【手続補正書】
【提出日】平成31年4月1日(2019.4.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくともＡ元素とＤ元素とＥ元素とＸ元素（ただし、Ａは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｄは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｅは、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｘは、Ｏ、Ｎ、Ｆから選ばれる１種または２種以上の元素）とを含む、Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０（ただし、０  ≦  ｘ  ＜  １４）で示される結晶、Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶、または、これらの固溶体結晶に、Ｍ元素（ただしＭは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙｂから選ばれる１種または２種以上の元素）が固溶した無機化合物を含む、蛍光体。
【請求項２】
前記Ａ元素は、Ｍｇ、Ｃａ、ＳｒおよびＢａからなる群から少なくとも１つ選択される元素を含み、
前記Ｄ元素は、Ｓｉを含み、
前記Ｅ元素は、Ａｌを含み、
前記Ｘ元素は、Ｎを含み、
必要に応じて前記Ｘ元素は、Ｏを含む、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項３】
前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶が、Ｍｇ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、Ｃａ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、Ｓｒ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、Ｂａ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、Ｍｇ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、Ｃａ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、Ｓｒ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、Ｂａ１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、（Ｍｇ，Ｃａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｍｇ，Ｓｒ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｍｇ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｃａ，Ｓｒ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｃａ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｓｒ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０Ｎ４０、（Ｍｇ，Ｃａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、（Ｍｇ，Ｓｒ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、（Ｍｇ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、（Ｃａ，Ｓｒ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、（Ｃａ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０、または、（Ｓｒ，Ｂａ）１＋ｘ（Ｓｉ，Ａｌ）３０（Ｏ，Ｎ）４０である、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項４】
前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶が、
Ｍｇ１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｃａ１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｓｒ１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｂａ１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（Ｍｇ，Ｃａ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（Ｍｇ，Ｓｒ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（Ｍｇ，Ｂａ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（Ｃａ，Ｓｒ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（Ｃａ，Ｂａ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、または、（Ｓｒ，Ｂａ）１＋ｘＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、（ただし、０  ≦  ｘ  ＜  １４、０  ≦  ｚ  ≦  ２０）の組成式で示される、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項５】
前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶、前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶、または、前記固溶体結晶は、六方晶系の結晶である、請求項１〜４のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項６】
前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶、前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶、または、前記固溶体結晶が、六方晶系の結晶であり、空間群Ｐ‐６の対称性を持ち、
格子定数ａ、ｂ、ｃが、
ａ  ＝  ０．７９３９５±０．０５  ｎｍ
ｂ  ＝  ０．７９３９５±０．０５  ｎｍ
ｃ  ＝  １．４３８２２±０．０５  ｎｍ
の範囲の値である、請求項５に記載の蛍光体。
【請求項７】
前記無機化合物は、組成式ＭｄＡｅＤｆＥｇＸｈ（ただし、式中ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ＝１であり、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｙｂから選ばれる１種または２種以上の元素、Ａは、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｄは、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｈｆから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｅは、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａから選ばれる１種または２種以上の元素、Ｘは、Ｏ、Ｎ、Ｆから選ばれる１種または２種以上の元素）で示され、パラメータｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈが、
０．００００１  ≦  ｄ  ≦  ０．３
０．０１  ≦  ｅ  ≦  ０．３
０．０５  ≦  ｆ  ≦  ０．５
０．０１  ≦  ｇ  ≦  ０．４
０．２  ≦  ｈ  ≦  ０．７
の条件を全て満たす、請求項１〜６のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項８】
前記パラメータｄ、ｅ、ｆ、ｇ、ｈが、
ｄ＋ｅ＝（（１＋ｘ）／（７１＋ｘ））±０．０５
ｆ＋ｇ＝（３０／（７１＋ｘ））±０．０５
ｈ＝（４０／（７１＋ｘ））±０．０５
（ただし、０  ≦  ｘ  ＜  １４）
の条件を全て満たす、請求項７に記載の蛍光体。
【請求項９】
前記パラメータｆ、ｇが、
８／３０  ≦  ｆ／（ｆ＋ｇ）≦  ２８／３０
の条件を満たす、請求項７に記載の蛍光体。
【請求項１０】
前記Ｘ元素がＯとＮとを含み、前記無機化合物は、組成式ＭｄＡｅＤｆＥｇＯｈ１Ｎｈ２（ただし、式中ｄ＋ｅ＋ｆ＋ｇ＋ｈ１＋ｈ２  ＝  １、および、ｈ１＋ｈ２  ＝  ｈである）で示され、
０／４０  ≦  ｈ１／（ｈ１＋ｈ２）  ≦  ２０／４０
の条件を満たす、請求項７に記載の蛍光体。
【請求項１１】
前記Ｍ元素として少なくともＥｕを含む、請求項１〜１０のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項１２】
前記Ａ元素は少なくともＳｒを含み、前記Ｄ元素は少なくともＳｉを含み、前記Ｅ元素は少なくともＡｌを含み、前記Ｘ元素は少なくともＮを含む、請求項１〜１１のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項１３】
前記無機化合物の組成式がパラメータｘ、ｙ、およびｚを用いて
ＥｕｙＭｇ１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、ＥｕｙＣａ１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、ＥｕｙＳｒ１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、ＥｕｙＢａ１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｅｕｙ（Ｍｇ，Ｃａ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｅｕｙ（Ｍｇ，Ｓｒ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｅｕｙ（Ｍｇ，Ｂａ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｅｕｙ（Ｃａ，Ｓｒ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、Ｅｕｙ（Ｃａ，Ｂａ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、または、Ｅｕｙ（Ｓｒ，Ｂａ）１＋ｘ―ｙＳｉ２８−２ｘ−ｚＡｌ２＋２ｘ＋ｚＯｚＮ４０−ｚ、
ただし、
０  ≦  ｘ  ＜  １４
０．０００１  ≦  ｙ  ≦  ２
０  ≦  ｚ  ≦  ２０
で示される、請求項１に記載の蛍光体。
【請求項１４】
励起源を照射することにより５００ｎｍから６５０ｎｍの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光する、請求項１〜１３のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項１５】
前記励起源が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長を持つ真空紫外線、紫外線、可視光、または、電子線あるいはＸ線である、請求項１４に記載の蛍光体。
【請求項１６】
前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶、前記Ａ１＋ｘ（Ｄ，Ｅ）３０Ｘ４０で示される結晶と同一の結晶構造を有する無機結晶、または、前記固溶体結晶にＥｕが固溶し、３００ｎｍから５００ｎｍの光を照射すると５５０ｎｍ以上６５０ｎｍ以下の範囲の波長にピークを有する黄色から赤色の蛍光を発する、請求項１〜１５のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項１７】
励起源が照射されたときに発光する色がＣＩＥ１９３１色度座標上の（ｘ，ｙ）の値で、
０．２  ≦  ｘ  ≦  ０．７
０．２  ≦  ｙ  ≦  ０．８の条件を満たす、請求項１〜１６のいずれかに記載の蛍光体。
【請求項１８】
焼成することにより請求項１に記載の無機化合物を構成しうる金属化合物の混合物を、窒素を含有する不活性雰囲気中において１２００℃以上２２００℃以下の温度範囲で焼成する、請求項１に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項１９】
少なくとも発光体または発光光源と蛍光体とを備えた発光装置において、前記蛍光体は、少なくとも請求項１に記載の蛍光体を含む、発光装置。
【請求項２０】
前記発光体または発光光源は、３３０〜５００ｎｍの波長の光を発する発光ダイオード（ＬＥＤ）、レーザダイオード（ＬＤ）、半導体レーザ、または、有機ＥＬ発光体（ＯＬＥＤ）である、請求項１９に記載の発光装置。
【請求項２１】
前記発光装置は、白色発光ダイオード、複数の前記白色発光ダイオードを含む照明器具、または、液晶パネル用バックライトである、請求項１９または２０に記載の発光装置。
【請求項２２】
前記蛍光体は、前記発光体または発光光源によりピーク波長４２０ｎｍ〜５００ｎｍ以下の光を発する青色蛍光体をさらに含む、請求項１９〜２１のいずれかに記載の発光装置。
【請求項２３】
前記青色蛍光体は、ＡｌＮ：（Ｅｕ，Ｓｉ）、ＢａＭｇＡｌ１０Ｏ１７：Ｅｕ、ＳｒＳｉ９Ａｌ１９ＯＮ３１：Ｅｕ、ＬａＳｉ９Ａｌ１９Ｎ３２：Ｅｕ、α−サイアロン：Ｃｅ、ＪＥＭ：Ｃｅから選ばれる、請求項２２に記載の発光装置。
【請求項２４】
前記蛍光体は、前記発光体または発光光源によりピーク波長５００ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の光を発する緑色蛍光体をさらに含む、請求項１９〜２３のいずれかに記載の発光装置。
【請求項２５】
前記緑色蛍光体は、β−サイアロン：Ｅｕ、（Ｂａ，Ｓｒ，Ｃａ，Ｍｇ）２ＳｉＯ４：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ，Ｂａ）Ｓｉ２Ｏ２Ｎ２：Ｅｕから選ばれる、請求項２４に記載の発光装置。
【請求項２６】
前記蛍光体は、前記発光体または発光光源によりピーク波長５５０ｎｍ以上６００ｎｍ以下の光を発する黄色蛍光体をさらに含む、請求項１９〜２５のいずれかに記載の発光装置。
【請求項２７】
前記黄色蛍光体は、ＹＡＧ：Ｃｅ、α−サイアロン：Ｅｕ、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｃｅ、Ｌａ３Ｓｉ６Ｎ１１：Ｃｅから選ばれる、請求項２６に記載の発光装置。
【請求項２８】
前記蛍光体は、前記発光体または発光光源によりピーク波長６００ｎｍ以上７００ｎｍ以下の光を発する赤色蛍光体をさらに含む、請求項１９〜２７のいずれかに記載の発光装置。
【請求項２９】
前記赤色蛍光体は、ＣａＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、（Ｃａ，Ｓｒ）ＡｌＳｉＮ３：Ｅｕ、Ｃａ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕ、Ｓｒ２Ｓｉ５Ｎ８：Ｅｕから選ばれる、請求項２８に記載の発光装置。
【請求項３０】
少なくとも励起源および蛍光体を備えた画像表示装置において、前記蛍光体は、少なくとも請求項１に記載の蛍光体を含む、画像表示装置。
【請求項３１】
前記画像表示装置が、蛍光表示管（ＶＦＤ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、陰極線管（ＣＲＴ）、または、液晶ディスプレイ（ＬＣＤ）のいずれかである、請求項３０に記載の画像表示装置。
【請求項３２】
請求項１に記載の無機化合物からなる顔料。
【請求項３３】
請求項１に記載の無機化合物からなる紫外線吸収剤。