【手続補正書】
【提出日】平成20年8月20日(2008.8.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  改良された加工性を有するブチルポリマーであって、
（ｉ）Ｃ４〜Ｃ７モノオレフィンモノマーおよびＣ４〜Ｃ１４多価オレフィンモノマーまたはβ−ピネンを含んでなるモノマー混合物、
（ii）多価オレフィン架橋剤、並びに
（iii）連鎖移動剤
を含んでなる反応混合物から得られるブチルポリマー。
【請求項２】  改良された加工性を有するブチルポリマーの製造方法であって、
Ｃ４〜Ｃ７モノオレフィンモノマーおよびＣ４〜Ｃ１４多価オレフィンモノマーまたはβ−ピネンを含んでなるモノマー混合物；
多価オレフィン架橋剤；
連鎖移動剤；並びに
触媒系
を含んでなる反応混合物を接触させる段階を含む方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
従来技術は、エラストマーの加工性改良に向けての多くの前例を含んでいる。前記のように、長鎖分岐の増加は常温流動を減少できる。長鎖分岐を増加させる方法の一つは、ジビニルベンゼン（ＤＶＢ）のような多官能性モノマーの重合混合物中への導入である。ＤＶＢを重合混合物へ添加すると、直鎖の分岐を生じるのみならず、分子量分布を広げることにとなる。ＤＶＢを非常に低い濃度で使用すると、ほとんど、少数のペンダントビニル芳香族基を含む直鎖が得られる。しかし、成長鎖の幾らかは、これらのペンダント基と反応して更に鎖が成長し、Ｘ−形の分子が生じることになる。このことは、得られるポリマーの分子量を倍増させ、直鎖およびＸ−形の分子が共存するので、分子量分布を広くする。ＤＶＢ濃度が増すにつれて、より多くの鎖がこの分岐反応に関与し、その数の増加は、２つ以上のペンダント基との反応を可  能にする。この過程は、分子量の数回の急増をもたらし、各急増は、新しい「個体群（population)」の形成を招く。しかし、重合反応の統計的な性質のために、最終生成物は一様ではなく、これらの異なる「固体群」の混合物となるであろう。Ｘ−形分子およびより高い分岐度を有する他の「固体群」と共に、最終生成物中には直鎖も依然存在する。ＤＶＢの量の更なる増加は、ゲルを形成させることになる。ゲル含量は、重合混合物へ添加されたＤＶＢの量に依存するであろう。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
米国特許２７２９６２６［Welchら(Welch #2特許)]には、モノマー供給原料中に０．８〜４質量％のＤＶＢの使用により、実質的に不溶性のターポリマーを製造することが示されている。それによれば、このターポリマーは、弾性率の値に関して改良された物理特性を有する加硫生成物の生成に使用することができる。約４％以下のＤＶＢを含んでなるコポリマーが、実際に押出を行うのに十分高い押出速度を有することも主張されている。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
別の側面において、本発明は、
（ａ）Ｃ４〜Ｃ７モノオレフィンモノマーおよびＣ４〜Ｃ１４多価オレフィンモノマーまたはβ−ピネンを含んでなるモノマー混合物；
（ｂ）多価オレフィン架橋剤；
（ｃ）連鎖移動剤；並びに
（ｄ）触媒系
を含んでなる反応混合物を接触させる段階を含んでなる、改良された加工性を有するポリマーの製造方法を提供する。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
本発明の方法は、前記反応混合物を触媒系と接触させることを含んでなる。
ブチルポリマーの製造方法は、好ましくは、ブチルポリマーの製造における通常の温度、例えば約−１００℃〜＋５０℃の範囲で行われる。ブチルポリマーは、溶液重合またはスラリー重合方法により製造されてよい。重合は、好ましくは懸濁液中で行われる（スラリー法）[Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry (Fifth, Completely Revised Edition, A23巻; Elversら編）参照］。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
ハロゲン化ブチルポリマーを製造することが望ましい場合、前記方法で製造されたブチルポリマーを通常の方法でハロゲン化するこができる（例えば、米国特許５８８６１０６参照）。即ち、ハロゲン化ブチルゴムは、微粉砕ブチルゴムを塩素または臭素のようなハロゲン化剤を用いて処理することにより、または、Ｎ−ブロモスクシンイミド等の臭素化剤を予め製造されたブチルゴムと共に混合装置中で強く混合して臭素化ブチルゴムを製造することにより、製造することができる。別法として、ハロゲン化ブチルゴムは、予め製造されたブチルゴムの適当な有機溶剤の溶液または分散体中で、相当する臭素化剤で処理するすることにより製造することができる。更なる詳細は、Ullmann's Encyclopedia of Industrial Chemistry (Fifth, Completely Revised Edition, A23巻, Elversら編）に記載されている。この方法でのハロゲン化の量は、最終ターポリマーが前記の好ましいハロゲン量を有するように制御され得る。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４８】
いずれの理論または挙動の様式に拘束されることは望まないが、周波数に依存しないタンジェント・デルタを、そのゲル化点に近いエラストマーを製造することにより達成できると考えられる。そのゲル化点でのポリマーは、液体および固体の間の遷移状態にある。（H. H. Winter: Gel Point, Encyclopedia of Polymer Science and Engineering, John Wiley & Sons, Supplement Volume, 343頁）。そのようなポリマーの分子量分布は非常に広く、分子は、最小の未反応オリゴマーから無限クラスターにまで広がる。ポリマーのゲル化点での損失タンジェント（tan delta = G"/G')が、動力学的実験の周波数に依存しないことは、理論により予測されている。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５２】
実施例３
本実施例は、種々の分岐度の動力学的特性に及ぼす効果を示している。
一連のバッチ式実験を、高速プロペラ撹拌翼を備えたガラス製２０００ｍＬ反応器中、イソブチレン７１．５ｇ、イソプレン２．０４ｇおよび塩化メチル１００８ｇを用いて行った。反応混合物に添加したＤＶＢおよびＴＭＰ−１の量を表３に示す。反応混合物を−９２℃に冷却し、アルミニウムクロリドの約０．３０質量％の塩化メチル溶液の添加により重合を開始した。８分後、エタノール１０ｍＬの添加により、反応を終了させた。実験結果を表３に示す。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６２】
応力下に緩和するコンパウンドサンプルの能力を、ＲＰＡ２０００（ゴム加工分析機）装置の応力緩和プログラムを用いて決定した。この測定では、下方ダイの迅速な移動によりサンプルに一定の応力を加え、応力を上方ダイで時間の関数として測定する。この測定は、基本的にムーニー緩和測定と類似のものである。従って、より長時間で検出される応力を、サンプルの常温流動に抵抗する能力を特徴づけるのに用いることができる。より高い残留応力は、常温流動に対するより高い抵抗性を示している。２分での残留応力を、サンプルの常温流動抵抗を特徴付けるために選んだ。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６３】
サンプルを大きい応力に非常に短時間さらす場合、応力緩和の初期速度によって、サンプルの緩和する能力を決定することが可能になる。このことの例は、速い剪断速度で、短く細いダイを通過してゴムまたはそのコンパウンドを押し出す場合である。ゴムがダイに入るとき、短時間に高い歪にさらされる。歪の適用直後に検出される初期応力は、サンプルのスエル挙動を特徴付けるために使用することができる。より小さい初期応力値は、サンプルがダイを出た後にスエルが小さいことを意味する。サンプルの挙動を特徴付けるために、log（応力）−log（時間）曲線の０．０１〜１秒間における初期傾き、および１秒で計測される応力を選択した。