【手続補正書】
【提出日】平成17年12月19日(2005.12.19)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  少なくとも部分的に酸型の、ＥＵＯ型構造を有する少なくとも１つのゼオライト、少なくとも１つのマトリックス、および周期表の第VIII族からの少なくとも１つの金属から成り、ゼオライトがケイ素と、アルミニウム、鉄、ガリウムおよびホウ素から成る群から選ばれる少なくとも１つの元素Ｔとから成り、５を超える全体のＳｉ／Ｔ原子比を有する触媒において、第VIII族金属の分散が、両限界値も含めて５０％〜１００％の範囲に含まれ、第VIII族金属の巨視的分配係数が、両限界値も含めて０．７〜１．３の範囲に含まれ、床圧潰強さが０．７ＭＰａを超えるような機械的強度を有することを特徴とする触媒。
【請求項２】  第VIII族金属の分散が６０％〜１００％の範囲、好ましくは７０％〜１００％の範囲にあることを特徴とする、請求項１記載の触媒。
【請求項３】  巨視的分配係数が０．８〜１．２の範囲にあることを特徴とする、請求項１または２記載の触媒。
【請求項４】  球または押出物に成形されていることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか１項記載の触媒。
【請求項５】  ＥＵＯ型構造を有するゼオライトがＥＵ−１ゼオライトであることを特徴とする、請求項１〜４のいずれか１項記載の触媒。
【請求項６】  元素Ｔがアルミニウムおよびホウ素から成る群から選ばれることを特徴とする、請求項１〜５のいずれか１項記載の触媒。
【請求項７】  マトリックスがアルミナであることを特徴とする、請求項１〜６のいずれか１項記載の触媒。
【請求項８】  第VIII族金属が白金およびパラジウムから成る群から選ばれることを特徴とする、請求項１〜７のいずれか１項記載の触媒。
【請求項９】  ゼオライトが少なくとも一部、０．５未満のＮａ／Ｔ原子比を有する酸型であることを特徴とする、請求項１〜８のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１０】  ＥＵＯ型構造を有する少なくとも１つのゼオライトを１〜９０重量％、好ましくは３〜６０重量％、より好ましくは４〜４０重量％含有することを特徴とする、請求項１〜９のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１１】  １つまたは複数の第VIII族金属の濃度が、全体の触媒重量に対して０．０１重量％〜２．０重量％の範囲、好ましくは０．０５重量％〜１．０重量％の範囲にあることを特徴とする、請求項１〜１０のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１２】  更に周期表第IIIA族および第IVA 族から成る群から選ばれる少なくとも１つの元素を含むことを特徴とする、請求項１〜１１のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１３】  周期表第IIIA族および第IVA 族から成る群から選ばれる元素がスズおよび／またはインジウムであることを特徴とする、請求項１〜１２のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１４】  周期表第IIIA族および第IVA 族から成る群から選ばれる該少なくとも１つの元素の濃度が、触媒に対して０．０１〜２．０％、好ましくは０．０５〜１％の範囲にあることを特徴とする、請求項１〜１３のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１５】  担持された第VIII族金属の原子数に対する硫黄原子数が０．５〜２の範囲になるような量の硫黄を含有することを特徴とする、請求項１〜１４のいずれか１項記載の触媒。
【請求項１６】  ＥＵＯ型構造を有する合成ゼオライトを処理する工程、マトリックスと該ゼオライトとを混合し、次いで該混合物を成形する工程、および両限界値も含めて２５０〜６００℃の範囲に含まれる温度で一般に行われる焼成工程から成り、該少なくとも１つの第VIII族金属の担持が調製の間いつ行われてもよいことを特徴とする、請求項１〜１５のいずれか１項記載の触媒の調製方法。
【請求項１７】  第VIII族金属の担持を行った後に、２５０〜６００℃の範囲の温度で焼成を行う、請求項１６記載の触媒の調製方法。
【請求項１８】  第VIII族金属が、マトリックス−ゼオライト混合物の成形に続く焼成工程後に担持されることを特徴とする、請求項１６または１７記載の方法。
【請求項１９】  第VIII族金属の９０％を超える量が結合剤に完全に担持されることを特徴とする、請求項１６〜１８のいずれか１項記載の方法。
【請求項２０】  第IIIA族および第IVA 族からの元素から成る群から選ばれる少なくとも１つの元素の担持を含み、担持が調製の間いつでも行われることを特徴とする、請求項１６〜１９のいずれか１項記載の方法。
【請求項２１】  第IIIA族および第IVA 族からの元素から成る群から選ばれる該少なくとも１つの元素が、第VIII族金属の担持の前に担持されることを特徴とする、請求項１６〜２０のいずれか１項記載の方法。
【請求項２２】  担持された１つまたは複数の元素を含有する、成形、焼成および還元された触媒に、硫黄が接触反応の前にその場で、または現場外で導入されることを特徴とする、請求項１６〜２１のいずれか１項記載の方法。
【請求項２３】  分子当たり８個の炭素原子を含有する芳香族化合物の異性化方法における、請求項１〜１５のいずれか１項記載の、または請求項１６〜２２のいずれか１項により調製される触媒の使用。
【請求項２４】  原料がキシレン類の混合物、エチルベンゼン、およびキシレン類とエチルベンゼンとの混合物から選ばれる請求項２３記載の触媒の使用。
【請求項２５】  ３００〜５００℃の範囲の温度、０．３〜１．５の範囲の水素の分圧、０．４５〜１．９ＭＰａの範囲の全圧、および０．２５〜３０ｈ-1の範囲の供給空間速度で行われることを特徴とする、請求項２３または２４記載の触媒の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本出願人は、驚くべきことに、
・少なくとも一部および好ましくはほとんど完全に酸型であり、ケイ素とアルミニウム、鉄、ガリウムおよびホウ素から成る群から選ばれる少なくとも１つの元素Ｔ、好ましくはアルミニウムおよびホウ素とを含有し、全体のＳｉ／Ｔ原子比が５を超え、好ましくは、両限界値も含めて約５〜１００の範囲であり、ＥＵＯ型構造を有する少なくとも１つのゼオライト、例えばＥＵ−１ゼオライト；
・少なくとも１つのマトリックス（結合剤）、例えばアルミナ；
・周期表の第VIII族からの少なくとも１つの元素；
・場合により、周期表の第IIIA族および第IVA 族から成る群からの少なくとも１つの金属；
・および場合により硫黄；
からなり、該触媒は、
・化学吸着、例えばＨ2 −Ｏ2 滴定または一酸化炭素化学吸着によって決定される１つまたは複数の第VIII族金属の分散が、両限界値も含めて５０％〜１００％の範囲、好ましくは６０％〜１００％、より好ましくは７０％〜１００％に含まれ；
・カースタイング（Castaing）マイクロプローブを用いて決定される分布から得られ、粒子の中心における該金属の濃度の、同じ粒子の周縁における濃度に対する比として定義される該１つまたは複数の金属の巨視的分配係数が、両限界値も含めて０．７〜１．３の範囲、好ましくは０．８〜１．２に含まれる；
・Shell 法（ＳＭＳ１４７１−７４）を用いて決定される床圧潰強さは、０．７ＭＰａより高い；
ことを特徴とする、触媒を発見した。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
より詳細には、本発明の触媒は、
・少なくとも部分的に酸型であり、ケイ素と、アルミニウム、鉄、ガリウムおよびホウ素から成る群から選ばれる少なくとも１つの元素Ｔ、好ましくはアルミニウムおよびホウ素とを含有し、全体のＳｉ／Ｔ原子比が５を超え、好ましくは、両限界値も含めて５〜１００の範囲に含まれ、より好ましくは５〜８０に含まれる、例えばＥＵ−１ゼオライトのような、ＥＵＯ型の構造を有する、少なくとも１つのゼオライト：両限界値も含めて１重量％〜９０重量％、好ましくは３％〜６０％、より好ましくは４％〜４０％；
・周期表の第VIII族からの、好ましくは白金およびパラジウムからなる群から選ばれる少なくとも１つの元素、より好ましくは白金：一般に、両限界値も含めて０．０１〜２．０重量％の範囲、好ましくは０．０５〜１．０重量％の範囲  −化学吸着によって決定される、１つまたは複数の第VIII族元素の分散は、両限界値も含めて５０％〜１００％の範囲、好ましくは６０％〜１００％の範囲、より好ましくは７０％〜１００％の範囲に含まれ；Castaingマイクロプローブを用いて決定される分布から計算される、１つまたは複数の第VIII族元素の巨視的分配係数は、該係数が、粒子の周縁における濃度に対する、同じ粒子の中心における該１つまたは複数の第VIII族元素の濃度の比として定義されるが、両限界値も含めて０．７〜１．３の範囲、好ましくは０．８〜１．２の範囲に含まれる；
・場合により、周期表の第IIIA族および第IVA 族からなる群から選ばれ、好ましくはインジウムおよびスズから成る群から選ばれる少なくとも１つの付加的元素：一般に、両限界値も含めて０．０１〜２．０重量％の範囲、好ましくは０．０５〜１．０重量％；
・場合により硫黄：その含有量は、担持された第VIII族金属の原子数に対する、硫黄原子数の比が、両限界値も含めて０．５〜２の範囲に含まれるようなものである；
・触媒の補足量を１００％に形成する少なくとも１つのマトリックスまたは捕捉剤
を含有する。