(57)【要約】  高い寸法精度で加工可能であるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を提供する。平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、全面が平均膜厚０．０１〜０．２ｍｍのアルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層で被覆されているアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
2017158993.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、全面が平均膜厚０．０１〜０．２ｍｍのアルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層で被覆されているアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項２】
体積基準による粒度の頻度分布において、第一ピークが粒径５〜２５μｍにあり、第二ピークが粒径５５〜１９５μｍにあり、第一ピーク及び第二ピークのうち一方は最も高いピークで他方は二番目に高いピークであり、且つ、粒径１〜３５μｍの面積（Ａ1）と粒径４５〜２０５μｍの面積（Ａ2）との比率がＡ1：Ａ2＝１：９〜４：６であるダイヤモンド粉末５０体積％〜８０体積％を含有する請求項１に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項３】
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の各辺および厚みの寸法誤差が±０．０２０ｍｍ以下である請求項１又は２に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項４】
前記表面層上に当該表面層側から順に膜厚が０．５μｍ〜６．５μｍのＮｉ層、膜厚が０．０５μｍ以上のＡｕ層からなる表面金属層を有する請求項１〜３の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項５】
表面金属層のピール強度が５０Ｎ／ｃｍ以上である請求項４に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項６】
全面の表面粗さ（Ｒａ）が１μｍ以下である請求項１〜５の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項７】
温度２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上である請求項１〜６の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項８】
温度２５℃から１５０℃の線膨張係数が５×１０-6〜１０×１０-6／Ｋである請求項１〜７の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項９】
ダイヤモンド粉末を構成する各ダイヤモンド粒子は、その表面に化学的に結合したβ型炭化珪素の層を有する請求項１〜８の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体。
【請求項１０】
請求項１〜９の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる半導体素子用放熱部品。
【請求項１１】
半導体素子が、ＧａＮ、ＧａＡｓまたはＳｉＣからなる半導体レーザー素子または高周波素子である請求項１０に記載の半導体素子用放熱部品。
【請求項１２】
ダイヤモンド粉末を用意する工程１と、
アルミニウムを含有するセラミックス及びアルミニウムを含有する金属材料から選択される１種以上のアルミニウム含有材料を用意する工程２と、
上下両面にアルミニウム含有材料を配置した前記ダイヤモンド粉末の層を更に離型板で上下から挟んだ状態で前記ダイヤモンド粉末を多孔質体からなる型材のキャビティに充填し、溶湯鍛造法によりアルミニウムを含有する金属を含浸させて、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層を上下両面に有する平板形状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の前駆体を作製する工程３と、
前駆体の全側面にはアルミニウム含有材料が配置され、前駆体の上下両面には離型板が配置された状態で、多孔質体からなる型材のキャビティに前駆体を充填し、溶湯鍛造法によりアルミニウムを含有する金属を含浸させて、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層を全側面に有する平板形状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製する工程４と、
を含む全面が表面層で被覆されているアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項１３】
ダイヤモンド粉末は、体積基準による粒度の頻度分布において、第一ピークが粒径５〜２５μｍにあり、第二ピークが粒径５５〜１９５μｍにあり、且つ、粒径１〜３５μｍの面積（Ａ1）と粒径４５〜２０５μｍの面積（Ａ2）との比率がＡ1：Ａ2＝１：９〜４：６である請求項１２に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項１４】
工程３では０．０２ｍｍ以上の厚みの表面層が上下両面に形成されるようにダイヤモンド粉末の層の上下両面にアルミニウム含有材料を配置する請求項１２又は１３に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項１５】
前駆体に対して、目的とする平板形状の平面寸法から０．０２〜０．２ｍｍ小さい寸法となるように当該前駆体を厚み方向に切断加工する工程３’を工程３及び工程４の間に実施し、工程４では０．０２ｍｍ以上の平均厚みの表面層が全側面に形成されるように前駆体の全側面にアルミニウム含有材料を配置する請求項１２〜１４の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項１６】
工程４の後、全面の表面層を研削する工程５を含む請求項１２〜１５の何れか一項に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【請求項１７】
工程３’は寸法誤差が±０．０５０ｍｍ超かつ±０．１００ｍｍ以下になるように実施し、工程５は寸法誤差が±０．０２０ｍｍ以下となるように実施する請求項１４に従属する請求項１５に記載のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体に関する。また、本発明はアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる放熱部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
一般的に、光通信等に用いられる半導体レーザー素子や高周波素子等の半導体素子では、同素子から発生する熱を如何に効率的に逃がすかが、動作不良等を防止する為に非常に重要である。近年、半導体素子の技術の進歩に伴い、素子の高出力化、高速化、高集積化が進み、ますます、その放熱に対する要求は厳しくなってきている。この為、一般には、ヒートシンク等の放熱部品に対しても、高い熱伝導率が要求され、熱伝導率が３９０Ｗ／ｍＫと高い銅（Ｃｕ）が用いられている。【０００３】
一方、個々の半導体素子は、高出力化に伴いその寸法が大きくなってきており、半導体素子と放熱に用いるヒートシンクとの熱膨張のミスマッチの問題が顕在化してきた。これらの問題を解決する為には、高熱伝導という特性と半導体素子との熱膨張率のマッチングを両立するヒートシンク材料の開発が求められている。このような材料として、金属とセラミックスの複合体、例えばアルミニウム（Ａｌ）と炭化珪素（ＳｉＣ）の複合体が提案されている（特許文献１）。【０００４】
しかしながら、Ａｌ−ＳｉＣ系の複合体においては、如何に条件を適正化しても熱伝導率は３００Ｗ／ｍＫ以下であり、銅の熱伝導率以上の更に高い熱伝導率を有するヒートシンク材料の開発が求められている。このような材料として、ダイヤモンドの持つ高い熱伝導率と金属の持つ大きな熱膨張率とを組み合わせて、高熱伝導率で且つ熱膨張係数が半導体素子材料に近い、金属−ダイヤモンド複合体が提案されている（特許文献２）。【０００５】
また、特許文献３では、ダイヤモンド粒子の表面にβ型のＳｉＣ層を形成することで、複合化時に形成される低熱伝導率の金属炭化物の生成を抑えると共に、溶融金属との濡れ性を改善して、得られる金属−ダイヤモンド複合体の熱伝導率を改善している。【０００６】
更に、ダイヤモンドは非常に硬い材料である為、金属と複合化して得られる金属−ダイヤモンド複合体も同様に非常に硬く、難加工性材料である。このため、金属−ダイヤモンド複合体は、通常のダイヤモンド工具では、殆ど加工することが出来ず、小型で種々の形状が存在するヒートシンクとして、金属−ダイヤモンド複合体を使用するには、如何に低コストで形状加工を行うかが課題である。この様な課題に対して、レーザー加工、ウォータージェット加工、更には、金属−セラミックス複合体は、通電が可能であり、放電加工による加工方法も検討されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開平９−１５７７７３号公報
【特許文献２】特開２０００−３０３１２６号公報
【特許文献３】特表２００７−５１８８７５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
半導体素子用の放熱部品では、素子との接合の為、放熱部品表面は、めっき等による金属層を付加する必要がある。本発明のようなヒートシンク用材料の使用形態としては、通常、半導体素子の発熱を効率よく放熱する為に、半導体素子に対してヒートシンクがロウ材等で接合される形で接触配置されている。この為、接合面に金めっきを付加した多層めっき等が用いられている。このようなロウ材等で接合される場合、接合界面の面精度が放熱に対して重要であるが、従来の金属−ダイヤモンド複合体の場合、表面全体にダイヤモンド粒子が露出しているため、めっき密着性が悪く、また接合面にダイヤモンド粒子が露出しているため、接合面の面粗さが粗く、その結果、接触界面の熱抵抗が増大して好ましくない。このため、ヒートシンク用材料に求められる特性として、表面の面粗さを如何に小さくするかといった課題がある。【０００９】
また、半導体素子をヒートシンク材に接合した後のパッケージ化の工程において、ヒートシンク材がフレーム、溝部等に配置されるため、ヒートシンク材の寸法精度が要求される。金属−ダイヤモンド複合体の場合、ダイヤモンド粒子を含むため加工精度が悪く、厚み加工は難しく、特に小型形状ではより困難になる。このため、如何に寸法精度を高くするかが課題となる。【００１０】
また、特にレーザー発振パッケージ用途においてレーザー素子をアレイ状に配置する場合には、レーザー素子間にヒートシンク材料が配置されて溝部等にセットされるため、ヒートシンク材料の寸法誤差および平面度を小さくする必要がある。【００１１】
即ち、本発明の目的の一つは、高い寸法精度で加工可能であり、好ましくは更に半導体素子のヒートシンク等として使用するのに好適な熱伝導率と熱膨張率を兼ね備えたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
即ち、本発明は一側面において、平板状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体であって、全面が平均膜厚０．０１〜０．２ｍｍのアルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層で被覆されているアルミニウム−ダイヤモンド系複合体である。【００１３】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の一実施形態においては、体積基準による粒度の頻度分布において、第一ピークが粒径５〜２５μｍにあり、第二ピークが粒径５５〜１９５μｍにあり、第一ピーク及び第二ピークのうち一方は最も高いピークで他方は二番目に高いピークであり、且つ、粒径１〜３５μｍの面積（Ａ1）と粒径４５〜２０５μｍの面積（Ａ2）との比率がＡ1：Ａ2＝１：９〜４：６であるダイヤモンド粉末５０体積％〜８０体積％を含有する。【００１４】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の別の一実施形態においては、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の各辺および厚みの寸法誤差が±０．０２０ｍｍ以下である。【００１５】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、前記表面層上に当該表面層側から順に膜厚が０．５μｍ〜６．５μｍのＮｉ層、膜厚が０．０５μｍ以上のＡｕ層からなる表面金属層を有する。【００１６】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、表面金属層のピール強度が５０Ｎ／ｃｍ以上である。【００１７】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、全面の表面粗さ（Ｒａ）が１μｍ以下である。【００１８】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、温度２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上である。【００１９】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、温度２５℃から１５０℃の線膨張係数が５×１０-6〜１０×１０-6／Ｋである。【００２０】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の更に別の一実施形態においては、ダイヤモンド粉末を構成する各ダイヤモンド粒子は、その表面に化学的に結合したβ型炭化珪素の層を有する。【００２１】
本発明は別の一側面において、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる半導体素子用放熱部品である。【００２２】
本発明に係る半導体素子用放熱部品の一実施形態においては、半導体素子が、ＧａＮ、ＧａＡｓまたはＳｉＣからなる半導体レーザー素子または高周波素子である。【００２３】
本発明は更に別の一側面において、
ダイヤモンド粉末を用意する工程１と、
アルミニウムを含有するセラミックス及びアルミニウムを含有する金属材料から選択される１種以上のアルミニウム含有材料を用意する工程２と、
上下両面にアルミニウム含有材料を配置した前記ダイヤモンド粉末の層を更に離型板で上下から挟んだ状態で前記ダイヤモンド粉末を多孔質体からなる型材のキャビティに充填し、溶湯鍛造法によりアルミニウムを含有する金属を含浸させて、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層を上下両面に有する平板形状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の前駆体を作製する工程３と、
前駆体の全側面にはアルミニウム含有材料が配置され、前駆体の上下両面には離型板が配置された状態で、多孔質体からなる型材のキャビティに前駆体を充填し、溶湯鍛造法によりアルミニウムを含有する金属を含浸させて、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有する表面層を全側面に有する平板形状のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製する工程４と、
を含む全面が表面層で被覆されているアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製造方法である。【００２４】
本発明に係る製造方法の一実施形態においては、ダイヤモンド粉末は、体積基準による粒度の頻度分布において、第一ピークが粒径５〜２５μｍにあり、第二ピークが粒径５５〜１９５μｍにあり、且つ、粒径１〜３５μｍの面積（Ａ1）と粒径４５〜２０５μｍの面積（Ａ2）との比率がＡ1：Ａ2＝１：９〜４：６である。【００２５】
本発明に係る製造方法の別の一実施形態においては、工程３では０．０２ｍｍ以上の厚みの表面層が上下両面に形成されるようにダイヤモンド粉末の層の上下両面にアルミニウム含有材料を配置する。【００２６】
本発明に係る製造方法の更に別の一実施形態においては、前駆体に対して、目的とする平板形状の平面寸法から０．０２〜０．２ｍｍ小さい寸法となるように当該前駆体を厚み方向に切断加工する工程３’を工程３及び工程４の間に実施し、工程４では０．０２ｍｍ以上の厚みの表面層が全側面に形成されるように前駆体の全側面にアルミニウム含有材料を配置する。【００２７】
本発明に係る製造方法の更に別の一実施形態においては、工程４の後、全面の表面層を研削する工程５を含む。【００２８】
本発明に係る製造方法の更に別の一実施形態においては、工程３’は寸法誤差が±０．０５０ｍｍ超かつ±０．１００ｍｍ以下になるように実施し、工程５は寸法誤差が±０．０２０ｍｍ以下となるように実施する。
【発明の効果】
【００２９】
本発明によれば、寸法誤差の小さなアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることが可能となる。また、本発明の好適な実施形態によれば、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、平面度および平行度が小さく、さらには、高負荷での実使用においても、表面金属層部分に膨れやクラック等の発生を抑制できるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、半導体素子の放熱用ヒートシンク等として好ましく用いられる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体からなる放熱部品の概念的な構造図である。
【図２】本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体作製における溶湯鍛造のための構造体の概念的な断面図である。
【図３】図４のＡ−Ａ’線断面図であり、本発明の一実施形態に関わるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の側面への表面層形成における溶湯鍛造のための構造体の概念的断面図である。
【図４】本発明の一実施形態に関わるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の側面への表面層形成における溶湯鍛造のための構造体を上から見た図である。
【発明を実施するための形態】
【００３１】
［用語の説明］
本明細書において、「〜」という記号は「以上」及び「以下」を意味する。例えば、「Ａ〜Ｂ」というのは、Ａ以上でありＢ以下であるという意味である。
【００３２】
本明細書において、「両面」とは、平板状の部材について、表面および裏面の両方の主面を意味する。また本明細書において、「側面」とは、平板状の部材について、上記両面の周囲をめぐり、両面に対して略垂直の面を意味する。
【００３３】
図１には、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体１０の一実施形態に係る断面構造が示されている。アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１０は平板状であり、アルミニウム−ダイヤモンド系複合化部１１と該複合化部１１の両面及び側面を含む全面を被覆する表面層１２を有する。複合化部１１はアルミニウム又はアルミニウム合金のマトリクスと、当該マトリクス中に分散したダイヤモンド粉末とで構成される複合材料で構成されており、表面層１２はアルミニウムを含有する金属を含む材料からなる。上記ダイヤモンド粒子の含有量は、上記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１０全体の５０体積％〜８０体積％である。
【００３４】
表面層１２上には半導体素子と接続するためのロウ材の働きをする表面金属層１３を設けることが好ましい。表面金属層１３は例えばＮｉ層１３ａ及びＡｕ層１３ｂで構成することができる。
【００３５】
本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の一実施形態においては、高熱伝導かつ半導体素子に近い熱膨張率を有し、且つ寸法誤差、平面度および平行度が小さく、高負荷での実使用においても、表面金属層部分の膨れ等の発生を抑制できる。このため、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、半導体素子の放熱用ヒートシンク等の放熱部品として好ましく用いられる。
【００３６】
以下、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の種々の実施形態について、溶湯鍛造法による製造方法と共に詳しく説明する。
【００３７】
（第一の含浸工程）
ここで、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の製法は、大別すると含浸法と粉末冶金法の２種がある。このうち、熱伝導率等の特性面から、実際に商品化されているのは、含浸法によるものが多い。含浸法にも種々の製法が有り、常圧で行う方法と、高圧下で行う高圧鍛造法がある。高圧鍛造法には、溶湯鍛造法とダイキャスト法がある。本発明に好適な方法は、高圧下で含浸を行う高圧鍛造法であり、熱伝導率等の特性に優れた緻密な複合体を得るには溶湯鍛造法が好ましい。溶湯鍛造法とは、一般的に、高圧容器内に、ダイヤモンド等の粉末又は成形体を装填し、これにアルミニウム合金等の溶湯を高温、高圧下で含浸させて複合材料を得る方法である。
【００３８】
［ダイヤモンド粉末］
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の原料であるダイヤモンド粉末は、天然ダイヤモンド粉末もしくは人造ダイヤモンド粉末のいずれも使用することができる。また、該ダイヤモンド粉末には、必要に応じて、例えばシリカ等の結合材を添加してもよい。結合材を添加することにより、成形体を形成することができるという効果を得ることができる。
【００３９】
ダイヤモンド粉末の粒度に関しては、熱伝導率の点から、体積基準による粒度の頻度分布において、第一ピークの粒径が５μｍ〜２５μｍ、第二ピークの粒径が５５μｍ〜１９５μｍにあり、第一ピーク及び第二ピークのうち一方は最も高いピークで他方は二番目に高いピークであり、且つ、体積基準による粒度の頻度分布における第一ピークを含む粒径１μｍ〜３５μｍの面積（Ａ1）と第二ピークを含む粒径４５μｍ〜２０５μｍの面積（Ａ2）との比率がＡ1：Ａ2＝１：９〜４：６であることが好ましい。
【００４０】
粒度分布に関して更に好ましくは、第一ピークの粒径は１０μｍ〜２０μｍ、第二ピークの粒径は１００μｍ〜１８０μｍにある。また、ダイヤモンド粉末の充填量を上げるため、Ａ1とＡ2の比率となることが好ましいが、更に好ましくは、Ａ1：Ａ2＝２：８〜：３：７である。粒度分布測定は、レーザ回折・散乱法を用いて行う。また、各粒径範囲の面積は、横軸に粒子径、縦軸を体積基準の頻度分布として、各粒径範囲における頻度（体積の比率）の和を面積と定義する。
【００４１】
アルミニウム−ダイヤモンド系複合体中のダイヤモンド粉末の含有量は、５０体積％以上８０体積％以下が好ましい。ダイヤモンド粉末の含有量が５０体積％以上、好ましくは５５体積％以上、より好ましくは６０体積％以上であれば、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の熱伝導率を十分に確保できる。また、充填性の面より、ダイヤモンド粉末の含有量が８０体積％以下であることが好ましく、７５体積％以下であることがより好ましい。８０体積％以下であれば、ダイヤモンド粉末の形状を球形等に加工する必要がなく、安定したコストでアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００４２】
溶湯鍛造法によって得られる複合体は、適切な条件であれば溶湯が粉末同士の空隙間に行き渡るので、充填体積に対する粉末の体積の割合が、得られる複合体全体の体積に対する粉末材料の体積（粒子の含有量）とほぼ等しくなる。
【００４３】
更に、上記ダイヤモンド粉末として、表面にβ型炭化珪素の層を形成したダイヤモンド粉末を使用することにより、複合化時に形成される低熱伝導率の金属炭化物（Ａｌ4Ｃ3）の生成を抑えることができ、且つ、溶湯アルミニウムとの濡れ性を改善することができる。その結果、得られるアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の熱伝導率が向上するという効果を得ることができる。
【００４４】
［多孔質体からなる型材］
溶湯鍛造の準備として、アルミニウム合金が含浸し得る多孔質体からなる型材２１、少なくともダイヤモンド粉末２３を配置する側の面に離型剤を塗布した緻密な離型板２２及び上記ダイヤモンド粉末２３を図２に示すように配置することにより、型材２１、離型板２２及び充填されたダイヤモンド粉末２３からなる溶湯鍛造のための構造体を形成することができる。
【００４５】
ここで、図２は溶湯鍛造のための構造体の断面図であり、上記ダイヤモンド粉末２３が充填された部分についての断面図である。なお、溶湯鍛造法でアルミニウム又はアルミニウム合金とダイヤモンド粉末２３を複合化する際には、アルミニウム又はアルミニウム合金は、上記多孔質体からなる型材２１を通ってダイヤモンド粉末２３が充填される部分に到達する。
【００４６】
ここで、溶湯鍛造法にてアルミニウム又はアルミニウム合金が含浸し得る多孔質体からなる型材２１の材料としては、溶湯鍛造法にてアルミニウム又はアルミニウム合金が含浸できる多孔質体であれば特に制約はない。しかし、該多孔質体としては、耐熱性に優れ、安定した溶湯の供給が行える、黒鉛、窒化ホウ素、アルミナ繊維等の多孔質体等が好ましく用いられる。
【００４７】
［両面の表面層形成］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体では、複合化部の全面がアルミニウムを含有する金属（アルミニウム又はアルミニウム合金）を含む材料からなる表面層で被覆されていることを特徴とするが、表裏両主面については上述の構造体のダイヤモンド粉末の充填時に、ダイヤモンド粉末と離型板との間にアルミナ繊維等のセラミックス繊維を配置して、含浸させたアルミニウム又はアルミニウム合金と複合化することにより形成することが可能であり、また、セラミックス繊維の代わりにアルミニウム箔やアルミニウム合金箔を用いることも可能である。形成する表面層の厚みについてはこの際挿入するセラミックス繊維やアルミニウム箔の厚みを調整することによって調整できる。アルミニウム箔及びアルミニウム合金箔の融点は含浸させるアルミニウム又はアルミニウム合金よりも高い融点とする必要がある。アルミニウム箔及びアルミニウム合金箔の融点が含浸させるアルミニウム又はアルミニウム合金と同じ又はそれより低い場合には箔が溶融してしまい、表面層厚みを制御することが困難となる。
【００４８】
［離型板］
更に、緻密な離型板２２としては、ステンレス板やセラミックス板を使用することができ、溶湯鍛造法にてアルミニウム合金が含浸されない緻密体であれば特に制限はない。また、離型板に塗布する離型剤については、耐熱性に優れる、黒鉛、窒化ホウ素、アルミナ等の離型剤が好ましく使用できる。さらには、離型板の表面をアルミナゾル等によりコーティングした後、上記離型剤を塗布することにより、より安定した離型が行える離型板を得ることができる。
【００４９】
［アルミニウム合金］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体中のアルミニウムを含有する金属は、含浸時にダイヤモンド粉末の空隙中（ダイヤモンド粒子間）に十分に浸透させるために、なるべく融点が低いことが好ましいことから、アルミニウム合金を使用することが望ましい。例えば５４０℃〜７５０℃であり、好ましくは５７６〜６５０℃の融点を有するアルミニウム合金を使用することが好ましい。このようなアルミニウム合金として、例えばシリコンを５〜２５質量％含有したアルミニウム合金が挙げられる。シリコンを５〜２５質量％含有したアルミニウム合金を用いることにより、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の緻密化が促進されるという効果を得ることができる。
【００５０】
更に、上記アルミニウム合金にマグネシウムを含有させることにより、ダイヤモンド粒子及びセラミックス粒子と金属部分との結合がより強固になるので好ましい。アルミニウム合金中のマグネシウムの含有量は例えば５質量％以下とすることができ、好ましくは０．５〜２質量％とすることができる。アルミニウム合金中のアルミニウム、シリコン、マグネシウム以外の金属成分に関しては、アルミニウム合金の特性が極端に変化しない範囲であれば特に制限はなく、例えば、銅等が含まれていても良い。アルミニウム合金の例示的な組成としては、シリコンを５〜２５質量％、マグネシウムを０．５〜２質量％含有し、残部がアルミニウム及び不可避的不純物からなる組成が挙げられる。
【００５１】
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、複合化時のダイヤモンド粉末の充填量により厚みを調整することができ、その厚みは０．４〜６ｍｍが好ましい。該厚みが０．４ｍｍ未満の場合、ヒートシンク等として用いるのに十分な強度が得られにくい。該厚みが６ｍｍを超える場合、材料自体が高価となると共に、高熱伝導という効果が十分に得られにくい。また、第一含浸工程を経て作製したアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の厚み誤差は最終的な表面加工により、本発明の全面被覆された複合体を得るのに好適な±０．１００ｍｍ以下とすることが可能となる。
【００５２】
本発明の一実施形態においては、複合化後に、両面に配置した離型板２２を剥がすことを特徴とする。このような特有の構成により、非常に平滑な表面を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５３】
図２に示すように、上記構造体の両面に金属板２４を配置してもよい。また、複数枚の構造体を積層してブロックとする場合には、各構造体の間に該金属板２４を介して積層してもよい。このような金属板２４を配置することにより、溶湯を均一に含浸させることができ、また、含浸処理後のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の取り出し等の操作が容易に行えるようになる。
【００５４】
得られた構造体は、複数枚を更に積層してブロックとし、このブロックを６００〜７５０℃程度で加熱することができる。そして、該ブロックを高圧容器内に１個または２個以上配置し、ブロックの温度低下を防ぐために出来るだけ速やかに、融点以上に加熱したアルミニウム合金の溶湯を給湯して２０ＭＰａ以上の圧力で加圧することで、ダイヤモンドとアルミニウム合金の複合化及び成形を行うことができる。
【００５５】
ここで、ブロックの加熱温度は、６００℃以上であれば、アルミニウム合金とダイヤモンド粉末の複合化が安定し、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得ることができる。また、加熱温度が７５０℃以下であれば、アルミニウム合金との複合化時に、ダイヤモンド粉末表面のアルミニウムカーバイド（Ａｌ4Ｃ3）の生成を抑制でき、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得ることができる。
【００５６】
また、含浸時の圧力に関しては、２０ＭＰａ以上であればアルミニウム合金の複合化が安定し、十分な熱伝導率を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得ることができる。さらに好ましくは、含浸圧力は、５０ＭＰａ以上である。５０ＭＰａ以上であれば、より安定した熱伝導率特性を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得ることができる。
【００５７】
［アニール処理］
なお、上記操作により得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）には、アニール処理を行ってもよい。アニール処理を行うことにより、上記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体内の歪みが除去され、より安定した熱伝導率特性を有するアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得ることができる。
【００５８】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の表面に影響を与えずに、成形体中の歪みのみを除去するには、上記アニール処理は、温度４００℃〜５５０℃の条件で１０分間以上行うことが好ましい。
【００５９】
［加工方法］
次に、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の加工方法の例を説明する。上記アルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）は、非常に硬い難加工性材料である。このため、通常の機械加工やダイヤモンド工具を用いた研削加工が難しく、ウォータージェット加工、レーザー加工、放電加工によって加工する。本発明の複合体を得るためには当該加工によって各辺の寸法誤差を±０．１００ｍｍ以下とすることが好ましい。
【００６０】
なお、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）は、通常のダイヤモンド工具等を用いた加工も可能ではあるが、非常に硬い難加工性材料であるため、工具の耐久性や加工コストの面から、ウォータージェット加工、レーザー加工又は放電加工による加工が好ましい。これら加工により形状を加工することで寸法誤差を±０．１００ｍｍ以下とすることが出来る。加工条件により寸法誤差を±０．０５０ｍｍ以下とすることも可能であるが、加工時間が長くなり、コストおよび生産性の面から好ましくない。このため、この段階における寸法誤差は±０．０５０ｍｍより大きくて構わない。
【００６１】
（第二の含浸工程）
［側面の表面層形成］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の側面部の表面層は、溶湯鍛造法、蒸着法、溶射法等によって形成することが可能であるが、加工に必要な十分な厚みの表面層を得るには溶湯鍛造法を用いるのが好適である。目的形状の外形寸法から０．０２〜０．２０ｍｍ小さく且つ寸法誤差を±０．１００ｍｍ以下に加工したアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の側面部に厚み０．０２ｍｍ以上のセラミックス繊維またはアルミニウム箔又はアルミニウム合金箔を配置した後、離型剤を塗布した離型板を交互に配置し、図３に示すような構造体を作製し、第一の含浸工程において上述した溶湯鍛造法にて再度アルミニウム合金を含浸することで形成することが可能となる。
【００６２】
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の両主面及び側面を含む全面に形成された表面層１２は、アルミニウムを含有する金属を８０体積％以上含有していることが好ましい。アルミニウムを含有する金属の含有量が８０体積％以上であれば、通常の金属加工で採用される加工方法が採用でき、表面層１２の研磨を行える。更には、アルミニウムを含有する金属の含有量が９０体積％以上であることが好ましい。アルミニウムを含有する金属の含有量が９０体積％以上であれば、表面の研磨時に、内部の不純物等が脱離して研磨傷をつけることがない。アルミニウムを含有する金属中におけるアルミニウムの含有量は、表面層の形成を容易にするという理由から７５質量％以上であることが好ましく、８０質量％以上であることがより好ましく、８５質量％以上であることが更により好ましい。純アルミニウムを使用して実質的に１００質量％とすることも可能である。なお、ここでの「アルミニウムを含有する金属」には純アルミニウム及びアルミニウム合金が含まれるが、アルミニウム酸化物などのアルミニウム化合物は含まれない。従って、例えばアルミナは「アルミニウムを含有する金属」には包含されない。
【００６３】
また、上記表面層１２の最終加工前厚みは、平均厚みで０．０２ｍｍ以上が好ましく更に好ましくは０．０３ｍｍ以上０．５０ｍｍ以下である。上記最終加工前の表面層の平均厚みが０．０２ｍｍ以上であれば、その後の処理において、ダイヤモンド粒子が露出してしまうことがなく、目標とする面精度及びめっき性を得ることが容易となり、０．０３ｍｍ以上であれば更に面精度の向上が容易となる。また、最終加工前の表面層の平均厚みが０．５ｍｍを超えると加工の時間がかかり大幅なコストアップとなってしまう。最終加工前の表面層の平均厚みはより好ましくは０．３ｍｍ以下であり、更により好ましくは０．１ｍｍ以下である。
【００６４】
［表面層の加工］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、全面がアルミニウムを含有する金属を含む材料からなる表面層１２で被覆された構造を有しているため、この表面層１２を加工（研磨）することにより、表面精度（表面粗さ：Ｒａ）、寸法精度（外形、厚み、平面度、平行度）を高度に制御することができる。この表面層１２の加工は、通常の金属加工で採用される加工方法が採用でき、例えば平面研削盤等により全面を加工することで表面粗さＲａ（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）が１μｍ以下、好ましくは０．７μｍ以下、より好ましくは０．５μｍ以下、例えば、０．１〜０．４μｍとすることができ、各辺および厚みの寸法誤差が±０．０２０ｍｍ以下、好ましくは±０．０１６ｍｍ以下、より好ましくは±０．０１４ｍｍ以下、例えば±０．０１２ｍｍ以上、±０．０２０ｍｍ以下とすることができ、１０ｍｍ×１０ｍｍのサイズにおける平面度および平行度を０．０１０ｍｍ以下とすることができ、好ましくは０．００５ｍｍ以下の平面度を有することができ、好ましくは０．００７μｍ以下の平行度を有することができる。このような範囲の平面度及び／又は平行度を有することにより、接合層の厚みを均一にすることができ、より高い放熱性を得ることができる。
【００６５】
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、ヒートシンク等の放熱部品として使用する場合、接合面の熱抵抗を考慮すると、表面粗さが小さい平滑な面であることが好ましく、その表面粗さ（Ｒａ）は１μｍ以下が好ましく、更に好ましくは、０．５μｍ以下である。表面粗さが１μｍ以下であることにより、接合層の厚みを均一にすることができ、より高い放熱性を得ることができる。
【００６６】
また、両面の表面層１２の平均厚みの合計が、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１の厚みの２０％以下であることが好ましく、更に好ましくは１０％以下である。両面の表面の表面層１２の平均厚みの合計が、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１０の厚みの２０％以下であれば、面精度及びめっき性に加え、十分な熱伝導率を得ることができる。但し、両面の表面層１２の平均厚みが小さすぎるとダイヤモンドが露出しやすくなり、粗さを大きくする要因となることから、両面の表面層１２の平均厚みは０．０１ｍｍ以上であることが好ましく、０．０２ｍｍ以上であることがより好ましく、０．０３ｍｍ以上であることがより好ましい。同様に、対向する二側面の表面層１２の平均厚みの合計が、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体１０の対向する二側面間の距離の２０％以下であることが好ましく、更に好ましくは１０％以下である。
【００６７】
［表面金属層］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、半導体素子のヒートシンクとして用いる場合、半導体素子とロウ付けにより接合して用いられることが多い。よって、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の半導体素子との接合表面には、表面金属層１３を設けることが好ましい。表面金属層１３は例えばＮｉ層１３ａ及びＡｕ層１３ｂを積層することにより形成することができる。表面金属層１３の形成方法としては、めっき法、蒸着法、スパッタリング法等の方法を採用することができる。処理費用の面からは、めっき処理が好ましい。表面金属層１３はアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面全体に設けることもでき、表面の一部に設けることもできる。
以下、めっき処理の好適な例について説明する。
【００６８】
まずアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面層１２を構成するアルミニウムを含有する金属に膜厚が０．５〜６．５μｍのＮｉめっきを施す。めっき法は、結晶質なＮｉめっき膜が得られる電気めっき処理法が好ましいが、無電解めっき処理法を適用することもできる。この場合のＮｉめっきは、リン（Ｐ）を５〜１５重量％含有するＮｉ合金めっきとするのが一般的である。Ｎｉめっきの膜厚が０．５μｍ未満では、めっき膜のピンホール（めっき未着部分）が発生するおそれがある。６．５μｍを超えると、めっき膜中に発生する残留応力が増加し、本発明のような用途では、実使用時の温度負荷により、めっき膜の膨れ、剥離やクラック発生の問題が生じやすくなる。また、無電解めっき処理を適用する場合、接合温度の上昇、実使用時の温度負荷の増加に伴い、アモルファスのＮｉめっきが結晶化し、その際の体積変化によりマイクロクラックが発生し、その後の温度負荷でクラックが伸展するといった問題があり、Ｎｉめっき層は極力薄い方が好ましい。必要に応じて電気めっき処理による結晶質なＮｉめっき膜と無電解Ｎｉめっき膜の複合層としても良い。
【００６９】
さらに、アルミニウムを含有する金属にＮｉめっきを施す際には、亜鉛置換等の前処理が必要であり、めっき密着性に優れる亜鉛置換を施すことが好ましい。Ｎｉめっきの密着性に関しては、ピール強度が５０Ｎ／ｃｍ以上であることが好ましく、さらに好ましくは７８Ｎ／ｃｍ以上である。ピール強度が５０Ｎ／ｃｍ未満では、半導体素子の放熱部品として用いる場合、実使用時の温度負荷により、めっき層が剥離する問題が発生することがある。
【００７０】
高温でのロウ材接合を行う場合、最表面に電気めっき処理法又は無電解めっき処理法で、膜厚が０．０５〜４μｍのＡｕめっきを施すことが好ましい。めっき膜厚が０．０５μｍ未満では、接合が不十分となり得る。上限に関しては、特性上の制約はないが、Ａｕめっきは非常に高価であり、４μｍ以下であることが好ましい。
【００７１】
また、本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の温度が２５℃のときの熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃における線膨張係数が５.０×１０-6／Ｋ〜１０.０×１０-6／Ｋであることが好ましい。
【００７２】
２５℃での熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以上であり、２５℃から１５０℃の線膨張係数が５.０×１０-6／Ｋ〜１０.０×１０-6／Ｋであれば、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低膨張率となる。そのため、ヒートシンク等の放熱部品として用いた場合、放熱特性に優れ、また、温度変化を受けても半導体素子と放熱部品との熱膨張率の差が小さいため、半導体素子の破壊を抑制できる。その結果、高信頼性の放熱部品として好ましく用いられる。
【００７３】
［半導体素子］
本発明の一実施形態に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体放熱部品は、高熱伝導率かつ半導体素子と同等レベルの低熱膨張率であり、ＧａＮ、ＧａＡｓ、ＳｉＣ等の高出力が要求される半導体レーザー素子又は高周波素子の放熱部品として好適である。特に、高周波素子であるＧａＮ−ＨＥＭＴ素子、ＧａＡｓ−ＨＥＭＴ素子の放熱部品として好適である。
【００７４】
以上、本発明に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体及びこれを用いた放熱部品、並びにこれらの製造方法について、実施形態を挙げて説明したが、本発明はこれらに制限されるものではない。
【実施例】
【００７５】
以下に、実施例及び比較例を挙げて、本発明を更に詳細に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。【００７６】
［実施例１〜１３、比較例１〜４］
表１に示す平均粒径（体積基準のメジアン径Ｄ５０のことを指す。）を持つ市販されている高純度ダイヤモンド粉末Ａ（ダイヤモンドイノベーション社製）と高純度ダイヤモンド粉末Ｂ（ダイヤモンドイノベーション社製）をＡ：Ｂ＝７：３の質量比で混合した。ダイヤモンド粉末Ａとダイヤモンド粉末Ｂの混合粉末の体積基準による粒度分布測定を行って粒度の頻度分布を求めた結果、各粉末の平均粒径に対応する位置に一番目に高いピークと二番目に高いピークが見られる双峰性の分布であった。また、粒度の頻度分布における粒径１〜３５μｍの面積と粒径４５〜２０５μｍの面積の比率が３：７であった。粒度分布測定は、純水に各ダイヤモンド粉末を加えスラリーを作製して測定溶液とし、水の屈折率を１．３３、ダイヤモンドの屈折率を２．４２として、レーザ回折・散乱法による粒度分布測定装置（ベックマン・コールター社製：コールターＬＳ２３０）により測定した。【００７７】
【表１】
2017158993.tif 000003
【００７８】
次に、図２に示すような構造体を作製した。具体的な手順は以下である。４０ｍｍ×４０ｍｍ×２ｍｍｔのステンレス板（ＳＵＳ４３０材）に、アルミナゾルをコーティングして３５０℃で３０分間焼き付け処理を行った後、黒鉛系離型剤を表面に塗布して離型板２２を作製した。そして、６０ｍｍ×６０ｍｍ×８ｍｍｔの外形で、中央部に４０ｍｍ×４０ｍｍ×８ｍｍｔの穴を有する気孔率２０％の等方性黒鉛型材２１を用意し、表１の各ダイヤモンド粉末２３で構成される層の上下に０．０５ｍｍ厚の純アルミニウム箔２５を配置し、更に離型板２２で厚み１．９４ｍｍのダイヤモンド粉末２３の上下両面を挟むようにして、ダイヤモンド粉末２３を当該型材２１の上記穴に充填することで構造体を作製した。【００７９】
上記構造体を、黒鉛系離型剤を塗布した６０×６０×１ｍｍｔのステンレス板２４を挟んで複数個積層し、上下両側に厚さ１２ｍｍの鉄板（図示せず）を配置して、Ｍ１０のボルト６本で鉄板同士を連結して面方向の締め付けトルクが１０Ｎｍとなるようにトルクレンチで締め付けて一つのブロックとした。【００８０】
次に、得られたブロックを、電気炉で温度６５０℃に予備加熱した後、あらかじめ加熱しておいた内径３００ｍｍのプレス型内に収め、シリコンを１２質量％、マグネシウムを１質量％含有し、残部がアルミニウム及び不可避的不純物からなる組成を有する温度８００℃のアルミニウム合金の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で２０分間加圧してダイヤモンド粉末にアルミニウム合金を含浸させた。そして、室温まで冷却した後、湿式バンドソーにてステンレス板２４の形状に沿ってその少し内側を切断し、ステンレス板２４及び離型板２２をはがした。その後、含浸時の歪み除去のために５３０℃の温度で３時間アニール処理を行い、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得た。【００８１】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）は、上下両面を＃６００の研磨紙で研磨した後、バフ研磨を行った。【００８２】
続いて、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を、ウォータージェット加工機（スギノマシン製アブレッシブ・ジェットカッタＮＣ）により、圧力２５０ＭＰａ、加工速度５０ｍｍ／ｍｉｎの条件で、研磨砥粒として粒度１００μｍのガーネットを使用して、基準値として９．９４０ｍｍ×９．９４０ｍｍ×２．０４０ｍｍｔを設定して切断加工し、１６枚に分割されたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を得た。加工後のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）の寸法を、ノギスを用いて測定した結果を表１に示す。寸法は縦方向、横方向及び厚み方向の各方向について４辺に加えて任意の１ヶ所ずつを測定し、平均値を各方向の測定値として求め、得られた寸法の基準値からの誤差を求めた。実施例１〜１３及び比較例１〜４においては、いずれの方向も基準値からの寸法誤差は±０．０５０ｍｍ超、±０．１００ｍｍ以下であった。【００８３】
以上のようにして得られた９．９４ｍｍ×９．９４ｍｍ×２．０４０ｍｍｔに切断加工した１６枚のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）３３の外周（側面部）に０．０５ｍｍ厚みの純アルミニウム箔３５をそれぞれ１周巻き付けた。また、５０ｍｍ×５０ｍｍ×２ｍｍｔ及び１０ｍｍ×２ｍｍ×２ｍｍｔの上述と同様の処理（アルミナゾルコーティング＋焼き付け処理）を行った離型用のステンレス板３２ａ、３２ｂを準備した。ステンレス板３２ａはアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を上下から挟むためものであり、ステンレス板３２ｂは横方向に配列された各アルミニウム−ダイヤモンド系複合体を含浸工程後に分離するためのものである。ステンレス板３２ａ及び３２ｂを使用することにより表面層をムラ無く形成することが可能となる。そして、純アルミニウム３５を巻き付けたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）３３と当該ステンレス板３２ｂを、６０ｍｍ×６０ｍｍ×８ｍｍｔの外形で、中央部に５０×５０×８ｍｍｔの穴を有する気孔率２０％の等方性黒鉛型材の当該穴に図４に示すように整列配置し、さらにステンレス板３２ａで上下両面を挟み込むことで図３の構造体とした。【００８４】
上記構造体を、６０×６０×１ｍｍｔの黒鉛系離型剤を塗布したステンレス板３４を挟んで複数個積層し、両側に厚さ１２ｍｍの鉄板を配置して、Ｍ１０のボルト６本で連結して面方向の締め付けトルクが１０Ｎｍとなるようにトルクレンチで締め付けて一つのブロックとした。【００８５】
次に、得られたブロックを、電気炉で温度６５０℃に予備加熱した後、あらかじめ加熱しておいた内径３００ｍｍのプレス型内に収め、シリコンを１２質量％、マグネシウムを１質量％含有し、残部がアルミニウム及び不可避的不純物からなる組成を有する温度８００℃のアルミニウム合金の溶湯を注ぎ、１００ＭＰａの圧力で２０分間加圧してダイヤモンド粉末にアルミニウム合金を含浸させた。そして、室温まで冷却した後、湿式バンドソーにて離型板の形状に沿って切断し、挟んだステンレス板をはがした。その後、含浸時の歪み除去のために５３０℃の温度で３時間アニール処理を行い、全面に表面層が形成されたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を得た。【００８６】
得られた研削前のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体に対して破断によって断面を露出させ、当該断面を工業顕微鏡で観察し各面の表面層１２の中心点と両端を含む５ヶ所の厚みを等間隔に測定し、６面の合計３０ヶ所の表面層の平均厚みとした結果、実施例１〜１３及び比較例１〜４のいずれのサンプルも０．０５ｍｍであった。【００８７】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の６面全面を平面研削盤（装置名：岡本機械製作所製 PSG63DX  研削方式：トラバース研削）で各面を０．０２ｍｍ研削した。基準値を１０．０００ｍｍ×１０．０００ｍｍ×２．０００ｍｍｔとし、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の各辺、厚みの寸法をノギスで測定し、基準値からの差を表２の「寸法誤差」の欄に示す。寸法は縦方向、横方向及び厚み方向の各方向について４辺に加えて任意の１ヶ所ずつを測定し、全１５ヶ所における寸法誤差の平均値を測定値とした。実施例１〜１３及び比較例１〜４においては、いずれの結果も±０．０２０ｍｍ以下であった。【００８８】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を用いて２５℃での熱伝導率をレーザーフラッシュ法（理学電機社製；ＬＦ／ＴＣＭ−８５１０Ｂ）で測定するとともに、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体をウォータージェット加工により線膨張係数測定用試験体（３×２×１０ｍｍ）を作製し、温度２５℃〜１５０℃の線膨張係数を熱膨張計（セイコー電子工業社製；ＴＭＡ３００）で測定した。その結果を表２に示す。比較例１〜４では、熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以下、線膨張係数が１０.０×１０-6/Ｋ以上であった。【００８９】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の室温２５℃での密度をアルキメデス法により測定し、Ｖｆ（ダイヤモンド粒子の含有量）を複合則を用いて算出した。その結果を表１に示す。（ダイヤモンド密度：３．５２ｇ／ｃｍ3、アルミニウム合金密度：２．７ｇ／ｃｍ3）【００９０】
また、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体に対して破断によって断面を露出させ、当該断面を、工業顕微鏡で観察し６面の表面層１２の中心点と両端を含む５ヶ所の厚みを等間隔に測定し表面層の平均厚みとした結果、いずれのサンプルも０．０３ｍｍであった。また、断面をＳＥＭ観察したが表面層にダイヤモンド粒子等の無機物は観察できず、表面層がアルミニウムを含有する金属で実質的に１００体積％で構成されていることを確認した。これは表面層の形成に純アルミニウム箔を使用したためである。また、接触式表面粗さ計（ミツトヨ社製ＳＪ２１０）による表面粗さ（Ｒａ）（ＪＩＳ  Ｂ０６０１：２００１）を測定し、接触式三次元形状測定機（東京精密社製；ＡＣＣＵＲＡ−II）による平面度及び平行度を測定した。その結果を表２に示す。【００９１】
【表２】
2017158993.tif 000004
【００９２】
また、上記の研削後のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を超音波洗浄した後、Ｚｎ触媒による前処理後に、電気Ｎｉ、電気Ａｕめっきを順に行い、実施例１〜１３に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面に４.５μｍ厚（Ｎｉ：２．５μｍ＋Ａｕ：２．０μｍ）のめっき層を形成した。得られためっき品についてピール強度を測定した結果、全てのめっき品で９８Ｎ／ｃｍ以上であった。ピール強度測定は、めっき層を形成したアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面に、耐熱テープで５ｍｍ幅の測定部以外をマスキングし、測定部に厚み０．２５ｍｍ、幅５ｍｍの銅板を半田付けし、デジタルフォースゲージにより銅板を真上に引っ張ることで引張り強度を測定しピール強度を算出した。更に、大気雰囲気下、温度４００℃で１０分間の加熱処理を行った後、めっき表面を観察した結果、得られためっき品のいずれも膨れ等の異常は認められなかった。また、得られためっき品のいずれも、−６５℃〜１７５℃のヒートサイクル（気槽、各温度で３０分保持）１０００サイクル後にめっき表面のクラックの発生は認められなかった。【００９３】
表２に示されるように、実施例１〜１３に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、表面粗さが１μｍ以下と非常に平滑であり、高熱伝導率及び半導体素子に近い線膨張係数を有し、各辺および厚みの基準値からの差が±０．０２０ｍｍ以下でありヒートシンク材として適している。なお、半導体素子の線膨張係数は５×１０-6〜６×１０-6／Ｋ程度である。【００９４】
［実施例１４〜１９、比較例５〜７］
側面の表面層を形成する工程において外周に表３に示した厚みの純アルミニウム箔を１周巻き付けることにより純アルミニウム層を形成させ、表３に示す「各面の加工厚み」を平面研削盤で全面に対して研削加工したこと以外は実施例１と同様の方法でアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製した。研削加工後の両主面及び側面の純アルミニウム箔の厚み（≒表面層の厚み）、加工厚み、および実施例１と同様の方法で求めた寸法誤差、平面度及び平行度を表３に示す。【００９５】
【表３】
2017158993.tif 000005
【００９６】
比較例５および６では加工厚みが不十分であり、寸法誤差は０．０８ｍｍであった。比較例７ではダイヤモンド露出が生じたことで十分に加工が行えなかった。それに対し、実施例１４〜１９では、寸法誤差が±０．０２ｍｍ以下であった。【００９７】
［実施例２０〜２３、比較例８、９］
市販されている高純度のダイヤモンド粉末Ａ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒径：１３０μｍ）と高純度のダイヤモンド粉末Ｂ（ダイヤモンドイノベーション社製／平均粒子径：１５μｍ）を表４に示す質量比で混合した。ダイヤモンド粉末Ａとダイヤモンド粉末Ｂの混合粉末の体積基準による粒度分布測定を行った結果、粒度の頻度分布において１５μｍに第一ピーク、１３０μｍに第二ピークをもち、表４に示す粒径１〜３５μｍの面積と粒径４５〜２０５μｍの面積の比率をもつ双峰性の分布であった。粒度分布の測定は、純水に各ダイヤモンド粉末を加えスラリーを作製して測定溶液とし、水の屈折率を１．３３、ダイヤモンドの屈折率を２．４２として、レーザー回折・散乱法による粒度分布測定装置（ベックマン・コールター社製：コールターＬＳ２３０）により測定した。【００９８】
【表４】
2017158993.tif 000006
【００９９】
得られた混合粉末５０ｇ、シリカ粉末（平均粒子径：５μｍ）１６ｇ、珪素粉末（平均粒子径：１０μｍ）：１６ｇを混合した後、炭化珪素製のるつぼに充填し、アルゴン雰囲気下、温度１４５０℃で３時間加熱処理を行い、ダイヤモンド粉末表面にβ型炭化珪素の層を形成したダイヤモンド粉末を作製した。β型炭化珪素が形成されていることはＸ線回折により確認した。【０１００】
ダイヤモンド粉末として、表面にβ型炭化珪素の層を形成した上記のダイヤモンド粉末を使用し、ダイヤモンド粉末で構成される層の上下に、実施例１の０．０５ｍｍ厚の純アルミニウム箔に代えて、０．０４５ｍｍ厚の純アルミニウム箔を配置した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を作製した。【０１０１】
得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）に実施例１と同様の方法で外周に純アルミニウム層を形成させ、平面研削盤により全面を０．０２０ｍｍ研削した。研削加工後の表面粗さ（Ｒａ）、熱伝導率、線膨張係数、Ｖｆ、寸法誤差、平面度及び平行度を実施例１と同様の方法で測定した結果を表５に示す。得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の寸法誤差は±０．０２ｍｍ以下であった。【０１０２】
該アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の断面を破断によって露出させ、工業顕微鏡で観察し両面の表面層１２の平均厚みを実施例１と同様の手順で測定した結果、０．０３０ｍｍであった。  【０１０３】
更に、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体に対して、実施例１と同様の特性評価を実施した。結果を表５に示す。【０１０４】
【表５】
2017158993.tif 000007
【０１０５】
比較例８、９では、熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以下、線膨張係数が１０×１０-6/Ｋ以上であった。【０１０６】
また、上記のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を超音波洗浄した後、Ｚｎ触媒による前処理後に、電気Ｎｉ、電気Ａｕめっきを順に行い、実施例２０〜２３に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面に４.５μｍ厚（Ｎｉ：２．０μｍ＋Ａｕ：２．５μｍ）のめっき層を形成した。得られためっき品について、実施例１と同様の方法でピール強度を測定した結果、全てのめっき品で８０Ｎ／ｃｍ以上であった。更に、得られためっき品に対して大気雰囲気下、温度４００℃で１０分間の加熱処理を行った後、めっき表面を観察した結果、何れも膨れ等の異常は認められなかった。また、得られためっき品の何れも、−６５℃〜１７５℃のヒートサイクル（気槽、各温度で３０分保持）１０００サイクル後にめっき表面のクラックの発生は認められなかった。【０１０７】
［実施例２４〜３０、比較例１０〜１２］
ダイヤモンド粉末で構成される層の上下に、実施例１の０．０５ｍｍ厚の純アルミニウム箔に代えて、表６に示す厚みの各種挿入材を配置した以外は、実施例１と同様にして、アルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を作製した。実施例２９〜３０はアルミナ繊維（デンカ社製デンカアルセンボード／品種：ＢＤ−１６００（実施例２９）およびＢＤ−１７００ＬＮ（実施例３０））を、比較例１２ではアルミナ繊維（電気化学工業社製／デンカアルセンボード／品種：ＢＤ１７００）をプレス機で押しつぶし嵩密度を１．１ｇ／ｃｍ3にしたものを挿入材として配置した。アルミナ繊維の気孔率はミルシートに記載されている密度から計算した。得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の両主面に形成されたアルミニウムを含有する金属の体積割合を表６に示す。実施例２９、３０、比較例１２の場合はアルミナ繊維の気孔部にアルミニウム合金が浸入するため、気孔率がそのまま表面層中におけるアルミニウムを含有する金属の割合となる。純アルミニウム箔の場合は実施例１等と同様に実質的１００体積％が表面層中におけるアルミニウムを含有する金属の割合となる。【０１０８】
上記で得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）に実施例１と同様の方法で外周に純アルミニウム層を形成させ、平面研削盤により全面を０．０１ｍｍ研削した。得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の寸法誤差を実施例１と同様の方法で測定したところ何れも±０．０２ｍｍ以下であった。比較例１２では表面層がアルミニウムを含有する金属を７０％程度しか含有しておらず、研磨処理後の表面粗さが高く、また、セラミックス繊維の脱離により研磨傷が生じた。【０１０９】
研磨後の該アルミニウム−ダイヤモンド系複合体の断面を破断によって露出させ、工業顕微鏡で観察し６面の表面層１２の平均厚みを実施例１と同様の手順で測定した結果を表６に示す。  【０１１０】
更に、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体は、実施例１と同様の特性評価を実施した。結果を表６に示す。なお、アルミナ繊維を挿入して作製した実施例２９、３０、比較例１２については、得られたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の室温２５℃での密度をアルキメデス法により測定し、Ｖｆ（ダイヤモンド粒子の含有量）を複合則から算出した。（ダイヤモンド密度：３．５２ｇ／ｃｍ3、アルミナ密度：３．９５ｇ／ｃｍ3、アルミニウム合金密度：２．７ｇ／ｃｍ3）【０１１１】
【表６】
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【０１１２】
比較例１１では表面層が厚すぎたことでダイヤモンド粒子の含有量が５０体積％以下、熱伝導率が４００Ｗ／ｍＫ以下、線膨張係数が１０．０×１０-6／Ｋ以上であった。【０１１３】
また、上記のアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を超音波洗浄した後、Ｚｎ触媒による前処理後に、電気Ｎｉ、電気Ａｕめっきを順に行い、実施例２４〜３０、比較例１０に係るアルミニウム−ダイヤモンド系複合体の表面に４.０μｍ厚（Ｎｉ：２．０μｍ＋Ａｕ：２．０μｍ）のめっき層を形成した。比較例１０ではめっき未着が見られその後の評価は実施しなかった。得られためっき品について、実施例１と同様の方法でピール強度を測定した結果、全てのめっき品で８０Ｎ／ｃｍ以上であった。更に、得られためっき品に対して大気雰囲気下、温度４００℃で１０分間の加熱処理を行った後、めっき表面を観察した結果、何れも膨れ等の異常は認められなかった。また、得られためっき品の何れも、−６５℃〜１７５℃のヒートサイクル（気槽、各温度で３０分保持）１０００サイクル後にめっき表面のクラックの発生は認められなかった。【０１１４】
［比較例１３］
実施例１と同様の方法で上下両面に表面層が形成されたアルミニウム−ダイヤモンド系複合体（前駆体）を作製した後、外周にアルミニウム層を形成せずに１０.００ｍｍ×１０.００ｍｍ×２.００ｍｍｔにウォータージェット加工することによりアルミニウム−ダイヤモンド系複合体を作製した（全面の研削加工無し）。実施例１と同様の方法により求めた「寸法誤差」は±０．０７ｍｍでありレーザー発振パッケージ用途のような厳しい寸法誤差が求められるヒートシンク材としては適していないものであった。
【符号の説明】
【０１１５】
１０    アルミニウム−ダイヤモンド系複合体
１１    複合化部
１２    表面層
１３    表面金属層
２１    多孔質型材
２２    離型板
２３    ダイヤモンド粉末
２４    金属板
２５    表面層形成用挿入材
３１    多孔質型材
３２    離型板
３３    アルミニウム−ダイヤモンド複合体（前駆体）
３４    金属板
３５    側面に巻き付けたアルミニウム箔
３６    前駆体作製時に形成された表面層
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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