(57)【要約】  第１下部電極１２と第１上部電極１６にて第１有機発光層１４を介在した第１単位発光素子１０と、前記第１上部電極１６と電気的に接続されたか、又は前記第１上部電極１６と同一材料である第２下部電極２２と第２上部電極２６にて第２有機発光層２４を介在した第２単位発光素子２０とからなる２個の単位発光素子が平面上並置されており、前記第１及び第２の単位発光素子１０，２０が異なる発光色を示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置１。
2007052432.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、
前記第１上部電極と電気的に接続されたか、又は前記第１上部電極と同一材料である第２下部電極と第２上部電極にて第２有機発光層を介在した第２単位発光素子が平面上並置されており、
前記第１及び第２の単位発光素子が異なる発光色を示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項２】
第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、
前記第１上部電極と電気的に接続されたか、又は前記第１上部電極と同一材料である第２下部電極と第２上部電極にて第２有機発光層を介在した第２単位発光素子と、
前記第２上部電極と電気的に接続されたか、又は前記第２上部電極と同一材料である第３下部電極と第３上部電極にて第３有機発光層を介在した第３単位発光素子が平面上並置されており、
前記第１、第２及び第３の単位発光素子が少なくとも２以上の異なる発光色を示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項３】
Ｎを２以上の整数とし、ｋを１以上Ｎ−１以下の整数とするとき、
第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、
第ｋ上部電極と電気的に接続されたか、又は第ｋ上部電極と同一材料である第ｋ＋１下部電極と第ｋ＋１上部電極にて第ｋ＋１有機発光層を介在した第ｋ＋１単位発光素子と、
第Ｎ−１上部電極と電気的に接続されたか、又は第Ｎ−１上部電極と同一材料である第Ｎ下部電極と第Ｎ上部電極にて第Ｎ有機発光層を介在した第Ｎ単位発光素子とからなるＮ個の単位発光素子が平面上並置されており、
前記Ｎ個の単位発光素子が２以上の異なる発光色を示す有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項４】
少なくとも１つの単位発光素子が二つの光反射面を保有し、
前記光反射面のうちの少なくとも一つは半反射半透過性を有し、
前記有機発光層が二つの光反射界面の間に位置し、
二つの光反射界面間の距離が、有機発光層が含む発光中心の発する光の自然発光幅を狭くするように設定されている、請求項１〜３のいずれか一項記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項５】
前記単位発光素子の発光面の形状が縦横の長さの比が３．５以上の長方形からなり、
隣接する二つの単位発光素子が、長方形の長手方向で電気的に接続されており、
単位発光素子の配列が、ダイアゴナル配列である、請求項１〜４のいずれか一項記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項６】
光取出し側に光拡散性部材を有する、請求項１〜５のいずれか一項記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、トータルの駆動電圧が低く、かつ白色の均一性に優れる有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）発光装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機ＥＬ素子は、（i）自発光素子、（ii）直流低電圧での駆動が可能、（iii）用いる有機ＥＬ材料や素子構造を選択することにより、赤、緑、青や白色等様々な発光色を実現可能、という特徴を有する。そのため、次世代ディスプレイ技術ばかりでなく近年では大面積照明技術としても注目されている。【０００３】
有機ＥＬ素子の構造を大きく分けると、ボトムエミッション型とトップエミッション型に分けられる。ボトムエミッション型は、例えばガラス等の光透過性を有する支持基板上にインジウム酸化錫（ＩＴＯ）等の透明電極を設け、さらにその上に有機発光層、対向反射電極を順に積層した構造であり、有機発光層で発生した光は透明な支持基板を通して素子外部に取り出される。一方、トップエミッション型は、支持基板上に反射電極を設け、さらにその上に、有機発光層、対向透明電極を順に積層した構造であり、有機発光層で発生した光は、支持基板側ではなく、対向透明電極側から取り出される。さらにトップエミッション型では、対向透明電極を光半透過半反射電極とすることによりマイクロキャビティ構造とし、反射電極と対向電極間の距離を選択することにより有機発光層で発生した光を増幅させ、高強度の光を素子外部に取り出す技術が検討されている（特許文献１）。【０００４】
また、照明技術には白色発光が不可欠である。白色発光有機ＥＬ素子としては、上述の有機発光層を、異なる色を発する複数の発光層の積層とする技術が検討されている。例えば、特許文献２では、有機発光層を、正孔輸送層／青色発光層／橙色発光層／電子輸送層のように、青色発光層と橙色発光層の２層とする技術が開示されている。特許文献３では、正孔注入層／正孔輸送層／赤色発光層／青色発光層／緑色発光層／電子注入層のように、ＲＧＢ３原色の発光層の積層とする技術が開示されている。【０００５】
以上説明したような有機ＥＬ素子を用いて平面照明光源を作製しようとする場合、最も単純な構成は、発光面全体を覆うように上下の電極で有機発光層を挟持する構成である。しかしながら、この構成では、（i）電極部、特に透明電極部での電圧降下により発光面全体で均一な電流密度とならず、そのために面内で輝度ムラが発生する、（ii）発光部に流れる電流が、発光部と駆動電源を接続する配線部に集中しジュール熱が発生する、（iii）発光面内のいずれかの場所で上下電極間の導通が生じると、この導通箇所に印加した電流が集中し、導通箇所周辺が光らなくなる、という課題があった。【０００６】
これら課題のうち、（i）、（iii）については、互いに直交するマトリクス状電極とし、さらにマトリクス電極に沿うように低抵抗の補助配線を配設することにより解決することができる。しかしながら、課題（ii）については改善されない。【０００７】
有機ＥＬ素子に電圧Ｖを加えたときの電流密度をＪとすると、ＪとＶは、例えばＪ＝Ａ・Ｖｎ（Ａ：比例定数、ｎ＞１）という非線形な関係にあり、電圧Ｖを上げると急激に電流密度Ｊが大きくなる。ここで発光部の面積をＳとすると、発光部全体に流れる電流はＳＪとなる。この電流が発光部と駆動電源を接続する配線部に集中してジュール熱が発生し、配線部の熱劣化を引き起こす。【０００８】
配線部で生じるジュール熱を低減する一つの手段として配線部の抵抗を下げることが挙げられるが、照明光源内部での配線部分には空間的な制約があって低抵抗化が困難であった。そのため、有機ＥＬ素子を大面積照明へ応用するには、有機ＥＬ発光部を流れる電流密度Ｊを下げる技術が望まれていた。【０００９】
この電流密度Ｊを下げる技術として、いくつかの技術が開示されている。特許文献４には、中間導電層を介し、通電方向に有機発光層を積層する技術が開示されている。このうち、通電方向に有機発光層を積層するスタック型素子に関しては、特許文献５、特許文献６等にも開示されている。【００１０】
通電方向に有機発光層を積層するスタック型素子は、Ｎ層の有機ＥＬ発光層を、接続層を介して積み重ねる構造をとる。そうすることにより、同じ電流値であれば、駆動電圧はＮ倍になるものの輝度はＮ倍になる。また１層の素子と同じ輝度であれば、電圧は１倍で電流値が１／Ｎ倍になるため、同じ輝度で比較すれば、配線部分のジュール熱を１／Ｎに下げることができる。しかしながら、隣り合う有機発光層へキャリアを供給するための接続層として、金属薄膜を用いる方法、無機材料を用いる方法、キャリアを発生する有機物をドープする方法等が開示されているが、いずれも方法においてもＮ層の有機発光層で均等にバランスよく発光させるようなキャリアバランスを実現することが困難であった。また、照明として重要な白色発光を得るためには、異なる発色をする有機発光層を積層する必要があった。この場合、各発光層で用いる有機材料が異なるため、良好なキャリアバランスを調整することがさらに困難であった。また、Ｎ層の積層のため電極間の距離が大きくなり、光学干渉の最適化という点でも難しく光取出し効率を大きくしにくく発光効率をあげづらいという課題があった。【００１１】
また、特許文献４には、有機ＥＬ素子を発光面内に直列に並置配列する技術が開示されている。同様な技術は、特許文献７にも開示されている。特に、特許文献７では、図１４に示すように、例えば単位有機ＥＬ素子が４つ直列接続されたラインを３本有し、この３本のラインがそれぞれ異なる色を発色するようにしてある。この３本のラインが、それぞれ青、緑、赤の３原色を発光するような構成とすることにより、前述のスタック型とは違って比較的容易に白色発光を得ることができた。しかしながら、白色の均一性が不十分であり、白色の発光効率が不十分であり、かつ駆動電圧が高くなりすぎる、という課題があった。
【特許文献１】国際公開第ＷＯ０１／３９５５４号パンフレット
【特許文献２】特開２００２−２７２８５７号公報
【特許文献３】特開２００４−００６１６５号公報
【特許文献４】特開平１１−３２９７４８号公報
【特許文献５】特開２００３−０４５６７６号公報
【特許文献６】特開２００４−３４２６１４号公報
【特許文献７】米国特許出願公開第２００４／００３２２２０号明細書
【００１２】
本発明の目的は、トータルの駆動電圧が低く、かつ白色の均一性に優れる有機ＥＬ発光装置を提供することである。
【発明の開示】
【００１３】
本発明者らが鋭意研究を重ねた結果、直列接続する部分の発光色を異なる２色以上とすることにより、課題が解決されることがわかった。さらに、各単位発光素子毎に、二つの反射面を設け、反射面間の距離が、有機発光層が含む発光中心の発する光の自然発光幅を狭くするように設定することにより高効率化が図られ、さらに、単位発光素子の形状を最適化し、さらに、異なる色の配列を工夫することにより、トータルの駆動電圧が低く、かつ白色の均一性に優れる有機ＥＬ発光装置が得られることを見出した。
【００１４】
本発明の第１の態様は、第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、第１上部電極と電気的に接続されたか、又は第１上部電極と同一材料である第２下部電極と第２上部電極にて、第２有機発光層を介在した第２単位発光素子が平面上並置されており、前記２個の単位発光素子が異なる発光色を示す有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００１５】
本発明の第２の態様は、第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、第１上部電極と電気的に接続されたか、又は第１上部電極と同一材料である第２下部電極と第２上部電極にて、第２有機発光層を介在した第２単位発光素子と、第２上部電極と電気的に接続されたか、又は第２上部電極と同一材料である第３下部電極と第３上部電極にて、第３有機発光層を介在した第３単位発光素子が平面上並置されており、前記３個の単位発光素子が２以上の異なる発光色を示す有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００１６】
本発明の第３の態様は、Ｎを２以上の整数とし、ｋを１以上Ｎ−１以下の整数とするとき、第１下部電極と第１上部電極にて第１有機発光層を介在した第１単位発光素子と、第ｋ上部電極と電気的に接続されたか、又は第ｋ上部電極と同一材料である第ｋ＋１下部電極と第ｋ＋１上部電極にて第ｋ＋１有機発光層を介在した第ｋ＋１単位発光素子と、第Ｎ−１上部電極と電気的に接続されたか、又は第Ｎ−１上部電極と同一材料である第Ｎ下部電極と第Ｎ上部電極にて第Ｎ有機発光層を介在した第Ｎ単位発光素子とからなるＮ個の単位発光素子が平面上並置されており、前記Ｎ個の単位発光素子が２以上の異なる発光色を示す有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００１７】
本発明の第４の態様は、少なくとも１つの単位発光素子が二つの光反射面を保有し、前記光反射面のうちの少なくとも一つは半反射半透過性を有し、前記有機発光層が二つの光反射界面の間に位置し、二つの光反射界面間の距離が、有機発光層が含む発光中心の発する光の自然発光幅を狭くするように設定されている有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００１８】
本発明の第５の態様は、前記単位発光素子の発光面の形状が縦横の長さの比が１０以上の長方形からなり、隣接する二つの単位発光素子が、長方形の長手方向で電気的に接続されており、単位発光素子の配列が、ダイアゴナル配列である有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００１９】
本発明の第６の態様は、光取出し側に光拡散性部材を有する有機ＥＬ発光装置が開示される。
【００２０】
本発明によれば、トータルの駆動電圧が低く、かつ白色の均一性に優れる有機ＥＬ発光装置が提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】本発明に係る第１の実施形態の有機ＥＬ発光装置を模式的に示す図である。
【図２】第１の実施形態において、Ｎ個の単位発光素子を並置配列した有機ＥＬ発光装置を模式的に示す図である。
【図３】（Ａ）は、図１の有機ＥＬ発光装置の第１の上面図を、（Ｂ）は、図１の有機ＥＬ発光装置の第２の上面図を示す図である。
【図４】図３（Ｂ）のダイアゴナル配列の一部を拡大した図である。
【図５】二つ以上の光反射面を有する有機ＥＬ発光装置における半値幅を示す図である。
【図６】一つの光反射面しか有しない有機ＥＬ発光装置における半値幅を示す図である。
【図７】同一の電流密度を通電したときの、スペクトルＡ’、Ｂ、Ｃの強度を比較したグラフである。
【図８】本発明に係る第２の実施形態の有機ＥＬ発光装置を模式的に示す図である。
【図９】図８の有機ＥＬ発光装置の上面図を示す図である。
【図１０】（Ａ）〜（Ｅ）は、図８の有機ＥＬ発光装置を製造するための方法を模式的に示した図である。
【図１１】ダイアゴナル状に開口部を設けたマスクを示す図である。
【図１２】本発明に係る第３の実施形態の有機ＥＬ発光装置を模式的に示す図である。
【図１３】発光強度の角度依存性を表す放射パターンを示す図である。
【図１４】従来の有機ＥＬ素子を発光面内に直列に並置配列した有機ＥＬ発光装置を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２２】
１．第１の実施形態
図１は、本発明の第１の実施形態を模式的に示す図である。
この図に示すように、有機ＥＬ発光装置１は、基板１００上に並置された第１単位発光素子１０と第２単位発光素子２０を有する。
第１単位発光素子１０は、基板１００上に、第１下部電極１２、第１有機発光層１４及び第１上部電極１６を、この順に積層した構造を有している。
第２単位発光素子２０は、基板１００上に、第２下部電極２２、第２有機発光層２４及び第２上部電極２６を、この順に積層した構造を有している。
第１及び第２下部電極１２、２２は有機発光層へ正孔を注入するための陽極、又は有機発光層へ電子を注入するための陰極として機能する。第１下部電極１２が陽極のときは、第２上部電極２６は陰極であり、第１下部電極１２が陽極のときは、第２上部電極２６は陽極である。本実施形態において、第１下部電極１２と第２上部電極２６は電気的に接続されている。下部電極と上部電極とは極性が異なるので、第１単位発光素子１０と第２単位発光素子２０は直列に接続されている。ここで、第１下部電極１２と第２上部電極２６は、接続部を介して異なる材料であってもよいし、共通の同じ材料から構成されてもよい。【００２３】
また、第１有機発光層１４と第２有機発光層２４とは異なる色の発光をする。白色照明として利用する場合には、例えば青色と黄色の組み合わせや、青緑色と赤橙色の組合せ等を選択することが好ましい。【００２４】
本実施形態の有機ＥＬ発光装置は、第１単位発光素子１０と第２単位発光素子２０をＮ個（Ｎは２以上の整数）含むことができる。このとき、図２に示すように、隣り合う素子の上部電極と下部電極が接続している素子がＮ個並ぶことが好ましい。Ｎは通常２〜１０である。
この図に示すように、基板１００上には、第１単位発光素子１０、第ｋ＋１単位発光素子６０、第Ｎ単位発光素子８０が並置されている。ｋは１以上Ｎ−１以下の整数である。
第１単位発光素子１０は、上述した通りである。
第ｋ＋１単位発光素子６０は、基板１００上に、第ｋ＋１下部電極６２、第ｋ＋１有機発光層６４と第ｋ＋１上部電極６６を、この順に積層した構造を有している。
本実施形態において、第ｋ下部電極（図示せず）と第ｋ＋１上部電極６６とが電気的に接続されている。ここで、第ｋ下部電極と第ｋ＋１上部電極６６は、接続部を介して異なる材料であってもよいし、共通の同じ材料から構成されてもよい。
第Ｎ単位発光素子８０は、基板１００上に、第Ｎ下部電極８２、第Ｎ有機発光層８４と第Ｎ上部電極８６を、この順に積層した構造を有している。
本実施形態において、第Ｎ−１下部電極（図示せず）と第Ｎ上部電極８６とが電気的に接続されている。ここで、第Ｎ−１下部電極と第Ｎ上部電極８６は、接続部を介して異なる材料であってもよいし、共通の同じ材料から構成されてもよい。【００２５】
第１単位発光素子１０と第２単位発光素子２０の配列の方法は種々ある。例えば、図３（Ａ）、（Ｂ）は、第１の実施形態による有機ＥＬ発光装置の上面図である。この図では、４列４行の素子の配列を示している。Ａ１〜Ａ４が第１単位発光素子であり、Ｂ１〜Ｂ４が第２単位発光素子である。符号Ａ、Ｂは発光色が異なることを示す。
図３（Ａ）では、４個の単位発光素子Ａ１、Ｂ２、Ａ３、Ｂ４が直列接続されたユニットを１行とし、４行が駆動電源Ｖに並列接続されている。図３（Ａ）では、縦の列で見ると、発光色Ａ、発光色Ｂがそれぞれ縦に一列に並んでいる。図３（Ｂ）では、横の行と同様、縦の列も発光色Ａ、Ｂが交互に並んでいる。図３（Ｂ）に示す配列は「ダイアゴナル配列」と呼ばれ、発光色Ａ、Ｂの混色度が高く、Ａ、Ｂとを組み合わせて白色とした場合には、白色の均一性、視認性に優れており好ましい。【００２６】
また、図４は、図３（Ｂ）のダイアゴナル配列の一部を拡大した図である。本実施形態において、各単位発光素子Ａ１、Ｂ２、Ｂ１、Ａ２は長方形であり、長方形の長辺方向に直列接続されていることが好ましい。さらに、各単位発光素子の長辺の長さをＨ、短辺の長さをＶとするとき、Ｈ／Ｖの比が３．５以上であることが好ましい。このようにすることにより、直列接続する単位発光素子の数を少なくすることができ、駆動電圧を現実的な範囲に収めることができる。より好ましくは５以上であり、さらに好ましくは５〜１０である。【００２７】
この点について、以下に具体的に説明する。照明やディスプレイでは、その画面サイズや用途に応じて混色距離を考慮する必要がある。混色距離とは、異なる色の発光画素（発光素子）が並置されているときに、画面からどこまで離れれば均一に混色して見えるかという指標であり、例えば１２ｍｍピッチの画素の場合の混色距離は約５ｍと言われている。例えば、正方形状対角５インチの発光面を形成することを考える。この発光面で混色距離を３０ｃｍ程度に抑えようとすると、異なる色を発する発光素子のピッチとしては、１２ｍｍ／５ｍ×３０ｃｍ＝０．７２ｍｍ以下とする必要がある。そこで、発光単位素子を０．７２ｍｍの正方形状とすると、対角５インチ（一辺９０ｍｍ）の一辺には、９０ｍｍ／０．７２ｍｍ＝１２５個の単位発光素子を並べる必要がある。本実施形態では発光素子として有機ＥＬ素子を用いる。有機ＥＬ素子で実用的な明るさ（例えば輝度として１０００ｃｄ／ｍ２以上）を出そうとすると、少なくとも３Ｖ以上の電圧を要するので、単位発光素子を１２５個直列接続すると、１２５個×３Ｖ＝３７５Ｖというように３００Ｖ以上の電圧が必要となり現実的ではなくなる。逆に、家庭用として一般的な１００Ｖ以下に抑えようとすると、１００Ｖ／３Ｖ＝３３個以下の直列接続数となる。この場合の単位発光素子の直列接続方向の長さとしては、９０ｍｍ／３３個＝２．７ｍｍ以上の長さとする必要がある。一方、混色距離を３０ｃｍ以下とするため、単位発光素子の短辺としては０．７２ｍｍ以下とする必要があり、単位発光素子の長辺と短辺の比は３．５程度以上であることが好ましくなる。ここでは対角５インチの発光面を例に説明したが、発光面の面積に比例して混色距離を大きく設定できることを考えると、任意の大きさの発光面において、短辺と長辺の比が３．５以上に設定されていることが好ましい。【００２８】
さらに、本実施形態では第１単位発光素子１０と第２単位発光素子２０とが異なる色の光を発する。異なる色の光を発するようにするためには、（i）有機発光層に用いる発光材料を変える、（ii）２色以上の発光成分を含むような有機発光層とし、カラーフィルタ、蛍光変換層による色調整効果を用いて異なる色を取り出す、等の方法がある。この中で、本実施形態においては、（i）の方法、即ち、二つの単位発光素子にて異なる発光材料を用いることが好ましい。【００２９】
本実施形態において特に好ましい形態としては、単位発光素子内部に二つの光反射面を設け、光反射面のうちの少なくとも一つは半反射半透過性とし、有機発光層を二つの光反射界面の間に設け、二つの光反射界面間の距離を、有機発光層が含む発光中心の発する光の自然発光幅を狭くするように設定するという形態を挙げることができる。尚、光反射面は少なくとも二つあればよく、三つ以上あってもよい。【００３０】
ここで、二つの光反射界面間の距離を、有機発光層が含む発光中心の発する光の自然発光幅を狭くするように設定する方法について、発光媒体層としてＡｌｑ３を用いた場合について具体的に説明する。
素子構成として、ガラス基板上に陽極としてＡｌ／ＩＴＯ積層膜、正孔輸送層として４，４’−ビス（Ｎ−（１−ナフチル）−Ｎ−フェニルアミノ）ビフェニル（ＮＰＤ）、発光媒体層としてトリス（８−キノリノール）アルミニウム（Ａｌｑ３）、電子輸送層としてＡｌｑ：Ｌｉ、陰極としてＭｇ：Ａｇ／ＩＴＯを順次積層した次の素子構成を考える。ガラス（０．７ｍｍ）／Ａｌ（２００ｎｍ）／ＩＴＯ（１０ｎｍ）／ＮＰＤ（Ｘｎｍ）／Ａｌｑ３（３０ｎｍ）／Ａｌｑ：Ｌｉ（１０ｎｍ）／Ｍｇ：Ａｇ（１０ｎｍ）／ＩＴＯ（１００ｎｍ）。ここで、ＡｌとＩＴＯの界面、及びＡｌｑ：ＬｉとＭｇ：Ａｇ界面のそれぞれが二つの光反射面を形成する。【００３１】
まず、有機発光層とは、この例では、ＮＰＤ（Ｘｎｍ）／Ａｌｑ３（３０ｎｍ）／Ａｌｑ：Ｌｉ（１０ｎｍ）の部分である。この有機ＥＬ素子に通電すると、有機発光層の中でＮＰＤ、Ａｌｑ３ともに光る可能性があるが、Ａｌｑ３の方が圧倒的に発光強度は強い。有機発光層が含む発光中心とは、有機発光層の中で最も強い発光強度を示す材料のことである。また、自然発光幅とは、発光中心となる発光材料単独で形成された薄膜、又は希薄溶液のフォトルミネッセンススペクトルにおいて、その半値幅（ＦＷＨＭ＝Ｆｕｌｌ  Ｗｉｄｔｈ  ａｔ  Ｈａｌｆ  Ｍａｘｉｍｕｍ）のことを言う。この自然発光幅を狭くするとは、有機ＥＬ素子から取り出される発光の半値幅が、自然発光幅よりも狭くすることである。【００３２】
そのためには、二つの光反射面間の距離を選択すればよい。たとえば、上記具体例において、ＮＰＤの膜厚Ｘを、６０ｎｍにした場合、２０５ｎｍにした場合を考える。このとき、二つの光反射面間の距離は、それぞれ１１０ｎｍ、２５５ｎｍとなっている。このとき、発光中心であるＡｌｑの自然発光幅と、Ｘ＝６０ｎｍ及び２０５ｎｍとしたときの有機ＥＬ素子からの発光の半値幅との関係を図５に示す。【００３３】
図５において、Ａは発光中心であるＡｌｑ３の薄膜のフォトルミネッセンススペクトル、ＢはＮＰＤの膜厚Ｘ＝６０ｎｍのときのＥＬスペクトル、ＣはＮＰＤの膜厚Ｘ＝２０５ｎｍのときのＥＬスペクトルを表す。それぞれ最大ピーク強度で規格化したスペクトルである。このとき、スペクトルＡ、Ｂ、Ｃの半値幅ｆＡ、ｆＢ、ｆＣはそれぞれｆＡ＝１２０ｎｍ、ｆＢ＝７４ｎｍ、ｆＣ＝４５ｎｍである。【００３４】
一方、光反射面を一つしか保有しない素子構成での自然発光幅とＥＬスペクトルの幅との関係を見てみる。素子構成として、ガラス基板上に陽極としてＩＴＯ、正孔輸送層としてＮＰＤ、発光媒体層としてＡｌｑ３、電子輸送層としてＡｌｑ：Ｌｉ、陰極としてＡｌを順次積層した次の素子構成を考える。ガラス（０．７ｍｍ）／ＩＴＯ（１３０ｎｍ）／ＮＰＤ（６０ｎｍ）／Ａｌｑ３（４０ｎｍ）／Ａｌｑ３：Ｌｉ（２０ｎｍ）／Ａｌ（２００ｎｍ）。ここでは、ＡｌとＡｌｑ３：Ｌｉの界面のみが光反射面を形成する。図６は、発光中心であるＡｌｑ３の薄膜のフォトルミネッセンススペクトル（Ａ）、有機ＥＬ素子のＥＬスペクトル（Ａ’）とを比較したグラフである。ＥＬスペクトルＡ’の半値幅はｆＡ’＝１１２ｎｍとなっている。図６からわかるように、光反射面を一つしか保有しない場合には、各層の膜厚をどのように調整しても、自然発光幅とＥＬスペクトルの半値幅には殆ど変化が見られない。【００３５】
図７は、同一の電流密度を通電したときの、スペクトルＡ’、Ｂ、Ｃの強度を比較したグラフである。
図７からわかるように、ＥＬスペクトルの半値幅を自然発光幅よりも狭くすることにより、光反射面を一つしか保有しない場合よりも最大ピーク強度が大きくなり、発光中心の示す本来の発光色を強めることができる。【００３６】
本実施形態においては、第１単位発光素子１０若しくは第２単位発光素子２０、又は両方が二つの光反射面を有し、それぞれの発光について発光幅を狭くしてもよい。【００３７】
２．第２の実施形態
図８は本発明の第２の実施形態を示す模式図である。
この図に示すように、有機ＥＬ発光装置２は、第３単位発光素子３０を有する点においてのみ、第１の実施形態と異なる。即ち、有機ＥＬ発光素子２は、基板１００上に並置された第１単位発光素子１０と、第２単位発光素子２０と、第３単位発光素子３０とを有する。尚、第１単位発光素子１０及び第２発光素子２０は、上述した実施形態１と同様であるので説明は省略する。
第３単位発光素子３０は、基板１００上に、第３下部電極３２、第３有機発光層３４と第３上部電極３６を、この順に積層した構造を有しており、第２下部電極２２と第３上部電極３６とが電気的に接続されている。ここで、第２下部電極２２と第３上部電極３６は、接続部を介して異なる材料であってもよいし、共通の同じ材料から構成されてもよい。【００３８】
第１、第２、第３の単位素子は二以上の異なる色を発する。好ましくは、３つの単位発光素子がそれぞれ異なる色、例えば青、緑、赤の３原色を発する。このようにすることにより、青、緑、赤の３原色をバランスよく含む白色発光光源を実現することが可能となる。【００３９】
本実施形態の有機ＥＬ発光装置も、第１単位発光素子１０、第２単位発光素子２０及び第３単位発光素子３０をＮ個（Ｎは２以上の整数）含むことができる。このとき、図２に示すように、隣り合う素子の上部電極と下部電極が接続している素子がＮ個並ぶことが好ましい。【００４０】
第１単位発光素子１０、第２単位発光素子２０及び第３単位発光素子３０の配列の方法は種々ある。例えば、図９は、第２の実施形態の有機ＥＬ発光装置を発光面の上面図である。この図では、６列６行の素子の配列を示している。Ａ１〜Ａ６が第１単位発光素子であり、Ｂ１〜Ｂ６が第２単位発光素子であり、Ｃ１〜Ｃ６が第３単位発光素子である。符号Ａ、Ｂ，Ｃは発光色が異なることを示す。
図９に示すように、通電方向に３種類の単位発光素子Ａ、Ｂ、Ｃが直列接続されている。また、通電方向とは垂直の方向にもＡ、Ｂ、Ｃのように互いに違う色を発する画素が並んでいる、いわゆるダイアゴナル配列であることが好ましい。【００４１】
このような有機ＥＬ発光装置は、例えば次のようにして製造することができる。図１０は、第２実施形態の有機ＥＬ発光装置を製造するための方法を模式的に示した図である。まず、支持基板１００上に共通の下部電極を形成する（図１０（Ａ））。次に、下部電極の材質に合った方法にてパターニングし、第１〜第３の単位発光素子１０，２０，３０のそれぞれの下部電極に対応するような下部電極パターン１２，２２，３２を得る（図１０（Ｂ））。次に、下部電極と上部電極の絶縁性を確保するための絶縁層ａ，ｂを設ける（図１０（Ｃ））。絶縁層ａ，ｂは、例えば、全面にフォトレジスト膜を形成後、露光、現像、剥離工程を経て絶縁層ａのみを形成し、次に再度フォトレジスト膜を形成後、同様な工程を経て絶縁層ｂを形成して設けることができる。次に、第１〜第３の単位発光素子１０，２０，３０のそれぞれで設計した材料、膜厚に応じて独立に有機発光層１４，２４，３４を形成する（図１０（Ｄ））。ここで第１〜第３の単位発光素子１０，２０，３０の平面状の配列を図９に示すようなダイアゴナル配列とするためには、例えば、図１１に示すようにダイアゴナル状に開口部を設けたマスクを用意し、一行又は一列づつずらしながら順次蒸着工程を進めることにより実現することができる。次に、第１〜第３の単位発光素子１０，２０，３０のそれぞれの上部電極１６，２６，３６を形成する（図１０（Ｅ））。ここで、第２上部電極２６は第１下部電極１２と電気的に接続されており、第３上部電極３６は、第２下部電極２２と電気的に接続されている。【００４２】
本実施形態においても、第１、第２及び第３単位発光素子１０，２０，３０のいずれか１以上、又は全てが二つの光反射面を有し、それぞれの発光について発光幅を狭くしてもよい。【００４３】
尚、本実施形態においては、第１、第２及び第３単位発光素子１０，２０，３０が３色の発光をする場合について説明したが、単位発光素子が４個以上並ぶときは、４色以上の発光が可能である。【００４４】
３．第３の実施形態
図１２は、本発明の第３の実施形態を示す図である。
この図に示すように、第３の実施形態では、第２実施形態の有機ＥＬ発光装置おいて、各単位発光素子の上部電極よりも光取出し側に光拡散性部材４０を設けた構成になっている。
図１３は、Ａｌｑ３を発光媒体層とする先に説明した有機ＥＬ素子において、発光強度の角度依存性を表す放射パターンを示した図である。ＮＰＤ膜厚がそれぞれ６０ｎｍ、２０５ｎｍである場合の放射パターンをＢ、Ｃ、光反射層が一つのみの場合の放射パターンをＡ’としている。図１３からわかるように、二つの光反射面を設け、かつ、ＥＬスペクトルの半値幅を発光中心の自然発光幅よりも狭めた構成では、放射が前方（発光面の法線方向）へ集中する傾向があり、用途によっては、前方への集中を緩和する必要のあることがある。その場合、光取出し側に設けた光拡散性部材の機能により、光強度をロスすることなく、等方的な放射パターンに緩和することができる。【００４５】
尚、上記の全ての実施形態では、ｋ＋１上部電極がｋ下部電極と接続しているが、ｋ＋１下部電極がｋ上部電極と接続してもよい（見方を変えれば同じである）。【００４６】
本発明の発光装置を形成する主な部材について説明する。
１．光反射面
光反射面は、光反射層と光半透過層から形成され、好ましくは光反射性電極と光半透過性電極から形成される。【００４７】
（１）光反射層、光半透過層
光を取り出して利用するため、少なくとも一方は光の一部を透過するもの（半透過性層）とする。材質としては、金属や有機物層よりも屈折率が大きな透明性を有する無機化合物が利用できる。金属の場合は金属面による鏡面反射が生じ、また有機物層よりも屈折率が大きな無機化合物の場合、その屈折率の差の大きさに応じて光反射が生じる。少なくとも一方を半透過性にするには、これらの膜厚を小さくしたり、屈折率の差を調整する。【００４８】
（２）光反射性電極
光反射性電極が陽極である場合、有機ＥＬ素子駆動用電源からの電圧を有機ＥＬ素子に供給し、かつ正孔注入層へ正孔を注入する機能が必要なため、低抵抗かつ高い仕事関数（例えば、４．０ｅＶ以上）を有する、金属、合金、電気電導性化合物又はこれらの混合物や積層体を使用することが好ましい。
具体的には、インジウムチンオキサイド（ＩＴＯ）、インジウム亜鉛オキサイド（ＩＺＯ）、ＣｕＩ（よう化銅）、ＳｎＯ２（酸化錫）、酸化亜鉛、金、銀、白金、パラジウム、アルミニウム、クロム、ニッケル等の１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて使用することができる。【００４９】
光反射性電極が陰極として機能する場合、電子注入性が良好なように、仕事関数の小さい（例えば、４．０ｅＶ未満）金属、合金、電気電導性化合物又はこれらの混合物を使用することが好ましい。
具体的には、マグネシウム、アルミニウム、インジウム、リチウム、ナトリウム、セシウム、銀等の１種を単独で、又は２種以上を組み合わせて使用することができる。
また、これら金属と酸化アルミニウム等金属酸化物の超薄膜、リチウム、セシウム等のアルカリ金属のハロゲン化物の超薄膜も使用できる。【００５０】
光反射性電極の、素子外部に取り出す光に対する光反射率は、好ましくは３０％以上、より好ましくは５０％以上である。【００５１】
（３）光半透過電極
光半透過性電極は、光反射性電極で例示した材料のうち、例えばＩＴＯ等光透過性の高い材料からなる層と金属等の光反射性の高い材料からなる薄膜層を積層したものや、光反射性の高い材料からなる薄膜層単層のものが使用できる。光反射性電極が陽極であるときは、光半透過性電極は陰極となる。光反射性電極が陰極であるときは、光半透過性電極は陽極となる。【００５２】
光反射層は、その一面から電荷を受け取り、他の面から電荷を放出する機能を有することから、光反射性と同時に導電性のあることが必要である。そのため、光反射層は金属膜や半導体膜であることが好ましい。この中で、青色から赤色に至る可視光領域の広い範囲で高い反射率を実現できるという観点で、金属膜が好ましい。【００５３】
金属膜の反射率は、その膜厚ｄ、複素屈折率ｎ−ｉ・κ、表面粗さ（ＲＭＳ粗さ）σで決まる。好ましい金属膜の材料としては、複素屈折率の実部ｎ、虚部κ（光吸収係数に相当）ともに小さいものが好ましい。具体的には、Ａｕ，Ａｇ，Ｃｕ，Ｍｇ，Ａｌ，Ｎｉ，Ｐｄ及びこれらの合金等を挙げることができる。膜厚ｄが薄い場合、光が透過してしまい反射率が小さくなる。
使用する金属種の複素屈折率虚部κの値にもよるが、光反射層の膜厚としては５ｎｍ以上であることが好ましい。
また、表面粗さσが大きい場合、光が乱反射し有機ＥＬ素子の発光面と垂直な方向へ反射される成分が少なくなるため、表面粗さσとしては、１０ｎｍ未満であることが好ましく、５ｎｍ未満であることがより好ましい。【００５４】
光半透過性電極の素子外部に取り出す光に対する光透過率は、好ましくは３０％以上、より好ましくは５０％以上である。
また、光半透過性電極の素子外部に取り出す光に対する光反射率は、好ましくは２０％以上、より好ましくは４０％以上である。【００５５】
２．有機発光層
有機発光層は、有機発光媒体層を含み、その他必要に応じて、正孔輸送層、電子輸送層等を含む。【００５６】
（Ａ）青色系発光層
青系発光層はホスト材料と青色系ドーパントを含む。
ホスト材料は、スチリル誘導体、アントラセン誘導体又は芳香族アミンであることが好ましい。スチリル誘導体は、ジスチリル誘導体、トリスチリル誘導体、テトラスチリル誘導体及びスチリルアミン誘導体の中から選ばれる少なくとも一種類であることが特に好ましい。アントラセン誘導体は、非対称アントラセン系化合物であることが好ましい。芳香族アミンは、芳香族置換された窒素原子を２〜４個有する化合物であることが好ましく、芳香族置換された窒素原子を２〜４個有し、かつアルケニル基を少なくとも一つ有する化合物が特に好ましい。
上述の化合物は具体的に特願２００４−０４２６９４に記載されている。【００５７】
青色系ドーパントとしては、青色系ドーパントは、スチリルアミン、アミン置換スチリル化合物、アミン置換縮合芳香族環及び縮合芳香族環含有化合物の中から選ばれる少なくとも一種類であることが好ましい。そのとき、青色系ドーパントは異なる複数の化合物から構成されていてもよい。上記スチリルアミン及びアミン置換スチリル化合物としては、例えば下記式（１），（２）で示される化合物が、上記縮合芳香族環含有化合物としては、例えば下記式（３）で示される化合物が挙げられる。【００５８】
【化１】
2007052432.tif 000003
【００５９】
〔式中、Ａｒ３、Ａｒ４及びＡｒ５は、それぞれ独立に、炭素原子数６〜４０の置換もしくは無置換の芳香族基を示し、それらの中の少なくとも一つはスチリル基を含み、ｐは１〜３の整数を示す。〕【００６０】
【化２】
2007052432.tif 000004
【００６１】
〔式中、Ａｒ６及びＡｒ７は、それぞれ独立に、炭素原子数６〜３０のアリーレン基、Ｅ１及びＥ２は、それぞれ独立に、炭素原子数６〜３０のアリール基もしくはアルキル基、水素原子又はシアノ基を示し、ｑは１〜３の整数を示す。Ｕ及び／又はＶはアミノ基を含む置換基であり、該アミノ基がアリールアミノ基であると好ましい。〕【００６２】
【化３】
2007052432.tif 000005
【００６３】
〔式中、Ａは炭素原子数１〜１６のアルキル基もしくはアルコキシ基、炭素原子数６〜３０の置換もしくは未置換のアリール基、炭素原子数６〜３０の置換もしくは未置換のアルキルアミノ基、又は炭素原子数６〜３０の置換もしくは未置換のアリールアミノ基、Ｂは炭素原子数１０〜４０の縮合芳香族環基を示し、ｒは１〜４の整数を示す。〕【００６４】
（Ｂ）緑色系発光層
緑色系発光層はホスト材料と緑色系ドーパントを含む。
ホスト材料としては、青色系発光層で使用するホスト材料と同一のものを使用することが好ましい。【００６５】
ドーパントとしては、特に制限はないが、例えばヨーロッパ公開特許第０２８１３８１号公報、公開公報２００３−２４９３７２号公報等に開示されているクマリン誘導体や、置換アントラセン構造とアミン構造が連結した芳香族アミン誘導体等を用いることができる。【００６６】
（Ｃ）橙色〜赤色系発光層
橙色〜赤色系発光層はホスト材料と橙色〜赤色系ドーパントを含む。
ホスト材料としては、青色系発光層で使用するホスト材料と同一のものを使用することが好ましい。【００６７】
ドーパントとしては、少なくとも一つのフルオランテン骨格又はペリレン骨格を有する蛍光性化合物が使用でき、例えば下記式【００６８】
【化４】
2007052432.tif 000006
【００６９】
〔式中、Ｘ２１〜Ｘ２４は、それぞれ独立に、炭素原子数１〜２０のアルキル基、置換もしくは無置換の炭素原子数６〜３０のアリール基であり、Ｘ２１とＸ２２及び／又はＸ２３とＸ２４は、炭素−炭素結合又は−Ｏ−、−Ｓ−を介して結合していてもよい。Ｘ２５〜Ｘ３６は、水素原子、直鎖、分岐もしくは環状の炭素原子数１〜２０のアルキル基、直鎖、分岐もしくは環状の炭素原子数１〜２０のアルコキシ基、置換もしくは無置換の炭素原子数６〜３０のアリール基、置換もしくは無置換の炭素原子数６〜３０のアリールオキシ基、置換もしくは無置換の炭素原子数６〜３０のアリールアミノ基、置換もしくは無置換の炭素原子数１〜３０のアルキルアミノ基、置換もしくは無置換の炭素原子数７〜３０のアリールアルキルアミノ基又は置換もしくは無置換炭素原子数８〜３０のアルケニル基であり、隣接する置換基及びＸ２５〜Ｘ３６は結合して環状構造を形成していてもよい。各式中の置換基Ｘ２５〜Ｘ３６の少なくとも一つがアミン又はアルケニル基を含有すると好ましい。〕【００７０】
３．光拡散部材
二つの光反射面を設け、かつ、ＥＬスペクトルの半値幅を発光中心の自然発光幅よりも狭めた構成では、放射が前方（発光面の法線方向）へ集中する傾向がある。光拡散性部材は、このような前方への集中を緩和する機能を有していればよく、公知の部材を用いることができる。例えば次のような部材を用いることができる。
１）可視光波長と同程度の粒径のビーズ（材質は透明であれば何でもよい）を基板表面に配列した部材
２）数十ミクロンピッチのマイクロレンズアレイ。マイクロレンズの形状としては、円錐、三角錐、四角錐等を選択することができる。
３）低屈折率のシリカエアロゲルを層状に形成した部材
［実施例］【００７１】
実施例１
厚み０．７ｍｍのガラス基板上に、青色を発する第１単位発光素子、緑色を発する第２単位発光素子、及び赤色を発する第３単位発光素子を平面に配置した有機ＥＬ発光装置を作製した。発光画面のサイズは４５ｍｍ角の正方形であり、単位発光素子の発光面の大きさは、図４において、Ｈ＝２．０ｍｍ、Ｖ＝０．４ｍｍ、ｈ＝０．２５ｍｍ、ｖ＝０．１ｍｍである。即ち、単位発光素子は、Ｈ＝２．０ｍｍの長辺方向に２０個直列接続されている。【００７２】
尚、素子に使用した化合物の構造を以下に示す。
【化５】
2007052432.tif 000007
【００７３】
［下部電極基板の作製］
厚み０．７ｍｍのガラス支持基板上に、密着層としてＩＴＯをスパッタリングにより１００ｎｍの厚みになるように成膜した。その後、Ａｇをスパッタリングにより１５０ｎｍの厚みになるように成膜し、さらにＩＴＯをスパッタリングにより１０ｎｍの厚みになるように成膜した。横方向のライン／スペース＝２．１５／０．１０、縦方向のライン／スペース＝０．４２／０．０８となるように、フォトリソ法により下部電極をパターニングした。さらにアクリレート系レジスト（Ｖ２５９ＰＡ、新日鐵化学製）をスピンコートしたのち、下部電極パターンのエッジを覆うようなフォトマスクを介して紫外線露光・現像処理し、さらに１８０℃の条件でベーク処理して、絶縁膜を有する下部電極基板を作製した。【００７４】
［真空蒸着装置の準備］
この下部電極基板をイソプロピルアルコール中で超音波洗浄を５分間行った後、ＵＶオゾン洗浄を３０分行った。洗浄後の下部電極付き基板を真空蒸着装置の基板ホルダーに装着した。【００７５】
尚、予め、それぞれのモリブデン製の加熱ボートに、正孔輸送材料としてＨＴを、発光媒体層のホスト材料としてＢＨを、青色発光材料としてＢＤを、緑色発光材料としてＧＤを、赤色発光材料としてＲＤを、バッファー層材料としてＬｉＦを、光半透過半反射材料としてＭｇ及びＡｇを、それぞれ装着し、さらに、光透過性電極として、ＩＴＯターゲットを別のスパッタリング装置に装着した。【００７６】
［第１単位発光素子の作製］
まず、正孔輸送層として機能するＨＴ膜を１３０ｎｍ成膜した。ＨＴ膜の成膜に続けて、青色発光層として、化合物ＢＨと化合物ＢＤを３０：１．５の膜厚比となるように膜厚３０ｎｍで共蒸着した。この膜上に電子輸送層として、Ａｌｑ３膜を膜厚２０ｎｍで成膜した。その後、バッファー層としてＬｉＦを膜厚１ｎｍで蒸着し、この膜上に光半透過半反射層として機能するＭｇ：Ａｇ膜を、ＭｇとＡｇの成膜速度比を９：１として１０ｎｍ蒸着し、さらに光透過性電極として機能するＩＴＯを１００ｎｍの厚みで成膜した。【００７７】
［第２単位発光素子の作製］
まず、正孔輸送層として機能するＨＴ膜を１７０ｎｍ成膜した。ＨＴ膜の成膜に続けて、緑色発光層として、化合物ＢＨと化合物ＧＤを３０：０．４の膜厚比となるように膜厚３０ｎｍで共蒸着した。この膜上に電子輸送層として、Ａｌｑ３膜を膜厚２０ｎｍで成膜した。その後、バッファー層としてＬｉＦを膜厚１ｎｍで蒸着し、この膜上に光半透過半反射層として機能するＭｇ：Ａｇ膜を、ＭｇとＡｇの成膜速度比を９：１として１０ｎｍ蒸着し、さらに光透過性電極として機能するＩＴＯを第１単位発光素子の下部電極と接続させて１００ｎｍの厚みで成膜した。【００７８】
［第３単位発光素子の作製］
まず、正孔輸送層として機能するＨＴ膜を６０ｎｍ成膜した。ＨＴ膜の成膜に続けて、緑色発光層として、化合物ＢＨと化合物ＲＤを３０：１．５の膜厚比となるように膜厚３０ｎｍで共蒸着した。この膜上に電子輸送層として、Ａｌｑ３膜を膜厚２０ｎｍで成膜した。その後、バッファー層としてＬｉＦを膜厚１ｎｍで蒸着し、この膜上に光半透過半反射層として機能するＭｇ：Ａｇ膜を、ＭｇとＡｇの成膜速度比を９：１として１０ｎｍ蒸着し、さらに光透過性電極として機能するＩＴＯを第２単位発光素子の下部電極と接続させて１００ｎｍの厚みで成膜した。以上のようにして、有機ＥＬ発光装置を得た。【００７９】
［有機ＥＬ発光装置の評価］
この端子部に、電流を通電したところ全面が発光した。明るさが１０００ｃｄ／ｍ２となるように調節したときの、各単位発光素子に流れる電流密度は７．９ｍＡ／ｃｍ２であり、全体の駆動電圧は８１Ｖであった。色度は、（０．３１４、０．３５６）という白色光であり、電流効率は１７．８ｃｄ／Ａ、電力効率は１３．９ｌｍ／Ｗであった。
【産業上の利用可能性】
【００８０】
本発明の有機ＥＬ発光装置は、液晶ディスプレイのバックライトや装飾用照明、室内用一般照明等に用いることができる。
【図１】
2007052432.tif 000008
【図２】
2007052432.tif 000009
【図３】
2007052432.tif 000010
【図４】
2007052432.tif 000011
【図５】
2007052432.tif 000012
【図６】
2007052432.tif 000013
【図７】
2007052432.tif 000014
【図８】
2007052432.tif 000015
【図９】
2007052432.tif 000016
【図１０】
2007052432.tif 000017
【図１１】
2007052432.tif 000018
【図１２】
2007052432.tif 000019
【図１３】
2007052432.tif 000020
【図１４】
2007052432.tif 000021
【国際調査報告】
2007052432.tif 000022
2007052432.tif 000023
2007052432.tif 000024
2007052432.tif 000025