(57)【要約】  フレキシブル基板と、前記フレキシブル基板上に設けられた第１電極層と、前記第１電極層の上方に設けられた第２電極層と、有機材料を用いて構成された発光層を有し前記第１電極層と前記第２電極層との間に重ねて配置された少なくとも２つの発光ユニットと、前記発光ユニット間に配置された中間電極層とを備え、前記少なくとも２つの発光ユニットは、ぞれぞれの発光光の色度が異なるものであり、前記少なくとも２つの発光ユニットのうち少なくとも１つの発光ユニットから前記フレキシブル基板側又は前記第２電極層側に取り出される発光光の配光特性が、正面輝度を［Ｌ１］、視野角２０°の輝度を［Ｌ２］、及び視野角６０°の輝度を［Ｌ３］とした場合に、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０である有機エレクトロルミネッセンス素子である。
2017212852.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
フレキシブル基板と、
前記フレキシブル基板上に設けられた第１電極層と、
前記第１電極層の上方に設けられた第２電極層と、
有機材料を用いて構成された発光層を有し前記第１電極層と前記第２電極層との間に重ねて配置された少なくとも２つの発光ユニットと、
前記発光ユニット間に配置された中間電極層とを備え、
前記２つの発光ユニットは、ぞれぞれの発光光の色度が異なるものであり、
前記２つの発光ユニットのうち少なくとも１つの発光ユニットから前記フレキシブル基板側又は前記第２電極層側に取り出される発光光の配光特性が、正面輝度を［Ｌ１］、視野角２０°の輝度を［Ｌ２］、及び視野角６０°の輝度を［Ｌ３］とした場合に、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０である  有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項２】
前記少なくとも２つの発光ユニットは、ぞれぞれの発光光の最大ピーク波長が異なるものである  請求項１記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項３】
前記配光特性が、０．９０≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．１０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．４５である
請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項４】
前記少なくとも２つの発光ユニットの全てにおける前記配光特性が、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０でありであり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０である
請求項１又は２に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項５】
前記少なくとも２つの発光ユニットの全てにおける前記配光特性が、０．９０≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．１０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．４５である
請求項１〜４の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項６】
前記少なくとも２つの発光ユニットのうちの１つは、発光光の正面の色度が、ＣＩＥ−ｘｙ色度図において０．２９≦ｙ≦０．３４、ｙ＋ｘ≧０．９８である
請求項１〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項７】
前記少なくとも２つの発光ユニットのうちの１つは、発光光の正面の色度が、ＣＩＥ−ｘｙ色度図においてｙ≧０．３９、ｙ≧０．７９−０．６７ｘ、ｙ≦ｘ−０．１２である  請求項１〜５の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項８】
前記第１電極層、前記第２電極層、及び前記中間電極層には外部電源が接続され、
前記少なくとも２つの発光ユニットおよび前記中間電極層は、前記第１電極層と前記第２電極層との間においての外光の干渉が防止されるように膜厚設計されている
請求項１〜７の何れかに記載の有機エレクトロルミネッセンス素子。
【請求項９】
請求項１〜８の何れか１項に記載の有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた車両用灯具。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機エレクトロルミネッセンス素子、及びこの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた車両用灯具に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、一重項励起子と三重項励起子のすべてをエレクトロルミネッセンス（electroluminescence：以下ＥＬともいう。）に利用し、高発光効率を実現する発光材料を用いた有機ＥＬ素子が提案されている。有機ＥＬ素子においては、高い発光効率と発光寿命の両方で実用域の材料が開発され、ディスプレイや照明に利用されている。【０００３】
また、近年では、有機ＥＬ素子の面発光や可撓性といった特性を活かし、デザイン性の高い車両用灯具（例えば、テールランプ等）に適用することが提案されている（例えば、特許文献１参照。）。【０００４】
しかしながら、従来の有機ＥＬ素子を車両用灯具に用いる場合、後方車両からの視認性が低いといった課題がある。そのため、後方車両からの高い視認性を有する有機ＥＬ素子が必要とされている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２０１５−５５５２号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上記問題に対し、発明者による鋭意努力の結果、下記のようなことが分かった。【０００７】
面発光源である有機ＥＬ素子を湾曲させた状態で車両に搭載する場合、後続車両への視認性及び明るさの均一性を確保するために、湾曲された部分からも強い発光光が必要となる。そのため、正面だけでなく視野角２０°程度までの発光光強度が要求されることが分かった。一方で、後続車両への視認性及び明るさの均一性の観点から、視野角６０°〜９０°付近からの発光光強度は必要とされないという事が判明した。従来公知の有機ＥＬ素子においては、発光光をいずれの方向から見てもある一定の視認性が得られるようになっているが、視野角６０°〜９０°付近の発光光も多く、無駄になっている発光光も多かった。【０００８】
本発明は、上記問題・状況に鑑みてなされたものであり、車両用灯具に適する高い視認性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を提供すること、及びこの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことにより視認性の向上が図られた車両用灯具を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】
以上のような目的を達成するための本発明は、フレキシブル基板と、前記フレキシブル基板上に設けられた第１電極層と、前記第１電極層の上方に設けられた第２電極層と、有機材料を用いて構成された発光層を有し前記第１電極層と前記第２電極層との間に重ねて配置された少なくとも２つの発光ユニットと、前記発光ユニット間に配置された中間電極層とを備え、前記少なくとも２つの発光ユニットは、ぞれぞれの発光光の色度が異なるものであり、前記少なくとも２つの発光ユニットのうち少なくとも１つの発光ユニットから前記フレキシブル基板側又は前記第２電極層側に取り出される発光光の配光特性が、正面輝度を［Ｌ１］、視野角２０°の輝度を［Ｌ２］、及び視野角６０°の輝度を［Ｌ３］とした場合に、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０となる有機エレクトロルミネッセンス素子である。また本発明は、このような有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた車両用灯具でもある。
【発明の効果】
【００１０】
このような構成の本発明によれば、車両用灯具に適する高い視認性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子を得ることが可能であり、またこの有機エレクトロルミネッセンス素子を用いたことにより視認性の向上が図られた車両用灯具を得ることが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００１１】
【図１】実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の概略を示す断面図である。
【図２】実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子の配光特性を説明するための模式図である。
【図３】実施形態に係る車両用灯具の概略構成を説明するための車両の上面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１２】
以下本発明の実施の形態を、有機エレクトロルミネッセンス素子、この有機エレクトロルミネッセンス素子を用いた車両用灯具の順に説明する。なお、以降に説明する実施の形態において「〜」は、その前後に記載される数値を下限値及び上限値として含む意味で使用する。
【００１３】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子≫
図１は、実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１の概略を示す断面図である。この図に示すように、有機エレクトロルミネッセンス素子１は、フレキシブル基板１０、第１電極層１１、第１発光ユニット２１、中間電極層３０、第２発光ユニット２２、及び第２電極層１２をこの順に積層したタンデム構造のものである。この有機エレクトロルミネッセンス素子１は、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２で発生させた発光光ｈ１及び発光光ｈ２を、図示したようにフレキシブル基板１０側から取り出すボトムエミッション型のものであるか、又はこの逆から取り出すトップエミッション型であってもよい。
【００１４】
ここでは、一例として図示したようなボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子１を説明する。この場合、光取り出し側の第１電極層１１、及び中間電極層３０は、光透過性を有する透明電極として構成される。またマイクロキャビティ効果によって、発光光ｈ１，ｈ２を干渉させて取り出す場合であれば、第１電極層１１及び中間電極層３０は、半透過半反射性を有する電極として構成される。一方、第２電極層１２は、反射電極として構成される。
【００１５】
実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１は、第１電極層１１と中間電極層３０とに対して外部電源から電圧が印加され、これによって第１発光ユニット２１において発光光ｈ１が発生する。また、中間電極層３０と第２電極層１２とに対して、外部電源から電圧が印加され、これによって第２発光ユニット２２において発光光ｈ２が発生する。発光光ｈ１と発光光ｈ２との発生は、第１電極層１１、中間電極層３０、及び第２電極層１２への電圧印加の調整により、個々に制御される。
【００１６】
ここで、以上のように外部電源に接続されて電圧が印加される第１電極層１１、第２電極層１２、及び中間電極層３０は、シート抵抗をある程度低く抑える必要がある。したがって、光透過性を有して構成される第１電極層１１及び中間電極層３０は、ある程度の膜厚が必要となるため、半透過半反射電極として構成されることになる。
【００１７】
このような構成の有機エレクトロルミネッセンス素子１において、第１発光ユニット２１で発生する発光光ｈ１と、第２発光ユニット２２で発生する発光光ｈ２とは、色度が異なる。また発光光ｈ１と発光光ｈ２とは、最大ピーク波長も異なる。このような発光光ｈ１及び発光光ｈ２の違いは、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２の構成の差によるものであり、以降に詳細に説明する。
【００１８】
以上のような第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２を備えた有機エレクトロルミネッセンス素子１は、フレキシブル基板１０側の最表面を光取り出し面Ｓとした場合、この光取り出し面Ｓから取り出される発光光ｈ１，ｈ２の配光特性が特徴的である。また、発光光ｈ１，ｈ２の色度にも特徴がある。以下、発光光ｈ１，ｈ２の配光特性、発光光ｈ１，ｈ２の色度、有機エレクトロルミネッセンス素子１を構成する構成要素の詳細を、この順に説明する。
【００１９】
＜発光光ｈ１，ｈ２の配光特性＞
発光光ｈ１及び発光光ｈ２の少なくとも一方は、次のような配光特性を有する。すなわち、光取り出し面Ｓの法線Ｎ方向を正面とし、正面輝度を［Ｌ１］、法線Ｎに対する視野角２０°の輝度を［Ｌ２］、法線［Ｎ］に対する視野角６０°の輝度を［Ｌ３］とする。この場合において、発光光ｈ１及び発光光ｈ２の少なくとも一方の配光特性は、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０である。
【００２０】
以上は、図２に示すように、光取り出し面Ｓが湾曲している場合であっても同様であり、凸方向に湾曲した光取り出し面Ｓの各部において、発光光ｈ１及び発光光ｈ２の少なくとも一方の配光特性は、上述した関係が成り立つこととする。
【００２１】
このような関係が成り立つことにより、例えば、この有機エレクトロルミネッセンス素子１を、車両用灯具として車両の後部コーナー部に、例えば光取り出し面Ｓを凸方向に湾曲させて設けた場合、その車を後方車両から見たときの光取り出し面Ｓにおける発光光ｈ１，ｈ２の取り出し強度を均一化させることが可能である。またこれにより、その車を後方車両から見たときの発光光ｈ１，ｈ２の視認性の向上を図ることができる。より詳しくは、発光光ｈ１が、上述の関係を満たしていれば、発光光ｈ１についてこのような効果を得ることができ、発光光ｈ２が、上述の関係を満たしていれば、発光光ｈ２についてこのような効果を得ることができる。
【００２２】
また、以上のような配光特性は、０．９０≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．１０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．４５であることが好ましく、これにより上述の効果をさらに高めることができる。また以上のような配光特性は、発光光ｈ１及び発光光ｈ２の両方に兼ね備えられていることが好ましい。
【００２３】
実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１の配光特性は、均等拡散光源からの光の強度であるランバーシアンに対し、これよりも法線Ｎ方向への配光度合いが強い配光形状であっても、弱い配光形状であってもよい。下記表１には、実施形態に係る有機エレクトロルミネッセンス素子１の配光特性の例として、法線Ｎ方向への配光度合いが強い場合の配光形状１，２および法線Ｎ方向への配光度合いが弱い場合の配光形状３，４についての、［Ｌ２］／［Ｌ１］および［Ｌ３］／［Ｌ１］の例を示す。ただし、配光形状１は、法線Ｎ方向への配光度合いが強く、［Ｌ２］／［Ｌ１］の値が０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０の範囲から外れる。
【００２４】
【表１】
2017212852.tif 000003
【００２５】
［輝度の測定方法］
上述した配光特性を得るための輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］の測定方法としては、次の方法を用いることができる。
【００２６】
有機エレクトロルミネッセンス素子１を自動的に回転させる回転ステージにセットし、分光輝度計（コニカミノルタ社製、ＣＳ−２０００）を用いて光量分布及びスペクトルを測定することにより輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］を求めることができる。これらの測定は、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２のそれぞれに対して、個別に一定の電流量（５ｍＡ／ｃｍ２）を流して発光させた状態で、法線Ｎに対して±８０°の範囲で実施する。測定結果のうち、法線［Ｎ］方向の測定値、法線Ｎに対する視野角２０°の測定値、法線Ｎに対する視野角６０°の測定値のそれぞれから、各輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］を求める。
【００２７】
［輝度の調整方法］
発光光ｈ１，ｈ２の輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］を、上記の配光特性の範囲内に調整する方法としては、例えば次の二つの方法を挙げることができる。
【００２８】
一つ目の方法は、第１電極層１１、中間電極層３０、及び第２電極層１２間のマイクロキャビティ効果を利用する方法である。この場合、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２を構成する各層、さらには中間電極層３０の膜厚設計により、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２における各発光点Ｄ１，Ｄ２から、第１電極層１１、中間電極層３０、及び第２電極層１２までの各距離を調整する。これにより、各発光波長の発光光ｈ１，ｈ２を、第１電極層１１、中間電極層３０、及び第２電極層１２間において干渉させて光取り出し面Ｓから取り出す。
【００２９】
この際、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２を構成する各層、さらには中間電極層３０の膜厚設計によって発光光ｈ１，ｈ２の干渉度合いを調整することで、光取り出し方向の指向性が制御される。これにより、上述した配光特性を満たすように発光光ｈ１，ｈ２の各輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］が調整される。
【００３０】
二つ目の方法は、有機エレクトロルミネッセンス素子１の光取り出し面Ｓ側に、ここでの図示を省略した光学フィルムを設ける方法である。光学フィルムは、例えば透光性樹脂材料からなり、複数の凸部からなるマイクロレンズアレイやドットパターン、若しくは回折格子や凹凸構造を有するシート状の光学フィルムや光学シート、又は屈折率の異なる光学多層膜からなる光学フィルム等を用いることができる。
【００３１】
ただし、光学フィルムとして十分な透過率を有するものを用意できない場合は、発光光ｈ１，ｈ２の輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］は、上述した一つ目の方法を適用して上記の配光特性の範囲内に調整されていることが好ましい。
【００３２】
＜発光光ｈ１，ｈ２の色度＞
発光光ｈ１及び発光光ｈ２の色度は、何れか一方が赤色であり、何れか他方がアンバー色であることが好ましい。より好ましくは、光取り出し側に配置される第１発光ユニット２１からの発光光ｈ１を、より長波長の赤色の発光光とする一方、第２電極層１２側に配置される第２発光ユニット２２からの発光光ｈ２を、より短波長のアンバー色の発光光とする方がよい。これにより、長波長の赤色の、プラズモン吸収による衰弱を抑制することができるため、有機エレクトロルミネッセンス素子として、高効率化が見込まれる。
【００３３】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の色度は特に限定はなく、種々の範囲の色度を適用することができる。車両用灯具として、適用する場合は赤色とアンバー色が好ましい。ここで赤色の発光光とは、正面の色度が、ＣＩＥ−ｘｙ色度図において０．２９≦ｙ≦０．３４、ｙ＋ｘ≧０．９８であることが好ましい。またアンバー色の発光光とは、ＣＩＥ−ｘｙ色度図においてｙ≧０．３９、ｙ≧０．７９−０．６７ｘ、ｙ≦ｘ−０．１２であることが好ましい。なお、上記色度範囲におけるｘ及びｙは、ＣＩＥ１９３１表色系における色度ｘ及びｙである。
【００３４】
［色度の測定方法］
発光光ｈ１，ｈ２の色度は、例えば、分光放射輝度計ＣＳ−２０００（コニカミノルタ社製）を用いて測定することができる。この際、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２のそれぞれに対して、個別に所定値の電流密度を与え、発生する発光光ｈ１，ｈ２の色度を測定する。
【００３５】
本発明の有機エレクトロルミネッセンス素子の正面輝度［Ｌ１］としては、使用する面積によって任意に調整可能で特に限定はないが、例えば１００〜５００００ｃｄ／ｍ２の範囲で適用できる。
【００３６】
＜有機エレクトロルミネッセンス素子１の各構成要素の詳細＞
次に、以上のような配光特性を有する有機エレクトロルミネッセンス素子１の各構成要素の詳細を説明する。なお、以下に説明する有機エレクトロルミネッセンス素子１の各構成要素は、実施形態を説明するための一例であり、上述した配光特性及び色度を有する発光光ｈ１及び発光光ｈ２の何れか一方が得られる範囲で適宜その他構成を適用することが可能である。
【００３７】
［第１電極層１１及び第２電極層１２］
第１電極層１１及び第２電極層１２のそれぞれは、中間電極層３０との間に挟持される第１発光ユニット２１又は第２発光ユニット２２に対して、正孔を供給するための陽極として機能するか、又は電子を供給するための陰極として機能する。
【００３８】
第１電極層１１を例にとると、第１電極層１１及び中間電極層３０は、何れか一方が第１発光ユニット２１に正孔を供給するための陽極として機能し、何れか他方が第１発光ユニット２１に電子を供給するための陰極として機能する。ここでは一例として、第１発光ユニット２１に対して、第１電極層１１が陽極、中間電極層３０が陰極として用いられる場合を図示している。
【００３９】
また第２電極層１２を例にとると、第２電極層１２及び中間電極層３０は、何れか一方が第２発光ユニット２２に正孔を供給するための陽極として機能し、何れか他方が第２発光ユニット２２に電子を供給するための陰極として機能する。ここでは一例として、第２発光ユニット２２に対して、第２電極層１２が陰極、中間電極層３０が陽極として用いられる場合を図示している。
【００４０】
以上のような第１電極層１１及び第２電極層１２は、陽極として用いられるか、又は陰極として用いられるかによって、下記に示すようにそれぞれに適する材料を用いて構成される。さらに、第１電極層１１及び第２電極層１２は、光取り出し側に配置された電極であるか否かによって、下記に示す材料の中から光透過性又は光反射性に優れた材料が選択して用いられる。以下に、第１電極層１１又は第２電極層１２を構成する陽極及び陰極について説明する。
【００４１】
（陽極）
有機エレクトロルミネッセンス素子１に用いられる陽極材料としては、仕事関数の大きい（４ｅＶ以上、好ましくは４．３Ｖ以上）金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物からなる電極物質が用いられる。このような電極物質の具体例としては、ＡｕやＡｇ等の金属及びこれらの合金、ＣｕＩ、インジウムチタンオキシド（ＩＴＯ）、ＳｎＯ２、ＺｎＯ等の導電性透明材料が挙げられる。また、ＩＤＩＸＯ（登録商標：Ｉｎ２Ｏ３−ＺｎＯ）等の非晶質で透明導電膜を作製可能な材料を用いてもよい。
【００４２】
陽極は、蒸着やスパッタリング等の方法を用いて上記陽極材料を基材上に成膜することによって作製することができる。陽極側から発光光を取り出す構成である場合には、陽極の透過率を１０％より大きくするか、または半透過半反射電極とする。また、陽極のシート抵抗は数百Ω／ｓｑ．以下が好ましい。また、陽極の厚さは、材料にもよるが、通常１０ｎｍ〜１μｍ、好ましくは１０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００４３】
（陰極）
有機エレクトロルミネッセンス素子１に用いられる陰極材料としては、仕事関数の小さい（４ｅＶ以下）金属、合金、電気伝導性化合物、及び、これらの混合物からなる電極物質が用いられる。このような電極物質の具体例としては、ナトリウム、ナトリウム−カリウム合金、マグネシウム、リチウム、マグネシウム／銅混合物、マグネシウム／銀混合物、マグネシウム／アルミニウム混合物、マグネシウム／インジウム混合物、アルミニウム／酸化アルミニウム（Ａｌ２Ｏ３）混合物、インジウム、リチウム／アルミニウム混合物、アルミニウム、銀、銀を主成分とする合金、アルミニウム／銀混合物、希土類金属等が挙げられる。
【００４４】
陰極は、蒸着やスパッタリング等の方法を用いて上記陰極材料を基材上に成膜することによって作製することができる。陰極側から発光光を取り出す場合には、陰極の透過率を１０％より大きくするか、または半透過半反射電極とする。また、陰極のシート抵抗は、数百Ω／ｓｑ．以下が好ましい。また、陰極の厚さは、通常１０ｎｍ〜５μｍ、好ましくは５０〜２００ｎｍの範囲で選ばれる。
【００４５】
［第１発光ユニット２１、第２発光ユニット２２］
第１発光ユニット２１は、第１電極層１１と中間電極層３０の間に設けられ、発光性を有する有機材料を含む発光層を少なくとも１層以上備える。また、第２発光ユニット２２は、中間電極層３０と第２電極層１２との間に設けられ、発光性を有する有機材料を含む発光層を少なくとも１層以上備える。
【００４６】
以下、これら第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２を、総合して発光ユニットとして記載して説明する。
【００４７】
発光ユニットの代表的な層構成としては、以下の構成を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
（１）正孔注入輸送層／発光層／電子注入輸送層
（２）正孔注入輸送層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（３）正孔注入輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子注入輸送層
（４）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／電子輸送層／電子注入層
（５）正孔注入層／正孔輸送層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
（６）正孔注入層／正孔輸送層／電子阻止層／発光層／正孔阻止層／電子輸送層／電子注入層
【００４８】
このうち発光層は、単層又は複数層で構成される。発光層が複数層で構成される場合、これらの発光層の間に中間層が設けられていてもよい。この中間層は、以降に説明する中間電極層と同じ構成の層であってよいが、外部電源には接続されていない層である。
【００４９】
電子輸送層は、電子を輸送する機能を有する層である。電子輸送層には、広い意味で電子注入層、及び正孔阻止層も含まれる。また、電子輸送層は、複数層で構成されていてもよい。
【００５０】
正孔輸送層は、正孔を輸送する機能を有する層である。正孔輸送層には、広い意味で正孔注入層、及び、電子阻止層も含まれる。また、正孔輸送層は、複数層で構成されていてもよい。
【００５１】
これら発光ユニットを構成する各層は、従来公知の材料、形成方法を用いることができる。
【００５２】
なお、有機エレクトロルミネッセンス素子１に設けられる少なくとも２つの発光ユニットは、発光層を除いて同一の層及び材料を用いた構成の発光ユニットであることが好ましい。さらに、各発光ユニットは、発光層数も同一であることが好ましい。これにより、使用材料数を少なくでき、コスト面、品質管理面等の生産面での利点がある。さらに、蒸着プロセスであれば、成膜チャンバーを各発光ユニットで共通化しやすいなどの生産効率面での利点がある。
【００５３】
ここで、各発光ユニットを構成する各層は、発光光ｈ１，ｈ２の輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］がマイクロキャビティ効果を利用して調整されている場合、各発光光ｈ１，ｈ２の干渉度合いに合わせた膜厚設計がなされていることとする。
【００５４】
また各発光ユニットを構成する各層は、以上のような膜厚設計と合わせて、又は以上のような膜厚設計とは別に、有機エレクトロルミネッセンス素子１に入射した外光の第１電極層１１と第２電極層１２との間においての干渉が抑えられるように膜厚設計されていることが好ましい。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子１を非発光とした場合の、外光の干渉による着色が防止される。
【００５５】
このような各層の膜厚は、従来公知の光取り出し計算ソフトを用いて導出することができる。光取り出し計算ソフトとしては、例えば、ｓｅｔｆｏｓ（登録商標）（Ｆｌｕｘｉｍ ＡＧ社製）を用いることができ、各層の膜厚はこれによって導出された値に設定されていることとする。
【００５６】
具体的には、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２を構成する電子輸送層の膜厚は、数ｎｍ〜２００ｎｍの間で適宜調整されていることが好ましい。なお、調整された電子輸送層の膜厚が、上記範囲内で厚目である場合においては、電子輸送層の電子移動度は１０−５ｃｍ２／Ｖｓ以上であることが好ましい。
【００５７】
一方、発光光ｈ１，ｈ２の輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］が、有機エレクトロルミネッセンス素子１の光取り出し面Ｓ側に設けた光学フィルムによって調整されている場合、発光ユニットを構成する各層の膜厚が特に制限されることはない。ただしこの場合、形成する膜の均質性の確保、駆動電圧の低電圧化、及び駆動電流に対する発光色の安定性向上の観点から、各発光ユニットの全体の膜厚を５〜２００ｎｍの範囲内に調整することが好ましく、さらに１０〜１００ｎｍ以下の範囲に調整することが好ましい。
【００５８】
次に、発光ユニットの構成層として必須である発光層について説明する。
【００５９】
［発光層］
発光層は、第１電極層１１、第２電極層１２、中間電極層３０、又は隣接する層から注入される電子と正孔とが再結合し、励起子を経由して発光する場を提供する層であり、発光性有機半導体薄膜を含む層である。発光層は、発光ドーパントと、ホスト化合物とを含有することが好ましい。発光ドーパントは、発光性ドーパント化合物、ドーパント化合物、又は単にドーパントともいう。またホスト化合物は、マトリックス材料、発光ホスト化合物、又は単にホストともいう。
【００６０】
発光層の形成方法は特に制限はなく、従来公知の例えば真空蒸着法、湿式法等により形成することができる。有機エレクトロルミネッセンス素子１の製造コストから湿式法で形成することが好ましい。発光層を構成する各化合物の詳細は、次のようである。
【００６１】
（１．発光ドーパント）
発光ドーパントとしては、蛍光発光性ドーパント（蛍光ドーパント、蛍光性化合物ともいう）、及び、リン光発光性ドーパント（リン光ドーパント、リン光性化合物ともいう）が好ましく用いられる。発光層中の発光ドーパントの濃度については、使用される特定のドーパント及びデバイスの必要条件に基づいて、任意に決定することができる。発光ドーパントの濃度は、発光層の膜厚方向に対し、均一な濃度で含有されていてもよく、また任意の濃度分布を有していてもよい。
【００６２】
また、発光層には、複数種の発光ドーパントが含まれていてもよい。例えば、構造の異なるドーパント同士を組み合わせて用いてもよいし、蛍光発光性ドーパントとリン光発光性ドーパントとを組み合わせて用いてもよい。これにより、任意の発光色を得ることができる。
【００６３】
有機エレクトロルミネッセンス素子１は、上記したように発光光ｈ１，ｈ２の何れか一方が赤色の発光光であり、何れか他方がアンバー色の発光光で有ることが好ましい。例えば、フレキシブル基板１０側に配置される第１発光ユニット２１からの発光光ｈ１が、赤色の発光光である場合、その発光層に赤色発光ドーパントを含有させることにより達成される。また第２電極層１２側に配置される第２発光ユニット２２からの発光光ｈ２が、アンバー色の発光光である場合、その発光層にアンバー色に近い発光光を有する赤色もしくは緑色発光ドーパントを単独で含有させるか、または赤色及び緑色発光ドーパントを２、３種組み合わせて含有させることにより達成される。アンバー色に近い発光光を有する赤色もしくは緑色発光ドーパントを単独で含有させる場合、アンバー色付近の発光スペクトルのみが外部に取り出されるように、発光ユニットの光学設計を行う。また、赤色及び緑色発光ドーパントを組み合わせてアンバー色発光を得る場合には、当該赤色及び緑色発光ドーパントを２種組み合わせる場合が多い。
【００６４】
また有機エレクトロルミネッセンス素子１が、さらに第３発光ユニットを有する場合、第３発光ユニットは、発光光として白色光を発生するものであってもよい。この場合、発光層中に発光色の異なる複数の発光ドーパントを含有させることにより、白色の発光光が得られる。白色を示す発光ドーパントの組み合わせについては特に限定はないが、例えば青と橙との組み合わせや、青と緑と赤との組み合わせ等が挙げられる。なお、ここでの白色とは、２°視野角正面輝度を前述の方法により測定した際に、１０００ｃｄ／ｍ２でのＣＩＥ１９３１表色系における色度がｘ＝０．３９±０．０９、ｙ＝０．３８±０．０８の領域内にあることが好ましい。
【００６５】
（１−１．リン光発光性ドーパント）
リン光発光性ドーパントは、励起三重項からの発光が観測される化合物であり、具体的には、室温（２５℃）にてリン光発光する化合物であり、２５℃においてリン光量子収率が０．０１以上の化合物である。発光層に用いられるリン光発光性ドーパントにおいて、好ましいリン光量子収率は０．１以上である。
【００６６】
上記リン光量子収率は、第４版実験化学講座７の分光ＩＩの３９８頁（１９９２年版、丸善）に記載の方法により測定できる。溶液中でのリン光量子収率は種々の溶媒を用いて測定できる。発光層に用いるリン光発光性ドーパントは、任意の溶媒のいずれかにおいて上記リン光量子収率（０．０１以上）が達成されればよい。
【００６７】
リン光発光性ドーパントは、有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光層に使用される公知の材料から適宜選択して用いることができる。
【００６８】
中でも、好ましいリン光発光性ドーパントとしては、イリジウム（Ｉｒ）を中心金属に有する有機金属錯体が挙げられる。さらに好ましくは、金属−炭素結合、金属−窒素結合、金属−酸素結合、金属−硫黄結合の少なくとも一つの配位様式を含む錯体が好ましい。
【００６９】
（１−２．蛍光発光性ドーパント）
蛍光発光性ドーパントは、励起一重項からの発光が可能な化合物であり、励起一重項からの発光が観測される限り特に限定されない。
【００７０】
蛍光発光性ドーパントしては、例えば、アントラセン誘導体、ピレン誘導体、クリセン誘導体、フルオランテン誘導体、ペリレン誘導体、フルオレン誘導体、アリールアセチレン誘導体、スチリルアリーレン誘導体、スチリルアミン誘導体、アリールアミン誘導体、ホウ素錯体、クマリン誘導体、ピラン誘導体、シアニン誘導体、クロコニウム誘導体、スクアリウム誘導体、オキソベンツアントラセン誘導体、フルオレセイン誘導体、ローダミン誘導体、ピリリウム誘導体、ペリレン誘導体、ポリチオフェン誘導体、又は希土類錯体系化合物等が挙げられる。
【００７１】
また、蛍光発光性ドーパントとして、遅延蛍光を利用した発光ドーパント等を用いてもよい。遅延蛍光を利用した発光ドーパントの具体例としては、例えば、国際公開第２０１１／１５６７９３号、特開２０１１−２１３６４３号公報、特開２０１０−９３１８１号公報等に記載の化合物が挙げられる。
【００７２】
（２．ホスト化合物）
ホスト化合物は、発光層において主に電荷の注入及び輸送を担う化合物であり、有機エレクトロルミネッセンス素子１においてそれ自体の発光は実質的に観測されない。
好ましくは室温（２５℃）においてリン光発光のリン光量子収率が、０．１未満の化合物であり、さらに好ましくは、リン光量子収率が０．０１未満の化合物である。また、発光層に含有される化合物の内で、その層中での質量比が２０％以上であることが好ましい。
【００７３】
また、ホスト化合物の励起状態エネルギーは、同一層内に含有される発光ドーパントの励起状態エネルギーよりも高いことが好ましい。
ホスト化合物は、単独で用いてもよく、又は複数種併用して用いてもよい。ホスト化合物を複数種用いることで、電荷の移動を調整することが可能であり、有機エレクトロルミネッセンス素子１の高効率化が可能となる。
【００７４】
発光層に用いられるホスト化合物としては、特に制限はなく、通常の有機エレクトロルミネッセンス素子に用いられる化合物を挙げることができる。例えば、低分子化合物や、繰り返し単位を有する高分子化合物でもよいし、ビニル基やエポキシ基のような反応性基を有する化合物でもよい。
【００７５】
公知のホスト化合物としては、正孔輸送能又は電子輸送能を有しつつ、発光の長波長化を防ぎ、さらに有機エレクトロルミネッセンス素子を高温駆動時や素子駆動中の発熱に対する安定性の観点から、高いガラス転移温度（Ｔｇ）を有することが好ましい。ホスト化合物としては、Ｔｇが９０℃以上であることが好ましく、より好ましくは１２０℃以上である。
ここで、ガラス転移点（Ｔｇ）とは、ＤＳＣ（Differential Scanning Colorimetry：示差走査熱量法）を用いて、ＪＩＳ−Ｋ−７１２１に準拠した方法により求められる値である。
【００７６】
［中間電極層３０］
中間電極層３０は、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２に対して、正孔を供給するための陽極として機能するか、又は電子を供給するための陰極として機能する。
【００７７】
例えば図示したように、第１電極層１１が、第１発光ユニット２１に対して陽極として機能する場合であれば、中間電極層３０は、第１発光ユニット２１に対して陰極として機能する。これに対して、第１電極層１１が、第１発光ユニット２１に対して陰極として機能する場合であれば、中間電極層３０は、第１発光ユニット２１に対して陽極として機能する。
【００７８】
また図示したように、第２電極層１２が、第２発光ユニット２２に対して陰極として機能する場合であれば、中間電極層３０は、第２発光ユニット２２に対して陽極として機能する。これに対して、第２電極層１２が、第２発光ユニット２２に対して陽極として機能する場合であれば、中間電極層３０は、第２発光ユニット２２に対して陰極として機能する。
【００７９】
また、中間電極３０は、電源を介して第１電極層１１と電気的に接続され、電源を介して第２電極層１２と電気的に接続されている。
【００８０】
またこのような中間電極層３０は、光透過性を有する透明導電性材料によって構成されていることとする。特に、発光光ｈ１，ｈ２の輝度［Ｌ１］〜［Ｌ３］がマイクロキャビティ効果を利用して調整されている場合には、発光ユニットを構成する各層の膜厚と共に、中間電極層３０の膜厚も、各発光ユニットの各発光光の干渉度合いに合わせた膜厚設計がなされていることとする。
【００８１】
さらに中間電極層３０は、以上のような膜厚設計と合わせて、又は以上のような膜厚設計とは別に、有機エレクトロルミネッセンス素子１の入射した外光の干渉が抑えられるように膜厚設計されていることが好ましい。これにより、有機エレクトロルミネッセンス素子１を非発光とした場合の、外光の干渉による着色が防止される。
【００８２】
上記により、中間電極層３０の膜厚は、１０ｎｍ以上が良く、より好ましくは１５ｎｍ以上が望ましい。
【００８３】
［フレキシブル基板１０］
フレキシブル基板１０は、フレキシブル性を有するプラスチック又はガラス等の材料であれば特に限定はなく、好ましくは、樹脂フィルム等を挙げることができる。また有機エレクトロルミネッセンス素子１がフレキシブル基板１０側から発光光ｈ１，ｈ２を取り出すボトムエミッション構造である場合、フレキシブル基板１０は、光透過性を有することとする。
【００８４】
樹脂フィルムとしては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ）等のポリエステル、ポリエチレン、ポリプロピレン、セロファン、セルロースジアセテート、セルローストリアセテート（ＴＡＣ）、セルロースアセテートブチレート、セルロースアセテートプロピオネート（ＣＡＰ）、セルロースアセテートフタレート、セルロースナイトレート等のセルロースエステル類又はそれらの誘導体、ポリ塩化ビニリデン、ポリビニルアルコール、ポリエチレンビニルアルコール、シンジオタクティックポリスチレン、ポリカーボネート、ノルボルネン樹脂、ポリメチルペンテン、ポリエーテルケトン、ポリイミド、ポリエーテルスルホン（ＰＥＳ）、ポリフェニレンスルフィド、ポリスルホン類、ポリエーテルイミド、ポリエーテルケトンイミド、ポリアミド、フッ素樹脂、ナイロン、ポリメチルメタクリレート、アクリルあるいはポリアリレート類、アートン（商品名、ＪＳＲ社製）あるいはアペル（商品名、三井化学社製）といったシクロオレフィン系樹脂等を挙げられる。
【００８５】
樹脂フィルムの表面には、無機物、有機物の被膜又はその両者のハイブリッド被膜等によるガスバリアー膜が形成されていてもよい。ガスバリアー膜は、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２９−１９９２に準拠した方法で測定された、水蒸気透過度（２５±０．５℃、湿度９０±２％ＲＨ）が０．０１ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下のガスバリアー性フィルムであることが好ましい。さらには、ＪＩＳ  Ｋ  ７１２６−１９８７に準拠した方法で測定された酸素透過度が、１０−３ｍＬ／（ｍ２・２４ｈ・ａｔｍ）以下、水蒸気透過度が、１０−５ｇ／（ｍ２・２４ｈ）以下の高ガスバリアー性フィルムであることが好ましい。
【００８６】
ガスバリアー膜を形成する材料としては、水分や酸素等素子の劣化をもたらすものの浸入を抑制する機能を有する材料であればよい。例えば、酸化ケイ素、二酸化ケイ素、窒化ケイ素等を用いることができる。さらに、ガスバリアー膜の脆弱性を改良するために、これら無機層と有機材料からなる層との積層構造を持たせることがより好ましい。無機層と有機層の積層順については特に制限はないが、両者を交互に複数回積層させることが好ましい。ガスバリアー膜の形成方法については特に限定はなく、従来公知の方法を用いることができる。
【００８７】
［その他の構成要素］
有機エレクトロルミネッセンス素子１は、有機材料を用いて構成された発光ユニットを封止するための封止手段を有する。封止手段としては、有機エレクトロルミネッセンス素子１の可撓性を損なわない範囲内で公知の材料、形成方法を採用することができる。また、有機エレクトロルミネッセンス素子１の機械的強度を高めるために、可撓性を損なわない範囲内で封止手段の外側に公知の保護膜又は保護板を設けてもよい。
【００８８】
なお、上記実施形態においては、フレキシブル基板１０側から、透明な第１電極層１１となる陽極、第１発光ユニット２１、中間電極層３０、第２発光ユニット２２、及び光反射性を有する第２電極層１２となる陰極がこの順に積層された、ボトムエミッション型の有機エレクトロルミネッセンス素子１を例示した。しかしながら、本発明の有機エレクトロルミネッセンスは、このような構成に限定されない。例えば、各層の積層順は逆でもよいし、陽極と陰極とが逆の構成、すなわち、第１電極層１１が陰極であって第２電極層１２が陽極であってもよい。この場合には、陰極が透明電極、陽極が反射電極となる。
さらに、発光ユニットの構成や積層数、発光層の積層数についても特に限定されず、所望の有機エレクトロルミネッセンス素子を実現することが可能な構成とすることができる。例えば、有機エレクトロルミネッセンス素子は、発光ユニットが三つ以上積層された構成であってもよい。
【００８９】
≪車両用灯具≫
図３は、実施形態に係る車両用灯具の概略構成を説明するための車両の上面図である。この図を用いて説明する実施形態に係る車両用灯具２は、上記した実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子１を備えて構成されたもので、例えば車両２００の、テールランプ、ストップランプ、バックランプ、ターンランプ等のいずれにも適用することができる。特に、有機エレクトロルミネッセンス素子１における第１発光ユニットと第２発光ユニットの発光光ｈ１，ｈ２が、赤色の発光光とアンバー色の発光光である場合、この有機エレクトロルミネッセンス素子１は、車両２００のテールランプ、ストップランプ、及びターンランプとして好適に用いられる。
【００９０】
次に、車両用灯具２の適用例について図３を参照して説明する。図３に示すように、車両２００の前部にはヘッドランプ２０１が設けられ、車両２００の後部コーナー部には車両用灯具２が設けられている。車両用灯具２は、発光光を車両２００の後方に配光するように構成されている。なお、図３においては、車両２００の運転者から見た方向を前方、後方、左方及び右方として説明する。
【００９１】
車両用灯具２は、車両２００の後部コーナー部に形成された凹部に取り付けられるハウジング２０３、車両２００の車体の形状に合わせて形成されハウジング２０３を覆う透光カバー２０４、ハウジング２０３と透光カバー２０４との間に形成される灯室２０５内に設けられる光源としての有機エレクトロルミネッセンス素子１を備えて構成されている。
【００９２】
有機エレクトロルミネッセンス素子１は、車両２００の左右方向に延在する帯状に形成され、車両２００の車体の形状に合わせて一部が凸状に湾曲された状態でハウジング２０３に保持されている。
【００９３】
また、有機エレクトロルミネッセンス素子１の発光層の材料が適宜選択されていることで、テールランプ及びストップランプ用の赤色の発光光ｈ１、及びターンランプ用のアンバー色の発光光ｈ２を発生するように構成されている。なお、有機エレクトロルミネッセンス素子１として、さらに白色光を示すものを用い、カラーフィルターを設けることで、上記各色の発光光を発生するものとしてもよい。
【００９４】
以上のように車両用灯具２として設けられる有機エレクトロルミネッセンス素子１は、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２の発光領域が異なるものであってもよい。すなわち第１発光ユニット２１の発光領域は、第１電極層１１と中間電極層３０とで第１発光ユニット２１が挟持された部分である。また第２発光ユニット２２の発光領域は、中間電極層３０と第２電極層１２とで第２発光ユニット２２が挟持された部分である。そして、これらの２つの発光領域は、フレキシブル基板１０の上部において一部の重なりを持ってずらして配置されていてもよい。
【００９５】
≪実施形態の効果≫
以上説明した実施形態の有機エレクトロルミネッセンス素子１によれば、フレキシブル基板１０を用いて構成したことにより、光取り出し面Ｓを湾曲させて用いることができるため、車のボディデザインに合わせたデザイン性の高い車両用灯具２を構成することができる。しかも、フレキシブル基板１０の上部に積層された第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２からの発光光ｈ１，ｈ２の配光特性を上述したように限定した。これにより、例えばこの有機エレクトロルミネッセンス素子１の光取り出し面Ｓを凸方向に湾曲させて、車両用灯具として車両の後部コーナー部に設けた場合に、発光光ｈ１，ｈ２の視認性の向上を図ることができる。
【００９６】
また、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２との間に、外部電極に接続される中間電極層３０を設けることで、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２とから個別に発光光ｈ１，ｈ２を取り出して調色発光させる構成とした。これにより、テールランプ用赤色の発光とターンランプ用のアンバー色の発光とを同一の灯具から発光させることができ、これによっても、車両用灯具２のデザイン性の向上を図ることができる。
【００９７】
さらに中間電極層３０を半透過半反射とすることで、発光光ｈ１，ｈ２を特定の配光特性とするための膜厚設計に際し、第１発光ユニット２１および第２発光ユニット２２を構成する各層の膜厚、さらには中間電極層３０の膜厚を変更することができ、膜厚設計の自由度が向上する。また膜厚設計の自由度が向上したことにより、有機エレクトロルミネッセンス素子１に入射した外光の干渉を抑える構成とすることもできるため、外光の干渉による車両用灯具２の着色を防止することも可能になる。
【実施例】
【００９８】
以下に実施例を挙げて本発明を具体的に説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。なお、実施例において「部」又は「％」の表示を用いるが、特に断りがない限り「質量部」又は「質量％」を表す。【００９９】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の作製≫
下記の方法に従って、図１に記載の構成の有機エレクトロルミネッセンス素子１０１を作製した。【０１００】
（ガスバリアー層付のフレキシブル基材の準備）
ポリエチレンナフタレートフィルム（帝人デュポン社製フィルムであり、以下ＰＥＮフィルムと記す）を用意した。特開２００４−６８１４３号公報に記載の構成よりなる大気圧プラズマ放電処理装置を用いて、このＰＥＮフィルムの一主面上に、酸化シリコン（ＳｉＯｘ）より構成される無機ガスバリアー層を、膜厚５００ｎｍとなるように形成し、ガスバリアー層付のフレキシブル基板１０を作製した。【０１０１】
（下地層の形成）
ガスバリアー層付きのフレキシブル基板１０を、市販の真空蒸着装置の基材ホルダーに固定し、基板ホルダーを真空蒸着装置の真空槽に取り付けた。次に、真空槽内を４×１０−４Ｐａまで減圧した後、窒素含有化合物である下記化合物１の入った加熱ボートを通電して加熱した。これにより、フレキシブル基板１０のガスバリアー層上に、蒸着速度０．１〜０．２ｎｍ／秒で化合物１を蒸着し、膜厚１５ｎｍの下地層を形成した。【０１０２】
【化１】
2017212852.tif 000004
【０１０３】
（第１電極層１１の形成）
下地層までが形成されたフレキシブル基板１０を、真空蒸着装置の真空槽内に装着した。次に、真空槽内を４×１０−４Ｐａまで減圧した後、銀（Ａｇ）の入った加熱ボートを通電して加熱した。これにより、蒸着速度０．１〜０．２ｎｍ／秒で膜厚１３ｎｍの銀（Ａｇ）からなる第１電極層１１を形成した。この第１電極層１１は、透明電極であり、陽極として形成した。【０１０４】
（第１発光ユニット２１の形成）
陽極としての第１電極層１１上に、下記に示す手順に従って、第１発光ユニット２１を形成した。なお、第１電極層１１まで形成したフレキシブル基板１０は、露点−８０℃以下、酸素濃度１ｐｐｍ以下のグローブボックスにおいて乾燥させた後、グローブボックスから大気に晒すことなく第１発光ユニット２１を形成する真空蒸着装置の真空槽内に移送した。【０１０５】
真空蒸着装置の真空槽内に、各層の構成材料を最適の量で充填した抵抗加熱ボートを取り付けた。抵抗加熱ボートは、モリブデン製又はタングステン製の抵抗加熱用材料で作製されたものを用いた。【０１０６】
続いて、真空蒸着装置の真空槽内を１×１０−４Ｐａにまで減圧し、先ず下記化学式で表される化合物Ｍ−１（ＭＴＤＡＴＡ）の入った抵抗加熱ボートを通電して加熱した。これにより、第１電極層１１上に、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で化合物Ｍ−１（ＭＴＤＡＴＡ）を蒸着し、膜厚１７ｎｍの正孔注入層を形成した。【０１０７】
【化２】
2017212852.tif 000005
【０１０８】
次いで、下記化学式で表される化合物Ｍ−２（α−ＮＰＤ）の入った抵抗加熱ボートを通電して加熱した。これにより、正孔注入層上に、化合物Ｍ−２（α−ＮＰＤ）を蒸着し、膜厚２０ｎｍの正孔輸送層（ＨＴＬ）を形成した。【０１０９】
【化３】
2017212852.tif 000006
【０１１０】
次いで、下記化学式で表される化合物ＧＤ−１、化合物ＲＤ−１、及び化合物Ｈ−２を、化合物ＧＤ−１が体積比で１０％、化合物ＲＤ−１が体積比で１０％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、正孔輸送層（ＨＴＬ）上に膜厚３５ｎｍの赤色を呈するリン光発光層を形成した。なお、化合物ＲＤ−１は、６２０ｎｍの最大ピーク波長を有する。【０１１１】
【化４】
2017212852.tif 000007
【０１１２】
その後、上記化合物１の入った抵抗加熱ボートを通電して加熱した。これにより、リン光発光層上に、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で化合物１を蒸着し、膜厚２２ｎｍの電子輸送層（ＥＴＬ）を形成した。【０１１３】
次いで、フッ化リチウム（ＬｉＦ）入った抵抗加熱ボートを通電して加熱した。これにより、フッ化リチウム（ＬｉＦ）を、電子輸送層（ＥＴＬ）上に蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚１ｎｍの電子注入層を形成した。
以上により、赤色のリン光発光層を有する第１発光ユニット２１を形成した。【０１１４】
（中間電極層３０の形成）
次に、第１発光ユニット２１上に、次のようにして中間電極層３０を形成した。まず、タングステン製の各抵抗加熱ボートのそれぞれに、アルミニウム（Ａｌ）と銀（Ａｇ）を入れ、これらの抵抗加熱ボートと、第１発光ユニット２１が形成されたフレキシブル基板１０とを、真空蒸着装置の真空槽内に取り付けた。この真空槽内を４×１０−４Ｐａにまで減圧した後、抵抗加熱ボートをそれぞれ独立に通電して加熱した。これにより、第１発光ユニット２１上に、アルミニウム（Ａｌ）と銀（Ａｇ）とをこの順に蒸着し、アルミニウム（Ａｌ）１ｎｍ及び銀（Ａｇ）１５ｎｍの膜厚比率からなる中間電極層３０を形成した。【０１１５】
（第２発光ユニット２２の形成）
次いで、中間電極層３０上に、以下のようにして第２発光ユニット２２を形成した。上記した化合物Ｍ−１を、蒸着速度０．１ｎｍ／秒で中間電極層３０上に蒸着し、膜厚１８ｎｍの正孔注入層を形成した。【０１１６】
次いで、上記した化合物Ｍ−２を、正孔注入層上に蒸着し、膜厚９５ｎｍの正孔輸送層を形成した。【０１１７】
次いで、上記した化合物ＧＤ−１、下記化合物ＲＤ−２、及び上記した化合物Ｈ−２を、化合物ＧＤ−１が体積比で１０％、化合物ＲＤ−２が体積比で１０％の濃度になるように蒸着速度０．１ｎｍ／秒で共蒸着し、膜厚３５ｎｍのアンバー色を呈するリン光発光層を形成した。なお、化合物ＲＤ−２は、６０５ｎｍの最大ピーク波長を有する。【０１１８】
【化５】
2017212852.tif 000008
【０１１９】
その後、上記した化合物１を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚５５ｎｍの電子輸送層を形成した。【０１２０】
さらにフッ化リチウム（ＬｉＦ）を蒸着速度０．１ｎｍ／秒で蒸着し、膜厚１ｎｍの電子注入層を形成した。
以上により、アンバー色のリン光発光層を有する第２発光ユニット２２を形成した。【０１２１】
（第２電極層１２の形成）
次に、第２発光ユニット２２上に、アルミニウム（Ａｌ）を膜厚１００ｎｍで蒸着して第２電極層１２を形成した。この第２電極層１２は、光不透過性の反射電極であり、陰極として形成した。【０１２２】
（封止構造の作製）
次のようにして、第１電極層１１から第２電極層１２までの積層体を被覆するように、フレキシブル基板１０に封止フィルムを貼り合わせて封止した。【０１２３】
厚さ０．７ｍｍの無アルカリガラス基板に接着剤を塗布し、１２０℃で２分間乾燥し、厚さ２０μｍの接着層を形成した。また、厚さ１００μｍのアルミニウム箔に対して、厚さ５０μｍのポリエチレンテレフタレートフィルムが貼り合わせられたアルミラミネートフィルムを用意した。先の接着層に対して、アルミラミネートフィルムのポリエチレンテレフタレートフィルム側を貼り合わせ、封止フィルムとした。その後、アルミニウム箔、ポリエチレンテレフタレートフィルム、および接着層の積層体を、無アルカリガラス基板から剥がし取り、接着層側を剥離シートで覆って封止フィルムとした。【０１２４】
この封止フィルムを、窒素雰囲気下に２４時間以上放置した後、剥離シートを除去し、封止フィルムにおける接着層側を第２電極層１２と対向させるように配置し、８０℃に加熱した真空ラミネーターによってフレキシブル基板１０に貼り合わせた。さらに、１２０℃で３０分間加熱して封止した。これにより、フレキシブル基板１０と封止フィルムとの間に第１電極層１１から第２電極層１２までの積層体を封止した有機エレクトロルミネッセンス素子１０１を作製した。作製された有機エレクトロルミネッセンス素子１０１は、２００ｍｍ×４０ｍｍの発光領域を有するものとなった。【０１２５】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子１０２〜１０８の作製≫
上記有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の作製において、下記表２に示すように、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２の正孔輸送層（ＨＴＬ）の膜厚及び電子輸送層（ＥＴＬ）の膜厚を変更したこと以外は、同様にして各有機エレクトロルミネッセンス素子１０２〜１０８を作製した。【０１２６】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子１０９〜１１１の作製≫
上記有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の作製において、下記表２に示すように、中間電極層３０を構成するアルミニウム（Ａｌ）と銀（Ａｇ）の膜厚を変更したこと以外は、同様にして各有機エレクトロルミネッセンス素子１０９〜１１１を作製した。【０１２７】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子１１２（比較例）の作製≫
上記有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の作製において、下記表２に示すように、第１発光ユニット２１における正孔輸送層（ＨＴＬ）の膜厚及び電子輸送層（ＥＴＬ）の膜厚を変更したこと以外は、同様にして各有機エレクトロルミネッセンス素子１１２を作製した。【０１２８】
≪有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２の評価≫
上記のようにして作製した有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２について下記の評価を行った。評価結果を下記表２に合わせて示す。【０１２９】
（１）配光特性の測定
上記作製した有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２を自動的に回転させる回転ステージにセットし、分光輝度計（コニカミノルタ社製、ＣＳ−２０００）を用いて光量分布及びスペクトルを測定した。測定においては、第１電極層１１−中間電極層３０間、及び中間電極層３０−第２電極層１２間に対して、個別に一定の電流量（５ｍＡ／ｃｍ２）を流し、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２とを個別に発光させ、各有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２の光取り出し面Ｓに対する法線Ｎ方向を０°とし、±８０°の範囲で複数回測定した。なお、回転ステージは手製のものを用いた。この時の正面輝度［Ｌ１］を１０００ｃｄ／ｍ２に調整し、評価した。【０１３０】
上記したようにして得られた各有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２の配光特性から、各有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２について、［Ｌ２］／［Ｌ１］及び［Ｌ３］／［Ｌ１］の値を求めた。【０１３１】
（２）明るさ均一性評価
上記作製した有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２を、曲率５０ｍｍで光取り出し面Ｓが凸となるように湾曲させた状態で固定した。この状態で、第１電極層１１−中間電極層３０間、及び中間電極層３０−第２電極層１２間に対して、個別に一定の電流量（５ｍＡ／ｃｍ２）を流し、第１発光ユニット２１と第２発光ユニット２２とを個別に発光させ、１ｍ離れた観測位置から光取り出し面Ｓの中心位置を正面（法線Ｎ方向）から目視により観察した。各有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２の光取り出し面Ｓ全体の明るさの均一性を一般モニター１０人により以下の基準に従って評価した。なお、○又は△であれば、明るさの均一性としては実用上可と判断した。
○：９人以上のモニターが、発光領域の明るさは均一であると判定した
△：５〜８人のモニターが、発光領域の明るさは均一であると判定した
×：４人以下のモニターが、発光領域の明るさは均一であると判定した【０１３２】
（３）非発光時の外観の評価
上記作製した有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２について、第１発光ユニット２１及び第２発光ユニット２２の両方を非発光とした状態で、１ｍ離れた観測位置から光取り出し面Ｓの中心位置を正面（法線Ｎ方向）から目視により観察した。各有機エレクトロルミネッセンス素子１０１〜１１２の非発光時の外観を一般モニター１０人により以下の基準に従って評価した。なお、○又は△であれば、外光反射の干渉による着色はないと判断した。
○：９人以上のモニターが、第２電極層のアルミニウムの色であると判定した
△：５〜８人のモニターが、第２電極層のアルミニウムの色であると判定した
×：４人以下のモニターが、第２電極層のアルミニウムの色であると判定した
ただし、×であっても使用上の問題はない。【０１３３】
ここで、有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の第１発光ユニットの発光光の正面の色度は、ＣＩＥ−ｘｙ色度図においてｘ＝０．７０、ｙ＝０．３０であった。また有機エレクトロルミネッセンス素子１０２〜１１２の第１発光ユニットの発光光の正面の色度は、有機エレクトロルミネッセンス素子１０１に対して、ｘ＝±０．０２、ｙ＝±０．０２の範囲であった。
また、有機エレクトロルミネッセンス素子１０１の第２発光ユニットの発光光の正面の色度は、ＣＩＥ−ｘｙ色度図においてｘ＝０．５８、ｙ＝０．４１であった。また有機エレクトロルミネッセンス素子１０２〜１１２の第２発光ユニットの発光光の正面の色度は、有機エレクトロルミネッセンス素子１０１に対して、ｘ＝±０．０２、ｙ＝±０．０２の範囲であった。【０１３４】
【表２】
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【０１３５】
表２に示すように、発光光の配光特性が、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．２０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．５０である関係を満たす発光ユニットは、この関係を満たさない発光ユニットと比較して、凸方向に湾曲させた光取り出し面Ｓを中心位置から観察した場合の明るさの均一性に優れていることが確認された。【０１３６】
具体的には、有機エレクトロルミネッセンス素子１０５の第１発光ユニット、有機エレクトロルミネッセンス素子１０６の第２発光ユニット、有機エレクトロルミネッセンス素子１０７の第２発光ユニット、有機エレクトロルミネッセンス素子１０８の第１発光ユニット、有機エレクトロルミネッセンス素子１１２の第１発光ユニット及び第２発光ユニットは、上記関係を満たしておらず、その他の上記関係を満たす発光ユニットと比較して明るさの均一性に劣っていた。【０１３７】
さらに、上記発光光の配光特性が、０．９０≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．１０であり、かつ［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．４５である関係を満たす発光ユニットは、凸方向に湾曲させた光取り出し面Ｓを中心位置から観察した場合の明るさの均一性が、さらに優れていることが確認された。【０１３８】
また表２に示す明るさ均一性の評価結果から、第１発光ユニット及び第２発光ユニットの両方からの発光光の配光特性が、０．８５≦［Ｌ２］／［Ｌ１］≦１．０６であり、かつ０．１５≦［Ｌ３］／［Ｌ１］≦０．４７である関係を満たせば、第１発光ユニットからの赤色の発光光、及び第２発光ユニットからのアンバー色の発光光の両方ともが、凸方向に湾曲させた光取り出し面Ｓから、より確実に均一性を保って取り出されることが確認された。【０１３９】
以上の結果、少なくとも２つの発光ユニットの全てが、上記関係を満たす構成の有機エレクトロルミネッセンスであれば、赤色に発光する車両のテールランプ及びストップランプ、及びアンバー色に発光する車両のターンランプとして、この有機エレクトロルミネッセンス素子１を用いることにより、車両を後方車両から見たときの赤色発光、及びアンバー色発光の両方を、均一の明るさで視認することができる。このため、テールランプ及びストップランプ、さらにはターンランプの視認性の向上を図ることが可能であることが確認された。【０１４０】
また表２に示す非発光時の電極色の評価結果から、外部電源に接続される程度に厚い膜厚を有する中間電極層３０を有することにより、発光光の配光特性が特定の関係を満たすような膜厚設計と、外光の干渉による非発光時の着色が抑えられるような膜厚設計とを両立させることが可能であることが確認された。
【符号の説明】
【０１４１】
１…有機エレクトロルミネッセンス素子。
１０…フレキシブル基板
１１…第１電極層
１２…第２電極層
２１…第１発光ユニット（発光ユニット）
２２…第２発光ユニット（発光ユニット）
３０…中間電極層
［Ｌ１］…正面輝度
［Ｌ２］…視野角２０°の輝度
［Ｌ３］…視野角６０°の輝度
２…車両用灯具
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【国際調査報告】
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