【手続補正書】
【提出日】平成17年10月28日(2005.10.28)
【手続補正１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】特許請求の範囲
【補正方法】変更
【補正の内容】
【特許請求の範囲】    【請求項１】  光学的に透明な材料又は不透明な材料のいずれであってもよい電気絶縁材料で形成された基板の上に取り付けられた多層電極であって、  （ａ）該基板上に設けられた導電層と、  （ｂ）該導電層上に成長されたフルオロカーボン層とを含んでなる多層電極。    【請求項２】  前記導電層が、不透明であり、かつ、４．１ｅＶ以上の仕事関数を有する金属又は金属化合物からなる群から選択される、請求項１記載の多層電極。    【請求項３】  前記フルオロカーボン層の厚さが５乃至６０ｎｍの範囲内にある、請求項１記載の多層電極。【手続補正２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１１
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１１】    【課題を解決するための手段】  これらの目的は、光学的に透明な材料又は不透明な材料のいずれであってもよい電気絶縁材料で形成された基板の上に取り付けられた多層電極であって、  （ａ）該基板上に設けられた導電層と、  （ｂ）該導電層上に成長されたフルオロカーボン層とを含んでなる多層電極によって達成される。【手続補正３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１２】    【発明の実施の形態】  以下、本発明の上述及び他の利点を添付の図面を参照して詳述する。  図１は、本発明による電極構造１００を概略的に示す図である。支持層１０２はガラス又はプラスチックといった電気絶縁性を有し光学的に透明な材料である。支持層１０２の上の二層１０４は、導電性及び透過性の層１０４ａとフルオロカーボン（fluorocarbon）層１０４ｂとによって形成される。図２に図示されるように、二層はポリマー又は小分子有機材料によって形成される有機ＥＬデバイスにおける有効な正孔注入のためのアノードとして使用されうる。【手続補正４】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１３】  図２中、本発明による多層電極を使用する有機エレクトロルミネセンスデバイス２００が図示されている。絶縁性を有する透明な支持層は、層２０２である。アノード２０４は、導電性及び透過性の層２０４ａとフルオロカーボン被膜層２０４ｂとによって形成される。アノード２０４は、３つの重ね合わされた層を含むエレクトロルミネセンス媒体２０８によってカソード２０６から分離されている。アノード層２０４の上には、順に、有機正孔輸送層２１０、有機発光層２１２、及び有機電子輸送層２１４が配置される。エレクトロルミネセンス媒体は単層、又は正孔輸送層及び電子輸送層からなる二層でありうることがわかっている。そのような形状では、２つの層の間のインターフェースは注入された正孔−電子対の再結合及び結果としてのエレクトロルミネセンスに対する有効な場所を与える。エレクトロルミネセンス媒体が３つ以上の層を有しうることもまた理解される。
【手続補正５】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１５】  多層電極１０４（図１参照）及び２０４（図２参照）は夫々、導電性且つ透過性の層１０４ａ及び２０４ａとフルオロカーボン被膜層１０４ｂ及び２０４ｂとによって形成される。層１０４ａ及び２０４ａの光を通す性質は、ＥＬ放出を基板を通して見るために必要である。ＥＬ放出が一番上の電極を通して見られる用途では、層１０４ａ及び２０４ａの透過性特性は重要ではなく、従って４．１ｅＶ以上の仕事関数を有する不透明な金属又は金属化合物といった任意の適当な基板が使用されうる。金属は、金、イリジウム、パラジウム及びプラチナを含む。導電性且つ透過性の層は、金属酸化物、窒化ガリウムといった窒化物、セレン化亜鉛といったセレン化物、硫化亜鉛といった硫化物の群から選択されうる。適当な金属酸化物は、インジウム−スズ酸化物、アルミニウム又はインジウムによってドープされた酸化亜鉛、酸化スズ、マグネシウム−インジウム酸化物、ニッケル−タングステン酸化物及びカドミウム−スズ酸化物である。
【手続補正６】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１６】  導電層の形成の後、導電層１０４ａ及び２０４ａの上に夫々、主に炭化フッ素からなる層１０４ｂ及び２０４ｂが形成される。このフルオロカーボン層は本発明の本質的な部分である。フルオロカーボン層はアルカリ又は酸に対して非常に良い耐久性を有する。フルオロカーボン層は高い仕事関数を有し、有効な正孔注入及び輸送をもたらす。フルオロカーボン層は導電層に良く接着し、導電層と正孔輸送層との間に緩衝層を形成し、従ってデバイスの動作安定性を大きく改善させる。
【手続補正７】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００１７
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００１７】  上述の導電層の表面は、炭化フッ素被膜層に対する接着性を高めるため前もって処理されうる。処理は、スパッタリング処理、コロナ処理、ＵＶ照射又は酸素プラズマ処理を含みうる。 フルオロカーボンの厚さは、下層の導電層を完全に覆い、その直列抵抗がデバイスの性能に大きく影響を与えないよう選択される。厚さの有用な範囲は１乃至２００ｎｍであり、望ましくは５乃至６０ｎｍである。このフルオロカーボン層は、環化ペルフルオロポリマー（Cyclized Perfluoro Polymer:CPFP）のスピンコーティング又はディップコーティング、蒸着、及びデカフルオロブタン（Ｃ4Ｆ10）及びテトラフルオロブタン（ＣＨＦ3）といった炭素及びフッ素を含む様々なガスを使用したプラズマ重合といった多数の従来の手段によって沈着されうる。
【手続補正８】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００２２
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００２２】  以下、フルオロカーボン層の調整及び特性解析について説明する。フルオロカーボン被覆は、平行板ＲＦ反応器の中でＣＨＦ3を使用して５００ｍＴｏｒｒで１００Ｗの電力で行われた。約２０ｎｍの厚さのフルオロカーボン層は、インジウム−スズ−酸化物被覆ガラス基板上に沈着され、Ｘ線光電子分光法（ＸＰＳ）で分析された。ＣＨ，ＣＦ，ＣＦ2及びＣＦ3のピークはポリマーフルオロカーボン層について観察された。フルオロカーボン層のイオン化ポテンシャルは、紫外線光電子分光法（ＵＰＳ）により９．０ｅＶ以上であると決定された。接触角の測定は、層の表面上の水滴の湿潤性を観察することによって行われた。層は９５°以上の接触角では非常に疎水性が高い。
【手続補正９】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３５
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３５】  （ａ）インジウム−スズ−酸化物（ＩＴＯ）被覆ガラス基板は順次に市販の洗剤で超音波処理され、脱イオン水の中ですすぎ洗いされ、トルエン蒸気の中で脱脂され、数分間に亘って酸素プラズマに晒される。  （ｂ）フルオロカーボン層（１００オングストローム）は次にＲＦ反応器の中でプラズマ重合によってＩＴＯ被覆基板の上に沈着される。
【手続補正１０】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００３８
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００３８】  １００ｍＡ／ｃｍ2の電流密度では駆動電圧は８．０Ｖであった。このＥＬデバイスからのルミネセンス出力は、９Ｖで動作されているとき、４．５ｍＷ／ｃｍ2であった。デバイスは非常に安定性が高く、ルミネセンス損失は３５０時間の動作の後、その初期値の３％以下である。  図３は、例２，３及び４で説明されたデバイスの電流密度対駆動電圧特性を示す図である。図４は印加電圧の関数として３つのデバイスのルミネセンス出力を示す図である。結果は明らかに、フルオロカーボン被覆ＩＴＯアノードを有する本発明によるデバイスは例１乃至３に開示される従来技術と比較して、より低い電圧で動作し、定電圧でより高いＥＬ出力を表わすことを示している。この結果は予期されていなかった。図５，６は例３（従来技術）、例４（本発明）に示されるデバイスに対する動作安定性を示すグラフである。駆動電圧は両方の場合に一定に維持されることが分かった。酸素プラズマ処理されたＩＴＯアノードを有するデバイスからのエレクトロルミネセンス出力はその初期値の約７５％まで減少し、一方フルオロカーボン被覆ＩＴＯアノードを有するデバイスのルミネセンス損失は約３％であった。
【手続補正１１】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４０
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４０】  （ｂ）フルオロカーボン層（夫々２００及び４００オングストローム）は次にＲＦ反応器の中でプラズマ重合によってＩＴＯ被覆基板の上に沈着される。  （ｃ）インジウム−スズ−酸化物層の上には、タンタルボートからの蒸着によってＮ，Ｎ’−ビス−（１−ナフチル）−Ｎ，Ｎ’−ジフェニルベンジジン（N,N'-bis-(1-naphthyl)-N,N'-diphenylbenzidine）（６００オングストローム）の正孔輸送層が沈着される。
【手続補正１２】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】００４３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【００４３】    【発明の効果】  本発明によって形成された電極を使用するデバイスは、フルオロカーボン層を有さない従来のＥＬデバイスに対してより高い電流−電圧及びルミネセンス−電圧特性と、より高い動作安定性とを表わす。【手続補正１３】
【補正対象書類名】明細書
【補正対象項目名】図面の簡単な説明
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図面の簡単な説明】    【図１】  本発明による電極構造の実施例を示す概略図である。    【図２】  本発明による多層電極を有する有機エレクトロルミネセンスデバイスを示す概略図である。    【図３】  一連のデバイスについて電流密度対駆動電圧のグラフを示し、「Ａ」は従来技術のＩＴＯアノードについてのグラフ、「Ｂ」は従来技術の酸素プラズマ処理されたＩＴＯアノードのグラフ、「Ｃ」、「Ｄ」及び「Ｅ」は本発明によって形成された電極を使用した場合のグラフを示す図である。    【図４】  エレクトロルミネセンス出力対駆動電圧のグラフを示し、「Ａ」はＩＴＯアノードを有するデバイスのグラフであり、「Ｂ」は酸素プラズマ処理されたＩＴＯアノードのグラフであり、「Ｃ」は本発明によるアノードを有するデバイスのグラフを示す図である。    【図５】  従来技術の酸素プラズマ処理されたアノードの、正規化されたルミネセンス対時間のグラフ及び駆動電圧対時間のグラフを示す図である。    【図６】  本発明によって形成されたアノードの、正規化されたルミネセンス対時間のグラフ及び駆動電圧対時間のグラフを示す図である。    【符号の説明】１００…電極構造１０２…基板１０４…電極１０４ａ…導電層１０４ｂ…炭化フッ素層２００…有機エレクトロルミネセンスデバイス２０２…基板２０４…アノード２０４ａ…導電層２０４ｂ…フルオロカーボン層２０６…カソード２０８…有機媒体２１０…有機正孔輸送層２１２…有機発光層２１４…有機電子輸送層【手続補正１４】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図３
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図３】
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【手続補正１５】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図４
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図４】
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【手続補正１６】
【補正対象書類名】図面
【補正対象項目名】図６
【補正方法】変更
【補正の内容】
【図６】
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