(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１層以上のメルトブローン不織布層の両面に、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている混繊スパンボンド不織布層が積層されていることを特徴とする不織布積層体。
【請求項２】
熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、スパンボンド不織布にした際の最大点伸度が５０％以上であることを特徴とする請求項１記載の不織布積層体。
【請求項３】
熱可塑性エラストマー（Ａ）が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーであることを特徴とする請求項１または２いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項４】
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが、
示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定される凝固開始温度が６５℃以上であり、かつ細孔電気抵抗法に基づき１００μｍのアパーチャーを装着した粒度分布測定装置で測定されるジメチルアセトアミド溶媒不溶分の粒子数が３００万個／ｇ以下である請求項３記載の不織布積層体。
【請求項５】
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが、下記の関係式（Ｉ）を満たす熱可塑性ポリウレタン系エラストマーである請求項３または４いずれかに記載の不織布積層体。
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．８    （Ｉ）
（式中、ａは、ＤＳＣにより測定される９０℃〜１４０℃の範囲に存在する吸熱ピークから求められる融解熱量の総和を表し、ｂは、ＤＳＣにより測定される１４０℃よりも大きく２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから算出される融解熱の総和を表す。）
【請求項６】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィンであることを特徴とする請求項１〜５いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項７】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、プロピレン系重合体であることを特徴とする請求項１〜５いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項８】
熱可塑性樹脂（Ｂ）が、プロピレン系重合体９９〜８０重量％と高密度ポリエチレン１
〜２０重量％とからなる請求項１〜５いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項９】
メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、ポリオレフィンから形成されてなる請求項１〜８いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１０】
メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、プロピレン系重合体から形成されてなる請求項１〜８いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１１】
メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、熱可塑性エラストマーから形成されてなる請求項１〜８いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１２】
メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーから形成されてなる請求項１〜８いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１３】
２層の混繊スパンボンド不織布層の目付がいずれも４０g／ｍ2以下であることを特徴とする請求項１〜１２いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１４】
メルトブローン不織布層の目付が４０g／ｍ2以下であることを特徴とする請求項１〜１３いずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１５】
不織布積層体に、さらに非伸縮性不織布を貼り合わせたことを特徴とする請求項１〜１４の何れかに記載の不織布積層体。
【請求項１６】
不織布積層体に、さらに通気性フィルムをはり合わせたことを特徴とする請求項１〜１５のいずれかに記載の不織布積層体。
【請求項１７】
１層以上のメルトブローン不織布層の両面が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている混繊スパンボンド不織布層となるように積層した後、当該積層体を延伸することを特徴とする不織布積層体の製造方法。
【請求項１８】
積層した後に、エンボス加工を行い、積層体を延伸することを特徴とする請求項１７記載の不織布積層体の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、伸縮性、柔軟性、耐水性、耐毛羽立ち性、耐カール性に優れ、ベタツキが少ない不織布積層体およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、不織布は通気性、柔軟性に優れることから各種用途に幅広く用いられている。そのため、不織布には、その用途に応じた各種の特性が求められるとともに、その特性の向上が要求されている。【０００３】
例えば、紙おむつ、生理用ナプキン等の衛生材料、湿布材の基布等に用いられる不織布は、耐水性があり、且つ透湿性に優れることが要求される。また、使用される箇所によっては伸縮性及び嵩高性を有することも要求される。【０００４】
不織布に伸縮性を付与する方法の一つとして、スパンボンド不織布の原料として熱可塑性エラストマーを用いる方法（例えば、特許文献１参照。）、不織布を形成する繊維として熱可塑性ポリウレタンからなる繊維と熱可塑性ポリマーからなる混合繊維を用いる方法（例えば、特許文献２参照。）、また、目的が伸縮性を付与することとは異なるが、水素添加スチレンブロック共重合体等から構成される粘着性繊維と非粘着性繊維とを混繊してなる長繊維不織布（例えば、特許文献３参照。）等が種々提案されている。【０００５】
一方、不織布の耐水性を更に向上させる方法として、スパンボンド不織布とメルトブローン不織布を積層する方法が多々提案されている（例えば、特許文献４、特許文献５参照）。【０００６】
しかしながら、いずれも未だ伸縮性、柔軟性、加工性等が不十分であり、更なる改善がもとめられている。
【特許文献１】特表平７−５０３５０２号公報
【特許文献２】特開２００４−２４４７９１号公報
【特許文献３】特開２００４−１９７２９１号公報
【特許文献４】特表平８−５１０７９８号公報
【特許文献５】特開２００４−３０９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明は、伸縮性、柔軟性、耐水性、耐毛羽立ち性、耐カール性に優れ、ベタツキが少ない不織布積層体を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明は、１層以上のメルトブローン不織布層の両面に、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている混繊スパンボンド不織布層が積層されていることを特徴とする不織布積層体を提供するものである。【０００９】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が、スパンボンド不織布にした際の最大点伸度が５０％以上であることが好ましい。【００１０】
前記熱可塑性エラストマー（Ａ）が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーであることが好ましい。【００１１】
前記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが、
示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定される凝固開始温度が６５℃以上であり、かつ細孔電気抵抗法に基づき１００μｍのアパーチャーを装着した粒度分布測定装置で測定される極性溶媒不溶分の粒子数が３００万個／ｇ以下であることが好ましい。【００１２】
前記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが、下記の関係式（Ｉ）を満たす熱可塑性ポリウレタン系エラストマーであることが好ましい。【００１３】
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．８        （Ｉ）
（式中、ａは、ＤＳＣにより測定される９０℃〜１４０℃の範囲に存在する吸熱ピークから求められる融解熱量の総和を表し、ｂは、ＤＳＣにより測定される１４０℃よりも大きく２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから算出される融解熱の総和を表す。）
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、ポリオレフィンであることが好ましい。【００１４】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、プロピレン系重合体であることが好ましい。【００１５】
前記熱可塑性樹脂（Ｂ）が、プロピレン系重合体９９〜８０重量％と高密度ポリエチレン１〜２０重量％とからなることが好ましい。【００１６】
前記メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、ポリオレフィンから形成されてなることが好ましい。【００１７】
前記メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、プロピレン系重合体から形成されてなることが好ましい。【００１８】
前記メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、熱可塑性エラストマーから形成されてなることが好ましい。【００１９】
前記メルトブローン不織布層の少なくとも１層が、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーから形成されてなることが好ましい。【００２０】
前記２層の混繊スパンボンド不織布層の目付がいずれも４０g／ｍ2以下であることことが好ましい。【００２１】
前記メルトブローン不織布層の目付が４０g／ｍ2以下であることことが好ましい。【００２２】
前記不織布積層体に、さらに非伸縮性不織布を貼り合わせてもよい。【００２３】
前記不織布積層体に、さらに通気性フィルムをはり合わせてもよい。【００２４】
本発明には、１層以上のメルトブローン不織布層の両面が、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている混繊スパンボンド不織布層となるように積層した後、当該積層体を延伸することを特徴とする不織布積層体の製造方法を含む。【００２５】
前記製造方法において、積層した後に、エンボス加工を行い、積層体を延伸することが好ましい。
【発明の効果】
【００２６】
本発明の不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、耐毛羽立ち性、耐カール性に優れ、しかもベタツキが少ないという特徴を兼ね備えている。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２７】
＜熱可塑性エラストマー（Ａ）＞
本発明の不織布積層体を構成する混繊スパンボンド不織布を形成する成分の一つである熱可塑性エラストマー（Ａ）としては、種々公知の熱可塑性エラストマーを用いることができ、２種類以上の熱可塑性エラストマーを併用してもよい。具体的には、例えば、ポリスチレン−ポリブタジエン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＢＳと呼称）、ポリスチレン−ポリイソプレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＩＳと呼称）、それらの水素添加物であるポリスチレン−ポリエチレン・ブチレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＢＳと呼称）、及びポリスチレン−ポリエチレン・プロピレン−ポリスチレンブロックコポリマー（ＳＥＰＳと呼称）に代表される少なくとも１個のスチレン等の芳香族ビニル化合物から構成される重合体ブロックと少なくとも1個のブタジエンあるいはイソプレン等の共役ジエン化合物から構成される重合体ブロックからなるブロック共重合体あるいはその水素添加物であるスチレン系エラストマー、高結晶性の芳香族ポリエステルと非晶性の脂肪族ポリエーテルから構成されるブロック共重合体に代表されるポリエステル系エラストマー、結晶性で高融点のポリアミドと非晶性でガラス転移温度（Ｔｇ）が低いポリエーテルもしくはポリエステルから構成されるブロック共重合体に代表されるポリアミド系エラストマー、ハードセグメントがポリウレタンでソフトセグメントがポリカーボネート系ポリオール、エーテル系ポリオール、カプロラクトン系ポリエステルもしくはアジペート系ポリエステル等から構成されるブロック共重合体に代表される熱可塑性ポリウレタン系エラストマー、非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・α−オレフィンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・α−オレフィンランダム共重合体等を単独、または前記非晶性もしくは低結晶性のランダム共重合体とプロピレン単独重合体あるいはプロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンとを混合したポリオレフィン系エラストマー、塩化ビビニル系エラストマー、フッ素系エラストマー、等を例示できる。【００２８】
スチレン系エラストマーとしては、ポリスチレンブロックとブタジエンラバーブロックまたはイソプレンラバーブロックとをベースにした、ジブロックおよびトリブロックコポリマーが挙げられる。前記ラバーブロックは、不飽和または完全に水素添加されたものであってもよい。スチレン系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＫＲＡＴＯＮポリマー（商品名、シェルケミカル（株）製）、ＳＥＰＴＯＮ（商品名、クラレ（株）製）、ＴＵＦＴＥＣ（商品名、旭化成工業（株）製）、レオストマー（商品名、リケンテクノス（株）製）等の商品名で製造・販売されている。【００２９】
ポリエステル系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＨＹＴＲＥＬ（商品名、Ｅ．Ｉ．デュポン（株）製）、ペルプレン（商品名、東洋紡（株）製）などの商品名で製造・販売されている。【００３０】
アミド系エラストマーとしては、具体的には、例えば、ＰＥＢＡＸ（商品名、アトフィナ・ジャパン（株））の商品名で製造・販売されている。【００３１】
ポリオレフィン系エラストマーとしては、エチレン／α−オレフィン共重合体、プロピレン／α−オレフィン共重合体が挙げられる。具体的には、例えば、ＴＡＦＭＥＲ（商品名、三井化学（株）製）、エチレン−オクテン共重合体であるＥｎｇａｇｅ（商品名、ＤｕＰｏｎｔＤｏｗ Ｅｌａｓｔｏｍｅｒｓ社製）、結晶性オレフィン共重合体を含むＣＡＴＡＬＬＯＹ（商品名、モンテル（株）製）、Ｖｉｓｔａｍａｘｘ（商品名、エクソンモービルケミカル社製）などの商品名で製造・販売されている。【００３２】
塩ビ系エラストマーとしては、具体的には、例えば、レオニール（商品名、リケンテクノス（株）製）、ポスミール（商品名、信越ポリマー（株）製）などの商品名で製造・販売されている。【００３３】
これら熱可塑性エラストマーの中でも、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは伸縮性、加工性の点で好ましい。【００３４】
＜熱可塑性ポリウレタン系エラストマー＞
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの中でも、凝固開始温度が６５℃以上、好ましくは７５℃以上、最も好ましくは８５℃以上の熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが好ましい。凝固開始温度の上限値は１９５℃が好ましい。ここで、凝固開始温度は、示差走査熱量計（ＤＳＣ）を用いて測定される値であり、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを１０℃／分で２３０℃まで昇温し、２３０℃で５分間保持した後、１０℃／分で降温させる際に生じる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固に由来する発熱ピークの開始温度である。凝固開始温度が６５℃以上であると、混繊スパンボンド不織布を得る際に繊維同士の融着、糸切れ、樹脂塊などの成形不良を抑制することができるとともに、熱エンボス加工の際には成形された混繊スパンボンド不織布がエンボスローラーに巻きつくことを防止できる。また、得られる混繊スパンボンド不織布もベタツキが少なく、たとえば、衣料、衛生材料、スポーツ材料などの肌と接触する材料に好適に用いられる。一方、凝固開始温度を１９５℃以下にすることにより、成形加工性を向上させることができる。なお、成形された繊維の凝固開始温度はこれに用いた熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度よりも高くなる傾向にある。【００３５】
このような熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度を６５℃以上に調整するためには、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの原料として使用するポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤について、それぞれ最適な化学構造を有するものを選択するとともに、ハードセグメントの量を調整する必要がある。ここで、ハードセグメント量とは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造に使用したイソシアネート化合物と鎖延長剤との合計重量を、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の総量で除算して１００を掛けた重量パーセント（重量％）値である。ハードセグメント量は、好ましくは２０〜６０重量％であり、さらに好ましくは２２〜５０重量％であり、最も好ましくは、２５〜４８重量％である。【００３６】
また、かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、好ましくは極性溶媒不溶分の粒子数が３００万個／ｇ以下、より好ましくは２５０万個以下、さらにより好ましくは２００万個以下である。ここで、熱可塑性ポリウレタン系エラストマー中の極性溶媒不溶分とは、主に、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの製造中に発生するフィッシュアイやゲルなどの塊状物であり、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードセグメント凝集物に由来する成分、ならびにハードセグメントおよび／またはソフトセグメントがアロファネート結合、ビュレット結合等により架橋された成分など、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを構成する原料ならびにこの原料間の化学反応により生じる成分である。【００３７】
極性溶媒不溶分の粒子数は、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーをジメチルアセトアミド溶媒（以下、「ＤＭＡＣ」と略す。）に溶解させた際の不溶分を、細孔電気抵抗法を利用した粒度分布測定装置に１００μｍのアパーチャーを装着して測定した値である。１００μｍのアパーチャーを装着すると、未架橋ポリスチレン換算で２〜６０μｍの粒子の数を測定することができる。【００３８】
極性溶媒不溶分の粒子数が熱可塑性ポリウレタン系エラストマー１ｇに対して３００万個以下にすることにより、上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの凝固開始温度範囲内において、繊維径の分布の増大、紡糸時の糸切れなどの問題をより抑えることができる。また大型スパンボンド成形機械での不織布の成形におけるストランド中への気泡の混入、または糸切れの発生を抑制するという観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーの水分値が３５０ｐｐｍ以下のものが好ましく、より好ましくは３００ｐｐｍ以下、最も好ましくは１５０ｐｐｍ以下のものである。【００３９】
また伸縮性の観点からは、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーが、示差走査熱量計（ＤＳＣ）により測定される、ピーク温度が９０〜１４０℃の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）とが、下記式（Ｉ）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．８      （Ｉ）
の関係を満たすことが好ましく、
下記式（II）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．７      （II）
の関係を満たすことがさらに好ましく、
下記式（III）
ａ／（ａ＋ｂ）≦０．５５      （III）
の関係を満たすことが最も好ましい。【００４０】
ここで、「ａ／（ａ＋ｂ）」は熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比（単位：％）を意味する。熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比が８０％以下になると、繊維、特に混繊スパンボンド不織布における繊維および不織布の強度ならびに伸縮性が向上する。本発明では、熱可塑性ポリウレタン系エラストマーのハードドメインの融解熱量比の下限値は０．１％程度が好ましい。【００４１】
かかる熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、温度２００℃、せん断速度１００ｓｅｃ-1の条件における溶融粘度が１００〜３０００Ｐａ・ｓが好ましく、より好ましくは２００〜２０００Ｐａ・ｓ、最も好ましくは１０００〜１５００Ｐａ・ｓである。ここで、溶融粘度は、キャピログラフ（東洋精機（株）製、ノズル長３０ｍｍ、直径１ｍｍのものを使用）で測定した値である。【００４２】
このような特性を有する熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報に記載された製造方法により得ることができる。【００４３】
熱可塑性ポリウレタン系エラストマーを用いて成形された混繊スパンボンド不織布は、触感に優れるため、たとえば衛生材料などに好適に用いることができる。また、不純物などを濾過するために押出機内部に設置されたフィルターが目詰まりしにくく、機器の調整、整備頻度が低くなるため、工業的にも好ましい。【００４４】
極性溶媒不溶分の少ない上記熱可塑性ポリウレタン系エラストマーは、後述するように、ポリオール、イソシアネート化合物および鎖延長剤の重合反応を行なった後、ろ過することにより得ることができる。【００４５】
＜ポリオレフィン系エラストマー＞
ポリオレフィン系エラストマーの中でも、非晶性もしくは低結晶性、好ましくはＸ線回折により測定される結晶化度が２０％以下（０％を含む）の、エチレンとプロピレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の炭素数が３〜２０の１種以上のα−オレフィンとの共重合体であるエチレン・α−オレフィン共重合体及びプロピレンとエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘプテン、１−オクテン、１−デセン等の炭素数が２〜２０（但し炭素数３を除く）の１種以上のα−オレフィンとの共重合体であるプロピレン・α−オレフィン共重合体が好ましい。【００４６】
非晶性もしくは低結晶性のエチレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体等を例示することができる。また、エチレン・α−オレフィン共重合体のメルトフローレート（ＭＦＲ）は紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、通常、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  １９０℃、２１６０ｇ荷重）が通常、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  ２３０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは5〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。【００４７】
非晶性もしくは低結晶性のプロピレン・α−オレフィン共重合体としては、具体的には、プロピレン・エチレンランダム共重合体、プロピレン・エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体を例示することができる。また、プロピレン・α−オレフィン共重合体のＭＦＲは紡糸性を有する限りとくに限定はされないが、通常、ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８  ２３０℃、２１６０ｇ荷重）が１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。【００４８】
また、ポリオレフィン系エラストマーは、前記非晶性もしくは低結晶性の重合体単体でも用い得るが、プロピレン単独重合体あるいはプロピレンと少量のα−オレフィンとの共重合体、高密度ポリエチレン、中密度ポリエチレン等の結晶性のポリオレフィンを１〜４０重量％程度混合した組成物であってもよい。【００４９】
特にポリオレフィン系エラストマーとして好ましい組成は、アイソタクティックポリプロピレン(i)：１〜４０重量％と、プロピレン・エチレン・α-オレフィン共重合体(ii)（プロピレンが４５〜８９モル％と、エチレンが１０〜２５モル％と炭素数４〜２０のα−オレフィンとの共重合体）（ただし、炭素数４〜２０のα-オレフィンの共重合量は３０モル％を超えることはない）：６０〜９９重量部とを含有するポリプロピレン樹脂組成物からなるエラストマー組成物である。【００５０】
＜熱可塑性樹脂（Ｂ）＞
本発明の不織布積層体を構成する混繊スパンボンド不織布を形成する成分の一つである（Ａ）以外の熱可塑性樹脂からなる長繊維の原料となる熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）以外の種々公知の熱可塑性樹脂を用い得る。（本明細書において、「熱可塑性エラストマー（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）」を単に「熱可塑性樹脂（Ｂ）」ともいう）。かかる熱可塑性樹脂（Ｂ）は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）と異なる樹脂状の重合体であって、通常、融点（Ｔｍ）が１００℃以上の結晶性の重合体あるいはガラス転移温度が１００℃以上の非晶性の重合体である。これら熱可塑性樹脂（Ｂ）でも結晶性の熱可塑性樹脂が好ましい。【００５１】
また、熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、公知のスパンボンド不織布の製造方法により製造して得られる不織布の最大点伸度が５０％以上、好ましくは７０％以上、より好ましくは１００以上伸長し、かつ弾性回復が殆どない性質を有する熱可塑性樹脂（伸長性熱可塑性樹脂）は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と混繊して得られる混繊スパンボンド不織布及び１層以上のメルトブローン不織布層と積層して不織布積層体とした際に、延伸加工により嵩高感が発現し、触感が良くなるとともに、不織布積層体に伸び止り機能を付与することができるので好ましい。なお、熱可塑性樹脂（Ｂ）からなるスパンボンド不織布の最大点伸度の上限は必ずしも限定されないが、通常、３００％以下である。【００５２】
熱可塑性樹脂（Ｂ）としては、具体的には、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテンおよび１−オクテン等のα−オレフィンの単独若しくは共重合体である高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン（所謂ＨＤＰＥ）、ポリプロピレン（プロピレン単独重合体）、ポリプロピレンランダム共重合体、ポリ１−ブテン、ポリ４−メチル−１−ペンテン、エチレン・プロピレンランダム共重合体、エチレン・１−ブテンランダム共重合体、プロピレン・１−ブテンランダム共重合体等のポリオレフィン、ポリエステル（ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレンナフタレート等）、ポリアミド（ナイロン−６、ナイロン−６６、ポリメタキシレンアジパミド等）、ポリ塩化ビニル、ポリイミド、エチレン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・酢酸ビニル・ビニルアルコール共重合体、エチレン・（メタ）アクリル酸共重合体、エチレン−アクリル酸エステル−一酸化炭素共重合体、ポリアクリロニトリル、ポリカーボネート、ポリスチレン、アイオノマーあるいはこれらの混合物等を例示することができる。これらのうちでは、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン及びポリプロピレンランダム共重合体等のプロピレン系重合体、ポリエチレンテレフタレート、ポリアミド等がより好ましい。【００５３】
これら熱可塑性樹脂（Ｂ）の中でも、成形時の紡糸安定性や不織布の延伸加工性の観点から、ポリオレフィンが好ましく、プロピレン系重合体が特に好ましい。【００５４】
プロピレン系重合体としては、融点（Ｔｍ）が１５５℃以上、好ましくは１５７〜１６５℃の範囲にあるプロピレンの単独重合体若しくはプロピレンと極少量のエチレン、１−ブテン、１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、４−メチル−１−ペンテン等の炭素数２以上（但し炭素数３を除く）、好ましくは２〜８（但し炭素数３を除く）の１種または２種以上のα−オレフィンとの共重合体が好ましい。【００５５】
プロピレン系重合体は、溶融紡糸し得る限り、メルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭ
Ｄ−１２３８、２３０℃、荷重２１６０ｇ）は特に限定はされないが、通常、１〜１０００ｇ／１０分、好ましくは５〜５００ｇ／１０分、さらに好ましくは１０〜１００ｇ／１０分の範囲にある。また、本発明に係るプロピレン系重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）と数平均分子量（Ｍｎ）の比Ｍｗ／Ｍｎは、通常１．５〜５．０である。紡糸性が良好で、かつ繊維強度が特に優れる繊維が得られる点で、さらには１．５〜３．０の範囲が好ましい。ＭｗおよびＭｎは、ＧＰＣ（ゲルパーミエーションクロマトグラフィー）によって、公知の方法で測定することができる。【００５６】
プロピレン系重合体に少量、紡糸性、延伸加工性の観点から好ましくは、プロピレン系重合体とＨＤＰＥの合計１００重量％に対して、１〜２０重量％、より好ましくは２〜１５重量％、さらに好ましくは４〜１０重量％の範囲の量でＨＤＰＥを添加したオレフィン系重合体組成物は、得られる不織布積層体の延伸加工適性をさらに向上することができるので好ましい。【００５７】
プロピレン系重合体に添加されるＨＤＰＥは特に制限がないが通常密度０.９４〜０.９７ｇ/ｃｍ3、好ましくは０．９５〜０.９７ｇ/ｃｍ3、さらに好ましくは０.９６〜０.９７ｇ/ｃｍ3の範囲にある。また、紡糸性を有する限りとくに限定はされないが伸長性を発現させる観点で、ＨＤＰＥのメルトフローレート（ＭＦＲ：ＡＳＴＭＤ−１２３８、１９０℃、荷重２１６０ｇ）は、通常０．１〜１００ｇ／１０分、より好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分、さらに好ましくは１〜３０ｇ／１０分の範囲にある。なお、本発明において、良好な紡糸性とは、紡糸ノズルからの吐き出し時および延伸中に糸切れを生じず、フィラメントの融着が生じないことをいう。【００５８】
＜添加剤＞
本発明において、混繊スパンボンド不織布およびメルトブローン不織布には任意成分として、耐熱安定剤、耐候安定剤などの各種安定剤；帯電防止剤、スリップ剤、防曇剤、滑剤、染料、顔料、天然油、合成油、ワックス等を添加することができる。【００５９】
かかる安定剤としては、たとえば、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）等の老化防止剤；テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン、６−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオン酸アルキルエステル、２，２'−オキザミドビス［エチル−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）］プロピオネート、Ｉｒｇａｎｏｘ１０１０（ヒンダードフェノール系酸化防止剤：商品名）等のフェノール系酸化防止剤；ステアリン酸亜鉛、ステアリン酸カルシウム、１，２−ヒドロキシステアリン酸カルシウムなどの脂肪酸金属塩；グリセリンモノステアレート、グリセリンジステアレート、ペンタエリスリトールモノステアレート、ペンタエリスリトールジステアレート、ペンタエリスリトールトリステアレート等の多価アルコール脂肪酸エステルなどを挙げることができる。これらは１種単独で用いても、２種以上を組み合わせて用いてもよい。【００６０】
＜混繊スパンボンド不織布＞
本発明の不織布積層体を構成する混繊スパンボンド不織布は、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている混繊スパンボンド不織布である。混繊スパンボンド不織布としては、伸縮性や柔軟性の観点からは、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維が２０重量％以上であることが好ましく、３０重量％以上であることがより好ましく、加工性（耐べたつき性）の観点からは、７０重量％以下が好ましく、６０重量％以下であることがより好ましい。【００６１】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布を形成する熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維及び熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維の繊維径（平均値）は、それぞれ通常５０μｍ以下、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下の範囲にある。熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維の繊維径は同じであっても異なってもよい。【００６２】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、おむつ等衛生材用途においては柔軟性および通気性の観点から積層体合計で通常、目付が１２０ｇ／ｍ2以下、好ましくは８０ｇ／ｍ2以下、より好ましくは５０ｇ／ｍ2以下、更に好ましくは４０〜１５ｇ／ｍ2範囲にある。【００６３】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、積層一体化において種々公知の交絡方法で一体化する。積層一体化をオフラインで行う場合、未交絡で巻き取る例もあり得るが、公知の交絡方法で若干のプレボンディングを施すことにより生産性を改善できる。例えば、繊維を移動ベルトに堆積させた後ニップロールにて押し固める方法が例示され、その際はロールが加熱されていることが望ましい。またニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、あるいはエンボスロールを用いる熱エンボス加工またはホットエアースルーを用いることがプレボンディングとして例示できるがいずれも通常より軽めに交絡することが積層化後、風合い、伸縮性の面で好ましい。【００６４】
本発明に係る混繊スパンボンド不織布は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）及び前記熱可塑性樹脂（Ｂ）を用いて、公知のスパンボンド不織布の製造方法、例えば、特開２００４−２４４７９１号公報等に記載の方法により製造し得る。【００６５】
具体的には、熱可塑性エラストマー（Ａ）及び熱可塑性樹脂（Ｂ）をそれぞれ別個の押出機で溶融した後、溶融した重合体をそれぞれ個別に多数の紡糸孔（ノズル）を備えた口金（ダイ）に導入し、熱可塑性エラストマー（Ａ）と熱可塑性樹脂（Ｂ）とを異なる紡糸孔から独立に同時に吐出させた後、溶融紡糸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維を冷却室に導入し、冷却風により冷却した後、延伸エアにより長繊維を延伸（牽引）し、移動捕集面上に堆積させる方法により製造し得る。重合体の溶融温度はそれぞれ重合体の軟化温度あるいは融解温度以上で且つ熱分解温度未満であれば特に限定はされず、用いる重合体等により決め得る。口金温度は、用いる重合体にもよるが、例えば、熱可塑性エラストマー（Ａ）として熱可塑性ポリウレタン系エラストマーあるいはオレフィン系共重合体エラストマーを、熱可塑性樹脂（Ｂ）としてプロピレン系重合体あるいはプロピレン系重合体とＨＤＰＥとのオレフィン系重合体組成物を用いる場合は、通常１８０〜２４０℃、好ましくは１９０〜２３０℃、より好ましくは２００〜２２５℃の温度に設定し得る。【００６６】
冷却風の温度は重合体が固化する温度であれば特に限定はされないが、通常５〜５０℃、好ましくは１０〜４０℃、より好ましくは１５〜３０℃の範囲にある。延伸エアの風速は、通常１００〜１０，０００ｍ／分、好ましくは５００〜１０，０００ｍ／分の範囲にある。【００６７】
＜メルトブローン不織布＞
本発明の不織布積層体を構成するメルトブローン不織布は、前記混繊スパンボンド不織布の原料となる熱可塑性エラストマー（Ａ）あるいは熱可塑性樹脂（Ｂ）で例示された熱可塑性重合体からなる不織布である。【００６８】
メルトブローン不織布の原料となる熱可塑性重合体は前記記載の熱可塑性エラストマー（Ａ）あるいは熱可塑性樹脂（Ｂ）で例示した重合体を用い得る。【００６９】
メルトブローン不織布の原料となる熱可塑性重合体は、前記熱可塑性エラストマー（Ａ）あるいは熱可塑性樹脂（Ｂ）に用いる重合体より、分子量が低い、即ち、ＭＦＲが高いあるいは溶融粘度が低い重合体が成形性の面から好ましい。【００７０】
例えば、熱可塑性樹脂（Ｂ）として、ポリオレフィン樹脂をメルトブローン不織布として用いるには、一般にＭＦＲが５０〜３０００ｇ／１０分、好ましくは１００〜２０００ｇ／１０分、更に好ましくは２００〜１５００ｇ／１０分の範囲である。ＭＦＲの調整に際しては直重にて調整される場合もあるが、ポリプロピレン等熱分解性を有する樹脂においては、有機過酸化物を原料に添加して用いることも出来る。熱可塑性エラストマー（Ａ）をメルトブローン不織布の原料として使用する場合も同様のＭＦＲが選択できる。【００７１】
本発明に係るメルトブローン不織布を形成する熱可塑性重合体からなる繊維の繊維径（平均値）は、原料として、熱可塑性樹脂を用いてなる場合は、通常、１０μｍ以下、好ましくは５μｍ以下、より好ましくは３μｍ〜０．５μｍ以下であり、原料として、熱可塑性エラストマーを用いてなる場合は、通常、５０μｍ以下、好ましくは４０μｍ以下、より好ましくは３０μｍ以下、さらに好ましくは２０μｍ〜５μｍの範囲にある。【００７２】
本発明に係るメルトブローン不織布は、おむつ等衛生材用途については柔軟性と通気性の観点から目付が、通常４０ｇ／ｍ2以下、好ましくは４０〜０．１ｇ／ｍ2、より好ましくは２０〜０．１ｇ／ｍ2、さらに好ましくは１０〜０．１ｇ／ｍ2、最も好ましくは５〜０．１ｇ／ｍ2の範囲にある。【００７３】
本発明に係るメルトブローン不織布は、目付が５ｇ／ｍ2未満やベタツキの大きい熱可塑性重合体からなる場合を除いて単独で層を形成しオフラインにて積層化されるケースが考えられる。その際、公知の交絡方法で若干のプレボンディングを施すことにより生産性を改善できる。例えば、繊維を移動ベルトに堆積させた後ニップロールにて押し固める方法が例示され、その際はロールが加熱されていることが望ましい。またニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、あるいはエンボスロールを用いる熱エンボス加工またはホットエアースルーを用いることがプレボンディングとして例示できるがいずれも通常より軽めに交絡することが積層化後、風合い伸縮特性面で好ましい。【００７４】
＜不織布積層体＞
本発明の不織布積層体は、１層以上の前記メルトブローン不織布層（Ｍ）の両面に、熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と（Ａ）以外の熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が１０〜９０重量％：９０〜１０重量％の割合（但し、（Ａ）＋（Ｂ）＝１００重量％とする）で含まれている前記混繊スパンボンド不織布（Ｓ）層が積層されている不織布積層体である。【００７５】
本発明の不織布積層体の具体的な構成としては、例えば、Ｓ／Ｍ／Ｓからなる三層構成、Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｓ、Ｓ／Ｍ／Ｓ／Ｓ、Ｓ／Ｓ／Ｍ／Ｓ／Ｓ、Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｍ／Ｓ、Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｓ／Ｓ、Ｓ／Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｓ／Ｓ、Ｓ／Ｍ／Ｓ／Ｍ／Ｓ、Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｓ／Ｍ／Ｍ／Ｓなどの四層あるいは五層構成もしくは六層以上の構成を採り得る。要は、メルトブローン不織布層（Ｍ）の両面に、混繊スパンボンド不織布（Ｓ）層が積層されている限り、おのおのの層は二層以上の多層構成であってもよい。【００７６】
本発明の不織布積層体は、メルトブローン不織布層（Ｍ）として、積層される混繊スパンボンド不織布（Ｓ）層を形成する熱可塑性エラストマー（Ａ）及び／又は熱可塑性樹脂（Ｂ）と同じ範疇の熱可塑性重合体とすることにより、得られる不織布積層体はよりＳ層とＭ層間の剥離強度が良くなるとともに、より耐毛羽立ち性が良くなるので好ましい。【００７７】
本発明の不織布積層体は、メルトブローン不織布層と混繊スパンボンド不織布層とからなるので、良好な伸縮性を有しており、例えば、不織布積層体を１００％伸長した後、この不織布に残留する残留歪が５０％未満、好ましくは４０％以下、より好ましくは３０％であるという特徴を有している。残留歪が５０％以上の積層体は、例えば衛生材用である使い捨てオムツなどのバックシート、ギャザー等へ使用した場合、十分な身体適合性が得られず、着用者への不快感を与えるとともに、排泄物の漏れなどを引き起こす虞がある。【００７８】
本発明の不織布積層体は、最大点伸度が、通常５０％以上、好ましくは７０％以上、さらに好ましくは１００％以上であり、最も好ましくは１５０％以上であるという高い伸縮性を有している。したがって、本発明の不織布積層体は、医療材用、衛生材用、産業資材用等のような伸縮性が必要な用途に用いた場合であっても、着用時あるいは着用中に破れなどの発生を抑制することができる。【００７９】
本発明の不織布積層体は、また、耐水圧６０ｍｍＨ２Ｏ以上、好ましくは７０ｍｍＨ２Ｏ以上、更に好ましくは８０ｍｍＨ２Ｏ以上であるという良好な耐水性を有している。耐水圧６０ｍｍＨ２Ｏ未満の積層体は、例えば衛生材料である使い捨てオムツなどのバックシート、ギャザー等へ使用した場合、十分な耐水性がないため排泄物の漏れなどを引き起こす虞がある。【００８０】
本発明の不織布積層体は、また、５０ｍｍ幅における目付あたりの最大強度が、通常０．０５〜２Ｎ/目付、好ましくは０．１〜２Ｎ/目付と高い強度を有している。したがって、本発明の不織布積層体は、例えば、医療材用、衛生材用、産業資材用等に用いた場合にも、着用時あるいは着用中に破れなどの発生を抑制することができる。【００８１】
本発明の不織布積層体は、積層体の片側、あるいは両側に、他の不織布層や通気性フィルムが直接あるいは接着剤層等を介して積層（貼り合わせ）されていてもよい。【００８２】
本発明の不織布積層体を製造する方法としては、例えば、混繊スパンボンド不織布―メルトブローン不織布―混繊スパンボンド不織布をインラインで積層化した後に種々公知の交絡方法を用いることが望ましいが、公知の交絡方法で形成された混繊スパンボンド不織布層に溶融繊維を吹付けてメルトブローン不織布層を形成させ、さらにその上から公知の交絡方法で形成された混繊スパンボンド不織布層を積層するような一部オフライン積層方法を用いても良い。【００８３】
メルトブローン不織布層として、目付が５ｇ／ｍ2未満あるいはベタツキが大きい熱可塑性重合体を用いる場合は、インラインで製造することが好ましい。【００８４】
混繊スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層を積層した後は、公知の交絡方法、例えば、ニードルパンチ、ウォータージェット、超音波等の手段を用いる方法、あるいはエンボスロールを用いる熱エンボス加工またはホットエアースルーを用いることにより１部熱融着する方法を採用して、交絡しておいてもよい。かかる交絡方法は単独でも複数の交絡方法を組合わせて用いてもよい。【００８５】
熱エンボス加工により熱融着する場合は、通常、エンボス面積率が５〜２０％、好ましくは５〜１０％、非エンボス単位面積が０．５ｍｍ2以上、好ましくは４〜４０ｍｍ2の範囲にある。非エンボス単位面積とは、四方をエンボス部で囲まれた最小単位の非エンボス部において、エンボスに内接する四角形の最大面積である。また刻印形状は、円、楕円、長円、正方、菱、長方、四角やそれら形状を基本とする連続した形が例示される。かかる範囲のエンボスを有することにより、混繊スパンボンド不織布を構成する熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維と熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維の繊維間及び混繊スパンボンド不織布層とメルトブローン不織布層を実質的に結合するエンボス部に結束点を形成し、またエンボス間に混繊スパンボンド不織布層には弾性を有する熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維、及び実質的に熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維より弾性率の低い（伸長繊維）熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維が自由度の大きい状態で存在し、メルトブローン不織布層においてもメルトブローン繊維が自由度の大きい状態で存在する。したがって、このような構造により不織布積層体は、残留歪みを低減し良好な伸縮性が付与される。【００８６】
なおエンボス面積率が大きい場合、延伸可能な範囲は小さくなるが、応力を向上する。またエンボス面積率が小さい場合、延伸可能な範囲を大きくすることが出来るが、エンボスピッチが大きくなると若干残留ひずみが大きくなる傾向がある。また、メルトブローン不織布の原料として熱可塑性エラストマーを用いた場合は、メルトブローン不織布の繊維間で拘束点を形成させることにより歪みを低減することも可能である。【００８７】
本発明の不織布積層体はメルトブローン不織布層の両面に混繊スパンボンド層が存在するため延伸、エンボス等の加工を行う際に、カールや蛇行及び毛羽立ちが発生しにくく、延伸ロールや、ギア延伸ロール、エンボスロール等へのベタツキが無く加工性に優れる。【００８８】
本発明の不織布積層体は、さらに延伸加工されていてもよい。また、延伸加工前に不織布積層体を前記交絡方法、好ましくはエンボス加工により交絡させておいてもよい。【００８９】
本発明の不織布積層体は、混繊スパンボンド不織布層を構成する長繊維の弾性率に差があるので、かかる延伸加工を行うことにより、延伸された熱可塑性エラストマー（Ａ）の長繊維は弾性回復して延伸前の長さ近くに復帰するが、熱可塑性樹脂（Ｂ）の長繊維は延伸された状態に近い長さに留まるので、不織布積層体の表面に折畳まれた状態になるので、より嵩高性があり、且つ、柔軟性に富んだ不織布積層体となる。【００９０】
本発明の不織布積層体は、他の不織布や通気フィルム等と積層する際に、ホットメルト接着剤を介し積層しても、メルトブローン不織布層の存在によりホットメルト接着剤の染み出しによるベタツキの発生が抑制され、さらっと性が保たれ、加工適性にも優れる。【００９１】
本発明の不織布積層体は、上記メルトブローン不織布層及び混繊スパンボンド不織布層に加え、混繊スパンボンド不織布層の片面あるいは両面に、他の層を積層してもよい。本発明の不織布積層体に積層する他の層は、特に限定はされず、用途により種々の層を積層し得る。【００９２】
具体的には、例えば、編布、織布、不織布、フィルム等を挙げることができる。本発明の不織布積層体に他の層をさらに積層する（貼り合せる）場合は、熱エンボス加工、超音波融着等の熱融着法、ニードルパンチ、ウォータージェット等の機械的交絡法、ホットメルト接着剤、ウレタン系接着剤等の接着剤による方法、押出しラミネート等をはじめ、種々公知の方法を採り得る。【００９３】
本発明の不織布積層体に積層される不織布としては、スパンボンド不織布、湿式不織布、乾式不織布、乾式パルプ不織布、フラッシュ紡糸不織布、開繊不織布等、種々公知の不織布を挙げることができ、これら不織布は非伸縮性不織布であっても良い。ここで非伸縮性不織布とは、ＭＤまたはＣＤの破断点伸度が５０％程度でありかつ伸長後に戻り応力を発生させないものを言う。【００９４】
本発明の不織布積層体に積層されるフィルムとしては、本発明の不織布積層体の特徴である通気性を生かす、通気性（透湿性）フィルムが好ましい。かかる通気性フィルムとしては、種々公知の通気性フィルム、例えば、透湿性を有するポリウレタン系エラストマー、ポリエステル系エラストマー、ポリアミド系エラストマー等の熱可塑性エラストマーからなるフィルム、無機あるいは有機微粒子を含む熱可塑性樹脂からなるフィルムを延伸して多孔化してなる多孔フィルム等を挙げることができる。多孔フィルムに用いる熱可塑性樹脂としては、高圧法低密度ポリエチレン、線状低密度ポリエチレン（所謂ＬＬＤＰＥ）、高密度ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリプロピレンランダム共重合体あるいはそれらの組成物等のポリオレフィンが好ましい。【００９５】
通気性フィルムとの積層体は、本発明の不織布積層体の柔軟性を生かすとともに、極めて高い耐水性を有する、クロスライクな複合素材となり得る。
【実施例】
【００９６】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。【００９７】
実施例及び比較例における物性値等は、以下の方法により測定した。【００９８】
（１）目付〔ｇ／ｍ２〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を上皿電子天秤（研精工業社製）を用いて、それぞれ質量（ｇ）を測定した。各試験片の質量の平均値を求めた。求めた平均値から１ｍ２当たりの質量（ｇ）に換算し、小数点第２位を四捨五入して各不織布サンプルの目付〔ｇ／ｍ２〕とした。【００９９】
（２）最大強度〔Ｎ／５０ｍｍ〕及び最大点伸度〔％〕
ＪＩＳ  Ｌ１９０６に準拠して測定した。不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、スパン間隔Ｉ０＝１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎ．で引張試験を行い、最大強度〔Ｎ／５０ｍｍ〕及び最大強度点の伸度（最大点伸度〔％〕）を求めた。なお、最大強度は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。最大点伸度は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第１位を四捨五入した。【０１００】
（３）残留歪〔％〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を万能引張試験機（インテスコ社製、ＩＭ−２０１型）を用いて、チャック間１００ｍｍ、引張速度１００ｍｍ／ｍｉｎ．、延伸倍率１００％で延伸した後、直ちに同じ速度で原長まで回復させて、回復時のひずみを測定し、残留歪〔％〕とした。なお、残留歪は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。【０１０１】
（４）目付あたりの最大強度〔Ｎ/目付〕
（２）で得られた最大強度を（１）で得られた目付で除算した値を目付あたりの最大強度〔Ｎ/目付〕とした。【０１０２】
（５）耐水圧〔ｍｍＨ２Ｏ〕
ＪＩＳ  Ｌ１０９２に準拠して測定した。不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を、耐水度試験装置（テスター産業製）を用いて、試験片の表面を水に当てられるように取り付け、常温水を入れた水準装置を６０±３０ｍｍ／ｍｉｎ．または１０±５ｍｍ／ｍｉｎ．の速さで上昇させて試験片に水圧をかけ、試験片の反対側の３箇所から水が漏れたときの水位を測定し、耐水圧〔ｍｍＨ２Ｏ〕を求めた。なお、耐水圧は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第1位を四捨五入した。【０１０３】
（６）通気度〔ｃｃ／ｃｍ２／ｓｅｃ〕
ＪＩＳ  Ｌ１０９６記載のフランジール法に準拠して測定した。不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を６点採取した。なお、採取場所はＭＤ、ＣＤともに任意の３箇所とした（計６箇所）。次いで、採取した各試験片を、通気度試験装置（島津製作所製）を用いて、通気度〔ｃｃ／ｃｍ２／ｓｅｃ〕を求めた。なお、通気度は、上記６点（ＭＤ、ＣＤ各３点）について平均値を求め、小数点第1位を四捨五入した。【０１０４】
（７）耐毛羽性〔点〕
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×２５ｍｍ（ＣＤ）の試験片を１２点採取した。なお、採取場所は、ＭＤ、ＣＤともに任意の２箇所（エンボスロール側面の評価用（表面）、フラットロール側面の評価用（裏面））で各３箇所とした（計１２箇所）。次いで、採取した各試験片を、摩擦試験器ＩＩ型（大栄科学精機社製、ＮＲ−１００型）を用いて、以下の方法で耐毛羽性を評価した。【０１０５】
摩擦子の荷重を２００gとし、包装用粘着テープ（布）Ｎｏ．１５３(寺岡製作所製)を用い、該粘着テープの粘着面と、試験片の測定面が摩擦できるように設置した。この際、測定中に試験片がずれることを防止する為に、紙やすり（４００番）をやすり面を上にして装置の台上に取り付け、さらに試験片を評価面が上になる様にやすり面の上に置き、測定装置の台上に取り付けた。試験片を取り付けた後、試験片の測定面と粘着テープの非粘着面を５０回往復摩擦させた。【０１０６】
摩擦させた試験片の摩擦面を観察し、耐毛羽性について、以下の基準で点数をつけて評価した。【０１０７】
１点：毛羽立ちがない。【０１０８】
２点：一箇所に小さな毛玉が出来始める程度に毛羽立っている。【０１０９】
３点：はっきりとした毛玉が出来始め、また小さな毛玉が複数見られる。【０１１０】
４点：毛玉が大きくはっきり見られ、複数個所で繊維が浮き上がり始める。【０１１１】
５点：試験片が薄くなるほど甚だしく繊維が剥ぎ取られている。【０１１２】
６点：試験片が破損するほど繊維が剥ぎ取られる。【０１１３】
表面評価用の試験片については表面を摩擦し、裏面評価用の試験片については裏面を摩擦して評価した。なお、耐毛羽性（点）は、１２点（表裏６点）について平均値を求め、小数点第２位で四捨五入した。【０１１４】
（８）積層不織布カール
不織布及び／又は不織布積層体から２００ｍｍ（ＭＤ）×５０ｍｍ（ＣＤ）の試験片を採取し、採取した試験片の表、裏それぞれを上面にして机上に置き、カールの状態を目視にて観察した。表裏どちらかにおいて、不織布が机上から部分的に浮いている場合をカール「発生」とし、浮いていない場合を「無し」とした。【０１１５】
（９）繊維径（μｍ）
＜メルトブローン不織布の繊維の繊維径＞
メルトブローン不織布の両端２０ｃｍを除き、ＣＤ方向に幅２０ｃｍ当たり１５ｍｍ×１５ｍｍの試験片を１枚づつ採取し、(株)日立製作所製  Ｓ−３５００Ｎ型の電子顕微鏡を用い、繊維の直径をμｍ単位で小数点第２位まで読み取り、各５０点づつ測定し、その平均値を求め、小数点第２位を四捨五入した。
＜混合繊維スパンボンド不織布の繊維の繊維径＞
混合繊維スパンボンド不織布の両端２０ｃｍを除き、ＣＤ方向に幅２０ｃｍ当たり１５ｍｍ×１５ｍｍの試験片を１枚づつ採取し、電子顕微鏡〔(株)日立製作所製Ｓ−３５００Ｎ型〕を用い、繊維の直径を大きいもの（太いもの）を任意に１０点、小さいもの（細いもの）を任意に１０点選定しμｍ単位で小数点第２位まで読み取り、それぞれの１０点における平均値を算出した(小数点第２位を四捨五入)。通常、同一ノズル径の吐出孔を用い、吐出量／単吐出孔を同じにすれば、熱可塑性エラストマー（Ａ）からなる長繊維は弾性回復により、熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる長繊維の繊維径より大きくなるため、繊維径が大きいものを熱可塑性エラストマー（Ａ）からなる長繊維、小さいものを熱可塑性樹脂（Ｂ）からなる長繊維とみなした。【０１１６】
（１０）ベタツキ
不織布及び／又は不織布積層体をパネラー１０人が不織布を手で触り、そのベタツキを下記基準で評価した。また、「（３）残留歪」を測定する前の状態を「延伸処理前」とし、測定後の状態を「延伸処理後」として評価した。【０１１７】
◎：１０人のうち１０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１１８】
○：１０人のうち９〜７人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１１９】
△：１０人のうち６〜３人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１２０】
×：１０人のうち２〜０人がベタツキ無く、手触りが良いと感じた場合。【０１２１】
（１１）毛羽立ち
不織布及び／又は不織布積層体を加熱エンボスにより一体化する際のエンボスロール、またはその後の成形機器などへの不織布若しくは繊維の付着を目視により観察し、不織布若しくは繊維の付着を確認した場合を毛羽たち「有り」、確認されなかった場合を「無し」とした。【０１２２】
また、実施例、比較例に用いた熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ）の分析および評価は、下記の方法に従って行った。【０１２３】
（１２）凝固開始温度
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。リファレンスとして、同様にアルミナを採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温し、この温度で５分間ホールドした後、１０℃／ｍｉｎの降温速度で−７５℃まで降温させた。このときに記録されたＴＰＵの凝固に由来する発熱ピークの開始温度を測定し、凝固開始温度（単位：℃）とした。【０１２４】
（１３）極性溶媒不溶分の粒子数
細孔電気抵抗法に基づく粒度分布測定装置としてベックマンコールター社製マルチサーザーＩＩを使用して測定を行った。５リットルのセパラブルフラスコに、ジメチルアセトアミド（和光純薬工業（株）製特級品）３５００ｇとチオシアン酸アンモニウム（純正化学（株）製 特級品）１４５．８３ｇとを秤量し、室温にて２４時間かけて溶解させた。【０１２５】
次いで、１μｍのメンブランフィルターで減圧濾過を行い、試薬Ａを得た。２００ｃｃのガラス瓶に試薬Ａ１８０ｇとＴＰＵペレット２．３７ｇを精秤し、３時間かけてＴＰＵ中の可溶分を溶解させ、これを測定用試料とした。マルチサイザーＩＩに１００μｍのアパーチャーチューブを取り付け、装置内の溶媒を試薬Ａに置換した後、減圧度を約３０００ｍｍＡｑに調節した。十分に洗浄した試料投入用のビーカーに試薬Ａを１２０ｇ秤量し、ブランク測定により発生したパルス量が５０個／分以下であることを確認した。最適なＣｕｒｒｅｎｔ値とＧａｉｎをマニュアルで設定した後、１０μｍの未架橋ポリスチレン標準粒子を使用してキャリブレーションを実施した。測定は、十分に洗浄した試料投入用ビーカーに試薬Ａを１２０ｇ、測定用試料を約１０ｇ秤量し、２１０秒間実施した。この測定によりカウントされた粒子数を、アパーチャーチューブに吸引されたＴＰＵ重量で除算した値をＴＰＵ中の極性溶媒不溶分の粒子数（単位：個／ｇ）とした。なお、ＴＰＵ重量は次式により算出した。【０１２６】
ＴＰＵ重量＝｛（Ａ／１００）×Ｂ／（Ｂ＋Ｃ）｝×Ｄ
式中、Ａ：測定用試料のＴＰＵ濃度（重量％）、Ｂ：ビーカーに秤量した測定用試料の重量（ｇ）、Ｃ：ビーカーに秤量した試薬Ａの重量（ｇ）、Ｄ：測定中（２１０秒間）にアパーチャーチューブに吸引された溶液量（ｇ）である。【０１２７】
（１４）ハードドメインの融解熱量比
セイコー電子工業（株）製ＳＳＣ５２００Ｈディスクステーションに接続した示差走査熱量計（ＤＳＣ２２０Ｃ）により測定した。サンプルとして、粉砕したＴＰＵをアルミ製パンに約８ｍｇ採取し、カバーを被せクリンプした。リファレンスとして、同様にアルミナを採取した。サンプルおよびリファレンスをセル内の所定の位置にセットした後、流量４０Ｎｍｌ／ｍｉｎの窒素気流下で測定を行った。昇温速度１０℃／ｍｉｎで室温から２３０℃まで昇温した。このとき、ピーク温度が９０℃以上１４０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ａ）と、ピーク温度が１４０℃を超えて２２０℃以下の範囲にある吸熱ピークから求められる融解熱量の総和（ｂ）を求め、次式によりハードドメインの融解熱量比（単位：％）を求めた。【０１２８】
ハードドメインの融解熱量比（％）＝ａ／（ａ＋ｂ）×１００
（１５）２００℃における溶融粘度（以下、単に「溶融粘度」という。）
キャピログラフ（東洋精機（株）製モデル１Ｃ）を用いて、ＴＰＵの２００℃におけるせん断速度１００ｓｅｃ-1の時の溶融粘度（単位：単位：Ｐａ・ｓ）を測定した。長さ３０ｍｍ、直径は１ｍｍのノズルを用いた。【０１２９】
（１６）ＴＰＵの水分値
水分量測定装置（平沼産業社製ＡＶＱ−５Ｓ）と水分気化装置（平沼産業社製ＥＶ−６）とを組み合わせてＴＰＵの水分量（単位：ｐｐｍ）の測定を行った。加熱試料皿に秤量した約２ｇのＴＰＵペレットを２５０℃の加熱炉に投入し、気化した水分を予め残存水分を除去した水分量測定装置の滴定セルに導き、カールフィッシャー試薬にて滴定した。セル中の水分量変化に伴う滴定電極の電位変化が２０秒間生じないことをもって滴定終了とした。【０１３０】
（１７）ショアＡ硬度
ＴＰＵの硬さは、２３℃、５０％相対湿度下においてＪＩＳ Ｋ−７３１１に記載の方法により測定した。デュロメーターはタイプＡを使用した。【０１３１】
＜ＴＰＵ製造例１＞
ジフェニルメタンジイソシアネート（以下ＭＤＩと記す。）をタンクＡに窒素雰囲気下で装入し、気泡が混入しない程度に攪拌しながら４５℃に調整した。
数平均分子量２０００のポリエステルポリオール（三井武田ケミカル（株）製、商品名：タケラックＵ２０２４）６２８．６重量部と、イルガノックス１０１０を２．２１重量部と、１，４−ブタンジオール７７．５重量部とをタンクＢに窒素雰囲気下で仕込み、攪拌しながら９５℃に調整した。この混合物をポリオール溶液１という。【０１３２】
これらの反応原料から計算されるハードセグメント量は３７．１重量％である。
次に、ギアポンプ、流量計を介した送液ラインにて、ＭＤＩを１７．６ｋｇ／ｈの流速で、ポリオール溶液３を４２．４ｋｇ／ｈの流速で、１２０℃に調整した高速攪拌機（ＳＭ４０）に定量的に通液し、２０００ｒｐｍで２分間攪拌混合した後、スタティックミキサーに通液した。スタティックミキサー部は、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１〜第３のスタティックミキサー（温度２３０℃）と、管長０．５ｍ、内径２０ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第４〜第６のスタティックミキサー（温度２２０℃）と、管長１．０ｍ、内径３４ｍｍφのスタティックミキサーを６本接続した第７〜第１２のスタティックミキサー（温度２１０℃）と、管長０．５ｍ、内径３８ｍｍφのスタティックミキサーを３本接続した第１３〜第１５のスタティックミキサー（温度２００℃）とを直列に接続したものである。【０１３３】
第１５スタティックミキサーから流出した反応生成物を、ギヤポンプを介して、ポリマーフィルター（長瀬産業（株）製、商品名：デナフィルター）を先端に付随した単軸押出機（直径６５ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）に圧入し、ストランドダイから押出した。水冷後、ペレタイザーにて連続的にペレット化した。次いで、得られたペレットを乾燥機に装入し、１００℃で８時間乾燥して、水分値４０ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマーを得た。この熱可塑性ポリウレタンエラストマーを単軸押出機（直径５０ｍｍφ、温度１８０〜２１０℃）で連続的に押出し、ペレット化した。再度、１００℃で７時間乾燥して、水分値５７ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＴＰＵ−１）を得た。【０１３４】
ＴＰＵ−１の凝固開始温度は１０３．７℃、極性溶媒不溶分の粒子数は１５０万個／ｇ、射出成形により調製した試験片による硬度は８６Ａ、２００℃における溶融粘度は１９００Ｐａ・ｓ、ハードドメインの融解熱量比は３５．２％であった。【０１３５】
［実施例１］
＜スパンボンド不織布用の熱可塑性樹脂組成物の調製＞
ＭＦＲ（ＡＳＴＭ  Ｄ１２３８に準拠し、温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）６０ｇ／１０分、密度０．９１ｇ／ｃｍ3、融点１６０℃のプロピレンホモポリマー（以下、「ＰＰ−１」と略す）９６重量部とＭＦＲ（ＡＳＴＭＤ１２３８に準拠して、温度１９０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）５ｇ／１０分、密度０．９７ｇ／ｃｍ3、融点１３４℃の高密度ポリエチレン（以下、「ＨＤＰＥ」と略す）４重量部とを混合し、熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）を調製した。【０１３６】
＜不織布積層体の製造＞
上記製造例１で調製したＴＰＵ−1と前記Ｂ−１とをそれぞれ独立に押出機（３０ｍｍφ）を用いて溶融した後、紡糸口金を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：１００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がとも２２０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３０００ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、ＴＰＵ−１からなる長繊維ＡとＢ−１からなる長繊維Ｂとを含む混合長繊維からなるウェッブを捕集面上に堆積させた。前記紡糸口金は、ＴＰＵ−１の吐出孔とＢ−１の吐出孔が交互に配列されたノズルパターンを有し、ノズル径０．６ｍｍφであり、ノズルのピッチが縦方向８ｍｍ、横方向８ｍｍであり、ノズル数の比は繊維Ａ用ノズル：繊維Ｂ用ノズル＝１：３である。繊維Ａの単孔吐出量は０．６ｇ／（分・孔）、繊維Ｂの単孔吐出量０．６／（分・孔）とした。【０１３７】
堆積された混合長繊維からなるウェッブはベルト上で８０℃に加熱された非粘着素材でコーティングされたニップロールにて線圧１０ｋｇ／ｃｍにて混繊スパンボンド不織布を得た。得られた混繊スパンボンド不織布の目付は１５ｇ／ｍ2であった。【０１３８】
続いて移動ベルト上に上記混繊スパンボンド不織布を繰り出しその上にＴＰＵ−１を２３５℃で押出し口金径０．４ｍｍφノズルを有するメルトブローン不織布製造装置を用い、ノズルの両側から吹き出す加熱エアー（２３５℃、５Ｎｍ3／ｃｍ／時）、単孔吐出量を０．２ｇ／孔／分にて細化・固化することによって、繊維径が平均約１８μｍのフィラメントが形成された。このフィラメントをノズルから１５ｃｍ離れた位置にある移動コンベアネット上の混繊スパンボンド不織布面に吹き付けると共にコンベアネットの直下より１０Ｎｍ3／ｃｍ／時で吸引した。このときのメルトブローン不織布の目付は６ｇ／ｍ2であった。さらに移動コンベア下流にて上記混繊スパンボンド不織布を積層した。【０１３９】
移動ベルトから積層体を剥離させ、エンボスパターンは面積率１８％、エンボス面積０．４１ｍｍ2であり、加熱温度１１０℃、線圧５０ｋｇ／ｃｍ条件の加熱エンボスにて三層を一体化し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／混繊スパンボンド不織布層からなる不織布積層体を得た。【０１４０】
なお、別途前記熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）のみを用いて１８ｇ／ｍ2のスパンボンド不織布を製造し、前記記載の方法で、測定して最大点伸度〔％〕はＭＤ方向において１７２％、ＣＤ方向において１５０％であり、残留歪はＭＤ方向において９６％、ＣＤ方向において９８％であった。【０１４１】
［比較例１］
実施例１で混繊スパンボンド不織布の目付を２０ｇ／ｍ2、メルトブローン不織布の目付を１６ｇ／ｍ2とし、メルトブロー吹き付け後、移動コンベア下流で混繊スパンボンド不織布を積層しない、二層の積層体を同条件でエンボスを施し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層からなる積層体を得た。【０１４２】
［実施例２］
実施例１で用いたメルトブローン不織布用のＴＰＵ−１に代えて、ポリプロピレン単独重合体〔ＭＦＲ（ＪＩＳ  Ｋ７２１０-１９９９  に準拠し温度２３０℃、荷重２．１６ｋｇで測定）：９００ｇ／１０分〕を用い温度条件を３００℃で押出し加熱エア−温度を３００℃とし、その繊維径を平均約３μｍのフィラメントし、このフィラメントをノズルからの距離２０ｃｍで捕集した以外、実施例１と同様に行い、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／混繊スパンボンド不織布層からなる不織布積層体を得た。【０１４３】
［比較例２］
実施例２で混繊スパンボンド不織布の目付を２０ｇ／ｍ2、メルトブローン不織布の目付を１６ｇ／ｍ2とし、メルトブロー吹き付け後、移動コンベア下流で混繊スパンボンド不織布を積層しない、二層の積層体を同条件でエンボスを施し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層からなる積層体を得た。【０１４４】
［実施例３］
実施例１で得られた不織布積層体原反を２倍に延伸加工した後、スプレータイプホットメルト５ｇ／ｍ2を塗工し、延伸状態で繊維径が２ｄの繊維から構成される１８ｇ／ｍ2のポリプロピレンスパンボンドと積層一体化したところ、良好なはり合わせ状態であった。【０１４５】
［比較例３］
目付３６ｇ／ｍ2の混繊スパンボンド不織布を用意し、当該混繊スパンボンド不織布を２倍に延伸加工し、スプレータイプホットメルト５ｇ／ｍ2を塗工し、延伸状態で繊維径が２ｄの繊維から構成される１８ｇ／ｍ2のポリプロピレンスパンボンドと積層一体化したが、部分的にはり合わせが不良な個所（ホットメルト抜け）が確認された。【０１４６】
【表１】
0004472753.tif 000002
［実施例４］
＜不織布積層体の製造＞
実施例１で用いたＴＰＵ−１及び熱可塑性樹脂組成物（Ｂ−１）とをそれぞれ独立に７５ｍｍφの押出機及び５０ｍｍφの押出機を用いて溶融した後、紡糸口金を有するスパンボンド不織布成形機（捕集面上の機械の流れ方向に垂直な方向の長さ：８００ｍｍ）を用いて、樹脂温度とダイ温度がとも２１０℃、冷却風温度２０℃、延伸エアー風速３７５０ｍ／分の条件でスパンボンド法により溶融紡糸し、ＴＰＵ−１からなる長繊維ＡとＢ−１からなる長繊維Ｂとを含む混合長繊維からなるウェッブを捕集面上に堆積させた。前記紡糸口金は、ＴＰＵ−１の吐出孔とＢ−１の吐出孔が交互に配列されたノズルパターンを有し、ＴＰＵ−１（繊維Ａ）のノズル径０．７５ｍｍφ及びＢ−１（繊維Ｂ）のノズル径０．６ｍｍφであり、ノズルのピッチが縦方向８ｍｍ、横方向１１ｍｍであり、ノズル数の比は繊維Ａ用ノズル：繊維Ｂ用ノズル＝１：１．４５である。繊維Ａの単孔吐出量は０．６ｇ／（分・孔）、繊維Ｂの単孔吐出量０．６ｇ／（分・孔）とした。【０１４７】
堆積された混合長繊維からなるウェッブはベルト上で非粘着素材でコーティングされたニップロールにて線圧１０ｋｇ／ｃｍにて混繊スパンボンド不織布を得た。得られた混繊スパンボンド不織布の目付は１５ｇ／ｍ2であった。また、堆積された混合長繊維からなるウェッブの繊維径は、大きい方の繊維径が２６．２μｍ、小さい方の繊維径が１９．０μｍであった。従って、ＴＰＵ−１の繊維径を２６．２μｍ、Ｂ−１の繊維径を１９．０μｍとみなした。続いて移動ベルト上に上記混繊スパンボンド不織布を繰り出しその上にＴＰＵ−２〔凝固開始温度８６．９℃、極性溶媒不溶分の粒子数２８０万個／ｇ、硬度８４Ａ、水分値８９ｐｐｍの熱可塑性ポリウレタンエラストマー（ＢＡＳＦジャパン（株）製、商品名：エラストランＥＴ−３８５）〕を５０ｍｍφの押出機から２３５℃で押出し口金径０．４ｍｍφノズルを有するメルトブローン不織布製造装置を用い、ノズルの両側から吹き出す加熱エアー（２００℃、４Ｎｍ3／ｃｍ／時）、単孔吐出量を０．１ｇ／孔／分にて細化・固化することによって、繊維径が平均約６.０μｍのフィラメントが形成された。このフィラメントをノズルから２５ｃｍ離れた位置にある移動コンベアネット上の混繊スパンボンド不織布面に吹き付けると共にコンベアネットの直下より１０Ｎｍ3／ｃｍ／時で吸引した。このときのメルトブローン不織布の目付は５ｇ／ｍ2であった。さらに移動コンベア下流にて上記混繊スパンボンド不織布を積層した。【０１４８】
移動ベルトから積層体を剥離させ、エンボスパターンは面積率１８％、エンボス面積０．４１ｍｍ2であり、加熱温度１１０℃、線圧３０ｋｇ／ｃｍ条件の加熱エンボスにて三層を一体化し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／混繊スパンボンド不織布層からなる不織布積層体を得た。【０１４９】
得られた不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１５０】
［実施例５］
メルトブローン不織布層に、実施例４で用いたＴＰＵ−２に代えて実施例２で用いたポリプロピレン単独重合体を用い、ノズルの両側から吹き出す加熱エアーを２３０℃及び３．７Ｎｍ3／ｃｍ／時とし、繊維径が平均約３.０μｍのフィラメントとする以外は実施例４と同様に行い、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／混繊スパンボンド不織布層からなる不織布積層体を得た。【０１５１】
得られた不織布積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１５２】
［比較例４］
実施例４で、混繊スパンボンド不織布の目付け１７．５ｇ／ｍ2とし、メルトブローン不織布層を介さずに、二層の混繊スパンボンド不織布を積層して、実施例４に記載の方法で、混繊スパンボンド不織布層／混繊スパンボンド不織布層からなる積層体を得た。【０１５３】
得られた積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１５４】
［比較例５］
実施例４で、混繊スパンボンド不織布の目付を１５ｇ／ｍ2、メルトブローン不織布の目付を１５ｇ／ｍ2とし、メルトブロー吹き付け後、移動コンベア下流で混繊スパンボンド不織布を積層しない、二層の積層体を同条件でエンボスを施し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層からなる積層体を得た。【０１５５】
得られた積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１５６】
［比較例６］
実施例５で、混繊スパンボンド不織布の目付を２０ｇ／ｍ2、メルトブローン不織布の目付を１５ｇ／ｍ2とし、メルトブロー吹き付け後、移動コンベア下流で混繊スパンボンド不織布を積層しない、二層の積層体を同条件でエンボスを施し、混繊スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層からなる積層体を得た。【０１５７】
得られた積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１５８】
［比較例７］
実施例４で用いた混繊スパンボンド不織布に代えて、ＰＰ−１を単独で用い、ＰＰ−１（繊維Ｂ）のみからなるスパンボンド不織布とする以外は、実施例４と同様に行い、スパンボンド不織布層／メルトブローン不織布層／スパンボンド不織布層からなる積層体を得た。【０１５９】
得られた積層体を前記記載の方法で評価した。評価結果を表２に示す。【０１６０】
【表２】
0004472753.tif 000003
【産業上の利用可能性】
【０１６１】
本発明の不織布積層体は、伸縮性、柔軟性、透湿性、通気性、耐水性、耐毛羽立ち性、耐カール性、強度に優れ、且つ層間接着強度が高いので、かかる特徴を活かして、衛生材用をはじめ、医療材用、衛生材用、産業資材用等に好適に用い得る。具体的には、衛生材用としては、使い捨ておむつあるいは生理用品等の吸収性物品があげられる。本発明の不織布は優れた伸縮性、柔軟性、透湿性、通気性、耐水性、耐毛羽立ち性、耐カール性、強度に優れ、且つ高い層間接着強度を有しているので、展開型使い捨ておむつあるいはパンツ型使い捨ておむつには、トップシート、バックシート、ウェストバンド（延長テープ、サイドフラップ）、ファスニングテープ、立体ギャザー、レッグカフ、またパンツ型使い捨ておむつのサイドパネル等の部位に好適に用いることができる。これら部位に本発明品を使用することで、装着者の動きに追随し装着者の身体にフィットすることが可能となり、着用中においても快適な状態が維持される。また、使い捨てマスク等も用途例としあげられる。使い捨てマスクは一般に、口許周辺被覆部と、前記被覆部の両側から延びる耳掛け部から構成されている。本発明の不織布は優れた伸縮性、柔軟性、透湿性、通気性、耐水性、耐毛羽立ち性、耐カール性、強度に優れ、且つ高い層間接着強度を有しているので、使い捨てマスク全体、または耳掛け部に使用することでこれら要求を満足することが可能となる。医療材用としては使い捨て手術着、レスキューガウンなどへの利用があげられる。使い捨て手術着、レスキューガウンなどの腕、肘、肩、袖など可動間接部には通気性、伸縮性が求められる。本発明の不織布は、通常の不織布と同様に不織布であるため通気性を有し、更に優れた伸縮性を有するためこれら使い捨て手術着、レスキューガウンなどの腕、肘、肩など可動間接部に用いられる基材として好適に使用される。また、本発明の不織布は、これら用途に応じて非伸縮性不織布を貼り合わせた不織布積層体、または通気性フィルムをはり合わせた不織布積層体にすることで更に好適に用い得る。