(57)【要約】  高電圧用コンデンサ用途において、高温時の電気特性に優れ、かかるコンデンサ用途等に好適な高温時の耐電圧性と信頼性に優れた二軸配向二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供する。  １２５℃でのフィルム体積抵抗率が１．０×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧が４２０Ｖ／μｍ以上である二軸配向ポリプロピレンフィルムとする。【特許請求の範囲】
【請求項１】
１２５℃でのフィルム体積抵抗率が１．０×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５が４２０Ｖ／μｍ以上である二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項２】
１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５が５５０Ｖ／μｍ以上である、請求項１に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項３】
１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５と８０℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ８０の比（Ｂ１２５）／（Ｂ８０）の値が０．７０以上である、請求項１または２に記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項４】
フィルム長手方向および幅方向の１２５℃１０分加熱処理における熱収縮率の和が５．０％以下である、請求項１〜３のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項５】
ＤＳＣによるフィルムの結晶化温度Ｔｍｃが１２２℃以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項６】
フィルムのメソペンタッド分率が０．９７０以上であり、結晶子サイズが９．０〜１２．０ｎｍである、請求項１〜５のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項７】
フィルムの分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが４．０以上７．０以下である、請求項１〜６のいずれかに記載の二軸配向ポリプロピレンフィルム。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の二軸配向二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属膜積層フィルム。
【請求項９】
請求項８に記載の金属膜積層フィルムを用いてなるフィルムコンデンサ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、包装用や工業用等に好適なポリプロピレンフィルムに関するものであり、さらに詳しくは高電圧用コンデンサ用途において、高温時の電気特性に優れ、かかるコンデンサ用途等に好適な高温時の耐電圧性と信頼性を両立した二軸配向ポリプロピレンフィルムに関する。
【背景技術】
【０００２】
ポリプロピレンフィルムは、透明性、機械特性、電気特性等に優れるため、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に用いられている。【０００３】
この中でもコンデンサ用途は、その優れた耐電圧特性、低損失特性から直流用途、交流用途に限らず高電圧コンデンサ用に特に好ましく用いられている。【０００４】
最近では、各種電気設備がインバーター化されつつあり、それに伴いコンデンサの小型化、大容量化の要求が一層強まってきている。そのような市場、特に自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）や太陽光発電、風力発電用途の要求を受け、ポリプロピレンフィルムの耐電圧性を向上させ、生産性、加工性を維持させつつ、一層の薄膜化が必須な状況となってきている。【０００５】
かかるポリプロピレンフィルムは、耐電圧性、生産性、加工性および耐熱性の観点から、フィルムの強度や結晶配向度を高めることが特に重要である。ここで耐熱性という観点では、将来的に、ＳｉＣを用いたパワー半導体用途を考えた場合、使用環境の温度が高温になると言われている。コンデンサとしてさらなる耐熱化と耐電圧性の要求から、１１０℃を超えた高温環境下でのフィルムの耐電圧安定性が求められている。しかしながら、非特許文献１に記載のように、ポリプロピレンフィルムの使用温度上限は約１１０℃といわれておりこのような温度環境下において耐電圧を安定維持することは極めて困難であった。【０００６】
これまでポリプロピレンフィルムにおいて薄膜でかつ、高温環境下での性能を得るための手法として、例えば、原料およびキャスト時の冷却条件を調整制御することで高温での耐電圧性能を向上させる提案がなされている（例えば、特許文献１）。また、結晶の立体規則性を特定の範囲に制御することで高温での耐電圧性能を向上させる提案がなされている（例えば、特許文献２）。しかしながら、高立体規則性のポリプロピレン樹脂は高温で劣化しやすいことが知られており（例えば、非特許文献２）、ポリプロピレン樹脂の溶融押出時の条件において、特段の配慮が必要となる。特許文献１および２のフィルムは、キャスト時の冷却温度が不十分であること、添加する酸化防止剤量、原料供給ホッパー内の酸素濃度が不適切であるが故に、高温環境でのフィルム体積抵抗率、及び耐電圧性能の向上不足であり、さらにコンデンサとしたときの性能が十分とは言い難いものであった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２０１２−２０９５４１号公報
【特許文献２】特開平１０−５３６５５号公報
【非特許文献】
【０００８】
【非特許文献１】日経エレクトロニクス2012.9.17.57-62
【非特許文献２】マテリアルライフvol.9(1997) No.4 P180-187
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明者らは、上記の課題を解決するため鋭意検討の結果、本発明に至ったものである。本発明は、高温環境下での電気特性に優れ、かかるコンデンサ用途等に好適な高温時のフィルム体積抵抗値と耐電圧性を両立した二軸配向ポリプロピレンフィルムに関し、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温時の耐電圧性と信頼性を両立できる二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記した課題は、１２５℃でのフィルム体積抵抗率が１．０×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５が４２０Ｖ／μｍ以上である二軸配向ポリプロピレンフィルムによって達成可能である。
【発明の効果】
【００１１】
本発明によれば、高温環境下での耐電圧性と信頼性に優れた二軸配向ポリプロピレンフィルムを提供することができるので、包装用途、テープ用途、ケーブルラッピングやコンデンサをはじめとする電気用途等の様々な用途に適用でき、特に高電圧用コンデンサ用途において、高温時の耐電圧性と信頼性を発現できる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】体積抵抗測定回路を示す概略図である。
【図２】実施例１の未延伸シートの広角Ｘ線回折プロファイル概略図である。
【図３】比較例２の未延伸シートの広角Ｘ線回折プロファイル概略図である。
【発明を実施するための形態】
【００１３】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、１２５℃でのフィルム体積抵抗率が１．０×１０１４Ω・ｃｍ以上である。好ましくは２．０×１０１４Ω・ｃｍ以上であり、より好ましくは３．０×１０１４Ω・ｃｍ以上である。上限は特に限定されないが、１．０×１０１７Ω・ｃｍ程度である。１２５℃でのフィルム体積抵抗率が１．０×１０１４Ω・ｃｍに満たない場合は、コンデンサとした場合に、特に高温環境下において、もれ電流の増大に繋がり、コンデンサの自己発熱に伴う温度上昇による容量低下やショート破壊、耐電圧性の低下などを招き、信頼性が損なわれる場合がある。１２５℃でのフィルム体積抵抗率を上記した範囲に制御するには、たとえば、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、原料供給ホッパー内の酸素濃度を極力低下させて、樹脂の酸化劣化を防ぐこと、酸化防止剤の添加量を適正化すること、フィルターによる高精度濾過によりフィルム内の異物を除去すること、また、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸シートのメゾ相形成を高めることが好ましい。
【００１４】
また、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５が４２０Ｖ／μｍ以上である。好ましくは５００Ｖ／μｍ以上であり、より好ましくは５５０Ｖ／μｍ以上であり、さらに好ましくは５８０Ｖ／μｍ以上である。上限は特に限定されないが、９００Ｖ／μｍ程度である。１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧が４２０Ｖ／μｍに満たない場合は、コンデンサとした場合に、ショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５を上記した範囲に制御するには、たとえば、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、原料供給ホッパー内の酸素濃度を極力低下し、樹脂の酸化劣化を防ぐこと、酸化防止剤の添加量を適正化すること、フィルム内の異物を除去すること、また、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸シートにメゾ相を形成することにより達成可能である。
【００１５】
本発明者らは鋭意検討することにより、二軸配向ポリプロピレンフィルムの高温でのフィルム体積抵抗率およびフィルム絶縁破壊電圧を制御することが、高電圧用コンデンサ用途において、高温時の耐電圧性と信頼性を得る観点において重要であることを見出したものである。
【００１６】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、１２５℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５と８０℃でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ８０の比（Ｂ１２５）／（Ｂ８０）の値が０．７０以上であることが好ましく、より好ましくは０．７５以上、さらに好ましくは０．８０以上である。（Ｂ１２５）／（Ｂ８０）の値は、下限は特に限定されないが、０．１０程度である。（Ｂ１２５）／（Ｂ８０）の値が０．７０未満である場合は、コンデンサとした場合に、ショート破壊を引き起こし、耐電圧性の低下を招き、信頼性が損なわれる場合がある。（Ｂ１２５）／（Ｂ８０）の値を上記した範囲に制御するには、８０℃以上の高温環境下において、絶縁破壊電圧の低下を極力抑える必要がある。その為には、たとえば、高温でもフィルムの配向が低下しない様に、キャスティング条件、縦・横延伸条件、延伸後の熱処理条件を後述する範囲内とし、未延伸シートのメゾ相形成を高めること、高倍率延伸により高配向化すること、適切な温度で熱処理を行い、分子鎖配向の緩和を抑制することにより達成可能である。
【００１７】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、高温環境下での寸法安定性を有し、コンデンサとした場合に高い信頼性を得る観点から、フィルム幅方向および長手方向の１２５℃１０分加熱処理における熱収縮率の和が５．０％以下である。本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムにおける上記の熱収縮率の和は、より好ましくは４．５％以下、さらに好ましくは４．０％以下である。下限は特に限定されないが、コンデンサ製造工程や使用工程の熱により素子の巻き状態が緩む場合があるので、１％程度である。上記熱収縮率の和が５．０％を超える場合は、コンデンサ製造工程および使用工程の熱によりフィルム自体の収縮が生じ、素子端部メタリコンとの接触不良により耐電圧性が低下したり、素子が巻き締まることで容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
【００１８】
ここで本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムにおける「フィルム長手方向」とは、フィルム製造工程における流れ方向に対応する方向（以降、「ＭＤ」という場合がある）であり、「フィルム幅方向」とは、前記のフィルム製造工程における流れ方向と直交する方向（以降、「ＴＤ」という場合がある）である。熱収縮率を上記した範囲に制御するには、延伸後の熱処理および弛緩処理工程において、まず、幅方向の延伸温度より低温での熱処理をフィルムに施し、次いで、前記処理温度より高温でかつ二軸延伸時の幅方向の延伸温度未満の温度での熱処理をフィルムに適宜施すこと、また、弛緩率を後述する範囲内に制御することにより達成可能である。
【００１９】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、ＤＳＣによる結晶化温度Ｔｍｃが１２２℃以下であることが好ましい。Ｔｍｃは１２０℃以下がより好ましく、１１８℃以下がさらに好ましく、１１６℃以下が特に好ましい。二軸配向ポリプロピレンフィルムのＴｍｃが１２２℃を超える場合、結晶化速度が非常に速く、未延伸シートでのメゾ相形成が阻害される場合があり、その結果、高温環境下でのフィルム体積抵抗、絶縁破壊電圧の低下を招く場合がある。後述するように、高い立体規則性でありながら結晶化温度を低く抑えるため、結晶化を促進する結晶核の形成を抑えることが重要となる。その観点から、結晶核剤や長鎖分岐ポリプロピレンを添加しないこと、押出時の劣化を抑制することが好ましい。
【００２０】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルム中の灰分が３０ｐｐｍ未満（質量基準、以下同じ）であることが好ましい。より好ましくは２０ｐｐｍ未満であり、さらに好ましくは１５ｐｐｍ未満である。フィルム中の灰分が３０ｐｐｍ以上の場合、フィルムの絶縁破壊電圧の低下し、コンデンサ素子とした場合に絶縁破壊電圧が低下する場合がある。フィルム中の灰分を上記した範囲内に制御するには、触媒残渣の少ない原料を用いることにより達成される。
【００２１】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、結晶子サイズが９．０〜１２．０ｎｍであることが好ましい。結晶子サイズは、９．０〜１１．０ｎｍであることがより好ましく、９．０〜１０．５ｎｍであることがさらに好ましい。結晶子サイズが１２．０ｎｍより大きい場合、結晶間の非晶のサイズが大きくなり、非晶部を流れる漏れ電流が増大しやすくなる。その結果、コンデンサとした場合に特に高温環境下において、漏れ電流の増大に繋がり、コンデンサの自己発熱に伴う温度上昇による容量低下やショート破壊、耐電圧性の低下などを招き、信頼性が損なわれる場合がある。上記観点から、結晶子サイズは小さいほど好ましいが、実質９．０ｎｍが下限である。結晶子サイズを上記した範囲に制御するには、たとえば、フィルムの原料組成を後述する範囲とし立体規則性の高いホモポリプロピレン樹脂などを使用すること、原料供給ホッパー内の酸素濃度を極力低下させて、樹脂の酸化劣化を防ぐこと、酸化防止剤の添加量を適正化すること、フィルターによる高精度濾過によりフィルム内の異物を除去することが好ましく、キャスティング条件や縦延伸条件を後述する範囲内とし、未延伸シートのメゾ相形成を高めたり、延伸倍率を高倍にすることが特に好ましい。
【００２２】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムのメソペンタッド分率が０．９７０以上であることが好ましい。メソペンタッド分率は０．９７５以上がより好ましく、０．９８０より大きいことがさらに好ましい。メソペンタッド分率は核磁気共鳴法（ＮＭＲ法）で測定されるポリプロピレンの結晶相の立体規則性を示す指標であり、該数値が高いものほど結晶化度が高く、融点が高くなり、高温環境におけるフィルム絶縁破壊電圧を向上できるので好ましい。ポリプロピレンフィルムのメソペンタッド分率が０．９７０未満の場合、ポリプロピレンの規則性が低い為、フィルムの高温環境における強度やフィルム絶縁破壊電圧の低下を招いたり、金属膜を蒸着により形成する工程やコンデンサ素子巻き取り加工での、フィルム搬送中に破膜する場合がある。メソペンタッド分率の上限については特に規定するものではない。このように、高メソペンタッド分率のポリプロピレンフィルムを得る為には、高メソペンタッド分率のポリプロピレン樹脂を含んでなることが好ましい。高メソペンタッド分率のポリプロピレン樹脂を得る為には、いわゆるチーグラー・ナッタ触媒において、電子供与成分の選定を適宜行う方法等が好ましく採用される。
【００２３】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムのメソペンタッド分率が０．９７０以上であり、結晶子サイズが９．０〜１２．０ｎｍであることが好ましい。上述したように、メソペンタッド分率は高く、一方結晶子サイズは小さい方が好ましい。しかしながら、高メソペンタッド分率と低結晶子サイズを両立することは以下の理由から従来難しかった。結晶子サイズを小さくする手法の一つとして、延伸倍率を高倍率化することが挙げられるが、メソペンタッド分率の高いフィルムは結晶化度が高く延伸性が低下する場合があり、高倍率延伸した場合、フィルムの破膜や無理な延伸によるクラックやボイドの発生などが生じる場合があった。そこで、我々は鋭意検討し、未延伸シートのメゾ相形成を高めること、原料供給ホッパー内の酸素濃度を極力低下させて、樹脂の酸化劣化を防ぐこと、酸化防止剤の添加量を適正化すること、フィルターによる高精度濾過によりフィルム内の異物を除去することなどの手法を用いることで、高メソペンタッド分率と低結晶子サイズを両立することに成功した。
【００２４】
次に、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、フィルムの分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが２．５以上７．０以下であることが好ましい。より好ましくは４．０以上７．０以下であり、さらに好ましくは４．５以上６．５以下である。Ｍｗ／Ｍｎが２．５未満である場合、製膜安定性に劣る場合がある。また、Ｍｗ／Ｍｎが７．０を超える場合、高分子量成分が結晶化を促進するため、Ｔｍｃが上がり、未延伸シートでのメゾ相形成を阻害する場合がある。また、低分子量成分が多いため、フィルム絶縁破壊電圧が低下する場合がある。フィルムの分子量分布Ｍｗ／Ｍｎを上記した範囲に制御するには、分子量分布Ｍｗ／Ｍｎが２．５以上７．０以下であるポリプロピレン樹脂を含んでなることが好ましい。また、原料供給ホッパー内の酸素濃度を極力低下させて、樹脂の酸化劣化を防ぐこと、酸化防止剤の添加量を適正化すること、溶融押出時のポリプロピレン樹脂の劣化を抑制することも好ましい。
【００２５】
かかるポリプロピレン樹脂としては、より好ましくはメルトフローレート（ＭＦＲ）が１〜１０ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）、特に好ましくは２〜５ｇ／１０分（２３０℃、２１．１８Ｎ荷重）の範囲のものが、製膜性の点から好ましい。メルトフローレート（ＭＦＲ）を上記の値とするためには、平均分子量や分子量分布を制御する方法などが採用される。
【００２６】
かかるポリプロピレン樹脂としては、主としてプロピレンの単独重合体からなるものが好ましいが、本発明の目的を損なわない範囲で他の不飽和炭化水素による共重合成分などを含有してもよいし、プロピレンが単独ではない重合体がブレンドされていてもよい。このような共重合成分やブレンド物を構成する単量体成分として例えばエチレン、プロピレン（共重合されたブレンド物の場合）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチルペンテン−１、３−メチルブテン−１、１−ヘキセン、４−メチルペンテン−１、５−エチルヘキセン−１、１−オクテン、１−デセン、１−ドデセン、ビニルシクロヘキセン、スチレン、アリルベンゼン、シクロペンテン、ノルボルネン、５−メチル−２−ノルボルネンなどが挙げられる。共重合量またはブレンド量は、耐絶縁破壊特性、熱寸法安定性の点から、共重合量では１ｍｏｌ％未満とし、ブレンド量では１０質量％未満とするのが好ましい。
【００２７】
また、かかるポリプロピレンには、本発明の目的を損なわない範囲で種々の添加剤、例えば、酸化防止剤、熱安定剤、すべり剤、帯電防止剤、ブロッキング防止剤、充填剤、粘度調整剤、着色防止剤などを含有せしめることもできる。
【００２８】
これらの中で、酸化防止剤の種類および添加量の選定は溶融押出時の劣化抑制や長期耐熱性付与の観点から重要である。すなわち、かかる酸化防止剤としては立体障害性を有するフェノール系のもので、分子量５００以上、より好ましくは１，０００以上の高分子量型のものと分子量５００以下の低分子量型のそれぞれ１種類以上を含むことが好ましい。その具体例として、種々のものが挙げられる。例えば、低分子量型としては２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ：分子量２２０．４）が挙げられる。高分子量型としては１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン（例えば、ＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）１３３０：分子量７７５．２）またはテトラキス［メチレン−３（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（例えばＢＡＳＦ社製Ｉｒｇａｎｏｘ（登録商標）１０１０：分子量１，１７７．７）等の酸化防止剤を併用することが好ましい。
【００２９】
これら酸化防止剤の二軸配向ポリプロピレンフィルム中の総残存量はポリプロピレン全量に対して０．０３質量％以上０．５０質量％未満が好ましく、０．１０質量％以上０．４０質量％未満がより好ましく、０．１５質量％以上０．３０質量％未満がさらに好ましい。また、ＢＨＴなどの低分子量型酸化防止剤の二軸配向ポリプロピレンフィルム中の残存量は０．００１質量％以上０．１０質量％未満が好ましく、０．００１質量％以上０．０５質量％未満がより好ましく、０．００１質量％以上０．０２質量％未満が更に好ましい。フィルム中のＢＨＴ等の低分子量型酸化防止剤のフィルム中の残存量が多過ぎると長期耐熱性に劣る場合がある。一方、ＢＨＴ等の低分子量型酸化防止剤が含まれないと、溶融押出時に劣化しやすくなり、コンデンサ素子とした場合、高温での漏れ電流が大きくなる場合がある。押出前のポリプロピレン樹脂に対し、ＢＨＴ等の低分子量型酸化防止剤は０．０５質量％以上含まれることが好ましく、０．１７質量％以上がより好ましく、０．２０質量％以上がさらに好ましい。一方、二軸配向ポリプロピレンフィルム中の酸化防止剤の総残存量が０．５０質量％以上になると、コンデンサ素子とした場合、高温での漏れ電流が大きくなったり、これら酸化防止剤のブリードアウトによる高温下でのブロッキングにより、コンデンサ素子に悪影響を及ぼす場合がある。
【００３０】
また本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で少なくとも片表面にポリプロピレン以外の樹脂または粒子を含んでいてもよい。用いる樹脂はポリプロピレンに非相溶の樹脂であり、ポリプロピレンとポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂とをブレンドした樹脂構成とすることで形成される海島構造を利用して表面凹凸を付与できる。ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂としては、上述したポリプロピレン以外の樹脂を用いることができるが、ポリプロピレンとは非相溶だが比較的親和性が高く、ドメインサイズを小さくできることから特にポリメチルペンテンが好ましい。
【００３１】
ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂の含有量は、非相溶の熱可塑性樹脂を含む層を構成するポリプロピレン樹脂とポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂との全量を１００質量部とした場合、０．５質量部以上５．０質量部未満が好ましく、より好ましくは０．８質量部以上４．５質量部以下、さらに好ましくは１．０質量部以上４．０質量部以下である。ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂の含有量が５．０質量部以上である場合は、ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境での耐電圧性を低下させてしまう場合がある。他方、ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂の含有量が０．５質量部未満である場合は、フィルム表面に凹凸を効率良く形成できない場合があり、コンデンサ素子加工性が得られなくなる場合がある。また、それ以外の樹脂としては、各種ポリオレフィン系樹脂を含むビニルポリマー樹脂、ポリエステル系樹脂、ポリアミド系樹脂、ポリフェニレンサルファイド系樹脂、ポリイミド系樹脂、ポリカーボネート系樹脂などが挙げられ、特に、ポリメチルペンテン、シクロオレフィンコポリマー、シクロオレフィンポリマー、シンジオタクチックポリスチレンなどが好ましく例示される。
【００３２】
また本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、本発明の目的を損なわない範囲で少なくとも片表面に粒子またはポリプロピレン以外の樹脂を含んでいてもよい。用いる粒子としては、無機粒子や有機粒子が挙げられる。無機粒子としては、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなどの金属酸化物や硫酸バリウム、炭酸カルシウム、ケイ酸アルミニウム、リン酸カルシウム、マイカ、カオリン、クレーなどを挙げることができる。これらの中でも、シリカ、アルミナ、チタニア、ジルコニアなどの金属酸化物や炭酸カルシウムが好ましい。有機粒子としては、ポリメトキシシラン系化合物の架橋粒子、ポリスチレン系化合物の架橋粒子、アクリル系化合物の架橋粒子、ポリウレタン系化合物の架橋粒子、ポリエステル系化合物の架橋粒子、フッ素系化合物の架橋粒子、もしくはこれらの混合物を挙げることができる。
【００３３】
前記の無機粒子および有機粒子の平均粒径は、０．０３〜１０μｍの範囲であることが好ましい。平均粒径は、より好ましくは０．０５〜５μｍ、更に好ましくは０．０７〜１μｍ、最も好ましくは０．０９〜０．３μｍである。平均粒径が０．０３μｍ未満では表面粗さが小さくなり、ハンドリング性の不足やコンデンサ信頼性が低下する場合がある。他方１０μｍを超えるとフィルムが破れやすくなったり、薄膜フィルムから脱落し、絶縁欠陥を生じ易くなる。上記粒子の含有量（合計量）としては、粒子を含む層を構成するポリプロピレン樹脂と粒子との量を１００質量部としたとき、０．０１〜１質量部であることが好ましい。含有量が０．０１質量部未満では、ハンドリング性の不足やコンデンサ信頼性が低下する場合がある。１質量部を超えるとフィルムが破れやすくなったり、高温でのフィルム体積抵抗率が低下する場合がある。また、薄膜フィルムから脱落し、絶縁欠陥を生じ易くなる。粒子の含有量は、より好ましくは０．０２〜０．８質量部、さらに好ましくは０．０４〜０．６質量部である。
【００３４】
ここで少なくとも片表面に粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂を含む構成層を設け、積層フィルムとしてもよい。積層の方法としては、ラミネートによるフィルム同士を貼り合わせる方法、共押出によるフィードブロック方式やマルチマニホールド方式、コーティングによる方法などがあげられるが、生産効率およびコストの観点から溶融共押出による積層方法、コーティングによる積層方法が好ましい。また積層はフィルム厚さ方向に２層以上積層されてなる構成が好ましく、具体的には少なくとも一方の表層をＡ層とする２層以上の構成であり、たとえばＡ層／Ｂ層の２層構成、Ａ層／Ｂ層／Ａ層の３層構成、Ａ層をフィルム両表面の最外層とする４層以上の構成、などである。ここでＡ層とは、ポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂を含む層や粒子を含む層、もしくはＢ層よりＴｍｃが高いポリプロピレン樹脂を含む層と定義するものである。
【００３５】
ここで本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは厚さ方向に２層以上積層した構成である場合に、フィルム全厚みに対するＡ層の厚みの割合（両表層にＡ層がある場合はそれら合わせた両表層の厚み割合）は製膜性や表面形状を制御する点から、好ましくは１〜６０％、より好ましくは５〜５０％、さらに好ましくは１０〜４０％である。Ａ層の割合が大きすぎると、粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂ドメイン界面の影響が大きくなるため、高温環境での耐電圧性を低下させてしまったり、他方、Ａ層の割合が小さすぎるとフィルム表面に凹凸を効率良く形成できない場合があり、コンデンサ素子加工性が得られなくなる場合がある。特にフィルム全厚みが３μｍ以下のフィルムの場合に、上記した積層構成とすることでコンデンサ素子加工性の向上効果を得られやすくなる。
【００３６】
またＡ層のフィルム厚みは１μｍ未満が好ましく、より好ましくは０．８μｍ以下、さらに好ましくは０．６μｍ以下である。ここで各層を判別するには、例えば、フィルム断面を作成し走査型電子顕微鏡ＳＥＭなどを用いた断面観察を行うことで、粒子またはポリプロピレンとは非相溶の熱可塑性樹脂を含有するＡ層もしくはＡ層とＢ層との樹脂界面を判定することでその存在を判別することが可能である。
【００３７】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、高温特性に優れる為、一般工業用途、包装用途に好適に用いられる。通常１５μｍ以下の一般コンデンサ用に有用であるのは勿論だが、特に高温環境下で用いられる自動車用途（ハイブリッドカー用途含む）等に要求される薄膜の耐熱フィルムコンデンサ用に好適である。フィルム厚みが薄くなるほど、キャスト時に効率良く冷却できることから、特にフィルム厚みは０．５μｍ以上８μｍ未満の範囲であることが好ましく、より好ましくは０．５μｍ以上６μｍ以下、さらに好ましくは０．８μｍ以上３．５μｍ以下であり、０．９μｍ以上３μｍ以下であることが特に好ましい。
【００３８】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、コンデンサ用誘電体フィルムとして好ましく用いられるものであるが、コンデンサのタイプに限定されるものではない。具体的には電極構成の観点では箔巻きコンデンサ、金属蒸着膜コンデンサのいずれであってもよいし、絶縁油を含浸させた油浸タイプのコンデンサや絶縁油を全く使用しない乾式コンデンサにも好ましく用いられる。また、形状の観点では、捲巻式であっても積層式であっても構わない。しかしながら本発明のフィルムの特性から特に金属蒸着膜コンデンサとして好ましく使用される。
【００３９】
なお、二軸配向ポリプロピレンフィルムは通常、表面エネルギーが低く、金属蒸着を安定的に施すことが困難であるために、金属付着力を良好とする目的で、蒸着前に表面処理を行うことが好ましい。表面処理とは具体的にコロナ放電処理、プラズマ処理、グロー処理、火炎処理等が例示される。通常二軸配向ポリプロピレンフィルムの表面濡れ張力は３０ｍＮ／ｍ程度であるが、これらの表面処理によって、濡れ張力を３７〜７５ｍＮ／ｍ、好ましくは３９〜６５ｍＮ／ｍ、最も好ましくは４１〜５５ｍＮ／ｍ程度とすることが、金属膜との接着性に優れ、保安性も良好となるので好ましい。
【００４０】
本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムは、上述した特性を与えうる原料を用い、二軸延伸、熱処理および弛緩処理されることによって得られる。二軸延伸の方法としては、インフレーション同時二軸延伸法、テンター同時二軸延伸法、テンター逐次二軸延伸法のいずれによっても得られるが、その中でも、フィルムの製膜安定性、結晶・非晶構造、表面特性、機械特性および熱寸法安定性を制御する点においてテンター逐次二軸延伸法を採用することが好ましい。
【００４１】
次に本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの製造方法の一例を説明する。
【００４２】
まず、ポリプロピレン樹脂を支持体上に溶融押出してポリプロピレン樹脂シートとし、このポリプロピレン樹脂シートを縦延伸、横延伸の逐次二軸延伸した後に熱処理および弛緩処理を施して二軸配向ポリプロピレンフィルムを製造する。以下、より具体的に説明するが、必ずしもこれに限定されるものではない。
【００４３】
まず、ポリプロピレン樹脂を単軸押出機から溶融押出し、濾過フィルターを通した後、２００〜２８０℃、好ましくは２３０〜２８０℃の温度でスリット状口金から押し出す。濾過フィルターは異物の除去のため、溶融樹脂に対し、金属繊維焼結タイプ、金属粉末焼結タイプまたは金属金網タイプのフィルターおよびそれらの組み合わせのフィルターなどで濾過することが好ましく、その際には、フィルターの濾過精度が３０μｍカット以下、より好ましくは２０μｍ以下カット、さらに好ましくは１５μｍカット以下、特に好ましくは１０μｍカット以下のフィルターを用いる。積層構成とする場合には、粒子やポリプロピレン樹脂と非相溶の樹脂をポリプロピレン樹脂に予めコンパウンドした原料ＡをＡ層用の単軸押出機に供給し、ポリプロピレン樹脂原料ＢをＢ層用の単軸押出機に供給し、２００〜２６０℃にて溶融共押出によるフィードブロック方式でＡ層／Ｂ層／Ａ層の３層構成に積層された樹脂をスリット状口金から押し出す。
【００４４】
ここで、原料供給ホッパー内の酸素濃度は１％以下（体積基準、以下同じ）であることが好ましく、より好ましくは０．１％以下、さらに好ましくは０．０１％以下である。酸素濃度が１％を超える場合、押出機中でポリプロピレン樹脂が酸化劣化し、発生した異物により、フィルム体積抵抗が低下したり、それが結晶化を促進してメゾ相の形成を阻害する場合がある。
【００４５】
次いで溶融押出された樹脂は１０〜１１０℃の温度に制御された冷却ドラム上で固化させ未延伸シートを得る。未延伸シートではメゾ相を形成していることがより好ましく、メゾ相分率として２０％以上が好ましく、より好ましくは４０％以上、さらに好ましくは６０％以上、特に好ましくは８０％以上、最も好ましくは９０％以上である。ここで未延伸シートのメゾ相分率を算出するには、未延伸シートを広角Ｘ線回折（ＷＡＸＤ）で測定し、Ｘ線回折プロファイルを用いて算出する。得られたＸ線回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相とα晶、非晶のプロファイルとに分離し、メゾ相分率を算出する。α晶に由来する回折プロファイルとは、回折角（２θ）が１０〜３０度の範囲での広角Ｘ線回折測定において観測される、１４．１度付近、１６．９度付近、１８．６度付近、２１．６度付近および２１．９度付近の５つのピークからなるものである。メゾ相に由来する回折プロファイルとは、１５度付近と２１度付近の２つのピークからなるものである。非晶に由来する回折プロファイルとは、回折角が１６．２度付近のピークであり、溶融状態のポリプロピレン樹脂を広角Ｘ線回折で測定することで求められる。
【００４６】
キャスティングドラムへの密着方法としては静電印加法、水の表面張力を利用した密着方法、エアーナイフ法、プレスロール法、水中キャスト法などのうちいずれの手法を用いてもよいが、平面性が良好でかつ表面粗さの制御が可能なエアーナイフ法やエアーチャンバー法が好ましい。また、フィルムの振動を生じさせないために製膜下流側にエアーが流れるようにエアーナイフやエアーチャンバーの位置を適宜調整することが好ましい。
【００４７】
高温時のフィルム体積抵抗率や耐電圧性を高めたり、寸法安定性を高めたりする観点から、キャスティングドラムの温度は、５０℃以下が好ましく、４０℃以下がより好ましく、３０℃以下がさらに好ましく、２５℃以下が特に好ましい。キャスティングドラムの温度の下限は特に限定されないが、未延伸シートがキャスティングドラムに密着できる温度範囲であり、通常１０℃程度である。キャスティングドラムの温度を上記範囲とすることで未延伸シートのメゾ相形成を高めることができる。
【００４８】
メゾ相は結晶と非晶の中間相であり、溶融状態から非常に早い冷却速度で固化させた際に特異的に生成する。一般的にポリプロピレンを冷却固化させると、結晶化し、球晶が成長することが知られているが、このように球晶が生じたシートを延伸すると、球晶内部や球晶間の結晶と非晶の間などで延伸応力に差が生じ、局所的な延伸斑が発生し厚み斑や構造斑に繋がると考えられる。一方、メゾ相は球晶形態をとらないため、延伸斑が生じず均一性が高くなるため、コンデンサとしたときの耐電圧性および信頼性が向上すると考えられる。
【００４９】
次に、この未延伸フィルムを二軸延伸し、二軸配向せしめる。まず未延伸フィルムを４０〜１３３℃、より好ましくは５０〜１２５℃、さらに好ましくは６０〜１２０℃に保たれたロールに通して予熱し、引き続き該シートを６０〜１４０℃、より好ましくは８０〜１３０℃、さらに好ましくは９０〜１２５℃の温度に保ち長手方向に２〜１５倍、好ましくは５〜１２倍、より好ましくは５．５〜１０倍、さらに好ましくは６〜１０倍に延伸した後、室温まで冷却する。
【００５０】
次いで長手方向に一軸延伸せしめたフィルムをテンターに導いてフィルムの端部をクリップで把持し、１４０〜１７５℃、好ましくは１４５〜１６０℃の温度（幅方向の延伸温度）で幅方向に７〜１５倍、より好ましくは９〜１２倍、さらに好ましくは１０．５〜１２倍に延伸する。
【００５１】
本発明においては、続く熱処理および弛緩処理工程ではクリップで幅方向を緊張把持したまま幅方向に３〜２０％の弛緩を与えつつ、１１５℃以上１４０℃以下の温度（１段目熱処理温度）で熱固定（１段目熱処理）した後に、再度クリップで幅方向を緊張把持したまま前記の熱固定温度（１段目熱処理温度）を超えて、幅方向の延伸温度未満の条件で熱固定を施す（２段目熱処理）ように多段方式の熱処理を行うことが、１２５℃環境下でのフィルム体積抵抗率とフィルム絶縁破壊電圧、及び熱寸法安定性を向上させる観点から好ましい。
【００５２】
弛緩処理においては、熱寸法安定性を高める観点から、弛緩率は７〜２５％が好ましく、１０〜２０％がより好ましい。２５％を超える場合はテンター内部でフィルムが弛みすぎ製品にシワが入り蒸着時にムラを発生させる場合があったり、機械特性の低下が生じたり、他方、弛緩率が７％より小さい場合は十分な熱寸法安定性が得られず、コンデンサとしたときの高温使用環境下で容量低下やショート破壊を引き起こす場合がある。
【００５３】
１段目熱処理温度は、延伸時の分子鎖配向を維持でき機械特性を高められる観点から、１１５℃以上、１４０℃以下が好ましく、より好ましくは１２０℃以上、１３８℃以下、さらに好ましくは１２５℃以上、１３５℃以下である。１１５℃未満の熱処理温度では高温環境下でのコンデンサ特性において容量減少やショート破壊を引き起こす場合がある。他方、１４０℃を超える場合は延伸により形成した分子鎖配向の緩和が進行するため機械特性の低下が生じる場合がある。
【００５４】
２段目熱処理温度を、１段目の熱処理温度を超えて、幅方向の延伸温度未満の温度とすることで、１段目の熱処理で緩和不十分な運動性の高い非晶分子鎖を緩和させることができる。その結果、フィルム体積抵抗率とフィルム絶縁破壊電圧、及び熱寸法安定性を向上できる。この観点から、２段目熱処理温度は［（１段目の熱処理温度）＋５℃］以上、［（幅方向の延伸温度）−５℃］以下が好ましく、［（１段目の熱処理温度）＋８℃］以上、［（幅方向の延伸温度）−８℃］以下がさらに好ましい。
【００５５】
多段式の熱処理を経た後はクリップで幅方向を緊張把持したまま８０〜１００℃での冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、ワインダ工程にてフィルムエッジ部をスリットし、フィルム製品ロールを巻き取る。ここでフィルムを巻取る前もしくは巻取後の加工工程において、蒸着を施す面に蒸着金属の接着性を良くするために、空気中、窒素中、炭酸ガス中あるいはこれらの混合気体中でコロナ放電処理、プラズマ処理などの表面処理を行うことが好ましく、プラズマ処理がより好ましい。
【００５６】
なお、本発明のフィルムを得るため、特に重要な製造条件について説明する。まず、キャスティング後の未延伸シートの時点でメゾ相を形成することが、高温（１２５℃）でのフィルム体積抵抗率と耐電圧性（フィルム絶縁破壊電圧）の改善を両立する観点で重要である。メゾ相形成には、結晶化を抑制することが特に重要であり、以下の製造条件が好ましい。これらの製造条件を単独で用いても効果が小さく、組み合わせることによって本発明は達成される。
・溶融シートのキャスティングドラム温度が５０℃以下であること。
・原料供給ホッパー内の酸素濃度が１％以下であること。
・樹脂溶融押出時のフィルター濾過精度が３０μｍカット以下であること。
・ＤＳＣによるフィルムのＴｍｃが１２２℃以下であること。
【００５７】
また、高温でのフィルム体積抵抗率と耐電圧性の改善を両立する為には、上記の条件に加え、フィルムを構成してなるポリプロピレンの立体規則性と、フィルム中の酸化防止剤の残存量、灰分量の制御も重要である。従来、フィルム絶縁破壊電圧を高める為に、メソペンタッド分率の高い高立体規則性のポリプロピレン樹脂が使用されてきたが、高立体規則性のポリプロピレン樹脂は高温で劣化しやすいことが知られており（例えば、非特許文献２）、劣化を抑制する目的で多量の酸化防止剤が添加されてきた。しかし、フィルム中の酸化防止剤の残存量が多過ぎると、高温コンデンサ中で漏れ電流が増大し、フィルム体積抵抗率が低下する。また、フィルム中の灰分量の制御も絶縁破壊電圧の観点で重要である。そこで、以下の条件の少なくとも一つ以上を満足することがより好ましい。二つ以上を満足することがさらに好ましく、三つ全て満足することが特に好ましい。
・フィルムのメソペンタッド分率が０．９６以上であること。
【００５８】
・酸化防止剤の二軸配向ポリプロピレンフィルム中の総残存量はポリプロピレン全量に対して０．０３質量％以上０．５質量％未満であること。
【００５９】
・フィルム中の灰分が３０ｐｐｍ未満であること。
【００６０】
続いて、本発明にかかる二軸配向ポリプロピレンフィルムを用いてなる金属膜積層フィルム、およびそれを用いてなるフィルムコンデンサについて説明する。
【００６１】
本発明にかかる金属膜積層フィルムは、本発明の二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に金属膜が設けられてなる金属膜積層フィルムである。
【００６２】
本発明において、上記した二軸配向ポリプロピレンフィルム表面に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとする方法は特に限定されないが、例えば、二軸配向ポリプロピレンフィルムの少なくとも片面に、アルミニウムまたは、アルミニウムと亜鉛との合金を蒸着してフィルムコンデンサの内部電極となる蒸着膜等の金属膜を設ける方法が好ましく用いられる。このとき、アルミニウムと同時あるいは逐次に、例えば、ニッケル、銅、金、銀、クロムなどの他の金属成分を蒸着することもできる。また、蒸着膜上にオイルなどで保護層を設けることもできる。二軸配向ポリプロピレンフィルム表面の粗さが表裏で異なる場合には、粗さが平滑な表面側に金属膜を設けて金属膜積層フィルムとすることが耐電圧性を高める観点から好ましい。
【００６３】
本発明では、必要により、金属膜を形成後、金属膜積層フィルムを特定の温度でアニール処理を行なったり、熱処理を行なったりすることができる。また、絶縁もしくは他の目的で、金属膜積層フィルムの少なくとも片面に、ポリフェニレンオキサイドなどのコーティングを施すこともできる。
【００６４】
このようして得られた金属膜積層フィルムは、種々の方法で積層もしくは巻回してフィルムコンデンサを得ることができる。巻回型フィルムコンデンサの好ましい製造方法を例示すると、次のとおりである。
【００６５】
二軸配向ポリプロピレンフィルムの片面にアルミニウムを減圧状態で蒸着する。その際、フィルム長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着する。次に、表面の各蒸着部の中央と各マージン部の中央に刃を入れてスリットし、表面が一方にマージンを有した、テープ状の巻取リールを作成する。左もしくは右にマージンを有するテープ状の巻取リールを左マージンおよび右マージンのもの各１本ずつを、幅方向に蒸着部分がマージン部よりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。
【００６６】
両面に蒸着を行う場合は、一方の面の長手方向に走るマージン部を有するストライプ状に蒸着し、もう一方の面には長手方向のマージン部が裏面側蒸着部の中央に位置するようにストライプ状に蒸着する。次に表裏それぞれのマージン部中央に刃を入れてスリットし、両面ともそれぞれ片側にマージン（例えば表面右側にマージンがあれば裏面には左側にマージン）を有するテープ状の巻取リールを作製する。得られたリールと未蒸着の合わせフィルム各１本ずつを、幅方向に金属化フィルムが合わせフィルムよりはみ出すように２枚重ね合わせて巻回し、巻回体を得る。
【００６７】
以上のようにして作成した巻回体から芯材を抜いてプレスし、両端面にメタリコンを溶射して外部電極とし、メタリコンにリード線を溶接して巻回型フィルムコンデンサを得ることができる。フィルムコンデンサの用途は、鉄道車輌用、自動車用（ハイブリットカー、電気自動車）、太陽光発電・風力発電用および一般家電用等、多岐に亘っており、本発明のフィルムコンデンサもこれら用途に好適に用いることができる。その他、包装用フィルム、離型用フィルム、工程フィルム、衛生用品、農業用品、建築用品、医療用品など様々な用途でも用いることができる。
【００６８】
本発明における特性値の測定方法、並びに効果の評価方法は次のとおりである。
【００６９】
（１）フィルム厚み
二軸配向ポリプロピレンフィルムの任意の場所の合計１０箇所を２３℃６５％ＲＨの雰囲気下で接触式のアンリツ（株）製電子マイクロメータ（Ｋ−３１２Ａ型）を用いて、その平均値を二軸配向ポリプロピレンフィルムのフィルム厚みとした。
【００７０】
（２）１２５℃でのフィルム体積抵抗率
ＪＩＳ  Ｋ−６９１１（２００６）に準じ、図１に示す様に接続し、試料片を１２５℃雰囲気で３０分保持後、規定電圧で１分間充電してフィルム体積抵抗Ｒｖ[Ω]を測定した。得られたフィルム体積抵抗から式（１）を用いてフィルム体積抵抗率ρｖ[Ω・ｃｍ]を算出した。ここで、d は主電極の直径[cm]、t はフィルム試料厚さ[cm]である。フィルム試料厚さはミツトヨ製レーザーホロゲージにより被測定試料内任意５ヶ所の厚さを測定し、その相加平均値を試料厚さとした。主電極直径d及びフィルム試料厚さtは室温での測定値を用いて計算した。
・測定装置：ULTRA HIGH RESISTANCE METER R8340A（エーディーシー製）、
TEST FIXTURE TR43C（ADVANTEST製）
・フィルム試料片寸法：40mm×40mm
・電極の形状：主電極；φ10mm
環状電極；内径 φ13mm 外径φ26mm
対電極；φ28mm
・電極の材質：主電極および対電極ともに導電性ペースト
・環状電極：金属電極（金メッキ品）
・印加電圧 ：100V/1分値
・前処理 ：C-90h/22±1℃/60±5％RH
・試験温度 ：125℃。
【００７１】
【数１】
2017159103.tif 000002
【００７２】
（３）１２５℃雰囲気でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５、８０℃雰囲気でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ８０
１２５℃に保温されたオーブン内で、フィルムを１分間加熱後にその雰囲気中でＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２  Ｂ法（平板電極法）に準じて測定した。ただし、下部電極については、ＪＩＳ  Ｃ２３３０（２００１）７．４．１１．２のＢ法記載の金属板の上に、同一寸法の株式会社十川ゴム製「導電ゴムＥ−１００＜６５＞」を載せたものを電極として使用した。絶縁破壊電圧試験は３０回行い、得られた値をフィルムの厚み（上記（１））で除し、（Ｖ／μｍ）に換算し、計３０点の測定値（算出値）のうち最大値から大きい順に５点と最小値から小さい順に５点を除いた２０点の平均値を１２５℃雰囲気でのフィルム絶縁破壊電圧Ｂ１２５とした。また、８０℃に保温されたオーブン内で、同様の手法で測定したフィルム絶縁破壊電圧をＢ８０とした。
【００７３】
（４）１２５℃１０分熱処理における熱収縮率
二軸配向ポリプロピレンフィルムを幅方向および長手方向に、それぞれ、幅１０ｍｍ、長さ５０ｍｍ（測定方向）の試料を５本切り出し、両端から５ｍｍの位置にそれぞれ印を付けて試長４０ｍｍ（ｌ０）とした。次に、試験片を紙に挟み込み荷重ゼロの状態で１２５℃に保温されたオーブン内で、１０分間加熱後に取り出して、室温で冷却後、寸法（ｌ１）を測定して下記式（２）にて求め、５本の平均値を熱収縮率とした。
【００７４】
熱収縮率＝｛（ｌ０−ｌ１）／ｌ０｝×１００（％）  ・・・（２）。
【００７５】
（５）未延伸シートのメゾ相分率（広角Ｘ線回折）
キャスト工程後の未延伸シートを幅方向に１０ｍｍ、長手方向に２０ｍｍに切り出した。その試料を用いて、室温中で、回折角（２θ）が５〜３０度の範囲で測定を行った。詳細な測定条件を下記する。
・装置：nano viewer(株式会社リガク製)
・波長：0.15418nm
・Ｘ線入射方向：Through方向（フィルム表面に垂直に入射）
・測定時間：300秒
次に、得られた回折プロファイルをピーク分離ソフトウェアで処理してメゾ相、α晶、非晶のプロファイルの３成分に分離する。解析ソフトウェアとして、ＷａｖｅＭｅｔｒｉｃｓ，ｉｎｃ社製のＩＧＯＲ  Ｐｒｏ（Ｖｅｒ．６）ソフトウェアを用いた。解析を行うにあたり、以下の様な仮定を行った。
・ピーク形状関数：ローレンツ関数
・ピーク位置：非晶＝16.2度、メゾ相＝15.0度、21.0度
α晶＝14.1度、16.9度、18.6度、21.6度、21.9度
・ピーク半値幅：非晶＝8.0、メゾ相(15.0度)=3.5、メゾ相(21.0度)=2.7
非晶、メゾ相の半値幅は上記の値で固定するが、α晶は固定しない。
【００７６】
得られたピーク分離結果に対して、メゾ相に由来する１５度と２１度にピークを有する回折プロファイルの面積（ｍ１５とｍ２１）を算出し、α晶に由来する１４．１度、１６．９度、１８．６度、２１．６度および２１．９度にピークを有する回折プロファイルの面積（α１４．１とα１６．９とα１８．６とα２１．６とα２１．９）を算出しこれを下記式（３）のとおり算出することにより、メゾ相に由来するプロファイルの面積の割合を求め、これをメゾ相分率とした。
【００７７】
メゾ相分率（％）＝１００×（ｍ１５＋ｍ２１）／（ｍ１５＋ｍ２１＋α１４．１＋α１６．９＋α１８．６＋α２１．６＋α２１．９）  ・・・（３）。
【００７８】
（６）ＤＳＣによる二軸配向ポリプロピレンフィルムの結晶化温度Ｔｍｃ
示差走査熱量計（セイコーインスツル製ＥＸＳＴＡＲ  ＤＳＣ６２２０）を用いて、窒素雰囲気中で３ｍｇの二軸配向ポリプロピレンフィルムを３０℃から２６０℃まで１０℃／ｍｉｎの条件で昇温する。次いで、２６０℃で５ｍｉｎ保持した後、１０℃／ｍｉｎの条件で３０℃まで降温する。この降温時に得られる発熱カーブのピーク温度を二軸配向ポリプロピレンフィルムのＴｍｃとした。
【００７９】
（７）メソペンタッド分率
ポリプロピレンフィルムを６０℃のｎ−ヘプタンで２時間抽出し、ポリプロピレン中の不純物・添加物を除去した後、１３０℃で２時間以上減圧乾燥したものをサンプルとする。該サンプルを溶媒に溶解し、１３Ｃ−ＮＭＲを用いて、以下の条件にてメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）を求めた（単位：％）。
測定条件
・装置：Ｂｒｕｋｅｒ製ＤＲＸ−５００
・測定核：13Ｃ核（共鳴周波数：１２５．８ＭＨｚ）
・測定濃度：１０質量％
・溶媒：ベンゼン：重オルトジクロロベンゼン＝１：３混合溶液（体積比）
・測定温度：１３０℃
・スピン回転数：１２Ｈｚ
・ＮＭＲ試料管：５ｍｍ管
・パルス幅：４５°（４．５μｓ）
・パルス繰り返し時間：１０秒
・データポイント：６４Ｋ
・積算回数：１００００回
・測定モード：ｃｏｍｐｌｅｔｅ  ｄｅｃｏｕｐｌｉｎｇ。
【００８０】
解析条件
ＬＢ（ラインブロードニングファクター）を１としてフーリエ変換を行い、ｍｍｍｍピークを２１．８６ｐｐｍとした。ＷＩＮＦＩＴソフト（Ｂｒｕｋｅｒ製）を用いて、ピーク分割を行う。その際に、高磁場側のピークから以下のようにピーク分割を行い、更にソフトの自動フィッテイングを行い、ピーク分割の最適化を行った上で、ｍｍｍｍのピーク分率の合計をメソペンタッド分率（ｍｍｍｍ）とする。
(1)ｍｒｒｍ
(2)(3)ｒｒｒｍ（２つのピークとして分割）
(4)ｒｒｒｒ
(5)ｍｒｍｒ
(6)ｍｒｍｍ＋ｒｍｒｒ
(7)ｍｍｒｒ
(8)ｒｍｍｒ
(9)ｍｍｍｒ
(10)ｍｍｍｍ。
【００８１】
同じサンプルについて同様の測定を５回行い、得られたメソペンタッド分率の平均値を当該サンプルのメソペンタッド分率とした。
【００８２】
（８）分子量分布Ｍｗ／Ｍｎ
ポリプロピレンフィルムに対し、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）を用いて単分散ポリスチレン基準により求めた。
【００８３】
数平均分子量（Ｍｎ）、重量平均分子量（Ｍｗ）はそれぞれ、分子量校正曲線を介して得られたＧＰＣ曲線の各溶出位置の分子量（Ｍｉ）の分子数（Ｎｉ）により下記式（４）、式（５）で定義される。
【００８４】
数平均分子量：Ｍｎ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）／ΣＮｉ  ・・・（４）
重量平均分子量：Ｍｗ＝Σ（Ｎｉ・Ｍｉ２）／Σ（Ｎｉ・Ｍｉ）  ・・・（５）
分子量分布：Ｍｗ／Ｍｎ
なお、測定条件は次の様にした（括弧内はメーカーを示す）
装置：ゲル浸透クロマトグラフ  ＧＰＣ−１５０Ｃ  (Waters)
検出器：示差屈折率検出器 ＲＩ 感度 ３２×、２０％ (Waters)
カラム：Ｓｈｏｄｅｘ  ＨＴ−８０６Ｍ（２）（昭和電工）
溶媒：１，２，４−トリクロロベンゼン（ＢＨＴ ０．１ｗ／ｖ％添加）(Ardrich)
流速：１．０ｍｌ／ｍｉｎ
温度：１３５℃
試料：溶解条件  １６５±５℃×１０分（攪拌）
濃度：０．２０ｗ／ｖ％
濾過：メンブレンフィルター孔径０．４５μｍ（昭和電工）
注入量：２００μｌ。
【００８５】
（９）フィルムのフェノール系酸化防止剤残存量
二軸配向ポリプロピレンフィルムを、２３℃のテトラヒドロフランに加えて、１時間超音波処理後、１２時間常温で放置し、その後１時間超音波処理することで抽出した。得られた抽出液を高速液体クロマトグラフ−紫外吸光度検出器（HPLC-UVD）でフェノール系酸化防止剤量を定量した。装置はＷａｔｅｒｓ社製Ａｌｌｉａｎｃｅ２６９５を用い、カラムはＯＤＳカラムを用いた。
【００８６】
（１０）ホッパー内酸素濃度測定
東レエンジニアリング（株）製ジルコニア式酸素濃度計ＲＦ−４００を押出機ホッパー内部の押出機入口付近を配管に接続挿入することで、ホッパー内の酸素濃度を測定した。
【００８７】
（１１）蒸着コンデンサ特性の評価（１１５℃での耐電圧および信頼性）
後述する各実施例および比較例で得られたフィルムのコロナ放電処理またはプラズマ処理を施したフィルム表面（フィルム処理表面が不明な場合は、フィルム両面のうち濡れ張力が高い方のフィルム表面）に、ＵＬＶＡＣ製真空蒸着機でアルミニウムを膜抵抗が８Ω／ｓｑで長手方向に垂直な方向にマージン部を設けた所謂Ｔ型マージンパターンを有する蒸着パターンで蒸着を施し、幅５０ｍｍの蒸着リールを得た。
【００８８】
次いで、このリールを用いて皆藤製作所製素子巻機（ＫＡＷ−４ＮＨＢ）にてコンデンサ素子を巻き取り、メタリコンを施した後、減圧下、１２０℃の温度で１０時間の熱処理を施し、リード線を取り付けコンデンサ素子に仕上げた。
【００８９】
こうして得られたコンデンサ素子１０個を用いて、１１５℃高温下でコンデンサ素子に３００ＶＤＣの電圧を印加し、該電圧で１０分間経過後にステップ状に５０ＶＤＣ／１分で徐々に印加電圧を上昇させることを繰り返す所謂ステップアップ試験を行なった。
【００９０】
＜素子加工性＞
下記基準で判断した。上記と同様にしてコンデンサ素子を作成し、目視により素子の形状を確認した。
【００９１】
◎：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形がなく、後の工程に全く支障がないレベル
○：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形は若干あるが後の工程で問題がないレベル
×：コンデンサ素子のフィルムのずれ、変形が大きく、後の工程に支障を来すレベル
◎、○は使用可能である。×では実用が困難である。
【００９２】
＜耐電圧＞
この際の静電容量変化を測定しグラフ上にプロットして、該容量が初期値の７０％になった電圧をフィルムの厚み（上記（１））で割り返して耐電圧評価とし、以下の通り評価した。
【００９３】
◎：３８０Ｖ／μｍ以上
○：３６０Ｖ／μｍ以上３８０Ｖ／μｍ未満
△：３４０Ｖ／μｍ以上３６０Ｖ／μｍ未満
×：３４０Ｖ／μｍ未満
◎、○は使用可能である。△、×では実用上の性能に劣る。
【００９４】
＜信頼性＞
静電容量が初期値に対して１０％以下に減少するまで電圧を上昇させた後に、コンデンサ素子を解体し破壊の状態を調べて、信頼性を以下の通り評価した。
【００９５】
◎：素子形状の変化は無く貫通状の破壊は観察されない。
【００９６】
○：素子形状の変化は無くフィルム１０層以内の貫通状破壊が観察される。
【００９７】
△：素子形状に変化が認められる若しくは１０層を超える貫通状破壊が観察される。
【００９８】
×：素子形状が破壊する。
【００９９】
◎は問題なく使用でき、○では条件次第で使用可能である。△、×では実用上の性能に劣る。
（１２）結晶子サイズ
二軸延伸ポリプロピレンフィルムを長さ４ｃｍ、幅１ｍｍの短冊状に切断し、厚さが１ｍｍになるように重ねて試料調製した。フィルムのＭＤ−ＺＤ断面に対して垂直方向にＸ線を入射し、２θ＝約１７°（α晶（０４０）面）における結晶ピークの半値幅βeから、下記式（６）、（７）により計算した。
【０１００】
【数２】
2017159103.tif 000003
【０１０１】
【数３】
2017159103.tif 000004
【０１０２】
ここで、λ：X線波長(= 0.15418nm)、βe：回折ピークの半値幅、βo：半値幅の補正値(= 0.6(透過2θ-θスキャン法)、および0.13 (反射2θ-θスキャン法))、Ｋ：Scherrer定数(=1.0(透過2θ-θスキャン法)、および0.9(反射2θ-θスキャン法))である。
（測定装置）
・Ｘ線回折装置  理学電機(株)社製  ４０３６Ａ２型
Ｘ線源  ：ＣｕＫα線（Ｎｉフィルタ使用）
出力    ：４０ｋＶ−３０ｍＡ
・ゴニオメータ  理学電機(株)社製  ２１５５Ｄ型
スリット：２ｍｍφ−１°−１°
検出機  ：シンチレーションカウンター
・計数記録装置  理学電機(株)社製  ＲＡＤ−Ｃ型
【実施例】
【０１０３】
以下、実施例を挙げて本発明の効果をさらに説明する。【０１０４】
（実施例１）
Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出の表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂としてポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が０．９８５、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部、三井化学製ポリメチルペンテン系樹脂“ＴＰＸ”（登録商標）  ＭＸ００２（融点が２２４℃）を４質量部の配合比でブレンドし、２６０℃に設定した押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）とした。次いで、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、基層部に該当するＢ層用のポリプロピレン樹脂として、メソペンタッド分率が０．９８５、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部を、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、各々を２５０℃で溶融押出を行い、１０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２５０℃でＴダイより吐出させ、該溶融シートを２０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１１０℃に予熱し、引き続き１１４℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に６．２倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５５℃の温度で幅方向に１０．８倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１２％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．１μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。実施例１の未延伸フィルムについて広角Ｘ線回折測定をした際の、広角Ｘ線回折プロファイルを図２に示した。【０１０５】
（実施例２）
メソペンタッド分率が０．９８５、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．５ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、１０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを２５℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１１５℃に予熱し、引き続き１１５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．７倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５３℃の温度で幅方向に１０．２倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１３％の弛緩を与えながら１２８℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１３８℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．５μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１０６】
（実施例３）
Ａ／Ｂ／Ａ３層複合押出の表層部に該当するＡ層用のポリプロピレン樹脂としてポリプロピレンとしてメソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部、三井化学製ポリメチルペンテン系樹脂“ＴＰＸ”（登録商標）  ＭＸ００２（融点が２２４℃）を４質量部の配合比でブレンドし、２６０℃に設定した押出機で混練押出し、ストランドを水冷後チップ化し、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）とした。次いで、ポリプロピレン樹脂原料（Ａ１）をＡ層用の単軸の溶融押出機に供給し、基層部に該当するＢ層用のポリプロピレン樹脂として、メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂１００質量部を、Ｂ層用の単軸の溶融押出機に供給し、各々を２５０℃で溶融押出を行い、１０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、フィードブロックを用いてＡ／Ｂ／Ａの３層積層で積層厚み比が１／８／１（フィルム全厚みに対する表面層Ａ層の割合は２０％）となるよう押出量を調節し、その溶融積層ポリマーを、樹脂温度２４０℃でＴダイより吐出させ、該溶融シートを２９℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１２０℃に予熱し、引き続き１２０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．４倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５７℃の温度で幅方向に１０．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１０％の弛緩を与えながら１３６℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１５０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．２μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１０７】
（実施例４）
メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６５℃の押出機に供給し、樹脂温度２６５℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、１５μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを２７℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１０５℃に予熱し、引き続き１１５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．３倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５３℃の温度で幅方向に９．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１１％の弛緩を与えながら１３７℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４９℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．９μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１０８】
（実施例５）
メソペンタッド分率が０．９７８、融点が１６６℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、１５μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを２８℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１３０℃に予熱し、引き続き１２７℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に４．９倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５５℃の温度で幅方向に８．８倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１２％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．１μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本実施例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１０９】
（比較例１）
メソペンタッド分率が０．９５、融点が１６５℃である大韓油化（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５５℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、３０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを６０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１３０℃に予熱し、引き続き１１５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に４．７倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５０℃の温度で幅方向に１０倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に６％の弛緩を与えながら１４０℃で熱処理を行ない、クリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．５μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１１０】
（比較例２）
メソペンタッド分率が０．９７８、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が４．０ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、３０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを９０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１３５℃に予熱し、引き続き１４０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６５℃の温度で幅方向に１０倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に８％の弛緩を与えながら１６５℃で熱処理を行なった。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．９μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。比較例２の未延伸フィルムの広角Ｘ線回折プロファイルを図３に示した。【０１１１】
（比較例３）
メソペンタッド分率が０．９８３、融点が１６７℃で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂を温度２６０℃の押出機に供給し、３０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、樹脂温度２６０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、該溶融シートを５５℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１０５℃に予熱し、引き続き１０５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に４．２倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５５℃の温度で幅方向に８．８倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に１６％の弛緩を与えながら１３０℃で熱処理を行ない、さらに２段目の熱処理としてクリップで幅方向把持したまま１４０℃で熱処理を行った。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．７μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１１２】
（比較例４）
メソペンタッド分率が０．９８３で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が２．６ｇ／１０分であるプライムポリマー（株）製ポリプロピレン樹脂に、Basell社製分岐鎖状ポリプロピレン樹脂（高溶融張力ポリプロピレンProfax  PF-814）を５．０質量％ブレンドし温度２４０℃の押出機に供給し、樹脂温度２４０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、４０μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを４０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１１０℃に予熱し、引き続き１１０℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に５．８倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１５５℃の温度で幅方向に１０．５倍延伸し、次いで１段目の熱処理および弛緩処理として幅方向に２％の弛緩を与えながら１６５℃で熱処理を行なった。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み２．９μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１１３】
（比較例５）
メソペンタッド分率が０．９７３で、メルトフローレイト（ＭＦＲ）が５．０ｇ／１０分である日本ポリプロ（株）製ポリプロピレン樹脂（ノバテックＳＡ４Ｌ）を温度２５０℃の押出機に供給し、樹脂温度２５０℃でＴ型スリットダイよりシート状に溶融押出し、１５μｍカットの金属繊維焼結フィルターで濾過し、該溶融シートを３０℃に保持されたキャスティングドラム上で、エアーナイフにより密着させ冷却固化し未延伸シートを得た。次いで、該シートを複数のロール群にて１３５℃に予熱し、引き続き１３５℃の温度に保ち周速差を設けたロール間に通し、長手方向に４．５倍に延伸した。引き続き該フィルムをテンターに導き、１６０℃の温度で幅方向に８．２倍延伸し、次いで幅方向に６．７％の弛緩を与えながら１６８℃で熱処理を行なった。その後１００℃で冷却工程を経てテンターの外側へ導き、フィルム端部のクリップ解放し、次いでフィルム表面（キャスティングドラム接触面側）に２５Ｗ・ｍｉｎ／ｍ２の処理強度で大気中でコロナ放電処理を行い、フィルム厚み４μｍのフィルムをフィルムロールとして巻き取った。本比較例の二軸配向ポリプロピレンフィルムの特性およびコンデンサ特性は表１に示す通りである。【０１１４】
【表１】
2017159103.tif 000005
【符号の説明】
【０１１５】
Ｅ    電源
Ａ    電流計
Ｘ    試料
ａ    主電極
ｂ    対電極
ｃ    ガード電極
【図１】
2017159103.tif 000006
【図２】
2017159103.tif 000007
【図３】
2017159103.tif 000008
【国際調査報告】
2017159103.tif 000009
2017159103.tif 000010
2017159103.tif 000011
2017159103.tif 000012
2017159103.tif 000013