【手続補正書】
【提出日】平成31年4月12日(2019.4.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
充電式電池の固体電解質を製造するためのセッタープレートであって、
Li2ZrO3、Li2SiO3、LiLaO2、LiAlO2、Li2O、Li3PO4、及び式LiALaBM'CM''DZrEOF（式中、4＜A＜8.5、1.5＜B＜4、0≦C≦2、0≦D≦2、0≦E＜2、10＜F＜13であり、かつM'及びM''はそれぞれ、Al、Mo、W、Nb、Sb、Ca、Ba、Sr、Ce、Hf、Rb、及びTaから独立に選択される）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物からなる群から選択される少なくとも2つのメンバー；
1cm〜96cmの第1の横寸法及び1cm〜96cmの第2の横寸法によって画定された表面；及び
0.1mm〜100mmの厚みを含む、前記セッタープレート。
【請求項２】
前記第1の横寸法が3cm〜30cmであり、かつ前記第2の横寸法が3cm〜30cmである、請求項１記載のセッタープレート。
【請求項３】
前記厚みが、0.1mm〜10mmである、請求項１記載のセッタープレート。
【請求項４】
前記表面が、1.0μm Ra〜4μm Raの表面粗さを有し、ここで、Raは、サンプルされた表面粗さの振幅の絶対値の算術平均である、請求項１記載のセッタープレート。
【請求項５】
0.1μm〜100μmの平面度を有する、請求項１記載のセッタープレート。
【請求項６】
前記セッタープレートが、式LiALaBM'CM''DZrEOF（式中、4＜A＜8.5、1.5＜B＜4、0≦C≦2、0≦D≦2、0≦E＜2、10＜F＜13であり、かつM'及びM''はそれぞれ、Al、Mo、W、Nb、Sb、Ca、Ba、Sr、Ce、Hf、Rb、及びTaから独立に選択される）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物を含む、請求項１記載のセッタープレート。
【請求項７】
充電式電池の固体電解質を製造するために使用されるセッタープレートであって、
0.02モル/cm3を超えるリチウム濃度及び1100℃を超える融点を有する酸化物材料；
3cm〜30cmの第1の横寸法及び3cm〜30cmの第2の横寸法によって画定された表面；及び
0.1mm〜100mmの厚みを含み、
該酸化物材料が、Li2ZrO3、Li2SiO3、LiLaO2、LiAlO2、Li2O、Li3PO4、及び式LiALaBM'CM''DZrEOF（式中、4＜A＜8.5、1.5＜B＜4、0≦C≦2、0≦D≦2、0≦E＜2、10＜F＜13であり、かつM'及びM''はそれぞれ、Al、Mo、W、Nb、Sb、Ca、Ba、Sr、Ce、Hf、Rb、及びTaから独立に選択される）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物からなる群から選択される少なくとも2つのメンバーを含む、前記セッタープレート。
【請求項８】
前記酸化物材料が、LiLaO2を含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項９】
前記酸化物材料が、Al2O3を更に含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１０】
前記酸化物材料が、ZrO2を更に含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１１】
前記酸化物材料が、La2O3を更に含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１２】
前記酸化物材料が、LiAlO2を含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１３】
前記酸化物材料が、Li2Oを含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１４】
前記酸化物材料が、Li3PO4を含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１５】
前記酸化物材料が、LiLaO2、LiAlO2、Li2O、Li3PO4、式LixLayZrzOt・qAl2O3（式中、4＜x＜10、1＜y＜4、1＜z＜3、6＜t＜14、0＜q＜1）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物、及びこれらの組み合わせからなる群から選択される少なくとも2つのメンバーを含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１６】
前記セッタープレートが、式LiALaBM'CM''DZrEOF（式中、4＜A＜8.5、1.5＜B＜4、0≦C≦2、0≦D≦2、0≦E＜2、10＜F＜13であり、かつM'及びM''はそれぞれ、Al、Mo、W、Nb、Sb、Ca、Ba、Sr、Ce、Hf、Rb、及びTaから独立に選択される）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物を含む、請求項７記載のセッタープレート。
【請求項１７】
充電式電池用のLi充填ガーネット固体電解質を製造するためにグリーンフィルムを焼結する方法であって、該方法が、
非焼結Li充填ガーネット前駆体物質のグリーンフィルムをセッタープレートの上部に配置するステップであって、該セッタープレートが、Li2ZrO3、Li2SiO3、LiLaO2、LiAlO2、Li2O、Li3PO4、及び式LiALaBM'CM''DZrEOF（式中、4＜A＜8.5、1.5＜B＜4、0≦C≦2、0≦D≦2、0≦E＜2、10＜F＜13であり、かつM'及びM''はそれぞれ、Al、Mo、W、Nb、Sb、Ca、Ba、Sr、Ce、Hf、Rb、及びTaから独立に選択される）によって特徴付けられるLi充填ガーネット化合物からなる群から選択される少なくとも2つのメンバーを含む、前記ステップ；及び
該セッタープレートの上部の該グリーンフィルムを焼結して焼結ガーネット膜を形成するステップを含む、前記方法。
【請求項１８】
前記グリーンフィルムが、1cm〜50cmの第1の横寸法及び1cm〜50cmの第2の横寸法によって画定された表面を有する、請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
前記グリーンフィルムが、1μm〜約100μmの厚みを有する、請求項１７記載の方法。
【請求項２０】
前記グリーンフィルムが、テープキャストグリーンフィルムである、請求項１７記載の方法。
【請求項２１】
前記非焼結Li充填ガーネット前駆体物質のグリーンフィルムを前記セッタープレートの上部に配置するステップの前に、前記Li充填ガーネットセッタープレートを焼結サイクルで少なくとも1回使用することによって、該Li充填ガーネットセッタープレートをシーズニングするステップを更に含む、請求項１７記載の方法。
【請求項２２】
前記グリーンフィルムが、2つのセッタープレート間に配置される、請求項１７記載の方法。
【請求項２３】
前記焼結するステップが、オーブン又は加熱炉内で行われ、Li（g）、LiO（g）、及び/又はLi2O（g）の分圧が、10〜10-5パスカル（Pa）である、請求項１７記載の方法。
【請求項２４】
前記グリーンフィルムが、少なくとも1つのLi充填ガーネットセッタープレートの上部にある、請求項１７記載の方法。
【請求項２５】
前記グリーンフィルムを焼結するステップの前に、金属箔又は金属粉を前記セッタープレートと該グリーンフィルムとの間に配置するステップを更に含む、請求項１７記載の方法。
【請求項２６】
前記金属箔が、Ni、Cu、Fe、Al、Ag、Niの合金、Cuの合金、Feの合金、Alの合金、Agの合金、又はこれらの組み合わせである、請求項２５記載の方法。
【請求項２７】
前記金属粉が、Ni、Cu、Fe、Al、Ag、これらの組み合わせ、又はこれらの合金である、請求項２５記載の方法。
【請求項２８】
前記焼結するステップにより、厚みが100μm未満の焼結Li充填ガーネット固体電解質が生成される、請求項１７記載の方法。
【請求項２９】
前記焼結するステップが、前記グリーンフィルム及びLi充填ガーネットセッタープレートを450℃〜1300℃に加熱することを含む、請求項１７記載の方法。
【請求項３０】
生成された焼結Li充填ガーネット固体電解質が、50℃で0.5Ωcm2〜10Ωcm2のASRを有する、請求項１７記載の方法。
【請求項３１】
生成された焼結Li充填ガーネット固体電解質が、1.0μm Ra〜4μm Raの表面粗さを有し、ここで、Raは、サンプルされた表面粗さの振幅の絶対値の算術平均である、請求項１７記載の方法。