【手続補正書】
【提出日】平成18年12月19日(2006.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶中に金属元素Ｍ（ただし、
Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）が固溶してなるβ型Ｓ
ｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相を含み、励起源を照射することに
より波長５００ｎｍから６００ｎｍの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光することを特
徴とする蛍光体。
【請求項２】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物がβ型Ｓｉ３Ｎ４であること
を特徴とする請求項１に記載の蛍光体。
【請求項３】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物がβ型サイアロン（Ｓｉ６−
ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ，ただし０＜ｚ＜４．２）であることを特徴とする請求項１に記載
の蛍光体。
【請求項４】
ｚの値が、０＜ｚ≦０．５であることを特徴とする請求項３に記載の蛍光体。
【請求項５】
Ｍ（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）、Ａ（
ただし、Ａは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎの元素）およびＸ（ただし
、ＸはＯ、Ｎから選ばれる１種または２種の元素）を含有し、
組成式ＭａＡｂＸｃ（式中、ａ＋ｂ＋ｃ＝１とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・（i）
０．３８≦  ｂ  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・・（ii）
０．５４≦  ｃ  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・（iii）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体。
【請求項６】
Ｍ（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）、およ
び、Ａｌ、Ｓｉ、Ｏ、Ｎの元素を含有し、組成式ＭａＳｉｂ１Ａｌｂ２Ｏｃ１Ｎｃ２（式
中、ａ＋ｂ１＋ｂ２＋ｃ１＋ｃ２＝１とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・・（i）
０．２８≦  ｂ１  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・・（ii）
０．００１≦  ｂ２  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iii）
０．００１≦  ｃ１  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iv）
０．４≦  ｃ２  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・・（v）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする請求項１に記載の蛍光体。
【請求項７】
少なくともＥｕを含有することを特徴とする請求項１に記載に記載の蛍光体。
【請求項８】
少なくともＥｕおよびＡｌを含有することを特徴とする請求項１に記載の蛍光体。
【請求項９】
組成式ＥｕａＳｉｂ１Ａｌｂ２Ｏｃ１Ｎｃ２（式中、ａ＋ｂ１＋ｂ２＋ｃ１＋ｃ２＝１
とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・（i）
０．２８≦  ｂ１  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・（ii）
０．００１≦  ｂ２  ≦０．０８・・・・・・・・・・・（iii）
０．００１≦  ｃ１  ≦０．３・・・・・・・・・・・・（iv）
０．４≦  ｃ２  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・（v）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする請求項８に記載の蛍光体。
【請求項１０】
０．４１≦  ｂ１  ＋ｂ２  ≦０．４４  かつ  ０．５６≦  ｃ１  ＋ｃ２  ≦０．５
９であることを特徴とする請求項９に記載の蛍光体。
【請求項１１】
前記励起源が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長を持つ紫外線または可視光であるこ
とを特徴とする請求項１ないし１０のいずれか１項に記載の蛍光体。
【請求項１２】
前記励起源が電子線またはＸ線であることを特徴とする請求項１ないし１０のいずれか
１項に記載の蛍光体。
【請求項１３】
前記ピーク波長が５００ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の範囲であることを特徴とする請求項
１ないし１２のいずれか１項に記載の蛍光体。
【請求項１４】
前記励起源が照射されたとき発光する色がＣＩＥ色度座標上の（ｘ、ｙ）値で、
０≦  ｘ  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・・・（i）
０．６≦  ｙ  ≦０．８３・・・・・・・・・・・・（ii）
以上の条件を満たすことを特徴とする請求項１ないし１３のいずれか１項に記載の蛍光体
。
【請求項１５】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相が、平均粒径５０ｎ
ｍ以上２０μｍ以下の単結晶であることを特徴とする請求項１ないし１４のいずれか１項
に記載の蛍光体。
【請求項１６】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相が、アスペクト比（
粒子の長軸の長さを短軸の長さで割った値）の平均値が１．５以上２０以下の値を持つ単
結晶であることを特徴とする請求項１ないし１５のいずれか１項に記載の蛍光体。
【請求項１７】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相に含まれる、Ｆｅ、
Ｃｏ、Ｎｉ不純物元素の合計が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１ないし
１６のいずれか１項に記載の蛍光体。
【請求項１８】
前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相と他の結晶相あるい
はアモルファス相との混合物から構成され、前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物ま
たは酸窒化物の結晶相の含有量が５０質量％以上であることを特徴とする請求項１ないし
１７のいずれか１項に記載の蛍光体。
【請求項１９】
前記他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質であることを特徴とす
る請求項１８に記載の蛍光体。
【請求項２０】
前記導電性を持つ無機物質が、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎから選ばれる１種または２種以
上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物であることを
特徴とする請求項１９に記載の蛍光体。
【請求項２１】
金属化合物の混合物であって焼成することにより、Ｍ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、Ｎ、からなる
組成物（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）を構
成しうる原料混合物を、窒素雰囲気中において１８２０℃以上２２００℃以下の温度範囲
で焼成することを特徴とする請求項１ないし２０のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方
法。
【請求項２２】
前記金属化合物の混合物が、Ｍの金属、酸化物、炭酸塩、窒化物、フッ化物、塩化物ま
たは酸窒化物と、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムとの混合物であることを特徴とする請
求項２１に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項２３】
前記ＭがＥｕであることを特徴とする請求項２１または２２のいずれか１項に記載の蛍
光体の製造方法。
【請求項２４】
前記窒素雰囲気が０．１ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下の圧力範囲のガス雰囲気であるこ
とを特徴とする請求項２１ないし２３のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項２５】
前記金属化合物の混合物は粉体または凝集体形状であり、前記粉体または凝集体形状の
金属化合物の混合物を、嵩密度４０％以下の充填率に保持した状態で容器に充填した後に
焼成することを特徴とする請求項２１ないし２４のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方
法。
【請求項２６】
前記容器が窒化ホウ素製であることを特徴とする請求項２５に記載の蛍光体の製造方法
。
【請求項２７】
前記凝集体形状の金属化合物の混合物は、前記凝集体の平均粒径が５００μｍ以下であ
ることを特徴とする請求項２５または２６のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項２８】
スプレイドライヤ、ふるい分け、または風力分級により、前記金属化合物の混合物の凝
集体の平均粒径を５００μｍ以下に制御することを特徴とする請求項２７に記載の蛍光体
の製造方法。
【請求項２９】
前記焼成は、ホットプレスによることなく、専らガス圧焼結法による手段であることを
特徴とする請求項２１ないし２８のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３０】
粉砕、分級 、酸処理から選ばれる１種ないし複数の手法により、合成した蛍光体粉末
の平均粒径を５０ｎｍ以上２０μｍ以下に粒度調整することを特徴とする請求項２１ない
し２９のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３１】
焼成後の蛍光体粉末、あるいは粉砕処理後の蛍光体粉末、もしくは粒度調整後の蛍光体
粉末を、１０００℃以上で焼成温度以下の温度で熱処理することを特徴とする請求項２１
ないし３０のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３２】
前記金属化合物の混合物に、焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を添加し
て焼成することを特徴とする請求項２１ないし３１のいずれか１項に記載の蛍光体の製造
方法。
【請求項３３】
前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物が、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ
、Ｓｒ、Ｂａから選ばれる１種または２種以上の元素のフッ化物、塩化物、ヨウ化物、臭
化物、あるいはリン酸塩の１種または２種以上の混合物であることを特徴とする請求項３
２に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３４】
前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物がフッ化カルシウムであることを
特徴とする請求項３３に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３５】
前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を、前記金属化合物の混合物１０
０重量部に対し、０．１重量部以上１０重量部以下の量を添加することを特徴とする請求
項３３または３４のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【請求項３６】
焼成後に溶剤で洗浄することにより、前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化
合物の含有量を低減させることを特徴とする請求項３３ないし３５のいずれか１項に記載
の蛍光体の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
本発明は、β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ蛍光体とその製造方法に関する。さらに詳細
には、５００ｎｍ以上６００ｎｍ以下の波長に発光ピークを持つ緑色蛍光を発する蛍光体
とその製造方法に関する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
特許文献５によれば、５００ｎｍから６００ｎｍの範囲の波長に発光ピークをもつ蛍光
体としては、Ｔｂ、Ｙｂ、Ａｇを添加した場合だけが報告されている。しかしながら、Ｔ
ｂを添加した蛍光体は励起波長が３００ｎｍ以下であり白色ＬＥＤ用途には使用すること
ができず、また発光寿命が長いため残像が残りディスプレイ用途には適さない問題があっ
た。また、ＹｂやＡｇを添加したものは輝度が低い問題があった。また、その後本発明に
いたるまでの間、β型Ｓｉ３Ｎ４構造を持つ結晶を蛍光体として使用しようと検討された
ことはなかった。すなわち、特定の金属元素を固溶させたβ型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ
窒化物または酸窒化物が紫外線および可視光や電子線またはＸ線で励起され高い輝度の緑
色発光を有する蛍光体として使用し得るという重要な発見は、本発明者らにおいて初めて
見出したものである。本発明者らにおいては、この知見を基礎にしてさらに鋭意研究を重
ねた結果、以下（１）〜（３６）に記載する構成を講ずることによって特定波長領域で高
い輝度の発光現象を示す蛍光体とその蛍光体の製造方法を提供することにも成功した。そ
の構成は、以下（１）〜（３６）に記載のとおりである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
（１）β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶中に金属元素Ｍ（ただ
し、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）が固溶してなるβ
型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相を含み、励起源を照射するこ
とにより波長５００ｎｍから６００ｎｍの範囲の波長にピークを持つ蛍光を発光すること
を特徴とする蛍光体。
（２）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物がβ型Ｓｉ３Ｎ４である
ことを特徴とする前記（１）項に記載の蛍光体。
（３）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物がβ型サイアロン（Ｓｉ
６−ｚＡｌｚＯｚＮ８−ｚ，ただし0＜ｚ＜４．２）であることを特徴とする前記（１）
項に記載の蛍光体。
（４）ｚの値が、０＜ｚ≦０．５であることを特徴とする前記（３）項に記載の蛍光体。
（５）Ｍ（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）、
Ａ（ただし、Ａは、Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｂ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎの元素）およびＸ（た
だし、ＸはＯ、Ｎから選ばれる１種または２種の元素）を含有し、
組成式ＭａＡｂＸｃ（式中、ａ＋ｂ＋ｃ＝１とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・（i）
０．３８≦  ｂ  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・・（ii）
０．５４≦  ｃ  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・（iii）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする前記（１）項ないし（４）項のいず
れか１項に記載の蛍光体。
（６）Ｍ（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）、
および、Ａｌ、Ｓｉ、Ｏ、Ｎの元素を含有し、組成式ＭａＳｉｂ１Ａｌｂ２Ｏｃ１Ｎｃ２
（式中、ａ＋ｂ１＋ｂ２＋ｃ１＋ｃ２＝１とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・・（i）
０．２８≦  ｂ１  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・・（ii）
０．００１≦  ｂ２  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iii）
０．００１≦  ｃ１  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iv）
０．４≦  ｃ２  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・・（v）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする前記（１）項ないし（５）項のいず
れか１項に記載の蛍光体。
（７）少なくともＥｕを含有することを特徴とする前記（１）項ないし（６）項のいずれ
か１項に記載に記載の蛍光体。
（８）少なくともＥｕおよびＡｌを含有することを特徴とする前記（１）項、（３）項な
いし（７）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（９）組成式ＥｕａＳｉｂ１Ａｌｂ２Ｏｃ１Ｎｃ２（式中、ａ＋ｂ１＋ｂ２＋ｃ１＋ｃ２
＝１とする）で示され、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・（i）
０．２８≦  ｂ１  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・（ii）
０．００１≦  ｂ２  ≦０．０８・・・・・・・・・・・（iii）
０．００１≦  ｃ１  ≦０．３・・・・・・・・・・・・（iv）
０．４≦  ｃ２  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・（v）
以上の条件を満たす組成で表されることを特徴とする前記（８）項に記載の蛍光体。
（９）０．４１  ≦  ｂ１  ＋  ｂ２  ≦０．４４  かつ  ０．５６  ≦  ｃ１  ＋ｃ２
≦０．５９であることを特徴とする前記（９）項に記載の蛍光体。
（１１）前記励起源が１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下の波長を持つ紫外線または可視光で
あることを特徴とする前記（１）項ないし（１０）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１２）前記励起源が電子線またはＸ線であることを特徴とする前記（１）項ないし（１
０）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１３）前記ピーク波長が５００ｎｍ以上５５０ｎｍ以下の範囲であることを特徴とする
前記（１）項ないし（１２）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１４）前記励起源が照射されたとき発光する色がＣＩＥ色度座標上の（ｘ、ｙ）値で、
０  ≦  ｘ  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・・（i）
０．６≦  ｙ  ≦０．８３・・・・・・・・・・・・（ii）
以上の条件を満たすことを特徴とする前記（１）項ないし（１３）項のいずれか１項に記
載の蛍光体。
（１５）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相が、平均粒径
５０ｎｍ以上２０μｍ以下の単結晶であることを特徴とする前記（１）項ないし（１４）
項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１６）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相が、アスペク
ト比（粒子の長軸の長さを短軸の長さで割った値）の平均値が１．５以上２０以下の値を
持つ単結晶であることを特徴とする前記（１）項ないし（１５）項のいずれか１項に記載
の蛍光体。
（１７）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相に含まれる、
Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ不純物元素の合計が５００ｐｐｍ以下であることを特徴とする前記（１
）項ないし（１６）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１８）前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒化物または酸窒化物の結晶相と他の結晶相
あるいはアモルファス相との混合物から構成され、前記β型Ｓｉ３Ｎ４結晶構造を持つ窒
化物または酸窒化物の結晶相の含有量が５０質量％以上であることを特徴とする前記（１
）項ないし（１７）項のいずれか１項に記載の蛍光体。
（１９）前記他の結晶相あるいはアモルファス相が導電性を持つ無機物質であることを特
徴とする前記（１８）項に記載の蛍光体。
（２０）前記導電性を持つ無機物質が、Ｚｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｓｎから選ばれる１種または
２種以上の元素を含む酸化物、酸窒化物、または窒化物、あるいはこれらの混合物である
ことを特徴とする前記（１９）項に記載の蛍光体。
（２１）金属化合物の混合物であって焼成することにより、Ｍ、Ｓｉ、Ａｌ、Ｏ、Ｎ、か
らなる組成物（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素
）を構成しうる原料混合物を、窒素雰囲気中において１８２０℃以上２２００℃以下の温
度範囲で焼成することを特徴とする前記（１）項ないし（２０）項のいずれか１項に記載
の蛍光体の製造方法。
（２２）前記金属化合物の混合物が、Ｍの金属、酸化物、炭酸塩、窒化物、フッ化物、塩
化物または酸窒化物と、窒化ケイ素と、窒化アルミニウムの混合物であることを特徴とす
る前記（２１）項に記載の蛍光体の製造方法。
（２３）前記ＭがＥｕであることを特徴とする前記（２１）項または（２２）項のいずれ
か１項に記載の蛍光体の製造方法。
（２４）前記窒素雰囲気が０．１ＭＰａ以上１００ＭＰａ以下の圧力範囲のガス雰囲気で
あることを特徴とする前記（２１）項ないし（２３）項のいずれか１項に記載の蛍光体の
製造方法。
（２５）前記金属化合物の混合物は粉体または凝集体形状であり、前記粉体または凝集体
形状の金属化合物の混合物を、嵩密度４０％以下の充填率に保持した状態で容器に充填し
た後に焼成することを特徴とする前記（２１）項ないし（２４）項のいずれか１項に記載
の蛍光体の製造方法。
（２６）前記容器が窒化ホウ素製であることを特徴とする前記（２５）項に記載の蛍光体
の製造方法。
（２７）前記凝集体形状の金属化合物の混合物は、前記凝集体の平均粒径が５００μｍ以
下であることを特徴とする前記（２５）項または（２６）項のいずれか１項に記載の蛍光
体の製造方法。
（２８）スプレイドライヤ、ふるい分け、または風力分級により、金属化合物の混合物の
凝集体の平均粒径を５００μｍ以下に制御することを特徴とする前記（２７）項に記載の
蛍光体の製造方法。
（２９）前記焼成は、ホットプレスによることなく、専らガス圧焼結法による手段である
ことを特徴とする前記（２１）項ないし（２８）項のいずれか１項に記載の蛍光体の製造
方法。
（３０）粉砕、分級 、酸処理から選ばれる１種ないし複数の手法により、合成した蛍光
体粉末の平均粒径を５０ｎｍ以上２０μｍ以下に粒度調整することを特徴とする前記（２
１）項ないし（２９）項のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
（３１）焼成後の蛍光体粉末、あるいは粉砕処理後の蛍光体粉末、もしくは粒度調整後の
蛍光体粉末を、１０００℃以上で焼成温度以下の温度で熱処理することを特徴とする前記
（２１）項ないし（３０）項のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
（３２）前記金属化合物の混合物に、焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を
添加して焼成することを特徴とする前記（２１）項ないし（３１）項のいずれか１項に記
載の蛍光体の製造方法。
（３３）前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物が、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ
、Ｃａ、Ｓｒ、Ｂａから選ばれる１種または２種以上の元素のフッ化物、塩化物、ヨウ化
物、臭化物、あるいはリン酸塩の１種または２種以上の混合物であることを特徴とする前
記（３２）項に記載の蛍光体の製造方法。
（３４）前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物がフッ化カルシウムである
ことを特徴とする前記（３３）項に記載の蛍光体の製造方法。
（３５）前記焼成温度以下の温度で液相を生成する無機化合物を、前記金属化合物の混合
物１００重量部に対し、０．１重量部以上１０重量部以下の量を添加することを特徴とす
る前記（３３）項または（３４）項のいずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
（３６）前記焼成後に溶剤で洗浄することにより、焼成温度以下の温度で液相を生成する
無機化合物の含有量を低減させることを特徴とする前記（３３）項ないし（３５）項のい
ずれか１項に記載の蛍光体の製造方法。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
β型サイアロンを母体結晶とする場合は、次の組成で輝度が高い蛍光体が得られる。Ｍ
（ただし、Ｍは、Ｍｎ、Ｃｅ、Ｅｕから選ばれる１種または２種以上の元素）、および、
Ａｌ、Ｓｉ、Ｏ、Ｎの元素を含有し、組成式ＭａＳｉｂ１Ａｌｂ２Ｏｃ１Ｎｃ２（式中、
ａ＋ｂ１＋ｂ２＋ｃ１＋ｃ２＝１とする）で示され、ａ、ｂ１、ｂ２、ｃ１、ｃ２は、
０．００００１≦  ａ  ≦０．１・・・・・・・・・・・・（i）
０．２８≦  ｂ１  ≦０．４６・・・・・・・・・・・・・（ii）
０．００１≦  ｂ２  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iii）
０．００１≦  ｃ１  ≦０．３・・・・・・・・・・・・・（iv）
０．４４≦  ｃ２  ≦０．６２・・・・・・・・・・・・・（v）
以上の条件を全て満たす値から選ばれる。ａは発光中心となる元素Ｍの添加量を表し、原
子比で０．００００１以上０．１以下となるようにするのがよい。ａ値が０．００００１
より小さいと発光中心となるＭの数が少ないため発光輝度が低下する。０．１より大きい
とＭイオン間の干渉により濃度消光を起こして輝度が低下する。ｂ１はＳｉの量であり、
原子比で０．２８以上０．４６以下となるようにするのがよい。ｂ２はＡｌの量であり、
原子比で０．００１以上０．３以下となるようにするのがよい。また、ｂ１とｂ２の値の
合計は、０．４１以上０．４４以下とするのがよく、より好ましくは、０．４２９がよい
。ｂ１およびｂ２値がこの範囲をはずれるとβ型サイアロン以外の結晶相の生成割合が増
え、緑色の発光強度が低下する。ｃ１は酸素の量であり、原子比で０．００１以上０．３
以下となるようにするのがよい。ｃ２は窒素の量であり、原子比で０．４４以上０．６２
以下となるようにするのがよい。また、ｃ１とｃ２の値の合計は、０．５６以上０．５９
以下となるようにするのがよい。好ましくは、ｃ＝０．５７１が良い。ｃ１およびｃ２値
がこの範囲をはずれるとβ型サイアロン以外の結晶相の生成割合が増え、緑色の発光強度
が低下する。