(57)【要約】【課題】  専門知識がなくても、マルチスケール構造のＸ線構造解析を可能とする物質構造の探索方法とそれに用いるＸ線構造解析装置を提供する。【解決手段】  物質構造の探索方法に用いるＸ線構造解析システムは、少なくとも、Ｘ線を発生するＸ線源と、前記Ｘ線源からのＸ線を測定すべき試料に照射するＸ線照射手段と、測定すべき試料により回折又は散乱されたＸ線を測定するためのＸ線検出手段と、前記Ｘ線検出手段により検出された測定すべき試料の回折又は散乱Ｘ線に基づいてＸ線画像の形質を含めたＸＲＤＳ情報を生成する手段とを備えており、さらに、イメージ、分析法、物性によるによるデータベース、更には、それらのデータベースの相互の紐づけを含む相互関連情報データベースに対してアクセス可能な手段を備えている。【選択図】  図３０
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
探索すべき材料の候補について、
（イ）  イメージによる実測またはシミュレーションにより得られた材料の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータをデータベース化し、
（ロ）  分析法による実測またはシミュレーションから決定、または、推定された当該材料の構造のデータをデータベース化し、
（ハ）  物性による実測またはシミュレーションにより得られた特性について、実際の測定または計算機シミュレーションによりデータをデータベース化し、
（ニ）  上記データの相互の紐づけを含んで蓄積した関連付け可能な相互関連情報をデータベース化し、
上記（イ）から（ニ）までのデータベースを用いて、前記探索すべき材料に近いイメージ（イ）、構造（ロ）、物性（ハ）の何れか又はそれらの組合せを、互いの情報距離情報（ニ）により、判定又は抽出することを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項２】
前記請求項１に記載した物質構造の探索方法において、前記判定又は抽出された相互関連情報をデータベースに追加することを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項３】
前記請求項１に記載した物質構造の探索方法において、前記（イ）イメージによる実測またはシミュレーションにより得られたデータは、Ｘ線、電子線、その他可視光を含む電磁波を含む照射を用いて測定されたものであることを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項４】
前記請求項１に記載した物質構造の探索方法において、前記（ロ）分析法による実測またはシミュレーションにより得られたデータは、Ｘ線、電子線、質量分析、ＮＭＲ分析、光学分析、化学分析、生化学分析を含む分析により測定されたものであることを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項５】
前記請求項１に記載した物質構造の探索方法において、前記（ハ）物性による実測またはシミュレーションにより得られたデータは、電気的、熱的、機械的、化学的、生物化学的物性を含む物性により測定されたものであることを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項６】
前記請求項１〜５の１項に記載した物質構造の探索方法において、更に、材料を規定する原子・分子組成、結晶性、配向性、テクスチャ、混合比を含む材料変数群に対して、前記探索すべき材料に至る最も有効な材料変数の組を算出することを含むことを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項７】
前記請求項１〜６の１項に記載した物質構造の探索方法に用いるＸ線構造解析システムであって、少なくとも、
Ｘ線を発生するＸ線源と、
前記Ｘ線源からのＸ線を測定すべき試料に照射するＸ線照射手段と、
測定すべき試料により回折又は散乱されたＸ線を測定するためのＸ線検出手段と、
前記Ｘ線検出手段により検出された測定すべき試料の回折又は散乱Ｘ線に基づいてＸ線画像の形質を含めたＸＲＤＳ情報を生成する手段とを備えており、さらに、
前記（イ）から（ニ）までのデータベースに対してアクセス可能な手段を備えていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項８】
前記請求項７に記載したＸ線構造解析システムであって、さらに、
前記Ｘ線回折・散乱測定によって得られた試料の構造が予想される構造であるか否かの判別機能を備えている構造判別手段を備えていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項９】
前記請求項７に記載したＸ線構造解析システムであって、さらに、
前記Ｘ線回折・散乱現象によって得られたＸＲＤＳ情報に基づいて、測定された試料の最尤と推測される結果を抽出する抽出手段を備えていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１０】
前記請求項７に記載したＸ線構造解析システムにおいて、更に、前記ＸＲＤＳ情報の形質を含めたデータを格納するためのデータベース部を備えていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１１】
前記請求項７に記載したＸ線構造解析システムにおいて、更に、材料構造記述言語（ＭＳＤＬ）を含む情報により計算された前記試料の予想される構造からＸＲＤＳ情報を計算するシミュレータを備えていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１２】
前記請求項１１に記載したＸ線構造解析システムにおいて、前記ＸＲＤＳ情報を計算するシミュレータは、前記試料の予想される構造以外の構造も計算することが可能であり、当該機能を外部から呼び出して利用可能であることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１３】
前記請求項９に記載したＸ線構造解析システムにおいて、前記抽出手段は、更に、試料のＸ線以外の分析結果や物性値などを格納するためのデータベース部に対してアクセス可能に構成されていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１４】
前記請求項９に記載したＸ線構造解析システムにおいて、前記抽出手段は、機械学習又は／及び人工知能（ＡＩ）を備えて構成されていることを特徴とするＸ線構造解析システム。
【請求項１５】
探索すべき材料の候補について、
（イ）  イメージによる実測により得られた材料のＸ線の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータを入力し、
（ロ）  シミュレーションにより得られた材料のＸ線の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータを入力し、
上記（イ）と（ロ）のデータを用いて、前記探索すべき材料に近いイメージ、構造、物性の何れか又はそれらの組合せを判定又は抽出又はデータベース化することを特徴とする物質構造の探索方法。
【請求項１６】
前記請求項１５に記載した物質構造の探索方法において、前記物性は、物質の基本構造に加え、その原子や分子の配列構造をも含む情報であることを特徴とする物質構造の探索方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
デバイスや材料の物性は、その材料の構造、特に原子や分子の配列などのミクロな構造だけではなく、それらの集合構造によって発現していると考えられる。【０００２】
本発明は、短期間に材料開発を行うためのＸ線回折を用いた物質の構造解析に関し、目的の材料の機能・物性を実現するための物質構造を効率良く探索するため、構造解析を効率的に行うことを可能とするスマート構造解析を中心とする物質構造の探索方法とそれに用いるＸ線構造解析システムに関する。
【背景技術】
【０００３】
近年、新たな材料の研究開発の現場では、日常的に材料の合成、材料の評価、それに基づいた次の研究方針の決定が行なわれている。その一手法として、Ｘ線による構造解析が使われているが、しかし、当該装置で得られた結果に基づいて構造解析を行うことは、Ｘ線の専門家でなければ難しかった。そのため、Ｘ線の専門家でなくても構造解析を行うことができるＸ線構造解析システムが求められていた。【０００４】
特に、先端材料の合成には高度な合成の知識が必要であり、材料研究者の専門化が急速に進んでいる。そのため、Ｘ線の専門家のような特別な知識がなくても構造情報の評価を行うことが可能であり、もって、自己の設計した物質が設計どおりの構造であるか否かを確認することが可能なＸ線構造解析システムの出現が強く求められていた。【０００５】
例えば、以下の特許文献１によれば、単結晶Ｘ線構造解析装置を用い、双晶の実空間単位格子、逆格子空間基本格子及び逆格子点群を立体的に表示することにより、双晶成分間の３次元的な相互関係を容易に理解できるようにして、双晶試料のＸ線構造解析の成功率を高めることを特徴とした双晶解析装置が既に提案されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００６】
【特許文献１】特開２００７−３３９４号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
しかしながら、上述した従来技術になる双晶解析装置は、主に、双晶構造の結晶を対象としたものであり、より具体的には、得られた結晶方位行列に基づいて、複数の双晶成分の実空間単位格子と共に、その逆格子空間基本格子とを求め、これらを回転、拡大・縮小、水平移動する操作可能とすると同時に、Ｘ線回折が生じる逆格子点群を、双晶成分毎に区別して立体的に表示するものである。そのため、表示された画像からは、３次元的な相互関係を容易に理解するためには、なお結晶学の知識が必要であり、また、大規模系・複雑な構造、階層性を持つような構造、更には、異種材料が混合した材料などについては述べられていなかった。【０００８】
そこで、本発明は、上述した従来技術における問題点に鑑みて達成されたものであり、特に、Ｘ線構造解析の専門知識がなくても、大規模系・複雑な構造、階層性を持つような構造や異種材料が混合した材料など（マルチスケール構造）についてのＸ線による構造の評価を行うことが可能な「スマート構造解析」を実施するための物質構造の探索方法と、それに用いるＸ線構造解析システムを提供することをその目的とする。【０００９】
本発明では、材料研究において、解析の対象となる測定材料は、予め構造分析が行われた材料から予想が可能な構造であることが多く、しかしながら、実際に測定されたＸ線回折・散乱パターンによって確認する必要があることに着目して成されたものであり、特に、対象材料の構造の予想やそのＸ線回折・散乱シミュレーションを可能とすることにより、例えば、研究者が自己の設計した物質を確認する場合など、構造評価を効率的に行うことを可能とする物質構造の探索方法と、それに用いるＸ線構造解析システムを提供するものである。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記の目的を達成するために、本発明によれば、まず、探索すべき材料の候補の個々について、（イ）イメージによる実測またはシミュレーションにより得られた材料の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータをデータベース化し、（ロ）分析法による実測またはシミュレーションから決定、または、推定された当該材料の構造のデータをデータベース化し、（ハ）物性による実測またはシミュレーションにより得られた特性について、実際の測定または計算機シミュレーションによりデータをデータベース化し、（ニ）上記データの相互の紐づけを含んで蓄積した関連付け可能な相互関連情報をデータベース化し、上記（イ）から（ニ）までのデータベースを用いて、前記探索すべき材料に近いイメージ（イ）、構造（ロ）、物性（ハ）の何れか又はそれらの組合せを、互いの情報距離情報（ニ）により、判定又は抽出することを特徴とする物質構造の探索方法が提供される。【００１１】
なお、上記の物質構造の探索方法においては、更に、前記判定又は抽出された相互関連情報をデータベースに追加してもよい。あるいは、前記（イ）イメージによる実測またはシミュレーションにより得られたデータは、Ｘ線、電子線、その他可視光を含む電磁波を含む照射を用いて測定されたものであり、前記（ロ）分析法による実測またはシミュレーションにより得られたデータは、Ｘ線、電子線、質量分析、ＮＭＲ分析、光学分析、化学分析、生化学分析を含む分析により測定されたものであり、又は、前記（ハ）物性による実測またはシミュレーションにより得られたデータは、電気的、熱的、力学的、化学的、生物化学的物性を含む物性により測定されたものであってもよい。あるいは、更に、材料を規定する原子・分子組成、結晶性、配向性、テクスチャ、混合比を含む材料変数群に対して、前記探索すべき材料に至る最も有効な材料変数の組を算出することを含んでもよい。更には、探索すべき材料の候補について、（イ）イメージによる実測により得られた材料のＸ線の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータを入力し、（ロ）シミュレーションにより得られた材料のＸ線の反射、透過、散乱の少なくとも１つに関するデータを入力し、上記（イ）と（ロ）のデータを用いて、前記探索すべき材料に近いイメージ、構造、物性の何れか又はそれらの組合せを判定又は抽出又はデータベース化してもよい。【００１２】
加えて、本発明によれば、やはり上記の目的を達成するため、前記に記載した物質構造の探索方法に用いるＸ線構造解析システムであって、少なくとも、Ｘ線を発生するＸ線源と、前記Ｘ線源からのＸ線を測定すべき試料に照射するＸ線照射手段と、測定すべき試料により回折又は散乱されたＸ線を測定するためのＸ線検出手段と、前記Ｘ線検出手段により検出された測定すべき試料の回折又は散乱Ｘ線に基づいてＸ線画像の形質を含めたＸＲＤＳ情報を生成する手段とを備えており、さらに、前記（イ）から（ニ）までのデータベースに対してアクセス可能な手段を備えていることを特徴とするＸ線構造解析システムが提供される。【００１３】
なお、上記のＸ線構造解析システムにおいては、前記に記載したＸ線構造解析システムであって、さらに、前記Ｘ線回折・散乱測定によって得られた試料の構造が予想される構造であるか否かの判別機能を備えている構造判別手段を備えていてもよく、あるいは、さらに、前記Ｘ線回折・散乱現象によって得られたＸＲＤＳ情報に基づいて、測定された試料の最尤と推測される結果を抽出する抽出手段を備えていてもよい。また、前記に記載したＸ線構造解析システムにおいて、更に、前記ＸＲＤＳ情報の形質を含めたデータを格納するためのデータベース部を備えていてもよく、あるいは、更に、材料構造記述言語（ＭＳＤＬ）を含む情報により計算された前記試料の予想される構造からＸＲＤＳ情報を計算するシミュレータを備えていてもよい。加えて、
前記に記載したＸ線構造解析システムにおいて、前記ＸＲＤＳ情報を計算するシミュレータは、前記試料の予想される構造以外の構造も計算することが可能であり、当該機能を外部から呼び出して利用可能であってもよく、或いは、前記抽出手段は、更に、試料のＸ線以外の分析結果や物性値などを格納するためのデータベース部に対してアクセス可能に構成されていても、又は、機械学習又は／及び人工知能（ＡＩ）を備えて構成されていてもよい。
【発明の効果】
【００１４】
上述した本発明によれば、Ｘ線の専門知識がなくても、大規模系・複雑な構造、階層性を持つような構造や異種材料が混合した材料など（マルチスケール構造）についてのＸ線構造解析を行うことが可能となる、実用的にも優れた、物質構造の探索方法と、それに用いるＸ線構造解析装置を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００１５】
【図１】本発明の一実施の形態になる物質構造の探索方法に用いるＸ線構造解析装置の全体構成を示す正面図である。
【図２】上記Ｘ線構造解析装置の全体構成を示す断面図である。
【図３】上記Ｘ線構造解析装置の操作時の様子を示す正面図である。
【図４】上記Ｘ線構造解析装置の内部の詳細構成の一例を示す図である。
【図５】上記Ｘ線構造解析装置の内部電気的な内部構成の詳細の一例を示すブロック図である。
【図６】本発明になる物質構造の探索方法が観察対象とするマルチスケール構造について説明する図である。
【図７】本発明の探索方法における実空間と逆空間、観測空間の関係を説明するための図である。
【図８】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図９】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１０】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１１】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１２】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１３】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１４】本発明の探索方法におけるＸＲＤＳパターンと空間対称性の一例を示すための図である。
【図１５】結晶体の違いによる現れるＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図１６】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図１７】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図１８】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図１９】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図２０】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図２１】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図２２】上記のＸＲＤＳイメージシミュレーションについて説明する図である。
【図２３】本発明の探索方法における結晶体の違いによる現れるＸＲＤＳイメージの一例を示すための図である。
【図２４】異なる延伸度のP(3HB)フィルムから得られた広角回折像（ＸＲＤＳイメージ）を示す図である。
【図２５】上記ＸＲＤＳイメージに対して極座標変換を行うことにより得られるイメージを示す図である。
【図２６】シミュレーションＲＤＳイメージと比較するための実際に測定されたＸＲＤＳパターンを示す図である。
【図２７】シミュレーションにより得られたシミュレーションＲＤＳイメージの一例を示す図である。
【図２８】上記図２７では再現できていない残りの要素をシミュレーションした結果を示す図である。
【図２９】上記のシミュレーションを合わせることで実測ＸＲＤＳイメージを再現する方法を説明する図である。
【図３０】本発明の探索方法に用いるＸ線構造解析装置における測定試料の解析手順の概略について示す図である。
【図３１】上記測定試料の一例としてポリエチレン球晶の結晶の階層構造を示す図である。
【図３２】上記Ｘ線構造解析装置による構造解析の一例を示すための図である。
【図３３】上記Ｘ線構造解析装置による構造解析の一例を示すための図である。
【図３４】従来法と本発明による材料開発フローの違いを示す図である。
【図３５】本発明の他の実施例になる、ＸＲＤＳデータベースだけではなく、その他の物性などのデータベースと協調・関連して構造情報と物性との関係について推定するためのシステムの概念図。
【発明を実施するための形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態になる物質構造の探索方法に用いるＸ線構造解析装置について、添付の図面を参照しながら、詳細に説明する。
【００１７】
まず、添付の図１には、本発明の一実施の形態になるＸ線構造解析装置の全体構成が示されており、図にも明らかなように、図１は、防Ｘ線カバーを含むＸ線測定システムの全体形状の正面構造を示している。また、図２は、図１におけるＩＩ−ＩＩ線に従ってＸ線装置の断面構造を示している。ここに示すＸ線測定システム１は、冷却装置２及びＸ線発生電源部３を格納した基台４と、その基台４の上に載置された防Ｘ線カバー６とを有する。
【００１８】
防Ｘ線カバー６は、Ｘ線装置９を包囲するケーシング７及びそのケーシング７の前面に設けられた一対の扉８を有する。符号１０は、扉８の開け閉めの際に用いられる取っ手を示している。ケーシング７及び扉８は、例えば、厚さ３．２ｍｍ程度の鉄板によって形成される。一対の扉８は、図３に矢印Ａで示すように開くことができ、この開いた状態でＸ線装置９に対して種々の操作を行うことができる。Ｘ線装置９としては種々の構造のＸ線装置が考えられるが、本実施形態では、その一例として、多結晶の粉末試料を測定対象とするＸ線回折装置を示す。なお、その他のＸ線回折装置としては、原子や分子、更には、結晶格子などの平均構造が観察可能な広角Ｘ線散乱装置、小角Ｘ線散乱装置等が挙げられる。更には、後にも述べるが、別途、Ｘ線顕微鏡や電子顕微鏡、ＸＲＦやラマン分光、質量分析等を含んでもよい。
【００１９】
このＸ線装置、すなわちＸ線回折装置９は、図４に示すように、Ｘ線管１１及びゴニオメータ１２を有する。Ｘ線管１１は、フィラメント１３と、そのフィラメント１３に対向して配置されたターゲット（「対陰極」とも言う）１４と、それらを気密に格納するケーシング１５とを有する。フィラメント１３は、図１のＸ線発生電源部３によって通電されて発熱して熱電子を放出する。また、フィラメント１３とターゲット１４との間にはＸ線発生電源部３によって高電圧が印加され、フィラメント１３から放出された熱電子がこの高電圧によって加速されてターゲット１４に衝突する。この衝突領域がＸ線焦点Ｆを形成し、このＸ線焦点ＦからＸ線Ｒ０が発生して発散する。
【００２０】
ターゲット１４は、一般的に、高温に発熱するので冷却する必要があり、図１の冷却装置２はその冷却処理を行うものであり、例えば、冷却水等といった冷却液をターゲット１４のまわりに流すことによって冷却が行われる。
【００２１】
また、図４において、ゴニオメータ１２は、試料Ｓを支持すると共に試料ＳのＸ線入射点を通る試料軸線ωを中心として回転可能なθ回転台１６と、θ回転台１６のまわりに配置され試料軸線ωを中心として回転可能な２θ回転台１７とを有する。試料Ｓは、本実施形態の場合、一例として、多結晶の粉末試料であるとする。ゴニオメータ１２の基台１８の内部にはθ回転台１６及び２θ回転台１７を駆動するための駆動装置（図示せず）が格納されている。
【００２２】
これらの駆動装置によって駆動されてθ回転台１６は所定の角速度で間欠的又は連続的に回転、いわゆるθ回転する。また、これらの駆動装置によって駆動されて２θ回転台１７は上記θ回転の２倍の角速度でθ回転と同じ方向へ間欠的又は連続的に回転、いわゆる２θ回転する。上記の駆動装置は任意の構造によって構成できるが、例えば、ウォームとウォームホイールとを含んで構成される動力伝達構造によって構成できる。
【００２３】
２θ回転台１７の外周面の一部には半径方向の外側へ延びる検出器アーム１９が設けられ、その検出器アーム１９の上に受光スリット２１及びＸ線検出器２２が載置される。Ｘ線検出器２２は、例えば、2次元ピクセル検出器によって構成される。なお、Ｘ線管１１とゴニオメータ１２との間には発散線規制スリット２３が配置される。
【００２４】
このＸ線回折装置９は、以上のように構成されているので、試料Ｓはθ回転台１６のθ回転によって試料軸線ωを中心としてθ回転し、同時に、受光スリット２１及びＸ線検出器２２は２θ回転台１９によって試料軸線ωを中心として２θ回転する。試料Ｓがθ回転し、Ｘ線検出器２２が２θ回転する間、Ｘ線管１１内のＸ線焦点Ｆから発生して発散するＸ線Ｒ０は発散規制スリット２３によって規制されて試料Ｓへ向けられる。試料Ｓへ入射するＸ線の入射角度は試料Ｓのθ回転に応じて変化する。
【００２５】
試料Ｓに入射するＸ線の入射角度と結晶格子面との間でブラッグの回折条件が満足されると、その試料Ｓから回折Ｘ線Ｒ１が発生する。この回折Ｘ線Ｒ１は受光スリット２１の所で集束した後、Ｘ線検出器２２に受け取られてＸ線強度が測定される。以上により、入射Ｘ線Ｒ０に対するＸ線検出器２２の角度、すなわち回折角度、に対応する回折Ｘ線Ｒ１の強度が測定され、この測定結果から試料Ｓに関する結晶構造等が判定される。
【００２６】
続いて、図５（Ａ）は、上記Ｘ線構造解析装置における制御部を構成する電気的な内部構成の詳細の一例を示す。なお、本発明が以下に述べる実施形態に限定されるものでないことは、もちろんである。
【００２７】
このＸ線回折装置１００は、上述した内部構成を含んでおり、適宜の物質を試料として測定を行う測定装置１０２と、キーボード、マウス等によって構成される入力装置１０３と、表示手段としての画像表示装置１０４と、解析結果を印刷して出力するための手段としてのプリンタ１０６と、ＣＰＵ（Central Processing Unit）１０７と、ＲＡＭ（Random Access Memory）１０８と、ＲＯＭ（Read Only Memory）１０９と、外部記憶媒体としてのハードディスク１１１とを有する。これらの要素はバス１１２によって相互につながれている。
【００２８】
画像表示装置１０４は、ＣＲＴディスプレイ、液晶ディスプレイ等といった画像表示機器によって構成されており、画像制御回路１１３によって生成される画像信号に従って画面上に画像を表示する。画像制御回路１１３はこれに入力される画像データに基づいて画像信号を生成する。画像制御回路１１３に入力される画像データは、ＣＰＵ１０７、ＲＡＭ１０８、ＲＯＭ１０９及びハードディスク１１１を含んで構成されるコンピュータによって実現される各種の演算手段の働きによって形成される。プリンタ１０６は、インクプロッタ、ドットプリンタ、インクジェットプリンタ、静電転写プリンタ、その他任意の構造の印刷用機器を用いることができる。なお、ハードディスク１１１は、光磁気ディスク、半導体メモリ、その他、任意の構造の記憶媒体によって構成することもできる。
【００２９】
ハードディスク１１１の内部には、Ｘ線回折装置１００の全般的な動作を司る分析用アプリケーションソフト１１６と、測定装置１０２を用いた測定処理の動作を司る測定用アプリケーションソフト１１７と、画像表示装置１０４を用いた表示処理の動作を司る表示用アプリケーションソフト１１８とが格納されている。これらのアプリケーションソフトは、必要に応じてハードディスク１１１から読み出されてＲＡＭ１０８へ転送された後に所定の機能を実現する。
【００３０】
このＸ線回折装置１００は、更に、上記の測定装置１０２によって得られた測定データを含めた各種の測定結果を記憶するための、例えば、クラウド領域に置かれたデータベースも含んでいる。図の例では、後にも説明するが、上記の測定装置１０２によって得られたＸＲＤＳイメージデータを格納するＸＲＤＳ情報データベース１２０、電子顕微鏡により得られた実測イメージを格納する顕微鏡イメージデータベース１３０、更には、例えば、ＸＲＦやラマン光線等、Ｘ線以外の分析により得られた測定結果や、物性情報を格納するその他分析データベース１４０が示されている。なお、これらのデータベースは、必ずしも、Ｘ線回折装置１００の内部に搭載される必要はなく、例えば、ネットワーク１５０等を介して相互に通信可能に接続されてもよい。
【００３１】
データファイル内に複数の測定データを記憶するためのファイル管理方法としては、個々の測定データを個別のファイル内に格納する方法も考えられるが、本実施形態では、図５（Ｂ）に示すように、複数の測定データを１つのデータファイル内に連続して格納することにしている。なお、図５（Ｂ）において「条件」と記載された記憶領域は、測定データが得られたときの装置情報および測定条件を含む各種の情報を記憶するための領域である。
【００３２】
このような測定条件としては、（１）測定対象物質名、（２）測定装置の種類、（３）測定温度範囲、（４）測定開始時刻、（５）測定終了時刻、（６）測定角度範囲、（７）走査移動系の移動速度、（８）走査条件、（９）試料に入射するＸ線の種類、（１０）試料高温装置等といったアタッチメントを使ったか否か、その他の各種の条件が考えられる。
【００３３】
ＸＲＤＳ（X-ray Diffraction and Scattering）パターン又はイメージは、上記測定装置１０２を構成するＸ線検出器２２の２次元空間である平面上で受け取られたＸ線を、当該検出器を構成する平面状に配列された画素（例えば、ＣＣＤ等）で受光／蓄積して、その強度を測定することにより得られるものである。例えば、Ｘ線検出器２２の各画素毎に、積分によって受光したＸ線の強度を検出することによれば、ｒとθの２次元空間上のパターン又はイメージが得られる。
【００３４】
続いて、本発明のＸ線構造解析システムが観察対象とするマルチスケール構造について、図６を参照しながら、説明する。上述したように、従来のＸ線回折装置が対象としていたのは、主に、原子や分子やそれらの双晶構造の結晶であるが、本発明が観察対象とするマルチスケール構造は、それらに加えて、更に、結晶格子や積層ラメラや球晶などの、結晶を大規模で複雑な構造にし、階層性を持つような構造（高次集合構造）である。即ち、分子・原子の集合構造が幅広い構造スケール（Å（オングストローム）〜μｍ）にわったって存在する物質であり、例えば、小さな集合構造（結晶構造など）が、より大きな集合構造の中に包含されており、構造に階層性を有するような物質や材料が有する構造を言う。更には、異種材料が混合した構造がおりなす複雑な構造をも含む。
【００３５】
なお、かかるマルチスケール構造の一例としては、例えば、ゴムのマトリックスにシリカ粒子やカーボンブラックを混合し、架橋剤などを加え、その物性値や性能を制御するもの（例えば、タイヤ）、又は、ヘテロな有機分子集合体の間の界面において励起子を介したキャリア伝導により発電や発光が行われる電子部品（例えば、有機太陽電池や、有機エレクトロニクス等：デバイスとしての効率はその界面形状に大きく依存しており、ナノレベルでの構造の制御が必要）、更には、イオン伝導が起こることにより電気を起こすリチウムイオン電池や燃料電池の材料（放電効率や寿命は、物質界面の構造に大きく依存し、ナノレベルでの構造の制御が必要）等が挙げられる。
【００３６】
従来、かかるマルチスケール構造の試料については、一般的に、広角Ｘ線散乱装置や小角Ｘ線散乱装置等が利用されている。
【００３７】
＜＜実空間と逆空間、観測空間の関係＞＞
ここで、図７を参照しながら、実空間は(x,y,z)などの３次元空間であり、実空間における物質構造は、電子密度分布ρ(x,y,z)として記述される。
【００３８】
一方、逆空間は、実空間における電子密度分布ρ(x,y,z)のフーリエ変換で与えられる３次元空間であり、散乱振幅A(Kx,Ky,Kz)で与えられる。また、その観測量は散乱強度Ｉ(Kx,Ky,Kz)として以下のような式で記述される。
【数１】
2018025618.tif 000003
【数２】
2018025618.tif 000004
【００３９】
また、フーリエ変換の性質から、逆空間において、実空間の電子密度分布のフーリエ変換には必ず対称中心がある（即ち、｜A(Kx,Ky,Kz)｜＝｜A(-Kx,-Ky,-Kz)｜が成立している）。これは、実空間から逆空間への写像は全射ではあるが単射ではないことを意味する（全単射ではない）。しかし、逆空間は計算の過程で現れるものであり、より具体的には、Ｘ線回折装置での測定量である散乱強度は、実空間へは全射であるが単射ではない。即ち、Ｘ線回折装置での測定量の実空間情報への「一意性」が損なわれている。そこで、本発明では、Ｘ線解析情報だけではなく、他の関連情報（組成や分子構造など）をも併せて解釈することにより、実空間情報への「一意性」を高める工夫を行っている。
【００４０】
＜＜ＸＲＤＳパターンと空間対称性＞＞
照射されるＸ線に対する対象材料によるＸ線の回折や散乱によって得られる観測空間上のＸＲＤＳパターン又はイメージは、対象材料の実空間における電子密度分布の情報を反映している。しかしながら、ＸＲＤＳパターンは、ｒとθの２次元空間であり、３次元空間である対象材料の実空間における対称性を直接的に表現するものではない。そのため、一般的に、現存のＸＲＤＳイメージだけでは、材料を構成する原子や分子の（空間）配列を特定することは困難であり、Ｘ線構造解析の専門知識を必要とする。
【００４１】
しかしながら、ＸＲＤＳパターンは、実空間における電子密度分布の情報との間に関係性を有しており、即ち、以下にも示すように、対象となる材料の実空間における電子密度分布の対称性によって、現れるＸＲＤＳパターンが異なる。
【００４２】
例えば、以下の図８〜図１４には、典型的な材料の実空間構造とそれにより得られるＸＲＤＳイメージの例が示されている。
【００４３】
＜結晶構造＞
図８には、一例として、ＮａＣｌ型の結晶構造（図８（Ａ））、ＣaＣｌ型の結晶構造（図８（Ｂ））、ＺｎＳ（閃亜鉛鉱）型の結晶構造（図８（Ｃ））、ＺｎＳ（ウルツ鉱）型の結晶構造（図８（Ｄ））、ＮｉＡｓ型の結晶構造（図８（Ｅ））がそれぞれ示されておいる。なお、これらの結晶構造により得られるＸＲＤＳイメージ（パターン）は、ここでは図示しないが、それぞれ異なったパターンとなる。
【００４４】
更に、図９には、他の例として、ＡＯ３型酸化物であるＲｅＯ３（酸化レニウム）型の結晶構造（図９（Ａ））、ＡＢＯ３型酸化物であるＣａＴｉＯ３（ペロブスカイト）型の結晶構造（図９（Ｂ））、ＡＢ２Ｏ４型酸化物であるＭｇＡｌ２Ｏ４（スピネル）型の結晶構造（図９（Ｃ））がそれぞれ示されている。これらの結晶構造により得られるＸＲＤＳイメージ（パターン）も、ここでは図示しないが、それぞれ異なったパターンとなる。
【００４５】
＜微小結晶の集まり＞
対象材料が微小結晶の集まりであり、微小結晶の集まりがその実空間構造において無秩序であれば、図１０（Ａ）にも示すように、得られる２次元（２Ｄ）−ＸＲＤＳデータ（パターン）は、円環となる。
【００４６】
一方、これらの微小結晶が、実空間構造において秩序ができてくると、図１０（Ｂ）にも示すように、得られる２次元（２Ｄ）−ＸＲＤＳデータ（パターン）は、円環に分布（配向：本例では、縦方向と横方向）ができる。更には、ここでは図示しないが、秩序があれば、スポット状（＝３次元的な対象を持つ単結晶と同じ）となる。
【００４７】
＜板状の結晶＞
対象材料の結晶が秩序良く積み重なっていれば、得られる２次元（２Ｄ）−ＸＲＤＳデータ（パターン）は、図１１（Ａ）にも示すように、上下の平たいスポットになり、また、板状の結晶の大きさが小さくなるとスポットは広がる。更に、図１１（Ｂ）にも示すように、これら板状の結晶が斜めに積み重なると、平たいスポットが傾く（所謂、配向する）。なお、積み重ね方向が２種類あると２つの平たいスポットの重ね合わせとなり、更に、複数の方向を持つと、スポットがリング状になり、デバイリングと同じようになる。
【００４８】
また、図１２（Ａ）は、積層構造の層の間に原子や分子が多数配列された構造の材料により得られるＸＲＤＳイメージを示し、図１２（Ｂ）は、層の間に配列された原子や分子が傾斜している場合のＸＲＤＳイメージを示す。
【００４９】
更に、図１３（Ａ）は、棒状の構造体が多数、不規則に、組み合わさった実空間構造を有する材料のＸＲＤＳイメージを、そして、図１３（Ｂ）は、結晶体の場合のＸＲＤＳイメージを示している。また、図１４は、分子が紐又は棒状に連結した構造を有する材料により得られるＸＲＤＳイメージを示す。
【００５０】
なお、ここで、結晶体の違いによる現れるＸＲＤＳイメージについて、以下に述べる。
【００５１】
＜ＸＲＤＳイメージのシミュレーション＞
結晶体によるＸＲＤＳイメージは、以下のようにシミュレーションすることが出来る。図１５に示すように、各単位格子の長さをａ、ｂ、ｃとし、各単位格子間の角度をα、β、γとすれば、各ベクトルａ、ｂ、ｃは、数３のように表される（図１５（Ａ）及び（Ｂ）参照）。また、変換行列Ａを数４、格子位置ベクトルｒを数５とすれば（図１５（Ｃ）及び（Ｄ）参照）、逆格子ベクトルは数６で表され、逆格子行列Bは数７のようになる。配向方位ｈ、ｋ、ｌによる逆格子ベクトルr*は数８となり（図１６参照）、優先配向軸（配向する面）Ｈ、Ｋ、Ｌは数９となる。
【数３】
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【数４】
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【数５】
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【数６】
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【数７】
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【数８】
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【数９】
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【００５２】
次に、数１０に示すような優先配向軸（配向結晶面）の方位をＺ軸に垂直に設定する。この場合の回転行列Ｅ-1は数１１となる。次に、ζをＨＫＬ軸を中心とするスピン角、τはＺ軸からの傾斜角、δはＸ−Ｙ面のＸ軸からの角度とし（図１７参照）、配向状態は変換行列Eは数１２となる。さらに、装置による方位の変換行列Ｕは数１３のように３つの軸で表され、それらの軸は装置に依存する。各逆格子点（ｈｋｌ）の最終位置は数１４となる。
【数１０】
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【数１１】
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【数１２】
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【数１３】
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【数１４】
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【００５３】
続いて、数１５のように、逆格子座標をエバルト球の中心に移動する座標変換を行う（図１８参照）。なお、ベクトルＳは、数１６のように、エバルト球の表面を表す。次に、数１７のように回折条件を満たす逆格子点を選択する。ここで、（ｘ"，ｙ"，ｚ"）は、各逆格子点（ｈｋｌ）の最終位置、１／λはエバルト球の半径、λはＸ線の波長である。更に、検出器上のＸ線信号の位置を数１８のように計算する。ここでは、検出器の表面はｙ−ｚ面上のｘ＝Ｌに設定され、検出位置は（ｐｘ，ｐｙ）である。
【数１５】
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【数１６】
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【数１７】
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【数１８】
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【００５４】
上述したシミュレーションにより得られるＸＲＤＳイメージは、以下に述べるように、散乱条件により異なることが予想される。
【００５５】
例えば、ｘ−ｙ面が検出器（２次元検出器）上にあり、ｚ軸がこの面に垂直であれば、優先配向軸（Ｈ、Ｋ、Ｌ）はｚ軸にある。この時、τとδは共に０である。そして、ζもまた０である。この場合、図１９に示すように、結晶体で散乱されるＸ線は、（ｘ"，ｙ"）面上の逆格子のうち、エバルト球と接する位置（図には２個の星印で示す）に向かうＸ線が検出器上にスポットとして検出されることとなる。但し、中心のＸ線は示さない。
【００５６】
また、上記と同様の状態において、ζがランダムに−２．５〜２．５度の範囲で変動した場合には、図２０に示すように、エバルト球と接する位置（図には星印で示す）が増加し（４個の星印）、その結果、検出器上には４個のスポットが検出されることとなる。
【００５７】
更に、ζがランダムに−２２．５〜２２．５度の範囲で変動した場合の状態を図２１に、そして、ζがランダムに−４５〜４５度の範囲で変動した場合の状態を図２２に、それぞれ示す。
【００５８】
即ち、上述したシミュレーションによれば、結晶体の基本構造によって現れるＸＲＤＳイメージだけではなく、更に、基本構造の集合状態の違い（即ち、構造特徴）によって現れるＸＲＤＳイメージについても予測することが可能となる。そこで、本発明では、検出器（２次元検出器）上において実際に検出されたＸＲＤＳイメージだけではなく、上述したシミュレーションにより得られる予測されるＸＲＤＳイメージについてもこれを利用することによれば、設計した物質の評価をより迅速に行うことが可能となる。
【００５９】
なお、以下には、発明者らが既に知見している基本構造の集合状態の違い（物性や構造的特徴）によって現れるＸＲＤＳイメージについて簡単に述べる。
＜針状結晶＞
・上下にまっすぐであれば、スポット（輝点：図２３を参照）は左右に現れる。
・傾いているとスポットの位置も傾く。
・複数の方向を持っていると、スポットも複数となる。
・針状の結晶間が無秩序に並んでいると、横方向の線（天の川：図２３を参照）となる。
・針状の結晶間に秩序ができはじめると、横方向の線（天の川）に強度分布ができる。
・針状の結晶間に秩序ができはじめると、横方向の線（天の川）がスポットになる。
【００６０】
＜液晶相＞
・分子配向に秩序がない→等方相（液体相）、円環状になる。
・分子配向が１方向に揃っている→ネマチック相（Ｎ相）、円環が楕円のようになる。
・分子配向に秩序がないが一次元的な周期構造がある→スメクチック相（＝ラメラ相）針状結晶と同じ。
・分子配向と一次元的な周期構造の方向（層法線）が同じ→スメクチックＡ相、層法線と直交する方向に液体様の短距離秩序がある。
・分子配向が一次元的な周期構造の層法線から傾いている→スメクチックＣ相、
層法線と直交する方向に液体様の短距離秩序があるが、分子配向は傾いている。
分子の位置関係に３次元的な秩序がある→結晶相。
【００６１】
このように、ＸＲＤＳパターンは、実空間における電子密度分布の対称性を一部反映しており、そこで、本発明では、この観測空間上のＸＲＤＳパターンと実空間における電子密度分布の関係性を利用することによって、対象材料のＸＲＤＳパターンから、その解釈の「一意性」を高め、その候補となり得る電子密度分布あるいは物質構造（実空間モデルと呼ぶ）、または、構造特徴や構造所見を提示することが可能とする。即ち、このことによれば、Ｘ線画像特徴抽出により、データ照合、類推を可能にし、対象材料の実空間モデルを大まかに特定し、解析をさらに進めることが容易になり、特に、材料開発に従事するＸ線測定機器の使用者にとっては、目的の構造を持った材料や物質が得られているかどうかを容易に判定することが可能となり、材料開発の効率を上げることができる。
【００６２】
本発明では、上述したＸＲＤＳ画像（イメージ）の特徴画要素を、以下、「形質」とも呼ぶ。これら形質の種類と属性は、図１５に一例として示すように、以下のものを含んでいる。
・スポット／輝点（位置、ピーク輝度、ぼけ、等々）
・円環（位置、ピーク輝度、ぼけ、等々）
・天の川（位置、ピーク輝度、ぼけ、等々）
なお、これらの「形質」は、上述した２次元ピクセル検出素子からなるＸ線検出器２２の各画素の位置、および、そこにおいて検出されたＸ線の強度により、それら要素の集合とし、その属性をいくつかの変数で表現する。
【００６３】
＜その他の関連情報＞
上記の説明では、Ｘ線解析情報に加え、実空間との対称性に起因するＸＲＤＳパターンである「形質」を含む情報を利用することにより、情報の「一意性」を高めているが、これらに加えて、更に、以下の情報についても利用することが可能である。
・ＸＲＦ、Ｒａｍａｎ分光、質量分析など、Ｘ線以外の分析情報
・顕微鏡観察（イメージ）情報
・構造と既知の物性情報やマテリアルズ・インフォマティックス的手法から得られた情報（物性値など）
【００６４】
なお、より具体的な一例として、例えば、Biomacromolecules Vol. 6, No.3, 2005, 6, 1803-1809によれば、Poly[(R)-3-hydroxybutyrate]（P(3HB)）延伸フィルムにおいて、異なる延伸方法により、基本構造が変化し、その構造の変化に伴って、得られるＸＲＤＳイメージも変化することが報告されている。図２４には、異なる延伸度のP(3HB)フィルムから得られた広角回折像（ＸＲＤＳイメージ）を示す。
【００６５】
ＸＲＤＳパターンからの構造情報の特徴抽出のためには、実測されたＸＲＤＳパターンI(x, y)を動径と方位角成分に分解する、所謂、極座標変換を行うことも有効である。この場合、図２５にも示すように、極座標変換によりI(2θ,β)、が得られる。動径方向（2θ方向）には構造スケールに対応した構造情報が得られ、方位角方向（β方向）には基本構造の配向分布に依存した構造情報が得られる。
【００６６】
なお、動径方向をλ/2sinθで規格化することで、基本周期の対称性に関する構造情報が得られる。また、同一2θ中の強度分布、Σ2θI(2θ, β)、を配向情報の特徴量として利用することが可能である。さらに、2θとβ双方のパラメーターに依存するような「天の川様」の構造特徴がある場合には強く一次元周期性が考えられる、いわゆる繊維構造のような構造所見が得られる。このようなＸＲＤＳパターンからの特徴抽出により、ＸＲＤＳパターンが特徴パラメーターによって表現（パラメーター化）され、後段のパターン・マッチングやデータベース照合を効率良く実行することが可能になる。
【００６７】
＜実測ＸＲＤＳイメージとシミュレーションＲＤＳイメージ＞
実際に検出されたＸＲＤＳイメージとシミュレーションにより得られる予測されるＸＲＤＳイメージによる構造の推定について以下に述べる。
【００６８】
例えば、実際にＸＲＤＳパターンを測定し、その構造を推定する問題、いわゆる逆問題を解くことを考える。このとき、図２６は測定されたＸＲＤＳパターンを示す。構造単位をｃ軸周りにランダムに回転していると仮定したシミュレーションによる逆格子分布としてのＸＲＤＳパターンが図２７のように得られる。図２６と図２７との比較により、図２６の垂直方向の２要素がシミュレーションにより再現できていないことがわかる。そこで、さらに、ｃ軸を±5°の範囲で傾いていると仮定すると、図２８のように、残りの要素をシミュレーションすることができる。
【００６９】
即ち、図２９にも示しように、異なるシミュレーションを合わせることで実測ＸＲＤＳイメージを再現することができる。言い換えれば、このＸＲＤＳパターンは、構造単位がｃ軸周りにランダムに回転し、さらにｃ軸が±5°の範囲で傾いている構造であることがわかる。
【００７０】
また、逆に、シミュレーションを駆使して、様々な構造所見に対応する構造要素の組合せをデータベース化し、実際のＸＲＤＳパターンと一致するようなものを探索することによって、逆問題を順問題として解くことが可能にもなる。また、シミュレーションにより、格子定数または構造単位を推定することも可能であることは当然であろう。
【００７１】
このように、Ｘ線構造解析システムにより得られるＸ線回折の逆格子点群であるＸＲＤＳイメージについて、基本構造の実空間周期性に由来するスポットだけではなく、ＸＲＤＳイメージ上に現れる各種の構造特徴や構造所見に起因するパターン（上述した「天の川」状や小さな円弧状のパターン等の形質を含む）を利用することによれば、物質の基本構造に加えて、更に、その原子や分子の配列構造をも含む種々の情報を得ることが可能となる。そして、これらの情報を、以下にも述べるように、別途、ＸＲＦやラマン分光、質量分析、物性値等の分析（Ｘ線、電子線、質量分析、ＮＭＲ分析、光学分析、化学分析、生化学分析を含む）の結果と共に、機械学習や人工知能（ＡＩ）を利用することにより、構造情報と物性値を関連付ける。これらの情報は、上述したその他分析データベース１４０内に格納（アーカイブ）され、更には、Ｘ線顕微鏡や電子顕微鏡による観察で得られた実空間イメージとの特徴量の類似情報の抽出や特徴照合による検索を行うことにより、最尤と推測される結果（ＸＲＤＳ情報）を抽出して表示することも可能である。これにより、ユーザは、大規模系・複雑な構造、階層性を持つマルチスケール構造）についても、自己が設計した新たな構造物の分子構造（実空間）を、Ｘ線構造解析の専門知識がなくても、Ｘ線により構造解析を行うことが可能となる。
【００７２】
続いて、上述した本発明になるＸ線構造解析装置における測定試料の解析手順（物質構造の探索方法）の概略について（所謂、タスクコントローラによる動作であり、当該コントローラはソフトウェアとして上記図５（Ａ）に示すハードディスク１１１の内部に含まれてもよい）、図３０を参照しながら、一例として、図３１に示したポリエチレン球晶の結晶をＸ線回折装置によりその構造を分析する方法について説明する。なお、以下の手順は、上記図５にも示したＸ線回折装置１００内において、例えば、ＣＰＵ１０７、ＲＡＭ１０８、ＲＯＭ１０９等によりハードディスク１１１内に予め搭載されたタスクコントローラを構成する分析用アプリケーションソフト１１６を実行することにより行われる。
【００７３】
なお、本発明になるＸ線構造解析装置においては、各種の試料について、既知の基本属性である、例えば、その元素組成、分子構造等と共に、試料固有の属性、例えば、粒度、配向等（物理的幾何学的分散など）、実空間における電子密度分布の想定構造情報をＭＳＤＬ（Material Structure Description Language）材料構造記述言語により入力しておき、これらをＸＲＤＳシミュレータ２１０において、Ｘ線照射イメージ（情報）を計算する。そして、その結果として得られたデータは、ＸＲＤＳイメージ（情報）として、上述した「形質」に関わる情報をも含めて、特徴抽出エンジン２２０へ入力され、それと共に、実測したデータやシミュレーションにより得られたデータを含めて格納するＸＲＤＳ情報データベース１２０にもアーカイブ（格納）されるものとする。
【００７４】
即ち、ＸＲＤＳシミュレータ２１０は、予想・予測される原子・分子の空間分布をＭＳＤＬなどで記述（実空間構造）し、さらに、既知の基本属性（元素組成、分子構造など）と試料固有の属性（粒度や配向度など）を加えて（更には、電気的、熱的、機械的、化学的、生物化学的物性を含む物性）、実空間情報（３Ｄ）を観測空間情報（３Ｄ）に変換する。この際に情報の一意性が損なわれることに注意する必要がある。さらに、Ｘ線回折装置で測定されたＸＲＤＳ情報との比較・照合（２３０）のために、逆空間の３Ｄ情報を２Ｄもしくは１Ｄに写像し、次元を落とす操作が行われる。この操作により、情報の一意性はさらに損なわれる。
【００７５】
また、各種試料については、別途、ＸＲＦやラマン分光、質量分析、物性値等のＸ線回折・散乱測定以外の分析（Ｘ線、電子線、質量分析、ＮＭＲ分析、光学分析、化学分析、生化学分析を含む）やシミュレーションなどのインフォマティックス的手法により得られた結果は、上述したその他分析データベース１４０内に格納（アーカイブ）され、更には、Ｘ線顕微鏡や電子顕微鏡による観察で得られたイメージは、顕微鏡イメージデータベース１３０内に格納（アーカイブ）される。
【００７６】
一方、Ｘ線構造解析装置による実測の結果として得られたＸＲＤＳ情報は、特徴抽出エンジン２２０に入力され、上述した実測したデータやシミュレーションにより得られたデータを含めて格納したＸＲＤＳ情報データベース１２０との間で比較・参照操作を行い、入力されＸＲＤＳ情報に最も類似の既存のＸＲＤＳ情報を機械学習や人工知能（ＡＩ）も利用して選択し、その関連データと共に入手する。
【００７７】
この特徴抽出エンジン２２０（図３０において、特徴抽出エンジン２２０は、便宜のため、２箇所に示されているが、同一の機能を持ったものである）は、情報の一意性が損なわれている上記ＸＲＤＳシミュレータ２１０によるＸＲＤＳ情報やＸ線回折装置で測定されたＸＲＤＳ情報の各々から、空間群の対称性による既知の特徴量だけではなく、更には、機械学習や人工知能（ＡＩ）を利用して特徴抽出を行い、特徴量を得る。なお、これらの特徴量も、ＸＲＤＳ情報データベース１２０に格納される。ＸＲＤＳ情報データベース内では、データベース１４０を参照し、物性値や実在性についての情報も合わせて関連付けられる。
【００７８】
また、実測結果のＸＲＤＳイメージは、比較／参照エンジン２３０へ入力され、そこでは、上記ＸＲＤＳ情報データベース１２０との間で参照を行いながら、データ間の情報距離を計算することにより、最も近いデータを選出し、特徴照合解析結果を、以下の最尤空間情報推測エンジン２４０へ入力する。
【００７９】
より詳細には、比較／参照エンジン２３０では、Ｘ線回折装置で得られたＸＲＤＳ情報と、ＸＲＤＳシミュレータ２１０により得られたＸＲＤＳ情報の次元性に合わせたＸＲＤＳ情報を、情報要素（bin、pixel、voxelなど）毎に比較し、一致度（相関係数など）や類似度などの情報距離を得る。また、特徴抽出エンジン２２０で得られた特徴量を、ＸＲＤＳ情報データベース１２０で参照し、機械学習や人工知能（ＡＩ）による特徴量の類似情報の抽出や特徴照合による検索を行う。
【００８０】
なお、この最尤空間情報推測エンジン２４０には、上記顕微鏡イメージデータベース１３０の顕微鏡イメージと共に、上述したＸＲＤＳシミュレータ２１０においてシミュレートされたＸＲＤＳ情報が入力されており、当該エンジン２４０は、これらを利用してパラメーターを変えてシミュレーションを行って、実空間情報において最尤と推測される結果を抽出する。なお、その際には、データベース１４０だけではなく、データベース１３０も含めた他の手法を用いて妥当性の検証を行い、マクロな物質の振る舞い（例えば、物性値）との相互参照を行い、実在性についてチェックすることにより妥当性を検証する機能をも含む。
【００８１】
また、この最尤空間情報推測エンジン２４０では、上記比較／参照エンジン２３０で得られた最も特徴量が類似したＸＲＤＳ情報にリンクされた実空間情報を参照し（推定構造）、その推定構造の近傍の構造を、例えば、モンテカルロ法などの検索手法を用いて、アンサンブルを得た後、比較／参照エンジン２３０を利用して特徴量の照合作業を行う。ここで得られた最も特徴量の類似度の高い実空間構造を最尤構造として、結果が出力される。なお、この最尤空間情報推測エンジン２４０は、例えばTensorFlowやChainerなどの機械学習や人工知能の構築ツールにより実現できる。
【００８２】
続いて、上記に詳述した本発明になるＸ線構造解析装置によって行うことが可能となる構造解析について、図３２及び図３３を参照しながら説明する。
【００８３】
上述した図３２（Ａ）にも示すように、装置の利用者であるユーザは、本発明になるＸ線構造解析装置によれば、その入力装置等を介して、ＭＳＤＬ材料構造記述言語等を利用することにより、自己が設計した新たな構造物の分子設計（実空間）を行う。このことにより、上記のＸＲＤＳシミュレータ２１０を利用して、予め、設計した新たな構造物の分子構造・集合構造（実空間）を予測することが可能となる。即ち、予め、自己が設計した新たな構造物の適否を簡単に判定することが可能となる。
【００８４】
その後、ユーザは、更に、上記の予測された新たな構造物の分子構造・集合構造（実空間）に基づいて、図３３（Ａ）にも示すように、各種のデータベースを活用して計算機シミュレーション（上記図１６のＸＲＤＳシミュレータ２１０による）を行う。このことによれば、Ｘ線構造解析装置により得られるであろうＸＲＤＳパターンを含む分析結果を予想することが出来る。
【００８５】
更に、ユーザは、上記新たな構造物を、本発明になるＸ線構造解析装置によって実際に行うことによれば、図３３（Ｂ）にも示すように、例えば、Ｘ線構造解析装置によって実際に得られたＸＲＤＳパターンをシミュレーションにより得られたＸＲＤＳパターン（図の右側）と比較することにより、自己が設計した新たな構造物が実際に合成された構造物の分子構造・集合構造と一致するか否かの判定を、特にＸ線構造解析の知識を必要とせずに可能となる。また、その際、実際に得られたＸＲＤＳパターンに基づいて、上記比較／参照エンジン２３０や最尤空間情報推測エンジン２４０において、機械学習や人工知能（ＡＩ）によって特徴量の類似情報の抽出や特徴照合による検索を行うことにより、最尤と推測される結果（ＸＲＤＳ情報）を抽出して表示することも可能である。これにより、ユーザは、大規模系・複雑な構造、階層性を持つマルチスケール構造）についても、自己が設計した新たな構造物の分子構造（実空間）を、Ｘ線の専門知識がなくても、Ｘ線により構造解析を行うことが可能となる。
【００８６】
従来の材料開発フローは、図３４（Ａ）に示すような期待する実装特性や物性を設定し、それまでの経験や知識、直感から有望な材料組成や構造を予測し、材料合成を行ったものに対してＸ線回折・散乱測定により構造を決定し、狙い通りの構造を持つものに対して物性測定を行い、最終的に実装評価を経て開発の成否を判定するものであった。しかし、これまでに述べたように、ＸＲＤＳデータから実空間構造を推定するのは容易ではなく、それだけで１つの学問領域を形成するような専門性が必要であり、材料開発のボトルネックともなる可能性のあるものであった。
【００８７】
本発明では、図３４（Ｂ）に示すように、経験や直感だけではなく、マテリアルズ・インフォマティクスなどのデータ科学的手法を駆使した物性・構造予測に基づいて材料組成の検討を行い、材料合成を行う。そのＸ線回折・散乱測定とデータベースとの連携により、目標とする構造を持つかどうかを迅速判定することで材料の設計・開発の期間を大幅に短縮する。
【００８８】
なお、その際、上述した分子設計や予測された分子構造・集合構造（実空間）と共に、更には、一致する場合、一致しない場合の両方を含めた判定の結果を含めて、各種の情報について上述したＸＲＤＳ情報として記憶しておくことが好ましい。「肯定的な情報」と「否定的な情報」は一対であり、どちらも情報量としては同一であり、新しい知識・情報を得て、持っている情報量が増えることであり、このことにより、機械学習や人工知能（ＡＩ）が「賢くなる」ためには必要な情報であることによる。また、比較・参照の結果、「相同性が高い」と判定されたもの、「相同性が低い」と判定されたものも、同様に、データベースに蓄積することによって機械学習や人工知能（ＡＩ）が「賢くなる」。また、単純に「相同性が低い」という結果を返すのではなく、他方で、「相同性が高い」構造モデルも存在すること知らせることができることとなる。このように、既知の知識・情報を逐次更新することによって、それまでの持っている情報量に加えて情報量が増えることなり、より賢い機械学習や人工知能（ＡＩ）が実現される。
【００８９】
また、要求する物性を持った材料の探索のため、さまざまなデータベース上にある情報を相互に関連付けるデータベースとの連携を持つスマート構造解析システムを中核とした材料探索方法を図３５に示す。要求する物性値f1を持つ材料を探索するため、物性情報データベース、光学・電子顕微鏡イメージデータベース、材料構造情報データベースの各データ要素α、β、γなどは相互関連情報データベースにより相互に関連付けられており、さらに、機械学習や人工知能（ＡＩ）によりモデルf（α、β、γ、…）が構築される。要求する物性値f1を実現するパラメーターの組（α、β、γ、…）は、ＸＲＤＳ情報データベース１２０を参照し、関数fを最適化することにより得られる。これにより、要求する物性値f1を持った材料の候補が特定される。
【００９０】
さらに、本発明は、マテリアルズ・インフォマティックスなどのデータ科学的手法の活用、および当該手法へのデータ供与による妥当性検証も可能であり、相互活用されるものである。
【００９１】
なお、以上には本発明の種々の実施例を説明したが、本発明は上記した実施例に限定されるものではなく様々な変形例が含まれる。例えば、上記した実施例は本発明を分かりやすく説明するためにシステム全体を詳細に説明したものであり、必ずしも説明した全ての構成を備えるものに限定されるものではない。また、ある実施例の構成の一部を他の実施例の構成に置き換えることが可能であり、またある実施例の構成に他の実施例の構成を加えることも可能であり、また、各実施例の構成の一部について、他の構成の追加・削除・置換をすることが可能であろう。
【００９２】
さらに、上記の各構成、機能、処理部、処理手段等は、それらの一部又は全部を、例えば集積回路で設計する等によりハードウェアで実現してもよい。また、上記の各構成、機能等は、プロセッサがそれぞれの機能を実現するプログラムを解釈し、実行することによりソフトウェアで実現してもよい。各機能を実現するプログラム、テーブル、ファイル等の情報は、メモリや、ハードディスク、ＳＳＤ（Solid State Drive）等の記録装置、または、ＩＣカード、ＳＤカード、ＤＶＤ等の記録媒体に置くことも可能であろう。
【産業上の利用分野】
【００９３】
本発明は、物質構造の探索方法とそれに用いるＸ線構造解析システムにおいて広く利用可能である。
【符号の説明】
【００９４】
１…Ｘ線測定システム、９、１００…Ｘ線回折装置、１０２…測定装置、１０３…入力装置、１０４…画像表示装置、１０７…ＣＰＵ、１０８…ＲＡＭ、１０９…ＲＯＭ、１１１…ハードディスク、１１６…分析用アプリケーションソフト、１１７…測定用アプリケーションソフト、１２０…ＸＲＤＳ情報データベース、１３０…顕微鏡イメージデータベース、１４０…その他分析データベース、２１０…ＸＲＤＳシミュレータ、２２０…特徴抽出エンジン、２３０…比較／参照エンジン、２４０…最尤空間情報推測エンジン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６】
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【図２７】
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【図２８】
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【図２９】
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【図３０】
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【図３１】
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【図３２】
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【図３３】
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【図３４】
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【図３５】
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【国際調査報告】
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