(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０５〜０．３５である多結晶圧電化合物に特性改善成分としてＹ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる希土類元素の酸化物のうちの１種または２種以上を０．５〜３．０重量％添加して成り、焼結体からなる結晶粒子の大きさは電子顕微鏡写真に平行直線（任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた値において平均粒子直径が３〜１０μｍである圧電材アクチュエータであって、
この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１１８０〜１２７０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１３７０〜１４００℃で１０〜７５時間の第２焼成とし、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとすることを特徴とする圧電材アクチュエータ。
【請求項２】
Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０７５〜０．２５である多結晶圧電化合物であってＡをＣａ，ＢａおよびＭｇのうちから選ばれる２種以上の元素とした圧電材アクチュエータであって、
この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１２００〜１２５０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１２７０〜１３７０℃で１０〜５０時間の第２焼成とし、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとすることを特徴とする圧電材アクチュエータ。
【請求項３】
第１焼成と第２焼成を連続的に行うことを特徴とする請求項１ないし2のいずれかに記載の圧電材アクチュエータ。
【請求項４】
合成工程および焼結工程の焼成を大気中で行うことを特徴とする請求項１ないし３のいずれかに記載の圧電材アクチュエータ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば精密機械・器具における位置決め機構としてのアクチュエータや流体の制御バルブなどの駆動源としてのアクチュエータに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
圧電性を有するセラミックスとしては、チタン酸バリウム（ＢＴ：ＢａＴｉＯ３），チタン酸鉛（ＰＴ：ＰｂＴｉＯ３），チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ：ＰｂＺｒＯ３−ＰｂＴｉＯ３）などが報告されており、なかでもＰＺＴは変位量がもっとも大きいことからアクチュエータや圧力センサなどに多く利用されている。
【０００３】
このうち、ＢＴは１９４２年に強誘電体であることが発見されて以来、多結晶体の磁器として利用できることが分かり、コンデンサやアクチュエータなどの用途として数多くの研究が成されている。一方、１９５５年にＰＺＴがＢＴの２倍以上の電気機械結合係数を有することが発見されて以来、このＰＺＴがアクチュエータやブザー等に独占的に利用されるようになった。
【０００４】
他方、近年では、有害物質に対する環境問題が重視されてきていることから、鉛を含まない圧電材料に関する開発のニーズも高まってきており、１９６１年に発見されたＢｉ０．５Ｎａ０．５ＴｉＯ３（ＢＮＴ）系化合物（Ｓｍｏｌｅｎｓｋｙ  ｅｔ  ａｌ．Ｓｏｖｉｅｔ  Ｐｈｙｓｉｃｓ  Ｓｏｌｉｄ  Ｓｔａｔｅ  ［２］２６５１−５４（１９６１））を利用した圧電材料の研究が進められている。
【０００５】
このうち、特開昭６２−２０２５７６号公報（圧電体セラミックスおよびその製法）では、ＢＮＴ−ＭＴｉＯ３（Ｍ；Ｂａ、Ｋ０．５Ｂｉ０．５）化合物が提案されているが、広がり方向の結合係数Ｋｐが厚み方向の結合係数Ｋｔよりも大きいことから、超音波探傷器や厚み計に用いた場合に横向きの振動干渉を発生して広がり振動が生じたりする欠点があった。
【０００６】
同様に、竹中正等による論文（Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ［１０６］３７５−３８０、（１９９０））にはＢＮＴ−ＭＴｉＯ３（Ｍ：Ｓｒ，Ｃａ，Ｐｂ）についての報告があるものの、圧電定数ｄ３３は約１２０ｐＣ／Ｎであり、ＰＺＴの約１／４程度である。
【０００７】
また、Ｓｒ１−ｘＢａｘＮｂ２Ｏ６（ＳＢＮ）についてはｘ＝０．５〜０．７の範囲で単結晶化し電気光学結晶としての特性が報告されており（Ｓ．Ｓａｋａｍｏｔｏ  ａｎｄ  Ｔ．Ｙａｍａｄａ、Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔｅｒｓ２２、４２９（１９７３））、それ以来、赤外線検出器や表面弾性波のフィルターとして用いられている。一方、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５はＲ．Ｒ．Ｎｅｕｒｇａｏｎｋａｒ等により単結晶の圧電特性が報告されている（Ｆｅｒｒｏｅｌｅｃｔｒｉｃｓ［１６０］２６５−２７６，（１９９４））。さらにまた、Ｂａ２−ｘＳｒｘＮａＮｂ５Ｏ１５についてはフィルター用の材料として開発が行われている（特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開平１０−２９７９６９号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
従来のＰＺＴ系圧電体セラミックスでは、焼成や焼結工程で鉛化合物が分解して排気ガスより大気中に放出されたり、粉末製造成形工程で水中に放出されたりするため、公害対策を取る必要があり、製品のコスト高となる。
【０００９】
また、近年の廃棄物規制から最終製品のシュレッダーダスト中に鉛が含まれることとなるため環境を汚染することが懸念されている。さらにまた、性能面でもＰＺＴの場合は誘電率が高く回路への組み込みが困難となったり、利用中の発熱が大きいため連続的に利用するアクチュエータへの適用は制限される。
【００１０】
Ｓｒ１−ｘＢａｘＮｂ２Ｏ６（ＳＢＮ）は単結晶としての利用が盛んで、圧電定数ｄ３３はおよそ６００ｐＣ／Ｎであり、ＰＺＴと同等の特性値を示すが、圧電特性を示すキューリー温度（Ｔｃ）が６０〜７５℃であるため、振動による発熱を考慮すると室温での利用に限定されて多くの機械部品に適用することは困難である。また、ＳＢＮ化合物では全域の固溶体であるため組成の変動が生じやすく、加工時や使用時に組成の変動が生じて特性が変化することが報告されている。この特性を改善するため、Ｙ２Ｏ３，ＣｅＯ２やＬａ２Ｏ３をドープした単結晶を作成した例が報告されているが、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５については利用上の技術に関する報告はない。さらにまた、Ｂａ２−ｘＳｒｘＮａＮｂ５Ｏ１５については圧電定数ｄ３３が３０〜５０ｐＣ／Ｎ程度であって実用上不十分である。
【００１１】
本発明は、このような従来の技術がもつ課題にかんがみてなされたものであって、ＰＺＴのごとく有害な鉛成分を含有しないペロブスカイト型圧電化合物圧電材料を提供することを目的としており、圧電材アクチュエータの製造工程で鉛化合物の排出がなく、また、製品に利用された後に廃棄された場合にもシュレッダーダスト中に鉛化合物が含まれることがなく、さらにまた、ＰＺＴでは高かった誘電率を低くして回路設計に融通性を持たせることが可能であり、さらには、単結晶体のごとく製造に時間がかかったり分極作業が煩雑になったりして製造コストが上昇し実用上の材料となり難い問題点を解消することが可能である圧電材アクチュエータを提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明に係わる第１の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０５〜０．３５である多結晶圧電化合物に特性改善成分としてＹ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる希土類元素の酸化物のうちの１種または２種以上を０．５〜３．０重量％添加して成り、焼結体からなる結晶粒子の大きさは電子顕微鏡写真に平行直線（任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた値において平均粒子直径が３〜１０μｍである圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１１８０〜１２７０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１３７０〜１４００℃で１０〜７５時間の第２焼成とすることを特徴としている。
【００１３】
そして、本発明に係わる第１の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとすることができる。
【００１４】
同じく、本発明に係わる第２の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０５〜０．３５である多結晶圧電化合物に特性改善成分としてＹ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる希土類元素の酸化物のうちの１種または２種以上を０．５〜３．０重量％添加して成り、焼結体からなる結晶粒子の大きさは電子顕微鏡写真に平行直線（任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた値において平均粒子直径が３〜２０μｍである圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１１８０〜１２７０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１３７０〜１４００℃で１０〜７５時間の第２焼成とし、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとすることができる。
【００１５】
本発明に係わる第１又は第２の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、第１焼成と第２焼成を連続的に行うようになすことができる。
【００１６】
同じく、本発明に係わる第１又は第２の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、合成工程および焼結工程の焼成を大気中で行うようになすことができる。
【００１７】
同じ目的を達成する本発明に係わる第３の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０７５〜０．２５である多結晶圧電化合物であってＡをＣａ，ＢａおよびＭｇのうちから選ばれる２種以上の元素とした圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１２００〜１２５０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１２７０〜１３７０℃で１０〜５０時間の第２焼成とすることを特徴としている。
【００１８】
また、上記発明に係わる第３の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、第１焼成と第２焼成を連続的に行うようになすことができる。
【００１９】
同じく、上記発明に係わる第３の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、合成工程および焼結工程の焼成を大気中で行うようになすことができる。
【発明の効果】
【００２０】
本発明による第１の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０５〜０．３５である多結晶圧電化合物に特性改善成分としてＹ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる希土類元素の酸化物のうちの１種または２種以上を０．５〜３．０重量％添加して成り、焼結体からなる結晶粒子の大きさは電子顕微鏡写真に平行直線（任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた値において平均粒子直径が３〜１０μｍである圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１１８０〜１２７０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１３７０〜１４００℃で１０〜７５時間の第２焼成としたから、従来のＰＺＴやＰＴのごとく製造工程で鉛化合物の排出がなく、また、製品に利用された後に廃棄された場合にもシュレッダーダスト中に鉛化合物が含まれることがなく、さらにまた、ＰＺＴでは高かった誘電率を低くして回路設計に融通性を持たせることが可能であり、さらには、単結晶体のごとく製造に時間がかかったり分極作業が煩雑になったりして製造コストが上昇し実用上の材料となり難いという欠点を解消して、圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを提供することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
また、焼結性が良好であると共に圧電特性にも優れた圧電材アクチュエータを提供することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
更に、密度が大で焼結後の粒子直径が小さく圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２１】
そして、本発明の第１の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとすることによって、成形時のハンドリングを良好なものにすると共に焼結性をも良好なものにして優れた圧電特性の圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２２】
本発明による第２の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０５〜０．３５である多結晶圧電化合物に特性改善成分としてＹ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる希土類元素の酸化物のうちの１種または２種以上を０．５〜３．０重量％添加して成り、焼結体からなる結晶粒子の大きさは電子顕微鏡写真に平行直線（任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた値において平均粒子直径が３〜２０μｍである圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１１８０〜１２７０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１３７０〜１４００℃で１０〜７５時間の第２焼成とし、焼結工程前の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍであるものとしたから、従来のＰＺＴやＰＴのごとく製造工程で鉛化合物の排出がなく、また、製品に利用された後に廃棄された場合にもシュレッダーダスト中に鉛化合物が含まれることがなく、さらにまた、ＰＺＴでは高かった誘電率を低くして回路設計に融通性を持たせることが可能であり、さらには、単結晶体のごとく製造に時間がかかったり分極作業が煩雑になったりして製造コストが上昇し実用上の材料となり難いという欠点を解消して、圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを提供することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
また、焼結性が良好であると共に圧電特性にも優れた圧電材アクチュエータを提供することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
更に、密度が大で焼結後の粒子直径が小さく圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
更にまた、成形時のハンドリングを良好なものにすると共に焼結性をも良好なものにして優れた圧電特性の圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２３】
また、本発明の第１又は第２の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、第１焼成と第２焼成を連続的に行うようになすことによって、密度が大で圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２４】
そして、本発明の第１又は第２の圧電材アクチュエータは、その製造方法において、合成工程および焼成工程の焼成を大気中で行うようになすことによって、圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを比較的簡便な設備で量産手法的に製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２５】
さらに、本発明の第３の圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成を有しｘ＝０．０７５〜０．２５である多結晶圧電化合物であってＡをＣａ，ＢａおよびＭｇのうちから選ばれる２種以上の元素とした圧電材アクチュエータであって、この圧電材アクチュエータを製造するに際し、その製造工程が、磁器原料の混合工程，合成工程，粉砕工程、成形工程，焼結工程を経るものであり、合成工程の焼成条件は、温度１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間の焼成とし、焼結工程の焼成条件は、温度１２００〜１２５０℃で４〜８時間の第１焼成と、温度１２７０〜１３７０℃で１０〜５０時間の第２焼成としたから、従来のＰＺＴやＰＴのごとく製造工程で鉛化合物の排出がなく、また、製品に利用された後に廃棄された場合にもシュレッダーダスト中に鉛化合物が含まれることがなく、さらにまた、ＰＺＴでは高かった誘電率を低くして回路設計に融通性を持たせることが可能であり、さらには、単結晶体のごとく製造に時間がかかったり分極作業が煩雑になったりして製造コストが上昇し実用上の材料となり難いという欠点を解消して、圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを提供することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２６】
また、本発明の第３の圧電材アクチュエータにおいては、その製造方法において、第１焼成と第２焼成を連続的に行うようになすことによって、密度が大で圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【００２７】
さらに、本発明の第３の圧電材アクチュエータにおいては、その製造方法において、合成工程および焼結工程の焼成を大気中で行うようになすことによって、圧電特性に優れた圧電材アクチュエータを比較的簡便な設備で量産手法的に製造することが可能であるという著大なる効果がもたらされる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２８】
本発明に係わる圧電材アクチュエータは、上述した課題を解決するための手段を有しているものであって、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成をベースに、ｘ＝０．０５〜０．３５の範囲であるものとし、より望ましくはさらに特性を改善するための希土類化合物を固相反応焼結方法で固溶させ、従来のセラミックス製造工程をそのまま利用することができる多結晶体で必要特性値を満たすものとすることにより従来の課題を解決せんとしたものである。
【００２９】
このようなＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる化合物の製造に際し、その合成手法としては、１０５０〜１１５０℃の温度にて２〜１２時間反応させる。次に、ここで得た合成物を粉砕して粒子径を望ましくは０．５〜０．８μｍに粉砕したあと、焼結工程のうちの第１焼成において１１８０〜１２７０℃の温度で４〜８時間例えば大気中で焼結した後、第２焼成において１３７０〜１４００℃の温度で１０〜７５時間例えば大気中で焼結することで、鉛を用いない高性能な圧電材アクチュエータを提供できる。
【００３０】
そして、上記発明の実施の形態について説明すれば、まず、市販の化学試薬ＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を所定量秤量してベース組成とする。この際のベース組成は、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．０５〜０．３５（５〜３５Ｍｏｌ％）となっている。そして、この組成物に、特性改善用の希土類化合物（Ｙ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｐｒ６Ｏ１１のうちから選ばれる１種または２種以上の希土類酸化物）を合計でベース組成の０．５〜３．０重量％となるように秤量して添加する。
【００３１】
ここで、Ｓｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされるベース組成が上記範囲内にあるものとするのが好ましいのは、上記範囲よりも少ないと耐熱温度が低く自己発熱温度で劣化し、多すぎると圧電定数が不足することになるためである。また、特性改善のための希土類化合物の量が少ないと圧電定数の改善効果が小さい傾向となり、多すぎると他の化合物が析出して特性の向上が望まれない傾向となるためである。
【００３２】
次いで、上記の混合粉末を例えばアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間程度行ったあと、混合粉末はロータリーエバポレータを用いて乾燥した後例えば大気中でより好ましくは１０５０℃から１１５０℃、例えば１１００℃で２〜１２時間合成のための仮焼成をして元素を反応させる。このとき、仮焼温度が１０５０℃未満ではＮａ２ＣＯ３やＳｒＣＯ３が十分反応せず焼結時に組成のばらつきを生じるため特性が向上しない傾向となり、１１５０℃超過では部分的に焼結を起こして粉砕が困難になるとともに焼結時の組成にばらつきを生じる傾向となる。また、２時間未満では反応が十分に起きず逆に１２時間超過では粉体同士の反応のほかに「さや」との反応も起きるため成分の偏析が生じる傾向となる。
【００３３】
そして、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間程度行ったあと、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後第１焼成として、例えば大気中で１１８０〜１２７０℃で４〜８時間焼結した後、第２焼成として、１３７０〜１４００℃の温度で１０〜７５時間焼結する。このとき、合成後焼結前における仮焼粉末の粉砕は、粉末粒径が０．５μｍ以上で０．８μｍ以下となるように行うのがよい。すなわち、粉末の粒子径が０．５μｍ未満では成形工程のハンドリングが困難となる傾向となり、０．８μｍ超過では焼結が困難になる傾向となる。
【００３４】
上記焼結工程のうち第１焼成工程では成形体の焼結をゆっくりと行わせる機能があり、当該温度域で焼結時間が４時間未満では焼結ネックができず、その後の温度上昇で気孔の多い製品を作る傾向となり、８時間超過では焼結が進みすぎて粒子直径の大きい製品となり圧電定数の低下を起こす傾向となる。また、第２焼成工程の温度が１３７０℃未満でかつ焼成時間が１０時間未満では焼結が不十分である傾向となり、１４００℃超過でかつ７５時間超過の焼結では粒子が融解したり、粗大になり分極できず圧電特性が発現しない傾向となる。
【００３５】
焼結後には焼結体を例えば直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着し、８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極したあと、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、キューリー温度と、比誘電率を測定する。そして、圧電定数は２００ｐＣ／Ｎ（好ましくは２５０ｐＣ／Ｎ）を超えると、アクチュエータとして機械部品を駆動することができる変位量を得ることが可能となる。
【００３６】
また、焼結体の微構造は、ＳＥＭ写真に関して平行な直線１０本（ただし、任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とすることができる。
【００３７】
同じ目的を達成する第３の発明に係わる圧電材アクチュエータは、Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成をベースに、ｘ＝０．０７５〜０．２５の範囲であるものにすると共にＡ元素を他のアルカリ土類元素で置換し、従来のセラミックス製造工程をそのまま利用することができる多結晶体で必要特性値を満たすものとすることにより上記した従来の課題を解決せんとしたものである。
【００３８】
このようなＳｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる化合物の製造に際し、その合成手法としては、１０５０〜１１５０℃の温度にて２〜１２時間反応させる。次に、ここで得た合成物を粉砕して粒子径を望ましくは０．５〜０．８μｍに粉砕したあと、焼結工程のうちの第１焼成工程において１２００〜１２５０℃の温度で４〜８時間例えば大気中で焼結した後、第２焼成において１２７０〜１３７０℃の温度で１０〜５０時間例えば大気中で焼結することで、鉛を用いない高性能な圧電材アクチュエータを提供できる。
【００３９】
そして、上記発明の実施の形態について説明すれば、まず、市販の化学試薬ＳｒＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３，Ｎｂ２Ｏ５およびＡ元素の炭酸塩を所定量秤量してベース組成とする。この際のベース組成は、Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．０７５〜０．２５となっている。そして、この組成物中のＡ元素は、Ｂａ，Ｃａ，Ｍｇのうちから選ばれる２種以上からなるものである。
【００４０】
ここで、Ｓｒ２−ｘＡｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされるベース組成が上記範囲内にあるものとするのが好ましいのは、上記範囲よりも少ないと耐熱温度が低く自己発熱温度で劣化し、多すぎると圧電定数が不足することになるためである。また、特性改善のためのＡ元素が少ないと圧電定数の改善効果が小さい傾向となり、多すぎると他の化合物が析出して特性の向上が望まれない傾向となるためである。
【００４１】
次いで、上記の混合粉末を例えばアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間程度行ったあと、混合粉末はロータリーエバポレータを用いて乾燥した後例えば大気中でより好ましくは１０５０℃から１１５０℃、例えば１１００℃で２〜１２時間合成のための仮焼成をして元素を反応させる。このとき、仮焼温度が１０５０℃未満ではＮａ２ＣＯ３やＳｒＣＯ３が十分反応せず焼結時に組成のばらつきを生じるため特性が向上しない傾向となり、１１５０℃超過では部分的に焼結を起こして粉砕が困難になるとともに焼結時の組成にばらつきを生じる傾向となる。また、２時間未満では反応が十分に起きず逆に１２時間超過では粉体同士の反応のほかに「さや」との反応も起きるため成分の偏析が生じる傾向となる。
【００４２】
そして、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間程度行ったあと、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後第１焼成として、例えば大気中で１２００〜１２５０℃で４〜８時間焼結した後、第２焼成として、１２７０〜１３７０℃の温度で１０時間〜５０時間焼結する。このとき、合成後焼結前における仮焼粉末の粉砕は、粉末粒径が０．５μｍ以上で０．８μｍ以下となるように行うのがよい。すなわち、粉末の粒子径が０．５μｍ未満では成形工程のハンドリングが困難となる傾向となり、０．８μｍ超過では焼結が困難になる傾向となる。
【００４３】
上記焼結工程のうち第１焼成工程では成形体の焼結をゆっくりと行わせる機能があり、当該温度域で焼結時間が４時間未満では焼結ネックができず、その後の温度上昇で気孔の多い製品を作る傾向となり、８時間超過では焼結が進みすぎて粒子直径の大きい製品となり気孔が増加して圧電定数の低下を起こす傾向となる。また、第２焼成工程の温度が１３７０℃未満でかつ焼成時間が１０時間未満では焼結が不十分である傾向となり、１３７０℃超過でかつ５０時間超過の焼結では粒子が融解したり、粗大になり分極できず圧電特性が発現しない傾向となる。
【００４４】
焼結後には焼結体を例えば直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着し、８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極したあと、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、キューリー温度と、比誘電率を測定する。そして、圧電定数は２００ｐＣ／Ｎ（好ましくは２５０ｐＣ／Ｎ）を超えると、アクチュエータとして機械部品を駆動することができる変位量を得ることが可能となる。
【００４５】
また、焼結体の微構造は、ＳＥＭ写真に関して平行な直線１０本（ただし、任意本数）が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とすることができる。
【実施例】
【００４６】
以下、本発明の実施例について参考例と共に表１〜表２１をもとにさらに詳細に説明するが、本発明はこのような実施例のみに限定されないことはいうまでもない。
【００４７】
（参考例１〜７；表１）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０〜０．４となるように秤量し、希土類酸化物のうちから選ばれる助剤の添加はしないか参考例７ではＬａ２Ｏ３を添加するものとして、混合粉末をアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１００℃で６時間仮焼成して元素を合成反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った（このときの粉末粒径は０．６μｍに調整した）後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形した後静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１２４０〜１２５０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３２０℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００４８】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、比誘電率を測定した。
【００４９】
焼結体の微構造は走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１に示す。
【００５０】
【表１】
0004569491.tif 000002
【００５１】
評価結果では、表１に示すように、ｘ＝０．０５から０．３までは圧電定数ｄ３３が２００ｐＣ／Ｎ以上となり、アクチュエータ用材料としての使用が可能となるが、好ましい値である２５０ｐＣ／Ｎには及ばないものであった。
【００５２】
また、特性改善元素として希土類酸化物を添加しているもののマトリックスが単結晶である参考例７の場合にも圧電定数ｄ３３は２００ｐＣ／Ｎ程度であった。
【００５３】
（実施例１〜５，参考例８〜１２；表２，表３）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．１となるように（すなわち、Ｓｒ１．９Ｃａ０．１ＮａＮｂ５Ｏ１５となるように）秤量してベース組成とした後、特性改善用の希土類化合物としてＬａ２Ｏ３をベース組成の０．１〜４．０重量％となるように秤量して添加した。
【００５４】
次いで、混合粉末をアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、続いて、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１００℃で６時間仮焼成して元素を合成反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った（このときの粉末粒径は表２の例では０．６μｍに調整し、表３の例では０．３〜１．２μｍに調整した）後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後、前記実施例と同様にして得た成形体に対し第１焼成として大気中１２４０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３９０℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００５５】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、比誘電率を測定した。
【００５６】
焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表２，表３に示す。なお、表２，表３において総合評価○は圧電定数ｄ３３中心にアクチュエータとしての縦方向の伸びが０．２％に相等する圧電定数ｄ３３が２５０ｐＣ／Ｎを超えるものである。
【００５７】
【表２】
0004569491.tif 000003
【００５８】
【表３】
0004569491.tif 000004
【００５９】
評価結果では、表２に示すように、助剤の添加量が０．５〜３．０重量％である場合に、また、表３に示すように、合成後の粉末の粒子径が０．５〜０．８μｍである場合に、いずれも圧電定数ｄ３３が２５０ｐＣ／Ｎ以上となっており、アクチュエータ用材料としての使用が十分であることが認められた。
【００６０】
（実施例６〜１６，参考例１３，１４；表４，表５）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．１となるように（すなわち、Ｓｒ１．９Ｃａ０．１ＮａＮｂ５Ｏ１５となるように）秤量してベース組成とした後、特性改善用の希土類化合物としてＰｒ６Ｏ１１，Ｙ２Ｏ３，Ｙｂ２Ｏ３，Ｎｄ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｇｄ２Ｏ３，Ｌａ２Ｏ３その他Ｂｉ２Ｏ３，ＣｅＯ２をベース組成の１．０重量％となるように秤量して添加した。
【００６１】
次いで、混合粉末をアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、続いて、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後、大気中１１００℃で６時間仮焼成して元素を合成反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った（このときの粉末粒径は０．６μｍに調整した）後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後、前記実施例と同様にして得た成形体に対し第１焼成として大気中１２５０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３９０〜１４００℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００６２】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、比誘電率を測定した。
【００６３】
焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表４および表５に示す。
【００６４】
【表４】
0004569491.tif 000005
【００６５】
【表５】
0004569491.tif 000006
【００６６】
評価結果では、表４および表５に示すように、添加する希土類酸化物が本発明で特定するものである時に、圧電定数ｄ３３が２５０ｐＣ／Ｎ以上となっており、アクチュエータ用材料としての使用が十分であることが認められた。
【００６７】
（実施例１７〜２４，参考例１５〜２８；表６，表７，表８，表９）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．１または０．２となるように（すなわち、Ｓｒ１．９Ｃａ０．１ＮａＮｂ５Ｏ１５またはＳｒ１．８Ｃａ０．２ＮａＮｂ５Ｏ１５となるように）秤量してベース組成とした後、特性改善用の希土類化合物としてＬａ２Ｏ３またはＮｄ２Ｏ３をベース組成の１．０重量％となるように秤量して添加した。
【００６８】
次いで、混合粉末をアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、続いて、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１００℃で６時間仮焼成して元素を合成反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った（このときの粉末粒径は０．６μｍに調整した）後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後、前記実施例と同様にして得た成形体に対し第１焼成として大気中１１５０〜１３００℃で２〜１０時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１２５０〜１４３０℃まで上昇させてさらに１０〜８０時間焼結した。
【００６９】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、比誘電率を測定した。
【００７０】
焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表６，表７，表８，表９に示す。
【００７１】
【表６】
0004569491.tif 000007
【００７２】
【表７】
0004569491.tif 000008
【００７３】
【表８】
0004569491.tif 000009
【００７４】
【表９】
0004569491.tif 000010
【００７５】
評価結果では、表６，表７，表８および表９に示すように、焼結条件が本発明の条件を満足する時に圧電定数ｄ３３が２５０ｐＣ／Ｎ以上となり、アクチュエータ用材料としての使用が十分であることが認められた。
【００７６】
（実施例２５〜３０，参考例２９〜３２；表１０，表１１）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘＣａｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成においてｘが０．２となるように（すなわち、Ｓｒ１．８Ｃａ０．２ＮａＮｂ５Ｏ１５となるように）秤量してベース組成とした後、特性改善用の希土類化合物としてＬａ２Ｏ３，Ｓｍ２Ｏ３，Ｄｙ２Ｏ３，Ｅｒ２Ｏ３のうちから選ばれる１種または２種をベース組成の２．０重量％となるように秤量して添加した。
【００７７】
次いで、混合粉末をアルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１０００〜１２００℃で６時間仮焼成して元素を合成反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った（このときの粉末粒径は０．６μｍに調整した）後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後、前記実施例と同様にして得た成形体に対し第１焼成として大気中１２５０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３９０〜１４３０℃まで上昇させてさらに２５〜７０時間焼結した。
【００７８】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と、比誘電率を測定した。
【００７９】
焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１０および表１１に示す。
【００８０】
【表１０】
0004569491.tif 000011
【００８１】
【表１１】
0004569491.tif 000012
【００８２】
評価結果では、表１０および表１１に示すように、合成条件および焼結条件が本発明の条件を満足する時に圧電定数ｄ３３が２５０ｐＣ／Ｎ以上となり、アクチュエータ用材料としての使用が十分であることが認められた。
【００８３】
（実施例３１〜３８，参考例３３，３４，３５；表１２，表１３）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，ＢａＣＯ３，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘ（Ｃａ＋Ｂａ）ｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成（すなわち、前記成分組成においてＡ＝Ａ１＋Ａ２であり、Ａ１がＣａ，Ａ２がＢａである成分組成）においてｘが０から０．３となるように秤量し、アルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１５０℃で６時間仮焼成して元素を反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形したあと静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１２２０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３００℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００８４】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：６ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と比誘電率を測定した。さらに、焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１２，表１３に示す。
【００８５】
【表１２】
0004569491.tif 000013
【００８６】
【表１３】
0004569491.tif 000014
【００８７】
評価結果では、表１２，表１３に示すように、ｘ＝０，０．０５，０．３である参考例３３，３４，３５の場合に圧電定数が低くアクチュエータ用材料として好ましくないものであったのに対し、ｘ＝０．０７５〜０．２５を満足する実施例３１〜３８の場合には圧電定数が高くアクチュエータ用材料として好ましいものであった。
【００８８】
（実施例３９〜４６，参考例３６，３７；表１４，表１５）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，ＭｇＯ，Ｎａ２ＣＯ３，Ｎｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘ（Ｃａ＋Ｍｇ）ｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成（すなわち、前記成分組成においてＡ＝Ａ１＋Ａ３であり、Ａ１がＣａ，Ａ３がＭｇである成分組成）においてｘが０．０５から０．３となるように秤量し、アルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１５０℃で６時間仮焼成して元素を反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形したあと静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１２２０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３００℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００８９】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と比誘電率を測定した。さらに、焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１４，表１５に示す。
【００９０】
【表１４】
0004569491.tif 000015
【００９１】
【表１５】
0004569491.tif 000016
【００９２】
評価結果では、表１４，表１５に示すように、ｘ＝０．０５，０．３である参考例３６，３７の場合に圧電定数が低くアクチュエータ用材料として好ましくないものであったのに対し、ｘ＝０．０７５〜０．２５を満足する実施例３９〜４６の場合には圧電定数が高くアクチュエータ用材料として好ましいものであった。
【００９３】
（実施例４７〜５４，参考例３８，３９；表１６，表１７）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，ＭｇＯ，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘ（Ｍｇ＋Ｂａ）ｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成（すなわち、前記成分組成においてＡ＝Ａ２＋Ａ３であり、Ａ２がＢａ，Ａ３がＭｇである成分組成）においてｘが０．０５から０．３となるように秤量し、アルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１５０℃で６時間仮焼成して元素を反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形したあと静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１２２０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３００℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００９４】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：８ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と比誘電率を測定した。さらに、焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１６，表１７に示す。
【００９５】
【表１６】
0004569491.tif 000017
【００９６】
【表１７】
0004569491.tif 000018
【００９７】
評価結果では、表１６，表１７に示すように、ｘ＝０．０５，０．３である参考例３８，３９の場合に圧電定数が低くアクチュエータ用材料として好ましくないものであったのに対し、ｘ＝０．０７５〜０．２５を満足する実施例４７〜５４の場合には圧電定数が高くアクチュエータ用材料として好ましいものであった。
【００９８】
（実施例５５〜６２，参考例４０，４１；表１８，表１９）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，ＢａＣＯ３，ＭｇＯ，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ２−ｘ（Ｃａ＋Ｂａ＋Ｍｇ）ｘＮａＮｂ５Ｏ１５で表わされる成分組成（すなわち、前記成分組成においてＡ＝Ａ１＋Ａ２＋Ａ３であり、Ａ１がＣａ，Ａ２がＢａ，Ａ３がＭｇである成分組成）においてｘが０．０５から０．３となるように秤量し、アルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１１５０℃で６時間仮焼成して元素を反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形したあと静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１２２０℃で６時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１３００℃まで上昇させてさらに２５時間焼結した。
【００９９】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：６ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と比誘電率を測定した。さらに、焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表１８，表１９に示す。
【０１００】
【表１８】
0004569491.tif 000019
【０１０１】
【表１９】
0004569491.tif 000020
【０１０２】
評価結果では、表１８，表１９に示すように、ｘ＝０．０５，０．３である参考例４０，４１の場合に圧電定数が低くアクチュエータ用材料として好ましくないものであったのに対し、ｘ＝０．０７５〜０．２５を満足する実施例５５〜６２の場合には圧電定数が高くアクチュエータ用材料として好ましいものであった。
【０１０３】
（実施例６３〜７０，参考例４２〜４５；表２０，表２１）
市販のＳｒＣＯ３，ＣａＣＯ３，ＢａＣＯ３，ＭｇＯ，Ｎａ２ＣＯ３およびＮｂ２Ｏ５を用意し、これらをＳｒ１．９（Ｃａ＋Ｍｇ＋Ｂａ）０．１ＮａＮｂ５Ｏ１５またはＳｒ１．８（Ｃａ＋Ｂａ＋Ｍｇ）０．２ＮａＮｂ５Ｏ１５となるように秤量し、アルコール中でボールミルを用いて粉砕混合を２４時間行い、次いで、この混合スラリーはロータリーエバポレータを用いて乾燥した後大気中１０５０〜１１７５℃で１〜１５時間仮焼成して元素を反応させ、再度アルコール中でボールミルを用いて粉砕を２４時間行った後、ロータリーエバポレータを用いて乾燥し、その後ハンドプレスで圧粉成形したあと静水圧プレスで２ｔｏｎｆ／ｃｍ２の圧力で成形した。次に、この成形体を第１焼成として大気中１１８０〜１２７０℃で３〜１０時間焼結したあと第２焼成のためすぐに温度を１２７０〜１３７０℃まで上昇させてさらに１０〜５０時間焼結した。
【０１０４】
焼成後、焼結体を直径：６ｍｍ×高さ：６ｍｍの円筒に加工し、密度を測定すると共に、Ｘ線回折にて成分を確認した後、両端に金を蒸着して８Ｖ／ｍｍ（１８０℃）の条件で分極し、圧電定数ｄ３３、Ｋ３３と比誘電率を測定した。さらに、焼結体の微構造はＳＥＭ写真に関して、平行な直線１０本が横切る粒子長の平均を画像装置を用いて求めた結果を粒子直径とした。これらの結果を表２０，表２１に示す。
【０１０５】
【表２０】
0004569491.tif 000021
【０１０６】
【表２１】
0004569491.tif 000022
【０１０７】
評価結果では、表２０，表２１に示すように、合成温度（仮焼温度）が大気中１０５０〜１１５０℃で２〜１２時間、第１次焼成温度が大気中１２００〜１２５０℃で４〜８時間、第２次焼成温度が１２７０〜１３７０℃で１０〜５０時間としたとき、圧電定数が２５０ｐＣ／Ｎ以上となってアクチュエータ用材料として好適なものになることが認められた。