【事件の表示】
　特願２００３−５６６９１１「超電導体の作製方法及び反応装置」拒絶査定不服審判事件〔平成１５年　８月１４日国際公開、ＷＯ０３／６７６７２、平成１７年　６月　９日国内公表、特表２００５−５１６８８２〕について、次のとおり審決する。
【結　論】
　本件審判の請求は、成り立たない。
【理　由】
１．手続の経緯・本願発明
　本願は、２００２年７月３０日（パリ条約による優先権主張２００１年７月３１日　米国）を国際出願日とする出願であって、平成１７年９月６日に拒絶理由を発送し、平成１７年１２月６日付けで手続補正書および意見書が提出されたが、平成１８年１月６日付け（発送：平成１８年１月１７日）で拒絶査定がなされ、これに対し平成１８年４月１７日に拒絶査定に対する審判請求がなされたものである。
　そして本願請求項１乃至３５に係る発明は平成１７年１２月６日付けで提出された手続補正書により補正された本願明細書及び図面の記載からみてその特許請求の範囲に記載されたものであると認められるところ、請求項１に係る発明（以下、「本願発明１」という。）は次のとおりのものである。
　
「【請求項１】　フッ化バリウムを含む膜を基板の表面に提供する工程と、
前記膜に第１反応混合ガスを噴射する工程と、
前記膜に前記第１反応ガスを噴射しながら前記基板を第１の温度まで加熱して前記基板の前記表面に超電導材料を形成する工程と、を有する方法であって、
前記基板の前記表面に対して５°以上の角度で前記第１反応ガスを前記膜に噴射する方法。」
　
２．引用刊行物の記載事項
　これに対して、原査定の拒絶理由に引用された、本願出願前に頒布された刊行物である国際公開９８／５８４１５号（以下、「刊行物１」という。）には、次の事項が記載されている。なお、原文後の括弧内の記載は当審における仮訳である。
　
２−１．刊行物１
（１ａ）
「2. A method of preparing an oxide superconductor film, comprising:
providing a metal oxyfluoride film on a substrate, said metal oxyfluoride film comprising the constituent metallic elements of an oxide superconductor in substantially stoichiometric proportions; and
 converting the metal oxyfluoride into the oxide superconductor in a processing gas having a moisture content of less than about 100% RH as determined at 25℃.」
（特許請求の範囲第２項）
　
（仮訳「２．以下の段階を含む、酸化物超伝導体被膜を調製する方法：
  金属オキシフッ化物被膜が実質的に化学量論的な比率で酸化物超伝導体の構成金属元素を含む、基板上に金属オキシフッ化物被膜を提供する段階；および
  25℃で測定した場合に約100％RH未満の水分含有量を有する加工気体において
金属オキシフッ化物を酸化物超伝導体に変換する段階。」）
　
（１ｂ）
「By metal oxyfluoride as that term is used herein it is meant a composition which contains metals, oxides and fluorides. The composition may include cationic metallic species bound to both oxygen and fluoride, e.g.,MOxFy, where x and y are selected to satisfy metal valency, or it may include a mixture of metal oxides and metal fluorides, e.g.,MOx and MFy.」
（明細書第４頁第２７−３１行）
　
（仮訳「本明細書において用いられる『金属オキシフッ化物』という用語は、金属、酸化物およびフッ化物を含む組成物を意味する。組成物は酸素およびフッ素の双方に結合した陽イオン金属種であって、xおよびyが金属の原子価を満足するように選択される、例えばMOxFyを含んでもよく、または金属酸化物および金属フッ化物の混合物、例えばMOxおよびMFyを含んでもよい。」）
　
（１ｃ）
「The preparation of oxide superconductor films according to the method of the invention is described with reference to YBCO; however, it is recognized that these principles may be applied to the manufacture of any oxide superconductor. In one embodiment, the oxide superconductor YBCO films of the present invention may be prepared using solutions of metal-trifluoroacetate(TFA)salts of the constituent metals, Ba, Y and Cu. These salts are soluble in organic solvents such as esters, ethers and alcohols.・・・.
　
  The TFA precursor is decomposed at low temperatures(e.g., 400℃) to form an intermediate metal oxyfluoride compound. Fluoride is typically present in the film as barium fluoride(BaF2), although other metal fluorides which do not include barium may be present, such as by way of example, YF3. Because of the similarity of the intermediate metal oxyfluoride film to physically deposited films, e.g., electron beam coevaporated films of BaF2, Y2O3,and CuO(Chan et al., supra),it is contemplated that metal oxyfluoride films prepared by PVD processes may also be treated in accordance to the method of the invention.
 Metal oxyfluoride films maybe converted into the tetragonal YBCO phase by reaction in a moist oxidizing atmosphere. The initial step is believed to be the reaction of the metal oxyfluoride precursor with water to form the corresponding metal oxides(CuO, BaO and Y2O3) and HF(g). The HF is removed from the film by diffusion to the film surface and transport from the film in the processing gas flowing over the film.」（明細書第１２頁第２９行−第１３頁第３２行）
　
（仮訳「本発明の方法による酸化物超伝導被膜の調製をYBCOを参考にして説明する；しかし、これらの原理はいかなる酸化物超伝導体の製造にも適用してもよいと認識される。一つの具体例として、本発明の酸化物超伝導体YBCO被膜は、構成成分の金属、Ba、YおよびCuの金属トリフルオロ酢酸（TFA）塩の溶液を用いて調製してもよい。これらの塩は、エステル、エーテルおよびアルコールのような有機溶媒に可溶である。
  ・・・・。
  TFA前駆物質は低温（例えば、＜400℃）で分解して、中間体の金属オキシフッ化物を形成する。バリウムを含まない、例えばYF3のような他の金属フッ化物も存在するかもしれないが、フッ化物は主としてフッ化バリウム（BaF2）として被膜内に存在する。中間体金属オキシフッ化物被膜と、物理的に蒸着された被膜、例えばBaF2、Y2O3およびCuOの電子ビーム共蒸着被膜（チャン（Chan）ら、上記）との類似のため、PVDプロセスによって調製された金属オキシフッ化物被膜もまた、本発明の方法に従って処理してもよい。
  金属オキシフッ化物被膜は、おそらく湿潤酸素雰囲気における反応によって、正方晶のYBCO相に変換される。最初の工程は金属オキシフッ化物前駆物質と水分との反応で、対応する金属酸化物（CuO、BaO、およびY2O3）ならびにHF(g)を形成すると思われる。HFは被膜から拡散によって被膜表面へ除去され、被膜上を流れる加工気体において被膜から運ばれる。」）
　
（１ｄ）
「An additional feature of the method of the invention is that control of  BaF2 consumption also controls the rate of HF formation. Hydrogen fluoride is generated during hydrolysis of metal fluorides, in particular barium fluoride, in a reaction which also generates the corresponding metal oxides. In one embodiment of the invention, HF concentration in the furnace above the substrate is estimated to be at or below 500 parts per trillion. One technique for maintaining the partial pressure of HF at a low level is to rapidly flush the processing gas through the furnace in which the coated sample is being heat treated.・・・.
  In one embodiment of the invention, the combination of a sufficiently low moisture processing gas, sufficiently low reaction temperature, and high enough processing gas flow rate is used to ensure that partial pressure of HF is estimated to be in the hundreds of parts per trillion. The combination of low moisture content and low reaction temperature produce a slow reaction rate and therefore the production of HF is also low.」（明細書第１９頁第３−２７行）
　
（仮訳「本発明のさらなる特徴は、BaF2消費の制御もHF形成速度を制御するという点である。フッ化水素は、対応する金属酸化物も同様に生成する反応において、金属フッ化物、特にフッ化バリウムの加水分解の際に生成する。本発明の一つの態様において、炉における基板上のHF濃度は500ppt以下であると推定される。低レベルでHFの分圧を維持する一つの技法は、被覆された試料が加熱処理されている炉の中に加工気体を急速にどっと流す（flush）ことである。・・・。
　本発明の一つの態様において、十分に低い水分の加工気体、十分に低い反応温度および十分に高い加工気体流速を組み合わせが、HFの分圧が確実に数百pptと推定されるのを保証するよう用いられる。低い水分含有量および低い反応温度の組合せは遅い反応速度を生じ、したがってHFの発生量もまた少ない。」）
　
（１ｅ）
「Prior to describing the details of each example, a general description of the sample preparation, processing equipment and protocol, and heat treatments used is given. This general description applies to all the examples.
  
Sample preparation.
 The samples were then loaded into the furnace and placed into the processing zone.・・・.
　
  
Processing equipment and protocol.
The injected furnace gas was switched from dry to moist during an initial fast heating ramp rate period. The switch to moist gas was made after approximately 13 minutes into the initial fast heat up period. A volumetric flow rate of 10±1 scfh was used for the dry molecular oxigen, and a volumetric flow rate of 8±1 scfh was used for the moist molecular oxygen. The diameter of the main furnace tube was 5 cm. The distance from the gas inlet to the processing zone was approximately 1.1 m. Moist furnace gas was obtained by passing the furnace gas through purified water at room temperature,until saturated(in the range of approximately 95-100% RH at RT)prior to injection into the processing environment.・・・.
  
Heat treatment.
  The oxyfluoride films obtained from decomposition of the metal trifluoroacetates were subsequently converted to Ba2YCu3O7-x by annealing at temperatures in the range of 700-835℃ in environments of controlled Ｐ02  and   ＰH2O . Details of processes for this subsequent conversion to Ba2YCu3O7-x are given in the following examples.」
(明細書第２４頁第１７行−第２７頁１８行)
　
（仮訳「  各実施例を詳細に記述する前に、使用した試料の調製に関する一般的な記述、加工機器および手順ならびに熱処理について説明する。この一般的な記述は全ての実施例に当てはまる。
  
試料の調製
  次に、試料を炉に入れて、加工域に置いた。・・・。
  
加工機器および手順
  
熱処理
　
（１ｆ）
「  In other preferred embodiments, conditions for converting the metal oxyfluoride comprise heating the metal oxyfluoride film in a processing gas having a moisture content of less than about 95-100% RH as determined at 25℃ and at a temperature in the range of 700-900℃, or heating in an environment where oxygen content is selected to be as low as possible at a given temperature while still maintaining stability of the oxide superconductor phase.」（明細書第６頁第２５−３０行）
　
（仮訳「他の好ましい態様において、金属オキシフッ化物を変える条件は、25℃および700〜900℃の範囲の温度で測定した場合に95〜100％RH未満の水分含有量を有する加工気体中において金属オキシフッ化物を加熱すること、または酸化物超伝導体相の安定性をさらに維持しながら所定の温度で酸素含有量が可能な限り低くなるように選択される環境で加熱することを含む。」）
　
（１ｇ）
「In embodiments using metal substrates, it may be desirable to use a buffer layer between the substrate and the oxide superconductor layer. Suitable buffer layers include but are not limited to, zirconia, preferably IBAD YSZ, LaAlO3, SrTiO3, CeO2 and MgO.
  In another embodiment of the invention, coated conductor articles are contemplated in which each layer imparts a desired property to the articles. For instance, the base substrate may be a metallic substrate selected for durability and/or flexibility; and the base substrate may be coated with a buffer layer which is compatible with the oxide superconductor.」（明細書第１２頁第４−１２行）
　
（仮訳「金属基板を用いた態様では、基板と酸化物超伝導層の間に緩衝層を用いることが望ましい。適した緩衝層はジルコニア、好ましくはIBAD YSZ、LaAlO3、SrTiO3、CeO2およびMgOを含むがこれらに限定されない。
  本発明のもう一つの態様において、被覆した導体製品は、製品に望ましい特性を与えるそれぞれの層において設計される。例えば、基礎となる基板は耐久性および／または柔軟性が得られるように選択される金属製の基板であってもよく；そして基礎となる基板は酸化物超伝導体と適合する緩衝層で被覆してもよい。」）
　
（１ｈ）
「
Example 2.
The film possessed a critical current density (Jc) of  1.1×106A/cm2.
  
Example 3.
The film possessed a critical current density (Jc) of  1.0×106A/cm2.」（明細書第２８頁第８−２８行）
　
（仮訳「  
実施例２
被膜の臨界電流密度（Jc）は1.1×106A/cm2であった。
  
実施例３
被膜の臨界電流密度（Jc）は1.0×106A/cm2であった。」）
　
（１ｉ）
「　
Example1
 During this heat treatment(see Figure 10), dry, 0.01% O2 gas mixture was injected into the processing environment for the first three minutes of the initial temperature ramp up. Due to a lag in the heat up of the furnace furniture with respect to the heat up of the furnace heating elements, the sample temperature was still approximately room temperature at this point. Then the incoming gas was switched to high moisture(in the range of approximately 95-100% RH at RT)0.01% O2 gas mixture. The humid,low PO2 atmosphere was passed over the sample throughout the remainder of the heat up and high temperature hold until the last 10 minutes of high temperature hold. The hold temperature was 700℃(rounded to the nearest 10℃ and with an initial overshoot of approximately 10℃).」（明細書第２７頁第１９−３２行）
　
（仮訳「
実施例１
  この熱処理の間（図10参照）、乾燥した0.01％のO2ガス混合物を初回温度が上昇する最初の３分間、加工環境に注入した。成分を加熱している炉の加熱に関して炉の装備品の加熱による遅れのために、試料の温度はこの時点でなお殆ど室温であった。次に流入気体を高湿度（室温で約95〜100％RHの範囲）の0.01％O2ガス混合物に切り替えた。湿った低いP02分圧の気体を、残りの加熱と高温保持の間中、高温保持の最後の10分まで試料の上に通過させた。保持温度は700℃であった（10℃の位を四捨五入して丸めた。約10℃の初期過渡応答があった）。」）
　
（１ｊ）
「  The invention includes superconducting coatings and films made with any oxide superconductor, such as by way of example only, oxide superconductors of the rare earth-barium-cuprate family of superconductors(ReBCO),where Re = rare earth elements, such as Y , Nd , Pr,・・・. In preferred embodiments, the method is practiced using the oxide superconductor Ba2YCu3Oy(YBCO), where y is a value sufficient to impart superconductivity at temperatures of at least 77K.」（明細書第１１頁第１４−２２行）
　
（仮訳「本発明は、例として示すに過ぎないが、ReがY、Nd、Prのような稀土類元素である稀土類・バリウム・銅の超伝導体ファミリー（ReBCO）、・・・・、酸化物超伝導体のような、何らかの酸化物超伝導体によって作製した超電導性被覆および被膜を含む。好ましい態様において、方法は、ｙが少なくとも77Kの温度で超電導性を与えるために十分な値である、酸化物超伝導体Ba2YCu3Oy（YBCO）を用いて行われる。」）
　
（１ｋ）
「The improved electrical transport properties of the invention are achieved by processing the metal oxyfluoride film into an oxide superconductor under reaction conditions which control the reaction kinetics of the process and the microstructure of the resultant oxide film.・・・. HF is reactive with many substrates and may etch the substrate surface. Etching can cause substrate roughening.・・・. Further, the presence of dissolved HF or fluoride ion in the film may deleteriously affect the nucleation kinetics of the oxide superconductor at the substrate. Therefore, a reduction in the HF concentration during conversion process may serve to reduce substrate etching and/or improve the nucleation of the oxide superconductor at the substrate surface to thereby improve the microstructure of the oxide superconductor.」（明細書第１５頁第１５行−第１６頁第３行）
　
（仮訳「本発明の改善した電気伝導特性は、プロセスの反応キネティクスおよび得られた酸化物膜の微小構造を制御する反応条件下で、金属オキシフッ化物被膜を酸化物超伝導体に処理することによって得られる。・・・。HFは多くの基板と反応性であり、基板表面をエッチングする可能性がある。エッチングは基板の表面を粗くするであろう。・・・。さらに、膜における溶解したHFまたはフッ化物イオンの存在は、基板での酸化物超伝導体の核形成キネティクスに有害な影響を及ぼす可能性がある。したがって、変換プロセス中のHF濃度における減少は、基板のエッチングを減少させ、および／または基板表面での酸化物超伝導体の核形成を改善して、それによって酸化物超伝導体の微小構造を改善するように作用する可能性がある。」）
　
３．対比、判断
（１）刊行物１の記載事項（１ａ）には「以下の段階を含む、酸化物超伝導体被膜を調製する方法：
  金属オキシフッ化物被膜が実質的に化学量論的な比率で酸化物超伝導体の構成金属元素を含む、基板上に金属オキシフッ化物被膜を提供する段階；および
  25℃で測定した場合に約100％RH未満の水分含有量を有する加工気体において金属オキシフッ化物を酸化物超伝導体に変換する段階。」が記載されている。
　そして刊行物１の記載事項（１ｊ）の「例として示すに過ぎないが、ReがY、Nd、Prのような稀土類元素である稀土類・バリウム・銅の超伝導体ファミリー（ReBCO）、・・・、酸化物超伝導体Ba2YCu3Oy（YBCO）を用いて行われる。」の記載、刊行物１の記載事項（１ｅ）の「金属トリフルオロ酢酸の分解から得たオキシフッ化物被膜は、制御されたＰ02およびＰH20の環境下で700〜835℃の範囲の温度でアニーリングすることによってBa2YCu3O7-xに変えた。」の記載より、刊行物１の記載事項（１ａ）の「酸化物超伝導体」は、「イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体」といえる。
　そして刊行物１の記載事項（１ｂ）の「本明細書において用いられる『金属オキシフッ化物』という用語は、金属、酸化物およびフッ素を含む組成物を意味する。組成物は・・・金属酸化物および金属フッ化物の混合物、例えばMOxおよびMFyを含んでもよい。」の記載及び刊行物１の記載事項（１ｃ）の「本発明の方法による酸化物超伝導被膜の調製をYBCOを参考にして記述する；・・・フッ化物は典型的にフッ化バリウム（BaF2）として被膜内に存在する。」の記載より刊行物１の記載事項（１ａ）の「金属オキシフッ化物被膜」は「フッ化バリウム（BaF2）」を含有する被膜といえ、刊行物１の記載事項（１ａ）の「実質的に化学量論的な比率で酸化物超伝導体の構成金属元素を含む」における「酸化物超伝導体」は、「イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体」といえることから、「金属オキシフッ化物被膜」は、酸化物超伝導体の構成金属元素である「イットリウム」「銅」を含有するものといえる。
　そして刊行物１の記載事項（１ｅ）の「オキシフッ化物被膜は、制御されたＰ02分圧およびＰH20分圧の環境下で700〜835℃の範囲の温度でアニーリングすることによってBa2YCu3O7-xに変えた。」の記載、刊行物１の記載事項（１ｉ）の「実施例１・・・流入気体を高湿度（室温で約95〜100％RHの範囲）の0.01％O2ガス混合物に切り替えた。」の記載より、刊行物１の記載事項（１ａ）の「25℃で測定した場合に95〜100％RH未満の水分含有量を有する加工気体」は「水分」、「酸素」を含有するものといえる。そして前記刊行物１の記載事項（１ｅ）の記載及び刊行物１の記載事項（１ｆ）の「他の好ましい態様において、金属オキシフッ化物を変える条件は、25℃および700〜900℃の範囲の温度で測定した場合に95〜100％RH未満の水分含有量を有する加工気体中において金属オキシフッ化物を加熱すること」の記載より、刊行物１の記載事項（１ａ）の「金属オキシフッ化物を酸化物超伝導体に変換する段階」は金属オキシフッ化物を流入加工気体中で700〜835℃の範囲の温度で加熱するものといえ、刊行物１の記載事項（１ｅ）の「
試料の調製
　そして刊行物１の記載事項（１ｅ）の「最初の速い加熱ランプ速度期間の際に、炉へ注入したガスを乾燥したものから湿潤したものに切り替えた。湿潤したガスへの切り替えは、初回の速い加熱期間の約13分後に行った。容積流速は乾燥分子酸素に関して10±1scfh、そして湿潤分子酸素に関しては容積流速は８±1scfhであった。主炉管の直径は５cmであった。ガス注入口から加工域までの距離は約1.1mであった。」の記載から加工気体は「注入口」より一定の容積流速をもって導入されるものといえ、さらに刊行物１の記載事項（１ｉ）の「
実施例１
　これらの記載を本願発明１の記載ぶりに則して整理すると、刊行物１には、
「イットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜を基板上に提供する段階；および
  注入口より一定の流速をもった水分及び酸素を含有する加工気体を導入し、該加工気体をイットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜の上に通過させながら、７００〜８３５℃の温度に基板上のイットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜を加熱し、イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体に変換する段階
を含む酸化物超伝導体被膜を調製する方法」の発明（以下「引用発明１」という。）が記載されている。
　
（２）そこで本願発明１と引用発明１とを対比すると、本願発明１の「超伝導材料」は、本願明細書【０００４】の「イットリウム−バリウム−銅酸化物（ＹＢＣＯ）のような一部の材料に関しては、超伝導状態で高い輸送電流を供給できる材料の能力は通常、材料の結晶方位に依存する。」、【００５７】の「図６は、フッ化バリウム（及び任意選択の、ＣｕＯ及び／又はＹ２Ｏ３のような１つ以上の添加前駆体）を含む膜を処理してＹＢＣＯとするために使用されている間の反応装置１０００の断面図である。」の記載より、イットリウム−バリウム−銅酸化物からなる超電導体を含むものといえ、引用発明１の「イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体」に相当する。
　本願発明１の「フッ化バリウムを含む膜」は、本願明細書【０１５６】【０１５７】の「フッ化バリウムをベースとする化学量論量の銅及びイットリウムを有する前駆体膜とし、続いてＹＢＣＯを形成する。前駆体膜を連続的に変化させて湿った低酸素分圧雰囲気の１．５メートルチューブ炉でエピタキシャル超電導ＹＢＣＯを形成した。」の記載より、「フッ化バリウムを含む膜」は、超電導ＹＢＣＯを構成する金属元素である銅及びイットリウムを含むものといえ、引用発明１の「イットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜」は本願発明１の「フッ化バリウムを含む膜」に相当する。
　そして、本願発明１の「基板」は本願明細書【００９１】に「基板５１００として使用可能な基板材料の例として、例えばニッケル、銀、銅、亜鉛、アルミニウム、鉄、クロム、バナジウム、パラジウム、モリブデン、及び／又はこれらの合金のような金属及び／又は合金が挙げられる。」と記載されている。また引用発明１の「基板」は、刊行物１の記載事項（１ｇ）より、「金属」を含むものであり、本願発明１の「基板」は引用発明１の「基板」と材質の点で重複しているから、引用発明１の「基板」は、本願発明１の「基板」に相当する。
　そして、本願発明１の「基板の表面」は、本願明細書【０００７】の「一部の基板は、上述した特性の全てを容易には備えることができないため、一般にバッファ層と呼ばれる１つ以上の中間層を基板と超電導層との間に配置する。」との記載からバッファ層を有する基板の表面を含むものと解される。一方、引用発明１は刊行物１の記載事項（１ｇ）の「金属基板を用いた態様では、基板と酸化物超伝導層の間に緩衝層を用いることが望ましい。適した緩衝層はジルコニア、好ましくはIBAD YSZ、LaAlO3、SrTiO3、CeO2およびMgOを含むがこれらに限定されない。」の記載より緩衝層を有する基板表面に「ＢａＦ2を含有する被膜」を形成することを含むものであるから、引用発明１の「基板上」は本願発明１の「基板の表面」に相当する。
　そして、本願発明１の「第１反応混合ガス」は、本願明細書【００５７】に「フッ化バリウム（及び任意選択の、ＣｕＯ及び／又はＹ2Ｏ3のような１つ以上の添加前駆体）を含む膜を処理してＹＢＣＯとするために使用されている間の反応装置１０００の断面図である。反応ガス（例えば水蒸気及び／又は酸素）がガスソース１１８０から導管１１８５に沿って流れ」と記載されているように水蒸気、酸素を含有するものであるから、引用発明１の「水分及び酸素を含有する加工気体」は本願発明１の「第１反応混合ガス」に相当する。また本願発明１の「前記第１反応ガス」は「第１反応混合ガス」を指すことは明らかである。
　そして、本願発明１の「噴射」は、「噴射」される「第１反応混合ガス」の流速、流量等の規定もなく、「第１反応混合ガス」が流速をもったガス流となる場合を含むものと解される。一方、引用発明１の「注入口より一定の流速をもった水分及び酸素を含有する加工気体を炉内に導入」されるものであり、さらに刊行物１の記載事項（１ｄ）の「低レベルでHFの分圧を維持する一つの技法は、被覆された試料が加熱処理されている炉の中に加工気体を急速にどっと流す（flush）ことである。」の記載より、引用発明１において加工気体は急速に流す場合も含まれることから、引用発明１の「注入口より一定の流速をもった水分及び酸素を含有する加工気体を炉内に導入」は本願発明１の「第１反応混合ガスの噴射」に包含されるものといえる。そして、本願発明１の「第１反応ガス」は「膜に第１反応ガスを噴射」するものであり、また引用発明１は「該加工気体をイットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜の上に通過させ」るものであることから本願発明１と引用発明１とは被膜の方向に「噴射」する点で共通するものといえる。
　そして、本願発明１の「第１の温度まで加熱」は本願明細書請求項５の「請求項５　前記第１の温度が約６７５℃以上」の記載から「約６７５℃以上の温度まで加熱」することを含み、引用発明１の「７００〜８３５℃の温度」に「加熱」と温度範囲で重複し、引用発明１の「７００〜８３５℃の温度に加熱」は本願発明１の「第１の温度まで加熱」に相当する。
　そして、本願発明１の「前記基板を第１の温度まで加熱」は本願明細書【００２７】の「一般に、前駆体（例えば、フッ化バリウム、ならびに／或いはＣｕＯ及び／又はＹ2Ｏ3のような添加材料を含有する超電導前駆体膜）を含有する膜は、領域１５０を移動する際に少なくとも幾つかの地点の基板１２０表面に存在し（例えば、領域１５０に入ると基板１２０表面に存在し）」の記載及び本願明細書【００４７】の「領域１５０，１６０及び／又は１７０での温度はヒータで制御することができる。例えば、領域１５０を１つ以上のヒータと熱的に連通させ、ヒータを制御して基板１２０が領域１５０を通過する際に、基板１２０が所望の速度で所望の温度に達するようにすることができる。」の記載より、基板及び基板表面に形成されたフッ化バリウムを含む膜を加熱するものといえ、引用発明１の「基板上のイットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜を加熱」に相当する。
　そして、本願発明１の「前記基板の前記表面に超伝導材料を形成する工程」は、本願明細書【０１５６】【０１５７】の「フッ化バリウムをベースとする化学量論量の銅及びイットリウムを有する前駆体膜とし、続いてＹＢＣＯを形成する。前駆体膜を連続的に変化させて湿った低酸素分圧雰囲気の１．５メートルチューブ炉でエピタキシャル超電導ＹＢＣＯを形成した。」の記載から、前駆体膜であるフッ化バリウムを含む膜を超電導ＹＢＣＯにすることであり、引用発明１の「イットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜」を「イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体に変換する」ことは本願発明１の「前記基板の前記表面に超伝導材料を形成する工程」に相当する。
　
　そうすると、本願発明１と引用発明１とは、
「フッ化バリウムを含む膜を基板の表面に提供する工程と
前記膜の方向に第１反応混合ガスを噴射する工程と、
前記膜の方向に前記第１反応ガスを噴射しながら第１の温度まで加熱して前記基板の前記表面に超電導材料を形成する工程と、を有する方法。」で一致し以下の（ア）の点で相違する。
（ア）本願発明１は膜自体に第１反応混合ガスを噴射し、第１反応混合ガスの噴射が基板の表面に対して５°以上の角度としているのに対し、引用発明１では基板の表面に対しての角度について言及のない点。
　
４．当審の判断
　相違点（ア）について検討するに当たって、下記に掲げる従来技術を検討する。
（従来技術１：Appl.Phys.Lett.,Vol.53,No.15 10 October 1988,p1443-1445）
上記従来技術１には（ａ）−（ｅ）の事項が記載されている。
  なお、原文後の括弧内の記載は当審における仮訳である。
（ａ）「We have investigated the effect of the post-deposition processing ambient on the preparation of YBa2Cu3O7-x thin films from a BaF2 source. The role of H2O vapor during the high-temperature anneal is understood through a thermodynamic analysis of the fluorine removal reaction.・・・. We have demonstrated that a zero resistance transition temperature at 77K can be obtained for an annealing temperature as low as 690℃ for films deposited on SrTiO3 substrates by increasing the PH2O and decreasing PHF during the high-temperature soak cycle.」（第１４４３頁「Abstract」）
　
（仮訳「我々はBaF2 原料からYBa2Cu3O7-x薄膜の調整における蒸着後の加工雰囲気の効果について調べた。高温アニーリング中のH2O蒸気の役割がフッ素除去反応の熱力学的な分析を通して理解された。・・・。高温浸透サイクル（the high-temperature soak cycle）中でのPH2O の増加とPHF の減少によって、７７Kでのゼロ抵抗転移温度がSrTiO3 基板上に蒸着された膜に対する６９０℃のアニーリングにより達成された。」）
（ｂ）「ＢａＦ2(S)＋Ｈ2Ｏ(g)→ＢａＯ(s)＋２ＨＦ(ｇ)，　　　　      （１）
・・・, 600-950℃ of interest where ΔG can go negative,i.e.,where reaction(1) will proceed from left to right. Examination of Eq.(2) and Fig.2 illustrates two ways to make ΔG more negative thereby increasing the driving force for the reaction from BaF2 to BaO. First, we can increase the partial pressure of H2O, which is easily accomplished by heating the water through which the O2 is bubbling. Saturated water vapor pressure at 20℃ is 0.02 atm and at 100℃ is 1.0 atm. Second,we can decrease the partial pressure of HF at the film surface using a higher flow(i.e.,faster purging) which ensures that the reaction products at the surface are rapidly removed.」（第１４４４頁左欄第４行−同頁右欄第１１行）
　
（仮訳「ＢａＦ2(s)＋Ｈ2Ｏ(g)→ＢａＯ(s)＋２ＨＦ(g)，　　　　      （１）
・・・，600-950℃の間で、ΔGはマイナスになり、すなわち、反応（１）は左から右に進むことができる。式(2)と図2の実験は、ΔGをマイナスにし、それによりBaF2からBaOとする反応をより推し進める力に対する２つの方法を示している。一つめは、H2Oの分圧を増やすことであり、これは、O2をバブリングさせる水を加熱することにより容易に達成される。飽和水蒸気圧は20℃で0.02atmであり、100℃で1.0atmである。２つめは、表面での反応生成物が直ちに除去されることを確実にする、より大きい流れ（すなわちより早く除去すること）を用いて膜表面でのＨＦの分圧を減少することである。」）
　
（ｃ）「The resistance versus temperature measurements shown in Fig.3 demonstrate the importance of increasing PH2O,as well as lowering the PHF in the fabrication of high quality YBa2Cu3O7-y superconducting films.」（第１４４４頁右欄第４０行−第１４４５頁左欄第２行）　
　
（仮訳「図３に示された抵抗と温度測定との関係は、高品質のYBa2Cu3O7-y 超電導膜の調整において、 PHF を減少させることと同じくらいPH2Oを増加させることの重要性を証明する。」）
　
（ｄ）「Three pieces of 1-μm-thick film of YBa2Cu3O4F4 grown on single-crystal SrTiO3 from the same deposition were used. The studied variable then, was the post-deposition processing.」（第１４４５頁左欄第８−１０行）
　
（仮訳「同じ蒸着からSrTiO3 単結晶上に成長させたYBa2Cu3O4F4 の１μｍの厚さのフィルムの３つの試料が用いられた。この研究の変数は、後処理加工にある。」）
　
（ｅ）「Thin films are prepared by the coevaporation of Y,BaF2, and Cu from three separate sources.・・・Note that the Y:Ba:Cu ratios are 1:2:3. The Ba:F:Cu ratios are 1:2:3. The Ba:F ratio is 1:2 indicating that the barium deposits stoichiometrically as BaF2 and probably evaporates as BaF2 molecules.」（第１４４３頁左欄第３５行−同頁右欄第１５行）
　
（仮訳「薄膜は、３つの離れた供給源からのY, BaF2とCuの共蒸着により製造した。・・・。Y：Ba：Cuの比は１：２：３であることを示す。Ba：Ｆ比は１：２であり、このことはバリウムはBaF2として化学量論的に堆積しており、おそらくBaF2分子として蒸発することを示している。」）
　
　従来技術１の記載事項（ａ）、（ｄ）より、BaF2原料を用いて、基板上に YBa2Cu3O4F4 を形成した後に酸素、水蒸気含有雰囲気下で加熱処理するYBa2Cu3O7-y超伝導膜の製造が記載され、従来技術１の記載事項（ｅ）より前記基板上に形成されたYBa2Cu3O4F4 はBaF2 を含むことが記載されている。さらに従来技術１の記載事項（ｃ）より該YBa2Cu3O7-y超伝導膜の製造において、HF分圧を減少させることにより高品質の超電導薄膜を得ることができること、従来技術１の記載事項（ｂ）よりHF分圧を減少させ、式１の反応を進める方法として膜表面上で、より大きい流れを用いてHFを除去することが記載されている。
　
相違点（ア）について
　本願発明１は基板の表面に対して「５°以上」の角度で第１反応ガスを膜に噴射するものであるが、本願明細書【００４１】には「通常、混合ガス１６５は、基板１２０表面に実質的に平行ではない角度（例えば基板１２０表面に対して約５°以上・・・）で噴射される」と記載されていることから、「５°以上」とは基板表面に対して「第１反応混合ガス」の流れが平行でないとの意義を有するものと解される。
　一方、刊行物１の記載事項（１ｋ）の「膜における溶解したHFまたはフッ化物イオンの存在は、基板での酸化物超伝導体の核化キネティクスに有害な影響を及ぼす可能性がある。したがって、変換プロセス中のHF濃度における減少は、基板のエッチングを減少させ、および／または基板表面での酸化物超伝導体の核形成を改善して、それによって酸化物超伝導体の微小構造を改善するように作用する可能性がある。」の記載より、引用発明１の「イットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜を加熱し、イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体に変換する」工程においては、基板付近のＨＦ濃度は小さいことが好ましいものといえる。そして刊行物１の記載事項（１ｃ）の「最初の工程は金属オキシフッ化物前駆物質と水分との反応で、対応する金属酸化物（CuO、BaO、およびY2O3）ならびにHF(g)を形成すると思われる。HFは被膜から拡散によって被膜表面へ除去され、被膜上を流れる加工気体において被膜から運ばれる。」の記載より、金属オキシフッ化物と水分とが反応することによりＨＦがオキシフッ化物被膜から発生し、該発生したＨＦが加工気体によって被膜表面から除去されるものといえる。
　そこで引用発明１について検討するに、「イットリウム、銅、ＢａＦ2を含有する被膜」が「イットリウム・バリウム・銅酸化物超伝導体に変換する」際に発生するＨＦは、被膜から発生し、被膜表面から加工気体により除去されるものといえる。また刊行物１の記載事項（１ｋ）の記載より、酸化物超電導体の微細組織の改善のために基板付近のＨＦ濃度は小さいことが好ましいといえるから、被膜表面からＨＦを除去し基板表面のＨＦ濃度を小さくするべく、ＨＦを除去する作用を有する加工気体流をＨＦが発生する基板表面に直接当てること、すなわち基板表面と加工気体流とを平行とならない角度にして基板に加工気体流を当てることは当業者が容易に想到し得ることである。
　また第１反応混合ガスの噴射が基板の表面に対して５°以上の角度とすることも、「５°」に臨界的な意義を有するものとも認められず、「５°以上」の角度に設定することは当業者が適宜なし得る設計的事項である。
　さらに本願発明１の効果は、本願明細書【００１１】より、約５×１０5アンペア／平方センチメートル以上の臨界電流密度を有する超電導材料を形成するものと認められ、本願明細書【０１５３】−【０１６１】の実施例１では「超電導ＹＢＣＯ」の場合に「約１，０００，０００アンペア／ｃｍ2の臨界電流密度」と記載され、ＹＢＣＯ系酸化物超伝導体において約１．０×１０6Ａ／ｃｍ2の臨界電流密度を示す膜質のものが得られるものと認められる。一方引用発明１においても、刊行物１の記載事項（１ｈ）には、実施例２，３に引用発明１により得られたＹＢＣＯ酸化物超伝導体として、それぞれ１．１×１０6Ａ／ｃｍ2、１．０×１０6Ａ／ｃｍ2の臨界電流密度のものが記載され、引用発明１と本願発明１とではＹＢＣＯ系酸化物超伝導体として同程度の膜質のものが得られることから、相違点（イ）の構成により本願発明１が引用発明１に比して格別顕著な効果を奏するものとも認められない。
　
　ところで審判請求人は平成１８年４月１７日付け審判請求書請求の理由で「本願発明の反応ガスを、ＢａＦ2を含む膜へ５°以上の角度にて噴射することにより、上記のような本願発明に特有の優れた効果を得ることができます。具体的には、反応ガスを噴射することにより膜表面にてガスが十分に混合され、それにより反応ガス（反応式１のＨ2Ｏ）と膜（反応式１のＢａ2Ｆ）との間の境界層（表層）が低減されるとともに生成ガス（反応式１のＨＦ）が除去されます。ここで、もしこのような混合が十分になされなかった場合には反応式１が平衡に達すると表層の成長が沈滞し、ＢａＯ超電導中間体の生成も低減されてしまいます。これに対し、反応ガスを混合することにより、反応式１は以下の［反応式３］に示されるようにより該式の右側への反応が進むために、より多くのＢａＯを生成することになります。
［反応式３］
　このように右側への反応が進むことにより、反応式２においてより多くのＢａＯ超電導中間体がＹ2Ｏ3及びＣｕＯと反応することになるので、高品質かつ成長速度の高められたＹＢＣＯ膜の生成を可能にします。既に説明しましたように、広範囲にわたり臨界電流密度が均一であるというような超電導膜の性能は形成された超電導体の結晶の成長速度に依存するものであります。従いまして、本願発明の方法は、非常にシンプルな方法であるにも関わらず、これまでのものよりはるかに高品質の超電導膜を提供することができるという優れた効果を奏するものであります。」と主張し（以下「審判請求人の主張１」という。）、さらに、「本願発明は、反応ガスを膜上に指向させて、該膜に対して少なくとも５°の角度にて該反応ガスを噴射させることにより高品質の超電導膜を生成するものであり、処理するガスの水分含有量を制御するという引用文献２に記載の方法とはその解決手段が異なります。更に引用文献２には、本願発明のように膜上に反応ガスを指向させる、若しくは噴射させることも、その際に基板の表面に対して少なくとも５°の角度にて噴射させることも示唆又は提案されておりません。従いまして、両者は課題を解決するための手段、即ち超電導膜を作製するための方法が全く異なり、更には引用文献２を考慮して本願発明の上記作用効果は当業者といえども到底想到し得ることはできないものであると思料します。」（以下「審判請求人の主張２」という。）と主張する。
　
・審判請求人の主張１について
　「審判請求人の主張１」は、本願明細書【００５３】の記載を参酌すると、噴射により膜表面で反応ガスと膜表面上のガスとが十分に混合され、表面に存在するフッ化水素等の反応ガスの境界層を小さくし、フッ化バリウムがＢａＯとなる速度を大きくするものと解される。
　そこで該「審判請求人の主張１」について検討すると、本願発明１の「噴射」は流速、気体流量、基板と噴射口との距離等の規定もなく、すべての噴射の流速、気体流量等において、膜表面で反応ガスと膜表面上のガスとが十分に混合され、表面に存在するフッ化水素等の反応ガスの境界層を小さくすることが達成されるものともいえないことから審判請求人の主張１は採用できない。
　さらに従来技術１に見られるように、基板表面から反応により発生するＨＦを素早く除去することにより、［反応式３］においてＢａＯの生成を進め、良質のＹＢＣＯ系超伝導体薄膜が得られることは周知技術であることからも、審判請求人の主張１は採用できない。
　
・審判請求人の主張２について
　「審判請求人の主張２」は、引用発明１は加工気体の水分含有量を制御することにより高品質の超電導膜を得るものであって、高品質の超電導膜を得るために、膜上に反応ガスを指向させる、若しくは噴射させ、その際に基板の表面に対して少なくとも５°の角度にて噴射させる構成を有する本願発明１とは異なるという主張と解される。
　そこで該「審判請求人の主張２」について検討すると、刊行物１の記載事項（１ｋ）の「HFは多くの基板と反応性であり、基板表面をエッチングする可能性がある。エッチングは基板の表面をざらざらにするであろう」の記載から、反応の際発生するＨＦを濃度を基板表面で小さくすることも課題として有するものと認めれ、さらに基板上のＨＦ濃度を小さくする手段として、刊行物１の記載事項（１ｄ）には「低レベルでHFの分圧を維持する一つの技法は、被覆された試料が加熱処理されている炉の中に加工気体を急速にどっと流す（flush）ことである。」、「本発明の一つの態様において、十分に低い水分の加工気体、十分に低い反応温度および十分に高い加工気体流速を組み合わせが、HFの分圧が確実に数百pptと推定されるのを保証するよう用いられる。」と記載され、引用発明１は、水分含有量の制御だけでなく、加工気体流速、反応温度等によりＨＦの発生を制御することにより、高品質の酸化物超伝導体を得るものであり、「処理するガスの水分含有量を制御するという引用文献２に記載の方法とはその解決手段が異なります。」との請求人の主張は採用できないし、「基板の表面に対して少なくとも５°の角度にて噴射させる」点は前記「相違点（ア）」の検討のとおりであり、審判請求人の主張２は採用できない。
　
５．むすび
　以上のとおり、本願発明１は、刊行物１に記載された発明並びに周知技術に基づいて、当業者が容易に発明をすることができたものであるから、特許法第２９条第２項の規定により特許を受けることができない。
　したがって、本願の他の請求項に係る発明について検討するまでもなく、本願は拒絶すべきものである。
　よって、結論のとおり審決する。