【手続補正書】
【提出日】平成19年4月10日(2007.4.10)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
メタロセン系触媒を用いて、第１工程で結晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ａ）を３０〜６０ｗｔ％、第２工程で成分（Ａ）に含まれるエチレン含量よりも１２〜２０ｗｔ％エチレンを多く含む低結晶性あるいは非晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｂ）を７０〜４０ｗｔ％逐次重合することにより得られ、以下の（ｉ）及び（ｉｉ）の条件を満たすことを特徴とするプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｉ）成分（Ａ）が示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による融解ピーク温度Ｔｍ（Ａ）１０５〜１４５℃を有すること。
（ｉｉ）固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度−損失正接（ｔａｎδ）曲線において、０℃以下にｔａｎδ曲線が２つのピークを有し、高温側のピーク温度（℃）のＴｇ１と低温側のピーク温度（℃）のＴｇ２とにおいて、Ｔｇ１−Ｔｇ２が３０℃未満であること。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
本願の発明においては、基本的構成としては、触媒としてメタロセン系触媒を用いて、重合方法としてブロック共重合体の逐次多段重合を選択し、ブロック共重合体中の結晶性成分にエチレンを共重合させることで結晶性を低下させ、その尺度である融点を特定の範囲に制御した、結晶性分布が狭い特定のプロピレン−エチレンランダム共重合体成分を採用し、固体粘弾性測定により特定化させる適度な相溶性を持つ特定の低結晶性あるいは非晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分エラストマーを、特定量組み合わせるものであり、具体的には、第１工程で結晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ａ）を３０〜６０ｗｔ％、第２工程で成分（Ａ）に含まれるエチレン含量よりも１２〜２０ｗｔ％エチレンを多く含む低結晶性あるいは非晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｂ）を７０〜４０ｗｔ％逐次重合させて得られる、プロピレン−エチレンランダムブロック共重合体であって、共重合体ブロック二成分の相溶性が適当な範囲にあることを明確化するために、ガラス転移温度としての特定の規定条件を採用するものであり、具体的には、固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度−損失正接（ｔａｎδ）曲線を利用して、０℃以下にｔａｎδ曲線が２つのピークを有し、高温側のピーク温度（℃）のＴｇ１と低温側のピーク温度のＴｇ２とにおいて、Ｔｇ１−Ｔｇ２＜３０とし、また、重合の第１工程で製造される重合成分が示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による融解ピーク温度Ｔｍ（Ａ）１０５〜１４５℃を有すると規定される。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
［１］メタロセン系触媒を用いて、第１工程で結晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ａ）を３０〜６０ｗｔ％、第２工程で成分（Ａ）に含まれるエチレン含量よりも１２〜２０ｗｔ％エチレンを多く含む低結晶性あるいは非晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ｂ）を７０〜４０ｗｔ％逐次重合することにより得られ、以下の（ｉ）及び（ｉｉ）の条件を満たすことを特徴とするプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｉ）成分（Ａ）が示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による融解ピーク温度Ｔｍ（Ａ）１０５〜１４５℃を有すること。
（ｉｉ）固体粘弾性測定（ＤＭＡ）により得られる温度−損失正接（ｔａｎδ）曲線において、０℃以下にｔａｎδ曲線が２つのピークを有し、高温側のピーク温度（℃）のＴｇ１と低温側のピーク温度（℃）のＴｇ２とにおいて、Ｔｇ１−Ｔｇ２が３０℃未満であること。
［２］条件（ｉｉｉ）を満たすことを特徴とする、［１］におけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｉｉｉ）第１工程で製造される結晶性プロピレン−エチレンランダム共重合体成分（Ａ）単独でのｔａｎδ曲線が８℃以下に単一のピークを有し、そのピーク温度（℃）のＴｇＡとブロック共重合体の高温側のピーク温度Ｔｇ１とにおいて、Ｔｇ１がＴｇＡより８℃以上低下していること。
［３］条件（ｉｖ）を満たすことを特徴とする、［１］又は［２］におけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｉｖ）ｏ−ジクロロベンゼン溶媒を用いた−１５℃から１４０℃の温度範囲での温度昇温溶離分別法（ＴＲＥＦ）による温度に対する溶出量(ｄｗｔ％／ｄＴ)のプロットとして得られるＴＲＥＦ溶出曲線において、高温側に観測されるピークＴ（Ａ）が６５℃〜９０℃の範囲にあり、低温側に観測されるピークＴ（Ｂ）が４５℃以下にあり、あるいはピークＴ（Ｂ）が観測されないこと。
［４］条件（ｖ）を満たすことを特徴とする、［１］〜［３］のいずれかにおけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｖ）ＴＲＥＦ溶出曲線において、全プロピレン−エチレンランダムブロック共重合体の９９．９ｗｔ％が溶出する温度Ｔ（Ｄ）が８０℃未満であること。
［５］条件（ｖｉ）を満たすことを特徴とする、［１］〜［４］のいずれかにおけるプロピレン-エチレンランダムブロック共重合体。
（ｖｉ）成分（Ａ）のエチレン含量Ｅ（Ａ）が１〜７ｗｔ％の範囲にあること。
［６］条件（ｖｉｉ）を満たすことを特徴とする、［１］〜［５］のいずれかにおけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｖｉｉ）ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）測定により得られる重量平均分子量Ｍｗが１００，０００〜４００，０００の範囲にあり、分子量が５，０００以下の成分量Ｗ（Ｍ≦５，０００）が全体の０．８ｗｔ％以下であること。
［７］条件（ｉｉｘ）を満たすことを特徴とする、［１］〜［６］のいずれかにおけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体。
（ｉｉｘ）２３℃キシレン可溶成分の、１３５℃デカリン中で測定される固有粘度［η］ｃｘｓが１〜２［ｄｌ／ｇ］の範囲にあること。
［８］［１］〜［７］のいずれかにおけるプロピレン−エチレンランダムブロック共重合体により成形されたことを特徴とする、フィルム及びシート又は積層体あるいは容器からなる成形品。
［９］成分（Ａ）と成分（Ｂ）が相分離状態にあることにより、低温での耐衝撃性と低温耐白化性が改良されたことを特徴とする、［８］における冷凍用成形品。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
（２）成分（Ａ）の割合Ｗ（Ａ）
本願の発明のブロック共重合体における、成分（Ａ）の割合をＷ（Ａ）と定義する。本願の発明においてＷ（Ａ）はブロック共重合体中の３０〜６０ｗｔ％と規定される。したがって、成分（Ｂ）の割合をＷ（Ｂ）と定義したとき、Ｗ（Ｂ）は７０〜４０ｗｔ％となる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
Ｗ（Ａ）が本範囲の下限を満たさない場合には、ブロック共重合体の耐熱性が顕著に低下し、さらに、ベタツキやブロッキングが極めて悪化する。これは、本願の発明のような多段重合により製造される、相分離構造を取るブロック共重合体において、重合により得られた粒子状態では先の工程で製造された成分（Ａ）中に、後の工程で製造された成分（Ｂ）が保持された状態を取るが、製品としての使用に際しペレット化や各種成形加工工程において溶融混練されることで、成分（Ａ）が少なすぎる、すなわち成分（Ｂ）が多すぎることで成分（Ｂ）が連続相を形成してしまい、さらには、成分（Ａ）がドメインとして成分（Ｂ）中に孤立して存在してしまうことによる。
このとき、成分（Ｂ）が連続相を取らないようにするためには、先の工程で成分（Ａ）を製造し、後の工程で成分（Ｂ）を製造するだけでは充分ではなく、成分（Ａ）の割合Ｗ（Ａ）を３０ｗｔ％以上にしなくてはならない。さらに、Ｗ（Ａ）が５０ｗｔ％以下の場合には、成分（Ａ）と成分（Ｂ）がともに連続相を取り、いわゆる共連続構造を取ることで、耐熱性は比較的維持されるもののベタツキの悪化が生じるため、Ｗ（Ａ）は５０ｗｔ％以上、すなわちＷ（Ｂ）は５０ｗｔ％以下であることが好ましい。
一方、成分（Ａ）の量が多すぎる、すなわち成分（Ｂ）の量が少なすぎる場合には、柔軟性と耐衝撃性に寄与する成分（Ｂ）が不足して、本願の発明の一つの目的である柔軟性と耐衝撃性を充分に発揮できないため、Ｗ（Ａ）は７０ｗｔ％以下、すなわちＷ（Ｂ）は３０ｗｔ％以上であることが必要である。
以上から、成分（Ａ）と成分（Ｂ）の量比については、成分（Ａ）の割合Ｗ（Ａ）が６０〜３０ｗｔ％、好ましくは６０〜５０ｗｔ％であり、それにより成分（Ｂ）の割合Ｗ（Ｂ）が４０〜７０ｗｔ％、好ましくは４０〜５０ｗｔ％であると規定される。