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【手続補正書】
【提出日】平成18年10月18日(2006.10.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
背面パネル１３の左右の側部１３ｂには、パネルの厚み程度外側に突出して先端が下向きになるように複数の切り起こし片１３ｅが形成されている。この切り起こし片１３ｅに対応して、これにスライド係合しうる係合穴４０ｅ，６３ｅが側面パネル４０，５０およびスペーサ６０に設けられている（図８〜図１１参照）。このような切り起こし片１３ｅと係合穴６３ｅとを相互に係合させることにより、左右の側部１３ｂには、スペーサ６０を連結することができる。また、左右の側部１３ｂには、スペーサ６０に代えてそれぞれ左右の側面パネル４０，５０も連結することができる。背面パネル１３の下端部１３ｄには、底面パネル１４の切り起こし片１４ｂ（図６参照）に対応する複数の係合穴１３ｆが形成されている。これら切り起こし片１４ｂと係合穴１３ｆとを相互に係合させることにより、下端部１３ｄには、底面パネル１４が連結されている。一方、この背面パネル１３の上端部１３ｃには、上面パネル１２の丸穴１２ｈ（図３参照）に対応するように丸穴１３ｇが設けられている。これら丸穴１２ｈ，１３ｇを介してボルト・ナットを締結することにより、上端部１３ｃには、上面パネル１２が連結されている。なお、第２および第３分割セクションＡ２，Ａ３の背面パネル２３も、外形サイズなどが若干異なる点を除き、上記背面パネル１３とほぼ同様の構成とされている。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
各分割セクションＡ１，Ａ２の底面パネル１４，２４は、たとえば鋼板製であり、各分割セクションＡ１，Ａ２の底面をカバーしている。図２、および第１分割セクションＡ１の底面パネル１４について示す図６、図７に表れているように、底面パネル１４は、側面パネル４０，５０やスペーサ６０とほぼ同じ奥行き寸法に形成されている一方、正面パネル１１や背面パネル１３よりも若干横幅寸法が長い。底面パネル１４の左右両側縁には、パネルの厚み程度内側に突出して先端が正面の方を向くように複数の切り起こし片１４ａが形成されている。この切り起こし片１４ａに対応して、これにスライド係合しうる係合穴４０ｆ，６４ｆが側面パネル４０，５０およびスペーサ６０に設けられている（図８〜図１１参照）。このような切り起こし片１４ａと係合穴６４ｆとを相互に係合させることにより、底面パネル１４の左右両側縁には、スペーサ６０を連結することができる。また、底面パネル１４の左右両側縁には、スペーサ６０に代えて左右の側面パネル４０，５０も連結することができる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４６】
次に、一体となった背面パネル１３，２３の下端部１３ｄ、側面パネル４０，５０の下端部４０ｃ、およびスペーサ６０の底面部６４に対し、底面パネル１４，２４を連結する。たとえば一方の底面パネル１４の連結については、図１４に示すように、底面パネル１４の切り起こし片１４ａ，１４ｂに側面パネル４０、スペーサ６０、および背面パネル１３の係合穴４０ｆ，６４ｆ，１３ｆを同時に嵌め合わせ、その後少しだけ相対的にスライドさせることで簡単に行うことができる。他方の底面パネル２４の連結についても、同じ要領で行うことができる。これにより、さらに底面パネル１４，２４が一体となる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５１】
その後、第２分割セクションＡ２の底面パネル２４および背面パネル２３の切り起こし片２４ａ，２３ｅと、スペーサ６０の係合穴６４ｆ，６３ｅとを、上記と同じ要領によって嵌め合わせる。これにより、さらにスペーサ６０に対して第２分割セクションＡ２の背面パネル２３、底面パネル２４、および右の側面パネル５０が一体となる。最終的には、所定の箇所に上面パネル１２，２２を連結するとともに、正面パネル１１，２１を取り付けることにより、図１に示す形態のゴミ回収ボックスを完成することができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
まず、右の側面パネル５０を第２分割セクションＡ２から取り外す。具体的には、側面パネル５０と上面パネル２２とを連結しているボルト・ナットを外す。その後、側面パネル５０全体を正面側にスライドさせることにより、側面パネル５０の係合穴が底面パネル２４の切り起こし片から外れる。さらに、側面パネル５０全体を上方に持ち上げることにより、側面パネル５０の係合穴が背面パネル２３の切り起こし片から外れ、側面パネル５０全体が完全に外れる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図１４】
2005154068.tif 000001
【手続補正書】
【提出日】平成18年11月7日(2006.11.7)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
下記式（１ｂ）で表される化合物と
【化１】
2005154395.tif 000001
（Ｒ４は水素原子、炭素数１〜３のアルキル基またはフルオロアルキル基を表す。）
下記式（３）で表される（メタ）アクリル酸エステルの少なくとも一種とを、
【化２】
2005154395.tif 000002
（Ｒ２は水素原子またはメチル基を表し、Ｒ３は炭素数１〜３のアルキル基、アルケニル基を表す。）
テトラアルコキシチタンを含む２種以上のエステル交換触媒を併用して、エステル交換反応させることを特徴とする
下記式（４）で表される（メタ）アクリル酸エステルの製造方法。
【化３】
2005154395.tif 000003
（Ｒ２は水素原子またはメチル基を表す。）
【請求項２】
エステル交換反応後に、酸および水を添加してエステル交換触媒を溶解する工程を含む請求項１記載の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
すなわち、本発明は、下記式（１ｂ）で表される化合物と
【化３】
2005154395.tif 000004
（Ｒ４は水素原子、炭素数１〜３のアルキル基またはフルオロアルキル基を表す。）
下記式（３）で表される（メタ）アクリル酸エステルの少なくとも一種とを、
【化４】
2005154395.tif 000005
（Ｒ２は水素原子またはメチル基を表し、Ｒ３は炭素数１〜３のアルキル基、アルケニル基を表す。）
テトラアルコキシチタンを含む２種以上のエステル交換触媒を併用して、エステル交換反応させることを特徴とする
下記式（４）で表される（メタ）アクリル酸エステルの製造方法。
【化５】
2005154395.tif 000006
（Ｒ２は水素原子またはメチル基を表す。）
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５３】
＜比較例１＞
５−または６−シアノビシクロ［２．２．１］ヘプチル−２−メタクリレートの合成
攪拌機、温度計および還流冷却管を取り付けた３Ｌガラス製三口フラスコに、２−シアノビシクロ［２．２．１］ヘプト−５−エン３５０．０ｇ（２．９モル）、酢酸８８２．３５ｇ（１４．７モル）、硫酸５７．６ｇ（０．５９モル）を仕込み、攪拌しながら１２０℃まで温度を昇温した。その後、フラスコの温度を１２０℃に保ったまま、８時間反応させた。反応終了後、反応液を氷浴で冷却し、攪拌しながら、トルエン１４００ｍｌ、炭酸水素ナトリウム飽和水溶液７００ｍｌを加えた。これを分液ロートに移し、水層を除去した後、トルエン層を濃縮したところ、下記式（１３）で表される５−または６−シアノビシクロ［２．２．１］ヘプチル−２−アセテートを含む組成物４１２．０ｇが得られた。
【化２５】
2005154395.tif 000007
【手続補正書】
【提出日】平成17年11月25日(2005.11.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
光学素子のプレス成形に用いる光学素子成形用型の製造方法において、
真空容器内に設置された、前記光学素子成形用型の母材の周囲に、少なくとも一種の貴金属イオンを含むアークプラズマを発生させ、前記母材にパルス電圧を印加することにより前記母材周囲の前記アークプラズマから前記貴金属イオンのみを引き出し、この貴金属イオンを前記母材の少なくとも成形面に注入する第１の工程と、
該第１の工程後の前記成形面に、少なくとも一種の貴金属からなる膜をスパッタリング法で成膜させる第２の工程とを備えていることを特徴とする光学素子成形用型の製造方法。
【請求項２】
前記貴金属が、Ｐｔ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｅ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｔａのうち少なくとも一つを備えていることを特徴とする請求項１に記載の光学素子成形用型の製造方法。
【請求項３】
前記母材が、超硬合金、炭化ケイ素、又は炭素の何れか一つであることを特徴とする請求項１又は２に記載の光学素子成形用型の製造方法。
【請求項４】
光学素子成形用型の母材が配設される真空容器と、
前記母材の成形面に、少なくとも一種の貴金属イオンを含むプラズマを発生させ、前記母材にパルス電圧を印加することにより前記母材周囲の前記プラズマからイオンのみを引き出し可能なイオン注入手段と、
少なくとも一種の貴金属からなる膜を成膜可能な前記イオン注入手段とは異なる手段と、
前記母材と前記イオン注入手段と、或いは、前記母材と前記異なる手段との何れか一方の間を選択的に遮蔽するシャッターとを備えていることを特徴とする光学素子成形用型の製造装置。
【請求項５】
前記異なる手段が、イオンビームによって前記貴金属を前記成形面に付着させるスパッタリング手段であることを特徴とする請求項４に記載の光学素子成形用型の製造装置。
【請求項６】
請求項１から３の何れか一つの光学素子成形用型の製造方法、又は、請求項４或いは５に記載の光学素子成形用型の製造装置によって作製されたことを特徴とする光学素子成形用型。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００３】
しかしながら、上記従来の光学素子成形用型の製造方法では、アークプラズマを発生させて成形面への付着（成膜）を行う際、プラズマ供給時間が長くなる（プラズマ発生繰り返し数が多くなる）ほど、アーク放電の際に発生するドロップレット（液滴）が、成形面上に形成された成膜面に付着してしまい、平滑な成膜面が得られない場合があった。
本発明は上記事情に鑑みて成されたものであり、イオン注入によって、イオン注入後に成膜される膜と成形面との密着強度を向上させるとともに、それとは異なる方法で平滑な成膜面で高密着強度を有する光学素子成形用型を提供することを目的とする。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００４】
本発明は、上記課題を解決するため、以下の手段を採用する。
本発明に係る光学素子成形用型の製造方法は、光学素子のプレス成形に用いる光学素子成形用型の製造方法において、真空容器内に設置された、前記光学素子成形用型の母材の周囲に、少なくとも一種の貴金属イオンを含むアークプラズマを発生させ、前記母材にパルス電圧を印加することにより前記母材周囲の前記アークプラズマから前記貴金属イオンのみを引き出し、この貴金属イオンを前記母材の少なくとも成形面に注入する第１の工程と、該第１の工程後の前記成形面に、少なくとも一種の貴金属からなる膜をスパッタリング法で成膜させる第２の工程とを備えていることを特徴とする。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
この光学素子成形用型の製造方法は、第１の工程にて母材の少なくとも成形面に貴金属イオンの注入を行うので、注入された面に母材と貴金属との両方の成分が混合された層を形成させることができ、貴金属膜の母材への密着性と膜の耐久性とを向上させることができる。
また、第２の工程では、第１の工程後の成形面にスパッタリング法で貴金属を含む膜を成膜するので、第１の工程においてアークプラズマが発生する際に生じるドロップレットの付着を抑え、凹凸が抑えられた成膜面を作製することができる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
また、本発明の光学素子成形用型の製造方法は、前記光学素子成形用型の製造方法であって、前記貴金属が、Ｐｔ、Ａｕ、Ｉｒ、Ｒｅ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｔａのうち少なくとも一つを備えていることを特徴とする。
また、本発明の光学素子成形用型の製造方法は、前記光学素子成形用型の製造方法であって、前記母材が、超硬合金、炭化ケイ素、又は炭素の何れか一つであることを特徴とする。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２３】
なお、本発明の技術範囲は上記実施の形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更を加えることが可能である。
例えば、上記実施形態ではターゲット７及び成膜用ターゲット１３としてＰｔを使用したが、Ｐｔに限らずＡｕ、Ｉｒ、Ｒｅ、Ａｇ、Ｏｓ、Ｔａ等の貴金属及びこれらの合金であっても構わない。
また、母材２が超硬合金としているが、超硬合金に限らず、炭化ケイ素、又は炭素であっても構わない。
【手続補正書】
【提出日】平成18年7月27日(2006.7.27)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
鋼成分が、Si（％）≦3.0mass％、Al（％）≦3.0mass％、かつ0.6Si（％）≦Al（％）+0.3を満足する鋼板を、直火還元加熱方式の加熱炉を用いて加熱し、さらに還元炉に導き鋼板表面の還元ならびに焼鈍を行った後、溶融亜鉛浴に侵入させ亜鉛めっきを施して溶融亜鉛めっき鋼板を製造する方法において、直火還元加熱方式の加熱炉における空燃比が0.7〜1.2の範囲にあり、かつ加熱炉の前段の空燃比が1.0以上で後段の空燃比が1.0未満であることを特徴とする溶融亜鉛めっき鋼板の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
第三発明は、鋼成分が、Si（％）≦3.0mass％、Al（％）≦3.0mass％、かつ0.6Si（％）≦Al（％）+0.3を満足する鋼板を、直火還元加熱方式の加熱炉を用いて加熱し、さらに還元炉に導き鋼板表面の還元ならびに焼鈍を行った後、溶融亜鉛浴に侵入させ亜鉛めっきを施して溶融亜鉛めっき鋼板を製造する方法において、直火還元加熱方式の加熱炉における空燃比が0.7〜1.2の範囲にあり、かつ加熱炉の前段の空燃比が1.0以上で後段の空燃比が1.0未満であることを特徴とする溶融亜鉛めっき鋼板の製造方法を提供する。
【手続補正書】
【提出日】平成18年6月8日(2006.6.8)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料の粉体をガス中に分散させることによってエアロゾルを生成する複数のエアロゾル生成手段と、
基板を保持する保持手段と、
前記複数のエアロゾル生成手段によって生成されたエアロゾルを前記基板に向けてそれぞれ噴射する複数のノズルと、
前記複数のエアロゾル生成手段の各々によって消費された原料の粉体の量を求める測定手段と、
前記測定手段の測定結果に基づいて、前記複数のノズルから所望の流速及び／又は濃度を有するエアロゾルがそれぞれ噴射されるように、前記複数のノズルに対するエアロゾルの供給を制御する制御手段と、
を具備する成膜装置。
【請求項２】
前記複数のエアロゾル生成手段の各々が、原料の粉体を配置する容器と、前記容器内に原料の粉体を噴き上げるガスを導入するガス導入手段とを有し、
前記測定手段が、前記容器に配置されている原料の粉体の重量を測定することにより、原料の粉体の消費量を求め、
前記制御手段が、前記測定手段の測定結果に基づいて、前記容器において所望の濃度を有するエアロゾルが生成され、及び／又は、前記複数のノズルから所望の流速を有するエアロゾルがそれぞれ噴射されるように、前記複数のガス導入手段を制御する、
請求項１記載の成膜装置。
【請求項３】
前記複数の容器に振動及び／又は所定の運動をそれぞれ与える複数の駆動手段をさらに具備し、
前記制御手段が、前記複数のノズルから所望の濃度を有するエアロゾルがそれぞれ噴射されるように、前記複数の駆動手段を制御する、請求項２記載の成膜装置。
【請求項４】
前記複数のノズルが、前記複数のノズルの開口の長辺が一列に並ぶように配置されている、請求項１〜３のいずれか１項記載の成膜装置。
【請求項５】
前記複数のノズルの開口の長辺が１００ｍｍ以下、短辺が５０ｍｍ以下であり、且つ、開口の面積が１５ｍｍ２以下である、請求項１〜４のいずれか１項記載の成膜装置。
【請求項６】
前記複数のノズルの開口の先に取り付けられる、１つの開口を有するアタッチメントをさらに具備する請求項１〜４のいずれか１項記載の成膜装置。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
上記課題を解決するため、本発明に係る成膜装置は、原料の粉体をガス中に分散させることによってエアロゾルを生成する複数のエアロゾル生成手段と、基板を保持する保持手段と、複数のエアロゾル生成手段によって生成されたエアロゾルを基板に向けてそれぞれ噴射する複数のノズルと、複数のエアロゾル生成手段の各々によって消費された原料の粉体の量を求める測定手段と、該測定手段の測定結果に基づいて、複数のノズルから所望の流速及び／又は濃度を有するエアロゾルがそれぞれ噴射されるように、複数のノズルに対するエアロゾルの供給を制御する制御手段とを具備する。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明によれば、複数のエアロゾル生成手段によって生成されたエアロゾルを、それらのエアロゾル生成手段にそれぞれ接続された複数のノズルを用いて噴射させる。従って、エアロゾルの流速を低下させることなく、単位時間に成膜できる面積を全体として大きくすることができるので、大きな面積を有する領域を成膜する際のタクトタイムを短縮することが可能になる。また、測定手段の測定結果に基づいて制御を行うことにより、複数のノズルの各々から所望の流速や濃度を有するエアロゾルが噴射されるようにするので、膜質が均一化された良質な膜を形成することが可能になる。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
キャリアガス導入部１１からキャリアガスを導入することにより、エアロゾル生成容器１０ａ〜１０ｄに配置された原料の粉体が噴き上げられて分散しエアロゾルが生成される。そのようにして生成されたエアロゾルは、エアロゾル導出部１２から搬送管１６を介して成膜室３０に向けて導出される。
【手続補正書】
【提出日】平成18年7月28日(2006.7.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
重量平均分子量６０，０００以上のポリフェニレンエーテル（Ａ）と回収ポリスチレン（Ｂ）とを含むポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項２】
さらに、リン系難燃剤（Ｄ）を含有することを特徴とする請求項１に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項３】
３０℃で測定された０．５ｇ／１００ｍｌトルエン溶液の還元粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上の回収ポリスチレン（Ｂ）を用いることを特徴とする請求項１または２に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項４】
回収ポリスチレン（Ｂ）５〜７０重量％を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項５】
回収ポリスチレン（Ｂ）が、透明性を有するポリスチレン加工品を粉砕して得られたものであることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項６】
回収ポリスチレン（Ｂ）が、成形加工されたホモポリスチレン製の記録媒体ケース、及び／又は、押出加工されたホモポリスチレンシートを裁断ないしは粉砕して得られたものであることを特徴とする請求項１〜５のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項７】
リン系難燃剤（Ｄ）１〜３５重量％を含むことを特徴とする請求項１〜６のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項８】
厚み１．５ｍｍ難燃性がアンダーライターラボラトリーズＵＬ−９４試験にてＶ−０であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項９】
ポリフェニレンエーテル（Ａ）と回収ポリスチレン（Ｂ）とを含む予め溶融混合して得られた混合物に、未使用のポリスチレン（Ｃ）を溶融混合することを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物を得る製造方法。
【請求項１０】
ポリフェニレンエーテル（Ａ）と未使用のポリスチレン（Ｃ）とを含む予め溶融混合して得られた混合物に、回収ポリスチレン（Ｂ）を溶融混合することを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物を得る製造方法。
【請求項１１】
請求項９記載の方法で得ることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項１２】
請求項１０記載の方法で得ることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１〜８、請求項目１１、請求項１２のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物からなることを特徴とする成形体。
【請求項１４】
成形体が、家電部品、ＯＡ機器部品、または電気電子部品、通信機器部品、情報管理伝達部品からなる群から選択される１種であることを特徴とする請求項１３に記載の成形体。
【請求項１５】
伝送媒体を変換する装置用部品である請求項１３に記載の成形体。
【請求項１６】
メディアコンバーター筐体伝送媒体を変換する装置用部品である請求項１３に記載の成形体。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
本発明者は、上記課題を解決するために、鋭意研究した結果、回収ポリスチレンと一定以上の重量平均分子量を有するポリフェニレンエーテルとの樹脂組成物が上記課題を解決することを見いだし、本発明を完成するに至った。
即ち本発明は、
［１］重量平均分子量６０，０００以上のポリフェニレンエーテル（Ａ）と回収ポリスチレン（Ｂ）とを含むポリフェニレンエーテル樹脂組成物、
［２］さらに、リン系難燃剤（Ｄ）を含有することを特徴とする上記［１］に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［３］３０℃で測定された０．５ｇ／１００ｍｌトルエン溶液の還元粘度が０．６ｄｌ／ｇ以上の回収ポリスチレン（Ｂ）を用いることを特徴とする上記［１］または［２］に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［４］回収ポリスチレン（Ｂ）５〜７０重量％を含むことを特徴とする上記［１］〜［３］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［５］回収ポリスチレン（Ｂ）が、透明性を有するポリスチレン加工品を粉砕して得られたものであることを特徴とする上記［１］〜［４］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［６］回収ポリスチレン（Ｂ）が、成形加工されたホモポリスチレン製の記録媒体ケース、及び／又は、押出加工されたホモポリスチレンシートを裁断ないしは粉砕して得られたものであることを特徴とする上記［１］〜［５］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
［７］リン系難燃剤（Ｄ）１〜３５重量％を含むことを特徴とする上記［１］〜［６］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［８］厚み１．５ｍｍ難燃性がアンダーライターラボラトリーズＵＬ−９４試験にてＶ−０であることを特徴とする上記［１］〜［７］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［９］ポリフェニレンエーテル（Ａ）と回収ポリスチレン（Ｂ）とを含む予め溶融混合して得られた混合物に、未使用のポリスチレン（Ｃ）を溶融混合することを特徴とする上記［１］〜［８］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物を得る製造方法。
［１０］ポリフェニレンエーテル（Ａ）と未使用のポリスチレン（Ｃ）とを含む予め溶融混合して得られた混合物に、回収ポリスチレン（Ｂ）を溶融混合することを特徴とする上記［１］〜［８］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物を得る製造方法。
［１１］上記［９］記載の方法で得ることを特徴とする上記［１］〜［８］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［１２］上記［１０］記載の方法で得ることを特徴とする上記［１］〜［８］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物。
［１３］上記［１］〜［８］、上記［１１］、上記［１２］のいずれか１項に記載のポリフェニレンエーテル樹脂組成物からなることを特徴とする成形体。
［１４］成形体が、家電部品、ＯＡ機器部品、または電気電子部品、通信機器部品、情報管理伝達部品からなる群から選択される１種であることを特徴とする上記［１３］に記載の成形体。
［１５］伝送媒体を変換する装置用部品である上記［１３］に記載の成形体。
［１６］メディアコンバーター筐体伝送媒体を変換する装置用部品である上記
［１３］に記載の成形体。
【手続補正書】
【提出日】平成18年4月25日(2006.4.25)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項３】
前記ポリイミドを１０〜２０重量％含み、前記ポリテトラフルオロエチレンを前記ポリイミドの固形分重量比２０±５重量％含み、前記グラファイトを前記ポリイミドの固形分重量比２〜５重量％含むことを特徴とする請求項２記載の電着塗装材料。
【手続補正書】
【提出日】平成18年8月2日(2006.8.2)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】
アクリル系共重合体を製造する為の単量体混合物における、（メタ）アクリル酸アルキルエステル（ａ）、酢酸ビニル（ｂ）並びにヒドロキシ基含有化合物及び／又はアミノ基含有化合物（ｃ）の含有割合は、質量比（ａ）：（ｂ）：（ｃ）で５０〜９９．４：０．５〜５０：０．０１〜１０の範囲であることが必要であり、特に、６５〜９８：１．０〜３５：０．１〜８の範囲が、粘着剤としての粘着力、凝集力を十分に発現させうる点で好ましい。
【手続補正書】
【提出日】平成18年6月20日(2006.6.20)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
一般式F(CF2)2nFで表わされるパーフルオロアルカンは、一般式F(CF2)nIで表わされるパーフルオロアルキルヨージドをカップリングすることによって製造され、具体的には例えばパーフルオロデカン、パーフルオロドデカン、パーフルオロヘキサデカン、パーフルオロオクタデカン、パーフルオロエイコサン、パーフルオロテトラコサン、パーフルオロオクタコサン、パーフルオロトリアコンタン、パーフルオロテトラコンタン、パーフルオロペンタコンタン、パーフルオロヘキサコンタンなどが挙げられ、これらは単独であるいは混合物として用いられる。上記一般式において、nは5〜30と規定され、これ以下のn値のものを用いると圧縮成形直後のガス量が多くなって成形物に発泡を生じ、一方これ以上のn値のものを用いると離型性が乏しくなる。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
また、一般式F(CF2)mHで表わされる1H-パーフルオロアルカンは、パーフルオロアルキルハライドを亜鉛と反応させることによって製造され、具体的には例えば1H-パーフルオロデカン、1H-パーフルオロドデカン、1H-パーフルオロヘキサデカン、1H-パーフルオロオクタデカン、1H-パーフルオロエイコサン、1H-パーフルオロテトラコサン、1H-パーフルオロオクタコサン、1H-パーフルオロトリアコンタンなどが挙げられ、これらは単独であるいは混合物として用いられる。上記一般式において、mは10〜30と規定され、これ以下のm値のものを用いると圧縮成形直後のガス量が多くなって、成形面に発泡を生じるようになり、一方これ以上のm値のものを用いると離型性に乏しくなる。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
実施例１
フッ素ゴム(デュポン・ダウ・エラストマー製品バイトンA-200)      100重量部
FEFカーボンブラック(東海カーボン製品シーストGSO)                 2  〃
塩基性マグネシウム・アルミニウム・ハイドロオキシカーボネート   1.5  〃
ハイドレート(協和化学製品DHT-4A)      
酸化マグネシウム(同社製品キョワマグ150)                          3  〃
ビスフェノールAF                                                 2  〃
トリフェニルベンジルホスホニウムクロライド                    0.53  〃
パーフルオロアルカンA                                            3  〃
〔F(CF2)24F 80重量％とF(CF2)12H 20重量％の混合物〕
以上の各成分を、ニーダおよびオープンロールで混練し、180℃、10分間の圧縮成形を行った後、230℃、5時間のオーブンでの熱処理を行った。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
比較例３
実施例1において、パーフルオロアルカンAの代りに、同量のパーフルオロアルカンB〔F(CF2)6F 80重量％とF(CF2)6H 20重量％との混合物〕が用いられた。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
比較例４
実施例1において、パーフルオロアルカンAの代りに、同量のパーフルオロアルカンC〔F(CF2)100F 80重量％とF(CF2)50H 20重量％との混合物〕が用いられた。
【手続補正書】
【提出日】平成18年9月6日(2006.9.6)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
以下に、実施例及び比較例を挙げて前記実施形態を更に具体的に説明する。
（実施例１）
ポリ乳酸ステープル（繊度2.2dtex、繊維長51mm）を開繊機により２回開繊を行い、ローラーカードによりパラレルウェブを作製した。このパラレルウェブに対し、その長手方向に沿ってニードル密度５０本／cm2のニードルパンチ加工を行って不織布素材１６とした。続いて、この不織布素材１６を長手方向に直交する短手方向に等分して切断し、各不織布素材１６を９０°回転させ、不織布素材１６の端部１０cmずつが重なり部分１６ａとなるように積層して、再度ニードル密度５０本／cm2のニードルパンチ加工を施した。つまりは縦方向と横方向との２方向からニードルパンチ加工を施した不織布１９が得られた。目付量９０g/m2としたものをサンプル１とした。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
同様に、１回目のニードルパンチ加工のニードル密度を７５本／cm2、２回目のニードルパンチ加工のニードル密度７５本／cm2で、目付量９０g／m2の不織布をサンプル２とした。また、１回目のニードルパンチ加工のニードル密度を１００本／cm2、２回目のニードルパンチ加工のニードル密度を１００本／cm2で、目付量９０g／m2の不織布１９をサンプル３とした。これらの不織布１９について、JIS L1913一般短繊維不織布試験方法により、引張強さ及び伸び率の測定を行った。また、このときの試料のつかみ間隔を１００mmとした。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２９】
また、１回目のニードルパンチ加工のニードル密度が１００本／cm2、２回目が１００本／cm2で目付量が１００g／m2、１５０g／m2、２００g／m2である不織布に、同様の深絞り成形加工を行った。パンチ絞り深さ３５mmのとき、絞り高さ／絞り径：０．４１〜０．４５で形状性が優れた深絞り成形品２４を得ることができた。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３２】
（実施例２）
ポリ乳酸ステープル（繊度1.7dtex、繊維長51mm）を用いて、ニードル密度１００本／cm2の目付量１５４g／m2の不織布素材１６を作製した。この不織布素材１６を長手方向と直交方向に切断し、９０°回転させて目付量１３g／m2の不織布素材１６上に載せ、１００本／cm2のニードルパンチ加工を行い積層不織布とした。この積層不織布を用いて深絞り成形加工を行った。深絞り成形加工の絞り深さｄは３０mm、成形設定温度８０℃、実際の金型温度は７３℃、成形時間５分とし、サンプル４とした。このときの結果を表１に示す。この結果、絞り高さ／絞り径：０．４９で形状性が優れた深絞り成形品２４を得ることができた。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３３】
（実施例３）
ポリエステルステープル（繊度2.2dtex、繊維長51mm）を用いたニードル密度２００本／cm2の不織布を長手方向に直交する短手方向に切断し、９０°回転させて、不織布素材１６の端部１０cmずつが重なり部分１６ａとなるように積層して、再度ニードル密度５０本／cm2のニードルパンチ加工を行い不織布１９を得た。このときの目付量は１６０g／m2とし、深絞り成形加工の絞り深さｄは４０mm、成形設定温度８０℃、実際の金型温度７３℃、成形時間５分として得られた不織布１９をサンプル５とした。このときの結果を表１に示す。その結果、絞り高さ／絞り径が０．５７で形状性に優れた深絞り成形品２４を得ることができた。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】
（比較例１）
実施例１と同様のポリ乳酸ステープルを用いて同様の不織布素材（パラレルウェブ）を作製した。得られた不織布素材にニードル密度５０本／cm2のニードルパンチ加工を行った。目付量９０g/m2とし、サンプル６とした。同様にニードル密度１００本／cm2のニードルパンチ加工を行った不織布をサンプル７、ニードル密度２００本／cm2のニードルパンチ加工を行った不織布をサンプル８とした。作製された不織布を用いて深絞り成形加工を行った。このときの結果を表２に示す。ここで、表２で記述の測定困難の意味を説明する。この不織布の繊維配向性、ニードルパンチ方向性は縦方向のみである。横方向の強度物性は、交絡力が弱いため、強度が弱くなり、伸び率は大きな値を示すこととなるが、不織布が均等に伸びるのではなく、す抜けムラを発生しながら伸びていくため、測定困難とした。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
（比較例２）
実施例１と同様のポリ乳酸ステープルから同様の不織布素材（パラレルウェブ）を作製した。この不織布素材を長手方向に直交する方向に切断し、９０°回転させ、ウェブの端と端が重なるように並べて配置し、ニードル密度１００本／cm2のニードルパンチ加工を施した。目付量を９０g/m2とし、サンプル９とした。作製した不織布素材を用いて深絞り成形加工を行った。このときの結果を表２に示す。作製した深絞り成形品は、絞り深さ２５mmのとき、絞り高さ／絞り径が０．３７となったが、比較例１と同様にニードルパンチ加工を行った長手方向から破れ、形状性が優れた深絞り成形品を得ることができなかった。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
（比較例３）
ポリエステルステープル（繊度3.3dtex、繊維長64mm）を用いてローラーカード及びクロスラッパーより不織布素材（クロスウェブ）を作製した。このクロスウェブにニードル密度２００本／cm2のニードルパンチ加工を施した目付量１２５g／m2の不織布をサンプル１０とし、同様の深絞り成形加工を行った。このときの結果を表２に示す。作製した深絞り成形品は、絞り深さ３５mmのとき、絞り高さ／絞り径が０．５０となったが、深絞り成形金型のパンチの底面に当たる不織布部分が主に伸びるため、地合が悪くなり、形状性に優れた深絞り成形品を得ることができなかった。
【手続補正書】
【提出日】平成18年4月28日(2006.4.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】
［実施例２］
ダブルラッセル機（ＲＤ６ＤＰＬＭ−７７Ｅ−２８Ｇ：マイヤー社製）を使用して、図４のように、筬Ｌ１に７８dtexのポリウレタン弾性糸、筬Ｌ２に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸を使用して表側地組織を編成し、筬Ｌ５に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸、筬Ｌ６に７８dtexのポリウレタン弾性糸を使用して裏側地組織を編成し、連結糸として３３dtex／６ｆのポリエステル糸を２本撚り合わせた６６dtex／１２ｆの糸を筬Ｌ３、筬Ｌ４に使用して表裏地組織を連結するように編成し、５０コース３６ウエル（インチ間）、幅１３３cmの立体構造経編地を得た。得られた立体構造経編地を１８５℃で６０秒間プレセットした後、１３０℃で２０分間染色し、乾燥後、１６０℃で１００秒間仕上げセットをして、６０コース４０ウエル（インチ間）、厚みが７．０mm、幅１２０cmの立体構造経編地を作成した。
この立体構造経編地の伸度はタテ８２％、ヨコ４８％であった。また、３０％伸長時の生地ヒステリシスはタテ２６．４％、ヨコ４８．０％であった。
立体構造経編地の地組織のループ密度は２４００個／inch２ で、連結糸の本数は９６００本／inch２ 、連結糸の総繊度は３１６８００dtex／inch２ であった。
作成した立体構造経編地に実施例１と同条件で加熱圧縮成型加工を施し、圧縮復元性、保形性を評価した。評価結果を表１に示す。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
［実施例３］
ダブルラッセル機（ＲＤ６ＤＰＬＭ−７７Ｅ−２８Ｇ：マイヤー社製）を使用して、図５のように、筬Ｌ１に１３０dtexのポリウレタン弾性糸、筬Ｌ２に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸を使用して表側地組織を編成し、筬Ｌ５に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸、筬Ｌ６に１３０dtexのポリウレタン弾性糸を使用して裏側地組織を編成し、連結糸として３３dtex／６ｆのポリエステル糸を２本撚り合わせた６６dtex／１２ｆの糸を筬Ｌ３に使用し、筬Ｌ４に３３dtex／６ｆのポリエステル糸を使用して表裏地組織を連結するように編成し５８コース３６ウエル（インチ間）、幅１４６cmの立体構造経編地を得た。得られた立体構造経編地を１８５℃で６０秒間プレセットした後、１３０℃で２０分間染色し、乾燥後、１６０℃で１００秒間仕上げセットをして、７０コース４４ウエル（インチ間）、厚みが５．０mm、幅１２０cmの立体構造経編地を作成した。
この立体構造経編地の伸度はタテ９６％、ヨコ５５％であった。また、３０％伸長時の生地ヒステリシスはタテ２２．４％、ヨコ４０．５％であった。
立体構造経編地の地組織のループ密度は３０８０個／inch２ で、連結糸の本数は９２４０本／inch２ 、連結糸の総繊度は３０４９２０dtex／inch２ であった。
作成した立体構造経編地に実施例１と同条件で加熱圧縮成型加工を施し、圧縮復元性、保形性を評価した。評価結果を表１に示す。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】
［実施例４］
ダブルラッセル機（ＲＤ６ＤＰＬＭ−７７Ｅ−２８Ｇ：マイヤー社製）を使用して、図６のように、筬Ｌ１に４４dtexのポリウレタン弾性糸、筬Ｌ２に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸を使用して表側地組織を編成し、筬Ｌ５に５６dtex／２４ｆのポリエステル糸、筬Ｌ６に４４dtexのポリウレタン弾性糸を使用して裏側地組織を編成し、連結糸として３３dtex／６ｆのポリエステル糸を２本撚り合わせた６６dtex／１２ｆの糸を筬Ｌ３に使用し、Ｌ４に３３dtex／６ｆのポリエステル糸を使用して表裏地組織を連結するように編成し５１コース３４ウエル（インチ間）、幅１４１cmの立体構造経編地を得た。得られた立体構造経編地を１８５℃で６０秒間プレセットした後、１３０℃で２０分間染色し、乾燥後、１６０℃で１００秒間仕上げセットをして、６０コース４０ウエル（インチ間）、厚みが５．０mm、幅１２０cmの立体構造経編地を作成した。前記地組織を編成する筬Ｌ１、Ｌ６は、それぞれコース毎に２針分左右に横振りして編目形成するようにして編成した。
この立体構造経編地の伸度はタテ７７％、ヨコ４７％であった。また、３０％伸長時の生地ヒステリシスはタテ２７．４％、ヨコ５１．２％であった。
立体構造経編地の地組織のループ密度は２４００個／inch２ で、連結糸の本数は７２００本／inch２ 、連結糸の総繊度は２３７６００dtex／inch２ であった。
作成した立体構造経編地に実施例１と同条件で加熱圧縮成形加工を施し、反発性、保形性を評価した。評価結果を表１に示す。
【手続補正書】
【提出日】平成18年10月24日(2006.10.24)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】全文
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】
アクリルアミドに少なくともアニオン性基を有するビニル系単量体が共重合したアクリルアミド系共重合体を含み、前記アクリルアミド系共重合体が下記粘度条件を満たすことを特徴とする抄紙用粘剤。
（粘度条件）
アクリルアミド系共重合体と食塩４質量％とを含む食塩水溶液の粘度が、前記食塩水溶液と同じ濃度のアクリルアミド系共重合体の純水溶液の粘度より高いこと。
【請求項２】
前記アクリルアミド系共重合体が前記ビニル系単量体単位を０．１〜１．５モル％含有することを特徴とする請求項１に記載の抄紙用粘剤。
【請求項３】
前記ビニル系単量体は、アクリル酸（塩）及び／又はアクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸（塩）であることを特徴とする請求項１または２に記載の抄紙用粘剤。
【請求項４】
前記アクリルアミド系共重合体１質量％を純水中に含む１質量％純水溶液の粘度が２０００ｍＰａ・ｓ以上であることを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の抄紙用粘剤。
【請求項５】
さらにポリエチレンオキサイドを含有し、前記アクリルアミド系共重合体が２０〜７５質量％、ポリエチレンオキサイドが２５〜８０質量％であることを特徴とする請求項１ないし４のいずれかに記載の抄紙用粘剤。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００６】
本発明者らは、上記課題を解決するために種々検討した結果、アクリルアミドに、ごく少量のアニオン性単量体を共重合する事により、溶解速度の飛躍的に向上したアクリルアミド系共重合体が得られ、しかも、このアクリルアミド系共重合体を用いてカチオン性高分子またはカチオン性薬剤と併用されても紙料繊維の凝集を発生させない抄紙用粘剤を作り得ること、凝集の程度は食塩水溶液の粘度と純水溶液の粘度の数値と関係していることを見出し本発明を完成した。
即ち、本発明の抄紙用粘剤は、アクリルアミドに少なくともアニオン性基を有するビニル系単量体が共重合したアクリルアミド系共重合体を含み、前記アクリルアミド系共重合体が下記粘度条件を満たすことを特徴とする。
（粘度条件）
アクリルアミド系共重合体と食塩４質量％とを含む食塩水溶液の粘度が、前記食塩水溶液と同じ濃度のアクリルアミド系共重合体の純水溶液の粘度より高いこと。
ここで、前記アクリルアミド系共重合体が前記ビニル系単量体単位を０．１〜１．５モル％含有することが好ましい。
前記ビニル系単量体は、アクリル酸（塩）及び／又はアクリルアミド−２−メチルプロパンスルホン酸（塩）であることが好ましい。
前記アクリルアミド系共重合体１質量％を純水中に含む１質量％純水溶液の粘度が２０００ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましい。
また、本発明の抄紙用粘剤は、さらにポリエチレンオキサイドを含有し、前記アクリルアミド系共重合体が２０〜７５質量％、ポリエチレンオキサイドが２５〜８０質量％であることが好ましい。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
一般に、抄紙用粘剤に用いられるアクリルアミド系共重合体は、カチオン性物質との反応を防ぐ点ではアニオン性基を有しないことが好ましいが、一方で純ノニオン性の場合、溶解速度が遅くなる傾向にある。
本発明者らは、この二律背反を満たす条件を検討したところ、アクリルアミド系共重合体の溶解性はごく少量のイオン性基を含有させることにより急速に改善されるのに対し、ある限定された量のアニオン性基であれば実際の抄紙系において急速な凝集を引き起こさないこと、及びその凝集の程度は上記の食塩水溶液の粘度と純水中の粘度の数値と関係していることを見出した。即ちアクリルアミド系共重合体について前記食塩水溶液の粘度と前記純水溶液の粘度を比較したときに、前記食塩水溶液の粘度が高い場合は、激しく紙料の凝集を引き起こさない。
前記食塩水溶液の粘度が、前記純水溶液の粘度より高いアクリルアミド系共重合体は、具体的には、アクリルアミド系共重合体がアニオン性基を有するビニル系単量体単位を０．１〜１．５モル％含有するものとして得ることができる。
アニオン性基を有するビニル系単量体が０．１モル％未満であると、抄紙用粘剤の溶解速度改善の効果が小さく、１．５モル％を超えると純水溶液の粘度が高くなり、且つ実際の使用例において紙料の凝集を引き起こす。前記ビニル系単量体は、さらに望ましくは１．０モル％以下である。
【手続補正書】
【提出日】平成18年5月26日(2006.5.26)
【手続補正１】
【補正対象書類名】特許請求の範囲
【補正対象項目名】請求項１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【請求項１】
硫酸及び金属化合物、あるいは硫酸、リン酸及び金属化合物からなる触媒の存在下、イソブチレン単位５０質量％以上を含む炭素数１２のモノオレフィンと、一酸化炭素と、水とを反応させてカルボン酸を製造する方法において、上記触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）を−９．２〜−６に調整し、かつ反応温度を２０℃以下に制御することを特徴とするカルボン酸の製造方法。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
従来、カルボン酸の製造方法として、オレフィン類と一酸化炭素と水を原料とし、硫酸、又は硫酸とリン酸及び／又は金属化合物からなる触媒の存在下で、上記原料を反応させる方法が用いられている（例えば、特許文献１及び２参照）。
反応に用いる触媒について、触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）が−６よりも高いと、カルボキシル化反応が起こり難くなり、オレフィンの重合や異性化が起こる傾向が生じ易くなること、及び、触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）が−９．２よりも低いと、原料オレフィンの炭素骨格を保持したままのカルボキシル化が起こり易くなり、また、オレフィンの開裂が起こり易くなるので、ピバリン酸のような低分子量の生成物が多く生成する傾向が大きくなることが開示されている（例えば、特許文献３参照）。また、反応条件についても、反応温度は０〜３０℃、反応圧力は０．４〜２ＭＰａ・Ｇが好ましいことが、特許文献３に記載されている。
しかしながら、原料のオレフィン類として、イソブチレン単位を５０質量％以上含む炭素数１２のモノオレフィンを用いる場合、上記反応条件では、炭素骨格の開裂により低分子量のカルボン酸が多量に生成してしまうことが判明した。なお、従来、特に分解・重質化し易いイソブチレン単位を多量に含むオレフィン類での反応条件について記載された文献は見当たらない。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００５】
本発明者らは、上記課題を解決するために鋭意研究を重ねた結果、イソブチレン単位を５０質量％以上含む炭素数１２のモノオレフィンと、一酸化炭素と、水を、硫酸と金属化合物を含む触媒の存在下で反応させてカルボン酸を製造する方法において、触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）を特定の範囲に調整し、かつ特定の温度で上記原料を反応させることにより、低分子量カルボン酸の生成が抑制されることを見出した。本発明はかかる知見に基づいて完成したものである。
すなわち、本発明は、硫酸及び金属化合物、あるいは硫酸、リン酸及び金属化合物からなる触媒の存在下、イソブチレン単位５０質量％以上を含む炭素数１２のモノオレフィンと、一酸化炭素と、水とを反応させてカルボン酸を製造する方法において、上記触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）を−９．２〜−６に調整し、かつ反応温度を２０℃以下に制御することを特徴とするカルボン酸の製造方法を提供するものである。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００８】
本発明の製造方法において、触媒としては、硫酸及び金属化合物からなる触媒、あるいは硫酸、リン酸及び金属化合物からなる触媒を用いる。金属化合物としては、酸化第一銅、酸化第二銅、酸化銀、酸化金などの金属酸化物、金属銅、酸化第二銅などの二価の銅化合物と金属銅の混合物などが挙げられる。本発明においては、酸化第一銅、酸化第二銅及び酸化銀が好ましい。これらの金属化合物は、一種を単独で用いてもよく、二種以上を組み合わせて用いてもよい。
本発明においては、上記触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）を−９．２〜−６に調整する。このハメット酸強度（Ｈ0 ）は、好ましくは−９．０〜−６．５である。このハメット酸強度（Ｈ0 ）の調整は、反応原料として用いられる水を含む硫酸水溶液の濃度、硫酸、金属化合物及びリン酸の使用量を調整することにより行う。硫酸水溶液の濃度は、通常７５〜９８質量％程度、好ましくは８０〜９５質量％である。硫酸とリン酸の使用割合は、硫酸１モルに対して、通常、リン酸０．２〜０．７モル程度、好ましくは０．２５〜０．６モルである。硫酸と金属化合物の使用割合は、硫酸１モルに対して、通常、金属化合物０．１〜１５モル程度、好ましくは０．２〜５モルである。
触媒のハメット酸強度（Ｈ0 ）は、アントラキノンを指示薬として用いた場合、溶液の可視光における極大吸収波長λがＨ0 によって変化するという原理を用いて測定することができる。
本発明においては、イソブチレン単位５０質量％以上を含む炭素数１２のモノオレフィンと、一酸化炭素と、水とを反応させて、上記触媒の存在下にカルボニル反応させて、対応するカルボン酸を製造する。反応温度は、２０℃以下であることを要し、好ましくは０〜２０℃である。温度２０℃以下で反応させることにより、分解反応を抑制することができる。反応圧力は、通常０〜１０ＭＰａ・Ｇ程度、好ましくは０．２〜５ＭＰａ・Ｇであり、一酸化炭素分圧は、通常０．０１ＭＰａ以上である。反応時間は、上記モノオレフィンを供給した後、通常１０〜１８０分間、好ましくは６０〜１２０分間である。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１０】
このようにして得られたカルボン酸を含むヘキサン相中には、依然として微量の硫酸根が含まれる。そこで、この硫酸根を中和するために、アルカリ水溶液を添加することが好ましい。用いるアルカリの種類は特に限定されるものではないが、通常、水酸化ナトリウム及び水酸化カリウムなどが用いられる。アルカリ水溶液の濃度は、通常０．０１〜１０モル／リットル程度、好ましくは０．１〜１モル／リットルである。
ヘキサン相に添加するアルカリの量を決定するために、硫酸を洗い出した後のヘキサン相を滴定することにより、硫酸根の量を定量する。滴定には、濃度０．１モル／リットル程度の水酸化カリウムなどを用いることができる。硫酸根を中和には、定量した硫酸根の量の３倍当量以下のアルカリを含む水溶液を用いることが好ましく、１〜３倍当量のアルカリを含む水溶液がより好ましい。定量した硫酸根の量の３倍当量以下のアルカリを含む水溶液を用いることにより、エマルジョンの形成が抑制されて、ヘキサン相と水相とを６時間以下で分離させることができる。
アルカリ水溶液で硫酸根を中和した後、ヘキサン相からカルボン酸を回収することにより、目的とするカルボン酸を得ることができる。得られたカルボン酸を精製するには、蒸留等の公知の処理を行えばよい。