【手続補正書】
【提出日】平成19年3月9日(2007.3.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
a)  塩基の存在下に元素状黄リンとアルキル化剤とを反応させて、アルキル亜ホスホン酸の（金属）塩、亜リン酸の（金属）塩及び次亜リン酸の（金属）塩を主成分として含む混合物を生成し、
b)  a)で得られた混合物の主成分をエステル化してエステル混合物を生成し、
c)  上記エステル混合物からアルキル亜ホスホン酸のエステルを単離し、
d)  オレフィンとの遊離基開始反応によって、上記アルキル亜ホスホン酸のエステルから対応するジアルキルホスフィン酸のエステルを生成し、
e)  上記ジアルキルホスフィン酸のエステルを、その遊離の酸に転化するか、あるいは周期律表の第IA族、第IIA 族、第IIIA族、第IVA 族、第VA族、第IIB 族、第IVB 族、第VIIB族または第VIIIB 族からの金属のもしくはセリウムのジアルキルホスフィン酸塩に転化する、
ことを含むジアルキルホスフィン酸及びそれの塩の製造方法。
【請求項２】  アルキル化剤が、ハロゲン化アルキル、硫酸ジアルキル、リン酸トリアルキル、炭酸ジアルキル及び／または蟻酸オルトエステルである、請求項１の方法。
【請求項３】  塩基が、水酸化物、炭酸塩、重炭酸塩、アミド、アルコキシド及び／またはアミン塩基である、請求項１または２の方法。
【請求項４】  段階a)での反応を、水性のアルカリまたはアルカリ土類金属水酸化物またはこれらの混合物と有機溶剤とを含む二相系中で行う、請求項１または２の方法。
【請求項５】  使用する有機溶剤が、直鎖状または分枝状のアルカン、アルキルにより置換された芳香族溶剤、水不混和性のもしくは部分的にのみ水混和性のアルコールまたはエーテルのそれぞれの単独またはこれらの２種以上のものの組み合わせである、請求項１〜４のいずれか一つの方法。
【請求項６】  使用する有機溶剤が、トルエン単独またはトルエンとアルコールとの組み合わせである、請求項１〜５のいずれか一つの方法。
【請求項７】  反応を相間移動触媒の存在下に行う、請求項１〜６のいずれか一つの方法。
【請求項８】  相間移動触媒が、テトラアルキルホスホニウムハロゲン化物、トリフェニルアルキルホスホニウムハロゲン化物またはテトラオルガニルアンモニウムハロゲン化物である、請求項７の方法。
【請求項９】  黄リンとの反応の間の温度が−20℃〜＋80℃である、請求項１〜８のいずれか一つの方法。
【請求項１０】  反応を０〜10bar の圧力下に行う、請求項１〜９のいずれか一つの方法。
【請求項１１】  段階a)からの混合物の主成分を、段階b)において、一般式R-OH（Ｒは１〜10個の炭素原子を有する線状または分枝状アルキル基である）で表される線状または分枝状アルコールを用いてエステル化する、請求項１〜１０のいずれか一つの方法。
【請求項１２】  段階a)からの混合物の主成分を、鉱酸を用いて、アルキル亜ホスホン酸、亜リン酸及び次亜リン酸を含む混合物に転化し、この際、鉱酸の（金属）塩が同時に析出し、そして上記酸の混合物が次いでエステル化される、請求項１〜１０のいずれか一つの方法。
【請求項１３】  上記のエステル化の間に生ずる水を共沸蒸留によって除去する、請求項１〜１２のいずれか一つの方法。
【請求項１４】  アルコールが、n-ブタノール、i-ブタノール、n-ヘキサノール、エチルヘキサノール及び／またはアミルアルコールである、請求項１〜１３のいずれか一つの方法。
【請求項１５】  段階a)で少量生じるホスフィン類を酸化によって除去する、請求項１〜１４のいずれか一つの方法。
【請求項１６】  上記の酸化のために過酸化水素を用いる、請求項１〜１５のいずれか一つの方法。
【請求項１７】  アルキル亜ホスホン酸のエステルを段階c)で蒸留することによって除去する、請求項１〜１６のいずれか一つの方法。
【請求項１８】  アルキル亜ホスホン酸のエステルが、メチル亜ホスホン酸n-ブチルエステル、メチル亜ホスホン酸イソブチルエステル、メチル亜ホスホン酸n-ヘキシルエステル、メチル亜ホスホン酸2-エチルヘキシルエステル及び／またはメチル亜ホスホン酸アミルエステルである、請求項１〜１７のいずれか一つの方法。
【請求項１９】  段階d)で使用する遊離基開始剤が、アゾ化合物あるいは過酸化物性無機系遊離基開始剤及び／または過酸化物性有機系遊離基開始剤である、請求項１〜１８のいずれか一つの方法。
【請求項２０】  遊離基開始剤を反応の間に連続的に計量添加する、請求項１〜１９のいずれか一つの方法。
【請求項２１】  遊離基開始剤を、オレフィン中の溶液として反応中に連続的に計量添加する、請求項１〜２０のいずれか一つの方法。
【請求項２２】  使用するオレフィンが線状または分枝状のα- オレフィンである、請求項１〜２１のいずれか一つの方法。
【請求項２３】  使用するオレフィンが、４〜10個の炭素原子を有する、内部二重結合を有するもの、環状もしくは開鎖のジエン類及び／またはポリエン類である、請求項１〜２１のいずれか一つの方法。
【請求項２４】  使用するオレフィンが、エチレン、n-またはi-プロピレン、n-またはi-ブテン、n-またはi-ペンテン、n-またはi-ヘキセン、n-またはi-オクテン、1-デセン、1,3-シクロオクタジエン、1,3-シクロペンタジエン、ジシクロペンタジエン及び／または2,4,4-トリメチルペンテン異性体混合物である、請求項１〜２３のいずれか一つの方法。
【請求項２５】  オレフィンが官能基を有する、請求項１〜２４のいずれか一つの方法。
【請求項２６】  金属が、Li、Na、Ｋ、Mg、Ca、Sr、Ba、Al、Ge、Sn、Sb、Bi、Zn、Ti、Zr、Mn、Fe及び／またはCeである、請求項１〜２５のいずれか一つの方法。
【請求項２７】  段階e)において、ジアルキルホスフィン酸のエステルを金属化合物と直接反応させてジアルキルホスフィン酸の金属塩を生成させる、請求項１〜２６のいずれか一つの方法。
【請求項２８】  段階e)において、ジアルキルホスフィン酸のエステルを加水分解してジアルキルホスフィン酸とする、請求項１〜２６のいずれか一つの方法。
【請求項２９】  段階e)において、ジアルキルホスフィン酸のエステルを加水分解してジアルキルホスフィン酸とし、次いでジアルキルホスフィン酸の金属塩に転化する、請求項１〜２６のいずれか一つの方法。
【請求項３０】  段階e)において、ジアルキルホスフィン酸のエステルを、水酸化ナトリウム溶液を用いて加水分解して、ジアルキルホスフィン酸のナトリウム塩とする、請求項１〜２６のいずれか一つの方法。
【請求項３１】  段階e)において、ジアルキルホスフィン酸のエステルを水酸化ナトリウム溶液を用いて加水分解してジアルキルホスフィン酸のナトリウム塩とし、次いでジアルキルホスフィン酸の金属塩に転化する、請求項１〜２６のいずれか一つの方法。
【請求項３２】  金属化合物が、金属の酸化物、水酸化物、酸化物水酸化物、硫酸塩、酢酸塩、塩化物、硝酸塩及び／またはアルコキシドである、請求項１〜３１のいずれか一つの方法。
【請求項３３】  金属化合物が水酸化アルミニウムまたは硫酸アルミニウムである、請求項１〜３２のいずれか一つの方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２０】
段階a)で使用される有機溶剤は、好ましくは、直鎖状または分枝状のアルカン、アルキルにより置換された芳香族溶剤、水不混和性のまたは部分的にのみ水混和性のアルコールまたはエーテルであり、これらは単独かまたはこれらの二種以上のものの混合物として使用される。