【手続補正書】
【提出日】平成20年1月23日(2008.1.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】Mg、Ti、ハロゲン及び式（I）
【化１】
2003522231.tif 000001
（式中、基R1及びR2は、互いに同一又は異なって、任意にヘテロ原子を含むC1〜C12の直鎖又は分岐のアルキル、アルケニル、シクロアルキル、アリール、アリールアルキル又はアルキルアリールであり、基R3は、任意にヘテロ原子を含む少なくとも４つの炭素原子を有する直鎖のアルキル基である。）
の琥珀酸エステルから選択された電子供与体からなるオレフィンCH2=CHR(式中、Rは水素又は炭素数１〜１２の炭化水素残基である)の重合用固体触媒成分。
【請求項２】  式（I)の電子供与体化合物が、R3が炭素数４〜２０を有する直鎖のアルキル基であるものから選択される請求項１に記載の触媒成分。
【請求項３】  （ａ）請求項１または２に記載の固体触媒成分、
（ｂ）アルキルアルミニウム化合物及び、任意に、
（ｃ）１以上の電子供与体化合物（外部供与体）との間の反応生成物からなるオレフィンCH2=CHR(式中、Rは水素又は炭素数１〜１２の炭化水素残基である)の重合用触媒。
【請求項４】  請求項３に記載の触媒の存在下で行われるオレフィンCH2=CHR(式中、Rは水素又は炭素数１〜１２の炭化水素残基である)の（共）重合方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
適当な１置換琥珀酸エステル化合物の特定の例は、ｎ−ブチル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸ジメチルエステル、テトラデシル琥珀酸ジメチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸ジエチルエステル、テトラデシル琥珀酸ジエチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸ジイソブチルエステル、テトラデシル琥珀酸ジイソブチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸ジネオペンチルエステル、テトラデシル琥珀酸ジネオペンチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、テトラデシル琥珀酸ジ−ｎ−ブチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸メチルエチルエステル、テトラデシル琥珀酸メチルエチルエステル、ｎ−ブチル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ペンチル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ヘキシル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ペプチル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−オクチル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ノニル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−デシル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ウンデシル琥珀酸イソブチルエチルエステル、ｎ−ドデシル琥珀酸イソブチルエチルエステル、テトラデシル琥珀酸イソブチルエチルエステルである。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
これらのいずれの製造方法においても、式（I）の所望の琥珀酸エステルを、それ自体又は代替の方法で添加することができ、エステル化やエステル交換等のような、例えば、公知の化学反応によって所望の電子供与体化合物に変換することができる適当な前駆体を用いることによってその場で得ることができる。一般に、式（I）の琥珀酸エステルは、MgCl2に対するモル比において、０．０１〜１の範囲、好ましくは０．０５〜０．５の範囲で使用される。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
好ましい外部供与体化合物の他の分類は、式Ra5Rb6Si(OR7)c（ここで、ａ及びｂは０〜２の整数であり、ｃは１〜３の整数であり、合計（ａ＋ｂ＋ｃ）が４であり、R5、R6及びR7は、任意にヘテロ原子を含む炭素原子１〜１８のアルキル、シクロアルキル又はアリール基である。特に好ましいのは、ａが１、ｂが１、ｃが２、少なくともR5及びR6の１つが、任意にヘテロ原子を含む炭素原子３〜１０の分岐アルキル、シクロアルキル又はアリール基から選択され、R7がC1〜C10アルキル基、特にメチルであるシリコン化合物である。そのような好ましいシリコン化合物の例は、メチルシクロヘキシルジメトキシシラン、ジフェニルジメトキシシラン、メチル−ｔ−ブチルジメトキシシシラン、ジシクロペンチルジメトキシシラン、（2-エチルピペリジニル）−ｔ−ブチルジメトキシシラン、(2-エチルピペリジニル)テキシルジメトシキシラン、（3,3,3-トリフルオロ−ｎ−プロピル）(2-エチルピペリジニル)ジメトシキシラン、メチル（3,3,3-トリフルオロ−ｎ−プロピル）ジメトキシシランである。さらに、好ましいのは、ａが０、ｃが３、R6が任意にヘテロ原子を含む分岐アルキル又はシクロアルキル、R7がメチルであるシリコン化合物である。そのような好ましいシリコン化合物は、シクロヘキシルトリメトキシシラン、ｔ−ブチルトリメトキシシラン及びテキシルメトキシシランである。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３０】
実施例
実施例１〜３及び比較例４〜５
固体触媒成分の製造
窒素でパージした５００ｍｌの４首の丸底フラスコに、２５０ｍｌのTiCl4を０℃で導入した。攪拌しながら、１０．０ｇのマイクロ小球状のMgCl2*２．８C2H5OH（米国特許第4399054号の実施例２に記載の方法による、10000rpmのかわりに3000rpmで操作して製造した）及び７．４ミリモルの琥珀酸エステルを添加した。温度を１００℃まで上げ、１２０分間維持した。次いで、攪拌を停止し、固体生成物を静置し、上澄液を吸い出した。
２５０ｍｌの新たなTiCl4を添加した。混合物を１２０℃で６０分間反応させ、次いで、上澄液を吸い出した。固体を６回、６０℃で、無水ヘキサンで洗浄した（６×１００ｍｌ）。最後に、固体を真空下で乾燥し、分析した。琥珀酸エステルのタイプと量（ｗｔ％）及び固体触媒成分に含まれるTiの量（ｗｔ％）を表１に示す。重合結果を表２に示す。