(57)【要約】  耐衝撃性に優れ、かつ良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を与えることができるポリプロピレン系樹脂組成物が提供される。該組成物は、メルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及び、メルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満であるプロピレン−エチレンブロック共重合体であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有し、（Ａ）成分におけるエチレン成分の含有量は１重量％以上であり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜４９重量％、（Ｂ）成分の含有量が５１〜９９重量％であり、前記組成物のメルトテンションが０．１ｇｆ以上２．０ｇｆ未満である。
2017164343.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及び、
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満であるプロピレン−エチレンブロック共重合体であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、
（Ａ）成分におけるエチレン成分の含有量は１重量％以上であり、
（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜４９重量％、（Ｂ）成分の含有量が５１〜９９重量％であり、
前記組成物の２００℃、１０ｍ／ｍｉｎで測定されるメルトテンションが０．１ｇｆ以上２．０ｇｆ未満である、射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項２】
前記組成物は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが８ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である、請求項１に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項３】
（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜２５重量％、（Ｂ）成分の含有量が７５〜９９重量％であり、かつ、
（Ａ）成分の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが２０ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である、請求項１又は２に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項４】
（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜２５重量％、（Ｂ）成分の含有量が７５〜９９重量％であり、かつ、
（Ａ）成分の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分未満である、請求項１又は２に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。
【請求項５】
請求項１〜４のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物の射出発泡成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、射出発泡成形に好適に使用し得るポリプロピレン系樹脂組成物、およびその射出発泡成形体に関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレン系樹脂は、良好な物性及び成形性を有しており、また、環境に優しい材料として急速にその使用範囲が拡大している。特に、自動車部品等では、軽量で剛性に優れたポリプロピレン樹脂製品が提供されている。そのような製品の一つに、ポリプロピレン系樹脂の射出発泡成形体がある。【０００３】
一般に、射出発泡成形に用いるポリプロピレン系樹脂の特性としては、金型内の隅々まで樹脂が充填されるための流動性と、その後発泡するための発泡性が必要とされる。【０００４】
しかしながら、通常使用される線状ポリプロピレン系樹脂は、耐衝撃性が低いため、発泡体が破壊されやすく、耐衝撃性を重視するような用途への適用が困難であった。また、目視によりセル状態が劣ると判断される、発泡不良が発生しやすい傾向があった。【０００５】
それらの改善のために、たとえば、以下のような提案がなされている。【０００６】
特許文献１には、（Ａ）線状ポリプロピレン系樹脂、（Ｂ）歪硬化性を示す改質ポリプロピレン系樹脂、からなる樹脂と、発泡剤とを含む組成物を、金型内に射出発泡成形する方法と、それによって得られた成形体が開示され、高発泡倍率が可能で、表面外観が良好であることが記載されている。しかしながら、（Ｂ）成分の改質のためのベース樹脂としてポリプロピレンホモポリマーのみを用いており、耐衝撃性の改善は不十分なものであった。【０００７】
特許文献２には、（ａ）ポリプロピレン系樹脂、（ｂ）イソプレン単量体、（ｃ）ラジカル重合開始剤とを溶融混練して得られる、（Ａ）改質ポリプロピレン系樹脂の製法が開示され、得られた（Ａ）が、歪硬化性を示すこと、発泡成形に用いても良いことが記載されている。しかしながら、射出発泡成形については記載がなく、また、その場合の、耐衝撃性や、発泡した場合のセル状態については記載も示唆もないため、射出発泡成形に適用することは容易想到ではなく、適用した場合の効果もまったく不明であった。あわせて、（Ａ）成分と、非改質のポリプロピレン系樹脂とを組み合わせて用いることも記載されていない。【０００８】
特許文献３には、（ａ）ポリプロピレン系樹脂、（ｂ）イソプレン単量体、（ｃ）ラジカル重合開始剤とを溶融混練して得られる、（Ａ）改質ポリプロピレン系樹脂を発泡させる、発泡体の製法が開示され、耐熱性が良好で、発泡倍率に優れた発泡成形体が得られることが記載されている。しかしながら、射出発泡成形については記載がなく、また、その場合の、耐衝撃性や、発泡した場合のセル状態については記載も示唆もないため、射出発泡成形に適用することは容易想到ではなく、適用した場合の効果もまったく不明であった。あわせて、（Ａ）成分と、非改質のポリプロピレン系樹脂とを組み合わせて用いることも記載されていない。【０００９】
特許文献４には、（ａ）ポリプロピレン系樹脂、（ｂ）イソプレンなどの単量体、（ｃ）ラジカル重合開始剤とを溶融混練して得られる、（Ａ）改質ポリプロピレン系樹脂を発泡させて得られる、発泡シートが開示され、加熱時のドローダウンが小さく、独立気泡率に優れていることが記載されている。しかしながら、射出発泡成形については記載がなく、また、耐衝撃性や、発泡した場合のセル状態については記載も示唆もないため、射出発泡成形に適用することは容易想到ではなく、適用した場合の効果もまったく不明であった。あわせて、（Ａ）成分と、非改質のポリプロピレン系樹脂とを組み合わせて用いることも記載されていない。【００１０】
特許文献５には、（Ａ）歪硬化性を示す改質ポリプロピレン系樹脂と、（Ｃ）発泡剤とを含む組成物を、金型内に射出発泡成形する方法と、それによって得られた成形体が開示され、発泡成形性が良好で、剛性に優れることが記載されている。改質のためのベース樹脂として、プロピレン−エチレンブロックコポリマーを用いているものの、耐衝撃性については記載も示唆もないため、耐衝撃性を重視する用途に適用した場合の効果もまったく不明であった。あわせて、（Ａ）成分と、非改質のポリプロピレン系樹脂とを組み合わせて用いることも記載されていない。【００１１】
以上のように、射出発泡成形のためのポリプロピレン系樹脂組成物において、耐衝撃性と、発泡した場合のセル状態を両立するポリプロピレン系樹脂組成物を得ることは困難であった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【００１２】
【特許文献１】特開２００５−２２４９６３号公報
【特許文献２】特開平０９−１８８７２９号公報
【特許文献３】特開平０９−１８８７７４号公報
【特許文献４】特開２００１−１３９７１６号公報
【特許文献５】特開２００７−１３０９９２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【００１３】
本発明の目的は、耐衝撃性に優れ、かつ良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を与えることができるポリプロピレン系樹脂組成物、およびその射出発泡成形体を提供することである。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明は以下のとおりである。【００１５】
［１］  ２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及び、
２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満であるプロピレン−エチレンブロック共重合体であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物であって、
（Ａ）成分におけるエチレン成分の含有量は１重量％以上であり、
（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜４９重量％、（Ｂ）成分の含有量が５１〜９９重量％であり、
前記組成物の２００℃、１０ｍ／ｍｉｎで測定されるメルトテンションが０．１ｇｆ以上２．０ｇｆ未満である、射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。【００１６】
［２］  前記組成物は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが８ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である、前記［１］に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。【００１７】
［３］  （Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜２５重量％、（Ｂ）成分の含有量が７５〜９９重量％であり、かつ、
（Ａ）成分の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが２０ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である、前記［１］又は［２］に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。【００１８】
［４］  （Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜２５重量％、（Ｂ）成分の含有量が７５〜９９重量％であり、かつ、
（Ａ）成分の２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上２０ｇ／１０分未満である、前記［１］又は［２］に記載の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物。【００１９】
［５］  前記［１］〜［４］のいずれかに記載のポリプロピレン系樹脂組成物の射出発泡成形体。
【発明の効果】
【００２０】
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、耐衝撃性に優れ、かつ、良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を与えることができる。そのため、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、自動車内装材料などの射出発泡成形体に好適に使用できる。
【図面の簡単な説明】
【００２１】
【図１】各実施例および比較例で得られたＭＦＲに対してメルトテンションをプロットしたグラフ
【発明を実施するための形態】
【００２２】
以下、本発明の実施の形態を説明する。
【００２３】
本発明は、射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物に関する。該組成物は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満である共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、及び、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満であるプロピレン−エチレンブロック共重合体であるポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を含有する。（Ａ）成分におけるエチレン成分の含有量は１重量％以上であり、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量が１〜４９重量％、（Ｂ）成分の含有量が５１〜９９重量％であり、前記組成物の２００℃、１０ｍ／ｍｉｎで測定されるメルトテンションが０．１ｇｆ以上２．０ｇｆ未満である。
【００２４】
＜共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）＞
本発明の共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件にて測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満を示す共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である。
【００２５】
（Ａ）成分のメルトフローレートが１ｇ／１０分未満の場合、樹脂組成物の流動性が不足して大型金型での射出発泡成形においてショートショットなどの成形不良ならびに金型転写性の悪化による表面性の不良などを起こす場合がある。（Ａ）成分のメルトフローレートが８０ｇ／１０分以上であると、（Ｂ）成分との混合が不十分となったり、射出発泡成形体の耐衝撃性が不十分となる場合がある。（Ａ）成分のメルトフローレートは、金型転写性や成形体の表面性を重視する場合は、２０ｇ／１０分以上、８０ｇ／１０分未満が好ましく、成形体の耐衝撃性を重視する場合は、１ｇ／１０分以上、２０ｇ／１０分未満が好ましい。
【００２６】
ここで、メルトフローレート（以降、「ＭＦＲ」と略す場合がある）とは、ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、メルトインデクサーＦ−Ｆ０１（（株）東洋精機製作所製）を用い、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件にて、ダイから一定時間に押し出される樹脂量を、１０分間に押し出される樹脂量に換算した値をいう。この換算値は、ＭＦＲ自動演算処理（Ｂ法）によって算出した。計算式は以下の通りである。メルトフローレートが５０ｇ／１０分を超える場合であっても、当方法を適用した。
【００２７】
ＭＦＲ（ｇ／１０分）＝（４２７ｘＬｘρ）／ｔ
Ｌ（試験条件のインターバル）：３（ｃｍ）
ρ（試験温度での溶融密度）：切り取り法により以下の式で算出される値（ｇ／ｃｍ３）、ただし切り取り法が不可能な場合には０．７５（ｇ／ｃｍ３）とした
ρ＝ｍ／（０．７１１ｘＬ）
ｍ：切り取り法により測定される、ピストンが上記インターバルＬを移動して流出した試料の質量（ｇ）
Ｌ：上記インターバルと同じ
ｔ（インターバル移動時間）：実際の測定値（秒）
つまり、切り取り法が適用できる場合には、以下の計算式で算出しても良い。
【００２８】
ＭＦＲ（ｇ／１０分）＝（６００ｘｍ）／ｔ
本発明の共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、２００℃、１０ｍ／ｍｉｎで測定されるメルトテンションが好ましくは１．０ｇｆ以上、より好ましくは２．０ｇｆ以上である。（Ａ）成分のメルトテンションが１．０ｇｆ以上であると、たとえば２倍以上の発泡倍率において、均一な微細気泡を有する射出発泡成形体を得ることが容易となる。
【００２９】
樹脂組成物のＭＦＲをＸとした場合、樹脂組成物のメルトテンションＹは、以下の一次方程式から得られるメルトテンション以下であることが、耐衝撃性の観点から好ましい。
Ｙ≦（−０．０３２）Ｘ＋１．９１
（Ｙを樹脂組成物のメルトテンション（ｇｆ）とし、Ｘを樹脂組成物のＭＦＲ（ｇ／１０分）とする）
本発明の共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）は、共役ジエン改質プロピレン−エチレンブロック共重合体である。該共重合体は、プロピレン−エチレンブロック共重合体に共役ジエン化合物を反応させることで、プロピレン−エチレンブロック共重合体に分岐構造を導入し、これを高分子量化してなる樹脂である。該共重合体は、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）、ラジカル重合開始剤（ｂ）および共役ジエン化合物（ｃ）を溶融混合して得られたものが好ましい。この溶融混合物は、高価な設備を必要とせず、安価に製造できる点で優れている。
【００３０】
＜プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）＞
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために用いられるプロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）は、プロピレンを主成分とする直鎖ポリマーの中に、エチレンを主成分とするポリマー、およびエチレン−プロピレン・ゴム状共重合体が分散し、海島構造を形成しているような、プロピレン系ポリマーである。このようなプロピレン系ポリマーは、耐衝撃性ポリプロピレン、日本国内では慣例的にブロックポリプロピレンなどと呼称されているが、化学的な意味でのブロック共重合体ではない。本発明において、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）は、プロピレンの単独重合体またはプロピレンを主体とする共重合体（ａ１）と、エチレンの単独重合体（ａ２）および／またはエチレンと炭素数３〜１０のα−オレフィンとの共重合体（ａ３）と、を含有する混合物であることが好ましい。この時、（ａ１）がマトリクスであるプロピレンを主成分とする直鎖ポリマーに相当し、（ａ２）がエチレンを主成分とするポリマーに相当し、（ａ３）がエチレン−プロピレン・ゴム状共重合体に相当する。
【００３１】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）は、プロピレン成分を５１重量％以上含有している共重合体が好ましく、結晶性、剛性、耐薬品性などの観点からは、プロピレン成分を６０重量％以上含有している共重合体がより好ましく、７０重量％以上がさらに好ましく、８０重量％以上が特に好ましい。
【００３２】
また、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）は、耐衝撃性などの観点からは、エチレン成分を１重量％以上含有するが、３重量％以上含有しているものが好ましく、５重量％以上がより好ましく、８重量％以上がさらに好ましく、１０重量％以上が特に好ましい。
【００３３】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）は、プロピレンとエチレンに加えて、プロピレンと共重合可能なモノマーを共重合したものであってもよい。そのようなプロピレンと共重合可能なモノマーとしては、例えば、１−ブテン、イソブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、３，４−ジメチル−１−ブテン、１−ヘプテン、３−メチル−１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンなどの４〜１２のα−オレフィン；シクロペンテン、ノルボルネン、テトラシクロ［６，２，１１，８，１３，６］−４−ドデセンなどの環状オレフィン；５−メチレン−２−ノルボルネン、５−エチリデン−２−ノルボルネン、１，４−ヘキサジエン、メチル−１，４−ヘキサジエン、７−メチル−１，６−オクタジエンなどのジエン；塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリロニトリル、酢酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、メタクリル酸メチル、無水マレイン酸、スチレン、メチルスチレン、ビニルトルエン、ジビニルベンゼンなどのビニル単量体；などが挙げられる。これらは、単独で使用してもよいし、２種以上を組み合わせて使用してもよい。これらのうち、耐寒性向上、安価等という点で、α−オレフィンが好ましく、１−ブテンがより好ましい。
【００３４】
プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）の市販品としては、例えば、（株）プライムポリマー製のＪ７０９ＵＧ（ＭＦＲ＝５５）、Ｊ７０８ＵＧ（ＭＦＲ＝４５）、Ｊ８３０ＨＶ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７１７ＺＧ（ＭＦＲ＝３２）、Ｊ７０７ＥＧ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７０７Ｇ（ＭＦＲ＝３０）、Ｊ７１５Ｍ（ＭＦＲ＝９）、Ｊ７０５ＵＧ（ＭＦＲ＝９）、Ｊ７０４ＵＧ（ＭＦＲ＝５）、Ｊ７０２ＬＢ（ＭＦＲ＝１．８）などが挙げられる。例えば、Ｊ７０８ＵＧは、国際公開第２０１５／０６０２０１号によると、エチレン系重合体含有量が１４質量％であるとされており、本発明で好適に用いることができる。
【００３５】
＜ラジカル重合開始剤（ｂ）＞
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために用いられるラジカル重合開始剤（ｂ）としては、一般に過酸化物、アゾ化合物などが挙げられるが、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）や共役ジエン化合物（ｃ）からの水素引き抜き能を有するものが好ましい。特に限定されないが、例えば、ケトンパーオキサイド、パーオキシケタール、ハイドロパーオキサイド、ジアルキルパーオキサイド、ジアシルパーオキサイド、パーオキシジカーボネート、パーオキシエステルなどの有機過酸化物が挙げられる。
【００３６】
これらのうち、特に水素引き抜き能が高いものが好ましく、例えば、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）シクロヘキサン、ｎ−ブチル４，４−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）バレレート、２，２−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）ブタンなどのパーオキシケタール、ジクミルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）ヘキサン、α，α’−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ−ｍ−イソプロピル）ベンゼン、ｔ−ブチルクミルパーオキサイド、ジ−ｔ−ブチルパーオキサイド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ−ブチルパーオキシ）−３−ヘキシンなどのジアルキルパーオキサイド、ベンゾイルパーオキサイドなどのジアシルパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシオクテート、ｔ−ブチルパーオキシイソブチレート、ｔ−ブチルパーオキシラウレート、ｔ−ブチルパーオキシ３，５，５−トリメチルヘキサノエート、ｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ベンゾイルパーオキシ）ヘキサン、ｔ−ブチルパーオキシアセテート、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチルパーオキシイソフタレートなどのパーオキシエステルなどが挙げられる。これらは、単独で使用してもよく、２種以上を組み合わせて使用してもよい。
【００３７】
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために用いられるラジカル重合開始剤（ｂ）の添加量としては、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）１００重量部に対して、０．０５重量部以上１０重量部以下が好ましく、０．２重量部以上５重量部以下がさらに好ましい。ラジカル重合開始剤の添加量が０．０５重量部未満では、改質が不十分となる場合があり、１０重量部を超えると、改質よりも分子鎖切断が優先してしまい、所望の改質効果が得られない場合がある。
【００３８】
＜共役ジエン化合物（ｃ）＞
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために用いられる共役ジエン化合物（ｃ）としては、例えば、ブタジエン、イソプレン、１，３−ヘプタジエン、２，３−ジメチルブタジエン、２，５−ジメチル−２，４−ヘキサジエンなどが挙げられる。これらを単独で使用してもよいし、組み合わせて使用してもよい。これらの中では、安価で取り扱いやすく、反応が均一に進みやすい点から、ブタジエン、イソプレンが好ましい。
【００３９】
共役ジエン化合物（ｃ）の添加量としては、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）１００重量部に対して、０．０１重量部以上５重量部以下が好ましく、０．０５重量部以上２重量部以下がさらに好ましい。共役ジエン化合物の添加量が０．０１重量部未満では、改質が不十分となる場合があり、５重量部を超えると、流動性が不充分となる場合がある。
【００４０】
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を製造するにあたっては、前記共役ジエン化合物と共重合可能な単量体を、共役ジエン化合物と併用してもよい。そのような共重合可能な単量体としては、例えば、塩化ビニル、塩化ビニリデン、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、アクリルアミド、メタクリルアミド、酢酸ビニル、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、無水マレイン酸、アクリル酸金属塩、メタクリル酸金属塩、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸ブチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸ステアリルなどのアクリル酸エステル、メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸２−エチルヘキシル、メタクリル酸ステアリルなどのメタクリル酸エステルなどが挙げられる。
【００４１】
＜共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の製造に関する条件＞
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を製造する際には、ラジカル重合開始剤（ｂ）の添加量を、共役ジエン化合物（ｃ）の添加量の０．１倍以上、１０倍以下（重量基準）とすると、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）のメルトフローレートを１以上、８０未満の範囲に比較的容易に調整することができる。ラジカル重合開始剤（ｂ）の添加量は、好ましくは共役ジエン化合物（ｃ）の添加量の０．５倍以上、７．５倍以下であり、より好ましくは０．７５倍以上、５倍以下である。
【００４２】
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）、ラジカル重合開始剤（ｂ）、および共役ジエン化合物（ｃ）を反応させるための装置としては、ロール、コニーダー、バンバリーミキサー、ブラベンダー、単軸押出機、２軸押出機などの混練機、２軸表面更新機、２軸多円板装置などの横型撹拌機、ダブルヘリカルリボン撹拌機などの縦型撹拌機、などが挙げられる。これらのうち、混練機を使用することが好ましく、特に押出機が生産性の点から好ましい。
【００４３】
共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を得るために、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）、ラジカル重合開始剤（ｂ）、および共役ジエン化合物（ｃ）を混合および混練（撹拌）する順序または方法には、特に制限はない。プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）、ラジカル重合開始剤（ｂ）、および共役ジエン化合物（ｃ）を混合したのち溶融混練（撹拌）してもよいし、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）を溶融混練（撹拌）した後、ラジカル重合開始剤（ｂ）および共役ジエン化合物（ｃ）を同時にあるいは別々に、一括してあるいは分割して混合してもよい。混練（撹拌）機の温度は１３０〜３００℃であることが、プロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）が溶融し、かつ熱分解しないという点で好ましい。また、混練（撹拌）時間は、一般に１〜６０分が好ましい。
【００４４】
以上のようにして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）を製造することができる。製造される共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）の形状、大きさに制限はなく、ペレット状でもよい。
【００４５】
＜ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）＞
本発明のポリプロピレン系樹脂（Ｂ）は、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件にて測定されるメルトフローレートが１ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満を示すプロピレン−エチレンブロック共重合体である。ただし、共役ジエンにより改質されたプロピレン−エチレンブロック共重合体は、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）の範疇に含まれるものではない。
【００４６】
（Ｂ）成分のメルトフローレートが１ｇ／１０分未満の場合、射出成形体を製造する際に、金型キャビティのクリアランスが例えば１〜２ｍｍ程度の薄肉部分を有する場合、比較的低圧力で溶融樹脂を金型内に充填することが難しくなり、連続して安定した射出成形を実施できなくなる場合がある。（Ｂ）成分のメルトフローレートが８０ｇ／１０分以上であると、流動性が過剰なため、射出成形が不安定になりやすい傾向がある。（Ｂ）成分のメルトフローレートは、３ｇ／１０分以上、７０ｇ／１０分以下がより好ましく、５ｇ／１０分以上、７０ｇ／１０分未満がさらに好ましい。なお、メルトフローレートの測定条件は上述のものと同様である。
【００４７】
本発明のポリプロピレン系樹脂（Ｂ）はプロピレン−エチレンブロック共重合体である。プロピレン−エチレンブロック共重合体は、プロピレンを主成分とする直鎖ポリマーの中に、エチレンを主成分とするポリマー、およびエチレン−プロピレン・ゴム状共重合体が分散し、海島構造を形成しているような、プロピレン系ポリマーであり、具体的には、前述したプロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ）と同様のものを用いることができる。
【００４８】
＜射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物＞
本発明の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物は、上述した共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）と、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）を組み合わせて用いることで、耐衝撃性に優れ、かつ良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を与えることができる。そのような射出成形体を得るには、両成分は、（Ａ）成分の含有量より（Ｂ）成分の含有量が多くなるように配合される。具体的には、（Ａ）成分と（Ｂ）成分の合計１００重量％に対し（Ａ）成分の含有量は１〜４９重量％、（Ｂ）成分の含有量は５１〜９９重量％である。この範囲において、耐衝撃性に優れ、かつ良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を得ることができる。耐衝撃性の観点から、（Ａ）成分の含有量は、好ましくは１〜２５重量％、より好ましくは５〜２５重量％、さらに好ましくは、１０〜２０重量％である。
【００４９】
また、（Ｂ）成分のＭＦＲに応じて（Ａ）成分のＭＦＲならびに含有量の好適な範囲は変動し得る。たとえば、（Ｂ）成分のＭＦＲが８ｇ／１０分未満の場合、流動性の観点から（Ａ）成分のＭＦＲは好ましくは２０ｇ／１０分以上、より好ましくは４０ｇ／１０分以上であり、その中でも、（Ａ）成分のＭＦＲが２０ｇ／１０分未満の場合、流動性の不足により金型転写性の悪化などの不具合が発生することがある。また、（Ｂ）成分のＭＦＲが前記のように８ｇ／１０分未満の場合、（Ａ）成分の添加量は、５〜４９重量％が好ましく、１０〜３５重量％がより好ましい。
【００５０】
本発明の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物は、２００℃、１０ｍ／ｍｉｎで測定されるメルトテンションが０．１ｇｆ以上２．０ｇｆ未満である。前記ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトテンションが上記の範囲であると、耐衝撃性に優れ、かつ良好な発泡状態を有する射出発泡成形体を得ることができる。樹脂組成物のメルトテンションは、各成分を十分に溶融混練した後に測定される数値であり、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）それぞれが示すメルトフローレートや、各成分の種類、組合せ、配合量などに依拠して、容易に調整することができる。
【００５１】
メルトテンションは、溶融樹脂を変形させるのに要する張力を表すものであるのに対し、メルトフローレートは溶融樹脂の流動性を示す尺度であるため、両者は異なる概念である。
【００５２】
本発明の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物が示すメルトフローレートは限定されないが、８ｇ／１０分以上８０ｇ／１０分未満であることが好ましい。このメルトフローレートは前述した条件で測定される。ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフローレートがこの範囲内にあると、前記射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物が射出発泡成形に適した流動性を持ち、かつ射出発泡成形後に高い耐衝撃性能を有する成形体を得ることができる。
【００５３】
ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフローレートは、各成分を十分に溶融混練した後に測定される数値であり、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）それぞれが示すメルトフローレートと、各成分の配合量などに依拠して、容易に調整することができる。
【００５４】
＜発泡剤（Ｃ）＞
本発明の射出発泡成形用ポリプロピレン系樹脂組成物は発泡剤を含有する。本発明で使用できる発泡剤としては、射出発泡成形に通常使用できるものであれば特に制限なく使用することができ、化学発泡剤、物理発泡剤のいずれであってもよい。
【００５５】
化学発泡剤は、樹脂成分と予め混合してから押出機や射出成形機に供給され、シリンダ内で分解して炭酸ガス等の気体を発生するものである。化学発泡剤としては特に限定されないが、例えば、重炭酸ナトリウム、炭酸アンモニウム等の無機系化学発泡剤や、アゾジカルボンアミド、Ｎ，Ｎ’−ジニトロソペンタメチレンテトラミン等の有機系化学発泡剤が挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上混合して使用してもよい。
【００５６】
物理発泡剤は、押出機や射出成形機のシリンダ内の溶融樹脂に対し、ガス状または超臨界流体として注入され、分散または溶解されるもので、金型内に射出後、圧力開放されることによって発泡剤として機能するものである。物理発泡剤としては特に限定されないが、例えば、プロパン、ブタン等の脂肪族炭化水素類、シクロブタン、シクロペンタン等の脂環式炭化水素類、クロロジフルオロメタン、ジクロロメタン等のハロゲン化炭化水素類、窒素、炭酸ガス、空気等の無機ガスなどが挙げられる。これらは単独で使用してもよいし、２種以上混合して使用してもよい。
【００５７】
これらの発泡剤の中では、通常の押出機や射出成形機で安全に使用でき、均一微細な気泡が得られやすいものとして、化学発泡剤としては無機系化学発泡剤、物理発泡剤としては窒素、炭酸ガス、空気等の無機ガスが好ましい。これらの発泡剤には、射出発泡成形体の気泡を安定的に均一微細にするために、必要に応じて、例えば、クエン酸のような有機酸等の発泡助剤や、タルク、炭酸リチウムのような無機微粒子等の造核剤を添加してもよい。通常、上記無機系化学発泡剤は、取扱性、貯蔵安定性、ポリプロピレン系樹脂への分散性の点から、該発泡剤の濃度が１０〜７５重量％のポリオレフィン系樹脂のマスターバッチを作製したうえで使用されるのが好ましい。
【００５８】
本発明における発泡剤の使用量は、最終製品の発泡倍率と発泡剤の種類や成形時の樹脂温度によって適宜設定することができる。例えば、無機系化学発泡剤は、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物１００重量部に対して、好ましくは０．５重量部以上３０重量部以下、さらに好ましくは１重量部以上２０重量部以下の範囲で使用される。無機系化学発泡剤をこの範囲で使用することにより、発泡倍率が２倍以上、かつ、均一微細気泡の射出発泡成形体を経済的かつ容易に得ることができる。一方、物理発泡剤は、ポリプロピレン系樹脂組成物１００重量部に対して、好ましくは０．０５重量部以上１０重量部以下、より好ましくは０．１重量部以上５重量部以下の範囲で、射出成形機に供給して使用される。
【００５９】
＜その他の添加剤＞
本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で、（Ａ）成分と（Ｂ）成分のいずれにも該当しないポリプロピレン系樹脂の他、高密度ポリエチレン系樹脂、高圧法低密度ポリエチレン系樹脂、線状低密度ポリエチレン系樹脂、エチレン−α−オレフィン共重合体、オレフィン系エラストマー、スチレン系エラストマー、その他の熱可塑性樹脂をさらに含有するものであってもよい。
【００６０】
また、本発明のポリプロピレン系樹脂組成物は、必要に応じて、本発明の効果を損なわない範囲で、酸化防止剤、金属不活性剤、燐系加工安定剤、紫外線吸収剤、紫外線安定剤、蛍光増白剤、金属石鹸、制酸吸着剤などの安定剤、架橋剤、連鎖移動剤、核剤、可塑剤、滑材、充填材、強化材、顔料、染料、難燃剤、帯電防止剤などの添加剤をさらに含有するものであってもよい。
【００６１】
＜射出発泡成形体＞
また、本発明は、前記ポリプロピレン系樹脂組成物の射出発泡成形体にも関する。
【００６２】
本発明の射出発泡成形体の発泡倍率は、好ましくは１．５倍以上１０倍以下、さらに好ましくは２倍以上６倍以下である。発泡倍率が１．５倍未満では、軽量性が得られ難い傾向があり、１０倍を超える場合には、剛性の低下が著しくなる傾向がある。
【００６３】
＜射出発泡成形方法＞
本発明の射出発泡成形体を製造するために使用できる射出発泡成形方法としては特に限定されず、公知の方法を適用することができる。その際の具体的な成形条件は、ポリプロピレン系樹脂組成物のメルトフローレート、メルトテンション、成形機の種類、金型の形状などを考慮して適宜決定することができる。一例として、樹脂温度としては好ましくは１７０〜３００℃、さらに好ましくは１９０〜２７０℃、金型温度としては好ましくは１０〜１００℃、さらに好ましくは２０〜８０℃が例示される。また、成形サイクル１〜１２０分、射出速度１０〜３００ｍｍ／秒、射出圧１０〜２００ＭＰａ等の条件で行うことが好ましい。
【実施例】
【００６４】
以下に、実施例によって本発明をより詳しく説明するが、本発明は、これらによって何ら制限されるものではない。【００６５】
実施例および比較例において、各種の評価方法に用いられた試験法および判定基準は、次の通りである。【００６６】
（１）メルトフローレート（ＭＦＲ）
ＪＩＳ  Ｋ７２１０：１９９９に準拠し、メルトインデクサーＦ−Ｆ０１（（株）東洋精機製作所製）を用い、２３０℃、２．１６ｋｇ荷重の条件にて、ダイから一定時間に押し出される樹脂量を、１０分間に押し出される樹脂量に換算した値を、メルトフローレートとした。この換算値は、ＭＦＲ自動演算処理（Ｂ法）によって算出した。計算式は以下の通りである。メルトフローレートが５０（ｇ／１０分）を超える場合であっても、当方法を適用した。【００６７】
ＭＦＲ（ｇ／１０分）＝（４２７ｘＬｘρ）／ｔ
Ｌ（試験条件のインターバル）：３（ｃｍ）
ρ（試験温度での溶融密度）：切り取り法により以下の式で算出される値、ただし切り取り法が不可能な場合には０．７５（ｇ／ｃｍ３）とした
ρ＝ｍ／（０．７１１ｘＬ）
ｍ：切り取り法により測定される、ピストンが上記インターバルＬを移動して流出した試料の質量（ｇ）
Ｌ：上記インターバルと同じ
ｔ（インターバル移動時間）：実際の測定値（秒）
つまり、切り取り法が適用できる場合には、以下の計算式で算出しても良い。【００６８】
ＭＦＲ（ｇ／１０分）＝（６００ｘｍ）／ｔ
（２）メルトテンション（ＭＴ）
メルトテンション測定用アタッチメントが装備されており、先端にφ１ｍｍ、長さ１０ｍｍのオリフィスを装着したφ１０ｍｍのシリンダを有するキャピログラフ（（株）東洋精機製作所製）を使用した。２００℃に加温したシリンダにサンプルを充填し、５分予熱した。前記の予熱時間経過後、ピストン降下速度１０ｍｍ／分で降下させた際にダイから吐出されるストランドを、３７０ｍｍもしくは５２０ｍｍ下のロードセル付きプーリーに掛けて１０ｍ／分の速度で引き取りながら、ロードセル付きプーリーにかかる荷重を経時的に測定した。測定開始から約５分後に、荷重のブレがおおよそ安定してから得られた荷重の最大値と最小値を測定して、それらの平均値をメルトテンションとした。なお、ロードセル付きプーリーにかかる荷重が感知されないほど低い場合はメルトテンションを０とした。【００６９】
また、上記条件でメルトテンションを測定する際にストランドが破断する場合は、１０ｍ／分でのメルトテンションが高過ぎるためであるので、引き取り速度を３ｍ／分に変更してメルトテンションを測定した。原理的に、１０ｍ／分で測定した値と、３ｍ／分で測定した値とを比較すると、前者が高く、後者が低くなるため、前者の条件で破断した場合は、後者の値よりも高いと推定できる。【００７０】
（３）デュポン衝撃試験
デュポン衝撃試験機（安田精機製作所製）を使用し、定落下重量によるステアケース法により５０％破壊高さを求め、そのときの荷重からエネルギー値を計算した。落下荷重は３００ｇ、７００ｇ、もしくは１０００ｇとし、エネルギー値の計算はＪＩＳ−Ｋ−７２１１に準じて行った。【００７１】
（４）発泡体のセル状態の目視評価
射出成形機（ニイガタマシンテクノ製ＭＤ３５０Ｓ−IV）をもちいて、以下の成形条件で、以下の評価用金型内に、完全に樹脂組成物が充填する最小の充填圧力で射出成形した。
・樹脂温度：２００℃
・金型温度：４０℃
・射出速度：１００ｍｍ／ｓｅｃ
・使用金型：底面センター１点ピンゲートの平板金型
成形品採取に当たっては、射出状態の安定性を保証するためにパージ（材料切り替え）後の４ショットを捨てて続く７ショットを採取した。射出成形体を切断し、断面の発泡状態を目視で観察した。発泡状態は、以下の基準で評価した。
◎：試験サンプルの中で、最も発泡性が良好なもの
○：試験サンプルの中で、発泡性が良好なもの
△：試験サンプルの中で、発泡性が劣るもの
（５）ＤＳＣ測定
ＪＩＳ  Ｋ７１２２（１９８７）に準拠する測定方法により、セイコーインスツルメンツ（株）製の示差走査熱量計ＤＳＣ６２００を用いて、測定試料４〜１０ｍｇを３０℃から２１０℃まで１０℃／分の速度で昇温して一旦融解し（１ｓｔスキャン）、次に２１０℃から３０℃まで１０℃／分の速度で冷却するという熱履歴の後、再度３０℃から２１０℃まで１０℃／分の速度で昇温して融解した時（２ｎｄスキャン）の、ＤＳＣ曲線を得た。 得られたＤＳＣ曲線において、ＤＳＣ曲線のピークを挟んだ両側の実質的に直線とみなせる部分を延長する様にベースラインを引き、ＤＳＣ曲線が低温側ベースラインから離れる点ａと高温側ベースラインから離れる点ｂとを結んだ線ａｂと、ＤＳＣ曲線とに囲まれる部分の面積から算出される融解熱量を、ΔＨとした。他方、得られたＤＳＣ曲線において、１つの融解ピークにて吸熱量が最大となる点の温度を、融解ピーク温度とした。融解ピークが２つ以上ある場合には、それぞれのピークでの最大吸熱量となる温度を、それぞれのピーク温度とし、２つのピーク温度を有することを明示した。【００７２】
実施例においては、２ｎｄスキャンの値を示した。【００７３】
＜共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂の作製＞
（製造例１）
（ａ）プロピレン−エチレンブロック共重合体としてメルトフローレート４５ｇ／１０分のプロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ−１）（エチレン成分を１４重量％含む）１００重量部、および、（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネート１．１重量部の混合物を、ホッパーから７０ｋｇ／時で４６ｍｍφ二軸押出機（Ｌ／Ｄ＝４０）に供給して、シリンダ温度２００℃で溶融混練し、途中に設けた圧入部より、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンモノマーを、定量ポンプを用いて０．３２重量部（０．２４５ｋｇ／時の速度）で供給し、前記二軸押出機中で溶融混練することにより、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）のペレットを得た。ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分であった。得られた共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−１）を、表１に示す。【００７４】
（製造例２）
（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの量を１．１重量部、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンの供給量を０．４１重量部に変更した以外は、製造例１と同様にして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−２）を得た。ＭＦＲ＝４０ｇ／１０分であった。【００７５】
（製造例３）
（ａ）プロピレン−エチレンブロック共重合体の代わりにメルトフローレート４５ｇ／１０分のポリプロピレン単独重合体（ａ−２）を使用し、（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの量を１．１重量部、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンの供給量を０．４重量部に変更した以外は、製造例１と同様にして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−３）を得た。ＭＦＲ＝６０ｇ／１０分であった。【００７６】
（製造例４）
（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの量を１．１重量部、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンの供給量を０．４４重量部に変更した以外は、製造例３と同様にして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−４）を得た。ＭＦＲ＝４０ｇ／１０分であった。【００７７】
（製造例５）
（ａ）プロピレン−エチレンブロック共重合体の代わりにメルトフローレート８ｇ／１０分のポリプロピレン単独重合体（ａ−３）を使用し、（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの量を０．７５重量部、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンの供給量を０．５重量部に変更した以外は、製造例３と同様にして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−５）を得た。ＭＦＲ＝７ｇ／１０分であった。【００７８】
（製造例６）
（ａ）プロピレン−エチレンブロック共重合体としてメルトフローレート５ｇ／１０分のプロピレン−エチレンブロック共重合体（ａ−４）（エチレン成分を１４重量％含む）１００重量部を使用し、（ｂ）ラジカル重合開始剤としてｔ−ブチルパーオキシイソプロピルカーボネートの量を１．１重量部、（ｃ）共役ジエン化合物としてイソプレンの供給量を０．４２重量部に変更した以外は、製造例１と同様にして、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ−６）を得た。ＭＦＲ＝９ｇ／１０分であった。【００７９】
【表１】
2017164343.tif 000003
【００８０】
＜ポリプロピレン系樹脂＞
ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）として使用した樹脂を、表２に示した。【００８１】
【表２】
2017164343.tif 000004
【００８２】
（実施例１〜１１）
＜ポリプロピレン系樹脂組成物の作製＞
表３に示す種類・組成比にて、共役ジエン改質ポリプロピレン系樹脂（Ａ）、ポリプロピレン系樹脂（Ｂ）、発泡剤（Ｃ）、着色剤（Ｄ）としてのカラーマスターバッチとをドライブレンドし、射出発泡成形に供した。【００８３】
（Ｃ）としては、ＥＥ２５Ｃ（永和化成製）を３重量部、（Ｄ）としては、大日精化製、ダイカラーＰＰ−Ｍ７７２５５（ブラック）を１．５重量部（いずれも、（Ａ）と（Ｂ）との合計を１００重量部として）用いた。【００８４】
＜射出発泡成形体の発泡性評価＞
上の射出発泡成形について、前記した発泡性評価の項目に従い評価した。【００８５】
（比較例１〜１９）
表４に示す種類・組成比にて、実施例１と同様にして、ドライブレンド、射出発泡成形、評価を実施した。
得られた結果を、表３及び表４に示す。【００８６】
【表３】
2017164343.tif 000005
【００８７】
【表４】
2017164343.tif 000006
【００８８】
（４ａ）（Ａ）成分が改質プロピレン−エチレンブロック共重合体、（Ｂ）成分がプロピレン−エチレンブロック共重合体の場合
実施例１〜３と、比較例１は、いずれも改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２）とプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−１）とを含むものであるが、（Ａ−２）の配合量を１〜４９重量％（ただし（Ａ）成分と（Ｂ）成分との合計を１００重量％とする、以下同じ）とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度を高くすることが出来ることが分かる。その中でも、（Ａ−２）の配合量を１〜２５重量％とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度をさらに高めることが出来る。【００８９】
実施例４〜６と、比較例２は、いずれも改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１）とプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−１）とを含むものであるが、（Ａ−１）の配合量を１〜４９重量％とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度を高くすることが出来ることが分かる。その中でも、（Ａ−１）の配合量を１〜２５重量％とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度をさらに高めることが出来る。【００９０】
ここで、実施例１〜６と、比較例１〜２は、いずれも、（Ａ）成分のＭＦＲがおおむね２０〜８０の範囲内であるが、耐衝撃性の観点からは、（Ａ）成分の配合量を１〜２５重量％とすることが好適であることが分かる。金型転写性を重視する場合、（Ａ）成分のＭＦＲをおおむね２０〜８０の範囲内とすることが好ましい。【００９１】
実施例７〜９は、いずれも改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−６）とプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−１）とを含むものであるが、（Ａ−６）の配合量を１〜４９重量％とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度を、上記比較例１〜２よりも高く、上記実施例１〜６と同程度あるいはそれ以上にまですることが出来ることが分かる。その中でも、（Ａ−６）の配合量を１〜２５重量％とすることで、発泡体のデュポン衝撃強度をさらに高めることが出来る。【００９２】
ここで、実施例７〜９は、いずれも、（Ａ）成分のＭＦＲがおおむね１〜２０の範囲内であるが、耐衝撃性の観点からは、（Ａ）成分の配合量を１〜２５重量％とすることが好適であることが分かる。金型転写性があまり重視されない場合、（Ａ）成分のＭＦＲをおおむね１〜２０の範囲内とすることが好ましい。【００９３】
（Ｂ）成分のＭＦＲが低い場合としては、実施例１０、および実施例１１が、改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−１、Ａ−２）とプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−３）とを含むものであるが、それぞれ、上記実施例３、実施例６と比較して、発泡体のデュポン衝撃強度をさらに高めることが出来る。【００９４】
（Ｂ）成分のＭＦＲが高い場合としては、比較例１２〜１３が、改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−２、Ａ−１）とプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−４）とを含むものであるが、それぞれ、上記実施例３、実施例６と比較して、発泡体のデュポン衝撃強度で劣るものとなる。【００９５】
（４ｂ）（Ａ）成分が改質プロピレン単独重合体、（Ｂ）成分がプロピレン−エチレンブロック共重合体の場合
比較例３〜５、比較例６〜８、および比較例９〜１１は、（Ａ）成分として、それぞれ、改質プロピレン単独重合体（Ａ−５）、（Ａ−４）、および（Ａ−３）と、（Ｂ）成分としてプロピレン−エチレンブロック共重合体（Ｂ−１）とを含むものであるが、（Ａ）成分として改質プロピレン−エチレンブロック共重合体を含む実施例に比べると、発泡体のデュポン衝撃強度で劣ることが分かる。【００９６】
たとえば、比較例４と、実施例９とは、（Ａ）成分が、それぞれ、改質プロピレン単独重合体（Ａ−５）、改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−６）であること以外は、配合量も含めて同一の配合であるが、発泡体のデュポン衝撃強度においては、前者が劣るものとなっている。【００９７】
（４ｃ）（Ａ）成分が改質プロピレン−エチレンブロック共重合体、（Ｂ）成分がプロピレン単独重合体の場合
比較例１４〜１６は、（Ａ）成分として、それぞれ、改質プロピレン−エチレンブロック共重合体（Ａ−６）、（Ａ−２）、および（Ａ−１）と、（Ｂ）成分としてプロピレン単独重合体（Ｂ−２）とを含むものであるが、（Ａ）成分として改質プロピレン−エチレンブロック共重合体、（Ｂ）成分としてプロピレン−エチレンブロック共重合体を含む実施例９、３、６に比べると、発泡体のデュポン衝撃強度で劣ることが分かる。ただし、（Ａ）成分として改質プロピレン単独重合体、（Ｂ）成分としてプロピレン単独重合体を含む比較例１７〜１９に比べると、発泡体のデュポン衝撃強度で優れている。【００９８】
（４ｄ）（Ａ）成分が改質プロピレン単独重合体、（Ｂ）成分がプロピレン単独重合体の場合
比較例１７〜１９は、（Ａ）成分として、それぞれ、改質プロピレン単独重合体（Ａ−５）、（Ａ−４）、および（Ａ−３）と、（Ｂ）成分としてプロピレン単独重合体（Ｂ−２）とを含むものであるが、全体的に、発泡体のデュポン衝撃強度が低いことが分かる。【００９９】
なお、（Ａ）成分を配合せずに（Ｂ）成分１００重量部、（Ｃ）成分３重量部、（Ｄ）成分１．５重量部の配合においては、射出発泡成形を満足に実施することができない。このことから、射出発泡成形を実施するにあたって（Ｂ）成分に対して（Ａ）成分を組み合わせることは必須であることが分かる。【０１００】
また、各実施例および比較例で得られたＭＦＲに対してメルトテンションをプロットしたグラフを図１に示す。【０１０１】
図中には、実施例を丸（白抜き）で、比較例を三角（黒塗り）でプロットしている。その結果、各実施例の樹脂組成物のメルトテンションは、以下の一次方程式から得られるメルトテンション以下のものであることがわかる。従って、樹脂組成物のＭＦＲをＸとした場合、樹脂組成物のメルトテンションＹは、以下の一次方程式から得られるメルトテンション以下であることが、耐衝撃性の観点から好ましい。
Ｙ≦（−０．０３２）Ｘ＋１．９１
（Ｙを樹脂組成物のメルトテンション（ｇｆ）とし、Ｘを樹脂組成物のＭＦＲ（ｇ／１０分）とする）
【図１】
2017164343.tif 000007
【国際調査報告】
2017164343.tif 000008
2017164343.tif 000009
2017164343.tif 000010
2017164343.tif 000011