(57)【要約】本発明は、成形体を早い速度で効率よく製造することができるとともに、押出成形用金型の寿命を長く保つことができ、かつ、亀裂や変形等のない成形体を作製することができる押出成形用金型の提供を目的とし、本発明の押出成形用金型は、成形溝部と材料供給部とこれらからなる金型本体を押出し成形機の先端に固定する外枠とから構成され、上記金型本体は板状の材料供給部の略中央に上記成形溝部より小さな板状の成形溝部が突出するように設けられた形状をなし、上記外枠は上記成形溝部周囲の材料供給部を覆うように形成された金型押さえ部と、該金型押さえ部の周囲に形成された周辺部とからなり、上記成形溝部の厚さをＸ、上記材料供給部の厚さをＹ、上記外枠の金型押さえ部の厚さをＺとした際、（１）３≦Ｘ≦６、（２）５≦Ｙ≦１０、（３）３．５≦Ｚ≦８．５、（４）０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５、及び、（５）１＜Ｚ／Ｘ＜２の式が成立することを特徴とする。
2007039991.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
１又は２以上の成形溝を有する成形溝部と、
前記成形溝部に材料を供給する材料供給部と、
前記成形溝部と前記材料供給部とからなる金型本体を押出し成形機の先端に固定するための外枠とから構成されてなる押出成形用金型であって、
前記金型本体は、外形板状の材料供給部の略中央に前記材料供給部より小さな外形板状の成形溝部が突出するように設けられた形状をなし、
前記外枠は、前記成形溝部周囲の材料供給部を覆うように形成された金型押さえ部と、該金型押さえ部の周囲に形成された周辺部とからなり、
前記成形溝部の厚さをＸ、前記材料供給部の厚さをＹ、前記外枠の金型押さえ部の厚さをＺとした際、下記（１）〜（５）の式が成立することを特徴とする押出成形用金型。
３（ｍｍ）≦Ｘ≦６（ｍｍ）・・・（１）
５（ｍｍ）≦Ｙ≦１０（ｍｍ）・・・（２）
３．５（ｍｍ）≦Ｚ≦８．５（ｍｍ）・・・（３）
０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５・・・（４）
１＜Ｚ／Ｘ＜２・・・（５）
【請求項２】
請求項１に記載の押出成形用金型を用い、多数のセルが隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミック部材を製造することを特徴とする多孔質セラミック部材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本出願は、２００５年１０月５日に出願された日本国特許出願２００５−２９２３６７号を基礎出願として優先権主張する出願である。
本発明は、フィルタ等として用いられる多孔質セラミック部材を製造する際に用いられる押出成形用金型及び該押出成形用金型を用いた多孔質セラミック部材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
バス、トラック等の車両や建設機械等の内燃機関から排出される排ガス中に含有されるパティキュレートマター（以下、ＰＭという）が環境や人体に害を及ぼすことが最近問題となっている。
この排ガスを多孔質セラミックに通過させることにより、排ガス中のＰＭを捕集して排ガスを浄化するセラミックフィルタが種々提案されている。【０００３】
セラミックフィルタは、通常、図３、４に示すような多孔質セラミック部材４０が複数個結束されてセラミックフィルタ５０を構成している。また、この多孔質セラミック部材４０は、図３に示すように、長手方向に多数のセル４１が並設され、セル４１同士を隔てる隔壁４３がフィルタとして機能するようになっている。【０００４】
すなわち、多孔質セラミック部材４０に形成されたセル４１は、図３（ｂ）に示すように、排ガスの入り口側又は出口側の端部のいずれかが封止剤層４２により目封じされ、一のセル４１に流入した排ガスは、必ずセル４１を隔てる隔壁４３を通過した後、他のセル４１から流出するようになっており、排ガスがこの隔壁４３を通過する際、ＰＭが隔壁４３部分で捕捉され、排ガスが浄化される。
なお、図３（ａ）は、多孔質セラミック部材の一例を模式的に示す斜視図であり、図３（ｂ）は、図３（ａ）に示した多孔質セラミック部材のＢ−Ｂ線断面図である。また、図４は、セラミックフィルタの一例を模式的に示す斜視図である。【０００５】
従来、このような多孔質セラミック部材４０を製造する際には、まず、セラミック粉末とバインダと分散媒液等とを混合して成形体作製用の混合組成物を調製した後、この混合組成物を押出成形用金型を備えた押出成形装置に投入し、押出成形等を行うことにより、図２に示す多数のセル６が隔壁７を隔てて長手方向に並設されたセラミック成形体５を作製していた。なお、図２（ａ）は、セラミック成形体５を模式的に示す斜視図であり、図２（ｂ）は、図２（ａ）に示したセラミック成形体５のＡ−Ａ線断面図である。【０００６】
そして、次に、得られたセラミック成形体５をヒータ等を用いて乾燥させた後、セラミック成形体５中のバインダ等の有機物を熱分解させる脱脂工程及びセラミックの焼成を行う焼成工程を行い、多孔質セラミック部材４０を製造していた。【０００７】
図５（ａ）は、従来の押出成形用金型を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、押出成形用金型を備えた押出成形装置を用いてセラミック成形体を作製する様子を模式的に示した斜視図である。
また、図６（ａ）は、押出成形用金型を構成する金型本体の正面拡大図であり、（ｂ）は、該金型本体の背面図である。【０００８】
図５（ｂ）に示すように、押出成形装置８０では、ケーシング８１の先端部に押出成形用金型６０が設けられており、この押出成形用金型６０を介して成形体９０が連続的に押し出されることにより形成されている。ケーシング８１の内部には、スクリュー（図示せず）が設けられており、このスクリューにより原料組成物の混合と押出成形用金型６０への原料組成物の押し込みが行われ、多数のセルが長手方向に並設された成形体９０が連続的に作製される。この後、連続的に延びた成形体９０は、所定の長さに切断されることにより、セラミック成形体５となる。【０００９】
図５（ａ）に示すように、この押出成形用金型６０は、材料供給部６５と成形溝部６１とが一体的に形成された金型本体６８及びこれら金型本体６８を支持、固定する外枠７０から構成されている。【００１０】
そして、図５及び図６に示すように、材料供給部６５には、混合組成物を通過させるために、円錐台形状の材料供給穴６６が形成されており、一方、成形溝部６１には、材料供給穴６６を通過した混合組成物を、セラミック成形体５の形状に成形するために、図６（ａ）に示すように、格子状の成形溝６２が形成されている。【００１１】
すなわち、この成形溝部６１においては、多数の四角柱形状の柱状部６３が材料供給部６５を構成する部材に支持された状態で、丁度図の紙面に垂直に配列されており、この柱状部６３が配列されることにより形成された成形溝６２を混合物組成物が連続的に通過することにより、成形体９０が作製されるようになっている。【００１２】
この押出成形装置８０を使用して押出成形を行う際には、混合組成物をケーシング８１内に投入する。この混合組成物は、押出成形装置８０の内部で、さらに混練されるとともに、スクリュー羽根（図示せず）に押されて次第に端部の方向に移動していき、押出成形用金型６０内の成形溝６２を通過して押し出され、この後、所定の長さに切断されることにより、多数のセル６が隔壁７を隔てて長手方向に並設された柱状のセラミック成形体５が作製される。【００１３】
特許文献１には、基本的に上記構成からなり、それぞれの材料供給部の材料供給穴を、それぞれの成形溝の上流端部に延長させ、それぞれの上流端部にそれぞれの材料供給穴より大きい断面積を有する溜部を設けたハニカム成形用金型が開示されている。【００１４】
この特許文献１には、溜部を設けることにより、寸法精度に優れた成形体を形成することができるとともに、低圧で成形処理速度が大きい等の効果が記載されている。
しかしながら、実施例に記載されているように、材料供給部の厚さが１４．５ｍｍと非常に厚いため、成形圧力を通常より大きく上げないと成形速度を上げることができず、また、押し出される成形体の外周壁が外枠から離れにくくなって、亀裂が生じやすくなるという問題があった。【００１５】
【特許文献１】特開平０８−９０５３４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
本発明は、これらの問題を解決するためになされたもので、押出成形法により成形体を作製する際に、成形体を早い速度で効率よく製造することができるとともに、押出成形用金型の寿命を長く保つことができ、かつ、亀裂や変形等のない成形体を作製することができる押出成形用金型、及び、この押出成形用金型を用いて多孔質セラミック部材を製造する多孔質セラミック部材の製造方法を提供することを目的とするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１７】
本発明の押出成形用金型は、１又は２以上の成形溝を有する成形溝部と、
上記成形溝部に材料を供給する材料供給部と、
上記成形溝部と上記材料供給部とからなる金型本体を押出し成形機の先端に固定するための外枠とから構成されてなる押出成形用金型であって、
上記金型本体は、外形板状の材料供給部の略中央に上記材料供給部より小さな外形板状の成形溝部が突出するように設けられた形状をなし、
上記外枠は、上記成形溝部周囲の材料供給部を覆うように形成された金型押さえ部と、該金型押さえ部の周囲に形成された周辺部とからなり、
上記成形溝部の厚さをＸ、上記材料供給部の厚さをＹ、上記外枠の金型押さえ部の厚さをＺとした際、下記（１）〜（５）の式が成立することを特徴とする。
３（ｍｍ）≦Ｘ≦６（ｍｍ）・・・（１）
５（ｍｍ）≦Ｙ≦１０（ｍｍ）・・・（２）
３．５（ｍｍ）≦Ｚ≦８．５（ｍｍ）・・・（３）
０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５・・・（４）
１＜Ｚ／Ｘ＜２・・・（５）【００１８】
本発明の多孔質セラミック部材の製造方法は、本発明の押出成形用金型を用い、多数のセルが隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミック部材を製造することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１９】
本発明の押出成形用金型によれば、該押出成形用金型を構成する成形溝部と材料供給部と外枠の金型押さえ部のそれぞれの厚さを上記（１）〜（５）の式が成立するように設定しているので、押出成形法により成形体を作製する際に、成形体を早い速度で効率よく製造することができるとともに、押出成形用金型の寿命を長く保つことができ、かつ、亀裂や変形等がなく製品不良が発生しない成形体を作製することができる。【００２０】
また、本発明の多孔質セラミック部材の製造方法によれば、上記押出成形用金型を用いてセラミック成形体を作製するので、製品不良のないセラミック成形体を用いて多孔質セラミック部材を製造することができ、優れた特性を有する多孔質セラミック部材を効率良く製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
以下、本発明の押出成形用金型及び該押出成形用金型を用いた多孔質セラミック部材の製造方法について、図面を参照しながら説明する。【００２２】
まず、本発明の押出成形用金型について説明する。
本発明の押出成形用金型は、１又は２以上の成形溝を有する成形溝部と、
上記成形溝部に材料を供給する材料供給部と、
上記成形溝部と上記材料供給部とからなる金型本体を押出し成形機の先端に固定するための外枠とから構成されてなる押出成形用金型であって、
上記金型本体は、外形板状の材料供給部の略中央に上記材料供給部より小さな外形板状の成形溝部が突出するように設けられた形状をなし、
上記外枠は、上記成形溝部周囲の材料供給部を覆うように形成された金型押さえ部と、該金型押さえ部の周囲に形成された周辺部とからなり、
上記成形溝部の厚さをＸ、上記材料供給部の厚さをＹ、上記外枠の金型押さえ部の厚さをＺとした際、下記（１）〜（５）の式が成立することを特徴とする。
３（ｍｍ）≦Ｘ≦６（ｍｍ）・・・（１）
５（ｍｍ）≦Ｙ≦１０（ｍｍ）・・・（２）
３．５（ｍｍ）≦Ｚ≦８．５（ｍｍ）・・・（３）
０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５・・・（４）
１＜Ｚ／Ｘ＜２・・・（５）【００２３】
図１（ａ）は、本発明の押出成形用金型の一部を模式的に示した断面図であり、（ｂ）は、上記押出成形用金型を備えた押出成形機の先端部分を示す斜視図である。【００２４】
すなわち、図１（ａ）に示すように、本発明の押出成形用金型１０は、１又は２以上の成形溝１２を有する成形溝部１１と、成形溝部１１に材料を供給する材料供給部１５と、成形溝部１１と材料供給部１５とからなる金型本体１８を押出成形装置３０の先端に固定するための外枠２０とから構成されており、金型本体１８は、外形板状の材料供給部１５の略中央に材料供給部１５より小さな外形板状の成形溝部１１が突出するように設けられた形状をなし、外枠２０は、成形溝部１１周囲の材料供給部１５を覆うように形成された金型押さえ部２１と、金型押さえ部２１の周囲に形成された周辺部２２とからなる。【００２５】
材料供給部１５には、混合組成物を通過させるために、円筒形状の材料供給穴１６が形成されており、一方、成形溝部１１には、材料供給穴１６を通過した混合組成物を、セラミック成形体５の形状に成形するために、格子状の成形溝１２が形成されている。すなわち、多数の四角柱形状の柱状部１３が材料供給部１５を構成する部材に支持された状態で配列されており、柱状部１３の間の空間が成形溝１２となる。【００２６】
本発明の押出成形用金型１０では、押出成形用金型１０を構成する各部材の厚さが下記のように設定されている。すなわち、成形溝部１１の厚さをＸ、材料供給部１５の厚さをＹ、外枠２０の金型押さえ部２１の厚さをＺとした際、下記（１）〜（５）の式が成立する。
３（ｍｍ）≦Ｘ≦６（ｍｍ）・・・（１）
５（ｍｍ）≦Ｙ≦１０（ｍｍ）・・・（２）
３．５（ｍｍ）≦Ｚ≦８．５（ｍｍ）・・・（３）
０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５・・・（４）
１＜Ｚ／Ｘ＜２・・・（５）【００２７】
成形溝部１１の厚さＸを３〜６ｍｍに設定しているのは、成形溝部１１の厚さＸを３〜６ｍｍに設定することにより、成形圧力を適切な範囲に維持することができ、成形体の形状をほぼ設定通りとすることができるからである。
成形溝部１１の厚さＸが３ｍｍ未満であると、成形溝部１１の厚さが薄くなりすぎるため、成形体の形状をほぼ設定通りとすることが困難となり、不良品が発生し易くなり、一方、成形溝部１１の厚さＸが６ｍｍを超えると、成形圧力を高く設定しなければならず、成形速度を上げるのが困難となり、無理に成形速度を上げようとすると、ケーシング３１や押出成形用金型１０等への負担が大きくなり、種々の不都合が発生し易くなる。【００２８】
材料供給部１５の厚さＹを５〜１０ｍｍに設定しているのは、材料供給部１５の厚さＹを５〜１０ｍｍに設定することにより、成形圧力を適切な範囲に維持することができ、押出成形用金型の寿命も長くなるからである。
材料供給部１５の厚さＹが５ｍｍ未満であると、材料供給部１５の厚さＹが薄くなりすぎるため、成形溝部１１への負荷が大きくなり、押出成形用金型の寿命が短くなり、一方、材料供給部１５の厚さＹが１０ｍｍを超えると、成形圧力を高く設定しなければならず、成形速度を上げるのが困難となり、無理に成形速度を上げようとすると、ケーシング３１や押出成形用金型１０等への負担が大きくなり、種々の不都合が発生し易くなる。【００２９】
金型押さえ部２１の厚さＺを３．５〜８．５ｍｍに設定しているのは、成形体の外周部付近の変形、亀裂等を防止するとともに、押出成形用金型１０の寿命を長く保つためである。
金型押さえ部２１の厚さＺが３．５ｍｍ未満であると、金型押さえ部２１が変形しやすくなるため、押出成形用金型１０の寿命が低下する傾向が現れ、また、成形体の外周部付近の結合力が低下するため、外周部付近の変形、亀裂等が発生し易くなり、一方、金型押さえ部２１の厚さＺが８．５ｍｍを超えても特に大きな不都合は発生しないが、これ以上厚くしても、押出成形用金型の寿命等に改善は見られないので、経済的に不利である。【００３０】
（材料供給部１５の厚さＹ／成形溝部１１の厚さＸ）の値を０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５に設定しているのは、０．８＜Ｙ／Ｘ＜２．５とすることにより、成形圧力を適切な範囲に維持することができ、成形体の形状をほぼ設定通りとすることができ、押出成形用金型の寿命を長く保つことができるからである。
Ｙ／Ｘを０．８以下とした場合において、材料供給部１５の厚さＹが小さすぎる（薄すぎる）場合には、押出成形用金型１０の寿命が短くなり、成形溝部１１の厚さＸが大きすぎる場合には、成形圧力を高く設定しなければならず、成形速度を上げるのが困難となる。
一方、Ｙ／Ｘを２．５以上とした場合において、材料供給部１５の厚さＹが大きすぎる（厚すぎる）場合には、成形圧力を高く設定しなければならず、成形溝部１１の厚さＸが小さすぎる場合には、成形体の形状が設計から外れることとなる。【００３１】
（金型押さえ部２１の厚さＺ／成形溝部１１の厚さＸ）の値を１＜（Ｚ／Ｘ）＜２に設定しているのは、１＜Ｚ／Ｘ＜２とすることにより、成形体の外周部付近の変形、亀裂等を防止することができるからである。
Ｚ／Ｘが１以下の場合には、外周部付近の結合力が低下し、外周部が形成されにくくなり、亀裂が生じやすくなり、Ｚ／Ｘが２以上の場合には、成形体の外周部が外枠から離れにくくなって、亀裂が生じ易くなる。【００３２】
押出成形用金型１０の材料としては特に限定されず、例えば、工具鋼、熱間金型用の工具鋼、超硬合金等を使用することができる。
また、押出成形用金型１０の成形体が押出される部分の面積は、９００〜１６００ｍｍ２（直径３０〜４０ｍｍ）が好ましく、成形溝１２の内壁間の距離は、０．２０〜０．４０ｍｍが好ましい。また、成形溝部１１における１００ｍｍ２当たりの溝の数は、３〜６本（縦、横の合計）が好ましい。【００３３】
このような押出成形用金型を用いることにより、成形体を早い速度で効率よく製造することができるとともに、押出成形用金型の寿命を長く保つことができ、かつ、亀裂や変形等がなく製品不良が発生しない成形体を作製することができる。
また、本発明の押出成形用金型は、セラミック成形体の作製に好適に使用することができることは勿論のこと、例えば、樹脂やゴム等の押出成形により作製される材料にも使用することができる。【００３４】
次に、本発明の多孔質セラミック部材の製造方法について説明する。
本発明の多孔質セラミック部材の製造方法は、上述した本発明の押出成形用金型を用い、多数のセルが隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミック部材を製造することを特徴とする。
以下、本発明の多孔質セラミック部材の製造方法について、工程順に説明する。【００３５】
（１）本発明の製造方法では、まず、原料ペーストを調製する。
上記原料ペーストとしては特に限定されないが、例えば、セラミック粉末に、バインダ、分散媒液等を加え、これらをアトライター等で混合し、ニーダー等で充分に混練したものを挙げることができる。【００３６】
ここで、上記セラミック粉末は、製造する多孔質セラミック部材の構成材料に応じて選択すればよい。
なお、上記多孔質セラミック部材の構成材料の主成分としては、例えば、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素、窒化チタン等の窒化物セラミック、炭化珪素、炭化ジルコニウム、炭化チタン、炭化タンタル、炭化タングステン等の炭化物セラミック、アルミナ、ジルコニア、コージェライト、ムライト、シリカ、チタン酸アルミニウム等の酸化物セラミック等を挙げることができる。
また、上記多孔質セラミック部材は、シリコンと炭化珪素との複合体から形成されているものであってもよい。シリコンと炭化珪素との複合体を用いる場合には、シリコンを全体の０〜４５重量％となるように添加することが望ましい。
上記多孔質セラミック部材の構成材料の主成分としては、耐熱性が高く、機械的特性に優れ、かつ、熱伝導率も高い炭化珪素質セラミックが望ましい。なお、炭化珪素質セラミックとは、炭化珪素が６０重量％以上のものをいう。【００３７】
上記セラミック粉末の粒径は特に限定されないが、後の焼成工程で収縮の少ないものが好ましく、例えば、３〜７０μｍ程度の平均粒径を有する粉末１００重量部と０．１〜１．０μｍ程度の平均粒径を有する粉末５〜６５重量部とを組み合せたものが好ましい。
また、上記セラミック粉末は酸化処理が施されたものであってもよい。【００３８】
上記バインダとしては特に限定されず、例えば、メチルセルロース、カルボキシメチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、ポリエチレングリコール等を挙げることができる。
上記バインダの配合量は、通常、セラミック粉末１００重量部に対して、１〜１５重量部程度が望ましい。【００３９】
上記分散媒液としては特に限定されず、例えば、ベンゼン等の有機溶媒、メタノール等のアルコール、水等を挙げることができる。
上記分散媒液は、上記原料ペーストの粘度が一定範囲内となるように適量配合される。【００４０】
また、上記原料ペーストには、必要に応じて成形助剤を添加してもよい。
上記成形助剤としては特に限定されず、例えば、エチレングリコール、デキストリン、脂肪酸、脂肪酸石鹸、ポリビニルアルコール等を挙げることができる。【００４１】
さらに、上記原料ペーストには、必要に応じて酸化物系セラミックを成分とする微小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラファイト等の造孔剤を添加してもよい。
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（ＦＡバルーン）、ムライトバルーン等を挙げることができる。これらのなかでは、アルミナバルーンが望ましい。【００４２】
（２）次に、上記原料ペーストを押出成形することにより、多数のセルが隔壁を隔てて長手方向（図２中、矢印ａの方向）に並設された形状のセラミック成形体５を作製する。
本発明の製造方法では、この工程で、本発明の押出成形用金型を用いて押出成形を行う。そのため、速い速度で効率よく、製品不良のないセラミック成形体５を作製することができる。【００４３】
（３）次に、上記セラミック成形体を、マイクロ波乾燥機、熱風乾燥機、誘電乾燥機、減圧乾燥機、真空乾燥機、凍結乾燥機等を用いて乾燥させ、セラミック乾燥体とする。
さらに、セラミック乾燥体を、所定の条件で脱脂（例えば、２００〜５００℃）、焼成（例えば、１４００〜２３００℃）を行う。
上記セラミック乾燥体の脱脂及び焼成の条件は、従来から多孔質セラミックからなるフィルタを製造する際に用いられている条件を適用することができる。
このような工程を経ることにより、複数のセルが隔壁を隔てて長手方向に並設された多孔質セラミック部材を製造することができる。【００４４】
また、本発明の製造方法において、図３に示したような、セルのいずれか一方の端部が目封じされた多孔質セラミック部材４０を製造する場合には、上記（３）の工程で、乾燥後、セラミック乾燥体のセルの所定の端部に、封止材となる封止材ペーストを所定量充填してセルを目封じし、その後、上述した脱脂、焼成処理を行うことにより、セルのいずれか一方の端部が目封じされた多孔質セラミック部材４０を製造することができる。
上記封止材ペーストとしては特に限定されないが、例えば、上記原料ペーストと同様のものを用いることができる。
なお、セルのいずれか一方の端部が目封じされた多孔質セラミック部材は、セラミックフィルタに好適に使用することができ、セルのいずれの端部も目封じされていない多孔質セラミック部材は、触媒担持体に好適に使用することができる。【００４５】
また、本発明の製造方法により製造した多孔質セラミック部材は、その複数個を結束して図４に示したようなセラミックフィルタとすることもできる。
ここでは、上記多孔質セラミック部材を用いたセラミックフィルタの製造方法についても簡単に説明しておく。【００４６】
すなわち、まず、上記多孔質セラミック部材の側面に、接着材層となる接着剤ペーストを均一な厚さで塗布して接着剤ペースト層を形成し、この接着剤ペースト層の上に、順次他の多孔質セラミック部材を積層する工程を繰り返し、所定の大きさの多孔質セラミック部材集合体を作製する。【００４７】
次に、この多孔質セラミック部材集合体を加熱して接着剤ペースト層を乾燥、固化させて接着材層とする。
次に、ダイヤモンドカッター等を用い、多孔質セラミック部材が接着材層を介して複数個接着された多孔質セラミック部材集合体に切削加工を施し、円柱形状のセラミックブロックを作製する。【００４８】
そして、ハニカムブロックの外周に上記シール材ペーストを用いてシール材層を形成することにより、多孔質セラミック部材が接着材層を介して複数個接着された円柱形状のセラミックブロックの外周部にシール材層が設けられたセラミックフィルタ（図４参照）を製造することができる。【００４９】
なお、上記接着剤ペーストとしては、例えば、無機バインダと有機バインダと無機繊維及び／又は無機粒子とからなるもの等を挙げることができる。
上記無機バインダとしては、例えば、シリカゾル、アルミナゾル等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機バインダのなかでは、シリカゾルが望ましい。【００５０】
上記有機バインダとしては、例えば、ポリビニルアルコール、メチルセルロース、エチルセルロース、カルボキシメチルセルロース等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記有機バインダのなかでは、カルボキシメチルセルロースが望ましい。【００５１】
上記無機繊維としては、例えば、シリカ−アルミナ、ムライト、アルミナ、シリカ等のセラミックファイバー等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機繊維のなかでは、アルミナファイバーが望ましい。【００５２】
上記無機粒子としては、例えば、炭化物、窒化物等を挙げることができ、具体的には、炭化珪素、窒化珪素、窒化硼素等からなる無機粉末又はウィスカー等を挙げることができる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。上記無機粒子のなかでは、熱伝導性に優れる炭化珪素が望ましい。【００５３】
さらに、接着剤ペーストには、必要に応じて酸化物系セラミックを成分とする微小中空球体であるバルーンや、球状アクリル粒子、グラファイト等の造孔剤を添加してもよい。
上記バルーンとしては特に限定されず、例えば、アルミナバルーン、ガラスマイクロバルーン、シラスバルーン、フライアッシュバルーン（ＦＡバルーン）、ムライトバルーン等を挙げることができる。これらのなかでは、アルミナバルーンが望ましい。
【実施例】
【００５４】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。【００５５】
（実施例１〜９、比較例１〜６）
初めに、超硬合金を用いて、図１に示すような材料供給部、成形溝部、及び、上記成形溝部と上記材料供給部とからなる金型本体を押出し成形機の先端に固定するための外枠からなり、成形溝部の厚さＸ、上記材料供給部の厚さＹ、上記外枠の金型押さえ部の厚さＺが表１に示した値を有する押出成形用金型１０を作製した。【００５６】
次に、この押出成形用金型１０を図１に示した押出成形装置３０に取付け、炭化珪素を主成分とする混合組成物を押出成形装置３０内に投入し、連続して表１に示した圧力で押出成形を行うことにより、成形速度４０００ｍｍ／ｍｉｎで成形体９０を連続的に作製した後、切断を行うことにより、多数のセル６が隔壁７を隔てて長手方向に並設されたセラミック成形体５（図２参照）を作製した。
なお、作製したセラミック成形体５の長手方向に垂直な断面の大きさが３４．３ｍｍ×３４．３ｍｍ、セルの数が４６．５個／ｃｍ２、隔壁の厚さが０．２５ｍｍであった。【００５７】
実施例及び比較例において、炭化珪素を主成分とする混合組成物としては、平均粒径２２μｍを有するα型炭化珪素の粗粉末５２．２重量％と、平均粒径０．５μｍのα型炭化珪素の微粉末２２．４重量％とを湿式混合し、得られた混合物に対して、アクリル樹脂４．８重量％、有機バインダ（メチルセルロース）２．６重量％、可塑剤（日本油脂社製  ユニルーブ）２．９重量％、グリセリン１．３重量％、及び、水１３．８重量％を加えて混練して混合組成物を用いた。【００５８】
本実施例及び比較例では、まず、押出成形開始直後の寸法誤差（設計寸法に対する実際の成形品の寸法のずれの割合）を測定した。結果を表１に示した。【００５９】
次に、上述した条件の連続的な押出成形において、押出成形用金型に破損が発生するか、または、成形体の寸法誤差が所定の値を超える（実施例では１．５％、比較例では２．０％）まで行い、それまでの時間を金型の使用可能時間とした。結果を表１に示した。【００６０】
【表１】
2007039991.tif 000003
【００６１】
寸法誤差について、表１に示した結果から明らかなように、実施例に係る押出成形では、１．５％未満、または、１．０％未満と良好な寸法精度が得られた。
これに対し、比較例１、２に係る押出成形では、寸法誤差が２％を超えており、所定の形状のセラミック成形体を成形することは困難であった。この理由は、Ｙ／Ｘや、Ｚ／Ｘの値が大きすぎるためであると考えられる。
また、比較例３に係る押出成形では、寸法誤差の少ないセラミック成形体を成形することができた。
また、比較例４〜６に係る押出成形では、寸法誤差が１．５〜２．０％のセラミック成形体を成形することができたものの、その寸法精度は、実施例に係る押出成形における寸法精度と比べて劣るものであった。【００６２】
また、金型の使用可能時間については、表１に示した結果から明らかなように、実施例に係る押出成形では、１５００時間以上の長時間に渡って使用可能との良好な結果が得られた。
これに対し、比較例１、２に係る押出成形では、上述したように押出成形開始直後から寸法精度が悪く、所定の形状のセラミック成形体を成形することは困難であり、金型の使用可能時間は、０時間であった。
また、比較例３に係る押出成形では、寸法精度は良好であったものの、１０００時間で材料供給部に亀裂が発生してしまい、金型の使用可能時間は短かった。この理由は、Ｙの値や、Ｙ／Ｘの値が小さすぎるためと考えられる。
また、比較例４〜６に係る押出成形では、既に説明したように、実施例に係る押出成形の寸法精度に比べて、その寸法精度が劣り、加えて、１０００時間で、金型が磨耗して寸法誤差が２％を超えてしまい、金型の使用時間は短かった。この理由は、Ｚ／Ｘの値が大きすぎること（比較例４）や、Ｙ／Ｘの値が小さすぎること（比較例５）、Ｘの値が大きすぎること（比較例５、６）にあると考えられる。
これらのことから、上記（１）〜（５）の式が成立するように設定されている本発明の押出成形用金型では、押出成形用金型の寿命を長く保つことができ、かつ、亀裂や変形等がなく製品不良が発生しない成形体を作製することができることが明らかとなった。
【図面の簡単な説明】
【００６３】
【図１】（ａ）は、本発明の押出成形用金型の一部を模式的に示した断面図であり、（ｂ）は、上記押出成形用金型を備えた押出成形機の先端部分を示す斜視図である。
【図２】（ａ）は、セラミック成形体を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）に示したセラミック成形体のＡ−Ａ線断面図である。
【図３】（ａ）は、多孔質セラミック部材の一例を模式的に示す斜視図であり、（ｂ）は、（ａ）に示した多孔質セラミック部材のＢ−Ｂ線断面図である。
【図４】セラミックフィルタの一例を模式的に示す斜視図である。
【図５】（ａ）は、従来の押出成形用金型を模式的に示す断面図であり、（ｂ）は、押出成形用金型を備えた押出成形装置を用いてセラミック成形体を作製する様子を模式的に示した斜視図である。
【図６】（ａ）は、押出成形用金型を構成する金型本体の正面拡大図であり、（ｂ）は、該金型本体の背面図である。
【符号の説明】
【００６４】
５  セラミック成形体
６  セル
７  隔壁
１０  押出成形用金型
１１  成形溝部
１２  成形溝
１５  材料供給部
１６  材料供給穴
１８  金型本体
２０  外枠
２１  金型押さえ部
２２  周辺部
３０  押出成形装置
４０  多孔質セラミック部材
５０  セラミックフィルタ
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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