【手続補正書】
【提出日】平成18年3月8日(2006.3.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】発明の名称
【補正方法】変更
【補正の内容】
【発明の名称】負極およびそれを用いた電池、並びにそれらの製造方法
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  ケイ素（Ｓｉ）を含み、かつ、酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを、交互に積層して複数ずつ有する負極活物質層を備えたことを特徴とする負極。
【請求項２】  前記第２層は、酸素を１０原子数％以上含むことを特徴とする請求項１記載の負極。
【請求項３】  隣り合う前記第２層の間隔は、２μｍ以下であることを特徴とする請求項２記載の負極。
【請求項４】  前記第１層の間に位置する前記第２層の厚みは、０．５μｍ以下であることを特徴とする請求項２記載の負極。
【請求項５】  前記負極活物質層の厚みは、２μｍ以上であることを特徴とする請求項１記載の負極。
【請求項６】  更に、負極集電体を備え、前記負極活物質層は、前記負極集電体に設けられていることを特徴とする請求項１記載の負極。
【請求項７】  前記負極集電体の表面粗さは、算術平均粗さで０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項６記載の負極。
【請求項８】  前記負極集電体は、ケイ素と合金を形成可能な元素を含むことを特徴とする請求項６記載の負極。
【請求項９】  前記負極集電体は、ニッケル（Ｎｉ），銅（Ｃｕ），鉄（Ｆｅ），チタン（Ｔｉ），タングステン（Ｗ），モリブデン（Ｍｏ）およびアルミニウム（Ａｌ）からなる群のうちの少なくとも１種を含むことを特徴とする請求項６記載の負極。
【請求項１０】  前記負極活物質層は、前記負極集電体に気相法により形成されたことを特徴とする請求項６記載の負極。
【請求項１１】  前記負極活物質層は、前記負極集電体との界面の少なくとも一部において前記負極集電体と合金化していることを特徴とする請求項６記載の負極。
【請求項１２】  正極および負極と共に電解質を備えた電池であって、
前記負極は、ケイ素（Ｓｉ）を含み、かつ、酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを、交互に積層して複数ずつ有する負極活物質層を備えたことを特徴とする電池。
【請求項１３】  前記第２層は、酸素を１０原子数％以上含むことを特徴とする請求項１２記載の電池。
【請求項１４】  隣り合う前記第２層の間隔は、２μｍ以下であることを特徴とする請求項１３記載の電池。
【請求項１５】  前記第１層の間に位置する前記第２層の厚みは、０．５μｍ以下であることを特徴とする請求項１３記載の電池。
【請求項１６】  前記負極活物質層の厚みは、２μｍ以上であることを特徴とする請求項１２記載の電池。
【請求項１７】  前記負極は、更に、負極集電体を備え、前記負極活物質層は、前記負極集電体に設けられていることを特徴とする請求項１２記載の電池。
【請求項１８】  前記負極集電体の表面粗さは、算術平均粗さで０．１μｍ以上であることを特徴とする請求項１７記載の電池。
【請求項１９】  前記負極集電体は、ケイ素と合金を形成可能な元素を含むことを特徴とする請求項１７記載の電池。
【請求項２０】  前記負極集電体は、ニッケル（Ｎｉ），銅（Ｃｕ），鉄（Ｆｅ），チタン（Ｔｉ），タングステン（Ｗ），モリブデン（Ｍｏ）およびアルミニウム（Ａｌ）からなる群のうちの少なくとも１種を含むことを特徴とする請求項１７記載の電池。
【請求項２１】  前記負極活物質層は、前記負極集電体に気相法により形成されたことを特徴とする請求項１７記載の電池。
【請求項２２】  前記負極活物質層は、前記負極集電体との界面の少なくとも一部において前記負極集電体と合金化していることを特徴とする請求項１７記載の電池。
【請求項２３】  ケイ素（Ｓｉ）を含む層を形成したのちその表面を酸化することにより、ケイ素を含みかつ酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層する工程を含むことを特徴とする負極の製造方法。
【請求項２４】  ケイ素を含む層を気相法により形成する工程と、その表面を酸化する工程とを交互に複数ずつ行うことを特徴とする請求項２３記載の負極の製造方法。
【請求項２５】  気相法により、ケイ素（Ｓｉ）を含みかつ酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層する工程を含むことを特徴とする負極の製造方法。
【請求項２６】  ケイ素（Ｓｉ）を含む層を形成したのちその表面を酸化することにより、ケイ素を含みかつ酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層し、負極を形成する工程を含むことを特徴とする電池の製造方法。
【請求項２７】  ケイ素を含む層を気相法により形成する工程と、その表面を酸化する工程とを交互に複数ずつ行うことを特徴とする請求項２６記載の電池の製造方法。
【請求項２８】  気相法により、ケイ素（Ｓｉ）を含みかつ酸素（Ｏ）の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層し、負極を形成する工程を含むことを特徴とする電池の製造方法。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ケイ素（Ｓｉ）を含む負極およびそれを用いた電池、並びにそれらの製造方法に関する。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
本発明はかかる問題点に鑑みてなされたもので、その目的は、負極活物質層の充放電に伴う構造破壊を抑制することができ、かつ、電解質と負極活物質層との反応性を低減することができる負極およびそれを用いた電池、並びにそれらの製造方法を提供することにある。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明による電池は、正極および負極と共に電解質を備えたものであって、負極は、ケイ素を含み、かつ、酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを、交互に積層して複数ずつ有する負極活物質層を備えたものである。
本発明による第１の負極の製造方法は、ケイ素を含む層を形成したのちその表面を酸化することにより、ケイ素を含みかつ酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層する工程を含むものである。
本発明による第２の負極の製造方法は、気相法により、ケイ素を含みかつ酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層する工程を含むものである。
本発明による第１の電池の製造方法は、ケイ素を含む層を形成したのちその表面を酸化することにより、ケイ素を含みかつ酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層し、負極を形成する工程を含むものである。
本発明による第２の電池の製造方法は、気相法により、ケイ素を含みかつ酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを交互に複数ずつ積層し、負極を形成する工程を含むものである。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
まず、負極集電体１１を用意し、負極集電体１１に、気相法により、ケイ素を含むケイ素層を形成する。次いで、ケイ素層の表面を酸化し、第１層１２Ａと第２層１２Ｂとを形成し、負極活物質層１２を形成する。また、負極集電体１１に、気相法により、第１層１２Ａと第２層１２Ｂとの両方を形成し、負極活物質層１２を形成するようにしてもよい。このように気相法を用いるのは、第１層１２Ａと第２層１２Ｂとを精密に形成することができるからである。また、気相法を用いることによって、場合によっては、負極集電体１１との界面の少なくとも一部において負極集電体１１と合金化した負極活物質層１２が形成され、特性を向上させることができるからである。なお、負極集電体１１と負極活物質層１２との界面をより合金化させることにより特性を更に向上させることができる場合があるので、必要に応じて更に真空雰囲気下または非酸化性雰囲気下で熱処理を行い、負極集電体１１と負極活物質層１２との界面をより合金化させることが好ましい。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６７】
【発明の効果】
以上説明したように本発明による負極および電池によれば、ケイ素を含み、かつ、酸素の含有量が異なる第１層と第２層とを、交互に積層して複数ずつ有するようにしたので、負極活物質層の激しい膨張および収縮を抑制し、負極活物質層の構造破壊を抑制することができる。また、負極活物質層と電解質との反応性を低減することもできる。よって、サイクル特性を向上させることができ、負極活物質層の厚みを実用的な厚みとしても、実用的なサイクル特性を得ることができる。
また、本発明による負極の製造方法および電池の製造方法によれば、ケイ素を含む層を形成したのちその表面を酸化するようにしたので、または、気相法により第１層と第２層とを形成するようにしたので、本発明の負極および電池を容易に形成することができる。