(57)【要約】  少なくとも１つの光反射層と、光反射層の一方の面に積層された第１の１／４波長板と、光反射層の他方の面に積層された第２の１／４波長板とを有する光制御積層体を備え、光反射層が、右円偏光反射層または左円偏光反射層を含み、光制御積層体の表面に垂直な軸から４５°以上６５°以下に傾斜した位置から入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸と、Ｓ偏光またはＰ偏光が入射する側の第１の１／４波長板の遅相軸とのなす角度が、５°以上４５°未満であることを特徴とする光学積層構造体。
2017175852.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも１つの光反射層と、当該光反射層の一方の面に積層された第１の１／４波長板と、前記光反射層の他方の面に積層された第２の１／４波長板とを有する光制御積層体を備え、
前記光反射層が、右円偏光反射層または左円偏光反射層を含み、
前記光制御積層体の表面に垂直な軸から４５°以上６５°以下に傾斜した位置から入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸と、前記Ｓ偏光またはＰ偏光が入射する側の前記第１の１／４波長板の遅相軸とのなす角度が、５°以上４５°未満であることを特徴とする光学積層構造体。
【請求項２】
前記第１の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θが、下記式（１）および（２）を満たし、かつ、
前記第２の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が−θであることを特徴とする請求項１に記載の光学積層構造体。
【数１】
2017175852.tif 000020
【請求項３】
前記第１および第２の１／４波長板のうち少なくとも一方が、重合性液晶層を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の光学積層構造体。
【請求項４】
前記右円偏光反射層または左円偏光反射層が、固定化された螺旋配向を有するコレステリック液晶層であることを特徴とする、請求項１から３までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項５】
コレステリック液晶層を有し、かつ互いに異なる中心反射波長をもつ少なくとも２つ以上の光反射層が積層され、
積層される前記少なくとも２つ以上の光反射層は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−１と、５００ｎｍ以上６００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−２と、６００ｎｍ以上７００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−３のうち、少なくとも１つの光反射層を含み、かつ、
いずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することを特徴とする請求項４に記載の光学積層構造体。
【請求項６】
前記少なくとも２つ以上の光反射層が、前記光反射層ＰＲＬ−１と、前記光反射層ＰＲＬ−２と、前記光反射層ＰＲＬ−３のうち、２つまたは３つの光反射層を含むことを特徴とする請求項５に記載の光学積層構造体。
【請求項７】
前記少なくとも２つ以上の光反射層が、７００ｎｍ以上９５０ｎｍ以下の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下であって、かつ、前記光反射層ＰＲＬ−１、前記光反射層ＰＲＬ−２および前記光反射層ＰＲＬ−３と同じ向きの偏光を反射する特性を有する光反射層ＰＲＬ−４を含むことを特徴とする請求項５または６に記載の光学積層構造体。
【請求項８】
各光反射層の反射スペクトルの半値幅が、１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることを特徴とする請求項４から７までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項９】
前記第１の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で前記光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が５°〜θの範囲であり、前記第２の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で前記光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が−θ〜−５°の範囲であることを特徴とする請求項４から８までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項１０】
前記光制御積層体が、光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を含むことを特徴とする請求項１から９までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項１１】
前記ブロック層形成用の材料が、８０℃以上３００℃以下のガラス転移温度を有する樹脂であることを特徴とする請求項１０に記載の光学積層構造体。
【請求項１２】
前記ブロック層が、紫外線硬化型樹脂組成物、熱硬化型樹脂組成物、またはこれらの混合物を硬化した硬化膜であることを特徴とする請求項１０または１１に記載の光学積層構造体。
【請求項１３】
前記紫外線硬化型樹脂組成物が、多官能（メタ）アクリレート、多官能ウレタン（メタ）アクリレート、多官能エポキシ（メタ）アクリレート、多官能ポリエステル（メタ）アクリレート、および多官能トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートからなる群から選択される紫外線硬化型樹脂を１種以上含有する請求項１２に記載の光学積層構造体。
【請求項１４】
前記光制御積層体が、少なくとも１つの中間膜を積層してなる合わせガラス用積層体であることを特徴とする請求項１から１３までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項１５】
前記光制御積層体が、２枚の中間膜が前記第１の１／４波長板と前記第２の１／４波長板を挟持するように積層された合わせガラス用積層体であることを特徴とする請求項１４に記載の光学積層構造体。
【請求項１６】
前記中間膜のうち少なくとも一方が、ポリビニルブチラール樹脂である請求項１４または１５に記載の光学積層構造体。
【請求項１７】
前記光制御積層体が、前記第１の１／４波長板と前記第２の１／４波長板が２枚のガラス板によって挟持された機能性ガラスであることを特徴とする請求項１から１６までのいずれか１項に記載の光学積層構造体。
【請求項１８】
請求項１から１７までのいずれか１項に記載の光学積層構造体と、表示画像を示す表示光をＳ偏光またはＰ偏光にして出射する表示器とを備えるヘッドアップディスプレイシステム。
【請求項１９】
前記表示器から出射される表示光がＰ偏光であり、
請求項１から１７までのいずれか１項に記載の光学積層構造体に対する前記Ｐ偏光のブリュースター角をαとしたとき、前記光学積層構造体に入射する前記Ｐ偏光の入射角が、α−１０°〜α＋１０°の範囲であることを特徴とする請求項１８に記載のヘッドアップディスプレイシステム。
【請求項２０】
少なくとも１つの光反射層と、当該光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を備え、
前記光反射層は、コレステリック液晶層を含み、かつ、プラスチック基板上に積層されており、
前記ブロック層は、少なくとも光反射層のコレステリック液晶層側に積層されていることを特徴とする光反射フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、優れた偏光変換性能を示す光学積層構造体およびこれを用いたヘッドアップディスプレイシステム、ならびに光反射フィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
自動車、航空機等の運転者に情報を表示する方法として、ナビゲーションシステム、ヘッドアップディスプレイ（以下、ＨＵＤともいう）等が用いられている。ＨＵＤシステムは液晶表示体（以下、ＬＣＤという）等の画像投影手段から投射された画像を、例えば自動車のフロントガラス等に投影するシステムである。【０００３】
画像表示手段から出射した表示光は、反射鏡にて反射し、さらにフロントガラスで反射した後、観察者へ到達する。観察者はフロントガラスに投影された表示画像を見ているが、表示画像は虚像としてフロントガラスよりも遠方の画像位置にあるように見える。この方法では、運転者はフロントガラスの前方を注視した状態でほとんど視線を動かすことなく、様々な情報を入手することができるため、視線を移さなければならなかった従来のカーナビゲーションに比べ安全である。【０００４】
ＨＵＤは、表示情報を実際にフロントガラスから見える景色に重ねて投影するため、視界を遮ることなく、明るく見やすい画像を表示することが望ましい。そのためには、前景が十分に見えるだけの透過性と、ＨＵＤの反射画像が十分に見えるだけの反射性を兼ね備える必要がある。しかしながら、通常、透過率と反射率はトレードオフの関係にあり、一方を高くすれば他方は低くなるという問題があった。【０００５】
特に、自動車用フロントガラスの場合、ガラスに対する垂直方向の可視光透過率が７０％以上という法的な制限があるため、フロントガラスに高い反射率を有する部材を適用することは難しい。このような問題に対し、特許文献１には、光を反射する手段として、例えば、コレステリック液晶層を用いて作製した光反射フィルムを、２枚の１／４波長板で挟持した光制御フィルムが開示されている。そして、特許文献１には、このような光制御フィルムを用いて作製した機能性ガラスをＨＵＤにおける自動車用フロントガラスとして配置することにより、表示画像の視認性を向上できることが開示されている。【０００６】
ところで、１／４波長板は、入射した直線偏光を円偏光にまたは円偏光を直線偏光に変換する作用を有することは知られている。このような２枚の１／４波長板で挟持された光制御フィルムをＨＵＤのフロントガラスに配置する場合、車内側の１／４波長板に入射したＰ偏光またはＳ偏光の直線偏光は、できる限り効率的に円偏光に変換され、また、コレステリック液晶層を介して車外側の１／４波長板に入射した円偏光は、できる限り効率的にＰ偏光またはＳ偏光の直線偏光に変換されることが望ましい。そのため、光制御フィルムには、入射されるＰ偏光またはＳ偏光を、より効率的に元のＳ偏光またはＰ偏光に戻すことが可能な優れた偏光変換性能を有していることが望まれる。特許文献１には、光制御フィルムの偏光変換性能の程度については言及されていない。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特許第５９７３１０９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
本発明は、入射されるＳ偏光またはＰ偏光を、より効率的に元のＳ偏光またはＰ偏光に戻すことができる優れた偏光変換性能を示す光学積層構造体、ならびにこれを用いたヘッドアップディスプレイを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意検討した結果、右円偏光反射層または左円偏光反射層を含む１以上の光反射層と、光反射層の一方の面に積層された第１の１／４波長板と、光反射層の他方の面に積層された第２の１／４波長板とを有する光制御積層体に、Ｓ偏光あるいはＰ偏光を４５°以上６５°以下の入射角で入射させ、かつ、１／４波長板の遅層軸と、入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度を制御することにより、入射されるＳ偏光またはＰ偏光を、より効率的に元のＳ偏光またはＰ偏光に戻すことが可能な、優れた偏光変換性能を示す光学積層構造体、ならびにこれを用いたヘッドアップディスプレイを得ることができることを新たに見出し、本発明の完成に至った。【００１０】
すなわち、本発明の要旨構成は、以下の通りである。
［１］少なくとも１つの光反射層と、光反射層の一方の面に積層された第１の１／４波長板と、光反射層の他方の面に積層された第２の１／４波長板とを有する光制御積層体を備え、
光反射層が、右円偏光反射層または左円偏光反射層を含み、
光制御積層体の表面に垂直な軸から４５°以上６５°以下に傾斜した位置から入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸と、Ｓ偏光またはＰ偏光が入射する側の第１の１／４波長板の遅相軸とのなす角度が、５°以上４５°未満であることを特徴とする光学積層構造体。
［２］第１の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θが、下記式（１）および（２）を満たし、かつ、
第２の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が−θであることを特徴とする上記「１」に記載の光学積層構造体。
【数１】
2017175852.tif 000003
［３］第１および第２の１／４波長板のうち少なくとも一方が、重合性液晶層を含むことを特徴とする上記［１］または［２］に記載の光学積層構造体。
［４］右円偏光反射層または左円偏光反射層が、固定化された螺旋配向を有するコレステリック液晶層であることを特徴とする、上記［１］から［３］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［５］コレステリック液晶層を有し、かつ互いに異なる中心反射波長をもつ少なくとも２つ以上の光反射層が積層され、
積層される少なくとも２つ以上の光反射層は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−１と、５００ｎｍ以上６００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−２と、６００ｎｍ以上７００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−３のうち、少なくとも１つの光反射層を含み、かつ、
いずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することを特徴とする上記［４］に記載の光学積層構造体。
［６］少なくとも２つ以上の光反射層が、光反射層ＰＲＬ−１と、光反射層ＰＲＬ−２と、光反射層ＰＲＬ−３のうち、２つまたは３つの光反射層を含むことを特徴とする上記［５］に記載の光学積層構造体。
［７］少なくとも２つ以上の光反射層が、７００ｎｍ以上９５０ｎｍ以下の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下であって、かつ、光反射層ＰＲＬ−１、光反射層ＰＲＬ−２および光反射層ＰＲＬ−３と同じ向きの偏光を反射する特性を有する光反射層ＰＲＬ−４を含むことを特徴とする上記［５］または［６］に記載の光学積層構造体。
［８］各光反射層の反射スペクトルの半値幅が、１００ｎｍ以上５００ｎｍ以下であることを特徴とする上記［４］から［７］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［９］第１の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が５°〜θの範囲であり、第２の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光あるいはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が−θ〜−５°の範囲であることを特徴とする上記［４］から［８］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［１０］光制御積層体が、光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を含むことを特徴とする上記［１］から［９］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［１１］ブロック層形成用の材料が、８０℃以上３００℃以下のガラス転移温度を有する樹脂であることを特徴とする上記［１０］に記載の光学積層構造体。
［１２］ブロック層が、紫外線硬化型樹脂組成物、熱硬化型樹脂組成物、またはこれらの混合物を硬化した硬化膜であることを特徴とする上記［１０］または［１１］に記載の光学積層構造体。
［１３］紫外線硬化型樹脂組成物が、多官能（メタ）アクリレート、多官能ウレタン（メタ）アクリレート、多官能エポキシ（メタ）アクリレート、多官能ポリエステル（メタ）アクリレート、および多官能トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートからなる群から選択される紫外線硬化型樹脂を１種以上含有する上記［１２］に記載の光学積層構造体。
［１４］光制御積層体が、少なくとも１つの中間膜を積層してなる合わせガラス用積層体であることを特徴とする上記［１］から［１３］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［１５］光制御積層体が、２枚の中間膜が前記第１の１／４波長板と前記第２の１／４波長板を挟持するように積層された合わせガラス用積層体であることを特徴とする上記［１４］に記載の光学積層構造体。
［１６］中間膜のうち、少なくとも一方がポリビニルアセタール樹脂である上記［１４］または［１５］に記載の光学積層構造体。
［１７］光制御積層体が、前記第１の１／４波長板と前記第２の１／４波長板が２枚のガラス板によって挟持された機能性ガラスであることを特徴とする上記［１］から［１６］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体。
［１８］上記［１］から［１７］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体と、表示画像を示す表示光をＳ偏光またはＰ偏光にして出射する表示器とを備えるヘッドアップディスプレイシステム。
［１９］表示器から出射される表示光がＰ偏光であり、上記［１］から［１７］までのいずれか１つに記載の光学積層構造体に対するＰ偏光のブリュースター角をαとしたとき、光学積層構造体に入射するＰ偏光の入射角が、α−１０°〜α＋１０°の範囲であることを特徴とする上記［１８］に記載のヘッドアップディスプレイシステム。
［２０］少なくとも１つの光反射層と、光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を備え、
光反射層は、コレステリック液晶層を含み、かつ、プラスチック基板上に積層されており、
ブロック層は、少なくとも光反射層のコレステリック液晶層側に積層されていることを特徴とする光反射フィルム。
【発明の効果】
【００１１】
本発明は、入射されるＳ偏光またはＰ偏光を、より効率的に元のＳ偏光あるいはＰ偏光に戻すことができる優れた偏光変換性能を示す光学積層構造体、ならびにこれを用いたヘッドアップディスプレイを提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】図１は、本発明に係る光学積層構造体の一実施形態を示す側面断面図である。
【図２】図２は、第１の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で光学積層構造体に入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θを示す簡略図である。
【図３】図３は、１／４波長板の遅層軸と任意の角度で入射されるＳ偏光あるいはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θおよび−θを示す簡略図である。
【図４】図４は、本発明に使用される光反射層の第１実施形態を示す側面断面図である。
【図５】図５は、本発明に使用される光反射層の第２実施形態を示す側面断面図である。
【図６】図６は、本発明に使用される光学積層体の一実施形態を示す側面断面図である。
【図７】図７は、本発明に使用される光制御積層体の一実施形態を示す側面断面図である。
【図８】図８は、本発明に使用される合わせガラス用積層体の一実施形態を示す側面断面図である。
【図９】図９は、本発明に使用される機能性ガラスの一実施形態を示す側面断面図である。
【図１０】図１０は、本発明に係るヘッドアップディスプレイシステムの第１実施形態を示す模式図である。
【図１１】図１１は、本発明に係るヘッドアップディスプレイシステムの第２実施形態を示す模式図である。
【図１２】図１２は、本発明に係る光学積層構造体にＰ偏光がブリュースター角近傍で入射される概要を示す概略図である。
【図１３】図１３は、本発明に係る光反射フィルムの一実施形態を示す側面断面図である。
【図１４】図１４は、実施例１における光反射層ＰＲＬ１〜ＰＲＬ４の反射特性を示すグラフである。
【図１５】図１５は、実施例１における光反射層の分光特性を示すグラフである。
【図１６】図１６は、クロスニコル測定の測定方法を示す概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
以下、本発明に従う実施形態を、図面を参照しながら説明する。なお、下記の実施形態は、本発明のいくつかの代表的な実施形態を例示したにすぎず、本発明の範囲において、種々の変更を加えることができる。また、ここでいう「ＰＲＬ」は、Ｐｏｌａｒｉｚｅｄ  ｌｉｇｈｔ  Ｒｅｆｌｅｃｔｉｏｎ  Ｌａｙｅｒの略記であって、光反射層を意味するアルファベット表記である。
【００１４】
＜光学積層構造体＞
本発明に係る光学積層構造体は、少なくとも１つの光反射層と、光反射層の一方の面に積層された第１の１／４波長板と、光反射層の他方の面に積層された第２の１／４波長板とを有する光制御積層体を備える。図１は、本発明に係る光学積層構造体の一実施形態を示す。図１に示される光学積層構造体１００は、光反射層８の両面に第１の１／４波長板７と第２の１／４波長板７’とが積層された光制御積層体９を構成している。光反射層８に第１の１／４波長板７、第２の１／４波長板７’を積層する方法としては、接着剤や粘着剤を用いて積層する方法、第１の１／４波長板７の上に光反射層８を直接積層し、次いで光反射層８上に第２の１／４波長板７’を直接積層する方法、偏光照射により光配向性を発揮する光配向性材料を光反射層８、第１の１／４波長板７または第２の１／４波長板７’の表面に成膜し、偏光照射等の配向処理を行った光配向層が形成された光反射層８、第２の１／４波長板７または第２の１／４波長板７’を直接積層する方法などが挙げられる。これらの方法の中でも、コスト的な観点から、第１の１／４波長板７と、光反射層８と、第２の１／４波長板７’とをそれぞれ直接積層する方法が好ましい。
【００１５】
（光制御積層体）
本発明に使用される光制御積層体は、図１に示されるように、光反射層８と、光反射層８の一方の面に積層された第１の１／４波長板７と、光反射層８の他方の面に積層された第２の１／４波長板７’とを有している。２枚の１／４波長板のうち、Ｓ偏光またはＰ偏光が入射する側に第１の１／４波長板７が設けられ、光反射層を透過した円偏光が入射する側に第２の１／４波長板７’が設けられる。光制御積層体は、入射されるＳ偏光またはＰ偏光を、より効率的に元のＳ偏光あるいはＰ偏光に変換するために、図２に示すように、光制御積層体の表面に垂直な軸から４５°以上６５°以下、好ましくは５０°以上６０°以下に傾斜した位置から入射するＰ偏光の偏光軸１８またはＳ偏光の偏光軸２０と、第１の１／４波長板の遅相軸１７とのなす角度θを、５°以上４５°未満に制御する。光制御積層体に入射するＳ偏光またはＰ偏光の入射角を４５°以上６５°以下の範囲にすることにより、例えば、Ｐ偏光が光制御積層体に入射した場合、光制御積層体の表面での反射率を理論上２％以下に抑制することができる。具体例を示すと、光反射層が右円偏光反射機能を有している場合、Ｐ偏光が上記入射角で光制御積層体に入射すると、光制御積層体の界面ではほとんどＰ偏光は反射されず、第１の１／４波長板を透過する。透過するＰ偏光は第１の１／４波長板により右円偏光に変換され、この右円偏光は、光反射層の右円偏光変換性能により、右円偏光の一部が光反射層で反射される。反射した右円偏光は、再度第１の１／４波長板により元のＰ偏光に変換され、このＰ偏光が観察者に到達する。また、光反射層で反射されず光反射層を透過する右円偏光は、第２の１／４波長板により、元のＰ偏光に戻るが、このＰ偏光は、第２の１／４波長板の外側の界面でほとんど反射されずに透過する。また、例えば、上記入射角の範囲内でＳ偏光が光制御積層体に入射した場合にも、Ｓ偏光は光制御積層体の表面で反射し、このＳ偏光が観察者に到達する。第１の１／４波長板で反射されず、第１の１／４波長板を透過するＳ偏光は、第１の１／４波長板により左円偏光に変換される。この左円偏光は、右円偏光反射機能を有する光反射層では反射されず光反射層を透過し、第２の１／４波長板により、元のＳ偏光に戻るが、このＳ偏光も、第２の１／４波長板の外側の界面でほとんど反射されずに透過する。このように、光制御積層体に入射するＳ偏光またはＰ偏光の入射角を制御することにより、二重反射が抑制され、その結果、二重像の発生を抑制することができる。また、角度θの上限値が４５°以上である場合、光制御積層体に入射したＰ偏光またはＳ偏光を、元のＰ偏光またはＳ偏光に変換する偏光変換性能が低く、その結果、ディスプレイ上表示画像も暗くなってしまうおそれがある。一方、角度θの下限値は、理論上、０゜に調整することは可能であるものの、実用上、５゜程度が限度であるため、角度θの下限値は、５゜以上に制御される。この角度θを適切に制御することにより、本発明に係る光学積層構造体は優れた偏光変換性能を示し、その結果、表示画像は極めて鮮明に視認できるようになる。
【００１６】
光学積層構造体が示す偏光変換性能をより適切に制御するため、図３に示すように、本発明に使用される光制御積層体において、２枚の１／４波長板のうち、第１の１／４波長板の遅相軸１７と、任意の角度で光制御積層体に入射されるＳ偏光の偏光軸２０またはＰ偏光の偏光軸１８とのなす角度θが、下記式（１）および（２）を満たし、かつ、第２の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光の偏光軸２０またはＰ偏光の偏光軸１８とのなす角度が−θであることが好ましい。ここで、下記式（１）および（２）の技術的意義を説明する。光制御積層体に入射するＳ偏光またはＰ偏光が、空気とは異なる屈折率を有する媒質である第１の１／４波長板を通過する際、第１の１／４波長板に入射する入射角が変化する。ここで、光制御積層体に対するＳ偏光またはＰ偏光の入射角をα、第１の１／４波長板に実際に入射する入射角、すなわち第１の１／４波長板の屈折角をβ、空気の屈折率をｎα、第１の１／４波長板の屈折率をｎβとすると、スネルの法則にしたがい、sinα／sinβ＝ｎβ／ｎαが成立し、この式をβが求まる方程式に簡略化すると、式（２）が導かれる。一方、光制御積層体に入射するＳ偏光の偏光軸をｘ軸、Ｐ偏光の偏光軸をｙ軸、ｙ軸と第１の１／４波長板の遅相軸とのなす角度をθとしたときの位相差値がReである場合、ベクトル的解析により、ｙ軸はRe・cosθ、ｘ軸はRe・sinθで表される。ここで、１／４波長板の偏光変換性能は、１／４波長板の遅相軸に対して４５°で光が入射されるときに最適となることが知られているため、理論上、第１の１／４波長板の遅相軸に対する入射角は、４５°であることが望ましい。すなわち、第１の１／４波長板が、Ｐ偏光またはＳ偏光を右円偏光または左円偏光に変換させる作用は、第１の１／４波長板の遅相軸に対する入射角が４５°の場合に最適にできる。しかしながら、このような作用は、１／４波長板に入射する角度、１／４波長板の傾斜により変化することがある。これは、上述のように、光制御積層体に入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸と第１の１／４波長板の遅相軸とのなす射角をθとしても、実際には、第１の１／４偏光板に入射する角度はβであることに基づくと考えられる。そこで、Re・cosθのｙ軸（理論上のｙ軸）について、ｘ軸を中心に角度β傾斜した際のｙ軸（事実上のｙ軸）を求めると、Re・cosθ／事実上のｙ軸＝sin（９０°−β）が成立し、事実上のｙ軸は、Re・cosθcosβで表される。上述したように、１／４波長板の遅相軸に対する入射角は、４５°であることが望ましい。第１の１／４波長板に入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸と、１／４波長板の遅相軸とのなす角度を４５°にするためには、ｘ軸（Re・sinθ）と、事実上のｙ軸（Re・cosθcosβ）を等しくする必要があるため、Re・sinθ＝Re・cosθcosβが求まり、この式を簡略化することにより、式（１）が導かれる。すなわち、例えば、第１の１／４波長板の傾斜が６５゜であった場合であっても、第１の１／４波長板の偏光変換性能が最適な入射角４５゜になるように式（１）、（２）から求まる角度θは設計されている。また、第２の１／４波長板において、光反射層を透過した右円偏光または左円偏光を元のＰ偏光またはＳ偏光に戻す作用は、第１の１／４波長板の遅相軸と第２の１／４波長板の遅相軸とが直交する場合、すなわち、第２の１／４波長板の遅相軸に対する入射角が−４５°の場合に最適にできる。したがって、第２の１／４波長板の遅層軸と、任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光の偏光軸２０またはＰ偏光の偏光軸１８とのなす角度は−θに制御される。このように、下記式（１）および（２）から算出された値に基づき、角度θを実際に第１の１／４偏光板にＰ偏光またはＳ偏光が入射する角度βとの関係で厳密に制御し、かつ、角度−θを各１／４波長板の遅相軸同士の最適角との関係で厳密に制御することにより、１／４波長板が示す偏光変換性能を最大限に活かすことができる。その結果、本発明に係る光学積層構造体は、高い偏光変換性能を示すため、このような光学積層構造体をＨＵＤに設けることにより、表示画像の視認性をさらに向上させることができる。
【００１７】
【数２】
2017175852.tif 000004
【００１８】
上記式（１）および（２）を満たす角度θまたは−θの範囲は、当該角度θまたは−θの値の±３°の範囲に制御されていることが好ましく、±１°の範囲に制御されていることがより好ましい。角度θまたは−θの値が±３°の範囲外であると、光制御積層体にＳ偏光を入射した場合、第２の１／４波長板により光反射層を透過した円偏光をＳ偏光に変換する際に、Ｐ偏光成分の割合が増加し、一方、光制御積層体にＰ偏光を入射した場合、第２の１／４波長板により光反射層を透過した円偏光をＰ偏光に変換する際に、Ｓ偏光成分の割合が増加してしまう。角度θ、−θの範囲を、式（１）および（２）から算出された値に基づき制御することにより、１／４波長板による偏光変換性能の低下を抑制することができる。
【００１９】
式（２）に代入される第１の１／４波長板の屈折率ｎβは、第１の１／４波長板の遅相軸方向の屈折率をｎｘ、第１の１／４波長板の面内でｎｘと直交する方向の屈折率をｎｙ、第１の１／４波長板の厚さ方向の屈折率をｎｚとし、これらの和を平均化した値を平均屈折率として用いる。また、市販品の１／４波長板を使用する場合、平均屈折率はカタログ等に載せられた値を使用することもできる。また、１／４波長板の材料として重合性液晶を用いた場合、液晶本来の常光屈折率ｎｏと異常光屈折率ｎｅを用いると、平均屈折率は（ｎｘ＋ｎｙ＋ｎｚ）／３＝（ｎｏ＋ｎｅ）／２で表される。式（１）および（２）から算出されるθの具体例を示すと、例えば、空気の屈折率を１．００とし、屈折率１．５５の２枚の１／４波長板を用い、Ｓ偏光またはＰ偏光の入射角が５０°である場合、式（１）および（２）に基づき、θの値は４１°であるため、θの範囲は好ましくは３８°以上４４°以下であり、より好ましくは４０°以上４２°以下である。また、Ｓ偏光またはＰ偏光の入射角が５６°または６０°である場合、式（１）および（２）に基づき、θの値は４０°であるため、θの範囲は好ましくは３７°以上４３°以下であり、より好ましくは３９°以上４１°以下である。さらに、Ｓ偏光またはＰ偏光の入射角が６５°である場合、式（１）および（２）に基づき、θの値は３９°であるため、θの範囲は好ましくは３６°以上４２°以下であり、より好ましくは３８°以上４０°以下である。また、光制御積層体を２枚のガラス板で挟持した機能性ガラスとし、屈折率１．４８のガラス板を用いて、ガラス板にブリュースター角約５６°でＰ偏光を入射する場合、式（１）および（２）に基づき、θの値は４０°であり、θの範囲は好ましくは３７°以上４３°以下であり、より好ましくは３９°以上４１°以下である。
【００２０】
（光反射層）
本発明に使用される光反射層は、後述する１／４波長板により変換された円偏光を反射させるため、円偏光反射機能を有する。円偏光は、大きく２種類に分けられ、右回りの円偏光を右円偏光、左回りの円偏光を左円偏光と呼ぶ。本発明に使用される光反射層は、右円偏光反射層または左円偏光反射層を含んでいる。このような右円偏光反射層または左円偏光反射層は、固定化された螺旋配向を有するコレステリック液晶層であることが好ましい。コレステリック液晶層は、円偏光を選択反射する偏光子であり、右円偏光または左円偏光のいずれかを反射するように螺旋構造を形成してなるコレステリック液晶相を固定化することにより得ることができる。
【００２１】
光反射層における右円偏光反射層または左円偏光反射層の材料として、コレステリック液晶を用いた場合、コレステリック液晶層が厚さ方向に位相差値を有するため、光反射層の傾斜により位相差が生じる。そのため、コレステリック液晶層の総厚に応じて、各１／４波長板の遅相軸とＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θの最適角が変動する。光反射層に使用されるコレステリック液晶層の総厚が厚ければ厚いほど、コレステリック液晶層の厚さ方向の位相差が増加する。そのため、最適角は角度θより小さくなり、各１／４波長板の遅相軸はＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸に近づく。すなわち、各１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度θの最適角は０°に近づいていく。この最適角をできる限り制御するため、光反射層がコレステリック液晶層である場合においては、２枚の１／４波長板のうち第１の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度が５°〜θの範囲であり、第２の１／４波長板の遅層軸と任意の入射角で光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度が−θ〜−５°の範囲であることが好ましい。このように、コレステリック液晶層による位相差の増大も考慮することで、各１／４波長板の遅相軸とＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度の最適角がより一層厳密に制御され、１／４波長板が示す偏光変換性能をより最適かつ最大限に活かすことができる。その結果、本発明に係る光学積層構造体は、より高い偏光変換性能を示すため、このような光学積層構造体をＨＵＤに設けることにより、表示画像の視認性をより一層向上させることができる。
【００２２】
光反射層がコレステリック液晶層である場合において、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度の最適角の具体例を以下に示す。なお、以下に示す具体例において、第２の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度の最適角は、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度に−（マイナス）を付した範囲である。空気の屈折率１．００とし、屈折率１．５５の１／４波長板と、表面に垂直な軸から５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が５５ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層とを用いた場合、光制御積層体に入射されるＳ偏光またＰ偏光の入射角が４５°または５０°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、２５°以上４５°以下であることが好ましく、３５°以上４０°以下であることが好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が５６°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光あるいはＰ偏光の軸とのなす角度は、２５°以上４０°以下であることが好ましく、３５°以上４０°以下であることがより好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が６５°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、２５°以上４０°以下であることが好ましく、３０°以上３５°以下であることがより好ましい。表面に垂直な軸から５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が７０ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層を用いた場合、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が４５°または５０°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、１５°以上４０°以下であることが好ましく、２５°以上４０°以下であることがより好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が５６°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、１５°以上４０°以下であることが好ましく、２０°以上３５°以下であることが好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が６５°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、１５°以上３５°以下であることが好ましく、２０°以上３０°以下であることが好ましい。表面に垂直な軸から５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が９０ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層を用いた場合、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が４５°または５０°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、１０°以上３５°以下であることが好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が５６°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光あるいはＰ偏光の偏光軸���のなす角度は、１０°以上３５°以下であることが好ましく、１０°以上３０°以下であることがより好ましい。また、光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の入射角が６５°では、第１の１／４波長板の遅相軸と光制御積層体に入射されるＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、１０°以上３０°以下であることが好ましく、１０°以上２５°以下であることが好ましい。
【００２３】
上述したように、コレステリック液晶層の厚さ方向の位相差が増加するにつれて、各１／４波長板の遅相軸とＳ偏光またはＰ偏光の軸とのなす角度の最適角は０°に近づいていく。ここで、他の具体例として、光制御積層体が、２枚のガラス板によって挟持された機能性ガラスである、一方のガラス板に入射されるＰ偏光のガラス板界面での反射率を０％に近づけるために、当該ガラス板に対してブリュースター角近傍でＰ偏光を入射する場合を示す。屈折率１．５２のガラス板を用いた場合、機能性ガラスへの入射角は４５°〜６５°であることが好ましく、５０°〜６０°であることがより好ましい。４５°〜６５°の範囲で機能性ガラスに対してＰ偏光が入射する際、表面に垂直な軸から５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が５５ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層を用いた場合、第１の１／４波長板の遅相軸と機能性ガラスに入射するＳ偏光またはＰ偏光の偏光軸とのなす角度は、２５°以上４０°以下であることが好ましく、３５°以上４０°以下であることがより好ましい。また、表面に垂直な軸から５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が７０ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層を用いた場合、第１の１／４波長板の遅相軸と機能性ガラスに入射するＳ偏光あるいはＰ偏光の軸とのなす角度は、１５°以上３５°以下であることが好ましく、２５°以上３５°以下であることがより好ましい。また、５０°に傾斜した際に５４６ｎｍにおける位相差値が９０ｎｍであるコレステリック液晶層から構成される光反射層を用いた場合、第１の１／４波長板の遅相軸と機能性ガラスに入射するＳ偏光あるいはＰ偏光の軸とのなす角度は１０°以上３０°以下が好ましく、１０°以上２０°以下であることがより好ましい。
【００２４】
右円偏光反射層または左円偏光反射層がコレステリック液晶層である場合、このような液晶層を構成するコレステリック液晶は、キラリティをもつネマチック液晶、ネマチック液晶にカイラル剤を添加した配合物から形成される。カイラル剤の種類、量により、螺旋の向き、反射波長を任意に設計できるため、ネマチック液晶にカイラル剤を添加してコレステリック液晶を得る方法が好ましい。ネマチック液晶は、いわゆる電界で操作する液晶とは異なり、螺旋配向状態を固定化して使用されるため、重合性基を有するネマチック液晶モノマーを用いることが好ましい。
【００２５】
重合性基を有するネマチック液晶モノマーとは、分子内に重合性基を有し、ある温度範囲または濃度範囲で液晶性を示す化合物である。重合性基としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、カルコニル基、シンナモイル基およびエポキシ基などが挙げられる。また、重合性液晶が液晶性を示すためには、分子内にメソゲン基があることが好ましく、メソゲン基とは、例えば、ビフェニル基、ターフェニル基、（ポリ）安息香酸フェニルエステル基、（ポリ）エーテル基、ベンジリデンアニリン基、またはアセナフトキノキサリン基等のロッド状、板状の置換基、あるいはトリフェニレン基、フタロシアニン基、またはアザクラウン基等の円盤状の置換基、すなわち、液晶相挙動を誘導する能力を有する基を意味する。ロッド状または板状の置換基を有する液晶化合物は、カラミティック液晶として当該技術分野で既知である。このような重合性基を有するネマチック液晶モノマーは、例えば、特開２００３−３１５５５６号公報および特開２００４−２９８２４号公報に記載されている重合性液晶、Ｐａｌｉｏｃｏｌｏｒシリーズ（ＢＡＳＦ社製）およびＲＭＭシリーズ（Ｍｅｒｃｋ社製）等の重合性液晶が挙げられる。これら重合性基を有するネマチック液晶モノマーは、単独で使用しても、あるいは複数混合して使用してもよい。
【００２６】
カイラル剤としては、上記重合性基を有するネマチック液晶モノマーを右巻きまたは左巻き螺旋配向させることができ、重合性基を有するネマチック液晶モノマーと同様に重合性基を有する化合物が好ましい。そのようなカイラル剤としては、例えば、Ｐａｌｉｏｃｏｌｏｒ  ＬＣ７５６（ＢＡＳＦ社製）、特開２００２−１７９６６８号公報に記載されている化合物などが挙げられる。このカイラル剤の種類により、反射する円偏光の向きが決まり、さらには、ネマチック液晶に対するカイラル剤の添加量に応じて、光反射層の反射波長を変えることができる。例えば、カイラル剤の添加量を多くするほど、短波長側の波長を反射する光反射層を得ることができる。カイラル剤の添加量は、カイラル剤の種類と反射させる波長によっても異なるが、通常光に対する光反射層の中心反射波長を、所望の波長領域に調整するため、重合性基を有するネマチック液晶モノマー１００重量部に対し、好ましくは０．５〜３０重量部であり、より好ましくは１〜２０重量部であり、さらに好ましくは３〜１０重量部である。
【００２７】
さらに、重合性基を有するネマチック液晶モノマーと反応可能な液晶性を有しない重合性化合物を添加することも可能である。そのような化合物としては、例えば、紫外線硬化型樹脂等が挙げられる。紫外線硬化型樹脂としては、例えば、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレートと１，６−ヘキサメチレン−ジ−イソシアネートとの反応生成物、イソシアヌル環を有するトリイソシアネートとペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートとの反応生成物、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートとイソホロン−ジ−イソシアネートとの反応生成物、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリス（メタアクリロキシエチル）イソシアヌレート、グリセロールトリグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、カプロラクトン変性トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、トリグリセロール−ジ−（メタ）アクリレート、プロピレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ポリプロピレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、トリエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール−ジ−（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、１，６−ヘキサンジオール−ジ−（メタ）アクリレート、グリセロール−ジ−（メタ）アクリレート、エチレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ジエチレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ビス（アクリロキシエチル）ヒドロキシエチルイソシアヌレート、ビス（メタアクリロキシエチル）ヒドロキシエチルイソシアヌレート、ビスフェノールＡ−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、アクリロイルモルホリン、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、２−シアノエチル（メタ）アクリレート、ブチルグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ブトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレートおよびブタンジオールモノ（メタ）アクリレート等が挙げられ、これらは単独で使用してもあるいは複数混合してもよい。これら液晶性を有しない紫外線硬化型樹脂は、ネマチック液晶モノマーを含む組成物が液晶性を失わない程度に添加すればよく、好ましくは、重合性基を有するネマチック液晶モノマー１００重量部に対して０．１〜２０重量部であり、より好ましくは１．０〜１０重量部である。
【００２８】
上述した重合性基を有するネマチック液晶モノマー、重合性化合物が紫外線硬化型である場合、これらを含んだ組成物を紫外線により硬化させるために、光重合開始剤が添加される。光重合開始剤としては、例えば、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルホリノプロパン−１（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー９０７）、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー１８４）、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー２９５９）、１−（４−ドデシルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン（Ｍｅｒｃｋ社製ダロキュアー９５３）、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン（Ｍｅｒｃｋ社製ダロキュアー１１１６）、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー１１７３）、ジエトキシアセトフェノン等のアセトフェノン系化合物；ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー６５１）等のベンゾイン系化合物；ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルサルファイド、３，３’−ジメチル−４−メトキシベンゾフェノン（日本化薬社製カヤキュアーＭＢＰ）等のベンゾフェノン系化合物；ならびに、チオキサントン、２−クロルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＣＴＸ）、２−メチルチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＲＴＸ）、イソプロピルチオキサントン、２，４−ジクロオチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＣＴＸ）、２，４−ジエチルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＤＥＴＸ）および２，４−ジイソプロピルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＤＩＴＸ）等のチオキサントン系化合物等が挙げられる。好ましくは、光重合開始剤としては、例えば、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ−Ｌ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０１、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０２、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １３００、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １８４、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ３６９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ３７９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ８１９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １２７、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ９０７およびＩｒｇａｃｕｒｅ  １１７３（いずれもＢＡＳＦ社製）が挙げられ、特に好ましくは、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ−Ｌ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０１、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０２、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １３００、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ３６９およびＩｒｇａｃｕｒｅ  ９０７が挙げられる。これらの光重合開始剤は、１種類または複数を任意の割合で混合して使用することができる。
【００２９】
光重合開始剤としてベンゾフェノン系化合物またはチオキサントン系化合物を用いる場合には、光重合反応を促進させるために、助剤を併用することも可能である。そのような助剤としては、例えば、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、ｎ−ブチルアミン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、ジエチルアミノエチルメタアクリレート、ミヒラーケトン、４，４’―ジエチルアミノフェノン、４−ジメチルアミノ安息香酸エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチルおよび４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル等のアミン系化合物が挙げられる。
【００３０】
上述した光重合開始剤および助剤の添加量は、ネマチック液晶モノマーを含む組成物の液晶性に影響を与えない範囲で使用することができ当該組成物中の紫外線で硬化する化合物１００重量部に対して、好ましくは０．５重量部以上１０重量部以下であり、より好ましくは２重量部以上８重量部以下である。また、助剤は光重合開始剤に対して、０．５倍から２倍量であることが好ましい。
【００３１】
さらに、上述したコレステリック液晶を含む組成物には、必要に応じてレベリング剤、消泡剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、酸化防止剤、重合禁止剤および架橋剤などの添加剤を１以上含有し、それぞれ目的とする機能を付与することも可能である。レベリング剤としては、例えば、フッ素系化合物、シリコーン系化合物およびアクリル系化合物等が挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物およびトリアジン系化合物等が挙げられる。光安定化剤としては、例えば、ヒンダードアミン系化合物およびベンゾエート系化合物等が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、フェノール系化合物等が挙げられる。重合禁止剤としては、例えば、メトキノン、メチルハイドロキノンおよびハイドロキノン等が挙げられる。架橋剤としては、例えば、脂環式ポリイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート及び４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等ポリイソシアネート類ならびにメラミン化合物等が挙げられる。これらの各添加剤の添加量は、付与すべき機能に応じて、適宜設計される。
【００３２】
次に、上記コレステリック液晶を用いて、本発明に使用される光反射層を作製する方法を説明する。このような方法としては、例えば、重合性基を有するネマチック液晶モノマーに、所望とする波長を反射するように右巻きまたは左巻き螺旋配向となるカイラル剤を必要量添加する。次にこれらを溶剤に溶解し、光重合開始剤を添加する。このような溶剤は、使用する液晶モノマーやカイラル剤等を溶解できれば、特に限定されるものではないが、例えば、シクロペンタノン、トルエン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等が挙げられ、シクロペンタノンおよびトルエン等が好ましい。その後、この溶液をトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）フィルム、アクリルフィルム、ポリカーボネートフィルム、ポリ塩化ビニルフィルム、ポリオレフィンフィルムポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム等のプラスチック基板上に厚みができるだけ均一になるように塗布し、加熱にて溶剤を除去させながら、プラスチック基板上でコレステリック液晶となって所望の螺旋ピッチで配向するような温度条件で一定時間放置させる。このとき、プラスチックフィルム表面を塗布前にラビングまたは延伸等の配向処理をしておくことで、コレステリック液晶の配向をより均一にすることができ、光反射層としてのヘーズ値を低減することが可能となる。次いでこの配向状態を保持したまま、高圧水銀灯等で紫外線を照射し、コレステリック液晶の配向を固定化させることにより、プラスチック基板上に、光反射層を構成するのに用いられるコレステリック液晶層が得られる。ここで、右巻き螺旋配向となるカイラル剤を選択した場合、得られる光反射層は右回り円偏光を選択的に反射し、一方、左巻き螺旋配向となるカイラル剤を選択した場合、得られる光反射層は、左回り円偏光を選択的に反射する。この特定の円偏光を選択的に反射する現象を選択反射といい、選択反射している波長帯域を選択反射領域という。
【００３３】
光反射層の通常光に対する反射率を調整する他の方法としては、上記光反射層作製時における光反射層の厚さを変えることが挙げられる。通常、光反射層が厚くなればなるほど、反射率は向上するが、本発明で使用される光反射層は、左円偏光または右円偏光のいずれかの円偏光を反射する機能を有するため、理論的な最大反射率である５０％よりも大きくならない。よって、本発明における通常光に対する反射率を５％以上２５％以下にするためには、理論的な最大反射率における厚さの約半分以下にすることが好ましく、使用するコレステリック液晶やカイラル剤の種類などに応じて、光反射層の単層での厚さは、例えば０．１〜３μｍであることが好ましく、０．３〜２．５μｍ以下であることがより好ましい。一方、光反射層がコレステリック液晶層である場合、コレステリック液晶層は、厚み方向に位相差値を有するため、光反射層の総厚を適切に制御することにより、光制御積層体の偏光変換性能をより厳密に制御することができる。そのため、光反射層の総厚は、０．１μｍ以上７μｍ以下であることが好ましく、０．３μｍ以上５μｍ以下であることがより好ましく、０．５μｍ以上３μｍ以下であることがさらに好ましい。光反射層の総厚が０．１μｍより薄いと、光反射層の円偏光変換機能が有効に作用せず、一方、各光反射層の厚さが７μｍより厚いと、光反射層の配向が乱れ、透明性が低下してしまう。また、通常光に対する各光反射層の反射率を所望の範囲内に調整できれば、各光反射層の厚さは、いずれも同じであっても異なっていてもよい。
【００３４】
光反射層は、入射される光の波長に対して反射する必要があるため、可視光領域における青色、緑色、赤色の偏光に対して反射させることが望ましい。一方で、自動車のフロントガラスのように法的に可視光透過率の規制があるガラスにこのような光反射層を設ける場合、偏光フィルタ等によって特定の偏光成分だけを取りだす処理が施されていない光、いわゆる通常光に対する光反射層の反射率が高すぎると透過率が低下し、その結果、高い可視光透過率を必要とするガラスに使用できなくなってしまう。そのため、通常光に対する光反射層の反射率を適切に制御することが好ましい。
【００３５】
上記の観点から、光反射層は、コレステリック液晶層を有し、かつ互いに異なる中心反射波長をもつ少なくとも２以上の光反射層が積層されており、さらに、積層される少なくとも２以上の光反射層は、４００ｎｍ以上５００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−１と、５００ｎｍ以上６００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−２と、６００ｎｍ以上７００ｎｍ未満の中心反射波長をもち該中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下である光反射層ＰＲＬ−３のうち、少なくとも１つの光反射層を含み、かつ、いずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することが好ましい。このような光反射層は、例えば、光反射層ＰＲＬ−１、光反射層ＰＲＬ−２、光反射層ＰＲＬ−３のうちのいずれか１つの光反射層しか含んでいない場合には、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のいずれか１つのみの光反射層と、これらの光反射層とは異なる中心反射波長をもつ他の光反射層からなる群から選択される少なくとも１以上の光反射層との積層構造で構成され、各光反射層はいずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することを意味している。すなわち、光反射層を構成する光反射層の層数は、少なくとも２つ以上であり、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうち少なくとも１以上の光反射層を含み、各光反射層が互いに異なる中心反射波長をもち、かつ、いずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することを意図している。
【００３６】
光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３それぞれの中心反射波長での通常光に対する反射率は、５％以上２５％以下であることが好ましく、より好ましくは、１０％以上２５％以下であり、さらに好ましくは、１５％以上２０％以下である。反射率の上限値が５％未満であると、反射率が低すぎるため、例えば、このような光反射層をＨＵＤのフロントガラスに設置した場合に、所望の表示画像をフロントガラスに映すことができず、一方、反射率の上限値が２５％より大きいと、透過率が高すぎるため、フロントガラスに対して高い可視光透過率を要求する法的制限に対処できなくなる。また、各光反射層が示す中心反射波長での通常光に対する反射率は、上記の範囲内に調整できれば、いずれも同じであっても異なっていてもよい。
【００３７】
中心反射波長とは、各光反射層の最大反射率の８０％に相当する短波長側の波長と長波長側の波長の平均となる波長を意味する。例えば、ＰＲＬ−１の最大反射率が２０％であった場合、その８０％に相当する１６％の反射率を示す短波長側の波長をλ１、長波長側の波長をλ３とすると、下記式（３）で示されるλ２が中心反射波長となる。
【００３８】
【数３】
2017175852.tif 000005
【００３９】
光反射層として、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうち１以上を用いる場合、これらの光反射層は、各光反射層の反射帯域の広さに応じて積層数を調整することが可能である。所望とする波長領域で光を反射することが可能であれば、ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のいずれか１層であってもよく、２層を積層してもよいし、３層共に積層してもよい。さらに、反射帯域をより広域に調整したい場合は、積層される光反射層には、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３とは異なる中心反射波長をもつさらなる光反射層を用いることも可能であるが、後述する１／４波長板による円偏光から直線偏光への変換の際に、同じ向きの直線偏光に変換する必要性がある。そのために、積層される各光反射層は、いずれも同じ向きの偏光を反射する特性を有することが必要である。
【００４０】
積層される少なくとも２以上の光反射層は、光反射層ＰＲＬ−１と、光反射層ＰＲＬ−２と、光反射層ＰＲＬ−３のうち、２つもしくは３つの光反射層を含むことが好ましい。このような構成をなす光反射層は、青色光、緑色光または赤色光の反射を示す各反射領域のうち、いずれか２つまたは３つの領域で中心反射波長を有しているため、可視光領域での反射特性をより向上させることができる。
【００４１】
光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３の各光反射層の半値幅が広い場合、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうちいずれか１層または２層が含まれることにより可視光領域の大部分の反射をカバーできるが、各光反射層の半値幅が狭い場合は、反射させる偏光の多色化を実現するため、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３の３つ全てを積層させることがより好ましい。例えば、半値幅が１００ｎｍ以上２００ｎｍ未満の狭い範囲の場合には、光反射層として、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３の３層全てを含み、一方、半値幅が２００ｎｍ以上５００ｎｍ未満の場合には、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうちいずれか１層または２層を含む等、半値幅に応じて光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３の積層数を適宜調整することができる。また、積層される少なくとも２以上の光反射層が有する各中心反射波長が、例えば、１００〜３００ｎｍ離れている場合には、可視光領域全体、好ましくは４００〜７００ｎｍの波長領域全体にわたって、各光反射層の反射スペクトルが、例えば、５％以上、好ましくは１０％以上適度に重なり合うように設計することが好ましい。各光反射層を積層する手段は、特に制限はなく、例えば、光反射層上に直接他の光反射層を直接積層する方法、粘着剤、接着剤からなる接着層を介して間接的に積層する方法等が挙げられる。
【００４２】
図４には、本発明に使用される光反射層の構成の一例が示してある。図４に示される光反射層８は、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のそれぞれに対応する光反射層１０、１１、１２が、接着剤または粘着剤からなる接着層１３を介して積層されている。光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３を積層する順番に特に制限はなく、光反射層８の厚さ方向に任意の位置に配置することができる。接着層１３に用いられる粘着剤としては、アクリル系、ゴム系の粘着剤が挙げられるが、接着性、保持力等を調整しやすいアクリル系粘着剤が好ましい。また、接着層１３に用いられる接着剤としては、紫外線硬化型樹脂組成物、熱硬化型樹脂組成物、およびこれらの混合物が挙げられる。紫外線硬化型樹脂の場合は、アクリロイル基またはエポキシ基を有するモノマーを複数混合した組成物を光重合開始剤の存在下で、紫外線を照射することにより硬化させて、各光反射層を接着させることができる。熱硬化型樹脂組成物の場合は、エポキシ基を有するモノマーを複数混合した組成物を酸触媒の存在下で加熱することにより硬化させて、各光反射層を接着することができる。あるいは、アミノ基、カルボキシル基、水酸基を有する複数のモノマーまたはポリマーからなる組成物をイソシアネート基またはメラミンを有する化合物の存在下で加熱することにより硬化させて、各光反射層を接着することができる。
【００４３】
光反射層は、入射する光の角度によって反射波長が変化する場合がある。例えば、コレステリック液晶層からなる光反射層の場合、中心反射波長λ２は、光反射層を光反射層の正面方向から傾けていくに従って短波長側へシフトする。このとき、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３の中心反射波長λ２が短波長側へシフトしても、それよりも長波長側に中心反射波長λ２を有する他の光反射層が、代わりに短波長側へシフトした光反射層の反射帯域の光を反射することで、表示画像の色変化を抑制できる。しかしながら、光反射層を大きく傾けた場合は、ＰＲＬ−３の反射帯域の光を反射することができなくなり、表示画像の色、特に長波長側の赤色表示が不鮮明となって正しい色の表示画像を映すことができないという現象が発生することがある。こうした現象は、自動車用のフロントガラス全面でＨＵＤが行われる場合、運転者から最も離れた助手席側、フロントガラス上方に表示される画像に対して起こりうる。そのような場合、光反射層に、中心反射波長が７００ｎｍ以上９５０ｎｍ以下、好ましくは７２０ｎｍ以上９００ｎｍ以下、より好ましくは７３０ｎｍ以上９００ｎｍ以下、さらに好ましくは７３０ｎｍ以上８５０ｎｍ以下であって、中心反射波長での通常光に対する反射率が５％以上２５％以下、好ましくは１０％以上２０％以下、より好ましくは１５％以上２０％以下であって、かつ、ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３と同じ向きの偏光を反射する特性をもつ光反射層ＰＲＬ−４をさらに積層することによって改善することができる。
【００４４】
光反射層ＰＲＬ−４は、中心反射波長が近赤外線領域にあること以外は、他の光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３と同じである。光反射層ＰＲＬ−４は、正面方向では可視光域に反射域を持たないため透明であるが、光反射層ＰＲＬ−４を正面方向から傾けることによって、反射帯域が短波長側へシフトし、可視光領域の光を反射するようになる。その際、光反射層ＰＲＬ−３の反射帯域に中心反射波長λ２がシフトするように光反射層ＰＲＬ−４の中心反射波長を設定することで、このような構成の光反射層が設けられたＨＵＤのフロントガラスを斜めから見た場合においても、正面方向と同じ色の表示画像が視認可能となる。
【００４５】
図５には、光反射層ＰＲＬ−４を含む光反射層の構成の一例が示してある。図５に示される光反射層８は、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３、光反射層ＰＲＬ−４のそれぞれに対応する光反射層１０、１１、１２、１４が、接着剤または粘着剤からなる接着層１３を介して積層されている。光反射層ＰＲＬ−４を積層する順番に特に制限はなく、光反射層８の厚さ方向に任意の位置に配置することができる。光反射層ＰＲＬ−４の中心反射波長での通常光に対する反射率は他の光反射層、特にＰＲＬ−３と同じであることが好ましい。また、偏光の向きは、光反射層ＰＲＬ−４と共に積層されている他の光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３と同じ向きに調整される。
【００４６】
光反射層ＰＲＬ−４は、近赤外線領域に反射帯域を持つため、太陽光に対して遮熱効果も有する。よって、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうちの１つ以上と、光反射層ＰＲＬ−４とを含む光反射層は、自動車のフロントガラスに用いることで、高い可視光透過率を有しながら、ＨＵＤにおける表示画像の視認性を向上させることができるだけでなく、ＨＵＤにおける表示画像の角度依存性をも改善し、さらには、遮熱効果により車内の温度の上昇抑制にも寄与することができる。特に、光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうち１層のみを用いる場合には、ＰＲＬ−４をさらに積層することが好ましい。光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３のうちのいずれか１層と、光反射層ＰＲＬ−４との２層の積層により、少ない積層数で、多色表示及び近赤外領域からのシフトによる可視光反射の補正効果の両方を実現することが可能となる。
【００４７】
積層される各光反射層の反射帯域は、少ない積層数で効率よく光源からの複数の波長の光を反射させることと、傾斜に伴う短波長シフトによる反射帯域の変化を抑制するために、広い方が好ましく、例えば、各光反射層の反射スペクトルの半値幅が１００ｎｍ以上、５００ｎｍ以下であることが好ましく、１５０ｎｍ以上、４００ｎｍ以下であることがより好ましく、１５０ｎｍ以上、３５０ｎｍ以下であることがさらに好ましい。半値幅が１００ｎｍ未満になると、傾斜に伴う短波長シフトにより、各光反射層の反射波長が大きくずれてしまい、明るさを向上する効果が低下するだけでなく、上記光反射層ＰＲＬ−４のような近赤外領域からのシフトによる可視光反射の補正効果が限定的となる傾向がある。また、半値幅を１００ｎｍ未満、特に５０ｎｍ以下に維持したまま反射率を下げることは困難である場合が多い。一方、半値幅が５００ｎｍを超えると、反射率が大幅に低下するため、５％以上の反射率を得ることが困難になり、望ましくない。また、例えば、各光反射層において同一材料のコレステリック液晶を使用した場合、各光反射層の半値幅が広ければ反射率が低くなり、半値幅が狭いと反射率が高くなる傾向がある。よって、各光反射層の半値幅を適切に調整することにより、特定の偏光の反射率をより有効に向上させることができる。なお、ここでいう半値幅とは、光反射層の最大反射率の５０％に相当する、長波長側の波長と短波長側の波長とで区画された波長の幅のことを意味する。例えば、最大反射率の５０％に相当する短波長側の波長が４５０ｎｍ、長波長側の波長が５５０ｎｍである場合には、半値幅は１００ｎｍである。最大反射率の５０％に相当する波長は、選択反射領域の最大反射率から選択反射領域以外の反射率の平均値（例えば、３５０ｎｍ〜９５０ｎｍにおける平均値）を引くことにより、選択反射由来の反射率を基準として求めることができる。例えば、選択反射領域の最大反射率の値が３０％で、選択反射率以外の反射率の平均値（反射率のベースライン）が６％である場合、最大反射率の５０％に相当する波長は、３０％から（３０−６）／２を引いた１８％の反射率を示す波長を意味する。
【００４８】
（１／４波長板）
本発明に使用される１／４波長板は、円偏光を直線偏光に変換する機能を持つ位相差素子であり、例えば、ポリカーボネートまたはシクロオレフィンポリマーからなるフィルムを位相差が波長の１／４となるように一軸延伸したり、あるいは、水平配向する重合性液晶を位相差が波長の１／４となるような厚さで配向させたりすることによって得ることができる。この１／４波長板は単独で用いてもよいし、波長分散による位相差のずれが大きい場合には、広帯域１／４波長板と呼ばれる位相差素子を用いてもよい。広帯域１／４波長板とは、位相差の波長依存性が低減した位相差素子であり、例えば、同じ波長分散をもつ１／２波長板と１／４波長板とをそれぞれの遅相軸のなす角度が６０゜となるように積層した位相差素子、位相差の波長依存性を低減したポリカーボネート系位相差素子（帝人社製：ピュアエースＷＲ−Ｓ）等が挙げられる。さらには、ＨＵＤのように、光の入射角が１／４波長板に対して斜めから入射する場合、位相差素子によっては、光の入射角度によって位相差が変化する場合がある。このような場合に、より厳密に位相差を合わせる方法として、例えば、位相差素子の屈折率を調整した位相差素子を用いることにより、入射角に伴う位相差の変化を抑制することができる。そのような例としては、位相差素子の面内での遅相軸方向の屈折率をｎｘ、位相差素子の面内でｎｘと直交する方向の屈折率をｎｙ、位相差素子の厚さ方向の屈折率をｎｚとするとき、下記式（４）で示される係数Ｎｚが、好ましくは０．３〜１．０、より好ましくは０．５〜０．８となるように制御する。
【数４】
2017175852.tif 000006
【００４９】
使用される１／４波長板の遅相軸または進相軸がロール状の１／４波長板の長尺方向に対して４５度となっている場合、ロール状の１／４波長板と、同様にロール状の光反射層とをロールツウロールで積層することにより、ロールの長尺方向に対し、遅相軸または進相軸が４５度である本発明の光制御積層体を得ることができる。さらには、例えば、第１の１／４波長板の遅相軸または進相軸と、第２の１／４波長板の遅相軸または進相軸とがそれぞれ直交した状態で、光反射層を挟持することができる。ＨＵＤの画像表示手段からの入射光がＰ偏光である場合、車のフロントガラスに本発明に係る光学積層構造体を使用するためには、第１の１／４波長板の遅相軸または進相軸が、Ｐ偏光の偏光軸に対して、４５゜未満にすることが望ましい。ロール状の光反射層に対して、１／４波長板の遅相軸または進相軸が０゜または９０゜となるように積層すると、ロール状の１／４波長板を所望の大きさに切り出す時に、ロールの長尺方向に対して４５゜となるように１／４波長板を位置決めしなければならないため、使用できない部分が多数発生し、歩留りを低下させてしまう。一方、上述したように、ロールの長尺方向に対して、１／４波長板の遅相軸または進相軸が４５゜となるような積層方法を用いることで、ロール状の光反射層の長尺方向と平行方向または直交方向に所望の大きさで１／４波長板を切り出すことができるため、歩留りを大幅に向上することができる。
【００５０】
また、ロール状の１／４波長板とロール状の光反射層とをロールツウロールで積層する以外にも、１／４波長板上に直接光反射層を積層してもよい。１／４波長板上に直接光反射層が積層されることにより、ラビングなどの配向処理をせずにヘーズ値の低い光反射層を得ることができる。また、第１および第２の１／４波長板のうち少なくとも一方が重合性液晶層を含むことが好ましい。このような場合、１／４波長板とコレステリック液晶層からなる光反射層との密着性が向上し、また偏光に対する反射率も向上させることができる。
【００５１】
上述のように、本発明では、光学積層構造体に入射するＰ偏光またはＳ偏光の偏光軸と、１／４波長板の遅相軸とのなす角度θを制御することで、１／４波長板が示す偏光変換性能をより高めることができる。そのような場合、１／４波長板の遅相軸の制御性および生産コスト的な観点から、偏光を変換させる作用を有する層として重合性液晶層を含む１／４波長板を使用することが特に好ましい。
【００５２】
重合性液晶とは、分子内に重合性基を有し、ある温度範囲あるいは濃度範囲で液晶性を示すネマチック液晶モノマーである。重合性基としては、例えば、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、カルコニル基、シンナモイル基およびエポキシ基などが挙げられる。また、重合性液晶が液晶性を示すためには、分子内にメソゲン基があることが好ましく、メソゲン基とは、例えば、ビフェニル基、ターフェニル基、（ポリ）安息香酸フェニルエステル基、（ポリ）エーテル基、ベンジリデンアニリン基、またはアセナフトキノキサリン基等のロッド状、板状の置換基、あるいはトリフェニレン基、フタロシアニン基、またはアザクラウン基等の円盤状の置換基、すなわち、液晶相挙動を誘導する能力を有する基を意味する。ロッド状または板状の置換基を有する液晶化合物は、カラミティック液晶として当該技術分野で既知である。このような重合性基を有するネマチック液晶モノマーは、例えば、特開２００３−３１５５５６号公報および特開２００４−２９８２４号公報等に記載されている重合性液晶、Ｐａｌｉｏｃｏｌｏｒシリーズ（ＢＡＳＦ社製）およびＲＭＭシリーズ（Ｍｅｒｃｋ社製）等の重合性液晶が挙げられる。これら重合性基を有するネマチック液晶モノマーは、単独で使用しても、あるいは複数混合して使用してもよい。
【００５３】
さらに、重合性基を有するネマチック液晶モノマーと反応可能な液晶性を有しない重合性化合物を添加することも可能である。そのような化合物としては、例えば、紫外線硬化型樹脂等が挙げられる。紫外線硬化型樹脂としては、例えば、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレートと１，６−ヘキサメチレン−ジ−イソシアネートとの反応生成物、イソシアヌル環を有するトリイソシアネートとペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートとの反応生成物、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレートとイソホロン−ジ−イソシアネートとの反応生成物、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリス（メタアクリロキシエチル）イソシアヌレート、グリセロールトリグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、カプロラクトン変性トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、トリグリセロール−ジ−（メタ）アクリレート、プロピレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ポリプロピレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、トリエチレングリコール−ジ−（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトール−ジ−（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、１，６−ヘキサンジオール−ジ−（メタ）アクリレート、グリセロール−ジ−（メタ）アクリレート、エチレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ジエチレングリコール−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ビス（アクリロキシエチル）ヒドロキシエチルイソシアヌレート、ビス（メタアクリロキシエチル）ヒドロキシエチルイソシアヌレート、ビスフェノールＡ−ジ−グリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、カプロラクトン変性テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコール（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、フェノキシヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、アクリロイルモルホリン、メトキシポリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシテトラエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシエチレングリコール（メタ）アクリレート、メトキシエチル（メタ）アクリレート、グリシジル（メタ）アクリレート、グリセロール（メタ）アクリレート、エチルカルビトール（メタ）アクリレート、２−エトキシエチル（メタ）アクリレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート、２−シアノエチル（メタ）アクリレート、ブチルグリシジルエーテルと（メタ）アクリル酸との反応生成物、ブトキシトリエチレングリコール（メタ）アクリレートおよびブタンジオールモノ（メタ）アクリレート等が挙げられ、これらは単独で使用してもあるいは複数混合して使用してもよい。これら液晶性を持たない紫外線硬化型樹脂は、ネマチック液晶モノマーを含む組成物が液晶性を失わない程度に添加しなければならず、好ましくは、重合性基を有するネマチック液晶モノマー１００重量部に対して０．１〜２０重量部、より好ましくは１．０〜１０重量部程度である。
【００５４】
上述した重合性基を有するネマチック液晶モノマー、の重合性化合物が紫外線硬化型である場合、これらを含んだ組成物を紫外線により硬化させるために、光重合開始剤が添加される。光重合開始剤としては、例えば、２−メチル−１−［４−（メチルチオ）フェニル］−２−モルホリノプロパン−１（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー９０７）、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー１８４）、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー２９５９）、１−（４−ドデシルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン（Ｍｅｒｃｋ社製ダロキュアー９５３）、１−（４−イソプロピルフェニル）−２−ヒドロキシ−２−メチルプロパン−１−オン（Ｍｅｒｃｋ社製ダロキュアー１１１６）、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー１１７３）およびジエトキシアセトフェノン等のアセトフェノン系化合物；ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテルおよび２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン（ＢＡＳＦ社製イルガキュアー６５１）等のベンゾイン系化合物；ベンゾイル安息香酸、ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、ヒドロキシベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルサルファイド、３，３’−ジメチル−４−メトキシベンゾフェノン（日本化薬社製カヤキュアーＭＢＰ）等のベンゾフェノン系化合物；ならびに、チオキサントン、２−クロルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＣＴＸ）、２−メチルチオキサントン、２，４−ジメチルチオキサントン（カヤキュアーＲＴＸ）、イソプロピルチオキサントン、２，４−ジクロオチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＣＴＸ）、２，４−ジエチルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＤＥＴＸ）および２，４−ジイソプロピルチオキサントン（日本化薬社製カヤキュアーＤＩＴＸ）等のチオキサントン系化合物等が挙げられる。好ましくは、光重合開始剤としては、例えば、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ−Ｌ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０１、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０２、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １３００、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １８４、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ３６９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ３７９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ８１９、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １２７、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ９０７およびＩｒｇａｃｕｒｅ  １１７３（いずれもＢＡＳＦ社製）が挙げられ、特に好ましくは、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＴＰＯ−Ｌ、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０１、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  ＯＸＥ０２、Ｉｒｇａｃｕｒｅ  １３００およびＩｒｇａｃｕｒｅ  ９０７が挙げられる。これらの光重合開始剤は、１種類または複数を任意の割合で混合して使用することができる。
【００５５】
光重合開始剤として、ベンゾフェノン系化合物またはチオキサントン系化合物を用いる場合には、光重合反応を促進させるために、助剤を併用することも可能である。そのような助剤としては例えば、トリエタノールアミン、メチルジエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、ｎ−ブチルアミン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、ジエチルアミノエチルメタアクリレート、ミヒラーケトン、４，４’―ジエチルアミノフェノン、４−ジメチルアミノ安息香酸エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチルおよび４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル等のアミン系化合物が挙げられる。
【００５６】
上述した光重合開始剤および助剤の添加量は、ネマチック液晶モノマーを含む組成物の液晶性に影響を与えない範囲で使用することができ、当該組成物中の紫外線で硬化する化合物１００重量部に対して、好ましくは０．５重量部以上１０重量部以下であり、より好ましくは２重量部以上８重量部以下である。また、助剤は光重合開始剤に対して、０．５倍から２倍量であることが好ましい。
【００５７】
１／４波長板の重合性液晶層形成用の組成物は、必要に応じてレベリング剤、消泡剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、酸化防止剤、重合禁止剤および架橋剤などの添加剤を１以上含有し、それぞれ目的とする機能を付与することも可能である。レベリング剤としては、例えば、フッ素系化合物、シリコーン系化合物およびアクリル系化合物等が挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物およびトリアジン系化合物等が挙げられる。光安定化剤としては、例えば、ヒンダードアミン系化合物およびベンゾエート系化合物等が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、フェノール系化合物等が挙げられる。重合禁止剤としては、例えば、メトキノン、メチルハイドロキノンおよびハイドロキノン等が挙げられる。架橋剤としては、例えば、脂環式ポリイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート及び４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等ポリイソシアネート類ならびにメラミン化合物等が挙げられる。これらの各添加剤の添加量は、付与すべき機能に応じて、適宜設計される。
【００５８】
（支持基板）
１／４波長板が重合性液晶層を含む場合、重合性液晶層を構成する液晶組成物が支持基板上に塗布される。このような支持基板は、１／４波長板がＨＵＤに使用される際、表示画像の視認性を保つために、可視光領域において、透明であることが好ましく、具体的には波長３８０〜７８０ｎｍの可視光線透過率が５０％以上であればよく、７０％以上であれば好ましく、８５％以上であることがより好ましい。また、支持基板は、着色されていてもよいが、着色されていないか、着色が少ないことが好ましい。さらに、支持基板の屈折率は１．２〜２．０であることが好ましく、１．４〜１．８であることがより好ましい。支持基板の厚みは、用途に応じて適宜選択すればよく、好ましくは５μｍ〜１０００μｍであり、より好ましくは１０μｍ〜２５０μｍであり、特に好ましくは１５μｍ〜１５０μｍである。 
【００５９】
支持基板は、単層であっても２層以上の積層体であってもよい。支持基板の例としては、例えば、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、アクリル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィンおよびポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等が挙げられる。これらのなかでも、複屈折性の少ないトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）、ポリオレフィンおよびアクリルなどが好ましい。 
【００６０】
次に、上記の重合性基を有するネマチック液晶モノマーを用いて、本発明に使用される１／４波長板を作製する方法を説明する。このような方法としては、例えば、重合性基を有するネマチック液晶モノマーを溶剤に溶解させ、次いで光重合開始剤を添加する。このような溶剤は、使用する液晶モノマーを溶解できれば、特に限定されるものではないが、例えば、シクロペンタノン、トルエン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等が挙げられ、シクロペンタノンおよびトルエン等が好ましい。その後、この溶液を支持基板として用いられるＰＥＴフィルムまたはＴＡＣフィルム等のプラスチックフィルム上に厚みができるだけ均一になるように塗布し、加熱により溶剤を除去させながら、支持基板上で液晶となって配向するような温度条件で一定時間放置させる。このとき、プラスチックフィルム表面を塗布前に所望とする配向方向にラビング処理、あるいは偏光照射により光配向性を発揮する光配向材料をプラスチックフィルム表面に成膜し偏光照射する等の配向処理をしておくことで、液晶の配向をより均一にすることができる。これにより、１／４波長板の遅相軸を所望とする角度に制御し、かつ、１／４波長板のヘーズ値を低減することが可能となる。次いでこの配向状態を保持したまま、高圧水銀灯等でネマチック液晶モノマーに紫外線を照射し、液晶の配向を固定化させることにより、所望とする遅相軸を有する１／４波長板を得ることができる。
【００６１】
重合性液晶モノマーが、上述のような配向処理された支持基板上に直接塗布された構成である場合、すなわち、１／４波長板が、配向処理された支持基板上に設けられた重合性液晶層を有する場合、支持基板が後述するブロック層と同様に作用するため、１／４波長板の位相差値の低下を防ぐ機能を有する。１／４波長板がこのような構成を有することにより、車載用中間膜等の位相差値の変化原因となり得る層が、１／４波長板の重合性液晶層と直接接触せず、その結果、１／４波長板の位相差値の低下に起因する光反射層の反射率の低下を抑制することができる。
【００６２】
（ブロック層）
本発明に使用される光制御積層体は、光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を含んでいてもよい。ブロック層は、光反射層の片面または両面に設けられる層であり、例えば、樹脂組成物から形成される塗膜を乾燥または硬化させることにより得られる硬化膜である。光反射層がコレステリック液晶層から構成される場合、光反射層が車載用中間膜と接した状態で、高温環境下、例えば自動車のフロントガラスの使用環境下等に置かれると、光反射層の反射率が低下、また光反射層の中心反射波長が短波長側にシフトすることがある。これは、車載用中間膜の材料自体による浸食、車載用中間膜に含まれる可塑剤等の影響によるものと考えられる。ブロック層は、このような車載用中間膜等と光反射層とが直接接触するのを防ぐことにより、光反射層の反射率の低下、中心反射波長の短波長化を抑制することができる。このような光学積層体を使用することにより、本発明に係る光学積層構造体の耐久性を高めることができ、その結果、ＨＵＤに光学積層体を含む光学積層構造体を使用した場合に、過酷な環境下でも表示画像を長期間明るく鮮明に映し続けることができる。ブロック層は、光反射層と１／４波長板の間に設けられる以外にも、１／４波長板の外側にも設けられていてもよい。図６には、本発明に使用される光学積層体の構成の一例が示されており、光学積層体１６は、光反射層８の両面にブロック層１５をそれぞれ設けた構成をなしている。また、図７には、１／４波長板の外側にブロック層を含む光制御積層体が示されており、図７に示される光制御積層体９’は、光反射層８の両面に第１の１／４波長板７と第２の１／４波長板７’を介してブロック層１５をそれぞれ設けた構成をなしている。また、１／４波長板が、配向処理された支持基板上に設けられた重合性液晶層を有する場合、支持基板がブロック層と同様に作用する。そのため、支持基板が、車載用中間膜の材料自体または車載用中間膜に含まれる可塑剤等が１／４波長板の重合性液晶層を通過し、コレステリック液晶層に浸食することを防止する。すなわち、このような構成の１／４波長板を少なくとも１つ有する光学制御積層体は、１／４波長板にブロック層の作用が付与されているため、この１／４波長板の外側にさらにブロック層を設けなくてもよい。その結果、最も性能が高く、かつ低コストで光反射層の反射率の低下、中心反射波長の短波長化を抑制できる。
【００６３】
ブロック層形成用の樹脂組成物は、例えば、ポリビニルアルコール樹脂、ポリエステル樹脂、ポリウレタン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリイミド樹脂およびアクリル樹脂からなる群より選択される１種単独または２種以上の樹脂を含み、当該樹脂組成物を塗布および乾燥することによりブロック層を形成することができる。このような樹脂として、例えば、バイロン２４０（東洋紡社製）、ＫＡＹＡＦＬＥＸ  ＢＰＡＭ−０１（日本化薬社製）、ＵＲ−１７００（東洋紡社製）、ＵＲ−３２１０（東洋紡社製）、Ｍｏｗｉｔａｌ  Ｂ２０Ｈ（クラレ社製）、Ｍｏｗｉｔａｌ  Ｂ６０Ｈ（クラレ社製）、ゴーゼノール  Ｚ２００（日本合成化学社製）およびＰＴＲ−３０００（日本化薬社製）などが挙げられる。
【００６４】
また、ブロック用形成用の樹脂組成物は、例えば、紫外線硬化型樹脂組成物、熱硬化樹脂組成物またはこれらの混合物であり、当該硬化樹脂組成物を塗布および乾燥し、次いで硬化させることによりブロック層を得ることができる。このような硬化型樹脂組成物は、透明性、塗布性および生産コストなどの観点から紫外線硬化型樹脂組成物であることが好ましい。
【００６５】
紫外線硬化型樹脂組成物は、紫外線硬化型樹脂と光重合開始剤とを少なくとも含有し、任意にさらなる成分を含有する。紫外線硬化型樹脂としては、分子中に少なくとも１つまたは２以上の（メタ）アクリロイル基を有していることが好ましく、例えば、単官能（メタ）アクリレート、多官能（メタ）アクリレート、多官能ウレタン（メタ）アクリレート、多官能エポキシ（メタ）アクリレート、多官能ポリエステル（メタ）アクリレート、および多官能トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートからなる群から選択される。これらは、単独または２種以上を混合して使用してもよい。これらの紫外線硬化型樹脂を用いることにより、光反射層の反射率の低下をより有効に防ぐことができる。ここで、（メタ）アクリロイル基は、アクリロイル基またはメタクリロイル基を表わし、分子中互いに独立して存在することを意味し、「（メタ）アクリレート」は、アクリレートまたはメタクリレートを意味する。
【００６６】
単官能（メタ）アクリレートとしては、例えば、２−ヒドロキシ−３−フェノキシプロピルアクリレ-ト、イソボルニルアクリレート、フェノキシジエチレングリコールアクリレートおよびＮ−アクリロイルモルホリンなどが挙げられる。
【００６７】
多官能（メタ）アクリレートとしては、例えば、１，４−ブタンジオールジアクリレート、１，６−ヘキサンジオールジアクリレート、１，９−ノナンジオールジアクリレート、トリメチロールプロパンジ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ヒドロキシピバリン酸ネオペンチルグリコールのε−カプロラクトン付加物のジ（メタ）アクリレート（例えば、日本化薬社製、ＫＡＹＡＲＡＤＨＸ−２２０、ＨＸ−６２０など）およびビスフェノールＡのＥＯ付加物のジ（メタ）アクリレートなどが挙げられる。
【００６８】
多官能ウレタン（メタ）アクリレートとしては、例えば、エチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ポリテトラメチレングリコール、ネオペンチルグリコール、ポリカプロラクトンポリオール、ポリエステルポリオール、ポリカーボネートジオールまたはポリテトラメチレングリコール等のポリオール類と、ヘキサメチレンジイソシアネート、脂環式ポリイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネートまたは４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等の有機ポリイソシアネート類と、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、１，４−ブタンジオールモノ（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートのε−カプロラクトン付加物またはペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート等の水酸基含有エチレン性不飽和化合物類との反応物であるウレタン（メタ）アクリレート類が挙げられる。
【００６９】
多官能エポキシ（メタ）アクリレートとしては、例えば、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂、ビスフェノールＦ型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、トリスフェノールメタン型エポキシ樹脂、ポリエチレングリコールジグリシジルエーテル、グリセリンポリグリシジルエーテルまたはトリメチロールプロパンポリグリシジルエーテルなどのポリグリシジル化合物と、（メタ）アクリル酸との反応物であるエポキシ（メタ）アクリレート類が挙げられる。
【００７０】
多官能ポリエステル（メタ）アクリレートとしては、例えば、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパンポリエトキシトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレートおよびトリペンタエリスリトールオクタ（メタ）アクリレートなどのポリエステルアクリレート類が挙げられる。
【００７１】
多官能トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートとしては、例えば、トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレートおよびトリスアリルイソシアヌレート等が挙げられる。
【００７２】
上記の紫外線硬化型樹脂として、分子中に（メタ）アクリロイル基を２個有するエポキシ（メタ）アクリレートまたは（メタ）アクリロイル基を３個以上有するウレタン（メタ）アクリレートを５重量％以上６０重量％以下、好ましくは２０重量％以上５０重量％以下含有する樹脂組成物から形成されるブロック層は、光反射層および１/４波長板との密着性がよく、また、紫外線硬化させた際の硬化収縮が少ないため加工性の観点からよく、さらに、本発明に係る光学積層構造体を切断加工する際に切り屑が発生しにくいため好ましい。また、紫外線硬化型樹脂として、分子中に少なくとも３個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物を５重量％以上８０重量％以下、好ましくは１５重量％以上７０重量％以下含有する樹脂組成物から形成されるブロック層は、可塑剤などの侵入による光反射層の反射率の低下を防ぐ効果がより高くなるため好ましい。分子中に少なくとも３個以上の（メタ）アクリロイル基を有する化合物の含有率の上限値が８０重量％よりも大きいと、ブロック性は優れているものの、硬化収縮が大きいため、加工性が悪く、また、光反射層および１/４波長板との密着性が悪くなり、さらに、本発明に係る光学積層構造体を切断加工する際に切り屑が発生しやすくなる。一方、上記化合物の含有率の下限値が５重量％未満であると、ブロック性が低下する傾向にある。
【００７３】
また、ブロック層形成用の材料として、ガラス転移温度（Ｔｇ）が比較的高い樹脂、水溶性の樹脂、分子中に（メタ）アクリロイル基を３個以上有する（メタ）アクリレートを使用すると、光反射層の耐久性向上効果が高いため、好ましい。ガラス転移温度（Ｔｇ）は、８０℃以上３００℃以下であることが好ましく、１５０℃以上２５０℃以下であることがより好ましい。特に、水溶性の樹脂、ガラス転移温度が１００℃以上である樹脂、分子中に（メタ）アクリロイル基を３個以上有する（メタ）アクリレートは、光反射層の反射率の低下を防ぐ効果がより顕著である。
【００７４】
光重合開始剤としては、例えば、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテルおよびベンゾインイソブチルエーテルなどのベンゾイン類；アセトフェノン、２，２−ジエトキシ−２−フェニルアセトフェノン、１，１−ジクロロアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−フェニルプロパン−１−オン、ジエトキシアセトフェノン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンおよび２−メチル−１−〔４−（メチルチオ）フェニル〕−２−モルフォリノプロパン−１−オンなどのアセトフェノン類；２−エチルアントラキノン、２−ｔ−ブチルアントラキノン、２−クロロアントラキノンおよび２−アミルアントラキノンなどのアントラキノン類；２，４−ジエチルチオキサントン、２−イソプロピルチオキサントンおよび２−クロロチオキサントンなどのチオキサントン類；アセトフェノンジメチルケタールおよびベンジルジメチルケタールなどのケタール類；ベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチルジフェニルサルファイドおよび４，４’−ビスメチルアミノベンゾフェノンなどのベンゾフェノン類；ならびに、２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルホスフィンオキサイドおよびビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルホスフィンオキサイドなどのホスフィンオキサイド類等が挙げられる。
【００７５】
光重合開始剤の具体例として、例えば、チバ・スペシャリティケミカルズ社製のイルガキュア１８４（１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン）およびイルガキュア９０７（２−メチル−１−（４−（メチルチオ）フェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン）、ＢＡＳＦ社製ルシリンＴＰＯ（２，４，６−トリメチルベンゾイルジフェニルフォスフィンオキサイド）等の市販品が挙げられる。これらは、単独で使用しても、または２種以上を混合して使用してもよい。
【００７６】
光重合開始剤は、ブロック層形成用の樹脂組成物の固形分中に０．０１重量％以上１０重量％以下含有されることが好ましく、１重量％以上７重量％以下含有されることがより好ましい。
【００７７】
ブロック層形成用の樹脂組成物には、さらに溶剤が含まれる。このような溶剤は、使用する樹脂および光重合活性剤等を溶解できれば、特に限定されるものではなく、例えば、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、イソプロパノール、シクロペンタノン、水等が挙げられ、好ましくはメチルエチルケトン、シクロペンタノン、水である。また、これらの溶剤は任意の割合で加えることができ、１種類のみを加えてもよいし、複数の溶剤を併用してもよい。これら溶剤は、乾燥工程にて乾燥除去される。
【００７８】
ブロック層形成用の樹脂組成物は、硬化促進剤をさらに含有することもできる。硬化促進剤としては、例えば、トリエタノールアミン、ジエタノールアミン、Ｎ−メチルジエタノールアミン、２−メチルアミノエチルベンゾエート、ジメチルアミノアセトフェノン、ｐ−ジメチルアミノ安息香酸イソアミノエステルおよびＥＰＡなどのアミン類；ならびに２−メルカプトベンゾチアゾールなどの水素供与体が挙げられる。これらの硬化促進剤の含有量は、ブロック層形成用の樹脂組成物の固形分中に、０重量％以上５重量％以下であることが好ましい。
【００７９】
さらに、ブロック層形成用の樹脂組成物は、必要に応じてレベリング剤、消泡剤、紫外線吸収剤、光安定化剤、酸化防止剤、重合禁止剤および架橋剤などの添加剤を１以上含有し、それぞれ目的とする機能を付与することも可能である。レベリング剤としては、例えば、フッ素系化合物、シリコーン系化合物およびアクリル系化合物等が挙げられる。紫外線吸収剤としては、例えば、ベンゾトリアゾール系化合物、ベンゾフェノン系化合物およびトリアジン系化合物等が挙げられる。光安定化剤としては、例えば、ヒンダードアミン系化合物およびベンゾエート系化合物等が挙げられる。酸化防止剤としては、例えば、フェノール系化合物等が挙げられる。重合禁止剤としては、例えば、メトキノン、メチルハイドロキノンおよびハイドロキノン等が挙げられる。架橋剤としては、例えば、脂環式ポリイソシアネート、トリレンジイソシアネート、キシリレンジイソシアネート及び４，４’−ジフェニルメタンジイソシアネート等ポリイソシアネート類ならびにメラミン化合物等が挙げられる。これらの各添加剤の添加量は、付与すべき機能に応じて、適宜設計される。
【００８０】
ブロック層の厚みは、特に限定されるものではないが、紫外線硬化型樹脂から構成されるブロック層の厚みの上限値は、硬化収縮の観点から５０μｍが好ましく、２０μｍがより好ましい。一方、紫外線硬化型樹脂から構成されるブロック層の厚みの下限値は、硬化性の観点から０．１μｍが好ましく、１μｍがより好ましい。ブロック層の厚みが０．１μｍ以上５０μｍ以下の範囲であることにより光反射層の反射率の低下をより効果的に防ぐことができる。ブロック層は、ブロック層形成用樹脂組成物を、乾燥後の膜厚が０．１μｍ以上５０μｍ以下の範囲になるように光反射層上に塗布し、次いで塗膜を乾燥後、紫外線照射または加熱により硬化させて硬化膜を形成させることにより得ることができる。
【００８１】
ブロック層形成用の樹脂組成物の塗布方法は、特に限定されるものではなく、例えば、バーコーター塗工、ワイヤーバー塗工、エアナイフ塗工、グラビア塗工、リバースグラビア塗工、マイクログラビア塗工、マイクロリバースグラビアコーター塗工、ダイコーター塗工、ディップ塗工、スピンコート塗工およびスプレー塗工等が挙げられる。
【００８２】
ブロック層形成用の樹脂組成物に含まれる樹脂が紫外線硬化樹脂である場合、樹脂の硬化のために紫外線を照射するが、電子線などを使用することもできる。紫外線により樹脂を硬化させる場合、光源としては、キセノンランプ、高圧水銀灯、メタルハライドランプまたはＬＥＤなどを有する紫外線照射装置を使用することができ、必要に応じて光量、光源の配置などが調整される。高圧水銀灯を使用する場合、８０〜１２０Ｗ／ｃｍ２のエネルギーを有するランプ１灯に対して搬送速度５〜６０ｍ／分で樹脂を硬化させるのが好ましい。一方、電子線により樹脂を硬化させる場合は、１００〜５００ｅＶのエネルギーを有する電子線加速装置を使用することが好ましく、その際、光重合開始剤を使用しなくてもよい。
【００８３】
光学積層体を含む光制御積層体を形成する方法としては、予め光反射層上にブロック層を積層した光学積層体を形成し、その後、この光学積層体を２枚の１／４波長板で挟持してもよいし、一方の１／４波長板に光反射層を積層した後、この光反射層上にブロック層を形成し、次いでブロック層上に他の１／４波長板を積層してもよい。また、予め作製したブロック層の表面をラビング処理するか、または偏光照射により光配向性を発揮する光配向材料をブロック層の表面に成膜し偏光照射する等の配向処理をし、配向処理されたブロック層を用いることもできる。
【００８４】
（合わせガラス用積層体）
本発明に用いられる光制御積層体は、少なくとも１つの中間膜を積層してなる合わせガラス用積層体であってもよい。図８には、本発明に使用される合わせガラス用積層体の一実施形態が示されており、合わせガラス用積層体２２は、光反射層８の両面に第１の１／４波長板７と第２の１／４波長板７’を介して中間膜２１をそれぞれ設けた構成をなしている。図８では、光制御積層体が、２枚の中間膜が第１の１／４波長板と第２の１／４波長板を挟持するように積層された合わせガラス用積層体であるが、光制御積層体が、１枚の中間膜が第１の１／４波長板または第２の１／４波長板のいずれかに積層された合わせガラス用積層体であってもよい。
【００８５】
光制御積層体が、２枚の中間膜が第１の１／４波長板と第２の１／４波長板を挟持するように積層された合わせガラス用積層体である場合、２枚の中間膜は、ラミネートにより形成された膜であることが好ましい。中間膜をラミネートする方法は特に制限はないが、例えば、ニップロールを用いて、中間膜、第１の１／４波長板、光反射層、第２の１／４波長板、中間膜を同時に圧着してラミネートする方法が挙げられる。ラミネートする際に、ニップロールが加熱できる場合は、加熱しながら圧着することも可能である。また、中間膜と１／４波長板との密着性が劣る場合は、コロナ処理やプラズマ処理などによる表面処理を予め行ってからラミネートしてもよい。
【００８６】
（中間膜）
中間膜としては、熱可塑性樹脂を用いることができ、一般的に用いられている車載用中間膜を用いることが好ましい。このような車載用中間膜としては、例えば、ポリビニルブチラール系樹脂（ＰＶＢ）、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）またはエチレン−酢酸ビニル共重合系樹脂（ＥＶＡ）である。これらのうち、ポリビニルブチラール樹脂が好ましい。また、中間膜の厚みは、表示光の反射に影響を与えない範囲であれば、特に限定されるものではなく、用途に応じて適宜設計することができる。
【００８７】
一方、中間膜がＰＶＢ樹脂製であるとき、中間膜とコレステリック液晶からなる光反射層とが接する状態において、光反射層は、高温条件下で劣化し、反射率が低下してしまう場合がある。これは、コレステリック液晶からなる光反射層に隣接するＰＶＢ樹脂自体の浸食、ＰＶＢ樹脂中に含まれる可塑剤等の影響であると考えられる。一方、本発明で用いられる光制御積層体が光学積層体を含んでいれば、このようなＰＶＢ樹脂製の中間膜、または可塑剤を含むＰＶＢ樹脂製の中間膜が直接接するように積層されていても、光反射層の劣化が抑えられ、また、反射率の変化を抑制することができる。
【００８８】
コレステリック液晶からなる光反射層の反射率を低下させる可塑剤としては、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤および有機リン酸可塑剤、有機亜リン酸可塑剤等のリン酸可塑剤等が挙げられる。一塩基性有機酸エステルは、例えば、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコールまたはトリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）またはデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。
【００８９】
多塩基性有機酸エステルは、例えば、アジピン酸、セバシン酸、アゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖または分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物が挙げられる。このような有機エステル可塑剤は、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、１／２−ブチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリエート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、トリエチレングリコールジヘプタノエート、テトラエチレングリコールジヘプタノエート、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ヘプチルノニル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、ならびに、リン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。
【００９０】
有機リン酸可塑剤は、例えば、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、およびトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【００９１】
中間膜には、さらに、紫外線吸収剤、抗酸化剤、帯電防止剤、熱安定剤、着色剤、接着調整剤等が適宜添加配合されていてもよく、とりわけ、赤外線を吸収する微粒子が分散された中間膜は、高性能な遮熱合わせガラスを作製する上で重要である。赤外線を吸収する微粒子には、Ｓｎ、Ｔｉ、Ｚｎ、Ｆｅ、Ａｌ、Ｃｏ、Ｃｅ、Ｃｓ、Ｉｎ、Ｎｉ、Ａｇ、Ｃｕ、Ｐｔ、Ｍｎ、Ｔａ、Ｗ、ＶおよびＭｏからなる群から選択される金属、金属酸化物、金属窒化物、ＳｂもしくはＦをドープした上記の金属、金属酸化物または金属窒化物、あるいはこれらの中から少なくとも２種以上を含む複合物などの導電性を有する材料の超微粒子を用いることができる。特に、遮熱合わせガラスが、透明性が求められる建築用や自動車用の窓として用いる場合には、可視光線の領域で透明である錫ドープ酸化インジウム（ＩＴＯ）、アンチモンドープ酸化錫（ＡＴＯ）、フッ素ドープ酸化錫が、特に好ましい。中間膜に分散させる赤外線を吸収する微粒子の粒径は、０．２μｍ以下であることが好ましい。微粒子の粒径が０．２μｍ以下であれば可視光領域での光の散乱を抑制しつつ微粒子が赤外線を吸収でき、また、ヘーズを発生させることなく、電波透過性と透明性を確保しつつ、接着性、透明性、耐久性等の特性を未添加の中間膜と同等に維持し、さらには通常の合わせガラス製造ラインでの作業で合わせガラス化処理を行うことができる。なお、中間膜にＰＶＢを用いる場合には、中間膜の含水率を最適に保つために、恒温恒湿の部屋で合わせ化処理を行う。また、中間膜には、その一部が着色されていてもよく、遮音機能を有する層がサンドイッチされていてもよく、あるいは、ＨＵＤシステムにおける二重像の発生を軽減するため、厚さに傾斜があるもの（楔形）等が使用されていてもよい。
【００９２】
中間膜は、溶剤に溶解させた状態で、光反射層の片面または両面、あるいは１／４波長板の外側に直接積層してもよい。ポリビニルブチラール系樹脂（ＰＶＢ）を使用する場合、ブチラール化度の下限値は４０モル％であることが好ましく、５５モル％であることがより好ましく、６０モル％であることが特に好ましい。一方、ブチラール化度の上限値は８５モル％であることが好ましく８０モル％であることがより好ましく、７５モル％であることが特に好ましい。なお、ブチラール化度は、赤外吸収スペクトル（ＩＲ）法により、測定することができ、例えば、ＦＴ−ＩＲを用いて測定することができる。
【００９３】
ポリビニルブチラール系樹脂の水酸基量の下限値は、１５モル％であることが好ましく、上限値は３５モル％であることが好ましい。水酸基量が１５モル％未満であると、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着性が低下したり、合わせガラスの耐貫通性が低下したりすることがある。一方、水酸基量が３５モル％を超えると、中間膜が硬くなることがある。
【００９４】
ポリビニルブチラール系樹脂は、ポリビニルアルコールをアルデヒドでアセタール化することにより調製することができる。ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルを鹸化することにより得られ、鹸化度８０〜９９．８モル％のポリビニルアルコールが一般的に用いられる。また、ポリビニルアルコールの重合度の上限値は４０００であることが好ましく、３０００であることがより好ましく、２５００であることが特に好ましい。重合度が４０００を超えると、中間膜の成形が困難となることがある。
【００９５】
（機能性ガラス）
本発明に用いられる光制御積層体は、第１の１／４波長板と第２の１／４波長板が２枚のガラス板によって挟持された機能性ガラスであってもよい。このような機能性ガラスは、例えば、本発明に使用される第１の１／４波長板と第２の１／４波長板にさらにガラス板をそれぞれ貼り合わせるか、あるいは、本発明に係る合わせガラス用積層体の両面にガラス板を貼り合わせることで作製することができる。ガラス板の貼り合わせ方法は、粘着剤もしくは接着剤を第１の１／４波長板と第２の１／４波長板のそれぞれ、あるいは合わせガラス用積層体の両面に塗布し、次いで、ガラス板を貼り合わせることによって得ることができる。粘着剤および接着剤には特に制限はないが、後にガラス板を剥がすことがある場合は、リワーク性に優れた粘着性を有する材料が好ましく、例えばシリコーン粘着剤またはアクリル系粘着剤等が好ましい。なお、機能性ガラスは、第１の１／４波長板と第２の１／４波長板のいずれか一方にガラス板が貼り合わされた構成であっても、合わせガラス用積層体の片面にガラス板が貼り合わされた構成であってもよい。
【００９６】
本発明に使用されるガラス板は、例えば、本発明に用いられる機能性ガラスをフロントガラスとして利用しても、前方の景色が十分に視認可能な透明性があれば特に限定されるものではない。また、ガラス板の屈折率は１．２〜２．０であることが好ましく、１．４〜１．８であることがより好ましい。また、ガラス板の厚み、形状等も、表示光の反射に影響を与えない範囲であれば、特に限定されるものではなく、用途に応じて適宜設計することができる。また、これらガラス板には反射面に多層膜からなる増反射膜や、遮熱機能をも兼ねる金属薄膜層を設けてもよい。これらの膜は入射する偏光の反射率を向上させることができるが、自動車用フロントガラスとして、本発明で用いられる機能性ガラスを使用する場合は、機能性ガラスの可視光線透過率が７０％以上となるように反射率を調整することが好ましい。
【００９７】
２枚のガラス板の間に、本発明に使用される合わせガラス用積層体を配置し、高温・高圧にて圧着することにより２枚のガラス板に合わせガラス用積層体が挟持された機能性ガラスを得ることができる。図９は、本発明にしたがう機能性ガラスの一実施形態を示している。図９に示す機能性ガラス２４は、合わせガラス用積層体２２が、２枚のガラス板２３により挟持された構成をなし、合わせガラス用積層体２２は、例えば、図８の合わせガラス用積層体に相当する。また、図９において、合わせガラス用積層体２２を構成する光制御積層体は、図６のように光反射層８の両面にブロック層１５が積層された光学積層体１６を含んでいてもよい。図９のように、合わせガラス用積層体２２が機能性ガラス２４を構成する場合、中間膜は、２枚のガラス板と光制御積層体との密着性を保持するための粘着剤または接着剤としての機能も有している。
【００９８】
次に、合わせガラス用積層体を用いて機能性ガラスを作製する方法の一例を具体的に説明する。まず、２枚のガラス板を準備する。自動車のフロントガラス用の合わせガラスとして用いる場合は、フロート法で作られたソーダライムガラスを使用することが好ましい。ガラス板は透明、緑色に着色されたもの、いずれであってもよく、特に制限されない。これらのガラス板の厚さは、通常、約２ｍｍｔのものを使用するが、近年のガラスの軽量化の要求に応じて、これよりも若干薄い厚さのガラス板を使用することもできる。ガラス板を所定の形状に切り出し、ガラス板のエッジに面取りを施し洗浄する。黒色の枠状やドット状のプリントが必要な場合には、ガラス板にこれを印刷する。フロントガラスのように曲面形状が必要とされる場合には、ガラス板を６５０℃以上に加熱し、その後、モールドによるプレスや自重による曲げなどで２枚が同じ面形状となるように整形し、整形したガラスを冷却する。このとき、冷却速度を早くしすぎると、ガラス板に応力分布が生じて強化ガラスとなるため、徐冷する。このように作製したガラス板のうちの１枚を水平に置き、その上に上述の合わせガラス用積層体を重ね、さらにもう一方のガラス板を置く。あるいは、ガラス板の上に中間膜、第１の１／４波長板、光反射層、第２の１／４波長板、中間膜を順に重ね、最後にもう一方のガラス板を置くといった方法でもよい。次いで、ガラス板のエッジからはみ出した光制御積層体は、カッターで切断・除去する。その後、光制御積層体の各層、部材間に存在する空気を脱気しながら温度８０℃〜１００℃に加熱し、予備接着を行う。空気を脱気する方法には、ガラス板／中間膜／第１の１／４波長板／光反射層／第２の１／４波長板／中間膜／ガラス板、すなわち、ガラス板／合わせガラス用積層体／ガラス板の予備積層体を耐熱ゴムなどでできたゴムバッグで包んで行うバッグ法と、予備積層体のガラス板の端部のみをゴムリングで覆ってシールするリング法の２種があり、どちらの方法を用いてもよい。予備接着が終了後、ゴムバッグから取り出したガラス板／合わせガラス用積層体／ガラス板の予備積層体、もしくはゴムリングを取り外した予備積層体をオートクレーブに入れ、１０〜１５ｋｇ／ｃｍ２の高圧下で、１２０℃〜１５０℃に加熱し、この条件で２０分〜４０分間、加熱・加圧処理する。加熱・加圧処理後、予備積層体を５０℃以下に冷却し、さらに除圧し、ガラス板／合わせガラス用積層体／ガラス板からなる機能性ガラスをオートクレーブから取り出す。
【００９９】
こうして得られた機能性ガラスは、普通自動車、小型自動車、軽自動車などとともに、大型特殊自動車、小型特殊自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス、ルーフガラスとして使用できる。さらには、鉄道車両、船舶、航空機の窓としても、また、建材用および産業用の窓材としても使用できる。また、機能性ガラスは、ＵＶカット機能または調光機能を有する部材と、積層あるいは貼合して用いることもできる。
【０１００】
＜ヘッドアップディスプレイ＞
図１０は、本発明に係るＨＵＤシステムの一例を模式図で示したものである。図１０に示されるＨＵＤシステムは、表示画像を示す表示光をＰ偏光またはＳ偏光にして出射する表示器２と、表示器２から出射された表示光を反射する反射鏡３と、表示器２から出射されたＰ偏光またはＳ偏光が入射される本発明に係る光学積層構造体４とを備えている。表示器２から出射されたＰ偏光またはＳ偏光を反射鏡３で反射させ、この反射された表示光を光学積層構造体４に照射することにより、観察者１に光路５を介してＰ偏光またはＳ偏光が到達し、表示画像の虚像６を視認できる。尚、図１０に示されるＨＵＤシステムにおいて、表示器２から出射された表示光は、反射鏡３を介して光学積層構造体４に入射しているが、表示器２から直接光学積層構造体４に入射していてもよい。
【０１０１】
（表示器）
本発明に係るＨＵＤシステムに使用される表示器２は、最終的に光学積層構造体４に到達するまでに、所望とするＰ偏光またはＳ偏光を出射することができれば特に限定されるものではないが、例えば、液晶表示装置（ＬＣＤ）、有機ＥＬディスプレイ（ＯＥＬＤ）等が挙げられる。表示器２が液晶表示装置である場合、出射光は通常直線偏光となっているため、そのまま用いることができる。一方、表示器２が有機ＥＬディスプレイである場合、例えば、図１１に示すように、表示器２が、光源３０とＰ偏光またはＳ偏光を出射可能な偏光板４０とから構成されるＨＵＤシステムであってもよい。また、ＨＵＤシステムを自動車に使用する場合、液晶表示装置、有機ＥＬディスプレイは、例えばダッシュボードのような光出射口に偏光板や１／２波長板等の光学部材を配置して、表示器２からＰ偏光またはＳ偏光が出射できるように調整することも可能である。また、表示器２に使用される光源も特に限定されるものではなく、レーザー光源やＬＥＤ光源等を使用することができる。また、光反射層の中心反射波長を、上記の光源の発光スペクトルに対応するように設定することで、より効果的に表示画像を鮮明することができる。また、偏光板４０が特定の偏光を得る手段としては、例えば、染料系、ヨウ素系といった吸収型の偏光板を用いることができる。
【０１０２】
（反射鏡）
本発明に係るＨＵＤシステムは、必要に応じて反射鏡を備えていてもよい。反射鏡は、表示器からの表示光を光学積層構造体に向けて反射することができれば、特に限定されるものではなく、例えば、平面鏡、凹面鏡などから構成される。反射鏡として凹面鏡を用いた場合、凹面鏡は、表示器からの表示光を所定の拡大率で拡大することも可能である。
【０１０３】
本発明に係るＨＵＤシステムは、図１２に示されるように、表示器２から出射された表示光がＰ偏光であり、さらに、光学積層構造体４に対するＰ偏光のブリュースター角をαとしたとき、光学積層構造体４に入射するＰ偏光の入射角が、α−１０°〜α＋１０°の範囲であることが好ましく、α−５°〜α＋５°の範囲であることがより好ましい。表示器２からのＰ偏光をα−１０°〜α＋１０°の範囲、すなわち、光学積層構造体４の表面に垂直な軸５０に対してブリュースター角近傍、好ましくはブリュースター角αの入射角でＰ偏光を入射させることにより、光学積層構造体表面でのＰ偏光の反射が大幅に低減される。光学積層構造体を透過するＰ偏光は、第１の１／４波長板で円偏光となって光反射層で反射し、再び第１の１／４波長板によりＰ偏光に変換され、このＰ偏光が観察者に到達する。表示画像は虚像として観察者に視認可能となる。一方、Ｐ偏光の入射角がα−１０°未満、またはα＋１０°より大きい場合、Ｐ偏光の入射角は、ブリュースター角近傍からずれてしまうため、Ｐ偏光の反射率が増加し、二重像が発生してしまう場合がある。このように、Ｐ偏光の入射角をブリュースター角近傍に調整することにより、二重像の発生を大幅に軽減させることができる。また、一般に路面からの反射光はＳ偏光であるため、偏光サングラスは、Ｓ偏光を吸収できるように設計されている。そのため、Ｓ偏光を利用した従来のＨＵＤシステムでは、偏光サングラスを介したＨＵＤの表示画像の視認性が極端に低下してしまう。一方、観察者にＰ偏光が到達する、Ｐ偏光を利用したＨＵＤシステムであれば、二重像の発生を抑制できるとともに、偏光サングラス着用時においても、表示画像の視認性を高めることができる。また、光反射層がコレステリック液晶層からなる場合、光反射層を透過する円偏光は、第１の１／４波長板の遅相軸と直交する位置関係で遅相軸が設置された第２の１／４波長板により、元のＰ偏光に変換される。変換されたＰ偏光は、第２の１／４波長板の外側の界面に対しても同様にブリュースター角近傍で入射する。そのため、第２の１／４波長板の外側の界面でのＰ偏光の反射率も大幅に低減でき、その結果、二重像の発生が大幅に改善される。
【０１０４】
さらに、本発明に係るＨＵＤシステムのフロントガラスにおいて、近赤外線領域を反射する光反射層ＰＲＬ−４をさらに含む光学積層構造体を使用する場合、ＨＵＤにおける角度依存性が解消され、観察者がフロントガラスを斜め方向から観察しても、光反射層ＰＲＬ−４における反射波長域が近赤外線領域から可視光の赤色領域へとシフトするため、正面方向と同じ表示色が視認可能となる。さらには、光反射層ＰＲＬ−４は、遮熱効果もあるために、太陽光入射による車内の温度上昇抑制にも寄与することができる。
【０１０５】
このように、本発明に係る光学積層構造体は、高い可視光透過率を有しながら、特定の偏光の反射率のみを有効に向上できるため、ＨＵＤにおける表示画像の視認性を向上させることができ、特にフロントガラスのように可視光透過率が法的に規制されているような場合であっても、要求される可視光透過率を維持しながら、ＨＵＤにおける表示画像の視認性のみを向上させることができる。さらに、本発明に係る光学積層構造体は、フロントガラス全面にわたって、ＨＵＤにおける表示画像を明るく鮮明に映すことができるため、運転者はフロントガラスのどの部分でも鮮明な表示画像が視認可能となる。
【０１０６】
＜光反射フィルム＞
上述のように、光反射層がコレステリック液晶層から構成される場合、光反射層が中間膜と直接接した状態で、光反射層が高温環境下に放置されると、光反射層の反射率の低下、また光反射層の中心反射波長が短波長側にシフトすることがある。そのため、光反射層と中間膜とが直接接触するのを防ぐことが好ましい。本発明のさらなる実施形態では、少なくとも１つの光反射層と、光反射層の片面または両面にブロック層が積層された光学積層体を備え、光反射層は、コレステリック液晶層を含み、かつ、プラスチック基板上に積層されており、ブロック層は、少なくとも光反射層のコレステリック液晶層側に積層されている光反射フィルムが用いられる。図１３は、本発明に係る光反射フィルムの構成の一例を示す。図１３に示される光反射フィルム２６は、プラスチック基板２５上に光反射層８が積層され、光反射層８上にブロック層１５が積層された構成をなす。プラスチック基板２５、光反射層８、およびブロック層１５は、それぞれ上述した特性を示し、これらの材料も上述した範囲において選択される。本発明に係る光反射フィルムは、ブロック層により光反射層が中間膜と直接接触することが防止される。そのため、高温雰囲気下における光反射層の反射率の低下、光反射層の中心反射波長の短波長化を抑制することができる。このような光反射フィルムは、中間膜とともに配置しても、優れた耐久性を示す。
【０１０７】
本発明に係る光反射フィルムは、光反射フィルムの片面または両面に中間膜が積層された光学フィルムであってもよい。光学フィルムに使用される中間膜は、上述した特性を示し、中間膜の材料も上述した範囲において選択することができる。例えば、光学フィルムが、光反射フィルムの両面に中間膜が積層された構成である場合、一方の中間膜については、光反射フィルムのブロック層により、中間膜と光反射層との直接接触が防止され、他方の中間膜については、光反射フィルムのプラスチック基板により、中間膜と光反射層との直接接触が防止される。
【０１０８】
また、本発明に係る光反射フィルムは、光学積層体のブロック層と光反射層との間、プラスチック基板の外側表面、またはこれらの両方に、さらに、１／２波長板、１／４波長板等の位相差板が積層されていてもよい。位相差板は、通常、ＴＡＣ、アクリル、ポリカーボネート、ポリ塩化ビニル、ポリオレフィン、ＰＥＴ等の支持基板上に、重合性液晶層等の偏光を変換させる作用を有する層が積層された構成をなす。このような位相差板が重合性液晶層を含む場合、重合性液晶層が高温環境下に放置されると、位相差板が有している位相差値が低下してしまう場合がある。ここで、本発明に係る光反射フィルムは、光反射層の一方の面にブロック層を有しており、また、位相差板は、上述の支持基板を備えている。したがって、光学積層体のブロック層と光反射層との間に、このような位相差板が積層されていても、光反射フィルムのブロック層により、中間膜と位相差板の重合性液晶層との直接接触を防止できる。また、プラスチック基板の外側表面にこのような位相差板が積層されていても、位相差板の支持基板により、中間膜と位相差板の重合性液晶層との直接接触が防止できる。このような作用により、本発明に係る光反射フィルムが上述の位相差板をさらに備えていても、位相差板が有する位相差値の低下を抑制することができる。
【０１０９】
さらに、本発明に係る光反射フィルムを備える光学フィルムの片面または両面にガラス板を貼り合わせることで、機能性ガラスを得ることができる。光学フィルムをガラス板に貼り合わせる方法、ガラス板の特性、材料等は上述した範囲において選択することができる。このような機能性ガラスは、本発明に係る光反射フィルムが用いられているため、耐久性が優れている。そのため、ＨＵＤ用のディスプレイとして、本発明に係る光反射フィルムを備える機能性ガラスを使用しても、投影画像を明るく鮮明に映し続けることができる。
【実施例】
【０１１０】
以下、実施例により、本発明を詳細に例示する。実施例において部は重量部を意味する。【０１１１】
［塗布液（コレステリック液晶組成物）の調製］
表１に示す組成を有する塗布液（Ｒ１）を調製した。
【表１】
2017175852.tif 000007
【０１１２】
次に、塗布液（Ｒ１）のカイラル剤の処方量を表２に示す処方量に変更する点以外は同様の処方にて塗布液（Ｒ２）、（Ｒ３）、および（Ｒ４）をそれぞれ調整した。【０１１３】
【表２】
2017175852.tif 000008
【０１１４】
また、１／４波長板の作製に使用する表３に示す組成を有する塗布液（ＱＷＰ）を調整した。
【表３】
2017175852.tif 000009
【０１１５】
［実施例１］
＜光制御積層体の作製＞
調製した塗布液（Ｒ１）、（Ｒ２）、（Ｒ３）、および（Ｒ４）を用い、下記の手順にてそれぞれ光反射層ＰＲＬ−１、光反射層ＰＲＬ−２、光反射層ＰＲＬ−３、光反射層ＰＲＬ−４を作製し、次いでそれらを積層して光反射層を作製した。次いで、積層した光反射層の両面に１／４波長板をさらに積層し、光制御積層体を作製した。プラスチック基板としては、予め特開２００２−９０７４３号公報の実施例１に記載された方法で下塗り層無し面をラビング処理された東洋紡績社製ＰＥＴフィルム（商品名Ａ４１００、厚さ５０μｍ）を使用した。【０１１６】
（１）表１、２に示される塗布液（Ｒ１）、（Ｒ２）、（Ｒ３）、および（Ｒ４）の各塗布液を、ワイヤーバーを用いて、乾燥後にそれぞれ得られる各光反射層の厚みが０．５μｍになるように、各ＰＥＴフィルムのラビング処理面上に室温にて塗布した。
（２）得られた各塗膜を、８０℃にて２分間加熱して溶剤を除去するとともに、コレステリック液晶相とした。次いで、高圧水銀ランプ（ハリソン東芝ライティング社製）を１２０Ｗ出力、５〜１０秒間ＵＶ照射し、コレステリック液晶相を固定して、各ＰＥＴフィルム上に塗布液（Ｒ１）、（Ｒ２）、（Ｒ３）、および（Ｒ４）に基づくコレステリック液晶層をそれぞれ形成した。
（３）表３に示される塗布液（ＱＷＰ）を、ワイヤーバーを用いて、乾燥後にそれぞれ得られる１／４波長板の厚みが１μｍになるように、各ＰＥＴフィルムのラビング処理面上に室温にて塗布した。
（４）得られた各塗膜（ＱＷＰ）を、８０℃にて２分間加熱して溶剤を除去するとともに、液晶相とした。次いで、高圧水銀ランプ（ハリソン東芝ライティング社製）を１２０Ｗ出力、５〜１０秒間ＵＶ照射し、液晶相を固定して、ＰＥＴフィルム上に形成した１／４波長板を合計８枚作製した。なお、得られた１／４波長板の位相差値を自動複屈折計（王子計測社製「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）で測定した結果、５４６ｎｍにおける位相差値が１３６ｎｍであった。
（５）（１）〜（２）にて作製した、ＰＥＴフィルム上の光反射層ＰＲＬ−１（塗布液（Ｒ１）使用）と光反射層ＰＲＬ−２（塗布液（Ｒ２）使用）の光反射層側同士を、アクリル系粘着剤（綜研化学社製、アクリル粘着剤ＳＫダイン９０６）を用いて積層した。
（６）光反射層ＰＲＬ−２のＰＥＴフィルムを剥離した。
（７）（１）〜（２）にて作製したＰＥＴフィルム上の光反射層ＰＲＬ−３（塗布液（Ｒ３）使用）の光反射層側と、（６）における光反射層ＰＲＬ−２のうちＰＥＴフィルムを剥離させた光反射層側同士を、（５）で用いた粘着剤と同じアクリル系粘着剤を用いて積層した。
（８）（７）と同様の方法で、光反射層ＰＲＬ−４（塗布液（Ｒ４）使用）の光反射層側を、光反射層ＰＲＬ−３に積層した。
（９）光反射層ＰＲＬ−１の外側と、ＰＲＬ−４の外側にあるＰＥＴフィルムをそれぞれ剥離し、コレステリック液晶層からなる光反射層を作製した。
（１０）（３）〜（４）にて作製したＰＥＴフィルム上の１／４波長板を２枚用いて、作製した光反射層の両面に（５）で用いた粘着剤と同じアクリル系粘着剤を用いて積層した。なお、両面に積層された２枚の１／４波長板のうち、Ｐ偏光またはＳ偏光が入射される側の１／４波長板遅相軸と、入射されるＰ偏光またはＳ偏光の偏光軸とのなす角度が２５°、３０°、３５°、４０°、４５°、５０°になるように積層し、６枚の光制御積層体を作製した。【０１１７】
こうして、光反射層ＰＲＬ−１、光反射層ＰＲＬ−２、光反射層ＰＲＬ−３、および光反射層ＰＲＬ−４の順序で積層され、両面に１／４波長板を有する光学積層構造体を得た。図１４は、単一の各光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３、およびＰＲＬ−４を形成したときに波長と反射率の関係をプロットした図である。光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ−２、ＰＲＬ−３、およびＰＲＬ−４の中心反射波長は、図１４および表４からもわかるように、それぞれ４５０ｎｍ（半値幅は１２３ｎｍ）、５４０ｎｍ（半値幅は１３１ｎｍ）、６５０ｎｍ（半値幅は１４８ｎｍ）、および８００ｎｍ（半値幅は１７８ｎｍ）であり、かつ光反射層ＰＲＬ−１、ＰＲＬ２、ＰＲＬ−３、およびＰＲＬ−４の中心反射波長における反射率は、それぞれ約２０％、約２１％、約２２％、および約２０％であった。【０１１８】
【表４】
2017175852.tif 000010
【０１１９】
得られた光反射層の透過率と反射率の分光特性を図１５に示した。光反射層の正面方向（入射角０°）における可視光の平均透過率は約７７％であり、５５０ｎｍ付近における反射率は約２２％であった。また、得られた光反射層を正面から５０°傾けた位置から見ても、赤色領域の透過率の変化はなく、正面方向と同様の色味であった。また、光反射層の５０°傾斜させた際の位相差値を自動複屈折計（王子計測社製「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）で測定した結果、５４６ｎｍにおける位相差値が５５ｎｍであった。【０１２０】
＜合わせガラス用積層体の作製＞
厚さが０．３８ｍｍの透明で、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートを含有したポリビニルブチラール中間膜を２枚用い、上記光制御積層体をポリビニルブチラール中間膜間に配置し、次いで、ラミネーターにて加圧圧着することにより、合わせガラス用積層体を得た。【０１２１】
＜機能性ガラスの作製＞
１枚の厚さが２ｍｍのガラス板２枚の間に、上記合わせガラス用積層体を配置し、次いで、加圧・加熱することにより、機能性ガラスを得た。まず、透明なガラス板上に、上記合わせガラス用積層体、透明なガラス板の順で重ねた。次にガラス板のエッジ部からはみ出した合わせガラス用積層体の余分な部分を切断・除去した。これをゴムバッグで包み、９０℃に加熱したオートクレーブ中で１０分間脱気し、予備接着した。これを室温まで冷却後、ゴムバッグから取り出し、再度、オートクレーブ中で１３５℃、１２ｋｇ／ｃｍ２の高圧下で３０分間加熱・加圧し、外観が良好な合わせガラス用積層体が挿入された機能性ガラスを作製した。得られた機能性ガラスの可視光透過率は７２％であった。【０１２２】
＜ヘッドアップディスプレイの作製および表示画像の評価＞
図１１に示すような配置でヘッドアップディスプレイを作製した。なお、表示器２としては液晶プロジェクターである光源３０と、Ｐ偏光を出射可能にする偏光板４０を設置し、反射鏡３は市販の鏡を用い、光学積層構造体４として上記で作製した機能性ガラスを用いた。図３に示すように入射されるＰ偏光の偏光軸１８に対して、約３５°光源側に積層されている第１の１／４波長板の遅相軸１７を傾けるように配置した。この場合、光源側と反対の面に積層されている第２の１／４波長板の遅相軸１９は、Ｐ偏光の偏光軸１８に対して、約−３５°傾いていることになる。次に、暗室内にて、液晶プロジェクターから、Ｐ偏光の入射角がガラスのブリュースター角（約５６．７°）になるように機能性ガラスとしての光学積層構造体４を配置し、画像を投影したところ、表示画像に二重像は観察されず、また、表示画像の色の変化もなく極めて明るく鮮明に投影された。さらに、市販の偏光サングラス（Ｓ偏光を吸収する）をかけて表示画像を観察したところ、示画像の視認性が高く、極めて鮮明な表示画像が視認可能であった。【０１２３】
＜クロスニコル評価：１／４波長板の偏光変換性能の評価＞
島津製作所社製の分光光度計ＭＰＣ−３１００を用いて、図１６に示す測定方法にて、クロスニコル評価を行った。図１６において、測定サンプル６０に光源からのＰ偏光を入射角２７で出射し、受光器側と測定サンプル６０との間にＳ偏光を吸収する偏光板７０が設置されている。なお、この測定方法では、Ｐ偏光を光源とし、受光器側にＳ偏光を吸収する偏光板を設置しているため、受光器が検知する光（平均透過率）が低いほど、入射されたＰ偏光成分が、測定サンプルを透過してもＳ偏光成分に変換されていない、すなわち、偏光変換性能が高いと判断できる。この測定方法を用い、Ｐ偏光の入射角が０°、５０°、５６°、６５°の条件で、第１の１／４波長板の遅相軸と入射するＰ偏光の偏光軸とのなす角度が２５°、３０°、３５°、４０°、４５°、５０°になるように実施例１で作製した機能性ガラスのクロスニコル評価を行った。結果を表５に示した。なお、表５に示される平均透過率は、４００ｎｍ〜７００ｎｍの可視光領域における平均透過率であり、上述したように平均透過率が低い方が、入射されたＰ偏光成分が、測定サンプルを透過してもＳ偏光成分に変換されていないと判断できる。【０１２４】
【表５】
2017175852.tif 000011
【０１２５】
［比較例１］
第１の１／４波長板の遅相軸と入射するＰ偏光の偏光軸とのなす角度θを３５°から５０°に変更する以外は実施例１の表示画像の評価と同様の評価を行った。その結果、液晶プロジェクターから機能性ガラスへ表示画像を投影したところ、表示画像は実施例に比べて暗く、総合的に視認性の低いものであった。【０１２６】
［実施例２］
光反射層ＰＲＬ−１〜ＰＲＬ−４のそれぞれの光反射層の厚みを１μｍに厚くし、第１の１／４波長板の遅相軸と入射するＰ偏光の偏光軸とのなす角度が１５°、２０°、２５°、３０°、３５°、４０°、４５°、５０°になるように、８枚の機能性ガラスを作製した以外は、実施例１と同様の方法を行った。得られた機能性ガラスに含まれる光反射層の５０°傾斜させた際の位相差値を自動複屈折計（王子計測社製「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）で測定した結果、５４６ｎｍにおける位相差値が７０ｎｍであった。実施例１と同様の方法でクロスニコル評価を行い、結果を表６に示した。【０１２７】
【表６】
2017175852.tif 000012
【０１２８】
［実施例３］
光反射層ＰＲＬ−１〜ＰＲＬ−４のそれぞれの光反射層の厚みを１．５μｍに厚くし、第１の１／４波長板の遅相軸と入射するＰ偏光の偏光軸とのなす角度が１０°、１５°、２０°、２５°、３０°、３５°、４０°になるように、７枚の機能性ガラスを作製した以外は、実施例１と同様の方法を行った。得られた機能性ガラスに含まれる光反射層の５０°傾斜させた際の位相差値を自動複屈折計（王子計測社製「ＫＯＢＲＡ−２１ＡＤＨ」）で測定した結果、５４６ｎｍにおける位相差値が９０ｎｍであった。実施例１と同様の方法でクロスニコル評価を行い、結果を表７に示した。【０１２９】
【表７】
2017175852.tif 000013
【０１３０】
下記式（１）と（２）より、光学積層構造体である機能性ガラスに対するＰ偏光の入射角が０°、５０°、５６°、６５°の場合に算出されるθの値を求めた。その結果、Ｐ偏光の入射角が０°、５０°、５６°、６５°に対して、θの値は、それぞれ４５°、４１°、４０°、３９°であった。なお、空気の屈折率は１．００、１／４波長板の屈折率は１．５５とした。表７より、Ｐ偏光の入射角が０°の場合は、最も偏光変換性能が高い第１の１／４波長板の遅相軸と０°の角度で入射されるＰ偏光の偏光軸とのなす角度θの値は４０°であり、Ｐ偏光の入射角が５０°の場合は、当該角度θの値は２０°または３０゜の際に最も偏光変換性能が高い。また、Ｐ偏光の入射角が５６°および６５°の際は、当該角度θは１０゜、１５゜の際にそれぞれ最も偏光変換性能が高く、いずれも、下記式（１）および（２）より算出されたθの値〜５°の範囲であった。実施例２および３では、表６、表７に示すようにコレステリック液晶層の総厚を厚くし、コレステリック液晶層の厚み方向の位相差値が増加しているため、最適角は実施例１に比べ、より０゜に近づいたが、いずれの場合も、最適角は、下記式（１）および（２）より算出されたθの値〜５°の範囲であった。【０１３１】
【数５】
2017175852.tif 000014
【０１３２】
実施例１と比較例１の結果より、１／４波長板の遅相軸と入射するＰ偏光の偏光軸とのなす角度θが、本発明が規定する範囲外であると、入射されたＰ偏光が光制御積層体を透過した際に、Ｐ偏光成分がＳ偏光成分に変換されるため、反対面のガラス板界面でＳ偏光が反射し、視認性が低下した。【０１３３】
このことから、本発明に係る光学積層構造体を用いることで、任意の入射角で入射されるＳ偏光あるいはＰ偏光を、より効率的に元のＳ偏光あるいはＰ偏光に戻すことができることから、優れた偏光変換性能を示す光学積層構造体が得られていることがわかる。また、本発明に係る光学積層構造体を、ＨＵＤシステムに適用することで、極めて鮮明な表示画像が視認可能である。【０１３４】
＜耐久性試験＞
以下の操作を行い、本発明に係る光反射フィルムの耐久性を評価した。【０１３５】
［塗布液（コレステリック液晶組成物）の調製］
表８に示す組成を有する塗布液を調製した。
【表８】
2017175852.tif 000015
【０１３６】
［実施例４〜実施例３５］
＜光反射フィルムの作製＞
調製した塗布液（Ｒ５）を用い、下記の手順にて光反射層を作製し、次いでそれらを積層して光反射層を作製した。プラスチック基板としては、予め特開２００２−９０７４３号公報の実施例１に記載された方法で下塗り層無し面がラビング処理された東洋紡績社製ＰＥＴフィルム（商品名Ａ４１００、厚さ５０μｍ）を使用した。【０１３７】
（１）表８に示される塗布液を、ワイヤーバーを用いて、乾燥後にそれぞれ得られる各光反射層の厚みが０．５μｍになるように、各ＰＥＴフィルムのラビング処理面上に室温にて塗布した。
（２）得られた各塗布膜を、８０℃にて１分間加熱して溶剤を除去するとともに、コレステリック液晶相とした。次いで、高圧水銀ランプ（ハリソン東芝ライティング社製）を１２０Ｗ出力、５〜１０秒間ＵＶ照射し、コレステリック液晶相を固定して、各ＰＥＴフィルム上に塗布液（Ｒ５）に基づくコレステリック液相層からなる光反射層をそれぞれ形成した。
（３）（１）〜（２）にて作製した、各ＰＥＴフィルム上の光反射層の表面に、表９および表１０の実施例４〜実施例３５に示すブロック層形成用の塗布液を乾燥後の厚みが５μｍになるように塗布した。
（４）塗布膜を、４０℃にて３分間加熱して溶剤を除去し、次いで、高圧水銀ランプ（ハリソン東芝ライティング社製）を１２０Ｗ出力、５〜１０秒間ＵＶ照射し、光反射層上にブロック層を積層させ、光反射層上にブロック層を有する光反射フィルムを作製した。【０１３８】
【表９】
2017175852.tif 000016
【０１３９】
【表１０】
2017175852.tif 000017
【０１４０】
＜光学フィルムの作製＞
厚さが０．３８ｍｍの透明で、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートを含有したポリビニルブチラール中間膜を２枚用い、上記光反射フィルムをポリビニルブチラールフィルム間に配置し、次いで、ラミネーターにて加圧圧着することにより、光学フィルムを得た。【０１４１】
＜機能性ガラスの作製＞
１枚の厚さが２ｍｍのガラス板２枚の間に、上記光学フィルムを配置し、次いで、加圧・加熱することにより、機能性ガラスを得た。まず、透明なガラス板上に、上記光学フィルム、透明なガラス板を重ねた。次にガラス板のエッジ部からはみ出した光学フィルムの余分な部分を切断・除去した。これをゴムバッグで包み、９０℃に加熱したオートクレーブ中で１０分間脱気し、予備接着した。これを室温まで冷却後、ゴムバッグから取り出し、再度、オートクレーブ中で１３５℃、１２ｋｇ／ｃｍ２の高圧下で３０分間加熱・加圧し、外観が良好な上記光学フィルムを挿入した機能性ガラスを作製した。【０１４２】
［比較例２］
光反射層の表面上にブロック層を形成しなかったこと以外は、実施例４と同様の方法で合わせガラスを作製した。【０１４３】
［実施例３５］
プラスチック基板にＴＡＣフィルム（８０μｍ）を用い、光反射層の表面上に実施例２４で使用した塗布液を用いてブロック層を形成したこと以外は、実施例４と同様の方法で合わせガラスを作製した。【０１４４】
［比較例３］
実施例３５で作製した光反射層のＴＡＣフィルムを剥がしたこと以外は、実施例３５と同様の方法で機能性ガラスを作製した。【０１４５】
＜光反射フィルムの耐久性評価＞
各実施例４〜３５、比較例２、３で作製した機能性ガラスの初期の最大反射率および中心反射波長λ２を島津製作所社製の分光光度計ＭＰＣ−３１００により測定した。その後、各合わせガラスをオーブンに入れ、１００℃の高温雰囲気下に５００時間放置し、耐熱試験後の最大反射率および中心反射波長λ２を測定した。各測定値に基づき、耐熱試験後の最大反射率の変化値および中心反射波長λ２の変化値を算出した。結果は１１、表１２に示す通りであった。【０１４６】
表１１と表１２の結果より、ＰＶＢ中間膜と光反射層との間にブロック層が設けられた光学フィルムを構成する実施例４〜３５の機能性ガラスは、光反射層のコレステリック液晶層上にブロック層が設けられていない構成である比較例２の機能性ガラス、光反射層に中間膜との直接の接触を避けるためのプラスチック基板が設けられていない構成である比較例３の機能性ガラスよりも、耐熱試験後の最大反射率の低下値および中心反射波長λ２の変化値が少なかった。このことから、ブロック層を有する実施例４〜３４で作製した光反射フィルムを有する機能性ガラス、また、光反射層と中間膜との間にプラスチック基板が設けられている実施例３５の機能性ガラスは、光反射層のコレステリック液晶層に中間膜が直接接触する比較例２、３の機能性ガラスに比べて、高温雰囲気下での最大反射率および中心反射波長λ２の変化が抑制されていることがわかる。特に、実施例４、１０、１８〜２６、２８、３３、３５では、高温雰囲気下での最大反射率および中心反射波長λ２の変化の抑制が顕著であった。このことから、ブロック層の材料として、水溶性の樹脂、１００℃以上の比較的高いＴｇを有する樹脂、分子中に（メタ）アクリロイル基を３個以上有するアクリレートは、ブロック層の耐久性向上効果が著しく優れていることがわかる。【０１４７】
【表１１】
2017175852.tif 000018
【０１４８】
【表１２】
2017175852.tif 000019
【０１４９】
本発明の光反射フィルムおよび当該光反射フィルムを用いて作製した機能性ガラスは、耐久性が優れている。そのため、ＨＵＤ用のディスプレイとして本発明に係る反射フィルムを備える機能性ガラスを過酷な環境下に置いた場合であっても、投影画像を明るく鮮明に映し続けることができる。
【符号の説明】
【０１５０】
１    観察者
２    表示器
３    反射鏡
４    光学積層構造体
５    光路
６    虚像
７    第１の１／４波長板
７’  第２の１／４波長板
８    光反射層
９    光制御積層体
９’  光制御積層体
１０  光反射層ＰＲＬ−１
１１  光反射層ＰＲＬ−２
１２  光反射層ＰＲＬ−３
１３  接着層
１４  光反射層ＰＲＬ−４
１５  ブロック層
１６  光学積層体
１７  第１の１／４波長板の遅相軸
１８  Ｐ偏光の偏光軸
１９  第２の１／４波長板の遅相軸
２０  Ｓ偏光の偏光軸
２１  中間膜
２２  合わせガラス用積層体
２３  ガラス板
２４  機能性ガラス
２５  プラスチック基板
２６  光反射フィルム
２７  Ｐ偏光の入射角
３０  光源
４０  Ｐ偏光またはＳ偏光を出射可能な偏光板
５０  光学積層構造体の表面に垂直な軸
６０  測定サンプル
７０  Ｐ偏光を吸収する偏光板
１００  光学積層構造体
【図１】
2017175852.tif 000021
【図２】
2017175852.tif 000022
【図３】
2017175852.tif 000023
【図４】
2017175852.tif 000024
【図５】
2017175852.tif 000025
【図６】
2017175852.tif 000026
【図７】
2017175852.tif 000027
【図８】
2017175852.tif 000028
【図９】
2017175852.tif 000029
【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【国際調査報告】
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