(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
所定の機械的特性と所定の生体適合性を有するメタクリル酸メチル樹脂内に、所定割合のシルク繊維を分散添加して形成されていることを特徴とする義歯床。
【請求項２】
所定の機械的特性と所定の生体適合性を有するメタクリル酸メチル樹脂内に、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の何れかのシルク繊維を混合重量比率２．２％〜１５％で分散添加して形成されている繊維プラスチックで構成されていることを特徴とする義歯床。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は高い強度を有し、且つ人体や自然など生態環境への高度な順応性を有する繊維強化プラスチック及び前記繊維強化プラスチックで形成された義歯床に関する。
【背景技術】
【０００２】
現代社会ではその利便性から日常生活の隅々にまでプラスチック製晶が行き渡って大量に消費され続けており、プラスチックなしの生活は考え難いはどその恩恵に浴している。だが、近年においてプラスチックの中には、高度な利便性を有する反面で、危険な弊害を有するものがあることが徐々に認識され始めて来ており、社会的に問題になっている。
【０００３】
歴史的には当初プラスチックとして使用されていたものは、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）で、毒性が殆どなく、廃棄して燃焼する際にも比較的きれいに燃え、一定の有用性を有するものであった。その後、ポリエチレン（ＰＥ）やポリプロピレン（ＰＰ）は強度等において問題があるとの認識から、改良が加えられたプラスチック、例えばエチレンと塩素から製造されたポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）や、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリスルフォン（ＰＳＦ）など、強度等の特性が飛躍的に向上されたものが生まれ今日に至っている。
【０００４】
しかし、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）などの有機塩素化合物からなるプラスチックは、生産、消費を経て廃棄焼却される際に、焼却時の高温と前記プラスチックに含有される塩素によってダイオキシンを生成する可能性がある。ダイオキシンは急性毒性と慢性毒性の２つの毒性を有し、低濃度のダイオキシンの長期間の摂取によって発ガン性や催奇形性等の慢性毒性を示すものである。例えばベトナム戦争時に使用された枯れ葉剤の中にもダイオキシンが含まれ、戦争終結後に多くの奇形児が生まれ、ガン患者が発生したことは周知である。
【０００５】
さらに、上記ダイオキシンや、ポリカーボネート（ＰＣ）やポリスルフォン（ＰＳＦ）を構成するビスフェノールＡ（ｂｉｓ−Ａ）、塩化ビニルに可塑材として添加されるフタル酸エステルなどのフタル酸化合物等は、人体など生物の内分泌機能に影響を及ぼす環境ホルモン（内分泌攪乱化学物質）としての危険性が指摘されている。かかる環境ホルモンは生物の細胞の正常な成育を阻害し、人体や自然環境に多大な悪影響を及ぼすものであることが認識されつつあり、焼却時に発生するダイオキシンや溶出したビスフェノールＡ等による生態環境への影響が憂慮されている。
【０００６】
従って、近年における生態環境への影響に対する認識の高まりに伴い、新たに提供されるプラスチックにおいては、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、ポリカーボネート（ＰＣ）等の従来のプラスチックが有していた強度等の特性を維持しつつも、生態環境への高度な順応性を有し、地球環境の保全及び人体の健康維持を図れるものであることが切望されている。
【０００７】
特に、義歯床のような人体に直接使用するプラスチックについて上記要求は格別強いが、従来の義歯床の素材としてはポリカーボネート樹脂やスルフォン樹脂等が用いられ、さらに強度を強化するためにポリ塩化ビニルを混合する場合もあった。ポリカーボネートやポリ塩化ビニル等は上述したような危険性を有するプラスチックであり、かような義歯床の現状を放置することによる人体への悪影響が強く危惧される。
【０００８】
発明の開示
本発明は上記問題点に鑑みなされたものであって、高い強度など良好な特性を発揮しつつ、且つ生態環境への高度な順応性を有し、地球環境の保全及び人体の健康維持を図ることが可能な繊維強化プラスチック、及び前記繊維強化プラスチックからなる義歯床を提供することを目的とする。本発明の繊維強化プラスチック及びその義歯床は、廃棄焼却時に発生するダイオキシンや環境ホルモン（内分泌攪乱化学物質）など、生態環境に対して有害な化学物質を生ずる危険性がなく、且つ強度等の特性で高機能を発揮するものである。
【０００９】
本発明による繊維強化プラスチックは、生態環境に無害といえる程の生体適合性を有する合成樹脂を用い、例えば所定の機械的特性と所定の生体適合性を有するメタクリル酸メチル樹脂内、ポリエチレン内或いはポリプロピレン内に、所定割合のシルク繊維を分散添加して形成されていることを特徴とする。前記繊維強化プラスチックにおいて、前記シルク繊維を粉状徴砕片、原糸形状、撚糸形状の何れか、或いはこれらの組み合わせとすると好適である。さらに、前記繊維強化プラスチックにおいて、前重合段階のメタクリル酸メチル樹脂内に、６本撚り３２デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率４．４％〜１５％で方向を揃えて分散添加後、加熱重合し形成されると、また融解させたポリエチレンのペレット内に、２本撚り２７デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率４．４％以上、或いは４本撚り２９デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率４．４％以上、或いは６本撚り３２デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率２．２％以上で方向を揃えて分散添加し再度融解させた後、加圧成形し形成されると、また融解させたポリプロピレンのペレット内に、２本撚り２７デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率４．４％、或いは４本撚り２９デニール撚糸のシルク繊維を混合重量比率２．２％で方向を揃えて分散添加後、加圧成形し形成されるとより好適である。
【００１０】
さらに本発明による義歯床は、生態環境に無害といえる程の生体適合性を有する合成樹脂を用い、例えば所定の機械的特性と所定の生体適合性を有するメタクリル酸メチル樹脂内に、所定割合のシルク繊維を分散添加して形成されていることを特徴とする。この場合においても、前記シルク繊維を粉状微細片、原糸形状、撚糸形状の何れか、或いはこれらの組み合わせとすると好適である。さらに、前記義歯床において、前記シルク繊維を、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の何れかとし、混合重量比率２．２％〜１５％とするとより好適である。なお上記繊維強化プラスチック及び義歯床の合成樹脂は組み合わせたものとしてもよい。
【００１１】
上記繊維強化プラスチック及びその義歯床には、生態環境に無害な合成樹脂を母材として天然素材であるシルク繊維を添加するので、強度等の特性を向上するできると共に、人体や自然などの生態環境に対して高度な順応性を有しており安全である。
【００１２】
例えば、メタクリル酸メチル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等を母材とする場合は、有機塩素化合物と同等或いはそれ以上の強度を有し、且つ焼却時にダイオキシンを発生したり、環境ホルモンを漏出しないことから、人体や自然環境に悪影響を及ぼすことがない。特にメタクリル酸メチル樹脂を母材とする前記繊維強化プラスチックは、高い強度を有すると共に、繊維強化材が目立たず高い審美性を有し、義歯床など人体に直接使用する素材として最適である。本発明の繊維強化プラスチック及びその義歯床は詳細には下記のようなメリットを有するものである。
【００１３】
（１）強度を向上することで新製品の創造や製品価値の向上が可能となる。通常のメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等で実現できなかった強度の製品を製作しうる。
（２）有害な物質を生成しない母材とシルクからなるため、無害で有為である。例えば塩化ビニル（ＰＶＣ）等は水や湯によって含有している毒性を漏出するが、上記繊維強化プラスチックにはかかる毒性がない。乳幼児の肌に触れたり、その口に運んだりする製品に対して多岐に適用でき、利用者の安全を守ることができる。製品の例示として、歯ブラシ、食器、玩具、水で洗う器具等がある。
（３）補強材としてのシルク繊維は、本繊維強化プラスチックからなる製品の審美性を損なうことがない。混合した補強材が透明感を有し、製品の審美性に影響を及ぼさないために、グラスファイバーや炭素繊維を使用した製品より審美性に優れている。
（４）特に口内に入れる義歯床など人体に直接使用するものについては、高い強度を有し且つ毒性がない素材であることが必須条件であり、前記条件を充足し、加えてシルク繊維の粘膜疾患や皮膚疾患に対する薬理作用等によって人体に積極的な好影響を与える本繊維強化プラスチックは最適である。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
図１はシルクの繊維構造を示す説明図、
図２はセリシンの構造を示す断面図、
図３（ａ）は綿状の１．０デニール原糸であるシルクを示す部分斜視図、
図３（ｂ）は２本撚りの２７デニールであるシルクを示す部分斜視図、
図３（ｃ）は４本撚りの２９デニールであるシルクを示す部分斜視図、
図３（ｄ）は６本撚りの３２デニールであるシルクを示す部分斜視図、
図４はメタクリル酸メチル樹脂（或いはポリプロピレン）の試験片を示す説明図、
図５はポリエチレンの試験片を示す説明図、
図６は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図７は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図８は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図９は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図１０は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図１１は母材をメタクリル酸メチル樹脂とした場合の各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図１２は母材をポリエチレンとした場合の粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１３は母材をポリエチレンとした場合の綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１４は母材をポリエチレンとした場合の２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１５は母材をポリエチレンとした場合の４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１６は母材をポリエチレンとした場合の６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１７は母材をポリエチレンとした場合の各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１８は母材をポリエチレンとした場合の最大荷重時試験片伸びと最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、
図１９は母材をポリプロピレンとした場合の粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２０は母材をポリプロピレンとした場合の綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２１は母材をポリプロピレンとした場合の２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２２は母材をポリプロピレンとした場合の４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２３は母材をポリプロピレンとした場合の６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２４は母材をポリプロピレンとした場合の各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、
図２５は抗破折試験の概要図、
図２６は添加シルクが粉状徴砕片の場合における複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を示すグラフ、
図２７は添加シルクが綿状原糸１．０デニールの場合における複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を示すグラフ、
図２８は添加シルクが２本撚り２７デニールの場合における複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を示すグラフ、
図２９は添加シルクが４本撚り２９デニールの場合における複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を示すグラフ、
図３０は添加シルクが６本撚り３２デニールの場合における複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を示すグラフ、
図３１はシルク添加量が０．１ｇ（混合重量比０．５５％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を示すグラフ、
図３２はシルク添加量が０．４ｇ（混合重量比２．２％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を示すグラフ、
図３３はシルク添加量が０．８ｇ（混合重量比４．４％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を示すグラフである。
【発明を実施するための最良の態様】
【００１５】
本発明のよる繊維強化プラスチック及びその義歯床の実施形態を実施例に基づき説明するが、本発明は以下の実施形態・実施例によって限定されるものではない。特に繊維強化プラスチック及びその義歯床に用いる合成樹脂は、実施例に示したもの以外でも生態環境に対して無害な合成樹脂であれば適宜である。又繊維強化プラスチックに分散・添加するシルク繊維の形状・太さ・長さ・混合重量比も、実施例に示したもの以外でも本発明の要旨の範囲内であれば適宜であり、シルク繊維を含有するものを添加する場合も含む。
【００１６】
前提として、本発明の繊維強化プラスチック及びその義歯床に混合添加するシルク繊維の特徴・特性について説明する。シルクは蚕が自ら生成したタンパク質を吐糸口から外部に放出して糸にしているものであり、シルク繊維の断面形状やタンパク質の化学構造は複雑であって、これが後述するシルクの特徴・特性を生じさせる要因となる。
【００１７】
図１はシルクの繊維構造を示す説明図、図２はセリシンの構造を示す断面図である。シルクの繊維構造は、図１に示すように、２本のフィブロイン繊維１の回りをニカワ質のセリシン２が包み込んだ形状で１本の原糸３が構成されている。１本のフィブロイン繊維１には、フィブロイン分子１ａからなる太さ０．２〜０．４μの螺旋状のミクロフィブリル１ｂが束状になって９００〜１４００本程度あり、ミクロフィブリル１ｂは繊維を構成する基礎的な構造単位であるフィブリル１ｃを構成している。
【００１８】
フィブロイン繊維１を包んでいるセリシン２は、拡大すると図２に示すような層状の構造で、外側からセリシン２のＩ層２ａ、Ｉ層２ａとＩＩ層２ｃとの混合層２ｂ、ＩＩ層２ｃ、ＩＩＩ層２ｄ、ＩＶ層２ｅ、Ｖ層２ｆの６層構造である。セリシン２の各層２ａ〜２ｆには、各層や６層全体に各々特徴があっていずれもシルク繊維にとって重要な存在である。例えば繭の中の生体を守るために外気の変化や外界の環境の変化に対応して内部を守る働きをしている。
【００１９】
ここで、シルク繊維の他の天然繊維と比較した特性を示す。表１はシルクと他の天然繊維との特性比較表である。表１において、ヤング率の単位ｇ／ｄのｄ：デニールは繊維の太さを表す単位で、４５０ｍの繊維の重さが５０ｍｇのものが１デニールである。また衝撃切断エネルギーの単位Ｅｒｇ／ｃｍ２でＥｒｇ：エルグは１ｄｙｎの力が物体に作用して、その作用点が力の方向に１ｃｍ移動するときになされる仕事である。
【００２０】
【表１】
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【００２１】
表１に示すように木綿や羊毛に比し、シルク繊維はヤング率が高くて変形しにくく、衝撃剪断エネルギーが高くて丈夫であり、熱による分解点の温度も高くて耐熱性に優れる等の特徴を有し、シルク繊維は他の天然繊維に比して総合的な物性に優れている。また合成繊維は２００℃前後で分解・溶融・燃焼して有毒ガスを発生するが、シルク繊維は３００〜４００℃で燃焼して有毒ガスを発生することがなく、強度、安全性、コスト面で優れている。さらに母材に添加する場合でも透過性が高くて白濁等を起こさずに、母材の色調や色彩等に変化を起こすことが少なく、母材内部に混在しても目立たないので審美性が高い繊維強化プラスチックを製造することができる。
【００２２】
さらにシルク繊維は単に高い強度等の特性を有するだけでなく人体等の生態環境に積極的なプラス効果を有する。即ち、シルク繊維は古来から美しさ、肌触りの良さ等から重要視され有用性が認められてきたが、現代ではシルクの外套膜であるセリシンが、粘膜疾患及び皮膚疾患に有効であるなど、その薬理効果が科学的に実証され、人体に直接適用する素材としては最適な「環境素材」といえる。シルクのフィブロインも生体への適合性がよく生体材料として最適である。
【００２３】
そして、後述する実験例で母材の合成樹脂に添加するシルク繊維の形状・太さは、粉状の微砕片（原糸１ｍｍ以下のもの）、綿状の１．０デニール原糸（太さ約１０μ）、２本撚り２７デニールの撚糸（太さ約２７０μ）、４本撚り２９デニールの撚糸（太さ約２９０μ）、６本撚り３２デニールの撚糸（太さ約３２０μ）の５種類である。前記シルクの長さは、２本撚り２７デニールの撚糸、４本撚り２９デニールの撚糸、６本撚り３２デニールの撚糸はいずれも試験片の長軸方向の寸法を基本として１０ｍｍ以上の適切な長さとした。前記シルクのうち粉状の微砕片以外の形状を図３に示す。図３（ａ）は綿状１．０デニール原糸であるシルク繊維を示す部分斜視図、同図（ｂ）は２本撚り２７デニールの撚糸であるシルク繊維を示す部分斜視図、同図（ｃ）は４本撚り２９デニールの撚糸であるシルク繊維を示す部分斜視図、同図（ｄ）は６本撚り３２デニールの撚糸であるシルク繊維を示す部分斜視図である。
【００２４】
以下、母材となる合成樹脂に上記５種類のシルク繊維を各々混合添加した繊維強化プラスチック及びその義歯床について、その実施例を示す。
【００２５】
［実施例１］
繊維強化プラスチックの試験片は、合成樹脂の母材としてメタクリル酸メチル樹脂（ＰＭＭＡ）を用い、粉状微砕片、綿状１．０デニール原糸、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の５種類のシルク繊維を、前記メタクリル酸メチル樹脂１８．０ｇに各々分散して添加することで製作した。試験片はＪＩＳ  Ｋ７２０３（硬質プラスチックの曲げ試験）に準じた標準寸法・形状に成形している。図４は製作されたメタクリル酸メチル樹脂の試験片を示す説明図であり、ＪＩＳ  Ｋ７２０３の試験片の規定寸法・形状である１１０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍの矩形に仕上げられている。
【００２６】
メタクリル酸メチル樹脂へ分散・添加するシルク繊維の混合量・混合重量比率は表２に示す通りである。尚、綿状１．０デニール原糸は嵩張るため混合量・混合重量比率を他のシルクの混合量・混合重量比率に対して１／１０にしてある。
【００２７】
【表２】
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【００２８】
前記試験片の製作に当たっては、厚さ４ｍｍ、長さ１１０ｍｍ、幅２１ｍｍのアルミ板の原型を製作し、型枠となる金型の中に石膏を詰めて前記原型を埋没する。前記金型の型枠は後で二分割できるようになっており、分割線にはアルミ板（原型）の厚さの中心を位置させ上下２回に分け石膏で埋没する。また埋没する型枠の石膏には上下の石膏が分離するように予め硬化した下面の石膏には分離材（合成中性洗剤）を塗布しておく。石膏が硬化した後、上下の型枠及び石膏を分割して原型のアルミ板を取り出す。上記工程で試験片を製作する際の石膏型が完成する。完成した石膏型の内面には、試験片素材と石膏との分離材としてアルギン酸ナトリウム系分離材を塗布して十分に乾燥させておく。
【００２９】
試験片の母材となるメタクリル酸メチル樹脂は重合体粉末と単量体液体とから製作する。前記重合体粉末の組成は微粉末状ＰＭＭＡ（ポリメチルメタクリレート・重合体）９９．０〜９９．３％、過酸化ベンゾイル（重合開始剤）０．２〜０．５％、着色剤０．５％であり、前記単量体液体の組成はＭＭＡ（モノメチルメタクリレート・単量体）８４〜１００％、ＥＤＭＡ（エチレングリコールジメタクリレート・架橋剤）０〜１６％、ハイドロキノン（重合禁止剤）０．００５％である。本実施例の試験片製作には、（株）ハイデンタル・ジャパン社製のイソレジンＨを使用した。
【００３０】
前記重合体粉末１８０ｇに対して前記単量体液体７７．４ｍｌを混和すると室温２３℃で約１５分経過後に餅状の前重合段階に入る。十分な可塑性を有する前重合段階で上下に分割された石膏型に上下均等に填入し、この間に長方向に揃えた各種類のシルクを試験片の長軸方向（１１０ｍｍの方向）に対して平行に所定重量比で分散して添加する。なお微砕片のシルク繊維は予め重合体粉末に混入しておく。その後、ポリエチレンフィルムを介して石膏型を合わせて５ｋｇｆ／ｃｍ-３の圧力で試圧し、試圧後に石膏型を分割して余剰の填入物を除去する。その後、ポリエチレンフィルムを介さずに石膏型を合わせて試圧同様の圧力で結合させ乾式重合法で加熱重合を行い、１００℃で約１５分間加熱後に徐冷して試験片材料を取り出す。重合完了後の試験片材料は規定寸法に切断し試験片が完成する。
【００３１】
そして、上記製作工程で得られた試験片に対し、ＪＩＳ  Ｋ７２０３（硬質プラスチックの曲げ試験）による抗破折試験を行った。試験機器にはインストロン型万能試験機・島津ＡＧ−５０００Ａ（滋賀県工業試験所所有）を使用し、試験設定条件は、試験形態ＳＩＮＧＬＥ  ＢＥＮＤ（単方向曲げ試験）、試験圧子移動速度２０．０００ｍｍ／分、試験圧子２０．０００ＫＧＦ、支点間距離８０．０００ｍｍとした。前記設定条件で抗破折試験を実施して、各シルク混合条件別に各四片の試験片を試験してデータを取得した（内一本試験不能）。また比較対象として、シルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂とポリスルフォン樹脂の試験片からもデータを取得した。抗破折試験による最大荷重値（曲げ応力値）を各シルク混合条件別に表３〜表７に示す。表中の最大荷重値（曲げ応力値）の単位はＭＰａである。
【００３２】
【表３】
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【００３３】
【表４】
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【００３４】
【表５】
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【００３５】
【表６】
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【００３６】
【表７】
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【００３８】
上記表３〜表７の試験結果をグラフに示す。図６は粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図７は綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図８は２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図９は４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図１０は６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図１１は粉状徴砕片、２本撚り２７デニール、４本撚り２９デニール、６本撚り３２デニールの各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフである。図６〜図１１中で、１点鎖線はシルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂の曲げ応力を、破線はポリスルフォン樹脂の曲げ応力を示している。
【００３９】
図６〜図１１の試験結果から判断すると、シルク繊維を添加したメタクリル酸メチル樹脂はシルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂に比較して、いずれも曲げ応力が向上しており強度が高まっている。特に綿状原糸１．０デニール、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の４種類を混合した場合は、図１１のシルク無添加メタクリル酸メチル樹脂（１点鎖線）より上の領域で示されるように確実且つ顕著に強度が増し、最大で５９．３％もの曲げ応力による強度向上がみられ、シルク繊維を添加した繊維強化プラスチックの有効性が確認された。更にシルク繊維が原糸・撚糸で混合重量比率が２．２％以上であるときには、いずれも強度の向上がより顕著であった。
【００４０】
添加シルク繊維の混合重量比率を０．５５％、２．２％、４．４％と増加するに従い強度が向上し、ポリスルフォン樹脂に匹敵する曲げ応力による強度が得られるようになるが、図１０に示すように６本撚り３２デニール撚糸の混合重量比率を１５％とした場合には４．４％のときより強度が低下している傾向がみられるので、メタクリル酸メチル樹脂を母材とした場合には６本撚り３２デニール撚糸で４．４％と１５％との間にシルクの最適な混合重量比率が存在すると考えられる。他の傾向として、添加シルク繊維の太さが太いほど曲げ応力による強度が向上し且つその試験データの安定性がみられ、又綿状原糸１．０デニールの場合には混合量が他の添加シルク繊維に比して１／１０であるにも関わらず顕著な曲げ応力による強度の向上が確認された。
【００４１】
［実施例２］
繊維強化プラスチックの試験片は、合成樹脂の母材にポリエチレン（ＰＥ）を用い、粉状微砕片、綿状１．０デニール原糸、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の５種類のシルク繊維を、前記ポリエチレン４．０ｇに各々混合して製作した。試験片はＪＩＳ  Ｋ７１１３（プラスチックの引張試験方法）の２号型試験片に準じた標準寸法・形状に成形している。図５はポリエチレンの試験片を示す説明図であり、試験片はＪＩＳ  Ｋ７１１３の規定寸法・形状で全長Ａ１１５ｍｍ、両端の幅Ｂ２５±１ｍｍ、平行部分の長さＣ３３±２ｍｍ、平行部分の幅Ｄ６±０．４ｍｍ、小半径Ｅ１４±１ｍｍ、大半径Ｆ２５±２ｍｍ、標線間距離Ｇ２５±１ｍｍ、つかみ具間距離Ｈ８０±５ｍｍ、厚さＩ１〜３ｍｍに仕上げられている。
【００４２】
母材のポリエチレンヘ混合するシルク繊維の混合量・混合重量比率は表８に示す通りである。なお綿状１．０デニール原糸は嵩張るために混合量・混合重量比率を他のシルク繊維の混合重量比率に対して１／１０にしてある。
【００４３】
【表８】
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【００４４】
前記試験片の製作に当たっては、予め凹面と平滑面で２分割される金型を製作しておく。又試験片の母材であるポリエチレンには、ノバテックＬＬフイルムグレードＵＦ２４０（（株）日本ポリケム製造）を使用する。前記ＵＦ２４０の特性はＭＦＲ（流れ性の度合）２．１ｇ／１０分、密度０．９２０ｇ／ｃｍ３（ＬＤＰＥ（直鎖状低密度ポリエチレン））、融点（融解終了点）１２４℃、軟化温度１００℃、添加助剤は無添加である。
【００４５】
母材のペレット４．０ｇと、試験片の長方向の寸法・形状に揃えて所定の重量比率に調整したシルク繊維を用意し、母材のペレットの一部を金型の凹面に溶解時に均等となるように置いて１４０℃の電気炉中で溶解し、スパチュラ（へラ）で気泡の無いように圧迫する。そして、シルクを長方向に分散して添加する。シルクの添加は、図５の平行部分の長さＣ：３３ｍｍを基本として全長Ａ：１１５ｍｍの試験片全体に均等にシルクが分布するように添加する。その後、残りのペレットを被覆後に１４０℃の電気炉で再度融解し、スパチュラで溶解した母材をシルク繊維に馴染ませる。その後、金型を合わせて５ｋｇｆ／ｃｍ３の圧力でプレスして加圧成形後に徐冷し、余剰部分の削除など規定寸法・形状への調整を行い、試験片が完成する。
【００４６】
上記製作工程で得られた試験片に対し、ＪＩＳ  Ｋ７１１３（プラスチックの引張試験方法）による引張試験を行った。試験機器には万能抗張力試験機（５ｔ）ＩＮＳＴＲＯＮ５５６９（滋賀県東北部工業センター所有）を使用し、試験設定条件は、試験形態引っ張り、クロスヘッド速度２０．０００ｍｍ／分、フルスケール荷重レンジ５０ｋｇ（試験片の一部が荷重レンジを超えたために変更した荷重レンジ：５０００ｋｇ）、試験片の掴み具間距離８０ｍｍとした。前記設定条件で引張試験を実施して、各シルク混合条件別に最大荷重時の引張応力（ＭＰａ）と最大荷重時の試験片の伸び（ｍｍ）のデータ、及び比較対象としてシルク無添加のポリエチレン試験片による同様のデータを取得した。各シルク混合条件別に引張試験による最大荷重時の引張応力（ＭＰａ）のデータを表９〜表１３に、これに対応した最大荷重時の試験片の伸び（ｍｍ）のデータを表１４〜表１８に示す。
【００４７】
【表９】
0004540228.tif 000010
【００４８】
【表１０】
0004540228.tif 000011
【００４９】
【表１１】
0004540228.tif 000012
【００５０】
【表１２】
0004540228.tif 000013
【００５１】
【表１３】
0004540228.tif 000014
【００５２】
【表１４】
0004540228.tif 000015
【００５３】
【表１５】
0004540228.tif 000016
【００５４】
【表１６】
0004540228.tif 000017
【００５５】
【表１７】
0004540228.tif 000018
【００５６】
【表１８】
0004540228.tif 000019
【００５７】
上記表９〜表１３の最大荷重時の引張応力（ＭＰａ）に関する試験結果をグラフに示す。図１２は粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、図１３は綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、図１４は２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、図１５は４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、図１６は６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフ、図１７は粉状徴砕片、２本撚り２７デニール、４本撚り２９デニール、６本撚り３２デニールの各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時引張応力との関係を示すグラフである。図１２〜図１７中で破線、一点鎖線、二点鎖線はシルク無添加のポリエチレン樹脂の最大荷重時引張応力を示している。
【００５８】
図１２〜図１７について検討すると、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の場合、シルク繊維の添加量を順次増加するにつれて繊維強化プラスチックの引張応力に関する強度が顕著に増加し、特に６本撚り３２デニール撚糸の場合については引張応力に関する強度が極めて増加している。
【００５９】
さらに、上記表９〜表１３に示された最大荷重時の引張応力（ＭＰａ）と上記表１４〜表１８に示された最大荷重時の試験片伸び（ｍｍ）の対応関係のグラフを図１８に示す。図１８において、○は粉状微砕片シルク、◎は綿状１．０デニール原糸シルク、□は２本撚り２７デニール撚糸シルク、△は４本撚り２９デニール撚糸シルク、■は６本撚り３２デニール撚糸シルク、◇はシルク無添加のポリエチレンの試験結果をそれぞれ示している。
【００６０】
図１８について検討すると、シルク無添加ポリエチレンは最大荷重時の引張応力（ＭＰａ）が負荷されたときに試験片の伸び（変位）が約３００ｍｍ以上となっているが、シルク添加ポリエチレンの場合には最大荷重時の引張応力が負荷されたときに試験片の伸びが１０ｍｍ以下の範囲に移行している。この傾向は２本撚り２７デニール撚糸の２．２％以上、４本撚り２９デニール撚糸の２．２％以上、６本撚り３２デニール撚糸の０．５％以上からみられ、２本撚り２７デニール撚糸の４．４％以上、４本撚り２９デニール撚糸の４．４％以上、６本撚り３２デニール撚糸の２．２％以上では引張応力に関する強度が飛躍的に向上すると共に、最大荷重時の試験片伸びも１１ｍｍ以下に抑えられている。故に、シルク繊維の添加が繊維強化プラスチックの強度向上に有効であることが認められると共に、特にシルク繊維の太さや量の増加に伴って繊維強化プラスチックの強度が向上していることがわかる。
【００６１】
［実施例３］
繊維強化プラスチックの試験片は、合成樹脂の母材にポリプロピレン（ＰＰ）を用い、粉状微砕片、綿状１．０デニール原糸、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸の５種類のシルク繊維を、前記ポリプロピレン４．１ｇに各々混合して製作した。試験片はＪＩＳ  Ｋ７２０３（プラスチックの曲げ試験方法）に準じた標準寸法・形状に作成した。図５はポリプロピレンの試験片を示す説明図であり、試験片はＪＩＳ  Ｋ７２０３の規定寸法・形状で１１０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍの矩形に仕上げられている。
【００６２】
母材のポリプロピレンヘ混合するシルク繊維の混合量・混合重量比率は表１９に示す通りである。なお綿状１．０デニール原糸は嵩張るために混合量・混合重量比率を他のシルク繊維の混合重量比率に対して１／１０にしてある。
【００６３】
【表１９】
0004540228.tif 000020
【００６４】
前記試験片の製作に当たっては、予め凹面より構成される２分割できる金型を製作しておく。試験片の母材であるポリプロピレンには、ノバテックＰＰ射出成形グレードＭＡ０３（（株）日本ポリケム製造）を使用する。前記ＭＡ０３の特性は、ＭＦＲ（流れ性の度合）２５ｇ／１０分、密度０．９１０〜０．９２０ｇ／ｃｍ３、融点（融解終了点）１６３℃である。
【００６５】
母材のペレット４．１ｇと、試験片の長方向の寸法・形状に揃えて所定の重量比率に調整したシルクを用意し、母材のペレットを金型の凹面に溶解時に均等になるように置いて１６５℃の電気炉中で溶解し、スパチュラ（へラ）で気泡の無いように圧迫する。その後、シルクを試験片の長軸方向（１１０ｍｍの方向）に対して平行に均等になるように分散して添加し、余剰のシルクを試験片より切除し、スパチュラを用いて溶解した母材をシルク繊維に馴染ませる。その後、金型を合わせて５ｋｇｆ／ｃｍ３の圧力でプレスして加圧成形後に徐冷し、取り出し余剰部分の削除など規定寸法・形状への調整を行って試験片が完成する。
【００６６】
上記製作工程で得られた試験片に対し、ＪＩＳ  Ｋ７２０３（硬質プラスチックの曲げ試験方法）による抗破折試験を行った。試験機器にはインストロン型万能試験機ＯＲＩＥＮＴＥＣ  ＲＴＣ−１３５０Ａ（滋賀県工業試験所所有）を使用し、試験設定条件は、試験形態ＳＩＮＧＬＥ  ＢＥＮＤ（単方向曲げ試験）、試験圧子移動速度２０．０００ｍｍ／分、試験圧子２０．０００ＫＧＦ、支点間距離８０．０００ｍｍとした。前記設定条件で抗破折試験を実施して、各シルク混合条件別に各四片の試験片を試験してデータを取得した。なお比較対象として、シルク無添加のポリプロピレン試験片からもデータを取得した。抗破折試験による最大荷重値（曲げ応力値）を各シルク混合条件別に表２０〜表２４に示す。表中の最大荷重値（曲げ応力値）の単位はＭＰａである。
【００６７】
【表２０】
0004540228.tif 000021
【００６８】
【表２１】
0004540228.tif 000022
【００６９】
【表２２】
0004540228.tif 000023
【００７０】
【表２３】
0004540228.tif 000024
【００７１】
【表２４】
0004540228.tif 000025
【００７２】
上記表２０〜表２４の最大荷重時の曲げ応力（ＭＰａ）に関する試験結果をグラフに示す。図１９は粉状微砕片シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図２０は綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図２１は２本撚り２７デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図２２は４本撚り２９デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図２３は６本撚り３２デニールシルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフ、図２４は粉状微砕片、２本撚り２７デニール、４本撚り２９デニール、６本撚り３２デニールの各添加シルクの混合重量比率と最大荷重時曲げ応力との関係を示すグラフである。図１９〜図２４中で破線、一点鎖線、二点鎖線、点線はシルク無添加のポリプロピレンの最大荷重時曲げ応力を示している。
【００７３】
図２４について検討すると、ポリプロピレンにシルク繊維を添加した本実施例においても繊維強化プラスチックの曲げ応力に関する強度の向上が認められた。特に２本撚り２７デニール撚糸４．４％と４本撚り２９デニール撚糸２．２％で強度の向上が顕著であった。ポリプロピレンを母材として使用した場合、シルク繊維添加の強度向上に関する有効性は、緩やかな二次曲線を伴った形で現れている。
【００７４】
［実施例４］
本実施例では繊維強化プラスチックの強度向上を多角的に検証するため、多角的な試験片の強度試験を行った。母材には人体や自然環境に悪影響を与えない代表的なプラスチックであるメタクリル酸メチル樹脂を使用し、これにシルク繊維を分散・添加して繊維強化プラスチックの試験片とする。前記試験片は、上記実施例と同様に繊維強化プラスチックの強度に対するシルクの混合状態の影響を考慮し、実験的にシルクの太さ、長さ、形状等を変えつつシルクの混合量（或いは重量比）を変化させて成形した。
【００７５】
具体的には母材であるメタクリル酸メチル樹脂１８．０ｇに、試験片に適合する寸法を有する５種類の形状のシルク繊維を分散・添加して試験片を製作した。添加するシルク繊維の形状は、粉状微砕片（原糸で１ｍｍ以下のもの）、綿状１．０デニール原糸、２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸とし、母材に対して均等に混合して加圧を施した。シルク混合量（混合重量比）は表２５に示す通りである。なお比較対象として、ポリスルフォン樹脂とシルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂との比較試験片を製作し、前記比較試験片にも同様の実験を試みた。
【００７６】
【表２５】
0004540228.tif 000026
【００７７】
試験片の強度試験は、ＪＩＳ  Ｋ７２０３（硬質プラスチックの曲げ試験方法）の工業規格に基づく抗破折試験で実施した。前記曲げ試験を実施するため、試験片は上記の如く母材にシルクを均一に分散・混合して冷却が完了したもので、これを前記曲げ試験方法に規定された標準寸法（１１０ｍｍ×１０ｍｍ×４ｍｍ）に切削加工したものとし、各シルクの混合重量比別に製作した。試験設備は、滋賀県工業試験場所有設備であるインストロン型万能試験機（島津製作所製オートグラフＡＧ−５０００Ａ）を用い、前記試験機の設定条件は、試験形態（ＴＥＳＴ  ＭＯＤＥ）はＳＩＮＧＬＥＢＥＮＤ（単方向曲げ試験）、試験圧子移動速度（ＴＥＳＴ  ＳＰＥＥＤ）は２０．０００ｍｍ／分、試験圧子荷重（Ｆ／Ｓ  ＬＯＡＤ）は２０．０００ＫＧＦ（１９６．１３３Ｎ）とした。図２５に抗破折試験の概要図を示す。
【００７８】
前記抗破折試験を実施することにより、以下の強度に関するデータを取得した。このデータに基づいた応力−ひずみ関係等から、繊維強化プラスチックの材料特性を判断する。
（ａ）最大値（ＭＡＸ）。材料である試験片が、応力が増加しないで伸びが急激に増加しはじめる降伏点以前における、最大の荷重が負荷されたときの各値である。
（ｂ）破析値（ＢＲＥＡＫ）。試験片の応力が増加しないで伸びが急激に増加しはじめる降伏点以降における、荷重が負荷され試験片が折れ曲がったときの各値である。
（ｃ）最大限界値（ＬＯＡＤ  ＫＧＦ）。試験片の応力がピークになったときの荷重値である。ここでは曲げ荷重を加えているので、試験片の曲げ強さの荷重である。尚、単位はＮ：ニュートンに換算して示した（１ｋｇｆ＝９．８０６６５Ｎ）。
（ｄ）曲げ値（ＥＬＯＮＧ  ＭＭ）。圧子が移動した距離で、単位はｍｍである。
（ｅ）曲げ応力（ＳＴＲＥＳＳ  ＫＧＦ／ＭＭ２）。単位はＭＰａに換算して示した（１ＭＰａ＝９．８０６６５Ｎ）。
（ｆ）伸び値（ＳＴＲＡＩＮ％）。試験片に荷重を加わえて応力が生じたときに、試験片の材料を構成している分子と分子は移動して試験片は変形する。伸び値はこの変形量（もとの試験片の平面と変形した平面とのなす曲がり）の割合である。
【００７９】
以下には、混合添加するシルクの形状と添加量を変化させて試験片の抗破折試験を行った実験例を示す。試験片の母材はメタクリル酸メチル樹脂である。
【００８０】
（実験Ｎｏ．１）母材量１８．０ｇに粉状微砕片のシルク０．１ｇ（０．５５％）を添加した場合の試験結果を表２６に示す。
【００８１】
【表２６】
0004540228.tif 000027
【００８２】
（実験Ｎｏ．２）母材量１８．０ｇに粉状微砕片のシルク０．４ｇ（２．２％）を添加した場合の試験結果を表２７に示す。
【００８３】
【表２７】
0004540228.tif 000028
【００８４】
（実験Ｎｏ．３）母材量１８．０ｇに粉状微砕片のシルク０．８ｇ（４．４％）を添加した場合の試験結果を表２８に示す。
【００８５】
【表２８】
0004540228.tif 000029
【００８６】
（実験Ｎｏ．４）母材量１８．０ｇに１．０デニール綿状原糸であるシルク０．０１ｇ（０．０５５％）を添加した場合の試験結果を表２９に示す。
【００８７】
【表２９】
0004540228.tif 000030
【００８８】
（実験Ｎｏ．５）母材量１８．０ｇに１．０デニール綿状原糸であるシルク０．０４ｇ（０．２２％）を添加した場合の試験結果を表３０に示す。
【００８９】
【表３０】
0004540228.tif 000031
【００９０】
（実験Ｎｏ．６）母材量１８．０ｇに１．０デニール綿状原糸であるシルク０．０８ｇ（０．４４％）を添加した場合の試験結果を表３１に示す。
【００９１】
【表３１】
0004540228.tif 000032
【００９２】
（実験Ｎｏ．７）母材量１８．０ｇに、２７デニール（２本撚り）のシルク０．１ｇ（０．５５％）を添加した場合の試験結果を表３２に示す。
【００９３】
【表３２】
0004540228.tif 000033
【００９４】
（実験Ｎｏ．８）母材量１８．０ｇに、２７デニール（２本撚り）のシルク０．４ｇ（２．２％）を添加した場合の試験結果を表３３に示す。
【００９５】
【表３３】
0004540228.tif 000034
【００９６】
（実験Ｎｏ．９）母材量１８．０ｇに、２７デニール（２本撚り）のシルク０．８ｇ（４．４％）を添加した場合の試験結果を表３４に示す。
【００９７】
【表３４】
0004540228.tif 000035
【００９８】
（実験Ｎｏ．１０）母材量１８．０ｇに、２９デニール（４本撚り）のシルク０．１ｇ（０．５５％）を添加した場合の試験結果を表３５に示す。
【００９９】
【表３５】
0004540228.tif 000036
【０１００】
（実験Ｎｏ．１１）母材量１８．０ｇに、２９デニール（４本撚り）のシルク０．４ｇ（２．２％）を添加した場合の試験結果を表３６に示す。
【０１０１】
【表３６】
0004540228.tif 000037
【０１０２】
（実験Ｎｏ．１２）母材量１８．０ｇに、２９デニール（４本撚り）のシルク０．８ｇ（４．４％）を添加した場合の試験結果を表３７に示す。
【０１０３】
【表３７】
0004540228.tif 000038
【０１０４】
（実験Ｎｏ．１３）母材量１８．０ｇに、３２デニール（６本撚り）のシルク０．１ｇ（０．５５％）を添加した場合の試験結果を表３８に示す。
【０１０５】
【表３８】
0004540228.tif 000039
【０１０６】
（実験Ｎｏ．１４）母材量１８．０ｇに、３２デニール（６本撚り）のシルク０．４ｇ（２．２％）を添加した場合の試験結果を表３９に示す。
【０１０７】
【表３９】
0004540228.tif 000040
【０１０８】
（実験Ｎｏ．１５）母材量１８．０ｇに、３２デニール（６本撚り）のシルク０．８ｇ（４．４％）を添加した場合の試験結果を表４０に示す。
【０１０９】
【表４０】
0004540228.tif 000041
【０１１０】
（実験Ｎｏ．１６）母材量１８．０ｇに、３２デニール（６本撚り）のシルク２．７ｇ（１５％）を添加した場合の試験結果を表４１に示す。
【０１１１】
【表４１】
0004540228.tif 000042
【０１１２】
（実験Ｎｏ．１７）比較例として、規定寸法を有するポリスルフォン樹脂の試験片で行った試験結果を表４２に示す。
【０１１３】
【表４２】
0004540228.tif 000043
【０１１４】
（実験Ｎｏ．１８）比較例として、規定寸法を有するメタクリル酸メチル樹脂の試験片で行った試験結果を表４３に示す。
【０１１５】
【表４３】
0004540228.tif 000044
【０１１６】
次に、上記実験結果に基づき、混合添加したシルク形状別の表及びグラフを表４４〜表４８及び図２６〜図３０に示す。表４４〜表４８及び図２６〜図３０の試験結果のデータは、最大限界値（単位：Ｎ）、曲げ値（単位：ｍｍ）、曲げ応力（単位：ＭＰａ）、伸び値（単位：％）の各値として最大値（ＭＡＸ）を採用している。比較のため、比較試験片であるポリスルフォン樹脂とメタクリル酸メチル樹脂（シルク無添加）の試験結果についても前記表及びグラフに示した。
【０１１７】
（ｉ）添加シルクが粉状微砕片の場合における、複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を表４４及び図２６（ａ）、同図（ｂ）に示す。
【０１１８】
【表４４】
0004540228.tif 000045
【０１１９】
（ｉｉ）添加シルクが綿状原糸１．０デニールの場合における、複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を表４５及び図２７（ａ）、同図（ｂ）に示す。
【０１２０】
【表４５】
0004540228.tif 000046
【０１２１】
（ｉｉｉ）添加シルクが２本撚り２７デニールの場合における、複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を表４６及び図２８（ａ）、同図（ｂ）に示す。
【０１２２】
【表４６】
0004540228.tif 000047
【０１２３】
（ｉｖ）添加シルクが４本撚り２９デニールの場合における、複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を表４７及び図２９（ａ）、同図（ｂ）に示す。
【０１２４】
【表４７】
0004540228.tif 000048
【０１２５】
（ｖ）添加シルクが６本撚り３２デニールの場合における、複合プラスチックのシルク添加量に応じた分析結果を表４８及び図３０（ａ）、同図（ｂ）に示す。
【０１２６】
【表４８】
0004540228.tif 000049
【０１２７】
また、上記実験結果に基づき、分散・添加したシルク繊維の混合重量比（添加量）別の表及びグラフを表４９〜表５１及び図３１〜図３３に示す。表４９〜表５１及び図３１〜図３３の試験結果のデータは、最大限界値（単位：Ｎ）、曲げ値（単位：ｍｍ）、曲げ応力（単位：ＭＰａ）、伸び値（単位：％）の各値として最大値（ＭＡＸ）を採用している。比較のため、比較試験片であるポリスルフォン樹脂とメタクリル酸メチル樹脂（シルク無添加）の試験結果についても前記表及びグラフに示した。なお便宜上、綿状原糸１．０デニールシルクの混合重量比０．０５５％、０．２２％、０．４４％はそれぞれ混合重量比０．５５％、２．２％、４．４％の表及びグラフに含めて表示し、又６本撚り３２デニールシルクの混合重量比１５％（添加量２．７ｇ）は全ての表及びグラフに表示した。
【０１２８】
（ｉ）シルク添加量が０．１ｇ（混合重量比０．５５％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を表４９及び図３１（ａ）、同図（ｂ）に示す。なお１．０デニール綿状原糸の添加量は０．０１ｇ（混合重量比０．０５５％）である。
【０１２９】
【表４９】
0004540228.tif 000050
【０１３０】
（ｉｉ）シルク添加量が０．４ｇ（混合重量比２．２％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を表５０及び図３２（ａ）、同図（ｂ）に示す。なお１．０デニール綿状原糸の添加量は０．０４ｇ（混合重量比０．２２％）である。
【０１３１】
【表５０】
0004540228.tif 000051
【０１３２】
（ｉｉｉ）シルク添加量が０．８ｇ（混合重量比４．４％）の場合におけるシルク形状に応じた分析結果を表５１及び図３３（ａ）、同図（ｂ）に示す。なお１．０デニール綿状原糸の添加量は０．０８ｇ（混合重量比０．４４％）である。
【０１３３】
【表５１】
0004540228.tif 000052
【０１３４】
以上のシルク繊維の形状別及びシルク繊維の混合重量比（添加量）別の分析結果から、下記の結論が導かれる。
【０１３５】
まず、シルク繊維形状別の表４４〜表４８及び図２６〜図３０について検討すると、いずれのシルク繊維形状の場合においても、シルク添加メタクリル酸メチル樹脂の棒グラフの先端は、シルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂の棒グラフの先端より常に上方に位置している。従って、シルクの添加が明らかに母材の強度向上に寄与し、繊維強化プラスチックが高い強度を有することがわかる。
【０１３６】
又、シルク無添加のメタクリル酸メチル樹脂やポリスルフォン樹脂は、シルク繊維を添加したメタクリル酸メチル樹脂と比較して、最大荷重時の最大限界値／Ｎ、曲げ応力／MＭＰａに対する曲げ値／ｍｍや伸び値／％が低い。一方、シルク繊維を添加した繊維強化プラスチックは、最大荷重時の最大限界値／Ｎ、曲げ応力／ＭＰａの増加に対して、曲げ値／ｍｍや伸び値／％も比例して増加している。このことから、シルク添加により応力ー歪み関係、換言すれば母材の機械的性質が向上し、シルク無添加の場合よりも強度が増して粘りを有する。
【０１３７】
また、上記グラフから、シルク繊維添加量の増加に対して強度も比例して増加しているといえない場合がある。表４４〜表４８から抜粋したシルク添加量に応じた強度順位をシルク繊維形状別に表５２に示す。表５２の強度順位は曲げ応力／ＭＰａのデータで判定している。
【０１３８】
【表５２】
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【０１３９】
表５２において、シルク繊維混合重量比４．４％は２７、２９、３２デニール撚糸の各シルク形状において比較的高い強度を発揮したが、強度順位１位ではなかった。同様に、３２デニール撚糸でシルク混合重量比１５％は高い強度を発揮したものの、強度順位１位ではなかった。又締状原糸はシルク混合重量比０．２２％で、２９、３２デニール撚糸はシルク混合重量比２．２％で強度順位が１位になっている。実施例１（母材をメタクリル酸メチル樹脂とする場合）等の結果を考慮すると、繊維強化プラスチックの強度は母材に添加するシルク繊維形状にも依存すると判断できることから、繊維強化プラスチックに混合添加すべきシルク繊維には、強度の観点から最適な形状や前記形状に応じた最適な混合重量比の範囲等があると思料される。
【０１４０】
ここで、上記実験結果に対し理論的考察を試みる。
【０１４１】
試験結果から判断すると、母材であるメタクリル酸メチル樹脂等ヘシルク繊維を添加して母材の強度向上を図る場合、単純にシルク繊維の混合重量比に依存して強度が向上するというよりも、添加するシルク繊維の母材に対する体積比、シルク繊維の母材粒子との比率、シルク繊維自体の分子レベルでの断面積比などが影響して強度が向上するように思われる。そして、シルクは繊維の束の表面を取り巻くセリシンが母材である高分子プラスチック材料と親和性があるので、混合したシルクが架橋作用を発揮して母材の強度を向上し、或いはシルクの繊維構造の束自体による強化作用で母材の強度を向上すると考えられる。従って、高分子の状態であるメタクリル酸メチル樹脂等を鎖状にして結合するための形状などが添加するシルク繊維にとって重要になると思われ、かかる架橋作用や強化作用が相乗して働くことによって、強度が飛躍的に増加した繊維強化プラスチックになると考えられる。
【０１４２】
また、上述のように強度向上等の観点から、より望ましい添加シルク繊維の形状やその混合重量比等が存在すると考えられる。例えば、上記実施例１〜４で判断すると、添加シルク繊維の形状・太さは２本撚り２７デニール撚糸、４本撚り２９デニール撚糸、６本撚り３２デニール撚糸等が望ましく、その混合重量比も２．２％〜１５％程度が望ましい。これは、シルクのフィブロイン繊維自体が高分子と馴染みやすい構造で適度な強度を有すること、フィブロイン繊維束はねじれ合って細く不規則な断面を有しており、母材分子と交わり易く母材の強度を向上することの他、精錬でセリシンが除去された隙間には母材分子を取り込みやすくなって、より母材の強度を向上すること等の理由による。なお前記理由から、シルク繊維の精錬度を調整することで、高い強度が要求される場合には高い精錬を行ったシルク繊維を使用して強度を向上し、義歯床などセリシン等による薬理効果が期待される場合には比較的低い精錬度のシルク繊維を使用して薬理効果を発揮させる等が可能であり、本発明の繊維強化プラスチックには用途の多様性がある。
【０１４３】
次に、上記繊維強化プラスチックの義歯床としての適格性について説明する。
【０１４４】
表５３には義歯床に使用可能な代表的素材であるメタクリル酸メチル樹脂とポリスルフォンの特性を示す。
【０１４５】
【表５３】
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【０１４６】
メタクリル酸メチル樹脂とポリスルフォン樹脂は上記のような長所、短所を備えているが、いずれも理想的な義歯床材料とはいえない。そこで、毒性がないメタクリル酸メチル樹脂にシルク繊維を混合添加した繊維強化プラスチックによって義歯床を製作する。前記義歯床の製造方法は、繊維強化プラスチックを使用して製造する以外は、通常の義歯床材料であるメタクリル酸メチル樹脂等によって義歯床を製造する技法とほぼ同様である。
【０１４７】
上記のように本繊維強化プラスチックを素材として製造した義歯床の特性について検討すると、（ア）前記繊維強化プラスチックによる義歯床はメタクリル酸メチル樹脂の義歯床よりも強度が高い、（イ）義歯床材料に使用する母材プラスチックの量を削減できる、（ウ）環境ホルモンやダイオキシンを発生する危険性がないので人体等に対し安全である、（エ）添加シルク繊維による保水作用やセリシンによる薬効作用など積極的な人体等への効果が期待できる、セリシンには血中のコレステロール値を良性にコントロールする能力もある、（オ）繊維強化プラスチックの製造に伴う環境面へのプラス作用がある、（カ）シルク繊維強化プラスチックやその義歯床は製造上容易且つ低コストであり、個々人に対するオーダーメイド等にも容易に対処しうる、等の特性があり、通常の義歯床には無い高い強度や人体への好影響等の有効性を有する。
【０１４８】
尚、ガラス繊維強化プラスチックや炭素繊維強化プラスチックなど他の繊維強化プラスチックを義歯床等の人体に直接使用する製品に用いる場合には、シルク繊維強化プラスチックと異なり、以下のような問題がある。例えば、ガラス繊維を混合した強化プラスチックを義歯床として使用することを想定した場合、義歯床は人体に装着されるものであるから、人体に対して大変危険且つ有害で安全基準をクリアできない。即ち、プラスチックとガラス繊維の摩耗率を比較するとプラスチックの摩耗率の方が大きいため、露出した繊維が口腔内に迷入する恐れがある。また、炭素繊維強化プラスチックを義歯床として使用することを想定した場合、義歯及び義歯床は個々人のオーダーメイドであるが、炭素繊維強化プラスチックの義歯床で前記オーダーメイドに対処するのは操作上困難であり、又実際に炭素繊維強化プラスチックで上記のように義歯床を製作すると、機械設備等に対する膨大な費用がかかる。これに対し、本発明によるシルク繊維強化プラスチック及びその義歯床等には上記のようなデメリットは全くなく、例えば義歯床からシルク繊維が露出してもむしろ人体等に対し積極的な好影響を与え、又容易な操作性を有するものである。
【０１４９】
本発明による繊維強化プラスチック及びその義歯床は上記構成であるから、高い強度など良好な特性を発揮すると共に、人体や自然など生態環境に対する高度な順応性を有し、地球環境の保全及び人体の健康維持を図ることができるという効果がある。即ち、前記繊維強化プラスチック及びその義歯床は、廃棄焼却時に発生するダイオキシンや環境ホルモン（内分泌攪乱化学物質）など、生態環境に対して有害な化学物質を生ずる危険性がなく、且つ強度等の特性で高機能を発揮することができる。
【０１５０】
また、上記繊維強化プラスチック及びその義歯床は合成樹脂から成形されるものであるから、加工が容易で高度な操作性及び利便性を有すると共に、製造コストが安価で経済性に優れているという効果がある。
【０１５１】
さらに上記繊維強化プラスチック及びその義歯床は、生態環境への悪影響がないばかりでなく、人体などへ積極的に好影響を与えるという効果がある。即ち、シルクの繊維構造を形成しているセリシンは粘膜疾患や皮膚疾患等に有効な薬理作用を発揮するものであり、例えば直接人体などに使用する義歯床等では、前記疾患を有する患者をはじめとする義歯床使用者の健康を維持・増進することができ、且つ医療費の抑制・削減を実現することができる。
【０１５２】
上記繊維強化プラスチックは生態環境に配慮した工業製品等に幅広く利用可能なものであり、前記繊維強化プラスチックを生産・普及することによって環境産業といえるような産業を勃興しうる。即ち、前記繊維強化プラスチックに必要なシルク繊維が生産されるため、繭、養蚕が不可欠となり、広範囲な桑畑が必要となる。そのため、休耕田が利用されて農業が盛んになり、農村地域の雇用が拡大される。さらに桑を植樹することにより緑が増加し、大気中のＣＯ２が削減でき、落葉樹として土質の改善に寄与し、周辺水系の水質も改善できるという効果も期待できる。
【図１】
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【図２】
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【図３（ａ）】
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【図３（ｂ）】
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【図３（ｃ）】
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【図３（ｄ）】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２２】
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【図２３】
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【図２４】
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【図２５】
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【図２６（ａ）】
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【図２６（ｂ）】
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【図２７（ａ）】
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【図２７（ｂ）】
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【図２８（ａ）】
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【図２８（ｂ）】
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【図２９（ａ）】
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【図２９（ｂ）】
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【図３０（ａ）】
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【図３０（ｂ）】
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【図３１（ａ）】
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【図３１（ｂ）】
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【図３２（ａ）】
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【図３２（ｂ）】
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【図３３（ａ）】
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【図３３（ｂ）】
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