(57)【要約】本発明は、機械的強度と弾性に優れ、更に、高温条件下における自重変形が小さい樹脂組成物を提供することを目的とする。本発明はイソブチレン系重合体（Ａ）、芳香族ビニル系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ１）と、イソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ２）とからなる芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）、および、充填材（Ｃ）からなることを特徴とする樹脂組成物に関する。この組成物は、例えば、シーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材、あるいは複層ガラス用ホットメルトスペーサーとして好適に使用することが出来る。【特許請求の範囲】
【請求項１】
イソブチレン系重合体（Ａ）、
芳香族ビニル系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ１）と、イソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ２）とからなる芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）、および、
充填材（Ｃ）
からなることを特徴とする樹脂組成物。
【請求項２】
前記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の数平均分子量が３００００〜３０００００であることを特徴とする請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）において、前記重合体ブロック（ｂ２）と前記重合体ブロック（ｂ１）の重量比が（ｂ２）／（ｂ１）＝９５／５〜５０／５０であることを特徴とする請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【請求項４】
前記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）が、スチレン系熱可塑性エラストマーであることを特徴とする請求項１〜３のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項５】
前記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）が、スチレン−（エチレン／プロピレン）−スチレントリブロック共重合体、スチレン−（エチレン／ブチレン）−スチレントリブロック共重合体およびスチレン−［エチレン−（エチレン／プロピレン）］−スチレンブロック共重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜４のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
前記充填材（Ｃ）が、炭酸カルシウムおよびカーボンブラックからなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項７】
吸湿性化合物（Ｄ）をさらに含有することを特徴とする請求項１〜６のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
吸湿性化合物（Ｄ）が、シリカゲル、アルミナおよびゼオライトからなる群より選ばれる少なくとも１種であることを特徴とする請求項７に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の樹脂組成物からなる、シーリング材。
【請求項１０】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の樹脂組成物からなる、複層ガラス用ホットメルトシーリング材。
【請求項１１】
請求項１〜８のいずれか一項に記載の樹脂組成物からなる、複層ガラス用ホットメルトスペーサー。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、機械的強度と弾性に優れ、更に、高温条件下においても低自重変形性を示す樹脂組成物に関する。また、この樹脂組成物からなるシーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材や、複層ガラス用ホットメルトスペーサーに関する。
【背景技術】
【０００２】
シーリング材は、水密性や気密性を得るために目地に充填する材料として、自動車や建材などに幅広く使用される。シーリング材には高い気密性が求められ、また使用する用途により異なるものの、多くの場合、高弾性や高機械的強度などの特性を有することが求められる。【０００３】
建材用シーリング材の使用例の一つとして、複層ガラスへの使用が挙げられる。複層ガラスとは、一般的に２枚以上のガラスパネルからなり、その間にスペーサーを入れて間隔が保たれるようにしたガラスである。複層ガラスでは、スペーサーとガラスの間等にシーリング材が施工され、ガラスパネル間は、乾燥空気、窒素、アルゴンや六フッ化硫黄といった気体で満たされており、これにより、断熱性、遮音性、結露防止などの効果が得られることとなる。【０００４】
複層ガラスの構造はさまざまであり、その構造に応じて、種々のシーリング材がさまざまな方法で施工される。このようなシーリング材としては、例えばホットメルト接着剤が挙げられる。また、スペーサーとしてホットメルトスペーサーを用いる場合もある。ホットメルト材を使用した複層ガラスの例としては、塩化ビニル樹脂や、イソブチレン系重合体を主成分として構成されたホットメルトブチルなどの熱可塑性樹脂に乾燥剤を練り込んだ材料をスペーサーとした複層ガラスが知られている（特許文献１）。【０００５】
上記イソブチレン系重合体を主成分として構成されたホットメルトブチルは、気密性や水密性を保持できるガスバリア性、耐候性、粘着性などの特性を有することから、複層ガラス用シーリング材によく使用されている。具体的には、内部に乾燥剤を入れたアルミスペーサーを用いる構造の複層ガラスにおいて、そのアルミスペーサーとガラスとの間の固定用の一次シール剤としてホットメルト塗布されて使われたり、またそのアルミスペーサーの外部に二次シール剤としてホットメルト塗布されたりする例が挙げられる。また最近では、このホットメルトブチルに乾燥剤を練り込んだ材料をそのまま複層ガラスの片側の端部にホットメルト塗布し、熱可塑樹脂製スペーサーとして用いられている例もある。いずれの構成においても、ホットメルトブチルの担うべき役割は、ガラスとの接着による気密性維持にある。しかしながらその使用環境によっては長期使用中にホットメルトブチルが破壊したり変形剥離したりすることによって、その性能が維持出来ず、気密性が失われるケースがある。また、特に、高温条件下での自重による変形（自重変形性）や、弾性や機械的強度の不足が問題となることがある。【０００６】
【特許文献１】特開平７−１７７４８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の課題は、シーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材、および複層ガラス用ホットメルトスペーサーとして使用することが可能な樹脂組成物であって、機械的強度と弾性に優れ、更に、高温条件下での自重による変形が小さい樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、鋭意検討した結果、本発明を完成するに至った。【０００９】
すなわち本発明は、イソブチレン系重合体（Ａ）、
芳香族ビニル系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ１）と、イソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ２）とからなる芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）、および、
充填材（Ｃ）
からなることを特徴とする樹脂組成物に関する。【００１０】
好ましい実施形態においては、上記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の数平均分子量は３００００〜３０００００である。【００１１】
好ましい実施形態においては、上記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）における上記重合体ブロック（ｂ２）と上記重合体ブロック（ｂ１）の重量比が（ｂ２）／（ｂ１）＝９５／５〜５０／５０である。【００１２】
好ましい実施形態においては、上記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、スチレン系熱可塑性エラストマーである。【００１３】
さらに好ましい実施形態においては、上記芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、スチレン−（エチレン／プロピレン）−スチレントリブロック共重合体およびスチレン−（エチレン／ブチレン）−スチレントリブロック共重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種である。【００１４】
また上記充填材（Ｃ）は、炭酸カルシウムおよびカーボンブラックからなる群より選ばれる少なくとも１種であるのが好ましい。【００１５】
また上記樹脂組成物は、吸湿性化合物（Ｄ）をさらに含有するのが好ましい。【００１６】
上記吸湿性化合物（Ｄ）は、シリカゲル、アルミナおよびゼオライトからなる群より選ばれる少なくとも１種であるのが好ましい。【００１７】
さらに本発明は、上記樹脂組成物からなるシーリング材に関する。【００１８】
さらに本発明は、上記樹脂組成物からなる複層ガラス用ホットメルトシーリング材に関する。【００１９】
さらに本発明は、上記樹脂組成物からなる複層ガラス用ホットメルトスペーサーに関する。【００２０】
以下に本発明を詳述する。
本発明に係る樹脂組成物は、イソブチレン系重合体（Ａ）、芳香族ビニル系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ１）と、イソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ２）とからなる芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）、および、充填材（Ｃ）からなる。【００２１】
本発明に係る組成物においては、イソブチレン系重合体（Ａ）により、ホットメルト接着性が付与される。また、芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）は、芳香族ビニル系化合物ブロックを有していることに由来する剛性を有していることが特徴であり、他の熱可塑性エラストマーを用いた場合と比較して、組成物の水密性や気密性を損なわないばかりでなく、高温条件下で自重変形しないという利点がある。更に、充填材（Ｃ）により、剛性が付与される。【００２２】
イソブチレン系重合体（Ａ）としては、ポリイソブチレン、ポリブテン、ブチルゴム等として通常市販されている多くの商品がこれに相当する。具体的にはＥＸＸＯＮ製ビスタネックス（ＬＭ−ＭＳ、ＭＨ、ＨまたはＭＭＬ−８０、１００、１２０、１４０等）、新日本石油製テトラックス（３Ｔ、４Ｔ、５Ｔ、６Ｔ等）、ポリブテン（ＨＶ）ハイモール（４Ｈ、５Ｈ、６Ｈ等）、およびＢＡＳＦ製オパノール（Ｂ１０、Ｂ１２、Ｂ１５、Ｂ５０、Ｂ８０、Ｂ１００、Ｂ１２０、Ｂ１５０、Ｂ２２０等）、ＥＸＸＯＮ製ＢＵＴＹＬ（００７、０６５、０６８、１６８、２６８、２６９、３６５）などが例示できる。特に限定するものではないが、十分なホットメルト性を付与するためには、重合体中にイソブチレンを構成単量体として、重合体１００重量部あたり５０重量部以上有するのが好ましく、８０重量部以上含有するのがより好ましく、９０重量部以上含有するのが更に好ましい。イソブチレン系重合体（Ａ）に含有されるイソブチレン以外の単量体としては、カチオン重合可能な単量体成分であれば特に限定されないが、芳香族ビニル類、脂肪族オレフィン類、脂環式アルケン類、ジエン類、ビニルエーテル類、β−ピネン等の単量体が例示できる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００２３】
上記芳香族ビニル類としては、スチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、β−メチルスチレン、２，６−ジメチルスチレン、２，４−ジメチルスチレン、α−メチル−ｏ−メチルスチレン、α−メチル−ｍ−メチルスチレン、α−メチル−ｐ−メチルスチレン、β−メチル−ｏ−メチルスチレン、β−メチル−ｍ−メチルスチレン、β−メチル−ｐ−メチルスチレン、２，４，６−トリメチルスチレン、α−メチル−２，６−ジメチルスチレン、α−メチル−２，４−ジメチルスチレン、β−メチル−２，６−ジメチルスチレン、β−メチル−２，４−ジメチルスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−クロロスチレン、２，６−ジクロロスチレン、２，４−ジクロロスチレン、α−クロロ−ｏ−クロロスチレン、α−クロロ−ｍ−クロロスチレン、α−クロロ−ｐ−クロロスチレン、β−クロロ−ｏ−クロロスチレン、β−クロロ−ｍ−クロロスチレン、β−クロロ−ｐ−クロロスチレン、２，４，６−トリクロロスチレン、α−クロロ−２，６−ジクロロスチレン、α−クロロ−２，４−ジクロロスチレン、β−クロロ−２，６−ジクロロスチレン、β−クロロ−２，４−ジクロロスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−ｔ−ブチルスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−メトキシスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−クロロメチルスチレン、ｏ−、ｍ−又はｐ−ブロモメチルスチレン、シリル基で置換されたスチレン誘導体、インデン、ビニルナフタレン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００２４】
上記脂肪族オレフィン類としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、２−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ブテン、ペンテン、ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、オクテン等が挙げられる。また上記脂環式アルケン類としては、シクロヘキセン、ビニルシクロヘキサン、ノルボルネン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００２５】
上記ジエン類としては、ブタジエン、イソプレン、ヘキサジエン、シクロペンタジエン、シクロヘキサジエン、ジシクロペンタジエン、ジビニルベンゼン、エチリデンノルボルネン等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００２６】
上記ビニルエーテル類としては、メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、（ｎ−、イソ−）プロピルビニルエーテル、（ｎ−、ｓｅｃ−、ｔｅｒｔ−、イソ−）ブチルビニルエーテル、メチルプロペニルエーテル、エチルプロペニルエーテル等が挙げられる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００２７】
イソブチレン系重合体（Ａ）の数平均分子量は、特に制限はないが、１０００〜３０００００が好ましく、特に１００００〜１０００００が好ましい。【００２８】
本発明においては、各重合体の数平均分子量はゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によってポリスチレン換算で求めた値であり、例えば、Ｗａｔｅｒｓ社製ＧＰＣシステム（カラム：昭和電工（株）製Ｓｈｏｄｅｘ  Ｋ−８０４（ポリスチレンゲル）、移動相：クロロホルム）を使用することにより測定することができる。【００２９】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）中の重合体ブロック（ｂ１）を構成する芳香族ビニル系化合物としては、特に限定されないが、例えば、芳香族ビニル類として既に例示した各化合物が挙げられる。【００３０】
芳香族ビニル系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ１）は、芳香族ビニル系化合物以外の単量体を含んでいても、含んでいなくてもよい。芳香族ビニル系化合物以外の単量体を含む場合には、高温条件下での自重変形性を十分小さくするためには、重合体ブロック（ｂ１）全体のなかで芳香族ビニル化合物由来の単量体単位が６０重量％以上を占めることが好ましく、８０重量％以上を占めることがより好ましい。重合体ブロック（ｂ１）全体のなかで芳香族ビニル系化合物由来の単量体単位が６０重量％未満の場合、重合体ブロックの凝集力が低下するため好ましくない。芳香族ビニル化合物以外の単量体としては、芳香族ビニル化合物と重合可能な単量体であれば特に限定されないが、例えば、上記の脂肪族オレフィン類、脂環式アルケン類、ジエン類、ビニルエーテル類、β−ピネン等の単量体が例示できる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上組み合わせて用いてもよい。【００３１】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）中の重合体ブロック（ｂ２）を構成するイソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物としては、イソブチレンを除く脂肪族オレフィン類、ジエン類などが挙げられる。さらに本発明においては、「脂肪族炭化水素系化合物」には脂環式アルケン類などの脂環式化合物も含むものとする。具体的には、上述の脂肪族オレフィン類、脂環式アルケン類、ジエン類等として例示した各化合物が挙げられる。【００３２】
イソブチレン以外の脂肪族炭化水素系化合物を構成単量体とする重合体ブロック（ｂ２）は、脂肪族炭化水素系化合物以外の単量体を含んでいてもよいし含んでいなくてもよい。脂肪族炭化水素系化合物以外の単量体を含む場合には、樹脂組成物中のイソブチレン系重合体（Ａ）との相溶性を上げるためには、重合体ブロック（ｂ２）全体のなかで脂肪族炭化水素系化合物が６０重量％以上を占めることが好ましく、８０重量％以上を占めることがより好ましい。重合体ブロック（ｂ２）中の脂肪族炭化水素系化合物以外の単量体としては、特に限定されないが、上記のビニルエーテル類等の単量体が例示できる。【００３３】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の組成における上記重合体ブロック（ｂ２）と上記重合体ブロック（ｂ１）との重量比率は、特に制限はないが、（ｂ２）／（ｂ１）＝９５／５〜５０／５０が好ましく、９５／５〜６０／４０がさらに好ましい。特に、高温条件下での自重変形性を小さくするという観点から、８５／１５〜６５／３５が好ましい。【００３４】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の数平均分子量は、特に制限はないが、３００００〜３０００００が好ましい。特に、高温条件下での自重変形性の改善とホットメルト作業性の観点から、５００００〜１５００００が好ましい。なお、上述の通り、本明細書における数平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーにより、ポリスチレン換算で算出した値である。【００３５】
本発明に係る樹脂組成物における芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の割合としては、特に制限はないが、イソブチレン系重合体（Ａ）１００重量部に対し、好ましくは１〜３０重量部であり、さらに好ましくは５〜２０重量部である。芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の割合が少ないと、高温条件下での自重変形性の改善効果が小さく、多すぎると、硬くなりすぎてホットメルトでのシール部の剥離が起こるなど、粘着性が悪くなる。【００３６】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の構造は、特に制限されないが、例えば、直鎖状、分岐状、星状等の構造を有するブロック共重合体、ジブロック共重合体、トリブロック共重合体、マルチブロック共重合体のいずれでも良い。【００３７】
芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の組成は、入手性や高温での流動性の面から、スチレン系ブロックと、ブタジエンおよび／又はイソプレンのブロックよりなるブロック共重合体やその水素添加物が挙げられ、より具体的な例としては、ＳＢＳ（スチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合体）、ＳＩＳ（スチレン−イソプレン−スチレンブロック共重合体）、ＳＥＢＳ（スチレン−（エチレン／ブチレン）−スチレンブロック共重合体）、ＳＥＰＳ（スチレン−（エチレン／プロピレン）−スチレンブロック共重合体）、ＳＥＥＰＳ（スチレン−［エチレン−（エチレン／プロピレン）］−スチレンブロック共重合体）などが挙げられる。これらのうち、特にＳＥＢＳ、ＳＥＰＳ、ＳＥＥＰＳが好ましい。【００３８】
充填材（Ｃ）は、本発明の樹脂組成物の剛性を向上させる効果があり、また、使用温度域での形状維持性を向上させ、またホットメルト時の垂れを抑制する効果を有する。充填材（Ｃ）としては、特に制限はなく従来公知のものを使用することができる。例えば、炭酸カルシウム、炭酸マグネシウム、溶融シリカ、結晶シリカ、珪藻土、クレー、タルク、雲母、カオリン、酸化チタン、酸化亜鉛、カーボンブラック、ベントナイト、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、硫酸バリウム、硫酸カルシウム等よりなる群から選択される少なくとも１種を使用することができる。これらのうちで、炭酸カルシウム、カーボンブラックが好ましく、少量で剛性を向上させる効果を有するカーボンブラックが特に好ましい。【００３９】
充填材（Ｃ）の添加量は、特に制限はないが、イソブチレン系重合体（Ａ）１００重量部に対し、１〜３００重量部とするのが好ましく、５０〜１５０重量部であるのがより好ましい。【００４０】
本発明に係る組成物は、さらに吸湿性化合物（Ｄ）を含有していてもよい。吸湿性化合物（Ｄ）としては、ゼオライト、シリカゲル、アルミナが例示でき、これらはそれぞれ単独で、または２種以上を組み合わせて使用することができる。このような吸湿性化合物は、本発明に係る樹脂組成物の水蒸気透過率を減少させ、複層ガラスのガラス板に挟まれた空隙部が湿気によって曇ることを防ぐことができる。吸湿性化合物（Ｄ）の配合量はイソブチレン系重合体（Ａ）１００重量部に対して１〜１００重量部であることが好ましい。【００４１】
本発明に係る樹脂組成物には、物性を損なわない範囲で、さらに酸化防止剤、紫外線吸収剤、光安定剤、顔料、界面活性剤、難燃剤等を適宜配合することができる。公知のブロッキング防止剤、帯電防止剤、着色剤、無機ないし有機抗菌剤、滑剤なども配合することができる。【００４２】
本発明に係る樹脂組成物の製造方法は、特に限定されるものではなく、例えば、ロール、バンバリーミキサー、ニーダー、攪拌機を備えた溶融釜又は一軸若しくは二軸の押出機を用いて機械的に混練する方法を用いることができる。このときに、必要に応じて加熱してもよい。また、均一溶液とし、溶剤を留去する方法も用いることができる。【００４３】
混練条件としては、芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）が溶融する温度以上であればよく、２６０℃以下が好ましい。【００４４】
本発明に係る樹脂組成物は、さらに必要に応じ、熱可塑性樹脂組成物に対して一般に採用される成形方法及び成形装置を用いて成形でき、例えば、押出成形、射出成形、プレス成形、ブロー成形等によって成形することできる。【００４５】
以上のようにして得られた樹脂組成物は、高弾性かつ高機械的強度を有し、また高温条件下での自重による変形が小さい。一方で、ガラスに対する施工、つまり、アプリケーターのような塗布機を想定した場合、剪断力が発生し、容易に流動することから、例えば、シーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材として、あるいは複層ガラス用ホットメルトスペーサーとして好適に使用することが出来る。
【発明の効果】
【００４６】
本発明に係る樹脂組成物は、高温条件下での自重による変形が小さく、また従来の組成物と比較して、高い弾性および機械的強度を有する。本発明に係る樹脂組成物は、高い弾性や機械的強度、ガスバリア性等が要求されるシーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材として、あるいは複層ガラス用ホットメルトスペーサーとして好適に用いることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００４７】
以下に、実施例に基づき本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらにより何ら制限を受けるものではない。【００４８】
［実施例等記載成分の内容］
ＰＩＢ：ポリイソブチレン（ＢＡＳＦ社製、商品名「オパノールＢ１２」）
ＳＥＢＳ：スチレン−（エチレン／ブチレン）−スチレントリブロック共重合体（クレイトンジャパン社製、商品名「クレイトンＧ１６５０」）
ＳＥＰＳ：スチレン−（エチレン／プロピレン）−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、商品名「セプトン２００７」）
ＳＥＥＰＳ：スチレン−［エチレン−（エチレン／プロピレン）］−スチレントリブロック共重合体（クラレ社製、商品名「セプトン４０３３」）
炭酸カルシウム（白石カルシウム社製、商品名「ソフトン３２００」）
カーボンブラック（旭カーボン社製、商品名「旭カーボン＃６０ＨＮ」）
シリカゲル（東ソーシリカ社製、商品名「ニップジェルＣＸ２００」）【００４９】
［自重変形性試験の方法］
まず、金型とプレス成形機（設定温度１８０℃）を用いて、得られた樹脂組成物を幅２０ｍｍ×長さ４０ｍｍ×厚み６ｍｍのシートに成形した。幅５０ｍｍ×長さ５０ｍｍ×厚み５ｍｍのガラス板を準備し、図１のように、上記シートをガラス面に対し垂直に圧着させた。シートを圧着させたガラス板を、台を用いて地面に対し垂直に固定して、１２０℃の熱風乾燥機中で１２時間放置した。１２時間の試験後、図２のように、上記シートの下部の位置について、元の位置と加熱後の位置の距離ｘ（ｍｍ）を測定した。上記の加熱試験後の距離ｘ（ｍｍ）の大きさにより、以下の基準で自重変形性を評価した。
○：上記の加熱試験後の距離ｘ（ｍｍ）が１ｍｍ未満である。
△：上記の加熱試験後の距離ｘ（ｍｍ）が１ｍｍ以上、３ｍｍ未満である。
×：上記の加熱試験後の距離ｘ（ｍｍ）が３ｍｍ以上である。【００５０】
［引張試験の試験方法］
ＪＩＳ  Ｋ  ６２５１に準拠し、２．０ｍｍ厚ミニダンベルを作製し、これを用いて引張り試験を行った。この際、引張速度５００ｍｍ／分とした。【００５１】
（実施例１）
イソブチレン系重合体（ＢＡＳＦ社製、オパノールＢ１２）９０重量部、スチレン−（エチレン／プロピレン）−スチレントリブロック共重合体（ＳＥＰＳ、セプトン２００７、クラレ社製）１０重量部、炭酸カルシウム（ソフトン３２００、白石カルシウム社製）４０重量部、カーボンブラック（旭カーボン＃６０ＨＮ、旭カーボン社製）５０重量部、シリカゲル（ニップジェルＣＸ２００、東ソーシリカ社製）１０重量部をラボプラストミル（東洋精機製作所社製）にて、設定温度１７０℃の条件下で１０分間溶融混練し、樹脂組成物を得た。【００５２】
（実施例２）
表１に示すように、芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）として、スチレン−［エチレン−（エチレン／プロピレン）］−スチレントリブロック共重合体（ＳＥＥＰＳ、セプトン４０３３、クラレ社製）を使用した以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。この組成物を用いて、上記の方法で各種物性評価を行った。その結果を表１に示す。【００５３】
（実施例３）
表１に示すように、芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）として、スチレン−（エチレン／ブチレン）−スチレントリブロック共重合体（ＳＥＢＳ、クレイトンＧ１６５０、クレイトンジャパン社製）を使用した以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。この組成物を用いて、上記の方法で各種物性評価を行った。その結果を表１に示す。【００５４】
（比較例１）
表１に示すように、イソブチレン系重合体（Ａ）と芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）の割合が異なる以外は、実施例１と同様にして、樹脂組成物を得た。この組成物を用いて、上記の方法で各種物性評価を行った。その結果を表１に示す。【００５５】
【表１】
2006132233.tif 000002
【００５６】
実施例１〜３では、高温条件下での自重変形性が改善され、変形は確認されなかった。【００５７】
一方、芳香族ビニル系熱可塑性エラストマー（Ｂ）が含まれていない比較例１では、高温条件下（１２０℃）での自重による変形が大きく、３ｍｍ以上の変形が確認された。【００５８】
また、５０％伸びにおける引張強度は、実施例１〜３では１．０〜１．１ＭＰａを示した一方、比較例１では０．４ＭＰａであり、実施例１〜３は機械的強度に優れることがわかる。【００５９】
以上のように、本発明に係る組成物は、機械的強度や弾性に優れるだけでなく、特に高温での自重変形性が小さいことがわかった。このような樹脂組成物は、シーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材、複層ガラス用ホットメルトスペーサーに好適に使用できる。
【産業上の利用可能性】
【００６０】
本発明の樹脂組成物は、シーリング材、特に複層ガラス用ホットメルトシーリング材、複層ガラス用ホットメルトスペーサーに好適に使用できる。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】自重変形性試験用試験体の概略構成図である。
【図２】図１の試験体の断面図である。
【図１】
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【図２】
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【国際調査報告】
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