【手続補正書】
【提出日】平成18年1月18日(2006.1.18)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】
【請求項１】  （イ）熱可塑性ポリエステル１〜９９質量部と（ロ）ポリオレフィン９９〜１質量部（ただし、（イ）＋（ロ）＝１００質量部）、並びに（ハ）分子中にカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、及びオキサゾリン基からなる群から選ばれる官能基を有する少なくとも２種の官能基含有化合物０．１〜３０質量部を含有する熱可塑性樹脂組成物。
【請求項２】  （イ）熱可塑性ポリエステルの一部又は全部が、リサイクルされた熱可塑性ポリエステルであることを特徴とする請求項１記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項３】  （イ）熱可塑性ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレートであることを特徴とする請求項１又は２記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項４】  （ロ）ポリオレフィンが、エチレン系重合体である請求項１〜３のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項５】  （ハ）官能基含有化合物が（ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体及び／又は（ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体を含むことを特徴とする請求項１〜４のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項６】  （ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体がエポキシ基含有エチレン系重合体及び無水マレイン酸変性エチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、（ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体がアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体であることを特徴とする請求項５記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項７】  （ハ−１）としてエポキシ基含有エチレン系重合体、並びに、（ハ−２）としてアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体を含有することを特徴とする請求項５又は６記載の熱可塑性樹脂組成物。
【請求項８】  （ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体が、下記重合体ブロックＢ、並びに、下記重合体ブロックＡ及び／又は下記重合体ブロックＣを有し、且つ、共役ジエン部分の二重結合の少なくとも８０％が水素添加されたアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体である請求項５〜７のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
Ａ：芳香族ビニル化合物単位を５０質量％を超えて含有する重合体ブロック
Ｂ：共役ジエン化合物単位を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％以上９０％以下である重合体ブロック
Ｃ：共役ジエン化合物単位を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％未満である重合体ブロック
【請求項９】  押出機を用い（イ）熱可塑性ポリエステル、（ロ）ポリオレフィン並びに（ハ）分子中にカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、及びオキサゾリン基からなる群から選ばれる官能基を有する少なくとも２種の官能基含有化合物を温度１５０〜３５０℃、混練時間２０分以下、剪断速度１００〜１０，０００秒−１で混練することを特徴とする請求項１〜８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
【請求項１０】  請求項１〜８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形品。
【請求項１１】  請求項１〜８のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなるインフレーションフィルム。
【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００２】
【従来の技術】
熱可塑性ポリエステルは、容器、フィルム、及び筐体などのさまざまな成形品として使用されている。特に飲料用等のペットボトルは安価で強度が優れている点で、多量に使用されており、それからリサイクル（回収）された樹脂の活用は社会的に重要である。ところが熱可塑性ポリエステルは、一般に容易に加水分解して分子量が低下し、低粘度化するため加工成形が困難になり、加水分解による分子量低下のために成形品の物性が低下する、比重が高く成形品が重い、耐衝撃性が低い、という問題がある。
そこで、加工成形性が良く、軽量で、耐衝撃性の高いポリオレフィンを熱可塑性ポリエステルにブレンドする方法があるが、熱可塑性ポリエステルとポリオレフィンとは相容性が低く、単純な物理ブレンドではマクロな相分離構造を形成し、得られた樹脂組成物は機械的特性に劣り、耐衝撃性が低かった。
【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００７】
すなわち、本発明は、下記の熱可塑性樹脂組成物、その製造方法及びそれを用いた成形品が提供される。
［１］（イ）熱可塑性ポリエステル１〜９９質量部と（ロ）ポリオレフィン９９〜１質量部（ただし、（イ）＋（ロ）＝１００質量部）、並びに（ハ）分子中にカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、及びオキサゾリン基からなる群から選ばれる官能基を有する少なくとも２種の官能基含有化合物０．１〜３０質量部を含有する熱可塑性樹脂組成物。
［２］（イ）熱可塑性ポリエステルの一部又は全部がリサイクルされた熱可塑性ポリエステルであることを特徴とする上記［１］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［３］（イ）熱可塑性ポリエステルが、ポリエチレンテレフタレートであることを特徴とする上記［１］又は［２］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［４］（ロ）ポリオレフィンが、エチレン系重合体である上記［１］〜［３］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［５］（ハ）官能基含有化合物が（ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体及び／又は（ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体を含むことを特徴とする上記［１］〜［４］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
［６］（ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体がエポキシ基含有エチレン系重合体又は無水マレイン酸変性エチレン系重合体からなる群から選ばれる少なくとも１種であり、（ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体がアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体であることを特徴とする上記［５］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［７］（ハ−１）としてエポキシ基含有エチレン系重合体並びに、（ハ−２）としてアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体を含有することを特徴とする上記［５］又は［６］に記載の熱可塑性樹脂組成物。
［８］官能基含有水素添加ジエン系重合体が、下記重合体ブロックＢ並びに、下記重合体ブロックＡ及び／又は下記重合体ブロックＣを有し、且つ、共役ジエン部分の二重結合の少なくとも８０％が水素添加されたアミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、酸無水物基、及びエポキシ基からなる群から選ばれる少なくとも１種を含有する水素添加ジエン系重合体である上記［５］〜［７］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物。
Ａ：芳香族ビニル化合物単位を５０質量％を超えて含有する重合体ブロック
Ｂ：共役ジエン化合物単位を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％以上９０％以下である重合体ブロック
Ｃ：共役ジエン化合物単位を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％未満である重合体ブロック
［９］押出機を用い（イ）熱可塑性ポリエステル、（ロ）ポリオレフィン並びに（ハ）分子中にカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、ヒドロキシル基、イソシアネート基、及びオキサゾリン基からなる群から選ばれる官能基を有する少なくとも２種の官能基含有化合物を温度１５０〜３５０℃、混練時間２０分以下、剪断速度１００〜１０，０００秒−１で混練することを特徴とする上記［１］〜［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物の製造方法。
［１０］上記［１］〜［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなる成形品。
［１１］上記［１］〜［８］のいずれかに記載の熱可塑性樹脂組成物からなるインフレーションフィルム。
【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】０００９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【０００９】
（イ）熱可塑性ポリエステル
本発明で用いられる（イ）熱可塑性ポリエステル（以下「（イ）成分」ともいう）としては、ジカルボン酸（あるいは、そのエステル誘導体）とジオール（あるいは、そのエステル誘導体）とを主成分とする縮合反応により得られる重合体ないしは共重合体が挙げられる。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】
上記熱可塑性ポリエステルの例としては、ポリエチレンテレフタレート、ポリエチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリプロピレンテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリブチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリヘキサメチレンテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリシクロヘキサン−１，４−ジメチロールテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリネオペンチルテレフタレート／イソフタレート共重合体、ポリエチレンナフタレート等が挙げられ、これらのうち、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレートが好ましく用いられる。
なかでも、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が市場性から特に好ましい。
また、環状のラクトン、例えばβ−プロピオラクトン、ε−カプロラクトン等の開環重合によって得られるポリラクトン等も用いることができる。
これらは１種単独であるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
本発明に用いられる熱可塑性ポリエステルの分子量は特に制限されないが、重量平均分子量で１，０００〜１００万、好ましくは５，０００〜５０万である。また、固有粘度［η］としては０．１〜２．０、好ましくは０．３〜１．５、特に好ましくは０．５〜１．２である。
さらに、得られる熱可塑性樹脂組成物の機械的特性及び成形加工性のバランスを損なわない範囲で、熱可塑性ポリエステルの一部又は全部として、リサイクルされた熱可塑性ポリエステルを使用することができる。リサイクルされた熱可塑性ポリエステルは「リサイクルＰＥＴ樹脂」としてウィズウェイストジャパン社、東京ペットボトルリサイクル社、西日本ペットボトルリサイクル社等で再生処理されている。
リサイクルされた熱可塑性ポリエステルの固有粘度［η］は、通常０．１〜１．５の範囲内である。本発明では、好ましくは固有粘度［η］０．３〜１．２、特に好ましくは固有粘度［η］０．５〜１．０のリサイクルされた熱可塑性ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）が使用される。
リサイクルＰＥＴ樹脂と成形加工等の熱履歴を受けていない純正のＰＥＴ樹脂（バージンＰＥＴ樹脂）との使用割合は特に制限されないが、環境性と経済性の点からリサイクルＰＥＴ樹脂を多用することが好ましく、例えば２５％以上、好ましくは４０％以上が使用できる。また、全量リサイクルＰＥＴ樹脂を使用することもできる。
さらにリサイクルＰＥＴ樹脂の形状は特に制限は無く、例えばフレーク状、ペレット状の形状のリサイクルＰＥＴ樹脂が使用できる。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】
（ロ）ポリオレフィン
本発明で用いられる（ロ）ポリオレフィン（以下「（ロ）成分」ともいう）は、１種又は２種以上のエチレン及び／又はα−オレフィンを高圧法又は低圧法のいずれかの方法で重合して得られる重合体である。α−オレフィンの例としては、プロペン（以下「プロピレン」という。）、１−ブテン、１−ペンテン、３−メチル−１−ブテン、１−ヘキセン、３−メチル−１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、３−エチル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−ウンデセン等の炭素数３〜１２のα−オレフィンが挙げられる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１４】
上記（ロ）ポリオレフィンの例としては、ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・１−ブテン共重合体、エチレン・プロピレン・１−ブテン共重合体、エチレン・１−ヘキセン共重合体、エチレン・１−オクテン共重合体、エチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体、エチレン・１−ブテン・非共役ジエン共重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共重合体、エチレン・メタクリル酸エチル共重合体、エチレン・アクリル酸メチル共重合体、エチレン・メタクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリル酸ブチル共重合体、ポリプロピレン、プロピレン・１−ブテン共重合体、ポリ１−ブテン、等が挙げられ、これらは１種単独であるいは２種以上を組み合わせて使用することができる。
また、エチレン・プロピレン・非共役ジエン共重合体及びエチレン・１−ブテン・非共役ジエン共重合体のうちの非共役ジエンとしては、５−エチリデン−２−ノルボルネン、ジシクロペンタジエン等が好ましい。
上記（ロ）ポリオレフィンとしては、エチレンを構造単位として有するポリエチレン又はエチレン・α−オレフィン共重合体などのエチレン系重合体が好ましい。エチレン・α−オレフィン共重合体のエチレン含量としては、エチレン系重合体を１００モル％とした場合に５０〜９５モル％（より好ましくは６０〜９０％）であることが好ましい。エチレン系重合体を構成するα−オレフィンとしては、１−ヘキセン、１−オクテンが好ましい。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】
また、エチレン系重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は、ＡＳＴＭ−Ｄ１２３８に従い１９０℃、２１．２Ｎ荷重下で測定された値として、好ましくは０．０１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．１〜１００ｇ／１０分である。ＭＦＲが１００ｇ／１０分を超えると強度が低下し、０．０１ｇ／１０分未満では熱可塑性樹脂組成物の混練加工性、押出加工性等が不十分となる。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】
（ハ）官能基含有化合物
本発明で用いられる（ハ）官能基含有化合物（以下「（ハ）成分」ともいう）は、分子中にカルボキシル基、酸無水物基、エポキシ基、（メタ）アクリロイル基、アミノ基、アルコキシシリル基、イソシアネート基、ヒドロキシル基、及びオキサゾリン基からなる群から選ばれる少なくとも１種類の官能基を含有する。
（ハ）成分を少なくとも２種使用することで混練時に（イ）熱可塑性ポリエステルと反応して溶融粘度を増大させるとともに、（イ）熱可塑性ポリエステルと（ロ）ポリオレフィンとの相容性を増大させることができる。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】
上記（ハ）官能基含有化合物としては、官能基含有単量体又は官能基含有重合体を使用することができる。
官能基含有単量体の例としては、アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ドデカンジオン酸等の脂肪族ジカルボン酸、シクロヘキサンジカルボン酸等の脂肪族環状ジカルボン酸、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、１，５−ナフタレンジカルボン酸、２，５−ナフタレンジカルボン酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸、４，４’−ビフェニルジカルボン酸、３，３’−ビフェニルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルエーテルジカルボン酸、４，４’−ジフェニルメタンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルスルホンジカルボン酸、４，４’−ジフェニルイソプロピリデンジカルボン酸、１，２−ビス（フェノキシ）エタン−４，４’−ジカルボン酸、２，５−アントラセンジカルボン酸、２，６−アントラセンジカルボン酸、４，４’−ｐ−ターフェニレンジカルボン酸、２，５−ピリジンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、エチレングリコール、プロピレングリコール、ブチレングリコール、ヘキシレングリコール、ネオペンチルグリコール、２−メチル−１，３−プロパンジオール、ジエチレングリコール、トリエチレングリコール等の脂肪族ジオール、１，４−シクロヘキサンジメタノール等の脂肪族環状ジオール、ビスフェノールＡ、２，３，５−トリメチルハイドロキノンなどの芳香族ジヒドロキシ、トリメチロールプロパンジグリセロール、ペンタエリスリトール、レゾルシンなどのポリオール、１，３−トリメチレンジアミン、１，４−テトラメチレンジアミン、１，５−ペンタメチレンジアミン、１，６−ヘキサメチレンジアミン、１，７−ヘプタメチレンジアミン、１，８−オクタメチレンジアミン、２−メチル−１，８−オクタメチレンジアミン、１，９−ノナメチレンジアミン、１，１０−デカメチレンジアミン、１，１１−ウンデカンメチレンジアミン、１，１２−ドデカメチレンジアミン、１，１３−トリデカメチレンジアミン、１，１４−テトラデカメチレンジアミン、１，１５−ペンタデカメチレンジアミン、１，１６−ヘキサデカメチレンジアミン、１，１７−ヘプタデカメチレンジアミン、１，１８−オクタデカメチレンジアミン、２，２，４−トリメチルヘキサメチレンジアミン、２，４，４−トリメチルヘキサメチレンジアミンなどの脂肪族ジアミン、４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキシレンメタン、４，４’−ジアミノ−ジシクロヘキシレンプロパン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジメチル−ジシクロヘキシレンメタン、１，４−ジアミノシクロヘキサン、ピペラジンなどの脂環族ジアミン、ｏ−フェニレンジアミン、ｍ−フェニレンジアミン、ｐ−フェニレンジアミン、ｍ−キシリレンジアミン、ｐ−キシリレンジアミン、３，４−ジアミノジフェニルエーテル、４，４’−ジアミノジフェニルエーテル、３，３’−ジアミノジフェニルスルフォン、４，４’−ジアミノジフェニルスルフォン、４，４’−ジアミノジフェニルスルフィド、４，４’−ジ（ｍ−アミノフェノキシ）ジフェニルスルフォン、４，４’−ジ（ｐ−アミノフェノキシ）ジフェニルスルフォン、ベンジジン、３，３’−ジアミノベンゾフェノン、４，４’−ジアミノベンゾフェノン、２，２−ビス（４−アミノフェニル）プロパン、１，５−ジアミノナフタレン、１，８−ジアミノナフタレン、４，４’−ビス（４−アミノフェノキシ）ビフェニル、２，２−ビス［４−（４−アミノフェノキシ）フェニル］ヘキサフルオロプロパン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，３−ビス（３−アミノフェノキシ）ベンゼン、４，４’−ジアミノ−３，３’−ジエチル−５，５−ジメチルフェニルメタン、４，４’−ジアミノ−３，３’，５，５’−テトラメチルジフェニルメタン、２，４−ジアミノトルエン、２，２’−ジメチルベンジジンなどの芳香族ジアミン、ジエチルトリアミン、トリエチレンテトラミン、ヘキサメチレンテトラミン、３，３’，４，４’−テトラアミノジフェニルスルホンなどのポリアミン、ヘキサメチレンジイソシアネート、ジフェニルメタンジイソシアネート、トリレンジイソシアネート、ｏ−トリジンジイソシアネート、ナフチレン−１，５−ジイソシアネートなどのジイソシアネート、ネオペンチルグリコールジグリシジルエーテル、グリセロールジグリシジルエーテル、エチレングリコールジグリシジルエーテル、ブテントリカルボン酸ジグリシジルエステル、トリメチロールプロパンジグリシジルエーテル、プロピレングリコールジグリシジルエーテル、Ｎ，Ｎ’−ジグリシジルアニリン、Ｎ，Ｎ’−ジグリシジル−ｏ−トルイジンなどのジグリシジル、トリスエポキシプロピルイソシアヌレート、ブテンカルボン酸トリグリシジルエステル、トリメチロールプロパントリグリシジルエーテル、グリセロールトリグリシジルエーテル、ソルビトールポリグリシジルエーテルなどのポリグリシジル、Ｎ，Ｎ−ジエチルエタノールアミン、アミノエチルエタノールアミン、Ｎ−メチルエタノールアミン、Ｎ−メチル−Ｎ，Ｎ’−ジエタノールアミン、Ｎ，Ｎ’−ジブチルエタノールアミン、モノジ−トリエタノールアミン、イソプロパノールアミン、３−アミノプロパノール、２−ヒドロキシエチルアミノプロピルアミン、２−アミノ−４−クロロフェノール、ロイコ−１，４−ジアミノアントラキノンなどのヒドロキシルアミンが挙げられる。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】
（ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体としては、（メタ）アクリル酸とエチレンを含有するカルボキシル基含有エチレン系重合体、無水マレイン酸とエチレンを含有する無水マレイン酸変性エチレン系重合体、上記一般式（１）で表される（メタ）アクリロイル基含有化合物とエチレンを含有する（メタ）アクリロイル基含有エチレン系重合体、下記一般式（２）で表されるエポキシ基含有化合物とエチレンを含有するエポキシ基含有エチレン系重合体などが挙げられる。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２４】
［上記一般式（２）中、Ｒ２は炭素数２〜１８のアルケニル基であり、Ｘはカルボニルオキシ基、メチレンオキシ基、又はフェニレンオキシ基を示す。］
官能基含有オレフィン系重合体の具体例としては、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体をＮａ、Ｚｎ、Ｍｇなどの金属イオンにより一部が中和したアイオノマー、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル共重合体のけん化物、エチレン・（メタ）アクリロイル共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸エステル・無水マレイン酸共重合体、エチレン・ビニルイソシアネート共重合体、無水マレイン酸変性ポリエチレン、無水マレイン酸変性エチレン・プロピレン共重合体、エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体、エポキシ変性エチレン・プロピレン共重合体、ヒドロキシル変性ポリエチレン、ヒドロキシル変性エチレン・プロピレン共重合体などが挙げられる。
なお、（ハ−１）官能基含有オレフィン系重合体中に付与する官能基の量は、電気物性、耐湿性などの特性の低下しない範囲で、得られる熱可塑性樹脂組成物の機械的特性と成形加工性のバランスが良くなるように付与すればよいが、好ましくは重合体一分子鎖当たり０．０１〜１，０００個、特に好ましくは０．１〜５００個である。
【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２５】
（ハ−２）官能基含有水素添加ジエン系重合体としては、共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物をアニオン重合して得られる共役ジエン系重合体のうち、共役ジエンに由来する二重結合の少なくとも８０％以上、好ましくは９０％以上、より好ましくは９５％以上が水素添加（以下、水素添加を「水添」ということもある）された水添ジエン系重合体であって、かつ官能基を含有するもので、たとえば、以下の重合体が挙げられる。
【手続補正１４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２６】
（ａ）共役ジエン化合物又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を、アミノ基を有する有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、その後、該重合体を水素添加した重合体。
（ｂ）共役ジエン化合物又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物と、アミノ基を有する不飽和単量体とを有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、その後、該重合体を水素添加した重合体。
（ｃ）共役ジエン化合物又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた重合体の活性点に、アルコキシシラン化合物を反応させた重合体とし、その後、該重合体を水素添加した重合体。
（ｄ）共役ジエン化合物又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた重合体の活性点に、エポキシ化合物又はケトン化合物又は下記一般式（３）〜（７）を除く含窒素化合物を反応させた重合体とし、その後、該重合体を水素添加した重合体。
（ｅ）共役ジエン化合物又は共役ジエン化合物と芳香族ビニル化合物を有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた重合体を水素添加した重合体に、上記一般式（１）で表される（メタ）アクリロイル基含有化合物、上記一般式（２）で表されるエポキシ基含有化合物、又は無水マレイン酸から選ばれる少なくとも１種を溶液中又は押し出し機等の混練機中で反応させて得られる重合体。
【手続補正１５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３４】
（ｂ）の方法で使用するアミノ基を有する不飽和単量体としては、下記一般式（５）又は（６）で表される化合物が挙げられる。
【手続補正１６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３７】
［上記一般式（５）及び（６）中、Ｒ７及びＲ８は、両方とも炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基であるか、又はどちらか一方が上記トリアルキルシリル基であり、他方が炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基若しくは炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基である。また、上記一般式（６）中、Ｒ９は、炭素数１〜２０のアルキレン基又はアルキリデン基である。更に、上記一般式（５）及び（６）中のｎは１〜３の整数である。］
【手続補正１７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３９
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３９】
また、（ｃ）の方法で使用するアルコキシシラン化合物としては、下記一般式（７）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ１０（４−ｍ−ｎ）Ｓｉ（ＯＲ１１）ｍＸｎ  （７）
［上記一般式（７）中、Ｒ１０は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基であり、Ｒ１０が複数ある場合は、各Ｒ１０は同じ基でも異なる基でもよい。Ｒ１１は炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基であり、Ｒ１１が複数ある場合は、各Ｒ１１は同じ基でも異なる基でもよい。ＸはＮ原子を含む極性基を有する置換基であり、Ｘが複数ある場合は、各Ｘは同じ基でも異なる基でもよく、また、各Ｘは独立の置換基でも環状構造を形成していてもよい。ｍは１、２又は３であり、ｎは１、２又は３の整数を示す。ｍとｎの和は１〜４の整数である。］
【手続補正１８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４１】
（ｄ）の方法で使用するエポキシ化合物としてはエチレンオキサイド、プロピレンオキサイド等が、ケトン化合物としてはアセトン、ベンゾフェノン等が、上記一般式（３）〜（７）を除く含窒素化合物としては下記一般式（８）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ１２Ｒ１３Ｃ＝Ｎ−Ｙ  （８）
［上記一般式（８）中、Ｒ１２及びＲ１３はそれぞれ独立に水素原子、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基である。また、Ｙは水素原子、炭素数３〜１８のトリアルキルシリル基、炭素数１〜２０のアルキル基、炭素数６〜２０のアリール基、炭素数７〜２０のアラルキル基又は炭素数１〜１００のオルガノシロキシ基である。］
一般式（８）で表される化合物の具体例として、Ｎ−ベンジリデンメチルアミン、Ｎ−ベンジリデンエチルアミン、Ｎ−ベンジリデンブチルアミン、Ｎ−ベンジリデンアニリンなどが挙げられる。
【手続補正１９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４２】
（ｅ）芳香族ビニル化合物と共役ジエン化合物を有機アルカリ金属化合物の存在下でブロック共重合し、得られた重合体を水素添加した重合体に、上記一般式（１）の（メタ）アクリロイル基含有化合物、上記一般式（２）のエポキシ化合物又は無水マレイン酸から選ばれる少なくとも１種を溶液中又は押出機等の混練り機中で反応させて得られる重合体の具体例としては、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体、無水マレイン酸変性スチレン−エチレン・ブチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・ブチレン−スチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体、エポキシ変性スチレン−エチレン・ブチレン・プロピレン−スチレンブロック共重合体等が挙げられる。
【手続補正２０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４４】
官能基含有水素添加ジエン系重合体は、次に例示する構成単位からなる重合体ブロック（Ａ）、（Ｂ）及び（Ｃ）によって構成されるものとすることができ、少なくとも１種の重合体ブロック（Ｂ）並びに、少なくとも１種の重合体ブロック（Ａ）及び／又は少なくとも１種の重合体ブロック（Ｃ）を有するものが好ましく用いられる。
（Ａ）：芳香族ビニル化合物を５０質量％を超えて含有する重合体ブロック
（Ｂ）：共役ジエン化合物を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％以上９０％以下である重合体ブロック
（Ｃ）：共役ジエン化合物を５０質量％を超えて含有し、その１，２−及び３，４−結合含量が３０％未満である重合体ブロック
また、（Ａ）、（Ｂ）、（Ｃ）の重合体ブロックが２種以上の化合物からなる共重合体ブロックであるときは、得られる熱可塑性樹脂組成物の目的に応じて、芳香族ビニル化合物又は共役ジエン化合物の含有量が共重合体ブロック中で連続的に変化するいわゆるテーパー型、若しくはランダム型にすることができる。
【手続補正２１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４５】
上記「少なくとも１種の重合体ブロック（Ｂ）並びに、少なくとも１種の重合体ブロック（Ａ）及び／又は少なくとも１種の重合体ブロック（Ｃ）を有する重合体」の例としては、（Ａ）−（Ｂ）、［（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ｃ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）］ｘ−Ｙ、（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）、［（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、［（Ｂ）−（Ａ）］ｘ−Ｙ、（Ｂ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）、（Ｂ）−（Ａ）−（Ｃ）−（Ａ）、［（Ｃ）−（Ａ）−（Ｂ）−（Ｃ）］ｘ−Ｙ、などが挙げられる（但し、ｘ≧２であり、Ｙはカップリング剤の残基である）。
ペレット形状にする場合は、水添ジエン系重合体の外側のブロック成分として少なくとも１つ以上の（Ａ）及び／又は（Ｃ）重合体ブロックを含むことが好ましい。
【手続補正２２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００５７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００５７】
混練温度と混練時間は、望まれる熱可塑性樹脂組成物や混練機の種類等の条件により任意に選ぶことができるが、押出機中での混練温度は１５０〜３５０℃、混練時間は３０秒以上２０分以下、剪断速度は１００〜１０，０００秒−１で混練することが好ましい。混練温度が３５０℃又は混練時間が２０分を越えると熱可塑性ポリエステルの熱劣化が問題となり、成形品の物性の低下や外観の悪化が生じることがある。混練時間が３０秒未満では混練が不十分である。尚、リサイクルされた熱可塑性ポリエステルを使用する場合は、混練り前に、予め乾燥させ熱可塑性ポリエステル中の水分量を好ましくは０．１質量％以下、特に好ましくは０．０５質量％以下にしておくことが望ましい。
【手続補正２３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００６３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００６３】
〔４〕原料
実施例、比較例及び評価の配合処方に用いた成分原料を以下に示す。
［１］
成分（イ−１）：リサイクルされたポリエチレンテレフタレート（Ｒ−ＰＥＴ）（固有粘度［η］０．６、よのペットボトルリサイクル社製）
成分（イ−２）：バージンのポリエチレンテレフタレート（商品名「ＲＴ５２３Ｃ」、固有粘度［η］０．７、日本ユニペット社製）
［２］
成分（ロ）：線状低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）（商品名「ＵＦ４４０」、日本ポリケム社製）
［３］
成分（ハ−１−１）：エチレン・グリシジルメタクリレート共重合体（ＥＧＭＡ）（商品名「レクスパールＲＡ３１５０」、日本ポリオレフィン社製）
成分（ハ−１−２）：無水マレイン酸変性エチレン・プロピレンゴム（ＭＡＨ−ＥＰ）（商品名「Ｔ７７６１」、ＪＳＲ社製）
成分（ハ−２−１〜ハ−２−８）：下記の製造例により得られた官能基含有水素添加ジエン系重合体
【手続補正２４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００７７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００７７】
表２〜表３の結果から、実施例１〜１５はいずれもインフレーションフィルムの成形性には問題がなく、耐衝撃性、引裂強度に優れていた。一方、比較例１及び比較例２は（イ）成分からなるもので、また、比較例３は（イ）成分と（ロ）成分からなり、（イ）成分が多い場合であるが、比較例１〜３ともに（ハ）成分を含まないため、インフレーション成形ができなかった。比較例７は（イ）成分と（ロ）成分からなり、（ロ）成分が多い場合であるが、（ハ）成分を含まないため、インフレーション成形が困難であった。また、比較例４〜６は（ハ）成分が１種のみであるため、インフレーション成形ができないか、できても外観が不良で耐衝撃性、引裂強度も充分ではないことが分かる。