(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
サンプルガスを加圧するサンプルガスコンプレッサを有し、サンプルガスの吸入を連続的に行うサンプリング手段、
前記サンプリング手段により吸入されたサンプルガス中の水蒸気を選択的に分離し、キャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段、
前記水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガスの電離電流を測定する測定用電離箱と、バックグラウンドであるキャリヤガスの電離電流を測定する補償用電離箱を有し、前記水蒸気分離手段によりキャリヤガス中に放出された水蒸気に含まれるトリチウム濃度を測定する測定手段、
前記測定手段による測定結果をもとに、サンプルガス中のトリチウム濃度を算出する演算手段、
前記水蒸気分離手段にて水蒸気の一部が分離されたサンプルガス中に残留する水蒸気を除去するサンプルガス乾燥手段、
前記サンプルガスコンプレッサにおいて生成されたドレンをサンプルガスの排気中で蒸発させるドレン蒸発手段、および
前記水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガスから水蒸気を除去して、キャリヤガスを再生、循環させるキャリヤガス再生手段を備え、
前記キャリヤガス再生手段は、キャリヤガスを加圧するキャリヤガスコンプレッサと、このキャリヤガスコンプレッサにより濃縮されたキャリヤガス中の水蒸気を除去するキャリヤガス除湿器を含み、前記水蒸気分離手段、前記測定手段、および前記キャリヤガス再生手段を閉ループで接続し、前記キャリヤガス再生手段によりキャリヤガスを再生しながら前記閉ループ内を循環させるとともに、キャリヤガス補充手段により前記閉ループにキャリヤガスを自動補充するようにしたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項２】
請求項１に記載のトリチウムモニタであって、前記サンプルガス乾燥手段から排出される乾燥したサンプルガスを２つに分流し、一方は前記サンプルガス乾燥手段において除湿された水蒸気をパージし、他方は前記キャリヤガス除湿器において除湿された水蒸気をパージして、これらのパージにより回収された水蒸気をサンプルガスと共に前記ドレン蒸発手段に導入するようにしたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項３】
請求項1に記載のトリチウムモニタであって、前記水蒸気分離手段は第１の中空糸膜を、
前記キャリヤガス除湿器は第２の中空糸膜を、前記サンプルガス乾燥手段は第３の中空糸膜をそれぞれ備え、これらの中空糸膜によって水蒸気を分離することを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項４】
請求項３に記載のトリチウムモニタであって、前記第１の中空糸膜として非多孔質のイオン交換膜を用い、前記第２の中空糸膜および前記第３の中空糸膜として微多孔質膜を用いたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項５】
請求項３に記載のトリチウムモニタであって、前記第２の中空糸膜として、上流から非多孔質のイオン交換膜、続いて微多孔質膜の順に直列に接続したことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項６】
請求項１に記載のトリチウムモニタであって、前記演算手段は、サンプルガス中の水蒸気密度と、前記測定用電離箱により測定された前記水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガスの電離量Ａと、前記水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガス中の水蒸気密度と、前記補償用電離箱により測定された再生したキャリヤガスの電離量Ｂがそれぞれ入力され、これらのデータをもとに、電離量Ａから電離量Ｂを補償し、サンプルガス中の水蒸気密度とキャリヤガス中の水蒸気密度の比に基づき水蒸気分離効率を補償して、サンプルガス中のトリチウム濃度を算出することを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項７】
請求項６に記載のトリチウムモニタであって、再生したキャリヤガスの電離量Ｂを測定する前記補償用電離箱の前段にキャリヤガスフィルタを、その前段にイオントラップを備えたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項８】
請求項１に記載のトリチウムモニタであって、前記サンプルガスコンプレッサの排気側に前記水蒸気分離手段を配置し、加圧により濃縮された水蒸気を前記水蒸気分離手段にて分離してキャリヤガス中に放出するようにしたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【請求項９】
請求項１に記載のトリチウムモニタであって、前記水蒸気分離手段として、固体高分子電解質膜と、この固体高分子電解質膜の両側に設けられた触媒電極と、これらの触媒電極に電圧を印加する直流電源より構成される電界駆動水蒸気分離膜を用いたことを特徴とするトリチウムモニタ。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、原子力炉施設、使用済燃料再処理施設、放射性同位元素使用施設、粒子線使用施設等の建屋内の空気または排気設備から放出されるガス状廃棄物（サンプルガス）に含まれるトリチウムの濃度を連続的に測定するトリチウムモニタに関するものである。
【背景技術】
【０００２】
トリチウムモニタは、原子力炉施設、使用済燃料再処理施設、放射性同位元素使用施設、粒子線使用施設等の建屋内の空気または排気設備の排気をサンプリングし、サンプルガス中の水蒸気に含まれるトリチウムの濃度を気体の状態で測定するものである。トリチウムから放射される放射線はβ線で、最大エネルギーが18keVと低エネルギーであるため、通気式電離箱に通して気体の状態で測定する必要がある。更に、天然放射性核種として環境中に存在するラドン、トロン及びその娘核種から放射されるα線は、トリチウムから放射される前記β線の約千個分相当の電離を生じるため、高感度でトリチウムの濃度を測定するためには、前記核種およびその他のエネルギーの高い核種からトリチウムだけを分離して測定する必要がある。
【０００３】
従来のトリチウムモニタは、中空糸膜が水蒸気を選択的に透過する性質を利用し、サンプルガスから水蒸気を分離して中空糸膜の外側を流れるキャリヤガス中に放出し、分離された水蒸気を含むキャリヤガスを通気式電離箱に導入することにより、他の放射性核種が混入しない状態でトリチウム濃度を測定している。中空糸膜の水蒸気透過作用はサンプルガスとキャリヤガスの水蒸気の差圧に依存するため、キャリヤガスは乾燥ガスであることが求められる。また、低エネルギーのトリチウムの濃度を測定するために他の放射能を含まないことが求められる。窒素ガスはこれらの条件に適合し、ボンベに封入した形で容易に入手できるため、キャリガスとして窒素ガスを用い、ボンベから供給する方法が一般的であった。
【０００４】
以上のように構成された従来のトリチウムモニタでは、キャリヤガスを常時流しているためその消費量が多くなり、ボンベ交換を頻繁に行う必要がある。例えば、キャリヤガスを３L/minの状態で使用した場合、７m3（１４．７MPa/cm3G）ボンベを３０時間程度の頻度で交換する必要があり、キャリヤガスの消費量削減が課題となっていた。
【０００５】
このような問題点を解消するため、例えば特許文献１では、大気中の空気を吸入してフィルタで粒子状物質を除去し、加圧した空気を中空糸膜に通して水蒸気を除去し、活性炭でラドン、トロンを吸着除去して放射能を含まない清浄空気を精製することにより、キャリヤガスとして空気を用いることができ、ボンベフリーを実現したトリチウムモニタが提案されている。
【特許文献１】特開平３−１８９５８７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、特許文献１に記載のボンベフリー型トリチウムモニタでは、吸着剤に吸着されたラドン、トロンおよびその娘核種の一部が離脱してキャリヤガス中に排出されるという問題があった。また、モニタ設置場所の周辺空気にトリチウム及びラドン、トロン以外の気体状の放射能が存在する場合は、それらを除去できないという問題があった。さらに、トリチウム濃度の測定を行うための測定用電離箱からの出力電流と、バックグラウンドの測定を行う補償用電離箱からの出力電流の差をとって正味の電流値を求め、その結果に基づきトリチウム濃度を求める測定方法において、吸着剤から離脱したラドン、トロンとその娘核種およびその他の気体状放射能は、バックグラウンド電流値のゆらぎを増大させる原因となり、トリチウム濃度の測定感度を高める上で障害となっていた。また、ラドン、トロンとその娘核種および水蒸気の吸着除去の目的で吸着剤を使用するため、吸着剤の交換作業という新たな保守作業が発生するという問題があった。さらに、空気を加圧することにより発生するドレンは放射性廃棄物として処理する必要があり、ドレンレス化が課題であった。
【０００７】
本発明は、上記のような問題点を改善するためになされたもので、キャリヤガスの消費量が少なく、また、吸着剤の交換作業やドレン処理が不要で保守作業が簡単であり、且つ測定感度の高いトリチウムモニタを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
本発明に係わるトリチウムモニタは、サンプルガスを加圧するサンプルガスコンプレッサを有し、サンプルガスの吸入を連続的に行うサンプリング手段と、サンプリング手段により吸入されたサンプルガス中の水蒸気を選択的に分離し、キャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段と、この水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガスの電離電流を測定する測定用電離箱と、バックグラウンドであるキャリヤガスの電離電流を測定する補償用電離箱を有し、水蒸気分離手段によりキャリヤガス中に放出された水蒸気に含まれるトリチウム濃度を測定する測定手段と、測定手段による測定結果をもとに、サンプルガス中のトリチウム濃度を算出する演算手段と、水蒸気分離手段にて水蒸気の一部が分離されたサンプルガス中に残留する水蒸気を除去するサンプルガス乾燥手段と、サンプルガ
スコンプレッサにおいて生成されたドレンをサンプルガスの排気中で蒸発させるドレン蒸発手段、および水蒸気分離手段から放出された水蒸気を含むキャリヤガスから水蒸気を除去して、キャリヤガスを再生、循環させるキャリヤガス再生手段を備え、キャリヤガス再生手段は、キャリヤガスを加圧するキャリヤガスコンプレッサと、このキャリヤガスコンプレッサにより濃縮されたキャリヤガス中の水蒸気を除去するキャリヤガス除湿器を含み、水蒸気分離手段、測定手段、およびキャリヤガス再生手段を閉ループで接続し、キャリヤガス再生手段によりキャリヤガスを再生しながら閉ループ内を循環させるとともに、キャリヤガス補充手段により閉ループにキャリヤガスを自動補充するようにしたものである。
【発明の効果】
【０００９】
本発明によれば、キャリヤガス再生手段によりキャリヤガスを除湿、再生して閉ループ内を循環させるとともに、キャリヤガス補充手段によりキャリヤガスを自動補充するようにしたので、キャリヤガス中にラドン、トロンおよびその娘核種、その他の放射能が存在しない好適な状態でトリチウム濃度を高感度に測定することができる。また、キャリヤガス消費量を大幅に削減することができるため、キャリヤガスボンベの交換頻度を大幅に低減でき、さらにサンプルガスコンプレッサにおいて生成されたドレンをサンプルガスの排気中で蒸発させるようにしたので、吸着剤交換等のドレン処理が不要となり、保守作業を大幅に省力化することが可能である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１０】
以下、本発明の実施の形態を説明する前に、本発明の基本原理について図１を流用して説明する。
本発明の請求項１の発明に係わるトリチウムモニタは、サンプルガス１００の吸入を連続的に行うサンプリング手段として、サンプルガス１００を加圧するサンプルガスコンプレッサ７を有している。サンプルコンプレッサ７が動作すると、その吸気側が負圧となることにより、サンプルガス１００は入口弁１から吸入される。
【００１１】
また、サンプリング手段により吸入されたサンプルガス１００中の水蒸気を選択的に分離し、キャリヤガス中に放出する水蒸気分離手段として、水蒸気分離器６を備えている。本発明に係わるトリチウムモニタは、キャリヤガスとして純度の高い窒素ガスを用いている。図１に示すように、水蒸気分離器６は２つの入口ａ、ｃと、２つの出口ｂ、ｄを有しており、入口ａから導入されたサンプルガス１００は出口ｂより排出され、入口ｃから導入されたキャリヤガスは出口ｄより排出される。なお、水蒸気分離器６は、サンプルガスコンプレッサ７の吸気側、排気側のどちらに配置することもでき、実施の形態１では吸気側に、実施の形態２では排気側に配置した例を示している。
【００１２】
また、水蒸気分離器６によりキャリヤガス中に放出された水蒸気に含まれるトリチウム濃度を測定する測定手段として測定用電離箱１６および補償用電離箱２８を備えている。さらに、測定用電離箱１６による測定結果および補償用電離箱２８による測定結果をもとに、サンプルガス中のトリチウム濃度を算出する演算手段として、演算部３１を備えている。なお、演算部３１の詳細については、請求項６に係わる発明の項で説明する。
【００１３】
また、水蒸気分離器６にて水蒸気の一部が分離されたサンプルガス１００中に残留する水蒸気を除去するサンプルガス乾燥手段としてサンプルガス除湿器１１を備えている。さらに、サンプルガスコンプレッサ７において生成されたドレンをサンプルガス１００の排気中で蒸発させるドレン蒸発手段として蒸発器２９を備えている。
【００１４】
また、水蒸気分離器６から放出された水蒸気を含むキャリヤガスから水蒸気を除去し、キャリヤガスを再生、循環させるキャリヤガス再生手段として、キャリヤガスを加圧するキャリヤガスコンプレッサ１７と、このキャリヤガスコンプレッサ１７により濃縮されたキャリヤガス中の水蒸気を除去するキャリヤガス除湿器１８を備えている。
【００１５】
さらに、請求項１の発明に係わるトリチウムモニタは、これらの水蒸気分離器６、測定用電離箱１６、キャリヤガスコンプレッサ１７、キャリヤガス除湿器１８及び補償用電離箱２８を閉ループ２００で接続し、キャリヤガス再生手段によりキャリヤガスを再生しながら閉ループ２００内を循環させるとともに、キャリヤガス補充手段によりこの閉ループ２００に、キャリヤガスを自動補充するようにしたものである。具体的には、キャリヤガスは、窒素ボンベ２１から定圧調整弁２２を経由して、閉ループ２００に自動供給される。
【００１６】
以上、請求項１に係わる発明のトリチウムモニタによれば、水蒸気分離器６でトリチウムを含む水蒸気を選択的に分離してキャリヤガス中に放出し、この水蒸気を含むキャリヤガスを測定用電離箱１６に導入してトリチウム濃度を測定するようにしたので、キャリヤガスをラドン、トロンおよびその娘核種、さらにその他のガス状放射性物質から本質的に遮断することができ、トリチウム濃度の測定感度を高めることができる。また、キャリヤガス除湿器１８でキャリヤガスを除湿して再生し、漏洩した分のキャリヤガスを自動補給するようにしたので、キャリヤガスの消費量を従来よりも大幅に削減できる。さらに、サンプルガスコンプレッサ７において生成されるドレンをサンプルガス１００の排気中に蒸発させるようにしたので、放射性液体廃棄物としてのドレン処理及び吸着剤の交換作業が不要であり、保守作業を大幅に省力化できる。
【００１７】
次に、本発明の請求項２の発明に係わるトリチウムモニタは、本発明の請求項１に記載のトリチウムモニタにおいて、サンプルガス乾燥手段であるサンプルガス除湿器１１から排出される乾燥したサンプルガス１００を２つに分流し、一方はサンプルガス除湿器１１において除湿された水蒸気をパージし、他方はキャリヤガス除湿器１８において除湿された水蒸気をパージして、これらのパージにより回収された水蒸気をサンプルガス１００と共にドレン蒸発手段である蒸発器２９に導入するようにしたものである。
【００１８】
請求項２に係わる発明によれば、サンプルガス除湿器１１から排出される乾燥したサンプルガス１００によって、サンプルガス除湿器１１とキャリヤガス除湿器１８両方の水蒸気パージを効率的に行うことができ、さらにこれらをサンプルガス１００の排気として蒸発器２９に導入することにより、簡単な構造でドレン処理が不要なトリチウムモニタが得
られる。
【００１９】
次に、本発明の請求項３の発明に係わるトリチウムモニタは、本発明の請求項１に記載のトリチウムモニタにおいて、水蒸気分離器６は第１の中空糸膜を、キャリヤガス除湿器１８は第２の中空糸膜を、サンプルガス除湿器１１は第３の中空糸膜をそれぞれ備え、これらの中空糸膜によって水蒸気を分離するものである。水蒸気分離器６、キャリヤガス除湿器１８、およびサンプルガス除湿器１１の基本構造は同じであり、水蒸気を選択的に透過させる性質を有する中空糸膜によって、水蒸気を被処理ガスからパージガス側に透過させることができる。
【００２０】
さらに、本発明の請求項４の発明に係わるトリチウムモニタは、本発明の請求項３に記載のトリチウムモニタにおいて、水蒸気分離器６の第１の中空糸膜として非多孔質のイオン交換膜、具体的にはパーフロロスルフォン酸樹脂膜を用い、キャリヤガス除湿器１８の第２の中空糸膜およびサンプルガス除湿器１１の第３の中空糸膜として微多孔質膜、具体的にはポリイミド膜を用いたものである。パーフロロスルフォン酸樹脂膜は、給水力が高く、水蒸気分離能力に優れているが、一方、同一容積では、ポリイミド膜の方が膜面積を大きくとれるため水蒸気分離効率の点では優れており、小型化が可能である。請求項４の発明に係わるトリチウムモニタによれば、水蒸気分離器６において、より選択的に水蒸気を分離することができる。
【００２１】
また、本発明の請求項５の発明に係わるトリチウムモニタは、本発明の請求項３に記載のトリチウムモニタにおいて、キャリヤガス除湿器１８の第２の中空糸膜として、上流から非多孔質のイオン交換膜であるパーフロロスルフォン酸樹脂膜、続いて微多孔質膜であるポリイミド膜の順に直列に接続したものである。これにより、キャリヤガスコンプレッサ１７でミストが生成された場合にも、非多孔質のイオン交換膜で吸収処理されるため、水蒸気分離器６からキャリヤガスに放出される水蒸気量を安定して高く維持することができ、測定感度を高めることができる。
【００２２】
次に、本発明の請求項６の発明に係わるトリチウムモニタの演算手段について説明する。請求項６の発明に係わるトリチウムモニタは、請求項１記載のトリチウムモニタにおいて、演算手段である演算部３１に、サンプルガス１００中の水蒸気密度と、測定用電離箱１６により測定された、水蒸気分離器６から放出された水蒸気を含むキャリヤガスの電離量Ａと、水蒸気分離器６から放出された水蒸気を含むキャリヤガス中の水蒸気密度と、補償用電離箱２８により測定された、再生したキャリヤガスの電離量Ｂをそれぞれ入力する。これらのデータをもとに、演算部３１は、電離量Ａから電離量Ｂを補償し、サンプルガス中の水蒸気密度とキャリヤガス中の水蒸気密度の比に基づき水蒸気分離効率を補償して、サンプルガス中のトリチウム濃度を高い精度で算出できるものである。なお、演算方法については実施の形態１で詳しく説明する。
【００２３】
さらに、本発明の請求項７の発明に係わるトリチウムモニタは、請求項６に記載のトリチウムモニタにおいて、バックグラウンド測定手段である補償用電離箱２８の前段にキャリヤガスフィルタ２６を、その前段にイオントラップ２５を備えたものである。請求項６に係わる発明によれば、キャリヤガス中に含まれる帯電ダスト及び帯電ミストを捕集して除去することができるため、補償用電離箱２８および測定用電離箱１６が帯電ダストにより誤動作することがなくなり、安定して動作させることができる。
【００２４】
また、本発明の請求項８の発明に係わるトリチウムモニタは、請求項１に記載のトリチウムモニタにおいて、サンプルガスコンプレッサ７の排気側に水蒸気分離器６を配置し、加圧により濃縮された水蒸気を水蒸気分離器６にて分離してキャリヤガス中に放出するようにしたものである。請求項８に係わる発明によれば、水蒸気分離器６において安定した水蒸気分離効率が得られるため、常時好適な条件で運転でき、測定感度を高めることができる。なお、請求項８に係わる発明については、以下の実施の形態２で詳細に説明する。
【００２５】
また、本発明の請求項９の発明に係わるトリチウムモニタは、本発明の請求項１に記載のトリチウムモニタにおいて、水蒸気分離手段である水蒸気分離器に、図８に示すように、固体高分子電解質膜６２３１と、この固体高分子電解質膜６２３１の両側に設けられた触媒電極、具体的には陽極６２３２及び陰極６２３３と、これらの触媒電極に電圧を印加する直流電源６２３４より構成される電界駆動水蒸気分離膜６２３を用いるものである。
【００２６】
請求項９に係わる発明によれば、分離された水蒸気がキャリヤガスに放出される際に約２５％が水素ガスに変換されるため、測定用電離箱１６におけるキャリヤガスの湿度条件が改善され、測定感度を高めることができる。なお、請求項９に係わる発明については、以下の実施の形態３で詳細に説明する。
【００２７】
実施の形態１．
以下、請求項１〜請求項７の発明の具体例である実施の形態１について、図面を参照して詳細に説明する。図1は、本発明の実施の形態１に係わるトリチウムモニタの構成を示す図である。なお、本実施の形態１では、サンプルガスコンプレッサ７の吸気側に水蒸気分離器６を配置した例を示している。
【００２８】
本実施の形態１におけるトリチウムモニタは、サンプリング手段であるサンプルガスコンプレッサ７が動作するとその吸気側が負圧となることにより、サンプルガス１００が入口弁１から吸入される。入口弁１から吸入されたサンプルガス１００は、サンプルガスフィルタ２にて粒子状のダスト及び放射性物質が除去され、サンプルガス流量計３により流量が測定される。なお、入口弁１は、排気筒またはトリチウムを取り扱っている室内などの測定点（図示せず）に設けられている。
【００２９】
続いて、サンプルガス１００は、水蒸気の密度を測定するサンプルガス水蒸気密度測定手段であるサンプルガス露点計４によりその露点（＊１）が測定され、サンプルガス圧力計５によりその圧力（＊２）が測定される。露点が測定されたサンプルガス１００は、水蒸気分離手段である水蒸気分離器６に導入される。水蒸気分離器６は、図１に示すように、２つの入口ａ、ｃと２つの出口ｂ、ｄを有しており、入口ａより導入されたサンプルガス１００は、水蒸気分離器６内において水蒸気の一部が分離されてキャリヤガス中に放出され、水蒸気を含むキャリヤガスは出口ｄより排出される。
【００３０】
また、水蒸気分離器６の出口ｂから排出されたサンプルガス１００、すなわち水蒸気分離器６にて水蒸気の一部が分離されたサンプルガス１００は、サンプルガスコンプレッサ７に吸入されて加圧される。加圧されて温度上昇したサンプルガス１００は放熱器８に導入されて冷却され、さらにミストセパレータ９において、冷却により水蒸気が凝縮して発生したミストが除去される。ミストが除去された湿潤サンプルガスは、加圧サンプルガス圧力計１０で圧力が測定され、サンプルガス乾燥手段であるサンプルガス除湿器１１に導入されて除湿され、サンプルガス減圧弁１２で大気圧近くまで減圧されることにより、乾燥したサンプルガス１００となる。
【００３１】
一方、水蒸気分離器６において、サンプルガス１００から分離された水蒸気は、キャリヤガス中に放出される。放出された水蒸気を含むキャリヤガスは、キャリヤガス水蒸気密度測定手段であるキャリヤガス露点計１４によりその露点（＊３）が測定され、キャリヤガス圧力計１５によりその圧力が測定される。続いて測定手段である測定用電離箱１６に導入されて電離電流（＊４）すなわちキャリヤガス中のトリチウムのβ線と環境γ線を合計したものが測定され、この電流値をもとにトリチウム濃度が測定される。なお、トリチウム濃度の演算方法については後に詳しく説明する。
【００３２】
測定用電離箱１６から排出されたキャリヤガスは、キャリヤガス再生手段であるキャリヤガスコンプレッサ１７で加圧されてキャリヤガスに含まれる水蒸気が濃縮され、キャリヤガス除湿器１８に導入されて水蒸気が除湿される。除湿されたキャリヤガスは、切換電磁弁１９を経由し、加圧キャリヤガス圧力計２３で圧力が測定され、キャリヤガス減圧弁２４で大気圧近くまで減圧されて乾燥したキャリヤガスとなる。なお、水蒸気分離器６、サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８の構造及び動作については、後に図２及び図３を用いて説明する。
【００３３】
乾燥したキャリヤガスは、イオントラップ２５に導入され、キャリヤガス中に含まれる帯電ダストを電極に捕集して除去する。帯電ダストは、主にキャリヤガスコンプレッサ１７内部で使用部材が磨耗することにより発生する。電極に捕集された帯電ダストは放電して電極に付着し、粒子径が増大すると電極から離脱する。キャリヤガスフィルタ２６は、部材の磨耗等でキャリヤガス中に放出されるダストを除去する。ダストを除去されたキャリヤガスは、キャリヤガス流量計２７でその流量が測定された後、補償用電離箱２８に導入され、再生されたキャリヤガスの電離量Ｂ、すなわちキャリヤガス中に残留するトリチウムのβ線と環境γ線を合計したバックグラウンド放射線の電離電流（＊５）が測定される。補償用電離箱２８から排出されたキャリヤガスは、水蒸気分離器６の入口ｃに導入される。
【００３４】
このように、水蒸気分離器６、測定用電離箱１６及び補償用電離箱２８、キャリヤガス再生手段であるキャリヤガスコンプレッサ１７およびキャリヤガス除湿器１８等の各機器は閉ループ２００で接続されており、キャリヤガスを再生しながら閉ループ２００内を循環させると共に、この閉ループ２００から漏洩した分のキャリヤガスは、キャリヤガス補充手段により自動補充される。
【００３５】
キャリヤガス補充手段としては、キャリヤガスである窒素が、窒素ボンベ２１から閉ループ２００に定圧調整弁２２を経由して自動的に供給されるようにしている。さらに、切換電磁弁１９を開から閉に切換え、パージ電磁弁２０を閉から開に切換えることより、必要に応じて閉ループ２００内のキャリヤガスを入れ換えることができる。
【００３６】
また、サンプルガス除湿器１１により除湿され、サンプルガス減圧弁１２から排出された乾燥したサンプルガス１００は、２つに分流される。一方は、サンプルガス除湿器１１で除湿された水蒸気をパージし、もう一方は、キャリヤガス除湿器１８で除湿された水蒸気をパージする。これらのパージにより回収された水蒸気は、サンプルガス１００と共にドレン蒸発手段である蒸発器２９に導入される。サンプルガスコンプレッサ７において生成され、ミストセパレータ９から排出されたドレンは、蒸発器２９においてミスト状に噴出され、サンプルガス１００中で蒸発し、サンプルガス１００と共に出口弁３０から排出される。蒸発器２９の構造については、後に図５を用いて説明する。
【００３７】
さらに、本実施の形態１におけるトリチウムモニタは、測定用電離箱１６による測定結果をもとに、サンプルガス１００中のトリチウム濃度を算出する演算手段である演算部３１を備えている。演算部３１には、サンプルガス露点計４から出力されたサンプルガス露点（＊１）、サンプルガス圧力計５から出力されたサンプルガス圧力（＊２）、キャリヤガス露点計１４から出力されたキャリヤガス露点（＊３）、測定用電離箱１６から出力された電離電流（＊４）、補償用電離箱２８から出力された電離電流（＊５）がそれぞれ入力される。
【００３８】
さらに、露点に対する水蒸気密度テーブルからサンプルガス露点に対応するサンプルガスの水蒸気密度が求められ、サンプルガス圧力から大気圧換算されたサンプルガスの水蒸気密度Ｗ１が求められる。また、同様に水蒸気密度テーブルから、キャリヤガス露点に対応するキャリヤガスの水蒸気密度Ｗ２が求められる。また、測定用電離箱１６で測定された電離電流と補償用電離箱２８で測定された電離電流の差が正味電離電流値として求められ、その正味電離電流値に濃度換算係数を乗じ、その結果に水蒸気密度比Ｗ１／Ｗ２を乗じてトリチウム濃度が算出され、出力される。
【００３９】
なお、サンプルガス水蒸気密度測定手段およびキャリヤガス水蒸気密度測定手段として、サンプルガス露点計４及びキャリヤガス露点計１４の代わりに、温度計と湿度計を使用してもよい。また、本実施の形態１では測定用電離箱１６の出力と補償用電離箱２８の出力をそれぞれ演算部３１に入力する場合について説明したが、測定用電離箱１６と補償用電離箱２８に互いに逆極性の高電圧を印加すると、放射線を測定した結果の電離電流の方向は互いに逆方向になり、それぞれの電離電流を突合せることによりバックグラウンド放射線が除去された正味電離電流を得て、これを入力する方法でもよい。
【００４０】
図２は、本実施の形態１における水蒸気分離器６の構成と構造を示す図である。図２中、矢印a、ｂ、ｃ、ｄは、図１に示す水蒸気分離器６の出入口a、ｂ、ｃ、ｄにそれぞれ対応しており、サンプルガスおよびキャリヤガスの流れを示している。サンプルガス（湿潤ガス）は、被除湿ガス入口６１１より導入され（矢印ａ）、多数の管状中空糸膜６１２の内側を分流して流れ、被除湿ガス出口６１３から排出される（矢印ｂ）。一方、キャリヤガス（乾燥ガス）は、パージガス入口６１４から導入されて（矢印ｃ）管状中空糸膜６１２の外側と外筒６１５の間を流れ、パージガス出口６１６から排出される（矢印ｄ）。なお、サンプルガス除湿器１１及びキャリヤガス除湿器１８の構成および構造も、これと同じである。
【００４１】
図３は、水蒸気分離器６を構成する中空糸膜６１２の水蒸気分離の動作を示す図である。中空糸膜６１２は水蒸気を選択的に透過させる性質を持っており、水蒸気は被除湿ガス側（ａ→ｂ）からパージガス側（ｃ→ｄ）に透過する。このため、水蒸気分離器６は、サンプルガス１００中のラドン、トロンの娘核種、その他のガス状放射性物質からトリチウムを含む水蒸気を分離することができる。なお、サンプルガス除湿器１１及びキャリヤガス除湿器１８を構成する中空糸膜６１２の動作もこれと同様である。
【００４２】
さらに、中空糸膜６１２を透過する水蒸気量は、中空糸膜６１２の各微小部位における差圧に依存している。このため、水蒸気分離器６、サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８それぞれの中空糸膜６１２の面積、サンプルガス流量、加圧サンプルガス圧力、キャリヤガス流量、加圧キャリヤガス圧力を適切に設定することにより、測定用電離箱１６内のキャリヤガスの湿度を、絶縁性と測定感度の両方の観点から好適な状態に維持することができる。これにより、キャリヤガスコンプレッサ１７の加圧によるミストを発生させることなく、除湿効率を９０％以上に維持できる。
【００４３】
水蒸気分離器６、サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８に用いられる中空糸膜６１２としては、例えば、市販されている宇部興産(株)製のポリイミド膜を使用することができる。この膜は、微多孔質膜で、膜を隔てて水蒸気圧の高い側の膜面から水蒸気が膜に溶解し、膜の中を拡散移動して水蒸気圧の低い側の膜面から拡散される。ガス成分の種類よって透過速度に差が生じ、水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)及び水蒸気以外のガスのそれに比べて数千倍大きいので、選択的な水蒸気分離が可能となる。ただし、ポリイミド膜にミスト状の水が浸入すると透過しないで排出されるため除湿効率が低下する。
【００４４】
また、その他の中空糸膜６１２としては、例えば、旭硝子エンジニアリング(株)製のパーフロロスルフォン酸樹脂膜が市販されている。この膜は、非多孔質のイオン交換膜で、親水性の官能基（-ＳＯ3Ｈ）を有するものであり、近接するフッ素原子の効果で酸性度が高められ、その結果吸水力が高められて水分を多量に吸着する性質がある。この膜は水蒸気の透過速度が空気(酸素と窒素)のそれに比べて数十万倍大きいので、選択的な水蒸気分離能力においてはポリイミド膜より優れている。一方、同一容積ではポリイミド膜の方が膜面積を大きくとれるため、小型化または水蒸気分離効率の点ではポリイミド膜の方が優れている。また、パーフロロスルフォン酸樹脂膜は吸水力が高いため、ミスト状の水が浸入しても水蒸気分離効率が低下しない。したがって、水蒸気分離器６の中空糸膜６１２としてパーフロロスルフォン酸樹脂膜を使用し、サンプルガス除湿器１１とキャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２としてポリイミド膜を使用することにより、水蒸気分離器６において、より選択的に水蒸気を分離することができる。
【００４５】
また、キャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２としてポリイミド膜だけを用いた場合は、キャリヤガスコンプレッサ１７から排出される加圧キャリヤガスの温度をできるだけ下げないように、キャリヤガスコンプレッサ１７にキャリヤガス除湿器１８を近接して接続させ、さらに、水蒸気分離器６からキャリヤガスに放出する水蒸気量を抑制して中空糸膜６１２の内部で結露しないようにする必要がある。そこで、キャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２として、上流側にパーフロロスルフォン酸樹脂膜、続いてポリイミド膜を直列に接続することにより、キャリヤガスコンプレッサ１７で結露してもパーフロロスルフォン酸樹脂膜で吸収処理することができる。これにより、水蒸気分離器６からキャリヤガスに放出する水蒸気量を、連続運転で電離箱を安定に動作させるための湿度限界の５０％ＲＨ程度まで高めることが可能となる。
【００４６】
図４は、本実施の形態１における放熱器８の構成と構造を示す図である。フィン付管８１の一端８１ａから導入されたサンプルガス１００は、サンプルガスコンプレッサ７による加圧で蓄積した熱を、ファン８２からの送風でフィン８１ｃから放熱する。温度を下げられたサンプルガス１００は、フィン付管８１の他端８１ｂから排出される。サンプルガス１００の温度を下げると、その温度における飽和水蒸気圧を超える水蒸気は凝縮してミスト状の水になる。
【００４７】
図５は、本実施の形態１におけるドレン蒸発手段である蒸発器２９の構成と構造を示す図である。なお、図中、矢印ｆ、ｇは、図１に示す矢印ｆ、ｇに対応している。サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８のパージにより回収された水蒸気は、サンプルガス１００と共に蒸発容器入口２９１から蒸発容器２９２に導入される。蒸発容器２９２内にはヒータ２９３が挿入されており、ヒータ２９３と蒸発容器２９２の間にスチールウール２９４が設置されている。一方、蒸発容器２９２の蒸発容器入口２９１側に設けられたドレン吹き出しノズル２９５からは、ミストセパレータ９から排出されたドレンがミスト状になって吹き出してスチールウール２９４を濡らし、ヒータ２９３で加熱することによりサンプルガス１００中で蒸発する。蒸発した水蒸気はサンプルガス１００と共に蒸発容器出口２９６から排出され、さらに出口弁３０から排出される。
【００４８】
トリチウムモニタの運転に際しては、切換電磁弁１９を閉、パージ電磁弁２０を開にすることにより、定圧調整弁２２が動作して窒素ガスボンベ２１から閉ループ２００に窒素ガスが自動供給され、閉ループ２００内の空気がキャリヤガスに置き換えられる。閉ループ２００内の窒素ガス置換が完了したら切換電磁弁１９を開、パージ電磁弁２０を閉にして運転を開始する。運転開始後は、加圧キャリヤガス圧力計２３が所定の圧力となるように、定圧調整弁２２を調整する。次にキャリヤガス圧力計１５が所定の圧力となるようにキャリヤガス減圧弁２４を調整する。続いて、加圧サンプルガス圧力計１０が所定の圧力になるようにサンプルガス減圧弁１２を調整する。最後に、サンプルガス流量計３の指示を見てサンプリングが正常に行われていることを確認する。同様に、キャリヤガス流量計２７の指示を見てキャリヤガスの循環が正常に行われていることを確認する。
【００４９】
運転中に漏洩したキャリヤガスは、定圧調整弁２２が動作して窒素ガスボンベ２１から減った分のみを自動補給される。通常の配管接続で漏洩量を０.１cm3/sec以下に抑制することは容易である。キャリヤガス流量３L/minの時、再生しないで窒素ガスを供給した場合に対し、本実施の形態１においてキャリヤガスを再生利用した場合の窒素ガスの消費量は２/１００以下に節減でき、従来７m3（１４．７MPa/cm3G）ボンベを３０時間で交換していたのが、２ケ月程度まで延長できるようになる。
【００５０】
以上のように、本実施の形態１によれば、純度の高い窒素ガスをキャリヤガスとして使用し、サンプルガス１００中の水蒸気を水蒸気分離器６で選択的に分離してキャリヤガス中に放出し、放出された水蒸気を含むキャリヤガスを測定用電離箱１６に導入してその電離量からトリチウム濃度を測定するようにしたので、キャリヤガスをラドン、トロンおよびその娘核種、さらにその他のガス状放射性物質から本質的に遮断することができ、測定感度を高めることができる。
【００５１】
また、キャリヤガス除湿器１８でキャリヤガスを除湿して再生するとともに、漏洩して減った分のみを自動補給するようにしたので、窒素ガスの消費量を従来と比べて大幅に削減することができ、それにより窒素ガスボンベの交換頻度を従来の日単位から月単位に減らすことができるため、保守作業を大幅に省力化できる。
【００５２】
さらに、サンプルガス除湿器１１で除湿して乾燥したサンプルガス１００を分流して、サンプルガス除湿器１１とキャリヤガス除湿器１８において除湿された水蒸気をそれぞれパージし、これらのパージにより回収された水蒸気をサンプルガス１００と共に蒸発器２９に導入し、ドレンを蒸発させてサンプルガス１００の排気に戻すようにしたので、放射性液体廃棄物としてのドレン処理および吸着剤の交換作業が不要であり、保守作業を大幅に省力化できる。
このように、本実施の形態１によれば、窒素ガスの消費量を大幅に削減でき、且つ、ドレン処理が不要になったので、小型ボンベを搭載した可搬型のトリチウムモニタも容易に実現できる。
【００５３】
また、補償用電離箱２８の前段にキャリヤガスフィルタ２６を、その前段にイオントラップ２５を備えて、キャリヤガス中に含まれる帯電ダスト及び帯電ミストを電極に捕集して除去し、キャリヤガスフィルタ２６で捕集するようにしたので、補償用電離箱２８及び測定用電離箱１６が帯電ダスト及び帯電ミストで誤動作することがなくなり、安定して動作させることができる。
【００５４】
また、水蒸気分離器６の中空糸膜６１２として非多孔質のイオン交換膜であるパーフロロスルフォン酸樹脂膜を用い、サンプルガス除湿器１１及びキャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２として微多孔質膜のポリイミド膜を用いることにより、水蒸気分離器６、サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２を全て微多孔質膜のポリイミド膜を使用する場合に対して、より選択的に水蒸気を分離できる。また、キャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２として、上流から非多孔質のイオン交換膜であるパーフロロスルフォン酸樹脂膜、続いて微多孔質膜のポリイミド膜の順に直列に接続することにより、キャリヤガスコンプレッサ１７でミストが生成されても給水力の高いパーフロロスルフォン酸樹脂膜で吸収処理されるため、水蒸気分離器６からキャリヤガスに放出する水蒸気量を、連続運転で電離箱を安定に動作させるための湿度限界である５０％ＲＨ程度まで高めることが可能となり、測定感度を高めることができる。
【００５５】
実施の形態２．
次に、請求項８の発明の具体例である実施の形態２について、図面を参照して説明する。上記実施の形態１では、サンプルガスコンプレッサ７の吸気側に水蒸気分離器６を接続した場合について述べたが、本実施の形態２では、ミストセパレータ９の排気側に水蒸気分離器６を接続した例について図６を用いて説明する。図６は、本発明の実施の形態２に係わるトリチウムモニタの構成を部分的に示す図であり、図中、同一、相当部分には同一符号を付している。また、図６において、矢印に付した記号ｈ、ｉ、ｊ、ｋ、ｍは、それぞれ図１中の同記号の箇所に対応している。
【００５６】
本実施の形態２におけるトリチウムモニタは、サンプルガスコンプレッサ７により加圧され、放熱器８で冷却され、ミストセパレータ９によってミストが除去されたサンプルガス１００を水蒸気分離器６に導入し、濃縮された水蒸気を水蒸気分離器６にて分離して、キャリヤガス中に放出するものである。それ以外の構成については上記実施の形態１と同様であるので説明を省略する。
【００５７】
水蒸気分離効率は、サンプルガス１００の水蒸気密度（水蒸気圧）に依存する。このため、上記実施の形態１の場合、冬季にサンプルガス１００中の水蒸気密度が低くなると、水蒸気分離器６で分離されてキャリヤガス中に放出される水蒸気量が減少する。これに対し、本実施の形態２では、サンプルガスコンプレッサ７でサンプルガス１００を加圧し、ミストセパレータ９でミストを除去した後、水蒸気分離器６に導入するため、キャリヤガス中に放出される水蒸気密度を安定して高い状態に維持することができる。このため、本実施の形態２によれば、測定点のサンプルガス１００の水蒸気密度が低い場合においても、高感度な測定が可能である。
【００５８】
しかしながら、湿度が高くなり過ぎると電離箱のリーク電流が増加して測定感度が悪くなる。このため、閉ループ２００内が所定の湿度範囲となるように、キャリヤガス流量で調整しなければならない。上記実施の形態１のようにサンプルガスコンプレッサ７の吸気側に水蒸気分離器６を接続した場合は、キャリヤガス流量の調整を細かく行う必要があるが、水蒸気分離器６に水が付かないので汚れにくいという長所がある。一方、本実施の形態２のようにサンプルガスコンプレッサ７の排気側に水蒸気分離器６を接続した場合は、水蒸気分離器６に水がつくため清掃保守が必要となるが、水蒸気分離効率が安定しているため、頻繁な流量調整は不要であり、常時好適な条件で運転することが可能である。
【００５９】
実施の形態３．
次に、請求項９の発明の具体例である実施の形態３について、図面を参照して説明する。上記実施の形態１および実施の形態２では、水蒸気分離器６、サンプルガス除湿器１１およびキャリヤガス除湿器１８に中空糸膜６１２として非多孔質のイオン交換膜や微多孔質膜を使用し、膜の面間の水蒸気差圧を駆動力として水蒸気を分離したが、本実施の形態３では、固体高分子電解質膜の両面の電極に印加された直流電圧による電界を駆動力として水蒸気を分離する例について、図７および図８を用いて説明する。
【００６０】
図７は、本発明の実施の形態３に係わる水蒸気分離器６ａの構成を示す図であり、図８は本実施の形態３における水蒸気分離器６ａに用いられる電界駆動水蒸気分離膜６２３の動作を示す図である。図７中、水蒸気分離器６ａに付した矢印a、ｂ、ｃ、ｄは、図１に示す水蒸気分離器６の出入口a、ｂ、ｃ、ｄにそれぞれ対応しており、サンプルガスおよびキャリヤガスの流れを示している。なお、本実施の形態３におけるトリチウムモニタの構成は、水蒸気分離器６ａの構成以外は上記実施の形態１と同様であるので、図１を流用して説明する。
【００６１】
図７に示すように、サンプルガス１００は、水蒸気分離器６ａの除湿室入口６２１から除湿室６２２に導入され（矢印ａ）、電界駆動水蒸気分離膜６２３で水蒸気の一部が分離されて除湿室出口６２５から排出される（矢印ｂ）。一方、キャリヤガスは加湿室入口６２６から加湿室６２４に導入され（矢印ｃ）、電界駆動水蒸気分離膜６２３からキャリヤガス中に放出された水蒸気をパージして加湿室出口６２７から排出される（矢印ｄ）。
【００６２】
本実施の形態３における水蒸気分離器６ａに用いられる電界駆動水蒸気分離膜６２３は、図８に示すように、固体高分子電解質膜６２３１、陽極６２３２、陰極６２３３、直流電源６２３４から構成される。陽極６２３２と陰極６２３３は多孔性の触媒電極である。サンプルガスの水蒸気は陽極６２３２に吸着されて電気分解され、生成された酸素は酸素ガスとし加湿室６２４へ放出される。水素イオン（Ｈ＋）及びトリチウムイオン（Ｔ＋）は２個程度の水分子を随伴し、直流電源６２３４で陽極６２３２と陰極６２３３の間に印加された直流電圧による電界で駆動されて固体高分子電解質膜６２３１内を陰極６２３３側へ移動する。陰極６２３３で水素イオンは水素ガスとなり、トリチウムイオン（Ｔ＋）は水素イオンと結合した状態（ＨＴ）となり、それぞれ随伴した水蒸気とともに加湿室出口６２７より放出される。
【００６３】
キャリヤガス中に放出された水蒸気及び水素ガスは、測定用電離箱１６に導入された後、キャリヤガスコンプレッサ１７で加圧濃縮され、キャリヤガス除湿器１８の中空糸膜６１２で水蒸気と水素ガスが除去される。微多孔質のポリイミド膜の中空糸膜６１２は、水蒸気と同様に水素を透過する性質を持っているため、キャリヤガスは再生利用することができる。
【００６４】
本実施の形態３によれば、水蒸気分離器６ａに電界駆動水蒸気分離膜６２３を使用することにより、分離された水蒸気がキャリヤガス中に放出される際には約２５％程度が水素ガスに変換されるため、測定用電離箱１６におけるキャリヤガスの湿度条件が改善される。連続運転で電離箱を安定に動作させるための湿度限界は５０％ＲＨ程度であるが、電界駆動水蒸気分離膜６２３を使用した場合は、湿度６２.５％（５０％＋５０％×０.２５＝６２.５％）であっても中空糸膜６１２において湿度５０％で運転しているのと同等の条件となるため、高い湿度においても高感度で測定することが可能である。
【図面の簡単な説明】
【００６５】
【図１】本発明の実施の形態１に係わるトリチウムモニタの構成を示す図である。
【図２】本発明の実施の形態１に係わる水蒸気分離器の構成と構造を示す図である。
【図３】本発明の実施の形態１に係わる水蒸気分離器の水蒸気分離の動作を示す図である。
【図４】本発明の実施の形態１に係わる放熱器の構成と構造を示す図である。
【図５】本発明の実施の形態１に係わる蒸発器の構成と構造を示す図である。
【図６】本発明の実施の形態２に係わるトリチウムモニタの構成を部分的に示す図である。
【図７】本発明の実施の形態３に係わる水蒸気分離器の構成を示す図である。
【図８】本発明の実施の形態３に係わる水蒸気分離器に用いられる電界駆動水蒸気分離膜の動作を示す図である。
【符号の説明】
【００６６】
１  入口弁、２  サンプルガスフィルタ、３  サンプルガス流量計、
４  サンプルガス露点計、５  サンプルガス圧力計、６、６ａ  水蒸気分離器、
６１１  被除湿ガス入口、６１２  中空糸膜、６１３  被除湿ガス出口、
６１４  パージガス入口、６１５  外筒、６１６  パージガス出口、
６２１  除湿室入口、６２２  除湿室、６２３  電界駆動水蒸気分離膜、
６２３１  固体高分子電解質膜、６２３２  陽極、６２３３  陰極、
６２３４  直流電源、６２４  加湿室、６２５  除湿室出口、６２６  加湿室入口、６２７  加湿室出口、７  サンプルガスコンプレッサ、
８  放熱器、８１  フィン付管、８２  ファン、
９  ミストセパレータ、１０  加圧サンプルガス圧力計、１１  サンプルガス除湿器、
１２  サンプルガス減圧弁、１３  乾燥サンプルガス流量計、
１４  キャリヤガス露点計、１５  キャリヤガス圧力計、１６  測定用電離箱、
１７  キャリヤガスコンプレッサ、１８  キャリヤガス除湿器、１９  切換電磁弁、
２０  パージ電磁弁、２１  窒素ガスボンベ、２２  定圧調整弁、
２３  加圧キャリヤガス圧力計、２４  キャリヤガス減圧弁、２５  イオントラップ、２６  キャリヤガスフィルタ、２７  キャリヤガス流量計、２８  補償用電離箱、
２９  蒸発器、２９１  蒸発容器入口、２９２  蒸発容器、２９３  ヒータ、
２９４  スチールウール、２９５  ドレン吹き出しノズル、２９６  蒸発容器出口、
３０  出口弁、３１  演算部、１００  サンプルガス、２００  閉ループ。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
0004573746.tif 000007
【図７】
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【図８】
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