(57)【要約】粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる水素生成装置を提供する。粒状改質触媒Ｐを備える触媒部５０と、触媒部５０を加熱する燃焼部５と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、触媒部５０の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、触媒部５０は、仕切部材４０を有し、仕切部材４０は、触媒部５０の延在方向に対する該触媒部５０の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材４０には、粒状改質触媒Ｐの通過を阻止する形状の通気孔４０Ｄが複数形成されていて、該仕切断面には、粒状改質触媒Ｐの通過を許容する形状の開口部が形成されている。
2007040146.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、
前記触媒部は、仕切部材を有し、
前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されている、水素生成装置。
【請求項２】
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項３】
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て略１８０度の角度を成すように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項４】
前記触媒部の延在方向に流通するガスの流れに対して最下流側の前記開口部のさらに該下流側に、温度検出器が配設されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項５】
前記温度検出器は、前記触媒部の延在方向から見て、前記最下流側の前記開口部に重なるよう配設されている、請求項４記載の水素生成装置。
【請求項６】
２重筒を有し、
前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、
前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項７】
前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項８】
請求項１に記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する、燃料電池システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、天然ガス、ＬＰＧ、ガソリン、ナフサ、灯油またはメタノール等の炭化水素化合物である原料を、水蒸気を用いて改質し、水素主体の改質ガスを生成する水素生成装置、および、これを備えた燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】  少なくとも炭素および水素から構成される有機化合物を含む原料が、水蒸気を含む原料ガス状態で、粒状改質触媒が充填された触媒部を通過させられることによって、原料ガスが水蒸気改質され、水素主体の改質ガスが生成される水素生成装置が知られている。この水素生成装置は、燃料電池システムに好適に用いられる。なお、燃料電池システムにおいては、一般的には、改質ガスは、さらに変成反応装置、一酸化炭素選択酸化装置にて一酸化炭素濃度が低減されて、燃料電池へ供給される。【０００３】  従来の水素生成装置は、上記触媒部が構成されている改質器本体を有しており、改質器本体は、原料、水、燃焼用燃料が供給されて、改質器本体内で燃焼用燃料が燃焼されて、燃焼ガス及び改質ガスが排出される構造になっている。すなわち、改質器本体内において、燃焼熱によって、水、あるいは水及び原料の気化と、水蒸気改質反応とが進行される。ここで、水素生成装置の起動動作時および停止動作時には、改質器本体内において、燃焼熱に起因して熱変形が生じるが、この熱変形によって、触媒部内の触媒の一部が圧壊し、触媒部の改質反応ガスの流路が閉塞気味となり水素生成装置の能力低下を招来する問題があった。こうした問題に対して、触媒部の触媒の圧壊を防止するため、特許文献１には、改質管の熱変形に起因する粒状改質触媒の圧壊低減を図った燃料改質器の構造が提案されている。ここで、改質反応ガスとは、水と原料とが気化して形成される水蒸気を含む原料ガス、及び改質ガスの総称であって触媒部を流通するガスを言う。【０００４】  図１１は、特許文献１の実施例３に示される燃料改質器の縦断面図である。【０００５】  図に示すように、改質器本体１００では、バーナ１０５においては、燃料入口１５３から導入された燃料が、空気入口１５４から取り入れられた燃焼用空気により燃焼し、燃焼ガスとしての高温の熱媒体１５１が生成される。熱媒体１５１は、改質管１０８が備える内側筒体１８２の内周面に沿って下方に流れ、引続いて熱媒体通流路１５２内を通流しつつ、外側筒体１８３の外周面に沿って上方に流れたうえで、熱媒体出口１７１から改質器本体１００の外部に排出される。この間、熱媒体１５１は、改質管１０８の主として内側筒体１８２の内周面側から触媒層１０３を、また、外側筒体１８３の外周面側から外側筒状空間１８７内を通流する原料ガス１０９を、それぞれ加熱する。【０００６】  その際、触媒層１０３中の粒状改質触媒Ｐは、内側筒体１８２を介して熱媒体１５１から熱を供給されて加熱される。これにより、改質器本体１００では、触媒層１０３が十分に加熱される。一方，水を含む原料１０９は、入口８７１から流入し、まず、外側筒状空間１８７中を下向きに流れ、その後中間筒体１８１の下端部で折返し、触媒層１０３に入り、触媒層１０３中を上向きに流れる。この間、主として外側筒状空間１８７において熱媒体１５１によって加熱される。熱媒体１５１で加熱された水及び原料１０９は水蒸気を含む原料ガスに気化し、熱媒体１５１により加熱されて所要の温度とされた粒状改質触媒Ｐが持つ触媒の改質作用により、水素に富んだ改質ガス１１０に改質される。このようにして得られた改質ガス１１０は、出口８��１から改質器本体１００の外部に供給される。なお、入口８７１から流入する水あるいは原料１０９が水蒸気あるいは気体であってもよい。【０００７】  ここで、改質器本体１００の触媒層１０３は、改質管１０８内に形成されている内側筒状空間１８６に設置されており、複数の個別触媒層１３１と、複数の仕切板１３２とを備えている。仕切板１３２は、金属板製で環状形をなしており、中間筒体１８１との間に粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも小さい寸法の間隙が形成される外径寸法を持ち、その内周面で内側筒体１８２の外周面に溶接等により固着されている。仕切板１３２には、粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも小さい径の貫通穴が多数形成されている。触媒層１０３が有する複数の仕切板１３２は、内側筒状空間１８６の中心軸Ｘ方向において、隣接する仕切板１３２との間に互いに同一寸法の間隔で隔てられて設置されている。【０００８】  個別触媒層１３１は、それぞれの仕切板１３２により下面を区画され、中間筒体１８１と内側筒体１８２とにより周囲を区画された内側筒状空間１８６内に、粒状改質触媒Ｐを充填することで形成されている。そして、それぞれの個別触媒層１３１は、個別触媒層１３１の上面と、上方に隣接する仕切板１３２との間に、空間３１１が設けられるように形成されている。なお、最上段の個別触媒層１３１を除くそれぞれの個別触媒層１３１への粒状改質触媒Ｐの充填は、改質管８に少なくとも上部板１８５，外側筒体１８３が装着されていない状態で、中間筒体１８１に形成された粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも大きい径の貫通穴８１１から行われる。この貫通穴８１１は、粒状改質触媒Ｐの充填が完了した後に、塞ぎ板８１２により気密に塞がれる。そして、最上段の個別触媒層１３１への粒状改質触媒Ｐの充填は、中間筒体１８１，内側筒体１８２および外側筒体１８３が、塞ぎ板１８４などによって接続された後に行われる。【０００９】  これによって、それぞれの個別触媒層１３１の上層部では、その上面より上側は空間３１１であり、粒状改質触媒Ｐが充填されていない。このため、個別触媒層１３１の上面部付近に在る粒状改質触媒Ｐは、上側方向に対してはほぼ自由に移動が可能であり、粒状改質触媒Ｐには摩擦などによる僅かな力しか加わることがないので、従来の燃料改質器が持つ触媒層に比べ、粒状改質触媒Ｐに加わる加圧力の値を小さく抑制することが可能となると提案している。
【特許文献１】特開平８−２０８２０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】  しかしながら、特許文献１のような仕切板で個別触媒層に分割された触媒部の構造においても圧壊は生じ、圧壊した粒状改質触媒の破片は、触媒部の延在方向において下流側（以下、下流側と略す）、つまり、仕切板近傍に堆積する。したがって、改質反応ガスの流路が堆積した粒状改質触媒の破片によって閉塞され、水素生成装置の能力低下を招来するおそれがあるという問題は解消されていなかった。【００１１】  また、特許文献１のような仕切板で区画された触媒部の構造では、触媒部が複層の個別触媒層に分断されており、個々の個別触媒層の隙間においては、触媒部に加えられた熱が触媒の加熱には利用されず、周囲へと放熱されるので、従来の触媒部に比べて触媒部における伝熱効率が低くなるという問題があった。特に、粒状改質触媒が圧壊すると個別触媒層の隙間が拡大するので、触媒部における伝熱効率がさらに低下し、改質効率が低下するという問題もあった。このような場合、伝熱効率の低下によりバーナの加熱量を増加しなければならず、バーナ近傍の触媒層は高温化され、粒状改質触媒の寿命が低下するというおそれもあった。さらには、バーナ近傍の触媒層の高温化により、改質反応平衡が生成物側に偏り、改質ガス中の一酸化炭素濃度が上昇してしまい、場合によっては燃料電池システムが停止するというおそれもあった。【００１２】  本発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる水素生成装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１３】  上記の目的を達成するため、第１の本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、前記触媒部は、仕切部材を有し、前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されている。このような構成とすると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒の間隙が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。【００１４】  第２の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されているとよい。このように構成すると、本発明の触媒部では、触媒部における改質反応ガスの流路を拡散させることができ、触媒部内の触媒反応分布や温度分布が均等化されるので、触媒部の性能を十分に発揮させることができる。【００１５】  第３の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て略１８０度の角度を成すように、前記各仕切部材が配設されているとよい。このように構成すると、隣接する仕切部材間における、触媒部の延在方向と略直交する方向の改質反応ガスの流路行程を最長化することができるので、触媒部の性能をさらに十分に発揮させることができる。【００１６】  第４の本発明の水素生成装置は、前記触媒部の延在方向に流通するガスの流れに対して最下流側の前記開口部のさらに該下流側に、温度検出器が配設されているとよい。このように構成すると、触媒部の温度を的確に検出することができる。【００１７】  第５の本発明の水素生成装置は、前記温度検出器は、前記触媒部の延在方向から見て、前記最下流側の前記開口部に重なるよう配設されているとよい。このように構成すると、
前記開口部で均一化されたガスの温度を的確に検出することができ、触媒部の代表温度として好適な温度を検出することができる。【００１８】  第６の本発明の水素生成装置は、２重筒を有し、前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されているとよい。このように構成すると、内筒の熱が仕切部材に伝熱されるので粒状改質触媒の加熱を円滑化させることができる。【００１９】  第７の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されているとよい。このように構成すると、仕切部材の構造を簡素化することができ、かつ仕切部材と内筒との接合作業を容易化することができる。【００２０】  第８の本発明の燃料電池システムは、第１乃至第６の本発明のいずれかに記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する。このように構成すると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や間隙の出現が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う燃料電池システムの能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。【００２１】  本発明の上記目的、他の目的、特徴、及び利点は、添付図面参照の下、以下の好適な実施態様の詳細な説明から明らかにされる。
【発明の効果】
【００２２】  以上のように、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
【図１】図１は、本発明の実施形態の水素生成装置の改質器本体の内部構造の一例を概略的に示す縦断面図である。
【図２】図２は、図１の改質器本体の触媒部の内部構造を概略的に示す縦断面図である。
【図３】図３は、図２のＩＩＩ−ＩＩＩ線における横断面を示す図である。
【図４】図４は、図２のＩＶ−ＩＶ線における横断面を示す図である。
【図５】図５は、図２のＶ−Ｖ線における横断面を示す図である。
【図６】図６は、変形例１による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図７】図７は、変形例１による図４の仕切部材の変形例を示す図である。
【図８】図８は、変形例１による図５の仕切部材の変形例を示す図である。
【図９】図９は、変形例２による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図１０】図１０は、変形例３による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図１１】図１１は、特許文献１の実施例３に示される燃料改質器の縦断面図である。
【符号の説明】
【００２４】  １  第１外蓋
１Ａ  触媒部入口孔
１Ｂ  改質ガス排出孔
１Ｃ  予熱部出口孔
２  第２外蓋
２Ａ  燃焼用燃料供給孔
３  外筒
３Ａ  原料供給孔
３Ｂ  水供給孔
３Ｃ  第２燃焼ガス排出孔
４  連通部材
５  燃焼器
６  輻射部材
７  触媒部内筒
８  触媒部内筒蓋
９  触媒部外筒
１０  触媒部外筒蓋
１０Ａ  凹部
１０Ｂ  触媒充填孔
１０Ｃ  塞ぎ板
１１  改質ガス仕切筒
１２  改質ガス仕切蓋
１３  予熱部内筒
１３Ａ  第１燃焼ガス排出孔
１４  連通部材
３０，３１，３２，３３，３４  配管部材
４０、４０Ｕ，４０Ｖ，４０Ｗ  仕切部材
４０Ａ、４９Ａ  外周縁
４０Ｂ、４９Ｂ  内周縁
４０Ｃ、４５Ｃ  端縁
４０Ｄ、４５Ｄ、４８Ｄ、４９Ｄ  通気孔
４３、４３Ｕ，４３Ｖ，４３Ｗ  開口部
４５、４５Ｕ，４５Ｖ，４５Ｗ  仕切部材
４６、４６Ｕ，４６Ｖ，４６Ｗ  開口部
４８  仕切部材
４８Ｃ  貫通孔
４９  仕切部材
５０  触媒部
５１  予熱部
５２  開口部
６０、１００  改質器本体
７０  触媒収容空間
７０Ａ  筒状空間
８０  間隙
８１  改質ガス流路
８２  第２の燃焼ガス流路
８３  第３の燃焼ガス流路
１０３  触媒層
１０５  バーナ
１０８  改質管
１０９  原料
１１０  改質ガス
１３１  個別触媒層
１３２  仕切板
１５１  熱媒体
１５２  熱媒体流路
１５３  燃料入口
１５４  空気入口
１７１  熱媒体出口
１８１  中間筒体
１８２  内側筒体
１８３  外側筒体
１８４  塞ぎ板
１８５  上部板
１８６  内側筒状空間
１８７  外側筒状空間
３１１  空間
８１１  貫通穴
８１２  塞ぎ板
８６１  出口
８７１  入口
Ｇ  ギャップ
Ｐ  粒状改質触媒
Ｐθ０  基準角度位置
ＰθＵ、ＰθＶ、ＰθＷ  角度位置
Ｔ  温度検出器
θ  中心角
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】  以下に、本発明を実施するための最良の形態を図面を参照しながら説明する。【００２６】  （実施形態）
図１は、本発明の実施形態の水素生成装置の改質器本体の内部構造の一例を概略的に示す縦断面図である。図２は、図１の改質器本体の触媒部の内部構造を概略的に示す縦断面図である。なお、触媒部５０の構造は図１においては、省略している。【００２７】  図１に示すように、改質器本体６０は、多重筒構造を有する有蓋筒体である。すなわち、複数の円筒あるいは多角筒の筒壁３，６，７，９，１１，１３が中心軸Ｘ上に略同心となるように配置され、最外周の外筒３の両端面が第１及び第２外蓋１，２によって閉鎖されている。【００２８】  そして、外筒３には、原料供給孔３Ａ及び水供給孔３Ｂが穿たれている。原料供給孔３Ａ及び水供給孔３Ｂには、それぞれ配管部材３１，３２が接続されている。【００２９】  また、外筒３、予熱部内筒１３、第１及び第２外蓋１，２によって区画されて筒状の予熱部５１が形成されている。【００３０】  第１外蓋１には、予熱部５１に面する部分に予熱部出口孔１Ｃが穿たれている。【００３１】  この予熱部出口孔１Ｃの外面側には連通部材４が予熱部出口孔１Ｃを覆うように配設されている。【００３２】  連通部材４は、ダクト状の部材であって、予熱部出口孔１Ｃと触媒部入口孔１Ａとを結ぶように配設されている。【００３３】  触媒部入口孔１Ａは、第１外蓋１，触媒部内筒７，触媒部内筒蓋８，触媒部外筒９及び触媒部外筒蓋１０によって区画されて形成された触媒収容空間７０に面するようにして第１外蓋１に形成されている。ここでは、中心軸Ｘ上、つまり、第１外蓋１の中心部に形成されている。【００３４】  触媒収容空間７０は、上端が閉鎖された有底筒状の形状を有している。【００３５】  また、触媒部入口孔１Ａには、金網等複数の通気孔が形成された部材が配設されて、あるいは第１外蓋１自体に複数の通気孔が形成されて、多孔状に構成されている。この触媒収容空間７０には粒状改質触媒Ｐが充填されて触媒部５０が構成されている。ここで、粒状改質触媒Ｐとは、粒状の担体表面に触媒種が担持されている粒体をいう。触媒種には、一般的にはルテニウム（Ｒｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｈ）あるいはニッケル（Ｎｉ）を主成分とする触媒種が用いられ、担体には一般的にはアルミナ、シリカ、セラミックス等が用いられている。粒状改質触媒Ｐの形状は、一般的には直径が３乃至５ｍｍ程度の球形あるいは柱形である。【００３６】  触媒部外筒蓋１０は、金網等複数の通気孔が形成された多孔部材によって構成されている。これによって、触媒部入口孔１Ａ及び触媒部外筒蓋１０における通気性を確保するとともに、粒状改質触媒Ｐの脱漏の防止をすることができる。【００３７】  触媒部内筒７の内側には、第２外蓋２上に燃焼器（燃焼部）５が構成されていて、燃焼器５において発生する燃焼熱は、触媒部内筒７の内側に構成された輻射部材６に伝熱されて、輻射部材６の放射熱と、燃焼ガスからの触媒部内筒７への伝熱とが触媒部内筒７を加熱するように構成されている。触媒部内筒７は、触媒収容空間７０に充填されている粒状改質触媒Ｐを加熱する。このようにして、燃焼器５由来の熱によって粒状改質触媒Ｐが触媒活性温度まで加熱される。ここで、燃焼器５は、中心軸Ｘ上、つまり、第２外蓋２の中心部上に��成されている。燃焼用燃料は、空気が予混合されて、外部から、ここでは配管部材３０から第２外蓋２の中心部に穿たれた燃焼用燃料供給孔２Ａに供給され、燃焼器５に流入する。【００３８】  次に、本発明の特徴である触媒部５０の構造を詳述する。図３は、図２のＩＩＩ−ＩＩＩ線における横断面を示す図である。図４は、図２のＩＶ−ＩＶ線における横断面を示す図である。図５は、図２のＶ−Ｖ線における横断面を示す図である。【００３９】  図２乃至図５に示すように、本発明の触媒部５０は、第１外部蓋１，触媒部内筒７、触媒部内筒蓋８、触媒部外筒９及び触媒部外筒蓋１０の壁体によって画成されている。そして、触媒部内筒７及び触媒部外筒９の中心軸が中心軸Ｘに一致し、この２筒間に断面が環状である筒状空間７０Ａ（触媒収容空間７０の主要部）が形成されている。すなわち、触媒部５０は、中心軸Ｘ方向に延在して形成されている。そして、各仕切部材４０は、筒状空間７０Ａの断面上、すなわち、触媒部５０の延在方向に対する触媒部５０の断面である仕切断面上に配設されている。また、ここでは複数枚、具体的には３枚の板状の仕切部材４０（４０Ｕ，４０Ｖ，４０Ｗ）が、中心軸Ｘと略直交するようにして互いに並列して配設されている。【００４０】  ここでは、仕切部材４０の平面形状は、略Ｃ字状に形成されている。すなわち、仕切部材４０は、平面視において、内周縁４０Ａと外周縁４０Ｂとを有し、かつ弧状のギャップＧが形成されている略Ｃ字状であり、内周縁４０Ａが２重筒の内筒側である触媒部内筒７の外周面に接合されて、筒状空間７０Ａの仕切断面上の開口部４３は、ギャップＧによって形成されている。具体的には、仕切部材４０の平面形状は、中心軸Ｘを中心とし、中心角を共有する一対の円弧からなる外周縁４０Ａ及び内周縁４０Ｂと、これらの両端間を結ぶ直線からなる一対の端縁４０Ｃによって囲まれるように形成されている。そして、この一対の端縁４０Ｃの間に円弧状のギャップＧが形成されている。この開口部４３の形状、すなわち、円弧状のギャップＧの中心角（一対の端縁４０Ｃの成す角）θは約３０度である。【００４１】  また、開口部４３は、隣接する仕切部材４０同士では、平面視において反対側、すなわち筒状空間７０Ａの中心角において略１８０度ずれて位置するように形成されている。【００４２】  また、仕切部材４０には、粒状改質触媒Ｐの通過を阻止する形状の通気孔４０Ｄが複数穿たれている。例えば、通気孔４０Ｄの円状の場合、その孔径が、粒状改質触媒Ｐの最小外形寸法未満であればよい。なお、通気孔４０Ｄの形状は、粒状改質触媒Ｐの断面形状と異なるように形成されているとよい。例えば、粒状改質触媒Ｐが球形である場合には、通気孔４０Ｄが円形であると、粒状改質触媒Ｐによって通気孔４０Ｄが塞がれる場合があるので、通気孔４０Ｄは楕円、多角形等とするとよい。ここでは、粒状改質触媒Ｐが直径３ｍｍ程度の球状であるので、通気孔４０Ｄの形状は長辺３ｍｍ、短辺１ｍｍの長方形となっている。これによって、粒状改質触媒Ｐによる通気孔４０Ｄの閉塞を防止することができるので、改質反応ガスの通気を確保することができる。【００４３】  触媒部５０の外側には、触媒部外筒９，改質ガス仕切筒１１，第１外蓋１及び改質ガス仕切蓋１２によって区画されて形成される筒状の空間からなる改質ガス流路８１が形成されている。そして、第１外蓋１には改質ガス流路８１に連通する改質ガス排出孔１Ｂが穿たれていて、改質ガス排出孔１Ｂには配管部材３３が接続されている。【００４４】  また、改質ガス流路８１と予熱部５１との間には、改質ガス仕切筒１１、予熱部内筒１３、第１及び第２外蓋１，２によって区画される筒状の空間からなる第２の燃焼ガス流路８２が形成されている。【００４５】  さらに、予熱部内筒１３に穿たれた第１燃焼ガス排出孔１３Ａと外筒３に形成されている第２燃焼ガス排出孔３Ｃとの間にはダクト状の連通部材１４が配設され、第３の燃焼ガス流路８３が形成されている。【００４６】  ここで、水素生成装置の運転動作時における改質器本体６０内の動作を説明する。【００４７】  原料が外部から配管部材３１を経由して原料供給孔３Ａに供給され、水が外部から配管部材３２を経由して水供給孔３Ｂに供給される。【００４８】  供給された原料及び水は予熱部５１に流入する。予熱部５１において、原料及び水は予熱部内筒１３から伝熱される燃焼ガスの熱によって予熱される。原料あるいは水が液体である場合には、原料あるいは水は気化され、水蒸気を含む原料となる。水蒸気を含む原料は、第１外蓋１に穿たれた予熱部出口孔１Ｃから連通部材４によって、触媒部入口孔１Ａに導かれる。【００４９】  触媒部入口孔１Ａから触媒部５０に供給された水蒸気を含む原料は、触媒部外筒蓋１０へ向けて触媒部５０の延在方向に流通する。そして、水蒸気を含む原料は、触媒部５０において粒状改質触媒Ｐと燃焼ガスの熱によって、水素主体の改質ガスに改質される。【００５０】  触媒部外筒蓋１０を通過した改質ガスは、改質ガス流路８１に流入し、改質ガス排出孔１Ｂから配管部材３３に排出される。【００５１】  また、燃焼ガスは、輻射部材６の端部から触媒部内筒７及び改質ガス仕切板１２に沿って流通し、第２の燃焼ガス流路８２に流入する。ここで、燃焼ガスの熱は予熱部内筒１３を通じて原料及び水の予熱に用いられる。燃焼ガスは、第２の燃焼ガス流路８２に流出し、外筒３に穿たれた第２燃焼ガス排出孔３Ｃから外部に、ここでは配管部材３４に排出される。【００５２】  次に、水素生成装置の起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形を説明する。起動動作時には、触媒部内筒７の表面温度は、８００℃以上まで上昇する。ところが、触媒部外筒９の温度上昇は触媒部内筒７に比べ遅く、両者の間に大きな温度差が生じる。つまり、触媒部内筒７の径方向の膨張量は触媒部外筒９に比べ大きくなり、粒状改質触媒Ｐの充填部分、すなわち、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅が狭まる。これによって、粒状改質触媒Ｐに圧縮応力がかかり、粒状改質触媒Ｐの一部は圧壊する。一方、停止動作時には、触媒部内筒７の表面温度の下降に比べ、触媒部外筒９の温度下降は遅く、両者の間に大きな温度差が生じる。つまり、触媒部内筒７の径方向の収縮量は触媒部外筒９に比べ大きくなり、粒状改質触媒Ｐの充填部分、すなわち、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅が拡がる。これによって、圧壊して生じた粒状改質触媒Ｐの破片は、触媒部５０の延在方向において下流側に押し流され、仕切部材４０近傍に堆積する。ここで改質反応ガスとは、水蒸気を含む原料及び改質ガスの総称であって、触媒部５０を流通するガスを言う。【００５３】  しかし、本発明の触媒部５０においては、水素生成装置の運転経歴が長くなり、仕切部材４０の通気孔４０Ｄの多くが粒状改質触媒Ｐの破片によって閉塞されるような状況になったとしても、改質反応ガスの流路は、開口部４３において確保されているので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下を抑制することができる。【００５４】  また、粒状改質触媒Ｐが圧壊した場合、触媒部５０は、仕切部材４０によっては区画されていないため、粒状改質触媒Ｐは、順次、開口部４３を通じて、下流側に移動する。したがって、仕切部材４０の近傍に粒状改質触媒Ｐの隙間が生じることはほとんどなく、触媒部５０における伝熱効率の低下による改質効率の低下を抑制することができる。【００５５】  また、伝熱効率がほとんど低下しないので、バーナ１０５の加熱量を増加する必要はない。よって、バーナ１０５近傍の触媒層１０３は高温化されることはなく、粒状改質触媒Ｐの寿命の低下、および改質ガス１１０中の一酸化炭素濃度の上昇を抑制することができ、燃料電池システムを安定に運転することができる。【００５６】  ここで、仕切部材４０の内周縁４０Ｂが触媒部内筒７の外周面に溶接によって接合されている。これによって、触媒部内筒７の熱が仕切部材４０に伝熱されるので粒状改質触媒Ｐの加熱を円滑化することができる。すなわち、仕切部材４０は伝熱フィンとしての機能も有する。【００５７】  また、熱変形が生じた時、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅は仕切部材４０によって規定される。よって、粒状改質触媒Ｐの圧壊を減少させることができる。【００５８】  また、仕切部材４０の外周縁４０Ａと触媒部外筒９との間隙８０が粒状改質触媒Ｐの外形寸法未満となるように形成されている。これによって、外周縁４０Ａと触媒部外筒９との間隙８０に粒状改質触媒Ｐが挟まれることを防止することができるので、粒状改質触媒Ｐの圧壊を減少させることができる。【００５９】  さらに、仕切部材４０は、上述のように、略Ｃ字状であり、内周縁４０Ａが２重筒の内筒側である触媒部内筒７の外周面に接合されて、筒状空間７０Ａの仕切断面上の開口部４３は、ギャップＧによって形成されているので、仕切部材４０の製作には開口部を形成するための加工を要さずに簡素に製作することができる。また、ギャップＧによって、環状が断絶されている形状であるので、触媒部内筒７への仕切部材４０の嵌め込み作業を容易化することができる。【００６０】  また、開口部４３は、隣接する仕切部材４０同士では、平面視において反対側に、すなわち筒状空間７０Ａの中心角において略１８０度ずれて位置するように形成されている。図３乃至図５において、角度Ｐθ０は筒状空間７０Ａの中心角における基準角度位置を示す。また角度位置ＰθＵ、ＰθＶ、ＰθＷは、それぞれ筒状空間７０Ａの中心角における開口部４３Ｕ、４３Ｖ、４３Ｗの角度位置を示す。ここでは、図３乃至図５に示すように、第１の仕切部材４０Ｕ配設位置における開口部４３Ｕと、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置における開口部４３Ｖとは、互いに反対側に位置するように形成されている。また、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置における開口部４３Ｖと、第２の仕切部材４０Ｗ配設位置における開口部４３Ｗとは、互いに反対側に位置するように形成されている。これによって、筒状空間７０Ａにおいて第１の仕切部材４０Ｕの通気孔４０Ｄあるいは開口部４３を通過した改質反応ガスの一部は、その下流側の第２の仕切部材４０Ｖ配設位置を通過するに際して、流路抵抗の小さい開口部４３Ｖに向かうので、改質反応ガスは筒状空間７０Ａを触媒部５０の延在方向のみならず周方向にも流れる。また、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置から第３の仕切部材４０Ｗ配設位置にかけての改質反応ガスの挙動も同様である。【００６１】  このようにして、本発明の触媒部５０においては、隣接する仕切部材４０の配設位置に形成される開口部４３同士が触媒部５０の延在方向、すなわち筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向から見て重ならないように、仕切部材４０が配設されている。これによって、触媒部５０における改質反応ガスの流路を拡散させることができ、触媒部５０内の触媒反応分布や温度分布が均等化されるので、触媒部５０の性能を十分に発揮させることができる。【００６２】  また、本発明の触媒部５０においては、隣接する仕切部材４０の配設位置に形成される開口部４３同士が筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向から見て略１８０度の角度を成すように配設されている。これによって、隣接する仕切部材４０間における、筒状空間７０Ａの周方向の改質反応ガスの流路行程を最長化することができるので、触媒部５０の性能をさらに十分に発揮させることができる。【００６３】  また、触媒部５０は、触媒反応が生じている場所と生じていない場所とでは温度が大きく異なる。また触媒部５０における改質反応ガスの流れの偏りによっても温度分布が生じる。ここで、触媒部５０の温度としては、粒状改質触媒Ｐの活性温度、例えば５００℃乃至７００℃に制御されることが好適である。したがって、水素生成装置の性能発揮には、触媒部５０の温度が的確に計測されて制御される必要がある。図２及び図５に示すように、最下流側の仕切部材４０、すなわち第３の仕切部材４０Ｗが配設されている仕切断面に形成される開口部４３Ｗの下流側に位置する触媒部５０の底部に相当する触媒部外筒蓋（壁体）１０近傍には温度検出器Ｔが配設されている。ここでは、温度検出器Ｔには熱電対が用いられている。そして、触媒部外筒蓋１０に凹部１０Ａが形成され、その凹部１０Ａに熱電対の先端が配設されている。最下流側の開口部４３Ｗには、触媒反応分布や温度分布が均等化された改質ガスが通流するので、このような温度検出器Ｔの配設により、触媒部５０の代表温度として好適な温度を検出することができる。【００６４】  特に、本実施の形態では、温度検出器Ｔは、触媒部５０の延在方向から見て、触媒部５０の延在方向から見て、最下流側の開口部４３Ｗに重なるよう配設されている。すなわち、図２及び図５に示すように、触媒部５０の延在方向から見て、開口部４３Ｗに重なる位置である触媒部外筒蓋１０の凹部１０Ａに熱電対の先端が配設されている。これにより、最下流の開口部４３Ｗから送出されるガス���温度をより正確に検出することが可能になり、触媒部５０の代表温度としてより好適な温度を検出することができる。【００６５】  さらに、図２に示すように、触媒部外筒蓋１０には、粒状改質触媒Ｐが通過できる形状の触媒充填孔１０Ｂが形成されている。本発明の水素生成装置の改質器本体の製造時には、触媒充填孔１０Ｂから粒状改質触媒Ｐが充填され、粒状改質触媒Ｐは開口部４３を通過して、触媒部５０全体に充填される。これによって、粒状改質触媒Ｐの充填作業は、触媒充填孔１０Ｂの一箇所からの充填によって行うことが可能となるので、複数の充填孔から粒状改質触媒Ｐを充填する必要がある特許文献１の水素生成装置に比べ、粒状改質触媒Ｐの充填作業を容易に行うことができる。【００６６】  また、触媒充填孔１０Ｂは、粒状改質触媒Ｐの充填作業後には、塞ぎ板１０Ｃが溶接により接合されて、塞がれる。これによって、粒状改質触媒Ｐの充填作業に伴う溶接工程を最小限にすることができるので、溶接による粒状改質触媒Ｐへの熱の影響を最小限に抑えることができる。【００６７】  ここで、仕切部材４０の２つの変形例を説明する。【００６８】  ［変形例１］
図６は、変形例１による図３の仕切部材４０Ｕの変形例を示す図である。図７は、変形例１による図４の仕切部材４０Ｖの変形例を示す図である。図８は、変形例１による図５の仕切部材４０Ｗの変形例を示す図である。【００６９】  図に示すように、本変形例３枚の仕切部材４５（４５Ｕ，４５Ｖ，４５Ｗ）は、図３乃至図５の仕切部材４０に対して、ギャップＧの中心角θと、配設位置とにおいて変形が加えられている。【００７０】  すなわち、仕切部材４５のギャップＧは、中心角θが１２０度となるように形成されている。また、隣接する仕切部材４５のギャップＧ同士が、筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向において、重なりが小さくなるように配設されている。具体的には、第２の仕切部材４５Ｖは、形成される開口部４６Ｖの角度位置ＰθＶが第１の仕切部材４５Ｕによって形成される開口部４６Ｕの角度位置ＰθＵと１２０度相違するように配設され、第３の仕切部材４５Ｗは、形成される開口部４６Ｗの角度位置ＰθＷが開口部４６Ｕ及び開口部４６Ｖの各角度位置ＰθＵ、ＰθＶと１２０度相違するように配設されている。【００７１】  ［変形例２］
図９は、変形例２による図３の仕切部材４０の変形例を示す図である。【００７２】  図に示すように、本変形例の仕切部材４８は、端縁がない環状であって、かつ２つの貫通孔（開口部）４８Ｃが穿たれている点において変形が加えられている。これによって、仕切部材４８自体に開口部が形成されることとなる。なお、貫通孔４８Ｃは粒状改質触媒Ｐが通過することができる形状である。【００７３】  また、仕切部材４８には、仕切部材４０，４５の通気孔４０Ｄ、４５Ｄと同様に複数の通気孔４８Ｄが形成されている。【００７４】  ［変形例３］
図１０は、変形例３による図３の仕切部材４０の変形例を示す図である。【００７５】  図に示すように、本変形例の仕切部材４９は、内周縁４９Ｂの一部を切り欠くことで、開口部５２が設けられている点において変形が加えられている。ここでは、開口部５２は、内周縁４９Ｂの一部を切り欠くことで設けられているが、外周縁４９Ａの一部を切り欠くことで設けても良い。なお、開口部５２は粒状改質触媒Ｐが通過することができる形状である。【００７６】  また、仕切部材４９には、仕切部材４０、４５、４８の通気孔４０Ｄ、４５Ｄ、４８Ｄと同様に複数の通気孔４９Ｄが形成されている。【００７７】  以上のような仕切部材４５、４８、４９を用いた場合においても同様、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。【００７８】  上記の実施形態では、触媒部内筒７、触媒部外筒９、及び筒状空間７０Ａ（触媒収容空間７０）は円筒状であるが、この形状は円筒状に限定されるものではなく、改質反応ガスの入口と出口とを有する流路が構成されればよい。例えば、多角筒状、円柱状、多角柱状、屈曲した管路状であってもよい。【００７９】  また、仕切部材４０，４５及びそのギャップＧ、仕切部材４８及びその貫通孔（開口部）４８Ｃ、仕切部材４９及びその開口部５２の平面形状は、上記実施形態に限定されるものではなく、筒状空間７０Ａの断面形状に対応した形状とすればよい。【００８０】  さらに、仕切部材４０、４５、４８、４９は、少なくとも１枚あれば、起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形、および触媒部外筒蓋１０に堆積する粒状改質触媒Ｐの破片の堆積を軽減することができるので、仕切部材４０、４５、４８、４９の枚数は少なくとも１枚あればよい。【００８１】  さらに、仕切部材４０、４５、４８、４９の好適な枚数、並びに仕切部材４０、４５、４８、４９の形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。【００８２】  さらに、異なる形状の仕切部材４０、４５、４８、４９が並列するようにして配設されても良い。【００８３】  さらに、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃは、少なくとも１つあれば、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じず、水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下を抑制することができる。したがって、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃは、少なくとも１つあればよい。【００８４】  さらに、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃの好適な数、並びに開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃの形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。【００８５】  さらに、異なる形状の開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃが、同一の仕切断面に存在しても良い。【００８６】  以上のような仕切部材４５、４８、４９を用いた場合においても同様、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。【００８７】  以上、本発明の好適な実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。したがって、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の効果を得ることができる範囲において、その構造及び／又は機能の詳細を変更することができる。【００８８】  例えば、仕切部材４０，４５及びそのギャップＧ、仕切部材４８及びその貫通孔（開口部）４８Ｃの平面形状は、上記実施形態に限定されるものではなく、筒状空間７０Ａの断面形状に対応した形状とすればよい。【００８９】  また、仕切部材４０、４５、４８は、少なくとも１枚あれば、起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形、および触媒部外筒蓋１０に堆積する粒状改質触媒１０の破片の堆積を軽減することができるので、仕切部材４０、４５、４８の枚数は少なくとも１枚あればよい。【００９０】  さらに、仕切部材４０、４５、４８の好適な枚数、並びに仕切部材４０、４５、４８の形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。【００９１】  さらに、異なる形状の仕切部材４０、４５、４８が並列するようにして配設されても良い。【００９２】  さらに、水素生成装置と燃料電池とを有する燃料電池システムにおいては、水素生成装置で生成された改質ガスが燃料電池の原料として供給される。したがって、本発明の水素生成装置と、燃料電池とを有する燃料電池システムにおいては、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙の出現が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う燃料電池システムの能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【産業上の利用可能性】
【００９３】  本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができるという点で有用である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【手続補正書】
【提出日】平成19年6月14日(2007.6.14)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、
前記触媒部は、仕切部材を有し、
前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されている、水素生成装置。
【請求項２】
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項３】
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て略１８０度の角度を成すように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項４】
前記触媒部の延在方向に流通するガスの流れに対して最下流側の前記開口部のさらに該下流側に、温度検出器が配設されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項５】
前記温度検出器は、前記触媒部の延在方向から見て、前記最下流側の前記開口部に重なるよう配設されている、請求項４記載の水素生成装置。
【請求項６】
２重筒を有し、
前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、
前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項７】
前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項８】
請求項１に記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する、燃料電池システム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、天然ガス、LPG、ガソリン、ナフサ、灯油またはメタノール等の炭化水素化合物である原料を、水蒸気を用いて改質し、水素主体の改質ガスを生成する水素生成装置、および、これを備えた燃料電池システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
少なくとも炭素および水素から構成される有機化合物を含む原料が、水蒸気を含む原料ガス状態で、粒状改質触媒が充填された触媒部を通過させられることによって、原料ガスが水蒸気改質され、水素主体の改質ガスが生成される水素生成装置が知られている。この水素生成装置は、燃料電池システムに好適に用いられる。なお、燃料電池システムにおいては、一般的には、改質ガスは、さらに変成反応装置、一酸化炭素選択酸化装置にて一酸化炭素濃度が低減されて、燃料電池へ供給される。
【０００３】
従来の水素生成装置は、上記触媒部が構成されている改質器本体を有しており、改質器本体は、原料、水、燃焼用燃料が供給されて、改質器本体内で燃焼用燃料が燃焼されて、燃焼ガス及び改質ガスが排出される構造になっている。すなわち、改質器本体内において、燃焼熱によって、水、あるいは水及び原料の気化と、水蒸気改質反応とが進行される。ここで、水素生成装置の起動動作時および停止動作時には、改質器本体内において、燃焼熱に起因して熱変形が生じるが、この熱変形によって、触媒部内の触媒の一部が圧壊し、触媒部の改質反応ガスの流路が閉塞気味となり水素生成装置の能力低下を招来する問題があった。こうした問題に対して、触媒部の触媒の圧壊を防止するため、特許文献１には、改質管の熱変形に起因する粒状改質触媒の圧壊低減を図った燃料改質器の構造が提案されている。ここで、改質反応ガスとは、水と原料とが気化して形成される水蒸気を含む原料ガス、及び改質ガスの総称であって触媒部を流通するガスを言う。
【０００４】
図１１は、特許文献１の実施例３に示される燃料改質器の縦断面図である。
【０００５】
図に示すように、改質器本体１００では、バーナ１０５においては、燃料入口１５３から導入された燃料が、空気入口１５４から取り入れられた燃焼用空気により燃焼し、燃焼ガスとしての高温の熱媒体１５１が生成される。熱媒体１５１は、改質管１０８が備える内側筒体１８２の内周面に沿って下方に流れ、引続いて熱媒体通流路１５２内を通流しつつ、外側筒体１８３の外周面に沿って上方に流れたうえで、熱媒体出口１７１から改質器本体１００の外部に排出される。この間、熱媒体１５１は、改質管１０８の主として内側筒体１８２の内周面側から触媒層１０３を、また、外側筒体１８３の外周面側から外側筒状空間１８７内を通流する原料ガス１０９を、それぞれ加熱する。
【０００６】
その際、触媒層１０３中の粒状改質触媒Ｐは、内側筒体１８２を介して熱媒体１５１から熱を供給されて加熱される。これにより、改質器本体１００では、触媒層１０３が十分に加熱される。一方，水を含む原料１０９は、入口８７１から流入し、まず、外側筒状空間１８７中を下向きに流れ、その後中間筒体１８１の下端部で折返し、触媒層１０３に入り、触媒層１０３中を上向きに流れる。この間、主として外側筒状空間１８７において熱媒体１５１によって加熱される。熱媒体１５１で加熱された水及び原料１０９は水蒸気を含む原料ガスに気化し、熱媒体１５１により加熱されて所要の温度とされた粒状改質触媒Ｐが持つ触媒の改質作用により、水素に富んだ改質ガス１１０に改質される。このようにして得られた改質ガス１１０は、出口８６１から改質器本体１００の外部に供給される。なお、入口８７１から流入する水あるいは原料１０９が水蒸気あるいは気体であってもよい。
【０００７】
ここで、改質器本体１００の触媒層１０３は、改質管１０８内に形成されている内側筒状空間１８６に設置されており、複数の個別触媒層１３１と、複数の仕切板１３２とを備えている。仕切板１３２は、金属板製で環状形をなしており、中間筒体１８１との間に粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも小さい寸法の間隙が形成される外径寸法を持ち、その内周面で内側筒体１８２の外周面に溶接等により固着されている。仕切板１３２には、粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも小さい径の貫通穴が多数形成されている。触媒層１０３が有する複数の仕切板１３２は、内側筒状空間１８６の中心軸Ｘ方向において、隣接する仕切板１３２との間に互いに同一寸法の間隔で隔てられて設置されている。
【０００８】
個別触媒層１３１は、それぞれの仕切板１３２により下面を区画され、中間筒体１８１と内側筒体１８２とにより周囲を区画された内側筒状空間１８６内に、粒状改質触媒Ｐを充填することで形成されている。そして、それぞれの個別触媒層１３１は、個別触媒層１３１の上面と、上方に隣接する仕切板１３２との間に、空間３１１が設けられるように形成されている。なお、最上段の個別触媒層１３１を除くそれぞれの個別触媒層１３１への粒状改質触媒Ｐの充填は、改質管８に少なくとも上部板１８５，外側筒体１８３が装着されていない状態で、中間筒体１８１に形成された粒状改質触媒Ｐの外形寸法よりも大きい径の貫通穴８１１から行われる。この貫通穴８１１は、粒状改質触媒Ｐの充填が完了した後に、塞ぎ板８１２により気密に塞がれる。そして、最上段の個別触媒層１３１への粒状改質触媒Ｐの充填は、中間筒体１８１，内側筒体１８２および外側筒体１８３が、塞ぎ板１８４などによって接続された後に行われる。
【０００９】
これによって、それぞれの個別触媒層１３１の上層部では、その上面より上側は空間３１１であり、粒状改質触媒Ｐが充填されていない。このため、個別触媒層１３１の上面部付近に在る粒状改質触媒Ｐは、上側方向に対してはほぼ自由に移動が可能であり、粒状改質触媒Ｐには摩擦などによる僅かな力しか加わることがないので、従来の燃料改質器が持つ触媒層に比べ、粒状改質触媒Ｐに加わる加圧力の値を小さく抑制することが可能となると提案している。
【特許文献１】特開平８−２０８２０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
しかしながら、特許文献１のような仕切板で個別触媒層に分割された触媒部の構造においても圧壊は生じ、圧壊した粒状改質触媒の破片は、触媒部の延在方向において下流側（以下、下流側と略す）、つまり、仕切板近傍に堆積する。したがって、改質反応ガスの流路が堆積した粒状改質触媒の破片によって閉塞され、水素生成装置の能力低下を招来するおそれがあるという問題は解消されていなかった。
【００１１】
また、特許文献１のような仕切板で区画された触媒部の構造では、触媒部が複層の個別触媒層に分断されており、個々の個別触媒層の隙間においては、触媒部に加えられた熱が触媒の加熱には利用されず、周囲へと放熱されるので、従来の触媒部に比べて触媒部における伝熱効率が低くなるという問題があった。特に、粒状改質触媒が圧壊すると個別触媒層の隙間が拡大するので、触媒部における伝熱効率がさらに低下し、改質効率が低下するという問題もあった。このような場合、伝熱効率の低下によりバーナの加熱量を増加しなければならず、バーナ近傍の触媒層は高温化され、粒状改質触媒の寿命が低下するというおそれもあった。さらには、バーナ近傍の触媒層の高温化により、改質反応平衡が生成物側に偏り、改質ガス中の一酸化炭素濃度が上昇してしまい、場合によっては燃料電池システムが停止するというおそれもあった。
【００１２】
本発明は、上記のような課題を解決するためになされたもので、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる水素生成装置を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
上記の目的を達成するため、第１の本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、前記触媒部は、仕切部材を有し、前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されている。このような構成とすると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒の間隙が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【００１４】
第２の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されているとよい。このように構成すると、本発明の触媒部では、触媒部における改質反応ガスの流路を拡散させることができ、触媒部内の触媒反応分布や温度分布が均等化されるので、触媒部の性能を十分に発揮させることができる。
【００１５】
第３の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て略１８０度の角度を成すように、前記各仕切部材が配設されているとよい。このように構成すると、隣接する仕切部材間における、触媒部の延在方向と略直交する方向の改質反応ガスの流路行程を最長化することができるので、触媒部の性能をさらに十分に発揮させることができる。
【００１６】
第４の本発明の水素生成装置は、前記触媒部の延在方向に流通するガスの流れに対して最下流側の前記開口部のさらに該下流側に、温度検出器が配設されているとよい。このように構成すると、触媒部の温度を的確に検出することができる。
【００１７】
第５の本発明の水素生成装置は、前記温度検出器は、前記触媒部の延在方向から見て、前記最下流側の前記開口部に重なるよう配設されているとよい。このように構成すると、
前記開口部で均一化されたガスの温度を的確に検出することができ、触媒部の代表温度として好適な温度を検出することができる。
【００１８】
第６の本発明の水素生成装置は、２重筒を有し、前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されているとよい。このように構成すると、内筒の熱が仕切部材に伝熱されるので粒状改質触媒の加熱を円滑化させることができる。
【００１９】
第７の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されているとよい。このように構成すると、仕切部材の構造を簡素化することができ、かつ仕切部材と内筒との接合作業を容易化することができる。
【００２０】
第８の本発明の燃料電池システムは、第１乃至第６の本発明のいずれかに記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する。このように構成すると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や間隙の出現が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う燃料電池システムの能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【００２１】
本発明の上記目的、他の目的、特徴、及び利点は、添付図面参照の下、以下の好適な実施態様の詳細な説明から明らかにされる。
【発明の効果】
【００２２】
以上のように、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができるという効果を奏する。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
以下に、本発明を実施するための最良の形態を図面を参照しながら説明する。
【００２４】
（実施形態）
図１は、本発明の実施形態の水素生成装置の改質器本体の内部構造の一例を概略的に示す縦断面図である。図２は、図１の改質器本体の触媒部の内部構造を概略的に示す縦断面図である。なお、触媒部５０の構造は図１においては、省略している。
【００２５】
図１に示すように、改質器本体６０は、多重筒構造を有する有蓋筒体である。すなわち、複数の円筒あるいは多角筒の筒壁３，６，７，９，１１，１３が中心軸Ｘ上に略同心となるように配置され、最外周の外筒３の両端面が第１及び第２外蓋１，２によって閉鎖されている。
【００２６】
そして、外筒３には、原料供給孔３Ａ及び水供給孔３Ｂが穿たれている。原料供給孔３Ａ及び水供給孔３Ｂには、それぞれ配管部材３１，３２が接続されている。
【００２７】
また、外筒３、予熱部内筒１３、第１及び第２外蓋１，２によって区画されて筒状の予熱部５１が形成されている。
【００２８】
第１外蓋１には、予熱部５１に面する部分に予熱部出口孔１Ｃが穿たれている。
【００２９】
この予熱部出口孔１Ｃの外面側には連通部材４が予熱部出口孔１Ｃを覆うように配設されている。
【００３０】
連通部材４は、ダクト状の部材であって、予熱部出口孔１Ｃと触媒部入口孔１Ａとを結ぶように配設されている。
【００３１】
触媒部入口孔１Ａは、第１外蓋１，触媒部内筒７，触媒部内筒蓋８，触媒部外筒９及び触媒部外筒蓋１０によって区画されて形成された触媒収容空間７０に面するようにして第１外蓋１に形成されている。ここでは、中心軸Ｘ上、つまり、第１外蓋１の中心部に形成されている。
【００３２】
触媒収容空間７０は、上端が閉鎖された有底筒状の形状を有している。
【００３３】
また、触媒部入口孔１Ａには、金網等複数の通気孔が形成された部材が配設されて、あるいは第１外蓋１自体に複数の通気孔が形成されて、多孔状に構成されている。この触媒収容空間７０には粒状改質触媒Ｐが充填されて触媒部５０が構成されている。ここで、粒状改質触媒Ｐとは、粒状の担体表面に触媒種が担持されている粒体をいう。触媒種には、一般的にはルテニウム（Ｒｕ）、プラチナ（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｈ）あるいはニッケル（Ｎｉ）を主成分とする触媒種が用いられ、担体には一般的にはアルミナ、シリカ、セラミックス等が用いられている。粒状改質触媒Ｐの形状は、一般的には直径が３乃至５ｍｍ程度の球形あるいは柱形である。
【００３４】
触媒部外筒蓋１０は、金網等複数の通気孔が形成された多孔部材によって構成されている。これによって、触媒部入口孔１Ａ及び触媒部外筒蓋１０における通気性を確保するとともに、粒状改質触媒Ｐの脱漏の防止をすることができる。
【００３５】
触媒部内筒７の内側には、第２外蓋２上に燃焼器（燃焼部）５が構成されていて、燃焼器５において発生する燃焼熱は、触媒部内筒７の内側に構成された輻射部材６に伝熱されて、輻射部材６の放射熱と、燃焼ガスからの触媒部内筒７への伝熱とが触媒部内筒７を加熱するように構成されている。触媒部内筒７は、触媒収容空間７０に充填されている粒状改質触媒Ｐを加熱する。このようにして、燃焼器５由来の熱によって粒状改質触媒Ｐが触媒活性温度まで加熱される。ここで、燃焼器５は、中心軸Ｘ上、つまり、第２外蓋２の中心部上に形成されている。燃焼用燃料は、空気が予混合されて、外部から、ここでは配管部材３０から第２外蓋２の中心部に穿たれた燃焼用燃料供給孔２Ａに供給され、燃焼器５に流入する。
【００３６】
次に、本発明の特徴である触媒部５０の構造を詳述する。図３は、図２のIII−III線における横断面を示す図である。図４は、図２のIV−IV線における横断面を示す図である。図５は、図２のV−V線における横断面を示す図である。
【００３７】
図２乃至図５に示すように、本発明の触媒部５０は、第１外部蓋１，触媒部内筒７、触媒部内筒蓋８、触媒部外筒９及び触媒部外筒蓋１０の壁体によって画成されている。そして、触媒部内筒７及び触媒部外筒９の中心軸が中心軸Ｘに一致し、この２筒間に断面が環状である筒状空間７０Ａ（触媒収容空間７０の主要部）が形成されている。すなわち、触媒部５０は、中心軸Ｘ方向に延在して形成されている。そして、各仕切部材４０は、筒状空間７０Ａの断面上、すなわち、触媒部５０の延在方向に対する触媒部５０の断面である仕切断面上に配設されている。また、ここでは複数枚、具体的には３枚の板状の仕切部材４０（４０Ｕ，４０Ｖ，４０Ｗ）が、中心軸Ｘと略直交するようにして互いに並列して配設されている。
【００３８】
ここでは、仕切部材４０の平面形状は、略Ｃ字状に形成されている。すなわち、仕切部材４０は、平面視において、内周縁４０Ａと外周縁４０Ｂとを有し、かつ弧状のギャップＧが形成されている略Ｃ字状であり、内周縁４０Ａが２重筒の内筒側である触媒部内筒７の外周面に接合されて、筒状空間７０Ａの仕切断面上の開口部４３は、ギャップＧによって形成されている。具体的には、仕切部材４０の平面形状は、中心軸Ｘを中心とし、中心角を共有する一対の円弧からなる外周縁４０Ａ及び内周縁４０Ｂと、これらの両端間を結ぶ直線からなる一対の端縁４０Ｃによって囲まれるように形成されている。そして、この一対の端縁４０Ｃの間に円弧状のギャップＧが形成されている。この開口部４３の形状、すなわち、円弧状のギャップＧの中心角（一対の端縁４０Ｃの成す角）θは約３０度である。
【００３９】
また、開口部４３は、隣接する仕切部材４０同士では、平面視において反対側、すなわち筒状空間７０Ａの中心角において略１８０度ずれて位置するように形成されている。
【００４０】
また、仕切部材４０には、粒状改質触媒Ｐの通過を阻止する形状の通気孔４０Ｄが複数穿たれている。例えば、通気孔４０Ｄの円状の場合、その孔径が、粒状改質触媒Ｐの最小外形寸法未満であればよい。なお、通気孔４０Ｄの形状は、粒状改質触媒Ｐの断面形状と異なるように形成されているとよい。例えば、粒状改質触媒Ｐが球形である場合には、通気孔４０Ｄが円形であると、粒状改質触媒Ｐによって通気孔４０Ｄが塞がれる場合があるので、通気孔４０Ｄは楕円、多角形等とするとよい。ここでは、粒状改質触媒Ｐが直径３ｍｍ程度の球状であるので、通気孔４０Ｄの形状は長辺３ｍｍ、短辺１ｍｍの長方形となっている。これによって、粒状改質触媒Ｐによる通気孔４０Ｄの閉塞を防止することができるので、改質反応ガスの通気を確保することができる。
【００４１】
触媒部５０の外側には、触媒部外筒９，改質ガス仕切筒１１，第１外蓋１及び改質ガス仕切蓋１２によって区画されて形成される筒状の空間からなる改質ガス流路８１が形成されている。そして、第１外蓋１には改質ガス流路８１に連通する改質ガス排出孔１Ｂが穿たれていて、改質ガス排出孔１Ｂには配管部材３３が接続されている。
【００４２】
また、改質ガス流路８１と予熱部５１との間には、改質ガス仕切筒１１、予熱部内筒１３、第１及び第２外蓋１，２によって区画される筒状の空間からなる第２の燃焼ガス流路８２が形成されている。
【００４３】
さらに、予熱部内筒１３に穿たれた第１燃焼ガス排出孔１３Ａと外筒３に形成されている第２燃焼ガス排出孔３Ｃとの間にはダクト状の連通部材１４が配設され、第３の燃焼ガス流路８３が形成されている。
【００４４】
ここで、水素生成装置の運転動作時における改質器本体６０内の動作を説明する。
【００４５】
原料が外部から配管部材３１を経由して原料供給孔３Ａに供給され、水が外部から配管部材３２を経由して水供給孔３Ｂに供給される。
【００４６】
供給された原料及び水は予熱部５１に流入する。予熱部５１において、原料及び水は予熱部内筒１３から伝熱される燃焼ガスの熱によって予熱される。原料あるいは水が液体である場合には、原料あるいは水は気化され、水蒸気を含む原料となる。水蒸気を含む原料は、第１外蓋１に穿たれた予熱部出口孔１Ｃから連通部材４によって、触媒部入口孔１Ａに導かれる。
【００４７】
触媒部入口孔１Ａから触媒部５０に供給された水蒸気を含む原料は、触媒部外筒蓋１０へ向けて触媒部５０の延在方向に流通する。そして、水蒸気を含む原料は、触媒部５０において粒状改質触媒Ｐと燃焼ガスの熱によって、水素主体の改質ガスに改質される。
【００４８】
触媒部外筒蓋１０を通過した改質ガスは、改質ガス流路８１に流入し、改質ガス排出孔１Ｂから配管部材３３に排出される。
【００４９】
また、燃焼ガスは、輻射部材６の端部から触媒部内筒７及び改質ガス仕切板１２に沿って流通し、第２の燃焼ガス流路８２に流入する。ここで、燃焼ガスの熱は予熱部内筒１３を通じて原料及び水の予熱に用いられる。燃焼ガスは、第２の燃焼ガス流路８２に流出し、外筒３に穿たれた第２燃焼ガス排出孔３Ｃから外部に、ここでは配管部材３４に排出される。
【００５０】
次に、水素生成装置の起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形を説明する。起動動作時には、触媒部内筒７の表面温度は、８００℃以上まで上昇する。ところが、触媒部外筒９の温度上昇は触媒部内筒７に比べ遅く、両者の間に大きな温度差が生じる。つまり、触媒部内筒７の径方向の膨張量は触媒部外筒９に比べ大きくなり、粒状改質触媒Ｐの充填部分、すなわち、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅が狭まる。これによって、粒状改質触媒Ｐに圧縮応力がかかり、粒状改質触媒Ｐの一部は圧壊する。一方、停止動作時には、触媒部内筒７の表面温度の下降に比べ、触媒部外筒９の温度下降は遅く、両者の間に大きな温度差が生じる。つまり、触媒部内筒７の径方向の収縮量は触媒部外筒９に比べ大きくなり、粒状改質触媒Ｐの充填部分、すなわち、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅が拡がる。これによって、圧壊して生じた粒状改質触媒Ｐの破片は、触媒部５０の延在方向において下流側に押し流され、仕切部材４０近傍に堆積する。ここで改質反応ガスとは、水蒸気を含む原料及び改質ガスの総称であって、触媒部５０を流通するガスを言う。
【００５１】
しかし、本発明の触媒部５０においては、水素生成装置の運転経歴が長くなり、仕切部材４０の通気孔４０Ｄの多くが粒状改質触媒Ｐの破片によって閉塞されるような状況になったとしても、改質反応ガスの流路は、開口部４３において確保されているので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下を抑制することができる。
【００５２】
また、粒状改質触媒Ｐが圧壊した場合、触媒部５０は、仕切部材４０によっては区画されていないため、粒状改質触媒Ｐは、順次、開口部４３を通じて、下流側に移動する。したがって、仕切部材４０の近傍に粒状改質触媒Ｐの隙間が生じることはほとんどなく、触媒部５０における伝熱効率の低下による改質効率の低下を抑制することができる。
【００５３】
また、伝熱効率がほとんど低下しないので、バーナ１０５の加熱量を増加する必要はない。よって、バーナ１０５近傍の触媒層１０３は高温化されることはなく、粒状改質触媒Ｐの寿命の低下、および改質ガス１１０中の一酸化炭素濃度の上昇を抑制することができ、燃料電池システムを安定に運転することができる。
【００５４】
ここで、仕切部材４０の内周縁４０Ｂが触媒部内筒７の外周面に溶接によって接合されている。これによって、触媒部内筒７の熱が仕切部材４０に伝熱されるので粒状改質触媒Ｐの加熱を円滑化することができる。すなわち、仕切部材４０は伝熱フィンとしての機能も有する。
【００５５】
また、熱変形が生じた時、触媒部内筒７と触媒部外筒９との幅は仕切部材４０によって規定される。よって、粒状改質触媒Ｐの圧壊を減少させることができる。
【００５６】
また、仕切部材４０の外周縁４０Ａと触媒部外筒９との間隙８０が粒状改質触媒Ｐの外形寸法未満となるように形成されている。これによって、外周縁４０Ａと触媒部外筒９との間隙８０に粒状改質触媒Ｐが挟まれることを防止することができるので、粒状改質触媒Ｐの圧壊を減少させることができる。
【００５７】
さらに、仕切部材４０は、上述のように、略Ｃ字状であり、内周縁４０Ａが２重筒の内筒側である触媒部内筒７の外周面に接合されて、筒状空間７０Ａの仕切断面上の開口部４３は、ギャップＧによって形成されているので、仕切部材４０の製作には開口部を形成するための加工を要さずに簡素に製作することができる。また、ギャップＧによって、環状が断絶されている形状であるので、触媒部内筒７への仕切部材４０の嵌め込み作業を容易化することができる。
【００５８】
また、開口部４３は、隣接する仕切部材４０同士では、平面視において反対側に、すなわち筒状空間７０Ａの中心角において略１８０度ずれて位置するように形成されている。図３乃至図５において、角度Ｐθ０は筒状空間７０Ａの中心角における基準角度位置を示す。また角度位置ＰθＵ、ＰθＶ、ＰθＷは、それぞれ筒状空間７０Ａの中心角における開口部４３Ｕ、４３Ｖ、４３Ｗの角度位置を示す。ここでは、図３乃至図５に示すように、第１の仕切部材４０Ｕ配設位置における開口部４３Ｕと、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置における開口部４３Ｖとは、互いに反対側に位置するように形成されている。また、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置における開口部４３Ｖと、第２の仕切部材４０Ｗ配設位置における開口部４３Ｗとは、互いに反対側に位置するように形成されている。これによって、筒状空間７０Ａにおいて第１の仕切部材４０Ｕの通気孔４０Ｄあるいは開口部４３を通過した改質反応ガスの一部は、その下流側の第２の仕切部材４０Ｖ配設位置を通過するに際して、流路抵抗の小さい開口部４３Ｖに向かうので、改質反応ガスは筒状空間７０Ａを触媒部５０の延在方向のみならず周方向にも流れる。また、第２の仕切部材４０Ｖ配設位置から第３の仕切部材４０Ｗ配設位置にかけての改質反応ガスの挙動も同様である。
【００５９】
このようにして、本発明の触媒部５０においては、隣接する仕切部材４０の配設位置に形成される開口部４３同士が触媒部５０の延在方向、すなわち筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向から見て重ならないように、仕切部材４０が配設されている。これによって、触媒部５０における改質反応ガスの流路を拡散させることができ、触媒部５０内の触媒反応分布や温度分布が均等化されるので、触媒部５０の性能を十分に発揮させることができる。
【００６０】
また、本発明の触媒部５０においては、隣接する仕切部材４０の配設位置に形成される開口部４３同士が筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向から見て略１８０度の角度を成すように配設されている。これによって、隣接する仕切部材４０間における、筒状空間７０Ａの周方向の改質反応ガスの流路行程を最長化することができるので、触媒部５０の性能をさらに十分に発揮させることができる。
【００６１】
また、触媒部５０は、触媒反応が生じている場所と生じていない場所とでは温度が大きく異なる。また触媒部５０における改質反応ガスの流れの偏りによっても温度分布が生じる。ここで、触媒部５０の温度としては、粒状改質触媒Ｐの活性温度、例えば５００℃乃至７００℃に制御されることが好適である。したがって、水素生成装置の性能発揮には、触媒部５０の温度が的確に計測されて制御される必要がある。図２及び図５に示すように、最下流側の仕切部材４０、すなわち第３の仕切部材４０Ｗが配設されている仕切断面に形成される開口部４３Ｗの下流側に位置する触媒部５０の底部に相当する触媒部外筒蓋（壁体）１０近傍には温度検出器Ｔが配設されている。ここでは、温度検出器Ｔには熱電対が用いられている。そして、触媒部外筒蓋１０に凹部１０Ａが形成され、その凹部１０Ａに熱電対の先端が配設されている。最下流側の開口部４３Ｗには、触媒反応分布や温度分布が均等化された改質ガスが通流するので、このような温度検出器Ｔの配設により、触媒部５０の代表温度として好適な温度を検出することができる。
【００６２】
特に、本実施の形態では、温度検出器Ｔは、触媒部５０の延在方向から見て、触媒部５０の延在方向から見て、最下流側の開口部４３Ｗに重なるよう配設されている。すなわち、図２及び図５に示すように、触媒部５０の延在方向から見て、開口部４３Ｗに重なる位置である触媒部外筒蓋１０の凹部１０Ａに熱電対の先端が配設されている。これにより、最下流の開口部４３Ｗから送出されるガスの温度をより正確に検出することが可能になり、触媒部５０の代表温度としてより好適な温度を検出することができる。
【００６３】
さらに、図２に示すように、触媒部外筒蓋１０には、粒状改質触媒Ｐが通過できる形状の触媒充填孔１０Ｂが形成されている。本発明の水素生成装置の改質器本体の製造時には、触媒充填孔１０Ｂから粒状改質触媒Ｐが充填され、粒状改質触媒Ｐは開口部４３を通過して、触媒部５０全体に充填される。これによって、粒状改質触媒Ｐの充填作業は、触媒充填孔１０Ｂの一箇所からの充填によって行うことが可能となるので、複数の充填孔から粒状改質触媒Ｐを充填する必要がある特許文献１の水素生成装置に比べ、粒状改質触媒Ｐの充填作業を容易に行うことができる。
【００６４】
また、触媒充填孔１０Ｂは、粒状改質触媒Ｐの充填作業後には、塞ぎ板１０Ｃが溶接により接合されて、塞がれる。これによって、粒状改質触媒Ｐの充填作業に伴う溶接工程を最小限にすることができるので、溶接による粒状改質触媒Ｐへの熱の影響を最小限に抑えることができる。
【００６５】
ここで、仕切部材４０の２つの変形例を説明する。
【００６６】
［変形例１］
図６は、変形例１による図３の仕切部材４０Ｕの変形例を示す図である。図７は、変形例１による図４の仕切部材４０Ｖの変形例を示す図である。図８は、変形例１による図５の仕切部材４０Ｗの変形例を示す図である。
【００６７】
図に示すように、本変形例３枚の仕切部材４５（４５Ｕ，４５Ｖ，４５Ｗ）は、図３乃至図５の仕切部材４０に対して、ギャップＧの中心角θと、配設位置とにおいて変形が加えられている。
【００６８】
すなわち、仕切部材４５のギャップＧは、中心角θが１２０度となるように形成されている。また、隣接する仕切部材４５のギャップＧ同士が、筒状空間７０Ａの中心軸Ｘ方向において、重なりが小さくなるように配設されている。具体的には、第２の仕切部材４５Ｖは、形成される開口部４６Ｖの角度位置ＰθＶが第１の仕切部材４５Ｕによって形成される開口部４６Ｕの角度位置ＰθＵと１２０度相違するように配設され、第３の仕切部材４５Ｗは、形成される開口部４６Ｗの角度位置ＰθＷが開口部４６Ｕ及び開口部４６Ｖの各角度位置ＰθＵ、ＰθＶと１２０度相違するように配設されている。
【００６９】
［変形例２］
図９は、変形例２による図３の仕切部材４０の変形例を示す図である。
【００７０】
図に示すように、本変形例の仕切部材４８は、端縁がない環状であって、かつ２つの貫通孔（開口部）４８Ｃが穿たれている点において変形が加えられている。これによって、仕切部材４８自体に開口部が形成されることとなる。なお、貫通孔４８Ｃは粒状改質触媒Ｐが通過することができる形状である。
【００７１】
また、仕切部材４８には、仕切部材４０，４５の通気孔４０Ｄ、４５Ｄと同様に複数の通気孔４８Ｄが形成されている。
【００７２】
［変形例３］
図１０は、変形例３による図３の仕切部材４０の変形例を示す図である。
【００７３】
図に示すように、本変形例の仕切部材４９は、内周縁４９Ｂの一部を切り欠くことで、開口部５２が設けられている点において変形が加えられている。ここでは、開口部５２は、内周縁４９Ｂの一部を切り欠くことで設けられているが、外周縁４９Ａの一部を切り欠くことで設けても良い。なお、開口部５２は粒状改質触媒Ｐが通過することができる形状である。
【００７４】
また、仕切部材４９には、仕切部材４０、４５、４８の通気孔４０Ｄ、４５Ｄ、４８Ｄと同様に複数の通気孔４９Ｄが形成されている。
【００７５】
以上のような仕切部材４５、４８、４９を用いた場合においても同様、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【００７６】
上記の実施形態では、触媒部内筒７、触媒部外筒９、及び筒状空間７０Ａ（触媒収容空間７０）は円筒状であるが、この形状は円筒状に限定されるものではなく、改質反応ガスの入口と出口とを有する流路が構成されればよい。例えば、多角筒状、円柱状、多角柱状、屈曲した管路状であってもよい。
【００７７】
また、仕切部材４０，４５及びそのギャップＧ、仕切部材４８及びその貫通孔（開口部）４８Ｃ、仕切部材４９及びその開口部５２の平面形状は、上記実施形態に限定されるものではなく、筒状空間７０Ａの断面形状に対応した形状とすればよい。
【００７８】
さらに、仕切部材４０、４５、４８、４９は、少なくとも１枚あれば、起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形、および触媒部外筒蓋１０に堆積する粒状改質触媒Ｐの破片の堆積を軽減することができるので、仕切部材４０、４５、４８、４９の枚数は少なくとも１枚あればよい。
【００７９】
さらに、仕切部材４０、４５、４８、４９の好適な枚数、並びに仕切部材４０、４５、４８、４９の形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。
【００８０】
さらに、異なる形状の仕切部材４０、４５、４８、４９が並列するようにして配設されても良い。
【００８１】
さらに、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃは、少なくとも１つあれば、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じず、水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下を抑制することができる。したがって、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃは、少なくとも１つあればよい。
【００８２】
さらに、開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃの好適な数、並びに開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃの形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。
【００８３】
さらに、異なる形状の開口部４３、４６、４９および貫通孔（開口部）４８Ｃが、同一の仕切断面に存在しても良い。
【００８４】
以上のような仕切部材４５、４８、４９を用いた場合においても同様、本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【００８５】
以上、本発明の好適な実施形態を説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではない。上記説明から、当業者にとっては、本発明の多くの改良や他の実施形態が明らかである。したがって、上記説明は、例示としてのみ解釈されるべきであり、本発明を実行する最良の態様を当業者に教示する目的で提供されたものである。本発明の効果を得ることができる範囲において、その構造及び／又は機能の詳細を変更することができる。
【００８６】
例えば、仕切部材４０，４５及びそのギャップＧ、仕切部材４８及びその貫通孔（開口部）４８Ｃの平面形状は、上記実施形態に限定されるものではなく、筒状空間７０Ａの断面形状に対応した形状とすればよい。
【００８７】
また、仕切部材４０、４５、４８は、少なくとも１枚あれば、起動動作時および停止動作時における触媒部５０の熱変形、および触媒部外筒蓋１０に堆積する粒状改質触媒１０の破片の堆積を軽減することができるので、仕切部材４０、４５、４８の枚数は少なくとも１枚あればよい。
【００８８】
さらに、仕切部材４０、４５、４８の好適な枚数、並びに仕切部材４０、４５、４８の形状については、水素生成装置の起動、停止頻度等水素生成装置の運用に応じて設定することができる。
【００８９】
さらに、異なる形状の仕切部材４０、４５、４８が並列するようにして配設されても良い。
【００９０】
さらに、水素生成装置と燃料電池とを有する燃料電池システムにおいては、水素生成装置で生成された改質ガスが燃料電池の原料として供給される。したがって、本発明の水素生成装置と、燃料電池とを有する燃料電池システムにおいては、粒状改質触媒Ｐの圧壊によっても、触媒部５０には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒Ｐの間隙の出現が生じないので、粒状改質触媒Ｐの圧壊に伴う燃料電池システムの能力低下、および触媒部５０の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【産業上の利用可能性】
【００９１】
本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができるという点で有用である。
【図面の簡単な説明】
【００９２】
【図１】図１は、本発明の実施形態の水素生成装置の改質器本体の内部構造の一例を概略的に示す縦断面図である。
【図２】図２は、図１の改質器本体の触媒部の内部構造を概略的に示す縦断面図である。
【図３】図３は、図２のIII−III線における横断面を示す図である。
【図４】図４は、図２のIV−IV線における横断面を示す図である。
【図５】図５は、図２のV−V線における横断面を示す図である。
【図６】図６は、変形例１による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図７】図７は、変形例１による図４の仕切部材の変形例を示す図である。
【図８】図８は、変形例１による図５の仕切部材の変形例を示す図である。
【図９】図９は、変形例２による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図１０】図１０は、変形例３による図３の仕切部材の変形例を示す図である。
【図１１】図１１は、特許文献１の実施例３に示される燃料改質器の縦断面図である。
【符号の説明】
【００９３】
１  第１外蓋
１Ａ  触媒部入口孔
１Ｂ  改質ガス排出孔
１Ｃ  予熱部出口孔
２  第２外蓋
２Ａ  燃焼用燃料供給孔
３  外筒
３Ａ  原料供給孔
３Ｂ  水供給孔
３Ｃ  第２燃焼ガス排出孔
４  連通部材
５  燃焼器
６  輻射部材
７  触媒部内筒
８  触媒部内筒蓋
９  触媒部外筒
１０  触媒部外筒蓋
１０Ａ  凹部
１０Ｂ  触媒充填孔
１０Ｃ  塞ぎ板
１１  改質ガス仕切筒
１２  改質ガス仕切蓋
１３  予熱部内筒
１３Ａ  第１燃焼ガス排出孔
１４  連通部材
３０，３１，３２，３３，３４  配管部材
４０、４０Ｕ，４０Ｖ，４０Ｗ  仕切部材
４０Ａ、４９Ａ  外周縁
４０Ｂ、４９Ｂ  内周縁
４０Ｃ、４５Ｃ  端縁
４０Ｄ、４５Ｄ、４８Ｄ、４９Ｄ  通気孔
４３、４３Ｕ，４３Ｖ，４３Ｗ  開口部
４５、４５Ｕ，４５Ｖ，４５Ｗ  仕切部材
４６、４６Ｕ，４６Ｖ，４６Ｗ  開口部
４８  仕切部材
４８Ｃ  貫通孔
４９  仕切部材
５０  触媒部
５１  予熱部
５２  開口部
６０、１００  改質器本体
７０  触媒収容空間
７０Ａ  筒状空間
８０  間隙
８１  改質ガス流路
８２  第２の燃焼ガス流路
８３  第３の燃焼ガス流路
１０３  触媒層
１０５  バーナ
１０８  改質管
１０９  原料
１１０  改質ガス
１３１  個別触媒層
１３２  仕切板
１５１  熱媒体
１５２  熱媒体流路
１５３  燃料入口
１５４  空気入口
１７１  熱媒体出口
１８１  中間筒体
１８２  内側筒体
１８３  外側筒体
１８４  塞ぎ板
１８５  上部板
１８６  内側筒状空間
１８７  外側筒状空間
３１１  空間
８１１  貫通穴
８１２  塞ぎ板
８６１  出口
８７１  入口
Ｇ  ギャップ
Ｐ  粒状改質触媒
Ｐθ０  基準角度位置
ＰθＵ、ＰθＶ、ＰθＷ  角度位置
Ｔ  温度検出器
θ  中心角
【手続補正３】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】全図
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
2007040146.tif 000014
【図２】
2007040146.tif 000015
【図３】
2007040146.tif 000016
【図４】
2007040146.tif 000017
【図５】
2007040146.tif 000018
【図６】
2007040146.tif 000019
【図７】
2007040146.tif 000020
【図８】
2007040146.tif 000021
【図９】
2007040146.tif 000022
【図１０】
2007040146.tif 000023
【図１１】
2007040146.tif 000024
【手続補正書】
【提出日】平成19年6月20日(2007.6.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、
前記触媒部は、仕切部材を有し、
前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されていて、
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されている、水素生成装置。
【請求項２】
全ての前記仕切部材が、いずれも隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項３】
前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て略１８０度の角度を成すように、前記各仕切部材が配設されている、請求項１記載の水素生成装置。
【請求項４】
２重筒を有し、
前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、
前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項５】
前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されている、請求項１に記載の水素生成装置。
【請求項６】
請求項１に記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する、燃料電池システム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
上記の目的を達成するため、第１の本発明の水素生成装置は、粒状改質触媒を備える触媒部と、前記触媒部を加熱する燃焼部と、を有し、水蒸気を含む原料ガスが、前記触媒部の延在方向に流通しながら、水素を含む改質ガスが生成される水素生成装置であって、前記触媒部は、仕切部材を有し、前記仕切部材は、前記触媒部の延在方向に対する該触媒部の断面である仕切断面に配設され、該仕切部材には、前記粒状改質触媒の通過を阻止する形状の通気孔が複数形成されていて、該仕切断面には、前記粒状改質触媒の通過を許容する形状の開口部が形成されていて、前記仕切部材が、前記触媒部の延在方向に並列に複数配設されていて、隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されている。このような構成とすると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や粒状改質触媒の間隙が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う水素生成装置の能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
第２の本発明の水素生成装置は、全ての前記仕切部材が、いずれも隣接する前記仕切断面の前記開口部同士が前記触媒部の延在方向から見て重ならないように、前記各仕切部材が配設されているとよい。このように構成すると、本発明の触媒部では、触媒部における改質反応ガスの流路を拡散させることができ、触媒部内の触媒反応分布や温度分布が均等化されるので、触媒部の性能を十分に発揮させることができる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】削除
【補正の内容】
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１８】
第４の本発明の水素生成装置は、２重筒を有し、前記触媒部の少なくとも一部は、前記２重筒の筒間に形成され、前記仕切部材は、前記２重筒の内筒の外周面に接合されて前記２重筒の筒間に配設され、前記燃焼部は、前記内筒の内側から該内筒を加熱するように構成されているとよい。このように構成すると、内筒の熱が仕切部材に伝熱されるので粒状改質触媒の加熱を円滑化させることができる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１９】
第５の本発明の水素生成装置は、前記仕切部材は、平面視において、内周縁と外周縁とを有し、かつ弧状のギャップが形成されている略Ｃ字状であり、前記開口部は、該ギャップにおいて形成されているとよい。このように構成すると、仕切部材の構造を簡素化することができ、かつ仕切部材と内筒との接合作業を容易化することができる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
第６の本発明の燃料電池システムは、第１の本発明に記載の水素生成装置と、前記水素生成装置から前記改質ガスを原料として供給される燃料電池とを有する。このように構成すると、本発明の触媒部では、粒状改質触媒の圧壊によっても、触媒部には改質反応ガスの流路の閉塞や間隙の出現が生じないので、粒状改質触媒の圧壊に伴う燃料電池システムの能力低下、および触媒部の伝熱効率の低下による改質効率の低下、を抑制することができる。
【国際調査報告】
2007040146.tif 000025
2007040146.tif 000026
2007040146.tif 000027
2007040146.tif 000028