【手続補正書】
【提出日】平成19年5月16日(2007.5.16)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
リチウム、ニッケル、およびリチウムおよびニッケルとは異なる少なくとも１種の金属元素を含むリチウムニッケル複合酸化物と、前記リチウムニッケル複合酸化物の表面に担持された炭酸リチウム、水酸化アルミニウムおよび酸化アルミニウムを含む層とを含み、
前記リチウムニッケル複合酸化物において、ニッケルと前記少なくとも１種の金属元素の合計に占めるニッケルの割合が、３０モル％以上であり、
前記層に含まれる前記炭酸リチウムの量が、前記リチウムニッケル複合酸化物１００モルあたり、０．５〜５モルであり、
前記水酸化アルミニウムおよび前記酸化アルミニウムに含まれるアルミニウム原子の合計の量が、前記リチウムニッケル複合酸化物１００モルあたり、０．５〜５モルである非水電解質二次電池用正極活物質。
【請求項２】
前記リチウムニッケル複合酸化物が、以下の一般式：
ＬｉaＮｉ1-bＡbＯ2
（０．９８≦ａ≦１．１、０．０３≦ｂ≦０．７、ＡはＣｏ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）
で表される請求項１記載の非水電解質二次電池用正極活物質。
【請求項３】
前記リチウムニッケル複合酸化物が、以下の一般式：
ＬｉxＮｉ1-y-zＣｏyＭzＯ2
（０．９８≦ｘ≦１．１、０．１≦ｙ≦０．３５、０．０３≦ｚ≦０．３５、ＭはＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）
で表される請求項２記載の非水電解質二次電池用正極活物質。
【請求項４】
（ａ）一般式：Ｎｉ1-bＡb（ＯＨ）2またはＮｉ1-bＡbＯ（０．０３≦ｂ≦０．７、ＡはＣｏ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるニッケル複合水酸化物またはニッケル複合酸化物と、リチウム化合物とから、一般式：ＬｉaＮｉ1-bＡbＯ2（０．９８≦ａ≦１．１、０．０３≦ｂ≦０．７、ＡはＣｏ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるリチウムニッケル複合酸化物を合成する工程、
（ｂ）前記工程（ａ）で得られたリチウムニッケル複合酸化物と、金属アルミニウムとを、所定量の水に添加し、前記金属アルミニウムを溶解させて、前記リチウムニッケル複合酸化物とアルミン酸イオンとを含む混合物を得る工程と、
（ｃ）前記混合物を、乾燥して、炭酸リチウム、水酸化アルミニウムおよび酸化アルミニウムを含む層を表面に担持したリチウムニッケル複合酸化物を得る工程と、を有する非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
【請求項５】
前記工程（ａ）が、一般式：Ｎｉ1-y-zＣｏyＭz（ＯＨ）2またはＮｉ1-y-zＣｏyＭzＯ（０．１≦ｙ≦０．３５、０．０３≦ｚ≦０．３５、ＭはＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるニッケル複合水酸化物またはニッケル複合酸化物と、リチウム化合物とから、一般式：ＬｉxＮｉ1-y-zＣｏyＭzＯ2（０．９８≦ｘ≦１．１、０．１≦ｙ≦０．３５、０．０３≦ｚ≦０．３５、ＭはＡｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるリチウムニッケル複合酸化物を合成する工程である請求項４記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
【請求項６】
前記金属アルミニウムの平均粒径が、０．１μｍ〜１００μｍである請求項４または５記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
【請求項７】
前記工程（ｂ）において、前記所定量の水に添加される前記金属アルミニウムの量が、前記リチウムニッケル複合酸化物１００モルあたり、０．５〜５モルである請求項４または５記載の非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法。
【請求項８】
請求項１〜３のいずれかに記載の正極活物質を含む正極と、リチウム金属、リチウム合金またはリチウムイオンを吸蔵および放出することができる材料のいずれか１つを含む負極と、非水溶媒にリチウム塩を溶解させた電解液とを有する非水電解質二次電池。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
また、本発明は、
（ａ）一般式：Ｎｉ1-bＡb（ＯＨ）2またはＮｉ1-bＡbＯ（０．０３≦ｂ≦０．７、ＡはＣｏ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるニッケル複合水酸化物またはニッケル複合酸化物と、リチウム化合物とから、一般式：ＬｉaＮｉ1-bＡbＯ2（０．９８≦ａ≦１．１、０．０３≦ｂ≦０．７、ＡはＣｏ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｖ、Ｃｒ、Ｍｎ、ＦｅおよびＹからなる群より選ばれる少なくとも一種の金属元素である。）で表されるリチウムニッケル複合酸化物を合成する工程、
（ｂ）前記工程（ａ）で得られたリチウムニッケル複合酸化物と、金属アルミニウムとを、所定量の水に添加し、前記金属アルミニウムを溶解させて、前記リチウムニッケル複合酸化物とアルミン酸イオンとを含む混合物を得る工程と、
（ｃ）前記混合物を、乾燥して、炭酸リチウム、水酸化アルミニウムおよび酸化アルミニウムを含む層を表面に担持したリチウムニッケル複合酸化物を得る工程と、を有する非水電解質二次電池用正極活物質の製造方法に関する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６８】
（比較電池Ｈ）
Ｎｉ0.75Ｃｏ0.2Ａｌ0.05（ＯＨ）2で表されるニッケル複合水酸化物と、水酸化リチウム・１水和物（ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ）とを、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ａｌ＝１．１：０．７５：０．２：０．０５（モル比）となるように混合し、混合物を得た。その混合物を、アルミナ製容器に入れ、電気炉中、酸素雰囲気下、８００℃で１５時間加熱して、上記ニッケル複合水酸化物と水酸化リチウムとを反応させた。こうして、リチウムニッケル複合酸化物（Ｌｉ1.1Ｎｉ0.75Ｃｏ0.2Ａｌ0.05Ｏ2）Ｚを得た。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７１】
一例として、電池Ｂに用いた正極活物質のＸ線回折図を図３に示し、比較電池Ｅに用いた正極活物質のＸ線回折図を図４に示す。
図３においては、炭酸リチウム（Ａ）、水酸化アルミニウム（Ｂ）および酸化アルミニウム（Ｃ）を示すピークが出現しており、炭酸リチウム、水酸化アルミニウムおよび酸化アルミニウムが存在することが確認された。一方、図４においては、リチウムニッケル複合酸化物のみが同定された。
また、Ｘ線回折分析の結果により、金属アルミニウムの添加量は、被覆層に含まれる水酸化アルミニウムと酸化アルミニウムを構成するアルミニウムの合計量と一致することを確認した。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８７】
本実施例では、ニッケル複合酸化物の金属元素Ｍが、アルミニウム以外の元素である場合について調べた。
（電池Ｍ）
Ｎｉ0.34Ｃｏ0.33Ｍｎ0.33（ＯＨ）2で表されるニッケル複合水酸化物と、水酸化リチウム・１水和物（ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ）を、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｍｎ＝１．０８：０．３４：０．３３：０．３３（モル比）になるように混合し、混合物を得た。この混合物を用いたこと以外、上記電池Ａを作製するときの方法と同様にして、非水電解質二次電池を作製した。得られた電池を電池Ｍとした。なお、用いられるリチウムニッケル複合酸化物は、Ｌｉ1.08Ｎｉ0.34Ｃｏ0.33Ｍｎ0.33Ｏ2によって表される。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００８８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００８８】
（電池Ｎ）
Ｎｉ0.77Ｃｏ0.2Ｔｉ0.03（ＯＨ）2で表されるニッケル複合水酸化物と、水酸化リチウム・１水和物（ＬｉＯＨ・Ｈ2Ｏ）を、Ｌｉ：Ｎｉ：Ｃｏ：Ｔｉ＝１．０８：０．７７：０．２：０．０３（モル比）になるように混合し、混合物を得た。この混合物を用いたこと以外、上記電池Ａを作製するときの方法と同様にして、非水電解質二次電池を作製した。得られた電池を電池Ｎとした。なお、用いられるリチウムニッケル複合酸化物は、Ｌｉ1.08Ｎｉ0.77Ｃｏ0.2Ｔｉ0.03Ｏ2によって表される。