(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
次の構成：
アノード、カソード及びアノードとカソードを隔離する電解質層をそれぞれ有する第一及び第二燃料電池層と、
一定の厚さ、上面及び底面を有する隔離板と、
隔離板の上面と第一燃料電池層の間に位置した第一流れ場構造であって、一定の厚さ及び反応体ガスを第一流れ場構造を通して第一燃料電池層に配送するための集積された手段を有し、該隔離板と該第一燃料電池層との間に該反応体ガスのための曲がりくねった第１三次元流路を画定するものと、
隔離板の底面と第二燃料電池層の間に位置した第二流れ場構造であって、一定の厚さ及び反応体ガスを第二流れ場構造を通して第二燃料電池層に配送するための集積された手段を有し、該隔離板と該第二燃料電池層との間に該反応体ガスのための曲がりくねった第２三次元流路を画定するものと、
第一燃料電池層からの電流を第一流れ場構造、隔離板及び第二流れ場構造を通して伝導するための手段であって、隔離板、第一流れ場構造及び第二流れ場構造のそれぞれの厚み部分に集積されているものと
を備える、固体酸化物燃料電池組立体。
【請求項２】
第一流れ場構造が複数の平板部材から構成され、それぞれの部材が複数の開口部を有し、そしてその部材が、その開口部が反応体ガスのための流路を形成するように積重ね状態で配置されている、請求項１に記載の組立体。
【請求項３】
前記平板部材がセラミック材料から形成された、請求項２に記載の組立体。
【請求項４】
セラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項３に記載の組立体。
【請求項５】
電流を伝導するための手段が、隔離板、第一流れ場構造及び第二流れ場構造の各平板部材のそれぞれを貫いて位置した導電性ビアの接続パターンからなる、請求項４に記載の組立体。
【請求項６】
導電性ビアの少なくとも一部分が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項５に記載の組立体。
【請求項７】
電流を伝導させるための手段が、第一流れ場構造の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場構造の外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含み、前記導電性被膜が前記導電性ビアの少なくとも一部分に電気的に接続された、請求項６に記載の組立体。
【請求項８】
導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される任意の組成物を含む、請求項７に記載の組立体。
【請求項９】
第一流れ場構造の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場構造の外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含む、請求項４に記載の組立体。
【請求項１０】
導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項９に記載の組立体。
【請求項１１】
第一流れ場構造の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場構造の外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含む、請求項１に記載の組立体。
【請求項１２】
導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項１１に記載の組立体。
【請求項１３】
電流を伝導するための手段が、隔離板、第一流れ場構造及び第二流れ場構造の各平板部材のそれぞれを貫いて位置した導電性ビアの接続パターンを含む、請求項１に記載の組立体。
【請求項１４】
導電性ビアの少なくとも一部分が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項１３に記載の組立体。
【請求項１５】
電流を伝導するための手段が、第一流れ場構造の各平板部材の外部表面、隔離板の上面、隔離板の底面及び第二流れ場構造の外部表面のそれぞれの少なくとも一部分に適用された導電性被膜をさらに含み、前記導電性被膜が導電性ビアの少なくとも一部分に電気的に接続された、請求項１４に記載の組立体。
【請求項１６】
導電性被膜が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される任意の組成物を含む、請求項１５に記載の組立体。
【請求項１７】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項８に記載の組立体。
【請求項１８】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項１７に記載の組立体。
【請求項１９】
開口部が一続きの列をなして配置される伸長した溝孔であり、流路が一続きの個々の波状通路である、請求項１８に記載の組立体。
【請求項２０】
個々の波状通路への反応体ガスの流れを調節するための制限オリフィスをさらに含む、請求項１９に記載の組立体。
【請求項２１】
第一流れ場構造の外縁部に隣接して位置し、前記オリフィスと流体連通する集積された分配用プレナムをさらに含む、請求項２０に記載の組立体。
【請求項２２】
開口部が穴を重複させるパターンで配置され、該穴がその開口部を通過する反応体ガスの流れ特性を最適化するように選択された直径を有する、請求項１８に記載の組立体。
【請求項２３】
隔離板、第一流れ場構造の平板部材、第二流れ場構造及び第一、第二燃料電池層を取り囲む領域内にガスを収容するための密封手段をさらに備える、請求項１８に記載の組立体。
【請求項２４】
密封手段がシーラント材料及び圧縮力を加えるための手段のうちの少なくとも一つからなる、請求項２３に記載の組立体。
【請求項２５】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項１０に記載の組立体。
【請求項２６】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項２５に記載の組立体。
【請求項２７】
開口部が、一続きの列をなして配置される伸長した溝孔であり、流路が一続きの個々の波状通路である、請求項２に記載の組立体。
【請求項２８】
個々の波状通路への反応体ガスの流れを調節するための制限オリフィスをさらに含む、請求項２７に記載の組立体。
【請求項２９】
第一流れ場構造の外縁部に隣接して位置し、前記オリフィスと流体連通する集積された分配用プレナムをさらに含む、請求項２８に記載の組立体。
【請求項３０】
開口部が、その開口部を通過する反応体ガスの流れ特性を最適化するように選択された直径を有する穴を重複させるパターンで配置された、請求項２に記載の組立体。
【請求項３１】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項１に記載の組立体。
【請求項３２】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項３１に記載の組立体。
【請求項３３】
層状の燃料電池インターコネクト装置において、
平板材の第一セットであって、それぞれの平板材が開口部パターンと電流を平板材の第一セットを通して伝導するための第一手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の開口部が第一反応体ガスのための流路を形成するように積み重ねで配置されている該第一セットと、
平板材の第二セットであって、それぞれの平板材が開口部パターンと電流を平板材の第二セットを通して伝導するための第二手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の開口部が第二反応体ガスのための流路を形成するように積み重ねで配置される該第二セットと、
少なくとも一個の隔離板であって、電流を隔離板の一方の面に伝導するための第一手段に及び電流を隔離板の反対面に伝導するための第二手段に電気的に接続した一続きの充填されたビアを有し、しかも平板材の第一セットと平板材の第二セットとの間に第一反応体ガスを第二反応体ガスから隔離するように配置されたものと
から構成されるインターコネクト装置。
【請求項３４】
平板材の第一セット及び平板材の第二セットの双方がセラミック材料から形成された、請求項３３に記載の装置。
【請求項３５】
セラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、チタニア及びセリアよりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項３４に記載の装置。
【請求項３６】
電流を伝導するための第一手段が導電性ビアの接続パターンからなり、その導電性ビアが隔離板の充填されたビアに電気的に接続された、請求項３３に記載の装置。
【請求項３７】
電流を伝導するための第二手段が導電性ビアの接続パターンからなり、その導電性ビアが隔離板の充填されたビアに電気的に接続された、請求項３６に記載の装置。
【請求項３８】
第一反応体ガスが燃料電池用の燃料ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合金、白金合金、ニッケル、クロム、高クロム合金及び以下の金属：ニッケル、クロム及び高クロム合金のうちの少なくとも一種と以下のセラミック材料：アルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル、セリア、ＹＳＺ、チタニア、ドープしたチタニア及びその他のこのようなｎ型酸化物導体のうちの少なくとも一種とを混合することによって形成したサーメット並びにそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物から形成された、請求項３３に記載の装置。
【請求項３９】
第二反応体ガスが燃料電池用の酸化体ガスからなり、電流を伝導するための第二手段が、銀、パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合金、白金合金、金属と以下のセラミック材料：アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びＹＳＺのうちの少なくとも一種とを混合することによって作製されたサーメット、ｐ型導電性酸化物セラミック、Ｓｎをドープした酸化インジウム、Ｐｒをドープした酸化インジウム、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫、酸化チタン、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物から形成された、請求項３８に記載の装置。
【請求項４０】
第一反応体ガスが燃料電池用の酸化体ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合金、白金合金、金属と以下のセラミック材料：アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びＹＳＺのうちの少なくとも一種とを混合することによって作製されたサーメット、ｐ型導電性酸化物セラミック、Ｓｎをドープした酸化インジウム、Ｐｒをドープした酸化インジウム、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫、酸化チタン、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物から形成された、請求項３３に記載の装置。
【請求項４１】
第一反応体ガスが燃料電池用の燃料ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合金、白金合金、ニッケル、クロム、高クロム合金及び以下の金属：ニッケル、クロム及び高クロム合金のうちの少なくとも一種と以下のセラミック材料：アルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル、セリア、ＹＳＺ、チタニア、ドープしたチタニア及びその他のこのようなｎ型酸化物導体のうちの少なくとも一種とを混合することによって形成したサーメット並びにそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物から形成された、請求項３６に記載の装置。
【請求項４２】
第一反応体ガスが燃料電池用の酸化体ガスからなり、電流を伝導するための第一手段が、銀、パラジウム、金、白金、銀合金、パラジウム合金、金合金、白金合金、金属と以下のセラミック材料：アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びＹＳＺのうちの少なくとも一種とを混合することによって作製されたサーメット、Ｓｎをドープした酸化インジウム、Ｐｒをドープした酸化インジウム、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫、酸化チタン、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物から形成された、請求項３６に記載の装置。
【請求項４３】
隔離板が緻密なセラミック材料の少なくとも一個の層からなる、請求項３３に記載の装置。
【請求項４４】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル及びそれらの任意の混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項４３に記載の装置。
【請求項４５】
平板材の第一セット及び平板材の第二セットのうちの少なくとも一つのための開口部が、円形、楕円形、三角形、四角形、五角形、六角形及びそれ以上の多角形よりなる群から選択される形状の少なくとも一つを有する、請求項３３に記載の装置。
【請求項４６】
特定の平板材の開口部の形状が、その特定の平板材上の他の開口部に対して様々な寸法を有する、請求項４５に記載の装置。
【請求項４７】
開口部の形状が、それぞれの平板材の各セット内の第一及び第二反応体ガスの圧力降下に良い影響を及ぼすように選択された、請求項４５に記載の装置。
【請求項４８】
平板材の第一セット及び平板材の第二セットのうちの少なくとも一つのための開口部のパターンが、それぞれの平板材の長手方向に延在する個々の通路を形成するように配置された、請求項３３に記載の装置。
【請求項４９】
個々の通路が一定の寸法の入口を有し、反応体ガスの個々の通路への進入を調節するためのオリフィス手段がそれぞれの通路の入口に流体連通されることをさらに含み、それぞれのオリフィス手段が、それぞれのオリフィス手段が流体連通される通路の入口よりも小さい、請求項４８に記載の装置。
【請求項５０】
全てのオリフィス手段に流体連通した分配用プレナムをさらに含み、その分配用プレナムが個々の通路に対して上流の位置に配置された、請求項４９に記載の装置。
【請求項５１】
燃料電池スタックに使用するためのインターコネクト装置の作製方法であって、
複数の平板部材を準備し、
不透過性の隔離板を準備し、
それぞれの平板部材に開口部のパターンを形成し、
電流を隔離板と平板部材の少なくとも一部分に伝導することができる材料を準備し、
平板部材を隔離板の両面にこの隔離板を取り囲むように積み重ね、
平板部材を隔離板のそれぞれの面に、実行可能な電気的接続が平板部材及び隔離板の全体にわたって存在するのを保証するように且つ積み重ねられたその部材における開口部のパターンが隔離板のそれぞれの面に反応体ガスのための流路を形成するのを保証するように整合させ、
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを、反応体ガスが隔離板の各面上の流路内に収容されるのを保証するように密封すること
を含む、インターコネクト装置の作製方法。
【請求項５２】
平板部材がセラミック材料から形成された、請求項５１に記載の方法。
【請求項５３】
セラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項５２に記載の方法。
【請求項５４】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項５１に記載の方法。
【請求項５５】
セラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項５４に記載の方法。
【請求項５６】
平板部材がテープキャスティング法で形成された、請求項５２に記載の方法。
【請求項５７】
隔離板がテープキャスティング法で形成された、請求項５４に記載の方法。
【請求項５８】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料を隔離板のその孔に配置することをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項５９】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求項５８に記載の方法。
【請求項６０】
隔離板のための緻密な材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項５９に記載の方法。
【請求項６１】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項６２】
各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項６１に記載の方法。
【請求項６３】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料を隔離板のその孔に配置し、導電性材料の連続層を隔離板の少なくとも片面上の流路の露出した表面の少なくとも一部分に付着させることをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項６４】
隔離板のための緻密な材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項６３に記載の方法。
【請求項６５】
開口部を形成する工程が、開口部のパターンを各平板部材に円形、楕円形、三角形、四角形、五角形、六角形及びそれ以上の多角形よりなる群から選択される少なくとも一つの形状で形成することをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項６６】
特定の平板部材の開口部の形状が、その特定の平板部材上の他の開口部に対して様々な寸法を有する、請求項６５に記載の方法。
【請求項６７】
開口部の形状が、各流路内での反応体ガスの圧力降下に良い影響を及ぼすように選択された、請求項６５に記載の方法。
【請求項６８】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを密封する工程が、接着性のシーラント材料を平板部材の全ての外縁部と隔離板の全ての外縁部とに適用することをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項６９】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを密封する工程が、積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とに圧縮力を加えることをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項７０】
平板部材を整合させる工程が、隔離板の各面上の流路が、積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の一つの端部に沿って各流路に流体連通した入口及び積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の離れた端部に沿って各流路に流体連通した出口を含むのを保証することをさらに含み、そして積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する工程が、反応体ガスが積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板に前記入口のみを通って入り且つその反応体ガスが前記出口のみを通って出るのを保証することをさらに含む、請求項５１に記載の方法。
【請求項７１】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する前に、少なくとも一個の制限オリフィスを前記入口に対して上流の位置で形成することをさらに含む、請求項７０に記載の方法。
【請求項７２】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する前に、制限オリフィスに流体連通される分配用プレナムを形成することをさらに含む、請求項７１に記載の方法。
【請求項７３】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項５２に記載の方法。
【請求項７４】
平板部材がテープキャスティング法で形成された、請求項７３に記載の方法。
【請求項７５】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、隔離板に孔を形成し、緻密な導電性材料を隔離板のその孔に配置することをさらに含む、請求項７４に記載の方法。
【請求項７６】
電流を伝導することができる材料を準備する工程が、各平板部材に孔を形成し、導電性材料を各平板部材のその孔に配置することをさらに含む、請求項７５に記載の方法。
【請求項７７】
開口部を形成する工程が、開口部のパターンを各平板部材に円形、楕円形、三角形、四角形、五角形、六角形及びそれ以上の多角形よりなる群から選択される少なくとも一つの形状で形成することをさらに含む、請求項７６に記載の方法。
【請求項７８】
特定の平板部材の開口部の形状が、その特定の平板部材上の他の開口部と比較して様々な寸法を有する、請求項７７に記載の方法。
【請求項７９】
開口部の形状が、各流路内の反応体ガスの圧力降下に良い影響を及ぼすように選択された、請求項７８に記載の方法。
【請求項８０】
セラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、チタニア、セリア及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項７９に記載の方法。
【請求項８１】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項８０に記載の方法。
【請求項８２】
隔離板のための緻密な材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物であり、各平板部材のための導電性材料が、貴金属、貴金属合金、ニッケル、クロム、クロム合金、導電性酸化物セラミック及びセラミックと金属の複合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物である、請求項８１に記載の方法。
【請求項８３】
平板部材を整合させる工程が、隔離板の各面上の流路が、積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の一方の端部に沿って各流路に流体連通した入口及び積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板の離れた端部に沿って各流路に流体連通した出口を含むのを保証することをさらに含み、そして積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する工程が、反応体ガスが積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板に前記入口を通してのみ入り且つその反応体ガスが前記出口を通してのみ出るのを保証することをさらに含む、請求項８２に記載の方法。
【請求項８４】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する前に、少なくとも一個の制限オリフィスを前記入口に対して上流の位置で形成することをさらに含む、請求項８３に記載の方法。
【請求項８５】
積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板を密封する前に、前記制限オリフィスに流体連通される分配用プレナムを形成することをさらに含む、請求項８４に記載の方法。
【請求項８６】
隔離板が緻密なセラミック材料から形成された、請求項４に記載の組立体。
【請求項８７】
緻密なセラミック材料が、イットリア安定化ジルコニア、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びそれらの混合物よりなる群から選択される少なくとも一種の組成物を含む、請求項８６に記載の組立体。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、全般的には燃料電池インターコネクトに関し、より詳しくは優れた設計及び性能特性を有する複数層セラミックインターコネクト、並びにその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
近年では発電装置の要望が事実上高まった。結果として、従来の極板を主体としたシステム及びより局所化された分散発電システムを含めて、多数の技術が電気を供給するために開発されてきた。さらに、需要が増大し続けるにつれて、分散発電システムの需要も増大するであろうことを多くが予想している。
【０００３】
この分散発電の必要性に応じて、特別の注意が燃料電池システムに払われた。燃料電池は、化学反応のエネルギーを直接電気エネルギーへと変換する電気化学デバイスである。単一燃料電池の基礎的な物理構造は、電極（アノード及びカソード）並びに電極に接してそれの間に位置した電解質を含む。電極に電気化学反応を生じさせるために、燃料の流れ及び酸化剤の流れがそれぞれアノード及びカソードに供給される。燃料電池は、燃料の流れ中の燃料の化学エネルギーの一部分を電気に電気化学的に変換するが、その化学エネルギーの残部量は熱として放出される。個々の燃料電池スタックが、好ましくは一連の導電性インターコネクトを介して電気的に連続して接続されて有効な加性電圧を生じさせる。
【０００４】
燃料電池に使用される電解質のタイプは燃料電池を分類するのに一般的に使用され、また作動温度のようなある種の燃料電池の作動特性の決定要素でもある。燃料電池の現在の種類は、重合体電解質燃料電池（ＰＥＦＣ）、アルカリ燃料電池（ＡＦＣ）、燐酸燃料電池（ＰＡＦＣ）、溶融炭酸塩燃料電池（ＭＣＦＣ）、固体酸化物燃料電池（ＳＯＦＣ）を含む。次に、インターコネクトデバイスが電解質との適合性に基づいて選択される。
【０００５】
これまでの研究努力は、様々の安全性及び性能の関心のためにＳＯＦＣシステムに集中した。例えば、他のタイプの燃料電池と比較すると、ＳＯＦＣシステムは腐食性電解質の存在を必要としない。さらに、ＳＯＦＣ作動温度は、内部のシステム部品及び／又はその他の適用品を統合するのにより効率的であり且つより貢献する。最終的に、管状又は平面状のどちらかの形状を有するようにＳＯＦＣスタックの能力を与えられると、ＳＯＦＣスタックは、より大きい設計の融通性をもたらす。
【０００６】
平面固体酸化物燃料電池は、分散発電に対して増大しつつある要望をエネルギー的に効率よく且つ環境にとって健全である態様で満たすための魅力的な選択である。特に、このようなシステムは、他の分散発電システム（例えば、ディーゼル発電機、ガスタービン等）と比較して、モジュール性並びにより高い燃料効率、より低い放出及びより少ない騒音と振動を提供する。しかしながら、固体酸化物燃料電池の組立及び作動費用は、これらの他の電源と有利に匹敵しなけらばならない。従って、分散発電の用途に広く受け入れられるためには、固体酸化物燃料電池は、電気を経済的に発生させることができなければならず、並びに電池を作動させるのに必要とされる熱エネルギーを効率的に利用できなければならない。
【０００７】
理論的には、燃料電池の性能は、燃料組成及びアノード側で消費される燃料の量のみに依存するはずである。従って、反応体ガスを電池の様々な部分に適切に分配することが、特に重要なことである。アノード−電解質−カソードの三層及び関連する流れ通路の様々な設計が燃料電池スタックを構築するために利用できる。最も一般的な構成は、複数層の電池単位を内部に積み重ねてなる平面設計である。燃料及び酸化剤（例えば、空気）のそれぞれは、電解質の両側に位置したアノード及びカソードの表面を流れ過ぎる。この配置は、アノード表面が燃料と直接接触し、そしてカソード表面が空気と直接接触するのを可能にする。それぞれのガスのための流れ通路は、アノード側及びカソード側の双方で入口及び出口のマニホルドに接続されることができる。また、追加の外部バッフルが反応体ガスの流れを向けるのを助けるために提供されることもできる。
【０００８】
一般的にいえば、燃料は、それがアノードを入り口から出口へと横切って通過するときの電気化学反応のために消費される。燃料電池スタックにおけるインターコネクトの一つの機能は、燃料を電池の全ての作用領域に分配するのを保証することである。電池の作動中に、燃料は、電池の最も燃料が不足した部分にまでその燃料不足部分の適切な作動を保証するのに十分な量で均等に供給されなければならない。その結果として、電池の燃料不足部分によって課せられた要求を満たすために最終的に過剰の燃料が電池全体に供給される。この過剰の燃料の使用は、電池全体及びスタック効率に負の影響を与える。このため、スタックの性能は、電池内の反応体ガスの流動分布を改善することによって向上されることができる。
【０００９】
性能に及ぼす不適切な反応体流れの負の影響に関連した問題点にもかかわらず、ＳＯＦＣインターコネクトの機能性及びインターコネクトの費用が、実際には、目下市場競争力のあるＳＯＦＣシステムの製造にとっての最も大きな障壁となっている。上で議論した流れパターンとは異なり、インターコネクトは、反応体ガスの分離と封じ込め、電池に対する機械的支持及び電流のための低抵抗の通路を与えなければならない。さらに、インターコネクトと結合される反応体ガス流路は、特にインターコネクトの空気流路に関して、スタックからの熱を処理するのに必要とされる比較的高い空気流量のために全体的なＳＯＦＣスタックにおいて最小の圧力降下で反応体の分配を制御するように設計されなければならない。最後に、スタックに集積されたときには、それぞれのインターコネクトは、有害な反応（例えば腐蝕）に抵抗力があり、反応体ガスの適切なガスの分離を与えるように緻密性があり、そして示差熱膨張によって引き起こされる変位の影響を最小にするのに十分なほどなお強力でなければならない。
【００１０】
成果は少ないが、亜クロム酸ランタンセラミック及び耐熱金属合金から作製された一体式のインターコネクトがこれらの問題に対処するのに使用されてきた。しかしながら、両タイプのインターコネクトは、費用がかかり、そしてインターコネクト機能の点からみると妥協である。さらに、慣用の一体式インターコネクトの設計に使用される亜クロム酸ランタン及び耐熱合金（例えば、高クロム合金）は、今のところ価格が非常に高いが、亜クロム酸ランタンインターコネクトの使用は、規則的に高い生産量が必要とされ且つネット型セラミック加工が使用されたと仮定すれば、僅かながら競争力のある製品について理論的に見込みがあろう。いずれにしても、亜クロム酸ランタンは、ＳＯＦＣの商業化における基本的な難問、即ち最初の小さい市場規模と結びついた製造開始費用の悪影響の具体的な例示を提供する。
【００１１】
ガスの分離の要求は、材料選択の点から別の問題を提起する。明らかに、インターコネクトは、それを通して流れる様々なガスを分離するための障壁とならなければならない。従って、高い電子伝導性を有するが殆どイオン伝導性を有しない緻密な不透過性材料が使用されなければならない。セラミック加工が十分に高密度のインターコネクトを製造する能力を発揮させたが、亜クロム酸ランタンを含めて多くのセラミックは、容認できないほど高いイオン伝導性を有している（それによって不十分なシステム性能を生じさせる）。また、多くの導電性セラミック材料は、還元性のガス雰囲気に曝されたときに材料内の酸素イオンの損失のため、望ましくない寸法変化も示す。低いイオン伝導性を有するセラミック材料の代わりの組成物は、一般に、満足できる導電性を有していないか又は電池の熱膨張係数（ＣＴＥ）とはあまりよく適合しない熱膨張係数を有している。
【００１２】
対照的に、ガス分離機能を容易に満たす金属合金のインターコネクトが開発されてきたが、これは一般的に腐蝕（及びその他の有害な反応）に対して十分な抵抗力を示さない。特に、酸化物スケールの成長／形成及び容認できないほど高い電気抵抗は、おそらく既知の金属インターコネクトによって引き起こされる最も厄介な障害である。スケールの抵抗は、酸化物の導電率、厚さ及び連続性の関数である。多孔質又は薄層状のスケールは、電流経路の長さを増大させるが実効電力を運ぶ断面積を減少させる効果を有する。スケールの成長及び導電率のメカニズムは、一般的には成長速度がスケールの導電率と共に増加するように相互に関係づけられる。より高い成長速度は、密度が低く、付着力の不十分なスケールを生じさせる傾向がある。大部分の合金（貴金属又は半貴金属を除く）は、実際には、スケール成長のために、有利なスケール導電率と引き換えに劣化の増進をもたらす。導電性酸化物層でインターコネクトを被覆すると、スケールの組成及び微細構造をさらに制御することができるが、その問題の本質は変わらない。また、被覆材を合金インターコネクトに適用すると製造費用も増加する。
【００１３】
セラミック又は金属製のインターコネクトのいずれかを選択しようと、電池とインターコネクトの熱膨張係数とがぴたり一致することが絶対必要条件である。ＣＴＥをぴたり一致させると、個々の電池をインターコネクトに効果的に密封し、反応体ガスをその中に同時に封じ込めるのを可能にする。ＣＴＥの不一致が大きすぎると、悪い方向に変位するようになる電池の領域をもたらす。この物理的変位は、意図された流路内の反応体ガスの効果的な閉じ込めを妨げ、それによってＳＯＦＣスタック全体の性能に悪影響を及ぼす。室温と作動温度の変化（一般に７００〜１０００℃の範囲で）は最も大きい熱変位を生じさせるが、スタックを横切るより小さい温度勾配（これはスタックの作動条件によって変化する）も有害な変位を生じさせ得る。
【００１４】
また、異なる熱膨張特性も、接点の相対的な移動のためにスタック中の電池とインターコネクトの間の電流経路を中断する原因となり得る。本質的には、接触のこの損失は、スタックの性能と効率を実質的に低下させる付加的な好ましくない抵抗を生じさせる。
【００１５】
また、大部分の合金インターコネクトは、他の電池構成要素と比較してより高いＣＴＥも有している。その結果として、金属合金インターコネクトは、接触抵抗の問題に特に影響されやすい。なぜならば、膨張によって引き起こされる相対運動が保護用酸化物スケールを除去し且つその下の保護されていない金属を露出させ得るからである。次に、どの保護されていない表面の酸化も全体的なスケールの厚さを増大させ、そして上記のように、スケールの導電率は比較的劣っているので、このようなスケールの成長は直接性能劣化の原因となる。さらに、酸化物スケールは、インターコネクト近傍の電極に付着し得る。このような場合には、相対運動は実際に電極又は電解質層自体に亀裂又は損傷を与え得る。
【００１６】
対照的に、亜クロム酸ランタンは合金インターコネクトと同一の問題を経験しない。一般に、亜クロム酸塩セラミックインターコネクトのＣＴＥは、電池により一層適合している。しかしながら、その他の問題がこれらのインターコネクトを魅力のないものにしている。
【００１７】
Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎ等の米国特許第６１８３８９７号（マクダーモットテクノロジー社の全額出資子会社であるＳＯＦ社に譲渡された）は、上の問題のいくつかに対処することを試みている。本明細書はその全体の開示を参照している。
【００１８】
Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎは、ガス隔離板を貫通する導電性の充填されたビアを有するセラミックＳＯＦＣインターコネクトを提案している。Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎの設計は、得られた電池／スタックにガス分離特性（隔離板によって）と優れた電流収集及び電流伝導（充填ビアによって）を与えるが、Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎは、反応体の流れ場を最適化するためのいかなる手段も論じていないし、これらの要素をインターコネクト中に集積できることをほのめかしてもいない。また、Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎは、熱対応型インターコネクト構造（例えば、カラム６の１〜１２行）を与えることに伴う複雑性を考慮していない。
【００１９】
２０００年７月１８日に出願された係属中の米国特許出願第０９／６１８５２５号（発明の名称「改良された燃料電池性能のための内部燃料ステージング」）は、燃料電池スタック内にステージング板を包含させて三層全体にわたる反応体ガスの分配を向上させることを意図している。しかしながら、この係属出願のステージング板は、インターコネクトとは別に与えられなければならず、そしてこの出願はいかなる種類の集積された構造も考慮していない。特に、現時点では、この出願は本発明と同一の発明法人に譲渡されている。本明細書はその全体的な開示を参照している。
【００２０】
【発明が解決しようとする課題】
上で述べたが、ＳＯＦＣスタックの構成材料とよく一致するインターコネクトが歓迎される。特に、反応体ガスのための適切な流路を与え且つ電池／スタックの性能の選択的な制御を可能にするインターコネクトが特に必要とされる。
【００２１】
【課題を解決するための手段】
本発明は、複数のセラミック層から構成される固体酸化物燃料電池用のインターコネクトを提供する。これらの複数の層は、以下の二つの明確な機能を果たす。即ち、複数層のセラミック物品によって反応体ガスを分離し且つ収容すること並びに隣接するアノード−電解質−カソードの三層によって生じた電流を導電性ビアによって収集し且つ伝導すること。このビアの材料は、電流が一方の電池から隣接する電池へと最小の抵抗損失でインターコネクトを通って流れることができるほどに十分な導電率を有しなければならない。空気と燃料ガスの分離は、緻密な導電性の充填されたビアを内部に集積してなる一つ以上の緻密なセラミック層を使用して達成される。空気と燃料の流れ通路は、隔離層のそれぞれの面上のセラミック複数層を使用して形成される。隣接する層において重複する穴（又は溝孔のような他の構造）が、必要とされる反応体の流れ通路を生じさせる。穴（又は溝孔）の寸法と間隔及びこの層の厚さが、ガス流れの分配とその圧力降下を決定する。
【００２２】
従って、本発明の目的は、電池とインターコネクトの熱膨張係数を実質的に一致させることを可能にする固体酸化物燃料電池用のインターコネクトを提供することである。本発明のさらなる目的は、複数のセラミック層を使用して製造され、電流の流れのための導電性ビアを含み、反応体ガスを流すための相互連絡通路と連結したインターコネクトを提供することである。本発明の別の目的は、ガスの分離及び収容というインターコネクトの機能を電流を運ぶ機能から分離させ、それによりそれぞれの機能及びその作動環境により適した材料をより特定して選択するのを可能にすることである。本発明の最後の目的は、それにより導電性ビアの分布及び流れ通路の寸法が固体酸化物燃料電池スタックを横切る温度勾配を作動中に最小にするように適合され得るインターコネクトを提供することである。
【００２３】
本発明自体は、好ましくは三種の明確な具体例で明示される。第一は、アノード、カソード及びこのアノードとカソードを隔離する電解質層を有する第一及び第二燃料電池層と、一定の厚さを有する隔離板と、隔離板の上面と第一燃料電池層の間に位置した第一流れ場要素と、反応体ガスをその第一要素を通して第一流れ場要素内の第一燃料電池層に配送するための集積された手段と、隔離板の底面と第二燃料電池層との間に位置した第二流れ場要素と、反応体ガスをその第二要素を通して第二流れ場要素内の第二燃料電池層に配送するための集積された手段と、第一燃料電池層からの電流を第一流れ場要素、隔離板及び第二流れ場要素を通して伝導するための集積された手段とから構成される固体酸化物燃料電池組立体である。流れ場及び／又は隔離板は、様々なタイプのセラミックから作製され得る。電流を伝導するための手段は、導電性ビア及び／又は流れ場要素の露出した外部表面に適用された導電性被膜の形を採用することができる。反応体ガスを配送するための手段は、開口部を含むことができ、それら自体は、組立体の性能に好ましい影響を与えるように操作されることができる。また、密封手段も組立体の作動をさらに向上させるのに使用されることができる。
【００２４】
第二の具体例は、層状のインターコネクト装置を含む。この装置は、平板材の第一セットであって、それぞれに開口部パターンと電流を第一セット全体を通して伝導するための第一手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の開口部が第一反応体ガスのための曲がりくねった流路を形成するように積み重ねで配置されている該第一セットと、平板材の第二セットであって、それぞれに開口部パターンと電流を第二セット全体を通して伝導するための第二手段とを有し、しかもそれぞれの平板材の開口部が第二反応体ガスのための曲がりくねった流路を形成するように積み重ねで配置される該第二セットと、少なくとも一個の隔離板であって、電流を隔離板の一方の面に伝導するための第一手段に及び電流を隔離板の反対面に伝導するための第二手段に電気的に接続した一続きの充填された導電性ビアを有し、しかも平板材の第一セットと平板材の第二セットとの間に第一反応体ガスを第二反応体ガスから隔離するように配置されたものとから構成される。上述のように、このインターコネクトは特定のセラミックから作製され得る。また、電流を伝導するための手段も、様々の異なる導電性組成物のビア及び／又は被膜の形を採用することができる。開口部の寸法及び／又は形状は、性能を向上させるように変更されることができる。また、追加のプレナム及び／又はオリフィスのセットも反応体ガスのための入口と結合され得る。
【００２５】
第三の具体例は、インターコネクト装置を作製する方法に関する。この燃料電池スタックに使用するためのインターコネクト装置を構成するための方法は、別々の反応体ガス流れ場を形成することができる複数の平板部材を準備し、不透過性の隔離板を準備し、それぞれの平板部材に開口部のパターンを形成し、電流を隔離板及び平板部材の少なくとも一部分に伝導することができる材料を準備し、平板部材を隔離板の両面に隔離板を取り囲むように積み重ね、その平板部材を隔離板のそれぞれの面に実効可能な電気的接続が平板部材と隔離板の全体にわたって存在するのを保証するように且つ積み重ねられた平板部材における開口部のパターンが隔離板のそれぞれの面に反応体ガスのための曲がりくねった流れ場を形成するのを保証するように整合させ、そして積み重ね且つ整合させた平板部材と隔離板とを、反応体ガスが隔離板のそれぞれの面上の曲がりくねった流れ場内に収容されるのを保証するように密封することを含む。初めの二つの具体例と同じように（そして以下に詳細に説明するように）、更なる改変は、（平板部材、隔離板及びそれぞれに使用される導電性材料のために）選択される材料、平板部材を位置調節するための方法及び最終のスタックを密封するための選択に関して行うことができる。
【００２６】
【発明の実施の形態】
本発明を特徴付ける新規性の様々な特徴は、特許請求の範囲及びこの開示の形成部分における特性によって指摘される。本発明及びその使用によって得られる作動の利点をより理解するために、この開示の一部分を形成し、本発明のいくつかの好ましい具体例が示される添付した図面及び記載事項を参照されたい。
【００２７】
この明細書の一部分を形成する添付した図面では、図中に示される参照数字は、終始同様又は対応する部材を示している。
【００２８】
図１は、Ｈａｒｖｉｇｓｅｎ等によって意図されたインターコネクトを示す。本質的に、ＳＯＦＣスタック１０は、それぞれが電解質によって隔てられたアノード及びカソードを有する一連の三層燃料電池１５を含む。それぞれの三層１５の間に介在するのは充填したビアの隔離板１７である。隔離板自体を貫通しているのは、任意の好適な導電性材料で作られた複数のビア６０である。ビア６０は、接触点２６、２８によって両端上を覆われてる。それぞれの接触点２６、２８は、ビア６０と同一の材料で作られている。さらに重要なことに、それぞれの接触点２６、２８は、これらの要素が互いに積み重ねられるときに、流れ通路が三層１５のいずれの面上に生じ、それを通って適切な反応体ガスがスタック１０の構成要素に供給されるように隔離板の表面から突出している。
【００２９】
図２は、上記したスタックと対比して本発明を示している。特に、固体酸化物燃料電池スタック１００は、複数の三層燃料電池１１５及び少なくとも一個の複数層インターコネクト１２０を含む実質的に一体構造を有している。複数層インターコネクト１２０は、好ましくは、複数の穴あきセラミックシート１２４、１２５と１２６、１２７の間に置かれた隔離板１２２から構成される（以下により詳細に説明される）。特に、隔離板１２２とシート１２４〜１２７の両方は、これらを貫いて延在する導電性ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃ（Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎによって意図されたものと類似する）を有している。所望の導電率により、ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃは、充填され（即ち、緻密）又は一部分のみ充填され得る。ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃは、それぞれの三層１１５間で電気的な接続を形成する。開口部１３０（また、以下に詳細に記載される）がセラミックシート１２４〜１２７内に与えられて反応体ガスの流れ通路を生じさせる。特に、図２における具体例は一個のインターコネクトと二個の三層電池を有するスタックから構成されるように示されているが、特定の用途のための要求に応じて、スタックは任意の数の三層電池及び対応するインターコネクトを含み得ることを理解されたい。同様に、任意の数のセラミックシートも複数層インターコネクトを形成するのに使用されることができる。
【００３０】
図２に示すように、それぞれの三層１１５は、電解質、アノード及びカソードを含む別々の燃料電池からなる。三層１１５とインターコネクト１２０の間の電気的接触、電流分配及び構造的完全性を促進させるために導電性結合層（図２には示されない）がアノード及びカソードのどちらか又は両方の全体表面にわたって適用されることができる。当業者であれば理解されるであろうが、電解質、アノード、カソード、アノード結合層及びカソード結合層は、斯界に周知である材料の様々な組合せを含み得る。この発明は、固体酸化物燃料電池スタックに格別の適用性を有しているであろうことが予想される。また、図２の要素は、必ずしも一律の縮尺で描かれたものではなく、それぞれの層の相対的な厚さは、この例示とかなり異なっていてもよいことに留意されたい。
【００３１】
ガス隔離板１２２は、好ましくは、複数の導電性ビア１６０ａを含む緻密なセラミック材料の一以上の層から構成される。特に、隔離層中のビア１６０ａは、隔離板１２２自体を通るガスの漏出を最小にするのに十分なほどに緻密でなければならない。ガス隔離板が不透過性であり、最小のイオン伝導性を有し、作動温度に耐えることができ、そして反応体ガスに対して安定でさえあれば、多くの異なるセラミック組成物がガス隔離層のために利用されることができる。図２に参照されるように、ビア１６０ａは、セラミックシート１２４〜１２７上に位置した空気及び燃料のビア１６０ｂ、１６０ｃと共に導電路を形成するために、平板材１２２全体を貫いて延在しなければならない。
【００３２】
スタック１００のための反応体ガスの流れ場は、インターコネクト構造１２０の内部に集積される。本質的に、二カ所の流れ場（即ち、空気側と燃料側）のそれぞれは、隔離板１２２の内部に収容されるものと同様の複数の導電性ビア１６０ｂ、１６０ｃを含むセラミック材料の一つ以上の層からなる。ビア１６０ｂ、１６０ｃは、双方ともビア１６０ａの少なくとも数個及び三層１１５（又はインターコネクト１２０と三層１１５の間に置かれた結合材料）に電気的に接続されなければならない。隔離層及び三層１１５又は結合材料と適合するのであれば、多くの異なるセラミック組成物をこの流れ層に利用することができる（より詳細な議論のために下の実施例を参照されたい）。
【００３３】
例えば、隔離板、燃料流れ構造及び空気流れ構造は、イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）、例えば３モル％のイットリア安定化ジルコニアからなることができる。その他の可能性のあるセラミック材料は、アルミナ、マグネシウムアルミナスピネル、亜クロム酸ランタン又はこれらの材料とＹＳＺの混合物を含む（これらの例は、限定というよりむしろ単に例示にすぎず、当業者であればＳＯＦＣスタックにおける使用に適合する多数のセラミック材料を容易に特定できることに注意されたい）。特に、緻密な隔離板１２２とは異なり、シート１２４〜１２７には特別の緻密性の要求は全く必要ない（場合によっては、比較的多孔質のセラミックを反応体の流れをさらに促進させるために使用することがなお望ましいかもしれない）。また、スタックの組み立てについての方法論は、隔離板１２２及びシート１２４〜１２７のために同一の材料を使用することを望ましくするが、全体にわたって同一のタイプの材料を使用するための特別の必要性は全くない（例えば、隔離板のためにＹＳＺを使用し、そして穴あきセラミックシート等のためにＹＳＺとアルミナの複合物のような幾つかの他の材料を使用することが可能である）。
【００３４】
ガス流れの通路は、セラミックシート１２４〜１２７のうちの一個以上に貫通穴１３０をそれらの内部に作製することによって作り出される。貫通穴１３０は、三層／結合材料と隔離板１２２の双方の表面と接触する曲がりくねった通路を形成するようにそれぞれ隣接するシートで重複する。図３ａ〜３ｃは、それぞれのシートに対する貫通穴の好ましい配向を示している。特に、図３ａはシート１２４を表し、図３ｂはシート１２５を表し、そして図３ｃはシート１２４、１２５がいかにして重ね合わされているかを表している。穴の実際の数、寸法及び形状は、以下に詳細に議論されるように多くの目的のために変更することができる。
【００３５】
ビア１６０ｂ、１６０ｃは、電池スタック１００の全体にわたって最適な電流の流れを与えるようにセラミック層１２４〜１２７を貫いて均一に分布することができる。貫通穴１３０は、それらが二つの層の間で途切れのない通路を生じさせるように重複する態様でそれぞれのセラミック層内にほぼ六角形の整列で優先的に配置される。図３ｃは、本発明によって意図される一つの可能な配置を表している。
【００３６】
図３ｄは、図３ａ〜３ｃの配置と共に使用され得るガス隔離板１２２を示している。図３ａ及び図３ｂに示されるセラミックシート１２４、１２５と同様に、隔離板１２２のビア１６０ａも、本質的に六角形のパターンで配置される。重要なことに、図３ｄは、平板材１２２の両面に接触するガスがそこを通って流れるのを妨げるように貫通穴が全く無い。
【００３７】
反応体ガスは、図４ａ及び図４ｂに部分的に示すように、曲がりくねったパターン１４０でそのような二層構造の間を流れる。参考までに、図４ａは、図３ｃに示されるように、実際には、重複したセラミックシートの上面図である。残りの図面に対して特に言及するために図４ａに線Ａ−Ａが加えられている。全ての他の参照要素は、ここに示す他の図面でも同一であることを念頭に置くことが重要である。最も重要なことに、線１４０もインターコネクト構造１００を通って水平に移動する反応体ガスの曲がりくねった流路を示すために加えられている。
【００３８】
図４ｂは、線Ａ−Ａに沿って得られた図４ａの側面図を表している。上述のように、流れ場構造は、複数の貫通穴１３０を含むセラミック材料１２４、１２５（又は１２６、１２７）の二以上の層から構成される。線１４０は、インターコネクト構造を通って移動する反応体ガスの曲がりくねった流路を示す。
【００３９】
従って、図４ａと図４ｂの反応体ガス流路１４０を互いに考慮すると、反応体ガスは、三次元の曲がりくねった流路でインターコネクト構造の間を移動することが明らかになる。具体的に言うと、上記の例では、この流れは螺旋に類似するが、実質的にはいかなる流路も本明細書に記載した原理に従って意図される。
【００４０】
一つの具体例では、ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃは、図５に示すように、電子伝導のための効果的な経路を与えるために整合される。図５における断面図は、ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃの相対的な配置を示すために図４ａに示された線Ａ−Ａと同じように線に沿って得られたことに注意されたい。
【００４１】
燃料ガスと空気の流れ構造のために使用されるセラミック層の数及びそれぞれの層の厚さは、所望のインターコネクト／燃料電池スタックの相対的な電気的性質及び物理的性質に従って変更されることができる。具体的に言うと、三個以上の層のガス隔離板のそれぞれの面での使用は、別個の通路の提供を可能にして反応体ガスの分配を向上させることができる。この配置では、反応体ガスの一部分は、そのガスの残部が三層と最初に接触する場所に対して下流の場所にガスが至るまで三層と接触することなくインターコネクトの流れ場（即ち、穴あきセラミック層）を通って流れる。本質的には、貫通穴及び／又はセラミックシートの数は、三層の表面に沿う均一な反応体の分配を保証するためのバイパス通路を作り出すのに利用される。これらのバイパス通路が構成を単純化し且つ性能を向上させる（米国特許出願第０９／６１８５２５号に意図されるような追加のステージング板と比較して）ためにインターコネクト自体に集積される限りにおいて、本発明は、その係属出願を越える著しい改良に相当する。特に、この代わりの配置であっても、スタック性能の劣化を避けるために均一で規則的な態様で伝導性ビアに電流の流れを与えることが重要である。
【００４２】
また、それぞれの層内の貫通穴の数、寸法、整列及び配置も、通路を通るガスの流動分配及びスタックの全体的な圧力降下を制御するように最適化することができる。それぞれ隣接する三層の面積固有抵抗（ＡＳＲ）、温度勾配及び全体的な性能に及ぼす対応する影響も有利に操作されることができる。
【００４３】
例えば、高い電気化学的活性の領域において貫通穴の寸法を増大させることによって、それぞれの三層の表面にわたって局所的な圧力降下が減少され得る。圧力降下のこの減少は、反応体ガスの局所流量を増加させ、それにより高い活性領域において利用可能な反応体ガスの濃度を増加させるであろう。
【００４４】
さらに、燃料ガス対空気の相対的な流れパターンの慎重な操作が性能の変化をもたらし得る。例えば、直交流の配置を使用することができ、この場合、燃料ガスの一般的な流れパターンは空気の流れに対して垂直である。同様に、並流及び向流の整列が使用されてもよい。それぞれの場合には、それぞれの三層表面（又は結合材料を適用したもの）での反応性及び温度勾配に及ぼす対応する効果が観察されるであろう。
【００４５】
最後に、貫通穴１３０の形状は、組立体を単純化するように変更されることができる。以下に詳細に議論するように、それぞれのセラミックシートを作るための的確な方法は、貫通穴にとって最も容易且つ効率的な形状を指示することができ、そして当業者であれば、円形、楕円形、三角形、四角形、六角形又はその他の多角形の形状（及び／又はこれらの組合せ）の使用が、流れのパターンに及ぼす影響を容易に理解するであろう。追加的に又は別法として、穴の寸法を圧力降下に良い影響を及ぼすように選択することができ、さらに様々な寸法の穴を電池の流路全体にわたって使用することができる（それによって、反応体ガスが表面を通過するときの流量は増加又は減少する）。
【００４６】
要するに、重複する穴の整列は、スタック１００内の三層電池１１５にわたって反応体ガスの均一な分配を与えるべきである。別法として、それぞれの三層１１５で起こる温度勾配、流れの不足及び類似する不均一現象を補うために穴の不均一な整列を利用してガスの流れパターンを変えることが望ましいかもしれない。結局のところ、制御された反応体ガスの分配を与えることによる固体酸化物燃料電池スタックの作動における利点は、当業者によって容易に理解されることができる。
【００４７】
図２、図３ａ〜３ｄ、図４及び５に示されるように、導電性ビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃは、導電性充填材料で満たされるインターコネクトを構成するそれぞれのセラミック層を貫通して延在する孔からなる。様々な大きさ及び形状のビアが意図される。図は一定の整列のビアを示しているが、均一及び不均一な整列、形状及び寸法のビアがこの開示によって意図される。
【００４８】
一般的に言えば、燃料側のビアは、インターコネクトの燃料流れ構造（即ち、隔離板の片面に生じた流れ構造）の中に含まれる。燃料側のビア材料は、高い電子伝導性を有し且つインターコネクトの製造中に有害な反応が全く起こらないように、セラミック層と化学的に適合性がなければならない。また、ビアの材料は、ガス隔離板のために使用されるビア材料及び隣接する三層電池のアノード（又は存在するならばアノード結合層）とも適合性がなければならない。さらに、燃料側のビア材料は、個体酸化物燃料電池スタックの作動中に還元性の燃料ガス雰囲気下で安定でなければならない。燃料側のビア材料は、銀、パラジウム、金若しくは白金のような貴金属又はこれらの金属から形成された合金、ニッケル、クロム若しくは高クロム合金及び任意のこのような金属とアルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル、セリア、ＹＳＺ、チタニア、ドープしたチタニア及び他のそのようなｎ型酸化物導体のようなセラミック金属とを混合することによって作製されたセラミックと金属の複合物（サーメット）を含むが、これらに限定されない。
【００４９】
結合層及び／又は燃料側の接触パッドが燃料流れ構造の外部表面に燃料側のビアと接触して形成されてよい。このような層は、アノード（又はあるならばアノード結合層）とインターコネクトとの間の良好な電気的接続を確実にするであろう。使用するならば、その結合層の材料は、その材料がインターコネクトの製造中又はスタックの作動中のどちらかに接触する材料と適合性がなければならない。特に、これらの材料は、燃料側のビア及びアノードの材料として使用される材料を含む。
【００５０】
同様に、空気側のビアは、インターコネクトの空気流れ構造の中に含まれる（即ち、流れ構造は、上述の燃料流れ構造とは反対に、隔離板のもう一方の面に生じる）。空気側のビアの材料は、高い電子伝導性を有し、セラミック層と化学的に適合しなければならない。また、このビアの材料は、ガス隔離板のために使用されるビア材料及び隣接する三層電池のカソード（又はあるならばカソード結合層）とも適合性がなければならない。さらに、空気側のビア材料は、スタックの作動中の酸化性雰囲気（例えば空気）下で安定でなければならない。空気側のビア材料は、銀、パラジウム、金若しくは白金のような貴金属又はこれらの金属から形成された合金及び任意のこのような金属とアルミナ、マグネシウムアルミナスピネル及びＹＳＺのようなセラミック材料とを混合することによって作られたサーメットを含むが、これらに制限されない。また、ｐ型導体、Ｓｎ若しくはＰｒをドープした酸化インジウム及び／又は酸化物、例えばペロブスカイトの一群として一般的に分類されるようなものを含めて導電性酸化物セラミック或いはこのようなセラミックと前記金属との混合物を使用することができる。例として、このようなペロブスカイトは、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びこれらの混合物を含むが、これらに制限されない。その他の酸化物導体組成物は、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫及び酸化チタンの混合物を含む。
【００５１】
空気側の結合層又は接触パッドを空気流れ構造の外部表面に空気側のビアと接触して形成してもよい。このような層は、カソード（又はあるならばカソード結合層）とインターコネクトとの間の良好な電気的接続を確実にする。使用するならば、空気側の結合層の材料は、その材料がインターコネクトの製造中又はスタックの作動中のどちらかに接触する材料と適合性がなければならない。特に、これらの材料は、空気側のビア及びカソードの材料として使用される材料を含む。
【００５２】
ガス隔離板のビアは、隔離板を構成しているセラミック材料と適合性がなければならない。燃料側では、そのビア材料は、燃料側のビア及び還元性のガス雰囲気と適合性がなければならない。空気側では、そのビア材料は、空気側のビア及び酸化性のガス雰囲気と適合性がなければならない。単一の隔離板ビア材料が好ましいが、特に、異なるビア材料が燃料側及び空気側に使用される場合には、二種の異なったビア材料が同一のビア孔内に利用され得ることが意図される（酸化に抵抗することができる材料が隔離板の燃料側に露出され、そして燃料適合性材料が隔離板の燃料側に露出される。この異なる材料は、隔離板自体の孔内で互いに電気的に接触する）。明らかに、このような場合には、ガス分離板における二種のビア充填材料は、互いに適合性がなければならず且つ隔離板そのものを形成する材料と適合性がなければならない。
【００５３】
貫通穴の寸法、形状及び整列を変化させるのと同様に、ビアの特性を適切に選択すると、それぞれの三層のＡＳＲ及び全体的な性能を最適化することができる。特に、確実なスタック設計の観察結果又は経験に基づけば、高いＡＳＲによって引き起こされる制限に打ち勝つためにインターコネクトのある領域でのビアにより低い全体抵抗を与えることが可能である。このより低い抵抗は、ビアの相対数を増加させ、ビアの直径を増加させ、より高性能の材料をあるビアのために使用し及び／又はあるビアのための接触点を電池スタック内のその他のものと比べて増大させることによって達成されることができる。
【００５４】
同様に、好ましい具体例は充填したビアを意図するが、ビアを部分的にのみ充填すること及び／又は本発明の原理からはずれることなくそれぞれのビアに加えて若しくはその代わりに内腔被膜を与えることも同様に可能である。従って、貫通穴の少なくとも一部分の縁部は、充填したビアとしての役割を果たす電子伝導経路を生じさせるために導電性材料で被覆されることができる。これらの内腔被膜ビアは、作製中にビアを正確に整合させるための要求を最小にするが、それらの使用は材料費を増加させる（ビアのために使用される材料のタイプに応じて）。いずれにしても、セラミックシートの貫通穴及び／又はビア自体の内腔被覆が、中実な充填ビアの代わりに若しくはそれと共に使用され得ることを思い出すことが重要である。内腔被覆した貫通穴１３２は、図６の領域Ｘ及びＺに示されている。領域Ｘは、セラミックシート充填ビア１６０ｂ、１６０ｃの代わりに被膜１３２を使用することを図示しているが、領域Ｚは、充填したビア１６０ｂ、１６０ｃの補足として被膜１３２を使用することを示している。図６中の断面図は、ビアの位置合わせ（図４において示されるように流れ場というよりも）を示す線に沿って得られることに注意されたい。
【００５５】
複数層の充填したビアインターコネクトを製造するに際し、多くの異なるビアの整列が可能である。図２、図３ａ〜３ｄ、図４及び５は、燃料流れ構造、ガス隔離板及び空気流れ構造内のビアがインターコネクトの厚みを貫いて実質的に整列する基本的な「直線貫通」のビアの整列を示している。このような整列については、一以上の層内のビアは、燃料ガスの三層電池のカソード側への漏れ又は空気（又は酸素）の三層電池のアノード側への漏れを防ぐように高い密度を有していなければならない。特に、隔離層内のビア充填材料が緻密（即ち、ガス漏れに対して不透過性）であることが望ましい。
【００５６】
対照的に、図６の領域Ｙは「ずれたビア」を示している。このような設計では、一以上の層におけるビア１６０ａ、１６０ｂ、１６０ｃは、隣接する位置ずれ層中のビア同士が全く重複しないように位置ずれしている。ずれたビアを使用するときには、導電性層１３４がビアを電気的に接続させるように追加されなければならない。導電性層１３４は、隣接するビア材料と適合性がなければならず、そして一般的にはビアに類似する材料から構成される。ずれたビアを使用することは、充填材料が不透過性である必要性及びインターコネクトの要素を化学的に適合させる必要性、そして特にビア材料の必要性を少なくすることが経験的に証明されている。
【００５７】
あらゆる燃料電池スタックと同様に、最終的に組み立てられる要素は、反応体ガスの漏れを防ぐために密封されなければならない。特に、三層１１５とインターコネクト１２０の周縁部を本質的に気密シールすることが最も重要なことである。また、このようなシールは、構造上の強度及び／又は安定性も与え得る。この点に関しては、本発明は、従来の設計を大きく改良するものである。なぜならば、反応体ガスのための流れ場がインターコネクト１２０中に集積され、それにより、気密シールが必ず与えられなければならないところの全体的な面積及び容積を減少させるからである。さらに、以下に記載されるように、インターコネクトを作るのに使用されるセラミックテープの同時焼成は、より少ない反応性の本質的に気密なシールを与え、それにより種々のセラミックシートをシールするための必要性をなくす。
【００５８】
当業者であれば容易に認識されるであろうが、シール用の材料は、インターコネクトの流れ場のセラミックと適合性がなければならない。同様に、選択される材料は、三層電池のアノード又はカソードを、性能を低下させる原因となり得る異種物質で汚染させてはならない。従って、その他の材料が意図されるが、シール用の材料は、好ましくはインターコネクトを作製するのに使用される同一の材料（又は実質的に類似する材料）からなる。
【００５９】
密封は、任意の知られた方法に従って達成され得るが、同時焼成セラミックの方法か別個の又は次いで適用されるシーラント材料の方法のどちらかが好ましい方法である。同時焼成方法に関しては、セラミックスタック（インターコネクト及び三層）全体が構成要素間の結合を誘発させる態様で加熱処理に曝されるであろう。このような同時焼成方法は、いまだに多数の開発努力の主題であるが、本発明者は、本明細書中に開示された材料及び原理が同時焼成の発展性からみて最も有望ではないかと考えている。
【００６０】
シーラントの適用及び随意としての持続した圧縮力の使用は、インターコネクトをその残りのスタック要素に密封するための実行可能な別の選択肢であると思われる。特に、本明細書中で使用されるインターコネクトが同時焼成に至らない要素と組み合わせて実施され得る範囲までは、シーラント／圧縮力の使用は、スタックの効率的な作動のために必要かもしれない。いずれにしても、選択されたシーラントは、非導電性及び比較的緻密であり、微細孔性を有し（漏れを最小にするため）、スタックの構成要素のＣＴＥと一致し、そしてそれが適用される表面に付着しなければならない。
【００６１】
本発明の別の重要な目的は、作動温度でのスタック構成要素の熱膨張によって引き起こされる変位を最小にすることである。従って、使用される材料のＣＴＥは実質的に同様でなければならない。本発明の流れ場が同一材料の追加のセラミックシートとしてインターコネクト構造中に集積される範囲で、この一致させる作業はある程度にまで簡略化される。しかしながら、所望の性能を達成するには、酸化物燃料電池の電解質、アノード及びカソードの材料選択の範囲が多少限定される。
【００６２】
例えば、６〜８モル％のオーダーでイットリアを含有するイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）組成物が固体酸化物燃料電池の電解質のために最も広く使用される。ＹＳＺ電解質を基にした電池については、インターコネクトがＹＳＺ組成物又は前述のセラミック材料の一種、例えば、セリアを主体とする電解質若しくはドープしたＬａＧａＯ3電解質を使用して組立られるときに、最小の変位が達成される。インターコネクト内の変位を最小にするために、ガス隔離板、燃料流れ構造及び空気流れ構造を構成するセラミック層のそれぞれは、ＹＳＺ組成物又は前述のセラミック材料の一つを使用して組み立てられる。同様に、ＣＴＥは、燃料側のビア材料と燃料流れ層の間で、空気側のビア材料と空気流れ層の間で及び隔離板のビア材料と隔離板層の間で実質的に一致しなければならない。かなりの注意がＹＳＺに集中しているが、本明細書中で議論した特性を有するいかなるセラミックもこの開示によって明らかに意図されることを認識することが有意義である。
【００６３】
以下の特定の例は、上で議論した原理を最大限に活用するための具体的な方法をさらに例示するために与えられる。それでも、これらの例は単に例示に過ぎず、そして本出願人の発明を限定するのを必ずしも意図するものでなく、そのためこの例に記載される材料及び方法は限定というよりむしろ単に例示にすぎないことを記憶しておくことが肝要である。
【００６４】
【実施例】
例１
【００６５】
第一の例では、燃料ガス流れ場において２枚のセラミックシートを、空気流れ場に４枚のセラミックシートを有する直交流のインターコネクトが意図される。隔離板のための２以上の層を追加すると、３モル％イットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）の合計８枚の層ができる。これらを、０．３〜０．７ｍｍの均一な厚さにテープキャストする。次いで、ビアの孔パターンを上に記載した原理通りに機能性を最適化するように選択し、次いで知られたセラミックの処理手順に従って８枚の層全てにそのビア孔を打ち抜く。
【００６６】
次いで、これらのビア孔にペースト又はインクを使用して充填する。これは、それぞれのビア孔にスクリーン印刷される。理想的には、ペースト／インクは、容量で等量のＰｔと３モル％ＹＳＺを含有する。いずれにしても、焼成したときに、このペーストは５００〜７００Ｓ／ｃｍの導電率を有する材料を生じなければならない。ビア孔の直径は、最適には０．３ｍｍ〜０．７ｍｍである。最後に、理想より低い導電率のビアペーストを補填するためにビア孔の直径を大きくしてもよい。
【００６７】
直径４〜５ｍｍの開口部の追加セットを、中心〜中心の間隔が６〜６．４ｍｍのほぼ六角形のパターンで８層のうち６層に打抜いて、適切な反応体ガスの流れ場を形成させる。ビアが直線貫通の配向で適切に整列されるのを確実にするように注意しなければならない。特に、燃料流れ構造は、位置ずれしたパターンで２枚のシートから構成される。開口部は、適切なガスの流れ通路を生じさせるように０．７〜１．３ｍｍずつ重なり合わなければならない。燃料ガス流れのためのマニホルド及びシールを、空気流れに対して直交流の配向で備える。空気の流れ場は４枚のシートから構成され、同一の開口部の配向を有する２枚のシートは上部に配置し、そしてその残り２枚のシートは位置ずれした配向で（上部のシートに対して）下に配置する。空気流れシートにおける開口部の直径と間隔は燃料流れシートと同様である。
【００６８】
最後の２枚のビアのみのシートを燃料ガスシート層と空気シート層との間に配置してガス隔離板を形成させる。これらの８層を次いで積層してモノリス型の「未加工」構造を形成させる。モノリスの過剰の未加工部分をこの構造から取り除き、そしてこの取り除いて積層したモノリスを適当な高温で、好ましくは１３００℃以上で同時焼成する。次いで、最終ＳＯＦＣスタック中の三層電池間に集積する前に、最終同時焼成生成物を構造的一体性及びビアの整列が適切かを検査する。
【００６９】
しかしながら、この方法を使用して作られた中実なビアは、それぞれの層において比較的小さな孔の形成を要求することに留意されたい。これらの孔に次いでスクリーン印刷（又は斯界に周知の他の方法）によってペーストを充填する。同時焼成後、ペースト中の粒子は共に焼結して比較的緻密な「プラグ」を形成する。中実ビアの直径は、一般に個々の層のおよその厚みである最大値に制限される。結果として、ビアの断面積、よって導電率が制限される。
【００７０】
例２
【００７１】
第二の例は、上の例１の中実ビアとは異なり、内腔被膜ビアに焦点を合わせる。上述のように、ビア導体についての導電率は、インターコネクトのための所望の水準の抵抗を達成するために比較的高くなければならない。例１に示した設計については、目標の抵抗は、ビア材料が約６００Ｓ／ｃｍ又はそれ以上の導電率を有するときに０．５ｍｍの直径を有するビアを使用して達成され得る。しかしながら、空気側のビアについては、十分な導電率を有すると同時に容認できるＣＴＥの一致性をも有する材料を開発することは困難であるかもしれない。
【００７２】
上述のように、この問題を解決するための一つの可能な方法は、単純にビアを大きくすることである。しかしながら、中実ビアの直径は、セラミックシートを組み立てる際に出会う困難性のために、一般的に個々の層それぞれのおよその厚みに制限される。内腔被覆したビアは、より低い導電率を有する材料を使用することを可能にする代わりの導電性通路をガス流れ構造内に与える。また、以下に説明するが、内腔被膜ビアは追加の利点も有している。
【００７３】
内腔被膜ビアは、その他の機能（例えば反応体ガスの流れ）のために層中に形成される既設の穴（又は溝）が利用される。この場合には、空気及び燃料ガスの流れを提供するそれぞれの層中の穴を使用する。この内腔被膜ビアは、スクリーン印刷法を使用して所望の導体ペーストを選択した穴の穴内面に適用することによって作られる。また、導体ペースト（おそらくは異なる組成）を、ある層中のビアと隣接する層のビアとを接続させるように選択された位置のそれぞれの層の表面に適用しなければならない。標準的な積層及び同時焼成操作を使用してインターコネクトの製造を完了させる。それにもかかわらず、シートの開口部の露出した表面上に被覆材を付着させ又はそうでなければ生じさせるためのいかなる知られた方法も意図される（最初にテープキャスティング／組み立てる間に別々にか又はシートが組み立てられ／焼成された後に全体として）。
【００７４】
中実ビアと反対に、内腔被膜ビアを使用ことによって提供されるいくつかの利点がある。まず第一に、内腔被膜ビアは導体のための増大した断面積を提供し、それにより、同一の導体材料を使用するときに、中実ビアと比較してより低い抵抗を電流に与える。抵抗の問題は、ペロブスカイト型の酸化物導体（空気側ビア用の導体材料の好ましい一群）を使用するとき特に厄介である。なぜならば、最も高い導電率を有する組成物は、一般的に容認できないほど高いＣＴＥ値も有しているからである。インターコネクト層のＣＴＥを一致させるためにＣＴＥを容認できる水準にまで減少させるようにこの組成物を変更すると、中実ビアに使用するのには不十分な導電率を有する材料に帰着する。従って、内腔被膜ビアはビア組成物の選択により大きい融通性を提供する。
【００７５】
また、内腔被膜ビアは、その製造方法により適合する材料の選択にも大きい融通性を提供する。特に、酸化性雰囲気（例えば、空気）を使用してインターコネクトのための同時焼成操作を行うことが有利である。同時に、Ｎｉサーメットが燃料側のビアにとって好ましい材料である。なぜならば、このものは、比較的高い電気伝導率を有するように処方することができ、そしてスタックの作動中に存在する還元性の燃料ガス雰囲気下で安定であるからである。しかしながら、このようなＮｉサーメットが空気中で焼成されるときに、Ｎｉは酸化されてＮｉＯを形成するが、このものは、導電性ではないので、ＮｉＯは燃料電池スタックを作動させる前に再度Ｎｉに還元されなければならない（これにより製造費用が増加する）。さらに、緻密な中実Ｎｉサーメットビアが使用されるならば、還元性のガス雰囲気は燃料流れ構造内に埋没されるビアに容易には接近できないので、ＮｉＯを再度完全に還元してＮｉにするのは、不可能ではないにしても困難になる。対照的に、内腔被膜ビアが使用されるときには、開口部の露出した壁部でのＮｉＯ材料は還元性ガス雰囲気に完全に曝され、それにより所望の導電性サーメットを形成するようにＮｉＯからＮｉへの還元を促進させる。
【００７６】
また、内腔被膜ビアは、中実ビアと比較して、一致しないＣＴＥ値に対して、より一般的には、熱膨張変位に対してもそれほど影響されにくい。なぜならば、中実ビアは、セラミック材料の層内に埋め込まれており、そのため機械的に拘束されているからである。中実ビア充填材料及びセラミック体についてのＣＴＥ値の実質的な相違は、インターコネクトが温度の変化に曝されるときに高い応力と有害な変位を生じさせよう。他方、内腔被膜ビアは、穴（又は溝）の穴内面での被膜であるので、その材料は同じタイプの拘束を経験しない。結果として、内腔被膜ビアを使用するときには応力及び関連する変位は低い。本質的には、与えられたＣＴＥの不一致のためのより低い応力は、より大きい不一致性を有するビア材料を使用するのを可能にする（そして臨界水準以下に応力を維持する）。
【００７７】
実際には、燃料流れ構造内の穴の穴内面は、燃料側のビア材料で被覆される。燃料側の導体材料が燃料流れ構造を構成するセラミック層の表面上での選択された位置に適用される。この導体は、内腔被膜ビアを互いに接続すると同時に電池／インターコネクト（上面）及び空気流れ構造／隔離板内の燃料側ビアの両方を接続させる。同様に、空気側の導体が、本質的に同一の目的で空気流れ構造内の穴の穴内面に適用される。
【００７８】
いずれの側（燃料又は空気）のための内腔被膜ビアの導体組成物は、表面導体に（及び／又は全体的なインターコネクト構造に存在する任意の中実ビアに）使用されるのと同一であってよい。燃料側の内腔被膜ビア及び表面導体に使用される材料は、銀、パラジウム、金若しくは白金のような貴金属又はこれらの金属から形成された合金及びセラミックと金属の複合物（サーメット）を含むが、これらに制限されない。サーメットは、任意のこのような金属とセラミック材料、例えば、アルミナ、マグネシウムアルミニウムスピネル、ＹＳＺチタニア及びセリア（燃料側のみ）とを混合することによって製造することができる。また、ニッケル、クロム、高クロム合金、ＮｉＯ又はＣｒ2Ｏ3を使用する組成物（ＮｉＯ及びＣｒ2Ｏ3は、最も効率的にインターコネクト構造の機能を有するように、多くの知られた方法を使用して次いで金属の形態に還元されなければならない）は、全て燃料側で使用することができる。導電性酸化物セラミック、例えばペロブスカイトの一群として一般的に分類されるようなもの又はこのようなセラミックと上記の金属との混合物を空気側に使用することができる。このようなペロブスカイトの例は、ドープした亜マンガン酸希土類元素、ドープした亜コバルト酸希土類元素、ドープした亜鉄酸希土類元素及びそれらの混合物を含む。その他の酸化物導体組成物は、酸化インジウム、酸化ジルコニウム、酸化プラセオジム、酸化錫及び酸化チタンの混合物を含む。
【００７９】
前述の議論にかかわらず、中実ビアインターコネクトと同様に、内腔被膜インターコネクト内の隔離板も、反応体ガスを分離するのに十分なほど十分に緻密でなければならないことを認識することは有意義である。そういうものとして、中実ビアはその分離板をさらに貫通しなければならない。また、上述のように、分離板と流れ場を形成するセラミックシートとの間に導体層を置いて、分離板のビアと内腔被膜ビアとの電気的接続を確実なものにすることができる。このような材料は当業者に周知である。
【００８０】
最後に、中実ビア及び内腔被膜ビアの両方を使用することは、ビア材料が格別のＣＴＥ一致性を有するが比較的低い導電率を有するような場合（特に空気流れ場構造に対して予想される状況）には特に有用であるかもしれない。この状況下で両タイプのビアを使用することは、空気流れ構造に導体の最大の横断面を与え、それゆえに最も低い抵抗を与えるであろう。
【００８１】
例３
【００８２】
最後の例は、セラミックシート内に中実充填ビア及び個々の流路を形成した開口部を有する並流設計に焦点を合わせる。この設計は、初期分配用プレナムを含み、それにより燃料及び空気の流れのための並流又は向流の配置を促進させる。開口部の溝様配置が、一連の制限オリフィスを介してプレナムに個々に接続され、そして、さらに下流の個々の溝間の直交流は、全て最適に最小化され又は除去される。このような配置は、反応体ガスの良好な分配及びスタックのための全体的な性能の制御を可能にするために並流構造とすべきである。また、この構成は、例１における重複した穴及び直交流の配置とは異なるものである。また、この特別の設計は、反応体ガス源をスタックの反対の端部に備えることによって単純に向流配置へと容易に変換することもできる。
【００８３】
伸長した溝の使用は、ビアの配置の創出を促進するであろう。特に、ビアはストリップ状に整列されることのみを必要とするので、流れ場の開口部が単一線に沿ってビアの間に置かれることは全くない（幾何学的な観点から考えるならば、そこではビアはｘ軸に沿って整列しているにすぎないが、開口部はｙ軸上にビアの各列の中間に配置されよう）。そしてまた、この溝は反応体ガス流れと同一の方向で重複されるので、いかなる横向きの流れも除かれる。この配置は、結合層又は接触パッドがそれぞれの層中のビア同士の電気的接続を促進させるのに使用される場合には、費用を極力抑えながら、得られたセラミックシートの全体的な強度を上昇させる。互いに積み重ねられたときに、このシートは、三層と隔離板の間で流れ通路が波打つ一続きの個々の通路を形成する。
【００８４】
並流及び向流のスタック設計は、直交流設計を越える他の有意義な利点を提供する。例えば、これらの利点には、三層表面全体にわたる改良された反応体ガス分配のために空気流れの要求を減少させ並びにスタック内の温度勾配を低下させ且つ空気と燃料の分配を改良することが含まれる。さらに、この設計は、複数層セラミックの製造方法と結びついた強度を利用する。
【００８５】
並流（又は向流）インターコネクトを作製するのに使用される構成材料及び基本的な方法は、直交流のインターコネクトを作製するのに使用されるのと同様である。個々の層の厚さ及び溝の寸法と間隔は、ある種の近似した作動条件（全体の空気及び燃料の流量、三層電池の反応性、温度勾配等）を基にして圧力降下を考慮することによって操作される。使用されるならば、プレナム及びオリフィスの寸法は、当業者に周知の流体力学的な考慮によって指示されるであろうが、この配置で意図される個々のオリフィスは、必然的に、このものが流体連通される開口部よりも実質的に小さく、そしてこのオリフィスは、開口部／通路に対して上流の位置に配置されなければならないことに留意されたい。個々の流路として配置される開口部と共にオリフィスを使用することは、それぞれの三層の燃料ガスの入口側に特定の適用性を見出させる。最後に、上述のように、ビアの寸法と間隔は、目標の抵抗が達成されるのを確実にするのに十分な導体の横断面を与えるように操作されることもできる。
【００８６】
開口部の寸法を調節すること及びオリフィスとプレナム自体を備えることは、ある種のセラミック製造技術によって与えられる制限を補填するのに役立つ。例えば、流れ場及び／又は隔離板を形成するセラミックシートの厚さ及び平滑さの正確な再現は困難であるので、これらの製造の変動を調節するために上記した配置を特にオリフィスの寸法に関して良好に調和させることができる。いずれにしても、流体力学の当業者であれば、オリフィス及び／又は開口部の表面積及び／又は直径の制御は、観察される圧力降下（これ自体は三層電池の任意の所定の部分への反応体の制御された送出及びスタック自体の性能に寄与する）に与える直接的且つ実質的な効果を及ぼすであろうことを容易に認識するであろう。
【００８７】
本発明の特定の具体例及び／又は詳細を示し、そして本発明の原理を例示するために上記したが、この発明は、このような原理からはずれることなく、特許請求の範囲に十分に記載されるように又はそうでなければ当業者に知られるように（任意の及び全ての均等物を含めて）具体化できることを理解されたい。
【図面の簡単な説明】
【図１】Ｈａｒｔｖｉｇｓｅｎ等によって意図されたＳＯＦＣインターコネクトの層状透視図である。
【図２】本発明の一具体例の層状透視図である。
【図３ａ】本発明の穴あきセラミックシートの上面図である。
【図３ｂ】本発明の穴あきセラミックシートの上面図である。
【図３ｃ】図３ａ及び図３ｂに示されたセラミックシートの好ましい組合せの上面図である。
【図３ｄ】図３ｃに示された組合せと共に使用されるガス隔離板の上面図である。
【図４ａ】反応体ガス流路を示す本発明の二重のセラミックシートの上面図である。
【図４ｂ】反応体ガス流路を示す図４ａの線Ａ−Ａに沿って得られた断面図である。
【図５】本発明の連通したビアの整列を示す図４ａの線Ａ−Ａに沿って得られた断面図である。
【図６】本発明の位置ずれ及び内腔被膜ビアの整列を示す図４ａの線Ａ−Ａに沿って得られた断面図である。
【符号の説明】
１０  ＳＯＦＣスタック
１５  三層燃料電池
１７  隔離板
２６  接触点
６０  ビア
１００  固体酸化物燃料電池スタック
１１５  三層燃料電池
１２０  複数層インターコネクト
１２２  隔離板
１２４  セラミックシート
１３０  貫通穴
１３２  内腔被膜
１４０  流路
１６０ａ  ビア
１６０ｂ  ビア
１６０ｃ  ビア
【図１】
0004472914.tif 000002
【図２】
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【図３ａ】
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【図３ｂ】
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【図３ｃ】
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【図３ｄ】
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【図４ａ】
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【図４ｂ】
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【図５】
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【図６】
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