(57)【要約】  繊維２が熱硬化性樹脂１で固められた樹脂組成物であって、熱硬化性樹脂１は、レゾール型フェノール樹脂を含み、繊維２は、平均長さが１〜５０ｍｍの範囲であり、熱硬化性樹脂中のレゾール型フェノール樹脂の含有量が５０質量％以上である繊維含有樹脂構造物Ｓが提供される。係る樹脂組成物において、繊維２は、熱硬化性樹脂１中に開繊した状態で分散していることが好ましい。これにより、繊維含有樹脂構造物Ｓの硬化物の耐熱性がより向上する。
2019093192.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維が熱硬化性樹脂で固められた繊維含有樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂は、レゾール型フェノール樹脂を含み、
前記繊維は、平均長さが１〜５０ｍｍの範囲であり、
前記熱硬化性樹脂中の前記レゾール型フェノール樹脂の含有量は、５０質量％以上であることを特徴とする繊維含有樹脂組成物。
【請求項２】
前記繊維は、前記熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散しており、
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記繊維含有樹脂組成物の平均密度は、０．２０〜１．００（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、請求項１に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項３】
前記繊維は、前記熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散しており、
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記樹脂組成物の平均嵩密度は、０．１５〜０．６０（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、請求項１または２に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項４】
前記熱硬化性樹脂は、さらに、ノボラック型フェノール樹脂を含む、請求項１ないし３のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項５】
前記熱硬化性樹脂に含まれる前記レゾール型フェノール樹脂の含有率Ａ（質量％）と、前記熱硬化性樹脂に含まれる前記ノボラック型フェノール樹脂の含有率Ｂ（質量％）との比率であるＡ／Ｂの値が、１〜５の範囲である、請求項４に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項６】
リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤およびアミン系酸化防止剤からなる群から選択される１種以上をさらに含有する、請求項１ないし５のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項７】
前記繊維以外の無機充填剤をさらに含有する、請求項１ないし６のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項８】
構造部材に用いられる、請求項１ないし７のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、繊維含有樹脂組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、金属製の部品の代替品として、繊維を含有する熱硬化性樹脂や熱可塑性樹脂を用いて成形した、繊維強化樹脂硬化物や繊維強化樹脂成形品（特許文献１）が注目されている。また、このような樹脂硬化物や樹脂成形品の一般的な成形方法としては、圧縮（コンプレッション）成形（特許文献２）、移送（トランスファー）成形（特許文献３）、移送−圧縮成形、射出（インジェクション）成形、および射出−圧縮成形（特許文献４）等が知られている。【０００３】
ところで、繊維強化された樹脂硬化物や樹脂成形品には、引張強度、曲げ強度、耐衝撃性等の機械的強度を向上させるため、樹脂中に混合する繊維として、長さが５〜３０ｍｍの比較的長い繊維（いわゆる長繊維）が好適に用いられている。上述した硬化物や成形品の製造では、材料となる樹脂や繊維を供給する形態として、長繊維束を樹脂で固めたペレットや、それらを固めた集合物が用いられる（特許文献５）。このようなペレットやその集合物を用いれば、長さが均一な繊維を樹脂中に供給することができる。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平０７−２９０９０２号公報
【特許文献２】特開平０６−２４６７７１号公報
【特許文献３】特開２００６−１３０７３１号公報
【特許文献４】特開２００２−１２７２１５号公報
【特許文献５】特開２０１２−０９６３７０号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、上述したペレットやその集合物を用いた従来の繊維強化樹脂硬化物においては、耐熱性に劣るという課題があった。【０００６】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、耐熱性の向上が図られた繊維強化樹脂硬化物を製造することが可能な樹脂組成物を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記課題を解決するために、以下の手段を提供する。
（１）  繊維が熱硬化性樹脂で固められた繊維含有樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂は、レゾール型フェノール樹脂を含み、
前記繊維は、平均長さが１〜５０ｍｍの範囲であり、
前記熱硬化性樹脂中の前記レゾール型フェノール樹脂の含有量は、５０質量％以上であることを特徴とする繊維含有樹脂組成物。【０００８】
（２）  前記繊維は、前記熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散しており、
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記繊維含有樹脂組成物の平均密度は、０．２０〜１．００（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、前項（１）に記載の繊維含有樹脂組成物。【０００９】
（３）  前記繊維は、前記熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散しており、
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記繊維含有樹脂組成物の平均嵩密度が０．１５〜０．６０（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、前項（１）または（２）に記載の繊維含有樹脂組成物。【００１０】
（４）  前記熱硬化性樹脂は、さらに、ノボラック型フェノール樹脂を含む、前項（１）ないし（３）のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。【００１１】
（５）  前記熱硬化性樹脂に含まれる前記レゾール型フェノール樹脂の含有率Ａ（質量％）と、前記熱硬化性樹脂に含まれる前記ノボラック型フェノール樹脂の含有率Ｂ（質量％）との比率であるＡ／Ｂの値が、１〜５の範囲である、前項（４）に記載の繊維含有樹脂組成物。【００１２】
（６）  リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤およびアミン系酸化防止剤からなる群から選択される１種以上をさらに含有する、前項（１）ないし（５）のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。【００１３】
（７）  前記繊維以外の無機充填剤をさらに含有する、前項（１）ないし（６）のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。【００１４】
（８）  構造部材に用いられる、前項（１）〜（７）のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の繊維含有樹脂組成物によれば、耐熱性の向上が図られた繊維強化樹脂硬化物を製造することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１６】
【図１】図１は、本発明を適用した繊維含有樹脂組成物の一実施形態（ペレットＰ）の外観を示す写真である。
【図２】図２（ａ）は、本発明を適用した繊維含有樹脂組成物の他の実施形態（樹脂構造物Ｓ）を示す写真である。図２（ｂ）は、樹脂構造物Ｓの構成を説明するための模式図である。
【図３】図３は、樹脂構造物Ｓの製造方法の一実施形態を説明するための模式図である。
【図４】図４は、樹脂構造物Ｓの製造方法の他の実施形態を説明するための模式図である。
【図５】図５は、樹脂構造物Ｔの製造方法の一実施形態を説明するための模式図である。
【図６】図６（ａ）は、実施例１の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｂ）は、比較例２の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｃ）は、実施例５の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｄ）は、比較例１の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。
【発明を実施するための形態】
【００１７】
以下、本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂組成物に関し、当該樹脂組成物およびその製造方法、並びにそれを原料として用いた繊維強化樹脂硬化物の構成について詳細に説明する。なお、以下の説明で用いる図面は、特徴をわかりやすくするために、便宜上特徴となる部分を拡大して示している場合があり、各構成要素の寸法比率などが実際の寸法と同じであるとは限らない。
【００１８】
（繊維含有樹脂組成物）
まず、本発明を適用した一実施形態である繊維含有樹脂組成物（以下単に「樹脂組成物」ともいう）の構成について説明する。
本発明に係る樹脂組成物は、繊維が熱硬化性樹脂で固められている。
【００１９】
図１は、本発明を適用した繊維含有樹脂組成物の一実施形態（ペレットＰ）の外観を示す写真である。ペレットＰは、長繊維の束が特定の樹脂で固められた構造物である。
【００２０】
図２は、本発明を適用した繊維含有樹脂組成物の他の実施形態（樹脂構造物Ｓ）を示す。図２（ａ）は、樹脂構造物Ｓの外観を示す写真である。図２（ｂ）は、樹脂構造物Ｓの構成を説明するための模式図である。
【００２１】
図２（ｂ）に示すように、本実施形態の樹脂構造物Ｓは、熱硬化性樹脂１と、繊維２と、を含んで概略構成されている。樹脂構造物Ｓは、熱硬化性樹脂と繊維とを含有するとともに、当該熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維２が分散した、粒状の樹脂構造物である。
【００２２】
ここで、本実施形態の樹脂構造物Ｓにおいて、「熱硬化性樹脂中に開繊した状態」とは、繊維束がばらけて熱硬化性樹脂中に繊維が広がっている様子をいう。
また、本実施形態の樹脂構造物Ｓにおいて、「繊維が分散した状態」とは、全体として実質的に、繊維が一方向にのみ配向しているとは認められない様子をいう。
【００２３】
この樹脂構造物Ｓは、粒状であるため、例えば圧縮成形等の原料として用いた場合に容易に計量することができる。また、樹脂構造物Ｓは、繊維強化樹脂硬化物を製造する際の原料として用いることができる。
【００２４】
＜＜熱硬化性樹脂＞＞
本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）は、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂を含有する。
熱硬化性樹脂の適用により、硬化後の線膨張率や、弾性率等の機械特性が優れる。加えて、レゾール型フェノール樹脂の採用により、繊維強化樹脂硬化物を低コストかつ高い寸法精度で製造することができるとともに、得られた繊維強化樹脂硬化物は、特に優れた耐熱性を発揮することができる。
【００２５】
レゾール型フェノール樹脂としては、例えば、フェノールとホルムアルデヒドとで合成した未変性のレゾール型フェノール樹脂；桐油、アマニ油もしくはクルミ油等で変性した変性レゾールフェノール樹脂；フェノールの一部または全部をクレゾールもしくはナフトールに置換して合成したレゾール樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
レゾール型フェノール樹脂の重量平均分子量は、１０００〜１０００００が好ましい。重量平均分子量が前記下限値未満であると、樹脂の粘度が低すぎてペレットを調製するのが困難となる場合があり、前記上限値を超えると、樹脂の溶融粘度が高くなるため、繊維強化樹脂硬化物の成形性（成形のし易さ）が低下する場合がある。
フェノール樹脂の重量平均分子量は、例えば、ゲル浸透クロマトグラフィー（ＧＰＣ）で測定し、ポリスチレン換算の重量分子量として規定することができる。
【００２６】
なお、本実施形態では、適用される熱硬化性樹脂に含まれるレゾール型フェノール樹脂の割合は、熱硬化性樹脂の総量（１００質量％）のうちの５０質量％以上である。
ところで、レゾール型フェノール樹脂は、各フェノール分子にメチロール基等の官能基が付加された構造を有しており、熱等により自己硬化する性質を有する。すなわち、レゾール型フェノール樹脂は、一般的な熱硬化性樹脂のように、硬化反応のための硬化剤を必要としない。このようなレゾール型フェノール樹脂は、各フェノール分子に付加されたメチロール基の脱水縮合反応により硬化するため、硬化剤を用いて硬化するような一般的な熱硬化性樹脂（例えば、ノボラック型フェノール樹脂）に比べて、均一な架橋構造が形成されるため、その耐熱性および機械的強度を高くすることができる。
上記のような理由から、熱硬化性樹脂中のレゾール型フェノール樹脂の含有量が５０質量％以上であると、得られた繊維強化樹脂硬化物の耐熱性を容易に高くすることができる。また、熱硬化性樹脂に含まれるレゾール型フェノール樹脂の含有量は、６０質量％以上が好ましく、７０質量％以上がより好ましく、１００質量％であってもよい。レゾール型フェノール樹脂の割合が前記下限値以上であると、得られた繊維強化樹脂硬化物の耐熱性が容易に高められる。
【００２７】
適用される熱硬化性樹脂は、レゾール型フェノール樹脂以外の熱硬化性樹脂を含んでもよい。
レゾール型フェノール樹脂以外の熱硬化性樹脂としては、例えば、ノボラック型フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ユリア（尿素）樹脂、メラミン樹脂、ポリウレタン樹脂、シアネートエステル樹脂、シリコーン樹脂、オキセタン樹脂、（メタ）アクリレート樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ジアリルフタレート樹脂、ポリイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
これらの中でも、レゾール型フェノール樹脂と併用する熱硬化性樹脂としては、ノボラック型フェノール樹脂、エポキシ樹脂、ビスマレイド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂、不飽和ポリエステル樹脂が好ましく、ノボラック型フェノール樹脂、エポキシ樹脂およびビスマレイド樹脂からなる群より選択される１種以上がより好ましく、ノボラック型フェノール樹脂がさらに好ましい。これにより、得られた繊維強化樹脂硬化物の耐熱性がより高められる。
【００２８】
ノボラック型フェノール樹脂としては、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、ビスフェノールＡノボラック樹脂、アリールアルキレン型ノボラック樹脂等が挙げられる。
ノボラック型フェノール樹脂の重量平均分子量は、１０００〜１５０００が好ましい。
【００２９】
レゾール型フェノール樹脂とノボラック型フェノール樹脂とを併用する場合、両者の質量比（レゾール型／ノボラック型）は、１〜５が好ましく、２〜５がより好ましく、２〜４がさらに好ましく、２．５〜３．５が特に好ましい。なお、上記質量比は、熱硬化性樹脂に含まれるレゾール型フェノール樹脂の含有率Ａ（質量％）と、熱硬化性樹脂に含まれるノボラック型フェノール樹脂の含有率Ｂ（質量％）との比率であるＡ／Ｂで表される。
質量比（レゾール型／ノボラック型）が前記下限値以上であると、得られた繊維強化樹脂硬化物の耐熱性がより高められ、前記上限値以下であると、繊維強化樹脂硬化物の機械特性が保たれやすい。
【００３０】
上記のエポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＡＤ型フェノール樹脂などのビスフェノール樹脂；フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂などのノボラック型エポキシ樹脂；臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、臭素化フェノールノボラック型エポキシ樹脂などの臭素化型エポキシ樹脂；ビフェニル型エポキシ樹脂；ナフタレン型エポキシ樹脂、トリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂などが挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
これらの中でも、特に、比較的分子量の低いビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂が好ましい。これにより、樹脂組成物の流動性を高めることができるため、繊維強化樹脂硬化物の製造時における樹脂組成物の取扱い性や成形性（成形のし易さ）をさらに良好にすることができる。また、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性が向上しやすい点から、特にトリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂が好ましい。
【００３１】
上記のビスマレイミド樹脂としては、分子鎖の両末端にそれぞれマレイミド基を有する樹脂であれば、特に限定されないが、さらにフェニル基を有する樹脂が好ましい。具体的には、例えば、下記式（１）で表される樹脂を用いることができる。ただし、ビスマレイミド樹脂は、その分子鎖の両末端以外の位置に結合するマレイミド基を有していてもよい。
【００３２】
【化１】
2019093192.tif 000003
【００３３】
式（１）中、Ｒ１〜Ｒ４は、水素または炭素数１〜４の置換若しくは無置換の炭化水素基であり、Ｒ５は、２価の置換または無置換の有機基である。ここで、有機基とは、異種原子を含んでいてもよい炭化水素基であり、異種原子としては、Ｏ，Ｓ，Ｎ等が挙げられる。Ｒ５は、好ましくはメチレン基、芳香環およびエーテル結合（−Ｏ−）が任意の順序で結合した主鎖を有する炭化水素基であり、より好ましくは主鎖中において任意の順序で結合するメチレン基、芳香環およびエーテル結合の合計数が１５個以下の炭化水素基である。なお、主鎖の途中には、置換基および／または側鎖が結合していてもよく、その具体例としては、例えば、炭素数３個以下の炭化水素基、マレイミド基、フェニル基等が挙げられる。
【００３４】
具体的には、例えば、Ｎ，Ｎ’−（４，４’−ジフェニルメタン）ビスマレイミド、ビス（３−エチル−５−メチル−４−マレイミドフェニル）メタン、２，２−ビス［４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル］プロパン、ｍ−フェニレンビスマレイミド、ｐ−フェニレンビスマレイミド、４−メチル−１，３−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−エチレンジマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ヘキサメチレンジマレイミド等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３５】
本実施形態の樹脂組成物中における熱硬化性樹脂の含有率は、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの５０質量％以下が好ましく、５〜５０質量％がより好ましく、１０〜４５質量％がさらに好ましく、２０〜４５質量％が特に好ましい。
熱硬化性樹脂の含有率が、前記上限値以下であると、繊維の増量が可能となり、また、加熱により劣化する成分が少なくなることで、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性向上を図りやすくなり、前記下限値以上であると、樹脂組成物を構成する他の成分との結着強度を高められやすくなる。
【００３６】
＜＜繊維＞＞
本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）は、平均長さが１〜５０ｍｍの範囲である繊維を含有する。
繊維の平均長さ（平均繊維長）が前記下限値未満の場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、樹脂硬化物の形状安定性が充分に得られない場合がある。また、平均繊維長が前記上限値を超えた場合には、成形時において、樹脂組成物の流動性が充分に得られない場合がある。
【００３７】
ペレットＰが含有する繊維の平均長さ（平均繊維長）は、３ｍｍ以５０ｍｍ以下であることが好ましく、５ｍｍ以上４０ｍｍ以下であることがより好ましく、８ｍｍ以上３０ｍｍ以下であることがさらに好ましい。
樹脂構造物Ｓが含有する繊維の平均長さ（平均繊維長）は、１ｍｍ以上２０ｍｍ以下であることが好ましく、１ｍｍ以上１５ｍｍ以下であることがより好ましく、２ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることがさらに好ましく、２ｍｍ以上８ｍｍ以下であることが特に好ましい。
本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）においては、かかる平均長さを有する繊維の適用により、最終的に得られる樹脂硬化物の機械的強度をさらに向上させることができ、加えて耐熱性も高められる。
【００３８】
なお、本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）中に含まれる繊維の平均長さ（平均繊維長）は、以下の手順（１）〜（３）によって算出することができる。
手順（１）電気炉を用いて樹脂組成物全体を５５０℃で加熱し、樹脂を気化させた後、繊維のみを取り出す。
手順（２）顕微鏡を用いて繊維の長さを測定する（繊維の測定本数：１サンプルにつき５００本）。
手順（３）測定した繊維長から、重量平均繊維長を算出する。
【００３９】
繊維の平均径は、５〜２０μｍであることが好ましく、６〜１８μｍであることがより好ましく、７〜１６μｍであることがさらに好ましい。繊維の平均径が前記下限値未満の場合、繊維の構成材料や含有率によっては、成形時に繊維が破損しやすくなる。また、繊維の平均径が、前記上限値を超えた場合、繊維の構成材料やその含有率によっては、成形性が低下する場合がある。
【００４０】
繊維の断面形状は、特に限定されないが、円形および楕円形銅の略円形等；三角形、四角形および六角形等の多角形；扁平形、星形等の異形等のいかなる形状であってもよい。これらの中でも、繊維の断面形状は、特に、略円形または扁平形であることが好ましい。これにより、樹脂硬化物の表面の平滑性を向上することができる。また、成形時の取扱性がより向上し、その成形性がさらに良好となる。
【００４１】
繊維としては、それぞれ、例えば、アラミド繊維、アクリル繊維、ナイロン繊維（脂肪族ポリアミド繊維）およびフェノール繊維等の有機繊維；ガラス繊維、炭素繊維、セラミック繊維、ロックウール、チタン酸カリウム繊維およびバサルト繊維等の無機繊維；ステンレス繊維、スチール繊維、アルミニウム繊維、銅繊維、黄銅繊維および青銅繊維等の金属繊維等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、繊維としては、特に、アラミド繊維、炭素繊維、ガラス繊維であることがより好ましい。
【００４２】
ガラス繊維を用いた場合には、単位体積あたりの樹脂硬化物の均一性が向上し、成形性が特に良好となる。さらに、樹脂硬化物の均一性が向上することで、樹脂硬化物における内部応力の均一性が向上し、結果として、樹脂硬化物のうねりが小さくなる。また、高負荷における樹脂硬化物の耐摩耗性をさらに向上させることができる。
また、炭素繊維またはアラミド繊維を用いた場合には、樹脂硬化物の機械的強度をさらに高めることができるとともに、樹脂硬化物をより軽量化することができる。
【００４３】
ガラス繊維を構成するガラスの具体例としては、例えば、Ｅガラス、Ｃガラス、Ａガラス、Ｓガラス、Ｄガラス、ＮＥガラス、Ｔガラス、Ｈガラスが挙げられる。これらの中でも、ガラス繊維を構成するガラスとしては、特に、Ｅガラス、Ｔガラス、または、Ｓガラスが好ましい。このようなガラス繊維を用いることにより、繊維の高弾性化を達成することができ、その熱膨張係数も小さくすることができる。
【００４４】
炭素繊維の具体例としては、例えば、引張強度３５００ＭＰａ以上の高強度の炭素繊維や、弾性率２３０ＧＰａ以上の高弾性率の炭素繊維が挙げられる。炭素繊維は、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系の炭素繊維、ピッチ系の炭素繊維のいずれであってもよいが、引張強度が高いため、ポリアクリロニトリル系の炭素繊維が好ましい。
【００４５】
アラミド繊維を構成するアラミド樹脂は、メタ型構造およびパラ型構造のいずれの構造を有していてもよい。
【００４６】
また、繊維は、予め表面処理が施されているのが好ましい。予め表面処理を施すことにより、繊維は、樹脂組成物中や樹脂硬化物中での分散性を高めることや、樹脂との密着力を高めること等ができる。
【００４７】
ここでの表面処理の方法としては、例えば、カップリング剤処理、酸化処理、オゾン処理、プラズマ処理、コロナ処理、および、ブラスト処理が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、カップリング剤処理が好ましい。
【００４８】
カップリング剤処理に用いるカップリング剤は、特に限定されず、樹脂の種類によって、適宜選択することができる。
【００４９】
カップリング剤としては、シラン系カップリング剤、チタン系カップリング剤、アルミニウム系カップリング剤が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの中でも、特に、シラン系カップリング剤が好ましい。これにより、繊維は、熱硬化性樹脂に対する密着性が特に向上する。
【００５０】
シラン系カップリング剤としては、エポキシシランカップリング剤、カチオニックシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ビニルシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、メタクリルシランカップリング剤、クロロシランカップリング剤、アクリルシランカップリング剤等が挙げられる。
【００５１】
本実施形態の樹脂組成物中における繊維の含有率は、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの３５質量％以上が好ましく、３５質量％超がより好ましく、４０〜８０質量％がさらに好ましく、４５〜７５質量％が特に好ましく、５０〜７０質量％が最も好ましい。これにより、得られる樹脂硬化物の機械的強度を、より効率良く向上させることができる。
また、繊維の含有率が、前記下限値以上であると、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性向上を図りやすくなり、前記上限値以下であると、樹脂組成物を構成する他の成分との結着強度を高められやすくなる。
本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）においては、より多量の繊維を安定に配合することが可能であり、例えば、繊維の含有率が、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの５０質量％以上、更には５５質量％以上、特には６０質量％以上である樹脂組成物も調製することができる。
【００５２】
＜＜その他成分＞＞
本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）は、熱硬化性樹脂および繊維の他、さらに、必要に応じて、酸化防止剤、熱硬化性樹脂以外の樹脂、硬化剤、硬化助剤、充填材、離型剤、顔料（カーボンブラック等）、増感剤、酸増殖剤、可塑剤、難燃剤、安定剤または帯電防止剤等を含有してもよい。
【００５３】
酸化防止剤としては、特に限定されないが、例えば、リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤、アミン系酸化防止剤、ヒンダードアミン、ホスファイト系酸化防止剤、チオエーテル計酸化防止剤、メラミン系難燃剤等を用いることができる。これらの中でも、特に、リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤およびアミン系酸化防止剤からなる群より選択される１種以上を用いることが好ましい。樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）が、樹脂組成物がこれらの酸化防止剤を含有することにより、硬化した熱硬化性樹脂の劣化（酸化）をより確実に防止することができ、得られる繊維強化樹脂硬化物の耐熱性をより向上させることができる。
【００５４】
リン系酸化防止剤としては、例えば、ポリリン酸メラミン、ビス−（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニルホスファイト）、テトラキス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−４，４’−ビフェニレンジホスホナイト、３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジルホスホネート−ジエチルエステル、ビス−（２，６−ジクミルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、２，２−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェニル）オクチルホスファイト、トリス（ミックスドモノ−ノニルフェニルホスファイト）、トリス（ミックスドジ−ノニルフェニルホスファイト）、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトール−ジ−ホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メトキシカルボニルエチル−フェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−オクタデシルオキシカルボニルエチル−フェニル）ペンタエリスリトールジホスファイト等が挙げられる。
【００５５】
ヒンダードフェノール系酸化防止剤としては、例えば、ペンタエリスリチル−テトラキス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、３，９−ビス｛２−〔３−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオニルオキシ〕−１，１−ジメチルエチル｝２，４，８，１０−テトラオキサスピロ〔５，５〕ウンデカン、オクタデシル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、１，６−ヘキサンジオール−ビス〔３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、２，６−ジフェニル−４−オクタデシロキシフェノール、ステアリル（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、ジステアリル（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ホスホネート、チオジエチレングリコールビス〔（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕、４，４’−チオビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、２−オクチルチオ−４，６−ジ（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェノキシ）−ｓ−トリアジン、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、ビス〔３，３−ビス（４−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチルフェニル）ブチリックアシッド〕グリコールエステル、４，４’−ブチリデンビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、２，２’−エチリデンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−エチリデンビス（４−ｓ−ブチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、ビス〔２−ｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−ヒドロキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェニル〕テレフタレート、１，３，５−トリス（２，６−ジメチル−３−ヒドロキシ−４−ｔ−ブチルベンジル）イソシアヌレート、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）−２，４，６−トリメチルベンゼン、１，３，５−トリス〔（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシエチル〕イソシアヌレート、テトラキス〔メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート〕メタン、２−ｔ−ブチル−４−メチル−６−（２−アクリロイルオキシ−３−ｔ−ブチル−５−メチルベンジル）フェノール、３，９−ビス（１，１−ジメチル−２−ヒドロキシエチル）−２，４−８，１０−テトラオキサスピロ［５，５］ウンデカン−ビス〔β−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート〕、トリエチレングリコールビス〔β−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）プロピオネート〕、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−エチル−６−ｔ−ブ��ルフェノール）、４，４’−ブチリデンビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、３，９−ビス（２−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルフェニルプロピオニロキシ）１，１―ジメチルエチル）−２，４，８，１０−テトラオキサスピロ（５，５）ウンデカン、４，４’−チオビス（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）サルファイド、４，４’−チオビス（６−ｔ−ブチル−２−メチルフェノール）、２，５−ジ−ｔ−ブチルヒドロキノン、２，５−ジ−ｔ−アミルヒドロキノン、２−ｔ−ブチル−６−（３−ｔ−ブチル−２−ヒドロキシ−５−メチルベンジル）−４−メチルフェニルアクリレート等が挙げられる。
【００５６】
アミン系酸化防止剤としては、例えば、ｐ，ｐ’−ジオクチルジフェニルアミン、フェニル−α−ナフチルアミン、フェノチアジン等が挙げられる。
【００５７】
本実施形態の樹脂組成物において、上述したうちの１種または２種以上の酸化防止剤を組み合わせて用いることができる。
上記の中でも、リン系酸化防止剤およびヒンダードフェノール系酸化防止剤からなる群より選択される１種以上が好ましく、リン系酸化防止剤を少なくとも用いることがより好ましい。
【００５８】
本実施形態の樹脂組成物中における特定の酸化防止剤の含有率は、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの０．０１質量％以上２０質量％以下であることが好ましく、０．０５質量％以上１０質量％以下であることがより好ましく、１質量％以上５質量％以下であることがさらに好ましい。酸化防止剤の含有率が、前記下限値以上であると、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性向上を図りやすくなり、前記上限値以下であると、樹脂組成物を構成する他の成分との結着強度を高められやすくなる。
【００５９】
熱硬化性樹脂以外の樹脂としては、光硬化性樹脂、ラジカル反応性硬化樹脂、および、嫌気硬化性樹脂等の硬化性樹脂が挙げられる。
【００６０】
レゾール型フェノール樹脂は、前述したように、自己反応性の官能基（メチロール基等）を有するため、加熱することによりそのまま硬化させることができる。これより、硬化剤は必ずしも必要はないが、併用する樹脂の種類等に応じて、硬化剤を適宜選択して用いることができる。
【００６１】
樹脂として、例えばフェノール樹脂を用いる場合、硬化剤としては、２官能以上のエポキシ系化合物、イソシアネート類、および、ヘキサメチレンテトラミン等から選択して用いることができる。
【００６２】
また、樹脂としてエポキシ樹脂を用いる場合、硬化剤としては、脂肪族ポリアミン、芳香族ポリアミン、ジシアミンジアミドなどのアミン化合物、脂環族酸無水物、芳香族酸無水物などの酸無水物、ノボラック型フェノール樹脂などのポリフェノール化合物、イミダゾール化合物等から選択して用いることができる。これらの中でも、取扱い作業性、環境面からも、硬化剤として、ノボラック型フェノール樹脂を選択することが好ましい。
【００６３】
特に、エポキシ樹脂として、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂またはトリス（ヒドロキシフェニル）メタン型エポキシ樹脂のいずれかを用いる場合、硬化剤としては、ノボラック型フェノール樹脂を選択して用いることが好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物の耐熱性を向上させることができる。
【００６４】
硬化剤を用いる場合には、本実施形態の樹脂組成物における硬化剤の含有率は、例えば、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの０．１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、繊維強化樹脂硬化物を任意の形状に容易に成形することができる。
【００６５】
また、硬化助剤としては、特に限定されないが、例えば、酸化マグネシウム等の酸化金属化合物；水酸化カルシウム等の水酸化金属化合物；イミダゾール化合物、三級アミン化合物、有機リン化合物などを用いることができる。
これらの中でも、レゾール型フェノール樹脂の硬化性を高められやすいことから、水酸化金属化合物が好ましい。
【００６６】
硬化助剤を用いる場合には、本実施形態の樹脂組成物における硬化助剤の含有率は、例えば、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの０．００１質量％以上１０質量％以下が好ましい。これにより、樹脂組成物をより容易に硬化させることができるため、繊維強化樹脂硬化物をより容易に成形することができる。
【００６７】
また、充填材としては、特に限定されないが、無機充填材、有機充填材等が挙げられる。無機充填材としては、例えば、炭酸カルシウム、クレー、シリカ、マイカ、タルク、ワラストナイト、ガラスビーズ、ミルドカーボン、グラファイト等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。また、有機充填材としては、例えば、ポリビニルブチラール、アクリロニトリルブタジエンゴム、パルプ、木粉等が挙げられ、これらのうちの１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。
これらの中でも、特に、樹脂硬化物の耐熱性向上を図るという観点から、充填材（無機充填材）としてクレーを用いることが好ましい。
【００６８】
充填材を用いる場合には、本実施形態の樹脂組成物における充填材の含有率は、特に限定されないが、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの１質量％以上３０質量％以下であることが好ましい。これにより、樹脂硬化物の機械的強度をさらに向上することができる。
【００６９】
また、樹脂組成物中に酸化防止剤を含むとともに、充填材として無機充填材を含む場合、酸化防止剤と無機充填剤との比率は、無機充填剤／酸化防止剤で表される質量比として、１〜１０の範囲であることが好ましく、２〜８の範囲であることがより好ましい。かかる質量比が前記の好ましい範囲内であると、樹脂硬化物の機械的強度が高められるとともに、耐熱性も向上しやすくなる。
【００７０】
また、離型剤としては、特に限定されないが、例えば、ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム等を用いることができる。
離型剤を用いる場合には、本実施形態の樹脂組成物における離型剤の含有率は、特に限定されないが、樹脂組成物の総量（１００質量％）のうちの０．０１質量％以上５．０質量％以下であることが好ましい。これによって、樹脂硬化物を任意の形状に、より容易に成形することができる。
【００７１】
上述した本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）の中でも、機械的強度がよりいっそう高められ、耐熱性の向上がより図られた繊維強化樹脂硬化物が得られやすい点で、樹脂構造物Ｓが好ましい。
【００７２】
本実施形態の樹脂構造物Ｓは、平均密度および平均嵩密度のうちの、少なくとも一方、好ましくは両方が所要の範囲を有する。
【００７３】
樹脂構造物Ｓにおける平均密度は、０．２０〜１．００（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることが好ましく、０．３０〜０．８０（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることがより好ましい。
なお、樹脂構造物Ｓの平均密度は、「ＪＩＳ  Ｚ８８０７」に規定の幾何学的測定による密度および比重の測定方法に従って測定することができる。
【００７４】
樹脂構造物Ｓにおける平均嵩密度は、０．１５〜０．６０（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることが好ましく、０．２０〜０．５０（ｇ／ｃｍ３）の範囲であることがより好ましい。
なお、樹脂構造物Ｓの平均嵩密度は、一般的な粉体特性評価装置（ホソカワミクロン社製、「パウダーテスタＰＴ−Ｘ型」等）を用いて測定することができる。具体的には、例えば、１００（ｃｍ３）の容器を用いて、シュートを通して自由落下させて、タップせずに重量を測定し、上記重量を容器の体積で除した値として求めることができる。
【００７５】
本実施形態の樹脂構造物Ｓは、平均密度および平均嵩密度のうちの、少なくとも一方が上述した数値範囲であることにより、熱硬化性樹脂中において開繊された繊維を充分な分散状態で保持することができる。これにより、樹脂構造物Ｓを圧縮成形の原料として用いた際に、機械的強度がより高められ、耐熱性に優れた繊維強化樹脂硬化物を製造することが可能となる。
【００７６】
本実施形態の樹脂構造物Ｓの平均粒子径は、２ｍｍ以上１５ｍｍ以下であることが好ましく、３ｍｍ以上１２ｍｍ以下であることがより好ましく、５ｍｍ以上１０ｍｍ以下であることがさらに好ましい。樹脂構造物Ｓの平均粒子径が上記好ましい範囲内であれば、圧縮成形によって樹脂硬化物を成形する際に計量が容易であり、原料として好適に用いることができる。
なお、樹脂構造物Ｓの平均粒子径は、ＪＩＳ  Ｚ８８１５のふるい分け試験方法によって求めることができる。また、平均粒子径は、粒度分布における積算値５０％での粒子径（累積分布におけるメジアン径）となる。
【００７７】
本実施形態の樹脂構造物Ｓは、断面視した際に、繊維の面積分率が、１０〜４０％の範囲であることが好ましく、１５〜３０％の範囲であることがより好ましく、２０〜３０％の範囲であることがさらに好ましい。樹脂構造物Ｓを断面視した際の繊維の面積分率が上記好ましい範囲内であることにより、熱硬化性樹脂中において開繊された繊維を分散した状態で保持されていることを確認できる。
【００７８】
特に、本実施形態の樹脂構造物Ｓが、図３（後述）に示すような単軸押出造粒物である場合、柱状物の軸（押出し）方向に垂直な平面によって断面視した際に、繊維の面積分率が上述した好ましい範囲であることが好ましい。これにより、樹脂構造物Ｓの品質が安定しているため、例えば圧縮成形等の原料として用いた際に、耐熱性に優れた繊維強化樹脂硬化物を容易に製造することが可能となる。
【００７９】
なお、樹脂構造物Ｓを断面視した際の、繊維の面積分率の測定は、例えば、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製、「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等）を用いて測定することができる。また、測定方法としては、具体的には、例えば、Ｘ線ＣＴで測定した断面像から繊維の面積を抽出して、その面積分率を求めることができる。
【００８０】
［繊維含有樹脂組成物の製造方法］
次に、本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）を製造する方法について説明する。
【００８１】
ペレットＰの製造方法：
ペレットＰを製造する方法としては、例えば、特表２００２−５０９１９９号公報の記載に準じて、ロービングを使用する粉体含浸法を用いることができる。
【００８２】
ロービングを使用する粉体含浸法とは、流動床技術を使用して、繊維を乾式法によりコーティングする方法である。具体的には、先ず、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂等を、流動床から、直接、繊維に被着させる。次に、短時間の加熱によって、当該熱硬化性樹脂等の材料を繊維に固着させる。そして、このようにコーティングされた繊維を、冷却装置、および場合によって加熱装置からなる状態調節セクションに通す。その後、冷却され、かつ、コーティングされた繊維を引き取り、ストランドカッターにより、それぞれ所望の長さに切断する。これにより、図１に示すようなペレットＰが得られる。
【００８３】
樹脂構造物Ｓの製造方法：
樹脂構造物Ｓは、後述するように、スクリューやノズル等を用いて機械的に造粒される強制造粒物である。具体的には、押出造粒によって造粒される、押出造粒物であることが好ましい。より具体的には、ノズルに設けられた１以上の吐出口（開口）から押し出された略柱状（略円柱状）、俵状、略球状等の単軸押出造粒物であることがより好ましい。また、造粒する際に溶剤を使用せずとも造粒できるため、溶剤を使用せずに造粒することは好ましい態様の１つである。
【００８４】
第１の実施形態：
図３は、樹脂構造物Ｓの製造方法の一実施形態を説明するための模式図である。
図３において、樹脂構造物Ｓの製造方法は、繊維の束を、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂で固めたペレットを用意する工程（準備工程）と、前記ペレットを加熱し、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散する溶融混合物を得る工程（第１−１工程）と、上記溶融混合物を吐出口から吐出し、膨張した溶融混合物を、成形に適したサイズになるように吐出口から切り離す工程（第１−２工程）と、を含んで概略構成される。
【００８５】
「準備工程」
準備工程では、樹脂構造物Ｓを製造する際に原料として用いるペレットを準備する。具体的には、長繊維の束を、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂で固めた、図１に示すような上記ペレットＰを作製する。ここで、ペレットＰは、上述したレゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂、繊維、およびその他成分を含んで概略構成されている。
樹脂構造物Ｓに適用する、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂は、室温において、固体状、液体状、半固体状等のいかなる形態であってもよい。なお、計量時の取扱い性の観点から、樹脂構造物Ｓとして用いる際に固体状であることが好ましい。
【００８６】
「第１−１工程」
第１−１工程では、準備工程で作製したペレットＰを加熱して、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂を溶融させ、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散する溶融混合物を得る。図３に示すように、射出成形機の射出ユニット１０を用いて溶融混合することにより、ペレットＰに含まれる繊維束の開繊と繊維の分散とを促進させる。
【００８７】
図３に示すように、射出成形機の射出ユニット１０は、シリンダー１１と、シリンダー１１の先端に設けられたノズル１２と、シリンダー１１内で回転可能なスクリュー１３と、シリンダー１１とスクリュー１３との間の空間にペレットＰを投入するための投入口１４と、シリンダー１１を介してペレットＰを加熱するヒータ１５と、を備えて概略構成されている。スクリュー１３は、シリンダー１１の軸方向に移動可能とされている。
【００８８】
具体的には、先ず、図３に示すように、加熱されている射出成形機の射出ユニット１０に対して投入口１４からペレットＰを供給する。供給されたペレットＰは、シリンダー１１内において熱硬化性樹脂が溶融する。この時、シリンダー１１内の温度は、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。そして、スクリュー１３の回転によるせん断力によって開繊される。これにより、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した繊維が分散した溶融混合物が得られる。その際、ノズル１２径を小さくし、またはノズル１２口を閉じた状態で、スクリュー１３を回転させてペレットＰを溶融混合することにより、スクリュー１３がノズル１２とは反対の投入口１４方向へ後退するとともに、スクリュー１３の回転により前方に送られて蓄積した溶融混合物が計量されることになる。
【００８９】
ここで、スクリュー周速としては、射出成形機の射出ユニット１０において、１６〜３４０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることが好ましく、３０〜２５０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることがより好ましい。さらに、押し出された溶融混合物の温度としては、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。スクリュー周速および温度を上記好ましい範囲とすることで、溶融した熱硬化性樹脂中において繊維束の開繊と分散とを効果的に行うことができる。
【００９０】
また、吐出口１２ａの直径としては、特に限定されず、所望の樹脂構造物Ｓの大きさに応じて適宜選択することができる。具体的には、吐出口１２ａの直径は、３〜２０（ｍｍ）の範囲とすることが好ましく、５〜１２（ｍｍ）の範囲とすることがより好ましい。上記好ましい範囲とすることで、例えば圧縮成形等の原料として用いる際に計量が容易となるために好ましい。
【００９１】
「第１−２工程」
次に、第１−２工程では、ノズル１２口を開放した上で、スクリュー１３を前進させることにより、吐出口１２ａから溶融混合物を吐出させる。
吐出口１２ａから吐出された後の溶融混合物（樹脂組成物）は膨張し、この膨張した溶融混合物を、成形に適したサイズになるように吐出口１２ａから切り離す。
ここで、上記膨張の範囲としては、吐出口１２ａの直径に対し、１００％超２５０％以下であることが好ましく、１１０％以上２２０％以下であることがより好ましく、１２０％以上２００％以下であることがさらに好ましい。上記範囲となるまで膨張させることにより、図３に示すように、本実施形態の樹脂構造物Ｓが得られる。
【００９２】
なお、膨張した後の溶融混合物（樹脂組成物）を吐出口１２ａから切り離す際、膨張後、直ちに切り離すことで、粒状の樹脂構造物Ｓとして回収してもよい。また、吐出口１２ａから吐出し膨張した後、ある程度の長さとなったときに吐出口１２ａから切り離し、その後、所望の間隔で切断して粒状の樹脂構造物Ｓとしてもよい。
【００９３】
また、樹脂構造物Ｓの製造方法では、繊維束の開繊が進むが、折損も生じるため、樹脂構造物Ｓ中の繊維長が短くなる。したがって、原料として射出成形機の射出ユニット１０に投入するペレットＰでは、樹脂構造物Ｓにおいて必要な繊維の長さ（平均長さ１〜２０ｍｍ）よりも長い繊維を含むペレットを用いることが好ましい。
【００９４】
また、射出成形機の射出ユニット１０を用いて開繊した後の繊維長は、スクリュー１３の形状や、ノズル１２の形状等によっても変化する。したがって、繊維の折損を防ぐのに適した形状を適宜選択して用いることが好ましい。
【００９５】
図３に示した、樹脂構造物Ｓの製造方法によれば、射出成形機の射出ユニット１０を用い、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散した溶融混合物を得て、当該溶融混合物を吐出口１２ａから吐出し、吐出口１２ａから吐出された後の溶融混合物の直径が吐出口１２ａの直径に対して所要の範囲となるまで膨張した後に吐出口１２ａから切り離すことによって、樹脂構造物Ｓを容易に製造することができる。
【００９６】
図３に示した、樹脂構造物Ｓの製造方法について、上述した第１の実施形態では、スクリュー１３の回転によりペレットＰの溶融混練および計量を行った後、スクリュー１３の前進により溶融混合物（樹脂組成物）を吐出口１２ａから吐出させて切り離す方法を説明したが、これに限定されない。
例えば、シリンダー１１内でスクリュー１３の回転によって、ペレットＰを溶融混合しつつその溶融混合物を吐出口１２ａから吐出させて切り離す方法でもよい。この方法の場合、ノズル１２径が大きく、ノズル１２口を開放した状態で、スクリュー１３を回転させることにより、ペレットＰが溶融混合されるとともに、その溶融混合物に対してノズル１２方向に向かう応力がかかり、当該溶融混合物が吐出口１２ａから徐々に吐出することとなる。
【００９７】
第２の実施形態：
図４は、樹脂構造物Ｓの製造方法の他の実施形態（第２の実施形態）を説明するための模式図である。図４において、樹脂構造物Ｓの製造方法は、準備工程と第２工程とを含んで概略構成される。かかる第２の実施形態について、上述した第１の実施形態と共通する内容については説明を省略する。
【００９８】
「準備工程」
準備工程についての説明は、第１の実施形態における準備工程と同様である。かかる準備工程によりペレットＰを作製する。
【００９９】
「第２工程」
第２工程では、準備工程で作製したペレットＰを加熱して熱硬化性樹脂を溶融させ、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散する溶融混合物を得ながら、ダイス２２の先端に設けられた複数の吐出口２２ａから、溶融混合物を押し出して切り離す。
【０１００】
図４に示すように、単軸押出機２０を用いて溶融混合することにより、上述した第１の実施形態における射出成形機の射出ユニット１０と同様に、ペレットＰに含まれる繊維束の開繊と繊維の分散とを促進させる。
【０１０１】
図４に示すように、単軸押出機２０は、加熱機構を備えた筒状のバレル２１と、このバレル２１の先端に設けられたダイス２２と、バレル２１内で回転可能なスクリュー２３と、バレル２１とスクリュー２３との間の空間に樹脂および繊維の原料となるペレットＰを投入するための投入口２４と、を備えて概略構成されている。
ダイス２１には、複数の吐出口２２ａが設けられており、ダイス２２を平面視した際に、この吐出口２２ａは、周方向に等間隔となるように配設されている。さらに、バレル２１の温度は、投入口２４側が低温、ダイス２２が設けられた先端側が高温となるように温度勾配が設けられている。
【０１０２】
具体的には、先ず、図４に示すように、加熱されているバレル２１に対して投入口２４からペレットＰを供給する。供給されたペレットＰは、バレル２１内において熱硬化性樹脂が溶融する。そして、スクリュー２３の回転によるせん断力によって開繊される。これにより、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した繊維が分散した、溶融混合物が得られる。
また、バレル２１内においてスクリュー２３が回転することにより、溶融混合物に対してダイス２２方向に向かう応力がかかり、ダイス２２の先端に設けられた各吐出口２２ａから溶融混合物が徐々に吐出することとなる。
【０１０３】
ここで、スクリュー周速としては、単軸押出機２０において、２０〜４００（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることが好ましく、４０〜３００（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることがより好ましい。さらに、押し出された溶融混合物の温度としては、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。スクリュー周速および温度を上記好ましい範囲とすることで、溶融した熱硬化性樹脂中において繊維束の開繊と繊維の分散とを効果的に行うことができる。
【０１０４】
また、各吐出口２２ａの直径としては、特に限定されず、所望の樹脂構造物Ｓの大きさに応じて適宜選択することができる。具体的には、吐出口２２ａの直径は、３〜１５（ｍｍ）の範囲とすることが好ましく、５〜１２（ｍｍ）の範囲とすることがより好ましい。上記好ましい範囲とすることで、例えば圧縮成形の原料として用いる際に計量が容易となるために好ましい。
【０１０５】
次いで、吐出口２２ａから吐出された後の溶融混合物（樹脂組成物）は膨張し、この膨張した溶融混合物を、成形に適したサイズになるように吐出口２２ａから切り離す。ここで、上記膨張の範囲としては、１００％超２５０％以下であることが好ましく、１１０％以上２２０％以下であることがより好ましく、１２０％以上２００％以下であることがさらに好ましい。上記範囲となるまで膨張させることにより、図４に示すように、本実施形態の樹脂構造物Ｓが得られる。
【０１０６】
なお、第２の実施形態においても、上述した第１の実施形態と同様に、膨張した後の溶融混合物（樹脂組成物）を吐出口２２ａから切り離す際、膨張後、直ちに切り離すことで、粒状の樹脂構造物Ｓとして回収してもよい。また、吐出口２２ａから吐出し膨張した後、ある程度の長さとなったときに吐出口２２ａから切り離し、その後、所望の間隔で切断して粒状の樹脂構造物Ｓとしてもよい。
【０１０７】
また、樹脂構造物Ｓの製造方法では、繊維束の開繊が進むが、折損も生じるため、樹脂構造物Ｓ中の繊維長が短くなる。したがって、原料として単軸押出機２０に投入するペレットＰでは、樹脂構造物Ｓにおいて必要な繊維の長さ（平均長さ１〜２０ｍｍ）よりも長い繊維を含むペレットを用いることが好ましい。
【０１０８】
また、単軸押出機２０を用いて開繊した後の繊維長は、スクリュー２３の形状や、ダイス２２に設けた吐出口２２ａの形状等によっても変化する。したがって、繊維の折損を防ぐのに適した形状を適宜選択して用いることが好ましい。
【０１０９】
図４に示した、樹脂構造物Ｓの製造方法によれば、単軸押出機２０を用い、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散した溶融混合物を得て、当該溶融混合物を複数の吐出口２２ａから吐出し、吐出口２２ａから吐出された後の溶融混合物の直径が吐出口２２ａの直径に対して所要の範囲となるまで膨張した後に吐出口２２ａから切り離すことによって、樹脂構造物Ｓをより効率的に製造することができる。
【０１１０】
上述した第２の実施形態の樹脂構造物Ｓの製造方法では、単軸押出機２０を用いた場合を押出機の一例として説明したが、これに限定されない。例えば、二軸以上の押出機を用いて樹脂構造物Ｓを製造してもよい。なお、図４に示す単軸押出機２０の構成は一例であって、スクリュー２３の形状や、ダイス２２に設けた吐出口２２ａの形状等は特に限定されない。
【０１１１】
上述した第１および第２の実施形態の樹脂構造物Ｓの製造方法では、原料（レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂、繊維）を射出成形機の射出ユニット１０または単軸押出機２０に供給する態様としてペレットＰを用いた場合、を一例として説明したが、これに限定されない。例えば、ペレットＰをさらに固めた集合物を用いてもよいし、熱硬化性樹脂と繊維とを別々に投入してもよい。また、ペレットＰを用いる場合、熱硬化性樹脂や繊維を追加投入して、所望の樹脂構造物Ｓを製造してもよい。
【０１１２】
（繊維強化樹脂硬化物）
本実施形態のペレットＰを硬化した繊維強化樹脂硬化物の特性について説明する。
ペレットＰを硬化した繊維強化樹脂硬化物（調製後、未処理の状態）は、機械的強度を示す曲げ強さが、好ましくは１００ＭＰａ以上、より好ましくは１１０〜１４０ＭＰａである。
また、ペレットＰを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、例えば２８０℃で２５０時間加熱した後の曲げ強さが、好ましくは５０ＭＰａ以上、より好ましくは６０〜９０ＭＰａであり、従来に比べて耐熱性の向上が図られている。
【０１１３】
ペレットＰを硬化した繊維強化樹脂硬化物（調製後、未処理の状態）は、機械的強度を示す曲げ弾性率が、好ましくは１２ＧＰａ以上、より好ましくは１３〜１８ＧＰａであり、機械的強度が従来よりも高められている。
また、ペレットＰを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、例えば２８０℃で２５０時間加熱した後の曲げ弾性率が、好ましくは５ＧＰａ以上、より好ましくは６〜１０ＧＰａであり、従来に比べて耐熱性の向上が図られている。
【０１１４】
次に、本実施形態の樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物の特性について説明する。
樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物（調製後、未処理の状態）は、機械的強度を示す曲げ強さが、好ましくは１１０ＭＰａ以上、より好ましくは１２０〜１７０ＭＰａであり、機械的強度が従来よりも高められている。
また、樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、例えば２８０℃で２５０時間加熱した後の曲げ強さが、好ましくは４０ＭＰａ以上、より好ましくは５０〜７０ＭＰａであり、従来に比べて耐熱性の向上が図られている。
【０１１５】
樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物（調製後、未処理の状態）は、機械的強度を示す曲げ弾性率が、好ましくは１４ＧＰａ以上、より好ましくは１５〜２０ＧＰａであり、機械的強度が従来よりも高められている。
また、樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、例えば２８０℃で２５０時間加熱した後の曲げ弾性率が、好ましくは６ＧＰａ以上、より好ましくは８〜１２ＧＰａであり、従来に比べて耐熱性の向上が図られている。
【０１１６】
ここで、繊維強化樹脂硬化物における機械的強度の評価は、曲げ強さおよび曲げ弾性率をそれぞれＩＳＯ  １７８に準拠した方法により測定することで行う。
【０１１７】
樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、熱硬化性樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値（フラクタル次元（Ｄ）値）が、０．３０超１．０以下であることが好ましく、０．３１以上０．９以下であることがより好ましい。フラクタル値が上記好ましい範囲内であると、未開繊の繊維が少なく、熱硬化性樹脂中に繊維が偏在していないことを示しており、熱硬化性樹脂中の繊維の開繊および分散の状態が良好であると評価することができる。
【０１１８】
また、樹脂構造物Ｓを硬化した繊維強化樹脂硬化物は、熱硬化性樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が、０．０１以上０．２２以下であることが好ましく、０．０５以上０．２０以下であることがより好ましい。配向テンソル値の標準偏差が上記好ましい範囲内であると、繊維の配向性がランダム配向により近い傾向であり、熱硬化性樹脂中の繊維の分散状態が良好であると評価することができる。
【０１１９】
ここで、繊維強化樹脂硬化物における繊維の分散状態、および配向状態の評価は、対象となる硬化物をさまざまな方向からＸ線で撮影し、コンピュータによって再構成処理を行うＸ線ＣＴ（Ｃｏｍｐｕｔｅｄ  Ｔｏｍｏｇｒａｐｈｙ；コンピュータ断層撮影法）を用いて測定したデータから算出することで行う。これにより、対象となる硬化物を非破壊で評価することができる。また、Ｘ線検査装置としては、例えば、ヤマト科学製「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等を用いることができる。
【０１２０】
熱硬化性樹脂中の繊維の分散状態を評価するためのフラクタル次元（Ｄ）値は、具体的には以下の手順（１１）〜（１４）によって算出する。
手順（１１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから得られる二次元画像を二値化する。
手順（１２）次に、二次元画像の全体を、Ｘ方向およびＹ方向のそれぞれがｎ等分（６≦ｎ≦８２）となるように分割する。これにより、画像全体をｎ２個のボックスに分割する。
手順（１３）次に、各ｎ値において各ボックス内の繊維面積率を算出し、この繊維面積率の平均値（ａ）と標準偏差（σ）とから、変動係数（Ｃｖ（ｎ）＝σ／ａ）を算出する。
手順（１４）次に、ｘ軸をｎ値の逆数「１／ｎ」、ｙ軸を変動係数「Ｃｖ（ｎ）」とした両対数のグラフにおいて各ｎ値についてプロットし、得られた近似直線の傾きに「−１」を乗じた値をフラクタル次元（Ｄ）値とする。
フラクタル次元（Ｄ）値が大きいほど、熱硬化性樹脂中の繊維の分散性が高い、開繊状態が良好であると評価することができる。
【０１２１】
また、熱硬化性樹脂中の繊維の配向状態を評価するための配向テンソル値の標準偏差は、具体的には以下の手順（２１）〜（２４）によって算出する。
手順（２１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから、三次元モデルを再構成する。
手順（２２）三次元モデルについて、繊維と樹脂を二値化して分離する。
手順（２３）繊維方向テンソル（Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚ）を算出する。なお、Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚは、それぞれ、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の配向テンソルを示す。また、Ｔｘｘ＋Ｔｙｙ＋Ｔｚｚ＝１となる。各々の配向テンソル値が０．３３のとき、ランダム配向していると評価することができる。
手順（２４）解析範囲内の合計データ数が２０００程度のＴｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚから標準偏差を算出する。
【０１２２】
かかる繊維強化樹脂硬化物は、上述したように、成形材料として樹脂構造物Ｓを用いて製造した硬化物であり、熱硬化性樹脂中の繊維の分散状態を示すフラクタル値、および熱硬化性樹脂中の繊維の配向状態を示す配向テンソル値の標準偏差が所要の範囲であるため、機械的強度がより高められる。また、この樹脂硬化物は、耐熱性が優れる。
【０１２３】
次に、繊維強化樹脂硬化物の製造方法の一例について、説明する。
かかる繊維強化樹脂硬化物は、成形材料としてレゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂と特定の長さの繊維とを含む樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）を用いて、一般的な圧縮成形等によって製造することができる。
具体的には、先ず、成形材料である樹脂組成物を予備加熱する。予備加熱としては、熱風循環乾燥機や赤外線ヒータも利用されるが、高周波予熱が最も効果的である。熱硬化性樹脂の種類や使用量に応じて適宜選択することが好ましい。
【０１２４】
次に、樹脂組成物を所要量秤取して、金型のキャビティに装入した後、徐々に低圧（例えば、５ＭＰａ程度）をかけ、材料を軟化流動させる。型締め完了の直前または直後にいったん圧力を抜き（ガス抜き操作）、その後、直ちに高圧（例えば、成形圧力１５〜４０ＭＰａ程度）をかけて金型を閉じ切り、所定時間硬化させる。
硬化後、成形品を金型から取り出すことにより繊維強化樹脂硬化物が得られる。
【０１２５】
なお、高周波予熱によって効果的な予熱を行えば、上述したガス抜き操作は省略することができる。また、重縮合型の樹脂成形材料ではガス抜き操作を要するが、付加重縮合型の樹脂成形材料では、ガス抜き操作は一般に行う必要がない。
【０１２６】
また、成形圧力、成形温度および硬化時間等の成形条件は、成形材料である樹脂組成物に応じて、適宜選択することが好ましい。例えば、高圧時の成形圧力は２０〜５０ＭＰａ程度、成形温度は１５０〜２００℃程度、硬化時間は１〜１０分程度とすることができる。
【０１２７】
以上説明したように、本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）によれば、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂と、特定の長さの繊維と、を併有するため、これを用いて製造した繊維強化樹脂硬化物の機械的強度をより高められ、耐熱性を高くすることができる。
【０１２８】
なお、本発明の技術範囲は上述した実施の形態に限定されず、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
例えば、上述した第１および第２の実施形態では、樹脂構造物Ｓを用いた硬化物等を製造する際、一般的な圧縮成形に適用した場合を一例として説明したが、これに限定されない。例えば、移送成形および射出成形に適用してもよいし、移送−圧縮成形および射出−圧縮成形のように各成形法を組み合わせて適用してもよい。
【０１２９】
また、上述した繊維含有樹脂組成物では、図１に示すペレットＰ、図２に示す樹脂構造物Ｓを説明したが、これに限定されない。樹脂組成物の形状は、粒状以外に、例えばタブレット（錠剤）形状、短冊状、円柱状、楕円柱状、角柱状、レンズ状、製品形状に近い形状（例えば、上方からの投影形状に近い形状）等も挙げられる。樹脂組成物は、いずれか所定の形状を有することにより、圧縮成形、移送成形、移送−圧縮成形等の原料として好適に用いることができる。
【０１３０】
例えばタブレット（錠剤）形状を有する樹脂組成物（樹脂構造物Ｔ）の場合、樹脂構造物Ｔの厚みは、特に限定されず、１ｍｍ以上３００ｍｍ以下とすることができ、好ましくは２ｍｍ以上２００ｍｍ以下である。
なお、樹脂構造物Ｔの厚み方向は、加圧成形時の加圧方向である。レンズ状等の、厚みに分布のある構造物では、最大の部分の厚みを意味し、タブレット形状を賦形した後に、さらに略球状、フットボール状などの他の形状に賦形し直すことも必要に応じて実施できる。
【０１３１】
第３の実施形態：
図５は、タブレット（錠剤）形状を有する樹脂組成物、すなわち、樹脂構造物Ｔの製造方法の一実施形態を説明するための模式図である。
図５において、樹脂構造物Ｔの製造方法は、繊維の束を、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂で固めたペレットを用意する工程（準備工程）と、前記ペレットを溶融混合しつつその溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型凹部（キャビティ）内に供給する工程（第３−１工程）と、圧力を加えながら所望の形状の樹脂構造物Ｔを作製する工程（第３−２工程）と、を含んで概略構成される。かかる第３の実施形態について、上述した第１の実施形態と共通する内容については説明を省略する。
【０１３２】
「準備工程」
準備工程についての説明は、第１の実施形態における準備工程と同様である。かかる準備工程によりペレットＰを作製する。
【０１３３】
「第３−１工程」
第３−１工程では、準備工程で作製したペレットＰを加熱して、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂を溶融させ、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散する溶融混合物を得つつ、ノズル１２の先端に設けられた吐出口１２ａから溶融混合物をタブレット成形用の予備成形機３０の金型内（すなわち、キャビティ内）に押し出す。
【０１３４】
図５に示すように、射出成形機の射出ユニット１０を用いて溶融混合することにより、上述した第１の実施形態における場合と同様に、ペレットＰに含まれる繊維束の開繊と繊維の分散とを促進させる。
【０１３５】
図５において、射出成形機の射出ユニット１０は、シリンダー１１と、シリンダー１１の先端に設けられたノズル１２と、シリンダー１１内で回転可能なスクリュー１３と、シリンダー１１とスクリュー１３との間の空間にペレットＰを投入するための投入口１４と、シリンダー１１を介してペレットＰを加熱するヒータ１５と、を備えて概略構成されている。スクリュー１３は、シリンダー１１の軸方向に移動可能とされている。
【０１３６】
具体的には、先ず、図５に示すように、加熱されている射出成形機の射出ユニット１０に対して投入口１４からペレットＰを供給する。供給されたペレットＰは、シリンダー１１内において熱硬化性樹脂が溶融する。そして、スクリュー１３の回転によるせん断力によって開繊される。これにより、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した繊維が分散した溶融混合物が得られる。
また、シリンダー１１内においてスクリュー１３が回転することにより、ノズル１２の先端に設けられた吐出口１２ａから溶融混合物をタブレット成形用の予備成形機３０の金型内（すなわち、キャビティ３０ａ内）に押し出す。具体的には、シリンダー１１内においてスクリュー１３が回転することにより、溶融混合物に対してノズル１２方向に向かう応力がかかり、吐出口１２ａから予備成形機３０のキャビティ３０ａ内へ溶融混合物が徐々に吐出することとなる。
【０１３７】
図５に示すように、予備成形機３０は、射出成形機の射出ユニット１０と連結するように設けられており、射出成形機の射出ユニット１０のノズル１２の先端に設けられた吐出口１２ａが予備成形機３０のキャビティ３０ａに開口するように構成されている。これにより、吐出口１２ａから吐出される溶融混合物を、溶融状態を維持したまま金型凹部（キャビティ）３０ａ内に供給することができる。
【０１３８】
ここで、スクリュー周速としては、射出成形機の射出ユニット１０において、１６〜３４０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることが好ましく、３０〜２５０（ｍｍ／ｓｅｃ）の範囲とすることがより好ましい。さらに、押し出された溶融混合物の温度としては、７０〜１４０（℃）の範囲とすることが好ましく、８０〜１３０（℃）の範囲とすることがより好ましい。スクリュー周速および温度を上記好ましい範囲とすることにより、溶融した熱硬化性樹脂中において繊維束の開繊と繊維の分散とを効果的に行うことができる。
【０１３９】
吐出口１２ａの直径としては、特に限定されず、適宜選択することができる。具体的には、吐出口１２ａの直径は、３〜４０（ｍｍ）の範囲とすることが好ましく、５〜３０（ｍｍ）の範囲とすることがより好ましい。上記好ましい範囲とすることで、キャビティ３０ａ内への吐出が容易となるために好ましい。
【０１４０】
次に、予備成形機３０を用いて溶融混合物の計量（秤量）を行う。具体的には、例えば、吐出口１２ａから吐出した溶融混合物を金型のキャビティ３０ａ内に供給した際の重量変化を計測することにより、所要量の溶融混合物をキャビティ３０ａ内に供給する。次いで、所要量の溶融混合物を秤取した後、射出成形機の射出ユニット１０からの溶融混合物の供給を停止する。
【０１４１】
また、樹脂構造物Ｔの製造方法では、繊維束の開繊が進むが、折損も生じるため、樹脂構造物Ｔ中の繊維長が短くなる。したがって、原料として射出成形機の射出ユニット１０に投入するペレットＰでは、樹脂構造物Ｔにおいて必要な繊維の長さ（平均長さ１〜２０ｍｍ）よりも長い繊維を含むペレットを用いることが好ましい。
【０１４２】
また、射出成形機の射出ユニット１０を用いて開繊した後の繊維長は、スクリュー１３の形状や、ノズル１２の形状等によっても変化する。したがって、繊維の折損を防ぐのに適した形状を適宜選択して用いることが好ましい。
【０１４３】
「第３−２工程」
次に、金型内（キャビティ内）に押し出された溶融混合物に圧力を加えながら所望の形状の樹脂構造物Ｔを作製する。この際、予備成形機３０において、秤取した溶融混合物を、冷える前に柔らかい状態で加圧して賦形することが好ましい。通常溶融している状態で加圧打錠するため、金型や該溶融混合物を加熱する必要はないが、必要に応じて所要の温度となるまで冷却あるいは加熱しても構わない。
【０１４４】
賦形する際の溶融混合物の温度としては、打錠できる柔らかさを維持していれば、特に限定されない。
賦形する際の圧力としては、所要の形状に賦形できれば、特に限定されない。具体的には、１ＭＰａ以上３０ＭＰａ以下とすることができ、好ましくは２ＭＰａ以上２０ＭＰａ以下である。これにより、所要量の熱硬化性樹脂および繊維を含むとともに、タブレットの形状を有する樹脂構造物Ｔを製造することができる。
【０１４５】
図５に示した、樹脂構造物Ｔの製造方法によれば、射出成形機の射出ユニット１０を用い、溶融した熱硬化性樹脂中に開繊した状態で繊維が分散した溶融混合物を得るとともに、溶融状態を維持したまま上記溶融混合物を金型（予備成形機３０）のキャビティ３０ａ内に供給することによって、樹脂構造物Ｔを容易に製造することができる。
また、樹脂構造物Ｔの製造方法によれば、射出成形機の射出ユニット１０と予備成形機３０とが連結している構成の装置を用いているため、樹脂構造物Ｔを連続して製造することができる。
【０１４６】
また、成形材料として、タブレット（錠剤）形状を有する樹脂構造物Ｔを用いることによって、繊維強化樹脂硬化物を製造する際、予熱に便利であり、得られる樹脂硬化物はバリも少なく、また、金型のキャビティ３０ａを浅くすることができる。
【０１４７】
図５に示した、樹脂構造物Ｔの製造方法では、第３−１工程において、射出成形機の射出ユニット１０を用いた場合を一例として説明したが、これに限定されない。例えば、単軸の押出機を用いて樹脂構造物Ｔを製造してもよいし、二軸以上の押出機を用いて製造してもよい。
【０１４８】
樹脂構造物Ｔの製造方法では、第３−１工程において、予備成形機３０を用いて溶融混合物の計量を行う場合を一例として説明したが、これに限定されない。
例えば、第３−１工程で、射出成形機の射出ユニット１０において、上述した第１−１工程における場合と同様に、ノズル１２口を閉じた状態でスクリュー１３を回転させてペレットＰを溶融混合することにより、スクリュー１３がノズル１２とは反対の投入口１４方向へ後退するとともに、スクリュー１３の回転により前方に送られて蓄積した溶融混合物が計量されることになる。この後、スクリュー１３のノズル１２方向への前進により、所要量の溶融混合物が吐出口１２ａから予備成形機３０のキャビティ３０ａ内へ押し出される。これにより、射出成形機の射出ユニット１０において計量した所要量の溶融混合物を、ノズル１２の吐出口１２ａからキャビティ３０ａ内に供給することができる。
【０１４９】
また、上述した実施形態の樹脂構造物Ｔの製造方法では、射出成形機の射出ユニット１０と予備成形機３０とが連結した構成を一例として説明したが、これに限定されない。例えば、溶融混合物を秤取した後に射出成形機の射出ユニット１０と予備成形機３０とを分離可能とした構成であってもよい。これにより、射出成形機の射出ユニット１０と予備成形機３０との間における熱の分散を抑制することができるため、溶融混合物の生成と、樹脂構造物Ｔの成形と、を効率良く行うことができる。
【０１５０】
本発明を適用した繊維含有樹脂組成物は、例えば、圧縮成形、移送成形、射出成形またはこれらを組み合わせた成形用として好適な成形材料である。かかる繊維含有樹脂組成物は、様々な用途に用いることができ、中でも、構造部材用の成形材料として有用である。
特に、本発明を適用した繊維含有樹脂組成物は、機械的強度とともに耐熱性が要求される用途の全般に好適な成形材料である。かかる用途としては、例えばブレーキパッド、または、ブラケットもしくはプーリー等のエンジンルーム内で使用される部品等が挙げられる。
上述した本実施形態の樹脂組成物（ペレットＰ、樹脂構造物Ｓ）は、例えば、摩擦材とこれに接合された裏板とを備えるブレーキパッドにおける裏板成形用の材料に好適に用いることができる。
【実施例】
【０１５１】
以下、本発明の効果について実施例および比較例を用いて詳細に説明するが、本発明は下記の実施例に限定されない。【０１５２】
＜準備工程：ペレットの調製＞
以下のようにして、ペレットを調製した。なお、各成分について記載される質量％は、最終的に調製されたペレット中の含有率を示している。【０１５３】
（調製例１）
まず、繊維の原繊維としての、シランカップリング剤により表面処理が施されたガラス繊維（Ｅガラス、ＰＰＧ社製ガラス繊維ロービング１０８４、平均径：１５μｍ）を用意した。【０１５４】
次いで、樹脂としてのノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を３６．０質量％と、硬化剤としてのヘキサメチレンテトラミンを６．０質量％と、硬化助剤としての酸化マグネシウムを１．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１５５】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が５５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１５６】
（調製例２）
樹脂としてのノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を９．０質量％と、樹脂としてのレゾール型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製ＰＲ−５３５２９）を２３．０質量％と、硬化助剤としての水酸化カルシウムを１．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１５７】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が６５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１５８】
（調製例３）
樹脂としてのノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を８．０質量％と、樹脂としてのレゾール型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製ＰＲ−５３５２９）を２２．０質量％と、硬化助剤としての水酸化カルシウムを１．０質量％と、酸化防止剤としてのポリリン酸メラミンを２．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１５９】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が６５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１６０】
（調製例４）
樹脂としてのノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を５．０質量％と、樹脂としてのレゾール型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製ＰＲ−５３５２９）を１５．０質量％と、硬化助剤としての水酸化カルシウムを１．０質量％と、酸化防止剤としてのポリリン酸メラミンを２．０質量％と、充填材としてのクレーを１０．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１６１】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が６５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１６２】
（調製例５）
樹脂としてのレゾール型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製ＰＲ−５３５２９）を４２．０質量％と、硬化助剤としての水酸化カルシウムを１．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１６３】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が５５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１６４】
（調製例６）
樹脂としてのノボラック型フェノール樹脂（住友ベークライト株式会社製スミライトレジンＰＲ−５１４７０、重量平均分子量：２８００、フェノールノボラック樹脂）を２８質量％と、硬化剤としてのヘキサメチレンテトラミンを４．０質量％と、硬化助剤としての酸化マグネシウムを１．０質量％と、離型剤としてのステアリン酸カルシウムを１．０質量％と、顔料としてのカーボンブラックを１．０質量％と、を混合して樹脂混合物を得た。【０１６５】
次に、流動床技術を使用して、前記の表面処理が施されたガラス繊維が６５質量％となるように、得られた樹脂混合物を当該ガラス繊維にコーティングし、４００℃に加熱されたヒータにより溶融・固着させ、その後、冷却した。
次に、ストランドカッターにより、樹脂混合物をコーティングしたガラス繊維を、平均長さ２０ｍｍの繊維が得られるように切断した。これにより、ペレットを得た。【０１６６】
＜繊維含有樹脂組成物の作製＞
（実施例１）
実施例１の繊維含有樹脂組成物を作製する際、製造方法として、上述した第１の実施形態を適用した。すなわち、前記調製例２で得られたペレットを、射出成形機の射出ユニットに投入し、１１０℃にて加熱することで樹脂を溶融し、スクリュー周速７０ｍｍ／ｓｅｃ（直径３２ｍｍ：回転数４３ｒｐｍ）で繊維を開繊して溶融混合物を得た。
次いで、得られた溶融混合物を射出成形機の射出ユニットのノズル先端の吐出口（φ１０ｍｍ）から吐出し、吐出口の直径に対して１１０〜２００％の範囲内に膨張した後に吐出口から切り離すことによって、実施例１の繊維含有樹脂組成物を得た。【０１６７】
（実施例２〜４）
前記調製例２で得られたペレットを、前記調製例３〜５で得られた各ペレットにそれぞれ変更した以外は、実施例１と同様にして、実施例２〜４の繊維含有樹脂組成物をそれぞれ得た。【０１６８】
（実施例５）
前記調製例５で得られたペレットをそのまま、実施例５の繊維含有樹脂組成物として用いた。【０１６９】
（比較例１）
前記調製例１で得られたペレットをそのまま、比較例１の繊維含有樹脂組成物として用いた。【０１７０】
（比較例２）
前記調製例２で得られたペレットを、前記調製例１で得られたペレットに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例２の繊維含有樹脂組成物を得た。【０１７１】
（比較例３）
前記調製例２で得られたペレットを、前記調製例６で得られたペレットに変更した以外は、実施例１と同様にして、比較例３の繊維含有樹脂組成物を得た。【０１７２】
＜ペレットおよび繊維含有樹脂組成物の評価＞
調製例１〜６で得られたペレット、並びに、実施例１〜５および比較例１〜３の繊維含有樹脂組成物について、それぞれ下記の評価を行った。なお、評価結果は、下記の表１に示す。【０１７３】
［平均密度］
ペレットおよび繊維含有樹脂組成物の平均密度は、「ＪＩＳ  Ｚ８８０７」に規定の幾何学的測定による密度および比重の測定方法に従って測定した。【０１７４】
［平均嵩密度］
ペレットおよび繊維含有樹脂組成物の平均嵩密度は、粉体特性評価装置（ホソカワミクロン社製、「パウダーテスタＰＴ−Ｘ型」等）を用いて測定した。具体的には、１００（ｃｍ３）の容器を用い、シュートを通して自由落下させて、タップせずに重量を測定し、当該重量を容器の体積で除した値として求めた。【０１７５】
［繊維の平均長さ（平均繊維長）］
ペレット中、および繊維含有樹脂組成物中に含まれる繊維の平均長さ（平均繊維長）は、以下の手順（１）〜（３）によって算出した。
手順（１）電気炉を用いて試料全体を５５０℃で加熱し、樹脂を気化させた後、繊維のみを取り出した。
手順（２）顕微鏡を用いて繊維の長さを測定した（繊維の測定本数：１サンプルにつき５００本）。
手順（３）測定した繊維長から、重量平均繊維長を算出した。【０１７６】
［繊維の面積分率］
ペレットおよび繊維含有樹脂組成物を断面視した際の、その断面を占める繊維の割合（繊維の面積分率）の測定は、Ｘ線ＣＴ装置（ヤマト科学製、「ＴＤＭ１０００−ＩＩ」等）を用いて測定した。具体的には、Ｘ線ＣＴで測定した断面像から、その断面を占める繊維の面積を抽出して、その面積分率を求めた。【０１７７】
［平均粒子径］
実施例１〜４および比較例２〜３の繊維含有樹脂組成物の平均粒子径は、ＪＩＳ  Ｚ８８１５のふるい分け試験方法によって求めた。また、平均粒子径は、粒度分布における積算値５０％での粒子径（累積分布におけるメジアン径）とした。【０１７８】
【表１】
2019093192.tif 000004
【０１７９】
＜試験片の作製＞
実施例１〜５および比較例１〜３の繊維含有樹脂組成物を、それぞれ、予熱した後に秤取して金型に投入し、加圧して圧縮成形を行い、長さ１００ｍｍ×幅１００ｍｍ×厚み４ｍｍの構造物を得た。当該構造物を得る際の圧縮成形の条件を、金型温度１６５〜１８０℃、成形圧力１５〜４０ＭＰａ、圧縮時間５分に設定した。
次に、得られた構造物について、ポストキュアを２００℃で４時間行い、繊維強化樹脂硬化物（樹脂硬化物）を調製した。
その後、当該樹脂硬化物の中央部から、長さ８０ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、以下に示す評価用の試験片を作製した。【０１８０】
＜樹脂硬化物の評価＞
実施例１〜５および比較例１〜３の繊維含有樹脂組成物を用いて作製された、評価用の試験片について、それぞれ下記の評価を行った。この評価結果は、下記の表２に示す。【０１８１】
［曲げ強さの測定］
評価用の試験片を、２８０℃下で２５０時間加熱処理した。
加熱処理前（作製直後）および２８０℃下で２５０時間加熱処理後の各試験片について、曲げ強さ（ＭＰａ）を、ＩＳＯ  １７８に準拠して測定した。【０１８２】
［曲げ弾性率の測定］
評価用の試験片を、２８０℃下で２５０時間加熱処理した。
加熱処理前（作製直後）および２８０℃下で２５０時間加熱処理後の各試験片について、曲げ弾性率（ＧＰａ）を、ＩＳＯ  １７８に準拠して測定した。【０１８３】
［フラクタル値の測定］
評価用の試験片の中央部から、長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、フラクタル値（フラクタル次元（Ｄ）値）を測定するための試験片とした。この試験片のフラクタル値を、以下の手順（１１）〜（１４）によって算出した。
手順（１１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから得られる二次元画像を二値化した。
手順（１２）次に、二次元画像の全体を、Ｘ方向およびＹ方向のそれぞれがｎ等分（ｎ＝６、１２、１６、２５、３６、４１、８２）となるように分割した。これにより、画像全体をｎ２個のボックスに分割した。
手順（１３）次に、各ｎ値において各ボックス内の繊維面積率を算出し、この繊維面積率の平均値（ａ）と標準偏差（σ）とから、変動係数（Ｃｖ（ｎ）＝σ／ａ）を算出した。
手順（１４）次に、ｘ軸をｎ値の逆数「１／ｎ」、ｙ軸を変動係数「Ｃｖ（ｎ）」とした両対数のグラフにおいて各ｎ値についてプロットし、得られた近似直線の傾きに「−１」を乗じた値をフラクタル次元（Ｄ）値とした。【０１８４】
［配向テンソル値の標準偏差の測定］
評価用の試験片の中央部から、長さ５ｍｍ×幅１０ｍｍ×厚み４ｍｍのサイズを有する部分を切り出して、配向テンソル値の標準偏差を測定するための試験片とした。この試験片の配向テンソル値の標準偏差を、以下の手順（２１）〜（２４）によって算出した。
手順（２１）先ず、Ｘ線ＣＴを用いて測定したデータから、三次元モデルを再構成した。
手順（２２）三次元モデルについて、繊維と樹脂を二値化して分離した。
手順（２３）繊維方向テンソル（Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚ）を算出した。なお、Ｔｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚは、それぞれ、Ｘ軸、Ｙ軸、Ｚ軸方向の配向テンソルを示す。また、Ｔｘｘ＋Ｔｙｙ＋Ｔｚｚ＝１となる。各々の配向テンソル値が０．３３のとき、ランダム配向していると評価することができる。
手順（２４）解析範囲内の合計データ数が２０００程度のＴｘｘ，Ｔｙｙ，Ｔｚｚから標準偏差を算出した。【０１８５】
【表２】
2019093192.tif 000005
【０１８６】
表２に示すように、実施例５の繊維含有樹脂組成物（調製例５で得られたペレット）が用いられた樹脂硬化物は、比較例１の繊維含有樹脂組成物（調製例１で得られたペレット）が用いられた樹脂硬化物に比べて、加熱処理前の曲げ強さの値（特性値）が大きく、機械的強度がより高められていることが確認できる。
さらに、実施例５の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物は、比較例２の繊維含有樹脂組成物（熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散する繊維を含有する樹脂構造物）が用いられた樹脂硬化物に比べても、加熱処理前の曲げ強さの値（特性値）が大きく、機械的強度がより高められていることが確認できる。
２８０℃下で２５０時間加熱処理後においても、実施例５の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物は、比較例１および２の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物に比べて、曲げ強さおよび曲げ弾性率の値（特性値）が大きく、耐熱性に優れていることが確認できる。【０１８７】
また、表２に示すように、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物（熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散する繊維を含有する樹脂構造物）が用いられた樹脂硬化物は、比較例２の繊維含有樹脂組成物（熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散する繊維を含有する樹脂構造物）が用いられた樹脂硬化物に比べて、加熱処理前の曲げ強さおよび曲げ弾性率の値（特性値）が大きく、機械的強度がより高められていることが確認できる。
２８０℃下で２５０時間加熱処理後においても、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物は、比較例２の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物に比べて、曲げ強さおよび曲げ弾性率の値（特性値）が大きい。加えて、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物では、各特性値の加熱処理後／加熱処理前（劣化抑制の指標）の割合が高く維持されており、言い換えれば、劣化（特性値低下）の割合が低く抑えられており、耐熱性に優れていることが確認できる。【０１８８】
特に、酸化防止剤としてポリリン酸メラミンを含む実施例２および３の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物では、加熱処理の前後の曲げ強さおよび曲げ弾性率の値（特性値）がいずれも大きく、かつ、各特性値の加熱処理後／加熱処理前（劣化抑制の指標）の割合が高く維持されていた。したがって、実施例２および３の繊維含有樹脂組成物が硬化してなる樹脂硬化物は、機械的強度がより高められて、耐熱性に優れていることが確認できる。【０１８９】
また、各試験片のフラクタル値を算出した結果、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物のフラクタル次元（Ｄ）値は、いずれも０．４０〜０．６０であった。比較例２〜３の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物のフラクタル次元（Ｄ）値は、いずれも０．２０〜０．３０であった。したがって、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物では、熱硬化性樹脂中の繊維の開繊および分散の状態が良好であることが示唆された。【０１９０】
また、各試験片の配向テンソル値の標準偏差を算出した結果、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物の配向テンソル値の標準偏差は、いずれも０．１２〜０．１５であった。比較例２〜３の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物の配向テンソル値の標準偏差は、いずれも０．２３〜０．２６であった。したがって、実施例１〜４の繊維含有樹脂組成物が用いられた樹脂硬化物では、熱硬化性樹脂中の繊維の配向性がランダム配向により近い傾向であることが示唆された。【０１９１】
［クラック発生状態の評価］
上述した評価用の試験片を、２８０℃下で２５０時間加熱処理した。
かかる加熱処理の後、試験片を約二等分に切断し、その切断面を、顕微鏡（倍率３０倍）により観察した。【０１９２】
図６（ａ）は、実施例１の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｂ）は、比較例２の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｃ）は、実施例５の繊維含有樹脂組成物（ペレット）が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。図６（ｄ）は、比較例１の繊維含有樹脂組成物（ペレット）が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）の切断面を示す像である。【０１９３】
図６（ａ）について、実施例１の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）には、最大でも１ｍｍ程度の小さなクラックが見られただけであった。他の実施例２〜４においても、最大で１ｍｍ程度の小さなクラックが見られただけであった。
図６（ｂ）について、比較例２の繊維含有樹脂組成物が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）には、５〜１０ｍｍ程度の大きなクラックが見られた。比較例３においても、５〜１０ｍｍ程度の大きなクラックが見られた。【０１９４】
図６（ｃ）について、実施例５の繊維含有樹脂組成物（ペレット）が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）には、最大でも５ｍｍ程度の小さなクラックが見られただけであった。
図６（ｄ）について、比較例１の繊維含有樹脂組成物（ペレット）が用いられた試験片（２８０℃下で２５０時間加熱処理の後）には、１０ｍｍを超える大きなクラックが多く見られた。【０１９５】
すなわち、実施例１〜４および実施例５の繊維含有樹脂組成物が硬化してなる樹脂硬化物は、比較例２〜３および比較例１の繊維含有樹脂組成物が硬化してなる樹脂硬化物に比べて、機械的強度がより高められて、耐熱性に優れていることが確認できる。
【産業上の利用可能性】
【０１９６】
本発明の繊維含有樹脂組成物は、レゾール型フェノール樹脂を含む熱硬化性樹脂と、平均長さが１〜５０ｍｍの繊維とを有し、熱硬化性樹脂中のレゾール型フェノール樹脂の含有量が５０質量％以上である。係る繊維含有樹脂組成物を用いて、硬化剤を必要とすることなく、均一な架橋構造を備え、耐熱性および機械的特性に優れた繊維強化樹脂硬化物を得ることができ、係る繊維強化樹脂硬化物を、耐熱性および機械的強度が必要とされるブレーキパッド（裏板）等に好適に適用することができる。したがって、本発明は、産業上の利用可能性を有する。
【図１】
2019093192.tif 000006
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【手続補正書】
【提出日】平成31年4月24日(2019.4.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
繊維が熱硬化性樹脂で固められた繊維含有樹脂組成物であって、
前記熱硬化性樹脂は、レゾール型フェノール樹脂を含み、
前記繊維は、平均長さが１〜５０ｍｍの範囲であり、かつ、前記熱硬化性樹脂中に開繊した状態で分散しており、
前記熱硬化性樹脂中の前記レゾール型フェノール樹脂の含有量は、５０質量％以上であることを特徴とする繊維含有樹脂組成物。
【請求項２】
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記繊維含有樹脂組成物の平均密度は、０．２０〜１．００（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、請求項１に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項３】
前記繊維の平均長さは、１〜２０ｍｍの範囲であり、
前記樹脂組成物の平均嵩密度は、０．１５〜０．６０（ｇ／ｃｍ３）の範囲である、請求項１または２に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項４】
前記熱硬化性樹脂は、さらに、ノボラック型フェノール樹脂を含む、請求項１ないし３のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項５】
前記熱硬化性樹脂に含まれる前記レゾール型フェノール樹脂の含有率Ａ（質量％）と、前記熱硬化性樹脂に含まれる前記ノボラック型フェノール樹脂の含有率Ｂ（質量％）との比率であるＡ／Ｂの値が、１〜５の範囲である、請求項４に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項６】
リン系酸化防止剤、ヒンダードフェノール系酸化防止剤およびアミン系酸化防止剤からなる群から選択される１種以上をさらに含有する、請求項１ないし５のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項７】
前記繊維以外の無機充填剤をさらに含有する、請求項１ないし６のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【請求項８】
構造部材に用いられる、請求項１ないし７のいずれか１項に記載の繊維含有樹脂組成物。
【国際調査報告】
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