(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１つ以上の熱交換器（１ａ、１ｂ）およびチャンバブロック（２）からなる反応器であって、
前記チャンバブロック（２）は、一方の側に反応体を導入するための入口および対向する側に反応体生成物の出口を有し、また、触媒（２４）で充填された前記入口から前記出口にかけて延在する１つ以上の長手方向の開放容積を有し；
前記熱交換器（１ａ、１ｂ）と前後のカバー（２１、１８）を有する前記チャンバブロック（２）とは画定された流体的に連通する通路を形成し、また、前記熱交換器（１ａ、１ｂ）と前記チャンバブロック（２）とは、前記チャンバブロック（２）内に形成された１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の入り口と連通する、前記チャンバブロックの後方に閉鎖された内部流路を有し；
前記チャンバブロック（２）は、前記１つ以上の熱交換器（１ａ、１ｂ）に対し、前記熱交換器（１ａ、１ｂ）の出口と前記チャンバブロック（２）の中の触媒空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の入り口とが連通するように配置され、後カバー（１８）と前記チャンバブロック（２）の後壁との間で画定された空間に反応体は導かれ、前記チャンバブロック（２）の前記空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）中の触媒（２４）を介して、反応体は後方から前方に流れ；
反応器の側面は、排出板（２１）で覆われた反応体の出口に対応する側面に開口した多面体を形成し、前記排出板（２１）は前記複数の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）からの流れをまとめ、触媒空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）中で反応して生成された流体の流れを共通する流れへと導き；および
前記空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）中の触媒（２４）は、前記チャンバブロック（２）の入口および出口の面のいずれかの側に設けられたスクリーン（１７ｆ、１７ｒ）によって前記空隙中に固定されている、
ことを特徴とする反応器。
【請求項２】
前記チャンバブロック（２）の出口を囲う排出カバー（２１）を含む、請求項１に記載の反応器。
【請求項３】
前記チャンバブロック（２）の入口に隣接して配置されるスクリーン（１７r）を含む、請求項１に記載の反応器。
【請求項４】
前記チャンバブロック（２）の出口に隣接して配置されるスクリーン（１７ｆ）を含む、請求項１に記載の反応器。
【請求項５】
前記チャンバブロック（２）内の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）が、銅−亜鉛−アルミニウム；酸化セリウムを有する貴金属、プラチナ、パラジウムおよび金；遷移金属炭化物；遷移金属窒化物；パラジウム；パラジウム合金；および水素選択金属からなる群から選択される１つ以上の触媒で充填される、請求項１に記載の反応器。
【請求項６】
前記チャンバブロック（２）内の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）がＦｅ−Ｃｒ−ＡｌおよびＣｏ−Ｍｏ−Ａｌからなる群から選択される１つ以上の触媒で充填される、請求項１に記載の反応器。
【請求項７】
前記チャンバブロック（２）内の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）が、モノ、バイ、およびポリ金属合金、ならびにＩＩＩＢ族、希土類金属、貴金属、遷移金属、アルカリ金属系、ＩＡ族、ＩＩＡ族、ＩＶＡ族、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅの酸化物の群から選択される1種以上の触媒で充填される、請求項１に記載の反応器。
【請求項８】
各反応器によって生成される流体流生成物が、共通の排出部（４６）から排出されるように並列に接続される、請求項１に記載の反応器の複数からなるアセンブリ。
【請求項９】
各反応器によって生成される流体流生成物が、共通の排出部（４６）から排出されるように並列に接続される、請求項８に記載のアセンブリの複数からなるシステム。
【請求項１０】
熱交換器（１ａ、１ｂ）および、チャンバーブロック（２）からなる反応器モジュール（４０）であって、
前記反応器モジュール（４０）は熱伝導性材料からなり、上面（３ａ）、下面（３ｂ）、側面（３ｃ、３ｅ）、前方排出面（３ｄ）および後面（３ｆ）を有する多面体のエンクロージャー（４）を形成し；
前記多面体のエンクロージャー（４）の前記前方排出面（３ｄ）は、着脱自在に気密状態で取り付けられる排出カバー（２１）を有し；
前記反応器モジュール（４０）はさらに熱伝導板（６ａ、６ｂ）を有し、前記熱伝導板（６ａ、６ｂ）は前記チャンバーブロック（２）上の前記熱交換器（１ａ、１ｂ）上に重ね合わされており；
前記熱交換器（１ａ、１ｂ）は、それぞれ前記チャンバーブロック（２）の上面と下面に位置するとともに前記チャンバーブロック（２）と連結しており；
前記チャンバーブロック（２）は、触媒（２４）で充填された１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）を有する気密の固体（１５）からなり、また、前記チャンバーブロック（２）は、反応体用の入口（１０ａ、１０ｂ）と反応体生成物用の１つ以上の出口（１１ａ、１１ｂ、・・・１１ｘ）を有し；および
前記熱伝導板（６ａ、６ｂ）の水蒸気用の入口（７ａ、７ｂ）は、前記熱交換器（１ａ、１ｂ）の入口ポート（８ａ、８ｂ）および前記熱伝導板（６ａ、６ｂ）の水蒸気用の出口（９ａ、９ｂ）と流体的に連通している、
ことを特徴とする反応器モジュール（４０）。
【請求項１１】
前記熱伝導板（６ａ、６ｂ）の入口（７ａ、７ｂ）および出口（９ａ、９ｂ）が、前記熱伝導板（６ａ、６ｂ）を横切る方向に形成されている、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１２】
前記多面体のエンクロージャー（４）の開口側面を囲う排出カバー（２１）を有する、請求項１１に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１３】
前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の１つ以上の出口により形成された平面上に配置されたスクリーン（１７ｆ）を有する、請求項１２に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１４】
前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の１つ以上の入口により形成された平面上に配置されたスクリーン（１７ｒ）を有する、請求項１２に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１５】
前記触媒（２４）が粉体、粒子、ペレットまたは押出品である、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１６】
触媒（２４）が１２５ミクロンから３ミリメートルの直径を有する粉体である、請求項１５に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１７】
前記排出カバー（２１）が前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の１つ以上の出口に広がる、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１８】
前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）のそれぞれが少なくとも１センチメートルの直径を有する、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項１９】
前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）のそれぞれの長さが２．５センチメートル以下である、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２０】
前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）のそれぞれの長さが前記チャンバブロックの長さに対応する、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２１】
行×列の配列の複数の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）を有する、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２２】
行数は列数と等しい、請求項２１に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２３】
千鳥状配列の複数の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）を有する、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２４】
前記排出カバー（２１）が、前記１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）の１つ以上の出口のそれぞれと相互接続された、連続した単一の出口マニホールドを有する、請求項１２に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２５】
前記チャンバブロック（２）内の１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）が、銅−亜鉛−アルミニウム；酸化セリウムを有する貴金属、プラチナ、パラジウムおよび金；遷移金属炭化物；遷移金属窒化物；パラジウム；パラジウム合金；および水素選択金属からなる群から選択される１つ以上の触媒（２４）で充填される、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２６】
前記チャンバブロック（２）内の１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）が、Ｆｅ−Ｃｒ−ＡｌおよびＣｏ−Ｍｏ−Ａｌからなる群から選択される１つ以上の触媒（２４）で充填される、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２７】
モノ、バイ、およびポリ金属合金、ならびに希土類金属を含むＩＩＩＢ族、ＩＶＢ族、ＶＢ族、ＶＩＢ族、ＶＩＩＢ族、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｄ、貴金属、遷移金属、アルカリ金属系、ＩＡ族、ＩＩＡ族、ＩＩＩＡ族、ＩＶＡ族、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅの酸化物からなる群から選択される１つ以上の触媒（２４）で満たされる、前記チャンバブロック（２）内の１つ以上の空隙（１６ａ、１６ｂ、・・・１６ｉ）を有する、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２８】
前記触媒（２４）が、モノ、バイ、およびポリ金属合金、ならびにＩＩＩＢ族、希土類金属、貴金属、遷移金属、アルカリ金属系、ＩＡ族、ＩＩＡ族、ＩＶＡ族、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅの酸化物の群から選択される1種以上である、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）。
【請求項２９】
各反応器モジュール（４０）によって生成される反応生成物が、共通の排出部（４６）から排出されるように並列に接続される、請求項１０に記載の反応器モジュール（４０）の複数からなるアセンブリ。
【請求項３０】
各反応器モジュール（４０）によって生成される反応生成物が、共通の排出部（４６）から排出されるように並列に接続される、請求項２９に記載のアセンブリの複数からなる反応器システム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料電池用の水素源を提供する水素発生システムに有用なマイクロコンポーネント反応器モジュールに関する。水素燃料電池は、所定の出力要件（可搬性、利便性、安全性、および小型電源ユニットを要する）を有する自動車、モバイル、および個人の使用用途に用いるために開発されている、非汚染性であり効率の高い電源（たとえば、＜www.eren.doe.gov/RE/hydrogen_fuel_cells.html＞FUEL CELLS GREEN POWER, Los Alamos National Laboratory , U.S. Department of Energy, 1999）である。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００２】
本発明の目的は、上記用途に使用される燃料電池給電用の水素ガスを生成するのに用いられる工程のために水性ガスシフト（ＷＧＳ）反応モジュールを提供することである。
【０００３】
本発明の目的は、燃料電池または燃料電池スタックを用いて使用される水素発生システムでのガス処理ユニット動作のために反応器モジュールを提供することである。好適な実施形態では、本発明の目的は、自動車、可動機、個人の使用、および他の所定の個別の電源要件のある用途における水素燃料電池給電用の水素を発生させる水蒸気改質工程に有用な反応器モジュールを提供することである。
【０００４】
さらなる目的は、総計出力が組み立てられた個別ユニットの倍数であるアセンブリを提供するために並列にひとまとまりにされるか、あるいは一群のユニットで提供され得る反応器モジュールを提供することである。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明では、１つ以上の熱交換器と、触媒で満たされることが可能な開容量（または複数のチャンバ）を有するチャンバブロックとが、反応生成物用の入口および出口を有するモジュラーユニットに組み立てられる。このチャンバブロックは、流体流を送るのに介する、触媒で満たされ得る１つ以上の長手方向空隙（チャンバ）を含む。層状流体の経路を有するマイクロチャネル熱交換器は、チャンバブロック内の触媒で満たされたチャンバ（触媒チャンバ）に動作可能な相互接続を与えるようにユニット内で整合している。コンポーネント用の適した入口および出口オリフィスを有するエンクロージャが、水素生成／燃料電池システムの段階において使用されるモジュラーアセンブリを画定する。
【０００６】
本発明では、チャンバを満たす反応触媒は、約１２５ミクロン〜約３ミリメートルの範囲の公称粒径を有する粉体および／または粒子とすることができる。概して、本発明に有用な触媒としては、モノ、バイ、およびポリ金属合金、希土類金属ならびに貴金属を含むＩＩＩＢ族の酸化物、および遷移金属群からなるものが挙げられる。他の群としては、アルカリ金属系ＩＡ族およびＩＩＡ族、ＩＶＡ族、ならびにＳｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅが挙げられる。
【０００７】
触媒で満たされたチャンバブロック空隙は、マイクロコンポーネント反応器を形成し、オーバーコール触媒量、ならびにチャンバの数および寸法（チャンバブロックサイズを決定する）が、所与の電源仕様について様々に構成され得る。
【０００８】
実施形態の動作の際、反応器温度は、摂氏約２５０度〜摂氏約６５０度の設計範囲であり、反応流は、約３気圧未満の所定圧力にある。個々の反応器モジュールは、容量が０．６５ｋＷ、１．２５ｋＷ、または５ｋＷ等である燃料電池システム用の大きさとすることができる。反応器モジュールは、ひとまとまりまたは一群に相互接続されて、個々のユニットの反応生成物流が共通のオリフィスから排出されるモジュールを形成し得る。
【０００９】
本発明は、図面に照らして考慮された好適な実施形態の以下の説明においてより十分に記載される。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
本発明では、１つ以上の熱交換器と、触媒で満たされることが可能な開容量が内部に規定されているチャンバブロックとがユニットとして組み立てられる。このチャンバブロックの長手方向斜めには、反応体の導入用の入口が（後側に）設けられ、反応生成物の排出用の出口が反対側（前側）に設けられている。チャンバブロックは、１つ以上の長手方向開容量、空隙、またはその空隙を貫通する、触媒で満たされ得るチャンバを有する。薄セパレータ板（「ＨＥＸ」ユニット）の両側に層状流体流を送るマイクロチャネル経路を有する１つ以上の熱交換器が、チャンバブロックと整合されており、それによって、ＨＥＸユニットが、システムに導入された反応体を所定温度に十分に加熱または冷却して、触媒が満たされている空隙内でＷＧＳまたは炭化水素水蒸気改質等の所定の反応を促進する。ＨＥＸユニットは、反応体および／またはチャンバブロックを加熱または冷却し得る。
【００１１】
熱交換器およびチャンバブロックは、前および後カバーとともに組み立てられて、チャンバブロック内に形成された１つ以上の空隙に通じる入口と連通する閉鎖内部流体経路（チャンバブロックの後方にある）を含めた、画定された流体連通路を形成する。
【００１２】
チャンバブロックは、熱交換器の出口がチャンバブロックの触媒空隙の入口と連通している関係で、１つ以上の熱交換器に対して配置される。チャンバブロックの空隙内の触媒による反応流は、後方から前方に流れ、後カバーとチャンバブロックの後壁との間に画定された空間の形態のマニホールドにより送られる。好適な形状は、「Ｕ」字形であり、この「Ｕ」字形の対向側は、熱交換器の入口および出口と動作可能に対応するオリフィスを有し、熱交換器に接続される「Ｕ」内の流体経路用のオリフィスは、「Ｕ」の延出脚部に、この延出脚部に対し横方向に形成される。
【００１３】
反応器モジュールの側面は、チャンバブロックを介して反応体出口に対応する側面に開口した多面体を形成する。出口側面は、複数のチャンバからの流れを統合し、触媒チャンバ内で反応した生成流体の総流を単一または複数の共通のストリームに送る排出板によって覆われている。１つ以上のスクリーンが、粒状触媒をチャンバ内に維持するように排出カバーとの間にチャンバブロック入口面および出口面の両側に配置され得る。排出カバーは、空隙出口と相互接続される連続した単一の出口マニホールドを含む。
【００１４】
好適な実施形態では、触媒は、公称粒径１２５ミクロンを有する粉体とすることができ、本発明の小型反応器モジュールでは、ユニットのサイズが様々であるため、触媒粒子は、約４５０ミクロン〜約３ミリメートルの範囲とすることができる。１つ以上の触媒配合物がチャンバ内を満たすことができる。本発明に有用な触媒としては、モノ、バイ、およびポリ金属合金、希土類金属（たとえばＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ）を含むＩＩＩＢ族、ＩＶＢ族（たとえばＴｉ、Ｚｒ）、ＶＢ族（たとえばＶ、Ｎｂ、Ｔａ）、ＶＩＢ族（たとえばＣｒ、Ｍｏ、Ｗ）、ＶＩＩＢ族（たとえば、Ｍｎ、Ｔｃ、Ｒｅ）、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｄの酸化物、貴金属（たとえばＲｕ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｕ）および遷移金属群からなるものが挙げられる。他の群としては、アルカリ金属系ＩＡ族およびＩＩＡ族（たとえばＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ）、ＩＩＩＡ族（たとえばＢ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ）、ＩＶＡ族（Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ）、Ｓｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅが挙げられる。
【００１５】
好適な実施形態は、チャンバブロックが３×３チャンバマトリックスを有し、各空隙の直径が約１センチメートルおよび長さが約２．５センチメートルである、１．２５ｋＷユニットである。反応器動作温度は、摂氏約２５０度〜摂氏約６５０度の範囲にあり、反応体は、３気圧未満の圧力にてチャンバ内で受け取られ、チャンバブロック内の圧力低下は、約０．５気圧〜約１．０気圧の範囲である。個々の反応器モジュールユニットは、各反応器モジュールによって生成された反応生成物が共通出口から排出されるようにバッテリ内にひとまとまりにされるかまたは組み立てられる。４個の１．２５ｋＷユニットが「５ｋＷ」ユニット（公称）を提供するように並列に段状にされ、１０個のこのような５ｋＷユニットが「５０ｋＷ」ユニット（公称）を提供するように段状にされ得る。本明細書における好適な実施形態は、特に同時係属中の出願第０９／８０３，５９２号（２００１年３月９日付けで出願）に記載の水蒸気改質燃料電池システムを用いた使用に適応し、モジュール内に含まれる好適なＨＥＸユニットは、同時係属中の出願第０９／６２７，２６７号（２０００年６月２８日付けで出願）に記載されている。これらの出願はいずれも、本出願の譲受人によって所有され、完全に記載されるものとして本明細書に参照により援用される。
【００１６】
図１Ａを参照すると、反応器モジュール４０は、小型マイクロコンポーネントアセンブリ内に熱交換器１ａ、１ｂとチャンバブロック２とを有する。反応器モジュール４０は、好ましくは、上面３ａ、下面３ｂ、側面３ｃ、３ｅ、前方排出面３ｄ、および後面３ｆ（これらは全て金属等の熱伝導性材料から形成される）を有する。面３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｄ、３ｅ、３ｆは、１．２５ｋＷの実施形態では幅が７５ｍｍ、高さが９０ｍｍ、および深さが最大７０ｍｍの６面体を有するエンクロージャ４を形成する。反応器モジュール４０は、図１Ａおよび図２Ａに示すように、熱交換器１ａ、１ｂおよびチャンバブロック２とともに積み重ねられた熱伝導性板６ａ、６ｂを有する。触媒、改質される炭化水素、流量、滞留時間、公称定格電力および他等、多数の工程パラメータによって寸法は様々であり得る。
【００１７】
反応器モジュール４０は、熱交換器１ａ、１ｂの入口ポート８ａ、８ｂと流体連通する板６ａ、６ｂに入口７ａ、７ｂと、水蒸気用の出口９ａ、９ｂとを有する。入口７ａ、７ｂは、低級の水蒸気も収容し得る。この工程に必要な熱は、部分酸化または炭化水素燃料の水蒸気改質によって内部から供給されるか、あるいは遠隔にある熱源により外部から供給される。反応器モジュール４０は、高温の内部温度下で動作するように構成され、ガスシフト反応は、摂氏２５０°〜摂氏６５０°の範囲にて起る。チャンバブロック２は、反応体用の１つ以上の入口１０ａ、１０ｂ、および反応生成物用の１つ以上の出口１１ａ、１１ｂ．．．１１ｘを有する。熱交換器１ａ、１ｂは、チャンバブロック２の上部および下部に位置する。
【００１８】
反応器モジュール４０のエンクロージャ４は、好ましくは気密である。一実施形態では、反応器排出面３ｄ（図２Ａでは排出カバー２１）は、気密アセンブリに着脱自在に取り付けられて、多面体の残りの５つの面３ａ、３ｂ、３ｃ、３ｅ、３ｆとともに多面構造を形成する。反応器モジュール４０の側面３ｃ、３ｅは、熱交換器１ａ、１ｂがチャンバブロック２に接合される溶接ライン１２ａ、１２ｂを有する。気密エンクロージャ４は、３ａｔｍ未満に制御されたレベルでの反応器モジュール４０の加圧動作に適している。チャンバブロック２は、気密エンクロージャ４の後方の後カバー１８から離間している。この間隔は、１つ以上のシム１４によってとられやすくすることができる。チャンバブロック２は、穿孔、機械加工、鋳造、または他の工程により形成され得る１つ以上の空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｉを有する固体１５である。チャンバブロックのポートは熱交換器のポートに対応している。流体および反応体の経路は図２Ａに示す。
【００１９】
図１Ｃは、２つの熱交換器１ａ、１ｂを有した積み重ね構成のチャンバブロック２を分解図で示している。熱交換器１ａ、１ｂは、上述の特許出願第０９／６２７，２６７号（２０００年７月２８日付けで出願され、本出願の譲受人が所有）に記載されたセパレータ板の対向側面に層状流体流を誘導するようになっているマイクロチャネル構成１３ａ、１３ｂを含む。
【００２０】
供給ガスとして示した反応流の経路は図１Ｃに示す。反応器の構成要素を示した図２Ａを参照すると、供給ガスは、上部入口１０ａまたは下部入口１０ｂに入り、１つ以上の熱交換器１ａ、１ｂに進む。供給ガスは、熱交換器１ａ、１ｂ内を流れ、多面体の内側後方部にて出る。その後、供給ガスは、チャンバ１６ａ等に入り、触媒２４を通過し、チャンバブロック２の前部から出て、１つ以上の出口１１ａ等から排出される。
【００２１】
水／低級の水蒸気として示した流体の経路も図１Ｃに示す。図２Ａを参照すると、流体は、入口７ａ、７ｂを通って、１つ以上の熱交換器１ａ、１ｂに入り、水蒸気として出口９ａ、９ｂから出る。
【００２２】
図１Ｄは、反応器モジュールを側部切欠き図で示している。反応体は、熱交換器１ａ、１ｂのセクションに流入し、そこから出て、チャンバブロック２の後方部に入り、触媒２４を通過してチャンバブロック２の前方部から出口１１より出るように示されている。
【００２３】
図１Ｅは、反応器モジュール４０の後方の分解図である。シム１４は、チャンバ１６ａ等用の入口に反応体が流れることができるようにチャンバブロック２の後方にて空間を維持する。スクリーン１７ｒは、触媒２４をチャンバ１６ａ等内に維持する。後カバー１８により気密反応器モジュール４０が完成となる。
【００２４】
図２Ａに示す例では、チャンバブロック２は、３行×３列構成の９個の空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｉを有し、この構成では、空隙は形状が円筒形であり、匹敵量を画定するとともに匹敵流を可能にする他の幾何学形状も同様に機能する。空隙は、固体または多孔性材料を含む触媒２４で満たされ得る。高温シフト（ＨＴＳ）反応器では、好適な触媒としては、Ｆｅ−Ｃｒ−Ａｌ（鉄−クロム−アルミニウム）およびＣｏ−Ｍｏ−Ａｌ（コバルト−モリブデン−酸化アルミニウム）が挙げられる。低温シフト（ＬＴＳ）反応器では、好適な触媒としては、Ｃｕ−Ｚｎ−Ａｌ（銅−亜鉛−アルミニウム）およびＮＭ−ＣｅＯｘ（酸化セリウムを有する貴金属、プラチナ、パラジウム、および金）、ならびに遷移金属（たとえば、Ｍｏ、Ｗ、Ｖ）炭化物および窒化物、パラジウムまたはパラジウム合金、ならびに他の水素選択金属が挙げられる。これらの材料は、反応器ブロックチャネルの温度プロファイルに従って構成され得る。
【００２５】
概して、本発明に有用な触媒としては、モノ、バイ、およびポリ金属合金、希土類金属（たとえばＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ）を含むＩＩＩＢ族、ＩＶＢ族（たとえばＴｉ、Ｚｒ）、ＶＢ族（たとえばＶ、Ｎｂ、Ｔａ）、ＶＩＢ族（たとえばＣｒ、Ｍｏ、Ｗ）、ＶＩＩＢ族（たとえば、Ｍｎ、Ｔｃ、Ｒｅ）、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｚｎ、Ｃｄの酸化物、貴金属（たとえばＲｕ、Ｏｓ、Ｒｈ、Ｉｒ、Ｐｄ、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｕ）および遷移金属群からなるものが挙げられる。他の群としては、アルカリ金属系ＩＡ族およびＩＩＡ族（たとえばＬｉ、Ｎａ、Ｋ、Ｍｇ、Ｃａ）、ＩＩＩＡ族（たとえばＢ、Ａｌ、Ｇａ、Ｉｎ）、ＩＶＡ族（Ｃ、Ｓｉ、Ｇｅ、Ｓｎ、Ｐｂ）、およびＳｂ、Ｔｅ、Ｂｉ、およびＳｅが挙げられる。
【００２６】
各種実施形態では、触媒の公称粒径は、従来の公差変動でのサイズが約１２５ミクロン〜約３ミリメートルの範囲である。
【００２７】
表１は、１．２５ｋＷの反応器用の各種空隙構成の例を記載している。他の実施形態は、たとえば、０．６５ｋＷまたは５ｋＷの燃料電池スタックに適合するように、所定の電力モジュールに十分な燃料を生成するように構成され得る。
【００２８】
【表１】
0004402950.tif 000002
【００２９】
表１は、複数の異なる空隙構成および流量パラメータが所定の反応器モジュール電力パラメータに可能であることを示している。３センチメートルの空隙直径は、１．２５ｋＷモジュールの反応器に好適な実施形態を表している。表１の例では、触媒チャンバの数は、１〜８１の範囲であり、空隙直径は、１．０〜９．０センチメートルの範囲であり、反応器サイズおよび他の動作パラメータは、表１の仕様により包括される範囲にある。好適な実施形態では、１リッター／分の流量を達成するために、チャンバブロック内の３．０センチメートル空隙の３×３マトリックス内の各チャンバは、２．５センチメートル以下の長さを有するべきであり、それに対応して、チャンバが形成されるチャンバブロックの長さ（すなわち２．５センチメートル以下）を決定する。
【００３０】
図１Ｅおよび図２Ａを参照すると、反応器モジュール４０は、触媒をチャンバブロック２内に閉じ込める１つ以上のスクリーン１７ｆ、１７ｒを有している。図２Ａは、スクリーン１７ｆを示しているが、金属スクリーンまたはフリット等の代替的な多孔性材料を用いることもできる。
【００３１】
１つ以上のスクリーン１７ｆ、１７ｒは、溶接または他の締結方法等の代替的なやり方で締結され得る後カバー１８または排出カバー２１を固定するための締結具２０ａ、２０ｂ、．．．２０ｐを収容するための開口１９ａ、１９ｂ、．．．１９ｐを有する。図２Ａに示された排出カバー２１は、１つ以上の空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｘのそれぞれと対応した開口２２ａ、２２ｂ．．．２２ｉを有する。図３Ａおよび図３Ｂは、排出カバー２１の例を示す。図３Ａを参照すると、排出カバー２１は、９つの出口ポートのある排出マニホールド２５に設計され得る。図３Ａでは、各開口２７ａ、２７ｂ、．．．２７ｘは、空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｘに対応する。図３Ｂは、連続した単一の出口排出マニホールド２６を備える排出カバー２１を示す。連続した単一の出口排出マニホールド２６は、１つ以上の空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｘを包囲するのに十分な開口２７ｊを備える。マニホールド２６は、連続的にあるいは規則的にまたは不規則的に徐々に、排出端２８の方に段階的に小さくテーパ状になり得る。
【００３２】
図４Ａは、５ｋＷ（公称定格）ユニットとして構成された反応器モジュール４５を形成するように並列に接続された４つの反応器モジュール４０  ４１、４２、４３、４４の一実施形態を示している。別の実施形態では、８つの０．６５ｋＷの反応器モジュールが、並列に接続され、５ｋＷ（公称定格）ユニットとして構成されている。
【００３３】
図４Ｂは、自動車等の大きなシステム用に大きなシステム構成５０を形成するために、共通の排出部４６を有する、さらなる反応器モジュール４５ａ、４５ｂ等と接合された好適な実施形態の反応器モジュール４５を示している。
【００３４】
本発明では、外部源からの加圧ガスは反応器モジュール４０に供給される。入口７ａ、７ｂから熱交換器１ａ、１ｂに入り、入口ポート８ａ、８ｂからマイクロチャネル構成１３ａおよび１３ｂに送られ、かつ水蒸気のための出口９ａ、９ｂにより排出される流体から水蒸気が発生する。この水蒸気は、加圧ガスと混合されて反応体を形成し、入口１０ａ、１０ｂにおいて３ａｔｍ未満のレベルでチャンバブロック２に給送される。反応体は、Ｈ２Ｏ、Ｏ２、およびＣＯ２のいずれか１つ以上を有する燃料を含み得る。燃料は、炭化水素、液体航空燃料、液体アルコール、または圧縮された炭化水素系ガスであり得る。
【００３５】
好適な１．２５ｋＷの実施形態では、反応体は、７５リッター／分の流量、そのため各個々の反応器モジュールユニットについて合計３００リッター／分でチャンバブロック２に流入する。排出カバー２１を出る反応生成物に対する、反応器２に入る反応体の圧力低下が制御される。
【００３６】
空隙１６ａ、１６ｂ、．．．１６ｘ内の触媒２４を通る流れは、水性ガスシフトまたは水蒸気改善等の所定の反応を促進させる。滞留時間は、反応器の寸法および触媒の選択に応じて様々である。触媒空隙１６ａ等における反応体の滞留時間は、システム内の空隙容積および周囲動作圧力によって決まる。好適な１．２５ｋＷの実施形態では、触媒空隙１６に入る反応体とチャンバを出る反応生成物との差圧は、約０．５ａｔｍ〜約１．０ａｔｍの範囲にある。
【００３７】
反応器モジュールが用いられ得る反応の一例としては、水素、水、一酸化炭素、および二酸化炭素の混合物へのメタン（ＣＨ４）の接触改善がある。この場合、この混合物は、チャンバブロック入口と排出（出口）カバーとの間に生じる差圧によって、排出カバーから出る。
【００３８】
反応器モジュール４０の寸法は小型である。純粋な炭化水素蒸気改質器または自動熱改質器として上流で動作する一次反応器とともに作動する場合、本明細書における好適な実施形態の１つの反応器モジュール４０の例示においては、０．６５〜１．２５ｋＷのＰＥＭ系燃料電池を動作させるのに十分な１０ｍｇ／ｓ〜２０ｍｇ／ｓの間の水素を生成する。電力は、たとえば、四角形反応器４５を生成するように図４Ａに示すような並列構成の４つの反応器モジュール４０を相互接続することによって増大される。複数の四角形反応器４５はさらに、燃料電池バンクにおいて５０ｋＷを発生させるのに十分な水素、自動車に給電するのに十分なエネルギーを生成する大きなシステム構成５０を形成するように、図４Ｂに示すように並列に構成され得る。大きなシステム構成５０の内部容積は、約１６〜４０リッターの範囲とすることができ、好適な実施形態では、２２リッターである。本発明の小型サイズにより、燃料電池システムが自動車のエンジンルーム内に配置されるように適合させることが可能となる。
【００３９】
本発明を詳細に記載してきたが、本開示を考慮すれば、当業者は、本明細書に記載される発明的概念の精神から逸脱しない限り、本発明に改変を行い得ることは明らかであろう。むしろ、本発明の範囲は、添付の特許請求の範囲によって定義されるものとする。
【図面の簡単な説明】
【００４０】
【図１Ａ】本発明の反応器モジュールの斜視図である。
【図１Ｂ】識別された入口および出口を有する反応器モジュールを示す。
【図１Ｃ】流体および反応体の内部流路を示す、熱交換器とチャンバブロックのみの分解図である。
【図１Ｄ】反応体内部流路を示す、反応器モジュールの側面図である。
【図１Ｅ】シムの構成、ならびに後部スクリーンおよびバックカバーの交換を示す、熱交換器およびチャンバブロックのみの後方の分解図である。
【図２Ａ】コンポーネントアセンブリを示す、反応器モジュールの分解図である。後部スクリーンは、この図に表示されていない。
【図２Ｂ】触媒で満たされたチャンバを示す、反応器モジュールを切欠き図で示した図である。
【図２Ｃ】触媒で満たされたチャンバを示す詳細図である。
【図３Ａ】反応器モジュール用の排出マニホールドの斜視図を示す。
【図３Ｂ】反応器モジュール用の排出マニホールドの斜視図を示す。
【図４Ａ】四角形反応器モジュールを形成するように並列に構成された４つの反応器モジュールの一実施形態を示す。
【図４Ｂ】大きなシステム構成を形成するように並列にさらに連結された複数の四角形反応器モジュールを示す。
【図１Ａ】
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【図１Ｂ】
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【図１Ｃ】
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【図１Ｄ】
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【図１Ｅ】
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【図２Ａ】
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【図２Ｂ】
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【図２Ｃ】
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【図３Ａ】
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【図３Ｂ】
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【図４Ａ】
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【図４Ｂ】
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