(57)【要約】  高純度の精製過酸化水素水溶液を効率よく製造する方法およびシステムを提供すること。  粗過酸化水素水溶液を含む原料を気化する工程Ａと、工程Ａで得た気液の少なくとも一部を凝縮して気相と液相とに分離する工程Ｂと、分離した液相である分離液の少なくとも一部を原料に戻す工程Ｃとを含む精製過酸化水素水溶液の製造方法であって、前記工程Ｃが、前記分離液中の過酸化水素濃度を調整する工程Ｄを更に含む。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
粗過酸化水素水溶液を含む原料を気化する工程Ａと、前記工程Ａで得た気液の少なくとも一部を凝縮して気相と液相とに分離する工程Ｂと、前記工程Ｂで分離した液相である分離液の少なくとも一部を原料に戻す工程Ｃとを含む精製過酸化水素水溶液の製造方法であって、
前記工程Ｃが、前記分離液中の過酸化水素濃度を調整する工程Ｄを更に含むことを特徴とする、精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項２】
前記工程Ｄを水による希釈で行う、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項３】
前記工程Ｃが、前記分離液から不純物を除去する工程Ｅを更に含む、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項４】
前記工程Ｅをイオン交換樹脂への接触により行う、請求項３に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項５】
前記工程Ｃが、前記分離液に安定剤を添加する工程Ｆを更に含む、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項６】
前記工程Ｂで分離した気相を濃縮して精製過酸化水素水溶液を得る工程Ｇを更に含む、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項７】
前記工程Ａを気化器で行う、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項８】
前記工程Ｂを気液分離器で行う、請求項１に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項９】
前記気液分離器がサイクロンである、請求項８に記載の精製過酸化水素水溶液の製造方法。
【請求項１０】
粗過酸化水素水溶液を含む原料を気化する気化器と、前記気化器で得た気液の少なくとも一部を凝縮して気相と液相とに分離する気液分離器と、前記気液分離器で分離した液相である分離液の少なくとも一部を原料に戻すラインと、を備える精製過酸化水素水溶液の製造システムであって、
前記分離液中の過酸化水素濃度を調整する濃度調整設備を備えることを特徴とする製造システム。
【請求項１１】
前記濃度調整設備において過酸化水素濃度の調整を水による希釈で行う、請求項１０に記載の製造システム。
【請求項１２】
前記分離液から不純物を除去する装置を更に備える、請求項１０に記載の精製過酸化水素水溶液の製造システム。
【請求項１３】
前記不純物の除去をイオン交換樹脂への接触により行う、請求項１２に記載の製造システム。
【請求項１４】
前記分離液に安定剤を添加する装置を更に含む、請求項１０に記載の製造システム。
【請求項１５】
前記気液分離器で分離した気相を濃縮して精製過酸化水素水溶液を得る精留塔を更に備える、請求項１０に記載の製造システム。
【請求項１６】
前記気液分離器がサイクロンである、請求項１０に記載の製造システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば電子工業用など高純度が要求される精製過酸化水素水溶液の製造方法および製造システムに関する。
【背景技術】
【０００２】
過酸化水素は、工業的にはアントラキノンの自動酸化により製造されている。ところで、例えば半導体製造分野における洗浄剤やエッチング液などには、高純度の過酸化水素水溶液が要求される。アントラキノン法により製造される粗過酸化水素水溶液は、比較的多くの不純物を含み、低純度である。そのため、アントラキノン法により製造される粗過酸化水素水溶液を、例えば電子工業用に提供するためには、更に精製濃縮して純度を高める必要がある。【０００３】
従来、粗過酸化水素水溶液の精製濃縮方法としては、例えば特許文献１〜６に開示されるように種々の方法が提案されており、例えば図１のフローに示す方法が一般的に実用化されている。図１において、原料である粗過酸化水素水溶液は、ライン１０１より気化器１０２へ入り、気化器１０２から出た気液がライン１０３を通って気液分離器１０４に入る。気液分離器１０４では、気化器１０２からの気液が凝縮され、過酸化水素を含む蒸気と過酸化水素水溶液とに分離される。気液分離器１０４で分離された蒸気は、ライン１０５を経て、精留塔１０６の底部に入る。【０００４】
精留塔１０６では、蒸気は上昇して過酸化水素濃度が減少し、液体は下降して濃縮されるとともに過酸化水素濃度が増加する。濃縮された精製過酸化水素水溶液は、塔底のライン１１１より取り出される。塔頂の蒸気はライン１０７を経てコンデンサー１０８に入り、実質的に過酸化水素を含まない凝縮水がライン１１０から排出される。塔頂には還流水がライン１０９より供給される。
また、気液分離器１０４で分離された過酸化水素水溶液は、ライン１１２から取り出され、一般的な純度品質の過酸化水素水溶液として工業的に利用されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】米国特許第３０７３７５５号
【特許文献２】英国特許第１３２６２８２号
【特許文献３】特公昭３７−８２５６号公報
【特許文献４】特公昭４５−３４９２６号公報
【特許文献５】特開平５−２０１７０７号公報
【特許文献６】特許第２９３８９５２号
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
近年、半導体やプリント配線板などを製造する電子工業分野においては、不純物の極めて少ない高純度の過酸化水素水溶液の需要が増大している。前述した従来の精製濃縮法によれば、精留塔から高純度の過酸化水素水溶液を少量得ることが可能であるが、同時に気液分離器からは、一般的な純度品質の過酸化水素水溶液が相当量製造される。この一般的な過酸化水素水溶液は、無機不純物や有機不純物を若干含んでおり、そのままでは高純度が要求される例えば電子工業用に供給することができない。【０００７】
本発明は、こうした課題に鑑みてなされたものであり、不純物が低減された高純度の精製過酸化水素水溶液を、従来よりも効率よく製造する方法および製造システムを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
前述した課題を解決するため、本発明は、粗過酸化水素水溶液を含む原料を気化する工程Ａと、前記工程Ａで得た気液の少なくとも一部を凝縮して気相と液相とに分離する工程Ｂと、前記工程Ｂで分離した液相である分離液の少なくとも一部を原料に戻す工程Ｃとを含む精製過酸化水素水溶液の製造方法であって、前記工程Ｃが、前記分離液中の過酸化水素濃度を調整する工程Ｄを更に含むことを特徴とする。【０００９】
前記製造方法において、前記工程Ｄを水による希釈で行うことが好ましい。【００１０】
前記製造方法において、前記工程Ｃが、前記分離液から不純物を除去する工程Ｅを更に含むことが好ましい。【００１１】
前記製造方法において、前記工程Ｅをイオン交換樹脂への接触により行うことが好ましい。【００１２】
前記製造方法において、前記工程Ｃが、前記分離液に安定剤を添加する工程Ｆを更に含むことが好ましい。【００１３】
前記製造方法において、前記工程Ｂで分離した気相を濃縮して精製過酸化水素水溶液を得る工程Ｇを更に含むことが好ましい。【００１４】
前記製造方法において、前記工程Ａを気化器で行うことが好ましい。【００１５】
前記製造方法において、前記工程Ｂを気液分離器で行うことが好ましい。【００１６】
前記製造方法において、前記気液分離器がサイクロンであることが好ましい。【００１７】
また、本発明は、粗過酸化水素水溶液を含む原料を気化する気化器と、前記気化器で得た気液の少なくとも一部を凝縮して気相と液相とに分離する気液分離器と、前記気液分離器で分離した液相である分離液の少なくとも一部を原料に戻すラインと、を備える精製過酸化水素水溶液の製造システムであって、前記分離液中の過酸化水素濃度を調整する濃度調整設備を備えることを特徴とする。【００１８】
前記濃度調整設備において過酸化水素濃度の調整を水による希釈で行うことが好ましい。【００１９】
前記製造システムにおいて、前記分離液から不純物を除去する装置を更に備えることが好ましい。また、前記不純物の除去をイオン交換樹脂への接触により行うことが好ましい。【００２０】
前記製造システムにおいて、前記分離液に安定剤を添加する装置を更に含むことが好ましい。【００２１】
前記製造システムにおいて、前記気液分離器で分離した気相を濃縮して精製過酸化水素水溶液を得る精留塔を更に備えることが好ましい。【００２２】
前記製造システムにおいて、前記気液分離器がサイクロンであることが好ましい。
【発明の効果】
【００２３】
本発明によれば、従来よりも高い生産効率で、高純度の精製過酸化水素水溶液を製造することができる。さらに、本発明により得られる精製過酸化水素水溶液は、一般的純度品質の過酸化水素水溶液よりも有機不純物の含有量が低減されている。また、原料として再濃縮する過酸化水素水溶液の安定性を改善することができる。
【図面の簡単な説明】
【００２４】
【図１】従来の精製過酸化水素水溶液の製造システムのフローダイヤグラムである。
【図２】本発明の実施形態による精製過酸化水素水溶液の製造システムのフローダイヤグラムである。
【図３】気液分離器としてサイクロンを２段に配置した例を示す図である。
【図４】実施例による精製過酸化水素水溶液の製造システムである。
【図５】比較例による過酸化水素水溶液の製造システムである。
【発明を実施するための形態】
【００２５】
以下、本発明の一実施形態による、精製過酸化水素水溶液の製造システムおよびそれを用いた精製過酸化水素水溶液の製造方法を説明する。図２は、本実施形態による精製過酸化水素水溶液の製造システムの概要を示すフローダイヤグラムである。本システムに原料として供給される粗過酸化水素水溶液は、アントラキノン法により製造されるものである。アントラキノン法では、一般に、２−アルキルアントラキノンを溶媒中で水素化触媒の存在下、水素化することで対応するアントラヒドロキノンを得る。触媒をろ別した後、アントラヒドロキノンを酸素または空気により酸化することによって、元のアントラキノンを再生するとともに、過酸化水素を得る。得られた過酸化水素を水で抽出することによって、過酸化水素含有水溶液を得る。ここでは、アントラキノン法により工業的に得られた原料水溶液を、「粗過酸化水素水溶液」という。
【００２６】
アントラキノン法により工業的に得られる粗過酸化水素水溶液は、過酸化水素を１５〜４０ｗｔ％、有機不純物を約１０〜２００ｐｐｍ（全炭素（ＴＣ））、無機不純物として鉄および／またはアルミニウムイオンを数１０〜数１００ｐｐｂ含む。一方で、例えば半導体製造分野における洗浄剤やエッチング液などには、過酸化水素濃度が３０〜７０ｗｔ％程度である高濃度の水溶液が要求される。そのため、不純物を含む比較的低濃度の粗過酸化水素水溶液を、更に高純度かつ高濃度に精製濃縮する必要がある。
【００２７】
図２を参照して、本実施形態による精製過酸化水素水溶液の製造方法を説明する。
【００２８】
工程Ａ）先ず、原料である粗過酸化水素水溶液をライン１１Ａから投入する。詳細は後述するが、気液分離器１４で分離された分離液の少なくとも一部が、再濃縮液としてライン１７Ｂからライン１１Ａに戻される。すなわち、ライン１１Ａを流れる粗過酸化水素水溶液の原料に、ライン１７Ｂより戻された再濃縮液が加えられる。これらの液は、ライン１１Ｂで合流する。ライン１１Ｂで混合された原料は、気化器１２に投入される。気化器１２に投入された混合原料は気化し、それにより得られた過酸化水素を含むミスト状の気液がライン１３から取り出される。
【００２９】
工程Ｂ）気化器１２から取り出された気液は、ライン１３を経由して、気液分離器１４に入る。気液分離器１４では、気化器１２から取り出された気液の少なくとも一部が凝縮する。気液分離器１４では、気化器１２から取り出された気液が、揮発性不純物を含む気相の過酸化水素蒸気と、非揮発性不純物を含む液相の過酸化水素水溶液とに分離する。液相の過酸化水素水溶液は、気相側の組成と平衡にある。なお、気液分離器１４で液相として分離される一般的純度品質の過酸化水素水溶液を、本明細書では「分離液」と称している。
【００３０】
気液分離器１４は、構造的にシンプルであることから、サイクロンであることが好ましい。サイクロンは、一段または複数段で構成されることが好ましい。我々の研究の結果、サイクロンを直列多段に配置した気液分離器の構成が、良好な気液分離を可能にすることが判明した。しかし、サイクロンの段数が多くなると圧力損失の影響が無視できなくなる。そのため、サイクロンの段数としては、２段（ダブルサイクロン）ないしは３段がより好ましく、２段（ダブルサイクロン）が更に好ましい。図３に、サイクロン１４Ａ、１４Ｂを２段に配置した２段サイクロンの気液分離器１４の例を示す。
【００３１】
気液分離器（例えば、前述のサイクロン）１４の材質としては、アルミニウムやステンレスが使用できる。過酸化水素の分解を少なく抑えるために、アルミニウムまたはアルミニウム合金がより好ましい。なお、気液分離器１４は、サイクロンの他に、充填材を備えたカラムや衝突板方式のミストセパレータであってもよい。
【００３２】
工程Ｃ）気液分離器１４の下部から得られた高濃度の過酸化水素を含む分離液の全部または一部は、ライン１５、１７Ａ、濃度調整設備１８およびライン１７Ｂを経由し、再濃縮液として原料のライン１１Ａに戻される。
【００３３】
工程Ｄ）本実施形態においては、例えば希釈槽である濃度調整設備１８で、分離液中の過酸化水素濃度を調整して再濃縮液を得ている。例えば、分離液に水を加えて希釈することにより、原料に戻される再濃縮液の過酸化水素濃度を調整することが好ましい。過酸化水素濃度が調整された水溶液を、本明細書では「濃度調整された水溶液」と称している。
また、分離液を希釈するための水は、イオン交換水や蒸留水等の純水であることが好ましい。なお、気液分離器１４で得られる分離液の過酸化水素濃度は、６０ｗｔ％以上であることが好ましい。そのため、濃度調整設備１８においては、原料に戻される再濃縮液中の過酸化水素濃度を、原料である粗過酸化水素水溶液の濃度と同程度（例えば約３０ｗｔ％）となるように希釈することが好ましい。
【００３４】
工程Ｅ）気液分離器１４で得られた分離液を再濃縮液として原料に戻す工程中に、分離液から不純物を除去する装置を含むことが好ましい。例えば、ライン１７Ａにおいて、イオン交換樹脂に分離液を接触させることにより、分離液から金属成分を取り除くことができる。これにより、分離液の不純物が取り除かれるとともに、混合原料の安定性が改善される。イオン交換樹脂としては、カチオン交換樹脂、またはカチオン交換樹脂とアニオン交換樹脂との混合床を用いることができる。気液分離器１４で得られた分離液を、例えばカチオン交換樹脂と接触させることにより、分離液に含まれる鉄、アルミニウム、カルシウム、マグネシウム、ナトリウム、カリウムなどの金属を効果的に除去することができる。前記のイオン交換樹脂とともにフィルタを用いて不純物の除去を行ってもよい。これにより、例えば、イオン交換樹脂から生じる微粉が除去される。なお、生産効率を高めるためには、不純物の除去を連続式で行うことが好ましいが、バッチ式で行ってもよい。
【００３５】
工程Ｆ）本実施形態の精製過酸化水素水溶液の製造システムは、気液分離器１４で得られた分離液に、安定剤を添加する装置を含んでもよい。安定剤としては、例えばピロリン酸ソーダ１０水塩、アミノトリ（メチレンホスホン酸）などの有機ホスホン酸系キレート剤、スズ酸カリウム、硝酸アンモニウム、有機カルボン酸系、又はリン酸などを使用することができる。
【００３６】
工程Ｇ）気液分離器１４で気相として分離された過酸化水素蒸気は、ライン１６を通り、精留塔２１に入る。精留塔２１では、蒸気は上昇して過酸化水素濃度が減少する。液体は下降して過酸化水素濃度が増加する。精留塔２１を下降することで濃縮された高純度の過酸化水素水溶液は、精製過酸化水素水溶液として塔底のライン２３より取り出される。
【００３７】
なお、精留塔２１の材質としては、アルミニウム、アルミニウム合金、ステンレス、ジルコニウム、又はフッ素樹脂などが使用できる。過酸化水素の分解を少なく抑えるためには、アルミニウムまたはアルミニウム合金を使用することが好ましい。
【００３８】
精留塔２１の塔頂から出た蒸気は、ライン２２を経て、コンデンサー２４に入る。精留塔２１の塔頂には、還流水がライン２６より供給される。精留塔２１の塔底から取り出される精製過酸化水素水溶液の過酸化水素濃度が４０〜７０ｗｔ％になるように、ライン２６から供給される還流水の流量をコントロールすることが好ましい。還流水は、イオン交換水や蒸留水等の純水であることが好ましい。還流水は、リン酸（ピロリン酸）を含んでもよい。
【００３９】
原料の粗過酸化水素水溶液には、本来、低沸点かつ低分子量の有機不純物が含まれる。この有機不純物は、精留塔２１内を上昇し、実質的に過酸化水素を含まない凝縮水とともにコンデンサー２４のライン２５から排出される。低沸点有機不純物がコンデンサー２４から排出されることにより、気液分離器１４で分離される過酸化水素水溶液に含まれる有機不純物の含有量が少なくなる。具体的には、気液分離器１４で分離される過酸化水素水溶液に含まれる有機不純物の含有量は、精製濃縮操作に用いられる粗過酸化水素水溶液よりも、低沸点有機不純物が除去された分だけ少なくなっている。
【００４０】
本実施形態の精製過酸化水素水溶液の製造方法によれば、従来の方法では得られない次の有利な効果が得られる。
（１）気液分離器で分離された高濃度の分離液は、原料の粗過酸化水素水溶液とほぼ同じ濃度になるように希釈される。希釈された分離液は、原料とともに再度精製されて濃縮される。これにより、従来よりも高い生産効率で、高純度かつ高濃度の精製過酸化水素水溶液を製造することができる。
（２）この製法で得られる精製過酸化水素水溶液は、従来の一般的な純度品質の過酸化水素水溶液よりも有機不純物の含有量が低減されている。
（３）また、気液分離器で分離された分離液に対しイオン交換処理を行うことにより、再濃縮原料の安定性を改善することができる。これにより、一連の精製濃縮処理において、過酸化水素の分解が抑制されるとともに、最終製品である精製過酸化水素水溶液の生産効率が更に向上する。
【実施例】
【００４１】
本発明の具体的な実施例を説明する。ただし本発明は、ここで説明される実施例に限定されるものではない。【００４２】
図４に、実施例による精製過酸化水素水溶液の製造システムを示す。図５に、比較例による製造システムを示す。これらの図に示される各要素機器の仕様は、下記のとおりである。
サイクロン（気液分離器）：
Ｐｅｒｒｙ’ｓ  Ｃｈｅｍｉｃａｌ  Ｅｎｇｉｎｅｅｒ’ｓ  Ｈａｎｄｂｏｏｋに記載の標準サイクロン
サイクロン径Ｄｃ  ３５ｍｍ
精留塔：
塔径  ５５ｍｍ
充填物  磁性ラシヒリング（直径６ｍｍ、充填高さ３５０ｍｍ）【００４３】
図４に示す精製濃縮設備において、過酸化水素濃度３０．８ｗｔ％である粗過酸化水素水溶液原料を、４１４．３ｇ／ｈの流量で、ライン１１Ａに供給し、気化器１２で気化させた。気化器１２の稼働条件は、下記のとおりである。
気化器：
出口温度  ６８〜７０℃
出口圧力  １２〜１３ｋＰａ（９０〜１００Ｔｏｒｒ）【００４４】
サイクロン１４で得られた分離液の過酸化水素濃度は６２ｗｔ％であった。この高濃度の分離液を、濃度調整設備１８で希釈した。具体的には、ライン１９から供給される純水を用いて、分離液を過酸化水素濃度が３１ｗｔ％となるまで希釈した。また、濃度調整設備１８では、分離液をフィルタでろ過するとともに、分離液をカチオン交換樹脂に接触させて、分離液中の金属成分を除去した。そして、これら希釈および不純物除去の処理を経た濃度調整水溶液を、再濃縮液として原料の粗過酸化水素水溶液に戻し、これらを混合した。【００４５】
サイクロン１４で分離された蒸気は、ライン１６を経由して、精留塔２１に供給され、精留塔２１で更に精製されて濃縮された。リン酸の濃度が６０ｐｐｂである還流水を、ライン２６から精留塔２１に供給した。これにより、精留塔２１の塔底のライン２３から、高純度の精製過酸化水素水溶液が得られた。
精留塔２１の稼働条件は、下記のとおりである。
精留塔：
塔頂温度  約５０℃
塔頂圧力  約６．７ｋＰａ（約５０Ｔｏｒｒ）
還流水流量  １６０〜１８０ｇ／ｈ【００４６】
表１に、定常状態における原料（粗過酸化水素水溶液）、原料に戻される再濃縮液、分離液、および精製過酸化水素水溶液それぞれの、流量および過酸化水素濃度の測定結果を示す。なお、表１〜３には、本実施例と同一の設備を用いて再濃縮を行わない場合の結果が比較例として併記されている。【００４７】
【表１】
2018155465.tif 000003
【００４８】
本実施例では、原料である粗過酸化水素水溶液中に含まれる過酸化水素の殆どが、精留塔２１で濃縮された精製過酸化水溶液に含まれている。定量的に説明するため、原料に含まれる過酸化水素１００重量部に対する、精製過酸化水素水溶液に含まれる過酸化水素の純分比率を、以下の式に従って算出した。その結果を、表２に示す。【００４９】
【数１】
2018155465.tif 000004
【００５０】
ここで、投入流量とは、ライン１１Ａに投入する粗過酸化水素水溶液の流量を意味する。精留流量とは、ライン２３から得られる精製過酸化水素水溶液の流量を意味する。
【表２】
2018155465.tif 000005
【００５１】
表２に示すように、再濃縮を行わない比較例では、精製過酸化水素水溶液中の過酸化水素の比率が、原料１００重量部に対し４６．４重量部であった。一方、実施例では、精製過酸化水素水溶液中の過酸化水素の比率が、原料１００重量部に対し９５．０重量部であった。
このように、本実施例によれば、従来よりも高い生産効率で、高純度の精製過酸化水素水溶液を製造することができる。【００５２】
次に、表３に、原料（本実施例では混合原料）、分離液、および精製過酸化水素水溶液それぞれの、ＴＣ（全炭素）濃度および安定度の測定結果を示す。
なお、過酸化水素の安定度は、ＪＩＳ  Ｋ  １４６３：２００７に従って測定した。【００５３】
【表３】
2018155465.tif 000006
【００５４】
表３に示すように、比較例では、精留塔から取り出される精製過酸化水素水溶液のＴＣ濃度が２６．２ｐｐｍであった。一方、実施例では、精製過酸化水素水溶液のＴＣ濃度が１２．１ｐｐｍであった。このように本実施例によれば、精製過酸化水素水溶液に含まれる有機不純物の含有量を従来よりも大幅に低減することができる。したがって、最終的に製造される精製過酸化水素水溶液の純度品質を顕著に向上させることができる。【００５５】
また、表３に示すように、比較例では、原料のＪＩＳ安定度が９７．９％であるのに対し、実施例では、混合原料の安定度が９９．６％であり、原料の安定性が改善することも判明した。【００５６】
本実施例では、分離液に対し純水による希釈とカチオン交換処理を行っている。ちなみに同条件でイオン交換処理を行わない場合を調べた結果、表４に示すように混合原料のＪＩＳ安定度は９６．５％であった。つまり、分離液に対してイオン交換処理を行うことが、原料の安定性、とりわけ熱に対する安定性の向上にある程度貢献しているものと考えられる。【００５７】
【表４】
2018155465.tif 000007
【符号の説明】
【００５８】
１１Ａ、１１Ｂ  ライン
１２  気化器
１３  ライン
１４  気液分離器（サイクロン）
１５、１６、１７Ａ、１７Ｂ  ライン
１８  濃度調整設備
２１  精留塔
２２、２３  ライン
２４  コンデンサー
２５、２６  ライン
１０１  ライン
１０２  気化器
１０３  ライン
１０４  気液分離器
１０５  ライン
１０６  精留塔
１０７  ライン
１０８  コンデンサー
１０９、１１０、１１１、１１２  ライン
【図１】
2018155465.tif 000008
【図２】
2018155465.tif 000009
【図３】
2018155465.tif 000010
【図４】
2018155465.tif 000011
【図５】
2018155465.tif 000012
【国際調査報告】
2018155465.tif 000013
2018155465.tif 000014
2018155465.tif 000015
2018155465.tif 000016