【手続補正書】
【提出日】平成30年12月28日(2018.12.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光(TADF)種及びこの荷電有機熱活性化遅延蛍光種上の電荷を釣り合わせるための十分な対イオンをエミッター材料として含むエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２】
発光電気化学セル(LEEC)及び有機発光ダイオード(OLED)から成る群より選択される、請求項1に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項３】
前記エレクトロルミネセンスデバイスの前記エミッター材料が、
下記式I：
【化１】
2018505550.tif 000001
（式中、TADFは、金属を含有しない有機熱活性化遅延蛍光部分であり；
Yは、前記TADF部分に結合した無金属荷電種であり；
nは、少なくとも1であり；
Aは、対イオンであり；
p及びqは、それぞれ各Y及びA上の電荷であり；かつ
mは、対イオンAの数であり、p×n＝m×qである）
の化合物を含み、該化合物から成り、又は該化合物から基本的に成る、
請求項1又は2に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項４】
前記式Iの化合物が、下記式II：
【化２】
2018505550.tif 000002
（式中、前記無金属荷電種Yは、各出現について独立に、非金属荷電基Z及び任意的な連結基Lであり；かつ
TADF、A、n、m、p及びqは、式Iと同じ意味を有する）
の形を取る、請求項3に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項５】
前記式IIの化合物が少なくとも1つの連結基Lを含み、各連結基Lが、置換若しくは非置換ヒドロカルビレン又は不飽和ヒドロカルビレンであり得るヒドロカルビレン鎖を含む、請求項4に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項６】
前記式IIの化合物が、各基Zに対して、ヒドロカルビレン鎖を含む1つの連結基Lを含む、請求項5に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項７】
前記連結基Lが、下記形：
【化３】
2018505550.tif 000003
（式中、nは0〜10、より適切には0〜5である）
の非置換ヒドロカルビレン鎖であり、このヒドロカルビレン鎖は、任意に1つ以上の不飽和を含有してよい、請求項5又は6に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項８】
前記連結基Lが、シクロペンタン-1,3-ジイル、シクロヘキサン-1,4-ジイル、1,4-フェニレン、及び4,4’-ビフェニレンから成る群より選択される、請求項5又は6に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項９】
前記式IIの化合物が、下記式III又は式IV：
【化４】
2018505550.tif 000004
（式中、nは少なくとも1であり、n＝mである）
の形を取る、請求項4〜8のいずれか1項に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１０】
前記式IIIの化合物を利用し、前記基Zが、各出現について独立に、四級窒素カチオン及び四級リンカチオンから成る群より選択される、請求項9に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１１】
前記式IVの化合物を利用し、前記基Zが、各出現について独立に、カルボキシラート、スルホナート、スルフィナート、ホスホナート、シアニド及びチオシアナートから成る群より選択される、請求項9に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１２】
前記基Zが、下記：
【化５】
2018505550.tif 000005
（式中、−Lは、連結基L又は直接TADF部分への結合位置を表し；R1、R2、R3、R4、R5、R6、R7、R8、R9及びR10は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であってよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、及びカルバマートから成る群より選択される）
から成る群より選択される、請求項10に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１３】
少なくとも1つの基Zが、下記構造5：
【化６】
2018505550.tif 000006
（式中、R8、R9、R10及びR11の1つは、連結基L又は直接TADF部分に結合し、他のR8、R9、R10及びR11は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であってよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、及びカルバマート等から成る群より選択される）
の形を取る、請求項10に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１４】
前記基Zが、下記：
【化７】
2018505550.tif 000007
（式中、−Lは、連結基L又は直接TADF部分への結合位置を表す）
から成る群より選択される、請求項12に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１５】
前記基Zが、下記形：
【化８】
2018505550.tif 000008
（式中、R1、R2及びR3は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であてよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、及びカルバマートから成る群より選択され；−Lは、連結基L又は直接TADF部分への結合位置を表す）
の四級リン基Zである、請求項10に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１６】
前記基Zが、下記：
【化９】
2018505550.tif 000009
（式中、−Lは、連結基L又は直接TADF部分への結合位置を表す）
から成る群より選択される、請求項15に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１７】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式V、式XIII又は式XVIに従うものであり、
【化１０】
2018505550.tif 000010
式中、各Dは、下記：
【化１１】
2018505550.tif 000011
（式中、各A1、A2、及びA3は、同一又は異なってよく、かつ-CN、-CO2-、-CO2R*、-SO3-、-PO4-、-NR3+、-PR3+、ハロゲンから成る群より独立に選択されるアクセプター基であり、ここで、R*並びに-NR3+及び-PR3+上の置換基Rは、各出現について独立に、H、アルキル、アリール又はヘテロアリールから選択され；かつ
A1、A2、及びA3のどれも荷電していないとき、R11、R12、R13、R14、R15及びR16の出現の少なくとも1つは、直接又は連結基Lを介した荷電基Zへの結合位置を表し；
A1、A2、及びA3のどれも存在しないとき、R13、R14、R15、R16、R17及びR18の出現の少なくとも1つは、直接又は連結基Lを介した荷電基Zへの結合位置を表し；かつ
有機荷電基Zへの結合に関与しない各基R11、R12、R13、R14、R15、R16、R17及びR18は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であってよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、カルバマート、ホスフィンオキシド及びホスフィンスルフィドから成る群より選択され；かつ
基Arは、各出現について独立に、置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリールであり、n (  )は、ベンゼン環に環付加した環中の飽和-CH2-基の任意的な存在を表し、nは、各出現について独立に、0、1、又は2である）
から成る群より独立に選択されるドナー部分である、
請求項1に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１８】
基A1及び基A2が同一であり、かつ基A3が異なる、請求項17に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項１９】
前記ドナーDが下記式のものである、請求項17に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【化１２】
2018505550.tif 000012
【請求項２０】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式Va又は式VI：
【化１３】
2018505550.tif 000013
（式中、R11、R12、R13、R14、R15及びR16の少なくとも1つの出現は、直接又は連結基Lを介した荷電基Zへの結合位置を表し；かつ
有機荷電基Zへの結合に関与しない各基R11、R12、R13、R14、R15及びR16は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であってよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、ホスフィンオキシド、ホスフィンスルフィド及びカルバマートから成る群より選択される）
に従うものである、請求項17に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２１】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式VII、VIII又はVIIIa：
【化１４】
2018505550.tif 000014
（式中、基R11、R12、R13、R14、R15及びR16は、R15が有機基Zへの結合に関与しないことを除き、請求項20と同じ意味を持ち；連結基Lは、存在してもしなくてもよく、Zは、モノカチオン性無金属荷電基である）
の1つに従うものである、請求項20に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２２】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式IX及びXの1つに従うものであり、
【化１５】
2018505550.tif 000015
式中、各出現についてLは、不在であるか又は下記：
【化１６】
2018505550.tif 000016
（式中、nは0〜10である）；
【化１７】
2018505550.tif 000017
から成る群より独立に選択され；
各出現についてZは、下記：
【化１８】
2018505550.tif 000018
（式中、−Lは、連結基L又はLが不在の場合は直接カルバゾール環への結合位置を表す）から成る群より独立に選択される、請求項21に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２３】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種と共に利用する前記対イオンが、PF6-、BF4-及びF-から成る群より選択される、請求項22に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２４】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式XVIa又はXVIb：
【化１９】
2018505550.tif 000019
（式中、R13、R14、R15、R16、R17及びR18の出現の少なくとも1つは、直接又は連結基Lを介した荷電基Zへの結合位置を表し、存在する場合の各L及び各Zは、各出現について独立に、式III又はIVの化合物について上述したのと同じ意味を有し；かつ
有機荷電基Zへの結合に関与しない各基R13、R14、R15、R16、R17及びR18は、各出現について独立に、-H、環状であってよく、不飽和であってよい置換若しくは非置換一級、二級又は三級アルキル；置換若しくは非置換アリール又はヘテロアリール、-CF3、-OMe、-SF5、-NO2、ハロ、アリール、アリールヒドロキシ、アミノ、アルコキシ、アルキルチオ、カルボキシ、シアノ、チオ、ホルミル、エステル、アシル、チオアシル、アミド、スルホンアミド、ホスフィンオキシド、ホスフィンスルフィド及びカルバマートから成る群より選択される）
に従うものである、請求項17に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２５】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式XVIc又は式XVId：
【化２０】
2018505550.tif 000020
（式中、基R13、R14、R15、R16、R17及びR18は、R15が有機基Zへの結合に関与しないことを除き、請求項24と同じ意味を持ち；連結基Lは、存在してもしなくてもよく、Zは、モノカチオン性無金属荷電基である）
に従うものである、請求項24に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２６】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式XVIe及びXVIfの1つに従うものであり、
【化２１】
2018505550.tif 000021
式中、各出現についてLが、不在であるか又は下記：
【化２２】
2018505550.tif 000022
（nは、0〜10である）;
【化２３】
2018505550.tif 000023
から成る群より独立に選択され；
各出現についてZが、下記：
【化２４】
2018505550.tif 000024
（式中、−Lは、連結基L又はLが不在の場合は直接カルバゾール環への結合位置を表す）から成る群より独立に選択される、
請求項25に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２７】
前記エミッター材料が、下記式XI、XII、XVII、XVIII、XIX、XX、XXI、XXII、XXIII、及びXXIVのいずれか1つの化合物を含む、請求項1に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【化２５】
2018505550.tif 000025
【化２６】
2018505550.tif 000026
【請求項２８】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、前記TADF種の不可欠な部分である置換基（複数可）によって荷電している、請求項1に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項２９】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種が、下記式XIIIaに従うものである、
請求項28に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【化２７】
2018505550.tif 000027
【請求項３０】
前記対イオン（複数可）が、ハライド、PF6-、BF4-、BR4-（Rはアリール基、例えばフェニルである）、OTf-、OTs-、SbX6-（Xはハライドである）、NTf2-、NO3-、CO32-、周期表の1族及び2族元素のカチオン並びに四級アンモニウムカチオンから成る群より選択される、請求項1〜29のいずれか1項に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項３１】
ルミネセンス層がイオン性液体を含む、請求項1〜30のいずれか1項に記載のエレクトロルミネセンスデバイス。
【請求項３２】
請求項3〜31のいずれか1項に記載の金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光(TADF)種及びこの荷電有機熱活性化遅延蛍光(TADF)種上の電荷を釣り合わせるための十分な対イオン。
【請求項３３】
発光方法であって、下記工程：
金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光(TADF)種及びこの荷電有機熱活性化遅延蛍光(TADF)種上の電荷を釣り合わせるための十分な対イオン、又はその混合物を準備する工程；
前記金属を含有しない荷電有機TADF種及びこの金属を含有しない荷電有機TADF種上の電荷を釣り合わせるための十分な対イオン、又はその混合物をエミッター材料として含むエレクトロルミネセンスデバイスを製造する工程；及び
前記エレクトロルミネセンスデバイスを操作する工程
を含む、前記発光方法。
【請求項３４】
前記金属を含有しない荷電有機熱活性化遅延蛍光種及び対イオンが、請求項3〜31のいずれか1項に記載どおりである、請求項33に記載の発光方法。