(57)【要約】第１の樹脂組成物は、ポリ乳酸系の樹脂組成物であって、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに、高強度繊維を含む。第２の樹脂組成物は、架橋生分解性ポリエステル樹脂７０〜９９質量部と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維３０〜１質量部とを含む。第２の樹脂組成物は、好ましくは、架橋生分解性ポリエステル樹脂と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計量１００質量部に対して、カルボジイミド化合物０．０１〜１０質量部を含む。【特許請求の範囲】
【請求項１】
樹脂組成物であって、架橋生分解性ポリエステル樹脂と高強度繊維とを含む。
【請求項２】
請求項１の樹脂組成物であって、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに、高強度繊維を含む。
【請求項３】
請求項２の樹脂組成物であって、高強度繊維がポリエステル繊維である。
【請求項４】
請求項３の樹脂組成物であって、ポリエステル繊維は、９０℃以下でガラス転移温度が観測されないものである。
【請求項５】
請求項１の樹脂組成物であって、架橋生分解性ポリエステル樹脂７０〜９９質量％と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維３０〜１質量％とを含む。
【請求項６】
請求項５の樹脂組成物であって、架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計量１００質量部に対して、カルボジイミド化合物０．０１〜１０質量部が配合されている。
【請求項７】
請求項５の樹脂組成物であって、生分解性ポリエステル樹脂１００質量部あたり、架橋剤として（メタ）アクリル酸エステル化合物が０．０１〜２０質量部配合されている。
【請求項８】
請求項５の樹脂組成物であって、生分解性ポリエステル樹脂がポリ乳酸である。
【請求項９】
請求項６の樹脂組成物であって、カルボジイミド化合物が末端基にイソシアネート基を有する。
【請求項１０】
請求項５の樹脂組成物であって、生分解性ポリエステル樹脂が植物系原料から製造されたものである。
【請求項１１】
樹脂組成物の製造方法であって、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに高強度繊維を含むポリ乳酸系樹脂組成物を製造するに際し、高強度繊維をあらかじめ幅１〜５ｍｍ、長さ１〜５ｍｍのサイズに集束させておく。
【請求項１２】
請求項１１の製造方法であって、高強度繊維の集束に際してポリエステル樹脂を用いる。
【請求項１３】
成形体であって、請求項２の樹脂組成物が成形加工されたものである。
【請求項１４】
成形体であって、請求項５の樹脂組成物が成形加工されたものである。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、樹脂組成物、その製造方法、それから得られる成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】  樹脂成形品のための原料として、一般的に、ポリプロピレン（ＰＰ）、ＡＢＳ、ポリアミド（ＰＡ６、ＰＡ６６）、ポリエステル（ＰＥＴ、ＰＢＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）等の樹脂が使用されている。しかしながら、このような樹脂から製造された成形物は、成形性や機械的強度に優れているが、廃棄する際に、ゴミの量を増すうえに、自然環境下で殆ど分解されないために埋設処理しても半永久的に地中に残留する。【０００３】  一方、近年、環境保全の見地から、ポリ乳酸をはじめとする生分解性ポリエステル樹脂が注目されている。生分解性樹脂の中でも、ポリ乳酸、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンサクシネートなどは、大量生産可能なためコストも安く、有用性が高い。ポリ乳酸は、トウモロコシやサツマイモ等の植物を原料として製造可能である。【０００４】  しかしながら、ポリ乳酸をそのまま一般工業製品として用いるには、耐熱性や機械的強度が必ずしも十分であるとはいえない。さらに、携帯電話のカバーなど、日常的な着脱を前提とした製品については、上記の耐熱性や機械的強度を備えた上で、さらにある程度以上の柔軟性を備えていることが求められる。【０００５】  そのために、乳酸系樹脂を主体とする生分解性樹脂をアラミド（芳香族ポリアミド）繊維で強化した成形体が、ＪＰ−Ａ−２００５−２３２５０で提案されている。しかしながら、その耐熱性や耐衝撃性の改善効果は不充分であり、実用レベルの耐熱性を得るには、成形後のベーキング処理を要する。しかも、ベーキング後の柔軟性は不充分なレベルである。【０００６】  一方、ポリ乳酸を（メタ）アクリル酸エステル化合物および過酸化物とともに混練した樹脂組成物が、ＪＰ−Ａ−２００３−１２８９０１で提案されている。しかしながら、その耐衝撃性は充分なレベルであるとはいえない場合がある。【０００７】  また、ポリ乳酸は、結晶化速度が遅いために、成形サイクルが長いだけでなく、上述のように得られる成形体の機械的強度や耐熱性に劣る。【０００８】  生分解性ポリエステル樹脂の結晶化速度を向上させる方法として、例えば、乳酸系ポリマーに結晶核剤として通常のタルク、シリカ、乳酸カルシウム等を添加する方法が開発されている（例えば、ＪＰ−Ａ−８−１９３１６５）。しかし、このようにしても、結晶化速度はなお遅く、得られた成形体の耐熱性は１００℃以下と低い。【０００９】  ポリ乳酸にアミド基を有する低分子化合物と有機オニウム塩で有機化された層状粘土鉱物とを添加し、それらの相乗効果によりポリ乳酸の結晶化速度および耐熱性を向上させることも提案されている（例えば、ＪＰ−Ａ−２００３−２２６８０１）。しかし、この場合は、結晶化速度および耐熱性の向上は認められるものの、その効果は未だ不十分である。このため射出成形時の成形サイクルが長く、また実使用に耐えうる耐熱性を付与するには至っていない。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】  本発明は、前記の問題点を解決しようとするものであり、諸物性に優れた樹脂組成物、その製造方法、それから得られる成形体を提供しようとするものである。
【課題を解決するための手段】
【００１１】  上記目的を達成するため本発明の樹脂組成物は、架橋生分解性ポリエステル樹脂と高強度繊維とを含むものである。【００１２】  本発明の樹脂組成物は、詳しくは、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに、高強度繊維を含むことを特徴とする。【００１３】  上記の樹脂組成物においては、高強度繊維がポリエステル繊維であることが好適である。【００１４】  このポリエステル繊維は、９０℃以下でガラス転移温度が観測されないものであることが好適である。【００１５】  本発明の樹脂組成物は、詳しくは、架橋生分解性ポリエステル樹脂７０〜９９質量％と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維３０〜１質量％とを含むことを他の特徴とする。【００１６】  この樹脂組成物には、架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計量１００質量部に対して、カルボジイミド化合物０．０１〜１０質量部が配合されていることが好適である。【００１７】  架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維とを含む樹脂組成物は、生分解性ポリエステル樹脂１００質量部あたり、架橋剤として（メタ）アクリル酸エステル化合物が０．０１〜２０質量部配合されていることが好適である。【００１８】  上記の生分解性ポリエステル樹脂は、ポリ乳酸であることが好適である。【００１９】  カルボジイミド化合物は、末端基にイソシアネート基を有することが好適である。【００２０】  上記の生分解性ポリエステル樹脂は、植物系原料から製造されたものであることが好適である。【００２１】  本発明の樹脂組成物の製造方法は、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに高強度繊維を含むポリ乳酸系樹脂組成物を製造するに際し、高強度繊維をあらかじめ幅１〜５ｍｍ、長さ１〜５ｍｍのサイズに集束させておくものである。【００２２】  この製造方法においては、高強度繊維の集束に際してポリエステル樹脂を用いることが好適である。【００２３】  本発明の成形体は、上記の樹脂組成物が成形加工されたものである。
【発明の効果】
【００２４】  本発明の樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステル化合物とを過酸化物の存在下に混合したポリ乳酸樹脂組成物を含むとともに、高強度繊維を含むものであるため、耐熱性、耐衝撃性、および、柔軟性に優れる。この樹脂組成物を電子機器の筐体や着脱部に用いることで、低環境負荷材料であるポリ乳酸樹脂の使用範囲を大きく広げることができ、産業上の利用価値をきわめて高くすることができる。【００２５】  また本発明の樹脂組成物は、架橋生分解性ポリエステル樹脂７０〜９９質量％と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維３０〜１質量％とを含むものであることにより、そして特に、架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計量１００質量部に対して、カルボジイミド化合物０．０１〜１０質量部が配合されていることにより、優れた機械的強度、耐熱性、耐湿熱性、成形性を有し、かつ石油系製品への依存度の低い樹脂組成物を提供することができる。特に、カルボジイミド化合物を配合することで、衝撃強度と耐湿熱性とを大きく向上させることができる。この樹脂組成物は、各種成形方法により、種々の成形体とすることができるなど、産業上の利用価値が極めて高い。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物は、ポリ乳酸樹脂および（メタ）アクリル酸エステル化合物を過酸化物の存在下に混合した樹脂組成物と、高強度繊維とを含有する。【００２７】  また本発明の別の樹脂組成物は、架橋生分解性ポリエステル樹脂７０〜９９質量％と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維３０〜１質量％とを含む。この樹脂組成物には、架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計量１００質量部に対して、カルボジイミド化合物０．０１〜１０質量部が配合されていることが好適である。【００２８】  上記のポリ乳酸系の樹脂組成物において、ポリ乳酸樹脂としては、耐熱性、成形性の面から、ポリ（Ｌ−乳酸）、ポリ（Ｄ−乳酸）、およびこれらの混合物または共重合体を用いることができる。なかでも、生分解性の観点から、ポリ（Ｌ−乳酸）を主体とすることが好ましい。【００２９】  ポリ（Ｌ−乳酸）を主体とするポリ乳酸樹脂は、光学純度によってその融点が異なる。本発明においては、成形体の機械的特性や耐熱性を考慮すると、その融点を１６０℃以上とすることが好ましい。ポリ（Ｌ−乳酸）を主体とするポリ乳酸樹脂において、融点を１６０℃以上とするためには、Ｄ−乳酸成分の割合を約３モル％未満とすればよい。【００３０】  ポリ乳酸樹脂の１９０℃、荷重２１．２Ｎにおけるメルトフローレート（例えば、ＪＩＳ  Ｋ−７２１０（試験条件４）による値）は、０．１〜５０ｇ／１０分であることが好ましく、０．２〜２０ｇ／１０分であることがより好ましく、０．５〜１０ｇ／１０分であることがいっそう好ましい。メルトフローレートが５０ｇ／１０分を超える場合は、溶融粘度が低すぎて成形物の機械的特性や耐熱性が劣ることがある。メルトフローレートが０．１ｇ／１０分未満の場合は、成形加工時の負荷が高くなって、操業性が低下することがある。【００３１】  ポリ乳酸樹脂は、公知の溶融重合法で、あるいは、さらに固相重合法を併用して、製造される。ポリ乳酸樹脂のメルトフローレートを所定の範囲に調節する方法として、メルトフローレートが高すぎる場合は、少量の鎖長延長剤、例えば、ジイソシアネート化合物、ビスオキサゾリン化合物、エポキシ化合物、酸無水物等を用いて樹脂の分子量を増大させる方法が挙げられる。逆に、メルトフローレートが低すぎる場合は、メルトフローレートの大きなポリエステル樹脂や低分子量化合物と混合する方法が挙げられる。【００３２】  （メタ）アクリル酸エステル化合物は、ポリ乳酸の分子どうしを連結して結晶化を促進することにより、その耐熱性を向上させるために使用されるものである。なかでも、ポリ乳酸樹脂との反応性が高く、モノマーが残りにくく、かつ、毒性が比較的少なく、樹脂の着色も少ないことから、分子内に２個以上の（メタ）アクリル基を有するか、または、１個以上の（メタ）アクリル基と１個以上のグリシジル基もしくはビニル基を有する化合物が好ましい。具体的な化合物としては、グリシジルメタクリレート、グリシジルアクリレート、グリセロールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、アリロキシポリエチレングリコールモノアクリレー��、アリロキシ（ポリ）エチレングリコールモノメタクリレート、（ポリ）エチレングリコールジメタクリレート、（ポリ）エチレングリコールジアクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジメタクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジアクリレート、（ポリ）テトラメチレングリコールジメタクリレート等が挙げられる。これらにおけるアルキレングリコール部が様々な長さのアルキレンの共重合体であるものでもよい。具体的な化合物として、さらに、ブタンジオールメタクリレート、ブタンジオールアクリレート等が挙げられる。【００３３】  （メタ）アクリル酸エステル化合物の配合量は、ポリ乳酸樹脂１００質量部に対して、０．０１〜２０質量部であることが好ましく、０．０５〜１０質量部であることがより好ましく、０．１〜５質量部であることがさらに好ましい。【００３４】  過酸化物は、（メタ）アクリル酸エステル化合物とポリ乳酸樹脂との反応を促進するために使用されるものである。その具体例としては、ベンゾイルパーオキサイド、ビス（ブチルパーオキシ）トリメチルシクロヘキサン、ビス（ブチルパーオキシ）シクロドデカン、ブチルビス（ブチルパーオキシ）バレレート、ジクミルパーオキサイド、ブチルパーオキシベンゾエート、ジブチルパーオキサイド、ビス（ブチルパーオキシ）ジイソプロピルベンゼン、ジメチルジ（ブチルパーオキシ）ヘキサン、ジメチルジ（ブチルパーオキシ）ヘキシン、ブチルパーオキシクメン等が挙げられる。【００３５】  過酸化物の配合量は、ポリ乳酸樹脂１００質量部に対して０．１〜２０質量部であることが好ましく、０．１〜１０質量部であることがより好ましい。２０質量部を超えても使用できるが、コスト面では不利となる。なお、こうした過酸化物は、樹脂との混合の際に分解するため、たとえ配合時に使用されても、得られた樹脂組成物中には含まれていない場合がある。【００３６】  高強度繊維としてポリエステル繊維を用いることにより、高い耐衝撃性を得ることができる。さらに、９０℃以下の範囲でガラス転移温度が観測されないポリエステル繊維を用いることにより、成形時の結晶化が促進され、冷却に要する時間を短くすることができる。９０℃以下の範囲でガラス転移温度が観測されないポリエステル繊維としては、ポリアリレート繊維、ポリエチレンナフタレート繊維、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレート繊維、ポリシクロヘキサンジメチレンテレフタレートイソフタレート繊維等を挙げることができる。【００３７】  高強度繊維は、あらかじめ幅１〜５ｍｍ、長さ１〜５ｍｍのサイズに集束されていることにより、混練時における高強度繊維投入部の詰まりの頻度を小さくすることができる。前記サイズよりも小さいサイズに集束されている場合は、詰まりの頻度を小さくする効果が小さい。逆に、前記サイズよりも大きいサイズに集束されている場合は、混練時の分散性が低下し、ひいては、耐衝撃性を低下させる恐れがある。【００３８】  高強度繊維の集束の方法としては、高強度繊維を目的の集束幅になるよう束ねたものを融解状態の樹脂に浸漬させ、冷却固化後にこれを切断機等で目的の集束長さに切断する方法を用いることができる。高強度繊維がポリエステル繊維である場合には、��の繊維を浸漬させる樹脂としては、ポリエステル樹脂を好適に用いることができる。ポリエステル樹脂以外の樹脂を用いた場合は、高強度繊維とポリ乳酸樹脂との密着性が低下し、ひいては、耐衝撃性を低下させる恐れがある。用いるポリエステル樹脂の具体例としては、ポリ乳酸、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート等が挙げられる。上記した密着性の観点によれば、ポリ乳酸樹脂を用いることが好ましい。【００３９】  高強度繊維の配合量は、ポリ乳酸樹脂１００質量部に対し１〜５０質量部であることが好ましく、１〜２０質量部であることがより好ましく、１〜１０質量部であることがいっそう好ましい。高強度繊維は、押出機において、ホッパーから添加することができ、あるいはサイドフィーダーを用いて混練過程の途中から添加することができる。高強度繊維をマスターバッチ加工したうえで、これを成形時にベース樹脂で希釈して使用することもできる。【００４０】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物には、その機械的強度や耐熱性の向上を目的として、ガラス繊維を添加させてもよい。その配合量は、ポリ乳酸樹脂１００質量部に対し１〜５０質量部が好ましく、１〜２０質量部がより好ましく、１〜１０質量部がさらに好ましい。ガラス繊維には、樹脂との密着性を高めるために、表面処理を施しても良い。樹脂への添加の方法としては、押出機において、ホッパーから添加することができ、あるいはサイドフィーダーを用いて混練過程の途中から添加することができる。ガラス繊維をマスターバッチ加工することで、これを成形時にベース樹脂で希釈して使用することもできる。【００４１】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物には、その特性を大きく損なわない限りにおいて、顔料、熱安定剤、酸化防止剤、耐候剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、離型剤、帯電防止剤、充填材、結晶核材等を添加することができる。【００４２】  熱安定剤や酸化防止剤としては、たとえばヒンダードフェノール類、リン化合物、ヒンダードアミン、イオウ化合物、銅化合物、アルカリ金属のハロゲン化物等が挙げられる。【００４３】  難燃剤としては、ハロゲン系難燃剤、リン系難燃剤、無機系難燃剤等が使用できる。なかでも、環境を配慮した場合、非ハロゲン系難燃剤の使用が望ましい。非ハロゲン系難燃剤としては、リン系難燃剤、水和金属化合物（水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム）、Ｎ含有化合物（メラミン系、グアニジン系）、無機系化合物（硼酸塩、モリブデン化合物）が挙げられる。【００４４】  充填材のうち、無機充填材としては、タルク、炭酸カルシウム、炭酸亜鉛、ワラストナイト、シリカ、アルミナ、マグネシア、ケイ酸カルシウム、アルミン酸ナトリウム、アルミン酸カルシウム、アルミノ珪酸ナトリウム、珪酸マグネシウム、ガラスバルーン、カーボンブラック、酸化亜鉛、三酸化アンチモン、ゼオライト、ハイドロタルサイト、金属繊維、金属ウイスカー、セラミックウイスカー、チタン酸カリウム、窒化ホウ素、グラファイト、炭素繊維等が挙げられる。【００４５】  結晶核材のうち、無機結晶核材としては、タルク、カオリン等が挙げられ、有機結晶核材としては、ソルビトール化合物、安息香酸およびその化合物の金属塩、リン酸エステル金属塩、ロジン化合物等が挙げられる。【００４６】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物にこれらの添加材を混合する方法は、特に限定されない。【００４７】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物の製造に際して、ポリ乳酸樹脂と（メタ）アクリル酸エステルと過酸化物と高強度繊維とを混合する手段は、特に限定されない。例えば、一般的な押出機を用いて溶融混練する方法を挙げることができる。混練状態をよくする意味で、二軸の押出機を使用することが好ましい。混練温度は、（ポリ乳酸樹脂の融点＋５℃）〜（ポリ乳酸樹脂の融点＋１００℃）の範囲が好ましく、また混練時間は、２０秒〜３０分が好ましい。これらの範囲より低温や短時間であると、混練や反応が不充分となりやすい。逆にこれらの範囲より高温や長時間であると、樹脂の分解や着色が起きる場合がある。配合方法としては、ドライブレンドする方法や、高強度繊維を粉体フィーダーを用いて供給する方法が好ましい。【００４８】  次に、架橋生分解性ポリエステル樹脂と、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維とを含み、好適にはさらにカルボジイミド化合物を含む、本発明の樹脂組成物について説明する。【００４９】  架橋生分解性ポリエステル樹脂に使用される生分解性ポリエステル樹脂としては、ポリ（Ｌ−乳酸）、ポリ（Ｄ−乳酸）、ポリグルコール酸、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリエチレンサクシネート、ポリブチレンアジペート・テレフタレート、ポリブチレンサクシネート・テレフタレート等が挙げられる。なかでも、耐熱性、成形性の面からポリ（Ｌ−乳酸）、ポリ（Ｄ−乳酸）、および、これらの混合物、または、これらの共重合体を用いることができる。その詳細は、上述の通りである。【００５０】  このような生分解性ポリエステル樹脂の１９０℃、荷重２１．２Ｎにおけるメルトフローレートは、好ましくは０．１〜５０ｇ／１０分、より好ましくは０．２〜２０ｇ／１０分、最適には０．５〜１０ｇ／１０分である。メルトフローレートが５０ｇ／１０分を超える場合は、溶融粘度が低すぎて成形物の機械的特性や耐熱性が劣りやすくなる。メルトフローレートが０．１ｇ／１０分未満の場合は、成形加工時の負荷が高くなりすぎて操業性が低下する場合がある。【００５１】  本発明における生分解性ポリエステル樹脂は、公知の溶融重合法によって、あるいは、さらに固相重合法を追加して、製造される。また、生分解性ポリエステル樹脂のメルトフローレートを上記した所定の範囲に調節する方法として、メルトフローレートが大きすぎる場合は、少量の鎖長延長剤、例えば、ジイソシアネート化合物、ビスオキサゾリン化合物、エポキシ化合物、酸無水物等を用いて樹脂の分子量を増大させる方法が挙げられる。逆に、メルトフローレートが小さすぎる場合は、メルトフローレートの大きな生分解性ポリエステル樹脂や低分子量化合物と混合する方法が挙げられる。【００５２】  本発明における架橋生分解性ポリエステル樹脂は、前記した生分解性ポリエステル樹脂に架橋構造を導入したものである。このとき、架橋剤としては、ジビニルベンゼン、ジアリルベンゼン、ジビニルナフタレン、ジビニルフェニル、ジビニルカルバゾール、ジビニルピリジンおよびこれらの核置換化合物や近縁���族体や；エチレングリコールジアクリレート、ブチレングリコールジアクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート等の多官能性アクリル酸系化合物や；エチレングリコールジメタクリレート、ブチレングリコールジメタクリレート、トリエチレングリコールジメタクリレート、テトラエチレングリコールジメタクリレート、１，６−ヘキサンジオールジメタクリレート、１，９−ノナンジオールジメタクリレート、１，１０−デカンジオールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、テトラメチロールメタンテトラメタクリレート等の多官能性メタクリル酸系化合物や；ジビニルフタレート、ジアリルフタレート、ジアリルマレート、ビスアクリロイルオキシエチルテレフタレート等の、脂肪族または芳香族多価カルボン酸のポリビニルエステル、ポリアリルエステル、ポリアクリロイルオキシアルキルエステル、ポリメタクリロイルオキシアルキルエステルや；ジエチレングリコールジビニルエーテル、ヒドロキノンジビニルエーテル、ビスフェノールＡジアリルエーテル等の、脂肪族または芳香族多価アルコールのポリビニルエーテルまたはポリアリルエーテルや；トリアリルシアヌレート、トリアリルイソシアヌレート等の、シアヌール酸またはイソシアヌール酸のアリルエステル、トリアリルホスフェート、トリスアクリルオキシエチルホスフェートや；Ｎ−フェニルマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド等のマレイミド系化合物や；フタル酸ジプロパギル、マレイン酸ジプロパギル等の２個以上の三重結合を有する化合物などの多官能性モノマーを使用することができる。【００５３】  なかでも、特に架橋反応性の点から、上述のポリ乳酸系の樹脂組成物の場合と同様に、（メタ）アクリル酸エステル化合物が望ましい。この成分により、ポリエステル樹脂成分が架橋され、機械的強度、耐熱性、寸法安定性が向上する。（メタ）アクリル酸エステル化合物の詳細は、上述のポリ乳酸系の樹脂組成物の場合と同様である。【００５４】  （メタ）アクリル酸エステル化合物を生分解性ポリエステル樹脂に配合する場合には、過酸化物を併用すると、架橋反応が促進されるので好ましい。過酸化物の詳細は、上述のポリ乳酸系の樹脂組成物の場合と同様である。【００５５】  生分解性ポリエステル樹脂に（メタ）アクリル酸エステル化合物を配合する方法も、上記のポリ乳酸系の樹脂組成物の場合と同様である。配合に際して、（メタ）アクリル酸エステル化合物が液体状である場合は、加圧ポンプを用いて押出機の途中から注入することが好ましい。同様の方法で過酸化物を配合することもできる。【００５６】  （メタ）アクリル酸エステル化合物と過酸化物を併用する場合の好ましい方法として、（メタ）アクリル酸エステル化合物および／または過酸化物を媒体に溶解または分散して混練機に注入する方法が挙げられ、これにより操業性を格段に改良することができる。すなわち、生分解性ポリエステル樹脂成分と過酸化物との溶融混練中に（メタ）アクリル酸エステル化合物の溶解液または分散液を注入したり、生分解性ポリエステル樹脂を溶融混練中に、（メタ）��クリル酸エステル化合物と過酸化物との溶解液または分散液を注入して溶融混練したりすることができる。【００５７】  （メタ）アクリル酸エステル化合物および／または過酸化物を溶解または分散させる媒体としては、一般的なものが用いられ、特に限定されない。なかでも、本発明の生分解性ポリエステル樹脂との相溶性に優れた可塑剤が好ましい。例えば、脂肪族多価カルボン酸エステル誘導体、脂肪族多価アルコールエステル誘導体、脂肪族オキシエステル誘導体、脂肪族ポリエーテル誘導体、脂肪族ポリエーテル多価カルボン酸エステル誘導体などから選ばれた１種以上の可塑剤などが挙げられる。具体的な化合物としては、ジメチルアジペート、ジブチルアジペート、トリエチレングリコールジアセテート、アセチルリシノール酸メチル、アセチルトリブチルクエン酸、ポリエチレングリコール、ジブチルジグリコールサクシネート、グリセリンジアセトモノカプリレート、グリセリンジアセトモノラウレートなどが挙げられる。可塑剤の使用量は、生分解性樹脂ポリエステル樹脂１００質量部に対し３０質量部以下、好ましくは、０．１〜２０質量部である。架橋剤の反応性が低い場合は可塑剤を使用しなくてもよいが、反応性が高い場合には０．１質量部以上用いることが好ましい。この可塑剤は、樹脂との混合時に揮発することがあるため、たとえ製造時に使用しても、得られた樹脂組成物中にはこの可塑剤が含まれていない場合がある。【００５８】  本発明においては、架橋生分解性ポリエステル樹脂にアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維を配合することによって、耐熱性や機械物性などを補強することができる。【００５９】  本発明におけるアラミド繊維は、ポリパラフェニレンテレフタラミドや、コポリパラフェニレン・３，４’−オキシジフェニレン・テレフタラミド等の芳香族アミド構造を有する樹脂からなる繊維である。具体例としては、デュポン社製「ケブラー」、帝人テクノプロダクツ社製「テクノーラ」、「トワロン」等がある。これらは、通常、アラミド原料を硫酸やＮ−メチルピロリドンに溶解させ、湿式紡糸することにより、繊維に成形される。【００６０】  本発明におけるＬＣＰ繊維は、溶融時に液晶性を示す樹脂からなる繊維であり、通常は溶融時に液晶性を示すポリエステル（Ｌｉｑｕｉｄ  Ｃｒｙｓｔａｌｌｉｎｅ  Ｐｏｌｙｅｓｔｅｒ）にて形成された繊維を指す。溶融時に液晶性を示すポリエステルとは、９０°直交した２枚の偏光板の間にある加熱試料台上にポリエステル試料粉末を置いて昇温していった時に、流動可能な温度域において、光を透過しうる性質を有するものを意味している。【００６１】  このようなポリエステルとして、芳香族ポリエステルが挙げられる。この芳香族ポリエステルは、芳香族ジカルボン酸、芳香族ジオールおよび／または芳香族ヒドロキシカルボン酸やこれらの誘導体からなるもので、場合によりこれらと脂環族ジカルボン酸、脂環族ジオール、脂肪族ジオールやこれらの誘導体との共重合体も含まれる。【００６２】  上記の芳香族ジカルボン酸としては、テレフタル酸、イソフタル酸、４，４’−ジカルボキシジフェニル、２，６−ジカルボキシナフタレン、１，２−ビス（４−カルボキシフェノキシ）エタン等やこれら��アルキル、アリール、アルコキシ、ハロゲン基の核置換体が挙げられる。【００６３】  芳香族ジオールとしては、ヒドロキノン、レゾルシン、４，４’−ジヒドロキシジフェニル、４，４’−ジヒドロキシベンゾフェノン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルメタン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエタン、２，２−ビス（４−ヒドロキシフェニル）プロパン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルエーテル、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルホン、４，４’−ジヒドロキシジフェニルスルフィド、２，６−ジヒドロキシナフタレン、１，５−ジヒドロキシナフタレン等やこれらのアルキル、アリール、アルコキシ、ハロゲン基等の核置換体があげられる。【００６４】  芳香族ヒドロキシカルボン酸としては、ｐ−ヒドロキシ安息香酸、ｍ−ヒドロキシ安息香酸、２−ヒドロキシナフタレン−６−カルボン酸、１−ヒドロキシナフタレン−５−カルボン酸等やこれらのアルキル、アリール、アルコキシ、ハロゲン基の核置換体があげられる。【００６５】  脂環族ジカルボン酸としては、ｔｒａｎｓ−１，４−ジカルボキシシクロヘキサン、ｃｉｓ−１，４−ジカルボキシシクロヘキサン等やこれらのアルキル、アリール、ハロゲン基の置換体があげられる。【００６６】  脂環族および脂肪族ジオールとしては、ｔｒａｎｓ−１，４−ジヒドロキシシクロヘキサン、ｃｉｓ−１，４−ジヒドロキシシクロヘキサン、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、キシリレンジオール等があげられる。【００６７】  ＬＣＰ繊維は、通常これらのポリエステル原料を溶融紡糸することにより得られる。ＬＣＰ繊維の具体例としては、ヒドロキシ安息香酸とヒドロキシナフタレンカルボン酸からなるクラレ社製「ベクトラン」や、ヒドロキシ安息香酸を主成分とした住友化学工業社製「スミカスーパー繊維」等が挙げられる。【００６８】  アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維の配合量は、架橋生分解性ポリエステル樹脂９９〜７０質量部に対して１〜３０質量部であることが必要である。好ましくは、５〜２０質量部（架橋生分解性ポリエステル樹脂９５〜８０質量部）である。配合量が１質量部未満では、耐熱性、機械物性などの補強効果が十分に得られない。配合量が３０質量部を超えると、成形機へのフィード不良が起こったり、ホッパーでの詰まりが起こったり、樹脂組成物の流動性が劣ったり、成形加工性が損なわれたりする。また、必ずしも経済的ではないため、コスト面では不利となる。【００６９】  アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維の直径は、１〜４０μｍであることが好ましく、５〜２０μｍであることがより望ましい。かかる範囲を下回ると、繊維の価格が上がって経済性が低下したり、嵩密度の低下によりハンドリング性が低下したりする。逆に上回ると、樹脂組成物の強度改良効果が低下する。【００７０】  アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維の長さは、０．５〜３０ｍｍであることが好ましく、１〜１０ｍｍであることがさらに好ましく、２〜６ｍｍであることがいっそう望ましい。かかる範囲を下回ると、樹脂組成物の耐熱性や強度の改良効果が乏しくなる。逆に上回ると、成形機のホッパーでブリッジを起こすなど作業性が低下したり、溶融特性を著しく阻害したりする等の問題を生ずる。【００７１】  アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維の形態としては、上記直径と長さを有する範囲で、ステープル、カットフィラメント、チョップドストランド、チョップドストランドマット、パルプ等の、任意の形態をとることができる。【００７２】  架橋生分解性ポリエステル樹脂に対する分散性や接着性の改良を目的として、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維に表面処理剤を塗布することもできる。表面処理剤としては、エポキシ基、カルボキシル基、カルボニル基、オキサゾニル基、水酸基、アミノ基などを２個以上持った化合物、例えば、酸無水物変性ポリオレフィン、エチレングリシジルメタクリレート共重合体（ＥＧＭＡ）、エポキシ樹脂、酸無水物変性ポリエステル、フェノキシ樹脂、ジニトロアミン、酸無水物変性ポリエステルなどが好ましい。【００７３】  アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維を架橋生分解性ポリエステル樹脂へ混合する方法は、特に限定されないが、とりわけ以下の２つの方法が好ましい。第１の方法は、あらかじめ所定の長さを有するカット繊維やステープルを、２軸押出機や溶融ミキサーを用いて架橋生分解性ポリエステル樹脂に練り込んでコンパウンドを作製する方法である。この時、繊維を押出機にフィードするにあたり、まず架橋生分解性ポリエステル樹脂のみを溶融させた後、サイドフィーダー等で２軸押出機の半ばから繊維をフィードしてもよい。【００７４】  第２の方法は、巻かれた状態の連続フィラメントや連続ステープルヤーンを巻き戻して繰り出し、ポリエステル樹脂、とりわけ乳酸系樹脂をクロスヘッドダイから押し出すと同時に上記の繊維に樹脂を被覆・含浸させるという、いわゆる引き抜き成形法を利用する方法である。引き抜き成形されたストランドは、ペレットカッター等により適当なサイズにカットされ、樹脂ペレットとされる。樹脂ペレットに含まれる繊維の長さは、樹脂ペレットの長さとほぼ同等に制御される。【００７５】  本発明の架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維とを含む樹脂組成物は、カルボジイミド化合物を含有することによって耐湿熱性が向上し、溶融混練による相溶性もより良好になり、機械物性も向上する。【００７６】  本発明に使用されるカルボジイミド化合物としては、４，４’−ジシクロヘキシルメタンカルボジイミド、テトラメチルキシリレンカルボジイミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルフェニルカルボジイミド、Ｎ，Ｎ’−ジ−２，６−ジイソプロピルフェニルカルボジイミド等があげられるが、分子中に１個以上のカルボジイミド基を有するカルボジイミド化合物であれば、特に限定されない。【００７７】  このようなカルボジイミド化合物は、従来から知られている方法で製造できる。詳しくは、ジイソシアネート化合物を原料とする脱二酸化炭素反応を伴うカルボジイミド反応により製造することができる。末端封止処理を行わなければ、末端にイソシアネート基を有する。【００７８】  本発明の樹脂組成物に使用するカルボジイミド化合物としては、耐湿熱性と機械物性の向上の点から、イソシアネート基を残したカルボジイミド化合物を使用することが望ましい。イソシアネート基は、カルボジイミド基よりも高い反応性を有し、より高い��果が得られる。【００７９】  カルボジイミド化合物の配合量は、架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維との合計１００質量部に対して、０．０１〜１０質量部であることが好ましく、０．１〜５質量部であることがいっそう好ましい。配合量が０．０１質量部未満であると、樹脂組成物についての耐湿熱性と機械物性の向上の効果が見られない。一方、１０質量部を越えると、耐熱性、成形性が低下する。【００８０】  本発明の架橋生分解性ポリエステル樹脂を含む樹脂組成物には、上記したポリ乳酸系の樹脂組成物と同様に、機械的強度や耐熱性の向上を目的としてガラス繊維を添加してもよい。その詳細は、上述の通りである。【００８１】  本発明の架橋生分解性ポリエステル樹脂を含む樹脂組成物には、上記したポリ乳酸系の樹脂組成物と同様に、その特性を大きく損なわない限りにおいて、顔料、熱安定剤、酸化防止剤、耐候剤、難燃剤、可塑剤、滑剤、離型剤、帯電防止剤、充填材、結晶核材等を添加することができる。その詳細は、上述の通りである。【００８２】  本発明の架橋生分解性ポリエステル樹脂を含む樹脂組成物は、その機械的な物性として、曲げ強度が１２０ＭＰａを超え、弾性率が４．０ＧＰａを超え、曲げ破断歪みが４％を超えることが好ましい。シャルピー衝撃値は３ｋＪ／ｍ２を超えることが好ましい。熱変形温度は１２０℃を超えることが好ましい。また、耐湿熱性として、後述の強度保持率が９０％を超えることが好ましい。【００８３】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物、および架橋生分解性ポリエステル樹脂とアラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維とを含む樹脂組成物は、射出成形、ブロー成形、押出成形、インフレーション成形、および、シート加工後の真空成形、圧空成形、真空圧空成形等の成形方法により、各種成形体とすることができる。とりわけ、射出成形法を採ることが好ましく、一般的な射出成形法のほか、ガス射出成形、射出プレス成形等も採用できる。本発明の樹脂組成物に適した射出成形条件の一例を挙げれば、シリンダ温度を樹脂組成物の融点または流動開始温度以上、好ましくは１８０〜２８０℃、最適には２００〜２７０℃の範囲とし、金型温度は樹脂組成物の（融点−２０℃）以下とするのが適当である。成形温度が低すぎると、成形品にショートが発生するなど操業性が不安定になったり、過負荷に陥りやすくなる。逆に、成形温度が高すぎると、樹脂組成物が分解し、得られる成形体の強度が低下したり、着色する等の問題が発生しやすくなる。その成形サイクルは、後述する方法で測定されるものであるが、７０秒以下であることが好ましい。【００８４】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物および架橋生分解性ポリエステル樹脂を含む樹脂組成物は、結晶化を促進させることにより、その耐熱性を高めることができる。このための方法として、例えば射出成形時における金型内での冷却にて結晶化を促進させる方法がある。その場合には、射出成形時に、金型温度を樹脂組成物の（ガラス転移温度＋２０℃）以上かつ（融点−２０℃）以下で所定時間保った後、ガラス転移温度以下に冷却することが好ましい。また、成形後に結晶化を促進させる方法としては、金型温度を直接ガラス転移温度以下の低温��した後、再度ガラス転移温度以上かつ（融点−２０℃）以下となるように温度上昇させて、樹脂を熱処理することが好ましい。【００８５】  本発明のポリ乳酸系の樹脂組成物を用いた成形体および架橋生分解性ポリエステル樹脂を含む樹脂組成物を用いた成形体の具体例としては、携帯電話用ストラップ部品；うちわの骨部；ボタン；ゴルフのティー；パソコン筐体部品および筐体、携帯電話筐体部品および筐体、その他ＯＡ機器筐体部品等の電化製品用樹脂部品；バンパー、インストルメントパネル、コンソールボックス、ガーニッシュ、ドアトリム、天井、フロア、エンジン周りのパネル等の自動車用樹脂部品等が挙げられる。成形体は、フィルム、シート、中空成形品などとすることもできる。
【実施例】
【００８６】  以下、本発明の実施例を説明する。【００８７】  以下の実施例および比較例の樹脂組成物の評価に用いた測定法は、次のとおりである。【００８８】  （１）メルトフローレート（以下、「ＭＦＲ」と略称する）：
ＪＩＳ  Ｋ−７２１０（試験条件４）に従い、１９０℃、荷重２１．２Ｎで測定した。【００８９】  （２）熱変形温度：
ＩＳＯ  ７５に準拠し、荷重１．８ＭＰａ（実施例１〜９、比較例１〜３）または０．４５ＭＰａ（実施例１０〜１８、比較例４〜９）で測定した。【００９０】  （３）シャルピー衝撃値：
ＩＳＯ  １７９に準拠して測定した。【００９１】  （４）曲げ強度、曲げ弾性率、曲げ破断歪：
ＩＳＯ  １７８に準拠して測定した。【００９２】  （５）高強度繊維のガラス転移温度：
高強度繊維をパンに入れ、２０℃／分の速度で３００℃まで昇温した後、ドライアイスにて急冷した。次に示差走査熱量測定機（ＤＳＣ）において１０℃／分の速度で−２０℃から３００℃まで昇温し、ガラス転移温度を測定した。【００９３】  （６）耐湿熱性
上述の曲げ強度を測定するための曲げ強度試験片を、温度６０℃、湿度９０％ＲＨの環境下で５００時間処理した後、曲げ強度を測定して、強度保持率を算出し、評価した。【００９４】  （７）成形サイクル
後述の樹脂組成物Ａ〜Ｏのうち、樹脂組成物Ｍを除く樹脂組成物Ａ〜Ｌ、Ｎ、Ｏを、射出成形機（東芝機械社製ＩＳ−８０Ｇ型）を用いて成形し、成形体を得た。このとき、樹脂組成物Ａ〜Ｊ、Ｋ、Ｌ、Ｏについては、シリンダ設定温度１９０〜１７０℃で溶融して、射出圧力１００ＭＰａ、射出時間３０秒で、１０５℃の金型に充填した。樹脂組成物Ｎについては、上記の条件で金型に充填したところ成形サイクルが３００秒と長くなったので、成形条件を、射出圧力１００ＭＰａ、射出時間１５秒で、１５℃の金型に充填することに変更した。成形サイクルは、樹脂組成物が金型内に射出（充填、保圧）されてから冷却されることにより得られた成形体が、金型に固着することなくまた抵抗なく取り出せるようになるまでの最短の時間とした。【００９５】  以下の実施例、比較例に用いた各種原料は、次の通りである。【００９６】  （ａ）ポリ乳酸樹脂（以下、「ＰＬＡ」と略称する）：
カーギルダウ社製「ＮａｔｕｒｅＷｏｒｋｓ  ６２０１Ｄ」；ＭＦＲ＝１０ｇ／１０分、融点１６８℃。【００９７】  （ｂ）エチレングリコールジメタクリレート（以下「ＥＧＤＭ」と略称する）：
日本油脂社製「ブレンマーＰＤＥ−５０」。【００９８】  （ｃ）ポリエステル繊維：
ユニチカ社製  ポリエチレンテレフタレート繊維「ブライトＰＥＴ短繊維＜５２１＞」（以下「ＰＥＴ繊維」と略称する）。【００９９】  （ｄ）ＬＣＰ繊維（ポリエステル繊維）：
クラレ社製「ベクトラン」；ＣＦ１６７０Ｔ（以下「ベクトラン」と略称する）。【０１００】  （ｅ）アラミド繊維：
帝人社製「テクノーラＴ３２２ＥＨ３−１２」。【０１０１】  （ｆ）ガラス繊維：
旭ファイバーグラス社製「ＦＴ５９２」。【０１０２】  （ｇ）過酸化物：
日本油脂社製  ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド「パーブチルＤ」。【０１０３】  （ｈ）ポリエチレン樹脂：
出光石油化学社製「５２０ＭＢ」。【０１０４】  （ｉ）架橋ポリ乳酸樹脂：
次のようにして作製した。詳細には、二軸押出成形機（東芝機械社製ＴＥＭ  ３７ＢＳ）を使用して、トップフィーダからＰＬＡを供給し、加工温度１９０℃で溶融混練押出しを実施した。その際、架橋剤であるポリエチレングリコールジメタクリレート（日本油脂社製）１．０質量部と、架橋反応を促進させるための過酸化物であるジ−ｔ−ブチルパーオキサイド（日本油脂社製）１．０質量部とを、可塑剤であるグリセリンジアセトモノカプリレート２．５質量部に溶解した溶液を、混練機途中からポンプを用いて注入した。そして、吐出された樹脂をペレット状にカッティングして、架橋生分解性ポリエステル樹脂（以下、「架橋ＰＬＡ」と略称する）を得た。得られた架橋ＰＬＡのＭＦＲは１．２ｇ／１０分であった。【０１０５】  （ｊ）カルボジイミド化合物：
日清紡社製「ＬＡ−１」；イソシアネート基含有率１〜３％。【０１０６】  （ｋ）カルボジイミド化合物：
日清紡社製「ＨＭＶ−８ＣＡ」；イソシアネート基封止品。【０１０７】  実施例１
高強度繊維としてのベクトランを幅２ｍｍの板状に束ねた状態で、１９０℃の融解ポリ乳酸樹脂中を１０ｃｍの長さにわたり通過させた。次に、これを空気中で冷却し、固化したものを、長さ２ｍｍのペレット状に粉砕し、集束ベクトランを得た。【０１０８】  二軸押出機（東芝機械社製ＴＥＭ３７ＢＳ型）を用い、ＰＬＡ９０質量部を押出機の根元供給口から供給し、バレル温度２００℃、スクリュー回転数１３０ｒｐｍ、吐出量１５ｋｇ／ｈの条件で、ベントを効かせながら押出しを実施した。さらに、ＥＧＤＭ０．２２質量部、過酸化物０．４５質量部、ガラス繊維５質量部、および、前記集束ベクトラン５質量部を、シリンダ内に供給した。そして、吐出された樹脂をペレット状にカッとして、樹脂組成物のペレットを得た。【０１０９】  このペレットを７０℃、２４時間の条件で真空乾燥したのち、東芝機械社製ＩＳ−１００Ｅ型射出成形機を用いて、一般物性測定用（ＩＳＯ型）試験片を作成し、各種測定に供した。このときの成形条件および測定結果を表１に示す。【０１１０】
【表１】
2007015371.tif 000002
【０１１１】  実施例２〜９、および比較例１〜３
ポリ乳酸樹脂、ガラス繊維、高強度繊維、集束用樹脂、ＥＧＤＭ、過酸化物について、その量、種類を表１に示すように変化させた。また集束処理の有無を、表１に示すように変化させた。そして、それ以外は実施例１と同様にしてポリ乳酸系樹脂組成物ペレットを得た。得られたペレットを射出成形して、各種物性を測定した。【０１１２】  実施例２〜９、比較例１〜３についての評価結果も、あわせて表１に示す。【０１１３】  表１から明らかなように、実施例１〜９においては、耐衝撃性、耐熱性、および、柔軟性に優れた樹脂組成物が得られた。【０１１４】  さらに、実施例１〜３は、高強度繊維の集束サイズが幅１〜５ｍｍ、長さ１〜５ｍｍの範囲内であったため、幅および長さがこの範囲を下回った実施例４と比較して混練時の操業性に関してより良好な結果が得られるとともに、幅および長さがこの範囲を上回った実施例５と比較して耐衝撃性に関してより良好な結果が得られた。加えて、実施例１〜３は、高強度繊維の集束にポリエステル樹脂であるポリ乳酸樹脂を用いたため、ポリエチレンを使用した実施例６と比較して、耐衝撃性においてより好適な結果が得られた。さらに実施例１〜３は、高強度繊維として、ポリエステル繊維のうち９０℃以下の範囲でガラス転移温度が観測されないものを用いたため、７６℃でガラス転移温度が観測された実施例７と比較して、成形性すなわち換言すると成形時の冷却固化の迅速性において、より好適な結果が得られた。【０１１５】  実施例８は、高強度繊維が集束されていないため、他の実施例と比較して、操業性がやや低下した。実施例９は、高強度繊維としてポリエステル繊維が用いられていないため、他の実施例と比較して、耐衝撃性がやや低下した。【０１１６】  比較例１および２は、高強度繊維が用いられていないため、耐衝撃性、柔軟性に劣る結果となった。比較例３は、（メタ）アクリル酸エステル化合物が用いられておらず、かつ、高強度繊維が収束されていないため、耐熱性および操業性に劣る結果となった。
実施例１０〜２０
各原料を、表２に示す割合で、二軸押出成形機（東芝機械社製ＴＥＭ  ３７ＢＳ）に供給し、加工温度１７０℃〜１９０℃で溶融混練押出しをおこない、吐出された樹脂をペレット状にカットして、樹脂組成物Ａ〜Ｋを得た。
比較例４〜７
各原料を、表２に示す割合で、二軸押出成形機（東芝機械社製ＴＥＭ  ３７ＢＳ）に供給し、加工温度１７０℃〜１９０℃で溶融混練押出しをおこない、吐出された樹脂をペレット状にカットして、樹脂組成物Ｌ、Ｍ、Ｏを得た。ただし、比較例６では、アラミド繊維が成形機ホッパーに詰まり、樹脂組成物Ｎは得ることができなかった。【０１１７】  各種物性評価をおこなった結果をまとめて表２に示す。【０１１８】
【表２】
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【０１１９】  実施例１０〜１８で得られた樹脂組成物Ａ〜Ｉについては、曲げ特性、耐衝撃性、耐熱性、耐湿熱性、成形性に優れる結果となった。実施例１９で得られた樹脂組成物Ｊは、カルボジイミド化合物が用いられていなかったため、他を同一の条件としてカルボジイミド化合物を配合した実施例１２〜１５と比較して、耐衝撃性、耐湿熱性、成形性にやや劣る結果となった。実施例２０で得られた樹脂組成物Ｋは、カルボジイミド化合物を２０質量部と多量に配合していたため、他を同一の条件としてカルボジイミド化合物を適量配合していた実施例１２〜１５と比べて耐熱性、成形性にやや劣る結果となった。【０１２０】  比較例４は、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維と、カルボジイミド化合物とを配合していないため、耐衝撃性、耐湿熱性、成形性に劣る結果となった。【０１２１】  比較例５は、カルボジイミド化合物を配合しているが、アラミド繊維および／またはＬＣＰ繊維を配合していないため、これらを配合した実施例１０〜１８に比べて耐衝撃性、耐湿熱性、成形性に劣る結果となった。【０１２２】  比較例７は、架橋ＰＬＡではなく、ＰＬＡを使用したため、架橋ＰＬＡを使用した実施例１４に比べて耐熱性および耐湿熱性に劣る結果となった。
【国際調査報告】
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