(57)【要約】対向する２枚のガラス板と、２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜と、を備える合わせガラスが開示される。２枚のガラス板のうち一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板である。中間膜がアクリル重合体を含む。合わせガラスに向けて剛球を落下させる耐衝撃試験によって測定される衝撃強度が、０．０３Ｊ／ｃｍ２以上である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
対向する２枚のガラス板と、前記２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜と、を備える合わせガラスであって、
前記２枚のガラス板のうち一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板であり、
前記中間膜がアクリル重合体を含み、
当該合わせガラスに向けて剛球を落下させる耐衝撃試験によって測定される衝撃強度が、０．０３Ｊ／ｃｍ２以上である、
合わせガラス。
【請求項２】
前記アクリル重合体が、１０万以上１００万以下の重量平均分子量を有する、請求項１に記載の合わせガラス。
【請求項３】
対向する２枚のガラス板と、前記２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜と、を備える合わせガラスであって、
前記２枚のガラス板のうち一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板であり、
前記中間膜が、１０万以上１００万以下の重量平均分子量を有するアクリル重合体を含む、
合わせガラス。
【請求項４】
前記アクリル重合体が−１０℃以下のガラス転移温度を有する、請求項１〜３のいずれか一項に記載の合わせガラス。
【請求項５】
前記中間膜が、前記アクリル重合体を含み下記粘弾性の要件（ａ）及び（ｂ）を満たす層を少なくとも１層有する、請求項１〜４のいずれか一項に記載の合わせガラス。
（ａ）基準温度２５℃、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率が１×１０５〜１×１０８Ｐａである
（ｂ）基準温度２５℃、周波数１００〜１００，０００Ｈｚの範囲における損失係数の最大値が０．４を超える
【請求項６】
当該合わせガラスの厚みが０．５〜１０００ｍｍである、請求項１〜５のいずれか一項に記載の合わせガラス。
【請求項７】
前記透明プラスチック板が、ポリカーボネート樹脂板、又はポリメチルメタクリレート樹脂板である、請求項１〜６のいずれか一項に記載の合わせガラス。
【請求項８】
１０万以上１００万以下の重量平均分子量を有するアクリル重合体を含み、
対向する２枚のガラス板と前記２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜とを備える合わせガラスの前記中間膜を形成するために用いられ、
前記２枚のガラス板のうち一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板である、
合わせガラスの中間膜用樹脂組成物。
【請求項９】
前記アクリル重合体が−１０℃以下のガラス転移温度を有する、請求項８に記載の合わせガラスの中間膜用樹脂組成物。
【請求項１０】
基材と、前記基材上に設けられた樹脂層と、を有し、
前記樹脂層が、請求項８又は９に記載の合わせガラスの中間膜用樹脂組成物を含む層である、合わせガラスの中間膜用フィルム材。
【請求項１１】
請求項１〜７のいずれか一項に記載の合わせガラスを製造する方法であって、
当該方法が、２枚の前記ガラス板を、前記アクリル重合体を含み前記中間膜を形成するための樹脂層を介在させながら貼り合せて、２枚の前記ガラス板及び前記樹脂層を有する積層体を得る工程を含む、方法。
【請求項１２】
前記積層体を加熱及び加圧する工程を更に含む、請求項１１に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラス、及び合わせガラスの中間膜用フィルム材に関する。
【背景技術】
【０００２】
現在、自動車のような車輌、航空機、建築物等用のガラスとしては、外部衝撃を受けて破損しても、ガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、合わせガラスが広く用いられている。【０００３】
合わせガラスは、一般に、少なくとも１対のガラス板と、それらの間に介在してガラス板同士を接着する中間膜とを有する積層体である。合わせガラス用中間膜の一例として、可塑剤により可塑化されたポリビニルブチラール樹脂等のポリビニルアセタール樹脂から形成された膜が挙げられる（特許文献１〜３）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開昭６２−１００４６３号公報
【特許文献２】特開２００５−２０６４４５号公報
【特許文献３】国際公開第２０１２／０９１１１７号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
合わせガラスの軽量化のために、無機ガラス板と透明プラスチック板との組み合わせが検討されている。ところが、その場合、従来の中間膜を適用するとヘーズが大きくなる傾向がある。そのため、透明プラスチック板を適用した合わせガラスに関して、外部からの衝撃に耐えるための高い防割性とともに、十分に優れた光学特性を得ることが困難であった。【０００６】
そこで本発明の目的は、透明プラスチック板を適用した合わせガラスに関して、十分に優れた光学特性及び高い防割性を両立させることにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の一側面は、対向する２枚のガラス板と、２枚のガラス板の間に挟まれた中間膜と、を備える合わせガラスを提供する。２枚のガラス板のうち一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板である。中間膜がアクリル重合体を含み、当該合わせガラスに向けて剛球を落下させる耐衝撃試験によって測定される衝撃強度が、０．０３Ｊ／ｃｍ２以上であってもよい。あるいは、アクリル重合体が１０万以上１００万以下の重量平均分子量を有していてもよい。【０００８】
本発明者らの知見によれば、透明プラスチック板と無機ガラス板との組み合わせを含む合わせガラスに関して、アクリル重合体を含む中間膜を適用することにより、十分に優れた光学特性及び高い防割性を両立させることができる。
【発明の効果】
【０００９】
透明プラスチック板を用いた合わせガラスに関して、十分に優れた光学特性及び高い防割性を両立させることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１０】
【図１】合わせガラスの一実施形態を示す模式断面図である。
【図２】合わせガラスの中間膜用フィルム材の一実施形態を示す模式断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１１】
以下、場合により図面を参照しつつ本発明の実施形態について説明をする。ただし、本発明は以下の実施形態に何ら限定されるものではない。
【００１２】
本明細書において「（メタ）アクリレート」とは、「アクリレート」又はそれに対応する「メタクリレート」のうち少なくとも一方を意味する。（メタ）アクリロイル等の他の類似表現についても同様である。組成物中の各成分の含有量は、組成物中に各成分に該当する物質が複数存在する場合、特に断らない限り、組成物中に存在する当該複数の物質の合計量を意味する。
【００１３】
＜合わせガラス＞
図１は、合わせガラスの一実施形態を示す模式断面図である。図１に示す合わせガラス１は、対向する２枚のガラス板１１，１２と、２枚のガラス板１１，１２の間に挟まれた中間膜５とを有する。言い換えると、ガラス板１１（「第１のガラス板」ともいう。）、中間膜５、及びガラス板１２（「第２のガラス板」ともいう）がこの順で積層されている。２枚のガラス板１１，１２のうち、一方が透明プラスチック板で、他方が無機ガラス板であることができる。
【００１４】
無機ガラス板は、合わせガラスを構成するガラス板として通常用いられているものから選択することができる。無機ガラス板が設けられることにより、合わせガラスの表面が良好な耐傷性を有することができる。無機ガラス板は、例えば、フロートガラス、強化ガラス（風冷強化ガラス、化学強化ガラス等）、又は複層ガラスの板であってもよい。
【００１５】
透明プラスチック板としては、合わせガラスに適した透明性等の光学特性を有するプラスチック板が用いられる。透明プラスチック板の例としては、ポリカーボネート樹脂板（ＰＣ板）、ポリメチルメタクリレート樹脂板（ＰＭＭＡ板）、シクロポリオレフィン樹脂板（ＣＯＰ板）、ポリエチレンテレフタレート樹脂板（ＰＥＴ板）、ポリエチレン板（ＰＥ板）、ポリプロピレン板（ＰＰ板）、ポリスチレン板（ＰＳ板）、及びトリアセチルセルロース板（ＴＡＣ板）が挙げられる。
【００１６】
中間膜５は、主としてアクリル重合体を含む樹脂層である。中間膜５は、隣接するガラス板１１，１２それぞれの中間膜５側の主面の大部分（例えば、主面のうち９０面積％以上）に直接接することで、２枚のガラス板１１，１２同士を接着している。中間膜５を構成する中間膜用樹脂組成物の詳細については後述される。中間膜５の厚みは、１０〜５０００μｍ、又は、２５〜１０００μｍであってもよい。
【００１７】
ガラス板１１，１２、及び中間膜５それぞれの可視光領域（波長：３８０ｎｍ〜７８０ｎｍ）の光線に対する光透過率が、８０％以上、９０％以上、又は９５％以上であってもよい。合わせガラス１全体の可視光領域の光線に対する光透過率が、８０％以上、９０％以上、又は９５％以上であってもよい。光線透過率の上限は１００％である。
【００１８】
合わせガラス１に向けて剛球を落下させる耐衝撃試験によって測定される衝撃強度が、０．０３Ｊ／ｃｍ２以上であってもよい。合わせガラスは、少なくとも、無機ガラス板の側から合わせガラスに向けて剛球を落下させる耐衝撃試験において０．０３Ｊ／ｃｍ２以上の衝撃強度を示す。ただし、合わせガラスが、２枚のガラス板のいずれの側から合わせガラスに向けて剛球を落下させる耐衝撃試験においても、０．０３Ｊ／ｃｍ２以上の衝撃強度を示してもよい。高い衝撃強度を示す合わせガラスは、十分な防割性を有することができる。同様の理由から、合わせガラス１の衝撃強度は、０．０５Ｊ／ｃｍ２以上、又は０．０６Ｊ／ｃｍ２以上であってもよい。衝撃強度の上限は、特に限定されないが、通常、１０Ｊ／ｃｍ２以下である。衝撃強度の測定方法の詳細は、後述の実施例で説明される。
【００１９】
一般に、合わせガラスの厚みが大きくなると、衝撃強度が大きくなる傾向がある。そのため、ガラス板及び中間膜の厚みを適切に設定することにより、合わせガラスの衝撃強度を所定の値以上とすることができる。十分な衝撃強度等の観点から、透明プラスチック板の厚みは、０．１〜１００ｍｍ、又は、０．５〜１０ｍｍ、又は０．５〜５ｍｍであってもよい。無機ガラス板の厚みは、０．１〜５０ｍｍ、０．５〜３０ｍｍ、１〜２０ｍｍ、又は２〜１０ｍｍであってもよい。合わせガラス１全体の厚みは、通常、０．５〜１０００ｍｍ、又は１〜１５ｍｍである場合が多い。この程度の厚みを有する本実施形態の合わせガラスは、無機ガラス板と中間膜のみから構成された合わせガラスと比較して十分に軽量でありながら、高い衝撃強度を示し易い。
【００２０】
中間膜としてアクリル重合体を含む樹脂層を適用することにより、合わせガラスの十分な光学特性を維持しながら、ガラス板及び中間膜の厚みを例えば上記の範囲内で制御することで、合わせガラスの衝撃強度を容易に高めることができる。アクリル重合体の重量平均分子量が１０万以上であることも、衝撃強度の向上に寄与することができる。
【００２１】
中間膜５とガラス板１１又はガラス板１２との間の剥離強度は、５Ｎ／１０ｍｍ以上、８Ｎ／１０ｍｍ以上、１０Ｎ／１０ｍｍ以上、又は３０Ｎ／１０ｍｍ以下であってもよい。ここでの剥離強度は、引張試験機（株式会社オリエンテック製、商品名「テンシロン  ＲＴＣ−１２１０」）を用いた、２５℃において引き剥がし速度３００ｍｍ／分で３秒間の１８０度ピール試験により測定される値を意味する。
【００２２】
合わせガラスの構成は図１の態様に限定されず、適宜変更が可能である。例えば、合わせガラスが、追加のガラス板（第３のガラス板等）として、無機ガラス板及び／又は透明プラスチック板を更に有していてもよい。その場合、通常、追加のガラス板とそれに隣り合うガラス板との間にも追加の中間膜が設けられる。追加の中間膜も、中間膜５と同様のアクリル重合体を含んでいてもよい。
【００２３】
合わせガラスは、反射防止層、防汚層、色素層、及びハードコート層等から選ばれる各種の機能層を更に有していてもよい。
【００２４】
反射防止層は、合わせガラスの可視光反射率を５％以下とするような反射防止性を有している層である。反射防止層は、例えば、既知の反射防止方法で処理された透明プラスチックフィルム等の透明基材であることができる。防汚層は、表面に汚れがつきにくくするために設けられる。色素層は、合わせガラスで透過する不要な波長の光を低減するために設けられる。ハードコート層は、合わせガラスの表面硬度を高めるために設けられる。ハードコート層は、ポリエチレンフィルム等の基材フィルムと、基材フィルム上に形成された、アクリル樹脂（ウレタンアクリレート、エポキシアクリレート等）、エポキシ樹脂等の膜とを有する積層フィルムであってもよい。
【００２５】
本実施形態に係る合わせガラスは、例えば、２枚のガラス板１１，１２を、中間膜５を形成するための樹脂層を介在させながら貼り合せて、ガラス板１１，１２及び樹脂層を有する積層体を得る工程と、積層体を加熱及び加圧する工程とを含む方法により、製造することができる。
【００２６】
ガラス板１１，１２は、例えば、ガラス板１１上に樹脂層を設けることと、続いて樹脂層上にガラス板１２を積層することとを含む方法により、樹脂層を介在させながら貼り合せることができる。樹脂層は、例えば後述の合わせガラスの中間膜用フィルム材を用いて、ガラス板１１上に設けることができる。
【００２７】
積層体の加熱及び加圧によって、積層体内の気泡を効率的に除去することができる。加熱及び加圧のために、例えば、オートクレーブが用いられる。加熱温度は、３０〜１５０℃、又は５０〜７０℃であってもよい。圧力は０．３〜１．５ＭＰａ、又は０．３〜０．５ＭＰａであってもよい。加熱及び加圧の時間は、５〜６０分、又は１０〜３０分であってもよい。加熱及び加圧の条件がこれらの範囲内であれば、積層体内の気泡を特に効果的に除去できる。
【００２８】
＜合わせガラスの中間膜用樹脂組成物＞
中間膜５は、アクリル重合体を含む、合わせガラスの中間膜用樹脂組成物から形成されている。この中間膜用樹脂組成物は、合わせガラスの高い防割性の発現に寄与することができる。さらに、この中間膜用樹脂組成物から形成された中間膜は、高湿度環境下でも合わせガラスの白化を生じさせ難く、信頼性の点でも優れている。
【００２９】
アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を分子内に１つ有するモノマーから主として構成される重合体である。アクリル重合体は、１種のモノマーの単独重合体であってもよいし、２種以上のモノマーから構成された共重合体であってもよい。
【００３０】
アクリル重合体が、１０万以上の重量平均分子量を有していてもよい。アクリル重合体の重量平均分子量が大きいと、アクリレート重合体の分子鎖同士の絡み合いが複雑化することで中間膜が強靭化して、合わせガラスの衝撃強度が高くなる傾向がある。同様の観点から、アクリル重合体の重量平均分子量は、１１万以上、又は１２万以上であってもよい。アクリル重合体の重量平均分子量は、１００万以下であってもよい。アクリル重合体の重量平均分子量は、１００万以下であると、優れた衝撃強度とともに、低いヘーズ及び高い剥離強度を示す合わせガラスが特に得られ易い。ここで、本明細書において、重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィーによって測定される、標準ポリスチレン換算値を意味する。
【００３１】
アクリル重合体のガラス転移温度（Ｔｇ）が、−１０℃以下であってもよい。アクリル重合体のＴｇが低いと、合わせガラスの衝撃強度が高くなる傾向がある。同様の観点から、アクリル重合体のＴｇは、−１５℃以下であってもよい。アクリル重合体のＴｇの下限は、特に制限されないが。通常、−４０℃以上である。
【００３２】
アクリル重合体を構成する（メタ）アクリロイル基を有するモノマーは、典型的には（メタ）アクリロイルオキシ基（ＣＨ２＝ＣＨＣ（＝Ｏ）Ｏ−又はＣＨ２＝Ｃ（ＣＨ３）Ｃ（＝Ｏ）Ｏ−）を１つ有する単官能モノマーである。その具体例としては、（メタ）アクリル酸；メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｔｅｒｔ−ブチル（メタ）アクリレート、ｎ−ペンチル（メタ）アクリレート、ｎ−ヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ−オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、２−エチルヘキシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ドデシル（メタ）アクリレート（ｎ−ラウリル（メタ）アクリレート）、イソミリスチル（メタ）アクリレート、ステアリル（メタ）アクリレート及びイソステアリルアクリレート等のアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート（アルキル基の炭素数が１〜１８であってもよい）；グリシジル（メタ）アクリレート；３−ブテニル（メタ）アクリレート等のアルケニル基を有するアルケニル（メタ）アクリレート（アルキル基の炭素数が２〜１８であってもよい）；ベンジル（メタ）アクリレート及びフェノキシエチル（メタ）アクリレート等の芳香環を有する（メタ）アクリレート；メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘキサエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシオクタエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシノナエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシヘプタプロピレングリコール（メタ）アクリレート、エトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、ブトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート及びブトキシジエチレングリコール（メタ）アクリレート等のアルコキシポリアルキレングリコール（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート及びジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の脂環式基を有する（メタ）アクリレート；２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート及び４−ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート等の水酸基を有する（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート；Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、２−（２−メタクリロイルオキシエチルオキシ）エチルイソシアネート及び２−（メタ）アクリロイルオキシエチルイソシアネート等のイソシアネート基を有する（メタ）アクリレート；テトラエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ヘキサエチレングリコールモノ（メタ）アクリレート、オクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート及びオクタプロピレングリコールモノ（メタ）アクリレート等のポリアルキレングリコールモノ（メタ）アクリレート；シロキサン骨格を有する（メタ）アクリレートが挙げられる。これらの化合物は、１種単独で又は２種以上を組み合わせて用いることができる。
【００３３】
アクリル重合体を構成するモノマーの他の例として、（メタ）アクリルアミド及びその誘導体がある。アクリルアミド誘導体としては、（メタ）アクリロイルモルホリン；Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチル（メタ）アクリルアミド及びＮ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミドが挙げられる。
【００３４】
アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有するモノマーと共重合可能な共重合モノマーをモノマー単位として含んでいてもよい。ただし、通常、アクリル重合体全体のうち８０質量％以上、又は９０質量％以上は、（メタ）アクリロイル基を有するモノマーに由来するモノマー単位から構成される。共重合モノマーとしては、例えば、スチレン、４−メチルスチレン、ビニルピリジン、ビニルピロリドン、酢酸ビニル、シクロヘキシルマレイミド、フェニルマレイミド及び無水マレイン酸が挙げられる。
【００３５】
中間膜用樹脂組成物、又は、これから形成される樹脂層及び中間膜におけるアクリル重合体の含有量は、中間膜用樹脂組成物、樹脂層又は中間膜の全体量に対して、８０質量％以上、９０質量％以上、又は９５質量％以上であってもよい。
【００３６】
本実施形態の中間膜用樹脂組成物は、各種添加剤等の他の成分を更に含有していてもよい。各種添加剤としては、重合禁止剤、酸化防止剤、光安定化剤、シランカップリング剤、界面活性剤、レベリング剤、無機充填剤等が挙げられる。
【００３７】
重合禁止剤は、樹脂組成物の保存安定性を高める目的で添加され、その例としてはパラメトキシフェノールが挙げられる。酸化防止剤は、中間膜の耐熱着色性を高める目的で添加され、その例としてはトリフェニルホスファイト等のリン系；フェノール系；チオール系の酸化防止剤が挙げられる。光安定化剤は、紫外線等の活性エネルギー線に対する耐性を高める目的で添加され、その例としてはＨＡＬＳ（Ｈｉｎｄｅｒｅｄ  Ａｍｉｎｅ  Ｌｉｇｈｔ  Ｓｔａｂｉｌｉｚｅｒ）が挙げられる。シランカップリング剤は、ガラス板との密着性を高めるために添加され、その例としてはメチルトリメトキシシラン、メチルトリエトキシシラン、フェニルトリメトキシシラン、フェニルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジエトキシシラン、及びγ−グリシドキシプロピルメチルジイソプロペノキシシランが挙げられる。界面活性剤は、基材との剥離性を制御するために添加され、その例としてはポリジメチルシロキサン系化合物、及びフッ素系化合物が挙げられる。レベリング剤は、樹脂組成物の平坦性を付与するために添加され、その例としてはシリコン系、フッ素系の表面張力を下げる化合物が挙げられる。これらの添加剤は、単独で用いてもよく、また、複数の添加剤を組み合わせて用いてもよい。これらの添加剤の含有量は、一般に樹脂組成物の全量に対して０．０１〜５質量％程度である。
【００３８】
無機充填剤は、合わせガラスの適切な透明性が維持される範囲で、用いられ得る。無機充填剤としては、例えば、破砕シリカ、溶融シリカ、マイカ、粘土鉱物、ガラス短繊維、ガラス微粉末、中空ガラス、炭酸カルシウム、石英粉末、及び金属水和物が挙げられる。無機充填剤の含有量は、樹脂組成物１００質量部に対し、０．０１〜１００質量部、０．０５〜５０質量部、又は０．１〜３０質量部であってもよい。
【００３９】
中間膜用樹脂組成物は、例えば、アクリル重合体及び必要により加えられる添加剤を混合し、これらを撹拌することにより製造することができる。
【００４０】
＜合わせガラスの中間膜用フィルム材＞
図２は、合わせガラスの中間膜用フィルム材の一実施形態を示す模式断面図である。図２に示す合わせガラスの中間膜用フィルム材２は、基材２１、樹脂層５ａ、及び基材２２を有し、これらがこの順で積層されている。樹脂層５ａは、ガラス板に挟まれたときに中間膜となる層であり、上述の中間膜用樹脂組成物を含む層であることができる。樹脂層５ａは、ガラス板同士の容易な貼り合せを可能にする感圧接着性を有していていてもよい。このようなフィルム材によれば、樹脂層５ａを、容易に保管及び運搬することができる。
【００４１】
樹脂層５ａは、下記粘弾性の要件（ａ）及び（ｂ）を満たす層を少なくとも１層有していてもよい。樹脂層５ａ自体の粘弾性が、これら要件を満たしていてもよい。
（ａ）基準温度２５℃、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率が１×１０５〜１×１０８Ｐａである
（ｂ）基準温度２５℃、周波数１００〜１００，０００Ｈｚの範囲における損失係数の最大値が０．４を超える
【００４２】
周波数の範囲１００〜１０００００Ｈｚは、数センチメートルから１メートル数十センチメートル程度の高さから自由落下した剛球が合わせガラスに衝突したときに合わせガラスに発生するひずみ速度に相当する。したがって、例えば、基準温度２５℃、周波数１００〜１００，０００Ｈｚの範囲で、損失係数の最大値が０．４よりも大きいと、ガラス単板よりも高い防割性が発現され易い。損失係数の最大値は、０．５以上であってもよく、１．１以下、又は１．０以下であってもよい。
【００４３】
基準温度２５℃、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率が１×１０５以上であると、機械特性及び信頼性（耐熱性、耐候性）の点で特に優れた効果が得られる。基準温度２５℃、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率が１×１０８Ｐａ以下であると、耐衝撃性の点で特に優れた効果が得られる。同様の観点から、基準温度２５℃、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率は、１．５×１０５以上であってもよく、５×１０６Ｐａ以下であってもよい。
【００４４】
ここで、上記の貯蔵弾性率及び損失係数（ｔａｎδ）の値は、動的粘弾性測定と時間−温度換算則から得られる合成曲線（マスターカーブ）から求めることができる。動的粘弾性測定は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ０１２９：２００５に準拠した方法に従い、温度−７０〜１００℃、周波数０．０５Ｈｚ、０．５Ｈｚ、５Ｈｚ又は５０Ｈｚ、ひずみ量１％の条件下、引張測定モードで行われる。粘弾性の測定結果から、ＷＬＦ法又はアレニウス則を用いて、基準温度を２５℃としてマスターカーブを作成し、このマスターカーブから、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率、及び、周波数１００〜１０００００Ｈｚの範囲内におけるｔａｎδの最大値を読み取ることができる。
【００４５】
マスターカーブを作成するために、動的粘弾性測定の測定結果から、それぞれの温度の値に対して時間−温度換算因子αＴを下記のＷＬＦ式又はアレニウス式によって計算する。
【数１】
2018079732.tif 000003
【数２】
2018079732.tif 000004
時間−温度換算因子αＴと、任意の温度Ｔにおける角周波数ωの値から、下記式（Ａ）により、基準温度Ｔ０に対する角周波数ω’を算出することができる。角周波数ω’と測定された動的粘弾性特性との関係を描くことにより、横軸を周波数に改めたマスターカーブを得ることができる。
αＴ＝ω’／ω    ・・・（Ａ）
なお、これらの一連の計算は、例えば、動的粘弾性測定装置「ＲＳＡ−Ｇ２」に付帯のＴＲＩＯＳ  Ｓｏｆｔｗａｒｅ（ＴＡインスツルメント株式会社、製品名）を用いて行うことができる。
【００４６】
基材２１，２２は、例えば、ポリエチレンテレフタレート、ポリプロピレン、及びポリエチレンから選ばれる重合体のフィルムであってもよく、特にポリエチレンテレフタレートフィルム（以下、「ＰＥＴフィルム」という場合もある）であってもよい。基材２１，２２の端部が、樹脂層５ａの外縁よりも外側に張り出していてもよい。
【００４７】
基材２１，２２のうち一方が相対的に大きい剥離強度を発現する基材（重剥離セパレータ）で、他方が相対的に小さい剥離強度を発現する基材（軽剥離セパレータ）であってもよい。軽剥離セパレータと樹脂層５ａとの間の剥離強度は、重剥離セパレータと樹脂層５ａとの間の剥離強度よりも低い。基材の剥離性は、剥離性を付与する表面処理の条件によって適宜調整することができる。
【００４８】
中間膜用フィルム材２を合わせガラス１を製造するために用いる場合、まず、軽剥離セパレータとしての基材を剥離し、露出した樹脂層５ａの表面を第１のガラス板に貼り付ける。重剥離セパレータとしての基材側からローラー等で押し付けてもよい。続いて、重剥離セパレータとしての基材を樹脂層５ａから剥離する。露出した樹脂層５ａの表面を、第２のガラス板に貼り付ける。この方法により、樹脂層５ａを介在させながら、２枚のガラス板を容易に貼り合せることができる。
【００４９】
重剥離セパレータとしての基材の厚みは、作業性の観点から、５０〜２００μｍで、６０〜１５０μｍ、又は７０〜１３０μｍであってもよい。軽剥離セパレータとしての基材の厚みは、作業性の観点から、２５〜１５０μｍ、３０〜１００μｍ、又は４０〜７５μｍであってもよい。
【００５０】
中間膜用フィルム材２は、例えば、中間膜用樹脂組成物を基材２１上に成膜することにより得ることができる。成膜は、通常の方法により行うことができる。例えば、中間膜用樹脂組成物を溶剤で希釈して調製した塗工液を基材２１上に塗布することと、塗膜から溶剤を乾燥して樹脂層５ａを形成することとを含む方法により、中間膜用フィルム材を得ることができる。塗工法としては、例えばフローコート法、ロールコート法、グラビアコート法、ワイヤバーコート法、及びリップダイコート法が挙げられる。
【００５１】
上記塗工液を調製するための溶剤としては、例えば２−ブタノン、シクロヘキサノン等のケトン溶媒を用いることができる。塗工性の観点からは、塗工液の固形分濃度（溶剤以外の成分の濃度）は、塗工液の質量を基準として、３０質量％以上、又は４０質量％以上であってもよく、７０質量％以下、又は６０質量％以下であってもよい。塗工液の粘度は、塗工温度で１Ｐａ・ｓ以上、又は５Ｐａ・ｓ以上であってもよく、３０Ｐａ・ｓ以下、５Ｐａ・ｓ以下、又は１５Ｐａ・ｓ以下であってもよい。
【実施例】
【００５２】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明する。ただし、本発明はこれらの実施例に制限されるものではない。【００５３】
１．アクリル重合体の合成
アクリル重合体Ａ
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に、初期モノマーとしてのイソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＩＳＴＡ」）９６．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＨＥＡ」）２４．０ｇと、メチルエチルケトン１５０．０ｇとを入れた。反応容器内を１００ｍｌ／分の風量で窒素置換しながら、反応液を１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、反応液の温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしてのイソステアリルアクリレート２４．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇと、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート１．０ｇとを含む溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応を進行させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することによりイソステアリルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートとの共重合体であるアクリル重合体Ａ（重量平均分子量：１２００００、Ｔｇ：−１８℃）を得た。【００５４】
アクリル重合体Ｂ
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に、初期モノマーとしての２−エチルヘキシルアクリレート（和光純薬工業株式会社製、商品名「ＥＨＡ」）９６．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＨＥＡ」）２４．０ｇと、メチルエチルケトン１５０．０ｇとを入れた。反応容器内を１００ｍｌ／分の風量で窒素置換しながら、反応液を１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしての２−エチルヘキシルアクリレート２４．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇと、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート１．０ｇとを含む溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応を進行させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することにより２−エチシルヘキシルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートとの共重合体であるアクリル重合体Ｂ（重量平均分子量１２８０００、Ｔｇ：−２０℃）を得た。【００５５】
アクリル重合体Ｃ
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に、初期モノマーとしてのイソステアリルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＩＳＴＡ」）９６．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート（大阪有機化学工業株式会社製、商品名「ＨＥＡ」）２４．０ｇと、メチルエチルケトン１５０．０ｇとを入れた。１００ｍｌ／分の風量で窒素置換しながら、１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしてのイソステアリルアクリレート２４．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇと、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート５．０ｇとを含む溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応を進行させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することによりイソステアリルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートとの共重合であるアクリル重合体Ｃ（重量平均分子量３００００、Ｔｇ：−１８℃）を得た。【００５６】
アクリル重合体Ｄ
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に、初期モノマーとしてのラウリルアクリレート（共栄社化学株式会社製、商品名「ライトアクリレートＬ-Ａ」）１２０．０ｇと、メチルエチルケトン１５０．０ｇとを入れた。反応容器内を１００ｍｌ／分の風量で窒素置換しながら、１５分間で２５℃から８０℃まで加熱した。その後、温度を８０℃に維持しながら、追加モノマーとしてのイソステアリルアクリレート２４．０ｇ及び２−ヒドロキシエチルアクリレート６．０ｇと、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート５．０ｇとを含む溶液を１２０分間かけて滴下した。滴下終了後、更に２時間反応を進行させた。続いて、メチルエチルケトンを留去することによりイソステアリルアクリレートと２−ヒドロキシエチルアクリレートとの共重合体であるアクリル重合体Ｃ（重量平均分子量３００００、Ｔｇ：−３℃）を得た。【００５７】
アクリル重合体Ｅ
冷却管、温度計、撹拌装置、滴下漏斗及び窒素導入管を取り付けた反応容器に、初期モノマーとしてのｎ−ブチルアクリレート（和光純薬工業株式会社製）７８．４ｇと、２−エチルヘキシルアクリレート１９．６．０ｇ及びアクリル酸（和光純薬工業株式会社製）２．０ｇ及び超純水（和光純薬工業株式会社製）１００．０ｇと安定剤としてポリビニルアルコール３．０ｇを入れた。反応容器内を１００ｍｌ／分の風量で窒素置換しながら、１５分間で２５℃から６５℃まで加熱した。その後、温度を６５℃に維持しながら、ｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキサノエート０．１ｇを加え、６時間反応を進行させた。水を留去することにより、ｎ−ブチルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリレート及びアクリル酸の共重合体であるアクリル重合体Ｅ（重量平均分子量２２７００００、Ｔｇ：−１８℃）を得た。【００５８】
合成したアクリル重合体の重量平均分子量及びガラス転移温度を以下の手順で測定した。測定結果を表１に示す。【００５９】
重量平均分子量（Ｍｗ）
アクリル重合体の重量平均分子量を、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によって得られたクロマトグラムから、標準ポリスチレンの検量線を使用して換算することによって決定した。検量線の作成のための標準ポリスチレンとして、５サンプルセット（ＰＳｔＱｕｉｃｋ  ＭＰ−Ｈ，ＰＳｔＱｕｉｃｋ  Ｂ［東ソー株式会社製、商品名］）を用いた。ＧＰＣは下記の装置及び測定条件で測定した、
・装置：高速ＧＰＣ装置  ＨＬＣ−８３２０ＧＰＣ（検出器：示差屈折計）（東ソー株式会社製、商品名）
・溶媒：テトラヒドロフラン（ＴＨＦ）
・カラム：カラムＴＳＫＧＥＬ  ＳｕｐｅｒＭｕｌｔｉｐｏｒｅ  ＨＺ−Ｈ（東ソー株式会社製、商品名）
・カラムサイズ：カラム長が１５ｃｍ、カラム内径が４．６ｍｍ
・測定温度：４０℃
・流量：０．３５ｍＬ／分
・試料濃度：１０ｍｇ／ＴＨＦ５ｍＬ
・注入量：２０μＬ【００６０】
ガラス転移温度（Ｔｇ）
アクリル重合体のＴｇを、レオメータ（Ａｎｔｏｎ  Ｐａａｒ製、ＭＣＲ３０２)を用いた粘弾性測定によって求めた。測定条件及び方法を以下に示す。
測定条件
・ローター名称：パラレルプレート（ＰＰ１２）
・周波数：１(s-1)
・ひずみ量：１％
測定方法：
厚み２００μｍに製膜されたアクリル重合体を、レオメータの金属ステージに貼り付けた。この状態で金属ステージを５０℃に加温しながら、金属ステージ及びこれと対向するパラレルプレートでアクリル重合体の膜を挟んだ。金属ステージとパラレルプレートの間隔を１９５μｍに設定した。その後、金属プレートを−７０℃まで冷却してから、−７０℃から５０℃まで、昇温速度３℃／分で昇温させながらアクリル重合体の粘弾性を測定した。ｔａｎδの最大ピークにおける温度をガラス転移温度（Ｔｇ）として記録した。【００６１】
【表１】
2018079732.tif 000005
【００６２】
２．合わせガラスの作製
（実施例１）
［中間膜用フィルム材の作製］
基材として、剥離性の異なる２種類のポリエチレンテレフタレートフィルム（厚さ７５μｍ、藤森工業株式会社製）を準備した。これらを用いて、以下の（Ｉ）、（ＩＩ）の手順で、アクリル重合体を含有する樹脂層を有する中間膜用フィルム材を作製した。【００６３】
（Ｉ）：アクリル重合体６０質量部及び２−ブタノンを４０．０質量部を、撹拌によって混合して、塗工液を得る。
（ＩＩ）：（Ｉ）で得られた塗工液を重剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルム上にバーコーターを用いて塗布し、塗膜を１００℃で５分間の加熱により乾燥して、厚み１００μｍの樹脂層を形成させる。樹脂層上に軽剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルムを積層して、中間膜用フィルム材を得る。【００６４】
得られた中間膜用フィルム材の樹脂層の粘弾性を、動的粘弾性測定器（ＴＡインスツルメント株式会社、製品名「ＲＳＡ−Ｇ２」）を用い、温度−７０〜１００℃の範囲、周波数０．０５Ｈｚ、０．５Ｈｚ、５Ｈｚ又は５０Ｈｚ、ひずみ量１％の条件下、引張測定モードにて測定した。測定結果から、アレニウス式を用いて、基準温度を２５℃として、ＴＲＩＯＳ  Ｓｏｆｔｗａｒｅ（ＴＡインスツルメント株式会社、製品名）を用いてマスターカーブを作成した。得られたマスターカーブから、周波数１０００Ｈｚにおける貯蔵弾性率、及び、周波数１００〜１０００００Ｈｚの範囲内における損失係数（ｔａｎδ）の最大値を読み取った。後述の他の実施例又は比較例で作製した中間膜の粘弾性も同様に測定した。【００６５】
［合わせガラスの作製］
中間膜用フィルム材から、軽剥離セパレータを剥離した。露出した樹脂層を、第１のガラス板としてのフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）に貼り付け、その状態で重剥離セパレータ側からローラーを押し付けて、樹脂層をフロートガラスに密着させた。その後、重剥離セパレータを樹脂層から剥離した。露出した樹脂層を、真空積層機を用いて真空状態で第２のガラス板としてのポリカーボネート板（ＰＣ板、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）に貼り付けた。得られた積層体を温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件でオートクレーブ内で加熱及び加圧して、フロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００６６】
（実施例２）
アクリル重合体Ａに代えてアクリル重合体Ｂを用いたこと以外は実施例１と同様にして、中間膜用フィルム材を得た。得られた中間膜用フィルム材を用いて、実施例１と同様にしてフロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００６７】
（実施例３）
実施例１と同じ中間膜用フィルム材を用い、ＰＣ板に代えてポリメチルメタクリレート板（ＰＭＭＡ板、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フロートガラス／中間膜／ＰＭＭＡの構成を有する合わせガラスを得た。【００６８】
（実施例４）
実施例１と同じ中間膜用フィルム材を用い、フロートガラスに代えて強化ガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み０．５５ｍｍ）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、強化ガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００６９】
（実施例５）
［中間膜用フィルム材の作製］
基材として、剥離性の異なる２種類のポリエチレンテレフタレートフィルム（厚さ７５μｍ、藤森工業株式会社製）を準備した。これら用いて、以下の（Ｉ）、（ＩＩ）の手順で、アクリル重合体Ａを含有する樹脂層を有する中間膜用フィルム材を作製した。【００７０】
（Ｉ）：アクリル重合体６０質量部、２−ブタノンを４０．０質量部、熱架橋剤としてポリイソシアネート化合物（東ソー株式会社、製品名「コロネートＨＬ」）０．１２質量部を、撹拌によって混合して、塗工液を得る。
（ＩＩ）：（Ｉ）で得られた塗工液を重剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルム上にバーコーターを用いて塗布し、塗膜を１００℃で５分間の加熱により乾燥して、厚さ１００μｍの樹脂層を形成させる。樹脂層上に軽剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルムを積層して、中間膜用フィルム材を得る。【００７１】
［合わせガラスの作製］
中間膜用フィルム材から、軽剥離セパレータを剥離した。露出した樹脂層を、第１のガラス板としての強化ガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み０．５５ｍｍ）に貼り付け、その状態で重剥離セパレータ側からローラーを押し付けて、樹脂層を強化ガラスに密着させた。その後、重剥離セパレータを樹脂層から剥離した。露出した樹脂層を、真空積層機を用いて真空状態で第２のガラス板としてのポリカーボネート板（ＰＣ板、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）に貼り付けた。得られた積層体を温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で、オートクレーブ内で加熱及び加圧して、強化ガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００７２】
（実施例６）
実施例１と同じ中間膜用フィルム材から、軽剥離セパレータを剥離した。露出した樹脂層を、第１のガラス板としての強化ガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み０．５５ｍｍ）に貼り付け、その状態で重剥離セパレータ側からローラーを押し付けて、樹脂層を強化ガラスに密着させた。その後、重剥離セパレータを樹脂層から剥離した。露出した樹脂層を、真空積層機を用いて真空状態で第２のガラス板としてのポリカーボネート板（ＰＣ板、縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）に貼り付けた。得られた積層体（強化ガラス／樹脂層／ＰＣ板）を温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件でオートクレーブ内で加熱及び加圧した。
実施例１と同じ中間膜用フィルム材から、軽剥離セパレータを剥離した。露出した樹脂層を、第３のガラス板としての強化ガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み０．５５ｍｍ）に貼り付け、その状態で重剥離セパレータ側からローラーを押し付けて、樹脂層を強化ガラスに密着させた。続いて重剥離セパレータを剥離し、強化ガラス／樹脂層の積層体を、上記の強化ガラス／樹脂層／ＰＣ板の積層体のＰＣ板側の表面に、樹脂層が内側になる向きで積層した。その後、全体の積層体を、オートクレーブ内で温度５０℃、圧力０．５ＭＰａ、３０分保持の条件で加熱及び加圧して、強化ガラス／中間膜／ＰＣ／中間膜／強化ガラスの構成を有する合わせガラスを得た。【００７３】
（比較例１）
アクリル重合体Ａに代えてアクリル重合体Ｃを用いたこと以外は実施例１と同様にして、中間膜用フィルム材を得た。得られた中間膜用フィルム材を用いて、実施例１と同様にしてフロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００７４】
（比較例２）
アクリル重合体Ａに代えてアクリル重合体Ｄを用いたこと以外は実施例１と同様にして、中間膜用フィルム材を得た。得られた中間膜用フィルム材を用いて、実施例１と同様にしてフロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００７５】
（比較例３）
実施例１と同じ中間膜用フィルム材を用い、ＰＣ板に代えてフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フロートガラス／中間膜／フロートガラスの構成を有する合わせガラスを得た。【００７６】
（比較例４）
アクリル重合体Ｅの１００質量部と、アセチルアセトン亜鉛塩（東京化成工業製）０．５質量部と、アセチルアセトンアルミニウム塩（和光純薬工業株式会社製）０．７質量部とを溶融混錬した。得られた溶融混錬物を重剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルム上に成膜して、厚さ３．８×１０２μｍの樹脂層を形成させた。形成された樹脂層上に軽剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルムを積層して、中間膜用フィルム材を得た。
得れれた中間膜用フィルム材を用い、ＰＣ板に代えてフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フロートガラス／中間膜／フロートガラスの構成を有する合わせガラスを得た。【００７７】
（比較例５）
２枚のフロートガラスのうち１枚をＰＣ板（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）に代えたこと以外は比較例４と同様にして、フロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００７８】
（比較例６）
アクリル重合体Ｅを酢酸エチルに溶解して、濃度４０質量％のアクリル重合体溶液を調製した。架橋剤としてトリレンジイソシアネート（日化トレーディング、商品名「ＴＤＩ」）を酢酸エチルに溶解して、濃度２５質量％の架橋剤溶液を調製した。アクリル重合体溶液１００質量部と、架橋剤溶液２．０質量部とを混合し、攪拌した。得られた混合溶液を、重剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルム上に成膜し、塗膜を乾燥して、厚さ３．８×１０２μｍの樹脂層を形成させた。形成された樹脂層上に軽剥離セパレータとしてのポリエチレンテレフタレートフィルムを積層して、中間膜用フィルム材を得た。
得れれた中間膜用フィルム材を用い、ＰＣ板に代えてフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）を用いたこと以外は実施例１と同様にして、フロートガラス／中間膜／フロートガラスの構成を有する合わせガラスを得た。【００７９】
（比較例７）
第２のガラス板としてフロートガラス板に代えてＰＣ板（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚さ３．０ｍｍ）を用いたこと以外は比較例６と同様にして、フロートガラス／中間膜／ＰＣの構成を有する合わせガラスをえた。【００８０】
（比較例８）
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ樹脂、アセタール化度６８．０モル％、ビニルアセテート成分の割合０．６モル％ ）１００質量部と、可塑剤としてのトリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート３８質量部とを混合し、これをミキシングロールで充分に溶融混練した。混錬物をプレス成形機で１５０℃、３０分間プレス成形して、厚み３．８×１０２μｍの樹脂層を形成させた。【００８１】
得られた樹脂層を２枚のフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）で挟み込んだ。得られた積層体をゴムバック内に入れ、２６６０Ｐａの真空度で２０分間脱気した。脱気した状態のままゴムバックをオーブンに入れ、９０℃で３０分間保持しながら、積層体を真空圧で加圧した。さらに、積層体をオートクレーブ中で１３５℃、圧力１１８Ｎ／ｃｍ２の条件で２０分間圧着して、ＰＶＢ樹脂を含有する樹脂層を中間膜として有する合わせガラスを得た。【００８２】
（比較例９）
２枚のフロートガラスのうち１枚をＰＣ板（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み３．０ｍｍ）に代えたこと以外は比較例８と同様にして、フロートガラス／ＰＶＢ／ＰＣの構成を有する合わせガラスを得た。【００８３】
（比較例１０）
縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み６ｍｍのポリカーボネート板を、比較用のガラス板として準備した。【００８４】
３．評価
得られた合わせガラスを、以下の方法により評価した。結果を表２に示した。
［耐衝撃試験］
１００ｍｍ×１００ｍｍの正方形の開口を有する支持枠を準備した。この支持枠の開口全体が合わせガラスで塞がれるように、合わせガラスを支持枠で水平に保持した。支持枠の開口内の合わせガラスの中心点から半径２５ｍｍ以内の位置に向けて、合わせガラス上方の所定の高さから質量約１０４０ｇ、直径６３．５ｍｍの鋼球を垂直に自由落下させた。剛球を落下させる高さを、５ｃｍから１００ｃｍまで、５ｃｍ刻みで順次増加させながら試験を繰返し、合わせガラスが割れたときの、剛球を落下させる高さ（割れ高さＨ）を記録した。それぞれの合わせガラス６枚について試験し、割れ高さの平均値を算出した。この値が大きいほど合わせガラスの防割性の高いといえる。割れ高さＨ、剛球の質量ｍ、及び合わせガラスの面積（１００ｃｍ２）から、下記式により衝撃強度Ｅを求めた。
Ｅ＝ｍｇＨ／Ａ
Ｅ：衝撃強度［Ｊ／ｃｍ２］、ｍ：剛球の質量［ｋｇ］、ｇ：重力加速度、Ｈ：割れ高さ［ｍ］、Ａ：合わせガラスの面積［ｃｍ２］
合わせガラスの衝撃強度を、剛球を第１のガラス板側から合わせガラスに衝突させる試験と、剛球を第２のガラス板又は第３のガラス板側から合わせガラスに衝突させる試験のそれぞれについて測定した。【００８５】
［ヘーズ］
ＪＩＳ  Ｋ  ７１３６に準拠した測定により、合わせガラスの中心点のヘーズを測定した。測定装置として日本電色工業株式会社製、商品名：Ｓｐｅｃｔｒａｌ  ｈａｚｅ  ｍｅｔｅｒ  ＳＨ７０００を用い、光源をＣ、基準を空気をとした。【００８６】
［表面硬度］
表面硬度の評価は、Ｎｏ．５５３−Ｍ電動鉛筆引っかき硬度試験機（株式会社 安田精機製作所製）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ５６００−５−４に準じて行った。各種硬度の鉛筆を４５゜の角度で試料の表面にあて、荷重をかけて引っ掻き試験を行い、傷がつかない最も硬い鉛筆の硬さを鉛筆硬度とした。【００８７】
［耐光性試験］
実施例及び比較例で作製した合わせガラスを、促進耐候性試験機（スガ試験機社製、ＳＸ７５）のサンプルホルダーに固定し、キセノンロングライフアークランプを光源として照射強度１８０Ｗ／ｍ２、波長３００〜４００ｎｍの光を照射しながら、温度６３℃、湿度５０％ＲＨ、試験時間３００時間の条件で促進耐候性試験に供した。試験後のサンプルにおいて、ヘーズが１．０以下で目視によって気泡の発生が確認されない場合を「Ｐａｓｓ」、ヘーズが１．０以上である又は目視によって気泡の発生が認められた場合を「ＮＧ」とした。【００８８】
［剥離強度］
中間膜用フィルム材から、軽剥離セパレータを剥離した。露出した樹脂層を、第１のガラス板としてのフロートガラス（縦１１０ｍｍ、横１１０ｍｍ、厚み２．７ｍｍ）に貼り付け、その状態で重剥離セパレータ側からローラーを押し付けて、樹脂層をフロートガラスに密着させた。その後、重剥離セパレータを樹脂層から剥離した。露出した樹脂層に、長さ２００ｍｍ、幅１００ｍｍ、厚み１２５μｍのポリエステルフィルム（東洋紡株式会社製、商品名：コスモシャインＡ４３００）を貼り合わせ試験用サンプルを得た。サンプルに、ポリエステルフィルムの上からカッターで長さ２００ｍｍ、幅１０ｍｍの長さの切り込みを入れた。引張試験機(オリエンテック社製、商品名：ＲＴＣ−１２１０)を用いて、切込みを入れた部分のポリエステルフィルムを掴み、引き剥がし角度１８０°、引き剥がし速度３００ｍｍ／分で、測定時間３秒間、温度２５℃の条件で剥離試験を行った。このときの荷重から、剥離強度（Ｎ／１０ｍｍ）を求めた。【００８９】
【表２】
2018079732.tif 000006
【００９０】
【表３】
2018079732.tif 000007
【００９１】
【表４】
2018079732.tif 000008
【００９２】
表２に示されるように、各実施例の合わせガラスは、十分に低いヘーズとともに、優れた衝撃強度を示した。表３又は表４に示す各比較例の合わせガラスは、耐衝撃試験において剥がれが生じるなど、耐衝撃性の点で十分でない、及び／又は、高いヘーズを示した。
【符号の説明】
【００９３】
１…合わせガラス、２…合わせガラスの中間膜用フィルム材、５…中間膜、５ａ…樹脂層、１１，１２…ガラス板、２１，２２…基材。
【図１】
2018079732.tif 000009
【図２】
2018079732.tif 000010
【国際調査報告】
2018079732.tif 000011
2018079732.tif 000012
2018079732.tif 000013
2018079732.tif 000014