(57)【要約】【解決手段】  本発明は、燃料電池アッセンブリで使用するための拡散媒体の品質を定量的に評価することができる様々な方法を開示している。材料定数、内側接触角度、高いエネルギー孔及び低いエネルギーの比率、並びに、外側接触角度を、拡散媒体に対して計算することができ、該拡散媒体の品質を評価するため、これらの値を所定の標準値と比較する。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する方法であって、
（ａ）前記拡散媒体による完全濡れ性液体の吸収に基づいて拡散媒体のための材料定数を決定し、
（ｂ）前記材料定数を所定の標準値と比較する、各工程を備える方法。
【請求項２】
前記工程（ａ）は、質量増加と前記吸収の時間との間の関係を決定する工程を更に備える、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記工程（ａ）は、前記関係に基づいて前記材料定数を導出する工程を更に備える、請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記時間は、前記液体による前記拡散媒体の飽和以前の時間を包含するように選択されている、請求項２に記載の方法。
【請求項５】
前記完全濡れ性液体は、約２２ｍＮ／ｍより小さい表面張力を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
前記濡れ性液体は、ｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン及びシリコンオイルのうち少なくとも１つである、請求項１に記載の方法。
【請求項７】
前記所定の標準値は、実験データに基づいている、請求項１に記載の方法。
【請求項８】
燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する方法であって、
（ａ）前記拡散媒体による部分濡れ性液体の吸収に基づいて拡散媒体の内側接触角度を決定し、
（ｂ）前記内側接触角度を所定の標準値と比較する、各工程を備える方法。
【請求項９】
前記工程（ａ）は、質量増加と前記吸収の時間との間の関係を決定する工程を更に備える、請求項８に記載の方法。
【請求項１０】
前記工程（ａ）は、前記関係に基づいて前記内側接触角度を導出する工程を更に備える、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】
前記時間は、前記液体による前記拡散媒体の飽和以前の時間を包含するように選択されている、請求項９に記載の方法。
【請求項１２】
前記関係は、前記流体を吸収する、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第１の部分と、前記流体を吸収する低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第２の部分との間の勾配の明確な変化を表し、前記工程（ａ）は、前記第１の部分に基づいて高いエネルギー孔のための内側接触角度を決定する工程を更に備える、請求項９に記載の方法。
【請求項１３】
前記関係は、前記流体を吸収する、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第１の部分と、前記流体を吸収する低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第２の部分との間の勾配の明確な変化を表し、前記工程（ａ）は、前記第２の部分に基づいて低いエネルギー孔のための内側接触角度を決定する工程を更に備える、請求項９に記載の方法。
【請求項１４】
前記部分濡れ性液体は、イソプロパノールである、請求項８に記載の方法。
【請求項１５】
前記所定の標準値は、許容可能な内側接触角度の範囲を網羅する、請求項８に記載の方法。
【請求項１６】
前記所定の標準値は、実験データに基づいている、請求項８に記載の方法。
【請求項１７】
燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する方法であって、
（ａ）前記拡散媒体の少なくとも一部分による部分濡れ性液体の吸収に基づいて、該拡散媒体の該少なくとも一部分の高いエネルギー孔の体積と該拡散媒体の該少なくとも一部分の低いエネルギー孔の体積との比率を決定し、
（ｂ）前記比率を所定の標準値と比較する、各工程を備える方法。
【請求項１８】
前記工程（ａ）は、質量増加と前記吸収の時間との間の関係を決定する工程を更に備える、請求項１７に記載の方法。
【請求項１９】
前記工程（ａ）は、前記関係に基づいて前記比率を導出する工程を更に備える、請求項１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記関係は、前記流体を吸収する、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第１の部分と、前記流体を吸収する低いエネルギー孔を特徴付ける前記関係の第２の部分との間の勾配の明確な変化を表し、前記工程（ａ）は、
前記関係の前記第２の部分に基づいて前記拡散媒体の前記一部分内の前記低いエネルギー孔の体積を決定し、
前記拡散媒体の前記一部分の孔の総体積から該拡散媒体の該一部分の低いエネルギー孔の前記体積を減算することにより該拡散媒体の該一部分の前記高いエネルギー孔の体積を決定する、各工程を更に備える、請求項１９に記載の方法。
【請求項２１】
前記工程（ａ）は、
前記関係の前記第２の部分に基づいて前記低いエネルギー孔による前記液体の吸収によって引き起こされた前記拡散媒体の前記一部分の質量変化を決定し、
前記液体の密度によって前記質量変化を除算することにより、前記拡散媒体の前記一部分の前記低いエネルギー孔の前記体積を決定する、各工程を更に備える、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
前記総孔体積は、前記液体により飽和されたときの前記拡散媒体の前記一部分の前記液体の吸収に起因する総重量変化を測定し、該総重量変化を前記液体の密度により除算することにより決定される、請求項２０に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ガス拡散媒体を使用する燃料電池に係り、ガス拡散媒体のための品質制御法に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、多数の用途で電源として使用されてきており、内燃エンジンに取って代わるため、電気車両パワープラントで使用することが提案されてきた。陽子交換膜（ＰＥＭ）型式の燃料電池では、水素が燃料電池のアノードに供給され、酸素が、カソードに酸化剤として供給される。ＰＥＭ燃料電池は、薄い陽子透過性の非電導固体ポリマー電解質膜であって、その面の一方にアノードを、反対側の面にカソードを有する該電解質膜を備える膜電極アッセンブリ（ＭＥＡ）を備える。膜電極アッセンブリＭＥＡは、（１）アノード及びカソードのための電流コレクターとして機能し、（２）各々のアノード触媒及びカソード触媒の表面に亘って燃料電池のガス状反応物を分配するため、適切なチャンネル及び／又は開口部を含む。複数の個々の電池は、一般に、ＰＥＭ燃料電池スタックを形成するため一緒に束ねられている。燃料電池という用語は、一般に、文脈に応じて、単一の電池又は複数の電池（スタック）のいずれかに言及するため使用される。スタック内の電池のグループは、クラスターとして言及される。スタック内の多数の電池の典型的な配列は、ゼネラル・モーターズ・コーポレーションに譲渡された、米国特許番号５，７６３，１１３号に記載されている。
【０００３】
ＰＥＭ燃料電池では、水素（Ｈ２）がアノード反応物（即ち、燃料）であり、酸素がカソード反応物（即ち、酸素）である。酸素は、純粋な形態（Ｏ２）又は空気（Ｏ２及びＮ２の混合物）のいずれであってもよい。個体ポリマー電解質は、典型的には、過フッ化スルホン酸等のイオン交換樹脂から作られている。アノード／カソードは、典型的には、しばしば炭素粒子上に担持され、陽子伝導性樹脂と混合された細かく分割された触媒粒子を含んでいる。触媒粒子は、典型的には、コスト高の貴金属粒子である。触媒電極を備える、これらの膜電極アッセンブリは、製造が比較的高価であり、その劣化を防止するために幾つかの制御された条件を必要としている。
【０００４】
燃料電池の効率的な作動は、反応が生じる電極の触媒箇所で反応ガスを効率的に分散させる能力に依存している。加えて、反応生成物の効率的な除去は、触媒箇所への新鮮な反応物の流れを妨げないようにすることが要求されている。従って、反応が生じるＭＥＡへの並びにＭＥＡからの反応物及び生成物のスピーシーズの移動度を改善することが望ましい。
【０００５】
反応が生じるＭＥＡへの並びにＭＥＡからの反応物及び生成物のスピーシーズの移動度を改善するため、燃料電池のＭＥＡにおける電極への質量輸送及び該電極からの質量輸送を向上させる拡散構造が使用される。拡散構造は、電池の膜電解質の反対側の電極の主要表面で電極と協働し、該電極と相互に作用する。従って、拡散構造は、電気伝導性及び熱伝導性が要求される。拡散構造は、典型的には電極への反応ガスの供給を促進する複合拡散媒体である。拡散構造は、水及び反応の生成物の移動も促進する。典型的な拡散構造は、例えばＰＴＦＥコーティング及び／又は微小孔構造層等の２つ以上の部分を有する特徴的なバルク層を備え、該部分の各々が、疎水性及び表面エネルギーを始めとした様々な特性を備えている。バルク層は、拡散構造としてのみ機能するため使用することもできる。しかし、バルク層は、好ましい拡散構造を形成するため、バルク層の各々の側部に、吸収層及び脱着層内で結合されるのが好ましい。拡散構造は、バルク層のみであろうが、他の層と組み合わされていようが、以下では、拡散媒体として称される。例えば、本願の譲渡人に付与された、米国特許番号６，３５０，５３９号を見よ。拡散媒体は、ＭＥＡと、個々の燃料電池のカソード又はアノード流れチャンネルとの間に配置されている。
【０００６】
拡散媒体の品質は、拡散媒体の性能を示すテストが数個しか存在しないことに起因して、制御するのが困難である。拡散媒体の製造の間には、幾つかの工程が存在し得る。第１の工程は、例えば、バルク層のテフロン化（ＰＴＦＥをバルク層に塗布する）やバルク層を例えば、の低い表面エネルギー物質でコーティングする等の疎水化工程を含むことができ、第２の工程は、微小孔物質で疎水化されたバルク層をコーティングする工程を含むことができる。今日までのところ、ＰＴＦＥ含有物質は、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）を使用して、重量により、及び／又は、フッ素マッピングにより規則的にチェックされている。コーティングを、視覚的にチェックすることもできる。重量チェックは、シート全体（バルク層）のための重量ゲインを平均かすることに起因してあまり重要ではない。即ち、与えられた位置におけるＰＴＦＥ含有物質の量は、知られておらず、バルク層上のＰＴＦＥの総量が決定され、ユニット基礎当たりの平均的なＰＴＦＥ含有量を計算するため使用される。かくして、重量チェックは、望ましくないＰＴＦＥ含有量を有する拡散媒体の特定の領域を同定することができず、性能及び表面エネルギーを示す定量的な尺度も提供しない。フッ素マッピングは、必ずしも望ましくない。それは高価で時間を費やす作業であるからである。視覚テストは、製作の間の問題を示す拡散媒体コーティング内の対照的な暗いスポット及び明るいスポットを同定することができる。しかし、視覚テストは、大きい領域の欠点を見分けるのにしか有用とはならない定性的なチェックである。微小孔層を制御するため、拡散媒体を通る重量及びガスの流量を、品質制御のためチェックすることができる。更には、微小孔層の厚さは、品質保証目的のため使用することができる。しかし、これらの方法は、燃料電池内の拡散媒体の性能に影響を及ぼす特性に適切に関連しているようには見えない。
【０００７】
【特許文献１】米国特許番号５，７６３，１１３号
【特許文献２】米国特許番号６，３５０，５３９号
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
以上のように、品質制御のための改善された方法が必要とされている。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明は、拡散媒体の品質を決定するための新規な方法を開示する。品質決定は、燃料電池内の拡散媒体の性能に影響を及ぼす特性に基づいている。より詳しくは、品質は、表面エネルギーの特性に基づいており、更に、濡れ性及び液体処理特性にも関連している。新規な技術は、拡散媒体の液体処理特性を、直接的に且つより好ましく、定量的に測定する。
【００１０】
本発明の一態様では、燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する方法が開示される。本方法は、（１）拡散媒体による完全濡れ性液体の吸収に基づいて拡散媒体のための材料定数を決定し、（２）該材料定数を所定の標準値と比較する、各工程を備えている。
【００１１】
本発明の別の態様では、燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する別の方法が開示される。本方法は、（１）拡散媒体による部分濡れ性液体の吸収に基づいて拡散媒体の内側接触角度を決定し、（２）該内側接触角度を所定の標準値と比較する工程を備えている。
【００１２】
本発明の異なる態様では、燃料電池で使用するための拡散媒体の品質を決定する更に別の方法が開示される。本方法は、（１）拡散媒体の少なくとも一部分の高いエネルギー孔の体積と該拡散媒体の同じ一部分の低いエネルギー孔の体積との比率を決定し、（２）該比率を所定の標準値と比較する工程を備えている。
【００１３】
本発明の応用可能性の更なる領域は、以下で提供される詳細な説明から明らかとなろう。詳細な説明及び特定の例は、本発明の好ましい実施例を示しているが、例示としての目的のためだけに与えられており、本発明の範囲を制限するものではないことが理解されるべきである。
【００１４】
本発明は詳細な説明及び添付図面からより完全に理解されるようになるであろう。
【実施例】
【００１５】
好ましい実施例の次の説明は、本質上単なる例示であり、本発明、その用途又は使用法を制限するようには意図されていない。
本発明は、例えば図１に示された陽子交換膜（ＰＥＭ）燃料電池アッセンブリ２０等の燃料電池アッセンブリで使用することができる拡散媒体の品質をテストするため様々な方法を提供する。図１及び図２を参照すると、燃料電池アッセンブリ２０は、イオノマー膜２４を含む膜電極アッセンブリを備えている。アノード電極アッセンブリ２６は、膜２４の一方の側にあり、カソード電極２８は、他方の側にある。カソード拡散媒体３０は、膜２４から離れて面するカソード電極２８の側部にある。アノード拡散媒体３２は、膜２４から離れて面するアノード電極２６の側部にある。アノード側部は、ガス分配器及び電流コレクターとして機能するプレート３４を更に備えている。プレート３４は、端部プレート、又は、燃料電池スタック内の隣接する電池を分離するように機能する二極式プレートであってもよい。オプションで、ガスケット３６が、膜２４とプレート３４との間に備えられる。プレート３４は、燃料ガス流れチャンネル３８を提供する凹部の形態の表面特徴と、ランド４０と称される、凹んでいない特徴と、を有する。カソード側部は、同様に、酸化剤ガス流れチャンネル４３を提供する凹部の形態の表面特徴部と、ランド４４と称される、凹んでいない特徴と、を有するプレート４２を備えて構成され、導電性である。オプションで、ガスケット４５は、膜２４と、プレート４２との間に備えられている。
【００１６】
拡散媒体３０及び３２は、燃料電池アッセンブリ２０の作動において重要な機能を提供する。拡散媒体３０及び３２は、電極２６及び２８と、プレート３４及び４２と協働する。これらのプレートは、水及びガス並びに熱及び電子の燃料電池アッセンブリ２０への輸送及び除去、並びに、燃料電池アッセンブリ２０からの輸送及び除去を促進するため流れ場チャンネル（溝）３８及び４３を有する。ここで、図３を参照すると、拡散媒体３０及び３２は、多数の構成要素又は層から構成することができる。カソード拡散媒体３０のみが図３に示されるが、アノード拡散媒体３２は、所望の特性を提供するため、必要に応じて、同様の若しくは異なる構成要素及び層から構成することができることが理解されるべきである。拡散媒体３０はベース材料４６を有し、該ベース材料には、追加の層又はコーティングを、拡散媒体３０の機能を促進し強化するため適用することができる。例えば、ベース材料４６には、拡散媒体３０のための所望の特徴及び特性を提供するため、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）コーティング４８を形成することができる。加えて、微小多孔性層５０を、拡散媒体３０のための所望の特徴及び特性を再び提供するため、１つ以上の拡散媒体３０の表面に適用することもできる。拡散媒体及び構成材料の所望の特性についての詳細な事項は、「燃料電池のための複合ガス分配構造」と題された、ウッドらに付与された米国特許番号６，３５０，５３９号に見出すことができ、その内容は、ここで参照したことで本願に組み込まれる。コーティング及び／又は層を拡散媒体に適用する様々な方法は、「ガス拡散電極」と題された、国際公開番号ＷＯ９７／５０１４３号に記載され、「触媒電極製造に使用するための材料」と題された、ヨーロッパ特許出願ＥＰ０７３１５２０号に記載されている。それらの内容は、ここで参照したことで本願に組み込まれる。
【００１７】
本発明によって、拡散媒体の表面エネルギーがＭＥＡへの反応物及びＭＥＡからの反応物の移動度を促進する拡散媒体の性能を示していることが決定された。しかし、拡散媒体は、表面エネルギーにおける変化に敏感である。表面エネルギーにおける変化は、様々な原因により引き起こされ得る。例えば、拡散媒体を取り扱うことからくる指のグリース、又は、他の汚染物質は、表面エネルギーを変化させ得る。加えて、製造中、特にコーティング作業の間のプロセスパラメータ（例えば、温度、濃度、時間等）における偏差も、拡散媒体の表面エネルギーを変化させることができる。拡散媒体の表面エネルギーが負の仕方で変化したとき、拡散媒体を使用する燃料電池の作用は、許容できない。例えば、湿った条件の下での燃料電池の不安定な作用は、水溢れ状態に起因して生じ得る。加えて、燃料電池スタックの寿命の減少は、許容できない表面エネルギーを有する拡散媒体が燃料電池内で使用されるときにもたらされ得る。
【００１８】
図４を参照すると、本発明は、拡散媒体３０及び３２が燃料電池アッセンブリ２０で使用するため許容可能であるか否かを定量的に決定するための様々な方法を提供する。ステップ５８で示されるように、拡散媒体をテストすることが望ましいとき、本発明の原理に係る、ステップ６０、６１、６２及び６３に示されるように、４つの異なるテストは、拡散媒体の品質及び／又は許容可能性を評価するため利用可能となる。これらの方法は、後述される様々な技術を包含し、これらの技術は、ベース材料４６の品質、並びに、ベース材料４６に適用される様々なコーティング及び／又は層を定量的にテストするため、用いることができる。加えて、これらの技術は、様々な段階の間に発生し得る品質問題を検出するため様々な製造ステージで拡散媒体３０及び３２をテストするため使用することができる。加えて、これらの方法は、燃料電池アッセンブリ２０における拡散媒体３０及び３２の性能をもたらす特性に直接関連している。かくして、これらの方法は、液体取り扱い特性を直接的及び定量的に測定することによる品質制御を提供する。その結果は、ステップ６４で示されるように、拡散媒体３０及び３２が、許容誤差以内にあるか否か、燃料電池アッセンブリ２０、追加の処理、及び／又は、追加のテストで使用するのに適しているか否かを確かめるため所定の標準規格に比較される。拡散媒体３０及び３２が許容誤差以内にはない場合、当該拡散媒体は、ステップ６６で示されるように、却下される。所定の標準規格は、実験データ又は理論的考察に基づくことができる。所定の標準規格は、絶対値、範囲、最小及び最大値であってもよい。
【００１９】
テスト６０、６１、６２及び６３の全ては、液体５４と接触して配置された拡散媒体のサンプル５２を含んでいる。使用される液体５４は、特定のテスト及び実行されるステップに依存して、完全濡れ性液体、部分濡れ性液体、又は、非濡れ性液体のいずれかとすることができる。完全濡れ性液体は、固体内のあらゆる孔に吸着され、これらの孔を充填する液体であり、固体に対してθ＝０°の接触角度θを生じさせ、部分濡れ性液体は、固体内の孔の一部にのみ吸着され、該孔の一部を充填する液体であり、固体に対して０°＜θ＜９０°の接触角度θを生じさせ、その一方で、非濡れ性液体は、固体内の孔には吸着されず、固体に対してθ＞９０°の接触角度θを生じさせる。液体５４が、完全濡れ性液体であるか、部分濡れ性液体であるか又は非濡れ性液体であるかは、液体の性質、拡散媒体の組成に依存している。即ち、与えられた液体に対しては、当該液体が、完全濡れ性液体であるか、部分濡れ性液体であるか又は非濡れ性液体であるかは、拡散媒体の組成に依存している。例えば、メタノールは、ベース材料４６のみからなる拡散媒体に対しては完全濡れ性液体であり、ＰＴＦＥコーティング４８を備えるベース材料４６からなる拡散媒体に対しては部分濡れ性液体である。一方、ヘプタンは、ベース材料４６のみ又はＰＴＦＥコーティング４８を備えたベース材料４６のいずれかからなる拡散媒体に対しては完全濡れ性液体であり得る。かくして、選択された特定の液体は、変化する。好ましくは、選択された完全濡れ性液体は、約２２ｍＮ／ｍより小さい表面張力を有する。様々な液体、例えばｎ−ヘキサン、ｎ−ヘプタン、及び、シリコンオイル等は、これらの特性を有し、それらの全ては、完全濡れ性液体として使用することができる。
【００２０】
拡散媒体３０及び３２の品質を決定するため使用される本発明の方法は、流体を輸送するその能力を示す拡散媒体３０及び３２の特性に基づいている。本発明の方法は、拡散媒体３０及び３２が許容可能であるか否かを決定するため、拡散媒体３０及び３２の様々に異なる特性を測定するべく多数の異なる技術を利用する。これらの方法で使用される一つのツールは、テスト６０、６１及び６２の基礎を提供するウォッシュバーン吸着技術である。ウォッシュバーン吸着技術は、部分濡れ性液体の多孔性拡散媒体３０及び３２内への吸着に基づいている。時間の経過と共に重量増加を測定することにより、多孔性拡散媒体３０及び３２内部の内側接触角度θは、ウォッシュバーン理論に基づいて計算することができる。ウォッシュバーン理論は、液体が固体表面と接触するに至るとき、毛細管作用により吸着された液体の質量の二乗が吸着時間（その２つのものが接触するに至った後の時間長さ）に正比例するということを述べている。それは、液体及び固体の物理的特性にも依存し、濡れ性液体(部分若しくは完全濡れ性液体)に対しては数学的に次式のように表される。
【００２１】
【数１】
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【００２２】
ここで、ｔは、液体が固体と接触するに至ってから後の時間であり、ｍは、吸着された液体の質量（又は重量）、ηは液体の粘性率、Ｃは固体の材料定数、ρは液体密度、σは液体表面張力、及び、θは、濡れ性液体の固体表面の内側接触角度である。材料定数Ｃは、多孔度に類似しているが、それよりは幾分詳細な特徴である。それは、平均孔半径（ｒ）と、与えられたサンプルサイズ（ｎ）における孔の数と、の関数であるからである。その理論的な表現は、次の（２）式のように表される。
【００２３】
【数２】
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【００２４】
ここで、ｒｉは、平均孔半径であり、ｎｉは、平均孔半径ｒｉの孔の数である。（１）式及び（２）式を使用すると、濡れ時間が、平均孔半径と孔の数とに逆比例することを迅速に決定することができる。更には、濡れ時間は、存在する孔の実際の数よりも孔の半径により感度が高い。このことは、これらの２つのパラメータの各々のパワーにより示されている。（１）式は、濡れ時間が内側接触角度θの増大に従って増大することを更に示し、更に、θが９０°に達したとき、吸着のための理論的時間が無限大に達する（ｃｏｓ９０°＝０）ということを示している。内側接触角度θ及び材料定数Ｃは、濡れ性液体に浸漬された拡散媒体３０及び３２のサンプルの時間に亘る重量増大を測定することにより実験的に決定される。
【００２５】
時間に関する重量増大を測定するために（ウォッシュバーン技術を使用したとき）、拡散媒体のサンプル５２は、サンプル５２のエッジが液体５４と完全に接触するように、液体５４中に浸漬されている。図５は、サンプル５２の時間に関する重量増大を測定するため使用することができる配列のグラフ的表現を示している。サンプル５２は、ワイヤによって、液体５４内に浸漬された張力計等の質量検出器具に取り付けられている。張力計は、サンプル５２の重量増加を測定しており、サンプル５２の重量変化を時間の関数として記録する、例えばマイクロプロセッサ５６等のデータ収集装置に接続することができる。
【００２６】
上述されたように、テスト６０，６１及び６２は、全てウォッシュバーン吸着技術に基づいている。テスト６０は、後述されるように、ステップ６０ａ〜６０ｃを使用して決定される拡散媒体の材料定数Ｃをテストする工程を備えている。テスト６１は、ステップ６１ａで示されるように、材料定数Ｃが決定されることを要求する拡散媒体の内側接触角度θをテストする工程を備えている。ステップ６１ａは、後述されるように、材料定数Ｃを決定するためステップ６０ａ〜６０ｃを実行することにより達成される。テスト６２は、材料定数Ｃが決定されるということを要求しない、拡散媒体内の高いエネルギー孔と低いエネルギー孔との比率をテストする工程を備えている。かくして、テスト６０又は６１のいずれかを使用して拡散媒体をテストすることが望ましいとき、第１のステップは、テスト６０のステップ６０ａから６０ｃとテスト６１のステップ６１ａに示されるように、拡散媒体の材料定数Ｃを決定することである。
【００２７】
材料定数Ｃは、次の（３）式の結果となる定数Ｃを解法するため（１）式を変形することにより見出すことができる。
【００２８】
【数３】
2006522996.tif 000005
【００２９】
材料定数Ｃを解法するため、サンプル５２は、完全濡れ性液体（内側接触角度θ＝０°）に浸漬され、（３）式からｃｏｓθの項を除外させる。サンプル５２は、サンプル５２の少なくとも縁部が液体と完全に接触し、時間に関する重量増加が測定される。好ましくは、サンプル５２は、サンプル５２の縁部が液体と完全に接触するように該縁部が液体表面と厳密に平行となる仕方で、完全濡れ性液体に浸漬される。完全濡れ性液体、この場合ではｎ−ヘプタンにおいて、サンプル５２の、時間に関して重量増加の二乗のグラフが図６に示されており、曲線６８として示されている。理解することができるように、サンプル５２中の重量増加は、最大限界に達し、該限界は、完全濡れ性液体がサンプル５２を飽和した飽和条件を表している。（３）式を見たとき理解することができるように、ｍ２／ｔの項は、曲線６８の勾配を表している。曲線６８の実質的に直線である部分７０は、勾配（ｍ２／ｔ）を計算するため使用され、該勾配は材料定数Ｃを解法するため使用される。曲線６９の部分７０は、サンプル５２により液体５４の略定常状態の吸着を反映するため選択される。理解することができるように、選択された部分７０は、サンプル５２と液体５４との間の初期接触後の時間に始まり（メニスカス効果及び非定常状態吸着を回避するため）、飽和の前に終了する（非定常状態の吸着を回避するため）。（ｍ２／ｔ）以外の他の全ての項（特性）が知られているので、部分７０の勾配の計算結果を用いて、完全濡れ性液体中に配置されたときのサンプル５２のための材料定数Ｃを決定することができる。部分７０の勾配は、様々な統計学的技術を使用して決定することができる。例えば、最小自乗法を部分７０の勾配を決定するため実行することができる。テスト６０が実行された場合、材料定数Ｃは、ステップ６０ｄに示されるように、所定の標準値と比較され、ステップ６４に示されるように、拡散媒体３０及び３２が許容範囲内であるか否かを確認する。材料定数Ｃが許容範囲内である場合、拡散媒体は、許容可能であり、更にテストされ、燃料電池アッセンブリ２０で使用されるか又は更に処理され得る。材料定数Ｃが許容範囲内にない場合、拡散媒体は、ステップ６６に示されるように拒絶される。
【００３０】
内側接触角度θをテストするテスト６１が実行された場合、上記に決定された材料定数Ｃが使用される（又は、テスト６０が実行されなかった場合、ステップ６０ａ〜６０ｃを使用して決定される。一旦、材料定数Ｃが得られたならば、サンプル５２のための内側接触角度θを、（１）式を使用して決定することができる。（１）式は、内側接触角度θを解法するため再構成することができ、次の（４）式に示されるように表すことができる。
【００３１】
【数４】
2006522996.tif 000006
【００３２】
内側接触角度θを決定するため、材料定数の決定のため使用されるサンプルと実質的に同じ形状及びサイズの拡散媒体のサンプル５２は、サンプル５２の少なくとも縁部が、ステップ６１ｂに示されるように、部分濡れ性液体５４と完全に接触するように、部分濡れ性液体５４内に浸漬される。部分濡れ性液体中のサンプル５２の時間に関する重量増加が、ステップ６１ｃに示されるように、測定され、記録される。サンプル５２の時間対重量増加の二乗のグラフは、この場合には、部分濡れ性液体、この場合はメタノール中のベース材料４６だけからなる拡散媒体のサンプルが図６に示されており、曲線７２として示されている。理解することができるように、サンプル５２中の重量増加は、この特に部分的な濡れ性液体に対して、飽和条件を表す最大制限に達しており、部分的な濡れ性液体で充填されることができる全ての孔が充填される。曲線７２の勾配（ｍ２／ｔ）は、材料定数Ｃ及び他の既知の構成要素／特性と共に（４）式に現れている。再び、曲線７２の実質的に直線である部分７４は、勾配（ｍ２／ｔ）を計算するため使用され、該勾配は、ステップ６１ｄに示されるように、（４）式を使用して内側接触角度θを解法するため使用される。部分７４は、曲線６８の部分７０を参照して上述されたのと同じ基準に基づいて選択される。一旦、内側接触角度θが得られたならば、該角度は、ステップ６１ｅに示されるように、所定の標準値と比較され、ステップ６４に示されるように、サンプル５２が取られた拡散媒体が許容範囲にあるか否かが確かめられる。内側接触角度θが許容範囲にある場合、拡散媒体は許容可能であり、更にテストされ、燃料電池アッセンブリ２０で使用され、又は、更に処理されることができる。内側接触角度θが許容範囲にない場合、ステップ６６に示されるように、拡散媒体は拒絶される。
【００３３】
例１：拡散媒体のベース材料のテスト
Ａ．材料定数Ｃのテスト
ベース材料４６のサンプルが、その材料定数Ｃと、その内側接触角度θとを決定するためテストされた。ベース材料４６のサンプルは、ｎ−ヘプタン（完全濡れ性液体）中に浸漬され、完全濡れ性液体の吸収の結果としての時間の関数である重量増加の二乗が図６の曲線６８として示されている。曲線６８の部分７０は、ベース材料４６のための材料定数Ｃを決定するため使用される。部分７０は、約１乃至５秒の間に収集されたデータを含んでいる。部分７０を記述する方程式が開発され、図６に示されている。Ｒ２値に基づいて理解することができるように、部分７０は実質的に直線である。（３）式を使用して、ｎ−ヘプタンのためのデータと、曲線６８の部分７０の勾配とは、表１に全て示されており、ベース材料４６のための材料定数Ｃは、次式の通り計算される。
【００３４】
【表１】
2006522996.tif 000007
【００３５】
【数５】
2006522996.tif 000008
【００３６】
材料定数Ｃは、ベース材料４６の品質を確かめるため所定の標準値と比較することができる。
【００３７】
Ｂ．内側接触角度θのテスト
同じベース材料４６のサンプル５２は、メタノール、即ち部分濡れ性液体中に浸漬され、その結果、時間の関数として重量増加の二乗のプロットが図６の曲線７２として示されている。曲線７２の部分７４（約３乃至約８秒の間）は、内側接触角度θをテストするため使用される。部分７４のための曲線適合が開発され、図６に示されている。部分７４の勾配が、メタノールの特性及び上記で計算されたような拡散媒体の材料定数Ｃと共に表２に示されている。
【００３８】
【表２】
2006522996.tif 000009
【００３９】
表２及び（４）式のデータを使用すると、メタノール中に浸漬されたときのベース材料４６の内側接触角度θは、以下に示されるように計算される。
【００４０】
【数６】
2006522996.tif 000010
【００４１】
内側接触角度は、ベース材料４６の品質を確かめるため所定の標準値と比較することができる。
【００４２】
拡散媒体の種類の中には、部分濡れ性液体を異なる率で吸着する、例えば高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔等の、特性及び／又は特徴を持つものがある。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔等による異なる率の吸着は、上述されたような単一の略直線部分の代わりに曲線に沿った２つの異なる略直線部分を生成する、時間対重量増加の二乗の曲線で理解することができる。例えば、拡散媒体３０及び３２が、ＰＴＦＥコーティング４８及び微小多孔性層５０を有するベース材料４６を備えるとき、拡散媒体３０及び３２が、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方を有する。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔という用語は、高いエネルギーの孔が低いエネルギーの孔よりもより迅速に特定の液体を吸着する孔に言及する、相対的な意味の用語である。この振る舞いを示す拡散媒体は、本発明の方法を使用して定量的にテストすることもできる。詳しくは、材料定数のテスト６０、内側接触角度のテスト６１、並びに、以下で説明する高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の比率のテスト６２を、拡散媒体を定量的にテストするため使用することができる。材料定数Ｃは、上述されたステップ６０ａ〜６０ｃを使用して決定され、拡散媒体のこの異なる振る舞いに起因して変化しない。かくして、テスト６０は、上述したのと同じ態様で実行されるので、これ以上は説明を要しない。
【００４３】
高い及び低いエネルギー孔の現象は、図７に示され、曲線７５として示されている。図７は、ＰＴＦＥコーティング４８と、部分濡れ性液体、この場合には２−プロパノールに浸漬された微小多孔性層５０とを有する拡散媒体のサンプル５２の、時間対重量増加の二乗のプロットである。理解することができるように、曲線７５は、第１の部分７６及び第２の部分７７として同定される２つの異なる略直線部分を備える。理解することができるように、第１の部分７６の勾配は第２の部分７７の勾配よりも急峻である。これは、第１の部分７６が高い及び低いエネルギー孔の両方による２−プロパノールの吸着を表し、その一方で、第２の部分７７が高いエネルギー孔が実質的に飽和点に達したときのみ主要には低いエネルギー孔により引き起こされる更なる吸着を表しているという事実に起因している。即ち、高いエネルギー孔が低いエネルギー孔よりも迅速に２−プロパノールを吸着しているので、高いエネルギー孔は、低いエネルギー孔が飽和状態に達する前に飽和状態に達するからである。その結果、曲線７５の第２の部分７７は、高いエネルギー孔による吸着ではなく低いエネルギー孔による吸着を反映したより小さい勾配を有することになる。曲線７５の第１及び第２の部分７６及び７７は、曲線６８の部分７０を参照して上記したのと類似した基準を使用して選択される。更に加えて、第１及び第２の部分７６，７７は、主要な吸着モードが高い及び低いエネルギー孔の両方による吸着から低いエネルギー孔による吸着まで変化する遷移期間を回避する、各々の終了時間及び開始時間を有するように選択されてもよい。
【００４４】
高い及び低いエネルギー孔を有する拡散媒体の内側接触角度θをテストすることが望ましいとき、テスト６１は、低いエネルギー孔の内側接触角度θ及び／又は高いエネルギー孔の内側接触角度θをテストすることにより実行することができる。即ち、第１及び第２の部分７６、７７は、低いエネルギー孔及び高いエネルギー孔に関する内側接触角度θを決定するため使用することができる。詳しくは、第２の部分７７の勾配は、ステップ６１ｄで示され上述されたような低いエネルギー孔に関する内側接触角度θを計算するため、（４）式及びステップ６１ａで決定された材料定数Ｃと連係して使用することができる。第１の部分７６の勾配は、高いエネルギー孔に関する内側接触角度θを、第１の部分７６が高い及び低いエネルギー孔による部分濡れ性液体の吸着からなるという事実に起因して計算することができる前に、更なるデータ操作を必要としている。高いエネルギー孔によってのみ吸着に起因し得る第１の部分７６の勾配の一部は、第２の部分７７の勾配を第１の部分７６の勾配から差し引くことにより決定することができる。高いエネルギー孔の勾配は、ステップ６１ｄで示され上述されたような高いエネルギー孔に関する内側接触角度θを計算するため、（４）式及びステップ６１ａで決定された材料定数Ｃと連係して使用することができる。
【００４５】
例２：微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ拡散媒体のテスト
Ａ．材料定数のテスト
微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体のサンプル５２は、ｎ−ヘプタン、即ち完全濡れ性液体中に浸漬され、時間に関する重量増加が測定された。そお結果が、時間に関する重量増加の二乗として図７でプロットされ、曲線７８として示されている。曲線７８は、材料定数Ｃを決定するため使用される略直線である一部分７９を有する。上述されたように、曲線７８の部分９を記述する式が開発され、図７に示されている、曲線７８の部分７９の勾配と、ｎ−ヘプタンの特性は、表３で以下に示されている。
【００４６】
【表３】
2006522996.tif 000011
【００４７】
表３及び（３）式のデータを使用するとき、微小多孔性層を備えるＰＴＦＥ被覆拡散媒体に関する材料定数Ｃは次式のように計算される。
（３）式に適用して、
【００４８】
【数７】
2006522996.tif 000012
【００４９】
を得る。
材料定数Ｃは、微小多孔性層を備えるＰＴＦＥ被覆拡散媒体が許容範囲内にあるか否か、更なる処理、テスト及び／又は燃料電池アッセンブリ２０での使用に適しているか否かを確かめるため所定の標準値と比較することができる。
【００５０】
Ｂ．内側接触角度のテスト
一旦、材料定数Ｃが決定されると、微小多孔性層を備えるＰＴＦＥ被覆拡散媒体に関する内側接触角度θを、テスト６１を実行することにより決定することができる。微小多孔性層を備える同じＰＴＦＥ被覆拡散媒体の異なるサンプル５２が２−プロパッケージングノール、即ち部分濡れ性液体中に浸漬され、時間に関する重量の増加が測定された。その結果が曲線７５として図７にプロットされている。曲線７５は、時間に関する重量増加の二乗のプロットである。上記したように、曲線７５は、顕著に異なる勾配を有する第１及び第２の部分７６及び７７を有する。第１及び第２の部分７６及び７７を記述する式が開発され、図７に示された。部分７６及び７７の勾配の間の相違は、上述されたように、第１の部分７６が、２−プロパノールが高い及び低いエネルギー孔の両方により吸着されるということを表し、その一方で、第２の部分７７が、飽和状態を実質的に得た高いエネルギー孔に起因して２−プロパノールが主要には低いエネルギーの孔により吸着されることを反映しているという事実に起因している。曲線７５の第２の部分７７の勾配は、表４のデータ及び（４）式を使用して低いエネルギー孔に関する内側接触角度θを決定するため使用することができ、以下で計算される。高体積孔に関する内側接触角度θを決定するため、２プロパノールを吸着する高いエネルギー孔に起因した曲線７５の第１の部分７６の勾配の寄与を決定することが必要となる。曲線７５の第２の部分７７の勾配は、高いエネルギー孔による吸着に帰する第１の部分７６の勾配を計算するため曲線７５の第１の部分の勾配から減算され、以下の表４に示される。２プロパノールの特性及び、高い及び低いエネルギー孔に関する勾配が、表４に示されている。
【００５１】
【表４】
2006522996.tif 000013
【００５２】
表４のデータ及び（４）式を使用して、低い及び高いエネルギー孔の両方に関する内側接触角度θは、次のように計算される。
【００５３】
【数８】
2006522996.tif 000014
【００５４】
低いエネルギー孔に関する内側接触角度θは、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体が許容範囲にあり、燃料電池アッセンブリ２０で使用するため、追加の処理のため、及び／又は、追加のテストのために適しているか否かを確かめるため所定の標準値と比較することができる。しかし、高いエネルギー孔のための内側接触角度θは、定義されていない。これは、高いエネルギー孔の内側接触角度θが、部分濡れ性液体としての２−プロパノールで測定することができないことを示している。即ち、２プロパノールは、微小多孔性層を備えたこの特別のＰＴＦＥ被覆拡散媒体において高いエネルギーに関して完全濡れ性液体である。かくして、高いエネルギー孔に関する内側接触角度θを決定することが望ましい場合には、２−プロパノールとは異なる部分濡れ性液体を使用することが必要となるであろう。
【００５５】
拡散媒体が高いエネルギー及び低いエネルギーの孔の両方を含んでいるとき、本発明の原理に係る別のテストは、ステップ６２に示されているように、拡散媒体の特性を定量的に確かめるため利用可能となる。ステップ６２のテストでは、高いエネルギー孔体積及び低いエネルギー孔体積の比率が決定され、拡散媒体の品質を定量的に確かめるため使用される。詳しくは、拡散媒体内部の、高いエネルギー孔の総孔体積と低いエネルギー孔の総孔体積とが、ステップ６２ｄ及び６２ｅに示されるように決定され、２つの孔体積の比率がステップ６２ｆに示されるように計算され、ステップ６２ｇに示されるように所定の標準値と比較されて、ステップ６２に示されるように拡散媒体が許容可能な特性を有するか否かが確かめられる。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の孔体積を決定するため、ステップ６２ａに示され、ステップ６１ｂを参照して上述されたように、拡散媒体のサンプル５２は最初に部分濡れ性液体中に浸漬され、ステップ６２ｂに示され、ステップ６１ｃを参照して上述されたように、サンプル５２の時間に関する重量増加が測定され、ステップ６２ｃに示されるように、拡散媒体３０及び３２の総孔体積が計算される。総孔体積は、サンプル５２が部分濡れ性液体により飽和されたときの総重量増加を測定し、サンプル５２と液体との間の初期効果により引き起こされる重量増加を差し引き、（５）式に示されるように、部分濡れ性液体の密度により除算することにより決定される。
【００５６】
【数９】
2006522996.tif 000015
【００５７】
ここで、Ｖtotal(L)は、液体Ｌ内に浸漬されたときのサンプル５２の総孔体積であり、ｍSLは、サンプル５２の液体Ｌによる飽和に起因したサンプル５２の重量増加であり、ｍILは、サンプル５２と液体Ｌとの間の初期効果に起因し、吸着に起因していないサンプル５２の重量増加であり、δLは、液体Ｌの密度である。
【００５８】
液体５４のためのサンプル５２の総孔体積を決定した後、高いエネルギー孔の体積が、ステップ６２ｄに示されるように、計算される。高いエネルギー孔の体積は、高いエネルギー孔による液体５４の吸着に起因したサンプル５２中の重量増加を決定し、液体５４の密度により除算することにより計算される。高いエネルギー孔による液体５４の吸着により引き起こされるサンプル５２の重量増加を決定するため、曲線７５の第１の部分７６が使用される。第１の部分７６は、高い及び低いエネルギー孔の両方による液体５４の吸着に起因し、サンプル５２及び液体５４の間の初期効果に起因してサンプル５２内で飽和される重量増加を表している。従って、低いエネルギー孔に帰着し初期効果に帰着する寄与分は、高いエネルギー孔のみによる吸着に起因した重量増加を確かめるため減算する必要がある。これを達成するため、サンプル５２及び液体５４の間の初期効果に起因した重量増加ｍILと、低いエネルギー孔による吸着に起因した重量増加とが、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方による吸着に起因した重量増加から差し引かれる。サンプル５２及び液体５４の間の初期効果に起因した重量増加は、図７におけるｍ０の平方根である。Ｍ０は、最初に液体５４と接触させたときのサンプル５２の初期の重量増加の二乗値である。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方による吸着に起因した重量増加は、図７ではｍ１の平方根である。Ｍ１は、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方による吸着から主要には低いエネルギー孔による吸着への事実上遷移過程における、サンプル５２の重量増加の二乗値である。低いエネルギー孔による吸着により引き起こされる重量増加は、曲線７５の第２の部分７７の勾配を求め、該勾配を、ｍ１に到達する時間であるｔ１により乗算することから確かめられる。高いエネルギー孔による吸着に起因して生じる質量増加は、高いエネルギー孔の体積を決定するため液体の密度により除算され、該体積は（６）式により表される。
【００５９】
【数１０】
2006522996.tif 000016
【００６０】
ここで、Ｖhighenergy(L)は、高いエネルギー孔の孔体積であり、ｍ１は、液体Ｌを吸着する、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方に起因した重量増加の二乗値であり、ｍ０は、サンプル５２と液体Ｌとの間の初期効果に起因した重量増加の二乗値であり、ａlowは、低いエネルギー孔による吸着に起因した、時間に関する重量増加の二乗値の勾配（曲線７５の第２の部分７７の勾配）であり、ｔ１はｍ１に到達するまでの時間であり、δＬは液体Ｌの密度である。
【００６１】
一旦、高いエネルギー孔の孔体積が計算されると、ステップ６２ｅに示されるように、低いエネルギー孔の体積が、（７）式に示されるように総孔体積から高いエネルギー孔の体積を減算することにより計算される。
【００６２】
【数１１】
2006522996.tif 000017
【００６３】
ここで、Ｖlowenergy(L)は、液体Ｌに関する低いエネルギー孔の体積であり、Ｖtotal(L)は、液体Ｌに関する総孔体積であり、Ｖhighenergy(L)は、液体Ｌに関する高いエネルギー孔の体積である。高いエネルギー孔の体積の低いエネルギー孔の体積の比率が、（８）式を使用して、ステップ６２ｆに示されるように計算される。
【００６４】
【数１２】
2006522996.tif 000018
【００６５】
ここで、η（Ｌ）は、低いエネルギー孔の体積に対する高いエネルギー孔の体積の比率である。この比率は、ステップ６２ｇに示されるように、所定の標準値と比較することができ、拡散媒体が許容範囲内にあるか否かが、ステップ６４に示されるように、確かめられる。当該比率が許容範囲内にある場合、拡散媒体は許容可能となり、該媒体を、更にテストすることができ、燃料電池アッセンブリ２０で使用することができ、或いは、更に処理することができる。当該比率が許容範囲内にない場合、拡散媒体は、ステップ６６に示されるように拒絶される。上述された比率η（Ｌ）は、低いエネルギー孔に対する高いエネルギー孔の孔体積の比率であるが、高いエネルギー孔に対する低いエネルギー孔の孔体積の比率も使用することができ、拡散媒体の品質を確かめるため、該比率を適切な所定の標準値と比較することができることが理解されるべきである。
【００６６】
例３：  微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体のテスト
高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の比率のテスト
例２でテストされた微小多孔性層を備えた同じＰＴＦＥ被覆拡散媒体を、高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の比率をテストすることにより定量的に評価することができる。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の比率をテストするため、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体のサンプル５２は、部分濡れ性液体中に浸漬され、その間、時間に関する重量増加が測定される。これらのステップは、例２でなされ、その結果、図７に示された曲線７５を生じさせた。次のステップは、総孔体積を決定することである。高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の両方が飽和されたときの重量増加は、図７ではｍ２として反映され、その一方で高いエネルギー孔が飽和状態に達したときの重量増加の二乗はｍ１として表される。サンプル５２と部分濡れ性液体との間の初期効果により引き起こされる重量増加の二乗値は、図７ではｍ０として表されている。ｍ１、ｍ２及びｍ０の数値は、２−プロパノールの特性と共に、以下の表５に示されている。
【００６７】
【表５】
2006522996.tif 000019
【００６８】
表５のデータを適用した（５）式を使用すると、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体の総孔体積は、次の通りとなる。
【００６９】
【数１３】
2006522996.tif 000020
【００７０】
なお、この総孔体積が決定されると、高いエネルギー孔の体積を決定することができる。（６）式及び表５のデータを使用すると、高いエネルギー孔の体積は、次の通りとなる。
【００７１】
【数１４】
2006522996.tif 000021
【００７２】
今や低いエネルギー孔の体積が、（７）式を使用して次の通り計算される。
【００７３】
【数１５】
2006522996.tif 000022
【００７４】
最終的に、低いエネルギー孔に対する高いエネルギーエネルギー孔の体積の比率は、（８）式を使用して次の通り計算される。
【００７５】
【数１６】
2006522996.tif 000023
【００７６】
この比率ηは、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体が許容範囲内であるか否か、並びに、燃料電池アッセンブリ２０で使用するのに、更なる処理に又は更なるテストに適しているか否か、を確かめるため所定標準値と比較することができる。
【００７７】
本発明の別の態様では、拡散媒体３０及び３２の品質を定量的に決定する異なる方法が使用される。この方法は、ステップ６３に示されるように、拡散媒体の外側接触角度θをテストする。外側接触角度θは、ステップ６３ｄ及び６３ｆで示されるように計算され、ステップ６３ｅ及び６３ｇに示されるように適切な所定標準値と比較され、ステップ６４に示されるように拡散媒体が許容範囲内であるか否かが確かめられる。外側接触角度θをテストする方法は、非濡れ性液体中にサンプル５２を浸漬することにより引き起こされる重量変化を測定することによって、非濡れ性液体と固体との間の外側接触角度θを決定する、ヴィルヘルム吸着技術に基づいている。この技術は、迅速であり、安価に駆動することができ、触媒層の溢れのための主要な機構である、拡散媒体の表面における液体相互作用を測定する。
【００７８】
ステップ６３に示されるように外側接触角度θをテストすることが望ましい場合、拡散媒体のサンプル５２の一部分は、ステップ６３ａに示されるように非濡れ性液体５４中に浸漬される。サンプル５２が非濡れ性液体中に配置され、該液体から取り出される間、ステップ６３ｂに示されるように、サンプル５２における重量変化が、非濡れ性液体中のサンプル５２の深さ又は位置の関数として測定され、記録される。位置の関数として重量変化を測定するように適合された、図５にグラフ的に示された構成は、サンプル５２の重量変化を記録している間に、非濡れ性液体５４内にサンプル５２を浸漬し、該液体から取り出すため使用することができる。
【００７９】
拡散媒体、この例では、水等の非濡れ性液体に浸漬された、ＰＴＦＥコーティング４８及び微小多孔性層５０を有するベース材料４６から構成される拡散媒体の、サンプル５２の位置の関数としての重量変化のグラフが、図８に示されている。理解することができるように、当該グラフは、前進曲線８０として示された、非濡れ性液体中にサンプル５２を前進させること、及び、後退曲線８２として示された、非濡れ性液体からサンプル５２を取り出し又は後退させることに対応する２つの異なる曲線を有する。前進曲線８０は、非線形の第１の部分８４と、前進した略線形の第２の部分８６と、を有する。前進した第１の部分８４は、サンプル５２が非濡れ性液体中に前進され即ち浸漬されたときサンプル５２と非濡れ性液体との間に形成されるメニスカスに対応している。同様に、後退曲線８２は、後退した非線形の第１の部分８８と、後退した略線形の第２の部分９０と、を有する。後退した第１の部分８８は、サンプル５２が非濡れ性液体から後退され又は取り出されたときサンプル５２と非濡れ性液体との間に形成されるメニスカスに対応している。第２の部分８６及び９０を記述する式は、例えば、曲線６８の部分７０を参照して上述されたような統計技術を使用して決定される。メニスカス形成に対応する第１の部分８４及び８８は、サンプル５２のための外側接触角度θを決定する際には使用されない。第２の部分８６及び９０は、ステップ６３ｃに示されるように、ヴィルヘルム技術と第２の部分８６及び９０の特徴を記述する式とに基づいて、サンプル５２のため、前進外側接触角度θａと後退外側接触角度θｒとを各々決定するため使用することができる。
【００８０】
詳しくは、非濡れ性液体中に浸漬されたときのサンプル５２の外側接触角度θは、（９）式に示されるヴィルヘルム式を使用して決定される。
【００８１】
【数１７】
2006522996.tif 000024
【００８２】
ここでθは、外側接触角度であり、ｍσは、サンプル５２と非濡れ性液体との間の固体／液体相互作用により引き起こされる重量変化であり、ｄがサンプル５２の厚さでｗがサンプル５２の幅としたときＬＷＬは、濡れ長さ（２・（ｄ＋ｗ））であり、σは非濡れ性液体の表面張力であり、ｇは重力加速度である。サンプル５２と非濡れ性液体との間の相互作用により引き起こされる、前進及び後退の重量の変化（ｍσ）が、位置をゼロ（ｘ＝０）に設定し、各々の前進曲線８０及び後退曲線８２の第２の部分を記述する式を解法することにより決定される。換言すれば、第２の部分８６及び９０を記述する式の非変化部分は、前進及び後退の外側接触角度θを計算する際に各々の重量変化（ｍσ）として使用される。かくして、前進外側接触角度θadv及び／又は後退外側接触角度θrecは、ステップ６３ｄ及び６３ｆに示されるように、非濡れ性液体中のサンプル５２のテストに基づいて拡散媒体３０及び３２に関して計算することができる。その結果としての外側接触角度θは、ステップ６３ｅ及び６３ｇに示されるように、各々の所定の標準値と比較される。適切な所定の標準値との比較に基づいて、拡散媒体が許容範囲内にあるか否かが、ステップ６４に示されるように、決定される。外側接触角度θが許容範囲内にある場合、拡散媒体は、許容可能であり、更にテストすることができ、燃料電池アッセンブリ２０内で使用することができ、又は、更に処理することができる。外側接触角度θが許容範囲にない場合、拡散媒体は、ステップ６６に示されるように、拒絶される。
【００８３】
例４：微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆された拡散媒体のテスト
外側接触角度のテスト
微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆された拡散媒体のサンプル５２が、水、即ち非濡れ性液体中に浸漬され、サンプルの位置の関数としての重量変化が測定された。位置の関数としての重量変化の測定結果は、図８に示され、前進曲線８０及び後退曲線８２により表される。上述されたように、各々の前進曲線８０及び後退曲線８２の第２の部分８６及び９０は、外側接触角度θを決定するため使用される。前進曲線８０の前進した第２の部分８６を記述する式が開発され、図８に示されている。後退曲線８２の後退した第２の部分９０を記述する式も開発され、図８に示されている。サンプルの既知の特性（即ち、濡れ長さ、厚さ及び幅）は、水の表面張力及び重力加速度と共に、知られており、水とサンプルとの間の相互作用により引き起こされた重量変化ｍσと共に表６に示されている。
【００８４】
【表６】
2006522996.tif 000025
【００８５】
表６のデータを（９）式に適用して使用するとき、前進内側接触角度θadv及び後退内側接触角度θrecは次のように計算される。
【００８６】
【数１８】
2006522996.tif 000026
【００８７】
前進内側接触角度θadv及び後退内側接触角度θrecは適切な標準値と比較され、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体が許容範囲であるか否か、並びに、燃料電池アッセンブリ２０で使用すること、更なる処理及び／又は更なるテストに適しているか否かを確かめることができる。
【００８８】
拡散媒体の品質の定量的評価を提供することに加えて、本発明のテスト方法は、様々なコーティング及び／又は層を有する拡散媒体の製造を容易にする。即ち、拡散媒体の特性の定量的な尺度を、更なる処理工程を精錬するため使用することができる。例えば、材料定数及び／又は接触角度を、特定濃度のＰＴＦＥコーティングをベース材料４６に適用するため、ベース材料がＰＴＦＥ粒子を含む分散液中に存在するべきベース材料４６のための要求された時間長さを提供するため使用することができる。加えて、材料定数及び／又は接触角度を、微小多孔性コーティングの形成を援助するため使用することができる。例えば、材料定数及び／又は接触角度を、微小多孔性層５０を適用するため使用された溶媒の要求された組成を決定するため使用することができる。かくして、本発明の方法は、拡散媒体の処理及び製造を援助するため使用することができる。
【００８９】
本発明の上述した様々な方法は、拡散媒体の異なる特性が定量的に評価されることを可能にすると共に、様々な組成の拡散媒体が定量的に評価されることを可能にする。本発明に係る様々なテスト法は、（１）材料定数をテストし、（２）内側接触角度をテストし、（３）高いエネルギー孔及び低いエネルギー孔の比率をテストし、（４）外側接触角度（後退及び／又は前進）をテストする、各工程を備える。加えて、本発明の異なるテスト法、並びに、様々なコーティング及び／又は層を有する拡散媒体へのこれらの方法の応用可能性を更に説明し、明らかにするため様々な例が提供された。示された例は、図示の目的のためにのみ与えられ、本発明の方法の範囲、又は、例のものとは異なるコーティング及び／又は層を有する拡散媒体への本発明の応用可能性を制限するものではない。
【００９０】
本発明の説明は、本質的に単なる例示であり、かくして、本発明の要旨から逸脱しない変更は、本発明の範囲内にある。そのような変更は、本発明の精神及び範囲からの逸脱とみなすべきではない。
【図面の簡単な説明】
【００９１】
【図１】図１は、膜電極アッセンブリ及び拡散媒体を含む、組み立てられていない燃料電池アッセンブリの概略図である。
【図２】図２は、膜電極アッセンブリの断面図である。
【図３】図３は、多層カソード拡散媒体の分解断面図である。
【図４】図４は、本発明の原理に従って拡散媒体の品質をテストし評価するため利用することができる様々な方法の工程を示すフローチャートである。
【図５】図５は、時間の経過に関して又は液体と接触した拡散媒体の位置の関数としての重量増加を測定するため使用することができる構成の簡単化したグラフ図である。
【図６】図６は、ｎ−ヘプタン及びメタノールに浸漬されたときのベース材料のみから構成された拡散媒体に対して、時間に関する質量増加の二乗を示す実験データのグラフである。
【図７】図７は、ｎ−ヘプタン及び２−プロパノールに浸漬されたときの、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆拡散媒体の時間に関する質量増加の二乗を示す実験データのグラフである。
【図８】図８は、非濡れ性液体に浸漬されたときの位置の関数としての、微小多孔性層を備えたＰＴＦＥ被覆の拡散媒体の重量変化の実験データのグラフである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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