(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記天然繊維は、非連続繊維が撚り合わされた５番手〜８０番手の紡績糸の複数本が、１０〜２００回／ｍの範囲で更に撚りをかけられた状態で熱可塑性樹脂中に存在しており、且つ天然繊維の紡績糸束内に熱可塑性樹脂が含浸されていることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項２】
熱可塑性樹脂中の前記紡績糸は、Ｚ撚りの紡績糸に対して、紡績糸の番手が５〜２０であるときは更にＺ撚りをかけられたものであり、紡績糸の番手が２０超８０以下であるときは更にＳ撚りをかけられたものである請求項１に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項３】
熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン系樹脂、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、あるいはそれらの２種類以上のブレンド樹脂である請求項１または２に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項４】
ポリオレフィン系樹脂に対して、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オキサゾリン変性ポリオレフィン、またはメタクリル酸グリシジルエステル変性ポリオレフィンが０．１〜１５質量％併用されている請求項３に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項５】
繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中に占める天然繊維の含有率が、１０〜６５体積％である請求項１〜４のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレット。
【請求項６】
強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを含浸・引抜き法によって製造するに当たり、天然の非連続繊維が撚り合わされた５番手〜８０番手の紡績糸の複数本に、溶融熱可塑性樹脂浴中で更に１０〜２００回／ｍの撚りをかけながら集束させることにより、該紡績糸束内に溶融熱可塑性樹脂を含浸させて引き取ることを特徴とする繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【請求項７】
紡績糸に更に撚りをかける際の撚り方向が、Ｚ撚りの紡績糸に対して、紡績糸の番手が５〜２０であるときはＺ撚りであり、紡績糸の番手が２０超８０以下であるときはＳ撚りである請求項６に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【請求項８】
熱可塑性樹脂として、ポリオレフィン系樹脂、不飽和カルボン酸またはその誘導体で変性された変性ポリオレフィン系樹脂、エチレン−酢酸ビニル樹脂、あるいはそれらの２種類以上のブレンド樹脂を用いる請求項６または７に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【請求項９】
ポリオレフィン系樹脂に対して、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オキサゾリン変性ポリオレフィン、またはメタクリル酸グリシジルエステル変性ポリオレフィンを０．１〜１５質量％併用する請求項８に記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【請求項１０】
繊維強化熱可塑性樹脂ペレット中に占める天然繊維の含有率を１０〜６５体積％とする請求項６〜９のいずれかに記載の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの製法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、天然の非連続繊維を強化繊維として用いた繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとその製法に関するものである。
【０００２】
【従来の技術】
最近、木材パルプや麻類、シュロなどの植物繊維を強化繊維として用いた繊維強化樹脂についての研究が盛んに進められている。ちなみに、廃棄物公害についての認識が高まっている昨今、天然繊維は埋立て投棄しても廃棄物公害を起こすことがなく環境に優しいばかりでなく、焼却処理するにしても燃焼エネルギーが高くて燃焼エネルギーの回収率が高く、しかも残灰や排ガス公害などの二次公害を起こす恐れも少ないからである。
【０００３】
ところがこれらの天然繊維は、従来から繊維強化樹脂用の強化繊維として汎用されてきたガラス繊維や炭素繊維、金属繊維、各種合成繊維などの連続長繊維に対して、繊維が非連続であることから、これを樹脂と複合し、長繊維の特徴を活かした成形用の樹脂ペレットを製造する際には特別の技術が必要となる。例えば、長繊維の連続ストランドであれば、これを溶融樹脂浴に連続的に含浸させて引き取り、冷却して樹脂を固化させてから任意の長さに切断する汎用の製法によって繊維強化樹脂ペレットを連続的に生産性良く製造できるが、非連続の天然繊維では、これを撚り合わせて紡績糸状にするにしても樹脂含浸時に十分な張力を確保することができず、溶融樹脂浴中に含浸走行させたときに非連続繊維が樹脂浴中で解れて切断することがあり、安定した連続操業を確保することが困難であるからである。
【０００４】
そこで、非連続の天然繊維を強化繊維として用いて繊維強化樹脂ペレットを製造する方法として、例えば下記の様な方法が提案されているが、それぞれ一長一短がある。
【０００５】
(1)ロール混練装置を用いて溶融状態の熱可塑性樹脂に天然繊維を均一に混練し、冷却固化させてから破砕して樹脂ペレットを製造する方法（例えば特開昭５７−１０８１６１号公報など）。この方法であれば、非連続繊維がマトリックス樹脂中に均一に分散された成形材料を得ることができるが、樹脂ペレットのサイズが不揃いであるため、成形工程を含めた成形材料としての取扱い性や成形品の品質安定性に問題がある。
【０００６】
(2)非連続繊維を紡績糸としてから織編物状、不織布状、マット状等に加工しておき、これを溶融樹脂浴に含浸してから冷却固化し、適当な寸法形状に切断して樹脂ペレットを製造する方法（特開昭５８−２８３０７号、特開平３−７３０７号、同３−３０９１６号、同９−４１２８０号など）。この方法は、樹脂含浸物をシート状などの２次成形材料として使用する用途には適しているが、ペレット状の成形材料とするには、これを冷却固化してから更に適当な寸法・形状に切断しなければならないので工程数が多く生産性が低い。しかも切断によるロスが多かったり、切断時に生じるダスト（切屑）により作業環境が汚染されるといった問題も生じてくる。
【０００７】
(3)混練装置や混練押出機などにより溶融樹脂と非連続繊維を混練し、棒状に溶融押出してから冷却固化し任意の長さに切断する方法（特開昭６２−１４６９４５号、同６２−１４６９４７号、特開平３−２９０４５３号など）。この方法では、綿状の繊維を混練押出機に投入する際の供給が困難であったり、また、樹脂を加熱して溶融混練する際に強化繊維が熱劣化を起こしたり混練力により機械的な破損を受け、強化効果が損なわれる。特に木材パルプや麻などの植物繊維は、通常１５０〜１８０℃の温度で熱分解を開始するので、繊維の種類は混練時間に応じてこうした問題を引き起こし難い熱可塑性樹脂を選択して複合しなければならず、マトリックス樹脂の選択の幅が狭い。しかも、その様な低融点の樹脂は概して強度不足であるため、繊維強化樹脂成形品の用途も自ずと制限される。
【０００８】
(4)強化用の紡績繊維と熱可塑性樹脂繊維との複合繊維束を作製し、これを加熱して熱可塑性樹脂繊維を溶融させてから固化して適当な長さのペレットに切断する方法（特開平４−１６３００２号など）。この方法を実施するには、予め熱可塑性樹脂繊維を製造し、あるいは強化繊維との混合糸を製造しなければならず、工程数が多いため経済的に有利な方法とは言えず、しかも熱可塑性樹脂繊維の加熱溶融条件によっては含浸不足となって空隙欠陥を生じることがある。
【０００９】
(5)この他、例えば特公昭６３−３７６９４号、特開平１−１７８４１１号、同４−１１９８０７号、特公平６−５７４０７号などには、強化用繊維の繊維束に溶融させた熱可塑性樹脂を含浸し、これを冷却固化させてから適当な長さに切断して樹脂ペレットを製造する方法が開示されており、これらの中には、強化繊維としてジュート（麻繊維）などを使用し得る旨の記述も見られるが、そこに開示されている強化繊維の大半は連続長繊維であり、非連続繊維を強化繊維として熱可塑性樹脂と複合する際の具体的な問題点については何らの課題も提起されていない。
【００１０】
【発明が解決しようとする課題】
本発明者らは上記の様な公知技術の基で、強化用繊維として最近その使用が注目されている天然の非連続繊維に注目し、これを強化用繊維として熱可塑性樹脂と複合して成形用の熱可塑性樹脂ペレットを製造する際に、前述した様な樹脂ペレットに指摘される問題、特に連続生産性、成形材料としての品質安定性（含浸の均一性、強化繊維の劣化防止）、成形品としての強度特性などを全て満たし得る様な非連続繊維強化熱可塑性樹脂ペレットの開発を期して研究を進めてきた。従って本発明の課題は、連続生産性、成形材料としての品質安定性（含浸の均一性、強化繊維の劣化防止）、成形品としての強度特性などを全て満たし得る様な非連続繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを提供することにある。
【００１１】
【課題を解決するための手段】
上記課題を解決することのできた本発明にかかる繊維強化熱可塑性樹脂ペレットとは、強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂ペレットにおいて、前記天然繊維は、非連続繊維が撚り合わされた５番手〜８０番手の紡績糸の複数本が、１０〜２００回／ｍの範囲で更に撚りをかけられた状態で熱可塑性樹脂中に存在しているところに要旨を有している。
【００１２】
また本発明にかかる製法は、上記構成の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを工業的に生産性良く製造することのできる方法として位置付けられるもので、その構成は、強化繊維として天然繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを含浸・引抜き法によって製造するに当たり、天然の非連続繊維が撚り合わされた５番手〜８０番手の紡績糸の複数本に、１０〜２００回／ｍの撚りをかけながら引き取るところに要旨を有している。
【００１３】
【発明の実施の形態】
上記の様に本発明では、非連続の天然繊維に、溶融した熱可塑性樹脂を含浸して引き抜き、これを適当な長さに切断して繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造する際に、該天然繊維に適度の撚りがかけられた紡績糸の番手を特定し、更に該紡績糸を複数本引き揃え、これらに更に適度の撚りをかながら熱可塑性樹脂を含浸して引き抜き、次いで冷却固化してから適当な長さに切断することによって繊維強化樹脂ペレットを得るものであり、この方法を採用することによって、非連続の天然繊維を強化繊維として用いた長繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを連続法によって生産性良く製造することを可能にした。
【００１４】
そして、この方法によって得られる本発明の繊維強化熱可塑性樹脂ペレットは、上記製法上の特徴から、非連続繊維の紡績糸の複数本が、更に適度の撚りをかけられた状態で熱可塑性樹脂中に存在している点で特徴的構造を有するものである。
【００１５】
本発明で用いられる天然繊維としては、亜麻、苧麻、マニラ麻、サイザル麻、黄麻（ジュート）、大麻、ケナフ、カラムシ、ココナッツ繊維、綿、パンヤ綿、シュロ、稲わら、麦わら、パイナップル繊維、羊毛、生糸などが例示され、これらは単独で使用し得る他、必要により複数を適宜組み合わせて使用できる。複数の天然繊維を組み合わせて使用する場合は、紡績糸を製造する際に混紡してもよく、あるいは複数種類の紡績糸を引き揃えて組み合わせることも可能である。更に、複数本の紡績糸（束）に熱可塑性樹脂を含浸して複合化する際に、複数種の紡績糸を組み合わせることも可能である。また場合によっては、天然繊維と共に合成繊維からなる少量の非連続繊維を併用することも可能である。
【００１６】
紡績糸の太さは、ＪＩＳ  Ｌ０１０１に規定されたジュートの番手（恒長式）で表わすと５〜８０番手（２９，０２９ｍで１ｋｇの重さの紡績糸を１番手という）のものを使用すべきであり、繊維に対する熱可塑性樹脂の含浸性を考えると、紡績糸は細い方が好ましく、好ましくは７〜６０番手、更に好ましくは１０〜４０番手のものが用いられる。
【００１７】
ちなみに、紡績糸の太さが５番手未満の細径糸では、単糸としての引取り力に対する強度不足となり、引取り時の張力で糸切れを起こし易く、安定した連続製造が困難になる。一方、８０番手を超えて太径になり過ぎると樹脂の含浸が不十分となり、ペレタイザー等で切断する際に毛羽が発生して作業環境を悪化させたり、樹脂ペレットを射出成形機のホッパーに投入した時に、該毛羽によってホッパー部でブリッジを起こして成形品の生産性を悪化させたり、更には、得られる樹脂ペレットを用いた成形品の機械的物性値が不十分になる傾向が生じてくる。
【００１８】
製造方法を具体的に記述すると、天然の非連続繊維を撚り合わせて紡績糸とし、該紡績糸を複数本引き揃えて、押出機などから押し出されて貯留された溶融熱可塑性樹脂浴中に通過させると共に、該溶融熱可塑性樹脂浴中で前記複数本の紡績糸に更に撚りをかけながら集束させることにより、該紡績糸束内に熱可塑性樹脂を含浸させる。そして、熱可塑性樹脂の含浸された該紡績糸束をノズルを通して引き抜き、その後冷却してから一定の長さに切断することにより、天然の非連続繊維を含む繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを製造する。
【００１９】
この際、紡績糸束が溶融熱可塑性樹脂浴中に入りノズルを通して引き抜かれるまでの時間は１０秒以内、好ましくは５秒以内となる様にコントロールすることが望ましい。しかして、この時間が長くなり過ぎると、溶融熱可塑性樹脂浴で天然繊維が熱を受ける時間が長くなり、該繊維が熱劣化を起こす恐れがあるからである。但し、この時間が短すぎると含浸不足になるので、好ましくは０．１秒以上、より好ましくは０．１５秒以上を確保することが望ましい。
【００２０】
この含浸走行時には、任意の撚り付与手段により引き抜かれる紡績糸束に、更にピッチが１０〜２００回／ｍ、好ましくは１５〜１５０回／ｍ、更に好ましくは２０〜１２０回／ｍの範囲の撚りを加えながら、溶融熱可塑性樹脂の含浸および引き抜きを行なう。ここで適度の撚りをかけることにより、紡績糸束内への溶融熱可塑性樹脂の含浸が促進されて良好な含浸状態が得られると共に、たとえ含浸・引き抜き時に一部の紡績糸の撚りが緩んで解れができたとしても、それらは他の紡績糸と共に撚られることにより一緒に巻き込まれるので、紡績糸束が含浸浴内で破断される様なことがなく、樹脂含浸連続繊維束として安定に引き抜くことができ、連続生産がストップするといったトラブルを起こすこともない。
【００２１】
なお紡績糸にはＺ撚りとＳ撚りがあり、通常はＺ撚りであるが、本発明において紡績糸に更に撚りを与える際の撚り方向を、例えばＺ撚りの紡績糸に対してＳ撚りとすれば、含浸工程で紡績糸が少しより戻されることになるので、溶融樹脂の含浸をより効果的に行なうことができるので好ましい。但し、紡績糸の番手が小さい場合は、紡績糸の撚り戻しによって張力不足になる恐れがあるので、この場合は張力確保のためむしろＺ撚りにする方が好ましい。これらのことから、紡績糸の番手が５〜２０の範囲であるときはＺ撚りを採用して張力不足を補い、また紡績糸の番手が２０超８０以下の場合はＳ撚りを採用して含浸性を高めることが望ましい。
【００２２】
そして、引き抜き後その下流側で冷却し、含浸された熱可塑性樹脂を冷却固化させてから適当な長さに切断すると、非連続の天然繊維を含む繊維強化樹脂ペレットを得ることができる。かくして得られる繊維強化樹脂ペレットは、その製法に由来して、マトリックスを構成する固化した熱可塑性樹脂中に、天然繊維の紡績糸と、該紡績糸の複数本が更に撚りをかけられた状態で存在することになる。そしてペレット内におけるこうした天然繊維の存在形態は、公知の連続長繊維強化樹脂ペレットや、非連続繊維の紡績糸を用いた織編物などに樹脂を含浸して切断した繊維強化樹脂ペレット内における強化繊維の存在形態とは明らかに異なったものとなる。
【００２３】
また、本発明の繊維強化樹脂ペレット内では、非連続天然繊維が結果的に２重に撚りがかけられた状態で存在することになり、切断されたペレット長に対してペレット内に含まれる天然繊維の長さは撚りが与えられている分だけ若干長くなる。従って、より長い天然繊維を強化材として含むペレットを、ハンドリング上有利（ペレット長が長いと成形時にホッパーでブリッジを起こし易くなる）に取り扱うことが可能となる。
【００２４】
なお、上記含浸引き抜き工程で与えられる撚り数が１０回／ｍ未満では、撚りを与えることによる張力増強が不十分になると共に、紡績糸から解れた短繊維が溶融樹脂浴中に混入して引取り抵抗が大きくなって、天然繊維の紡績糸束が破断を起こし易くなり、逆に撚り数が２００回／ｍを超えて過度に多くなると、紡績糸束への樹脂の含浸が不十分となり、繊維強化樹脂ペレットの品質や成形品の物性が満足できなくなる。
【００２５】
本発明でマトリックス樹脂として使用する熱可塑性樹脂の種類は特に制限されず、熱可塑性を有するものであれば全て使用可能であり、例えば、ポリプロピレン（ＰＰ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）などのポリオレフィン系樹脂；ポリアミド４、ポリアミド６、ポリアミド６６、ポリアミド６，１０、ポリアミド１１、ポリアミド１２、芳香族ポリアミドなどのポリアミド系樹脂；ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）などのポリエステル系樹脂；ポリカーボネート系樹脂；ポリスチレン系樹脂；アクリル系樹脂；ＡＳ樹脂；ＡＢＳ樹脂；ＰＰＳ樹脂；ＰＯＭ樹脂などの単独重合樹脂や共重合樹脂、更にはそれらの２種以上を併用したブレンド樹脂などがすべて使用可能であり、それら熱可塑性樹脂の選択は、最終製品として得られる繊維強化樹脂成形品の要求特性などを考慮して任意に選択して決定すればよい。
【００２６】
但し、強化繊維として天然繊維を使用する本発明においては、成形時に高温に曝されると該天然繊維が熱分解や熱劣化を起こして強化材としての機能が損なわれることがあるので、好ましくは溶融軟化温度が２２０℃程度以下、より好ましくは２００℃程度以下、更に好ましくは１８０℃程度以下のものを選択することが望ましい。
【００２７】
上記熱可塑性樹脂の中でも、成形品の物性、コストなどのバランスを考慮して特に好ましいのはポリプロピレン（ＰＰ）、高密度ポリエチレン（ＨＤＰＥ）、直鎖低密度ポリエチレン（ＬＬＤＰＥ）、低密度ポリエチレン（ＬＤＰＥ）、ブテン−１、ヘキセン−１、オクテン−１等のα−オレフィン、あるいはそれらの共重合体などのポリオレフィン系樹脂；不飽和カルボン酸やその誘導体で変性された変性ポリオレフィン系樹脂；エチレン−酢酸ビニル樹脂（ＥＶＡ）；あるいはそれらの２種類以上のブレンド樹脂である。
【００２８】
上記変性に用いられる不飽和カルボン酸やその誘導体としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸およびこれら酸のエステル、無水マレイン酸、無水イタコン酸などが例示されるが、これらの中でも特に好ましいのは、無水マレイン酸やメタクリル酸グリシジルエステルである。
【００２９】
これらの熱可塑性樹脂には、天然繊維との密着性を改善するため、天然繊維および熱可塑性樹脂の両方に対して密着性の良好な各種変性樹脂を併用することができ、該変性樹脂としては、例えばポリオレフィン系樹脂に対しては、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オキサゾリン変性ポリオレフィン、メタクリル酸グリシジルエステル変性ポリオレフィン等が有効で、これらを適量併用すると、成形品の物性を一段と高めることができる。これら変性ポリオレフィン系樹脂の好ましい添加量は、ポリオレフィン系樹脂に対して０．１〜１５質量％、より好ましくは０．２〜１２質量％、更に好ましくは０．５〜１０質量％である。
【００３０】
また上記熱可塑性樹脂には、成形品の用途や要求特性に応じて無機フィラーや各種添加剤を添加することもできる。該無機フィラーとしては、タルク、炭酸カルシウム、水酸化カルシウム、硫酸バリウム、マイカ、ケイ酸カルシウム、クレー、カオリン、シリカ、アルミナ、ウォラストナイト、炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化チタン、酸化亜鉛、硫化亜鉛などが例示され、これらも単独で添加し得る他、必要により２種以上を複合添加することができる。
【００３１】
また各種添加剤とは、分散剤、滑剤、難燃剤、酸化防止剤、帯電防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、カーボンブラック、結晶化促進剤（増核剤）、可塑剤、吸水剤、顔料、染料などが挙げられ、これらも必要により２種以上を併用できる。
【００３２】
本発明にかかる繊維強化熱可塑性樹脂ペレットのペレット長は特に制限されないが、成形性や成形体の物性などを考慮すると２〜２４ｍｍの範囲のものが好ましく、２ｍｍ未満の短尺物では強化繊維の繊維長が短くなるため満足のいく物性の成形体が得られ難くなり、また２４ｍｍを超える長尺ペレットでは、成形時にホッパーでブリッジを引き起こし円滑な成形が困難になる。こうした利害得失を考えてより好ましいペレット長は３〜１８ｍｍ、更に好ましくは３〜１５ｍｍの範囲である。
【００３３】
ペレット径も特に制限されないが、成形材料としてのペレットの生産性やハンドリング性を考慮すると１〜５ｍｍ、より好ましくは２〜４ｍｍの範囲である。
【００３４】
上記ペレット長（Ｌ）とペレット径（Ｄ）の更に好ましい関係をアスペクト比で表わすと、Ｌ／Ｄが１〜６の範囲であり、該Ｌ／Ｄが上記範囲未満では、ペレット切断時に縦割れを起こし易くなり、強化用天然繊維が毛羽立ちを起こしてハンドリング性を阻害する傾向が生じてくる。逆にＬ／Ｄが上記範囲を超えて過度に大きくなると、細長いペレットになってペレット生産性が低下するばかりでなく、射出成形等の際にスクリューヘのペレットの噛込みによってペレットが破損し易くなり、強化用天然繊維長が短くなって成形品の機械的特性に悪影響が現われてくる。こうした点を考慮して、より好ましいペレットのＬ／Ｄは２〜５である。
【００３５】
本発明において強化繊維として用いられる天然繊維は、その種類にもよるが一般的に１５０℃を超える付近から熱劣化を起し易くなる傾向があり、融点や軟化点の高い熱可塑性樹脂を使用する場合には、天然繊維が熱劣化を起こさない様に配慮することが望まれる。天然繊維に熱可塑性樹脂を含浸させるときの溶融樹脂温度は低い方が好ましいが、天然繊維への樹脂の含浸度合いやストランド（樹脂が含浸された繊維強化樹脂束）の引取り速度に影響を及ぼす樹脂の溶融粘度とのバランスを考慮して最適の温度を選択すべきである。
【００３６】
ちなみに、熱可塑性樹脂の選択に当たっては、天然繊維束に含浸するのに適当な溶融粘度になるものを選択し、可能な範囲で溶融粘度が十分低くなる温度に熱可塑性樹脂を加熱する。また、成形品の機械的物性値も考慮して熱可塑性樹脂の種類を選択すべきであり、例えばポリプロピレン系樹脂の場合は、目安としてメルトフローレート（ＭＦＲ：２３０℃、２．１６ｋｇｆ）で１０ｇ／１０分〜２００ｇ／１０分、好ましくは２０ｇ／１０分〜１５０ｇ／１０分、より好ましくは３０ｇ／１０分〜１００ｇ／１０分のものがよく、また溶融樹脂温度としては、２３０〜２８０℃、より好ましくは２４０〜２６０℃、更に好ましくは２４５〜２５５℃の範囲が望ましい。
【００３７】
尚、ポリプロピレン系樹脂のＭＦＲが上記範囲未満では、天然繊維を含むペレットの生産性が低下すると共に、たとえ製造できたとしても天然繊維への樹脂の含浸が不十分となり、得られる樹脂ペレットから天然繊維の一部が脱落してハンドリング性を悪化させたり、成形品とした時のマトリックス樹脂への天然繊維の分散が不十分となり、物性値のバラツキが大きくなる傾向が現われてくる。またＭＦＲが上記範囲を超えると、強度や弾性率、耐熱性といった材料特性が悪くなるので好ましくない。
【００３８】
本発明にかかる樹脂ペレット中に占める天然繊維の好ましい含有率は、１０〜６５体積％、より好ましくは１２〜６０体積％の範囲であり、天然繊維が１０体積％を下回る場合は、強化繊維としての絶対量が不足気味となって満足な物性強化作用が発揮され難くなり、逆に６５体積％を超えると、天然繊維への樹脂の含浸が不十分になる傾向が生じ、樹脂ペレットから天然繊維の脱落が起こり易くなってハンドリングに問題を生じたり、射出成形機のホッパー部でフリッジ現象が生じるなどの問題を起こし、更には成形品として強化繊維が分散不良となって物性値のバラツキが大きくなる傾向が生じてくる。
【００３９】
なお、本発明の樹脂ペレットを成形材料として使用する際には、強化繊維含有率の高いペレットをマスターバッチとして使用し、そのマトリックス樹脂と同種もしくは相溶性を有する異種の樹脂の単体ペレットとドライブレンドし、所定の強化繊維含有率に調整して成形することも可能である。
【００４０】
【実施例】
以下、実施例を挙げて本発明をより具体的に説明するが、本発明はもとより下記実施例によって制限を受けるものではなく、前・後記の趣旨に適合し得る範囲で適当に変更を加えて実施することも可能であり、それらはいずれも本発明の技術的範囲に含まれる。
【００４１】
実施例
密度が０．９１ｇ／ｃｍ3、ＭＦＲ（２３０℃、２．１６ｋｇｆ）が６０ｇ／１０分、融点が１６５℃のホモポリプロピレン樹脂１００質量部に、無水マレイン酸変性ポリプロピレン樹脂［三洋化成工業社製商品名「ユーメックス１００１」、酸価：２６ｍｇＫＯＨ／ｇ、密度：０．９５ｇ／ｃｍ3、分子量：４０，０００（ＧＰＣ法による重量平均分子量）］３質量部をブレンドした樹脂ペレットを用意した。
【００４２】
また、天然繊維として、ＪＩＳ  Ｌ２４０１に定められた第１種Ｄの３番手、７番手、１５番手、３６番手、６０番手および１００番手の黄麻（ジュート糸）の紡績糸を使用した。
【００４３】
上記樹脂ペレットを２５０℃で溶融した樹脂浴に、下記表１に示す条件で紡績糸束に撚りをかけながら通して含浸させ、１５ｍ／ｍｉｎのライン速度で引き抜いた（紡績糸束の樹脂浴通過時間は約０．８秒）。引き続いて含浸樹脂を冷却・固化させてから長さ９ｍｍに切断し、直径３ｍｍ×長さ９ｍｍの繊維強化樹脂ペレットを製造し、１時間の連続製造（ストランドの引取り）の可能性を評価した。また、得られた各繊維強化樹脂ペレットにおける樹脂の含浸状態を目視観察すると共に、各ペレットの切断面からの繊維の抜け具合によっても含浸状態を目視評価し、表１に示す結果を得た。
【００４４】
［樹脂の含浸性］
◎：未含浸部が認められず、且つ切断面からの繊維の抜けも殆ど見られない、
○：外観上未含浸部は殆ど認められないが、切断面から僅かな繊維の抜けが見られる、
×：外観からも明らかな未含浸部が認められ、且つ切断面からの繊維の抜けも著しい。
【００４５】
【表１】
0004476420.tif 000002
【００４６】
表１において、実施例は何れも本発明の規定要件を満たす例であり、１時間の連続操業によってもストランドの破断を起こすことなく円滑に繊維強化樹脂ペレットの製造を行なうことができ、また得られるペレットの含浸状態も良好である。これらに対し、天然繊維紡績糸の番手が不足する比較例１,４では、樹脂の含浸状態は良好であるものの繊維の紡績糸束が含浸時の張力に耐え切れないためストランドが破断を起こして連続操業を行なうことができず、逆に繊維紡績糸の番手が大きすぎる比較例２，３，６では明らかに含浸不足が生じている。
【００４７】
また適度の番手の紡績糸を使用した場合でも、含浸走行時に撚りを全く与えなかった比較例５では、やはりストランドの破断を生じ、また撚りを過度にかけ過ぎると（比較例７）、含浸走行の安定性は優れているものの明らかな含浸不足が認められる。
【００４８】
また、上記実施例１で得た強化樹脂ペレットを成形原料として使用し、射出成形機（日本製鋼所社製商品名「ＪＳＷ  Ｊ２００ＳＡ」）を用いて、樹脂温度１８０℃、金型温度５０℃で厚さ３．２ｍｍ×幅１００ｍｍ×長さ２００ｍｍの平板を製造し、下記の方法で曲げ特性と耐衝撃特性を調べたところ、下記表２に示す結果を得た。
【００４９】
また参考例として、上記と同じポリプロピレン系樹脂をマトリックス樹脂として用いて、これにポリプロピレン樹脂用に処理されたガラス繊維を２０％配合し、混練押出機を用いて製造したガラス繊維強化ポリプロピレン系樹脂ペレットを成形原料として同様の平板を製造し、同様の強度試験を行なった結果を表１に併記した。
(評価法)
曲げ強度および曲げ弾性率：ＪＩＳ  Ｋ７２０３に準拠
アイゾット衝撃値：ＪＩＳ  Ｋ７１１０に準拠
比重：ＪＩＳ  Ｋ７１１２に準拠
【００５０】
【表２】
0004476420.tif 000003
【００５１】
【発明の効果】
本発明は以上の様に構成されており、強化用繊維として最近その使用が注目されている天然の非連続繊維を使用し、成形材料としての品質安定性（含浸の均一性、強化繊維の劣化防止）、成形品としての強度特性などを全て満たす繊維強化熱可塑性樹脂ペレットを、優れた生産性の基で連続的に製造し得ることになった。