(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記集合管は、２種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して２種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備えたことを特徴とする高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項２】
前記エジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備えたことを特徴とする請求項１に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項３】
前記低流量側ガス供給管の流入開口が、高流量側ガス流経路に対して３０〜６０°傾けて形成されていることを特徴とする請求項２に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項４】
前記ノズル部の開口径がノズル部手前の高流量ガス流経路の２／３〜１／４であることを特徴とする請求項２又は３に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【請求項５】
前記高流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、
前記低流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成させるメチルトリクロロシランとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスであることを特徴とする請求項１〜４の何れか１項に記載の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、例えば、高温ガス炉に用いられる被覆燃料粒子を製造する装置に関する。具体的には、二酸化ウランなどウランの化合物からなる燃料核に多重の被覆層を形成して被覆燃料粒子とする流動床反応装置を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
高温ガス炉は、燃料を含む炉心構造を、熱容量が大きく高温健全性が良好な黒鉛で構成すると共に、冷却ガスとして高温下でも化学反応が起こらないＨｅガス等のガス冷却材を用いることにより、固有の安全性が高く、高い出口温度のガスを取り出すことが可能である。得られる約９００℃の高温熱は、発電はもちろんのこと水素製造や化学プラント等、幅広い分野での熱利用を可能にするものである。
【０００３】
このような高温ガス炉の燃料には、通常、酸化ウラン等のウランを含む化合物を出発原料としてこれをセラミックス状に焼結した直径約３５０〜６５０μｍの燃料核が用いられる。具体的には、この燃料核の周囲に複数の被覆を施した被覆燃料粒子が用いられる。
【０００４】
この被覆燃料粒子としては、燃料核を中心として計４層の被覆を施したものが一般的となっている。より詳しくは、第１被覆層は密度約１ｇ／ｃｍ３ の低密度熱分解炭素層で、ガス状の核分裂生成物（ＦＰ）のガス溜めとしての機能及び燃料核のスウェリングを吸収するバッファとしての機能を併せ持つものである。第２被覆層は密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱熱分解炭素層でガス状ＦＰの保持機能を有する。第３被覆層は密度約３．２ｇ／ｃｍ３ の炭化珪素（以下、ＳｉＣと称す）層で固体ＦＰの保持機能を有すると共に、被覆層の主要な強度部材である。第４被覆層は、第２被覆層と同様の密度約１．８ｇ／ｃｍ３ の高密度熱分解炭素でガス状ＦＰの保持機能と共に第３被覆層の保護層としての機能も持っている。一般的な被覆燃料粒子の直径は５００〜１０００μｍである。
【０００５】
次に、被覆燃料粒子は黒鉛マトリックス中に分散させた後、一定形状を持つ燃料コンパクトと呼ばれる形に成型加工される。更に、燃料コンパクトは黒鉛でできた筒に一定数量入れられ、上下に栓をし、燃料棒となる。最終的に燃料棒は、六角柱型黒鉛ブロックの複数の挿入口に入れられ、高温ガス炉の燃料となる。また、この六角柱型黒鉛ブロックを多数個、ハニカム配列に複数段重ねて高温ガス炉の炉心を構成している。
【０００６】
高温ガス炉の燃料は、一般的に以下のような工程を経て製造される。先ず、酸化ウラン粉末を硝酸に溶解し、硝酸ウラニル原液とする。この硝酸ウラニル原液に純水、増粘剤を加えて撹拌することにより滴下原液とする。増粘剤は、滴下された硝酸ウラニルの液滴が落下中に自身の表面張力により真球状になるように添加される。増粘剤としては、例えばポリビニルアルコール樹脂、アルカリ条件下で凝固する性質を有する樹脂、ポリエチレングリコール、メトローズなどを挙げることができる。
【０００７】
上記のように調整された滴下原液は所定の温度に冷却され粘度を調整した後、細径の滴下ノズルを振動させることによりアンモニア水中に滴下される。液滴は、アンモニア水溶液に着水するまでの空間でアンモニアガスを吹きつけて表面をゲル化させることにより、着水時の変形が防止される。アンモニア水中で硝酸ウラニルは重ウラン酸アンモニウムの粒子となる。重ウラン酸アンモニウム粒子は、大気中で焙焼され、三酸化ウラン粒子となり、さらに還元・焼結されることにより高密度のセラミック状二酸化ウランからなる燃料核となる。
【０００８】
この燃料核を用いた被覆燃料粒子の製造は、流動床からなる反応装置を用いて行われている。例えば、燃料核を流動床反応容器内に装荷し、種々の被覆ガスを熱分解させることにより被覆を施す（例えば、特許文献１参照）。例えば、第１被覆層の低密度炭素の場合は、約１４００℃でアセチレン（Ｃ２Ｈ２）を、第２被覆層及び第４被覆層の高密度熱分解炭素の場合は約１４００℃でプロピレン（Ｃ３Ｈ６）を、第３被覆層のＳｉＣの場合は、約１６００℃でメチルトリクロロシラン（ＣＨ３ＳｉＣｌ３）を熱分解して被覆する。
【０００９】
一般的な燃料コンパクトは、被覆燃料粒子を、黒鉛粉末とフェノール樹脂等の粘結剤からなる黒鉛マトリックス材と共に中空円筒形又は円筒形にプレス成型又はモールド成型した後、粘結剤のフェノール樹脂等を炭化させるために焼成して得られる。
【００１０】
従来、被覆燃料粒子の第３被覆層であるＳｉＣ層を形成するとき、流動床内には、流動床反応領域内の燃料粒子（この場合は、第２被覆層まで被覆された２層被覆燃料粒子又はそれに第３被覆層を形成する過程の３層被覆燃料粒子）を均一に流動させることを目的として導入される高流量の水素ガスと、原料であるメチルトリクロロシラン（以下、ＭＴＳと称す）を供給するためのキャリアーガスとして導入される低流量の水素ガスが供給される。
【特許文献１】特開平５−２７３３７４号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１１】
第３被覆層であるＳｉＣ層を形成するとき、これら高流量の水素ガスと低流量の水素ガスとの流量は、流量比で１００：１〜５０：１と大きな差があるため、高流量の水素ガスと低流量の水素ガスとが集合する集合管では、低流量の水素ガスが高流量の水素ガスに圧迫され、原料であるＭＴＳが流動床内に均一且つ安定に供給することができないと共に、第３被覆層被覆中における集合管内の圧力は、０．１〜０．３ＭＰａで一定しなかった。
【００１２】
より詳しく説明すると、図２は従来の流動床反応装置における集合管の構成を示す説明図である。図２に示す通り、第３被覆層の形成時には、流動床反応装置内部の燃料粒子を均一に流動させるための高流量の水素ガスと、ＭＴＳを供給するための低流量の水素ガスが集合管２１内部で混ざり合い、流動床反応装置への配管２３に供給されるものである。
【００１３】
集合管２１には高流量の水素ガス配管２２と低流量の水素ガス配管２４とが集合管２１の配管表面で直角に接続されたものであった。更に、低流量の水素ガスとその成分に含まれるＭＴＳとが集合管に供給される直前の配管２４で、集合管２１に入りにくかったＭＴＳが停留し、ＭＴＳが常温で液体の物質であるためにＭＴＳがその場で残留するという事象も確認された。
【００１４】
本発明は、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。被覆燃料粒子のＳｉＣ層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つＭＴＳ流を供給する集合管において、低流量のＭＴＳ及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができる集合管を備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置を得ることを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１５】
請求項１に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、
前記集合管は、２種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して２種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備えたことを特徴とするものである。
【００１６】
請求項２に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１に記載のエジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備えたことを特徴とするものである。
【００１７】
請求項３に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項２に記載の低流量側ガス供給管の流入開口が、高流量側ガス流経路に対して３０〜６０°傾けて形成されていることを特徴とするものである。
【００１８】
請求項４に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項２又は３に記載のノズル部の開口径がノズル部手前の高流量ガス流経路の２／３〜１／４であることを特徴とするものである。
【００１９】
請求項５に記載された発明に係る高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置は、請求項１〜４の何れか１項に記載の高流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、
前記低流量側ガス供給管が、燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成させるＭＴＳとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスであることを特徴とするものである。
【発明の効果】
【００２０】
本発明は、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる。詳しくは、被覆燃料粒子のＳｉＣ層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つＭＴＳ流を供給する集合管において、低流量のＭＴＳ及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができるという効果がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２１】
本発明においては、１つの被覆層を形成させるための被覆ガス及び／又は流動ガスとして同時に供給される２種以上のガスを底部のガス導入ノズルから内部に導入して二酸化ウランからなる複数の燃料核を加熱環境下で流動させて該燃料核の表面に複数層の被覆層を順次形成する流動床反応容器と、流量の相違する２種以上のガス供給管からのガスを混合して前記流動床反応容器へ供給する集合管を含むガス供給手段とを備えた高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置において、集合管は２種以上のガス供給管のうち高流量側ガス供給管から前記流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して２種以上のガス供給管のうち低流量側ガス供給管からのガスを吸引するエジェクター手段を備える。これにより、被覆層を形成させるために高い流量のガスと低い流量のガスとが良好に混合され、均一尚且つ安定した混合ガスを得ることができる。
【００２２】
本発明のエジェクター手段としては、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入するガス流による負圧を利用して低流量側ガス供給管からのガスを吸引するものであればよい。例えば、集合管内部の高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経路内で速い流れがあれば、その流れに対してほぼ直交する低流量側ガス供給管の開口が形成されていれば、負圧によって低流量のガスが吸引される。より好ましくは、高流量側ガス流経路を縮径して高流量ガスの流れを速くする方が負圧の発生が安定し、更に、一度縮径した後に拡径することにより、エゼクターポンプの原理により、更に高流量ガスの流量に対して大きな負圧が発生する。
【００２３】
この高流量側ガス流経路を縮径した後に拡径して負圧を発生させることは、高流量側ガス流経路中に低流量側ガス供給管の先端部を差し込むことによっても達成することができるが、安定性に欠ける。そこで、より具体的には、本発明の好ましい態様として、エジェクター手段が、高流量側ガス供給管から流動床反応容器へ流入する高流量側ガス流経を縮径するノズル部と、このノズル部出口に流入開口を備えた低流量側ガス供給管とを備える。
【００２４】
更に、より安定な低流量のガスを安定に供給するために、低流量側ガス供給管の流入開口が高流量側ガス流経路に対して３０〜６０°傾けて形成されていることや、ノズル部の開口径がノズル部手前の高流量側ガス流経路の２／３〜１／４であること等の工夫も行われる。
【００２５】
また詳しくは、高流量側ガス供給管が燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成する際に前記燃料核を流動床反応容器内で均一に流動させる高流量の水素ガスであり、低流量側ガス供給管が燃料核の表面に形成される第３被覆層のＳｉＣ層を形成させるＭＴＳとキャリアーガスとしての水素ガスとを含む低流量のガスである。これにより、被覆燃料粒子のＳｉＣ層を形成するために流動床に導入される高い流量を持つ粒子流動用のガス流の中に、水素をキャリアーとした低い流量を持つＭＴＳ流を供給する集合管において、低流量のＭＴＳ及び水素を均一且つ安定して集合管に供給することができる。
【実施例】
【００２６】
図１は本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置における集合管の一実施例の構成を示す説明図である。図に示す通り、本実施例における流動床の集合管１１は、高流量水素ガスの配管１２が流動床へ向かうガス配管１３の対面から接続され、側面から低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管１４が接続されている。
【００２７】
集合管１１の内部には、流れ方向先端に開口を備えた円錐状のノズル部１６が設けられており、集合管１１の内部の高流量水素ガスは縮径されつつノズル部１６先端のノズル部出口から流速を増して排出される。低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管１４は、集合管１１の内部にまで差し込まれており、その配管１４の開口端はノズル部１６出口に近接した位置に配されている。
【００２８】
ノズル部１６の開口内径ａ２はノズル部１６より上流側の集合管１１の内径ａ１の２／３〜１／４になっている。また、ノズル部１６より下流側の集合管の内径ａ５は、集合前の集合管の内径ａ１と同一でもノズル部１６出口の内径ａ２と同一でもよいが、ノズル部１６で縮径した後に拡径することにより、ノズル部下流側の負圧が高まるため、ノズル部１６出口の内径ａ２よりも拡径する方が好ましい。
【００２９】
尚、低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管１４の差し込み角度ｂ１は、高流量水素ガスの流れ方向に直交させても充分な吸引作用が働くが、高流量水素ガスに効率の良い混合によって、より安定な低流量のガスを安定に供給することを目的として３０〜６０°とした。また、集合管１１の材質は、水素ガスの配管として用いることができる材質であればよく、汎用のステンレス材が使用可能である。
【００３０】
具体的な集合管１１は、図に示されるノズル部上流側の集合管内径ａ１＝３０ｍｍ、ノズル部開口内径ａ２＝１５ｍｍ、ノズル部縮径幅ａ３＝ａ４＝７．５ｍｍ、ノズル部下流側の集合管内径ａ５＝３０ｍｍとし、集合管１１の全長は、１００ｍｍとした。また、図１で示される低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管の差し込み角度及びノズル部傾斜角度ｂ１＝ｂ２＝４５°とした。
【００３１】
また、流動床反応容器内には、約４．５ｋｇの第２被覆層まで被覆された被覆燃料粒子を投入し、被覆燃料粒子流動用の水素ガスを流量（高流量水素ガス）１分間当たり約３５０Ｌで、ＭＴＳキャリアー用の水素ガスを流量（低流量水素ガス）１分間当たり約５Ｌで、流動床内に供給し、第３被覆層ＳｉＣ層を被覆したところ、被覆された被覆燃料粒子の第３被覆層の厚さは３０．３〜３０．５μｍの範囲内であり、均一な厚さを持つ第３被覆層を被覆することができた。また、集合管に圧力計を設置し、集合管内の水素ガスの圧力を計測した結果、第３被覆層被覆中約０．２ＭＰａで一定した。
【００３２】
以上のように、被覆燃料粒子の製造設備である流動床において本発明のガス集合管を使用することにより、被覆燃料粒子流動用の高流量水素ガスとＭＴＳキャリアー用の低流量水素ガスを均一且つ安定に集合させることができ、これにより流動床内にＭＴＳが均一且つ安定に供給され、安定した品質の第３被覆層を持つ被覆燃料粒子を製造することが可能になった。また、集合管に入る直前の配管内に残留したＭＴＳは確認されなかった。
【図面の簡単な説明】
【００３３】
【図１】本発明の高温ガス炉用被覆燃料粒子の製造装置における集合管の一実施例の構成を示す説明図である。
【図２】従来の流動床反応装置における集合管の構成を示す説明図である。
【符号の説明】
【００３４】
１１…集合管、
１２…高流量水素ガスの配管（高流量側ガス供給管）、
１３…流動床へ向かうガス配管、
１４…低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管（低流量側ガス供給管）、
１６…円錐状のノズル部、
ａ１…ノズル部上流側の集合管内径、
ａ２…ノズル部開口内径、
ａ３…ノズル部縮径幅、
ａ４…ノズル部縮径幅、
ａ５…ノズル部下流側の集合管内径、
ｂ１…低流量ＭＴＳ水素混合ガスの配管の差し込み角度、
ｂ２…ノズル部傾斜角度、
【図１】
0004417901.tif 000002
【図２】
0004417901.tif 000003