(57)【要約】高圧高温処理条件下で、実質的に空気を含まない環境中に１種以上の反応体及び超臨界流体を収容するためのカプセル。本カプセルは、閉鎖端、閉鎖端に接して閉鎖端から延在する１以上の壁体、及び閉鎖端の反対側で１以上の壁体に接する封鎖端を含んでいる。１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖端は、反応体と、高温及び高圧で超臨界流体になる溶媒とを収容するための内室を内部に画成する。本カプセルは変形可能な材料で形成されており、流体不透過性であると共に、処理条件下で反応体及び超臨界流体に対して化学的に不活性である。処理条件は、一般に５ｋｂａｒ及び５５０℃を超え、好ましくは５〜８０ｋｂａｒの圧力及び５５０〜約１５００℃の温度にある。本発明は、カプセルに溶媒を充填してカプセルを密封する方法並びにカプセルを密封するための装置も包含する。
2006514581.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１種以上の材料（１１０）と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒（１１２）とを収容するための高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）であって、当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が
ａ）閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）、
ｂ）閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）に接してそれから延在する１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、及び
ｃ）閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）の反対側で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）に接する封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）
を備え、１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）が１種以上の材料（１１０）及び溶媒（１１２）を収容するための内室（１０８，３０８，４０８）を内部に画成し、当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が変形可能な材料で形成されており、当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が流体不透過性であると共に、１種以上の材料（１１０）及び超臨界流体に対して化学的に不活性である、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が冷間圧接可能な材料で形成されている、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３】
冷間圧接可能な材料が、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金及びこれらの組合せの１種以上からなる、請求項２記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項４】
変形可能な材料が、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム及びこれらの組合せの１種以上からなる、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項５】
さらに、当該カプセル（５００）の内面に設けられた１以上の皮膜（５２０）を備える、請求項１記載のカプセル（５００）。
【請求項６】
１以上の皮膜（５２０）が、ニッケル、ロジウム、金、銀、パラジウム、白金、ルテニウム、イリジウム、タンタル、タングステン、レニウム、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンから選択される１種以上の金属であり、ｘ、ｙ及びｚは０〜３である。）及びこれらの組合せの１種以上からなる第一の材料で形成されており、第一の材料が変形可能な材料と異なる、請求項５記載のカプセル（５００）。
【請求項７】
１以上の皮膜（５２０）の各々が約０．５〜約２５０ミクロンの厚さを有する、請求項５記載のカプセル（５００）。
【請求項８】
さらに、内面と１以上の皮膜（５２０）との間に配設された拡散障壁（５４０）を備える、請求項５記載のカプセル（５００）。
【請求項９】
拡散障壁（５４０）が約１０ｎｍ〜約１００ミクロンの厚さを有する、請求項５記載のカプセル（５００）。
【請求項１０】
拡散障壁（５４０）が、ニッケル、ロジウム、白金、パラジウム、イリジウム、ルテニウム、レニウム、タングステン、モリブデン、ニオブ、銀、イリジウム、タンタル、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンから選択される１種以上の金属であり、ｘ、ｙ及びｚは０〜３である。）及びこれらの組合せの１種以上からなる第二の材料で形成されており、第二の材料が第一の材料及び変形可能な材料と異なる、請求項８記載のカプセル（５００）。
【請求項１１】
カプセル（３００）が、さらに外部カプセル（３４０）及び外部カプセル（３４０）の内部に入れ子状態で配設された内部カプセル（３２０）を備え、内部カプセル（３２０）は外部カプセル（３４０）と内部カプセル（３２０）との間に自由空間（３３０）が存在するように外部カプセル（３４０）から離隔した状態にあり、外部カプセル（３４０）及び内部カプセル（３２０）の各々は内室を内部に画成する１以上の壁体（３４２、３２２）、閉鎖端（３４６、３２６）及び封鎖端（３４４、３２４）を有しており、内部カプセル（３２０）の内室（３０８）は１種以上の材料（１１０）及び溶媒（１１２）を収容するのに適している、請求項１記載のカプセル（３００）。
【請求項１２】
さらに、自由空間（３３０）内に配設された圧力媒体を含み、圧力媒体が内部カプセル（３２０）内の圧力を均等化する、請求項１１記載のカプセル（３００）。
【請求項１３】
さらに、自由空間（３３０）内に配設された圧力媒体を含み、圧力媒体は内部カプセル（３２０）の１以上の壁体（３２２）、閉鎖端（３２６）及び封鎖端（３２４）が高圧及び高温での処理中に圧縮応力及び中立応力の一方を受けるように超過圧力を与える、請求項１１記載のカプセル（３００）。
【請求項１４】
圧力媒体が溶媒（１１２）、水、アンモニア及び二酸化炭素の１種以上からなる、請求項１３記載のカプセル（３００）。
【請求項１５】
内部カプセル（３２０）がガラスで形成されている、請求項１１記載のカプセル（３００）。
【請求項１６】
ガラスが溶融石英、溶融シリカ、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ソーダ石灰ガラス、ソーダバリウムガラス、ソーダ亜鉛ガラス、鉛ガラス、カリソーダ鉛ガラス、カリ鉛ガラス及びカリソーダバリウムガラスの１種以上からなる、請求項１５記載のカプセル（３００）。
【請求項１７】
内部カプセル（３２０）が約０．１〜約１０ｍｍの厚さを有する、請求項１１記載のカプセル（３００）。
【請求項１８】
さらに、１以上の壁体（２０２）、閉鎖端（２０６）及び封鎖端（２０４）の内面に設けられた不活性ライナー（２２０）を備える、請求項１記載のカプセル（２００）。
【請求項１９】
不活性ライナー（２２０）が約１０ミクロン〜約５ｍｍの厚さを有する、請求項１８記載のカプセル（２００）。
【請求項２０】
不活性ライナー（２２０）が、金、白金、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、ルテニウム、オスミウム、タンタル、タングステン、レニウム、モリブデン、ニオブ、ジルコニウム、イットリウム、チタン、バナジウム、クロム、シリカ及びこれらの組合せの１種以上からなる第一の材料で形成されており、第一の材料が変形可能な材料と異なる、請求項１８記載のカプセル（２００）。
【請求項２１】
さらに、内面と不活性ライナー（２２０）との間に配設された拡散障壁（２４０）を備える、請求項１８記載のカプセル（２００）。
【請求項２２】
拡散障壁（２４０）が約１０ｎｍ〜約１００ミクロンの厚さを有する、請求項２１記載のカプセル（２００）。
【請求項２３】
拡散障壁（２４０）が、ニッケル、ロジウム、白金、パラジウム、イリジウム、ルテニウム、レニウム、タングステン、モリブデン、ニオブ、銀、イリジウム、タンタル、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンから選択される１種以上の金属であり、ｘ、ｙ及びｚは０〜３である。）及びこれらの組合せの１種以上からなる第二の材料で形成されており、第二の材料が第一の材料及び変形可能な材料と異なる、請求項２１記載のカプセル（２００）。
【請求項２４】
１以上の壁体、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）の各々が約０．２〜約１０ｍｍの厚さを有する、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２５】
内室（１０８，３０８，４０８）がバッフル（１１４）で２つの領域に分割されている、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２６】
バッフル（１１４）が約０．５〜約３０％の開放面積率を有する、請求項２５記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２７】
バッフル（１１４）が、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム、シリカ、アルミナ及びこれらの組合せの１種以上からなる第一の材料で形成されている、請求項２５記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２８】
さらに、バッフル（１１４）に設けられた１以上の皮膜（５２０）を備える、請求項２５記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項２９】
１以上の皮膜（５２０）が、ニッケル、ロジウム、金、銀、パラジウム、白金、ルテニウム、イリジウム、タンタル、タングステン、レニウム、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンから選択される１種以上の金属であり、ｘ、ｙ及びｚは０〜３である。）及びこれらの組合せの１種以上からなる第二の材料で形成されており、第二の材料が第一の材料と異なる、請求項２８記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３０】
封鎖端（６０４）が封鎖充填管（６４２）を有する蓋（６４０）を備え、蓋（６４０）が管用ねじシール、金属間圧縮シール、ガスケットシール及び溶接シールの１つで１以上の壁体（６０２）に封止されている、請求項１記載のカプセル（６００）。
【請求項３１】
蓋（６４０）及び充填管（６４２）が、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム、シリカ、アルミナ及びこれらの組合せの１種以上からなる、請求項３０記載のカプセル（６００）。
【請求項３２】
さらに、当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）に接合された外部シール（４４０）を備える、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３３】
外部シール（４４０）が当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）全体を囲繞している、請求項３２記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３４】
外部シール（４４０）が、銅、銅合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、ニッケル、ニッケル合金、鉄、鋼、鉄合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム及びこれらの組合せの１種以上で形成されている、請求項３２記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３５】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が水素、酸素及び窒素の１種以上に対して不透過性である、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３６】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が自己加圧性である、請求項１記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３７】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が約１バールから約８０キロバールまで自己加圧する、請求項３６記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３８】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が約５〜約８０キロバールまで自己加圧する、請求項３７記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項３９】
当該カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）が約５〜約６０キロバールまで自己加圧する、請求項３８記載のカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）。
【請求項４０】
１種以上の材料（１１０）と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒（１１２）とを収容するための高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）であって、１種以上の材料（１１０）及び溶媒（１１２）を収容するための内室（１０８，３０８，４０８）を内部に画成する１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）を有するカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を密封するためのプラグ（４２０）であって、当該プラグ（４２０）が冷間圧接可能な材料からなると共に、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の開放端に密封状態で挿入可能であり、封鎖端（１０４，２０４，４０４，５０４，６０４）が、当該プラグ（４２０）を開放端に挿入して当該プラグ（４２０）をカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）に冷間圧接することで形成されている、プラグ（４２０）。
【請求項４１】
冷間圧接可能な材料が、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金及びこれらの組合せの１種以上からなる、請求項４０記載のプラグ（４２０）。
【請求項４２】
さらに、当該プラグ（４２０）の内面に設けられた１以上の皮膜（５２０）を備える、請求項４０記載のプラグ（４２０）。
【請求項４３】
１以上の皮膜（５２０）が、ニッケル、ロジウム、金、銀、パラジウム、白金、ルテニウム、イリジウム、タンタル、タングステン、レニウム、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンから選択される１種以上の金属であり、ｘ、ｙ及びｚは０〜３である。）及びこれらの組合せの１種以上からなる第一の材料で形成されており、第一の材料が冷間圧接可能な材料と異なる、請求項４０記載のプラグ（４２０）。
【請求項４４】
さらに、当該プラグ（４２０）に接合された充填管（６４２）を備え、充填管が当該プラグ（４２０）を貫通して当該プラグ（４２０）の内面まで延在するオリフィスを有する、請求項４０記載のプラグ（４２０）。
【請求項４５】
１種以上の材料（１１０）と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒（１１２）とを収容するための高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）であって、１種以上の材料（１１０）及び超臨界流体を収容するための内室（１０８，３０８，４０８）を内部に画成する１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖可能な開放端を有するカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を充填する方法であって、
ａ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を用意する段階、
ｂ）１種以上の材料（１１０）を内室（１０８，３０８，４０８）に供給する段階、
ｃ）溶媒（１１２）を含み、真空マニホルドに連結可能な溶媒供給源を用意する段階、
ｄ）溶媒供給源を真空マニホルドに連結する段階、
ｅ）１種以上の材料（１１０）を内室（１０８，３０８，４０８）に挿入する段階、
ｆ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内室（１０８，３０８，４０８）を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室（１０８，３０８，４０８）を所定圧力に排気する段階、
ｇ）内室（１０８，３０８，４０８）を所定温度未満の温度に冷却する段階、
ｈ）内室及び溶媒供給源を真空マニホルドを介して互いに流通する状態に置く段階、並びに
ｉ）溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に供給することで、開放端をもったカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を所定レベルまで充填する段階
を含んでなる方法。
【請求項４６】
カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内室（１０８，３０８，４０８）を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室（１０８，３０８，４０８）を所定圧力に排気する段階が、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内室（１０８，３０８，４０８）を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室（１０８，３０８，４０８）を約１トル未満の圧力に排気することを含む、請求項４５記載の方法。
【請求項４７】
内室（１０８，３０８，４０８）を所定温度未満の温度に冷却する段階が、内室（１０８，３０８，４０８）を、溶媒（１１２）が約７６０トル未満の蒸気圧を有する温度に冷却することを含む、請求項４５記載の方法。
【請求項４８】
溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に供給する段階が、溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に凝縮させることを含む、請求項４５記載の方法。
【請求項４９】
溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に凝縮させる段階が、内室（１０８，３０８，４０８）への溶媒（１１２）の質量流量を所定時間にわたって調節し、溶媒（１１２）を内室（１０８，３０８，４０８）に凝縮させることを含む、請求項４８記載の方法。
【請求項５０】
溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に供給する段階が、
ａ）初期所定圧力で溶媒（１１２）の一部を所定容積に供給し、
ｂ）溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に凝縮させ、所定容積内の最終圧力を測定する
ことを含む、請求項４５記載の方法。
【請求項５１】
溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に供給する段階が、溶媒（１１２）の一部を内室（１０８，３０８，４０８）に注入することを含む、請求項４５記載の方法。
【請求項５２】
１種以上の材料（１１０）と、実質的に空気を含まない環境中において高温及び高圧で超臨界流体になる溶媒（１１２）とを収容する高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）であって、１種以上の材料（１１０）及び溶媒（１１２）を収容するための内室（１０８，３０８，４０８）を内部に画成する１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖可能な開放端を有するカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を密封する方法であって、
ａ）１種以上の材料（１１０）を含むカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を用意する段階、
ｂ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内室（１０８，３０８，４０８）を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室（１０８，３０８，４０８）を所定圧力に排気する段階、
ｃ）内室（１０８，３０８，４０８）に所定量の溶媒（１１２）を充填する段階、及び
ｄ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する段階
を含んでなる方法。
【請求項５３】
カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する段階が、
ａ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）の一部に熱を加え、
ｂ）封鎖可能な開放端で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）の一部をつぶし、
ｃ）固体溶接部を形成することで、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する
ことを含む、請求項５２記載の方法。
【請求項５４】
カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する段階が、吹管溶接、アーク溶接、超音波溶接及び振動溶接の１つを用いて、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）の一部を溶接することを含む、請求項５２記載の方法。
【請求項５５】
カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する段階が、
ａ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）の一部の外面に圧力を加え、
ｂ）封鎖可能な開放端で１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）の一部をつぶし、
ｃ）冷間圧接部を形成することで、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する
ことを含む、請求項５２記載の方法。
【請求項５６】
カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する段階が、
ａ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端にプラグ（４２０）を挿入し、
ｂ）１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）をプラグ（４２０）に接触させ、
ｃ）１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）及びプラグ（４２０）の少なくとも一方の外面に圧力を加え、
ｄ）１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）とプラグ（４２０）との間に冷間圧接部を形成することで、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖する
ことを含む、請求項５２記載の方法。
【請求項５７】
高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を冷間圧接可能なプラグ（４２０）で密封して、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内部に実質的に空気を含まない内室（１０８，３０８，４０８）を形成するための装置（７００）であって、装置（７００）が
ａ）冷間圧接可能なプラグ（４２０）をカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端に挿入するための可動ラム（７２０）、
ｂ）カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を支持すると共にラム（７２０）を案内するための機械的支持体（７０４）であって、ラム（７２０）と共に気密内室（７０８）を形成する機械的支持体（７０４）、並びに
ｃ）機械的支持体（７０４）を貫通して気密内室（７０８）に達する真空入口（７０６）であって、気密内室（７０８）と真空マニホルドとの間の流通を可能にする真空入口（７０６）
を備え、冷間圧接可能なプラグ（４２０）を封鎖可能な開放端に挿入してラム（７２０）に圧力を加えた場合に冷間圧接可能なプラグ（４２０）がカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）に冷間圧接される、装置（７００）。
【請求項５８】
１種以上の窒化ガリウム原料及び高温及び高圧で超臨界流体になる溶媒（１１２）を収容するための内室（１０８，３０８，４０８）を内部に画成する１以上の壁体（１０２，２０２，４０２，５０２，６０２）、閉鎖端（１０６，２０６，４０６，５０６，６０６）及び封鎖可能な開放端を有する高圧高温カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）に１種以上の窒化ガリウム原料を供給し、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の内室（１０８，３０８，４０８）を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室（１０８，３０８，４０８）を所定圧力に排気し、内室（１０８，３０８，４０８）に所定量の溶媒（１１２）を充填し、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）の封鎖可能な開放端を封鎖し、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を囲繞してカプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）上に外圧を維持するための圧力伝達媒体、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を囲繞するように圧力伝達媒体中に挿入し得る発熱体、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）と圧力伝達媒体と発熱体を所定の位置に収容保持するための拘束体、並びに拘束体と圧力伝達媒体との間に１以上のシールを備える圧力容器内に密封カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を配置し、カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）を高圧高温条件に暴露することで、密封カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）内に収容された溶媒（１１２）が超臨界流体になって密封カプセル（１００，２００，３００，４００，５００，６００）内に所定圧力を生み出し、超臨界流体が１種以上の窒化ガリウム原料と反応して窒化ガリウム単結晶を形成することで製造される窒化ガリウム単結晶。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、一般的には圧力容器と共に使用すべきカプセルに関する。さらに具体的には、本発明は超臨界流体中で１種以上の材料を処理するための高圧容器と共に使用するカプセルに関する。
【背景技術】
【０００２】
超臨界流体（以後は「ＳＣＦ」ともいう）は、多種多様の材料を処理するために使用できる。ＳＣＦ用途の例には、超臨界二酸化炭素中での抽出、超臨界水中での石英結晶の成長、及び超臨界アンモニア中での各種窒化物の合成がある。
【０００３】
超臨界流体を使用するプロセスは、一般に圧力容器内において高圧及び高温（以後は「ＨＰＨＴ」ともいう）で実施される。最も普通の圧力容器は、反応体材料及びＳＣＦに加えられる圧力に対する機械的支持源を提供するばかりでなく、超臨界流体及び処理すべき材料用の容器としても役立つ。かかる圧力容器に関する処理上の制限は、通例、約５５０〜７５０℃の範囲内の最高温度及び約２〜５キロバール（以後は「ｋｂａｒ」ともいう）の範囲内の最高圧力に限定されている。
【０００４】
超臨界流体での材料の処理には、溶媒及びプロセスで発生し得る任意のガスに対して化学的に不活性であると共に不透過性である容器又はカプセルが必要となる。１つのアプローチでは、処理すべき材料を、高温で超臨界流体を形成する固体又は液体と共に、カプセル中に導入する。次いで、カプセルを空気中で密封し、高圧装置内に配置し、加熱する。固体（又は液体）は加熱時に分解して超臨界流体を生じる。しかし、かかる固体又は液体をＳＣＦ源として使用すると、超臨界流体以外の分解生成物が反応混合物中に残留して反応混合物を汚染することがある。また、カプセルの充填中に導入される空気で追加の汚染が生じることもある。
【０００５】
一方法では、閉鎖端をもった溶融シリカ管内に処理すべき材料を配置し、真空マニホルドを通して管を排気し、溶媒を管中に凝縮させることでカプセルから空気を排除できる。次いで、通常は溶接により、カプセルの内容物を空気にさらすことなく管を密封する。しかし、カプセルの密封後には、約６バールを超える内圧及び約３００℃を超える温度で管中の材料を処理することができない。これは、それより高い温度に加熱すると、溶媒の蒸発で生じる内圧が密封カプセルを破裂させるからである。カプセルを圧力容器内に配置し、カプセルと圧力容器との間の空間を溶媒で満たすことで、内圧以上の外圧を付与することもできる。しかし、上述の通り、かかる圧力容器は通例は約５５０〜７５０℃の範囲内の最高温度及び約２〜５ｋｂａｒの範囲内の最高圧力に限定されている。
【０００６】
現在利用できるカプセルの圧力、温度、化学的不活性、サイズ、密封及びコスト上の制限を広げることができれば、超臨界流体を用いてさらに広範囲の材料を処理することができよう。したがって、要望されているものは、空気を含まない環境中において超臨界流体で材料を処理するための改良された容器又はカプセルである。やはり要望されているものは、室温で気体である溶媒と共に使用できるカプセルである。さらに要望されているものは、約５ｋｂａｒを超える圧力及び約５５０〜約１５００℃の温度を発生し得る圧力容器と共に使用できる化学的に不活性のカプセルである。さらに要望されているものは、さらに大きい規模で材料をコスト効率よく処理できる化学的に不活性のカプセルである。
【特許文献１】米国特許第５９０２３９６号明細書
【特許文献２】米国特許第４６９９０８４号明細書
【特許文献３】米国特許第４６８５９９５号明細書
【特許文献４】米国特許第４７６２５８８号明細書
【特許文献５】米国特許第４９６１８２３号明細書
【特許文献６】米国特許第６１７７０５７号明細書
【特許文献７】米国特許第３９１３２１２号明細書
【特許文献８】米国特許第３６５０８２３号明細書
【特許文献９】米国特許第４０５５９８２号明細書
【非特許文献１】Ｋ．Ｂｙｒａｐｐａ  ａｎｄ  Ｍ．  Ｙｏｓｈｉｍｕｒａ，  Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｈｙｄｒｏｔｈｅｒｍａｌ  Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ，  Ｃｈａｐｔｅｒ３：  Ａｐｐａｒｅｔｕｓ，  ｐｐ．８２−１６０，  ２００１
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、実質的に空気を含まない環境中に１種以上の反応体及び超臨界流体を収容するための高圧高温（本明細書中では「ＨＰＨＴ」ともいう）カプセルを提供することで上記その他のニーズを満たす。ＨＰＨＴカプセルは、１種以上の材料及び超臨界流体に対して化学的に不活性である。本発明は、ＨＰＨＴカプセルを充填して密封する方法並びにＨＰＨＴカプセルを密封するための装置も包含する。
【０００８】
したがって、本発明の一態様は、１種以上の材料と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒とを収容するための高圧高温カプセルを提供することである。本カプセルは、閉鎖端、閉鎖端に接してそれから延在する１以上の壁体、及び閉鎖端の反対側で１以上の壁体に接する封鎖端を備え、１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖端は１種以上の材料及び溶媒を収容するための内室を内部に画成する。本カプセルは変形可能な材料で形成されており、流体不透過性であると共に、１種以上の材料及び超臨界流体に対して化学的に不活性である。
【０００９】
本発明の第二の態様は、実質的に空気を含まない環境中に１種以上の材料及び超臨界流体を収容するための高圧高温カプセルを密封するためのプラグを提供することである。カプセルは、１種以上の材料及び超臨界流体を収容するための内室を内部に画成する１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖端を有している。本プラグは、冷間圧接可能な材料からなると共に、カプセルの開放端に密封状態で挿入可能である。カプセルの封鎖端は、プラグを開放端に挿入してプラグをカプセルに冷間圧接することで形成されている。
【００１０】
本発明の第三の態様は、１種以上の材料と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒とを収容するための高圧高温カプセルを提供することである。本カプセルは、閉鎖端、閉鎖端に接してそれから延在する１以上の壁体、及び閉鎖端の反対側で１以上の壁体に接する封鎖端を備え、１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖端は１種以上の材料及び溶媒を収容するための内室を内部に画成する。封鎖端は、カプセルの１以上の壁体に冷間圧接されたプラグを含んでいる。本カプセルは変形可能で冷間圧接可能な材料で形成されており、流体不透過性であると共に、１種以上の材料及び超臨界流体に対して化学的に不活性である。
【００１１】
本発明の第四の態様は、１種以上の材料と、実質的に空気を含まない環境中で超臨界流体になる溶媒とを収容するためのカプセルを充填する方法を提供することである。カプセルは、１種以上の材料及び溶媒を収容するための内室を内部に画成する１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖可能な開放端を有している。本方法は、カプセルを用意する段階、１種以上の材料を内室に供給する段階、高圧高温で超臨界流体になる溶媒を含み、真空マニホルドに連結可能な溶媒供給源を用意する段階、溶媒供給源を真空マニホルドに連結する段階、カプセルの内室を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室を所定圧力に排気する段階、内室を所定温度未満の温度に冷却する段階、内室及び溶媒供給源を真空マニホルドを介して互いに流通する状態に置く段階、並びに溶媒の一部を内室に供給することで、開放端をもったカプセルを所定レベルまで充填する段階を含んでなる。
【００１２】
本発明の第五の態様は、１種以上の材料と、実質的に空気を含まない環境中において高圧高温で超臨界流体になる溶媒とを収容する高圧高温カプセルを密封する方法を提供することである。カプセルは、１種以上の材料及び溶媒を収容するための内室を内部に画成する１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖可能な開放端を有している。本方法は、１種以上の材料を含むカプセルを用意する段階、カプセルの内室を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室を所定圧力に排気する段階、内室に所定量の溶媒を充填する段階、及びカプセルの封鎖可能な開放端を封鎖する段階を含んでなる。
【００１３】
本発明の第六の態様は、高圧高温カプセルを冷間圧接可能なプラグで密封して、カプセルの内部に実質的に空気を含まない内室を形成するための装置を提供することである。本装置は、冷間圧接可能なプラグをカプセルの封鎖可能な開放端に挿入するための可動ラム、カプセルを支持すると共にラムを案内するための機械的支持体であって、ラムと共に気密内室を形成する機械的支持体、及び機械的支持体を貫通して気密内室に達する真空入口であって、気密内室と真空マニホルドとの間の流通を可能にする真空入口を備える。冷間圧接可能なプラグを封鎖可能な開放端に挿入してラムに圧力を加えた場合、冷間圧接可能なプラグはカプセルの１以上の壁体に冷間圧接される。
【００１４】
本発明の第七の態様は、窒化ガリウム単結晶を提供することである。本窒化ガリウム単結晶は、１種以上の窒化ガリウム原料及び高温高圧で超臨界流体になる溶媒を収容するための内室を内部に画成する１以上の壁体、閉鎖端及び封鎖可能な開放端を有する高圧高温カプセルに１種以上の窒化ガリウム原料を供給し、カプセルの内室を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室を所定圧力に排気し、内室に所定量の溶媒を充填し、カプセルの封鎖可能な開放端を封鎖し、カプセルを囲繞してカプセル上に外圧を維持するための圧力伝達媒体、カプセルを囲繞するように圧力伝達媒体中に挿入し得る発熱体、カプセルと圧力伝達媒体と発熱体を所定の位置に収容保持するための拘束体、並びに拘束体と圧力伝達媒体との間に１以上のシールを備える圧力容器内に密封カプセルを配置し、カプセルを高圧高温条件に暴露することで、密封カプセル中に収容された溶媒が超臨界流体になって密封カプセル中に所定圧力を生み出し、超臨界流体が１種以上の窒化ガリウム原料と反応して窒化ガリウム単結晶を形成することで製造される。
【００１５】
本発明の上記その他の態様、利点及び顕著な特徴は、以下の詳しい説明、添付図面及び特許請求の範囲から明らかとなろう。
【００１６】
図面の簡単な説明
図１は、本発明に係るカプセルの概略断面図であり、
図２は、カプセルの内面に設けられた不活性ライナー及び拡散障壁を有する本発明のカプセルの概略断面図であり、
図３は、外部カプセル、内部カプセル、及び外部カプセルと内部カプセルとの間の自由空間内に配設された圧力媒体を備える本発明のカプセルの概略断面図であり、
図４は、カプセルの封鎖端が冷間圧接プラグ及び外部シールを備える本発明のカプセルの概略断面図であり、
図５は、カプセルの内面に設けられた皮膜を有する本発明のカプセルの概略断面図であり、
図６は、充填管を有する蓋を用いてカプセルの封鎖端が形成される本発明のカプセルの概略断面図であり、
図７は、本発明のカプセルを密封するための装置の概略図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１７】
以下の説明中では、図面中に示す複数の図を通じて同じ参照符号は類似の部分又は対応する部分を表す。また、「上部」、「下部」、「外部」、「内部」などの用語は便宜上の語であり、限定的な用語と解すべきでないことは言うまでもない。
【００１８】
図面全般、特に図１について述べれば、図は本発明の好ましい実施形態を説明するためのものであり、本発明を限定するものではないことが理解されよう。図１について述べれば、カプセル１００は閉鎖端１０６、閉鎖端１０６に接してそれから延在する１以上の壁体１０２、及び閉鎖端１０６の反対側で１以上の壁体１０２に接する封鎖端１０４を有している。閉鎖端１０６、１以上の壁体１０２及び封鎖端１０４は、１種以上の材料１１０と、高圧及び高温（本明細書中では「ＨＰＨＴ」ともいう）で超臨界流体になる溶媒１１２とを収容するための閉鎖内室１０８をカプセル１００内に画成する。ＨＰＨＴ条件は、約１００℃を超える温度及び約１気圧を超える圧力を包含する。
【００１９】
カプセル１００は、１種以上の材料１１０、溶媒１１２、及び溶媒１１２から生じた超臨界流体に対して化学的に不活性であると共に不透過性である。カプセル１００は、好ましくは水素、酸素及び窒素の１種以上に対して不透過性である。閉鎖端１０６、１以上の壁体１０２及び封鎖端１０４は、各々が約０．２〜約１０ｍｍの厚さを有する。
【００２０】
カプセル１００は、カプセル１００内で圧力が上昇した場合にカプセルの膨張を許すことでカプセル１００の破裂を防止するため、変形可能な材料で形成される。一実施形態では、変形可能な材料は、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム、これらの組合せなどの１種以上からなり得る。別の実施形態では、カプセル１００は、特に限定されないが、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金、モリブデン及びこれらの組合せの１種以上のような冷間圧接可能な材料で形成される。カプセル１００を形成するために使用できる鉄基合金には、特に限定されないが、ステンレス鋼がある。カプセル１００を形成するために使用できるニッケル基合金には、特に限定されないが、インコネル、ハステロイなどがある。
【００２１】
カプセル１００には１以上のバッフル１１４を設けることもでき、これが内室１０８を２つの独立した領域に分割する。バッフル１１４は複数の貫通孔１１６を有するので、２つの領域は互いに流通する状態にある。したがって、バッフル１１４の横断面積の一部は開放状態にある。一実施形態では、バッフル１１４は約０．５〜約３０％の開放面積率を有する。バッフル１１４は、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム、シリカ、アルミナ及びこれらの組合せで１種以上で形成される。バッフル１１４を形成するために使用できる鉄基合金には、特に限定されないが、ステンレス鋼がある。バッフル１１４を形成するために使用できるニッケル基合金には、特に限定されないが、インコネル、ハステロイなどがある。バッフル１１４は、１種以上の材料１１０を内室１０８の特定の領域又は端部に閉じ込めると共に、溶媒１１２及び（ＨＰＨＴ条件下では）超臨界流体がバッフル１１４の貫通孔１１６を自由な通過して内室１０８全体に移動するのを可能にするために役立つ。このような構成は、超臨界流体が１種以上の材料１１０を（バッフル１１４の配置で画成された）内室１０８の一領域から別の領域に輸送し、そこで核生成及び結晶成長が起こる結晶成長のような用途で特に有用である。
【００２２】
図５に示す一実施形態では、カプセル５００の閉鎖端５０６、１以上の壁体５０２及び封鎖端５０４の１以上の内面上に１以上の皮膜５２０が配設される。カプセル５００がバッフル１１４を備える場合、１以上の皮膜５２０はバッフル１１４上にも配設される。皮膜５２０は、不透過性を高めると共に、内容物による化学的攻撃に対するカプセル５００の抵抗性を高めるために役立ち得る。皮膜５２０は約０．５〜約２５０ミクロンの厚さを有する。皮膜５２０は、閉鎖端５０６、１以上の壁体５０２及び封鎖端５０４を形成するために使用した材料とは異なり、ニッケル、ロジウム、金、銀、パラジウム、白金、ルテニウム、イリジウム、タンタル、タングステン、レニウム、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンの１種以上であり、ｘ、ｙ及びｚの各々は０〜３である（即ち、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜３）。）及びこれらの組合せの１種以上からなる材料で形成される。
【００２３】
カプセル５００はさらに、閉鎖端５０６、１以上の壁体５０２、封鎖端５０４及び皮膜５２０の間の相互拡散を低減させるため、皮膜５２０と閉鎖端５０６、１以上の壁体５０２及び封鎖端５０４の１以上の内面との間に配設された拡散障壁皮膜５４０を備えていてもよい。拡散障壁５４０は、皮膜５２０、閉鎖端５０６、１以上の壁体５０２及び封鎖端５０４の材料とは異なり、ニッケル、ロジウム、白金、パラジウム、イリジウム、ルテニウム、レニウム、タングステン、モリブデン、ニオブ、銀、イリジウム、タンタル、ＭＣｘＮｙＯｚ（式中、Ｍはアルミニウム、ホウ素、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル及びタングステンの１種以上であり、ｘ、ｙ及びｚの各々は０〜３である（即ち、０＜ｘ，ｙ，ｚ＜３）。）及びこれらの組合せの１種以上からなる材料で形成される。拡散障壁５４０は約１０ｎｍ〜約１００ミクロンの厚さを有する。
【００２４】
図３に示す別の実施形態では、カプセル３００はさらに、外部カプセル３４０の内部に入れ子状態で収容された内部カプセル３２０を含んでいる。外部カプセル３４０及び内部カプセル３２０の各々は、閉鎖端３４６、３２６、閉鎖端３４６、３２６に接してそれから延在する１以上の壁体３４２、３２２、及び閉鎖端３４６、３２６の反対側で１以上の壁体３４２、３２２に接する封鎖端３４４、３２４をそれぞれ有している。１種以上の材料１１０と、内部カプセル３２０の内部においてＨＰＨＴで超臨界流体になる溶媒１１２とを収容するための閉鎖内室３０８が、閉鎖端３２６、１以上の壁体３２２及び封鎖端３２４で画成される。内部カプセル３２０の内部には、内室３０８を２つの部分に分割するバッフル１１４を任意に配置できる。
【００２５】
外部カプセル３４０及び内部カプセル３２０は、上述の変形可能な材料又は冷間圧接可能な材料の任意のもので形成できる。さらに、内部カプセル３２０は溶融石英又は溶融シリカでも形成でき、或いは特に限定されないがＰｙｒｅｘ（登録商標）、Ｖｙｃｏｒ（登録商標）ガラス、ホウケイ酸ガラス、アルミノケイ酸ガラス、ソーダ石灰ガラス、ソーダバリウムガラス、ソーダ亜鉛ガラス、鉛ガラス、カリソーダ鉛ガラス、カリ鉛ガラス及びカリソーダバリウムガラスなどのガラスでも形成できる。内部カプセル３２０の１以上の壁体３２２、封鎖端３２４及び閉鎖端３２６の各々は、約０．１〜約１０ｍｍの厚さを有し得る。
【００２６】
外部カプセル３４０と内部カプセル３２０とは互いに離隔した関係にある結果、外部カプセル３４０と内部カプセル３２０との間には自由空間３３０が存在する。自由空間３３０は、溶媒１１２が超臨界流体になるＨＰＨＴ条件下で内部カプセル３２０の内部に生じる圧力を均等化し又は該圧力との釣合いを取るため、少なくとも部分的に圧力媒体３３２で満たすことができる。別法として、圧力媒体３３２は、内部カプセル３２０がＨＰＨＴ条件下での処理中に張力ではなく圧縮応力又は中立応力を受けるように超過圧力を与えることもできる。圧力媒体３３２は、内部カプセル３２０の内部に収容された溶媒１１２と同じ材料からなり得る。別法として、圧力媒体３３２は、特に限定されないが、水、アンモニア、二酸化炭素などのような、ＨＰＨＴ条件下で超臨界流体を形成するその他任意の物質からなっていてもよい。
【００２７】
図２に示す本発明の別の実施形態では、カプセル２００は１種以上の材料１１０、溶媒１１２又は超臨界流体による化学的攻撃を防止し又は最小限に抑えるための不活性ライナー２２０を含んでいる。不活性ライナー２２０は、約１０ミクロン〜約５ｍｍの厚さを有すると共に、金、白金、ロジウム、パラジウム、銀、イリジウム、ルテニウム、オスミウム、タンタル、タングステン、レニウム、モリブデン、ニオブ、ジルコニウム、イットリウム、チタン、バナジウム、クロム、シリカ及びこれらの組合せの１種以上からなり得る。不活性ライナー２２０は、カプセル２００内への１種以上の材料１１０及び溶媒１１２の導入に先立ってカプセル２００内に滑動的に挿入される。
【００２８】
カプセル２００はさらに、不活性ライナー２２０と閉鎖端２０６、１以上の壁体２０２及び封鎖端２０４の１以上の内面との間に配設された拡散障壁２４０を備えていてもよい。拡散障壁２４０は、不活性ライナー２２０並びに閉鎖端２０６、１以上の壁体２０２及び封鎖端２０４の材料と異なり、ニッケル、ロジウム、白金、パラジウム、イリジウム、ルテニウム、レニウム、タングステン、モリブデン、ニオブ、銀、イリジウム、タンタル、アルミニウム、酸化ホウ素、窒化ホウ素、炭化ホウ素、アルミニウム、ケイ素、チタン、バナジウム、クロム、イットリウム、ジルコニウム、ランタン、希土類金属、ハフニウム、タンタル、タングステン及びこれらの１種以上からなる材料で形成される。拡散障壁２４０は約１０ｎｍ〜約１００ミクロンの厚さを有する。
【００２９】
封鎖端１０４は、内室１０８に１種以上の材料１１０及び溶媒１１２を導入した後に形成される。一実施形態では、封鎖端の形成に先立ち、１以上の壁体１０２及び閉鎖端１０２が、１種以上の材料１１０及び（任意には）バッフル１１４を配置するための開放内室１０８を画成する。グローブボックス又は他の管理雰囲気容器の内部において、高圧及び高温の超臨界流体中で処理すべき１種以上の材料１１０をカプセルに添加する。次いで、１以上の壁体１０２を閉鎖端１０６の反対側の位置で真空マニホルド（図示せず）に連結する。また、溶媒１１２を含むバイアル又はタンクのような溶媒供給源も真空マニホルドに連結する。次いで、カプセルの開放内室を、約１トル未満、好ましくは約１ミリトル未満の所定圧力に排気する。開放内室を、溶媒１１２が固体又は液体になる温度に冷却する。カプセルの開放内室中での溶媒１１２の蒸気圧は、溶媒供給源内での溶媒１１２の蒸気圧未満であり、好ましくは約７６０トル未満である。開放内室は、例えば、閉鎖端１０６及び１以上の壁体１０２の外面を、特に限定されないが、水、氷、氷浴、ドライアイス、液体窒素などの冷却媒体に接触させることで冷却できる。
【００３０】
開放内室を十分に冷却した後、溶媒供給源を開放内室と流通する状態に置き、凝縮又は注入によって溶媒１１２を開放内室に導入する。一実施形態では、カプセル１００の開放内室中に凝縮させる溶媒の量は、真空マニホルド内の既知容積を既知圧力の溶媒で満たすことで計量される。カプセルの開放内室中に溶媒が凝縮する際、既知容積内の溶媒圧力の減少を監視する。次いで、開放内室中に凝縮した溶媒の量を既知容積及び溶媒圧力の変化から算出できる。別法として、溶媒供給源とカプセルの開放内室との間に質量流量調節器（図示せず）を配置してもよい。次いで、一定速度で一定時間にわたり、溶媒供給源から質量流量調節器を通して内室に溶媒蒸気を流せばよい。その場合、開放内室に溶媒を流した際の流量及び時間から、開放内室中に凝縮した溶媒蒸気の量を求めることができる。所定量の溶媒１１２を開放内室に導入した後、開放内室を真空下又は溶媒の蒸気圧下に維持しながら、閉鎖端１０６と反対側の位置に封鎖端１０４を形成する。密封後には、カプセル１００内の閉鎖内室１０８は実質的に空気を含まず、汚染のリスクを低減させながら、その中に含まれる１種以上の材料１１０を処理することができる。
【００３１】
本発明の一実施形態では、封鎖端１０４は、閉鎖端１０６の反対側で１以上の壁体１０２の一部をつまみ又はつぶして結合部を形成することで形成できる。いずれの場合にも、封鎖端１０４が形成されるまで、開放内室は真空状態又は溶媒蒸気のみが存在する状態に維持される。１以上の壁体１０２が冷間圧接可能な材料で形成されている場合には、１以上の壁体１０２の外面上の複数の点に圧力を機械的に加え、１以上の壁体１０２の内面の一部をつまんで冷間圧接結合部を形成することで、封鎖端１０４を形成できる。別法として、封鎖端１０４は、閉鎖端１０６の反対側の位置で１以上の壁体１０２の外面の一部を加熱して１以上の壁体１０２の一部をつぶし、その位置で１以上の壁体１０２の内面に熱間溶接部を形成することでも形成できる。熱間溶接部は、吹管溶接、アーク溶接、超音波溶接、振動溶接などで形成できる。
【００３２】
開放内室への開口が約０．２５インチ未満である場合、封鎖端１０４を形成するためにはつまみ又はつぶしが好ましい。しかし、それより大きいカプセルに関しては、つまみ又はつぶしによる封鎖端１０４の形成は困難である。さらに、つまみシールを有するカプセルは、ＨＰＨＴ処理のために使用する工具への装填が困難な対称性の低い形状を有することが多い。開放内室への開口が約０．２５〜約１インチである場合には、下記のような密封状態で挿入できるプラグを備える実施形態が有効である。直径がさらに大きいカプセルに関しては、プラグの冷間圧接による封鎖端１０４の形成はさらに困難である。約１インチを超える直径を有するカプセルは、図６に示すように、閉鎖端６０６の反対側の位置で充填管６４２を有するキャップ又は蓋６４０を１以上の壁体６０２に設けることで密封できる。蓋６４０及び充填管６４２は、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、チタン、バナジウム、クロム、鉄、鉄基合金、ニッケル基合金、ジルコニウム、ニオブ、モリブデン、タンタル、タングステン、レニウム、シリカ、アルミナ及びこれらの組合せの１種以上で形成される。１以上の壁体６０２及び閉鎖端６０６で画成される開放内室１０８中に１種以上の材料１１０及び（任意には）バッフル１１４（図示せず）を配置した後、管用ねじシール、金属間圧縮シール又はガスケットシール或いはさらに好ましくは溶接により、一体充填管６４２を有する蓋６４０を閉鎖端６０６の反対側で１以上の壁体６０２に接合する。蓋６４０は、１種以上の材料１１０を空気にさらさないようにするため、好ましくは真空中又は（真空、溶媒蒸気、或いは非反応性ガス（Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ）又は窒素のような）制御雰囲気下で１以上の壁体６０２に封止する。１種以上の材料１１０が感熱性である場合には、１種以上の材料１１０又は溶媒１１２の分解又はその他の劣化が起こらない温度に１種以上の材料１１０を以上するため、密封作業中に閉鎖端６０６及び１以上の壁体６０２の下部を冷却することができる。次いで、今ではカプセル６００に接合された充填管６４２を、１種以上の材料１１０を空気にさらすことなく真空マニホルド（図示せず）に取り付ける。また、溶媒１１２を含むバイアル又はタンクのような溶媒供給源も真空マニホルドに連結する。充填管６４２を通して、開放内室を約１トル未満、好ましくは約１ミリトル未満の所定圧力に排気する。開放内室を、溶媒１１２が固体又は液体になる温度に冷却する。溶媒１１２の蒸気圧は、溶媒供給源内での蒸気圧未満であり、好ましくは約７６０トル未満である。開放内室を十分に冷却した後、溶媒供給源を開放内室と流通する状態に置く。次いで、凝縮又は注入によって溶媒１１２を開放内室に導入する。所定量の溶媒１１２を開放内室に導入した後、つまみ冷間圧接部、冷間圧接プラグなどの１以上を用いて充填管を封鎖してカプセルの封鎖端を形成する。密封後には、カプセル６００内の内室６０８は実質的に空気を含まず、汚染のリスクを低減させながら、その中に含まれる１種以上の材料１１０を処理することができる。
【００３３】
図４は、閉鎖端４０６の反対側において１以上の壁体４０２で画成された開放内室の開口にプラグ４２０を密封状態で挿入することでカプセル４００の封鎖端４０４が形成される本発明の別の実施形態を示している。プラグ４２０は、銅、銅基合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、鉄、鉄基合金、ニッケル、ニッケル基合金及びこれらの組合せの１種以上で形成された冷間圧接可能な材料である。プラグ４２０は、好ましくは内室４０８の直径に向かってテーパーの付いた直径を有している。
【００３４】
開放内室中に１種以上の材料１１０及び（任意には）バッフル１１４（図示せず）を配置し、所定量の溶媒１１２を添加した後、好ましくは１種以上の材料１１０を空気にさらさないようにするために真空中又は溶媒１１２の蒸気圧下で、閉鎖端４０６の反対側において１以上の壁体４０２で画成された開放内室の開口にプラグ４２０を挿入する。１以上の壁体４０２の内面の一部に圧力を加えてプラグ４２０を冷間圧接することで気密シールを形成する。次いで、冷間圧接、熱間溶接、据込み、圧縮などで追加の外部シール４４０を封鎖端４０４に設けることができる。外部シール４４０は、銅、銅合金、金、銀、パラジウム、白金、イリジウム、ルテニウム、ロジウム、オスミウム、バナジウム、チタン、クロム、ニッケル、ニッケル合金、ステンレス鋼、他の鉄基合金及びこれらの組合せの１種以上で形成し得る。外部シール４４０は、閉鎖端４０６、１以上の壁体４０２及びプラグ４２０で画成される内部カプセルを囲繞する完全な外部シールをなしていてもよい。密封後には、カプセル１００内の閉鎖内室４０８は実質的に空気を含まず、汚染のリスクを低減させながら、その中に含まれる１種以上の材料１１０を処理することができる。
【００３５】
図７は、閉鎖端４０６の反対側において１以上の壁体４０２で画成された開放内室の開口にプラグ４２０を挿入するための充填／密封アセンブリ７００を示している。グローブボックス又は他の管理雰囲気容器の内部において、高圧及び高温の超臨界流体中で処理すべき１種以上の材料１１０をカプセル４００に添加し、好ましくはやはりグローブボックス内に配置された充填／密封アセンブリ７００に移動させる。充填／密封アセンブリ７００は、真空中、充填後の溶媒の蒸気圧下、或いは希ガス（Ｈｅ、Ｎｅ、Ａｒ、Ｋｒ、Ｘｅ）又は窒素のような制御雰囲気下でプラグ４２０を挿入することができる。カプセル４００の閉鎖端４０６及び１以上の壁体４０２は、機械的支持体７０４で支持される。機械的支持体７０４は、カプセル４００を支持すると共に真空シールを提供するためのベース７０５、支持スリーブ７１１、案内スリーブ７０７及び真空入口７０６を含んでいる。ラム７２０が案内スリーブ７０７を通過してカプセル４００内にプラグ４２０を挿入し、プラグ４２０と１以上の壁体４０２の内面の一部との間に気密冷間圧接部を形成する。内室７０８は、支持スリーブ７１１とベース７０５との間及び支持スリーブ７１１と案内スリーブ７０７との間の静止シール並びにラム７２０と案内スリーブ７０７との間の直線運動シールで気密化される。シールは、好ましくはシリコーンで形成されるＯリング又は金属間シールを備える。直線運動は、成形ベローズを用いた金属シールで達成できる。内室７０８を真空マニホルドと流通し得る状態に置くため、充填／密封アセンブリ７００を真空入口７０６を通して真空マニホルド（図示せず）に連結する。また、溶媒１１２を含むバイアル又はタンクのような溶媒供給源（図示せず）も真空マニホルドに連結し、真空マニホルド及び（真空入口７０６を通して）内室７０８と流通し得る状態に置く。次いで、気密内室７０８を真空マニホルドと流通する状態に置き、約１トル未満、好ましくは約１ミリトル未満の所定圧力に排気する。ベースプレート７０５、支持スリーブ７１１及びカプセル４００を、溶媒１１２が固体又は液体になる温度に冷却する。内室７０８中での溶媒１１２の蒸気圧は、溶媒供給源内での蒸気圧未満であり、好ましくは約７６０トル未満である。カプセル４００を十分に冷却した後、溶媒供給源を真空入口７０６を通して内室７０８と流通する状態に置き、凝縮によって溶媒１１２を開放内室に導入する。所定量の溶媒１１２を開放内室に導入した後、溶媒の漏出を防止するために真空マニホルド中の弁を閉鎖し、アセンブリ７００を温める。ラム７２０に圧力を加えて、閉鎖端４０６の反対側において１以上の壁体４０２で画成された開放内室の開口にプラグ４２０を挿入する。ラム７２０によってプラグ４２０に加えられる圧力は、１以上の壁体４０２にプラグ４２０を冷間圧接してカプセル４００の封鎖端４０４を形成するのに十分なものである。密封後には、カプセル１００内の閉鎖内室１０８は実質的に空気を含まず、汚染のリスクを低減させながら、その中に含まれる１種以上の材料１１０を処理することができる。
【００３６】
本明細書中に記載した本発明のカプセルの様々な実施形態は、自己加圧性である。即ち、超臨界流体での処理のために必要な圧力は、カプセルに外部から加えられるのではなく、カプセル自体の内部で発生する。カプセルは、約１気圧（≒１バール）から約８０ｋｂａｒまでの間で自己加圧し得る。一実施形態では、カプセルは約５〜約８０ｋｂａｒまで自己加圧し得る。別の実施形態では、自己加圧性カプセル１２は約５〜約６０ｋｂａｒまで自己加圧し得る。カプセル１２を加熱すると、カプセル１２内の溶媒の蒸気圧は上昇する。所定温度での溶媒の蒸気圧は、溶媒の状態図から求めることができる。十分に高い処理温度及び圧力（例えば、約５ｋｂａｒを超える圧力及び約５５０℃を超える温度、好ましくは５〜８０ｋｂａｒの圧力及び５５０〜約１５００℃の温度）では、溶媒は超臨界流体になる。カプセルの内圧が上昇すると、カプセルの壁体は外方に変形し、圧力伝達媒体を圧迫する。
【００３７】
超臨界流体での処理のために必要な圧力はカプセル自体の内部で発生するので、本発明のカプセルは外部から高圧を供給するための通常の加圧装置を必要としない。かかる通常の加圧装置では、基準作業条件に関して、セル圧力のパーセント上昇率を、該セル圧力上昇を生み出すプレス力のパーセント上昇率で割った値として定義される圧力応答が高いのが通例であり、ピストンシリンダープレスに関する１付近から、ベルト型プレス及びマルチアンビルプレスに関する約５０％までの範囲内にある。かかる状況下では、カプセルが破裂又は圧潰するのを防止するため、プレス力によってカプセルに加えられる圧力を精密に調節することが必要である。
【００３８】
通常の加圧装置とは対照的に、好ましくは本発明のカプセルと共に使用される加圧装置は、カプセルの内部で発生する圧力との釣合いを保ってカプセルの破裂を防止するのに十分な圧力を供給しさえすればよい。かかる加圧装置は「ゼロストローク」ＨＰＨＴ装置であり、その圧力応答は０．２未満、さらに好ましくは０．０５未満である。ゼロストロークＨＰＨＴ装置は、超臨界流体処理用途での制御がはるかに容易であり、カプセルを圧潰する傾向をほとんど又は全くを生じることなく、カプセル中で発生する圧力を捕捉し又は閉じ込めることができる。作業中に若干のストローク（例えば、パンチ又はアンビル間の分離の際の増減）が生じることがあるが、ストロークの大きさは従前の設計よりもはるかに小さい。
【００３９】
かかる加圧装置は、２００１年    月    日に提出された、「改良された圧力容器」と称する米国特許出願第                    号（Ｍａｒｋ  Ｐｈｉｌｉｐ  Ｄ’Ｅｖｅｌｙｎら）（その開示内容は援用によって本明細書の内容の一部をなす）に記載されている。この加圧装置は、本発明で開示されたカプセル、カプセルを囲繞してカプセル上に外圧を維持するための圧力伝達媒体、カプセルを囲繞するように圧力伝達媒体中に挿入し得る発熱体、カプセルと圧力伝達媒体と発熱体を所定の位置に収容保持するための拘束体、並びに圧力伝達媒体の漏出を防止するため拘束体と圧力伝達媒体との間に設けた１以上のシールを備える。
【００４０】
本カプセルは、特に限定されないが、高品質の窒化ガリウム単結晶をはじめとする各種の材料を処理するために使用できる。かかる窒化ガリウム単結晶は、カプセルの内室に１種以上の窒化ガリウム原料を供給し、内室を真空マニホルドと流通する状態に置いて内室を所定圧力に排気し、高温及び高圧で超臨界流体になる溶媒の所定量を内室に充填し、カプセルの封鎖可能な開放端を封鎖し、密封カプセルを圧力容器内に配置し、ゼロストローク加圧装置内でカプセルを高圧高温条件に暴露することで製造される。ＧａＮに関しては、ＨＰＨＴ条件は５ｋｂａｒを超える圧力及び約５５０℃以上の温度を包含する。
【実施例】
【００４１】
以下の実施例は、本発明によって提供される特徴及び利点を例示するためのものであり、本発明を限定するものではない。詳しくは、これらの実施例は、（図４に略示される）冷間圧接可能なプラグを用いて、つまみシールを形成することなくカプセルを密封する利点を例示している。実施例１及び２は、つまみシールを形成することで密封したカプセルを記載しているのに対し、実施例３、４及び５は、冷間圧接可能なプラグで密封したカプセルを記載している。
【００４２】
実施例１
約０．０１５ｇのＧａＮ粉末及び０．００２ｇのＬｉ３Ｎ粉末を混合し、ピルに加圧成形した。このピルを、閉鎖端及び開放端を有する直径０．１７５インチの銅管内に挿入した。次いで、銅管の開放端を真空マニホルドに取り付けて排気した。管又はマニホルドの内容積を空気にさらすことなくマニホルドに対する銅管の連結及び取外しを可能にするため、ガスマニホルドは２つの弁を直列に有していた。管の端部を液体窒素で冷却し、真空マニホルドからのアンモニアを凝縮させることで、約０．０４８ｇのＮＨ３を銅管に添加した。アンモニアの添加量は、充填の前後に銅管を秤量することで求めた。次いで、油圧式ピンチオフプレスを用いて銅管の開放端をつまむことで、カプセル中に存在する唯一のガスが以前に銅管内に凝縮させたアンモニアであるカプセルを形成した。カプセルの下部（即ち、閉鎖端を有する部分）を塩（ＮａＣｌ）製スリーブ中に配置した。次いで、スリーブ及びカプセルを鋼製ダイ中に配置し、ダイに追加の塩を添加して加圧成形することで、カプセルの不規則形状のつまみ端部上に緻密キャップを形成した。次いで、ヒーター管を有するセル内にカプセル／塩アセンブリを配置し、直径０．５インチのダイを有するピストンシリンダープレス内にセルを挿入した。セルを約８ｋｂａｒの圧力で約５００℃に加熱した。セルをＨＰＨＴに６０分間保ち、次いで冷却してプレスから取り出した。塩を水に溶解することで、カプセルをセルから取り出した。カプセルは０．０３５ｇのアンモニアを保持しており、これはＨＰＨＴ条件下での処理中に２７％のアンモニアが失われたことを表している。
【００４３】
実施例２
閉鎖端及び開放端を有する直径０．５インチの銅管に約３．２５ｇの純水を添加した。次いで、実施例１に記載したように管をつまむことでカプセルを形成した。カプセルを塩中に埋め込み、カプセル／塩アセンブリをセル内に挿入し、２００１年    月    日に提出された、「改良された圧力容器」と称する米国特許出願第                    号（Ｍａｒｋ  Ｐｈｉｌｉｐ  Ｄ’Ｅｖｅｌｙｎら）に記載されているようなゼロストロークＨＰＨＴ容器内に配置した。カプセルを３６０℃に加熱した。水の状態図に基づけば、カプセル中の圧力は約１．６ｋｂａｒであった。カプセル／塩アセンブリを冷却してプレスから取り出し、圧力伝達媒体である塩を水に溶解することでカプセルを回収した。カプセルは１．３８ｇの水を含むことが判明したが、これはＨＰＨＴ条件下での処理中に５８％の水がカプセルから漏出したことを表している。
【００４４】
実施例３
閉鎖端及び開放端を有する直径０．５インチのＯＦＨＣ銅管に約０．２１ｇのＧａＮ及び０．１０ｇのＮＨ４Ｆを添加した。銅管の開放端を封鎖するための、面取り端部を有するプラグをＯＦＨＣ銅から機械加工した。カプセルの化学的不活性を向上させるため、プラグ及び銅管の内部の両方に、それぞれ２ミクロン及び２５ミクロンの厚さを有するロジウム拡散障壁及び金皮膜を電気めっきした。銅管へのＧａＮ及びＮＨ４Ｆの装填は、グローブボックス内において窒素雰囲気下で行った。
【００４５】
グローブボックス内には、図７に示したものと同様なカプセル充填／密封アセンブリも配置した。案内スリーブは、１インチのＵｌｔｒａ  Ｔｏｒｒ（登録商標）Ｕｎｉｏｎにリーマー仕上げを施し、側面に充填管を溶接することで作製した。０．５インチの内径を有する支持スリーブ及び上部ピストンは硬化工具鋼で作製し、ベースフランジはステンレス鋼で作製した。静止シール及び滑動シールの両方にシリコーンＯリングを設けた。
【００４６】
グローブボックス内において、銅製カプセル及びプラグを充填／密封アセンブリ内に配置した。次いで、充填／密封アセンブリを密封することで、グローブボックスからの窒素をカプセル中に封入して密封した。アセンブリをグローブボックスから取り出し、真空マニホルドに取り付けて排気した。ベース及び支持スリーブをドライアイス／アセトン浴中で冷却し、次いでマニホルドをアンモニアで加圧することで、アンモニアを充填／密封アセンブリ内のカプセル中に凝縮させた。所望量のアンモニアが充填／密封アセンブリ内に凝縮した後、充填／密封アセンブリを再び密封し、ガスマニホルドから取り外し、小型の油圧プレスに挿入し、温めた。次いで、ピストンに圧力を加えることでカプセルの開放端にプラグを挿入した。カプセルを充填／密封アセンブリから取り外したところ、重量差から０．９１ｇのアンモニアを保持することが判明した。カプセルをゼロストロークＨＰＨＴ装置内に配置し、約６５０℃に１８時間加熱した。アンモニアの状態図及びカプセル中のアンモニアの量に基づけば、カプセル中の圧力は約８ｋｂａｒであった。カプセルを冷却してセルから回収した後、カプセルは約０．８４ｇのアンモニアを含むことが判明した。ＨＰＨＴ条件下での処理中にカプセルから漏出したアンモニアは８％にすぎなかった。このように、冷間圧接可能なプラグでカプセルを密封すると共に、カプセル及びプラグに金皮膜及びロジウム拡散障壁を設けることで、ＨＰＨＴ処理中のカプセルからの材料の漏出は実質的に低減した。
【００４７】
実施例４
閉鎖端及び開放端を有する直径０．５インチのＯＦＨＣ銅管に約０．５８ｇのＧａＮ、０．１００ｇのＮＨ４Ｆ及び０．０１ｇのＭｇ３Ｎ２を添加した。銅管の開放端を封鎖するための、面取り端部を有するプラグをＯＦＨＣ銅から機械加工した。カプセルの化学的不活性を向上させるため、プラグ及び銅管の内部の両方に、それぞれ２ミクロン及び２５ミクロンの厚さを有するニッケル拡散障壁及び金皮膜を電気めっきした。銅管へのＧａＮ及びＮＨ４Ｆの装填は、グローブボックス内において窒素雰囲気下で行った。
【００４８】
実施例３に記載した充填／密封アセンブリ内にカプセル及びプラグを配置した。支持スリーブ中で、充填／密封アセンブリ内のカプセルの下方に直径０．５インチの中実棒材を配置し、カプセルの上部０．４インチが支持スリーブの上端から突き出るようにした。０．６７５インチの外径を有する鋼リングをカプセルの開放端上に配置した。カプセル及び充填／密封アセンブリを実施例３に記載したようなガスマニホルドに取り付け、１．００ｇのアンモニアを満たした。アセンブリをプレスに移動して温めた後、鋼リングがプラグを囲繞して補強をもたらすように、カプセルの開放端にプラグを挿入した。次いで、カプセルを充填／密封アセンブリから取り出し、実施例２及び３に記載したゼロストロークＨＰＨＴ装置内に挿入した。セルを約６７５℃に６５時間加熱した。アンモニアの充填量及び状態図に基づけば、ＨＰＨＴ条件下でのカプセル中の圧力は約１０ｋｂａｒであった。回収後、カプセルは１．００ｇのアンモニアを含むことが判明したが、これはアンモニアの漏出が実質的に起こらなかったことを表している。このように、冷間圧接可能なプラグでカプセルを密封し、カプセル及びプラグに金皮膜及びニッケル拡散障壁を設け、シールを鋼リングで補強した場合には、ＨＰＨＴ処理中のカプセルからの材料の漏出は検出されなかった。
【００４９】
実施例５
０．５インチの直径を有するカプセルと、カプセルの開放端を封鎖するための、面取り端部を有するプラグとを、純度９９．９９％の銀の棒材から機械加工した。約０．３４ｇのＧａＮ及び０．１０ｇのＮＨ４Ｆをカプセルに添加し、実施例４に記載したような直径０．６７５インチの鋼リングと共にカプセルを充填／密封アセンブリ内に封入した。カプセル及び充填／密封アセンブリを実施例３及び４に記載したようなガスマニホルドに取り付け、次いで１．００ｇのアンモニアを満たした。次に、鋼リングがプラグを囲繞して補強をもたらすように、カプセルの開放端にプラグを挿入した。次いで、カプセルを充填／密封アセンブリから取り出し、実施例２〜４に記載したゼロストロークＨＰＨＴ装置内に挿入した。セルを約６２５℃に１２７時間加熱した。アンモニアの充填量及び状態図に基づけば、ＨＰＨＴ条件下でのカプセル中の圧力は約９ｋｂａｒであった。実験の終了後にカプセルを回収したところ、それは１．０ｇのアンモニアを含むことが判明したが、これはアンモニアの漏出が実質的に起こらなかったことを表している。このように、冷間圧接可能なプラグでカプセルを密封した場合には、ＨＰＨＴ処理中の銀製カプセルからの材料の検出可能な漏出は認められなかった。
【００５０】
以上、例示を目的として典型的な実施形態を説明してきたが、上記の説明は本発明の技術的範囲を限定するものと解すべきでない。したがって、当業者には、本発明の技術的思想及び技術的範囲から逸脱せずに様々な修正例、適応例及び代替例が想起されるであろう。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本発明に係るカプセルの概略断面図である。
【図２】カプセルの内面に設けられた不活性ライナー及び拡散障壁を有する本発明のカプセルの概略断面図である。
【図３】外部カプセル、内部カプセル、及び外部カプセルと内部カプセルとの間の自由空間内に配設された圧力媒体を備える本発明のカプセルの概略断面図である。
【図４】カプセルの封鎖端が冷間圧接プラグ及び外部シールを備える本発明のカプセルの概略断面図である。
【図５】カプセルの内面に設けられた皮膜を有する本発明のカプセルの概略断面図である。
【図６】充填管を有する蓋を用いてカプセルの封鎖端が形成される本発明のカプセルの概略断面図である。
【図７】本発明のカプセルを密封するための装置の概略図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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