(57)【要約】  色調整層により、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光の彩度Ｃ＊を、色調整層を除いた構成の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光よりも小さくし、非発光時の透過光の彩度を０に近づけることが可能な有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供する。
2018037791.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
基材と、有機エレクトロルミネッセンス素子と、色調整層とを備える有機エレクトロルミネッセンス発光装置であって、
前記色調整層は、前記有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光の下記式（１）で示される彩度Ｃ＊を、前記色調整層を除いた構成の前記有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光の前記彩度Ｃ＊よりも小さくする
有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
2018037791.tif 000018
［但し、ａ＊、ｂ＊は、ＣＩＥ１９７６が規定する色座標である。］
【請求項２】
前記色調整層は、前記有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光の前記彩度Ｃ＊を、前記色調整層を除いた構成の前記有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光よりも３０％以上小さくする請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項３】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子の電極形成領域の全面を覆う位置に、前記色調整層が形成されている請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項４】
前記色調整層の形成領域が、前記電極形成領域と重なる位置に設けられ、前記色調整層の形成領域と、前記電極形成領域との位置ずれが±５％以内である請求項３に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項５】
前記色調整層が色調整剤として、蛍光材料、及び、光吸収色素から選ばれる１種以上を含む請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項６】
前記色調整層が誘電体薄膜層を含む請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項７】
前記基材と前記有機エレクトロルミネッセンス素子との間に、バリア層を備える請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項８】
前記バリア層の前記有機エレクトロルミネッセンス素子が配置される面と反対側の面に、前記基材と前記色調整層とを備える請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項９】
前記基材の前記バリア層が配置される面と反対側の面に、前記色調整層を備える請求項７に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項１０】
前記基材の前記有機エレクトロルミネッセンス素子が配置される面と反対側の面に、紫外線吸収層を備える請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項１１】
前記有機エレクトロルミネッセンス素子の前記基材が配置される面と反対側の面に、第２バリア層と、封止基材とを備える請求項１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項１２】
前記第２バリア層の前記有機エレクトロルミネッセンス素子が配置される面と反対側の面に、前記封止基材と前記色調整層とを備える請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項１３】
前記封止基材の前記第２バリア層が配置される面と反対側の面に、前記色調整層を備える請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【請求項１４】
前記封止基材の前記有機エレクトロルミネッセンス素子が配置される面と反対側の面に紫外線吸収層を備える請求項１１に記載の有機エレクトロルミネッセンス発光装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光透過性を有する有機エレクトロルミネッセンス発光装置に係わる。
【背景技術】
【０００２】
有機エレクトロルミネッセンス（Electro Luminescence：ＥＬ）素子を備える有機ＥＬ発光装置は、平面発光を可能とする発光装置として既に実用化されている。さらに、有機ＥＬ発光装置の一形態として、ディスプレイ用途、建物や自動車の窓等の用途において、透明有機ＥＬ発光装置が求められている（例えば、特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−１８４２７９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら、透明有機ＥＬ発光装置においては、非発光時に有機ＥＬ発光装置を透過する光が有機ＥＬ素子の層構成や材料によって干渉や吸収等の影響を受けて、透過光に意図しない着色が発生する場合がある。すなわち、透明有機ＥＬ発光装置の非発光時の透過光が、ニュートラルカラー（彩度が０、無彩色）よりも彩度が高くなる場合がある。これは、透明有機ＥＬ発光装置の外観として好ましくないため、非発光時の透過光の彩度を小さくし、ニュートラルカラーに近づけることが求められている。
また、透明有機ＥＬ発光装置にカラーフィルター等を適用して特定の外観を得ようとした場合に、透明有機ＥＬ発光装置自体の透過光の彩度が高いと、透明有機ＥＬ発光装置の外観がカラーフィルター等の所望の色と異なる色になる。
このように、透明有機ＥＬ発光装置において、非発光時の透過光の彩度を０に近づけることが求められている。【０００５】
上述した問題の解決のため、本発明においては、非発光時の透過光の彩度を０に近づけることが可能な有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供する。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置は、基材と、有機エレクトロルミネッセンス素子と、色調整層とを備え、色調整層は、有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光の下記式（１）で示される彩度Ｃ＊を、色調整層を除いた構成の有機エレクトロルミネッセンス発光装置の非発光時の透過光よりも小さくする。但し、下記式（１）において、ａ＊、ｂ＊は、ＣＩＥ１９７６が規定する色座標である。【０００７】
【数１】
2018037791.tif 000003
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、非発光時の透過光をニュートラルカラーに近づけることが可能な有機エレクトロルミネッセンス発光装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】第１実施形態の有機ＥＬ発光装置の構成を示す図である。
【図２】第１実施形態の有機ＥＬ発光装置の平面配置を示す図である。
【図３】第１実施形態の有機ＥＬ発光装置の平面配置を示す図である。
【図４】第２実施形態の有機ＥＬ発光装置の構成を示す図である。
【図５】第３実施形態の有機ＥＬ発光装置の構成を示す図である。
【図６】実施例における彩度Ｃ＊の測定位置を示す図である。
【図７】実施例４における色調整層を設ける位置を説明するための図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
以下、本発明を実施するための形態の例を説明するが、本発明は以下の例に限定されるものではない。
なお、説明は以下の順序で行う。
１．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第１実施形態）
２．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第２実施形態）
３．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第３実施形態）
【００１１】
〈１．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第１実施形態）〉
以下、本発明の有機エレクトロルミネッセンス発光装置（以下、有機ＥＬ発光装置）の具体的な実施の形態について説明する。図１に、本実施の形態の有機ＥＬ発光装置の概略構成図を示す。なお、図１に示す有機ＥＬ発光装置１０は、透明な有機ＥＬ発光装置である。なお、以下の説明において、透明とは、ＪＩＳ  Ｋ  ７３７５に規定される全光線透過率が３０％以上である。
【００１２】
図１に示す有機ＥＬ発光装置１０は、第１バリア層１２が形成された基材１１と、基材１１上に形成された有機エレクトロルミネッセンス（ＥＬ）素子２０とを備える。有機ＥＬ素子２０は、基材１１上に形成された第１電極（透明電極）２１、第１電極２１上に形成された発光ユニット２２、及び、発光ユニット２２を第１電極２１とともに挟持する第２電極（透明電極）２３を備える。
【００１３】
また、有機ＥＬ発光装置１０は、第１バリア層１２を有する基材１１上において、有機ＥＬ素子２０の側面及び上面を覆う接着剤層１４を備える。さらに、第２バリア層１５を有する封止基材１６が、接着剤層１４を介して、基材１１及び有機ＥＬ素子２０に貼り合わされている。この構成により、有機ＥＬ素子２０が、第１バリア層１２を有する基材１１、接着剤層１４、及び、第２バリア層１５を有する封止基材１６によって封止されている。
【００１４】
また、有機ＥＬ発光装置１０は、基材１１において、有機ＥＬ素子２０が搭載されている面と反対側の面（裏面）に、色調整層１３が設けられている。色調整層１３は、有機ＥＬ発光装置１０を透過する光の彩度を０（ニュートラルカラー）に近づける機能を有している。具体的には、色調整層１３は、有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光の下記式（１）で示される彩度Ｃ＊を、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光よりも低下させる効果を有する。但し、下記式（１）において、ａ＊、ｂ＊は、ＣＩＥ１９７６が規定する色座標である。
【００１５】
【数２】
2018037791.tif 000004
【００１６】
彩度Ｃ＊は、分光光度計（積分球使用、日立製作所社製、Ｕ−４１００）を用いて、有機ＥＬ発光装置１０の透過光を測定し、ＪＩＳ  Ｚ  ８７８１−４（２０１３）に準拠した方法でＣＩＥ  １９７６  Ｌ＊ａ＊ｂ＊色空間のａ＊値、ｂ＊値を算出して求める。測定は、任意の５点以上の平均値とする。具体的には、電極が形成されている領域内においては領域内の外周に沿った任意の４点以上と、発光領域の中心付近の１点以上との平均値とする。また、電極が形成されていない領域においては、電極が形成されている領域を除く任意の５点以上の平均値とする。
【００１７】
なお、電極が形成されている領域（以下、電極形成領域とも称する）とは、第１電極２１及び第２電極２３において、互いに厚さ方向で対向している領域（重なる領域）を意味する。このため、電極同士が対向する領域外に形成された、外部接続用の電極や補助電極、配線等の導電層が形成される領域は、電極形成領域に含まれない。
【００１８】
また、色調整層１３による彩度Ｃ＊の変化量ΔＣ＊は、上述の彩度Ｃ＊と同様の任意の５点以上の平均値から求められるａ＊１値及びｂ＊１値と、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０における上記領域と同一領域内の任意の５点以上の平均値から求められるａ＊２値及びｂ＊２値とから、下記式（２）によって求められる。
【００１９】
【数３】
2018037791.tif 000005
【００２０】
好ましくは、有機ＥＬ発光装置１０が、電極形成領域において、上記式（１）で求められる彩度Ｃ＊を低下させる色調整層１３を、備えることが好ましい。第１電極２１、及び、第２電極２３が重なる電極形成領域は、透過光の色調が変化しやすく、透過光の彩度が大きくなりやすい。これは、有機ＥＬ素子２０を構成する、第１電極２１及び第２電極２３は、金属薄膜や金属酸化物等で形成されため、透過光に対する影響が大きく、透過光の彩度に影響を与えやすいためと考えられる。なお、電極形成領域において、不透明（透過率が３０％未満）の部材が設けられている部分、例えば、不透明な外部接続用の電極や絶縁層が設けられている部分は彩度Ｃ＊を測定するための電極形成領域に含めない。
【００２１】
このため、透過光の彩度が変化しやすい電極形成領域の彩度を０（ニュートラルカラー）に近づけることにより、有機ＥＬ発光装置１０全体の彩度も０（ニュートラルカラー）に近づきやすい。従って、色調整層１３は、有機ＥＬ発光装置１０の電極形成領域において、非発光時の透過光の上記式（１）で示される彩度Ｃ＊を、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光よりも低下させる効果を有することが好ましい。
【００２２】
また、図２及び図３に、有機ＥＬ発光装置１０における、基材１１、第１電極２１、第２電極２３、及び、色調整層１３の形成領域の平面配置を示す。図２に示すように、有機ＥＬ発光装置１０は、色調整層１３の形成領域が、電極形成領域の全面を覆う領域に形成されていることが好ましい。さらに、図３に示すように、色調整層１３の形成領域と、電極形成領域とは、平面配置において、位置ずれが±５％以下であることが好ましい。このように色調整層１３を配置することにより、電極形成領域と電極形成領域以外との彩度の差が小さいくなりやすく、有機ＥＬ発光装置１０の品位が高くなりやすい。
【００２３】
上述のように、電極形成領域は、透過光の色調が変化しやすく、透過光の彩度が大きくなりやすい。このため、透過光の彩度が変化しやすい電極形成領域の全面を覆う位置に色調整層１３を設けることが好ましい。これにより、電極形成領域において、透過光の彩度を低下させ、有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光の彩度をより０（ニュートラルカラー）に近づけることが容易となる。
【００２４】
また、有機ＥＬ発光装置１０において、第１電極２１及び第２電極２３が対向する電極形成領域外の領域（以下、非電極形成領域とも称する）で、基材１１や封止基材１６、第１バリア層１２、第２バリア層１５が形成される領域では、電極形成領域に比べて、透過光に対する影響が小さい。このため、非電極形成領域では、電極形成領域よりも彩度の変化が小さく、彩度が０に近い。このため、有機ＥＬ発光装置１０において、電極形成領域と非電極形成領域とで、彩度に差が発生しやすい。
【００２５】
そこで、電極形成領域と、色調整層１３の形成領域との位置を一致させることにより、電極形成領域の透過光の彩度のみを低下させて、この領域の彩度を第１電極２１及び第２電極２３が形成されていない領域（非電極形成領域）の彩度に近づけることができる。これより、有機ＥＬ発光装置１０の全体において、非発光時の透過光の彩度をより０（ニュートラルカラー）に近づけることができるとともに、有機ＥＬ発光装置１０の面内における彩度の差の発生を抑制することができる。
【００２６】
また、電極形成領域と、色調整層１３の形成領域との位置を一致させる場合においては、第１電極２１及び第２電極２３が形成されていない領域における色調整層１３の形成面積を可能な限り小さくすることが好ましい。特に、位置ずれを±５％以下とすることにより、有機ＥＬ発光装置１０が良好な外観を有する程度に、上述の面内の彩度の差の視認性が低くなる。また、第１電極２１及び第２電極２３において、発光領域外に形成される電極や電極の取り出し部等による影響を考慮すると、色調整層１３の形成面積が、発光部の面積よりも+５％以下の大きさを持つことが好ましい。さらに、有機ＥＬ発光装置１０の製造における寸法公差等を考慮しても、位置ずれの条件が±５％以下であれば容易に製造することができる。
【００２７】
また、有機ＥＬ発光装置１０は、非発光時の透過光の上記式（１）で示される彩度Ｃ＊を、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光よりも、３０％以上低下させることが可能な色調整層１３を備えることが好ましい。色調整層１３の形成領域の彩度を３０％以上低下させることができると、上述の電極形成領域と、それ以外の非電極形成領域との彩度の差を、良好な範囲とすることができる。具体的には、図２及び図３に示す、第１電極２１及び第２電極２３が形成されずに色調整層１３が形成される領域、第１電極２１及び第２電極２３と色調整層１３とが形成される領域、及び、いずれも形成されない領域において、各領域の有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光の彩度の差を小さくすることができる。
【００２８】
色調整層１３の形成領域の彩度Ｃ＊を３０％以上低下させることができるとは、有機ＥＬ発光装置１０の平面方向のいずれかの測定箇所において、彩度Ｃ＊を３０％以上低下できていればよく、色調整層１３の形成領域の全面において要求される条件ではない。なお、有機ＥＬ発光装置１０は、上述の５点以上の測定箇所の平均値として彩度Ｃ＊を３０％以上低下させることが可能な色調整層１３を備えることが好ましく、測定箇所の全てで彩度Ｃ＊を３０％以上低下させることが可能な色調整層１３を備えることがより好ましい。
【００２９】
有機ＥＬ発光装置１０は、第１電極２１及び第２電極２３が形成される領域の色調整層１３の形成領域の彩度Ｃ＊を３０％以上低下させることができる色調整層１３を備えることが好ましい。例えば、図２に示す有機ＥＬ発光装置１０の全面に色調整層１３を配置する構成において、電極形成領域の彩度Ｃ＊を３０％以上低下させる色調整層１３が配置される場合には、電極形成領域の彩度が低下するとともに、色調整層１３が形成された非電極形成領域の彩度は、非電極形成領域の元々の彩度と色調整層１３自体の彩度との両者の影響を受ける。このとき、非電極形成領域では、彩度が３０％以上低下しない場合がある。しかしながら、電極形成領域に比べると、非電極形成領域の元々の彩度や、色調整層１３自体の彩度は大きくないため、電極形成領域以外の領域の彩度Ｃ＊が３０％以上低下しない場合においても、電極形成領域と、非電極形成領域との両領域間の彩度の差が小さくなる。従って、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差を、視認性が低くなる程度に十分に小さくして、良好な外観を有する有機ＥＬ発光装置１０を構成することができる。
【００３０】
さらに、図３に示す、電極形成領域と一致するように色調整層１３を配置する構成では、彩度が大きくなりやすい電極形成領域の透過光の彩度を低下させ、彩度が大きくなりにくい非電極形成領域には影響が少ない。このため、図３に示す構成では、電極形成領域の彩度Ｃ＊のみを３０％以上低下させ、電極形成領域の彩度を非電極形成領域の彩度に近づけることができる。従って、有機ＥＬ発光装置１０の発光部の彩度と非発光部の彩度との差を十分に小さくして実用的な範囲で彩度を均一にでき、良好な外観を有する有機ＥＬ発光装置１０を構成することができる。
【００３１】
また、基材１１が、第１バリア層１２を備える樹脂フィルムの場合には、上述の電極だけでなく、第１バリア層１２も有機ＥＬ発光装置１０の透過光の彩度に影響を与える。従って、基材１１が樹脂フィルムである場合には、電極形成領域だけでなく第１バリア層１２が形成されている領域の全面にも、色調整層１３を設けることが好ましい。基材１１が樹脂フィルムである場合に、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を考慮すると、第１バリア層１２は基材１１の全面に設けられていることが好ましい。このため、基材１１が樹脂フィルムである場合には、図２に示す色調整層１３を基材１１の全面に形成する構成が好ましい。このような構成では、電極形成領域と非電極形成領域との両方の彩度が低下する色調整層１３を用いることが好ましい。特に、電極形成領域の彩度を３０％以上低下させるとともに、非電極形成領域の彩度も低下させることが可能な色調整層１３を用いることが好ましい。なお、電極形成領域と非電極形成領域との両方に色調整層１３を形成する場合、電極形成領域と非電極形成領域には、色同じ特性の調整層１３を設けてもよく、それぞれ異なる特性の色調整層１３を設けてもよい。
【００３２】
一方、基材１１がガラス基板からなる場合には、第１バリア層１２を設けなくても、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性が確保できる。この場合には、図１に示す第１バリア層１２の構成を除くことができる。すなわち、第１バリア層１２の影響による有機ＥＬ発光装置１０の透過光の彩度への影響が発生しない。従って、基材１１がガラス基板からなる場合には、図３に示す構成のように、色調整層１３と電極形成領域とを一致させた配置とする構成が好ましい。
【００３３】
また、有機ＥＬ発光装置１０は、積層方向において、第１バリア層１２よりも外側に、色調整層１３が配置されていることが好ましい。すなわち、有機ＥＬ発光装置１０は、積層方向において、第１バリア層１２よりも外側に、基材１１と色調整層１３とを有することが好ましい。さらに、色調整層１３が基材１１よりも外側に配置されることが好ましい。すなわち、有機ＥＬ発光装置１０は、第１バリア層１２よりも外側に、封止基材１１と色調整層１３とを有することが好ましく、外側から色調整層１３、基材１１、第１バリア層１２の順に積層されてことがより好ましい。なお、ここでの外側とは、有機ＥＬ発光装置１０の積層方向において、有機ＥＬ素子２０を中心する基材１１側の積層方向、又は、封止基材１６側の積層方向を示す。従って、第１バリア層１２の外側とは、第１バリア層１２の有機ＥＬ素子２０が配置される側の面の反対側の面であり、積層方向において第１バリア層１２よりも基材１１側を示す。また、基材１１の外側とは、基材１１の有機ＥＬ素子２０が配置される側の面の反対側の面であり、図１に示す構成では第１バリア層１２が配置される面の反対側の面を示す。
【００３４】
有機ＥＬ発光装置１０においては、第１バリア層１２と有機ＥＬ素子２０との間に他の構成を有さない方が、発光効率の低下やダークスポットの発生等の有機ＥＬ素子２０の性能の低下を抑制することができる。このため、第１バリア層１２よりも外側に色調整層１３を配置することにより、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を高めることができる。すなわち、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を考慮すると、第１バリア層１２よりも外側に、基材１１と色調整層１３とを有することが好ましい。さらに、色調整層１３を基材１１よりも外側に配置することで、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性をより高めることができる。
【００３５】
また、色調整層１３は、有機ＥＬ発光装置１０の全面において均一な色を有する構成であってもよく、面方向の任意の領域毎に異なる色を有する構成であってもよい。例えば、有機ＥＬ素子２０の形成領域、電極形成領域、及び、これら以外の領域で、それぞれ異なる色の色調整層１３を設けることも可能である。このような構成においても、いずれかの領域に設けられる色調整層１３が、上記式（１）で示される有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光の彩度Ｃ＊を、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０よりも、小さく（０に近づける、ニュートラル）できればよい。例えば、有機ＥＬ発光装置１０が、電極形成領域において彩度Ｃ＊を３０％以上低下させる色調整層１３と、その他の領域において彩度Ｃ＊を電極形成領域よりも小さい減少幅で低下させる色調整層１３とを備えることが好ましい。
【００３６】
なお、図示していないが、有機ＥＬ素子２０の第１電極２１には、発光部分に用いられている部分の電極以外に、外部接続用の電極として接着剤層１４の外部に引出された給電のための外部接続用の電極が、基材１１上に設けられている。さらに、第２電極２３には、発光部分に用いられている部分の電極以外に、第２電極２３の外部接続用の電極として、接着剤層１４の外部に引出された外部接続用の電極が、第１電極２１が引出された方向と反対側の基材１１上に設けられている。第１電極２１と第２電極２３とは、発光ユニット２２によって絶縁された状態で、基材１１上に設けられた各外部接続用の電極に接続される。
【００３７】
以下、上述の図１に示す有機ＥＬ発光装置１０を構成する各構成要素の詳細について説明する。なお、以下の説明は、実施形態の有機ＥＬ発光装置を構成することが可能な構成要素の一例であり、他の構成を適用することも可能である。
【００３８】
［色調整層］
色調整層１３としては、有機ＥＬ発光装置１０に適用することにより、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０よりも、非発光時の透過光の彩度を小さくすることができる構成であれば、いずれの構成も適用できる。例えば、色調整層１３としては、色調整剤として蛍光材料や光吸収色素を含有する層や、光学干渉を利用した誘電体薄膜層等を備える構成が挙げられる。また、色調整層１３としては、市販のカラーフィルターを用いることもできる。蛍光材料や光吸収色素を含有する層、市販のカラーフィルターは、色調整層１３を除いた構成の有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の透過光の色と、補色の関係になる色を有することが好ましい。なお、ここでいう補色の関係とは、色相角が、１３５度〜２２５度ずれていることを言う。
【００３９】
色調整層１３が、色調整剤として蛍光材料や光吸収色素を含有する層を有する場合には、この層はバインダにより色調整剤が保持されている構成であることが好ましい。このような層は、例えば、色調整剤とバインダと適宜溶媒とを含有する分散液を用いた、塗布方式、インクジェット方式、印刷方式等の薄膜形成方法により形成することができる。
【００４０】
また、色調整層１３が誘電体薄膜層の場合は、複数の誘電体薄膜が積層された多層膜であることが好ましい。誘電体薄膜による多層膜は、一般的な気相成長法を用いて作製することができる。例えば、真空蒸着法や、スパッタリング法等の成膜方法を適用して、所望の誘電体薄膜を形成し、この成膜を複数回行なうことで誘電体薄膜が積層した多層膜を形成することができる。
【００４１】
色調整層１３の厚さは、有機ＥＬ発光装置１０の彩度を低下させる効果が得られる厚さで形成されていれば、特に限定されない。例えば、色調整層１３が色調整剤を含む構成では、光学的な彩度の低下に必要な色調整剤の添加量や各色調整剤の光学的な能力等から、必要な厚さが決定される。また、色調整層１３が誘電体薄膜層の場合には、彩度の低下に必要な各層の厚さと積層数との計算値から厚さを決定することができる。色調整層１３の厚さは、色調整の方式にもよるが、例えば、１０ｎｍ以上３００μｍ以下の範囲で適宜設定できる。
【００４２】
（蛍光材料）
色調整層１３を構成するための蛍光材料としては、例えば、有機蛍光材料、無機蛍光材料等を用いることができる。蛍光材料は、４００〜４５０ｎｍの波長の光で励起することが好ましい。励起波長を４００ｎｍ以上とすることにより、有機ＥＬ発光装置１０の彩度を低下させる効果を十分に得ることができる。また、励起波長を４５０ｎｍ以下とすることにより、可視光吸収による色調整層１３の着色や、有機ＥＬ素子２０から放出される可視光を色調整層１３が吸収することによる、有機ＥＬ発光装置１０の発光効率の低下を抑制することができる。
【００４３】
有機蛍光材料としては、ジアミノスチルベン系、ベンジジン系、イミダゾール系、トリアゾール系、イミダゾロン系、ビス（ベンゾオキサゾリル）チオフェン系、及びビス（ベンゾオキサゾリル）スチルベン系等の蛍光色素や、特開２００７−２６４０１１号公報に記載されている蛍光色素が挙げられる。
【００４４】
無機蛍光材料としては、酸化亜鉛（ＺｎＯ）、硫化亜鉛（ＺｎＳ）、セレン化亜鉛（ＺｎＳｅ）、硫化カドミウム（ＣｄＳ）、Ｅｒ３＋、Ｙｂ３＋、Ｔｍ３＋、Ｐｒ３＋、Ｅｕ３＋等の希土類元素を含む希土類含有ＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）を用いることができる。
【００４５】
（光吸収色素）
色調整層１３を構成するための光吸収色素としては、例えば、下記のような赤色色素、緑色色素、及び、青色色素等を用いることができる。これらの光吸収色素は、単独で用いてもよく、複数種類を混合してもよく、異なる色の色素同士を組み合わせて任意の色を得ることも可能である。
【００４６】
赤色色素としては、例えば、ペリレン系顔料、レーキ顔料、アゾ系顔料、キナクリドン系顔料、アントラキノン系顔料、アントラセン系顔料、イソインドリン系顔料等を用いることができる。緑色色素としては、例えば、ハロゲン多置換フタロシアニン系顔料もしくはハロゲン多置換銅フタロシアニン系顔料等のフタロシアニン系顔料、トリフェニルメタン系塩基性染料、イソインドリン系顔料、イソインドリノン系顔料等を用いることができる。青色色素としては、例えば、銅フタロシアニン系顔料、アントラキノン系顔料、インダンスレン系顔料、インドフェノール系顔料、シアニン系顔料、ジオキサジン系顔料等を用いることができる。これらの顔料は単独で用いてもよく２種以上を混合して用いてもよい。
【００４７】
（バインダ）
色調整層１３を構成するバインダとしては、ゼラチン、ゼラチン誘導体等の蛋白質又はセルロース誘導体、澱粉、アラビアゴム、デキストラン、プルラン、カラギーナン等の多糖類のような天然化合物や、ポリビニルアルコール、ポリエチレングリコール、ポリビニルピロリドン、アクリルアミド重合体やそれらの誘導体等の合成高分子化合物、例えば、ポリオレフィン系、ポリアクリル系、ポリアクリロニトリル系、ポリアミド系、ポリエステル系、エポキシ系、ポリカーボネート系、フッ素系等の樹脂材料を用いることができる。色調整層１３において、色調整剤とバインダとの比率は、有機ＥＬ発光装置１０の非発光時の彩度が０に近づくように、色調整層１３中の色調整剤とバインダの含有量が決められる。
【００４８】
（誘電体薄膜層）
誘電体薄膜層としては、高屈折材料と低屈折材料とを用いて、屈折率の異なる層を積層して形成した誘電体多層膜を用いることが好ましい。誘電体多層膜を構成する材料としては、Ａｌ２Ｏ３（屈折率１．６）、ＣｅＯ３（屈折率２．２）、Ｇａ２Ｏ３（屈折率１．５）、ＨｆＯ２（屈折率２．０）、ＩＴＯ（インジウムスズ酸化物、屈折率２．１）、インジウム亜鉛酸化物（屈折率２．１）、ＭｇＯ（屈折率１．７）、Ｎｂ２Ｏ５（屈折率２．３）、ＳｉＯ２（屈折率１．５）、Ｔａ２Ｏ５（屈折率２．２）、ＴｉＯ２（屈折率２．３〜２．５）、Ｙ２Ｏ３（屈折率１．９）、ＺｎＯ（屈折率２．１）、ＺｒＯ２（屈折率２．１）、ＡｌＦ３（１．４）、ＣａＦ２（１．２〜１．４）、ＣｅＦ３（１．６）、ＧｄＦ３（１．６）、ＬａＦ３（１．５９）、ＬｉＦ（１．３）、ＭｇＦ２（１．４）、ＮａＦ（１．３）等を用いることができる。
【００４９】
［基材］
有機ＥＬ発光装置１０を構成する基材１１は、ガラス、プラスチック等の種類には特に限定されない。基材１１としては、ガラス、石英、透明樹脂フィルム等を挙げることができる。
【００５０】
ガラスとしては、例えば、シリカガラス、ソーダ石灰シリカガラス、鉛ガラス、ホウケイ酸塩ガラス、無アルカリガラス等が挙げられる。これらのガラス材料の表面には、隣接する層との密着性、耐久性、平滑性の観点から、必要に応じて、研磨等の物理的処理、及び、無機物又は有機物からなる被膜や、これらの被膜を組み合わせたハイブリッド被膜が形成される。
【００５１】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）、変性ポリエステル等のポリエステル系樹脂、ポリエチレン（ＰＥ）樹脂、ポリプロピレン（ＰＰ）樹脂、ポリスチレン樹脂、環状オレフィン系樹脂等のポリオレフィン類樹脂、ポリ塩化ビニル、ポリ塩化ビニリデン等のビニル系樹脂、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）樹脂、ポリサルホン（ＰＳＦ）樹脂、ポリエーテルサルホン（ＰＥＳ）樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂、アクリル樹脂、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）樹脂等が挙げられる。これらの樹脂を単独で使用してもよいし、複数を併用してもよい。また、基材１１は、未延伸フィルムでもよいし、延伸フィルムでもよい。
【００５２】
［バリア層］
第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、有機ＥＬ素子２０の劣化をもたらす水分や酸素等の浸入を抑制する、ガスバリア性を有する層であれば、特に限定されることなく従来公知の構成を適用することができる。有機ＥＬ発光装置１０において要求されるガスバリア性は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された水蒸気透過度（２５±０．５℃、相対湿度９０±２％ＲＨ）が、０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のガスバリア性フィルム（ガスバリア膜等ともいう）であることが好ましい。さらには、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１×１０−３ｍｌ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下であり、かつ水蒸気透過度が、１×１０−５ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下であることが好ましい。第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、単層で形成されていてもよく、複数の層からなる積層体であってもよい。
【００５３】
有機ＥＬ発光装置１０を構成する第１バリア層１２及び第２バリア層１５は特に制限はなく、有機ＥＬ発光装置１０を構成する第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、無機化合物の気相成膜によって形成されたバリア層でも、塗布によって形成されたバリア層でもよい。また、第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、単層であれば、蒸着バリア層を有する膜であってもよいし、ケイ素含有化合物を含有する液状組成部を塗布及び乾燥して得られるケイ素含有層を有する膜であってもよい。さらに、第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、最終的に複数の層で構成されたバリア層であってもよい。複数の層でバリア層が構成される場合には、蒸着によって形成されたバリア層を有してもよく、塗布及び乾燥によって形成されたバリア層を有してもよく、両者が積層された構成であってもよい。
【００５４】
（塗布法：ケイ素含有層）
第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、ケイ素含有化合物を含有する液状組成物を、塗布及び乾燥することで得られるケイ素含有層を有することが好ましい。特に、ケイ素含有層として、ポリシラザン改質層を有することが好ましい。有機ＥＬ発光装置１０は、第１バリア層１２及び第２バリア層１５としてケイ素含有層やポリシラザン改質層を含むことにより、高いバリア性を確保することができる。ポリシラザン改質層とは、ポリシラザン化合物がエキシマ光等のエネルギー線によって改質されたポリシラザン改質部を、少なくとも一部に有する層である。一般的には、エネルギー線が照射された層の表面にポリシラザンの改質部が形成される。
【００５５】
ケイ素含有層を形成するためのケイ素含有化合物としては、例えば、ポリシロキサン、ポリシルセスキオキサン、ポリシラザン、ポリシロキサザン、ポリシラン、ポリカルボシラン等を挙げることができる。これらの中でも、ケイ素−窒素結合、ケイ素−水素結合、及び、ケイ素−ケイ素結合からなる群より選ばれる少なくとも１種を有することが好ましい。
【００５６】
ケイ素含有化合物としてより好ましくは、ケイ素−窒素結合とケイ素−水素結合とを有するポリシラザン、ケイ素−窒素結合を有するポリシロキサザン、ケイ素−水素結合を有するポリシロキサン、ケイ素−水素結合を有するポリシルセスキオキサン、ケイ素−ケイ素結合を有するポリシランを用いることができる。なかでも、ケイ素−窒素結合、ケイ素−水素結合、及び、ケイ素−ケイ素結合のいずれかを有するケイ素含有化合物を用いることが好ましい。
【００５７】
ケイ素含有層は、ケイ素含有化合物を含有する液状組成物を、塗布及び乾燥することで得られ、特定の組成を有することでガスバリア性を発現する。また、気相成膜法で形成する場合と異なり、成膜時のパーティクル等の異物混入がほとんどなく、非常に欠陥の少ないバリア層を形成することが可能である。
【００５８】
ケイ素含有層を形成する液状組成物（ケイ素含有液状組成物）を調製するための溶剤としては、ケイ素含有化合物を溶解できるものであれば特に制限されない。溶剤としては、ケイ素含有化合物と容易に反応してしまう水及び反応性基（例えば、ヒドロキシル基、又は、アミン基等）を含まず、ケイ素含有化合物に対して不活性の有機溶剤が好ましく、非プロトン性の有機溶剤がより好ましい。具体的には、溶剤としては、非プロトン性溶剤、例えば、ペンタン、ヘキサン、シクロヘキサン、トルエン、キシレン、ソルベッソ、ターペン等の脂肪族炭化水素、脂環式炭化水素、芳香族炭化水素等の炭化水素溶媒、塩化メチレン、トリクロロエタン等のハロゲン炭化水素溶媒、酢酸エチル、酢酸ブチル等のエステル類、アセトン、メチルエチルケトン等のケトン類、ジブチルエーテル、ジオキサン、テトラヒドロフラン等の脂肪族エーテル、脂環式エーテル等のエーテル類、例えば、テトラヒドロフラン、ジブチルエーテル、モノ−及びポリアルキレングリコールジアルキルエーテル（ジグライム類）等を用いることができる。上記溶剤は、ポリシラザンの溶解度や溶剤の蒸発速度等の目的に合わせて選択され、単独又は２種以上を混合して用いてもよい。
【００５９】
ケイ素含有化合物を含む塗膜は、そのままの状態でケイ素含有層としてバリア層に適用することができるが、ケイ素含有層の転化反応（改質）を行うことが好ましい。転化反応としては、紫外線照射、プラズマ照射や加熱処理等を行なうことができる。中でも、真空紫外線を照射してケイ素含有層の転化反応（改質）を行うことが好ましい。特に、ポリシラザンを含むケイ素含有層に対して、真空紫外線を照射し、ポリシラザン改質層を形成することが好ましい。真空紫外線源は、１００〜１８０ｎｍの波長の光を発生させるものであればよい。好適には、約１７２ｎｍに最大放射を有するエキシマラジエータ（例えば、Ｘｅエキシマランプ）、約１８５ｎｍに輝線を有する低圧水銀蒸気ランプ、２３０ｎｍ以下の波長成分を有する中圧及び高圧水銀蒸気ランプ、及び、約２２２ｎｍに最大放射を有するエキシマランプである。
【００６０】
（気相成膜）
気相成膜バリア層を形成するための気相成膜方法としては特に限定はなく、例えば、真空蒸着法、反応性蒸着法、スパッタリング法、反応性スパッタリング法、分子線エピタキシー法、クラスターイオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法、コーティング法等を用いることができる。バリア層の形成には、特開２００４−６８１４３号公報に記載されている大気圧プラズマ重合法を用いることが特に好ましい。
【００６１】
気相成膜において、第１バリア層１２及び第２バリア層１５を構成する材料としては、例えば、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸窒化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム等の無機材料が挙げられる。また、第１バリア層１２及び第２バリア層１５は、有機物の被膜、又は、無機物と有機物とのハイブリッド被膜から形成されていてもよい。第１バリア層１２及び第２バリア層１５の脆弱性を改良するために、無機材料からなる層と有機材料からなる層との積層構造を持たせる構成も好ましく適用することができる。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。
【００６２】
［第１電極・第２電極］
第１電極２１及び第２電極２３は、有機ＥＬ発光装置１０において電気を導通させるための導電性材料を含む層である。さらに、第１電極２１及び第２電極２３は、必要に応じた積層構造であってよい。
【００６３】
第１電極２１及び第２電極２３としては、例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｌ、Ｃｒ等の金属薄膜や、Ｉｎ２Ｏ３、ＣｄＯ、ＣｄＩｎ２Ｏ４、Ｃｄ２ＳｎＯ４、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＴＯ（インジウム・錫酸化物）、ＩＺＯ（インジウム・亜鉛酸化物）、ＩＧＯ、ＩＷＺＯ、ＧＺＯ、ＩＧＺＯ、ＺＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯｘ、ＶＯｘ、ＣｕＡｌＯ２、ＣｕＧａＯ２、ＳｒＣｕ２Ｏ２、ＲｕＯ等の金属酸化物、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＣｕＩ、ＩｎＮ、ＧａＮ、ＬａＢ６等の無機化合物が挙げられる。第１電極２１及び第２電極２３には、これらの導電性材料が１種のみ含まれてもよく、２種以上含まれてもよい。有機ＥＬ発光装置１０においては、透明性と導電性との観点から、第１電極２１が上述の金属酸化物を含み、特に、ＩＴＯ、ＩＺＯ、ＩＧＯ、ＩＷＺＯ、ＧＺＯ、ＩＧＺＯ、ＺｎＯ、及び、ＺＴＯから選ばれる１種類以上を含むことが好ましい。
【００６４】
第１電極２１及び第２電極２３として、金属酸化物や無機化合物を用いる場合には、使用する材料の体積抵抗にもよるが、厚さを１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下で形成することが好ましく、１００ｎｍ以上３００ｎｍ以下で形成することがさらに好ましい。膜厚が１０ｎｍ未満では金属酸化物や無機化合物が連続膜とならず、所望の導電性が得られない。膜厚が５００ｎｍを超えると、屈曲による割れが発生する場合がある。
【００６５】
また、第２電極２３には、銀を主成分とする金属薄膜を用いることが好ましい。銀を主成分とする金属とは、銀の含有比率が６０ａｔ％（原子％）以上であることをいう。導電性の観点から銀の含有比率は、９０ａｔ％以上であることが好ましく、９５ａｔ％以上であることがより好ましく、銀単体で構成されていることが特に好ましい。
【００６６】
銀と組み合わされる金属としては、亜鉛、金、銅、パラジウム、アルミニウム、マンガン、ビスマス、ネオジム、及び、モリブデン等が挙げられる。例えば、銀と亜鉛とが組み合わされると、銀を主成分とする金属薄膜の耐硫化性が高まる。また、銀と金とが組み合わされると、銀を主成分とする金属薄膜の耐塩（ＮａＣｌ）性が高まる。さらに、銀と銅とが組み合わされると、銀を主成分とする金属薄膜の耐酸化性が高まる。
【００６７】
第１電極２１及び第２電極２３として金属薄膜を用いる場合には、厚さが２０ｎｍ以下であることが好ましく、５〜１５ｎｍの範囲内であることがより好ましい。金属薄膜の厚さを上記厚さ以下とすることにより、金属薄膜による反射が生じ難くなる。さらに、金属薄膜の厚さが上記厚さ以下であると、光学調整層による光学アドミッタンスが調整しやすく、光の反射の抑制が容易となる。金属薄膜の厚さは、エリプソメーターを用いた測定で求めることができる。
【００６８】
第１電極２１及び第２電極２３の作製方法は特に限定されない。第１電極２１及び第２電極２３は、真空蒸着法で形成された層であることが好ましい。真空蒸着法であれば、高温環境に基材１１をさらすことがなく、平面性の高い第１電極２１及び第２電極２３を、極めて早く形成することができる。第１電極２１及び第２電極２３の作製に適用可能な蒸着法としては、抵抗加熱蒸着法、電子線蒸着法、イオンプレーティング法、イオンビーム蒸着法等の公知の蒸着法を適宜用いることができる。が含まれる。また、第１電極２１及び第２電極２３の作製に適用可能なスパッタ法としては、２極スパッタ法、マグネトロンスパッタ法、ＤＣスパッタ法、ＤＣパルススパッタ法、ＲＦ（高周波）スパッタ法、デュアルマグネトロンスパッタ法、反応性スパッタ法、イオンビームスパッタ法、バイアススパッタ法、及び対向ターゲットスパッタ法等の公知のスパッタ法を適宜用いることができる。
【００６９】
（外部接続用の電極）
有機ＥＬ発光装置１０は、第１電極２１及び第２電極２３を封止部材の外部に引き出すために、発光部分に用いる第１電極２１及び第２電極２３とは別に、第１電極２１の取り出し電極や、第２電極２３の取り出し電極等の外部接続用の電極を、給電用に有していてもよい。特に、第１電極２１及び第２電極２３に金属薄膜を用いる場合には、外部接続用の電極を用いることが好ましい。
【００７０】
外部接続用の電極としては、導電性材料を適宜用いることができる。例えば、Ａｕ、Ａｇ、Ｐｔ、Ｃｕ、Ｒｈ、Ｐｄ、Ａｌ、Ｃｒ等の金属薄膜や、Ｉｎ２Ｏ３、ＣｄＯ、ＣｄＩｎ２Ｏ４、Ｃｄ２ＳｎＯ４、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、ＺｎＯ、ＩＴＯ（インジウム・錫酸化物）、ＩＺＯ（インジウム・亜鉛酸化物）、ＩＧＯ、ＩＷＺＯ、ＧＺＯ、ＩＧＺＯ、ＺＴＯ、ＺｎＯ、ＴｉＯｘ、ＶＯｘ、ＣｕＡｌＯ２、ＣｕＧａＯ２、ＳｒＣｕ２Ｏ２、ＲｕＯ等の金属酸化物、ＴｉＮ、ＺｒＮ、ＨｆＮ、ＣｕＩ、ＩｎＮ、ＧａＮ、ＬａＢ６等の無機化合物が挙げられる。さらに、耐湿性を持つという点から、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｍｏ等の材料や、導電性金属酸化物を用いることが好ましい。例えば、外部接続用の電極として金属材料を用いる場合には、Ａｌ層とＭｏ層との積層体を用いることが好ましい。また、透明性の観点からは、導電性金属酸化物を用いることがより好ましい。また、外部接続用の電極においても、第１電極２１及び第２電極２３と同様の透明性を有することが好ましい。
【００７１】
［発光ユニット］
発光ユニット２２は、少なくとも有機化合物を含む発光層を有して構成される発光体である。また、発光ユニット２２は、発光層とともに、正孔輸送層、電子輸送層等の有機機能層を主体として構成される。発光ユニット２２は、第１電極２１と第２電極２３とからなる一対の電極の間に挟持され、各電極から供給される正孔（ホール）と電子とが発光層内で再結合することで発光する。なお、有機ＥＬ素子２０は、所望の発光色に応じて、当該発光ユニットを複数備えていてもよい。
【００７２】
有機ＥＬ素子２０おいて、発光ユニット２２の層構造が限定されることはなく、一般的な層構造であってよい。例えば、第１電極２１がアノード（陽極）として機能し、第２電極２３がカソード（陰極）として機能する場合、発光ユニット２２は、第１電極２１側から順に［正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層］を積層した構成が例示できる。正孔注入層及び正孔輸送層は、正孔輸送注入層として設けられてもよい。同様に、電子輸送層及び電子注入層は、電子輸送注入層として設けられてもよい。また、発光ユニット２２は、無機材料で構成された層を有していてもよく、例えば、電子注入層が無機材料で構成されていてもよい。
【００７３】
発光ユニット２２は、これらの層の他にも正孔阻止層や電子阻止層等が必要箇所に積層されていてもよい。さらに、発光層は、各波長領域の発光光を発生させる各色発光層を有し、これらの各色発光層が、非発光性の補助層を介して積層された構造であってもよい。補助層は、正孔阻止層、電子阻止層として機能してもよい。
【００７４】
また、有機ＥＬ素子２０は、少なくとも１層の発光層を含む発光ユニット２２が複数積層された、いわゆるタンデム構造の素子であってもよい。タンデム構造の代表的な素子構成としては、例えば、［陽極／第１発光ユニット／中間コネクタ層／第２発光ユニット／中間コネクタ層／第３発光ユニット／陰極］の構成を挙げることができる。
【００７５】
ここで、上記第１発光ユニット、第２発光ユニット、及び、第３発光ユニットは全て同じ構成であっても、異なる構成であってもよい。また、いずれか２つの発光ユニットが同じ構成であり、残る一つが異なる構成であってもよい。複数の発光ユニット２２は、直接積層されていても、中間コネクタ層を介して積層されていてもよい。
【００７６】
中間コネクタ層は、一般的に中間電極、中間導電層、電荷発生層、電子引抜層、接続層、中間絶縁層とも呼ばれ、陽極側の隣接層に電子を供給し、陰極側の隣接層に正孔を供給する機能を持った層であれば、公知の材料及び構成を用いることができる。
【００７７】
タンデム型有機ＥＬ素子の具体例としては、例えば、米国特許第６３３７４９２号明細書、米国特許第７４２０２０３号明細書、米国特許第７４７３９２３号明細書、米国特許第６８７２４７２号明細書、米国特許第６１０７７３４号明細書、米国特許第６３３７４９２号明細書、国際公開第２００５／００９０８７号、特開２００６−２２８７１２号公報、特開２００６−２４７９１号公報、特開２００６−４９３９３号公報、特開２００６−４９３９４号公報、特開２００６−４９３９６号公報、特開２０１１−９６６７９号公報、特開２００５−３４０１８７号公報、特許第４７１１４２４号公報、特許第３４９６６８１号公報、特許第３８８４５６４号公報、特許第４２１３１６９号公報、特開２０１０−１９２７１９号公報、特開２００９−０７６９２９号公報、特開２００８−０７８４１４号公報、特開２００７−０５９８４８号公報、特開２００３−２７２８６０号公報、特開２００３−０４５６７６号公報、国際公開第２００５／０９４１３０号等に記載の素子構成や構成材料等を用いることができる。
【００７８】
［接着剤層］
接着剤層１４は、第２バリア層１５を有する封止基材１６を基材１１側に固定するとともに、有機ＥＬ素子２０を封止するためのシール剤として用いられる。有機ＥＬ発光装置１０において、接着剤層１４は基材１１や封止基材１６と同様に透明であることが好ましい。
【００７９】
接着剤層１４としては、従来公知の有機ＥＬ素子の封止に用いられる樹脂を用いることができる。例えば、アクリル酸系オリゴマー、メタクリル酸系オリゴマーの反応性ビニル基を有する光硬化及び熱硬化型接着剤、２−シアノアクリル酸エステル等の湿気硬化型等の接着剤を用いることができる。また、接着剤層１４としては、エポキシ系等の熱及び化学硬化型（二液混合）を用いることができる。また、ホットメルト型のポリアミド、ポリエステル、ポリオレフィンを用いることができる。また、カチオン硬化タイプの紫外線硬化型エポキシ樹脂接着剤を用いることができる。
【００８０】
接着剤層１４の塗布は、スクリーン印刷のように市販のディスペンサーを用いて封止基材１６に印刷してもよい。なお、有機ＥＬ素子２０の発光ユニット２２を構成する有機材料は、熱によって劣化する場合がある。このため、接着剤層１４は、室温（２５℃）から８０℃までに接着硬化することが好ましい。また、接着剤層１４中に乾燥剤を分散させておいてもよい。
【００８１】
［封止基材］
封止基材１６は、有機ＥＬ発光装置１０において有機ＥＬ素子２０を上方から覆う部材であって、接着剤層１４によって基材１１及び有機ＥＬ素子２０に固定されている。封止基材１６は、フィルム状や板状等の形態であってもよい。封止基材１６は、上述の基材１１と同じ構成を適用することができる。
【００８２】
［その他の構成］
（保護層）
電極が銀等の金属薄膜である場合には、金属薄膜の反射や、表面プラズモン共鳴等を抑制することが可能な保護層を、金属薄膜と接する位置に設けることが好ましい。保護層の材料としては、保存後の光透過率が変化しにくいという点から、硫黄原子を有する有機化合物（硫黄含有化合物）、及び、窒素原子を有する有機化合物（窒素含有化合物）が挙げられる。保護層に適用可能な窒素含有化合物の具体例としては、例えば、特開２０１５−０６０７２８号公報等に記載の窒素含有化合物を挙げることができる。保護層に適用可能な硫黄含有化合物の具体例としては、例えば、特開２０１５−０６０７２８号公報等に記載の硫黄含有化合物を挙げることができる。
【００８３】
（光学調整層）
有機ＥＬ発光装置１０は、有機ＥＬ素子２０からの発光を外部に取出すため、及び、有機ＥＬ発光装置１０の透明性を高めるために、光学調整層を備えることが好ましい。例えば、光学調整層を第２電極２３上で接する位置に配置することにより、金属材料等によって形成された第２電極２３の積層界面での反射や、第２電極２３による吸収、及び、干渉を抑制し、第２電極２３側からの発光光の取り出し効率を向上させることができる。また、第２電極２３上に配置することにより、有機ＥＬ発光装置１０の透過光に対して、第２電極２３での吸収や干渉による透過率の低下や色付きを抑制し、有機ＥＬ発光装置１０の透明性を向上させることが可能となる。
【００８４】
光学調整層は、光透過率を高めるという点から、屈折率が低いほうが好ましい。光学調整層の屈折率は、１．７以下であることが好ましく、１．６以下であることがより好ましく、１．４以下であることが最も好ましい。屈折率は、２５℃の環境下で測定した、波長５５０ｎｍにおける値とする。屈折率は、市販のエリプソメーターを用いて測定して求めることができる。光学調整層を構成する材料としては、上記屈折率の関係を満たす適当な屈折率が得られれば特に制限はなく、既存の化合物を利用できる。光学調整層を構成する材料としては、例えば、Ａｌ２Ｏ３（屈折率１．６）、Ｇａ２Ｏ３（屈折率１．５）、ＳｉＯ２（屈折率１．５）、ＡｌＦ３（１．４）、ＣａＦ２（１．２〜１．４）、ＣｅＦ３（１．６）、ＧｄＦ３（１．６）、ＬａＦ３（１．５９）、ＬｉＦ（１．３）、ＭｇＦ２（１．４）、ＭｇＯ（屈折率１．７）、ＮａＦ（１．３）等が挙げられる。
【００８５】
（封止層）
有機ＥＬ発光装置１０は、有機ＥＬ素子２０への水蒸気等の浸入を防止するために、有機ＥＬ素子２０の側面と上面とを覆う封止層を備えることが好ましい。封止層は、透明性が高くて絶縁性の高い材料で形成することが好ましい。封止層を構成する材料としては、有機ＥＬ素子２０の劣化をもたらす、例えば水分や酸素等の侵入を抑制することが可能な無機化合物を用いることが好ましい。封止層を構成する無機化合物としては、例えば、酸化ケイ素、窒化ケイ素、酸窒化ケイ素、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム等の任意の材料を用いることができる。封止層は、特性として、ガスバリア性、絶縁性及び透明性を有することが好ましい。特に、封止層は、水蒸気透過度が約０．０１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下、好ましくは水蒸気透過度が約０．０００１ｇ／［ｍ２・ｄａｙ・ａｔｍ］以下、抵抗率が１×１０１２Ω・ｃｍ以上、及び、光線透過率が可視光領域で約８０％以上であることが好ましい。
【００８６】
封止層の形成方法としては、例えば、真空蒸着法、スパッタ法、マグネトロンスパッタ法、分子線エピタキシー法、クラスタ−イオンビーム法、イオンプレーティング法、プラズマ重合法、大気圧プラズマ重合法、プラズマＣＶＤ法、レーザーＣＶＤ法、熱ＣＶＤ法等の手法を用いることができる。
【００８７】
（帯電防止層）
有機ＥＬ発光装置１０は、基材１１の有機ＥＬ素子２０が設けられていない側の面（裏面）に、帯電防止層が設けられていてもよい。帯電防止層は、基材１１の裏面側において、最も外側の層に配置されることが好ましい。帯電防止層を備えることにより、有機ＥＬ発光装置１０を重ねた際や、長尺の基材１１をロール状に巻回した際に、基材１１や封止基材１６の固着等を抑制することができる。
【００８８】
有機ＥＬ発光装置１０において、帯電防止層は、粒子とバインダ樹脂とから構成される。帯電防止層は、バインダ樹脂１００質量部に対して、粒子を１〜９００質量部の範囲で含有することが好ましい。帯電防止層を構成する粒子は、無機微粒子、無機酸化物粒子、導電性ポリマー粒子、導電性カーボン微粒子等が好ましい。なかでも、ＺｎＯ、ＴｉＯ２、ＳｎＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＭｇＯ、ＢａＯ、ＭｏＯ２、Ｖ２Ｏ５等の金属酸化物粒子、及び、ＳｉＯ２等の無機酸化物粒子が好ましい。特に、ＳｎＯ２、ＳｉＯ２が好ましい。
【００８９】
帯電防止層を構成するバインダ樹脂としては、例えば、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートフタレート、及び、セルロースナイトレート等のセルロース誘導体、ポリ酢酸ビニル、ポリスチレン、ポリカーボネート、ポリブチレンテレフタレート、及び、コポリブチレン／テレ／イソフタレート等のポリエステル、ポリビニルアルコール、ポリビニルホルマール、ポリビニルアセタール、ポリビニルブチラール、及び、ポリビニルベンザール等のポリビニルアルコール誘導体、ノルボルネン化合物を含有するノルボルネン系ポリマー、ポリメチルメタクリレート、ポリエチルメタクリレート、ポリプロピルチルメタクリレート、ポリブチルメタクリレート、ポリメチルアクリレート等のアクリル樹脂、並びに、アクリル樹脂とその他樹脂との共重合体を用いることができるが、特にこれら例示する樹脂材料に限定されない。これらの樹脂材料においては、セルロース誘導体又はアクリル樹脂を用いることが好ましく、アクリル樹脂を用いることが最も好ましい。
【００９０】
バインダ樹脂としては、重量平均分子量が４０万以上で、ガラス転移温度が８０〜１１０℃の範囲内にある熱可塑性樹脂が、光学特性、及び、帯電防止層の品質の点で好ましい。ガラス転移温度は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２１に記載の方法で求めることができる。また、粒子含有層においてバインダ樹脂は、熱可塑性樹脂を全樹脂質量の６０質量％以上含むことが好ましく、８０質量％以上含むことがより好ましい。バインダ樹脂は、熱可塑性樹脂以外にも必要に応じて活性線硬化性樹脂や、熱硬化樹脂等を用いることもできる。
【００９１】
〈２．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第２実施形態）〉
次に、有機ＥＬ発光装置の第２実施形態について説明する。第２実施形態の有機ＥＬ発光装置の構成を図４に示す。図４に示す有機ＥＬ発光装置１０は、色調整層１３が封止基材１６の外側に配置されている。すなわち、色調整層１３が、封止基材１６の有機ＥＬ素子２０が配置される面と反対側の面に配置されている。なお、図４に示す有機ＥＬ発光装置１０は、色調整層１３が配置される位置を除き、上述の第１実施形態（図１参照）と同様の構成である。このため、以下の説明では、色調整層１３に係わる構成のみを説明し、上述の第１実施形態と同様の構成については説明を省略する。
【００９２】
有機ＥＬ発光装置１０は、上述の第１実施形態のような有機ＥＬ素子２０よりも基材１１側に色調整層１３が配置される構成に限られず、有機ＥＬ素子２０の層間以外であれば、どの位置に色調整層１３が配置されていてもよい。例えば、図４に示すように、封止基材１６の外側に、色調整層１３が設けられていてもよい。また、図４に示す封止基材１６の外側以外にも、第２電極２３と接着剤層１４との間、接着剤層１４と第２バリア層１５との間、及び、第２バリア層１５と封止基材１６との間の少なくともいずれか１箇所以上に色調整層１３が設けられていてもよい。
【００９３】
特に、有機ＥＬ発光装置１０において、色調整層１３が有機ＥＬ素子２０よりも封止基材１６側に配置される場合には、第２バリア層１５よりも外側に色調整層１３が配置されていることが好ましい。さらに、図４に示すように、封止基材１６よりも外側に色調整層１３が配置されていることが好ましい。なお、第２バリア層１５の外側とは、第２バリア層１５の有機ＥＬ素子２０が配置される面と反対側の面であり、積層方向における第２バリア層１５よりも封止基材１６側を示す。また、封止基材１６の外側とは、積層方向における封止基材１６の有機ＥＬ素子２０が配置される面と反対側の面であり、図４に示す構成では第２バリア層１５が配置される面と反対側の面である。
【００９４】
すなわち、色調整層１３が有機ＥＬ素子２０よりも封止基材１６側に配置される構成の有機ＥＬ発光装置１０は、第２バリア層１５よりも外側に、封止基材１６と色調整層１３とを有することが好ましい。さらに、封止基材１６よりも外側に、色調整層１３を有することが好ましい。従って、有機ＥＬ発光装置１０は、外側から順に色調整層１３、封止基材１６、第２バリア層１５の順に積層されていることが好ましい。
【００９５】
第２バリア層１５よりも外側に色調整層１３が配置されることにより、色調整層１３に起因する発光効率の低下やダークスポットの発生等の有機ＥＬ素子２０の性能低下を抑制することができ、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を高めることができる。さらに、色調整層１３を封止基材１６よりも外側に配置することで、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性がより高くなる。
【００９６】
また、図４に示す色調整層１３が有機ＥＬ素子２０よりも封止基材１６側に配置される構成の有機ＥＬ発光装置１０においても、上述の図２及び図３と同様に、電極形成領域の全面を覆う領域に色調整層１３が形成されていることが好ましい。さらに、図３に示すように、色調整層１３の形成領域と電極形成領域とは、平面配置において、位置ずれが±５％以下であることが好ましい。封止基材１６側に色調整層１３を設ける構成においても、上記のような配置とすることにより、電極形成領域とそれ以外の領域とにおいて、彩度の差を視認性が低くなる程度に十分に小さくして、良好な外観を有する有機ＥＬ発光装置１０を構成することができる。
【００９７】
〈３．透明有機エレクトロルミネッセンス発光装置の実施形態（第３実施形態）〉
次に、有機ＥＬ発光装置の第３実施形態について説明する。第３実施形態の有機ＥＬ発光装置の構成を図５に示す。図５に示す有機ＥＬ発光装置１０は、基材１１の外側に紫外線吸収層１７を備え、さらに紫外線吸収層１７の外側に色調整層１３を備える。なお、図５に示す有機ＥＬ発光装置１０は、紫外線吸収層１７を備えることを除き、上述の第１実施形態（図１参照）と同様の構成である。このため、以下の説明では、紫外線吸収層１７に係わる構成のみを説明し、上述の第１実施形態と同様の構成については説明を省略する。
【００９８】
図５に示す有機ＥＬ発光装置１０は、基材１１よりも外側に紫外線吸収層１７と、色調整層１３とを備える。有機ＥＬ発光装置１０が紫外線吸収層１７を備えることにより、太陽光等の外光に含まれる紫外線による有機ＥＬ素子２０の損傷を抑制することができる。特に、発光ユニット２２を構成する有機材料の変性等による損傷を抑制することができる。このため、有機ＥＬ素子２０よりも外側において、外光が入射する側に紫外線吸収層１７を配置することにより、発光効率の低下やダークスポットの発生等の有機ＥＬ素子２０の性能低下を抑制することができ、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を高めることができる。紫外線吸収層１７は、有機ＥＬ素子２０の層間以外であれば、どの位置に設けられていてもよく、基材１１の外側の全面に設けられていることが好ましい。
【００９９】
また、有機ＥＬ発光装置１０において、基材１１や接着剤層１４、封止基材１６等に樹脂材料や有機材料が用いられている構成では、これらの構成にも紫外線等による破損や変形、変色等を発生する場合がある。このため、紫外線吸収層１７は、基材１１や封止基材１６よりも、外光が入射する側の外側に配置されることが好ましい。
【０１００】
従って、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性を考慮すると、基材１１又は封止基材１６の外側に、紫外線吸収層１７と色調整層１３とが積層されている構成が好ましい。特に、基材１１の外側に、紫外線吸収層１７と色調整層１３とが積層され、さらに、封止基材１６の外側にも、紫外線吸収層１７と色調整層１３とが積層されている構成が好ましい。なお、色調整層１３が基材１１よりも内側に配置されている場合には、基材１１の外側に紫外線吸収層１７のみが配置されていてもよい。また、色調整層１３と紫外線吸収層１７とが共に有機ＥＬ発光装置１０の一方面側に配置されていなくてもよく、色調整層１３と紫外線吸収層１７とのいずれか一方が基材１１側、他方が封止基材１６側に配置されていてもよい。
【０１０１】
色調整層１３と紫外線吸収層１７とが共に有機ＥＬ発光装置１０の一方面側に配置される構成においては、色調整層１３と紫外線吸収層１７との積層順は特に限定されない。但し、色調整層１３が色調整材として蛍光材料を含む場合には、紫外線吸収層１７よりも外側に色調整層１３を設けることが好ましい。色調整層１３に含まれる蛍光材料は、蛍光を発するために紫外線等の短波長の光が必要である。このため、外光の入射側に紫外線吸収層１７が配置されると、色調整層１３における蛍光の発生が不十分となりやすく、有機ＥＬ発光装置１０の彩度の調整が困難になりやすい。
【０１０２】
また、色調整層１３が色調整材として蛍光材料を含まない場合には、外光の入射側に紫外線吸収層１７を配置することが好ましい。この構成では、紫外線による色調整層１３の劣化を抑制することができるため、長期間の使用においても有機ＥＬ発光装置１０の彩度の変化を抑制することができる。
【０１０３】
また、紫外線吸収層１７は、有機ＥＬ発光装置１０の基材１１側だけでなく、封止基材１６側に配置することもできる。紫外線吸収層１７は、有機ＥＬ発光装置１０の施工時において、より多くの紫外線が照射される側の面に配置されていることが好ましい。このため、紫外線吸収層１７は、有機ＥＬ発光装置１０の基材１１側に配置されていても、封止基材１６側に配置されていてもよい。さらに、有機ＥＬ発光装置１０の信頼性をより向上させるために、基材１１の外側と、封止基材１６の外側との両面に紫外線吸収層１７が配置されていてもよい。
【０１０４】
［紫外線吸収層］
紫外線吸収層１７は、紫外線吸収剤を含む。また、紫外線吸収剤のバインダとなる樹脂材料を含むことが好ましい。紫外線吸収層１７には、０．０５〜１５質量％の紫外線吸収剤が含まれることが好ましく、１〜１０質量％の紫外線吸収剤が含まれることがより好ましい。紫外線吸収層１７の厚さは、１μｍ〜３０μｍであることが好ましい。厚さを１μｍ以上とすることにより、紫外線吸収層１７の成膜性が向上するとともに、紫外線吸収層１７に要求される紫外線の吸収能力を容易に付加することができる。また、厚さを３０μｍ以下とすることで、製造が容易となる。
【０１０５】
紫外線吸収剤は、特に限定されず、無機系の紫外線吸収剤であっても、有機系の紫外線吸収剤であってもよく、公知の紫外線吸収剤を使用できる。バインダは、上述の色調整層１３と同様のものを使用できる。無機系の紫外線吸収剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン等を用いることができる。有機系の紫外線吸収剤としては、例えば、２，４−ジヒドロキシ−ベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−ベンゾフェノン等のベンゾフェノン系化合物、２−（２’−ヒドロキシ−５−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール等のベンゾトリアゾール系化合物、フェニルサリチレート、２−４−ジ−ｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート等のサリチル酸フェニル系化合物、ビス（２，２，６，６−テトラメチルピペリジン−４−イル）セバケート等のヒンダードアミン系化合物、２，４−ジフェニル−６−（２−ヒドロキシ−４−メトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン、２，４−ジフェニル−６−（２−ヒドロキシ−４−エトキシフェニル）−１，３，５−トリアジン等のトリアジン系化合物等を用いることができる。特に、紫外線吸収剤としては、ベンソトリアゾール系化合物、トリアジン系化合物、及び、ベンゾフェノン系化合物から選ばれる少なくとも一種以上を含むことが好ましい。
【０１０６】
紫外線吸収剤としては、上記以外にも、紫外線の保有するエネルギーを分子内で振動エネルギーに変換し、その振動エネルギーを熱エネルギー等として放出する機能を有する化合物を用いることができる。
【０１０７】
なお、紫外線吸収剤は、単独でも２種以上混合して用いてもよい。また、紫外線吸収剤は、合成品を用いてもよいし市販品を用いてもよい。市販品の例としては、例えば、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２０、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）３２８、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）２３４、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）４７７、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）１５７７、Ｔｉｎｕｖｉｎ（登録商標）６２２（以上、ＢＡＳＦジャパン株式会社製）、アデカスタブ（登録商標）ＬＡ−３１（以上、株式会社アデカ製）、ＳＥＥＳＯＲＢ（登録商標）１０２、ＳＥＥＳＯＲＢ（登録商標）１０３、ＳＥＥＳＯＲＢ（登録商標）５０１（以上、シプロ化成株式会社製）等を用いることができる。
【実施例１】
【０１０８】
実施例により本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量％」を表す。【０１０９】
〈試料１０１の有機ＥＬ発光装置の作製〉
［基材準備］
コーニング社製の無アルカリガラスである厚さ０．７ｍｍのイーグル・ＸＧを、１２０ｍｍ×１００ｍｍに切り出し、これを基材として準備した。【０１１０】
［有機ＥＬ素子の作製］
準備した基材上に以下のように有機ＥＬ素子を製作した。
まず、市販のスパッタ装置に、Ｉｎ２Ｏ３・ＺｎＯ（Ｉｎ２Ｏ３：ＺｎＯ＝９０ｗｔ％：１０ｗｔ％）のターゲットを取り付け、下記の条件で基材上にＩＺＯの膜を１８５ｎｍ成膜し、第１電極（陽極）とした。
全圧：０．４ＭＰａ
アルゴン流量：９９ｓｃｃｍ
酸素流量：１ｓｃｃｍ
出力：５Ｗ／ｃｍ２【０１１１】
次に、真空蒸着装置内の蒸着用るつぼの各々に、発光ユニットを構成する各層の材料を、各々素子作製に最適の量を充填した。蒸着用るつぼは、モリブデン製又はタングステン製の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。【０１１２】
真空度１×１０−４Ｐａまで減圧した後、化合物Ｍ−２の入った蒸着用るつぼに通電して加熱し、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で電極（陽極）上に蒸着し、膜厚１５０ｎｍの正孔注入輸送層を形成した。
次に、化合物ＢＤ−１及び化合物Ｈ−１を、化合物ＢＤ−１が５％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚３０ｎｍの青色発光を呈する蛍光発光層を形成した。
次に、化合物ＧＤ−１、化合物ＲＤ−１及び化合物Ｈ−２を、化合物ＧＤ−１が１７％、ＲＤ−１が０．８％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚３０ｎｍの黄色を呈するリン光発光層を形成した。
その後、化合物Ｅ−１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚８０ｎｍの電子輸送層を形成した。
さらに、ＬｉＦを膜厚１．５ｎｍに形成した後に、アルミニウムを膜厚１ｎｍに蒸着した。
続いて、銀を膜厚１２ｎｍに蒸着して第２電極（陰極）とした。
さらに、陰極上に、化合物Ａを厚さ６２ｎｍに蒸着し、保護層とした。【０１１３】
化合物Ｍ−２、化合物ＢＤ−１、化合物Ｈ−１、化合物ＧＤ−１、化合物ＲＤ−１、化合物Ｈ−２、化合物Ｅ−１、及び、化合物Ａを以下に示す。【０１１４】
【化１】
2018037791.tif 000006
【０１１５】
［光学調整層］
次に、電子銃蒸着用のるつぼにセットしておいたフッ化マグネシウム（ＭｇＦ２）を、電子銃を用いて蒸着し、有機ＥＬ素子の保護層上に厚さ９０ｎｍの光学調整層を形成した。フッ化マグネシウムの蒸着速度は、約１ｎｍ／秒とした。【０１１６】
［封止層］
以下の条件で、窒化ケイ素膜をデポアップ方式のプラズマＣＶＤ成膜装置によって成膜し、有機ＥＬ素子及び光学調整層の全面（上面と側面）を覆う封止層を形成した。窒化ケイ素膜の膜厚は、２５０ｎｍとした。封止層となる窒化ケイ素膜の作製には、基材に対面するように設けられた電極と、この電極にプラズマ励起電力を供給する高周波電源と、基材を保持する保持部材にバイアス電力を供給するバイアス電源と、電極に向けてキャリアガスや原料ガスを供給するガス供給手段と、を備えるプラズマＣＶＤ成膜装置を用いた。成膜ガスは、シランガス（ＳｉＨ４）、アンモニアガス（ＮＨ３）、窒素ガス（Ｎ２）及び水素ガス（Ｈ２）を用いた。これらのガスの供給量は、シランガスが１００ｓｃｃｍ、アンモニアガスが２００ｓｃｃｍ、窒素ガスが５００ｓｃｃｍ、水素ガスが５００ｓｃｃｍとなるように設定した。また、成膜圧力は、５０Ｐａとした。電極には、高周波電源から周波数１３．５ＭＨｚで３０００Ｗのプラズマ励起電力を供給した。保持部材には、バイアス電源から５００Ｗのバイアス電力を供給した。【０１１７】
［封止基材・粘着剤層］
（接着剤組成物の調製）
ポリイソブチレン系樹脂（Ａ）として「オパノールＢ５０（ＢＡＳＦ製、Ｍｗ：３４万）」１００質量部、ポリブテン樹脂（Ｂ）として「日石ポリブテン  グレードＨＶ−１９００（新日本石油社製、Ｍｗ：１９００）」３０質量部、ヒンダードアミン系光安定剤（Ｃ）として「ＴＩＮＵＶＩＮ７６５（ＢＡＳＦ・ジャパン製、３級のヒンダードアミン基を有する）」０．５質量部、ヒンダードフェノール系酸化防止剤（Ｄ）として「ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０（ＢＡＳＦ・ジャパン製、ヒンダードフェノール基のβ位が二つともターシャリーブチル基を有する）」０．５質量部、及び、環状オレフィン系重合体（Ｅ）として「Ｅａｓｔｏｔａｃ  Ｈ−１００Ｌ  Ｒｅｓｉｎ（イーストマンケミカル．Ｃｏ．製）」５０質量部を、トルエンに溶解し、固形分濃度約２５質量％の接着剤組成物を調製した。【０１１８】
（封止部材の作製）
コーニング社製の無アルカリガラスである厚さ０．７ｍｍのイーグル・ＸＧを用意し、封止基材とした。次に、調製した上記接着剤組成物の溶液を乾燥後に形成される接着層の厚さが２０μｍとなるように封止基材の片面に塗工し、１２０℃で２分間乾燥させて接着層を形成した。次に、形成した接着層面に対して、剥離シートとして、厚さ３８μｍの剥離処理をしたポリエチレンテレフタレートフィルムの剥離処理面を貼付して、封止部材を作製した。そして、作製した封止部材を、窒素雰囲気下２４時間以上放置した。【０１１９】
（封止）
作製した封止部材を放置した後、封止部材から剥離シートを除去し、８０℃に加熱した真空ラミネーターによって、基材と封止層とを覆うように封止部材を貼合し、有機ＥＬ素子を封止部材で封止した。さらに、１２０℃で３０分加熱し、試料１０１の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１２０】
〈試料１０２の有機ＥＬ発光装置の作製〉
マイクロキャビティー効果によって上述の試料１０１よりも彩度が小さくなるように設計した色調整処方に基づいて、有機ＥＬ素子の発光ユニットの厚さを変更した以外は、上述の試料１０１と同様の方法を用いて試料１０２の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１２１】
（色調整処方）
正孔注入輸送層として化合物Ｍ−２を厚さ３０ｎｍで形成し、保護層として化合物Ａを厚さ１７５ｎｍで形成した以外は、上述の試料１０１と同様に発光ユニットを作製した。【０１２２】
〈試料１０３の有機ＥＬ発光装置の作製〉
試料１０１で作製した有機ＥＬ発光装置の基材の裏面側に、色調整層として以下の方法で作製した緑色を吸収するフィルター（緑色吸収フィルター）を、リンテック株式会社製光学粘着シートＭＯ−ｓｅｒｉｅｓ（厚さ５０μｍ）を用いて貼り付けた。なお、色調整層を形成する領域は、図２に示す有機ＥＬ素子の発光面を超える大きさとした。【０１２３】
［色調整層の作製］
（緑色吸収フィルター用インク組成物の調整）
以下の材料を混合し、緑色吸収フィルター作製用のインク組成物を調整した。
・インク組成物
ペンタエリスリトールトリアクリレート：３０質量％（紫外線硬化樹脂）
グリセリン：１５質量％（塗布溶媒）
トリエチレングリコールモノブチルエーテル：３質量％（塗布溶媒）
サーフィノール４６５：０．３質量％（界面活性剤）
ピグメントグリーン３６：０．２質量％（緑色色素）
エチレングリコール：残量（塗布溶媒）【０１２４】
（緑色吸収フィルターの作製）
調整したインク組成物を、両面を表面活性化処理した厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ社製のルミラー（登録商標）Ｕ４８）に、スピン塗布装置を用いて塗布した。塗布した後、紫外線露光機にて紫外線を１５００ｍＪ照射した後、８０℃にて３０分間熱処理を行った。なお、スピン塗布の回転数は、色調整層の波長５５０ｎｍの透過率が８７％となるように調整した。【０１２５】
〈試料１０４の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層を構成する緑色吸収フィルターを、富士フイルム株式会社製の色補正フィルター（ＣＣフィルター）ＣＣ  Ｍ２．５に変更した以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、試料１０４の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１２６】
〈試料１０５の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層を、富士フイルム株式会社製の色補正フィルター（ＣＣフィルター）ＣＣ  Ｇ２．５に変更し、マゼンタを吸収するフィルターを作製した以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、試料１０５の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１２７】
〈試料１０６の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層として、以下の方法で作製した紫外線を吸収して青色発光を呈するフィルター（紫外吸収青色蛍光フィルター）を用いた以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、試料１０６の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１２８】
［色調整層の作製］
以下の材料を混合し、紫外吸収青色蛍光フィルターのインク組成物を調整した以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、色調整層を作製した。なお、スピン塗布の回転数は、色調整層の波長４３０ｎｍの透過率が５０％となるように調整した。
・インク組成物
ペンタエリスリトールトリアクリレート：３０質量％（紫外線硬化樹脂）
グリセリン：１５質量％（塗布溶媒）
トリエチレングリコールモノブチルエーテル：３質量％（塗布溶媒）
サーフィノール４６５：０．３質量％（界面活性剤）
下記の化合物Ｂ：０．２質量％（蛍光色素）
エチレングリコール：残量（塗布溶媒）【０１２９】
【化２】
2018037791.tif 000007
【０１３０】
〈試料１０７の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層として、以下の方法で作製した青色光を吸収して緑色発光を呈するフィルター（青色吸収緑色発光フィルター）を用いた以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、試料１０７の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１３１】
［色調整層の作製］
以下の材料を混合し、青色吸収緑色発光フィルターのインク組成物を調整した以外は、上述の試料１０３と同様の方法で、色調整層を作製した。
・インク組成物
ペンタエリスリトールトリアクリレート：３０質量％（紫外線硬化樹脂）
グリセリン：１５質量％（塗布溶媒）
トリエチレングリコールモノブチルエーテル：３質量％（塗布溶媒）
サーフィノール４６５：０．３質量％（界面活性剤）
ローダミン６Ｇ：０．２質量％（蛍光色素）
エチレングリコール：残量（塗布溶媒）【０１３２】
作製した試料１０１〜試料１０７の有機ＥＬ発光装置の主要な構成を下記表１に示す。【０１３３】
【表１】
2018037791.tif 000008
【０１３４】
〈評価〉
作製した試料１０１〜試料１０７の有機ＥＬ発光装置に対し、下記の評価を行なった。【０１３５】
［効率］
ＡＤＣ製電圧／電流発生器６２４３および、コニカミノルタ製分光放射輝度計ＣＳ−２０００を用いて輝度の測定を行った。有機ＥＬ素子に２ｍＡ／ｃｍ２の電流を流したときの輝度を求め、電流値で除算し、電流効率ｃｄ／Ａを求め効率とした。各有機ＥＬ発光装置の効率の評価は、試料１０１の有機ＥＬ発光装置の効率を１００とする相対値として求めた。【０１３６】
［彩度］
コニカミノルタ製分光測色計ＣＭ−５を用いて、ＳＣＩ（正反射光含む）モード、Ｄ６５光源にて測定を行い、透過光のＬ＊ａ＊ｂ＊を求めた。なお、有機ＥＬ発光装置の彩度は、電極形成領域内において測定した値を採用した。電極形成領域内での測定は、図６に示す電極形成領域２１，２３の中央と四隅の５点で行い、この５点の測定値の平均値から透過光のＬ＊ａ＊ｂ＊を求めた。そして、求められたａ＊、ｂ＊から上述の式（１）を用いて透過光の彩度Ｃ＊を求めた。なお、各有機ＥＬ発光装置の彩度評価は、試料１０１の有機ＥＬ発光装置の彩度Ｃ＊を１００とする相対値として求めた。【０１３７】
［透過率の角度依存性］
日立ハイテクサイエンス製分光光度計Ｕ３３１０を用いて、垂直方向における有機ＥＬ発光装置の波長４００ｎｍ〜８００ｎｍの透過率を求め、その平均値をＴ％（０）とした。さらに、アタッチメント部を付け替え、サンプルが６０度傾いた状態となるように治具を取り付けて、６０度における有機ＥＬ発光装置の波長４００ｎｍ〜８００ｎｍの透過率を求め、その平均値をＴ％（６０）とした。そして、［Ｔ％（６０）÷Ｔ％（０）］によって、透過率の角度依存性を求めた。【０１３８】
［彩度の差］
作製した有機ＥＬ発光装置において、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差を求めた。電極形成領域の彩度Ｃ＊１は、上述の有機ＥＬ発光装置の彩度Ｃ＊値を採用した。また、非電極形成領域での測定は、電極形成領域２１，２３を除く基材１１上の任意の５点で行い、この５点の測定値の平均値から透過光のＬ＊ａ＊ｂ＊を求めた。そして、求められたａ＊、ｂ＊から上述の式（１）を用いて非電極形成領域の透過光の彩度Ｃ＊２を求めた。彩度の差は、上記と同様の方法で求められる電極形成領域の透過光の彩度Ｃ＊１と、非電極形成領域の透過光の彩度Ｃ＊２との差を、［電極形成領域Ｃ＊１−非電極形成領域Ｃ＊２］によって求めた。【０１３９】
上記試料１０１〜試料１０７の有機ＥＬ発光装置の効率、有機ＥＬ発光装置の彩度、透過率の角度依存性、及び、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差の評価結果を表２に示す。【０１４０】
【表２】
2018037791.tif 000009
【０１４１】
色調整層を設けていない試料１０１に対し、色調整層を設けた試料１０５、及び、試料１０６の有機ＥＬ発光装置は、彩度が低下している。一方、色調整層を設けた試料１０３、試料１０４、及び、試料１０７の有機ＥＬ発光装置は、彩度が高くなっている。このように、有機ＥＬ発光装置に対して、単純にカラーフィルターや蛍光フィルター等の色調整層を用いるだけでは、有機ＥＬ発光装置の彩度を低下させることはできない。色調整層を有機ＥＬ発光装置の彩度を低下させることが可能な層として機能させるためには、有機ＥＬ発光装置の色相や彩度に応じて、彩度を低下させることが可能なカラーフィルターや蛍光フィルター等を選択する必要がある。【０１４２】
また、試料１０２の有機ＥＬ発光装置のように、彩度が小さくなるように有機ＥＬ素子の発光ユニットの厚さを設計した構成では、有機ＥＬ発光装置の発光効率が低下している。一般に、有機ＥＬ発光装置の発光効率を高めるためには、マイクロキャビティー効果によって光取り出し効率が向上するように有機ＥＬ素子を設計する必要がある。しかし、試料１０２の有機ＥＬ発光装置のような透過光の彩度を低下させるための設計処方では、マイクロキャビティー効果による光取り出し効率が十分に発揮される構成からずれるため、有機ＥＬ発光装置の発光効率が低下してしまう。【０１４３】
また、試料１０５、及び、試料１０６の有機ＥＬ発光装置のように、透過光の彩度を３０％以上小さくすることができれば、電極形成領域と非電極形成領域とにおいて、有機ＥＬ発光装置の非発光時の透過光の彩度の差を小さくすることができる。従って、透過光の彩度を３０％以上小さくすることが可能な色調整層を備えることにより、有機ＥＬ発光装置の面内での彩度の差を小さくすることができ、面内の彩度の均一性を高めることができる。また、角度依存性においても、透過率の変動を抑えることができる。
【実施例２】
【０１４４】
〈試料２０１の有機ＥＬ発光装置の作製〉
以下の方法で作製したバリア層付き基材、及び、封止部材を用いた以外は、上述の試料１０１と同様の方法で、試料２０１の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１４５】
［基材準備］
両面を表面活性化処理した、厚さ１００μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（東レ社製のルミラー（登録商標）Ｕ４８）の一方の面に、下記の方法で有機帯電防止剤を含む帯電防止層を作製した。【０１４６】
［帯電防止層（有機帯電防止剤）の作製］
下記の方法に従って、コロイダルシリカ含有単量体（Ａ）を調整し、このコロイダルシリカ含有単量体（Ａ）を用いて、有機帯電防止剤の帯電防止ハードコート剤（Ａ）を調整した。そして、有機帯電防止剤の帯電防止ハードコート剤（Ａ）を用いて帯電防止層を作製した。【０１４７】
（コロイダルシリカ含有単量体（Ａ）の調整）
溶媒として酢酸エチルを用いて分散したコロイダルシリカ（ＳｉＯ２成分３０質量％、平均粒子径２０ｎｍ、日産化学（株）製）１３０質量部に、２−メタクリロイルオキシエチルイソシアネート（略称：ＭＯＩ、分子量１５５、昭和電工（株）製）３０質量部と、触媒としてジラウリン酸ジ−ｎ−ブチル錫（略称：ＤＢＴＤＬ）０．１質量部とを加えて、室温で２４時間撹拌した。赤外分光法（ＩＲ）によりイソシアネート基の反応の確認を行い、エバボレーターで溶媒である酢酸エチルを除去して、コロイダルシリカ含有単量体（Ａ）を得た。【０１４８】
（帯電防止ハードコート剤（Ａ）の調整）
上記で製造したコロイダルシリカ含有単量体（Ａ）（不揮発分：３６質量％）の１００質量部に、Ｌｉ／ＣＦ３ＳＯ３−のメチルエチルケトン溶液（不揮発分：５０質量％、三光化学工業（株）製）５質量部を混合して撹拌した。開始剤としては、Ｉｒｇａｃｕｒｅ９０７（ＢＡＳＦジャパン社製）を１質量部加え、有機帯電防止剤である帯電防止ハードコート剤（Ａ）を調製した。【０１４９】
（帯電防止層の形成）
次に、樹脂基材上に、調製した有機帯電防止剤である帯電防止ハードコート剤（Ａ）を、硬化後の厚さが１０μｍとなる条件で、塗布及び乾燥した。この後、８０Ｗ／ｃｍの水銀灯を用い、３００ｍＪの条件で紫外線照射処理を行い、有機帯電防止剤からなる帯電防止層を作製した。【０１５０】
次に、ＰＥＴフィルムのもう一方の面に厚さ２μｍの下地層を形成した。具体的には、ＵＶ硬化型樹脂オプスター（登録商標）Ｚ７５２７（ＪＳＲ社製）を、乾燥後の厚さが２μｍとなるように塗布した。塗膜を８０℃で乾燥した後、大気下で高圧水銀ランプを用いて照射エネルギー量が０．５Ｊ／ｃｍ２の紫外線を照射して硬化処理を施した。【０１５１】
［バリア層の形成］
（ケイ素含有ポリマー改質層）
帯電防止層を形成した基材を１２０ｍｍ×１００ｍｍの大きさで切り出した。そして、帯電防止層が形成されていない側の面上に、ケイ素含有ポリマー改質層を以下の方法で作製した。【０１５２】
無触媒のパーヒドロポリシラザン（ＰＨＰＳ）の２０質量％ジブチルエーテル溶液（アクアミカＮＮ１２０−２０、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ社製）と、アミン触媒（Ｎ，Ｎ，Ｎ′，Ｎ′−テトラメチル−１，６−ジアミノヘキサン）を固形分の５質量％含有するパーヒドロポリシラザン２０質量％ジブチルエーテル溶液（アクアミカＮＡＸ１２０−２０、ＡＺエレクトロニックマテリアルズ社製）とを、４：１の割合で混合し、さらに厚さの調整のためにジブチルエーテルで適宜希釈して、塗布液を調製した。【０１５３】
下地層上に調整した塗布液をダイコーターで乾燥後の厚さが１００ｎｍとなるように塗布し、８０℃で２分間乾燥した。次に、真空紫外線照射装置（エム・ディ・コム社製、エキシマ照射装置ＭＯＤＥＬ  ＭＥＣＬ−Ｍ−１−２００）に波長１７２ｎｍのＸｅエキシマランプを用いて、乾燥後の塗膜に２．５ｍＪ／ｃｍ２の真空紫外線を照射する改質処理を施して、ケイ素含有ポリマー改質層を形成した。真空紫外線の照射時、酸素濃度が０．１体積％の雰囲気となるように、窒素による置換を行った。また、ＰＥＴフィルムを設置するステージの温度を８０℃とし、ステージの搬送速度を０．５ｍ／ｍｉｎとした。【０１５４】
（ケイ素化合物層）
次に、作製したケイ素含有ポリマー改質層上に、厚さ３００ｎｍのケイ素化合物（ＳｉＯＸ）層を、以下の条件のプラズマＣＶＤ法により作製した。
原料ガス（ヘキサメチルジシロキサン：ＨＭＤＳＯ）の供給量：５０ｓｃｃｍ
酸素ガス（Ｏ２）の供給量：５００ｓｃｃｍ
真空チャンバー内の真空度：３Ｐａ
プラズマ発生用電源からの印加電力：１．２ｋＷ
プラズマ発生用電源の周波数：８０ｋＨｚ
フィルムの搬送速度：０．５ｍ／ｍｉｎ【０１５５】
（ケイ素含有ポリマー改質層）
さらに、ケイ素化合物層上に、上記と同様の方法でＰＨＰＳを含む塗布液を乾燥後の厚さが３００ｎｍとなる厚さで塗布し、乾燥後に紫外線硬化して、ケイ素含有ポリマー改質層を作製した。【０１５６】
［封止基材・粘着剤層］
（封止部材の作製）
上述の方法で作製したバリア層付き基材と同じものを用意し、このバリア層付き基材を封止基材とした。以降は、上述の試料１０１と同様の方法で、粘着剤層の作製、及び、封止を行い、試料２０１の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１５７】
〈試料２０２〜試料２０７の有機ＥＬ発光装置の作製〉
上述の試料１０２〜試料１０７の有機ＥＬ発光装置において、基材及び封止部材を試料２０１と同様のバリア層付き基材に変更して試料２０２〜試料２０７の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１５８】
作製した試料２０１〜試料２０７の有機ＥＬ発光装置の主要な構成を下記表３に示す。【０１５９】
【表３】
2018037791.tif 000010
【０１６０】
〈評価〉
作製した試料２０１〜試料２０７の有機ＥＬ発光装置に対し、実施例１と同様の方法で効率、有機ＥＬ発光装置の彩度、透過率の角度依存性、及び、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差を評価した。試料２０１〜試料２０７の有機ＥＬ発光装置の各評価結果を表４に示す。【０１６１】
【表４】
2018037791.tif 000011
【０１６２】
表４に示すように、基材及び封止基材として、バリア層付き樹脂基板を用いた有機ＥＬ発光装置においても、基材及び封止基材としてガラスを用いた上述の実施例１の各有機ＥＬ発光装置と、同様の傾向の結果が得られた。従って、基材や封止基材に樹脂フィルムを用いた有機ＥＬ発光装置においても、色調整層による彩度低下の効果が有効である。
【実施例３】
【０１６３】
〈試料３０１の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層を以下の方法で作製した以外は、上述の試料２０３と同様の方法で、試料３０１の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１６４】
（マゼンタ吸収フィルターの作製）
以下の材料を混合し、マゼンタ吸収フィルター作製用のインク組成物を調整した。
・インク組成物
ペンタエリスリトールトリアクリレート：３０質量％（紫外線硬化樹脂）
グリセリン：１５質量％（塗布溶媒）
トリエチレングリコールモノブチルエーテル：３質量％（塗布溶媒）
サーフィノール４６５：０．３質量％（界面活性剤）
ピグメントレッド２５４：０．２質量％（赤色色素）
エチレングリコール：残量（塗布溶媒）【０１６５】
（マゼンタ吸収フィルターの作製）
基材の帯電防止層上に、調整したインク組成物を、スピン塗布装置を用いて塗布した。塗布した後、紫外線露光機にて紫外線を１５００ｍＪ照射し、更に８０℃にて３０分間熱処理を行った。なお、スピン塗布の回転数は、色調整層の波長６４０ｎｍの透過率が８７％となるように調整した。【０１６６】
〈試料３０２の有機ＥＬ発光装置の作製〉
上述の試料１０６と同様の方法で色調整層を作製した以外は、上述の試料３０１と同様の方法で、試料３０２の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１６７】
〈試料３０３、試料３０４の有機ＥＬ発光装置の作製〉
図３に示すように、電極形成領域と色調整層の形成領域との平面配置において、位置ずれが±５％以下となる領域に色調整層を作製した以外は、上述の試料３０１、試料３０２と同様の方法で、試料３０３、試料３０４の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１６８】
〈試料３０５の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層の波長６４０ｎｍの透過率が９０％となるようにスピン塗布の回転数を調整した以外は、上述の試料３０１と同様の方法で試料３０５の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１６９】
〈試料３０６の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層の波長４３０ｎｍの透過率が７０％となるようにスピン塗布の回転数を調整した以外は、上述の試料３０２と同様の方法で試料３０６の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１７０】
〈試料３０７、試料３０８の有機ＥＬ発光装置の作製〉
図３に示すように、電極形成領域と色調整層の形成領域との平面配置において、位置ずれが±５％以下となる領域に色調整層を作製した以外は、上述の試料３０５、試料３０６と同様の方法で、試料３０７、試料３０８の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１７１】
作製した試料３０１〜試料３０８の有機ＥＬ発光装置の主要な構成を下記表５に示す。【０１７２】
【表５】
2018037791.tif 000012
【０１７３】
〈評価〉
作製した試料３０１〜試料３０８の有機ＥＬ発光装置に対し、実施例１と同様の方法で効率、有機ＥＬ発光装置の彩度、透過率の角度依存性、及び、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差を評価した。試料３０１〜試料３０８の有機ＥＬ発光装置の各評価結果を表６に示す。【０１７４】
【表６】
2018037791.tif 000013
【０１７５】
表６に示すように、有機ＥＬ発光装置の全面に色調整層を形成した試料３０１、試料３０２、試料３０５、試料３０６に比べ、有機ＥＬ発光装置の電極形成領域に対して位置ずれが±５％以下となる領域に色調整層を配置した試料３０３、試料３０４、試料３０７、試料３０８の方が、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差が小さい。【０１７６】
電極形成領域のみに色調整層を形成することで、透過光の色調が変化しやすく透過光の彩度が大きくなりやすい電極形成領域の彩度が、比較的彩度が小さい非電極形成領域の彩度に近づく。従って、電極形成領域と色調整層を形成する領域とを一致させることで、有機ＥＬ発光装置の全面の彩度が小さく、且つ、面内における彩度の差を小さくすることができる。【０１７７】
また、色調整による彩度Ｃ＊の低下が３０％未満（相対値７０超）の試料３０５〜試料３０８の有機ＥＬ発光装置に比べ、色調整層により彩度Ｃ＊の低下が３０％以上（相対値７０以下）の試料３０１〜試料３０４の有機ＥＬ発光装置では、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差が小さい。すなわち、試料３０１〜試料３０４の有機ＥＬ発光装置のように、全面又は電極形成領域のいずれかに色調整層を作製した場合においても、色調整層によって彩度Ｃ＊の低下が３０％以上（相対値７０以下）であれば、電極形成領域とそれ以外の領域との彩度の差を、十分に小さくすることができる。例えば、彩度Ｃ＊の低下が３０％未満（相対値７０超）の試料３０５の有機ＥＬ発光装置は、色調整層以外が同じ構成の試料２０１と、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差が同程度となった。これに対し、彩度Ｃ＊の低下が３０％以上（相対値７０以下）の試料３０１の有機ＥＬ発光装置では、色調整層以外が同じ構成の試料２０１の有機ＥＬ発光装置よりも、電極形成領域と非電極形成領域との彩度の差が小さくなった。
【実施例４】
【０１７８】
下記の方法で、色調整層を配置する積層配置を換えて試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置を作製した。色調整層を配置する有機ＥＬ発光装置の積層構造を図７に示す。但し、図７では、色調整層を除く各構成の積層構造のみを記載している。図７に示すように、有機ＥＬ発光装置は、基材１１側から、第１バリア層１２、第１電極２１、発光ユニット２２、第２電極２３、光学調整層３１、封止層３２、粘着剤層１４、第２バリア層１５、及び、封止基剤１６が順に積層されている。試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置では、図７に示す各矢印の位置に色調整層を配置した。なお、図７には、試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置の色調整層の配置とともに、比較のための試料３０３、試料３０４の色調整層の配置も示している。【０１７９】
〈試料４０１〜試料４０５の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層の積層配置を、基材１１と第１バリア層１２との間（試料４０１）、第１バリア層１２と第１電極２１（陽極）との間（試料４０２）、粘着剤層１４と第２バリア層１５との間（試料４０３）、第２バリア層１５と封止基材１６との間（試料４０４）、又は、封止基材１６上（試料４０５）とした以外は、上述の試料３０３と同様の方法で試料４０１〜試料４０５の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１８０】
〈試料４０６〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層の積層配置を、基材１１と第１バリア層１２との間（試料４０６）、第１バリア層１２と第１電極２１（陽極）との間（試料４０７）、粘着剤層１４と第２バリア層１５との間（試料４０８）、第２バリア層１５と封止基材１６との間（試料４０９）、又は、封止基材１６上（試料４１０）とした以外は、上述の試料３０４と同様の方法で試料４０５〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１８１】
作製した試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置の主要な構成と、参照用として試料３０３及び試料３０４の主要な構成とを下記表７に示す。【０１８２】
【表７】
2018037791.tif 000014
【０１８３】
〈評価〉
作製した試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置、及び、参照用の試料３０３、試料３０４の有機ＥＬ発光装置に対し、実施例１と同様の方法で効率、有機ＥＬ発光装置の彩度、及び、透過率の角度依存性を評価した。また、下記の方法で、高温高湿評価を行なった。試料４０１〜試料４１０の有機ＥＬ発光装置の各評価結果を表８に示す。また、参照用の試料３０３及び試料３０４の有機ＥＬ発光装置の評価結果も合わせて表８に示す。【０１８４】
［高温高湿評価］
作製直後の有機ＥＬ発光装置の発光画像を市販のマイクロスコープで撮影し、発光面積を求めてＳ（０）とした。次に、有機ＥＬ発光装置を６０℃９０％ＲＨの環境に２００時間保管し、再び発光画像を市販のマイクロスコープで撮影し、発光面積を求めてＳ（２００）とした。そして、発光面積Ｓ（０）とＳ（２００）とから、以下の数式を用いて発光領域の黒化面積％を求めた。
［黒化面積％＝｛Ｓ（０）−Ｓ（２００）｝／Ｓ（０）］【０１８５】
【表８】
2018037791.tif 000015
【０１８６】
表８に示すように、同じ構成の色調整層を備えていれば、有機ＥＬ発光装置内の積層配置が異なっていても、色調整層の積層位置による彩度の差は小さい。すなわち、有機ＥＬ発光装置において、色調整層を積層する位置は限定されず、どの積層位置に配置しても彩度低下の効果が得られる。【０１８７】
但し、色調整層を積層する位置によって、有機ＥＬ発光装置の信頼性が影響を受ける。これは、色調整層からの不純物の発生等により、有機ＥＬ素子の機能が低下するためと考えられる。具体的には、試料４０２、試料４０３、試料４０７、試料４０８の有機ＥＬ素子のように、バリア層よりも有機ＥＬ素子側に色調整層が配置されると、有機ＥＬ発光装置の信頼性に悪影響を与える。特に、試料４０２、試料４０７の有機ＥＬ素子のように、有機ＥＬ素子の電極と接する位置に色調整層を配置する構成が、最も有機ＥＬ発光装置の信頼性に悪影響を与える。一方、試料４０３、試料４０８の有機ＥＬ素子のように、色調整層と有機ＥＬ素子の間に、窒化ケイ素による封止層を有する構成では、有機ＥＬ素子に直接色調整層が接触する試料４０２、試料４０７の有機ＥＬ素子よりも、信頼性が向上している。【０１８８】
従って、有機ＥＬ発光装置の信頼性の観点からは、色調整層と有機ＥＬ素子との間に、バリア層や封止層等のバリア性の高い層を設けることが好ましい。特に、試料３０３、試料４０１、試料４０４、試料４０５、試料３０４、試料４０６、試料４０９、試料４１０の有機ＥＬ発光装置のように、有機ＥＬ素子に対してバリア層よりも外側に色調整層を配置することが好ましい。さらに、試料３０３、試料４０５、試料３０４、試料４１０の有機ＥＬ発光装置のように、基材や封止基材よりも外側に色調整層を配置することが好ましい。これらの構成により、信頼性の高い有機ＥＬ発光装置が得られる。
【実施例５】
【０１８９】
〈試料５０１の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層と基材との間に、紫外線吸収層として富士フイルム社製の紫外線吸収フィルター「ＳＣ−３９」を配置した以外は、上述の試料２０５と同様の方法で、試料５０１の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１９０】
〈試料５０２の有機ＥＬ発光装置の作製〉
色調整層と基材との間に、紫外線吸収層として富士フイルム社製の紫外線吸収フィルター「ＳＣ−３９」を配置した以外は、上述の試料２０６と同様の方法で、試料５０２の有機ＥＬ発光装置を作製した。【０１９１】
作製した試料５０１、試料５０２の有機ＥＬ発光装置の主要な構成と、参照用の試料２０５、試料２０６の有機ＥＬ発光装置の主要な構成とを下記表９に示す。【０１９２】
【表９】
2018037791.tif 000016
【０１９３】
〈評価〉
作製した試料５０１、試料５０２の有機ＥＬ発光装置に対し、実施例１と同様の方法で効率、有機ＥＬ発光装置の彩度、及び、透過率の角度依存性を評価した。また、下記の方法で、耐光性評価を行なった。試料５０１、試料５０２の有機ＥＬ発光装置の各評価結果を表１０に示す。また、参照用の試料２０５、試料２０６の有機ＥＬ発光装置の評価結果も合わせて表１０に示す。【０１９４】
［耐光性評価］
スガ試験機社製キセノンウェザーメーターＸ７５ＳＣを用いて、作製した有機ＥＬ発光装置の基材側から４０Ｗ／ｍ２の紫外線を１００時間照射した。紫外線の照射後、有機ＥＬ発光装置に対し、上述の方法で有機ＥＬ発光装置の効率、及び、有機ＥＬ発光装置の彩度の測定を行った。そして、紫外線の照射前後において、有機ＥＬ発光装置の効率及び彩度の比較を行った。【０１９５】
【表１０】
2018037791.tif 000017
【０１９６】
表１０に示すように、紫外線吸収層を設けた試料５０１、試料５０２の有機ＥＬ発光装置は、耐光性試験後の効率及び彩度ともに、紫外線吸収層を備えていない試料２０５、試料２０６の有機ＥＬ発光装置よりも、評価が高い。従って、有機ＥＬ発光装置は、紫外線吸収層を備えることにより、信頼性が向上する。すなわち、紫外線吸収層を設け、有機ＥＬ素子を構成する材料や色調整層等の紫外線による変質を抑制することにより、有機ＥＬ発光装置の効率や、色調整層の彩度を低下させる効果を、長期間の使用において維持することが可能となる。【０１９７】
なお、本発明は上述の実施形態例において説明した構成に限定されるものではなく、その他本発明構成を逸脱しない範囲において種々の変形、変更が可能である。
【符号の説明】
【０１９８】
１０・・・有機ＥＬ発光装置、１１・・・基材、１２・・・第１バリア層、１３・・・色調整層、１４・・・接着剤層、１５・・・第２バリア層、１６・・・封止基材、１７・・・紫外線吸収層、２０・・・有機ＥＬ素子、２１・・・第１電極、２２・・・発光ユニット、２３・・・第２電極、３１・・・光学調整層、３２・・・封止層
【図１】
2018037791.tif 000019
【図２】
2018037791.tif 000020
【図３】
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【図４】
2018037791.tif 000022
【図５】
2018037791.tif 000023
【図６】
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【図７】
2018037791.tif 000025
【国際調査報告】
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2018037791.tif 000027
2018037791.tif 000028
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