【手続補正書】
【提出日】平成31年2月12日(2019.2.12)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシドまたはラクトン供給原料の連続的カルボニル化のための方法であって、
カルボニル化反応容器中で、カルボニル化触媒の存在下、エポキシドまたはラクトン供給原料を一酸化炭素と連続的に反応させるステップであって、
前記カルボニル化触媒が、ルイス酸および金属カルボニルを含み、
前記方法の開始時間において、前記カルボニル化反応容器が、初期濃度の前記ルイス酸および初期濃度の前記金属カルボニルを含有する、ステップ、および
前記方法の前記開始時間後の時間に、前記カルボニル化反応容器に、前記カルボニル化触媒とは異なる触媒交換構成要素を添加するステップであって、
前記触媒交換構成要素が、前記ルイス酸、前記ルイス酸の前駆体、前記金属カルボニルおよび前記金属カルボニルの前駆体を含み、
前記金属カルボニルの前記前駆体が、中性金属カルボニル錯体であり、そして、
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化６５】
2018507855.tif 000001
であり、式中、
各Ｒｑは、独立に、Ｃ１〜１２脂肪族またはアリールであり、
ここで、前記アリールは、非置換であるか、またはハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；−Ｏ−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ°）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；−ＣＨ＝ＣＨＰｈ；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ°３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ°；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（ＮＯＲ°）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ°２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｐ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ°）２；ＳｉＲ°３；−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２；および−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２からなる群から選択される１つまたは複数の置換基で置換されており、
式中、Ｒ°は、出現する毎に、
独立に、水素、Ｃ１〜８脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、または−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；または
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和、部分不飽和、もしくはアリール環であり；あるいは
２つの独立して出現するＲ°は、それらの介在する原子（複数可）と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する３〜１２員の飽和、部分不飽和、もしくはアリールの単環式または多環式環を形成し、
Ｍは、金属原子であり、
Ｒｄは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
２つもしくはそれより多くのＲｄ基は、一緒になって、１個もしくは複数の任意選択で置換されている環を形成し得、
各Ｒｙは、
独立に、水素；または
アシル；
カルバモイル、
アリールアルキル；
６〜１０員アリール；
Ｃ１〜１２脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環；
酸素保護基；および
窒素保護基
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
同じ窒素原子上の２個のＲｙは、この窒素原子と一緒になって、独立に窒素、酸素、および硫黄からなる群から選択される０〜２個のさらなるヘテロ原子を有する任意選択で置換されている４〜７員複素環式環を形成し、
各Ｒ４は、独立に、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒ１ａ、Ｒ１ａ’、Ｒ２ａ、Ｒ２ａ’、Ｒ３ａ、およびＲ３ａ’は、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
（Ｒ２ａ’およびＲ３ａ’）、（Ｒ２ａおよびＲ３ａ）、（Ｒ１ａおよびＲ２ａ）、ならびに（Ｒ１ａ’およびＲ２ａ’）のいずれかは、任意選択でそれらが結合している炭素原子と一緒になって１個もしくは複数の環を形成してもよく、この環はさらに、１個もしくは複数のＲｙ基で置換されていてもよく、そして、
Ｒ４ａは、
【化６６】
2018507855.tif 000002
からなる群から選択され、式中、
Ｒｃは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
式中、２個もしくはそれより多くのＲｃ基は、それらが結合している炭素原子および任意の介在する原子と一緒になって、１個もしくは複数の環を形成してもよく、あるいは、
式中、２個のＲｃ基が同じ炭素原子に結合しているとき、それらは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、３〜８員スピロ環、カルボニル、オキシム、ヒドラゾン、イミン；および任意選択で置換されているアルケンからなる群から選択される部分を形成してもよく、
Ｙは、−ＮＲｙ−、−Ｎ（Ｒｙ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙ−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｃ（＝Ｓ）−、−Ｃ（＝ＮＲｙ）−、−Ｎ＝Ｎ−；ポリエーテル；Ｃ３〜Ｃ８置換もしくは非置換炭素環；およびＣ１〜Ｃ８置換もしくは非置換複素環からなる群から選択される二価のリンカーであり、
ｍ’は、０または１〜４の整数（両端を含む）であり、
ｑは、０または１〜４の整数（両端を含む）である、ステップ
を含む、方法。
【請求項２】
前記触媒交換構成要素の添加速度または時間が、前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方の消費速度に基づく、請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記カルボニル化触媒の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方が、前記カルボニル化反応容器中で経時的に消費され、前記方法が、前記消費を決定するステップをさらに含み、
前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方の前記消費が、
ｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸の濃度、
ｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸の分解生成物の濃度、
ｉｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記ルイス酸の濃度、
ｉｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記ルイス酸の分解生成物の濃度、
ｉｉｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器中の前記金属カルボニルの濃度、
ｉｉｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器中の前記金属カルボニルの分解生成物の濃度、
ｉｖ−ａ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記金属カルボニルの濃度、
ｉｖ−ｂ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記金属カルボニルの分解生成物の濃度、および
ｖ）カルボニル化反応の速度
からなる群から選択される、１つまたは複数のパラメーターを測定するステップ、ならびに
前記１つまたは複数のパラメーターの測定値を得るステップ
によって決定される、
請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記１つまたは複数のパラメーターの前記測定値を各パラメーターに関する所定の参照値と比較するステップ、および
前記比較に基づいて、前記触媒交換構成要素の添加速度または添加時間を決定するステップ
をさらに含む、請求項３に記載の方法。
【請求項５】
パラメーターｉｉｉ−ｂ、ｉｖ−ａもしくはｉｖ−ｂの前記測定値、またはそれらの任意の組合せが、各パラメーターの前記所定の値より大きい場合、前記金属カルボニルまたは前記金属カルボニルの前駆体の前記添加速度が増大される、
パラメーターｉｉｉ−ａの前記測定値が、前記パラメーターの前記所定の値より小さい場合、前記金属カルボニルまたは前記金属カルボニルの前駆体の前記添加速度が増大される、
パラメーターｉ−ｂ、ｉｉ−ａまたはｉｉ−ｂの前記測定値、またはそれらの任意の組合せが、各パラメーターの前記所定の値より大きい場合、前記ルイス酸または前記ルイス酸の前駆体の前記添加速度が増大される、および
パラメーターｉ−ａの前記測定値が、前記パラメーターの前記所定の値より小さい場合、前記ルイス酸または前記ルイス酸の前駆体の前記添加速度が増大される、
請求項４に記載の方法。
【請求項６】
前記カルボニル化反応容器中で、前記カルボニル化触媒の存在下、前記エポキシドまたはラクトン供給原料を前記一酸化炭素と反応させる前記ステップが、カルボニル化生成物ストリーム中にカルボニル化生成物を生成し、
前記カルボニル化反応容器から前記カルボニル化生成物ストリームを分離するステップをさらに含む、
請求項１から５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項７】
前記カルボニル化生成物ストリームが、ナノ濾過膜により前記カルボニル化反応容器から分離され、前記ナノ濾過膜が、前記ルイス酸および前記金属カルボニルの少なくとも一部を保持し、前記カルボニル化生成物を透過させる、請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記金属カルボニルの前記前駆体が、Ｃｏ２（ＣＯ）８またはＣｏ４（ＣＯ）１２である、請求項１から７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項９】
前記触媒交換構成要素が、前記カルボニル化反応容器に直接添加される、請求項１から８のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１０】
前記触媒交換構成要素が、カルボニル化生成物ストリーム、中間カルボニル化プロセスストリーム、または前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリームからリサイクルされる、請求項１から９のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１１】
前記１つまたは複数のパラメーターが、連続的に測定される、請求項３に記載の方法。
【請求項１２】
前記触媒交換構成要素が、連続的に添加される、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１３】
前記触媒交換構成要素が、断続的に添加される、請求項１から１１のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１４】
エポキシドまたはラクトン供給原料の連続的カルボニル化のための方法であって、
カルボニル化反応容器中で、ルイス酸および金属カルボニルを含む触媒の存在下、エポキシドまたはラクトン供給原料を一酸化炭素と連続的に反応させるステップ、および
前記カルボニル化触媒とは異なる触媒交換構成要素を前記カルボニル化反応容器に連続的または断続的に導入するステップであって、前記触媒交換構成要素が、前記ルイス酸、前記ルイス酸の前駆体、前記金属カルボニルおよび前記金属カルボニルの前駆体からなる群から選択される種を含み、
前記金属カルボニルの前記前駆体が、中性金属カルボニル錯体であり、そして、
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化６７】
2018507855.tif 000003
であり、式中、
各Ｒｑは、独立に、Ｃ１〜１２脂肪族またはアリールであり、
ここで、前記アリールは、非置換であるか、またはハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；−Ｏ−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ°）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；−ＣＨ＝ＣＨＰｈ；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ°３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ°；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（ＮＯＲ°）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ°２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｐ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ°）２；ＳｉＲ°３；−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２；および−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２からなる群から選択される１つまたは複数の置換基で置換されており、
式中、Ｒ°は、出現する毎に、
独立に、水素、Ｃ１〜８脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、または−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；または
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和、部分不飽和、もしくはアリール環であり；あるいは
２つの独立して出現するＲ°は、それらの介在する原子（複数可）と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する３〜１２員の飽和、部分不飽和、もしくはアリールの単環式または多環式環を形成し、
Ｍは、金属原子であり、
Ｒｄは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
２つもしくはそれより多くのＲｄ基は、一緒になって、１個もしくは複数の任意選択で置換されている環を形成し得、
各Ｒｙは、
独立に、水素；または
アシル；
カルバモイル、
アリールアルキル；
６〜１０員アリール；
Ｃ１〜１２脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環；
酸素保護基；および
窒素保護基
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
同じ窒素原子上の２個のＲｙは、この窒素原子と一緒になって、独立に窒素、酸素、および硫黄からなる群から選択される０〜２個のさらなるヘテロ原子を有する任意選択で置換されている４〜７員複素環式環を形成し、
各Ｒ４は、独立に、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒ１ａ、Ｒ１ａ’、Ｒ２ａ、Ｒ２ａ’、Ｒ３ａ、およびＲ３ａ’は、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、また−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
（Ｒ２ａ’およびＲ３ａ’）、（Ｒ２ａおよびＲ３ａ）、（Ｒ１ａおよびＲ２ａ）、ならびに（Ｒ１ａ’およびＲ２ａ’）のいずれかは、任意選択でそれらが結合している炭素原子と一緒になって１個もしくは複数の環を形成してもよく、この環はさらに、１個もしくは複数のＲｙ基で置換されていてもよく、そして、
Ｒ４ａは、
【化６８】
2018507855.tif 000004
からなる群から選択され、式中、
Ｒｃは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
式中、２個もしくはそれより多くのＲｃ基は、それらが結合している炭素原子および任意の介在する原子と一緒になって、１個もしくは複数の環を形成してもよく、あるいは、
式中、２個のＲｃ基が同じ炭素原子に結合しているとき、それらは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、３〜８員スピロ環、カルボニル、オキシム、ヒドラゾン、イミン；および任意選択で置換されているアルケンからなる群から選択される部分を形成してもよく、
Ｙは、−ＮＲｙ−、−Ｎ（Ｒｙ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙ−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｃ（＝Ｓ）−、−Ｃ（＝ＮＲｙ）−、−Ｎ＝Ｎ−；ポリエーテル；Ｃ３〜Ｃ８置換もしくは非置換炭素環；およびＣ１〜Ｃ８置換もしくは非置換複素環からなる群から選択される二価のリンカーであり、
ｍ’は、０または１〜４の整数（両端を含む）であり、
ｑは、０または１〜４の整数（両端を含む）である、ステップ
を含む、方法。
【請求項１５】
前記触媒交換構成要素が、１時間にわたる前記カルボニル化反応の速度が１０％未満の変動となる速度で導入される、請求項１４に記載の方法。
【請求項１６】
前記エポキシド供給原料を、前記カルボニル化反応容器中で、前記カルボニル化触媒の存在下、前記一酸化炭素と連続的に反応させる、請求項１から１５のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１７】
前記エポキシド供給原料が、エチレンオキシドを含む、請求項１から１６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１８】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化６９】
2018507855.tif 000005
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項１９】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７０】
2018507855.tif 000006
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２０】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７１】
2018507855.tif 000007
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２１】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７２】
2018507855.tif 000008
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２２】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７３】
2018507855.tif 000009
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２３】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７４】
2018507855.tif 000010
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２４】
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７５】
2018507855.tif 000011
である、請求項１から１７のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２５】
Ｍは、アルミニウム、クロム、チタン、インジウム、ガリウム、亜鉛、コバルト、または銅である、請求項１から２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２６】
Ｍは、アルミニウム、またはクロムである、請求項１から２４のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２７】
前記触媒交換構成要素は、約２００ｐｐｍ未満のハロゲン化物含有量を有する、請求項１から２６のいずれか一項に記載の方法。
【請求項２８】
エポキシドまたはラクトン供給原料の連続的カルボニル化のための方法であって、
カルボニル化反応容器中で、カルボニル化触媒の存在下、エポキシドまたはラクトン供給原料を一酸化炭素と連続的に反応させて、カルボニル化生成物ストリームを生成するステップであって、
前記カルボニル化触媒が、ルイス酸および金属カルボニルを含み、
前記カルボニル化生成物ストリームが、少なくとも１つのカルボニル化生成物、前記ルイス酸の少なくともいくつか、および前記金属カルボニルの少なくともいくつかを含み、そして、
前記方法の開始時間において、前記カルボニル化反応容器が、初期濃度の前記ルイス酸および初期濃度の前記金属カルボニルを含有する、ステップ、
ナノ濾過膜により前記カルボニル化反応容器から前記カルボニル化生成物ストリームを分離するステップであって、
前記ナノ濾過膜は、前記ルイス酸の少なくとも一部および前記金属カルボニルの少なくとも一部を保持することができ、少なくとも１つのカルボニル化生成物を透過させる、ステップ、および
前記方法の前記開始時間後の時間に、前記カルボニル化反応容器に、前記カルボニル化触媒とは異なる触媒交換構成要素を添加するステップであって、
前記触媒交換構成要素が、前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方の消費速度に基づく添加速度および時間で添加され、
前記触媒交換構成要素が、前記ルイス酸、前記ルイス酸の前駆体、前記金属カルボニルおよび前記金属カルボニルの前駆体を含み、
前記金属カルボニルの前記前駆体が、中性金属カルボニル錯体であり、そして、
前記ルイス酸の前記前駆体が、
【化７６】
2018507855.tif 000012
であり、式中、
各Ｒｑは、独立に、Ｃ１〜１２脂肪族またはアリールであり、
ここで、前記アリールは、非置換であるか、またはハロゲン；−（ＣＨ２）０〜４Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＲ°；−Ｏ−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＣＨ（ＯＲ°）２；−（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｐｈ；−（ＣＨ２）０〜４Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；−ＣＨ＝ＣＨＰｈ；−ＮＯ２；−ＣＮ；−Ｎ３；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｎ（Ｒ°）Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｓ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）Ｎ（Ｒ°）２；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＯＳｉＲ°３；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）Ｒ°；−ＯＣ（Ｏ）（ＣＨ２）０〜４ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＣ（Ｏ）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｃ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｓ）ＳＲ°；−ＳＣ（Ｓ）ＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＣ（Ｏ）ＮＲ°２；−Ｃ（Ｏ）Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（Ｏ）ＣＨ２Ｃ（Ｏ）Ｒ°；−Ｃ（ＮＯＲ°）Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４ＳＳＲ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）２ＯＲ°；−（ＣＨ２）０〜４ＯＳ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−（ＣＨ２）０〜４Ｓ（Ｏ）Ｒ°；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２ＮＲ°２；−Ｎ（Ｒ°）Ｓ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｎ（ＯＲ°）Ｒ°；−Ｃ（ＮＨ）ＮＲ°２；−Ｐ（Ｏ）２Ｒ°；−Ｐ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）Ｒ°２；−ＯＰ（Ｏ）（ＯＲ°）２；ＳｉＲ°３；−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２；および−（Ｃ１〜４直鎖状もしくは分枝状アルキレン）Ｃ（Ｏ）Ｏ−Ｎ（Ｒ°）２からなる群から選択される１つまたは複数の置換基で置換されており、
式中、Ｒ°は、出現する毎に、
独立に、水素、Ｃ１〜８脂肪族、−ＣＨ２Ｐｈ、または−Ｏ（ＣＨ２）０〜１Ｐｈ；または
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する５〜６員の飽和、部分不飽和、もしくはアリール環であり；あるいは
２つの独立して出現するＲ°は、それらの介在する原子（複数可）と一緒になって、窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される０〜４個のヘテロ原子を有する３〜１２員の飽和、部分不飽和、もしくはアリールの単環式または多環式環を形成し、
Ｍは、金属原子であり、
Ｒｄは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
２つもしくはそれより多くのＲｄ基は、一緒になって、１個もしくは複数の任意選択で置換されている環を形成し得、
各Ｒｙは、
独立に、水素；または
アシル；
カルバモイル、
アリールアルキル；
６〜１０員アリール；
Ｃ１〜１２脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有するＣ１〜１２ヘテロ脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環；
酸素保護基；および
窒素保護基
からなる群から選択される任意選択で置換されている基であり、あるいは、
同じ窒素原子上の２個のＲｙは、この窒素原子と一緒になって、独立に窒素、酸素、および硫黄からなる群から選択される０〜２個のさらなるヘテロ原子を有する任意選択で置換されている４〜７員複素環式環を形成し、
各Ｒ４は、独立に、ヒドロキシル保護基またはＲｙであり、
Ｒ１ａ、Ｒ１ａ’、Ｒ２ａ、Ｒ２ａ’、Ｒ３ａ、およびＲ３ａ’は、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
（Ｒ２ａ’およびＲ３ａ’）、（Ｒ２ａおよびＲ３ａ）、（Ｒ１ａおよびＲ２ａ）、ならびに（Ｒ１ａ’およびＲ２ａ’）のいずれかは、任意選択でそれらが結合している炭素原子と一緒になって１個もしくは複数の環を形成してもよく、この環はさらに、１個もしくは複数のＲｙ基で置換されていてもよく、そして、
Ｒ４ａは、
【化７７】
2018507855.tif 000013
からなる群から選択され、式中、
Ｒｃは、出現する毎に、
独立に、水素、ハロゲン、−ＯＲ４、−ＮＲｙ２、−ＳＲｙ、−ＣＮ、−ＮＯ２、−ＳＯ２Ｒｙ、−ＳＯＲｙ、−ＳＯ２ＮＲｙ２；−ＣＮＯ、−ＮＲｙＳＯ２Ｒｙ、−ＮＣＯ、−Ｎ３、または−ＳｉＲｙ３；または
Ｃ１〜２０脂肪族；
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有するＣ１〜２０ヘテロ脂肪族；
６〜１０員アリール；
窒素、酸素、および硫黄から独立に選択される１〜４個のヘテロ原子を有する５〜１０員ヘテロアリール；ならびに
窒素、酸素、および硫黄からなる群から独立に選択される１〜２個のヘテロ原子を有する４〜７員複素環
からなる群から選択される任意選択で置換されている基
であり、あるいは、
式中、２個もしくはそれより多くのＲｃ基は、それらが結合している炭素原子および任意の介在する原子と一緒になって、１個もしくは複数の環を形成してもよく、あるいは、
式中、２個のＲｃ基が同じ炭素原子に結合しているとき、それらは、それらが結合している炭素原子と一緒になって、３〜８員スピロ環、カルボニル、オキシム、ヒドラゾン、イミン；および任意選択で置換されているアルケンからなる群から選択される部分を形成してもよく、
Ｙは、−ＮＲｙ−、−Ｎ（Ｒｙ）Ｃ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）ＮＲｙ−、−Ｏ−、−Ｃ（Ｏ）−、−ＯＣ（Ｏ）−、−Ｃ（Ｏ）Ｏ−、−Ｓ−、−ＳＯ−、−ＳＯ２−、−Ｃ（＝Ｓ）−、−Ｃ（＝ＮＲｙ）−、−Ｎ＝Ｎ−；ポリエーテル；Ｃ３〜Ｃ８置換もしくは非置換炭素環；およびＣ１〜Ｃ８置換もしくは非置換複素環からなる群から選択される二価のリンカーであり、
ｍ’は、０または１〜４の整数（両端を含む）であり、
ｑは、０または１〜４の整数（両端を含む）である、ステップ
を含む、方法。
【請求項２９】
各Ｒｑは、独立に、Ｃ１〜１２脂肪族である、請求項１から２８のいずれか一項に記載の方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０１７０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０１７０】
本明細書において記載した本発明の実施形態は、本発明の原理の適用の単に例示であることを理解すべきである。本明細書において例示した実施形態の詳細への言及は、特許請求の範囲を限定することを意図せず、特許請求の範囲自体が、本発明に不可欠であると見なされるフィーチャを説明する。
一実施形態において、例えば、以下の項目が提供される。
（項目１）
エポキシドまたはラクトン供給原料の連続的カルボニル化のための方法であって、
カルボニル化反応容器中で、カルボニル化触媒の存在下、エポキシドまたはラクトン供給原料を一酸化炭素と連続的に反応させるステップであって、
前記カルボニル化触媒が、ルイス酸および金属カルボニルを含み、
前記方法の開始時間において、前記カルボニル化反応容器が、初期濃度の前記ルイス酸および初期濃度の前記金属カルボニルを含有する、ステップ、および
前記方法の前記開始時間後の時間に、前記カルボニル化反応容器に、前記触媒とは異なる触媒交換構成要素を添加するステップであって、
前記触媒交換構成要素が、前記ルイス酸、前記ルイス酸の前駆体、前記金属カルボニルおよび前記金属カルボニルの前駆体を含む、ステップ
を含む、方法。
（項目２）
前記触媒交換構成要素の添加速度または時間が、前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方の消費速度に基づく、項目１に記載の方法。
（項目３）
前記カルボニル化触媒の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方が、前記カルボニル化反応容器中で経時的に消費され、前記方法が、前記消費を決定するステップをさらに含み、
前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸および前記金属カルボニルの一方または両方の前記消費が、
ｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸の濃度、
ｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器中の前記ルイス酸の分解生成物の濃度、
ｉｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記ルイス酸の濃度、
ｉｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記ルイス酸の分解生成物の濃度、
ｉｉｉ−ａ）前記カルボニル化反応容器中の前記金属カルボニルの濃度、
ｉｉｉ−ｂ）前記カルボニル化反応容器中の前記金属カルボニルの分解生成物の濃度、
ｉｖ−ａ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記金属カルボニルの濃度、
ｉｖ−ｂ）前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリーム中の前記金属カルボニルの分解生成物の濃度、および
ｖ）カルボニル化反応の速度
からなる群から選択される、１つまたは複数のパラメーターを測定するステップ、ならびに
前記１つまたは複数のパラメーターの測定値を得るステップ
によって決定される、
項目２に記載の方法。
（項目４）
前記１つまたは複数のパラメーターの前記測定値を各パラメーターに関する所定の参照値と比較するステップ、および
前記比較に基づいて、前記触媒交換構成要素の添加速度または添加時間を決定するステップ
をさらに含む、項目３に記載の方法。
（項目５）
パラメーターｉｉｉ−ｂ、ｉｖ−ａもしくはｉｖ−ｂの前記測定値、またはそれらの任意の組合せが、各パラメーターの前記所定の値より大きい場合、前記金属カルボニルまたは前記金属カルボニルの前駆体の前記添加速度が増大される、
パラメーターｉｉｉ−ａの前記測定値が、前記パラメーターの前記所定の値より小さい場合、前記金属カルボニルまたは前記金属カルボニルの前駆体の前記添加速度が増大される、
パラメーターｉ−ｂ、ｉｉ−ａまたはｉｉ−ｂの前記測定値、またはそれらの任意の組合せが、各パラメーターの前記所定の値より大きい場合、前記ルイス酸または前記ルイス酸の前駆体の前記添加速度が増大される、および
パラメーターｉ−ａの前記測定値が、前記パラメーターの前記所定の値より小さい場合、前記ルイス酸または前記ルイス酸の前駆体の前記添加速度が増大される、
項目４に記載の方法。
（項目６）
前記カルボニル化反応容器中で、前記カルボニル化触媒の存在下、前記エポキシドまたはラクトン供給原料を前記一酸化炭素と反応させる前記ステップが、カルボニル化生成物ストリーム中にカルボニル化生成物を生成し、
前記カルボニル化反応容器から前記カルボニル化生成物ストリームを分離するステップをさらに含む、
項目１から５のいずれか一項に記載の方法。
（項目７）
前記カルボニル化生成物ストリームが、ナノ濾過膜により前記カルボニル化反応容器から分離され、前記ナノ濾過膜が、前記ルイス酸および前記金属カルボニルの少なくとも一部を保持し、前記カルボニル化生成物を透過させる、項目６に記載の方法。
（項目８）
前記金属カルボニルの前記前駆体が、中性金属カルボニル錯体である、項目１から７のいずれか一項に記載の方法。
（項目９）
前記金属カルボニルの前記前駆体が、Ｃｏ２（ＣＯ）８またはＣｏ４（ＣＯ）１２である、項目１から７のいずれか一項に記載の方法。
（項目１０）
前記触媒交換構成要素が、前記カルボニル化反応容器に直接添加される、項目１から９のいずれか一項に記載の方法。
（項目１１）
前記触媒交換構成要素が、カルボニル化生成物ストリーム、中間カルボニル化プロセスストリーム、または前記カルボニル化反応容器の下流のプロセスストリームからリサイクルされる、項目１から９のいずれか一項に記載の方法。
（項目１２）
前記１つまたは複数のパラメーターが、連続的に測定される、項目３から１１のいずれか一項に記載の方法。
（項目１３）
前記触媒交換構成要素が、連続的に添加される、項目１から１２のいずれか一項に記載の方法。
（項目１４）
前記触媒交換構成要素が、断続的に添加される、項目１から１２のいずれか一項に記載の方法。
（項目１５）
前記ルイス酸がカチオン性である、項目１から１４のいずれか一項に記載の方法。
（項目１６）
前記金属カルボニルがアニオン性である、項目１から１５のいずれか一項に記載の方法。
（項目１７）
エポキシドまたはラクトン供給原料の連続的カルボニル化のための方法であって、
カルボニル化反応容器中で、ルイス酸および金属カルボニルを含む触媒の存在下、エポキシドまたはラクトン供給原料を一酸化炭素と連続的に反応させるステップ、および
前記触媒とは異なる触媒交換構成要素を前記カルボニル化反応容器に連続的または断続的に導入するステップであって、前記触媒交換構成要素が、前記ルイス酸、前記ルイス酸の前駆体、前記金属カルボニルおよび前記金属カルボニルの前駆体からなる群から選択される種を含む、ステップ
を含む、方法。
（項目１８）
前記触媒交換構成要素が、１時間にわたる前記カルボニル化反応の速度が１０％未満の変動となる速度で導入される、項目１７に記載の方法。
（項目１９）
前記ルイス酸が、式Ｉの構造：
【化５７】
2018507855.tif 000014
（式中、
【化５８】
2018507855.tif 000015
は、多座配位子であり、
Ｍは、前記多座配位子に配位している金属原子であり、
ａは、前記金属原子の電荷であり、０〜２の範囲である）である、または
前記ルイス酸が、式ＩＩの構造：
【化５９】
2018507855.tif 000016
（式中、
Ｍ１は、第１の金属原子であり、
Ｍ２は、第２の金属原子であり、
各ａは、前記金属原子の電荷であり、独立に、０〜２の範囲であり、
【化６０】
2018507855.tif 000017
は、両方の金属原子に配位することができる多座配位子系を含む）
を有する、項目１から１８のいずれか一項に記載の方法。
（項目２０）
前記ルイス酸の前記前駆体が、以下の式の構造：
【化６１】
2018507855.tif 000018
（式中、
【化６２】
2018507855.tif 000019
は、多座配位子であり、
Ｍは、前記多座配位子に配位している金属原子であり、
Ｒｑは、Ｃ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから選択される）を有しており、
前記ルイス酸の前記前駆体が、以下の式の構造：
【化６３】
2018507855.tif 000020
（式中、
Ｍ１は、第１の金属原子であり、
Ｍ２は、第２の金属原子であり、
【化６４】
2018507855.tif 000021
は、両方の金属原子に配位することができる多座配位子系を含み、
各Ｒｑは、Ｃ１〜１２脂肪族および任意選択で置換されているアリールから独立に選択される）
を有する、
項目１から１８のいずれか一項に記載の方法。
（項目２１）
前記エポキシド供給原料を、前記カルボニル化反応容器中で、前記カルボニル化触媒の存在下、前記一酸化炭素と連続的に反応させる、項目１から２０のいずれか一項に記載の方法。
（項目２２）
前記エポキシド供給原料が、エチレンオキシドを含む、項目１から２１のいずれか一項に記載の方法。