(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
多数の触媒作用する触媒素子（８ａ）を備え、かつ格納容器内に配置されている、再結合器（８）と、
前記再結合器（８）の下流後方に配置されている、第１の冷却装置（１０）と、
を有する、ガス混合物を内包する、反応炉の格納容器内で水素を触媒変換する装置において、
前記再結合器（８）の上流に、ガス混合物流を冷却する第２の冷却装置（４）が配置されており、前記ガス混合物が浮力により前記第２の冷却装置（４）から前記再結合器（８）へ、そして前記再結合器（８）から前記第１の冷却器（１０）へと流れるように、前記第２の冷却装置（４）と前記再結合器（８）と前記第１の冷却装置（１０）とが配置されていることを特徴とする水素を触媒変換する装置。
【請求項２】
前記第２の冷却装置（４）と前記再結合器（８）との間に、流れを乾燥させる装置（６）が配置されていることを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項３】
前記流れを乾燥させる装置（６）は、屈曲され、あるいは湾曲されて形成された、互いに対して平行に配置された金属薄板からなることを特徴とする請求項２に記載の装置。
【請求項４】
前記第１の冷却装置（１０）は、前記再結合器（８）の上方に配置されていることを特徴とする請求項１から３のいずれか１項に記載の装置。
【請求項５】
前記第１の冷却装置（１０）は、ガス混合物の流れ方向に下方へ向けて配列されていることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の装置。
【請求項６】
前記第２の冷却装置（４）と前記流れを乾燥させる装置（６）はパネル状の形状であって、そしてガス混合物流内で斜め下方へ向けて配置されていることを特徴とする請求項２から５のいずれか１項に記載の装置。
【請求項７】
水素濃度を測定する少なくとも１つのセンサ（１７）が、流れ方向において前記再結合器（８）の前に配置されていることを特徴とする請求項１から６のいずれか１項に記載の装置。
【請求項８】
酸素を供給する装置（１８）が設けられており、その装置はガス混合物に前記再結合器（８）へ流入する前に酸素を供給することを特徴とする請求項１から７のいずれか１項に記載の装置。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
本発明は、水素を触媒的に変換する装置に関するものであって、その装置により不活性化されない空間においても、不活性化された空間においても、たとえば加圧水型炉および沸騰水型炉の安全容器内で、あるいは他の水素使用において、事故によって生じた水素が効果的かつバックファイアなしで除去される。
【０００２】
水素は、加圧水型炉の場合には、容器内に存在する空気酸素の存在において、たとえば触媒再結合器により装置内部で直接除去され、沸騰水型炉の場合には反応に必要な酸素は、外部から装置内へ供給される。
【０００３】
水冷される原子炉内の重大な事故の場合には、水蒸気と水素が安全容器内へ達する。最大の水素量は、加圧水型炉の場合でも沸騰水型炉の場合でも、約２０、０００ｍ3 となることがある。加圧水型炉の場合には、安全容器（原子炉格納容器）内に存在する空気酸素によって、コントロールできない発火とそれに続く爆燃並びに原子炉格納容器が付加的に動的な圧力負荷を受ける危険がある。沸騰水型炉の幾つかの原子炉格納容器内には、不活性化するために、窒素が存在している。さらに、事故発生後に、水素と空気酸素との爆発的な反応を防止するために、後から不活性化することも討論されている。
【０００４】
しかし水蒸気と水素は、常に、事故雰囲気内に圧力及び温度上昇をもたらす。相対的な圧力上昇は、沸騰水型炉においては、その容器の容積が加圧水型炉の場合の７０、０００ｍ3 に比較して、約２０、０００ｍ3 しかないことにより、大きくなる。圧力及び温度上昇によって、原子炉格納容器壁の負荷の増大がもたらされる。さらに、過圧により漏れた場合には、放射性毒性物質の漏洩の危険がある。
【０００５】
特に、加圧水型炉内の不活性化されない原子炉格納容器においては、水素はさらに爆発を防止するために触媒的に変換され、その場合に自由な対流によって貫流される再結合器の能力は、特に出口またはハウジング表面における越えてはならない発火温度によって、制限されている。
【０００６】
再結合器の有効性は、格納容器の上方部分内の層の形成、いわゆる成層により、著しく損なわれる可能性がある。これは特に、凝縮できないガスと浮遊可能な物質（エアロゾル）が再結合器プレートの表面に堆積して、その効果を阻止する場合に、当てはまる。
【０００７】
従来技術においては、凝縮できないガス状物質の堆積の問題に、フィンを備えた適当な冷却管により対処し、冷却された凝縮できないガスをその比較的高い濃度によって流出させる試みがなされている。しかし、この方法は、軽い凝縮不可能なガス、たとえば水素、または、凝縮できないガスと水素の混合物の場合、及び成層の場合には、役に立たない。
【０００８】
事故雰囲気内に含まれる水蒸気の凝縮は、圧力及び温度低下という所望の目標と、それに伴って漏れとそれに続く放射性毒性物質の漏洩の危険の低下をもたらす。しかし、凝縮可能なガスと凝縮不可能なガスの分圧は、冷却及び再結合効果によってしか影響を受けない。従ってそれは長期的には放射能毒性物質の漏れを推進する力であって、できるだけ短い時間内に雰囲気圧力の近傍へ低下させなければならない。
【０００９】
本発明の基になっている西独特許出願公開第４２２１６９３号（ＤＥ４２２１６９３Ａ１）は、ガスまたは、特に水素と酸素の、ガス混合物を、原子核反応装置の格納容器雰囲気内で熱的に再結合する方法と装置を開示しており、そこでは反応ガスはまず混合されて、続いて反応室へ供給される。その場合に再結合効果を高めるために、反応ガスはガス混合物と混合する前に、従って反応室へ流入する前に、予熱される。
【００１０】
その後反応室内で、水素の再結合が行われる。反応室を出たガス混合物は、次に熱交換器へ案内され、その熱交換器は反応室へ流入する前の流れ領域内に配置されているので、この熱交換器は一方では反応室内へ流入するガス混合物を加熱するため、そして他方では反応室から流出するガス混合物を冷却するために用いられる。
【００１１】
西独特許出願公開第２８５２０１９号（ＤＥ２８５２０１９Ａ）からはさらに、水素と酸素を触媒的に再結合する方法と装置が知られており、その場合に再結合器から流出する蒸気−ガス混合物は蒸気クーラーへ案内されて、それによってガス混合物の冷却が達成される。触媒材料を加熱するために、まず電気的な発熱素子が提案され、他方では特に始動時において触媒をさらに暖めるために、熱蒸気がガス混合物へ供給される。
【００１２】
従って従来技術から知られている、水素を触媒的に変換するための上述した２つの装置は、触媒材料自体を加熱するため、あるいは流入するガス混合物を加熱するために用いられる手段を有する。それによって再結合器の内部で再結合に必要な、触媒材料の温度は達成されるが、ガス混合物内の水素の割合は著しく、それが反応器の内部で触媒的に作用する面の不活性化をもたらす。さらに、再結合器を付加的に加熱することによって、発火温度を上回る危険とそれに続くガス混合物のバックファイアの問題が発生する。
【００１３】
従って本発明の技術的問題は、再結合器の作用を改良し、再結合の間に発生した熱による格納容器雰囲気の加熱を抑制し、全体として事故雰囲気の冷却に寄与し、かつ結果としてのバックファイアを伴う再結合器の過熱を防止することである。
【００１４】
上述した技術的問題は、本発明によれば、請求項１の特徴を有する装置によって解決される。本発明によれば、水素を触媒変換する装置において、再結合器を冷却装置と組み合わせることが認識されており、その冷却装置は再結合器の下流後方かつその再結合器に隣接して配置されている。それによって触媒的に再結合する際に発生する反応熱が効果的に冷却されて、事故雰囲気から逃がされる。事故雰囲気内の温度は、触媒的な再結合によってそれ以上加熱されず、それによって水素を触媒変換する装置の出口において発火温度を上回ることが防止される。
【００１５】
さらに、水素を触媒変換する装置の効率は、上流に、従ってガス混合物流が再結合器へ流入する前に、冷却装置が配置されていることによって、改良される。それによって水蒸気による再結合器の不活性化が減少されて、再結合器の始動が改良される。というのは、水蒸気は、それが再結合器へ流入することができる前に、液化されるからである。
【００１６】
好ましくは、流れ方向において第１の冷却装置と再結合器との間に、滴を分離することによってガス流を乾燥させる装置が配置されている。この装置内には、好ましくは多重方向変換を有する金属薄板が配置されており、それが引き剥がされた水滴又はクーラー内で発生した水滴を、付着しているエアロゾルと共にさらに分離して、再結合器へ流入するガス混合物をさらに予備乾燥させる、というのは水蒸気は触媒的な再結合プロセスを妨げるように作用するからである。ガス流を乾燥させる装置の構成は、さらに、水素含有量が低い場合に再結合器によって吸い込まれなかった、冷却された凝縮可能でないガス及び分離された水滴とエアロゾルが、余り抵抗を受けずに下方へ流出することを可能にする。
【００１７】
本発明の好ましい実施形態においては、再結合器の前に配置された冷却装置は、斜め下方へ延びる冷却管からなり、その冷却管は予め設定された間隔でフィンを有している。従ってガス混合物内に含まれている水蒸気は、大部分液化される。その場合に冷却装置の冷却管に付着している水分は、冷却装置の斜め位置によって下方へ流れるので、付着している凝縮できないガスと堆積しているエアロゾルは、復水によって繰返し洗い流される。従って凝縮できないガスとエアロゾルの堆積により低下した熱伝達も、触媒表面への有害な反作用も減少されるか、あるいは完全に防止される。従って水蒸気の一部が液化されることにより、冷却装置を介して水素と他の物質の乾燥が行われる。
【００１８】
流れ方向に対して平行に整合された、触媒素子の配置によって、さらに、流れは問題になるほどは阻止されないので、後段に配置された冷却装置の貫流に必要な流れが維持されることが保証される。従ってさらに好ましくは、冷却装置は大体において、再結合器の上方に配置されている。さらに好ましくは冷却装置はガス混合物の流れ方向に下方へ向って配列されているので、最初は熱いガスは、冷却によっても下方へ運ばれる。従って全体としてほぼ垂直の方向付けにより、浮力も負の浮力も流量を増大させるために利用される。
【００１９】
さらに好ましくは、水素を触媒変換する装置の再結合器は、冷却装置に対して、かつ流れを乾燥させる装置に対してほぼ平行に配置されている。それによって、冷却され、浄化されて予備乾燥されたガス混合物流は、水素濃度が低い場合には問題なく流れ去ることができ、従って装置がクーラーとして作用するか、あるいはほぼ完全に再結合器を通して貫流することが保証される。ガス混合物流はその後、−上述したように−他の冷却装置を通して流れてゆく。しかしまた、従来技術に記載されている再結合器に準拠して、他の幾何学配置の、たとえば垂直のハウジング内の水平の触媒装置を、前段に接続されたクーラー及び流れ方向変換装置と組み合わせることも可能である。
【００２０】
上述した実施形態とは異なる、本発明の他の実施形態は、ハウジングを備えた上部構造を有し、その中に冷却装置、流れを乾燥させる装置、再結合器及び後段に接続された冷却装置が配置されている。入口を介して流入するガス混合物流は、いくつかのタービン段と圧縮器段によってハウジング内部の流れ通路を通して給送される。従って流れは第１の冷却装置と流れを乾燥させる装置を次々と通過し、その後ガス混合物は再結合器とそれに連続する冷却装置を通る。
【００２１】
ハウジングの出口の前において、最後の圧縮器段によりガス混合物流がハウジングから出るように移送されて、従って格納容器内の雰囲気がさらに混合されるので、さらに格納容器内の成層が減少される。好ましくはこの実施形態において、第２の冷却装置の後段に、流れを乾燥させる付加的な装置が接続されているので、水とエアロゾルがさらに分離される。
【００２２】
本発明の上述した実施形態については、できるだけ上述した安全装置が受動的安全性の原理を満足させるよう、すなわち外部のエネルギ供給装置と駆動装置なしで作動するようにすべきである。これは、たとえば冷却管内の自然対流を支援するための、冷却管の斜め配置によって達成される。しかしまた原則的に、コンパクトな構造あるいは使用できる空間を考慮して、他の角度位置で配置することも実施可能である。
【００２３】
沸騰水型炉の場合に水素を触媒的に除去するために必要な酸素は、さらに、装置内の水素濃度が十分である場合にのみ、酸素の過剰によって格納容器内に発火可能な混合気が形成されることのないように、所望にかつコントロールして外部から供給される。
【００２４】
次に、実施例を用いて本発明を詳細に説明し、その場合に図面を参照する。
図１、２及び３には、それぞれ原子炉装置の一部が図示されている。加圧水型又は沸騰水型炉の格納容器内部で水素を触媒変換する装置の種々の実施例の配置が、概略的に例示されている。その場合に格納容器は、壁１と２を有し、それらは外側の境界を表している。水素が遊離する際に、水蒸気、水素及び場合によっては空気並びにエアロゾルからなる、矢印３で示されるガス混合物が、浮力によって装置へ流入する。
【００２５】
図１に示すように、水素を触媒変換する本発明に基づく装置の第１の実施例は、再結合器８と冷却装置１０を有する。その場合に再結合器８は、触媒作用する多数のプレート８ａを有する。プレート８ａの代わりに、箔を使用することも可能である。さらに、再結合器８は、格納容器内に直接配置されており、その格納容器はガス混合物を有している。冷却装置１０は、再結合器８の下流後方に配置されており、かつこの再結合器に隣接して位置決めされている。
【００２６】
水素と酸素を含む、供給されたガス混合物は、プレート８ａの表面で発火し、そのプレートはたとえば貴金属のような、触媒作用する物質でコーティングされている。図１に示すプレート再結合器８の代わりに、小さな流体抵抗を有する他の再結合器も使用することができる。再結合に基づく加熱されたガス混合物と燃焼生成物は、発熱反応によって上方の間隙内へ上昇し、その間隙は再結合器８と後段に接続された冷却装置の下方の壁との間に設けられている。熱応力によって、冷却装置１０の下方の壁は再結合器８に対して熱的に絶縁されることが可能で、それによってこの壁を介しての熱伝達が減少される。
【００２７】
矢印９で示される熱いガス混合物は、上方へ方向変換されて、冷却装置１０へ導入される。その場合に冷却装置１０は、好ましくは向流装置として形成されており、その向流装置においてはガス混合物流の流れ方向と冷媒導管１１内の冷媒の流れの流れ方向は、逆に向けられている。もちろん、ガス混合物流と冷媒流を同方向にすることも可能である。冷媒（この場合には冷却水である）は、導管７を介して冷媒導管１１へ供給される。暖かい水は、導管５を介して受水器２０へ供給され、その受水器は−図１に示すように−水素を触媒変換する装置の上方で、かつ格納容器の外部に配置されている。
【００２８】
熱いガス混合物が、冷却装置を矢印１２で示す方向に貫流する間に、ガス混合物は有している反応熱の大部分を放出し、従って付加的な負の浮力を受ける。さらに、水素の触媒変換の際に発生した水蒸気の一部が液化される。復水は冷却されたガス混合物流と共に、矢印１４で示すように、冷却装置１０から下方へ導出される。この復水は、必要な場合には他の冷却目的に使用することができる。混合物のガス状の成分−窒素とわずかな量の変換されない水素と酸素及び液化できない水蒸気−は、矢印１５で示されている。そして、装置全体は、側方が閉鎖されたハウジング内に配置されており、そのハウジングは概略的に示すホルダ１６によって、たとえば格納容器の壁に固定されている。
【００２９】
再結合器８と冷却装置１０の他に、図１に示す実施例は、ガス混合物流を冷却する冷却装置４と流れを乾燥させる装置６とを有している。
冷却装置４は、熱い上昇するガス混合物を冷却し、その場合にガス混合物に含まれる水蒸気は大部分が液化される。図１には、建築物クーラーとして示される冷却装置４の管束のうちの１本の管のみが図示されている。熱伝達係数を改良するために、管表面には、堆積されたエアロゾルが復水によって繰返し洗い流され、ないしは復水芽晶として作用して沈殿するように、フィンが設けられている。
【００３０】
図１にさらに示すように、冷却装置４ないしは冷却管は、浮力と負の浮力の利用に関して、混合物のため及び冷却管の内側貫流のために最適化されている。そのために冷却管は傾斜を有し、それによって堆積する凝縮物が必然的に流出する。従って混合物流の効率的な冷却が保証される。冷却装置４は、冷媒、好ましくは冷却水によって貫流され、その冷却水は導管７を介して供給されて、導管５を介して搬出される。その場合に、水素を触媒変換する装置の上方かつ格納容器の外部に配置されている、すでに述べた受水器２０は、冷媒のための貯蔵容器として用いられる。
【００３１】
冷却装置４内で冷却水によって吸収される熱は、熱的な浮力によって導管５を介して上方に配置された受水器２０へ搬出されるので、常に導管７を介して新しい冷却水がさらに引き出される。炉内に受水器２０を設けないようにする場合には、図１に示唆するように、熱エネルギを外部の上方に位置する冷却水タンクまたは冷却装置２０’へ搬出することも可能である。
【００３２】
クーラー装置４、すなわち建築物クーラーにおいて冷却されたガス混合物は、その後図４に示すように、ガス流を乾燥させる装置６を貫流する。装置６は、公知の方法で流れの一部がたとえば境界層の調節によって制動され、あるいは遠心力により残留している水滴が方向変換部内に分離されることにより、水滴とエアロゾルを分離するために用いられる。
【００３３】
そのために、図４に示すように、ガス流を乾燥させる装置６は、互いに対して平行に配置された多数の壁２８を有し、それらが平行な流れ通路２９を形成する。壁２８の湾曲された、ないしは角度を有する延びによって、流れは何回も方向変換を強いられるので、渦巻きが発生する。さらに、突出部３０が設けられており、その突出部において矢印３１で示すガス流が堰き止められるので、壁２８において水蒸気と存在しているエアロゾルが分離される。従って装置６内でガス流の乾燥と浄化がもたらされる。
【００３４】
水素濃度が少ない場合には、水素を触媒変換する装置は、大体において建築物クーラーとして作用し、水素量が比較的多い場合には、このようにして冷却され、浄化されて乾燥されたガス混合物１２ａは、その後再結合器８内へ達する。互いに対してほぼ平行に配置されたプレート８ａを備えた再結合器８の図示の実施形態は、そのプレート８ａの方位と配置において、冷却装置４と流れを乾燥させる装置６の傾斜に適合されている。それによって上述した流出プロセスは阻止されないので、軽いガスはほぼ阻止されずに上方へ流れ去ることができ、それによって続くガス流路のサーモサイフォン効果が克服される。前段に接続されている冷却装置は、さらに、バックファイアを阻止するように作用する。というのは、再結合器のより高い表面温度が事故雰囲気に対して遮蔽されるからである。
【００３５】
図２においては、図１を参照して上述した装置は、その雰囲気が不活性化されている、沸騰水型炉格納容器内に、ないしは復水室内に配置されている。酸素は存在しないので、格納容器内の水素を触媒的に崩壊させようとする場合には、酸素を外部から所望のように供給しなければならない。従って水素濃度の正確なコントロールが必要である。水素センサ１７は、図示のように、滴分離器６の後方に配置されている。酸素は、所望のように外部から導管１８を介して再結合ユニットの前へ細かく分配して供給される。格納容器雰囲気の付加的な圧力上昇を防止するために、純粋な酸素が供給されなければならない。その配量は、弁１９を用いて行われる。量の決定は、装置内部で過剰な水素において酸素が完全に変換されて、従って格納容器内には発火可能な混合物が形成されることがないように、行われる。
【００３６】
図３には、水素を触媒変換する装置の他の実施形態が図示されており、装置は多段のターボ圧縮器ユニット２１を有し、そのターボ圧縮器ユニットは浮力と負の浮力の代わりに、凝縮の場合には圧力低下によって、そして再結合の場合には圧力上昇によって駆動される。この実施形態は、高い蒸気含有量及び／又は水素含有量において流量がより多いという利点を有するので、この種のターボ圧縮器２１は、成層を効果的に阻止するのに適している。
【００３７】
入口３１を通り、かつタービン段２２ａを介して流入する混合物は、クーラーへ供給されて、そのクーラーは上述した圧力降下をもたらし、また滴分離器６と共にエアロゾルの乾燥と分離をもたらす。凝縮できないガスは、圧縮器段２３ａを介して触媒再結合器８へ供給される。不活性化された格納容器においては、ここで、ターボ駆動装置の燃焼室と同様に、酸素も噴射される。再結合後に発生する熱い水蒸気は、−許容される最大温度に従って−圧力上昇をもたらす。
【００３８】
それに続くタービン段２２ｂを介して、温度と圧力を低下させるために排ガスが再度クーラー１０へ供給される。冷たい凝縮できないガスは、最終的な圧縮器段２３ｂと出口３２を介して放出される。これによってバックファイアの危険なしに、事故雰囲気の旋回がもたらされる。その場合にターボ圧縮器２２ａ、２２ｂと圧縮器段２３ａ、２３ｂは、共通の軸２４上に固定されている。
【００３９】
単位当たりの効率は、本実施例においては、上述した実施形態の場合よりも高い。軸２４の軸受２５の動きがスムーズであって、かつ始動時において浮力と負の浮力を利用できる場合には、自動的な始動が可能である。しかし始動プロセスを、軸２４と結合された、ここには図示されていない駆動モータによって支援することも可能である。復水とエアロゾルは、その中に逆流を防止するために逆流防止フラップ２７が取り付けられている降水管２６内へ案内される。復水とエアロゾルは、そこからここには図示されていない水槽へ達する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  加圧水型炉内で使用するための、前段に接続された冷却装置と流れを乾燥させる装置とを備えた、水素を触媒変換する装置の第１の実施例を示す図である。
【図２】  沸騰水型炉内で使用するための、水素を触媒変換する装置の第２の実施例を示す図である。
【図３】  加圧水型炉と沸騰水型炉内で使用するための、流量を増加させるため多段のターボ圧縮器と組み合わせた、水素を触媒変換する装置の第３の実施例を示す図である。
【図４】  水素を触媒変換するために、図１から４に示す装置において使用される、ガス流を乾燥させる装置の実施例を示す図である。
【符号の説明】
１…壁
２…壁
３…格納容器雰囲気
４…冷却装置
５…冷却水流出
５’…冷却水流出
６…滴分離器
７…冷却水流入
７’…冷却水流入
８…触媒再結合器
８ａ…プレート
９…反応ガス（熱い）
１０…冷却装置
１１…冷媒導管
１２…反応ガス（冷却された）
１２ａ…格納容器雰囲気（冷却されて乾燥された）
１３…復水とエアロゾル
１４…復水
１５…ガス状の物質
１６…ホルダ
１７…水素センサ
１８…酸素導管
１９…制御弁
２０…内部の冷却水槽
２０’…外部に配置された冷却水槽
２１…ターボ圧縮器ユニット
２２ａ…第１のタービン段
２２ｂ…第２のタービン段
２３ａ…第１の圧縮器段
２３ｂ…第２の圧縮器段
２４…軸
２５…軸受
２６…降水管
２７…逆流防止フラップ
２８…壁
２９…流れ通路
３０…突出部
３１…入口
３２…出口
【図１】
0004405670.tif 000002
【図２】
0004405670.tif 000003
【図３】
0004405670.tif 000004
【図４】
0004405670.tif 000005