【手続補正書】
【提出日】平成31年3月14日(2019.3.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
ネオジム合金製造用の、窒化ホウ素を含む焼結体から構成されるノズルであって、
窒化ホウ素を５０．０ｗｔ％以上９７．５ｗｔ％以下の割合で含み、
不可避的な不純物を除いてＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇ、Ｓｉ、もしくはＨｆの酸化物または窒化物を含まないことを特徴とする、ネオジム合金製造用のノズル。
【請求項２】
請求項１に記載のノズルであって、含有するＣａの重量比率が、ＣａＯに換算した量で０．３ｗｔ％以上１２．５ｗｔ％以下であり、かつ含有するＹの重量比率が、Ｙ2Ｏ3に換算した量で１．０ｗｔ％以上４０．０ｗｔ％以下であることを特徴とするノズル。
【請求項３】
請求項２に記載のノズルであって、Ｙ2Ｏ3に対するＣａＯの割合（Ｙ2Ｏ3／ＣａＯの値）がモル比にて０．２以上１．５以下であることを特徴とするノズル。
【請求項４】
請求項１から３のいずれか一項に記載のノズルであって、ネオジム元素を１５ｗｔ％以上３５ｗｔ％以下で含有するネオジム合金の製造に用いられることを特徴とするノズル。
【請求項５】
請求項１から４のいずれか一項に記載のノズルであって、ショア硬度が１１Ｈｓ以上である、ノズル。
【請求項６】
ネオジム合金の製造方法であって、
酸素含有量が１．５ｗｔ％以下である窒化ホウ素を含んだ原料を焼結し、窒化ホウ素を含む焼結体から構成されるノズルを作成するステップと、
溶融部にネオジムを含む材料を投入し加熱して溶湯とするステップと、
前記溶湯を、窒化ホウ素を含む焼結体から構成される前記ノズルを通して冷却部へ送るステップと、
前記冷却部において溶湯を凝固させ、ネオジム合金を得るステップと
を含み、
前記ノズルは、窒化ホウ素を５０．０ｗｔ％以上９７．５ｗｔ％以下の割合で含み、かつ、
前記ノズルは、不可避的な不純物を除いてＡｌ、Ｚｒ、Ｍｇ、Ｓｉ、もしくはＨｆの酸化物または窒化物を含まない
ことを特徴とする、製造方法。
【請求項７】
前記原料が、前記原料全体の量を基準として、０．３ｗｔ％以上１２．５ｗｔ％以下のＣａＯと、１．０ｗｔ％以上４０．０ｗｔ％以下のＹ2Ｏ3を含む、請求項６に記載の製造方法。
【請求項８】
Ｙ2Ｏ3に対するＣａＯの割合（Ｙ2Ｏ3／ＣａＯの値）がモル比にて０．２以上１．５以下であることを特徴とする、請求項７に記載の製造方法。
【請求項９】
前記ネオジム合金が、ネオジム元素を１５ｗｔ％以上３５ｗｔ％以下で含有することを特徴とする、請求項６から８のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項１０】
前記ノズルのショア硬度が１１Ｈｓ以上である、請求項６から９のいずれか一項に記載の製造方法。
【請求項１１】
請求項１から５のいずれか一項に記載のノズルと、
前記ノズルを支持するための、窒化ホウ素を含む焼結体から構成される支持部材と
を含む、ネオジム合金製造装置。
【請求項１２】
前記支持部材が、１０ＭＰａ以上の３点曲げ強さおよび３ｐｐｍ／Ｋ以下の線熱膨張係数を有する、請求項１１に記載のネオジム合金製造装置。
【請求項１３】
前記支持部材が、前記ノズルと同じ窒化ホウ素を含む焼結体から構成される、請求項１１または１２に記載のネオジム合金製造装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
（３）
（２）に記載のノズルであって、Ｙ2Ｏ3に対するＣａＯの割合（Ｙ2Ｏ3／ＣａＯの値）がモル比にて０．２以上１．５以下であることを特徴とするノズル。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
（４）
（１）から（３）のいずれか一項に記載のノズルであって、ネオジム元素を１５ｗｔ％以上３５ｗｔ％以下で含有するネオジム合金の製造に用いられることを特徴とするノズル。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
（８）
Ｙ2Ｏ3に対するＣａＯの割合（Ｙ2Ｏ3／ＣａＯの値）がモル比にて０．２以上１．５以下であることを特徴とする、（７）に記載の製造方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
ノズルの耐用寿命は、溶融金属を吐出することにともなう損傷の速さによって定まるのが一般的である。このため本発明の実施形態に係るノズルでは、ネオジムを含んだ金属溶湯に対する耐摩耗性を確保するため、以下のような特徴を有することが好ましい。すなわち溶融金属は、ノズルとの接触表面から連通細孔、すなわち開気孔を通って厚み方向に侵食するため、ノズルは緻密で開気孔の少ない材質からなることが好ましい。例えば窒化ホウ素焼結体中のＣａＯ（カルシア）の量が０．３ｗｔ％以上１２．５ｗｔ％以下、より好ましくは０．６ｗｔ％以上１２．５ｗｔ％以下であり、かつＹ2Ｏ3（イットリア）の量が１．０ｗｔ％以上４０．０ｗｔ％以下、より好ましくは１．９ｗｔ％以上３８．０ｗｔ％以下となるようにすると、開気孔率の低い窒化ホウ素焼結体を得ることができる。本発明の実施形態に係るノズルは、開気孔率が好ましくは５％以下、より好ましくは３％以下とすることができる。開気孔率が高すぎると、ネオジムを含んだ金属溶湯による摩耗が速すぎ、耐用寿命が短くなってしまう問題が発生しうる。なお、焼結体中の酸化カルシウムの量および酸化イットリウムの量はそれぞれ、焼結体中に含まれるカルシウム元素およびイットリウム元素の量から算出できる換算量である。本明細書中では、別段の断わりがないかぎりは、酸化カルシウムとは無水酸化カルシウムのことを指す。また、本明細書において値の範囲を示す記号チルダ「〜」は、特段の断わりがないかぎりは下限値と上限値を含む「…以上、…以下」の意味を有する。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
好ましくは、焼結助剤としてのＹ2Ｏ3に対するＣａＯの割合（Ｙ2Ｏ3／ＣａＯの値）は、モル比にて０．１以上４．０以下、より好ましくは０．１以上２．０以下、さらに好ましくは０．２以上１．５以下とする。Ｙ2Ｏ3がＣａＯに対して多すぎる（上記割合が大きすぎる）、またはＹ2Ｏ3がＣａＯに対して少なすぎる（上記割合が小さすぎる）と、焼結体をノズルとして使用したときに耐摩耗性が劣るおそれがある。なお、特定の理論に束縛されることを望むものではないが、Ｙ2Ｏ3とＣａＯのモル比を例えば上記のように適切に設定することで、焼結後に適切な組成のイットリウムとカルシウムの化合物が得られ、焼結体に好ましい物性をもたらすと想定される。また、本発明の実施形態に係る焼結体の製造にあたっては、焼結温度は組成に応じて選択できるが、例えば１６００℃以上２０５０℃以下の範囲の温度で焼結することができる。また本発明の実施形態に係る焼結体の製造にあたっては、窒素雰囲気などの不活性雰囲気下で行うことができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
本発明の実施形態に係るノズルにおいては、ショア硬度が１１Ｈｓ以上であることが好ましく、１２Ｈｓ以上であることがさらに好ましい。ショア硬度が低すぎると、溶湯に対するノズルとしての耐摩耗性が低くなりすぎて耐用寿命が短くなってしまう欠点がありえる。ショア硬度の上限には特に制限は無いが、加工性を考慮すると例えば７０Ｈｓ以下、好ましくは６０Ｈｓ以下であってもよい。一般的に窒化ホウ素焼結体には気孔が存在するため、乾式加工が採用されており、ショア硬度が高すぎると、加工工具の摩耗が激しくなり生産性が低下する。