【手続補正書】
【提出日】平成20年6月23日(2008.6.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
1.5以上のモル比[ルイス部位]/[ブロンステッド部位]に相当するルイス酸部位およびブロンステッド酸部位分布に特徴を有する、ベータゼオライト。
【請求項２】
SiO2/Al2O3モル比が、10〜30の範囲内で変動する、請求項１記載のベータゼオライト。
【請求項３】
SiO2/Al2O3モル比が、10〜25の範囲内で変動する、請求項２記載のベータゼオライト。
【請求項４】
晶子のサブミクロン凝集体の形にあり、該晶子の少なくとも90％が30nmよりも小さい寸法を有する、請求項１記載のベータゼオライト。
【請求項５】
下記を含有する、触媒組成物：
‐1.5以上のモル比[ルイス部位]/[ブロンステッド部位]に相当するルイス酸部位およびブロンステッド酸部位分布に特徴を有するベータゼオライト；
‐無機バインダー。
【請求項６】
前記無機バインダーが、アルミニウム、ケイ素または酸化マグネシウム、天然クレーまたはそれらの混合物から選ばれる、請求項５記載の触媒組成物。
【請求項７】
バインダーとゼオライトの質量比が、80：20〜5：95で変動する、請求項５記載の触媒組成物。
【請求項８】
0.80ml/g以上の総容積を有する超ゼオライト有孔率に特徴を有し、且つ10nmよりも大きい半径を有する少なくとも25%の孔画分からなる、請求項５記載の触媒組成物。
【請求項９】
アルミニウム源としてのアルミン酸ナトリウムおよびアルミニウムアルコキシドまたはアルミニウムの無機塩；コロイド状シリカ、ケイ酸テトラアルキルおよびアモルファスシリカから選ばれたシリカ源；および、テンプレート剤としてテトラエチル水酸化アンモニウムを含有する試薬混合物を、水性環境において、150〜190℃の温度範囲の熱水条件下に10〜240時間の時間で結晶化することを含み、前記混合物がモル比において下記の組成を有することを特徴とする、請求項１記載のゼオライトの製造方法：
[SiO2]/[Al2O3] = 10~30、
[TEAOH]/[SiO2] = 0.10~0.35、
[H2O]/[ SiO2] = 7〜20、
[Na2O]/[TEAOH]  0.1より大、
[Na]/[Al]  0.68より大で1.00未満。
【請求項１０】
結晶化により生じた混合物を濾過し、得られた固形生成物をアンモニウム塩とのイオン交換に供し、その後、乾燥させ、カ焼する、請求項９記載の方法。
【請求項１１】
前記結晶化を、165〜180℃の温度で、18〜150時間の時間で実施する、請求項９記載の方法。
【請求項１２】
前記アルミニウムアルコキシドを、アルミニウムイソプロピレートまたはターブチレートから選択し、前記ケイ酸テトラアルキルを、テトラメチル-、テトラエチル-、またはテトラプロピル-シリケートから選択し；前記アルミニウム無機塩を、硝酸塩および硫酸塩から選択する、請求項９記載の方法。
【請求項１３】
試薬混合物が、モル比において以下の組成を有する、請求項９記載の方法：
[SiO2]/[Al2O3] = 10〜25、
[TEAOH]/[SiO2] = 0.15〜0.30、
[H2O]/[SiO2] = 8〜15、
[Na2O]/[TEAOH]  0.1より大、
[Na]/[Al]  0.68より大で1.00未満。
【請求項１４】
前記結晶化により生じた懸濁液を、濾過に供する前に、3〜6の範囲のpHに達するまで酸性化し、水で1〜10の範囲の比(添加水の容量)/(懸濁液の容量)に希釈する、請求項１０記載の方法。
【請求項１５】
前記結晶化混合物の濾過により得られた固形生成物を水中に再分散させ、アンモニウム塩とのイオン交換処理に供し、濾過し、100〜200℃の温度で8〜16時間乾燥させ、450〜650℃の温度で4〜8時間カ焼する、請求項１０記載の方法。
【請求項１６】
芳香族炭化水素を、エチレンおよびプロピレンから選ばれるオレフィンと、1.5以上のモル比[ルイス部位]/[ブロンステッド部位]に相当するルイス酸部位およびブロンステッド酸部位分布に特徴を有するベータゼオライトの存在下に接触させることを特徴とする、芳香族炭化水素のアルキル化方法。
【請求項１７】
100〜300℃の温度および1〜100バールの反応圧で実施する、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
前記芳香族炭化水素がベンゼンである、請求項１６記載の方法。
【請求項１９】
前記芳香族炭化水素がベンゼンであり、前記オレフィンがプロピレンであり、前記反応を100〜200℃の温度で実施する、請求項１７記載の方法。
【請求項２０】
120〜180℃の温度で実施する、請求項１９記載の方法。
【請求項２１】
前記芳香族炭化水素がベンゼンであり、前記オレフィンがエチレンであり、前記反応を150〜250℃の温度で実施する、請求項１７記載の方法。
【請求項２２】
170〜230℃の温度で実施する、請求項２１記載の方法。
【請求項２３】
少なくとも部分的に液相で実施する、請求項１７記載の方法。
【請求項２４】
10〜50バールの圧力で実施する、請求項２３記載の方法。
【請求項２５】
前記芳香族化合物と反応に供給するオレフィンとのモル比が、1〜30の範囲である、請求項１６記載の方法。
【請求項２６】
芳香族炭化水素を、１種以上のポリアルキル化芳香族炭化水素と、1.5以上のモル比[ルイス部位]/[ブロンステッド部位]に相当するルイス酸部位およびブロンステッド酸部位分布に特徴を有するベータゼオライトの存在下に接触させることを特徴とする、芳香族炭化水素のトランスアルキル化方法。
【請求項２７】
前記芳香族炭化水素がベンゼンである、請求項２６記載の方法。
【請求項２８】
前記ポリアルキル化芳香族炭化水素が、ジアルキル化芳香族炭化水素を主として含有する混合物である、請求項２６または２７記載の方法。
【請求項２９】
前記ポリアルキル化芳香族炭化水素が、ジエチルベンゼンおよびジイソプロピルベンゼンから選ばれる、請求項２６または２７記載の方法。
【請求項３０】
前記ポリアルキル化芳香族炭化水素が、トリエチルベンゼンとの混合物中のジエチルベンゼン、およびトリイソプロピルベンゼンとの混合物中のジイソプロピルベンゼンから選ばれる、請求項２６または２７記載の方法。
【請求項３１】
100〜350℃の温度で実施する、請求項２６記載の方法。
【請求項３２】
前記芳香族炭化水素がベンゼンであり、前記ポリアルキル化芳香族炭化水素がポリイソプロピルベンゼンであり、温度が150〜250℃である、請求項３１記載の方法。
【請求項３３】
前記芳香族炭化水素がベンゼンであり、前記ポリアルキル化芳香族炭化水素がポリエチルベンゼンであり、温度が180〜300℃である、請求項３１記載の方法。
【請求項３４】
少なくとも部分的に液相の条件下で実施する、請求項３１記載の方法。
【請求項３５】
液相条件下に実施する、請求項３４記載の方法。
【請求項３６】
20〜50バールの圧力で実施する、請求項３４または３５記載の方法。
【請求項３７】
前記芳香族炭化水素と前記ポリアルキル化炭化水素の総量とのモル比が、1〜40で変動する、請求項２６記載の方法。
【請求項３８】
前記モル比が3〜30である、請求項３７記載の方法。
【請求項３９】
下記の工程を含む、請求項１６記載の方法：
(a) 芳香族炭化水素を、エチレンおよびプロピレンから選ばれたオレフィンと、請求項１記載のゼオライトの存在下に、アルキル化条件下に接触させる工程；
(b) 得られた生成物を、前記芳香族炭化水素含有画分、モノ-アルキル化芳香族炭化水素含有画分、ジアルキル化芳香族炭化水素を主として含有するポリアルキル化芳香族炭化水素含有画分、および重質芳香族炭化水素画分として分離する工程；
(c) ジアルキル化芳香族炭化水素を主として含有する前記ポリアルキル化芳香族炭化水素含有画分を、前記芳香族炭化水素と、請求項１記載のゼオライトの存在下に、トランスアルキル化条件下に接触させる工程；
(d) 工程(c)から得られた生成物を工程(b)において得られたのと同じ各画分として分離し、その後、前記芳香族炭化水素含有画分は、1部は工程(a)に、1部は工程(c)に、さらに前記ポリアルキル化芳香族炭化水素含有画分は工程(c)にリサイクルさせる工程。
【請求項４０】
下記を含有する触媒組成物の存在下に実施する、請求項１６または２６記載の方法：
‐1.5以上のモル比[ルイス部位]/[ブロンステッド部位]に相当するルイス酸部位およびブロンステッド酸部位分布に特徴を有するベータタイプゼオライト；
‐無機バインダー。
【請求項４１】
前記触媒組成物が、0.80ml/g以上の総容積を有する超ゼオライト有孔率に特徴を有し、10nmよりも大きい半径を有する少なくとも25％の孔画分からなる、請求項４０記載の方法。