(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
分離膜、供給側流路材及び透過水側流路材が積層状態で有孔の集水管の周囲にスパイラル状に巻回されたスパイラル型分離膜エレメントにおいて、
前記供給側流路材は、原液流れ方向に対して傾斜角４５〜６０°で傾斜した方向のネット構成糸を含み、そのネット構成糸が原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸の交点部間における中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくしてあり、糸径Ｘと糸径Ｙの比（X／Ｙ）が１．１〜１．５の範囲にあることを特徴とするスパイラル型分離膜エレメント。
【請求項２】
前記供給側流路材は、前記ネット構成糸と交差しつつ原液流れ方向に対して逆方向に傾斜したネット構成糸を更に含み、そのネット構成糸が原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸の交点部間における中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくしてある請求項１記載のスパイラル型分離膜エレメント。
【請求項３】
前記ネット構成糸の少なくとも一方は、糸径Ｘと糸径Ｙの比（X／Ｙ）が１．１〜１．３の範囲にある請求項１又は２記載のスパイラル型分離膜エレメント。
【請求項４】
前記ネット構成糸の交点部間の縦断面における空間の面積率が３５〜５０％である請求項１〜３いずれかに記載のスパイラル型分離膜エレメント。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、液体中に存在している成分を分離するスパイラル型分離膜エレメントに関し、詳しくは、供給側流路の圧力損失を従来より小さくでき、かつ、膜面上での濃度分極を抑制するために必要となる撹拌効果を有する供給側流路材を内蔵したスパイラル型分離膜エレメントに関する。
【背景技術】
【０００２】
従来のスパイラル型分離膜エレメントの構造としては、分離膜、供給側流路材及び透過水側流路材の積層体の単数または複数が、有孔の中空状集水管の周りに巻きつけられたものが知られている（例えば、特許文献１参照）。
【０００３】
この膜エレメントでは、原液が一端面より供給され、供給側流路材に沿って流動しながら分離膜で濾過され、他端面より濃縮液が取り出される。分離膜で濾過された透過液は透過側流路材に沿って流動して、集水管の孔から流入し、集水管内を流動する。このため、分離操作のエネルギー効率を高める上で、供給側流路材に沿って原液が流動する際の圧力損失が小さいほど好ましい。
【０００４】
供給側流路材としては、通常ネット状のものが使用され、エレメント供給側の流路を確保すると同時に、膜面の表面更新を促進して濃度分極を抑制する機能がある。濃度分極を抑制するためには、流路材の厚さを薄くして膜面の線速度を大きくする方法があるが、供給液中の浮遊成分が流路を閉塞させるという問題や供給液を送水するポンプの必要動力が大きくなるという問題がある。
【０００５】
そこで、供給側流路材による濃度分極の抑制と、供給側流路の圧力損失の低減とを図るべく、原液の流れ方向に対して、ネットの構成糸が傾斜すると共に、原液の流れ方向の交点間の間隔を、これに垂直な交点間の間隔より大きくした供給側流路材が知られている（例えば、特許文献２参照）。
【０００６】
また、原液の流れ方向に対して交差する横糸の径を、流れ方向に平行な縦糸の径より小さくした供給側流路材が知られている（例えば、特許文献３参照）。
【０００７】
しかし、上記の何れの供給側流路材もネット構成糸の断面形状が円形であり、かつ太さが一定であるため、供給側流路材による濃度分極の抑制と、供給側流路の圧力損失の低減との両立を図る上で、限界があった。
【０００８】
【特許文献１】特開平１０−１３７５５８号公報
【特許文献２】特開２０００−４３７号公報
【特許文献３】特開２００４−２８３７０８号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
そこで、本発明の目的は、濃度分極の抑制効果を維持しながら、供給側流路の圧力損失を低減でき、しかも供給側流路の流れの阻害や閉塞の問題が生じにくいスパイラル型分離膜エレメントを提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、上記目的を達成すべく、供給側流路材の形状や構造について鋭意研究したところ、ネット構成糸の断面形状を偏平化しかつ太さを変化させることによって、上記目的を達成できることを見出し、本発明を完成するに至った。
【００１１】
即ち、本発明のスパイラル型分離膜エレメントは、分離膜、供給側流路材及び透過水側流路材が積層状態で有孔の集水管の周囲にスパイラル状に巻回されたスパイラル型分離膜エレメントにおいて、前記供給側流路材は、原液流れ方向に対して傾斜角４５〜６０°で傾斜した方向のネット構成糸を含み、そのネット構成糸が原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸の交点部間における中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくしてあり、糸径Ｘと糸径Ｙの比（X／Ｙ）が１．１〜１．５の範囲にあることを特徴とする。ここで、原液流れ方向とは集水管の軸心に平行な方向を指す。
【００１２】
本発明によると、ネット構成糸が糸径Ｙより糸径Ｘが大きい断面部分を有すること、及び、ネット構成糸の交点部間における中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくしてあることによって、供給側流路の空隙率が高まるため、供給側流路の圧力損失を低減でき、しかも供給側流路の流れの阻害や閉塞の問題を生じ難くすることができる。その際、流れ方向に傾斜した方向に構成糸があり、この糸によって流れの攪拌が行われるので、濃度分極の抑制効果を維持することができる。
【００１３】
上記において、前記供給側流路材は、前記ネット構成糸と交差しつつ原液流れ方向に対して逆方向に傾斜したネット構成糸を更に含み、そのネット構成糸が原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸の交点部間における中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくしてあることが好ましい。
【００１４】
このように、交差するネット構成糸のいずれもが、ネット構成糸が糸径Ｙより糸径Ｘが大きい断面部分を有し、中央部が交点部に比べて糸径Ｙを小さくすることによって、供給側流路の空隙率がさらに高まるため、供給側流路の圧力損失をより低減でき、しかも供給側流路の流れの阻害や閉塞の問題をより生じ難くすることができる。
【００１５】
また、前記ネット構成糸の糸径Ｘと糸径Ｙの比（Ｘ／Ｙ）が１．１〜１．３の範囲にあることが好ましい。また、前記ネット構成糸の交点部間の縦断面における空間の面積率が３５〜５０％であることが好ましい。この構成によって、より確実に、供給側流路の空隙率が高まるため、供給側流路の圧力損失をより低減でき、しかも供給側流路の流れの阻害や閉塞の問題をより生じ難くすることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明の実施の形態について、図面を参照しながら説明する。図１は、本発明のスパイラル型分離膜エレメントの製造方法の一例を示す工程図であり、図２は、本発明のスパイラル型分離膜エレメントの一例を示す部分破断した斜視図である。図３は、本発明のスパイラル型分離膜エレメントの供給側流路材の一例を示す平面図であり、図４の（ａ）は、そのＡ−Ａ矢視断面図、（ｂ）は、そのＢ−Ｂ矢視断面図である。
【００１７】
本発明のスパイラル型分離膜エレメントは、供給側流路材の形状のみが従来のものと異なっており、他の構造、材料などについては、従来のスパイラル型分離膜エレメントの構成をいずれも適用することができる。
【００１８】
本発明のスパイラル型分離膜エレメントは、図１〜２に示すように、分離膜１、供給側流路材２、および透過側流路材３が積層状態で、有孔の集水管５の周囲にスパイラル状に巻回されている。この円筒状巻回体Ｒに対し、通常、供給側流体と透過側流体の混合を防ぐための封止部が設けられている。封止部には、両端封止部１１と外周側封止部１２が含まれる。
【００１９】
図２に示すように、透過側流路材３を介して対向する分離膜１の両端は、両端封止部１１により封止され、スパイラル状に配置された複数の両端封止部１１の間には、供給側流路材２が介在する。また、透過側流路材３を介して対向する分離膜１の外周側端部は、軸方向に沿った外周側封止部１２により封止されている。
【００２０】
円筒状巻回体Ｒは、分離膜１と供給側流路材２と透過側流路材３とを積層状態で有孔の集水管５の周囲にスパイラル状に巻回して円筒状巻回体Ｒを形成する工程と、供給側流体と透過側流体の混合を防ぐための封止部１１，１２を形成する工程とによって製造することができる。
【００２１】
具体的には、例えば、図１に示す実施形態により製造することができる。図１の（ａ）は、分離膜ユニットの組立斜視図であり、（ｂ）は、分離膜ユニットを積層して巻回する前の状態を示す正面図である。
【００２２】
まず、図１（ａ）に示すように、分離膜１を二つ折りにした間に供給側流路材２を配置したものと透過側流路材３とを積み重ね、供給側流体と透過側流体の混合を防ぐ封止部を形成するための接着剤４，６を、透過側流路材３の軸方向両端部および巻回終端部に塗布したユニットを準備する。このとき、分離膜１の折目部分に保護テープを貼り付けても良い。
【００２３】
分離膜１には、逆浸透膜、限外ろ過膜、精密ろ過膜、ガス分離膜、脱ガス膜などが使用できる。透過側流路材３には、ネット状材料、メッシュ状材料、溝付シート、波形シート等が使用できる。供給側流路材２については、後述する。
【００２４】
有孔の集水管５は、管の周囲に開孔を有するものであり、集水管５の材質は、樹脂、金属など何れでもよいが、ノリル樹脂、ＡＢＳ樹脂等のプラスチックが通常使用される。
【００２５】
接着剤４，６としては、ウレタン系接着剤、エポキシ系接着剤、ホットメルト接着剤等、従来公知の何れの接着剤も使用することができる。
【００２６】
次に、図１（ｂ）に示すように、この分離膜ユニットＵの複数を積層し、有孔の集水管５の周囲にスパイラル状に巻回した後、接着剤などを熱により硬化等させることで、円筒状巻回体Ｒを得る。その際、集水管５の周囲の封止を同時に行っても良い。円筒状巻回体Ｒは、軸方向の長さを調整するために、必要に応じて両端部がトリミング等される。
【００２７】
分離膜ユニットＵを積層する際の数量は、必要とされる透過流量に応じて決まるものであり、１層以上であれば良いが、操作性を考慮すると１００層程度が上限である。なお、分離膜ユニットＵの積層数量が大きいほど、各分離膜ユニットＵの巻回回数が少なくなる。
【００２８】
本発明は、図３〜図４に示すように、上記のようなスパイラル型分離膜エレメントにおいて、前記供給側流路材２は、原液流れ方向に対して傾斜した方向のネット構成糸２ａを含み、そのネット構成糸２ａが原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸２ａの交点部間における中央部Ｐ１が交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくしてあることを特徴とする。
【００２９】
本実施形態では、供給側流路材２が、前記ネット構成糸２ａと交差しつつ原液流れ方向に対して逆方向に傾斜したネット構成糸２ｂを更に含み、そのネット構成糸２ｂが原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸２ｂの交点部間における中央部Ｐ３が交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくしてある例を示す。
【００３０】
本発明では、前記ネット構成糸２ａ，２ｂの少なくとも一方は、糸径Ｘと糸径Ｙの比（Ｘ／Ｙ）が１．１〜１．５の範囲にあることが好ましく、１．１〜１．３がより好ましい。本実施形態では、ネット構成糸２ａ，２ｂの両者が、上記数値範囲を満たすことが好ましい。比（Ｘ／Ｙ）がこの範囲よりも比が小さくなると、原水流れに対して発生する糸後方の後流で渦が激しく発生し、流路抵抗が大きくなる傾向がある。逆に比（Ｘ／Ｙ）がこの範囲より大きいと使用する樹脂量が多くなり流路材のコストアップとなる傾向がある。
【００３１】
ここで、Ｘ／Ｙは、任意の部分を測定するが、最低１０点以上を測定した平均値とするのが好ましい。測定方法としては光学顕微鏡、ＣＣＤカメラ等の拡大装置で測定する方法が好ましい。
【００３２】
また、ネット構成糸２ａの交点部間における中央部Ｐ１を、交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくする際、中央部Ｐ１における糸径Ｙと交点部Ｐ２における糸径Ｙとの比率（Ｐ１／Ｐ２）が０．２〜０．８が好ましく、０．３〜０．７がより好ましい。この比率（Ｐ１／Ｐ２）が０．２より小さいと、製造やハンドリングが困難になる傾向があり、逆に０．８より大きいとネット構成糸２ａ，２ｂの糸径を変化させることによる効果が小さくなる傾向がある。なお、上記の関係は、ネット構成糸２ｂについても同様である。
【００３３】
また、ネット構成糸２ａ，２ｂの少なくとも一方は、ネット構成糸の交点部Ｐ２間の縦断面における空間の面積率が３５〜５０％であることが好ましく、３７〜４５％がより好ましい。ここで、空間の面積率は、縦断面における交点部Ｐ２間の面積Ｓ０で空間の面積Ｓ１を除して１００を乗じた値を指す。空間の面積率がこの範囲より低いと、流路抵抗が大きくなり圧力損失が増大する傾向がある。空間の面積率を５０％より高くすると、糸径厚みが細すぎたり、糸間のピッチが広すぎたりして、ネットとしてコシがなく取り扱いにくい傾向がある。空間の面積率は、最低１０個以上の間隔の空間の面積率を求めて、その平均値とすることが望ましい。
【００３４】
このようなネット構成糸２ａ，２ｂの断面形状および糸径変化を有する供給側流路材２は、次のようにして、融着法や剪断法によって製造することができる。
【００３５】
例えば、ネットを融着法で成型する場合、一般的に、押出機のダイスの内外2つの円周上に配置した多数のノズル孔を逆方向に回転させながら、横糸と縦糸とを押出してから交差部で互いに融着させ、冷却槽に浸漬後、引取を行う。上記押出を行う際、横糸と縦糸との交差部で両者のノズル孔が重ならないようにノズル孔を配置しておき（この点が剪断法と相違する）、押出された横糸と縦糸とを適度な融着が起るタイミングで融着させる。
【００３６】
本発明では、その際、ダイスのノズル孔を楕円形にすることによって、ネット構成糸２ａ，２ｂの比（Ｘ／Ｙ）を１．１以上に制御することができる。また、横糸と縦糸とを押出す際に、適度な引っ張りを加えてやることで、交点部間における中央部Ｐ１が交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくすることができ、これによって空間の面積率を３５〜５０％にすることができる。
【００３７】
供給側流路材２に使用するネットの素材としては、従来のネットと同様のものが何れも使用可能であるが、ポリエチレン樹脂、ポリプロピレン樹脂等が好ましい。供給側流路材２を構成するネット構成糸２ａ，２ｂは、交点部Ｐ２において、融着や接着等により、相互に固着されていることが好ましい。
【００３８】
また、ネットの厚みは、薄くすれば、膜面の線速度が大きくなり濃度分極を抑制できるが、あまり薄くすると供給液中の浮遊成分が流路を閉塞させるという問題や供給液を送水するポンプの必要動力が大きくなるという問題がある。従って、交点部Ｐ２の厚みｔは、０．５mm以上２．０mm以下が好ましい。ここで言うネットの交点部Ｐ２の厚みｔは、最低１０点以上を測定した平均厚みとするのが好ましい。測定方法としては厚みゲージによる測定や、あるいは光学顕微鏡、ＣＣＤカメラ等の拡大装置で測定する方法がある。
【００３９】
ネット構成糸２ａ，２ｂの糸間隔は、最適なピッチに設定するのが好ましく、例えば糸間隔が３〜８ｍｍが好ましい。これより糸間隔が小さくなると、濃度分極を抑制する効果があるが、流路の圧力損失を大きくする傾向がある。逆にこれより糸間隔が大きいと圧力損失が小さくなるが、濃度分極が発生し、エレメント性能の低下が発生する傾向がある。
【００４０】
ネット構成糸２ａ，２ｂが交差して形成される交点角度θは、５０〜１２０度が好ましい。つまり、各々のネット構成糸２ａ，２ｂが、原液流れ方向に対して２５〜６０度傾斜しているものが好ましい。一般的に原水流れに対して角度が小さいと供給側流路の圧力損失を小さくできる。この点については、特許第３２３０４９０号公報に詳細に説明されている。
【００４１】
本発明のスパイラル型分離膜エレメントは、通常、外装材により拘束されて拡径しない構造になっているが、外装材は、円筒状巻回体の表面に単数又は複数のシートを巻回することができる。外装材としては、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレン、ポリ塩化ビニル、ガラス繊維布等が使用できる。
【００４２】
本発明のスパイラル型分離膜エレメントには、更に変形（テレスコープ等）を防止するための有孔の端部材や、シール材、補強材などを必要に応じて設けることができる。
【００４３】
［他の実施形態］
（１）前述の実施形態では、２種類の直線状のネット構成糸が、何れも原液流れ方向に対して傾斜した方向に配置される例を示したが、本発明における供給側流路材は、原液流れ方向に対して傾斜した方向のネット構成糸を含んでいればよく、例えば図５（ａ）〜（ｂ）に示す形状のものでもよい。
【００４４】
図５（ａ）に示すものは、ネット構成糸２ａ，２ｃは何れも直線状であるが、一方のネット構成糸２ａが原液流れ方向に対して傾斜した方向に配置され、他方のネット構成糸２ｃが原液流れ方向に対して平行に配置される例である。この場合でも、一方のネット構成糸２ａが、原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸２ａの交点部間における中央部Ｐ１が交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくしてあるため、本発明の作用効果を奏することができる。
【００４５】
図５（ｂ）に示すものは、ネット構成糸２ａ，２ｂが何れも屈曲した形状であり、何れもが原液流れ方向に対して傾斜した方向の部分を有する例である。この場合でも、少なくとも一方のネット構成糸２ａ又はネット構成糸２ｂが、原液流れ面に垂直方向の糸径Ｙより原液流れ面に平行方向の糸径Ｘが大きい断面部分を有すると共に、ネット構成糸の交点部間における中央部Ｐ１が交点部Ｐ２に比べて糸径Ｙを小さくしてあるため、本発明の作用効果を奏することができる。
【００４６】
（２）前述の実施形態では、ネット構成糸の断面形状が、何れも楕円形である例を示したが、ネット構成糸の断面形状は、糸径Ｘが糸径Ｙより大きい形状であれば何れでもよく、例えば長方形、台形、菱形などでもよい。
【００４７】
（３）前述の実施形態では、図１に示すように、供給側流路材２を挟みこむように二つ折りにした分離膜１の上に、透過側流路材３を重ねて、接着剤４，６を塗布する例で説明したが、本発明では、透過側流路材３の上に二つ折りにした分離膜１を重ねその上に接着剤４，６を塗布することも可能である。
【００４８】
（４）前述の実施形態では、図１に示すように、複数の分離膜ユニットＵを使用して、複数の膜リーフを備えるスパイラル膜エレメントを製造する例を示したが、本発明では、 1組の分離膜ユニットＵを使用して、１枚の膜リーフを備えるスパイラル膜エレメントを製造してもよい。
【実施例】
【００４９】
以下、本発明の構成と効果を具体的に示す実施例等について説明する。なお、実施例等における評価項目は下記のようにして測定を行った。
【００５０】
実施例１〜２
融着法によって製造した下記の表１及び図６〜図７に示したネットを平行平板セル（Ｃ１０−Ｔ；流路幅３５mm、流路長１３５mm）にセットし、純水を流した時の流量と圧力損失を測定した。その結果を図１０に示した。
【００５１】
比較例１〜２
融着法によって製造した下記の表１及び図８〜図９に示したネットを平行平板セル（Ｃ１０−Ｔ；流路幅３５mm、流路長１３５mm）にセットし、純水を流した時の流量と圧力損失を測定した。その際、表１に示すように、比較例１としては比（Ｘ／Ｙ）が１より小さいものを使用し、比較例２としてはネット構成糸の太さがほぼ一定のため空間の面積率が小さいものを使用した。その結果を図１０に示した。
【００５２】
【表１】
0004587937.tif 000002
【００５３】
なお、図６〜図９には、実施例１、実施例２、比較例１、比較例２の流路材の断面写真（左側）と糸の断面写真（右側）を示した。
【００５４】
図１０の結果が示すように、実施例１〜２のネットでは、厚み、糸間隔、交点角度は同じであるが、Ｘ／Ｙが１．１以上で、交点部分の空隙率が３５％以上であるため、流路材の圧力損失は２０％以上低くなった。
【００５５】
試験例１
実施例１、比較例２に示したネットを用いて、膜面積３３．９m２のスパイラルエレメントを製作し、圧力容器に装填した状態で純水を流したときの流量と圧損を測定した。その結果を図１１に示した。Ｃ１０−Ｔで確認された圧損の低下は実際のエレメントでも確認できた。
【００５６】
試験例２
また、実施例１および比較例２のネットを用いて作製した上記スパイラルエレメントについて、１５００ｐｐｍＮａＣｌ水溶液で、１．５５ＭＰａ、回収率１５％の条件下で性能を評価した。その結果、表２に示すように、実施例１は、比較例２に比べて阻止率が劣ることはなく、濃度分極を維持するのに十分な乱流効果が得られることを確認できた。
【００５７】
【表２】
0004587937.tif 000003
【図面の簡単な説明】
【００５８】
【図１】本発明のスパイラル型分離膜エレメントの製造方法の一例を示す工程図
【図２】本発明のスパイラル型分離膜エレメントの一例を示す部分破断した斜視図
【図３】本発明のスパイラル型分離膜エレメントの要部の一例を示す要部図
【図４】本発明のスパイラル型分離膜エレメントの要部を示す断面図
【図５】本発明のスパイラル型分離膜エレメントの要部の他の例を示す断面図
【図６】実施例１における流路材の断面写真（左側）及び糸の断面写真（右側）
【図７】実施例２における流路材の断面写真（左側）及び糸の断面写真（右側）
【図８】比較例１における流路材の断面写真（左側）及び糸の断面写真（右側）
【図９】比較例２における流路材の断面写真（左側）及び糸の断面写真（右側）
【図１０】実施例等における流路材の圧力損失の評価結果を示すグラフ
【図１１】実施例等におけるエレメントの圧力損失の評価結果を示すグラフ
【符号の説明】
【００５９】
１          分離膜
２          供給側流路材
２ａ        ネット構成糸（傾斜糸）
２ｂ        ネット構成糸（傾斜糸）
２ｃ        ネット構成糸（平行糸）
３          透過側流路材
５          集水管
Ｘ          原液流れ面に平行方向の糸径
Ｙ          原液流れ面に垂直方向の糸径
Ｐ１        ネット構成糸の中央部
Ｐ２        ネット構成糸の交点部
Ｐ３        ネット構成糸の中央部
Ｓ０        ネット構成糸の交点部間の面積
Ｓ１        空間の面積
【図１】
0004587937.tif 000004
【図２】
0004587937.tif 000005
【図３】
0004587937.tif 000006
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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