【手続補正書】
【提出日】平成19年6月19日(2007.6.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチルベンゼンの製造およびポリエチルベンゼンの個別アルキル交換方法であって、
（ａ）  芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が入っている１番目のアルキル化反応ゾーンを準備し、
（ｂ）  ベンゼンとエチレンを含有する原料を前記１番目のアルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｃ）  前記アルキル化反応ゾーンをベンゼンが気相で存在する温度および圧力条件で操作して前記ベンゼンの気相エチル化を前記モレキュラーシーブ触媒の存在下で起こさせることでキシレン、エチルベンゼン及びポリアルキル化芳香族の混合物を含んで成るアルキル化生成物を生じさせ、
（ｄ）  前記アルキル化生成物を前記反応ゾーンから回収して、前記反応ゾーンから回収した前記生成物を、このアルキル化生成物からエチルベンゼンを分離して回収しかつジエチルベンゼンを包含するポリアルキル化芳香族成分を分離して回収する中間的回収ゾーンに供給し、
（ｅ）  前記ポリアルキル化芳香族成分中のジエチルベンゼンを包含する前記ポリアルキル化芳香族成分の少なくとも一部をアルキル交換用モレキュラーシーブ触媒が入っているアルキル交換ゾーンに供給し、
（ｆ）  ベンゼンを前記アルキル交換反応ゾーンに供給し、
（ｇ）  前記アルキル交換反応ゾーンを、前記ポリアルキル化芳香族画分の不均化反応が起こって未反応ベンゼンを含有しかつジエチルベンゼン含有量が低下してエチルベンゼン含有量が向上した不均化反応生成物が生じるのを促す温度および圧力条件下で操作し、
（ｈ）  前記アルキル交換反応ゾーンから不均化反応生成物を芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が入っている２番目のアルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｉ）  エチレンを前記２番目のアルキル化ゾーンに供給して前記２番目のアルキル化反応ゾーンを前記未反応のベンゼンが液相に保持される温度および圧力条件下で操作することで前記ベンゼンの液相エチル化を起こさせ、前記１番目のアルキル化反応ゾーンからのアルキル化生成物中のキシレン濃度より低いキシレン濃度でキシレンを含有するアルキル化生成物を生成させ、そして
（ｊ）  前記２番目のアルキル化ゾーンからアルキル化生成物を前記中間的回収ゾーンに供給する、
ことを含んで成る方法。
【請求項２】
前記１番目のアルキル化反応ゾーン内の芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒がモノシリカライトを含んでなり、該２番目のアルキル化反応ゾーン内の芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が、１番目の反応ゾーンにおける該単斜晶系シリカライト触媒の有効孔サイズより大きい有効孔サイズを有する請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記２番目のアルキル化反応ゾーン内の芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒をゼオライトＹ、ゼオライトベータおよびゼオライトＬａ−Ｂｅｔａから成る群から選択する請求項２記載の方法。
【請求項４】
前記２番目のアルキル化反応ゾーン内の前記触媒がゼオライトベータである請求項３記載の方法。
【請求項５】
前記２番目のアルキル化反応ゾーン内の前記触媒がゼオライトＬａ−Ｂｅｔａである請求項３記載の方法。
【請求項６】
前記１番目のアルキル化反応ゾーン内の前記触媒が少なくとも２７５のシリカ／アルミナ比を有するシリカライトである請求項１記載の方法。
【請求項７】
前記シリカライト触媒が１ミクロン未満の平均結晶サイズを有する単斜晶系シリカライトである請求項６記載の方法。
【請求項８】
前記アルキル化用単斜晶系シリカライト触媒が約０．５ミクロン以下の平均結晶サイズを有しそしてこれを少なくとも６０インチ-1の表面積／体積比を示す触媒粒子が得られるようにアルミナ結合剤と一緒に調合しておく請求項７記載の方法。
【請求項９】
前記アルキル交換反応ゾーンにアルキル交換用ゼオライトＹ触媒を入れそして前記ゾーンを前記原料が前記アルキル交換ゾーン内で液相に維持されるに有効な温度および圧力条件下で操作する請求項７記載の方法。
【請求項１０】
前記２番目のアルキル化ゾーンにゼオライトベータまたはゼオライトＬａ−Ｂｅｔａを入れておく請求項９記載の方法。
【請求項１１】
エチルベンゼンの製造およびポリエチルベンゼンの個別アルキル交換方法であって、
（ａ）  芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が入っている１番目のアルキル化反応ゾーンを準備し、
（ｂ）  ベンゼンとエチレンを含有する原料を前記１番目のアルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｃ）  前記アルキル化反応ゾーンをベンゼンが気相で存在する温度および圧力条件で操作して、前記ベンゼンの気相エチル化を前記モレキュラーシーブ触媒の存在下で起こさせることでキシレン、エチルベンゼン、及びジエチルベンゼンを含むポリアルキル化芳香族成分の混合物を含んで成るアルキル化生成物を生じさせ、
（ｄ）  前記アルキル化生成物を前記１番目の反応ゾーンから回収して、前記１番目の反応ゾーンから回収した前記生成物を、アルキル化生成物からベンゼン基質を分離するベンゼン回収ゾーンに供給し、
（ｅ）  前記ベンゼン回収ゾーンを、モノアルキル化芳香族成分とポリアルキル化芳香族成分の混合物を含んで成る高沸点溜分と、ベンゼンを含有する低沸点溜分がもたらされるように操作し、
（ｆ）  前記ベンゼン回収ゾーンからベンゼンを前記反応ゾーンに循環させ、
（ｇ）  前記高沸点溜分を前記ベンゼン回収ゾーンから２番目の分離ゾーンに供給し、
（ｈ）  前記２番目の分離ゾーンをモノアルキル化芳香族成分を含んで成る２番目の低沸点溜分と重質ポリアルキル化芳香族成分を含んで成る高沸点溜分がもたらされるように操作し、
（ｉ）  前記ポリアルキル化芳香族成分中のジエチルベンゼンを包含する前記ポリアルキル化成分の少なくとも一部をアルキル交換用モレキュラーシーブ触媒が入っているアルキル交換反応ゾーンに供給し、該１番目のアルキル化反応ゾーンからのアルキル化生成物中のキシレン濃度より低いキシレン濃度でキシレンを含有するアルキル化生成物を生成させ、
（ｊ）  ベンゼンを前記アルキル交換反応ゾーンに供給し、
（ｋ）  前記アルキル交換反応ゾーンを前記ポリアルキル化芳香族画分の不均化反応が起こって未反応ベンゼンを含有しかつジエチルベンゼン含有量が低下してエチルベンゼン含有量が向上した不均化反応生成物が生じるのを促す温度および圧力条件下で操作し、
（ｌ）  前記アルキル交換反応ゾーンから不均化反応生成物を芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が入っている２番目のアルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｍ）  エチレンを前記２番目のアルキル化ゾーンに供給して前記２番目のアルキル化反応ゾーンを前記未反応のベンゼンが液相中に保持される温度および圧力条件下で操作することで前記ベンゼンの液相エチル化を起こさせ、そして
（ｎ）  前記２番目のアルキル化ゾーンからアルキル化生成物を前記ベンゼン回収ゾーンに供給する、
ことを含んで成る方法。
【請求項１２】
前記ベンゼン回収ゾーンを前記アルキル化生成物からベンゼンの一部を塔頂で回収する第一段階および前記アルキル化生成物から追加的ベンゼンを塔頂で回収する第二段階で操作し、そして前記ベンゼン回収ゾーンの前記第一および第二段階の両方からベンゼンを前記１番目のアルキル化反応ゾーンに循環させる請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
前記アルキル化生成物の前記少なくとも一部を前記２番目のアルキル化ゾーンから前記ベンゼン回収ゾーンの前記第一段階に供給する請求項１２記載の方法。
【請求項１４】
前記１番目のアルキル化反応ゾーンと前記２番目のアルキル化反応ゾーンからのアルキル化生成物が単斜晶系シリカライトを含んでなり、前記２番目のアルキル化反応ゾーン内の芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が、１番目の反応ゾーン内の前記単斜晶系シリカライトの有効孔サイズよりも大きい有効孔サイズを有する請求項１３記載の方法。
【請求項１５】
前記２番目のアルキル化反応ゾーン内の芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒をゼオライトＹ、ゼオライトベータおよびゼオライトＬａ−Ｂｅｔａから成る群から選択する請求項１４記載の方法。
【請求項１６】
前記アルキル交換反応ゾーンを前記アルキル交換ゾーン内の原料が液相に保持されるに有効な温度および圧力条件下で操作する請求項１５記載の方法。
【請求項１７】
エチルベンゼンの製造およびポリエチルベンゼンの個別アルキル交換方法であって、
（ａ）  主に単斜晶系のシリカライトを含んで成る芳香族アルキル化用ペンタシルモレキュラーシーブ触媒が多数入っている１番目のアルキル化反応ゾーンを準備し、
（ｂ）  ベンゼンとエチレンを含有する原料を前記アルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｃ）  前記アルキル化反応ゾーンをベンゼンが気相で存在する温度および圧力条件で操作して、前記ベンゼンの気相エチル化を前記シリカライト触媒の存在下で起こさせることでキシレンおよびジエチルベンゼンを包含するポリアルキル化芳香族成分とエチルベンゼンの混合物を含んで成るアルキル化生成物を生じさせるが、ここで、前記生成物中のキシレン濃度はこの生成物中のエチルベンゼンを基準にして０．１パーセント以下であり、
（ｄ）  前記アルキル化生成物を前記反応ゾーンから回収して、前記反応ゾーンから回収した前記生成物を、このアルキル化生成物からエチルベンゼンを分離して回収しかつジエチルベンゼンを包含するポリアルキル化芳香族成分を分離して回収する中間的回収ゾーンに供給し、
（ｅ）  前記ポリアルキル化芳香族成分中のジエチルベンゼンを包含する前記ポリアルキル化芳香族成分の少なくとも一部をアルキル交換用モレキュラーシーブ触媒が入っているアルキル交換ゾーンに供給し、
（ｆ）  ベンゼンを前記アルキル交換反応ゾーンに供給し、
（ｇ）  前記アルキル交換反応ゾーンを前記ポリアルキル化芳香族画分の不均化反応が起こって未反応ベンゼンを含有しかつジエチルベンゼン含有量が低下してエチルベンゼン含有量が向上した不均化反応生成物が生じるのを促す温度および圧力条件下で操作し、
（ｈ）  前記アルキル交換反応ゾーンから不均化反応生成物を芳香族アルキル化用モレキュラーシーブ触媒が入っている２番目のアルキル化反応ゾーンに供給し、
（ｉ）  エチレンを前記２番目のアルキル化ゾーンに供給して前記２番目のアルキル化反応ゾーンを前記未反応のベンゼンが液相中に保持される温度および圧力条件下で操作することで前記ベンゼンの液相エチル化を起こさせ、前記１番目のアルキル化反応ゾーンからのアルキル化生成物中のキシレン濃度より低いキシレン濃度でキシレンを含有するアルキル化生成物を生成させ、そして
（ｊ）  前記２番目のアルキル化ゾーンからアルキル化生成物を前記中間的回収ゾーンに供給する、
ことを含んで成る方法。
【請求項１８】
前記アルキル化用単斜晶系シリカライト触媒が０．５ミクロン以下の平均結晶サイズを有しそしてこれを少なくとも６０インチ-1の表面積／体積比を示す触媒粒子が得られるようにアルミナ結合剤と一緒に調合しておく請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
前記アルキル交換反応ゾーンにアルキル交換用ゼオライトＹ、ゼオライトベータまたはゼオライトＬａ−Ｂｅｔａ触媒を入れそして前記ゾーンを前記原料が前記アルキル交換ゾーン内で液相に維持されるに有効な温度および圧力条件下で操作する請求項１８記載の方法。