(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子を、回路接続材料を介在させて重ね合わせた状態で超音波を用いて電気的に接続する回路接続方法であり、
１２０〜１４０℃に加熱及び加圧するとともに接続物と水平方向の超音波を印加することにより前記第一の接続端子と前記第二の接続端子とを電気的に接続する工程を有しており、
前記回路接続材料は、下記（１）、（２）の成分を必須として含有し、
（１）加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤、
（２）比表面積が０．１〜５００ｍ２／ｇの絶縁性微粒子、
前記接着剤が、ラジカル硬化系であり且つラジカル重合性物質を含有する、回路接続方法。
【請求項２】
前記接着剤がリン酸エステル型アクリレートを含有する請求項１記載の回路接続方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は回路接続方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
例えば、回路接続材料を用いたＴＦＴ基板とＦＰＣ（フレキシブルプリント基板）の接続においてはＴＦＴ基板の側縁部に導出形成された電極端子部に対して例えば、ＦＰＣ上に形成された外部配線としての電極端子部が、回路接続材料を介して接続される。
このＦＰＣは、例えばフィルム状のポリイミドよりなるフレキシブル基板上に、接着剤によって銅箔が接着され、この銅箔がパターンエッチングされて所要の電極端子部が形成されてなる。この場合、電極端子部の接続は、一般にその接続部すなわち電極端子部の重ね合わせ部を加圧および加熱することによって、回路接続材料中の導電性粒子による電極端子部とＦＰＣ上の対応する電極端子部との電気的接続を行うとともに、回路接続部材の絶縁性接着剤による機械的接続を行うようになされる。このときＦＰＣの電極端子部の接続部にあらかじめ回路接続材料を仮圧着しておいてもよい。
このときの加圧、加熱は作業時間の短縮のために、高温高圧で行う方法がとられるが、このようにすると接続部やその周囲に熱によるダメージを与え、ＴＦＴ基板を構成するガラス基板の割れや高温によるＴＦＴの特性悪化、液晶の変質による特性悪化等の不都合があった。これらの問題に対して、低温硬化性の回路接続材料の検討（例えば特開平７−９０２３７号公報）や接続されるべき端子間に加熱加圧とともに超音波印加を行うことによる接続温度の低温化（例えば特開平８−１４６４５１号公報）が検討されている。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
近年、精密電子機器の分野では、回路の高密度化が進んでおり、電極幅、電極間隔が極めて狭くなっている。このため、接続時の液晶パネルの熱的ダメージの低減や位置ずれの低減化、及び生産効率向上のために、１２０〜１４０℃、１０秒程度で接続できる接続温度の低温化および接続時間の短縮化が求められてきている。
しかしながら、特開平７−９０２３７号公報の回路接続材料では接続に１４０℃で１５秒程度を必要とし、特開平８−１４６４５１号公報においては従来用いられてきた異方導電膜を使用し超音波印加及び加熱加圧を行う接続方法の提案であるが、１２０〜１４０℃、１０秒程度で接続が可能な回路接続材料は提供されていなかった。
本発明は、超音波印加及び加熱加圧を行う接続方法において、１２０〜１４０℃で１０秒程度で接続が可能な電気・電子用の回路接続材料を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子を、回路接続材料を介在させて重ね合わせた状態で超音波を用いて電気的に接続する接続方法において用いる回路接続材料であり、下記（１）、（２）の成分を必須として含有する回路接続材料に関する。
（１）加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤、
（２）比表面積が０．１〜５００ｍ2/ｇの絶縁性微粒子、
また、本発明は、（１）、（２）の成分とさらに導電性粒子を必須成分として含有すると好ましい回路接続材料である。そして、導電性粒子の表面が絶縁性樹脂により被覆されていることが好ましく、導電性粒子の表面を被覆する絶縁性樹脂の厚みが導電性粒子の粒子径の２０％以下であると好ましい。さらに、加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤が、ラジカル重合性物質を含有すると好ましい。加熱または放射線エネルギーによって硬化させるには、加熱のみ、放射線エネルギーのみ、加熱と放射線エネルギーの組合せを用いる。
【０００５】
【発明の実施の形態】
本発明の回路接続材料は、第一の接続端子を有する第一の回路部材と、第二の接続端子を有する第二の回路部材とを、第一の接続端子と第二の接続端子を対向して配置し、前記対向配置した第一の接続端子と第二の接続端子を、回路接続材料を介在させて重ね合わせた状態で超音波を用いて電気的に接続する接続方法において用いられる。超音波印加は例えば、接続開始から所定時間経過後に印加を開始するといったように、本接続時に任意のタイミングで印加することができる。また、印加方向は接続物と垂直方向または水平方向に超音波振動を与える方法が利用でき、接続部へのダメージを低減できる水平方向に超音波振動を与えるのが好ましい。しかし、接続初期では垂直方向に与えた後、水平方向に超音波振動与えるといった印加方法も利用でき、さらに上下からの超音波印加等の組み合わせも利用できる。
また、接続端子にあらかじめ回路接続材料を仮接続するときに、超音波を印加することも可能であり、この場合は仮圧着に要する加熱温度の低下が図れると共に、基材との密着性が向上するといった点から好ましい。
さらに、仮接続及び本接続において超音波を印加することも可能である。
超音波の印加は超音波の印加または接続部の加熱が可能な押圧ツールからの印加や、支持台からの超音波の印加または接続部の加熱によって行われ、加熱加圧及び超音波の印加が可能な範囲で組み合わせて使用することができる。
本発明で使用する接続端子を有する回路部材の回路板として、ＴＦＴ基板、ＦＰＣ、ＴＣＰ等、さらには電極端子部として、例えばリードボール、バンプによる電極端子部をもつ素子とこの素子をマウントする基板等が挙げられる。接続端子表面はＩＴＯなどの導電性薄膜、金、スズ等が利用可能である。
【０００６】
本発明の回路接続材料に必須成分として含有する加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤としては、ラジカル硬化系を用いる。ラジカル硬化系を用いることにより低温短時間接続が可能となり好ましい。また、加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤中にカップリング剤等の添加剤を含有させてもよい。加熱または放射線エネルギーによって硬化する接着剤には、例えばポリビニルホルマール、ポリビニルブチラール、ポリエステル、ポリアミド、キシレン樹脂、フェノキシ樹脂、ポリウレタン、ポリイミド等を含有してもよく、この場合、硬化時の応力緩和に優れ、分子内に水酸基を有する場合接着性が向上するので好ましい。分子量は１００００以上が好ましいが１０００００００以上になると混合性、流動性が悪くなる。分子量１００００以上の水酸基含有樹脂の配合量は、２〜８０重量％が適用可能な範囲であり、５〜７０重量％が好ましく、１０〜６０重量％がより好ましい。２重量％未満では、回路接続材料の硬化時、熱負荷等の応力緩和の効果に乏しく接着強度が低下する。また、８０重量％を超えると流動性が低下する恐れがある。
【０００７】
本発明では、加熱または放射線エネルギーにより硬化する接着剤として、ラジカル重合性物質を使用することが好ましい。ラジカル重合性物質としては、ラジカルにより重合する官能基を有する物質であり、アクリレート、メタクリレート、マレイミド化合物等が挙げられる。ラジカル重合性物質はモノマー、オリゴマーいずれの状態で用いることが可能であり、モノマーとオリゴマーを併用することも可能である。
アクリレート（メタクリレート）の具体例てしては、メチルアクリレート、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、イソブチルアクリレート、エチレングリコールジアクリレート、ジエチレングリコールジアクリレート、トリメチロールプロパントリアクリレート、テトラメチロールメタンテトラアクリレート、２−ヒドロキシ−１，３−ジアクリロキシプロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシメトキシ）フェニル〕プロパン、２，２−ビス〔４−（アクリロキシポリエトキシ）フェニル〕プロパン、ジシクロペンテニルアクリレート、トリシクロデカニルアクリレート、トリス（アクリロイロキシエチル）イソシアヌレート等が挙げられる。これらは単独または併用して用いることができ、必要によっては、ハイドロキノン、メチルエーテルハイドロキノン類などの重合禁止剤を適宜用いてもよい。また、ジシクロペンタニル基またはトリシクロデカニル基またはトリアジン環を有する場合は、耐熱性が向上するので好ましい。
【０００８】
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質を０．１〜１０重量部用いた場合、金属等の無機物表面での接着強度が向上するので好ましく、０．５〜５重量部がより好ましい。
リン酸エステル構造を有するラジカル重合性物質は、無水リン酸と２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレートの反応物として得られる。具体的には、モノ（２−メタクリロイルオキシエチル）アッシドホスフェート、ジ（２−メタクリロイルオキシエチル）アッシドホスフェート等がある。これらは単独でもまた組み合わせても使用できる。
【０００９】
マレイミド化合物としては、分子中にマレイミド基を少なくとも２個以上含有するもので、例えば、１−メチル−２，４−ビスマレイミドベンゼン、Ｎ，Ｎ’−ｍ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｐ−フェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−ｍ−トルイレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ビフェニレンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−−（３，３’−ジメチルビフェニレン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジメチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−（３，３’−ジエチルジフェニルメタン）ビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルメタンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルプロパンビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−４，４−ジフェニルエーテルビスマレイミド、Ｎ，Ｎ’−３，３’−ジフェニルスルホンビスマレイミド、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、２，２−ビス（３−ｓ−ブチル−３，４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）プロパン、１，１−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）デカン、４，４’−シクロヘキシリデン−ビス（１−（４マレイミドフェノキシ）−２−シクロヘキシルベンゼン、２，２−ビス（４−（４−マレイミドフェノキシ）フェニル）ヘキサフルオロプロパン、などを挙げることができる。
【００１０】
放射線エネルギーとして、α線、β線、γ線及び電磁波が挙げられ、Ｘ線、紫外線、電子線が好適に使用される。
【００１１】
本発明の回路接続材料に必須成分として含有される比表面積が０．１〜５００ｍ2/ｇの絶縁性微粒子としては、無機および有機微粒子から選定することができ、これらは組み合わせて用いることもできる。絶縁性微粒子の粒子径は用いる導電性粒子の粒子径以下であることが好ましく、導電性粒子の粒子径を超えたものが含まれる場合導通不良が発生する可能性がある。比表面積は０．１〜５００ｍ2/ｇが適用可能であり、１〜４００ｍ2/ｇが好ましい。接着剤中の含有量としては、０．１〜５０体積％が適用可能であり、１〜４０体積％が好ましい。
【００１２】
本発明の回路接続材料は導電性粒子がなくても、接続時に相対向する接続端子の直接接触により接続が得られるが、導電性粒子を含有した場合、より安定した接続が得られる。導電性粒子としては、Ａｕ、Ａｇ、Ｎｉ、Ｃｕ、はんだ等の金属粒子やカーボン等があり、十分なポットライフを得るためには、表層はＮｉ、Ｃｕなどの遷移金属類ではなくＡｕ、Ａｇ、白金族の貴金属類が好ましくＡｕがより好ましい。また、Ｎｉなどの遷移金属類の表面をＡｕ等の貴金属類で被覆したものでもよい。また、非導電性のガラス、セラミック、プラスチック等に前記した金属類を被覆等により形成したものでもよい。プラスチックを核とし最外層を貴金属類で被覆した場合や熱溶融金属粒子の場合、加熱加圧により変形性を有するので接続時に電極との接触面積が増加し信頼性が向上するので好ましい。貴金族類の被覆層の厚みは良好な抵抗を得るためには、１００Å以上が好ましい。しかし、Ｎｉ等の遷移金属の上に貴金属類の層を設けた場合では、貴金属類層の欠損や導電粒子の混合分散時に生じる貴金属類層の欠損等により生じる酸化還元作用で遊離ラジカルが発生しポットライフの低下を引き起こすため、３００Å以上が好ましい。また、上記導電性粒子を絶縁性樹脂により被覆したものを用いることもでき、この場合は超音波印加により加熱加圧のみでは達成できなかった端子と導電性粒子間の絶縁樹脂の排除が達成され低抵抗化が可能となるばかりでなく隣接端子間の絶縁性が向上する。
導電性粒子は接着剤成分１００体積に対して０．１〜３０体積％の範囲で用途により使い分ける。過剰な導電性粒子による隣接回路の短絡等を防止するためには０．１〜１０体積％とするのがより好ましい。
本発明においては、従来の回路接続材料よりも超音波印加時に低温速硬化性に優れる電気・電子用の回路接続材料の提供が可能となる。
【００１３】
【実施例】
以下に、本発明の回路接続材料を実施例により具体的に説明する。
（実施例１）
（回路接続材料）
接着剤として、フェノキシ樹脂（ＰＫＨＣ；ユニオンカーバイド社製商品名、重量平均分子量４５０００）、ウレタンアクリレート、リン酸エステル型アクリレート（共栄社油脂株式会社製商品名；Ｐ２Ｍ）、t−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネートを用いた。導電性粒子として、ポリスチレンを核とする粒子の表面に、厚み０．２μｍのニッケル層を設け、このニッケル層の外側に厚み０．０４μｍの金層を設け、さらにその最外層を絶縁性樹脂で被覆した平均粒径５μｍの導電性粒子を用いた。固形重量比でフェノキシ樹脂５０ｇ、ウレタンアクリレート４９ｇ、リン酸エステル型アクリレート１ｇ、t−ヘキシルパーオキシ−２−エチルヘキサノネート５ｇ、メチルエチルケトン１００ｇとなるように配合し、これに、平均粒子径５μｍの導電性粒子を３体積％と絶縁性微粒子として比表面積が２００ｍ2/ｇの平均粒子径０．２μｍのシリカを５体積％分散させて、厚み８０μｍの片面を表面処理したＰＥＴフィルムに塗工装置を用いて塗布乾燥後、接着剤層の厚みが２０μｍのフィルム状の回路接続材料を作製した。
【００１４】
（回路の接続）
上述の回路接続材料を用いて、ポリイミドとポリイミドと銅箔を接着する接着材及び厚み１８μｍの銅箔からなる３層構成で、銅箔をライン幅３０μｍ、ピッチ７０μｍにパターンニングしてレジスト処理を施した後、銅箔表面にＳｎメッキを施し電極端子部１１を有するＴＡＢ１０を作製した。このＴＡＢと厚み０．７ｍｍのガラス上にアルミ薄膜を形成し表面にＩＴＯベタ電極端子部２をスパッタリング法により形成したＩＴＯベタガラス１を上記回路接続材料を用いて、超音波印加及び加熱可能な押圧ツール６で、１３０℃、３ＭＰａで１０秒間加熱加圧及び超音波印加して幅２ｍｍにわたり接続して、回路接続材料３中の絶縁性樹脂により被覆された導電性粒子４の絶縁性樹脂を加熱加圧及び超音波印加によって効果的に排除することで導電性粒子４によるＩＴＯベタ電極端子部２と電極端子部１１の電気的接続を確実にするとともに回路接続材料３中の接着剤５を硬化させて機械的接続を行なった。この時、ＩＴＯベタガラス１上に、回路接続材料の接着面を貼り付けた後、６０℃、１ＭＰａ、３秒で加熱加圧を行うとともに超音波を印加して仮接続し、その後、セパレータ８を剥離してもう一方のＴＡＢと接続した（図２参照）。
【００１５】
（接着力の測定）
上記で得られた回路の接続体を、９０度剥離、剥離速度５０mm／mｉｎで、初期と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿槽中に５００時間保持した後の接着力測定を行った。
（接続抵抗の測定）
上記の回路接続材料を用いて、隣接回路間の抵抗値を、初期と、８５℃、８５％ＲＨの高温高湿槽中に５００時間保持した後にマルチメータで、隣接回路間の抵抗５０点の平均値を測定した。
【００１６】
（比較例１）
比較例１は、押圧ツールの加熱加圧のみによって実施例１と同様にして接続を行った。
（比較例２）
接着剤をフェノキシ樹脂、ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂（ＹＬ９８０、油化シェルエポキシ株式会社製商品名）、イミダゾール系マイクロカプセル型硬化剤（３９４１ＨＰ、旭化成工業株式会社製商品名）を用いて、フェノキシ樹脂／ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂／イミダゾール系マイクロカプセル型硬化剤の固形重量比を４０ｇ／２０ｇ／４０ｇとした他は、実施例１と同様にして回路接続材料を得、実施例１と同様にして接続を行った。
実施例１、比較例１、２で得られた接続体の接着強度、接続抵抗を表１に示した。
【００１７】
【表１】
0004513147.tif 000002
【００１８】
比較例２は、従来のエポキシ樹脂系の回路接続材料の例であるが、接着強度が弱い。また、比較例１は、超音波印可をしない場合であり、超音波印可を加え接続した実施例１に比べ初期接着強度、５００時間後の接着強度に劣っている。また、接続抵抗も高い。これに対し、本発明の回路接続材料は、比較例２の従来のエポキシ樹脂系に比べ、低温短時間での接着強度が高く、また高温での耐湿性に優れ、超音波印可により、初期接着強度、５００時間後の接着強度が改善される。
上記の実施例は本発明の一例であり、本発明の要旨を逸脱しない範囲でその他様々な構成が取り得る。
上記の実施例における加熱は、一定の加熱を連続して行う連続ヒートでも、一定時間ごとに周期的に加熱を行うパルスヒートでも行うことができる。
【００１９】
【発明の効果】
本発明によれば、回路接続材料による電極端子部と例えばＦＰＣ基板との接続の際に加熱や加圧と同時に超音波印加をすることにより、低い加熱温度での接続及び接続抵抗の低抵抗化が可能となり、接続部と周囲（ガラスや液晶等）へのダメージを低減することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の回路接続材料を用いた回路の接続を示す断面図である。
【図２】  本発明の回路接続材料を用いた仮接続を示す断面図である。
【図３】  本発明の回路接続材料を用いた回路の接続を示す断面図である。
【符号の説明】
１．ITOベタガラス              ２．ITOベタ電極端子部
３．回路接続材料                ４．導電性粒子
５．接着剤                      ６．押圧ツール
７．支持台                      ８．セパレータ
１０．ＦＰＣ                    １１．電極端子部
１２．絶縁性微粒子
【図１】
0004513147.tif 000003
【図２】
0004513147.tif 000004
【図３】
0004513147.tif 000005