【誤訳訂正書】
【提出日】令和1年8月16日(2019.8.16)
【誤訳訂正１】
【訂正対象書類名】特許請求の範囲
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒子成長システムであって、
作業液体を含有するための液体リザーバを画定する外側筐体と、
前記外側筐体内に少なくとも部分的に位置付けられており、かつ、前記リザーバによって囲繞されているポリマー電解質膜導管であって、前記導管は、粒子含有気体を受容するように構成されている入口と、前記粒子含有気体を送出するように構成されている出口とを含む、導管と
を備え、
前記システムは、前記作業液体を前記導管の中に分子状に輸送することにより、前記導管内の粒子成長を助長するように動作可能である、粒子成長システム。
【請求項２】
前記導管は、前記作業液体に不浸透性である、請求項１に記載の粒子成長システム。
【請求項３】
前記リザーバ内の液体を加熱するように構成されている加熱要素をさらに備える、請求項１または請求項２に記載の粒子成長システム。
【請求項４】
前記導管の一部を冷却するように構成されている冷却デバイスをさらに備え、前記導管の前記一部は、前記外側筐体の外側にあり、かつ、前記液体リザーバに隣接する、請求項１〜３のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項５】
前記作業液体は、液体水または液体アルコールのいずれかである、請求項１〜４のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項６】
前記導管の前記出口に結合されている粒子検出システムをさらに備える、請求項１〜５のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項７】
前記導管の前記出口に結合されている粒子計数システムをさらに備える、請求項１〜６のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項８】
前記導管の前記出口に結合されている粒子分析システムをさらに備える、請求項１〜７のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項９】
前記導管の前記出口に結合されている粒子収集システムをさらに備える、請求項１〜８のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１０】
前記導管の前記入口に結合されている前記粒子含有気体の源をさらに備える、請求項１〜９のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１１】
前記導管は、
ポリマー電解質膜から作製されない多孔性支持導管と、
前記多孔性支持導管の細孔を被覆することにより、前記多孔性支持導管を前記リザーバ内の作業液体に不浸透性にするポリマー電解質膜と
を備える、請求項１〜１０のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１２】
前記外側筐体内に少なくとも部分的に位置付けられており、かつ、前記リザーバによって囲繞されている第２のポリマー電解質膜導管をさらに備える、請求項１〜１１のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１３】
前記システムは、前記膜を横断する前記作業液体の個々の分子の分子輸送から成る機構によって、前記作業液体を前記導管の中に分子状に輸送するように動作可能である、請求項１〜１２のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１４】
前記導管は、螺旋構成を有する、請求項１〜１３のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１５】
前記導管は、中心螺旋軸の周囲３６０°未満に延在する、請求項１４に記載の粒子成長システム。
【請求項１６】
前記導管は、前記導管の内径の少なくとも４０倍である螺旋経路に沿った長さを有する、請求項１４または請求項１５に記載の粒子成長システム。
【請求項１７】
前記導管は、前記導管の内径の少なくとも１０倍である螺旋直径を画定する、請求項１４〜１６のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１８】
前記導管は、前記導管を通して流動する粒子含有気体中の粒子が、ストークス数の平方根が０．０００４以下であるようなストークス数を有するように構成されている、請求項１４〜１７のいずれかに記載の粒子成長システム。
【請求項１９】
粒子成長システムであって、
作業液体を含有するための第１の微小加工チャネルであって、第１の入口と第１の出口とを有する第１の微小加工チャネルと、
粒子含有気体を受容するように構成されている第２の入口と、前記粒子含有気体を送出するように構成されている第２の出口とを有する第２の微小加工チャネルと、
前記第１のチャネルを前記第２のチャネルから分離するポリマー電解質膜（ＰＥＭ）部分を有する第３のチャネルであって、前記ＰＥＭ部分は、ＰＥＭ壁を含む、第３のチャネルと
を備え、
前記システムは、前記作業液体を前記第１のチャネルから前記ＰＥＭ壁を通って前記ＰＥＭ部分を横断して前記ＰＥＭ壁を通って前記第２のチャネルの中に分子状に輸送することにより、前記第２のチャネル内の粒子成長を助長するように動作可能である、粒子成長システム。
【請求項２０】
粒子成長システム内の粒子を成長させる方法であって、
ポリマー電解質膜によって分離されている第１のチャンバおよび第２のチャンバを有する粒子成長システムを提供することであって、前記第２のチャンバは、前記ポリマー電解質膜で作製されている管であるか、または、前記ポリマー電解質膜でコーティングされている管である、ことと、
作業流体を前記第１のチャンバの中に導入することと、
粒子含有気体を前記第２のチャンバの中に導入することと、
前記作業流体が、前記ポリマー電解質膜を横断して前記第２のチャンバの中に分子状に輸送されることを可能にすることと、
前記作業流体が、前記第２のチャンバ内の気体中の粒子上に凝縮することを可能にすることと
を含む、方法。
【請求項２１】
前記第２のチャンバの第１の部分を第１の温度まで加熱することと、前記第２のチャンバの第２の部分を第２の温度まで冷却することをさらに含み、前記第１の温度は、前記第２の温度と異なる、請求項２０に記載の方法。
【請求項２２】
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で収集することをさらに含む、請求項２０または請求項２１に記載の方法。
【請求項２３】
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で検出することをさらに含む、請求項２０〜２２のいずれかに記載の方法。
【請求項２４】
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で計数することをさらに含む、請求項２０〜２３のいずれかに記載の方法。
【請求項２５】
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で分析することをさらに含む、請求項２０〜２４のいずれかに記載の方法。
【請求項２６】
前記ポリマー電解質膜で作製されている前記管、または、前記ポリマー電解質膜で被覆されている前記管は、螺旋である、請求項２０〜２５のいずれかに記載の方法。
【請求項２７】
前記第２のチャンバを通して流動する前記粒子含有気体中の粒子は、ストークス数の平方根が０．０００４以下であるようなストークス数を有する、請求項２６に記載の方法。
【請求項２８】
前記粒子含有気体は、少なくとも２０のレイノルズ数を伴って、前記第２のチャンバを通して流動する、請求項２６または請求項２７に記載の方法。
【請求項２９】
前記第２のチャンバ内の前記粒子含有気体の飽和度は、前記螺旋の第２のチャンバの１回転のうちに１．０に到達するか、または、１．０を下回る、請求項２６〜２８のいずれかに記載の方法。
【請求項３０】
前記第２のチャンバの第１の部分は、第１の温度まで加熱され、前記第２のチャンバの第２の部分は、前記第１の温度とは異なる第２の温度まで冷却され、前記第１の温度と前記第２の温度との差異は、５０°Ｋ以下である、請求項２６〜２９のいずれかに記載の方法。
【誤訳訂正２】
【訂正対象書類名】明細書
【訂正対象項目名】全文
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【発明の詳細な説明】
【発明の名称】ポリマー電解質膜を用いたエアロゾル粒子成長システム
【技術分野】
【０００１】
（関連出願の相互参照）
本願は、２０１４年７月１８日に出願された米国仮特許出願第６２／０２６，５５９号の利益を主張するものであり、該仮特許出願は、その全体が参照により本明細書中に援用される。
【０００２】
本開示は、エアロゾル粒子のサイズを増加させ、その検出、収集、および分析を促進するためのデバイスおよび方法を対象とする。
【背景技術】
【０００３】
特に、環境上、産業上、および／または職業上の大気中の危険な空気媒介粒子への暴露は、著しい健康リスクを呈し、危険な空気媒介粒子は、多くの場合、確実に検出、収集、および／または研究することが困難であり得る。直径約３００〜４００ｎｍより小さい粒子は、特に、公知の光学粒子検出技法を使用して検出することが困難である。いくつかの既存のシステムは、エアロゾル粒子のサイズを増加させ、その識別および分析を促進しようとするが、これらの公知のシステムは、いくつかの点において制約される。例えば、公知の粒子成長システムは、特に、望ましくなく、大型であって、あまりに多くの電力を要求し、運動中、効率的に動作することができず、および／または種々の空間配向において動作することができないため、多くの場合、嵩張り、携帯用または個人用暴露サンプリング用途に好適ではない。したがって、既存の粒子検出および測定システムは、ある短所を有する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００４】
いくつかの実施形態では、粒子成長システムは、作業液体を含有するための液体リザーバを画定する、外側筐体と、少なくとも部分的に、外側筐体内に位置付けられ、リザーバによって囲繞される、ポリマー電解質膜導管であって、粒子含有気体を受容するように構成される入口と、粒子含有気体を送出するように構成される出口とを含む、導管とを備え、本システムは、作業液体を導管の中に分子状に輸送し、導管内の粒子成長を助長するように動作可能である。いくつかの実施形態では、導管は、作業液体に実質的に不浸透性である。いくつかの実施形態では、粒子成長システムはさらに、リザーバ内の液体を加熱するように構成される、加熱要素を備える。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の一部を冷却するように構成される、冷却デバイスを備える。
【０００５】
いくつかの実施形態では、作業液体は、液体水または液体アルコールのいずれかである。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の出口に結合される、粒子検出システムを備える。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の出口に結合される、粒子計数システムを備える。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の出口に結合される、粒子分析システムを備える。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の出口に結合される、粒子収集システムを備える。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、導管の入口に結合される、粒子含有気体の源を備える。いくつかの実施形態では、導管は、ポリマー電解質膜から作製されない、多孔性支持導管と、多孔性支持導管の細孔を実質的に被覆し、多孔性支持導管をリザーバ内の作業液体に実質的に不浸透性にする、ポリマー電解質膜とを備える。
【０００６】
いくつかの実施形態では、導管は、螺旋またはコイル状構成を有する。いくつかの実施形態では、本システムはさらに、少なくとも部分的に、外側筐体内に位置付けられ、リザーバによって囲繞される、第２のポリマー電解質膜導管を備える。いくつかの実施形態では、本システムは、本質的に、膜を横断する作業液体の個々の分子の分子輸送から成る機構によって、作業液体を導管の中に分子状に輸送するように動作可能である。
【０００７】
いくつかの例示的粒子成長システムは、作業液体を含有するための第１の入口および第１の出口を有する、第１の微小加工チャネルと、粒子含有気体を受容するように構成される第２の入口および粒子含有気体を送出するように構成される第２の出口を有する、第２の微小加工チャネルと、第１のチャネルを第２のチャネルから分離する、ポリマー電解質膜部分とを備え、本システムは、作業液体を第２のチャネルの中に分子状に輸送し、第２のチャネル内の粒子成長を助長するように動作可能である。
【０００８】
粒子成長システム内の粒子を成長させるいくつかの例示的方法は、ポリマー電解質膜によって分離される第１および第２のチャンバを有する、粒子成長システムを提供するステップと、作業流体を第１のチャンバの中に導入するステップと、粒子含有気体を第２のチャンバの中に導入するステップと、作業流体が、ポリマー電解質膜を横断して第２のチャンバの中に分子状に輸送されることを可能にするステップと、作業流体が、第２のチャンバ内の気体中の粒子上に凝縮することを可能にするステップとを含む。
【０００９】
いくつかの実施形態では、本方法はさらに、第２のチャンバの第１の部分を第１の温度に維持し、第２のチャンバの第２の部分を第２の温度に維持するステップであって、第１の温度は、第２の温度と異なる、ステップを含む。いくつかの実施形態では、本方法はさらに、成長された粒子を第２のチャンバの出口で収集するステップを含む。ある場合には、本方法はさらに、光学手段によって、第２のチャンバの出口で成長された粒子を検出するステップを含む。いくつかの実施形態では、本方法はさらに、成長された粒子を第２のチャンバの出口で計数するステップを含む。いくつかの実施形態では、本方法はさらに、成長された粒子を第２のチャンバの出口で分析するステップを含む。
【００１０】
開示される技術の前述および他の特徴ならびに利点は、付随の図を参照して進められる、以下の発明を実施するための形態からより明白となるであろう。
例えば、本発明は、以下の項目を提供する。
（項目１）
粒子成長システムであって、
作業液体を含有するための液体リザーバを画定する、外側筐体と、
少なくとも部分的に、前記外側筐体内に位置付けられ、前記リザーバによって囲繞される、ポリマー電解質膜導管であって、前記導管は、粒子含有気体を受容するように構成される入口と、前記粒子含有気体を送出するように構成される出口とを含む、導管と、
を備え、
前記システムは、前記作業液体を前記導管の中に分子状に輸送し、前記導管内の粒子成長を助長するように動作可能である、システム。
（項目２）
前記導管は、前記作業液体に実質的に不浸透性である、項目１に記載の粒子成長システム。
（項目３）
前記リザーバ内の液体を加熱するように構成される、加熱要素をさらに備える、項目１または項目２に記載の粒子成長システム。
（項目４）
前記導管の一部を冷却するように構成される、冷却デバイスをさらに備える、項目１−３のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目５）
前記作業液体は、液体水または液体アルコールのいずれかである、項目１−４のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目６）
前記導管の出口に結合される、粒子検出システムをさらに備える、項目１−５のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目７）
前記導管の出口に結合される、粒子計数システムをさらに備える、項目１−６のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目８）
前記導管の出口に結合される、粒子分析システムをさらに備える、項目１−７のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目９）
前記導管の出口に結合される、粒子収集システムをさらに備える、項目１−８のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１０）
前記導管の入口に結合される、前記粒子含有気体の源をさらに備える、項目１−９のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１１）
前記導管は、
ポリマー電解質膜から作製されない、多孔性支持導管と、
前記多孔性支持導管の細孔を実質的に被覆し、前記多孔性支持導管を前記リザーバ内の作業液体に実質的に不浸透性にする、ポリマー電解質膜と、
を備える、項目１−１０のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１２）
少なくとも部分的に、前記外側筐体内に位置付けられ、前記リザーバによって囲繞される、第２のポリマー電解質膜導管をさらに備える、項目１−１１のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１３）
前記システムは、本質的に、前記膜を横断する前記作業液体の個々の分子の分子輸送から成る機構によって、前記作業液体を前記導管の中に分子状に輸送するように動作可能である、項目１−１２のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１４）
前記導管は、螺旋構成を有する、項目１−１３のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１５）
前記導管は、中心螺旋軸の周囲３６０°未満に延在する、項目１４に記載の粒子成長システム。
（項目１６）
前記導管は、前記導管の内径の少なくとも４０倍である、螺旋経路に沿った長さを有する、項目１４または項目１５に記載の粒子成長システム。
（項目１７）
前記導管は、前記導管の内径の少なくとも１０倍である、螺旋直径を画定する、項目１４−１６のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１８）
前記導管は、前記導管を通して流動する粒子含有気体中の粒子が、ストークス数の平方根が０．０００４以下であるようなストークス数を有するように構成される、項目１４−１７のいずれかに記載の粒子成長システム。
（項目１９）
粒子成長システムであって、
作業液体を含有するための第１の入口および第１の出口を有する、第１の微小加工チャネルと、
粒子含有気体を受容するように構成される第２の入口と、前記粒子含有気体を送出するように構成される第２の出口とを有する、第２の微小加工チャネルと、
前記第１のチャネルを前記第２のチャネルから分離する、ポリマー電解質膜部分と、
を備え、前記システムは、前記作業液体を前記第２のチャネルの中に分子状に輸送し、前記第２のチャネル内の粒子成長を助長するように動作可能である、システム。
（項目２０）
粒子成長システム内の粒子を成長させる方法であって、
ポリマー電解質膜によって分離される第１および第２のチャンバを有する、粒子成長システムを提供するステップと、
作業流体を前記第１のチャンバの中に導入するステップと、
粒子含有気体を前記第２のチャンバの中に導入するステップと、
前記作業流体が、前記ポリマー電解質膜を横断して前記第２のチャンバの中に分子状に輸送されることを可能にするステップと、
前記作業流体が、前記第２のチャンバ内の気体中の粒子上に凝縮することを可能にするステップと、
を含む、方法。
（項目２１）
前記第２のチャンバの第１の部分を第１の温度に維持し、前記第２のチャンバの第２の部分を第２の温度に維持するステップであって、前記第１の温度は、前記第２の温度と異なる、ステップをさらに含む、項目２０に記載の方法。
（項目２２）
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で収集するステップをさらに含む、項目２０または項目２１に記載の方法。
（項目２３）
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で検出するステップをさらに含む、項目２０−２２のいずれかに記載の方法。
（項目２４）
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で計数するステップをさらに含む、項目２０−２３のいずれかに記載の方法。
（項目２５）
成長された粒子を前記第２のチャンバの出口で分析するステップをさらに含む、項目２０−２４のいずれかに記載の方法。
（項目２６）
前記第２のチャンバは、略螺旋である、項目２０−２５のいずれかに記載の方法。
（項目２７）
前記第２のチャンバを通して流動する前記粒子含有気体中の粒子は、ストークス数の平方根が０．０００４以下であるようなストークス数を有する、項目２６に記載の方法。
（項目２８）
前記粒子含有気体は、少なくとも２０のレイノルズ数を伴って、前記第２のチャンバを通して流動する、項目２６または２７に記載の方法。
（項目２９）
前記第２のチャンバ内の前記作業流体の飽和度は、前記螺旋の第２のチャンバの１回転のうちに１．０に到達するか、またはそれを下回る、項目２６−２８のいずれかに記載の方法。
（項目３０）
前記粒子成長システムの凝縮槽部分の温度と前記粒子成長システムの飽和槽部分の温度との間の差異は、５０°Ｋ以下である、項目２６−２９のいずれかに記載の方法。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】図１は、直線ＰＥＭ管を含む、第１の粒子成長システムの略図である。
【図２】図２は、コイル状ＰＥＭ管を含む、第２の粒子成長システムの略図である。
【図３】図３は、直線ＰＥＭ管および冷却デバイスを含む、第３の粒子成長システムの略図である。
【図４】図４は、ＰＥＭ材料で含浸またはコーティングされた剛性多孔性管を備える複合管を含む、第４の粒子成長システムの略図である。
【図５】図５は、ＰＥＭ管のアレイを含む、第５の粒子成長システムの略図である。
【図６】図６は、微小加工チャネル構造およびＰＥＭ材料を含む、第６の粒子成長システムの略図である。
【図７】図７は、微小加工チャネル構造およびＰＥＭ材料を含む、第７の粒子成長システムの略図である。
【図８】図８は、ＰＥＭを含む粒子成長システムを使用する方法を図示する。
【図９】図９は、第１の比較的に高温部分および第２の比較的に冷温部分を含む、コイル状管を図示する。
【図１０】図１０Ａは、図１０Ｂの断面図の切断平面場所を示す、螺旋成長管の２次元例証を示す。図１０Ｂは、第１の境界条件を伴う、螺旋成長管に沿った種々の円形断面における飽和度の輪郭プロットを示す。
【図１１】図１１Ａは、図１１Ｂの断面図の切断平面場所を示す、螺旋成長管の２次元例証を示す。図１１Ｂは、第２の境界条件を伴う、螺旋成長管に沿った種々の円形断面における飽和度の輪郭プロットを示す。
【図１２】図１２は、３つの異なる飽和槽温度における、凝縮槽温度と飽和槽温度との間の温度差の関数としての螺旋成長管内で達成される最大飽和度を示す、グラフである。
【図１３】図１３は、一定温度差に対するレイノルズ数の関数としての螺旋成長管内で達成される最大飽和度示す、グラフである。
【図１４】図１４は、異なる流率および螺旋半径に対するストークス数の関数としての螺旋成長管内の壁に損失される粒子の割合を示す、グラフである。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
本明細書に開示されるのは、プロトン交換膜またはＰＥＭとも称される、ポリマー電解質膜を含むエアロゾル粒子成長システムと、エアロゾル粒子のサイズを増加させる関連方法とである。いくつかの実施形態では、外側筐体は、作業流体のリザーバを含有し、ＰＥＭ導管または管は、作業流体がＰＥＭ導管または管の外側表面と接触するように、外側筐体、リザーバ、および作業流体を通して延在する。導管は、チャネルを備えることができ、それを通してエアロゾルは、流動することができ、円形、長方形、正方形、三角形、十字形、または他の断面形状等の任意の好適な断面形状を有することができる。いくつかの実施形態では、作業流体は、ＰＥＭを横断して分子状に輸送され、ＰＥＭ導管または管を通して流動するエアロゾルの中に分散する。エアロゾルがＰＥＭ導管または管を通して流動するにつれて、エアロゾル粒子は、作業流体の蒸気のための核形成部位として作用し、粒子上に凝縮し、その凝縮成長を生じさせ、それらを検出する、収集する、測定する、計数する、研究する、または別様に調査することをより容易する。いくつかの実施形態では、粒子成長システム内に成長されたより大きい粒子は、小体積の液体の中に濃縮され、粒子の後続化学または物理分析を促進する。
【００１３】
これらの設計進歩は、粒子成長システムが、他の公知の粒子成長デバイスより小型であって、より高いスループットであって、安価であって、および／またはよりエネルギー効率的であることを可能にする。本明細書に説明されるシステムは、ランダム配向、移動、および／または高作業流体圧力が、作業流体を細孔内に保つように作用する毛細管力に対しても、多くの場合、中心導管または管の細孔を通して作業流体の浸出を生じさせる、多くの従来のデバイスと異なり、運動、加速、および／または振動に曝されるとき、かつ比較的に高作業流体圧力に曝されるとき、種々の空間配向において機能することができる。本明細書に開示される粒子成長システムは、例えば、産業および／または職業環境における、非常に小さい危険な空気媒介粒子（例えば、直径３００〜４００ｎｍ未満を伴うもの）の検出を促進することができる。これらのシステムは、１分あたり数ミリリットル〜数リットルの範囲内の率で空気をサンプリングし、後続オンラインまたはオフライン物理および／または化学分析のために、粒子状物質をピコリットル〜ミリリットルの液体サンプルに濃縮することができる。
【００１４】
ポリマー電解質膜
ＰＥＭは、個々のプロトン、個々の水分子、および／またはいくつかの個々のアルコール分子を含む、事前に選択された標的を伝導させることが可能である一方、大部分の気体（窒素、酸素、または水素等）およびバルク液体に不浸透性である、固体電解質またはイオノマーとして機能する、選択的浸透性膜である。事前に選択された標的は、イオン毎または分子毎ベースで、ＰＥＭを横断して輸送されることができる。すなわち、個々の標的イオンまたは個々の標的分子は、ＰＥＭを横断して一度に１つずつ輸送されることができる。例えば、ＰＥＭが、液体水の集まりと気体の集まりとの間に境界を形成すると、ＰＥＭは、バルク水がＰＥＭを通して気体の中に流動することを阻害するが、依然として、個々のイオンおよび水分子をＰＥＭを通して気体の中に伝導させることができる。膜を横断する事前に選択された標的の輸送は、膜を横断するイオンまたは分子勾配によって駆動されることができる。
【００１５】
ＰＥＭを通した定常状態水浸透プロセスは、膜の第１の側における膜の中への水の吸着と、膜を横断する水の拡散と、膜の第２の側における膜からの水の脱着とを含むことができる。例えば、Ｄｉｆｆｕｓｉｏｎ  ａｎｄ  Ｉｎｔｅｒｆａｃｉａｌ  Ｔｒａｎｓｐｏｒｔ  ｏｆ  Ｗａｔｅｒ  ｉｎ  Ｎａｆｉｏｎ，  Ｚｈａｏ，  ｅｔ  ａｌ．，  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｐｈｙｓｉｃａｌ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ  Ｂ，  ２０１１，  １１５，
２７１７−２７２７（参照することによってその全体として本明細書に組み込まれる）を参照されたい。機構にかかわらず、ＰＥＭは、大部分の粒子凝縮成長システムにおいて使用される多孔性基板または壁を用いて生じるであろうような膜を通した液体のバルク輸送を回避する。
【００１６】
ＰＥＭの一実施例は、ペルフルオロスルホネートイオノマー（ＰＦＳＩ）膜、例えば、ＮＡＦＩＯＮ（Ｅ．  Ｉ．  ｄｕ  Ｐｏｎｔ  ｄｅ  Ｎｅｍｏｕｒｓ  ａｎｄ  Ｃｏｍｐａｎｙの登録商標名）等のスルホン化テトラフルオロエチレン系フルオロポリマーコポリマーである。本族の膜はそれぞれ、テトラフルオロエチレン骨格およびスルホン酸基によって終端されるペルフルオロアルキルエーテル側鎖を伴うペルフルオロスルホネートランダムコポリマーを備える。ある実施形態は、テトラフルオロエチレン骨格の中に組み込まれるスルホン酸基によって終端されるペルフルオロビニルエーテル基を組み込む。具体的膜は、ＮＡＦＩＯＮ１１２、ＮＡＦＩＯＮ１１５、ＮＡＦＩＯＮ１１７、ＮＡＦＩＯＮ３２４、ＮＡＦＩＯＮ４２４、ＮＡＦＩＯＮ４３８、ＮＡＦＩＯＮ１１１０、ＮＡＦＩＯＮ
Ｎ５５１ＰＷ、ＮＡＦＩＯＮ  ＮＲ−２１１、ＮＡＦＩＯＮ  ＮＲ−２１２、ＮＡＦＩＯＮ  ＸＬ、およびＮＡＦＩＯＮ  ＨＰの名称で販売されているものを含む。ＮＡＦＩＯＮは、種々の化学構成を有し、したがって、ＩＵＰＡＣシステムにいくつかの名称を有し得る。例えば、ＮＡＦＩＯＮに関するＩＵＰＡＣ名は、以下を含む。
フッ化エタンスルホニル、テトラフルオロエチレンを伴う、２−［１−［ジフルオロ−［（トリフルオロエチル）オキシ］メチル］−１，２，２，２−テトラフルオロエトキシ］−１，１，２，２，−テトラフルオロ−、および
テトラフルオロエチレン−ペルフルオロ−３，６−ジオキサ−４−メチル−７−オクタスルホン酸コポリマー。
【００１７】
ＮＡＦＩＯＮ膜は、膜を通した標的のバルク輸送を伴わずに、限定された事前に選択された標的を膜の一方の表面から別の表面に分子状に輸送することができる。Ｚｈａｏ，  ｅｔ  ａｌ．によると、「Ｎａｆｉｏｎミクロ相は、スルホン酸基の親水性ドメインとテトラフルオロエチレン（ＴＦＥ）およびペルフルオロアルキルエーテル（ＰＦＡ）の疎水性マトリクス内に含浸された吸着水とに分離する。水およびプロトンは、親水性ドメインのネットワークを通して輸送される。親水性ドメインは、水がＮａｆｉｏｎの中に吸着されるにつれて、膨張し、再編成し、有効拡散係数を変化させる」。
【００１８】
ＮＡＦＩＯＮは、実質的疎水性マトリクス全体を通して延在する親水性ドメインのネットワークを備えることができ、個々のイオンまたは分子は、親水性ドメインのネットワークを通して、例えば、ＮＡＦＩＯＮ膜の一方の表面からＮＡＦＩＯＮ膜の反対の表面に輸送されることができる。ＮＡＦＩＯＮの優れた水伝導性特性の化学的基礎は、研究の焦点のままであるが、提案される輸送機構は、溶媒和プロトンが、例えば、ヒドロニウム（Ｈ３Ｏ＋）およびズンデルイオン（Ｈ５Ｏ２＋）として、水クラスタ中で輸送される、物理的輸送機構である。代替説明は、Ｇｒｏｔｔｈｕｓｓ機構であって、水分子中のＯ−Ｈ結合の形成および破壊は、膜を通した高速正味輸送につながるというものである（Ａｄａｃｈｉ，  Ｐｒｏｔｏｎ  ｅｘｃｈａｎｇｅ  ｍｅｍｂｒａｎｅ  ｆｕｅｌ  ｃｅｌｌｓ：
ｗａｔｅｒ  ｐｅｒｍｅａｔｉｏｎ  ｔｈｒｏｕｇｈ  ＮＡＦＩＯＮ  ｍｅｍｂｒａｎｅｓ，  Ｓｉｍｏｎ  Ｆｒａｓｅｒ  Ｕｎｉｖｅｒｓｉｔｙ  ｄｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎ，  ２０１０）。プロトンの輸送と関連付けられた水の輸送は、膜中の空隙の物理浸透から実質的に拡散する、電気浸透抗力と称される。
【００１９】
Ｚｈａｏ，  ｅｔ  ａｌ．の図８に示されるように、ＮＡＦＩＯＮ等のＰＥＭの親水性ドメインは、室温（２５℃）で、個々の水分子または他の類似サイズのイオンもしくは分子が、親水性ドメインを通して輸送され得る一方、より大きい分子およびバルク流体が輸送され得ないような水分子の幅または直径程度の幅または直径（例えば、２ｎｍ未満、または１ｎｍ未満、または５００ｐｍ未満）を有することができる。本プロセスは、本明細書では、「分子輸送」と称され、本挙動を呈する膜は、バルク気体および液体の流動に「実質的不浸透性」と称される。「多孔性」とは、本明細書で使用されるように、バルク気体および液体に実質的に不浸透性ではなく、液体または気体がバルク形態で常駐し得、それを通して液体または気体がバルク形態で流動し得る、膜内の相互接続される間質空間のネットワークを形成することができる、１つまたはそれを上回る開放細孔を通してバルク気体および／または液体の流動を可能にする、材料を指す。
【００２０】
ある場合には、ＮＡＦＩＯＮ膜は、約０．１を上回る、約０．１２を上回る、約０．１５を上回る、および／または約０．２を上回る、親水性体積割合を有することができる。ある場合には、より高い親水性体積割合は、システムのより良好な性能につながり得る。
【００２１】
Ｚｈａｏ，  ｅｔ  ａｌ．の表２は、ＮＡＦＩＯＮ膜の第１の側における液体からＮＡＦＩＯＮ膜の第２の側における気体へのＮＡＦＩＯＮ膜の特定の非限定的実施例を横断した水輸送率（浸透率）の定量的実験測定を提供する。具体的には、３０℃では、浸透率は、７．４μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓであることが見出され、５０℃では、浸透率は、１４μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓであることが見出され、７０℃では、浸透率は、２３μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓであることが見出され、８０℃では、浸透率は、２８μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓであることが見出された。これらの量は、約１０４倍も水のフィルムからの蒸発率より少ないことが見出された。
【００２２】
本明細書に開示される実施形態のある具体的実施例では、ＰＥＭ膜は、作業流体が、３０℃で、約８μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓ未満の率で、または５０℃で、約１５μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓ未満の率で、または７０℃で、約２５μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓ未満の率で、または８０℃で、約３０μｍｏｌ／ｃｍ２／ｓ未満の率で、ＮＡＦＩＯＮ膜に浸透することを可能にする。本明細書に開示される実施形態のある具体的実施例は、３０℃〜８０℃、ある場合には、最大少なくとも１５０℃等の広範囲の温度にわたって動作可能であることができる。
【００２３】
本明細書に開示されるシステムは、ペルフルオロスルホネートイオノマー（ＰＦＳＩ）膜、例えば、ＮＡＦＩＯＮ等のスルホン化テトラフルオロエチレン系フルオロポリマーコポリマー等のＰＥＭ、または本明細書に説明されるＰＥＭのものに類似する特性を有する他の膜を含み、膜を横断して作業流体の選択的分子輸送を可能にし、膜を通した液体および／または気体のバルク流動を防止することができる。これらの膜は、特に、気体および２５℃における液体のバルク流動に実質的に不浸透性であって、したがって、膜を通した水分子の導管または管の中への制御移動を可能にし、粒子成長を促すため、開示される粒子成長システムにおいて有用であり得る。
【００２４】
より具体的には、ＮＡＦＩＯＮ等のＰＥＭは、少なくとも０．０５ＡＴＭの低い圧力〜少なくとも５ＡＴＭの高い圧力の範囲の圧力において気体に実質的に不浸透性である。具体的実施例として、Ｏ２に対する乾燥ＮＡＦＩＯＮ１１７の浸透性は、ＳＴＰで約１．０８バーラーであって、Ｎ２に対する乾燥ＮＡＦＩＯＮ１１７の浸透性は、ＳＴＰで約０．２６バーラーである。ＰＥＭを横断する個々の分子の分子輸送に起因して、気体に対するＰＥＭの浸透性は、典型的には、ＰＥＭの両側の気体の圧力から独立し、典型的には、ＰＥＭを横断する任意の圧力勾配からも独立する。
【００２５】
種々の非多孔性の実質的に不浸透性のポリマー膜材料は、本明細書に説明されるシステムのＰＥＭの使用のために好適である。実施例として、以下が挙げられる。
１．スルホン化テトラフルオロエチレン
２．スルホン化ポリエーテルエーテルケトン
３．フェニルホスホン酸ポリホスファゼン
４．スルホン化およびホスホン化ポリアリルオキシホスファゼン
５．ポリ（エチレンオキシド）−ポリ（ブチレンテレフタレート）
６．Ｒｏｚｉｅｒｅ  ａｎｄ  Ｊｏｎｅｓ，  Ｎｏｎ−Ｆｌｕｏｒｉｎａｔｅｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｍａｔｅｒｉａｌｓ  ｆｏｒ  Ｐｒｏｔｏｎ  Ｅｘｃｈａｎｇｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌｓ  （２００３），  Ａｎｎｕ．  Ｒｅｖ．  Ｍａｔｅｒ．
Ｒｅｓ．，  ３３：５０３−５５，  ｄｏｉ：  １０．１１４６／ａｎｎｕｒｅｖ．ｍａｔｓｃｉ．３３．０２２７０２．１５４６５７）の表２に列挙される材料。本表２は、参照することによってその全体として本明細書に組み込まれる。
７．  Ｓｍｉｔｈａ，  ｅｔ  ａｌ．，  Ｓｏｌｉｄ  Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｅｌｅｃｔｒｏｌｙｔｅ  Ｍｅｍｂｒａｎｅｓ  ｆｏｒ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ａｐｐｌｉｃａｔｉｏｎｓ−ａ  Ｒｅｖｉｅｗ（２００５），  Ｊｏｕｒｎａｌ  ｏｆ  Ｍｅｍｂｒａｎｅ  Ｓｃｉｅｎｃｅ  ２５９，  １０−２６の表１に列挙される材料。本表１は、参照することによってその全体として本明細書に組み込まれる。
【００２６】
例示的粒子成長システム
図１は、エアロゾル粒子成長システム１００の一実施形態を示す。システム１００は、作業流体１０６を含有する内部リザーバを有する円筒形外側筐体１０４と、外側筐体１０４および作業流体１０６を通して延在する直線円筒形ＰＥＭ管１０２と、外側筐体１０４の周囲に配置される円筒形ヒータ１０８とを含む。外側筐体は、鋼鉄、アルミニウム、真鍮、銅等を含む、任意の好適な材料を備えることができる。図１はまた、システム１００の動作時、比較的に小さいシード粒子１１０（エアロゾル）を含有する気体が、ＰＥＭ管１０２の第１の端部における入口から進入し、ＰＥＭ管１０２の長さに沿って、外側筐体１０４を通して進行し、ＰＥＭ管１０２の第２の端部における出口から退出し、比較的に小さい粒子１１０から成長された比較的に大きい粒子１１２を含有することを示す。システム１００では、リザーバ内の作業流体（または凝縮流体）１０６は、液体水を備え、ＰＥＭ管１０２は、ＮＡＦＩＯＮ材料を備える。システム１００はまた、ポンプ（図示せず）を含み、システム１００を通るエアロゾルの流動を制御することができる。ポンプは、例えば、ＰＥＭ管１０２の第１の端部における入口またはＰＥＭ管１０２の第２の端部における出口に結合されることができる。
【００２７】
システム１００を使用する方法は、システム１００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。ヒータ１０８が、使用され、外側筐体１０４の内側のリザーバ内の作業流体１０６を研究されるべき環境のもの（例えば、２５℃）より高い温度（例えば、７０℃）まで加熱する。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体１０６が、ＰＥＭを横断してＰＥＭ管１０２の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、ＰＥＭ管１０２の第１の端部の中に給送される。エアロゾル中の粒子は、ガス状作業流体１０６のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。
【００２８】
図２は、エアロゾル粒子成長システム２００の別の実施形態を示す。システム２００は、作業流体２０６を含有する内部リザーバを有する円筒形外側筐体２０４と、外側筐体２０４および作業流体２０６を通して延在するコイル状の略螺旋ＰＥＭ管２０２と、外側筐体２０４の周囲に配置される円筒形ヒータ２０８とを含む。ある場合には、ヒータ２０８（または本明細書に説明される任意の他のヒータ）は、ペルチェ、熱電、抵抗電気、または誘導デバイスであることができる。螺旋またはコイル状ＰＥＭ管２０２は、外側筐体２０４の中心における材料２１０の円筒形ブロックの周囲にコイル化または巻装されることができる。螺旋ＰＥＭ管２０２は、約０．２５インチ、０．５インチ、１インチ、２インチ、５インチ、または１０インチ等の任意の好適な寸法のコイル半径を有することができ、約０．０８６インチ等の任意の好適な寸法の内径を有することができ、かつ約１インチ等の任意の好適な寸法の長さを有することができる。
【００２９】
螺旋ＰＥＭ管２０２は、外側筐体２０４を通る直線管よりも長い外側筐体２０４を通るエアロゾルのための流路を提供し、小型システムの開発を可能にする。ある場合には、螺旋ＰＥＭ管２０２はまた、二次流動を発生させ、管の内側における混合の増加およびより高い飽和を助長することができる。その結果、螺旋ＰＥＭ管２０２は、管を通して流動するエアロゾルが、直線管が可能とするものより高い温度およびより高い飽和レベルまで加熱されることを可能にする。システム２００の動作時、比較的に小さい粒子を含有する気体は、螺旋ＰＥＭ管２０２の第１の端部における入口に進入し、ＰＥＭ管２０２の長さに沿って、外側筐体２０４を通して進行し、ＰＥＭ管２０２の第２の端部における出口から退出し、比較的に小さい粒子から成長された比較的に大きい粒子を含有する。システム２００では、リザーバ内の作業流体（または凝縮流体）２０６は、液体水を備え、ＰＥＭ管２０２は、ＮＡＦＩＯＮ材料を備える。システム２００はまた、ポンプ（図示せず）を含み、システム２００を通るエアロゾルの流動を制御することができる。ポンプは、例えば、ＰＥＭ管２０２の第１の端部における入口またはＰＥＭ管２０２の第２の端部における出口に結合されることができる。
【００３０】
システム２００を使用する方法は、システム２００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。ヒータ２０８が、使用され、外側筐体２０４の内側のリザーバ内の作業流体２０６を研究されるべき環境より高い温度まで加熱する。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体２０６が、ＰＥＭを横断して、ＰＥＭ管２０２の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、ＰＥＭ管２０２（例えば、約１リットル／分の率で）の第１の端部の中に給送される。エアロゾル中の粒子は、ガス状作業流体２０６のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。
【００３１】
図３は、エアロゾル粒子成長システム３００の別の実施形態を示す。システム３００は、作業流体３０６を含有する内部リザーバを有する円筒形外側筐体３０４と、外側筐体３０４および作業流体３０６を通して延在する直線、円筒形のＰＥＭ管３０２と、外側筐体３０４の周囲に配置される円筒形ヒータ３０８とを含む。図３はまた、システム３００の動作時、比較的に小さい粒子３１２を含有する気体は、ＰＥＭ管３０２の第１の端部における入口に進入し、ＰＥＭ管３０２の長さに沿って、外側筐体３０４を通して進行し、ＰＥＭ管３０２の第２の端部における出口から退出し、比較的に小さい粒子３１２から成長された比較的に大きい粒子３１４を含有することを示す。
【００３２】
図３はまた、ＰＥＭ管３０２は、外側筐体３０４の縁を越えて延在し、およびシステム３００がまた、外側筐体３０４およびヒータ３０８からＰＥＭ管３０２に沿って変位された場所においてＰＥＭ管３０２の周囲に配置される冷却デバイス３１０を含むことを示す。冷却デバイス３１０は、１つまたはそれを上回る熱電クーラ、例えば、１つまたはそれを上回るペルチェクーラを備えることができる。ＰＥＭ管３０２、外側筐体３０４、ヒータ３０８、および冷却デバイス３１０は、外側筐体３０４およびヒータ３０８が、ＰＥＭ管の第１の端部の領域内に位置し、冷却デバイス３１０が、ＰＥＭ管の第２の端部の領域内に位置するように配列される。したがって、粒子を含有する気体は、ＰＥＭ管３０２を通して流動するにつれて、最初に、比較的に暖かい領域に、次に、比較的に冷たい領域に遭遇する。ＰＥＭ管３０２は、ヒータ３０８および冷却デバイス３１０の両方を通して延在する、ＰＥＭ材料の単一管、または、最初にヒータ３０８を通して延在し、次に冷却デバイス３１０を通して延在する、材料の２つの別個の管を備えることができる。
【００３３】
システム３００では、ヒータ３０８は、リザーバ内の作業流体３０６を加熱することができ、加熱された作業流体は、ＰＥＭ管３０２を横断してエアロゾル流路の中に輸送されることができ、これは、作業流体の蒸気で飽和され得る。作業流体で飽和された粒子含有流動は、次いで、冷却デバイス３１０によって冷却され、および作業流体で過飽和された状態になり得る。システム３００では、リザーバ内の作業流体（または凝縮流体）３０６は、ＰＥＭ管３０２を横断して分子状に輸送されることが可能なイソプロパノールまたはｎ−ブタノール等の液体アルコールを備える。システム３００は、システム１００および２００に関して本明細書に説明されるようなポンプを含むことができる。
【００３４】
システム３００を使用する方法は、システム３００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。ヒータ３０８が、使用され、外側筐体３０４の内側のリザーバ内の作業流体３０６を研究されるべき環境より高い温度まで、例えば、約４０℃〜５０℃まで加熱する。冷却デバイス３１０が、使用され、外側筐体３０４内のリザーバに隣接する、またはその近傍のＰＥＭ管３０２の領域をリザーバ内の作業流体のものを下回るまたは研究されるべき環境のものを下回る温度まで冷却する。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体３０６が、ＰＥＭを横断して、ＰＥＭ管３０２の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、ＰＥＭ管３０２の第１の端部の中に給送される。ガス状作業流体は、ＰＥＭ管３０２を通してＰＥＭ管３０２の冷却される領域の中に流動するエアロゾルによって搬送され、エアロゾルの温度は、低下し、作業流体は、エアロゾル中で過飽和された状態になる。エアロゾル中の粒子は、過飽和されたガス状作業流体３０６のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。
【００３５】
図４は、エアロゾル粒子成長システム４００の別の実施形態を示す。システム４００は、作業流体４０６を含有する内部リザーバを有する円筒形外側筐体４０４と、外側筐体４０４および作業流体４０６を通して延在する直線で円筒形の多孔性のまたは穿孔された管またはスクリーン４０２と、外側筐体４０４の周囲に配置される円筒形ヒータ４０８とを含む。多孔性管４０２は、多孔性プラスチック、多孔性金属、焼結金属等の任意の好適な材料から作製されることができる。多孔性管４０２は、ＰＥＭ材料がその細孔を被覆もしくは充填するようにＰＥＭ材料で含浸され得るか、または、ＰＥＭ材料でコーティングされ得、あるいは、内側ＰＥＭ管が多孔性管４０２の内部表面に搭載され得るか、または、外側ＰＥＭ管が多孔性管４０２の外部表面に搭載され得、その結果、これらの場合のいずれにおいても、複合管は、多孔性管４０２の表面もしくは複数の表面上に形成されるＰＥＭ管４１４を備える。
【００３６】
システム４００では、多孔性管４０２は、比較的に剛性材料を備え、ＰＥＭ管４１４の構造、支持、および剛性を提供することができる。管４０２は、多孔性であるため、作業流体４０６は、多孔性管４０２を通して容易に通過することができ、したがって、多孔性管４０２は、システム４００の機能に別段に影響を及ぼさない。多孔性管４０２の含浸またはコーティングは、管４０２をＰＥＭ溶液の中に浸漬することによって、ＰＥＭを管４０２上に噴霧することによって等、遂行されることができる。図４はまた、システム４００の動作時、比較的に小さい粒子４１０を含有する気体が、多孔性管４０２および内側ＰＥＭ管４１４の第１の端部における入口に進入し、管４０２および４１４の長さに沿って進行し、多孔性の内側ＰＥＭ管４０２、４１４の第２の端部における出口から退出し、比較的に小さい粒子４１０から成長された比較的に大きい粒子４１２を含有することを示す。システム４００では、リザーバ内の作業流体（または凝縮流体）４０６は、液体水または液体アルコールを備え、ＰＥＭ管４１４は、ＮＡＦＩＯＮ材料を備える。いくつかの実施形態では、多孔性管を含む粒子成長システムは、管の多孔性壁をＰＥＭでコーティングし、図４に示され、本明細書に説明されるもの等の複合管を形成することによって、修正されることができる。システム４００は、システム１００および２００に関して本明細書に説明されるようなポンプを含むことができる。
【００３７】
システム４００を使用する方法は、システム４００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。ヒータ４０８が、使用され、外側筐体４０４の内側のリザーバ内の作業流体４０６を研究されるべき環境より高い温度まで加熱する。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体４０６が、多孔性管４０２を通してＰＥＭを横断してＰＥＭ管４０２の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、多孔性のＰＥＭ管４０２、４１４の第１の端部の中に給送される。エアロゾル中の粒子は、ガス状作業流体４０６のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。
【００３８】
図５は、エアロゾル粒子成長システム５００の別の実施形態を示す。システム５００は、作業流体５０６を含有する内部リザーバを有する円筒形外側筐体５０４と、外側筐体５０４および作業流体５０６を通して延在する６つの直線の円筒形ＰＥＭ管５０２のアレイと、外側筐体５０４の周囲に配置される円筒形ヒータ５０８とを含む。図５はまた、システム５００の動作時、比較的に小さい粒子を含有する気体が、ＰＥＭ管５０２の第１の端部における入口に進入し、ＰＥＭ管５０２の長さに沿って外側筐体５０４を通して進行し、ＰＥＭ管５０２の第２の端部における出口から退出し、比較的に大きい粒子を含有することを示す。６つのＰＥＭ管が、図５に示される実施形態では使用されるが、代替実施形態では、任意の好適な数のＰＥＭ管が、使用されることができ、例えば、２、３、４、５、６、７、８、９、１０、１２、１５、２０、またはそれを上回るＰＥＭ管が、使用されることができる。
【００３９】
いくつかの実施形態では、ＰＥＭ管５０２のそれぞれを通して流動するエアロゾルは、同一であることができる。他の実施形態では、異なるエアロゾル（類似または非類似特性を伴う）が、異なるＰＥＭ管５０２を通して流動することができる。システム５００では、ＰＥＭ管５０２はそれぞれ、外側筐体５０４内の単一リザーバおよび作業流体５０６を通して延在する。代替実施形態では、ＰＥＭ管５０２は、外側筐体５０４内に形成される、異なる固有のリザーバを通して延在することができる。いくつかの具体的実施形態では、外側筐体内に形成される１つまたはそれを上回る第１のリザーバは、第１の作業流体を含有し、１つまたはそれを上回る第２のリザーバは、第２の作業流体を含有し、第１の作業流体は、第２の作業流体と同一ではない。他の具体的実施形態では、異なる固有のリザーバは全て、同一作業流体を含有することができる。ある場合には、２つまたはそれを上回るＰＥＭ管５０２は、相互に結合され、システム５００を通るエアロゾル流路の長さを増加させることができる。
【００４０】
ＰＥＭ管５０２のアレイは、システム５００を通るエアロゾル流動（例えば、そのスループット）を実質的に増加させる（例えば、システム１００に関するものと比較して）。さらに、ＰＥＭ管５０２のアレイを単一外側筐体５０４内で使用することによって、システム５００は、複数の異なる固有のエアロゾルをサンプリング可能な他のシステム等、類似能力を有する他のシステムより小型に作製されることができる。システム５００では、リザーバ内の作業流体（または凝縮流体）５０６は、液体水または液体アルコールを備え、ＰＥＭ管５０２は、ＮＡＦＩＯＮ材料を備える。システム５００は、ＰＥＭ管５０２毎に、システム１００および２００に関して本明細書に説明されるような個別のポンプを含むことができる。
【００４１】
システム５００を使用する方法は、システム５００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。ヒータ５０８が、使用され、外側筐体５０４の内側のリザーバ内の作業流体５０６を研究されるべき環境より高い温度まで加熱する。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体５０６が、ＰＥＭを横断して、ＰＥＭ管５０２の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、ＰＥＭ管５０２のそれぞれの第１の端部の中に給送される。エアロゾル中の粒子は、作業流体５０６のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。
【００４２】
図６は、エアロゾル粒子成長システム６００の別の実施形態を示す。システム６００は、その中に形成される複数の微小流体チャネル６０２、６０４、６０６、６０８、および６１０を伴う、微小加工ＰＤＭＳ鋳型６１２を含む。ＰＥＭ部分６１４（例えば、ＮＡＦＩＯＮを備える）が、チャネル６１０内に提供され、チャネル６０２および６０４をチャネル６０６および６０８から分離する。作業流体は、チャネル６０２および６０４内に提供され、例えば、入口からＰＥＭ部分６１４に向かってチャネル６０２を通して、そしてＰＥＭ部分６１４からチャネル６０４を通して出口に向かって流動する。エアロゾルは、チャネル６０６および６０８を通して流動することができ、例えば、入口からＰＥＭ部分６１４に向かってチャネル６０８を通して、そしてＰＥＭ部分６１４からチャネル６０６を通して出口に向かって流動することができる。
【００４３】
作業流体は、チャネル６０２および６０４からチャネル６０６および６０８へとＰＥＭ部分６１４を横断して分子状に輸送されることができ、ガス状形態における作業流体は、チャネル６０６および６０８を通して流動するエアロゾルの粒子上に凝縮することができる。システム６００を使用する方法は、システム６００を研究されるべき環境内に提供するステップを含む。研究されるべき環境からのエアロゾルは、作業流体が、ＰＥＭ部分６１４を横断して、チャネル６０６および６０８の中におよびエアロゾルの流路の中に分子状に輸送されるにつれて、チャネル６０８の中に給送される。チャネル６０６および／またはチャネル６０８の温度は、本明細書に説明されるように、エアロゾル内に過飽和をもたらすように制御されることができる。エアロゾル中の粒子は、ガス状作業流体のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、凝縮を通して粒子のサイズを増加させる。
【００４４】
ＰＥＭを含む微小加工流体構造の他の構成も、使用されることができる。例えば、いくつかの実施形態では、微小加工構造の壁は、ＰＥＭでコーティングされることができる、またはＰＥＭから加工されることができる。ＰＥＭは、エアロゾル流路またはエアロゾル粒子成長チャンバからの作業流体を含有するチャンバまたはチャネルを分離することができる。図７は、エアロゾル粒子成長システム７００の別の実施形態を示す。システム７００は、その中に形成される微小流体チャネル７０４および７０６を伴う、微小加工ＰＤＭＳ鋳型７０２を含む。チャネル７０４および７０６は、延在された回旋状の流路をＰＤＭＳ鋳型７０２を通して形成し、ＰＤＭＳ鋳型７０２を通してより長い流路を提供することができる。ＰＥＭ部分７０８は、第１の場所７１０から第２の場所７１２に延在することができ、チャネル７０４をチャネル７０６から分離するために位置付けられる。
【００４５】
ＰＤＭＳ鋳型７０２、チャネル７０４および７０６、ならびにＰＥＭ部分７０８は、ガラスまたは類似材料の基板上に据え付けられることができ、ガラスまたは類似材料のカバーシートで被覆され、チャネル７０４および７０６を実質的に封入することができる。カバーシートは、開口部を場所７１４、７１６、７１８、および７２０に有し、チャネル７０４および７０６へのアクセスを可能にすることができる。システム７００は、約１インチの全長Ｌ１および約１インチの全幅Ｗ１を有することができ、またはより大きいもしくはより小さい寸法を有することができる。システム６００および／またはシステム７００は、種々の微小加工技法のいずれかに従って、加工されることができる。ある場合には、システム６００および／またはシステム７００は、射出成形技法を使用して加工されることができる。
【００４６】
システム７００を使用する方法は、エアロゾルを場所７１４における入口においてチャネル７０６の中に導入するステップと、エアロゾルが、チャネル７０６を通して、場所７１６における出口においてチャネル７０６から流動することを可能にするステップとを含む。作業流体は、場所７１８における入口においてチャネル７０４の中に導入され、チャネル７０４を通して、場所７２０における出口においてチャネル７０４から流動することを可能にされる。代替実施形態では、作業流体は、チャネル７０４内に含有されるが、チャネル７０４を通して流動しない。作業流体は、ＰＥＭ部分７０８を横断して、エアロゾルの流路の中に分子状に輸送される。エアロゾル中の粒子は、ガス状作業流体のための核形成部位として作用し、ガス状作業流体は、粒子上に凝縮し、それによって、粒子のサイズを増加させる。流動の温度は、本明細書のいずれかに説明されるように、エアロゾル中に過飽和をもたらし、粒子の凝縮成長につながるように制御されることができる。ある場合には、システム６００および／またはシステム７００は、システム１００および２００に関して本明細書に説明されるような、個別の微小流体チャネルを通るエアロゾルの流動を制御するための１つまたはそれを上回るポンプを含むことができる。
【００４７】
エアロゾル中の粒子のサイズを増加させる例示的方法は、高速、乱流状、かつ断熱的に、第１のエアロゾル流動と第２のエアロゾル流動を混合させるステップを含むことができる。第１のエアロゾル流動は、作業流体の蒸気で過飽和される、もしくは飽和される、もしくは実質的に飽和され、および／または約１００％の相対湿度を有し、第１の比較的に高温にある。第２のエアロゾルは、実質的に不飽和であって、実質的に乾燥しており、実質的に飽和され、および／または実質的に第１のエアロゾルのもの未満の相対湿度を有し、第２の比較的に低温にある。いくつかの実施形態では、そのような混合プロセスは、第１のエアロゾル流動の温度を高速に低下させることによって、ガス状作業流体で過飽和されたエアロゾルをもたらすことができる。いくつかの実施形態では、粒子成長システムは、１つまたはそれを上回るＰＥＭを備え、高速かつ乱流状に、本明細書に説明される第１および第２のエアロゾル等の第１および第２のエアロゾルを混合するように構成されることができる。
【００４８】
図８は、ＰＥＭを含む粒子成長システムを使用する例示的方法８００を図示する。８０２では、本方法は、第１および第２のチャンバを有する粒子成長システムを提供するステップを含む。８０４では、本方法は、作業流体を第１のチャンバの中に導入するステップを含む。８０６では、本方法は、エアロゾルを、ＰＥＭによって第１のチャンバから分離される、第２のチャンバの中に導入するステップを含む。８０８では、本方法は、第２のチャンバの第１の部分を加熱するステップを含む。８１０では、本方法は、第２のチャンバの第２の部分を冷却するステップを含む。第２のチャンバが、それを通してエアロゾルが流動する、流動チャネルである、実施形態では、加熱された第２のチャンバの第１の部分は、エアロゾルの流路に沿って第２のチャンバの第２の部分の前に冷却されることができる。８１２では、本方法は、作業流体が、ＰＥＭを横断して第２のチャンバの中に分子状に輸送されることを可能にするステップを含む。８１４では、本方法は、作業流体が、第２のチャンバ内でエアロゾル粒子上に凝縮することを可能にするステップを含む。８１６では、本方法は、エアロゾル粒子を検出する、収集する、または研究するステップを含む。
【００４９】
流動特性、加熱および冷却、および作業流体の変形例
説明される実施形態の多くの変形例が、可能性として考えられる。ある場合には、エアロゾルは、層流状または乱流状に、エアロゾル粒子成長システムのＰＥＭ管または微小流体チャネルを通して流動することができる。例えば、ポンプが、エアロゾル粒子成長システムに結合され、システムを通るエアロゾルの流動を制御することができ、ポンプは、エアロゾルをシステムを通して層流状または乱流状のいずれかにおいて流動させるように、システムを通るエアロゾル流動のスピードを制御することができる。ある場合には、乱流によって生じたエアロゾルの撹拌は、エアロゾル中の作業流体をエアロゾル中の粒子上に凝縮させ、それによって、粒子のサイズを増加させることに役立ち得る。単一ＰＥＭ管または微小流体チャネルを通した乱流エアロゾル流動を採用する、そのようなシステムは、部分的には、これらのシステムが、２つの異なるエアロゾル流動の混合を要求せず、したがって、より単純であるため、本明細書に説明されるような２つのエアロゾル流動の高速および乱流混合より有利であり得る。
【００５０】
ある場合には、エアロゾル粒子成長システムのＰＥＭ管または微小流体チャネルの１つまたはそれを上回る部分の温度は、制御されることができる。ある場合には、出口より入口に近いＰＥＭ管または微小流体チャネルの第１の部分は、入口より出口に近いＰＥＭ管または微小流体チャネルの第２の部分より暖かくなるように加熱されることができる。他の場合には、第２の部分が、第１の部分より暖かくなるように加熱されることができる。そのような実施形態は、特に、水が、空気の熱拡散より高い質量拡散を有し、これが、改良された過飽和につながり得るため、作業流体としての水と組み合わせて使用されるとき、有利であり得る。ある場合には、ＰＥＭ管の２つの部分間の温度の差異は、少なくとも５℃、または５℃〜３５℃、または少なくとも３５℃であることができる。
【００５１】
ある場合には、エアロゾル粒子成長システムの作業流体は、水であることができる。他の場合には、作業流体は、ＰＥＭを通して輸送し得る、アルコールまたは他の望ましい凝縮物であることができる。ある場合には、エアロゾル粒子成長システムのＰＥＭ管は、直線、湾曲、コイル状、または螺旋であることができる。本明細書に説明される粒子成長システムのいずれかは、本明細書に説明されるような層流または乱流、本明細書に説明される加熱および冷却スキームの種々の構成、本明細書に説明される種々の作業流体、および／または本明細書に説明される形状を有するＰＥＭ管を採用するように修正されることができる。
【００５２】
一実施例として、図９は、エアロゾルが作業流体で飽和された状態であり得る、加熱されたまたは比較的に高温の部分１２０２と、エアロゾルがエアロゾル中の粒子上に凝縮し得る、冷却されたまたは比較的に低温の部分１２０４とを含む、コイル状管１２００を図示する。エアロゾルは、入口１２０６において、比較的に小さい粒子を伴って管１２００に進入し、管１２００を通して流動し、出口１２０８において、比較的に大きい粒子を伴って管１２００から退出することができる。エアロゾルは、管１２００を通して乱流状に流動することができ、管１２００は、水またはアルコールを備え得る、作業流体（図示せず）によって囲繞されることができる。
【００５３】
別の実施例として、コイル状管は、コイル半径０．５インチ、内径０．０８６インチ、および長さ１．０インチを有することができる。コイル状管は、７０℃の水で囲繞されることができ、２５℃および１．０飽和度（１００％相対湿度）におけるエアロゾルは、１．０リットル／分の率でコイル状管に進入することができる。
【００５４】
例示的用途
本明細書に説明されるもの等の粒子成長システムは、空気媒介粒子を検出する、収集する、および／または分析することに役立つために、種々の方法で使用されることができる。一実施例では、エアロゾルが、本明細書に説明される粒子成長システムのうちの１つ等の粒子成長システムから退出するにつれて、エアロゾルは、慣性（例えば、衝突）または電気機構を使用して、後続分析のために成長された粒子を収集する、収集システム等の粒子収集システムに進入することができる。エアロゾル粒子は、粒子状物質の後のオンラインまたはオフライン化学および／または物理分析、例えば、顕微鏡、化学分析、タンパク質分析等のために、小体積の液体に事前に濃縮されることができる。
【００５５】
別の実施形態では、エアロゾルが粒子成長システムから退出するにつれて、エアロゾルは、光学粒子検出または計数システムに進入することができ、そこで、粒子は、検出および／または計数されることができる。例えば、エアロゾルは、フォトダイオード等の光検出器を使用して、通過する粒子によって生じるレーザビームの中断を計数する、レーザ粒子カウンタに進入することができる。粒子成長システムから退出する粒子は、周囲大気中のもの（すなわち、粒子成長システムに進入するもの）より大きいため、確実に検出および／または計数することがより容易である。例えば、いくつかのレーザ粒子カウンタは、直径約３００〜４００ｎｍ未満の粒子を確実に計数することが不可能である。したがって、本明細書に説明される粒子成長システムは、特に、直径３００〜４００ｎｍより小さい粒子を検出および計数する際に有利であり得る。そのような実施形態は、凝縮粒子カウンタ（「ＣＰＣ」）と称されることができ、移動度分光計の一部として使用されることができる。そのような計数システムは、移動度および他の技法を使用して、エアロゾルの粒子サイズ分布を測定するために採用されることができる。
【００５６】
例示的螺旋成長システム
それらを過飽和された蒸気に暴露することによって粒子を成長させることは、粒子濃度をサンプリング、検出、および定量化するために採用される、広く使用される技法である。本原理に基づく、凝縮粒子カウンタは、環境上の新しい粒子形成を調査する研究の分野から職業上の安全性条件を監視する分野まで、広範囲の用途のために採用されることができる、非常に高感度の粒子検出器である。成長された粒子の収集は、さらなる物理化学分析のための機会を提供する。ポータブル粒子サンプラおよび検出器は、環境上および職業上の健康状況における粒子特性および挙動の空間分解能のために望ましくあり得る。望ましいポータブル器具は、安価で、軽量で、かつ容易に保守される。凝縮ベースの粒子サンプラの小型化における課題の１つは、全体的器具寸法を小型化しながら、十分な滞留時間を保つことである。
【００５７】
層流ベースの粒子検出器およびサンプラは、作業流体で飽和された気体流を異なる温度に保持された成長管に暴露することによって、凝縮成長のために要求される過飽和をもたらす。熱および作業流体蒸気輸送の同時輸送が、成長管内で生じる。両現象は、並行物理現象、すなわち、軸方向における対流輸送および半径方向における拡散輸送によって左右される。過飽和は、これらの同時輸送現象の相互作用によってもたらされ、現象の相対的重要性は、達成される飽和度を著しく左右する。拡散熱輸送と質量輸送の加重は、気体の熱拡散率と気体中の作業流体蒸気の拡散率の比率である、無次元群ルイス数（Ｌｅ）によって特徴付けられる。理想的には、より高い飽和度が、壁に拡散損失される前の可能性として考えられる最小粒子を成長させることに役立つために、成長管の内側領域内で所望される。一般に、使用されるブタノールＣＰＣ（Ｌｅ＞１）は、成長管内の蒸気で飽和された気体流を冷却することによって、これを達成する。
【００５８】
水ベースの粒子サンプラおよび検出器は、有機化合物を作業流体として使用する凝縮成長デバイスと比較して、相対的安全性をもたらす。しかしながら、ブタノールＣＰＣと対照的に、水ＣＰＣは、Ｌｅ＜１を下回って動作し得る。したがって、熱の伝導輸送は、半径方向における水蒸気の拡散輸送より遅くなり得る。そのような条件では、水は、管の内側領域からの熱より速く枯渇し、管壁近傍でより高い飽和度となり、これは、あまり望ましくないであろう。水ＣＰＣの特徴の１つは、水蒸気の内向き流束を提供し、より高い飽和度を望ましい内側領域に閉じ込める、成長管内の多孔性壁である。これらの成長管は、有機作業流体を採用する成長管と対照的に、凝縮槽／成長管温度より低い飽和槽温度で動作することができる。水ベースの凝縮成長管は、異なる温度において蒸気で飽和された気体流の乱流混合によって同一結果を達成するデバイスと異なり、２つの異なる気体流の可能性として考えられる最も穏やかな混合によって過飽和をもたらすデバイスと見なされることができる。
【００５９】
以下に説明されるのは、小型の個人用器具類のために使用されることができるもの等、略螺旋の水ベースの成長管実施形態に関するシミュレーションおよび結果として生じるデータである。開示される水ベースの成長管は、コイル状の略螺旋水浸透性ＮＡＦＩＯＮ管を含むことができる。コイル状流路は、粒子が成長するために十分な滞留時間を提供しながら、より長い管をより小さい寸法の器具の中に閉じ込めることに役立つ。
【００６０】
サンプリングされたエアロゾル流動が事前飽和される、飽和槽と、粒子が成長される、凝縮槽は両方とも、作業流体、例えば、水を含有するチャンバ内に格納される略螺旋ＮＡＦＩＯＮ管を備えることができる。飽和槽チャンバ温度は、凝縮槽温度を下回るように保持されることができる。以下に説明されるシミュレーションは、成長管内の飽和領域の発生を実証し、その流路に沿った粒子の成長をモデル化し、螺旋管内の粒子損失を特性評価する。
【００６１】
層流方程式および（水蒸気の）同時熱および質量輸送方程式を含む、輸送計算が、市販のシミュレーションパッケージＣＯＭＳＯＬ５．０を使用して、螺旋成長管に対して解かれた。以下の輸送方程式は、境界条件および材料特性とともに、その縮尺形態で描写される。他の成長管計算との有意な差異の１つは、壁における蒸気飽和の仕様とは対照的に、成長管壁における水蒸気輸送に関する流束境界条件の使用である。質量輸送係数が、ＮＡＦＩＯＮ膜を横断する水輸送のために使用され、これは、３０３〜３５３Ｋの温度範囲内で実験的に判定される。
【００６２】
ＮＡＦＩＯＮ管直径は、約２ｍｍとして選定されたが、種々の他の管直径も、同様に使用されることができる。成長管温度は、ＮＡＦＩＯＮが、ほぼ本温度で、脱水し、水に対するその浸透性を喪失することが知られているため、３５３Ｋを超えなかった。螺旋コイルの半径およびピッチもまた、小型のために十分な縦横比を達成し、あまりにきつく巻装されたときの狭着に起因した管内の流動障害を回避するために十分に合理的な値に制限された。流率は、範囲５〜１００ｍＬ／分で変動し、レイノルズ数の計算は、流動条件を螺旋管のための層流型に課す。
【００６３】
粒子軌道計算もまた、異なる流動および螺旋幾何学形状条件における螺旋管内の粒子損失を推定するために算出された。ニュートンの運動法則が、その密度がバルク水のものであると仮定された種々のサイズ（１〜５μｍ）の粒子に対して解法かれた。粒子にかかると見なされた唯一の外力は、ストークスのモデルから算出された粘性抗力であった。これらの計算は、慣性（ここでは、遠心力）および抗力ならびに成長された粒子の損失におけるその役割の相対的重要性を定量化するために行われた。
【００６４】
成長管内の粒子の成長は、凝縮および蒸発の平衡からの体積成長を特徴付ける、単純モデルによってモデル化される。凝縮および蒸発プロセスは両方とも、粒子と蒸気分子との間の発振率によって説明される。成長は、いったん粒子がその経路内で要求されるケルビン臨界飽和度を経験すると生じると仮定される。慣性を無視した運動方程式が粒子に適用されるように、小粒子（＜１００ｎｍ）の成長および検出に焦点が当てられた。粒子の拡散は、成長モデルを簡略化し、可能性として考えられる最大成長を理解するために無視された。故に、粒子運動および成長の本近似観念では、粒子は、層流流線に追従し、それらに沿って成長する。
【００６５】
縮尺輸送方程式：
【数１】
2017524931.tif 000001
式中、上付き文字としての＊を伴う演算子および数量は、入口数量および／または典型的縮尺（速度に関する平均スピード、長さに関する直径等）に対して縮尺される。
【００６６】
具体的には、
【数２】
2017524931.tif 000002
境界条件：
流動：気体の体積流率は、約５〜１００ｍＬ／分で変動する。滑りなし条件が、成長管壁において使用される。出口における圧力は、大気圧に設定される。
熱輸送：成長管に進入する気体の入口温度Ｔｉｎは、飽和槽温度に設定される。成長管Ｔｗａｌｌの壁は、凝縮槽温度に設定される。
水輸送：螺旋成長管に進入する気体は、飽和槽の温度で飽和されると仮定される。
【００６７】
壁では、Ｚｈａｏ  ｅｔ  ａｌ．（２０１１）からのＮＡＦＩＯＮ質量輸送係数または凝縮槽壁における水蒸気飽和の仕様に基づいて、限界、すなわち、質量流束条件を表す、２つの境界条件が、採用される。第１の境界条件Ｂ．Ｃ．１は、以下の通りである。
【数３】
2017524931.tif 000003
式中、
【化１】
2017524931.tif 000004
は、壁における飽和度であって、
【化２】
2017524931.tif 000005
は、（Ｚｈａｏ  ｅｔ  ａｌ．２０１１）質量輸送係数であって、
【化３】
2017524931.tif 000006
は、外向き単位法線が
【化４】
2017524931.tif 000007
である場所における成長管壁の中への水蒸気の流束を示す。
【化５】
2017524931.tif 000008
は、水分活性の観点からの質量輸送駆動力である。純水の活性は、１である一方、飽和度は、気相中の水蒸気活性である。
【化６】
2017524931.tif 000009
が、厳密に、上記のＢ．Ｃ．１に説明されるような界面値の観点からではなく、バルク値の観点からの駆動力差のために測定される、集中質量輸送係数であることは、注目に値する。したがって、本境界条件は、極端な場合と見なされ得る。いくつかの報告は、ＮＡＦＩＯＮ表面が、水蒸気飽和気体と接触されるとき、疎水性ドメインによって左右されることを示している（例えば、Ｂａｓｓ，  Ｂｅｒｍａｎ，  Ｓｉｎｇｈ，  Ｋｏｎｏｖａｌｏｖ，  ＆  Ｆｒｅｇｅｒ，  ２０１０）。
【００６８】
第２の極端な場合は、凝縮槽壁上の壁温度における水飽和の仮定である。これは、第２の境界条件Ｂ．Ｃ．２と称されるであろう。本限界は、片側が気体と接触されるときでも、ＮＡＦＩＯＮ膜が、その親水性ドメインの中への水取り込みによって十分に膨張するときに接近される。本限界は、凝縮槽の液体水−膜界面上で容易に到達される。
【００６９】
材料特性：
空気（モルベースで７９％窒素、２１％酸素）特性は、以下のような温度の関数として説明される。
【数４】
2017524931.tif 000010
式中、
【数５】
2017524931.tif 000011
【００７０】
以下のモデルは、純物質特性および空気中の水の拡散係数のために使用される。
【数６】
2017524931.tif 000012
式中、
【数７】
2017524931.tif 000013
σ、εは、レナード・ジョーンズパラメータである。
【数８】
2017524931.tif 000014
【００７１】
シミュレーションは、前述のように、それらを合理的範囲内に維持しながら、２ｍｍＮＡＦＩＯＮ管に対する種々の設計（螺旋半径、ピッチ）動作パラメータ（飽和槽および凝縮槽温度、流率）を順に変動させることによって行われた。
【００７２】
図１０Ｂおよび１１Ｂは、図１０Ａおよび１０Ｂに図示されるような輸送シミュレーションからの螺旋管（螺旋軸に対して法線に切断）の円形断面において得られた飽和度プロファイルを示す。図１０Ｂおよび１１Ｂに関する条件間の唯一の差異は、成長管壁において採用される質量輸送境界条件においてである。図１０Ｂは、Ｂ．Ｃ．１、すなわち、質量輸送係数ベースの流束境界条件を使用する一方、図１１Ｂは、Ｂ．Ｃ．２に説明される螺旋壁温度における水飽和を採用する。２つの境界条件は、極端な場合と見なされ得る。流束境界条件の使用は、水飽和境界条件と比較して、成長の中へのより低い水流束をもたらす。飽和境界条件は、成長管壁温度における水の蒸発率に匹敵する内向き水流束をもたらす一方、質量輸送係数は、膜を横断する水流束を説明し、これは、蒸発率より４桁も低い。その結果、図１０Ｂにおいて達成される飽和度は、図１１Ｂにおけるものより低い。
【００７３】
行われた全シミュレーションにおいて観察された図１０Ｂおよび１１Ｂから明白な有意な特徴は、最大飽和度が、螺旋の最初の１回転（例えば、中心螺旋軸の周囲３６０°）以内に達成されることである。Ｂ．Ｃ．１は、１回転後、亜飽和領域をもたらし、さらに、さらなる回転に伴って、飽和領域に発達する。Ｂ．Ｃ．２は、過飽和が達成された後、成長管内の飽和を保存し、これは回転数に関係なく、保たれたままである。したがって、例示的成長管は、最大単一螺旋回転に制限され、成長された粒子の蒸発を防止し、成長された液滴の損失を低下させることができる。加えて、螺旋管内で達成される飽和度は、螺旋管内の渦巻半径方向二次流動構造からの混合効果の向上のため、直線管内で達成されるものより低くなり得る。直線管と比較した螺旋管内の半径方向対流輸送の向上は、温度および水蒸気濃度のより均一な分布につながり、結果として、飽和度の低下につながり得る。シミュレーションはまた、はるかに長い管長さ（管内径の４０倍を上回る）が、螺旋管（典型的には、管内径の１０倍）と比較して、円筒形管内に過飽和領域を発生させるために要求され得ることを示し、成長管小型化のための螺旋管の使用を正当化する。本明細書に説明される螺旋コイルシミュレーションはまた、凝縮槽内の成長管に通過させる前に、飽和槽内の気体流を事前飽和させるための螺旋コイル設計（十分な回転を伴う）の使用を支持する。
【００７４】
Ｂ．Ｃ．１は、比較的に低い飽和度をもたらしたため、本条件のために達成される最大飽和度は、設計および動作パラメータの効果についてのさらなら分析のための性能指数として選定された。螺旋半径およびピッチは、凝縮槽管内で達成される飽和度に何らかの影響を及ぼすことが見出された一方、動作パラメータは、螺旋半径およびピッチに有意に大きい影響を及ぼすことが見出された。螺旋直径は、管内径（合理的実践巻線直径に基づく）の１０〜４０倍に変動され、最大飽和度にわずかな影響のみ及ぼすことが見出された（１％を下回る）。一定総長の螺旋管構成に対してピッチを１０倍下げることは、達成される最大飽和度を１０％を下回って低下させることが見出された。より緊密な螺旋ピッチは、半径方向対流混合を助長し、飽和度低下をもたらす。より高いピッチは、成長管が螺旋の２分の１から１回転に制限されるとき、亜飽和ゾーン内の蒸発に起因して、若干より高い飽和度に有利に働き、粒子損失および成長された粒子サイズの損失を低下させる（図１０Ｂ参照）。
【００７５】
図１２は、凝縮槽（成長管壁と同一）と飽和槽（成長管に進入する流動の温度と同じ）との間の温度差の関数として管内で達成される最大飽和度の変動を示す。本動作パラメータは、水蒸気の熱輸送および質量輸送に関する主要駆動力であって、その差率は、成長管内の過飽和を確立する。本変数は、したがって、ｙ−軸上にプロットされた性能指数に著しい正の影響を及ぼす。計算はまた、飽和槽および凝縮槽の実際の温度が、それらの間の温度差と比較して、有意に小さい役割を有することを実証する。
【００７６】
図１３に図示されるように、より低い飽和度は、レイノルズ数（管直径に基づく）が増加されるにつれて、達成される。より高い流率は、コイル状管内に流体スピードの増加をもたらし、半径方向対流輸送の増大から生じる得られた混合向上は、管の内側領域内の温度および水蒸気濃度を等しくする傾向にある。これは、図１３に示される飽和度の低下をもたらす。示されるレイノルズ数の範囲に関して、空気の流率は、２ｍｍ内径ＮＡＦＩＯＮ管内で５〜１００ｍＬ／分で変動した。
【００７７】
コイル状幾何学形状における付加的考慮は、成長された液滴慣性沈着の最小限化である。図１４は、流体抗力のみを含む、軌道モデルから得られた予備粒子損失計算の結果を示す（成長は、考慮されず、拡散損失は、ここで考慮されるマイクロメートルサイズ範囲内の粒子には重要ではない）。ｘ−軸は、（ストークス数）０．５であって、これは、粒子半径に比例する。ストークス数Ｓｔは、特性流動スピード
【化７】
2017524931.tif 000015
を伴う流動場内の質量
【化８】
2017524931.tif 000016
および摩擦要因
【化９】
2017524931.tif 000017
の粒子によって経験される、慣性（ここでは、遠心力）と抗力の相対的比率を評価する、無次元群である。
【化１０】
2017524931.tif 000018
は、遠心力のための関連長さ尺度である、螺旋半径である。
【数９】
2017524931.tif 000019
【００７８】
図１４はさらに、螺旋管内の慣性粒子損失とストークス数（慣性沈着において予期される）との間に普遍関係が存在することを示唆する。これは、Ｓｔ０．５＝０．０００４を設計および動作のための開始点として使用することによって、そのような損失を最小限にするために、螺旋成長管の設計内で利用されることができる。
【００７９】
結論
本明細書に説明される粒子成長システムは、特に、公知の粒子成長システムに優る低コストの小型システムの開発に関して、多数の利点を提供する。公知の粒子成長システムは、多孔性管を使用して、作業流体が、管の細孔を通して流動することを可能にし（例えば、毛細管作用または重力によって）、ある場合には、作業流体を多孔性管の表面に圧送し、その体積、圧力等を制御する。したがって、これらのシステムは、動作の間に再配向される、振盪される、または移動されるとき、問題が生じる。特に、過剰流体は、多くの場合、エアロゾル流路またはシステムの他の部分の中に流動し、さらなる問題を生じさせる。本明細書に説明される粒子成長システムは、ＰＥＭを組み込み、凝縮流体をエアロゾル流動から分離する。ＰＥＭは、バルク気体および液体に実質的に不浸透性であるため、ＰＥＭは、システムが、エアロゾル流路の中への流体の質量輸送を伴わずに、任意の配向において、および高速角度および／または線形振動もしくは他の移動を伴う用途において、使用されることを可能にする。換言すると、エアロゾルの中への流体の浸透は、例えば、本明細書に提供される浸透率によって限定される質量輸送である。
【００８０】
本明細書に説明されるシステムは、部分的には、ＮＡＦＩＯＮが比較的に安価な材料であって、かつＮＡＦＩＯＮが比較的に単純設計を有する粒子成長システムの加工を可能にするため、公知の粒子成長システムと比較して、比較的に低コストである。本明細書に説明されるシステムはまた、部分的には、作業流体が、電力を消耗せずに、ＰＥＭを横断して輸送されることができるため、動作のために比較的に少量の電力を要求するが、多くの公知の粒子成長システムは、作業流体が電力消費ポンプによって慎重かつ能動的に制御されることを要求する。いくつかの実施形態では、本明細書に説明されるシステムは、８時間シフトのために使用の間、約１ワット未満、または約２ワット未満、または約３ワット未満、または約４ワット未満、または約５ワット未満、または約１０ワット未満を要求する。ある場合には、本明細書に説明されるシステムは、ヒータを伴わずに、および／または冷却デバイスを伴わずに提供され、システムを動作させるために要求される電力をさらに削減することができる。
【００８１】
本明細書に開示される粒子成長システムは、例えば、職業環境における非常に小さい危険な空気媒介粒子の研究を促進することができる。これらのシステムは、検出可能および／または収集可能サイズに成長させることによって、３００〜４００ｎｍ未満および約３ｎｍ程度の小さい直径を有する空気媒介粒子の研究を促進する。ある場合には、これらのシステムは、その直径が、少なくとも３００ｎｍ、または少なくとも４００ｎｍ、または少なくとも５００ｎｍ、または少なくとも７００ｎｍ、または少なくとも１μｍ、または少なくとも２μｍ、または少なくとも３μｍ、または少なくとも４μｍ、または少なくとも５μｍであるように、空気媒介粒子を成長させることができる。これらのシステムは、空気を数リットル／分でサンプリングし、約１０００リットルのサンプリングされた空気からの粒子状物質を、後続分析のために、マイクロリットルまたはミリリットル液体サンプルに濃縮することができる。ある場合には、本明細書に説明されるシステムは、約１ｎｇ／ｍ３周囲濃度でエアロゾル中に存在する粒子状物質（例えば、水銀含有粒子等の危険な金属含有粒子）を約１０ｎｇ／ｍＬ濃度の液体に濃縮することができる。着目空気媒介粒子は、液体、固体、または液体および固体の両方であることができる。
【００８２】
本明細書に説明されるシステムは、人が、作業中、職業環境においてそれを装着し得るように、個人用、携帯用、小型、かつ装着式のデバイスであることができる。一実施例では、本明細書に説明されるシステムは、約１インチ×１インチ×３インチのサイズであることができる。
【００８３】
本説明の目的のために、本開示の実施形態のある側面、利点、および新規特徴が、本明細書に説明される。開示される方法、装置、およびシステムは、いかようにも限定として解釈されるべきではない。代わりに、本開示は、単独ならびに相互の種々の組み合わせおよび部分的組み合わせにおける、種々の開示される実施形態のあらゆる新規および非自明特徴ならびに側面を対象とする。方法、装置、およびシステムは、任意の具体的側面または特徴もしくはそれらの組み合わせに限定されず、開示される実施形態は、任意の１つまたはそれを上回る具体的利点が存在する、もしくは問題が解決されることを要求しない。
【００８４】
開示される方法のうちのいくつかの動作が、便宜的提示のために、特定の順次的順序で説明されるが、本説明の様式は、特定の順序が具体的言語によって要求されない限り、並べ替えを包含する。例えば、連続して説明される動作は、ある場合には、並べ替えられる、または並行して行われてもよい。さらに、簡潔にするために、添付の図は、開示される方法が他の方法と併用され得る種々の方法を示さない場合がある。本明細書で使用されるように、用語「１つの（ａ、ａｎ）」および「少なくとも１つ」は、規定された要素のうちの１つまたはそれを上回るものを包含する。すなわち、特定の要素のうちの２つが存在する場合、これらの要素のうちの１つもまた、存在し、したがって、「１つの」要素が、存在する。用語「複数の（ａ  ｐｌｕｒａｌｉｔｙ  ｏｆおよびｐｌｕｒａｌ）」は、規定された要素のうちの２つまたはそれを上回るものを意味する。
【００８５】
本明細書で使用されるように、要素のリストの最後の２つ間で使用される、用語「および／または」は、列挙された要素のうちの任意の１つまたはそれを上回るものを意味する。例えば、語句「Ａ、Ｂ、および／またはＣ」は、「Ａ」、「Ｂ」、「Ｃ」、「ＡおよびＢ」、「ＡおよびＣ」、「ＢおよびＣ」、または「Ａ、Ｂ、およびＣ」を意味する。本明細書で使用されるように、用語「結合される」は、具体的対照言語がない場合、概して、物理的に結合または連結されることを意味し、結合されるアイテム間の中間要素の存在を除外しない。
【００８６】
開示される技術の原理が適用され得る、多くの可能性として考えられる実施形態に照らして、図示される実施形態は、実施例にすぎないことが認識されるべきであり、本開示の範囲の限定と見なされるべきではない。むしろ、本開示の範囲は、少なくとも、以下の請求項と同等範囲である。我々は、したがって、これらの請求項の範囲内にあるもの全てを我々の発明であると主張する。
【誤訳訂正３】
【訂正対象書類名】図面
【訂正対象項目名】図１０
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【図１０】
2017524931.tif 000020
【誤訳訂正４】
【訂正対象書類名】図面
【訂正対象項目名】図１１
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【図１１】
2017524931.tif 000021
【誤訳訂正５】
【訂正対象書類名】図面
【訂正対象項目名】図１２
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【図１２】
2017524931.tif 000022
【誤訳訂正６】
【訂正対象書類名】図面
【訂正対象項目名】図１３
【訂正方法】変更
【訂正の内容】
【図１３】
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