(57)【要約】（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）と、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）からなるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）と、必要に応じてアクリル系弾性重合体（Ｃ）の粒子とを含有するアクリル系樹脂組成物からなる層、および該アクリル系樹脂組成物からなる層に接する活性エネルギ線硬化樹脂からなる層を有する多層からなり、アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量がアクリル系樹脂組成物１００質量部に対して１質量部以上６０質量部以下である、成形体。【特許請求の範囲】
【請求項１】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）と、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）からなるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）とを含有するアクリル系樹脂組成物からなる層、および
該アクリル系樹脂組成物からなる層に接する活性エネルギ線硬化樹脂からなる層を有する多層からなり、
アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して１質量部以上６０質量部以下である、成形体。
【請求項２】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）が、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）２０〜８０質量％およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）２０〜８０質量％からなる、請求項１に記載の成形体。
【請求項３】
アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して２質量部以上１５質量部未満である、請求項１または２に記載の成形体。
【請求項４】
アクリル系樹脂組成物は、弾性重合体（Ｃ）をさらに含有する、請求項１、２または３に記載の成形体。
【請求項５】
弾性重合体（Ｃ）は粒子を成し、アクリル酸非環状アルキルエステル７０〜９９．８質量％および架橋性単量体０．２〜３０質量％からなる重合体（ｃ２）を含有するものである、請求項４に記載の成形体。
【請求項６】
弾性重合体（Ｃ）はコアシェル多層粒子を成し、少なくとも１層がアクリル酸非環状アルキルエステル７０〜９９．８質量％および架橋性単量体０．２〜３０質量％からなる重合体（ｃ２）を含有するものであり、且つ重合体（ｃ２）を含有してなる層の外側の少なくとも１層がメタクリル酸メチル８０〜１００質量％を含有する重合体（ｃ１）を含有するものである、請求項４に記載の成形体。
【請求項７】
アクリル系樹脂組成物に含有される弾性重合体（Ｃ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して１〜３０質量部である、請求項４〜６のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項８】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に含有される（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位の量が、全構造単位に対して８０質量％以上である、請求項１〜７のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項９】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）がトリブロック共重合体である、請求項１〜８のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項１０】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）が、重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）で表されるトリブロック共重合体であり、２つの重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量が相互に異なる、請求項１〜８のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項１１】
活性エネルギ線硬化樹脂が紫外線硬化樹脂である、請求項１〜１０のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項１２】
活性エネルギ線硬化樹脂がカチオン重合型樹脂を含む、請求項１〜１１のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項１３】
総厚１０〜１０００μｍのフィルムを成している、請求項１〜１２のいずれか１つに記載の成形体。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１つに記載の成形体を有する偏光子保護フィルム。
【請求項１５】
請求項１〜１３のいずれか１つに記載の成形体を有する偏光板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、アクリル系樹脂組成物からなる成形体に関する。より詳細に、本発明は、活性エネルギ線硬化樹脂との接着性に優れ、靭性が高く、且つ光学特性に優れる、アクリル系樹脂組成物からなる成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
耐衝撃性、熱安定性、耐候性、透明性、表面平滑性、表面硬度などを改善することを目指したアクリル系樹脂組成物が種々提案されている。
例えば、特許文献１は、ポリオレフィン系樹脂（I）５〜９５重量部とメタクリル系樹脂（II）９５〜５重量部の合計１００重量部に対して、オレフィン系単量体の単位５０〜１００重量％および該オレフィン系単量体と共重合可能なビニル系単量体の単位５０〜０重量％よりなる重合体ブロック（A）並びにアクリル酸エステルの単位５５〜１００重量％および該アクリル酸エステルと共重合可能なビニル系単量体の単位４５〜０重量％よりなる重合体ブロック（B）から構成されるブロック共重合体（III）０．５〜５０重量部を配合してなる樹脂組成物を開示している。【０００３】
特許文献２は、メタクリル酸メチル単位を５０質量％以上有するメタクリル系樹脂からなるマトリックス（A）１００質量部に、（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位からなる重合体ブロック（a）と共役ジエン化合物単位からなる重合体ブロック（b）とを有する星型ブロック共重合体（B）１〜８０質量部が分散してなるメタクリル樹脂組成物を開示している。【０００４】
特許文献３は、メタクリル酸メチルに由来する繰り返し単位を５０質量％以上有するメタクリル系樹脂（A）からなる連続相１００質量部に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する繰り返し単位からなるガラス転移温度が２３℃以下である重合体ブロック（a）３０〜６５質量％と共役ジエン化合物に由来する繰り返し単位からなるガラス転移温度が０℃以下である重合体ブロック（b）３５〜７０質量％とを有するブロック共重合体（B）１〜８０質量部が分散相として含有するメタクリル系樹脂組成物からなる層を有するメタクリル系樹脂フィルムを開示している。【０００５】
特許文献４は、メタクリル酸メチル単位を５０質量％以上有するメタクリル系樹脂（A）１００質量部および（メタ）アクリル酸アルキルエステル単位からなる重合体ブロック（a）と共役ジエン化合物単位からなる重合体ブロック（b）とを有するブロック共重合体（B）１〜８０質量部からなるゴム変性樹脂（I）１００質量部、２−ｔ−ブチル−６−（３’−ｔｅｒｔ−ブチル−５’−メチル−ヒドロキシベンジル）−４−メチルフェニルアクリレートなどの熱劣化防止剤（II）０．００５〜０．５質量部、および紫外線吸収剤（III）０．００５〜１質量部を含有し、前記メタクリル系樹脂（A）からなるマトリックスに前記ブロック共重合体（B）からなるドメインが分散してなるゴム変性メタクリル系樹脂組成物を開示している。【０００６】
特許文献５は、メタクリル酸メチルに由来する構成単位を５０質量％以上有するメタクリル系樹脂１００質量部からなる連続相（A）に、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位からなるガラス転移温度が２３℃以下である重合体ブロック（a）と共役ジエン化合物に由来する構成単位からなるガラス転移温度が０℃以下である重合体ブロック（b）とを有するブロック共重合体（B）１〜８０質量部が分散相として存在するメタクリル系樹脂組成物からなるメタクリル系樹脂フィルム（I）からなる第１層と、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位からなるガラス転移温度が５０℃以上の重合体ブロック（c）を２以上、（メタ）アクリル酸アルキルエステルに由来する構成単位からなるガラス転移温度が２０℃以下の重合体ブロック（d）を１以上有するアクリル系ブロック共重合体（C）を含有する組成物からなるアクリル系ブロック共重合体フィルム（II）とからなる第２層とを積層してなる複層フィルムを開示している。【０００７】
特許文献６は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位を８０質量％以上有するメタクリル樹脂（A）５０〜９９質量部、およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（b1）４０〜９０質量％とアクリル酸エステル重合体ブロック（b2）１０〜６０質量％とを有するブロック共重合体（B）５０〜１質量部（ただし、メタクリル樹脂（A）とブロック共重合体（B）との合計が１００質量部）を含み、前記メタクリル樹脂（A）の重量平均分子量Ｍｗ(A)、前記メタクリル酸エステル重合体ブロック（b1）のうち最大の重量平均分子量Ｍｗ(b1)、および前記アクリル酸エステル重合体ブロック（b2）のうち最大の重量平均分子量Ｍｗ(b2)が、下記（１）および（２）を満たすアクリル系樹脂フィルムを開示している。
（１） ０．５≦Ｍｗ(A)／Ｍｗ(b1)≦２．３
（２） ３００００≦Ｍｗ(b2)≦１２００００
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００８】
【特許文献１】特開２００１−２４７７２３号公報
【特許文献２】ＷＯ  ２００８／０３２７３２  Ａ１
【特許文献３】特開２００９−２２８０００号公報
【特許文献４】特開２０１１−１６９１５号公報
【特許文献５】特開２０１２−２１３９１１号公報
【特許文献６】ＷＯ  ２０１５／０７６３９８  Ａ１
【特許文献７】特開２０１０−２３１０１５号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
ところで、フィルムなどの樹脂成形体に、活性エネルギ線硬化性組成物からなる接着剤を塗布し、他の部材を接着剤塗膜に押しつけ、次いで活性エネルギ線を照射して接着材を硬化させることによって、樹脂成形体と他の部材とを硬化樹脂層を介して積層させることがある。係るフィルムは硬化樹脂層から容易に剥がれることが無い程度の強い接着性が要求されることがある。特許文献７は、アクリル系樹脂５５〜７５重量部と弾性体粒子２５〜４５重量部を含有する熱可塑性樹脂組成物の層を有する偏光子保護フィルムを偏光子に接着することを提案しているが、接着剤層との接着性は必ずしも十分でない。
本発明の目的は、活性エネルギ線硬化樹脂との接着性に優れ、靭性が高く、且つ光学特性に優れる、アクリル系樹脂組成物からなる成形体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記目的を達成するために検討を行った結果、以下の態様を包含する本発明を完成するに至った。【００１１】
〔１〕  （メタ）アクリル系樹脂（Ａ）と、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）からなるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）とを含有するアクリル系樹脂組成物からなる層、および
該アクリル系樹脂組成物からなる層に接する活性エネルギ線硬化樹脂からなる層を有する多層からなり、
アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して１質量部以上６０質量部以下である、成形体。
〔２〕  アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）が、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）２０〜８０質量％およびメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）２０〜８０質量％からなる、〔１〕に記載の成形体。
〔３〕  アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して２質量部以上１５質量部未満である、〔１〕または〔２〕に記載の成形体。【００１２】
〔４〕  アクリル系樹脂組成物は、弾性重合体（Ｃ）をさらに含有する、〔１〕、〔２〕または〔３〕に記載の成形体。
〔５〕  弾性重合体（Ｃ）は粒子を成し、アクリル酸非環状アルキルエステル７０〜９９．８質量％および架橋性単量体０．２〜３０質量％からなる重合体（ｃ２）を含有するものである、〔４〕に記載の成形体。
〔６〕  弾性重合体（Ｃ）はコアシェル多層粒子を成し、少なくとも１層がアクリル酸非環状アルキルエステル７０〜９９．８質量％および架橋性単量体０．２〜３０質量％からなる重合体（ｃ２）を含有するものであり、且つ重合体（ｃ２）を含有してなる層の外側の少なくとも１層がメタクリル酸メチル８０〜１００質量％を含有する重合体（ｃ１）を含有するものである、〔４〕に記載の成形体。
〔７〕  アクリル系樹脂組成物に含有される弾性重合体（Ｃ）の量が、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して１〜３０質量部である、〔４〕〜〔６〕のいずれか１つに記載の成形体。【００１３】
〔８〕  （メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に含有される（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位の量が、全構造単位に対して８０質量％以上である、〔１〕〜〔７〕のいずれか１つに記載の成形体。
〔９〕  アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）がトリブロック共重合体である、〔１〕〜〔８〕のいずれか１つに記載の成形体。
〔１０〕  アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）が、重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）で表されるトリブロック共重合体であり、２つの重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量が相互に異なる、〔１〕〜〔８〕のいずれか１つに記載の成形体。
〔１１〕  活性エネルギ線硬化樹脂が紫外線硬化樹脂である、〔１〕〜〔１０〕のいずれか１つに記載の成形体。【００１４】
〔１２〕  活性エネルギ線硬化樹脂がカチオン重合型硬化樹脂を含む、〔１〕〜〔１１〕のいずれか１つに記載の成形体。
〔１３〕  総厚１０〜１０００μｍのフィルムを成している、〔１〕〜〔１２〕のいずれか１つに記載の成形体。
〔１４〕  前記〔１〕〜〔１３〕のいずれか１つに記載の成形体を有する偏光子保護フィルム。
〔１５〕  前記〔１〕〜〔１３〕のいずれか１つに記載の成形体を有する偏光板。
【発明の効果】
【００１５】
本発明の成形体は、活性エネルギ線硬化樹脂との接着性に優れ、靭性が高く、且つ光学特性に優れる。
本発明の成形体は、例えば、偏光子保護フィルムなどのような光学フィルムに適している。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
（アクリル系樹脂組成物の成形体）
本発明の成形体は、アクリル系樹脂組成物からなるものである。
本発明に用いられるアクリル系樹脂組成物は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）とアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）とを含有する。
アクリル系樹脂組成物に含有される（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）の量は、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して、好ましくは４０質量部以上９９質量部以下、より好ましくは７０質量部以上９８質量部以下、さらに好ましくは８０質量部以上９８質量部以下、よりさらに好ましくは８５質量部超過９８質量部以下、特に好ましくは８９質量部以上９５質量部以下である。
アクリル系樹脂組成物に含有されるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量は、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して、好ましくは１質量部以上６０質量部以下、より好ましくは２質量部以上３０質量部以下、さらに好ましくは２質量部以上２０質量部以下、よりさらに好ましくは２質量以上１５質量部未満、特に好ましくは５質量部以上１１質量部以下である。また、ヘーズおよび表面硬度の観点から、最も好ましくは７質量部以上１０質量部以下である。
アクリル系樹脂組成物に含有される（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）およびアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の量をこれらの範囲とすることで、成形体は表面硬度、靭性、透明性、耐熱性、活性エネルギ線硬化樹脂との接着性に優れる。
２７０℃且つせん断速度１２２／ｓｅｃにおけるアクリル系樹脂組成物の溶融粘度は、耐衝撃性、靭性、ヘーズ、表面硬度の観点から、好ましくは３００〜１０００Ｐａ・ｓであり、より好ましくは４００〜８００Ｐａ・ｓであり、さらに好ましくは４５０〜７００Ｐａ・ｓであり、よりさらに好ましくは５００〜６５０Ｐａ・ｓである。
【００１７】
本発明に用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位を１種若しくはランダムな配列で２種以上有する熱可塑性樹脂である。
【００１８】
（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸アミル、アクリル酸イソアミル、アクリル酸ｎ−へキシル、アクリル酸２−エチルへキシル、アクリル酸ペンタデシル、アクリル酸ドデシルなどのアクリル酸非環状アルキルエステル；アクリル酸フェニルなどのアクリル酸アリールエステル；アクリル酸ベンジル、アクリル酸フェノキシエチルなどのアクリル酸アラルキルエステル；アクリル酸シクロへキシル、アクリル酸ノルボルニル、アクリル酸イソボルニルなどのアクリル酸環状アルキルエステル；アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−エトキシエチル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸アリル；メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｓｅｃ−ブチル、メタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、メタクリル酸アミル、メタクリル酸イソアミル、メタクリル酸ｎ−へキシル、メタクリル酸２−エチルへキシル、メタクリル酸ペンタデシル、メタクリル酸ドデシルなどのメタクリル酸非環状アルキルエステル；メタクリル酸フェニルなどのメタクリル酸アリールエステル；メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸フェノキシエチルなどのメタクリル酸アラルキルエステル；メタクリル酸シクロへキシル、メタクリル酸８−トリシクロ〔５．２．１．０2,6〕デカニル、メタクリル酸４−ｔ−ブチルシクロヘキシル、メタクリル酸ノルボルニルなどのメタクリル酸環状アルキルエステル；メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−エトキシエチル、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸アリルなどを挙げることができる。
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に含有される（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位の量は、全構造単位に対して、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、よりさらに好ましくは９８質量％以上、最も好ましくは９９．５質量％以上である。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に含有される（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位の量を係る範囲とすることで、表面硬度が高い成形体を得られる。
【００１９】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、（メタ）アクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位の１種若しくは２種以上をランダムな配列で有してもよい。（メタ）アクリル酸エステル以外の単量体としては、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン酸、マレイン酸、イタコン酸などの不飽和カルボン酸；エチレン、プロピレン、１−ブテン、イソブチレン、１−オクテンなどのオレフィン；ブタジエン、イソプレン、ミルセンなどの共役ジエン；スチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メチルスチレン、ｍ−メチルスチレンなどの芳香族ビニル化合物；アクリルアミド、メタクリルアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、ビニルピリジン、ビニルケトン、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどを挙げることができる。（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に含有されることができる（メタ）アクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位の量は、（メタ）アクリル酸エステルに由来する構造単位の量とバランスする限り制限されず、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、よりさらに好ましくは２質量％以下、最も好ましくは０．５質量％以下である。
【００２０】
（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、分子鎖上の不斉炭素の立体配座によって、特に制限されない。二連子（ダイアド）中で立体配座が同じ構造（イソタクチックダイアド構造またはメソ構造[m］）、二連子（ダイアド）中で立体配座が異なる構造（シンジオタクチックダイアド構造またはラセモ構造[r]）、三連子（トライアド）中でイソタクチックダイアド構造が並ぶ構造（イソタクチックトライアド構造、[m,m]）、三連子（トライアド）中でシンジオタクチックダイアド構造が並ぶ構造（シンジオタクチックトライアド構造、[r,r]）、三連子（トライアド）中でイソタクチックダイアド構造とシンジオタクチックダイアド構造とが並ぶ構造（ヘテロタクチックトライアド構造、[m,r]または[r,m]）などを挙げることができる。本発明に用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、耐熱性の観点から、シンジオタクチックトライアド構造を多く有することが好ましい。
【００２１】
（メタ）アクリル樹脂（Ａ）は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィで得られるクロマトグラムに基いて算出されるポリスチレン換算の数平均分子量ＭｎAに対する重量平均分子量ＭｗAの比ＭｗA／ＭｎAが、好ましくは１．０５以上３以下、より好ましくは１．３以上２．５以下である。
【００２２】
本発明に好ましく用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）の一例は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位のみを含有してなる重合体（以下、これをメタクリル樹脂〔A0〕と記すことがある。）またはメタクリル酸メチルに由来する構造単位と他の単量体に由来し且つ環構造を主鎖に有しない構造単位を含有してなるランダム共重合体（以下、このランダム共重合体をメタクリル樹脂〔A1〕と記すことがある。）である。メタクリル樹脂〔A1〕における他の単量体としては、例えば、アクリル酸非環状アルキルエステル；アクリル酸アリールエステル；アクリル酸アラルキルエステル；アクリル酸環状アルキルエステル；アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−エトキシエチル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸アリル；メタクリル酸メチル以外のメタクリル酸非環状アルキルエステル；メタクリル酸アリールエステル；メタクリル酸アラルキルエステル；メタクリル酸環状アルキルエステル；メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−エトキシエチル、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸アリル；不飽和カルボン酸；オレフィン；共役ジエン；芳香族ビニル化合物；アクリルアミド、メタクリルアミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、酢酸ビニル、ビニルピリジン、ビニルケトン、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどを挙げることができる。
メタクリル樹脂（A1）は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位の量が、全構造単位に対して、好ましくは８０質量％以上、より好ましくは９０質量％以上、さらに好ましくは９５質量％以上、よりさらに好ましくは９８質量％以上、最も好ましくは９９．５質量％以上である。他の単量体に由来し且つ環構造を主鎖に有しない構造単位の量は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位の量とバランスする限り制限されず、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、よりさらに好ましくは２質量％以下、最も好ましくは０．５質量％以下である。
【００２３】
メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂（A1）は、シンジオタクティシティ（ｒｒ）の下限が、好ましくは５８％、より好ましくは５９％、さらに好ましくは６０％である。メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕のシンジオタクティシティ（ｒｒ）の上限は、特に制限されないが、製膜性の観点から、好ましくは９９％、より好ましくは８５％、さらに好ましくは７７％、よりさらに好ましくは６５％、最も好ましくは６４％である。
【００２４】
シンジオタクティシティ（ｒｒ）は、全トライアド構造に対するシンジオタクチックトライアド構造の割合である。シンジオタクティシティ（ｒｒ）（％）は、重水素化クロロホルム中、３０℃で1Ｈ−ＮＭＲスペクトルを測定し、そのスペクトルからＴＭＳを０ｐｐｍとした際の０．６〜０．９５ｐｐｍの領域の面積（Ｘ）と０．６〜１．３５ｐｐｍの領域の面積（Ｙ）とを計測し、式：（Ｘ／Ｙ）×１００にて算出することができる。
【００２５】
メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィで得られるクロマトグラムに基いて算出されるポリスチレン換算の重量平均分子量ＭｗA1が、好ましくは５万〜２０万、より好ましくは５．５万〜１６万、さらに好ましくは６万〜１２万である。ＭｗA1が高くなるほど、メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕から得られる成形体の強度が高くなる傾向がある。ＭｗA1が低くなるほど、メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕の成形加工性が良好になり、得られる成形体の表面平滑性が良好になる傾向となる。
【００２６】
メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィで得られるクロマトグラムに基いて算出されるポリスチレン換算の数平均分子量ＭｎA1に対する重量平均分子量ＭｗA1の比ＭｗA1／ＭｎA1が、好ましくは１．０５以上３以下、好ましくは１．３以上２．５以下、さらに好ましくは１．３以上１．７以下である。ＭｗA1／ＭｎA1が低くなるほど、耐衝撃性や靭性が良好になる傾向がある。ＭｗA1／ＭｎA1が高くなるほど、メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕の溶融流動性が高くなり、得られる成形体の表面平滑性が良好になる傾向がある。
【００２７】
本発明に用いられるメタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、分子量２０００００以上の成分（高分子量成分）の含有量が、好ましくは０．１〜１０％、より好ましくは０．５〜５％である。また、本発明に用いられるメタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、分子量１５０００未満の成分（低分子量成分）の含有量が、好ましくは０．１〜５％、より好ましくは０．２〜３％である。メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕が高分子量成分および低分子量成分をこの範囲にて含有していることで、製膜性が向上し、均一な膜厚のフィルムを得やすい。
分子量２０００００以上の成分の含有量は、ＧＰＣで測定されたクロマトグラムとベースラインとで囲まれる部分の面積のうちの、分子量２０００００の標準ポリスチレンの保持時間より前に検出されるクロマトグラムとベースラインとで囲まれる部分の面積の割合として算出する。分子量１５０００未満の成分の含有量は、ＧＰＣで得られるクロマトグラムとベースラインとで囲まれる部分の面積のうちの、分子量１５０００の標準ポリスチレンの保持時間より後に検出されるクロマトグラムとベースラインとで囲まれる部分の面積の割合として算出する。
【００２８】
ゲルパーミエーションクロマトグラフィによる測定は、以下のようにして行う。溶離液としてテトラヒドロフラン、カラムとして東ソー株式会社製のＴＳＫｇｅｌ  ＳｕｐｅｒＭｕｌｔｉｐｏｒｅ  ＨＺＭ−Ｍの２本とＳｕｐｅｒＨＺ４０００を直列に繋いだものを用いる。分析装置として、示差屈折率検出器（ＲＩ検出器）を備えた東ソー株式会社製のＨＬＣ−８３２０（品番）を使用した。試験対象のメタクリル樹脂４ｍｇをテトラヒドロフラン５ｍｌに溶解させて、試験対象溶液を調製した。カラムオーブンの温度を４０℃に設定し、溶離液流量０．３５ｍｌ／分で、試験対象溶液２０μｌを注入して、クロマトグラムを測定した。
クロマトグラムは、試験対象溶液と参照溶液との屈折率差に由来する電気信号値（強度Ｙ）をリテンションタイムＸに対してプロットしたチャートである。
分子量４００〜５００００００の範囲の標準ポリスチレンをゲルパーミエーションクロマトグラフィ測定し、リテンションタイムと分子量との関係を示す検量線を作成した。クロマトグラムの高分子量側の傾きがゼロからプラスに変化する点と、低分子量側のピークの傾きがマイナスからゼロに変化する点を結んだ線をベースラインとした。クロマトグラムが複数のピークを示す場合は、最も高分子量側のピークの傾きがゼロからプラスに変化する点と、最も低分子量側のピークの傾きがマイナスからゼロに変化する点を結んだ線をベースラインとした。
【００２９】
メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、２３０℃および３．８ｋｇ荷重の条件で測定して決定されるメルトフローレートが、好ましくは０．１〜３０ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜２０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜１５ｇ／１０分である。
【００３０】
また、メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕は、ガラス転移温度が、好ましくは１００℃以上、より好ましくは１１０℃以上、さらに好ましくは１２０℃以上、特に好ましくは１２３℃以上である。メタクリル樹脂〔A0〕またはメタクリル樹脂〔A1〕のガラス転移温度の上限は、特に制限はないが、好ましくは１３１℃である。ガラス転移温度が１００℃以上であることで、成形体が耐熱性に優れる。
【００３１】
ガラス転移温度は、ＤＳＣ曲線から求められる中間点ガラス転移温度である。ＤＳＣ曲線は、測定対象樹脂を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１に準拠して、示差走査熱量計を用いて、２３０℃まで昇温し、次いで室温まで冷却し、その後、室温から２３０℃までを１０℃／分で昇温させたときの、２回目の昇温時の示差走査熱量測定で得られるものである。
【００３２】
本発明に好ましく用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）の別の一例は、耐熱性の観点から、メタクリル酸メチルに由来する構造単位と、環構造を主鎖に有する構造単位とを必須で含有してなるランダム共重合体（以下、メタクリル樹脂（A2）と記すことがある。）である。
メタクリル樹脂〔A2〕は、メタクリル酸メチルに由来する構造単位の含有量が、好ましくは２０〜９９質量％、より好ましくは３０〜９５質量％、さらに好ましくは４０〜９０質量％であり、環構造を主鎖に有する構造単位の含有量が、好ましくは１〜８０質量％、より好ましくは５〜７０質量％、さらに好ましくは１０〜６０質量％である。なお、メタクリル樹脂〔A2〕における、メタクリル酸メチルに由来する構造単位の含有量には、メタクリル酸メチルに由来する構造単位のうち分子内環化によって環構造を主鎖に有する構造単位に転換されたものを含まない。
メタクリル樹脂〔A2〕はメタクリル酸メチルに由来する構造単位および環構造を主鎖に有する構造単位以外の他の構造単位を有してもよい。係る他の構造単位は前述したようなメタクリル酸メチル以外の単量体として例示した単量体に由来する構造単位であることができる。
【００３３】
環構造を主鎖に有する構造単位としては、＞ＣＨ−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位、−Ｃ（＝Ｏ）−Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位、または＞ＣＨ−Ｏ−ＣＨ＜基を環構造に含む構造単位が好ましい。
環構造を主鎖に有する構造単位は、無水マレイン酸、Ｎ−置換マレイミドなどのような重合性不飽和炭素−炭素二重結合を有する環状単量体をメタクリル酸メチルなどと共重合させることによって、または重合によって得られたメタクリル樹脂の分子鎖の一部を分子内縮合環化させることによって、メタクリル樹脂に含有させることができる。
【００３４】
＞ＣＨ−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位としては、例えば、β−プロピオラクトンジイル（別名：オキソオキセタンジイル）構造単位、γ−ブチロラクトンジイル（別名：２−オキソジヒドロフランジイル）構造単位、δ−バレロラクトンジイル（別名：２−オキソジヒドロピランジイル）構造単位などのラクトンジイル構造単位を挙げることができる。なお、式中の「＞Ｃ」は炭素原子Ｃに結合手が２つあることを意味する。
【００３５】
例えば、δ−バレロラクトンジイル構造単位としては、式（Ib）で表される構造単位を挙げることができる。δ−バレロラクトンジイル構造単位としては、式（Ic）で表される構造単位が好ましい。
【００３６】
【化１】
2018003788.tif 000002
式（Ib）中、Ｒ14およびＲ15はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０の有機残基であり、Ｒ16は−ＣＯＯＲであり、Ｒは水素原子または炭素数１〜２０の有機残基である。＊は結合手を意味する。
なお、式（Ib）における、有機残基としては、例えば、直鎖若しくは分岐状のアルキル基、直鎖若しくは分岐状のアルキレン基、アリール基、−ＯＡｃ基、および−ＣＮ基等を挙げることができる。有機残基は酸素原子を含んでいてもよい。「Ａｃ」はアセチル基を示す。有機残基は、その炭素数が、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜５である。
【００３７】
【化２】
2018003788.tif 000003
【００３８】
δ−バレロラクトンジイル構造単位は、隣り合う２つのメタクリル酸メチルに由来する構造単位の分子内環化などによって、メタクリル樹脂に含有させることができる。
【００３９】
−Ｃ（＝Ｏ）−Ｏ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位としては、例えば、２，５−ジオキソジヒドロフランジイル構造単位、２，６−ジオキソジヒドロピランジイル構造単位、２，７−ジオキソオキセパンジイル構造単位などを挙げることができる。
【００４０】
例えば、２，５−ジオキソジヒドロフランジイル構造単位としては、式（IIa）で表される構造単位を挙げることができる。２，５−ジオキソジヒドロフランジイル構造単位としては、式（IIb）で表される構造単位が好ましい。
【００４１】
【化３】
2018003788.tif 000004
式（IIa）中、Ｒ21およびＲ22はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０の有機残基である。＊は結合手を意味する。
なお、式（IIa）における、有機残基としては、直鎖若しくは分岐状のアルキル基、直鎖若しくは分岐状のアルキレン基、アリール基、−ＯＡｃ基、および−ＣＮ基等を挙げることができる。有機残基は酸素原子を含んでいてもよい。「Ａｃ」はアセチル基を示す。有機残基は、その炭素数が、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜５である。
【００４２】
Ｒ21およびＲ22がいずれも水素原子である場合、製造容易性および固有複屈折の調節等の観点から、通常、スチレン等が共重合されていることが好ましい。具体的にはＷＯ２０１４／０２１２６４  Ａに記載されているような、スチレンに由来する構造単位とメタクリル酸メチルに由来する構造単位と無水マレイン酸に由来する構造単位とを有する共重合体を挙げることができる。
【００４３】
【化４】
2018003788.tif 000005
２，５−ジオキソジヒドロフランジイル構造単位は、無水マレイン酸の共重合などによって、メタクリル樹脂に含有させることができる。＊は結合手を意味する。
【００４４】
２，６−ジオキソジヒドロピランジイル構造単位としては、式（IIIa）で表される構造単位、式（IIIb）で表される構造単位を挙げることができる。２，６−ジオキソジヒドロピランジイル構造単位としては、式（IIIc）で表される構造単位が好ましい。
【００４５】
【化５】
2018003788.tif 000006
式（IIIa）中、Ｒ31およびＲ32はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０の有機残基である。＊は結合手を意味する。
【００４６】
【化６】
2018003788.tif 000007
式（IIIb）中、Ｒ33およびＲ34はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜２０の有機残基である。＊は結合手を意味する。
なお、式（IIIa）および（IIIb）における、有機残基としては、直鎖若しくは分岐状のアルキル基、直鎖若しくは分岐状のアルキレン基、アリール基、−ＯＡｃ基、および−ＣＮ基等を挙げることができる。有機残基は酸素原子を含んでいてもよい。「Ａｃ」はアセチル基を示す。有機残基は、その炭素数が、好ましくは１〜１０、より好ましくは１〜５である。
【００４７】
【化７】
2018003788.tif 000008
【００４８】
２，６−ジオキソジヒドロピランジイル構造単位は、隣り合う２つのメタクリル酸メチルに由来する構造単位の分子内環化などによって、メタクリル樹脂に含有させることができる。
【００４９】
−Ｃ（＝Ｏ）−Ｎ−Ｃ（＝Ｏ）−基を環構造に含む構造単位（なお、Ｎが有するもう１つの結合手は表記を省略している。）としては、２，５−ジオキソピロリジンジイル構造単位、２，６−ジオキソピペリジンジイル構造単位、２，７−ジオキソアゼパンジイル構造単位などを挙げることができる。
【００５０】
例えば、２，６−ジオキソピペリジンジイル構造単位としては、式（IVa）で表される構造単位を挙げることができる。２，６−ジオキソピペリジンジイル構造単位としては、式（IVb）で表される構造単位が好ましい。
【００５１】
【化８】
2018003788.tif 000009
式（IVa）中、Ｒ41およびＲ42はそれぞれ独立に水素原子または炭素数１〜８のアルキル基であり、Ｒ43は水素原子、炭素数１〜１８のアルキル基、炭素数３〜１２のシクロアルキル基、または炭素数６〜１０のアリール基である。＊は結合手を意味する。
原料入手の容易さ、費用、耐熱性などの観点から、Ｒ41およびＲ42はそれぞれ独立に水素原子またはメチル基であることが好ましく、Ｒ43は水素原子、メチル基、ｎ−ブチル基、シクロへキシル基またはベンジル基であることが好ましい。
【００５２】
【化９】
2018003788.tif 000010
【００５３】
２，５−ジオキソピロリジンジイル構造単位としては、式（Va）で表される構造単位を挙げることができる。２，６−ジオキソピペリジンジイル構造単位としては、式（Vb）で表される構造単位または式（Vc）で表される構造単位が好ましい。
【００５４】
【化１０】
2018003788.tif 000011
式（Va）中、Ｒ52およびＲ53はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１〜１２のアルキル基、または炭素数６〜１４のアルキル基であり、Ｒ51は、炭素数７〜１４のアリールアルキル基、または無置換の若しくは置換基を有する炭素数６〜１４のアリール基である。アリール基に置換される基は、ハロゲノ基、ヒドロキシル基、ニトロ基、炭素数１〜１２のアルコキシ基、炭素数１〜１２のアルキル基または炭素数７〜１４のアリールアルキル基である。＊は結合手を意味する。
【００５５】
【化１１】
2018003788.tif 000012
【００５６】
【化１２】
2018003788.tif 000013
２，５−ジオキソピロリジンジイル構造単位は、Ｎ−置換マレイミドの共重合などによって、メタクリル樹脂に含有させることができる。
【００５７】
＞ＣＨ−Ｏ−ＣＨ＜基を環構造に含む構造単位としては、例えば、オキセタンジイル構造単位、テトラヒドロフランジイル構造単位、テトラヒドロピランジイル構造単位、オキセパンジイル構造単位などを挙げることができる。なお、式中の「＞Ｃ」は炭素原子Ｃに結合手が２つあることを意味する。
【００５８】
例えば、テトラヒドロピランジイル構造単位としては、式（VIa）で表される構造単位を挙げることができる。
【００５９】
【化１３】
2018003788.tif 000014
式（VIa）中、Ｒ61およびＲ62はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１〜２０の直鎖状若しくは分岐鎖状の炭化水素基、または環構造を有する炭素数３〜２０の炭化水素基である。＊は結合手を意味する。
Ｒ61およびＲ62としては、それぞれ独立に、トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカニル基（式（VI-1））、１，７，７−トリメチルビシクロ［２．２．１］ヘプタン−３−イル基（式（VI-2））、ｔｅｒｔ−ブチル基（式（VI-3））、または４−ｔ−ブチルシクロヘキサニル基（式（VI-4））が好ましい。なお、式（VI-1）〜（VI-4）中、＋は結合位置を示す。
【００６０】
【化１４】
2018003788.tif 000015
【００６１】
【化１５】
2018003788.tif 000016
【００６２】
【化１６】
2018003788.tif 000017
【００６３】
【化１７】
2018003788.tif 000018
【００６４】
上記の環構造を主鎖に有する構造単位のうち、原料および製造の容易さの観点から、δ−バレロラクトンジイル構造単位、または２，５−ジオキソジヒドロフランジイル構造単位が好ましい。
【００６５】
メタクリル樹脂〔A2〕は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィで得られるクロマトグラムに基いて算出されるポリスチレン換算の重量平均分子量ＭｗA2が、好ましくは５万〜２０万、より好ましくは５．５万〜１６万、さらに好ましくは６万〜１２万である。ＭｗA2が高くなるほど、メタクリル樹脂〔A2〕から得られる成形体の強度が高くなる傾向がある。ＭｗA2が低くなるほど、メタクリル樹脂〔A2〕の成形加工性が良好になり、得られる成形体の表面平滑性が良好になる傾向がある。
【００６６】
メタクリル樹脂〔A2〕は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィで得られるクロマトグラムに基いて算出されるポリスチレン換算の数平均分子量ＭｎA2に対する重量平均分子量ＭｗA2の比ＭｗA2／ＭｎA2が、好ましくは１．０５以上３以下、好ましくは１．３以上２．５以下、さらに好ましくは１．３以上１．７以下である。ＭｗA2／ＭｎA2が低くなるほど、耐衝撃性や靭性が良好になる傾向がある。ＭｗA2／ＭｎA2が高くなるほど、メタクリル樹脂〔A2〕の溶融流動性が高くなり、得られる成形体の表面平滑性が良好になる傾向がある。
【００６７】
メタクリル樹脂〔A2〕は、２３０℃および３．８ｋｇ荷重の条件で測定して決定されるメルトフローレートが、好ましくは０．１〜２０ｇ／１０分以上、より好ましくは０．５〜１５ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜１０ｇ／１０分である。
【００６８】
また、メタクリル樹脂〔A2〕は、ガラス転移温度が、好ましくは１１０℃以上、より好ましくは１２０℃以上、さらに好ましくは１２５℃以上、特に好ましくは１３０℃以上である。メタクリル樹脂〔A2〕のガラス転移温度の上限は、特に制限はないが、好ましくは１４０℃である。
【００６９】
本発明に用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は、１種の（メタ）アクリル樹脂によって前記特性を満たすようにしたものであってもよいし、２種以上の（メタ）アクリル樹脂の混合物によって前記特性を満たすようにしたものであってもよい。
【００７０】
本発明に用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）を構成する１種または２種以上の（メタ）アクリル樹脂は、どのような製法で得られたものであってもよい。例えば、メタクリル樹脂は、メタクリル酸メチルを重合することによってまたはメタクリル酸メチルと他の単量体とを重合することによって得ることができる。重合は、公知の方法にて行うことができる。重合の方法としては、連鎖移動の形態による分類で、例えば、ラジカル重合、アニオン重合などを挙げることができる。また、反応液の形態による分類で、塊状重合、溶液重合、懸濁重合、乳化重合などを挙げることができる。前述したメタクリル樹脂〔A0〕、〔A1〕、〔A2〕などの各特性は、重合温度、重合時間、連鎖移動剤の種類や量や添加時期、重合開始剤の種類や量や添加時期などの重合条件を調整することによって実現できる。このような重合条件による特性制御は当業者においてよく知られた技術であり、目的とする特性を有する樹脂を製造することは当業者にとって困難なことではない。さらに、前記のような重合によって得られた樹脂を前述したような分子内環化させることによってメタクリル樹脂〔A2〕を得ることができる。
【００７１】
本発明に用いられる（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）は市販品であってもよい。例えば「パラペットＨ１０００Ｂ」（ＭＦＲ：２２ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））、「パラペットＧＦ」（ＭＦＲ：１５ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））、「パラペットＥＨ」（ＭＦＲ：１．３ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））、「パラペットＨＲＬ」（ＭＦＲ：２．０ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））、「パラペットＨＲＳ」（ＭＦＲ：２．４ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））および「パラペットＧ」（ＭＦＲ：８．０ｇ／１０分（２３０℃、３７．３Ｎ））［いずれも商品名、クラレ社製］などを挙げることができる。
【００７２】
本発明に用いられるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）は、アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）とメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）とを有するものである。アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の量の下限は、溶融粘度、接着性、靭性の観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、好ましくは２０質量％、より好ましくは３０質量％、さらに好ましくは４０質量％である。アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の量の上限は、透明性、表面硬度、耐熱性の観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、好ましくは８０質量％、より好ましくは７０質量％、さらに好ましくは６０質量％である。アクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の量は、ヘーズの観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、よりさらに好ましくは４０〜６０質量％である。また、メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）の量の下限は、透明性、表面硬度、耐熱性の観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、好ましくは２０質量％、より好ましくは３０質量％、さらに好ましくは４０質量％である。メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）の量の上限は、溶融粘度、接着性、靭性の観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、好ましくは８０質量％、より好ましくは７０質量％、さらに好ましくは６０質量％である。メタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）の量は、ヘーズの観点から、アクリル系ブロック共重合体に対して、よりさらに好ましくは４０〜６０質量％である。
【００７３】
重合体ブロック（ａ）は、アクリル酸エステルに由来する構造単位を主に有するものである。重合体ブロック（ａ）に含まれるアクリル酸エステルに由来する構造単位の量は、溶融粘度、接着性、靭性の観点から、重合体ブロック（ａ）に対して、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは７０〜１００質量％、さらに好ましくは８０〜１００質量％、よりさらに好ましくは９０〜１００質量％である。
アクリル酸エステルとしては、例えば、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ｎ−プロピル、アクリル酸イソプロピル、アクリル酸ｎ−ブチル、アクリル酸イソブチル、アクリル酸ｓｅｃ−ブチル、アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、アクリル酸アミル、アクリル酸イソアミル、アクリル酸ｎ−ヘキシル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ペンタデシル、アクリル酸ドデシルなどのアクリル酸非環状アルキルエステル；アクリル酸シクロヘキシル、アクリル酸イソボルニルなどのアクリル酸環状アルキルエステル；アクリル酸フェニルなどのアクリル酸アリールエステル；アクリル酸ベンジル、アクリル酸フェノキシエチルなどのアクリル酸アラルキルエステル；アクリル酸２−ヒドロキシエチル、アクリル酸２−メトキシエチル、アクリル酸グリシジル、アクリル酸アリルなどが挙げられる。これらアクリル酸エステルを１種単独でまたは２種以上を組み合わせて重合することができる。これらのうち、コストや低温特性などの観点から、アクリル酸ｎ−ブチルが好ましい。
【００７４】
重合体ブロック（ａ）は、本発明の目的および効果の妨げにならない限りにおいて、アクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位を含んでもよい。
重合体ブロック（ａ）に含まれ得るアクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位の量は、好ましくは５０質量％以下、より好ましくは３０質量％以下、さらに好ましくは２０質量％以下、特に好ましくは１０質量％以下である。
アクリル酸エステル以外の単量体としては、例えば、メタクリル酸エステル、不飽和カルボン酸、芳香族ビニル化合物、オレフィン、共役ジエン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、ビニルピリジン、ビニルケトン、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどが挙げられる。これらは、１種単独でまたは２種以上を組み合わせて、前述のアクリル酸エステルと共重合させることができる。
【００７５】
重合体ブロック（ａ）は、光学特性の観点から、分子鎖のペンダントが芳香環を有する基であることが好ましい。分子鎖のペンダントが芳香環を有する基である重合体ブロック（ａ）は、例えば、アクリル酸アリールエステル、アクリル酸アラルキルエステルまたは芳香族ビニル化合物を共重合させることによって得ることができる。
【００７６】
重合体ブロック（ｂ）は、メタクリル酸エステルに由来する構造単位を主に有するものである。重合体ブロック（ｂ）に含まれるメタクリル酸エステルに由来する構造単位の量は、透明性、表面硬度、耐熱性の観点から、重合体ブロック（ｂ）に対して、好ましくは８０〜１００質量％、より好ましくは９０〜１００質量％、さらに好ましくは９５〜１００質量％、よりさらに好ましくは９８〜１００質量％である。
メタクリル酸エステルとしては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ｎ−プロピル、メタクリル酸イソプロピル、メタクリル酸ｎ−ブチル、メタクリル酸イソブチル、メタクリル酸ｓｅｃ−ブチル、メタクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、メタクリル酸アミル、メタクリル酸イソアミル、メタクリル酸ｎ−ヘキシル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ペンタデシル、メタクリル酸ドデシルなどのメタクリル酸非環状アルキルエステル；メタクリル酸シクロヘキシル、メタクリル酸イソボルニルなどのメタクリル酸環状アルキルエステル；メタクリル酸フェニルなどのメタクリル酸アリールエステル；メタクリル酸ベンジル、メタクリル酸フェノキシエチルなどのメタクリル酸アラルキルエステル；メタクリル酸２−ヒドロキシエチル、メタクリル酸２−メトキシエチル、メタクリル酸グリシジル、メタクリル酸アリルなどを挙げることができる。これらメタクリル酸エステルを１種単独でまたは２種以上を組み合わせて重合することができる。これらのうち、透明性、表面硬度、耐熱性を向上させる観点から、メタクリル酸非環状アルキルエステルまたはメタクリル酸環状アルキルエステルが好ましく、メタクリル酸メチルがより好ましい。
【００７７】
重合体ブロック（ｂ）は、本発明の目的および効果の妨げにならない限りにおいて、メタクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位を含んでもよい。重合体ブロック（ｂ）に含まれ得るメタクリル酸エステル以外の単量体に由来する構造単位の量は、好ましくは２０質量％以下、より好ましくは１０質量％以下、さらに好ましくは５質量％以下、よりさらに好ましくは２質量％以下である。
メタクリル酸エステル以外の単量体としては、例えば、アクリル酸エステル、不飽和カルボン酸、芳香族ビニル化合物、オレフィン、共役ジエン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、ビニルピリジン、ビニルケトン、塩化ビニル、塩化ビニリデン、フッ化ビニリデンなどが挙げられる。これらは１種単独でまたは２種以上を組み合わせて、前述のメタクリル酸エステルと共重合させることができる。
【００７８】
重合体ブロック（ｂ）は、高ガラス転移温度、高耐熱性などの観点から、シンジオタクティシティ（ｒｒ）が、好ましくは６０％以上、より好ましくは６５％以上、さらに好ましくは７０％以上、最も好ましくは７５％以上である。
【００７９】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）は、分子鎖中または分子鎖末端にヒドロキシ基、カルボキシ基、酸無水物基、アミノ基などの官能基を有していてもよい。官能基を有するアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）を用いると、活性エネルギ線硬化樹脂との接着性または密着性がより高くなることがある。活性エネルギ線硬化樹脂との密着性の観点から、官能基は、ヒドロキシ基、またはカルボキシ基が好ましい。また、本発明の趣旨を逸脱しない範囲においてアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）は、重合体ブロック（ａ）および重合体ブロック（ｂ）以外の他の重合体ブロックを含有してもよい。
【００８０】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）は、重合体ブロック（ａ）および重合体ブロック（ｂ）の配列によって特に制限されない。例えば、重合体ブロック（ａ）と重合体ブロック（ｂ）からなるジブロック共重合体；  重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）で表されるトリブロック共重合体、重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）で表されるトリブロック共重合体；  重合体ブロック（ａ）と重合体ブロック（ｂ）とが直列に交互に４以上結合してなるマルチブロック共重合体；  ２以上のジブロック共重合体若しくはトリブロック共重合体が放射状に結合してなるスターブロック共重合体、２以上のジブロック共重合体若しくはトリブロック共重合体が１つの幹高分子鎖に枝状に結合してなるグラフト共重合体などを挙げることができる。これらのうち、密着性、耐衝撃性、コストなどの観点から、トリブロック共重合体が好ましく、重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）で表されるトリブロック共重合体がより好ましい。なお、ブロック共重合体中に２以上の重合体ブロック（ａ）若しくは重合体ブロック（ｂ）を有する場合、それらは分子量、単量体組成、立体規則性などの物性が相互に同じでも、相互に異なってもよい。
【００８１】
本発明において好ましく用いられる重合体ブロック（ｂ）−重合体ブロック（ａ）−重合体ブロック（ｂ）で表されるトリブロック共重合体は、溶融流動性、混和性などの観点から、２つの重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量が、相互に異なることが好ましい。２つの重合体ブロック（ｂ）の重量平均分子量比（大きい重量平均分子量／小さい重量平均分子量）は、好ましくは１．０１〜５、より好ましくは１．１〜４．５である。
【００８２】
アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）は、その製造方法によって特に限定されない。例えば、リビング重合法を用いて重合体ブロック（ａ）と重合体ブロック（ｂ）とが直列に結合してなるアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）を製造できる。また、グラフト重合反応させることによって２以上のジブロック共重合体若しくはトリブロック共重合体が１つの幹高分子鎖に枝状に結合してなるグラフト共重合体を製造することができる。
さらに、リビング重合によって得られたジブロック共重合体若しくはトリブロック共重合体をカップリング反応させることによって２以上のジブロック共重合体若しくはトリブロック共重合体が放射状に結合してなるスターブロック共重合体を製造することができる。
【００８３】
リビング重合法は、リビングアニオン重合法、リビングカチオン重合法、リビングラジカル重合法などがある。リビング重合法としては、例えば、有機アルカリ金属化合物と鉱酸アルカリ金属塩または鉱酸アルカリ土類金属塩などとを用いて行うもの、有機アルカリ金属化合物と有機アルミニウム化合物とを用いて行うもの、有機希土類金属錯体を用いて行うもの、α−ハロゲン化エステル化合物と銅化合物とを用いて行うものなどが挙げられる。これらのうち、リビングアニオン重合法が好ましく、有機アルカリ金属化合物と有機アルミニウム化合物とを用いて行うリビングアニオン重合法が好ましい。
【００８４】
アクリル系樹脂組成物は、弾性重合体（Ｃ）をさらに含有することができる。弾性重合体（Ｃ）は、常温での弾性率（ヤング率）が、好ましくは１〜１０ＭＰａである。弾性重合体（Ｃ）は、わずかな応力で元の長さの数倍も伸びて破断することがなく、しかも外力を除くとほとんど瞬間的にもとに戻る性質を有することが好ましい。
弾性重合体（Ｃ）としては、例えば、アクリル系弾性重合体、シリコーン系弾性重合体；ＳＥＰＳ、ＳＥＢＳ、ＳＩＳなどのスチレン系熱可塑性エラストマー；ＩＲ、ＥＰＲ、ＥＰＤＭなどのオレフィン系弾性重合体などが挙げられる。これらのうち、透明性や靭性の観点からアクリル系弾性重合体が好ましい。
【００８５】
アクリル系弾性重合体は、アクリル酸非環状アルキルエステルに由来する構造単位を主成分に有する重合体である。アクリル系弾性重合体は、アクリル酸非環状アルキルエステルに由来する構造単位の含有量が、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは７０〜９９．８質量％である。アクリル系弾性重合体に用いられるアクリル酸非環状アルキルエステルは、非環状アルキル基が、好ましくは炭素数４〜８のもの、具体的には、ｎ−ブチル基、ｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−へプチル基、ｎ−オクチル基およびこれらの異性体基である。アクリル酸非環状アルキルエステル以外の単量体としては、例えば、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチルなどのメタクリル酸アルキルエステル；スチレン、アルキルスチレンなどのスチレン系単量体、アクリロニトリル、メタクリロニトリルなどの不飽和ニトリル；２−クロロエチルビニルエーテル；（メタ）アクリル酸エチレングリコール、エトキシ-ジエチレングリコールアクリレート、メトキシ-トリエチレングリコールアクリレート、2-エチルヘキシル-ジグリコールアクリレート、メトキシ-ポリエチレングリコールアクリレート、メトキシジプロピレングリコールアクリレート、フェノキシジエチレングリコールアクリレート、フェノキシ-ポリエチレングリコールアクリレート、ノニルフェノールEO付加物アクリレートなどのアルキレングリコール（メタ）アクリレート；などが挙げられる。
【００８６】
アクリル系弾性重合体は、アクリル酸非環状アルキルエステルに由来する構造単位と架橋性単量体に由来する構造単位とをランダムに有するもの（重合体（ｃ２））が好ましい。架橋性単量体としては、例えば、（メタ）アクリル酸アリル、（メタ）アクリル酸メタリル、マレイン酸ジアリル；トリエチレングリコールジアクリレート、PEGジアクリレート、1.6-ヘキサンジオールジアクリレート、1.9-ノナンジオールジアクリレート；トリメチロルプロパントリアクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサアクリレートなどを挙げることができる。アクリル系弾性重合体は、靭性の観点から、架橋性単量体に由来する構造単位の含有量が、好ましくは０．２〜３０質量％である。
【００８７】
弾性重合体（Ｃ）は、単一重合体からなる粒子であってもよいし、異なる弾性率の重合体が少なくとも２つ層を成した粒子であってもよい。弾性重合体（Ｃ）は、前述のアクリル系弾性重合体を含有するものとすることができる。弾性重合体（Ｃ）は、前述のアクリル系弾性重合体を含有する層と他の重合体を含有する層とからなるコアシェル多層粒子であることが好ましく、アクリル系弾性重合体を含有する層とその外側を覆うメタクリル系重合体を含有する層とからなるコアシェル二層粒子であることがより好ましく、メタクリル系重合体を含有する層と、その外側を覆うアクリル系弾性重合体を含有する層と、そのさらに外側を覆うメタクリル系重合体を含有する層とからなるコアシェル三層粒子であることがさらに好ましい。メタクリル系重合体は、メタクリル酸非環状アルキルエステルに由来する構造単位を主成分に有する重合体であることが好ましい。メタクリル系重合体は、メタクリル酸非環状アルキルエステルに由来する構造単位の含有量が、好ましくは５０〜１００質量％、より好ましくは８０〜１００質量％である。メタクリル酸非環状アルキルエステルはメタクリル酸メチルであることが好ましい。メタクリル系重合体はメタクリル酸メチル８０〜１００質量％を含有する重合体（ｃ１）であることが（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）との混和性の観点から最も好ましい。
【００８８】
粒子を成した弾性重合体（Ｃ）は、透明性、靭性、接着性の観点から、その数平均粒径が、好ましくは１５０〜３５０ｎｍ、より好ましくは２００ｎｍ〜３００ｎｍである。なお、弾性重合体（Ｃ）の数平均粒径は、弾性重合体（Ｃ）を（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に溶融混練してなる試料を酸化ルテニウムで染色して観察される顕微鏡写真に基いて決定したものである。なお、酸化ルテニウムはアクリル系弾性重合体を含有する層を染色するが、メタクリル系重合体を含有する層を染色しないので、上述のコアシェル二層粒子やコアシェル三層粒子の数平均粒径は、最外側にあるメタクリル系重合体を含有する層の厚さを含まない値に相当すると推定する。
【００８９】
アクリル系樹脂組成物に含まれる弾性重合体（Ｃ）の量は、透明性、硬度、溶融粘度、靭性、滑り性、および活性エネルギ線硬化樹脂との密着性の観点から、アクリル系樹脂組成物１００質量部に対して、好ましくは１〜３０質量部、より好ましくは２〜２０質量部、さらに好ましくは３〜１５質量部、よりさらに好ましくは４〜１２質量部である。アクリル系樹脂組成物が弾性重合体（Ｃ）を１質量部以上含むことで、耐衝撃性や耐引裂き性が向上する傾向となり好ましい。
【００９０】
アクリル系樹脂組成物には、本発明の効果を損なわない範囲で、必要に応じて各種の添加剤、例えば、高分子加工助剤、光安定剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、熱安定剤、滑剤、帯電防止剤、着色剤、耐衝撃助剤などを含有してもよい。なお、本発明のフィルムの力学物性および表面硬度の観点から発泡剤、充填剤、艶消し剤、光拡散剤、軟化剤や可塑剤は多量に含有しないことが好ましい。
【００９１】
本発明に用いるアクリル系樹脂組成物は、その調製方法によって特に制限されない。アクリル系樹脂組成物の調製法の一例としては、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）、アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）ならびに必要に応じて配合される弾性重合体（Ｃ）および添加剤を溶融混練する方法が挙げられる。必要に応じて配合される弾性重合体（Ｃ）および添加剤は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）とアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）との混練時に添加して一緒に混練してもよいし、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）とアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）とを混練する前に（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）に添加して混練してもよい。混練を行うための装置としては、例えば、ニーダールーダー、二軸押出機、一軸押出機、ミキシングロール、バンバリーミキサーなどを挙げることができる。これらのうち二軸押出機が混練性の観点から好ましく、ベント付二軸押出機が着色抑制の観点から好ましい。ベント付二軸押出機では減圧にしてまたは窒素を流通させて運転することが好ましい。溶融混練する際のせん断速度は１０〜１０００／ｓｅｃであることが好ましい。混練時の温度は、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）およびアクリル系ブロック共重合体（Ｂ）が軟化する温度などに応じて適宜調節することができ、好ましくは１１０〜３００℃、より好ましくは１８０〜３００℃、さらに好ましくは２３０〜２７０℃である。押出機で溶融混練された樹脂組成物はストランド状に押し出され、ペレタイザ等でカットしてペレットにすることができる。
【００９２】
アクリル系樹脂組成物の調製法の別の一例としては、アクリル系ブロック共重合体（Ｂ）の存在下に、（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）を構成する単量体を重合して、in situで、アクリル系樹脂組成物を得る方法が挙げられる。in situ法は、溶融混練法に比べて樹脂組成物が高熱に晒されにくいので、着色などが生じにくい場合がある。
【００９３】
本発明に用いられるアクリル系樹脂組成物は、搬送、保存および成形を容易にするなどのために、ぺレット、顆粒、粉末などの任意の形態にすることができる。
【００９４】
本発明の成形体は、前述のアクリル系樹脂組成物を成形することによって得られる。成形法は、特に限定されない。例えば、押出成形（Ｔダイ法など）、射出成形、圧縮成形、インフレーション成形、ブロー成形、カレンダー成形、キャスト成形、真空成形などの公知の成形方法を採用することができる。フィルム成形においては、押出成形法が好ましく採用される。押出成形法、特にＴダイ法によれば、改善された靭性を持ち、取扱い性に優れ、靭性と表面硬度および剛性とのバランスに優れたフィルムを得ることができる。アクリル系樹脂組成物を成形して成るフィルムは、厚さの下限が、好ましくは１０μｍ、より好ましくは３０μｍ、さらに好ましくは５０μｍであり、厚さの上限が好ましくは１０００μｍ、より好ましくは５００μｍ、さらに好ましくは３００μｍ、よりさらに好ましくは２００μｍである。押出成形法、特にＴダイ法に用いられる押出機は、１軸スクリューまたは２軸スクリューのものであることが好ましい。また、着色抑制の観点からベントを使用して減圧下で溶融押出し、均一膜厚のフィルムを製造する観点からギアポンプを付け、更にフィッシュアイ欠点を低減させるためにポリマーフィルターを付けて溶融押出しすることが好ましい。さらに、酸化劣化を抑制する観点から窒素気流下での溶融押出しを行なうことが好ましい。押出機から吐出されるアクリル系樹脂組成物の温度は好ましくは２３０〜２９０℃、より好ましくは２４０〜２８０℃に設定する。
【００９５】
フィルムの表面平滑性および厚さ均一性の観点から、押し出されたフィルム状溶融樹脂組成物を、鏡面ロールまたは鏡面ベルトの間に引き取り挟圧することが好ましい。
鏡面ロールまたは鏡面ベルトは、いずれも金属製であることが好ましい。鏡面ロールまたは鏡面ベルト間の線圧は、表面平滑性の観点から、好ましくは１０Ｎ／ｍｍ以上、より好ましく３０Ｎ／ｍｍ以上である。鏡面ロール若しくは鏡面ベルトの表面温度は、表面平滑性、ヘーズ、外観などの観点から、下限が、好ましくは６０℃、より好ましくは７０℃であり、上限が、好ましくは１３０℃、より好ましくは１００℃である。
本発明の成形体は、フィルムに成形した後、延伸処理を施したものでもよい。延伸処理によって、機械的強度が向上し、ひび割れし難くなることがある。延伸方法は特に限定されず、同時二軸延伸法、逐次二軸延伸法、チュブラー延伸法、圧延法などが挙げられる。延伸時の温度は、下限が好ましくは（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）のガラス転移温度より５℃高い温度であり、上限が好ましくは（メタ）アクリル系樹脂（Ａ）のガラス転移温度より４０℃高い温度である。延伸の速度は、好ましくは１００〜５０００％／分である。延伸処理においては延伸段階の後に熱固定段階を行うことがさらに好ましい。熱固定によって、熱収縮の少ないフィルムを得ることができる。延伸して得られるフィルムの厚さは、１０〜２００μｍであることが好ましい。
【００９６】
本発明の成形体は、ラミネート法、共押出法、インサート法、二色法、プレス法、コアバック法、サンドイッチ法などによって異種材料と複合または積層させることができる。異種材料としては、他の樹脂、金属、木材、セラミックスなどが挙げられる。
【００９７】
（多層成形体）
本発明の好ましい実施形態の１つは、前述のアクリル系樹脂組成物からなる層、および該アクリル系樹脂組成物からなる層に接する活性エネルギ線硬化樹脂からなる層を有する多層からなる成形体（多層成形体）である。本発明の成形体に上記異種材料が積層されている場合、本発明の成形体において異種材料が積層されていない面に活性エネルギ線硬化樹脂からなる層が接することが好ましい。多層成形体は好ましくは積層フィルムである。
【００９８】
活性エネルギ線硬化樹脂は、活性エネルギ線硬化性組成物を活性エネルギ線の照射によって硬化させてなるものである。活性エネルギ線硬化樹脂からなる層は、活性エネルギ線硬化性組成物を、例えば、グラビア印刷法、コンマコート法、スリットダイコート法、スクリーン印刷法などの公知の方法で、アクリル系樹脂組成物からなる成形体に塗布し、必要に応じて溶媒を除去し、次いで活性エネルギ線によって硬化させることによって得られる。
活性エネルギ線硬化樹脂としては、例えば、ポリエステル；  エポキシ系樹脂；  ポリエステル（メタ）アクリレート樹脂；  ビスフェノールＡ型エポキシアクリレート樹脂、フェノールノボラック型エポキシアクリレート樹脂、クレゾールノボラック型エポキシアクリレート樹脂、カルボキシ基変性エポキシ（メタ）アクリレート系樹脂等のエポキシ（メタ）アクリレート樹脂；  ポリオール（メタ）アクリルレート樹脂；  ウレタン（メタ）アクリレート樹脂等の（メタ）アクリレート系樹脂等が挙げられる。これらのうち（メタ）アクリレート系樹脂が光学特性の観点から好ましい。なお、ウレタン（メタ）アクリレート樹脂はポリオールと有機イソシアネートから得られるウレタン樹脂をヒドロキシ基含有（メタ）アクリル酸エステルと反応させ、活性エネルギ線で硬化させて得られる。ポリオールとしては、例えば、ポリテトラメチレングリコール、エチレングリコールとアジピン酸のポリエステルジオール、ε−カプロラクトン変性ポリエステルジオール、ポリプロピレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリカーボネートジオール、ヒドロキシ基末端水添ポリイソプレン、ヒドロキシ基末端ポリブタジエン、ヒドロキシ基末端ポリイソブチレン等が挙げられる。有機イソシアネートとしては、例えば、トリレンジイソシアネート、イソホロンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート等が挙げられる。ヒドロキシ基含有（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリアクリレート等が挙げられる。活性エネルギ線硬化樹脂としては、例えば、紫外線硬化樹脂、赤外線硬化樹脂、Ｘ線硬化樹脂、γ線硬化樹脂、電子線硬化樹脂、プロトン線硬化樹脂、中性子線硬化樹脂等が挙げられる。これらの中で、硬化速度、活性エネルギ線照射装置の入手性、価格等の観点から紫外線硬化樹脂又は電子線硬化樹脂が好ましく、紫外線硬化樹脂がより好ましい。
【００９９】
活性エネルギ線としては、例えば、紫外線、赤外線、Ｘ線、γ線等の電磁波の他、電子線、プロトン線、中性子線等が挙げられる。これらの中で、硬化速度、照射装置の入手性、価格等の観点から紫外線又は電子線が好ましく、紫外線がより好ましい。
活性エネルギ線の照射強度は、特に限定されない。活性エネルギ線中の重合開始剤の活性化に有効な波長領域の光の照射強度を０．１〜１００ｍＷ／ｃｍ2とすることが好ましい。係る照射強度を０．１ｍＷ／ｃｍ2以上とすることで、反応時間が長くなることを抑制できる。係る照射強度を１００ｍＷ／ｃｍ2以下とすることで、短時間のうちに光源の輻射熱が活性エネルギ線硬化性組成物に放射されることを抑制できる。また、短時間のうちに活性エネルギ線硬化性組成物において重合反応熱が発生することを抑制できる。これにより、活性エネルギ線硬化樹脂が黄変することを抑制できる。また偏光子に代表される被着体の劣化も抑制できる。
活性エネルギ線の照射時間は、照射強度に応じて適宜選択できる。本実施形態では積算光量を上述の照射強度と照射時間との積として表す。係る積算光量を１０〜５，０００ｍＪ／ｃｍ2とすることが好ましく、５０〜２，０００ｍＪ／ｃｍ2とすることがより好ましく、１００〜１，０００ｍＪ／ｃｍ2とすることがさらに好ましい。積算光量を係る範囲とすることで、熱可塑性樹脂や活性エネルギ線硬化樹脂の劣化が少なく、且つ十分な接着力を有する積層体を得られる。
【０１００】
活性エネルギ線硬化性組成物は、活性エネルギ線の照射によって硬化反応を起こし得る官能基を分子内に１以上有するモノマーまたはオリゴマーを含有するものである。官能基としては、例えば、エチレン性二重結合を有する基、オキシラン環を有する基、オキセタン環を有する基、チオール基を有する基、マレイミド基を有する基、加水分解性シリル基を有する基等が挙げられる。
【０１０１】
モノマーまたはオリゴマーとしては、例えば、不飽和ポリエステル系樹脂、アクリル系樹脂、エン・チオール系樹脂などのラジカル重合型硬化樹脂を形成するもの、或いは、エポキシ系樹脂などのカチオン重合型硬化樹脂を形成するものが挙げられる。モノマーまたはオリゴマーとしては、カチオン重合型硬化樹脂を形成するものが好ましい。カチオン重合型硬化性樹脂を形成するものは、コロナ処理等の前処理によって成形体又はフィルムの表面に生じる官能基に結合することができ、成形体又はフィルムと活性エネルギ線硬化樹脂との密着性を向上させることができる。
【０１０２】
モノマーまたはオリゴマーの具体例としては、（メタ）アクリル酸メチル、（メタ）アクリル酸エチル、（メタ）アクリル酸ｎ−プロピル、（メタ）アクリル酸イソプロピル、（メタ）アクリル酸ｎ−ブチル、（メタ）アクリル酸イソブチル、（メタ）アクリル酸ｔｅｒｔ−ブチル、（メタ）アクリル酸ペンチル、（メタ）アクリル酸イソアミル、（メタ）アクリル酸ヘキシル、（メタ）アクリル酸ヘプチル、（メタ）アクリル酸オクチル、（メタ）アクリル酸イソオクチル、（メタ）アクリル酸２−エチルヘキシル、（メタ）アクリル酸ノニル、（メタ）アクリル酸デシル、（メタ）アクリル酸イソデシル、（メタ）アクリル酸ウンデシル、（メタ）アクリル酸ドデシル、（メタ）アクリル酸ラウリル、（メタ）アクリル酸ステアリル、（メタ）アクリル酸イソステアリル、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸イソボルニル、（メタ）アクリル酸ボルニル、（メタ）アクリル酸トリシクロデカニル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンタニル、（メタ）アクリル酸ジシクロペンテニルオキシエチル、（メタ）アクリル酸４−ブチルシクロヘキシル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシエチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシプロピル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸４−ヒドロキシブチル、（メタ）アクリル酸２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピル、（メタ）アクリル酸ブトキシエチル、（メタ）アクリル酸エトキシジエチレングリコール、（メタ）アクリル酸ベンジル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル、（メタ）アクリル酸テトラヒドロフルフリル、（メタ）アクリル酸ポリエチレングリコールモノエステル、（メタ）アクリル酸ポリプロピレングリコールモノエステル、（メタ）アクリル酸メトキシエチレングリコール、（メタ）アクリル酸エトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシポリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸メトキシポリプロピレングリコール、（メタ）アクリル酸ジメチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸ジエチルアミノエチル、（メタ）アクリル酸７−アミノ−３，７−ジメチルオクチル、４−アクリロイルモルホリン、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリオキシエチル（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリエチレングリコールジアクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡジグリシジルエーテルの両末端（メタ）アクリル酸付加体、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ポリエステルジ（メタ）アクリレート、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２−（２，３−ジヒドロキシプロポキシ）エチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレート、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートジ（メタ）アクリレート、シクロヘキサンジメタノールジ（メタ）アクリレート、トリシクロデカンジメタノールジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのエチレンオキサイド又はプロピレンオキサイドの付加体であるジオールのジ（メタ）アクリレート、水添ビスフェノールＡのエチレンオキサイド又はプロピレンオキサイドの付加体であるジオールのジ（メタ）アクリレート、ビスフェノールＡのジグリシジルエーテルに（メタ）アクリレートを付加させたエポキシ（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）（メタ）アクリレート；
【０１０３】
Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等の（メタ）アクリルアミド系化合物；
スチレン、インデン、ｐ−メチルスチレン、α−メチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン、ｐ−ｔｅｒｔ−ブトキシスチレン、ｐ−クロロメチルスチレン、ｐ−アセトキシスチレン、ジビニルベンゼン等のスチレン系化合物；
酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、酪酸ビニル、カプロン酸ビニル、安息香酸ビニル、桂皮酸ビニル等の脂肪酸ビニル；
【０１０４】
ジシクロペンタジエンジオキサイド、リモネンジオキサイド、４−ビニルシクロヘキセンジオキサイド、３’，４’−エポキシシクロヘキシルメチル−３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、ビス（３，４−エポキシシクロヘキシルメチル）アジペート、１，６−ヘキサンジオールジグリシジルエーテル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、ペンタエリスリトールテトラグリシジルエーテル、ポリテトラメチレングリコールジグリシジルエーテル、水添ビスフェノールＡジグリシジルエーテル、エポキシ化植物油、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン、２−（３，４−エポキシシクロヘキシル）エチルトリエトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、両末端ヒドロキシ基のポリブタジエンジグリシジルエーテル、ポリブタジエンの内部エポキシ化物、スチレン−ブタジエン共重合体の二重結合が一部エポキシ化された化合物（ダイセル化学工業株式会社の「エポフレンド」等）、エチレン−ブチレン共重合体とポリイソプレンのブロックコポリマーのイソプレン単位が一部エポキシ化された化合物（ＫＲＡＴＯＮ社の「Ｌ−２０７」等）、ポリアミドアミンエピクロルヒドリン等のオキシラン環を有する化合物；
【０１０５】
３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン、３−エチル−３−（２−エチルヘキシロキシメチル）オキセタン等のアルコキシアルキル基含有単官能オキセタン、３−エチル−３−フェノキシメチルオキセタン等の芳香族基含有単官能オキセタン、キシリレンビスオキセタン、１，４−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシメチル〕ベンゼン、１，４−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ベンゼン、１，３−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ベンゼン、１，２−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ベンゼン、４，４’−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ビフェニル、２，２’−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ビフェニル、３，３’，５，５’−テトラメチル−４，４’−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ビフェニル、２，７−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕ナフタレン、ビス〔４−｛（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ｝フェニル〕メタン、ビス〔２−｛（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ｝フェニル〕メタン、２，２−ビス〔４−｛（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ｝フェニル〕プロパン、ノボラック型フェノール−ホルムアルデヒド樹脂の３−クロロメチル−３−エチルオキセタンによるエーテル化変性物、３（４），８（９）−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシメチル〕−トリシクロ［５．２．１．０2,6］デカン、２，３−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシメチル〕ノルボルナン、１，１，１−トリス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシメチル〕プロパン、１−ブトキシ−２，２−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシメチル〕ブタン、１，２−ビス〔｛２−（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ｝エチルチオ〕エタン、ビス〔｛４−（３−エチルオキセタン−３−イル）メチルチオ｝フェニル〕スルフィド、１，６−ビス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕−２，２，３，３，４，４，５，５−オクタフルオロヘキサン、３−〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕プロピルトリメトキシシラン、３−〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕プロピルトリエトキシシラン、３−〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メトキシ〕プロピルトリアルコキシシランの加水分解縮合物、テトラキス〔（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル〕シリケートの縮合物などのオキセタン環を有する化合物；
【０１０６】
シクロヘキシルビニルエーテル、２−エチルヘキシルビニルエーテル、ドデシルビニルエーテル、４−ヒドロキシブチルビニルエーテル、ジエチレングリコールモノビニルエーテル、トリエチレングリコールジビニルエーテル、シクロヘキサンジメタノールジビニルエーテル等のビニルエーテル；
Ｎ−ビニルピロリドン、Ｎ−ビニルモルホリン等のＮ−ビニル化合物等を挙げることができる。
【０１０７】
これらのうち、分子中に炭素数が1〜20である炭化水素基置換若しくは無置換アクリロイルオキシ基、炭素数が1〜20である炭化水素基置換若しくは無置換アクリロイルチオ基または炭素数が1〜20である炭化水素基置換若しくは無置換アクリロイルアザ基を有するものが好ましく、（メタ）アクリロイルオキシ基、（メタ）アクリロイルチオ基または（メタ）アクリロイルアザ基を有するものがより好ましく、（メタ）アクリロイルオキシ基または（メタ）アクリロイルアザ基を有するものがさらに好ましく、（メタ）アクリロイルオキシ基を有するものがよりさらに好ましく用いられる。具体的には、ポリエステル系アクリレート、ウレタン系アクリレート、ポリエーテル系アクリレート、エポキシ系アクリレート、ポリエステル系メタクリレート、ウレタン系メタクリレート、ポリエーテル系メタクリレート、エポキシ系メタクリレート等の多価（メタ）アクリレート若しくはモノ（メタ）アクリレート；Ｎ−置換若しくは無置換多価（メタ）アクリルアミド若しくはＮ−置換若しくは無置換モノ（メタ）アクリルアミド；多価（メタ）アクリル酸チオエステル若しくはモノ（メタ）アクリル酸チオエステル等が好ましく用いられる。
なお、炭素数が1〜20である炭化水素基としては、例えば、水素原子、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−メチルブチル基、３−メチルブチル基、２−エチルブチル基、３−エチルブチル基、２，２−ジメチルブチル基、２，３−ジメチルブチル基、ｎ−ペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル基、２−メチルペンチル基、３−メチルペンチル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、２−エチルヘキシル基、ｎ−デシル基、ｎ−ドデシル基、ｎ−ヘキサデシル基、ｎ−エイコシル基等のアルキル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル、シクロオクチル基等のシクロアルキル基；フェニル基、ナフチル基等のアリール基等が挙げられる。炭素数が1〜20である炭化水素基は、化合物の入手性や硬化速度に優れる観点などから、水素原子又はメチル基が特に好ましい。炭素数が1〜20である炭化水素基は置換基を有していてもよい。炭素数が1〜20である炭化水素基の置換基としては、活性エネルギ線硬化性を阻害しないものであればよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、イソプロポキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基等のアルコキシ基；塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子等が挙げられる。
アミドのＮ−置換基としては炭素数が1〜6である炭化水素基が挙げられる。炭素数が1〜6である炭化水素基としては、例えば、メチル基、エチル基、ｎ−プロピル基、イソプロピル基、ｎ−ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ−ブチル基、ｔｅｒｔ−ブチル基、２−メチルブチル基、３−メチルブチル基、２−エチルブチル基、３−エチルブチル基、２，２−ジメチルブチル基、２，３−ジメチルブチル基、ｎ−ペンチル基、ネオペンチル基、ｎ−ヘキシル基、２−メチルペンチル基、３−メチルペンチル基等のアルキル基；シクロプロピル基、シクロブチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基等のシクロアルキル基；フェニル基等のアリール基等が挙げられる。炭素数が1〜6である炭化水素基は、硬化速度に優れる観点等から、メチル基又はエチル基が好ましい。また、炭素数が1〜6である炭化水素基は置換基を有していてもよい。炭素数が1〜6である炭化水素基の置換基としては、活性エネルギ線硬化性基の活性エネルギ線硬化性を阻害しないものであればよく、例えば、メトキシ基、エトキシ基、イソプロポキシ基、ｔｅｒｔ−ブトキシ基等のアルコキシ基；塩素原子、臭素原子等のハロゲン原子等が挙げられる。
活性エネルギ線硬化性組成物の市販品としては、例えば、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ユニディックＶ−６８５０」、日立化成社製の商品名「ヒタロイド７９７５」および大成ファインケミカル社製の商品名「アクリット８ＫＸ−０７８」；  日立化成社製の商品名「ヒタロイド７９０２−１」、大成ファインケミカル社製の商品名「アクリット８ＵＨ−０７８」、ＤＩＣ株式会社製の商品名「ユニディックＲＣ２９−１２４」；  荒川化学工業社製の商品名「ビームセット１２００Ｗ」などが挙げられる。
【０１０８】
本発明においては、取り扱い性、反応性及び接着性などの観点から、活性エネルギ線硬化性組成物に、オキシラン環を有する化合物またはオキセタン環を有する化合物を用いることが好ましく、（メタ）アクリル酸テトラヒドロフルフリル、３’，４’−エポキシシクロヘキシルメチル  ３，４−エポキシシクロヘキサンカルボキシレート、トリス（２−ヒドキシエチル）イソシアヌレートトリ（メタ）アクリレートを用いることがさらに好ましい。
【０１０９】
さらに、活性エネルギ線硬化性組成物は活性エネルギ線重合開始剤を含有するものが好ましい。活性エネルギ線重合開始剤は、活性エネルギ線の照射によってラジカルを発生するもの（ラジカル重合開始剤）、カチオンを発生するもの（カチオン重合開始剤）、塩基を発生するもの（塩基発生剤）、酸を発生するもの（酸発生剤）などがある。
ラジカル重合開始剤としては、例えば、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン等のアセトフェノン類；  ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、ヒドロキシベンゾフェノン、３，３’−ジメチル−４−メトキシベンゾフェノン、アクリル化ベンゾフェノン等のベンゾフェノン類；  ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル等のベンゾイン類；  テトラメチルチウラムモノスルフィド、チオキサントン等の硫黄化合物等を挙げることができる。これらのうち、反応性、透明性等の観点から、アセトフェノン類又はベンゾフェノン類が好ましく、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンがより好ましい。市販のラジカル重合開始剤としては、例えば「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４」（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン；ＢＡＳＦ社製）、「ソルバスロンＢＩＰＥ」（黒金化成社製）、「ソルバスロンＢＩＢＥ」（黒金化成社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ６５１」（２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン；ＢＡＳＦ社製）、「ＤＡＲＯＣＵＲ  １１７３」（２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン；ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ２９５９」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １２７」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ９０７」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ３６９」（ＢＡＳＦ社製）、「ＫＡＹＡＣＵＲＥ  ＢＰ」（日本化薬社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ３７９」（ＢＡＳＦ社製）、「ＤＡＲＯＣＵＲ  ＴＰＯ」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ８１９」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ８１９ＤＷ」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ７８４」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ＯＸＥ  ０１」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ＯＸＥ  ０２」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ７５４」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ５００」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８００」（ＢＡＳＦ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８７０」（ＢＡＳＦ社製）、「ＤＡＲＯＣＵＲ  ４２６５」（ＢＡＳＦ社製）、「ＫＡＹＡＣＵＲＥ  ＤＥＴＸ−Ｓ」（日本化薬社製）、「ＥＳＡＣＵＲＥ  ＫＩＰ  １５０」（Ｌａｍｂｅｒｔｉ社製）、「Ｓ−１２１」（シンコー技研社製）、「セイクオールＢＥＥ」（精工化学社製）等が挙げられる。
【０１１０】
カチオン重合開始剤としては、例えば、スルホニウム塩系開始剤、ヨードニウム塩系開始剤等のオニウム塩系開始剤、スルホン酸誘導体、カルボン酸エステル類、アリールジアゾニウム塩、鉄アレーン錯体、ピリジニウム塩、キノリニウム塩、ｏ−ニトロベンジル基含有化合物などが挙げられる。
スルホニウム塩系開始剤としては、例えば、ｐ−フェニルベンジルメチルスルホニウム塩、ｐ−フェニルジメチルスルホニウム塩、ベンジルメチルｐ−ヒドロキシフェニルスルホニウムヘキサフルオロアンチモネート等のｐ−ヒドロキシフェニルベンジルメチルスルホニウム塩、トリフェニルスルホニウム塩、ジフェニル−４−（フェニルチオ）フェニルスルホニウム塩、ジフェニル−４−チオフェノキシフェニルスルホニウム塩等のトリアリールスルホニウム塩、４，４−ビス［ジ（β−ヒドロキシエトキシ）フェニルスルホニオ］フェニスルフィドビスヘキサフルオロアンチモネート等のビス［４−（ジフェニルスルホニオ）フェニル］スルフィド骨格を持つジスルホニウム塩などが挙げられる。なお、スルホニウム塩のカウンターアニオンとしては、例えば、ＳｂＦ6-、ＡｓＦ6-、ＰＦ6-、ＢＦ4-等が挙げられ、これらの中で反応性や安定性の点からＰＦ6-、ＳｂＦ6-が好ましい。
ヨードニウム塩系開始剤としては、例えば、ジフェニルヨードニウム、ビス（４−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）ヨードニウム、（４−ｔｅｒｔ−ブトキシフェニル）フェニルヨードニウム、（４−メトキシフェニル）フェニルヨードニウム等のヨードニウム塩等が挙げられる。
これらカチオン重合開始剤の中で、熱安定性の観点から、ジフェニル−４−（フェニルチオ）フェニルスルホニウム塩、ジフェニル−４−チオフェノキシフェニルスルホニウム塩等のトリアリールスルホニウム塩が好ましい。市販のカチオン重合開始剤としては、例えば、「ＣＰＩ−１００Ｐ」（サンアプロ社製）、「ＣＰＩ−１０１Ａ」（サンアプロ社製）、「ＩＲＧＡＣＵＲＥ  ２５０」（ＢＡＳＦ社製）、「アデカオプトマーＳＰ−１７２」（ＡＤＥＫＡ社製）、「アデカオプトマーＳＰ−１７０」（ＡＤＥＫＡ社製）、「アデカオプトマーＳＰ−１５２」（ＡＤＥＫＡ社製）、「アデカオプトマーＳＰ−１５０」（ＡＤＥＫＡ社製）、「サンエイド  ＳＩ−６０Ｌ」（三新化学工業社製）、「サンエイド  ＳＩ−８０Ｌ」（三新化学工業社製）、「サンエイド  ＳＩ−１００Ｌ」（三新化学工業社製）、「サンエイド  ＳＩ−１５０Ｌ」（三新化学工業社製）等が挙げられる。
【０１１１】
活性エネルギ線硬化樹脂は、その他の成分として、例えば、架橋剤、増感剤、希釈剤、粘着付与剤、軟化剤、充填剤、安定剤、顔料、染料等を更に含有していてもよい。
【０１１２】
本発明の多層成形体は、アクリル系樹脂組成物からなる層の厚さが、好ましくは１０〜１０００μｍ、より好ましくは３０〜３００μｍ、さらに好ましくは５０〜２００μｍであり、活性エネルギ線硬化樹脂からなる層の厚さが、好ましくは０．０１μｍ〜６０μｍ、より好ましくは０．１μｍ〜５０μｍ、さらに好ましくは０．５μｍ〜３０μｍ、よりさらに好ましくは１μｍ〜１０μｍである。
本発明の多層成形体である積層フィルムは、その総厚の下限が、好ましくは１０μｍ、より好ましくは３０μｍ、さらに好ましくは５０μｍであり、総厚の上限が好ましくは１０００μｍ、より好ましくは５００μｍ、さらに好ましくは３００μｍ、よりさらに好ましくは２００μｍである。
【０１１３】
本発明の多層成形体は、活性エネルギ線硬化樹脂からなる層が接する面の反対側の面に他の熱可塑性樹脂からなる層が接して積層されていてもよい。積層に適した他の熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリカーボネート樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、他の（メタ）アクリル樹脂、ＡＢＳ（アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合）、エチレンビニルアルコール樹脂、ポリビニルブチラール樹脂、ポリビニルアセタール樹脂、スチレン系熱可塑性エラストマー、オレフィン系熱可塑性エラストマー、アクリル系熱可塑性エラストマーなどが挙げられる。反対側の面に積層される他の熱可塑性樹脂からなる層は、接着剤などでアクリル系樹脂組成物からなる成形体に貼り合わせて積層してもよいし、アクリル系樹脂組成物と熱可塑性樹脂とを共押出成形するなどして積層してもよい。
【０１１４】
本発明の多層成形体は、活性エネルギ線硬化樹脂からなる層側の面に他の樹脂からなる層が接して積層されていてもよい。活性エネルギ線硬化樹脂からなる層側の面に積層される他の樹脂からなる層は、例えば、アクリル系樹脂組成物からなる成形体に、活性エネルギ線硬化性組成物を塗布し、必要に応じて溶媒を除去し、これに他の樹脂からなる成形体を接触させた状態で活性エネルギ線を照射して活性エネルギ線硬化性組成物を硬化させることによって積層することができる。
【０１１５】
本発明の成形体の用途としては、例えば、広告塔、スタンド看板、袖看板、欄間看板、屋上看板などの看板部品；ショーケース、仕切板、店舗ディスプレイなどのディスプレイ部品；蛍光灯カバー、ムード照明カバー、ランプシェード、光天井、光壁、シャンデリアなどの照明部品；ペンダント、ミラーなどのインテリア部品；ドア、ドーム、安全窓ガラス、間仕切り、階段腰板、バルコニー腰板、レジャー用建築物の屋根などの建築用部品；航空機風防、パイロット用バイザー、オートバイ、モーターボート風防、バス用遮光板、自動車用サイドバイザー、リアバイザー、ヘッドウィング、ヘッドライトカバーなどの輸送機関係部品；音響映像用銘板、ステレオカバー、テレビ保護マスク、自動販売機用ディスプレイカバーなどの電子機器部品；保育器、レントゲン部品などの医療機器部品；機械カバー、計器カバー、実験装置、定規、文字盤、観察窓などの機器関係部品；ディスプレイ装置のフロントライト用導光板およびフィルム、バックライト用導光板及びフィルム、液晶保護板、フレネルレンズ、レンチキュラーレンズ、各種ディスプレイの前面板、拡散板、反射材などの光学関係部品；道路標識、案内板、カーブミラー、防音壁などの交通関係部品；自動車内装用表面材、エンブレム用表面材、携帯電話の表面材、マーキングフィルム、金属調加飾フィルムなどのフィルム部材；洗濯機の天蓋材やコントロールパネル、炊飯ジャーの天面パネルなどの家電製品用部材；その他、温室、大型水槽、箱水槽、時計パネル、バスタブ、サニタリー、デスクマット、遊技部品、玩具、楽器、溶接時の顔面保護用マスクなどが挙げられる。
【０１１６】
本発明の成形体は、さらに、例えば、各種カバー、各種端子板、プリント配線板、スピーカー、顕微鏡、双眼鏡、カメラ、時計などに代表される光学機器、また、映像・光記録・光通信・情報機器関連部品としてカメラ、ＶＴＲ、プロジェクションＴＶ等のファインダー、フィルター、プリズム、フレネルレンズ、各種光ディスク（ＶＤ、ＣＤ、ＤＶＤ、ＭＤ、ＬＤ等）基板の保護フィルム、光スイッチ、光コネクター、液晶ディスプレイ、液晶ディスプレイ用導光フィルム・シート、フラットパネルディスプレイ、フラットパネルディスプレイ用導光フィルム・シート、プラズマディスプレイ、プラズマディスプレイ用導光フィルム・シート、電子ペーパー用導光フィルム・シート、位相差フィルム・シート、偏光フィルム・シート、偏光板保護フィルム・シート、偏光子保護フィルム・シート、波長板、光拡散フィルム・シート、プリズムフィルム・シート、反射フィルム・シート、反射防止フィルム・シート、視野角拡大フィルム・シート、防眩フィルム・シート、輝度向上フィルム・シート、液晶やエレクトロルミネッセンス用途の表示素子基板、タッチパネル、タッチパネル用導光フィルム・シート、各種前面板と各種モジュール間のスペーサーなど、各種の光学用途へ特に好適に適用可能である。具体的には、例えば、携帯電話、デジタル情報端末、ポケットベル、ナビゲーション、車載用液晶ディスプレイ、液晶モニター、調光パネル、ＯＡ機器用ディスプレイ、ＡＶ機器用ディスプレイ等の各種液晶表示素子やエレクトロルミネッセンス表示素子あるいはタッチパネルなどに用いることができる。また、耐候性に優れている点から、例えば、建築用内・外装用部材、カーテンウォール、屋根用部材、屋根材、窓用部材、雨どい、エクステリア類、壁材、床材、造作材、道路建設用部材、再帰反射フィルム・シート、農業用フィルム・シート、照明カバー、看板、透光性遮音壁など、公知の建材用途へも特に好適に適用可能である。
【０１１７】
本発明の成形体は、太陽電池用途として太陽電池表面保護フィルム、太陽電池用風刺フィルム、太陽電池用裏面保護フィルム、太陽電池用基盤フィルム、ガスバリアフィルム用保護フィルムなどへも適用可能である。
【０１１８】
本発明の成形体は、偏光子保護フィルムとして好適である。本発明の成形体である偏光子保護フィルムは、上述したような、活性エネルギ線硬化性組成物の硬化によって、偏光フィルム（偏光子）の片面または両面に接着することができる。偏光フィルムは公知のものを用いることができる。偏光フィルムとしては、例えば、ポリビニルアルコール系樹脂とヨウ素からなる延伸フィルムを挙げることができる。偏光フィルムの厚さは好ましくは１〜１００μｍ、より好ましくは５〜４０μｍ、さらに好ましくは１０〜３５μｍである。
本発明の成形体を偏光フィルムに接着させて成る偏光板は、本発明成形体が偏光フィルムへの湿気の侵入を防ぐので、高温高湿に放置した場合でも、偏光性能の劣化が少ない。
【０１１９】
偏光フィルムの片面にのみ本発明成形体を活性エネルギ線硬化性組成物の硬化によって積層させた場合には、偏光フィルムのもう一方の片面に接着剤層を介して他の任意の光学樹脂フィルムを積層することができる。用いられる光学樹脂フィルムは、その樹脂材料によって特に制限されない。例えば、セルロース樹脂、ポリカーボネート樹脂、環状オレフィン樹脂、（メタ）アクリル樹脂、ポリエチレンテレフタレート樹脂等を挙げることができる。
【０１２０】
セルロース樹脂は、セルロースに脂肪酸などをエステル化反応させてアルカノイル化してなる樹脂である。セルロース樹脂の具体例としては、セルローストリアセテート、セルロースジアセテート、セルローストリプロピオネート、セルロースジプロピオネート等を挙げることができる。これらのなかでも、セルローストリアセテートが特に好ましい。セルローストリアセテートは多くの製品が市販されており、入手容易性やコストの点でも有利である。セルローストリアセテートの市販品の例としては、富士フイルム社製の商品名「ＵＶ−５０」、「ＵＶ−８０」、「ＳＨ−８０」、「ＴＤ−８０Ｕ」、「ＴＤ−ＴＡＣ」、「ＵＺ−ＴＡＣ」や、コニカミノルタ社製の「ＫＣシリーズ」等を挙げることができる。
【０１２１】
環状オレフィン樹脂は、環状オレフィンを重合してなる樹脂の総称である。例えば、環状オレフィンの開環（共）重合体（特開平１−２４０５１７号公報、特開平３−１２２１３７号公報参照）、環状オレフィンの付加重合体、環状オレフィンとエチレン、プロピレン等のα−オレフィンとの共重合体（特開平３−１４８８２号公報参照）、およびこれらを不飽和カルボン酸やその誘導体で変性したグラフト重合体、ならびに、それらの水素化物などを挙げることができる。環状オレフィンの具体例としては、ノルボルネン系モノマーを挙げることができる。
環状オレフィン樹脂としては、種々の製品が市販されている。具体例としては、日本ゼオン株式会社製の商品名「ゼオネックス」、「ゼオノア」、ＪＳＲ株式会社製の商品名「アートン」、ポリプラスチックス株式会社製の商品名「トーパス」、三井化学株式会社製の商品名「ＡＰＥＬ」を挙げることができる。
【０１２２】
（メタ）アクリル樹脂としては、本発明の効果を損なわない範囲内で、任意の（メタ）アクリル樹脂を採用し得る。例えば、ポリメタクリル酸メチルなどのポリメタクリル酸エステル、メタクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸共重合体、メタクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸エステル共重合体、メタクリル酸メチル−アクリル酸エステル−（メタ）アクリル酸共重合体、（メタ）アクリル酸メチル−スチレン共重合体（ＭＳ樹脂など）、脂環式炭化水素基を有する重合体（例えば、メタクリル酸メチル−メタクリル酸シクロヘキシル共重合体、（メタ）アクリル酸メチル−（メタ）アクリル酸ノルボルニル共重合体など）；メタクリル酸メチルとマレイミド系単量体との共重合体（特開２０１３−０３３２３７号公報、ＷＯ２０１３／００５６３４Ａ参照）、分子内に環構造を有する(メタ)アクリル樹脂（ＷＯ２００５／１０８４３８Ａ、特開２００９−１９７１５１号公報参照）、分子内架橋や分子内環化反応により得られる高ガラス転移温度の（メタ）アクリル樹脂、ラクトン環構造を有する（メタ）アクリル樹脂（特開２０００−２３００１６号公報、特開２００１−１５１８１４号公報、特開２００２−１２０３２６号公報、特開２００２−２５４５４４号公報、特開２００５−１４６０８４号公報参照）などを挙げることができる。なお、ラクトン環構造を有する（メタ）メクリル樹脂は、耐熱性および高透明性が高く、二軸延伸によって機械的強度を高めやすい。（メタ）アクリル樹脂の市販品として、例えば、三菱レイヨン株式会社製の商品名「アクリペットＶＨ」や商品名「アクリペットＶＲＬ２０Ａ」を挙げることができる。
【０１２３】
ポリエチレンテレフタレート樹脂としては、例えばＷＯ２０１１−１６２１９８Ａ、ＷＯ２０１５−０３７５２７Ａ、ＷＯ２００７−０２０９０９Ａ、特開２０１０−２０４６３０号公報などに記載のポリエチレンテレフタレート樹脂を挙げることができる。
【０１２４】
本発明の偏光板は、画像表示装置に使用することができる。画像表示装置の具体例としては、エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）ディスプレイ、プラズマディスプレイ（ＰＤ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ：Field Emission Display）のような自発光型表示装置、液晶表示装置を挙げることができる。液晶表示装置は、液晶セルと、当該液晶セルの少なくとも片側に配置された上記偏光板とを有する。
【実施例】
【０１２５】
次に、実施例を示して本発明をより具体的に説明する。なお、本発明は以下の実施例によって制限されるものではない。また、本発明は、以上までに述べた、特性値、形態、製法、用途などの技術的特徴を表す事項を、任意に組み合わせて成るすべての態様を包含している。【０１２６】
実施例および比較例における物性値の測定等は以下の方法によって実施した。【０１２７】
［剥離強度］
偏光板から幅１０ｍｍ×長さ５０ｍｍの小片を切り出した。小片を温度２３℃、相対湿度５０％の環境下に２４時間静置した。その後、後から重ねたアクリル系樹脂組成物フィルム側の接着剤の層にカッターで切れ込みを入れ、後から重ねたアクリル系樹脂組成物フィルムと、偏光フィルムを含む多層成形体とに分かれるように、小型引張試験機を用いて、ＪＩＳ−Ｋ６８５４−２（１９９９）に準拠して、引張速度３０ｍｍ／分で、偏光フィルムとアクリル系樹脂組成物フィルムとを１８０度の角度で引き剥がした。その引き剥がしに要した単位幅あたりの平均荷重を測定した。【０１２８】
［溶融粘度］
後述の方法で得られたペレットをキャピラリーレオメーター（東洋精機製作所社製のキャピログラフ１Ｄ）を用いて、２７０℃で、直径１ｍｍΦ、長さ４０ｍｍのキャピラリーより、ピストンスピード１０ｍｍ／分の速度（せん断速度は１２２／ｓｅｃ）で押出し、その際に生じるせん断応力から評価される数値とした。【０１２９】
［表面硬度］
後述の方法で得られたフィルムを１０ｃｍ×１０ｃｍに切り出して試験片とし、ＪＩＳ−Ｋ５６００−５−４に準拠して鉛筆硬度を測定した。【０１３０】
［全光線透過率］
後述の方法で得られたフィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とし、ヘーズメーター（日本電色工業社製のＳＨ７０００）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７３６１−１に準拠して全光線透過率を測定した。【０１３１】
［ヘーズ］
後述の方法で得られたフィルムを５０ｍｍ×５０ｍｍに切り出して試験片とし、ヘーズメーター（日本電色工業社製のＳＨ７０００）を用いて、ＪＩＳ  Ｋ７１３６に準拠してヘーズを測定した。【０１３２】
＜製造例１  （メタ）アクリル系樹脂(A)の製造＞
メタクリル酸メチル１００質量部に、重合開始剤（２，２’−アゾビス（２−メチルプロピオニトリル）、水素引抜能：１％、１時間半減期温度：８３℃）０．１質量部および連鎖移動剤（ｎ−オクチルメルカプタン）０．２１質量部を加え、溶解させて原料液を得た。
イオン交換水１００質量部、硫酸ナトリウム０．０３質量部および懸濁分散剤０．４５質量部を混ぜ合わせて混合液を得た。
耐圧重合槽に、前記混合液４２０質量部と前記原料液２１０質量部を仕込み、窒素雰囲気下で撹拌しながら、温度を７０℃にして重合反応を開始させた。重合反応開始から３時間経過した時に、温度を９０℃に上げ、撹拌を引き続き１時間行って、ビーズ状共重合体が分散した液を得た。なお、重合槽壁面あるいは撹拌翼にポリマーが若干付着したが、泡立ちもなく、円滑に重合反応が進んだ。
得られた共重合体分散液をイオン交換水で洗浄し、バケット式遠心分離機により、ビーズ状共重合体を取り出し、８０℃の熱風乾燥機で１２時間乾燥させて、（メタ）アクリル系樹脂(A)を得た。【０１３３】
＜製造例２  アクリル系ブロック共重合体(B1)の製造＞
トルエン、ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウム、およびｓｅｃ−ブチルリチウムを含有する溶液を調製した。この溶液にメタクリル酸メチル２０質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）を得た。次いでアクリル酸ｎ−ブチル５０質量部を滴下し重合させてアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）をメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）の末端から成長させた。引き続いてメタクリル酸メチル３０質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−２）をアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の末端から成長させた。反応液にメタノールを添加してリビング活性を失活させて、（メタ）アクリル系ブロック共重合(B1)を得た。アクリル系ブロック共重合体(B1)は、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）のトリブロック構造をしており、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）の組成比が３０質量％−５０質量％−２０質量％であった。（ａ）の含有量は５０質量部であった。【０１３４】
＜製造例３  アクリル系ブロック共重合体(B2)の製造＞
トルエン、ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウム、およびｓｅｃ−ブチルリチウムを含有する溶液を調製した。この溶液にメタクリル酸メチル１１．３質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）を得た。次いでアクリル酸ｎ−ブチル７７．４質量部を滴下し重合させてアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）をメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）の末端から成長させた。引き続いてメタクリル酸メチル１１．３質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−２）をアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の末端から成長させた。反応液にメタノールを添加してリビング活性を失活させて、（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B2)を得た。（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B2)は、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）のトリブロック構造をしており、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）の組成比が１１．３質量％−７７．４質量％−１１．３質量％であった。（ａ）の含有量は７７．４質量部であった。【０１３５】
＜製造例４  アクリル系ブロック共重合体(B3)の製造＞
トルエン、ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウム、ｓｅｃ−ブチルリチウムを含有する溶液を調製した。この溶液にメタクリル酸メチル５０質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）を得た。次いでアクリル酸ｎ−ブチル２５質量部およびアクリル酸ベンジル２５質量部を滴下し重合させてアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）をメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ）の末端から成長させた。反応液にメタノールを添加してリビング活性を失活させて、（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B3)を得た。（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B3)は、（ｂ）−（ａ）のジブロック構造をしており、（ｂ）−（ａ）の組成比が５０質量％−５０質量％であった。【０１３６】
＜製造例５  アクリル系ブロック共重合体(B4)の製造＞
トルエン、ヘキサメチルトリエチレンテトラミン、イソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウム、およびｓｅｃ−ブチルリチウムを含有する溶液を調製した。この溶液にメタクリル酸メチル１５．７質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）を得た。次いでアクリル酸ｎ−ブチル６３．６質量部を滴下し重合させてアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）をメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−１）の末端から成長させた。引き続いてメタクリル酸メチル２０．７質量部を滴下し重合させてメタクリル酸エステル重合体ブロック（ｂ−２）をアクリル酸エステル重合体ブロック（ａ）の末端から成長させた。反応液にメタノールを添加してリビング活性を失活させて、（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B4)を得た。（メタ）アクリル系ブロック共重合体(B4)は、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）のトリブロック構造をしており、（ｂ−１）−（ａ）−（ｂ−２）の組成比が１５．７質量％−６３．６質量％−２０．７質量％であった。（ａ）の含有量は６３．６質量部であった。【０１３７】
＜製造例６  アクリル系弾性重合体粒子(C)の製造＞
攪拌機、温度計、窒素ガス導入管、単量体導入管および還流冷却器を備えた反応器に、イオン交換水１０５０質量部、ポリオキシエチレントリデシルエーテル酢酸ナトリウム０．３質量部および炭酸ナトリウム０．７質量部を仕込み、反応器内を窒素ガスで置換した。次いで反応器内の温度を８０℃にした。そこに、過硫酸カリウム０．２５質量部を投入し、５分間攪拌した。これに、メタクリル酸メチル９５．４質量％、アクリル酸メチル４．４質量％およびメタクリル酸アリル０．２質量％からなる単量体混合物２４５質量部を６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、さらに３０分間重合反応を行った。引き続いて過硫酸カリウム０．３２質量部を投入して５分間攪拌した。その後、アクリル酸ブチル８０．５質量％、スチレン１７．５質量％およびメタクリル酸アリル２質量％からなる単量体混合物３１５質量部を６０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、さらに３０分間重合反応を行った。次いで過硫酸カリウム０．１４質量部を投入して５分間攪拌した。その後、メタクリル酸メチル９５．２質量％、アクリル酸メチル４．４質量％およびｎ−オクチルメルカプタン０．４質量％からなる単量体混合物１４０質量部を３０分間かけて連続的に滴下した。滴下終了後、さらに６０分間重合反応を行った。以上の操作によって、アクリル系弾性重合体粒子を含むラテックスを得た。アクリル系弾性重合体粒子を含むラテックスを凍結して凝固させた。次いで水洗し、乾燥させて、平均粒子径０．２３μｍのアクリル系弾性重合体粒子(C)を得た。【０１３８】
＜製造例７  活性エネルギ線硬化性組成物（U1）の製造＞
窒素置換したフラスコにトルエン１００ｍｌを投入した。次いで撹拌しながら１，１，４，７，１０，１０−ヘキサメチルトリエチレンテトラミン０．７８ｍｌ（２．８６ｍｍｏｌ）及びイソブチルビス（２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノキシ）アルミニウムの０．４５０ｍｏｌ／Ｌトルエン溶液１２．７ｍｌを順次添加した。これを−２０℃に冷却した。これにｓｅｃ−ブチルリチウムの１．３０ｍｏｌ／Ｌシクロヘキサン溶液２．００ｍｌを添加し、１，１−ジメチルプロパン−１，３−ジオールジメタクリレート２．４７ｍｌ（１０．４ｍｍｏｌ）とメタクリル酸メチル１．１１ｍｌ（１０．４ｍｍｏｌ）との混合物３．５８ｍｌを一括で添加し、アニオン重合を開始させた（第１重合工程）。アニオン重合開始から約１０分経過したときに液の色が黄色から無色に変化した。無色に変化したときからさらに１０分間撹拌した。
次いで、−２０℃で液を撹拌しながら、メタクリル酸メチル２．２２ｍｌ（２０．８ｍｍｏｌ）を一括で添加し、その１００分後にアクリル酸ｎ−ブチル３７．４ｍｌ（２６０ｍｍｏｌ）を１ｍｌ／分の速度で添加してアニオン重合を行った（第２重合工程）。
その後、−２０℃で液を撹拌しながら、メタノール１０．０ｍｌを添加して、アニオン重合を停止させた。得られた液を１リットルのメタノール中に注ぎ沈殿物を生じさせた。沈殿物を分離し、乾燥させて（メタ）アクリル系重合体（Ｙ）を得た。（メタ）アクリル系重合体（Ｙ）は、数平均分子量Ｍｎが２４，７００、数平均分子量に対する重量平均分子量の比Ｍｗ／Ｍｎが１．２１であった。
攪拌機付き容器に、ベンジルアクリレート３０質量部、トリス（２−ヒドロキシエチル）イソシアヌレートトリアクリレート４質量部、（３−エチルオキタセン−３−イル）メチルアクリレート１７質量部、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン６質量部、脂環式ジエポキシ化合物（ダウケミカル社製、商品名「ＣＹＲＡＣＵＲＥ  ＵＶＲ６１１０」）２７質量部、（メタ）アクリル系重合体（Ｙ）１６質量部、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン３質量部、およびジフェニル−４−（フェニルチオ）フェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート（プロピレンカーボネート５０質量％溶液）２質量部を投入し、２４時間撹拌して、活性エネルギ線硬化性組成物（U1）を得た。【０１３９】
＜製造例８  活性エネルギ線硬化性組成物（U2）の製造＞
攪拌機付き容器に、３−エチル−３−ヒドロキシメチルオキセタン１８．８質量部、脂環式ジエポキシ化合物（ダウケミカル社製、商品名「ＣＹＲＡＣＵＲＥ  ＵＶＲ６１１０」）８１．２質量部、およびジフェニル−４−（フェニルチオ）フェニルスルホニウムヘキサフルオロホスフェート（プロピレンカーボネート５０質量％溶液）２質量部を投入し、２４時間撹拌して、活性エネルギ線硬化性組成物（U2）を得た。【０１４０】
実施例１
製造例１で得られた（メタ）アクリル系樹脂(A)９４質量部と製造例２で得られたアクリル系ブロック共重合体(B1)６質量部とをドライブレンドした。次いで該ドライブレンド物を二軸押出機に供給し、２５０℃で溶融混練し、ストランド状に押出成形し、ペレタイザでカットすることで、アクリル系樹脂組成物のペレットを得た。得られたペレット２ｇを２枚のポリイミドフィルムの間に挟み入れ、プレス成形機にて２４５℃で３分間加熱し、次いで５０ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で９０秒間加圧して厚さ１００μｍのフィルムを製造した。また、同じ操作を行い、もう１枚同じフィルムを得た。
１枚目のフィルムの一方の面に、バーコーターを用いて、製造例７で得られた活性エネルギ性硬化性組成物（U1）を厚さ２μｍとなるように塗布した。活性エネルギ性硬化性組成物の塗布面に、厚さ１０μｍの偏光フィルムを重ね載せた。前記偏光フィルムにバーコーターを用いて活性エネルギ性硬化性組成物（U1）を厚さ２μｍとなるように塗布した。活性エネルギ性硬化性組成物の塗布面に、２枚目のフィルムを重ね載せた。ローラーを用いてフィルム／活性エネルギ線硬化性組成物／偏光フィルム／活性エネルギ線硬化性組成物／フィルムの層構成を有する積層体を押圧した。その後、メタルハライドランプ（ＧＣ  ＹＵＡＳＡ株式会社製）を用い、係る積層体において後から重ね合わせたフィルムの側から、上記積層体に積算光量７００ｍＪ／ｃｍ2となるように紫外線を照射した。係る積算光量はＵＶ計測器（ＧＳ  ＹＵＡＳＡ株式会社製）を用いて計測した。紫外線照射後、温度２３℃、相対湿度５０％の環境下に４８時間静置して、偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４１】
【表１】
2018003788.tif 000019
【０１４２】
実施例２
（メタ）アクリル系樹脂(A)の量を９０質量部に変え、アクリル系ブロック共重合体(B1)の量を１０質量部に変えた以外は実施例１と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４３】
実施例３
（メタ）アクリル系樹脂(A)の量を８５質量部に変え、アクリル系ブロック共重合体(B1)の量を１５質量部に変えた以外は実施例１と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４４】
実施例４
アクリル系ブロック共重合体(B1)を製造例３で得られたアクリル系ブロック共重合体(B2)に変えた以外は実施例２と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４５】
実施例５
アクリル系ブロック共重合体(B1)を製造例４で得られたアクリル系ブロック共重合体(B3)に変えた以外は実施例２と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４６】
実施例６
アクリル系ブロック共重合体(B1)を製造例５で得られたアクリル系ブロック共重合体(B4)に変えた以外は実施例２と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４７】
実施例７
製造例１で得られた（メタ）アクリル系樹脂(A)８４質量部と製造例２で得られたアクリル系ブロック共重合体(B1)１０質量部と製造例６で得られたアクリル系弾性重合体粒子(C)６質量部をドライブレンドした。得られたドライブレンド物を用いた以外は実施例１と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４８】
実施例８
アクリル系ブロック共重合体(B1)の量を６質量部に変え、アクリル系弾性重合体粒子(C)の量を１０質量部に変えた以外は実施例７と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１４９】
実施例９
アクリル系ブロック共重合体(B1)の量を３質量部に変え、アクリル系弾性重合体粒子(C)の量を１６質量部に変えた以外は実施例７と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１５０】
実施例１０
活性エネルギ性硬化性組成物（U1）を製造例８で得られた活性エネルギ性硬化性組成物（U2）に変えた以外は実施例１と同じ方法で評価用のペレット、フィルム、および偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１５１】
実施例１１
製造例１で得られた（メタ）アクリル系樹脂(A)９４質量部、製造例２で得られたアクリル系ブロック共重合体(B1)６質量部、紫外線吸収剤（株式会社ＡＤＥＫＡ社製、アデカスタブＬＡ−３１ＲＧ）２質量部、および酸化防止剤（ＢＡＳＦジャパン社製、ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０）０．１質量部をドライブレンドした。次いで該ドライブレンド物を二軸押出機に供給し、２５０℃で溶融混練し、ストランド状に押出成形し、ペレタイザでカットすることで、アクリル系樹脂組成物のペレットを得た。得られたペレット２ｇを２枚のポリイミドフィルムの間に挟み入れ、プレス成形機にて２４５℃で３分間加熱し、次いで５０ｋｇｆ／ｃｍ2の条件で９０秒間加圧して厚さ１００μｍの紫外線吸収剤入りフィルムを製造した。
実施例１で得たフィルムの一方の面に、バーコーターを用いて、製造例７で得られた活性エネルギ性硬化性組成物（U1）を厚さ２μｍとなるように塗布した。活性エネルギ性硬化性組成物の塗布面に、厚さ１０μｍの偏光フィルムを重ね載せた。前記偏光フィルムにバーコーターを用いて活性エネルギ性硬化性組成物（U1）を厚さ２μｍとなるように塗布した。活性エネルギ性硬化性組成物の塗布面に、上記の紫外線吸収剤入りフィルムを重ね載せた。ローラーを用いて、実施例１で得たフィルム／活性エネルギ線硬化性組成物／偏光フィルム／活性エネルギ線硬化性組成物／紫外線吸収剤入りフィルムの層構成を有する積層体を押圧した。その後、メタルハライドランプ（ＧＣ  ＹＵＡＳＡ株式会社製）を用い、係る積層体において、実施例１で得たフィルムの側から、上記積層体に積算光量７００ｍＪ／ｃｍ2となるように紫外線を照射した。係る積算光量はＵＶ計測器（ＧＳ  ＹＵＡＳＡ株式会社製）を用いて計測した。紫外線照射後、温度２３℃、相対湿度５０％の環境下に４８時間静置して、偏光板を得た。
偏光板における紫外線吸収剤入りフィルムの接着性を評価するため、得られた偏光板から縦５０ｍｍ×横２５ｍｍのサンプルを切り出し、紫外線吸収剤入りフィルム側の接着剤の層にカッターで切れ込みを入れ、紫外線吸収剤入りフィルムと偏光フィルムとに分かれるよう、手でサンプルの剥離を試みた。結果、紫外線吸収剤入りフィルムが破損し、偏光フィルムと紫外線吸収剤入りフィルムとを分離できなかったため、紫外線吸収剤入りフィルムは紫外線硬化樹脂に対して優れた接着性を有すると評価した。【０１５２】
比較例１
（メタ）アクリル系樹脂(A)の量を１００質量部に変え、アクリル系ブロック共重合体(B1)の量を０質量部に変えた以外は実施例１と同じ方法で偏光板を得た。評価結果を表１に示す。【０１５３】
本発明の偏光板は、フィルムと活性エネルギ線硬化樹脂との剥離強度が高い。
【国際調査報告】
2018003788.tif 000020
2018003788.tif 000021
2018003788.tif 000022
2018003788.tif 000023