【手続補正書】
【提出日】平成31年3月29日(2019.3.29)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
7以下のpHを有する水溶性歯科用組成物であって、以下、
（a）組成物の総重量に基づいて、下記の式（I）で表される重合性化合物1〜70重量％：
A−L−B    （I）
［式中、
Aは下記式（II）の基であり、
【化１】
2018521071.tif 000001
ここで、X1は、CO、CS、CH2、又は基[X’Z]kであり、ここでX’は酸素原子、硫黄原子、又はNHであり、Zは直鎖又は分岐のC1−4アルキレン基であり、及びkは1〜10の整数であり、
R1は、水素原子、
−COOM、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、
R2は、水素原子、
−COOM、
C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、若しくは−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基であるか、又は、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基であり；
L は、二価のC2−12アルケニレンリンカー基であって、1〜3個のカルボニル基を含有していてもよいか、又は酸素、窒素、及び硫黄から選択されるヘテロ原子を含有していてもよく、並びに水酸基、C6−14アリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2又は−SO3M（Mは水素原子又は金属原子）で置換されていてもよく；
Bは、以下から選択される：
（i）Aの定義による基、
（ii）下記式（III）の基：
【化２】
2018521071.tif 000002
［式中、
X2 は独立して、式（II）においてX1について定義されるのと同じ意味を有し、
R1’及びR2’は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有し、
Rは、水素原子、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基である］、
（iii）下記式（IV）の基：
【化３】
2018521071.tif 000003
［式中、
X3は、CO、−CH2CO−、CS、又は−CH2CS−であり、
R1”及びR2”は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有する］、又は、
（iv）基[Z’X”]mE：
（式中、
Z’は、直鎖又は分岐のC1−4アルキレン基であり、
X”は、酸素原子、硫黄原子、又はNHであり、
Eは、水素原子、
PO3M2、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、そして、
m は1〜10の整数である）； 並びに、
R1、R2、L、R、及びEのうちいずれか1つにおけるM（Mは互いに独立している）は、それぞれ水素原子又は金属原子を表す］；
（b）組成物の総重量に基づいて、下記式（V）で表される重合性化合物2〜20重量％：
A’−L’−A’    （V）
［式中、
A’は互いに独立して、それぞれ下記式（VI）の基を表し、
【化４】
2018521071.tif 000004
式中、
X2＊は、独立して、式（II）においてX1について定義されるのと同じ意味を有し、
R1＊及びR2＊は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有し、
R＊は、水素原子、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、
L’は、二価のC2−12アルキレンリンカー基であって、1〜3個のカルボニル基を含有していてもよいか、又は酸素、窒素及び硫黄から選択されるヘテロ原子を含有していてもよく、並びに水酸基、C6−14アリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3M（Mは水素原子又は金属原子）によって置換されていてもよく；
R1＊、R2＊、L’、及びR＊のうちいずれか1つにおけるM（Mは互いに独立している）は、それぞれ水素原子又は金属原子を表す］；
（c）組成物の総重量に基づいて、1つ以上の酸性基を有する1種以上の重合性モノマー1〜20重量％；
（d）組成物の総重量に基づいて、開始剤系0．001〜5重量％；
（e）組成物の総重量に基づいて、安定剤0．001〜1重量％；並びに、
（f）組成物の総重量に基づいて、水と有機溶媒を含む溶媒混合物25〜50重量％；を含む、水溶性歯科用組成物。
【請求項２】
BがAの定義による基である、請求項1に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項３】
式（II）におけるX1がCOである、請求項1又は2に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項４】
式（VI）におけるX2がCOである、請求項1〜3のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項５】
Lが−CH2CH＝CHCH2−である、請求項1〜4のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項６】
1つ以上の酸性基を有する重合性モノマーとして重合性リン酸エステルを含む、請求項1〜5のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項７】
少なくとも3つの重合性二重結合を有する重合性モノマーをさらに含む、請求項1〜6のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項８】
前記安定剤が、下記式（VII）及び／又は（VIII）の化合物であって、
【化５】
2018521071.tif 000005
【化６】
2018521071.tif 000006
式中、
前記R3が、同一でも異なっていてもよく、分岐C3−8アルキル基若しくはアルケニル基、又はC3−8シクロアルキル基若しくはシクロアルケニル基を独立して表し、
R4が、水素原子、C1−6アルキル基若しくはC2−6アルケニル基、又はC1−6フルオロアルキル基若しくはC2−6フルオロアルケニル基を表し、
Xが、C1−8アルキル基又はC3−8シクロアルキル基から選択される基を表し、
nが、0、1、又は2である、請求項1〜7のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項９】
前記溶媒混合物の前記有機溶媒が、エタノール、n−プロパノール、イソ−プロパノール、n−ブタノール、イソ−ブタノール、sec−ブタノール、tert−ブタノール、アセトン及びメチルエチルケトンからなる群から選択され、好ましくは前記溶媒混合物の前記有機溶媒が、n−プロパノール又はイソ−プロパノール、より好ましくはイソ−プロパノールである、請求項1〜8のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項１０】
前記溶媒混合物が、前記組成物の総重量に基づいて少なくとも1重量％の水を含む、請求項1〜9のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項１１】
微粒子状充填剤をさらに含む、請求項1〜10のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項１２】
歯科用接着剤組成物、歯科用接合剤、歯科用プライマー、歯科用溶浸剤、ピット及び亀裂シーリング材、歯科用減感作用組成物、パルプキャッピング組成物、歯科用複合材、歯科用ガラスアイオノマーセメント、歯科用セメント、裸歯頸用シール及び保護組成物、並びに歯科用根管シーラー組成物から選択される、請求項1〜11のいずれか一項に記載の水溶性歯科用組成物。
【請求項１３】
水溶性歯科用組成物調製のための、
（a）下記の式（I）で表される重合性化合物:
A−L−B    （I）
［式中、
Aは下記式（II）の基であり、
【化７】
2018521071.tif 000007
ここで、X1は、CO、CS、CH2、又は基[X’Z]kであり、ここでX’は酸素原子、硫黄原子、又はNHであり、Zは直鎖又は分岐のC1−4アルキレン基であり、及びkは1〜10の整数であり、
R1は、水素原子、
−COOM、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、
R2は、水素原子、
−COOM、
C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、若しくは−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基であるか、又は、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基であり；
Lは、二価のC2−12アルケニレンリンカー基であって、1〜3個のカルボニル基を含有していてもよいか、又は酸素、窒素、及び硫黄から選択されるヘテロ原子を含有していてもよく、並びに水酸基、C6−14アリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2又は−SO3M（Mは水素原子又は金属原子）で置換されていてもよく；
B は、以下から選択される：
（i）Aの定義による基、
（ii）下記式（III）の基：
【化８】
2018521071.tif 000008
［式中、
X2 は独立して、式（II）においてX1について定義されるのと同じ意味を有し、
R1’及びR2’は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有し、
R は、水素原子、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基である］、
（iii）下記式（IV）の基：
【化９】
2018521071.tif 000009
［式中、
X3は、CO、−CH2CO−、CS、又は−CH2CS−であり、
R1”及びR2”は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有する］、又は、
（iv）基[Z’X”]mE：
（式中、
Z’は、直鎖又は分岐のC1−4アルキレン基であり、
X”は、酸素原子、硫黄原子、又はNHであり、
E は、水素原子、
PO3M2、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、そして、
m は1〜10の整数である）； 並びに、
R1、R2、L、R、及びEのうちいずれか1つにおけるM（Mは互いに独立している）は、それぞれ水素原子又は金属原子を表す］；並びに、
（b）組成物の総重量に基づいて、下記式（V）で表される重合性化合物2〜20重量％：
A’−L’−A’    （V）
［式中、
A’ は互いに独立して、それぞれ下記式（VI）の基を表し、
【化１０】
2018521071.tif 000010
式中、
X2＊は、独立して、式（II）においてX1について定義されるのと同じ意味を有し、
R1＊及びR2＊は、互いに独立して、及び独立して、式（II）においてR1及びR2について定義されるのと同じ意味を有し、
R＊ は、水素原子、
C3−6シクロアルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよい直鎖又は分岐のC1−16アルキル基、
C1−16アルキル基、C6−14アリール基若しくはC3−14ヘテロアリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC3−6シクロアルキル基、
−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3Mによって置換されていてもよいC6−14アリール基又はC3−14ヘテロアリール基であり、
L’は、二価のC2−12アルキレンリンカー基であって、1〜3個のカルボニル基を含有していてもよいか、又は酸素、窒素及び硫黄から選択されるヘテロ原子を含有していてもよく、並びに水酸基、C6−14アリール基、−COOM、−PO3M、−O−PO3M2、又は−SO3M（Mは水素原子又は金属原子）によって置換されていてもよく；
R1＊、R2＊、L’、及びR＊のうちいずれか1つにおけるM（Mは互いに独立している）は、それぞれ水素原子又は金属原子を表す］；
を含む組成物の使用。