【手続補正書】
【提出日】令和1年8月1日(2019.8.1)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
感圧接着剤の製造に適した調製物であって、該調製物は、
ａ）１７，０００Ｄａ以上の重量平均分子量を有するポリアルキレンカーボネート４０〜９５重量％、
ｂ）ＣＯ２含有量がポリエーテルカーボネートポリオールの全重量に基づいて０．５〜４０重量％の範囲であり、その化学構造に無作為に組み込まれたＣＯ２基を有するポリエーテルカーボネートポリオール５〜６０重量％、及び
ｃ）任意に粘着付与樹脂３０重量％未満
を含み（該調製物の成分ａ）、ｂ）及びｃ）の前記重量％は、調製物の全重量に基づく）、
ただし、前記調製物は網状化剤を含まず、
前記ポリアルキレンカーボネートの前記重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィーにより決定する、調製物。
【請求項２】
ａ）１７，０００Ｄａ以上の重量平均分子量を有するポリアルキレンカーボネート５５〜９５重量％、
ｂ）ＣＯ２含有量がポリエーテルカーボネートポリオールの全重量に基づいて０．５〜４０重量％の範囲であり、その化学構造に無作為に組み込まれたＣＯ２基を有するポリエーテルカーボネートポリオール５〜４５重量％、及び
ｃ）任意に粘着付与樹脂３０重量％未満
を含み（該調製物の成分ａ）、ｂ）及びｃ）の前記重量％は、該調製物の全重量に基づく）、
ただし、前記調製物は、網状化剤を含まない、請求項１に記載の調製物。
【請求項３】
ａ）１７，０００Ｄａ以上の重量平均分子量を有するポリアルキレンカーボネート７５〜９５重量％、
ｂ）ＣＯ２含有量がポリエーテルカーボネートポリオールの全重量に基づいて０．５〜４０重量％の範囲であり、その化学構造に無作為に組み込まれたＣＯ２基を有するポリエーテルカーボネートポリオール５〜２５重量％、及び
ｃ）任意に粘着付与樹脂１０重量％未満
を含み（該調製物の成分ａ）、ｂ）及びｃ）の前記重量％は、該調製物の全重量に基づく）、
ただし、前記調製物は網状化剤を含まない、請求項１に記載の調製物。
【請求項４】
前記ポリエーテルカーボネートポリオールは、該ポリエーテルカーボネートポリオールの全重量に基づいて５〜２５重量％の二酸化炭素を有する、請求項１〜３のいずれかに記載の調製物。
【請求項５】
前記ポリエーテルカーボネートポリオールは、複金属シアン化物触媒の存在下で、１種以上のＨ−官能性開始物質、１種以上のアルキレンオキシド、及び二酸化炭素を共重合する工程により得られ、前記複金属シアン化物触媒は、
ａ）有機錯化剤及びポリエーテルポリオール配位子の存在下で固体複金属シアン化物触媒を合成する工程、並びに
ｂ）水９０〜１００重量％及び
ポリエーテルポリオール配位子０〜１０重量％、
を含む水溶液で、工程ａ）において得られた該触媒を初めに洗浄してスラリーを形成する工程、
ここで、前記水溶液は該ポリエーテルポリオール配位子以外の有機錯化剤を含ない、
を含む方法により得られる、請求項１〜４のいずれかに記載の調製物。
【請求項６】
前記ポリエーテルカーボネートポリオールは、ポリエーテルカーボネートトリオール又はポリエーテルカーボネートジオールである、請求項１〜５のいずれかに記載の調製物。
【請求項７】
前記ポリエーテルカーボネートポリオールの当量分子量は、５００Ｄａより大きい、請求項１〜６のいずれかに記載の調製物。
【請求項８】
前記ポリアルキレンカーボネートは、触媒存在下でＣＯ２をアルキレンオキシドと共重合させた生成物である、請求項１〜７のいずれかに記載の調製物。
【請求項９】
前記ポリアルキレンカーボネートは、カーボネート結合を介して連結された隣接するモノマー単位を平均して約７５％を超えて有する、請求項１〜８のいずれかに記載の調製物。
【請求項１０】
前記ポリアルキレンカーボネートは、２０，０００〜５００，０００Ｄａの重量平均分子量を有し、前記重量平均分子量は、ゲル浸透クロマトグラフィーにより決定する、請求項１〜９のいずれかに記載の調製物。
【請求項１１】
前記ポリアルキレンカーボネートは、ポリプロピレンカーボネート、ポリエチレンカーボネート及びそれらの混合物から選択される、請求項１〜１０のいずれかに記載の調製物。
【請求項１２】
請求項１〜１１のいずれかに記載の調製物の製造方法であって、
（ａ）１７，０００Ｄａ以上の重量平均分子量を有するポリアルキレンカーボネート４０〜９５重量％、
（ｂ）ＣＯ２含有量は、ポリエーテルカーボネートポリオールの全重量に基づいて０．５〜４０重量％の範囲であり、その化学構造に無作為に組み込まれたＣＯ２基を有するポリエーテルカーボネートポリオール５〜６０重量％、及び
（ｃ）任意に粘着付与樹脂３０重量％未満、
を混合し、
前記混合は、
均一な混合物が得られるまで、混合機若しくはチャンバーで前記ポリマーを溶融するために十分な温度で全ての前記成分を混合することにより、又は
溶液中で全ての前記成分を混合し、その後に一定重量になるまで真空下で乾燥することにより
実行する、調製物の製造方法。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれかに記載の調製物を含む、感圧接着剤。
【請求項１４】
請求項１３に記載の感圧接着剤を含む、多層フィルム。
【請求項１５】
請求項１３に記載の感圧接着剤又は請求項１４に記載の多層フィルムを含む、再封可能なパッケージ、又は再封可能なパッケージの部品。
【請求項１６】
自己治癒材料としての請求項１〜１２のいずれかに記載の調製物の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
アクリレートコポリマーベースのＰＳＡは、様々な形態（溶液、エマルション、更にホットメルト）で入手可能であり、広範囲の性質を有する。しかしながら、これらの接着剤は、硬化剤を使用して塗布した後に硬化させる必要があり、又は塗布後に乾燥若しくは硬化させるためのエネルギーの使用を必要とする。よって、天然ゴムＰＳＡの場合、接着剤を塗布した時点で、架橋工程（電子線又はＵＶ線）がクリープを防止するために一般的に用いられる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
これら除去可能な接着剤のいくつかは、繰り返し使用するように設計され、例えば、食品包装業界のような再封可能なパッケージにおいて使用され、これらは使用後にユーザーがパッケージを密封することができるため、鮮度を保ち、製品への容易なアクセスを可能にする。これらの調製物のいくつかは、エチレン−酢酸ビニルコポリマー又はスチレンブロックコポリマーとの混合物を含む（米国特許出願公開第２００９／０２７０５４０号明細書；米国特許第３，３３０，６７０号明細書）。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３６】
ＰＡＣの重量平均分子量は、重要ではないが１７，０００Ｄａ以上であるべき、特に２０，０００〜１，０００，０００Ｄａ、好ましくは２０，０００〜５００，０００Ｄａ、更に好ましくは２０，０００〜２５０，０００Ｄａであるべきである。
特定の実施形態では、本発明のＰＡＣの典型的なガラス転移温度（Ｔｇ）は、５℃〜４０℃である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５６】
特定の実施形態では、Ｈ−官能性開始物質は、酸性触媒により合成されるポリエーテルポリオ−ルである。好ましくはＨ−官能性開始物質は、酸性触媒で合成され、２，０００Ｄａ未満の、好ましくは２００〜１，０００Ｄａの、より好ましくは３００〜８００Ｄａの数平均分子量を有するポリエーテルポリオ−ルである。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６０】
好ましい実施形態では、ポリエーテルカーボネートポリオールは、１種以上のＨ−官能性開始物質、１種以上のアルキレンオキシド及び二酸化炭素を複金属シアン化物触媒の存在下で共重合させることを含む工程で製造され、前記複金属シアン化物触媒は、
ａ）有機錯化剤及びポリエーテルポリオール配位子の存在下で、固体複金属シアン化物触媒を合成する工程、並びに
ｂ）水９０〜１００重量％及び
ポリエーテルポリオール配位子０〜１０重量％、
を含む水溶液で、工程ａ）において得られた触媒を初めに洗浄してスラリーを形成する工程
を含む方法により得られ、
前記水溶液は、ポリエーテルポリオール配位子以外の有機錯化剤を含まない。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６３】
水溶性金属塩は、好ましくは一般式ＭＡｎを有し、ここで、
Ｍは、Ｚｎ（ＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩ）、Ｎｉ（ＩＩ）、Ｍｎ（ＩＩ）、Ｃｏ（ＩＩ）、Ｓｎ（ＩＩ）、Ｐｂ（ＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩＩ）、Ｍｏ（ＩＶ）、Ｍｏ（ＶＩ）、Ａｌ（ＩＩＩ）、Ｖ（Ｖ）、Ｖ（ＩＶ）、Ｓｒ（ＩＩ）、Ｗ（ＩＶ）、Ｗ（ＶＩ）、Ｃｕ（ＩＩ）、及びＣｒ（ＩＩＩ）からなる群から選択されるカチオンである。好ましくはＭは、Ｚｎ（ＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩ）、Ｎｉ（ＩＩ）、Ｍｎ（ＩＩ）及びＣｏ（ＩＩ）から選択されるカチオンであり、
Ａは、ハロゲン化物、水酸化物、硫酸塩、カーボネート、バナジン酸塩、シアン化物、シュウ酸塩、チオシアネート、イソシアネート、イソチオシアネート、カルボン酸塩及び硝酸塩からなる群から選択されるアニオンである。好ましくはＡは、ハロゲン化物から選択されるアニオンであり、
ｎは、１、２又は３であり、Ｍの原子価状態を満足する。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６５】
水溶性金属シアン化物塩は、好ましくは一般式Ｄｘ［Ｅｙ（ＣＮ）６］を有し、ここで、
Ｄは、アルカリ金属イオン又はアルカリ土類金属イオンであり、
Ｅは、Ｃｏ（ＩＩ）、Ｃｏ（ＩＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩＩ）、Ｍｎ（ＩＩ）、Ｍｎ（ＩＩＩ）、Ｃｒ（ＩＩ）、Ｃｒ（ＩＩＩ）、Ｎｉ（ＩＩ）、Ｉｒ（ＩＩＩ）、Ｒｈ（ＩＩＩ）、Ｒｕ（ＩＩ）、Ｖ（ＩＶ）及びＶ（Ｖ）からなる群から選択されるカチオンである。好ましくはＥはＣｏ（ＩＩ）、Ｆｅ（ＩＩ）、Ｎｉ（ＩＩ）、Ｃｏ（ＩＩＩ）及びＦｅ（ＩＩＩ）から選択され、
ｘ及びｙは、１以上の整数であり、ｘ及びｙの合計はシアノ基（ＣＮ）の電荷とつりあう。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８１】
＜工程ｄ）＞
簡単な洗浄工程で十分であるが、２回以上触媒を洗浄することが好ましい。好ましい実施形態では、その後の洗浄は非水性であり、前の洗浄工程で使用された有機錯化剤における又は有機錯化剤及びポリエーテルポリオールの混合物における複金属シアン化物触媒の再スラリーを含む。より好ましくは複金属シアン化物触媒を、有機錯化剤９０〜１００重量％及びポリエステルポリオ−ル０〜１０重量％を含む溶液を用いて洗浄する。
工程ｄ）で使用されるポリエーテルポリオ−ルは、工程ａ）について上で定義したものである。
溶液における成分の重量％は、溶液の全重量に基づく。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
特定の実施形態では、複金属シアン化化合物はヘキサシアノコバルト酸亜鉛（ＩＩＩ）であり、有機錯化剤はｔｅｒｔ−ブチルアルコールであり、ポリエーテルポリオ−ルはポリ（オキシプロピレン）ポリオ−ルである。ポリエーテルポリオールは、好ましくはポリ（オキシプロピレン）ポリオ−ル、より好ましくは２，０００Ｄａ未満、より好ましくは２００〜１，０００Ｄａ又は３００〜８００Ｄａの数平均分子量を有するポリ（オキシプロピレン）ポリオ−ルである。特定の実施形態では、ポリエーテルポリオ−ルは、酸性触媒により合成される。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８９】
特定の実施形態では、複金属シアン化化合物は、ヘキサシアノコバルト酸亜鉛（ＩＩＩ）であり、有機錯化剤はｔｅｒｔ−ブチルアルコールであり、ポリエーテルポリオールは２，０００Ｄａ未満の数平均分子量を有する。最も好ましくはポリエーテルポリオ−ルは、ポリ（オキシプロピレン）ポリオ−ル、特に２００〜１，０００Ｄａ、より好ましくは３００〜８００Ｄａの数平均分子量を有するジオール又はトリオールである。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１２９】
本発明の感圧接着剤は、従来の方法、例えば、接着剤調製物の成分の混合により製造することができる。前記成分は、混合機又はＨａａｋｅチャンバーのようなチャンバーでポリマーを十分に溶融するための温度、例えば、２０°C〜２５０°C、典型的には１００°C〜２００°Cで、均一な混合物を得るのに必要な間、混合することができる。もしあれば、異なる添加剤を、ポリアルキレンカーボネート、ポリエーテルカーボネートポリオール及び任意に粘着付与樹脂を混合する前又は後、添加することができる。
この工程は、押出機において実行され得る。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３２】
接着剤を、様々な基材を結合させるために使用してもよい。これらの基材は、可撓性であっても剛性であってもよい。特定の実施形態では、結合する基材の一方は、薄く可撓性であり、好ましくはフィルム、多層フィルム、紙、アルミニウム、又は紙、アルミニウム及びポリマーフィルムからの多層構成の形態である。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１３８】
これらの多層フィルム構造は、当業者に周知の従来手段により得られる。
本発明の別の態様は、先に定義した基材に結合するための多層フィルムの使用に関する。
別の態様では、本発明は、本発明に係る感圧接着剤又は多層フィルムを含む再封可能なパッケージ、又は再封可能なパッケージの部品に関する。
特定の実施形態では、再封可能なパッケージ又は再封可能なパッケージの部品は、トレイ、容器、バッグ、パウチ、ふた、及びブリスターから選択される。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７３】
実験結果からわかるように、本発明の組成物は、市販の感圧接着剤又はＣＯ２の含有量なしのポリエステルポリオ−ルを有する混合物に比べた場合に、前記調製物中の粘着付与樹脂が添加されていない又はわずかな前記樹脂が使用されている場合でさえも改善された接着性を有する感圧接着剤を提供する。
更に、図１から導き出せるように、ポリエーテルカーボネートポリオールをポリアルキレンカーボネートに組み込むことにより、分解温度が比較的低いポリアルキレンカーボネートの熱安定性も改善される。
ポリアルキレンカーボネートとポリオ−ルエステル又はポリカーボネートポリオールとを含む混合物に比べて改善された接着性が得られ、より高い分解温度が観察されるため改善された熱安定性も得られる（表６参照）。更に、ポリオールエステル及びポリカーボネートジオールの混合物表面への移動が観察され、その成分の非相溶性を証明する油状の外観を有する混合物を与える。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１】
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