【手続補正書】
【提出日】平成18年8月23日(2006.8.23)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
下記式（１）
ＰaＭｏbＶcＣｕdＸeＹfＺgＯh            （１）
（式中、Ｐ、Ｍｏ、Ｖ、ＣｕおよびＯは、それぞれリン、モリブデン、バナジウム、銅および酸素を示し、Ｘはアンチモン、ビスマス、砒素、ゲルマニウム、ジルコニウム、テルル、銀、セレン、ケイ素、タングステンおよびホウ素からなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｙは鉄、亜鉛、クロム、マグネシウム、タンタル、コバルト、マンガン、バリウム、ガリウム、セリウムおよびランタンからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｚはカリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示す。ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇおよびｈは、各元素の原子比率を表し、ｂ＝１２のときａ＝０．５〜３、ｃ＝０．０１〜３、ｄ＝０．０１〜２、ｅ＝０〜３、ｆ＝０〜３、ｇ＝０．０１〜３であり、ｈは、前記各成分の原子価を満足するのに必要な酸素の原子比率である。）
で表される組成を有する、メタクロレインを分子状酸素により気相接触酸化してメタクリル酸を製造するための、メタクリル酸製造用触媒の製造方法であって、
（i）少なくともモリブデン、リンおよびバナジウムを含み、アンモニウム根の含有量がモリブデン原子１２モルに対して０〜１．５モルである、溶液またはスラリー（Ａ液）を調製する工程と、
（ii）少なくともアンモニウム根を含み、該アンモニウム根の含有量が前記Ａ液に含まれるモリブデン原子１２モルに対して６〜１７モルである溶液またはスラリー（Ｂ液）を調製する工程と、
（iii）少なくとも元素Ｚを含む溶液またはスラリー（Ｃ液）を調製する工程と、
（iv）前記Ａ液とＣ液とを混合してＡＣ混合液を調製した後にさらに該ＡＣ混合液と前記Ｂ液を混合し、得られた混合液を保持することにより、０．０５〜２．０μｍの粒子径を有する粒子の数が全粒子数に対し１０％以下である粒度分布を有するＡＢＣ混合液を調製する工程と、
（v）全触媒成分を含む触媒前駆体スラリーを乾燥・焼成する工程
を含むことを特徴とするメタクリル酸製造用触媒の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
上記課題を解決した本発明のメタクリル酸製造用触媒の製造方法は、
下記式（１）
ＰaＭｏbＶcＣｕdＸeＹfＺgＯh            （１）
（式中、Ｐ、Ｍｏ、Ｖ、ＣｕおよびＯは、それぞれリン、モリブデン、バナジウム、銅および酸素を示し、Ｘはアンチモン、ビスマス、砒素、ゲルマニウム、ジルコニウム、テルル、銀、セレン、ケイ素、タングステンおよびホウ素からなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｙは鉄、亜鉛、クロム、マグネシウム、タンタル、コバルト、マンガン、バリウム、ガリウム、セリウムおよびランタンからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｚはカリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示す。ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇおよびｈは、各元素の原子比率を表し、ｂ＝１２のときａ＝０．５〜３、ｃ＝０．０１〜３、ｄ＝０．０１〜２、ｅ＝０〜３、ｆ＝０〜３、ｇ＝０．０１〜３であり、ｈは、前記各成分の原子価を満足するのに必要な酸素の原子比率である。）
で表される組成を有する、メタクロレインを分子状酸素により気相接触酸化してメタクリル酸を製造するための、メタクリル酸製造用触媒の製造方法であって、
（i）少なくともモリブデン、リンおよびバナジウムを含み、アンモニウム根の含有量がモリブデン原子１２モルに対して０〜１．５モルである、溶液またはスラリー（Ａ液）を調製する工程と、
（ii）少なくともアンモニウム根を含み、該アンモニウム根の含有量が前記Ａ液に含まれるモリブデン原子１２モルに対して６〜１７モルである溶液またはスラリー（Ｂ液）を調製する工程と、
（iii）少なくとも元素Ｚを含む溶液またはスラリー（Ｃ液）を調製する工程と、
（iv）前記Ａ液とＣ液とを混合してＡＣ混合液を調製した後にさらに該ＡＣ混合液と前記Ｂ液を混合し、得られた混合液を保持することにより、０．０５〜２．０μｍの粒子径を有する粒子の数が全粒子数に対し１０％以下である粒度分布を有するＡＢＣ混合液を調製する工程と、
（v）全触媒成分を含む触媒前駆体スラリーを乾燥・焼成する工程
を含むことを特徴とするメタクリル酸製造用触媒の製造方法。
さらに、上記課題を解決した本発明のメタクリル酸製造用触媒の製造方法は、前記ＡＢＣ混合液を保持する時間が３０分以上であることを特徴とする。
また、上記課題を解決した本発明のメタクリル酸製造用触媒は、上記本発明のメタクリル酸製造用触媒の製造方法により製造されたメタクリル酸製造用触媒である。
また、上記課題を解決した本発明のメタクリル酸の製造方法は、上記本発明のメタクリル酸製造用触媒の存在下で、メタクロレインを分子状酸素により気相接触酸化するメタクリル酸の製造方法である。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明の触媒の製造方法によって製造することのできるメタクリル酸製造用触媒は、メタクロレインを分子状酸素により気相接触酸化してメタクリル酸を製造する際に用いるものであって、次の式（１）で表される組成を有するものである。
ＰaＭｏbＶcＣｕdＸeＹfＺgＯh            （１）
（式中、Ｐ、Ｍｏ、Ｖ、ＣｕおよびＯは、それぞれリン、モリブデン、バナジウム、銅および酸素を示し、Ｘはアンチモン、ビスマス、砒素、ゲルマニウム、ジルコニウム、テルル、銀、セレン、ケイ素、タングステンおよびホウ素からなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｙは鉄、亜鉛、クロム、マグネシウム、タンタル、コバルト、マンガン、バリウム、ガリウム、セリウムおよびランタンからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示し、Ｚはカリウム、ルビジウムおよびセシウムからなる群より選ばれた少なくとも１種類の元素を示す。ａ、ｂ、ｃ、ｄ、ｅ、ｆ、ｇおよびｈは、各元素の原子比率を表し、ｂ＝１２のときａ＝０．５〜３、ｃ＝０．０１〜３、ｄ＝０．０１〜２、ｅ＝０〜３、ｆ＝０〜３、ｇ＝０．０１〜３であり、ｈは、前記各成分の原子価を満足するのに必要な酸素の原子比率である。）
本発明のメタクリル酸製造用触媒の製造方法は、前述の通り、（i）少なくともモリブデン、リンおよびバナジウムを含み、アンモニウム根の含有量がモリブデン原子１２モルに対して０〜１．５モルである、溶液またはスラリー（Ａ液）を調製する工程と、（ii）少なくともアンモニウム根を含み、該アンモニウム根の含有量が前記Ａ液に含まれるモリブデン原子１２モルに対して６〜１７モルである溶液またはスラリー（Ｂ液）を調製する工程と、（iii）少なくとも元素Ｚを含む溶液またはスラリー（Ｃ液）を調製する工程と、（iv）前記Ａ液とＣ液とを混合してＡＣ混合液を調製した後に、さらに該ＡＣ混合液と前記Ｂ液を混合し、得られた混合液を保持することにより、０．０５〜２．０μｍの粒子径を有する粒子の数が全粒子数に対し１０％以下である粒度分布を有するＡＢＣ混合液を調製する工程と、（v）全触媒成分を含む触媒前駆体スラリーを乾燥・焼成する工程を含むことを特徴とする。