(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
鉄粉末を非酸化雰囲気中で温度：９００越え〜１２５０℃に保持することにより予備熱処理したのち粉砕することにより鉄粉砕粉末を作製し、この鉄粉砕粉末にＳｉ粉末またはフェロシリコン粉末を添加し混合したのち水素雰囲気中、温度：９２０〜１１００℃で加熱し、次いで粉砕することを特徴とする表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法。
【請求項２】
前記鉄粉末は、純度：９８．５質量％以上の鉄粉末であることを特徴とする請求項１記載の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法。
【請求項３】
前記Ｓｉ粉末またはフェロシリコン粉末は、粒径：１０μｍ以下の微細粉末であることを特徴とする請求項１記載の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法。
【請求項４】
請求項１、２または３記載の方法で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にバインダーを０．２〜３質量％添加したのち圧粉成形し、この圧粉成形体を５００〜９００℃で焼成することを特徴とする複合軟磁性材の製造方法。
【請求項５】
請求項４記載のバインダーは、エポキシ樹脂、フッ素樹脂、シリコーン樹脂、ポリイミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリアミド樹脂、フェノール樹脂などの有機樹脂、リン酸塩、ガラス状絶縁物、珪酸ソーダを主成分とする水ガラス、または絶縁性酸化物であることを特徴とする複合軟磁性材の製造方法。
【請求項６】
請求項４または５記載の方法で作製した複合軟磁性材からなる電磁気回路部品。
【請求項７】
請求項６記載の電磁気回路部品は、磁心、電動機コア，発電機コア，ソレノイドコア，イグニッションコア，トランスコア，チョークコイルコアまたは磁気センサコアであることを特徴とする電磁気回路部品。
【請求項８】
請求項７記載の前記電磁気回路部品を組み込んだ電気機器。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、鉄粉末の表面にＳｉの熱拡散層を有する表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末およびその製造方法に関するものであり、この表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いて作製した軟磁性材は低鉄損を必要とする各種電磁気回路部品、例えば、モータ、アクチュエータ、ヨーク、コア、リアクトルなどの各種電磁気部品の素材として使用される。
【背景技術】
【０００２】
一般に、各種電磁気回路部品に使用される軟磁性材は、鉄損が小さいことが要求されるため、電気抵抗を高くして渦電流損を低減させ、保磁力を小さくしてヒステリシス損を低減させることは知られている。さらに、近年、電磁気回路の小型化、高応答化が求められているところから、磁束密度がより高いことも重要視されている。
【０００３】
かかる高比抵抗を有する軟磁性材料を製造するための原料粉末の一例として鉄粉末の表面にＳｉを拡散させて鉄粉末の表面に鉄粉末に含まれるＳｉよりも高濃度のＳｉを含む高Ｓｉ濃度被覆層を形成した平均粒径：１〜２００μｍの表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末が提供されており、この表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末は、アトマイズ法により得られた鉄粉末を温度：５００〜９００℃、Ａｒ雰囲気中に保持する予備熱処理を施したのち、温度：８００〜９００℃、１０〜５０Ｖｏｌ％ＳｉＣｌ４＋Ａｒ雰囲気中に保持する浸珪処理を施し、さらに温度：５００〜９００℃、Ａｒ雰囲気中に保持する熱拡散処理を施すことにより製造することが知られている（特許文献１参照）。
【特許文献１】特開平１１−８７１２３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかし、前記従来の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法は、ＳｉＣｌ４ガスを使用するために得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末には塩素が含まれており、この塩素を含んだ表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末は腐食し易く、また、ＳｉＣｌ４ガス自体の取扱いが難しく、さらに前記従来の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法により得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の保磁力を十分に下げることができないなど軟磁性材料を製造するための原料粉末として満足な特性が得られなかった。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
そこで、本発明者らは、ＳｉＣｌ４ガスなどの取扱いの難しい気体を使用することなく軟磁性材料を製造するための原料粉末として一層磁気特性に優れた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を製造すべく研究を行った。
その結果、鉄粉末の予備熱処理を真空、水素、アルゴン等の非酸化雰囲気中で従来よりも高温の温度：９００越え〜１２５０℃で行ったのち粉砕すると、鉄粉末の結晶粒径が成長して結晶粒径の大きな鉄粉砕粉末が得られ、この結晶粒径の大きな鉄粉砕粉末にＳｉ粉末またはフェロシリコン粉末を添加し混合して得られた混合粉末を水素雰囲気中、温度：９２０〜１１００℃で加熱したのち粉砕すると、軟磁性材料を製造するための原料粉末として一層磁気特性に優れた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末が得られる、という研究結果が得られたのである。
この発明は、これら研究結果に基づいてなされたものであって、
（１）鉄粉末を非酸化雰囲気中で温度：９００越え〜１２５０℃に保持することにより予備熱処理したのち粉砕することにより鉄粉砕粉末を作製し、この鉄粉砕粉末にＳｉ粉末またはフェロシリコン粉末を添加し混合したのち水素雰囲気中、温度：９２０〜１１００℃で加熱する熱処理を施し、次いで粉砕する表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法、に特徴を有するものである。
【０００６】
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法で行う予備熱処理を９００越え〜１２５０℃で行うのは、鉄粉末を９００℃以下で予備熱処理を行っても予備熱処理中に結晶粒の十分な成長が成されず、結晶粒の微細な予備熱処理した粉末を使用して作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末は保磁力を下げることができないので好ましくなく、一方、１２５０℃を越える温度で予備熱処理すると、焼結が進みすぎてその後の粉砕が困難になり、粉砕できたとしても困難な粉砕により歪残留量が多くなって結晶粒が再び微細化し、得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の磁気特性が所望の値にならなくなるので好ましくない、という理由によるものである。
【０００７】
また、この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法で行う熱処理を水素雰囲気中で９２０〜１１００℃で行う理由は、非酸化雰囲気中の内でも水素雰囲気で熱処理することにより最も短時間で効率よく鉄粉砕粉末の表面に高濃度のＳｉ拡散層を形成することができるからであり、その温度が９２０℃未満では通常の遅い拡散速度しか得られないので好ましくなく、一方、１１００℃を越えた温度で熱処理すると、鉄粉砕粉末の焼結が進行し過ぎて粉砕が困難になり、粉砕することができたとしても鉄粉末の表面に高Ｓｉ濃度被覆層を有する表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末が得られなくなるので好ましくないことによるものである。
【０００８】
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法で使用する鉄粉末は、純鉄粉末が好ましいが、純度：９８．５質量％以上あれば十分であり、炭素鋼粉末なども使用することが出来る。そして前記鉄粉末の粒径は特に限定されるものではないが、平均粒径:５０〜１５０μｍの範囲内にあることが好ましい。したがって、この発明は、
（２）前記鉄粉末は、純度：９８．５質量％以上の鉄粉末である前記（１）記載の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法、に特長を有するものである。
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法で使用する鉄粉末に添加し混合するＳｉ粉末またはフェロシリコン（Ｓｉ：５０％以上含有のフェロシリコン）粉末は粒径：１０μｍ以下の微細粉末であることが好ましい。その理由は、Ｓｉ粉末またはフェロシリコン粉末の粒径が１０μｍを越えるようになると、原料粉末の鉄粉末に比べて大きく、混合時に鉄粉末の周囲に不均一に分散しなくなるので高Ｓｉ層被覆層が鉄粉末の表面に均一な厚さで被覆しなくなるので好ましくないからである。したがって、この発明は、
（３）前記Ｓｉ粉末またはフェロシリコン粉末は、粒径：１０μｍ以下の微細粉末である前記（１）記載の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末の製造方法、に特長を有するものである。
【０００９】
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にバインダーとしての有機絶縁材料や無機絶縁材料、あるいは有機絶縁材料と無機絶縁材料との混合材料を混合して比抵抗および強度のさらに向上した軟磁性材を作製することができる。この場合、有機絶縁材料では、エポキシ樹脂、フッ素樹脂、フェノール樹脂、ウレタン樹脂、シリコーン樹脂、ポリエステル樹脂、フェノキシ樹脂、ユリア樹脂、イソシアネート樹脂、アクリル樹脂、ポリイミド樹脂、ＰＰＳ樹脂，等を用いることができる。また無機絶縁材料では、リン酸鉄などのリン酸塩、各種ガラス状絶縁物、珪酸ソーダを主成分とする水ガラス、絶縁性酸化物、等を用いることができる。そして、表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末に添加するバインダー量は０．２〜３質量％の範囲内にあることが好ましい。この添加量は一般に知られている範囲内である。
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末に前記バインダーを添加し混合した混合粉末を圧粉成形し、得られた圧粉成形体を温度：５００〜９００℃で燒結することにより軟磁性材を作製することができる。この焼結温度は一般に知られている温度である。
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いて作製した軟磁性材は高密度、高強度、高比抵抗、高磁束密度および低保磁力を有し、この軟磁性材は、高磁束密度で高周波低鉄損の特徴を有する事からこの特徴を生かした各種電磁気回路部品の材料として使用できる。前記電磁気回路部品は、磁心、電動機コア，発電機コア、ソレノイドコア、イグニッションコア、リアクトル、トランス、チョークコイルコアまたは磁気センサコアなどがある。そして、この発明の酸化膜被覆Ｆｅ−Ｓｉ系鉄基軟磁性粉末を用いた軟磁性材からなる電磁気回路部品を組み込んだ電気機器には、電動機、発電機、ソレノイド、インジェクタ、電磁駆動弁、インバータ、コンバータ、変圧器、継電器、磁気センサシステム等があり、電気機器の高効率高性能化や小型軽量化を行うことができる。
【発明の効果】
【００１０】
この発明の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を使用して軟磁性材を製造すると、高比抵抗を有することから低渦電流損失を有し、さらに保磁力が低いことから低ヒステリシス損失を有する軟磁性材を低コスト安定して作製することができ、電気・電子産業上優れた効果をもたらすものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
原料粉末としてアトマイズして得られた平均粒径：８０μｍを有する純鉄粉末およびアトマイズして得られた平均粒径：８０μｍを有する炭素鋼粉末（成分組成、質量％で、Ｃ：０．０１％、Ｓｉ：０．１％、Ｍｎ：０．３５％、Ｐ：０．０１％、Ｓ：０．０２％を含有し、残部がＦｅおよび不可避不純物）を用意し、さらに平均粒径：５μｍを有するＳｉ粉末、平均粒径：５μｍを有しＳｉ：７５％を含有する市販のフェロシリコン粉末を用意した。
実施例１
まず、純鉄粉末を真空、水素、アルゴン雰囲気中、表１に示される条件で予備熱処理したのち粉砕して純鉄粉砕粉末を作製し、これら純鉄粉砕粉末に純Ｓｉ粉末を、純鉄粉砕粉末：純Ｓｉ粉末＝９７質量％：３％質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を表１に示される条件で熱処理したのち粉砕する本発明法１〜８および比較法１〜５を実施することにより純鉄粉末の表面に高濃度Ｓｉ拡散層が形成された粒径：１５０以下の表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を作製した。
【００１２】
本発明法１〜８および比較法１〜５で得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にシランカップリング処理を施したのちバインダーとしてシリコーン樹脂：１．５質量％を添加し混合したのち金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を真空雰囲気中、温度：８００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表２に示し、さらにリング状焼成体からなる軟磁性材に巻き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度１Ｔ、周波数１ｋＨｚの時の鉄損および磁束密度０．１Ｔ、周波数１０ｋＨｚの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表２に示した。
従来例１
先に用意した純鉄粉末を真空、水素、Ａｒ雰囲気中、温度:８００℃、０．５時間保持の予備熱処理をおこなったのち、温度:８００℃、１５Ｖｏｌ．％ＳｉＣｌ４＋Ａｒ雰囲気中、０．５時間保持の浸珪処理を施し、さらにＡｒ雰囲気中、温度:８００℃、０．５時間保持することにより従来法１を実施することにより純鉄粉末の表面に高濃度Ｓｉ拡散層が形成された表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を作製した。
【００１３】
得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にシランカップリング処理を施したのちバインダーとしてシリコーン樹脂：１．５質量％を添加し混合したのち金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度：５００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表２に示し、さらにリング状焼成体からなる軟磁性材に巻き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度１Ｔ、周波数１ｋＨｚの時の鉄損および磁束密度０．１Ｔ、周波数１ｋＨｚの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表２に示した。
【００１４】
【表１】
0004430607.tif 000002
【００１５】
【表２】
0004430607.tif 000003
【００１６】
表１〜２に示される結果から、実施例１の本発明法１〜８で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は、従来例１の従来法１で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材と比べて、密度については大差は無いが、実施例１の本発明法１〜８で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は、従来例１の従来法１で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材に比べて、磁束密度が高く、保磁力が小さく、さらに比抵抗が高く、そのため鉄損、特に１ｋＨｚ以上の高周波域での鉄損が小さくなるなどの特性を有することが分かる。しかし、この発明の条件から外れた条件の比較法１〜５で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は一部好ましくない特性があることが分かる。
実施例２
次に、先に用意した炭素鋼粉末を真空、水素、アルゴン雰囲気中、表３に示される条件で予備熱処理したのち粉砕して炭素鋼粉砕粉末を作製し、これら炭素鋼粉砕粉末に先に用意したフェロシリコン粉末を、炭素鋼粉砕粉末：フェロシリコン粉末＝９８質量％：２％質量となるように配合し、混合して混合粉末を作製し、得られた混合粉末を表３に示される条件で熱処理したのち粉砕する本発明法９〜１６および比較法６〜１０を実施することにより炭素鋼粉末の表面に高濃度Ｓｉ拡散層が形成された表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を作製した。
【００１７】
本発明法９〜１６および比較法６〜１０で得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にシランカップリング処理を施したのちバインダーとしてシリコーン樹脂：１．５質量％を添加し混合したのち金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度：５００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表４に示し、さらにリング状焼成体からなる軟磁性材に巻き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度１Ｔ、周波数１ｋＨｚの時の鉄損および磁束密度０．１Ｔ、周波数１０ｋＨｚの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表４に示した。
従来例２
先に用意した炭素鋼粉末をＡｒ雰囲気中、温度:８００℃、０．５時間保持の予備熱処理をおこなったのち、温度:８００℃、１５Ｖｏｌ．％ＳｉＣｌ４＋Ａｒ雰囲気中、０．５時間保持の浸珪処理を施し、さらにＡｒ雰囲気中、温度:８００℃、０．５時間保持することにより従来法２を実施することにより炭素鋼粉末の表面に高濃度Ｓｉ拡散層が形成された表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を作製した。
【００１８】
得られた表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末にバインダーとしてエポキシ樹脂：１質量％を添加し混合したのち金型に入れ、プレス成形して縦：５５ｍｍ、横：１０ｍｍ、厚さ：５ｍｍの寸法を有する板状圧粉体および外径：３５ｍｍ、内径：２５ｍｍ、高さ：５ｍｍの寸法を有するリング形状圧粉体を成形し、得られた圧粉体を窒素雰囲気中、温度：５００℃、３０分保持の条件で焼成を行い、板状およびリング状焼成体からなる軟磁性材を作製し、この板状焼成体からなる軟磁性材の比抵抗を測定してその結果を表４に示し、さらにリング状焼成体からなる軟磁性材に巻き線を施し、磁束密度、保磁力、並びに磁束密度１Ｔ、周波数１０ｋＨｚの時の鉄損および磁束密度０．１Ｔ、周波数１０ｋＨｚの時の鉄損などの磁気特性を測定し、それらの結果を表４に示した。
【００１９】
【表３】
0004430607.tif 000004
【００２０】
【表４】
0004430607.tif 000005
【００２１】
表３〜４に示される結果から、実施例２の本発明法９〜１６で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は、従来例２の従来法２で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材と比べて、密度については大差は無いが、実施例２の本発明法９〜１６で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は、従来例２の従来法２で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材に比べて、磁束密度が高く、保磁力が小さく、さらに比抵抗が高く、そのため鉄損、特に１ｋＨｚ以上の高周波域での鉄損がが小さくなるなどの特性を有することが分かる。しかし、この発明の条件から外れた条件の比較法６〜１０で作製した表面高Ｓｉ層被覆鉄粉末を用いた軟磁性材は一部好ましくない特性があることが分かる。