【手続補正書】
【提出日】平成30年12月27日(2018.12.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
これらの課題を解決するために、正孔輸送性化合物に各種の電子受容性化合物を混合して用いる試みがなされている。正孔輸送性化合物に電子受容性化合物を混合すると、正孔輸送性化合物から電子受容性化合物へ電子が移動し、正孔輸送性化合物のカチオンラジカルと電子受容性化合物由来の対アニオンからなる電荷輸送性イオン化合物が生成する。
例えば、特許文献１には、正孔輸送性高分子化合物に、電子受容性化合物としてトリス（４−ブロモフェニルアミニウムヘキサクロロアンチモネート）（ｔｒｉｓ  （４−ｂｒｏｍｏｐｈｅｎｙｌ）  ａｍｉｎｉｕｍｈｅｘａｃｈｌｏｒｏａｎｔｉｍｏｎａｔｅ）：ＴＢＰＡＨ）を混合することで、低電圧駆動が可能な有機電界発光素子が得られることが開示されている。具体的には、特許文献１に記載のＴＢＰＡＨを電子受容性化合物に用いた場合、対アニオンはＳｂＣｌ６−である。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
更に、前述のＴＢＰＡＨ又はＦｅＣｌ３を電子受容性化合物に用いた場合、生成するイオン化合物の対アニオンは、ＳｂＣｌ６−又はＣｌ−（若しくはＦｅＣｌ４−）であり、負電荷が局在しているため、正孔輸送性化合物のラジカルカチオンと強く相互作用し、正電荷が移動しにくく、駆動電圧が十分に低下しない。
また、特許文献４又は特許文献５に記載の、対アニオンがＩ−などのハロゲン化物イオン、Ｂｒ３−などのポリハロゲン化物イオン、ＣｌＯ４−、ＰＯ３−などのオキソ酸イオン、ＢＦ４−、ＦｅＣｌ４−、ＳｉＦ６２−、ＲｕＣｌ６２−などの中心元素とハロゲンからなるイオン、ＣＦ３ＣＯＯ−などのカルボン酸イオン、ＣＦ３ＳＯ２Ｏ−などのスルホン酸イオンのいずれかである、アミニウムカチオンラジカルと対アニオンからなるイオン化合物を有機電界発光素子の正孔注入層の成分として用いた場合にも、負電荷が局在しているため、アミニウムカチオンラジカルと強く相互作用し、正電荷が移動しにくく、駆動電圧が十分に低下しないと考えられる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３４】
Ａｒ１１、Ａｒ１２、Ａｒ１４の芳香環基の例としては、単環、２〜６縮合環又はこれらの芳香族環が２つ以上連結した基が挙げられる。具体例としては、ベンゼン環、ナフタレン環、アントラセン環、フェナントレン環、ペリレン環、テトラセン環、ピレン環、ベンズピレン環、クリセン環、トリフェニレン環、アセナフテン環、フルオランテン環、フルオレン環、ビフェニル、ターフェニル、クアテルフェニル、フラン環、ベンゾフラン環、チオフェン環、ベンゾチオフェン環、ピロール環、ピラゾール環、イミダゾール環、オキサジアゾール環、インドール環、カルバゾール環、ピロロイミダゾール環、ピロロピラゾール環、ピロロピロール環、チエノピロール環、チエノチオフェン環、フロピロール環、フロフラン環、チエノフラン環、ベンゾイソオキサゾール環、ベンゾイソチアゾール環、ベンゾイミダゾール環、ピリジン環、ピラジン環、ピリダジン環、ピリミジン環、トリアジン環、キノリン環、イソキノリン環、シンノリン環、キノキサリン環、フェナントリジン環、ペリミジン環、キナゾリン環、キナゾリノン環又はアズレン環由来の２価の基が挙げられる。中でも負電荷を効率良く非局在化すること、安定性、耐熱性に優れることから、ベンゼン環、ナフタレン環、フルオレン環、ピリジン環もしくはカルバゾール環由来の２価の基またはビフェニル基が好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３６】
【化３９】
2018203745.tif 000001
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２１３】
本発明の電荷輸送膜用組成物は、後述するように、湿式成膜法によって薄膜形成、乾燥した後、加熱処理をおこなう。本発明の電荷輸送膜用組成物に架橋基を有する電子受容性化合物または架橋基を有する電荷輸送性化合物が含まれている場合、前記加熱処理時に架橋反応が起こる。電荷輸送性高分子化合物の架橋基の架橋開始温度と、電子受容性化合物の架橋基の架橋開始温度が異なる場合、高い方の架橋開始温度をＴＨ（℃）、低い方の架橋開始温度をＴＬ（℃）、前記加熱処理時の温度をＴＢ（℃）とした場合、
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２１４】
ＴＨとＴＬの関係は、ＴＨ−ＴＬ≧１０であることが好ましく、ＴＨ−ＴＬ≧２０であることがさらに好ましい。
また、ＴＨ、ＴＬおよびＴＢの関係は、ＴＬ＜ＴＢであることが好ましく、ＴＬ＜ＴＢ≦ＴＬ＋１０であることがさらに好ましく、ＴＬ＜ＴＢ≦ＴＨであることが一層好ましい。
この理由は、ＴＢがＴＬより高いと、架橋温度が低い方の化合物の方がより架橋反応しやすいためである。また、ＴＢがＴＬ＋１０℃以下であれば、架橋温度が高い方の架橋反応は架橋温度が低い方の架橋反応よりも反応が緩やかであるため、前述の効果が得られやすい。また、架橋開始温度以下であっても、図２に示すとおりＤＳＣ測定では発熱が観測されるため、架橋基の一部は緩やかに架橋反応していると考えられる。これは、系の温度が架橋の活性化エネルギー以下であっても、活性化エネルギーを超える状態にある架橋基が確率的には若干存在するためである。そのため、ＴＢがＴＨ以下であっても、架橋開始温度が高い架橋基も架橋反応が進行するが、その反応は緩やかであるため、架橋温度が低い方の架橋基の方が先に架橋反応が進行し、前述の効果が得られやすいと考えられる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０２３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０２３２】
正孔阻止層１０８は、発光層１０５と後述の電子輸送層１０６との間に設けられる。正孔阻止層１０８は、陽極１０２から移動してくる正孔が陰極１０７に到達するのを阻止する役割と、陰極１０７から注入された電子を効率よく発光層１０５に輸送する役割とを有する。正孔阻止層１０８を構成する材料に求められる物性としては、電子移動度が高く正孔移動度が低いこと、エネルギーギャップ（ＨＯＭＯ、ＬＵＭＯの差）が大きいこと、励起三重項準位（Ｔ１）が高いことが挙げられる。このような条件を満たす正孔阻止層１０８の材料としては、例えば、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（フェノラト）アルミニウム、ビス（２−メチル−８−キノリノラト）（トリフェニルシラノラト）アルミニウム等の混合配位子錯体、ビス（２−メチル−８−キノラト）アルミニウム−μ−オキソ−ビス−（２−メチル−８−キノリノラト）アルミニウム二核金属錯体等の金属錯体、ジスチリルビフェニル誘導体等のスチリル化合物、３−（４−ビフェニルイル）−４−フェニル−５（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）−１，２，４−トリアゾール等のトリアゾール誘導体、バソクプロイン等のフェナントロリン誘導体などが挙げられる。更に、２，４，６位が置換されたピリジン環を少なくとも１個有する化合物も、正孔阻止層１０８の材料として好ましい。正孔阻止層１０８の膜厚は、本発明の効果を著しく損なわない限り任意であるが、通常０．３ｎｍ以上、好ましくは０．５ｎｍ以上であり、また、通常１００ｎｍ以下、好ましくは５０ｎｍ以下である。