(57)【要約】  電子部品（素子）の発熱による温度上昇を抑制する効果の高い放熱シートが得られる樹脂組成物を提供する。詳細には、示差走査熱量測定によって１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーが３０Ｊ／ｇ以上である重合体（１）と、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）とを含有する樹脂組成物であって、  該樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、前記熱伝導性材料（３）の含有量が１重量部以上８０重量部以下である樹脂組成物を提供する。
2017217418.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
示差走査熱量測定によって１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーが３０Ｊ／ｇ以上である重合体（１）と、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）とを含有する樹脂組成物であって、
該樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、前記熱伝導性材料（３）の含有量が１重量部以上８０重量部以下である樹脂組成物。
【請求項２】
示差走査熱量測定によって観測される融解ピーク温度またはガラス転移温度が５０℃以上１８０℃以下である重合体（但し、重合体（１）を除く）である重合体（２）をさらに含有し、
前記重合体（１）と前記重合体（２）の合計量を１００重量％として、前記重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であり、前記重合体（２）の含有量が１重量％以上７０重量％以下である請求項１に記載の樹脂組成物。
【請求項３】
前記重合体（１）が、下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体である請求項１または２に記載の樹脂組成物。
【化１】
2017217418.tif 000039
（式（１）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表し、
Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）
【請求項４】
前記重合体（１）が、エチレンに由来する構成単位（Ａ）と、下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）とを有し、さらに下記式（２）で示される構成単位および下記式（３）で示される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位（Ｃ）を有してもよく、
前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）の数が７０％以上９９％以下であり、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が１％以上３０％以下であり、
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が１％以上１００％以下であり、前記構成単位（Ｃ）の数が０％以上９９％以下である重合体である請求項１〜３のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【化２】
2017217418.tif 000040
（式（１）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表し、
Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）
【化３】
2017217418.tif 000041
（式（２）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ４は、炭素原子数１以上８以下のアルキレン基を表し、
Ｌ５は、水素原子、エポキシ基、―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２ＯＨ、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、または炭素原子数１以上４以下のアルキルアミノ基を表し、
Ｌ１の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（２）の上側、その右側が式（２）の下側に対応する。）
【化４】
2017217418.tif 000042
【請求項５】
前記重合体（１）が、該重合体（１）に含まれる全ての構成単位の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が９０％以上である重合体である請求項４に記載の樹脂組成物。
【請求項６】
前記重合体（１）の下記式（Ｉ）で定義される比Ａが０．９５以下である請求項１〜５のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
Ａ＝α１／α０    （Ｉ）
［式（Ｉ）中、α１は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーにより重合体の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記重合体の重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−Ｉ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−Ｉ）を表す直線の傾きの値をα１とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η１］＝α１ｌｏｇＭ１＋ｌｏｇＫ１        （Ｉ−Ｉ）
（式（Ｉ−Ｉ）中、［η１］は重合体の固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ１は重合体の絶対分子量を表し、Ｋ１は定数である。）
式（Ｉ）中、α０は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによりポリエチレン標準物質１４７５ａ（米国国立標準技術研究所製）の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記ポリエチレン標準物質１４７５ａの重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−ＩＩ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−ＩＩ）を表す直線の傾きの値をα０とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η０］＝α０ｌｏｇＭ０＋ｌｏｇＫ０        （Ｉ−ＩＩ）
（式（Ｉ−ＩＩ）中、［η０］はポリエチレン標準物質１４７５ａの固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ０はポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量を表し、Ｋ０は定数である。）
なお、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによる重合体およびポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量と固有粘度の測定において、移動相はオルトジクロロベンゼンであり、測定温度は１５５℃である。］
【請求項７】
前記重合体（１）が、架橋されている重合体である請求項１〜６のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項８】
ゲル分率が２０重量％以上である（ただし、該樹脂組成物の重量を１００重量％とする）請求項１〜７のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項９】
前記熱伝導性材料（３）が黒鉛である請求項１〜８のいずれか一項に記載の樹脂組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の樹脂組成物を含む成形体。
【請求項１１】
請求項１〜９のいずれか一項に記載の樹脂組成物からなる蓄熱層（１）と、
熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）を９０重量％以上含む熱伝導層（２）（但し、熱伝導層（２）の全重量を１００重量％とする）とを有する積層体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性材料を含有する新規な樹脂組成物およびその利用に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、電子機器は、スマートフォンやパーソナルコンピュータに代表されるように高性能化、小型化、薄型化の要求に伴い、半導体素子等の電子部品の高性能化、高密度化によって発熱量が著しく増大し、電子機器や電子部品の温度上昇を抑制することが重要な課題になっている。【０００３】
このような電子機器の電子部品（素子）の発熱を外部へ放出するために、グラファイトシート等の放熱シートが使用されている（特許文献１等）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開２０１０−７０４１２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、従来の放熱シートは、電子部品（素子）の発熱による温度上昇を抑制する効果が不十分であった。【０００６】
本発明は、前記の課題に鑑みてなされたものであり、その目的は、電子部品（素子）の発熱による温度上昇を抑制する効果の高い放熱シートが得られる樹脂組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
上記の課題を解決するために、本発明は以下の何れかのものを提供する。
１）  示差走査熱量測定によって１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーが３０Ｊ／ｇ以上である重合体（１）と、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）とを含有する樹脂組成物であって、
該樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、前記熱伝導性材料（３）の含有量が１重量部以上８０重量部以下である樹脂組成物。
２）  示差走査熱量測定によって観測される融解ピーク温度またはガラス転移温度が５０℃以上１８０℃以下である重合体（但し、重合体（１）を除く）である重合体（２）をさらに含有し、
前記重合体（１）と前記重合体（２）の合計量を１００重量％として、前記重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であり、前記重合体（２）の含有量が１重量％以上７０重量％以下である１）に記載の樹脂組成物。
３）  前記重合体（１）が、下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体である１）または２）に記載の樹脂組成物。【０００８】
【化１】
2017217418.tif 000003
（式（１）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表し、
Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）
４）  前記重合体（１）が、エチレンに由来する構成単位（Ａ）と、下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）とを有し、さらに下記式（２）で示される構成単位および下記式（３）で示される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位（Ｃ）を有してもよく、
前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）の数が７０％以上９９％以下であり、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が１％以上３０％以下であり、
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が１％以上１００％以下であり、前記構成単位（Ｃ）の数が０％以上９９％以下である重合体である１）〜３）のいずれかに記載の樹脂組成物。【０００９】
【化２】
2017217418.tif 000004
（式（１）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表し、
Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）【００１０】
【化３】
2017217418.tif 000005
（式（２）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ４は、炭素原子数１以上８以下のアルキレン基を表し、
Ｌ５は、水素原子、エポキシ基、―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２ＯＨ、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、または炭素原子数１以上４以下のアルキルアミノ基を表し、
Ｌ１の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（２）の上側、その右側が式（２）の下側に対応する。）【００１１】
【化４】
2017217418.tif 000006
５）  前記重合体（１）が、該重合体（１）に含まれる全ての構成単位の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が９０％以上である重合体である４）に記載の樹脂組成物。
６）  前記重合体（１）の下記式（Ｉ）で定義される比Ａが０．９５以下である１）〜５）のいずれかに記載の樹脂組成物。
Ａ＝α１／α０    （Ｉ）
［式（Ｉ）中、α１は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーにより重合体の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記重合体の重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−Ｉ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−Ｉ）を表す直線の傾きの値をα１とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η１］＝α１ｌｏｇＭ１＋ｌｏｇＫ１        （Ｉ−Ｉ）
（式（Ｉ−Ｉ）中、［η１］は重合体の固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ１は重合体の絶対分子量を表し、Ｋ１は定数である。）
式（Ｉ）中、α０は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによりポリエチレン標準物質１４７５ａ（米国国立標準技術研究所製）の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記ポリエチレン標準物質１４７５ａの重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−ＩＩ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−ＩＩ）を表す直線の傾きの値をα０とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η０］＝α０ｌｏｇＭ０＋ｌｏｇＫ０        （Ｉ−ＩＩ）
（式（Ｉ−ＩＩ）中、［η０］はポリエチレン標準物質１４７５ａの固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ０はポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量を表し、Ｋ０は定数である。）
なお、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによる重合体およびポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量と固有粘度の測定において、移動相はオルトジクロロベンゼンであり、測定温度は１５５℃である。］
７）  前記重合体（１）が、架橋されている重合体である１）〜６）のいずれかに記載の樹脂組成物。
８）  ゲル分率が２０重量％以上である（ただし、該樹脂組成物の重量を１００重量％とする）１）〜７）のいずれかに記載の樹脂組成物。
９）  前記熱伝導性材料（３）が黒鉛である１）〜８）のいずれかに記載の樹脂組成物。
１０）  １）〜９）のいずれかに記載の樹脂組成物を含む成形体。
１１）  １）〜９）のいずれかに記載の樹脂組成物からなる蓄熱層（１）と、
熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）を９０重量％以上含む熱伝導層（２）（但し、熱伝導層（２）の全重量を１００重量％とする）とを有する積層体。
【発明の効果】
【００１２】
本発明は、電子部品（素子）の発熱による温度上昇を抑制する効果の高い放熱シートが得られる樹脂組成物を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１３】
【図１】実施例における実験系の模式図である。
【発明を実施するための形態】
【００１４】
〔樹脂組成物〕
本発明の一態様に係る樹脂組成物は、示差走査熱量測定によって１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーが３０Ｊ／ｇ以上である重合体（１）と、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）とを含有する樹脂組成物であって、該樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、前記熱伝導性材料（３）の含有量が１重量部以上８０重量部以下である。以下において、融解エンタルピーをΔＨと表記することがある。
【００１５】
＜重合体（１）＞
本発明の樹脂組成物に含まれる重合体（１）は、示差走査熱量測定によって１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーが３０Ｊ／ｇ以上である重合体である。１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測されるΔＨは、好ましくは５０Ｊ／ｇ以上であり、さらに好ましくは７０Ｊ／ｇ以上である。また、前記ΔＨは、通常２００Ｊ／ｇ以下である。
【００１６】
本明細書において、融解エンタルピーとは、以下の示差走査熱量測定により測定される融解曲線の１０℃以上６０℃未満の温度範囲内の部分をＪＩＳ  Ｋ７１２２−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解熱である。前記重合体（１）中の下記構成単位（Ｂ）の数と、下記構成単位（Ｂ）の下式（１）中のＬ６の炭素原子数を調整することにより、前記ΔＨを上記の範囲にすることができる。
【００１７】
［示差走査熱量測定方法］
示差走査熱量計により、窒素雰囲気下で、約５ｍｇの試料を封入したアルミニウムパンを、(１)１５０℃で５分間保持し、次に(２)５℃／分の速度で１５０℃から−５０℃まで降温し、次に(３)−５０℃で５分間保持し、次に(４)５℃／分の速度で−５０℃から１５０℃まで昇温する。過程(４)における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を融解曲線とする。
【００１８】
前記重合体（１）の融解ピーク温度は、好ましくは１０℃以上６０℃以下である。
【００１９】
本明細書において、重合体の融解ピーク温度とは、上記示差走査熱量測定により測定される融解曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解ピークの頂点の温度であり、融解吸熱量が最大となる温度である。前記融解曲線にＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７により定義される融解ピークが複数ある場合には、融解吸熱量が最大の融解ピークの頂点の温度を融解ピーク温度とする。
【００２０】
前記重合体（１）中の下記構成単位（Ｂ）の数と、下記構成単位（Ｂ）の下式（１）中のＬ６の炭素原子数を調整することにより、前記重合体（１）の融解ピーク温度を調整することができる。その結果、前記重合体（１）を含む樹脂組成物の蓄熱性能等を調整することができる。
【００２１】
前記重合体（１）の一つの態様として、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する構成単位を含む重合体が挙げられる。
【００２２】
前記重合体（１）は、下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体であることが好ましい。
【００２３】
【化５】
2017217418.tif 000007
（式（１）中、
Ｒは水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表す。）
（なお、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）
【００２４】
Ｒは、好ましくは、水素原子である。
【００２５】
Ｌ１は、好ましくは、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―であり、より好ましくは―ＣＯ―Ｏ―または―Ｏ―ＣＯ―であり、さらに好ましくは、―ＣＯ―Ｏ―である。
【００２６】
Ｌ２は、好ましくは、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―であり、より好ましくは、単結合である。
【００２７】
Ｌ３は、好ましくは、単結合、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―であり、より好ましくは、単結合である。
【００２８】
式（１）におけるＬ６は、前記重合体（１）および前記重合体（１）を含む樹脂組成物の成形加工性が良好であるように、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である。炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基としては、炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基、および炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基が挙げられる。Ｌ６は、好ましくは、炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基であり、より好ましくは炭素原子数１４以上２４以下の直鎖アルキル基であり、さらに好ましくは炭素原子数１６以上２２以下の直鎖アルキル基である。
【００２９】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基としては、例えばｎ−テトラデシル基、ｎ−ペンタデシル基、ｎ−ヘキサデシル基、ｎ−ヘプタデシル基、ｎ−オクタデシル基、ｎ−ノナデシル基、ｎ−エイコシル基、ｎ−ヘンエイコシル基、ｎ−ドコシル基、ｎ−トリコシル基、ｎ−テトラコシル基、ｎ−ペンタコシル基、ｎ−ヘキサコシル基、ｎ−ヘプタコシル基、ｎ−オクタコシル基、ｎ−ノナコシル基、およびｎ−トリアコンチル基が挙げられる。
【００３０】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基としては、例えばイソテトラデシル基、イソペンタデシル基、イソヘキサデシル基、イソヘプタデシル基、イソオクタデシル基、イソノナデシル基、イソエイコシル基、イソヘンエイコシル基、イソドコシル基、イソトリコシル基、イソテトラコシル基、イソペンタコシル基、イソヘキサコシル基、イソヘプタコシル基、イソオクタコシル基、イソノナコシル基、およびイソトリアコンチル基が挙げられる。
【００３１】
式（１）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の組み合わせは、例えば、以下のものが挙げられる。
【００３２】
【化６】
2017217418.tif 000008
【００３３】
【化７】
2017217418.tif 000009
【００３４】
【化８】
2017217418.tif 000010
【００３５】
【化９】
2017217418.tif 000011
【００３６】
【化１０】
2017217418.tif 000012
【００３７】
【化１１】
2017217418.tif 000013
【００３８】
【化１２】
2017217418.tif 000014
【００３９】
【化１３】
2017217418.tif 000015
【００４０】
【化１４】
2017217418.tif 000016
【００４１】
【化１５】
2017217418.tif 000017
【００４２】
式（１）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の組み合わせは、好ましくは以下のものである。
【００４３】
【化１６】
2017217418.tif 000018
【００４４】
【化１７】
2017217418.tif 000019
【００４５】
【化１８】
2017217418.tif 000020
【００４６】
式（１）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の組み合わせとして、以下のものも好ましい。
Ｒが水素原子、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基であるか、
Ｒが水素原子またはメチル基、Ｌ１が−ＣＯ−Ｏ−、Ｌ２およびＬ３が単結合、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である。
【００４７】
式（１）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の組み合わせは、より好ましくは以下のものである。
【００４８】
【化１９】
2017217418.tif 000021
【００４９】
式（１）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の組み合わせは、さらに好ましくは以下のものである。
【００５０】
【化２０】
2017217418.tif 000022
【００５１】
前記構成単位（Ｂ）は、好ましくは、ｎ−ヘキサデセンに由来する構成単位、ｎ−オクタデセンに由来する構成単位、ｎ−エイコセンに由来する構成単位、ｎ−ドコセンに由来する構成単位、ｎ−テトラコセンに由来する構成単位、ｎ−ヘキサコセンに由来する構成単位、ｎ−オクタコセンに由来する構成単位、ｎ−トリアコンテンに由来する構成単位、ｎ−ドトリアコンテンに由来する構成単位、ｎ−テトラデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ペンタデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘキサデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘプタデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−オクタデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ノナデシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−エイコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘンエイコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ドコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−トリコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−テトラコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ペンタコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘキサコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘプタコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−オクタコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ノナコシルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−トリアコンチルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−テトラデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ペンタデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘキサデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘプタデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−オクタデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ノナデシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−エイコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘンエイコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ドコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−トリコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−テトラコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ペンタコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘキサコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ヘプタコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−オクタコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ノナコシルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−トリアコンチルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ビニルテトラデシレートに由来する構成単位、ｎ−ビニルヘキサデシレートに由来する構成単位、ｎ−ビニルオクタデシレートに由来する構成単位、ｎ−ビニルエイコシレートに由来する構成単位、ｎ−ビニルドコシレートに由来する構成単位、ｎ−テトラデシルビニルエーテルに由来する構成単位、ｎ−ヘキサデシルビニルエーテルに由来する構成単位、ｎ−オクタデシルビニルエーテルに由来する構成単位、ｎ−エイコシルビニルエーテルに由来する構成単位、またはｎ−ドコシルビニルエーテルに由来する構成単位である。
【００５２】
前記重合体（１）は、２種類以上の前記構成単位（Ｂ）を有していてもよく、例えば、ｎ−エイコシルアクリレートに由来する構成単位と、ｎ−オクタデシルアクリレートに由来する構成単位とを有する重合体であってもよい。
【００５３】
前記重合体（１）は、該重合体（１）の融解ピーク温度以上における本発明に係る樹脂組成物を含む成形体の形状保持性と、該重合体（１）を含む樹脂組成物の成形加工性が良好であるように、エチレンに由来する構成単位（Ａ）を有する重合体であることが好ましい。前記構成単位（Ａ）は、エチレンを重合することにより得られる構成単位であり、前記構成単位（Ａ）は、重合体中で分岐構造を形成していてもよい。
【００５４】
前記重合体（１）は、好ましくは、式（１）で示される構成単位（Ｂ）と、エチレンに由来する構成単位（Ａ）とを有する重合体である。
【００５５】
前記重合体（１）は、下記式（２）で示される構成単位および下記式（３）で示される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位（Ｃ）を有していてもよい。
【００５６】
【化２１】
2017217418.tif 000023
（式（２）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ４は、炭素原子数１以上８以下のアルキレン基を表し、
Ｌ５は、水素原子、エポキシ基、―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２ＯＨ、カルボキシ基、ヒドロキシ基、アミノ基、または炭素原子数１以上４以下のアルキルアミノ基を表す。）
（なお、Ｌ１の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（２）の上側、その右側が式（２）の下側に対応する。）
【００５７】
【化２２】
2017217418.tif 000024
【００５８】
式（２）において、Ｒは、好ましくは、水素原子である。
【００５９】
式（２）において、Ｌ１は、好ましくは、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―であり、より好ましくは―ＣＯ―Ｏ―または―Ｏ―ＣＯ―であり、さらに好ましくは、―ＣＯ―Ｏ―である。
【００６０】
式（２）において、Ｌ４としての炭素原子数１以上８以下のアルキレン基としては、例えば、メチレン基、エチレン基、ｎ−プロピレン基、１−メチルエチレン基、ｎ−ブチレン基、１，２−ジメチルエチレン基、１，１−ジメチルエチレン基、２，２−ジメチルエチレン基、ｎ−ペンチレン基、ｎ−へキシレン基、ｎ−ヘプタレン基、ｎ−オクチレン基、および２−エチル−ｎ−へキシレン基が挙げられる。
【００６１】
式（２）において、Ｌ４は、好ましくは、メチレン基、エチレン基、およびｎ−プロピレン基であり、より好ましくはメチレン基である。
【００６２】
式（２）において、Ｌ５としての炭素原子数１以上４以下のアルキルアミノ基としては、例えば、メチルアミノ基、エチルアミノ基、プロピルアミノ基、ブチルアミノ基、ジメチルアミノ基、およびジエチルアミノ基が挙げられる。
【００６３】
式（２）において、Ｌ５は、好ましくは、水素原子、エポキシ基、または―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２ＯＨであり、より好ましくは水素原子である。
【００６４】
式（２）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ４、およびＬ５の組み合わせは、例えば、以下のものが挙げられる。
【００６５】
【化２３】
2017217418.tif 000025
【００６６】
【化２４】
2017217418.tif 000026
【００６７】
【化２５】
2017217418.tif 000027
【００６８】
【化２６】
2017217418.tif 000028
【００６９】
式（２）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ４、およびＬ５の組み合わせは、好ましくは以下のものである。
【００７０】
【化２７】
2017217418.tif 000029
【００７１】
【化２８】
2017217418.tif 000030
【００７２】
【化２９】
2017217418.tif 000031
【００７３】
式（２）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ４、およびＬ５の組み合わせは、より好ましくは以下のものである。
【００７４】
【化３０】
2017217418.tif 000032
【００７５】
式（２）におけるＲ、Ｌ１、Ｌ４、およびＬ５の組み合わせは、さらに好ましくは以下のものである。
【００７６】
【化３１】
2017217418.tif 000033
【００７７】
式（２）で示される構成単位としては、例えば、プロピレンに由来する構成単位、ブテンに由来する構成単位、１−ペンテンに由来する構成単位、１−ヘキセンに由来する構成単位、１−ヘプテンに由来する構成単位、１−オクテンに由来する構成単位、アクリル酸に由来する構成単位、メタクリル酸に由来する構成単位、ビニルアルコールに由来する構成単位、メチルアクリレートに由来する構成単位、エチルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−プロピルアクリレートに由来する構成単位、イソプロピルアクリレートに由来する構成単位、ｎ−ブチルアクリレートに由来する構成単位、イソブチルアクリレートに由来する構成単位、ｓｅｃ−ブチルアクリレートに由来する構成単位、ｔｅｒｔ−ブチルアクリレートに由来する構成単位、メチルメタクリレートに由来する構成単位、エチルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−プロピルメタクリレートに由来する構成単位、イソプロピルメタクリレートに由来する構成単位、ｎ−ブチルメタクリレートに由来する構成単位、イソブチルメタクリレートに由来する構成単位、ｓｅｃ−ブチルメタクリレートに由来する構成単位、ｔｅｒｔ−ブチルメタクリレートに由来する構成単位、ビニルホルメートに由来する構成単位、ビニルアセテートに由来する構成単位、ビニルプロピオネートに由来する構成単位、ビニル（ｎ−ブチレート）に由来する構成単位、ビニル（イソブチレート）に由来する構成単位、メチルビニルエーテルに由来する構成単位、エチルビニルエーテルに由来する構成単位、ｎ−プロピルビニルエーテルに由来する構成単位、イソプロピルビニルエーテルに由来する構成単位、ｎ−ブチルビニルエーテルに由来する構成単位、イソブチルビニルエーテルに由来する構成単位、ｓｅｃ−ブチルビニルエーテルに由来する構成単位、ｔｅｒｔ−ブチルビニルエーテルに由来する構成単位、グリシジルアクリレートに由来する構成単位、グリシジルメタクリレートに由来する構成単位、２，３−ジヒドロキシプロピルアクリレートに由来する構成単位、２，３−ジヒドロキシプロピルメタクリレートに由来する構成単位、３−（ジメチルアミノ）プロピルアクリレートに由来する構成単位、および３−（ジメチルアミノ）プロピルメタクリレートに由来する構成単位が挙げられる。
【００７８】
式（３）で示される構成単位は、無水マレイン酸に由来する構成単位である。
【００７９】
前記重合体（１）は、２種類以上の前記構成単位（Ｃ）を有していてもよく、例えば、メチルアクリレートに由来する構成単位と、エチルアクリレートに由来する構成単位と、グリシジルメタクリレートに由来する構成単位とを有する重合体であってもよい。
【００８０】
前記重合体（１）は、好ましくは、式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体である。
式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体としては、
前記構成単位（Ｂ）からなる重合体（１）、
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ａ）とを有する重合体（１）、
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）とを有する重合体（１）、
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｃ）とを有する重合体（１）、
が挙げられる。
【００８１】
前記構成単位（Ｂ）からなる重合体（１）としては、
Ｒが水素原子であり、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である式（１）で示される構成単位（Ｂ）からなる重合体、及び
Ｒが水素原子またはメチル基であり、Ｌ１が−ＣＯ−Ｏ−であり、Ｌ２およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である式（１）で示される構成単位（Ｂ）からなる重合体
が挙げられる。
【００８２】
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ａ）とを有する重合体（１）としては、
Ｒが水素原子であり、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である式（１）で示される構成単位（Ｂ）と、前記構成単位（Ａ）とを有し、該重合体に含まれる全ての構成単位の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）の合計数が９０％以上である重合体、及び
Ｒが水素原子またはメチル基であり、Ｌ１が−ＣＯ−Ｏ−であり、Ｌ２およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である式（１）で示される構成単位（Ｂ）と、構成単位（Ａ）とを有し、さらに前記構成単位（Ｃ）を有してもよい重合体であって、該重合体に含まれる全ての構成単位の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）の合計数が９０％以上である重合体
が挙げられる。
【００８３】
ΔＨを大きくするという観点からは、重合体（１）は、該重合体に含まれる前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ａ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が５０％より多く８０％以下である重合体が好ましい。
【００８４】
成形加工性の観点からは、重合体（１）は、該重合体に含まれる前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ａ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が１０％以上５０％以下である重合体が好ましい。
【００８５】
前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）とを有する重合体（１）としては、
Ｒが水素原子またはメチル基であり、Ｌ１が−ＣＯ−Ｏ−であり、Ｌ２およびＬ３が単結合であり、Ｌ６が炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基である式（１）で示される構成単位（Ｂ）と、Ｒが水素原子またはメチル基であり、Ｌ１が−ＣＯ−Ｏ−であり、Ｌ４がメチレン基であり、Ｌ５が水素原子である式（２）で示される構成単位（Ｃ）とを有する重合体が挙げられる。この場合、該重合体に含まれる前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が８０％以上である重合体が好ましい。
【００８６】
前記重合体（１）において、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）の数が０％以上９９％以下であり、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が１％以上１００％以下であり、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ｂ）の数が１％以上１００％以下であり、前記構成単位（Ｃ）の数が０％以上９９％以下である。
【００８７】
前記重合体（１）における前記構成単位（Ａ）の数は、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、本発明に係る樹脂組成物を含む成形体の形状保持性が良好であるように、好ましくは７０％以上９９％以下であり、より好ましくは８０％以上９７．５％以下であり、さらに好ましくは８５％以上９２．５％以下である。前記重合体（１）における前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数は、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、本発明に係る樹脂組成物を含む成形体の形状保持性が良好であるように、好ましくは１％以上３０％以下であり、より好ましくは２．５％以上２０％以下であり、さらに好ましくは７．５％以上１５％以下である。
【００８８】
前記重合体（１）における前記構成単位（Ｂ）の数は、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、１％以上１００％以下であり、該重合体（１）を含む樹脂組成物の蓄熱性能が良好であるように、好ましくは６０％以上１００％以下であり、より好ましくは８０％以上１００％以下である。前記重合体（１）における前記構成単位（Ｃ）の数は、前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、０％以上９９％以下であり、該重合体（１）を含む樹脂組成物の蓄熱性能が良好であるように、好ましくは、０％以上４０％以下であり、より好ましくは０％以上２０％以下である。
【００８９】
前記構成単位（Ａ）の数、前記構成単位（Ｂ）の数、および前記構成単位（Ｃ）の数は、周知の方法により１３Ｃ核磁気共鳴スペクトル（以下、１３Ｃ−ＮＭＲスペクトル）または１Ｈ核磁気共鳴スペクトル（以下、１Ｈ−ＮＭＲスペクトル）の各構成単位に帰属されるシグナルの積分値から求められる。
【００９０】
前記重合体（１）が、後述のとおり、上記式（２）で示される構成単位および上記式（３）で示される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位（Ｃ）を有し、エチレンに由来する構成単位（Ａ）を有してもよい重合体（以下、前駆重合体（１）と称する）と、後述の少なくとも１種の化合物（α）とを反応させる方法により製造されたものである場合は、前記構成単位（Ａ）の数、前記構成単位（Ｂ）の数、および前記構成単位（Ｃ）の数は、例えば以下の方法により求められる。
【００９１】
前駆重合体（１）がエチレンに由来する構成単位（Ａ）を含む場合は、まず、前駆重合体（１）に含まれる前記構成単位（Ａ）および前記構成単位（Ｃ）の数を求める。１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルから求める場合は、例えば該スペクトルから前記構成単位（Ａ）および前記構成単位（Ｃ）のダイアッド（ＡＡ、ＡＣ、ＣＣ）の数を求め、下式に代入することにより、前記構成単位（Ａ）および前記構成単位（Ｃ）の数を求める。なお、ＡＡは、構成単位（Ａ）−構成単位（Ａ）ダイアッド、ＡＣは、構成単位（Ａ）−構成単位（Ｃ）ダイアッド、ＣＣは、構成単位（Ｃ）−構成単位（Ｃ）ダイアッドである。
構成単位（Ａ）の数＝１００−構成単位（Ｃ）の数
構成単位（Ｃ）の数＝１００×（ＡＣ／２＋ＣＣ）／（ＡＡ＋ＡＣ＋ＣＣ）
【００９２】
前駆重合体（１）に含まれる前記構成単位（Ｃ）と、上記化合物（α）とが反応することにより、前記重合体（１）における前記構成単位（Ｂ）が形成されるので、前記反応による前記構成単位（Ｃ）の転化率を以下の方法により求める。
【００９３】
前駆重合体（１）の前記構成単位（Ｃ）の側鎖に含まれる特定の炭素に帰属されるシグナルの積分値（以下、積分値Ｙ）と、重合体（１）の構成単位（Ｂ）の側鎖に含まれる特定の炭素に帰属されるシグナルの積分値（以下、積分値Ｚ）を下式に代入し転化率を求める。
転化率＝Ｚ／（Ｙ＋Ｚ）
【００９４】
前駆重合体（１）と化合物（α）との反応では、前駆重合体（１）に含まれる前記構成単位（Ａ）は変化しないため、重合体（１）に含まれる構成単位（Ａ）の数と前駆重合体（１）に含まれる前記構成単位（Ａ）の数は同じとする。重合体（１）に含まれる構成単位（Ｂ）の数は、前駆重合体（１）に含まれる構成単位（Ｃ）の数と前記転化率の積として求められる。重合体（１）に含まれる構成単位（Ｃ）の数は、前駆重合体（１）に含まれる構成単位（Ｃ）の数と重合体（１）に含まれる構成単位（Ｂ）の数の差として求められる。
【００９５】
前駆重合体（１）は、一例において、上記式（２）で示される構成単位および上記式（３）で示される構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位（Ｃ）を有する重合体（ただし、式（２）中、Ｌ１は、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―である）であり得る。
【００９６】
前記重合体（１）の製造方法としては、例えば、前駆重合体（１）と、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するアルコール、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するアミン、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するアルキルハライド、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するカルボン酸、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するカルボン酸アミド、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するカルボン酸ハライド、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するカルバミン酸、炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するアルキル尿素、および炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有するイソシアネートからなる群より選ばれる少なくとも１種の化合物（以下、化合物（α）と称する）とを反応させる方法、および前記構成単位（Ｂ）の原料となるモノマーを重合する方法またはエチレンと前記構成単位（Ｂ）の原料となるモノマーを共重合する方法が挙げられる。前記化合物（α）のアルキル基は、例えば、直鎖アルキル基または分岐アルキル基であってもよいが、直鎖アルキル基が好ましい。
【００９７】
上記前駆重合体（１）は、前記重合体（１）を製造するための原料であり、前駆重合体（１）は式（１）で示される構成単位（Ｂ）を含まない。上記前駆重合体（１）は、前記構成単位（Ａ）、前記構成単位（Ｂ）、および前記構成単位（Ｃ）のいずれにも該当しない構成単位を含んでもよい。
【００９８】
上記前駆重合体（１）は、好ましくは、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）の数が０％以上９９％以下であり、前記構成単位（Ｃ）の合計数が１％以上１００％以下である。より好ましくは、前記構成単位（Ａ）の数が７０％以上９９％以下であり、前記構成単位（Ｃ）の合計数が１％以上３０％以下である。
【００９９】
前記重合体（１）における前記構成単位（Ｂ）の形成方法としては、例えば前駆重合体（１）に含まれる前記構成単位（Ｃ）と、上記化合物（α）とを反応させる方法、および前記構成単位（Ｂ）の原料となるモノマーを重合する方法またはエチレンと前記構成単位（Ｂ）の原料となるモノマーを共重合する方法が挙げられる。前記化合物（α）のアルキル基は、直鎖アルキル基が好ましい。なお、モノマーを重合する方法には、アゾ化合物などの重合開始剤を用いてもよい。前記アゾ化合物としてはアゾビスイソブチロニトリルなどが挙げられる。
【０１００】
上記前駆重合体（１）として、例えばアクリル酸重合体、メタクリル酸重合体、ビニルアルコール重合体、メチルアクリレート重合体、エチルアクリレート重合体、ｎ−プロピルアクリレート重合体、ｎ−ブチルアクリレート重合体、メチルメタクリレート重合体、エチルメタクリレート重合体、ｎ−プロピルメタクリレート重合体、ｎ−ブチルメタクリレート重合体、ビニルホルメート重合体、ビニルアセテート重合体、ビニルプロピオネート重合体、ビニル（ｎ−ブチレート）重合体、メチルビニルエーテル重合体、エチルビニルエーテル重合体、ｎ−プロピルビニルエーテル重合体、ｎ−ブチルビニルエーテル重合体、無水マレイン酸重合体、グリシジルアクリレート重合体、グリシジルメタクリレート重合体、３−（ジメチルアミノ）プロピルアクリレート重合体、３−（ジメチルアミノ）プロピルメタクリレート重合体、エチレン−アクリル酸共重合体、エチレン−メタクリル酸共重合体、エチレン−ビニルアルコール共重合体、エチレン−メチルアクリレート共重合体、エチレン−エチルアクリレート共重合体、エチレン−ｎ−プロピルアクリレート共重合体、エチレン−ｎ−ブチルアクリレート共重合体、エチレン−メチルメタクリレート共重合体、エチレン−エチルメタクリレート共重合体、エチレン−ｎ−プロピルメタクリレート共重合体、エチレン−ｎ−ブチルメタクリレート共重合体、エチレン−ビニルホルメート共重合体、エチレン−ビニルアセテート共重合体、エチレン−ビニルプロピオネート共重合体、エチレン−ビニル（ｎ−ブチレート）共重合体、エチレン−メチルビニルエーテル共重合体、エチレン−エチルビニルエーテル共重合体、エチレン−ｎ−プロピルビニルエーテル共重合体、エチレン−ｎ−ブチルビニルエーテル共重合体、エチレン−無水マレイン酸共重合体、エチレン−グリシジルアクリレート共重合体、エチレン−グリシジルメタクリレート共重合体、エチレン−３−（ジメチルアミノ）プロピルアクリレート共重合体、およびエチレン−３−（ジメチルアミノ）プロピルメタクリレート共重合体が挙げられる。
【０１０１】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するアルコールとして、例えばｎ−テトラデシルアルコール、ｎ−ペンタデシルアルコール、ｎ−ヘキサデシルアルコール、ｎ−ヘプタデシルアルコール、ｎ−オクタデシルアルコール、ｎ−ノナデシルアルコール、ｎ−エイコシルアルコール、ｎ−ヘンエイコシルアルコール、ｎ−ドコシルアルコール、ｎ−トリコシルアルコール、ｎ−テトラコシルアルコール、ｎ−ペンタコシルアルコール、ｎ−ヘキサコシルアルコール、ｎ−ヘプタコシルアルコール、ｎ−オクタコシルアルコール、ｎ−ノナコシルアルコール、およびｎ−トリアコンチルアルコールが挙げられる。
【０１０２】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するアルコールとして、例えばイソテトラデシルアルコール、イソペンタデシルアルコール、イソヘキサデシルアルコール、イソヘプタデシルアルコール、イソオクタデシルアルコール、イソノナデシルアルコール、イソエイコシルアルコール、イソヘンエイコシルアルコール、イソドコシルアルコール、イソトリコシルアルコール、イソテトラコシルアルコール、イソペンタコシルアルコール、イソヘキサコシルアルコール、イソヘプタコシルアルコール、イソオクタコシルアルコール、イソノナコシルアルコール、およびイソトリアコンチルアルコールが挙げられる。
【０１０３】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するアミンとして、例えばｎ−テトラデシルアミン、ｎ−ペンタデシルアミン、ｎ−ヘキサデシルアミン、ｎ−ヘプタデシルアミン、ｎ−オクタデシルアミン、ｎ−ノナデシルアミン、ｎ−エイコシルアミン、ｎ−ヘンエイコシルアミン、ｎ−ドコシルアミン、ｎ−トリコシルアミン、ｎ−テトラコシルアミン、ｎ−ペンタコシルアミン、ｎ−ヘキサコシルアミン、ｎ−ヘプタコシルアミン、ｎ−オクタコシルアミン、ｎ−ノナコシルアミン、およびｎ−トリアコンチルアミンが挙げられる。
【０１０４】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するアミンとして、例えばイソテトラデシルアミン、イソペンタデシルアミン、イソヘキサデシルアミン、イソヘプタデシルアミン、イソオクタデシルアミン、イソノナデシルアミン、イソエイコシルアミン、イソヘンエイコシルアミン、イソドコシルアミン、イソトリコシルアミン、イソテトラコシルアミン、イソペンタコシルアミン、イソヘキサコシルアミン、イソヘプタコシルアミン、イソオクタコシルアミン、イソノナコシルアミン、およびイソトリアコンチルアミンが挙げられる。
【０１０５】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するアルキルハライドとして、例えばｎ−テトラデシルヨージド、ｎ−ペンタデシルヨージド、ｎ−ヘキサデシルヨージド、ｎ−ヘプタデシルヨージド、ｎ−オクタデシルヨージド、ｎ−ノナデシルヨージド、ｎ−エイコシルヨージド、ｎ−ヘンエイコシルヨージド、ｎ−ドコシルヨージド、ｎ−トリコシルヨージド、ｎ−テトラコシルヨージド、ｎ−ペンタコシルヨージド、ｎ−ヘキサコシルヨージド、ｎ−ヘプタコシルヨージド、ｎ−オクタコシルヨージド、ｎ−ノナコシルヨージド、およびｎ−トリアコンチルヨージドが挙げられる。
【０１０６】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するアルキルハライドとして、例えばイソテトラデシルヨージド、イソペンタデシルヨージド、イソヘキサデシルヨージド、イソヘプタデシルヨージド、イソオクタデシルヨージド、イソノナデシルヨージド、イソエイコシルヨージド、イソヘンエイコシルヨージド、イソドコシルヨージド、イソトリコシルヨージド、イソテトラコシルヨージド、イソペンタコシルヨージド、イソヘキサコシルヨージド、イソヘプタコシルヨージド、イソオクタコシルヨージド、イソノナコシルヨージド、およびイソトリアコンチルヨージドが挙げられる。
【０１０７】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するカルボン酸として、例えばｎ−テトラデカン酸、ｎ−ペンタデカン酸、ｎ−ヘキサデカン酸、ｎ−ヘプタデカン酸、ｎ−オクタデカン酸、ｎ−ノナデカン酸、ｎ−エイコサン酸、ｎ−ヘンエイコサン酸、ｎ−ドコサン酸、ｎ−トリコサン酸、ｎ−テトラコサン酸、ｎ−ペンタコサン酸、ｎ−ヘキサコサン酸、ｎ−ヘプタコサン酸、ｎ−オクタコサン酸、ｎ−ノナコサン酸、およびｎ−トリアコンタン酸が挙げられる。
【０１０８】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するカルボン酸として、例えばイソテトラデカン酸、イソペンタデカン酸、イソヘキサデカン酸、イソヘプタデカン酸、イソオクタデカン酸、イソノナデカン酸、イソエイコサン酸、イソヘンエイコサン酸、イソドコサン酸、イソトリコサン酸、イソテトラコサン酸、イソペンタコサン酸、イソヘキサコサン酸、イソヘプタコサン酸、イソオクタコサン酸、イソノナコサン酸、およびイソトリアコンタン酸が挙げられる。
【０１０９】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するカルボン酸アミドとして、例えばｎ−テトラデカン酸アミド、ｎ−ペンタデカン酸アミド、ｎ−ヘキサデカン酸アミド、ｎ−ヘプタデカン酸アミド、ｎ−オクタデカン酸アミド、ｎ−ノナデカン酸アミド、ｎ−エイコサン酸アミド、ｎ−ヘンエイコサン酸アミド、ｎ−ドコサン酸アミド、ｎ−トリコサン酸アミド、ｎ−テトラコサン酸アミド、ｎ−ペンタコサン酸アミド、ｎ−ヘキサコサン酸アミド、ｎ−ヘプタコサン酸アミド、ｎ−オクタコサン酸アミド、ｎ−ノナコサン酸アミド、およびｎ−トリアコンタン酸アミドが挙げられる。
【０１１０】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するカルボン酸アミドとして、例えばイソテトラデカン酸アミド、イソペンタデカン酸アミド、イソヘキサデカン酸アミド、イソヘプタデカン酸アミド、イソオクタデカン酸アミド、イソノナデカン酸アミド、イソエイコサン酸アミド、イソヘンエイコサン酸アミド、イソドコサン酸アミド、イソトリコサン酸アミド、イソテトラコサン酸アミド、イソペンタコサン酸アミド、イソヘキサコサン酸アミド、イソヘプタコサン酸アミド、イソオクタコサン酸アミド、イソノナコサン酸アミド、およびイソトリアコンタン酸アミドが挙げられる。
【０１１１】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するカルボン酸ハライドとして、例えばｎ−テトラデカン酸クロリド、ｎ−ペンタデカン酸クロリド、ｎ−ヘキサデカン酸クロリド、ｎ−ヘプタデカン酸クロリド、ｎ−オクタデカン酸クロリド、ｎ−ノナデカン酸クロリド、ｎ−エイコサン酸クロリド、ｎ−ヘンエイコサン酸クロリド、ｎ−ドコサン酸クロリド、ｎ−トリコサン酸クロリド、ｎ−テトラコサン酸クロリド、ｎ−ペンタコサン酸クロリド、ｎ−ヘキサコサン酸クロリド、ｎ−ヘプタコサン酸クロリド、ｎ−オクタコサン酸クロリド、ｎ−ノナコサン酸クロリド、およびｎ−トリアコンタン酸クロリドが挙げられる。
【０１１２】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するカルボン酸ハライドとして、例えばイソテトラデカン酸クロリド、イソペンタデカン酸クロリド、イソヘキサデカン酸クロリド、イソヘプタデカン酸クロリド、イソオクタデカン酸クロリド、イソノナデカン酸クロリド、イソエイコサン酸クロリド、イソヘンエイコサン酸クロリド、イソドコサン酸クロリド、イソトリコサン酸クロリド、イソテトラコサン酸クロリド、イソペンタコサン酸クロリド、イソヘキサコサン酸クロリド、イソヘプタコサン酸クロリド、イソオクタコサン酸クロリド、イソノナコサン酸クロリド、およびイソトリアコンタン酸クロリドが挙げられる。
【０１１３】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するカルバミン酸として、例えばｎ−テトラデシルカルバミン酸、ｎ−ペンタデシルカルバミン酸、ｎ−ヘキサデシルカルバミン酸、ｎ−ヘプタデシルカルバミン酸、ｎ−オクタデシルカルバミン酸、ｎ−ノナデシルカルバミン酸、ｎ−エイコシルカルバミン酸、ｎ−ヘンエイコシルカルバミン酸、ｎ−ドコシルカルバミン酸、ｎ−トリコシルカルバミン酸、ｎ−テトラコシルカルバミン酸、ｎ−ペンタコシルカルバミン酸、ｎ−ヘキサコシルカルバミン酸、ｎ−ヘプタコシルカルバミン酸、ｎ−オクタコシルカルバミン酸、ｎ−ノナコシルカルバミン酸、およびｎ−トリアコンチルカルバミン酸が挙げられる。
【０１１４】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するカルバミン酸として、例えばイソテトラデシルカルバミン酸、イソペンタデシルカルバミン酸、イソヘキサデシルカルバミン酸、イソヘプタデシルカルバミン酸、イソオクタデシルカルバミン酸、イソノナデシルカルバミン酸、イソエイコシルカルバミン酸、イソヘンエイコシルカルバミン酸、イソドコシルカルバミン酸、イソトリコシルカルバミン酸、イソテトラコシルカルバミン酸、イソペンタコシルカルバミン酸、イソヘキサコシルカルバミン酸、イソヘプタコシルカルバミン酸、イソオクタコシルカルバミン酸、イソノナコシルカルバミン酸、およびイソトリアコンチルカルバミン酸が挙げられる。
【０１１５】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するアルキル尿素として、例えばｎ−テトラデシル尿素、ｎ−ペンタデシル尿素、ｎ−ヘキサデシル尿素、ｎ−ヘプタデシル尿素、ｎ−オクタデシル尿素、ｎ−ノナデシル尿素、ｎ−エイコシル尿素、ｎ−ヘンエイコシル尿素、ｎ−ドコシル尿素、ｎ−トリコシル尿素、ｎ−テトラコシル尿素、ｎ−ペンタコシル尿素、ｎ−ヘキサコシル尿素、ｎ−ヘプタコシル尿素、ｎ−オクタコシル尿素、ｎ−ノナコシル尿素、およびｎ−トリアコンチル尿素が挙げられる。
【０１１６】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するアルキル尿素として、例えばイソテトラデシル尿素、イソペンタデシル尿素、イソヘキサデシル尿素、イソヘプタデシル尿素、イソオクタデシル尿素、イソノナデシル尿素、イソエイコシル尿素、イソヘンエイコシル尿素、イソドコシル尿素、イソトリコシル尿素、イソテトラコシル尿素、イソペンタコシル尿素、イソヘキサコシル尿素、イソヘプタコシル尿素、イソオクタコシル尿素、イソノナコシル尿素、およびイソトリアコンチル尿素が挙げられる。
【０１１７】
前記炭素原子数１４以上３０以下の直鎖アルキル基を有するイソシアネートとして、例えばｎ−テトラデシルイソシアネート、ｎ−ペンタデシルイソシアネート、ｎ−ヘキサデシルイソシアネート、ｎ−ヘプタデシルイソシアネート、ｎ−オクタデシルイソシアネート、ｎ−ノナデシルイソシアネート、ｎ−エイコシルイソシアネート、ｎ−ヘンエイコシルイソシアネート、ｎ−ドコシルイソシアネート、ｎ−トリコシルイソシアネート、ｎ−テトラコシルイソシアネート、ｎ−ペンタコシルイソシアネート、ｎ−ヘキサコシルイソシアネート、ｎ−ヘプタコシルイソシアネート、ｎ−オクタコシルイソシアネート、ｎ−ノナコシルイソシアネート、およびｎ−トリアコンチルイソシアネートが挙げられる。
【０１１８】
前記炭素原子数１４以上３０以下の分岐アルキル基を有するイソシアネートとして、例えばイソテトラデシルイソシアネート、イソペンタデシルイソシアネート、イソヘキサデシルイソシアネート、イソヘプタデシルイソシアネート、イソオクタデシルイソシアネート、イソノナデシルイソシアネート、イソエイコシルイソシアネート、イソヘンエイコシルイソシアネート、イソドコシルイソシアネート、イソトリコシルイソシアネート、イソテトラコシルイソシアネート、イソペンタコシルイソシアネート、イソヘキサコシルイソシアネート、イソヘプタコシルイソシアネート、イソオクタコシルイソシアネート、イソノナコシルイソシアネート、およびイソトリアコンチルイソシアネートが挙げられる。
【０１１９】
前駆重合体（１）がエチレンに由来する構成単位（Ａ）を含む場合は、上記前駆重合体（１）の製造時に原料として用いるエチレンの反応性比をｒ１、および前記構成単位（Ｃ）を形成するモノマーの反応性比をｒ２とした場合の反応性比の積ｒ１ｒ２は、該前駆重合体（１）を含む樹脂組成物の形状保持性が良好であるように、好ましくは０．５以上５．０以下であり、より好ましくは０．５以上３．０以下である。
【０１２０】
エチレンの反応性比ｒ１は、エチレンと前記構成単位（Ｃ）を形成するモノマーとの共重合時に、末端が構成単位（Ａ）である重合体にエチレンが結合する反応速度をｋ１１、末端が構成単位（Ａ）である重合体に構成単位（Ｃ）を形成するモノマーが結合する反応速度をｋ１２として、式ｒ１＝ｋ１１／ｋ１２で定義される値である。前記反応性比ｒ１は、エチレンと前記構成単位（Ｃ）を形成するモノマーとの共重合時に、末端が構成単位（Ａ）である重合体がエチレンまたは構成単位（Ｃ）を形成するモノマーのどちらとより反応しやすいかを表す指標である。ｒ１が大きいほど、末端が構成単位（Ａ）である重合体はよりエチレンと反応しやすく、構成単位（Ａ）の連鎖が生成しやすい。
【０１２１】
構成単位（Ｃ）を形成するモノマーの反応性比ｒ２は、エチレンと前記構成単位（Ｃ）を形成するモノマーとの共重合時に、末端が構成単位（Ｃ）である重合体にエチレンが結合する反応速度をｋ２１、末端が構成単位（Ｃ）である重合体に構成単位（Ｃ）を形成するモノマーが結合する反応速度をｋ２２として、ｒ２＝ｋ２２／ｋ２１で定義される値である。前記反応性比ｒ２は、エチレンと前記構成単位（Ｃ）を形成するモノマーとの共重合時に、末端が構成単位（Ｃ）である重合体がエチレンまたは構成単位（Ｃ）を形成するモノマーのどちらとより反応しやすいかを表す指標である。ｒ２が大きいほど、末端が構成単位（Ｃ）である重合体はより構成単位（Ｃ）を形成するモノマーと反応しやすく、構成単位（Ｃ）の連鎖が生成しやすい。
【０１２２】
反応性比の積ｒ１ｒ２は、文献「Ｋaｋｕｇｏ，Ｍ．；Ｎａｉｔｏ，Ｙ．；Ｍｉｚｕｎｕｍａ，Ｋ．；Ｍｉｙａｔａｋｅ, Ｔ.  Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ，１９８２，１５，１１５０」に記載された方法により算出される。本発明においては、反応性比の積ｒ１ｒ２は、前駆重合体（１）の１３Ｃ核磁気共鳴スペクトルから算出される前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｃ）の各二連子ＡＡ、ＡＣ、ＣＣの数を以下に示す式に代入することにより得られる。
ｒ１ｒ２＝ＡＡ[ＣＣ／（ＡＣ／２）２]
【０１２３】
前記反応性比の積ｒ１ｒ２は、共重合体のモノマー連鎖分布を表す指標である。前記ｒ１ｒ２が１に近いほど、共重合体のモノマー連鎖分布はランダム性が高く、前記ｒ１ｒ２が０に近いほど、共重合体のモノマー連鎖分布は交互共重合体性が高く、前記ｒ１ｒ２が１より大きいほど、共重合体のモノマー連鎖分布はブロック共重合体性が高い。
【０１２４】
ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して温度１９０℃、荷重２１Ｎで測定される上記前駆重合体（１）のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、好ましくは、０．１ｇ／１０分以上５００ｇ／１０分以下である。
【０１２５】
上記前駆重合体（１）の製造方法は、配位重合法、カチオン重合法、アニオン重合法、ラジカル重合法が挙げられ、好ましくはラジカル重合法であり、より好ましくは、高圧下でのラジカル重合法である。
【０１２６】
上記前駆重合体（１）と、少なくとも１種の上記化合物（α）とを反応させる際の反応温度は、通常４０℃以上２５０℃以下である。本反応は、溶媒存在下で行ってもよく、溶媒としては、例えばヘキサン、ヘプタン、オクタン、ノナン、デカン、トルエン、およびキシレンが挙げられる。また本反応において副生成物が生じる場合には、反応を促進させるために、副生成物を減圧留去しながら反応を行ってもよく、副生成物を溶媒とともに共沸させ、気化された副生成物と溶媒とを冷却し、副生成物と溶媒とを含む留出液を副生成物層と溶媒層とに分液し、回収された溶媒のみを還流液として反応系内に戻しながら反応を行ってもよい。
【０１２７】
また、上記前駆重合体（１）と、少なくとも１種の上記化合物（α）との反応は、上記前駆重合体（１）と、上記化合物（α）とを溶融混練しながら行ってもよい。また溶融混練しながら上記前駆重合体（１）と、上記化合物（α）とを反応させた際に副生成物が生じる場合には、反応を促進させるために、副生成物を減圧留去しながら反応を行ってもよい。溶融混練に用いられる溶融混練装置として、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサーなどの装置が挙げられる。溶融混練装置の温度は、好ましくは１００℃以上２５０℃以下である。
【０１２８】
上記前駆重合体（１）と、少なくとも１種の上記化合物（α）とを反応させる際に、反応を促進させるために触媒を添加してもよい。触媒としては、例えばアルカリ金属塩や４族金属錯体が挙げられる。アルカリ金属塩としては、例えば水酸化リチウム、水酸化ナトリウム、水酸化カリウムなどのアルカリ金属水酸化物や、リチウムメトキシド、ナトリウムメトキシドなどのアルカリ金属アルコキシドが挙げられる。４族金属錯体としては、例えばオルトチタン酸テトラ（イソプロピル）、オルトチタン酸テトラ（ｎ−ブチル）、およびオルトチタン酸テトラオクタデシルが挙げられる。触媒の添加量は、反応に用いられる上記前駆重合体（１）と、少なくとも１種の上記化合物（α）との合計量１００重量部に対して、０．０１重量部以上５０重量部以下であることが好ましく、より好ましくは、０．０１重量部以上５重量部以下である。
【０１２９】
前記重合体（１）は、該重合体（１）の融解ピーク温度以上における本発明に係る樹脂組成物を含む成形体の形状保持性と、該重合体（１）を含む樹脂組成物の成形加工性が良好であるように、好ましくはエチレンに由来する構成単位（Ａ）を有する。さらに該重合体（１）を含む樹脂組成物の成形加工性が良好であるように、より好ましくは、エチレンに由来する構成単位（Ａ）が重合体中で分岐構造を形成しており、さらに好ましくは、該分岐構造は該分岐構造による高分子鎖の絡み合いが可能な程度に長い長鎖分岐構造である。
【０１３０】
前記重合体（１）の下記式（Ｉ）で定義される比Ａは、好ましくは０．９５以下、より好ましくは０．９０以下、さらに好ましくは０．８０以下である。
Ａ＝α１／α０    （Ｉ）
［式（Ｉ）中、α１は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーにより重合体の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記重合体の重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−Ｉ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−Ｉ）を表す直線の傾きの値をα１とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η１］＝α１ｌｏｇＭ１＋ｌｏｇＫ１        （Ｉ−Ｉ）
（式（Ｉ−Ｉ）中、［η１］は重合体の固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ１は重合体の絶対分子量を表し、Ｋ１は定数である。）
式（Ｉ）中、α０は、
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによりポリエチレン標準物質１４７５ａ（米国国立標準技術研究所製）の絶対分子量と固有粘度を測定し、
絶対分子量の対数を横軸、固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記ポリエチレン標準物質１４７５ａの重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−ＩＩ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−ＩＩ）を表す直線の傾きの値をα０とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η０］＝α０ｌｏｇＭ０＋ｌｏｇＫ０        （Ｉ−ＩＩ）
（式（Ｉ−ＩＩ）中、［η０］はポリエチレン標準物質１４７５ａの固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ０はポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量を表し、Ｋ０は定数である。なお、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによる重合体およびポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量と固有粘度の測定において、移動相はオルトジクロロベンゼンであり、測定温度は１５５℃である。）］
【０１３１】
光散乱検出器により得られたデータから絶対分子量を求め、粘度検出器により固有粘度（［η］）を求めるにあたっては、Ｍａｌｖｅｒｎ社のデータ処理ソフトＯｍｎｉＳＥＣ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７）を利用し、文献「Ｓｉｚｅ  Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ（１９９９）」を参考にして計算を行う。
【０１３２】
前記ポリエチレン標準物質１４７５ａ（米国国立標準技術研究所製）は、分岐を含まない高密度ポリエチレンである。前記式（Ｉ−Ｉ）および式（Ｉ−ＩＩ）は、重合体の固有粘度と分子量の相関を表すＭａｒｋ−Ｈａｕｗｉｎｋ−Ｓａｋｕｒａｄａの式と称され、前記α１が小さいほど、分岐構造による高分子鎖の絡み合いの数が多い。前記ポリエチレン標準物質１４７５ａは、分岐構造を形成していないため、分岐構造による高分子鎖の絡み合いは生じない。前記ポリエチレン標準物質１４７５ａのα０に対するα１の比である前記Ａが小さいほど、重合体中で前記構成単位（Ａ）が形成している長鎖分岐構造の量が多い。
【０１３３】
光散乱検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーにより測定される前記重合体（１）の重量平均分子量は、好ましくは１０，０００〜１，０００，０００であり、より好ましくは、５０，０００〜７５０，０００、さらに好ましくは、１００，０００〜５００，０００である。
【０１３４】
なお、ゲル・パーミエイション・クロマトグラフィーによる重合体（１）の重量平均分子量の測定において、移動相はオルトジクロロベンゼンであり、測定温度は１５５℃である。
【０１３５】
前記重合体（１）の流動の活性化エネルギー（Ｅａ）は、成形加工時の押出負荷をより低減する観点から、好ましくは４０ｋＪ／ｍｏｌ以上であり、より好ましくは５０ｋＪ／ｍｏｌ以上であり、さらに好ましくは６０ｋＪ／ｍｏｌ以上である。また、押出成形により得られる成形体の外観が良好であるように、好ましくは１００ｋＪ／ｍｏｌ以下であり、より好ましくは９０ｋＪ／ｍｏｌ以下であり、さらに好ましくは８０ｋＪ／ｍｏｌ以下である。Ｅａの大きさは、主に重合体中の長鎖分岐数に依存する。長鎖分岐をより多く含む重合体は、Ｅａがより高い。
【０１３６】
流動の活性化エネルギー（Ｅａ）は、以下に示す方法で求められる。まず、９０℃、１１０℃、１３０℃、１５０℃、１７０℃の温度の中から、１７０℃を含む３つ以上の温度について、それぞれの温度（Ｔ、単位：℃）における重合体の溶融複素粘度−角周波数曲線を測定する。前記溶融複素粘度−角周波数曲線は、溶融複素粘度（単位：Ｐａ・秒）の対数を縦軸、角周波数（単位：ｒａｄ／秒）の対数を横軸とする両対数曲線である。次に、１７０℃以外の各温度で測定された溶融複素粘度−角周波数曲線について、それぞれ、１７０℃での溶融複素粘度−角周波数曲線に重なり合うように、角周波数をａＴ倍、溶融複素粘度を１／ａＴ倍する。ａＴは、１７０℃以外の各温度で測定された溶融複素粘度−角周波数曲線が、１７０℃での溶融複素粘度−角周波数曲線に重なり合うように適宜定められる値である。
【０１３７】
前記ａＴは、一般にシフトファクターと称され、溶融複素粘度−角周波数曲線の測定温度により異なる値である。
【０１３８】
次に、それぞれの温度（Ｔ）において、［ｌｎ（ａＴ）］と［１／（Ｔ＋２７３．１６）］とを求め、［ｌｎ（ａＴ）］と［１／（Ｔ＋２７３．１６）］とを下記（ＩＩ）式で最小二乗法近似し、式（ＩＩ）を表す直線の傾きｍを求める。前記ｍを下記式（ＩＩＩ）に代入し、Ｅａを求める。
ｌｎ（ａＴ）＝ｍ（１／（Ｔ＋２７３．１６））＋ｎ・・・（ＩＩ）
Ｅａ＝｜０．００８３１４×ｍ｜・・・（ＩＩＩ）
ａＴ：シフトファクター
Ｅａ：流動の活性化エネルギー（単位：ｋＪ／ｍｏｌ）
Ｔ：温度（単位：℃）
【０１３９】
上記計算には、市販の計算ソフトウェアを用いてもよく、該計算ソフトウェアとしては、ＴＡインスツルメント社製  Ｏｃｈｅｓｔｒａｔｏｒが挙げられる。
【０１４０】
上記方法は、以下の原理に基づく。
異なる温度で測定された溶融複素粘度−角周波数曲線（両対数曲線）は、各温度の曲線をそれぞれ所定量、水平移動することによって１本の親曲線（マスターカーブと称する）に重なり合うことが知られており、これは、「温度−時間重ね合わせ原理」と称されている。そして、該水平移動量はシフトファクターと称され、シフトファクターは温度に依存した値であり、シフトファクターの温度依存性は上記式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）で表されることが知られており、式（ＩＩ）および（ＩＩＩ）はアレニウス型方程式と称されている。
【０１４１】
［ｌｎ（ａＴ）］と［１／（Ｔ＋２７３．１６）］とを上記（ＩＩ）式で最小二乗法近似するときの相関係数は、０．９以上となるようにする。
【０１４２】
上記の溶融複素粘度−角周波数曲線の測定は、粘弾性測定装置（例えば、ＴＡインスツルメント社製  ＡＲＥＳなど）を用い、通常、ジオメトリー：パラレルプレート、プレート直径：２５ｍｍ、プレート間隔：１．２〜２ｍｍ、ストレイン：５％、角周波数：０．１〜１００ｒａｄ／秒の条件で行われる。測定は窒素雰囲気下で行われる。また、測定試料には予め酸化防止剤を適量（例えば１０００重量ｐｐｍ）配合することが好ましい。
【０１４３】
前記重合体（１）の歪硬化の強さを表す伸張粘度非線形指数ｋは、例えばＴダイフィルム加工時のネックインが小さい、得られるフィルムの厚みむらが小さい、といった優れた成形性という観点から、好ましくは０．８５以上であり、より好ましくは０．９０以上であり、更に好ましくは０．９５以上である。重合体の歪硬化とは、該重合体に歪をかけた際、ある歪量以上で伸張粘度が急激に増大することを意味する。また、指数ｋは、前記重合体（１）や、当該重合体（１）を含む本発明の樹脂組成物を所望の形状に成形する容易さ、という観点から、２．００以下であることが好ましく、より好ましくは１．５０以下であり、更に好ましくは１．４０以下であり、更により好ましくは１．３０以下であり、特に好ましくは１．２０以下である。
【０１４４】
伸張粘度非線形指数ｋは、以下に示す方法で求められる。
１１０℃の温度および１秒-１の歪速度で重合体を一軸伸張したときの伸長時間ｔにおける粘度ηＥ１（ｔ）と、１１０℃の温度および０．１秒-１の歪速度で重合体一軸伸張したときの伸長時間ｔにおける粘度ηＥ０．１（ｔ）を求める。任意の同じ伸長時間ｔにおける前記ηＥ１（ｔ）と前記ηＥ０．１（ｔ）を下記式に代入し、α（ｔ）を求める。
α（ｔ）＝ηＥ１（ｔ）／ηＥ０．１（ｔ）
α（ｔ）の対数（ｌｎ（α（ｔ）））を伸張時間ｔに対してプロットし、ｔが２．０秒から２．５秒の範囲において、ｌｎ（α（ｔ））とｔを下記式で最小二乗法近似する。下記式を表す直線の傾きの値がｋである。
ｌｎ（α（ｔ））＝ｋｔ
上記式で最小二乗法近似するのに用いた相関関数ｒ２が０．９以上の場合のｋを採用する。
【０１４５】
上記の一軸伸張したときの粘度の測定は、粘弾性測定装置（例えば、ＴＡインスツルメント社製ＡＲＥＳ）を用い、窒素雰囲気下で行われる。
【０１４６】
伸張粘度測定において、長鎖分岐を有する重合体は、高歪み領域で伸張粘度が線形領域からはずれ急激に上昇する性質、いわゆる歪硬化性を有する。歪硬化性を有する重合体の場合には、α（ｔ）の対数（ｌｎ（α（ｔ）））は、ｌｎ（ｌ/ｌ０）に比例して増加することが知られている（ここで、ｌ０およびｌはそれぞれ伸張時間０およびｔでの試料の長さである）［参考文献：小山清人、石塚修；繊維学会誌，３７，Ｔ−２５８（１９８１）］。歪硬化性のない重合体の場合には、任意の伸張時間に対してα（ｔ）は１となり、α（ｔ）の対数（ｌｎ（α（ｔ）））を伸張時間に対してプロットした直線の傾きｋは０となる。歪硬化性を有する重合体の場合には、特に高歪領域において、該直線プロットの傾きｋが０とはならない。本発明においては、歪硬化性の度合いを表すパラメータとして非線形パラメータα（ｔ）の対数（ｌｎ（α（ｔ）））を伸張時間に対してプロットした直線の傾きをｋとして定義する。
【０１４７】
前記重合体（１）は、未反応の化合物（α）、または反応を促進させるために添加した触媒との混合物を形成していてもよい。該混合物に含まれる未反応の化合物（α）の含有量は、重合体のガラスや金属などの基板への固着を抑えるために、重合体１００重量部に対して３重量部未満であることが好ましい。
【０１４８】
前記重合体（１）は、架橋されている重合体でもよく、架橋されていない重合体でもよい。
【０１４９】
一つの態様において、前記重合体（１）は、架橋されていない重合体（以下、重合体（α）と称する）である。
【０１５０】
重合体（α）は、後述する重合体のゲル分率が２０重量％未満である。
【０１５１】
重合体（α）は、重合体に含まれる全ての構成単位の合計数を１００％として、前記構成単位（Ａ）と前記構成単位（Ｂ）と前記構成単位（Ｃ）の合計数が９０％以上であることが好ましく、９５％以上であることがより好ましく、１００％であることがさらに好ましい。
【０１５２】
＜架橋されている重合体＞
一つの態様において、前記重合体（１）は架橋されている。すなわち、前記重合体（１）の分子の少なくとも一部が分子間で共有結合により連結されている。
【０１５３】
重合体（１）を架橋する方法としては、電離性放射線を照射して架橋する方法や有機過酸化物を用いて架橋する方法が挙げられる。
【０１５４】
重合体（１）に電離性放射線を照射し、架橋を行う場合には、通常、あらかじめ所望の形状に成形された上記重合体（α）に電離性放射線を照射する。成形には、公知の方法が用いられ、押出成形、射出成形、プレス成形が好ましい。電離性放射線を照射する成形体は、樹脂成分として前記重合体（１）のみを含む成形体でもよく、前記重合体（１）と、重合体（１）とは異なる重合体とを含む成形体でもよい。後者の場合は、重合体（１）とは異なる重合体としては、後述の重合体（２）が挙げられる。該成形体が重合体（１）と重合体（２）を含有する場合は、重合体（１）と重合体（２）の合計量を１００重量％として、重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であることが好ましい。
【０１５５】
電離性放射線としては、例えばα線、β線、γ線、電子線、中性子線、およびＸ線が挙げられ、コバルト−６０のγ線、または電子線が好ましい。重合体（１）を含む成形体がシート状である場合には、電離性放射線は該シート状成形体の少なくとも一面から照射すればよい。
【０１５６】
電離性放射線の照射は、公知の電離性放射線照射装置を用いて行われ、照射量は、通常５〜３００ｋＧｙであり、好ましくは１０〜１５０ｋＧｙである。前記重合体（１）は、通常と比べて低い照射量で高い架橋度の重合体を得ることができる。
【０１５７】
電離性放射線の照射によって架橋されている重合体（１）を得る場合には、電離性放射線を照射する成形体が架橋助剤を含むことにより、より架橋度の高い架橋されている重合体（１）を得ることができる。架橋助剤は、重合体（１）の架橋度を高め、機械的特性を向上するためのものであり、分子内に二重結合を複数持つ化合物が好ましく用いられる。
架橋助剤としては、例えば、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、トルイレンビスマレイミド、トリアリルイソシアヌレート、トリアリルシアヌレート、ｐ−キノンジオキシム、ニトロベンゼン、ジフェニルグアニジン、ジビニルベンゼン、エチレングリコールジメタクリレート、ポリエチレングリコールジメタクリレート、トリメチロールプロパントリメタクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、およびアリルメタクリレートを挙げることができる。また、これらの架橋助剤は、複数を組み合せて使用してもよい。
【０１５８】
架橋助剤の添加量は、電離性放射線を照射する成形体に含まれる重合体（１）と、該重合体（１）とは異なる重合体の合計重量を１００重量部として、０．０１〜４．０重量部であることが好ましく、０．０５〜２．０重量部であることがより好ましい。
【０１５９】
有機過酸化物を用いて架橋する方法としては、例えば、上記重合体（α）と有機過酸化物を含む樹脂組成物を、加熱を伴う公知の成形方法によって、重合体（α）を架橋する方法が挙げられる。加熱を伴う公知の成形方法としては、押出成形、射出成形、およびプレス成形が挙げられる。重合体（α）と有機過酸化物を含む樹脂組成物は、樹脂成分として重合体（１）のみを含んでもよく、重合体（１）と、該重合体（１）とは異なる重合体とを含んでもよい。
【０１６０】
重合体（α）と有機過酸化物を含む樹脂組成物が、重合体（１）とは異なる重合体を含有する場合は、該重合体としては、後述の重合体（２）が挙げられ、重合体（１）と重合体（２）の合計量を１００重量％として、重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であることが好ましい。
【０１６１】
有機過酸化物によって架橋する場合には、重合体（α）と有機過酸化物を含む組成物に含まれる樹脂成分の流動開始温度以上の分解温度を有する有機過酸化物が好適に用いられ、好ましい有機過酸化物としては、例えば、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシヘキサン、２，５−ジメチル−２，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシヘキシン、α，α−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシイソプロピルベンゼン、ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ−２−エチルヘキシルカーボネートなどを挙げることができる。
【０１６２】
架橋されている重合体（１）は、必要に応じて、公知の添加剤を含有してもよい。このような添加剤としては、例えば、難燃剤、酸化防止剤、耐候剤、滑剤、抗ブロッキング剤、帯電防止剤、防曇剤、無滴剤、顔料、およびフィラーが挙げられる。これらの添加剤は架橋する前に、重合体（１）と混練することにより添加することができる。
【０１６３】
架橋されている重合体（１）は、好ましくはゲル分率が２０重量％以上であり、より好ましくは４０重量％以上であり、さらに好ましくは６０重量％以上であり、最も好ましくは７０重量％以上である。ゲル分率は、架橋されている重合体の架橋度を示すものであり、重合体のゲル分率が高い、ということは、重合体がより多くの架橋構造を有し、より強固なネットワーク構造が形成されていることを意味する。重合体のゲル分率が高いと、重合体は形状保持性が高く、変形しにくい。
【０１６４】
なお、ゲル分率は、以下に記す方法で求められる。重合体約５００ｍｇ、および金網（目開き：４００メッシュ）で作製した空の網篭を秤量する。重合体を封入した網篭とキシレン（関東化学株式会社製  鹿特級またはその同等品：ｏ-、ｍ-、ｐ-キシレンおよびエチルベンゼンの混合物、ｏ-、ｍ-、ｐ-キシレンの合計重量が８５重量％以上）５０ｍＬを１００ｍＬ試験管に導入し、１１０℃で６時間加熱抽出を行う。抽出後、抽出残渣入り網篭を試験管から取り出し、真空乾燥機にて８０℃で８時間減圧乾燥を行い、乾燥後の抽出残渣入り網篭を秤量する。ゲル重量は、乾燥後の抽出残渣入り網篭と空の網篭の重量差から算出する。ゲル分率（重量％）は以下の式に基づき算出する。
ゲル分率＝（ゲル重量／測定試料重量）×１００
【０１６５】
＜熱伝導性材料（３）＞
本発明の樹脂組成物は、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）を含有する。本明細書において、熱伝導率とは熱移動のおこりやすさを表す係数で、単位厚みあたり１℃の温度差があるとき、単位時間に単位面積を移動する熱量を意味している。熱伝導率は、例えばホットディスク法（ＩＳＯ／ＣＤ２２００７−２）、プローブ法（ＪＩＳ  Ｒ２６１６）、熱流量法（ＡＳＴＭ  Ｅ１５３０）またはレーザーフラッシュ法（ＪＩＳ  Ｒ１６１１）によって測定される。
【０１６６】
熱伝導性材料（３）の熱伝導率は、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがより好ましく、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましい。
【０１６７】
熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）としては、例えば、金属、低融点合金、金属酸化物、金属窒化物、金属炭化物、金属炭酸塩、金属水酸化物、炭素材料、チタン酸カリウム、タルク、ウォラストナイト等が挙げられる。
【０１６８】
金属としては、アルミニウム、ニッケル、銅等が挙げられる。
【０１６９】
低融点合金としては、液相線温度３００℃以上、かつ固相線温度１５０℃以上２５０℃以下の低融点合金等が挙げられる。
【０１７０】
金属酸化物としては、酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ケイ素、酸化ベリリウム、酸化銅、亜酸化銅等が挙げられる。
【０１７１】
金属窒化物としては、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、窒化ホウ素等が挙げられる。
【０１７２】
金属炭化物としては、炭化ケイ素等が挙げられる。
【０１７３】
金属炭酸塩としては、炭酸マグネシウム等が挙げられる。
【０１７４】
金属水酸化物としては、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等が挙げられる。
【０１７５】
炭素材料としては、黒鉛、炭素繊維、カーボンナノチューブ、ダイヤモンド等が挙げられる。
【０１７６】
上記熱伝導性材料（３）の形状については、特に限定されず、例えば鱗片状、繊維状、フレーク状、板状、球状、粒子状、微粒子状、ナノ粒子、凝集粒子状、チューブ状、ナノチューブ状、ワイヤ状、ロッド状、不定形、ラグビーボール状、六面体状、大粒子と微小粒子とが複合化した複合粒子状、液体等種々の形状が挙げられる。
【０１７７】
繊維状の熱伝導性材料（３）としては、ガラス繊維、炭素繊維、チタン酸カリウムウイスカー、窒化ケイ素繊維等が挙げられる。
【０１７８】
ナノチューブ状の熱伝導性材料（３）としては、カーボンナノチューブ、窒化ホウ素ナノチューブ等が挙げられる。
【０１７９】
上記熱伝導性材料（３）は天然物であってもよいし、合成されたものであってもよい。
天然物の場合、産地等には特に限定はなく、適宜選択することができる。
【０１８０】
本発明の樹脂組成物は、上記熱伝導性材料（３）を一種のみ含んでもよく、二種以上含んでもよい。
【０１８１】
熱伝導性材料（３）は、黒鉛であることが好ましい。
【０１８２】
黒鉛は、天然黒鉛および人造黒鉛のいずれでもよく、これらを組み合わせて併用してもよいが、安価に入手できるという観点で天然黒鉛が好ましい。
【０１８３】
黒鉛は、α−黒鉛およびβ−黒鉛のいずれでもよく、これらを組み合わせてもよい。
【０１８４】
黒鉛としては、鱗片状黒鉛、繊維状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛、球状黒鉛等が挙げられる。
【０１８５】
熱伝導性材料（３）は、鱗片状黒鉛であることがより好ましい。鱗片状黒鉛は、外観が薄い鱗片状を有した黒鉛粒子である。
【０１８６】
本発明の樹脂組成物を含む成形体において、該成形体中に含まれる鱗片状黒鉛の体積平均粒子径は、成形体の熱伝導性を向上するという観点から、好ましくは４０μｍ以上、より好ましくは５０μｍ以上である。成形体の強度の観点から、該成形体中に含まれる鱗片状黒鉛の体積平均粒子径は、好ましくは７００μｍ以下、より好ましくは５００μｍ以下、さらに好ましくは３００μｍ以下である。体積平均粒子径は、レーザー回折法、光散乱法等により測定することができる。
【０１８７】
本発明の樹脂組成物を含む成形体の熱伝導性を向上するという観点から、鱗片状黒鉛の固定炭素量は９８質量％以上が好ましく、より好ましくは９８．５質量％、さらに好ましくは９９質量％以上である。上記固定炭素量は、ＪＩＳ  Ｍ８５１１に準じて測定することができる。
【０１８８】
鱗片状黒鉛のアスペクト比は、成形体中において２１以上が好ましい。アスペクト比の上限については、高ければ高い程よく、特に限定されないが、好ましい範囲は１０，０００以下であり、より好ましい範囲は５，０００以下であり、さらに好ましくは３，０００以下である。上記アスペクト比は、電子顕微鏡等により縦横の各長さを測定し、算出することができる。
【０１８９】
鱗片状黒鉛の粒度分布については特に限定されないが、粒度分布を測定して得られた累積体積がそれぞれ２０％または８０％であるときの粒子径Ｄ２０およびＤ８０の比Ｄ８０／Ｄ２０の比が好ましくは１〜２０であり、より好ましくは１〜１０であり、さらに好ましくは１〜５である。
【０１９０】
本発明の樹脂組成物は、重合体（１）、鱗片状黒鉛、および必要に応じてその他成分を溶融混練することで製造される。溶融混練前の原料である鱗片状黒鉛の体積平均粒子径は、大きければ大きい程よく、好ましくは２００〜７００μｍであり、より好ましくは２３０〜６５０μｍであり、さらに好ましくは２５０〜４００μｍである。また、溶融混練前の鱗片状黒鉛のアスペクト比は、好ましくは２１以上である。アスペクト比の上限については、高ければ高い程よく、特に限定されないが、好ましい範囲は３，０００以下であり、より好ましい範囲は１，０００以下であり、さらに好ましくは５００以下である。固定炭素量については、溶融混練または成形加工前後で変化しないものとする。一般的に、溶融混練や成形加工の際に黒鉛は破砕される傾向にあるため、溶融混練前の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径が大きい程、溶融混練や成形加工後の鱗片状黒鉛の体積平均粒子径は大きく保持され、熱伝導率や成形加工性が向上する。
【０１９１】
本発明の樹脂組成物は、鱗片状黒鉛とともに、その他の形状、特性を有する黒鉛を含んでもよい。
【０１９２】
＜樹脂組成物＞
本発明の樹脂組成物は、前記重合体（１）と、熱伝導性材料（３）とを含有し、
該樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、前記熱伝導性材料（３）の含有量が１重量部以上８０重量部以下である。
【０１９３】
熱伝導性材料（３）の含有量は、樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、５重量部以上が好ましく、１０重量部以上がより好ましい。組成物の成形加工性の観点から、熱伝導性材料（３）の含有量は、樹脂組成物に含まれる重合体成分の全量を１００重量部として、６０重量部以下が好ましく、４０重量部以下がより好ましい。
【０１９４】
一つの態様において、樹脂組成物は、示差走査熱量測定によって観測される融解ピーク温度またはガラス転移温度が５０℃以上１８０℃以下である重合体（但し、重合体（１）を除く）である重合体（２）をさらに含有していてもよく、その場合、重合体（１）と重合体（２）の合計量を１００重量％として、重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であり、重合体（２）の含有量が１重量％以上７０重量％以下である。なお、重合体（１）および重合体（２）の含有量は、それぞれ、重合体（１）と重合体（２）の合計量を１００重量％として、重合体（１）の含有量が４０重量％以上９５重量％以下であり、重合体（２）の含有量が５重量％以上６０重量％以下であることが好ましく、重合体（１）の含有量が５０重量％以上９０重量％以下であり、重合体（２）の含有量が１０重量％以上５０重量％以下であることがより好ましく、重合体（１）の含有量が６０重量％以上８５重量％以下であり、重合体（２）の含有量が１５重量％以上４０重量％以下であることがさらに好ましい。
【０１９５】
一つの態様において、重合体（２）は、示差走査熱量測定によって観測される融解ピーク温度またはガラス転移温度が５０℃以上１８０℃以下である重合体（但し、以下に定義される除外重合体を除く）であることが好ましい。その場合、重合体（１）と重合体（２）の合計量を１００重量％として、重合体（１）の含有量が３０重量％以上９９重量％以下であり、重合体（２）の含有量が１重量％以上７０重量％以下であることが好ましい。
除外重合体：下記式（１）で示される構成単位（Ｂ）を有する重合体。
【０１９６】
【化３２】
2017217418.tif 000034
（式（１）中、
Ｒは、水素原子またはメチル基を表し、
Ｌ１は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、または―Ｏ―を表し、
Ｌ２は、単結合、―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ２―ＣＨ２―、―ＣＨ２―ＣＨ（ＯＨ）―ＣＨ２―、または―ＣＨ２―ＣＨ（ＣＨ２ＯＨ）―を表し、
Ｌ３は、単結合、―ＣＯ―Ｏ―、―Ｏ―ＣＯ―、―Ｏ―、―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―ＣＯ―、―ＣＯ―ＮＨ―ＣＯ―、―ＮＨ―ＣＯ―ＮＨ―、―ＮＨ―、または―Ｎ（ＣＨ３）―を表し、
Ｌ６は炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を表す。）
（なお、Ｌ１、Ｌ２、およびＬ３の化学構造の説明における横書きの化学式の各々は、その左側が式（１）の上側、その右側が式（１）の下側に対応する。）
【０１９７】
重合体（１）は２種以上の重合体からなっていてもよく、重合体（２）は２種以上の重合体からなっていてもよい。
【０１９８】
重合体（２）の示差走査熱量測定（ＤＳＣ）によって観測される融解ピーク温度またはガラス転移温度は、５０℃以上１８０℃以下の範囲内にある。重合体（２）の融解ピーク温度は、以下の示差走査熱量測定により測定される融解曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる融解ピークの頂点の温度であり、融解吸熱量が最大となる温度である。
【０１９９】
重合体（２）のガラス転移温度は、以下の示差走査熱量測定により測定される融解曲線を、ＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して得られる中間点ガラス転移温度である。
【０２００】
［示差走査熱量測定方法］
示差走査熱量計により、窒素雰囲気下で、約５ｍｇの試料を封入したアルミニウムパンを、(１)２００℃で５分間保持し、次に(２)５℃／分の速度で２００℃から−５０℃まで降温し、次に(３)−５０℃で５分間保持し、次に(４)５℃／分の速度で−５０℃から２００℃まで昇温する。過程(４)における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を融解曲線とする。
【０２０１】
融解ピーク温度が５０℃以上１８０℃以下の範囲内にある重合体（２）としては、例えば、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、高圧法低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、エチレン−α−オレフィン共重合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体（ＥＶＡ）、およびポリプロピレン（ＰＰ）が挙げられる。
【０２０２】
ガラス転移温度が５０℃以上１８０℃以下の範囲内にある重合体（２）としては、例えば、環状オレフィン重合体（ＣＯＰ）、環状オレフィン共重合体（ＣＯＣ）、ポリスチレン（ＰＳ）、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、アクリロニトリル−スチレン共重合体（ＡＳ）、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体（ＡＢＳ）、ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）、ポリエチレンテレフタラート（ＰＥＴ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリアミド６（ＰＡ６）、ポリアミド６６（ＰＡ６６）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）、およびポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）が挙げられる。
【０２０３】
重合体（２）としての前記エチレン−α−オレフィン共重合体は、エチレンに由来する構成単位とα−オレフィンに由来する構成単位とを有する共重合体である。該α−オレフィンとしては、プロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−ヘプテン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ヘキセン挙げられ、これらは単独でもよく、２種以上でもよい。α−オレフィンは、好ましくは、炭素原子数４〜８のα−オレフィンであり、より好ましくは、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンである。
【０２０４】
重合体（２）としての該高密度ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、およびエチレン−α−オレフィン共重合体の密度は、８６０ｋｇ／ｍ３以上９６０ｋｇ／ｍ３以下である。
【０２０５】
重合体（２）としての前記ポリプロピレンは、プロピレン単独重合体、下記のようなプロピレンランダム共重合体、および下記のようなプロピレン重合材料が挙げられる。ポリプロピレンにおけるプロピレンに由来する構成単位の含有量は、５０重量％を超え１００重量％以下である（但し、ポリプロピレンを構成する構成単位の総量を１００重量％とする）。また、ポリプロピレンは、前記融解ピーク温度が１００℃以上であることが好ましい。
【０２０６】
前記プロピレンランダム共重合体とは、プロピレンに由来する構成単位と、エチレンに由来する構成単位およびα−オレフィンに由来する構成単位からなる群より選ばれる少なくとも一種の構成単位とを有するランダム共重合体である。プロピレンランダム共重合体としては、例えば、プロピレン−エチレンランダム共重合体、プロピレン−エチレン−α−オレフィンランダム共重合体、およびプロピレン−α−オレフィンランダム共重合体が挙げられる。該α−オレフィンは、炭素原子数４〜１０のα−オレフィンが好ましく、このようなα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセン等の直鎖状α−オレフィン、および３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン等の分岐状α−オレフィンが挙げられる。プロピレンランダム共重合体に含まれるα−オレフィンは、１種でも、２種以上でもよい。
【０２０７】
プロピレン単独重合体およびプロピレンランダム共重合体の製造方法としては、チーグラー・ナッタ系触媒、または、メタロセン系錯体および非メタロセン系錯体等の錯体系触媒を用いた、スラリー重合法、溶液重合法、塊状重合法、および気相重合法等の重合法が挙げられる。
【０２０８】
前記プロピレン重合材料は、プロピレン単独重合体成分（Ｉ）と、プロピレンに由来する構成単位および炭素原子数４以上のα−オレフィンに由来する構成単位からなる群から選ばれる少なくとも一種の構成単位と、エチレンに由来する構成単位とを有するエチレン共重合体成分（ＩＩ）とからなる重合材料である。
【０２０９】
エチレン共重合体成分（ＩＩ）における炭素原子数４以上のα−オレフィンとしては、例えば、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−へプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセン、１−トリデセン、１−テトラデセン、１−ペンタデセン、１−ヘキサデセン、１−ヘプタデセン、１−オクタデセン、１−ノナデセン、１−エイコセン、３−メチル−１−ブテン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、２−エチル−１−ヘキセン、および２，２，４−トリメチル−１−ペンテンが挙げられる。炭素原子数４以上のα−オレフィンは、炭素原子数４以上２０以下のα−オレフィンが好ましく、炭素原子数４以上１０以下のα−オレフィンがより好ましく、１−ブテン、１−ヘキセン、または１−オクテンがさらに好ましい。エチレン共重合体成分（ＩＩ）に含まれる炭素原子数４以上のα−オレフィンは、１種でもよく、２種以上でもよい。
【０２１０】
エチレン共重合体成分（ＩＩ）として、例えば、プロピレン−エチレン共重合体、エチレン−１−ブテン共重合体、エチレン−１−ヘキセン共重合体、エチレン−１−オクテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ブテン共重合体、プロピレン−エチレン−１−ヘキセン共重合体、およびプロピレン−エチレン−１−オクテン共重合体が挙げられる。エチレン共重合体成分（ＩＩ）はランダム共重合体であってもブロック共重合体であってもよい。
【０２１１】
プロピレン重合材料は、重合触媒を用いて、多段重合により製造することができる。例えば、前段の重合工程でプロピレン単独重合体成分（Ｉ）を製造し、後段の重合工程でエチレン共重合体成分（ＩＩ）を製造することにより、プロピレン重合材料を製造することができる。
【０２１２】
プロピレン重合材料の製造に使用する重合触媒としては、プロピレン単独重合体およびプロピレンランダム共重合体の製造に使用される前記触媒が挙げられる。
【０２１３】
プロピレン重合材料の製造の各重合工程における重合方法としては、塊状重合法、溶液重合法、スラリー重合法、および気相重合法が挙げられる。溶液重合法およびスラリー重合法で用いる不活性炭化水素溶媒としては、プロパン、ブタン、イソブタン、ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、およびオクタンが挙げられる。これらの重合方法は、２つ以上組み合わせてもよく、バッチ式または連続式のいずれであってもよい。プロピレン重合材料の製造における重合方法は、連続式の気相重合、バルク重合と気相重合を連続的に行うバルク−気相重合が好ましい。
【０２１４】
重合体（２）としての前記ポリプロピレンは、好ましくは、プロピレン単独重合体である。
【０２１５】
重合体（１）は２種以上の重合体からなっていてもよく、熱伝導性材料（３）は２種以上の材料からなっていてもよく、任意で含有される重合体（２）は２種以上の重合体からなっていてもよい。
【０２１６】
本発明の樹脂組成物は、成形加工性の観点から、２３０℃、２．１６ｋｇｆ荷重下で、ＪＩＳ  Ｋ７２１０に準拠して測定されるメルトフローレート（ＭＦＲ）が、０．１ｇ／１０分以上３０ｇ／１０分以下であることが好ましい。
【０２１７】
本発明の樹脂組成物は、好ましくはゲル分率が２０重量％以上であり、より好ましくは４０重量％以上であり、さらに好ましくは６０重量％以上であり、最も好ましくは７０重量％以上である。ゲル分率は、架橋されている重合体の架橋度を示すものであり、樹脂組成物のゲル分率が高い、ということは、樹脂組成物に含まれている重合体がより多くの架橋構造を有し、より強固なネットワーク構造が形成されていることを意味する。樹脂組成物のゲル分率が高いと、当該樹脂組成物は形状保持性が高く、変形しにくい。
【０２１８】
なお、ゲル分率は、以下に記す方法で求められる。樹脂組成物を構成している重合体約５００ｍｇ（測定試料重量に相当する）、および金網（目開き：４００メッシュ）で作製した空の網篭を秤量する。重合体を封入した網篭とキシレン（関東化学株式会社製  鹿特級又はその同等品：ｏ-、ｍ-、ｐ-キシレンおよびエチルベンゼンの混合物、ｏ-、ｍ-、ｐ-キシレンの合計重量が８５重量％以上）５０ｍＬを１００ｍＬ試験管に導入し、１１０℃で６時間加熱抽出を行う。抽出後、抽出残渣入り網篭を試験管から取り出し、真空乾燥機にて８０℃で８時間減圧乾燥を行い、乾燥後の抽出残渣入り網篭を秤量する。ゲル重量は、乾燥後の抽出残渣入り網篭と空の網篭の重量差から算出する。ゲル分率（重量％）は以下の式に基づき算出する。
ゲル分率＝（ゲル重量／測定試料重量）×１００
【０２１９】
本発明の樹脂組成物は、無機フィラー、有機フィラー、酸化防止剤、耐候安定剤、紫外線吸収剤、熱安定剤、光安定剤、帯電防止剤、結晶造核剤、顔料、吸着剤、金属塩化物、ハイドロタルサイト、アルミン酸塩、滑剤、シリコーン化合物などの添加剤を含んでもよい。
【０２２０】
本発明の樹脂組成物が添加剤を含む場合には、該樹脂組成物に含まれる重合体（重合体（１）またはそれ以外の重合体（重合体（２）等））の製造時に使用する１つ以上の原料に該添加剤を予め配合してもよく、樹脂組成物に含まれる重合体を製造した後に配合してもよい。樹脂組成物に含まれる重合体を製造した後に添加剤を配合する場合には、重合体を溶融混練しながら添加剤を配合することができる。例えば、重合体（１）、および必要に応じて用いられるそれ以外の重合体（重合体（２）等）を溶融混練しながら樹脂組成物を製造する際に、添加剤を配合することができる。あるいは、重合体と熱伝導性材料（３）とを混練しながら添加剤を配合することができる。
【０２２１】
これらの添加剤の配合量は、本発明の樹脂組成物１００重量部に対して、０．００１重量部以上１０重量部以下であることが好ましく、０．００５重量部以上５重量部以下であることがより好ましく、０．０１重量部以上１重量部以下であることがさらに好ましい。
【０２２２】
無機フィラーとしては、例えば、タルク、炭酸カルシウム、および焼成カオリンが挙げられる。
【０２２３】
有機フィラーとしては、例えば、繊維、木粉、およびセルロースパウダーが挙げられる。
【０２２４】
酸化防止剤としては、例えば、フェノール系酸化防止剤、イオウ系酸化防止剤、燐系酸化防止剤、ラクトン系酸化防止剤、およびビタミン系酸化防止剤が挙げられる。
【０２２５】
紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系紫外線吸収剤、トリジアミン系紫外線吸収剤、アニリド系紫外線吸収剤、およびベンゾフェノン系紫外線吸収剤が挙げられる。
【０２２６】
光安定剤としては、例えば、ヒンダードアミン系光安定剤、およびベンゾエート系光安定剤が挙げられる。
【０２２７】
顔料としては、例えば、二酸化チタンやカーボンブラックが挙げられる。
【０２２８】
吸着剤としては、例えば、酸化亜鉛や酸化マグネシウムのような金属酸化物が挙げられる。
【０２２９】
金属塩化物としては、例えば、塩化鉄および塩化カルシウムが挙げられる。
【０２３０】
滑剤としては、例えば、脂肪酸、高級アルコール、脂肪族アミド、および脂肪族エステルが挙げられる。
【０２３１】
本発明の樹脂組成物および該樹脂組成物の成形体は、蓄熱材として用いることができる。
【０２３２】
本発明の樹脂組成物を含む蓄熱材は、成形加工性および形状保持性に優れるためその形状は任意であり、例えば、球状、角状（キューブ状）、数珠玉状（ビーズ状）、円柱状（ペレット状）、粉末状、棒状（スティック状）、針状、繊維状（ファイバー状）、ストランド状、糸状、紐状、縄状、綱状、板状、シート状、膜状（フィルム状）、織布状、不織布状、箱状（カプセル状）、発泡体状、および任意の立体形状が挙げられ、使用目的に応じて形状を選択することができる。
【０２３３】
また、球状、角状（キューブ状）、数珠玉状（ビーズ状）、円柱状（ペレット状）、または粉末状である前記蓄熱材は、本発明の樹脂組成物が本発明の樹脂組成物とは異なる材料で覆われたコア−シェル構造、または本発明の樹脂組成物とは異なる材料が本発明の樹脂組成物で覆われたコア−シェル構造を形成していてもよい。なお、本発明の樹脂組成物とは異なる材料とは、本発明の樹脂組成物とは異なる重合体、金属、および金属以外の無機物である。
【０２３４】
また、棒状（スティック状）、針状、繊維状（ファイバー状）、ストランド状、糸状、紐状、縄状、または綱状である前記蓄熱材は、本発明の樹脂組成物が本発明の樹脂組成物とは異なる材料で覆われた芯−鞘構造、または本発明の樹脂組成物とは異なる材料が本発明の樹脂組成物で覆われた芯−鞘構造を形成していてもよい。
【０２３５】
また、板状、シート状、膜状（フィルム状）、織布状、不織布状、または箱状（カプセル状）である前記蓄熱材は、本発明の樹脂組成物とは異なる材料により両面または片面を覆われた積層構造、または本発明の樹脂組成物とは異なる材料が本発明の樹脂組成物により両面または片面を覆われた積層構造を形成していてもよい。
【０２３６】
また、発泡体状である前記蓄熱材は、発泡体状とは異なる形状の前記蓄熱材、または本発明の樹脂組成物とは異なる材料とのコア−シェル構造、芯−鞘構造または積層構造を形成していてもよい。
【０２３７】
また、前記蓄熱材は、例えば、押出成形、射出成形、真空成型、ブロー成形、または圧延成形により任意の立体形状に成形可能であり、それぞれ、本発明の樹脂組成物とは異なる材料との多層成形を行うこともできる。
【０２３８】
また、前記蓄熱材は、後述の積層体における蓄熱層としても好適に使用することができる。
【０２３９】
〔積層体〕
本発明の一実施形態に係る積層体は、前記樹脂組成物からなる蓄熱層（１）と、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）を９０重量％以上含む熱伝導層（２）（但し、熱伝導層（２）の全重量を１００重量％とする）とを有する。
【０２４０】
＜蓄熱層（１）＞
蓄熱層（１）は、前記樹脂組成物からなる。蓄熱層（１）の厚さは特に限定されず、積層体が搭載される素子または機器等の種類によって適宜決定すればよいが、例えば、０．０１ｍｍ〜１００ｍｍである。蓄熱層（１）の大きさは特に限定されず、積層体が搭載される素子または機器等の種類によって適宜決定すればよいが、例えば、１ｍｍ角〜１００ｃｍ角である。
【０２４１】
蓄熱層（１）の形状は、特に限定されず、例えば、シート状、板状、フィルム状等種々の形状が挙げられる。
【０２４２】
＜熱伝導層（２）＞
熱伝導層（２）は、熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）を９０重量％以上含む（但し、熱伝導層（２）の全重量を１００重量％とする）。
【０２４３】
熱伝導性材料（３）の熱伝導率は、１０Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることが好ましく、１００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがより好ましく、１０００Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上であることがさらに好ましい。
【０２４４】
熱伝導率が１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上である熱伝導性材料（３）としては、前記で説明したものが挙げられる。
【０２４５】
熱伝導性材料（３）は、黒鉛であることが好ましい。
【０２４６】
黒鉛は、天然黒鉛および人造黒鉛のいずれでもよく、これらを組み合わせて併用してもよいが、安価に入手できるという観点で天然黒鉛が好ましい。
【０２４７】
黒鉛は、α−黒鉛およびβ−黒鉛のいずれでもよく、これらを組み合わせてもよい。
【０２４８】
黒鉛としては、鱗片状黒鉛、繊維状黒鉛、塊状黒鉛、土状黒鉛、球状黒鉛等が挙げられる。
【０２４９】
熱伝導層（２）は、熱伝導性材料（３）を一種のみ含んでもよく、二種以上含んでもよい。また、熱伝導層（２）に含まれる熱伝導性材料（３）は、蓄熱層（１）の樹脂組成物に含まれる熱伝導性材料（３）と、同じ種類であってもよいし、異なる種類であってもよい。
【０２５０】
熱伝導層（２）における熱伝導性材料（３）は、９５重量％以上であることが好ましく、９９重量％以上であることがより好ましく、９９．９重量％以上であることがさらに好ましい（但し、熱伝導層（２）の全重量を１００重量％とする）。
【０２５１】
熱伝導層（２）は、熱伝導性材料（３）の他に、アクリル系樹脂、エポキシ系樹脂等を含んでいてもよい。
【０２５２】
熱伝導層（２）に含まれる熱伝導性材料（３）の形状は、特に限定されず、例えば、鱗片状、繊維状、フレーク状、板状、球状、粒子状、微粒子状、ナノ粒子、凝集粒子状、チューブ状、ナノチューブ状、ワイヤ状、ロッド状、不定形、ラグビーボール状、六面体状、大粒子と微小粒子とが複合化した複合粒子状、液体等種々の形状が挙げられる。
【０２５３】
熱伝導層（２）の形状は、特に限定されず、例えば、シート状、板状、フィルム状等種々の形状が挙げられる。
【０２５４】
熱伝導層（２）の厚さは特に限定されず、積層体が搭載される素子または機器等の種類によって適宜決定すればよいが、例えば、０．０１ｍｍ〜１００ｍｍである。熱伝導層（２）の大きさは特に限定されず、積層体が搭載される素子または機器等の種類によって適宜決定すればよいが、例えば、１ｍｍ角〜１００ｃｍ角である。
【０２５５】
蓄熱層（１）の厚さと熱伝導層（２）の厚さとの比は、例えば、１：１〜１００００：１であり、１：１〜１：１０００であることが好ましく、１：１〜１：１００であることがより好ましい。
蓄熱層（１）の面積と熱伝導層（２）の面積との比は、例えば、１：０．１〜１：１０であり、１：０．２〜１：５であることが好ましく、１：０．５〜１：２であることがより好ましい。
【０２５６】
＜積層体＞
積層体は、蓄熱層（１）と熱伝導層（２）とを有する。積層体において蓄熱層（１）と熱伝導層（２）とは、直接接触して積層されていてもよいし、他の層を挟んで積層されていてもよい。他の層としては、接着材層等が挙げられる。発熱部材の温度上昇を抑制の観点から、接着材層は、熱伝導率が０．１Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上という特性を有することが好ましい。接着材としては、熱伝導性アクリル系接着材、熱伝導性エポキシ系接着材、熱伝導性シリコーン系接着材等が挙げられる。
【０２５７】
本発明の積層体では、蓄熱層（１）が効率的に吸熱するため、電子機器を構成する電子部品（発熱部材）から発生する熱から電子部品（発熱部材および他の部材）を効率的に保護することができる。また、熱伝導層（２）が、効率的に熱を蓄熱層（１）に伝導するため、電子部品（発熱部材および他の部材）をより効率的に保護することができる。
【０２５８】
一つの態様において、積層体を電子機器へ搭載する際には、熱伝導層（２）が電子機器の発熱部材側に配置されるように載置されることが好ましい。これにより、発熱部材からの熱を効率的に蓄熱層（１）へと伝導することができ、蓄熱層（１）が効率的に吸熱することができる。また、積層体は、発熱部材よりも大きな面積であることが好ましい。これにより、発熱部材による局所的な発熱を、面積の大きい熱伝導層（２）が分散させて蓄熱層（１）に伝導するため、特に高度に集積化された電子部品など局所的な発熱量が大きい場合でも、より効率的に伝導することができる。
【０２５９】
人体へ接触した状態で使用する電子機器の部材として積層体を用いる際には、電子機器を構成する発熱部材から発生する熱が、電子機器を構成する筐体を通じて人体へ伝導することを抑制するために、例えば、板状またはシート状の積層体を好適に用いることができる。
【０２６０】
一つの態様において、積層体における蓄熱層（１）を構成する樹脂組成物は、吸熱によって液状にならないため、カプセル等に封入することなく蓄熱層（１）を形成することができる。そのため、封入の工程が不要であり、また、成形時にカプセルが壊れる等の問題が生じないため、積層体を簡便に製造することができる。また、電子機器においてカプセルが壊れる等の問題が生じないため、電子機器に対して影響を与える虞がなく、安全性に優れる。
【０２６１】
電子機器としては、例えば、テレビ、ブルーレイレコーダープレーヤー、ＤＶＤレコーダープレーヤー、モニタ、ディスプレイ、プロジェクタ、リアプロジェクションテレビ、コンポ、ラジカセ、デジタルカメラ、デジタルビデオカメラ、携帯電話、スマートフォン、ノートパソコン、デスクトップパソコン、タブレットＰＣ、ＰＤＡ、プリンタ、３Ｄプリンタ、スキャナ、家庭用ゲーム機、携帯ゲーム機、電子機器用蓄電池および電子機器用変圧器などが挙げられる。
【０２６２】
電子機器における発熱部材としては、集積回路、半導体、コンデンサ、モーター、バッテリー等が挙げられる。積層体と発熱部材とは、接着材層を介して接着してもよい。発熱部材の温度上昇を抑制の観点から、接着材層は、熱伝導率が０．５Ｗ／（ｍ・Ｋ）以上という特性を有することが好ましい。接着材としては、熱伝導性アクリル系接着材、熱伝導性エポキシ系接着材、熱伝導性シリコーン系接着材等が挙げられる。
【実施例】
【０２６３】
以下、実施例および比較例によって、本発明をより詳細に説明する。【０２６４】
［Ｉ］重合体（１）に含まれるエチレンに由来する構成単位（Ａ）、上記式（１）で示される構成単位（Ｂ）、上記式（２）で示される構成単位（Ｃ）の数（単位：％）
核磁気共鳴分光器（ＮＭＲ）を用い、以下に示す測定条件にて核磁気共鳴スペクトル（以下、ＮＭＲスペクトル）を測定した。【０２６５】
＜炭素核磁気共鳴（１３Ｃ−ＮＭＲ）測定条件＞
装置：ブルカー・バイオスピン（株）製  ＡＶＡＮＣＥIII  ６００ＨＤ
測定プローブ：１０ｍｍクライオプローブ
測定溶媒：１，２−ジクロロベンゼン／１，１，２，２−テトラクロロエタン−ｄ２＝８５／１５（容積比）の混合液
試料濃度：１００ｍｇ／ｍＬ
測定温度：１３５℃
測定方法：プロトンデカップリング法
積算回数：２５６回
パルス幅：４５度
パルス繰り返し時間：４秒
測定基準：テトラメチルシラン【０２６６】
＜エチレン−メチルアクリレート共重合体に含まれる、エチレンに由来する構成単位（Ａ１）、およびメチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ１）の数＞（単位：％）
上記の１３Ｃ−ＮＭＲ測定条件に従って得られたエチレン−メチルアクリレート共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルについて、以下のａ１、ｂ１、ｃ１、ｄ１およびｅ１の範囲の積分値を求め、以下の式から求められる３種のダイアッド（ＥＥ、ＥＡ、ＡＡ）の含有量（数）から、エチレンに由来する構成単位（Ａ１）、およびメチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ１）の数を算出した。なお、ＥＥは、エチレン−エチレンダイアッド、ＥＡは、エチレン−メチルアクリレートダイアッド、ＡＡは、メチルアクリレート−メチルアクリレートダイアッドである。【０２６７】
ａ１：２８．１−３０．５ｐｐｍ
ｂ１：３１．９−３２．６ｐｐｍ
ｃ１：４１．７ｐｐｍ
ｄ１：４３．１−４４．２ｐｐｍ
ｅ１：４５．０−４６．５ｐｐｍ【０２６８】
ＥＥ＝ａ１／４＋ｂ１／２
ＥＡ＝ｅ１
ＡＡ＝ｃ１＋ｄ１【０２６９】
構成単位（Ａ１）の数＝１００−構成単位（Ｃ１）の数
構成単位（Ｃ１）の数＝１００×（ＥＡ／２＋ＡＡ）／（ＥＥ＋ＥＡ＋ＡＡ）【０２７０】
＜メチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ１）の式（１）で示される構成単位（Ｂ２）への転化率（Ｘ１）＞（単位：％）
エチレン−メチルアクリレート共重合体と長鎖アルキルアルコールとを反応させて、エチレンに由来する構成単位（Ａ２）と式（１）で示される構成単位（Ｂ２）とメチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ２）とからなる重合体を得た実施例において、上記の１３Ｃ  ＮＭＲ測定条件に従って得られた該重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルについて、以下のｆ１およびｇ１の範囲の積分値を求めた。次に、以下の式から、エチレン−メチルアクリレート共重合体に含まれるメチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ１）が、重合体（１）の式（１）で示される構成単位（Ｂ２）に転化した転化率（Ｘ１）を算出した。【０２７１】
ｆ１：５０．６−５１．１ｐｐｍ
ｇ１：６３．９−６４．８ｐｐｍ【０２７２】
転化率（Ｘ１）＝１００×ｇ１／（ｆ１＋ｇ１）【０２７３】
＜重合体（１）に含まれる、エチレンに由来する構成単位（Ａ２）、式（１）で示される構成単位（Ｂ２）、メチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ２）の数＞（単位：％）
重合体（１）に含まれる、エチレンに由来する構成単位（Ａ２）、式（１）で示される構成単位（Ｂ２）、メチルアクリレートに由来する構成単位（Ｃ２）の数は、それぞれ以下の式より算出した。
重合体（１）に含まれる構成単位（Ａ２）の数＝エチレン−メチルアクリレート共重合体に含まれる構成単位（Ａ１）の数
重合体（１）に含まれる構成単位（Ｂ２）の数＝（エチレン−メチルアクリレート共重合体に含まれる構成単位（Ｃ１）の数）×転化率（Ｘ１）／１００
重合体（１）に含まれる構成単位（Ｃ２）の数＝（エチレン−メチルアクリレート共重合体に含まれる構成単位（Ｃ１）の数）−（重合体（１）に含まれる構成単位（Ｂ２）の数）
このようにして得られた、構成単位（Ａ２）の数、構成単位（Ｂ２）の数、構成単位（Ｃ２）の数が、それぞれ、重合体に含まれるエチレンに由来する構成単位（Ａ）、上記式（１）で示される構成単位（Ｂ）、上記式（２）で示される構成単位（Ｃ）の数（単位：％）に相当する。【０２７４】
＜エチレン−α−オレフィン共重合体に含まれる、エチレンに由来する構成単位（Ａ３）、およびα−オレフィンに由来する構成単位（Ｂ３）の数＞（単位：％）
上記の１３Ｃ−ＮＭＲ測定条件に従って得られたエチレン−α−オレフィン共重合体の１３Ｃ−ＮＭＲスペクトルについて、以下のａ３、ｂ３、ｃ３、ｄ３、ｄ‘３、ｅ３、ｆ３、ｇ３、ｈ３、ｉ３およびｊ３の範囲の積分値を求め、以下の式から求められる８種のトライアッド（ＥＥＥ、ＥＥＬ、ＬＥＥ、ＬＥＬ、ＥＬＥ、ＥＬＬ、ＬＬＥ、ＬＬＬ）の含有量（数）から、エチレンに由来する構成単位（Ａ３）、およびα−オレフィンに由来する構成単位（Ｂ３）の数を算出した。なお、各トライアッドにおけるＥはエチレン、Ｌはα−オレフィンを示している。【０２７５】
ａ３：４０．６−４０．１ ｐｐｍ
ｂ３：３８．５−３８．０ ｐｐｍ
ｃ３：３６．３−３５．８ ｐｐｍ
ｄ３：３５．８−３４．３ ｐｐｍ
ｄ‘３：３４．０−３３．７ ｐｐｍ
ｅ３：３２．４−３１．８ ｐｐｍ
ｆ３：３１．４−２９．１ ｐｐｍ
ｇ３：２７．８−２６．５ ｐｐｍ
ｈ３：２４．８−２４．２ ｐｐｍ
ｉ３：２３．０−２２．５ ｐｐｍ
ｊ３：１４．４−１３．６ ｐｐｍ【０２７６】
ＥＥＥ＝ｆ３／２−ｇ３／４−（ｎＬ−７）×（ｂ３＋ｃ３＋ｄ‘３）／４
ＥＥＬ＋ＬＥＥ＝ｇ３−ｅ３
ＬＥＬ＝ｈ３
ＥＬＥ＝ｂ３
ＥＬＬ＋ＬＬＥ＝ｃ３
ＬＬＬ＝ａ３−ｃ３／２（ａ３−ｃ３／２＜０のとき、ＬＬＬ＝ｄ‘３）
なお上記ｎＬはα−オレフィンの平均炭素原子数を示す。【０２７７】
構成単位（Ａ３）の数＝１００×（ＥＥＥ＋ＥＥＬ＋ＬＥＥ＋ＬＥＬ）／（ＥＥＥ＋ＥＥＬ＋ＬＥＥ＋ＬＥＬ＋ＥＬＥ＋ＥＬＬ＋ＬＬＥ＋ＬＬＬ）
構成単位（Ｂ３）の数＝１００−構成単位（Ａ３）の数【０２７８】
［ＩＩ］未反応の炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する化合物の含有量（単位：重量％）
各実施例の「重合体（１）の製造」において、得られる生成物は、該重合体（１）と未反応の炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する化合物との混合物である。生成物中に含まれる未反応の炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する化合物の含有量はガスクロマトグラフィー（ＧＣ）を用いて以下の方法により測定した。該未反応の化合物の含有量は、得られた重合体（１）と未反応の化合物の合計の重量を１００重量％としたときの値である。
［ＧＣ測定条件］
ＧＣ装置      ：  島津  ＧＣ２０１４
カラム        ：  ＤＢ−５ＭＳ（６０ｍ、０．２５ｍｍφ、１．０μｍ）
カラム温度    ：  ４０℃に保持されたカラムを、１０℃／分の速度で３００℃まで昇温し、次に３００℃で４０分間保持する
気化室／検出器温度：  ３００℃／３００℃（ＦＩＤ）
キャリアガス  ：  ヘリウム
圧力          ：  ２２０ｋＰａ
全流量        ：  １７．０ｍＬ／分
カラム流量    ：  １．９９ｍＬ／分
パージ流量    ：  ３．０ｍＬ／分
線速度        ：  ３１．８ｃｍ／秒
注入方式／スプリット比：  スプリット注入／６：１
注入量        ：  １μＬ
試料調製方法  ：  ８ｍｇ／ｍＬ（ｏ−ジクロロベンゼン溶液）
（１）検量線作成
［溶液調製］
９ｍＬバイアル管に標品を５ｍｇ秤量し、そこに内部標準物質としてｎ−トリデカン１００ｍｇを秤量し、更に溶媒としてｏ−ジクロロベンゼン６ｍＬを加え試料を完全に溶解させ、検量線作成用の標準溶液を得た。標品の量を２５ｍｇおよび５０ｍｇに変更した以外は上記と同様にして、更に２つの標準溶液を調製した。
［ＧＣ測定］
検量線作成用の標準溶液を前項のＧＣ測定条件で測定し、縦軸を標品と内部標準物質のＧＣ面積比、横軸を標品重量と内部標準物質の重量比とした検量線を作成し、該検量線の傾きａを求めた。
（２）試料（生成物）中の測定対象物（未反応の炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する化合物）の含有量測定
［溶液調製］
９ｍＬバイアル管に試料５０ｍｇ、ｎ−トリデカン１００ｍｇを秤量し、ｏ−ジクロロベンゼン６ｍＬを加え８０℃にて試料を完全に溶解させ、試料溶液を得た。
［ＧＣ測定］
試料溶液を前項のＧＣ測定条件で測定し、試料中の測定対象物の含量ＰＳを下式に従って求めた。
ＰＳ：試料中の測定対象物の含量（重量％）
ＷＳ：試料の重量（ｍｇ）
ＷＩＳ：内部標準物質（ＩＳ）の重量（ｍｇ）
ＡＳ：測定対象物のピーク面積カウント数
ＡＩＳ：内部標準物質（ＩＳ）のピーク面積カウント数
ａ：測定対象物の検量線の傾き【０２７９】
【数１】
2017217418.tif 000035
【０２８０】
［ＩＩＩ］重合体（１）の物性評価方法
（１）融解ピーク温度Ｔｍ（単位：℃）、１０℃以上６０℃未満の温度範囲内に観測される融解エンタルピーΔＨ（単位：Ｊ／ｇ）
示差走査熱量計（ＴＡインスツルメンツ社製、ＤＳＣ Ｑ１００）により、窒素雰囲気下で、約５ｍｇの試料を封入したアルミニウムパンを、(１)１５０℃で５分間保持し、次に(２)５℃／分の速度で１５０℃から−５０℃まで降温し、次に(３)−５０℃で５分間保持し、次に(４)５℃／分の速度で−５０℃から１５０℃程度まで昇温した。過程(４)における熱量測定により得られた示差走査熱量測定曲線を融解曲線とした。前記融解曲線をＪＩＳ  Ｋ７１２１−１９８７に準拠した方法により解析して融解ピーク温度Ｔｍを求めた。
融解エンタルピーΔＨ（Ｊ／ｇ）は、前記融解曲線の１０℃以上６０℃未満の温度範囲内の部分をＪＩＳ  Ｋ７１２２−１９８７に準拠した方法により解析して求めた。【０２８１】
（２）式（Ｉ）で定義される比Ａ（単位：なし）
光散乱検出器と粘度検出器を備えた装置を用いるゲル・パーミエイション・クロマトグラフィー（ＧＰＣ法）により、重合体（１）とポリエチレン標準物質１４７５ａ（米国国立標準技術研究所製）それぞれの絶対分子量と固有粘度を測定した。
ＧＰＣ装置    ：  東ソー  ＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ／ＨＴ
光散乱検出器  ：  Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ  ＰＤ２０４０
差圧粘度計    ：  Ｖｉｓｃｏｔｅｋ  Ｈ５０２
ＧＰＣカラム  ：  東ソー  ＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）ＨＴ ×３本
試料溶液濃度  ：  ２ｍｇ／ｍＬ
注入量        ：  ０．３ｍＬ
測定温度      ：  １５５℃
溶解条件      ：  １４５℃  ２ｈｒ
移動相        ：  オルトジクロロベンゼン（ＢＨＴ０．５ｍｇ／ｍＬ添加）
溶出時流速    ：  １ｍＬ／分
測定時間      ：  約１時間【０２８２】
［ＧＰＣ装置］
示差屈折計（ＲＩ）を装備したＧＰＣ装置として、東ソー社のＨＬＣ−８１２１ＧＰＣ／ＨＴを用いた。また、前記ＧＰＣ装置に光散乱検出器（ＬＳ）として、Ｐｒｅｃｉｓｉｏｎ  Ｄｅｔｅｃｔｏｒｓ社のＰＤ２０４０を接続した。光散乱検出に用いた散乱角度は９０°であった。また、前記ＧＰＣ装置に粘度検出器（ＶＩＳＣ）として、Ｖｉｓｃｏｔｅｋ社のＨ５０２を接続した。ＬＳおよびＶＩＳＣはＧＰＣ装置のカラムオーブン内に設置し、ＬＳ、ＲＩ、ＶＩＳＣの順で接続した。ＬＳ、ＶＩＳＣの較正および検出器間の遅れ容量の補正には、Ｍａｌｖｅｒｎ社のポリスチレン標準物質であるＰｏｌｙｃａｌ  ＴＤＳ−ＰＳ−Ｎ（重量平均分子量Ｍｗ１０４，３４９、多分散度１．０４）を１ｍｇ／ｍＬの溶液濃度で用いた。移動相および溶媒には、安定剤としてジブチルヒドロキシトルエンを０．５ｍｇ／ｍＬの濃度で添加したオルトジクロロベンゼンを用いた。試料の溶解条件は、１４５℃、２時間とした。流量は１ｍＬ／分とした。カラムは、東ソー社ＧＭＨＨＲ−Ｈ（Ｓ）  ＨＴを３本連結して用いた。カラム、試料注入部および各検出器の温度は、１５５℃とした。試料溶液濃度は２ｍｇ／ｍＬとした。試料溶液の注入量（サンプルループ容量）は０．３ｍＬとした。ＮＩＳＴ１４７５ａおよびサンプルのオルトジクロロベンゼン中での屈折率増分（ｄｎ／ｄｃ）は、−０．０７８ｍＬ／ｇとした。ポリスチレン標準物質のｄｎ／ｄｃは０．０７９ｍＬ／ｇとした。各検出器のデータから絶対分子量および固有粘度（［η］）を求めるにあたっては、Ｍａｌｖｅｒｎ社のデータ処理ソフトＯｍｎｉＳＥＣ（ｖｅｒｓｉｏｎ４．７）を利用し、文献「Ｓｉｚｅ  Ｅｘｃｌｕｓｉｏｎ  Ｃｈｒｏｍａｔｏｇｒａｐｈｙ，Ｓｐｒｉｎｇｅｒ（１９９９）」を参考にして計算を行った。なお、屈折率増分とは、濃度変化に対する屈折率の変化率である。【０２８３】
以下の方法により、式（Ｉ）のα１とα０を求め、両者を式（Ｉ）に代入してＡを求めた。
Ａ＝α１／α０    （Ｉ）
α１は、重合体（１）の絶対分子量の対数を横軸、重合体（１）の固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を、横軸が前記重合体（１）の重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−Ｉ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−Ｉ）を表す直線の傾きの値をα１とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η１］＝α１ｌｏｇＭ１＋ｌｏｇＫ１        （Ｉ−Ｉ）
（式（Ｉ−Ｉ）中、［η１］は重合体の固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ１は重合体の絶対分子量を表し、Ｋ１は定数である。）
ポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量の対数を横軸、ポリエチレン標準物質１４７５ａの固有粘度の対数を縦軸として、測定したデータをプロットし、絶対分子量の対数と固有粘度の対数を横軸が前記ポリエチレン標準物質１４７５ａの重量平均分子量の対数以上ｚ平均分子量の対数以下の範囲において式（Ｉ−ＩＩ）で最小二乗法近似し、式（Ｉ−ＩＩ）を表す直線の傾きの値をα０とすることを含む方法により得られた値である。
ｌｏｇ［η０］＝α０ｌｏｇＭ０＋ｌｏｇＫ０        （Ｉ−ＩＩ）
（式（Ｉ−ＩＩ）中、［η０］はポリエチレン標準物質１４７５ａの固有粘度（単位：ｄｌ／ｇ）を表し、Ｍ０はポリエチレン標準物質１４７５ａの絶対分子量を表し、Ｋ０は定数である。）【０２８４】
［ＩＶ］原料
＜構成単位（Ａ）と構成単位（Ｃ）とを有する前駆重合体＞
Ａ−１：エチレン−メチルアクリレート共重合体
エチレン−メチルアクリレート共重合体Ａ−１を以下のとおり製造した。
オートクレーブ式反応器にて、反応温度１９５℃、反応圧力１６０ＭＰａで、ラジカル重合開始剤としてｔｅｒｔ−ブチルパーオキシピバレートを用いて、エチレンとメチルアクリレートを共重合して、エチレン−メチルアクリレート共重合体Ａ−１を得た。得られた共重合体Ａ−１の組成およびＭＦＲは以下のとおりであった。
エチレンに由来する構成単位の数：８７．１％（６８．８重量％）
メチルアクリレートに由来する構成単位の数：１２．９％（３１．２重量％）
ＭＦＲ（１９０℃、２１Ｎで測定）：４０．５ｇ／１０分【０２８５】
＜炭素原子数１４以上３０以下のアルキル基を有する化合物＞
Ｂ−１：カルコール２２０−８０（ｎ−ドコシルアルコール、ｎ−エイコシルアルコールおよびｎ−オクタデシルアルコールの混合物）  ［花王株式会社製］
Ｂ−２：ｎ−オクタデシルメタクリレート  [東京化成株式会社製]【０２８６】
＜触媒＞
Ｃ−１：オルトチタン酸テトラ（ｎ−オクタデシル）  ［マツモトファインケミカル株式会社製］【０２８７】
＜ポリプロピレン＞
Ｄ−１：住友ノーブレン Ｄ１０１（プロピレン単独重合体）  ［住友化学株式会社製］
Ｄ−２：住友ノーブレン Ｕ５０１Ｅ１（プロピレン単独重合体）  ［住友化学株式会社製］【０２８８】
＜有機過酸化物及びアゾ化合物＞
Ｅ−１：カヤヘキサＡＤ−４０Ｃ（２、５−ジメチル−２、５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、炭酸カルシウムおよび非晶質二酸化ケイ素を含む混合物）（１分間半減期温度：１８０℃）  [化薬アクゾ株式会社製]
Ｅ−２：ＹＰ−５０Ｓ（２、５−ジメチル−２、５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルパーオキシ）ヘキシン−３、非晶質二酸化ケイ素、無晶シリカ、および流動パラフィンを含む混合物）（１分間半減期温度：１８０℃）  [化薬アクゾ株式会社製]
Ｅ−３：アゾビスイソブチロニトリル（１０時間半減期温度：６５℃）  ［東京化成株式会社製］【０２８９】
＜架橋助剤＞
Ｆ−１：ハイクロスＭＳ５０（トリメチロールプロパントリメタクリレートおよび非晶質二酸化ケイ素の混合物）  ［精工化学株式会社製］【０２９０】
＜酸化防止剤＞
Ｇ−１：ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（ペンタエリトリトール＝テトラキス［３−（３’、５’−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４’−ヒドロキシフェニル）プロピオナート］）  ［ＢＡＳＦ社製］【０２９１】
＜加工熱安定剤＞
Ｈ−１：ＩＲＧＡＦＯＳ１６８（トリス（２、４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル）フォスファイト）  ［ＢＡＳＦ社製］【０２９２】
＜熱伝導性材料＞
Ｉ−１：ＣＢ１５０（鱗状黒鉛）  ［日本黒鉛工業株式会社製］
Ｉ−２：ＰＴ１１０（窒化ホウ素）  ［ＭＯＭＥＮＴＩＶＥ社製］
Ｉ−３：ＲＦ−１０Ｃ−ＡＣ（酸化マグネシウム）  ［宇部マテリアルズ株式会社製］【０２９３】
＜押出機＞
二軸押出機（１）
・バレル径Ｄ＝７５ｍｍ
・スクリュー有効長Ｌ／バレル径Ｄ＝４０
二軸押出機（２）
・バレル径Ｄ＝１５ｍｍ
・スクリュー有効長Ｌ／バレル径Ｄ＝４５【０２９４】
〔参考例１〕
（１）構成単位（Ａ）と構成単位（Ｂ）と構成単位（Ｃ）とからなる重合体（エチレン−ｎ−ドコシルアクリレート−ｎ−エイコシルアクリレート−ｎ−オクタデシルアクリレート−メチルアクリレート共重合体）の製造
攪拌機を備えた反応器の内部を窒素置換した後、Ａ−１：１００重量部、Ｂ−１：９７．４重量部、Ｃ−１：２．１重量部加え、ジャケット温度を１４０℃に設定し１２時間１ｋＰａ減圧下にて加熱攪拌を行い、重合体（ｃｆ１）（エチレン−ｎ−ドコシルアクリレート−ｎ−エイコシルアクリレート−ｎ−オクタデシルアクリレート−メチルアクリレート共重合体）を得た。重合体（ｃｆ１）の物性値と評価結果を表１に示す。【０２９５】
〔参考例２〕
（１）架橋されている樹脂組成物（架橋されているエチレン−ｎ−ドコシルアクリレート−ｎ−エイコシルアクリレート−ｎ−オクタデシルアクリレート−メチルアクリレート共重合体とポリプロピレンを含む樹脂組成物）の作製
参考例１（１）で得られた重合体（ｃｆ１）：８０重量部と、Ｄ−１：２０重量部と、Ｅ−１：１．０重量部と、Ｆ−１：１．０重量部と、Ｇ−１：０．１重量部と、Ｈ−１：０．１重量部とを二軸押出機（１）を用いて、スクリュー回転数３５０ｒｐｍ、吐出量２００ｋｇ／ｈｒ、バレル前半部温度２００℃、バレル後半部温度２２０℃、ダイス温度２００℃で押出し、架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）を作製した。【０２９６】
〔参考例３〕
（１）構成単位（Ａ）と構成単位（Ｂ）とからなる重合体（エチレン−α−オレフィン共重合体）の製造
減圧乾燥後、内部を窒素で置換した内容積５リットルの撹拌機付きオートクレーブに、α−オレフィンＣ２０２４（炭素原子数１８、２０，２２，２４、２６のオレフィン混合物、イネオス社製）を７０６ｇ含有するトルエン溶液１．４Lを加え、次いで、液量が３Ｌとなるようにトルエンを加えた。オートクレーブを６０℃まで昇温した後、エチレンをその分圧が０．１ＭＰａとなるように加え系内を安定させた。これに、トリイソブチルアルミニウムのヘキサン溶液（０．３４ｍｏｌ／Ｌ，１４．７ｍｌ）を投入した。次に、ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレートのトルエン溶液（１．０ｍｍｏｌ／１３．４ｍＬ）、ジフェニルメチレン（シクロペンタジエニル）（フルオレニル）ジルコニウムジクロライドのトルエン溶液（０．２ｍｍｏｌ／Ｌ，７．５ｍＬ）を投入することにより重合を開始し、全圧を一定に保つようにエチレンガスをフィードした。
３時間経過後２ｍｌのエタノールを添加し、重合を停止した。重合停止後、重合体を含有するトルエン溶液をアセトン中に添加することにより、エチレン−α−オレフィン共重合体（ｃｆ３）を析出させ、濾別した重合体（ｃｆ３）をさらにアセトンで２回洗浄した。
得られた重合体（ｃｆ３）を８０℃で真空乾燥することにより、３６９ｇの重合体（ｃｆ３）が得られた。重合体（ｃｆ３）の物性値と評価結果を表１に示す。【０２９７】
〔参考例４〕
（１）架橋されている樹脂組成物（架橋されているエチレン−α−オレフィン共重合体とポリプロピレン単独重合体を含む樹脂組成物）の作製
参考例３（１）で得られた重合体（ｃｆ３）：８０重量部と、Ｄ−１：２０重量部と、Ｅ−２：０．５重量部と、Ｆ−１：０．７５重量部と、Ｇ−１：０．１重量部とを二軸押出機（２）を用いて、スクリュー回転数１５０ｒｐｍ、吐出量１．８ｋｇ／ｈｒ、バレル前半部温度１８０℃、バレル後半部温度２２０℃、ダイス温度２００℃で押出し、架橋されている樹脂組成物（ｃｆ４）を作製した。【０２９８】
〔参考例５〕
（１）構成単位（Ｂ）からなる重合体（ｎ−オクタデシルメタクリレート単独重合体）の製造
減圧乾燥後、内部を窒素で置換した内容積３００ｍＬのフラスコに、Ｂ−２：１２６．７ｇを加え、内温を５０℃に設定し加熱攪拌を行いＢ−２を完全に溶解させた。次いで、Ｅ−３：３０７．３ｍｇを加え、内温を８０℃に設定し８０分加熱攪拌し、生成物を１０００ｍＬのエタノールで洗浄し、１２０℃で真空乾燥することにより、重合体（ｃｆ５）（ｎ−オクタデシルメタクリレート単独重合体）を得た。重合体（ｃｆ５）の物性値と評価結果を表１に示す。【０２９９】
〔参考例６〕
（１）樹脂組成物（ｎ−オクタデシルメタクリレート単独重合体とポリプロピレン単独重合体を含む樹脂組成物）の作製
参考例５（１）で得られた樹脂組成物（ｃｆ５）：８０重量部とＤ−２：２０重量部とを、ラボプラストミル（東洋精機製作所製  形式６５Ｃ１５０）にて窒素雰囲気下、回転数８０ｒｐｍ、チャンバー温度２００℃で５分間混練し、樹脂組成物（ｃｆ６）を作製した。【０３００】
［Ｖ］デバイス実験系
実験系の模式図を図１に示す。【０３０１】
＜台座５＞
台座５としてとして、スタイロフォームＩＢ（ダウ化工株式会社製、比重＝２６ｋｇ／ｍ3、熱伝導率＝０．０４Ｗ／ｍＫ以下）を２０×１０×１０ｍｍ角に裁断したものを４つ準備した。【０３０２】
＜筐体用基材４＞
筐体用基材４として、市販のポリカーボネートシート（厚み：０．８ｍｍ）を５０ｍｍ角に裁断したものを用いた。筐体用基材４の四隅へ台座５を４つ両面テープで固定した。【０３０３】
＜基板３＞
基板３として、市販の銅箔３ａ（厚み：３５μｍ）とベークライトシート３ｂ（合計厚み：０．９ｍｍ）の積層体を５０ｍｍ角に裁断したものを用いた。基板３の中心と筐体用基板４の中心が重なる位置で、基板３ｂ（ベークライト）の面と筐体用基材４をスプレーのり７７（スリーエムジャパン株式会社製）で固定した。【０３０４】
＜発熱体２＞
発熱体２として、ＳＩＣショットキーダイオード（Ｃ３Ｄ０２０６０Ａ、ＣＲＥＥ社製）を用いた。発熱体２の中心と基板３の中心が重なる位置で、発熱体２と基板３ａ（銅箔）の面を熱伝導性の硬化性シリコーン（ＳＣＶ−２２、熱伝導率０．９２Ｗ／ｍ・Ｋ、サンハヤト株式会社製）で固定した。また、発熱体２の温度を測定するため、発熱体２の上面を一部削り、熱電対を前記の熱伝導性の硬化性シリコーンで固定した。【０３０５】
＜試験片１＞
試験片１として、下記実施例１〜６、比較例１、２で得られた積層体を用いた。試験片１の中心と発熱体２の中心が重なる位置で、熱伝導性のグリス状シリコーン（ＳＣＨ−２０、熱伝導率０．８４Ｗ／ｍ・Ｋ、サンハヤト株式会社製）で密着した。【０３０６】
＜試験条件＞
試験は２３℃、４５％ＲＨに保たれた環境で行った。発熱体２のダイオードに直流安定化電源（ＡＤ−８７２３Ｄ、株式会社エー・アンド・デイ製）を用いて、下記Ｓｔｅｐ１〜３に従い定電流を印加し、発熱体２の温度を測定した。試験片１による発熱体２の発熱抑制効果はＳｔｅｐ３開始３分後の発熱体２の温度（Ｔ１８０）にて評価した。
（Ｓｔｅｐ１）
発熱体２の温度が２４±０．５℃の状態から、定電流１．６３Ａを１０分間印加する。
（Ｓｔｅｐ２）
発熱体２の温度が２４±０．５℃の状態となるまで、定電流を切り自然空冷する。
（Ｓｔｅｐ３）
発熱体２の温度が２４±０．５℃の状態から、定電流１．６３Ａを１０分間印加する。【０３０７】
〔実施例１〕
（１）樹脂組成物の作製
参考例２（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）：８０重量部とＩ−１：２０重量部とを、ラボプラストミル（東洋精機製作所製  形式６５Ｃ１５０）にて窒素雰囲気下、回転数８０ｒｐｍ、チャンバー温度１８０℃で５分間混練し、樹脂組成物（ｅｘ１−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３０８】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を厚み０．５ｍｍの金型を用いて、２１０℃で５分間圧縮成形した後、２０℃で５分間圧縮しながら冷却し、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を作製した。【０３０９】
（３）積層体の作製
離型樹脂層と粘着層とグラファイト層からなるグラファイトシート（ＥＹＧＡ１２１８０７、パナソニック株式会社製）の離型樹脂層を剥がし、表面に現れた粘着層と、実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）とを貼り合わせ、余分なグラファイトシートを裁断することで、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ１−３）を作製した。【０３１０】
（４）デバイス実験
上記デバイス実験系の＜試験片１＞として、実施例１（３）で作製した積層体（ｅｘ１−３）を用い、＜試験条件＞に基づき測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３１１】
〔実施例２〕
（１）樹脂組成物の作製
Ｉ−１をＩ−２へ変更すること以外は実施例１（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｅｘ２−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３１２】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を実施例２（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ２−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ２−２）を作製した。【０３１３】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を実施例２（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ２−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ２−３）を作製した。【０３１４】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を実施例２（３）で得られた積層体（ｅｘ２−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３１５】
〔実施例３〕
（１）樹脂組成物の作製
Ｉ−１をＩ−３へ変更すること以外は実施例１（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｅｘ３−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３１６】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を実施例３（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ３−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ３−２）を作製した。【０３１７】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を実施例３（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ３−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ３−３）を作製した。【０３１８】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を実施例３（３）で得られた積層体（ｅｘ３−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３１９】
〔実施例４〕
（１）樹脂組成物の作製
参考例２（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）：８０重量部を６０重量部へ、Ｉ−２：２０重量部を４０重量部へ変更すること以外は実施例２（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｅｘ４−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３２０】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を実施例４（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ４−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ４−２）を作製した。【０３２１】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を実施例４（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ４−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ４−３）を作製した。【０３２２】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を実施例４（３）で得られた積層体（ｅｘ４−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３２３】
〔実施例５〕
（１）樹脂組成物の作製
参考例２（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）を参考例４（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ４）へ変更すること以外は実施例２（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｅｘ５−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３２４】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を実施例５（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ５−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ５−２）を作製した。【０３２５】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を実施例５（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ５−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ５−３）を作製した。【０３２６】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を実施例５（３）で得られた積層体（ｅｘ５−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３２７】
〔実施例６〕
（１）樹脂組成物の作製
参考例２（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）を参考例６（１）で得られた樹脂組成物（ｃｆ６）へ変更すること以外は実施例２（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｅｘ６−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３２８】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を実施例６（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ６−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｅｘ６−２）を作製した。【０３２９】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を実施例６（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ６−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｅｘ６−３）を作製した。【０３３０】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を実施例６（３）で得られた積層体（ｅｘ６−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３３１】
〔比較例１〕
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を貼り合わせないこと以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの粘着層とグラファイト層からなる積層体（ｒｅ１−３）を作製した。【０３３２】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を比較例１（３）で得られた積層体（ｒｅ１−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３３３】
〔比較例２〕
（１）樹脂組成物の作製
参考例２（１）で得られた架橋されている樹脂組成物（ｃｆ２）をポリプロピレン（Ｄ−１）へ、チャンバー温度１８０℃を２００℃へ変更すること以外は実施例２（１）と同様にして行い、樹脂組成物（ｒｅ２−１）を作製した。混練処方を表２に示す。【０３３４】
（２）樹脂組成物シートの作製
実施例１（１）で得られた樹脂組成物（ｅｘ１−１）を比較例２（１）で得られた樹脂組成物（ｒｅ２−１）へ変更すること以外は実施例１（２）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの樹脂組成物シート（ｒｅ２−２）を作製した。【０３３５】
（３）積層体の作製
実施例１（２）で得られた樹脂組成物シート（ｅｘ１−２）を比較例２（２）で得られた樹脂組成物シート（ｒｅ２−２）へ変更すること以外は実施例１（３）と同様にして行い、５０ｍｍ×５０ｍｍの積層体（ｒｅ２−３）を作製した。【０３３６】
（４）デバイス実験
実施例１（３）で得られた積層体（ｅｘ１−３）を比較例２（３）で得られた積層体（ｒｅ２−３）へ変更すること以外は実施例１（４）と同様に測定を実施した。Ｓｔｅｐ３開始から３分後の発熱体２の温度を表３に示す。【０３３７】
【表１】
2017217418.tif 000036
【０３３８】
【表２】
2017217418.tif 000037
【０３３９】
【表３】
2017217418.tif 000038
【符号の説明】
【０３４０】
１    試験片
２    発熱体
３ａ  基板（銅箔）
３ｂ  基板（ベークライト）
４    筐体用基材
５    台座
【図１】
2017217418.tif 000043
【国際調査報告】
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