(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
圧力容器内に溶解液、水晶原料および種水晶を収納し、水熱合成法により人工水晶を製造する人工水晶の製造装置であって、
前記圧力容器内の前記種水晶の収納領域よりも上部に設けられ、複数の貫通孔を有し前記溶解液の対流量を制御するフィルタ部材を有し、
前記フィルタ部材が配置された部分における前記圧力容器の横断面の遮蔽率が、前記圧力容器の周縁領域と中央領域とで異なり、
前記中央領域における遮蔽率は、前記周縁領域における遮蔽率よりも高いことを特徴とする人工水晶の製造装置。
【請求項２】
前記フィルタ部材は、複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記圧力容器の横断面の遮蔽率を調整可能である請求項１に記載の人工水晶の製造装置。
【請求項３】
前記圧力容器内に配置された前記フィルタ部材よりも上部の領域の前記溶解液に対する酸化ケイ素の過飽和度が、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液に対する酸化ケイ素の過飽和度より高くなるよう過飽和度差を設けることにより、前記上部の領域において、前記溶解液中に前記結晶粒が生成されるよう構成されている請求項１または２に記載の人工水晶の製造装置。
【請求項４】
前記過飽和度差は、前記上部の領域内の前記溶解液の温度が、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液の温度より低くなるよう温度差を設けることにより形成されるものである請求項３に記載の人工水晶の製造装置。
【請求項５】
前記圧力容器は、鉛直方向に長い形状をなし、
前記圧力容器の長手方向に沿って設けられた、前記圧力容器を加熱することにより前記溶解液に熱対流を生じさせる加熱手段を有する請求項１ないし４のいずれかに記載の人工水晶の製造装置。
【請求項６】
前記加熱手段は、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液の温度および前記上部の領域内の前記溶解液の温度が、それぞれ異なるように制御し得るよう構成されている請求項５に記載の人工水晶の製造装置。
【請求項７】
オートクレーブ内に搬入された種水晶を水熱合成法によって育成して人工水晶を製造する人工水晶の製造方法であって、
前記オートクレーブ内の前記種水晶の収納領域よりも上部に、複数の貫通孔を有し前記オートクレーブ内に貯留された溶解液の対流量を制御するフィルタ部材を配置し、
前記フィルタ部材が配置された部分における前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を、前記オートクレーブの周縁領域と中央領域とで異ならせ、
前記中央領域における遮蔽率を、前記周縁領域における遮蔽率よりも高くし、
前記種水晶を前記オートクレーブ内で育成することを特徴とする人工水晶の製造方法。
【請求項８】
前記フィルタ部材は、複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を調整する請求項７に記載の人工水晶の製造方法。
【請求項９】
複数の貫通孔を有するフィルタ部材であって、
種水晶を水熱合成法によって育成して人工水晶を製造するオートクレーブ内の前記種水晶の収納領域よりも上部に配置されることによって、前記オートクレーブ内に貯留された溶解液の対流量を制御するものであり、
配置される部分における前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を、前記オートクレーブの周縁領域と中央領域とで異ならせ、
前記中央領域における遮蔽率を、前記周縁領域における遮蔽率よりも高くするよう構成されていることを特徴とするフィルタ部材。
【請求項１０】
複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を調整可能である請求項９に記載のフィルタ部材。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、人工水晶の製造装置、人工水晶の製造方法およびフィルタ部材に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
水晶は、水晶デバイスや光学部品の原材料として、電子機器、通信機器、光学機器等に大量に使用されている。
この水晶は、当初、天然水晶から切り出して製造されていたが、近年は、より良質な水晶を効率よく製造できることから、工業的に育成した人工水晶から製造する方法が用いられている。
【０００３】
上記方法の１つとして、水熱温度差法（水熱合成法）が提案されている（例えば、特許文献１参照）。
水熱合成法は、圧力容器（チャンバー）内において、容器下部で水晶原料をアルカリ溶液に溶解させるとともに熱対流で循環させ、容器上部に固定した種水晶にアルカリ溶液を接触させることにより、種水晶を育成して人工水晶を製造する方法である。
【０００４】
しかしながら、水熱温度差法では、水晶原料に含有する不純物や、アルカリ溶液によって劣化・脱落した容器の一部等が、異物としてアルカリ溶液とともに対流し、育成中の種水晶に付着して人工水晶中に取り込まれるという問題がある。このような異物を含む人工水晶は、特性が低下するため、廃棄せざるを得ず、製造歩留まりの低下の主な原因となっている。
【０００５】
かかる問題を解決するため、特許文献１では、種水晶の両端に、アルカリ溶液の対流を制御する傘状の制御部材を設けている。これにより、異物が種水晶に付着するのを抑制している。
しかしながら、この制御部材は、アルカリ溶液の対流を制御する機能を有するのみであり、異物を捕捉する機能を有するものではない。このため、異物はアルカリ溶液中に常に残存し、アルカリ溶液の対流の方向等によっては、異物が制御部材を回り込むようにして種水晶に付着する場合がある。このようにアルカリ溶液の対流を制御するのみでは、異物の付着防止効果は十分とは言えない。
さらに、多数の種水晶に対して、個別に制御部材を設ける必要があり、多大な手間と費用を要している。
【０００６】
【特許文献１】特開２００１−１９５８４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００７】
本発明の目的は、良質な人工水晶を高い歩留まりで効率よく製造し得る人工水晶の製造装置および人工水晶の製造方法、および人工水晶の製造においてオートクレーブ内に設置されるフィルタ部材を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００８】
上記目的は、下記により達成される。
本発明の人工水晶の製造装置は、圧力容器内に溶解液、水晶原料および種水晶を収納し、水熱合成法により人工水晶を製造する人工水晶の製造装置であって、
前記圧力容器内の前記種水晶の収納領域よりも上部に設けられ、複数の貫通孔を有し前記溶解液の対流量を制御するフィルタ部材を有し、
前記フィルタ部材が配置された部分における前記圧力容器の横断面の遮蔽率が、前記圧力容器の周縁領域と中央領域とで異なり、
前記中央領域における遮蔽率は、前記周縁領域における遮蔽率よりも高いことを特徴とする。
これにより、良質な人工水晶を高い歩留まりで効率よく製造し得る人工水晶の製造装置が得られる。
【０００９】
本発明の人工水晶の製造装置では、前記フィルタ部材は、複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記圧力容器の横断面の遮蔽率を調整可能であることが好ましい。
本発明の人工水晶の製造装置では、前記圧力容器内に配置された前記フィルタ部材よりも上部の領域の前記溶解液に対する酸化ケイ素の過飽和度が、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液に対する酸化ケイ素の過飽和度より高くなるよう過飽和度差を設けることにより、前記上部の領域において、前記溶解液中に前記結晶粒が生成されるよう構成されていることが好ましい。
これにより、フィルタ部材のフィルタ機能により不純物が捕捉・除去されるため、不純物が種水晶に付着するのを防止することができ、その結果、不純物の含有量が非常に少ない、すなわち、高純度（良質）の人工水晶を製造することができる。
【００１０】
本発明の人工水晶の製造装置では、前記過飽和度差は、前記上部の領域内の前記溶解液の温度が、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液の温度より低くなるよう温度差を設けることにより形成されるものであることが好ましい。
これにより、前記上部の領域内に溶解液中の不純物を含む結晶粒をより容易に析出（生成）させることができる。
本発明の人工水晶の製造装置では、前記圧力容器は、鉛直方向に長い形状をなし、
前記圧力容器の長手方向に沿って設けられた、前記圧力容器を加熱することにより前記溶解液に熱対流を生じさせる加熱手段を有することが好ましい。
これにより、溶解液に鉛直方向の熱対流を確実に生じさせることができる。
本発明の人工水晶の製造装置では、前記加熱手段は、前記種水晶の収納領域内の前記溶解液の温度および前記上部の領域内の前記溶解液の温度が、それぞれ異なるように制御し得るよう構成されていることが好ましい。
これにより、水晶原料の収納領域内の酸化ケイ素の溶解液に対する過飽和度、種水晶の収納領域内の酸化ケイ素の溶解液に対する過飽和度および前記上部の領域内の酸化ケイ素の溶解液に対する過飽和度が、それぞれ異なるように調整することができる。
【００１３】
本発明の人工水晶の製造方法は、オートクレーブ内に搬入された種水晶を水熱合成法によって育成して人工水晶を製造する人工水晶の製造方法であって、
前記オートクレーブ内の前記種水晶の収納領域よりも上部に、複数の貫通孔を有し前記オートクレーブ内に貯留された溶解液の対流量を制御するフィルタ部材を配置し、
前記フィルタ部材が配置された部分における前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を、前記オートクレーブの周縁領域と中央領域とで異ならせ、
前記中央領域における遮蔽率を、前記周縁領域における遮蔽率よりも高くし、
前記種水晶を前記オートクレーブ内で育成することを特徴とする。
【００１５】
本発明の人工水晶の製造方法では、前記フィルタ部材は、複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を調整することが好ましい。
【００１６】
本発明のフィルタ部材は、複数の貫通孔を有するフィルタ部材であって、
種水晶を水熱合成法によって育成して人工水晶を製造するオートクレーブ内の前記種水晶の収納領域よりも上部に配置されることによって、前記オートクレーブ内に貯留された溶解液の対流量を制御するものであり、
配置される部分における前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を、前記オートクレーブの周縁領域と中央領域とで異ならせ、
前記中央領域における遮蔽率を、前記周縁領域における遮蔽率よりも高くするよう構成されていることを特徴とする。
【００１８】
本発明のフィルタ部材では、複数の網状体を積層してなる積層体で構成されており、
前記網状体の配置を変更することにより、前記オートクレーブの横断面の遮蔽率を調整可能であることが好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１９】
以下、本発明の人工水晶の製造装置、人工水晶の製造方法およびフィルタ部材について、添付図面を参照しつつ詳細に説明する。
図１は、本発明の人工水晶の製造装置の実施形態を示す概略図（縦断面図）、図２は、図１に示す人工水晶の製造装置のＡ−Ａ線断面図（フィルタ部材の平面図）、図３は、フィルタ部材の他の構成例示す平面図である。なお、以下では、説明の便宜上、図１中の上側を「上」、下側を「下」と言い、図２および図３中の紙面手前側を「上」、紙面奥側を「下」と言う。また、図３中の点線は、チャンバーの位置およびサイズに対応している。
【００２０】
図１に示す人工水晶の製造装置（オートクレーブ）１は、水熱温度差法により人工水晶を製造するための装置である。
この人工水晶の製造装置１は、溶解液５、水晶原料１１および種水晶１２を収納し、鉛直方向に長い形状をなすチャンバー２と、このチャンバー２の外周部に設けられ、チャンバー２を加熱することにより、チャンバー２内において溶解液５に熱対流を生じさせる加熱手段９とを有している。
【００２１】
チャンバー２は、図１に示すように、有底筒状の本体部２ａと、本体部２ａの上部開口を密閉する蓋部２ｂとで構成されている。
本体部２ａの全体形状は、特に限定されないが、側部の形状がほぼ円筒形状をなしているのが好ましい。これにより、内部に収納された溶解液５を鉛直方向に容易かつ確実に熱対流させることができる。また、後述するように、チャンバー２の内部を加圧する場合には、円筒形状であれば、チャンバー２に対して優れた耐圧性を付与できる。
この場合、本体部２ａの寸法は、好ましくは内径３００〜１０００ｍｍ程度、高さ（長さ）５〜２０ｍ程度とされる。
【００２２】
チャンバー２（本体部２ａおよび蓋部２ｂ）の構成材料としては、特に限定されないが、例えば、高張力鋼、ステンレス鋼のような鉄系金属、チタン系金属、アルミ系金属、ニッケル系金属等が挙げられる。これらの中でもチャンバー２の構成材料としては、高張力鋼が好ましい。高張力鋼は、引張強度が特に高く、チャンバー２の耐圧力を特に高めることができる。
【００２３】
チャンバー２の耐圧力としては、特に限定されないが、５０ＭＰａ以上であるのが好ましく、１００ＭＰａ以上であるのがより好ましい。水熱温度差法では、チャンバー２内に高い圧力を付与することで、溶解液５中により多量の酸化ケイ素（水晶、ＳｉＯ２）を溶解する必要があるが、上記耐圧力であれば、数ヶ月の長期間に渡って高い圧力が付与された場合にも、チャンバー２の破損を確実に防止することができる。
また、チャンバー２（特に、本体部２ａ）の内壁は、上記の材料で構成された容器の内壁を、溶解液５に対する耐食性がより高い材料で構成するのが好ましい。このような材料としては、例えば、フッ素樹脂のような樹脂材料、金、白金のような貴金属材料等が挙げられる。
【００２４】
このようなチャンバー２の内部には、対流制御板（バッフル板）３と、この対流制御板３より上方にフィルタ部材４（本発明のフィルタ部材）とが、それぞれ、チャンバー２内の空間を仕切るように設けられている。これにより、チャンバー２内には、対流制御板３より下方の第１の空間２１と、対流制御板３とフィルタ部材４との間の第２の空間２２と、フィルタ部材４より上方の第３の空間２３とが画成されている。
【００２５】
これらの空間のうち、第１の空間２１には、水晶原料１１が収納され、第２の空間２２には、図示しない治具等により種水晶１２が固定または吊り下げられることにより収納される。そして、通常、第１の空間２１、第２の空間２２および第３の空間２３に溶解液５が満たされる。
ここで、水晶原料１１は、人工水晶を製造するための酸化ケイ素を供給する供給源となるものである。
この水晶原料１１には、例えば、天然水晶の小片であるラスカが用いられる。
種水晶１２は、人工水晶を再結晶・成長させるための核となるものである。
この種水晶１２には、例えば、Ｙ軸方向に細長い棒状の「Ｙ棒」、Ｙ軸方向に長くＸ軸方向に幅を有する板状の「Ｚ板」等の水晶片等が用いられる。
【００２６】
溶解液５は、第１の空間２１に収納された水晶原料１１から溶解した酸化ケイ素を、第１の空間２１から第２の空間２２や第３の空間２３へと、運搬する媒体として機能するものである。
この溶解液５には、例えば、水酸化ナトリウム（ＮａＯＨ）水溶液、炭酸ナトリウム（Ｎａ２ＣＯ３）水溶液のようなアルカリ溶液、硝酸アンモニウム（ＮＨ４ＮＯ３）水溶液、硝酸ナトリウム（ＮａＮＯ３）水溶液、硝酸カルシウム（Ｃａ（ＮＯ３）２）水溶液のような酸溶液等が挙げられるが、アルカリ溶液が好ましい。アルカリ溶液は、酸化ケイ素に対して特に高い溶解度を有することから、酸化ケイ素を運搬する媒体として好適である。
【００２７】
特に、アルカリ溶液の中でも、水酸化ナトリウム水溶液または炭酸ナトリウム水溶液が好ましい。これらのアルカリ溶液は、化学的な安定性が高く、比較的安価であるため、酸化ケイ素を運搬する媒体として特に好適である。
また、溶解液５としてアルカリ溶液を用いる場合、その溶質（アルカリ物質）の濃度は、１〜１０ｗｔ％程度であるのが好ましく、２〜５ｗｔ％程度であるのがより好ましい。これにより、チャンバー２の腐食・劣化を最小限に抑制しつつ、最大の水晶の析出速度を得ることができる。
【００２８】
対流制御板３は、第１の空間２１と第２の空間２２との間で対流する溶解液５の対流量を、制御する機能を有するものである。
本実施形態の対流制御板３は、溶解液５の通過を許容する貫通孔が複数形成された網状体で構成されている。これにより、熱対流に伴って溶解液５が第１の空間２１から第２の空間２２へと上昇、および、第２の空間２２から第１の空間２１へと下降することができる。また、これにより、第１の空間２１と第２の空間２２との間に、前記対流量に応じた温度差を形成することができる。
なお、この対流制御板３では、貫通孔の大きさや数等を適宜設定することにより、溶解液５の対流量を制御することができる。
【００２９】
対流制御板３の貫通孔の開口率は、目的とする溶解液５の対流量に応じて適宜設定され、特に限定されないが、３〜５０％程度であるのが好ましく、５〜４０％程度であるのがより好ましい。これにより、溶解液５の熱対流を適度に制御して、対流制御板３で仕切られる上下の各空間（第１の空間２１と第２の空間２２）の温度差を、後に詳述する最適な範囲内に維持することができる。その結果、第１の空間２１と第２の空間２２との間で、酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度に差が生じ、水晶の析出をより確実に制御することが可能となる。
このような対流制御板３の構成材料としては、例えば、チャンバー２の構成材料で挙げた材料と同様の材料を用いることができる。
【００３０】
フィルタ部材４は、第３の空間２３内において、熱対流する溶解液５中に生成した雑晶（結晶粒）１０を捕捉して、この雑晶１０が第２の空間２２へ移動するのを阻止する機能を有するとともに、第２の空間２２と第３の空間２３との間で対流する溶解液５の対流量を制御する機能を有するものである。
ここで、この雑晶１０は、人工水晶にとって不純物となる物質を含んで結晶化したものである。この不純物としては、例えば、水晶原料１１が含有する溶解液５に不溶な粒子や、溶解液５によって溶出したチャンバー２の材料成分等が挙げられる。
【００３１】
一般に、溶解液５中から結晶が析出する場合、核となり得る異物があれば、その周囲に優先的に析出する傾向が高い。したがって、このような異物の周辺には、水晶が優先的に析出・成長して雑晶１０が生成する。
また、雑晶１０としては、ケイ素とその他の元素とで構成される副生成鉱物が挙げられ、この具体例としては、例えば、鉄を含有するアクマイト、リチウムを含有するエメリューサイト、カルシウムを含有するペクトライト等が挙げられる。
【００３２】
このような雑晶１０は、人工水晶に求められる特性、例えば、電気的および光学的等の特性を低下させてしまうため、人工水晶中からは極力排除することが好ましいが、本発明では、フィルタ部材４のフィルタ機能により雑晶１０（不純物）が捕捉・除去されるため、雑晶１０が種水晶１２に付着するのを防止することができ、その結果、不純物の含有量が非常に少ない、すなわち、高純度（良質）の人工水晶を製造することができる。
【００３３】
本実施形態のフィルタ部材４は、２枚の長方形状をなす網状体４１、４２を、互いに直交するように積層してなる積層体で構成され、熱対流に伴って溶解液５が第２の空間２２から第３の空間２３へと上昇、および、第３の空間２３から第２の空間２２へと下降することができる。
このフィルタ部材４は、各網状体４１、４２の配置を変更することにより、フィルタ部材４による空間の遮蔽率等の条件を容易に調整することができる。
【００３４】
このようなフィルタ部材４は、チャンバー２のフィルタ部材４が位置する部分における横断面積において、その占める面積の割合（遮蔽率）が５０〜９０％程度となるものが好ましく、６０〜８０％程度となるものがより好ましい。これにより、溶解液５の熱対流を適度に制御して、フィルタ部材４で仕切られる上下の各空間（第２の空間２２と第３の空間２３）の温度差を、後に詳述する最適な範囲内に維持することができる。その結果、第２の空間２２と第３の空間２３とで、酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度に差を形成することができる。そして、この過飽和度差に応じて、第３の空間２３において、優先的に析出させる水晶の析出量を制御することができる。また、フィルタ部材４の前記遮蔽率が前記範囲内であれば、雑晶１０を確実に捕捉することができる。
【００３５】
また、フィルタ部材４により上側に画成される第３の空間２３の容積は、チャンバー２内の空間の容積の３〜２０％程度であるのが好ましく、５〜１５％程度であるのがより好ましい。これにより、チャンバー２が不必要に大型化するのを防止しつつ、雑晶１０の生成・捕捉に十分な容積の第３の空間２３を確保することができる。
このようなフィルタ部材４の構成材料としては、例えば、チャンバー２で挙げた材料と同様の材料を用いることができる。
【００３６】
なお、網状体を積層して用いる場合、その枚数は、２〜１００枚であるのが好ましく、５〜５０枚であるのがより好ましい。これにより、溶解液５の熱対流が阻害されるのを防止しつつ、フィルタ部材４にフィルタとしての機能を確実に発揮させることができる。
また、フィルタ部材４としては、１枚の網状体で構成されたものであってもよい。
また、フィルタ部材４の平面視形状は、長方形のほか、例えば、正方形、菱形のような四辺形、真円、楕円のような円形、十字形等であってもよい。
【００３７】
さらに、チャンバー２には、図示しない加圧手段が設けられている。この加圧手段は、チャンバー２内を加圧するものであり、チャンバー２内を加圧することにより、溶解液５に対する酸化ケイ素の溶解度を高めることができる。また、加圧の圧力を調整することにより、溶解液５に対する酸化ケイ素の溶解度を変化させることもできる。
また、チャンバー２の上部（蓋部２ｂ）には、圧力計２７、安全弁２８が備えられている。圧力計２７により、チャンバー２内の圧力をモニターすることで、チャンバー２内を所定の圧力に維持することができる。また、所定の圧力を超えた場合に安全弁２８が自動的に圧力を解放することで、不要な圧力によるチャンバー２の破損を防止することができる。
【００３８】
このようなチャンバー２の外周部には、その長手方向に沿って加熱手段９が設けられている。
この加熱手段９は、第１の空間２１に対応する部分に設けられたヒーター９１と、第２の空間２２に対応する部分に設けられたヒーター９２と、第３の空間２３に対応する部分に設けられたヒーター９３とで構成されている。
【００３９】
各ヒータ９１〜９３は、それぞれ、チャンバー２の外周面に巻き付けられるように取り付けられている。これにより、第１の空間２１、第１の空間２２および第３の空間２３内の溶解液５を、それぞれチャンバー２の周方向においてムラなく加熱し、溶解液５に鉛直方向の熱対流を確実に生じさせることができる。
このような構成により、チャンバー２の横断面において、中央部に比べ、壁部（縁部）の温度が若干高くなるため、主に、壁部には溶解液５の上昇流が、中央部には溶解液５の下降流が、それぞれ生じることになる。
【００４０】
このようなヒーター９１〜９３は、例えば、シーズヒーター等で構成することができる。このシーズヒーターは、発熱線が金属管中に封入されてなるヒーターであるため、発熱線の酸化等による劣化を抑制し、長期間の連続加熱が可能である。
また、これらのヒーター９１〜９３は、図示しない制御手段により、それぞれ独立して出力を制御するよう構成されている。すなわち、第１の空間２１内の溶解液５の温度、第２の空間２２内の溶解液５の温度および第３の空間２３内の溶解液５の温度が、それぞれ異なるように制御し得るよう構成されている。これにより、第１の空間２１内の酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度、第２の空間２２内の酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度および第３の空間２３内の酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度が、それぞれ異なるように調整することができる。
【００４１】
本実施形態では、このような加熱手段９により、溶解液５の温度が、第１の空間２１内＞第２の空間２２内＞第３の空間２３内となるように調整する。この温度差を設けることにより、酸化ケイ素の溶解液５に対する溶解度が、第１の空間２１内＞第２の空間２２内＞第３の空間２３内となるように調整されている。すなわち、酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度が、第１の空間２１内＜第２の空間２２内＜第３の空間２３内となるように調整されている。
これにより、第１の空間２１内では、水晶原料１１の溶解が生じる。そして、酸化ケイ素が溶解した溶解液５は、チャンバー２の壁部に沿って上昇し、第２の空間２２を経て第３の空間２３に到達すると、温度の低下によりチャンバー２の中央部において下降に転じる（すなわち、熱対流する）。
【００４２】
次に、上記のような人工水晶の製造装置１の作用（人工水晶の製造装置１を用いて人工水晶を製造する人工水晶の製造方法）について説明する。
［１］  まず、チャンバー２内の第１の空間２１に水晶原料１１を入れるとともに、第２の空間２２に種水晶１２を吊り下げる。また、対流制御板３とフィルタ部材４を取り付け、チャンバー２内に溶解液５を所定量満たす。
このとき、溶解液５は、前述のようにチャンバー２内を満たす。この溶解液５の量（チャンバー２の容積に対する充填率）としては、６０〜９５％程度であるのが好ましく、７０〜８５％程度であるのがより好ましい。これにより、第３の空間２３の雑晶１０捕捉の効果が確実に発揮される。
【００４３】
［２］  次に、チャンバー２の内部を加圧する。
チャンバー２内部を加圧する際の圧力としては、５０〜２００ＭＰａ程度であるのが好ましく、９０〜１５０ＭＰａ程度であるのがより好ましい。チャンバー２内の圧力が前記範囲を超えると、チャンバー２の耐圧力を高めるために、チャンバー２の構成材料を引張強度のより高い高価な材料に変更したり、チャンバー２の肉厚を厚くする必要が生じ、製造コストの増大につながる。これに対し、チャンバー２内の圧力が前記範囲を下回ると、酸化ケイ素の溶解液５に対する溶解度が低下し、水晶の析出速度が低下するおそれがある。
【００４４】
［３］  次に、ヒーター９１、９２、９３を制御して、第１の空間２１、第２の空間２２および第３の空間２３をそれぞれ加熱する。これにより、チャンバー２内は、高温・高圧状態となり、酸化ケイ素の溶解液５に対する溶解度が増加する。その結果、水晶原料１１中の酸化ケイ素が多量に溶解液５中に溶解する。
加熱の際には、チャンバー２内の第１の空間２１、第２の空間２２および第３の空間２３の各溶解液５の温度が、それぞれ異なる温度になるように加熱するのが好ましい。
【００４５】
具体的には、ヒーター９１、９２、９３をそれぞれ制御して、第１の空間２１内の溶解液５の温度より第２の空間２２内の溶解液５の温度が低く、第２の空間２２内の溶解液５の温度より第３の空間２３内の溶解液５の温度が低くなるように加熱するのが好ましい。これにより、チャンバー２内に温度差が生じ、この温度差に伴う熱対流によって、溶解液５に一定の流れが生起する。
【００４６】
すなわち、このような温度差を設けることだけで、第３の空間２３内の酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度を、第２の空間２２内の酸化ケイ素の溶解液５に対する過飽和度より高くすることができる。これにより、第３の空間２３内に溶解液５中の不純物を含む雑晶（結晶粒）１０をより容易に析出（生成）させることができる。なお、前述したように、析出した雑晶１０は、フィルタ部材４により第３の空間２３内に捕捉・貯留される。その結果、第２の空間２２内の種水晶１２には、雑晶１０が付着することが防止され、純度が高く良質な人工水晶を得ることができる。
【００４７】
具体的な温度差としては、第２の空間２２内の溶解液５の温度は、第１の空間２１の溶解液５の温度より２０〜６０℃程度低くなるよう設定されるのが好ましく、３０〜５０℃程度低くなるよう設定されるのがより好ましい。これにより、第１の空間２１と第２の空間２２との間に適度な熱対流と過飽和度の差が生じ、種水晶１２の表面に析出する水晶の析出速度が最適化される。その結果、より短い育成期間で人工水晶を製造することができる。
【００４８】
また、第３の空間２３内の溶解液５の温度は、第２の空間２２の溶解液５の温度より１０〜４０℃程度低くなるよう設定されるのが好ましく、１５〜３０℃程度低くなるよう設定されるのがより好ましい。これにより、第２の空間２２と第３の空間２３との間に適度な熱対流と過飽和度の差が生じ、第３の空間２３内で雑晶１０が確実に析出するとともに、第２の空間２２内での水晶の析出速度をより速くする（効率よく析出させる）ことができる。
このような温度差を設けた場合、第１の空間２１内の溶解液５の温度は、好ましくは、３６０〜４１０℃程度、第２の空間２２内の溶解液５の温度は、好ましくは、３２０〜３６０℃程度、第３の空間２３内の溶解液５の温度は、好ましくは、３００〜３４０℃程度とされる。
【００４９】
［４］  前記工程［３］の状態で所定の期間放置することにより、種水晶１２の表面に水晶を連続的に析出・成長させる。
放置期間（成長期間）は、必要とする人工水晶のサイズや水晶の析出速度によっても異なるが、１〜６ヶ月程度が好ましい。
以上のようにして、人工水晶が得られる。
【００５０】
なお、以上のような人工水晶の製造方法では、例えば、工程［２］と工程［３］とを同時に、または、順序を逆にして行うこともできる。また、任意の工程を追加するようにしてもよい。
このような本発明によれば、高純度で結晶欠陥の少ない良質な人工水晶を高い歩留まりで効率よく製造することができる。
得られた人工水晶は、例えば、水晶発振器、水晶振動子、水晶フィルタのような水晶デバイス、光学フィルタのような光学デバイス、ＳＡＷフィルタのような弾性表面波素子等の各種デバイスの原材料として好適に用いられる。
【００５１】
さて、フィルタ部材４には、図２に示す構成のもの他、例えば、図３に示す構成のものを用いることができる。
図３（ａ）に示すフィルタ部材４は、チャンバー２の内径より若干小さい外径の円盤状をなす網状体が複数枚積層した積層体で構成されている。そして、これらの各網状体には、ほぼ全体に多数の貫通孔が設けられている。この貫通孔は、フィルタ部材４の中央部と周辺部とで配置密度が異なっている。これにより、フィルタ部材４を通過する溶解液５の抵抗を調整し、チャンバー２の横断面方向における中央部と周辺部の熱対流量をそれぞれ制御することができる。
ここで、前述したように、チャンバー２では、一般に、その横断面における中央部と周辺部とで溶解液５の対流の方向が異なっている。したがって、前述のように、フィルタ部材４の中央部と周辺部とで貫通孔の配置密度を異ならせることにより、上昇流と下降流の各熱対流量をそれぞれ制御することもできる。
【００５２】
一方、図３（ｂ）に示すフィルタ部材４は、上側の網状体４１が下側の網状体４２に対して４５°回転した状態で積層した積層体で構成されている。これらの各網状体４１、４２にも、全体に多数の貫通孔が設けられ、溶解液５がフィルタ部材４を通過できるよう構成されている。また、フィルタ部材４とチャンバー２の内壁との間には、間隙が生じている。この隙間とフィルタ部材４とで、フィルタ部材４を通過しようとする溶解液５の流れに対する抵抗を調整することができる。これにより、フィルタ部材４の中央部と周辺部とで、溶解液５の対流量に差を設けることができる。
【００５３】
また、網状体４１と網状体４２とが重なった部分では、その重なり方に応じて、貫通孔のサイズを変えることができる。これにより、フィルタ部材４１で濾し取る雑晶１０のサイズ（粒径）を調整することもできる。
以上、本発明について、好適な実施形態に基づいて説明したが、本発明はこれに限定されるものではない。
例えば、本発明の人工水晶の製造装置を構成する各部は、同様の機能を発揮する任意のものと置換、または、その他の構成を追加することもできる。
【実施例】
【００５４】
次に、本発明の具体的実施例について説明する。
１．人工水晶の作製
（実施例）
図１および図２に示す人工水晶の製造装置を用いて人工水晶を作製した。作製時の条件を以下に示す。
チャンバーの寸法          ：内径６５０ｍｍ×高さ１４ｍ
チャンバーの構成材料      ：高張力鋼
チャンバー内の圧力        ：１３０ＭＰａ
溶解液の組成              ：水酸化ナトリウム水溶液
溶解液の濃度              ：４ｗｔ％
溶解液の充填率            ：８５％
種水晶の種類              ：Ｚ板
対流制御板の開口率        ：１０％
フィルタ部材の遮蔽率      ：７０％
フィルタ部材の網状体の数  ：５０枚
第１の空間内の溶解液の温度：３９０℃
第２の空間内の溶解液の温度：３５０℃
第３の空間内の溶解液の温度：３３５℃
育成期間                  ：３ヶ月
人工水晶の作製個数        ：１５００個
（比較例）
フィルタ部材を省略した人工水晶の製造装置を用いた以外は、前記実施例と同様にして人工水晶を作製した。
【００５５】
２．評価
実施例および比較例で得られた各１５００個の人工水晶について、それぞれ人工水晶中に含まれる異物の含有密度を評価した。なお、この評価は、ＪＩＳ  Ｃ  ６７０４に規定の試験方法および評価基準にしたがって行った。表１に評価基準を示す。
【００５６】
【表１】
0004457995.tif 000002
【００５７】
また、評価項目としては、表１に示す５段階の等級のうち、少なくとも等級Ｉを満足する人工水晶を良品とする良品率とした。そして、この良品率を以下の基準にしたがって評価した。 
◎：良品率９０％以上
○：良品率７５％以上９０％未満
△：良品率６０％以上７５％未満
×：良品率６０％未満
表２に評価結果を示す。
【００５８】
【表２】
0004457995.tif 000003
【００５９】
表２からも明らかなように、実施例で得られた人工水晶の良品率は９０％以上（◎）の非常に高い歩留まりであった。また、良品の等級内訳（等級別占有率）では、最も良質な等級Ｉａが４割と高い割合を占めており、実施例では、極めて良質な人工水晶を高い歩留まりで得ることができた。
一方、比較例で得られた人工水晶の良品率は６０以上７５％未満（△）であった。良品の等級内訳では、等級Ｉが２割弱と比較的高い割合を占めており、全体としてやや異物密度が高かった。
以上のことから、本発明の人工水晶の製造装置および人工水晶の製造方法によれば、良質な人工水晶を高い歩留まりで効率よく製造できることが明らかとなった。
【図面の簡単な説明】
【００６０】
【図１】本発明の人工水晶の製造装置の実施形態を示す概略図（縦断面図）である。
【図２】図１に示す人工水晶の製造装置のＡ−Ａ線断面図である。
【図３】フィルタ部材の他の構成例示す平面図である。
【符号の説明】
【００６１】
１……人工水晶の製造装置  ２……チャンバー  ２ａ……本体部  ２ｂ……蓋部  ３……対流制御板  ４……フィルタ部材  ５……溶解液  １０……雑晶  １１……水晶原料  １２……種水晶  ２１……第１の空間  ２２……第２の空間  ２３……第３の空間  ２７……圧力計  ２８……安全弁  ４１、４２……網状体  ９……加熱手段  ９１、９２、９３……ヒーター
【図１】
0004457995.tif 000004
【図２】
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【図３】
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