(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
電子輸送層と正孔輸送層とからなる積層膜と、
前記電子輸送層に電気的に接続された陰極と、
前記正孔輸送層に電気的に接続された陽極と、
前記陰極及び陽極とは離間し、前記積層膜の上に絶縁層を挟んで設けられ、且つ、前記絶縁層と、電子輸送層或いは正孔輸送層と、を介して、前記電子輸送層と前記正孔輸送層との界面に対向する制御電極と、
を有する有機ＥＬ素子であって、
前記制御電極は、前記電子輸送層及び前記正孔輸送層のうちの一方の輸送層から注入されるキャリヤの量を制御することを特徴とする有機ＥＬ素子。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は有機エレクトロルミネッセンス素子（以下、「有機ＥＬ素子」という。）、特に集積化に適した有機ＥＬ素子及び表示装置に関する。
【０００２】
【従来の技術】
従来集積化された有機ＥＬ素子の駆動方法としてパッシブマトリクス法あるいはアクティブマトリクス法が知られている。
【０００３】
前記パッシブマトリクス法は、有機ＥＬ素子を複数配置する基板上に陰極である走査電極と、陽極である信号電極を格子状に配置し、両電極間に電流を流し込む事によって交点の各ＥＬ素子を駆動、発光せしめるものである。
【０００４】
また、前記アクティブマトリクス法の画素構成、及び駆動方法は図１０に示したようなものが一般的である。図１０において、１０１は信号線、１０２は走査線、１０３及び１０５はスイッチ、１０４は容量、１０６はＥＬ素子、１０７は電源である。
【０００５】
【発明が解決しようとする課題】
前記パッシブマトリクス法は、有機ＥＬ素子の構成は簡単となるものの、有機ＥＬ素子を駆動するための外付部品が必要となる。かかる外付部品である電子回路、部品の価格は有機ＥＬ素子の価格と比べて必ずしも安価ではない。
【０００６】
また、パッシブマトリクス法は、有機ＥＬ素子を駆動するデューティ比が１ではなく、従って有機ＥＬ素子を間欠的に比較的高輝度で発光する必要がある。これらの高輝度な駆動は、有機ＥＬ素子の負荷を高め、劣化を促進する。
【０００７】
また、パッシブマトリクス法は、必然的に駆動しない素子に対しても電圧が印加されるため、クロストークが生じる。
【０００８】
前記クロストークを防ぐために例えば黒リセット法等の複雑な駆動方法が必要となる。これらは前記デューティ比を更に低下せしめ、また前記外付部品の価格を上昇せしめる。
【０００９】
それに対して前記アクティブマトリクス法はデューティ比１であり、有機ＥＬ素子を比較的低輝度で発光可能であるものの、有機ＥＬ素子の駆動には高価なＴＦＴ基板が必要となるので基板及びシステム全体の価格が上昇する。
【００１０】
前記ＴＦＴはアモルファスＳｉでは駆動能力不足であると言われており、更に高価な低温ポリ、高温ポリ、単結晶シリコンＴＦＴが必要とされている。これらＴＦＴは大版基板を構成する上には不向きである。また、各有機ＥＬ素子（画素）当たりの構成は図１０に示したように２個のスイッチング用ＴＦＴと１個の保持容量が必要とされるため、前記画素の大きさを小さくする上で障害となっている。
【００１１】
本発明は前述の欠点を除去するものであり、高価なＴＦＴ基板を必要とせず、また複雑な外付部品を必要としない自身でアクティブマトリクスを構成可能な有機ＥＬ素子を提供することを主たる目的とする。
【００１２】
【課題を解決するための手段】
本発明の構成を説明する前に、まず本発明を想定するに至った実験結果の説明を行う。
【００１３】
ガラス基板上にパターニングされた直径２ｍｍのＩＴＯ電極上に、正孔輸送層，電子輸送層，Ａｌ−Ｌｉ層，Ａｌ電極を順に抵抗加熱で蒸着し、有機ＥＬ素子単体を作成した。前記両輸送層の界面の電子及び正孔に対するポテンシャルバリアはいずれも０．６Ｖ以上であった。
【００１４】
前記素子を電圧駆動した所、図１に示すようなＩ−Ｖ特性が得られた。
【００１５】
０〜６Ｖの領域Ｉは発光開始点（４Ｖ）を含む領域であり、主に両電極からの印加電圧で電流値が決まっている領域であると考えられる。
【００１６】
それに対して６〜１４Ｖの領域ＩＩは空間電荷制限電流（ＳＣＬＣ）で決まっている領域である。
【００１７】
またその上の１４〜２５Ｖの領域ＩＩＩは本発明を想定するに至った、電気２重層を構成するキャリヤの再配置によるものである。以下簡単に前記現象の説明を行う。
【００１８】
前記領域ＩＩＩに於いては、電圧を上昇、印加させても、当初は電流値を増大させ、発光の輝度を増加させるものの、時間の経過と共にその電流値、及び輝度を減少させる。前記直径２ｍｍの有機ＥＬ素子をよく観察すると、発光面の中央が暗いことが判明した。この発光の不均一性は電圧の印加と共に次第に大きくなり、しまいには外周から約０．３ｍｍほどが光るのみとなる。しかし電圧を切り、低電圧側で再び前記有機ＥＬ素子を発光させると全面が均一に光るので、化学反応等による劣化ではない。
【００１９】
本現象は以下のように解釈される。即ち、本有機ＥＬ素子に於いては、素子を流れる電流は、前記大きなポテンシャルバリアが形成された両輸送層界面に於ける電気２重層がその電流値を決定している。前記界面に於いては電子も正孔も、０．６Ｖ以上というポテンシャルの壁によって容易に通り抜ける事は出来ない。従って前記界面には次第に両キャリヤ（電子及び正孔）が蓄積し、大きな容量、電気２重層を形成するようになる。この電気２重層が形成されると、その間を流れる電流は、前記蓄積されたキャリヤが決めるようになる。
【００２０】
領域ＩＩＩに於いて更なる電圧を印加すると、前記キャリヤの分布に変化を生じる。即ち、電圧が高いほど前記キャリヤは前記有機ＥＬ素子の外周へと押し出される。この原因は蓄積された同符号電荷（電子または正孔）間に働く反発（リパルジョン）であると考えられる。前記外周側に押出されたキャリヤが作る電気２重層に於いては流れる電流にさほど変化はなく、従って再結合、及び発光に大きな差は生じなくなる。
【００２１】
またこのような状態で、界面の両輸送層の電位を比較すると、キャリヤが多数蓄積している外周と中央とではその値は異なっており、前記外周からの拡散電流をキャンセルする分の電界が生じており、その値はドリフト電流の定義式
ｊdrift＝ｅｎμＥ
（ｅ：単位電荷  ｎ：キャリヤ密度  μ：移動度  Ｅ：電界強度）
から判るように、ｎ及びμが小さいためにその値Ｅはかなり大きくなる。
【００２２】
前記更なる電圧の増加分は、このような横方向電界Ｅの形成によっても消費される。
【００２３】
以上の知見から、有機ＥＬ素子の特定の界面のポテンシャルバリアを高め、キャリヤを封じ込める事によって蓄積させ、前記蓄積したキャリヤを何らかの手段（この場合は電圧）で制御する事が出来れば前記ＥＬ素子の発光をも制御可能となる、という事が判明した。
【００２４】
本発明は前記原理を応用したものであり、有機ＥＬ素子をＭＯＳＦＥＴのように横方向に配置し、両輸送層の界面のポテンシャルバリアの少なくとも一方、望ましくは両方のバリア高さを高め、前記キャリヤの蓄積をうながし、前記界面の特定の領域上に縦方向電界を印加するための制御電極を設ける事によって、前記蓄積したキャリヤを制御可能とする事によって有機ＥＬ素子の電気的特性、並びに発光特性を制御可能としたものである。
【００２５】
即ち、本発明第１の有機ＥＬ素子は、電子輸送層と正孔輸送層とからなる積層膜と、
前記電子輸送層に電気的に接続された陰極と、
前記正孔輸送層に電気的に接続された陽極と、
前記陰極及び陽極とは離間し、前記積層膜の上に絶縁層を挟んで設けられ、且つ、前記絶縁層と、電子輸送層或いは正孔輸送層と、を介して、前記電子輸送層と前記正孔輸送層との界面に対向する制御電極と、
を有する有機ＥＬ素子であって、
前記制御電極は、前記電子輸送層及び前記正孔輸送層のうちの一方の輸送層から注入されるキャリヤの量を制御することを特徴とする。
【００３１】
本発明の表示装置における動作の一具体例を図２を用いて以下に簡単に説明する。
【００３２】
陰極２３を共通の電極とし、陽極２２を信号線２５に、前記制御電極２４を走査線２６に接続し、アクティブマトリクスを構成する。前記信号線２５を正の電流源２７に接続し、前記走査線２６に正の電圧２８を印加する事で前記信号線と走査線の交点に存在する有機ＥＬ素子２１が選択される。
【００３３】
前記選択された有機ＥＬ素子２１に於いては、前記陽極２２、陰極２３間に正の電流源２７からの電流が流れ込む。その際前記界面に蓄積された片方のキャリヤあるいは両方のキャリヤは、制御電極２４の支配を受ける。即ち、制御電極２４に正の電圧が印加されると、前記界面の一部に電界が発生し、前記蓄積したキャリヤは前記ポテンシャルのバリアを越えて流れ込み、再結合し、発光を行う。
【００３４】
このように本発明の有機ＥＬ素子によれば、高価なＴＦＴ基板を必要とせず、それ自身でアクティブマトリクス回路を実現可能であり、高価なプロセスや高価な外付部品は不要となり、安価な表示装置が実現されるのである。
【００３５】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施形態を具体的な実施例に基づいて説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００３６】
【実施例】
（実施例１）
本発明の第１実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図を図３に示す。
【００３７】
３８は厚さ１．１ｍｍのソーダライムガラスであり、３７は厚さ５００Åの電子輸送層を構成するＡｌｑ３（下記の化学式からなるオキシンのアルミニウム錯体）層である。
【００３８】
【化１】
0004590089.tif 000002
【００３９】
３６は下記の化学式から成る厚さ１００Åの正孔輸送層を構成するＴＦＬＦＬであり、パターニング、開口されている。
【００４０】
【化２】
0004590089.tif 000003
【００４１】
電子輸送層３７と正孔輸送層３６は界面３９を形成し、その界面３９の電子に対するポテンシャルバリアは０．８Ｖ、正孔に対するポテンシャルバリアは０．６Ｖとなっている。
【００４２】
正孔輸送層３６の上には厚さ１０００Åの絶縁膜３５が形成されており、この絶縁膜３５上には長さ５μｍのＡｌ制御電極３４が形成されている。
【００４３】
また、電子輸送層３７上にはＡｌ陰極３３設けられており、正孔輸送層３６上にはＩＴＯ陽極３２が設けられている。
【００４４】
前記陽極３２と陰極３３間に正の電圧が印加されると、多数キャリヤである正孔は界面３９に蓄積するようになる。同様にして電子も同じく界面３９に蓄積するようになる。
【００４５】
前記蓄積した電荷に応じて界面３９を通して電流が流れ、再結合を行い、Ａｌｑ３層側で発光が行われる。この時、制御電極３４に正の電圧を印加すると、制御電極３４下の領域の界面に於いて前記ポテンシャルギャップが狭まるようになり、更なる電流が流れ発光強度が増大する。また、制御電極３４に負の電圧を印加すると、界面３９に蓄積した正孔の一部は電界により界面３９から遠ざけられ、その結果、界面３９を通過する電流は減少し、発光強度が低下する。
【００４６】
即ち、両電極３２、３３に印加する電圧を適当に選び、且つ制御電極３４に加える電圧のスイングを適当に選択する事により、発光のｏｎ、ｏｆｆが可能となる。尚、これら電圧は大略５Ｖ程度であり、比較的低電圧である。
【００４７】
本実施例は、陽極３２と制御電極３４に電圧を印加した時のみにしか前記発光を所望の値に制御する事は出来ず、従ってデューティ比が１のアクティブマトリクス駆動であるとは言い難い。
【００４８】
しかし、制御電極３４が作る電界によって集められたキャリヤは、制御電極がｏｆｆになっても緩やかに拡散によって広がりながら再配置されるため、かなり長い間その電流は流れ続け、発光を継続する。また必要であるならば螢光や燐光物質のように発光寿命の長い物質を添加する事によって前記発光の残光を長くする事が可能であるので、本実施例のようなごく短時間のアクセスによっても実質的にデューティ比が１に近い表示を、保持容量等の回路工夫を行う事なく有機ＥＬ素子側で実現する事が出来る。
【００４９】
（実施例２）
図４に本発明の第２実施例である、ＥＬ表示装置の画素の概略断面図を示す。
【００５０】
４８はガラス基板であり、４６は実施例１と同様の厚さ１００Åの正孔輸送層を構成するＴＦＬＦＬ層、４７は実施例１と同様の厚さ５００Åの電子輸送層を構成するＡｌｑ３層、４５は厚さ５００Åの酸化シリコン層からなる絶縁膜、４３は厚さ１５００ÅのＡｌ陰極、４２は厚さ１５００ÅのＩＴＯ陽極、４４は厚さ１５００ÅのＡｌ制御電極である。
【００５１】
本実施例に於いては前記ポテンシャルバリアを低めるべき正孔輸送層４６が電子輸送層４７よりも下方に存在するため、更に強い電界を発生する事を目的として、制御電極４４下の絶縁膜４５の厚さを薄くしている。
【００５２】
本実施例に於いても実施例１と同様に制御電極４４により有機ＥＬ素子の発光を制御する事が出来る。
【００５３】
（実施例３）
本実施例の第三実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図を図５に示す。
【００５４】
５８はガラス基板であり、５７は電子輸送層である蛍光材料キナクリドンを含む下記の化学式からなるＢｅＢｑ２である。
【００５５】
【化３】
0004590089.tif 000004
【００５６】
５６は正孔輸送層である下記の化学式からなるＴＰＤ（トリフェニルアミン誘導体）である。
【００５７】
【化４】
0004590089.tif 000005
【００５８】
６０は正孔注入層である下記の化学式からなるｍＭＴＡＤＡＴＡである。
【００５９】
【化５】
0004590089.tif 000006
【００６０】
５５は絶縁膜であり、５３はＭｇＩｎ陰極、５２はＩＴＯ陽極、５４はＡｌ制御電極である。
【００６１】
本実施例によれば正孔輸送層５６と電子輸送層５７の界面５９の電子に対するポテンシャルバリアは０．５７Ｖ、正孔に対するポテンシャルバリアは０．１７Ｖと低いため、界面５９に於ける両キャリヤの注入効率が改善されており、その分有機ＥＬ素子の劣化が防止でき、長寿命化されている。
【００６２】
このように本発明では、電子輸送層側で発光を行うだけでなく、正孔輸送層側で発光を行う事も可能である。
【００６３】
（実施例４）
本発明の第４実施例であるＥＬ表示装置の画素構成を図６に示す。
【００６４】
６７は電子輸送層であり、蛍光材料入正孔輸送層６６との成す界面６９の正孔に対するポテンシャルバリアは、電子に対するのポテンシャルバリアよりも高くなっている。そのため正孔は正孔輸送層６６中に蓄積されがちである。電子輸送層６７から注入される電子の量はその上に形成されている制御電極６４の支配を受け、その結果、注入、再結合するキャリヤ数、即ち発光量を制御する事が出来る。
【００６５】
（参考実施例５）
本発明の参考実施例であるＥＬ表示装置の画素構成を図７に示す。
【００６６】
７８はガラス基板、７７は電子輸送層、７６は正孔輸送層、７５は絶縁膜、７３は陰極、７２は陽極、７４は制御電極である。
【００６７】
本実施例では、両輸送層７６、７７以外に独立に発光層８０を設け、この発光層８０と両輸送層７６、７７との界面７９ａ、７９ｂのいずれかあるいは双方のポテンシャルを制御電極７４で制御する構成である。
【００６８】
（実施例６）
本発明の第６実施例として、アクティブマトリクスの共通電極を陽極に取り、抵抗率の高いＩＴＯ電極を全面に形成して、前記高抵抗に由来する問題を解決した例を示す。
【００６９】
図８は本実施例の画素の概略断面図であり、画素の大きさは１００μｍ角、ガラス基板８８上にＩＴＯ陽極８２が全面に形成されている。その上に蛍光材料入の正孔輸送層８６が全面に形成され、その上に直径８０μｍの円板状の電子輸送層８７がパターニング形成されている。電子輸送層８７からはＡｌ陰極８３が引出されており、絶縁膜８５の上には陰極８３を中心として、外径７０μｍ、内径４０μｍのドーナツ状の制御電極８４が形成されている。尚、絶縁膜８５は陰極８３直下のみ開口しており、パシベーション膜としての働きをも有している。
【００７０】
前記両輸送層の界面８９の電子に対するポテンシャルバリアは、正孔に対するポテンシャルバリアよりも小さく形成されており、正孔輸送層８６中に蓄積した正孔めがけて陰極８３から電子が注入される。また、前記界面８９のポテンシャルは制御電極８４の影響を受け、制御電極８４の電位に応じて前記電子の注入量が変化し、発光量が変化する。
【００７１】
図９に本実施例のアクティブマトリクス回路を示す。
【００７２】
８１は図９に示したＥＬ素子(画素)であり、陽極９２は共通電極である正の電源に全て接続されている。
【００７３】
それに対して陰極８３は各信号線１５に、制御電極８４は各走査線に１６に接続されており、アクティブマトリクス回路を構成している。前記信号線１５は電位切換スイッチ１７を通して、グラウンド１９もしくは正の電源に接続されている。同様に前記走査線１６もグラウンド１９もしくは正の電源に接続されている。図９は中心のＥＬ素子が選択されている事を示しており、前記素子の両電極８３、８４には０の電位が印加されている。
【００７４】
本実施例によれば電子を注入するＥＬ素子のアクティブマトリクス回路を容易に構成する事が出来る。
【００７５】
尚、本実施例に於いてはアクティブマトリクス回路を構成する両電極（陰極および制御電極）共にグラウンド電位を印加したが、必ずしも同じ電位を印加する必要はなく、前記陽極の電位よりも低い電位であればよい。
【００７６】
（実施例７）
本発明の第７実施例として、実施例６と同様の画素構成において、前記制御電極に印加する非選択時の電圧が、選択時のそれと反対符号であるＥＬ表示装置の構成を挙げる。
【００７７】
本実施例においては、前記電子輸送層に対して非選択時に前記制御電極に正の電圧を印加される。これにより電子は前記界面から遠ざけられ、前記制御電極下に蓄積するようになる。
【００７８】
前記制御電極下の電子輸送層領域は発光に何ら寄与せず、従って前記キャリヤ電荷の蓄積により化学反応劣化が生じても、前記ＥＬ素子の特性を直ちに劣化させる事はない。即ち、本実施例の構成により前記ＥＬ素子の寿命は向上する。
【００７９】
【発明の効果】
以上に説明したように本発明によれば容易にアクティブマトリクス回路を実現可能であり、高価なプロセスや高価な外付部品は不要となり、安価な表示装置を提供する事が出来る。
【００８０】
また高電圧駆動を必要としない事から長寿命な表示装置を提供する事が出来るため、更にランニングコストを安価にする事が出来る。
【図面の簡単な説明】
【図１】有機ＥＬ素子の電圧−電流特性を示す図である。
【図２】本発明の表示装置における動作の一具体例を説明するための回路図である。
【図３】本発明の第１実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図４】本発明の第２実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図５】本発明の第３実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図６】本発明の第４実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図７】  本発明の参考実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図８】本発明の第６実施例であるＥＬ表示装置の画素の概略断面図である。
【図９】本発明の第６実施例であるＥＬ表示装置のアクティブマトリクス回路図である。
【図１０】従来のＥＬ表示装置のアクティブマトリクス回路図である。
【符号の説明】
１５，２５  信号線
１６，２６  走査線
１７，１８  スイッチ
１９  グラウンド
２１，３１，４１，５１，６１，７１，８１  ＥＬ素子
２２，３２，４２，５２，６２，７２，８２  陽極
２３，３３，４３，５３，６３，７３，８３  陰極
２４，３４，４４，５４，６４，７４，８４  制御電極
２７  電流源
２８  電圧源
３５，４５，５５，６５，７５，８５  絶縁膜
３６，４６，５６，６６，７６，８６  正孔輸送層
３７，４７，５７，６７，７７，８７  電子輸送層
３８，４８，５８，６８，７８，８８  基板
３９，４９，５９，６９，７９ａ，７９ｂ，８９  界面
６０  正孔注入層
８０  発光層
【図１】
0004590089.tif 000007
【図２】
0004590089.tif 000008
【図３】
0004590089.tif 000009
【図４】
0004590089.tif 000010
【図５】
0004590089.tif 000011
【図６】
0004590089.tif 000012
【図７】
0004590089.tif 000013
【図８】
0004590089.tif 000014
【図９】
0004590089.tif 000015
【図１０】
0004590089.tif 000016