(57)【要約】  本発明は、少なくとも第１電極と、１層以上の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する有機ＥＬ素子を基板上に複数有する有機ＥＬ素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の形成が容易で、生産効率が高く、性能品質が安定している有機ＥＬ素子の製造方法を提供する。この有機ＥＬ素子の製造方法は、基板上に、少なくとも第１電極（陽極層）と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機ＥＬ素子を有する有機ＥＬ素子の製造方法において、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
基板上に、少なくとも第１電極（陽極層）と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に、接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、
前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、
前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項２】
前記マスキング部材剥離工程の後に切断工程を有することを特徴とする請求の範囲第１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項３】
基板上に、少なくとも第１電極と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記基板上に前記第１電極を形成した後、
前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域を接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材で被覆し、
前記基板上の全面に前記有機化合物層を形成した後、
前記第２電極と、前記封止層を形成し、
この後に、前記マスキング部材を剥離することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項４】
前記マスキング部材を剥離した後、基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子を切断することを特徴とする請求の範囲第３項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項５】
基板上に、少なくとも第１電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極層と、封止層とを順次形成する工程を有する製造装置を使用し、前記基板上に少なくとも前記第１電極層と、前記有機化合物層と、前記第２電極層と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、
前記有機化合物層を形成する工程は、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材を貼合するマスキング部材貼合工程と、
前記有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、
前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有してなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項６】
前記封止層を形成する工程の後に、切断工程を有することを特徴とする請求の範囲第５項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項７】
前記形成禁止領域が少なくとも第１電極層の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第６項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項８】
前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取りロール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程から該帯状可撓性基板として送り出し、第１電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極層と、封止層との何れかが形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする請求の範囲第１項〜第７項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項９】
前記マスキング部材が基材にシーラント層を有する可撓性部材であることを特徴とする請求の範囲第１項〜第８項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１０】
前記マスキング部材がオンラインで供給され、該マスキング部材の貼合及び剥離をオンラインで行うことを特徴とする請求の範囲第１項〜第９項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１１】
前記マスキング部材の貼合が圧着方式で行われることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１０項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１２】
前記有機化合物層が発光層形成用材料を含んでいることを特徴とする請求の範囲第１項〜第１１項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１３】
前記発光層形成用材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする請求の範囲第１２項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。
【請求項１４】
請求の範囲第１項〜第１３項の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の製造方法に関するもので、特に、大面積基材に複数素子を一括に形成し、多面取りする場合の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の表出確保に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、フラットディスプレイなどの表示装置や、電子写真複写機、プリンターなどの光源に有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子の使用が検討されている。この有機ＥＬ素子はガラス基板等の透明基板１上にＩＴＯ（Ｉｎｄｉｕｍ  ｔｉｎ  ｏｘｉｄｅ）等の透明導電膜からなる陽極が設けられ、その上に正孔輸送層及び発光層からなる有機層、及び陽極と交差してストライプ状に成膜されたアルミニウム等からなる陰極がこの順に設けられることにより構成されたものであり、有機ＥＬ素子がマトリクス状に配置された画素部の周辺部には陽極及び陰極を外部回路又は内部駆動回路に接続するための陽極側取り出し電極及び陰極側取り出し電極が形成されている。【０００３】
有機ＥＬ素子は陽極と陰極との交差部の各々が１画素となり、各有機ＥＬ素子に電圧が印加されてその陰極から電子が、陽極から正孔がそれぞれ有機層に注入され、この有機層中で電子−正孔の再結合が起こることにより発光が生じることが知られている。有機ＥＬ素子は蛍光性有機化合物の非常に薄い薄膜を陽極と陰極ではさみ電流を流すことで発光する電流駆動型発光素子である。通常、有機物は絶縁体であるが有機層の膜厚を非常に薄くすることにより電流注入が可能となり有機ＥＬ素子として駆動することが可能となる。そして１０Ｖ以下の低電圧で駆動することが可能であり、これにより高効率な発光を得ることも可能なため将来のディスプレイとして注目を浴びている。【０００４】
特に最近においては従来の励起一重項を用いる有機ＥＬ素子の効率を遙かにしのぐ励起三重項を用いるリン光発光有機ＥＬ素子がＳ．Ｒ．Ｆｏｒｒｅｓｔらにより見いだされている（Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．（１９９９），７５（１），４−６）。更にＣ．Ａｄａｃｈｉらが報告しているように（Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９０，５０４８（２００１））６０ｌｍ／Ｗにも及ぶ視感度効率を出すまでに及び、この様な素子はディスプレイのみならず、照明への応用が期待される。【０００５】
現在、有機ＥＬ材料には低分子系のものと高分子系のものがある。低分子系材料を用いてＥＬ素子を製造するには高真空での蒸着を行う。低分子材料は昇華精製することが可能で、精製が行いやすく、高純度な有機ＥＬ材料を用いることが出来、更に積層構造を作るのが容易なため、効率、寿命という面で非常に優れている。しかしながら１０-4Ｐａ以下という高真空条件下で蒸着を行うため、操作が複雑でコストも高く製造の観点からは必ずしも好ましくない。特に照明用途では、大面積に素子を形成しなければならないので、蒸着では製造が難しい。又、リン光発光有機ＥＬ素子で用いられるようなリン光ドーパントについても、大面積でムラなく、複数のドーパントを蒸着で素子に導入するのは困難であり、コスト的にも技術的にも難しいと言わざるを得ない。【０００６】
低分子系材料に対し高分子系材料では製造に押し出し塗布、ディップ塗布、スピンコート、インクジェット、印刷といったウェットプロセスを採用することが出来る。つまり大気圧下で製造することが出来るためコストが安くすむメリットがある。更に、溶液で調製して薄膜にするため、ドーパント等の調整がしやすく、大面積に対してもムラが出来にくいという特徴がある。これは有機ＥＬ素子の照明用途にはコスト、製造技術という面で非常にメリットがあると言える。【０００７】
塗布法により正孔輸送層や発光層などの有機層を塗布すると、基板上の全面に有機層が成膜されてしまうため、予め基板上にパターニングされ形成された陽極の外部電極取り出し部となる部分上にも成膜がされてしまう。有機層は基本的には絶縁物であるため電気接点に有機層があれば導通不良を引き起こすことになる。このため、これまでに正孔輸送層や発光層などの有機層を塗布法で作製する場合、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分への成膜を防止する方法が検討されてきた。【０００８】
例えば、発光部と非発光部との間に撥液部を形成した後、有機層を塗布法により形成し、撥液部よりも外側の非発光部に形成された有機層を溶剤により拭き取り除去し、有機ＥＬ表示装置を製造する方法が知られている（例えば、特許文献１を参照。）。【０００９】
しかしながら、特許文献１の方法は次の欠点を有している。１）撥液部を発光部を形成する全ての部分に形成しなければならず、基板上に複数の有機ＥＬ素子を形成する場合は、極めて生産効率が低下することが予測される。特に基板が広幅帯状の可撓性支持体で、連続的に生産する場合は生産効率の低下が予測される。２）不要とする有機層を溶剤により拭き取り除去するとあるが、基板上に複数の有機ＥＬ素子を形成する場合、全ての有機ＥＬ素子に付いて不要とする有機層の均一な除去は困難と考えられ、性能にバラツキが発生する危険がある。３）特に基板が広幅帯状の可撓性支持体で、複数の有機ＥＬ素子を連続的に生産する場合は、有機層の均一な除去に時間を要し、生産効率の低下が予測される。【００１０】
又、表示領域に電極層を隔離形成するための隔壁を作製し、隔壁内に有機発光層材料を塗布し硬化させた後、隔壁外の表示領域外に形成された有機層をドライエッチングにより選択的に除去する方法が知られている（例えば、特許文献２を参照。）。【００１１】
しかしながら、特許文献２の方法は次の欠点を有している。１）隔壁を発光部が形成される全ての部分に形成しなければならず、基板上に複数の有機ＥＬ素子を形成する場合は、極めて生産効率が低下することが予測される。特に基板が広幅帯状の可撓性支持体で、連続的に生産する場合は生産効率の低下が予測される。２）不要とする有機層をドライエッチングにより除去するとあるが、基板上に複数の有機ＥＬ素子を形成する場合、全ての有機ＥＬ素子に付いて不要とする有機層の均一な除去は困難と考えられ、性能にバラツキが発生する危険がある。３）特に基板が広幅帯状の可撓性支持体で、複数の有機ＥＬ素子を連続的に生産する場合は、有機層の均一な除去に時間を要し、生産効率の低下が予測される。【００１２】
この様な状況から、少なくとも第１電極と、１層以上の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する有機ＥＬ素子を基板上に複数有する有機ＥＬ素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高く、性能品質が安定している有機ＥＬ素子の製造方法及び有機ＥＬ表示装置の開発が要望されている。
【特許文献１】特開２００４−１５２５１２号公報
【特許文献２】特開２００５−１５８３８８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明は、上記状況に鑑み成されたものであり、その目的は、少なくとも第１電極と、１層以上の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する有機ＥＬ素子を基板上に複数有する有機ＥＬ素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高く、性能品質が安定している有機ＥＬ素子の製造方法及び有機ＥＬ表示装置を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の上記目的は、以下の構成により達成された。【００１５】
（１）基板上に、少なくとも第１電極（陽極層）と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極（陰極層）と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に、接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材の貼合を行うマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を前記基板上に形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００１６】
（２）前記マスキング部材剥離工程の後に切断工程を有することを特徴とする前記（１）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００１７】
（３）基板上に、少なくとも第１電極と、少なくとも１層の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を有する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記基板上に前記第１電極を形成した後、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域を接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材で被覆し、前記基板上の全面に前記有機化合物層を形成した後、前記第２電極と、前記封止層を形成し、この後に、前記マスキング部材を剥離することを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００１８】
（４）前記マスキング部材を剥離した後、基板上に形成された有機エレクトロルミネッセンス素子を切断することを特徴とする前記（３）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００１９】
（５）基板上に、少なくとも第１電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極層と、封止層とを順次形成する工程を有する製造装置を使用し、前記基板上に少なくとも前記第１電極層と、前記有機化合物層と、前記第２電極層と、前記封止層とを順次積層した少なくとも一つの有機エレクトロルミネッセンス素子を製造する有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法において、前記有機化合物層を形成する工程は、前記基板上の前記有機化合物層の形成禁止領域に接着力が１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍのマスキング部材を貼合するマスキング部材貼合工程と、前記有機化合物層を形成する有機化合物層形成工程と、前記マスキング部材を剥離するマスキング部材剥離工程とを有してなることを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２０】
（６）前記封止層を形成する工程の後に、切断工程を有することを特徴とする前記（５）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２１】
（７）前記形成禁止領域が少なくとも第１電極層の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分であることを特徴とする前記（１）〜（６）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２２】
（８）前記基板が帯状可撓性基板であり、該帯状可撓性基板を巻き芯に巻き取りロール状としたロール状帯状可撓性基板を供給工程から該帯状可撓性基板として送り出し、第１電極層と、発光層を含む有機化合物層と、第２電極層と、封止層との何れかが形成された後、巻き芯に巻き取りロール状とし回収することを特徴とする前記（１）〜（７）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２３】
（９）前記マスキング部材が基材にシーラント層を有する可撓性部材であることを特徴とする前記（１）〜（８）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２４】
（１０）前記マスキング部材がオンラインで供給され、該マスキング部材の貼合及び剥離をオンラインで行うことを特徴とする前記（１）〜（９）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２５】
（１１）前記マスキング部材の貼合が圧着方式で行われることを特徴とする前記（１）〜（１０）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２６】
（１２）前記有機化合物層が発光層形成用材料を含んでいることを特徴とする前記（１）〜（１１）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２７】
（１３）前記発光層形成用材料の発光機構がリン光に基づくものであることを特徴とする前記（１２）に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法。【００２８】
（１４）前記（１）〜（１３）の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子の製造方法により製造された有機エレクトロルミネッセンス素子を使用したことを特徴とする有機エレクトロルミネッセンス表示装置。
【発明の効果】
【００２９】
少なくとも第１電極と、１層以上の有機化合物層と、第２電極と、封止層とを有する有機ＥＬ素子を基板上に複数有する有機ＥＬ素子を塗布法により形成する時、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の確保が容易で、生産効率が高く、性能品質が安定している有機ＥＬ素子の製造方法及び有機ＥＬ表示装置を提供することが出来、有機ＥＬ素子及び有機ＥＬ表示装置の量産化が容易となった。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す概略断面図である。
【図２】有機ＥＬ素子を作製する製造装置の一例を示す模式図である。
【図３】有機ＥＬ素子を作製する工程の他の一例を示す模式図である。
【図４】図２のＳで示される部分の拡大概略図である。
【図５】図２のＵで示される部分の拡大概略図である。
【図６】図２に示される封止部材貼合部の拡大概略図である。
【図７】図２に示される打ち抜き切断部の拡大概略斜視図である。
【図８】図３のＶで示される部分の拡大概略図である。
【符号の説明】
【００３１】
１ａ  有機ＥＬ素子
１０１  基材
１０２  陽極層
１０３  正孔輸送層
１０４  有機化合物層（発光層）
１０５  電子注入層
１０６  陰極層
１０７  封止層
１０８  接着剤層
１０９  封止部材
２ａ  製造装置
３  有機化合物層形成工程
３ｂ  マスキング部材貼合工程
３ｅ  マスキング部材剥離工程
４  第２電極（陰極層）形成工程
５、１０  封止層形成工程
５０２  封止部材貼合部
５０２ａ  接着剤塗設部
５０２ｂ  封止部材供給部
５０３  打ち抜き切断部
５０３ａ  打ち抜き切断装置
８、８ａ〜８ｄ  マスキング部材
１１  切断工程
１１ａ  スリッター
１１ｂ  切断機
【発明を実施するための最良の形態】
【００３２】
本発明の実施の形態を図１〜図８を参照して説明するが、本発明はこれに限定されるものではない。【００３３】
図１は有機ＥＬ素子の層構成の一例を示す概略断面図である。図１の（ａ）は封止膜が形成された有機ＥＬ素子の構成層を示す概略断面図である。図１の（ｂ）は接着剤を介して封止部材を貼着することで形成された有機ＥＬ素子の構成層を示す概略断面図である。【００３４】
図１の（ａ）に示される有機ＥＬ素子の層構成に付き説明する。図中、１ａは有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１ａは、基材１０１上に、陽極層１０２と、正孔輸送層１０３と、有機化合物層（発光層）１０４と、電子注入層１０５と、陰極層１０６と、封止層１０７とをこの順番に有している。【００３５】
図１の（ｂ）に示される有機ＥＬ素子の層構成に付き説明する。図中、１ｂは有機ＥＬ素子を示す。有機ＥＬ素子１ｂは、基材１０１上に、陽極１０２と、正孔輸送層（正孔注入層）１０３と、有機化合物層（発光層）１０４と、電子注入層１０５と、陰極１０６と、接着剤層１０８と、封止部材１０９とをこの順番に有している。本図に示される有機ＥＬ素子において、陽極１０２と正孔輸送層１０３の間に正孔注入層（不図示）を設けてもよい。又、陰極１０６と有機化合物層（発光層）１０４と電子注入層１０５との間に電子輸送層（不図示）を設けてもよい。本図に示される有機ＥＬ素子１ａ及び有機ＥＬ素子１ｂでは、陽極１０２と基材１０１との間にガスバリア膜（不図示）を設けてもかまわない。【００３６】
本発明は、本図に示される有機化合物層（発光層）１０４、有機化合物層（正孔輸送層）１０３の形成方法と、形成された有機化合物層（発光層）１０４、有機化合物層（正孔輸送層）１０３の上に電子注入層１０５と、陰極１０６と、封止膜１０７を形成した有機ＥＬ素子１ａと、形成された有機化合物層（発光層）１０４の上に電子注入層１０５と、陰極１０６と、接着剤層１０８を介して封止部材１０９を貼着した有機ＥＬ素子１ｂの製造方法及びこれらの製造方法により作製された有機ＥＬ素子に関するものである。【００３７】
本図に示す有機ＥＬ素子の層構成は一例を示したものであるが、他の代表的な有機ＥＬ素子の層構成としては次の構成が挙げられる。【００３８】
（１）基材／陽極／発光層／電子輸送層／陰極／封止層
（２）基材／陽極／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極／封止層
（３）基材／陽極／正孔輸送層（正孔注入層）／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極／封止層
（４）基材／陽極／陽極バッファー層（正孔注入層）／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／陰極バッファー層（電子注入層）／陰極／封止層
有機ＥＬ素子を構成している各層については後に説明する。【００３９】
図２は有機ＥＬ素子を作製する製造装置の一例を示す模式図である。尚、本図では、帯状可撓性支持体上にガスバリア層、第１電極が既に形成されたものを使用するため、ガスバリア層及び第１電極形成工程は省略してある。本図で示す製造装置の説明は、有機ＥＬ素子の一例として、帯状可撓性支持体上にガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層の順番に形成されている有機ＥＬ素子の場合について行う。【００４０】
図中、２ａは有機ＥＬ素子の構成層の一つである有機化合物層を湿式塗布方式で形成し、封止部材を貼合することで封止層を形成する有機ＥＬ素子の製造装置を示す。製造装置２ａは、有機化合物層を形成する形成工程３と、第２電極（陰極層）形成工程４と、封止層形成工程５とを有している。【００４１】
有機化合部層を形成する形成工程３は、帯状可撓性支持体の供給工程３ａと、マスキング部材貼合工程３ｂと、第１有機化合部層形成工程（第１塗布・乾燥工程）３ｃと、第２有機化合部層形成工程（第２塗布・乾燥工程）３ｄと、マスキング部材剥離工程３ｅと、第１回収工程３ｆとを有している。【００４２】
供給工程３ａは、繰り出し工程３ａ１と表面処理工程３ａ２とを有している。繰り出し工程３ａ１では、ガスバリア膜と第１電極を含む陽極層とがこの順番で既に形成された帯状可撓性支持体７が巻き芯に巻き取られロール状態で供給される様になっている。７ａは帯状可撓性支持体７の元巻きロールを示す。表面処理工程３ａ２は洗浄表面改質処理装置３ａ２１と、第１帯電防止手段３ａ２２とを有している。洗浄表面改質処理装置３ａ２１は、有機化合物層形成用塗布液（正孔輸送層形成用塗布液）を塗布する前に供給工程３ａ１から送られてきた帯状可撓性支持体７の第１電極（不図示）表面を洗浄改質が行われ、第１帯電防止手段３ａ２２は、非接触式除電防止装置と接触式除電防止装置とを有している。第１帯電防止手段により基材の帯電除去が図られ、有機化合物層形成用塗布液（正孔輸送層形成用塗布液）を塗布の時にゴミの付着や絶縁破壊が防止されるため、素子の歩留まりの向上が図られる。【００４３】
マスキング部材貼合工程３ｂは第１電極（不図示）が形成されている帯状可撓性支持体７の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合するために配設されており、マスキング部材８を貼合することで帯状可撓性支持体７上への有機化合物層の形成を容易にしている。マスキング部材貼合工程３ｂに関しては図４で詳細に説明する。【００４４】
第１有機化合部層形成工程（第１塗布・乾燥工程）３ｃは、帯状可撓性支持体７を保持するバックアップロール３ｃ１と、バックアップロール３ｃ１に保持された帯状可撓性支持体７に正孔輸送層形成用塗布液を塗布する第１湿式塗布機３ｃ２と、帯状可撓性支持体７上の第１電極（不図示）上に形成された正孔輸送層ａの溶媒を除去する第１乾燥装置３ｃ３と、溶媒が除去された正孔輸送層ａを加熱する第１加熱処理装置３ｃ４と、第２帯電防止手段３ｃ５とを有している。第１湿式塗布機３ｃ２による正孔輸送層形成用塗布液は、帯状可撓性支持体７上に貼合されたマスキング部材上を含め帯状可撓性支持体７の全面に塗布される。【００４５】
第２有機化合部層形成工程（第２塗布・乾燥工程）３ｄは、帯状可撓性支持体７を保持するバックアップロール３ｄ１と、バックアップロール３ｄ１に保持された帯状可撓性支持体７に発光層形成用塗布液を塗布する第２湿式塗布機３ｄ２と、帯状可撓性支持体７上の正孔輸送層ａ上に形成された発光層ｂの溶媒を除去する第２乾燥装置３ｄ３と、溶媒が除去された発光層ｂを加熱する第２加熱処理装置３ｄ４と、第３帯電防止手段３ｄ５とを有している。第２湿式塗布機３ｄ２による発光層形成用塗布液は、帯状可撓性支持体７上の正孔輸送層ａの全面に塗布される。第２帯電防止手段３ｃ５及び第３帯電防止手段３ｄ５は第１帯電防止手段３ａ２２と同じ構成をしていることが好ましい。【００４６】
マスキング部材剥離工程３ｅは剥離ロール３ｅ１を有しており、帯状可撓性支持体７に貼合されたマスキング部材８を剥離し回収することが可能となっている。マスキング部材剥離工程３ｅに関しては図５で詳細に説明する。【００４７】
第１回収工程３ｆでは、マスキング部材剥離工程３ｅでマスキング部材８が剥離された状態の帯状可撓性支持体７（ガスバリア膜、第１電極、正孔輸送層、発光層がこの準番で形成された状態）が巻き取られロール状帯状可撓性支持体７ａとして回収される。【００４８】
第２電極（陰極層）形成工程４は、供給工程４０１と、電子注入層形成工程４０２と、第２電極形成工程４０３と、第２回収工程４０４とを有している。供給工程４０１では、前工程で作製された帯状可撓性支持体７ａが繰り出され電子注入層形成工程４０２へ供給される。電子注入層形成工程４０２では、発光層ｂ上に電子注入層ｃが形成される。尚、電子注入層ｃの形成に際しては、第１電極の外部取り出し用端子形成部に電子注入層が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。４０２ａは蒸着装置を示し、４０２ｂは蒸発源容器を示す。電子注入層ｃが形成された帯状可撓性支持体７は、引き続き、第２電極形成工程４０３へ送られる。【００４９】
第２電極形成工程４０３では電子注入層形成工程４０２で形成された電子注入層ｃ上に第１電極と直交する状態で第２電極ｄが形成される。尚、第２電極ｄの形成に際しては、第１電極の外部取り出し用端子形成部に第２電極の形成成分が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。４０３ａは蒸着装置を示し、４０３ｂは蒸発源容器を示す。第２電極ｄが形成された帯状可撓性支持体は次工程の封止層形成工程５に送られるため、第２回収工程で巻き取られロール状帯状可撓性支持体７ｂとして回収される。この段階でガスバリア膜、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極とがこの順番で可撓性支持体７上に形成された状態となっている。【００５０】
封止層形成工程５は第２電極までが形成された帯状可撓性支持体７ｂの帯状可撓性支持体供給工程５０１と封止部材貼合工程５０２と、打ち抜き切断工程５０３とを有している。帯状可撓性支持体供給工程５０１では、前工程で作製された帯状可撓性支持体７ｂが繰り出され封止部材貼合工程５０２へ供給される。封止部材貼合工程５０２は、帯状可撓性支持体７ｂ上の発光領域又は発光領域の周辺に接着剤を塗設する接着剤塗設工程５０２ａと、封止部材供給工程５０２ｂとを有している。接着剤塗設工程５０２ａ接着剤が塗設された後、封止部材５０２ｂ１が帯状可撓性支持体７ｂ上全幅に重ね合わされ、圧着ロール５０２ｃを介して帯状可撓性支持体７ｂ上に貼合され、貼合工程５０２ｄで硬化処理される。硬化処理が行われた後、打ち抜き切断工程５０３へ送られ打ち抜き切断装置５０３ａで余分の封止部材の除去が行われる。この段階で可撓性支持体上にガスバリア膜、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層とがこの順番で形成された複数の有機ＥＬ素子を連続的に有するロール状帯状可撓性支持体７ｃとして回収される。５０２ｂ１１は帯状可撓性支持体上に貼合された部分が除かれ不要部分（抜きカス）の封止部材を示し、巻き取られ除去される。回収されたロール状帯状可撓性支持体７ｃは図３に示す切断工程１１で個別の有機ＥＬ素子に切断される。尚、打ち抜き切断工程５０３は図６で説明する。【００５１】
接着剤を塗設する方法は特に限定はなく、例えばスプレー方式、押出しノズル方式、シルク方式等通常の接着剤の塗設に使用されている方法が挙げられる。本発明に係わる接着剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等のシール剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等のシール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂シール剤等を挙げることが出来る。液状シール剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。【００５２】
図３は有機ＥＬ素子を作製する工程の他の一例を示す模式図である。尚、本図に示す有機化合部層を形成する形成工程３は図２で示した有機化合物層形成工程と同じであるため説明は省略する。【００５３】
図中、２ｂは有機ＥＬ素子を作製する製造装置を示す。製造装置２ｂは有機化合部層を形成する形成工程３（図２に示す有機化合部層を形成する形成工程３と同じ）と、第２電極（陰極層）形成工程９と、封止層形成工程１０と、切断工程１１とを有している。【００５４】
第２電極（陰極層）形成工程９は、供給工程９０１と、電子注入層形成工程９０２と、第２電極形成工程９０３とを有している。供給工程９０１では、前工程で作製された帯状可撓性支持体７ａが繰り出され電子注入層形成工程９０２へ供給される。電子注入層形成工程９０２では、発光層ｂ上に電子注入層ｃが形成される。尚、電子注入層ｃの形成に際しては、第１電極の外部取り出し用端子形成部に電子注入層が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。９０２ａは蒸着装置を示し、９０２ｂは蒸発源容器を示す。電子注入層ｃが形成された帯状可撓性支持体７は、引き続き、第２電極形成工程９０３へ送られる。【００５５】
第２電極形成工程９０３では電子注入層形成工程９０２で形成された電子注入層ｃ上に第１電極と直交する状態で第２電極ｄが形成される。尚、第２電極ｄの形成に際しては、第１電極の外部取り出し用端子形成部に第２電極の形成成分が蒸着しない用にマスクを介して蒸着が行われる。９０３ａは蒸着装置を示し、９０３ｂは蒸発源容器を示す。第２電極ｄが形成された帯状可撓性支持体は、引き続き次工程の封止層形成工程１０に送られる。【００５６】
封止層形成工程１０では、形成された第２電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分を除き、第２電極上に封止層が形成される。この段階で、可撓性支持体７上にはガスバリア膜、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層とがこの順番で形成された複数の有機ＥＬ素子が連続的に形成された状態の有機ＥＬ素子が作製される。封止層が形成された後、引き続き可撓性支持体７上に形成された複数の有機ＥＬ素子を単独に分離するために切断工程１１へ送られる。【００５７】
切断工程１１は、上刃と下刃とを有するスリッター１１ａと、切断機１１ｂとを有し、帯状可撓性支持体７上に形成された複数の有機ＥＬ素子を単独に分離され図１の（ａ）に示される有機ＥＬ素子の作製が終了する。切断工程１１に関しては、図８で説明する。他の符号は図２と同じである。【００５８】
図２、図３に示される有機ＥＬ素子を作製する製造装置の有機化合物層形成工程で使用される洗浄表面改質処理としては具体的には、例えば、低圧水銀ランプ、エキシマランプ、プラズマ洗浄装置等を使用することが好ましい。低圧水銀ランプによる洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、波長１８４．２ｎｍの低圧水銀ランプを、照射強度５ｍＷ／ｃｍ2〜２０ｍＷ／ｃｍ2で、距離５ｍｍ〜１５ｍｍで照射し洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。プラズマ洗浄装置による洗浄表面改質処理の条件としては、例えば、大気圧プラズマが好適に使用される。洗浄条件としてはアルゴンガスに酸素１〜５体積％含有ガスを用い、周波数１００ＫＨｚ〜１５０ＭＨｚ、電圧１０Ｖ〜１０ＫＶ、照射距離５ｍｍ〜２０ｍｍで洗浄表面改質処理を行う条件が挙げられる。【００５９】
図２、図３に示される有機ＥＬ素子を作製する製造装置に使用される帯電防止手段として使用される非接触式除電防止装置としては例えば、非接触式のイオナイザーが挙げられイオナイザーの種類については特に制限はなく、イオン発生方式はＡＣ方式、ＤＣ方式どちらでも構わない。ＡＣタイプ、ダブルＤＣタイプ、パルスＡＣタイプ、軟Ｘ線タイプが用いることが出来るが、特に精密除電の観点から、ＡＣタイプが好ましい。ＡＣタイプの使用の際に必要となる噴射気体については、空気かＮ2が用いられるが、十分に純度が高められたＮ2で行うことが好ましい。又、インラインで行う観点より、ブロワータイプもしくはガンタイプより選ばれる。【００６０】
又、接触式除電防止装置としては、除電ロール又はアース接続した導電性ブラシを用いて行われる。除電器としての除電ロールは、接地されており、除電された表面に回転自在に接触して表面電荷を除去する。この様な除電ロールとしては、アルミニウム、銅、ニッケル、ステンレス等の金属製ロールの他に、カーボンブラック、金属粉、金属繊維等の導電性材料を混合した弾性のあるプラスチックやゴム製のロールが使用される。特に、帯状可撓性連続シートとの接触をよくするため、弾性のあるものが好ましい。アース接続した導電性ブラシとは、一般には、線状に配列した導電性繊維からなるブラシ部材や線状金属製のブラシを有する除電バー又は除電糸構造のものを挙げることが出来る。除電バーについては、特に限定はないが、コロナ放電式のものが好ましく用いられ、例えば、キーエンス社製のＳＪ−Ｂが用いられる。除電糸についても、特に限定はないが、通常フレキシブルな糸状のものが好ましく用いられる。【００６１】
非接触式帯電防止装置は帯状可撓性支持体上の第１電極面側に使用し、接触式帯電防止装置は帯状可撓性支持体の裏面側に使用することが好ましい。【００６２】
図４は図２のＳで示される部分の拡大概略図である。図４の（ａ）は図２のＳで示されるマスキング部材貼合工程の拡大概略斜視図である。図４の（ｂ）は図４の（ａ）のＴで示される部分の概略拡大平面図である。【００６３】
図中、７−１〜７−３は帯状可撓性支持体７上に形成された第１電極の各列を示す。３ｂはマスキング部材貼合工程を示す。マスキング部材貼合工程３ｂはマスキング部材８を巻き芯に巻き取りロール状態で供給するマスキング部材供給工程３ｂ１と、帯状可撓性支持体７の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合するための圧着ロール３ｂ２１と受けロール３ｂ２２とを有する圧着工程３ｂ２とを有している。圧着工程３ｂ２で、圧着ロール３ｂ２１と受けロール３ｂ２２との間に帯状可撓性支持体７とマスキング部材とを圧着する際の圧力（面圧）は、第１電極（陽極層）を形成する透明導電膜の膜強度等を考慮し、０．０１ＭＰａ〜０．５ＭＰａが好ましい。使用するマスキング部材の接着力は１Ｎ／２５ｍｍ〜１０Ｎ／２５ｍｍであり、特に、３Ｎ／２５ｍｍ〜８Ｎ／２５ｍｍが好ましい。尚、接着力はＪＩＳ  Ｚ−０２３７粘着テープ・粘着シート試験方法に準じて測定した値を示す。【００６４】
接着力が１Ｎ／２５ｍｍ未満の場合は、有機化合物層を塗布している間に剥離してしまい、有機化合物層の形成禁止領域に有機化合物層形成用塗布液が塗布されてしまう危険があるため好ましくない。１０Ｎ／２５ｍｍを越える場合は、剥離する時に剥離したくない有効画素電極上の有機膜まで剥離してしまう危険があり好ましくない。【００６５】
マスキング部材としては特に限定はなく、例えば、１）基材と裏面に接着剤（粘着剤）を設けたマスキング部材、２）基材と裏面にシーラント層を設けたマスキング部材、３）熱可塑性樹脂フィルム単独等が挙げられる。基材としては特に限定はなく、例えば、紙、ポリテトラフルオロエチレン（ＰＴＦＥ）、エチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（０ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、エポキシ、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルムを使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。【００６６】
接着剤（粘着剤）は特に限定はなく、例えばアクリル系、シリコーン系、ゴム系等の使用が可能であり、マスキング部材の上に塗布される有機化合物層（正孔輸送層、発光層）形成用塗布液に使用する塗布液溶剤に応じて適宜選択可能である。【００６７】
シーラント層としては、ＪＩＳ  Ｋ  ７２１０規定のメルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎ〜２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、６ｇ／１０ｍｉｎ〜１５ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＨＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、セロファン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、これらフィルムとＨＤＰＥフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。【００６８】
熱可塑性樹脂フィルムを単独に使用する場合に使用する熱可塑性樹脂フィルムとしては、シーラント層に使用した熱可塑性樹脂フィルムが挙げられる。【００６９】
本図では４本のマスキング部材８ａ〜８ｄを使用する場合を示している。本図において、帯状可撓性支持体７の有機化合物層の形成禁止領域とは、７−３列の第１電極の端部と帯状可撓性支持体７の左端部、７−２列の端部を含む７−２列と７−３列との間、７−１列の端部を含む７−１列と７−２列との間、７−１列の第１電極の端部と帯状可撓性支持体７の右端部が該当する。【００７０】
マスキング部材貼合工程３ｂには、第１電極が３列に連続的に形成された帯状可撓性支持体７が前工程より供給されてくる。【００７１】
各マスキング部材８ａ〜８ｄは、帯状可撓性支持体７上に形成された第１電極の各列７−１〜７−３に対応してマスキング部材供給工程３ｂ１に配置されており、帯状可撓性支持体７の進行方向（図中の矢印方向）に、帯状可撓性支持体７の搬送速度と同じ速度で繰り出され、帯状可撓性支持体７の有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合することが可能となっている。本図では、マスキング部材８ａは７−３列の第１電極の端部と帯状可撓性支持体７の左端部に、マスキング部材８ｂは７−２列の端部を含む７−２列と７−３列との間に、マスキング部材８ｃは７−１列の端部を含む７−１列と７−２列との間に、マスキング部材８ｄは７−１列の第１電極の端部と帯状可撓性支持体７の右端部に帯状可撓性支持体７の搬送速度に合わせ連続的に貼合される状態を示している。マスキング部材により被覆される各列の第１電極の端部が最終的に外部取り出し用の端子となる部分である。【００７２】
７ｄは７−１列の第１電極の各ブロックに付けられたアライメントマークを示す。７ｅは７−２列の第１電極の各ブロックに付けられたアライメントマークを示す。７ｆは７−３列の第１電極の各ブロックに付けられたアライメントマークを示す。これら第１電極の各ブロックに付けられたアライメントマーク７ｄ〜７ｆは封止層が形成され帯状可撓性支持体７上に有機ＥＬ素子が作製された後、有機ＥＬ素子を個別に分離するための裁断時の位置合わせに使用される。【００７３】
図５は図２のＵで示される部分の拡大概略図である。図５の（ａ）は図２のＵで示されるマスキング部材剥離工程の拡大概略斜視図である。図５の（ｂ）は図５の（ａ）のＡ−Ａ′に沿った概略断面図である。【００７４】
マスキング部材剥離工程３ｅでは、前工程で帯状可撓性支持体７の有機化合物層の形成禁止領域に貼合された各マスキング部材８ａ〜８ｄ上を含め全面に正孔輸送層、発光層までが順次形成された状態の帯状可撓性支持体７から、各マスキング部材８ａ〜８ｄを剥離する工程である。マスキング部材を剥離した状態を図５の（ｂ）で説明する。７０１はガスバリア膜を示し、７０２は第１電極を示し、７０３は正孔輸送層を示し、７０４は発光層を示す。７０２ａは有機化合物層の形成禁止領域である第電極の端部に貼合されていたマスキング部材を剥離することで出現した第１電極の端部を示し、最終的に外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分となる。他の符号は図２、図４と同義である。【００７５】
図６は図２に示される封止部材貼合工程の拡大概略図である。図６の（ａ）は図２に示される封止部材貼合工程の拡大概略斜視図である。図６の（ｂ）は図６の（ａ）の概略断面図である。【００７６】
封止部材貼合工程５０２は、帯状可撓性支持体７ｂ上に形成された有機ＥＬ素子の位置に合わせ配置されたアライメントマーク７ｄ〜７ｆを検出するアライメントマーク検出工程５０２ｅと、有機ＥＬ素子の位置に合わせシール剤を塗設するシール剤塗設工程５０２ａと、帯状の可撓性封止部材５０２ｂ１の供給工程５０２ｂと、帯状の可撓性封止部材５０２ｂ１を貼合する貼合工程５０２ｄとを有している。供給工程５０２ｂにはロール状の可撓性封止部材５０２ｂ２が供給され帯状の可撓性封止部材５０２ｂ１が繰り出される様になっている。アライメントマーク検出工程５０２ｅはアライメントマーク検出装置５０２ｅ１とアライメントマーク検出装置５０２ｅ１を配設する筐体５０２ｅ２とを有している。アライメントマーク検出装置５０２ｅ１は予め帯状可撓性支持体７ｂ上に配設されたアライメントマーク７ｄ〜７ｆの位置に合わせ配設されている。アライメントマーク検出装置５０２ｅ１により検出された情報は制御工程（不図示）に入力され、シール剤塗設工程５０２ａのシール剤塗設装置５０２ａ１を制御するようになっている。アライメントマーク検出装置５０２ｅ１としては特に限定はなく、例えばＣＣＤカメラによる画像認識を使用することが可能である。シール剤塗設工程５０２ａはアライメントマーク検出工程５０２ｅからの情報に従って、有機ＥＬ素子に対して発光領域又は発光領域の周辺にシール剤を塗設するシール剤塗設装置５０２ａ１とシール剤塗設装置５０２ａ１を配設する筐体５０２ａ２とを有している。シール剤塗設装置５０２ａ１の配設する数は特に限定はないが、帯状可撓性支持体７ｂの幅方向に配設された有機ＥＬ素子の数に合わせて配設することが好ましい。本図は、有機ＥＬ素子の数に合わせ３台のシール剤塗設装置５０２ａ１を配設した場合を示している。筐体５０２ａ２は駆動装置（不図示）によりｘ−ｙ方向（図中の矢印方向）の移動が可能となっている。【００７７】
貼合工程５０２ｄは本体５０２ｄ１と可撓性支持体と接触するロール５０２ｄ２と可撓性封止部材５０２ｂ１側と接触するロール５０２ｄ３とを有し、ロール５０２ｄ２とロール５０２ｄ３とで有機ＥＬ素子が形成された帯状可撓性支持体７ｃと可撓性封止部材５０２ｂ１とを圧着挟持することで可撓性封止部材を貼合する様になっている。可撓性封止部材５０２ｂ１の幅は帯状可撓性支持体７ｂの幅と同じであることが好ましい。他の符号は図２と同義である。尚、本図ではシール剤塗設装置５０２ａ１へのシール剤の供給系は省略してある。可撓性封止部材５０２ｂ１のシール剤を介して第２電極を含む陰極層上への貼合は、酸素、水分の排除、貼合部内への気泡混入等を考慮し、１０Ｐａ〜１×１０-5Ｐａの減圧条件及び、酸素濃度１０ｐｐｍ以下、水分濃度１０ｐｐｍ以下の環境下で行われることが好ましい。【００７８】
シール剤を塗設する方法は特に限定はなく、例えばスプレー方式、押出しノズル方式、スクリーン印刷方式、シルク方式等通常の接着剤の塗設に使用されている方法が挙げられる。使用するシール剤の粘度は、塗布均一性、塗れ広がり防止等を考慮し、４０Ｐａ・ｓ〜４００Ｐａ・ｓであることが好ましい。【００７９】
本発明に係わる液状シール剤としては、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型シール剤、２−シアノアクリル酸エステルなどの湿気硬化型等のシール剤、エポキシ系などの熱及び化学硬化型（二液混合）等のシール剤、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂シール剤等を挙げることが出来る。液状シール剤には必要に応じてフィラーを添加することが好ましい。フィラーの添加量としては、接着力を考慮し、５体積％〜７０体積％が好ましい。又、添加するフィラーの大きさは、接着力、貼合圧着後のシール剤厚み等を考慮し、１μｍ〜１００μｍが好ましい。添加するフィラーの種類としては特に限定はなく、例えばソーダガラス、無アルカリガラス、或いはシリカ、二酸化チタン、酸化アンチモン、チタニア、アルミナ、ジルコニアや酸化タングステン等の金属酸化物等が挙げられる。【００８０】
図７は図２に示される打ち抜き切断工程の拡大概略斜視図である。【００８１】
図中、５０３ｂは予め帯状可撓性支持体に付けられている各アライメントマーク７ｄ〜７ｆを検出するアライメントマーク検出工程を示す。アライメントマーク検出工程５０３ｂはアライメントマーク検出装置５０３ｂ１とアライメントマーク検出装置５０３ｂ１を配設する筐体５０３ｂ２とを有している。アライメントマーク検出装置５０３ｂ１としては特に限定はなく、例えばＣＣＤカメラによる画像認識手段を使用することが可能である。アライメントマーク検出装置５０３ｂ１により検出された情報は制御工程（不図示）に入力され、打ち抜き切断装置５０３ａを制御するようになっている。打ち抜き切断装置５０３ａは帯状可撓性支持体上に貼合された可撓性封止部材５０２ｂの不要部分を打ち抜くための打ち抜き刃５０３ａ１を配設した上型５０３ａ２と、上型５０３ａ２を上下方向（図中の矢印方向）への作動を可能にする４本のガイドポスト５０３ａ４と、帯状可撓性支持体を載置する載置面５０３ａ５（打ち抜き刃５０３ａ１の受け部を兼ねる）とを有する下型５０３ａ６とを有している。５０３ａ６は上型５０３ａ２を上下方向（図中の矢印方向）に動かす駆動源を示す。打ち抜き刃５０３ａ１の数は、帯状可撓性支持体に形成されている有機ＥＬ素子の数と、一回に打ち抜く数、打ち抜き切断装置５０３ａの大きさ等から適宜選択することが可能である。本図は、一回に打ち抜く数が６個の場合を示している。打ち抜き切断装置５０３ａは封止部材５０２ｂの不要部分のみを打ち抜くため、ハーフカット方式となっている。封止部材５０２ｂ１の不要部分のみの打ち抜きは、打ち抜き刃５０３ａ１が取り付けられている上型５０３ａ２をガイドポスト５０３ａ４に沿って移動し、打ち抜き刃５０３ａ１の下死点を調整することで可能となっている。５０２ｂ１１は帯状可撓性支持体上に貼合された部分が除かれ不要部分（抜きカス）の封止部材を示し、巻き取られ除去される。一方不要の封止部材を除去し、複数の有機ＥＬ素子を形成した帯状可撓性支持体は巻き取られロール状帯状可撓性支持体７ｃとして回収される。【００８２】
図８は図３のＶで示される部分の拡大概略図である。図８の（ａ）は図３のＶで示される切断工程の拡大概略斜視図である。図８の（ｂ）は図８の（ａ）のＷで示す部分の拡大概略平面図である。図８の（ｃ）は図８の（ｂ）のＢ−Ｂ′に沿った概略断面図である。【００８３】
切断工程１１は、封止層が形成された後、帯状可撓性支持体７上に形成された複数の有機ＥＬ素子を単独に分離するために切断する工程であり、切断工程１１に送られてくる帯状可撓性支持体７上にはガスバリア膜７０１、第１電極７０２、正孔輸送層７０３、発光層７０４、電子注入層７０５、第２電極７０６、封止層７０７とがこの順番で形成された有機ＥＬ素子のブロックが３列７−１〜７−３で連続的に形成された状態となっている。【００８４】
切断工程１１はスリッター１１ａと、切断機１１ｂと、回収工程１１ｃとを有している。スリッター１１ａは、回転軸１１ａ２に取り付けられた上刃１１ａ１と、回転軸１１ａ３に取り付けられた下刃１１ａ４とを有し、帯状可撓性支持体７上に形成された複数の有機ＥＬ素子を各列７−１〜７−３毎に細幅帯状に切断することが可能となっている。尚、上刃１１ａ１と下刃１１ａ４とで１組の切断刃を構成している。上刃１１ａ１と、下刃１１ａ４との配置は帯状可撓性支持体７上に形成された複数の有機ＥＬ素子の列に合わせ、適宜変更することが可能となっており、本図は４組の切断刃が配置された場合を示している。【００８５】
切断機１１ｂは、検知工程１１ｂ１と切断刃１１ｂ２を有する本体（不図示）とを有している。検知工程１１ｂ１はセンサ１１ｂ１２と、センサ１１ｂ１２を配設した筐体１１ｂ１３とを有している。センサ１１ｂ１２は、帯状可撓性支持体７上に付けられた各アライメントマーク７ｄ〜７ｆに対応して筐体１１ｂ１３に配設されており、センサ１１ｂ１２により各アライメントマーク７ｄ〜７ｆを検知した情報に従って切断刃１１ｂ２が駆動し、スリッター１１ａで各列７−１〜７−３毎に細幅帯状に切断された状態の帯状可撓性支持体を各アライメントマーク毎に切断することで、個別の有機ＥＬ素子が作製され、回収工程１１ｃで回収される。【００８６】
図２〜図８示す有機ＥＬ素子を作製する製造装置を使用し、有機化合物層の形成禁止領域にマスキング部材を貼合し、有機化合物層形成後に剥離した後、電子注入層、第２電極、封止層を順次積重する方法で有機ＥＬ素子を製造することで次の効果が得られる。１）再剥離可能なマスキング部材を使用することで、有機化合物層の画素パターニング塗布が不要となりロールツーロール方式の有機ＥＬ素子の高生産効率での生産が可能となった。２）基板上の有機ＥＬ素子の画素の大きさに対する対応が容易であり、品種切り換えが短時間で行うことが可能となり、生産効率の向上が可能となった。３）再剥離可能なマスキング部材を使用することで、外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分の品質が安定したことに伴い有機ＥＬ素子の品質安定性が向上し高生産効率での生産が可能となった。４）複数の有機ＥＬ素子を形成した母材からの多数個取りが可能となり生産効率の向上が可能となった。５）ロールツーロール方式のような生産性の高い有機ＥＬ素子生産設備（照明用生産設備）の提供が可能となった。有機ＥＬ素子の高生産効率での生産が可能となった。【００８７】
以下、本発明に係わる有機ＥＬ素子を構成しているガスバリア層、第１電極、正孔輸送層、発光層、電子注入層、第２電極、封止層等に付き説明する。【００８８】
本発明に係わるガスバリア層と第１電極が既に形成された帯状支持体に使用する帯状可支持体としては、透明樹脂フィルムが挙げられる。樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリル或いはポリアリレート類、アートン（商品名ＪＳＲ社製）或いはアペル（商品名三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等が挙げられる。【００８９】
厚さは特に限定されないが、取り扱い性、搬送性等を考慮し、０．０５ｍｍ〜１ｍｍの範囲が好ましい。帯状支持体の幅は特に限定はなく、使用するエレクトロルミネッセンス表示装置の画面サイズに応じて適宜に選択することが可能である。【００９０】
帯状支持体には、添加剤等が含有されていてもよく、例えば電磁波遮蔽透明板がプラズマディスプレイパネルの前面に装着される場合には、パネルの前面から発生する近赤外線を吸収させるための近赤外線吸収剤を含有させもよいし、ディスプレイの見やすさを向上させるために、染料、顔料等の着色剤により着色されていてもよい。【００９１】
帯状可撓性支持体として使用する樹脂フィルムの表面にはガスバリア膜が必要に応じて形成されることが好ましい。ガスバリア膜としては無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜が挙げられる。ガスバリア膜の特性としては、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが好ましい。更には、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１０-3ｍｌ／（ｍ2・２４ｈｒ・ＭＰａ）以下、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度（９０±２）％ＲＨ）が、１０-5ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高バリア性フィルムであることが好ましい。【００９２】
バリア膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素等を用いることが出来る。更に該膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。バリア膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることが出来るが、特開２００４−６８１４３号公報に記載されているような大気圧プラズマ重合法によるものが特に好ましい。【００９３】
第１電極としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上）金属、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが好ましく用いられる。この様な電極物質の具体例としてはＡｕ等の金属、ＣｕＩ、インジウムチンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。又、ＩＤＩＸＯ（Ｉｎ２Ｏ３・ＺｎＯ）等非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。陽極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により、薄膜を形成させ、フォトリソグラフィー法で所望の形状のパターンを形成してもよく、或いはパターン精度をあまり必要としない場合は（１００μｍ以上程度）、上記電極物質の蒸着やスパッタリング時に所望の形状のマスクを介してパターンを形成してもよい。或いは、有機導電性化合物のように塗布可能な物質を用いる場合には、印刷方式、コーティング方式等湿式成膜法を用いることも出来る。この陽極より発光を取り出す場合には、透過率を１０％より大きくすることが望ましく、又陽極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましい。更に膜厚は材料にもよるが、通常１０ｎｍ〜１０００ｎｍ、好ましくは１０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。【００９４】
第１電極と発光層又は正孔輸送層の間、正孔注入層（陽極バッファー層）を存在させてもよい。正孔注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３−１６６頁）に詳細に記載されている。陽極バッファー層（正孔注入層）は、特開平９−４５４７９号公報、同９−２６００６２号公報、同８−２８８０６９号公報等にもその詳細が記載されており、具体例として、銅フタロシアニンに代表されるフタロシアニンバッファー層、酸化バナジウムに代表される酸化物バッファー層、アモルファスカーボンバッファー層、ポリアニリン（エメラルディン）やポリチオフェン等の導電性高分子を用いた高分子バッファー層等が挙げられる。【００９５】
正孔輸送層とは、正孔を輸送する機能を有する正孔輸送材料からなり、広い意味で正孔注入層、電子阻止層も正孔輸送層に含まれる。正孔輸送層は単層又は複数層設けることが出来る。正孔輸送材料としては、正孔の注入又は輸送、電子の障壁性の何れかを有するものであり、有機物、無機物の何れであってもよい。例えば、トリアゾール誘導体、オキサジアゾール誘導体、イミダゾール誘導体、ポリアリールアルカン誘導体、ピラゾリン誘導体及びピラゾロン誘導体、フェニレンジアミン誘導体、アリールアミン誘導体、アミノ置換カルコン誘導体、オキサゾール誘導体、スチリルアントラセン誘導体、フルオレノン誘導体、ヒドラゾン誘導体、スチルベン誘導体、シラザン誘導体、アニリン系共重合体、又導電性高分子オリゴマー、特にチオフェンオリゴマー等が挙げられる。【００９６】
正孔輸送材料としては上記のものを使用することが出来るが、ポルフィリン化合物、芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物、特に芳香族第３級アミン化合物を用いることが好ましい。芳香族第３級アミン化合物及びスチリルアミン化合物の代表例としては、Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノフェニル；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ビス（３−メチルフェニル）−〔１，１′−ビフェニル〕−４，４′−ジアミン（ＴＰＤ）；２，２−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）プロパン；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）シクロヘキサン；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラ−ｐ−トリル−４，４′−ジアミノビフェニル；１，１−ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）−４−フェニルシクロヘキサン；ビス（４−ジメチルアミノ−２−メチルフェニル）フェニルメタン；ビス（４−ジ−ｐ−トリルアミノフェニル）フェニルメタン；Ｎ，Ｎ′−ジフェニル−Ｎ，Ｎ′−ジ（４−メトキシフェニル）−４，４′−ジアミノビフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラフェニル−４，４′−ジアミノジフェニルエーテル；４，４′−ビス（ジフェニルアミノ）クオードリフェニル；Ｎ，Ｎ，Ｎ−トリ（ｐ−トリル）アミン；４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）−４′−〔４−（ジ−ｐ−トリルアミノ）スチリル〕スチルベン；４−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノ−（２−ジフェニルビニル）ベンゼン；３−メトキシ−４′−Ｎ，Ｎ−ジフェニルアミノスチルベンゼン；Ｎ−フェニルカルバゾール、更には米国特許第５，０６１，５６９号明細書に記載されている２個の縮合芳香族環を分子内に有するもの、例えば、４，４′−ビス〔Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ〕ビフェニル（ＮＰＤ）、特開平４−３０８６８８号公報に記載されているトリフェニルアミンユニットが３つスターバースト型に連結された４，４′，４″−トリス〔Ｎ−（３−メチルフェニル）−Ｎ−フェニルアミノ〕トリフェニルアミン（ＭＴＤＡＴＡ）等が挙げられる。【００９７】
更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。又、ｐ型−Ｓｉ、ｐ型−ＳｉＣ等の無機化合物も正孔注入材料、正孔輸送材料として使用することが出来る。【００９８】
又、特開平１１−２５１０６７号公報、Ｊ．Ｈｕａｎｇ  ｅｔ．ａｌ．著文献（Ａｐｐｌｉｅｄ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｌｅｔｔｅｒｓ  ８０（２００２），ｐ．１３９）に記載されているような所謂ｐ型正孔輸送材料を用いることも出来る。本発明においては、より高効率の発光素子が得られることから、これらの材料を用いることが好ましい。【００９９】
正孔輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。この正孔輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。又、不純物をドープしたｐ性の高い正孔輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号、特開２０００−１９６１４０号、特開２００１−１０２１７５号、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｐ性の高い正孔輸送層を用いることが、より低消費電力の有機ＥＬ素子を作製することが出来るため好ましい。【０１００】
本発明において、発光層とは青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を指す。発光層を積層する場合の積層順としては、特に制限はなく、又各発光層間に非発光性の中間層を有していてもよい。本発明においては、少なくとも１つの青発光層が、全発光層中最も陽極に近い位置に設けられていることが好ましい。又、発光層を４層以上設ける場合には、陽極に近い順から、例えば青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層、青色発光層／緑色発光層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／赤色発光層のように青色発光層、緑色発光層、赤色発光層を順に積層することが、輝度安定性を高める上で好ましい。発光層を多層にすることで白色素子の作製が可能である。【０１０１】
発光層の膜厚の総和は特に制限はないが、膜の均質性、発光に必要な電圧等を考慮し、通常２ｎｍ〜５μｍ、好ましくは２ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。更に１０ｎｍ〜２０ｎｍの範囲にあるのが好ましい。膜厚を２０ｎｍ以下にすると電圧面のみならず、駆動電流に対する発光色の安定性が向上する効果があり好ましい。個々の発光層の膜厚は、好ましくは２ｎｍ〜１００ｎｍの範囲で選ばれ、２ｎｍ〜２０ｎｍの範囲にあるのが更に好ましい。青、緑、赤の各発光層の膜厚の関係については、特に制限はないが、３発光層中、青発光層（複数層ある場合はその総和）が最も厚いことが好ましい。【０１０２】
発光層は発光極大波長が各々４３０ｎｍ〜４８０ｎｍ、５１０ｎｍ〜５５０ｎｍ、６００ｎｍ〜６４０ｎｍの範囲にある発光スペクトルの異なる少なくとも３層以上の層を含む。３層以上であれば、特に制限はない。４層より多い場合には、同一の発光スペクトルを有する層が複数層あってもよい。発光極大波長が４３０ｎｍ〜４８０ｎｍにある層を青発光層、５１０ｎｍ〜５５０ｎｍにある層を緑発光層、６００ｎｍ〜６４０ｎｍの範囲にある層を赤発光層と言う。又、前記の極大波長を維持する範囲において、各発光層には複数の発光性化合物を混合してもよい。例えば、青発光層に、極大波長４３０ｎｍ〜４８０ｎｍの青発光性化合物と、同５１０ｎｍ〜５５０ｎｍの緑発光性化合物を混合して用いてもよい。【０１０３】
発光層に使用する材料は特に限定はなく、例えば、株式会社  東レリサーチセンター  フラットパネルディスプレイの最新動向  ＥＬディスプレイの現状と最新技術動向  ２２８〜３３２頁に記載されている如き各種材料が挙げられる。【０１０４】
発光層は、電極又は電子注入層、正孔輸送層から注入されてくる電子及び正孔が再結合して発光する層であり、発光する部分は発光層の層内であっても発光層と隣接層との界面であってもよい。【０１０５】
使用する正孔輸送層形成用塗布液、及び発光層形成用塗布液は、少なくとも１種の有機化合物材料と少なくとも１種の溶媒とを有し、塗布時のハジキ、塗布ムラ等を考慮し、表面張力が１５×１０−3Ｎ／ｍ〜５５×１０−3Ｎ／ｍであることが好ましい。【０１０６】
本図で示される有機ＥＬ素子の構成層である正孔輸送層及び発光層を形成する工程は、正孔輸送層及び発光層の性能維持、異物付着に伴う故障欠陥の防止等を考慮し、露点温度−２０℃以下、且つＪＩＳＢ  ９９２０に準拠し、測定した清浄度がクラス５以下で、且つ、乾燥工程を除き１０℃〜４５℃の大気圧条件下で形成されることが好ましい。本発明において清浄度がクラス５以下とは、クラス３〜クラス５を示す。【０１０７】
電子注入層とは、電子を輸送する機能を有する材料からなり広い意味で電子輸送層に含まれる。電子注入層とは、駆動電圧低下や発光輝度向上のために電極と有機層間に設けられる層のことで、「有機ＥＬ素子とその工業化最前線（１９９８年１１月３０日エヌ・ティー・エス社発行）」の第２編第２章「電極材料」（１２３〜１６６頁）に詳細に記載されている。電子注入層（陰極バッファー層）は、特開平６−３２５８７１号公報、同９−１７５７４号公報、同１０−７４５８６号公報等にもその詳細が記載されており、具体的にはストロンチウムやアルミニウム等に代表される金属バッファー層、フッ化リチウムに代表されるアルカリ金属化合物バッファー層、フッ化マグネシウムに代表されるアルカリ土類金属化合物バッファー層、酸化アルミニウムに代表される酸化物バッファー層等が挙げられる。上記バッファー層（注入層）はごく薄い膜であることが望ましく、素材にもよるがその膜厚は０．１ｎｍ〜５μｍの範囲が好ましい。【０１０８】
他に発光層側に隣接する電子輸送層に用いられる電子輸送材料（正孔阻止材料を兼ねる）としては、陰極より注入された電子を発光層に伝達する機能を有していればよく、その材料としては従来公知の化合物の中から任意のものを選択して用いることが出来、例えば、ニトロ置換フルオレン誘導体、ジフェニルキノン誘導体、チオピランジオキシド誘導体、カルボジイミド、フレオレニリデンメタン誘導体、アントラキノジメタン及びアントロン誘導体、オキサジアゾール誘導体等が挙げられる。更に、上記オキサジアゾール誘導体において、オキサジアゾール環の酸素原子を硫黄原子に置換したチアジアゾール誘導体、電子吸引基として知られているキノキサリン環を有するキノキサリン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来る。更にこれらの材料を高分子鎖に導入した、又はこれらの材料を高分子の主鎖とした高分子材料を用いることも出来る。【０１０９】
又、８−キノリノール誘導体の金属錯体、例えば、トリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ）、トリス（５，７−ジクロロ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５，７−ジブロモ−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（２−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウム、ビス（８−キノリノール）亜鉛（Ｚｎｑ）等、及びこれらの金属錯体の中心金属がＩｎ、Ｍｇ、Ｃｕ、Ｃａ、Ｓｎ、Ｇａ又はＰｂに置き替わった金属錯体も、電子輸送材料として用いることが出来る。その他、メタルフリーもしくはメタルフタロシアニン、又はそれらの末端がアルキル基やスルホン酸基等で置換されているものも、電子輸送材料として好ましく用いることが出来る。又、ジスチリルピラジン誘導体も、電子輸送材料として用いることが出来るし、正孔注入層、正孔輸送層と同様に、ｎ型−Ｓｉ、ｎ型−ＳｉＣ等の無機半導体も電子輸送材料として用いることが出来る。電子輸送層の膜厚については特に制限はないが、通常は５ｎｍ〜５μｍ程度、好ましくは５ｎｍ〜２００ｎｍである。電子輸送層は上記材料の１種又は２種以上からなる一層構造であってもよい。【０１１０】
又、不純物をドープしたｎ性の高い電子輸送層を用いることも出来る。その例としては、特開平４−２９７０７６号公報、特開平１０−２７０１７２号公報、特開２０００−１９６１４０号公報、特開２００１−１０２１７５号公報、Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．，９５，５７７３（２００４）等に記載されたものが挙げられる。この様なｎ性の高い電子輸送層を用いることがより低消費電力の素子を作製することが出来るため好ましい。電子輸送層は上記電子輸送材料を、例えば、湿式塗布、真空蒸着法等の公知の方法により、薄膜化することにより形成することも出来る。【０１１１】
第２電極としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属（電子注入性金属と称する）、合金、電気伝導性化合物及びこれらの混合物を電極物質とするものが用いられる。この様な電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、希土類金属等が挙げられる。これらの中で、電子注入性及び酸化等に対する耐久性の点から、電子注入性金属とこれより仕事関数の値が大きく安定な金属である第二金属との混合物、例えば、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ2Ｏ3）混合物、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム等が好適である。陰極はこれらの電極物質を蒸着やスパッタリング等の方法により薄膜を形成させることにより、作製することが出来る。又、陰極としてのシート抵抗は数百Ω／□以下が好ましく、膜厚は通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０ｎｍ〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。尚、発光した光を透過させるため、有機ＥＬ素子の第１電極（陽極）又は第２電極（陰極）の何れか一方が、透明又は半透明であれば発光輝度が向上し好都合である。【０１１２】
又、第２電極に上記金属を１ｎｍ〜２０ｎｍの膜厚で作製した後に、第１電極の説明で挙げた導電性透明材料をその上に作製することで、透明又は半透明の第２電極（陰極）を作製することが出来、これを応用することで第１電極（陽極）と第２電極（陰極）の両方が透過性を有する素子を作製することが出来る。【０１１３】
本発明の有機ＥＬ素子を構成している発光層には、発光層の発光効率を高くするために公知のホスト化合物と公知のリン光性化合物（リン光発光性化合物とも言う）を含有することが好ましい。【０１１４】
ホスト化合物とは、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であり、且つ室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物と定義される。好ましくはリン光量子収率が０．０１未満である。ホスト化合物を複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機ＥＬ素子を高効率化することが出来る。又、リン光性化合物を複数種用いることで、異なる発光を混ぜることが可能となり、これにより任意の発光色を得ることが出来る。リン光性化合物の種類、ドープ量を調整することで白色発光が可能であり、照明、バックライトへの応用も出来る。【０１１５】
これらのホスト化合物としては、正孔輸送能、電子輸送能を有しつつ、且つ発光の長波長化を防ぎ、尚且つ高Ｔｇ（ガラス転移温度）である化合物が好ましい。公知のホスト化合物としては、例えば、特開２００１−２５７０７６号公報、同２００２−３０８８５５号公報、同２００１−３１３１７９号公報、同２００２−３１９４９１号公報、同２００１−３５７９７７号公報、同２００２−３３４７８６号公報、同２００２−８８６０号公報、同２００２−３３４７８７号公報、同２００２−１５８７１号公報、同２００２−３３４７８８号公報、同２００２−４３０５６号公報、同２００２−３３４７８９号公報、同２００２−７５６４５号公報、同２００２−３３８５７９号公報、同２００２−１０５４４５号公報、同２００２−３４３５６８号公報、同２００２−１４１１７３号公報、同２００２−３５２９５７号公報、同２００２−２０３６８３号公報、同２００２−３６３２２７号公報、同２００２−２３１４５３号公報、同２００３−３１６５号公報、同２００２−２３４８８８号公報、同２００３−２７０４８号公報、同２００２−２５５９３４号公報、同２００２−２６０８６１号公報、同２００２−２８０１８３号公報、同２００２−２９９０６０号公報、同２００２−３０２５１６号公報、同２００２−３０５０８３号公報、同２００２−３０５０８４号公報、同２００２−３０８８３７号公報等に記載の化合物が挙げられる。【０１１６】
複数の発光層を有する場合、これら各層のホスト化合物の５０質量％以上が同一の化合物であることが、有機層全体に渡って均質な膜性状を得やすいことから好ましく、更にはホスト化合物のリン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上であることが、ドーパントからのエネルギー移動を効率的に抑制し、高輝度を得る上で有利となることからより好ましい。リン光発光エネルギーとは、ホスト化合物を基板上に１００ｎｍの蒸着膜のフォトルミネッセンスを測定し、そのリン光発光の０−０バンドのピークエネルギーを言う。【０１１７】
ホスト化合物は、有機ＥＬ素子の経時での劣化（輝度低下、膜性状の劣化）、光源としての市場ニーズ等を考慮し、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。すなわち、輝度と耐久性の両方を満足するためには、リン光発光エネルギーが２．９ｅＶ以上且つＴｇが９０℃以上のものであることが好ましい。Ｔｇは、更に好ましくは１００℃以上である。【０１１８】
リン光性化合物（リン光発光性化合物）とは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、リン光量子収率が、２５℃において０．０１以上の化合物である。先に説明したホスト化合物と合わせ使用することで、より発光効率の高い有機ＥＬ素子とすることが出来る。【０１１９】
本発明に係るリン光性化合物は、リン光量子収率は好ましくは０．１以上である。上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光IIの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定出来る。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定出来るが、本発明に用いられるリン光性化合物は、任意の溶媒の何れかにおいて上記リン光量子収率が達成されればよい。【０１２０】
リン光性化合物の発光は原理としては２種挙げられ、１つはキャリアが輸送されるホスト化合物上でキャリアの再結合が起こってホスト化合物の励起状態が生成し、このエネルギーをリン光性化合物に移動させることでリン光性化合物からの発光を得るというエネルギー移動型、もう一つはリン光性化合物がキャリアトラップとなり、リン光性化合物上出来ャリアの再結合が起こりリン光性化合物からの発光が得られるというキャリアトラップ型であるが、何れの場合においても、リン光性化合物の励起状態のエネルギーはホスト化合物の励起状態のエネルギーよりも低いことが条件である。【０１２１】
リン光性化合物は、有機ＥＬ素子の発光層に使用される公知のものの中から適宜選択して用いることが出来る。リン光性化合物としては、好ましくは元素の周期表で８族−１０族の金属を含有する錯体系化合物であり、更に好ましくはイリジウム化合物、オスミウム化合物、又は白金化合物（白金錯体系化合物）、希土類錯体であり、中でも最も好ましいのはイリジウム化合物である。【０１２２】
本発明においては、リン光性化合物のリン光発光極大波長としては特に制限されるものではなく、原理的には中心金属、配位子、配位子の置換基等を選択することで得られる発光波長を変化させることが出来る。【０１２３】
本発明の有機ＥＬ素子や本発明に係る化合物の発光する色は、「新編色彩科学ハンドブック」（日本色彩学会編、東京大学出版会、１９８５）の１０８頁の図４．１６において、分光放射輝度計ＣＳ−１０００（コニカミノルタセンシング社製）で測定した結果をＣＩＥ色度座標に当て嵌めた時の色で決定される。【０１２４】
本発明で言うところの白色素子とは、２度視野角正面輝度を上記方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ２でのＣＩＥ１９３１  表色系における色度がＸ＝０．３３±０．０７、Ｙ＝０．３３±０．０７の領域内にあることを言う。【０１２５】
本発明の有機ＥＬ素子の発光の室温における外部取り出し効率は１％以上であることが好ましく、より好ましくは５％以上である。ここに、外部取り出し量子効率（％）＝有機ＥＬ素子外部に発光した光子数／有機ＥＬ素子に流した電子数×１００である。【０１２６】
又、カラーフィルター等の色相改良フィルター等を併用しても、有機ＥＬ素子からの発光色を蛍光体を用いて多色へ変換する色変換フィルターを併用してもよい。色変換フィルターを用いる場合においては、有機ＥＬ素子の発光のλｍａｘは４８０ｎｍ以下が好ましい。【０１２７】
本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために以下に示す方法を併用することが好ましい。有機ＥＬ素子は、空気よりも屈折率の高い（屈折率が１．７〜２．１程度）層の内部で発光し、発光層で発生した光の内１５％から２０％程度の光しか取り出せないことが一般的に言われている。これは、臨界角以上の角度θで界面（透明基板と空気との界面）に入射する光は、全反射を起こし素子外部に取り出すことが出来ないことや、透明電極ないし発光層と透明基板との間で光が全反射を起こし、光が透明電極ないし発光層を導波し、結果として、光が素子側面方向に逃げるためである。【０１２８】
この光の取り出しの効率を向上させる手法としては、例えば、透明基板表面に凹凸を形成し、透明基板と空気界面での全反射を防ぐ方法（米国特許第４，７７４，４３５号明細書）。基板に集光性を持たせることにより効率を向上させる方法（特開昭６３−３１４７９５号公報）。素子の側面等に反射面を形成する方法（特開平１−２２０３９４号公報）。基板と発光体の間に中間の屈折率を持つ平坦層を導入し、反射防止膜を形成する方法（特開昭６２−１７２６９１号公報）。基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法（特開２００１−２０２８２７号公報）。基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法（特開平１１−２８３７５１号公報）等がある。【０１２９】
本発明においては、これらの方法を有機ＥＬ素子と組合せて用いることが出来るが、基板と発光体の間に基板よりも低屈折率を持つ平坦層を導入する方法、或いは基板、透明電極層や発光層の何れかの層間（含む、基板と外界間）に回折格子を形成する方法を好適に用いることが出来る。本発明においては、これらの手段を組合せることにより、更に高輝度或いは耐久性に優れた素子を得ることが出来る。【０１３０】
透明電極と透明基板の間に低屈折率の媒質を光の波長よりも長い厚みで形成すると、透明電極から出てきた光は、媒質の屈折率が低いほど、外部への取り出し効率が高くなる。低屈折率層としては、例えば、エアロゲル、多孔質シリカ、フッ化マグネシウム、フッ素系ポリマー等が挙げられる。透明基板の屈折率は一般に１．５〜１．７程度であるので、低屈折率層は、屈折率がおよそ１．５以下であることが好ましい。又、更に１．３５以下であることが好ましい。低屈折率媒質の厚みは、媒質中の波長の２倍以上となるのが望ましい。これは、低屈折率媒質の厚みが、光の波長程度になってエバネッセントで染み出した電磁波が基板内に入り込む膜厚になると、低屈折率層の効果が薄れるからである。全反射を起こす界面もしくは何れかの媒質中に回折格子を導入する方法は、光取り出し効率の向上効果が高いという特徴がある。この方法は、回折格子が１次の回折や、２次の回折といった所謂ブラッグ回折により、光の向きを屈折とは異なる特定の向きに変えることが出来る性質を利用して、発光層から発生した光の内、層間での全反射等により外に出ることが出来ない光を、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）に回折格子を導入することで光を回折させ、光を外に取り出そうとするものである。導入する回折格子は、二次元的な周期屈折率を持っていることが望ましい。これは、発光層で発光する光はあらゆる方向にランダムに発生するので、ある方向にのみ周期的な屈折率分布を持っている一般的な１次元回折格子では、特定の方向に進む光しか回折されず、光の取り出し効率がさほど上がらない。しかしながら、屈折率分布を二次元的な分布にすることにより、あらゆる方向に進む光が回折され、光の取り出し効率が上がる。【０１３１】
回折格子を導入する位置としては前述の通り、何れかの層間もしくは、媒質中（透明基板内や透明電極内）でもよいが、光が発生する場所である有機発光層の近傍が望ましい。この時、回折格子の周期は、媒質中の光の波長の約１／２〜３倍程度が好ましい。回折格子の配列は、正方形のラチス状、三角形のラチス状、ハニカムラチス状等、２次元的に配列が繰り返されることが好ましい。【０１３２】
更に、本発明の有機ＥＬ素子は、発光層で発生した光を効率よく取り出すために、基板の光取り出し側に、例えばマイクロレンズアレイ上の構造を設けるように加工したり、或いは、所謂集光シートと組合せることにより、特定方向、例えば素子発光面に対し正面方向に集光することにより、特定方向上の輝度を高めることが出来る。マイクロレンズアレイの例としては、基板の光取り出し側に一辺が３０μｍでその頂角が９０度となるような四角錐を２次元に配列する。一辺は１０μｍ〜１００μｍが好ましい。これより小さくなると回折の効果が発生して色付き、大き過ぎると厚みが厚くなり好ましくない。【０１３３】
集光シートとしては、例えば液晶表示装置のＬＥＤバックライトで実用化されているものを用いることが可能である。この様なシートとして例えば、住友スリーエム社製輝度上昇フィルム（ＢＥＦ）等を用いることが出来る。プリズムシートの形状としては、例えば基材に頂角９０度、ピッチ５０μｍの△状のストライプが形成されたものであってもよいし、頂角が丸みを帯びた形状、ピッチをランダムに変化させた形状、その他の形状であってもよい。又、発光素子からの光放射角を制御するために光拡散板・フィルムを、集光シートと併用してもよい。例えば、（株）きもと製拡散フィルム（ライトアップ）等を用いることが出来る。【０１３４】
図２に示される封止層形成工程で使用される封止部材としては、樹脂基材とバリア層とを有する多層フィルムが使用されている。樹脂基材としては特に限定はなく、例えばエチレンテトラフルオロエチル共重合体（ＥＴＦＥ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、延伸ポリプロピレン（０ＰＰ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）、延伸ナイロン（ＯＮｙ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリイミド、ポリエーテルスチレン（ＰＥＳ）など一般の包装用フィルムに使用されている熱可塑性樹脂フィルム材料を使用することが出来る。又、これら熱可塑性樹脂フィルムは、必要に応じて異種フィルムと共押出しで作った多層フィルム、延伸角度を変えて貼り合せて作った多層フィルム等も当然使用出来る。更に必要とする物性を得るために使用するフィルムの密度、分子量分布を組合せて作ることも当然可能である。【０１３５】
バリア層としては、無機蒸着膜、金属箔が挙げられる。無機蒸着膜としては薄膜ハンドブックｐ８７９〜ｐ９０１（日本学術振興会）、真空技術ハンドブックｐ５０２〜ｐ５０９、ｐ６１２、ｐ８１０（日刊工業新聞社）、真空ハンドブック増訂版ｐ１３２〜ｐ１３４（ＵＬＶＡＣ  日本真空技術Ｋ．Ｋ）に記載されている如き無機膜が挙げられる。例えば、Ｉｎ、Ｓｎ、Ｐｂ、Ａｕ、Ｃｕ、Ａｇ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｎｉ等の金属、ＭｇＯ、ＳｉＯ、ＳｉＯ2、Ａｌ2Ｏ3、ＧｅＯ、ＮｉＯ、ＣａＯ、ＢａＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｙ2Ｏ3、ＴｉＯ2、Ｃｒ2Ｏ3、ＳｉxＯy（ｘ＝１、ｙ＝１．５〜２．０）、Ｔａ2Ｏ3、ＺｒＮ、ＳｉＣ、ＴｉＣ、ＰＳＧ、Ｓｉ3Ｎ4、単結晶Ｓｉ、アモルファスＳｉ、Ｗ、等が用いられる。【０１３６】
又、金属箔の材料としては、例えばアルミニウム、銅、ニッケルなどの金属材料や、ステンレス、アルミニウム合金などの合金材料を用いることが出来るが、加工性やコストの面でアルミニウムが好ましい。膜厚は、１μｍ〜１００μｍ程度、好ましくは１０μｍ〜５０μｍ程度が望ましい。【０１３７】
更に、バリア層の上にシーラント層を設けることが好ましい。シーラント層としてはＪＩＳ  Ｋ  ７２１０規定のメルトフローレートが５ｇ／１０ｍｉｎ〜２０ｇ／１０ｍｉｎである熱可塑性樹脂フィルムが好ましく、更に好ましくは、６ｇ／１０ｍｉｎ〜１５ｇ／１０ｍｉｎ以下の熱可塑性樹脂フィルムを用いることが好ましい。これは、メルトフローレートが５（ｇ／１０ｍｉｎ）以下の樹脂を用いると、各電極の引き出し電極の段差により生じる隙間部を完全に埋めることが出来ず、２０（ｇ／１０ｍｉｎ）以上の樹脂を用いると引っ張り強さや耐ストレスクラッキング性、加工性などが低下するためである。熱可塑性樹脂フィルムは、上記数値を満たすものであれば特に限定されるものではないが、例えば機能性包装材料の新展開株式会社東レリサーチセンター記載の高分子フィルムである低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ＨＤＰＥ、線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、中密度ポリエチレン、未延伸ポリプロピレン（ＣＰＰ）、ＯＰＰ、ＯＮｙ、ＰＥＴ、セロファン、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、延伸ビニロン（ＯＶ）、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＯＨ）、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、塩化ビニリデン（ＰＶＤＣ）等の使用が可能である。これらの熱可塑性樹脂フィルムの中で特にＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ及びメタロセン触媒を使用して製造したＬＤＰＥ、ＬＬＤＰＥ、又、これらフィルムとＨＤＰＥフィルムの混合使用したフィルムを使用することが好ましい。【０１３８】
封止層を形成するのに使用する可撓性封止部材は、製造時の取り扱いを容易にするために、樹脂基材の上にバリア層（必要に応じて保護層）を形成し積層フィルム状にした状態で使用することが好ましい。積層フィルムの製造方法としては、無機物を蒸着した熱可塑性樹脂フィルム及びアルミニウム箔をラミネートした熱可塑性樹脂フィルムの無機物層の上に一般的に知られている各種の方法、例えばウェットラミネート法、ドライラミネート法、ホットメルトラミネート法、押出しラミネート法、熱ラミネート法を利用して作ることが可能である。【０１３９】
封止層の形成に可撓性封止部材を使用する場合、接着剤と接触する側がバリア層（保護層がある場合は保護層）であることが好ましい。【０１４０】
図３示される封止層形成工程１０で、膜を形成する材料としては、水分や酸素など素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよく、例えば、酸化珪素、二酸化珪素、窒化珪素などを用いることが出来る。更に、膜の脆弱性を改良するためにこれら無機層と有機材料からなる層の積層構造を持たせることが好ましい。これらの膜の形成方法については、特に限定はなく、例えば真空蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法などを用いることが出来る。
【実施例】
【０１４１】
以下、実施例を挙げて本発明の具体的な効果を示すが、本発明の態様はこれに限定されるものではない。【０１４２】
実施例１
（帯状可撓性支持体の準備）
厚さ２００μｍ、幅２５０ｍｍのポリエーテルサルフォン（住友ベークライト社製フィルム、以下、ＰＥＳと略記する）を準備した。【０１４３】
（透明性ガスバリア層の形成）
準備したＰＥＳ上に、大気圧プラズマ放電処理法で、低密度層、中密度層、高密度層、中密度層のユニットを３層積層した透明ガスバリア性フィルムを作製した。ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法により水蒸気透過度を測定した結果、１０-3ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であった。ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法により酸素透過度を測定した結果、１０-3ｍｌ／（ｍ2・２４ｈｒ・ＭＰａ）以下であった。【０１４４】
（第１電極（陽極）形成帯状可撓性支持体の準備）
形成したバリア層の上に厚さ１２０ｎｍのＩＴＯ（インジウムチンオキシド）を蒸着法により、１つの大きさが幅５０ｍｍ、長さ５０ｍｍの第１電極を図３の（ａ）に示す様に、帯状可撓性支持体の幅方向に３列（列間隔は３０ｍｍ）、搬送方向に各第１電極間の距離を２５ｍｍになるように連続的に形成した後、巻き芯に巻き取りロール状とし元巻きロールとした。【０１４５】
（マスキング部材の準備）
基材として厚さ２５μｍのポリプロピレンフィルムを使用し、表１に示す様に接着力を変えたマスキング部材を準備しＮｏ．１−ａ〜１−ｆとした。尚、接着力はＪＩＳ  Ｚ−０２３７粘着テープ・粘着シート試験方法１０．４項に規定される１８０度引きはがし粘着力の測定に準じて測定した値を示す。接着力の変化は圧着時の温度を変更することにより行った。尚、マスキング部材の幅は２５ｍｍとした。【０１４６】
【表１】
2007034647.tif 000002
【０１４７】
（マスキング部材の貼合及び有機化合物層の形成）
図３に示される製造装置を用い、図４に示す状態で準備した第１電極形成帯状可撓性支持体の各第１電極間の間に準備したマスキング部材Ｎｏ．１−ａ〜１−ｆの貼合を行った後、下記に示す条件で正孔輸送層形成用塗布液を塗布・乾燥し正孔輸送層を形成した後、下記に示す条件で発光層形成用塗布液を塗布・乾燥し発光層を形成した後、マスキング部材を剥離除去し発光層までを形成した帯状可撓性支持体を作製し、帯電除去処理し、室温と同じ温度になるまで冷却した後、巻き芯に巻き取りロール状としＮｏ．１−１〜１−６とした。尚、マスキング部材の貼合の前に第１電極形成帯状可撓性支持体を波長１８４．９ｎｍの低圧水銀ランプを使用し、照射強度１５ｍＷ／ｃｍ2、距離１０ｍｍで洗浄表面改質処理を実施し、続けて、微弱Ｘ線除電器により帯電除去処理を行った。マスキング部材の貼合速度は１．０ｍ／ｍｉｎとし、圧着ロールの面圧は０．２ＭＰａとした。又、マスキング部材の剥離までは、正孔輸送層及び発光層の溶媒除去、加熱工程を除き、露点温度−２０℃以下かつ清浄度クラス５以下（ＪＩＳ  Ｂ  ９９２０）で１０℃〜４５℃の大気圧環境下で製造した。【０１４８】
（正孔輸送層の形成）
（正孔輸送層塗布液の調製）
ポリエチレンジオキシチオフェン／ポリスチレンスルホネート水分散液（ＰＥＤＯＴ／ＰＳＳ、Ｂａｙｅｒ社製  Ｂｙｔｒｏｎ  Ｐ  ＡＩ  ４０８３）の原液に対して、純水で１４０％、メタノールで１０％希釈し、固形分濃度が０．５質量％となるように調整し正孔輸送層用塗布液とした。正孔輸送層塗布液の表面張力は４５ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。【０１４９】
（正孔輸送層の塗布）
スリット方式の塗布装置と基材とのギャップが１００μｍとなるように設置し、塗布膜厚が１０μｍ（ドライ膜厚５０ｎｍ）となるように上に示す正孔輸送層塗布液を塗布した後、第１乾燥装置及び第１加熱処理装置を使用し、第１乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度１００℃で溶媒を除去した後、引き続き、第１加熱処理装置で温度１２０℃で裏面伝熱方式の熱処理を行い正孔輸送層を形成した。【０１５０】
（発光層の形成）
（発光層塗布液の調製）
ホスト材のポリビニルカルバゾール（ＰＶＫ）に対して、緑ドーパント材Ｉｒ（ｐｐｙ）３が６質量％になるように混合し、溶媒である１，２，−ジクロロエタンに対してホスト材とドーパント材の全固形分濃度が１質量％となるように溶解させ溶液とした。発光層形成用塗布液の表面張力は３２ｍＮ／ｍ（協和界面化学社製：表面張力計ＣＢＶＰ−Ａ３）であった。  
（発光層の塗布）
適宜帯電処理を行い、引き続き引き正孔輸送層上に、スリット方式の塗布装置と基材とのギャップが１００μｍとなるように設置し、塗布膜厚が１０μｍ（ドライ膜厚１００ｎｍ）になるように上に示す発光層塗布液を塗布した後、第２乾燥装置及び第２加熱処理装置を使用し、第２乾燥装置ではスリットノズル形式の吐出口から成膜面に向け高さ１００ｍｍ、吐出風速１ｍ／ｓ、幅手の風速分布５％、温度１００℃で溶媒を除去した後、引き続き、第２加熱処理装置で温度１２０℃で加熱処理を行い発光層を形成した。
＜第２電極（陰極）、封止層の形成＞
準備した発光層までを形成した帯状可撓性支持体Ｎｏ．１−１〜１−６を使用し、図３に示す製造装置を用い、発光層上に、以下に示す方法により、電子注入層、陰極、封止層を順次形成し有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．１０１〜１０６とした。【０１５１】
（第２電極の形成）
第１電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分をマスクで覆い、５×１０-4Ｐａの真空下にて形成された発光層の領域に厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層をストライプ蒸着し電子注入層を形成し、更に電子注入層の上に厚さ１００ｎｍのアルミ層を第１電極と直交する様にストライプ蒸着し第２電極を形成した。【０１５２】
（封止層の形成）
５×１０−４Ｐａの真空下にて形成された電極の上に、接続端子となる領域以外にスパッタリング法によりＳｉＯｘを厚さ３００ｎｍでストライプ成膜させ封止層とした。【０１５３】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．１０１〜１０６に付き、図８に示す切断工程で切断し、個別の有機ＥＬ素子を作製し、発光ムラを以下に示す試験方法で試験し、発光領域端部を以下に示す観察方法により観察し、以下に示す評価ランクに従って評価した結果を表２に示す。【０１５４】
発光ムラの試験方法
各試料Ｎｏ．１０１〜１０６から切断した個別の有機ＥＬ素子をランダムに５０枚サンプリングし、ＫＥＩＴＨＬＥＹ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流電圧を有機ＥＬ素子に印加し発光させた。２００ｃｄで発光させた発光素子について、５０倍の顕微鏡で発光ムラを観察した。【０１５５】
発光ムラの評価ランク
◎：５０枚中９５％以上が、発光領域の８割以上において均一に発光している。【０１５６】
○：５０枚中７５％以上９５％未満が、発光領域の８割以上において均一に発光している。【０１５７】
△：５０枚中５０％以上７５％未満が、発光領域の８割以上において均一に発光している。【０１５８】
×：５０枚中０％以上５０％未満が、発光領域の８割以上において均一に発光している。【０１５９】
発光領域端部の観察方法
各試料Ｎｏ．１０１〜１０６から切断した個別の有機ＥＬ素子をランダムに５０枚サンプリングし、ＫＥＩＴＨＬＥＹ製ソースメジャーユニット２４００型を用いて、直流電圧を有機ＥＬ素子に印加し発光させた。２００ｃｄで発光させた発光素子について、５０倍の顕微鏡で発光領域端部を観察した。【０１６０】
発光領域端部の評価ランク
◎：５０枚中９５％以上が、発光領域端部が明確に出ている。【０１６１】
○：５０枚中７５％以上９５％未満が、発光領域端部が明確に出ている。【０１６２】
△：５０枚中５０％以上７５％未満が、発光領域端部が明確に出ている。【０１６３】
×：５０枚中０％以上５０％未満が、発光領域端部が明確に出ている。【０１６４】
【表２】
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【０１６５】
試料Ｎｏ．１０１はマスキング部材の接着力の不足に伴い、正孔輸送層又は発光層の何れかが浸透し有効画素領域からはみ出した形状での成膜になり、発光領域端部の不良が確認された。試料Ｎｏ．１０６はマスキング部材の接着力が高いことに伴い、マスキング部材を剥離する際の剥離応力が増加し、有効領域となる第１電極上の有機膜の剥離に伴うと推定される発光ムラ、発光領域端部不良が認められた。本発明の有効性が確認できた。【０１６６】
実施例２
（第１電極形成帯状可撓性支持体の準備）
実施例１と同じ、帯状可撓性支持体を使用し、同じ条件で透明性ガスバリア層、第１電極を形成し、実施例１と同じ第１電極形成帯状可撓性支持体を作製した。【０１６７】
（マスキング部材の準備）
基材として厚さ２５μｍのポリエステルフィルム、接着剤としてシリコン系樹脂を使用し、表３に示す様に接着力を変えたマスキング部材を各１００ｍ準備しＮｏ．２−ａ〜２−ｆとした。尚、接着力はＪＩＳ  Ｚ−０２３７粘着テープ・粘着シート試験方法に準じて測定した値を示す。接着力の変化は粘着層の組成を変更することにより行った。尚、マスキング部材の幅は２５ｍｍとした。【０１６８】
【表３】
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【０１６９】
（マスキング部材の貼合及び有機化合物層の形成）
図２に示される製造装置を用い、図４に示す状態で準備した第１電極形成帯状可撓性支持体の各第１電極間の間に準備したマスキング部材Ｎｏ．２−ａ〜２−ｆの貼合を行った後、実施例１と同じ条件で正孔輸送層形成用塗布液を塗布・乾燥し正孔輸送層を形成した後、実施例１と同じ条件で発光層形成用塗布液を塗布・乾燥し発光層を形成した後、マスキング部材を剥離除去し発光層までを形成した帯状可撓性支持体を作製し、帯電除去処理し、室温と同じ温度になるまで冷却した後、巻き芯に巻き取りロール状としＮｏ．２−１〜２−６とした。
＜第２電極（陰極）、封止層の形成＞
準備した発光層までを形成した帯状可撓性支持体Ｎｏ．２−１〜２−６を使用し、図２に示す製造装置を用い、発光層上に、以下に示す方法により、第２電極（陰極）、封止層を順次形成し有機ＥＬ素子を作製し試料Ｎｏ．２０１〜２０６とした。尚、第２電極（陰極）を形成した後、一旦ロール状に巻き取り不活性ガス雰囲気で保存した。【０１７０】
（第２電極（陰極）の形成）
第１電極の外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分をマスクで覆い、５×１０-4Ｐａの真空下にて形成された発光層の領域に厚さ０．５ｎｍのＬｉＦ層をストライプ蒸着し電子注入層を形成し、更に、形成された電子注入層の上に厚さ１００ｎｍのアルミ層を第１電極と直交する様にストライプ蒸着し第２電極（陰極）を形成した。【０１７１】
（可撓性封止部材の貼合による封止層の形成）
図６に示す装置を使用し、第２電極（陰極）までが形成されたロール状の帯状可撓性支持体を繰り出し、接着剤としてＵＶ硬化性のエポキシ樹脂（ナガセケムテックス（株）製ＵＶレジン  ＸＮＲ５５７０−Ｂ１）を外部接続用端子を形成する外部接続用端子形成部分（第１電極、第２電極）を除く部分にグラビア印刷法により塗布し、帯状可撓性支持体と同じ幅の可撓性封止部材を圧着させ貼り合せた後、ＵＶランプを第２電極（陰極）側から照射し可撓性封止部材の接着を実施した。この後、図７に示す打ち抜き切断装置にて、不要の可撓性封止部材を除くために打ち抜き切断を行い、帯状可撓性支持体上の有機ＥＬ素子の発光領域に貼合された部分が除かれ不要部分（抜きカス）の帯状可撓性封止部材を巻き取り除去した。【０１７２】
尚、接着剤のエポキシ樹脂は熱硬化型であってもよい。その場合は、貼り合せ時にヒートロール間を通すことにより加熱圧着を行う。又、接着剤は発光部領域の外周のみにディスペンサ、スクリーン印刷等で形成してもよい。【０１７３】
可撓性封止部材としては、基材に厚さ１００μｍのＰＥＴを使用し、バリア層は酸化珪素を使用し蒸着で厚さ５００ｎｍで形成した封止フィルムを使用した。【０１７４】
（評価）
作製した各試料Ｎｏ．２０１〜２０６に付き、実施例１と同じ様に図８に示す切断工程で切断し、個別の有機ＥＬ素子を作製し、発光ムラ、発光領域端部を実施例１と同じ試験方法により試験し、実施例１と同じ評価ランクに従って評価した結果を表４に示す。【０１７５】
【表４】
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【０１７６】
試料Ｎｏ．２０１はマスキング部材の接着力の不足に伴い、正孔輸送層又は発光層の何れかが浸透し有効画素領域からはみ出した形状での成膜になり、発光領域端部の不良が確認された。試料Ｎｏ．２０６ｆはマスキング部材の接着力が高いことに伴い、マスキング部材を剥離する際の応力が増加し、有効領域となる第１電極上の有機膜の剥離に伴うと推定される発光ムラ、発光領域端部不良が認められた。本発明の有効性が確認できた。【０１７７】
本実施例１、２の有機ＥＬ素子は緑色発光を示すが、ドーパント材料をＩｒ（ｐｐｙ）3、ＦＩｒ（ｐｉｃ）、ｂｔｐ2Ｉｒ（ａｃａｃ）を適宜混合することで白色有機ＥＬ素子が作製できる。これは照明装置として利用することが可能で、本発明によりロールツーロールのような低コストで生産性の高い照明用生産設備が提供可能できた。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【国際調査報告】
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