【手続補正書】
【提出日】平成17年12月13日(2005.12.13)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  一般式（Ｉ）
【化１】
2004002308.tif 000001
（式中、Ｑは環状ホスファゼン構造
【化２】
2004002308.tif 000002
（n'は３または４に等しい整数）、
ω＝０または１、ε＝４または６、γ＝０または１、αとβは０〜８の整数、δ＝０または１、但し
ｎ'＝３でγ＝１のとき、ε＝４で、αとβは、（α＋β）が５に等しいように０〜５の整数で、δ＝１；
ｎ'＝３でγ＝０のとき、ε＝４で、αとβは、（α＋β）が６に等しいように０〜６の整数で、ωとδは０に等しい；
ｎ'＝４でγ＝１のとき、εは６に等しく、αとβは、（α＋β）が７に等しくなるべきであるように０〜７の整数でδ＝１；
ｎ'＝４でγ＝０のとき、εは６に等しく、αとβは、（α＋β）が８に等しくなるべきであるように０〜８の整数、ωとδは０に等しい；
Ａは−OCF2X、−OC2F4X、−OC3F6Xタイプ（Ｘ＝Ｆ，Ｃｌ，Ｈ）の末端基、
RfとR'fは、280〜5,000の範囲、好ましくは500〜2,000の範囲の数平均分子量を有し、かつ（C3F6O）；（CFYO）
（式中YはFまたはCF3）；（C2F4O）；（CF2(CF2)x'CF2O）
（式中X'は１または２に等しい整数）；（CR4R5CF2CF2O）
（式中R4とR5は、同一または異なり、HとClから選択される）（これら式中、ペルフルオロメチレン単位の１つの弗素原子は、任意に、H、Clまたは、好ましくは１〜４の炭素原子を有する（ペル）フルオロアルキルで置換できる）、から選択された鎖に統計的に分布された１以上の繰返し単位からなる（ペル）フルオロポリオキシアルキレン鎖である。）
の環状ホスファゼン化合物。
【請求項２】  式（II)又は（III)
【化３】
2004002308.tif 000003
（式中、ｎ'は３または４に等しい整数である；
Aは、−OCF2X、−OC2F4X、または−OC3F6Xタイプ（X＝F, Cl, H）；
ωは０または１、好ましくは０に等しい整数である；
αとβは（α＋β）が５に等しくあるべきであるように０〜５の整数である：
RfとRf'は上記の通り）
で表される請求項１の環状ホスファゼン化合物。
【請求項３】  Rfが、鎖上に統計的に分布された次のペルフルオロポリオキシアルキレン単位：
（ａ）−CF2−O−(CF2CF2O)p'(CF2O)q'−CF2−
（式中、p'とq'は、q'／p'比が0.2と２の間であり、数平均分子量が上の範囲であるような数である）；
（ｂ）−CFY−O−(CF2CF(CF3)O)r'−(CF2CF2O)s'−(CFYO)t'−CFY−
（式中、Ｙは上と同じ、ｒ'、ｓ'とｔ'は、ｒ'＋ｓ'が１〜50の範囲で、ｔ'／（ｒ'＋ｓ'）比が0.01と0.05の間であり、数平均分子量が上の範囲内であるような数である）；
（ｃ）−CF(CF3)(OCFY)t'(OC3F6)u'−OR''fＯ−(C3F6O)u'(CFYO)t'CF(CF3)−
（式中、R''fはC1〜C8ペルフルオロアルキレン、ｕ'＋ｔ'は数平均分子量が上記であるような数、ｔ'はまた０の値を有することができ、Ｙは上と同じ）
（ｄ）−CF2CF2O−(CF2(CF2)x'CF2O)v'−CF2CF2−
（式中、ｖ'は数平均分子量が上記の範囲内であるような数、Ｘ'は１または２）
（ｅ）−CF2CH2−(OCF2CF2CH2)w'−OR''fO−(CH2CF2CF2O)w'−CH2CF2−
（式中、R''fは上と同じ、ｗ'は数平均分子量が上の範囲内であるような数）
から選択される請求項１又は２に記載の環状ホスファゼン化合物。
【請求項４】  R'fが、鎖に統計的に分布されて次のペルフルオロポリオキシアルキレン単位
（ａ'）−(C3F6O)q(CFYO)r−
（式中、Ｙは−Fまたは−CF3、ｑとｒは整数でｑ／ｒ比は≧２）
（ｂ'）−(C3F6O)q−
（式中、ｑは数平均分子量が上記であるような整数）
（ｃ'）−(C3F6O)q(C2F4O)t(CFYO)r−
（式中、Ｙは−F、−CF3、ｑ、ｔとｒは数平均分子量が上記であるような整数）
から選択される請求項１〜３のいずれか１つに記載の環状ホスファゼン化合物。
【請求項５】  一般式（IIＡ）
【化４】
2004002308.tif 000004
（式中、R'fは構造（ａ'）と500から700の間の数平均分子量を有し、Ｙ＝−CF3、Ａ＝−OC3F6Cl）
である請求項１〜４のいずれか１つに記載の環状ホスファゼン化合物。
【請求項６】  一般式（IIＢ）
【化５】
2004002308.tif 000005
である請求項１〜５のいずれか１つに記載の環状ホスファゼン化合物。
【請求項７】  一般式（IIIＡ）
【化６】
2004002308.tif 000006
（式中、R'fは構造（ａ'）と500〜700の数平均分子量を有し、Ｙ＝−CF3、Ａ＝−OC3F6Cl、Rfは構造（ａ）と1000〜2000の数平均分子量を有する）
である請求項１〜４のいずれか１つに記載の環状ホスファゼン化合物。
【請求項８】−ペルフルオロポリエーテル構造を有する油またはグリース、
−請求項１〜７の式（I)、（II)、（III）又は（IIA)、あるいは（IIB)又は（IIIA)のホスファゼン又はそれらの混合物の0.05〜10重量％、好ましくは0.4〜５重量％
からなる潤滑抗摩耗性を有する組成物。
【請求項９】  ペルフルオロポリエーテル潤滑油又はグリースが、
（１）B−O−[CF(CF3)CF2O]m'(CFXO)n'−B'
（式中、Ｘは−Fまたは−CF3であり、
ＢとＢ'は、互いに同一または異なり、−CF3、−C2F5または−C3H7から選択され、
ｍ'とｎ'は、ｍ'／ｎ'比が20〜1,000の間でかつ製品の粘度は10〜4,000ｃStの間であるような整数、
各種単位は鎖に沿って統計的に分布している）
（２）C3F7O−[CF(CF3)CF2O]o'−D
（式中、Ｄは、−C2F5または−C3F7であり、
ｏ'は、製品の粘度が上記の範囲であるような整数である）
（３）[C3F7O−[CF(CF3)CF2O]p'−CF(CF3)−]2
（式中、ｐ'は、製品の粘度で上記の範囲内であるような整数である）
（４）B−O−[CF(CF3)CF2O]q'(C2F4O)r'(CFX)s'−B'
（式中、Ｘは、−Fまたは−CF3であり、
ＢとＢ'は、互いに同一または異なり、−CF3、−C2F5または−C3F7から選択され、
ｑ'、ｒ'とｓ'は、製品の粘度が上記の範囲であるような整数で、また０でもよい）
（５）B−O−(C2F4O)t'(CF2O)u'−B'
（式中、ＢとＢ'は、同一または異なって、−CF3、−C2F5または−C3F7から選択され、
ｔ'とｕ'は、ｔ'／ｕ'比が0.1〜５の間で、製品の粘度が上記の範囲であるような整数である）
（６）B−O−(CF2CF2CF2O)v'−B'
（式中、ＢとＢ'は、互いに同一または異なって、−CF3、−C2F5または−C3F7から選択され、
ｖ'は、製品の粘度が上記の範囲であるような整数である）
（７）D−O−(CF2CF2O)z'−D'
（式中、ＤとＤ'は、互いに同一または異なり、−C2F5または−C3F7から選択され、
ｚ'は、製品の粘度が上記の範囲であるような整数である）
（８）R'''f−[C(CF3)2−O−C(R''f)2C(R''f)2−O]w'−R'''f
（式中、Ｒ'''fはペルフルオロアルキル基であり、
R''fは、Ｆまたはペルフルオロアルキルであり、
ｗ'は、８より高いか等しい数である）
から選択される請求項８の組成物。
【請求項１０】  式（IV）または（Ｖ）
【化７】
2004002308.tif 000007
のペルクロロホスファゼンと、式AR'fCF2CH2OHのフッ素化アルコールまたは任意に式HOCH2RfCH2OH（Ａ、RfとＲ'fは上記と同一意味）のアルコールとの混合物で、塩基の存在下で反応されることにより、以下の工程：
（Ａ）式AR'fCF2CH2OHのフッ化アルコールまたはこれと式HOCH2RfCH2OHのアルコールとの混合物と、式（IV）または（Ｖ）のペルクロロホスファゼンをアルコール／ホスファゼンの１：１の等量比での縮合反応、20℃〜100℃、好ましくは40℃〜80℃の範囲の温度で、塩基と相転移剤の存在下、有機溶媒中で１工程で行われ、反応終了時に、相を分離させ、重い有機相を回収する、
（Ｂ）工程Ａで得た重い有機相を繰り返し水洗し、得た生成物を溶媒から分離する、
ことからなる請求項１又は２の式（I)、（II)及び（III)のホスファゼン化合物の製造方法。
【請求項１１】  有機溶媒が、フッ素化またはヒドロフッ素化溶媒で、20℃〜150℃、好ましくは40℃〜100℃の沸点を有するものから選択され、溶媒／アルコールの重量比が0.5〜10、好ましくは２〜５の範囲で維持されるものから選択される請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】  塩基として、KOHまたはNaOHの水性液で、20〜60w/w％、好ましくは30〜50w/w％の濃度で、フッ化アルコールの２倍〜10倍の過剰のKOHまたはNaOHである量で用いられる請求項１０又は１１に記載の方法。
【請求項１３】  相転移剤が、フッ化アルコールの１〜10％の間のモル濃度で用いられるホスホニウム塩または４級アンモニウム塩である請求項１０又は１１に記載の方法。
【請求項１４】  ペルフルオロ化グリース及び油の耐摩耗添加剤としての請求項１〜７のいずれか１つに記載のホスファゼン化合物の使用。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
この反応は、20℃〜100℃、好ましくは40℃〜80℃の範囲の温度で、塩基と相転移剤の存在下、有機溶媒中で１工程で行われる。有機溶媒は、従来技術の公知のフッ素化またはヒドロフッ素化溶媒で、20℃〜150℃、好ましくは40℃〜100℃の沸点を有するものから選択され、溶媒／アルコールの重量比が0.5〜10、好ましくは２〜５の範囲で維持される。塩基としては、KOHまたはNaOHの水性液で、20〜60w/w％、好ましくは30〜50w/w％の濃度で、フッ化アルコールの２倍〜10倍の過剰のKOHまたはNaOHである量で用いられる。相転移剤としては、当該分野で知られたホスホニウム塩または４級アンモニウム塩が好ましく、例えばテトラブチルアンモニウムヒドロキシド、テトラメチルアンモニウムクロリドが挙げられ、フッ化アルコールの１〜10％の間のモル濃度で用いられる。温度に従属して、反応時間は一般に８〜24時間である。反応終了時に、相を分離させ、重い有機相を回収する。