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　特願２００１−　　４８６３「化学増幅型レジスト材料用高分子化合物の製造方法」拒絶査定不服審判事件〔平成１３年１０月　５日出願公開、特開２００１−２７２７８５〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯 
　本願は、平成１２年１月１７日の国内優先権主張を伴う平成１３年１月１２日の出願であって、平成１８年５月３１日付で拒絶査定がなされ、これに対し、同年７月６日に拒絶査定に対する審判請求がなされるとともに、同年７月２８日付で手続補正がなされたものである。 
 　 
２．平成１８年７月２８日付の手続補正についての補正却下の決定 
 ［補正却下の決定の結論］ 
 　平成１８年７月２８日付の手続補正を却下する。 
 ［理由］ 
 （１）補正後の本願発明 
 　本件補正により、特許請求の範囲の請求項１は、 
 「【請求項１】
下記式（１）で示される繰り返し単位と下記式（２）で示される繰り返し単位とからなり、分子量分布が１．５を超える高分子化合物を該高分子化合物の良溶媒に溶解し、これを該高分子化合物の貧溶媒中に投入し、高分子化合物中の低分子量成分を前記貧溶媒に溶解させて該貧溶媒を２層分離により分別除去することにより、該低分子量成分を分画除去した後、該高分子化合物を溶解している良溶媒層を再度貧溶媒中に投入して晶出濾過するか、又は濃縮して晶出濾過することにより、１回の分画操作で前記繰り返し単位からなる分子量分布が１．０〜１．５の高分子化合物を得ることを特徴とする化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物の製造方法。
　　　
　　　
（但し、式中Ｒ1はアルキル基、アルコキシアルキル基、アセチル基又はカルボニルアルコキシ基を表わし、各単位はそれぞれ１種で構成されていても、２種以上で構成されていてもよい。ｐは正数、ｑは０又は正数であり、０＜ｐ／（ｐ＋ｑ）≦１を満足する数である。）
（但し、式中Ｒ２は水素原子又はメチル基、Ｒ３は炭素数４〜３０の３級炭化水素基を表わす。）」
と補正された。 
　上記補正は、補正前の請求項１に記載した発明を特定するために必要な事項である「貧溶媒を分別除去する」について「貧溶媒を２層分離により分別除去する」と限定を付加し、また、
「分画し…の高分子化合物を得る」について「分画除去した後、該高分子化合物を溶解している良溶媒層を再度貧溶媒中に投入して晶出濾過するか、又は濃縮して晶出濾過することにより、１回の分画操作で…の高分子化合物を得る」と限定を付加し、
「化学増幅型レジスト材料用高分子化合物」について「化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物」と限定を付加するものであって、
平成１８年改正前特許法第１７条の２第４項第２号の特許請求の範囲の減縮を目的とするものに該当する。 
　そこで、本件補正後の前記請求項１に記載された発明（以下、「本願補正発明」という。）が特許出願の際独立して特許を受けることができるものであるか（平成１８年改正前特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に適合するか）について以下に検討する。 
 　 
（２）引用例 
・原査定の拒絶の理由に引用された特開平９−１６０２４４号公報（以下、「引用例１」という。）には、次の記載がある。 （下線は当審にて付与。）
《１ａ》
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）酸により分解し得るｔ−ブチル基を持つ置換基を有する重合体、
（Ｂ）酸により分解し得るアセタール基またはケタール基を有する重合体　および
（Ｃ）感放射線性酸発生剤
を含有する感放射線性組成物。」（特許請求の範囲欄）
　　　　
《１ｂ》
「【発明が解決しようとする課題】
　本発明はこのような状況に鑑み、特に化学増幅型レジストを構成する重合体成分についてさらに詳細に検討した結果究明されたものである。
　すなわち、本発明の目的は、紫外線、遠紫外線、Ｘ線あるいは荷電子線の如き各種放射線に有効に感応し、解像度、パターン形状、ＰＥＤ安定性等の良好な、ベーク温度依存性が小さく、プロセス安定性にも優れた、化学増幅型ポジ型レジストとして有用な感放射線性組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
　本発明によると、前記目的は、
（Ａ）酸により開裂し得るｔ−ブチル基を持つ置換基を有する重合体（以下、「重合体（Ａ）」という）、
（Ｂ）酸により分解し得るアセタール基またはケタール基を有する化合物（以下、「重合体（Ｂ）」という）　および
（Ｃ）感放射線性酸発生剤
を含有する感放射線性樹脂組成物によって達成される。
　以下、本発明を詳細に説明するが、これにより本発明の目的、構成および効果が明確となるであろう。」（８〜９段落）
　　　　
《１ｃ》
「…上記のようにして製造される重合体（Ａ）のポリスチレン換算重量平均分子量（以下、「Ｍｗ」という）は、通常１,０００〜１００,０００であり、好ましくは３,０００〜４０,０００であり、Ｍｗ／ポリスチレン換算数平均分子量（以下、「Ｍｎ」という）は、通常１〜３であり、好ましくは
１〜２.５
　これらの重合体（Ａ）は単独もしくは２種以上混合して使用される。」（２８段落）
　　　　
《１ｄ》
「合成例３
　ｐ−ヒドロキシスチレン２０重量％、ｐ−エチルフェノール６５重量％および不純物として含有するその他の成分１５重量％（内訳：水１０重量％、ｐ−クレゾール４重量％、フェノール１重量％）の組成の混合物１２０ｇを、アクリル酸ｔ−ブチル１７ｇおよびプロピレングリコールモノメチルエーテル５０ｇと混合して均一溶液とした。この溶液を３０分間バブリングしたのち、２,２’−アゾビス（４ーメトキシ−２,４−ジメチルバレロニトリル）１.９ｇを添加し、窒素ガスによるバブリングを継続しつつ、反応温度を４０℃に維持して７時間共重合させた。共重合終了後、反応溶液を多量のヘキサンと混合して、生成した重合体を凝固させた。次いで、重合体をアセトンに再溶解させた後、再度ヘキサンにより、
凝固させる操作を数回繰り返して、
　得られた重合体は、Ｍｗが３１,０００、
Ｍｗ／Ｍｎが２.０であり、
　　　　
・原査定の拒絶の理由に引用された特開平１０−１３３３６４号公報（以下、「引用例２」という。）には、次の記載がある。 
《２ａ》
「【特許請求の範囲】
【請求項２】
　酸の作用により分解し、アルカリ現像液中での溶解性を増大させる基を有する樹脂、及びトリアリールスルフォニウムハロゲニド塩とスルフォン酸アンモニウム塩との反応により得られる、活性光線または放射線の照射により酸を発生するトリアリールスルフォニウムスルフォン酸塩を含有することを特徴とする感光性組成物。」（特許請求の範囲欄）
　　　
《２ｂ》
「…矩形プロファイルを達成する点から遠紫外光やエキシマレーザー光に対する透過率が高いアルカリ可溶性樹脂が好ましい。好ましくは、１μｍ膜厚の２４８ｎｍでの透過率が２０〜９０％である。このような観点から、特に好ましいアルカリ可溶性樹脂は、ｏ−，ｍ−，ｐ−ポリ（ヒドロキシスチレン）及びこれらの共重合体…である。」（４９段落）
　　　　
《２ｃ》
「酸で分解し得る基を有する樹脂の重量平均分子量（Ｍｗ）は、２，０００〜２００，０００の範囲であることが好ましい。２，０００未満では未露光部の現像により膜減りが大きく、２００，０００を越えるとアルカリ可溶性樹脂自体のアルカリに対する溶解速度が遅くなり感度が低下してしまう。より好ましくは、５，０００〜１５０，０００の範囲であり、更に好ましくは８，０００〜１００，０００の範囲である。また、分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）は、好ましくは１．０〜４．０、より好ましくは１．０〜２．０、特に好ましくは１．０〜１．６であり、分散度が小さいほど、耐熱性、画像形成性（パターンプロファイル、デフォーカスラチチュード等）が良好となる。
　ここで、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーのポリスチレン換算値をもって定義される。」（５７段落）
　　　　
・原査定の拒絶の理由に引用された特開平１１−１２５９０５号公報（以下、「引用例３」という。）には、次の記載がある。 
《３ａ》
「【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）２，５−キシレノール及び他のフェノール化合物とアルデヒド化合物を縮合反応させて得られるアルカリ水溶液可溶性樹脂、
（ｂ）活性化学線照射により酸を生じる化合物及び
（ｃ）側鎖に酸触媒反応によりアルカリ水溶液に対する溶解性が増加される酸分解性基を有する化合物
を含有してなるポジ型化学増幅系感光性樹脂組成物。
……
【請求項３】
　アルカリ水溶液可溶性樹脂が、ポリスチレン換算分子量２，０００以下の低分子量成分を１０重量％以下含むものである請求項１又は請求項２記載のポジ型化学増幅系感光性樹脂組成物。」（特許請求の範囲欄）
　　　　
《３ｂ》
「本発明では、アルカリ水溶液可溶性樹脂は、ポリスチレン換算分子量２，０００以下の低分子量成分を１０重量％以下（０％であってもよい）だけ含むものが特に好ましい。アルカリ水溶液可溶性樹脂において、このような低分子量成分を削減あるいは除去する方法としては、溶解分別法が一般的である。すなわち、アルカリ水溶液可溶性樹脂をアセトン、エチルセロソルブアセテート、テトラヒドロフラン、メチルエチルケトンのような良溶媒に溶解させワニスとし、このワニスをトルエン、ヘキサン、ペンタン、キシレンのような貧溶媒に添加していき、低分子量成分の多い希薄相と高分子量成分の多い濃厚相に分けるか、あるいは、高分子量成分の多い沈殿相を作ることにより、低分子量成分の削減あるいは除去を行う。」（１３段落）
　　　　
《３ｃ》
「合成例１−２
　合成例１で得られた樹脂（２，５−キシレノール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ホルマリンを重合して得られたアルカリ水溶液可溶性樹脂「樹脂１−１」、当審注）５５０ｇをエチルセロソルブアセテート１，１００ｇに溶解させ樹脂ワニスとし、これにトルエン１，０００ｇ及びヘキサン１，０００ｇを３０分間混合撹拌した後、放置した。これにより、下層部分に高分子量成分の多い濃厚相を得ることができた。この濃厚相を分取し、減圧下乾燥させることにより、低分子量成分の削減されたアルカリ水溶液可溶性樹脂を得ることができた（以下、この樹脂を樹脂１−２とする）。樹脂１−２をＧＰＣにより分析したところ、ポリスチレン換算重量平均分子量が２，０００以下の低分子量成分の重量比率は５重量％であった。」（３８段落）
　　　　
《３ｄ》
「実施例１
　撹拌機を装着したセパラブルフラスコに、合成例１−２で得た樹脂１−２を９２ｇ、ポリフェノール化合物として１，１，１−トリス（４−ヒドロキシフェニル）メタンを４ｇ、合成例４で得たピロガロールのエタンスルホン酸エステル４ｇ、合成例５で得た水酸基をテトラヒドロピラニル基で保護したポリ（ｐ−ビニルフェノール）を９ｇ及びメチルセロソルブアセテート３００ｇを仕込み、均一な溶液となったことを目視で確認した後、孔径０．１μｍのメンブランフィルタでろ過し、レジスト溶液（ポジ型化学増幅系感光性樹脂組成物）を調製した。
　得られたレジスト溶液をシリコンウエハ上に塗布し、１２０℃、１０分間熱処理して１．０μｍの膜厚のレジスト膜を得た。この基板に５０kVの加速電圧の電子線描画装置を用いて、４．０μC/cm２の照射量でホールパターンをレジストに描画後、１１０℃、１０分間熱処理してレジストの潜像部分のアルカリ水溶液に対する溶解性を増加させる反応を促進した。この熱処理の後、水酸化テトラメチルアンモニウムの２．３８重量％水溶液を用いて潜像を形成したレジスト膜を７０秒間現像し、ポジ型のレジストパターンを得た。０．２μｍのホールパターンの断面形状を電子顕微鏡で観察した結果、レジストパタンは矩形であり良好であった。また、現像後の膜減り量は０．００５μｍであり、良好であった。」（４５〜４６段落）
　　　　
《３ｅ》
「実施例５
　実施例１において、樹脂１−２の代わりに樹脂１−１を９２ｇ用いること以外は実施例１と同様にして、溶解速度、レジスト液の調整し、電子線描画実験（ただし、照射量は４．０μC/cm２とした）を行ったところ、０．２μｍのホールパターンの断面形状を電子顕微鏡で観察した結果、レジストパターンは矩形であり良好であった。また、現像後の膜減り量は０．０１μｍであり、良好であった。」（５１段落）
　　　　
（３）対比 
・引用例１記載の発明の合成例３に於いて、
「重合されてすぐに凝固され取得されたｐ−ヒドロキシスチレンの繰り返し単位とアクリル酸ｔ−ブチルの繰り返し単位とからなる共重合体」は、
本願補正発明の「ｐは正数でｑは０の式（１）の繰り返し単位と、Ｒ２は水素原子、Ｒ３は炭素数４の３級炭化水素基の式（２）の繰り返し単位とからなる高分子化合物」に相当する「化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物」であって、
　その分子量分布は、２．０まで狭くする分画操作の前の広い状態であるから２．０を超えていることが明らかである。（前掲《１ｄ》参照）
　　　
・同じく、合成例３に於ける、「次いで、重合体をアセトンに再溶解させた後、再度ヘキサンにより、凝固させる操作を数回繰り返して、未反応モノマーを完全に除去し、５０℃減圧下で乾燥して、白色の重合体（収率５５％）を得」る操作では、
アセトンが良溶媒でありヘキサンが貧溶媒であること、
貧溶媒のヘキサンを繰り返して多量に使用していること、
溶剤とともに未反応モノマーを除去するにあたり未反応モノマーのみならず低分子量成分を除去していること
が明らかである。
（例えば、前掲《３ｂ》の溶解分別法の一般的事項を参照）
　そして、合成例３の上記操作の手順は、本願補正発明の【実施例】［合成例１］に於いて重合反応で得られた重合体「（ｐｏｌｙ−１）５０ｇをアセトン２００ｍｌ（良溶媒）に溶解し、ジエチルエーテル１０Ｌ（貧溶媒）に晶出、１時間静置すると２層分離する。この下層（ポリマー層）を分離し、ヘキサン溶媒１０Ｌに沈殿させ、濾過、乾燥を行い、白色重合体４２ｇを得」る操作の手順と実質的に同じである。
　してみると、合成例３の上記操作は、本願補正発明の
「分子量分布の広い高分子化合物を該高分子化合物の良溶媒に溶解し、これを該高分子化合物の貧溶媒中に投入し、高分子化合物中の低分子量成分を前記貧溶媒に溶解させて該貧溶媒を２層分離により分別除去することにより、該低分子量成分を分画除去した後、該高分子化合物を溶解している良溶媒層を再度貧溶媒中に投入して晶出することにより、分子量分布の狭い高分子化合物を得る」ことに相当するといえる。（前掲《１ｄ》参照）
　　　　
・そこで、本願補正発明と引用例１記載の発明とを対比すると、
両者は、 
「式（１）で示される繰り返し単位と式（２）で示される繰り返し単位とからなり、分子量分布が１．５を超える高分子化合物を該高分子化合物の良溶媒に溶解し、これを該高分子化合物の貧溶媒中に投入し、高分子化合物中の低分子量成分を前記貧溶媒に溶解させて該貧溶媒を２層分離により分別除去することにより、該低分子量成分を分画除去した後、該高分子化合物を溶解している良溶媒層を再度貧溶媒中に投入して晶出することにより、分画操作で前記繰り返し単位からなる分子量分布が狭い高分子化合物を得る化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物の製造方法。」
で一致し、以下の点で相違している。 
 　 　　　
［相違点１］
分画操作後の高分子化合物の分子量分布について、
本願補正発明は、「１．０〜１．５」と規定しているのに対して、
引用例１記載の発明は、「好ましくは１〜２．５」と説明し、
「２．０」を例示している点。 
　　　　　
［相違点２］
分画操作の回数について、
本願補正発明は、「１回」と規定しているのに対して、
引用例１記載の発明は、「数回」としている点。 
　 　　　　
［相違点３］
分画操作の後、分子量分布の狭い高分子化合物を晶出するに際して、
本願補正発明は、「濾過する」と規定しているのに対して、
引用例１記載の発明は、特に規定しない点。 
　 
 （４）判断 
［相違点１について］
　引用例２には、
引用例１と同型の、酸で分解し得る基を有するヒドロキシスチレン系共重合体の化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物に関して、「分散度（Ｍｗ／Ｍｎ）」（本願発明でいう「分子量分布」と同義。当審注）は、「特に好ましくは１．０〜１．６であり、分散度が小さいほど、耐熱性、画像形成性（パターンプロファイル、デフォーカスラチチュード等）が良好となる。」と記載されている。（前掲《２ａ》〜《２ｃ》参照）
　してみると、引用例１記載の発明の実施にあたり、
引用例２の上記知見を取り入れて、分画操作後の分子量分布を２．０よりも狭い「１．０〜１．５」に限定して、より画像形成性等の良いものを得ることは当業者が当然試みる程度のことであり、
「１．５」を上限とする数値規定の臨界的意義も、引用例１、及び引用例２の記載から当業者が予測できる範囲のものである。 
　なお、審判請求人は、審判請求理由で、
「１．５」を上限とする数値規定の臨界的意義について、パターン形状のラインエッジラフネス低減という特段のものである旨主張している。
　しかし、該効果は、
ヒドロキシスチレン／メタクリル酸１−エチルシクロヘキシルエステル共重合体で重量平均分子量１２，８００、分子量分布１．３１のものが、分画操作後の重量平均分子量１１，０００、分子量分布１．６５のものより良好、
ヒドロキシスチレン／メタクリル酸１−エチルシクロペンチルエステル共重合体で重量平均分子量１３，０００、分子量分布１．３２のものが、分画操作後の重量平均分子量１０，９００、分子量分布１．６２のものより良好、
の２例で検証されるのみであり、
本願補正発明の式（１）、式（２）で示される広範な高分子化合物について、重量平均分子量の値に関係無く奏されるものとは認め難いので、該主張は受け入れられない。
　　　　
［相違点２について］
　審判請求人は、審判請求理由で
「１回の分画操作で分子量分布が１．０〜１．５の狭分散の高分子化合物を得る」効率性の作用効果がある旨主張している。
　しかし、分画操作の回数を１回に減らしつつ、狭分散の高分子化合物を得るためには、少量の高分子化合物（例えば５０ｇ、本願発明の合成例１参照は、以下同じ。）を該高分子化合物に対して溶解性の特に優れた良溶媒（例えば、アセトン）少量（例えば、２００ｃｃ）に溶解させてから、該高分子化合物に対して溶解性の乏しい貧溶媒（例えば、ジエチルエーテル）極多量（例えば、１００００ｃｃ）に投入して、長時間（例えば、１時間）静置するという、クレーム中に明記されていない諸操作条件も併せて求められることが明らかである。
　一方、当業者であれば、特定の高分子化合物・良溶媒・貧溶媒の組合せについて実験で知見が増すに伴い、分画操作回数を減らすことは容易と認められる。
　してみると、相違点２の構成は、１回限定の分画操作で併せて求められる諸操作条件を明記せず片手落ちであるし、その効果も特段のものとは認められない。
　　　　
［相違点３について］
・化学増幅型レジスト材料のベース樹脂用高分子化合物やその組成物の調製では、サブミクロン単位のＬＳＩパターン形成の用途を考慮して、「濾過」などの精製操作が重要とされているから（例えば前掲《３ｄ》参照）、高分子化合物を晶出するに際して「濾過する」ことは当業者が実施にあたり適宜なし得る程度のことに過ぎない。
・してみると、本願補正発明は、引用例１〜引用例３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
 　 
（５）むすび 
　以上のとおり、本件補正は、平成１８年改正前特許法第１７条の２第５項において準用する同法第１２６条第５項の規定に違反するものであり、特許法第１５９条第１項において読み替えて準用する同法第５３条第１項の規定により却下されるべきものである。 
 　 
３．本願発明について 
　平成１８年７月２８日付の手続補正は上記のとおり却下されたので、本願の請求項１乃至請求項３に係る発明は、平成１８年５月１１日付で手続補正された明細書の記載からみて、その特許請求の範囲の請求項１乃至請求項３に記載された事項により特定されるとおりのものであり、特に請求項１に係る発明は、次のとおりのものである。 
 　 
 「【請求項１】
下記式（１）で示される繰り返し単位と下記式（２）で示される繰り返し単位とからなり、分子量分布が１．５を超える高分子化合物を該高分子化合物の良溶媒に溶解し、これを該高分子化合物の貧溶媒中に投入し、高分子化合物中の低分子量成分を上記貧溶媒に溶解させて該貧溶媒を分別除去することにより分画し、前記繰り返し単位からなる分子量分布が１．０〜１．５の高分子化合物を得ることを特徴とする化学増幅型レジスト材料用高分子化合物の製造方法。
　　
　　〔式（１）、式（２）は前掲の本願補正発明のものと同じなので転記を省略。〕
（但し、式中Ｒ1はアルキル基、アルコキシアルキル基、アセチル基又はカルボニルアルコキシ基を表わし、各単位はそれぞれ１種で構成されていても、２種以上で構成されていてもよい。ｐは正数、ｑは０又は正数であり、０＜ｐ／（ｐ＋ｑ）≦１を満足する数である。）
（但し、式中Ｒ２は水素原子又はメチル基、Ｒ３は炭素数４〜３０の３級炭化水素基を表わす。）」（以下、「本願発明１」という。） 
 　 
（１）引用例 
 　原査定の拒絶の理由に引用された引用例、および、その記載事項は、前記「２．（２）」に記載したとおりである。　 
 　 
（２）対比・判断 
 　本願発明１は、前記２．で検討した本願補正発明の「貧溶媒を分別除去する」に係る限定事項「２層分離により」を除外し、「分画し」に係る限定事項「分画除去した後、該高分子化合物を溶解している良溶媒層を再度貧溶媒中に投入して晶出濾過するか、又は濃縮して晶出濾過することにより、１回の分画操作で」を除外し、「化学増幅型レジスト材料用」に係る限定事項
「ベース樹脂」を除外したものに相当する。 
 　そうすると、本願発明１の特定事項を全て含み、さらに他の特定事項を付加したものに相当する本願補正発明が、前記「２．（４）」に記載したとおり、引用例１〜引用例３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、本願発明１も、同様の理由により、引用例１〜引用例３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものである。　 
 　 
（３）むすび 
　以上のとおり、本願請求項１に係る発明は、引用例１〜引用例３に記載された発明に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。 
　そして、請求項１に係る発明が特許を受けることができないものである以上、他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、この特許出願は拒絶すべきものである。 
 　よって、結論のとおり審決する。