【手続補正書】
【提出日】平成20年6月17日(2008.6.17)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  カチオンがカチオン供給源から製造され得、アニオンがアニオン供給源として作用する物質のクラスから製造され得る結晶格子またはホスト格子を含む金属塩ナノ粒子を合成するための方法であって、前記方法において、ホスト材料は、特にリン酸塩、ハロリン酸塩、ヒ酸塩、硫酸塩、ホウ酸塩、アルミン酸塩、没食子酸塩、ケイ酸塩、ゲルマニウム酸塩、酸化物、バナジン酸塩、ニオブ酸塩、タンタル酸塩、ウォルフラム酸塩、モリブデン酸塩、アルカリハロゲン化物、他のハロゲン化物、窒化物、硫化物、セレン化物、スルホセレン化物、およびオキシ硫化物から成る群由来の化合物を含み得、以下の工程：
ａ）少なくとも、
ａａ）ナノ粒子の結晶成長を制御する少なくとも１つの成分、特に、有機リン化合物、もしくはモノアルキルアミン、特にドデシルアミン、もしくはジアルキルアミン、特にビス（エチルヘキシル）アミンを含む成分を含む有機溶媒、
ｂｂ）カチオン供給源として作用し、合成混合物に可溶性かもしくは少なくとも分散性であるカチオン出発材料であって、特に、金属塩出発化合物、好ましくは金属塩化物またはアルコキシド、または金属酢酸、および
ｃｃ）合成混合物に可溶性かもしくは少なくとも分散性であり、物質の前記クラスから選択されるアニオン供給源として作用するアニオン出発材料であって、物質の前記クラスは：
ａａａ）調製しようとする特定の金属塩ナノ粒子の塩の遊離酸、あるいは
ｂｂｂ）合成混合物に可溶性かもしくは少なくとも分散性である塩、特に、有機カチオンを有する塩、または金属塩であって、後者はアルカリ金属塩が好ましく、あるいは、
ｃｃｃ）合成最小温度より高い温度でアニオンを遊離する有機化合物を含み、適切なアニオン供与物質が調製しようとするナノ粒子の塩のそれぞれの選択に依存する物質のクラスから選択される、アニオン出発材料、
由来の合成混合物を調製する工程、ならびに
ｂ）予め決定された合成最小温度で、前記温度に適切な合成期間中に前記混合物を保持する工程、
を特徴とする、方法。
【請求項２】  ａ）リン含有アニオンを有するナノ粒子の調製のためにアニオン供給源としてリン酸が使用され、ここで、ホウ素含有アニオンを有するナノ粒子の調製のためにアニオン供給源としてホウ酸が使用され、ここで、フッ素含有アニオンを有するナノ粒子の調製のためにアニオン供給源としてフッ化水素酸が使用され、そして、
ｂ）前記合成混合物にやや溶けにくいアニオン物質クラスの塩を使用する場合、前記塩の溶解性を向上するために金属塩の金属成分のための錯化剤、好ましくはアルカリ金属塩のためのクラウンエーテルが前記合成混合物に添加される、
請求項１に記載の方法。
【請求項３】  以下の物質：
ａ）ホスフィン酸のエステル、（（Ｒ１−）（Ｒ２−）（Ｒ３−Ｏ−）Ｐ＝Ｏ）、
ｂ）ホスホン酸のジエステル、（（Ｒ１−）（Ｒ２−Ｏ−）（Ｒ３−Ｏ−）Ｐ＝Ｏ）、
ｃ）リン酸のトリエステル（リン酸トリアルキル）、（（Ｒ１−Ｏ−）（Ｒ２−Ｏ−）（Ｒ３−Ｏ−）Ｐ＝Ｏ）、
ｄ）トリアルキルホスフィン、（（Ｒ１−）（Ｒ２−）（Ｒ３−）Ｐ）、特に、トリオクチルホスフィン（ＴＯＰ）、
ｅ）トリアルキルホスフィンオキシド、（（Ｒ１−）（Ｒ２−）（Ｒ３−）Ｐ＝Ｏ）、特にトリオクチルホスフィンオキシド（ＴＯＰＯ）、
ここで、Ｒ１、Ｒ２、Ｒ３は、少なくとも１つの炭素原子、もしくはフェニル、トリル、キシリル、またはベンジル基を含む分岐したまたは分岐していないアルカン鎖であり、あるいは
ｆ）リン酸アミド、好ましくは、トリス−（ジメチルアミノ）−ホスフィン、あるいは
ｇ）リン酸アミドオキシド、好ましくは、トリス−（ジメチルアミノ）−ホスフィンオキシド
のうちの少なくとも１つは、成長制御成分のための有機リン化合物としての溶媒から成る、請求項２に記載の方法。
【請求項４】  ナノ粒子の調製のために制御成分としてリン酸トリアルキルまたはトリアルキルホスフィンが使用され、金属イオン１ｍｏｌあたり１０  ｍｏｌ未満、好ましくは０．９〜５ｍｏｌ、より好ましくは０．９５〜２ｍｏｌの制御成分が使用される、請求項３に記載の方法。
【請求項５】  好ましくは、前記金属塩出発化合物に存在する任意の結晶水を置換するために、好ましくは金属キレート特性を有する少なくとも１つのさらなる成分、特に、
ａ）エーテル化合物、好ましくは、ジペンチルエーテル、ジヘキシルエーテル、ジヘプチルエーテル、ジオクチルエーテル、ジベンジルエーテル、ジイソアミルエーテル、エチレングリコールジブチルエーテル、ジエチレングリコールジブチルエーテル、もしくはジフェニルエーテル、または／および
ｂ）合成最小温度を超える温度で沸騰するアルカン化合物、好ましくはドデカンもしくはヘキサデカン、または／および
ｃ）アミン化合物、好ましくは、ジヘキシルアミン、ビス（２−エチルヘキシル）アミン、トリオクチルアミン、トリス（２−エチルヘキシル）アミン、
が前記合成混合物に添加される、請求項１〜４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項６】  Ｒ１、Ｒ２、またはＲ３は、以下の基：
カルボキシル基（−ＣＯＯＨ）、カルボン酸エステル基（−ＣＯＯＲ）、アミノ基（−ＮＨ２）および（−ＮＨＲ）、水酸基（−ＯＨ）、シアノ基（−ＣＮ）、メルカプト基（−ＳＨ）、臭素（−Ｂｒ）ならびに塩素（−Ｃｌ）、もしくはこれらの基の組み合わせ
の少なくとも１つを保持する分岐したまたは分岐していないアルカン鎖である、請求項３に記載の方法。
【請求項７】  有機リン酸化合物の混合物が使用される、請求項３に記載の方法。
【請求項８】  カチオン供給源のための出発材料として、塩化物、臭化物、ヨウ化物、アルコキシド、金属酢酸、またはアセチルアセトネートから成る群の少なくとも１つが使用される、請求項１〜７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項９】  以下の工程：
ａ）（好ましくは低級）アルコール、特にメタノールにおいてカチオン出発材料の第１の溶液を調製する工程であって、好ましくは、非酸化的であり、合成混合物に可溶性である金属塩が使用される工程、
および
ｂ）金属キレート合成混合物を調製するために、第１の溶液と請求項１または２に記載の溶媒とを混合する工程、
ｃ）不活性ガス下、特に窒素下で合成混合物を加熱する工程、
をさらに含む、請求項１〜８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１０】  合成中、蒸留によって合成混合物から好ましくは低級アルコールを取り出す工程をさらに含む、請求項９に記載の方法。
【請求項１１】  好ましくは減圧下、好ましくは合成期間の終了後に、蒸留によって合成混合物から１つ以上の溶媒成分を取り出す工程をさらに含む、請求項１〜１０のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１２】  アルコール、好ましくはエタノールで洗浄するか、または付随する副産物を取り除くためにダイアフィルトレーションすることによってナノ粒子を精製する工程をさらに含む、請求項１〜１１のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１３】  合成混合物に可溶性塩基、好ましくはトリヘキシルアミン、トリヘプチルアミン、トリオクチルアミン、トリス（２−エチルヘキシル）アミンを使用して合成混合物を中和する工程をさらに含む、請求項１〜１２のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１４】  出発材料として金属塩水和物が使用される、請求項１〜１３のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１５】  蛍光発光可能なナノ粒子を合成するために使用される、請求項１〜１４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１６】  いくつかの異なるカチオン供給源、特に、製造しようとするナノ粒子のためのドープ剤として少なくとも１つの金属が使用される金属塩出発化合物が使用される、請求項１〜１５のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１７】  前記結晶格子、またはドーピングの場合、前記ホスト格子はＸＹ型の化合物を含み、ここで、Ｘは、周期系の１ａ、２ａ、３ａ、４ａ主族、２ｂ、３ｂ、４ｂ、５ｂ、６ｂ、７ｂ亜族またはランタニドの１つ以上の元素のカチオンであり、Ｙは、周期系の３ａ、４ａ、５ａ主族、３ｂ、４ｂ、５ｂ、６ｂ、７ｂ、および／または８ｂ亜族の１つ以上の元素ならびに６ａ、および／または７主族の１つ以上の元素の多原子アニオン、あるいは５ａ、６ａ、または７ａ主族の単原子アニオンのいずれか一方である、請求項１に記載の方法。
【請求項１８】  ＬａＰＯ４ナノ粒子の調製のための溶媒の成長制御成分として、リン酸エステル、特にリン酸トリアルキル、および好ましくはリン酸トリブチルが使用される、請求項１〜１７のいずれか１項に記載の方法。
【請求項１９】  ドーピングのために、１ａ、２ａ主族、またはＡｌ、Ｃｒ、Ｔｌ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｓ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｉｎ、Ｓｂ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ｃｏの元素、および／またはランタニドの元素を含む群より選択される１つ以上の元素が使用される、請求項１〜１８のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２０】  ドーピングのために２種の元素が相互に相対的に異なる濃度で使用され、ここで、一方のドーピング元素は、光、好ましくはＵＶ光に対する吸収スペクトルに極大を有し、他方のドーピング元素は、少なくとも４％、好ましくは２０％を超える第１のドーピング元素の吸収極大から距離Δλ／λを有する少なくとも１つの極大を伴う蛍光発光スペクトルを有する、請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２１】  ドーピングおよびＬａＰＯ４のためのホスト材料として、セリウムおよびテルビウムが使用される、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】  以下の化合物：
2004508215.tif 000001
の１つを使用してナノ粒子が合成される、請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２３】  以下の化合物：
2004508215.tif 000002
の１つを使用してナノ粒子が合成される、請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２４】  以下の化合物：
ＭｇＦ２：Ｍｎ；ＺｎＳ：Ｍｎ；ＺｎＳ：Ａｇ；ＺｎＳ：Ｃｕ；ＣａＳｉＯ３：Ａ；ＣａＳ：Ａ；ＣａＯ：Ａ；ＺｎＳ：Ａ；Ｙ２Ｏ３：Ａ、またはＭｇＦ２：Ａ（Ａ＝ランタニド）
の１つを使用してナノ粒子が合成される、請求項１〜１９のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２５】  テルビウムによるドーピングが０．５〜３０  ｍｏｌ％、好ましくは５〜２５  ｍｏｌ％、最も好ましくは１３〜１７  ｍｏｌ％の範囲で達成され、ここで、ランタンとセリウムとの間のそれぞれのモル比は、０．１３〜７．５、好ましくは０．２５〜４、最も好ましくは０．９〜１．１の範囲の比であり、金属塩化物は金属源として作用する、請求項１〜２４のいずれか１項に記載の方法。
【請求項２６】  特にＩＩＩ−Ｖ−またはＩＩ−ＶＩ−半導体の半導体（ＳＣ）ナノ粒子を合成するための請求項１に記載の方法。
【請求項２７】  請求項１〜２６のいずれか１項に記載の方法を使用することによって調製されるナノ粒子。
【請求項２８】  請求項２７に記載のナノ粒子を含む物質。
【請求項２９】  結晶格子、またはドーピングの場合、ホスト格子を含むナノ粒子を含む物質であって、ここで、
前記ホスト格子はＸＹ型の化合物を含み、ここで、Ｘは、周期系の１ａ、２ａ、３ａ、４ａ主族、２ｂ、３ｂ、４ｂ、５ｂ、６ｂ、７ｂ亜族またはランタニドの１つ以上の元素のカチオンであり、Ｙは、周期系の３ａ、４ａ、５ａ主族、３ｂ、４ｂ、５ｂ、６ｂ、７ｂ、および／または８ｂ亜族の１つ以上の元素ならびに６ａ、および／または７主族の１つ以上の元素の多原子アニオン、あるいは５ａ、６ａ、または７ａ主族の単原子アニオンのいずれかであり、
ドーピングとして、１ａ、２ａ主族、またはＡｌ、Ｃｒ、Ｔｌ、Ｍｎ、Ａｇ、Ｃｕ、Ａｓ、Ｎｂ、Ｎｉ、Ｔｉ、Ｉｎ、Ｓｂ、Ｇａ、Ｓｉ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｚｎ、Ｃｏの元素および／またはランタニドの元素を含む群より選択される１つ以上の元素が含有される、物質。
【請求項３０】  前記格子が、特に、次の群：リン酸塩、ハロリン酸塩、ヒ酸塩、硫酸塩、ホウ酸塩、アルミン酸塩、没食子酸塩、ケイ酸塩、ゲルマニウム酸塩、酸化物、バナジン酸塩、ニオブ酸塩、タンタル酸塩、ウォルフラム酸塩、モリブデン酸塩、アルカリハロゲン化物、他のハロゲン化物、窒化物、硫化物、セレン化物、スルホセレン化物、またはオキシ硫化物の１つから由来する化合物を含む、請求項２９に記載の物質。
【請求項３１】  ドーピングのために予め決定された相互に相対的な濃度で使用される２種の元素であって、ここで、一方のドーピング元素は、光、特にＵＶ光に対する吸収スペクトルに極大を有し、他方のドーピング元素は、少なくとも４％の第１のドーピング元素の吸収極大から距離Δλ／λを有する少なくとも１つの極大を伴う蛍光発光スペクトルを有する、上記２種の元素を含む、請求項２９または３０に記載の物質。
【請求項３２】  ドープされたナノ粒子のための材料として、
2004508215.tif 000003
の１つ以上を含む、請求項２９に記載の物質。
【請求項３３】  ドープされたナノ粒子のための材料が、
2004508215.tif 000004
の１つ以上を含む、請求項２９に記載の物質。
【請求項３４】  ドープされたナノ粒子のための材料が、ＭｇＦ２：Ｍｎ；ＺｎＳ：Ｍｎ；ＺｎＳ：Ａｇ；ＺｎＳ：Ｃｕ；ＣａＳｉＯ３：Ａ；ＣａＳ：Ａ；ＣａＯ：Ａ；ＺｎＳ：Ａ；Ｙ２Ｏ３：Ａ、またはＭｇＦ２：Ａ（Ａ＝ランタニド）の１つ以上を含む、請求項２９に記載の物質。
【請求項３５】  前記ホスト格子が、ランタンまたはランタニド化合物、特にＬａＰＯ４を含み、ランタニドの群のドーパントが含有される、請求項２９に記載の物質。
【請求項３６】  ２種のドーパント、特にセリウムおよびテルビウムを含み、ここで、前記２種のうちの一方は、エネルギー吸収剤、特にＵＶ光吸収剤であり、他方は蛍光発光体であることを特徴とする、請求項３５に記載の物質。
【請求項３７】  好ましくは、希土類金属リン酸塩、あるいは第三主族リン酸塩、またはカルシウム（Ｃａ）、ストロンチウム（Ｓｒ）、もしくはバリウム（Ｂａ）のリン酸塩から成る物質群より選択されるナノ粒子であって、
ここで、前記ナノ粒子は、最長軸に沿った測定値が、３０％未満、好ましくはいずれの場合も１０％未満の標準偏差で最大１５  ｎｍ、好ましくは最大１０  ｎｍ、最も好ましくは４〜５ｎｍであるサイズを有する、ナノ粒子
を含む、請求項２９〜３６のいずれか１項に記載の物質。
【請求項３８】  請求項２７に記載のドープされたナノ粒子、または請求項２８〜３７のいずれか１項に記載の物質を含む、ナノ粒子キャリア物質、特にそのキャリアフィルム、キャリア液体、特にキャリアワニスもしくはキャリア塗料、またはエアロゾル。
【請求項３９】  前記ナノ粒子がポリマー、好ましくはポリマーフィルム、特にポリエチレンまたはポリプロピレンから作製されるポリマーフィルムに包埋される、請求項３８に記載のナノ粒子キャリア物質。
【請求項４０】  請求項２７に記載のドープされたナノ粒子または請求項２８〜３７のいずれか１項に記載の物質を含む、ポリマーフィルム。
【請求項４１】  請求項１〜２６のいずれか１項に記載の方法を使用して調製されるナノ粒子または請求項２７〜３７のいずれか１項に記載の物質が組み入れられた、標記された物体であって、
前記粒子または物質が予め決定されたエネルギー源、好ましくは電磁放射、特に３００  ｎｍ未満の波長による放射、または粒子もしくは電子による放射によって励起可能であり、
好ましくは、光の可視範囲、ＵＶ範囲、または近赤外範囲（ＮＩＲ）で該物体に対して外部から検出可能な蛍光発光が生じる、
ように組み入れられた、物体。
【請求項４２】  請求項３８または３９に記載のナノ粒子キャリア物質、あるいは請求項４０に記載のポリマーフィルムを具備する請求項４１に記載の物体。
【請求項４３】  ナノ粒子キャリア物質によるコーティングを含む、請求項４２に記載の物体。
【請求項４４】  物体、特に、銀行券、情報のためのキャリア、コンピュータ構成部分、自動車構成部分、モーター要素、ドキュメント、錠止デバイス、防犯デバイス、可視光に対して透明な物体、宝飾品、もしくは芸術作品の標記、または指紋の標記のために特にウォルフラム酸塩、タンタル酸塩、ホウ酸塩、バナジン酸塩、スルホキシド、ケイ酸塩、没食子酸塩、アルミン酸塩、ハロゲン化化合物を使用する発光性物質のファミリーから選択される１つ以上の物質を含むナノ粒子の使用。
【請求項４５】  請求項４４に記載の標記のためのドープされたナノ粒子の使用。
【請求項４６】  請求項４４に記載の標記のための請求項２７に記載のナノ粒子または請求項２８〜３８のいずれか１項に記載の物質の使用。
【請求項４７】  液体あるいは気体の標記のための請求項２７に記載のナノ粒子または請求項２８〜３８のいずれか１項に記載の物質の使用。
【請求項４８】  ＵＶ光を別の形態のエネルギーに変換するための請求項３６に記載のＵＶ光吸収物質の使用。
【請求項４９】  可視光へのコンバーターとしての請求項３６に記載のＵＶ光吸収物質の使用。
【請求項５０】  デバイスまたは電光本体において光を生成するための、特にウォルフラム酸塩、タンタル酸塩、ホウ酸塩、バナジン酸塩、スルホキシド、ケイ酸塩、没食子酸塩、アルミン酸塩、ハロゲン化化合物を使用する様式での発光性物質のファミリーから選択される１つ以上の物質を含むナノ粒子の使用。
【請求項５１】  デバイスあるいは電光本体において光を生成するための、請求項２７に記載のドープされたナノ粒子または請求項２８〜３９のいずれか１項に記載の物質の使用。
【請求項５２】  適切な励起の後にのみ可視可能となる画像の調製のための請求項２７に記載のドープされたナノ粒子または請求項２８〜３９のいずれか１項に記載の物質または請求項４０に記載のポリマーフィルムの使用。
【請求項５３】  蛍光発光主要ピーク（４０）を有する予め決定されたナノ粒子タイプの基準物質の蛍光に同一である試験物質（２８）の蛍光を認識するための検出方法であって、
予め決定されたナノ粒子タイプに適切であることが公知である励起方法を使用して試験物質（２８）を励起する工程、
試験物質（２８）の主要ピークのスペクトル領域を濾波する工程、
主要ピーク（４０）の隣の少なくとも１つの第２のスペクトル領域であって、予め決定されたナノ粒子タイプについて主要ピークの強度に比べて強度が低いかまたは認められないことが予想される上記スペクトル領域を濾波する工程、
予め決定されたスペクトル領域内で濾波された発光強度を定量する工程、および
濾波された発光強度の相互の１つまたはいくつかの関係を決定する工程、
前記関係に基づいて試験物質（２８）と基準物質との対応を評価する工程、
を含む、方法。
【請求項５４】  主要ピーク（４０）とは別に、２つ以上の第２のスペクトル領域が濾波され、評価される、請求項５３に記載の検出方法。
【請求項５５】  蛍光放射源の画像を記録し、解析する工程を含む、請求項５３または５４に記載の検出方法。
【請求項５６】  予め決定されたナノ粒子タイプに適切であることが公知である励起スペクトルで試験物質（２８）を励起する手段（２６）、
試験物質（２８）の主要ピークのスペクトル領域を濾波するための手段（１２）、
主要ピーク（４０）の隣の少なくとも１つの第２のスペクトル領域であって、予め決定されたナノ粒子タイプについて主要ピークの強度に比べて強度が低いかまたは認められないことが予想される上記スペクトル領域を濾波するための手段（１０、１４）、
予め決定されたスペクトル領域内で濾波された発光強度を定量するための手段（１６、１８、２０）、
濾波された発光強度の相互の１つまたはいくつかの関係を決定するための手段（２２）、
前記関係に基づいて試験物質（２８）と基準物質との対応を評価するための手段（２２、２４）、
を含む、請求項５３に記載の検出方法を行うためのデバイス。
【請求項５７】  主要ピーク（４０）とは別に、２つ以上の第２のスペクトル領域を濾波し、解析するための手段（１６、２０、２２、２４）を含む、請求項５６に記載のデバイス。
【請求項５８】  蛍光源の画像を記録するための手段（３０、３２、３４）、
および蛍光放射源の画像を解析するための手段（２２、２４）、
を含む、請求項５６または５７に記載のデバイス。