(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ステンレス鋼からなる下部プラグ（１４）及び上部プラグ（１６）によって封止され、かつ炭化ホウ素のような吸収材ペレット（２４）からなる柱状体を収容しているステンレス鋼クラッド部材（１２）を備えた吸収棒において、
純粋に機械的な接続部によって前記下部プラグ（１４）に固定されたハフニウム製端末バー（２６）をさらに備えていることを特徴とする吸収棒。
【請求項２】
前記機械的接続部は、回転拘束されたねじ式接続部であることを特徴とする請求項１に記載の吸収棒。
【請求項３】
前記機械的接続部は、常温静圧式圧縮クリンプ加工により形成されたクリンプ接続部であることを特徴とする請求項１に記載の吸収棒。
【請求項４】
前記下部プラグ（１４）は、前記クラッド部材内に係合する上部と、前記クラッド部材の下端部に当接しクラッド部材に溶接されるフランジ部（３０）と、環状溝が形成された延在部と、を備え、前記バー（２６）は、スカート部を構成しかつ前記プラグ（１４）の前記溝内に押し込まれる薄肉中空部（３１）で終端していることを特徴とする請求項３に記載の吸収棒。
【請求項５】
前記バーは、下方に少なくとも２５μm の厚さの酸素拡散層を有する、初期厚さが少なくとも５μm の保護酸化層を備えていることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の吸収棒。
【請求項６】
前記保護層は、温度820℃〜950℃の低圧不活性ガス雰囲気中で３〜１２時間にわたる制御されたハフニウムの酸化工程において、濃度１％〜５０％に希釈した酸素を用いることより、または、酸化・拡散工程における酸化処理時間を全処理時間の0.1％〜１０％の範囲に設定することにより、形成されることを特徴とする請求項５に記載の吸収棒。
【請求項７】
前記クラッド部材（１２）、前記下部プラグ（１４）、及び前記上部プラグ（１６）は、オーステナイト系ステンレス鋼からなることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の吸収棒。
【請求項８】
前記クラッド部材の外表面、前記上部プラグの外表面、及び前記下部プラグの外表面には、窒化処理が施されていることを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の吸収棒。
【請求項９】
前記バー（２６）の全長は、炭化ホウ素ペレットからなる柱状体の長さの２５％〜３５％に相当することを特徴とする請求項１から４のいずれか１項に記載の吸収棒。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、原子炉用制御束体に封入される吸収棒に関するものである。この吸収棒は、特に、加圧水によって減速及び冷却が行われ、コアが燃料アッセンブリからなるような原子炉に使用される。この場合、燃料アッセンブリの各々は、骨格構造体によって規則的な配列の節点に保持された燃料棒の束を有しており、骨格構造体は、棒材スペーサグリッドによって連結されたノズルから形成されている。このような構成のもとで、各制御束体は、制御機構に接続されかつ吸収材料を含む棒材を備えたスパイダーから構成されている。吸収材料を含む棒材は、ガイド管内に深くまたは浅く挿入され、あるいは、コアから完全に引き出される。
【０００２】
【従来の技術】
通常、原子炉の出力は、異なる組成を有する種々の制御束体群（例えば、“ブラック”束体は高吸収性を有し、“グレー”束体は、それほど吸収性が高くはない）を用いて調節または停止される。
【０００３】
“ブラック”束体は、通常ステンレス鋼からなるクラッド部材内に、ＡＩＣとしても知られる銀−インジウム−カドミウム（Ag-In-Cd）合金また炭化ホウ素（Ｂ4Ｃ）のような高吸収性材料を収めた棒材から構成されている。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
このような棒材は、特に“追従負荷（follow load）”条件で運転される原子炉及び／または長期間にわたって使用される原子炉に使用される場合、制約を有している。銀−インジウム−カドミウム合金は、放射線下においてクリープを起こし膨張する。炭化ホウ素（Ｂ4Ｃ）は放射線下において大きく膨張するので、棒材の底部、すなわちコア内に最も頻繁に挿入される部分に使用することはできない。
【０００５】
ハフニウムは中性子を吸収し、作動温度ではクリープせず、放射線下で膨張しないということも公知である。しかしながら、ハフニウムが鋼クラッド部材に収容されている場合には水素化しないように保護しなければならず、ガイド部材に接触している場合には摩耗しないように保護しなければならない。ハフニウムを、炭化ホウ素ペレットを含む棒材の保護クラッド部材に使用されるステンレス鋼に溶接した場合、以下に説明するように、その接続部は脆性を示し水素化に対して敏感である。
【０００６】
理論的には、銀−インジウム−カドミウムを鋼クラッド部材に収容されたハフニウムに置き換えることによって吸収膨張を回避することが可能である。しかし、ハフニウムの場合、水素化を起こさせてはならない。
【０００７】
ハフニウムをクラッド部材内に収容して棒材を構成することは従来困難であった。製造時に空気と触れることによって形成される酸化膜が摩擦によって摩耗した後、ハフニウムは、鋼クラッド部材を透過した水素を吸収し、早期の束体交換が必要になるほど膨張してしまう。
【０００８】
吸収性が低い棒材を含む“グレー”束体棒材においても、同様の問題が存在する。
【０００９】
ハフニウム−ジルコニウム（HfZr）、またはハフニウムからなる非クラッド棒材で構成された底部を有する棒材を用い、棒材上部のステンレス鋼クラッド部材を（HfZr）B2またはHfZrペレットを含むハフニウム−ジルコニウム合金からなるクラッド部材に置き換えることによって困難点を解消する提案が既になされている（仏国特許文献第96/07430号）。
【００１０】
機械的特性がステンレス鋼の場合より明らかに劣るクラッド部材を用いることを回避するために、本発明は特に、原子炉内の長期間にわたる放射線に耐えることができ、かつステンレス鋼クラッド部材とスパイダーに接続するためのステンレス鋼製上部接続プラグとを保持することを可能にする吸収棒材を提供することを目指した。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成するために本発明は特に、制御束体に適し、プラグで封止されたステンレス鋼クラッド部材を備え、吸収ペレット層を含む吸収棒材を提供する。この棒材はさらに、好ましくはクラッド層を有さないハフニウムからなる端末バーを備え、この端末バーは、クラッド材からなる下部プラグに純粋に機械的な接続手段で固定されていることを特徴とする。ペレット層は、通常、炭化ホウ素から構成されるが、ハフニウム及びホウ化ジルコニウムを単独または混合して（仏国特許出願第96/07430号に記載のように）、あるいは、酸化希土類（ユーロピウム、ジスプロシウム）を単独で、または他の酸化物と混合して構成してもよい。
【００１２】
中実バーまたは中空バーは、棒材の長さの少なくとも１５％、すなわち棒材が有する機構によって棒材が移動可能な距離の少なくとも１５％を構成する。多くの場合、バーは、棒材全長の約２５％を構成する。コア内に最も頻繁に挿入されるのはこのバー部分である。
【００１３】
非クラッドハフニウムバーは加圧水に直接接触し、水素化されず、膨張せず、クリープを起こさない。しかしながら、このように使用されるクラッド層を有さないハフニウムの場合、
・近接物に接触する部分を摩耗から、
・ハフニウムとステンレス鋼との接続部を水素化から、
保護する必要がある。
【００１４】
最も優れた保護材は、拡散層の上に形成され水素を透過させず耐摩耗性を有する酸化層である。この層は、加圧水型原子炉内の媒体中（圧力約150バール、温度範囲280℃〜350℃）で自然に形成されるが、その厚さは摩耗に対する効果的な保護には不十分である。このような層は、棒材を原子炉に取り付ける前に、例えば欧州特許第0 421 868号公開公報に記載されているような表面処理を施すことによって形成することもできる。それでも、最大摩耗量に対しては厚さが不足している場合がある。
【００１５】
摩耗に対する初期保護層は、純粋な酸素雰囲気内で、または酸素とアルゴンとの混合雰囲気内で、温度範囲を800℃〜950℃に設定した制御酸化を外表面に施すことによって形成することもできる。この層は、（仏国特許出願第96/07430号に記載されているように）初期状態で少なくとも５μmの厚さを有することが好ましい。
【００１６】
加圧水内で行われた摩耗実験では、摩耗に耐えるためには、酸化層の厚さは少なくとも５μm〜１０μmであることが好ましいことが判った。しかしながら、加熱酸化によって形成された酸化層の厚さが非常に厚い場合、金属−酸化層境界部の応力が高くなり、酸化層の剥離を招く。酸化層が剥離した場合でも、下方の拡散層が十分な厚さ（１２μm〜１５μm程度）を有していれば、耐摩耗性は維持される。
【００１７】
酸化工程によって、（特にオーステナイト系ステンレス鋼に接続されている領域に）水素化を防止するのに十分な厚さの酸化層が形成され、摩耗に関係する応力に耐え得る厚い拡散層が形成されることが好ましい。
【００１８】
１０μmを越えるような過剰に厚い酸化層は剥離する危険がある。好ましい妥協点として、酸化層の厚さを５μm〜１０μmに、拡散層の深さを１５μm〜５０μm、とりわけ２５μm〜３０μmに設定するとよい。加圧水型原子炉内で吸収棒材に作用する摩耗応力を考慮すると、さらに厚い拡散層を得ようと試みても利点はない。
【００１９】
妥協点は、処理温度を制限して拡散が起こる時間を確保し、内部応力を減少させることによって、または、酸化工程における全圧及び酸素の希釈度を操作して酸素の分圧を制限することで酸素の供給量を制限することによって、あるいは、酸化段階の間に拡散段階を挟むことによって実現することができる。酸素ガスの流速は、酸化工程におけるもう１つのパラメータである。
【００２０】
基材の単位面積（１cm2）当たりの酸素供給量が0.0001リットル〜0.01リットルである酸化工程、すなわち、３％〜２５％の酸素を含み、全圧0.1ミリバール〜0.7ミリバール、温度860±10℃のアルゴン雰囲気中で６時間の酸化処理を行うことによって、300ppmの鉄と300ppmの酸素を含むハフニウム上に、６±１μmの厚さの酸化層と３５μm〜５０μmの深さの拡散層を形成することができる。
【００２１】
３％の酸素を含み、温度920±10℃のアルゴン雰囲気中で加熱酸化処理を６時間行い、さらに、酸化・拡散段階の時間を操作すること、例えば、
・１分間の酸化工程、及び、
・純粋なアルゴン中における１時間の拡散工程を、６サイクル繰り返すことによっても同様の結果を得ることができる。
【００２２】
より一般的には、温度を820℃〜950℃の範囲に設定し、低圧下（十分の数ミリバール）で、濃度１％〜５０％に希釈された酸素を用いた３〜１２時間の制御されたハフニウムの酸化工程により保護層を形成することができる。酸化処理時間が全処理時間の0.1％〜１０％の範囲に設定された酸化・拡散工程を用いることも可能である。
【００２３】
ステンレス鋼は水素原子を透過させるので、クラッド部材の下部プラグとバーとの接続部に水素不透過性の酸化層を確保すること、及び／または、前記酸化層が水との接触によって再形成されるようにすることが必要である。従来の接続方式の大半は、このような条件を満足できず、及び／または、ハフニウムと鋼材との脆い接続部を形成することになり、この接続部は、原子炉の運転中に作用する交番応力に耐えられない。
【００２４】
例えば、ハフニウムを鋼材に直接加熱溶接すると、接続部を脆化する金属内部相が形成され、さらに、溶接によって、ステンレス鋼からハフニウムへの水素の移動を可能にする材料連続部が形成される。例えば、拡散接合または摩擦接合のような固相接合では接合部が非常に脆く、また、水素化を招く材料連続部が形成される。
【００２５】
純粋に機械的な接続部によって、上記の欠点を解消することができる。特に適当な方法として、
・静圧圧縮組立方式
・ねじ組立方式
がある。前者の場合、材料連続部を形成することなく良好な機械的特性を有するクリンプ式接続部が実現される。後者の場合、バーはプラグにねじ込まれ、ねじ接続部を変形させることによって回転が拘束される。
【００２６】
磁気ひずみ、または爆発を利用して、極めて強固なクリンプ式接続部を形成することも可能である。しかしながら、この方法では、ステンレス鋼及びハフニウムの導電性が十分ではないので、アルミニウム合金製スラスタが必要であるという欠点がある。スラスタは部材に結合した状態で残る。それを機械的に、または苛性ソーダエッチングによって除去することは、接続部に損傷を与える危険がある。
【００２７】
接続される２つの部材に孔を形成し、ピンを挿入して嵌合する組立方法も可能である。しかしながら、この方法は、回転拘束ねじ結合方式より機械的強度が劣る。
【００２８】
本発明はまた、吸収棒の形成に利用可能であるだけでなく、ハフニウムまたはそれと類似の特性を有する材料（例えば、ジルコニウム及びチタン）からなる部材と、ステンレス鋼、ニッケル合金、またはハフニウムに類する材料に溶接できないその他の材料からなる部材との接続にも利用可能な静圧圧縮による組立方法を提供する。この場合、２つの部材のうちの一方の部材の接続されるべき部位は他方の部材を受容するチューブ状に形成され、他方の部材は中実円筒体に形成される。
【００２９】
【発明の実施の形態】
本発明は、非限定的な実施形態に関する以下の説明から、より明瞭に理解される。
【００３０】
図１に示す棒材１０は、接続プラグ１４及び上部プラグ１６によって封止されたクラッド部材１２を備えている。クラッド部材１２は、吸収材料からなりスプリング２０によって下部接続プラグ１４に対して押圧保持されている柱状体を包含している。スプリング２０は、柱状体と上部プラグ１６との間で圧縮されている。上部プラグ１６は、スパイダー２２のフィンガーに固定する機能を有している。上部プラグ１６及びそれをスパイダー２２に固定するための手段には、特に仏国特許出願第95/15488号に記載の構成を用いてもよい。
【００３１】
棒材は、その下端部が、吸収束体を下降させる際に棒材のガイド管への挿入を容易にするために弾丸形状をなしているが、それ以外の部分は一定直径を有する従来の形状である。クラッド部材１２、接続プラグ１４、及び上部プラグ１６は、タングステン電極を用いた電気溶接（ＴＩＧ溶接）が可能なグレードのオーステナイト系ステンレス鋼から形成することが好ましい。クラッド部材の外表面、上部プラグの外表面、接続プラグの外表面には、耐摩耗性を向上させるために、組立てに先立って窒化処理を施すことが好ましい。オーステナイト系鋼鉄の場合、腐食に対して鈍感な高品質イオン窒化処理を施すことが可能である。窒化処理は、仏国特許第2 604 188号公開公報に記載の方法で実施することができる。本明細書は、この文献の内容を含むものとする。
【００３２】
通常、クラッド部材に包含されるペレット２４は炭化ホウ素からなる。ペレットの直径は、クラッド部材１２への挿入が可能でかつ膨張を吸収できるように、クラッド部材１２の内径よりわずかに小さく設定される。加圧水型原子炉の場合に一般的であるように、クラッド部材の直径は9.68mm、厚さは１mmとしてもよい。従来方式により、スプリング２０は“インコネル（Inconel,登録商標）”タイプの合金で形成してもよい。
【００３３】
接続プラグ１４は、ハフニウムからなるバー２６に固定される。図１に例として示すバー２６は中実である。バー２６の全長Ｌ０は、ペレット２４からなる柱状体の長さＬ１の２５％〜３５％に相当する。
【００３４】
ハフニウムバー２６は、純粋に機械的な接続手法によって接続プラグ１４に接続されている。
【００３５】
図１，２に示す例では、この接続は、範囲２８で示す領域におけるクリンプ加工によって実現されている。そのために、接続プラグ１４は、クラッド部材内部に係合する上部と、クラッド部材の下端部に当接してクラッド部材に溶接されるフランジ部３０とを備えている。プラグは、環状溝または環状通路が機械加工された延在部を備えている。図２の形態ではこのような溝が２つ形成されている。バー２６は、スカート部を構成する薄肉中空部３１で終端している。バー２６と接続プラグ１４とが組合わされた後、薄肉中空部３１を接続プラグ１４の溝内に押し込むような加工が行われる。スカート部の存在による吸収柱状体の不連続部は極めて短いことが図から分かる。
【００３６】
スカート部の端部には軸方向穴が形成され、酸化処理の際にバーを吊るすために使用される孔と連通している。この孔を通じて接続部の内側に水が侵入し、一定の酸化層の形成が可能となっている。
【００３７】
このクリンプ加工は、例えば図３，４に示す種類の装置を用いた常温静圧圧縮によって行われる。
【００３８】
このような方法及び装置は、従来の加熱溶接が不適当であるような２つの異種材からなる部材の組立てに用いることができる。材料は、ハフニウム及びステンレス鋼以外の材料であってもよい。
【００３９】
クリンプ加工で組立てられる部材（ハフニウムバー及び図２に示すようにプラグが取り付けられたクラッド部材）は、クリンプ領域とリング３２とが位置合わせ状態となるように配置される。リング３２は、ある種の弾性材料のように変形可能であるが非圧縮性の材料、あるいは、わずかに圧縮可能である材料から形成されている。待機状態では、リング３２の内径は、加工されるクラッド部材の外径よりわずかに大きい。リング３２の長さはクリンプ部の長さに合っている。図１に示すようにハフニウムバーにクラッド部材をクリンプ接続する場合、リングの長さは、数mm〜約１５mmの範囲とされる。リングの外径は、その内径より約１０mm大きく設定される。
【００４０】
クリンプ加工を行うのは、軸方向に圧縮された際にリングに生じる半径方向の変形である。
【００４１】
図４では、リング３２は、高強度鋼スリーブ３４とこのスリーブのボア内でスライドする環状ピストン３６とで構成されるチャンバ内に収容されていることが分かる。スリーブは、バー２６を挿通させるための貫通孔を有している。ピストンの内径は、クラッド部材１２が貫通できるように設定されている。
【００４２】
この装置は、ピストン３６をスリーブ内に押し込むための機構を備えている。この機構はフレーム４０によって支持されている。フレーム４０には、スリーブを収容するハウジング４２が固定されている。フレームは油圧アクチュエータ４４を保持している。油圧アクチュエータ４４のプランジャ４６ロッカーアーム４７に当接している。ロッカーアームは、調整モジュールを間に介してピストン３６に当接している。調整モジュールは、一方が他方にねじ込まれた２つのワッシャ４８によって構成されている。これらのワッシャは中央貫通孔を有し、アーム４７はスロットを有し、こうしてクリンプ加工で組立てられる部材が、ワッシャ及びアームを自由に通過することができるように構成されている。
【００４３】
配管５０を通じてアクチュエータに動力が伝えられるとリング３２が圧縮され、リング３２は内側に膨張してバーの中空部３１を、図４に示す形状から図２に示す形状へと変形させる。
【００４４】
上記に説明した装置は種々の形態に変更可能である。クリンプを１つの溝に対して行うようにしてリング３２の長さを短くすることができる。２つ（またはそれ以上）のリングをスペーサで区切って、各リングが１つの溝上に配置されるようにしてもよい。クリンプを内側から行うこともできる。この場合、リング３２は、組立てられる２つの中空部分の内側に配置され、拡張される。
【００４５】
機械的接続は、図５〜７に示すように、ねじ式接続によって実現することもできる。これらの図において図１，２における部材に対応する部材には同一符号を付している。この場合、プラグ１４は、クラッド部材の端部内側に係合し当接ショルダー部で終端している部分に続いて、テーパー部と、薄肉変形可能スカート部５２とを備えている。この接続プラグ１４はクラッド部材に溶接されている。バー２６は、縮径された３つの領域で終端している。第１領域５４ａは、スカート部の変形領域を受容するための長手方向ノッチ（図示の例は２つのノッチを有する）を備えている。スカート部の変形領域及び長手方向ノッチは位置合わせされ、こうしてバーの回転が阻止される。第１領域５４ａはまた、組立てを容易にするセンターリング領域を有している。第２領域５４ｂにはねじが形成され、バーを接続プラグに組み付けることが可能になっている。第２領域５４ｂは、プラグのテーパー部にねじ込まれ、所定のトルクで締め付けられる。ねじの寸法諸元は、原子炉内で受ける疲労応力に対して十分な機械的強度が実現されるように決定される。最後に、第３領域５４ｃは、中性子吸収性能の軸方向連続性を実現すべくプラグの内側に係合する延在部によって構成されている。バーは、ねじ固定された後に、パンチを用いてスカート部５２を適切な形状でノッチ内に押し込むことによって回転拘束される。
【００４６】
この接続部には水が侵入可能であり、ハフニウムには全面的に保護酸化層が形成される。
【００４７】
最後に、図８に示す機械的接続部は、バー２６の縮径端部を受容するためのチャンバを備えた接続プラグ１４を有している。図８において図６における部材に対応する部材には同一符号を付している。接続プラグ１４及びバーの終端部に設けられた２つの横断ボアにはピン６０が係合している。
【図面の簡単な説明】
【図１】  ハフニウムバーとクラッド材からなる端末プラグとの間にクリンプ式接続部を有し、本発明の第１実施形態を構成する棒材の部分断面側面図である。
【図２】  図１において一点鎖線で囲んだクリンプ部の拡大図である。
【図３】  図２に示すクリンプ接続部を形成するための装置の断片の部分断面図である。
【図４】  クリンプ加工を行う構成部材を示すために図３を拡大した詳細図である。
【図５】  ねじロック接続部を有する棒材を図１と同様に示す図である。
【図６】  図２と同様に、接続領域を拡大して示す図である。
【図７】  図６におけるVII-VII線視断面図である。
【図８】  変更形態の断面図である。
【符号の説明】
１０  棒材
１２  クラッド部材
１４  接続プラグ
１６  上部プラグ
２４  ペレット（炭化ホウ素ペレット）
２６  ハフニウムバー
３０  フランジ部
３１  薄肉中空部（スカート部）
５２  スカート部
Ｌ０  ハフニウムバーの全長
Ｌ１  ペレットからなる柱状体の長さ
【図１】
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【図５】
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【図２】
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【図６】
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【図７】
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【図３】
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【図４】
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【図８】
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