【手続補正書】
【提出日】令和1年6月21日(2019.6.21)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１１６】
本開示の主題を詳細に、かつ特定の実施形態を参照して説明したが、本開示に記載された様々な詳細は、これらの詳細が本開示に記載された様々な実施形態の必須構成要素である要素に関係することを暗示するものではなく、本明細書に付随する各図面に特定の要素が示されている場合であっても、本発明の範囲内である。むしろ、本明細書に添付された請求項は、本開示の幅及び本開示に記載の様々な実施形態の対応する範囲の唯一の表現として解釈されるべきである。更に、添付の請求項の範囲から逸脱することなく、変更及び変形が可能であることは明らかであろう。
以下、本発明の好ましい実施形態を項分け記載する。
実施形態１
プロピレンを生成する方法であって、
少なくとも１０重量％のブテンを含む第１の組成物を少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することであって、前記第１の組成物が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含むメタセシス触媒でメタセシスされ、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含む、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を少なくとも部分的に分解して、プロピレンを含む分解反応生成物を形成することであって、前記メタセシス反応生成物が、モルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含む分解触媒で分解され、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、少なくとも８０重量％のプロピレンを含む生成組成物を形成することと、
を含む、方法。
実施形態２
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、少なくとも１．５ｎｍ〜３ｎｍの細孔径分布を有する、実施形態１に記載の方法。
実施形態３
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、希少土類調整剤、リン調整剤、カリウム調整剤、及びそれらの組み合わせからなる群から選択される酸度調整剤を含まない、実施形態１に記載の方法。
実施形態４
前記メタセシス触媒が、前記分解触媒のほぼ上流に位置付けられる、実施形態１に記載の方法。
実施形態５
前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステンの１つ以上の酸化物、またはそれらの組み合わせを含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態６
前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、タングステン酸化物（ＷＯ３）である、実施形態１に記載の方法。
実施形態７
前記メソポーラスシリカ触媒が、５〜６０のシリカ／タングステン酸化物のモル比を有する、実施形態６に記載の方法。
実施形態８
前記メソポーラスシリカ触媒が、２５０ｍ２／ｇ〜６００ｍ２／ｇの表面積を含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態９
前記メソポーラスシリカ触媒が、２０ｎｍ〜２００ｎｍの粒径、及び１〜１００μｍの範囲の個々の結晶径を有する、実施形態１に記載の方法。
実施形態１０
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、アルミナを含まない、実施形態１に記載の方法。
実施形態１１
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、アルミナを含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態１２
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、２００〜３０００のシリカ対アルミナのモル比を有する、実施形態１１に記載の方法。
実施形態１３
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、３００ｍ２／ｇ〜４２５ｍ２／ｇの表面積、及び１０μｍ〜４０μｍの結晶径を有する、実施形態１に記載の方法。
実施形態１４
前記メタセシス及び分解が、同じ反応器内で起こる、実施形態１に記載の方法。
実施形態１５
前記分解反応生成物が、少なくとも４重量％のプロピレンを含む、実施形態１に記載の方法。
実施形態１６
前記メタセシスが、第１の反応器内で起こり、前記分解が、第２の反応器内で起こり、前記第１の反応器及び第２の反応器が、直列に配置される、実施形態１に記載の方法。
実施形態１７
実施形態１の方法に記載されるプロピレンを生成するためのシステム。
実施形態１８
プロピレンを生成する方法であって、
少なくとも１０重量％のブテンを含む第１の組成物を少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することであって、前記第１の組成物が、金属酸化物を含浸させた非晶質メソポーラスシリカ発泡体を含むメタセシス触媒でメタセシスされ、前記メタセシス触媒が、少なくとも３ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．７００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を少なくとも部分的に分解して、プロピレンを含む分解反応生成物を形成することであって、前記メタセシス反応生成物が、分解触媒で分解される、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、少なくとも８０重量％のプロピレンを含む生成組成物を形成することと、
を含む、方法。
実施形態１９
前記メタセシス触媒が、トリブロックコポリマー構造化剤を更に含み、前記トリブロックコポリマー構造化剤が、ポリ（エチレングリコール）−ブロック−ポリ（プロピレングリコール）−ブロック−ポリ（エチレングリコール）構造である、実施形態１８に記載の方法。
実施形態２０
前記細孔径分布が、少なくとも４ｎｍ〜１０ｎｍであり、前記全細孔体積が、少なくとも０．８００ｃｍ３／ｇ〜１．５ｃｍ３／ｇである、実施形態１８に記載の方法。
実施形態２１
前記メタセシス触媒が、０．１２５ｍｍｏｌ／ｇ〜０．５００ｍｍｏｌ／ｇの総酸度、及び４００〜５００ｍ２／ｇの表面積を有する、実施形態１８に記載の方法。
実施形態２２
前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステンの酸化物、またはそれらの組み合わせである、実施形態１８に記載の方法。
実施形態２３
前記メタセシス触媒が、１〜５０のシリカ対タングステン酸化物のモル比を有する、実施形態２２に記載の方法。
実施形態２４
前記金属酸化物が、タングステン酸化物である、実施形態１８に記載の方法。
実施形態２５
前記メタセシス触媒が、５〜１５重量％のタングステン酸化物を含む、実施形態２４に記載の方法。
実施形態２６
実施形態１８の方法に記載されるプロピレンを生成するためのシステム。
実施形態２７
プロピレンを生成する方法であって、
ブテンを含む第１の流れを反応器に導入することであって、前記反応器が、メタセシス触媒及び分解触媒を含み、前記メタセシス触媒が、前記分解触媒のほぼ上流に位置付けられる、導入することと、
前記第１の流れを前記メタセシス触媒で少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を前記分解触媒で少なくとも部分的に分解して、ブテンを含む分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物を、分解反応生成物流中の前記反応器から抜き出すことと、
前記分解反応生成物流からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、プロピレンを含む生成物流を形成することと、
を含み、ここで、
前記分解反応生成物流中の前記ブテンの少なくとも一部分が、前記分解反応生成物流中のブテンを少なくとも部分的に分離することによって再循環されて、ブテンを含む再循環流を形成し、
前記第１の流れが、前記再循環流及びシステム入口流の混合である、方法。
実施形態２８
前記第１の流れが、少なくとも２０重量％のブテンを含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態２９
前記システム入口流が、少なくとも５０重量％のブテンを含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３０
前記再循環流が、少なくとも８０重量％のブタン及びブテンを含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３１
前記分解反応生成物が、少なくとも４重量％のプロピレンを含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３２
前記生成物流が、少なくとも９０重量％のプロピレンを含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３３
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含み、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含み、
前記分解触媒が、前記メソポーラスシリカ触媒の下流にモルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含み、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３４
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させた非晶質メソポーラスシリカ発泡体を含み、前記メタセシス触媒が、少なくとも３ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．７００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、実施形態２７に記載の方法。
実施形態３５
実施形態２７に記載されるプロピレンを生成するためのシステム。
実施形態３６
プロピレンを生成する方法であって、
ブテンを含む第１の流れを第１の反応器に導入することであって、前記第１の反応器が、メタセシス触媒を含む、導入することと、
前記第１の反応器中の前記第１の流れを少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を、メタセシス反応生成物流中の前記第１の反応器から第２の反応器に渡すことであって、前記第２の反応器が、分解触媒を含む、渡すことと、
前記第２の反応器中の前記メタセシス反応生成物流を少なくとも部分的に分解して、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物を、ブテンを含む分解反応生成物流中の前記第２の反応器から抜き出すことと、
前記分解反応生成物流からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、プロピレンを含む生成物流を形成することと、
を含み、ここで、
前記分解反応生成物流中の前記ブテンの少なくとも一部分が、前記分解反応生成物流からブテンを少なくとも部分的に分離することによって再循環されて、ブテンを含む再循環流を形成し、
前記再循環流が、前記メタセシス反応生成物流と混合される、方法。
実施形態３７
前記第１の流れが、少なくとも５０重量％のブテンを含むシステム入口流である、実施形態３６に記載の方法。
実施形態３８
前記分解反応生成物が、少なくとも４重量％のプロピレンを含む、実施形態３６に記載の方法。
実施形態３９
前記生成物流が、少なくとも９０重量％のプロピレンを含む、実施形態３６に記載の方法。
実施形態４０
前記再循環流が、少なくとも９０重量％のブタン及びブテンを含む、実施形態３６に記載の方法。
実施形態４１
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含み、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含み、
前記分解触媒が、前記メソポーラスシリカ触媒の下流にモルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含み、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、実施形態３６に記載の方法。
実施形態４２
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させた非晶質メソポーラスシリカ発泡体を含み、前記メタセシス触媒が、少なくとも３ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．７００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、実施形態３６に記載の方法。
実施形態４３
実施形態３６の方法に記載されるプロピレンを生成するためのシステム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
プロピレンを生成する方法であって、
少なくとも１０重量％のブテンを含む第１の組成物を少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することであって、前記第１の組成物が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含むメタセシス触媒でメタセシスされ、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含む、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を少なくとも部分的に分解して、プロピレンを含む分解反応生成物を形成することであって、前記メタセシス反応生成物が、モルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含む分解触媒で分解され、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、少なくとも８０重量％のプロピレンを含む生成組成物を形成することと、
を含む、方法。
【請求項２】
前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、少なくとも１．５ｎｍ〜３ｎｍの細孔径分布を有する、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記メソポーラスシリカ触媒の前記金属酸化物が、モリブデン、レニウム、タングステンの１つ以上の酸化物、またはそれらの組み合わせを含む、請求項１に記載の方法。
【請求項４】
前記メタセシス及び分解が、同じ反応器内で起こる、請求項１に記載の方法。
【請求項５】
前記メタセシスが、第１の反応器内で起こり、前記分解が、第２の反応器内で起こり、前記第１の反応器及び第２の反応器が、直列に配置される、請求項１に記載の方法。
【請求項６】
プロピレンを生成する方法であって、
少なくとも１０重量％のブテンを含む第１の組成物を少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することであって、前記第１の組成物が、金属酸化物を含浸させた非晶質メソポーラスシリカ発泡体を含むメタセシス触媒でメタセシスされ、前記メタセシス触媒が、少なくとも３ｎｍ〜４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも０．７００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を有する、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を少なくとも部分的に分解して、プロピレンを含む分解反応生成物を形成することであって、前記メタセシス反応生成物が、分解触媒で分解される、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、少なくとも８０重量％のプロピレンを含む生成組成物を形成することと、
を含む、方法。
【請求項７】
前記メタセシス触媒が、トリブロックコポリマー構造化剤を更に含み、前記トリブロックコポリマー構造化剤が、ポリ（エチレングリコール）−ブロック−ポリ（プロピレングリコール）−ブロック−ポリ（エチレングリコール）構造である、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記細孔径分布が、少なくとも４ｎｍ〜１０ｎｍであり、前記全細孔体積が、少なくとも０．８００ｃｍ３／ｇ〜１．５ｃｍ３／ｇである、請求項６に記載の方法。
【請求項９】
前記メタセシス触媒が、０．１２５ｍｍｏｌ／ｇ〜０．５００ｍｍｏｌ／ｇの総酸度、及び４００〜５００ｍ２／ｇの表面積を有する、請求項６に記載の方法。
【請求項１０】
プロピレンを生成する方法であって、
ブテンを含む第１の流れを反応器に導入することであって、前記反応器が、メタセシス触媒及び分解触媒を含み、前記メタセシス触媒が、前記分解触媒のほぼ上流に位置付けられる、導入することと、
前記第１の流れを前記メタセシス触媒で少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を前記分解触媒で少なくとも部分的に分解して、ブテンを含む分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物を、分解反応生成物流中の前記反応器から抜き出すことと、
前記分解反応生成物流からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、プロピレンを含む生成物流を形成することと、
を含み、ここで、
前記分解反応生成物流中の前記ブテンの少なくとも一部分が、前記分解反応生成物流中のブテンを少なくとも部分的に分離することによって再循環されて、ブテンを含む再循環流を形成し、
前記第１の流れが、前記再循環流及びシステム入口流の混合である、方法。
【請求項１１】
前記システム入口流が、少なくとも５０重量％のブテンを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記生成物流が、少なくとも９０重量％のプロピレンを含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１３】
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含み、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含み、
前記分解触媒が、前記メソポーラスシリカ触媒の下流にモルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含み、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、請求項１０に記載の方法。
【請求項１４】
プロピレンを生成する方法であって、
ブテンを含む第１の流れを第１の反応器に導入することであって、前記第１の反応器が、メタセシス触媒を含む、導入することと、
前記第１の反応器中の前記第１の流れを少なくとも部分的にメタセシスして、メタセシス反応生成物を形成することと、
前記メタセシス反応生成物を、メタセシス反応生成物流中の前記第１の反応器から第２の反応器に渡すことであって、前記第２の反応器が、分解触媒を含む、渡すことと、
前記第２の反応器中の前記メタセシス反応生成物流を少なくとも部分的に分解して、分解反応生成物を形成することと、
前記分解反応生成物を、ブテンを含む分解反応生成物流中の前記第２の反応器から抜き出すことと、
前記分解反応生成物流からプロピレンを少なくとも部分的に分離して、プロピレンを含む生成物流を形成することと、
を含み、ここで、
前記分解反応生成物流中の前記ブテンの少なくとも一部分が、前記分解反応生成物流からブテンを少なくとも部分的に分離することによって再循環されて、ブテンを含む再循環流を形成し、
前記再循環流が、前記メタセシス反応生成物流と混合される、方法。
【請求項１５】
前記メタセシス触媒が、金属酸化物を含浸させたメソポーラスシリカ触媒を含み、前記メソポーラスシリカ触媒が、約２．５ｎｍ〜約４０ｎｍの細孔径分布及び少なくとも約０．６００ｃｍ３／ｇの全細孔体積を含み、
前記分解触媒が、前記メソポーラスシリカ触媒の下流にモルデナイト骨格反転（ＭＦＩ）構造のシリカ触媒を含み、前記ＭＦＩ構造のシリカ触媒が、０．００１ｍｍｏｌ／ｇ〜０．１ｍｍｏｌ／ｇの総酸度を含む、請求項１４に記載の方法。