【事件の表示】
　特願２０１７−　５３３２８「半導体装置の製造方法、基板処理装置およびプログラム」拒絶査定不服審判事件〔平成３０年１０月　４日出願公開、特開２０１８−１５７０９５、請求項の数（１８）〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　原査定を取り消す。
　本願の発明は、特許すべきものとする。
【理　由】
第１　手続の経緯
　本願は，平成２９年３月１７日の出願であって，令和元年１２月１２日付けで拒絶理由通知がされ，令和２年２月１７日付けで意見書が提出されるとともに手続補正がされ，同年７月２９日付けで拒絶査定（原査定）がされ，これに対し，同年１１月４日に拒絶査定不服審判の請求がされると同時に手続補正がされたものである。
第２　原査定の理由の概要
　原査定（令和２年７月２９日付け拒絶査定）の理由の概要は次のとおりである。
　本願の請求項１−１８に係る発明は，以下の引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，その発明の属する技術の分野における通常の知識を有する者（以下，「当業者」という。）が容易に発明できたものであるから，特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　引用文献等一覧
１．特開２０１４−１６５３９５号公報
２．特開２０１２−１２４３２２号公報
３．特開２０１４−２０８８８３号公報
第３　本願発明
　本願請求項１−１８に係る発明（以下，それぞれ「本願発明１」−「本願発明１８」といい，まとめて「本願発明」ともいう。）は，令和２年１１月４日付けの手続補正で補正された特許請求の範囲の請求項１−１８に記載された事項により特定される発明であり，本願発明１，１７，１８は以下のとおりの発明である。
「【請求項１】
　（ａ）表面にパターンが形成された基板に対して，形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料を供給することで，前記主元素を含む第１層を形成する工程と，
　（ｂ）前記基板に対して，炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体を供給することで，前記第１層上に前記第１反応体の一部が分解した物質を吸着させて，前記主元素，炭素および窒素を含む第２層を形成する工程と，
　を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで，前記パターン上に，前記主元素，炭素および窒素を含む膜を形成する工程を有し，
　１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする半導体装置の製造方法。
【請求項１７】
　基板に対して処理が行われる処理室と，
　前記処理室内の基板に対して，形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料を供給する原料供給系と，
　前記処理室内の基板に対して，炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体を供給する第１反応体供給系と，
　前記処理室内において，（ａ）表面にパターンが形成された基板に対して，前記原料を供給することで，前記主元素を含む第１層を形成する処理と，（ｂ）前記基板に対して前記第１反応体を供給することで，前記第１層上に前記第１反応体の一部が分解した物質を吸着させて，前記主元素，炭素および窒素を含む第２層を形成する処理と，を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで，前記パターン上に，前記主元素，炭素および窒素を含む膜を形成する処理を行わせ，１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くするように，前記原料供給系および前記第１反応体供給系を制御するよう構成される制御部と，
　を有する基板処理装置。
　　【請求項１８】
　基板処理装置の処理室内において，
　（ａ）表面にパターンが形成された基板に対して，形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料を供給することで，前記主元素を含む第１層を形成する手順と，
　（ｂ）前記基板に対して炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体を供給することで，前記第１層上に前記第１反応体の一部が分解した物質を吸着させて，前記主元素，炭素および窒素を含む第２層を形成する手順と，
　を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで，前記パターン上に，前記主元素，炭素および窒素を含む膜を形成する手順と，
　１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする手順と，
　をコンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム。」
　なお，本願発明２−１６は，本願発明１を減縮した発明である。
第４　引用文献
１　引用文献１について
　原査定の拒絶の理由に引用された引用文献１には，次の事項が記載されている（下線は当審が付した。以下，同様である。）。
（１）「【請求項１】
　
基板に対して所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する工程と，
　
前記基板に対して炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する工程と，
　
前記基板に対して炭素を含む第３の処理ガスを供給する工程と，
　
前記基板に対して前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する工程と，
　
を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。
【請求項２】
　前記サイクルは，前記第３の処理ガスを供給する工程を，少なくとも前記第２の処理ガスの供給期間に行う工程を含む請求項１に記載の半導体装置の製造方法。
【請求項３】
　
基板を収容する処理室と，
　
前記処理室内へ所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する第１ガス供給系と，
　
前記処理室内へ炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する第２ガス供給系と，
　
前記処理室内へ炭素を含む第３の処理ガスを供給する第３ガス供給系と，
　
前記処理室内へ前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する第４ガス供給系と，
　
前記処理室内の基板に対して前記第１の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第２の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第３の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第４の処理ガスを供給する処理と，を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する処理を行うように，前記第１ガス供給系，前記第２ガス供給系，前記第３ガス供給系および前記第４ガス供給系を制御する制御部と，
　
を有する基板処理装置。
【請求項４】
　
基板処理装置の処理室内の基板に対して所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する手順と，
　
前記基板に対して炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する手順と，
　
前記基板に対して炭素を含む第３の処理ガスを供給する手順と，
　
前記基板に対して前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する手順と，
　
を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する手順をコンピュータに実行させるプログラム。
（２）「【技術分野】
【０００１】
　この発明は，基板上に薄膜を形成する工程を含む半導体装置の製造方法，基板処理装置およびプログラムに関する。」
（３）「【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
　しかしながら，絶縁膜へのカーボン添加により，絶縁膜のエッチング耐性を向上させることが可能となる一方，誘電率が増加し，リーク耐性が劣化してしまうことがある。すなわち，低誘電率，高エッチング耐性，高リーク耐性の特性はトレードオフの関係にある。各特性に対する要求は絶縁膜の用途により異なるが，要求を満たす絶縁膜を形成するには，膜中における組成の制御性を高めることが課題であった。
【０００４】
　本発明の目的は，
膜中における組成の制御性を高め，低誘電率，高エッチング耐性，高リーク耐性の特性を備える薄膜を形成すること
（４）「【００４３】
　以下，本実施形態の成膜シーケンスを，図４，図５を用いて具体的に説明する。図４は，本実施形態における成膜フローを示す図である。図５は，本実施形態の成膜シーケンスにおけるガス供給のタイミングを示す図である。
【００４４】
　なお，
ここでは，
　
ウエハ２００に対して第１の処理ガスとしてクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給する工程と，
　
ウエハ２００に対して第２の処理ガスとしてアミン系ガスであるＴＥＡガスを供給する工程と，
　
ウエハ２００に対して第３の処理ガスとして炭化水素系ガスであるＣ３Ｈ６ガスを供給する工程と，
　
ウエハ２００に対して第４の処理ガスとして酸化ガスであるＯ２ガスを供給する工程と，
　
を含むサイクルを所定回数（ｎ回）行うことで，ウエハ２００上に，少なくとも所定元素および炭素を含む膜として，所定組成及び所定膜厚のシリコン系絶縁膜であるシリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）
を形成する例について説明する
【００４５】
　なお，本明細書において「ウエハ」という言葉を用いた場合は，「ウエハそのもの」を意味する場合や，「ウエハとその表面に形成された所定の層や膜等との積層体（集合体）」を意味する場合（すなわち，表面に形成された所定の層や膜等を含めてウエハと称する場合）がある。また，本明細書において「ウエハの表面」という言葉を用いた場合は，「ウエハそのものの表面（露出面）」を意味する場合や，「ウエハ上に形成された所定の層や膜等の表面，すなわち，積層体としてのウエハの最表面」を意味する場合がある。
【００４６】
　従って，本明細書において「ウエハに対して所定のガスを供給する」と記載した場合は，「ウエハそのものの表面（露出面）に対して所定のガスを直接供給する」ことを意味する場合や，「ウエハ上に形成されている層や膜等に対して，すなわち，積層体としてのウエハの最表面に対して所定のガスを供給する」ことを意味する場合がある。また，本明細書において「ウエハ上に所定の層（又は膜）を形成する」と記載した場合は，「ウエハそのものの表面（露出面）上に所定の層（又は膜）を直接形成する」ことを意味する場合や，「ウエハ上に形成されている層や膜等の上，すなわち，積層体としてのウエハの最表面の上に所定の層（又は膜）を形成する」ことを意味する場合がある。
【００４７】
　なお，本明細書において「基板」という言葉を用いた場合も，「ウエハ」という言葉を用いた場合と同様であり，その場合，上記説明において，「ウエハ」を「基板」に置き換えて考えればよい。
・・・
【００５０】
（シリコン酸炭窒化膜またはシリコン酸炭化膜形成工程）
　その後，次の３つのステップ，すなわち，
ステップ１〜３を順次実行する
【００５１】
　［
ステップ１
（ＨＣＤＳガス供給）
　第１ガス供給管２３２ａのバルブ２４３ａを開き，第１ガス供給管２３２ａ内にＨＣＤＳガスを流す。第１ガス供給管２３２ａ内を流れたＨＣＤＳガスは，ＭＦＣ２４１ａにより流量調整される。流量調整されたＨＣＤＳガスは，第１ノズル２４９ａのガス供給孔２５０ａから処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。このとき，ウエハ２００に対してＨＣＤＳガスが供給されることとなる。このとき同時にバルブ２４３ｆを開き，第１不活性ガス供給管２３２ｆ内に不活性ガスとしてのＮ２ガスを流す。第１不活性ガス供給管２３２ｆ内を流れたＮ２ガスは，ＭＦＣ２４１ｆにより流量調整される。流量調整されたＮ２ガスは，ＨＣＤＳガスと一緒に処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。
【００５２】
　なお，このとき，第２ノズル２４９ｂ，第３ノズル２４９ｃ内へのＨＣＤＳガスの侵入を防止するため，バルブ２４３ｇ，２４３ｈを開き，第２不活性ガス供給管２３２ｇ，第３不活性ガス供給管２３２ｈ内にＮ２ガスを流す。Ｎ２ガスは，第２ガス供給管２３２ｂ，第３ガス供給管２３２ｃ，第２ノズル２４９ｂ，第３ノズル２４９ｃを介して処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。
【００５３】
　このときＡＰＣバルブ２４４を適正に調整して，処理室２０１内の圧力を，例えば１〜１３３００Ｐａ，好ましくは２０〜１３３０Ｐａの範囲内の圧力とする。ＭＦＣ２４１ａで制御するＨＣＤＳガスの供給流量は，例えば１〜１０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ２４１ｆ，２４１ｇ，２４１ｈで制御するＮ２ガスの供給流量は，それぞれ例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。
ＨＣＤＳガスをウエハ２００に対して供給する時間，すなわち，ガス供給時間（照射時間）は，例えば１〜１２０秒，好ましくは１〜６０秒の範囲内の時間とする
ウエハ２００の温度を７００℃以下とすることで，膜厚均一性の悪化を抑制でき，その制御が可能となる。特にウエハ２００の温度を６５０℃以下，さらには６００℃以下とすることで，表面反応が支配的になり，膜厚均一性を確保しやすくなり，その制御が容易となる
【００５４】
　上述の条件下で
ウエハ２００に対してＨＣＤＳガスを供給することにより，ウエハ２００（表面の下地膜）上に，所定元素（シリコン）とハロゲン元素（塩素）とを含む初期層として，例えば１原子層未満から数原子層程度の厚さの塩素（Ｃｌ）を含むシリコン含有層（Ｓｉ含有層）が形成される
・・・
【００６２】
　クロロシラン系原料ガスとしては，
ヘキサクロロジシラン（Ｓｉ２Ｃｌ６，略称：ＨＣＤＳ）
【００６３】
　［
ステップ２
（ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガス供給）
　ステップ１が終了し処理室２０１内の残留ガスを除去した後，第２ガス供給管２３２ｂのバルブ２４３ｂを開き，第２ガス供給管２３２ｂ内にＴＥＡガスを流す。第２ガス供給管２３２ｂ内を流れたＴＥＡガスは，ＭＦＣ２４１ｂにより流量調整される。流量調整されたＴＥＡガスは，第２ノズル２４９ｂのガス供給孔２５０ｂから処理室２０１内へ供給される。このとき同時にバルブ２４３ｇを開き，第２不活性ガス供給管２３２ｇ内に不活性ガスとしてのＮ２ガスを流す。第２不活性ガス供給管２３２ｇ内を流れたＮ２ガスは，ＭＦＣ２４１ｇにより流量調整される。流量調整されたＮ２ガスは，ＴＥＡガスと一緒に処理室２０１内へ供給される。
【００６４】
　このとき同時に，第３ガス供給管２３２ｃのバルブ２４３ｃを開き，第３ガス供給管２３２ｃ内にＣ３Ｈ６ガスを流す。第３ガス供給管２３２ｃ内を流れたＣ３Ｈ６ガスは，ＭＦＣ２４１ｃにより流量調整される。流量調整されたＣ３Ｈ６ガスは，第３ノズル２４９ｃのガス供給孔２５０ｃから処理室２０１内へ供給される。このとき同時にバルブ２４３ｈを開き，第３不活性ガス供給管２３２ｈ内に不活性ガスとしてのＮ２ガスを流す。第３不活性ガス供給管２３２ｈ内を流れたＮ２ガスは，ＭＦＣ２４１ｈにより流量調整される。流量調整されたＮ２ガスは，Ｃ３Ｈ６ガスと一緒に処理室２０１内へ供給される。
【００６５】
　処理室２０１内に供給されたＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスは，それぞれ熱で活性化（励起）され，第２不活性ガス供給管２３２ｇ及び第３不活性ガス供給管２３２ｈから供給されたＮ２ガスと共に，排気管２３１から排気される。このとき，ウエハ２００に対して，熱で活性化されたＴＥＡガス及び熱で活性化されたＣ３Ｈ６ガスが同時に供給されることとなる。
【００６６】
　なお，このとき，第１ノズル２４９ａ内へのＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスの侵入を防止するため，バルブ２４３ｆを開き，第１不活性ガス供給管２３２ｆ内にＮ２ガスを流す。Ｎ２ガスは，第１ガス供給管２３２ａ，第１ノズル２４９ａを介して処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。
【００６７】
　このときＡＰＣバルブ２４４を適正に調整して，処理室２０１内の圧力を，例えば１〜１３３００Ｐａ，好ましくは３９９〜３９９０Ｐａの範囲内の圧力とする。処理室２０１内の圧力をこのような比較的高い圧力帯とすることで，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスをノンプラズマで熱的に活性化させることが可能となる。なお，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを熱で活性化させて供給することで，ソフトな反応を生じさせることができ，後述する改質をソフトに行うことが出来る。ＭＦＣ２４１ｂで制御するＴＥＡガスの供給流量は，例えば１００〜２０００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ２４１ｃで制御するＣ３Ｈ６ガスの供給流量は，例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ２４１ｇ，２４１ｈ，２４１ｆで制御するＮ２ガスの供給流量は，それぞれ例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。このとき処理室２０１内におけるＴＥＡガスの分圧は，０．０１〜１２６６７Ｐａの範囲内の圧力とする。また，このとき処理室２０１内におけるＣ３Ｈ６ガスの分圧は，０．０１〜１３１６８Ｐａの範囲内の圧力とする。
熱で活性化させたＴＥＡガス及び熱で活性化させたＣ３Ｈ６ガスをウエハ２００に対して供給する時間，すなわち，ガス供給時間（照射時間）は，例えば１〜１２０秒
の範囲内の時間とする
【００６８】
　上述の条件下で
ウエハ２００に対してＴＥＡガスを供給することにより，ステップ１でウエハ２００上に形成された初期層としてのＣｌを含むＳｉ含有層と，ＴＥＡガスとを反応させることができる
ＴＥＡガスに含まれる複数のエチル基のうち少なくとも一部のエチル基をＴＥＡガスから分離させることができる。そして，少なくとも一部のエチル基が分離したＴＥＡガスのＮと，初期層に含まれるＳｉと，を結合させることができる。
これらの結果，初期層中からＣｌが脱離すると共に，初期層中に，Ｎ成分が新たに取り込まれることとなる。またこのとき，初期層中に，Ｃ成分も新たに取り込まれることとなる
【００６９】
　
また，ウエハ２００に対してＣ３Ｈ６ガスを供給する工程を，ウエハ２００に対してＴＥＡガスを供給する工程と同時に行うことにより，すなわち，Ｃ３Ｈ６ガスを供給する工程を，少なくともＴＥＡガスの供給期間に行うことにより，初期層中に，Ｃ３Ｈ６ガスに含まれるＣ成分も新たに取り込まれることとなる
【００７０】
　
ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを
供給することで，初期層としてのＣｌを含むＳｉ含有層と，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスとを適正に反応させることができ，上述の一連の反応を生じさせることが可能となる。そしてこの一連の反応により，初期層中からＣｌが脱離すると共に，初期層中に，Ｎ成分とＣ成分とが新たに取り込まれ，初期層としてのＣｌを含むＳｉ含有層は，シリコン（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層，すなわち，シリコン炭窒化層（ＳｉＣＮ層）へと変化する（改質される）
・・・
【００７５】
　アミン系ガスとしては，
トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ，略称：ＴＥＡ
【００７６】
　なお，
アミン系ガスとしては，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）および水素（Ｈ）の３元素で構成され
アミン系ガスとしては，ＴＥＡ
より選択される少なくとも１つのアミンを含むガスを用いるのが好ましい
【００７７】
　第１の処理ガスとして，
ＨＣＤＳガス等のような，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガス
・・・
【００８５】
　また，第３の処理ガスとしては，プロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガス以外に，アセチレン（Ｃ２Ｈ２）ガスやエチレン（Ｃ２Ｈ４）ガス等の炭化水素系のガス，すなわち，窒素非含有の炭素含有ガスを用いることができる。
【００８６】
　第３の処理ガスとして，Ｃ３Ｈ６ガスのような，その組成式中（１分子中）においてＣ原子を含み，Ｎ原子を含まない炭化水素系ガスを用いることで，ステップ２において第３の処理ガスをウエハ２００に対して供給する際に，初期層中に，すなわち，第１の層中に第３の処理ガス由来のＮ成分が添加されてしまうことを抑制することができる。すなわち，第１の層中へＮ成分を添加する際の窒素源を，第２の処理ガスのみとすることができる。結果として，後述する所定回数実施工程において形成されるＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＮ濃度の増加を抑制しつつ，そのＣ濃度を高くすることが可能となる。
【００８７】
　以上述べたように，第２の処理ガスのガス種（組成）や，第３の処理ガスのガス種（組成）をそれぞれ適正に選択することにより，ＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＣ濃度を高くすることができる。
・・・
【００９１】
　また，
形成するＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＣ濃度は，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給する際の処理室２０１内の圧力を上述のように制御するだけでなく，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスの供給時間や供給流量等の供給条件を制御することによっても微調整することが可能である
【００９２】
　例えば，
ステップ２において，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給する際のガス供給時間を長く
することで，ＳｉＯＣＮ膜
中のＣ濃度をさらに高めることが可能となる
【００９３】
　また例えば，ステップ２において，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給する際のガス供給時間を短くしたり，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスの供給流量を小さくしたりすることで，ＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＣ濃度の増加量を適正に抑制することが可能となる。また，例えば，ＴＥＡガスの供給流量に対するＣ３Ｈ６ガスの供給流量の割合を小さくすることで，つまり，処理室２０１内におけるＣ３Ｈ６ガスの分圧をＴＥＡガスの分圧よりも小さくすることで，ＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＣ濃度の増加量を適正に抑制することが可能となる。
【００９４】
　このように，
ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給する工程における供給条件（ガスの供給時間，供給流量，分圧，処理室２０１内の圧力等）を制御することにより，ＳｉＯＣＮ膜またはＳｉＯＣ膜中のＣ濃度を微調整することができるようになる
【００９５】
　不活性ガスとしては，Ｎ２ガスの他，Ａｒガス，Ｈｅガス，Ｎｅガス，Ｘｅガス等の希ガスを用いてもよい。
【００９６】
　［
ステップ３
（Ｏ２ガス供給）
　ステップ２が終了し処理室２０１内の残留ガスを除去した後，第４ガス供給管２３２ｄのバルブ２４３ｄを開き，第４ガス供給管２３２ｄ内にＯ２ガスを流す。第４ガス供給管２３２ｄ内を流れたＯ２ガスは，ＭＦＣ２４１ｄにより流量調整される。流量調整されたＯ２ガスは，第３ガス供給管２３２ｃ内を流れ，第３ノズル２４９ｃのガス供給孔２５０ｃから処理室２０１内へ供給される。処理室２０１内に供給されたＯ２ガスは熱で活性化（励起）され，排気管２３１から排気される。このとき
ウエハ２００に対して，熱で活性化されたＯ２ガスが供給される
【００９７】
　なお，このとき，第１ノズル２４９ａ，第２ノズル２４９ｂ内へのＯ２ガスの侵入を防止するため，バルブ２４３ｆ，２４３ｇを開き，第１不活性ガス供給管２３２ｆ，第２不活性ガス供給管２３２ｇ内にＮ２ガスを流す。Ｎ２ガスは，第１ガス供給管２３２ａ，第２ガス供給管２３２ｂ，第１ノズル２４９ａ，第２ノズル２４９ｂを介して処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。
【００９８】
　このとき，ＡＰＣバルブ２４４を適正に調整して，処理室２０１内の圧力を，例えば１〜３０００Ｐａの範囲内の圧力とする。処理室２０１内の圧力をこのような比較的高い圧力帯とすることで，Ｏ２ガスをノンプラズマで熱的に活性化させることが可能となる。なお，Ｏ２ガスを熱で活性化させて供給することで，ソフトな反応を生じさせることができ，後述する酸化をソフトに行うことができる。ＭＦＣ２４１ｄで制御するＯ２ガスの供給流量は，例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。ＭＦＣ２４１ｈ，２４１ｆ，２４１ｇで制御するＮ２ガスの供給流量は，それぞれ例えば１００〜１００００ｓｃｃｍの範囲内の流量とする。このとき処理室２０１内におけるＯ２ガスの分圧は，０．０１〜２９７０Ｐａの範囲内の圧力とする。熱で活性化させたＯ２ガスをウエハ２００に対して供給する時間，すなわち，ガス供給時間（照射時間）は，例えば１〜１２０秒，好ましくは１〜６０秒の範囲内の時間とする。このときのヒータ２０７の温度は，ステップ１〜２と同様，ウエハ２００の温度が，例えば２５０〜７００℃，好ましくは３００〜６５０℃，より好ましくは３５０〜６００℃の範囲内の温度となるような温度に設定する。
【００９９】
　このとき処理室２０１内に流しているガスは，処理室２０１内の圧力を高くすることで熱的に活性化されたＯ２ガスであり，処理室２０１内にはＨＣＤＳガスもＴＥＡガスもＣ３Ｈ６ガスも流していない。したがって，Ｏ２ガスは気相反応を起こすことはなく，
活性化されたＯ２ガスは，ステップ２でウエハ２００上に形成されたＳｉ，ＮおよびＣを含む第１の層の少なくとも一部と反応する。これにより第１の層は酸化されて，第２の層として，Ｓｉ，Ｏ，ＣおよびＮを含む層，すなわち，シリコン酸炭窒化層（ＳｉＯＣＮ層）
へと改質される
・・・
【０１０８】
（所定回数実施）
　
上述したステップ１〜３を１サイクルとして，このサイクルを１回以上（所定回数）行うことにより，ウエハ２００上に所定組成及び所定膜厚のＳｉ，Ｏ，ＣおよびＮを含む膜，すなわち，シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）
を成膜することができる
（５）「【０１９５】
（実施例２）
　実施例２として，上述の第１実施形態における基板処理装置を用い，上述の第１実施形態の成膜シーケンスにより，
複数枚のウエハ上にＳｉＯＣ膜を形成した
実施例１の処理手順及び処理条件と同じとした
ウエハとしては，その表面（成膜の下地）に，アスペクト比が１１程度（深さ２．８μｍ／幅０．２５μｍ）の溝が複数形成されているシリコン基板を用いた
【０１９６】
　そして，本実施例に係る
ＳｉＯＣ膜の溝の底部，溝の側壁，溝の外部における膜厚，および段差被覆性（ステップカバレッジ）についてそれぞれ測定した
【０１９７】
　図７によれば，
ウエハ表面に形成された溝の底部，溝の側壁，溝の外部のいずれの領域においても，その表面（下地）が，本実施例に係るＳｉＯＣ膜によって，切れ目なく，連続的に覆われている
ＳｉＯＣ膜の膜厚は，溝の底部および溝の側壁でそれぞれ１３．４ｎｍ，溝の外部で１３．５ｎｍであり，段差被覆性は９９％以上である
本実施例に係るＳｉＯＣ膜は，段差被覆性が極めて良好である
（６）「【図４】
【図５】
　」
（７）「【図７】
」
２　引用文献２の記載事項
　原査定の拒絶の理由に引用された引用文献２には，次の事項が記載されている。
（１）「【発明が解決しようとする課題】
【００２２】
　本発明の
課題は，Ａｌの前駆体としてＴＭＡを用い，Ｚｒの前駆体としてＴＥＭＡＺを用いて各々同一ステップで供給するＡＬＤ法によってＺｒＡｌＯ膜を形成する方法において，シリコン基板表面に形成された深孔の内部の位置によって，ＺｒＡｌＯ膜中のＺｒ／Ａｌ比に差が生じることなく，どの位置においても一定したＺｒ／Ａｌ比を有するＺｒＡｌＯ膜を形成できる方法を提供する
　また，本発明の課題は，上記のＺｒＡｌＯ膜を容量絶縁膜とするキャパシタを備えた半導体記憶装置の製造方法を提供することにある。
【００２３】
　発明者は，図３６に示したように，深孔内の位置に依存してＺｒ／Ａｌ濃度比が異なる原因を探るために種々実験検討を行った。その結果，Ａｌの前駆体となるＴＭＡとＺｒの前駆体となるＴＥＭＡＺでは，被覆率に対する前駆体供給時間依存性に差があるという知見を得た。
【００２４】
　ここで，被覆率とは，基板表面の吸着サイト全体に対してどの程度の割合で前駆体が吸着し基板表面を被覆しているかを示す指標である。例えば，ＴＭＡを基板表面の吸着サイト全体が完全に覆われる時間よりも十分長い時間となる２００秒供給する。その場合の基板表面に吸着しているＡｌ原子数を前述のＥＤＸで求めておく。この時のＡｌ原子数をＡｌ飽和原子数とする。その後，供給時間を変えてＡｌの吸着量を変化させた試料を作成し，各試料表面の吸着Ａｌ原子数を求め，Ａｌ飽和原子数に対する吸着Ａｌ原子数の割合（％）を被覆率とした。
【００２５】
　図３７（Ａ）に，ＡＬＤ法により，同じ流量のＴＭＡとＴＥＭＡＺとを，それぞれ供給時間を変えて基板に供給した場合の各前駆体の１サイクルあたりの被覆率を示す。ここで，横軸は前駆体の供給時間（秒／サイクル），縦軸は１サイクルあたりの前駆体の被覆率を示す。図３７（Ａ）から明らかなように，ＴＭＡの場合は供給時間が１０秒で被覆率が１００％となっている。一方，ＴＥＭＡＺの場合は被覆率が１００％となるのに３０秒の供給時間を要していることがわかる。つまり，ＴＭＡとＴＥＭＡＺでは，供給時間に対する前駆体被覆特性が異なっていることを示している。このような前駆体被覆特性に差が生じる原因としては，Ａｌの前駆体となるＴＭＡとＺｒの前駆体となるＴＥＭＡＺの気相中の拡散速度の違いに起因しているものと推察される。すなわち，ＴＭＡの分子量が７２であるのに対し，ＴＥＭＡＺの分子量は３２３であり，約４．５倍も重いことから拡散速度に差が生じ，基板表面の気相空間が充分な濃度の前駆体分子で覆われるまでの時間が異なってくるものと推察される。
【００２６】
　図３７（Ｂ）は，上記の推察に基づき，基板表面に形成した深孔内におけるＴＭＡとＴＥＭＡＺの吸着の様子を模式化して表した図である。図３７（Ａ）に記載した時間，ｔ１，ｔ２，ｔ３の３つの場合について示している。ｔ１は供給し始めの段階における時間経過後，ｔ２はＴＭＡの被覆率が１００％に近い段階における時間経過後，ｔ３はＴＭＡの被覆率が１００％，ＴＥＭＡＺの被覆率が１００％に近い段階における時間経過後，ｔ３はＴＭＡ，ＴＥＭＡＺのいずれも被覆率が１００％となる段階における時間経過後である。
【００２７】
　黒丸はＡｌの前駆体であるＴＭＡを，白丸はＺｒの前駆体であるＴＥＭＡＺを模式的に表している。ｔ１時間経過後では，深孔の表面付近ではＴＭＡとＴＥＭＡＺとの吸着比率はほぼ一定となるが，中央付近では拡散速度の速いＴＭＡの吸着が進み拡散速度の遅いＴＥＭＡＺは吸着していない。ｔ２時間経過後では，深孔の中央付近にＴＥＭＡＺが吸着し始めるが，既に大半の吸着サイトがＴＭＡで覆われているのでＴＥＭＡＺの吸着サイトは限定的となる。また，ＴＭＡの吸着はさらに深い部分まで進行している。ｔ３時間経過後では，深孔の底部を含むほとんどの吸着サイトがＴＭＡで占有され，ＴＥＭＡＺの吸着サイトはさらに限定的となる。したがって，深孔の位置が深くなるほどＴＥＭＡＺの到達が遅れるため，ＴＭＡの吸着が先行しＴＥＭＡＺの吸着が限定的となる。その結果，前述の図３６に示したように，Ｚｒ／Ａｌ比が深孔の位置が深くなるほど小さい値となっている。
【００２８】
　上記のように，供給時間に対する被覆特性が異なるＴＭＡとＴＥＭＡＺを同時に供給しても深孔内では，深さ方向の位置によってＺｒ／Ａｌ比に差が生じてしまう。その結果，位置によって異なるＺｒ／Ａｌ比を有するＺｒＡｌＯ膜が形成され，リーク電流や誘電率を制御することが困難となる。
【課題を解決するための手段】
【００２９】
　そこで，発明者は，上記の被覆特性をＴＭＡとＴＥＭＡＺとで一致させることができないかどうか検討を進めた。一般的に拡散速度は，基板表面における気相空間の温度と上記前駆体の濃度に依存すると考えられる。そこで，まず温度を変えた場合のＴＭＡとＴＥＭＡＺの各々の被覆特性を調べる検討を試みた。その結果，ＴＭＡについては，温度を変えると被覆率が１００％となるＴＭＡ供給時間が変化し，高温側では供給時間が短くなり，低温側では長くなる。また，温度は１５０〜４００℃の範囲で変化させてもＡＬＤ成膜が可能であることが明らかとなった。一方，ＴＥＭＡＺについては温度を３０℃程度上げただけでも気相反応が生じ，ＡＬＤ成膜自体が困難となることがわかった。したがって，前駆体としてＴＭＡとＴＥＭＡＺを用いる同時供給ＡＬＤでは，温度を最適化することによって被覆率を同じにすることは困難であり，ＴＥＭＡＺのＡＬＤ成膜に最適な２１０〜２３０℃の範囲で行わざるを得ない。
【００３０】
　次に，供給量を変えた場合のＴＭＡとＴＥＭＡＺの各々の被覆特性を調べた。供給量は，液体原料であるＴＭＡとＴＥＭＡＺの各々の気化量で制御することができる。この結果，
ＴＭＡ，ＴＥＭＡＺ共に，供給時間を一定とした場合，被覆率は供給量に依存し，供給量が多いほど被覆率が大きくなる
ＴＭＡとＴＥＭＡＺの被覆特性を一致させるためにはＴＭＡの供給量に対してＴＥＭＡＺの供給量を２．５〜３．５倍の範囲
に設定することが効果的であることを見出した
　また，各々の前駆体を反応室に搬送するためのキャリヤガス流量や，反応室内の全圧力依存性についても検討したが，それらの条件は被覆特性に影響していなかった。
【００３１】
　図２９（Ａ）は，一例として，反応室すなわち半導体基板の温度２２０℃，ＴＭＡの供給量を０．２ｓｌｍ，ＴＥＭＡＺの供給量を０．６ｓｌｍとした場合の窒化チタン膜に対する被覆率の供給時間依存性を示したものである。なお，上記供給量は，ＴＭＡおよびＴＥＭＡＺ自体の実供給量を意味するものであり，キャリヤガスの供給量ではない。窒化チタン膜は，キャパシタの下部電極材料であり，半導体基板上にＣＶＤ法で形成したものである。図２９（Ａ）から明らかなように，ＴＭＡ，ＴＥＭＡＺ共に供給時間１０secで被覆率が１００％となっており，被覆特性が一致していることを示している。
　図２９（Ｂ）は，ＴＭＡとＴＥＭＡＺの被覆率特性を一致させた場合の，半導体基板表面に形成した深孔内におけるＴＭＡとＴＥＭＡＺの吸着の様子を模式化して表した図である。
【００３２】
　図２９（Ｂ）におけるｔ１，ｔ２，ｔ３は，図２９（Ａ）に記載した時間であるｔ１，ｔ２，ｔ３の３つの場合について示している。ｔ１は供給し始めの段階における時間経過後，ｔ２はＴＭＡ，ＴＥＭＡＺの被覆率が１００％に近い段階における時間経過後，ｔ３はＴＭＡ，ＴＥＭＡＺのいずれも被覆率が１００％となる段階における時間経過後である。黒丸はＡｌの前駆体であるＴＭＡを，白丸はＺｒの前駆体であるＴＥＭＡＺを模式的に表している。ここでは被覆特性が一致しているので，いずれの経過時間においてもＴＭＡとＴＥＭＡＺとの吸着比率は一定となる。
【００３３】
　図２９（Ａ），（Ｂ）に示したような条件であれば，図３７（Ａ），（Ｂ）に示した，被覆特性が異なるガスが深孔内の位置によって吸着比率が異なる問題や，深孔内のＺｒ／Ａｌ比を制御できなくなる問題を回避することができる。このため，深孔内のいずれの位置においてもＺｒ／Ａｌ比を一定にすることができる。
【００３４】
　したがって，
上記課題を解決するために，本発明は以下の構成を採用した
二種類以上の金属元素を含有する容量絶縁膜を形成する工程
前記各金属元素を含有する各々の前駆体の第１の電極表面を覆う被覆率の前記前駆体供給時間依存性が同じとなるように調整された供給条件を用いて前記各々の前駆体を同時に前記半導体基板表面に供給するＡＬＤ法により前記容量絶縁膜を形成する
３　引用文献３の記載事項
　原査定の拒絶の理由に引用された引用文献３には，次の事項が記載されている。
（１）「【００４１】
（ＴｉＮ膜形成工程）
　＜ステップＳ１０４＞
　ステップＳ１０４（図４，図５参照，第１の工程，遷移金属原料供給工程，ＴｉＣｌ４供給工程）では，まずＴｉＣｌ４ガスを流す。ガス供給管３１０のバルブ３１４を開き，気化ユニットとしてのバブラ（図示せず）からガス供給管３１０内にＴｉＣｌ４ガスを流す。ガス供給管３１０内を流れるＴｉＣｌ４ガスは，ＭＦＣ３１２からバブラにＮ２ガスを供給し，バブラでＴｉＣｌ４をバブリングすることにより発生する。ガス供給管３１０に供給されるＴｉＣｌ４ガスの流量は，ＭＦＣ３１２の流量と，バブラの温度のいずれか又は両方により調整される。また，バブラには，基板処理工程毎に，液体ＭＦＣ（図示せず）により流量調整されたＴｉＣｌ４液が供給される。流量調整されたＴｉＣｌ４ガスはガス供給管３１０からノズル４２０を通って処理室２０１内のウェハ２００に供給され，排気管２３１から排気される。このとき，同時にバルブ５１４を開き，キャリアガス供給管５１０内にＮ２ガス等の不活性ガスを流す。キャリアガス供給管５１０内を流れるＮ２ガスは，ＭＦＣ５１２により流量調整される。流量調整されたＮ２ガスはＴｉＣｌ４ガスと一緒に処理室２０１内に供給され，排気管２３１から排気される。
【００４２】
　このとき，上述の課題を解決するために，少なくとも２サイクル目から，処理室２０１内へのＴｉＣｌ４ガスの供給を分割（断続）して供給する。すなわち，原料ガスの供給を複数のステップに分けて行う。ガス供給ｔ１のステップを複数回行い，ガス供給ｔ１の間で，ガス停止ｔ２を行う。言い換えると，原料ガスの供給の際に，一時的に原料ガス供給を停止（中断）するガス停止ｔ２を行う。さらに言い換えると，反応ガスの供給を間欠的に行う。なお，このガス停止ｔ２の間は，真空排気のみとしても良いし，パージのみとしても良いし，真空排気およびパージを併用しても良い。この様に，ガス供給ｔ１とガス停止ｔ２を行うことによって，ガス供給ｔ１で発生した副生成物をガス停止ｔ２で除去することができる。副生成物は，原料ガスと反応ガスとの反応（主反応）を物理的に妨害または，化学的に妨害し，主反応の発生確率を低下させる。主反応の妨害は，副生成物の分圧が増加することにより，原料ガスまたは反応ガスの分圧が低下することや，副生成物が基板表面の吸着サイトへ付着することによって発生する。主な副生成物としては塩化水素（ＨＣｌ）が挙げられる。化学的な妨害は，塩化水素とアンモニアの二次反応に，塩化アンモニウム（ＮＨ４Ｃｌ）が形成され，原料ガスや反応ガスの分圧が低下することによって発生する。　
【００４３】
　このとき，バルブ２４３を適正に調整して処理室２０１内の圧力を，例えば１０〜１３３０Ｐａの範囲内の圧力とする。バルブ２４３は基本的に常時開いておくが，常時開くことによりガス濃度が下がってしまい，所定時間内にウエハ２００への所定の暴露量を達成しようとした場合，ＴｉＣｌ４ガスの供給回数を増やさなければいけなくなるため，トレードオフの関係にある。ＴｉＣｌ４ガスの供給流量は，例えば１０ｃｃｍ〜１０００ｃｃｍの範囲内の流量とする。ウェハ２００をＴｉＣｌ４ガスに曝す時間，すなわちガス供給ｔ１の時間（照射時間）は，例えば０．０１秒〜３００秒，好ましくは，０．０１秒から５秒間の範囲内の時間とし，ガスの停止ｔ２の時間は，ＴｉＣｌ４ガスを処理室２０１内から排気するのに十分な時間があればよく，例えば，０．０１秒〜３００秒，好ましくは，０．０１秒〜３０秒間の範囲内の時間とする。このときヒータ２０７の温度は，ウェハ２００の温度が，例えば１００〜４００℃好ましくは２００〜４００℃の範囲内の温度となるような温度に設定する。ＴｉＣｌ４ガスの供給により，ウェハ２００上にＴｉ含有層が形成される。
【００４４】
　原料ガスの分割供給は，少なくとも２サイクル目から行う。図５に示すように，１サイクル目の原料ガスの供給前には，反応ガスを供給しておらず，副生成物の発生が無い場合が有る。このように副生成物の発生が起こらない場合には，１サイクル目を破線で記すように分割せずに供給しても良い。
【００４５】
　また，ステップＳ１０４で，バルブ５２４を開いて，ガス供給管３２０からＮ２ガス等の不活性ガスを流しても良い。また，ガス停止ｔ２時に不活性ガスを流すようにしても良い。このようにすることで，ＴｉＣｌ４ガスがノズル４２０へ逆流することを防止する効果を得ることができる。
【００４６】
＜ステップＳ１０５＞
　ステップＳ１０５（図４，図５参照，第２の工程，パージ工程）では，バルブ３１４を閉じ，処理室２０１内へのＴｉＣｌ４ガスの供給を停止する。このとき，ＡＰＣバルブ２４３は開いたままとして，真空ポンプ２４６により処理室２０１内を真空排気し，処理室２０１内に残留する未反応もしくはＴｉ含有層形成に寄与した後のＴｉＣｌ４ガスを処理室２０１内から排除する。」
（２）「【図４】
【図５】
　」
第５　当審の判断
１　引用文献１に記載された発明
（１）前記第４　１（１）には，
　「基板に対して所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する工程と，
　前記基板に対して炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する工程と，
　前記基板に対して炭素を含む第３の処理ガスを供給する工程と，
　前記基板に対して前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する工程と，
　を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。」，
「基板を収容する処理室と，
　前記処理室内へ所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する第１ガス供給系と，
　前記処理室内へ炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する第２ガス供給系と，
　前記処理室内へ炭素を含む第３の処理ガスを供給する第３ガス供給系と，
　前記処理室内へ前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する第４ガス供給系と，
　前記処理室内の基板に対して前記第１の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第２の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第３の処理ガスを供給する処理と，前記処理室内の前記基板に対して前記第４の処理ガスを供給する処理と，を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する処理を行うように，前記第１ガス供給系，前記第２ガス供給系，前記第３ガス供給系および前記第４ガス供給系を制御する制御部と，
　を有する基板処理装置。」，及び，
「基板処理装置の処理室内の基板に対して所定元素とハロゲン元素とを含む第１の処理ガスを供給する手順と，
　前記基板に対して炭素および窒素を含む第２の処理ガスを供給する手順と，
　前記基板に対して炭素を含む第３の処理ガスを供給する手順と，
　前記基板に対して前記各処理ガスとは異なる第４の処理ガスを供給する手順と，
　を含むサイクルを所定回数行うことで，前記基板上に，少なくとも前記所定元素および炭素を含む膜を形成する手順をコンピュータに実行させるプログラム。」が記載されている。
（２）前記第４　１（４）の【００４４】には，ウエハ２００に対して第１の処理ガスとしてクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給する工程と，
　ウエハ２００に対して第２の処理ガスとしてアミン系ガスであるＴＥＡガスを供給する工程と，
　ウエハ２００に対して第３の処理ガスとして炭化水素系ガスであるＣ３Ｈ６ガスを供給する工程と，
　ウエハ２００に対して第４の処理ガスとして酸化ガスであるＯ２ガスを供給する工程と，
　を含むサイクルを所定回数（ｎ回）行うことで，ウエハ２００上に，少なくとも所定元素および炭素を含む膜として，所定組成及び所定膜厚のシリコン系絶縁膜であるシリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）を形成すると記載されているから，ＨＣＤＳガスは第１の処理ガスであり，ＴＥＡガスは第２の処理ガスであり，Ｃ３Ｈ６ガスは第３の処理ガスであり，Ｏ２ガスは第４の処理ガスである。
（３）前記第４　１（４）の【００５０】には，ステップ１〜３を順次実行すると記載されている。
（４）前記第４　１（４）の【００５１】及び【００５４】には，ステップ１として，ウエハに対してＨＣＤＳガスを供給することで，ウエハ（表面の下地膜）上に，所定元素（シリコン）とハロゲン元素（塩素）とを含む初期層として，例えば１原子層未満から数原子層程度の厚さの塩素（Ｃｌ）を含むシリコン含有層（Ｓｉ含有層）が形成されることが記載されている。
（５）前記第４　１（４）の【００７７】には「ＨＣＤＳガス等のような，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガス」と記載されているから，ＨＣＤＳガスは，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスである。
（６）前記第４　１（４）の【００６３】及び【００６８】〜【００７０】には，ステップ２として，ウエハに対してＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給することで，ステップ１で形成された初期層としてのＣｌを含むＳｉ含有層は，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスと反応して，シリコン（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと変化する（改質される）ことが記載されている。
（７）前記第４　１（４）の【００７５】及び【００７６】には，ＴＥＡは，トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）の略称であって，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）および水素（Ｈ）の３元素で構成されることが記載されている。
（８）前記第４　１（４）の【００９６】及び【００９９】には，ステップ３として，ウエハに対して，熱で活性化されたＯ２ガスを供給することで，活性化されたＯ２ガスは，ステップ２でウエハ２００上に形成されたＳｉ，ＮおよびＣを含む第１の層の少なくとも一部と反応し，これにより，第１の層は酸化されて，第２の層として，Ｓｉ，Ｏ，ＣおよびＮを含む層，すなわち，シリコン酸炭窒化層（ＳｉＯＣＮ層）へと改質されることが記載されている。
（９）前記第４　１（４）の【０１０８】には，上述したステップ１〜３を１サイクルとして，このサイクルを１回以上（所定回数）行うことにより，ウエハ上に所定組成及び所定膜厚のＳｉ，Ｏ，ＣおよびＮを含む膜，すなわち，シリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）を成膜することが記載されている。
（１０）前記第４　１（５）の【０１９５】には，ウエハとして，その表面（成膜の下地）に，アスペクト比が１１程度（深さ２．８μｍ／幅０．２５μｍ）の溝が複数形成されているシリコン基板を用いることが記載されている。
（１１）以上によれば，引用文献１には，以下の発明が記載されていると認められる。
　「アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板に対して，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給することで，塩素を含むシリコン含有層を形成するステップ１と，
　前記シリコン基板に対して，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス及びプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給することで，ステップ１で形成した初期層としての塩素を含むシリコン含有層を，所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと改質するステップ２と，
　前記シリコン基板に対して，熱で活性化されたＯ２ガスを供給することで，前記第１の層を酸化して，第２の層として，所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む層へと改質する第３のステップ３と，
　を順次実行するサイクルを所定回数行うことで，前記シリコン基板上に，前記所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。」（以下，引用発明１Ａ）という。）
　「アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板を収容する処理室と，
　前記処理室内へ，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給する第１ガス供給系と，
　前記処理室内へ，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガスを供給する第２ガス供給系と，
　前記処理室内，へプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給する第３ガス供給系と，
　前記処理室内へ，Ｏ２ガスを供給する第４ガス供給系と，
　前記処理室内のシリコン基板に対して前記ＨＣＤＳガスを供給することで，塩素を含むシリコン含有層を形成する処理と，前記処理室内のシリコン基板に対して前記トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス及びプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給することで，ステップ１で形成した初期層としての塩素を含むシリコン含有層を，所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと改質する処理と，前記処理室内のシリコン基板に対して前記Ｏ２ガスを供給することで，前記第１の層を酸化して，第２の層として，所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む層へと改質する処理と，を順次実行するサイクルを所定回数行うことで，前記シリコン基板上に，前記所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む層を形成する処理を行うように，前記第１ガス供給系，前記第２ガス供給系，前記第３ガス供給系および前記第４ガス供給系を制御する制御部と，
　を有する基板処理装置。」（以下，「引用発明１Ｂ」という。）
　「基板処理装置の処理室内の，アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板に対して，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給することで，塩素を含むシリコン含有層を形成する手順と，
　前記シリコン基板に対して，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス及びプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給することで，ステップ１で形成した初期層としての塩素を含むシリコン含有層を，所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと改質する手順と，
　前記シリコン基板に対して，Ｏ２ガスを供給することで，前記第１の層を酸化して，第２の層として，所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む層へと改質する手順と，
　を順次実行するサイクルを所定回数行うことで，前記シリコン基板上に，前記所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む層を形成する手順をコンピュータに実行させるプログラム。」（以下，「引用発明１Ｃ）という。）
２　本願発明１について
（１）対比
ア　本願発明１と引用発明１Ａとを対比する。
（ア）引用発明１Ａの「アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板」は，複数の溝によって表面にパターンが形成されていることは明らかであるから，本願発明１の「表面にパターンが形成された基板」に相当する。
（イ）本願発明１の「形成しようとする膜」について，本願明細書の【００２９】には，「上述の基板処理装置を用い，半導体装置の製造工程の一工程として，基板としての
ウエハ２００上にシリコン酸炭窒化膜（ＳｉＯＣＮ膜）を形成する
原料（原料ガス）として，形成しようとする膜を構成する主元素としてのシリコン（Ｓｉ）およびハロゲン元素を含むハロシラン系ガスが
供給される
　一方，引用発明１Ａにおいては，「所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜」が，形成しようとする膜であり，「所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガス」が，形成しようとする膜の原料であるといえる。
　そうすると，引用発明１Ａの「所定元素（Ｓｉ）」，「所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜」，「所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガス」は，それぞれ，本願発明１の「主元素」，「形成しようとする膜」，「形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料」に相当する。
（ウ）前記（ア）及び（イ）を参照すると，引用発明１Ａの「アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板に対して，所定元素（Ｓｉ）とハロゲン元素（Ｃｌ）とを含むクロロシラン系原料ガスであるＨＣＤＳガスを供給することで，塩素を含むシリコン含有層を形成するステップ１」は，本願発明１の「（ａ）表面にパターンが形成された基板に対して，形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料を供給することで，前記主元素を含む第１層を形成する工程」に相当する。
（エ）引用発明１Ａの「前記シリコン基板に対して，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス及びプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給することで，ステップ１で形成した初期層としての塩素を含むシリコン含有層を，所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと改質するステップ２」について，引用文献１の【００６８】には，「ＴＥＡガスに含まれる複数のエチル基のうち少なくとも一部のエチル基をＴＥＡガスから分離させることができる。そして，少なくとも一部のエチル基が分離したＴＥＡガスのＮと，初期層に含まれるＳｉと，を結合させることができる。」と記載されているから，引用発明１Ａにおいては，「ステップ１で形成したＣｌを含むシリコン含有層」上に，「炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の一部が分解した物質である「窒素（ｎ）」が吸着することによって，「所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層」が形成されているといえる。
　したがって，引用発明１Ａの「炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」は，本願発明１の「炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体」に相当し，引用発明１Ａの「前記シリコン基板に対して，炭素（Ｃ），窒素（Ｎ）及び水素（Ｈ）の３元素で構成されるトリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス及びプロピレン（Ｃ３Ｈ６）ガスを供給することで，ステップ１で形成した初期層としての塩素を含むシリコン含有層を，所定元素（Ｓｉ），窒素（Ｎ）及び炭素（Ｃ）を含む第１の層へと改質するステップ２」は，本願発明１の「（ｂ）前記基板に対して，炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体を供給することで，前記第１層上に前記第１反応体の一部が分解した物質を吸着させて，前記主元素，炭素および窒素を含む第２層を形成する工程」に相当する。
（オ）引用発明１Ａは，ステップ１〜ステップ３を順次実行するものであるから，ステップ１とステップ２とは，非同時に行うものである。
　そして，前記（ア）を参照すると，引用発明１Ａの「シリコン基板上」は，本願発明１の「パターン上」に相当する。
　さらに，前記（イ）を参照すると，引用発明１Ａの「前記所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜」は，本願発明１の「前記主元素，炭素および窒素を含む膜」に相当する。
　そうすると，引用発明１Ａのステップ１〜ステップ３を「順次実行するサイクルを所定回数行うことで，前記シリコン基板上に，前記所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜を形成する工程」は，本願発明１の工程（ａ），工程（ｂ）「を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで，前記パターン上に，前記主元素，炭素および窒素を含む膜を形成する工程」に相当する。
（カ）以上から，本願発明１と引用発明１Ａの一致点と相違点は以下のとおりとなる。
＜一致点＞
「（ａ）表面にパターンが形成された基板に対して，形成しようとする膜を構成する主元素を含む原料を供給することで，前記主元素を含む第１層を形成する工程と，
　（ｂ）前記基板に対して，炭素，窒素および水素の３元素で構成される第１反応体を供給することで，前記第１層上に前記第１反応体の一部が分解した物質を吸着させて，前記主元素，炭素および窒素を含む第２層を形成する工程と，
　を非同時に行うサイクルを所定回数行うことで，前記パターン上に，前記主元素，炭素および窒素を含む膜を形成する工程を有する半導体装置の製造方法。」
　
＜相違点＞
相違点１：本願発明１は，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」のに対して，引用発明１Ａは，そのような事項を備えているか不明な点。
（２）判断
ア　まず，相違点１について，本願発明１が，引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものであるか否かについて検討する。
（ア）本願明細書の【０００４】の記載によれば，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する場合，表面にパターンが形成されていない基板上に膜を形成する場合と比較して，形成される膜の膜厚が薄くなる現象（以下，この現象を膜厚ドロップ現象とも称する）が生じる場合がある」ところ，本願発明が解決しようとする課題は，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制することが可能な技術を提供すること」である。
　そして，本願明細書の【００５７】には，「本実施形態のように，ＴＥＡガスの供給時間ＴＢをＨＣＤＳガスの供給時間ＴＡよりも長くする（ＴＢ＞ＴＡ）ことで，パターンの表面２００ａ，側面２００ｂおよび下面２００ｃのそれぞれに形成されるＮ（ＣｘＨｙ）ｚの吸着層の密度を，それぞれ同等とすることが可能となる。・・・Ｎ（ＣｘＨｙ）ｚの吸着層の密度分布を・・・面内で揃えることで，最終的に形成されるＳｉＯＣＮ膜の膜厚を，パターンの表面２００ａ，側面２００ｂおよび下面２００ｃのそれぞれで同等とすることが可能となる。結果として，本実施形態によれば，ウエハ２００としてパターンウエハを用いる場合であっても，ＳｉＯＣＮ膜の膜厚（平均膜厚）の低下を回避すること，すなわち，膜厚ドロップ現象の発生を抑制することが可能となる。・・・例えばＴＡを１０〜１３秒の範囲内の時間とした場合，ＴＢを１００〜１３０秒以上とすることで上述の効果が確実に得られるようになり，ＴＢを１５０〜１９５秒以上とすることで上述の効果がより確実に得られるようになる。」と記載されていることからすると，本願発明は，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」ことにより，上記課題を解決し得るものであるといえる。
（イ）一方，引用文献１の前記第４　１（３）の【０００３】によれば，引用発明１Ａが解決しようとする課題は，「膜中における組成の制御性を高め，低誘電率，高エッチング耐性，高リーク耐性の特性を備える薄膜を形成すること」である。
　ここで，引用文献１の前記第４　１（４）の【００５３】には「ウエハ２００の温度を７００℃以下とすることで，膜厚均一性の悪化を抑制でき，その制御が可能となる。特にウエハ２００の温度を６５０℃以下，さらには６００℃以下とすることで，表面反応が支配的になり，膜厚均一性を確保しやすくなり，その制御が容易となる。」と記載されており，また，前記第４　１（５）の【０１９５】〜【０１９７】には，ウエハとして，その表面（成膜の下地）に，アスペクト比が１１程度（深さ２．８μｍ／幅０．２５μｍ）の溝が複数形成されているシリコン基板を用いて，実施例１の成膜時の処理手順及び処理条件で複数枚のウエハ上にＳｉＯＣ膜を形成して，ＳｉＯＣ膜の溝の底部，溝の側壁，溝の外部における膜厚，および段差被覆性（ステップカバレッジ）についてそれぞれ測定したところ，ウエハ表面に形成された溝の底部，溝の側壁，溝の外部のいずれの領域においても，その表面（下地）が，本実施例に係るＳｉＯＣ膜によって，切れ目なく，連続的に覆われており，その膜厚は，溝の底部および溝の側壁でそれぞれ１３．４ｎｍ，溝の外部で１３．５ｎｍであり，段差被覆性は９９％以上であり，本実施例に係るＳｉＯＣ膜は，段差被覆性が極めて良好であることが記載されている。
　そうすると，引用発明１Ａは，アスペクト比が１１程度の溝が複数形成されているシリコン基板上に形成した所定元素（Ｓｉ），酸素（Ｏ），炭素（Ｃ）及び窒素（Ｎ）を含む膜の膜厚均一性を確保すること，すなわち，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」ことも解決しようとする課題として内在しているといえる。
　しかし，上記【００５３】に記載されているように，引用文献１においては，ウエハの温度を７００℃以下とすることで，膜厚均一性を確保するものであって，本願発明１のように，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」ことで，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」ものではない。
（ウ）また，引用発明１Ａの「ＨＣＤＳガス」及び「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」（ＴＥＡガス）のそれぞれの１サイクル当たりのガス供給時間について，引用文献１の前記第４　１（４）の【００５３】には，「ＨＣＤＳガスをウエハ２００に対して供給する時間，すなわち，ガス供給時間（照射時間）は，例えば１〜１２０秒，好ましくは１〜６０秒の範囲内の時間とする。」，同【００６７】には，「熱で活性化させたＴＥＡガス及び熱で活性化させたＣ３Ｈ６ガスをウエハ２００に対して供給する時間，すなわち，ガス供給時間（照射時間）は，例えば１〜１２０秒，好ましくは１〜６０秒の範囲内の時間とする。」と記載されているものの，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることは記載も示唆もされていない。
（エ）さらに，引用文献１の前記第４　１（４）の【００９２】には，「ステップ２において，ＴＥＡガス及びＣ３Ｈ６ガスを供給する際のガス供給時間を長くする・・・ことで，ＳｉＯＣＮ膜・・・中のＣ濃度をさらに高めることが可能となる」ことは記載されているものの，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることで，膜厚ドロップ現象の発生を抑制するものではない。
（オ）以上から，引用発明１Ａは，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」ことも解決しようとする課題として内在しているといえるものの，当該課題を解決するために，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることの動機付けがあるとはいえない。
　また，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」という課題を解決するために，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることは，引用文献３には何ら記載も示唆もされていないから，このことが，本願出願前より周知技術であったともいえない。
　したがって，本願発明１は，引用発明１Ａ及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
イ　次に，相違点１について，本願発明１が，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものであるか否かについて検討する。
（ア）引用文献２の前記第４　２（１）には，「Ａｌの前駆体としてＴＭＡを用い，Ｚｒの前駆体としてＴＥＭＡＺを用いて各々同一ステップで供給するＡＬＤ法によってＺｒＡｌＯ膜を形成する方法において，シリコン基板表面に形成された深孔の内部の位置によって，ＺｒＡｌＯ膜中のＺｒ／Ａｌ比に差が生じることなく，どの位置においても一定したＺｒ／Ａｌ比を有するＺｒＡｌＯ膜を形成できる方法を提供する」ことを課題とし，「ＴＭＡ，ＴＥＭＡＺ共に，供給時間を一定とした場合，被覆率は供給量に依存し，供給量が多いほど被覆率が大きくなる」ことから，「ＴＭＡとＴＥＭＡＺの被覆特性を一致させるためにはＴＭＡの供給量に対してＴＥＭＡＺの供給量を２．５〜３．５倍の範囲・・・に設定することが効果的であることを見出し」，「二種類以上の金属元素を含有する容量絶縁膜を形成する工程」において，「前記各金属元素を含有する各々の前駆体の第１の電極表面を覆う被覆率の前記前駆体供給時間依存性が同じとなるように調整された供給条件を用いて前記各々の前駆体を同時に前記半導体基板表面に供給するＡＬＤ法により前記容量絶縁膜を形成する」ことで，上記課題を解決することが記載されているものの，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」という課題を解決するために，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることは，何ら記載も示唆もされていない。
（イ）そして，前記アで検討したとおり，引用発明１Ａは，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」ことも解決しようとする課題として内在しているといえるものの，当該課題を解決するために，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることの動機付けがあるとはいえない。
　また，「表面にパターンが形成された基板上に膜を形成する際における膜厚ドロップ現象の発生を抑制する」という課題を解決するために，１サイクルあたりの「トリエチルアミン（（Ｃ２Ｈ５）３Ｎ）ガス」の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの「ＨＣＤＳガス」の供給時間よりも長くすることは，本願出願前より周知技術であったともいえない。
（ウ）したがって，本願発明１は，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
ウ　小括
　以上のとおりであるから，本願発明１は，引用発明１Ａ及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
３　本願発明２−１６について
　本願発明２−１６は，いずれも本願発明１の全ての発明特定事項を有しているから，前記２（２）で検討したのと同様の理由により，引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
４　本願発明１７について
（１）対比
　本願発明１７は，本願発明１の「半導体装置の製造方法」を実施するための「基板処理装置」であって，本願発明１と同様に，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」という事項を有しており，一方，引用発明１Ｂは，引用発明１Ａの「半導体装置の製造方法」を実施するための「基板処理装置」であるところ，前記２（１）における検討を参照して，本願発明１７と引用発明１Ｂを対比すると，両者は，少なくとも以下の点で相違する。
相違点２：本願発明１７は，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」のに対して，引用発明１Ｂは，そのような事項を備えているか不明な点。
（２）判断
　相違点２は，相違点１と同様の内容であるから，前記２（２）で検討したのと同様の理由により，本願発明１７は，引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
５　本願発明１８について
（１）対比
　本願発明１８は，本願発明１の「半導体装置の製造方法」を，「コンピュータによって前記基板処理装置に実行させるプログラム」であって，本願発明１と同様に，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」という事項を有しており，一方，引用発明１Ｃは，引用発明１Ａの「半導体装置の製造方法」を「コンピュータに実行させるプログラム」であるところ，前記２（１）における検討を参照して，本願発明１８と引用発明１Ｃを対比すると，両者は，少なくとも以下の点で相違する。
相違点３：本願発明１８は，「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」のに対して，引用発明１Ｃは，そのような事項を備えているか不明な点。
（２）判断
　相違点３は，相違点１と同様の内容であるから，前記２（２）で検討したのと同様の理由により，本願発明１８は，引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
第６　原査定について
１　理由１（特許法第２９条第２項）について
　審判請求時の補正により，本願発明１−１８は，いずれも「１サイクルあたりの前記（ｂ）における前記第１反応体の供給時間を１５０秒以上とし，１サイクルあたりの前記（ａ）における前記原料の供給時間よりも長くする」という事項を有するものとなっており，前記第５で検討したとおり，拒絶査定において引用された引用文献１に記載された発明及び周知技術（引用文献３），ないし，引用文献１，２に記載された各発明及び周知技術（引用文献３）に基づいて，当業者が容易に発明できたものとはいえない。
　したがって，原査定の理由１を維持することはできない。
第７　むすび
　以上のとおり，原査定の理由によっては，本願を拒絶することはできない。
　また，他に本願を拒絶すべき理由を発見しない。
　よって，結論のとおり審決する。