(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、マトリクスとからなり、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積の７０〜９９％の割合を占めていると共に、マトリクスが当該人工大理石の表面積の３０〜１％の割合を占め、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、
粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の略最大長さと略最小長さとを平均して得られる平均直径の２０％より狭い間隙を介して近接している部分の割合を隣接割合としたときに、当該人工大理石の表面の所定の範囲内において大きい順に選択した１０個の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）ついて算出した隣接割合を平均して得られる、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が、５０％以上であり、
当該人工大理石の表面の上記所定の範囲内において大きい順に選択した１０個の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、
長辺が１ｍｍ以上の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が当該人工大理石の表面積に占める割合を示す大粒占有割合が２０％以上であることを特徴とする人工大理石。
【請求項２】
一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）からなる筋状の明確な界面が形成されており、
上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の色調と硬化物（Ｚ）の色調との色差が３以上であり、
上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積の７０％〜９９％の割合を占めており、
粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の略最大長さと略最小長さとを平均して得られる平均直径の２０％より狭い間隙を介して近接している部分の割合を隣接割合としたときに、当該人工大理石の表面の所定の範囲内において大きい順に選択した１０個の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）ついて算出した隣接割合を平均して得られる、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が、５０％以上であり、
当該人工大理石の表面の上記所定の範囲内において大きい順に選択した１０個の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、
長辺が１ｍｍ以上の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が当該人工大理石の表面積に占める割合を示す大粒占有割合が２０％以上であることを特徴とする人工大理石。
【請求項３】
上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の鋭角な破砕面によって形成される、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う複数の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、上記硬化物（Ｚ）が充填されており、
粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の各頂点を中心として、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の略最大長さと略最小長さとを平均して得られる平均直径の２０％の直径を有する円を描いたときに、この円に含まれる上記筋状の硬化物（Ｚ）の面積の合計を頂点近傍面積とし、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の直線的な破砕面からなる上記頂点と同数の辺に、それぞれ、上記辺を円の直径として含む、上記平均直径の２０％の直径を有する円を描いたときに、この円に含まれる上記筋状の硬化物（Ｚ）の面積の合計を辺近傍筋面積としたときに、当該人工大理石の表面の所定の範囲内において大きい順に選択した１０個の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）ついて算出した、次式
辺近傍筋集合率（％）＝辺近傍筋面積／頂点近傍筋面積×１００
で示される辺近傍筋集合率を平均して得られる、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均辺近傍筋集合率が５０％以下であることを特徴とする請求項１または２記載の人工大理石。
【請求項４】
請求項２記載の人工大理石の製造方法であって、
３次元架橋結合を有する化合物をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルを所定の大きさに破砕してなる膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）であって、上記単量体に実質的に溶解せず、過剰の上記単量体に完全に浸漬した場合の重量変化率が０〜＋２００％の範囲内である膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の硬化物の色調と、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に塗布して硬化させたときの硬化物の色調との色差が３以上となる成形材料（ｚ）を、該成形材料（ｚ）と上記膨潤ゲル状の成形材料との合計量の０．０１重量％以上、３０重量％以下の割合で付着させて加熱加圧下で成形することを特徴とする人工大理石の製造方法。
【請求項５】
請求項２記載の人工大理石の製造方法であって、
化合物（Ａ）が水酸基およびカルボキシル基から選ばれる複数の反応性置換基を有する化合物であり、化合物（Ｂ）が多官能ポリイソシアネート化合物、有機アルミニウム化合物およびアルカリ土類金属酸化物の少なくとも一つである化合物であり、該化合物（Ａ）および該化合物（Ｂ）の少なくとも一方が３官能以上の化合物を含むものであって、化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）を、上記反応性置換基と化合物（Ｂ）との反応により３次元架橋結合させてなる反応化合物が、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤した膨潤ゲルであって、ヘリパス粘度計を用いた測定値が１，０００Ｐａ・ｓ以上の膨潤ゲルを、所定の大きさに粉砕してなる膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の硬化物の色調と、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に塗布して硬化させたときの硬化物の色調との色差が３以上となる成形材料（ｚ）を、該成形材料（ｚ）と上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）との合計量の０．０１重量％以上、３０重量％以下の割合で付着させて加熱加圧下で成形することを特徴とする人工大理石の製造方法。
【請求項６】
上記成形材料（ｚ）が粉体状の成形材料であり、
上記粉体状の成形材料（ｚ）は、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）から、該成形材料（ｙ）に保持されている単量体が成形材料（ｚ）に染み出して硬化することを特徴とする請求項４または５記載の人工大理石の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、人工大理石およびその製造方法に関するものであり、より詳しくは、天然石に類似の意匠を有する人工大理石およびその製造方法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
人工大理石は、天然大理石よりも軽量で加工性に優れ、天然大理石の代替品として、床材、壁材、テーブル、キッチン天板、洗面化粧台等の各種天板等に多く用いられている。人工大理石には、天然石に似せた優美で高級感のある質感が求められ、いかに自然な天然石の質感を出すかが重要な課題となっている。
【０００３】
人工大理石の製造方法としては、例えば天然岩粉粒と熱硬化性液状合成樹脂とを充分混練し、該混練物を適当な形状と大きさを有する塊とし、その表面に、該塊と色調の異なる天然岩粉粒もしくは顔料を付着させ、このようにして得られた一種または二種以上の色調の塊を型内に配置して加圧下、加熱硬化させることにより、線状模様を有する人工大理石を得る方法が知られている（例えば、特許文献１等参照。）。
【０００４】
また、予め充填剤を配合した樹脂成分を硬化させて得た人工大理石をハンマーミルやロールミル等で粉砕し、所定の大きさの粒子状にしたものを、再び充填剤とともに樹脂成分に配合し、御影石調の人工大理石を得る方法が知られている（例えば、特許文献２等参照。）。
【０００５】
また、天然石類似の意匠を再現する別の方法として、透明性を有する樹脂と充填剤とからなるマトリックスに、天然石粒子や樹脂粒子等を配合して花崗岩類似の意匠を有する人工大理石を製造する方法が知られている（例えば、特許文献３参照。）。
【０００６】
【特許文献１】
特公昭５３−２４４４７号公報(公告日１９７８年７月２０日)
【０００７】
【特許文献２】
特開平２−１０２１５５号公報(公開日１９９０年４月１３日)
【０００８】
【特許文献３】
特開昭５２−９５２号公報(公開日１９７７年１月０６日)
【０００９】
【発明が解決しようとする課題】
しかしながら、特許文献１に記載の方法のように天然石に類似の意匠を有する人工大理石を得るべく天然石の砕石を使用すると、加工性が低下するという問題がある。また、天然石の砕石を使用すると、天然石の砕石と樹脂との接着性が充分ではないことから界面剥離が生じ易い。
【００１０】
さらに、特許文献１に記載の方法のように天然岩粉粒と熱硬化性液状合成樹脂との混練物を適当な形状と大きさを有する塊とし、その表面に、該塊と色調の異なる天然岩粉粒もしくは顔料を付着させてプレス成形した場合、加熱加圧により上記混練物の塊が押し潰されて流動するため、図２に示すように塊同士の境界、すなわち、界面がぼやけ、シャープな形状とならず、界面自体が流れ模様となる。
【００１１】
しかしながら、天然石に類似の意匠を有する人工大理石を、天然石の砕石等を使用せずに全て樹脂材料から製造することは難しい。
【００１２】
一方、上記特許文献２のように、マトリクスとなる樹脂に、硬化した樹脂を粉砕してなる粉砕硬化樹脂粒子を分散させて硬化させる場合、全て樹脂材料からなる成形材料を用いているため、天然石の砕石を使用した場合のような加工性や界面剥離の問題は解消される。しかしながら、望ましい意匠を得るために多量の粉砕硬化樹脂粒子を配合しようとすると、多孔性の粉砕硬化樹脂粒子がマトリクスとなる樹脂中のモノマー成分を吸収して成形材料の粘度が不安定になったり、あるいは流動性を損なって粉砕硬化樹脂粒子が偏り、模様が不自然になったりしてしまうことから、所望の模様が発現された人工大理石を製造することが困難であり、マトリクス１００部に対し、せいぜい３０部程度の粉砕硬化樹脂粒子を配合しているのが一般的である。
【００１３】
さらに、特許文献３に記載の方法もまた、上記した問題点を有し、所望の模様が発現された天然石類似の人工大理石を製造することが困難であると共に、一部の単調な花崗岩様の人工大理石しか得ることができない。
【００１４】
本発明は、上記問題点に鑑みなされたものであり、その目的は、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石およびその製造方法を提供することにある。
【００１５】
【課題を解決するための手段】
本願発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意検討を重ねた結果、３次元架橋構造を有し、破砕面を有する膨潤ゲル状の成形材料を使用し、該成形材料を硬化したときの硬化物の界面を強調することで天然石らしさが表現でき、天然石の砕石を使用することなく、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石を製造することができることを見出すと共に、上記成形材料を硬化させてなる、破砕面を有する粒の表面同士の隙間に形成される面が、粒と異なる色調を有し、かつ、その体積が粒よりずっと小さいと、粒同士の界面が際立ち、結晶構造類似の模様が出て天然石らしさが表現できることを見出して本発明を完成させるに至った。また、本願発明者らは、天然石に多く見られるように、破砕面を有する粒の頂点と、該粒と隣り合う複数の粒とにより包囲された領域に、粒と異なる色調を有する硬化物による模様が集中して形成されていることで、天然石らしい自然な外観を得ることができることを見出した。さらに、本願発明者らは、上記破砕面を有する、隣接する粒同士が互いに異なる色に着色される等して異なる色調を有する場合にも、粒同士の界面が際立ち、結晶構造類似の模様が出て天然石らしさが表現できることを見出した。
【００１６】
すなわち、本発明にかかる人工大理石は、上記の課題を解決するために、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、マトリクスとからなり、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積の７０〜９９％の割合を占めていると共に、マトリクスが当該人工大理石の表面積の３０〜１％の割合を占め、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が５０％以上、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、大粒占有割合が２０％以上であることを特徴としている。
【００１７】
また、本発明にかかる人工大理石は、上記の課題を解決するために、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）からなる筋状の明確な界面が形成されていることを特徴としている。
該人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の色調と硬化物（Ｚ）の色調との式差が３以上であることが好ましい。また、上記人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が５０％以上であることが好ましい。さらに、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の破砕面によって形成される、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）に隣接する複数の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、該領域を包囲する各粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）が充填されており、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均辺近傍筋集合率が５０％以下であることが好ましい。
【００１８】
また、本発明にかかる人工大理石は、上記の課題を解決するために、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の鋭角な破砕面によって形成される、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う複数の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、該領域を包囲する各粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）が充填されていることを特徴としている。
【００１９】
上記各人工大理石は、上記硬化物（Ｚ）が、部分的に異なる色調を有していることが好ましい。また、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）は、上記各人工大理石の表面積の７０％〜９９％の割合を占めていることが好ましい。さらに、上記各人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、大粒占有割合が２０％以上であることが好ましい。さらに、上記各人工大理石は、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、互いに異なる色調を有していることが好ましい。
【００２０】
また、本発明にかかる人工大理石は、上記の課題を解決するために、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、互いに組み合わさる形状の接合面を有し、直接接合されていると共に、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が互いに異なる色調を有し、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、明確な界面が形成されていることを特徴としている。
該人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、大粒占有割合が２０％以上であることが好ましい。
【００２１】
また、上記各人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、金属水酸化物を１０〜８０重量％の割合で含有してなることが好ましい。さらに、上記各人工大理石は、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が所定の模様を有していることが好ましい。さらに、上記各人工大理石は、上記各人工大理石中における空間部の割合が、全体積の１％以下であることが好ましい。
【００２２】
本発明にかかる人工大理石の製造方法は、上記の課題を解決するために、３次元架橋結合を有する化合物をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体（例えば後述する実施の形態における単量体（Ｘ）、単量体（Ｅ）等）により膨潤させた膨潤ゲル（例えば後述する実施の形態における一次反応生成混合物、二次反応生成混合物等）を所定の大きさに破砕してなる膨潤ゲル状の成形材料であって、上記単量体に実質的に溶解せず、過剰の上記単量体に完全に浸漬した場合の重量変化率が０〜＋２００％の範囲内である膨潤ゲル状の成形材料の表面に、上記膨潤ゲル状の成形材料の硬化物の色調と、該膨潤ゲル状の成形材料の表面に塗布して硬化させたときの硬化物の色調との色差が３以上となる成形材料（ｚ）を、該成形材料（ｚ）と上記膨潤ゲル状の成形材料との合計量の０．０１重量％以上、３０重量％以下の割合で付着させて加熱加圧下で成形することを特徴としている。
【００２３】
本発明にかかる人工大理石の製造方法は、上記の課題を解決するために、化合物（Ａ）が水酸基およびカルボキシル基から選ばれる複数の反応性置換基を有する化合物であり、化合物（Ｂ）が多官能ポリイソシアネート化合物、有機アルミニウム化合物およびアルカリ土類金属酸化物の少なくとも一つである化合物であり、該化合物（Ａ）および該化合物（Ｂ）の少なくとも一方が３官能以上の化合物を含むものであって、化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）を、上記反応性置換基と化合物（Ｂ）との反応により３次元架橋結合させてなる反応化合物が、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体（例えば後述する実施の形態における単量体（Ｘ））により膨潤した膨潤ゲルであって、ヘリパス粘度計を用いた測定値が１，０００Ｐａ・ｓ以上の膨潤ゲルを、所定の大きさに粉砕してなる膨潤ゲル状の成形材料の表面に、上記膨潤ゲル状の成形材料の硬化物の色調と、該膨潤ゲル状の成形材料の表面に塗布して硬化させたときの硬化物の色調との色差が３以上となる成形材料（ｚ）を、該成形材料（ｚ）と上記膨潤ゲル状の成形材料との合計量の０．０１重量％以上、３０重量％以下の割合で付着させて加熱加圧下で成形することを特徴としている。
【００２４】
上記各人工大理石の製造方法は、上記成形材料（ｚ）が粉体であることが好ましい。また、上記各人工大理石の製造方法は、上記成形材料（ｚ）を表面に付着させた上記膨潤ゲル状の成形材料を金型内に広げ、加熱加圧下で平板状に成形した後、得られた成形品の表面を研磨することが好ましい。
【００２５】
【発明の実施の形態】
〔実施の形態１〕
以下に本発明の実施の一形態について詳しく説明する。
本発明の実施の形態１にかかる人工大理石の製造方法は、３次元架橋結合を有する化合物（Ｗ）をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルを所定の大きさに破砕してなる、所定の膨潤度（すなわち、単量体中で膨潤させた場合の所定の重量変化率）を有する膨潤ゲル状の成形材料（以下、成形材料（ｙ）と記す）の表面に、硬化時の色調が上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化してなる粒状の樹脂硬化物（Ｙ）（以下、硬化物（Ｙ）と記す）の色調と異なる粉体状もしくは液体状の成形材料（ｚ）を、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面全体を覆う程度に付着させて加熱加圧下で上記単量体を重合させて成形する方法である。
【００２６】
本発明において人工大理石の原料として用いられる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、３次元架橋構造を有し、破砕面を有する膨潤ゲル状の成形材料である。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、上記単量体に実質的に溶解せず、当該成形材料（ｙ）を過剰（多量）の単量体に完全に浸漬した場合の重量変化率が０〜＋２００％の範囲内、好適には０〜＋１００％の範囲内となる架橋密度を有する３次元架橋構造を有している。
【００２７】
本発明において、上記重量変化率とは、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を十分多量（過剰）の上記単量体に２３℃±２℃の温度で２４時間浸漬した場合の重量の変化割合を示し、浸漬前の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量と、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を上記条件下で上記単量体に浸漬後に金網や濾紙等で濾別した直後の該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量とを比較して評価する。単量体の蒸散を避けるため、濾別は短時間に手早く実施すべきであり、上記膨潤ゲル状の成形材料の表面に付着した単量体を取り去る程度に留める必要がある。浸漬によって上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量が減少した場合の数値はマイナス（−）にて示し、増加した場合はプラス（＋）にて示し、変化しない場合は０とする。
【００２８】
つまり、上記成形材料（ｙ）を過剰の単量体に完全に浸漬した場合の重量変化率が０〜＋２００％の範囲内とは、上記成形材料（ｙ）を、上記条件下で上記単量体に浸漬した場合に、見かけ上、浸漬前の上記成形材料（ｙ）の重量の０〜２００％の範囲内で上記成形材料（ｙ）の重量が増加することを示し、より具体的には、上記成形材料（ｙ）を、上記条件下で上記単量体に浸漬した場合、見かけ上、自重の２倍の重量までの単量体しか吸収せず、浸漬後の上記成形材料（ｙ）の重量が、浸漬前の上記成形材料（ｙ）の自重の３倍以下であることを示す。また、上記重量変化率が０〜＋１００％の範囲内とは、上記成形材料（ｙ）を、上記条件下で上記単量体に浸漬しても見かけ上、重量が変化しない、つまり、上記単量体をそれ以上吸収しないか、吸収しても見かけ上、自重と同じ重量までの単量体しか吸収せず、浸漬後の上記成形材料（ｙ）の重量が、浸漬前の上記成形材料（ｙ）の自重の２倍以下であることを示す。ここで言う見かけ上とは、上記成形材料（ｙ）の一部は上記単量体に溶出し、また、一部の上記単量体は上記成形材料（ｙ）に吸収され、これらの重量変化が相殺された結果が最終的な重量変化として検出されるということを意味している。
【００２９】
上記成形材料（ｙ）の重量変化率が０％未満（つまり、上記重量変化率がマイナスとなるような場合）、すなわち、上記単量体により上記成形材料（ｙ）の一部が溶出する量が単量体を吸収する量を上回るような場合は、上記成形材料（ｙ）の３次元架橋（架橋密度）が十分ではなく、上記成形材料（ｙ）を加熱加圧下に成形した場合、上記成形材料（ｙ）を硬化させてなる粒の破砕面の形状を十分に維持することができず、成形品の模様が一部で混ざってしまったり、ぼやけた雲状の模様しか発現することができなかったりしがちである。
【００３０】
また、逆に、上記重量変化率が＋２００％を越える多量となる場合も、３次元架橋構造（架橋密度）が十分ではなく、平衡状態となるのに多量の単量体を必要とする低架橋構造を有していることを示しており、重量変化率がマイナス（−）となる場合と同様の問題点が生じる。
【００３１】
一方、十分に架橋され、かつ適切な量の単量体で膨潤した成形材料（ｙ）は、多量の単量体中におかれても該単量体を僅かに吸収する程度で殆ど重量変化を示さず、上記重量変化率は０〜＋２００％の範囲内に収まる。
【００３２】
このような膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、加熱加圧成形したときに、その破砕面の形状を維持しつつ適度に流動して成形することが可能であり、図１に示すように直線的で鋭角（シャープ）な破砕面を有する、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化させてなる粒状の硬化物（Ｙ）の集合体からなる、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石を製造することができる。
【００３３】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を得るに際し、本発明において用いられる上記膨潤ゲルは、例えば７ｍｍのスクリーンをセットした回転刃式カッターでスクリーンを通る大きさにカットされる。スクリーンの大きさを変更することで、任意の大きさの破砕ゲル粒子（カットされたゲル粒子）を得ることができるが、天然石に類似した意匠を得るためには、１ｍｍ〜２０ｍｍのスクリーンを用いてカットした破砕ゲル粒子を用いることが好適である。上記破砕ゲル粒子（粒）の平均粒子径は０．５ｍｍ程度〜２０ｍｍ程度のものが望ましい。
【００３４】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）に用いられる３次元架橋結合を有する上記化合物（Ｗ）としては、特に限定されるものではないが、上記単量体により膨潤した膨潤ゲルの破砕物の重量変化率が上記条件を満たすように、用いる化合物（Ｗ）の分子量や架橋密度、使用する単量体との親和性等が適宜設定されている必要があり、これによって、上記化合物（Ｗ）を該単量体により膨潤させた膨潤ゲル状成形材料の粘度や硬度が適当な値に設定されていることが望ましい。
【００３５】
このため、上記化合物（Ｗ）としては、複数の反応性置換基を有する化合物（Ａ）、および、該化合物（Ａ）と反応する化合物（Ｂ）を、ラジカル反応以外の反応により結合させてなる反応化合物であることが望ましい。これは、硬化性樹脂をラジカル重合反応により重合させて得る場合、その粘度や硬度等を好適な値に制御することが困難であるためである。
【００３６】
上記化合物（Ｗ）の原料となる化合物（Ａ）は、複数の反応性置換基を有する化合物であれば、特に限定されるものではないが、反応性置換基としての水酸基やカルボキシル基等を１分子中に２つ以上有する化合物および重合体が挙げられ、具体的には、例えば、エチレングリコール、ジエチレングリコール、１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコール、トリメチロールプロパン、ビスフェノールＡ等の多価アルコール；マロン酸、アジピン酸、イソフタル酸、テレフタル酸等の多価カルボン酸等が挙げられる。また、重合体としては、ビニルエステル、不飽和ポリエステル、飽和ポリエステル等のエステル系ポリマーや、（メタ）アクリル酸、２−ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、２−ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート等のカルボン酸や水酸基等の官能基を有するアクリル系モノマーと、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート等のアクリル系モノマーとの共重合体、あるいは上記官能基を有するアクリル系モノマーと、スチレンやα−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物との共重合体等が挙げられる。
【００３７】
また、上記化合物（Ｂ）としては、上記反応性置換基と反応して、液体の含有により膨潤する３次元架橋構造を、上記化合物（Ａ）と形成する化合物、いわゆる増粘用化合物であれば、特に限定されるものではない。上記の化合物（Ｂ）としては、具体的には、例えば、トリレンジイソシアネート、水添トリレンジイソシアネート、メチレンジイソシアネート、ヘキサメチレンジイソシアネート等の多官能ポリイソシアネート化合物；アルミニウムイソプロポキシド等の有機アルミニウム化合物；酸化マグネシウム等のアルカリ土類金属酸化物等が挙げられる。
【００３８】
上記化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）としては、該化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）の少なくとも一方が３官能以上の化合物を含むようにその組み合わせが決定される。
【００３９】
化合物（Ｗ）、つまり、上記反応化合物は、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを、必要により、ラジカル重合反応により重合する単量体（Ｘ）の存在下、周知の方法によって反応させることにより得ることができる。これら化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）は、例えば、本発明にかかる上記成形用材料（ｙ）および成形材料（ｚ）を成形して得られる成形品の用途、該成形品に要求される物性、成形時に要求される物性等に応じて、適宜組み合わせて用いればよい。つまり、上記成形用材料（ｙ）における上記化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）の配合組成や、両者の使用量等は、特に限定されるものではない。
【００４０】
また、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを反応させる際の反応条件等は、特に限定されるものではない。従って、上記化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）としては、ラジカル反応以外の反応により結合するあらゆる化合物を使用することができる。尚、上記化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）は、ラジカル反応する官能基、例えば二重結合等を有していてもよい。
【００４１】
上記の化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）を反応により結合させる際には、例えば、ジラウリル酸ジブチル錫等の反応触媒を併用することも可能であるが、特に限定されるものではない。また、上記触媒の使用量も特に限定されるものではない。上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを結合させることにより、化合物（Ｗ）として、３次元架橋結合（共有結合および／またはイオン結合）を備えた反応化合物を得ることができる。
【００４２】
また、上記反応化合物に、成形材料（ｙ）を加熱加圧下に成形する際にラジカ重合を開始させるためのラジカル重合触媒を添加することができる。このようなラジカル重合触媒としては、例えば、ベンゾイルパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキサイド、メチルエチルケトンパーオキサイド、ｔ−ブチルパーオキシベンゾエート、ｔ−ブチルパーオキシピバレート、ビス（４−ｔ−ブチルシクロヘキシル）パーオキシジカーボネート、ジイソプロピルパーオキシジカーボネート、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、２，４，４−トリメチルペンチルパーオキシネオデカネート等の有機過酸化物を挙げることができるが、特に限定されるものではない。上記ラジカル重合触媒は上記化合物（Ｗ）と単量体（Ｘ）との合計１００重量部に対し、０．２重量部〜２．０重量部の範囲内で用いればよい。
【００４３】
また、上記の反応化合物に水酸化マグネシウムや炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム等の充填剤；着色剤；硬化促進剤；シランカップリング剤やリン酸エステル化合物等の表面処理剤；ワックス等の内部離型剤；１ｍｍ〜６ｍｍ程度の長さのガラス繊維、ポリエステルやアラミド等の各種合成繊維、炭素繊維等の補強剤；金属酸化物；等の各種添加剤、或いは、ポリスチレン、ポリ酢酸ビニル、飽和ポリエステル等の熱可塑性樹脂を添加することができる。また、必要に応じて、上記反応化合物に、紫外線吸収剤や、難燃剤等の添加剤を添加することもできる。
【００４４】
例えば、上記反応化合物に着色剤を添加することにより、得られる膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の色調や透明度を適宜変更することができる。
【００４５】
また、例えば、反応化合物に充填剤を添加することにより、得られる膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）に不透明性、半透明性や難燃性を付与することができると共に、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の成形硬化時における収縮が小さくなり、かつ、得られる成形品の表面硬度が向上すると共に、クラックを防止することができる。
【００４６】
上記成形材料（ｙ）は、金属水酸化物を１０〜８０重量％の割合で含有していることが好ましい。すなわち、得られた成形品における粒状の硬化物（Ｙ）は、金属水酸化物を１０〜８０重量％の割合で含有してなることが好ましい。これにより、天然石のような質感を得ると共に難燃性を付与することができる。
【００４７】
このように、反応化合物に上記の各種添加剤等を添加することにより、所定の物性を備え、かつ、所望の模様が発現された成形品を得ることができる。上記反応化合物に前記の反応触媒、ラジカル重合触媒、各種添加剤等の化合物を添加するにあたっては、反応する前の化合物（Ａ）および／または化合物（Ｂ）および／または単量体（Ｘ）に各種添加剤等の化合物を添加して攪拌・分散せしめ、しかる後に化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを、必要により単量体（Ｘ）の存在下で、反応して結合せしめることにより実施することができる。
【００４８】
上記の着色剤は、特に限定されるものではなく、上記の化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）に対して、一般的に用いられている有機および無機顔料等を用いることができるが、耐候性等の各種性質に優れ、かつ、化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）との反応等に対して悪影響を及ぼさない着色剤が好ましい。また、着色剤の色は、特に限定されるものではなく、所望する模様の色に応じて適宜調整すればよい。
【００４９】
さらに、より一層複雑かつ微妙な模様を発現する場合には、色調の異なる数種類の着色剤を併用すればよい。そして、着色剤を反応化合物に添加する際には、該着色剤を反応化合物に対して均一に混合してもよく、また、いわゆる筋状や雲状の模様を形成することができるように、異なる色調の着色剤を予め均一に混合した２種以上の硬化する前の化合物（Ｗ）および単量体（Ｘ）、すなわち化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）との混合物および単量体（Ｘ）を不均一に混合してもよい。
【００５０】
上記反応化合物に対する上記各種添加剤や合成樹脂の添加量（使用量）は、特に限定されるものではないが、上記反応化合物に着色剤を添加する場合、該着色剤の使用量は、上記反応化合物（化合物（Ｗ））と単量体（単量体（Ｘ））との合計１００重量部に対し、３０重量部以下であり、望ましくは２０重量部以下である。上記着色剤の使用量を３０重量部を越える多量としても、外観上の差異があまり無く、効果が少ないことに加え、成形材料（ｙ）の硬化反応が遅くなり、望ましくない。上記着色剤の使用量が２０重量部以下であると、硬化特性等の性能への影響が殆ど無く、好ましい。
【００５１】
また、上記反応化合物に充填剤を添加する場合、該充填剤の使用量は、上記反応化合物（化合物（Ｗ））と単量体（単量体（Ｘ））との合計１００重量部に対し、３００重量部以下であることが望ましく、２００重量部以下であることがより望ましい。上記充填剤の使用量を３００重量部を越える多量とした場合、成形材料（ｙ）の流動性を損ね、成形作業がしづらい。また、強度が低下し、柔軟性を損ない易い。上記充填剤の使用量を２００重量部以下とした場合は、粉砕（カット）作業が容易で強度が高く、より望ましい。
【００５２】
上記反応化合物に添加する着色剤や充填剤の添加量を調整することで、得られる膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の色調や透明度を適宜変更することができ、図１に示すように、深み（奥行）のある外観の人工大理石を得ることができる。
【００５３】
本発明にかかる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、３次元架橋結合を有する化合物（Ｗ）を、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルを所定の大きさに破砕することにより得られる。
【００５４】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、例えば、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）と、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体（Ｘ）とを混合した後、上記両化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）をラジカル反応以外の反応により結合させて、上記単量体（Ｘ）にて膨潤した反応化合物を形成し、次いで、該反応化合物を所定の大きさに破砕することにより得ることができる。
【００５５】
この場合、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）と単量体（Ｘ）とを混合した後、上記両化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）をラジカル反応以外の反応により結合させることにより、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体として上記単量体（Ｘ）にて膨潤した反応化合物、つまり、内部に液体状の単量体（Ｘ）を保持した３次元架橋構造（３次元網目構造）を有する架橋高分子ゲルが得られる。
【００５６】
つまり、このように上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを３次元架橋結合させるとき、単量体（Ｘ）が存在していることから、３次元架橋結合した反応化合物中に、単量体（Ｘ）が存在しており、また、単量体（Ｘ）は、ラジカル重合反応するものであるため、３次元架橋結合の反応に何ら関与していない。よって、上記反応化合物は液体状の単量体（Ｘ）によって膨潤されている。
【００５７】
なお、上記化合物（Ａ）および／または化合物（Ｂ）が、ラジカル重合反応性置換基をも有している場合にも、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを３次元架橋結合させるときには、ラジカル重合反応をさせていないことから、単量体（Ｘ）は未反応のままで存在している。このため、化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とからなる反応化合物は液体状の単量体（Ｘ）によって膨潤されている。
【００５８】
本発明において用いられる上記単量体（Ｘ）は、ラジカル重合反応により重合する液体状の単量体であれば、特に限定されるものではない。上記単量体（Ｘ）としては、従来より用いられている各種単量体が挙げられ、具体的には、例えば、スチレンやα−メチルスチレン等の芳香族ビニル化合物；（メタ）アクリル酸やメチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート等のアクリル酸系化合物等が挙げられる。これら例示の化合物のうち、エチレングリコールジ（メタ）アクリレートやトリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート等の多官能（メタ）アクリレートは、一官能の単量体と併用して使用すれば、反応性や耐熱性、耐溶剤性等の特性を改善することができ、望ましい。
【００５９】
上記反応化合物に対する単量体（Ｘ）の使用量、つまり、上記化合物（Ｗ）に対する単量体（Ｘ）の使用量は、特に限定されるものではなく、上記化合物（Ｗ）が充分に膨潤することができる量であればよい。また、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）と単量体（Ｘ）との混合方法等は、特に限定されるものではない。
【００６０】
また、上記反応化合物に上記熱可塑性樹脂を添加することができる。熱可塑性樹脂を配合することにより、上記膨潤ゲル状の成形用材料（ｙ）の成形硬化時における収縮が小さくなり、かつ、得られる成形品の表面が平滑になると共に、クラックを防止することができる。
【００６１】
尚、熱可塑性樹脂を使用する場合には、上記反応化合物（化合物（Ｗ））と単量体（単量体（Ｘ））との合計１００重量部に対して、熱可塑性樹脂を１００重量部以下の範囲内で配合すればよい。熱可塑性樹脂を１００重量部よりも多く配合すると、得られる成形品の透明性や耐熱性、耐水性が低下する虞れがあるので、好ましくない。
【００６２】
本発明において、上記化合物（Ｗ）をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体、例えば上記単量体（Ｘ）により膨潤させた膨潤ゲルの破砕方法は、特に限定されるものではなく、例えば、上記単量体（Ｘ）により膨潤した上記反応化合物をいわゆるカッター等で切断する等、所定の方法で簡単に行うことができる。また、例えば、中・低速撹拌機や、ニーダー等の混練機、或いはいわゆる回転式カッターを備えた容器内にて撹拌あるいは切断することにより、所定の大きさに破砕することができる。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）はゲル状物であり適度に軟らかいために、破砕すると、破砕面の形状がいわゆる鋭角的なシャープな形状となる。
【００６３】
上記化合物（Ｗ）をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルは、上記した大きさに簡単に破砕することができ、しかも、前記した重量変化率を有し、成形時に該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の破砕面の形状を維持することができる粘度や硬度を備えていればよい。上記の粘度は、例えば上記単量体（Ｘ）等の組成にもよるが、ヘリパス粘度計を用いて測定した値が１０００Ｐａ・ｓ以上であることが好ましく、上記の硬度は、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した値がＨＤＤ  １００以下であることが好ましい。
【００６４】
上記膨潤ゲルは適度に軟らかいために、比較的小さな力で簡単に破砕することができる。また、上記膨潤ゲルは適度な粘性を有しているために、所望する粒径よりも細かく破砕された粒子が殆ど生成されず、従って、該粒子を得る際の収率（いわゆる粉砕収率）を高くすることができる。
【００６５】
また、本発明において人工大理石の原料として用いられる成形材料（ｚ）は、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）のみを、厚さ１ｃｍとなるように平板状の金型を用いて硬化させた硬化物（Ｙ）の色調と、厚さ１ｃｍで、ほぼ金型いっぱいになるように裁断した未硬化で粉砕していない成形材料（ｙ）の上に、厚さが０．５ｍｍになるように成形材料（ｚ）を置いて、金型内で一体に硬化させたときの上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）の色調との差を色差計で求めたときの色差が３以上となる成形材料であれば特に限定されるものではない。上記色差は、ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring System（カラー測定システム）等により容易に測定することができる。
【００６６】
上記色差が３未満のものは、上記成形材料（ｚ）が形成する模様、つまり、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化させることによって得られる破砕面を有する粒の表面同士の隙間に形成される境界面（界面）がはっきり見えず、望ましい意匠を得ることができない。
【００６７】
上記色差は、大きければ大きいほど好ましく、好適には５以上、より好適には７以上、特に好適には１０以上の色差が最終的に得られる成形材料（ｚ）が用いられる。上記色差が大きければ大きいほど、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化したときの個々の硬化物（Ｙ）の界面が目立ち、上記成形材料（ｚ）の使用量をできるだけ少量に抑えることができるので、得られる人工大理石の物理強度や寒熱繰り返し強度の低下を抑制することができる。したがって、上記色差は大きい程好ましく、その上限は特に限定されるものではないが、実現できる色調には自ずと制限があり、現時点では一般的には最大１５０程度の色差であれば実現可能と考えられる。したがって、上記色差は、３以上、１５０以下の範囲内と考えられる。しかしながら、上記色差は大きい程好ましく、１５０を越える色差が得られるのであれば、１５０を越える色差に設定してもよい。
【００６８】
本発明によれば、このように膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に、該表面を覆うように上記色差が３以上となる粉体状もしくは液体状の、着色用の成形材料（ｚ）を付着させる（まぶす）ことで、図１に示すように上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化したときの硬化物（Ｙ）の界面を強調することができ、天然石らしさを表現することができる。
【００６９】
上記成形材料（ｚ）を上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に塗布して硬化させたときの硬化物（Ｚ）の色調とは、上記成形材料（ｚ）が最終的に硬化したときの色調であり、より具体的には、例えば、上記成形材料（ｚ）が粉体状である場合には、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）から、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）に保持されている単量体（Ｘ）が成形材料（ｚ）に染み出して該成形材料（ｚ）が硬化したときの色調である。このため、上記硬化物（Ｚ）の色調は、例えば透明感が異なる場合等、上記粉体状の成形材料（ｚ）の色調とは必ずしも一致しない。
【００７０】
このため、上記成形材料（ｚ）の選択に際しては、使用する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と成形材料（ｚ）との組み合わせに応じて予め成形材料（ｚ）の色調見本を作製しておくことが望ましい。
【００７１】
上記成形材料（ｚ）の色調見本は、例えば以下の方法により作製すればよい。先ず、ほぼ金型いっぱい、例えば３０ｃｍ角の色調見本を作製する場合、例えば２９ｃｍ角となるように裁断した、硬化時の厚みが１ｃｍとなる、膨潤ゲル状の未硬化で粉砕していない成形材料（ｙ）の表面に、例えば硬化時の厚みが０．５ｍｍとなる量の成形材料（ｚ）を塗布または散布し、３０ｃｍ角の金型で加熱・加圧して成形し、これを成形材料（ｚ）の色調見本とすればよい。
【００７２】
上記成形材料（ｚ）は、上記色差が３以上であれば半透明あるいは透明であってもよい。例えば成形材料（ｚ）としてアクリル樹脂や不飽和ポリエステル樹脂を用い、樹脂単独あるいは少量の充填剤、着色剤等を用いて透明または半透明とし、着色された上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を被覆して硬化することにより、透明または半透明の筋模様で区切られた着色された破砕物の意匠を得ることができる。
【００７３】
上記成形材料（ｚ）は、得られた人工大理石における該成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）の色調と、該硬化物（Ｚ）と隣接する成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）の色調との色差が３以上となるように組み合わせて用いることがより好ましい。得られた人工大理石において互いに隣接する硬化物（Ｙ）の色調と硬化物（Ｚ）の色調との色差は、後述する実施例に記載の方法により、成形された人工大理石の表面意匠をデジタル化して得られた画像から求めることができる。
【００７４】
後述する実施例に記載の方法により、成形材料（ｙ）のみの硬化物（Ｙ）の色調と、成形材料（ｚ）を成形材料（ｙ）上で硬化させたときの硬化物（Ｚ）の色調との色差を求めた場合と、成形された人工大理石の表面意匠をデジタル化した画像から色差を求めた場合とを比較すると、後者の方が前者より色差が小さくなる傾向にある。これは、界面を形成する成形材料（ｚ）が部分的に厚みが薄くなって、成形材料（ｙ）の色調が透過して見えるようになるため、両者の色差が小さくなっていると解釈できる。従って、後者の色差が３以上あれば、前者の方法で測定しても色差は３以上あると推定できる。
【００７５】
上記成形材料（ｚ）としては、好適には粉体状のものが用いられる。粉体状の成形材料（ｚ）は、上記成形材料（ｙ）の表面を均一に被覆し易く、筋状の美麗な意匠を得ることが可能であり望ましい。
【００７６】
上記粉体状の成形材料（ｚ）としては、上記した色差を満足するものであれば特に限定されるものではないが、具体的には、例えば、炭酸カルシウム、水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム、タルク等の充填剤；酸化チタン、酸化亜鉛、酸化鉄等の無機顔料；寒水砂、珪石粉、マイカ粉等の天然石粉体；着色樹脂粉末、着色フィルムの切断物等のプラスチック類の粉体または破砕物；有機染料粉末、有機顔料粉末等、粉末状で特有の色調を有するもの；人工大理石粉砕物；
上記の粉体を、トリメチロールプロパントリメタクリレート等のラジカル重合性モノマーや、不飽和ポリエステル樹脂、アクリル樹脂等のラジカル重合性樹脂に分散した混合物等、液状の不透明な着色剤；
等、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に付着して上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面（界面）を色調の差として表示できるものであれば、特に制限することなく使用することができる。
【００７７】
なお、上記着色樹脂粉末としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）とは色違いの膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）をロール粉砕機やハンマーミル等を用いて粉砕してなる粉体を使用してもよい。すなわち、上記成形材料（ｚ）は、上記成形材料（ｙ）を硬化させてなる粒とは色調の異なる（つまり、上記色差が３以上となる）成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）であってもよい。この場合、得られる成形品の強度低下をより一層小さくすることができる。
【００７８】
上記成形材料（ｚ）として粉体状の成形材料（ｚ）を使用する場合、該粉体状の成形材料（ｚ）を、液体（分散媒）に分散させて使用することもできる。例えば有機顔料、無機顔料、染料等を非反応性の分散媒に分散させたものを、成形材料（ｚ）として使用することができる。
【００７９】
上記粉体状の成形材料（ｚ）を分散させる分散媒としては、成形材料（ｙ）と成形材料（ｚ）との混合過程やその後の成形プロセスである程度蒸散するか、あるいはまた、成形材料中に残存しても硬化に対する影響が小さいものであれば、特に制限することなく使用することができる。例えば、アセトン、メチルエチルケトン、キシレン等の溶媒や、メチルセロソルブ、ジメチルフタレート等を挙げることができる。
【００８０】
このように上記粉体状の成形材料（ｚ）を、非反応性の分散媒に分散させて使用する場合、該粉体状の成形材料（ｚ）を含む液体の粘度は３０Ｐａ・ｓ以下であることが望ましい。成形材料（ｚ）の量は、目的とする意匠を実現するのに必要な量とし、分散媒の量は成形材料（ｚ）を含む液体の粘度が、上記の通り３０Ｐａ・ｓ以下となるように選定する。成形材料（ｚ）を含む液体の粘度が３０Ｐａ・ｓを越える高粘度である場合は、成形材料（ｙ）の表面に成形材料（ｚ）を付着させるのに長時間を要し、効率が悪いので望ましくない。
【００８１】
分散媒として上記の溶剤を用いる場合、溶媒を多くして成形材料（ｚ）を含む液体の粘度を下げて作業性を改良することができるが、溶媒の全量は、上記成形材料（ｙ）の２０重量％以下とすることが望ましい。溶媒の全量を、上記成形材料（ｙ）に対し、２０重量％を越える多量とした場合は、成形材料（ｚ）を付着させた成形材料（ｙ）の硬化性を損ない、成形性、物性を低下させる程度が大きくなるので好ましくない。
【００８２】
また、上記分散媒としては、メチルメタクリレート、スチレン等の単官能ラジカル重合性単量体；エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、トリメチロールプパントリ（メタ）アクリレート、ジビニルベンゼン等の多官能ラジカル重合性単量体；不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、アクリル樹脂等のラジカル重合性樹脂；等の反応性分散剤を用いることができる。この場合、分散媒の全量は、上記成形材料（ｙ）の３０重量％以下とすることが望ましい。分散媒の全量を、上記成形材料（ｙ）に対し、３０重量％を越える多量とした場合は、成形材料（ｚ）を付着させた成形材料（ｙ）の成形性を損ない、物性を低下させる程度が大きくなるので好ましくない。
【００８３】
上記粉体状の成形材料（ｚ）が非反応性の材料である場合、上記のように粉体状の成形材料を単官能ラジカル重合性単量体、多官能ラジカル重合性単量体、ラジカル重合性樹脂等に分散させて使用することで、成形材料（ｙ）と成形材料（ｚ）とを硬化させた成形品の物性の低下を最小限に留めることができる。
【００８４】
上記成形材料（ｚ）は、その平均粒径が１００μｍ以下、好適には７０μｍ以下であることが、強度の低下が小さいことから好ましい。
【００８５】
本発明において、上記成形材料（ｚ）の使用量は、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面積に応じて、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面を効率的に覆うことができるように、該成形材料（ｚ）と上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）との合計量の０．０１重量％以上、３０重量％以下の範囲内において設定されることが好ましく、その上限は、５重量％であることがより好ましく、１重量％以下であることがより一層好ましい。
【００８６】
上記成形材料（ｚ）の使用量が０．０１重量％未満であれば、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面を充分に覆うことができないため、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化させてなる硬化物（Ｙ）の界面を際立たせることができず、所望の意匠を有する人工大理石を得ることができなくなる虞れがある。一方、上記成形材料（ｚ）の使用量が３０重量％を越えると、上記成形材料（ｚ）が硬化性を有しない粉体状の成形材料（ｚ）である場合、該粉体状の成形材料（ｚ）に染み出す単量体（Ｘ）の量が少なすぎて該粉体状の成形材料（ｚ）が充分に硬化せず、得られる人工大理石の強度が低下する虞れがある。また、上記成形材料（ｚ）の使用量が多すぎると、上記硬化物（Ｙ）の界面を際立たせることができず、所望の人工大理石類似の意匠が得られなくなる虞れがある。
【００８７】
特に、上記成形材料（ｚ）の使用量が５重量％以下の場合は細い筋状の線模様が得られ、天然石にきわめて類似した意匠を得ることができる。また、上記成形材料（ｚ）の使用量が１重量％以下の場合は物理強度や寒熱繰り返し強度の低下の程度が小さくなる傾向にあるのでより一層望ましい。
【００８８】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に上記成形材料（ｚ）を付着させる方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）をコンクリートミキサー、ニーダー等の混合機に投入し、攪拌しながら上記成形材料（ｚ）もしくは該成形材料（ｚ）を前記分散媒に分散させた液状物を投入して上記成形材料（ｚ）を上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に付着させる方法；オープンドラム等の容器に上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と、上記成形材料（ｚ）もしくは該成形材料（ｚ）を前記分散媒に分散させた液状物とを例えば同時に投入し、ドラム回転機で横向きにしてドラムを回転させる方法；ホッパーから一定量の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を透過させつつ、定量の成形材料（ｚ）もしくは該成形材料（ｚ）を含む液状物を散布もしくは噴霧する方法；等、所定の比率で上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と上記粉体状の成形材料（ｚ）もしくは該粉体状の成形材料（ｚ）を前記分散媒に分散させた液状物とを混合することが可能な方法であれば特に限定されない。つまり、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に上記成形材料（ｚ）を付着させる方法は、特に限定されるものではない。
【００８９】
また、上記混合条件としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と成形材料（ｚ）とが、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）が破砕しない程度の強さで混合すればよく、特に限定されるものではない。上記成形材料（ｚ）は、ほぼ均一に膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に付着せしめることが望ましい。
【００９０】
本発明においては、上記成形材料（ｚ）が粉体であり、成形材料（ｙ）の表面に直接、成形材料（ｚ）を付着させる方法が、成形材料（ｙ）の表面を際立たせて、天然石に類似した意匠を再現できることから望ましい。
【００９１】
また、成形材料（ｚ）を分散媒に分散させたもの（液体）を成形材料（ｙ）の表面に付着させる方法は、成形材料（ｙ）の表面全体に成形材料（ｚ）を付着させ易く、成形品の柄むらを低減し、意匠の再現性を高める点で好ましい。
【００９２】
また、成形材料（ｚ）をラジカル重合可能な分散媒（つまり、単量体（Ｘ）等の、ラジカル重合反応により重合する単量体）に分散させたものを成形材料（ｙ）の表面に付着させる方法は、成形品の強度、耐熱性等の物性を損なう度合いが小さいので好ましい。
【００９３】
本発明によれば、このようにして表面に着色用の成形材料（ｚ）を付着させた上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を加熱加圧下で成形することにより、成形品として人工大理石を得ることができる。本発明においては、プレス成形により、表面に成形材料（ｚ）を付着させた上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に広げて加熱加圧下で平板状に成形する方法が好適に用いられる。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に充填する方法としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）、つまり、表面に着色用の成形材料（ｚ）を付着させた膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を、金型面に分散してチャージする方法が好適である。なかでも、均一な厚みの平板を成形する場合は、金型のキャビティ側を下型にし、該キャビティ全面に概略均等に成形材料（ｙ）がチャージされるように、いくつかの量に予め小分けした成形材料（ｙ）を分散してチャージし、このチャージした成形材料（ｙ）を、例えば金型面を基準にして一定の高さになるように、適当な棒状の治具を用いて表面を均す方法が好適である。
【００９４】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の成形条件としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の組成等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではない。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の組成にもよるが、成形温度（金型温度）は、一般的に、９０℃以上、１７０℃以下、好適には１００℃以上、１６０℃以下の範囲内に設定される。上記成形温度を９０℃未満とすると、硬化に時間を要したり、あるいはこの温度で十分に硬化するような硬化触媒を選定した成形材料（ｙ）の貯蔵安定性が損なわれたりするため好ましくない。逆に、１６０℃を越える高温としても、成形時間の短縮効果は小さい上に、成形品のクラックや変色等の問題を生じ易く、好ましくない。
【００９５】
成形圧力は、成形材料の粘度、流動性、硬化時間にもよるが、一般に２０ｋｇ／ｃｍ2 以上、１００ｋｇ／ｃｍ2 以下に設定されることが好ましい。成形圧力が２０ｋｇ／ｃｍ2 未満の場合、成形品内にクラックやピンホールが残り易く好ましくない。逆に、１００ｋｇ／ｃｍ2 を越える高圧にした場合は、金型の寿命を損ねるので好ましくない。
【００９６】
なお、成形品の離型性を向上させる目的で、金型面にポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを予め敷いておき、その上に成形材料（ｚ）を付着させた成形材料（ｙ）をチャージして成形することも可能である。
【００９７】
このようにして得られた成形品は、そのまま人工大理石として用いることもできるが、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）、つまり、表面に粉体状の成形材料（ｚ）を付着させた膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に広げて加熱加圧下で平板状に成形した後、得られた成形品の表面を研磨することが好ましい。
【００９８】
このようにして得られた人工大理石は、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化して得られる粒状の硬化物（Ｙ）の集合体によって形成され、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に付着させた成形材料（ｚ）により、個々の粒状の硬化物（Ｙ）の周囲に細い筋状の線模様（筋模様）が得られ、破砕面を有する上記粒状の硬化物（Ｙ）同士の境目が強調された意匠を有している。
【００９９】
本実施の形態にかかる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、加圧加熱時にその破砕面の形状が、成形前に存在する空間部を埋めるのに必要な最小限の変形を行うものの、概ね維持されており、しかも、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）が、前記した重量変化率や粘度、硬度を有していることから、成形時の加熱加圧により、互いに隣り合う膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）同士が押圧され、互いに隣り合う膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）同士が、上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）からなる筋模様部分を介して実質的に互いに組み合わさる形状にて接合される。すなわち、本実施の形態にかかる人工大理石は、互いに隣り合う一方の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の外周面が凹部を有している場合、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と隣り合う他方の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の外周面には、単独で、もしくは複数の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）が集まって、上記凹部に実質的に嵌合する形状の凸部が形成されている。
【０１００】
このため、本実施の形態によれば、後述する実施例に記載の方法により算出される、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化してなる粒状の硬化物（Ｙ）が、該粒状の硬化物（Ｙ）と隣り合う粒状の硬化物（Ｙ）と、該粒状の硬化物（Ｙ）の略最大長さと略最小長さとを平均して得られる平均直径の２０％より狭い間隙（筋模様部分）を介して近接している部分の平均の割合を示す平均隣接割合が５０％以上、１００％以下、好適には６０％以上である人工大理石を得ることができる。
【０１０１】
本実施の形態によれば、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量変化率が＋１０〜＋２００％の範囲内、もしくは、ヘリパス粘度計を用いて測定した値が１，０００Ｐａ・ｓ以上、１５０，０００Ｐａ・ｓ以下の範囲内、もしくは、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した硬度がＨＤＤ  ７５以下の場合、互いに隣り合う粒状の硬化物（Ｙ）間に、隣接する粒状の硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）からなる筋模様が形成される。
【０１０２】
なお、該成形材料（ｙ）よりも硬い成形材料（ｙ）を使用した場合、すなわち、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量変化率が０〜＋１０％未満、もしくはヘリパス粘度計を用いて測定した値が１５０，０００Ｐａ・ｓを越える場合、もしくは上記硬度がＨＤＤ  ７５よりも大きく、ＨＤＤ１００以下である場合、成形時の圧力により、互いに隣り合う膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）間から成形材料（ｚ）が押し出され、この押し出された成形材料（ｚ）が、膨潤ゲルの破砕により生じた上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の頂点と、該膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と隣り合う複数の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）とにより包囲された領域（空間部）に流動して入り込むことにより、粒の平坦部、すなわち、膨潤ゲルの破砕により生じた直線的な破砕面からなる、粒状の硬化物（Ｙ）の辺部分では、互いに隣接する粒状の硬化物（Ｙ）同士が直接接合されて互いに組みあわさる形状の接合面を有し、上記粒状の硬化物（Ｙ）の頂点部、つまり、該粒状の硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の硬化物（Ｙ）と隣り合う複数の粒状の硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）が充填された意匠を有する人工大理石が得られることになる。
【０１０３】
なお、天然石の砕石や、硬化した樹脂を粉砕してなる粉砕硬化樹脂粒子を用いた場合、天然石の砕石や粉砕硬化樹脂粒子は成形時にその形状が維持されることから、得られた人工大理石は、互いに隣り合う粒が、実質的に互いに組み合わさる形状を有しておらず、例えば粒と粒とがマトリクス等を介して点接触する。このため、天然石の砕石や粉砕硬化樹脂粒子を用いた場合、上記した平均隣接割合を有する人工大理石を得ることはできない。
【０１０４】
また、本実施の形態にかかる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、加圧加熱時にその破砕面の形状が概ね維持されることから、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなる意匠を有する人工大理石を得ることができる。本実施の形態にかかる人工大理石は、後述する実施例に記載の方法で測定される上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、長辺が１ｍｍ以上の粒が表面積に占める割合を示す大粒占有割合が２０％以上、１００％以下である。
【０１０５】
本実施の形態にかかる人工大理石における上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積に占める割合は７０〜９９％の範囲内であり、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）以外のマトリクス部分となる、上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）からなる筋模様部分が、当該人工大理石の表面積に占める割合は３０〜１％の範囲内である。
【０１０６】
なお、本発明においては、粒以外の部分をマトリクスあるいはマトリクス部分と称する。よって、本実施の形態においては、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）以外の部分をマトリクスあるいはマトリクス部分と称する。本実施の形態にかかる人工大理石は、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の表面に付着させた成形材料（ｚ）により、隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）からなる細い筋状の線模様（筋模様）がマトリクスとして形成されている構成を有している。よって、本実施の形態にかかる人工大理石においては、従来の人工大理石のマトリクス部分に相当する、上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）からなる細い筋状の線模様（筋模様）部分を、特に、筋模様部分と称する。
【０１０７】
さらに、本実施の形態にかかる人工大理石は、目視で判別できるボイドや空間部は存在しておらず、得られた人工大理石中の空間部の割合は、全体積の１％以下である。
【０１０８】
なお、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の代わりに従来の人工大理石の製造方法にて用いられているような混練物の塊を用いた場合、加圧加熱時に上記混練物の塊が押し潰されて流動するため、図２に示したように、塊同士の境界、すなわち、界面がぼやけ、シャープな形状とならず、界面自体が流れ模様となり、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなる意匠を有する人工大理石を得ることはできない。
【０１０９】
このように、本実施の形態にかかる製造方法により得られた人工大理石は、破砕面を有する粒、つまり、個々の成形材料（ｙ）の表面同士の隙間に形成される、上記粉体状の成形材料（ｚ）によって形成される境界面が、上記粒と異なる色調を有し、また、その体積が粒の体積よりも小さいことで、図１に示すように、シャープな界面を有する粒の集合体からなり、粒同士の境界が粒とは異なる色調により強調された、従来にない、天然石の結晶構造に極めて類似した意匠を有している。
【０１１０】
すなわち、本実施の形態にかかる人工大理石は、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）からなる筋状の明確な界面が形成されている意匠を有している。上記人工大理石において、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と硬化物（Ｚ）とは、互いに混ざり合わずに明確な界面を形成している。
【０１１１】
上記の人工大理石は、上記したように、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）以外のマトリクス（筋模様部分）とからなり、より具体的には、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積の７０〜９９％の割合を占めていると共に、マトリクスが当該人工大理石の表面積の３０〜１％の割合を占め、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が５０％以上、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、大粒占有割合が２０％以上である構成を有している。
【０１１２】
しかも、本実施の形態によれば、このような意匠を有する人工大理石を、天然石の砕石を使用することなく得ることができる。このため、本実施の形態によれば、天然石の砕石を使用した場合のような加工性や界面剥離の問題が生じず、しかも、極めて天然石に類似の意匠を有する人工大理石を提供することができる。
【０１１３】
また、本実施の形態では、上記したように柄出し材として膨潤ゲル、すなわち、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を使用することで、膨潤ゲルの大きさや厚み、界面の深さによって上記粒の色が異なって見える。
【０１１４】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、単色で用いてもよいし、異なる色に着色した複数色（複数種類）の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を用いてもよい。尚、図１に示す人工大理石は、その原料に、異なる色に着色した複数色の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を用いている。また、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）として、着色された膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と共に、透明な膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を用いることで、より天然石らしい人工大理石を得ることができる。なお、透明な膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、例えば前記した反応化合物に充填剤や着色剤を添加しないことで、容易に得ることができる。
【０１１５】
さらに、所望する模様がより一層複雑な場合等においては、例えば単量体（Ｘ）の存在下、化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）をラジカル反応以外の反応により結合させて、単量体（Ｘ）によって膨潤した反応化合物（一次反応生成混合物）を形成し、次いで、この一次反応生成混合物を所望の粒度に粉砕し、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）、およびラジカル重合反応により重合する単量体（Ｅ）とともに該粉砕物を混合し、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）をラジカル反応以外の反応により結合させて、単量体（Ｅ）によって膨潤した反応化合物（二次反応生成混合物）を形成する工程を１回以上繰り返すことで、粒の中に粒を有する人工大理石を得ることができる。
【０１１６】
前記したように、上記一次反応生成混合物は充分に膨潤している（重量変化率０〜＋２００％の範囲内）ので、単量体（Ｅ）に添加しても該単量体（Ｅ）を多量に吸収することはない。従って、上記化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）、および単量体（Ｅ）の混合物の粘度が所定の値に維持され、添加・混合等の作業性が良好となると共に、上記一次反応生成混合物の分散性が良好となり、模様が偏らない。そして、上記一次反応生成混合物は、単量体（Ｅ）に添加した場合において、破砕面の形状を維持することができる程度の粘度や硬度を備えているので、所望の模様を発現することができる。このため、二次反応生成混合物は、一次反応生成混合物に由来する所定の模様を有することになる。従って、このようにして得られた二次反応生成混合物を、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）、すなわち、３次元架橋結合を有する化合物（Ｗ）をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルとして用いることで、立体感に富んだ、より一層複雑かつ綺麗な模様を備える人工大理石を得ることができる。
【０１１７】
上記一次反応生成混合物は、前記した通り、化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）を周知の方法によって反応させることにより得られる。また、二次反応生成混合物は、化合物（Ｃ）および化合物（Ｄ）を周知の方法によって反応させることにより得られる。これら化合物（Ａ）、化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）は、例えば、最終的に得られる人工大理石の用途等に応じて該用途に要求される物性が得られるように適宜組み合わせて用いればよい。つまり、一次反応生成混合物となるべき上記化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）の配合組成や、両者の使用量等、並びに、二次反応生成混合物を構成すべき上記化合物（Ｃ）および化合物（Ｄ）の配合組成や、両者の使用量等は、特に限定されるものではない。また、上記化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを反応させる際の反応条件等、並びに、化合物（Ｃ）と化合物（Ｄ）とを反応させる際の反応条件等は、特に限定されるものではない。
【０１１８】
上記化合物（Ｃ）としては、化合物（Ａ）と同様の化合物を用いることができる。尚、化合物（Ａ）と化合物（Ｃ）とは、互いに同じであってもよく、また、互いに異なっていてもよい。さらに、二次反応生成混合物からさらに別の二次反応生成混合物を形成する工程を複数回繰り返す場合には、各工程で用いられる化合物（Ｃ）は、互いに同じであってもよく、また、互いに異なっていてもよい。
【０１１９】
また、上記化合物（Ｄ）としては、化合物（Ｂ）と同様の化合物を用いることができる。尚、化合物（Ｂ）と化合物（Ｄ）とは、互いに同じであってもよく、また、互いに異なっていてもよい。さらに、二次反応生成混合物からさらに別の二次反応生成混合物を形成する工程を複数回繰り返す場合には、各工程で用いられる化合物（Ｄ）は、互いに同じであってもよく、また、互いに異なっていてもよい。
【０１２０】
従って、上記した二次反応生成混合物を用いた人工大理石を製造する場合においても、化合物（Ａ）、化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）は、ラジカル反応以外の反応により結合するあらゆる化合物を使用することができる。尚、化合物（Ａ）、化合物（Ｂ）、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）は、ラジカル反応する官能基、例えば二重結合等を有していてもよい。
【０１２１】
また、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を成形する際には、表面に成形材料（ｚ）を付着させた膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に充填する際に、例えば白っぽい色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と黒っぽい色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）とを筋状に配置する等、異なる色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を予め所望の模様が得られるように配置、つまり、金型全面に敷き詰めて平板状に成形を行ってもよい。
【０１２２】
これにより、広い範囲で見た時に別の模様、例えば大きな流れ模様が形成された人工大理石を得ることができる。
【０１２３】
なお、上記したように上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）として、異なる色に着色した複数色の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を用いる場合、上記成形材料（ｚ）としては、最も使用量の多い膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）のみを硬化させた硬化物（Ｙ）の色調と、上記の成形材料（ｙ）の上に成形材料（ｚ）を置いて一体に硬化させたときの上記成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）の色調との色差が３以上となるように選択すればよいが、好適には、原料として用いられる全成形材料（ｙ）の５０重量％以上の成形材料（ｙ）に対し、上記色差が３以上となるように上記成形材料（ｚ）を選択することが好ましく、原料として用いられる全成形材料（ｙ）の硬化物との上記した色差が３以上となるように上記成形材料（ｚ）を選択することが最も好ましい。
【０１２４】
また、本発明においては、成形材料（ｚ）として色調が異なる複数種の成形材料（ｚ）を予め用意し、これを成形材料（ｙ）の表面に同時に付着させて、各色が完全に混ざらない程度で付着に必要な混合作業を完了すれば、界面を形成する筋模様が多色で、部分的に混合した筋模様を得ることができる。
【０１２５】
また、異なる色調の成形材料（ｚ）で被覆された成形材料（ｙ）を複数種用意し、成形する際にこれらを不均一に混合することによっても、形成される界面の筋模様が多色で、部分的に混合した筋模様を得ることができる。
【０１２６】
さらに、成形材料（ｙ）の表面に成形材料（ｚ）を付着させる際に、成形材料（ｚ）を液状とし、成形材料（ｙ）の粘度が成形材料（ｚ）の粘度よりかなり高い状態、具体的には、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の重量変化率が０〜＋１００％の範囲内、もしくは、ヘリパス粘度計を用いて測定した値が１０，０００Ｐａ・ｓ以上、もしくは、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した硬度がＨＤＤ  １５以上、ＨＤＤ  １００以下であり、上記成形材料（ｚ）の粘度が１０Ｐａ・ｓ以下の場合、成形材料（ｙ）同士で形成される空間部に成形材料（ｚ）が流動して入り込むことにより、特徴的な意匠が形成され易くなる。すなわち、複数の粒が集合して空間部が大きくなり易い、粒の頂点近傍で筋模様が大きく、また、成形時の圧力で比較的簡単に変形し易い粒の平坦部では粒が密集したような意匠になる。表面を研磨した意匠で見ると、粒の頂点部に筋模様が集中し、粒の辺部分には粒が密集して細い筋模様が形成された意匠が得られる。このような意匠は天然石でも多く見られ、自然な外観を構成する一要素になっている。
【０１２７】
このような粒の頂点部への筋模様の集中は、後述する実施例に記載の平均辺近傍筋集合率で評価できるが、この値が５０％以下の場合は、天然石に近い自然な外観の意匠が得られることから望ましい。
【０１２８】
以上のように、本実施の形態によれば、成形材料（ｙ）の表面に成形材料（ｚ）を付着させる際に、成形材料（ｚ）を液状とし、成形材料（ｙ）の粘度が成形材料（ｚ）の粘度よりかなり高い状態とすることで、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の鋭角な破砕面によって形成される、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う複数の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、該領域を包囲する各粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）が充填されている人工大理石を得ることができる。
【０１２９】
本実施の形態にかかる方法により得られた人工大理石は、天然大理石よりも軽量で加工性（切断、研磨、接着等）に優れ、天然石に極めて類似した優美で高級感のある質感を有し、床材、壁材、テーブル、キッチン天板、洗面化粧台等の各種天板等に好適に用いられる。
【０１３０】
〔実施の形態２〕
本発明の実施の他の形態について以下に詳しく説明する。
本実施の形態においては、前記実施の形態１で説明した構成要素と同一の構成要素については、同一の参照番号を付記し、その説明を省略するものとする。
【０１３１】
本実施の形態にかかる人工大理石は、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、直接接合されていると共に、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が互いに異なる色に着色される等して互いに異なる色調を有し、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、明確な界面が形成されている構成を有している。
【０１３２】
本実施の形態にかかる人工大理石は、前記実施の形態１において、原料として、異なる色に着色する等して色調の異なる複数色（複数種類）の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を使用し、該成形材料（ｙ）表面に成形材料（ｚ）を付着させることなくそのまま加熱加圧下で成形することにより得ることができる。
【０１３３】
原料として用いられる上記の成形材料（ｙ）は、前記実施の形態１に記載したように、化合物（Ｗ）、例えば化合物（Ａ）と化合物（Ｂ）とを３次元架橋結合させてなる反応化合物に、例えば着色剤や充填剤等を添加し、添加する着色剤や充填剤等の添加量を調整することで、その色調や透明度を適宜変更することができる。また、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）として、着色された膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と共に、透明な膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を用いることで、より天然石らしい人工大理石を得ることができる。なお、透明な膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、例えば前記した反応化合物に充填剤や着色剤を添加しないことで、容易に得ることができる。
【０１３４】
さらに、本実施の形態においても、所望する模様がより一層複雑な場合等においては、例えば単量体（Ｘ）の存在下、化合物（Ａ）および化合物（Ｂ）をラジカル反応以外の反応により結合させて、単量体（Ｘ）によって膨潤した反応化合物（一次反応生成混合物）を形成し、次いで、この一次反応生成混合物を所望の粒度に粉砕し、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）、およびラジカル重合反応により重合する単量体（Ｅ）とともに該粉砕物を混合し、化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）をラジカル反応以外の反応により結合させて、単量体（Ｅ）によって膨潤した反応化合物（二次反応生成混合物）を形成する工程を１回以上繰り返すことで、粒の中に粒を有する人工大理石を得ることができる。
【０１３５】
本実施の形態においても、前記実施の形態１に記載したように、上記一次反応生成混合物は充分に膨潤している（重量変化率０〜＋２００％の範囲内）ので、単量体（Ｅ）に添加しても該単量体（Ｅ）を多量に吸収することはない。従って、上記化合物（Ｃ）、化合物（Ｄ）、および単量体（Ｅ）の混合物の粘度が所定の値に維持され、添加・混合等の作業性が良好となると共に、上記一次反応生成混合物の分散性が良好となり、模様が偏らない。そして、上記一次反応生成混合物は、単量体（Ｅ）に添加した場合において、破砕面の形状を維持することができる程度の粘度や硬度を備えているので、所望の模様を発現することができる。このため、二次反応生成混合物は、一次反応生成混合物に由来する所定の模様を有することになる。従って、このようにして得られた二次反応生成混合物を、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）、すなわち、３次元架橋結合を有する化合物（Ｗ）をラジカル重合反応により重合する液体状の単量体により膨潤させた膨潤ゲルとして用いることで、立体感に富んだ、より一層複雑かつ綺麗な模様を備える人工大理石を得ることができる。
【０１３６】
また、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を成形する際には、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に充填する際に、例えば白っぽい色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）と黒っぽい色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）とを筋状に配置する等、異なる色調を有する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を予め所望の模様が得られるように配置、つまり、金型全面に敷き詰めて平板状に成形を行ってもよい。これにより、広い範囲で見た時に別の模様、例えば大きな流れ模様が形成された人工大理石を得ることができる。
【０１３７】
上記成形材料（ｙ）は、実施の形態１において、成形材料（Ｚ）に代えて、色調の異なる成形材料（ｙ）を使用し、ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）のみを、厚さ１ｃｍとなるように平板状の金型を用いて硬化させた硬化物（Ｙ）の色調と、厚さ１ｃｍで、ほぼ金型いっぱいになるように裁断した未硬化で粉砕していない成形材料（ｙ）、すなわち、１層目の成形材料（ｙ）の上に、２層目の成形材料（ｙ）として、厚さが０．５ｍｍになるように、上記１層目の成形材料（ｙ）とは色調の異なる成形材料（ｙ）を置いて、金型内で一体に硬化させたときの上記２層目の成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）の色調との差を色差計で求めたときの色差が３以上となるように組み合わせて用いることが好ましい。上記色差は、５以上であることが好ましく、７以上であることがより好ましく、１０以上であることがより好ましい。
【０１３８】
また、上記成形材料（ｙ）は、得られた人工大理石において互いに隣接する成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）同士の色差が３以上となるように組み合わせて用いることがより好ましい。得られた人工大理石において互いに隣接する成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）同士の色差は、得られた人工大理石において互いに隣接する成形材料（ｙ）の硬化物（Ｙ）と成形材料（ｚ）の硬化物（Ｚ）との色差と同様に、成形された人工大理石の表面意匠をデジタル化した画像から求めることができる。
【０１３９】
本実施の形態によれば、このように互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が互いに異なる色調を有するように使用する成形材料（ｙ）の組み合わせを選択することで、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化したときの硬化物（Ｙ）同士の界面を明確にすることができ、天然石らしさを表現することができる。
【０１４０】
本実施の形態にかかる人工大理石もまた、前記実施の形態１に記載したように、原料として用いられる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を、好適にはプレス成形により加熱加圧下で成形することにより、成形品として得ることができる。すなわち、本実施の形態において、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の成形方法としては、それぞれ異なる色に着色される等して異なる色調を有する複数色の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を混合し、得られた混合物を金型内に広げて加熱加圧下で平板状にプレス成形する方法が好適に用いられる。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に充填する方法としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を、金型面に分散してチャージする方法が好適である。なかでも、均一な厚みの平板を成形する場合は、前記実施の形態１に記載したように、金型のキャビティ側を下型にし、該キャビティ全面に概略均等に成形材料（ｙ）がチャージされるように、いくつかの量に予め小分けした成形材料（ｙ）を分散してチャージし、このチャージした成形材料（ｙ）を、例えば金型面を基準にして一定の高さになるように、適当な棒状の治具を用いて表面を均す方法が好適である。
【０１４１】
上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の成形条件としては、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の組成等に応じて適宜設定すればよく、特に限定されるものではない。上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）の組成にもよるが、成形温度（金型温度）は、前記実施の形態１に記載したように、一般的に、９０℃以上、１７０℃以下、好適には１００℃以上、１６０℃以下の範囲内に設定される。また、成形圧力は、成形材料の粘度、流動性、硬化時間にもよるが、前記実施の形態１に記載したように、一般に２０ｋｇ／ｃｍ2 以上、１００ｋｇ／ｃｍ2 以下に設定されることが好ましい。
【０１４２】
なお、成形品の離型性を向上させる目的で、金型面にポリエチレンテレフタレート等の樹脂フィルムを予め敷いておき、その上に上記成形材料（ｙ）をチャージして成形することも可能である。
【０１４３】
このようにして得られた成形品は、そのまま人工大理石として用いることもできるが、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を金型内に広げて加熱加圧下で平板状に成形した後、得られた成形品の表面を研磨することが好ましい。
【０１４４】
このようにして得られた本実施の形態にかかる人工大理石は、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を硬化して得られる粒状の硬化物（Ｙ）の集合体によって形成され、異なる色調を有する成形材料（ｙ）により、互いに隣接する粒状の硬化物（Ｙ）同士が異なる色調を有し、破砕面を有する上記粒状の硬化物（Ｙ）同士の境目が明確に区別された、天然石の結晶構造に極めて類似した意匠を有している。しかも、本実施の形態によれば、このような意匠を有する人工大理石を、天然石の砕石を使用することなく得ることができる。
【０１４５】
本実施の形態にかかる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）は、加熱加圧時にその破砕面の形状が、成形前に存在する空間部を埋めるのに必要な最小限の変形を行うものの、概ね維持されており、しかも、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）が、前記した重量変化率や粘度、硬度を有していることから、成形時の加熱加圧により、互いに隣接する膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）同士が押圧され、膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）間の空間部を埋めるように僅かに変形し、互いに組みあわさる形状にて接合される。このため、本実施の形態で得られた人工大理石もまた、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、互いに組み合わさる形状で連続的に接する界面を形成している。
【０１４６】
本発明によれば、天然石の砕石を使用した場合のような加工性や界面剥離の問題が生じず、しかも、極めて天然石に類似の意匠を有する人工大理石を提供することができる。
【０１４７】
また、本実施の形態にかかる上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）もまた、加圧加熱時にその破砕面の形状が概ね維持されることから、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなる意匠を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比は１．１以上、５．０以下であり、長辺が１ｍｍ以上の粒が表面積に占める割合を示す大粒占有割合は２０％以上、１００％以下である。
【０１４８】
さらに、本実施の形態にかかる人工大理石もまた、目視で判別できるボイドや空間部は存在しておらず、得られた人工大理石中の空間部の割合は、全体積の１％以下である。
【０１４９】
本実施の形態にかかる人工大理石は、前記実施の形態１に記載の人工大理石同様、天然石よりも軽量で加工性に優れ、天然石に極めて類似した優美で高級感のある質感を有し、床材、壁材、テーブル、キッチン天板、洗面化粧台等の各種天板等に好適に用いられる。
【０１５０】
本発明は上述した各実施形態に限定されるものではなく、請求項に示した範囲で種々の変更が可能であり、異なる実施形態にそれぞれ開示された技術的手段を適宜組み合わせて得られる実施形態についても本発明の技術的範囲に含まれる。
【０１５１】
【実施例】
以下、実施例および比較例により、本発明をさらに詳細に説明するが、本発明はこれらにより何ら限定されるものではない。尚、実施例および比較例に記載の「部」は、「重量部」を示す。
【０１５２】
以下の実施例で得られた人工大理石の表面積に占める粒部分および筋模様部分（マトリクス部分）の割合、平均隣接割合、平均アスペクト比、大粒占有割合、平均辺近傍筋集合率、人工大理石中の空間部の割合、反応生成物の粘度・硬度、色差は、下記方法により測定した。
【０１５３】
（人工大理石の表面積に占める粒部分および筋模様部分（マトリクス部分）の割合）
作成した成形品の表面意匠のうち、均一な部分の中から、５ｃｍ×５ｃｍの範囲をスキャナで読取り、画像ファイルとした。得られた画像ファイルを画像処理ソフト(Photoshop、Adobe製)に取込み、以下の処理を行った。
(1)先ず、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）からなる粒部分と筋模様部分との色調の違いを強調するように色調を変換した。この時、次の二値化の作業が簡単にできるように、得られた画像の粒部分あるいは筋模様部分を上記画像処理ソフトで領域選択し、単色に色調変換した。
(2)その後、上記画像が粒部分と筋模様部分とで分割されるように画像データを二値化した。この作業により、筋模様部分は黒、粒部分は白（または逆）に変換される。このとき、ほぼ粒部分と筋模様部分との境界で上記画像が分割されるように、閾値の設定を行った。参考のために、実施例２で得られた人工大理石の表面模様を図６に、上記人工大理石の表面積に占める粒部分および筋模様部分の割合を求めるために図６を画像処理して得られた二値化画像を図７に示す。
(3)次に、上記画像のヒストグラムを調べ、白と黒の面積の全表面積に対する割合をそれぞれ求めることで、得られた成形品の全表面積に対する粒部分の割合と筋模様部分の割合とを求めた。尚、得られた成形品の全表面積に対するマトリクス部分の割合は、得られた成形品の全表面積に対する筋模様部分の割合と同様にして求めることができる。
【０１５４】
（平均隣接割合）
平均隣接割合は、作成した成形品の表面意匠のうち、均一な部分の中から、５ｃｍ×５ｃｍの範囲をスキャナで読取ることにより得られた画像ファイルを用いて、以下に示す方法により算出した。
(1)まず、スキャナで読み取った５ｃｍ×５ｃｍの範囲の画像を印刷し、印刷した画像から、ほぼ最大の粒（粒状の樹脂硬化物）を１個選択した。
(2)選択した粒の略最大長さを測定し、これを長径とした。また、選択した粒の略最小長さを測定し、これを短径とした。
(3)長径と短径との平均値を求め、これを平均直径とした。
(5)選択した粒と、該粒と隣り合う粒との間隔（筋模様を形成している部分）が、選択した粒の平均直径の２０％より狭い部分を探し、この部分における選択した粒の外周を、画像上にない色（以下の実施例では赤色とした）に着色した。上記した作業は、選択した粒の全外周において、選択した粒と隣り合う全ての粒について一つずつ行った。
(6)着色した部分の長さと、選択した粒の全外周の長さとを、印刷した画像上から求め、全外周に対する着色した部分の長さの割合を求めることにより、選択した粒が、該粒と隣り合う粒と近接している領域の割合（隣接割合）を算出した。
(7)印刷した画像から、先に選択した粒の次に大きい粒について上記隣接割合を求め、この作業を繰り返して、合計１０個の粒に関するデータを得た。
(8)得られた１０個のデータを平均し、これを平均隣接割合とした。
【０１５５】
（平均アスペクト比）
平均アスペクト比は、作成した成形品の表面意匠のうち、均一な部分の中から、５ｃｍ×５ｃｍの範囲をスキャナで読取ることにより得られた画像ファイルを用いて、以下に示す方法により算出した。
(1)まず、スキャナで読み取った５ｃｍ×５ｃｍの範囲の画像を印刷し、印刷した画像から、ほぼ最大の粒を１個選択した。
(2)選択した粒の略最大長さを測定し、これを長径とした。また、選択した粒の略最小長さを測定し、これを短径とした。
(3)長径／短径をアスペクト比として算出した。
(4)印刷した画像から、先に選択した粒の次に大きい粒子について上記アスペクト比を求め、この作業を繰り返して、合計１０個の粒に関するデータを得た。
(5)得られた１０個のデータを平均し、これを平均アスペクト比とした。
【０１５６】
（大粒占有割合）
大粒占有割合は、作成した成形品の表面意匠のうち、均一な部分の中から、５ｃｍ×５ｃｍの範囲をスキャナで読取ることにより得られた画像ファイルを用いて、以下に示す方法により算出した。
(1)まず、スキャナで読み取った５ｃｍ×５ｃｍの範囲の画像のうち、３ｃｍ×３ｃｍの任意の範囲の画像を画面上で選択した。
(2)画面上で、長辺が１ｍｍ以上の粒を全て選択し、画面上にない色（以下の実施例では赤色とした）に着色した。このとき、粒の色調が、はっきりと周辺の筋模様や粒と異なっている場合は、色調差を手がかりに粒部分の範囲を選択し、その後、選択領域を赤色に着色した。一方、粒の境界（外周）が不明瞭な場合は、手動で粒部分と筋模様部分との界面を選択し、粒部分の範囲を選択してその後、選択領域を赤色に着色した。
(3)着色された領域以外の領域を選択し、この領域を、先に着色した赤色とは異なる色（以下の実施例では青色とした）に着色した。
(4)ヒストグラムから赤色に着色した領域の面積と青色に着色した領域の面積とを求め、着色した全面積に対する赤色に着色した面積の割合を算出し、これを大粒占有割合とした。
【０１５７】
（平均辺近傍筋集合率）
平均辺近傍筋集合率は、作成した成形品の表面意匠のうち、均一な部分の中から、５ｃｍ×５ｃｍの範囲をスキャナで読取ることにより得られた画像ファイルを用いて、以下に示す方法により算出した。
(1)先ず、得られた画像ファイルを画像処理ソフト(Photoshop、Adobe製)に取込み、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）からなる粒部分と筋模様部分との色調の違いを強調するように色調を変換した。この時、次の２値化の作業が簡単にできるように、得られた画像の粒部分あるいは筋模様部分を上記画像処理ソフトで領域選択し、単色に色調変換した。
(2)その後、上記画像が粒部分と筋模様部分とで分割されるように画像データを２値化した。この作業により、筋模様部分は黒、粒部分は白（または逆）に変換される。このとき、ほぼ粒部分と筋模様部分との境界で上記画像が分割されるように、閾値の設定を行った。
(3)このようにして得られた二値化画像を印刷し、印刷した二値化画像から、ほぼ最大の粒を１個選択した。
(4)選択した粒の全周の中でなるべく鋭角な部分を２〜６箇所程度選択し、頂点とした。
(5)選択した粒の全周の中から、直線的な破砕面からなる、上記(4) で選択した頂点と同数の辺を、直線に近い部分から選択した。
(6)選択した粒の略最大長さを測定し、これを長径とした。また、選択した粒の略最小長さを測定し、これを短径とした。長径と短径との平均値を求め、これを平均直径とした。
(7)選択した粒の頂点に、この頂点を中心とする、上記平均直径の２０％の長さの直径を有する円を描き、この円に含まれる筋模様部分の面積を求めた。
(8)上記(7)の作業を、選択した全ての頂点について実施し、その合計を求め、頂点近傍筋面積とした。
(9)一方、選択した粒の辺に、この辺を円の直径として含む、先に算出した平均直径の２０％の長さの直径を有する円を描き、この円に含まれる筋模様部分の面積を求めた。
(10)上記(9)の作業を、選択した全ての辺について実施し、その合計を求め、辺近傍筋面積とした。
(11)このようにして得られた頂点近傍筋面積と辺近傍筋面積とから、次式
辺近傍筋集合率（％）＝辺近傍筋面積／頂点近傍筋面積×１００
により辺近傍筋集合率を算出した。
(12)印刷した二値化画像から、先に選択した粒の次に大きい粒について上記辺近傍筋集合率を求め、この作業を繰り返して、合計１０個の粒に関するデータを得た。
(13)得られた１０個のデータを平均し、これを平均辺近傍筋集合率とした。
【０１５８】
（人工大理石中の空間部の割合）
人工大理石中の空間部の割合は、以下の方法によって測定した。
(1)まず、成形した人工大理石の中から、ボイドや空間部のない部分を切り出し、比重を測定した。切り出した人工大理石にボイドや空間部がないことは、比重を測定した後で、該人工大理石を小片に切断することで確認した。
(2)次に、人工大理石の任意の部分を切り出し、比重を測定した。
(3)上記(1)および(2)で得られた２つの比重の値を比較することにより空間部の割合を算出した。空間部の割合は、例えば、ボイドの無い部分の比重、すなわち、切り出した人工大理石の比重が１．８２、人工大理石の任意の部分の比重が１．８０である場合、
（１．８２−１．８０）／１．８２×１００＝１．１
であるから、約１％の空間部を有すると推定できる。なお、上記の方法により算出された空間部の割合が１％未満である場合は、人工大理石中の空間部の割合は０％であると判断した。よって、上記(1)および(2)で得られた２つの比重に有意の差がなければ空間部がないと推定できる。なお、上記(1)および(2)の比重の測定には比重瓶を使用した。
【０１５９】
（反応生成物の粘度・硬度）
反応生成物の粘度の測定には、ヘリパス粘度計（英国ブルックフィールド社製）を用いた。また、反応生成物の硬度の測定には、タイプＤのデュロメータ硬度計（東洋精機株式会社製）を用いた。
【０１６０】
（色差）
破砕物の硬化物の色調と成形材料（ｚ）の硬化物の色調との色差の測定は、破砕前の成形材料を、平板状の金型（縦３０ｃｍ×横３０ｃｍ、高さ（厚み）は変動可能）を用いて厚さ１ｃｍとなるように硬化させたときの色調と、厚さ１ｃｍでほぼ上記金型いっぱいになるように裁断した上記成形材料の上に、厚さが０．５ｍｍになるように成形材料（ｚ）を置いて、金型内で一体に硬化させたときの上記成形材料（ｚ）の色調との色差を、色差計を用いてＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて測定することにより行った。上記色差計には、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemを使用した。
【０１６１】
また、得られた成形品（人工大理石）における上記破砕物の硬化物の色調と筋部分を形成する成形材料（ｚ）の硬化物の色調との色差は、得られた成形品の表面意匠をデジタル化して得られた画像から以下の方法に基づいて求めた。
色差計を用いて二つの色（ａ１、ｂ１、Ｌ１）と（ａ２、ｂ２、Ｌ２）を測定した場合、色差ΔＥは以下の式
ΔＥ＝｛（Δａ）2 ＋（Δｂ） 2＋（ΔＬ）2 ｝1/2
（式中、Δａ＝ａ１−ａ２、Δｂ＝ｂ１−ｂ２、ΔＬ＝Ｌ１−Ｌ２を示す）で定義される。
【０１６２】
一方、スキャナやデジタルカメラ等で画像をデジタル化して入力した場合、入力画像の各画素についての色情報が得られる。通常、この値は（Ｒ、Ｇ、Ｂ）の数値で与えられ、それぞれ赤、緑、青の発色の程度を表している。スキャナやデジタルカメラ等での入力ではデジタル化の条件等によって、全体としての明度や色調がずれることが多く、絶対的な色情報を得ることは難しい。このため、本発明においては、得られた成形品における破砕物の硬化物と成形材料（ｚ）の硬化物との色差を、得られた成形品の表面意匠をデジタル化して得られた画像から簡易的に評価することができる相対的な色差により評価した。
【０１６３】
入力画像の一点について（Ｒ、Ｇ、Ｂ）のデータを得た場合、以下の式
ａ＝１０６．０×（Ｒ1/3−Ｇ1/3 ）
ｂ＝４２．３４×（Ｇ1/3 −Ｂ1/3 ）
Ｌ＝２５．２９×Ｇ1/3 −１８．３８
により、上記データを（ａ、ｂ、Ｌ）の値に変換することができる。
【０１６４】
但し、入力画像から得られる（Ｒ、Ｇ、Ｂ）の数値は、０から画像ソフト上で定義した最大値（例えば２５５）までとなっているので、この値は白色の標準板等を用いて補正するのが望ましい。例えば（ａ、ｂ、Ｌ）の値がそれぞれ（０、０、９７）の純白標準板は、（Ｒ、Ｇ、Ｂ）値がそれぞれ（９７、９７、９７）である。この標準板をデジタルカメラで画像として取り込み、純白部分の色情報、（Ｒ、Ｇ、Ｂ）値を得たときにそれぞれの値が（１８０、２００、１９０）であったとすると、各値が９７になるように、それぞれの値に９７／１８０、９７／２００、９７／１９０を乗じて補正するとよい。この補正データは、撮影条件が異なる場合は、再度標準板を撮影して数値を求め直すことが望ましい。
【０１６５】
〔実施例１〕
メチルメタクリレート７０部にスチレンと２−ヒドロキシエチルメタクリレートとの共重合体（積水化学工業株式会社製、商品名：ＬＭＳＨ２００）３０部を投入し、４０℃に加熱して２時間攪拌し、シラップを作成した。このシラップ１００部にヘキサメチレンジイソシアネート３量体（日本ポリウレタン工業株式会社製、商品名：コロネートＨＸ）４部、ジラウリル酸ジブチル錫０．０１部、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサ３Ｍ）０．５部、水酸化アルミニウム（住友化学工業株式会社製、商品名：ＣＷ−３２５Ｂ）１６０部、白色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−３）１．０部を加え、混合機を用いて攪拌混合した後、真空脱泡して混合物を得た。この混合物を箱型の容器に注入し、一昼夜放置して反応せしめ、膨潤ゲル状（ゼリー状）の白色の柔らかい反応生成物（ａ）を得た。
【０１６６】
得られた反応生成物（ａ）をナイフで煉瓦状のブロックに裁断し、回転刃式高速カッター（西村機械製作所製：高速粉砕機ＨＳ−３５）にて、平均粒径４ｍｍの粒状に裁断して白色の破砕物（１）を得た。
【０１６７】
また、使用するトナーを黒色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−２５６）０．８部に変更する以外は全く同様にして、膨潤ゲル状の黒色の柔らかい反応生成物（ｂ）を得た。得られた反応生成物（ｂ）を反応生成物（ａ）と同様にして裁断して黒色の破砕物（２）を得た。
【０１６８】
さらに、使用するトナーを茶色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−９６）１部に変更する以外は全く同様にして、膨潤ゲル状の茶色の柔らかい反応生成物（ｃ）を得た。得られた反応生成物（ｃ）を反応生成物（ａ）と同様にして裁断して茶色の破砕物（３）を得た。
【０１６９】
ヘリパス粘度計を用いて測定した上記反応生成物（ａ）、反応生成物（ｂ）、反応生成物（ｃ）の粘度は、順に、１３５，０００Ｐａ・ｓ、１２５，０００Ｐａ・ｓ、１４０，０００Ｐａ・ｓであった。また、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した上記反応生成物（ａ）、反応生成物（ｂ）、反応生成物（ｃ）の硬度は、順に、ＨＤＤ  ２０、ＨＤＤ  １５、ＨＤＤ  ３５であった。
【０１７０】
次に、上記破砕物（１）５０部、破砕物（２）５部、および破砕物（３）４５部を、オープンドラムに投入し、さらに酸化チタン（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）０．３部を投入して蓋を閉じ、ドラム回転機で３０分間回転し、各色の破砕物を混合するとともに、その表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての酸化チタンを均等に付着させた。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（１）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ａ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ａ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は８．０、上記破砕物（２）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｂ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｂ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は２５、上記破砕物（３）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｃ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｃ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は１２であった。
【０１７１】
また、上記のようにして得られた破砕物をラジカル重合反応により重合する単量体中で膨潤させた場合の重量変化率を測定した。１０ｇの破砕物を秤量し、これを、１００ｇのメチルメタクリレートを入れたガラス瓶中に投入して密栓した後、２３℃±２℃に調温されている恒温器に２４時間静置し、その後、５０メッシュの金網で濾過した後、手早く濾紙中に広げ、表面に付着しているメチルメタクリレートをあらかた濾紙に吸収させた後、ガラスシャーレに移し、重量を測定したところ、１４．５ｇあり、重量変化率は＋４５％であった。
【０１７２】
そこで、続いて、上記破砕物の混合物を、１２０℃に調温した平板状の金型中に均等に均して広げ、７０ｋｇ／ｃｍ2 の圧力で１０分間加熱加圧して硬化せしめて、均一な厚さ（厚さ１３ｍｍ）の平板を得た。
【０１７３】
この平板の表面をサンディング（研磨）して約１ｍｍ削り取った後、バフ研磨仕上げをしたところ、成形品として、白、黒、茶の粒状の地に白色の筋模様が鮮やかな、天然石の意匠によく似た模様が再現された人工大理石が得られた。白色の筋模様は粒表面に沿って鋭角に構成されており、従来の樹脂製品にありがちな、混合して端部がぼやけてしまったような部分がなく、斬新な意匠の成形品（人工大理石）が得られた。
【０１７４】
得られた成形品において粒部分が表面積に占める割合は７５％、筋模様部分が表面積に占める割合は２５％であった。また、上記成形品における平均隣接割合は６０％、平均アスペクト比は２．５、大粒占有割合は７０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた、上記破砕物（１）の硬化物の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は６．６、上記破砕物（２）の硬化物の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は２１、上記破砕物（３）の硬化物の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は８．５であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図３に示す。
【０１７５】
〔比較例１〕
不飽和ポリエステル樹脂（株式会社日本触媒製、商品名：エポラックＮ−３６）１５部、炭酸カルシウム（日東粉化工業株式会社製、商品名：ＮＳ−１００）３５部、白寒水石（日東粉化工業株式会社製、商品名：＃７０）５０部、およびベンゾイルパーオキサイド１部を混練し、これを１０ｍｍ程度の球状に固め、その上に、０．５部の酸化チタン粉末（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）をまぶして、比較用の成形材料（Ｉ）を得た。
【０１７６】
上記成形材料（Ｉ）を、金型温度を１００℃にした以外は実施例１と同様にして金型に充填して成形したところ、半透明な地肌に筋状の白色模様が入った成形品を得た。筋模様は成形時の流動によって部分的に分散混合しており、はっきりとした鋭角の表面模様が得られず、天然石とは異なる外観のものであった。
【０１７７】
また、上記の１０ｍｍ程度の球状に固めた成形材料を使用し、単量体をスチレンモノマーに変更した以外は実施例１と同様にして重量変化率を求めたところ、成形材料がスチレンモノマーに溶解し、粉体だけが残った。つまり、添加した樹脂（不飽和ポリエステル樹脂１５部）が全て溶解し、３５部の炭酸カルシウムと５０部の白寒水石とだけが、原型をとどめない粉体として残った。つまり、上記の成形材料の重量変化率は−１５％であった。
【０１７８】
得られた成形品（人工大理石）中の空間部の割合を測定したところ、０％であった。なお、得られた成形品ははっきりした粒状の模様が得られず、従って、上記成形品の表面積に占める粒部分およびマトリクス部分の割合、平均隣接割合、平均アスペクト比、大粒占有割合を測定することはできなかった。
【０１７９】
〔比較例２〕
市販の人工大理石（Ｎ＆Ｌマーブル株式会社製、商品名：マーベセレス  Ｇ−０７）の表面積に占める粒部分およびマトリクス部分の割合、平均隣接割合、平均アスペクト比、大粒占有割合、人工大理石中の空間部の割合を前記した方法により測定した。この結果、上記人工大理石において粒部分が表面積に占める割合は４５％、粒部分以外のマトリクス部分が表面積に占める割合は５５％であった。また、上記成形品における平均隣接割合は１０％、平均アスペクト比は１．５、大粒占有割合は３２％、人工大理石中の空間部の割合は０％であった。上記市販の人工大理石の表面模様を図４に、その二値化画像を図５に示す。
【０１８０】
〔実施例２〕
実施例１で作成した茶色の反応生成物（ｃ）を、実施例１で用いた回転刃式高速カッターを使用し、スクリーンの径を変更して、平均粒径２ｍｍの茶色の破砕物（４）、平均粒径４ｍｍの茶色の破砕物（５）、平均粒径７ｍｍの茶色の破砕物（６）を得た。
【０１８１】
なお、ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｃ）の粘度は１４０，０００Ｐａ・ｓであり、硬度はＨＤＤ  ３５であった。
【０１８２】
次に、上記破砕物（４）２０部、破砕物（５）３０部、破砕物（６）５０部を実施例１と同様にしてオープンドラムに投入し、さらに酸化チタン（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）０．２部を投入し、実施例１と同様にして、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての酸化チタンが付着した、大きさの異なる茶色の破砕物の混合物を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（４）〜（６）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｃ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｃ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は１１であった。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｃ）の重量変化率は＋４５％であった。
【０１８３】
表面に酸化チタンが付着した上記破砕物の混合物を実施例１と同様にして成形して均一な厚さの平板を得た。この平板の表面を実施例１と同様に研磨したところ、成形品として、茶色の粒からなる地に白の筋模様が入った、天然石の意匠によく似た模様が再現された人工大理石が得られた。
【０１８４】
得られた成形品の粒部分の面積と筋模様部分の面積との比は、粒部分２９に対し、筋模様部分３であり、粒部分が表面積に占める割合は９１％、筋模様部分が表面積に占める割合は９％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は７０％、平均アスペクト比は１．８、大粒占有割合は６０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた上記各茶色の破砕物（４）〜（６）の硬化物の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は８．２であった。前記したように、本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図６に、その二値化画像を図７に示す。
【０１８５】
〔実施例３〕
実施例１で用いた白色トナーの代わりに暗赤色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ  ＴＳ９９９）０．５部を用いた以外は実施例１と同様にして膨潤ゲル状（ゼリー状）の暗赤色の柔らかい反応生成物（ｄ）を得た。
【０１８６】
得られた反応生成物（ｄ）を実施例１と同様にして裁断し、暗赤色の平均粒径４ｍｍの破砕物（７）を得た。ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｄ）の粘度は１４０，０００Ｐａ・ｓであり、硬度はＨＤＤ  ３５であった。
【０１８７】
次に、実施例１と同様にして作成したシラップ１００部、ヘキサメチレンジイソシアネート３量体（日本ポリウレタン工業株式会社製，商品名：コロネートＨＸ）４部、ジラウリル酸ジブチル錫０．０１部、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサ３Ｍ）０．５部、水酸化アルミニウム（住友化学工業株式会社製、商品名：ＣＷ−３２５Ｂ）１００部、白色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−３）３．０部を混合した後、これを２つに分け、一方にはさらに黒色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−２５６）０．２部を追加して攪拌混合した後、両者を真空脱泡して白色混合物（ｉ）と灰色混合物（ii）とを得た。この白色混合物（ｉ）５部と灰色混合物（ii）５部とを計量し、両混合物を完全に混ざり合わないように軽く混合して、本発明にかかる成形材料（ｚ）として白色まだら模様の混合物(iii)を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（７）の硬化物の色調と上記破砕物（７）の表面に塗布して硬化させたときの上記白色混合物（ｉ）の硬化物の色調との色差は８９、上記破砕物（７）の硬化物の色調と上記破砕物（７）の表面に塗布して硬化させたときの上記灰色混合物（ii）の硬化物の色調との色差は９２であった。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物（７）の重量変化率は＋４５％であった。
【０１８８】
続いて、この白色まだら模様の混合物(iii)と前記破砕物（７）１００部とをオープンドラムに投入し、蓋をしてドラム回転機で２分間回転して攪拌した。その後、得られた混合物を取り出して箱型の容器に入れ、この中で一昼夜放置して増粘させ、ブロック状の成形材料（ｅ）とした。
【０１８９】
得られたブロック状の成形材料（ｅ）を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、暗赤色の粒と、粒の界面に、白から灰色のまだら模様からなる、部分的に異なる色に着色された筋模様が表現された人工大理石が得られた。
【０１９０】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は７９％、筋模様部分が表面積に占める割合は２１％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は９０％、平均アスペクト比は１．８、大粒占有割合は７１％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた上記破砕物（７）の硬化物の色調と混合物(iii)の硬化物の色調との色差は、混合物(iii)の硬化物の白色部分で８４、灰色部分で７０であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図８に、その二値化画像を図９に示す。
【０１９１】
〔実施例４〕
実施例１において、ヘキサメチレンジイソシアネート３量体の使用量を４部から８部に増量し、白色トナーの代わりに暗赤色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ  ＴＳ９９９）０．５部を用いた以外は実施例１と同様にして膨潤ゲル状（ゼリー状）の暗赤色の柔らかい反応生成物（ｆ）を得た。
【０１９２】
得られた反応生成物（ｆ）を、実施例１で用いた回転刃色高速カッターを使用し、スクリーンの径を変更して、平均粒径１０ｍｍの暗赤色の破砕物（８）、平均粒径４ｍｍの暗赤色の破砕物（９）、平均粒径２ｍｍの暗赤色の破砕物（１０）を得た。ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｆ）の粘度は１６０，０００以上（測定限界）であった。また、硬度はＨＤＤ  ５０であった。
【０１９３】
一方、メチルメタクリレート７５部およびポリメチルメタクリレート（住友化学工業株式会社製、商品名：スミペックスＥＸ）２５部を４０℃で６時間混合してアクリルシラップを作成した。このアクリルシラップに黒色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−２５６）３部および１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサ３Ｍ）０．５部を添加、混合して黒色シラップ（ｘ）を得た。上記黒色シラップ（ｘ）の粘度は０．５Ｐａ・ｓであった。
【０１９４】
次に、上記破砕物（８）５０部、破砕物（９）３０部、破砕物（１０）２０部、および黒色シラップ（ｘ）１５部を小型コンクリートミキサーに投入し、１０分間、攪拌、混合することにより、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての上記黒色シラップ（ｘ）が付着した、大きさの異なる暗赤色の破砕物の混合物を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（８）〜（１０）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｆ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｆ）の表面に塗布して硬化させたときの上記黒色シラップ（ｘ）の硬化物の色調との色差は７５であった。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｆ）の重量変化率は＋２０％であった。
【０１９５】
表面に上記黒色シラップ（ｘ）が付着した上記破砕物の混合物を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、暗赤色の粒と、粒の界面に形成された黒色の筋模様からなる、天然石に類似した美麗な意匠の人工大理石を得た。この人工大理石は、粒の頂点が集合した部分の筋模様の面積が、粒の辺部分の筋模様より大きく、粒の角の隙間にマトリクスが多い特徴的な意匠を形成していた。
【０１９６】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は７８％、筋模様部分が表面積に占める割合は２２％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は６０％、平均アスペクト比は２．２、大粒占有割合は６０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた上記各暗赤色の破砕物（８）〜（１０）の硬化物の色調と上記黒色シラップ（ｘ）の硬化物の色調との色差は６６であった。また、上記成形品における辺近傍筋集合率は３５％であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１０に示す。
【０１９７】
〔実施例５〕
実施例１と同様にして作成したシラップ１００部、ヘキサメチレンジイソシアネート３量体（日本ポリウレタン工業株式会社製，商品名：コロネートＨＸ）４部、ジラウリル酸ジブチル錫０．０１部、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサ３Ｍ）０．５部、水酸化アルミニウム（住友化学工業株式会社製、商品名：ＣＷ−３２５Ｂ）１８０部、ベージュトナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ベージュＮＳＢ６４）０．０５部を混合したものに、実施例４で作成した平均粒径４ｍｍの暗赤色の破砕物（９）１０部を加え、混合機を用いて攪拌混合した後、真空脱泡して混合物を得た。この混合物を箱型の容器に注入し、一昼夜放置して反応せしめ、膨潤ゲル状（ゼリー状）の、茶色（暗赤色）粒入りのベージュ色の柔らかい反応生成物（ｇ）を得た。
【０１９８】
得られた反応生成物（ｇ）を、実施例１で用いた回転刃色高速カッターを使用し、スクリーンの径を変更して、平均粒径７ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１１）、平均粒径４ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１２）、平均粒径２ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１３）を得た。
【０１９９】
なお、ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｇ）の粘度は１４０，０００Ｐａ・ｓであり、硬度はＨＤＤ  ４０であった。
【０２００】
次に、上記平均粒径７ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１１）４０部、平均粒径４ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１２）２０部、平均粒径２ｍｍの茶色粒入りベージュ粒（１３）４０部、および酸化チタン（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）０．２部を実施例１と同様にしてオープンドラムに投入し、実施例１と同様にして、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての酸化チタンが付着した、大きさの異なる、茶色粒入りベージュ粒の混合物を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記茶色粒の硬化物の色調と上記茶色粒の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は４５、上記ベージュ粒の硬化物の色調と上記ベージュ粒の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は２１であった。また、実施例１と同様にして測定した上記茶色粒入りベージュ粒の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｇ）の重量変化率は＋４０％であった。
【０２０１】
表面に酸化チタンが付着した、大きさの異なる上記茶色粒入りベージュ粒の混合物を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、ベージュ色の粒の中に茶色の粒が散在し、白い筋模様で縁取られた、粒の中に粒がある、優れた意匠の人工大理石を得ることができた。
【０２０２】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は７２％、筋模様部分が表面積に占める割合は２８％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は５５％、平均アスペクト比は２．５、大粒占有割合は５０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた上記茶色粒入りベージュ粒（１１）〜（１３）の硬化物の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は、上記茶色粒入りベージュ粒（１１）〜（１３）の硬化物の茶色部分で４３、ベージュ色部分で２０であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１１に示す。
【０２０３】
〔実施例６〕
実施例１で用いた白色トナーの代わりに黒トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−２５６）０．２部、ベージュトナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ベージュＮＳＢ６４）０．８部、暗赤色トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ  ＴＳ９９９）１部をそれぞれ使用した以外は、実施例１と同様にして膨潤ゲル状（ゼリー状）の、黒色の柔らかい反応生成物（ｈ）、茶（ベージュ）色の柔らかい反応生成物（ｉ）、赤（暗赤色）色の柔らかい反応生成物（ｊ）を得た。
【０２０４】
得られた反応生成物（ｈ）〜（ｊ）を、実施例１で用いた回転刃色高速カッターを使用し、スクリーンの径を変更して、平均粒径７ｍｍの黒色の破砕物（１４）、平均粒径４ｍｍの黒色の破砕物（１５）、平均粒径２ｍｍの黒色の破砕物（１６）、平均粒径７ｍｍの茶色の破砕物（１７）、平均粒径４ｍｍの茶色の破砕物（１８）、平均粒径２ｍｍの茶色の破砕物（１９）、平均粒径７ｍｍの赤色の破砕物（２０）、平均粒径４ｍｍの赤色の破砕物（２１）、平均粒径２ｍｍの赤色の破砕物（２２）を得た。ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｈ）〜（ｊ）の粘度はそれぞれ１４０，０００Ｐａ・ｓであり、硬度はそれぞれＨＤＤ  ３５であった。
【０２０５】
上記各破砕物を、破砕物（１４）２５部、破砕物（１５）３部、破砕物（１６）２部、破砕物（１７）２５部、破砕物（１８）０部、破砕物（１９）５部、破砕物（２０）３５部、破砕物（２１）５部、破砕物（２２）０部の割合で混合し、酸化チタン（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）０．１部を加えてレジコンミキサーで１０分間混合し、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての酸化チタンが付着した、大きさの異なる、多色粒の混合物を得た。ＪＩＳＫ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記黒色の破砕物の硬化物の色調と上記黒色の破砕物の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は５４、上記茶色の破砕物の硬化物の色調と上記茶色の破砕物の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は８２、上記赤色の破砕物の硬化物の色調と上記赤色の破砕物の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は１２５であった。また、実施例１と同様にして測定した上記各破砕物の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｈ）〜（ｊ）の重量変化率は、それぞれ＋４５％であった。
【０２０６】
表面に酸化チタンが付着した、大きさの異なる上記多色粒の混合物を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、赤黒茶の３色の粒部分と白の筋模様部分とで構成された、大中小の多色の粒からなる、天然石風の美麗な人工大理石を得ることができた。
【０２０７】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は９０％、筋模様部分が表面積に占める割合は１０％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は６５％、平均アスペクト比は１．８、大粒占有割合は８０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた、上記黒色の破砕物の硬化物（黒粒）の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は５２、上記茶色の破砕物の硬化物（茶粒）の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は７２、上記赤色の破砕物の硬化物（赤粒）の色調と酸化チタンの硬化物の色調との色差は１２１であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１２に示す。
【０２０８】
〔実施例７〕
実施例１と同様にして作成したシラップ１００部、ヘキサメチレンジイソシアネート３量体（日本ポリウレタン工業株式会社製，商品名：コロネートＨＸ）４部、ジラウリル酸ジブチル錫０．０１部、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）−３，３，５−トリメチルシクロヘキサン（日本油脂株式会社製、商品名：パーヘキサ３Ｍ）０．５部、青色トナー（住化カラー株式会社製、商品名：ブルーＫＲ−５Ｅ３８２）０．０５部を混合し、実施例１と同様にして、透明で淡い青色に着色した、柔らかい反応生成物（ｋ）を得た。
【０２０９】
得られた反応生成物（ｋ）を、実施例１で用いた回転刃色高速カッターを使用し、スクリーンの径を変更して、透明で淡い青色に着色した、平均粒径２ｍｍの破砕物（２３）を得た。ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｋ）の粘度は４０，０００Ｐａ・ｓであり、硬度はＨＤＤ  １５であった。
【０２１０】
次に、実施例１で用いた平均粒径４ｍｍの白色の破砕物（１）１００部、上記破砕物（２３）１部、鉄黒（大日精化工業株式会社製、商品名：ブラック−１）０．１部を実施例１と同様にしてオープンドラムに投入し、実施例１と同様にして、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての鉄黒が付着した、大きさの異なる２色の破砕物の混合物を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（１）の硬化物の色調、すなわち、実施例１で得られた反応生成物（ａ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ａ）の表面に塗布して硬化させたときの鉄黒の硬化物の色調との色差は５２であり、上記破砕物（２３）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｋ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｋ）の表面に塗布して硬化させたときの鉄黒の硬化物の色調との色差は３１であった。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物（２３）の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｋ）の重量変化率は＋４５％であった。
【０２１１】
表面に鉄黒が付着した、大きさの異なる上記破砕物の混合物を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、白色の粒に、部分的に透明で淡い青色の粒が混ざった地に、黒色の筋模様が形成された、天然石風の美麗な人工大理石を得ることができた。
【０２１２】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は７０％、筋模様部分が表面積に占める割合は３０％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は５０％、平均アスペクト比は２．０、大粒占有割合は４０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた、上記破砕物（１）の硬化物（白粒）の色調と、鉄黒の硬化物の色調との色差、並びに、上記破砕物（２３）の硬化物（透明な淡い青色の粒）の色調と、鉄黒の硬化物の色調との色差は、何れも１６であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１３に示す。
【０２１３】
〔実施例８〕
実施例１において、白色トナーの量を１．０部から０．１部に変更した以外は実施例１と同様にして膨潤ゲル状（ゼリー状）の白色の柔らかい反応生成物（ｌ）を得た。
【０２１４】
得られた反応生成物（ｌ）を、実施例１と同様にして裁断し、平均粒径４ｍｍの白色の破砕物（２４）を得た。ヘリパス粘度計を用いて測定した、粉砕チップ用ブロックである上記反応生成物（ｌ）の粘度は１４０，０００Ｐａ・ｓ、硬度はＨＤＤ  ３５であった。
【０２１５】
次に、上記破砕物（２４）１００部、鉄黒（大日精化工業株式会社製、商品名：ブラック−１）０．３部を実施例１と同様にしてオープンドラムに投入し、実施例１と同様にして、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての鉄黒が付着した破砕物を得た。ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した、上記破砕物（２４）の硬化物の色調、すなわち、上記反応生成物（ｌ）の硬化物の色調と上記反応生成物（ｌ）の表面に塗布して硬化させたときの鉄黒の硬化物の色調との色差は５９であった。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物（２４）の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｌ）の重量変化率は＋４５％であった。
【０２１６】
表面に鉄黒が付着した上記破砕物（２４）を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、成形品として、白色の粒からなる地に黒色の筋模様が形成された、天然石風の美麗な人工大理石を得ることができた。
【０２１７】
上記の人工大理石は、一見すると、他の実施例で得られた人工大理石と比較してマトリクス部分が多いように見えるが、これは、粒部分の白色トナーの量が少なく、白色の粒からなる地部分において一部黒色の筋模様が透けて見えるためであり、得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は７０％、筋模様部分が表面積に占める割合は３０％であった。なお、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は５０％、平均アスペクト比は２．０、大粒占有割合は４０％、人工大理石中の空間部の割合は０％、人工大理石の画像から求めた、上記破砕物（２４）の硬化物（白粒）の色調と鉄黒の硬化物の色調との色差は４８であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１４に示す。
【０２１８】
〔実施例９〕
実施例１において、得られたシラップに対し、白色トナーの代わりに茶トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−８２９）０．１部および黄トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−１１９５）０．０５部をそれぞれ添加した以外は、実施例１と同様にして攪拌混合、真空脱泡を行ってベージュ色の混合物（iv）を得た。
【０２１９】
また、使用するトナーを赤トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴＴＳ９９９）０．５部および茶トナー（大日精化工業株式会社製、商品名：ＡＴ−８２９）０．５部に変更する以外は全く同様にして、赤茶色の混合物（ｖ）を得た。
【０２２０】
次いで、実施例１で用いたものと同じ箱型の容器に、まず上記したベージュ色の混合物（iv）を、２０ｍｍの厚さに注入し、その上に、２ｍｍの厚さで上記した赤茶色の混合物（ｖ）を、両者がなるべく混じり合わないようにゆっくり注入し、上記した２０ｍｍのベージュ色の混合物（iv）の上に２ｍｍの赤茶色の混合物（ｖ）が重ねられた、層状（２層）の混合物を得た。続いて、同様の方法で、上記２層の混合物の上から、２０ｍｍのベージュ色の混合物（iv）を注入し、その上に、２ｍｍの厚さで上記した赤茶色の混合物（ｖ）を注入し、さらにこの操作を継続して、合計４層のベージュ色の混合物（iv）と４層の赤茶色の混合物(ｖ)とが交互に積層された層状混合物を得た。最後に、この層状混合物の上に、１５０ｍｍのベージュ色の混合物（iv）をゆっくり注ぎ、これを一昼夜放置して反応せしめ、ベージュ色の層と赤茶色の層とが交互に積層されてなる、膨潤ゲル状の柔らかい反応生成物（ｍ）を得た。
【０２２１】
得られた反応生成物（ｍ）を実施例１と同様にして裁断し、ベージュ色の混合物（iv）を地とし、該地中に一部、赤茶色の混合物(ｖ)が流れ模様状に混在された、平均粒径７ｍｍの模様付き破砕物（２５）を得た。
【０２２２】
ヘリパス粘度計を用いて測定した上記反応生成物（ｍ）の粘度は、１２５，０００Ｐａ・ｓであった。また、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した上記反応生成物（ｍ）の硬度は、ＨＤＤ  １７であった。
【０２２３】
次に、上記模様付き破砕物（２５）を実施例１と同様にしてオープンドラムに投入し、さらに酸化チタン（石原産業株式会社製、商品名：Ｒ−８２０）０．３部を投入し、実施例１と同様にして、表面に、本発明にかかる成形材料（ｚ）としての酸化チタンが付着した、模様付きのベージュ色の破砕物（２６）を得た。上記ベージュ色の混合物（iv）を一昼夜放置して反応せしめることにより得られた反応生成物（ｎ）を硬化してなる硬化物の色調と、該反応生成物（ｎ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は７．４であった。また、上記赤茶色の混合物(ｖ)を一昼夜放置して反応せしめることにより得られた反応生成物（ｏ）を硬化してなる硬化物の色調と、該反応生成物（ｏ）の表面に塗布して硬化させたときの酸化チタンの硬化物の色調との色差は７６であった。該色差は、ＪＩＳ  Ｋ７１０５に基づいて、日本電色工業株式会社製のColor Measuring Systemにより測定した。また、実施例１と同様にして測定した上記破砕物（２５）の重量変化率、すなわち、上記反応生成物（ｍ）の重量変化率は＋４５％であった。
【０２２４】
表面に酸化チタンが付着した上記破砕物（２６）を、実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いたところ、ベージュ色の粒の中に、部分的に赤茶色の模様があり、ベージュ色の粒の周りに白い筋模様がある、天然石に類似した、美麗な意匠の人工大理石を得ることができた。
【０２２５】
得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は９１％、筋模様部分が表面積に占める割合は９％であった。尚、成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。上記成形品における平均隣接割合は９０％、平均アスペクト比は２．１、大粒占有割合は８５％、人工大理石中の空間部の割合は０％であり、人工大理石の画像から求めた、上記反応生成物（ｍ）の硬化物のベージュ色部分の色調と、酸化チタンの硬化物（白色）の色調との色差は１０、上記反応生成物（ｍ）の硬化物の赤茶色部分の色調と、酸化チタンの硬化物（白色）の色調との色差は７８であった。本実施例で得られた人工大理石の表面模様を図１５に、その二値化画像を図１６に示す。
【０２２６】
〔参考例１〕
実施例１においてトナーを表１に示すように変更した以外は実施例１と同様にして、黒、茶、ベージュ、灰、白の５色の膨潤ゲル状の柔らかい反応生成物を得た。得られた反応生成物を、それぞれ、実施例１と同様にして裁断し、平均粒径４ｍｍの５色の破砕物（粒）を得た。
【０２２７】
ヘリパス粘度計を用いて測定した各反応生成物の粘度は、それぞれ、１２５，０００Ｐａ・ｓ（黒色）、１４０，０００Ｐａ・ｓ（茶色）、１４０，０００Ｐａ・ｓ（ベージュ色）、１２５，０００Ｐａ・ｓ（灰色）、１３５，０００Ｐａ・ｓ（白色）であった。また、タイプＤのデュロメータ硬度計を用いて測定した上記各反応生成物の硬度は、順に、ＨＤＤ  （黒色）１５、ＨＤＤ  ３５、ＨＤＤ  ３５、ＨＤＤ  １５、ＨＤＤ  ２０であった。
【０２２８】
次に、筋模様の形成のための添加剤を使用せず、上記した各色の破砕物を、それぞれ２０部ずつ混合した以外は、実施例１と同様の方法を用いて成形を行った。すなわち、上記した各色の破砕物の混合物を、実施例１と同様の平板状の金型を用いて実施例１と同様にして硬化させ、表面を約１ｍｍサンディング（研磨）して取り除いた。これにより、成形品として、黒、茶、ベージュ、灰、白の各色の粒が入り交じった、特徴ある天然石風の外観を有する人工大理石を得ることができた。
【０２２９】
上記成形品における平均アスペクト比は１．８、大粒占有割合は９７％、人工大理石中の空間部の割合は０％であった。なお、得られた成形品の粒部分が表面積に占める割合は１００％であり、該成形品は粒が密に充填されており、目視で判別できるボイドや空間部は存在していなかった。また、実施例１と同様にして測定した上記各色の破砕物の重量変化率、すなわち、上記各色の反応生成物の重量変化率はそれぞれ＋４５％であった。本参考例で得られた人工大理石の表面模様を図１７に示す。
【０２３０】
【表１】
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【０２３１】
【発明の効果】
本発明によれば、上述した膨潤ゲル状の成形材料を使用することで、加熱加圧成形したときに、その破砕面の形状を維持することができる。また、本発明によれば、上記膨潤ゲル状の成形材料の表面に、上記膨潤ゲル状の成形材料の硬化物の色調と、該膨潤ゲル状の成形材料の表面に塗布して硬化させたときの硬化物の色調との色差が３以上となる、着色用の成形材料（ｚ）を、上記した割合で付着させることで、上記膨潤ゲル状の成形材料を硬化したときの硬化物の界面を強調することができ、天然石らしさを表現することができる。
【０２３２】
このため、本発明によれば、直線的な破砕面を有する、膨潤ゲル状の成形材料を硬化させてなる粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の周囲に細い筋状の線模様を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士の境目が粒とは異なる色調により強調された、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石の製造方法を提供することができるという効果を奏する。
【０２３３】
このようにして得られた本発明にかかる人工大理石は、以上のように、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）からなる筋状の明確な界面が形成されている意匠を有している。
【０２３４】
また、このようにして得られた本発明にかかる人工大理石は、以上のように、粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と、マトリクスとからなり、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）が、当該人工大理石の表面積の７０〜９９％の割合を占めていると共に、マトリクスが当該人工大理石の表面積の３０〜１％の割合を占め、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均隣接割合が５０％以上、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の平均アスペクト比が１．１以上、５．０以下であり、大粒占有割合が２０％以上である意匠を有している。
【０２３５】
さらに、本発明にかかる人工大理石は、以上のように、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣り合う粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、実質的に互いに組み合わさる形状の接合面を有し、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の鋭角な破砕面によって形成される、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の頂点と、該粒状の樹脂硬化物（Ｙ）と隣り合う複数の粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とにより包囲された領域に、該領域を包囲する各粒状の樹脂硬化物（Ｙ）とは異なる色調を有する硬化物（Ｚ）が充填されている意匠を有している。
【０２３６】
このため、本発明によれば、上記粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士の境目が粒とは異なる色調により強調された、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石の製造方法を提供することができるという効果を奏する。
【０２３７】
さらに、本発明によれば、上記膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）として、異なる色に着色する等して色調の異なる複数色（複数種類）の膨潤ゲル状の成形材料（ｙ）を使用し、該成形材料（ｙ）表面に成形材料（ｚ）を付着させることなくそのまま加熱加圧下で成形することにより、一体的に成形された、直線的な破砕面を有する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）の集合体からなり、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が、互いに組み合わさる形状の接合面を有し、直接接合されていると共に、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が互いに異なる色調を有し、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）間に、明確な界面が形成されている意匠を有する人工大理石を得ることができる。
【０２３８】
よって、本発明によれば、互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士が互いに異なる色調を有することで互いに隣接する粒状の樹脂硬化物（Ｙ）同士の界面が強調された、天然石に極めて類似した意匠を有する人工大理石の製造方法を提供することができるという効果を奏する。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の一実施の形態にかかる人工大理石の製造方法を用いて得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図２】  従来の人工大理石の表面模様を示す図である。
【図３】  実施例１で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図４】  比較例２に示す市販の人工大理石の表面模様を示す図である。
【図５】  図４を画像処理して得られた二値化画像を示す図である。
【図６】  実施例２で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図７】  図６を画像処理して得られた二値化画像を示す図である。
【図８】  実施例３で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図９】  図８を画像処理して得られた二値化画像を示す図である。
【図１０】  実施例４で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１１】  実施例５で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１２】  実施例６で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１３】  実施例７で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１４】  実施例８で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１５】  実施例９で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１６】  図１５を画像処理して得られた二値化画像を示す図である。
【図１７】  参考例１で得られた人工大理石の表面模様を示す図である。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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