【手続補正書】
【提出日】平成19年3月22日(2007.3.22)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも二つの焼結体を接合して複合構造体を形成する方法であって、
ペロブスカイト型構造及びフルオライト型構造からなる群より選ばれる第一の結晶構造を有する第一の多成分金属酸化物を含む第一の焼結体を用意すること、
第一の結晶構造と同一の第二の結晶構造を有する第二の多成分金属酸化物を含む第二の焼結体を用意すること、
第一の焼結体と第二の焼結体との界面に少なくとも１種の金属酸化物を含む接合材料を適用し、その際に、（ｉ）当該少なくとも１種の金属酸化物が第一の多成分金属酸化物と第二の多成分金属酸化物のうちの少なくとも一方に含まれる少なくとも１種の共有金属を含み、（ｉｉ）当該接合材料がホウ素、ケイ素、ゲルマニウム、スズ、鉛、ヒ素、アンチモン、リン及びテルルを含まず、且つ（ｉｉｉ）当該少なくとも１種の金属酸化物が第一の多成分金属酸化物の第一の焼結温度及び第二の多成分金属酸化物の第二の焼結温度のうちの低い方より低い融点を持つようにすること、及び
第一の焼結体、第二の焼結体及び上記接合材料を、当該接合材料の融点より高く上記第一の焼結温度と上記第二の焼結温度のうちの低い方より低い接合温度に、第一の焼結体と第二の焼結体との接合部を形成しそれにより複合構造体を提供するのに十分な時間加熱すること、
を含む焼結体接合方法。
【請求項２】
前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を含む、請求項１記載の方法。
【請求項３】
前記少なくとも１種の金属酸化物が、前記接合温度へ加熱すると液相と少なくとも１つの固相とを生じさせる、請求項１記載の方法。
【請求項４】
前記液相と前記少なくとも１つの固相とが反応して前記接合部を形成する、請求項３記載の方法。
【請求項５】
第一の多成分金属酸化物中の少なくとも２種の金属が第二の多成分金属酸化物中にもある、請求項１記載の方法。
【請求項６】
第一の多成分金属酸化物中の少なくとも２種の金属が第二の多成分金属酸化物中にもある、請求項２記載の方法。
【請求項７】
前記第三の多成分金属酸化物が第一の多成分金属酸化物に含まれる少なくとも２種の金属と第二の多成分金属酸化物に含まれる少なくとも２種の金属とを含む、請求項６記載の方法。
【請求項８】
第一及び第二の結晶構造が、ペロブスカイト構造及びフルオライト構造からなる群より選ばれる一つからなる、請求項１記載の方法。
【請求項９】
前記接合部が、チューブとチューブとの接合部、平板とチューブとの接合部、及び平板と平板との接合部からなる群より選ばれる、請求項１記載の方法。
【請求項１０】
第一の多成分金属酸化物及び第二の多成分金属酸化物が、独立に下式
ＡxaＡ’xbＡ”xcＢyaＢ’ybＢ”ycＯ3-δ
（式中のＡはＦ−ブロックのランタニド、Ｌａ又はそれらの混合物であり、Ａ’は２族の金属であり、Ａ”はＦ−ブロックのランタニド又は周期表の１、２もしくは３族の元素であり、Ｂ、Ｂ’及びＢ”は互いに異なるものであって、Ｄ−ブロックの遷移金属から独立に選ばれ、δは当該組成の物質の電荷を中性にする数であり、０≦ｘａ≦１、０≦ｘｂ≦１、０≦ｘｃ≦１、０≦ｙａ≦１．１、０≦ｙｂ≦１、０≦ｙｃ≦１．１であって、但し（ｘａ＋ｘｂ＋ｘｃ）＝１且つ０．９≦（ｙａ＋ｙｂ＋ｙｃ）≦１．１である）
で表される、請求項１記載の方法。
【請求項１１】
第一の多成分金属酸化物中の少なくとも２種の金属が第二の多成分金属酸化物中にもあり、そして添字のｘａ、ｘｂ、ｘｃ、ｙａ、ｙｂ、ｙｃのうちの少なくとも二つは、次の条件、すなわち、｜（ｘａ1−ｘａ2）｜：ｘａ1≦０．１、｜（ｘｂ1−ｘｂ2）｜：ｘｂ1≦０．１、｜（ｘｃ1−ｘｃ2）｜：ｘｃ1≦０．１、｜（ｙａ1−ｙａ2）｜：ｙａ1≦０．１、｜（ｙｂ1−ｙｂ2）｜：ｙｂ1≦０．１、及び｜（ｙｃ1−ｙｃ2）｜：ｙｃ1≦０．１、という条件を満たし、ここで各下付数字の１は第一の多成分金属酸化物を指し、各下付数字の２は第二の多成分金属酸化物を指す、請求項１０記載の方法。
【請求項１２】
前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を含み、そして第三の多成分金属酸化物の添字のｘａ、ｘｂ、ｘｃ、ｙａ、ｙｂ及びｙｃのうちの二つ（Ｉa3とＩb3)は、第一の多成分金属酸化物の対応する二つの添字（Ｉa1とＩb1)及び第二の多成分金属酸化物の対応する二つの添字（Ｉa2とＩb2)に対して、次の関係
Ｉa1≦Ｉa3≦Ｉa2 又はＩa2≦Ｉa3≦Ｉa1、且つ
Ｉb1≦Ｉb3≦Ｉb2 又はＩb2≦Ｉb3≦Ｉb1
を有する、請求項１１記載の方法。
【請求項１３】
第一の多成分金属酸化物及び第二の多成分金属酸化物が、独立に下式
ＬａxaＣａxbＦｅyaＯ3-δ
（この式中、０．５≦ｘａ≦１、０≦ｘｂ≦０．５、０．９≦ｙａ≦１．１である）
により表される、請求項１０記載の方法。
【請求項１４】
前記接合材料が、カルシア、酸化鉄、酸化ランタン、それらの混合酸化物、及び上述のものの混合物からなる群より選ばれる物質を含み、そして０．５≦ｘａ≦０．９７、０．０３≦ｘｂ≦０．５である、請求項１３記載の方法。
【請求項１５】
前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を随意に含み、第一、第二、そして存在する場合には第三の、多成分金属酸化物が、独立に一般式
ＬａxaＳｒxbＣｏyaＣｕybＦｅycＯ3-δ
（この式中、（ｘａ＋ｘｂ）＝１、０≦ｙａ≦１．０５、且つ０．９５＜（ｙａ＋ｙｂ＋ｙｃ）≦１．０５である）
により表され、そして前記接合材料が、酸化ランタン、酸化銅、ストロンチア、酸化コバルト、酸化鉄、それらの混合酸化物、及び上述のものの混合物からなる群より選ばれる、請求項１０記載の方法。
【請求項１６】
（ａ）前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を随意に含み、（ｂ）第一、第二、そして存在する場合には第三の、多成分金属酸化物が同一であるかあるいは異なるものであり、且つ独立に下式
ＡxaＡ’xbＡ”xcＢyaＢ’ybＣ(1-xa-xb-xc-ya-yb)Ｏ2-δ
（この式のＡはＦ−ブロックのランタニド（Ｌｎ）、Ｌａ又はそれらの混合物であり、Ａ’は２族又は３族の金属であり、Ａ”はＡと異なるＦ−ブロックのランタニドであり、ＢとＢ’はＤ−ブロックの異なった遷移金属であり、ＣはＣｅ、Ｚｒ、Ｈｆ、Ｂｉ及びＴｈからなる群より選ばれるものであり、δは当該組成の物質を電荷的に中性にする数であり、０≦ｘａ≦０．３、０≦ｘｂ≦０．２、０≦ｘｃ≦０．２、０≦ｙａ≦０．２、０≦ｙｂ≦０．２であり、但し（ｘａ＋ｘｂ＋ｘｃ＋ｙａ＋ｙｂ）≦０．５である）
で表される、請求項１記載の方法。
【請求項１７】
第一及び第二の多成分金属酸化物が少なくとも２種の同じ金属を含み、そして第三の多成分金属酸化物の添字のｘａ、ｘｂ、ｘｃ、ｙａ及びｙｂのうちの二つ（Ｉa3とＩb3)は、第一の多成分金属酸化物の対応する二つの添字（Ｉa1とＩb1)及び第二の多成分金属酸化物の対応する二つの添字（Ｉa2とＩb2)に対して、次の関係
Ｉa1≦Ｉa3≦Ｉa2 又はＩa2≦Ｉa3≦Ｉa1、且つ
Ｉb1≦Ｉb3≦Ｉb2 又はＩb2≦Ｉb3≦Ｉb1
を有する、請求項１６記載の方法。
【請求項１８】
第一及び第二の多成分金属酸化物が、独立に一般式
ＬｎxaＡ’xbＬｎ”xcＴｉyaＣｅ(1-xa-xb-xc-ya)Ｏ2-δ
（この式のＬｎはＳｍ、Ｇｄ、Ｙ及びそれらの混合物からなる群より選ばれ、Ａ’は２族の金属であり、Ｌｎ”はＬａ又は、Ｓｍ、Ｇｄ、Ｙ以外のランタニドであり、δは当該組成の物質を電荷的に中性にする数であり、そして０．０５≦ｘａ≦０．２５、０≦ｘｂ≦０．０３、０≦ｘｃ≦０．２５、０．００１≦ｙａ≦０．０３、０．０５≦ｘａ＋ｘｃ≦０．２５、且つ０．００１≦ｙａ＋ｘｂ≦０．０３である）
で表される、請求項１７記載の方法。
【請求項１９】
前記接合部がヘリウムを通さない、請求項１記載の方法。
【請求項２０】
圧力をかけることなく実施される、請求項１記載の方法。
【請求項２１】
前記加熱を空気中で行う、請求項１記載の方法。
【請求項２２】
前記複合構造体に界面相がない、請求項１記載の方法。
【請求項２３】
前記接合材料が少なくとも１種の有機結合剤を更に含む、請求項１記載の方法。
【請求項２４】
前記接合材料が前記加熱の前に、第一の焼結体と第二の焼結体との界面の形状に従うのに十分な柔軟性を有する、請求項２３記載の方法。
【請求項２５】
接合しようとする焼結体に圧力をかけて接合部に０．００１〜１ＭＰａの接合圧力を生じさせる、請求項１記載の方法。
【請求項２６】
ペロブスカイト型構造とフルオライト型構造からなる群より選ばれる第一の結晶構造を有する第一の多成分金属酸化物を含む第一の焼結体、
第一の結晶構造と同じ第二の結晶構造を有する第二の多成分金属酸化物を含む第二の焼結体、及び
第一の焼結体と第二の焼結体との接合部であって、少なくとも１種の金属酸化物を含み、この少なくとも１種の金属酸化物が、（ｉ）第一の多成分金属酸化物と第二の多成分金属酸化物のうちの少なくとも一方に含まれる少なくとも１種の共有金属を含み、（ｉｉ）ホウ素、炭素、ケイ素、ゲルマニウム、スズ、鉛、ヒ素、アンチモン、リン及びテルルのカチオンを含まず、且つ（ｉｉｉ）第一の多成分金属酸化物の第一の焼結温度及び第二の多成分金属酸化物の第二の焼結温度のうちの低い方より低い融点を持つ、第一の焼結体と第二の焼結体との接合部、
を含む、請求項１から２５までのいずれか一つに記載の方法により作製された複合構造体。
【請求項２７】
前記接合部が、第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を含有している、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項２８】
第一及び第二の多成分金属酸化物が少なくとも２種の同じ金属を含む、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項２９】
第三の多成分金属酸化物が、第一の多成分金属酸化物に同じく含まれる少なくとも２種の金属と、第二の多成分金属酸化物に同じく含まれる少なくとも２種の金属とを含む、請求項２７記載の複合構造体。
【請求項３０】
第一及び第二の多成分金属酸化物が、ペロブスカイト型及びフルオライト型からなる群より選ばれる型の結晶構造を有する、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３１】
第一及び第二の焼結体がチューブ及び／又は平板であり、チューブとチューブとの接合部、平板とチューブとの接合部、又は平板と平板との接合部により接合されている、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３２】
前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を随意に含み、第一、第二、そして存在する場合には第三の、多成分金属酸化物が同じであるかあるいは異なるものであり、且つ、独立に下式
ＡxaＡ’xbＡ”xcＢyaＢ’ybＢ”ycＯ3-δ
（式中のＡはＦ−ブロックのランタニド、Ｌａ又はそれらの混合物であり、Ａ’は２族の金属であり、Ａ”はＦ−ブロックのランタニド又は周期表の１、２もしくは３族の元素であり、Ｂ、Ｂ’及びＢ”は互いに異なるものであって、Ｄ−ブロックの遷移金属から独立に選ばれ、δは当該組成の物質の電荷を中性にする数であり、０≦ｘａ≦１、０≦ｘｂ≦１、０≦ｘｃ≦１、０≦ｙａ≦１．１、０≦ｙｂ≦１、０≦ｙｃ≦１．１であって、但し（ｘａ＋ｘｂ＋ｘｃ）＝１且つ０．９≦（ｙａ＋ｙｂ＋ｙｃ）≦１．１である）
で表される、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３３】
前記接合部が第一の結晶構造及び第二の結晶構造と同じ第三の結晶構造を持つ第三の多成分金属酸化物を随意に含み、第一、第二、そして存在する場合には第三の、多成分金属酸化物が独立に一般式
ＬａxaＣａxbＦｅyaＯ3-δ
（この式中、０．５≦ｘａ≦１、０≦ｘｂ≦０．５、０．９≦ｙａ≦１．１である）
により表される、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３４】
酸素を含む気体混合物から酸素を分離するのに適合している、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３５】
酸素を含む気体混合物から酸素を分離しこの酸素を反応させるのに適合している、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３６】
前記接合部がヘリウムを通さない、請求項２６記載の複合構造体。
【請求項３７】
当該複合構造体に界面相がない、請求項２６記載の複合構造体。