(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、を含む素材を不定形押出機構にて混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、導入した不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して、押出成形または射出成形により成形する所定の成形機構にて成形可能とするペレット形状の成形用素材を生成する成形用素材生成工程と、
生成した成形用素材を少なくとも用いて前記成形機構にて成形して焼成用成形体を形成する焼成用成形体形成工程とを備え、
前記樹脂に、互いに熱分解する温度の異なる第一および第二の樹脂を少なくとも用い、
前記成形用素材に、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第一の樹脂とを含む第一の成形用素材と、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第二の樹脂とを含む第二の成形用素材と、を少なくとも用い、
前記成形用素材生成工程では、前記第一の成形用素材と前記第二の成形用素材とを別々に生成し、
前記焼成用成形体形成工程では、前記第一の成形用素材を少なくとも含む素材と前記第二の成形用素材を少なくとも含む素材とを別々に混練して押出機構にて押し出して内層が前記第一の成形用素材を含む素材で外層が前記第二の成形用素材を含む素材となるように積層して成形することにより、
加熱による脱脂時に前記内層の第一の樹脂から発生する気体の逃げ道が前記外層に形成されるように前記焼成用成形体を形成することを特徴とする焼成用成形体の製造方法。
【請求項２】
前記第一および第二の成形用素材に、前記充填材と前記樹脂との配合割合が互いに異なる成形用素材を少なくとも用いることを特徴とする請求項１に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項３】
前記第一および第二の成形用素材に、形成される前記焼成用成形体中の前記樹脂の結晶化度を変える結晶化度変更材料が０重量％以上かつ前記充填材の配合割合未満であって互いに異なる配合割合で含まれる成形用素材を少なくとも用いることを特徴とする請求項１または請求項２に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項４】
前記焼成用成形体形成工程では、前記成形用素材を前記成形機構にて成形して表面処理前成形体を形成し、前記充填材を残して当該表面処理前成形体の表面に存在する樹脂を少なくとも除去して前記焼成用成形体を形成することを特徴とする請求項１〜請求項３のいずれか一項に記載の焼成用成形体の製造方法。
【請求項５】
微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、を含む素材を不定形押出機構にて混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、導入した不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して、押出成形または射出成形により成形する所定の成形機構にて成形可能とするペレット形状の成形用素材を生成する成形用素材生成工程と、
生成した成形用素材を少なくとも用いて前記成形機構にて成形して焼成用成形体を形成する焼成用成形体形成工程と、
形成した焼成用成形体を加熱により脱脂し、焼成して焼結体を形成する焼成工程とを備え、
前記樹脂に、互いに熱分解する温度の異なる第一および第二の樹脂を少なくとも用い、
前記成形用素材に、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第一の樹脂とを含む第一の成形用素材と、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第二の樹脂とを含む第二の成形用素材と、を少なくとも用い、
前記成形用素材生成工程では、前記第一の成形用素材と前記第二の成形用素材とを別々に生成し、
前記焼成用成形体形成工程では、前記第一の成形用素材を少なくとも含む素材と前記第二の成形用素材を少なくとも含む素材とを別々に混練して押出機構にて押し出して内層が前記第一の成形用素材を含む素材で外層が前記第二の成形用素材を含む素材となるように積層して成形することにより、
加熱による脱脂時に前記内層の第一の樹脂から発生する気体の逃げ道が前記外層に形成されるように前記焼成用成形体を形成することを特徴とする焼結体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、脱脂し焼成して焼結体を形成するための焼成用成形体の製造方法、および、当該焼成用成形体を用いた焼結体の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
特許文献１には、オルガノシラン処理用反応剤ＳｉＸ1Ｘ2Ｘ3Ｘ4を用いて約０．０１ミクロン乃至約１０００ミクロンの範囲の粒径を有する無機の充填材を表面処理した後に、この充填材と結合用の有機マトリックス樹脂とを混合して、セラミックの素地の形成に対して好適な射出成形可能な組成物を得ることが記載されている。
特許文献２には、押出機構にて軟化した所定の素材を混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま成形機用容器に導入し、導入した不定形の素材をペレット成形装置にてペレット形状に成形することが記載されている。
【０００３】
また、微粒状の無機充填材と有機マトリックス樹脂とを混合してセラミックスグリーン成形体（焼き上げ前の成形体）を成形し、該グリーン成形体を脱脂炉に入れて焼成温度よりも低い温度で樹脂を取り除く脱脂工程を行った後、脱脂後の成形体を焼結炉に入れて焼成して焼結体を得ることが行われている。
【特許文献１】特開平８−２５２８１３号公報
【特許文献２】特開２００４−１７５０２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
グリーン成形体を脱脂する際、該成形体に含まれる樹脂から発生する気体が該成形体にクラック等を生じさせることが懸念される。
【０００５】
本発明は、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生を防ぎ、焼成用成形体の製造を容易にさせ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
上記目的を達成するため、本発明の焼成用成形体の製造方法は、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、を含む素材を不定形押出機構にて混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、導入した不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して、押出成形または射出成形により成形する所定の成形機構にて成形可能とするペレット形状の成形用素材を生成する成形用素材生成工程と、生成した成形用素材を少なくとも用いて前記成形機構にて成形して焼成用成形体を形成する焼成用成形体形成工程とを備え、前記樹脂に、互いに熱分解する温度の異なる第一および第二の樹脂を少なくとも用い、前記成形用素材に、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第一の樹脂とを含む第一の成形用素材と、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と当該充填材と等重量以下の流動状態の前記第二の樹脂とを含む第二の成形用素材と、を少なくとも用い、前記成形用素材生成工程では、前記第一の成形用素材と前記第二の成形用素材とを別々に生成し、前記焼成用成形体形成工程では、前記第一の成形用素材を少なくとも含む素材と前記第二の成形用素材を少なくとも含む素材とを別々に混練して押出機構にて押し出して内層が前記第一の成形用素材を含む素材で外層が前記第二の成形用素材を含む素材となるように積層して成形することにより、加熱による脱脂時に前記内層の第一の樹脂から発生する気体の逃げ道が前記外層に形成されるように前記焼成用成形体を形成することを特徴とする。
また、本発明の焼結体の製造方法は、上記成形用素材生成工程と、上記焼成用成形体形成工程と、形成した焼成用成形体を加熱により脱脂し、焼成して焼結体を形成する焼成工程とを備えることを特徴とする。
【０００７】
すなわち、押出成形または射出成形により成形する所定の成形機構にて焼成用の成形体に成形可能とする成形用素材を少なくとも用いているので、当該成形用素材を成形することにより容易に焼成用成形体を形成することができ、形成される焼成用成形体には、加熱による脱脂時に内層の第一の樹脂から発生する気体の逃げ道が外層に形成される。これにより、焼成用成形体内に含まれる内層の第一の樹脂から発生する気体が前記逃げ道から外部へ逃げるので、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生を防止することができる。
また、上記成形用素材生成工程では、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂と、を含む素材を不定形押出機構にて混合して不定形の状態で押し出し、押し出した素材を不定形のまま所定の導入部に導入し、導入した不定形の素材を少なくとも用いて粉砕機構にて粉砕し、粉砕後の素材を少なくとも用いてペレット形状に成形して、ペレット形状の成形用素材を生成する。従って、焼成用成形体の量産に好適である。
【０００８】
ここで、上記充填材には、微粒状の無機材料からなる充填材、微粒状の金属材料からなる充填材、微粒状の木質系材料からなる充填材、を用いることができる。上記微粒状は、粉末状ないしペレットよりも細かい粒状をいい、粉末状や微細な繊維状を含む。以下、同じである。
上記樹脂には、例えば、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂といった合成樹脂を用いることができる。上記流動状態の樹脂には、加熱軟化した熱可塑性樹脂、液状の熱硬化性樹脂、等が含まれる。前記液状は、低粘度の液状から高粘度の液状まで含む。
【０００９】
第一・第二（第一および第二）の成形用素材は、互いに熱分解する温度の異なる樹脂をそれぞれ含む素材に加えて、充填材と樹脂との配合割合が互いに異なる素材、焼成用成形体中の樹脂の結晶化度を変える結晶化度変更材料の配合割合が互いに異なる素材、とされてもよい。
上記押出機構にて押し出して成形することには、例えば、押出成形すること、射出成形すること、が含まれる。
【００１０】
また、前記焼成用成形体形成工程で、表面処理前成形体を形成した後、充填材を残して当該表面処理前成形体の表面に存在する樹脂を少なくとも除去して焼成用成形体を形成しても、より確実にクラックが発生しない。
【００１１】
なお、請求項２〜請求項４に記載された構成を焼結体の製造方法に対応させることも可能である。
【発明の効果】
【００１２】
以上説明したように、請求項１、請求項５に係る発明によれば、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生を防ぎ、焼成用成形体をより均質にさせて焼結体をより均質にさせ、ペレット形状とされた成形用素材を崩れやすくさせて容易に成形させ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量をさらに向上させることが可能になる。
請求項２〜請求項４に係る発明では、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生をより確実に防ぎ、焼結体の製造歩留まりをさらに向上させることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、下記の順序に従って本発明の実施形態を説明する。
（１）焼成用成形体および焼結体の製造方法の説明：
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
（３）焼成用成形体および焼結体の製造方法の作用、効果：
（４）各種変形例：
【００１４】
（１）焼成用成形体および焼結体の製造方法の説明：
図１〜図３は本発明の一実施形態にかかる焼成用成形体および焼結体の製造方法の概略を示す流れ図であり、図４は焼成用成形体を製造する一例を示す模式図である。本焼結体の製造方法は、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材Ｍ１と、当該充填材と等重量以下の流動状態の樹脂Ｍ２と、を少なくとも含む素材から、焼成用の成形体に所定の成形機構Ａ４にて成形可能とする成形用素材Ｍ６を生成する成形用素材生成工程Ｓ１と、生成した成形用素材Ｍ６を少なくとも用いて前記成形機構Ａ４にて成形して焼成用成形体Ｍ８（グリーン成形体）を形成する際に、加熱による脱脂時に前記樹脂Ｍ２から発生する気体を内部から外部へ逃がすための逃げ道が確保される構造となるように焼成用成形体Ｍ８を形成する焼成用成形体形成工程Ｓ２と、形成した焼成用成形体を加熱により脱脂し、焼成して焼結体Ｍ９を形成する焼成工程Ｓ３とを備える。ここで、焼成用成形体Ｍ８は焼成して焼成体Ｍ９を形成するための成形体であり、成形用素材Ｍ６は成形機構Ａ４にて焼成用成形体の形状に成形可能とする素材である。
【００１５】
成形用素材Ｍ６を生成するための素材は、充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２のみ配合された素材でも、充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２に充填材Ｍ１の重量未満の第三の素材Ｍ３，Ｍ５が配合された素材でもよい。第三の素材は、複数の種類の素材から構成されてもよい。充填材Ｍ１も、複数の種類の充填材から構成されてもよい。樹脂Ｍ２も、複数の種類の樹脂から構成されてもよい。
焼成用成形体Ｍ８を製造するための素材は、成形用素材Ｍ６のみでも、成形用素材Ｍ６に第三の素材Ｍ７が配合された素材でもよい。むろん、第三の素材Ｍ７は、複数の種類の素材から構成されてもよい。
焼成用成形体Ｍ８を形成するための素材に含まれる第三の素材Ｍ３，Ｍ５，Ｍ７の合計の配合割合は、重量比で充填材の重量未満となる配合割合が好ましい。
【００１６】
上記成形用素材生成工程Ｓ１では、充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２とを含む素材を不定形押出機構（第二押出機構）Ａ１にて混合して成形することなく不定形の状態で押し出し、押し出した不定形の素材Ｍ４を不定形のまま所定の導入部Ａ２に導入し、導入した不定形の素材Ｍ４を少なくとも用いて所定の成形用素材生成機構Ａ３で例えばペレット形状に成形して成形用素材Ｍ６を生成してもよい。すなわち、素材を不定形の状態で押し出す際に押出流量が制限されないので、流動状態の樹脂が充填材と等重量以下のような流動性の小さいフィラー高充填の素材であっても、単位時間当たりにペレットを大量に生成することが可能となり、このペレットを用いて焼成用成形体を大量生産することが可能となる。ここで、焼成用成形体には樹脂が含まれているので、焼成中や焼成前に焼成用成形体は崩れず、保形性の良好な焼成用成形体が得られる。また、樹脂が充填材の重量以下の重量とされているので、焼成用成形体から焼結体への収縮度合が小さい。従って、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼結体を製造することが可能となる。
なお、焼成用成形体を製造する際に押出成形や射出成形を行う場合、素材が粉体状であると、混練段階で原料を均質に混練するのが容易ではない。成形用素材をペレット形状にすることにより、成形用素材を用いて押出成形または射出成形により焼成用成形体を形成するのが容易となる。
上記導入部Ａ２に導入する素材は、不定形の素材Ｍ４のみでも、充填材の重量未満で第三の素材Ｍ５を含んでいてもよい。
【００１７】
また、上記工程Ｓ１では、充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２とを含む素材を不定形押出機構Ａ１にて混合して成形することなく不定形の状態で押し出し（不定形押出工程Ｓ４）、押し出した不定形の素材Ｍ４を所定の粉砕機構Ａ１２にて粉砕し（粉砕工程Ｓ５）、粉砕後の素材（粉砕物Ｍ１３）を少なくとも用いてペレット成形機構Ａ１３でペレット形状に成形してペレット（ペレット形状の成形用素材）Ｍ１５を生成してもよい。ここで、ペレットＭ１５は、成形機構Ａ４にて焼成用成形体の形状に成形可能とする素材である。
すなわち、不定形の素材が一旦粉砕されてペレットとされるので、ペレットをより均質にさせ、焼成用成形体をより均質にさせて、より均質で良質の焼結体を得ることが可能となる。また、当該ペレットを原料として焼成用成形体の形状に成形する時に、原料段階ではペレット形状が維持される一方、混練段階でペレットがより崩れやすくなって分散性が向上するので、より容易に成形して焼成用成形体を得ることが可能となる。さらに、不定形の素材が粉砕されることによってペレットを成形する際に成形用の穴や隙間等に入りやすくなるので、単位時間当たりのペレットの生成量がさらに増え、焼成用成形体の生産量をさらに増やすことが可能となる。
上記ペレット成形機構Ａ１３には、直径１〜８ｍｍ程度の押出口を多数有するダイの各押出口から素材を棒状に押し出してカッタにより長さ１〜３０ｍｍに切断してペレット形状に成形する成形機を用いることができる。同ペレット成形機構Ａ１３に供給する素材は、上記粉砕物Ｍ１３のみでも、充填材の重量未満で第三の素材Ｍ１４を含んでいてもよい。
【００１８】
押出成形または射出成形により成形する場合、上記焼成用成形体形成工程Ｓ２では、ペレット形状の成形用素材Ｍ６を少なくとも含む素材を所定の押出機構で押し出して押出成形または射出成形により成形して焼成用成形体Ｍ９を形成する。
図２に示すように、樹脂Ｍ２が熱可塑性である場合には、所定の加熱機構Ａ１１にて不定形押出用素材Ｍ１１を軟化させることができるので好適である。同図の例では、充填材Ｍ１と熱可塑性樹脂Ｍ１２と必要に応じて第三の素材Ｍ３とを含む不定形押出用素材Ｍ１１を加熱して熱可塑性樹脂Ｍ１２を溶融させることにより素材Ｍ１１を軟化させ、不定形押出機構Ａ１にて素材Ｍ１１を混合して成形することなく不定形の状態で押し出して所定の導入部Ａ２に導入し、導入した不定形の素材Ｍ４と必要に応じて第三の素材Ｍ５とを含む素材を粉砕機構Ａ１２にて粉砕し、得られる粉砕物Ｍ１３と必要に応じて第三の素材Ｍ１４とを含む素材をペレット成形機構Ａ１３にてペレット化して、ペレットＭ１５を形成している。なお、第三の素材Ｍ３が加熱により溶融する素材であれば、第三の素材Ｍ３を固形の原反として不定形押出機構Ａ１に供給することができる。焼成用成形体形成工程Ｓ２では、ペレットＭ１５と必要に応じて第三の素材Ｍ１６とを用いて加熱機（混練用素材加熱機構）Ａ２４付き押出成形装置Ａ２０（成形機構Ａ４を有する）にて素材を押出成形するか、ペレットＭ１５と必要に応じて第三の素材Ｍ１６とを用いて加熱機（混練用素材加熱機構）Ａ３０ａ付き射出成形装置Ａ３０（成形機構Ａ４を有する）にて素材を射出成形するかして、焼成用成形体Ｍ９を形成している。
【００１９】
成形機構Ａ４は、混練用の素材を焼成用成形体Ｍ８の形状に成形する。図２の例では、素材中に熱可塑性樹脂が含まれており、ペレットＭ１５と必要に応じて第三の素材Ｍ１６とを押出成形装置Ａ２０のホッパＡ２１に投入すると、同装置Ａ２０は、加熱機Ａ２４にてペレットＭ１５を含む混練用の素材を加熱して軟化させ、軟化した混練用の素材を押出機Ａ２２にて混合して所定のダイから押し出し、切断機Ａ２３にて所定の長さに切断して成形する。
また、ペレットＭ１５と必要に応じて第三の素材Ｍ１６とを射出成形装置Ａ３０に投入すると、同装置Ａ３０は、加熱機Ａ３０ａにてペレットＭ１５を含む混練用の素材を加熱して軟化させ、軟化した混練用の素材を混合して所定のダイから所定形状の金型内に射出し（押し出し）、所定の形状に成形する。
以上のようにして、焼成用成形体Ｍ８が製造される。
樹脂Ｍ２として熱可塑性樹脂を用いる場合、第二の加熱機構Ａ２４，Ａ３０ａにて混練用の素材を加熱すると、混練用の素材を軟化させることができるので好適である。
【００２０】
上述した第三の素材Ｍ３，Ｍ５，Ｍ７，Ｍ１４，Ｍ１６の合計の配合割合は、充填材の性質を十分に残す観点からは、重量比で充填材の重量未満となる配合割合が好ましい。ここで、第三の素材Ｍ３，Ｍ５，Ｍ７，Ｍ１４，Ｍ１６が微粒状であると、充填材と樹脂を含む素材と混合されやすいので、焼成用成形体および焼結体をより確実に均質にさせる点で好適である。
混練用の素材を押し出す押出機構や不定形押出用素材を押し出す不定形押出機構Ａ１には、一軸スクリュー混練押出機、二軸スクリュー混練押出機等の多軸スクリュー混練押出機、等を用いることができる。
【００２１】
なお、成形用素材を少なくとも用いてプレス成形により成形する成形機構Ａ４を用いる場合、上記成形用素材生成工程Ｓ１では、充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２とを含む素材を不定形押出機構（第二押出機構）Ａ１にて混合して不定形の状態で押し出し、押し出した不定形の素材Ｍ４を所定の粉砕機構にて粉砕して粉砕された状態の成形用素材Ｍ６を生成してもよい。この場合、上記焼成用成形体形成工程Ｓ２では、粉砕された状態の成形用素材Ｍ６を少なくとも用いて所定のプレス成形型でプレス成形して焼成用成形体Ｍ９を形成する。
【００２２】
樹脂に熱可塑性樹脂を用いる場合、ペレット成形機構Ａ１３にて成形した成形用素材を第一の冷却機構にて冷却する第一冷却工程を設けてもよい。すると、ペレット形状の成形用素材を速やかに固化させることができ、ペレットが相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、ペレット形状の成形用素材を冷却することにより容易にペレットを適宜保管することができ、保管したペレットを用いて焼成用成形体を製造することも可能となるので、焼成用成形体の生産の自由度を向上させることができる。
また、成形機構Ａ４にて成形された素材を第二の冷却機構にて冷却する第二冷却工程を設けてもよい。すると、焼成用成形体の形状の素材を速やかに固化させることができ、焼成用成形体が相互に接着してしまうことを防止することができる。さらに、焼成用成形体の形状の素材を冷却することにより容易に焼成用成形体を適宜保管することができ、保管した焼成用成形体を用いて焼結体を製造することも可能となるので、焼結体の生産の自由度を向上させることができる。
【００２３】
充填材Ｍ１には、微粒状の無機、金属、木質系材料を用いることができ、アルミナ、窒化アルミニウム、アルミナシリカやジルコニアシリカやフライアッシュ等のシリカ、ケイ素、窒化ケイ素、炭化ケイ素、チタニア、ジルコニア、ガラス、スラグ、これらの混合物、等の微粒状（粉末状ないしペレットよりも細かい粒状）の無機素材、金、銀、鉄、ステンレス鋼、クロム合金、ニッケル合金、青銅、等の微粒状の金属素材、木粉、木毛、木片、木質繊維、木質パルプ、木質繊維束、等の微粒状の木質系材料、等を用いることができる。無機素材は、結晶質の素材でも、非晶質ガラスのように非晶質の素材でもよい。木質系材料を用いて焼成用成形体を形成する場合、窒素ガスや炭酸ガスやアルゴンガス等の不活性ガスの雰囲気下で焼成用成形体を焼成することにより、木質系材料を燃焼させることなく炭化させて焼結体を形成することができる。微粒状の充填材Ｍ１の粒径は、０．００１〜１０００μｍが好ましく、粒径をより揃えるために０．０２〜５００μｍ、０．１〜１００μｍとしてもよい。充填材Ｍ１の粒度を調整すると、焼成用成形体や焼成体の強度を調整することができる。
【００２４】
樹脂Ｍ２には、ポリプロピレン（ＰＰ），ポリエチレン（ＰＥ），ポリスチレン，ポリブデン，ポリメチルメタアクリレート，塩化ビニル，ポリアミド（ナイロン），ポリカーボネート，ポリアセタール，ポリブチレンテレフタレート，ポリエチレンテレフタレート、これらの混合物、等の熱可塑性樹脂、フェノール樹脂，ユリア樹脂，メラミン樹脂，不飽和ポリエステル樹脂，エポキシ樹脂、これらの混合物、等の熱硬化性樹脂、等を用いることができる。ＰＰやポリエチレン等のポリオレフィン樹脂は、ペレットを生成して容易に焼成用成形体の形状に成形することができる点で好適な樹脂であるとともに、焼成時に焼却されて除去される点でも好適な樹脂である。
樹脂Ｍ２が溶融状態（流動状態）であれば、そのまま充填材Ｍ１と混合して軟化した素材とすることができる。樹脂Ｍ２が熱可塑性樹脂である場合、加熱機付き混練押出機に対して固形の原反として樹脂Ｍ２を投入可能である。ここで、熱可塑性樹脂を図２の混練用素材加熱機構Ａ２４，Ａ３０ａにて加熱された混練用素材の温度におけるＭＦＲが１０ｇ／１０ｍｉｎ以上（好ましくは１００ｇ／１０ｍｉｎ以上）の樹脂とすると、混練用素材から焼成用成形体の形状に成形する時に良好な流動性が得られ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させることができる。ＰＰのような熱可塑性樹脂では、一般に分子量が小さくなるほど流動性が大きくなる（ＭＦＲが大きくなる）ため、比較的低分子量の熱可塑性樹脂を用いると良好な流動性が得られる。樹脂としてＰＰを用いる場合、２００〜２３０℃程度でペレットから焼成用成形体への成形を行うため、この温度範囲内のＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを使用すればよい。なお、ＪＩＳ Ｋ７２１０に関連するＩＳＯ規格に規定されているＰＰの試験条件はＪＩＳ Ｋ７２１０の附属書Ａ表１の条件Ｍ（試験温度２３０℃）であるため、この条件でのＭＦＲが１０以上（１００以上）のＰＰを用いてもよい。なお、同じ条件下でＭＦＲが大きい樹脂であるほどペレットから焼成用成形体への成形が容易となるため、素材中の樹脂の配合割合をより少なくさせることができる。
樹脂Ｍ２が無機成分や金属成分を含まない化合物とされていると、焼成用成形体を焼成したときに残留しないので、不要成分の無い良質の焼結体を製造することができる。焼成時に残留しない樹脂Ｍ２としては、Ｃ（炭素）原子とＨ（水素）原子とＯ（酸素）原子のみからなる高分子化合物が非常に好ましいが、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物でもよい。
【００２５】
本実施形態では、素材中の樹脂Ｍ２の重量比を充填材Ｍ１の重量比以下として、フィラー高充填としている。充填材Ｍ１と樹脂Ｍ２の好ましい配合割合は、充填材が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）に対し、樹脂が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼結体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。
【００２６】
第三の素材Ｍ３として、例えば、樹脂Ｍ２と相溶性があり、かつ、親水基を有する相溶化剤を用いると、充填材と樹脂とのなじみを向上させることができ、焼成用成形体をより均質にさせ、焼結体をより均質にさせる。親水基としては、水酸基（ヒドロキシル基）、カルボキシル基、アルデヒド基、スルホ基、等の官能基がある。相溶化剤をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに相溶化剤が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼結体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と相溶化剤の合計が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、相溶化剤のみが０．０５〜５重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼結体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と相溶化剤の合計を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。また、樹脂と相溶化剤との好ましい配合比は、樹脂５０〜９９重量％に対し、相溶化剤１〜５０重量％である。
【００２７】
相溶化剤として、素材に含まれる樹脂Ｍ２と相溶性のある合成樹脂の原料に所定の有機酸を添加して合成して得られる酸変性合成樹脂を用いると、焼成用成形体を焼成したときに有機酸が残留しないので、高品質の焼結体を得ることができる。樹脂Ｍ２と相溶性のある合成樹脂としては、合成樹脂とされた樹脂Ｍ２そのもののでもよいし、樹脂Ｍ２とは異なる合成樹脂でもよい。上記有機酸としては、樹脂に親水基を付与するマレイン酸を用いることができるが、フマル酸等のカルボキシル基を有する有機酸でもよい。合成樹脂を有機酸により変性した酸変性合成樹脂も通常変性していない合成樹脂に似た性質を有するため、酸変性合成樹脂のみを樹脂Ｍ２として使用してもよい。
熱可塑性樹脂をマレイン酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、付加重合前の熱可塑性樹脂の原料にマレイン酸を添加して付加重合を行えばよい。すると、付加重合後の高分子には、親水基の一つであるカルボキシル基が付加される。従って、酸変性合成樹脂は、充填材Ｍ１とのなじみが良くなっている。
一般に、合成樹脂を有機酸で変性した酸変性合成樹脂を製造するには、重合前の合成樹脂の原料に有機酸を添加して重合を行えばよい。すると、重合後の高分子には、カルボキシル基が付加され、充填材Ｍ１とのなじみが良くなる。
【００２８】
第三の素材Ｍ３として、樹脂成形用の滑剤を用いてもよい。すると、ペレットから焼成用成形体の形状に成形する時に充填材間のすべりが良好となるので、成形しやすくさせることができる。滑剤としては、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド等の脂肪酸アミド、ラウリン酸メチル、ステアリン酸メチル、ステアリン酸ブチル、ミリスチン酸イソプロピル、ステアリン酸オクチル、ラウリル酸ラウリル、長ステアリン酸ステアリル、長脂肪酸高級アルコールエステル、ベヘニン酸ベヘニン、ミリスチン酸セチル、等の脂肪酸エステル、ステアリン酸亜鉛等のステアリン酸塩、等を用いることができる。滑剤をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに滑剤が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼結体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と滑剤の合計が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、滑剤のみが０．０５〜５重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼結体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と滑剤の合計を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。また、樹脂と滑剤との好ましい配合比は、樹脂２０〜９９重量％に対し、滑剤１〜２０重量％である。
【００２９】
第三の素材Ｍ３として、繊維状素材を用いてもよい。すると、繊維状素材が焼成用成形体を崩れにくくさせるので、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼結体を製造することが可能となる。繊維状素材としては、樹脂Ｍ２として使用可能な合成樹脂の繊維の他、ガラス繊維、セピオライト（Si12Mg8O30(OH)4(H2O)4・8H2O）、ワラストナイト（CaSiO3）、アスベスト（石綿）、マグネシウムウイスカ、等の鉱物繊維、等を用いることができる。繊維状素材をＣ原子とＨ原子とＯ原子のみからなる高分子化合物とすると、あるいは、さらにハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む高分子化合物とすると、焼成用成形体を焼成したときに繊維状素材が残留しないので、不要成分の無い高品質の焼結体を得ることができる。
素材中の好ましい配合割合は、充填材の合計が５１〜９９．８重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂と繊維状素材の合計が０．２〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）であり、繊維状素材のみが０．１〜３０重量％である。充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼結体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂と繊維状素材の合計を０．２重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。この条件で、素材中の樹脂の好ましい配合割合は０．１重量％以上（より好ましくは５重量％以上）である。
【００３０】
なお、微粒状の無機素材または金属素材にシランカップリング剤を反応させて充填材Ｍ１を得るシランカップリング工程をさらに設けてもよい。すると、充填材と樹脂とのなじみが向上し、焼成用成形体をより均質にさせ、焼結体をより均質にさせることができる。ここで、微粒状の無機素材または金属素材としては、そのまま充填材Ｍ１となりうる素材を用いることができる。シランカップリング剤は、分子の一端に加水分解でシラノール基（Ｓｉ-ＯＨ）を与えるエトキシ基やメトキシ基を有し、他端に有機官能基を有する。シランカップリング剤としては、特開平８−２５２８１３号公報に記載されたオルガノシラン処理用反応剤ＳｉＸ1Ｘ2Ｘ3Ｘ4（Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つは約１０乃至３５個の炭素原子を有する非官能化されたアルキルまたはアルケニル基、Ｘ1、Ｘ2、Ｘ3、Ｘ4の少なくとも一つはアルコキシ基またはハロゲン化物）等を用いることができる。微粒状の無機素材または金属素材に対してシランカップリング剤を用いてシランカップリング処理を行うと、微粒状の無機素材または金属素材に疎水性の有機官能基が付加され、疎水性が付与される。従って、微粒状の無機素材または金属素材は、樹脂Ｍ２とのなじみが良くなる。
シランカップリング処理は、例えば特開平８−２５２８１３号公報に記載された方法で行うことができる。すなわち、イソプロピルアルコールまたは約５〜５０体積％のイソプロピルアルコールを含む水の中に微粒状の無機素材または金属素材を高速ミキサで一様となるように十分に分散させ、生成したスラリーにオクタデシルトリエトキシシランを徐々に加え、６０℃付近に維持して約１５〜６０分間撹拌し、その後遠心分離機でcake状の表面変性した無機素材または金属素材を分離し、約１２０℃で約５〜１０時間乾燥すればよい。
【００３１】
微粒状の無機素材または金属素材にシランカップリング剤を反応させるときのシランカップリング剤の配合量は、微粒状の無機素材または金属素材を基準として０．１〜１５重量％が好ましい。
素材中の好ましい配合割合は、シランカップリング処理を行った充填材の合計が５１〜９９．９重量％（より好ましくは７０〜９５重量％）であるのに対し、樹脂が０．１〜４９重量％（より好ましくは５〜３０重量％）である。シランカップリング工程で得られた充填材の合計を５１重量％（７０重量％）以上とするのは焼成用成形体を焼成したときに収縮度合を小さくして焼結体を十分に所望の形状にさせるためであり、樹脂を０．１重量％（５重量％）以上とするのは焼成用成形体の保形性を十分に良好にさせるためである。
上述した相溶化剤や滑剤や繊維状素材は、炭素原子と水素原子と酸素原子のみからなる化合物とされていてもよい。さらに、ハロゲン原子、窒素原子、硫黄原子を含む化合物とされてもよい。このような相溶化剤等は焼成しても残留しないので、不要成分の無い高品質の焼結体を得ることができる。
【００３２】
樹脂Ｍ２として常温（例えば２０℃）で液状（流動状態）の合成樹脂を用いる場合、樹脂を溶融させてペレットを軟化させる必要が無くなるので、不定形押出用加熱機構Ａ１１（不定形押出用加熱工程）や混練用素材加熱機構Ａ２４，Ａ３０ａ（混練用素材加熱工程）が不要になる。液状の合成樹脂として熱硬化性樹脂を用いると、従来できなかった熱硬化性樹脂を原料とした焼成用成形体を製造することができる。
【００３３】
焼成工程Ｓ３では、焼成用成形体Ｍ８を所定の脱脂機構Ａ５で加熱により脱脂し、脱脂後の焼成用成形体を所定の焼成機構Ａ６で焼成して焼結体Ｍ９を形成する。焼成用成形体を脱脂するには、種々の公知の脱脂処理を採用することができ、例えば、焼成用成形体を脱脂炉あるいは焼結炉（脱脂機構Ａ５）に入れ、焼成温度よりも低い温度の範囲内で１５０〜６００℃程度に加熱して樹脂を気化させたり熱分解させたりして取り除く処理を行えばよい。脱脂後の焼成用成形体を焼成するには、種々の公知の焼成処理を採用することができ、脱脂後の焼成用成形体を脱脂温度よりも高い温度まで加熱して焼結体にある程度の強さと特性をもたせる処理を行えばよい。焼成機構Ａ６には、バッチ式の焼成炉に焼成用成形体を入れて焼成する焼成装置、トンネル式の焼成炉に焼成用成形体を通過させて焼成する焼成装置など、種々の焼成装置を用いることができる。焼成炉を高温にさせる熱源としては、電気ヒータ、ガスバーナ、等、種々の熱源を用いることができる。焼成時の温度としては、充填材Ｍ１に無機または金属の素材を用いる場合、５５０〜２０００℃が好ましく、８００〜１６００℃がさらに好ましい。５５０℃（８００℃）以上にすると樹脂Ｍ２を確実に焼却して除去できる点で好ましい。なお、焼成温度を８００℃程度と比較的低温にするとアモルファス（非晶質）の焼結体が得られやすく、焼成温度を１４００℃程度と比較的高温にすると結晶化された焼結体が得られやすい。
【００３４】
ところで、焼成用成形体を脱脂する際、該成形体に含まれる樹脂から発生する気体が該成形体にクラック等を生じさせることが懸念される。そこで、本発明では、加熱による脱脂時に樹脂から発生する気体を内部から外部へ逃がすための逃げ道が確保される構造となるように焼成用成形体を形成している。
【００３５】
図３は、加熱により脱脂する時に樹脂Ｍ２から発生する気体を内部から外部へ逃がすための逃げ道が確保される構造の焼成用成形体Ｍ８を製造する例を示している。本製造方法では、成形用素材に、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材Ｍ２２と当該充填材と等重量以下の流動状態の第一の樹脂Ｍ２５と必要に応じて第三の素材Ｍ２８とを含む第一の成形用素材（ペレットＭ３２）と、微粒状の無機、金属または木質系材料からなる充填材Ｍ２１，Ｍ２３と当該充填材と等重量以下の流動状態の第二の樹脂Ｍ２４，Ｍ２６と必要に応じて第三の素材Ｍ２７，Ｍ２９とを含む第二の成形用素材（ペレットＭ３１，Ｍ３３）と、を少なくとも用いる。成形用素材生成工程Ｓ１では、第一の成形用素材Ｍ３２と第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３とを別々に生成する。図の例では、充填材Ｍ２１と樹脂Ｍ２４とを少なくとも含む素材からペレット化機構Ａ３１にてペレットＭ３１を形成し、充填材Ｍ２２と樹脂Ｍ２５とを少なくとも含む素材からペレット化機構Ａ３２にてペレットＭ３２を形成し、充填材Ｍ２３と樹脂Ｍ２６とを少なくとも含む素材からペレット化機構Ａ３３にてペレットＭ３３を形成している。なお、各ペレット化機構Ａ３１，Ａ３２，Ａ３３は、上述した不定形押出機構Ａ１と必要に応じて粉砕機構Ａ１２とペレット成形機構Ａ１３とを備える機構である。
ここで、第一の成形用素材Ｍ３２と第二の成形用素材Ｍ３１とが異なり、第一の成形用素材Ｍ３２と第二の成形用素材Ｍ３３とが異なっていればよく、成形用素材Ｍ３１と成形用素材Ｍ３３とは異なっていても同じでもよい。従って、ペレット化機構Ａ３１にて形成されたペレットＭ３１をペレットＭ３３として用いてもよいし、ペレット化機構Ａ３１〜Ａ３３に共通の単一のペレット化機構を用いてペレットＭ３１〜Ｍ３３を形成してもよい。
【００３６】
本実施形態の焼成用成形体形成工程Ｓ２は、混練工程Ｓ７と積層工程Ｓ８と成形工程Ｓ９とを備えている。
混練工程Ｓ７では、第一の成形用素材Ｍ３２を少なくとも含む素材と第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を少なくとも含む素材とを別々に混練し、第一の積層用素材Ｍ３５と第二の積層用素材Ｍ３４，Ｍ３６とをそれぞれ生成する。図の例では、それぞれペレットＭ３１，Ｍ３２，Ｍ３３を少なくとも含む素材を所定の押出機構Ａ３４，Ａ３５，Ａ３６にて別々に混練し、混練された積層用素材Ｍ３４，Ｍ３５，Ｍ３６をそれぞれ生成している。ここでも、第一の積層用素材Ｍ３５と第二の積層用素材Ｍ３４とが異なり、第一の積層用素材Ｍ３５と第二の積層用素材Ｍ３６とが異なっていればよく、積層用素材Ｍ３４と積層用素材Ｍ３６とは異なっていても同じでもよい。従って、押出機構Ａ３４にて形成された積層用素材Ｍ３４を積層用素材Ｍ３６として用いてもよいし、押出機構Ａ３４〜Ａ３６に共通の単一の押出機構を用いて積層用素材Ｍ３４〜Ｍ３６を形成してもよい。
【００３７】
次に、積層工程Ｓ８では、第一の成形用素材Ｍ３２を少なくとも含む素材と第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を少なくとも含む素材とを別々に混練して押出機構Ａ３４，Ａ３５，Ａ３６にて押し出して内層が第一の成形用素材Ｍ３２を含む素材で外層が第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を含む素材Ｍ３７となるように積層する。そして、成形工程Ｓ９では、積層された状態の積層用素材Ｍ３７を所定の成形機構Ａ３７にて焼成用成形体の形状に成形し、内層Ｍ４２が第一の成形用素材Ｍ３２を少なくとも含む素材で外層Ｍ４１，Ｍ４３が第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を少なくとも含む素材の構造を有する焼成用成形体Ｍ４０を形成する。ここで、加熱による脱脂時に内層Ｍ４２の樹脂Ｍ２５から発生する気体の逃げ道が外層Ｍ４１，Ｍ４３に形成されるように焼成用成形体を形成している。これにより、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生が防がれ、焼結体の製造歩留まりが向上する。
【００３８】
脱脂時の焼成用成形体に気体の逃げ道を確保する一例として、内層用の第一の樹脂Ｍ２５と外層用の第二の樹脂Ｍ２４，Ｍ２６とを互いに熱分解する温度の異なる樹脂にすることが挙げられる。例えば、上記ＰＰと上記ＰＥとは、互いに熱分解する温度の異なる熱可塑性樹脂である。また、同じＰＰ（同じ種類名の樹脂）でも、平均分子量が異なれば、通常、熱分解する温度が異なる。
この場合、内層Ｍ４２に含まれる第一の樹脂Ｍ２５と外層Ｍ４１，Ｍ４３に含まれる第二の樹脂Ｍ２４，Ｍ２６とは、互いに熱分解する温度が違っている。これにより、加熱により焼成用成形体Ｍ４０を脱脂する時に、内層Ｍ４２の樹脂Ｍ２５から発生する気体の逃げ道が外層Ｍ４１，４３に形成される。従って、内層に生じる気体が外層を壊さずに外部へ逃げ、クラックが生じない。
【００３９】
また、脱脂時の焼成用成形体に気体の逃げ道を確保する一例として、成形用素材に、充填材と樹脂との配合割合が互いに異なる第一の成形用素材Ｍ３２および第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を少なくとも用いることが挙げられる。例えば、充填材Ｍ２１〜Ｍ２３に同じ充填材を用い、樹脂Ｍ２４〜Ｍ２６に同じ樹脂を用いるとして、９０重量％の充填材と１０重量％の樹脂とを配合した成形用素材と、８０重量％の充填材と２０重量％の樹脂とを配合した成形用素材とは、充填材と樹脂との配合割合が互いに異なる成形用素材である。
この場合、内層Ｍ４２に含まれる第一の樹脂Ｍ２５と外層Ｍ４１，Ｍ４３に含まれる第二の樹脂Ｍ２４，Ｍ２６とは、充填材の配合割合が異なることによって互いに熱分解する温度が違っている。これにより、加熱により焼成用成形体Ｍ４０を脱脂する時に、内層Ｍ４２の樹脂Ｍ２５から発生する気体の逃げ道が外層Ｍ４１，４３に形成される。従って、内層に生じる気体が外層を壊さずに外部へ逃げ、クラックが生じない。
【００４０】
さらに、脱脂時の焼成用成形体に気体の逃げ道を確保する一例として、成形用素材に、形成される焼成用成形体Ｍ４０中の樹脂Ｍ２４〜Ｍ２６の結晶化度を変える結晶化度変更材料が０重量％以上かつ充填材Ｍ２１〜Ｍ２３の配合割合未満であって互いに異なる配合割合で含まれる第一の成形用素材Ｍ３２および第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３を少なくとも用いることが挙げられる。結晶化度変更材料には、金属塩等の核剤等を用いることができる。例えば、充填材Ｍ２１〜Ｍ２３に同じ充填材を用い、樹脂Ｍ２４〜Ｍ２６に同じ樹脂を用い、成形用素材Ｍ３１〜Ｍ３３の充填材の配合割合を同じにするとして、結晶化度変更材料を全く添加していない（配合割合０重量％）成形用素材と、結晶化度変更材料を充填材の配合割合未満で配合した成形用素材とは、結晶化度変更材料の配合割合が互いに異なる成形用素材である。また、同条件で、結晶化度変更材料を５重量％添加した成形用素材と、結晶化度変更材料を１０重量％添加した成形用素材とは、結晶化度変更材料の配合割合が互いに異なる成形用素材である。
この場合、内層Ｍ４２に含まれる第一の樹脂Ｍ２５と外層Ｍ４１，Ｍ４３に含まれる第二の樹脂Ｍ２４，Ｍ２６とは、結晶化度変更材料の配合割合が異なることによって互いに熱分解する温度が違っている。これにより、加熱により焼成用成形体Ｍ４０を脱脂する時に、内層Ｍ４２の樹脂Ｍ２５から発生する気体の逃げ道が外層Ｍ４１，４３に形成される。従って、内層に生じる気体が外層を壊さずに外部へ逃げ、クラックが生じない。
【００４１】
なお、上述した脱脂時の焼成用成形体に気体の逃げ道を確保する各例は、単独で用いる以外にも、組み合わせて用いてもよい。また、焼成用成形体中で内層と外層との間に中間層を設けるように、焼成用成形体を４層以上の構造にする場合にも、同様の手法を適用可能であり、第一の成形用素材Ｍ３２で内層Ｍ４２を形成し、第二の成形用素材Ｍ３１，Ｍ３３で外層Ｍ４１，Ｍ４３を形成すればよい。例えば、内層Ｍ４２と外層Ｍ４１との間の中間層を第三の成形用素材で形成し、内層Ｍ４２と外層Ｍ４３との間の中間層を第四の成形用素材で形成する場合、第三・第四の成形用素材は、第一の成形用素材と異ならせ、また、第二の成形用素材とも異ならせて、５層の焼成用成形体を製造することができる。この場合、第三・第四の成形用素材は、同じ素材でも異なる素材でもよい。
【００４２】
また、焼成用成形体を積層構造にしなくても、脱脂時の焼成用成形体に気体の逃げ道を確保することが可能である。
図４に示すように、焼成用成形体形成工程Ｓ２では、成形用素材Ｍ６を成形機構Ａ４にて成形して表面処理前成形体Ｍ５１を形成し、充填材Ｍ５１ａを残して当該表面処理前成形体Ｍ５１の表面に存在する樹脂を少なくとも除去して焼成用成形体Ｍ５２を形成してもよい。樹脂を除去する際には、樹脂Ｍ２のみを除去してもよいし、酸変性合成樹脂等の相溶化剤、滑剤、樹脂繊維等の繊維状素材、等も除去してもよい。
焼成用成形体Ｍ５２を形成するための樹脂としては、表面処理前成形体Ｍ５１の表面を加熱して樹脂を除去する場合には、上述した各種樹脂を用いることができる。また、酸、アルカリ、有機溶剤により劣化して除去される樹脂を用いると、表面処理前成形体Ｍ５１の表面に酸、アルカリ、有機溶剤を接触させることにより、表面処理前成形体Ｍ５１の表面に存在する樹脂を劣化により除去して焼成用成形体Ｍ５２を形成することができる。さらに、紫外線により劣化して除去される樹脂を用いると、表面処理前成形体Ｍ５１の表面に紫外線を照射することにより、表面処理前成形体Ｍ５１の表面に存在する樹脂を劣化により除去して焼成用成形体Ｍ５２を形成することができる。
【００４３】
成形用素材Ｍ６を生成すると、成形用素材Ｍ６を少なくとも含む素材を成形機構Ａ４にて焼成用成形体Ｍ５２と概略同形に成形して表面処理前成形体Ｍ５１を形成する（図の上段）。次に、充填材Ｍ５１ａを残して表面処理前成形体Ｍ５１の表面に存在する樹脂を少なくとも除去して焼成用成形体Ｍ５２を形成する（図の下段）。図の例では表面の樹脂を含む液状成分Ｍ５１ｂが除去された様子が示されており、表面にある充填材Ｍ５１ａがむき出しになっている様子が示されている。樹脂を除去する面は、表面処理前成形体のある一面でもよいし、表面処理前成形体の全面など複数の面でもよい。
この場合、加熱による脱脂時に樹脂から発生する気体を内部から外部へ逃がすための逃げ道が既に形成された構造の焼成用成形体が形成されるので、焼成用成形体Ｍ５２は、加熱による脱脂時に樹脂から発生する気体を内部から外部へ逃がすための逃げ道が確保される構造となっている。加熱により焼成用成形体Ｍ５２を脱脂する時、内部の樹脂から発生する気体の逃げ道が表面に形成されているので、内部に生じる気体が焼成用成形体の表面側を壊さずに外部へ逃げ、クラックが生じない。
なお、脱脂時の気体の逃げ道を確保する構造にした積層構造の焼成用成形体を表面処理前成形体として、当該積層構造の焼成用成形体の表面に存在する樹脂を少なくとも除去して焼成用成形体を形成することにより、気体の逃げ道を確保する相乗的な効果を期待することができる。
【００４４】
（２）本製造方法に用いられる製造装置の構成：
樹脂Ｍ２に熱可塑性樹脂を用いる場合、上記ペレットＭ１５を形成する装置には、上記粉砕機構Ａ１２を除いて、概略、特開２００４−１７５０２号公報に記載されたペレット製造装置（１０）を用いることができる。同装置は、材料供給装置（１１）、素材搬送装置（１２）、素材加熱装置（１３）、ペレット成形装置（２０）、選別搬送装置（１４）、制御盤（１５）を備えている。
材料供給装置では、微粒状の充填材と断片形状の熱可塑性樹脂原反とを少なくともホッパ装置に投入すると、当該ホッパ装置内に収容された素材が粒状のまま撹拌されつつ混合され、素材搬送装置に供給される。素材搬送装置では、略円筒形状の中空管（図６の１２ｂ）の内部にスクリュー軸（図６の１２ｃ）が配設され、スクリュー軸の回転速度に応じた押出速度で素材が混合されながら流動体流出口（図６の１２ｆ）に向かって押し出される。素材搬送装置に併設された素材加熱装置（不定形押出用加熱機構）は、中空管内の素材を加熱するヒータ部を備え、中空管内を搬送される素材を加熱して熱可塑性樹脂を溶融させ、素材を軟化させる。ここで、ヒータ部は、熱可塑性樹脂を溶融させる温度に上昇させることができればよく、例えば、熱可塑性樹脂としてＰＰを用いる場合には２００〜２３０℃程度とし、ポリアミドを用いる場合には２７０〜２９０℃程度とする。ペレット成形装置は、素材搬送装置から押し出された素材からペレットＭ１５を形成する。選別搬送装置は、固化されたペレットを選別搬送網で選別し、選別搬送網上に残存したペレットについてはペレット収容部に収容し、選別搬送網から落下したペレットについては再利用のために回収する。制御盤は、複数の操作ボタンや、本ペレット製造装置の運転条件の設定や運転状態をモニタリングする操作ディスプレイ等を備え、操作者から操作を受け付け、当該操作に応じてペレット製造装置全体の制御を行う。
【００４５】
図５〜図７は、ペレット成形装置の要部を示している。なお、図６においてスクリュー軸１２ｃとスクリューのネジ山については側面視して示している。以下、図６と図７を基準とした上下左右の関係により各部材の配置を説明する。
ペレット成形装置２０は、円筒形状の金属製外筒部２１、同外筒部の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた金属製の出口部２２、同出口部の下側において開口３１ａを上側に向けて設置された粉砕機（粉砕機構）３０、同粉砕機にて粉砕された素材ｍ２を導入する成形機用容器２３、同容器２３内に設けられた押し込みローラ２５，２５、成形機用容器２３の下側にて回転可能に取り付けられた金属製ダイフェースカッタ部２６、同ダイフェースカッタ部を回転駆動する電動モータ２７、等を備えている。
外筒部２１の左側に設けられた素材流入口２１ａには、素材搬送装置から軟化状態の素材が流入する。外筒部２１内に搬送された軟化状態の素材は、外筒部２１内に先端部（左端部）が挿入されたスクリュー１２ｇの回転動作により混合されながら右方向に押され、出口部２２から右側に押し出され、不定形の素材ｍ１として金属製の粉砕機用ホッパ３２内に落下する。なお、素材搬送装置と外筒部２１と出口部２２が不定形押出機構を構成する。
出口部２２には、成形用のダイではなく、製造されるペレットよりもはるかに径の大きい単一の開口２２ａが形成されており、軟化して混合された素材は同開口２２ａを貫通して成形されることなく不定形の状態で押し出される。
【００４６】
本実施形態では、ペレットと略同じ径とされた貫通穴が多数形成されたダイを外筒部２１に取り付けておらず、出口部２２では大きな抵抗が生じないため、素材の押出流量は大きくなる。通常、微粒状の充填材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０と充填材の多い素材は、当該素材を試料として、押出機構内で不定形の素材が押し出される出口の位置（図６のＰ１）における素材の温度を試験温度θ（℃）とし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとして、ＪＩＳ Ｋ７２１０に準拠したＭＦＲを測定すると、求められるＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下となる。ＭＦＲが小さいほど試料の流動性が小さいため、充填材の多い素材は流動性が小さいことになる。例えば、ＭＦＲが５０ｇ／１０ｍｉｎのポリプロピレン（熱可塑性樹脂）を８０重量％、粒径１ｍｍ以下の微粒状の木粉を２０重量％配合した素材では、押出機構の出口の素材温度１８０℃を試験温度θとし、荷重Ｍnomを２．１６ｋｇとしてＭＦＲを測定すると、ＭＦＲは０．０ｇ／１０ｍｉｎとなるか、或いは測定することができなくなってしまう。
流動性の小さい素材については、ペレット成形用のダイ（押出口が直径１〜８ｍｍ）を外筒部の端部に取り付けた押出成形機における素材の排出圧力Ｐｅ（上記出口の位置Ｐ１に相当する位置における素材の圧力）が大きくなりすぎ、押し出すことが困難となって、ペレットを大量生産することができない。なお、排出圧力Ｐｅは、押出成形機内において上記出口の位置Ｐ１に相当する位置に圧力計の検出部を挿入して測定することができる。特に、排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となる流動性の低い素材では、ペレット成形用のダイを装着した押出成形機では機械の耐久性の観点からペレットの成形を行っていない。通常、微粒状の充填材と熱可塑性樹脂の配合比が重量比で７０〜９９．９：０．１〜３０である素材は樹脂が加熱軟化した状態で排出圧力Ｐｅが２５．０ＭＰａ以上となってしまうが、このような流動性の小さい素材であっても本発明のペレット製造装置は押出機構にて混練しながら素材を押し出すことができ、ペレットを大量生産することが可能である。
【００４７】
本実施形態では、出口部の開口２２ａの断面積Ｓ１を外筒部２１の出口部２２側の端部における開口部分の断面積Ｓ０（外筒部の内側面で囲まれた部分の断面積）以上として、素材の排出圧力Ｐｅを確実に５．０ＭＰａ以下と小さくし、出口部から素材が円滑に押し出されるようにしている。図６ではＳ１＝Ｓ０の場合を示しているが、Ｓ１＞Ｓ０としてもよい。外筒部の出口部側の端部における断面積を比較対象とする限り、斜軸のスクリューを有する押出機でも同様のことが言える。むろん、Ｓ１＜Ｓ０の場合であっても、成形するペレットよりもはるかに大きい径の開口を出口部に形成しておけば、素材を円滑に押し出すことが可能である。素材の排出圧力の観点から、出口部の開口は、素材の排出圧力Ｐｅを５．０ＭＰａ以下、より好ましくは３．０ＭＰａ以下、さらに好ましくは１．０ＭＰａ以下にさせる形状とすればよい。すると、単位時間あたり不定形の素材を大量に押し出すことができるので、ペレットを大量生産することができる。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１を大きくすれば排出圧力が小さくなり、Ｓ１を小さくすれば排出圧力が大きくなるので、同断面積Ｓ１を調節することによって排出圧力Ｐｅを調整することができる。
粉砕機用ホッパ３２は、出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を一旦収容し、下部開口３２ｂから略上下方向を中心軸とする円筒形状の金属製粉砕室３３内へ供給することができる。ホッパの開口３２ａは出口部２２から離されて同出口部２２の下側に位置しているので、押し出した素材ｍ１が後続の素材ｍ１の押し出しを阻害することなく、ホッパ３２は出口部の開口２２ａから押し出された不定形の素材ｍ１を収容することができる。そして、押出機構から押し出された素材を不定形のまま導入する所定の導入部３１が、ホッパ３２と粉砕室３３に形成されていることになる。むろん、導入部は、一部が押出機構と繋がっている構造とされてもよいし、押出機構の出口部２２の下側からホッパ３２の上側まで不定形の素材を載置して移送するコンベアとホッパ３２と粉砕室３３とから構成されてもよい。
【００４８】
粉砕機（粉砕機構）３０は、上記ホッパ３２、同ホッパの下側において同ホッパの下部開口３２ｂに連通する上部開口が形成された粉砕室３３、同粉砕室内の下部において上下方向に回転軸を向けて回転可能とされて不定形の素材を載置する金属製載置テーブル３４、左右方向に向けられた円柱状の軸部材３５ａ，３５ａを回転軸として載置テーブル３４に外周下部が当接して当該テーブル３４上を転動可能な複数の金属製粉砕ローラ３５，３５、上下方向に向けて配設された円柱状の回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４を回転駆動する電動モータ３６、成形機用容器２３の上部において下方に向けて開口した図示しない粉体吐出口まで粉砕後の素材を移送する粉体輸送機３７、等を備えている。軸部材３５ａ，３５ａは、粉砕室３３の側壁に固定されている。粉砕室３３の下側（載置テーブル３４の下面から下側）には、当該粉砕室３３と略同じ径の円筒形状の金属製粉体収容室３３ａが設けられており、当該収容室３３ａに粉砕後の素材が粉体輸送機３７へ吸い込まれる粉体吸引口３７ｂが形成されている。
粉砕機３０では、常時モータ３６に通電してあり、回転駆動軸３６ａを介して載置テーブル３４が回転駆動される。すると、載置テーブル３４の上面で当該テーブル３４の上下方向を軸とする回転動に従動して粉砕ローラが左右方向を軸として回転動し、粉砕室３３内に導入された不定形の素材は、載置テーブル３４上と粉砕ローラ３５，３５周面との間で粉砕される。ここで、導入された素材は微粒状の充填材に熱可塑性樹脂がなじんだ素材とされており、樹脂となじんだ充填材を有する軟化状態の素材が粉砕され、均質にされる。また、粉体輸送機３７の送風機にも常時通電してあり、粉砕されて粉砕室３３の内周面と載置テーブル３４の外周面との間３３ｂから収容室３３ａ内に落下した素材は、粉体吸引口３７ｂから粉体輸送機３７に吸い込まれ、粉体吐出口よりも上側まで斜め上方に移送されて、粉体吐出口３７ａから下方に向けて吐出され、落下して成形機用容器２３内に収容される。
なお、粉砕機構としては、公知の種々の粉砕機を使用可能である。
【００４９】
成形機用容器２３は、筒形状の容器用外筒部２３ａと、同容器用外筒部の下側開口を塞ぐ底部円板２３ｂとから構成されている。底部円板２３ｂには、粉砕された素材の粒子よりも大きい範囲で直径１ｍｍ以上８ｍｍ以下、例えば直径３〜５ｍｍ程度の多数の貫通穴２３ｄが略上下方向に向けて形成されている。容器用外筒部２３ａの上側の開口２３ｃは粉砕機の粉体吐出口３７ａから離されて同吐出口３７ａの下側に位置しているので、成形機用容器２３は吐出口３７ａから吐出された粉砕後の素材を収容する。粉砕機構にて粉砕された素材を導入する粉砕素材導入部２４は、成形機用容器２３に形成されていることになる。むろん、粉砕素材導入部は、一部が粉砕機構と繋がっている構造とされてもよい。
【００５０】
図８に示すように、底部円板２３ｂは、略円形の貫通穴２３ｄが多数形成されている。なお、ダイフェースカッタ部２６の取付位置を点線により示している。
押し込みローラ２５，２５は、略水平に設置された略円柱状の棒状部材２５ａの両端にて回転可能に取り付けられている。棒状部材２５ａは、両端からの中間部にて略上下方向に設けられた回転軸材２５ｂを中心軸として回転動可能に設けられている。回転軸材２５ｂを取り付けたローラ駆動用電動モータ２５ｃに対して通電を行って動作させ、回転軸材２５ｂを回転させると、ローラ２５，２５が自ら回転しながら底部円板２３ｂ上を周回する（図５では左回り）。このとき、ローラ２５，２５は自ら回転しながら（図６に示されたローラ２５では左回り）成形機用容器２３内の粉砕後の素材を多数の貫通穴２３ｄの一方の上側開口から押し込み、他方の下側開口から略棒状に押し出す。
【００５１】
図７、図８に示すように、ダイフェースカッタ部２６は、カッタ駆動用電動モータ２７への取付部となるカッタテーブル２６ａと、同カッタテーブルに取り付けられて固定される複数のカッタ２６ｂとを備えている。各カッタ２６ｂは、底部円板２３ｂの下面を摺動し、回転動作することによって貫通穴２３ｄの下側開口から下方へ押し出される略棒状の素材を粉砕後の素材の粒子よりも大きい範囲で長さ１ｍｍ以上３０ｍｍ以下、例えば長さ３〜７ｍｍ程度に切断する。これにより、軟化した素材がペレット形状に成形される。なお、複数の貫通穴２３ｄを有する成形機用容器２３と、押し込みローラ２５，２５および同押し込みローラを駆動する機構２５ａ〜ｃと、カッタ２６ｂを有するダイフェースカッタ部２６と、モータ２７とが、ペレット成形機構を構成する。
【００５２】
ペレット形状に成形された素材は、冷却機にて冷却された冷水を入れた冷却槽内に落下し、冷却されて固化し、ペレットＭ１５として冷却槽から回収される。冷却槽と冷却機とは、第一の冷却機構を構成し、ペレットどうしが接着することを防止させる。所定の大きさ以上のペレットは、選別搬送装置にてペレット収容部に収容される。
【００５３】
生成したペレットは、汎用的な樹脂成形用の押出成形機や射出成形機を用いて焼成用成形体の形状に成形することができる。積層構造の焼成用成形体Ｍ４０を製造する場合、図９に示すように、各ホッパ６１、軟化状態の積層用素材の押出方向を軸とした円筒形状の各金属製外筒部６２、同外筒部６２の素材出口側（図の右側）の端部に取り付けられた各ペレット用素材を別々に押し出す押出口６３ａを有する金属製ダイ６３、各外筒部６２内に挿入された各スクリュー６４、各スクリュー６４を回転駆動する各スクリュー軸駆動モータ６５、各外筒部６２に併設されて当該外筒部内を所定温度に加熱する各加熱機（混練用素材加熱機構）６６、ダイ６３の外側（右側）に設けられた単一のカッタ６７、を備える加熱機付き一軸スクリュー混練押出多層成形機６０を用いることができる。同押出多層成形機６０は、ダイ６３の各押出口６３ａから軟化状態の各混練された積層用素材を別々に押し出し、当該各混練された積層用素材を当該押し出しに伴って移動させながら積層して、積層された状態の積層用素材Ｍ３７を生成する。そして、移動する積層された状態の積層用素材Ｍ３７を間欠的にカッタ６７で切断することにより成形する。成形された積層用素材は、図示しない冷却槽にて冷却されて固化し、焼成用成形体Ｍ４０として冷却槽から回収される。冷却槽には冷却機にて冷却された冷水が供給されるようになっており、これら冷却槽と冷却機とは、第二の冷却機構を構成し、焼成用成形体どうしが接着することを防止させる。
【００５４】
また、射出成形機としては、例えば、上記押出成形機６０の各部６１〜６６と同様の構成を備えるとともに、図１０に示すように、基部７１、この基部７１上に固定された固定金型７２、基部７１上で固定金型７２の型面７２ｚに対向する位置（右側）で水平（左右）方向に移動可能に設けられた移動金型７３、この移動金型７３内で当該移動金型とは別に水平（左右）方向に移動可能に設けられた肉厚調整金型７４、移動金型７３を水平方向に駆動する移動金型駆動機構７５、肉厚調整金型７４を水平方向に駆動する肉厚調整金型駆動機構７６、肉厚調整金型７４の型面７４ｚに形成された複数の空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させることの可能な真空ポンプ７７、等を備える射出成形機７０を用いることができる。本発明の射出成形型は、金型７２〜７４から構成される。
固定金型７２には、型面７２ｚに各混練された積層用素材の射出口７２ｄ〜ｆが形成され、型面７２ｚとは反対側の面（左側）に各混練された積層用素材を射出成形型内に流入させる流入口７２ａ〜ｃが形成されるとともに、内部に冷却通路７２ｇや空気抜き孔７２ｈが形成されている。固定金型の流入口７２ａ〜ｃは、それぞれ各押出口６３ａに接続され、各押出機構にて各押出口６３ａから押し出される各混練された積層用素材が流入するようになっている。移動金型７３には、内部に冷却通路７３ａが形成されている。肉厚調整金型７４には、型面７４ｚに複数の空気吸引孔７４ａが形成され、これらの空気吸引孔７４ａから水平（左右）方向に貫通して型面７４ｚとは反対側の面（左側）から空気が吸引される貫通孔が形成されるとともに、内部に冷却通路７４ｂが形成されている。各冷却通路７２ｇ，７３ａ，７４ｂは、図示しない冷却液循環機構に接続されており、内部を冷却水等の冷却液が通過するようになっている。
【００５５】
空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させず型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材１層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ａに流入させ、射出口７２ｄから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材１層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ、一旦金型７２〜７４を冷却して１層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて１層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。
その後、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材２層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の別の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ｂに流入させ、射出口７２ｅから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材２層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ（図の状態）、一旦金型７２〜７４を冷却して２層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて２層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。
そして、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材３層分よりも広くさせた状態で移動金型７３を固定金型７２に当接させて混練された積層用素材の別の一つを押出口６３ａから所定量押し出して流入口７２ｃに流入させ、射出口７２ｆから射出成形型内に射出する。次に、型面７２ｚ，７４ｚ間を積層用素材３層分にさせる所定の位置まで肉厚調整金型７４を固定金型７２に近接させ（図の状態）、一旦金型７２〜７４を冷却して３層分の積層用素材を固化させ、空気吸引孔７４ａに真空圧を作用させて３層分の積層用素材を吸引させた肉厚調整金型７４を固定金型７２から離反させる。このようにして、焼成用成形体Ｍ４０が形成される。
【００５６】
製造された焼成用成形体は、汎用的な脱脂装置や焼成装置を用いて焼結体Ｍ９にすることができる。例えば、図１１に示すように、脱脂炉と焼成炉とを兼ね備えた炉内に複数の棚８１ａが設けられた炉８１、炉内に熱を供給して所定温度に上昇させる熱供給装置８２、を備えるバッチ式の脱脂焼成装置８０を用いることができる。熱供給装置８２は、設定温度に対応する電流量の電流を電気ヒータに通電する構成とすることができるが、ガスバーナを併用したり、ガスバーナのみで構成したりすることもできる。同脱脂焼成装置は、棚８１ａの上に載置された焼成用成形体Ｍ８を所定の脱脂温度で脱脂し、該脱脂温度よりも高い焼成温度で焼成して、焼結体Ｍ９を形成する。
【００５７】
なお、ペレット形状のペレットを生成する際に粉砕機構を省略する場合には、粉砕機３０を省略し、不定形の素材が押し出される出口部２２の下方に成形機用容器２３を配置して、出口部２２から不定形の状態で押し出される素材を不定形のまま成形機用容器２３内に導入すればよい。
【００５８】
（３）焼成用成形体および焼結体の製造方法の作用、効果：
樹脂に熱可塑性樹脂を用いる場合、素材加熱装置の加熱により熱可塑性樹脂が溶融して素材が軟化する。素材は、フィラー高充填であるので、樹脂が溶融しても固形分が多いことによって流動性は大きくなりすぎず、粉砕可能な程度に軟化する。素材は、スクリュー１２ｇにより混合されながら外筒部２１内に押し込まれ、充填材に樹脂がなじんだ不定形の素材となって、成形されることなく不定形の状態で押し出される。ここで、出口部の開口の断面積Ｓ１が外筒部の出口部側端部における開口部分の断面積Ｓ０以上とされているので、ＭＦＲが１．０ｇ／１０ｍｉｎ以下と低流動性の素材であっても、素材の排出圧力Ｐｅは５．０ＭＰａ以下、通常は１．０ＭＰａ以下となる。すると、軟化しているが流動性の低い素材は、図５に示す不定形の素材ｍ１のように、成形されることなく不定形の状態で容易に押し出される。なお、素材中の充填材の配合割合が多いと素材ｍ１は粉っぽい感じで押し出され、素材中の樹脂の配合割合が多いと素材ｍ１は太いうどん状となって押し出される。押し出された不定形の素材ｍ１は、落下して粉砕機用ホッパ３２内に収容され、粉砕室３３内に供給される。
【００５９】
導入部３１に導入された不定形の素材ｍ１は、充填材に樹脂がなじんだ素材とされており、当該素材が粉砕機３０にて粉砕され、均質にされる。粉砕された素材ｍ２は、粉体吐出口３７ａから落下して成形機用容器２３内に収容される。粉砕素材導入部２４に導入された粉砕後の素材は、押し込みローラ２５，２５により多数の貫通穴２３ｄの上側開口から押し込まれる。なお、素材が粉砕されているので、貫通穴２３ｄ内に入り込みやすく、単位時間当たりのペレット成形量が多い。また、貫通穴２３ｄに入った状態で、素材の粒子間に適度な空隙（ペレットから焼成用成形体への成形時の熱を加える混練工程で崩れる程度の空隙）が生じる。貫通穴２３ｄに押し込まれた粉砕後の素材は、貫通穴２３ｄの下側開口から略棒状に押し出される。そして、カッタ２６ｂがさらに回転すると、略棒状の素材Ｍ４は、同カッタ２６ｂにより断面方向に切断されて１〜３０ｍｍの長さとされ、粉砕後の素材の粒子よりも大きいペレット形状に成形される。ペレット形状の成形された素材は、冷却槽内に落下し、冷却されて固化する。生成したペレット（成形用素材）は、冷却槽から回収される。
複数の種類のペレットを生成する場合には、ペレットの種類毎に上述した処理を繰り返せばよい。
【００６０】
ペレットを生成する際、ペレットの大きさの開口を有するダイから直接素材を押し出す必要がないので、流動性の小さいフィラー高充填の素材であっても、単位時間当たりにペレットを大量に生成することが可能となる。また、押し出された不定形の素材を一旦粉砕すると、焼成用成形体や焼結体をより均質化させることが可能となる。さらに、充填材に樹脂が良くなじんだ後にペレット化されるので、当該ペレットを原料として押出成形や射出成形する時に原料段階ではペレット形状を維持させることができる一方、熱が加わる混練段階でペレットをより崩れやすくさせて良好に分散させ、成形が容易となる。加えて、不定形の素材が粉砕されることによってペレットを成形する際に成形用の穴や隙間等に入りやすくなるので、単位時間当たりのペレット生成量をさらに増やすことができる。
特に、高充填量の充填材と流動状態の樹脂とを含む素材を混練せずに粉砕してペレット形状に成形すると、充填材に樹脂がなじまず、充填材と樹脂とがばらばらに崩れて粉体状になりやすいペレットが形成される。本製造方法では、ペレットから焼成用成形体への成形時に原料段階ではペレットが粉体状に崩れることなく熱を加える混練段階で崩れて分散するため、混練段階で容易に原料を均質に混練することができる。
なお、素材中の樹脂の配合割合が多くて従来の押出成形機では成形後のペレットどうしがくっついてしまう素材であっても、成形後のペレットどうしがくっつかず分離した状態となる。ペレットどうしがくっついていると焼成用成形体を製造する時にペレットがスムーズに成形工程に送り込まれないが、ペレットどうしが分離しているため、スムーズに焼成用成形体を製造することができる。
【００６１】
生成したペレットｍ３を少なくとも積層用素材の原料として図９に示す押出成形機６０のホッパ６１に投入すると、モータ６５に回転駆動されたスクリュー６４の回転動作により混合されながらダイ方向に押される。このとき、加熱機６６がペレットを加熱するので、熱可塑性樹脂が溶融し、ペレットが軟化する。各混練された軟化状態の積層用素材は、ダイ６３の各押出口６３ａから押し出され、積層されて、カッタ６７にて所定の長さに切断される。これにより、ペレットから焼成用成形体の形状に成形され、成形物が冷却されることにより焼成用成形体が形成される。また、図１０に示す射出成形機７０を用いる場合、混練された軟化状態の積層用素材が各押出口６３ａから押し出されて同じ射出成形型内に射出され、同射出成形型内で積層される。これにより、射出成形型内で積層された状態の積層用素材が成形され、成形物が冷却されることにより焼成用成形体が形成される。焼成用成形体には樹脂が含まれているので、焼成中や焼成前に焼成用成形体は崩れず、保形性の良好な焼成用成形体が得られる。さらに、フィラー高充填の素材から焼成用成形体を形成しているので、焼成用成形体から焼結体への収縮度合が小さくて済む。
【００６２】
形成した焼成用成形体Ｍ８を図１１に示す脱脂焼成装置８０の炉内に入れると、まず、熱供給装置８２が炉内の温度を脱脂温度まで上昇させるので、焼成用成形体中の樹脂は気化したり熱分解したりして焼成用成形体から除去される。なお、樹脂をスムーズに除去するために、脱脂中の加熱温度を徐々に上昇させてもよい。次に、熱供給装置８２が炉内の温度を焼成温度まで上昇させ、脱脂後の焼成用成形体が焼成される。ここで、樹脂の重量が充填材の重量以下とされているので、焼成用成形体から焼結体への収縮度合は小さい。そして、炉内が冷却されると、焼結体を炉内から取り出すことができる。これにより、均質な焼成用成形体から均質な焼結体を製造することができる。
素材に繊維状素材を添加していた場合、焼成用成形体が崩れにくくなるので、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼結体を製造することが可能となる。
製造された焼結体は、充填材が無機材料であれば種々のセラミック製品、充填材が金属材料であれば種々の金属製品、充填材が木質系材料であれば種々の炭製品として使用可能である。
【００６３】
焼成用成形体中で外層用の樹脂として内層用の樹脂が熱分解する温度よりも低い温度で熱分解する樹脂を用いると、脱脂工程では先に外層の樹脂が熱分解される。すると、脱脂中の焼成用成形体の外層に空隙が生じ、内層の樹脂が熱分解することにより発生する気体が当該空隙を通って内層から外部へ逃げると考えられる。すなわち、外層に生じる空隙が気体の逃げ道であり、当該空隙が生じることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
一方、焼成用成形体中で外層用の樹脂として内層用の樹脂が熱分解する温度よりも高い温度で熱分解する樹脂を用いると、脱脂工程では先に内層の樹脂が熱分解されることになる。ここで、外層に存在する樹脂が外層に存在する充填材どうしをつなぎ止め、脱脂中に焼成用成形体が崩れてしまうことを防ぎながら、内層で発生した樹脂由来の気体の圧力により外層に当該気体が通過した通過孔が形成されるとも考えられる。すなわち、外層に生じる気体の通過孔が気体の逃げ道であり、当該通過孔が形成されることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
以上より、内層用の樹脂と外層用の樹脂とで熱分解する温度の異なる樹脂を用いると、脱脂処理時に内層の樹脂に由来する気体の逃げ道が外層に形成され、クラックが発生せず、焼結体の製造歩留まりを向上させることが期待される。
【００６４】
また、焼成用成形体の各層では、充填材の配合割合が多い（樹脂の配合割合が少ない）ほど、樹脂の結晶化度が上がるため、熱分解する温度が上がると考えられる。焼成用成形体中で内層の充填材の配合割合を外層の充填材の配合割合よりも多くすると、外層の樹脂の方が熱分解する温度が低くなるため、脱脂工程では先に外層の樹脂が熱分解されることになる。すると、脱脂中の焼成用成形体の外層に空隙が生じ、内層の樹脂が熱分解することにより発生する気体が当該空隙を通って内層から外部へ逃げると考えられる。すなわち、外層に空隙（逃げ道）が生じることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
一方、焼成用成形体中で内層の充填材の配合割合を外層の充填材の配合割合よりも少なくすると、脱脂工程では先に内層の樹脂が熱分解されることになる。ここで、外層に存在する樹脂が外層に存在する充填材どうしをつなぎ止め、脱脂中に焼成用成形体が崩れてしまうことを防ぎながら、内層で発生した樹脂由来の気体の圧力により外層に当該気体が通過した通過孔が形成されるとも考えられる。すなわち、外層に気体の通過孔（逃げ道）が形成されることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
以上より、内層と外層とで充填材と樹脂との配合割合を異ならせると、脱脂処理時に内層の樹脂に由来する気体の逃げ道が外層に形成され、クラックが発生せず、焼結体の製造歩留まりを向上させることが期待される。
【００６５】
さらに、焼成用成形体の各層では、融点や流動性の同じ樹脂を用いていても、結晶化度変更材料の配合割合が多いほど、樹脂の結晶化度が上がるため、熱分解する温度が上がると考えられる。焼成用成形体中で内層の結晶化度変更材料の配合割合を外層の結晶化度変更材料の配合割合よりも多くすると、外層の樹脂の方が熱分解する温度が低くなるため、脱脂工程では先に外層の樹脂が熱分解されることになる。すると、脱脂中の焼成用成形体の外層に空隙が生じ、内層の樹脂が熱分解することにより発生する気体が当該空隙を通って内層から外部へ逃げると考えられる。すなわち、外層に空隙（逃げ道）が生じることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
一方、焼成用成形体中で内層の結晶化度変更材料の配合割合を外層の結晶化度変更材料の配合割合よりも少なくすると、脱脂工程では先に内層の樹脂が熱分解されることになる。ここで、外層に存在する樹脂が外層に存在する充填材どうしをつなぎ止め、脱脂中に焼成用成形体が崩れてしまうことを防ぎながら、内層で発生した樹脂由来の気体の圧力により外層に当該気体が通過した通過孔が形成されるとも考えられる。すなわち、外層に気体の通過孔（逃げ道）が形成されることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
以上より、内層と外層とで結晶化度変更材料の配合割合を異ならせると、脱脂処理時に内層の樹脂に由来する気体の逃げ道が外層に形成され、クラックが発生せず、焼結体の製造歩留まりを向上させることが期待される。
【００６６】
なお、焼成用成形体を積層構造とせず、単層構造とする場合、押出成形や射出成形をした直後は表面処理前成形体が形成されていることになる。ここで、表面処理前成形体の表面を加熱したり、酸、アルカリ、有機溶剤により劣化させたり、紫外線により劣化させたりすると、充填材を残して表面処理前成形体の表面に存在する樹脂が少なくとも除去され、場合によっては相溶化剤、滑剤、繊維状素材、等も除去される。
この場合、充填材どうしの間で樹脂等の除去された部分が空隙になっており、脱脂工程では内部の樹脂が熱分解することにより発生する気体が当該空隙を通って内部から外部へ逃げると考えられる。すなわち、表面に形成された空隙が気体の逃げ道であり、当該空隙が形成されることによって焼成用成形体は気体の逃げ道が確保された構造になると推測される。
以上より、押出成形や射出成形等の成形により一旦表面処理前成形体を形成し、脱脂前に当該表面処理前成形体の表面に存在する樹脂を少なくとも取り除いて焼成用成形体を形成すると、脱脂処理時に樹脂に由来する気体の逃げ道が表面に形成され、クラックが発生せず、焼結体の製造歩留まりを向上させることが期待される。
【００６７】
なお、樹脂Ｍ２を液状の合成樹脂とすると、樹脂を加熱溶融させる加熱工程を省略することができるので、加熱工程にかかる時間を無くすことができる。これにより、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を増やすことができ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して焼結体を製造可能とする好適な構成を提供することができる。
【００６８】
また、充填材Ｍ１に微粒状の木質系材料を用いる場合、酸素ガスを含まない不活性ガスの中で焼成用成形体を焼成することにより、酸素との反応を防いで木質系材料を炭化させ、カーボン素材の焼結体を製造することができる。この場合、焼成時の温度としては、５５０〜２０００℃が好ましく、８００〜１６００℃がさらに好ましい。５５０℃（８００℃）以上にすると樹脂Ｍ２を確実に焼却して除去できる点で好ましく、２０００℃（１６００）℃以下にすると燃焼効率の点で好ましいからである。充填材に木質系材料を用い、不活性ガス雰囲気下で焼成用成形体を焼成することにより、樹脂を用いてカーボン素材の焼結体を得ることができ、単位時間当たりの焼成用成形体の生産量を向上させ、保形性に優れた焼成用成形体を形成して良質のカーボン質焼結体を製造することが可能になる。
【００６９】
（４）各種変形例：
ペレットを形成する際、特開２００４−１７５０２号公報に開示されるように、一対の圧延ロールで不定形の素材を略平板状に圧延し、シュレッダ（樹脂細断機）で細断することによりペレット形状に成形してもよい。
樹脂Ｍ２として常温で液状（流動状態）の熱硬化性樹脂を用いる場合、図２の不定形押出工程Ｓ４では素材を加熱することなく不定形押出機構Ａ１にて不定形の状態で押し出すことができる。そして、ペレット成形工程Ｓ６で例えばペレットＭ１５を形成し、焼成用成形体形成工程Ｓ２では、成形機構Ａ４にて焼成用成形体の形状に成形した後、成形後の素材を加熱機構にて加熱すると、素材中の熱硬化性樹脂が硬化して強固な焼成用成形体Ｍ８を形成することができる。すると、焼成用成形体が焼成中や焼成前に崩れることがなく、保形性の非常に良好な焼成用成形体が得られる。
また、ペレットＭ１５から焼成用成形体の形状に成形する際に熱硬化性樹脂用の硬化剤や硬化促進剤を添加してもよい。すると、ペレットを加熱することなく素材中の熱硬化性樹脂を硬化させることができるので、強固な焼成用成形体Ｍ８を形成することができる。すると、焼成用成形体が焼成中や焼成前に崩れることがなく、保形性の非常に良好な焼成用成形体が得られる。
さらに、複数種類の樹脂のうち少なくとも一部の種類の樹脂に熱硬化性樹脂を用いることができる。樹脂として熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂の双方を用いる場合、ペレットから焼成用成形体への成形を行うと、この段階で熱可塑性樹脂と熱硬化性樹脂とが互いになじんだ新規のポリマーブレンドを有する焼成用成形体を製造することができ、新規の焼結体を製造することができる。
【００７０】
以上説明したように、本発明によると、種々の態様により、焼成用成形体に含まれる樹脂から発生する気体によるクラックの発生を防ぎ、焼結体の製造歩留まりを向上させることが可能となる。むろん、本製造方法により得られる焼成用成形体や焼結体にも発明が存在し、良質の焼成用成形体や焼結体を提供することが可能となる。
【図面の簡単な説明】
【００７１】
【図１】焼成用成形体を製造し、さらに焼結体を製造する過程を示す概略の流れ図。
【図２】熱可塑性樹脂を用いて焼成用成形体を製造する一例を示す概略の流れ図。
【図３】焼成用成形体を製造し、さらに焼結体を製造する一例を示す概略の流れ図。
【図４】焼成用成形体を製造する一例を模式的に示す図。
【図５】ペレット成形装置の要部を示す斜視図。
【図６】ペレット成形装置の要部を示す垂直断面図。
【図７】ペレット成形装置の要部を示す垂直断面図。
【図８】成形機構の底部円板を上面から見て示す上面図。
【図９】加熱機付き押出成形機の構造を一部断面視して示す要部側面図。
【図１０】加熱機付き射出成形機の構造を示す要部断面図。
【図１１】脱脂焼成装置の構造を一部断面視して示す要部正面図。
【符号の説明】
【００７２】
２０…ペレット成形装置（ペレット成形機構）
３０…粉砕機（粉砕機構）
３１…所定の導入部
６０…押出成形機（成形機構を有する）
７０…射出成形機（成形機構を有する）
８０…焼成装置（焼成機構）
Ａ１…不定形押出機構（第二押出機構）
Ａ２…所定の導入部
Ａ３…成形用素材生成機構
Ａ４…成形機構
Ａ５…脱脂機構
Ａ６…焼成機構
Ａ１１…不定形押出用加熱機構
Ａ１２…粉砕機構
Ａ１３…ペレット成形機構
Ａ２０…押出成形装置
Ａ２４，Ａ３０ａ…加熱機（混練用素材加熱機構）
Ａ３０…射出成形装置
Ａ３１〜Ａ３３…ペレット化機構
Ａ３４〜Ａ３６…押出機構
Ａ３７…成形機構
Ｍ１，Ｍ２１〜Ｍ２３…微粒状の充填材
Ｍ２…流動状態の樹脂
Ｍ３，Ｍ５，Ｍ７，Ｍ１４，Ｍ１６，Ｍ２７〜Ｍ２９…第三の素材
Ｍ４，ｍ１…不定形の素材
Ｍ６…成形用素材
Ｍ８，Ｍ４０，Ｍ５２…焼成用成形体
Ｍ９…焼結体
Ｍ１１…不定形押出用素材
Ｍ１２…熱可塑性樹脂
Ｍ１３…粉砕物
Ｍ１５，Ｍ３１〜Ｍ３３，ｍ３…ペレット
Ｍ２４〜Ｍ２６…樹脂
Ｍ３４〜Ｍ３６…混練された積層用素材
Ｍ３７…積層された状態の積層用素材
Ｍ４１，Ｍ４３…外層
Ｍ４２…内層
Ｍ５１…表面処理前成形体
ｍ２…粉砕された素材
Ｓ１…成形用素材生成工程
Ｓ２…焼成用成形体形成工程
Ｓ３…焼成工程
Ｓ４…不定形押出工程
Ｓ５…粉砕工程
Ｓ６…ペレット成形工程
Ｓ７…混練工程
Ｓ８…積層工程
Ｓ９…成形工程
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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