(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）  燃料気体と水蒸気の混合物を受け取るための複数の燃料気体通路と、
（ｂ）  燃焼器気体流れを受け取るための複数の燃焼器気体通路であって、前記燃焼器気体通路と前記燃料気体通路が、互いに熱交換関係に配置され、それによって、前記燃焼器通路からの熱が、前記燃料気体通路へ移動する、複数の燃焼器気体通路と、
（ｃ）  前記燃焼器気体通路の第１の部分と、前記燃焼器気体通路の第２の部分と、
を備える炭化水素燃料気体流れ改質器組立体であって、前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、隣接する燃料気体通路と並流気体流れ方向に配置され、前記燃焼器気体通路の前記第２の部分は、隣接する燃料気体通路と向流気体流れ方向に配置され、それによって、前記燃焼器気体通路の前記第１の部分の中の燃焼器気体は、隣接する燃料気体通路内の燃料気体と同じ方向に流れ、前記燃焼器気体通路の前記第２の部分の中の燃焼器気体は、隣接する燃料気体通路内の燃料気体と反対の方向に流れることを特徴とする炭化水素燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項２】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の少なくとも５０パーセントから成ることを特徴とする請求項１記載の燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項３】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の少なくとも６６パーセントから成ることを特徴とする請求項２記載の燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項４】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の少なくとも７０パーセントから成ることを特徴とする請求項２記載の燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項５】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の５０パーセントから７０パーセントの範囲にあることを特徴とする請求項１記載の燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項６】
前記組立体は、燃焼器気体通路と燃料気体通路とを含む一続きのモジュールから作製され、このモジュールのそれぞれは、そのそれぞれの中の燃焼器気体通路の全体の数の少なくとも６６パーセントの濃度で前記燃焼器気体通路の前記第１の部分を含むことを特徴とする請求項１記載の燃料気体流れ改質器組立体。
【請求項７】
（ａ）  燃料気体と水蒸気の混合物を受け取るための複数の燃料気体通路と、
（ｂ）  燃焼器気体流れを受け取るための複数の燃焼器気体通路であって、前記燃焼器気体通路と前記燃料気体通路が、互いに熱交換関係に配置され、それによって、前記燃焼器通路からの熱が、前記燃料気体通路へ移動する、複数の燃焼器気体通路と、
ｃ）  前記燃焼器気体通路の第１の部分と、前記燃焼器気体通路の第２の部分と、
を備える炭化水素燃料気体流れ改質器組立体モジュールであって、前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、隣接する燃料気体通路と並流気体流れ方向に配置され、前記燃焼器気体通路の前記第２の部分は、隣接する燃料気体通路と向流気体流れ方向に配置され、それによって、前記燃焼器気体通路の前記第１の部分の中の燃焼器気体は、隣接する燃料気体通路内の燃料気体と同じ方向に流れ、前記燃焼器気体通路の前記第２の部分の中の燃焼器気体は、隣接する燃料気体通路内の燃料気体と反対の方向に流れることを特徴とする炭化水素燃料気体流れ改質器組立体モジュール。
【請求項８】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の少なくとも５０パーセントから成ることを特徴とする請求項７記載の気体流れ改質器組立体モジュール。
【請求項９】
前記燃焼器気体通路の前記第１の部分は、前記組立体内の複数の燃焼器気体通路の少なくとも６６パーセントから成ることを特徴とする請求項８記載の気体流れ改質器組立体モジュール。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の繰り返し気体流れモジュールから形成された軽量で小型の燃料気体水蒸気改質器構成に関する。より詳しくは、本発明は、改質される燃料気体流れと燃焼器気体流れとの間の向上された熱移動を提供する燃料気体水蒸気改質器構成に関する。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池電力設備は、天然ガスなどの燃料気体を水素と二酸化炭素に触媒によって変換するように機能する燃料気体水蒸気改質器を備える。この変換は、約１，２５０°Ｆ（６７７℃）から約１，６００°Ｆ（８７１℃）の改質温度に加熱した触媒床に燃料気体と水蒸気の混合物を通すことを含む。通常使用する触媒は、アルミナのペレット上に沈積（ｄｅｐｏｓｉｔ）させたニッケル触媒である。通常の改質器は、熱を保持するために断熱したハウジング内に収容された複数の反応管から成るものである。反応管は、ハウジング内において過剰の燃料気体を燃焼させ、反応管の周りに燃焼器気体を通過させることにより、加熱する。個々の反応管は、通常、環状の入口通路により囲まれた中心部にある排気通路を備えるものである。入口通路には、触媒化したアルミナペレットが充填してあり、燃料気体−水蒸気マニホールドが、入口通路のそれぞれの底部に燃料気体−水蒸気混合物を供給するように機能し、この底部の上方において、燃料気体−水蒸気混合物は、触媒床を通って流れる。生成物である加熱された水素、二酸化炭素、および一酸化炭素の気体混合物は、次に、それぞれの反応管の中心部にある排気通路を通って流れ、それによって、それぞれの環状触媒床の内側部分を加熱するのに役立ち；そして、改質器から次の処理、利用のために送られる。
【０００３】
水蒸気改質器には、高度の触媒−燃料混合物相互作用を実現するために触媒床に大きな表面積が必要であり、また、燃料電池を作動させるのに必要となる量の水素を最大効率で生成するために大きな熱移動表面積が必要である。この大きな触媒床・熱移動表面積に対する必要性を、管状改質器内に触媒被覆ペレットを使用することで満たすと、好ましくないことには、大規模で大きな重量の改質器組立体となってしまう。例えば、市販の２００ＫＷの酸型燃料電池電力設備は、約１５０から１７５立方フィート（４．３から５．０立方メートル）の体積と、約３，５００  ｌｂｓ（１５８８ｋｇ）の重量を有する水蒸気改質器構成要素を含む。
【０００４】
過剰に大きな熱移動領域の必要なしに向上した熱移動を実現するとともに、移動式燃料電池電力設備内で使用するのに適した、軽量で小型の水蒸気改質器を提供することは、非常に望ましいであろう。
【発明の開示】
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明は、改質器の大きさを過度に増加する必要なしに向上した熱移動を実現する、炭化水素燃料気体改質器構成に関する。本発明の改質器の一般的な構造は、２０００年９月１２日に付与された同一出願人が所有する米国特許第６，１１７，５７８号に記載されている改質器に、両方とも小型、軽量のために触媒化壁燃料気体通路と燃焼器気体通路を使用しているので、いくぶん類似している。上述した第‘５７８号特許に記載される装置は、燃焼器気体通路と、隣接する処理気体通路との間に向流構成を使用することを示唆しており、この向流構成の使用によって、結果として、最大の熱移動が、燃焼器気体から処理気体流れへ、最小の熱移動が必要な位置すなわちその出口端において生じるとともに、最小の熱移動が、燃焼器気体流れから処理気体流れへ、最大の熱移動がより望ましいであろう位置すなわちその入口端において生じる。この種の改質器は、入口燃焼器気体温度は、約２，４００°Ｆ（１３１６℃）であり、出口燃焼器気体温度は、約９００°Ｆ（４８２℃）から１，０００°Ｆ（５３７℃）の範囲にある。
【０００６】
第‘５７８号特許において、燃料気体通路には、触媒化アルミナ複合体（ｃａｔａｌｙｚｅｄ  ａｌｕｍｉｎａ  ｃｏｍｐｌｅｘ）でウォッシュコート（ｗａｓｈ  ｃｏａｔ）した壁が設けられる。触媒複合体は、ニッケル触媒と、触媒複合体における再結晶化に抗してアルミナを安定化させる酸化セリウム成分および酸化ランタン成分の少なくとも一方の成分とを含む。触媒複合体は、また、アルミナ表面上での炭素形成を抑制する酸化カルシウム成分を含む。酸化セリウムまたは酸化ランタンと酸化カルシウムとは結合して、アルミナの安定化とウォッシュコート表面上での炭素沈積の抑制の両方について相乗効果的な改善を実現する。
【０００７】
改善された熱交換モジュールにおいて、改質される燃料気体流れの流れ方向を変更すること、および改質される燃料気体流れを加熱する燃焼器気体の流れ方向を変更することで、向上されかつより完全な熱移動が達成される。改質器組立体モジュールは、一続きの処理燃料気体流れ経路を含む少なくとも１つの処理気体流れ構成要素と；一続きの燃焼器気体流れ通路を含む少なくとも１つの燃焼器気体流れ構成要素と、を含むものである。各気体流れ経路構成要素は、気体流れ反転マニホールドを含むものであり、この気体流れ反転マニホールドは、個々の入口気体流れ通路を相互に接続させるとともに、その結果、処理燃料気体流れと燃焼器気体流れの両方において出口気体流れ通路への気体流れの方向反転が生じ、それによって、処理気体流れと燃焼器気体流れの並流（ｃｏ−ｆｌｏｗ）と向流の両方が提供される。
【０００８】
処理燃料気体構成要素のそれぞれは、熱交換器（ｒｅｇｅｎｅｒａｔｏｒ）処理気体通路の周りに差し込まれた一対の改質処理気体通路を含む。改質される燃料気体流れは、ここでは、「処理気体流れ」または「処理気体」と呼ぶが、２つの処理気体通路を通って燃料気体構成要素に流入し同じ方向に流れ、次に、熱交換器処理気体通路に流入し反対方向に流れ、それによって、燃料気体構成要素から流出する。気体流れ反転マニホールドは、改質処理気体通路を熱交換器処理気体通路と相互に接続させる。熱交換器処理気体通路を通って流れる改質済処理気体流れは、隣接する改質気体通路を通って流れる処理燃料気体への熱移動を助ける。
【０００９】
燃焼器気体構成要素のそれぞれは、「流入」燃焼器気体通路および「流出」燃焼器気体通路と呼ぶことができる少なくとも２つの燃焼器気体通路を含む。より高温の燃焼器気体は、流入燃焼器気体通路を通って燃焼器気体構成要素内へ流れ込み、より低い温度の燃焼器気体は、流出燃焼器気体通路を通って燃焼器気体構成要素から流れ出る。流入燃焼器気体通路のそれぞれは、改質器気体構成要素内の処理気体通路の一方と、共通の壁を共有し、それによって、一方の処理気体通路と熱交換関係に配置され；流出燃焼器気体通路のそれぞれは、同じ改質器気体構成要素内の改質器気体通路の他方と、共通の壁を共有し、それによって、他方の改質器気体通路と熱交換関係にある。
【００１０】
本発明の燃料気体改質器構成のモジュールの各実施態様においては、燃焼器気体構成要素のそれぞれの中の流入燃焼器気体通路を通って流れる高い温度の燃焼器気体流れは、第１の隣接する流入処理気体流れ通路と同じ方向に流れており、この状態をここで我々は「並流」と呼び；流出燃焼器気体通路を通って流れるより低い温度の燃焼器気体流れは、改質気体流れ構成要素内の他方の流入する隣接する処理気体流れ通路と反対の方向に流れており、この状態をここで我々は「向流」と呼ぶ。本発明の目的の１つは、燃焼器気体流れと処理気体流れの間の「並流」の量を最大化するとともに、向流を完全には除去しないが向流の量を最小限に抑えることである。従って、特定の改質器気体流れ構成要素内の流入改質済気体流れは、並流燃焼器気体流れからの熱交換と、向流燃焼器気体流れからの熱交換との両方の熱交換を受け、一方、別の改質器気体流れ構成要素は、並流燃焼器気体流れからの熱交換だけを受ける。並流、向流構成によって、改質器組立体を過度に大きくする必要なしに燃焼器気体から改質器気体または処理気体へのより完全な熱移動が生じ、また、より低い燃焼器気体流れ出口温度が得られる。さらに、流入処理気体流れは、流出熱交換済処理気体流れからの熱交換を受ける。各モジュールは、以下に、より十分に説明するように、１つの燃焼器気体流れ構成要素と組み合わされた２つの処理気体流れ構成要素を含むこともできる。
【００１１】
本発明は、燃料電池電力設備内で使用するのに適した、炭化水素燃料気体改質器組立体内の燃焼器気体流れ構成要素と処理燃料気体流れ構成要素の間の向上された熱交換関係を提供することができる。本発明は、各モジュール内の燃焼器気体構成要素と処理気体構成要素内で並流と向流の燃焼器気体流れ通路と処理燃料気体通路の組合せを利用する、上述した特徴を備える炭化水素燃料気体改質器組立体を提供することができる。本発明は、処理気体構成要素のそれぞれの中で改質燃料気体通路と熱交換関係に配置された向流熱交換器処理気体通路を含む、上述した特徴を備える炭化水素燃料気体改質器組立体を提供することができる。
【００１２】
本発明は、繰り返し燃焼器気体・処理燃料気体通路モジュールから形成される、炭化水素燃料気体改質器組立体を提供することができる。本発明は、単一のモジュール内の複数の処理燃料気体構成要素内で炭化水素燃料気体を改質するための熱を供給するのに単一の燃焼器気体構成要素を利用することができる、炭化水素燃料気体改質器組立体を提供することができる。本発明は、燃焼器気体−処理気体モジュール内の処理気体構成要素が、燃焼器気体との向流より燃焼器気体との大きな度合いの並流を受けることになる、上述した特徴を備える炭化水素燃料気体改質器組立体を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
図面をここで参照すると、図１には、改質器組立体の第１の実施態様の部分概略図が示されており、この改質器組立体は、全体が番号２により示されており、隣接する繰り返し燃焼器気体−処理気体モジュールを含み、これらは、全体が番号４により示されている。図１に示すモジュール４のそれぞれは、複数の処理気体構成要素６を含み、処理気体構成要素６のそれぞれは、熱交換器処理気体出口通路１０の周りに差し込まれた一対の処理気体入口通路８を含む。通路８、１０を通る処理気体流れの方向は、矢印Ａにより示される。処理気体通路８、１０は、流れ反転マニホールド１２によって相互に接続される。処理気体通路８、１０、１２の壁には、上述した第‘５７８号特許に記載されるように、処理気体改質触媒被覆が設けられる。
【００１４】
留意されるように、図１に示す改質器構成実施態様では、処理気体改質器構成要素６の２つには、入口流れパターン燃焼器気体流れＢと、隣接する流入処理気体流れＡとが、並流関係で設けられており、これは、燃焼器気体流れと処理気体流れのための最も好ましい熱移動配置であり、さらに、隣接する流出燃焼器気体流れと、流入処理気体流れとを、向流関係で伴うが、これは、より好ましくはないが、並流関係との組み合わでは、許容できる。また、処理気体流れ構成要素６の第３のものでは通路８内の流入処理気体流れは、両方とも、流入燃焼器気体流れ並流状態に曝されている。従って、図１に示す実施態様には、３つの処理気体改質構成要素６があり、従って、６つの処理気体改質通路８がある。６つの処理気体改質通路８のうち、４つは、隣接する燃焼器気体通路１４と、より望ましい並流パターンに配置されており、６つの処理気体改質通路８のうち２つだけが、隣接する燃焼器気体通路１６と、より望ましくない向流パターンに配置される。従って、図１に示す、改質器モジュール４およびそれらの互いに対する配置の実施態様は、燃焼器気体流れから処理気体改質器流れへ放出される熱量を最大化するとともに、大部分の処理気体改質器流れに、より望ましい並流熱移動パターンを提供する。
【００１５】
図２をここで参照すると、改質器組立体２の実施態様の変形例が示されており、これは、図１のモジュール４と同じ基本構造を有する一連のモジュール４を含むが、図１に示すものとはいくぶん異なる燃焼器気体流れパターンを利用する。図２に示す実施態様の部分図では、留意されるように、図１に示す実施態様に比較すると、上から３番めの燃焼器気体通路が、向流通路１６に変更されており、上から２番めの燃焼器気体通路が、並流通路１４に変更されている。また、図２に示す実施態様には、３つの処理気体改質構成要素６があり、従って、６つの処理気体改質通路８がある。図１に示す実施態様におけるように、図２に示す６つの処理気体改質通路８のうち、４つは、隣接する燃焼器気体通路１４と、より望ましい並流パターンに配置されており、６つの処理気体改質通路８のうち２つだけが、隣接する燃焼器気体通路１６と、より望ましくない向流パターンに配置される。従って、図２に示す、改質器モジュール４およびそれらの互いに対する配置の構成は、燃焼器気体流れから処理気体改質器流れへ放出される熱量を最大化するとともに、大部分の処理気体改質器流れに、より望ましい並流熱移動パターンを提供する。
【００１６】
図３をここで参照すると、本発明に従って形成された改質器組立体２の第３の実施態様が示される。本発明のこの実施態様の部分図には、７つの処理気体改質通路８を示す。図示する７つの処理気体改質通路８のうち、４つは、隣接する燃焼器気体通路１４と、より望ましい並流関係に配置されており；残りの３つの改質通路８は、隣接する燃焼器気体通路１４と、許容できる向流関係に配置される。留意されるように、図３に示す実施態様では、依然として大部分が並流気体通路関係であり、少数が向流気体通路関係にある。
【００１７】
図４をここで参照すると、本発明に従って形成された改質器組立体２のさらなる別の実施態様が示される。本発明のこの実施態様の部分図には、２つのモジュール４が示されており、各モジュールは、処理気体改質構成要素６と、隣接する燃焼器気体構成要素７とを含む。改質器組立体２のこの実施態様では各モジュール４は、２つの処理気体改質通路８と、２つの燃焼器気体通路１４、１６を含む。図４に示す実施態様には、処理気体改質通路と燃焼器気体通路の間の向流関係の数と同じ数の処理気体改質通路と燃焼器気体通路の間の並流関係がある。従って、この実施態様は、改質器組立体２内の各モジュール４の中に改質器気体と燃焼器気体の並流と向流の５０／５０分割を提供しており、従って、同じ分割が、改質器組立体２全体の中に与えられる。
【００１８】
留意されるように、組み合わせ並流・向流構成を利用するとき、燃焼器気体流れから処理気体流れへの最も大きな熱移動が、それが最も必要とされる位置において、すなわち、処理気体流れの入口端において、改質器内の処理気体流れの少なくとも半分に生じ、また、実質的に半分を上まわる処理気体流れがその入口端において最も大きな熱移動を受けるように改質器を設計することも容易に可能である。並流／向流組み合わせ構成を使用するとき、入口端の燃焼器気体温度は、一般に約２，３００°Ｆ（１２６０℃）から約２，４００°Ｆ（１３１６℃）の範囲になるものであり、出口端の燃焼器気体温度は、一般に約８００°Ｆ（４２７℃）から約１，０００°Ｆ（５３８℃）の範囲になるものである。並流と向流の燃焼器気体流れ／処理気体流れの両方の組み合わせ構成を使用することによって、並流燃焼器気体流れ／処理気体流れ構成が、最も大きなエネルギーが必要な位置すなわち処理気体流れ入口において、処理気体流れに利用可能なエネルギーを最大化するので、組み合わされた構成内で全体的に向上した熱移動が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１９】
【図１】１つの燃焼器気体構成要素と３つの処理気体構成要素を有する隣接する燃焼器気体−処理気体モジュールを含む、本発明に従って形成された炭化水素燃料気体改質器組立体の一実施態様の概略図。
【図２】図１に類似するが、異なる燃焼器気体流れパターンを有する、燃料気体改質器組立体の別の実施態様の概略図。
【図３】図１と図２に類似するが、２つの燃料気体モジュールと単一の燃焼器気体モジュールを含む隣接する燃焼器気体−燃料気体モジュールから形成された燃料気体改質器組立体の別の実施態様の概略図。
【図４】隣接する燃焼器気体−燃料気体モジュールを含み、各モジュールが、単一の燃焼器気体構成要素と単一の燃料気体構成要素を有する、本発明に従って形成された燃料気体改質器組立体の別の実施態様の概略図。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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