(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
照射済み核燃料中の少なくとも核分裂生成物からウランを分離する方法において、
前記照射済み核燃料を弗化アンモニウムの弗化水素溶液と反応させる工程と、
前記反応生成物としての照射済み核燃料をフッ素化処理して揮発性弗化ウラン化合物を生成する工程と、
前記揮発性弗化ウラン化合物を不揮発性核分裂生成物から分離する工程と、
を含むことを特徴とする方法。
【請求項２】
前記反応生成物としての照射済み核燃料をフッ素化処理する前記工程の前に、前記反応生成物としての照射済み核燃料を前記溶液から分離することを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記溶液を蒸発させるかまたは濾過させることによって、前記反応生成物としての照射済み核燃料を前記溶液から分離することを特徴とする請求項２に記載の方法。
【請求項４】
前記照射済み核燃料の反応処理において、前記溶液に元素のフッ素を含ませることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１つに記載の方法。
【請求項５】
前記溶液に飽和濃度の前記弗化アンモニウムを含ませることを特徴とする請求項１〜４のいずれか１つに記載の方法。
【請求項６】
ジルカロイ製の燃料被覆および／またはステンレス鋼製の燃料集合体構成部品を前記照射済み核燃料と共に反応させる段階をさらに含むことを特徴とする請求項１〜５のいずれか１つに記載の方法。
【請求項７】
前記フッ素化処理工程は、前記反応生成物としての照射済み核燃料をフッ素ガスと反応させて、前記揮発性弗化ウラン化合物としてＵＦ6 を生成する工程からなることを特徴とする請求項１〜６のいずれか１つに記載の方法。
【請求項８】
前記弗化アンモニムの弗化水素溶液は、溶融ＮＨ4 Ｆ．ＨＦの溶液であることを特徴とする請求項１〜７のいずれか１つに記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は照射済み核燃料中の少なくとも核分裂生成物からウランを分離する方法に関する。
【０００２】
従来、照射済み核燃料の好ましい再処理方法として、ピューレックス法が認められてきた。ピューレックス法は、燃料棒を短寸に切断してから熱硝酸に浸し、ジルカロイ（商標名）製の被覆内から照射済み核燃料を浸出させる第１段階すなわち前処理段階を備えている。未反応のジルカロイ製の被覆は収集され、中放射能（ＭＡ）廃棄物として処理される。前処理の後の抽出段階において、核分裂生成物と共にウランとプルトニウムを含む硝酸溶液は循環溶媒抽出を施され、核分裂生成物からウランとプルトニウムが分離される。後続の段階で、ウランとプルトニウムは互いに分離され、次いで、精製される。
【０００３】
しかし、このピューレックス法に関して、いくつかの点において改善が望まれている。例えば、前処理段階における切断工程と溶解工程を簡素化すると有益である。また、使用される酸と溶媒の量、従って、生成される廃棄物の量を低減させることも望まれる。
【０００４】
【発明が解決しようとする課題】
本発明は、これらの問題点をピュ−レックス法に替わる方法によって解決することを意図してなされたものである。
【０００５】
少し前の米国特許第３、０１２、８４９号および３、１４５、０７８号に、照射済み燃料内のウランと被覆のジルコニウムのそれぞれを弗化ウラン錯塩および弗化ジルコニウム錯塩に変換し、次いで、ウラン錯塩を分離する再処理方法が開示されている。この方法において、弗化物錯塩は、燃料と被覆をＨＦとＮＯＦまたは金属弗化物（以後、ＭＦと記載）のいずれかとの混合物と反応させることによって生成される。しかし、ＮＯＦを用いると、大量のＮＯｘが生じ、ＭＦを用いると、大量の固形廃棄物が生じる。また、この方法は全体的な分離効率の点においても改良の余地がある。
【０００６】
２弗化アンモニウムを用いて、ジルコニウムを核廃棄物貯蔵方式の観点から好都合の貯蔵形態に変換する処理方法が、Ｓｙｎｔｈ．Ｒｅａｃｔ．Ｉｎｏｒｇ．Ｍｅｔ−Ｏｒｇ．Ｃｈｅｍ．２６（１９９６）１３９に提案されている。また、ウラン金属核燃料の製造プロセスに用いられる２弗化アンモニウムがＣｈｅｍ．Ｅｎｇ．Ｐｒｏｇ．５０（１９５４）２３０に記載されている。
【０００７】
東ドイツ特許第３０１、０１６号に、ＨＦおよび／または弗化アンモニウムおよび硝酸の水溶液を用いて燃料構成要素の表面上の耐食性層を腐蝕させる方法が開示されている。また、米国特許第３８３、２４３９号に、弗化アンモニウムの水溶液を用いてジルコニウム製被覆を溶解させる方法が開示されている。
【０００８】
【課題を解決するための手段】
本発明は照射済み核燃料中の少なくとも核分裂生成物からウランを分離する方法を提供する。本方法は、照射済み核燃料を弗化アンモニウムの弗化水素溶液と反応させる工程と、反応生成物としての照射済み核燃料をフッ素化処理して揮発性弗化ウラン化合物を生成する工程と、揮発性弗化ウラン化合物を不揮発性核分裂生成物から分離する工程とからなる。
弗化アンモニウムの弗化水素溶液（以後、「ＮＨ4Ｆ／ＨＦ」と記載する）の詳細についは後述する。
【０００９】
本発明はまた、ジルカロイ製被覆およびステンレス鋼製集合体構成部品を反応によって破壊することができる。従って、本発明によれば、従来のピュ−レックス法に用いられていた切断工程を簡素化または省略することができる。本発明の一実施例によれば、燃料構成要素（燃料、被覆、およびステンレス鋼製グリッドや構造部品のような集合体構成部品）のすべてを溶解し、前述のピューレックス法における前処理を簡素化することが可能である。２弗化アンモニムを用いて照射済み核燃料およびジルコニウム製被覆の両方を破壊する照射済み核燃料の再処理方法については、これまでにいかなる示唆も存在しない。
【００１０】
ＮＨ4Ｆ／ＨＦ溶液は、蒸発−凝縮プロセスによって容易に再生させることができる。従って、消耗される溶液の全容積はピュ−レックス法において消耗される酸と溶媒の容積よりもはるかに少なく、結果的に、廃棄物の容積もピュ−レックス法と比較して小さくなる。
【００１１】
ＮＨ4 Ｆ／ＨＦは、無水弗化水素ＨＦに弗化アンモニウムを溶解させることによって生成される。溶液中においてＮＨ4ＦはＨＦと反応し、所謂、２弗化イオンＨＦ2-を生成すると考えられる。ただし、フッ素の化合における化学種の厳密な識別は不明であり、ＮＨ4ＦがＨＦ中においてどのように挙動するかについての上記の説明は本発明をいかなる点においても制限するものではない。ＨＦにおける化学種はＮＨ4 Ｆ．ＨＦまたはＮＨ4 ．ＨＦ2 のいずれかで記載される。
【００１２】
照射済み核燃料、ジルカロイ、またはステンレス鋼と  ＮＨ4Ｆ／ＨＦの反応は、ＮＨ4Ｆ／ＨＦ溶液に溶解される元素のフッ素Ｆ2の存在によって促進される。また、フッ素の圧力が高いほど、照射済み核燃料、ジルカロイ、およびステンレス鋼の溶解率が高くなることも判明している。
弗化アンモニウムが最も飽和された状態で含まれる溶液が好ましい。室温において、溶解限度は１リットルのＨＦにつき３２６ｇの弗化アンモニウムである。
【００１３】
高温で処理されるとよい。室温よりも温度が高くなると、ＨＦは沸騰し始める。所定の温度で弗化アンモニウムの濃度が溶解限度を超えていると、固形の錯塩が最初に生成される。この錯塩はＮＨ4 Ｆ．ＨＦまたはＮＨ4 ．ＨＦ2 と記載されるかまたは「２弗化アンモニウム」と呼ばれる。
【００１４】
十分に高い温度において、ＨＦは沸騰し、溶融ＮＨ4 Ｆ．ＨＦまたはＮＨ4 Ｆ．ｎＨＦ錯塩が残留する。
【００１５】
ＨＦが実質的に沸騰するような温度において反応処理を行う場合、照射済み燃料、ジルカロイ、またはステンレス鋼と弗化アンモニウムのＨＦ溶液との基準となる反応は溶融ＮＨ4 Ｆ．ＨＦとの反応である。
【００１６】
ＮＨ4Ｆ．ＨＦは約１２５℃で溶融し、約２３９℃で沸騰する。加圧することによって、ＮＨ4Ｆ．ＨＦの溶融温度を高めることができる。
【００１７】
照射済み燃料とジルカロイの溶解率は、それぞれ、ＮＨ4 Ｆ．ＨＦの沸点未満の範囲において、温度の上昇と共に向上する。
【００１８】
２酸化ウランＵＯ2 、ジルカロイ、およびステンレス鋼とＮＨ4 Ｆ．ＨＦの反応は、それぞれ、式（１）−（３）によって、一括して表すことができる。ただし、これらの式は単に信頼に足る機構であるに過ぎず、本発明をなんら制限するものではない。
【００１９】
【化１】
0004410446.tif 000002
【００２０】
なお、ＨＦの量が制限されるかまたは試薬がＮＨ4Ｆ．ＨＦである場合、錯塩を生成するに必要なＨＦが不充分なので、式（１）−（３）においてＮＨ3が生じることがある。本発明を用いることによって、ＵＯ2、ジルコニウム、およびステンレス鋼はすべて室温において破壊される。式（１）−（３）におけるウラン、ジルコニウム、および鉄の反応生成物はすべて固形状である。
【００２１】
フッ素Ｆ2がＮＨ4Ｆ／ＨＦに溶解されている場合、各反応は、例えば、式（４）に示されるように、わずかに異なってくる。
【００２２】
【化２】
0004410446.tif 000003
【００２３】
ＮＨ4Ｆ／ＨＦとの反応の後、式（１）−（３）に示される固形の反応生成物としての放射済み燃料、ジルコニウム、ステンレス鋼はＮＨ4Ｆ／ＨＦ溶液から分離される。この分離は固形生成物を濾過するかまたはＮＨ4Ｆ／ＨＦ溶液を蒸発することによってなされる。
【００２４】
次いで、反応生成物としての照射済み燃料、ジルコニウム、およびステンレス鋼にフッ素化処理が施され、ウランが揮発性弗化ウランに変換される。揮発性弗化ウランは不揮発性の核分裂生成物、ジルコニウム、および鉄から分離される。好ましくは、揮発性弗化ウランは６弗化ウランであるとよい。
【００２５】
分離された揮発性弗化ウランガスが一種以上の揮発性プルトニウムのような不純物を含む場合、必要に応じて、公知の方法によって精製されるとよい。
【００２６】
【発明の実施の形態】
本発明をさらに明瞭にさせるために、図１を参照して、本発明による再処理方法の一実施例について説明する。図１は本発明の再処理方法の各工程を示すフローチャートである。なお、この例によって、本発明の範囲が制限されるものではない。
【００２７】
照射済み燃料１は、溶解槽１４内において、燃料被覆および／または燃料集合体構成部品と共に、ＮＨ4Ｆ／ＨＦとの反応によって破壊される。ＨＦ、Ｈ2、Ｉ2、Ｘｅ、Ｋｒ、Ｃｏ2のようなガスの堆積を防ぐために、例えば、乾燥空気のようなガスの噴霧１２が溶解槽１４内に流通される。ガス噴霧１２の流通によってかなりの量のＨＦが流出するので、溶媒の溶離性を維持するためにＨＦを新たに追加する必要がある。排ガス１６は凝縮器１８内に流通され、排ガス１６からＨＦが凝縮され、またＩ2が固体のヨウ素として抽出される。ヨウ素はヨウ素フィルタ２０によってＨＦから濾過される。分離されたＨＦは溶解槽１４に再循環される。なお、燃料の溶解処理にフッ素を用いる場合、ヨウ素は弗化ヨウ素の錯塩を生成し、溶解処理中、溶液内に残留すると考えられる。
【００２８】
溶解槽１４内の固形状態の反応生成物としての照射済み燃料、ジルカロイ、およびステンレス鋼は、蒸発器２２内において、ＮＨ4Ｆ／ＨＦ溶液から分離される。蒸発器２２内において、溶液は約２４０℃の温度に加熱され、ＨＦとＮＨ4Ｆを除去し、反応生成物としての照射済み燃料、ジルカロイ、およびステンレス鋼を残留させる。真空下で蒸発を行う場合は、上記の加熱温度を低く設定してもよい。蒸発したＮＨ4Ｆ／ＨＦは溶解槽１４に再循環される。
【００２９】
蒸発工程に替わって、ウラン反応生成物（プルトニウム反応生成物を伴なう場合が多い）を反応溶液から直接濾過する工程を採用してもよい。この濾過工程は蒸発工程よりも迅速に溶液からの分離を達成することができる。ただし、ストロンチウムやセシウムのような可溶性元素を取り除く精製工程が必要がある。分離後の溶液は、新しい弗化アンモニウムを加えてから、反応器に直接再循環させればよい。この場合、再循環を繰り返すと、最終的に、溶媒中に核分裂生成物が堆積することも起こり得るので、溶媒の一部を周期的に取出して（蒸発または凝縮によって）精製する必要がある。なお、（通常、プルトニウムの量はウランの量よりもはるかに少ないが）、もし、プルトニウム生成物が溶液に対して可溶性があり、ウラン生成物が溶液に対してほとんど可溶性がない場合、ウランとプルトニウムの分離を即座に行うことができる（この場合、溶媒の直接的な再循環は、その直接的な再循環中に、プルトニウムが堆積し、最終的に沈殿する可能性があるので、行わない）。
【００３０】
上記の固形生成物は、フッ素化処理器２４において、その固形生成物にフッ素ガスを熱的に反応させることによって、フッ素化処理される。好ましい処理方法として、火炎フッ素化処理が挙げられる。フッ素化処理の前に、そのフッ素化処理を容易にする目的でウランを４弗化ウランに変換するために、固形生成物を５００℃に加熱するとよい。ウランを４弗化ウランに変換させる処理によって生じたＮＨ3およびＮＨ4Ｆは溶媒の流れに再循環されるとよい。フッ素化処理によって、ウランの揮発性弗化物ＵＦ6がわずかな量のプルトニウムや核分裂生成物の揮発性物と共に生成される。ＵＦ6は、レーザ分離のような公知の手段によって、他の揮発生物から分離される。フッ素化処理工程の後、塊状の核分裂生成物が不揮発性固形物として残留し、この不揮発性固形物は廃棄物として処理される。ウランの使用目的によっては、高温でＵＦ6を水／水素と反応させるなど、公知の方法によって、ＵＯ2に変換させてもよい。
【００３１】
以下、本発明の有効性を具体的に示すいくつかの例について説明する。
【００３２】
例１−７に共通の手順
フッ素化エチレンポリマー（ＦＥＰ）製の密閉管からなる反応器内で反応を行った。高濃度のＮＨ4Ｆ／ＨＦ、室温以上の加熱、または約６気圧を超える圧力の条件下での反応処理以外は、反応器を振動させた。
ジルコニウムまたはウラン酸化物からなる適当なサンプルと弗化アンモニウムを反応器内に装填し、次いで、無水ＨＦを反応器に加えた。フッ素が添加された例１ないし例３においては、所定圧のフッ素を反応の初期に加えた。
材料の溶解率を測定するために、反応器を６時間攪拌し、次いで、未反応の燃料材料を（低温濾過と無水弗化水素の洗浄によって）分離し、分離された未反応の燃料材料を秤量した。
【００３３】
例１−ＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比の変化
非酸化ジルカロイおよび酸化ジルカロイの各々を弗化アンモニウムとモル比を変化させて反応させる一連の実験を行った。「酸化」材料は、原子炉内での極限の条件に晒された後の材料の１つのシミュレーション材料である。
【００３４】
ジルカロイの反応はＮＨ4Ｆの濃度には無関係であることが判明した。ＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比の変化による溶解率の変化が実際に濃度に影響されるかどうかを調べる一連の実験を行った。フッ素ガスの圧力を２．８６気圧とし、５ｃｍ3および１０ｃｍ3の各々の無水ＨＦ（ＡＨＦ）中において、ＮＨ4Ｆとジルカロイをｘ：ｙの比で反応させた。ＡＨＦの量が異なる２組の実験において、ジルカロイの溶解率は一定であり、その事実は、溶解率の変化はＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比の変化とは関係するが、溶液中のＮＨ4Ｆの濃度の変化とは無関係であることを示している。一方、一定量のＡＨＦ中におけるＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比の変化によって、ジルカロイの溶解率が異なってくる。図２は、ＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比を増加させて繰り返し行われた実験におけるジルカロイの溶解率を示している（なお、Ｆ2のガス圧は２．８６気圧である）。プロットされたデータは、溶解率がほぼ二次関数的に変化し、従って、室温におけるＡＨＦへの最大の溶解度（１００ｇのＡＨＦに対して３２．６ｇ）に基づいて、ＮＨ4Ｆを最大量まで増やすことによって、これらの条件下におけるＡＨＦへのＮＨ4Ｆの最大の溶解率が得られる、ことを示している。これらの条件下における未酸化ジルカロイおよび酸化ジルカロイの測定による最大溶解率は、それぞれ、ＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比が６：１でかつＦ2の圧力が２．８６気圧における値、すなわち、１４．０７×１０-6モル／ｈおよび４．３９×１０-6モル／ｈである。これらの値は、それぞれ、１．２８４ｍｇ／ｈおよび０．４００ｍｇ／ｈに相当する。酸化ジルカロイの溶解率は、非酸化ジルカロイの溶解率よりも３．２倍小さいことがわかる。
【００３５】
例２−Ｆ2圧力の変化
溶解率に及ぼすＦ2の変化の影響を調べる一連の実験を行った。その結果を図３に示す。この図から、溶解率はＦ2圧力に対して直線的に依存していることがわかる。ただし、この図のデータは、溶液の有効Ｆ2濃度および溶液上方のフッ素の分圧が反応の促進に伴なって低下するという事実を考慮せずに得られた点に留意する必要がある。これらの条件下における未酸化ジルカロイおよび酸化ジルカロイの測定による最大溶解率は、それぞれ、Ｆ2の圧力が６．６３気圧でかつＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比が２：１における値、すなわち、５．８０×１０-6モル／ｈおよび１．０９×１０-6モル／ｈである。これらの値は、それぞれ、０．５３ｍｇ／ｈおよび０．０１ｍｇ／ｈに相当する。酸化ジルカロイの溶解率は、非酸化ジルカロイの溶解率よりも約５．２倍小さいことがわかる。
【００３６】
異なる２つの測定による溶解率を考慮して、それらの結果に基づいて最大の溶解率を計算することによって、予測値としての溶解率を得ることができる。具体的には、Ｆ2圧力の上昇に伴なう溶解率の上昇分を計算し、その上昇分をＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比の変化を考慮して得られた最大の溶解率に加味することによって、得られる。
【００３７】
未酸化ジルコニウム：
Ｆ2圧力が２．８６気圧における溶解率 ＝ ２．３８×１０-6モル／ｈ
Ｆ2圧力が６．６３気圧における溶解率 ＝ ５．８５×１０-6モル／ｈ
従って、
溶解率の相対的上昇分  ＝  ５．８５／２．３８  ＝  ２．４６
従って、
Ｆ2圧力が６．６３気圧でかつＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比が６：１に対応す
る計算による溶解率  ＝  １４．０７×１０-6×２．４５モル／ｈ
＝  ３．４６×１０-5モル／ｈ
＝  ３．１６ｍｇ／ｈ（換算値）
【００３８】
酸化ジルコニウムに対して得られたデータに対して上記の同様の計算を行うことによって得られる、Ｆ2 圧力が６．６３気圧でかつＮＨ4 Ｆ：ジルカロイのモル比が６：１に対応する計算による溶解率は８．６９×１０-5モル／ｈである。この値は、０．７９ｍｇ／ｈに相当する。
【００３９】
例３−ＮＨ4Ｆ：２酸化ウランのモル比の変化
ＮＨ4Ｆ：ＵＯ2のモル比を変化させて、２酸化ウランをＮＨ4Ｆ／Ｆ2／ＡＨＦと反応させる一連の実験を行った。例１のおけるジルカロイの反応と同様、ＮＨ4Ｆに対する２酸化ウランの反応はＮＨ4Ｆの濃度と無関係である。例１でジルコニウムに対してなされたのと同じ手順を２酸化ウランに対して適用した。
【００４０】
図４は、ＮＨ4Ｆ：ＵＯ2のモル比を増加させて繰り返し行った実験におけるＵＯ2の溶解率を示している。プロットされたデータから、ジルコニウムの場合と同様、溶解率がほぼ二次関数的に変化していることがわかる。これらの条件下において、測定によるＵＯ2の最大の溶解率は、ＮＨ4Ｆ：ＵＯ2のモル比が６：１でかつＦ2圧力が２．８６気圧における値、すなわち、１．５６７×１０-4モル／ｈである。この値は４２．３２ｍｇ／ｈに相当する。
【００４１】
予期されたように、ＮＨ4Ｆ／Ｆ2／ＡＨＦに対する２酸化ウランの反応はＮＨ4Ｆ／Ｆ2／ＡＨＦに対するジルカロイの反応よりもかなり速い。なお、工業的な見地から、燃料棒が切断されていない場合、被覆の除去に時間が掛かっても、いったんその除去が生じると、２酸化ウランが露出され、急速に反応する。この例から、適度の条件下であっても、ＵＯ2の反応度は２つの形態のジルカロイの各々よりも約１００倍大きい。
【００４２】
例４−Ｆ2を添加しないＡＨＦ中のＮＨ4Ｆ濃度の変化
ＡＨＦ中のＮＨ4Ｆ濃度を低濃度領域にわたって変化させた場合の未酸化ジルカロイの反応を調べる一連の実験を行った。図５の結果は、未酸化ジルカロイの反応がＮＨ4Ｆ濃度に対して直線的に依存していることを示している。これらの条件下において、測定による最大の溶解率は、濃度が０．６５Ｍにおける値、すなわち、４．０１×１０-6モル／ｈである。この値は０．０４ｍｇ／ｈに相当する。この溶解率は、フッ素の存在下での反応によって観察された溶解率よりも小さいが、例５において示されるように、高濃度領域におけるＮＨ4Ｆ濃度の変化によって、溶解率は著しく変化する。
【００４３】
例５−Ｆ2を添加しないＡＨＦ中のＮＨ4Ｆ濃度の変化
図６は、モネル合金製オートクレーブ中においてＮＨ4Ｆ濃度を高濃度領域にわたって変化させた結果を示している。この図から、溶解率が急速に変化していることがわかる。測定による最大の溶解率は、弗化アンモニウムの濃度が３．８５Ｍにおける値、すなわち、１．０５×１０-2モル／ｈである。この値は０．２８３ｇ／ｈに相当する。
【００４４】
例６
種々の温度においてジルカロイを最大濃度のＮＨ4Ｆと反応させることによって、未酸化ジルカロイの溶解率に及ぼす温度の影響を調べた。フッ素は添加していない。図７に結果を示す。図から、本プロセスは温度が高いほどより効率的であることがわかる。
【００４５】
【発明の効果】
以上の例は、本発明が照射済み核燃料とジルカロイ製燃料被覆を効率的に破壊する点を示すものである。さらに具体的には、上記の例から、本発明による再処理方法は、公知のピュ−レックス法を上回る利点、すなわち、（１）燃料被覆とステンレス鋼製集合体構成部品を共に簡単な工程で溶解できる点、（２）ＮＨ4Ｆ／ＡＨＦは再循環可能である点、および（３）ウランを簡単なフッ素化処理工程によって分離できる点を具備していることが明らかである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の再処理方法の各工程を示すフローチャートである。
【図２】  ＮＨ4Ｆ：ジルカロイのモル比を増加させて繰り返し行われた実験におけるジルカロイの溶解率を示している。
【図３】  溶解率に及ぼすＦ2の変化の影響を調べる一連の実験を行った。その結果を図３に示す。
【図４】  ＮＨ4Ｆ：ＵＯ2のモル比を増加させて繰り返し行った実験におけるＵＯ2の溶解率を示している。
【図５】  ＡＨＦ中のＮＨ4Ｆ濃度を低濃度領域にわたって変化させた場合の未酸化ジルカロイの反応を調べる一連の実験を行った。図５の結果は、未酸化ジルカロイの反応がＮＨ4Ｆ濃度に対して直線的に依存していることを示している。
【図６】  モネル合金製オートクレーブ中においてＮＨ4Ｆ濃度を高濃度領域にわたって変化させた結果を示している。
【図７】  種々の温度においてジルカロイを最大濃度のＮＨ4Ｆと反応させることによって、未酸化ジルカロイの溶解率に及ぼす温度の影響を調べた。フッ素は添加していない。図７に結果を示す。
【図１】
0004410446.tif 000004
【図２】
0004410446.tif 000005
【図３】
0004410446.tif 000006
【図４】
0004410446.tif 000007
【図５】
0004410446.tif 000008
【図６】
0004410446.tif 000009
【図７】
0004410446.tif 000010