【手続補正書】
【提出日】平成18年1月23日(2006.1.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  表面粗さＲａが０．２μｍ以上である導電性金属箔を集電体とし、ケイ素及び／またはケイ素合金を含む活物質粒子と導電性金属粉末とバインダーの混合物の層を前記集電体の表面上で非酸化性雰囲気下に焼結して得られ、前記バインダーが、焼結のための熱処理後に残存していることを特徴とするリチウム二次電池用負極。
【請求項２】  前記導電性金属箔及び／または前記導電性金属粉末中の金属成分が、前記活物質粒子中に拡散していることを特徴とする請求項１に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項３】  前記導電性金属粉末が銅または銅合金を含む粉末であることを特徴とする請求項１または２に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項４】  表面粗さＲａが０．２μｍ以上である導電性金属箔を集電体とし、ケイ素及び／またはケイ素合金を含む活物質粒子とバインダーの層を前記集電体の表面上で非酸化性雰囲気下に焼結して得られ、前記バインダーが、焼結のための熱処理後に残存していることを特徴とするリチウム二次電池用負極。
【請求項５】  前記導電性金属箔中の金属成分が、前記活物質粒子中に拡散していることを特徴とする請求項４に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項６】  前記導電性金属箔が、銅箔もしくは銅合金箔、または表面に銅層を設けた金属箔もしくは表面に銅合金層を設けた金箔層であることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項７】  前記導電性金属箔が、電解銅箔もしくは電解銅合金箔、または表面に電解銅を設けた金属箔もしくは表面に電解銅合金を設けた金属箔であることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項８】  前記活物質粒子に拡散する金属成分が銅であることを特徴とする請求項２、３及び５〜７のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項９】  前記導電性金属箔表面の凹部分に前記活物質粒子が入り込んでいることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１０】  前記バインダーが、ポリイミドであることを特徴とする請求項１〜９のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１１】  前記ポリイミドが、ポリアミド酸を熱処理することにより縮合させて得られたポリイミドであることを特徴とする請求項１０に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１２】  前記バインダーが、フッ素原子を含むバインダーの熱処理後のものであることを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１３】  前記バインダーが、ポリフッ化ビニリデンまたはポリテトラフルオロエチレンの熱処理後のものであることを特徴とする請求項１２に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１４】  前記導電性金属箔表面の凹部分に前記活物質粒子及び／または前記バインダーが入り込んでいることを特徴とする請求項１〜１３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１５】  前記活物質粒子の平均粒径が１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１〜１４のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１６】  前記活物質粒子に金属成分が拡散した領域においてＸ線回折でケイ化銅が検出されないことを特徴とする請求項１〜１５のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１７】  前記活物質粒子がケイ素粉末であることを特徴とする請求項１〜１６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１８】  前記焼結のための熱処理温度が２００℃〜５００℃の範囲内であることを特徴とする請求項１〜１７のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極。
【請求項１９】  表面粗さＲａが０．２μｍ以上である導電性金属箔の表面上に、ケイ素及び／またはケイ素合金を含む活物質粒子と導電性金属粉末とバインダーの混合物の層を形成する工程と、
前記混合物の層を前記導電性金属箔の表面上に配置した状態で非酸化性雰囲気下に前記バインダーが熱処理後に残存する条件で焼結する工程とを備えることを特徴とするリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２０】  前記活物質粒子、前記導電性金属粉末、及びバインダーを含むスラリーを前記導電性金属箔の表面上に塗布することにより、前記混合物の層を前記導電性金属箔の表面上に形成することを特徴とする請求項１９に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２１】  前記導電性粉末が、銅及び／または銅合金を含む粉末であることを特徴とする請求項１９または２０に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２２】  表面粗さＲａが０．２μｍ以上である導電性金属箔の表面上に、ケイ素及び／またはケイ素合金を含む活物質粒子とバインダーの層を形成する工程と、
前記活物質粒子とバインダーの層を前記導電性金属箔の表面上に配置した状態で非酸化性雰囲気下に前記バインダーが熱処理後に残存する条件で焼結する工程とを備えることを特徴とするリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２３】  前記活物質粒子及びバインダーを含むスラリーを前記導電性金属箔の表面上に塗布することにより、前記活物質粒子とバインダーの層を前記導電性金属箔の表面上に形成することを特徴とする請求項２２に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２４】  前記焼結工程の前に、前記混合物の層または前記活物質粒子とバインダーの層を前記導電性金属箔の表面上に配置した状態で圧延することを特徴とする請求項１９〜２３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２５】  前記導電性金属箔が、銅箔もしくは銅合金箔、または表面に銅層を設けた金属箔もしくは表面に銅合金層を設けた金属箔であることを特徴とする請求項１９〜２４のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２６】  前記導電性金属箔が、銅電解箔もしくは電解銅合金箔、または表面に電解銅を設けた金属箔もしくは表面に電解銅合金を設けた金属箔であることを特徴とする請求項１９〜２５のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２７】  前記焼結によって、前記導電性金属箔及び／または前記導電性粉末の金属成分が、前記活物質粒子中に拡散することを特徴とする請求項１９〜２６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２８】  Ｘ線回折で前記金属成分とケイ素との金属間化合物の析出が検出されないような条件で焼結することを特徴とする請求項２７に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項２９】  前記活物質粒子中に拡散する金属成分が銅元素であることを特徴とする請求項２７または２８に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３０】  Ｘ線回折でケイ化銅の析出が検出されないような条件で焼結することを特徴とする請求項２９に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３１】  ２００℃〜５００℃の範囲内の温度で熱処理して焼結することを特徴とする請求項１９〜３０のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３２】  前記バインダーが、ポリイミドであることを特徴とする請求項１９〜３１のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３３】  前記ポリイミドが、ポリアミド酸を熱処理することにより縮合させて得られたポリイミドであることを特徴とする請求項３２に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３４】  前記バインダーがフッ素原子を含むバインダーであることを特徴とする請求項１９〜３１のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３５】  前記バインダーがポリフッ化ビニリデンまたはポリテトラフルオロエチレンであることを特徴とする請求項３４に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３６】  前記活物質粒子の平均粒径が１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１９〜３５のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３７】  前記活物質粒子がケイ素粉末であることを特徴とする請求項１９〜３６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用負極の製造方法。
【請求項３８】  請求項１〜１８のいずれか１項に記載の負極または請求項１９〜３７のいずれか１項に記載の方法により製造された負極と、正極活物質を含む正極と、非水電解質とからなることを特徴とするリチウム二次電池。
【請求項３９】  リチウムと合金化する材料からなる活物質粒子の層が集電体上に設けられており、前記活物質粒子の層において前記活物質粒子が焼結によって互いに結合されており、かつ前記活物質粒子中にリチウムと合金化しない成分が拡散しており、前記活物質粒子の層に焼結のための熱処理後に残存しているバインダーが含まれることを特徴とするリチウム二次電池用電極。
【請求項４０】  リチウムと合金化しない成分が前記集電体から拡散していることを特徴とする請求項３９に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４１】  前記活物質粒子の層にリチウムと合金化しない材料からなる導電性粉末が混合されていることを特徴とする請求項３９または４０に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４２】  リチウムと合金化しない成分が前記導電性粉末から拡散していることを特徴とする請求項３９〜４１のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４３】  リチウムと合金化しない成分が拡散している前記活物質粒子中の領域において、前記リチウムと合金化する成分と前記リチウムと合金化しない成分との金属間化合物がＸ線回折で検出されないことを特徴とする請求項３９〜４２のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４４】  前記バインダーがポリイミドであることを特徴とする請求項３９〜４３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４５】  前記ポリイミドがポリアミド酸を熱処理することにより縮合させて得られたポリイミドであることを特徴とする請求項４４に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４６】  前記バインダーが、フッ素原子を含むバインダーの熱処理後のものであることを特徴とする請求項３９〜４３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４７】  前記バインダーが、ポリフッ化ビニリデンまたはポリテトラフルオロエチレンの熱処理後のものであることを特徴とする請求項４６に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４８】  前記導電性金属箔表面の凹部分に前記活物質粒子及び／または前記バインダーが入り込んでいることを特徴とする請求項３９〜４７のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項４９】  前記活物質粒子の平均粒径が１０μｍ以下であることを特徴とする請求項３９〜４８のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５０】  前記活物質粒子がリチウムと合金化する材料としてケイ素及び／またはケイ素合金を含むことを特徴とする請求項３９〜４９のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５１】  前記活物質粒子がケイ素粉末であることを特徴とする請求項５０に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５２】  前記活物質粒子に拡散する成分が銅元素であることを特徴とする請求項３９〜５１のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５３】  前記集電体が、銅箔もしくは銅合金箔、または表面に銅層を設けた金属箔もしくは表面に銅合金層を設けた金属箔であることを特徴とする請求項３９〜５２のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５４】  前記集電体が、電解銅箔もしくは電解銅合金箔、または表面に電解銅を設けた金属箔もしくは表面に電解銅合金を設けた金属箔であることを特徴とする請求項３９〜５３のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５５】  前記集電体の表面粗さＲａが、０．２μｍ以上であることを特徴とする請求項３９〜５４のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５６】  前記導電性粉末が、銅及び／または銅合金を含む粉末であることを特徴とする請求項４１〜５５のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５７】  前記活物質粒子がケイ素及び／またはケイ素合金を含み、かつ前記活物質粒子に拡散する成分が銅元素である電極であって、該電極の銅元素が拡散している領域において、Ｘ線回折でケイ化銅が検出されないことを特徴とする請求項３９〜５６のいずれか１項に記載のリチウム二次電池用電極。
【請求項５８】  請求項３９〜５７のいずれか１項に記載の電極からなる負極と、正極活物質を含む正極と、非水電解質とからなることを特徴とするリチウム二次電池。