(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エレクトロハイドロダイナミック噴霧装置において、該装置が、液体を出口から噴霧するためのダクト(1)と、上記ダクトの上流でまたは上記ダクト内部の通過時に上記液体に電圧を印加して上記液体を帯電させうる手段(2)とを含み、ダクト(1)が、少なくともその出口において、（外径寸法／内径寸法）比が同一単位で表現して１．４４５、１．５６９７または１．６５より大きくなる外径および内径を備えており、上記ダクト(1)の少なくともその出口における外径の寸法が、
上記液体が粘度約100mPa.sを有する場合は、
下式：即ち、
ｌｏｇ10（Ｄｍａｘ）＝０．３７７９３×ｌｏｇ10（τq）＋０．３４６７４
あるいは、
上記液体が粘度約1mPa.sを有する場合は、
下式：即ち、
ｌｏｇ10（Ｄｍａｘ）＝０．３７７４７×ｌｏｇ10（τq）＋０．４３１４１
（式中、Ｄｍａｘは、限界値（単位：ｍ）を表し、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す）
に対応する限界値Ｄｍａｘよりも小さく、
該装置は、空気中に、大気圧下で、0.055N/mより大きい表面張力をもつ液体を、グロー状態またはHermstein状態を含む連続的放電状態の間に、噴霧することを可能とする装置。
【請求項２】
ダクト(1)が、少なくともその出口において、（外径寸法／内径寸法）比が同一単位で表現して１．８よりも大きくなる外径および内径を備えていることを特徴とする請求項１記載の装置。
【請求項３】
上記電圧が、直流電圧または３０ｋＶよりも低い正の直流電圧であることを特徴とする請求項１に記載の装置。
【請求項４】
噴霧後の上記液体を除電(unbias)できる手段（5）が、アースされた導電性部材を含むことを特徴とする請求項１〜３のうちいずれか１項に記載の装置。
【請求項５】
上記液体の噴霧中に、帯電した上記液体を囲うガス中の放電電流を集電できる手段(4)を含んでおり、これは、帯電した液体を通過させ得るとともに上記放電電流を集電できる形状および寸法の開口を有する導電性部材を含むことを特徴とする請求項１〜４のうちいずれか１項に記載の装置。
【請求項６】
上限が下限の１０倍である範囲に含まれる数値の平均流量（単位：ｍ3・ｓ-1）の作動流体を上記ダクトの入口または内部に送り得る液体供給手段（６）を含み、
上記範囲が、下式に対応する数値、
Ａ［（４／３）πｒ3］／τq
（式中、Ａは、０および１とは異なり、０．１〜１０の範囲の、好ましくは、０．５に等しい定数であり、ｒは、所望の液滴の半径（単位：ｍ）であり、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）である）
であることを特徴とする請求項１〜５のうちいずれか１項に記載の装置。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１つに記載の装置を使用するエレクトロハイドロダイナミック噴霧方法であって、ダクト(1)の出口で帯電され、その表面張力が0.055N/mおよび0.065N/mのいずれかよりも大きい液体が、空気中に、大気圧下で、連続的放電状態を設定して、噴霧される方法。
【請求項８】
0.055N/mよりも大きい表面張力を有する液体が、溶液（有機系または無機系の中性またはイオン性溶媒および溶質）または水、超純水、蒸留水、導電性塩を含む水、界面活性分子を添加した有機溶媒、界面活性分子を添加したエタノール、界面活性分子を添加したアセトン、界面活性分子を添加したエチレングリコールからなるグループから選択した溶液の混合物であることを特徴とする請求項７に記載の方法。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか１つの装置の使用方法であって、エーロゾルに存在する汚染粒子の収集を目的として、連続的放電状態によって、0.055N/mより大きい表面張力をもつ液滴を生成し、初期粒径が１μ以下の汚染粒子、またはエーロゾルに存在する初期粒径が１μ以下の汚染粒子を、より大きい液滴に電気的に凝結させることに続いて、慣性捕集(inertial collection）を行う方法。
【請求項１０】
汚染粒子を除去することを意図して、エーロゾル排出流体またはエーロゾルに転化される排出流体の汚染制御方法であって、
下記工程：即ち、
−エーロゾルに存在する汚染粒子を帯電する工程と、
−請求項１〜６のうちいずれか１項に記載の少なくとも１つの装置を使用して、連続的放電状態によって、0.055N/mより大きい表面張力をもつ、逆極性に帯電した液滴の分散体を形成する工程と，
−上記液滴上に上記汚染粒子を電気的に凝結させ得るように上記液滴の分散体と帯電した上記汚染粒子とを接触させる工程と，
−汚染された液滴を慣性捕集(inertial collection）する工程と、
を含む方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、エレクトロハイドロダイナミック噴霧（以下、ＰＥＨＤと呼ぶ）手段に関する。
【０００２】
ＰＥＨＤは、ミリメータ、ミクロンまたはサブミクロンの大きさの帯電した液滴を噴霧する手段である。
【０００３】
【従来の技術および発明が解決しようとする課題】
ＰＥＨＤの場合、本質的に、液体に電界を印加して、印加電圧と同一極性の電荷を上記液体の表面に誘導する。電荷は、電界によって加速されて、液滴を円錐形に変形する。上記円錐形の頂点には、ミリメータ、ミクロンまたはサブミクロンの大きさの液滴に細分化された霧状の液体ジェットが形成される。
【０００４】
各種の液体細分化方式が、達成され、先行技術に記載されている（特に、Ｃｌｏｕｐｅａｕら、１９８９，Ｊ．Ｅｌｅｃｔｒｏｓｔａｔｉｃｓ，ｐ１３５−１５９参照）。特に、ミリメータサイズの液滴を形成する点滴形態および粒径の分布が双峰状になる安定なコーン・ジェット形態を挙げることができる。
【０００５】
室温において０．０５５Ｎ／ｍ以下の表面張力を有する液体（例えば、エタノール、アセトン、エチレングリコール）の場合、安定なコーン・ジェット形態（粒径の分布が双峰状になることを保証する方式）のＰＥＨＤを得ることが可能なよう、先行技術には、各種の手段が記載されている。しかしながら、表面張力の大きい液体（例えば、水、界面活性剤を添加した液体または基本的に界面活性作用を示す液体）の場合、コーン・ジェット形態のＰＥＨＤを安定して生じさせることは難しい。
【０００６】
即ち、上記液体の高い表面張力のために、ＰＥＨＤを実現させるには、液体に強い電位の印加を必要とし、このため、液体を囲むガス中に強い電界が形成され、従って、ガス内にイオン化現象が起きる。大気圧の空気中において、イオン化現象による放電は、概ね、パルスとして持続され、ジェット・グロー形態に有利なようにコーン・ジェット細分化形態の確立を阻止する。
【０００７】
例えば、EP  ０，２５８，０１６は、非常に薄い表面コーティングを行うことに適用された電気噴霧システムが記載されている。このシステムは、大気圧下において、表面張力が０．０６５Ｎ／ｍ以下の流体を噴霧する、好ましくは、０．０５０Ｎ／ｍ以下の流体を噴霧する能力があるが、これはコロナ現象が避けられた場合についてである（流体の細分化のジェット形態）。放電がある場合には、EP  ０，２５８，０１６は、その装置は空気と異なるガス中に、あるいは、大気圧と異なる空気中におかなければならないことを示している。それで、EP  ０，２５８，０１６の記載は、当業者が噴霧の不確実さに関係のある放電現象を避けるようにすること導く。
先行技術において、液体を囲むガス内のパルス放電の形成を防止することによってこの種の液体のＰＥＨＤを安定化するための各種解決法が提案されている。２つのタイプの取り組みが確認されている。即ち、第１タイプの解決法の場合、ガス圧力の増加によっておよび／または空気とは異なるガス（例えば、ＣＯ2またはＳＦ6）の使用によって液体を囲むガスの絶縁耐力を増加する。第２タイプの解決法の場合、液体コーンおよびジェットの近傍に設置した補足電極を利用して液体近傍のガス内の半径方向の電界を減少する。しかしながら、これら２つのタイプの解決法の何れも、工業的には満足できない。即ち、第１タイプは、雰囲気の制御手段を必要とし、第２のタイプは、補助的な高圧電源を必要とする。
【０００８】
従って、本出願人の知見によれば、先行技術に記載の装置は、何れも、表面張力の大きい液体（例えば、水）について、大気圧下の空気中において補足電極の使用をせずかつパルス放電状態（pulsed  discharge  regime）を生ずることなくＰＥＨＤを実現できない。
【０００９】
本出願は、上記問題を解決する新規の手段に関し、先行技術の手段の欠点を排除することを意図する。
【００１０】
【課題を解決するための手段】
即ち、本発明者は、第１に、室温で測定して０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、パルス放電状態のないＰＥＨＤを大気圧下の空気中に直接に確立できるということを確認した。本発明者は、特に、ある種の機能パラメータに対応するＰＥＨＤ装置によって、更に本質的には、帯電された液体の排出点におけるあらかじめ定めた外径の範囲において外径および内径の寸法が適切な関係を有する少なくとも１つの液体分配ダクトを含むＰＥＨＤ装置によって、すべてのＰＥＨＤを達成できることを確認した（実施形態および図２の計算図表参照）。この関係は、所定の限界値以上の（外径寸法）／（内径寸法）比に対応する。
【００１１】
即ち、本発明者は、ガス中の放電状態（連続放電状態−安定なグローまたはパルス放電状態）は、ガス中の電界の分散に直接に関連するということを確認した。更に、本発明者は、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、大気圧空気中に所望のＰＥＨＤを実現するには、ガス中の電界の分散（即ち、ガス中の電界の変化）を制御するため、下記：即ち、
−液体の形状、即ち、液体コーンおよびジェットの大きさ（ジオメトリ）、および、
−液体中の電位降下、即ち、液体表面の電位
を制御できるダクトの外径および内径を選択することが必要であることを確認した。
【００１２】
即ち、本出願は、第１に、エレクトロハイドロダイナミック噴霧装置であって、帯電した液体を噴霧するための排出ダクトを含み、上記ダクトが、少なくともその出口において、上記装置によってパルス放電状態を生ずることなく０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体を大気圧下で空気中に噴霧できるような外径および内径を有することを特徴とする噴霧装置に関する。特に、本発明に係る装置は、室温で測定して０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体を、パルス放電状態を生ずることなく、大気圧下の空気中に噴霧できる。このようなパルス放電状態の存否を検知する手段は、高速オシロスコープによる一時的な電流変化の測定手段を含む。
【００１３】
本発明の装置は、連続的な放電状態、例えばコロナタイプ放電状態（すなわちグロー状態あるいは、Hermstein状態）を生成することによって、表面張力が０．０５５Ｎ／ｍ以上、特に、０．０６５Ｎ／ｍ以上の流体を大気圧下の空気中に噴霧する能力がある。
本発明の装置は、連続的放電状態、例えばコロナ放電（またはグロー状態またはHermstein状態）で、表面張力が０．０５５Ｎ／ｍ以上、特に、０．０６５Ｎ／ｍ以上の流体を大気圧下の空気中に噴霧するのに適した内径および外径を少なくとも出口部で有するダクト１よりなる手段を備えている。
当業者にとって、放電状態の連続的特性を制御するため各種の手段が公知である。特に、高速オシロスコープによる電流測定、形成された液体コーンの安定性の目視による監視および／または液滴寸法の分布の双峰特性を検証できる粒径測定を挙げることができる。このような双峰分布は、特に、平均寸法のより大きい液滴の過半数（例えば、噴霧液体容積の９０％）の第１母集団と、平均寸法のより小さい液滴の少数（例えば、噴霧液体容積の１０％）の第２母集団とに対応する。
本出願において、エレクトロハイドロダイナミック噴霧装置とは、帯電した液体の分散体（ミストすなわち霧）を形成できる装置、即ち、帯電された液滴を細分化してあるいは粉砕して液体の分散体を形成できる装置を意味する。従って、この種の装置は、液体供給・分散手段と、上記液体の表面を電気的に帯電（bias）する手段とを含む。液体分散手段は、ダクトまたはキャピラリから構成され、帯電した液体は、ダクトまたはキャピラリの出口において、頂点からジェットを放出する円錐形メニスカスを形成し、次いで、帯電された液滴の分散体を形成する。
【００１４】
本出願において、表面張力とは、大気温度および大気圧において空気中で測定した表面張力を意味する。
【００１５】
０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体のＰＥＨＤを、パルス放電状態を生ずることなく、実現できるよう構成された本発明に係る装置は、上記装置を修正することなく、０．０５５Ｎ／ｍ以下の表面張力を有する液体のＰＥＨＤを実現できるという利点を有する。
【００１６】
本発明の好ましい実施例にもとづき、上記手段のダクトの外径および内径は、同一単位で表現して下記関係：即ち、約１．４４５より大きい、好ましくは、約１．５６９７よりも大きい、更に好ましくは、約１．６よりも大きい、なお更に好ましくは、約１．８よりも大きい（外径寸法／内径寸法）比に対応する寸法を有する。
【００１７】
上記比（外径寸法／内径寸法）について適切な数値の上限は、各種の技術的制約によって決定される。特に、極めて小さい内径の加工に関する技術的制約またはより小さい内径に起因し且つより高圧の液圧系の補償を必要とする電荷ロスに関する技術的制約を挙げ得る。
【００１８】
比（外径寸法／内径寸法）について適切な数値の下限は、実験的測定（外径および内径の数値範囲に依存する安定なＰＥＨＤの実現の観察）から得られる。このような測定の例を後に述べる実施形態に示した。下限値は、もちろん、適用された実験条件に依存する。適切な装置の例およびその使用例は、図１を参照する実施形態に記載されている。しかしながら、当業者にとって、多様な設計変更が可能であることは自明である。従って、当業者は、もちろん、上記ダクト１またはキャピラリ１の支持部材の材料および／または支持部材の配置が、形成された電界に影響を与え得る限り、上記材料および／または配置を考慮できる。即ち、特に、この種の導電材料製支持部材を設けるか否かの選択は、上記ダクト１またはキャピラリ１の軸線に対して垂直に上記支持部材を配置した場合、比（外径寸法／内径寸法）における実験的に測定した適切な数値の下限に実質的に影響を与えることは、当業者にとって自明である。
【００１９】
かくして、１．５６９７の上記下限値は、このような支持部材の存在下で実施した実験的測定から得られ、他方、１．４４５の上記下限値は、同等であるがこのような支持部材のない条件において実施した実験的測定から得られた。
【００２０】
実施した測定によって、得られた下限値は、更に、ダクト１またはキャピラリ１の上記出口の断面形状に依存するということが強調される。従って、１．４４５の上記下限値は、上記ダクト１またはキャピラリ１が、少なくとも上記出口において、軸線に対して垂直な断面（垂直面）を有する場合に得られる。上記ダクト１またはキャピラリ１の軸線に直角な断面は、上記出口のレベルにおいて、リング形状を有する。出口の断面が上記ダクト１またはキャピラリ１の軸線に直角でない場合は、得られる下限値は、実質的に異なることになる。ダクト１またはキャピラリ１の外面が、内面よりも長い場合（非垂直面、即ち、斜切タイプの形状）、下限値は、明らかに大きくない（上記条件において、ダクト１またはキャピラリ１の縁に垂直な出口断面によって得られた１．４４５の数値に比して、１．３８の数値が得られた）。逆に、外面が、少なくとも上記出口において、内面よりも短い場合（斜切タイプの形状）は、下限値はより大きくなる（上記条件において、正確に環状形状の断面によって得られた１．４４５の数値に比して、１．８の数値が得られた）。従って、当業者は、ダクト１またはキャピラリ１の上記出口の断面に特殊な形状を加工することを選択できる。
【００２１】
上記外径について適切な寸法は、特に、（液体の導電率の関数である）液体の電気的緩和定数τpに依存する。上記寸法が、上記液体が高粘度を有する場合は、下式（式中、Ｄｍａｘは、限界値（単位：ｍ）を表し、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す）：即ち、
ｌｏｇ10（Ｄｍａｘ）＝０．３７７９３×ｌｏｇ10（τq）＋０．３４６７４
あるいは、上記液体が低粘度を有する場合は、下式（式中、Ｄｍａｘおよびτqは、上記意味を有する）：即ち、
ｌｏｇ10（Ｄｍａｘ）＝０．３７７４７×ｌｏｇ10（τq）＋０．４３１４１
に対応する限界値Ｄｍａｘよりも小さければ有利である。
【００２２】
語句低いおよび高い粘度は、当業者に周知の概念にもとづき解釈される。典型的には、低い粘度とは、約１ｍＰａの粘度を意味し、他方、高い粘度とは、ほぼ２桁大きい粘度（即ち、おおよそ約１００ｍＰａ）を意味する。上記外径の寸法が、上記限界値Ｄｍａｘの１／２よりも小さければ好ましい。上記外径および内径が、上記関係に対応する比の寸法（約１．４４５以上、好ましくは、約１．５６９７以上、更に好ましくは、約１．６５以上、なお更に好ましくは、約１．８以上）を有する場合、上記外径の寸法が、上記限界値Ｄｍａｘの１／３よりも小さければ好ましい。
【００２３】
本発明の実施形態の場合、上記装置は、少なくとも出口において本質的にキャピラリ（例えば、注射針）から構成された少なくとも１つのダクト１を含む。上記装置が、複数のこの種のダクト１またはキャピラリ１を有していれば好ましい。
【００２４】
他の好ましい本発明の装置は、安定な液体細分化形態で、特に、安定なコーン・ジェット・グロー細分化形態（即ち、連続的放電に重ね合わされたコーン・ジェット形態）で、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体を空気中に大気圧で噴霧できる。当業者は、公知の手段によって、コーン・ジェット・グロー形態、即ち、連続的放電状態およびコーン・ジェット噴霧形態が重ね合わされることを検証できる。特に、電流が直流であり（パルスなし）且つ理論的なコーン・ジェット電流よりも優れていることを検証できる高速オシロスコープによる電気的測定を挙げることができる。
【００２５】
本出願において、安定とは、永続的現象（０．９以上、好ましくは、０．９５以上、更に好ましくは、１に等しい時間的実現確率）を意味する。
【００２６】
本発明の装置は、更に、上記ダクト１の上流においてまたは上記ダクト１の通過時に上記液体を帯電できる手段、特に、上記ダクト１の上流においてまたは上記ダクト１の通過時に上記液体に電圧を印加して上記液体を帯電できる手段を含む。
【００２７】
安定なＰＥＨＤを達成できるすべての電圧が、適切である。その選択は、所望の帯電に依存する。上記電圧が、直流電圧であれば有利である。かくして、本発明に係る装置は、常に印加直流電圧と同符号の電荷を有する液滴の分散体を形成する。この電圧は、意図する用途にもとづき、正でも負でもよい。本発明の有利な実施形態の場合、上記電圧は、直流電圧、好ましくは、正の直流電圧（例えば、約＋３０ｋＶよりも小さい正の直流電圧）である。当業者は、本発明に係る装置に使用する液体の固有の特性、特に、導電率、粘度、比重、表面張力などの特性に依存して且つ装置固有の特性、特に、ダクトの上記出口から最も近いアース点までの距離に依存して適切な電圧を選択できる。
【００２８】
上記液体にこのような電圧を印加できる上記手段は、有利な態様で、本質的に、一方では、アースに接続でき、他方では、上記ダクトの上流でまたは上記ダクト内部の通過時に直接的にまたは上記ダクトの上流でまたは上記ダクト内部の通過時に上記液体と接触する導電性材料を介して間接的に上記液体に接続できる少なくとも１つの高電圧発生器２から構成されている。実際、上記ダクトは、内面にまたは内部厚さにわたって導電性材料を含むことができおよび／または本質的にこの種の材料から構成できる。
【００２９】
上記電圧の印加に起因する上記液体中の電流を制限するため、本発明に係る装置は、更に、安全のため、帯電、噴霧された液体中の電流を制限できる保護抵抗器３、特に、極めて大きい電流の通過時に上記液体の放電電流を制限できる保護抵抗器３を含むことができる。この種の抵抗器３は、有利には、高電圧発生器と上記液体に対する接続点との間に設置できる。
【００３０】
本発明のさらに他の装置は、更に、噴霧後に上記液体を除電できる手段５、即ち、アース表面に対する接触により、生成した液滴を放電できる手段５を含む。この特殊な実施形態の有利な構成にもとづき、噴霧後に上記液体を除電できる上記手段５は、有利には、ＰＥＨＤの実現前にアークを通過させ得る最小間隔よりも大きい距離Ｄ（以下、電極間距離と呼ぶ）に設置されている。しかしながら、この種の手段５は、任意である。逆極性成分と相互作用する極性を有する液滴の分散体を形成するために上記装置を使用する場合、上記手段は適用されない。
【００３１】
本発明の他の好ましい実施形態にもとづき、上記装置は、更に、上記液体の噴霧中に、帯電した上記液体を囲うガス中の放電電流を集電できる手段４、例えば、特に、帯電した液体を通過させ得るとともに上記放電電流を集電できる形状および寸法の開口を有する導電性材料を有する手段４含む。この種の手段４は、逆極性成分と相互作用する極性を有する液滴の分散体を形成するために上記装置を使用する場合に、適切である。上記手段４は、更に、形成ゾーンの液体表面の電界が、環状電荷＋および−の密度とは無関係であることを確実にするために適切である（凝集現象、電荷修正および中和現象）。
【００３２】
上記手段４は、上記液滴の分散体と同一の極性を有し、液滴の分散体・成分間の所望の相互作用を妨害し、本発明に係る装置の有効性を減少することになるガスイオンを除去できる。従って、本発明に係る装置は、大きい作動範囲において、典型的には、おおよそ数ｍＶの電圧範囲において放電状態を制御できる。
【００３３】
放電電流を集電するこの種の手段４は、特に、この種の放電電流によって形成されたガスイオンを捕集でき、しかも、形成された液滴を捕集することはない。特に適切なこの種の手段４は、ダクトの上記出口から距離ｄのところに設置され、形成された液滴を通過させ得るとともに、放電によって形成されたガスイオンを捕集できる開口を有する対向電極またはアースされた導電性材料から構成されている。上記距離ｄは、特に、液滴が捕集されず且つ上記放電電流が有効に集電される状態が達成されるまで形成された液体分散体の軸線に沿って上記手段を変位することによって、試行錯誤をして想定できる。この種の手段４は、特に、リング形状を有することができる。
【００３４】
本発明に係る装置は、更に、上記ダクトに液体を供給できる手段６を含む。上記ダクトには、特に、１つまたは複数のポンプによってまたは流量制御に適切な液高さを有するタンクによって液体を供給できる。
【００３５】
本発明の他の好ましい実施形態にもとづき、上記装置は、更に、上限が下限の約１０倍である範囲に含まれる数値の平均流量（単位：ｍ3・ｓ-1）の作動流体を上記ダクトの入口または内部に供給できる手段６を含み、上記範囲は、好ましくは主として、下式（式中、Ａは、０および１とは異なり、約０．１〜１０の範囲の、好ましくは、約０．５に等しい定数であり、ｒは、所望の液滴の半径（単位：ｍ）であり、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す）
Ａ［（４／３）πｒ3］／τq
に対応できる数値を含む。
【００３６】
表面張力が０．０５５Ｎ／ｍ以下である、即ち、放電問題のない液体について、［（４／３）πｒ3］／τq（式中、ｒは、所望の液滴の半径（単位：ｍ）であり、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す）に等しい平均流量を選択することによってコーン・ジェット形態を実現できることは、当業者にとって周知である。ここで付言するが、τq＝［εoεr］／λ＝［８，９２・１０-12εr］／λである。ここで、λは、液体の導電率（単位：ｓ／ｍ）であり、εoは、真空誘電率であり、εrは、材料の誘電率である（εr＝材料の絶対誘電率と真空誘電率との比）。
【００３７】
０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、本発明者は、上記の如く室温において０．０５５Ｎ／ｍ以下の表面張力を有する液体について適切な平均流量は、液滴の分散体を不安定化するパルス放電状態を避けるため、０および１とは異なり、約０１−１０の範囲の、好ましくは、１／２に等しい係数Ａで修正しなければならないということを確認した。
【００３８】
上記ダクトの入口の作動流体の平均流量の数値（単位：ｍ3・ｓ-1）は、下式
Ａ［（４／３）πｒ3］／τq
に対応する。ここで、Ａは、０および１とは異なり、約０，１−１０の範囲の、好ましくは、約０，５に等しい定数であり、ｒは、所望の液滴の半径（単位：ｍ）であり、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す。
【００３９】
本発明による装置は、流体供給手段を備え、この流体供給手段は、上記ダクトの入口に下式に対応する平均流量の数値を有する作動流体（単位：ｍ3・ｓ-1）を供給する。
Ａ［（４／３）πｒ3］／τq
ここで、Ａは、０および１とは異なり、約０．１〜１０の範囲の、好ましくは、約０．５に等しい定数であり、ｒは、所望の液滴の半径（単位：ｍ）であり、τqは、上記液体の電気的緩和定数（単位：ｓ）を表す。
本発明の他の装置は、更に、上記分極液体の噴霧によって形成された液滴の分散体の粒径分布を測定できる手段、特に、ＬＤＡ（レーザ・ドップラー・風速計）システムおよび／または上記分極液体の噴霧によって形成された液滴の分散体によって伝送される電流を測定する手段、特に、オシロスコープを含む。この種の手段は、特に、上記液滴の噴霧中の形成液滴の粒径分布の変化および／または上記電流の変化を追跡できる。
【００４０】
本発明における有利な上記液体は、本質的に、溶液（有機系または無機系の中性またはイオン性溶媒および溶質）または水、超純水、蒸留水、導電性塩を含む水、界面活性分子を添加した有機溶媒、界面活性分子を添加したエタノール、界面活性分子を添加したアセトン、界面活性分子を添加したエチレングリコールからなるグループから選択した溶液の混合物である。
【００４１】
本発明に係る装置は、多数の有益な用途を有する。有益な用途には、一般にＰＥＨＤ装置の公知の用途（例えば、表面コーティング）が含まれ、更に、本発明に係る装置によって、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体を、パルス放電状態を生ずることなく、空気中に大気圧で噴霧できるその能力にもとづき実現可能な新規の用途が加わる。特に、新規の用途として電気的粒子洗浄の分野および生物学的分野における用途を挙げることができる。
【００４２】
本発明の好ましい実施形態にもとづき、上記装置は、粒子、特に、汚染エーロゾルの捕集（脱塵）に使用される。上記装置は、エーロゾル状態のすべての排出流体またはエーロゾルに転換されることがあるすべての排出流体に使用できる。この種の捕集は、本発明に係る装置によって、除去すべき粒子を形成した液滴上に電気的に凝結することによって行われる。従って、この種の凝結が効果的である場合、上記装置は、除去すべき上記粒子の（自然のまたは誘導された）極性とは逆の極性の液滴の形成に使用する。
【００４３】
従って、本発明の好ましい実施形態の場合、本発明に係る装置は、脱塵すべき工業排水の流路に配置され、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体（例えば、水）からエーロゾルとは逆の極性の液滴の分散体を形成できる。特に有利な態様で、この種の排出流体流路に多数の本発明に係る装置を設けることができる。
【００４４】
エーロゾル捕集のための先行技術の装置（例えば、特に、流動床および湿式ガス洗浄器）に比して、本発明に係る装置は、特に、極めて小さい寸法の帯電液滴を形成する利点を有し、汚染エーロゾルの捕集に使用する場合には、水の使用容積を制限するという利点を有する。本発明に係る装置は、更に、液体捕集器の単位容積当りの捕集面積を増加し（粒子間静電力の増加、極めて小さい液滴の捕集）、絶縁ダストの捕集電極上の堆積に関連する静電沈殿系の効率減少の問題を回避し、加圧系または機械的系を必要とせず、かくして、プロセス出口の濾過系の圧力低下の問題を回避するという利点を有する（本発明に係る装置によって慣性捕集が可能である）。
【００４５】
本発明の装置は、更に、一般的に、設備費の節減、エネルギ費の節減、（本発明に係る装置における使用水量（ｍ3／ｈ）が少ないことによる）、使用水の処理費の減少という利点を有する。本装置は、更に、信頼性の点でも利点を有する。慣性捕集に使用された壁における捕集液滴のパーコレーションによって、先行技術の上記装置を使用した場合に観察されるような、電極上の捕集製品の堆積を回避できる。本発明に係る装置は、特に有利な態様で、連続的に運転できる。
【００４６】
従って、本発明の特に好ましい実施形態にもとづき、上記装置は、初期粒径が１μ以下の粒子、特に、エーロゾル状態のすべての排出流体またはエーロゾルに転換されることがあるすべての排出流体中の汚染エーロゾルをより大きい液滴上に電気的に凝結する慣性捕集に使用される。
【００４７】
この種の粒子は、その小さい粒径のために、これまで、捕集液滴への凝結後に慣性捕集によって有効に除去できなかった。本発明に係る装置は、形成された帯電液滴の寸法を制御できるので、除去すべき粒子の凝結後に、単なる慣性によって粒子の下降を誘起するのに最適な大きさの帯電液滴を形成できる。本発明に係る装置にもとづき、上記捕集のために、濾過システムを使用する必要はない。従って、この種の濾過システムの使用に起因する圧力低下は避けられる。本発明に係る装置は、更に、上記成長に必要な水の量を制御でき、従って、処理すべき使用する水の量を制御できる。
【００４８】
本発明の装置によって形成された液滴の大きさを変更するための手段の場合、特に、液体流量を変更し、即ち、上記ダストの入口または内部における液体供給速度を変更することによって液体の機械的流量を変更しおよび／または流量に影響をあたえる液体固有の特性、特に、導電性を変更する（この場合、唯一つのベース液体の特性を改質するか、所定の特性の異なる液体を使用する）。
【００４９】
上記排出流体またはエーロゾルは、焼却工場、化学産業、冶金産業、ガラス産業、ボイラー、火力発電所、トンネル、車両、特に、ディーゼル車から排出される。
【００５０】
本発明の他の好ましい実施形態にもとづき、上記装置は、有機分子、特に、核酸の転位のための生物学的（植物性または動物性）膜の電気泳動に使用される。
【００５１】
本出願は、更に、本発明に係る装置を使用することを特徴とするＰＥＨＤ法に関する。本出願は、更に、汚染エーロゾルを除去する必要のあるエーロゾル排出流体またはエーロゾルに転換される排出流体の汚染除去法を意図し、この方法は、下記工程：即ち、
−汚染エーロゾルを帯電する工程と、
−本発明に係る少なくとも１つの装置によって逆極性の液滴の分散体を形成する工程と、
−上記液滴上に上記汚染エーロゾルを電気的に凝結させ得るよう上記液滴の分散体と帯電した上記汚染エーロゾルとを接触させる工程と、
−汚染された液滴を慣性的に捕集する工程と、
を備えていることを特徴とする。
【００５２】
本発明の目的は、ＰＥＨＤの過程にもあり、連続した放電状態を達成することにより、大気圧下の空気中にダクト１の出口において帯電した流体を噴霧することを特徴とする。帯電する流体の表面張力は、０．０５５Ｎ／ｍより大きく、特に０．０６５Ｎ／ｍより大きい。
有利なことに、ダクト１は、少なくともその出口において、同一単位で表現して下記関係を満たす外径および内径を有する。
即ち、（外径寸法／内径寸法）比が約１．４４５より大きい、好ましくは、約１．５６９７よりも大きい、更に好ましくは、約１．６よりも大きい、なお更に好ましくは、約１．８よりも大きい。
【００５３】
【発明の実施の形態】
実施形態を示す図１〜６を参照して本発明の特徴および利点を説明する。
【００５４】
実施形態１
図１に示したようにＥＰＥＨＤ装置を設けた。このＰＥＨＤ装置は、特に、下記の構成を含む：即ち、
−導電性材料からなる液体分配ダクトまたはキャピラリ１、
−正の直流高電圧（ＤＣ  ０〜３０ｋＶ）発生器２、
−保護抵抗器３（Ｒ＝１０6Ω）、
−液体を囲むガス中に配されている、アースされた導電性リング状放電電流集電手段４、
−噴霧された液滴の電荷を集電できる、アースされた対向電極５、
−液体供給ポンプ６。
【００５５】
リング４は、放電によって液体を囲うガス中に形成されたガスイオンを捕集するとともに帯電した液滴の分散体を通過させるよう、キャピラリ１から２〜４ｃｍの距離ｄをおいて設置してある。（任意の）対向電極５は、分散体の電荷液滴を集電するようキャピラリ１から距離Ｄをおいて設置してある。ガス中のサスペンジョン（suspension）としての帯電液滴（charged  droplets）エーロゾルを形成する場合は、キャピラリ１およびリング４が不可欠である。
【００５６】
ＰＥＨＤ装置は、更に、図１に示した如く、下記の分析手段および測定手段を含む：即ち、
−本発明に係る装置によって形成された帯電液滴の粒径分布をレーザ光束９を使用して測定できるレーザ・ドップラー・風速計（ＬＤＡ）システム７、
−形成された液滴の分散体によって伝送(carried)される電流を測定できるオシロスコープ（Ｏｓｃｉｌｌｏ  ２００Ｍｈｚ）８。
【００５７】
導電性キャピラリ１を介して液体に印加される電圧は、例えば、電極間距離が約１〜１０ｃｍの場合、約＋１ｋＶ〜＋３０ｋＶの範囲にある正電圧を印加するのが好ましい。なぜならば、負の放電電界閾値は、正の放電電界閾値よりも小さく、従って、正のＰＥＨＤの場合、液体に印加できる電圧範囲が拡大されるからである。
【００５８】
キャピラリ１は、注射針から構成されている。各種の外径（Ｄext）および内径（Ｄint）のキャピラリ１をテストした。
【００５９】
図２に、適切な外径の最大値を読取ることができる計算図表を示した。即ち、当該液体の電気的緩和時間（ｓ）（横軸）の関数として、低粘度の液体の場合は実線から、高粘度の液体の場合は破線から、キャピラリ外径の最大値（ｍ）（縦軸）を読取る。語句低いおよび高い粘度は、当業者に周知の概念にもとづく。典型的には、低粘度とは、約１ｍＰａの粘度を意味し、高粘度とは、約２桁大きい粘度（即ち、約１００ｍＰａ）を意味する。図２において、破線（高粘度液体）は、下式に対応する：
ｌｏｇ10（キャピラリ径（ｍ））＝０．３７７９３×ｌｏｇ10（電気的緩和時間（ｓ））＋０．３４６７４
実線（低粘度液体）は、下式に対応する：
ｌｏｇ10（キャピラリ径（ｍ））＝０．３７７４７×ｌｏｇ10（電気的緩和時間（ｓ））＋０．４３１４１
（０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい）高い表面張力を有する液体の、大気圧下の空気中の安定な（パルス放電状態のない）ＰＥＨＤに適切な外径値は、図２から読取った限界値よりも低く選択する。
【００６０】
本実施形態の実験において、キャピラリ１の外径の数値は、０．３２４〜１．８ｍｍの範囲にある。本実施形態の結果は、キャピラリ軸線に対して垂直である導電性支持部材に設置したキャピラリについて得られたものである。
【００６１】
外径の各数値について、キャピラリ１の内径の各種数値をテストした。室温において０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する各種液体（即ち、超純水（導電率１０μＳ／ｍ；τq７０μｓ）から導電性塩を含む水（導電率１０００μＳ／ｍ；τq７・１０-7ｓ）までの範囲の液体）について、各組合せ（外径−内径）をテストした。
【００６２】
本発明に係る装置ユニットを大気圧下の空気中に置き、＋１〜＋３０ｋＶの範囲の正の直流電圧を印加し、上記装置に液体を供給した。ＬＤＡシステム７およびオシロスコープ８によって、（パルス放電状態のないまたはある）安定なまたは不安定なＰＥＨＤの達成を観察できる。かくして、被検液体グループにおいて、テストした各組合せＤext／Ｄintについて安定なＰＥＨＤが得られる確率を計算した。
【００６３】
以下の表１に、導電率１００μＳ／ｍの液体について得られた結果を示した：
【表１】
0004491675.tif 000002
図３に、各種の数値組合せ（キャピラリ１の外径；キャピラリ１の内径）において、導電率１００μＳ／ｍの液体について得られたＰＥＨＤのこの種の結果を示した：記号＋は、（パルス放電状態のない）安定なＰＥＨＤが形成された、即ち、確率が１に等しい安定なコーン・ジェット・グロー形態が形成された場合を示す；記号−は、（パルス放電状態のある）不安定なＰＥＨＤの形成された、即ち、（コーン・ジェット・グローが永続的でない）不安定な、即ち、確率が１よりも低い形態が形成された場合を示す。
【００６４】
以下の表２に、導電率１０００μＳ／ｍの液体について得られた結果を示した
【表２】
0004491675.tif 000003
図４に、各種の数値組合せ（キャピラリ１の外径；キャピラリ１の内径）において、導電率１０００μＳ／ｍの液体について得られたＰＥＨＤのこの種の結果を示した：記号＋は、（パルス放電状態のない）安定なＰＥＨＤが形成された、即ち、確率が１に等しい安定なコーン・ジェット・グロー形態が形成された場合を示す；記号−は、（パルス放電状態のある）不安定なＰＥＨＤが形成された、即ち、（コーン・ジェット・グローが永続的でない）不安定な、即ち、確率が１よりも低い形態が形成された場合を示す。
【００６５】
上記の表１、２および図３、４から明らかなように、ＤextおよびＤintの数値が適切な関係に対応する場合、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、大気圧下の空気中で、１に等しい確率で、パルス放電状態のないＰＥＨＤを得ることができる。例えば、（Ｄext最大値）／３にほぼ等しい数値までのＤextについて、図３（導電率１００μＳ／ｍの液体）および図４（導電率１０００μＳ／ｍの液体）から適切な関係（例えば、キャピラリ１のＤext／Ｄint比が約１．５６９７よりも大きい）を計算し、読取ることができる。（Ｄext最大値までの）残りのＤext範囲について同様に計算を実行する。
【００６６】
以下の表３、４に、表１（導電率１００μＳ／ｍの液体）および表２（導電率１０００μＳ／ｍの液体）に示したキャピラリ１の各外径Ｄextについて、本発明にもとづき、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、大気圧下の空気中で、パルス放電状態のないＰＥＨＤを形成するために同様に使用できるキャピラリ１の内径Ｄintの最大値を示した（Ｄext最大値のほぼ１／３に等しいＤextの数値についての関係：Ｄext＝１．５６９７Ｄint）
【表３】
0004491675.tif 000004
【表４】
0004491675.tif 000005
実施形態２
上記実施形態１の場合と同様の態様で実験を行った。但し、上記ダクトまたはキャピラリを支持する支持部材は設けてない。得られた結果を表５（導電率１００μＳ／ｍの液体）および表６（導電率１０００μＳ／ｍの液体）に示した
【表５】
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【表６】
0004491675.tif 000007
上記結果を、それぞれ、図５、６に示した。図５に、表５に記載の結果を示した（導電率１００μＳ／ｍの液体；τq＝７１４３１３６・１０-6）：記号＋は、１に等しいコーン・ジェット・グロー形態の安定なＰＥＨＤの確率を示し，記号−は、コーン・ジェット・グローが経時的に不安定な１よりも低い確率を示し、得られた機能限界値の直線は、式Ｄext＝１．４４５Ｄint（ここで，Ｄext最大値＝４．２２ｍｍ）に対応する。図６に、図５と同一の記号を使用して、表６に記載の結果を示した（導電率１０００μＳ／ｍの液体；τq＝７１４３１３６・１０-7；低粘度液体）：機能限界値の直線は、式Ｄext＝１．４４５Ｄint（ここで，Ｄext最大値＝１．７７ｍｍ）に対応する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明に係るＰＥＨＤ装置の図面である。
【図２】  （キャピラリ径（ｍ）と電気的緩和時間（ｓ）との関係を示す）計算図表である（この図表から、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する液体について、大気圧下の空気中で、パルス放電状態のないＰＥＨＤの実現のために適切なダクト外径を読取ることができる（破線：高粘度液体についてのダクト外径限界値，実線：低粘度液体についてのダクト外径限界値））。
【図３】  被検ダクトの内径（縦軸，ｍｍ）および外径（横軸，ｍｍ）の関数として、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する導電率１００μＳ／ｍの液体のパルス放電状態のないＰＥＨＤに関する１に等しい確率（記号＋）または１よりも低い確率（記号−）を示す図面である。さらに、本発明の構成（上記ダクトまたはキャピラリを支持する上記ダクトまたはキャピラリに垂直な金属製支持部材を設けた構成）にもとづくキャピラリ１の機能範囲を示す直線Ｄext＝１．５６９７Ｄintをプロットした。また、１つの直線（垂直な直線Ｄｍａｘ）で適切な外径の上限を示した。
【図４】  図３と同様、被検ダクトの内径（縦軸，ｍｍ）および外径（横軸，ｍｍ）の関数として、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する導電率１０００μＳ／ｍの液体のパルス放電状態のないＰＥＨＤに関する１に等しい確率（記号＋）または１よりも低い確率（記号−）を示す図面である：さらに、本発明の構成（上記ダクトまたはキャピラリを支持する上記ダクトまたはキャピラリに垂直な金属製支持部材を設けた構成）にもとづくキャピラリ１の機能範囲を示す直線Ｄext＝１．５６９７Ｄintをプロットした。また、１つの直線（垂直な直線Ｄｍａｘ）で適切な外径の上限を示した。
【図５】  図３と同様、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する導電率１００μＳ／ｍの液体のパルス放電状態のないＰＥＨＤに関する１に等しい確率（記号＋）または１よりも低い確率（記号−）の達成を示す図面である：さらに、本発明の他の構成（上記ダクトまたはキャピラリに垂直な金属製支持部材を設けてない構成）にもとづくキャピラリ１の機能範囲を示す直線Ｄext＝１．４４５Ｄintをプロットした。また、１つの直線（垂直な直線Ｄｍａｘ）で適切な外径の上限を示した。
【図６】  図３と同様、０．０５５Ｎ／ｍよりも大きい、特に、０．０６５Ｎ／ｍよりも大きい表面張力を有する導電率１０００μＳ／ｍの液体のパルス放電状態のないＰＥＨＤに関する１に等しい確率（記号＋）または１よりも低い確率（記号−）の達成を示す図面である：さらに、本発明の他の構成（上記ダクトまたはキャピラリに垂直な金属製支持部材を設けてない構成）にもとづくキャピラリ１の機能範囲を示す直線Ｄext＝１．４４５Ｄintをプロットした。また、１つの直線（垂直な直線Ｄｍａｘ）で適切な外径の上限を示した。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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