(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
耐熱性フィルム上に、（ａ）２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と、ジアミノポリシロキサン５０−８０モル％、ジアミノ安息香酸５−３０モル％及びベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミンの残部からなるジアミン成分とを重合・イミド化して得られるポリイミドシロキサン１００重量部に対して（ｂ）エポキシ樹脂２０−５０重量部及び（ｃ）エポキシ樹脂硬化触媒０．２−５重量部からなり、さらに（ａ）ポリイミドシロキサン１００重量部に対して１０重量部以下の量のタルクが含有されてなるカバ−レイフィルム用接着剤を積層したカバ−レイフィルム。
【請求項２】
エポキシ樹脂が、融点が９０℃以下のビスフェノールＡ型又はビスフェノールＦ型エポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１に記載のカバーレイフィルム。
【請求項３】
耐熱性フィルムがポリイミドフィルムである請求項１〜２のいずれかに記載のカバーレイフィルム。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
この発明は、(a)特定の有機溶媒可溶性のポリイミドシロキサン及び(b)エポキシ樹脂および(c)エポキシ樹脂硬化触媒を特定割合で含む、接着性、耐溶剤性、半田耐熱性および加工性を兼ね備えたカバ−レイフィルム用接着剤及び該接着剤を用いたカバ−レイフィルムに係わるものである。
【０００２】
この発明のカバ−レイフィルム用接着剤を有するカバ−レイフィルムは、回路パタ−ンを形成したＦＰＣ（フレキシブルプリント基板）との張り合わせを比較的低温・低圧で行うことができ、得られた積層体が充分な接着力および優れた耐熱性を示すので、ハンダ処理などの各種の高温処理工程を安心して行うことができ、最終製品の品質を高めたり、不良率を低下させたりできる。
【０００３】
【従来の技術】
従来、フレキシブル配線基板のカバ−レイフィルム用接着剤は、エポキシ系やアクリルウレタン系が主流であり、これら公知の接着剤を使用して製造されたフレキシブル配線基板は、その後のハンダ工程で高温に曝されると、接着剤層において、ふくれや剥がれを生じるという問題があり、接着剤の耐熱性の向上が望まれていた。
【０００４】
耐熱性接着剤として、ポリマレイミド系接着剤が知られている（特開平２−１３８７８９号公報）が、接着に高温、高圧を必要とし加工性が不十分であり、レキシブル配線基板のカバ−レイフィルム用接着剤としては適していない。
【０００５】
また、耐熱性接着剤として、溶媒可溶性ポリイミドが提案されている（特開昭５７−１２１０３５号公報）が、接着性の高いものでは回路パタ−ンの間のスペ−スの間への流れこみが不十分となり、逆に回路パタ−ンの間のスペ−スの間への流れこみを確保しようとすると接着性が不十分でしかも端部からの接着剤のはみだしが顕著となり、結局フレキシブル配線基板のカバ−レイフィルム用接着剤としては使用できない。
【０００６】
さらに、配線板等の接着剤用組成物として、芳香族ポリイミド等にエポキシ樹脂を配合した樹脂溶液（ワニス）が種々提案されている。
しかし、公知の接着剤組成物はカバ−レイフィルム用接着剤としては、芳香族ポリイミドとエポキシ樹脂との相溶性又は芳香族ポリイミドと溶媒との相溶性が低かったり、あるいは接着・硬化した後の接着剤層が柔軟でなかったり（従って屈曲性が不良である）という問題があり、実際にフレキシブル配線基板のカバ−レイフィルム用接着剤として使用できるものではなかった。
【０００７】
【発明が解決しようとする課題】
この発明の目的は、前述の公知の接着剤における問題点が解消されていて、回路パタ−ンを形成したＦＰＣ（フレキシブルプリント基板）との張り合わせを比較的低温で行うことができると共に、接着剤で張り合わされた保護用フィルムである非熱可塑性ポリイミドフィルムを充分な接着力で積層することができる、耐熱性（半田耐熱性）、接着性、耐溶剤性および加工性を兼ね備えたカバ−レイフィルム用接着剤及び該接着剤を用いたカバ−レイフィルムを提供することを目的とするものである。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
この発明は、(a)２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と、ジアミノポリシロキサン５０−８０モル％（好適には５５−８０モル％）、ジアミノ安息香酸５−３０モル％及びベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミンの残部からなるジアミン成分とを重合・イミド化して得られるポリイミドシロキサン１００重量部に対して(b)エポキシ樹脂２０−５０重量部及び(c)エポキシ樹脂硬化触媒０．２−５重量部の組成物からなるカバ−レイフィルム用接着剤剤に関する。
また、この発明は、非熱可塑性ポリイミドフィルム上に上記のカバ−レイフィルム用接着剤を積層したカバ−レイフィルムに関する。
【０００９】
【発明の実施の形態】
以下にこの発明の好ましい態様を列記する。
１）ポリイミドシロキサンが、ジアミノポリシロキサンとして式：
Ｈ2Ｎ−Ｒ1−［−Ｓｉ（Ｒ2）2−Ｏ−］l−Ｓｉ（Ｒ2）2−Ｒ1−ＮＨ2
（ただし、式中のＲ1は２価の炭化水素残基を示し、Ｒ2は独立に炭素数１−３のアルキル基又はフェニル基を示し、lは３〜３０の整数を示す。）で示されるジアミノポリシロキサンを使用して得られるものである上記カバ−レイフィルム用接着剤剤およびカバ−レイフィルム。
２）(a)ポリイミドシロキサン１００重量部に対して１０重量部以下の量のタルク等の微細無機フィラ−が含有されてなる上記カバ−レイフィルム用接着剤剤およびカバ−レイフィルム。
【００１０】
この発明における(a)ポリイミドシロキサンは、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物と、ジアミノポリシロキサン５０−８０モル％（好適には５５−８０モル％）、ジアミノ安息香酸５−３０モル％及びベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミンの残部（０−４０モル％）からなるジアミン成分とを重合・イミド化して得られるポリイミドシロキサンであることが必要である。
【００１１】
前記の２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物以外の芳香族テトラカルボン酸二無水物を使用すると、そのポリイミドシロキサンが有機極性溶媒に対して難溶性となったり、エポキシ樹脂との相溶性が悪化したりする。
前記のジアミノポリシロキサンの割合が前記下限より少ないと、組成物の接着性が低下するとともに、非熱可塑性ポリイミドフィルムに組成物溶液を塗布したときにカ−ルが顕著になる。また、ジアミノポリシロキサンの割合が前記上限より多いと、接着剤の耐熱性が不足する。
前記ジアミノ安息香酸の割合が前記下限より少ないと、接着剤の耐溶剤性（錫潜り性で評価）が不足する。また、ジアミノ安息香酸の割合が前記上限より多いと組成物の接着性が低下する。
【００１２】
この発明におけるポリイミドシロキサンは、対数粘度（測定濃度；０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒、溶媒；Ｎ−メチル−２−ピロリドン：ＮＭＰ、測定温度；３０℃）が０．０５〜７、特に０．０７〜４、さらに０．１〜３程度である重合体であり、さらに、有機極性溶媒のいずれかに（特にアミド系溶媒）少なくとも１０重量％、特に１０−６０重量％程度の濃度で均一に溶解させることができるものが好ましい。
【００１３】
また、ポリイミドシロキサンは、赤外線吸収スペクトル分析法で測定したイミド化率が９０％以上、特に９５％以上であるか、赤外線吸収スペクトル分析においてポリマ−のアミド−酸結合に係わる吸収ピークが実質的に見出されず、イミド環結合に係わる吸収ピ−クのみが見られるような高いイミド化率であることが好ましい。
【００１４】
前記ポリイミドシロキサンの製法としては、例えば、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（以下、単にａ−ＢＰＤＡと表記することもある。）と、ジアミノポリシロキサン５０−８０モル％、好適には５５−８０モル％、ジアミノ安息香酸５−３０モル％及びベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミンの残部からなるジアミン成分とを使用して、フェノ−ル系溶媒、アミド系溶媒、硫黄原子を有する化合物の溶媒、グリコ−ル系溶媒、アルキル尿素系溶媒などの有機溶媒中で、高温下（特に好ましくは１４０℃以上の温度下）に、両モノマ−成分を重合及びイミド化するという製法を挙げることができる。
【００１５】
また、前記のポリイミドシロキサンの製法としては、前記の芳香族テトラカルボン酸成分とジアミン成分とを有機溶媒中で０−８０℃の低温下に重合して、対数粘度が０．０５以上であるポリアミック酸を製造し、そのポリアミック酸を何らかの公知の方法でイミド化して可溶性のポリイミドシロキサンを製造する方法であってもよい。
【００１６】
さらに、前記のポリイミドシロキサンの製法においては、前述の芳香族テトラカルボン酸成分の過剰量とジアミノポリシロキサンのみからなるジアミン成分とを重合して得られたイミドシロキサンオリゴマ−（Ａ成分：平均重合度が１−１０程度であり、末端に酸又は酸無水基を有する。）、および、前記の芳香族テトラカルボン酸成分と安息香酸と芳香族ジアミンとの芳香族ジアミン成分の過剰量とを重合して得られた芳香族ジアミン系イミドオリゴマ−（Ｂ成分：重合度が１−１０程度であり、末端にアミノ基を有する。）を準備して、次いで、前記Ｘ成分及びＹ成分を、両者の全酸成分と全ジアミン成分との比が略等モル付近となるように混合し反応させて、ブロックポリイミドシロキサンを製造する方法も好適に挙げることができる。
【００１７】
前記のポリイミドシロキサンの製造に使用される芳香族テトラカルボン酸成分として、ａ−ＢＰＤＡの一部、好適には７５モル％以下、特に５０モル％以下を３，３’，４，４’−ベンゾフェノンテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物、３，３’，４，４’−ジフェニルエ−テルテトラカルボン酸二無水物、ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）メタン二無水物、２，２−ビス（３，４−ジカルボキシフェニル）プロパン二無水物などで置き換えてもよい。
【００１８】
前記のポリイミドシロキサンの製造に使用されるベンゼン環を２個以上有する芳香族ジアミンとしては、例えば、
（１）  ビフェニル系ジアミン化合物、ジフェニルエ−テル系ジアミン化合物、ベンゾフェノン系ジアミン化合物、ジフェニルスルホン系ジアミン化合物、ジフェニルメタン系ジアミン化合物、２，２−ビス（アミノフェニル）プロパンなどのジフェニルアルカン系ジアミン化合物、２，２−ビス（アミノフェニル）ヘキサフルオロプロパン系ジアミン系化合物、ジ（アミノフェニレン）スルホン系ジアミン化合物、
【００１９】
（２）  ジ（アミノフェノキシ）ベンゼン系ジアミン化合物、ジ（アミノフェニル）ベンゼン系ジアミン化合物、
（３）  ジ（アミノフェノキシフェニル）ヘキサフルオロプロパン系ジアミン系化合物、ビス（アミノフェノキシフェニル）プロパン系ジアミン系化合物、ビス（アミノフェノキシフェニル）スルホン系ジアミン化合物などのベンゼン環をに２−５個有する芳香族ジアミン化合物を挙げることができ、それらを単独、あるいは、混合物として使用することができる。
前記芳香族ジアミンとしては、１，３−ジ（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、１，４−ビス（４−アミノフェノキシ）ベンゼン、２，２−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンおよび２，２−ビス〔４−（３−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン、特に２，２−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパンを好適に挙げることができる。
【００２０】
前記ポリイミドシロキサンの製造で使用される有機溶媒としては、例えば、Ｎ，Ｎ−ジメチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルアセトアミド、Ｎ，Ｎ−ジメチルホルムアミド、Ｎ，Ｎ−ジエチルホルムアミド、Ｎ−メチル−２−ピロリドンなどのアミド系溶媒、ジメチルスルホキシド、ジエチルスルホキシド、ジメチルスルホン、ジエチルスルホン、ヘキサメチルスルホルアミドなどの硫黄原子を含有する溶媒、クレゾ−ル、フェノ−ル、キシレノ−ルなどのフェノ−ル系溶媒、アセトン、メタノ−ル、エタノ−ル、エチレングリコ−ル、ジオキサン、テトラヒドロフランなどの酸素原子を分子内に有する溶媒、ピリジン、テトラメチル尿素などのその他の溶媒を挙げることができ、さらに、必要であれば、ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素系の溶媒、ソルベントナフサ、ベンゾニトリルのような他の種類の有機溶媒を併用することも可能である。
【００２１】
この発明においては前記の(a)ポリイミドシロキサン１００重量部に対して(b)エポキシ樹脂２０−５０重量部を使用することが必要である。
エポキシ樹脂の量が前記下限より少ないと、得られる組成物の接着性が不十分で、エポキシ樹脂の量が前記上限より多いと接着剤ワニス状態での均一性が低下し均質な接着剤層を形成することが難しくなる。
【００２２】
この発明において使用される(b)エポキシ樹脂としては、例えば、ビスフェノ−ルＡ又はビスフェノ−ルＦ型エポキシ樹脂（例えば、油化シェルエポキシ社製、商品名：エピコ−ト８０７、８２８）、アルキル多価フェノ−ル型エポキシ樹脂（日本化薬株式会社製、ＲＥ７０１など）、多官能型エポキシ樹脂（住友化学工業株式会社製、ＥＬＭ−１００など）、グリシジルエ−テル型エポキシ樹脂、グリシジルエステル型エポキシ樹脂、グリシジルアミン型エポキシ樹脂〔例えば、三菱ガス化学株式会社製、商品名：テトラッドＸ〕などの１個以上のエポキシ基を有するエポキシ化合物やエポキシ変性ポリシロキサン樹脂を挙げることができる。これらのエポキシ樹脂は１種のみを使用してもよく複数併用することもできる。
前記エポキシ樹脂は、融点が９０℃以下、特に０〜８０℃程度であるもの、あるいは、３０℃以下の温度で液状であるものであってもよい。
特にエポキシ樹脂として、ビスフェノ−ルＡ型エポキシ樹脂が好適である。
【００２３】
この発明においては前記の(a)ポリイミドシロキサン１００重量部に対して(c)エポキシ樹脂硬化触媒０．２−５重量部を使用することが必要である。
エポキシ樹脂硬化触媒の量が前記下限より少ないと、接着剤の半田耐熱性が不足し、エポキシ樹脂の量が前記上限より多くても効果はなくむしろ接着剤ワニスの安定性がやや低下する。
【００２４】
この発明における(c)エポキシ樹脂硬化触媒としては、２−アルキル−４−メチルイミダゾ−ル、２−アルキル−４−エチルイミダゾ−ル、１−（２−シアノエチル）−２−アルキルイミダ−ル、２−フェニルイミダゾ−ル等のイミダゾ−ル系化合物、トリエチルアンモニウムテトラフェニルボレ−ト等の第三級アミン類のテトラフェニルほう素酸塩、ほうふっ化亜鉛、ほうふっ化錫、ほうふっ化ニッケル、第３級アミン類、フェノ−ル類、トリフェニルフォスフィン類、ジシアンジアミド類、ヒドラジン類などが挙げられる。
【００２５】
前記の接着剤は、前記のポリイミドシロキサンと、エポキシ樹脂と、さらにエポキシ樹脂硬化触媒とからなる成分が、主成分として（特に９０重量％以上、さらに好ましくは９５〜１００重量％程度）含有されている接着剤であればよいが、前記の全成分が、適当な有機溶媒中に、特に３〜５０重量％、さらに好ましくは５〜４０重量％の濃度で均一に溶解されてい接着剤の溶液組成物（ワニス）として使用される。
前記の接着剤の溶液組成物を調製する際に使用される有機溶媒は、前述のポリイミドシロキサンの製造に使用される有機溶媒をそのまま使用することができ、例えばトリグライム、ジグライム、ジオキサン、テトラヒドロフランなどの酸素原子を分子内に有する有機溶媒を好適に使用することがでる。
前記接着剤の溶液組成物は、その溶液粘度（３０℃）が、０．１−１０００ポイズ程度であることが好ましい。
【００２６】
また、前記の溶液組成物には、二酸化ケイ素（例えば、日本アエロジル社製の「アエロジル２００」）、タルク（特に好ましい。）などの微細な無機フィラ−が配合されていてもよい。無機フィラ−の量は(a)ポリイミドシロキサン１００重量部に対して１０重量部以下、特に５−１０重量部が好ましい。
【００２７】
この発明のカバ−レイ用接着剤は、カバ−レイフィルムの接着剤と回路フィルムとを、圧力：１０−７０ｋｇ／ｃｍ2で、温度：１５０−２５０℃、時間：０．５−６０分間、さらに好ましくは圧力開放下に１５０−２５０℃の温度で、３０−１８０分間程度加熱することによって熱硬化−接着することができるものが好ましい。
【００２８】
また、この発明のカバ−レイ用接着剤は、前述の各(a)−(c)成分の全てが有機溶媒に均一に溶解されている接着剤の溶液組成物を、ポリイミドフィルム、ポリアミドフィルム、ポリエ−テルエーテルケトン、ＰＥＥＫフィルム、ポリエ−テルスルホンフィルムなどの耐熱性フィルムや非熱可塑性ポリイミドフィルム、好適には厚さ１０−５０μｍ程度の芳香族ポリイミドフィルム上に塗布し、その塗布層を８０−２００℃の温度で２０秒−３０分間程度乾燥することによって、溶媒が１重量％以下にまで除去された（好ましくは溶媒残存割合が０．５重量％以下である）未硬化状態の接着剤の薄層（厚さが約１−５０μｍ、好適には１０−３０μｍ程度である。）として形成することができる。
【００２９】
この発明のカバ−レイフィルムは、非熱可塑性ポリイミドフィルム上に前述のようにして製造された未硬化の接着剤の薄層を積層したものである。
前記非熱可塑性ポリイミドフィルムとしては、３，３’，４，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物−パラフェニレンジアミン系の芳香族ポリイミドフィルム（例えば、宇部興産株式会社製、ＵＰＩＬＥＸ−Ｓタイプポリイミドフィルム）、各種カプトンフィルム（カプトンＨなど、デュポン社）やアピカル（鐘淵化学工業社製）を好適に使用することができる。
【００３０】
非熱可塑性ポリイミドフィルム上に未硬化の接着剤の薄層を積層する方法としては、、例えば、前記の耐熱性又は熱可塑性フィルム上に前記接着剤の溶液組成物を所定厚みに塗布・乾燥して未硬化の耐熱性接着剤の薄層を形成した後、加熱された一対のロ−ル（ラミネ−トロ−ル）間を通すことによって転写先用の非熱可塑性ポリイミドフィルムに転写する方法、あるいは、非熱可塑性ポリイミドフィルム上に前記接着剤の溶液組成物を所定厚みに塗布・乾燥して未硬化の耐熱性接着剤の薄層を形成方法のいずれの方法によっても行うことができる。
【００３１】
この発明のカバ−レイフィルムを回路パタ−ンを形成したＦＰＣに適用する場合、例えば、フレキシブルプリント基板フィルム上に形成された回路にカバ−レイフィルムの未硬化の接着剤面を重ね合わせ、ＦＰＣのラインスペ−スを接着剤で埋めて、１５０−２５０℃で３０−１８０分間程度加熱し、硬化させて積層一体化することが好ましい。
【００３２】
【実施例】
以下、実施例などを示し、この発明をさらに詳しく説明する。
以下の実施例においては、対数粘度（ηｉｎｈ）は、樹脂成分濃度が０．５ｇ／１００ｍｌ溶媒となるように、ポリイミドシロキサンを、Ｎ−メチル−２−ピロリドンに均一に溶解して樹脂溶液を調製し、その溶液の溶液粘度および溶媒のみの溶媒粘度を３０℃で測定して下記の計算式で算出された値である。
対数粘度（ηｉｎｈ）＝〔ｌｎ（溶液粘度／溶媒粘度）〕／溶液の濃度
【００３３】
剥離強度は、測定温度２５℃では９０°剥離試験を行って測定して求めた。カバ−レイフィルム用接着剤の場合は剥離強度が０．５ｋｇ／ｃｍより大きいことが望ましい。
柔軟性は、積層体について０°の折り曲げにおける亀裂などの生成を観察し、異常のない場合を良好、異常のある場合を不良と評価した。
半田耐熱性は、３００℃、６０秒での膨れの有無を目視観察し、膨れが生じていない場合を○、膨れが生じている場合を×で表示した。。
はみ出しは、カバ−レイフィルム端からの接着剤のはみ出しを実体顕微鏡下で測定し、その長さで表示した。１２０μｍ以下、特に１００μｍ以下であることが好ましい。
流れ性は、回路パタ−ンスペ−スに流れ込んで隙間に完全に埋まっているか否かをＦＰＣ回路断面を光学顕微鏡で観察（４２５倍拡大図）して、完全に埋まっている場合を○、空隙がある場合を×で示した。
錫潜り性は、錫メッキ後のカバ−レイフィルム端からの錫潜りを実体顕微鏡下で測定し、その長さで表示した。
【００３４】
比較例３
容量５００ミリリットルのガラス製フラスコに、２，３，３’，４’−ビフェニルテトラカルボン酸二無水物（ａ−ＢＰＤＡ）１４．７１ｇ（０．０５モル)、ジアミノポリシロキサン（信越シリコン株式会社製、Ｘ−２２−１６１ＡＳ、Ｒ1：−ＣＨ２ＣＨ２ＣＨ２−、Ｒ2：−ＣＨ３、l：９）３０．８０３ｇ（０．０３５）モル、および、トリグライム７５ｇを入れ、窒素気流中、１９０℃で１時間重合反応し、反応液を一旦室温まで冷却し、さらに)２，２−ビス〔４−（４−アミノフェノキシ）フェニル〕プロパン（ＢＡＰＰ）３．０７８ｇ（０．０７５モル）、および、３，５−ジアミノ安息香酸（ＤＡＢＡ）１．４１１ｇ（０．００７５モル）を加え、窒素気流下２００℃で３時間重合反応してポリイミドシロキサン４０重量％溶液（トリグライム溶液）を得た。
【００３５】
このポリイミドシロキサン４０重量％溶液１００重量部に対し、エポキシ樹脂（油化シェルエポキシ社製、商品名：エピコ−ト１００２）１２重量部、硬化触媒として２−エチル−４−メチルイミダゾ−ル０．５重量部を混合してカバ−レイフィルム用接着剤ワニスを得た。
この接着剤ワニスを乾燥後の厚みが２０μｍになるように芳香族ポリイミドフィルム（宇部興産株式会社製、ユ−ピレックス２５ＳＧＡ）上にバ−コ−タ−で塗布し、１００℃で１０分、１８０℃で３分加熱乾燥して、接着剤付きカバ−レイフィルムを得た。
【００３６】
このカバ−レイフィルムを電解銅箔（三井金属鉱業株式会社製、３ＥＣ−３、厚み３５μｍ）の光沢面に１８０℃、２０ｋｇｆ／ｃｍ2で３０分間プレスし、１８０℃で２時間熱処理して剥離強度（９０°剥離）、柔軟性、半田耐熱性、流れ性、錫潜り性、はみ出し長さを評価した。
剥離強度：０．７ｋｇ／ｃｍ
柔軟性：良好
半田耐熱性：○
流れ性：○
はみ出し長さ：７０μｍ
錫潜り性：５０μｍ
総合評価：良好
【００３７】
さらに、このカバ−レイフィルムを回路パタ−ンを形成したＦＰＣに１８０℃、２０ｋｇｆ／ｃｍ2で３０分間プレスし、さらに１８０℃で２時間熱処理して接着した後の光学顕微鏡断面写真を得た。
５０μｍの線間に空隙なく接着剤が充填していることが確認できた。
【００３８】
実施例１
比較例３のカバ−レイフィルム用接着剤ワニス１００重量部（ポリイミドシロキサン４０重量部含有）にタルク（日本タルク株式会社製、ミクロエ−スＰ−３、平均粒径１．８μｍ）２．６重量部を加えた他は実施例１と同様にして、カバ−レイフィルム用接着剤および接着剤付きカバ−レイフィルムを得た。このカバ−レイフィルムを使用し、比較例３と同様に評価した。
剥離強度：０．８ｋｇ／ｃｍ
柔軟性：良好
半田耐熱性：○
流れ性：○
はみ出し長さ：５０μｍ
錫潜り性：５０μｍ
総合評価：良好
【００３９】
さらに、このカバ−レイフィルムを回路パタ−ンを形成したＦＰＣに１８０℃、２０ｋｇｆ／ｃｍ2で３０分間プレスし、さらに１８０℃で２時間熱処理して接着した後の光学顕微鏡断面写真を得た。
５０μｍの線間に空隙なく接着剤が充填していることが確認できた。
【００４０】
比較例１
実施例１で得られたポリイミドシロキサン溶液を単独で接着剤ワニスとした他は比較例３と同様に実施し、評価した。
剥離強度：０．５ｋｇ／ｃｍ
柔軟性：良好
半田耐熱性：×
流れ性：○
はみ出し長さ：２００μｍ
錫潜り性：５０μｍ
総合評価：不良
【００４１】
比較例２
比較例３において、ＤＡＢＡに代えてビス（３−カルボキシ−４−アミノフェニル）メタン（ＭＢＡＡ）を０．００７５モルを使用した他は同様にして、ポリイミドシロキサン溶液を得た。このポリイミドシロキサン溶液を使用した他は実施例１と同様に実施して、カバ−レイフィルム用接着剤、接着剤付きカバ−レイフィルムを得、同様にして評価した。
剥離強度：０．５ｋｇ／ｃｍ
柔軟性：良好
半田耐熱性：○
流れ性：○
はみ出し長さ：５０μｍ
錫潜り性：５０μｍ
総合評価：やや不良
【００４２】
【発明の効果】
この発明カバ−レイフィルム用接着剤及び該接着剤を用いたカバ−レイフィルムは、比較的低い温度のプレスでＦＰＣとの十分な接着性が得られ、半田耐熱性があり、加熱プレスによる接着剤の流れ出しが少なく、良好な耐溶剤性および加工性が得られる。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、フレキシブルプリント基板フィルム上に形成された回路をこの発明のカバ−レイフィルムで積層した一実施例を示す断面概略図である。
【符号の説明】
１    カバ−レイフィルム用接着剤
２    カバ−レイフィルム
３    フレキシブルプリント基板フィルム
４    回路
５    基板と回路との接着剤
【図１】
0004423694.tif 000002