【手続補正書】
【提出日】平成31年4月24日(2019.4.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記要件（ａ１）および（ａ２）を満たす水添スチレンブロック共重合体（Ａ）９５〜５１質量部と、
下記要件（ｂ１）および（ｂ２）を満たす、４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）５〜４９質量部含む樹脂組成物（ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計は１００質量部）であって、
樹脂組成物が下記要件(ｘ１)および（ｘ２）を満たすことを特徴とする樹脂組成物。
（ａ１）スチレン類に由来する構造単位からなる重合体ブロック１と、ジエン類に由来する構造単位を有する重合体ブロック２からなるブロック共重合体の水素添加物であって、重合体ブロック１の含有量が５質量％以上２５質量％以下である。
（ａ２）測定周波数１．６Ｈｚで求められた損失正接ｔａｎδのピークが、−２０℃未満に存在する。
（ｂ１）測定周波数１．６Ｈｚで求められた損失正接ｔａｎδのピークが、０℃以上４５℃以下の温度範囲に存在する。
（ｂ２）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）によって測定される融点（Ｔｍ）が観測されない
（ｘ１）−６０〜＋８０℃の温度範囲に、測定周波数１．６Ｈｚで測定した際の損失正接ｔａｎδピークが二つ以上観測される。
（ｘ２）＋１０〜＋５０℃の温度範囲に、測定周波数１．６Ｈｚで測定した際の損失正接ｔａｎδピークが一つ以上観測される。
【請求項２】
下記要件（ｘ３）および（ｘ４）の一つ以上をさらに満たす樹脂組成物であることを特徴とする請求項１に記載の樹脂組成物。
（ｘ３）ＪＩＳ Ｋ６２６２に準拠して測定した圧縮永久歪が２４％以下である。
（ｘ４）ＪＩＳ Ｋ６２５５に準拠して測定した反発弾性率が５４％以下である。
【請求項３】
下記要件（ｘ５）をさらに満たす樹脂組成物であることを特徴とする請求項２に記載の樹脂組成物。
（ｘ５）ＪＩＳ  Ｋ６２６２準拠で測定した圧縮永久歪（％）が、成分（Ａ）単独の圧縮永久歪（％）未満である。
【請求項４】
前記４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）が、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位（i）６０〜８０モル％、４−メチル−１−ペンテンを除く炭素原子数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα−オレフィンから導かれる構成単位（ii）２０〜４０モル％および非共役ポリエンから導かれる構成単位（iii）０〜１０モル％（ただし、構成単位（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）の合計を１００モル％とする）からなることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む成形体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
すなわち、本発明の主旨は次の通りである。
［１］下記要件（ａ１）および（ａ２）を満たす水添スチレンブロック共重合体（Ａ）９５〜５１質量部と、
下記要件（ｂ１）および（ｂ２）を満たす、４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）５〜４９質量部含む樹脂組成物（ここで、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の合計は１００質量部）であって、
樹脂組成物が下記要件(ｘ１)および（ｘ２）を満たすことを特徴とする樹脂組成物。
（ａ１）スチレン類に由来する構造単位からなる重合体ブロック１と、共役ジエン類に由来する構造単位を有する重合体ブロック２からなるブロック共重合体の水素添加物であって、重合体ブロック１の含有量が５質量％以上２５質量％以下である。
（ａ２）測定周波数１．６Ｈｚで求められた損失正接ｔａｎδのピークが、−２０℃未満に存在する。
（ｂ１）測定周波数１．６Ｈｚで求められた損失正接ｔａｎδのピークが、０℃以上４５℃以下の温度範囲に存在する。
（ｂ２）示差走査型熱量計（ＤＳＣ）によって測定される融点（Ｔｍ）が観測されない。
（ｘ１）−６０〜＋８０℃の温度範囲に、測定周波数１．６Ｈｚで測定した際の損失正接ｔａｎδピークが二つ以上観測される。
（ｘ２）＋１０〜＋５０℃の温度範囲に、測定周波数１．６Ｈｚで測定した際の損失正接ｔａｎδピークが一つ以上観測される。
［２］下記要件（ｘ３）および（ｘ４）の一つ以上をさらに満たす前記［１］に記載の樹脂組成物。
（ｘ３）ＪＩＳ Ｋ６２６２に準拠して測定した圧縮永久歪が２４％以下である。
（ｘ４）ＪＩＳ Ｋ６２５５に準拠して測定した反発弾性率が５４％以下である。
［３］下記要件（ｘ５）をさらに満たす前記［２］に記載の樹脂組成物。
（ｘ５）ＪＩＳ  Ｋ６２６２準拠で測定した圧縮永久歪（％）が、成分（Ｂ）単独の圧縮永久歪（％）未満である。
［４］前記４−メチル−１−ペンテン・α−オレフィン共重合体（Ｂ）が、４−メチル−１−ペンテンから導かれる構成単位（i）６０〜８０モル％、４−メチル−１−ペンテンを除く炭素原子数２〜２０のα−オレフィンから選ばれる少なくとも１種以上のα−オレフィンから導かれる構成単位（ii）２０〜４０モル％および非共役ポリエンから導かれる構成単位（iii）０〜１０モル％（ただし、構成単位（ｉ）、（ｉｉ）および（ｉｉｉ）の合計を１００モル％とする）からなる前記［１］〜［３］のいずれか一つに記載の樹脂組成物。
［５］前記［１］〜［４］のいずれか一つに記載の樹脂組成物を含む成形体。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
水添スチレンブロック共重合体（Ａ）は、測定周波数１．６Ｈｚで求められた損失正接ｔａｎδのピークが、−２０℃未満に存在する。好ましくは−２５℃以下に存在し、より好ましくは−３０℃以下に存在する。この条件を満たすことによって、本発明の樹脂組成物の、室温付近における制振性と低反発性のバランスを保つことが可能となる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
水添スチレンブロック共重合体の市販品としては、クレイトンＧ１６５７（シェルジャパン株式会社製商品名：ＭＦＲ（２００℃、５ｋｇ荷重下）＝７ｇ／１０分、スチレン含有量＝１３質量％、ｔａｎδピーク＝−５０℃、「クレイトン」は登録商標）、タフテックＨ１２２１（旭化成ケミカルズ株式会社製商品名：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）＝４．５ｇ／１０分、スチレン含有量＝１２質量％、ｔａｎδピーク＝−２５℃、「タフテック」は登録商標）、セプトン２０６３（クラレ株式会社製商品名：ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇ荷重下）＝７ｇ／１０分、スチレン含有量＝１３質量％、ｔａｎδピーク＝−４３．４℃、「セプトン」は登録商標）などが挙げられるが、本発明において水添スチレンブロック共重合体（Ａ）として使用可能なものはスチレン含有量が５〜２５質量％の範囲を満たすクレイトンＧ１６５７とタフテックＨ１２２１、セプトン２０６３などが挙げられる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６４】
［ゴム弾性（圧縮永久歪  ＣＳ）］
圧縮永久歪はＪＩＳ  Ｋ６２６２に従って以下の方法で測定した。
実施例または比較例に記載の方法で調製した重合体組成物から得た厚さ２ｍｍのプレスシートについて、これを６枚重ねて１２ｍｍｔとしたものを試験片として用いた。この試験片を２５％圧縮し、２３℃で２４時間保持した後解放し、試験後厚みを測定した。この結果より、下式に従って、２４時間保持後の残留歪（圧縮永久歪 ＣＳ）を算出した。なお、後述する実施例および比較例においては、水添スチレンブロック共重合体（Ａ−１）または（Ａ'−２）単体の圧縮永久歪が樹脂組成物とすることによってどのように変化するかその変化率の絶対値を求めた。
残留歪（％）＝100×（試験前厚み−試験後厚み）／（試験前厚み−圧縮時厚み）
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６５】
〔反発弾性率〕
ＪＩＳ  Ｋ６２５５（２０１３）加硫ゴム及び熱可塑性ゴム−反発弾性率の求め方によるリュプケ式（２３℃）による測定値である。後述する実施例および比較例においては、水添スチレンブロック共重合体（Ａ−１）または（Ａ'−２）単体の反発弾性率が樹脂組成物とすることによってどのように変化するかその変化率を絶対値として求めた。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６９】
〔調製例１〕
＜４−メチル−１−ペンテン・プロピレン共重合体（Ｂ−１）の調製＞
充分に窒素置換した容量１．５Ｌの攪拌翼付のＳＵＳ製オートクレーブに、３００ｍｌのｎ−ヘキサン（乾燥窒素雰囲気下、活性アルミナ上で乾燥したもの）、及び４５０ｍｌの４−メチル−１−ペンテンを２３℃で装入した。このオートクレーブに、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡＬ）の１．０ｍｍｏｌ／ｍｌトルエン溶液を０．７５ｍｌ装入し、攪拌機を回した。
次に、オートクレーブを内温が６０℃になるまで加熱し、全圧（ゲージ圧）が０．４０ＭＰａとなるようにプロピレンで加圧した。
続いて、予め調製しておいた、Ａｌ換算で１ｍｍｏｌのメチルアルミノキサン、及び０．０１ｍｍｏｌのジフェニルメチレン（１−エチル−３−ｔ−ブチル−シクロペンタジエニル）（２，７−ジ−ｔ−ブチル−フルオレニル）ジルコニウムジクロリドを含むトルエン溶液０．３４ｍｌを、オートクレーブに窒素で圧入し、重合反応を開始させた。重合反応中は、オートクレーブの内温が６０℃になるように温度調整した。
重合開始から６０分後、オートクレーブにメタノール５ｍｌを窒素で圧入し、重合反応を停止させた後、オートクレーブ内を大気圧まで脱圧した。脱圧後、反応溶液に、該反応溶液を攪拌しながらアセトンを添加し、溶媒を含む重合反応生成物を得た。
次いで、得られた溶媒を含む重合反応生成物を減圧下、１００℃で１２時間乾燥させて、３６．９ｇの粉末状の共重合体（Ｂ−１）を得た。得られた共重合体（Ｂ−１）の各種物性の測定結果を表２に示す。
共重合体（Ｂ−１）中の４−メチル−１−ペンテンの含有率は７２．５ｍｏｌ％であり、プロピレンの含有率は２７．５ｍｏｌ％であった。また、共重合体（Ｂ−１）の密度は８３９ｋｇ／ｍ3であった。共重合体（Ｂ−１）の極限粘度［η］は１．５ｄｌ／ｇであり、重量平均分子量（Ｍｗ）は３３７，０００であり、分子量分布（Ｍｗ／Ｍｎ）は２．１であり、メルトフローレート（ＭＦＲ）は１１ｇ／１０ｍｉｎであった。共重合体（Ｂ−１）の融点（Ｔｍ）は観測されなかった。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７１】
上記の調製例１よび２で得られた４−メチル−１−ペンテン・プロピレン共重合体（Ｂ−１）および（Ｂ'−２）の特性一覧を表２に示した。表中、記号（Ｂ）は実施例に供した水添スチレンブロック共重合体、（Ｂ'）は比較例に供した水添スチレンブロック共重合体であることを示す。