(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）下記式（１）で示される構造のエポキシ樹脂（ただし、Ｇはグリシジル基を示す）、（Ｂ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤、（Ｃ）難燃剤、（Ｄ）球状溶融シリカ、及び（Ｅ）カップリング剤を必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【化１】
0004560928.tif 000007
【請求項２】
成分（Ｂ）がフェノールノボラック、またはビスフェノールＡノボラックである請求項１に記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項３】
成分（Ｄ）が最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカである請求項１又は２に記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項４】
成分（Ｄ）がカップリング剤で予め表面処理された球状溶融シリカである請求項１乃至３のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項５】
成分（Ｄ）が平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカである請求項４記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項６】
成分（Ｄ）が最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリング剤で表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカからなる請求項１又は２に記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項７】
成分（Ｄ）に用いる球状溶融シリカを予め表面処理するカップリング剤が、エポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれるカップリング剤である請求項４、５又は６記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項８】
成分（Ｅ）がエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれるカップリング剤である請求項１乃至７のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項９】
難燃剤が臭素化エポキシ樹脂である請求項１乃至８のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項１０】
難燃剤が９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシドである請求項１乃至８のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項１１】
難燃剤が９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド及びトリアリールホスフィンオキサイドである請求項１乃至８のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物。
【請求項１２】
請求項１乃至１１のいずれかに記載のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物を繊維基材に含浸、乾燥してなることを特徴とするプリプレグ。
【請求項１３】
請求項１２記載のプリプレグを加熱成形してなることを特徴とする銅張積層板。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、高耐熱、低熱膨張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
半導体の分野では高密度実装技術の進歩から従来の面実装からエリア実装に移行していくトレンドが進行し、ＢＧＡやＣＳＰなど新しいパッケージが登場、増加しつつある。そのため以前にもましてインターポーザ用リジッド基板が注目されるようになり、高耐熱、低熱膨張基板の要求が高まってきた。しかし現行のインターポーザ用リジッド基板として用いられているビスマレイミド−トリアジン樹脂系基板は吸水率が高い上、線膨張係数が大きくＩＣパッケージの耐半田性は必ずしも十分ではない。一方、一般に基板の熱膨張係数を低減するためには、無機充填材、特に溶融シリカを使うことは広く行われていることではあるが、従来使用されてきた破砕状溶融シリカでは、角張った形状であるため基材や銅箔にプレス成形の際に大きなストレスを与えてしまい、基材や銅箔を損傷し、その損傷部分を起点に半田クラックが発生したり、外観が悪くなる場合がある。特開平９−２７２１５５公報にはこのような問題を解決するため、球状シリカを用いる技術が開示されているが、インターポーザ用リジッド基板に最適な樹脂組成の記載はない。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
本発明はこのような問題を解決するべくなされたもので、高耐熱、低熱膨張、低吸水性によって優れた耐半田性を有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物、及びそれを用いたプリプレグ、銅張積層板を提供するものである。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
本発明は、耐熱性、低吸水性に寄与する特定のエポキシ樹脂及びフェノール樹脂系硬化剤、難燃剤及び低熱膨張性や低吸水性を発現する球状溶融シリカを必須成分として含有するインターポーザ用エポキシ樹脂組成物を技術骨子とするものであり、かかる組成により上記目的を達成するに至った。
【０００５】
具体的には、（Ａ）下記式（１）で示される構造のエポキシ樹脂（ただし、Ｇはグリシジル基を示す）、（Ｂ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤、Ｃ）難燃剤、（Ｄ）球状溶融シリカ、及び（Ｅ）カップリング剤を必須成分とすることを特徴とするインターポーザ用エポキシ樹脂組成物、およびかかるエポキシ樹脂組成物を基材に含浸、乾燥して得られるプリプレグ、それを用いて加熱成形してなる銅張積層板である。
【化２】
0004560928.tif 000002
【０００６】
【発明の実施の形態】
本発明に用いる（Ａ）式（１）で示される構造のエポキシ樹脂（ただし、Ｇはグリシジル基を示す）は、低吸水、高いガラス転移温度や熱剛性を発現するための多官能エポキシ樹脂である。一般に高いガラス転移温度を発現する多官能エポキシ樹脂は吸水率が高いことが欠点であるが、本発明に使用するエポキシ樹脂は、ナフタレン環のパッキング性のよさにより自由体積が低減され、低吸水性と耐熱性が両立し、ＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性に優れた性能を発揮する。本発明においてエポキシ樹脂組成物中に占める（Ａ）成分の割合は１０〜５０重量％が好ましい。１０重量％未満では、（Ｂ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤を合わせても結合剤成分が少なくなり、耐熱性特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性が低下するようになる。５０重量％を越えると、充填材の割合が低下し、熱膨張、吸水率が増加しＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性が低下するので好ましくない。ここで、インターポーザとしての耐半田クラック性とは、リジッドインターポーザを使用したＢＧＡやＣＳＰ等において行われるＪＥＤＥＣ実装ランク条件に準じた耐半田クラック試験において、インターポーザに起因するか、または間接的にインターポーザの特性が影響を与えて発生するクラック、または界面剥離に対する耐性を意味する。
なお、エポキシ樹脂として、（Ａ）成分以外のエポキシ樹脂、例えばビスフェノールＡ型のエポキシ樹脂をエポキシ樹脂全体の３０重量％以下配合してもよい。
【０００７】
次に成分（Ｂ）１分子中に３個以上のフェノール性水酸基を有するフェノール樹脂系硬化剤としては、フェノールノボラック、ビスフェノールＡノボラック、フェノールアラルキル樹脂等が例示されるが、フェノール性水酸基当量が比較的小さく、低官能のモノマーを容易に除去できるフェノールノボラックや高いガラス転移温度が得られるビスフェノールＡノボラックが好ましい。本発明では（Ｂ）成分は、エポキシ樹脂のエポキシ基のモル数と、（Ｂ）成分のフェノール性水酸基のモル数の比（当量比）が０．８以上１．２以下となるよう添加することが好ましい。この範囲外ではガラス転移温度の低下や吸水率の増加で特にＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性の低下やＩＣの耐湿信頼性の低下が生じることがある。
【０００８】
本発明に用いる成分（Ｃ）難燃剤は、耐燃性に寄与するものであれば何ら限定するものではないが、ハロゲンが問題にならない製品に適用する場合は、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂、臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂などの臭素化エポキシ樹脂がＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性やＩＣの耐湿信頼性が優れ好適である。臭素化エポキシ樹脂においては難燃化するために必要な臭素添加量は樹脂の配合割合により変動するが、エポキシ樹脂組成物中に占める臭素量の割合で、通常０．５重量％以上２０重量％以下である。ハロゲンフリーであることが求められるものには、リン酸エステル、赤リン、９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド（以下ＨＣＡと略す）、トリアリールホスフィンオキサイドなどのリン系難燃剤、ホスファゼンなどが例示されるが、ＩＣパッケージのインターポーザとしての耐半田クラック性やＩＣの耐湿信頼性を維持するには、ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドの併用が好適である。
【０００９】
ＨＣＡは、リンに結合している水素がエポキシ基と反応する反応性リン化合物であり、加水分解して吸水性を高めたり、密着性を低下させたりすることがなく極めて優れたリン系難燃剤である。しかしこの化合物は一方で樹脂の硬化性を遅らせる作用があるため、プレス成形時間を短縮した場合に硬化性に問題が出ることがある。その場合にはＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドとの併用が好適である。トリアリールホスフィンオキサイドの例としてはトリフェニルホスフィンオキサイド、トリスヒドロキシフェニルホスフィンオキサイド、ビス（ヒドロキシフェニル）フェニルホスフィンオキサイド、トリスアミノフェニルホスフィンオキサイド、ビス（アミノフェニル）フェニルホスフィンオキサイドが例示できるが、トリアリールホスフィンオキサイドのアリール基が無置換であっても、何らかの置換基を有していてもよい。
【００１０】
トリアリールホスフィンオキサイドは、マトリックス樹脂と反応しないかまたは反応性が小さいと考えられるが、耐加水分解性に優れており、加えてＨＣＡのように硬化性に影響を与えない。したがってＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドを併用すると難燃性と硬化性を維持しながら吸水性や密着性も悪化させず良好な半田耐熱性を実現できる。ＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドの添加重量比率は１：４〜４：１が好ましい。この範囲をはずれると併用効果が薄れる場合がある。ＨＣＡ、またはＨＣＡとトリアリールホスフィンオキサイドの合計添加量は、エポキシ樹脂組成物全体に対して、０．５〜１０重量％が好ましい。０．５重量％未満では難燃効果が低下するおそれがあり、１０重量％を越えるとガラス転移温度の低下や吸水性を高めたり、密着性を低下させ耐半田クラック性の低下が起こる場合がある。
【００１１】
本発明に用いる成分（Ｄ）球状溶融シリカは、吸水率を低減し、線膨張係数を低下させ、ＩＣパッケージの構成材料であるインターポーザの耐半田クラック性を向上させる重要な成分である。破砕状溶融シリカでは、銅張積層板を構成するガラス基材と銅箔の比較的狭い間隙に充填材が挟まると、角張った形状であるため、プレス成形の際に基材や銅箔に大きなストレスを与えてしまい、それらを損傷し、その損傷部分を起点に半田クラックが発生したり、外観が悪くなることがあり、加えて多量に充填材を使用する場合に流動性が低下する。
【００１２】
球状溶融シリカの場合、粒径、粒度分布、比表面積にかかわらず、破砕状溶融シリカに比べて基材や銅箔へのストレスは小さいが、中でも、平均粒径５μｍ以下（本発明において、粒径はすべてレーザー回折式粒度分布測定の値である）の球状溶融シリカの場合、基材や銅箔にストレスがより小さく好ましい。  平均粒径が５μｍを越えると基材や銅箔へのストレスが次第に大きくなって耐半田クラック性が悪化する場合がある。平均粒径５μｍ以下の球状溶融シリカ中でも最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつＢＥＴ法による比表面積が５ｍ2 ／ｇ以下の球状溶融シリカ、あるいはカップリング剤で予め表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカは、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいことに加え、凝集が少なく充填材が均一に分散するのでさらに好ましい。  最大粒径が２４μｍを超える粗粒が含まれると銅箔と基材の間で粗粒に起因する空間ができ、吸湿した場合に水が滞留して耐半田クラック性が悪化したり、銅張積層板の外観が悪化する場合がある。また平均粒径が２μｍより小さい場合や比表面積が５ｍ2 ／ｇを超える場合、粒子の２次凝集により前述粗粒が含まれる場合と同様の問題が生じる場合がある。
【００１３】
成分（Ｄ）球状溶融シリカは、予めカップリング剤で表面処理したものを使用すれば、凝集が少なく充填材が均一に分散するので好ましい。用いられるカップリング剤は、シランカップリング剤、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カップリング剤等のケイ素系カップリング剤やチタネート系カップリング剤等が挙げられるが、エポキシ樹脂と溶融球状シリカの表面の塗れ性向上の点で、ケイ素系カップリング剤が好ましい。具体的にはエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤、ウレイドシランカップリング剤、メルカプトシランカップリング剤、ジシラザン、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カップリング剤からなる群から少なくとも１種選ばれるものなどが挙げられる。特にエポキシシランカップリング剤、アミノシランカップリング剤と、シロキサン結合の繰り返し単位を２個以上有し、かつアルコキシ基を有するシリコーンオイル型カップリング剤を併用した場合、シリカ表面へカップリング剤が効率よく定着する。この場合のカップリング剤の割合は球状溶融シリカ１００重量部に対し０．１重量部以上１０部重量以下が一般的である。
【００１４】
予めカップリング剤で表面処理された球状溶融シリカは、平均粒径２μｍ以下のものが、凝集が少なく充填材が均一に分散することに加え、基材や銅箔へのストレスが極めて小さいのでさらに好ましい。また、同様の理由で、球状溶融シリカとして、最大粒径２４μｍ以下で、平均粒径２μｍ以上５μｍ以下、かつ比表面積が５ｍ2 ／ｇ以下の球状溶融シリカと予めカップリング剤で表面処理された平均粒径２μｍ以下の球状溶融シリカとを併用することも好ましい態様の一つである。カップリング剤を用いる場合、シリカ表面のシラノールとカップリング剤の反応を促進するために、少量の水を添加したり、酸やアルカリを用いることは当業者では公知であり、本発明に含まれる。
【００１５】
成分（Ｄ）球状溶融シリカは、エポキシ樹脂組成物中５０重量％以上を占めると熱膨張、吸水率が小さくなるので好ましい。ただし、９０重量％を越えるとエポキシ樹脂組成物中の充填材の割合が大きすぎて含浸等の操作が困難となる。
【００１６】
本発明において前記のカップリング剤以外に、他の成分と共に原料配合などの際に成分（Ｅ）カップリング剤を使用することは、球状シリカを予め表面処理しているか否かにかかわらず球状溶融シリカの均一な分散、凝集防止に効果があり好ましい。使用するカップリング剤は、成分（Ｄ）球状溶融シリカの表面処理に用いるカップリング剤と同様のものが例示される。エポキシ樹脂組成物中に占めるカップリング剤（Ｅ）の割合は０．０５〜１０重量％が好ましい。０．０５重量％未満では充填材の表面全体にカップリング剤を分散させることができない可能性がある。また１０重量％を越えるとガラス転移温度が低下する場合がある。
【００１７】
本発明のエポキシ樹脂組成物は必要に応じて、上記成分以外の添加剤を特性を損なわない範囲で添加することができる。本発明のエポキシ樹脂組成物は溶剤を用いてワニスとして、または無溶剤にて繊維基材に塗布含浸し乾燥することによりプリプレグを得ることができる。基材としてはガラス織布、ガラス不織布、その他有機基材などを用いることができる。このプリプレグの１枚又は複数枚を銅箔とともに加熱成形して銅張積層板が得られる。これらのプリプレグ及び銅張積層板も本発明に含まれるものである。
【００１８】
【実施例】
実施例１
式（１）で示されるナフタレン型４官能エポキシ樹脂（大日本インキ製ＥＸＡ−４７００、エポキシ当量１６３） １６部（重量部、以下同じ）、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）１０部、フェノールノボラック（軟化点１０５℃）７部、ビスフェノールＡノボラック（軟化点１１５℃、水酸基当量１２９）７部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、この溶液にγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン０．５部を加え撹拌し、続いて平均粒径２．５μｍの球状溶融シリカ（２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍ、比表面積４．５ｍ2 ／ｇの球状溶融シリカ）６０部をいかり型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
作製したワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００１９】
実施例２
平均粒径０．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液１０部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出した。次に実施例１と同じエポキシ樹脂（ＥＸＡ−４７００、エポキシ当量１６３）１２部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）８部、フェノールノボラック（軟化点１０５℃）１０部、およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、γ−(2-アミノエチル)アミノプロピルトリメトキシシラン０．１部を加え、続いて先にカップリング剤で表面処理した平均粒径０．５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
作製したワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００２０】
実施例４
平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカ７０部をヘンシェルミキサーに投入、攪拌しながらγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシランのメタノール１０重量％溶液８部とシリコーンオイル型カップリング剤Ａ（日本ユニカー製ＭＡＣ２１０１）のメタノール１０重量％溶液１部を少しずつ添加した。添加終了後５分攪拌し取り出した。次に実施例１と同じエポキシ樹脂（ＥＸＡ−４７００、エポキシ当量１６３）１３部、臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂（エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％）６部、フェノールノボラック（軟化点１０５℃）６部、ビスフェノールＡノボラック（軟化点１１５℃、水酸基当量１２９）５部およびエポキシ樹脂と硬化剤量の合計１００部に対し２−フェニル−４−メチルイミダゾールを０．０３部をメチルエチルケトンとメチルセロソルブの混合溶剤に溶解した後、先にカップリング剤で表面処理した平均粒径１．５μｍの球状溶融シリカをいかり型撹拌羽根で撹拌しながら少しずつ添加した。全成分を混合したところで高速攪拌機を用いて１０分撹拌しワニスを調製した。
作製したワニスを用いてガラスクロス（厚さ１８０μｍ、日東紡績製）に含浸し、１５０℃の加熱炉で６分乾燥してワニス固形分（プリプレグ中、ガラスクロスを除く成分）が約５０重量％のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に厚み１２μｍの銅箔を重ねて、圧力４０ｋｇｆ／ｃｍ2 、温度１９０℃で１２０分加熱加圧成形を行い両面銅張積層板を得た。
【００２１】
実施例３、５〜１４及び比較例１〜４
表１、２及び表４に示す配合にて、表中カップリング剤添加方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、Ｂは実施例２と同様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニスを調製し両面銅張積層板を得た。なお実施例６はカップリング剤を使用しない例である。また比較例１はビスマレイミド−トリアジン樹脂（三菱ガス化学製ＢＴレジン、ＣＣＬ−ＨＬ８３０）を用いた。
【００２２】
実施例１５〜２１
表３に示す配合にて、表中カップリング剤添加方法において、Ａは実施例１と同様の方法で、Ｂは実施例２と同様の方法で、Ｃは実施例４と同様の方法にてワニスを調製し、プレス時間１２０分を６０分に変更して両面銅張積層板を得た。
【００２３】
得られた両面銅張積層板の評価方法を▲１▼〜▲３▼に、ＢＧＡの評価方法を▲４▼、▲５▼に示す。
▲１▼ガラス転移温度
厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、得られた積層板から１０ｍｍ×６０ｍｍのテストピースを切り出し、動的粘弾性測定装置を用いて３℃／分で昇温し、ｔａｎδのピーク位置をガラス転移温度とした。
▲２▼線膨張係数
厚さ１．２ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、得られた積層板から２ｍｍ×２ｍｍのテストピースを切り出し、ＴＭＡを用いてZ方向の線膨張係数を５℃／分で測定した。
▲３▼難燃性
厚さ０．６ｍｍの両面銅張積層板を全面エッチングし、得られた積層板からＵＬ−９４規格、垂直法により測定した。
【００２４】
▲４▼パッケージ反り量
実施例で作製した厚さ０．４ｍｍの両面銅張積層板をＢＧＡ用に回路加工した。この回路基板（リジッドインターポーザ）と封止材料に住友ベークライト製ＥＭＥ−７７２０を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７５ｋｇ／ｃｍ2 、硬化時間２分で２２５ｐＢＧＡ（パッケージサイズは２４×２４ｍｍ、厚さ１．１７ｍｍ、シリコンチップはサイズ９×９ｍｍ、厚さ０．３５ｍｍ、チップと回路基板のボンディングパッドとを２５μｍ径の金線でボンディングしている。）を成形し、１７５℃、８時間で後硬化した。室温に冷却後、パッケージのゲート部から対角線方向に、パッケージ上面の高さの変位を表面粗さ計により測定し、ゲート部を基準とした最大の変位値を反り量とした。単位はμｍ。
▲５▼耐半田クラック性
▲４▼と同様の方法で得たパッケージ８個を、８５℃、相対湿度６０％の環境下で１９２時間放置した後、ＪＥＤＥＣの方法に準じてＩＲリフロー処理を行った。
処理後の内部の剥離、及びクラックの有無を超音波探傷機で観察し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの個数がｎ個であるとき、ｎ／８と表示する。
【００２５】
評価結果を表１、２、３及び表４の下欄に示す。本発明のエポキシ樹脂組成物を用いてなるインターポーザは優れた耐半田クラック性を有し、加えて成形後の反りも極めて小さい。
【００２６】
【表１】
0004560928.tif 000003
【００２７】
【表２】
0004560928.tif 000004
【００２８】
【表３】
0004560928.tif 000005
【００２９】
【表４】
0004560928.tif 000006
【００３０】
表の注
１）Ａ：実施例１と同様のカップリング剤使用方法
Ｂ：実施例２と同様のカップリング剤使用方法
Ｃ：実施例４と同様のカップリング剤使用方法
２）２４μｍ以上をカットした平均粒径２．５μｍの球状溶融シリカ、比表面積４．５ｍ2／ｇ
３）２４μｍ以上をカットした平均粒径４μｍの球状溶融シリカ、比表面積４ｍ2／ｇ
４）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径８μｍの球状溶融シリカ
５）２４μｍ以上の粗粒がカットされていない平均粒径１１μｍの球状溶融シリカ
６） メタノールで希釈したγ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン１０重量％溶液
７）シリコーンオイル型カップリング剤Ａ：日本ユニカー製ＭＡＣ２１０１
８）メタノールで希釈したシリコーンオイル型カップリング剤Ａ１０重量％溶  液
９）シリコーンオイル型カップリング剤Ｂ：日本ユニカー製ＭＡＣ２３０１
１０）大日本インキ製ナフタレン型４官能エポキシ樹脂（エポキシ当量１６３）
１１）ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量２５０
１２）臭素化フェノールノボラックエポキシ樹脂：エポキシ当量２８４、軟化点８４℃、臭素含量３５重量％
１３）フェノールノボラック：軟化点１０５℃、水酸基当量１０４
１４）ビスフェノールＡノボラック：軟化点１１５℃、水酸基当量１２９
１５）フェノールアラルキル樹脂：三井化学製ＸＬ−２２５
１６）２−フェニル−４−メチルイミダゾール：配合量はエポキシ樹脂と硬化剤の合計量１００部に対する量
１７）９，１０−ジヒドロ−９−オキサ−１０−ホスファフェナントレン−１０−オキシド（三光化学製ＨＣＡ）
１８）臭素化ビスフェノールＡ型エポキシ樹脂：エポキシ当量３６５、臭素含量４６重量％
【００３１】
【発明の効果】
本発明のインターポーザ用エポキシ樹脂組成物は高耐熱、低熱膨張、低吸水性という優れた特性を有し、本発明のエポキシ樹脂組成物から得られた銅張積層板は耐半田性に優れ、反りの小さいＩＣパッケージ用基板を提供でき、関連産業に大きく寄与することができる。