【手続補正書】
【提出日】平成19年7月26日(2007.7.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】 
【請求項１】 ５０〜２００００ｐｐｍの窒素を固溶している窒素含有金属粉末であり、
金属がタンタルであり、且つ粉末Ｘ線解析による結晶性の窒素化合物のピークが実質的に検出されないことを特徴とする窒素含有金属粉末。
【請求項２】 平均粒子径が８０〜３６０ｎｍであることを特徴とする請求項１記載の窒素含有金属粉末。
【請求項３】 窒素が粒子表面から内部まで均一に固溶していることを特徴とする、請求項１または２に記載の窒素含有金属粉末。
【請求項４】 ニオブ化合物またはタンタル化合物を、還元剤を用いて溶融塩中で還元しながら、反応融液中に窒素含有ガスを導入して、ニオブまたはタンタルを生成させると同時に、ニオブまたはタンタルに窒素を含有させることを特徴とする窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項５】 ニオブ化合物またはタンタル化合物が、フッ化カリウム塩またはハロゲン化物であることを特徴とする請求項４に記載の窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項６】 ニオブ化合物が、フッ化ニオブ酸カリウムであることを特徴とする請求項４に記載の窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項７】 還元剤が、ナトリウム、マグネシウム、カルシウム、水素化マグネシウム、水素化カルシウムから選ばれる１種以上か、水素含有ガスのいずれかであることを特徴とする請求項４ないし６のいずれかに記載の窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項８】 ニオブまたはタンタルのフッ化カリウム塩を、ナトリウム、マグネシウム、カルシウムから選ばれる１種以上を還元剤として用いて溶融塩中で還元しながら、反応融液中に窒素含有ガスを導入して、ニオブまたはタンタルを生成させると同時に、ニオブまたはタンタルに窒素を含有させることを特徴とする窒素含有金属粉末の製造方法。  
【請求項９】 フッ化ニオブ酸カリウムを、マグネシウムを還元剤として用いて溶融塩中で還元しながら、反応融液中に窒素含有ガスを導入して、ニオブを生成させると同時に、ニオブに窒素を含有させることを特徴とする窒素含有金属粉末の製造方法。
【請求項１０】 窒素含有金属粉末中に、５０〜２００００ｐｐｍの窒素が固溶していることを特徴する請求項４ないし９のいずれかに記載の窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項１１】 窒素含有ガス中には、純窒素ガスおよび／または加熱により窒素ガスを発生する窒素発生ガスが含まれていることを特徴とする請求項４ないし１０のいずれかに記載の窒素含有金属粉末の製造方法。 
【請求項１２】 請求項１ないし３のいずれかに記載の窒素含有金属粉末を焼結させたことを特徴とする多孔質焼結体。 
【請求項１３】 請求項１２に記載の多孔質焼結体からなるアノード電極を備えていることを特徴とする固体電解コンデンサー。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
【課題を解決するための手段】
本発明の窒素含有金属粉末は、５０〜２００００ｐｐｍの窒素を固溶している窒素含有金属粉末であり、金属がタンタルであり、且つ粉末Ｘ線解析による結晶性の窒素化合物のピークが実質的に検出されないことを特徴とする。上記窒素含有金属粉末の平均粒子径は、８０〜３６０ｎｍであると好ましい。また、上記窒素含有金属粉末は、窒素が粒子表面から内部まで均一に固溶していると好ましい。本発明の窒素含有金属粉末の製造方法は、ニオブ化合物またはタンタル化合物を、還元剤を用いて溶融塩中で還元しながら、反応融液中に窒素含有ガスを導入して、ニオブまたはタンタルを生成させると同時に、ニオブまたはタンタルに窒素を含有させることを特徴とする。上記ニオブ化合物またはタンタル化合物は、フッ化カリウム塩またはハロゲン化物であることが好ましい。または、上記ニオブ化合物は、フッ化ニオブ酸カリウムであることが好ましい。上記還元剤は、ナトリウム、マグネシウム、カルシウム、水素化マグネシウム、水素化カルシウムから選ばれる１種以上か、水素含有ガスのいずれかであることが好ましい。上記製造方法においては、窒素含有金属粉末中、５０〜２００００ｐｐｍの窒素が固溶していることが好ましい。また、上記窒素含有ガス中には、純窒素ガスおよび／または加熱により窒素ガスを発生する窒素発生ガスが含まれていることが好ましい。本発明の窒素含有金属粉末は、多孔質焼結体としてアノード電極に使用することに適している。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】 
【発明の実施の形態】
以下、本発明を詳細に説明する。本発明の窒素含有金属粉末は、タンタルに、５０〜２００００ｐｐｍの窒素が均一に固溶しており、粉末Ｘ線解析による結晶性の窒素化合物のピークが実質的に検出されない粉末である。金属へ窒素が固溶すると、金属結晶の格子定数が変化するため、金属への窒素の固溶は、Ｘ線回折ピークの位置のシフトによって確認することができる。タンタルは、固体電解コンデンサーの電極として使用した場合に高容量であることから、好ましく用いられる。例えば、タンタルに４０００ｐｐｍの窒素が固溶すると、金属タンタルの（１１０）面の面間隔ｄ＝２．３３７５Åが、ｄ＝２．３４００Åへと、約０．１％増加する。また、本発明の窒素含有金属粉末は、ＢＥＴ比表面積基準の平均粒子径が８０〜５００ｎｍ、好ましくは８０〜３６０ｎｍである。このような平均粒子径を有する微細な窒素含有金属粒子は、多孔質焼結体を形成して固体電解コンデンサーのアノード電極として使用すると、高容量が達成できるため好ましい。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
このような固溶状態の窒素を含有する窒素含有金属粉末は、ニオブ化合物またはタンタル化合物を、還元剤を用いて溶融塩中で還元しながら、反応融液中に窒素含有ガスを導入して、ニオブまたはタンタルを生成させると同時に、ニオブまたはタンタルに窒素を含有させることによって得られる。この場合、還元反応と窒素の導入を同時に行うことができれば、反応系は液相系でも、気相系でもよい。ニオブ化合物またはタンタル化合物としては、特に制限はなくこれらの金属の化合物を使用できるが、フッ化カリウム塩、ハロゲン化物等が好ましい。フッ化カリウム塩としては、Ｋ２ＴａＦ７、Ｋ２ＮｂＦ７、Ｋ２ＮｂＦ６等が挙げられ、ハロゲン化物としては、五塩化ニオブ、低級塩化ニオブ、五塩化タンタル、低級塩化タンタル等の塩化物や、ヨウ化物、臭化物等が挙げられる。また、特にニオブ化合物としては、フッ化ニオブ酸カリウム等のフッ化ニオブ酸塩や、五酸化ニオブ等の酸化物も挙げられる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
還元剤としては、ナトリウム、マグネシウム、カルシウム等のアルカリ金属およびアルカリ土類金属およびその水素化物、すなわち水素化マグネシウム、水素化カルシウムや、水素含有ガス等の還元性の気体が挙げられる。窒素含有ガスとしては、純窒素ガスを含有するガス、加熱により窒素ガスを発生する窒素発生ガスを含有するガス等が挙げられ、窒素発生ガスとしては、アンモニア、尿素等が挙げられるが、効率的に窒素を金属中に固溶させるためには、純窒素ガスを使用することが好ましい。これらの窒素含有ガスを反応系内に導入する方法としては、反応系が液相である場合には、液相中にバブリングする方法が好ましく、反応系が気相である場合には、原料ガスや、還元剤として使用するガスにあらかじめ混合する方法や、気相中に単独で混合する方法が挙げられる。尚、本発明では液相中にバブリングする方法を選択する。