(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
膜−電極アッセンブリとセパレータの積層体からなるモジュールの積層方向両端にターミナル、インシュレータ、エンドプレートを配置して構成したスタックを、前記積層方向に延びる締結部材にて締結した燃料電池において、
前記スタックは、電極部、定寸部、シール部からなり、
前記電極部では、セパレータ間に前記膜−電極アッセンブリが挟まれ、
前記定寸部では、セパレータ間に電解質膜、接着剤及び絶縁ビーズが挟まれ、
前記シール部では、セパレータ間に前記電解質膜、接着剤及び絶縁ビーズが挟まれるとともに、冷却媒体が流れるセパレータ間にビードが挟まれ、
前記電極部では、燃料電池の各構成部材の材質、厚さ、厚さ割合を変えることによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数と電極部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにし、
前記定寸部では、接着剤と絶縁ビーズの材質、厚さ、絶縁ビーズの粒径、接着剤とセパレータの厚さ割合を選定することによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数と定寸部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにし、
前記シール部では、ビードの材質、厚さ、ビードとセパレータの厚さ割合を選定することによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数とシール部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにしたことを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、燃料電池に関し、とくに環境温度の変化にかかわらず燃料電池スタックの締結荷重がほぼ一定とされた燃料電池に関する。
【０００２】
【従来の技術】
固体高分子電解質型燃料電池は、イオン交換膜からなる電解質膜とこの電解質膜の一面に配置された触媒層および拡散層からなる電極（アノード、燃料極）および電解質膜の他面に配置された触媒層および拡散層からなる電極（カソード、空気極）とからなる膜−電極アッセンブリ（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）と、アノード、カソードに燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸素、通常は空気）を供給するための流体通路を形成するセパレータとを、交互に配置し、これらＭＥＡとセパレータの積層体からなるモジュール群の積層方向両端に、ターミナル、インシュレータ、エンドプレートを配置して構成したスタックを、外側で積層体積層方向に延びる締結部材（タイロッド、テンションプレート等）にて締め付けたものからなる。
固体高分子電解質型燃料電池では、アノード側では、水素を水素イオンと電子にする反応が行われ、水素イオンは電解質膜１１中をカソード側に移動し、カソード側では酸素と水素イオンおよび電子（隣りのＭＥＡのアノードで生成した電子がセパレータを通してくる）から水を生成する反応が行われる。
アノード側：Ｈ2 →２Ｈ+ ＋２ｅ- 
カソード側：２Ｈ+ ＋２ｅ- ＋（１／２）Ｏ2 →Ｈ2 Ｏ
カソードでの水生成反応では熱が出るので、セパレータ間には、各ＭＥＡ毎にあるいは複数個のＭＥＡ毎に、冷却媒体（通常は冷却水）が流れる流路が形成されており、燃料電池を冷却している。燃料電池の環境温度は、運転停止時の周囲温度（たとえば、２０℃）と運転時の冷却媒体温度（約８０℃）との間に変化する。また、上記の化学電気反応が正常に行われるには、スタックの締め付け荷重が大きく変動しないことが望ましく、そのために、従来は、エンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れて、スタックと締結部材との熱膨張差等による荷重変化を軽減するようにしてある。
【０００３】
【発明が解決しようとする課題】
しかし、従来の燃料電池でエンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れないと、環境温度の変化に伴って燃料電池スタックの締結荷重が大きく変化する。そして、締結荷重が変化すると、燃料電池出力が低下したり、最悪の場合はガス（水素、エア）リークが生じる。
また、エンドプレートとインシュレータ間にばね機構を入れて締結荷重の変化を軽減する場合、燃料電池スタックの積層方向の寸法が増え、車両搭載に際しスペースの問題を生じる。
本発明の目的は、燃料電池の環境温度が変化しても燃料電池スタックの締結荷重の変化を抑制できる燃料電池を提供することにある。
【０００４】
【課題を解決するための手段】
上記目的を達成する本発明はつぎの通りである。
膜−電極アッセンブリとセパレータの積層体からなるモジュールの積層方向両端にターミナル、インシュレータ、エンドプレートを配置して構成したスタックを、前記積層方向に延びる締結部材にて締結した燃料電池において、
前記スタックは、電極部、定寸部、シール部からなり、
前記電極部では、セパレータ間に前記膜−電極アッセンブリが挟まれ、
前記定寸部では、セパレータ間に電解質膜、接着剤及び絶縁ビーズが挟まれ、
前記シール部では、セパレータ間に前記電解質膜、接着剤及び絶縁ビーズが挟まれるとともに、冷却媒体が流れるセパレータ間にビードが挟まれ、
前記電極部では、燃料電池の各構成部材の材質、厚さ、厚さ割合を変えることによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数と電極部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにし、
前記定寸部では、接着剤と絶縁ビーズの材質、厚さ、絶縁ビーズの粒径、接着剤とセパレータの厚さ割合を選定することによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数と定寸部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにし、
前記シール部では、ビードの材質、厚さ、ビードとセパレータの厚さ割合を選定することによって締結部材の積層体積層方向の線膨張係数とシール部の積層体積層方向の線膨張係数とを同じか又はほぼ同じにしたことを特徴とする燃料電池。
【０００５】
上記本発明の燃料電池では、中側のスタックと外側の締結部材の線膨張係数を同一かほぼ同一としたので、環境温度が変化しても、同じ量だけ膨張し、締結荷重の変化がないか、または締結荷重の変化があっても小さい。その結果、燃料電池の出力がほぼ一定であり、反応ガス（水素、エア）のリークも生じない。
【０００６】
【発明の実施の形態】
以下に、本発明の燃料電池を、図１〜図３を参照して、説明する。
本発明の燃料電池は固体高分子電解質型燃料電池１０である。本発明の燃料電池１０は、たとえば燃料電池自動車に搭載される。ただし、自動車以外に用いられてもよい。
固体高分子電解質型燃料電池１０は、図１、図２に示すように、イオン交換膜からなる電解質膜１１とこの電解質膜１１の一面に配置された触媒層１２および拡散層１３からなる電極１４（アノード、燃料極）および電解質膜１１の他面に配置された触媒層１５および拡散層１６からなる電極（カソード、空気極）とからなる膜−電極アッセンブリ（ＭＥＡ：Membrane-Electrode Assembly ）と、電極１４、１７に燃料ガス（水素）および酸化ガス（酸素、通常は空気）を供給するための流体通路を形成するセパレータ１８とを、交互に配置してモジュール１９（たとえば、２セルモジュール）を作成し、モジュール１９を積層した積層体（モジュール群）の積層方向両端に、ターミナル２０、インシュレータ２１、エンドプレート２２を配置して構成したスタック２３を、スタック２３の外側で積層体積層方向に延びる締結部材（テンションプレート、タイロッド、スルーボルト等）２４にて積層方向に締め付けたものからなる。
【０００７】
本発明の燃料電池１０において、締結部材２４の積層体積層方向の線膨張係数とスタック２３（エンドプレート２２＋インシュレータ２１＋ターミナル２０＋モジュール１９）の積層体積層方向の線膨張係数とは、同一かほぼ同一とされている。ここで、ほぼ同一とは、たとえ線膨張係数差があってもその線膨張係数差によるスタックの締結荷重の変動が、従来のばね機構をスタック端部に配置した場合に線膨張係数差によって生じていたスタックの締結荷重の変動と同等以内にあることをいうものとする。
【０００８】
ここで、モジュール１９群の線膨張係数は、電極部１９ａと定寸部１９ｂとシール部１９ｃのそれぞれの線膨張係数があるが、締結部材２４の線膨張係数とほぼ同一とされるべきものは、電極部１９ａの積層体積層方向の線膨張係数であり、望ましくは定寸部１９ｂとシール部１９ｃのそれぞれの積層体積層方向の線膨張係数も締結部材２４の線膨張係数とほぼ同一とされる。定寸部１９ｂでは、セパレータ１８間に電解質膜１１、接着剤２５、絶縁ビーズ２６が挟まれ、シール部１９ｃでは、セパレータ１８間に電解質膜１１、接着剤２５、絶縁ビーズ２６が挟まれるとともに、冷却媒体が流れるセパレータ間にはシール材としてのビード２７が挟まれる。
上記で、積層体の積層方向の線膨張係数は、
Σ（各層の線膨張係数×その層の厚み）／Σ（各層の厚み）
で求められる。
燃料電池の各構成部材の材料とその線膨張係数は、表１の通りである。
【０００９】
【表１】
0004447133.tif 000002
【００１０】
通常、セパレータ１８はカーボンであり、締結部材２４（通常、金属）の線膨張係数の方が大きい、このため、セパレータ１８間の部材の材質に、カーボンより線膨張係数の大きい材質を用いることによって、スタック２３全体の線膨張係数を締結部材２４の線膨張係数に近づけることができる。  そして、燃料電池の各構成部材の材質、厚さ、厚さ割合（たとえば、セパレータと拡散層の厚さ割合）等を変えることによって、締結部材２４の積層体積層方向の線膨張係数とスタック２３の電極部１９ａの積層体積層方向の線膨張係数とをほぼ合わせることができる。
【００１１】
概算を行ってみるとつぎのようになる。たとえば、締結部材２４をＳＵＳ３０４とし、セパレータ１８をカーボンとした場合、スタック２３のエンドプレート２２をＳＵＳ３０４とし、ターミナル２０を銅の金メッキとすると、エンドプレート２２とターミナル２０の各々の線膨張係数は締結部材２４の線膨張係数とほぼ同じとなって、その部分以外で線膨張係数を合わせればよくなる。そして、触媒層（Ｃ＋Ｐｔ）１２、１５の薄層が両面に形成された電解質膜１１の厚さを３０μｍ、拡散層（カーボンクロス）１３、１６の厚さをそれぞれ１５０μｍ、セパレータ１８の厚さをｔμｍとすると、１つの単電池あたりで線膨張係数をほぼ合わせると、
３００×９６＋３０×４６＋ｔ×６＝（ｔ＋３３０）×１４．８
ｔ＝２８７５μｍ
となり、セパレータ１８の厚さを約２．９ｍｍにすると、締結部材２４の積層体積層方向の線膨張係数とスタック２３の電極部１９ａの積層体積層方向の線膨張係数とは、ほぼ同一となる。ただし、実際には、スタック２３の全長と締結部材２４の全長で線膨張係数を合わせる。
【００１２】
定寸部１９ｂ、シール部１９ｃもこれに準じて線膨張係数を合わせることができる。定寸部１９ｂの場合は、接着剤２５や絶縁ビーズ２６の材質、厚さ、粒径、厚さ割合（たとえば、接着剤２５とセパレータ１８の厚さ割合）を選定することによって合わせることができる。シール部１９ｃの場合は、ビード２７の材質、厚さ、厚さ割合（たとえば、ビード２７とセパレータ１８の厚さ割合）を選定することによって合わせることができる。なお、通常は、接着剤層の厚さは約１００μｍ、絶縁ビーズ２６の径は約５０μｍ、ビード２７の高さは約５００μｍである。
【００１３】
つぎに、上記のように線膨張係数が合わされた燃料電池の作用を説明する。
図３は、スタック２３の線膨張係数をαs 、締結部材２４の線膨張係数をαc で表した場合、αs とαc との大小で、環境温度によるスタックの締結荷重がどのように変化するかを示している。ここで、環境温度は外気温（−３０℃〜３０℃）〜燃料電池作動温度（約８０℃）にわたって変化し、運転停止〜運転のサイクルによって繰り返し変動する。
スタック２３のセパレータ１８がカーボンで、締結部材２４が金属（たとえば、ステンレス）である場合（従来は、この場合に属する）は、αs ＜αc であるから、室温で適正締め付け荷重とされた燃料電池は、スタック２３と締結部材２４の熱膨張差で燃料電池作動温度で締結荷重が低減し、セパレータ１８と電極面（拡散層）間の接触荷重の低下等により燃料電池出力が低下するとともに、最悪の場合はガス漏れが生じるおそれがある。
これと逆でαs ＞αc の場合は、寒冷地などの起動時など燃料電池が十分に温まっていない時に燃料電池出力の低下が予想される。
また、通常運転時に締付け荷重が上がりすぎてセパレータが拡散層（ペーパの場合）の座屈、膜の破れ等、内部の破損をもたらす危険がある。
【００１４】
これに対し、本発明の場合はαs ＝αc 、またはαs とαとはほぼ同一であるから、環境温度が変化した時に、スタック２３と締結部材２４とは同じ量だけ熱伸縮し、したがって、燃料電池の締結荷重は変化しない。その結果、始めに適正荷重で締結しておいた燃料電池は、その締結荷重を維持し、締結荷重の変化によって生じる燃料電池出力低下やガス漏れは生じない。なお、熱伸縮では、膜の膨潤による寸法増も考慮すれば、さらに望ましい。
そのため、従来必要であった、締結荷重変動低減用の、エンドプレートとインシュレータ間に配置されていたばね機構を除去することができ（ただし、ばね機構は配置しておいてもよい）、ばね機構を除去した場合は、ばね機構が占めていた分だけスタック長さを低減でき、車両への搭載上有利となる他、機構の重量低減、コスト低減となる。
【００１５】
【発明の効果】
本発明の燃料電池によれば、スタックと締結部材の線膨張係数を同一かほぼ同一としたので、環境温度が変化しても、燃料電池積層体と締結部材は同じ量だけ伸縮し、締結荷重の変化がないか、または締結荷重の変化があっても小さい。その結果、燃料電池の出力がほぼ一定であり、反応ガス（水素、エア）のリークも生じない。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明実施例の燃料電池の一部拡大断面図である。
【図２】本発明実施例の燃料電池の全体断面図である。
【図３】本発明実施例の燃料電池と従来燃料電池の、環境温度と締結荷重との関係を示すグラフである。
【符号の説明】
１０  （固体高分子電解質型）燃料電池
１１  電解質膜
１２  触媒層
１３  拡散層
１４  電極（アノード、燃料極）
１５  触媒層
１６  拡散層
１７  電極（カソード、空気極）
１８  セパレータ
１９  モジュール
１９ａ  電極部
１９ｂ  定寸部
１９ｃ  シール部
２０  ターミナル
２１  インシュレータ
２２  エンドプレート
２３  スタック
２４  締結部材
２５  接着剤
２６  絶縁ビーズ
２７  ビード
αs   スタックの線膨張係数
αc   締結部材の線膨張係数
【図１】
0004447133.tif 000003
【図２】
0004447133.tif 000004
【図３】
0004447133.tif 000005