(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
シート面内に分散配置された導電性微粒子により、シートの厚さ方向のみに導電性を付与する接着シートにおいて、厚さ方向の中央に配置したコアフィルムの両面に接着剤層が配置され、前記コアフィルムおよび接着剤層は絶縁性であり、コアフィルムは接着剤層を構成する樹脂よりも２０℃以上高い軟化温度を有する樹脂から形成されており、個々の導電性微粒子の一部あるいは全部がコアフィルム内に存在し、かつ当該導電性微粒子がコアフィルム面内に所定配置で配置されている異方性を有する導電性接着シートの製造方法において、貫通していない孔を有するコアフィルムの面と反対側の面に第１の接着剤層を形成し、次いで、前記孔内に導電性微粒子を入れた後に、このコアフィルムの他方の面に第２の接着剤層を形成することを特徴とする導電性接着シートの製造方法。
【請求項２】
レーザー照射によってコアフィルムに貫通していない孔を形成する工程を含む請求項１に記載の導電性接着シートの製造方法。
【請求項３】
該導電性微粒子が、銅、金、銀、ニッケル、パラジウム、インジウム、錫、鉛、亜鉛、またはビスマス、またはこれらいずれかの金属の合金、または炭素からなる微粒子、あるいは表面に金属被覆を有する微粒子であることを特徴とする請求項１または２に記載の導電性接着シートの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、シート面内に分散配置された導電性微粒子により、シートの厚さ方向のみに導電性を付与する導電性接着シートの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来より、液晶ディスプレイの配線とフレキシブル基板との接続や、集積回路部品の基板への高密度実装等の際に、厚さ方向のみに導電性を付与する導電性接着シートが使用されている。従来の導電性接着シートの一例を図９に示す。この例では、接着剤層からなるシート２０内に導電性微粒子４がランダムに分散配置されている。このシートには以下の問題点がある。
近年、接続される配線パターンやランドパターンの寸法は益々微細化されている。接続されるパターンの寸法が小さくなると、導電性微粒子がランダムに分散配置されているシートでは、図９（ｂ）に示すように、接続されるパターンが導電性微粒子の存在しない位置Ａに配置される確率が高くなる。その結果、接続されるパターン間が電気的に接続されない恐れがある。
【０００３】
この問題点を解決するためには、より小さな導電性微粒子を高密度でシート内に分散させることが有効であるが、導電性微粒子の寸法を小さくすると、図１０（ａ）に示すように、接続パターンＰ１，Ｐ２の基板Ｂ１，Ｂ２の面からの突出高さのバラツキを吸収できないという問題点がある。また、シート２０内での導電性粒子４の密度を高くすると、図１０（ｂ）に示すように、パターンＰ１，Ｐ２がファインピッチで配列されている場合に、隣り合うパターン間にショート（短絡）が生じる確率が高くなる。すなわち、これらの方法では、導電性微粒子がランダムに分散配置されている導電性接着シートの接続信頼性が改善されない。
【０００４】
一方、特開平５−６７４８０号公報および特開平１０−２５６７０１号公報には、シート内に導電性微粒子を所定配置で分散させることが記載されている。
特開平５−６７４８０号公報に記載されている方法では、導電性微粒子をシート（接着剤層）に分散させる前に帯電させ、導電性微粒子間の反発力を利用して導電性微粒子をシート内に均一に分散させている。また、導電性微粒子と支持体の各位置を異なる電荷で帯電させ、支持体上に所定配置で導電性微粒子を配置させた後に、この配置を保持した状態で導電性微粒子を接着剤層に転写することが記載されている。
しかしながら、この方法では、帯電した導電性微粒子同士の反発力によって配置を保持するため、シート面内で隣り合う導電性微粒子間の距離を２０μｍ以下まで接近させることは不可能である。
【０００５】
特開平１０−２５６７０１号公報には、磁性を有する導電性粒子を使用して、ゴム材料と導電性粒子とからなる組成物をシート状に形成し、このシート状物の厚さ方向に磁場をかけて導電性粒子を配向させ、この状態でゴムを硬化させることが記載されている。
しかしながら、この方法には以下の問題点がある。磁場を極めて狭い領域に集中させることが困難であるため、シート面内で隣り合う導電性微粒子間の距離を２０μｍ以下まで接近させることができない。導電性粒子がゴムシートの厚さ方向で重なって配列される場合がある。導電性粒子を規則的に（隣り合う粒子間に所定間隔を保持しながら）配置することが困難である。使用できる導電性粒子が磁性体に限られる。
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
本発明は、このような従来技術の問題点に着目してなされたものであり、シート面内に分散配置された導電性微粒子により、シートの厚さ方向のみに導電性を付与する導電性接着シートにおいて、導電性微粒子がシート面内に、規則的に且つ高密度で（隣り合う導電性微粒子間の距離が２０μｍ以下となるように）配置された導電性接着シートの製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明は、上記課題を解決した導電性接着シートの製造方法である。
すなわち、
１、  シート面内に分散配置された導電性微粒子により、シートの厚さ方向のみに導電性を付与する接着シートにおいて、厚さ方向の中央に配置したコアフィルムの両面に接着剤層が配置され、前記コアフィルムおよび接着剤層は絶縁性であり、コアフィルムは接着剤層を構成する樹脂よりも２０℃以上高い軟化温度を有する樹脂から形成されており、個々の導電性微粒子の一部あるいは全部がコアフィルム内に存在し、かつ当該導電性微粒子がコアフィルム面内に所定配置で配置されている異方性を有する導電性接着シートの製造方法において、貫通していない孔を有するコアフィルムの面と反対側の面に第１の接着剤層を形成し、次いで、前記孔内に導電性微粒子を入れた後に、このコアフィルムの他方の面に第２の接着剤層を形成することを特徴とする導電性接着シートの製造方法。
２、  レーザー照射によってコアフィルムに貫通していない孔を形成する工程を含む１、に記載の導電性接着シートの製造方法。
３、  該導電性微粒子が、銅、金、銀、ニッケル、パラジウム、インジウム、錫、鉛、亜鉛、またはビスマス、またはこれらいずれかの金属の合金、または炭素からなる微粒子、あるいは表面に金属被覆を有する微粒子であることを特徴とする１、または２、に記載の導電性接着シートの製造方法に関する。
【発明の効果】
【０００８】
本発明の導電性接着シートによれば、コアフィルム面内に所定配置で複数個の貫通孔を形成し、この貫通孔に導電性微粒子を配置するため、貫通孔のピッチおよび大きさを、接続するパターンの配列ピッチおよび配線幅等に対応させて設定することが可能となる。また、使用時に、コアフィルムによってシート面内での導電性微粒子の配置が固定される。
そのため、貫通孔のピッチおよび大きさを、接続するパターンの配列ピッチおよび配線幅等に対応させて設定することによって、ファインピッチで配列されているパターンを接続する場合でも、隣り合うパターン間にショートが生じないようにすることができる。また、接続するパターンが導電性微粒子の存在しない位置に配置される、という恐れを無くすことができる。
その結果、本発明の導電性接着シートによれば、接続するパターンの寸法が小さい場合や、ファインピッチで配列されているパターンを接続する場合でも、信頼性の高い接続を行うことができる。
また、本発明の導電性接着シートの製造方法によれば、導電性微粒子がシート面内に、規則的に且つ高密度で（隣り合う導電性微粒子間の距離が２０μｍ以下となるように）配置された導電性接着シートを容易に製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００９】
本発明で用いるコアフィルムは、その両側に形成される接着剤層を構成する樹脂よりも２０℃以上高い軟化温度を有する樹脂から形成されていることが必要である。これは本発明の導電性接着シートを中央に配置して上下から接続する部品あるいは基板を加熱圧着した際に樹脂の流動が起こるが、所定配置させた導電性微粒子が移動し難いようにするための工夫である。
すなわち、接着剤層は部品あるいは基板上の接続バンプの凹凸に追従して移動し空隙が発生しないようにコアフィルムが流動化する前に流動化させる必要がある。コアフィルムを構成する樹脂が、接着剤層が流動化するのと同時あるいは以前に流動化した場合、せっかく所定配置させた導電性微粒子が樹脂の流動にともない移動するため、ファインピッチの接続が困難となる。
【００１０】
したがって、コアフィルムの軟化温度は接着剤層を形成する接着樹脂の軟化温度よりも２０℃以上、好ましくは５０℃以上、更に好ましくは８０℃以上高いものである。
ここで、コアフィルムおよび接着剤層の軟化温度とは、コアフィルムをなす樹脂および接着剤層をなす接着剤の温度を室温から上昇させた際に粘性率が大きく低下する（粘性率曲線の傾きが変化する）最初の温度を意味する。この軟化温度は、例えばレオメータ等の粘弾性測定装置を用いて、前記樹脂および接着剤の温度を室温から一定速度で上昇させながら、粘性率を測定することによって調べることができる。
本発明において用いられるコアフィルムを形成する樹脂としては、ポリイミド樹脂、ポリアミド樹脂、ポリアミドイミド樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂、ポリエステル樹脂、不飽和ポリエステル樹脂、ポリアリル樹脂、ポリオレフィン樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、などの樹脂単独あるいはこれらの樹脂を主成分とした熱可塑性樹脂あるいは熱で可塑化した後硬化するタイプの熱硬化性成分を含有した熱硬化性樹脂が好ましい。
【００１１】
コアフィルムの厚さは、用いる導電性微粒子の大きさに大きく依存する。すなわち、本発明の導電性接着シートは、使用時に、接続する両パターンに導電性微粒子を接触させる必要がある。本発明において使用されるコアフィルムには貫通した孔は存在しない。
すなわち所定配置された導電性微粒子はコアフィルムに形成した貫通していない孔に入っているかあるいは個々の導電性微粒子の一部あるいは全部がコアフィルムに取り込まれた状態にあり、使用時に先ず接着剤層のみが接続パターンの形状に合わせて流動化しその後熱により硬化が開始した後、コアフィルムが熱で軟化し、導電性微粒子周囲の薄いコアフィルムの部分が流動化する。したがって、導電性微粒子の周囲の絶縁体であるコアフィルムが接続の障害とならない厚みに設定する必要がある。
【００１２】
コアフィルムの厚さは、導電性接着シートで用いる導電性微粒子の平均粒子径の好ましくは３倍以下、更に好ましくは２倍以下にする。また、厚みの下限は、好ましくは導電性接着シートで用いる導電性微粒子の平均粒子径の０．５倍以上、更に好ましくは０．７５倍以上である。コアフィルムがこれより薄くなると、コアフィルムに形成された孔または凹部以外の場所に付着した導電性微粒子を除去する際に孔または凹部に入っている導電性微粒子も一緒に除去されてしまう。
また、図１（ａ−１）を用いて説明すると、貫通していない孔の底部に存在するコアフィルムの厚さは、好ましくは導電性微粒子の存在しない部分のコアフィルムの厚さの０．５倍以下、更に好ましくは０．２５倍以下である。また、貫通していない孔の底部に存在するコアフィルムの厚さの下限は、好ましくは導電性微粒子の存在しない部分のコアフィルムの厚さの０．０５倍以上、更に好ましくは０．１倍以上である。これより薄くなると、コアフィルムに貫通していない凹部を形成する際に、凹部に対応する凸部を有する型から該コアフィルムを剥離する際に、物理的強度を維持できず破れる箇所が発生したり、凹部が貫通した孔になってしまう部分が発生するため好ましくない。
【００１３】
また、本願における参考例では、コアフィルムには貫通していない孔を形成し、この孔のみに導電性微粒子を入れる。したがって孔以外の場所に吸着した導電性微粒子は圧縮空気等を用いて吹き飛ばすか、あるいは粘着シート等を用いて接着除去する必要がある。この工程において、孔の深さが用いる導電性微粒子の粒子径に比較して浅い場合、孔に入った導電性微粒子が不要な導電性微粒子と一緒に除去されてしまう。そのため、好ましい孔の深さは、導電性微粒子の平均粒子径の０．５倍以上、更に好ましくは１倍以上である。
したがって、孔の開いていない部分のコアフィルムの好ましい厚さは、用いる導電性微粒子の平均粒子径の０．７倍以上、更に好ましくは１．２倍以上である。
【００１４】
本願における参考例では、コアフィルムに形成する貫通していない孔の大きさは、用いる導電性微粒子の大きさに依存するが、好ましくは導電性粒子の平均粒子径の１〜１．５倍とする。孔の配列については、接続パターンの配列ピッチや配線幅に依存するが、配列ピッチの０．３倍〜１倍の間隔で孔を配列することが好ましい。また、接続する部分のパターンにのみ孔を形成することも可能である。ただし、この場合には、接続パターンと接続部品との位置合わせが必要となる。
本発明で使用する導電性微粒子の大きさは、好ましくは平均粒子径が０．５μｍから５０μｍ、更に好ましくは１μｍから２０μｍ、最も好ましくは２μｍから１０μｍとする。導電性微粒子の平均粒子径が０．５μｍ未満であると、接続パターンの高さのバラツキを吸収できない場合がある。また、５０μｍを越える大きさでは、ファインパターンの接続には不向きとなる。
【００１５】
本発明で使用する導電性微粒子の形状は、特に球形である必要はなく、多面体、球形粒子に多数の突起状物があるものでも構わない。ただし、扁平状のものは孔に入れ難い、あるいは吸着装置に吸着し難いので好ましくない。圧縮時に潰れやすい、変形し易い導電性微粒子は、接続パターンとの接触面積を大きくでき、接続パターンの高さのバラツキを吸収できるため好ましい。
本発明で使用する導電性微粒子の粒子径分布は、好ましくは標準偏差が平均粒子径の５０％以下となるようにする。更に好ましくは標準偏差が平均粒子径の２０％以下となるように、最も好ましくは１０％以下となるようにする。導電性微粒子の粒子径分布が標準偏差が平均粒子径の５０％を越えて広く分布すると、粒子径の小さな導電性微粒子により貫通孔に詰まりが発生したり、孔以外の場所に存在する不要な小さな導電性微粒子を取り除くことが難しくなる。また、接続パターンの高さばらつきを吸収することが難しくなる。そのため、接続パターン間の電気的な接続信頼性の低下につながる。また、一つの孔に一つの導電性微粒子が入っていること、すなわちコアフィルムの厚さ方向に導電性微粒子が１つ存在することが好ましい。
【００１６】
導電性微粒子の分級方法としては通常の方法、例えばサイクロン、クラシクロン等の遠心分級機、重力分級機、慣性分級機、気流分級機、あるいはふるい分けによる分級機等を用いることができる。粒子径が１０μｍ以下の微細な導電性微粒子を分級するには、まず、気流分級機等を用いて粗く分級し、その後精密に貫通孔を形成されたふるいを用いたふるい分けによる分級方法をとることが好ましい。粒子径が１０μｍ以下の微細な導電性微粒子を精密ふるいにより分級する場合、導電性微粒子が変質しないアルコール等の溶剤中で、超音波を用いることが効果的である。
本発明で製造した導電性接着シートを構成する接着剤層をなす接着剤としては、例えば、熱硬化性接着剤、熱可塑性接着剤あるいは感圧接着剤等を好適に使用することができる。特に、マイクロカプセル中に硬化剤を含有する化合物を閉じ込め、圧力あるいは熱によりマイクロカプセルが潰れることにより硬化が開始するいわゆる潜在性硬化剤を含有するタイプの接着剤を使用することが好ましい。
【００１７】
また、この接着剤層の材質としては、例えば、エポキシ系樹脂、ポリイミド系樹脂、尿素樹脂、アミノ樹脂、メラミン樹脂、フェノール樹脂、キシレン樹脂、フラン樹脂、イソシアネート樹脂、ベンゾシクロブテン系樹脂、ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリスルホン樹脂、ポリエーテルスルホン樹脂等を挙げることができる。特に、寸法安定性、耐熱性等の観点からは、使用する接着剤を構成する樹脂が、ベンゼン、ナフタレン、アントラセン、ピレン、ビフェニル、フェニレンエーテル等の芳香族化合物やシクロヘキサン、シクロヘキセン、ビシクロオクタン、ビシクロオクテン、アダマンタン等の脂肪族環状化合物の骨格を分子鎖中に有する化合物からなることが好ましい。
【００１８】
また、溶剤に可溶な樹脂からなる接着剤を使用すれば、接着剤を溶剤に溶かした状態で支持体上に塗布した後に乾燥することによって、接着剤層を得ることができる。好ましくはこの乾燥（溶媒除去）後の接着剤層の厚さを１μｍ〜５０μｍに、更に好ましくは５μｍ〜２０μｍとする。１μｍ未満の厚さでは、接着後の密着強度を得ることが難しい。接着剤層の厚さが５０μｍを越えると、接着剤の量が多すぎて、導電性微粒子と接続パターンとの間の電気的な接続が妨害される。
本発明で製造した導電性接着シートでは、コアフィルムを挟んで両面に第１および第２の接着剤層が形成されているが、これらの接着剤層は組成の同じものであっても異なるものであっても構わない。また、第１および第２の接着剤層は、それぞれ機能の異なる複数の接着剤層が積層されたものであってもかまわない。
【００１９】
本発明で製造した導電性接着シートが製造工程において酸性水溶液や水などに曝される場合には、水系処理液で変質や反応が生じない接着剤層を使用することが好ましい。また、粘着性あるいはタック性を有する接着剤層を使用することによって、本発明の導電性接着シートを被接続物に対して仮止め可能とすることができる。
以下、本発明の製造方法で製造した導電性接着シートの実施形態について説明する。
本発明の製造方法で製造した導電性接着シートの一実施形態について、図１を用いて説明する。
図１（ａ−１）に示される導電性接着シートは、厚さ方向の中央に配置したコアフィルム１と、コアフィルム１の両面に配置された接着剤層２，３と、球状の導電性微粒子４とで構成されている。コアフィルム１はポリスルホン系熱硬化性樹脂からなり、厚さは１０μｍである。接着剤層２，３は、潜在性硬化剤を含有するエポキシ系の熱硬化型接着剤からなり、厚さは１２μｍである。
【００２０】
導電性微粒子４は、銅と銀との合金からなる粉末であって、平均粒径が６μｍ、粒子径分布の標準偏差が０．５μｍである。コアフィルムとして用いるポリスルホン系熱硬化性樹脂の軟化温度は１６０℃であり、接着剤層として用いるエポキシ系熱硬化型接着剤の軟化温度は６０℃である。コアフィルム１には、厚さ方向に貫通していない孔１０が、フィルム面内に多数個、規則的に配置されている。
この実施形態では、図１（ｂ）に示すように、フィルム面内の格子点（格子の縦線と横線との交点）の位置および単位格子の面心位置に、貫通していない孔１０が配置されている。縦線に沿って隣り合う格子点の間隔は１５μｍであり、横線に沿って隣り合う格子点の間隔は１５μｍである。貫通していない孔１０の平面形状（フィルム面に沿った断面形状）は円形であり、この円の直径は７．５μｍ（導電性微粒子４の平均粒径の１．２５倍）である。また、コアフィルム１の全ての孔１０内に、各１個の導電性微粒子４が配置されている。
【００２１】
図１（ａ−２）の導電性接着シートは、コアフィルム１に所定配置で配列した導電性微粒子が包埋された状態で固定されている例である。コアフィルム１の厚さは４μｍ、接着剤層２，３の厚みは１０μｍ、導電性微粒子の平均粒径は６μｍである。
これらの導電性接着シートは、使用時に、接続する基板間に挟んで加熱しながら加圧する。これにより、接着剤層２，３を変形させて硬化が開始する。次いで時間的に遅れてコアフィルム１が変形し、接続する両パターンに導電性微粒子４を接触させる。この時、コアフィルム１によって、シート面内での導電性微粒子４の配置が固定される。また、この導電性接着シートでは、上述のように、導電性微粒子４がシート面内に、規則的に且つ高密度で（隣り合う導電性微粒子間の距離が２０μｍ以下となるように）配置されている。
【００２２】
したがって、この実施形態の導電性接着シートによれば、接続するパターンの寸法が小さい場合や、ファインピッチで配列されているパターンを接続する場合でも、信頼性の高い接続を行うことができる。特に、孔１０のピッチおよび大きさを、接続するパターンの配列ピッチおよび配線幅に対応させて設定することにより、接続するパターンが導電性微粒子４の存在しない位置（図９に符号Ａで表示）に配置される、という恐れがなくなる。
なお、この実施形態の導電性接着シートによれば、導電性微粒子が規則的に配置されているため、ランダムに配置されている場合のように導電性微粒子を極端に小さく（例えば、直径２μｍ以下に）しなくても、接続するパターンが導電性微粒子の存在しない位置（図９に符号Ａで表示）に配置される確率が原理的にはゼロになる。したがって、この実施形態の導電性接着シートは、導電性微粒子をある程度の大きさにすることによって、導電性微粒子がランダムに配置されている導電性接着シートよりも、接続パターンの基板面からの突出高さのバラツキを吸収し易くなる。
【００２３】
図１（ｃ）に、コアフィルム１の面内での孔１０の配置が上記とは異なる導電性接着シートを示す。この例では、孔１０がフィルム面内の格子点の位置に配置されている。これらの全ての孔１０内に、各１個の導電性微粒子４が配置されている。
本発明の導電性接着シートを製造する方法の実施形態について、図４および５を用いて説明する。
先ず、支持体５の上に接着剤溶液を所定の厚さで塗布した後、乾燥することによって、支持体５の上に第１の接着剤層２を形成する。図４（ａ）はこの状態を示す。この第１の接着剤層２の上に、図４（ｂ）に示すような、孔１０を有するコアフィルム１を接合する。図４（ｃ）はこの状態を示す。この接合は、第１の接着剤層２の上にコアフィルム１を載せて加熱することで行う。この加熱温度は、接着剤層２をなす接着剤が硬化しない温度とする。
【００２４】
次に、導電性微粒子４をコアフィルム１の孔１０内に充填する。
図３（ｃ）に示す様に、コアフィルム１の上方から、多数の導電性微粒子４からなる粉末を散布した後、支持体５と第１の接着剤層２とコアフィルム１とからなるシート全体を振動させることにより、コアフィルム１の孔１０内に導電性微粒子４を入れる。孔１０内に入らず、コアフィルム１の上面に存在する導電性微粒子４ａは、接着剤の付いたフィルムなどで押し当てることによって除去する。シート全体を振動させることで、全ての孔１０に導電性微粒子４が入り易くなる。また、導電性微粒子の入った容器内にシート全体を複数回くぐらせることによって、コアフィルム１の孔１０内に導電性微粒子４を入れてもよい。こうして、図３（ｄ）に示す如く、孔１０の一つ一つに導電性粒子４が１個ずつ入った状態になる。
【００２５】
次に、コアフィルム１上への第２の接着剤層３の形成およびカバーフィルム６の被覆を行う。これにより、導電性接着シートが、図４（ｅ）に示すように、一方の面に支持体５が、他方の面にカバーフィルム６がそれぞれ接合された状態で得られる。
この方法において、図４（ｂ）に示すような、貫通していない孔１０を有するコアフィルム１を形成する方法としては、図５に示すように、コアフィルム１にレーザ光照射を行う方法を採用することが好ましい。
レーザ光照射の方法の実施形態としては、先ず、図５（ａ）に示すように、コアフィルム１に形成する孔１０に対応させた開口部Ｋ１を有する金属マスクＫを、支持体５の上に接着剤層を形成し更にその上に固定した熱可塑性ポリイミド樹脂からなるコアフィルム１の上方に配置し、このマスクＫの上からエキシマレーザを照射する。これにより、コアフィルム１のエキシマレーザが照射された部分が除去されて、孔１０が形成される。図５（ｂ）はこの状態を示す。
【００２６】
ここで用いるレーザ光としては、炭酸ガスレーザ、ＹＡＧレーザの基本波等のように、赤外線領域に発振波長を持つもの、ＹＡＧレーザの第３、第４高調波や、エキシマレーザ、銅蒸気レーザ等のように、紫外線あるいは真空紫外線領域の光を照射できるものが挙げられる。
例えば、ＹＡＧレーザの第３、第４高調波、銅蒸気レーザあるいはエキシマレーザを用いることにより、直径２０μｍ以下の微小な孔１０を容易に形成することができる。孔の断面形状は、テーパー状であっても構わない。
以上説明したように、この方法によれば、レーザ照射法を採用することによって、コアフィルム１に直径２０μｍ以下の微小な孔１０を容易に形成することができる。
【００２７】
なお、この実施形態では、本発明の方法における、貫通していない孔１０を有するコアフィルム１の一方の面に第１接着剤層２を形成する方法として、支持体５の上に形成された第１接着剤層２の上に、非貫通孔１０を有するコアフィルム１を接合する方法を採用しているが、これに代えて、例えば、非貫通孔１０を有するコアフィルム１の上に接着剤溶液を塗布・乾燥する方法を採用してもよい。
この場合、コアフィルム上に第１の接着剤層を形成した後にコアフィルム側を上にして、孔内に導電性微粒子を入れた後、このコアフィルムの上に第２の接着剤層を形成する。
【実施例】
【００２８】
［参考例１］
（導電性接着シートの作製）
この参考例を図３に基づいて説明する。
先ず、厚さ２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用意し、このＰＥＴフィルムの表面に、剥離剤としてポリジメチルシロキサンを約５０ｎｍの膜厚で被覆した。このＰＥＴフィルム（支持体）５の剥離剤が被覆された面に、熱可塑性ポリイミド溶液をブレードコーターを用いて塗布した。次に、この塗布膜から溶剤を乾燥除去することにより、ＰＥＴフィルム５上に、厚さ１０μｍの熱可塑性ポリイミドからなるフィルムを形成した。
【００２９】
熱可塑性ポリイミド溶液としては、宇部興産社製の熱可塑性ポリイミド溶液「ＵＰＡ−Ｎ−２２１」を使用した。
次に、表面に直径７．５μｍ、高さ８μｍの円柱状の凸パターンが、図１（ｂ）に示す非貫通孔１０の配置と同じ配置で、格子点間隔が１５μｍピッチで規則的に配列し、更に格子の中心にも同じ円柱状の凸パターンが規則配置したニッケル製の板状の型１３を作製した。
この型の上に熱可塑性ポリイミドからなる厚さ１０μｍのコアフィルムを載せ、熱プレス機で、１８０℃、１ＭＰａ、１０分間の加熱圧着処理を行った（図３（ａ））。冷却後、コアフィルムを型から剥離することにより、コアフィルムの片面に型の凸部に対応した貫通していない凹部を形成した。
【００３０】
次に、図３（ｂ）に示すように、一方の面にエポキシ接着剤からなる接着剤層（第１の接着剤層）２が形成されているＰＥＴフィルム５を、接着剤層２をコアフィルム１の凹部のない面側に向けて、コアフィルム１の上に置いて加熱することにより接合した。
一方の面にエポキシ接着剤からなる接着剤層３が形成されているＰＥＴフィルム６は、以下のようにして作製した。先ず、厚さ２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用意し、このＰＥＴフィルムの表面に、剥離剤としてポリジメチルシロキサンを約５０ｎｍの膜厚で被覆した。このＰＥＴフィルム（カバーフィルム）６の剥離剤が被覆された面に、エポキシ接着剤溶液をブレードコーターを用いて塗布した。次に、この塗布膜から溶剤を乾燥除去することにより、ＰＥＴフィルム６上に、厚さ１０μｍのエポキシ接着剤からなる層３を形成した。
【００３１】
使用したエポキシ接着剤溶液の組成は、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂：１０重量部、フェノキシ樹脂：１０重量部、マイクロカプセル型のイミダゾール誘導体エポキシ化合物からなる潜在性硬化剤：４．５重量部、およびトルエン／酢酸エチル混合液：５重量部である。
次に、コアフィルム１上に、多数の導電性微粒子４からなる粉末を散布した後、超音波振動装置を用いてシート全体に振動を与えることにより、全ての孔１０内に導電性微粒子４を入れた。次に、コアフィルム１の表面に、日東電工（株）製の粘着フィルム「ＳＰＶ−３６３」を、ローラーを用いて張り付けた後に剥がすことによって、孔１０に入らず、コアフィルム１の上面に存在する導電性微粒子４ａを取り除いた。
【００３２】
導電性微粒子４からなる粉末としては、特開平６−２２３６３３号公報に記載された、組成がＡｇxＣｕ(1-x)（０．００８≦ｘ≦０．４）であって粒子表面の銀濃度が平均の銀濃度の２．２倍より高く、表面近傍で粒子表面に向かって銀濃度が増加する領域を有する球状の導電性粒子からなり、平均粒子径が６μｍ、粒子径分布の標準偏差が０．５μｍである粉末を使用した。
次に、図３（ｄ）に示すように、一方の面にエポキシ接着剤からなる接着剤層（第２の接着剤層）３が形成されているＰＥＴフィルム６を、接着剤層３をコアフィルム１側に向けて、コアフィルム１の上に置いて加熱することにより接合した。
【００３３】
以上のようにして、熱可塑性ポリイミド樹脂からなるコアフィルム１の両面にエポキシ接着剤からなる接着剤層２および３が配置され、コアフィルム１には、直径７．５μｍの円形の孔１０が、図１（ｂ）に示す配置で１５μｍピッチ（格子点間隔）で規則的に形成され、各孔１０に各１個の銅−銀合金製の導電性微粒子４が配置されている導電性接着シートが得られた。この導電性接着シートの両面にはＰＥＴフィルム５，６が接合されている。
コアフィルムを形成する熱可塑性ポリイミドおよびエポキシ接着剤の軟化温度を、レオメトリックス・サイエンティフィック・エフ・イー社製の粘弾性測定装置である回転型の「レオメーター」を用いて測定した。測定条件は、回転速度：１０ｒａｄ／秒、昇温開始温度：室温、昇温速度：１０℃／分とし、粘性率曲線の傾きが変化する最初の温度を軟化温度として求めた。その結果、エポキシ接着剤の軟化温度は約６０℃であり、熱可塑性ポリイミドの軟化温度は１７０℃であった。
【００３４】
（型の作製）
アルミニウムの表面を亜鉛置換めっきを行い、その上に厚さ３μｍの銅層をピロリン酸銅めっき浴を用いて形成した。更に銅表面を黒化処理することにより低反射率の導電性基板を作製した。  この導電性基板上に厚さ１０μｍの感光性樹脂層を形成し、図１（ｂ）に示した孔の配列パターンに対応したガラスクロムマスクを通して、フォトリソグラフィーを用いて樹脂パターンを得た。
使用した感光性樹脂は、数平均分子量が２０００である不飽和ポリエステルプレポリマー：１００重量部に、テトラエチレングリコールジメタクリレート：１０．７重量部、ジエチレングリコールジメタクリレート：４．３重量部、ペンタエリスリトールトリメタクリレート：１５重量部、リン酸（モノメタクリロイルオキシエチル）：３．６重量部、２，２−ジメトキシ−２−フェニルアセトフェノン：２重量部、２，６−ジ−ｔｅｒｔ−ブチル−４−メチルフェノール：０．０４重量部、およびオリヱント化学製「ＯＰＬＡＳイエロー１４０」：０．１１重量部を加えて、攪拌混合することにより得られたものである。
【００３５】
数平均分子量が２０００である不飽和ポリエステルプレポリマーは、アジピン酸、イソフタル酸、イタコン酸、フマル酸と、ジエチレングリコールとの仕込み比を調整し、脱水重縮合反応により得た。数平均分子量は、島津製作所社製のゲルパーミエーションクロマトグラフィー装置を用いて測定し、ポリスチレン標準品で検量化した。
次に、露光マスクＭとして、直径７．５μｍである円形のクロムパターンが、図１（ｂ）に示す貫通孔１０の配置と同じ配置で、格子点間隔が１５μｍピッチで、格子点および格子の中心に規則的に配列されているガラス製フォトマスクを用意した。この露光マスクＭを感光性樹脂層１１の上に配置し、この露光マスクＭの上から超高圧水銀ランプの光を照射した。この照射光は、光源からの光を光学系で平行にした平行光線である。図２（ａ）はこの状態を示す。但し、この図では、厚さ１０μｍのＰＥＴカバーフィルムが省略されている。
【００３６】
次に、ＰＥＴカバーフィルムを剥離し、現像処理を行った。その結果、感光性樹脂層１１の光の当たらなかった部分が除去されて、図２（ｂ）に示すように、多数の孔１０を有するコアフィルム１が、導電性基板上に形成された。
次に、樹脂パターンを形成した基板表面にパラジウム触媒付与処理を行い、続いて無電解ニッケルめっきを実施し、厚さ数μｍのニッケル層を形成した。更に、スルファミン酸ニッケルめっき浴で電解ニッケルめっきを実施し、厚さ７０μｍのニッケル層を形成した。図２（ｄ）はこの状態を示す。
その後、形成したニッケル層を基板から剥離することにより、直径７．５μｍ、高さ１０μｍの円筒状の凸部が表面に規則配列したニッケル製の型を得た。得られた型の表面は、シリコーン離型剤（信越化学工業社製、ＳＥＰＡ−ＣＯＡＴ  ＳＰ）で処理した。
【００３７】
（性能評価）
図６（ａ）は試験用基板の一部を示す平面図であり、図６（ｂ）は図６（ａ）のａ−ａ線断面図である。  試験用基板３０は、絶縁性基板３１の上に、２００個の配線３２を有し、配線３２は厚さが１５μｍで絶縁基板３１上に凸状に露出している。配線３２の幅は１５μｍであり、配列ピッチｐは３０μｍである。
先ず、上述の方法で得られた導電性接着シートの両面からＰＥＴフィルム５，６を剥がして、試験用基板３０の全ての配線３２部分と、図８（ａ）にパターンの平面図を示したガラス基板上に凸状の１本の直線パターン２２と凸状の円形パターン２１および検査端子２６を有する基板Ｄとの間に挟み、５０ＭＰａの圧力をかけた状態で２３０℃に加熱して５分間保持した。
【００３８】
基板Ｄのパターンは全て銅めっきを用いて作製されており、直線パターン２２の幅は１５μｍ、厚さは１５μｍであり、この直線パターン２２の両側に配置した円形パターンの直径は１５μｍ、高さ１５μｍであり、ピッチ３０μｍで配置している。ガラス基板と銅めっき被膜との間には、密着性を向上させる目的で薄いクロムの層を形成してある。円形パターン２１は、接続評価時の安定性確保のためのダミーパターンである。このとき、試験用基板３０の配線３２と基板Ｄの直線パターンは直交するように配置した。その結果、試験用基板３０の配線３２部分と基板Ｄとが、導電性接着シートによって接着された。
図７は、試験用基板３０の配線３２部分と図８（ａ）にパターンの平面図を示したガラス基板上に凸状の導体パターンを形成した基板Ｄとが、導電性接着シートによって接着された状態を示す断面図である。この断面図は図６（ａ）のｂ−ｂ線断面図に相当する。この接着時に、導電性接着シートのコアフィルム１とその両面の接着剤層２，３は変形するため、これらをまとめて図７では符号２３で示してある。
【００３９】
このようにして得られた２個のテストピースを用いて、参考例１の導電性接着シートによる接続確認試験を行った。すなわち、各テストピースについて、２００個の検査用パッド３５と基板Ｄの検査パッドとの間の抵抗を測定した。その結果、２個のテストピースの合計４００箇所の接続点のうち、銅基板Ｄと電気的に接続されていないものは無いことが分かった。
次に、上述の方法で得られた導電性接着シートの両面からＰＥＴフィルム５，６を剥がして、試験用基板３０の全ての配線３２部分と、図８（ｃ）に断面構造を示したガラス板Ｅとの間に挟み、５０ＭＰａの圧力をかけた状態で２３０℃に加熱して５分間保持した。このガラス基板Ｅ上には図８（ａ）に示したパターンと同じパターンで表面に凹凸を付けてある。すなわち、図８（ａ）の斜線で示した部分が凸となるように、エキシマレーザを用いてアブレーション加工した。凸部の高さは１５μｍであった。その結果、試験用基板３０の配線３２部分とガラス基板とが、導電性接着シートによって接着された。接続確認試験と同様、検査用基板の配線３２とガラス基板Ｅ上の直線パターンとが直交するように、両基板を配置した。
【００４０】
このようにして得られた２個のテストピースを用いて、隣接する検査用パッド３５間の絶縁抵抗を測定した。その結果、２個のテストピースの合計３９８組の検査用パッド３５について、全ての絶縁抵抗が１０12Ω以上であった。これにより、２個のテストピースの合計３９８組の全ての接続箇所について、隣接する全ての接続箇所にショートが発生していないことが分かった。
これらの試験結果から、この実施例の導電性接着シートによって、図６に示すように、試験用基板３０の配線３２と基板Ｄが、導電性接着シートの導電性微粒子４によって接続され、隣り合う配線３２間が導電性微粒子４で接続されていない状態になることがわかる。
【００４１】
［実施例１］
（導電性接着シートの作製）
この実施例では、本発明の方法の実施例に相当する方法により、導電性接着シートを作製する。この実施例を図５に基づいて説明する。  先ず、厚さ２５μｍのポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムを用意し、このＰＥＴフィルムの表面に、剥離剤としてポリジメチルシロキサンを約５０ｎｍの膜厚で被覆した。このＰＥＴフィルムの剥離剤が被覆された面に、エポキシ接着剤溶液をブレードコーターを用いて塗布した。次に、この塗布膜から溶剤を乾燥除去することにより、ＰＥＴフィルム上に、厚さ１２μｍのエポキシ接着剤からなる接着剤層を形成した。このＰＥＴフィルムと接着剤層とからなるシートを２枚用意した。
使用したエポキシ接着剤溶液の組成は、ビスフェノールＡ型液状エポキシ樹脂：１０重量部、フェノキシ樹脂：１０重量部、マイクロカプセル型のイミダゾール誘導体エポキシ化合物からなる潜在性硬化剤：４．５重量部、およびトルエン／酢酸エチル混合液：５重量部である。
【００４２】
一方、上記と同じＰＥＴフィルムの表面に、剥離剤としてポリジメチルシロキサンを約５０ｎｍの膜厚で被覆した。このＰＥＴフィルムの剥離剤が被覆された面に、熱可塑性ポリイミド樹脂溶液（宇部興産社製の「ＵＰＡ−Ｎ−１１１Ｃ」）をブレードコーターを用いて塗布した。次に、この塗布膜から溶剤を乾燥除去することにより、ＰＥＴフィルム（支持体）上に、熱可塑性ポリイミド樹脂からなるコアフィルム１を厚さ１０μｍで形成し、既に作製済の接着剤層の上にコアフィルム側から接着し、その後ＰＥＴフィルムを剥離した。
次に、コアフィルム１に形成する非貫通孔１０を形成できるように設計した開口部Ｋ１を有するニッケル製の金属マスクＫを用意し、この金属マスクＫをコアフィルム１の上方に配置し、この金属マスクＫの上からエキシマレーザを照射した。図５（ａ）はこの状態を示す。金属マスクＫには、直径７．５μｍ径の円形の孔が、図１（ｂ）に示す貫通孔の配置と同じ配置で、１５μｍピッチ（格子点間隔）で規則的に形成されている。
【００４３】
エキシマレーザの照射は、ＬＵＭＯＮＩＣＳ社製のエキシマレーザ「ＩＮＤＥＸ８００」と住友重機械工業社製の搬送系「ＳＩＬ３００Ｈ」とからなるエキシマレーザ加工装置を用いて行った。レーザの波長は２４８ｎｍ（フッ化クリプトンガス）であり、レーザビームの寸法は８ｍｍｘ２５ｍｍであり、発振周波数は２００Ｈｚであった。
これにより、コアフィルム１のエキシマレーザが照射された部分（開口部Ｋ１の下側の部分）が除去されて、コアフィルム１の所定位置に非貫通孔１０が形成された。このコアフィルム１には、直径が７．５μｍ、深さ８μｍである円形の非貫通孔１０が、図１（ｂ）に示す配置で１５μｍピッチ（格子点間隔）で規則的に配列されている。図５（ｂ）（図４（ｃ）に同じ）はこの状態を示す。
【００４４】
このコアフィルム１上に、多数の導電性微粒子４からなる粉末を散布した後、超音波振動装置を用いてシート全体に振動を与えることにより、全ての貫通孔１０内に導電性微粒子４を入れた。この状態を図４（ｄ）に示す。次に、コアフィルム１の表面に、日東電工（株）製の粘着フィルム「ＳＰＶ−３６３」を、ローラーを用いて張り付けた後に剥がすことによって、貫通孔１０に入らず、コアフィルム１の上面に存在する導電性微粒子を取り除いた。
導電性微粒子４からなる粉末としては、特開平６−２２３６３３号公報に記載された、組成がＡｇxＣｕ(1-x) （０．００８≦ｘ≦０．４）であって粒子表面の銀濃度が平均の銀濃度の２．２倍より高く、表面近傍で粒子表面に向かって銀濃度が増加する領域を有する球状の導電性粒子からなり、平均粒子径が６μｍ、粒子径分布の標準偏差が０．６μｍである粉末を使用した。
【００４５】
次に、上述の方法で予め用意した、ＰＥＴフィルム上にエポキシ接着剤からなる接着剤層が形成されたシートを、図４（ｅ）に示すように、接着剤層（第２の接着剤層）３側を下側に向けてコアフィルム１の上に載せて、加熱により接合した。
これにより、ポリイミド樹脂からなる厚さ１０μｍのコアフィルム１の両面に、厚さ１２μｍのエポキシ接着剤からなる接着剤層２，３が配置され、コアフィルム１には直径７．５μｍの円形の非貫通孔１０が、図１（ｂ）に示す配置で１５μｍピッチ（格子点間隔）で規則的に形成され、各孔１０に各１個の銅−銀合金製の導電性微粒子４が配置されている導電性接着シートが得られた。この導電性接着シートの両面にはＰＥＴフィルム５，６が接合されている。
【００４６】
（性能評価）
この実施例で作製された導電性接着シートと、参考例１と同じ試験用基板３０、基板Ｄ、およびガラス基板とを用いて、参考例１と同じ方法で各２個のテストピースを作製し、参考例１と同じ方法で接続確認試験とショート確認試験を行った。
その結果、接続確認試験では、２個のテストピースの合計４００個の全ての接続箇所について、基板Ｄと電気的に接続されていないものは無いことが確認された。
また、ショート確認試験では、２個のテストピースの合計３９８組の配線３２について、全ての絶縁抵抗が１０12Ω以上であった。これにより、２個のテストピースの合計３９８組の全ての接続箇所について、隣接する全ての配線３２間にショートが発生していないことが確認された。
【００４７】
［比較例１］
（導電性接着シートの作製）
参考例１で使用したエポキシ接着剤溶液に、参考例１で使用した導電性微粒子４を、１．２体積％の割合で添加して混合した。この液体を、剥離剤としてポリジメチルシロキサンが被覆されたＰＥＴフィルムの表面に、ブレードコーターを用いて塗布した。次に、この塗布膜から溶剤を乾燥除去することにより、ＰＥＴフィルム上に、厚さ２８μｍの導電性接着シートを形成した。この導電性接着シートはＰＥＴフィルムを剥がして使用する。
なお、導電性微粒子４のエポキシ接着剤溶液への添加率は、導電性接着シート内での導電性微粒子４の含有率が実施例２と同程度となるように設定した。
【００４８】
（性能評価）
この比較例１で作製された導電性接着シートと、参考例１と同じ試験用基板３０、銅板Ｄ、およびガラス基板とを用いて、参考例１と同じ方法で各２個のテストピースを作製し、参考例１と同じ方法で接続確認試験とショート確認試験を行った。
その結果、接続確認試験では、２個のテストピースの合計４００個の接続パッド３４のうち４箇所が銅板Ｄと電気的に接続されていないことが確認された。
また、ショート確認試験では、２個のテストピースの合計４００個の検査用パッド３５について、全ての絶縁抵抗が１０12Ω以上であった。これにより、２個のテストピースの合計４００個の全ての接続パッド３４について、隣接する全ての接続パッド３４間にショートが発生していないことが確認された。
【００４９】
［比較例２］
導電性微粒子４のエポキシ接着剤溶液への添加率を２０体積％とした以外は、比較例１と同じ方法で、同じ構成の導電性接着シートを作製した。
この比較例２で作製された導電性接着シートと、参考例１と同じ試験用基板３０、銅板Ｄ、およびガラス基板とを用いて、参考例１と同じ方法で各２個のテストピースを作製し、参考例１と同じ方法で接続確認試験とショート確認試験を行った。
その結果、接続確認試験では、２個のテストピースの合計４００個の接続パッド３４の全てが銅板Ｄと電気的に接続されていることが確認された。
また、ショート確認試験では、２個のテストピースの合計４００個の検査用パッド３５のうち１０箇所で、絶縁抵抗が１０8 Ω以下となった。これにより、これらの１０箇所で隣接する接続パッド３４間にショートが発生していることが分かった。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明の導電性接着シートの一実施形態を示す断面図（ａ−１，ａ−２）と平面図（ｂ，ｃ）である。
【図２】参考例１の導電性接着シートを製造する方法において用いる型の製造方法を説明する図である。
【図３】導電性接着シートを製造する方法の実施形態、および参考例１を説明する図である。
【図４】本発明の導電性接着シートを製造する方法の実施形態、および実施例１を説明する図である。
【図５】導電性接着シートを製造する方法の実施形態を説明する図である。
【図６】実施例１、参考例１および比較例１，２で性能評価に使用した試験用基板を示す平面図（ａ）と断面図（ｂ）である。
【図７】試験用基板の配線部分と基板Ｄとが、実施例１、参考例１の導電性接着シートによって接着された状態を示す図であって、図６（ａ）のｂ−ｂ線断面図に相当する。
【図８】性能評価で用いる基板Ｄおよび基板Ｅのパターンを示す平面図（ａ）であって、（ｂ）は基板Ｄの（ｃ）は基板Ｅのｃ−ｃ線断面図に相当する。
【図９】従来の導電性接着シートの一例を示す断面図（ａ）と平面図（ｂ）である。
【図１０】従来の導電性接着シートの問題点を説明するための断面図である。
【符号の説明】
【００５１】
１  コアフィルム
２  接着剤層（第１の接着剤層）
３  接着剤層（第２の接着剤層）
４  導電性微粒子
５  支持体
６  カバーフィルム
７  導電性基板
８  感光性樹脂層
１０  貫通孔
１１  感光性樹脂層
１２  無電解めっき層
１３  金属層
２０  接着剤層からなるシート
２１  銅製円柱状凸部
２２  銅製直線状凸部
２３  コアフィルムと接着剤層
２４  ガラスからなる円柱状凸部
２５  ガラス板
２６  電気検査用パッド
３０  試験用基板
３１  絶縁性基板
３２  配線
３５  検査用パッド
１７０  導電性微粒子配列用治具
１７１  凹部
１００  多孔質部品
３００  粒子吸着装置
Ａ      導電性微粒子の存在しない位置
Ｂ１    基板
Ｂ２    基板
Ｃ      図８（ｂ）断面図の断面線
Ｄ      基板
ｈ      配線の高さ
Ｋ１    開口部
Ｋ      金属マスク
Ｍ      露光マスク
Ｍ１    フォトマスク
Ｐ１    接続パターン
Ｐ２    接続パターン
ｐ      配線の配列ピッチ
ｐ１０  円柱状凸部の配列ピッチ
Ｗ      配線の幅
Ｗ１    銅製直線状凸部の幅
Ｗ２    銅製円柱状凸部の直径
【図１】
0004437827.tif 000002
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
0004437827.tif 000008
【図８】
0004437827.tif 000009
【図９】
0004437827.tif 000010
【図１０】
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