(57)【要約】  フィルタ等に用いた場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハニカム構造体を、目封止深さの均一化、特に、ハニカム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さを簡便に均一化する簡便かつ低コストで製造することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法を提供する。多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、予めスラリー状目封止材１を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材２がハニカム構造体４の端面４ａに押し当てられることによって、柔軟性を有する多孔質部材２に保持されたスラリー状目封止材１がハニカム構造体４のセル通路内へ充填されて目封止部４ｂが形成される目封止ハニカム構造体の製造方法である。
2007111175.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、
予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材がハニカム構造体の端面に押し当てられることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハニカム構造体のセル通路内へ充填されて目封止部が形成される、目封止ハニカム構造体の製造方法。
【請求項２】
多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、
予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材が、前記ハニカム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設された前記ハニカム構造体の端面に押し当られることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハニカム構造体のセル通路内へ充填されることで目封止部が形成される、目封止ハニカム構造体の製造方法。
【請求項３】
前記柔軟性を有する多孔質部材のハニカム構造体の端面への押し当て手段がローラーであって、当該ローラーの表面に保持された前記柔軟性を有する多孔質部材に予めスラリー状目封止材が含浸される請求項１又は２記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。
【請求項４】
前記柔軟性を有する多孔質部材が、布状又はスポンジ状の多孔質性部材あるいは吸水性部材である請求項１〜３のいずれか１項に記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。
【請求項５】
多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体であって、前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されている目封止ハニカム構造体。
【請求項６】
前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されており、少なくとも一つの層の材質が他の層の材質とは異なる請求項５に記載の目封止ハニカム構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、目封止ハニカム構造体の製造方法に関する。さらには、フィルタ等に用いた場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハニカム構造体を、簡便かつ低コストに製造することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法に関する。さらに詳しくは、ハニカム構造体の目封止深さを簡便に均一化することが可能な目封止ハニカム構造体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、自動車、化学、電力、鉄鋼、産業廃棄物処理をはじめとする様々な分野において、公害防止等の環境対策、高温ガスからの製品回収等の用途で用いられる集塵用のフィルタとして、耐熱性、耐食性に優れるセラミックからなる目封止ハニカム構造体が用いられている。例えば、このような目封止ハニカム構造体は、ディーゼル機関から排出されるパティキュレートを捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）等の高温、腐食性ガス雰囲気下において使用される集塵用フィルタとして好適に用いられている（例えば、特許文献１）。【０００３】
上記のような集塵用フィルタとして用いられる目封止ハニカム構造体は、図３に示すように、流体の流路となる複数のセル２４を区画形成する多孔質の隔壁２２を有する筒状のハニカム構造体２３と、所定のセルの一方の開口部を目封止するとともに残余のセルの他方の開口部を目封止する目封止部材２６とを備えたものである。図３に示す目封止ハニカム構造体２１においては、目封止部材２６が、複数のセル２４の入口側端面Ｂと出口側端面Ｃとを互い違いに目封止している。【０００４】
上記のような目封止ハニカム構造体２１は、押出し成形によって、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁を有する筒状の未焼成ハニカム構造体を得た後、得られた未焼成ハニカム構造体又はこの未焼成ハニカム構造体を焼成したハニカム構造体の所定のセルの一方の開口部と、残余のセルの他方の開口部とに、セラミックを含む目封止スラリーを充填した後に焼成することによって製造することができる。【０００５】
さらに、上記のような集塵用フィルタとして用いられる目封止ハニカム構造体の製造方法として、例えば、未焼成のセラミック乾燥体であるハニカム成形体の一方の端面に、粘着シート等を貼着し、画像処理を利用したレーザ加工等によりその粘着シート等の目封止すべきセル(目封止セル)に対応する部分にのみ孔開けをしてマスクとし、そのマスクが貼着されたハニカム成形体の端面をスラリー(セラミックスラリー)中に浸漬し、ハニカム成形体の目封止セルにスラリーを充填して目封止部を形成し、これと同様の工程をハニカム成形体の他方の端面についても行った後、乾燥し、焼成することにより目封止ハニカム構造体を得る方法が提案されている（例えば、特許文献１）。【０００６】
【特許文献１】特開２００１−３００９２２号公報
【特許文献２】特開２００５−２７０７５５号公報
【発明の開示】
【０００７】
上記のような目封止ハニカム構造体の製造方法は、目封止深さを均一化するために、セラミックスラリーを含むスラリー状目封止材で均一に目封止することが求められている。そのため、セラミックスラリーを含むスラリー状目封止材を含有する容器内でスラリー状目封止材の液面を平準化する必要がある。しかし、スラリー状目封止材の液面を平準化する工程によっても、ハニカム構造体外周部でスラリー状目封止材がハニカム構造体側面へ逃げるため、ハニカム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さが浅くなり易いという問題が未解決であった。また、ハニカム構造体外形寸法が大きくなるほど、容器内でスラリー状目封止材を平準化することが困難になり、目封止深さのばらつきが大きくなるという問題があった。
【０００８】
本願発明者は、鋭意研究の結果、目封止深さの均一化、特に、ハニカム構造体外周部でのスラリー状目封止材による目封止深さを簡便に均一化する工程を見いだし本願発明に到達した。
【０００９】
上記課題を達成するため、本発明は、以下の目封止ハニカム構造体の製造方法を提供するものである。
【００１０】
［１］多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材がハニカム構造体の端面に押し当てられることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハニカム構造体のセル通路内へ充填されて目封止部が形成される、目封止ハニカム構造体の製造方法。
【００１１】
［２］多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、予めスラリー状目封止材を含浸させた柔軟性を有する多孔質部材が、前記ハニカム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設された前記ハニカム構造体の端面に押し当られることによって、前記柔軟性を有する多孔質部材に保持されたスラリー状目封止材がハニカム構造体のセル通路内へ充填されることで目封止部が形成される、目封止ハニカム構造体の製造方法。
【００１２】
［３］前記柔軟性を有する多孔質部材のハニカム構造体の端面への押し当て手段がローラーであって、当該ローラーの表面に保持された前記柔軟性を有する多孔質部材に予めスラリー状目封止材が含浸される前記［１］又は［２］記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。
【００１３】
［４］前記柔軟性を有する多孔質部材が、布状又はスポンジ状の多孔質性部材あるいは吸水性部材である前記［１］〜［３］のいずれかに記載の目封止ハニカム構造体の製造方法。
【００１４】
［５］多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体であって、前記目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されている目封止ハニカム構造体。
【００１５】
［６］目封止部がセル通路方向に沿って複数の層で形成されており、少なくとも一つの層の材質が他の層の材質とは異なる前記［５］に記載の目封止ハニカム構造体。
【００１６】
本発明の製造方法によると、以下の効果を有する。すなわち、多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体の所定のセルの一方の開口端部に目封止部が形成された目封止ハニカム構造体の製造方法において、柔軟性を有する多孔質部材によってスラリー状目封止材が保持される工程により、目封止深さを均一化することが容易になされ本発明の解決しようとする課題が達成される。さらに、スラリー状目封止材が保持されている柔軟性を有する多孔質部材の圧縮変形量によって目封止深さを自由に調整出来ることができる。また、ハニカム構造体外周部でスラリー状目封止材がハニカム構造体側面へ逃げることがなくなることにより、ハニカム構造体外周部での目封止深さが浅くなることを防ぐという本発明の解決しようとする課題が達成される。また更に、ハニカム構造体をその軸が水平になるようにした状態で目封止する方法において、スラリーが柔軟性を有する多孔質部材内で保持されているので、スラリーが垂れることなく目封止され、ハニカム構造体端面を損傷させることがなく、目封止深さがばらつくことを防ぐことが出来る。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】本発明の一実施形態を示す模式図である。
【図２】本発明の別の実施形態を示す模式図である。
【図３】目封止ハニカム構造体の構成を示す断面図である。
【図４】マスク付ハニカム構造体の一例を示す断面図である。
【図５】本発明の他の実施形態を示す模式図である。
【図６】本発明の他の実施形態を示す模式図である。
【図７】本発明の他の実施形態を示す模式図である。
【図８】本発明の他の実施形態を示す模式図である。
【図９】本発明で形成される目封止部構造の一の実施形態を示す模式図である。
【図１０】本発明で形成される目封止部構造の他の実施形態を示す模式図である。
【符号の説明】
【００１８】
１：スラリー状目封止材、２：柔軟性を有する多孔質部材、３：貯蔵容器、４：ハニカム構造体、４ａ：ハニカム構造体の開口端部、４ｂ：目封止部、５：ブレード板、６：スラリー状目封止材、７：ローラー、８：柔軟性を有する多孔質部材、９：ハニカム構造体、９ａ：ハニカム構造体９の上端面、１０：目封止部、１２：未焼成ハニカム構造体、１５ａ：所定のセル、１５ｃ：所定のセル以外のセル（残余のセル）、１７ａ：未焼成ハニカム構造体の一方の端面、１９：マスク、２０：マスク付ハニカム構造体、２１：目封止ハニカム構造体、２２：多孔質の隔壁、２３：ハニカム構造体、２４：セル、２６：目封止部材、Ｂ：複数のセルの入口側端面、Ｃ：複数のセルの出口側端面、３１：スラリー状目封止材、３２：柔軟性を有する多孔質部材、３３：貯蔵容器、３４：ハニカム構造体、３５：コンベア、４１：スラリー状目封止材、４２：柔軟性を有する多孔質部材、４３：貯蔵容器、４４：ハニカム構造体、４５：コンベア、５２：柔軟性を有する多孔質部材、５４：ハニカム構造体、５４ａ：ハニカム構造体の上端面、５５：コンベア、６４：ハニカム構造体、６４ａ：ハニカム構造体の下端面、６５：コンベア、６７：ローラー、６８：把持機構、７０：目封止部、７１：第１層、７２：第２層、７３：第３層、７４：第４層、７５：第５層、７６：目封止部奥面、７７：目封止部表面、７８：セル隔壁、７９：ハニカム構造体端面。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、図１と図２の本発明の実施の具体的形態を参照して、本発明の目封止ハニカム構造体の製造方法の実施の形態について詳細に説明するが、本発明は、これに限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。【００２０】
多孔質の隔壁によって流体の流路となる複数のセルがハニカム状に区画形成された筒状ハニカム構造体は、例えば、特許文献２記載の方法で製造される。例えば、セラミックを含む成形原料を押出し成形して、流体の流路となる複数のセルを区画形成する多孔質の隔壁を有する筒状の未焼成ハニカム構造体を得ることができる。セラミックを含む成形原料は、コージェライト、ムライト、アルミナ、スピネル、炭化珪素、窒化珪素、リチウムアルミニウムシリケート、チタン酸アルミニウム等のセラミックの粉末に、バインダーや分散媒等を加えて混練したものを好適に用いることができる。押出し成形の方法として特に制限はないが、例えば、真空押出し成形機を用いた押出し成形等の従来公知の方法を用いることができる。【００２１】
柔軟性を有する多孔質部材へのスラリー状目封止材の含浸は、例えば、柔軟性を有する多孔質部材にスラリー状目封止材を均一に吹き付けることによって含浸される。あるいは、スラリー状目封止材の液面に柔軟性を有する多孔質部材が圧縮状態で押し当てられることにより、柔軟性を有する多孔質部材の圧縮状態が開放され、柔軟性を有する多孔質部材にスラリー状目封止材が含浸される。本発明の柔軟性を有する多孔質部材へのスラリー状目封止材の含浸法は、これらの方法に限定されて解釈されるものではなく、本発明の範囲を逸脱しない限りにおいて、当業者の知識に基づいて、種々の変更、修正、改良を加え得るものである。【００２２】
次に、柔軟性を有する多孔質部材によってスラリー状目封止材が保持されてハニカム構造体に目封止される工程についてより詳しく説明する。【００２３】
柔軟性を有する多孔質部材としては、特に限定されるものではないが、布状又はスポンジ状の多孔質性部材あるいは吸水性部材であることが好ましい。布とは、繊維を織った織物であり、織布、不織布などを挙げることができる。繊維としては、天然繊維やレーヨン、キュプラなどの再生繊維、アセテート、ビニロン、弾力性と伸縮性に富んだポリウレタン合成繊維や毛細管現象を利用して吸水性を高めたポリエステル繊維などの有機高分子繊維、無機繊維、アモルファス金属繊維で、その材質は限定されない。各種繊維を単独あるいは組み合わせて用いる。また、本発明における多孔質部材の多孔質とは、吸水性を利用してスラリー状の目封止材を保持する機能を有することを意味しており、多孔質でない部材表面に目封止材を保持出来る多数の凹凸あるいは多数の小穴を有する部材も多孔質部材に含まれる。例えば、ゴム材料で形成された部材表面に多数の小さな凹凸あるいは小穴を形成することでゴム部材表面に目封止材を保持する機能が高められる。部材表面に保持したい目封止材の量によって、部材表面の凹凸あるいは小穴寸法は数μｍから数ｍｍの広範囲において適度に選定することが出来る。更に部材自体を多孔質材料として、その表面に凹凸あるいは小穴を形成することで、目封止材を表面に保持する機能が高められる。尚、部材材質が硬質な材料であっても、部材表面に多数の細かい凹凸あるいは小穴を形成することで目封止材を保持する機能を持たせられるので利用可能であるが、ハニカム構造体は薄い隔壁で構成されているので機械的強度が低いため、部材を端面に押し当てるときに、ハニカム構造体端面で隔壁を損傷させる可能性がある。また、ハニカム構造体端面の平面度が端面全体にわたって非常に良好であれば、部材表面と端面との間隔が端面全体にわたって所定の距離で保たれて、目封止材が端面全セル内へ安定して供給されるが、平面度が十分に確保されないと、部材表面と端面との間隔が変動し結果として目封止材が端面全セル内へ安定して供給され難くなり、目封止深さのばらつきが大きくなる。ハニカム構造体外径寸法が大きいほど、端面を損傷させたり、目封止深さばらつきが大きくなる可能性が高くなる。このため多孔質部材に柔軟性を持たせることが好ましい。【００２４】
また、スポンジとは、一般に、連続気泡構造でかつ単位気泡の隔壁に穴があいて相互に連続しているフォームをいい、気泡構造を有している。当該気泡構造にセラミックスラリーを含むスラリー状目封止材を保持することができる。スポンジの素材としては、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ビニロン、ビスコース、ナイロン、フッ素樹脂、合成ゴム、もフェノール樹脂、ユリア樹脂、軟質ポリウレタン等からなるものが一般的であるが、本発明はこれらに限られず、任意の素材をスポンジ状部材としてとして用いることができる。本発明に使用するスポンジ部材は、例えば、図１（ａ）（ｂ）の如き固定された平面上の容器にスポンジ状部材を用いることもできるが、図２に示すごとく回転ローラーの表面に固定して用いることもできる。図１（ａ）（ｂ）は、本発明の一実施形態を模式的に示す図であり、図２は本発明の別の実施形態を模式的に示す図である。スポンジ状部材は連続気泡構造でかつ単位気泡の隔壁に穴があいて相互に連続しているので、吸水性能に優れており、多量の目封止材を保持することが可能であり、ハニカム構造体のセル内へ一度に多量の目封止材を供給できるので、比較的深い目封止部を形成する場合に好適に用いられる。【００２５】
本発明の実施において、スラリー状目封止材に用いられるスラリー用のセラミックの粉末の種類については特に制限はなく、例えば、ハニカム構造体を押出し成形する成形原料に含まれるセラミックの粉末と同様のものを用いてもよいし、異なるものを用いてもよい。【００２６】
本発明の実施において、セラミックの粉末、例えば、コージェライトの粉末に、バインダーや分散媒等を加えて混練したものをスラリー状目封止材として好適に用いることができる。例えば、コージェライト粉末に水、バインダー、グリセリンを入れて調製してスラリー状目封止材とすることができる。【００２７】
また、本発明のハニカム構造体の材質については、強度、耐熱性等の観点から、コージェライト、炭化珪素、アルミナ、ムライト、アルミニウムチタネイト及びＬＡＳ（リチウムアルミニウムシリケート）からなる群より選ばれたいずれか１種を主結晶相とすることが好ましい。なお、スラリー状目封止材のスラリーを、ハニカム構造体と同一にすると、両者の熱膨張率が一致するという効果がある。【００２８】
次に、図１（ａ）（ｂ）に示す方法について詳細に説明する。なお、以下の方法において、柔軟性を有する多孔質部材を「スポンジ状部材」と略称する。【００２９】
図１（ａ）に示すように、スラリー状目封止材１のスポンジ状部材２への含浸は、スラリー状目封止材１を貯蔵した貯蔵容器３内にスポンジ状部材２が浸されることによってなされる。そして、図１（ｂ）のように、スラリー状目封止材１の貯蔵容器３内にスポンジ状部材２を配置し、スラリー状目封止材１が含浸されたスポンジ状部材２上にハニカム構造体４の開口端部４ａを圧入することによって、ハニカム構造体４の開口端部４ａに目封止部４ｂが形成され、本発明の目封止ハニカム構造体が製造される。【００３０】
図１（ａ）（ｂ）の方法により、スラリー状目封止材１の圧入量（スポンジ状部材の厚さ）によって目封止深さが調整されて、目封止深さの均一化という本発明の目的が達成される。また、スポンジ状部材２によってスラリー状目封止材１が容器３内で移動し難いので、圧入時にハニカム構造体４の外周部でスラリー状目封止材１がハニカム構造体４の側面へ逃げることがなくなるのである。【００３１】
スポンジ状部材は平面状でも円筒面状でもよく、図２、図７〜８に示すように、ローラー表面に形成して回転させながら、目封止する方法で高速化が可能となる。また、１回の目封止では浅く形成して、それを何回か繰り返す方法でもよく、この方法であれば浅目封止深さ（目封止深さが浅い）の均一化が容易となる。あるいは一つのハニカム構造体端面を一つのスポンジ状部材で何回か繰り返し目封止する方法でもよい。図５に示すように、平面状のスポンジ状部材（多孔質部材）３２を直列状に複数配置し、コンベア３５上で移動させて多段に通す方式や、ロータリ状に配置して回転させる方式などが好適なものとして挙げられる。本発明によれば、図９及び図１０の模式図に示すように、目封止部７０としてセル通路方向に沿って複数の層（第１層７１〜第５層７５）から形成される目封止部構造が得られる。また、各層での目封止材特性（密度、材質など）を変更すれば、異層目封止部の形成が可能である。ＤＰＦにおいては、ディーゼルパティキュレートを燃焼再生するときに発生する熱により、目封止部の奥面側（裏側）７６では高温化し易い。このため、目封止部奥面７６には高耐熱性かつ高熱容量の材質で目封止部層を形成することが好ましい。また、排ガス入口側では、排ガス中に含まれる異物が排ガス流れに乗って高速で飛来してＤＰＦ入口端面に衝突するためにエロージョン現象が発生することがある。このような場合、目封止部入口側（表面側）７７には高耐熱性かつ高硬度の材質の目封止部層を形成することが好ましい。更には本発明により、目封止部表面のみでなく、隔壁端面側表面上に、端面全体にわたって均一な厚みの高硬度皮膜を形成することが高速かつ容易に出来る。目封止部を深さ全体にわたり緻密質にすることは、目封止部の剛性を高くしてしまい、熱応力を高めたり、隔壁との間で応力集中を招く場合があるので、必要に応じて異種材質の積層構造として柔軟性を持たせることが好ましい。なお、図９及び図１０において、７８はセル隔壁、７９はハニカム構造体端面である。【００３２】
また、図６に示すように、平面状のスポンジ状部材（多孔質部材）４２はハニカム構造体４４の上側に配置して圧入する方式を採用することもでき、さらに、ハニカム構造体を貫通孔方向が横（水平）になるように置いて、平面状のスポンジ状部材（多孔質部材）もそれに対応して横に配置する方式でもよい。一つの平面状部材でハニカム構造体端面全体を目封止することでもよいし、ハニカム構造体端面全体を分割して複数の平面状部材で目封止することでもよい。例えば、まず先にハニカム構造体端面の中央部を一つの平面状部材で目封止しておき、つぎに別の平面状部材でハニカム構造体端面の残された外周部を目封止する。このとき、外周部を目封止する平面状部材はリング状にして、リングの端面の平面部をハニカム構造体端面に押し付けることでもよい。こうすることで、中央部と外周部の目封止深さを別々に設定することが出来る。同様にして、所定の分割を行うことで、任意の位置の目封止深さを自由に設定することが出来る。【００３３】
さらに、図７に示すように、柔軟性を有する多孔質部材５２をローラー５７の表面に形成して回転させながら、ハニカム構造体５４の上端面５４ａに押し当てることにより目封止する方式は、高速目封止を達成することができることから好ましい。なお、５５はコンベアで、ハニカム構造体５４を載せて所定速度で移動している。図８は、ローラー６７をハニカム構造体６４の下側に配置し、ハニカム構造体６４の下端面６４ａに押し当て圧入する方式を示しており、この実施形態であっても図７の実施形態と同様に高速目封止を達成することができる。図８において、６５はコンベアで、ハニカム構造体６４を把持機構６８により把持し、所定速度で移動している。なお、ハニカム構造体を貫通孔方向が横（水平）になるように載置し、ローラーもそれに対応して横に配置する方式でもよい。また、ローラーはその断面が円形であることが部材製作上容易であるが、円形に限定されることはなく、楕円形状、長円形状、三角形状などの多角形形状であってもよい。更に、平面状部材あるいはローラー状部材それら自体が柔軟性を有して、かつそれら表面に目封止材を保持することでもよい。例えば、ゴム製の平板あるいはローラー状部材の表面をサンドブラスト加工処理あるいは腐食処理することで、その表面に細かい凹凸を形成し、目封止材の保持機能を付与させることができる。【００３４】
本発明のスラリー状目封止材はその水分を多くすると粘性が低くなり、スポンジ状部材にスラリー状目封止材が含浸し易くなるので、特に好ましい。また、スラリー粘性低下によってスポンジ状部材内部からスラリー状目封止材が漏れてくるのを防ぐためには、スポンジ状部材に低粘性スラリー状目封止材を染み込ませた後、スポンジ状部材を乾燥させることにより水分を蒸発させて、スラリー目封止材の粘性を適度に高めると好ましい。【００３５】
スポンジ状部材がハニカム構造体に押し当てられるに際して、ハニカム構造体の目封止セル以外のセルの開口端部を覆うように目封止部形成用マスクを配設することも、均一化のためには特に好ましい。例えば、図４に示すように、未焼成ハニカム構造体１２の一方の端面１７ａに、所定のセル１５ａ以外のセル（残余のセル）１５ｃの開口部を覆うマスク１９を配設してマスク付ハニカム構造体２０を得た後、上記したように、スラリー状目封止材が含浸されたスポンジ状部材を押し当てることにより、圧縮変形されたスポンジ状部材中に含浸されていたスラリー状目封止材がハニカム構造体のセル通路内へ充填され目封止部が形成される。スポンジへスラリー状目封止材を供給する方法としては特に制限はなく、例えば、スポンジ表面へ目封止材をスプレー等で吹き付ける方法、スポンジ裏側から目封止材を送り込む方法、目封止材の入った容器へスポンジを押し付けてスポンジに目封止材を吸わせる方法などが挙げられる。【００３６】
ここで、未焼成ハニカム構造体又はハニカム構造体の一方の端面に配設するマスクは、所定のセル以外のセルの開口部を覆うことにより、所定のセルのみにスラリー状目封止材を導入するためのものであり、従来の目封止ハニカム構造体を製造する際に用いられているマスクを好適に用いることができる。具体的には、例えば、未焼成ハニカム構造体又はハニカム構造体の一方の端面に粘着シートを貼着し、画像処理によって、所定のセルに対応する所定の部位に孔を空けて形成したマスクを挙げることができる。【００３７】
スラリー状目封止材を乾燥する方法としては特に制限はないが、例えば、目封止部表面でのヒケを抑制するため、目封止部表面を密閉した状態で急速乾燥させて固化させる機能を持つ端面シール部材を配設したマスク付ハニカム構造体の一方の端面側をホットプレート等の上に載置して乾燥する方法や、熱風を吹きつけて乾燥する熱風乾燥、マイクロ波乾燥、過熱水蒸気乾燥、遠赤外線乾燥、真空乾燥、冷凍乾燥などを用いることもできる。さらに、端面シール部材として、アルミ製シートや銅製シート等を用いた場合には、端面シール部材に通電あるいは誘電加熱して端面シール部材自体を発熱させて、この熱によってスラリー状目封止材を乾燥してもよい。目封止材の中にエポキシ樹脂、フェノール樹脂、メラニン樹脂、尿素樹脂などの熱硬化剤、あるいは放射線硬化剤を配合しておくことでセル内に目封止材を充填後、迅速に固化させて目封止層を形成させることも出来る。【００３８】
スポンジ状部材が押し当られて得られた目封止ハニカム構造前駆体は、焼成により目封止ハニカム構造体が得られる。目封止ハニカム構造前駆体を焼成する方法については特に制限はなく、従来公知の目封止ハニカム構造体の製造方法における焼成工程に準じて行うことができる。このような目封止ハニカム構造体の製造方法によれば、例えば、ＤＰＦ等に用いた場合に、その端面への堆積物の堆積が低減された目封止ハニカム構造体を、簡便かつ低コストに製造することができる。【００３９】
また、本実施の形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、可燃性物質から構成された目封止部形成用マスクや端面シール部材を用いて、目封止ハニカム構造前駆体を焼成する際に、端面シール部材を消失させるようにしてもよい。このように構成することにより、目封止部形成用マスクや端面シール部材を取り除く必要がないため、製造工程を簡略化することができる。特に、焼成により端面シール部材を消失させる場合には、端面シール部材としては、乾燥時には消失や変形することがなく、焼成の時点で消失する可燃性物質から構成されたものであることが好ましく、例えば、ポリ塩化ビニル等から構成された端面シール部材を好適例として挙げることができる。【００４０】
また、本実施の形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、目封止ハニカム構造前駆体を焼成する際に、所定のセル以外のセルの開口部を覆うマスクも消失させてもよい。このように、端面シール部材とマスクとを焼成時に同時に消失させることにより、マスクを取り除く工程も省略することができ、製造工程を簡便にすることができる。【００４１】
なお、本実施の形態の目封止ハニカム構造体の製造方法においては、上述した方法によって得られた、目封止ハニカム構造体に対して、その隔壁の内表面及び／又はその内部に触媒を担持させてもよい。例えば、目封止ハニカム構造体をＤＰＦとして用いる場合は、隔壁に捕捉された堆積物（粒子状物質）の燃焼を促進させるような機能を有する触媒を担持させることが好ましい。このような触媒としては、例えば、貴金属系のＰｔ、Ｐｄ、Ｒｈ等や、非金属系のペロブスカイト型触媒等を好適例として挙げることができる。触媒を担持させる方法については、従来のＤＰＦ等のフィルタに触媒を担持させる方法に準じて行うことができる。【００４２】
次に、図２の方法について詳細に説明する。この方法においては、まず、２枚のブレード板５の間に保持されたスラリー状目封止材６を重力であるいは加圧してローラー７の表面に形成されたスポンジ状部材８の内部気孔内に供給する。次に、当該スラリー状目封止材６を含浸したスポンジ状部材設置ローラー７を所定速度で回転しながら、ハニカム構造体９の上端面９ａに押し当てることによって、スポンジ状部材８に含浸されたスラリー状目封止材６を連続的にハニカム構造体９へ供給することにより目封止部１０が形成される。図２の方法によれば、スポンジ状部材８によってスラリー状目封止材６が保持されているので、ハニカム構造体を垂直に置いておき、その上端面にスポンジ状部材を押し当てることで、ハニカム構造体の上端面を目封止することが出来る。ハニカム構造体が大きくて重たい場合には、ハニカム構造体を上下に動かさず、スポンジ状部材の軽い方を動かすことが出来るので、装置の機構上容易となり、また、ハニカム構造体の損傷防止にもなる。さらには、図１の方法と比較して、連続的に製造できるという特徴も有する。ローラー７表面の部材８へのスラリー供給方法については、図２に示された方法に限定されず様々な方法が利用可能である。例えば、スラリー貯蔵容器内から別のローラーを介して、ローラー間の転写を利用してローラー７表面の部材８へ供給される方法でもよい。【００４３】
更に、ハニカム構造体を水平に置き、その両方の端面に同時にスポンジ状部材を押し当てることにより、スポンジ状部材に含浸されたスラリー状目封止材がハニカム構造体の両方の端面に同時に供給されて、両方の端面同時に目封止部が形成されるので、目封止作業が迅速に行われる。このような方法においては、スラリー状目封止材の入った容器を垂直にする必要があり、スポンジが存在しないと、スラリー状目封止材は重力により垂れてしまい、目封止深さが不均一になってしまうが、スポンジ状部材に目封止材が含浸されていることで、目封止材が垂れることが無く、目封止深さを容易に均一化することが出来る。
【実施例】
【００４４】
以下、本発明に係る目封止ハニカム構造体の製造方法の具体的な実施結果を説明する。【００４５】
（実施例１）
例えば、原料として、前述のタルク、カオリン、アルミナを主原料とするコージェライト化原料に、水とバインダーを調合し、分散混合、混練した成形原料を、土練機により円柱状に押出して、それを押出し成形機により押出し成形してハニカム成形体を得る。こうして得られた成形体を用いてハニカム構造体を製造する場合には、得られた成形体を乾燥後に所定長さに切断して乾燥体を得、この乾燥体両端面のセル群を交互に目封止した後に焼成して焼成体を得る。次に、この得られた焼成体の外周壁及び最外周から約１〜３セル分の隔壁を研削除去した後、セラミックコート材を外周に塗布して外周壁を形成することによってコージェライト質のハニカム構造体を得ることができる。このような方法によって、例えば、セルの断面形状が四角形、隔壁厚さが０．３ｍｍ、基準セル密度が３００ｃｐｓｉ（４５．５個／ｃｍ２）、外周コート後のハニカム構造体の外形が円柱状（外径：１９１ｍｍ、長さ：２０３ｍｍ）、目封止深さ１０ｍｍのハニカム構造体を製造することができた。【００４６】
従来の目封止方法では目封止深さが１０±５ｍｍの精度であったが、図１（ａ）（ｂ）の方法によって、１０±２ｍｍの精度が得られた。同様にして、セルの断面形状が四角形、隔壁厚さが０．３ｍｍ、基準セル密度が２００ｃｐｓｉ（３１個／ｃｍ２）、外周コート後ハニカム構造体の外形が円柱状（外径：２２９ｍｍ、長さ：３０５ｍｍ）のハニカム構造体、外周コート後のハニカム構造体の外形が円柱状（外径：４６０ｍｍ、長さ：５００ｍｍ）のもので前述と同等の目封止深さ精度を得ることができた。これらのハニカム構造体の特性は、気孔率４５〜９０％、平均細孔径が５〜５０μｍ、４０〜８００℃での軸方向の平均熱膨張係数が約０．１〜１．０×１０−６／℃であった。【００４７】
また、同じ原料を用いて、セルの断面形状が八角形と四角形の組合わせ、隔壁厚さが０．４１ｍｍ、基準セル密度が３００ｃｐｓｉ（４５．５個／ｃｍ２）となる外径１９１ｍｍから４６０ｍｍの寸法を有するハニカム構造体を製造した。更には、外周加工されていない一体成形の外形が円柱状（外径：１４４ｍｍ、長さ：１５２ｍｍ）、目封止深さ３ｍｍのハニカム構造体を製造することができた。従来の目封止方法では、目封止深さが３±２ｍｍの精度であったが、図１（ａ）（ｂ）の方法によって、３±１ｍｍの精度が得られた。これにより、目封止深さを更に浅く１〜２ｍｍにまですることが可能となる。このハニカム構造体の外周部ではセルが外壁と接して、不完全セルを形成しており、これら不完全セルにまで交互に目封止した。垂直にして目封止する場合には従来方法であれば目封止深さ精度は水平時よりも悪化するが、本方法では垂直にしても悪化することがない。【００４８】
（実施例２）
図５に示すように、平面状の柔軟性を有する多孔質部材３２を直列状に複数配置し、コンベア３５上で移動させて多段に目封止する方式により、実施例１と同様のハニカム構造体に、３通りの目封止を行った。便宜上、ハニカム構造体は断面図で示されている。第一の目封止は、スラリー状目封止材３１を収容した容器３３内に多孔質部材（厚さ約０．５ｍｍ相当）３２を直列状に複数配置し、６回目封止を行い、約３ｍｍの目封止深さとすることができた。第二の目封止は、スラリー状目封止材３１を収容した容器３３内に多孔質部材（厚さ約０．２ｍｍ相当）３２を直列状に複数配置し、６回目封止を行い、約１。５ｍｍの目封止深さとすることができた。第三の目封止は、スラリー状目封止材３１を収容した容器３３内に多孔質部材（厚さ約０．１５ｍｍ相当）３２を直列状に複数配置し、６回目封止を行い、約１ｍｍの目封止深さとすることができた。【００４９】
（実施例３）
図７に示すように、柔軟性を有する多孔質部材５２をローラー５７の表面に形成して回転させながら、目封止する方法により、実施例１と同様のハニカム構造体に、３通りの目封止を行った。第一の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約０．５ｍｍ相当）５２を表面に形成したローラー５７を回転させながらハニカム構造体５４の上端面に押し当てることにより、６回目封止を行い、約３ｍｍの目封止深さとすることができた。第二の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約０．２ｍｍ相当）５２を表面に形成したローラー５７を回転させながらハニカム構造体５４の上端面に押し当てることにより、６回目封止を行い、約１．５ｍｍの目封止深さとすることができた。第三の目封止は、スラリー状目封止材を含浸した多孔質部材（厚さ約０．０５ｍｍ相当）５２を表面に形成したローラー５７を回転させながらハニカム構造体５４の上端面に押し当てることにより、６回目封止を行い、約１ｍｍの目封止深さとすることができた。【００５０】
（実施例４）
図７に示すように、柔軟性を有する多孔質部材５２をローラー５７の表面に形成して回転させながら、目封止する方法により、目封止部はセル通路方向に沿って６層の薄い層から形成される構造となる。例えば、第一の目封止では、厚さ約０．５ｍｍの層が６層積み重なって約３ｍｍの目封止深さを有する目封止部が形成される。本発明により、各層の材質を変更することによりセル通路方向に沿って異なる材質を有する目封止部構造を得ることが出来る。最初の第一層から第二層を気孔率１０〜３０％の緻密質コージェライトとし、第三層から第四層を気孔率３０〜４５％とし、第五層から第六層を気孔率４５〜９０％として、目封止部奥側が緻密質で高熱容量部、表側が高気孔率で低剛性構造となるようにした。第一層から第四層の目封止材では、コージェライト原料配合割合と各原料粒度分布調整で緻密化することが出来る。第五層から第六層の目封止材には発泡樹脂あるいは吸水性ポリマを適量添加して気孔率を増加させた。【００５１】
（実施例５）
実施例４と同様にして、最初の第一層から第二層を気孔率４５〜９０％の高気孔率コージェライトとし、第三層から第四層を気孔率３０〜４５％とし、第五層から第六層を気孔率１０〜３０％として、目封止部奥側が高気孔率で、表側が緻密質で耐エロージョン性に優れた構造となるようにした。【００５２】
なお、具体的な実施結果の説明は上記の通りコージェライト材料の目封止ハニカム構造体（ＤＰＦ）で説明をしたが、ＳｉＣ材料を用いたセグメント接合構造を用いたいわゆるＳｉＣ製ＤＰＦ製品にも応用可能であることは当然のことである。【００５３】
以上の実施の形態により明らかように、本発明の製造方法によれば、スポンジ状部材によってスラリー状目封止材が保持されているので、スポンジ状部材を垂直にしてもスラリー状目封止材が垂れることがなく、ハニカム構造体を水平にした状態で目封止しても均一な深さの目封止部形成が容易となる。【００５４】
さらには、スポンジ状部材が直接にハニカム構造体端面あるいはマスク面に接することで、従来の方法と比較して、ハニカム構造体端面あるいはマスク面に余剰なスラリー状目封止材が残りに難いという際だった効果を有する。また、あらかじめ本発明により端面全セルに目封止材を供給充填しておき、その後で目封止されるべきではないセルの目封止部を除去する工程を採用することもできる。【００５５】
また、スポンジ状部材の圧縮変形量によって目封止深さを自由に調整できることにより、スポンジ状部材の部位によって圧縮変形量を変化させることで、対応する位置にあるセルの目封止深さを変化させることが出来る。例えば、ハニカム構造体の中央部で目封止深さを深くし、外周部では目封止深さを浅くすると、スポンジ状部材によってスラリー状目封止材が容器内で移動し難いので、圧入時にスラリー状目封止材がハニカム外周部へ逃げることがない。
【産業上の利用可能性】
【００５６】
本発明の製造方法により製造される目封止ハニカム構造体は、公害防止等の環境対策、高温ガスからの製品回収等の用途で用いられる集塵用のフィルタ、特に、ディーゼル機関から排出されるパティキュレートを捕集するディーゼルパティキュレートフィルタ（ＤＰＦ）等の高温、腐食性ガス雰囲気下において使用される集塵用フィルタとして好適に用いられ、産業上極めて有意義である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【国際調査報告】
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