(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
多孔質の隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有し、該複数の貫通孔を、排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしたハニカムセグメントを、複数接合したハニカムフィルターであって、
該ハニカムセグメントの相隣接する同士を、それぞれ対向する側面の一部で相互に接触させ、かつ該接触する部分以外の該側面の少なくとも一部で、該ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を介して相互に接合することを特徴とするハニカムフィルター。
【請求項２】
前記接触する部分以外の側面の部分が、該側面のうち、少なくとも、前記排ガス流入端面に接続する部分全体を含んで設けられている請求項１に記載のハニカムフィルター。
【請求項３】
前記接触する部分以外の側面の部分が、該側面のうち、少なくとも、前記排ガス流入端面、前記排ガス流出端面、及びハニカムフィルターの外周面に接続する部分全体を含んで設けられている請求項１に記載のハニカムフィルター。
【請求項４】
前記接触する部分以外の側面の部分が、該側面のうち、少なくとも前記排ガス流入端面に接続する部分全体を含んで、一部に、前記接合材を、配設されている請求項２又は３に記載のハニカムフィルター。
【請求項５】
前記ハニカムセグメントの相隣接する同士のうち、少なくとも一のハニカムセグメントが、他のハニカムセグメントの側面と対向する側面の一部に凸部を有し、該凸部を介して、隣接する他のハニカムセグメントの該側面の一部と接触する請求項１〜４のいずれか一項に記載のハニカムフィルター。
【請求項６】
前記ハニカムセグメントの相隣接する同士のうち、少なくとも一のハニカムセグメントが、他のハニカムセグメントの側面と対向する側面の一部に、該ハニカムセグメントと同材質の熱伝導部材を配設されており、該熱伝導部材を介して、該隣接する該他のハニカムセグメントの該側面の一部と接触する請求項１〜４のいずれか一項に記載のハニカムフィルター。
【請求項７】
前記ハニカムセグメントが、炭化珪素、又は金属シリコン及び炭化珪素を主成分とする請求項１〜６のいずれか一項に記載のハニカムフィルター。
【請求項８】
前記接合材が、耐熱性の無機化合物を主成分とする請求項１〜７のいずれか一項に記載のハニカムフィルター。
【請求項９】
前記隔壁に、触媒能を有する金属が坦持されていることを特徴とする請求項１〜８のいずれか一項に記載のハニカムフィルター。
【請求項１０】
セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料、バインダー及び水を混練、成形して、隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有するハニカム構造体を得、
該ハニカム構造体を乾燥後、該複数の貫通孔を排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしてハニカムセグメント乾燥体を得、
該ハニカムセグメント乾燥体の側面の一部に、該ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなる熱伝導部材を接合後、乾燥、焼成して複合ハニカムセグメントを得、
該熱伝導部材が配設されているハニカムセグメントを、該熱伝導部材を介して、他の隣接するハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、かつ該接触する部分以外の該側面の少なくとも一部に、該ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を配設して一体化することを特徴とするハニカムフィルターの製造方法。
【請求項１１】
セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料と、バインダー及び水とを混練、成形して、隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有するハニカム構造体を得、
該ハニカム構造体を乾燥後、該複数の貫通孔を排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしてハニカムセグメント乾燥体を得、
該ハニカムセグメント乾燥体を切削加工して、該ハニカムセグメント乾燥体の側面に凸部を設けた後、焼成してハニカムセグメントを得、
該ハニカムセグメントの側面に設けた該凸部を、隣接する他のハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、かつ該接触する部分以外の該側面の少なくとも一部に、該ハニカムセグメント乾燥体より強度の小さい接合材を配設して一体化することを特徴とするハニカムフィルターの製造方法。
【請求項１２】
前記粉末原料が、炭化珪素を主成分とする請求項１０又は１１に記載のハニカムフィルターの製造方法。
【請求項１３】
前記粉末原料が、金属シリコンと炭化珪素とを主成分とする請求項１０又は１１に記載のハニカムフィルターの製造方法。
【請求項１４】
前記接合材が、耐熱性の無機化合物を主成分とする請求項１０〜１３のいずれか一項に記載のハニカムフィルターの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ボイラー等の燃焼装置、又はディーゼルエンジン等の内燃機関の排気ガス浄化装置に用いられるハニカムフィルター及びその製造方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】
ディーゼルエンジン等から排出される粒子状物質の環境への影響が最近大きくクローズアップされてきており、このような粒子状物質を捕集除去する重要な手段として、排ガス浄化用ハニカムフィルターが用いられている。
【０００３】
排ガス浄化用ハニカムフィルターは、通常、多孔質の隔壁により仕切られた複数の貫通孔を、排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じした構造を備え、排ガス流入端面に開口する貫通孔からフィルター内に流入した排ガスを、強制的にフィルター内の隔壁を通過させることにより、排ガス中の粒子状物質を捕集、除去するものである。
【０００４】
ところで、このようなハニカムフィルターは、その特性上、使用時に、排気ガスの急激な温度変化又は局所的な高熱に曝され、フィルター各部の温度分布が不均一となることから、フィルター各部の熱膨張較差に起因して熱応力が増大し、フィルターにクラック等を生じる問題が指摘されている。
【０００５】
特に、ディーゼルエンジン等の排ガス浄化手段として用いる場合は、フィルターに溜まったカーボン微粒子を燃焼、除去するフィルター再生工程により局所的な高温に曝されるため、フィルターのクラック等の発生が重要な問題となっている。
【０００６】
また、このようなフィルターでは、フィルターが極めて高温に曝されることから、耐熱性に優れる炭化珪素、又は金属シリコンと炭化珪素とを主成分とするものが用いられているが、これら炭化珪素等は、熱膨脹係数が大きいという欠点を有するため、フィルターに発生する熱応力が大きく、クラック等がより発生し易いという問題があった。
【０００７】
従来、このような問題に対して、ハニカム構造体を複数のハニカムセグメントに分割して、このハニカムセグメントを、接合材を介して接合する構造により、互いに拘束されて自由に変形できない各部の熱応力を低減するハニカム構造体が種々提案されている。
【０００８】
例えば、特公昭６１−５１２４０号公報には、セラミック質よりなる複数のハニカムセグメントを、鉱物組成がハニカムセグメントと実質的に同一、かつ熱膨脹率の差が８００℃において０．１％以下である接合材で接合して一体とする耐熱衝撃性回転蓄熱体が開示されている。
【０００９】
しかしながら、この回転蓄熱体では、接合材の鉱物組成がハニカムセグメントと実質的に同一であるため、接合材による各ハニカムセグメントの拘束が依然大きく、各ハニカムセグメントに発生する熱応力を充分に低減することができないという問題があった。
【００１０】
また、特開平８−２８２４６号公報には、複数のハニカムセグメントを、少なくとも三次元的に交錯する無機繊維と無機粒子とを、無機バインダー、及び有機バインダーを介して相互に結合してなる弾性質シール材で接着して、ハニカム基体の耐久性を向上させたセラミックハニカムフィルターが開示されている。
【００１１】
しかしながら、このハニカムフィルターでは、シール材の熱伝導率が小さく、各ハニカムセグメントが熱的に遮断されているため、フィルター各部の温度分布を均一化することができず、ハニカムフィルターに発生する熱応力を低減する効果が必ずしも充分なものではなかった。
【００１２】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、上述の問題に鑑みてなされたものであり、フィルター各部の熱応力を低減してクラック等の発生を高度に抑制することができ、特に、炭化珪素、又は金属シリコンと炭化珪素を主成分とするものに好適なハニカムフィルター及びその製造方法を提供することを目的とする。
【００１３】
【課題を解決するための手段】
本発明者は、上述の課題を解決すべく、鋭意研究した結果、隣接するハニカムセグメント同士を、各側面の一部において、直接又は熱伝導部材を介して相互に接触させてフィルター全体の高い熱伝導性を確保するとともに、ハニカムセグメント同士を、各側面の一部で直接又は熱伝導部材を介して相互に接触している部分（以下「接触部」ということがある。）以外の各側面の少なくとも一部で、ハニカムセグメントの基体材料より強度の小さな接合材を介して接合する構造とすることにより、上述の目的を達成できることを知見し、本発明を完成させた。
【００１４】
即ち、本発明によれば、多孔質の隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有し、この複数の貫通孔を排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしたハニカムセグメントを、複数接合したハニカムフィルターであって、ハニカムセグメントの相隣接する同士は、それぞれ対向する側面の一部で相互に接触し、かつこの接触部以外の側面の少なくとも一部で、ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を介して相互に接合されていることを特徴とするハニカムフィルターが提供される。
【００１５】
本発明においては、ハニカムセグメント同士が、直接又は熱伝導部材を介して接触する部分以外の側面の部分（以下「非接触部」ということがある。）が、接触部を有する側面のうち、少なくとも排ガス流入側の端面に接続する部分の全部を含んで設けられていることが好ましく、少なくとも排ガス流入端面、排ガス流出端面、及びハニカムフィルターの外周面に接続する部分の全部を含んで設けられていることがより好ましい。また、この際、非接触部が、接触部を有する側面のうち、少なくとも排ガス流入端面に接続する部分を含んで、その一部に、接合材を、配設されていることが好ましい。
【００１６】
また、本発明においては、ハニカムセグメントの相隣接する同士のうち、少なくとも一のハニカムセグメントが、他のハニカムセグメントの側面と対向する側面の一部に凸部を有し、この凸部を介して隣接する他のハニカムセグメントの側面の一部と接触する構造、或いはハニカムセグメントの相隣接する同士のうち、少なくとも一のハニカムセグメントが、他のハニカムセグメントの側面と対向する側面の一部に、ハニカムセグメントと同材質の熱伝導部材を配設され、この熱伝導部材を介して隣接する他のハニカムセグメントの側面の一部と接触する構造が好ましい。
【００１７】
また、本発明においては、ハニカムセグメントは、炭化珪素、又は金属シリコン及び炭化珪素を主成分とすることが好ましく、接合材は、耐熱性の無機化合物を主成分とすることが好ましい。また、ハニカムセグメントの貫通孔間に設けられる隔壁に、触媒能を有する金属が坦持されていることが好ましい。
【００１８】
他方、本発明によれば、セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料、バインダー及び水を混練、成形して、隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有するハニカム構造体を得、このハニカム構造体を乾燥後、複数の貫通孔を排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしてハニカムセグメント乾燥体を得、このハニカムセグメント乾燥体の側面の一部に、ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなる熱伝導部材を接合後、乾燥、焼成して複合ハニカムセグメントを得、熱伝導部材を配設されているハニカムセグメントを、この熱伝導部材を介して、他の隣接するハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、かつ非接触部の少なくとも一部に、ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を配設して一体化することを特徴とするハニカムフィルターの製造方法が提供される。
【００１９】
また、本発明によれば  セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料と、バインダー及び水とを混練、成形して、隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有するハニカム構造体を得、このハニカム構造体を乾燥後、複数の貫通孔を排ガス流入端面及び排ガス流出端面で互い違いに目封じしてハニカムセグメント乾燥体を得、このハニカムセグメント乾燥体を切削加工して、ハニカムセグメント乾燥体の側面に凸部を設けた後、焼成してハニカムセグメントを得、このハニカムセグメントの側面に設けた凸部を、隣接する他のハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、かつ非接触部の少なくとも一部に、ハニカムセグメント乾燥体より強度の小さい接合材を配設して一体化することを特徴とするハニカムフィルターの製造方法が提供される。
【００２０】
本発明のこれらの製造方法においては、粉末原料が、炭化珪素、又は金属シリコン及び炭化珪素を主成分とすることが好ましい。また、接合材は、耐熱性の無機化合物を主成分とすることが好ましい。
【００２１】
以上のように、本発明においては、各ハニカムセグメントの少なくとも一部が、ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材で接合されているため、接合材による各ハニカムセグメントに対する拘束が小さく、フィルター各部が温度変化に応じて比較的自由に変形することができる。この結果、使用時において各部で温度分布の不均一が生じても、フィルターに発生する熱応力が低減するため、クラックの発生を防止することができ、耐久性に優れるハニカムフィルターとすることができる。
【００２２】
また、本発明においては、複数のハニカムセグメントが相互に対向する面の一部で接触しているため、接合材とともに又は接合材によらずにフィルター全体の熱伝導性を確保してフィルター各部の温度分布を均一化することができる。この結果、上述した接合材による効果に加え、フィルター使用時におけるフィルター各部の熱応力を更に低減し、クラックの発生を高度に防止することができる。特に、ハニカムセグメントが、熱伝導性に優れる炭化珪素、又は金属シリコンと炭化珪素を主成分とする場合には、このような効果が顕著となる。
【００２３】
【発明の実施の形態】
以下、本発明の実施の形態を図面に基づいて具体的に説明する。
【００２４】
１.ハニカムフィルター
図１に示すように、本発明のハニカムフィルター１０は、ハニカムセグメントの相隣接する同士４、５を、それぞれ対向する側面６、７の一部で相互に接触し、かつ非接触部１２の少なくとも一部で、ハニカムセグメントの基体４、５より強度の小さい接合材２４を介して相互に接合されてなるものである。
【００２５】
これにより、上述したようにフィルター使用時におけるフィルター各部の熱応力を極めて低減することができるため、クラックの発生等を高度に防止することができる。
【００２６】
図１に示すように、本発明におけるハニカムセグメント４、５は、多孔質の隔壁２０により仕切られた複数の貫通孔２１を、排ガス流入端面１６及び排ガス流出端面１４で、目封じ材２６により互い違いに目封じした構造を備え、排ガス３０を、排ガス流入端面１６に開口する貫通孔２１からフィルター内に流入し、強制的にフィルター内の隔壁２０を通過させることにより、排ガス中の粒子状物質を捕集、除去するものである。
【００２７】
ハニカムセグメント４、５の材質としては、例えば、無配向コーディエライト、配向コーディエライト、ムライト−ジルコン、ムライト、ジルコン、コーディエライト−ムライト、ムライト−チタン酸アルミニウム、クレーボンド炭化珪素、炭化珪素、金属シリコン及びジルコニア−スピネル等からなる群より選ばれた少なくとも一種を主結晶相とするセラミックスを挙げることができる。
【００２８】
中でも、耐熱性とともに熱伝導性に優れ、フィルター全体の高い熱伝導性を確保してフィルター各部の熱応力を低減することができる点で、炭化珪素、又は金属シリコンと炭化珪素とを主結晶とするものが好ましい。
【００２９】
本発明においては、ハニカムセグメント４、５の貫通孔２１の形状、セル密度については、特に制限はなく、用途等に応じて適宜、所望の形状、セル密度とすることができる。
【００３０】
また、本発明においては、ハニカムセグメント４、５の形状についても特に制限はないが、図４〜１１に示すように、例えば、円柱形状を、その中心軸３１を通るように軸方向に３分割又は４分割に切断し、軸方向と垂直方向の断面形状が、扇形となるような形状のもの；図１２、１３に示すように、例えば、円柱形状を、軸方向に一定間隔で９分割以上に切断し、軸方向と垂直方向の断面形状が、各セグメント４で扇形、四角等の異なる形状となるもの等を挙げることができる。中でも、接触部８を、多数、かつ３次元的に設けることができるため、ハニカムフィルターの熱応力を極めて低減することができる点で、図１２、１３に示すようにハニカムフィルター１０を９分割以上に切断した形状のハニカムセグメント４が好ましい。
【００３１】
尚、ハニカムフィルター１０を、内燃機関又は燃焼装置の排ガス浄化手段として用いる場合には、捕集した粒子状物質の燃焼除去を促進してフィルター再生を効果的に行うために、隔壁２０に、例えば、Ｐｔ、Ｐｄ、Ｒｈ等の触媒能を有する金属を担持させることが好ましい。
【００３２】
本発明のハニカムフィルター１０は、上述したハニカムセグメントの相隣接する同士４、５を、それぞれ対向する側面６、７の一部で相互に接触させる構造を有するものであり、これにより、接合材２４によらず又は接合材２４とともにフィルター１０全体の熱伝導性を確保して、各部の熱応力を低減することができる。
【００３３】
ここで、本明細書において、「接触」とは、各ハニカムセグメント４、５間で熱伝導が可能であり、かつ熱膨張による変形が生じた際に、各ハニカムセグメント４、５間で接する面の位置関係が変更可能な状態を意味する。
【００３４】
具体的には、例えば、図１に示すように、相隣接するハニカムセグメント４、５のうち、一のハニカムセグメント４が、他のハニカムセグメント５の側面７と対向する側面６の一部に凸部２ａを有し、この凸部２ａを介して隣接する他のハニカムセグメント５の側面７の一部と接触するもの；図２に示すように、相隣接するハニカムセグメント４、５のうち、一のハニカムセグメント４が、他のハニカムセグメント５の側面７と対向する側面６の一部に、ハニカムセグメント４と同一の材質からなる熱伝導部材１８を配設され、この熱伝導部材１８を介して、他の隣接するハニカムセグメント５の側面７の一部と接触しているもの；又は、図３に示すように、相隣接するハニカムセグメント４、５の、対向する各側面６、７の一部にそれぞれ凸部（図示せず）又は熱伝導部材１８、１９を設け、これらを介して相隣接するハニカムセグメント同士４、５が接触しているもの等を挙げることができる。
【００３５】
中でも、設計が容易な点で、相隣接するハニカムセグメント４、５のうち、少なくとも一のハニカムセグメント４に、ハニカムセグメント４と同一の材質からなる熱伝導部材１８（１９）を配設して、この熱伝導部材１８（１９）を介して、他の隣接するハニカムセグメント５と接触させることが好ましい。
【００３６】
図４〜１１に示すように、接触部８及び非接触部１２の配置としては、例えば、接触部８を、ハニカムフィルター１０の外周面２３、排ガス流入端面１６及び排ガス流出端面１４に接続させずにフィルター中心部に設け、非接触部１２を、これらの面２３、１４、１６に接続する部分の全部を含んで設ける例を挙げることができる。
【００３７】
図４〜１１に示すように、このようなハニカムフィルターでは、排ガス流入端面１６、排ガス流出端面１４及びハニカムフィルター１０の外周面２３に接続する部分全体を含んで接合材２４を配設することができるため、煤の吹き抜けを効果的に防止することができる構造とすることが可能となる。また、接触部８をフィルター中心部に設けるため、フィルター全体の温度を均一化し易いとともに、接合材２４を設けない部分３７を、接触部８より、外側（排ガス流入端面側、排ガス流出端面側、又はハニカムフィルターの外周面側）に設けることができるため、熱応力をより効果的に低減することができる構造とすることが可能となる。更には、接触部８が、接合材２４を配設する位置よりハニカムフィルター１０の中心方向に位置するため、熱膨張によりフィルターに変形を生じた際でも、確実に接触状態を確保することができる。
【００３８】
本発明では、接触部８の形状について特に制限はないが、例えば、ハニカムフィルター１０の軸方向の断面形状が、三角形、長方形、正方形、菱形、台形、楕円、円形、トラックサークル形状、半楕円形、又は半円形の等を挙げることができる。中でも、フィルター１０全体の温度を均一化し易い点で、楕円、円形、トラックサークル形状等が好ましい。
【００３９】
また、本発明における接触部８の面積は、熱伝導性を高めて各ハニカムセグメント４、５の熱応力の低減下を図るという点、後述する接合材２４による各ハニカムセグメント４、５の接合強度、及び接合材２４による熱伝導性等を考慮して、適当な広さとすることが好ましい。
【００４０】
本発明のハニカムフィルター１０は、更に、ハニカムセグメントの相隣接する同士４、５を、非接触部１２の一部で、ハニカムセグメント４、５の基体より強度の小さな接合材２４を介して相互に接合する構造を有するものである。これにより、各ハニカムセグメント４、５を一体化しながらも、接合材２４による拘束を小さくしてフィルター各部の熱応力を低減することができる。
【００４１】
ここで、本明細書において「強度」とは、４点曲げ強度試験（ＪＩＳ１６０１）により測定した値を意味する。
【００４２】
本発明における接合材２４は、前述したハニカムセグメント４、５の基体より強度の小さいものであればよく、フィルター１０全体の熱伝導性を確保するために熱伝導性の材質とする必要はない。もっとも、接合材２４を熱伝導性の材質のものにより構成して、接触部８、９と接合部３５、３６の両方で熱伝導性を確保することが、熱応力を低減する効果が大きい点で好ましい。
【００４３】
また、フィルター使用時に高温に曝されることを考慮すると、耐熱性、耐熱衝撃性に優れる点で耐熱性無機化合物を主成分とするものが好ましく、耐熱性無機化合物としては、例えば、前述した粉末原料で用いるセラミックス及び／又は金属を含有する繊維材料又は粉体とセメント等を混合したものを挙げることができる。
【００４４】
中でも、弾性率が大きく熱応力を低減する効果が大きい点で、粉末原料で用いるセラミックス及び／又は金属を含有する繊維材料とセメント等を混合したものが好ましい。また、セメントとしては、水和セメント、熱硬化セメント等を挙げることができるが、強度、作業性の点から熱硬化セメントが好ましい。
【００４５】
本発明においては、図８〜１１に示すように、接合材２４を、非接触部１２の全体に設けてもよく、図４〜７に示すように、接合材２４を、非接触部１２の一部に設けてもよい。
【００４６】
前者の構造では、ハニカムフィルター１０全体の機械的応力に対する強度を上げることができ、一方、後者の構造では、ハニカムフィルター１０全体の熱応力をより低減することができる。
【００４７】
また、接合材２４を非接触部１２の一部に設ける場合には、接合材２４を設けない部分（以下、「非接合部」ということがある。）３７を、接触部８より排ガス流入端面１６側又は排ガス流出端面１４側に設けることが好ましい。
【００４８】
これにより、フィルター使用時に大きな熱応力が生じる排ガス流入端面１６及び排ガス流出端面１４の熱応力を集中的に低減して、ハニカムフィルター１０全体の熱応力を効果的に低減することができる。
【００４９】
但し、煤の吹き抜けを防止するためには、図４〜７、１３に示すように、接合材２４を、非接触部１２のうち、少なくとも、排ガス流入端面１６に接続する部分全体を含んで設けることが好ましく、更に、外周面２３及び排ガス流出端面１４に接続する部分全体を含んで設けることがより好ましい。
【００５０】
この際、接合材２４は、図４、１３に示すように、外周面２３、排ガス流入端面１６又は排ガス流出端面１４から、各面２３、１６、１４に対して垂直方向に同じ幅で設けてもよく、図５〜７に示すように、異なる幅で設けてもよい。
【００５１】
また、本発明において非接合部３７は、例えば、図４〜７に示すように、接触部８の形状に対応させて、長方形、正方形、菱形等の四角形、台形、円形、トラックサークル形状等の形状としてもよく、図１３に示すように、接触部８の形状とは異なる形状としてもよい。
【００５２】
２.ハニカムフィルターの製造方法
本発明におけるハニカムフィルターの製造方法では、まず、セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料、バインダー及び水を混練、成形して、隔壁により仕切られた複数の貫通孔を有するハニカム構造体を得、このハニカム構造体を乾燥後、複数の貫通孔を排ガス流入側及び排ガス流出側の両端面で互い違いに目封じしてハニカムセグメント乾燥体を得る。
【００５３】
セラミックス及び／又は金属からなる粉末原料としては、例えば、金属シリコン、炭化珪素、チタン、ジルコニウム、炭化ホウ素、炭化チタン、炭化ジルコニウム、窒化珪素、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、酸化アルミニウム、酸化ジルコニウム、ムライト、コーディエライト化原料、チタン酸アルミニウム、サイアロン、カオリン、タルク、水酸化アルミニウム、溶融シリカ、及び石英よりなる群から選ばれる少なくとも一種を含むものを主原料とするものを挙げることができる。中でも、熱伝導性及び耐熱性の点で、金属シリコン及び炭化珪素、又は炭化珪素を主成分とすることが好ましい。
【００５４】
バインダーとしては、例えば、ヒドロキシメチルセルロース、メチルセルロース、ヒドロキシエチルセルロース、カルボキシルメチルセルロース、又はポリビニルアルコール等を挙げることができ、これらバインダーは、一種単独で又は二種以上を組合わせて用いることができる。
【００５５】
本発明では、その他に、成形助剤として一般的に使用されるエチレングリコール、デキストリン、脂肪酸石鹸、又はポリアルコール等を必要に応じて添加してもよい。
【００５６】
投入する水の量は、通常、上述した粉末原料１００重量部に対して、１０〜４０重量部程度であり、水を投入後、得られた混合原料を、真空土練機等で混練し、可塑性とする。
【００５７】
成形方法は、押出成形が好ましく、例えば、ラム式押出し成形機、２軸スクリュー式連続押出成形装置等を用いて行うことができる。
【００５８】
また、ハニカム構造体を乾燥する方法としては、例えば、熱風乾燥、マイクロ波乾燥、誘電乾燥、減圧乾燥、真空乾燥、凍結乾燥等を挙げることができ、中でも、誘電乾燥、マイクロ波又は熱風乾燥を単独で又は組合せて行うことが好ましい。
【００５９】
また、目封じ材についても、通常用いる材料でよく、例えば、前述した粉末原料と同様のものを用いることができる。
【００６０】
本発明のハニカムフィルターの製造方法では、次いで、得られたハニカムセグメント乾燥体の側面の一部に、他のハニカムセグメント乾燥体の側面に接触させる接触面を形成し、その後乾燥、焼成してハニカムセグメントを得る。
【００６１】
接触面を形成する方法としては、図１４に示すように、ハニカムセグメント乾燥体１を切削等の加工を行い、その側面２の一部に、凸部を設ける方法；又は図１５に示すように、ハニカムセグメント乾燥体１の側面２の一部に、ハニカムセグメント乾燥体１と同材質からなる熱伝導部材１８を接合する方法等を挙げることができ、中でも、接触面の設計が容易な点で後者の方法が好ましい。
【００６２】
また、図１６に示すように、凸部（図示せず）又は熱伝導部材１８、１９は、相互に接触させるハニカムセグメント乾燥体１の両方に設けてもよい。
【００６３】
乾燥方法は、前述したハニカム構造体を乾燥する方法と同様であり、焼成条件についても、用いる材料の種類により適宜所望の条件を選択すればよい。
【００６４】
本発明の製造方法においては、次いで、得られたハニカムセグメントの熱伝導部材又は凸部からなる接触部を、他の隣接するハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、かつ非接触部の少なくとも一部に、ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を配設して一体化する。
【００６５】
接触部の配置等、及び接合材を構成する材料等については、本発明のハニカムフィルターで説明した通りであり、ここではその説明を省略する。
【００６６】
但し、接合材の材料として用いる耐熱性無機化合物は、必要に応じて、有機又は無機のバインダー等を混合したものを用いることが好ましい。また、接合材は、例えば、プレート状の乾燥体、又はスラリー等のいずれを配設するものであってもよい。
【００６７】
接合方法としては、例えば、非接触部の一部に、接合材を配設後、接合材の材料に応じて水和又は熱処理を選択して行うことができる。
【００６８】
また、熱処理により接合する場合は、接合材の材料に応じて適宜好適な熱処理温度を選択すればよいが、一般には２００〜４００℃の温度で行うことが好ましい。
【００６９】
また、プレート状の乾燥体からなる接合材を用いる場合は、例えば、接合材を湿らせてから圧着した後、水和又は熱処理を行えばよく、スラリー状の接合材を用いる場合は、スラリー状の接合材を塗布した後、水和又は熱処理を行えばよい。
【００７０】
【実施例】
以下、本発明を具体的な実施例に基づいて更に詳細に説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。
【００７１】
（実施例１）
セラミックス原料として、ＳｉＣ粉７５重量％及び金属Ｓｉ粉２５重量％の混合粉末を使用し、この混合粉末１００重量部に、メチルセルロース及びヒドロキシプロポキシルメチルセルロースからなるバインダー６重量部と、界面活性剤０．８重量部と、水２２重量部とを投入、混練機で混練して可塑性の坏土を得た。
【００７２】
次いで、この坏土を押出成形して、外観形状が、円柱形状をその中心軸を通るように軸方向に４分割に切断した形状で、軸方向に対して垂直方向の断面が扇形状を有し、隔壁の厚さが、０．３ｍｍ、セル密度が、３１セル／ｃｍ2である各ハニカム構造体を成形した。
【００７３】
次いで、この成形体をマイクロ波及び熱風で乾燥した後、ハニカム構造体の貫通孔を、排ガス流入側及び排ガス流出側の両端面で互い違いに目封じし、ハニカムセグメント乾燥体を得た。
【００７４】
次いで、ハニカムセグメント乾燥体の側面の一部に、ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなるスラリーを塗布した後、スラリーを塗布した部分に、ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなるプレート状の熱伝導部材を圧着、乾燥して、熱伝導部材をハニカムセグメント乾燥体に接合した。
【００７５】
次いで、得られた複合セグメント乾燥体を、Ｎ2雰囲気中約４００℃で脱脂し、その後Ａｒ等の不活性雰囲気中で約１５５０℃で焼成し、複合ハニカムセグメントを作成した。
【００７６】
次いで、複合ハニカムセグメントの熱伝導部材により構成される接触部と、隣接する他のハニカムセグメントの対向する側面の一部と接触させ、非接触部の一部に、アルミノシリケート質ファイバー、ＳｉＣ粉、無機バインダー、及び水からなる接合材を配設してお互いのハニカムセグメントを接合一体化して図４に示す構造のハニカムフィルターを得た。一体化した後のハニカムフィルターの寸法は、１４４ｍｍφ×１５２ｍｍＬで、非接触部の隙間は２ｍｍであった。
【００７７】
（実施例２）
実施例１と同様にして、ハニカムセグメント乾燥体を作成した後、得られたハニカムセグメント乾燥体を切削して、側面に凸部を設け、その後、焼成してハニカムセグメントを作成した。
【００７８】
次いで、このハニカムセグメントの凸部が、隣接させる他のハニカムセグメントの側面と直接接触するように各ハニカムセグメントを組み合わせ、ハニカムセグメント同士が接触していない非接触部の一部に、実施例１と同様の接合材を配設して各ハニカムセグメントをお互いに接合、一体化して図４に示すハニカムフィルターを得た。
【００７９】
得られたハニカムセグメントの寸法は、１４４ｍｍφ×１５２ｍｍＬ、隔壁の厚さが０．３ｍｍ、セル密度が３１セル／ｃｍ2であった。
【００８０】
（実施例３〜５）
実施例１において、それぞれ、図８、図１２、又は図１３に示す構造としたこと以外は、実施例１と同様にしてハニカムフィルターを得た。
【００８１】
（比較例１）
実施例１において、相隣接するハニカムセグメントの、それぞれ対向する側面の全体にアルミノシリケート質ファイバー、ＳｉＣ粉、無機バインダー、及び水からなる接合材を配設して、接触部を有しない構造としたこと以外は、実施例１と同様にしてハニカムフィルターを得た。
【００８２】
（比較例２）
実施例１において、２つのハニカムセグメント乾燥体の各側面全体に、それぞれハニカムセグメント乾燥体と同材質からなるスラリーを塗布した後、スラリーを塗布した部分に、ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなるプレート状の熱伝導部材を圧着、乾燥して、熱伝導部材を両方のハニカムセグメント乾燥体に接合し、接触部を有しない構造とした以外は、実施例１と同様にしてハニカムフィルターを得た。
【００８３】
（評価方法）
実施例１〜５、及び比較例１、２で得られた炭化珪素質ハニカムフィルターを用い、ハニカムフィルターの外周部に把持材としてセラミック製無膨張マットを巻き、ＳＵＳ４０９製のキャニング用缶体に押し込んでキャニング構造体とした後、ディーゼル燃料軽油の燃焼により発生させた煤を含む燃焼ガスを、前記各図面上において、ハニカム構造体の下端面（排ガス流入端面）より流入させ、上端面（排ガス流出端面）より流出させることにより、煤をハニカム構造体内に捕集した。
【００８４】
次いで、一旦室温まで放冷した後、ハニカム構造体の上端面（排ガス流出端面）より９００℃で一定割合の酸素を含む燃焼ガスを流入させることにより、煤を燃焼除去するフィルターの再生試験を実施した。
【００８５】
このフィルター再生試験では、入口ガス温度を９００℃まで上昇させる過渡時間と、捕集すす重量とを３種類設定し、フィルターの再生を実施した後、ハニカム構造体の上端面（排ガス流出端面）、下端面（排ガス流入端面）、外周面、内部のそれぞれの部位でのクラックの発生の有無を調査した。評価結果を、まとめて表１に示す。尚、表中、△はクラックが生じたことを示し、○はクラックが発生しなかったことを示す。
【００８６】
【表１】
0004404497.tif 000002
【００８７】
（評価）
表１からわかるように、標準条件の場合であっても、隣接するハニカムセグメント同士の対向する各側面の全体を接合材で接合した構造の比較例１では、排ガス流出端面でクラックの発生が認められ、同様に各側面の全体を、ハニカムセグメント乾燥体と同材質からなる熱伝導部材で接合した比較例２のハニカムフィルターでは、排ガス流入端面、排ガス流出端面、外周面及び内部の全てでクラックの発生が認められた。
【００８８】
これに対し、相隣接するハニカムセグメント同士を、それぞれ対向する側面の一部で相互に接触させ、かつ接触する部分以外の側面の少なくとも一部で、ハニカムセグメントの基体より強度の小さい接合材を介して相互に接合する構造を有する実施例１〜５のハニカムフィルターでは、クラックの発生は認められなかった。
【００８９】
また、過渡時間を短くし捕集煤重量を増加させて、温度の不均一を極めて大きくすると、本発明における各実施例でも一部にクラックの発生が認められたが、図４及び図１３に示すように、接合材を非接触部の一部に設けている実施例１及び５では、図８及び図１２に示すように、接合材が非接触部全体に配設されている実施例３及び４に比べ、クラックの発生は少なかった。
【００９０】
また、図１２、１３に示すように、ハニカムフィルターを９分割して接触面を多く設けるとともに、一のハニカムセグメントの体積を小さくした構造の実施例４及び５のハニカムフィルターでは、図４及び図８に示すように、ハニカムフィルターを、その中心軸を通るように軸方向に４分割した構造の実施例１及び５のハニカムフィルターに比べ、クラックの発生は非常に少なかった。
【００９１】
【発明の効果】
以上説明したように、本発明によれば、熱応力によるクラック等の発生を従来のハニカムフィルターより極めて低減することができ、特に、炭化珪素、又は金属シリコンと炭化珪素を主成分とした際に、このような特性が顕著なハニカムフィルター、及びその製造方法を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明に係るハニカムフィルターの一の実施形態を模式的に示す断面図である。
【図２】  本発明に係るハニカムフィルターの他の実施形態を模式的に示す一部側面図である。
【図３】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す一部側面図である。
【図４】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図５】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図６】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図７】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図８】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図９】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図１０】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図１１】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示す斜視図である。
【図１２】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示しており、（ａ）は斜視図、（ｂ）は（ａ）のＹ−Ｙ’断面図である。
【図１３】  本発明に係るハニカムフィルターの更に他の実施形態を模式的に示しており、（ａ）は斜視図、（ｂ）は（ａ）のＺ−Ｚ’断面図である。
【図１４】  本発明の製造方法における接合面を形成する方法の一例を模式的に示す説明図である。
【図１５】  本発明の製造方法における接合面を形成する方法の他の一例を模式的に示す説明図である。
【図１６】  本発明の製造方法における接合面を形成する方法の更に他の一例を模式的に示す説明図である。
【符号の説明】
１…ハニカムセグメント乾燥体、２…ハニカムセグメント乾燥体の側面、２ａ…凸部、４、５…ハニカムセグメント（基体）、６、７…側面、８、９…接触部、１０…ハニカムフィルター、１１…貫通孔、１２…非接触部、１４…排ガス流出端面（上端面）、１５…端面外縁部、１６…排ガス流入端面（下端面）、１７…端面外縁部、１８、１９…熱伝導部材、２０…隔壁、２１…貫通孔、２３…ハニカムフィルターの外周面、２４…接合材、２６…目封じ材、３０…排ガス、３１…中心軸、３５、３６…接合部、３７、３８…非接合部。
【図１】
0004404497.tif 000003
【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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