(57)【要約】  本発明は、十分な耐熱性および優れた耐酸性を有した固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品が得られる液状シリコーンゴム組成物を提供することを目的とする。  液状シリコーンゴムと、タルクとを含有してなり、前記タルクの含有量が、前記液状シリコーンゴム１００重量部に対して、０．５〜１５重量部であり、固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造するために用いられる、液状シリコーンゴム組成物。【特許請求の範囲】
【請求項１】
液状シリコーンゴムと、タルクとを含有してなり、
前記タルクの含有量が、前記液状シリコーンゴム１００重量部に対して、０．５〜１５重量部であり、
固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造するために用いられる、液状シリコーンゴム組成物。
【請求項２】
付加架橋させる、請求項１に記載の液状シリコーンゴム組成物。
【請求項３】
請求項１または２に記載の液状シリコーンゴム組成物を架橋成形した物である、固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液状シリコーンゴム組成物およびこれを用いた固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池は、資源の枯渇に留意する必要がある化石燃料を使用する必要が殆どない上に、発電において騒音を殆ど発生せず、エネルギーの回収率も他のエネルギー発電機関と比べて高くできる等の優れた性質を持つために、実用化が始まっている。【０００３】
中でも固体高分子型燃料電池は、他のタイプの燃料電池と比べて低温で作動するので、電池を構成する部品について材料面での腐食の心配がないばかりか、低温動作のわりには比較的大電流を放電可能といった特徴を持ち、家庭のコージェネレーション用としてだけではなく、車載用の内燃機関の代替電源として注目を集めている。【０００４】
この固体高分子型燃料電池を構成する部品の中で、セパレータは一般的に平板の両面または片面に複数の平行する溝を形成してなるもので、燃料電池セル内のガス拡散電極で発電した電極を外部へ伝達すると共に、発電の課程で、上記溝中に生成した水を排水し、当該溝を燃料電池セルへ流出する反応ガスの流路として確保する役割を担っている。このような電池用セパレータとしては、より小型化が要求され、また多数のセパレータを重ね合わせて使用することから耐久性が優れ、長時間使用できるセパレータ用シール材料が要求されている。【０００５】
このようなセパレータ用シール材料には、耐熱性、弾性および高速成形性に優れた液状のシリコーンゴムが好適に用いられる（特許文献１）。しかし、このような液状シリコーンゴムを用いたゴム組成物は、架橋後の耐酸性が劣るおそれがあった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２０１５−０２２８００号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、上記実情に鑑みてなされたものであり、十分な耐熱性および優れた耐酸性を有した固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品が得られる液状シリコーンゴム組成物を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明者らは、上記目的を達成するため鋭意研究を重ねた結果、液状シリコーンゴムと、所定量のタルクとを組み合わせることによって、架橋後において十分な耐熱性を実現し、さらに耐酸性を向上し得る、液状シリコーンゴム組成物が得られることを見出し、かかる知見に基づき本発明を完成させるに至った。【０００９】
すなわち、本発明の要旨構成は、以下のとおりである。
［１］  液状シリコーンゴムと、タルクとを含有してなり、
前記タルクの含有量が、前記液状シリコーンゴム１００重量部に対して、０．５〜１５重量部であり、
固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造するために用いられる、液状シリコーンゴム組成物。
［２］  付加架橋させる、上記［１］に記載の液状シリコーンゴム組成物。
［３］  上記［１］または［２］に記載の液状シリコーンゴム組成物を架橋成形した物である、固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品。
【発明の効果】
【００１０】
本発明は、上述した液状シリコーンゴム組成物を用いることによって、十分な耐熱性および優れた耐酸性を有した固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を得ることができる。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、本発明に係る液状シリコーンゴム組成物、およびその用途について具体的に説明する。
＜液状シリコーンゴム組成物＞
本発明の固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造するために用いられる液状シリコーンゴム組成物は、液状シリコーンゴム［Ａ］と、タルク［Ｂ］とを必須の含有成分とするが、必要に応じて各種添加剤［Ｃ］を含有させることができる。
【００１２】
［Ａ］液状シリコーンゴム
液状シリコーンゴムとしては、特に限定はなく、例えば、室温（２５℃）において自己流動性を有する粘度の低い液状のシリコーンゴムを用いることできる。実際には、信越化学工業株式会社製の液状のシリコーンゴムであるＫＥ−１９５０シリーズや、ＷＡＣＫＥＲ社製のＬＲ３００４シリーズ等の市販品をそのまま用いることができる。
【００１３】
また、ＬＩＭ成形用材料として液状シリコーンゴムの２５℃における粘度は１〜１０００Ｐａ・ｓであることが好ましい。なお、粘度値は、回転粘度計で測定することができる。
【００１４】
［Ｂ］タルク
タルクは、酸性下における圧縮永久歪の低下を抑制するために用いられ、焼成の有無にかかわらず用いることができるが、特に耐酸性を向上させる観点からは、焼成タルクを用いることが好ましい。
【００１５】
タルクの含有量は、液状シリコーンゴム［Ａ］１００重量部に対して、０．５〜１５重量部であり、好ましくは１〜１０重量部、より好ましくは２〜５重量部である。上記範囲とすることにより、十分な耐熱性を有し、特に耐酸性を向上できる。一方、タルクの含有量が０．５重量部未満となると、耐酸性の向上効果が十分に発揮されない。また、タルクの含有量が１５重量部超となると、十分な耐熱性が得られない。
【００１６】
［Ｃ］各種添加剤
液状シリコーンゴム組成物中には、以上の必須成分以外に、ゴムの配合剤として一般的に用いられているカーボンブラック、シリカ等の補強剤、クレー、グラファイト、ケイ酸カルシウム等の充填剤、酸化亜鉛、酸化マグネシウム等の受酸剤、ヒドロシリル化反応制御剤、着色剤、耐熱向上剤、難燃性向上剤、熱伝導向上剤、内部離型剤、接着性付与剤、チクソ性付与剤等が、必要に応じて適宜添加されて用いられる。
【００１７】
液状シリコーンゴム組成物の調製は、上記［Ａ］および［Ｂ］成分、および必要に応じて［Ｃ］成分を公知の混合方法で混合することにより行うことができる。例えば、インターミックス等の混練機または３本ロール等を用いて、上記所定の成分を混練することによって調製できる。
【００１８】
また、本発明に係る液状シリコーンゴム組成物は、室温（２５℃）において自己流動性を有する粘度の低いシリコーンゴム組成物であり、特にリム成形（Ｌｉｑｕｉｄ  Ｉｎｊｅｃｔｉｏｎ  Ｍｏｌｄｉｎｇ）により固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造する場合に、好適に用いられる。
【００１９】
本発明に係る固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品の製造方法は、上記した［Ａ］および［Ｂ］成分を含有してなる特定の液状シリコーンゴム組成物を選択的に用いて、これを好ましくは付加架橋させて、固体高分子型燃料電池セパレータ部品の少なくとも一方の表面の周縁部に、シリコーンゴム架橋物からなる弾性シール層を形成するものである。
【００２０】
また、液状シリコーンゴム組成物の架橋は、射出成形機などを用いて、一般に約１００〜３００℃、約１０秒〜３０分間の加圧架橋によって行うことができる。また、上記のような一次架橋（プレスキュア）を施した後、架橋物の内部まで確実に架橋させるため、必要に応じて二次架橋（ポストキュア）を行ってもよい。二次架橋は、一般に約１００〜２５０℃、約１〜１０時間のオーブン加熱によって行うことができる。
【００２１】
また、液状シリコーンゴム組成物を架橋成形して得られる弾性シール層の厚さは、通常０．０５〜５ｍｍ、特に０．１〜２ｍｍ程度とすることが好ましい。
【００２２】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の概念および特許請求の範囲に含まれるあらゆる態様を含み、本発明の範囲内で種々に改変することができる。
【実施例】
【００２３】
次に、本発明の効果をさらに明確にするために、実施例および比較例について説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。【００２４】
（実施例１）
まず、液状シリコーンゴム（ＫＥ−１９５０−５０Ａ／Ｂ、信越化学工業株式会社製）１００重量部と、焼成タルク（エンスタック２４、浅田製粉株式会社製）０．６重量部とを、容量２リットルのプラネタリーミキサー（ＰＬＭ−２型、株式会社井上製作所製）で混練し、これをさらに３インチφの３本ロ−ル（３本ロールミル、株式会社小平製作所製）に１回通して、液状シリコーンゴム組成物を得た。【００２５】
（実施例２〜５および比較例１〜３）
実施例２〜５および比較例１〜３は、焼成タルクの配合量を表１のように変更した以外は、実施例１と同様の方法により液状シリコーンゴム組成物を得た。【００２６】
（実施例６）
実施例６は、焼成タルクに替えて、未焼成のタルク（ミストロンベーパー、イメリス スペシャリティーズ ジャパン株式会社製）を用いた以外は、実施例３と同様の方法により液状シリコーンゴム組成物を得た。【００２７】
［評価］
上記実施例および比較例で得られた液状シリコーンゴム組成物を用いて、成形品として架橋ゴムシートを作製し、これを用いて特性評価を行った。その結果を表１に示す。
なお、架橋ゴムシートの作製と、各種評価は、以下の手順で行った。【００２８】
［１］架橋ゴムシートの作製
上記３本ロールで混練後の液状シリコーンゴム組成物を、５０トンプレス成形機を用いて、１２０℃の温度で、１０分間プレスキュアし、次いで２００℃の温度で、４時間ポストキュアして、厚さ２ｍｍの架橋ゴムシートを作製した。【００２９】
［２］硬さ（デュロメータＡ）の測定
上記架橋ゴムシートを３枚積層して試験片を作製し、ＪＩＳ  Ｋ６２５３−３：２０１２の規定に従い、硬さを測定した。測定は、上記架橋ゴムシート毎に、３つの試験片で行い、その平均値（Ｎ＝３）を表１に示した。【００３０】
［３］圧縮永久歪の測定
上記架橋ゴムシートを３枚積層して試験片を作製し、ＪＩＳ  Ｋ６２６２：２０１３の規定に従い、圧縮率２５％、試験温度１５０℃、試験時間７０時間の耐熱老化後の、圧縮永久歪（％）を測定した。測定は、空気中、水中およびフッ酸（濃度５００質量ｐｐｍ）中の３つの条件下で行った。なお、水中およびフッ酸中での測定は、これらの環境に調整されたオートグレーブ内で行った。また、測定は、上記シリコーンゴム組成物毎に、３つの試験片で行い、その平均値（Ｎ＝３）を表１に示した。
圧縮永久歪は、その値が小さいほど、耐熱性（シール性）がよく、シール寿命が長いことを意味する。また、特にフッ酸中での圧縮永久歪は、その値が小さいほど、耐酸性が高いことを意味する。
本実施例では、圧縮永久歪が、空気中で２５％以下、水中で３４％以下、フッ酸中で５０％以下となる物を、それぞれ合格レベルとした。【００３１】
【表１】
2017188059.tif 000002
【００３２】
表１に示されるように、実施例１〜６に係る液状シリコーン組成物は、特にタルクの含有量が液状シリコーンゴム１００重量部に対して０．５〜１５重量部の範囲内にあるため、空気中、水中およびフッ酸中のそれぞれで圧縮永久歪が小さい、十分な耐熱性および優れた耐酸性を有する成形品を製造できることが確認された。【００３３】
これに対して、比較例１および２に係る液状シリコーン組成物はタルクの含有量が、液状シリコーンゴム１００重量部に対して、０．５重量部に満たないため、これらを用いて製造された成形品は、本発明の液状シリコーン組成物（実施例１〜６）を用いて製造された成形品に比べて、特に、フッ酸中での圧縮永久歪が大きく、十分な耐酸性が得られないことが確認された。また、比較例３に係る液状シリコーン組成物はタルクの含有量が、液状シリコーンゴム１００重量部に対して、１５重量部を超えているため、これを用いて製造された成形品は、本発明の液状シリコーン組成物（実施例１〜６）を用いて製造された成形品に比べて、空気中および水中での圧縮永久歪が大きく、十分な耐熱性が得られないことが確認された。【００３４】
以上から、本発明に係る液状シリコーン組成物によれば、耐熱性および耐酸性に優れたゴム成形品が得られるため、固体高分子型燃料電池セパレータ用シール部品を製造するために、好適であることが確認された。
【国際調査報告】
2017188059.tif 000003
2017188059.tif 000004
2017188059.tif 000005
2017188059.tif 000006