(57)【要約】本発明は、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜であっても、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、透明性の高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。本発明は、少なくとも一方の表面に多数の凹部を有する合わせガラス用中間膜であって、ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して測定される膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）と、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定される最厚部の最大高さ粗さＲｙ（μｍ）が下記式（１）及び下記式（１’）を満たす合わせガラス用中間膜である。Ｒｙ  ≧  ０．０２０×Ｔ  ＋  １６．６  （１）Ｔ≧８５０  （１’）
2017171018.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも一方の表面に多数の凹部を有する合わせガラス用中間膜であって、
ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して測定される膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）と、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定される最厚部の最大高さ粗さＲｙ（μｍ）が下記式（１）及び下記式（１’）を満たす
ことを特徴とする合わせガラス用中間膜。
Ｒｙ  ≧  ０．０２０×Ｔ  ＋  １６．６  （１）
Ｔ≧８５０  （１’）
【請求項２】
更に、下記式（２）を満たすことを特徴とする請求項１記載の合わせガラス用中間膜。
Ｒｙ  ≧  ０．０２５×Ｔ  ＋  １４．０  （２）
【請求項３】
更に、下記式（３）を満たすことを特徴とする請求項１又は２記載の合わせガラス用中間膜。
Ｒｙ  ≦  ０．０１９５×Ｔ  ＋  ３３．２  （３）
【請求項４】
更に、下記式（４）を満たすことを特徴とする請求項１、２又は３記載の合わせガラス用中間膜。
Ｒｙ  ≦  ０．０１５９×Ｔ  ＋  ３２．２  （４）
【請求項５】
Ｔ≧８６０であることを特徴とする請求項１、２、３又は４記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
Ｔ≧１０００であることを特徴とする請求項５記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
凹部が、底部が連続した溝形状を有し、隣接する凹部が平行して規則的に形成されていることを特徴とする請求項１、２、３、４、５又は６記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
凹部の間隔Ｓｍが６００μｍ以下であることを特徴とする請求項７記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
厚み方向に２層以上の樹脂層を有する積層構造を有することを特徴とする請求項１、２、３、４、５、６、７又は８記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１０】
断面形状が楔形であることを特徴とする請求項１、２、３、４、５、６、７、８又は９記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項１１】
請求項１、２、３、４、５、６、７、８、９又は１０記載の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されていることを特徴とする合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜であっても、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、透明性の高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片が飛散することが少なく安全であるため、自動車等の車両のフロントガラス、サイドガラス、リアガラスや、航空機、建築物等の窓ガラス等として広く使用されている。合わせガラスとして、少なくとも一対のガラス間に、例えば、液状可塑剤とポリビニルアセタールとを含む合わせガラス用中間膜を介在させ、一体化させた合わせガラス等が挙げられる。【０００３】
合わせガラスの製造では、通常、少なくとも２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が積層された積層体を、ニップロールを通して扱くか（扱き脱気法）、又は、ゴムバッグに入れて減圧吸引し（真空脱気法）、ガラス板と中間膜との間に残留する空気を脱気しながら予備圧着する。次いで、予備圧着後の積層体を、例えばオートクレーブ内で加熱加圧して本圧着を行うことにより合わせガラスが製造される。合わせガラスの製造工程においては、ガラスと合わせガラス用中間膜とを積層する際の脱気性が重要である。合わせガラス用中間膜の少なくとも一方の表面には、合わせガラス製造時の脱気性を確保する目的で、微細な凹部が形成されている。【０００４】
近年、合わせガラスに求められる性能も多様化し、該性能を満足するために合わせガラス用中間膜の構造も複雑化している。例えば、厚み方向の断面を楔形状とすることで、合わせガラスをヘッドアップディスプレイとして利用可能になる楔形中間膜（例えば、特許文献１）や、遮音層と保護層とを組み合わせることで遮音性能を発揮する遮音中間膜（例えば、特許文献２）や、これらを組み合わせることで両方の性能を発揮する中間膜等が検討されている。
このように構造が複雑化した合わせガラス用中間膜では、組み合わせる樹脂層の数が増えてしまうことから、合わせガラス用中間膜全体の厚みが増加する傾向にあり、最厚部の厚みが８５０μｍ以上となるものもある。しかしながら、このような厚い合わせガラス用中間膜では、合わせガラスを製造する際の脱気性が低下して、得られる合わせガラスの透明性が低下してしまうことがあるという問題があった。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】国際公開第２００７／１３２７７７号
【特許文献２】特開２００７−３３１９５９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、上記現状に鑑み、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜であっても、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、透明性の高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、少なくとも一方の表面に多数の凹部を有する合わせガラス用中間膜であって、ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して測定される膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）と、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定される最厚部の最大高さ粗さＲｙ（μｍ）が下記式（１）及び下記式（１’）を満たす合わせガラス用中間膜である。
Ｒｙ  ≧  ０．０２０×Ｔ  ＋  １６．６  （１）
Ｔ≧８５０  （１’）
以下に本発明を詳述する。【０００８】
本発明者らは、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造する際にでも、充分な脱気性が発揮される条件を詳細に検討した。その結果、ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して測定される膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）（以下、単に「膜の最厚部の厚みＴ」ともいう。）と、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定される最厚部の最大高さ粗さＲｙ（μｍ）（以下、単に「最厚部の最大高さ粗さＲｙ」ともいう。）が一定の関係を満たす場合に、充分な脱気性が発揮され、透明性の高い合わせガラスを製造できることを見出し、本発明を完成した。【０００９】
本発明の合わせガラス用中間膜は、少なくとも一方の表面に、多数の凹部を有する。該凹部は、合わせガラスの製造において、脱気性を確保する役割を有する。
上記凹部は、底部が連続した溝形状を有し、隣接する凹部が平行して規則的に形成されていることが好ましい。一般に、２枚のガラス板の間に合わせガラス用中間膜が積層された積層体を予備圧着及び本圧着するときの空気の抜け易さは、上記凹部の底部の連通性及び平滑性と密接な関係がある。中間膜の少なくとも一方の面の凹部の形状を、底部が連続した溝形状である凹部が平行して規則的に形成することにより、上記の底部の連通性はより優れ、予備圧着及び本圧着の際に著しく脱気性が向上する。
なお、「規則的に形成されている」とは、隣接する上記凹部が平行して等間隔に形成されていてもよく、隣接する上記凹部が平行して形成されているが、すべての隣接する上記凹部の間隔が等間隔でなくともよいことを意味する。
図１及び図２に、表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔、かつ、隣接する凹部が平行して形成されている合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図を示した。【００１０】
本発明の合わせガラス用中間膜は、上記膜の最厚部の厚みＴと上記最厚部の最大高さ粗さＲｙが上記式（１）及び上記式（１’）を満たす。
なお、上記式（１）及び下記の式（２）において、Ｒｙは、合わせガラス用中間膜の第１の表面のＲｙと、第１の表面とは反対側の第２の表面のＲｙとの平均値（以下、「Ｒｙ（Ａｖｅ）」ともいう。）である。
本発明者らは、従来の膜厚が厚い合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの脱気工程において、合わせガラスの周縁部の圧力が増大する傾向にあり、膜の周縁部とガラスとの密着が早期に行われるため、充分に脱気が完了しない状態で合わせガラスが得られてしまうことにより、脱気後の透明度が悪化していると推測した。そこで、膜の最厚部の厚みＴと最厚部の最大高さ粗さＲｙが上記式（１）及び上記式（１’）を満足すれば、膜の周縁部とガラスとの密着が早期に行われることを防止でき、脱気後の透明度が充分に高い合わせガラスを得ることができることを見出した。【００１１】
上記式（１’）に示したように、上記膜の最厚部の厚みＴは８５０μｍ以上である。本願発明の優れた効果は、上記膜の最厚部の厚みＴが８５０μｍ以上である場合に発揮される。上記膜の最厚部の厚みＴは８６０μｍ以上であることが好ましい。より好ましくは９００μｍ以上、更に好ましくは９１０μｍ以上、特に好ましくは１０００μｍ以上、最も好ましくは１１００μｍ以上である。上記膜の最厚部の厚みＴの上限は特に限定されないが、合わせガラス用中間膜の取扱性が充分に向上することから、本発明の合わせガラス用中間膜全体の最大厚みは、２８００μｍ以下であることが好ましい。
なお、本発明の優れた効果は、本発明の合わせガラス用中間膜が、例えば厚み方向の断面が楔形状の合わせガラス用中間膜である場合にでも、膜の厚みが８５０μｍ以上である領域において発揮される。【００１２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、最薄部の厚みが７５０μｍ以上であることが好ましい。上記最薄部の厚みが７５０μｍ以上であることにより、最厚部と最薄部の厚みの差を少なくすることができる。これにより、合わせガラスの周縁部にかかる圧力を分散させることができ、より一層膜の周縁部とガラスとの密着が早期に行われることを防止でき、脱気後の透明度がより一層充分に高い合わせガラスを得ることができる、上記最薄部の厚みは８００μｍ以上であることがより好ましく、８５０μｍ以上であることが更に好ましく、８６０μｍ以上であることが特に好ましく、９００μｍ以上であることが最も好ましい。【００１３】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、下記式（２）を満たすことが好ましい。
Ｒｙ  ≧  ０．０２５×Ｔ  ＋  １４．０  （２）
上記膜の最厚部の厚みＴと上記最厚部の最大高さ粗さＲｙが上記式（２）を満たす場合に、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、予備圧着後の積層体の透明度を更により一層向上させることができる。【００１４】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、下記式（３）を満たすことが好ましい。
Ｒｙ  ≦  ０．０１９５×Ｔ  ＋  ３３．２  （３）
なお、上記式（３）及び下記の式（４）において、Ｒｙは、合わせガラス用中間膜の第１の表面のＲｙと、第１の表面とは反対側の第２の表面のＲｙとのいずれか大きい方のＲｙ（以下、「Ｒｙ（Ｍａｘ）」ともいう。）である。
本発明者らは、従来の膜厚が厚い合わせガラス用中間膜では、合わせガラスの脱気工程において、合わせガラスの周縁部の圧力が増大する傾向にあり、膜の周縁部とガラスとの密着が早期に行われるため、充分に脱気が完了しない状態で合わせガラスが得られてしまうことにより、脱気後の透明度が悪化していると推測した。一方で、脱気性を充分に向上させるためにＲｙのみを高くすると、合わせガラスの中央部の脱気が充分に行われた後でも、膜とガラスとの密着までの時間が遅くなり、生産効率が悪くなると推測した。そこで、膜の最厚部の厚みＴと最厚部の最大高さ粗さＲｙが上記式（３）を満足すれば、脱気が充分に行われた後で、速やかに膜とガラスとの密着が行われ、合わせガラスの生産効率を向上可能な合わせガラス用中間膜を得ることができる。【００１５】
本発明の合わせガラス用中間膜は、更に、下記式（４）を満たすことが好ましい。
Ｒｙ  ≦  ０．０１５９×Ｔ  ＋  ３２．２  （４）
上記膜の最厚部の厚みＴと上記最厚部の最大高さ粗さＲｙが上記式（４）を満たす場合に合わせガラスの生産効率を更により一層向上させることができる、合わせガラス用中間膜を得ることができる。【００１６】
上記膜の最厚部の厚みＴは、ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して測定される。具体的には、定圧厚み測定器（例えば、尾崎製作所社製、ＦＦＤ−２等）を用い、サンプルとなる合わせガラス用中間膜の押し出し方向とは垂直に、一方の端部から他方の端部まで５ｃｍ毎に厚みを計測する。測定は、温度２３℃、湿度３０ＲＨ％の環境下で行う。
なお、膜の最厚部の厚みＴは、上記方法により膜の厚みを測定したときに、最も厚い点の厚みを意味する。【００１７】
合わせガラス用中間膜における、合わせガラス用中間膜製造時の押し出し方向は、例えば、以下の方法によって確認することができる。
即ち、合わせガラス用中間膜を１４０℃の恒温槽に３０分保管した後、フィルムの平行方向と垂直方向の収縮率が大きいほうが押し出し方向であることにより確認することができる。他にも、該合わせガラス用中間膜のロール状体の巻取り方向によって確認することができる。これは、合わせガラス用中間膜のロール状体は、合わせガラス用中間膜製造時の膜の押し出し方向に巻き取られることから、ロール状体の巻取方向と、合わせガラス用中間膜製造時の膜の押し出し方向とが同一であることによる。【００１８】
上記最厚部の最大高さ粗さＲｙは、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定される。
具体的には、測定方向は底部が連続した溝形状に対して垂直方向、メルトフラクチャーを利用して成型されたエンボスの場合は、押し出し方向に対して平行とし、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、予備長さ２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行う。測定は、温度２３℃、湿度３０ＲＨ％の環境下で行う。
また、上記最厚部の最大高さ粗さＲｙは、測定用サンプルとして縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに切り出した合わせガラス用中間膜の中で、最厚部の測定点を通り、押し出し方法に対して平行な線上を第一の表面、第二の表面それぞれを３点測定し、評価のために切り出した全てのサンプルについて同様の操作を行って得られた各Ｒｙの平均値を算出する。【００１９】
予備圧着後の積層体の平行光線透過率Ｔｐの測定方法について詳しく説明する。
まず、測定用サンプルとして、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出す。ここで、最厚部での測定には、最厚部の厚み測定点を通る、押し出し方向に対して平行な線が切り出した合わせガラス用中間膜の中央を通るように、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出す（図３（ａ）、（ｂ））。一方、最薄部での測定には、最薄部の厚み測定点を通る、押し出し方向に対して平行な線が中央を通るように、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出す。ただし、最厚部及び最薄部が、膜端部から７．５ｃｍ以内の位置にある場合は、膜端部に接するように合わせガラス用中間膜を切り出す（図３（ｃ））。【００２０】
次いで、切り出した測定サンプルの合わせガラス用中間膜を二枚のクリアガラス板（縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、積層体を得る。得られた積層体をガラスの表面温度が３０℃になるまでオーブン内で予備加熱した後、ゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧機に接続し、加熱すると同時に−６００ｍｍＨｇの減圧下で、１４分間後に積層体のガラスの表面温度（予備圧着温度）が９０℃となるように加熱した後、積層体のガラスの表面温度が４０℃になるまで冷却した後に、大気圧に戻して予備圧着を終了する。【００２１】
次いで、予備圧着後の積層体について、以下の方法により平行光線透過率を評価する。
即ち、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６  Ｋ  ７１０５に準拠して、予備圧着後の積層体の平行光線透過率Ｔｐ（％）を、ヘーズメーター（例えば、村上色彩技術研究所社製、ＨＭ−１５０）を用いて測定する。
測定位置は積層体の２つの対角線が交差する中央部、積層体の各頂点から対角線方向に５．６４ｃｍ離れた４点を合わせた５点として、その平均値をＴｐとする。
なお、測定は、上記測定点を中心に５ｃｍ×５ｃｍ以上で積層体から切り出したサンプルについて行う（図４）。【００２２】
シール温度の測定方法について詳しく説明する。
合わせガラス用中間膜を二枚のクリアガラス板（縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた合わせガラス構成体（積層体）をあらかじめ５０℃に加熱したオーブン中で１０分間予備加熱する。５０℃に予備加熱したゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧機に接続し、合わせガラス構成体（積層体）の温度（予備圧着温度）を５０℃に維持したまま、−６００ｍｍＨｇで５分間減圧した後、大気圧に戻して予備圧着積層体を得る。
予備圧着された合わせガラス構成体（積層体）をオートクレーブ中に入れ、１３ａｔｍ（１３００ｋｐａ）に昇圧後、温度１４０℃に昇温し２０分間保持した後、５０℃まで温度を下げた後、大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製する。
得られた合わせガラスを本圧着後２３℃で２４時間保管した後に、１４０℃のオーブン中で２時間加熱する。次いで、オーブンから取り出して２３℃２４時間静置した後、合わせガラスの外観を目視で観察する。テスト枚数は５枚とする。
合わせガラスの端部から１ｃｍよりも内側に気泡が生じた枚数を調べて、以下の基準により脱気性を評価する。
○：気泡が生じた枚数が３枚以下
×：気泡が生じた枚数が３枚を超える
合わせガラス構成体の予備加熱温度、ゴムバック温度を５０℃から５℃ずつ増加させて同様の評価を行い、評価が〇となる最低温度をシール温度とする。【００２３】
得られるシール温度をもとに、合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造したときのシール性を以下のように評価する。
○：シール温度が７５℃以下
×：シール温度が７５℃を超える【００２４】
本発明の合わせガラス用中間膜の表面の凹部が、底部が連続した溝形状を有し、隣接する凹部が平行して規則的に形成されている場合、該凹部の間隔Ｓｍは１００μｍ以上が好ましく、２００μｍ以上がより好ましく、６００μｍ以下であることが好ましく、４５０μｍ以下であることがより好ましく、３００μｍ以下であることが更に好ましい。上記凹部の間隔Ｓｍがこの範囲内であると、優れた脱気性を発揮することができる。
なお、本明細書において凹部の間隔Ｓｍは、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準じる方法により測定される。なお、測定方向は底部が連続した溝形状に対して垂直方向、メルトフラクチャーを利用して成型されたエンボスの場合は、押し出し方向に対して平行とし、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、予備長さ２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行う。測定は、温度２３℃、湿度３０ＲＨ％の環境下で行う。
また、上記凹部の間隔Ｓｍは、測定用サンプルとして縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに切り出した合わせガラス用中間膜の中で、最厚部の測定点を通り、押し出し方法に対して平行な線上を第一の表面、第二の表面それぞれを測定し、評価にために切り出した全てのサンプルについて同様の操作を行って得られた各Ｓｍの平均値を算出する。【００２５】
上記凹部の最大粗さ（Ｒｙ）の好ましい下限は２０μｍ、より好ましくは３０μｍ、更に好ましくは４０μｍである。上記凹部の最大粗さ（Ｒｙ）の好ましい上限は８０μｍ、より好ましい上限は６５μｍである。上記凹部の溝深さ（Ｒｙ）をこの範囲内とすることにより、予備圧着及び本圧着の際の脱気性をより向上させることができ、
なお、本明細書において凹部の溝深さ（Ｒｙ）とは、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）「表面粗さ−定義及び表示」に規定される。また、上記凹部の最大粗さ（Ｒｙ）は、表面粗さ測定器（小坂研究所製「ＳＥ１７００α」）を用いて測定されるデジタル信号をデータ処理することによって容易に得られる。【００２６】
本発明の合わせガラス用中間膜は、熱可塑性樹脂を含むことが好ましい。
上記熱可塑性樹脂として、例えば、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化ビニリデン−六フッ化プロピレン共重合体、ポリ三フッ化エチレン、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン共重合体、ポリエステル、ポリエーテル、ポリアミド、ポリカーボネート、ポリアクリレート、ポリメタクリレート、ポリ塩化ビニル、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリスチレン、ポリビニルアセタール、エチレン−酢酸ビニル共重合体等が挙げられる。なかでも、ポリビニルアセタール、又は、エチレン−酢酸ビニル共重合体が好ましく、ポリビニルアセタールがより好ましい。【００２７】
上記ポリビニルアセタールは、例えば、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより製造できる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．８モル％の範囲内である。【００２８】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、更に好ましくは１７００以上、特に好ましくは１７００を超え、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３０００以下、特に好ましくは３０００未満である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。【００２９】
上記ポリビニルアセタールに含まれているアセタール基の炭素数は特に限定されない。上記ポリビニルアセタールを製造する際に用いるアルデヒドは特に限定されない。上記ポリビニルアセタールにおけるアセタール基の炭素数の好ましい下限は３、好ましい上限は６である。上記ポリビニルアセタールにおけるアセタール基の炭素数が３以上であると、中間膜のガラス転移温度が充分に低くなり、また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数を６以下とすることにより、ポリビニルアセタールの合成を容易にし、生産性を確保できる。上記炭素数が３〜６のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が挙げられる。【００３０】
上記アルデヒドは特に限定されない。上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。なかでも、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド又はイソブチルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。【００３１】
上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１０モル％以上、より好ましくは１５モル％以上、更に好ましくは１８モル％以上、好ましくは４０モル％以下、より好ましくは３５モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
なお、上記ポリビニルアセタールの水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠して、測定することにより求めることができる。【００３２】
上記ポリビニルアセタールのアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．１モル％以上、より好ましくは０．３モル％以上、更に好ましくは０．５モル％以上、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
なお、上記アセチル化度は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセタール基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠して測定できる。【００３３】
上記ポリビニルアセタールのアセタール化度（ポリビニルブチラールの場合にはブチラール化度）は、好ましくは５０モル％以上、より好ましくは５３モル％以上、更に好ましくは６０モル％以上、特に好ましくは６３モル％以上、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは７５モル％以下、更に好ましくは７０モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタールと可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタールを製造するために必要な反応時間が短くなる。
上記アセタール化度は、アセタール基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。
なお、上記アセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法又はＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２に準拠した方法により、アセチル化度と水酸基の含有率とを測定し、得られた測定結果からモル分率を算出し、次いで、１００モル％からアセチル化度と水酸基の含有率とを差し引くことにより算出され得る。【００３４】
本発明の合わせガラス用中間膜は、可塑剤を含有することが好ましい。
上記可塑剤としては、合わせガラス用中間膜に一般的に用いられる可塑剤であれば特に限定されず、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機可塑剤や、有機リン酸化合物、有機亜リン酸化合物等のリン酸可塑剤等が挙げられる。【００３５】
上記有機可塑剤として、例えば、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、テトラエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート、ジエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、ジエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエート等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルブチレート、又は、トリエチレングリコール−ジ−ｎ−ヘプタノエートが好ましく、トリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエートがより好ましい。【００３６】
上記可塑剤の含有量は特に限定されないが、上記熱可塑性樹脂１００質量部に対する好ましい下限は２５質量部、より好ましい下限は３０質量部であり、好ましい上限は８０質量部、より好ましい上限は７０質量部である。上記可塑剤の含有量が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記可塑剤の含有量が上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層高くなる。【００３７】
本発明の合わせガラス用中間膜は、接着力調整剤を含有することが好ましい。
上記接着力調整剤としては、例えば、アルカリ金属塩又はアルカリ土類金属塩が好適に用いられる。上記接着力調整剤として、例えば、カリウム、ナトリウム、マグネシウム等の塩が挙げられる。
上記塩を構成する酸としては、例えば、オクチル酸、ヘキシル酸、２−エチル酪酸、酪酸、酢酸、蟻酸等のカルボン酸の有機酸、又は、塩酸、硝酸等の無機酸が挙げられる。【００３８】
本発明の合わせガラス用中間膜は、必要に応じて、酸化防止剤、光安定剤、接着力調整剤として変性シリコーンオイル、難燃剤、帯電防止剤、耐湿剤、熱線反射剤、熱線吸収剤、アンチブロッキング剤、帯電防止剤、顔料もしくは染料からなる着色剤等の添加剤を含有してもよい。【００３９】
本発明の合わせガラス用中間膜は、単層の樹脂層からなるものであってもよく、厚み方向に２層以上の樹脂層を有する積層構造を有するものであってもよい。特に２層以上の樹脂層の積層構造を有する場合には、合わせガラス用中間膜全体の厚みが増加する傾向にあり、最厚部の厚みが８５０μｍ以上となりやすい。本願発明は、このような厚い合わせガラス用中間膜において効果を発揮する。【００４０】
本発明の合わせガラス用中間膜では、２層以上の樹脂層として、少なくとも第１の樹脂層と第２の樹脂層とを有し、上記第１の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール（以下、ポリビニルアセタールＡという。）の水酸基量が、上記第２の樹脂層に含まれるポリビニルアセタール（以下、ポリビニルアセタールＢという。）の水酸基量と異なることが好ましい。
ポリビニルアセタールＡとポリビニルアセタールＢとの性質が異なるため、１層だけでは実現が困難であった種々の性能を有する合わせガラス用中間膜を提供することができる。例えば、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、ポリビニルアセタールＡの水酸基量がポリビニルアセタールＢの水酸基量より低い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が低くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より軟らかくなり、合わせガラス用中間膜の遮音性が高くなる。また、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、ポリビニルアセタールＡの水酸基量がポリビニルアセタールＢの水酸基量より高い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が高くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より硬くなり、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。【００４１】
更に、上記第１の樹脂層及び上記第２の樹脂層が可塑剤を含む場合、上記第１の樹脂層におけるポリビニルアセタール１００質量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ａという。）が、上記第２の樹脂層におけるポリビニルアセタール１００質量部に対する可塑剤の含有量（以下、含有量Ｂという。）と異なることが好ましい。例えば、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、上記含有量Ａが上記含有量Ｂより多い場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が低くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より軟らかくなり、合わせガラス用中間膜の遮音性が高くなる。また、２層の上記第２の樹脂層の間に、上記第１の樹脂層が積層されており、かつ、上記含有量Ａが上記含有量Ｂより少ない場合、上記第１の樹脂層は上記第２の樹脂層と比較してガラス転移温度が高くなる傾向にある。結果として、上記第１の樹脂層が上記第２の樹脂層より硬くなり、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。【００４２】
本発明の合わせガラス用中間膜を構成する２層以上の樹脂層の組み合わせとしては、例えば、合わせガラスの遮音性を向上させるために、上記第１の樹脂層として遮音層と、上記第２の樹脂層として保護層との組み合わせが挙げられる。合わせガラスの遮音性が向上することから、上記遮音層はポリビニルアセタールＸと可塑剤とを含み、上記保護層はポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含むことが好ましい。更に、２層の上記保護層の間に、上記遮音層が積層されている場合、優れた遮音性を有する合わせガラス用中間膜（以下、遮音中間膜ともいう。）を得ることができる。
以下、遮音中間膜について、より具体的に説明する。【００４３】
上記遮音中間膜において、上記遮音層は遮音性を付与する役割を有する。上記遮音層は、ポリビニルアセタールＸと可塑剤とを含有することが好ましい。
上記ポリビニルアセタールＸは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。
上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、得られる遮音中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、遮音層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。
なお、上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。【００４４】
上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は４、好ましい上限は６である。アルデヒドの炭素数を４以上とすることにより、充分な量の可塑剤を安定して含有させることができ、優れた遮音性能を発揮することができる。また、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。アルデヒドの炭素数を６以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保できる。上記炭素数が４〜６のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が挙げられる。【００４５】
上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量の好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量を３０モル％以下とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトを防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量のより好ましい上限は２８モル％、更に好ましい上限は２６モル％、特に好ましい上限は２４モル％、好ましい下限は１０モル％、より好ましい下限は１５モル％、更に好ましい下限は２０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸの水酸基量は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸの水酸基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。【００４６】
上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の好ましい下限は６０モル％、好ましい上限は８５モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を６０モル％以上とすることにより、遮音層の疎水性を高くして、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、可塑剤のブリードアウトや白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量を８５モル％以下とすることにより、ポリビニルアセタールＸの合成を容易にし、生産性を確保することができる。上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基量の下限は６５モル％がより好ましく、６８モル％以上が更に好ましい。
上記アセタール基量は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により、上記ポリビニルアセタールＸのアセタール基が結合しているエチレン基量を測定することにより求めることができる。【００４７】
上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量の好ましい下限は０．１モル％、好ましい上限は３０モル％である。上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を０．１モル％以上とすることにより、遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができ、ブリードアウトを防止することができる。また、上記ポリビニルアセタールＸのアセチル基量を３０モル％以下とすることにより、遮音層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記アセチル基量のより好ましい下限は１モル％、更に好ましい下限は５モル％、特に好ましい下限は８モル％、より好ましい上限は２５モル％、更に好ましい上限は２０モル％である。上記アセチル基量は、主鎖の全エチレン基量から、アセタール基が結合しているエチレン基量と、水酸基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率（モル％）で表した値である。【００４８】
特に、上記遮音層に遮音性を発揮するのに必要な量の可塑剤を容易に含有させることができることから、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６５モル％以上のポリビニルアセタールであることが好ましい。また、上記ポリビニルアセタールＸは、上記アセチル基量が８モル％以上のポリビニルアセタール、又は、上記アセチル基量が８モル％未満、かつ、アセタール基量が６８モル％以上のポリビニルアセタールであることが、より好ましい。【００４９】
上記遮音層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタールＸ１００質量部に対する好ましい下限が４５質量部、好ましい上限が８０質量部である。上記可塑剤の含有量を４５質量部以上とすることにより、高い遮音性を発揮することができ、８０質量部以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトが生じて、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は５０質量部、更に好ましい下限は５５質量部、より好ましい上限は７５質量部、更に好ましい上限は７０質量部である。【００５０】
上記遮音層の厚み方向の断面形状が矩形状である場合には、厚さの好ましい下限は５０μｍである。上記遮音層の厚さを５０μｍ以上とすることにより、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の厚さのより好ましい下限は８０μｍである。なお、上限は特に限定されないが、合わせガラス用中間膜としての厚さを考慮すると、好ましい上限は３００μｍである。【００５１】
上記遮音層は一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していてもよい。上記遮音層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。この場合、上記遮音層の最小厚みの好ましい下限は５０μｍである。上記遮音層の最小厚みを５０μｍ以上とすることにより、充分な遮音性を発揮することができる。上記遮音層の最小厚みのより好ましい下限は８０μｍであり、更に好ましい下限は１００μｍである。なお、上記遮音層の最大厚みの上限は特に限定されないが、合わせガラス用中間膜としての厚さを考慮すると、好ましい上限は３００μｍである。上記遮音層の最大厚みのより好ましい上限は２２０μｍである。【００５２】
上記保護層は、遮音層に含まれる大量の可塑剤がブリードアウトして、合わせガラス用中間膜とガラスとの接着性が低下するのを防止し、また、合わせガラス用中間膜に耐貫通性を付与する役割を有する。
上記保護層は、例えば、ポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含有することが好ましく、ポリビニルアセタールＸより水酸基量が大きいポリビニルアセタールＹと可塑剤とを含有することがより好ましい。【００５３】
上記ポリビニルアセタールＹは、ポリビニルアルコールをアルデヒドによりアセタール化することにより調製することができる。上記ポリビニルアルコールは、通常、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。
また、上記ポリビニルアルコールの平均重合度の好ましい下限は２００、好ましい上限は５０００である。上記ポリビニルアルコールの平均重合度を２００以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性を向上させることができ、５０００以下とすることにより、保護層の成形性を確保することができる。上記ポリビニルアルコールの平均重合度のより好ましい下限は５００、より好ましい上限は４０００である。【００５４】
上記ポリビニルアルコールをアセタール化するためのアルデヒドの炭素数の好ましい下限は３、好ましい上限は４である。アルデヒドの炭素数を３以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。アルデヒドの炭素数を４以下とすることにより、ポリビニルアセタールＹの生産性が向上する。
上記炭素数が３〜４のアルデヒドとしては、直鎖状のアルデヒドであってもよいし、分枝状のアルデヒドであってもよく、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド等が挙げられる。【００５５】
上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量の好ましい上限は３３モル％、好ましい下限は２８モル％である。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を３３モル％以下とすることにより、合わせガラス用中間膜の白化を防止することができる。上記ポリビニルアセタールＹの水酸基量を２８モル％以上とすることにより、合わせガラス用中間膜の耐貫通性が高くなる。【００５６】
上記ポリビニルアセタールＹは、アセタール基量の好ましい下限が６０モル％、好ましい上限が８０モル％である。上記アセタール基量を６０モル％以上とすることにより、充分な耐貫通性を発揮するのに必要な量の可塑剤を含有させることができる。上記アセタール基量を８０モル％以下とすることにより、上記保護層とガラスとの接着力を確保することができる。上記アセタール基量のより好ましい下限は６５モル％、より好ましい上限は６９モル％である。【００５７】
上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量の好ましい上限は７モル％である。上記ポリビニルアセタールＹのアセチル基量を７モル％以下とすることにより、保護層の疎水性を高くして、白化を防止することができる。上記アセチル基量のより好ましい上限は２モル％であり、好ましい下限は０．１モル％である。なお、ポリビニルアセタールＡ、Ｂ、及び、Ｙの水酸基量、アセタール基量、及び、アセチル基量は、ポリビニルアセタールＸと同様の方法で測定できる。【００５８】
上記保護層における可塑剤の含有量は、上記ポリビニルアセタールＹ１００質量部に対する好ましい下限が２０質量部、好ましい上限が４５質量部である。上記可塑剤の含有量を２０質量部以上とすることにより、耐貫通性を確保することができ、４５質量部以下とすることにより、可塑剤のブリードアウトを防止して、合わせガラス用中間膜の透明性や接着性の低下を防止することができる。上記可塑剤の含有量のより好ましい下限は３０質量部、更に好ましい下限は３５質量部、より好ましい上限は４３質量部、更に好ましい上限は４１質量部である。合わせガラスの遮音性がよりいっそう向上することから、上記保護層における可塑剤の含有量は、上記遮音層における可塑剤の含有量よりも少ないことが好ましい。【００５９】
合わせガラスの遮音性がより一層向上することから、ポリビニルアセタールＹの水酸基量はポリビニルアセタールＸの水酸基量より大きいことが好ましく、１モル％以上大きいことがより好ましく、５モル％以上大きいことが更に好ましく、８モル％以上大きいことが特に好ましい。ポリビニルアセタールＸ及びポリビニルアセタールＹの水酸基量を調整することにより、上記遮音層及び上記保護層における可塑剤の含有量を制御することができ、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、合わせガラスの遮音性がより一層向上する。
また、合わせガラスの遮音性がより一層向上することから、上記遮音層におけるポリビニルアセタールＸ１００質量部に対する、可塑剤の含有量（以下、含有量Ｘともいう。）は、上記保護層におけるポリビニルアセタールＹ１００質量部に対する、可塑剤の含有量（以下、含有量Ｙともいう。）より多いことが好ましく、５質量部以上多いことがより好ましく、１５質量部以上多いことが更に好ましく、２０質量部以上多いことが特に好ましい。含有量Ｘ及び含有量Ｙを調整することにより、上記遮音層のガラス転移温度が低くなる。結果として、合わせガラスの遮音性がより一層向上する。【００６０】
上記保護層の厚さは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の断面形状が矩形状であれば、上記保護層の厚さの好ましい下限は１００μｍ、より好ましい下限は３００μｍ、更に好ましい下限は４００μｍ、特に好ましい下限は４５０μｍである。上記保護層の厚さの上限については特に限定されないが、充分な遮音性を達成できる程度に遮音層の厚さを確保するためには、実質的には５００μｍ程度が上限である。【００６１】
上記保護層は一端と、上記一端の反対側に他端とを有し、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きい形状を有していても良い。上記保護層は、厚み方向の断面形状が楔形状である部分を有することが好ましい。上記保護層の厚さは、上記保護層の役割を果たし得る範囲に調整すればよく、特に限定されない。ただし、上記保護層上に凹凸を有する場合には、直接接する上記遮音層との界面への凹凸の転写を抑えられるように、可能な範囲で厚くすることが好ましい。具体的には、上記保護層の最小厚みの好ましい下限は１００μｍ、より好ましい下限は３００μｍ、更に好ましい下限は４００μｍ、特に好ましい下限は４５０μｍである。上記保護層の最大厚みの上限については特に限定されないが、充分な遮音性を達成できる程度に遮音層の厚さを確保するためには、実質的には１０００μｍ程度が上限であり、８００μｍが好ましい。【００６２】
本発明の合わせガラス用中間膜は、一端と、上記一端の反対側に他端とを有していてもよい。上記一端と上記他端とは、中間膜において対向し合う両側の端部である。本発明の合わせガラス用中間膜では、上記他端の厚みが、上記一端の厚みよりも大きいことが好ましい。このような一端と他端の厚みが異なる形状を有することで、本発明の合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスをヘッドアップディスプレイとして好適に用いることができ、その際に、二重像の発生を効果的に抑制できる。本発明の合わせガラス用中間膜は、断面形状が楔形であってもよい。合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形であれば、合わせガラスの取り付け角度に応じて、楔形の楔角θを調整することにより、ヘッドアップディスプレイにおいて二重像の発生を防止した画像表示が可能となる。二重像をより一層抑制する観点から、上記楔角θの好ましい下限は０．１ｍｒａｄ、より好ましい下限は０．２ｍｒａｄであり、更に好ましい下限は０．３ｍｒａｄ、好ましい上限は１ｍｒａｄ、より好ましい上限は０．９ｍｒａｄである。なお、例えば押出機を用いて樹脂組成物を押出し成形する方法により断面形状が楔形の合わせガラス用中間膜を製造した場合、薄い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、薄い側の一端から内側に向かって０Ｘ〜０．２Ｘの距離の領域）に最小厚みを有し、厚い側の一方の端部からわずかに内側の領域（具体的には、一端と他端との間の距離をＸとしたときに、厚い側の一端から内側に向かって０Ｘ〜０．２Ｘの距離の領域）に最大厚みを有する形状となることがある。本明細書においては、このような形状も楔形に含まれる。【００６３】
本発明の合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合、遮音層と、保護層を含む多層構造を有するものとすることもできる。上記遮音層の厚みを一定範囲とする一方、上記保護層を積層することにより、合わせガラス用中間膜全体としての断面形状が一定の楔角である楔形となるように調整することができる。【００６４】
本発明の合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合の、態様の一例を説明する模式図を、図５〜７に示した。なお、図５〜７では、図示の便宜上、合わせガラス用中間膜及び該合わせガラス用中間膜を構成する各層の厚みや楔角θは、実際の厚み及び楔角とは異なるように示されている。【００６５】
図５には、合わせガラス用中間膜５の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜５は、遮音層５１の一方の面に保護層５２が積層された２層構造を有する。ここで遮音層５１は矩形であるのに対して、保護層５２の形状を楔形、三角形又は台形とすることにより、合わせガラス用中間膜５全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。
図６には、合わせガラス用中間膜６の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜６は、遮音層６１の両面に保護層６２と保護層６３とが積層された３層構造を有する。ここで遮音層６１と保護層６３とが厚みが一定の矩形であるのに対して、保護層６２の形状を楔形、三角形又は台形とすることにより、合わせガラス用中間膜６全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。
図７には、合わせガラス用中間膜７の厚み方向の断面が示されている。合わせガラス用中間膜７は、遮音層７１の両面に保護層７２と保護層７３とが積層された３層構造を有する。ここで遮音層７１は楔形であり、楔形の保護層７２、７３を積層することにより、合わせガラス用中間膜７全体として楔角θが０．１〜１ｍｒａｄである楔形となっている。【００６６】
本発明の合わせガラス用中間膜の製造方法は特に限定されず、従来公知の製造方法を用いることができる。例えば、熱可塑性樹脂と必要に応じて配合される他の成分とを混練し、合わせガラス用中間膜を成形する製造方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
本発明において合わせガラス用中間膜の少なくとも一方の表面に多数の凹部を形成する方法としては、例えば、エンボスロール法、カレンダーロール法、異形押出法、メルトフラクチャー法等が挙げられる。なかでも、エンボスロール法が好適である。【００６７】
本発明の合わせガラス用中間膜が、一対のガラス板の間に積層されている合わせガラスもまた、本発明の１つである。
上記ガラス板は、一般に使用されている透明板ガラスを使用することができる。例えば、フロート板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、網入りガラス、線入り板ガラス、着色された板ガラス、熱線吸収ガラス、熱線反射ガラス、グリーンガラス等の無機ガラスが挙げられる。また、ガラスの表面に紫外線遮蔽コート層が形成された紫外線遮蔽ガラスも用いることができる。更に、ポリエチレンテレフタレート、ポリカーボネート、ポリアクリレート等の有機プラスチックス板を用いることもできる。
上記ガラス板として、２種類以上のガラス板を用いてもよい。例えば、透明フロート板ガラスと、グリーンガラスのような着色されたガラス板との間に、本発明の合わせガラス用中間膜を積層した合わせガラスが挙げられる。また、上記ガラス板として、２種以上の厚さの異なるガラス板を用いてもよい。
【発明の効果】
【００６８】
本発明によれば、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜であっても、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、透明性の高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供できる。
【図面の簡単な説明】
【００６９】
【図１】表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔、かつ、隣接する凹部が平行して形成されている合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図である。
【図２】表面に底部が連続した溝形状である凹部が等間隔、かつ、隣接する凹部が平行して形成されている合わせガラス用中間膜の一例を表す模式図である。
【図３】測定用サンプルの採取方法を説明する模式図である。
【図４】予備圧着後の積層体において平行光線透過率を評価する位置を説明する模式図である。
【図５】合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合の態様の一例を説明する模式図である。
【図６】合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合の態様の一例を説明する模式図である。
【図７】合わせガラス用中間膜の断面形状が楔形である場合の態様の一例を説明する模式図である。
【図８】膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）を横軸に、最厚部の最大高さ粗さＲｙ（Ａｖｅ）（μｍ）を縦軸として、実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜についての評価結果をプロットした散布図である。
【発明を実施するための形態】
【００７０】
以下に実施例を挙げて本発明の態様を更に詳しく説明するが、本発明はこれら実施例にのみ限定されるものではない。
【００７１】
（実施例１）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加した。ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。
【００７２】
（２）合わせガラス用中間膜の作製
得られた樹脂組成物を、押出機を用いて単層で押し出し、断面形状が矩形状である合わせガラス用中間膜を作製した。
【００７３】
（３）凹部の付与
第１の工程として、下記の手順により合わせガラス用中間膜の両面にランダムな凹凸形状を転写した。まず、鉄ロール表面に、ブラスト材を用いてランダムな凹凸を施した後、該鉄ロールをバーチカル研削し、更に、より微細なブラスト材を用いて研削後の平坦部に微細な凹凸を施すことにより、粗大なメインエンボスと微細なサブエンボスをもつ同形状の１対のロールを得た。該１対のロールを凹凸形状転写装置として用い、得られた合わせガラス用中間膜の両面にランダムな凹凸形状を転写した。この時の転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を８０℃、上記ロールの温度を１４５℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス線圧を０〜２００ｋＮ／ｍとした。
【００７４】
第２の工程として、下記の手順により合わせガラス用中間膜の表面に底部が連続した溝形状（刻線状）の凹凸を付与した。三角形斜線型ミルを用いて表面にミル加工を施した金属ロールと４５〜７５のＪＩＳ硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、第１の工程でランダムな凹凸形状を転写した合わせガラス用中間膜をこの凹凸形状転写装置に通し、合わせガラス用中間膜の第１の表面に底部が連続した溝形状（刻線状）である凹部が平行して等間隔に形成された凹凸を付与した。このときの転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を常温８０℃、ロール温度を１４０℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス圧を０〜５００ｋＰａとした。
次いで、合わせガラス用中間膜の第２の表面にも同様の操作を施し、底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部を付与した。その後、合わせガラス用中間膜の厚みを測定したところ、８７０μｍの厚みを示した。
【００７５】
（実施例２〜２７、比較例１〜２）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表１〜４記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表１〜４記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００７６】
（実施例２８）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加した。ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。
【００７７】
（２）合わせガラス用中間膜の作製及び凹部の付与の第１の工程
得られた樹脂組成物を、押出機を用いて単層で押し出し、合わせガラス用中間膜を製膜すると同時に、その両面に凹凸形状を付与した。即ち、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法において、金型入口の樹脂組成物の温度を１５０〜２７０℃、リップ金型の温度を１８０−２５０℃の間で調整し、ラインスピード１０ｍ／ｍｉｎの条件にて、合わせガラス用中間膜を成膜すると同時に、その両面に第１の形状を付与した。その後、合わせガラス用中間膜の厚みを測定したところ、１０００μｍの厚みを示した。
【００７８】
（比較例３）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表４記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表４記載の値となるように、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法の条件を調整した以外は、実施例２８と同様にして合わせガラス用中間膜を製造した。
【００７９】
（実施例２９）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表３記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表３記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００８０】
（実施例３０）
凹部の付与の第１の工程までは、実施例２８と同様の方法により合わせガラス用中間膜に凹部を付与した。その後、凹部の付与の第２の工程として、第１の形状が付与された合わせガラス用中間膜の表面に、下記の手順により底部が連続した溝形状の凹凸を付与した。三角形斜線型ミルを用いて表面にミル加工を施した金属ロールと４５〜７５のＪＩＳ硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、第１の形状が付与された合わせガラス用中間膜をこの凹凸形状転写装置に通し、合わせガラス用中間膜の第１の表面に底部が連続した溝形状である凹部が平行して等間隔に形成された凹凸を付与した。このときの転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を７０℃、ロール温度を１４０℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス線圧を１〜１００ｋＮ／ｍに調整した。次いで、合わせガラス用中間膜の第２の表面にも同様の操作を施し、底部が連続した溝形状の凹部を付与した。その際、第１の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部と、第２の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部との交差角度が２０°となるようにした。その後、合わせガラス用中間膜の厚みを測定したところ、１０００μｍの厚みを示した。
【００８１】
（実施例３１）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表４記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表４記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例１と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００８２】
（実施例３２）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加した。ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。
【００８３】
（２）合わせガラス用中間膜の作製
得られた樹脂組成物を押出機を用いて単層で押し出し、断面形状が楔形状である合わせガラス用中間膜を作製した。なお、凹部の付与後に得られる合わせガラス用中間膜において、合わせガラス用中間膜の最厚部の膜厚が１２４０μｍ、最薄部が７９０μｍとなるように押出条件を設定した。この際、金型の温度を１００℃から２８０℃の範囲で、合わせガラス用中間膜全体の厚みが薄い方の端部が低温に、中間膜全体の厚みが厚い方の端部が高温側となるように温度勾配を設けて調整し、かつ、リップ金型としてリップの間隙を１．０〜４．０ｍｍの範囲で調整した。
【００８４】
（３）凹部の付与
第１の工程として、下記の手順により合わせガラス用中間膜の両面にランダムな凹凸形状を転写した。まず、鉄ロール表面に、ブラスト材を用いてランダムな凹凸を施した後、該鉄ロールをバーチカル研削し、更に、より微細なブラスト材を用いて研削後の平坦部に微細な凹凸を施すことにより、粗大なメインエンボスと微細なサブエンボスをもつ同形状の１対のロールを得た。該１対のロールを凹凸形状転写装置として用い、得られた合わせガラス用中間膜の両面にランダムな凹凸形状を転写した。この時の転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を８０℃、上記ロールの温度を１４５℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス線圧を０〜２００ｋＮ／ｍとした。
第２の工程として、下記の手順により合わせガラス用中間膜の表面に底部が連続した溝形状（刻線状）の凹凸を付与した。三角形斜線型ミルを用いて表面にミル加工を施した金属ロールと４５〜７５のＪＩＳ硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、第１の工程でランダムな凹凸形状を転写した合わせガラス用中間膜をこの凹凸形状転写装置に通し、合わせガラス用中間膜の第１の表面に底部が連続した溝形状（刻線状）である凹部が平行して等間隔に形成された凹凸を付与した。このときの転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を常温８０℃、ロール温度を１４０℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス圧を０〜５００ｋＰａとした。
次いで、合わせガラス用中間膜の第２の表面にも同様の操作を施し、底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部を付与した。
【００８５】
（実施例３３〜４９、比較例４〜５）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表５〜９記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の最厚部及び最薄部の厚みが表５〜９記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例３２と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００８６】
（実施例５０）
（１）樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）４０質量部を添加した。ミキシングロールで充分に混練し、樹脂組成物を得た。
【００８７】
（２）合わせガラス用中間膜の作製及び凹部の付与の第１の工程
得られた樹脂組成物を押出機を用いて単層で押し出し、合わせガラス用中間膜を製膜すると同時に、その両面に凹凸形状を付与し、断面形状が楔形状である合わせガラス用中間膜を作製した。なお、凹部の付与後に得られる合わせガラス用中間膜において、合わせガラス用中間膜の最厚部の膜厚が１２７０μｍ、最薄部が８２０μｍとなるように押出条件を設定した。この際、金型の温度を１００℃から２８０℃の範囲で、合わせガラス用中間膜全体の厚みが薄い方の端部が低温に、中間膜全体の厚みが厚い方の端部が高温側となるように温度勾配を設けて調整し、リップ金型としてリップの間隙を１．０〜４．０ｍｍの範囲で調整し、ラインスピードを１０ｍ／ｍｉｎに調整した。
その後、凹部の付与の第２の工程として、第１の形状が付与された合わせガラス用中間膜の表面に、下記の手順により底部が連続した溝形状の凹凸を付与した。三角形斜線型ミルを用いて表面にミル加工を施した金属ロールと４５〜７５のＪＩＳ硬度を有するゴムロールとからなる一対のロールを凹凸形状転写装置として用い、第１の形状が付与された合わせガラス用中間膜をこの凹凸形状転写装置に通し、合わせガラス用中間膜の第１の表面に底部が連続した溝形状である凹部が平行して等間隔に形成された凹凸を付与した。このときの転写条件として、合わせガラス用中間膜の温度を７０℃、ロール温度を１４０℃、線速を１０ｍ／ｍｉｎ、プレス線圧を１〜１００ｋＮ／ｍに調整した。次いで、合わせガラス用中間膜の第２の表面にも同様の操作を施し、底部が連続した溝形状の凹部を付与した。その際、第１の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部と、第２の表面に付与した底部が連続した溝形状（刻線状）の凹部との交差角度が２０°となるようにした。
【００８８】
（実施例５１）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表９記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の最厚部及び最薄部の厚みが表９記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例３２と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００８９】
（比較例６）
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表９記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表９記載の値となるように、メルトフラクチャー現象を制御したエンボス付与法の条件を調整し、且つ、凹部の付与の第２の工程を行わなかった以外は、実施例４６と同様にして合わせガラス用中間膜を製造した。
【００９０】
（実施例５２）
（１）保護層用樹脂組成物の調製
平均重合度が１７００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１モル％、ブチラール基量６９モル％、水酸基量３０モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）３６質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、保護層用樹脂組成物を得た。
【００９１】
（２）遮音層用樹脂組成物の調製
平均重合度が２３００のポリビニルアルコールをｎ−ブチルアルデヒドでアセタール化することにより得られたポリビニルブチラール（アセチル基量１２モル％、ブチラール基量６６モル％、水酸基量２２モル％）１００質量部に対して、可塑剤としてトリエチレングリコール−ジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）７８質量部を添加し、ミキシングロールで充分に混練し、遮音層用樹脂組成物を得た。
【００９２】
（３）合わせガラス用中間膜の作製
得られた保護層用樹脂組成物及び遮音層用樹脂組成物を、得られる保護層、遮音層、保護層及び中間膜全体の断面形状、最大厚み及び最小厚みが表１０記載の値となるように共押出機を用いて共押出することにより、保護層、遮音層、保護層の順に積層された３層構造の合わせガラス用中間膜を得た。
なお、表１０において保護層の最大厚み及び最小厚みは、２つの保護層の厚みの合計の最大厚み及び最小厚みを記載した。
【００９３】
（４）凹部の付与
第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表１０記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の最厚部及び最薄部の厚みが表１０記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例３２と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
なお、遮音層の厚みは、以下の手順に従って測定し、保護層の厚みは中間膜全体の厚みから遮音層の厚みを差し引くことで、保護層の合計の厚みを求めた。即ち、凹部を付与した後の合わせガラス用中間膜を、カミソリ刃（フェザー安全剃刀社製、フェザーカミソリＳ片刃、品番ＦＡＳ−１０）を用いて膜厚み方向に垂直に切断し、その断面をマイクロスコープ（オリンパス社製、ＤＳＸ−１００）を用いて観察した。マイクロスコープ付属ソフト内の計測ソフトを用いて、保護層と遮音層の界面間の距離を計測し、これを遮音層厚みとした。測定時の環境は２３℃、３０ＲＨ％であった。
【００９４】
（実施例５３〜５６、比較例７）
保護層及び遮音層に用いるポリビニルブチラールの組成及び含有量、可塑剤の組成及び含有量、第１の面及び第２の面のＲｙ及びＳｍが表１０記載の値となるように、また、凹部の付与後の合わせガラス用中間膜の厚みが表１０記載の値となるように、第１の工程及び第２の工程で用いるブラスト材の種類や、合わせガラス用中間膜の温度、ロールの温度、線速、プレス線圧、プレス圧を調節したこと以外は、実施例５２と同様にして、合わせガラス用中間膜を製造した。
【００９５】
（評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜について、以下の方法により評価を行った。
結果を表１〜１０に示した。
【００９６】
（１）測定サンプルの準備
実施例３２〜５１及び比較例４〜６の厚み方向の断面形状が楔形状である合わせガラス用中間膜の測定サンプルは以下の手順によって作成した。測定用サンプルとして、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出した。最厚部での測定には、最厚部の厚み測定点を通る、押し出し方向に対して平行な線が切り出した合わせガラス用中間膜の中央を通るように、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出した。また、最薄部での測定には、最薄部の厚み測定点を通る、押し出し方向に対して平行な線が中央を通るように、縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに合わせガラス用中間膜を切り出した。
ただし、最厚部及び最薄部が、膜端部から７．５ｃｍ以内の位置にある場合は、膜端部に接するように合わせガラス用中間膜を切り出した。
なお、膜の厚みＴは、ＪＩＳ  Ｋ−６７３２（１９９６）に準拠して、定圧厚み測定器（尾崎製作所社製、ＦＦＤ−２）を用い、サンプルとなる合わせガラス用中間膜の押し出し方向とは垂直に、一方の端部から他方の端部まで５ｃｍ毎に計測し、最も厚い点を膜の最厚部の厚みＴとした。
実施例１〜３１及び比較例１〜３の厚み方向の断面形状が矩形状である合わせガラス用中間膜の測定サンプルは、一方の端部から他方の端部まで５ｃｍ毎に膜の厚みを測定し、その平均値を膜厚としたこと以外は、実施例３２〜５１及び比較例４〜６と同様にして測定した。
【００９７】
（２）最厚部の最大高さ粗さＲｙの測定
最厚部の最大高さ粗さＲｙを、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定した。即ち、測定方向は底部が連続した溝形状に対して垂直方向、メルトフラクチャーを利用して成型されたエンボスの場合は、押し出し方向に対して平行とし、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、予備長さ２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行った。
最厚部の最大高さ粗さＲｙは、測定用サンプルの中で、最厚部の測定点を通り、押し出し方法に対して平行な線上を第一の表面、第二の表面それぞれを測定し、評価にために切り出した全てのサンプルについて同様の操作を行って得られた各ＲｙよりＲｙ（Ａｖｅ）とＲｙ（Ｍａｘ）を算出した。
【００９８】
（３）凹部の間隔Ｓｍの測定
凹部の間隔Ｓｍを、ＪＩＳ  Ｂ−０６０１（１９９４）に準拠して測定した。即ち、測定方向は底部が連続した溝形状に対して垂直方向、メルトフラクチャーを利用して成型されたエンボスの場合は、押し出し方向に対して平行とし、カットオフ値＝２．５ｍｍ、基準長さ＝２．５ｍｍ、予備長さ２．５ｍｍ、評価長さ＝１２．５ｍｍ、触針の先端半径＝２μｍ、先端角度＝６０°、測定速度＝０．５ｍｍ／ｓの条件で測定を行った。
凹部の間隔Ｓｍは、測定用サンプルとして縦１５ｃｍ、横１５ｃｍの大きさに切り出した合わせガラス用中間膜の中で、最厚部の測定点を通り、押し出し方法に対して平行な線上を第一の表面、第二の表面それぞれを測定し、評価にために切り出した全てのサンプルについて同様の操作を行って得られた各Ｓｍの平均値（Ｓｍ（Ａｖｅ））を算出した。
【００９９】
（４）合わせガラス製造時の脱気性の評価
測定サンプルの合わせガラス用中間膜を二枚のクリアガラス板（縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、積層体を得た。得られた積層体をガラスの表面温度が３０℃になるまでオーブン内で予備加熱した後、ゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧機に接続し、加熱すると同時に−６００ｍｍＨｇの減圧下で、１４分間後に積層体のガラスの表面温度（予備圧着温度）が９０℃となるように加熱した後、積層体のガラスの表面温度が４０℃になるまで冷却した後に、大気圧に戻して予備圧着を終了した。
【０１００】
次いで、予備圧着後の積層体について、以下の方法により平行光線透過率を評価した。
即ち、ＪＩＳ  Ｒ  ３１０６  Ｋ  ７１０５に準拠して、予備圧着後の積層体の平行光線透過率Ｔｐ（％）を、ヘーズメーター（村上色彩技術研究所社製、ＨＭ−１５０）を用いて測定した。
測定位置は積層体の２つの対角線が交差する中央部、積層体の各頂点から対角線方向に５．６４ｃｍ離れた４点を合わせた５点として、その平均値をＴｐとした。なお、測定は、測定点を中心に５ｃｍ×５ｃｍ以上で積層体から切り出したサンプルについて行った。
得られた平行光線透過率Ｔｐをもとに、合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造したときの脱気性を以下のように評価した。
○：予備圧着後の積層体の平行光線透過率Ｔｐが４５％以上
×：予備圧着後の積層体の平行光線透過率Ｔｐが４５％未満
【０１０１】
（５）合わせガラス製造時のシール性の評価
測定サンプルの合わせガラス用中間膜を二枚のクリアガラス板（縦１５ｃｍ×横１５ｃｍ×厚さ２．５ｍｍ）の間に挟み、はみ出た部分を切り取り、こうして得られた合わせガラス構成体（積層体）をあらかじめ５０℃に加熱したオーブン中で１０分間予備加熱した。５０℃に予備加熱したゴムバッグ内に移し、ゴムバッグを吸引減圧機に接続し、合わせガラス構成体（積層体）の温度（予備圧着温度）を５０℃に維持したまま、−６００ｍｍＨｇで５分間減圧した後、大気圧に戻して予備圧着積層体を得た。
予備圧着された合わせガラス構成体（積層体）をオートクレーブ中に入れ、１３ａｔｍ（１３００ｋｐａ）に昇圧後、温度１４０℃に昇温し２０分間保持した後、５０℃まで温度を下げた後、大気圧に戻すことにより本圧着を終了して、合わせガラスを作製した。
得られた合わせガラスを本圧着後２３℃で２４時間保管した後に、１４０℃のオーブン中で２時間加熱した。次いで、オーブンから取り出して２３℃２４時間静置した後、合わせガラスの外観を目視で観察した。テスト枚数は５枚とした。
合わせガラスの端部から１ｃｍよりも内側に気泡が生じた枚数を調べて、以下の基準により脱気性を評価した。
○：気泡が生じた枚数が３枚以下
×：気泡が生じた枚数が３枚を超える
合わせガラス構成体の予備加熱温度、ゴムバック温度を５０℃から５℃ずつ増加させて同様の評価を行い、評価が〇となる最低温度をシール温度とした。
【０１０２】
得られたシール温度をもとに、合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造したときのシール性を以下のように評価した。
○：シール温度が７５℃以下
×：シール温度が７５℃を超える
【０１０３】
【表１】
2017171018.tif 000003
【０１０４】
【表２】
2017171018.tif 000004
【０１０５】
【表３】
2017171018.tif 000005
【０１０６】
【表４】
2017171018.tif 000006
【０１０７】
【表５】
2017171018.tif 000007
【０１０８】
【表６】
2017171018.tif 000008
【０１０９】
【表７】
2017171018.tif 000009
【０１１０】
【表８】
2017171018.tif 000010
【０１１１】
【表９】
2017171018.tif 000011
【０１１２】
【表１０】
2017171018.tif 000012
【０１１３】
膜の最厚部の厚みＴ（μｍ）を横軸に、最厚部の最大高さ粗さＲｙ（Ａｖｅ）（μｍ）を縦軸軸として、実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜についての評価結果をプロットした散布図を図８に示した。
図８の散布図より、上記式（１）に対応する「Ｒｙ  ＝  ０．０２０×Ｔ  ＋  １６．６」の線形（式（１））と、上記式（２）に対応する「Ｒｙ  ＝  ０．０２５×Ｔ  ＋  １４．０」の線形（式（２））の２本の線形を描画することができることがわかる。そして、Ｒｙが線形（式（１））以上であるときに、高い脱気性を発揮して透明度が高い合わせガラスが得られること、Ｒｙが線形（式（２））以上であるときに、より高い脱気性を発揮してより透明度が高い合わせガラスが得られることがわかる。
【産業上の利用可能性】
【０１１４】
本発明によれば、最厚部の厚みが８５０μｍ以上の厚い合わせガラス用中間膜であっても、合わせガラス製造時に充分な脱気性を発揮し、透明性の高い合わせガラスを得ることができる合わせガラス用中間膜、及び、該合わせガラス用中間膜を用いてなる合わせガラスを提供できる。
【符号の説明】
【０１１５】
５  合わせガラス用中間膜
５１  遮音層
５２  保護層
６  合わせガラス用中間膜
６１  遮音層
６２  保護層
６３  保護層
７  合わせガラス用中間膜
７１  遮音層
７２  保護層
７３  保護層
【図１】
2017171018.tif 000013
【図２】
2017171018.tif 000014
【図３】
2017171018.tif 000015
【図４】
2017171018.tif 000016
【図５】
2017171018.tif 000017
【図６】
2017171018.tif 000018
【図７】
2017171018.tif 000019
【図８】
2017171018.tif 000020
【国際調査報告】
2017171018.tif 000021
2017171018.tif 000022
2017171018.tif 000023
2017171018.tif 000024