【手続補正書】
【提出日】平成31年4月9日(2019.4.9)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
二軸延伸された電気絶縁フィルムであって：
−  マトリックスを形成するポリエステル；
−  前記マトリックス内に分散した、複数の異方性第一フィラー粒子であって、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、窒化ガリウム、砒化ガリウム、リン化ガリウム、酸化亜鉛、リン化インジウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、ケイ素およびそれらの混合物からなる群から選択される、フィラー粒子、を含み、
前記粒子は、フィルムの総重量に基づいて、１．５〜５重量％の範囲で存在し、かつ前記第一フィラー粒子の少なくとも２０％の平面または主軸は、フィルム面に対して角度２０°〜９０°を有し、前記フィルム面に垂直な方向の前記フィルムの熱伝導率は、少なくとも０．２５Ｗ／ｍ．Ｋである二軸延伸された電気絶縁フィルム。
【請求項２】
請求項１に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、複数の第二フィラー粒子が前記マトリックスに分散し、当該粒子は、二酸化ケイ素、窒化ケイ素マグネシウム、硫化亜鉛、酸化ジルコニウム、リン化ホウ素、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク、粘土、およびそれらの混合物からなる群から選択され、前記第二フィラー粒子は、フィルムの総重量に基づいて、０．１〜２０重量％の範囲で存在する、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
【請求項３】
請求項１または２に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、前記ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロヘキシレン−ジメチレン−テレフタレート（ＰＣＴ）、ポリメチレン−１，３−プロピレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート（ＰＥＩＴ）、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）およびそれらのコポリマーからなる群から選択される、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
【請求項４】
請求項１〜３のいずれか一項に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、前記ポリエステルはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のホモポリマーまたはコポリマーであり、第一フィラー粒子は窒化ホウ素粒子である、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれか一項に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、単層フィルムである、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
【請求項６】
請求項１〜５のいずれか一項に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムを備える、電動機。
【請求項７】
二軸延伸された電気絶縁フィルムを製造する方法であって、
ａ）溶融ポリエステルと、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、窒化ガリウム、砒化ガリウム、リン化ガリウム、酸化亜鉛、リン化インジウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、窒化ケイ素マグネシウム、ケイ素およびそれらの混合物からなる群から選択される異方性の第一フィラー粒子との混合物であって、前記粒子は、混合物の総重量に基づいて１．５〜５重量％の範囲で存在する混合物を提供する工程と；
ｂ）キャストフィルムを形成するためにダイを通してポリエステルと粒子を含む混合物を供給する工程と；
ｃ）Ｔｇ＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃の範囲の温度でフィルムを加熱する工程（ここでＴｇは、２０℃／ｍｉｎのスキャンレートで示差走査熱量測定により測定されたポリエステルのガラス転移温度である。）と；
ｄ）ＭＤ方向およびＴＤ方向に、総延伸比８倍以上１１倍未満でフィルムを連続または同時二軸延伸する工程と、を備える方法。
【請求項８】
請求項７に記載の方法であって、工程ｄ）の後、さらに工程ｅ）Ｔｍ−８０℃〜Ｔｍ−１０℃の温度範囲でフィルムをアニールする工程（ここでＴｍは、２０℃／ｍｉｎのスキャンレートで示差走査熱量測定により測定されたポリエステルの融解温度である。）を備える、方法。
【請求項９】
請求項７または８に記載の方法であって、工程ａ）の混合物は、二酸化ケイ素、硫化亜鉛、酸化ジルコニウム、リン化ホウ素、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク、粘土およびそれらの混合物からなる群から選択された第二フィラー粒子で構成され、前記第二フィラー粒子は、混合物の総重量に基づいて０．１〜２０重量％の範囲で存在する、方法。
【請求項１０】
請求項７〜９のいずれか一項に記載された方法であって、工程ａ）の溶融ポリエステルは連続重合法を通じて得られる、方法。
【請求項１１】
請求項１０に記載の方法であって、フィラー粒子は、エチレングリコールと最初に混合され、それにより、ポリエステルのモノマーと混じり合った分散系を形成している、方法。
【請求項１２】
請求項７〜９のいずれか一項に記載された方法であって、工程ａ）は以下の副工程：
ａ−１）ポリエステルおよび異方性の第一フィラー粒子、および任意に第二フィラー粒子を提供する工程；
ａ−２）押出機の中で熱および剪断を加えることにより、前記ポリエステルをフィラー粒子と混合する工程、を備える、方法。
【請求項１３】
請求項７〜９のいずれか一項に記載された方法であって、工程ａ）は次の副工程：
ａ−１）異方性の第一フィラー粒子および、任意に、第二フィラー粒子がポリエステルに既に混和分散されているマスターバッチを提供する工程；
ａ−２）押出機の中で熱および剪断を加えることにより、前記マスターバッチをポリエステルと混合する工程、を備える、方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００９５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００９５】
表２は、熱伝導率がそれぞれ３５％および３９％増加した実施例２および３により得られたフィルムについて、第一フィラー粒子の２０％以上がフィルム面以外で配向され、２０％以上の第一粒子のベース面は、フィルム面に対して２０°を越える角度を形成していることを示す。これに対して、熱伝導率改善が観察されない比較例８および９により得られたフィルムでは、２０％未満の第一フィラー粒子しか、そのベース面が、フィルム面に対して２０°を越える角度を形成していないことを示す。
なお、本発明は、実施の態様として以下の内容を含む。
〔態様１〕
二軸延伸された電気絶縁フィルムであって：
−  マトリックスを形成するポリエステル；
−  前記マトリックス内に分散した、複数の異方性第一フィラー粒子であって、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、窒化ガリウム、砒化ガリウム、リン化ガリウム、酸化亜鉛、リン化インジウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、ケイ素およびそれらの混合物からなる群から選択される、フィラー粒子、を含み、
前記粒子は、フィルムの総重量に基づいて、１．５〜５重量％の範囲で存在し、かつ前記第一フィラー粒子の少なくとも２０％の平面または主軸は、フィルム面に対して角度２０°〜９０°を有し、前記フィルム面に垂直な方向の前記フィルムの熱伝導率は、少なくとも０．２５Ｗ／ｍ．Ｋである二軸延伸された電気絶縁フィルム。
〔態様２〕
態様１に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、複数の第二フィラー粒子が前記マトリックスに分散し、当該粒子は、二酸化ケイ素、窒化ケイ素マグネシウム、硫化亜鉛、酸化ジルコニウム、リン化ホウ素、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク、粘土、およびそれらの混合物からなる群から選択され、前記第二フィラー粒子は、フィルムの総重量に基づいて、０．１〜２０重量％の範囲で存在する、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
〔態様３〕
態様１または２に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、前記ポリエステルは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリエチレンイソフタレート、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリブチレンイソフタレート、ポリブチレンナフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）、ポリトリメチレンイソフタレート、ポリトリメチレンナフタレート、ポリ（シクロヘキシレン−ジメチレン−テレフタレート（ＰＣＴ）、ポリメチレン−１，３−プロピレンテレフタレート、ポリヘキサメチレンテレフタレート、ポリイソソルビドテレフタレート（ＰＥＩＴ）、ポリヘキサメチレンナフタレート、ポリアリレート（Ｐａｒ）およびそれらのコポリマーからなる群（好ましくはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびそのコポリマーからなる群）から選択される、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
〔態様４〕
態様１〜３のいずれか一態様に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、前記ポリエステルはポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）のホモポリマーまたはコポリマーであり、第一フィラー粒子は窒化ホウ素粒子である、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
〔態様５〕
態様１〜４のいずれか一態様に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムであって、単層フィルムである、二軸延伸された電気絶縁フィルム。
〔態様６〕
態様１〜５のいずれか一態様に記載された二軸延伸された電気絶縁フィルムを備える、電動機。
〔態様７〕
二軸延伸された電気絶縁フィルムを製造する方法であって、
ａ）溶融ポリエステルと、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、炭化ケイ素、窒化ケイ素、酸化アルミニウム、窒化ガリウム、砒化ガリウム、リン化ガリウム、酸化亜鉛、リン化インジウム、酸化ベリリウム、酸化マグネシウム、窒化ケイ素マグネシウム、ケイ素およびそれらの混合物からなる群から選択される異方性の第一フィラー粒子との混合物であって、前記粒子は、混合物の総重量に基づいて１．５〜５重量％の範囲で存在する混合物を提供する工程と；
ｂ）キャストフィルムを形成するためにダイを通してポリエステルと粒子を含む混合物を供給する工程と；
ｃ）Ｔｇ＋２０℃〜Ｔｇ＋８０℃の範囲の温度でフィルムを加熱する工程（ここでＴｇは、２０℃／ｍｉｎのスキャンレートで示差走査熱量測定により測定されたポリエステルのガラス転移温度である。）と；
ｄ）ＭＤ方向およびＴＤ方向に、総延伸比８倍以上１１倍未満でフィルムを連続または同時二軸延伸する工程と、を備える方法。
〔態様８〕
態様７に記載の方法であって、工程ｄ）の後、さらに工程ｅ）Ｔｍ−８０℃〜Ｔｍ−１０℃の温度範囲でフィルムをアニールする工程（ここでＴｍは、２０℃／ｍｉｎのスキャンレートで示差走査熱量測定により測定されたポリエステルの融解温度である。）を備える、方法。
〔態様９〕
態様７または８に記載の方法であって、工程ａ）の混合物は、二酸化ケイ素、硫化亜鉛、酸化ジルコニウム、リン化ホウ素、二酸化チタン、炭酸カルシウム、硫酸バリウム、タルク、粘土およびそれらの混合物からなる群から選択された第二フィラー粒子で構成され、前記第二フィラー粒子は、混合物の総重量に基づいて０．１〜２０重量％の範囲で存在する、方法。
〔態様１０〕
態様７〜９のいずれか一態様に記載された方法であって、工程ａ）の溶融ポリエステルは連続重合法を通じて得られる、方法。
〔態様１１〕
態様１０に記載の方法であって、フィラー粒子は、エチレングリコールと最初に混合され、それにより、ポリエステルのモノマーと混じり合った分散系を形成している、方法。
〔態様１２〕
態様７〜９のいずれか一態様に記載された方法であって、工程ａ）は以下の副工程：
ａ−１）ポリエステルおよび異方性の第一フィラー粒子、および任意に第二フィラー粒子を提供する工程；
ａ−２）押出機の中で熱および剪断を加えることにより、前記ポリエステルをフィラー粒子と混合する工程、を備える、方法。
〔態様１３〕
態様７〜９のいずれか一態様に記載された方法であって、工程ａ）は次の副工程：
ａ−１）異方性の第一フィラー粒子および、任意に、第二フィラー粒子がポリエステルに既に混和分散されているマスターバッチを提供する工程；
ａ−２）押出機の中で熱および剪断を加えることにより、前記マスターバッチをポリエステルと混合する工程、を備える、方法。