【手続補正書】
【提出日】平成19年7月6日(2007.7.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体を主成分とするジカルボン酸成分と、エチレングリコールを主成分とするジオール成分とを、エステル化反応を経て、周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の存在下に重縮合させて得られたポリエステル樹脂であって、
エステル化反応に、複数のエステル化反応槽を直列に接続した多段エステル化反応装置を用い、該周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物がエステル化率が９０％以上に達した最終段のエステル化反応槽か、溶融重縮合槽への移送段階のエステル化反応物に対して添加され、かつ含有される最大径１μｍ以上の異種物質粒子の数が２０個／０．０１ｍｍ3以下であることを特徴とするポリエステル樹脂。
【請求項２】
燐化合物の存在下に重縮合されたものであり、その燐化合物に由来する燐原子としての含有量（Ｐ）が０．１〜２０ｐｐｍである請求項１に記載のポリエステル樹脂。
【請求項３】
アルミニウム、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、及びアンチモンからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の共存下に重縮合されたものであり、それらの化合物に由来する金属原子としての含有量（Ｓ）が０．１〜２００ｐｐｍである請求項１又は２に記載のポリエステル樹脂。
【請求項４】
アルミニウム、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、及びアンチモンからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物がアンチモン化合物であり、そのアンチモン化合物に由来するアンチモン原子としての含有量（Ｓｂ）の、燐原子としての含有量（Ｐ）に対する比（Ｓｂ／Ｐ）が６〜４５である請求項３に記載のポリエステル樹脂。
【請求項５】
周期表第１Ａ族の金属元素、周期表第２Ａ族の元素、マンガン、鉄、及びコバルトからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の共存下に重縮合されたものであり、それらの化合物に由来する金属原子としての含有量（Ｍ）が０．１〜１００ｐｐｍである請求項１乃至４のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
【請求項６】
周期表第１Ａ族の金属元素、周期表第２Ａ族の元素、マンガン、鉄、及びコバルトからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物がマグネシウム化合物であり、そのマグネシウム化合物に由来するマグネシウム原子としての含有量（Ｍｇ）の、燐原子としての含有量（Ｐ）に対する比（Ｍｇ／Ｐ）が１．５〜１５である請求項５に記載のポリエステル樹脂。
【請求項７】
周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物に由来する金属原子としての含有量（Ｔ）が０．１〜１０ｐｐｍである請求項１乃至６のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
【請求項８】
周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物がチタン化合物であり、そのチタン化合物に由来するチタン原子としての含有量（Ｔｉ）が０．５〜６ｐｐｍである請求項１乃至７のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
【請求項９】
燐化合物が燐酸エステルである請求項２乃至８のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
【請求項１０】
固有粘度が０．５５〜０．７０ｄｌ／ｇ、末端カルボキシル基量が５０当量／トン以下、体積固有抵抗が１×１０6〜１×１０10Ω・ｃｍである請求項１乃至９のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
【請求項１１】
二軸延伸フィルムとしたときの該フィルム表面における高さ０．２７μｍ以上の突起の数が、以下の（１）、（２）、及び（３）を満足する請求項１乃至１０のいずれかに記載のポリエステル樹脂。
（１）高さ０．２７μｍ以上の突起数が５０個／２０ｃｍ2以下。
（２）高さ０．５４μｍ以上の突起数が１０個／２０ｃｍ2以下。
（３）高さ０．８１μｍ以上の突起数が３個／２０ｃｍ2以下。
【請求項１２】
請求項１乃至１１のいずれかに記載のポリエステル樹脂からなるフィルム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
本発明等は、前記課題を解決すべく鋭意検討した結果、含有される異種物質粒子数が従来公知のものに比べて極めて少ないポリエステル樹脂を見い出すと共に、重縮合時に存在させる燐化合物の種類や量、及び、アンチモン、チタン等の各種金属化合物の量や添加順序等を規定することにより、重縮合性、副反応物の生成、及び色調等に問題を残さず、異種物質粒子数が極めて少ないポリエステル樹脂が得られることを見い出し、本発明に到達したもので、即ち、本発明は、テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体を主成分とするジカルボン酸成分と、エチレングリコールを主成分とするジオール成分とを、エステル化反応を経て、周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の存在下に重縮合させて得られたポリエステル樹脂であって、エステル化反応に、複数のエステル化反応槽を直列に接続した多段エステル化反応装置を用い、該周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物がエステル化率が９０％以上に達した最終段のエステル化反応槽か、溶融重縮合槽への移送段階のエステル化反応物に対して添加され、かつ含有される最大径１μｍ以上の異種物質粒子の数が２０個／０．０１ｍｍ3以下であるポリエステル樹脂、及び該ポリエステル樹脂からなるフィルム、を要旨とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明のポリエステル樹脂は、テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体を主成分とするジカルボン酸成分と、エチレングリコールを主成分とするジオール成分とを、エステル化反応を経て重縮合させて得られたものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
又、本発明のポリエステル樹脂は、重縮合が、周期表第４Ａ族のチタン族元素の化合物の共存下になされたものであり、それらの化合物に由来する金属原子（Ｔ）としての含有量が０．１〜１０ｐｐｍであるのが好ましく、０．５〜６ｐｐｍであるのが更に好ましく、１〜３ｐｐｍであるのが特に好ましい。これらの金属原子（Ｍ）としての含有量が前記範囲未満では、重縮合性の低下等の問題が生じ易い傾向となり、一方、前記範囲超過では、色調の悪化等の問題が生じ易い傾向となる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２８】
本発明のポリエステル樹脂は、前記テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体を主成分とするジカルボン酸成分と、エチレングリコールを主成分とするジオール成分とを、エステル化反応を経て、好ましくは、前記燐化合物の存在下、更には、前記アルミニウム、亜鉛、ガリウム、ゲルマニウム、及びアンチモンからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の共存下、又は／及び、前記周期表第１Ａ族の金属元素、周期表第２Ａ族の元素、マンガン、鉄、及びコバルトからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の共存下、又は／及び、前記周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の共存下に重縮合させることにより得られたものであるが、その製造方法は、基本的には、ポリエステル樹脂の慣用の製造方法による。即ち、前記テレフタル酸又はそのエステル形成性誘導体を主成分とするジカルボン酸成分とエチレングリコールを主成分とするジオール成分とを、必要に応じて用いられる共重合成分等と共に、スラリー調製槽に投入して攪拌下に混合して原料スラリーとなし、エステル化反応槽で常圧〜加圧下、加熱下で、エステル化反応させ、得られたエステル化反応生成物としてのポリエステル低分子量体を重縮合槽に移送し、前記化合物の存在下に、常圧から漸次減圧としての減圧下、加熱下で、溶融重縮合させる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３１】
又、エステル化反応は、複数のエステル化反応槽を直列に接続した多段反応装置を用いて、エチレングリコールの還流下、且つ、反応で生成する水と余剰のエチレングリコールを系外に除去しながら、エステル化率（原料ジカルボン酸成分の全カルボキシル基のうちジオール成分と反応してエステル化したものの割合）が、通常９０％以上、好ましくは９３％以上に達するまで行われる。又、得られるエステル化反応生成物としてのポリエステル低分子量体の数平均分子量は５００〜５，０００であるのが好ましい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
エステル化反応における反応条件としては、複数のエステル化反応槽の場合、第１段目のエステル化反応槽における反応温度を、通常２４０〜２７０℃、好ましくは２４５〜２６５℃、大気圧に対する相対圧力を、通常５〜３００ｋＰａ（０．０５〜３ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）、好ましくは１０〜２００ｋＰａ（０．１〜２ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）とし、最終段における反応温度を、通常２５０〜２８０℃、好ましくは２５５〜２７５℃、大気圧に対する相対圧力を、通常０〜１５０ｋＰａ（０〜１．５ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）、好ましくは０〜１３０ｋＰａ（０〜１．３ｋｇ／ｃｍ2Ｇ）とする。尚、各段におけるエステル化率は、その増加量が等しくなるようにするのが好ましい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
又、前記周期表第４Ａ族のチタン族元素からなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物は、エステル化率が９０％以上のエステル化反応生成物に対して添加され、具体的には、当該エステル化率に達した多段エステル化反応装置における最終段のエステル化反応槽か、溶融重縮合槽への移送段階のエステル化反応生成物に添加される。尚、該化合物の添加は、前記周期表第１Ａ族の金属元素、周期表第２Ａ族の元素、マンガン、鉄、及びコバルトからなる群より選択された少なくとも１種の元素の化合物の添加より後でなされるのが好ましく、溶融重縮合槽への移送段階のエステル化反応生成物に添加されるのが特に好ましい。