(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
有底筒状の外筒の内側に、有底筒状をなしその内外を離隔する固体電解質管を収容し、該固体電解質管の内側に、有底筒状をなし細孔を有する安全管を収容し、これら外筒、固体電解質管及び安全管を、各々の頂部側で絶縁部材を介して一体に連結固定し、
前記固体電解質管の外側には、正極活物質又は負極活物質のうちいずれか一方を充填し、前記固体電解質管の内側には、前記正極活物質又は前記負極活物質のうちいずれか他方を充填し、
前記負極活物質は、少なくともナトリウムを含有し、前記正極活物質は、少なくとも硫黄を含有し、前記固体電解質管は、ナトリウムイオンを透過させるナトリウム電池において、
前記固体電解質管と前記安全管との間隙部は、側壁側よりも底部側の方が大きくされているとともに、該間隙部には、前記固体電解質管の内面と前記安全管の外面とに一定の離隔を確保する離隔手段が設けられ、該離隔手段は、前記安全管の外面に螺旋状に巻回され、該安全管よりも熱膨張率の低い材質の線条により構成されていることを特徴とするナトリウム電池。
【請求項２】
前記安全管は、前記固定された頂部側に対して底部側を撓曲可能とする可撓部を有することを特徴とする請求項１記載のナトリウム電池。
【請求項３】
前記可撓部は、前記安全管に形成された蛇腹部からなることを特徴とする請求項２記載のナトリウム電池。
【請求項４】
前記固体電解質管と前記安全管との間隙部に、前記充填された正極活物質又は負極活物質を含浸保持する含浸部材が設けられていることを特徴とする請求項１ないし３いずれかに記載のナトリウム電池。
【請求項５】
前記含浸部材は、炭素繊維布又は金属布からなることを特徴とする請求項４記載のナトリウム電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、大電力貯蔵用途等の二次電池として用いられる、ナトリウム電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ナトリウム電池は、大電力を貯蔵可能な二次電池として、近年特に注目されている。
このナトリウム電池は、負極側の電極活物質としてナトリウム（Ｎａ）、正極側の電極活物質として硫黄（Ｓ）あるいは溶融塩（ＳＣｌ4）等を用いて、固体電解質により溶融状態の両極活物質を混合しないようにした二次電池で、３００〜４００℃、通常は３５０℃前後といった高温で作動するものである。ナトリウム電池は、自己放電がない、電極活物質が液状であるため高性能である、電解質が固体なので長寿命である、完全密閉型であるためメンテナンスフリー化が図れる、等の利点を有しており、次世代の大電力貯蔵用電池として最も期待が寄せられている。
こうしたナトリウム電池は、多数個を互いに直列又は並列に接続して組電池とされ、これを電気ヒータ等の加熱手段が備えられた断熱函体内に収容されて、数十〜数百ｋＷ級の大電力貯蔵装置として運転されるのが通常である。
【０００３】
図６に、従来のナトリウム電池を示す。
このナトリウム電池には、外筒１０１と、外筒１０１内に収容された固体電解質管１０３と、固体電解質管１０３の内側に収容された安全管１０５と、固体電解質管の外側に充填された正極活物質１０２と、固体電解質管１０３の内側に充填された負極活物質１０４とが備えられている。
【０００４】
外筒１０１は、正極集電体をなす有底円筒管であって、その材質は、例えばステンレス（ＳＵＳ３１６Ｌ等）やニッケル合金等からなるものである。
固体電解質管１０３は、有底円筒管であり、その材質は、ナトリウムイオン（Ｎａ+）を選択的に透過させる性質を有するセラミックス等からなるものであって、例えばβ−アルミナ（Ｎａ2Ｏ・１１Ａｌ2Ｏ3）や、安定剤としてＭｇＯやＬｉ2Ｏ等が添加されたβ″−アルミナ（３Ｎａ2Ｏ・１６Ａｌ2Ｏ3）等が用いられる。固体電解質管１０３の上部には、ガラス半田等の接合材により絶縁リング１０７が接合されており、この絶縁リング１０７が、安全管１０５に設けられた上部フランジと外筒１０１に設けられた下部フランジとに挟持されて、固体電解質管１０３を外筒１０１及び安全管１０５と一体に連結・固定するとともに、相互を絶縁し、ナトリウム電池内部を封止するものである。材質は、絶縁性の高いα−アルミナ等からなる。
安全管１０５は、耐食性の高い材質、例えばステンレス（ＳＵＳ３０４等）やアルミニウム等からなる、負極集電体をなす有底円筒管である。底部には細孔１０６が形成されて、負極活物質１０４の、安全管１０５内部への流入及び外部への流出ができるようになっている。そのため、固体電解質管１０３と安全管１０５との間隙部１１０に存する負極活物質１０４の量を、一定量以下に保つことができる。
外筒１０１と固体電解質管１０３との間には、硫黄（Ｓ）あるいは溶融塩（ＳＣｌ4）からなる正極活物質１０２が充填されており、固体電解質管１０３の内側には、ナトリウムからなる負極活物質１０４が充填されている。これら正極活物質１０２と負極活物質１０４とは、固体電解質管１０３によって隔離されている。
【０００５】
正極活物質１０２として硫黄（Ｓ）を用いた場合における、ナトリウム電池の充放電反応について説明する。
この場合の、ナトリウム電池の負極における放電反応は、（式１）に示す通りである。すなわち、負極活物質１０４であるナトリウム（Ｎａ）は、電子（ｅ-）を放出してナトリウムイオン（Ｎａ+）を生成する。電子（ｅ-）は安全管１０５を通って外部回路へと流れ、ナトリウムイオン（Ｎａ+）は固体電解質管１０３に選択的に透過されて正極活物質１０２へと運搬される。
正極における放電反応は、（式２）に示す通りである。すなわち、正極活物質１０２中に入ったナトリウムイオン（Ｎａ+）は、硫黄（Ｓ）、及び外部回路から流れてきた電子（ｅ-）と反応して、多硫化ナトリウム（Ｎａ2Ｓx）を生成する。このナトリウム電池の充電時には、放電反応と逆の反応、すなわち（式１），（式２）とも矢印と逆方向への反応が起こり、ナトリウム（Ｎａ）及び硫黄（Ｓ）が生成する。
【０００６】
（式１）：２Ｎａ→２Ｎａ+＋２ｅ
（式２）：２Ｎａ+＋ｘＳ＋２ｅ- →Ｎａ2ＳX
【０００７】
また、正極活物質１０２として溶融塩（ＳＣｌ4）を用いた場合における、ナトリウム電池の充放電反応について説明する。
この場合の、ナトリウム電池の負極における放電反応は、（式３）に示す通りであり、基本的には（式１）と同様の反応である。正極における放電反応は、（式４）に示す通りである。すなわち、正極活物質１０２中に入ったナトリウムイオン（Ｎａ+）は、溶融塩（ＳＣｌ4）、及び外部回路から流れてきた電子（ｅ-）と反応して、塩化ナトリウム（ＮａＣｌ）及び硫黄（Ｓ）を生成する。
このナトリウム電池の充電時には、（式３），（式４）とも矢印と逆方向への反応が起こり、ナトリウム（Ｎａ）及び溶融塩（ＳＣｌ4）が生成する。
【０００８】
（式３）：４Ｎａ→４Ｎａ+＋４ｅ
（式４）：４Ｎａ+＋ＳＣｌ4＋４ｅ-→４ＮａＣｌ＋Ｓ
【０００９】
ところで、固体電解質管１０３はセラミックス等で構成されているので、その宿命ともいえる脆さを有しており、運転中に亀裂等が発生し、これがもとで破損する恐れがある。
このような場合、破損部分を伝って正極活物質１０２と負極活物質１０４とが接触し、ナトリウム（Ｎａ）と硫黄（Ｓ）若しくは溶融塩（ＳＣｌ4）が直接反応することとなり、（式５）又は（式６）に示す反応が起こる。
【００１０】
（式５）：２Ｎａ＋ｘＳ→Ｎａ2ＳX
（式６）：４Ｎａ+＋ＳＣｌ4→４ＮａＣｌ＋Ｓ
【００１１】
これらの反応はいずれも高熱を伴う非常に激しいものであり、外筒が溶けてしまうこともある。そのため、この１個のナトリウム電池が使用不能となるばかりか、隣接する他の電池にも被害が及ぶ恐れがある。
こうした事態に対応するため、上記のナトリウム電池では、固体電解質管１０３の内側に負極集電体を兼ねた安全管１０５を備えるようにし、これらの間隙部１１０に存する負極活物質１０４の量を制限している。すなわち、万が一固体電解質管１０３が破損した場合にあっては、正極活物質１０２と直接反応する負極活物質１０４の量を少なくし、被害をできる限り少なくして安全を維持するようにしている。このため、間隙部１１０は、非常に僅かな容積に設定されている。例えば、外筒１の直径が９５ｍｍである場合には、側壁側、すなわち安全管１０５の側壁と固体電解質管１０３の内壁との距離は、約１．５ｍｍ程度である。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、セラミックス等からなる固体電解質管１０３よりも、金属等からなる安全管１０５の方が熱膨張率が高く、一般的には、安全管１０５は固体電解質管１０３の約２倍程度の熱膨張率を有している。すなわち、ナトリウム電池の作動温度である３５０℃前後においては、間隙部１１０の容積は更に縮小される。そのため、固体電解質管１０３と安全管１０５との組み付け時に僅かな寸法誤差があっても、固体電解質管１０３には、膨張した剛直な安全管１０５に押圧されて過度の応力がかかる部分が生じ、かえって固体電解質管１０３に破損が生じる場合があった。こうしたことから、ナトリウム電池の組み付けには、非常に厳密な寸法精度が要求されており、ナトリウム電池の製造は容易でなかった。
また、固体電解質管１０３の破損を招かなくとも、固体電解質管１０３と安全管１０５とが面的に接触することとなり、電極面積が減少するため、ナトリウム電池の充放電特性の低下を招いていた。
更に、固体電解質管１０３も安全管１０５も長尺の円筒状をなしており、長手方向の膨張寸法が大きくなるために、間隙部１１０の中でも、底部側の容積を大きくとらざるを得ない。この部分には多量のナトリウムがあるため、万が一固体電解質管１０３の底部等が破損した場合に、反応を穏やかに進行させる、すなわち反応速度を下げるような、更なる工夫が必要であった。
【００１３】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたもので、固体電解質管の破損を抑制するとともに、万が一固体電解質管が破損してもその悪影響を最小限に止めておくことのできる、信頼性、安全性を高めたナトリウム電池を提供することを目的とする。
【００１４】
【課題を解決するための手段】
請求項１記載の発明は、有底筒状の外筒の内側に、有底筒状をなしその内外を離隔する固体電解質管を収容し、該固体電解質管の内側に、有底筒状をなし細孔を有する安全管を収容し、これら外筒、固体電解質管及び安全管を、各々の頂部側で絶縁部材を介して一体に連結固定し、前記固体電解質管の外側には、正極活物質又は負極活物質のうちいずれか一方を充填し、前記固体電解質管の内側には、前記正極活物質又は前記負極活物質のうちいずれか他方を充填し、前記負極活物質は、少なくともナトリウムを含有し、前記正極活物質は、少なくとも硫黄を含有し、前記固体電解質管は、ナトリウムイオンを透過させるナトリウム電池において、前記固体電解質管と前記安全管との間隙部は、側壁側よりも底部側の方が大きくされているとともに、該間隙部には、前記固体電解質管の内面と前記安全管の外面とに一定の離隔を確保する離隔手段が設けられ、該離隔手段は、前記安全管の外面に螺旋状に巻回され、該安全管よりも熱膨張率の低い材質の線条により構成されていることを特徴とする。
【００１５】
このような構成としたことで、熱膨張率の異なる固体電解質管及び安全管が熱膨張した際に、離隔手段によって、安全管の外面と固体電解質管の内面とが直接当接することを防止し、電極面積の減少を抑制できる。
また、こうした離隔手段を、安全管の外面に螺旋状に巻回され、安全管よりも熱膨張率の低い材質の線条とすることにより、これら線条が突起部となって、これらの最外周部が固体電解質管と線的あるいは点的に当接するので、こうした当接部分以外の安全管外面は固体電解質管と当接することなく、一定の電極面積を確保できる。そのため、簡易な構成でしかも確実に電極面積の減少を抑制できる。併せて、安全管の径方向への熱膨張を抑制することができる。
【００１６】
請求項２記載の発明は、請求項１記載のナトリウム電池であって、前記安全管は、前記固定された頂部側に対して底部側を撓曲可能とする可撓部を有することを特徴とする。
また、請求項３記載の発明は、請求項２記載のナトリウム電池であって、前記可撓部は、前記安全管に形成された蛇腹部からなることを特徴とする。
【００１７】
このような構成としたことで、熱膨張率の異なる固体電解質管及び安全管が熱膨張し、安全管が固体電解質管を部分的に押圧した場合にも、安全管が撓むことで、固体電解質管に過度の応力が加わるのを抑制することができる。
また、こうした可撓部を、安全管に形成された蛇腹部とすれば、この蛇腹部を境として安全管の底部側を可動部とすることができる。そのため、簡易な構成で耐久性を低下させることなく、安全管の底部側を撓ませることができる。
【００１８】
請求項４記載の発明は、請求項１ないし３のいずれかに記載のナトリウム電池であって、前記固体電解質管と前記安全管との間隙部に、前記充填された正極活物質又は負極活物質を含浸保持する含浸部材が設けられていることを特徴とする。
また、請求項５記載の発明は、請求項４記載のナトリウム電池であって、前記含浸部材は、炭素繊維布又は金属布からなることを特徴とする。
【００１９】
このような構成としたことで、固体電解質管の内側に存する活物質（正極活物質又は負極活物質）を一旦含浸部材に含浸させておくことができる。そのため、万が一固体電解質管が破損した場合に、こうした破損部分を伝って固体電解質管の外側に流れていく活物質の流量を抑制することができ、固体電解質管の外側に存する活物質との直接反応を緩和させることができる。
また、こうした含浸部材を炭素繊維布又は金属布とすれば、適度な含浸性と弾性を兼ね備えたものとできる。
【００２０】
【発明の実施の形態】
以下、本発明に係るナトリウム電池の実施の形態について、図１乃至図３及び図５を用いて説明する。
【００２１】
［第１の実施形態］
図１ないし図３に、本発明の第１の実施形態に係るナトリウム電池を示す。
このナトリウム電池には、外筒１と、外筒１内に収容された固体電解質管３と、固体電解質管３の内側に収容された安全管５と、固体電解質管３の外側に充填された正極活物質２と、固体電解質管３の内側に充填された負極活物質４とが備えられている。
【００２２】
外筒１は、正極集電体をなす有底円筒管である。その材質は、例えばステンレス（ＳＵＳ３１６Ｌ等）やニッケル合金等からなる。
外筒１の頂部側には、径内方向に突出する下部フランジ１ａが一体に設けられている。この下部フランジ１ａは、安全管５に設けられた下部フランジ５ａとボルト１１により連結固定されている。
外筒１と固体電解質管３との間には、硫黄（Ｓ）あるいは溶融塩（ＳＣｌ4）等からなる正極活物質２が充填されており、この正極活物質２を含浸させる導電助材２ａも配置されている。この導電助材２ａは、正極活物質２の電子伝導を補助するとともに、正極活物質２を含浸して保持する機能を有する、円筒状の部材である。その材質としては、例えば炭素繊維布や金属布等からなる。
【００２３】
固体電解質管３は、有底円筒管であり、その材質は、ナトリウムイオン（Ｎａ+）を選択的に透過させる性質を有するセラミックス等からなるものであって、例えばβ−アルミナ（Ｎａ2Ｏ・１１Ａｌ2Ｏ3）や、安定剤としてＭｇＯやＬｉ2Ｏ等が添加されたβ″−アルミナ（３Ｎａ2Ｏ・１６Ａｌ2Ｏ3）等が用いられる。
固体電解質管３の上部には、ガラス半田等の接合材により絶縁リング（絶縁部材）７が接合されている。この絶縁リング７は、上部フランジ５ａと下部フランジ１ａとに挟持されて、固体電解質管３を外筒１及び安全管５と一体に連結・固定するとともに、相互を絶縁し、ナトリウム電池内部を封止するものである。材質は、絶縁性の高いα−アルミナ等からなる。
固体電解質管３の内側には、ナトリウムからなる負極活物質４が充填されている。この負極活物質４は、固体電解質管３によって、正極活物質２と隔離されている。
【００２４】
安全管５は、耐食性の高い材質、例えばステンレス（ＳＵＳ３０４等）やアルミニウム等からなる、負極集電体をなす有底円筒管である。
安全管５の底部には、細孔６が形成されており、負極活物質４の、安全管５内部への流入及び外部への流出ができるようになっている。そのため、固体電解質管３と安全管５との間隙部１０に存する負極活物質４の量を、一定量以下に保つことができる。なお、この間隙部１０は、万が一固体電解質管３が破損した場合にも安全を維持できるように、非常に僅かな容積に設定されている。例えば、外筒１の直径が９５ｍｍである場合には、側壁側、すなわち安全管５の側壁と固体電解質管３の内壁との距離は、約１．５ｍｍ程度である。また、安全管５の熱膨張を考慮して、側壁側よりも底部側の方が大きくなるように形成されている。
また、安全管５の頂部側には、径外方向に突出する上部フランジ５ａが形成されている。この上部フランジ５ａは、外筒１に設けられた下部フランジ１ａとボルト１１により連結固定されている。
更に、安全管５の頂部には、開口部５ｂを有する蓋部５ｃが形成されており、安全管５内部を封止している。ナトリウム電池の使用時には、この開口部５ｂから電極棒（図示せず）を安全管５内部の負極活物質４内に挿入して用いるか、開口部５ｂを封止して蓋部５ｃそのものを外部回路と電気的に接続して用いる。いずれにしても、負極活物質４が大気中に晒されないように確実に封止する事が必要である。
【００２５】
更に、安全管５には、図２に示すように、上部フランジ５ａ下部側に蛇腹部（可撓部）８が形成されている。この蛇腹部８は、軸線Ｏと直交する方向に形成された多数の凹凸からなるものであって、安全管５の頂部側に対して底部側を撓曲可能及び収縮可能とするものである。これにより、蛇腹部５より底部側の安全管５は、図２中５’のように撓むことができるとともに、収縮（図示略）することができる。
【００２６】
本実施形態に係るナトリウム電池においては、その運転時に、安全管５の熱膨張によって固体電解質管３を部分的に押圧した場合にも、安全管５に形成された蛇腹部８によって、安全管５の底部側が撓んだり収縮したりすることで、固体電解質管３に過度の応力が加わるのを抑制することができる。そのため、簡易な構成で耐久性を低下させることなく、固体電解質管３が破損し負極活物質４と正極活物質２とが直接反応する危険を回避でき、ナトリウム電池の耐久性・信頼性を高めることができる。また、組み付け時に要求される寸法精度等を緩和できるので、ナトリウム電池の製造を容易とでき、コストの低減が図れる。
【００２７】
なお、本実施形態においては、蛇腹部８を含めた安全管５全体を同一の材質により構成することとしているが、例えば蛇腹部８のみを可撓性の高いアルミニウムで構成し他の部分をステンレスにより構成する等、部分的に異なる材質を用いても差し支えない。
【００２８】
更に、本実施形態においては、上記のように構成されたナトリウム電池において、図３に示されるように、安全管５に線条（離隔手段）９ａが巻回され固定された構成が採用されている。
【００２９】
線条９ａは、図３に示すように、安全管５の蛇腹部８よりも底部側の側壁全域にわたって、螺旋状に巻回され固定されている。この線条９ａは、安全管５の径方向への熱膨張を抑制するために、安全管５よりも熱膨張率の低い材質により構成されていることが望ましく、例えばＳＵＳ４１０等のステンレスからなる。
【００３０】
本実施形態に係るナトリウム電池においては、安全管５が熱膨張した際に、その最大外径部である線条９ａのみが突起部となって固体電解質管３と線的に当接するので、こうした当接部分以外の安全管５の外面と固体電解質管３の内面とが直接当接することなく、一定の電極面積を確保できる。そのため、簡易な構成でしかも確実に電極面積の減少を抑制でき、ナトリウム電池の充放電特性を低下させることなく、一定の性能を維持できる。
【００３１】
［参考例］
図４に、本発明の参考例に係るナトリウム電池を示す。
なお、本参考例が第１の実施形態と異なる点は、安全管５に網（離隔手段）９ｂが被覆されている点のみである。そのため、第１の実施形態と同一の構成要素には同一の符号を付して、その詳しい説明は省略する。
【００３２】
網９ｂは、図４に示すように、安全管５の蛇腹部８よりも底部側の側壁全域にわたって被覆され固定されている。この網９ｂは、安全管５の径方向への熱膨張を抑制するために、安全管５よりも熱膨張率の低い材質により構成されていることが望ましく、例えばＳＵＳ４１０等のステンレスからなる。
【００３３】
本参考例に係るナトリウム電池においては、安全管５が熱膨張した際に、その最大外径部である網９ｂのみが突起部となって固体電解質管３と線的に当接するので、こうした当接部分以外の安全管５の外面と固体電解質管３の内面とが直接当接することなく、一定の電極面積を確保できる。そのため、簡易な構成でしかも確実に電極面積の減少を抑制でき、ナトリウム電池の充放電特性を低下させることなく、一定の性能を維持できる。
また、網であるので、安全管５への被覆・固定が容易に行えるとともに、耐久性も高いものとでき、ナトリウム電池の信頼性を向上させることができる。
【００３４】
なお、上記第１実施形態及び参考例においては、安全管側に線条や網を設けるように構成しているが、固体電解質管側にこうした線条や網を設けるように構成してもよい。
【００３５】
［第２の実施形態］
本発明に係るナトリウム電池の第２の実施形態について、図５を用いて説明する。
なお、本実施形態が上記第１の実施形態と異なる点は、固体電解質管３と安全管５との間隙部１０に含浸部材１０ａが設けられている点のみである。そのため、第１の実施形態と同一の構成要素には同一の符号を付して、その詳しい説明は省略する。
【００３６】
固体電解質管３と安全管５との間には、炭素繊維布または金属布からなる含浸部材１０ａが設けられている。この含浸部材１０ａは、間隙部１０の底部側に存する負極活物質４を一旦含浸させておくとともに、間隙部１０の底部側の容積が縮小されると、それに応じて弾性変形し縮小することができるものである。
【００３７】
本実施形態に係るナトリウム電池においては、負極活物質４は含浸部材１０ａに含浸されているので、万が一固体電解質管３の底部が破損した場合にも、こうした破損部分を伝って正極活物質２側へと流れていく負極活物質４の流量を抑制することができる。すなわち、負極活物質４が一度に多量に流れていくのではなく、含浸部材に１０ａに一旦含浸されたものが徐々に流れていくので、反応速度を遅くすることができる。そのため、正極活物質２と負極活物質４との直接反応を緩和させることができる。これにより、ナトリウム電池に異常が発生してから、その被害が周辺に拡がる時間を遅らせることができ、異常を検知してからの対処が容易にできる。
【００３８】
なお、上記第１及び第２の実施形態においては、安全管は全て蛇腹部を形成しているものとしたが、これに限定する意図ではなく、蛇腹部を有さない安全管、すなわち従来の安全管に適用しても、上記の効果を奏し得るものである。
【００３９】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明に係るナトリウム電池によれば、上記の如き構成としているので、固体電解質管の破損を抑制するとともに、万が一固体電解質管が破損してもその悪影響を最小限に止めておくことのできる、信頼性、安全性を高めたナトリウム電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明に係るナトリウム電池の第１の実施形態を示す断面図である。
【図２】  図１のナトリウム電池における安全管を示す部分断面図である。
【図３】  図１のナトリウム電池における線条（離隔手段）の構成を示す部分断面図である。
【図４】  本発明の参考例に係るナトリウム電池を示す部分断面図である。
【図５】  本発明に係るナトリウム電池の第２の実施形態を示す要部拡大断面図である。
【図６】  従来のナトリウム電池の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
１  外筒
２  正極活物質
３  固体電解質管
４  負極活物質
５  安全管
６  細孔
７  絶縁リング（絶縁部材）
８  蛇腹部（可撓部）
９ａ  線条（離隔手段）
１０  間隙部
１０ａ  含浸部材
【図１】
0004435925.tif 000002
【図２】
0004435925.tif 000003
【図３】
0004435925.tif 000004
【図４】
0004435925.tif 000005
【図５】
0004435925.tif 000006
【図６】
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