(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
高温ガス炉用成形燃料を焙焼してウラン燃料粒子を回収する成形燃料焙焼装置において、成形燃料が挿入可能であり、前記成形燃料が挿入されたときに前記成形燃料の上部が露出可能に形成されて成る成形燃料配列孔を複数個均一に分散配置した成形燃料配列プレートを備えた成形燃料焙焼トレー。
【請求項２】
前記成形燃料配列孔の直径が前記成形燃料の直径の１．０５〜１．５倍であり、
前記成形燃料配列プレートが前記成形燃料焙焼トレーの上部８〜５０ｍｍに設置される請求項１に記載の成形燃料焙焼トレー。
【請求項３】
高温ガス炉用成形燃料を、請求項１又は２に記載の成形燃料焙焼トレーに備えられた成形燃料配列プレートの各成形燃料配列孔から挿入し、成形燃料焙焼トレー上に均一に分散配置して、成形燃料焙焼炉に導入して焙焼する成形燃料焙焼方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、成形燃料焙焼トレーおよび成形燃料焙焼方法に関し、詳しくは成形不良等により使用不能（オフスペック）となった、若しくは使用スケジュールの変更等で余剰品となった高温ガス炉用成形燃料から濃縮ウランを回収して再度利用するために、該成形燃料中のカーボンを焙焼して除去する焙焼炉に使用する成形燃料焙焼トレーおよびこの成形燃料焙焼トレーを用いた成形燃料焙焼方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉はウラニウムの核反応エネルギーを、ヘリウムを媒体として９００℃前後の高熱として取り出し利用しようとするものである。そのため、高温ガス炉用の燃料は通常の発電用軽水炉などとは異なった構造をしている。特許文献１に示されるように、高温ガス炉用の燃料製造工程においては、まず３〜１０％程度に濃縮された濃縮ウランからなる硝酸ウラニルから重ウラン酸アンモニウム粒子を製造し、これを大気中で焙焼し、さらに還元及び焼結することにより、高密度の二酸化ウラン粒子（燃料核）を作る。この燃料核を分級して直径３５０〜６５０μｍ程度の粒子径に調整し、炭素源となる炭化水素ガス等の熱分解装置中に導入して炭素等の被覆層を形成し直径約１ｍｍの被覆燃料粒子とする。被覆層は、一般に、内側から低密度炭素層、高密度炭素層、炭化珪素層、および高密度炭素層の順に４層形成される。一般的な高温ガス炉用の成形燃料である燃料コンパクトやペブル球は、上述の被覆燃料粒子を黒鉛粉末、粘結剤等のマトリックス材とともに成形し焙焼して製造される。直径、高さが約１０〜８０ｍｍの円筒形または円柱形に成形したものが燃料コンパクト、およそ３０〜７０ｍｍの略球形（タドン形状）にしたものがペブル球と呼ばれている。この成形燃料は、例えば黒鉛スリーブに入れられ、黒鉛スリーブごと減速材を兼ねる黒鉛ブロック中に適当な間隔で挿入され、この黒鉛ブロックを積み重ねて高温ガス炉用の炉心が構成される。このように成形燃料は炉心構成の中心部分を占めるため、その形状、寸法や燃料核の分布密度など厳しい品質管理が要求される。
【０００３】
そこで、製造工程等で変形したり燃料核の密度が異なったりして使用不能（オフスペック）となったり、使用スケジュール上余剰品となったりした成形燃料（以後まとめてオフスペック等の成形燃料とも言う。）からは、濃縮ウランを回収し、再度燃料製造工程に戻している。一般的な４層被覆燃料粒子の場合、成形燃料から濃縮ウランを回収する工程は、まず、焙焼工程で成形燃料を焙焼してマトリックスとして用いられたカーボン等および燃料核の外部を被覆しているカーボンを焙焼除去する。焙焼工程では、炭化珪素は除去されないので、燃料核は炭化珪素層およびその内側の炭素被覆層で覆われたまま残る。次に、この炭化珪素被覆層を機械的に破砕して炭素被覆燃料核を得る。この際、炭素被覆燃料核も破砕されている場合もあるが問題はない。この炭素被覆燃料核を再度焙焼してカーボンを除去し、破砕された炭化珪素紛のみを含有する燃料核を回収する。最後に、この炭化珪素紛含有燃料核を硝酸等により溶解して、硝酸ウラニルとして濃縮ウランを回収する。
【０００４】
これらの工程において、濃縮ウランは臨界量を超えないように取り扱わねばならない。そのため、一定量以下に分割して回分処理することが一般的である。濃縮ウラン回収の最初の工程である成形燃料の焙焼工程においても、成形燃料焙焼トレーに一定量以下（通常は８０個以下）の成形燃料を並べて、回分式で焙焼する方法が一般的である。通常は、成形燃料を成形燃料焙焼トレー上に目視で均一になるように（例えば、図３の（Ｆ）図のように）並べて配置し、この成形燃料焙焼トレーを間隔を設けて数段重ね、焙焼炉中に導入して、成形燃料のマトリックスであるカーボンを焙焼除去する。焙焼には焙焼温度をおよそ６００〜１１００℃とし、トレー上の成形燃料に空気を送って焙焼効率を上げている。マトリックスのカーボンが焙焼除去されると成形燃料は形状が崩れ、被覆粒子としてトレー上に堆積する。被覆粒子表面の炭素被覆層も焙焼されて炭化珪素被覆層が表面に露出する。図３の（Ｇ）図に示されるように焙焼が不十分な場合は、再度焙焼炉で完全に炭素を焙焼する。炭化珪素被覆層の内側にも炭素被覆層があるが、これは酸素との接触ができないので焙焼除去できないで残る。この炭化珪素被覆燃料核は、次の炭化珪素被覆層破砕工程以降に送られる。そして、上述のように硝酸ウラニルとして濃縮ウランが回収され再利用される。
【０００５】
【特許文献１】特開２００４−２１９１９５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
上述のように成形燃料焙焼工程においては、成形燃料焙焼トレーに一定量以下（通常は８０個程度以下）の成形燃料を並べて、回分式で焙焼している。しかし、成形燃料中のカーボンは一度焼結されたものであり、非常に焙焼除去し難いカーボンである。１０００℃前後の高温で、成形燃料に空気をあてながら焙焼しても簡単に焙焼しない。そこで、成形燃料は成形燃料焙焼トレー上にできるだけ均一に分散して酸素が接触し易くしている。放射能をおびた多数の比較的小さな成形燃料を均一に並べることは、時間と労力が必要であった。また、燃料コンパクトのように円筒形で比較的重心の高い形状のものは、焙焼促進用に導入する空気の流れによって移動したり、倒れたりして、成形燃料焙焼トレー上の一部に偏在しやすいという問題があった。このようになると、せっかく最初に成形燃料を成形燃料焙焼トレー上に均一に配置しても意味のないことになってしまう。
本発明においては、成形燃料焙焼工程において、成形燃料をトレー上に容易に均一に分散して配列でき、酸素が接触し易くなり容易に焙焼できる成形燃料焙焼トレーおよびこのトレーを用いた成形燃料の焙焼方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明の課題を解決するための手段は以下に示す成形燃料焙焼トレーおよび成形燃料の焙焼方法である。
（１）高温ガス炉用成形燃料を焙焼してウラン燃料粒子を回収する成形燃料焙焼装置において、成形燃料が挿入可能であり、前記成形燃料が挿入されたときに前記成形燃料の上部が露出可能に形成されて成る成形燃料配列孔を複数個均一に分散配置した成形燃料配列プレートを備えた成形燃料焙焼トレー。
（２）前記成形燃料配列孔の直径が前記成形燃料の直径の１．０５〜１．５倍であり、
前記成形燃料配列プレートが前記成形燃料焙焼トレーの上部８〜５０ｍｍに設置される請求項１に記載の成形燃料焙焼トレー。
（３）高温ガス炉用成形燃料を、上記（１）又は（２）に記載の成形燃料焙焼トレーに備えられた成形燃料配列プレートの各成形燃料配列孔から挿入し、成形燃料焙焼トレー上に均一に分散配置して、成形燃料焙焼炉に導入して焙焼する成形燃料焙焼方法。
【０００８】
本発明は、オフスペックの高温ガス炉用成形燃料から濃縮ウラン回収の最初の工程である成形燃料の焙焼工程に関するものである。本発明の成形燃料焙焼トレーは、使用不能、所謂オフスペックおよび余剰となった高温ガス炉用の成形燃料からウラニウムを回収するためのオフスペック成形燃料焙焼装置において、成形燃料をトレー上に容易に配置でき、均一に焙焼させるために、特別の形状の成形燃料配列プレートを備えている。本発明の成形燃料の焙焼方法は成形燃料焙焼トレー上に成形燃料配列プレートに従って一定量（通常は８０個以下）の成形燃料を並べて焙焼炉に挿入し焙焼する。従来は、成形燃料を成形燃料焙焼トレー上に目視でほぼ均一分散するように並べて配置し、この成形燃料焙焼トレーを焙焼炉中に挿入して、成形燃料のマトリックスを形成するカーボンを焙焼除去していたが、効率的にカーボンを焙焼除去できていなかった。本発明の成形燃料配列プレートを備えた成形燃料焙焼トレー上に、本発明の成形燃料の焙焼方法に従って配置した成形燃料は、焙焼炉で効率よく焙焼される。焙焼は、従来と同じように焙焼温度をおよそ６００〜１１００℃とし、トレー上の成形燃料に空気を送って焙焼効率を上げてマトリックスのカーボンを焙焼除去すればよい。これにより、成形燃料は完全に形状が崩れ、被覆粒子としてトレー上にばらばらになってほぼ均一に堆積する。被覆粒子表面の炭素被覆層も焙焼されやすく、炭化珪素被覆層が表面に露出する。炭化珪素被覆層の内側にも炭素被覆層があるが、これは酸素との接触ができないので焙焼除去できないで残る。炭化珪素被覆燃料核は次の炭化珪素被覆層破砕工程に送られ、炭化珪素層を破砕した後、再度焙焼処理を行いカーボンを除去する。そして、残った粉末から従来と同様のウラン溶解工程において硝酸ウラニルとして濃縮ウランが回収され再利用される。
【０００９】
図１を参照して説明すると、本発明に用いる成形燃料配列プレート２は、成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面とほぼ同じ大きさで、成形燃料配置面の真上に設置されている。重要なのは、燃料配列プレート２の表面全体に成形燃料配列孔３を均一に分散して配置していることである。成形燃料配列孔３は、オフスペック等の成形燃料１を挿入し、成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面上に配列するための孔である。この成形燃料配列孔３を利用して成形燃料を成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面上に配列することにより、成形燃料が成形燃料焙焼トレー上に均一に分散配置され効率的に焙焼されやすくなる。なお、均一分散配置とは言っても、成形燃料焙焼トレーの端部付近は均一ではない。焙焼炉の熱の分布や焙焼用空気の分布が異なるので、通常は配置された成形燃料の間の空間を十分取っておくことが好ましい。例として、図３の（Ｄ）図を示す。
【発明の効果】
【００１０】
本発明の成形燃料焙焼トレーを用いて成形燃料を配置すれば、成形燃料焙焼トレー上への成形燃料の均一な配列が容易に且つ短時間で可能となる。さらに、成形燃料の均一な分散配置により、焙焼工程における成形燃料の焙焼むらがなくなり、焙焼除去すべきカーボンが容易に除去でき非常に効率的である。特に、焙焼用の空気の流路を考慮した成形燃料配列プレートを用いた場合は、焙焼用空気による成形燃料の移動や転倒への注意をせずに焙焼でき、焙焼炉の運転管理も容易となる。また、成形燃料供給用ホッパーを用いて成形燃料配列孔に成形燃料を供給すれば、成形燃料焙焼トレーへの成形燃料配置の自動化も可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１１】
本発明の成形燃料焙焼トレーは、使用不能、所謂オフスペックとなった高温ガス炉用の成形燃料等からウラニウムを回収するためのオフスペック成形燃料焙焼装置において、成形燃料をトレー上に容易に配置し、均一に焙焼させるために、特別の形状、例えば図２に示す正方形格子状（Ａ）図、六方細密充填構造（Ｂ）図の形状の成形燃料配列孔を形成した成形燃料配列プレートを備えている。
図１では、成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面上の右手前に配列された２個のオフスペック等の成形燃料５、およびその奥の３番目の成形燃料配列孔３にオフスペック等の成形燃料１（以下、文脈上おかしくない限り成形燃料とはオフスペック等の成形燃料を指す。）を矢印方向に沿って配置しようとしているところを模式的に表している。このようにして成形燃料１を成形燃料焙焼トレー４上に配列していき、すべての成形燃料配列孔３に成形燃料１が挿入されたら配列は完成である。
このため、成形燃料配列孔３は成形燃料を挿入できる形状であり、挿入した成形燃料があまり移動しない程度の大きさが好ましい。例えば円筒形の燃料コンパクト用の成形燃料配列孔は円形が好ましく、その直径が燃料コンパクトの直径よりも０．１〜１０ｍｍ、好ましくは１〜５ｍｍ大きいことが望ましい。燃料コンパクトの直径と成形燃料配列孔の直径との比率で表せば１．０５〜１．５倍とすることが望ましい。オフスペック等の成形燃料は変形していたり、膨れがあったりするので、設計上の成形燃料の形状と成形燃料配列孔とをぴったり同じにすると、成形燃料を挿入できなくなる場合がある。また、成形燃料配列孔が大きすぎると、配置された成形燃料が移動して全体の配列が不規則になり易く、場合によっては成形燃料が倒れてしまうこともある。
成形燃料焙焼トレー４上の燃料配列プレート２の高さ方向の位置は、成形燃料を成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面上に設置したときに、成形燃料の上部が燃料配列プレート２の成形燃料配列孔３の上に出ているようにすることが好ましい。通常は成形燃料の高さが１０〜８０ｍｍ程度であるので、燃料配列プレート２は成形燃料焙焼トレー４の成形燃料配置面の上８〜５０ｍｍに設置すればよい。そして、成形燃料配列プレート２は成形燃料焙焼トレー４と水平方向にも相対移動しないように設置する。成形燃料配列プレート２と成形燃料焙焼トレー４とに水平方向の相対移動が起こると、配列した成形燃料が移動したり、倒れたりしてしまうので好ましくない。
【００１２】
図２には、成形燃料配列プレート２の表面に均一に分散配置された多数の成形燃料配列孔３の例を示している。（Ａ）図は、成形燃料配列孔３を正方形の格子状模様の交点上に均一に分散した例である。このように、縦横両方向に等間隔に成形燃料配列孔を配置すれば本発明に使用する好適な成形燃料配列プレートが得られる。（Ｂ）図は平面上に円を六方細密充填した場合の配置方法により成形燃料配列孔を成形燃料配列プレート全体に配置した例である。この場合も、本発明に使用する好適な成形燃料配列プレートが得られる。
図３の（Ｃ）図は実際の成形燃料配列プレート２を成形燃料焙焼トレー４上に設置した写真であり、（Ｄ）図は（Ｃ）図の状態の成形燃料焙焼トレー４上に燃料コンパクトを成形燃料配列孔に従って配置した後、成形燃料配列プレートを取りはずし燃料コンパクトの配列状態を写した写真である。燃料コンパクトは成形燃料焙焼トレー４上にきれいに均一分散して配列されている。
この燃料コンパクトを配列した成形燃料焙焼トレーを成形燃料焙焼炉に導入して焙焼すれば、燃料コンパクトは均一に、効率的に焙焼されカーボンが焙焼除去されて、炭化珪素被覆粒子のみが成形燃料焙焼トレー上に残る。図３の（Ｅ）図は、焙焼が終了して成形燃料焙焼炉から取り出した成形燃料焙焼トレー上の炭化珪素被覆粒子の写真である。炭化珪素被覆粒子が成形燃料焙焼トレー上全面に均一に分散して堆積している。
【００１３】
本発明の成形燃料焙焼方法は、成形燃料焙焼トレーに備えられた成形燃料配列プレート表面の各成形燃料配列孔からオフスペックの成形燃料を挿入し、成形燃料焙焼トレー上に成形燃料を均一分散配置した状態で成形燃料焙焼炉に導入して焙焼する成形燃料焙焼方法である。成形燃料を成形燃料焙焼トレー上に配置するにあたって、成形燃料配列プレート上に均一分散配置された成形燃料配列孔に成形燃料を挿入していけば、自然に成形燃料焙焼トレー上への成形燃料の配置が完成する。これを成形燃料焙焼炉に導入して焙焼すれば、成形燃料はむらなく効率的に焙焼されて、炭化珪素被覆燃料粒子が得られる。成形燃料焙焼トレーに配置された成形燃料を成形燃料焙焼炉で焙焼する際、成形燃料配列プレートは成形燃料焙焼トレー上に設置したままでもよいし、取り外してから焙焼してもよい。成形燃料配列プレートを成形燃料焙焼トレー上に設置したまま焙焼すれば、成形燃料は移動したり、倒れたりすることは少ないので焙焼用空気流を強めにして焙焼効率を上げることができる。しかし、成形燃料配列プレートが焙焼用空気流を遮る恐れがあるので、焙焼用空気流の導入方法や成形燃料配列プレートの形状に工夫が必要である。例えば、成形燃料配列プレートをメッシュ状にしたり、成形燃料配列プレート上に空気流通過用の小孔を多数形成しておけばよい。成形燃料配列プレートを成形燃料焙焼トレーから取り外してから焙焼すると、焙焼用空気流が強い場合、成形燃料の移動や転倒が起こり易いが、均一な加熱がしやすく、成形燃料配列プレートに焙焼用空気流が邪魔されないので少量の焙焼用空気でも成形燃料を焙焼し易い場合もある。成形燃料配列プレートは焙焼炉の温度や焙焼用空気流の設計などを勘案して取り外したり、つけたままにしたりして焙焼すればよい。
【実施例】
【００１４】
本発明を実施するための最良の形態を、実施例および比較例より説明する。なお、本発明は実施例に限定されるものではない。
（実施例）
図３の（Ｃ）図に示すように、直径２８ｍｍの円形の成形燃料配列孔を縦横等間隔に配列した成形燃料配列プレート（図２の（Ａ）図タイプ）を備えた成形燃料焙焼トレーを作成した。成形燃料配列プレートは縦横５０ｃｍのステンレス製平板である。成形燃料焙焼トレー本体は、図３の（Ｄ）図に示されているように、底面は縦４５ｃｍ、横５１ｃｍで、横の側壁の高さ５ｃｍ、縦の側壁の高さ３ｃｍのステンレス製である。成形燃料配列プレートは横側面がぴったりと成形燃料焙焼トレー本体の内側に収まり、縦側は成形燃料焙焼トレー本体の側壁に載っている状態である。すなわち、成形燃料配列プレートは成形燃料焙焼トレー本体の底面から３ｃｍ上部に成形燃料配列面と平行に設置されている（図３の（Ｃ）図参照）。なお、成形燃料配列孔は５６個が８列７行で縦横６ｃｍの等間隔に均一に成形燃料配列プレート上に分散して形成されている。この成形燃料焙焼トレー上に成形燃料配列孔の数に見合う５６個のオフスペックの燃料コンパクト（平均直径２６ｍｍ、高さ３９ｍｍの円筒形状）を成形燃料配列プレート上部から挿入して配置した。燃料コンパクト配置には、特に熟練を要せず約１分で終了した。
すべての燃料コンパクトを配置してから、成形燃料配列プレートを真上に引き揚げて取り外し（図３の（Ｄ）図参照）、燃料コンパクトを配置したまま成形燃料焙焼トレーを電気炉の成形燃料焙焼炉に挿入した。焙焼炉中に空気を導入しながら７００〜１０００℃で約２４０分間焙焼した後、成形燃料焙焼トレーを焙焼炉から取り出した。燃料コンパクトは完全に焙焼され、燃料コンパクトの形状は全くなくなり炭化珪素被覆燃料粒子のみが成形燃料焙焼トレー上にほぼ平らに堆積していた（図３の（Ｅ）図参照）。この炭化珪素被覆燃料粒子は、次の被覆燃料粒子破砕工程に進めることができる。
【００１５】
（比較例）
実施例１において、成形燃料焙焼トレー上に成形燃料配列プレートを設けないで、燃料コンパクトを成形燃料焙焼トレー上に直接配置した。多数の燃料コンパクトを図３の（Ｄ）図のように直接整列させることは、熟練者でも大変なので図３の（Ｆ）図のように２個一組として５行５列に配置して、全体として均一な配列とした。燃料コンパクト配置には、熟練者でも３〜５分を要した。これを焙焼炉に導入して実施例１と同様の条件で焙焼した。焙焼炉から取り出した成形燃料焙焼トレー上の燃料コンパクトは、マトリックスのカーボンが完全に焙焼されておらず、燃料コンパクトの形状が一部残っていたり（およそ１５〜３０％が形状残留）、移動して倒れかかっている状態を示すものもあった（図３の（Ｇ）図参照）。このような場合は、再度焙焼を繰り返さなければ炭化珪素被覆燃料粒子を回収できない。そのため、焙焼工程に実施例１の２倍近い時間がかかった。
【産業上の利用可能性】
【００１６】
本発明の成形燃料焙焼トレーおよび成形燃料焙焼方法は、高温ガス炉用の燃料製造において、オフスペック等の成形燃料から濃縮ウランを回収する工程の合理化に役立つものである。
【図面の簡単な説明】
【００１７】
【図１】図１は、本発明の成形燃料焙焼トレーに成形燃料を配置している模式図である。
【図２】図２は、成形燃料配列プレート上の成形燃料配列孔の配置例である。
【図３】図３は、本発明および従来の成形燃料焙焼方法を示す写真である。
【符号の説明】
【００１８】
１：オフスペックの成形燃料    ２：成形燃料配列プレート    ３：成形燃料配列孔
４：成形燃料焙焼トレー    ５：オフスペックの成形燃料
【図１】
0004454561.tif 000002
【図２】
0004454561.tif 000003
【図３】
0004454561.tif 000004