(57)【要約】  合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供する。  本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有し、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が−３０℃以上１０℃以下である第１の層を備え、前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとしたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する。  （Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５  …（１）  （Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（Ｔｇ−１０℃での前記第１の層の第１の貯蔵弾性率Ｇ’／Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ…（２）  前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
前記中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が−３０℃以上、１０℃以下である第１の層を備え、
前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ−１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’とし、Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’としたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する、合わせガラス用中間膜。
（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５  …（１）
（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ  …（２）
前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
【請求項２】
前記第１の層が、軟化点が７０℃以上２００以下である化合物を含む、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む、請求項１又は２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
前記中間膜は第２の層を備え、
前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されている、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項５】
３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、
前記中間膜は第３の層を備え、
前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている、請求項４に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項６】
前記第１の層が熱可塑性樹脂を含むか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物を含み、
前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、
前記第３の層が熱可塑性樹脂を含む、請求項５に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項７】
前記第１の層が前記熱可塑性樹脂を含み、
前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、
前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である、請求項６に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項８】
前記第１の層が可塑剤を含み、
前記第２の層が可塑剤を含み、
前記第３の層が可塑剤を含む、請求項５〜７のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項９】
第１の合わせガラス部材と、
第２の合わせガラス部材と、
請求項１〜８のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜とを備え、
前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、合わせガラスを得るために用いられる合わせガラス用中間膜に関する。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、外部衝撃を受けて破損してもガラスの破片の飛散量が少なく、安全性に優れている。このため、上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に広く使用されている。上記合わせガラスは、２つのガラス板の間に合わせガラス用中間膜を挟み込むことにより、製造されている。【０００３】
上記合わせガラス用中間膜としては、１層の構造を有する単層の中間膜と、２層以上の構造を有する多層の中間膜とがある。【０００４】
上記合わせガラス用中間膜の一例として、下記の特許文献１には、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部を超える可塑剤とを含む遮音層が開示されている。この遮音層は、単層で中間膜として用いられ得る。【０００５】
さらに、下記の特許文献１には、上記遮音層と他の層とが積層された多層の中間膜も記載されている。遮音層に積層される他の層は、アセタール化度が６０〜８５モル％のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩の内の少なくとも一種の金属塩０．００１〜１．０重量部と、３０重量部以下である可塑剤とを含む。【０００６】
下記の特許文献２には、３３℃以上のガラス転移温度を有するポリマー層である中間膜が開示されている。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００７】
【特許文献１】特開２００７−０７０２００号公報
【特許文献２】ＵＳ２０１３／０２３６７１１Ａ１
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
自動車を快適に運転するために、車内の騒音の低減が求められている。車内の騒音としては、エンジンの駆動による騒音、走行時のタイヤのトレッドパターンに起因する騒音、走行時の車体の振動による騒音、走行時のサスペンションの振動による騒音、及び走行時の風切りによる騒音等が挙げられる。このような騒音に対して、合わせガラスの２０００Ｈｚ〜４０００Ｈｚの中周波域での遮音性の向上が望まれている。【０００９】
また、近年、内燃機関を用いた燃料自動車から、電気自動車への移行が進行している。電気自動車としては、電気モータを用いた電気自動車、及び、内燃機関と電気モータとを用いたハイブリッド電気自動車等が挙げられる。電気自動車では、電気モータの駆動によって、４０００Ｈｚを超える高周波域での騒音が発生する。電気自動車では、４０００Ｈｚを超える高周波域での合わせガラスの遮音性を向上させることが望まれている。なお、内燃機関を用いた燃料自動車でも、４０００Ｈｚを超える高周波域での合わせガラスの遮音性に優れることが望ましい。【００１０】
なお、建築物等に用いられる合わせガラスにおいても、中周波域から高周波域での遮音性に優れることが望ましい。【００１１】
しかしながら、特許文献１，２に記載のような従来の中間膜を用いた合わせガラスでは、遮音性が十分に高くならないことがある。【００１２】
また、近年、電気自動車の高性能化によって、航続距離が長くなってきており、より高速で走行可能になってきている。今後、電気自動車の高性能化は、更に進行すると考えられる。合わせガラスによって騒音を効果的に低減することで、電気自動車の長時間走行時かつ高速走行時に、より一層快適な走行が可能になると考えられる。【００１３】
本発明の目的は、合わせガラスの遮音性を高めることができる合わせガラス用中間膜を提供することである。また、本発明は、上記合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスを提供することも目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１４】
本発明の広い局面によれば、１層の構造又は２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が−３０℃以上１０℃以下である第１の層を備え、前記第１の層の動的粘弾性測定において、前記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ−１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’とし、Ｔｇ＋１０℃での前記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’としたときに、Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδが、以下の式（１）及び式（２）の双方を満足する、合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）が提供される。【００１５】
（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５  …（１）
（Ｔｇでの前記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ  …（２）
前記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。【００１６】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、軟化点が７０℃以上２００以下である化合物を含む。【００１７】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が、熱可塑性樹脂を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含む。【００１８】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、２層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は第２の層を備え、前記第１の層の第１の表面側に、前記第２の層が配置されている。【００１９】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記中間膜は、３層以上の構造を有する合わせガラス用中間膜であって、前記中間膜は第３の層を備え、前記第１の層の前記第１の表面とは反対側の第２の表面側に、前記第３の層が配置されている。【００２０】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が熱可塑性樹脂を含むか、又は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を硬化させた硬化物を含み、前記第２の層が熱可塑性樹脂を含み、前記第３の層が熱可塑性樹脂を含む。【００２１】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が前記熱可塑性樹脂を含み、前記第１の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第２の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂であり、前記第３の層中の前記熱可塑性樹脂が、ポリビニルアセタール樹脂である。【００２２】
本発明に係る中間膜のある特定の局面では、前記第１の層が可塑剤を含み、前記第２の層が可塑剤を含み、前記第３の層が可塑剤を含む。【００２３】
本発明の広い局面によれば、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、上述した合わせガラス用中間膜とを備え、前記第１の合わせガラス部材と前記第２の合わせガラス部材との間に、前記合わせガラス用中間膜が配置されている、合わせガラスが提供される。
【発明の効果】
【００２４】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、動的粘弾性測定でのガラス転移温度が−３０℃以上１０℃以下である第１の層を備える。本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記第１の層の動的粘弾性測定において、上記第１の層のガラス転移温度Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδが、式（１）及び式（２）の双方を満足する。本発明に係る合わせガラス用中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。
【図面の簡単な説明】
【００２５】
【図１】図１は、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図２】図２は、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に示す断面図である。
【図３】図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【図４】図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００２６】
以下、本発明を詳細に説明する。
【００２７】
本発明に係る合わせガラス用中間膜（以下、中間膜と記載することがある）は、１層の構造又は２層以上の構造を有する。本発明に係る中間膜は、１層の構造を有していてもよく、２層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、２層の構造を有していてもよく、３層以上の構造を有していてもよい。本発明に係る中間膜は、第１の層のみを備える１層の構造を有する中間膜（単層の中間膜）であってもよく、第１の層と他の層とを備える２層以上の構造を有する中間膜（多層の中間膜）であってもよい。
【００２８】
本発明に係る中間膜は、第１の層を備える。
【００２９】
本発明に係る中間膜の上記第１の層の動的粘弾性測定を行う。この測定において、上記第１の層の単位℃でのガラス転移温度をＴｇとし、Ｔｇ−１０℃での上記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第１の貯蔵弾性率Ｇ’（以下、Ｇ’（Ｔｇ−１０℃）と記載することがある）とし、Ｔｇ＋１０℃での上記第１の層の貯蔵弾性率Ｇ’を第２の貯蔵弾性率Ｇ’（以下、Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃）と記載することがある）とする。本発明に係る中間膜では、上記第１の層のＴｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ（以下、ｔａｎδ（Ｔｇ）と記載することがある）が、式（１）及び式（２）の双方を満足する。
【００３０】
（Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ）≧１．５５  …（１）
（Ｔｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ）＝Ａ×（第１の貯蔵弾性率Ｇ’／第２の貯蔵弾性率Ｇ’）＋Ｂ  …（２）
【００３１】
上記式（２）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
【００３２】
上記式（１）及び（２）はそれぞれ、以下の式（１Ａ）及び式（２Ａ）ように表すこともできる。
【００３３】
ｔａｎδ（Ｔｇ）≧１．５５  …（１Ａ）
ｔａｎδ（Ｔｇ）＝Ａ×（Ｇ’（Ｔｇ−１０℃）／Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃））＋Ｂ  …（２Ａ）
【００３４】
上記式（２Ａ）において、Ａは、０．００３以上０．０４以下であり、Ｂは、０．７以上１．４以下である。
【００３５】
本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの遮音性を高めることができる。本発明では、例えば、２０℃での遮音性を高めることができる。
【００３６】
さらに、本発明に係る中間膜は、上記の構成を備えているので、本発明に係る中間膜を用いた合わせガラスの２０００〜４０００Ｈｚの範囲内の３１５０Ｈｚ程度の中周波域での遮音性と、４０００Ｈｚを超える６３００Ｈｚ程度の高周波域での遮音性との双方を高めることができる。
【００３７】
遮音性をより一層高める観点からは、上記式（１）において、第１の層のｔａｎδ（Ｔｇ）は、好ましくは１．８以上、より好ましくは２．０以上、さらに好ましくは２．５以上、特に好ましくは３．０以上である。第１の層のガラス転移温度Ｔｇでの第１の層のｔａｎδ（Ｔｇ）の上限は特に限定されない。
【００３８】
遮音性をより一層高める観点からは、上記式（２）及び（２Ａ）中のＡは、好ましくは０．００４以上、より好ましくは０．００５以上である。
【００３９】
遮音性をより一層高める観点からは、上記式（２）及び（２Ａ）中のＢは、好ましくは０．７５以上、より好ましくは０．８以上であり、好ましくは１．３５以下、より好ましくは１．３以下である。
【００４０】
上記式（１）、（１Ａ）、（２）及び（２Ａ）の双方を満足させる方法としては、例えば、第１の層におけるガラス転移温度近傍にて、分子運動を大きくする方法が考えられる。第１の層におけるガラス転移温度前で分子運動を大きくしてもよく、ガラス転移温度後で、分子運動を大きくしてもよい。例えば、第１の層におけるガラス転移温度近傍で、高分子などの分子を屈曲しにくくすることで、分子運動が大きくなると考えられる。具体的には、例えば、第１の層が熱可塑性樹脂等の樹脂を含む場合に、第１の層のガラス転移温度近傍において樹脂に対して強い相互作用を与える化合物（例えば、後述する化合物（Ａ））を、第１の層に添加することができる。これにより、上記化合物が樹脂に作用し、分子運動がより一層生じやすくなると考えられる。また、例えば、第１の層が熱可塑性樹脂等の樹脂を含む場合に、第１の層のガラス転移温度近傍において、大きな分子運動を生じやすい骨格を有する樹脂を用いることで、分子運動がより一層生じやすくなると考えられる。
【００４１】
多層の中間膜に関しては、中間膜を得るために用いる積層前の第１の層を用いて、粘弾性を測定してもよい。多層の中間膜において、第１の層から第２の層（及び第３の層などの他の層）を剥離して、第１の層を取り出し、取り出された第１の層を用いて、粘弾性を測定してもよい。
【００４２】
多層の中間膜から第１の層は、以下のようにして取り出すことができる。
【００４３】
多層の中間膜を室温２３±２℃、相対湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管する。次いで、室温２３℃±２℃の環境下にて、中間膜から第２の層（及び第３の層など他の層）を剥離することにより取り除いて、第１の層を得る。得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製する。また、第１の層が剥離し難い場合は、スパチュラ等で第１の層を削いで得た樹脂組成物から上記樹脂膜を作製してもよい。
【００４４】
以下、図面を参照しつつ、本発明の具体的な実施形態を説明する。
【００４５】
図１に、本発明の第１の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【００４６】
図１に示す中間膜１１は、２層以上の構造を有する多層の中間膜である。中間膜１１は、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１は、合わせガラス用中間膜である。中間膜１１は、第１の層１と、第２の層２と、第３の層３とを備える。第１の層１の第１の表面１ａに、第２の層２が配置されており、積層されている。第１の層１の第１の表面１ａとは反対の第２の表面１ｂに、第３の層３が配置されており、積層されている。第１の層１は中間層である。第２の層２及び第３の層３はそれぞれ、保護層であり、本実施形態では表面層である。第１の層１は、第２の層２と第３の層３との間に配置されており、挟み込まれている。従って、中間膜１１は、第２の層２と第１の層１と第３の層３とがこの順で積層された多層構造（第２の層２／第１の層１／第３の層３）を有する。
【００４７】
なお、第２の層２と第１の層１との間、及び、第１の層１と第３の層３との間にはそれぞれ、他の層が配置されていてもよい。第２の層２と第１の層１、及び、第１の層１と第３の層３とはそれぞれ、直接積層されていることが好ましい。他の層として、ポリエチレンテレフタレート等を含む層が挙げられる。
【００４８】
図２に、本発明の第２の実施形態に係る合わせガラス用中間膜を模式的に断面図で示す。
【００４９】
図２に示す中間膜１１Ａは、１層の構造を有する単層の中間膜である。中間膜１１Ａは、第１の層である。中間膜１１Ａは、合わせガラスを得るために用いられる。中間膜１１Ａは、合わせガラス用中間膜である。
【００５０】
以下、本発明に係る中間膜を構成する上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層の詳細、並びに上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層に含まれる各成分の詳細を説明する。
【００５１】
（樹脂）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、樹脂を含むことが好ましい。上記樹脂は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００５２】
上記樹脂としては、熱硬化性樹脂及び熱可塑性樹脂が挙げられる。上記樹脂は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物であってもよい。上記光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物が、熱可塑性樹脂となることもある。
【００５３】
なお、熱可塑性樹脂とは加熱すると軟化して可塑性を示し、室温まで冷却すると固化する樹脂である。熱可塑性エラストマーとは、熱可塑性樹脂の中でも特に、加熱すると軟化して可塑性を示し、室温（２５℃）まで冷却すると固化してゴム弾性を示す樹脂を意味する。
【００５４】
上記熱可塑性樹脂としては、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂、脂肪族ポリオレフィン、ポリスチレン、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂、エチレン−アクリル酸共重合体樹脂、ポリウレタン樹脂、アイオノマー樹脂、ポリビニルアルコール樹脂及びポリ酢酸ビニル等が挙げられる。これら以外の熱可塑性樹脂を用いてもよい。なお、ポリオキシメチレン（又はポリアセタール）樹脂は、ポリビニルアセタール樹脂に含まれる。
【００５５】
上記に例示した熱可塑性樹脂は、樹脂の分子構造や重合度等の調整によって熱可塑性エラストマーとなりうる。
【００５６】
上記樹脂は、熱可塑性樹脂であることが好ましく、ポリビニルアセタール樹脂、ポリエステル樹脂又はポリ酢酸ビニルであることがより好ましく、ポリビニルアセタール樹脂又はポリエステル樹脂であることが更に好ましく、上記ポリビニルアセタール樹脂はポリビニルブチラール樹脂であることが特に好ましい。
【００５７】
上記第１の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（１）と記載することがある）を含むか、又は、光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物（以下、硬化物（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。熱可塑性樹脂（１）及び硬化物（１）を併せて、樹脂（１）と呼ぶ。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）を含んでいてもよく、光硬化性化合物又は湿気硬化性化合物を硬化させた硬化物を含んでいてもよい。上記第１の層は、熱可塑性樹脂（１）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（１）と記載することがある）又はポリエステル樹脂（以下、ポリエステル樹脂（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、熱可塑性樹脂（２）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（以下、熱可塑性樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、熱可塑性樹脂（３）として、ポリビニルアセタール樹脂（以下、ポリビニルアセタール樹脂（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記熱可塑性樹脂（１）、上記熱可塑性樹脂（２）及び上記熱可塑性樹脂（３）は同一であってもよく、異なっていてもよい。
【００５８】
光硬化性化合物もしくは湿気硬化性化合物は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。上記樹脂は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物であることが好ましく、（メタ）アクリル重合体であることがより好ましい。
【００５９】
上記（メタ）アクリル重合体は、（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物を含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。上記重合性組成物は、重合成分を含む。上記硬化物を含む層における上記硬化物を効果的に形成するために、上記重合性組成物は、光反応開始剤を含んでいてもよい。上記重合性組成物は、光反応開始剤とともに、硬化反応を促進するための助剤を含んでいてもよい。上記（メタ）アクリロイル基を有する硬化性化合物の代表例としては、（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。上記（メタ）アクリル重合体は、ポリ（メタ）アクリル酸エステルであることが好ましい。
【００６０】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分は、環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステル、芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステル、極性基を有する（メタ）アクリル酸エステル、側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルを含むことが好ましい。これらの好ましい（メタ）アクリル酸エステルの使用により、遮音性と発泡抑制性能との双方をバランスよく高めることができる。
【００６１】
上記環状エーテル構造を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、グリシジル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、３−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル、４−ヒドロキシブチルアクリレートグリシジルエーテル、５−ヒドロキシペンチル（メタ）アクリレートグリシジル、６−ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレートグリシジルエーテル；（３−メチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−プロピルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−ブチルオキセタン−３−イル）メチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）エチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）プロピル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ブチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ペンチル（メタ）アクリレート、（３−エチルオキセタン−３−イル）ヘキシル（メタ）アクリレート；テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、γ−ブチロラクトン（メタ）アクリレート、（２，２−ジメチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−エチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−メチル−２−イソブチル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、（２−シクロヘキシル−１，３−ジオキソラン−４−イル）メチル（メタ）アクリレート、テトラヒドロフルフリルアルコールアクリル酸多量体エステル；テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル−（メタ）アクリレート、２−｛１−［（テトラヒドロ−２Ｈ−ピラン−２−イル）オキシ］−２−メチルプロピル｝（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレート、（メタ）アクリロイルモルホリン等が挙げられる。本発明の効果を効果的に得る観点から、特に、テトラヒドロフルフリル（メタ）アクリレート、環状トリメチロールプロパンホルマールアクリレートが好ましい。
【００６２】
上記芳香環を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、ベンジルアクリレート、フェノキシポリエチレングリコールアクリレート等が挙げられる。
【００６３】
上記極性基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、極性基として、水酸基、アミド基、アミノ基、イソシアネート基等を有する（メタ）アクリル酸エステルが挙げられる。
【００６４】
水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等が挙げられる。
【００６５】
アミド基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチル（メタ）アクリルアミド、（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ−イソプロピル（メタ）アクリルアミド、Ｎ−ヒドロキシエチル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００６６】
アミド基又はアミノ基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ−ジアルキルアミノアルキル（メタ）アクリルアミド等が挙げられる。
【００６７】
イソシアネート基を有する（メタ）アクリル酸エステルとしては、トリアリルイソシアヌレート及びその誘導体等が挙げられる。
【００６８】
上記（メタ）アクリル酸エステルは、（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルであってもよい。該（メタ）アクリロイル基を有する多価カルボン酸エステルとしては、２−アクリロイルオキシエチルサクシネート等が挙げられる。
【００６９】
本発明の効果を効果的に得る観点から、水酸基を有する（メタ）アクリル酸エステルが好ましく、特に、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレートが好ましい。
【００７０】
上記側鎖の炭素数が６以下の非環式（メタ）アクリル酸エステルとしては、例えば、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレートが挙げられる。
【００７１】
本発明の効果を効果的に得るために、上記重合成分１００重量％中、側鎖の炭素数が８以上の非環式（メタ）アクリル酸エステルの配合量は、２０重量％未満であることが好ましい。
【００７２】
上記（メタ）アクリル酸エステルとしては、上記した化合物以外に、例えばジエチレングリコールモノエチルエーテル（メタ）アクリレート、イソボロニル（メタ）アクリレート、３−メトキシブチル（メタ）アクリレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシプロピルフタレート、２−アクリロイルオキシエチル−２−ヒドロキシルプロピルフタレート、シクロヘキシル（メタ）アクリレート；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、テトラエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、１，６−ヘキサンジオールジ（メタ）クリレート、１，９−ノナンジオールジ（メタ）アクリレート、ポリテトラメチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、１，３−ブチレングリコールジ（メタ）アクリレート、２，２−ビス［４−（アクリロキシエトキシ）フェニル］プロパンジ（メタ）アクリレート；トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）クリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリ（２−アクリロイルオキシエチル）フォスフェート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート及びその誘導体等が挙げられる。
【００７３】
上記（メタ）アクリル酸エステルは１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。上記（メタ）アクリル重合体は、上記の（メタ）アクリル酸エステルの単独重合体であってもよく、上記の（メタ）アクリル酸エステルを含む重合成分の共重合体であってもよい。
【００７４】
上記光反応開始剤としては、具体的には、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニル−フォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、ビス（η５−２，４−シクロペンタジエン−１−イル）−ビス（２，６−ジフルオロ−３−（１Ｈ−ピロール−１−イル）−フェニル）チタニウム、２−メチル−１−（４−メチルチオフェニル）−２−モルフォリノプロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルフォリノフェニル）−ブタノン−１、２−（ジメチルアミノ）−２−［（４−メチルフェニル）メチル］−１−［４−（４−モルホリニル）フェニル］−１−ブタノン、ジエトキシアセトフェノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、ベンジルジメチルケタール、４−（２−ヒドロキシエトキシ）フェニル−（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、２−メチル−２−モルホリノ（４−チオメチルフェニル）プロパン−１−オン、２−ベンジル−２−ジメチルアミノ−１−（４−モルホリノフェニル）ブタノン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−［４−（１−メチルビニル）フェニル］プロパノンオリゴマー、ベンゾイン、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、ベンゾフェノン、ｏ−ベンゾイル安息香酸メチル、４−フェニルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−４’−メチル−ジフェニルサルファイド、３，３’，４，４’−テトラ（ｔ−ブチルパーオキシカルボニル）ベンゾフェノン、２，４，６−トリメチルベンゾフェノン、４−ベンゾイル−Ｎ，Ｎ−ジメチル−Ｎ−［２−（１−オキソ−２−プロペニルオキシ）エチル］ベンゼンメタナミニウムブロミド、（４−ベンゾイルベンジル）トリメチルアンモニウムクロリド、２−イソプロピルチオキサントン、４−イソプロピルチオキサントン、２，４−ジエチルチオキサントン、２，４−ジクロロチオキサントン、１−クロロ−４−プロポキシチオキサントン、２−（３−ジメチルアミノ−２−ヒドロキシ）−３，４−ジメチル−９Ｈ−チオキサントン−９−オンメソクロリド、２，４，６−トリメチルベンゾイル−ジフェニルフォスフィンオキサイド、ビス（２，６−ジメトキシベンゾイル）−２，４，４−トリメチル−ペンチルフォスフィンオキサイド、ビス（２，４，６−トリメチルベンゾイル）−フェニルフォスフィンオキサイド、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラート等が挙げられる。上記光反応開始剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７５】
上記助剤としては、トリエタノールアミン、トリイソプロパノールアミン、４，４′−ジメチルアミノベンゾフェノン（ミヒラーケトン）、４，４′−ジエチルアミノベンゾフェノン、２−ジメチルアミノエチル安息香酸、４−ジメチルアミノ安息香酸エチルが挙げられる。また、４−ジメチルアミノ安息香酸（ｎ−ブトキシ）エチル、４−ジメチルアミノ安息香酸イソアミル、４−ジメチルアミノ安息香酸２−エチルヘキシル、２，４−ジエチルチオキサンソン、２，４−ジイソプロピルチオキサンソン等が挙げられる。上記助剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００７６】
上記助剤は、ベンジルジメチルケタール、１−ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、ベンゾイルイソプロピルエーテル、４−（２−ヒドロキシエトキシ）−フェニル（２−ヒドロキシ−２−プロピル）ケトン、２−ヒドロキシ−２−メチル−１−フェニルプロパン−１−オン、トリフェニルメチリウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボラートであることが好ましい。
【００７７】
上記重合性組成物１００重量％中、上記光反応開始剤の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量部以上、好ましくは１０重量％以下、より好ましくは５重量％以下である。上記光反応開始剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、光硬化性及び保存安定性がより一層高くなる。
【００７８】
本発明の効果に優れることから、上記ポリ酢酸ビニルは、酢酸ビニルと、上記官能基を有するモノマーとを含む重合性組成物の重合体であることが好ましい。
【００７９】
上記官能基を有するモノマーとしては、３−メチル−３−ブチル１−オール、エチレングリコールモノビニルエーテル、及びイソプロピルアクリルアミド等が挙げられる。
【００８０】
遮音性を効果的に高める観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは２５万以上、より好ましくは３０万以上、更に好ましくは４０万以上、特に好ましくは５０万以上である。層間接着力を良好にする観点からは、ポリ酢酸ビニルの重量平均分子量は、好ましくは１２０万以下、より好ましくは９０万以下である。
【００８１】
上記重量平均分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）により測定されたポリスチレン換算での重量平均分子量を示す。
【００８２】
上記重合性組成物を重合させて上記ポリ酢酸ビニルを合成する方法は特に限定されない。この合成方法としては、溶液重合法、懸濁重合法、及びＵＶ重合法等が挙げられる。
【００８３】
中間膜の透明性を高め、かつ、透明性が高められた中間膜において、遮音性及び層間接着力を効果的に高める観点からは、上記ポリ酢酸ビニルの合成方法は、溶液重合法であることが好ましい。
【００８４】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、例えば、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）をアルデヒドによりアセタール化することにより得られる。上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコールのアセタール化物であることが好ましい。上記ポリビニルアルコールは、例えば、ポリ酢酸ビニルをけん化することにより得られる。上記ポリビニルアルコールのけん化度は、一般に７０〜９９．９モル％である。
【００８５】
上記ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）の平均重合度は、好ましくは２００以上、より好ましくは５００以上、より一層好ましくは１５００以上、更に好ましくは１６００以上、特に好ましくは２６００以上、最も好ましくは２７００以上であり、好ましくは５０００以下、より好ましくは４０００以下、更に好ましくは３５００以下である。上記平均重合度が上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。上記平均重合度が上記上限以下であると、中間膜の成形が容易になる。
【００８６】
上記ポリビニルアルコールの平均重合度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に準拠した方法により求められる。
【００８７】
上記ポリビニルアセタール樹脂におけるアセタール基の炭素数は３〜５であることが好ましく、４又は５であることが好ましい。
【００８８】
上記アルデヒドとして、一般には、炭素数が１〜１０のアルデヒドが好適に用いられる。上記炭素数が１〜１０のアルデヒドとしては、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド及びベンズアルデヒド等が挙げられる。アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが好ましく、アセトアルデヒド、プロピオンアルデヒド、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドがより好ましく、ｎ−ブチルアルデヒド又はｎ−バレルアルデヒドが更に好ましい。上記アルデヒドは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【００８９】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは１７モル％以上、より好ましくは２０モル％以上、更に好ましくは２２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率（水酸基量）は、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２８モル％以下、より一層好ましくは２７モル％以下、更に好ましくは２５モル％以下、特に好ましくは２５モル％未満、最も好ましくは２４モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の機械強度がより一層高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率が２０モル％以上であると反応効率が高く生産性に優れ、また３０モル％以下であると、合わせガラスの遮音性がより一層高くなり、２８モル％以下であると遮音性が更に一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９０】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは２５モル％以上、より好ましくは２８モル％以上、より好ましくは３０モル％以上、より一層好ましくは３１モル％を超える。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、更に好ましくは３１．５モル％以上、更に一層好ましくは３２モル％以上、特に好ましくは３３モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の各含有率は、好ましくは３７モル％以下、より好ましくは３６．５モル％以下、更に好ましくは３６モル％以下である。上記水酸基の含有率が上記下限以上であると、中間膜の接着力がより一層高くなる。また、上記水酸基の含有率が上記上限以下であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。
【００９１】
遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性をより一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率は、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率よりも低いことが好ましい。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。遮音性を更に一層高める観点からは、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは１モル％以上、より好ましくは５モル％以上、更に好ましくは９モル％以上、特に好ましくは１０モル％以上、最も好ましくは１２モル％以上である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（２）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。上記ポリビニルアセタール樹脂（１）の水酸基の含有率と、上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の水酸基の含有率との差の絶対値は、好ましくは２０モル％以下である。
【００９２】
上記ポリビニルアセタール樹脂の水酸基の含有率は、水酸基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記水酸基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９３】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度（アセチル基量）は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．１モル％以上、より一層好ましくは７モル％以上、更に好ましくは９モル％以上であり、好ましくは３０モル％以下、より好ましくは２５モル％以下、更に好ましくは２４モル％以下、特に好ましくは２０モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。特に、上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセチル化度が０．１モル％以上、２５モル％以下であると、耐貫通性により一層優れる。
【００９４】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセチル化度は、好ましくは０．０１モル％以上、より好ましくは０．５モル％以上であり、好ましくは１０モル％以下、より好ましくは２モル％以下である。上記アセチル化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセチル化度が上記上限以下であると、中間膜及び合わせガラスの耐湿性が高くなる。
【００９５】
上記アセチル化度は、アセチル基が結合しているエチレン基量を、主鎖の全エチレン基量で除算して求めたモル分率を百分率で示した値である。上記アセチル基が結合しているエチレン基量は、例えば、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠して測定できる。
【００９６】
上記ポリビニルアセタール樹脂（１）のアセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは４７モル％以上、より好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは８５モル％以下、より好ましくは８０モル％以下、更に好ましくは７５モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９７】
上記ポリビニルアセタール樹脂（２）及び上記ポリビニルアセタール樹脂（３）の各アセタール化度（ポリビニルブチラール樹脂の場合にはブチラール化度）は、好ましくは５５モル％以上、より好ましくは６０モル％以上であり、好ましくは７５モル％以下、より好ましくは７１モル％以下である。上記アセタール化度が上記下限以上であると、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との相溶性が高くなる。上記アセタール化度が上記上限以下であると、ポリビニルアセタール樹脂を製造するために必要な反応時間が短くなる。
【００９８】
上記アセタール化度は、以下のようにして求める。先ず、主鎖の全エチレン基量から、水酸基が結合しているエチレン基量と、アセチル基が結合しているエチレン基量とを差し引いた値を求める。得られた値を、主鎖の全エチレン基量で除算してモル分率を求める。このモル分率を百分率で示した値がアセタール化度である。
【００９９】
なお、上記水酸基の含有率（水酸基量）、アセタール化度（ブチラール化度）及びアセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出することが好ましい。但し、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２による測定を用いてもよい。ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記水酸基の含有率（水酸基量）、上記アセタール化度（ブチラール化度）及び上記アセチル化度は、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定された結果から算出され得る。
【０１００】
上記ポリエステル樹脂は、一般に知られたポリエステルの製造方法によって製造できる。上記ポリエステル樹脂は、例えば、多塩基酸と多価アルコールとの縮合反応でポリエステルを得る方法、多塩基酸のアルキルエステルと多価アルコールとをエステル交換反応でポリエステルを得る方法、上記方法により得られたポリエステルを重合触媒の存在下で更に重合させてポリエステルを得る方法で製造することができる。
【０１０１】
上記多塩基酸としては、例えばテレフタル酸、イソフタル酸、オルソフタル酸、ナフタレンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸；コハク酸、グルタル酸、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸、ダイマー酸等の脂肪族ジカルボン酸；（無水）マレイン酸、フマル酸、ドデセニル無水コハク酸、テルペン−マレイン酸付加体などの不飽和ジカルボン酸；１，４−シクロヘキサンジカルボン酸、テトラヒドロフタル酸、ヘキサヒドロイソフタル酸、１，２−シクロヘキセンジカルボン酸などの脂環族ジカルボン酸；（無水）トリメリト酸、（無水）ピロメリト酸、メチルシクロへキセントリカルボン酸等の３価以上のカルボン酸；４，４−ビス（４’−ヒドロキシフェニル）−ペンタン酸、４−モノ（４’−ヒドロキシフェニル−ペンタン酸、ｐ−ヒドロキシ安息香酸などのモノカルボン酸等が挙げられる。
【０１０２】
上記多価アルコールとしては、エチレングリコール、プロピレングリコール（１，２−プロパンジオール）、１，３−プロパンジオール、１，４−ブタンジオール、１，２−ブタンジオール、１，３−ブタンジオール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、ネオペンチルグリコール、１，５−ペンタンジオール、１，６−ヘキサンジオール、３−メチル−１，５−ペンタンジオール、２−エチル−２−ブチル−１，３−プロパンジオール、２，４−ジエチル−１，５−ペンタンジオール、１−メチル−１，８−オクタンジオール、３−メチル−１，６−ヘキサンジオール、４−メチル−１，７−ヘプタンジオール、４−メチル−１，８−オクタンジオール、４−プロピル−１，８−オクタンジオール、１，９−ノナジオール等の脂肪族グリコール；ジエチレングリコール、トリエチレングリコール、ポリエチレングリコール、ポリプロピレングリコール、ポリテトラメチレングリコール等のエーテルグリコール；１，４−シクロヘキサンジメタノール、１，３−シクロヘキサンジメタノール、１，２−シクロヘキサンジメタノール、トリシクロデカングリコール、水添加ビスフェノール等の脂環族ポリアルコール；トリメチロールプロパン、トリメチロールエタン、ペンタエリスリトール等の３価以上のポリアルコール等が挙げられる。
【０１０３】
上記ポリエステル樹脂の市販品としては、例えばユニチカ社製「エリーテルＵＥ−３２２０」及びユニチカ社製「エリーテルＵＥ−３２２３」が挙げられる。
【０１０４】
（可塑剤）
上記第１の層は、可塑剤（以下、可塑剤（１）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第２の層は、可塑剤（以下、可塑剤（２）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記第３の層は、可塑剤（以下、可塑剤（３）と記載することがある）を含むことが好ましい。可塑剤の使用により、更にポリビニルアセタール樹脂と可塑剤との併用により、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む層の合わせガラス部材又は他の層に対する接着力が適度に高くなる。上記可塑剤は特に限定されない。上記可塑剤（１）と上記可塑剤（２）と上記可塑剤（３）とは同一であってもよく、異なっていてもよい。上記可塑剤（１）、上記可塑剤（２）及び上記可塑剤（３）はそれぞれ、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１０５】
上記可塑剤としては、一塩基性有機酸エステル及び多塩基性有機酸エステル等の有機エステル可塑剤、並びに有機リン酸可塑剤及び有機亜リン酸可塑剤などの有機リン酸可塑剤等が挙げられる。有機エステル可塑剤が好ましい。上記可塑剤は液状可塑剤であることが好ましい。
【０１０６】
上記一塩基性有機酸エステルとしては、グリコールと一塩基性有機酸との反応によって得られたグリコールエステル等が挙げられる。上記グリコールとしては、トリエチレングリコール、テトラエチレングリコール及びトリプロピレングリコール等が挙げられる。上記一塩基性有機酸としては、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ｎ−ノニル酸及びデシル酸及び安息香酸等が挙げられる。
【０１０７】
上記多塩基性有機酸エステルとしては、多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖又は分岐構造を有するアルコールとのエステル化合物等が挙げられる。上記多塩基性有機酸としては、フタル酸、アジピン酸、セバシン酸及びアゼライン酸等が挙げられる。
【０１０８】
上記有機エステル可塑剤としては、トリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエート、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、トリエチレングリコールジカプリレート、トリエチレングリコールジ−ｎ−オクタノエート、トリエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジ−ｎ−ヘプタノエート、ジブチルセバケート、ジオクチルアゼレート、ジブチルカルビトールアジペート、エチレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，３−プロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、１，４−ブチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート、ジプロピレングリコールジ−２−エチルブチレート、トリエチレングリコールジ−２−エチルペンタノエート、テトラエチレングリコールジ−２−エチルブチレート、ジエチレングリコールジカプリレート、ジエチレングリコールジベンゾエート、ジプロピレングリコールジベンゾエート、マレイン酸ジブチル、アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）、アジピン酸ジブチル、アジピン酸ジイソブチル、アジピン酸２，２―ブトキシエトキシエチル、安息香酸グリコールエステル、アジピン酸１，３−ブチレングリコールポリエステル、アジピン酸ジヘキシル、アジピン酸ジオクチル、アジピン酸ヘキシルシクロヘキシル、アジピン酸ヘプチルとアジピン酸ノニルとの混合物、アジピン酸ジイソノニル、アジピン酸ジイソデシル、アジピン酸ヘプチルノニル、クエン酸トリブチル、アセチルクエン酸トリブチル、炭酸ジエチル、セバシン酸ジブチル、油変性セバシン酸アルキド、及びリン酸エステルとアジピン酸エステルとの混合物等が挙げられる。これら以外の有機エステル可塑剤を用いてもよい。上述のアジピン酸エステル以外の他のアジピン酸エステルを用いてもよい。
【０１０９】
上記有機リン酸可塑剤としては、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリクレジルホスフェート及びトリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。
【０１１０】
上記可塑剤は、下記式（１１）で表されるジエステル可塑剤であることが好ましい。
【０１１１】
【化１】
2018143442.tif 000003
【０１１２】
上記式（１１）中、Ｒ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数２〜１０の有機基を表し、Ｒ３は、エチレン基、イソプロピレン基又はｎ−プロピレン基を表し、ｐは３〜１０の整数を表す。上記式（１１）中のＲ１及びＲ２はそれぞれ、炭素数５〜１０の有機基であることが好ましく、炭素数６〜１０の有機基であることがより好ましい。
【０１１３】
上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）、トリエチレングリコールジ−２−エチルブチレート（３ＧＨ）又はトリエチレングリコールジ−２−エチルプロパノエートを含むことが好ましい。上記可塑剤は、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート又はトリエチレングリコールジ−２−エチルブチレートを含むことがより好ましく、トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエートを含むことが更に好ましい。
【０１１４】
上記第１の層において、上記樹脂（１）１００重量部に対する上記可塑剤（１）の含有量を、含有量（１）とする。上記樹脂（１）が熱可塑性樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、熱可塑性樹脂（１）１００重量部である。樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部である。樹脂（１）がポリエステル樹脂（１）である場合には、樹脂（１）１００重量部は、ポリエステル樹脂（１）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記含有量（１）は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは５５重量部以上、更に好ましくは６０重量部以上であり、好ましくは１３０重量部以下、より好ましくは１００重量部以下、更に好ましくは９０重量部以下、特に更に好ましくは８５重量部以下、最も好ましくは８０重量部以下である。上記含有量（１）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（１）が上記上限以下であると、合わせガラスの耐貫通性がより一層高くなる。
【０１１５】
上記第２の層において、上記熱可塑性樹脂（２）１００重量部に対する上記可塑剤（２）の含有量を、含有量（２）とする。上記第３の層において、熱可塑性樹脂（２）がポリビニルアセタール樹脂（２）である場合には、熱可塑性樹脂（２）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（２）１００重量部である。熱可塑性樹脂（２）がポリエステル樹脂（２）である場合には、熱可塑性樹脂（２）１００重量部は、ポリエステル樹脂（２）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記第３の層において、上記熱可塑性樹脂（３）１００重量部に対する上記可塑剤（３）の含有量を、含有量（３）とする。熱可塑性樹脂（３）がポリビニルアセタール樹脂（３）である場合には、熱可塑性樹脂（３）１００重量部は、ポリビニルアセタール樹脂（３）１００重量部である。熱可塑性樹脂（３）がポリエステル樹脂（３）である場合には、熱可塑性樹脂（３）１００重量部は、ポリエステル樹脂（３）１００重量部である。その他の樹脂の基準も同様である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上であり、好ましくは４０重量部以下、より好ましくは３９重量部以下、更に好ましくは３５重量部以下、更に一層好ましくは３２重量部以下、特に好ましくは３０重量部以下である。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記下限以上であると、中間膜の柔軟性が高くなり、中間膜の取扱いが容易になる。上記含有量（２）及び上記含有量（３）が上記上限以下であると、耐貫通性がより一層高くなる。
【０１１６】
合わせガラスの遮音性をより一層高めるために、上記含有量（１）は上記含有量（２）よりも多いことが好ましく、上記含有量（１）は上記含有量（３）よりも多いことが好ましい。
【０１１７】
合わせガラスの遮音性をより一層高める観点からは、上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは１０重量部以上、より好ましくは１５重量部以上、更に好ましくは２０重量部以上である。上記含有量（２）と上記含有量（１）との差の絶対値、並びに上記含有量（３）と上記含有量（１）との差の絶対値はそれぞれ、好ましくは８０重量部以下、より好ましくは７５重量部以下、更に好ましくは７０重量部以下である。
【０１１８】
（軟化点が７０℃以上２００℃以下である化合物）
遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、軟化点が７０℃以上２００℃以下である化合物（以下、化合物（Ａ）と記載することがある）を含むことが好ましい。上記化合物（Ａ）の使用によって、第１の層におけるガラス転移温度近傍にて、分子運動が大きくなり、結果として遮音性が高くなると考えられる。上記化合物（Ａ）は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１１９】
遮音性を効果的に高める観点からは、上記化合物（Ａ）の軟化点は、好ましくは８０℃以上であり、好ましくは１９０℃以下である。
【０１２０】
なお、上記化合物（Ａ）が軟化点を有さない化合物である場合に、遮音性を効果的に高める観点からは、上記第１の層は、融点が７０℃以上２００℃以下である化合物を含むことが好ましい。
【０１２１】
上記化合物（Ａ）は、熱可塑性樹脂とは異なる化合物であることが好ましい。上記化合物（Ａ）は、ポリビニルアセタール樹脂とは異なる化合物であることが好ましい。
【０１２２】
上記化合物（Ａ）としては、具体的には、芳香族を複数有するエステル化合物；芳香族を複数有するエーテル化合物；ロジン樹脂、テルペン樹脂及び石油樹脂等の粘着付与剤；塩素化パラフィン等が挙げられる。
【０１２３】
上記化合物（Ａ）の市販品としては、ＫＥ−３１１（荒川化学工業社製、軟化点９５℃）及びエンパラ７０（味の素ファインテクノ社製、軟化点１００℃）等が挙げられる。
【０１２４】
上記第１の層１００重量％中、上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは２０重量％以上、より好ましくは３０重量％以上であり、好ましくは５０重量％以下、より好ましくは４０重量％以下である。また、上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは５０重量部以上、より好ましくは６０重量部以上である。上記熱可塑性樹脂（１）１００重量部（熱可塑性樹脂（１）がポリビニルアセタール樹脂（１）である場合には、ポリビニルアセタール樹脂（１）１００重量部）１００重量部に対する上記化合物（Ａ）の含有量は、好ましくは２００重量部以下、より好ましくは１５０重量部以下である。上記化合物（Ａ）の含有量が上記下限以上であると、遮音性が効果的に高くなる。上記化合物（Ａ）の含有量が上記上限以下であると、成形性がより一層良好になる。
【０１２５】
（遮熱性物質）
上記中間膜は、遮熱性物質（遮熱性化合物）を含んでいてもよい。上記第１の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第２の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記第３の層は、遮熱性物質を含んでいてもよい。上記遮熱性物質は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２６】
成分Ｘ：
上記中間膜は、フタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物の内の少なくとも１種の成分Ｘを含んでいてもよい。上記第１の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記第３の層は、上記成分Ｘを含んでいてもよい。上記成分Ｘは遮熱性物質である。上記成分Ｘは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１２７】
上記成分Ｘは特に限定されない。成分Ｘとして、従来公知のフタロシアニン化合物、ナフタロシアニン化合物及びアントラシアニン化合物を用いることができる。
【０１２８】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、フタロシアニン、フタロシアニンの誘導体、ナフタロシアニン及びナフタロシアニンの誘導体からなる群から選択される少なくとも１種であることが好ましく、フタロシアニン及びフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。
【０１２９】
遮熱性を効果的に高め、かつ長期間にわたり可視光線透過率をより一層高いレベルで維持する観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有することが好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子を含有することが好ましく、銅原子を含有することも好ましい。上記成分Ｘは、バナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニン及びバナジウム原子又は銅原子を含有するフタロシアニンの誘導体の内の少なくとも１種であることがより好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、上記成分Ｘは、バナジウム原子に酸素原子が結合した構造単位を有することが好ましい。
【０１３０】
上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．００１重量％以上、より好ましくは０．００５重量％以上、更に好ましくは０．０１重量％以上、特に好ましくは０．０２重量％以上である。上記成分Ｘを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記成分Ｘの含有量は、好ましくは０．２重量％以下、より好ましくは０．１重量％以下、更に好ましくは０．０５重量％以下、特に好ましくは０．０４重量％以下である。上記成分Ｘの含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。例えば、可視光線透過率を７０％以上にすることが可能である。
【０１３１】
遮熱粒子：
上記中間膜は、遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第２の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記第３の層は、上記遮熱粒子を含んでいてもよい。上記遮熱粒子は遮熱性物質である。遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。上記遮熱粒子は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１３２】
合わせガラスの遮熱性をより一層高める観点からは、上記遮熱粒子は、金属酸化物粒子であることがより好ましい。上記遮熱粒子は、金属の酸化物により形成された粒子（金属酸化物粒子）であることが好ましい。
【０１３３】
可視光よりも長い波長７８０ｎｍ以上の赤外線は、紫外線と比較して、エネルギー量が小さい。しかしながら、赤外線は熱的作用が大きく、赤外線が物質に吸収されると熱として放出される。このため、赤外線は一般に熱線と呼ばれている。上記遮熱粒子の使用により、赤外線（熱線）を効果的に遮断できる。なお、遮熱粒子とは、赤外線を吸収可能な粒子を意味する。
【０１３４】
上記遮熱粒子の具体例としては、アルミニウムドープ酸化錫粒子、インジウムドープ酸化錫粒子、アンチモンドープ酸化錫粒子（ＡＴＯ粒子）、ガリウムドープ酸化亜鉛粒子（ＧＺＯ粒子）、インジウムドープ酸化亜鉛粒子（ＩＺＯ粒子）、アルミニウムドープ酸化亜鉛粒子（ＡＺＯ粒子）、ニオブドープ酸化チタン粒子、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子、ルビジウムドープ酸化タングステン粒子、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）、錫ドープ酸化亜鉛粒子、珪素ドープ酸化亜鉛粒子等の金属酸化物粒子や、六ホウ化ランタン（ＬａＢ６）粒子等が挙げられる。これら以外の遮熱粒子を用いてもよい。熱線の遮蔽機能が高いため、金属酸化物粒子が好ましく、ＡＴＯ粒子、ＧＺＯ粒子、ＩＺＯ粒子、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子がより好ましく、ＩＴＯ粒子又は酸化タングステン粒子が特に好ましい。特に、熱線の遮蔽機能が高く、かつ入手が容易であるので、錫ドープ酸化インジウム粒子（ＩＴＯ粒子）が好ましく、酸化タングステン粒子も好ましい。
【０１３５】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、酸化タングステン粒子は、金属ドープ酸化タングステン粒子であることが好ましい。上記「酸化タングステン粒子」には、金属ドープ酸化タングステン粒子が含まれる。上記金属ドープ酸化タングステン粒子としては、具体的には、ナトリウムドープ酸化タングステン粒子、セシウムドープ酸化タングステン粒子、タリウムドープ酸化タングステン粒子及びルビジウムドープ酸化タングステン粒子等が挙げられる。
【０１３６】
中間膜及び合わせガラスの遮熱性をより一層高くする観点からは、セシウムドープ酸化タングステン粒子が特に好ましい。中間膜及び合わせガラスの遮熱性を更に一層高くする観点からは、該セシウムドープ酸化タングステン粒子は、式：Ｃｓ０．３３ＷＯ３で表される酸化タングステン粒子であることが好ましい。
【０１３７】
上記遮熱粒子の平均粒子径は好ましくは０．０１μｍ以上、より好ましくは０．０２μｍ以上であり、好ましくは０．１μｍ以下、より好ましくは０．０５μｍ以下である。平均粒子径が上記下限以上であると、熱線の遮蔽性が充分に高くなる。平均粒子径が上記上限以下であると、遮熱粒子の分散性が高くなる。
【０１３８】
上記「平均粒子径」は、体積平均粒子径を示す。平均粒子径は、粒度分布測定装置（日機装社製「ＵＰＡ−ＥＸ１５０」）等を用いて測定できる。
【０１３９】
上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは０．０１重量％以上、より好ましくは０．１重量％以上、更に好ましくは１重量％以上、特に好ましくは１．５重量％以上である。上記遮熱粒子を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記遮熱粒子の含有量は、好ましくは６重量％以下、より好ましくは５．５重量％以下、更に好ましくは４重量％以下、特に好ましくは３．５重量％以下、最も好ましくは３重量％以下である。上記遮熱粒子の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、遮熱性が充分に高くなり、かつ可視光線透過率が充分に高くなる。
【０１４０】
（金属塩）
上記中間膜は、アルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びＭｇ塩の内の少なくとも１種の金属塩（以下、金属塩Ｍと記載することがある）を含んでいてもよい。上記第１の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記第２の層は、上記金属塩Ｍを含むことが好ましい。上記第３の層は、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記表面層が、上記金属塩Ｍを含んでいてもよい。上記金属塩Ｍの使用により、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性を制御することが容易になる。上記金属塩Ｍは、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４１】
上記金属塩Ｍは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｒｂ、Ｃｓ、Ｍｇ、Ｃａ、Ｓｒ及びＢａからなる群から選択された少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。中間膜中に含まれている金属塩は、Ｋ及びＭｇの内の少なくとも１種の金属を含むことが好ましい。
【０１４２】
また、上記金属塩Ｍは、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ金属塩、炭素数２〜１６の有機酸のアルカリ土類金属塩又は炭素数２〜１６の有機酸のＭｇ塩であることがより好ましく、炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩又は炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩であることが更に好ましい。
【０１４３】
上記炭素数２〜１６のカルボン酸マグネシウム塩及び上記炭素数２〜１６のカルボン酸カリウム塩としては、酢酸マグネシウム、酢酸カリウム、プロピオン酸マグネシウム、プロピオン酸カリウム、２−エチル酪酸マグネシウム、２−エチルブタン酸カリウム、２−エチルヘキサン酸マグネシウム及び２−エチルヘキサン酸カリウム等が挙げられる。
【０１４４】
上記金属塩Ｍを含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）におけるＭｇ及びＫの含有量の合計は、好ましくは５ｐｐｍ以上、より好ましくは１０ｐｐｍ以上、更に好ましくは２０ｐｐｍ以上であり、好ましくは３００ｐｐｍ以下、より好ましくは２５０ｐｐｍ以下、更に好ましくは２００ｐｐｍ以下である。Ｍｇ及びＫの含有量の合計が上記下限以上及び上記上限以下であると、中間膜と合わせガラス部材との接着性又は中間膜における各層間の接着性をより一層良好に制御できる。
【０１４５】
（紫外線遮蔽剤）
上記中間膜は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、紫外線遮蔽剤を含んでいてもよい。紫外線遮蔽剤の使用により、中間膜及び合わせガラスが長期間使用されても、可視光線透過率がより一層低下し難くなる。上記紫外線遮蔽剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１４６】
上記紫外線遮蔽剤には、紫外線吸収剤が含まれる。上記紫外線遮蔽剤は、紫外線吸収剤であることが好ましい。
【０１４７】
上記紫外線遮蔽剤としては、例えば、金属原子を含む紫外線遮蔽剤、金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤、ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤、マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤、シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤及びベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤等が挙げられる。
【０１４８】
上記金属原子を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、白金粒子、白金粒子の表面をシリカで被覆した粒子、パラジウム粒子及びパラジウム粒子の表面をシリカで被覆した粒子等が挙げられる。紫外線遮蔽剤は、遮熱粒子ではないことが好ましい。
【０１４９】
上記紫外線遮蔽剤は、好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤、ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤、トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤である。上記紫外線遮蔽剤は、より好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤又はベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤であり、更に好ましくはベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤である。
【０１５０】
上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤としては、例えば、酸化亜鉛、酸化チタン及び酸化セリウム等が挙げられる。さらに、上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤に関して、表面が被覆されていてもよい。上記金属酸化物を含む紫外線遮蔽剤の表面の被覆材料としては、絶縁性金属酸化物、加水分解性有機ケイ素化合物及びシリコーン化合物等が挙げられる。
【０１５１】
上記ベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「ＴｉｎｕｖｉｎＰ」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２０」）、２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）、及び２−（２’−ヒドロキシ−３’，５’−ジ−アミルフェニル）ベンゾトリアゾール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２８」）等が挙げられる。紫外線を吸収する性能に優れることから、上記紫外線遮蔽剤は、ハロゲン原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることが好ましく、塩素原子を含むベンゾトリアゾール構造を有する紫外線遮蔽剤であることがより好ましい。
【０１５２】
上記ベンゾフェノン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、オクタベンゾン（ＢＡＳＦ社製「Ｃｈｉｍａｓｓｏｒｂ８１」）等が挙げられる。
【０１５３】
上記トリアジン構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、ＡＤＥＫＡ社製「ＬＡ−Ｆ７０」及び２−（４，６−ジフェニル−１，３，５−トリアジン−２−イル）−５−［（ヘキシル）オキシ］−フェノール（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１５７７ＦＦ」）等が挙げられる。
【０１５４】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤としては、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）マロン酸ジメチル、テトラエチル−２，２−（１，４−フェニレンジメチリデン）ビスマロネート、２−（ｐ−メトキシベンジリデン）−ビス（１，２，２，６，６−ペンタメチル４−ピペリジニル）マロネート等が挙げられる。
【０１５５】
上記マロン酸エステル構造を有する紫外線遮蔽剤の市販品としては、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  Ｂ−ＣＡＰ、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−２５、Ｈｏｓｔａｖｉｎ  ＰＲ−３１（いずれもクラリアント社製）が挙げられる。
【０１５６】
上記シュウ酸アニリド構造を有する紫外線遮蔽剤としては、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）シュウ酸ジアミド、Ｎ−（２−エチルフェニル）−Ｎ’−（２−エトキシ−フェニル）シュウ酸ジアミド、２−エチル−２’−エトキシ−オキシアニリド（クラリアント社製「ＳａｎｄｕｖｏｒＶＳＵ」）などの窒素原子上に置換されたアリール基などを有するシュウ酸ジアミド類が挙げられる。
【０１５７】
上記ベンゾエート構造を有する紫外線遮蔽剤としては、例えば、２，４−ジ−ｔｅｒｔ−ブチルフェニル−３，５−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンゾエート（ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ１２０」）等が挙げられる。
【０１５８】
上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは０．１重量％以上、より好ましくは０．２重量％以上、更に好ましくは０．３重量％以上、特に好ましくは０．５重量％以上である。上記紫外線遮蔽剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量は、好ましくは２．５重量％以下、より好ましくは２重量％以下、更に好ましくは１重量％以下、特に好ましくは０．８重量％以下である。上記紫外線遮蔽剤の含有量が上記下限以上及び上記上限以下であると、期間経過後の可視光線透過率の低下をより一層抑制することができる。特に、上記紫外線遮蔽剤を含む層１００重量％中、上記紫外線遮蔽剤の含有量が０．２重量％以上であることにより、中間膜及び合わせガラスの期間経過後の可視光線透過率の低下を顕著に抑制できる。
【０１５９】
（酸化防止剤）
上記中間膜は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第１の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第２の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記第３の層は、酸化防止剤を含んでいてもよい。上記酸化防止剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６０】
上記酸化防止剤としては、フェノール系酸化防止剤、硫黄系酸化防止剤及びリン系酸化防止剤等が挙げられる。上記フェノール系酸化防止剤はフェノール骨格を有する酸化防止剤である。上記硫黄系酸化防止剤は硫黄原子を含有する酸化防止剤である。上記リン系酸化防止剤はリン原子を含有する酸化防止剤である。
【０１６１】
上記酸化防止剤は、フェノール系酸化防止剤又はリン系酸化防止剤であることが好ましい。
【０１６２】
上記フェノール系酸化防止剤としては、２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、ブチルヒドロキシアニソール（ＢＨＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ステアリル−β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート、２，２’−メチレンビス−（４−メチル−６−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス−（４−エチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ブチリデン−ビス−（３−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、１，１，３−トリス−（２−メチル−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェニル）ブタン、テトラキス［メチレン−３−（３’，５’−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、１，３，３−トリス−（２−メチル−４−ヒドロキシ−５−ｔ−ブチルフェノール）ブタン、１，３，５−トリメチル−２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）ベンゼン、ビス（３，３’−ｔ−ブチルフェノール）ブチリックアッシドグリコールエステル及びビス（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−５−メチルベンゼンプロパン酸）エチレンビス（オキシエチレン）等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６３】
上記リン系酸化防止剤としては、トリデシルホスファイト、トリス（トリデシル）ホスファイト、トリフェニルホスファイト、トリノニルフェニルホスファイト、ビス（トリデシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、ビス（デシル）ペンタエリスリトールジホスファイト、トリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト、ビス（２，４−ジ−ｔ−ブチル−６−メチルフェニル）エチルエステル亜リン酸、及び２，２’−メチレンビス（４，６−ジ−ｔ−ブチル−１−フェニルオキシ）（２−エチルヘキシルオキシ）ホスホラス等が挙げられる。これらの酸化防止剤の内の１種又は２種以上が好適に用いられる。
【０１６４】
上記酸化防止剤の市販品としては、例えばＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  ２４５」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  １６８」、ＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＦＯＳ  ３８」、住友化学工業社製「スミライザーＢＨＴ」、並びにＢＡＳＦ社製「ＩＲＧＡＮＯＸ  １０１０」等が挙げられる。
【０１６５】
中間膜及び合わせガラスの高い可視光線透過率を長期間に渡り維持するために、上記中間膜１００重量％中又は酸化防止剤を含む層（第１の層、第２の層又は第３の層）１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は０．１重量％以上であることが好ましい。また、酸化防止剤の添加効果が飽和するので、上記中間膜１００重量％中又は上記酸化防止剤を含む層１００重量％中、上記酸化防止剤の含有量は２重量％以下であることが好ましい。
【０１６６】
（他の成分）
上記第１の層、上記第２の層及び上記第３の層はそれぞれ、必要に応じて、ケイ素、アルミニウム又はチタンを含むカップリング剤、分散剤、界面活性剤、難燃剤、帯電防止剤、顔料、染料、耐湿剤、架橋剤、蛍光増白剤及び赤外線吸収剤等の添加剤を含んでいてもよい。これらの添加剤は、１種のみが用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。
【０１６７】
（合わせガラス用中間膜の他の詳細）
上記中間膜の一端と他端との距離は、好ましくは０．５ｍ以上、より好ましくは０．８ｍ以上、特に好ましくは１ｍ以上であり、好ましくは３ｍ以下、より好ましくは２ｍ以下、特に好ましくは１．５ｍ以下である。中間膜が長さ方向と幅方向とを有する場合には、一端と他端との距離は、中間膜の長さ方向の距離である。中間膜が正方形の平面形状を有する場合には、一端と他端との距離は、対向し合う一端と他端との距離である。
【０１６８】
上記中間膜の厚みは特に限定されない。実用面の観点、並びに合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性を充分に高める観点からは、中間膜の厚みは、好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２５ｍｍ以上であり、好ましくは３ｍｍ以下、より好ましくは２ｍｍ以下、更に好ましくは１．５ｍｍ以下である。中間膜の厚みが上記下限以上であると、合わせガラスの耐貫通性及び曲げ剛性が高くなる。中間膜の厚みが上記上限以下であると、中間膜の透明性がより一層良好になる。
【０１６９】
中間膜の厚みをＴとする。上記第１の層の厚みは、好ましくは０．０６２５Ｔ以上、より好ましくは０．１Ｔ以上であり、好ましくは０．４Ｔ以下、より好ましくは０．３７５Ｔ以下、更に好ましくは０．２５Ｔ以下、更に好ましくは０．１５Ｔ以下である。上記第１の層の厚みが０．４Ｔ以下であると、曲げ剛性がより一層良好になる。
【０１７０】
上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、好ましくは０．３Ｔ以上、より好ましくは０．３１２５Ｔ以上、更に好ましくは０．３７５Ｔ以上であり、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。上記第２の層及び上記第３の層の各厚みは、０．４６８７５Ｔ以下であってもよく、０．４５Ｔ以下であってもよい。また、上記第２の層及び上記第３の層の各厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１７１】
上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みは、好ましくは０．６２５Ｔ以上、より好ましくは０．７５Ｔ以上、更に好ましくは０．８５Ｔ以上であり、好ましくは０．９３７５Ｔ以下、より好ましくは０．９Ｔ以下である。また、上記第２の層及び上記第３の層の合計の厚みが上記下限以上及び上記上限以下であると、合わせガラスの剛性と遮音性がより一層高くなる。
【０１７２】
上記中間膜は、厚みが均一な中間膜であってもよく、厚みが変化している中間膜であってもよい。上記中間膜の断面形状は矩形であってもよく、楔形であってもよい。
【０１７３】
本発明に係る中間膜の製造方法は特に限定されない。本発明に係る中間膜の製造方法としては、例えば、各層を形成するための各樹脂組成物を用いて各層をそれぞれ形成した後に、得られた各層を積層する方法、並びに各層を形成するための各樹脂組成物を押出機を用いて共押出することにより、各層を積層する方法等が挙げられる。連続的な生産に適しているため、押出成形する製造方法が好ましい。
【０１７４】
中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂が含まれていることが好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とに、同一のポリビニルアセタール樹脂及び同一の可塑剤が含まれていることがより好ましい。中間膜の製造効率が優れることから、上記第２の層と上記第３の層とが同一の樹脂組成物により形成されていることが更に好ましい。
【０１７５】
上記中間膜は、両側の表面の内の少なくとも一方の表面に凹凸形状を有することが好ましい。上記中間膜は、両側の表面に凹凸形状を有することがより好ましい。上記の凹凸形状を形成する方法としては特に限定されず、例えば、リップエンボス法、エンボスロール法、カレンダーロール法、及び異形押出法等が挙げられる。定量的に一定の凹凸模様である多数の凹凸形状のエンボスを形成することができることから、エンボスロール法が好ましい。
【０１７６】
（合わせガラス）
図３は、図１に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１７７】
図３に示す合わせガラス３１は、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１とを備える。中間膜１１は、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１７８】
中間膜１１の第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１の第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。第１の層１の外側の表面１ａに第１の合わせガラス部材２１が積層されている。第３の層３の外側の表面３ａに第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１７９】
図４は、図２に示す合わせガラス用中間膜を用いた合わせガラスの一例を模式的に示す断面図である。
【０１８０】
図４に示す合わせガラス３１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と、第２の合わせガラス部材２２と、中間膜１１Ａとを備える。中間膜１１Ａは、第１の合わせガラス部材２１と第２の合わせガラス部材２２との間に配置されており、挟み込まれている。
【０１８１】
中間膜１１Ａの第１の表面１１ａに、第１の合わせガラス部材２１が積層されている。中間膜１１Ａの第１の表面１１ａとは反対の第２の表面１１ｂに、第２の合わせガラス部材２２が積層されている。
【０１８２】
このように、上記合わせガラスは、第１の合わせガラス部材と、第２の合わせガラス部材と、中間膜とを備えており、該中間膜が、本発明に係る合わせガラス用中間膜である。上記合わせガラスでは、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、上記中間膜が配置されている。
【０１８３】
上記合わせガラス部材としては、ガラス板及びＰＥＴ（ポリエチレンテレフタレート）フィルム等が挙げられる。合わせガラスには、２枚のガラス板の間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスだけでなく、ガラス板とＰＥＴフィルム等との間に中間膜が挟み込まれている合わせガラスも含まれる。上記合わせガラスは、ガラス板を備えた積層体であり、少なくとも１枚のガラス板が用いられていることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材がそれぞれ、ガラス板又はＰＥＴフィルムであり、かつ上記合わせガラスは、上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の内の少なくとも一方として、ガラス板を備えることが好ましい。上記第１の合わせガラス部材及び上記第２の合わせガラス部材の双方が、ガラス板（第１のガラス板及び第２のガラス板）であることが好ましい。上記中間膜は、第１のガラス板と第２のガラス板との間に配置されて、合わせガラスを得るために好適に用いられる。
【０１８４】
上記ガラス板としては、無機ガラス及び有機ガラスが挙げられる。上記無機ガラスとしては、フロート板ガラス、熱線吸収板ガラス、熱線反射板ガラス、磨き板ガラス、型板ガラス、及び線入り板ガラス等が挙げられる。上記有機ガラスは、無機ガラスに代わる合成樹脂ガラスである。上記有機ガラスとしては、ポリカーボネート板及びポリ（メタ）アクリル樹脂板等が挙げられる。上記ポリ（メタ）アクリル樹脂板としては、ポリメチル（メタ）アクリレート板等が挙げられる。
【０１８５】
上記合わせガラス部材の厚みは、好ましくは１ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。また、上記合わせガラス部材がガラス板である場合に、該ガラス板の厚みは、好ましくは０．５ｍｍ以上、より好ましくは０．７ｍｍ以上であり、好ましくは５ｍｍ以下、より好ましくは３ｍｍ以下である。上記合わせガラス部材がＰＥＴフィルムである場合に、該ＰＥＴフィルムの厚みは、好ましくは０．０３ｍｍ以上であり、好ましくは０．５ｍｍ以下である。
【０１８６】
上記合わせガラスの製造方法は特に限定されない。先ず、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材との間に、中間膜を挟んで、積層体を得る。次に、例えば、得られた積層体を押圧ロールに通したり又はゴムバッグに入れて減圧吸引したりすることにより、上記第１の合わせガラス部材と上記第２の合わせガラス部材と中間膜との間に残留する空気を脱気する。その後、約７０〜１１０℃で予備接着して予備圧着された積層体を得る。次に、予備圧着された積層体をオートクレーブに入れたり、又はプレスしたりして、約１２０〜１５０℃及び１〜１．５ＭＰａの圧力で圧着する。このようにして、合わせガラスを得ることができる。上記合わせガラスの製造時に、第１の層と第２の層と第３の層とを積層してもよい。
【０１８７】
上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車、鉄道車両、航空機、船舶及び建築物等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、これらの用途以外にも使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、車両用又は建築用の中間膜及び合わせガラスであることが好ましく、車両用の中間膜及び合わせガラスであることがより好ましい。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車のフロントガラス、サイドガラス、リアガラス又はルーフガラス等に使用できる。上記中間膜及び上記合わせガラスは、自動車に好適に用いられる。上記中間膜は、自動車の合わせガラスを得るために用いられる。
【０１８８】
以下に実施例を掲げて本発明を更に詳しく説明する。本発明はこれら実施例のみに限定されない。
【０１８９】
以下の材料を用意した。
【０１９０】
（樹脂）
ポリビニルアセタール樹脂：
下記の表１に示すポリビニルアセタール樹脂を用いた。用いたポリビニルアセタール樹脂では全て、アセタール化に、炭素数４のｎ−ブチルアルデヒドが用いられている。ポリビニルアセタール樹脂に関しては、アセタール化度（ブチラール化度）、アセチル化度及び水酸基の含有率はＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法により測定した。なお、ＡＳＴＭ  Ｄ１３９６−９２により測定した場合も、ＪＩＳ  Ｋ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」に準拠した方法と同様の数値を示した。
【０１９１】
ポリエステル樹脂：
ＰＥｓ１（ＵＥ３２２０、ユニチカ社製）
ＰＥｓ２（ＵＥ３２２３、ユニチカ社製）
【０１９２】
（メタ）アクリル重合体：
以下の合成方法により得られた（メタ）アクリル重合体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５
下記の表３に示す配合組成を有する重合性組成物を、２枚の片面離型処理されたＰＥＴシート（ニッパ社製、厚み５０μｍ）に挟み込んで、厚み１００μｍの重合性組成物層を形成した。なお、２枚のＰＥＴシートの周囲にスペーサを配置した。高圧水銀ＵＶランプを用いて、照射量３０００ｍＪ／ｃｍ２で紫外線を重合性組成物層に照射することにより、重合性組成物を反応により硬化させて、（メタ）アクリル重合体体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５を得た。
【０１９３】
ポリ酢酸ビニル：
以下の合成方法により得られたポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー１００重量部と、３−メチル−３−ブチル−１−オール１．０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカネート０．０２重量部と、酢酸ビニルモノマー１５０重量部と、３−メチル−３−ブチル−１−オール１．５重量部とを、４時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１を得た。
【０１９４】
以下の合成方法により得られたポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ２
還流冷却器、滴下漏斗、温度計及び窒素導入口を備えるガラス製重合容器を用意した。この重合容器内に、酢酸ビニルモノマー２５０重量部と、メタノール３．８重量部とを入れ、加熱及び攪拌して重合容器内を窒素置換した。次に、上記重合容器内の温度を６０℃にして、重合開始剤であるｔｅｒｔ−ブチルパーオキシネオデカネート０．０６重量部を２．５時間かけて滴下し、滴下終了後２時間重合させて、ポリ酢酸ビニルを含む溶液を得た。この溶液を１１０℃のオーブンで３時間乾燥させることにより、ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ２を得た。
【０１９５】
（可塑剤）
トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート（３ＧＯ）
安息香酸系可塑剤（ＰＢ−３Ａ、ＤＩＣ社製）（Ｐ１）
ジ−（２−ブトキシエチル）アジペート（ＤＢＥＡ）
アジピン酸ビス（２−ブトキシエチル）（Ｄ９３１）
ジブチルアジペート（ＤＢＡ）
【０１９６】
（化合物（Ａ））
化合物（Ａ１）（ＫＥ−３１１、荒川化学工業社製、軟化点９５℃）
化合物（Ａ２）（エンパラ７０、味の素ファインテクノ社製、軟化点１００℃）
【０１９７】
（紫外線遮蔽剤）
Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６（２−（２’−ヒドロキシ−３’−ｔ−ブチル−５−メチルフェニル）−５−クロロベンゾトリアゾール、ＢＡＳＦ社製「Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６」）
【０１９８】
（酸化防止剤）
ＢＨＴ（２，６−ジ−ｔ−ブチル−ｐ−クレゾール）
【０１９９】
（金属塩）
Ｍｇ混合物（２−エチル酪酸マグネシウムと酢酸マグネシウムとの５０：５０（重量比）混合物）
【０２００】
（実施例１）
第１の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）７５重量部と、化合物（Ａ１）（ＫＥ−３１１）１００重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部とを混合し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２０１】
第２の層及び第３の層を形成するための組成物の作製：
下記の表１に示す種類のポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤（３ＧＯ）３５重量部と、紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）０．２重量部と、酸化防止剤（ＢＨＴ）０．２重量部と、得られる中間膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量のＭｇ混合物とを混合し、第２の層及び第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２０２】
中間膜の作製：
第１の層を形成するための組成物と、第２の層及び第３の層を形成するための組成物とを、共押出機を用いて共押出しすることにより、第２の層（厚み３４０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３４０μｍ）の積層構造を有する中間膜（厚み７８０μｍ）を作製した。
【０２０３】
合わせガラスＡの作製（遮音性測定用）：
得られた中間膜の中央部を縦６．５ｃｍ×横６．５ｃｍの大きさに切断した。次に、ＪＩＳ  Ｒ３２０８に準拠したグリーンガラス（縦６．５ｃｍ×横６．５ｃｍ×厚さ２ｍｍ）２枚の間に、中間膜を挟み込み、積層体を得た。この積層体をゴムバック内に入れ、２．６ｋＰａの真空度で２０分間脱気した後、脱気したままオーブン内に移し、更に９０℃で３０分間保持して真空プレスし、積層体を予備圧着した。オートクレーブ中で１３５℃及び圧力１．２ＭＰａの条件で、予備圧着された積層体を２０分間圧着し、合わせガラスＡを得た。
【０２０４】
（実施例２〜１３及び比較例１〜２）
第１の層を形成するための組成物と第２の層及び第３の層を形成するための組成物とに用いる熱可塑性樹脂、可塑剤及び化合物（Ａ）の種類と配合量とを下記の表１，２に示すように設定したこと以外は実施例１と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例２〜１３及び比較例１〜２では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１と同様の配合量（ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して０．２重量部）で配合し、実施例１と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１と同様の配合量（中間膜中で金属元素濃度（Ｍｇ濃度）が７０ｐｐｍとなる量）で配合した。
【０２０５】
なお、実施例７では、熱可塑性樹脂１００重量部に対して、化合物（Ａ１）と化合物（Ａ２）とをそれぞれ６０重量部で用いた。
【０２０６】
（実施例１４）
第１の層の作製：
上記で得られた（メタ）アクリル重合体Ａｃ１（硬化物を含む層、厚み１００μｍ）を用意した。
【０２０７】
第２の層及び第３の層の作製：
第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２０８】
ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
可塑剤（３ＧＯ）４０重量部
得られる第２，第３の層中でＭｇが７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２０９】
得られた第２，第３の層を形成するための組成物を、押出機を用いて押出して、第２，第３の層（各厚み３８０μｍ）を得た。
【０２１０】
中間膜の作製：
第１の層の外側に第２の層及び第３の層を積層した。ロールラミネーター（アコ・ブランズ・ジャパン社製「ＧＤＲＢ３１６  Ａ３」）を用いて、１００℃及び速度設定３でラミネートすることにより、第２の層／第１の層／第３の層の構造を有する中間膜を得た。
【０２１１】
合わせガラスの作製：
得られた中間膜を用いたこと以外は実施例１と同様にして、合わせガラスを得た。
【０２１２】
（実施例１５〜１７及び比較例３）
配合成分の種類及び配合量を下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１４と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、実施例１５〜１７及び比較例３では、実施例１と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１４と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例１４と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１４と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
【０２１３】
（実施例１８）
第１の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第１の層を形成するための組成物を得た。
【０２１４】
ポリ酢酸ビニルＰＶＡｃ１を１００重量部
可塑剤（Ｄ９３１）７０重量部
得られる第１の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第１の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２１５】
第２，第３の層を形成するための組成物の作製：
以下の配合成分を混合し、ミキシングロールで充分に混練し、第２，第３の層を形成するための組成物を得た。
【０２１６】
ポリビニルアセタール樹脂（ＰＶＢ）１００重量部
可塑剤（Ｄ９３１）３０重量部
得られる第２，第３の層中でＭｇが７０ｐｐｍとなる量の金属塩Ｍ（Ｍｇ混合物）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の紫外線遮蔽剤（Ｔｉｎｕｖｉｎ３２６）
得られる第２，第３の層中で０．２重量％となる量の酸化防止剤（ＢＨＴ）
【０２１７】
中間膜の作製：
得られた第１の層を形成するための組成物と、得られた第２，第３の層を形成するための組成物とを共押出機により押出して、第２の層（厚み３７０μｍ）／第１の層（厚み１００μｍ）／第３の層（厚み３７０μｍ）の構造を有する中間膜を得た。
【０２１８】
（比較例２）
配合成分の種類及び配合量を下記の表４に示すように設定したこと以外は実施例１８と同様にして、中間膜及び合わせガラスを得た。また、比較例２では、実施例１８と同じ種類の紫外線遮蔽剤及び酸化防止剤を、実施例１８と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合し、実施例１８と同じ種類のＭｇ混合物を、実施例１８と同様の配合量（第２，第３の層中での配合量）で配合した。
【０２１９】
（評価）
（１）粘弾性測定
以下のようにして第１の層の粘弾性測定を行った。
【０２２０】
第１の層を形成するための組成物の混練物を用意した。得られた混練物をプレス成型機で１５０℃でプレス成型して、厚みが０．３５ｍｍである樹脂膜を得た。得られた樹脂膜を２５℃及び相対湿度３０％の条件で２時間放置した。２時間放置した後に、ＴＡインスツルメント社製「ＡＲＥＳ−Ｇ２」を用いて、粘弾性を測定した。治具として、直径８ｍｍのパラレルプレートを用いた。３℃／分の降温速度で３０℃から−５０℃まで温度を低下させる条件、及び周波数１Ｈｚ及び歪み１％の条件で測定を行った。得られた測定結果において、損失正接のピーク温度をガラス転移温度Ｔｇ（℃）とした。
なお、以下のようにして、樹脂膜を作製してもよい。得られた中間膜を室温２３±２℃、相対湿度２５±５％の環境下に１ヶ月保管する。次いで、室温２３℃±２℃の環境下にて、中間膜から第２の層及び第３の層を剥離することにより取り除いて、第１の層を得る。得られた第１の層を、厚みが０．３５ｍｍとなるように１５０℃でプレス成型（加圧しない状態で１５０℃１０分間、加圧した状態で１５０℃１０分間）して樹脂膜を作製する。
【０２２１】
第１の層（樹脂膜）のガラス転移温度Ｔｇ（℃）、Ｔｇ−１０℃での第１の層の第１の貯蔵弾性率Ｇ’（Ｇ’（Ｔｇ−１０℃））、及び、Ｔｇ＋１０℃での第１の層の第２の貯蔵弾性率Ｇ’（Ｇ’（Ｔｇ＋１０℃））を評価し、上記第１の層のＴｇでの上記第１の層の損失正接ｔａｎδ（ｔａｎδ（Ｔｇ））を求めた。また、式（１）及び式（２）をそれぞれ満足するか否かを評価し、満足する場合には「○」、満足しない場合には「×」と判定した。
【０２２２】
（１Ａ）粘弾性測定
厚み１００μｍの複数の第１の層を重ね合わせて、厚みが５００μｍである樹脂膜を得た。上記（１）の粘弾性測定における樹脂膜を、得られた樹脂膜に変更したこと以外は上記（１）の粘弾性測定と同様の粘弾性測定を行った。
【０２２３】
（２）遮音性
得られた合わせガラスの遮音性を、静かな部屋に設置した音響箱を用いて評価した。音響箱は厚さ１０ｍｍの木製の板材を組み合わせた縦１０ｃｍ、横１０ｃｍ、高さ１０ｃｍの箱であり、一面に縦７ｃｍ、７ｃｍの開口部が設けた。また、音響箱の内部にスピーカを備えた音楽プレーヤを置いた。次いで、遮音性測定用に作製した合わせガラスＡを開口部に配置し、合わせガラスＡの周囲と開口部の間の隙間を粘土で埋めて開口部に固定した。音楽プレーヤにはあらかじめ、周波数５００Ｈｚから８０００Ｈｚまでのビープ音（ビープ信号音）が一定時間毎にスピーカから出るように、ビープ音を録音しておいた。
【０２２４】
評価者が、音響箱の開口部に設置した合わせガラスＡの正面にて、音楽プレーヤからの音を聞き、合わせガラスＡを通じて音響箱から漏れてくるビープ信号音が特定の周波数で大きくならず、低周波側から高周波側まで均等に遮音できているか否かを官能評価した。
【０２２５】
評価者が周波数によらず均等にビープ信号音を聞き取れた場合を「○」、評価者が特定の周波数で他の周波数よりも大きいビープ信号音を聞き取った場合を「×」と判定した。
【０２２６】
詳細及び結果を下記の表１〜４に示す。なお、下記の表１〜４では、熱可塑性樹脂等の樹脂、可塑剤及び化合物（Ａ）以外の配合成分の記載は省略した。
【０２２７】
【表１】
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【０２２８】
【表２】
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【０２２９】
【表３】
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【０２３０】
（メタ）アクリル重合体Ａｃ１、Ａｃ２、Ａｃ３、Ａｃ４及びＡｃ５の合成時に用いた表３に示す成分の詳細は以下の通りである。
【０２３１】
ＥＡ：エチルアクリレート（日本触媒社製）
ＨＥＡ：アクリル酸２−ヒドロキシエチル（大阪有機化学工業社製）
ＢｚＡ：アクリル酸ベンジル（大阪有機化学工業社製、ビスコート＃１６０）
ＢＡ：アクリル酸ブチル（日本触媒社製）
ＡＭＰ−２０ＧＹ：フェノキシポリエチレングリコールアクリレー（新中村化学工業社製）
３ＧＯ：トリエチレングリコールジ−２−エチルヘキサノエート
ＩＲＧＡＣＵＲＥ  １８４：２，２−ジメトキシ−１，２−ジフェニルエタン−１−オン（ＢＡＳＦ社製）
【０２３２】
【表４】
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【符号の説明】
【０２３３】
１…第１の層
１ａ…第１の表面
１ｂ…第２の表面
２…第２の層
２ａ…外側の表面
３…第３の層
３ａ…外側の表面
１１，１１Ａ…中間膜
１１ａ…第１の表面
１１ｂ…第２の表面
２１…第１の合わせガラス部材
２２…第２の合わせガラス部材
３１，３１Ａ…合わせガラス
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【国際調査報告】
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