、水素化反応剤若しくは酸化すべき又は還元すべき物質は、本発明に基づく装置内で、転換のために必要な気体に変えられる。酸化の有利な例は、低級オレフィン、例えばエチレン、プロピレン、2-ブテン若しくは4-ブテンをガス状の過酸化水素によって気相エポキシ化することである。気相へ移される還元剤は、例えばヒドラジンやヒドロキシルアミンである。
【００４５】
本発明に基づく装置は例として、過酸化水素溶液を蒸発させて、濃縮された過酸化水素溶液並びに過酸化水素及び水分の含まれる蒸気相を獲得するために利用され、蒸気相は直接に二次反応のため、例えばオレフィン若しくはエチレンのエポキシ化のために気相内に供給される。
【００４６】
本発明に基づく方法は、液体から生ぜしめられたガス流、例えば液体アンモニアから生ぜしめられたアンモニアガス流を形成するために用いられ、ガス流は迅速かつ容易に調整可能であり、必要に応じて化学反応領域へ適切に供給される。圧力損失を生ぜしめかつ沸騰のおそれのある従来の方法に対して、ガス流の本発明に基づく適切な形成は、蒸発器モジュールへの熱供給の調整によってかつ、又は減少された若しくは増大された数のモジュールへの液体供給の制御によってほぼ一定の圧力で行われる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明に基づく下降膜型蒸発器の横断面図
【図２】１つの蒸発器モジュールの平面図
【図３】図２のＡ−Ａ′に沿った断面図
【図４】図２のＢ−Ｂ′に沿った断面図
【図５】図４の円で囲った部分の拡大図
【符号の説明】
【００４８】
１  下降膜型蒸発器、  ２，２′  スタック、  ３  蒸発器モジュール、  ３′  冷却モジュール、  ４  端部モジュール、  ５  ねじボルト及びナット、  ６  加熱媒体流入部、  ７  加熱媒体流出部、  ８  冷却媒体流入部、  ９  ガス供給用の装置、  １１  凝縮液取り出し部、  １２  容器側壁、  １３  容器底部、  １４  容器蓋、  １５  絶縁体、  １６  分離部材、  １７  フランジ、  １８  穴、  １９  分配管路、  ２０  通路、  ２１  カバー薄板、  ２２  スペーサー、  ２３  開口、  ２４  溶接点、  ２６  供給管路、  ２７  プレート表面、  ２８  流れ方向、  ２９，３０  プレート、  ３１  一群、  ３２  微細通路、  ３３  リブ、  ３４  蒸発器室
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【国際調査報告】
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