(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体からなる潤滑油用粘度調整剤；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものである。
【請求項２】
エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体からなる潤滑油用粘度調整剤；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項３】
エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体からなる潤滑油用粘度調整剤；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであり、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項４】
前記エチレン・α-オレフィン共重合体がエチレン・プロピレン共重合体であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか1項に記載の潤滑油用粘度調整剤。
【請求項５】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体とを含有し、
前記エチレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）を１〜２０重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものである。
【請求項６】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体とを含有し、
前記エチレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）を１〜２０重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項７】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体とを含有し、
前記エチレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）を１〜２０重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであり、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項８】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体と、
（Ｃ）流動点降下剤とを含有し、
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン重合体を０．１〜５重量％の割合で含有し、
前記（Ｃ）流動点降下剤を０．０５〜５重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものである。
【請求項９】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体と、
（Ｃ）流動点降下剤とを含有し、
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン重合体を０．１〜５重量％の割合で含有し、
前記（Ｃ）流動点降下剤を０．０５〜５重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項１０】
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体と、
（Ｃ）流動点降下剤とを含有し、
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン重合体を０．１〜５重量％の割合で含有し、
前記（Ｃ）流動点降下剤を０．０５〜５重量％の割合で含有することを特徴とする潤滑油組成物；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであり、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【請求項１１】
前記（B）エチレン・α-オレフィン共重合体が、
(1)エチレン含量（Ｅ）が６５〜７７重量％であり、(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１５〜６０℃である（B-1）エチレン・α-オレフィン共重合体であることを特徴とする請求項５〜１０のいずれか1項に記載の潤滑油組成物。
【請求項１２】
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体が、
(１)エチレン含量（Ｅ）が４０〜５５重量％であり、(４)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が−２０℃以下である（Ｂ−２）エチレン・α-オレフィン共重合体であることを特徴とする請求項５〜１０のいずれか1項に記載の潤滑油組成物。
【請求項１３】
前記エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）がエチレン・プロピレン共重合体であることを特徴とする請求項５〜１２のいずれか１項に記載の潤滑油組成物。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【技術分野】
本発明は、潤滑油用粘度調整剤および潤滑油組成物に関し、詳しくは、低温特性および高温での潤滑性に優れた潤滑油組成物が得られるような潤滑油用粘度調整剤およびこの粘度調整剤を含む潤滑油組成物に関する。
【０００２】
【従来技術】
石油製品は一般に温度が変化すると粘度が大きく変化するが、例えば自動車用などの潤滑油はこの粘度の温度依存性が小さいことが好ましい。このため潤滑油には温度依存性を小さくする目的で、粘度指数向上効果を有するエチレン・α−オレフィン系共重合体が配合剤として広く用いられている。
【０００３】
また潤滑油は、低温になると潤滑油中のワックス分が結晶固化し流動性を失う。このような固化温度を下げるために潤滑油には流動点降下剤も含まれており、この流動点降下剤は、潤滑油中のワックス分が結晶化することによる３次元ネットワークの形成を阻害し潤滑油の流動点を低下させる。
【０００４】
ところでエチレン・α−オレフィン系共重合体と流動点降下剤とを含む潤滑油の低温特性の中で、高せん断速度下における粘度は潤滑油基材とエチレン・α−オレフィン系共重合体との相溶性で決まるが、低せん断速度下における粘度は、流動点降下剤の影響を強く受ける。また特定の組成のエチレン・α−オレフィン系共重合体を用いると、流動点降下剤との相互作用により、流動点降下剤の効果が著しく低下することが知られている（ＵＳ３,６９７,４２９号、ＵＳ３,５５１,３３６号明細書参照）。
【０００５】
このため潤滑油、特に低温特性に優れることが要求される潤滑油に配合されるエチレン・α−オレフィン系共重合には、粘度指数向上効果に優れるとともに、流動点降下剤の働きを阻害しないことが求められる。
【０００６】
このような、流動点降下剤とエチレン・α−オレフィン系共重合体との相互作用を防止するために、特定の重合装置と重合条件により得られる、不均一な組成分布を有するエチレン・α−オレフィン系共重合体を粘度指数向上剤として用いることが提案されている（特開昭６０−２２８６００号公報参照）。しかしながら、せん断速度にかかわらず、優れた低温特性を有する潤滑油は得られていなかった。
【０００７】
本発明者は、このような状況において鋭意研究した結果、特定のエチレン・αオレフィン系共重合体を使用することにより、上記のような相互作用による流動点降下剤の効果の減少を生じることなく、しかも低温時の潤滑油基材との相溶性を調整して、あらゆるせん断速度領域で低温特性に優れた潤滑油組成物が得られることを見出して、本発明を完成するに至った。
【０００８】
【発明の目的】
本発明は、低温特性、酸化安定性、高温での潤滑性および省燃費性に優れた潤滑油組成物を提供することを目的としている。
【０００９】
【発明の開示】
本発明に係る潤滑油用粘度調整剤は、エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体からなることを特徴としている。
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ  …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであるか、および／または、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
【００１０】
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
前記エチレン・α-オレフィン共重合体は、エチレン・プロピレン共重合体が好ましい。
【００１１】
本発明に係る潤滑油組成物は、
（Ａ）潤滑油基材と、
（Ｂ）エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンとの共重合体であって、下記の特性を有するエチレン・α-オレフィン共重合体とを含有し、
前記エチレン・α-オレフィン重合体（Ｂ）を１〜２０重量％の割合で含有することを特徴としている。
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が６０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
【００１２】
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ  …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであるか、および／または、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
また、本発明に係る潤滑油組成物は、
前記（Ａ）潤滑油基材と、前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体とともに、さらに（Ｃ）流動点降下剤とを含有し、
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体を０．１〜５重量％の割合で含有し、
前記（Ｃ）流動点降下剤を０．０５〜５重量％の割合で含有することを特徴としている。
【００１３】
前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体は、下記の特性を有する(Ｂ-1)エチレン・α-オレフィン共重合体が好ましい；
(1)エチレン含量（Ｅ）が６５〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１５〜６０℃であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
【００１４】
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ  …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであるか、および／または、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
また、前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体は、下記の特性を有する(Ｂ-2)エチレン・α-オレフィン共重合体であることが好ましい；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜５５重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が−２０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし
【００１５】
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ  …  （Ｉ）
かつ
(6-1)メタロセン触媒を用いて得られたものであるか、および／または、
(6-2)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
このような潤滑油組成物おいて、前記エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、エチレン・プロピレン共重合体が好ましい。
【００１８】
【発明を実施するための最良の形態】
以下、本発明に係る粘潤滑油用粘度調整剤および潤滑油組成物について具体的に説明する。
【００１９】
潤滑油用粘度調整剤
本発明に係る潤滑油用粘度調整剤は、以下のような特性を有するエチレンとα-オレフィンとの共重合体（以後、本明細書では、単にエチレン・α-オレフィン共重合体ということもある）からなる。
【００２０】
エチレン・α-オレフィン共重合体は、エチレン含量（Ｅ）（エチレンから導かれる繰
り返し単位の含有割合）が、通常４０〜７７重量％の範囲にある。とくにエチレン含量（Ｅ）は、６５〜７７重量％、好ましくは６８〜７４重量％、特に好ましくは６８〜７２重量％の範囲にあるか、あるいは、４０〜５５重量％、好ましくは４３〜５３重量％、特に好ましくは４５〜５１重量％であることが好ましい。
【００２１】
エチレン含量がこのような範囲にあると、充分な低温特性の潤滑油組成物が得られ、また、エチレン・α-オレフィン共重合体のエチレンシーケンス部分の結晶化により、潤滑油組成物が低温時にゼリー状になることがない。
【００２２】
エチレン・α-オレフィン共重合体中のエチレン含量（Ｅ）は、「高分子分析ハンドブック」（日本分析化学会、高分子分析研究懇談会編、紀伊国屋書店発行）に記載の方法に従って13Ｃ−ＮＭＲで測定することができる。
【００２３】
炭素数３〜２０のα-オレフィンとしては、具体的に、プロピレン、1-ブテン、1-ペンテン、1-ヘキセン、3-メチル-1-ブテン、3-メチル-1-ペンテン、3-エチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ペンテン、4-メチル-1-ヘキセン、4,4-ジメチル-1-ヘキセン、4,4-ジメチル-1-ペンテン、4-エチル-1-ヘキセン、3-エチル-1-ヘキセン、1-オクテン、1-デセン、1-ドデセン、1-テトラデセン、1-ヘキサデセン、1-オクタデセンおよび1-エイコセンなどが挙げられる。
【００２４】
これらのα-オレフィンのなかでも、特にプロピレンが好ましい。すなわち、エチレン・α-オレフィン共重合体としてはエチレン・プロピレン共重合体が好適である。
【００２５】
また本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重合体は、実質的にエチレンから誘導される構成単位およびα-オレフィンから誘導される構成単位のみからなっていることが好ましい。このような構成のエチレン・α-オレフィン共重合体は低温特性に特に優れている。
【００２６】
エチレン・α-オレフィン共重合体の分子量は、ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）によるポリスチレン換算の重量平均分子量（Ｍｗ）で８０,０００〜４００,０００である。重量平均分子量（Ｍｗ）が上記範囲内にあると、粘度指数向上性能（増粘性）に優れており、このため特定の潤滑油粘度を得るためのエチレン・α-オレフィン共重合体の必要量が少なくてよく、低温時にゼリー化が起こりにくく、また、せん断安定性も良い。
【００２７】
このうち、エチレン・α-オレフィン共重合体の重量平均分子量（Ｍｗ）が２６０，０００〜３８０，０００、好ましくは２７０，０００〜３５０，０００の範囲にある場合には、特に潤滑油の粘度指数を向上させることができる。また、この重量平均分子量（Ｍｗ）が１００,０００〜２４０,０００、好ましくは１２０,０００〜２４０,０００の範囲にある場合には、特に潤滑油粘度のせん断安定性を向上させることができる。
【００２８】
ゲルパーミエーションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）による測定は、温度：１４０℃、溶媒：オルトジクロロベンゼンの条件下で行なわれる。
エチレン・α-オレフィン共重合体の分子量分布を示す指標であるＭｗ／Ｍｎ（Ｍｗ：
重量平均分子量、Ｍｎ：数平均分子量）は、２．４以下、好ましくは２．２以下であるのが望ましい。分子量分布が２．４以下であると、潤滑油粘度のせん断安定性が良好であり好ましい。
【００２９】
エチレン・α-オレフィン共重合体の融点（Ｔｍ）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による測定で、６０℃以下である。
特に、エチレン含量（Ｅ）が６５〜７７重量％の範囲にあるエチレン・α-オレフィン共重合体の融点（Ｔｍ）は、１５〜６０℃、好ましくは２５〜５０℃、さらに好ましくは、２５〜４５℃の範囲であるのが望ましい。また、エチレン含量（Ｅ）が４０〜５５重量％の範囲にあるエチレン・α-オレフィン共重合体の融点（Ｔｍ）は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）による測定で、−２０℃以下、好ましくは−２５℃以下、さらに好ましくは、−３０℃以下であるのが望ましい。
【００３０】
融点は、示差走査型熱量計（ＤＳＣ）の吸熱曲線を求め、最大ピーク位置の温度を融点とした。測定は、試料をアルミパンに詰め、１０℃／分で２００℃まで昇温し、２００℃で５分間保持した後、２０℃／分で−１５０℃まで降温し、次いで１０℃／分で昇温する際の、すなわち２ｎｄランの吸熱曲線より求めた。
【００３１】
エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）とは、以下の関係式を満たすのが好ましい。
３．３１×Ｅ−１８６≧Ｔｍ      …（Ｉ）
式（Ｉ）は組成分布の目安であり、エチレン含量と融点との関係が式（Ｉ）の範囲を外れると、エチレン・α-オレフィン共重合体の組成分布が広くなり潤滑油の耐寒性が低下したり、高エチレン含量部分が存在することによる潤滑油の濁り（ＨＡＺＥ）等の問題を引き起こす。本発明では、エチレン・α-オレフィン共重合体は、後述するメタロセン化合物と、イオン化イオン性化合物とからなる触媒によりエチレン・α-オレフィンを共重合して得られたものが、組成分布の点から好ましい。
【００３２】
組成分布パラメータとしては、上記式（Ｉ）において、
３．３１×Ｅ−１９２≧Ｔｍ    …（Ｉ'）であることが好ましく、さらに、３．３１×Ｅ−１９３≧Ｔｍ    …（Ｉ"）であることが特に好ましい。
【００３３】
エチレン・α-オレフィン共重合体に主鎖および長分岐鎖がある場合には、長分岐鎖も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たすのが好ましい。
【００３４】
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
ここで、αβ炭素とは、エチレン・α-オレフィン共重合体の主鎖（または長分岐鎖）中の２級炭素であって、その２級炭素から最も近い２個の３級炭素のうち、一方がα位の炭素（主鎖中の隣接炭素）であり、他方がβ位の炭素（主鎖中のα位の炭素に隣接する炭素）であるような炭素をいう。αβ炭素の割合（Ｖ：％）とは、エチレン・α-オレフィン共重合体を形成する全炭素中の、このようなαβ炭素の割合である。αβ炭素の割合（Ｖ：％）が上記式（II）を満たす場合には、潤滑油の低温での流動性を向上させることができるため好ましい。さらに高温における潤滑特性を向上させることもできる。
【００３５】
αβ炭素の割合（Ｖ：％）は、共重合体の13Ｃ−ＮＭＲを測定し、Ｊ．Ｃ．Ｒａｎｄａｌｌによる、Ｍａｃｒｏｍｏｌｅｃｕｌｅｓ（１１，３３（１９７８））に記載の方法に従って求めることができる。
【００３６】
特にエンジン油の油膜強度が必要とされる場合には、エチレン・α-オレフィン共重合体の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスと、１９０℃、１０ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスとの比（Ｉ10／Ｉ2）が、８以上１６以下、好ましくは８．０以上１６以下、より好ましくは８．０以上１６．０以下、さらに好ましくは８．０以上１３以下、特に好ましくは８．０以上１ ３．０以下であるのが望ましい。
【００３７】
また、特にエンジン油のせん断安定性が必要とされる場合には、エチレン・α-オレフィン共重合体の１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスと、１９０℃、１０ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスとの比（Ｉ１０／Ｉ２）が、５以上８未満、好ましくは５．０以上８．０未満、より好ましくは５．５以上７．５未満、さらに好ましくは５．８以上７．０以下であるのが望ましい。
【００３８】
このようなエチレン・α-オレフィン共重合体は、潤滑油基材に配合したときに粘度指数の向上効果が大きく、また流動点降下剤の効果を阻害することが少ない。
【００３９】
このようなエチレン・α-オレフィン共重合体を粘度調整剤として用いると、次世代の北米潤滑油企画であるＧＦ−３規格の低温特性の規格を満たしうるような潤滑油を得ることができる。なお、潤滑油がＧＦ−３規格を満たすかどうかは、後述するＣＣＳ、ＭＲＶを測定することにより判断することが可能である。
【００４０】
このような本発明に係る潤滑油用粘度調整剤として使用される、係るエチレン・α-オレフィン共重合体は、エチレンと炭素数３〜２０のα-オレフィンと、必要に応じて他のモノマーをオレフィン重合用触媒の存在下に共重合させることにより得ることができる。
【００４１】
このようなオレフィン重合用触媒としては、ジルコニウム、ハフニウム、チタニウムなどの遷移金属の化合物と、有機アルミニウム化合物（有機アルミニウムオキシ化合物）および／またはイオン化イオン性化合物とからなる触媒が使用できるが、本発明では、これらのうち、周期表第４族などから選ばれる遷移金属のメタロセン化合物と、有機アルミニウムオキシ化合物および／またはイオン化イオン性化合物と、からなるメタロセン系触媒が特に好ましく用いられる。
【００４２】
次に、メタロセン系触媒について説明する。
メタロセン系触媒を形成する周期表第４族から選ばれる遷移金属のメタロセン化合物は、具体的には、下記一般式（ｉ）で表される。
【００４３】
ＭＬｘ      …（ｉ）
式（ｉ）中、Ｍは周期表第４族から選ばれる遷移金属であり、具体的にジルコニウム、チタンまたはハフニウムであり、ｘは遷移金属の原子価である。
【００４４】
Ｌは遷移金属に配位する配位子であり、これらのうち少なくとも１個の配位子Ｌはシクロペンタジエニル骨格を有する配位子であり、このシクロペンタジエニル骨格を有する配位子は置換基を有していてもよい。
【００４５】
シクロペンタジエニル骨格を有する配位子としては、たとえば、
シクロペンタジエニル基、メチルシクロペンタジエニル基、エチルシクロペンタジエニル基、n-またはi-プロピルシクロペンタジエニル基、n-、i-、sec-、t-、ブチルシクロペンタジエニル基、ヘキシルシクロペンタジエニル基、オクチルシクロペンタジエニル基、ジメチルシクロペンタジエニル基、トリメチルシクロペンタジエニル基、テトラメチルシクロペンタジエニル基、ペンタメチルシクロペンタジエニル基、メチルエチルシクロペンタジエニル基、メチルプロピルシクロペンタジエニル基、メチルブチルシクロペンタジエニル基、メチルヘキシルシクロペンタジエニル基、メチルベンジルシクロペンタジエニル基、エチルブチルシクロペンタジエニル基、エチルヘキシルシクロペンタジエニル基、メチルシクロヘキシルシクロペンタジエニル基などのアルキルまたはシクロアルキル置換シクロペンタジエニル基、さらに
インデニル基、4,5,6,7-テトラヒドロインデニル基、フルオレニル基などが挙げられる。
【００４６】
これらの基は、ハロゲン原子、トリアルキルシリル基などで置換されていてもよい。
これらのうちでは、アルキル置換シクロペンタジエニル基が特に好ましい。
【００４７】
一般式（ｉ）で示される化合物が配位子Ｌとしてシクロペンタジエニル骨格を有する基を２個以上有する場合には、そのうち２個のシクロペンタジエニル骨格を有する基同士は、エチレン、プロピレンなどのアルキレン基、イソプロピリデン、ジフェニルメチレンなどの置換アルキレン基、シリレン基またはジメチルシリレン基、ジフェニルシリレン基、メチルフェニルシリレン基などの置換シリレン基などを介して結合されていてもよい。
【００４８】
シクロペンタジエニル骨格を有する配位子以外のＬとしては、炭素原子数が１〜１２の炭化水素基、アルコキシ基、アリーロキシ基、スルホン酸含有基（−ＳＯ3Ｒa）、ハロゲン原子または水素原子（ここで、Ｒaはアルキル基、ハロゲン原子で置換されたアルキル基、アリール基またはハロゲン原子またはアルキル基で置換されたアリール基である。）などが挙げられる。
【００４９】
炭素原子数が１〜１２の炭化水素基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基などが挙げられ、より具体的には、
メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、n-ブチル基、イソブチル基、sec-ブチル基、t-ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、デシル基、ドデシル基などのアルキル基、
シクロペンチル基、シクロヘキシル基などのシクロアルキル基、
フェニル基、トリル基などのアリール基、
ベンジル基、ネオフィル基などのアラルキル基が挙げられる。
【００５０】
また、アルコキシ基としては、メトキシ基、エトキシ基、n-プロポキシ基、イソプロポキシ基、n-ブトキシ基、イソブトキシ基、sec-ブトキシ基、t-ブトキシ基、ペントキシ基、ヘキソキシ基、オクトキシ基などが挙げられる。
【００５１】
アリーロキシ基としては、フェノキシ基などが挙げられ、
スルホン酸含有基（−ＳＯ3Ｒa）としては、メタンスルホナト基、p-トルエンスルホナト基、トリフルオロメタンスルホナト基、p-クロルベンゼンスルホナト基などが挙げられる。
【００５２】
ハロゲン原子としては、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。
以下に、Ｍがジルコニウムであり、かつシクロペンタジエニル骨格を有する配位子を少なくとも２個含むメタロセン化合物を例示する。
【００５３】
ビス（メチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（エチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（n-プロピルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（インデニル）ジルコニウムジクロリド、
ビス（4,5,6,7-テトラヒドロインデニル）ジルコニウムジクロリドなど。
【００５４】
また上記のような化合物においてジルコニウム金属を、チタニウム金属、ハフニウム金属に置き換えた化合物を挙げることもできる。
また本発明ではメタロセン化合物として下記一般式（ii）で表される化合物を用いることもできる。
【００５５】
Ｌ1Ｍ1Ｘz    …（ii）
（式中Ｍは、周期表第４族またはランタニド系列の金属であり、
Ｌ1は、非局在化π結合基の誘導体であり、金属Ｍ１活性サイトに拘束幾何形状を付与しており、
Ｘは、それぞれ独立に水素、ハロゲンまたは２０以下の炭素、ケイ素またはゲルマニウムを含有する炭化水素基、シリル基またはゲルミル基である。）
このような一般式（ii）で示される化合物のうちでも、下記一般式（iii）で示される化合物が好ましい。
【００５６】
【化１】
0004558951.tif 000002
【００５７】
式中、Ｍ1はチタン、ジルコニウムまたはハフニウムであり、Ｘは、上記と同様である。
ＣｐはＭ1にπ結合しており、かつ置換基Ｚを有する置換シクロペンタジエニル基である。
【００５８】
Ｚは酸素、イオウ、ホウ素または周期表第１４族の元素（たとえばケイ素、ゲルマニウムまたは錫）であり、
Ｙは窒素、リン、酸素またはイオウを含む配位子であり、
ＺとＹとで縮合環を形成してもよい。
【００５９】
このような一般式（iii）で示される化合物としては、具体的に、
［ジメチル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）シラン］チタンジクロリド、
［（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）-1,2-エタンジイル］チタンジクロリド、
［ジベンジル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）シラン］チタンジクロリド、
［ジメチル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル） シラン］ジベンジルチタン、
［ジメチル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル） シラン］ジメチルチタン、
［（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）-1,2-エタンジイル］ジベンジルチタン、
［（メチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）-1,2-エタンジイル］ジネオペンチルチタン、
［（フェニルホスフィド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）メチ レン］ジフェニルチタン、
［ジベンジル（t-ブチルアミド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）シラン］ジベンジルチタン、
［ジメチル（ベンジルアミド）（η5-シクロペンタジエニル）シラン］ジ（トリメチルシリル）チタン、
［ジメチル（フェニルホスフィド）（テトラメチル-η5-シクロペンタジエ ニル）シラン］ジベンジルチタン、
［（テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル）-1,2-エタンジイル］ジベンジルチタン、
［2-η5-（テトラメチル-シクロペンタジエニル）-1-メチル-エタノレート(2-)］ジベンジルチタン、
［2-η5-（テトラメチル-シクロペンタジエニル）-1-メチル-エタノレート(2-)］ジメチルチタン、
［2-（(4a,4b,8a,9,9a-η)-9H-フルオレン-9-イル）シクロヘキサノレート(2-)］ジメチルチタン、
［2-（(4a,4b,8a,9,9a−η)-9H-フルオレン-9-イル）シクロヘキサノレート(2-)］ジベンジルジルチタンなどが挙げられる。
【００６０】
また上記のような化合物においてチタニウム金属を、ジルコニウム金属、ハフニウム金属に置き換えた化合物を挙げることもできる。
これらのメタロセン化合物は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００６１】
本発明では、前記一般式（ｉ）で表されるメタロセン化合物としては、中心の金属原子がジルコニウムであり、少なくとも２個のシクロペンタジエニル骨格を含む配位子を有するジルコノセン化合物が好ましく用いられる。また前記一般式（ii）または（iii）で表されるメタロセン化合物としては、中心の金属原子がチタンであることが好ましい。上記メタロセン化合物のなかでは、一般式（iii）で表され、中心の金属原子がチタンである化合物が特に好ましい。
【００６２】
メタロセン系触媒を形成する有機アルミニウムオキシ化合物は、従来公知のアルミノオキサンであってもよく、またベンゼン不溶性の有機アルミニウムオキシ化合物であってもよい。
【００６３】
従来公知のアルミノオキサンは、具体的には、下記一般式で表される。
【００６４】
【化２】
0004558951.tif 000003
【００６５】
【化３】
0004558951.tif 000004
【００６６】
（上記一般式（iv）および（v）において、Ｒはメチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基などの炭化水素基であり、好ましくはメチル基、エチル基、とくに好ましくはメチル基であり、ｍは２以上、好ましくは５〜４０の整数である。）  ここで、このアルミノオキサンは式（ＯＡl（Ｒ1））で表されるアルキルオキシアルミニウム単位および式（ＯＡl（Ｒ2））で表されるアルキルオキシアルミニウム単位［ここで、Ｒ1およびＲ2はＲと同様の炭化水素基を例示することができ、Ｒ1およびＲ2は相異なる基を表す］からなる混合アルキルオキシアルミニウム単位から形成されていてもよい。
【００６７】
メタロセン系触媒を形成するイオン化イオン性化合物としては、ルイス酸、イオン性化合物などを例示することができる。
ルイス酸としては、ＢＲ3（Ｒは、フッ素、メチル基、トリフルオロメチル基などの置換基を有していてもよいフェニル基またはフッ素である。）で示される化合物が挙げられ、たとえば
トリフルオロボロン、
トリフェニルボロン、トリス（4-フルオロフェニル）ボロン、トリス（3,5-ジフルオロフェニル）ボロン、トリス（4-フルオロメチルフェニル）ボロン、トリス（ペンタフルオロフェニル）ボロン、トリス（p-トリル）ボロン、トリス（o -トリル）ボロン、トリス（3,5-ジメチルフェニル）ボロンなどが挙げられる。
【００６８】
イオン性化合物としては、トリアルキル置換アンモニウム塩、N,N-ジアルキルアニリニウム塩、ジアルキルアンモニウム塩、トリアリールホスフォニウム塩などを挙げることができる。
【００６９】
具体的に、トリアルキル置換アンモニウム塩としては、たとえば
トリエチルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、
トリプロピルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、
トリ（n-ブチル）アンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素、
トリメチルアンモニウムテトラ（p-トリル）ホウ素、
トリメチルアンモニウムテトラ（o-トリル）ホウ素、
トリブチルアンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、
トリプロピルアンモニウムテトラ（o,p-ジメチルフェニル）ホウ素、
トリブチルアンモニウムテトラ（m,m-ジメチルフェニル）ホウ素、
トリブチルアンモニウムテトラ（p-トリフルオロメチルフェニル）ホウ素、
トリ（n-ブチル）アンモニウムテトラ（o-トリル）ホウ素などが挙げられる。
【００７０】
N,N-ジアルキルアニリニウム塩としては、たとえば
N,N-ジメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素、
N,N-ジエチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素、
N,N-2,4,6-ペンタメチルアニリニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。
【００７１】
ジアルキルアンモニウム塩としては、たとえば
ジ（1-プロピル）アンモニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ホウ素、
ジシクロヘキシルアンモニウムテトラ（フェニル）ホウ素などが挙げられる。
【００７２】
さらにイオン性化合物として、トリフェニルカルベニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、N,N-ジメチルアニリニウムテトラキス（ペンタフルオロフェニル）ボレート、フェロセニウムテトラ（ペンタフルオロフェニル）ボレートなどを挙げることもできる。特に、イオン化イオン性化合物がエチレン・α-オレフィン共重合体の組成分布を制御する点で好適に用いられる。
【００７３】
またメタロセン系触媒を形成するに際しては、有機アルミニウムオキシ化合物および／またはイオン化イオン性化合物とともに、有機アルミニウム化合物を用いてもよい。
【００７４】
有機アルミニウム化合物としては、下記一般式（vi）で表される化合物が挙げられる。
Ｒ1nＡｌＸ3-n      …（vi）
式中、Ｒ1は炭素原子数が１〜１５、好ましくは１〜４の炭化水素基であり、Ｘはハロゲン原子または水素原子であり、ｎは１〜３である。
【００７５】
このような炭素原子数が１〜１５の炭化水素基としては、たとえばアルキル基、シクロアルキル基またはアリール基が挙げられ、具体的には、メチル基、エチル基、n-プロピル基、イソプロピル基、イソブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、オクチル基、シクロペンチル基、シクロヘキシル基、フェニル基、トリル基などが挙げられる。
【００７６】
このような有機アルミニウム化合物として具体的には、以下のような化合物が挙げられる。
トリメチルアルミニウム、トリエチルアルミニウム、トリイソプロピルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム、トリオクチルアルミニウム、トリ2-エチルヘキシルアルミニウムなどのトリアルキルアルミニム；
一般式（ｉ-Ｃ4Ｈ9）xＡｌy（Ｃ5Ｈ10）z（式中、ｘ、ｙ、ｚは正の数であり、ｚ≧２ｘである。）で表されるイソプレニルアルミニウムなどのアルケニルアルミニウム；
トリイソプロペニルアルミニウムなどのトリアルケニルアルミニウム；
ジメチルアルミニウムクロリド、ジエチルアルミニウムクロリド、ジイソプロピルアルミニウムクロリド、ジイソブチルアルミニウムクロリド、ジメチルアルミニウムブロミドなどのジアルキルアルミニウムハライド；
メチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアウミニウムセスキクロリド、イソプロピルアルミニウムセスキクロリド、ブチルアルミニウムセスキクロリド、エチルアルミニウムセスキブロミドなどのアルキルアルミニウムセスキハライド；
メチルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジクロリド、イソプロピルアルミニウムジクロリド、エチルアルミニウムジブロミドなどのアルキルアルミニウムジハライド；
ジエチルアルミニウムヒドリド、ジブチルアルミニウムヒドリドなどのジアルキルアルミニウムヒドリド；
エチルアルミニウムジヒドリド、プロピルアルミニウムジヒドリドなどのアルキルアルミニウムジヒドリドなど。
【００７７】
本発明では、上記のようなメタロセン系触媒の存在下にエチレンおよび炭素数３〜２０のαオレフィン、必要に応じて他のモノマーを、通常液相で共重合させる。この際、重合溶媒として一般に炭化水素溶媒が用いられるが、プロピレン等のα-オレフィンを用いてもよい。
【００７８】
重合の際に用いられる炭化水素溶媒としては、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、灯油などの脂肪族炭化水素およびそのハロゲン誘導体；シクロヘキサン、メチルシクロペンタン、メチルシクロヘキサンなどの脂環族炭化水素およびそのハロゲン誘導体；ベンゼン、トルエン、キシレンなどの芳香族炭化水素およびクロロベンゼンなどのハロゲン誘導体などが用いられる。これら溶媒は、１種単独でまたは２種以上組み合わせて用いることができる。
【００７９】
エチレンおよび炭素数３〜２０のα-オレフィン、必要に応じて他のモノマーは、バッチ法、連続法 のいずれの方法でも共重合することができるが、連続法で共重合することが好ましく、特に撹拌層型反応器を用い連続法で共重合することが好ましい。共重合を連続法で実施するに際して、上記メタロセン系触媒は、たとえば以下のような濃度で用いられる。
【００８０】
重合系内のメタロセン化合物の濃度は、通常、０．００００５〜０．１ミリモル／リットル（重合容積）、好ましくは０．０００１〜０．０５ミリモル／リットルである。また有機アルミニウムオキシ化合物は、重合系内のメタロセン化合物中の遷移金属に対するアルミニウム原子のモル比（Ａｌ／遷移金属）で、１〜１００００、好ましくは１０〜５０００の量で供給される。
【００８１】
イオン化イオン性化合物は、重合系内のメタロセン化合物に対するイオン化イオン性化合物のモル比（イオン化イオン性化合物／メタロセン化合物）で、０．５〜３０、好ましくは１〜２５の量で供給される。
【００８２】
また有機アルミニウム化合物が用いられる場合には、通常、約０〜５ミリモル／リットル（重合容積）、好ましくは約０〜２ミリモル／リットルとなるような量で用いられる。
【００８３】
上記のようなメタロセン系触媒の存在下に、エチレンおよび炭素数３〜２０のα-オレフィン、必要に応じて他のモノマーを共重合させる場合には、共重合反応は、通常、温度が−２０℃〜１５０℃、好ましくは０℃〜１２０℃、さらに好ましくは０℃〜１００℃で、圧力が０を超えて８０ｋｇ／ｃｍ2以下、好ましくは０を超えて５０ｋｇ／ｃｍ2以下の条件下に行なわれる。上記重合条件は、連続重合法では一定であることが好ましい。
【００８４】
反応時間（共重合が連続法で実施される場合には平均滞留時間）は、触媒濃度、重合温度などの条件によっても異なるが、通常、５分〜５時間、好ましくは１０分〜３時間である。
【００８５】
エチレンおよび炭素数３〜２０のα-オレフィン、必要に応じて他のモノマーは、上述のような特定組成のエチレン・α-オレフィン系共重合体が得られるような量で重合系に供給される。さらに共重合に際しては、水素などの分子量調節剤を用いることもできる。
【００８６】
上記のようにしてエチレンおよび炭素数３〜２０のα-オレフィン、必要に応じて他のモノマーを共重合させると、エチレン・α-オレフィン共重合体は、通常これを含む重合液として得られる。この重合液は、常法により処理され、本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重合体が得られる。
潤滑油組成物
本発明に係る潤滑油組成物は、潤滑油基材（Ａ）と前記したエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）とを含有する潤滑油組成物、または潤滑油基材（Ａ）と特定のエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）と流動点降下剤（Ｃ）とを含有する潤滑油組成物である。
【００８７】
まず本発明に係る潤滑油組成物を形成する各成分について説明する。
（Ａ）潤滑油基材
本発明で用いられる潤滑油基材としては、鉱物油、およびポリα−オレフィン、ポリオールエステル、ジオクチルフタレート、ジオクチルセバケート等のジエステル類、ポリアルキレングリコール等の合成油が挙げられ、鉱物油または鉱物油と合成油とのブレンドが好ましく用いられる。鉱物油は一般に脱ワックス等の精製工程を経て用いられ、精製の仕方により幾つかの等級があるが、一般に０．５〜１０％のワックス分を含む鉱物油が使用される。たとえば、水素分解精製法で製造された流動点の低い、粘度指数の高い、イソパラフィンを主体とした組成の高度精製油を用いることもできる。また４０℃における動粘度が１０〜２００ｃＳｔのものが一般的に使用される。
【００８８】
（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体
本発明で用いられるエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）として、上記したエチレン・α-オレフィン共重合体が使用される。
【００８９】
特に、本発明に係る潤滑油組成物では、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）として、下記の特性を有する（Ｂ-1)エチレン・α-オレフィン共重合体であることが好適に使用される。
(1)エチレン含量（Ｅ）が６５〜７７重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が１５〜６０℃であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
【００９０】
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
また、前記（Ｂ）エチレン・α-オレフィン共重合体として、下記の特性を有する（Ｂ-2)エチレン・α-オレフィン共重合体を好適に使用することもできる；
(1)エチレン含量（Ｅ）が４０〜５５重量％であり、
(2)ＧＰＣによるポリスチレン換算重量平均分子量（Ｍｗ）が８０，０００〜４００，０００であり、
(3)Ｍｗ／Ｍｎが２．４以下であり、
(4)ＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ）が−２０℃以下であり、
(5)エチレン含量（Ｅ：重量％）とＤＳＣで測定した融点（Ｔｍ：℃）が下記式（Ｉ）を満たし、
３．３１×Ｅ−１８６  ≧  Ｔｍ …  （Ｉ）
かつ
(6)主鎖および長鎖分岐がある場合は長鎖分岐も含めた炭素原子中に存在するαβ炭素の割合（Ｖ：％）と、エチレン含量（Ｅ：重量％）とが、下記式（II）を満たす。
【００９１】
Ｖ  ≦  １０−０．１×Ｅ …  （II）
前記エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスと、１９０℃、１０ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスの比（Ｉ１０／Ｉ２）が、８以上１６以下の共重合体であることが好ましい。
【００９２】
また、前記エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）は、
１９０℃、２．１６ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスと、１９０℃、１０ｋｇ荷重で測定したメルトインデックスの比（Ｉ１０／Ｉ２）が５以上８未満の共重合体であることが好ましい。
【００９３】
（Ｃ）流動点降下剤
本発明で用いられる流動点降下剤としては、アルキル化ナフタレン、メタクリル酸アルキルの（共）重合体、アクリル酸アルキルの（共）重合体、フマル酸アルキルと酢酸ビニルの共重合体、α−オレフィン重合体、α−オレフィンとスチレンの共重合体等が挙げられるが、中でも、メタクリル酸アルキルの（共）重合体、アクリル酸アルキルの（共）重合体が好適に用いられる。
【００９４】
潤滑油組成物
本発明に係る第１の態様の潤滑油組成物は、上述したような潤滑油基材（Ａ）とエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）とを含有し、該潤滑油組成物中にエチレン・α-オレフィン共重合体が１〜２０重量％、好ましくは５〜１０重量％の量で含有されている（残分は潤滑油基材（Ａ）および後述の配合剤）。
【００９５】
このような潤滑油組成物は、温度依存性が小さく低温特性に優れる。この潤滑油組成物は、そのまま潤滑油用途に使用することができ、またこの潤滑油組成物にさらに潤滑油基材、流動点降下剤などを配合して潤滑油用途に使用することもできる。
【００９６】
また、本発明に係る第２の態様の潤滑油組成物は、上述したような潤滑油基材（Ａ） とエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）とともに、流動点降下剤（Ｃ）とを含有している。このような潤滑油組成物中に、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）が０．１〜５重量％、好ましくは０．２〜１．５重量％、さらに好ましくは０．２５〜１．５重量％、特に好ましくは０．３０〜１．５重量％の量で含有され、流動点降下剤（Ｃ）が０．０５〜５重量％、好ましくは０．１〜３重量％、さらに好ましくは０．１〜２重量％、最も好ましくは０．２〜１．５重量％の量で含有されている（残分は潤滑油基材（Ａ）および後述の配合剤）。このような本発明の潤滑油組成物において、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の量が０．１重量％以上であると、粘度向上の効果が得られ、また、５重量％以下であると、流動点性降下剤（Ｃ）の効果を阻害することがないため好ましく、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）の量が上述の範囲にある場合には、粘度向上効果に優れ、かつ低温での流動性が良好な潤滑油組成物を得ることができる。
【００９７】
このような潤滑油組成物は、温度依存性が小さく、かつエチレン・α-オレフィン共重合体と流動点降下剤との相互作用による流動点の上昇が少なく、あらゆるせん断速度領域で低温特性に優れている。またこのような潤滑油組成物は高温特性にも優れており、良好な潤滑性能を示すため、省燃費性にも優れている。
【００９８】
また本発明に係る潤滑油組成物は、潤滑油基材（Ａ）、エチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および流動点降下剤（Ｃ）以外に、メタクリル酸アルキルの（共）重合体、水添ＳＢＲ、ＳＥＢＳなどの粘度指数向上効果を有する配合剤、清浄剤、錆止め添加剤、分散剤、極圧剤、消泡剤、酸化防止剤、金属不活性化剤などの配合剤を配合してもよい。
【００９９】
本発明に係る潤滑油組成物は、潤滑油基材（Ａ）にエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および必要に応じて配合剤を混合または溶解するか、または潤滑油基材（Ａ）にエチレン・α-オレフィン共重合体（Ｂ）および流動点降下剤（Ｃ）、さらに必要に応じてその他の配合剤を混合または溶解することにより従来公知の方法で調製することができる。
【０１００】
なお、本明細書においては、特に明示しない限り、材料の量、反応条件、分子量、炭素原子数などの実施例を除く全ての数値は、技術的に不明確にならない範囲で「約」という語を補って理解されることが好ましい。
【０１０１】
【発明の効果】
本発明に係る潤滑油組成物は、低温特性および高温での潤滑性に優れている。
【０１０２】
【実施例】
以下、実施例に基づいて本発明をさらに具体的に説明するが、本発明はこれら実施例に限定されるものではない。
【０１０３】
なお本実施例において各種物性は以下のようにして測定した。
エチレン含量（Ｅ）
日本電子（株）製のＬＡ５００型核磁気共鳴装置を用い、オルトジクロルベンゼンとベンゼン−ｄ６との混合溶媒（オルトジクロルベンゼン／ベンゼン−ｄ６＝３／１〜４／１（体積比））中、１２０℃、パルス幅４５°パルス、パルス繰返し時間５．５秒で測定した。
【０１０４】
１００℃での粘度（Ｋ.Ｖ.）
ＡＳＴＭ  Ｄ  ４４５に基づいて測定を行なった。なお本実施例ではＫ.Ｖ.が１０ｍｍ2／秒程度となるように調整した。
【０１０５】
Cold Cranking Simulator（ＣＣＳ）
ＡＳＴＭ  Ｄ  ２６０２に基づいて測定を行なった。ＣＣＳはクランク軸における低温での摺動性（始動性）の評価に用いられ、値が小さい程、潤滑油の低温特性がよいことを示す。
【０１０６】
Mini-Rotary Viscometer（ＭＲＶ）
ＡＳＴＭ  Ｄ  ３８２９、Ｄ４６８４に基づいて測定を行なった。ＭＲＶはオイルポンプが低温でポンピングを行なうための評価に用いられ、値が小さい程、潤滑油の低温特性がよいことを示す。
【０１０７】
Shear Stability Index（ＳＳＩ）
ＡＳＴＭ  Ｄ  ３９４５に基づいて測定を行なった。ＳＳＩは潤滑油中の共重合体成分が摺動下でせん弾力を受け分子鎖が切断することによる動粘度の損失の尺度であり、ＳＳＩが大きい値である程、動粘度の損失が大きいことを示す。
【０１０８】
High Temperature High Shear Viscosity （ＨＴＨＳ）
ＡＳＴＭ  Ｄ  ４６２４に基づいて、１５０℃／１０6ｓ-1で測定を行なった。ＨＴＨＳは高温、高せん断下での、潤滑油性能の評価に用いられ、ＨＴＨＳ値が大きい程、高温での潤滑油性能がよいことを示す。
【０１０９】
低温貯蔵安定性
−１８℃で２週間冷却した後の流動性（外観）を観察し、以下のように評価した。
【０１１０】
○：流動する
×：流動しない（ゲル状である）
重合例１
［オレフィン系共重合体の合成］
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン５Ｎｌ、水素９０ｍｌを導入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続 いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で０．０１６ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η５−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロリドを０．０００４ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調製し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始５分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３２ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表１に示す。
【０１１１】
重合例２
プロピレン仕込み量を４．５Ｎｌに変えたこと以外は、実施例１と同様にして行ない、３５ｇのポリマーを得た。得られたポリマーの性状を表１に示す。
【０１１２】
重合例３
水素仕込み量を１５０ｍｌに変えて重合時間を４分に変えたこと以外は、実施例１と同様に行ない、３８ｇのポリマーを得た。得られたポリマーの性状を表１に示す。
【０１１３】
重合例４
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン３８Ｎｌを挿入した。次にオートクレーブを８０℃まで加熱し、更に、全圧が８ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が８ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で０．１ｍＭ、ビス（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリドを０．００１ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し、重合を開始した。その後、６０分間、オートクレーブを内温８０℃になるように温度調製し、かつ圧力が８ＫＧとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始６０分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入し重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３４ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表１に示す。
【０１１４】
【表１】
0004558951.tif 000005
【０１１５】
重合例５
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付連続重合反応器に、脱水精製したヘキサン１リットルを導入し、８．０ｍｍｏｌ／ｌに調製したエチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）1.5・Ｃｌ1.5）のヘキサン溶液を、５００ｍリットル／ｈの量で連続的に１時間供給した後、さらに触媒として０．８ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2のヘキサン溶液を５００ｍリットル／ｈの量で、ヘキサンを５００ｍリットル／ｈの量で連続的に供給した。一方重合器上部から、重合液器内の重合液が常に１リットルになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンを２３０リットル／ｈの量で 、プロピレンを７０リットル／ｈの量で、水素を４リットル／ｈの量で供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させることにより３５℃で行った。
【０１１６】
上記条件で反応を行なうと、エチレン・プロピレン共重合体を含む重合溶液が得られた。得られた重合溶液は、塩酸で脱灰した後に、大量のメタノールに投入して、エチレン・プロピレン共重合体を析出させた後、１３０℃で２４時間減圧乾燥を行なった。得られたポリマーの性状を表２に示す。
【０１１７】
【表２】
0004558951.tif 000006
【０１１８】
実施例１
潤滑油基材として、鉱油１００ニュートラル／鉱油１５０ニュートラル（ＥＳＳＯ社製）＝８０／２０の混合油を８９．０４重量％、粘度指数向上剤（粘度調整剤）として重合例１で得られたポリマーを０．４６重量％、流動点降下剤としてアクルーブ１３３（三洋化成社製）を０．５重量％、清浄分散剤（ルブリゾール社製）を１０重量部用いて、潤滑油を調製した。得られた潤滑油の性能評価と低温時の流動性 の評価を行なった。結果を表３に示す。
【０１１９】
実施例２〜４、比較例１
潤滑油基材として、鉱油１００ニュートラル／鉱油１５０ニュートラル（ＥＳＳＯ社製）＝８０／２０の混合油と、粘度指数向上剤として重合例２〜５で得られたポリマーとを表３に示した割合で使用したこと以外は、実施例１と同様にして潤滑油を調製した。得られた各潤滑油の性能評価と低温時の流動性の評価を行なった。結果を表３に示す。
【０１２０】
【表３】
0004558951.tif 000007
【０１２１】
重合例６
［オレフィン系共重合体の合成］
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン１３Ｎｌ、水素１００ｍｌを導入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で０．０２ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η5−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロ リドを０．０００５ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調整し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始５分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。次いで、反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３１ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表４に示す。
【０１２２】
重合例７
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン５０Ｎｌを挿入した。次にオートクレーブを６０℃まで加熱し、更に、全圧が８ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が８ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で０．２ｍＭ、ビス（１，３−ジメチルシクロペンタジエニル）ジルコニウムジクロリドを０．００２ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、６０分間、オートクレーブを内温６０℃になるように温度調整し、かつ圧力が８ＫＧとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始６０分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３４ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表４に示す。
【０１２３】
重合例８
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付連続重合反応器に、脱水精製した ヘキサン１リットルを導入し、８．０ｍｍｏｌ／ｌに調整した、エチルアルミニウムセスキクロリド（Ａｌ（Ｃ2Ｈ5）1.5・Ｃｌ1.5）のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で連続的に１時間供給した後、さらに触媒として０．８ｍｍｏｌ／ｌに調整したＶＯ（ＯＣ2Ｈ5）Ｃｌ2のヘキサン溶液を５００ｍｌ／ｈの量で、ヘキサンを５００ｍｌ／ｈの量で連続的に供給した。一方重合反応器上部から、重合反応器内の重合液が常に１リットルになるように重合液を連続的に抜き出した。次にバブリング管を用いてエチレンを１８０ｌ／ｈの量で、プロピレンを１２０ｌ／ｈの量で供給した。共重合反応は、重合器外部に取り付けられたジャケットに冷媒を循環させることにより３５℃で行った。
【０１２４】
上記条件で反応を行なうと、エチレン・プロピレン共重合体を含む重合溶液が得られた。得られた重合溶液は、塩酸で脱灰した後に、大量のメタノールに投入して、エチレン・プロピレン共重合体を析出させた後、１３０℃で２４時間減圧乾燥を行なった。得られたポリマーの性状を表４に示す。
【０１２５】
【表４】
0004558951.tif 000008
【０１２６】
実施例５
潤滑油基材として、鉱油１００ニュートラル／鉱油１５０ニュートラル（ＥＳＳＯ社製）＝８０／２０の混合油を８８．７８重量％、粘度指数向上剤として重合例６で得られたポリマーを０．７２重量％、流動点降下剤としてアクルーブ１３３（三洋化成社製）を０．５重量％、清浄分散剤（ルブリゾール社製）を１０重量％用いて、潤滑油を調製した。得られた潤滑油の各性能と低温時の流動性の評価を行なった。結果を表５に示す。
【０１２７】
実施例６および比較例２
潤滑油基材として、鉱油１００ニュートラル／鉱油１５０ニュートラル（ＥＳＳＯ社製）＝８０／２０の混合油と、粘度指数向上剤として重合例７および８で得られたポリマーとを表５に示した割合でそれぞれ使用したこと以外は、実施例５と同様にして潤滑油を調製した。得られた各潤滑油の各性能と低温時の流動性の評価を行なった。結果を表５に示す。
【０１２８】
【表５】
0004558951.tif 000009
【０１２９】
重合例９
［オレフィン系共重合体の合成］
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン５Ｎｌ、水素９０ｍｌを導入した。次にオートクレーブを７０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、メチルアルミノキサンをＡｌ換算で０．０１ｍＭ、［ジメチル(t−ブチルアミド)(テトラメチル−η5−シクロペンタジエニル)シラン］チタンジクロリドを０．０００４ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温７０℃になるように温度調整し、かつ圧力が６ｋｇとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始５分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。次いで、反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して３５ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表６に示す。
【０１３０】
重合例１０
充分窒素置換した容量２リットルの撹拌翼付オートクレーブ（ＳＵＳ製）に、２３℃でヘプタン９００ｍｌを挿入した。このオートクレーブに、撹拌翼を回し、かつ氷冷しながらプロピレン６Ｎｌ、水素１２０ｍｌを挿入した。次にオートクレーブを４０℃まで加熱し、更に、全圧が６ＫＧとなるようにエチレンで加圧した。オートクレーブの内圧が６ＫＧになった所で、トリイソブチルアルミニウム（ＴＩＢＡ）の１．０ｍＭ／ｍｌヘキサン溶液１．０ｍｌを窒素で圧入した。続いて、予め調製しておいた、トリフェニルカルベニウム（テトラキスペンタフルオロフェニル）ボレートをＢ換算で、０．０１６ｍＭ、［ジメチル(t-ブチルアミド)(テトラメチル-η5-シクロペンタジエニル)シラン］チタンクロリドを０．０００４ｍＭの量で含むトルエン溶液３ｍｌを、窒素でオートクレーブに圧入し重合を開始した。その後、５分間、オートクレーブを内温４０℃になるように温度調整し、かつ圧力が６ＫＧとなるように直接的にエチレンの供給を行なった。重合開始５分後、オートクレーブにポンプでメタノール５ｍｌを挿入して重合を停止し、オートクレーブを大気圧まで脱圧した。反応溶液に３リットルのメタノールを撹拌しながら注いだ。得られた溶媒を含む重合体を１３０℃、１３時間、６００torrで乾燥して、１８ｇのエチレン・プロピレン共重合体を得た。得られたポリマーの性状を表６に示す。
【０１３１】
【表６】
0004558951.tif 000010
【０１３２】
実施例７および実施例８
潤滑油基材として、鉱油１００ニュートラル／鉱油１５０ニュートラル（ＥＳＳＯ社製）＝８０／２０の混合油と、粘度指数向上剤として重合例９および１０で得られたポリマーを各０．４６重量％、流動点降下剤として、アクルーブ１３３（三洋化成社製）０．５重量％、洗浄分散剤（ルブリゾール社製）を１０重量部用いて、潤滑油の性能評価と低温時の流動性の評価を行なった。
【０１３３】
結果を表７に示す。
【０１３４】
【表７】
0004558951.tif 000011