(57)【要約】内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、基板と燃料極と電解質を共焼結させた後に、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成し、次いで、電解質上に空気極を作製した後、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。本発明によれば、横縞方式のＳＯＦＣモジュールの作製過程で生起する焼結の問題を解決し、緻密なインターコネクタと電解質により高いガスシール性を得るとともに、インターコネクタが燃料極に接触する部分の電気的接触を確保し、生産性を向上させることができる。
2004088783.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極と電解質を共焼結させた後に、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成し、次いで、電解質上に空気極を作製した後、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、基板と燃料極と電解質を共焼結させた後に、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成し、次いで、電解質上に空気極を作製した後、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項４】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、基板と燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項５】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項６】
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、基板と燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の構成材料として、ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項８】
請求項７に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物が、ＭｇＯが２０〜７０ｖｏｌ％含まれるＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項９】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の構成材料として、式：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＣ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０３〜０．１２である）で示されるイットリア安定化ジルコニアを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１０】
請求項１〜６のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の構成材料として、（ａ）ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物と（ｂ）式：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０３〜０．１２である）で示されるイットリア安定化ジルコニアの混合物を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１１】
請求項１０に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物が、ＭｇＯが２０〜７０ｖｏｌ％含まれるＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１２】
請求項７〜１１のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の構成材料が、Ｎｉを３５ｖｏｌ％以下の範囲で分散させてなる材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１３】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記燃料極としてＮｉを主成分とする材料を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１４】
請求項１〜１２のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記燃料極としてＮｉと式：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０３〜０．１２である）で示されるイットリア安定化ジルコニアの混合物であって、Ｎｉを４０ｖｏｌ％以上分散させた材料を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１５】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電解質として、式：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５である）で示されるイットリア安定化ジルコニアを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１６】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電解質として、式：（Ｓｃ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５である）で示されるスカンジア安定化ジルコニアを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１７】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電解質として、式：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＣｅＯ２）１−ｘ：（式中、ｘ＝０．０２〜０．４である）で示されるイットリアドープセリアを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１８】
請求項１〜１４のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電解質として、式：（Ｇｄ２Ｏ３）ｘ（ＣｅＯ２）１−ｘ：（式中、ｘ＝０．０２〜０．４である）で示されるガドリアドープセリアを用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項１９】
請求項１〜１８のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記インターコネクタの構成材料として、ガラスと電気伝導性材料の混合物からなる材料を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２０】
請求項１９に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料との混合物におけるガラスが、その熱膨張係数が８．０〜１４．０×１０−１Ｋ−１のガラスであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２１】
請求項１９〜２０のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料との混合物におけるガラスが、その軟化点が６００〜１０００℃のガラスであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２２】
請求項１９〜２１のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料の混合物における電気伝導性材料が、金属であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２３】
請求項２２に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記金属が、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｗ及びＰｄから選ばれた少なくとも１種の金属であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２４】
請求項２２に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記金属が、Ａｇを含む合金であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２５】
請求項１９〜２１のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料との混合物における電気伝導性材料が、電気伝導性酸化物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２６】
請求項２５に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電気伝導性酸化物が、Ｌａ、Ｃｒ、Ｙ、Ｃｅ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｎｄ、Ｐｂ、Ｂｉ及びＣｕのうち２種以上からなるペロフスカイト型セラミックスであることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２７】
請求項２５に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電気伝導性酸化物が、式：（Ｌｎ，Ｍ）ＣｒＯ３（式中、Ｌｎはランタノイド、ＭはＢａ、Ｃａ、ＭｇまたはＳｒである）で示される酸化物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２８】
請求項２５に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記電気伝導性酸化物が、式：Ｍ（Ｔｉ１−ｘＮｂｘ）Ｏ３（式中、Ｍ＝Ｂａ、Ｃａ、Ｌｉ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｍｇ及びＣｅから選ばれた少なくとも１種の元素、ｘ＝０〜０．４である）で示される酸化物であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項２９】
請求項１９〜２８のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料の混合物における電気伝導性材料の量が、該混合物中３０ｗｔ％以上であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３０】
請求項１９〜２９のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記ガラスと電気伝導性材料の混合物を、隣接するセルの燃料極と空気極間に付与した後、その電気伝導性材料の融点以下で熱処理することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３１】
請求項１〜２９のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、隣接するセルの燃料極と空気極を接続するインターコネクタのうち、燃料極と電解質に接する部分のみをＡｇを主成分とする材料により形成することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３２】
請求項１〜２９のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、隣接するセルの燃料極と空気極を接続するインターコネクタのうち、燃料極と電解質に接する部分のみをＡｇ、Ａｇろう、Ａｇとガラスの混合物のうちいずれか１種または２種以上からなる材料により形成することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３３】
請求項１〜２９のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、隣接するセルの燃料極と空気極を接続するインターコネクタのうち、燃料極と電解質に接触する部分のみを電気伝導性酸化物で形成することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３４】
請求項１〜２９のいずれか１項に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、隣接するセル間の空気極と燃料極との間を接続する緻密なインターコネクタの構成材料として、Ｔｉを含む酸化物材料を用いることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【請求項３５】
請求項３４に記載の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法において、前記Ｔｉを含む酸化物材料が、式：Ｍ（Ｔｉ１−ｘＮｂｘ）Ｏ３（式中、ＭはＢａ、Ｃａ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｌｉ及びＣｅから選ばれた少なくとも１種の元素、ｘ＝０〜０．４である）で示される材料であることを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は、固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法に関し、より具体的には横縞方式の固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法に関する。
【背景技術】  固体酸化物形燃料電池（Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ、以下、適宜ＳＯＦＣと略称する）は、イオン導電性を有する固体電解質材料として酸化物が使用される燃料電池である。この燃料電池は、一般的には、作動温度が１０００℃程度と高いが、最近では８００℃程度以下、例えば７５０℃程度の作動温度のものも開発されつつある。ＳＯＦＣは、電解質材料を挟んで燃料極と空気極が配置され、燃料極／電解質／空気極の３層ユニットで単電池が構成される。なお、空気極は、酸化剤として酸素が用いられる場合は酸素極であるが、本明細書では酸素極を含めて空気極と言う。
ＳＯＦＣの運転時には、単電池（本明細書中適宜セルとも言う）の燃料極側に燃料を通し、空気極側に酸化剤として空気、酸素富化空気または酸素を通して、両電極を外部負荷に接続することで電力が得られる。ところが、単電池一つでは高々０．７Ｖ程度の電圧しか得られないので、実用的な電力を得るためには複数の単電池を電気的に直列に接続する必要がある。隣接する電池を電気的に接続すると同時に燃料極と空気極のそれぞれに燃料と空気とを適正に分配し供給し排出する目的でセパレータ（＝インターコネクタ）と単電池とが交互に積層される。
上記のようなＳＯＦＣは複数の単電池を積層するタイプであるが、これに代えて横縞方式とすることが考えられ、例えば、Ｆｉｆｔｈ  Ｅｕｒｏｐｅａｎ  Ｓｏｌｉｄ  Ｏｘｉｄｅ  Ｆｕｅｌ  Ｃｅｌｌ  Ｆｏｒｕｍ（１−５  Ｊｕｌｙ，２００２）ｐ．１０７５−には、その内容の詳細は必ずしも明瞭ではないが、その外観等が発表されている。その横縞方式としては、円筒タイプと中空扁平タイプの二方式が考えられる。
図１はそのうち中空扁平タイプの構成例を示した図で、図１（ａ）は斜視図、図１（ｂ）は平面図、図１（ｃ）は、図１（ｂ）中Ａ−Ａ線断面図である。図１（ａ）〜（ｃ）のとおり、中空扁平状の絶縁体基板１の上に順次、燃料極３、電解質４及び空気極５からなるセル２を複数個形成し、隣接するセル間をインターコネクタ６を介して電気的に直列に接続して構成される。燃料は、図１（ａ）及び図１（ｃ）中矢印（→）で示すとおり、絶縁体基板１内の空間（＝中空域）、すなわち燃料の流通部７をセル２の配列と平行に流通させる。なお、図１（ｃ）では、インターコネクタ１６は空気極５の表面の一部を覆っているが、その全面を覆ってもよい。この点は、以下同様である。
中空扁平状の絶縁体基板の材料としては、多孔質でＳＯＦＣモジュールの作動温度に耐え得る材料であればよいが、通常、セラミックスが用いられる。電解質としては、イオン導電性を有する固体電解質であればよく、例えばイットリア安定化ジルコニア（ＹＳＺ）等のシート状焼結体が用いられる。燃料極としては、例えばニッケルとイットリア安定化ジルコニア混合物（Ｎｉ／ＹＳＺサーメット）等の多孔質体が用いられる。空気極としては、例えばＳｒドープＬａＭｎＯ３等の多孔質体が用いられる。
それら各セルの作製に際しては、通常、燃料極、電解質及び空気極をスクリーン印刷などの別工程で作り、それらを中空扁平状の絶縁体基板の上に順次積層して焼結することでセルを形成する。そして、隣接するセル間のそれぞれをインターコネクタを介して電気的に直列に接続して構成される。
【発明の開示】
しかし、横縞方式のＳＯＦＣモジュールすなわち各セルがそのように配列されたＳＯＦＣモジュールを作製するに際して、絶縁体基板と燃料極を接触させた状態で焼結すると、燃料極の材料として例えばＮｉ／ＹＳＺサーメットを用いる場合、この材料は焼結の際に収縮する。一方、絶縁体基板は熱収縮しないため、燃料極が割れる。このためセルの作製、生産上歩留まりが悪く、生産性が低い。しかも、燃料極の機械的強度が非常に弱いという問題もあった。
また、横縞方式のＳＯＦＣモジュールでは、隣接するセル間の燃料極と空気極をインターコネクタにより電気的に接続する必要がある。インターコネクタには、電気抵抗率が低く、また接触抵抗が抑えられ、且つ、燃料極と空気極の両方において高いガスシール性と耐熱性が要求される。加えて、酸化、還元の両方の雰囲気において化学的安定性が求められる。これらのことから、従来、インターコネクタ材料としては（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３が用いられていた。
しかし、この材料（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３は、酸化雰囲気あるいは還元雰囲気に対する化学的安定性は高いが、緻密な焼結体を得て高いガスシール性を得ることが非常に困難であった。すなわち、この材料は難焼結性であるため、この材料でインターコネクタを容易に形成することは困難であり、ガスシール性を確保することができない。さらには、当該材料はその電気抵抗率が高いことから、材料自体を薄くしたり、あるいは１０００℃程度の高温で使用するといった制限もあった。
そこで、本発明においては、横縞方式のＳＯＦＣモジュールの作製過程において生起するそれらの諸問題を解決してなるＳＯＦＣモジュールの作製方法を提供することを目的とするものである。本発明は、特に、当該横縞方式のＳＯＦＣモジュールにおける、燃料極と電解質との間、燃料極と電解質とインターコネクタとの間、基板と燃料極と電解質との間、あるいは基板と燃料極と電解質とインターコネクタとの間、等における焼結性の問題を解決するとともに、高いガスシール性を達成し、併せて生産性の向上、低コスト化等をも可能にしてなるＳＯＦＣモジュールの作製方法を提供することを目的とするものである。
以下、本発明に係るＳＯＦＣモジュールの作製方法の構成について順次説明する。
本発明は、（１）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極と電解質を共焼結させた後に、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成し、次いで、電解質上に空気極を作製した後、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
本発明は、（２）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、基板と燃料極と電解質を共焼結させた後に、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成し、次いで、電解質上に空気極を作製した後、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
本発明は、（３）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
本発明は、（４）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、基板と燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
本発明は、（５）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
本発明は、（６）内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続してなる固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法であって、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、基板と燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結させた後に、電解質上に空気極を作製し、次いで、空気極と該緻密なインターコネクタを電気的に接続することを特徴とする固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法を提供する。
【図面の簡単な説明】  図１は、中空扁平タイプのＳＯＦＣモジュールの構成例を示した図である。
図２〜３は、本発明の「内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板」の構成例を示す図である。
図４は、本発明の「内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板」の構成例を示す図である。
図５は、本発明の「内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板」の構成例を示す図である。
図６は、他のＳＯＦＣモジュールの構成例を示す図である。
図７は、各列に設けられたセルの面積を、各列毎に、燃料の流れ方向に異ならせて構成する態様の数例を示す図である。
図８〜９、各ＳＯＦＣモジュール単位で各列に配置するセルの面積を、各列毎に、燃料の流れ方向に異ならせて構成態様例を示す図である。
図１０は、本発明のインターコネクタの配置構造１を示す図である。
図１１は、本発明のインターコネクタの配置構造２を示す図である。
図１２は、本発明のインターコネクタの配置構造３を示す図である。
図１３は、本発明のインターコネクタの配置構造４を示す図である。
図１４は、本発明のインターコネクタの配置構造５を示す図である。
図１５は、本発明のインターコネクタの配置構造６を示す図である。
図１６は、本発明のインターコネクタの配置構造７を示す図である。
図１７は、本発明のインターコネクタの配置構造８を示す図である。
図１８は、本発明のインターコネクタの配置構造９を示す図である。
図１９は、本発明のインターコネクタの配置構造１０を示す図である。
図２０は、本発明のインターコネクタの配置構造１１を示す図である。
図２１は、実施例１におけるモジュール作製工程の概略を示す図である。
図２２は、実施例１で作製したＳＯＦＣモジュールの概略を示す図である。
図２３は、実施例２におけるモジュール作製工程の概略を示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】  本発明は、内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなるセル（すなわち、基板の表面に順次、燃料極、電解質及び空気極を形成してなるセル）の複数個を形成するとともに、隣接するセル間をインターコネクタを介して電気的に直列に接続する固体酸化物形燃料電池モジュールの作製方法である。ここで、インターコネクタとは、隣接するセルのうち一方のセル、すなわち前のセルの燃料極と他方のセル、すなわちその直後のセルの空気極を電気的に直列に接続する部材を意味する。
そして、本発明においては、電解質上に空気極を形成する前に、（ａ）燃料極と電解質を共焼結するか、（ｂ）基板と燃料極と電解質を共焼結するか、（ｃ）それらと少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分のインターコネクタ材料を共焼結することを基本的特徴とする。このうち、（ｃ）の共焼結の場合には、燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接する部分のインターコネクタ材料を共焼結する場合と、基板と燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接する部分のインターコネクタ材料を共焼結する場合とがある。
すなわち、これら（ａ）〜（ｃ）の共焼結において、共焼結する部材の組み合わせで言えば、ｉ）燃料極と電解質との間、ｉｉ）基板と燃料極と電解質との間、ｉｉｉ）燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接する部分のインターコネクタ材料との間、及び、ｉｖ）基板と燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接する部分のインターコネクタ材料との間となる。これら各部材間で共焼結体を形成する、その焼結温度は、８００〜１６００℃の範囲、好ましくは１２００〜１５００℃の範囲であり、それら各部材を構成する材料の種類やその組み合わせ等の如何により適宜選定して実施される。
〈本発明（１）〜（６）の基本的特徴点〉
本発明（１）においては、電解質上に空気極を作製する前に、燃料極と電解質を共焼結させ、そして、少なくとも燃料極及び電解質の両者に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成することを特徴とする。ここで形成された当該緻密なインターコネクタは、未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。本発明（１）における燃料極と電解質の共焼結体は、基板に対しては、接合材等を介して別途接合される。
本発明（２）においては、電解質上に空気極を形成する前に、基板と燃料極と電解質を共焼結させ、そして、少なくとも燃料極及び電解質の両者に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料により緻密なインターコネクタを形成することを特徴とする。ここで形成された当該緻密なインターコネクタは、未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。
本発明（３）においては、電解質上に空気極を形成する前に、燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質の両者に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結することを特徴とする。ここで、緻密なインターコネクタ材料は共焼結により緻密なインターコネクタとなり、共焼結により緻密になるインターコネクタ材料は共焼結により緻密なインターコネクタとなるが、当該緻密なインターコネクタは、共焼結の段階では未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。本発明（３）における共焼結体は、基板に対しては、接合材等を介して別途接合される。
本発明（４）においては、電解質上に空気極を形成する前に、基板と燃料極と電解質と少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分の緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結することを特徴とする。ここで、緻密なインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなり、共焼結により緻密になるインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなるが、当該緻密なインターコネクタは、共焼結の段階では未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。
本発明（５）においては、電解質上に空気極を形成する前に、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結することを特徴とする。ここで、緻密なインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなり、共焼結により緻密になるインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなるが、当該緻密なインターコネクタは、共焼結の段階では未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。本発明（５）における共焼結体は、基板に対しては、接合材等を介して別途接合される。
本発明（６）においては、電解質上に空気極を形成する前に、燃料極の一部に緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置した後、燃料極と該インターコネクタ材料を電解質で覆い、次いで、基板と燃料極と該インターコネクタ材料と電解質を共焼結することを特徴とする。ここで、緻密なインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなり、共焼結により緻密になるインターコネクタ材料はその共焼結により緻密なインターコネクタとなるが、当該緻密なインターコネクタは、共焼結の段階では未だ空気極と電気的に接続されていない状態であるから、セルとしての構成要素であるインターコネクタを構成する過程での前駆的部材に相当している。
本発明における「内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板」の構成材料としては、ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物、ジルコニア系酸化物、ジルコニア系酸化物とＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物等を用いることができる。このうち、ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の混合物は、ＭｇＯとＭｇＡｌ２Ｏ４の全量のうちＭｇＯが２０〜７０ｖｏｌ％含まれる混合物であるのが好ましい。また、ジルコニア系酸化物の例としては、イットリア安定化ジルコニア〔ＹＳＺ：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０３〜０．１２）〕などが挙げられる。
本発明における燃料極の構成材料としては、Ｎｉを主成分とする材料、金属を含むセラミック材料が用いられる。金属を含むセラミック材料のうち、セラミック材料としては、例えばイットリア安定化ジルコニア〔ＹＳＺ：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５）〕が用いられ、金属としては、Ｎｉ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｒｕ及びＰｄから選ばれた少なくとも１種の金属、すなわちそれら金属のうち１種または２種以上の金属が用いられる。それら金属を含むセラミック材料のうち、Ｎｉを含むＹＳＺ、すなわちＮｉと〔（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５）〕との混合物は、本発明において好ましい燃料極材料であり、特に当該混合物中のＮｉを４０ｖｏｌ％以上分散させたものであるのが好ましい。
本発明における電解質の構成材料としては、イオン導電性を有する固体電解質であればよく、その構成材料の例としては、下記（１）〜（４）の材料が挙げられる。（１）イットリア安定化ジルコニア〔ＹＳＺ：（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５）〕。（２）スカンジア安定化ジルコニア〔（Ｓｃ２Ｏ３）ｘ（ＺｒＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０５〜０．１５）〕。（３）イットリアドープセリア〔（Ｙ２Ｏ３）ｘ（ＣｅＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０２〜０．４）〕。（４）ガドリアドープセリア〔（Ｇｄ２Ｏ３）ｘ（ＣｅＯ２）１−ｘ（式中、ｘ＝０．０２〜０．４）〕。
【発明の効果】
本発明によれば、横縞方式のＳＯＦＣモジュールにおける燃料極と電解質との間、燃料極と電解質とインターコネクタとの間、基板と燃料極と電解質との間、あるいは基板と燃料極と電解質とインターコネクタとの間、等における焼結の問題を解決するとともに、緻密なインターコネクタと電解質により高いガスシール性を達成し、インターコネクタが燃料極に接触する部分の電気的接触を確保することができる。また、これにより横縞方式のＳＯＦＣモジュールの生産性を向上させ、コスト低減を可能とするなど各種有用な効果が得られる。
〈インターコネクタの構成材料〉
ＳＯＦＣモジュールにおいて、隣接するセル間の燃料極と空気極を接続するインターコネクタは、燃料極及び空気極間を電気的に接続し、電気抵抗が低く、且つ、燃料極と空気極の両方において高いガスシール性と耐熱性が必要である。本発明においては、インターコネクタの構成材料としてそれら要件を満たす材料を用いるが、その例としては下記（１）〜（４）の材料が挙げられる。
（１）ガラスと電気伝導性材料との混合物。ガラスは、通常絶縁体であり、これに電流を流すためには、その表面にＡｇ、Ｐｔ等の金属やＩｎ２ＯやＳｎＯ２等の膜を付与し、その電気伝導性が利用される。本発明においては、ガラスと電気伝導性材料との混合物、すなわちガラス中に電気伝導性材料を混入し、その混合物をインターコネクタの構成材料として使用する。ここで用いるガラスの種類については特に限定はなく、ＳｉＯ２、あるいはこれに加えてＡｌ２Ｏ３を含む網目状構造中にＫ２Ｏ、ＺｎＯ、ＢａＯ、Ｎａ２Ｏ、ＣａＯ等を含むもので、例えばソーダガラス、ホウ珪酸ガラス、石英ガラスその他適宜選択して用いることができる。その特性としては、熱膨張係数が８．０〜１４．０×１０−１Ｋ−１の範囲であるガラスであること、また、軟化点が６００℃〜１０００℃の範囲のガラスであることが望ましい。
ガラスに混入する電気伝導性材料としては、金属または電気伝導性酸化物が用いられる。金属としては、Ｐｔ、Ａｇ、Ａｕ、Ｎｉ、Ｃｏ、Ｗ及びＰｄから選ばれた少なくとも１種の金属、すなわちそれら金属の１種または２種以上を含む金属が用いられる。２種以上の金属を含む場合の例としては、Ａｇを含む合金、例えばＡｇ−Ｐｄ系合金などが挙げられる。電気伝導性酸化物の例としては、（ａ）Ｌａ、Ｃｒ、Ｙ、Ｃｅ、Ｃａ、Ｓｒ、Ｍｇ、Ｂａ、Ｎｉ、Ｆｅ、Ｃｏ、Ｍｎ、Ｔｉ、Ｎｄ、Ｐｂ、Ｂｉ及びＣｕのうちの２種以上からなるペロフスカイト型セラミックス、（ｂ）式：（Ｌｎ，Ｍ）ＣｒＯ３（式中、Ｌｎはランタノイド、ＭはＢａ、Ｃａ、ＭｇまたはＳｒである）で示される酸化物、（ｃ）式：Ｍ（Ｔｉ１−ｘＮｂｘ）Ｏ３（式中、Ｍ＝Ｂａ、Ｃａ、Ｌｉ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｍｇ及びＣｅから選ばれた少なくとも１種の元素、ｘ＝０〜０．４）で示される酸化物などが挙げられる。
ガラスと電気伝導性材料の混合物における電気伝導性材料の量は、当該混合物中３０ｗｔ％以上であることが望ましく、これによりインターコネクタとして良好な電気伝導性を保持することができる。また、ガラスと電気伝導性材料の混合物を隣接するセルの燃料極と空気極間に付与した後、電気伝導性材料の融点以下で熱処理することが望ましい。
（２）Ｔｉを含む酸化物、例えば式：Ｍ（Ｔｉ１−ｘＮｂｘ）Ｏ３（式中、Ｍ＝Ｂａ、Ｃａ、Ｌｉ、Ｐｂ、Ｂｉ、Ｃｕ、Ｓｒ、Ｌａ、Ｍｇ及びＣｅから選ばれた少なくとも１種の元素、ｘ＝０〜０．４）で示される酸化物。
（３）Ａｇを主成分とする材料。この材料の場合には、この材料で作製されたインターコネクタをガラスで覆うことが望ましい。
（４）Ａｇ、Ａｇろう及びＡｇとガラスの混合物のうちのいずれか１種または２種以上からなる材料。
Ａｇろうとしては、少なくともＡｇを含む金属ろう材が用いられる。その例としてはＡｇ−Ｃｕ系合金（例えばＡｇ＝７１．０〜７３．０％、残部＝Ｃｕ：７８０〜９００℃）（％はｗｔ％、温度℃はろう付け温度、以下同じ）、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ系合金（例えばＡｇ＝４４．０〜４６．０％、Ｃｕ＝２９．０〜３１．０％、Ｚｎ＝２３．０〜２７．０％：７４５〜８４５℃）、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｃｄ系合金（例えばＡｇ＝３４．０〜３６．０％、Ｃｕ＝２５．０〜２７．０％、Ｚｎ＝１９．０〜２３．０％、Ｃｄ＝１７．０〜１９．０％：７００〜８４５℃）、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｓｎ系合金（例えばＡｇ＝３３．０〜３５．０％、Ｃｕ＝３５．０〜３７．０％、Ｚｎ＝２５．０〜２９．０％、Ｓｎ＝２．５〜３．５％：７３０〜８２０℃）、Ａｇ−Ｃｕ−Ｚｎ−Ｎｉ系合金（例えばＡｇ＝３９．０〜４１．０％、Ｃｕ＝２９．０〜３１．０％、Ｚｎ＝２６．０〜３０．０％、Ｎｉ＝１．５〜２．５％：７８０〜９００℃）などが挙げられる。
Ａｇろうの使用形態については、特に制限はなく、粉体、スラリー、ゾル、ペースト、シート、あるいはワイヤー等の形で使用することができる。スラリーやゾルやペーストは、例えばＡｇろうの粉をＰＶＡ等のバインダーとともに水や有機溶媒等の溶媒に分散させることで作製される。シートやワイヤーは、例えばＡｇろうの塊を圧延することなどで作製される。Ａｇろうをスラリー、ゾルまたはペーストの形で使用すればその作業上も有利である。
以上のインターコネクタ材料を用いて、隣接するセルの燃料極と空気極を接続するインターコネクタを構成するに際して、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分（すなわち、インターコネクタが燃料極と電解質に接触する部分）、あるいはその部分のみを上記例示した、ｉ）Ａｇ、ｉｉ）Ａｇを主成分とする材料、ｉｉｉ）Ａｇろう、ｉｖ）Ａｇとガラスの混合物、及び、ｖ）電気伝導性酸化物のうちの、いずれか１種または２種以上からなる材料により形成することにより、インターコネクタが燃料極及び電解質に接触する部分での機械的且つ電気的接合をより良好に行うことができる。
以下、本発明に係るＳＯＦＣモジュールの作製方法の対象となるＳＯＦＣモジュールを構成する基板、セル、インターコネクタ等の各部材の構造、配置及びその構成に対応する作製方法について順次説明する。
《本発明の作製方法で対象とするＳＯＦＣモジュールの構造》
本発明に係るＳＯＦＣモジュールの作製方法は、セルの配置を横縞方式とするＳＯＦＣモジュールであればいずれも対象とされる。前述図１に示すＳＯＦＣモジュールは中空扁平形式、外観の一例であるが、横縞方式のＳＯＦＣモジュールの形式、外観は、主として基板の断面、基板内部における燃料の流れ方向の長さによって決まる。そこで、まず、本発明に係る作製方法で対象とするＳＯＦＣモジュールについて、その基板の構造について説明する。
《基板の構造》
本発明における基板としては、内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板を用いる。すなわち、この基板は、（１）その内部に燃料の流通部を有する構造であること、（２）その外面に複数個のセルを配置できる構造であること、（３）少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である構造であること、の三要件を満たす必要があり、少なくともこれらの要件を満たしていれば足りる。その断面は、多角形状（４角形状、扁平状等の長方形状等）、管状、断面楕円形状その他適宜の構造とすることができる。燃料の流通部は、それら形状の基板中に一個設ける場合のほか、複数個設けることができる。
〈基板の構造例１〉
図２〜３は基板の幾つかの構造例を示す図である。図２（ａ）〜（ｅ）、図３（ａ）〜（ｂ）のいずれの例でも、絶縁体基板１１の上に順次、燃料極１２、電解質１３及び空気極１４からなセルが複数個形成される。１５は中空域すなわち燃料の流通部である。図２（ａ）は断面中空長方形状ないし中空扁平状の絶縁体基板で、絶縁体基板に中空域を１個設けた例である。該中空域が燃料の流路となる。図２（ｂ）〜（ｅ）は断面長方形状ないし扁平状の絶縁体基板で、複数個の燃料流路を設けた例である。図２（ｂ）〜（ｃ）は燃料流路の断面形状が円形状ないし楕円形状の例、図２（ｄ）〜（ｅ）は燃料流路の断面形状が４角形状ないし長方形状の例である。図３（ａ）〜（ｂ）は断面円形状ないし楕円形状の絶縁体基板で、複数個の燃料流路を設けた例である。図３（ａ）は燃料流路の断面形状が円形状ないし楕円形状の例、図３（ｂ）は燃料流路の断面形状が４角形状ないし長方形状の例である。燃料流路の断面形状は、これらの図に示した態様とは限らず、３角形その他、適宜の形状とすることができる。
〈基板の構造例２〉
図４は、基板を断面４角形状ないしほぼ断面４角形状に構成した例である。図４（ａ）の例では、基板１１の上下両面に燃料極１２を配置し、燃料極１２を含む全周面に電解質１３を配置する。そして、上下燃料極４２に対応する面に空気極１４を配置する。図４（ａ）の例では、基板の左右側面にも燃料極及び空気極を配置してもよい。図４（ｂ）の例では、基板１１の全周面に燃料極１２を配置し、燃料極１２の全周面に電解質１３を配置する。そして、上下の電解質面に空気極４４を配置する。図４（ｃ）の例では、基板１１の全周面に燃料極１２を配置し、燃料極１２の全周面に電解質１３を配置する。そして、上下の電解質面に空気極１４を配置し、該空気極１４を配置した以外の電解質面に導電体または空気極を配置する。図４（ｃ）中、該空気極１４を配置した以外の電解質面に配置された導電体または空気極を“１６（１４）”として示している。図４（ｂ）〜（ｃ）の例では、燃料極の左右側面の電解質面にも空気極を配置してもよい。図４では、４角形状ないしほぼ断面４角形状の場合を示しているが、他の断面多角形状、断面楕円形状等の基板の場合も同様である。他の構成は図１〜３の場合と同様である。
〈基板の構造例３〉
本発明では、基板として、内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板を用いる。図５は、その要件のうち、少なくともセルに接する面が絶縁体である基板の構成例を示す図である。まず、図５（ａ）のとおり、基板のうち、セルの燃料極と接する部分を絶縁体１１で構成し、他の部分を電気伝導性物質１６で構成する。この点、隣接するセル間のうちインターコネクタに接する面が絶縁体である場合も同様である。次に、図５（ｂ）の構成例は、セルに接する面を含め基板全体を絶縁体１１で構成する例である。図５（ａ）〜（ｂ）では、断面長方形状ないし断面扁平状の場合を示しているが、前記基板の構成例１〜２で述べたように（図２〜４参照）、他の断面多角形状、断面楕円形状、断面円形状等の基板の場合も同様である。
《基板面に配置するセルの構造》
本発明においては、上記《基板の構造》で説明した基板、すなわち内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる（すなわち、基板の表面に順次、燃料極、電解質及び空気極を形成してなる）複数個のセルを形成する。以下、基板面に配置するセルの構成例について順次説明する。
〈基板面に配置するセルの構成例１〉
内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成する。本発明においては、各セルの面積は、前述図１のように燃料の流れ方向に同じ面積でもよく、下記〈基板面に配置するセルの構成例２〉のように、燃料の流れ方向に異ならせてもよい。なお、セルの面積とは、一般的には、セルの有効発電面積を言い、有効発電面積は、空気極の有効発電面積と燃料極の有効発電面積においていずれか小さい方が律速となるため、その小さい方を言う。
〈基板面に配置するセルの構成例２〉
各セルの面積を、燃料の流れ方向に異ならせる構成については、本発明者らにより開発されたもので、例えば各セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きくすることにより、電流密度を順次小さくし、発電効率を向上させることができる。また、電気的な直列接合の数が増大するため、電圧が増大し、直流（ＤＣ）から交流（ＡＤ）への変換効率を向上させることができる。
図６はその構成例を示す図である。図６（ａ）は斜視図、図６（ｂ）は平面図、図６（ｃ）は、図６（ｂ）中Ａ−Ａ線断面図で、図６（ｂ）より拡大して示している。図６（ａ）〜（ｃ）のとおり、中空扁平状の多孔質絶縁体基板２１の内部に燃料の流通部２７を有し、且つ、少なくともセル２２及びインターコネクタ２６に接する面が絶縁体である基板の上下両面のうちいずれか一面または両面に、順次、燃料極２３、電解質２４及び空気極２５からなる複数個のセル２２を直列に形成し、隣接するセル間をインターコネクタ２６を介して接続する。
なお、図６（ｃ）では、インターコネクタ２６は空気極２５の表面の一部を覆っているが、全面を覆ってもよい。また、図６（ｃ）中、Ｓとして示す空白部分はインターコネクタ材料で満たされていてもよい。これらの点は、以下同様である。
そして、各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて構成する。図６（ａ）〜（ｃ）では、それを異ならせる態様として、矢印（→Ｚ）で示すように、各セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きく構成した場合を示している。すなわち、図６（ｃ）中、２５′、２５′′、２５′′′として示すように、セルの燃料極２３、電解質２４の面積を燃料の流れ方向に順次大きくし、これに伴い、空気極の面積を順次大きく構成している。また、図６では、中空扁平状ないし断面長方形状の場合を示しているが、他の断面多角形状、断面楕円形状等の基板の場合も同様である。
このほか、各セルの面積を燃料の流れ方向に異ならせて構成する態様例として、下記（１）〜（３）のように構成してもよい。
（１）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルの面積を大きくしたセルグループを配置して構成する。例えば、燃料の流れ方向に、セルグループａ→セルグループｂ→セルグループｃ・・・というようにセルグループを配置し、その際、セルグループｂのセルの面積をセルグループａのセルの面積より大きくし、セルグループｃのセルの面積をセルグループｂのセルの面積より大きくする・・・というように配置する。
（２）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルグループとグループをなさないセル（つまり一つのセル）とを交互に燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置して構成する。例えば、燃料の流れ方向に、セルグループａ→セルｂ→セルグループｃ→セルｄ・・・というように配置し、その際、セルｂの面積をセルグループａのセルの面積より大きくし、セルグループｃのセルの面積をセルｂのセルの面積より大きくする・・・というように配置する。
（３）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルグループとグループをなさないセル（つまり一つのセル）とをアトランダムに燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置して構成する。例えば、燃料の流れ方向に、セルグループａ→セルｂ→セルｃ→セルグループｄ→セルｅ・・・というように配置し、その際、セルｂの面積をセルグループａのセルの面積より大きくし、セルｃのセルの面積をセルｂのセルの面積より大きし、セルグループｄのセルの面積をセルｃの面積より大きくする・・・というように配置する。
電力は、燃料の流れ方向の最前端のセルと燃料の流れ方向の最後端のセルから取り出される。燃料の流れ方向にかけて、燃料はセルで消費されて漸次薄まっていくが、図６（ａ）〜（ｃ）の例では、各セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きくしているので、電流密度も順次小さくなる。この点、上記（１）〜（３）の態様例の場合も同様である。このため、発電効率を向上させることができる。また、隣接するセルを電気的に直列に接合するセル数が増大するため、電圧が増大し、直流（ＤＣ）から交流（ＡＤ）への変換効率を向上させることができる。
〈基板面に配置するセルの構成例３〉
図７は本発明の作製方法で対象とする基板面に配置するセルの構成例３を示す図である。図７（ａ）は斜視図、図７（ｂ）は平面図、図７（ｃ）は、図７（ｂ）中Ａ−Ａ線断面図で、図７（ｂ）より拡大して示している。図７（ａ）〜（ｃ）のとおり、断面矩形状ないし中空扁平状の絶縁体基板２１の上下両面のうちいずれか一面または両面に対して、第１列から第ｎ列の複数列のそれぞれの列に、順次、燃料極２３、電解質２４及び空気極２５からなる複数個のセル２２を形成するとともに、隣接するセル２２間をインターコネクタ２６を介して電気的に直列に接続する。図７（ａ）〜（ｃ）では、第１列と第２列の２列の場合を示しているが、３列以上とする場合も同様である。また、図７（ａ）中、その上面（表面）のセル間の電流の流れ方向を示しているが、その下面（裏面）に配置されたセル間の電流の流れ方向についても同様である。
そして、各セルの面積は、前述図１のように燃料の流れ方向に同じ面積でもよく、前述図６のように、燃料の流れ方向に異ならせてもよい。図７（ａ）〜（ｃ）では、矢印（→Ｚ）で示すように、そのうち各セルの面積を燃料の流れ方向に順次大きく構成した場合を示している。
このほか、各列のモジュール単位内で、前述〈基板面に配置するセルの構成例２〉の場合と同様、下記（１）〜（３）のように構成してもよい。
（１）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルの面積を大きくしたセルグループを配置する。
（２）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルグループとグループをなさないセル（つまり一つのセル）とを交互に燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置する。
（３）セルの面積が同じセルの複数個を一つのセルグループとする。そして、燃料の流れ方向に、順次、セルグループとグループをなさないセル（つまり一つのセル）とをアトランダムに燃料の流れ方向にセルの面積を順次大きくして配置する。
また、各列のモジュール単位間で各列に配置するセルの面積を、各列毎に、燃料の流れ方向に異ならせて構成してもよい。図８（ａ）〜（ｂ）、図９（ａ）〜（ｂ）はこの態様の数例を示す図である。これらの図において、第１列〜第４列の各列は各ＳＯＦＣモジュールを示し、インターコネクタ等の記載は省略している。なお、これら例での複数の各モジュールはセルが配置された面を平行にして配置されるが、それら各図では、セルの配列態様を示すため、その配列面側を示している。燃料は、最前列のモジュールから順次、隣接するモジュールへ供給され、図８（ａ）〜（ｂ）、図９（ａ）〜（ｂ）の各列のモジュール中、下部から上部へ向かって流れる。図８（ａ）〜（ｂ）、図９（ａ）〜（ｂ）中、２８は、燃料が順次隣接するモジュールへ供給されるその燃料流路である。また、これら図ではモジュールが４列の場合を示しているが、２〜３列の場合、５列以上の場合も同様である。
図８（ａ）の例は、各モジュール単位でセルの面積を順次大きくした例である。図８（ａ）において、第１列の各セル２９の面積は小さく、その右側の第２列の各セルの面積は第１列の各セル２９の面積より大きく、その右側の第３列の各セルの面積は第２列の各セルの面積より大きく、右端の第４列の各セル２９の面積は第３列の各セルの面積より大きく構成されている。
図８（ｂ）の例は、各列すなわちモジュール単位内でセルの面積をグループ内で異ならせ、また各モジュール毎にセルの面積を異ならせた例である。図８（ｂ）において、左端の第１列とその次の第２列については、ともに下から６個のセル２９の面積は小さく（同じセル面積の６個のセルのグループ）、その上の５個のセル２９の面積はそれより大きく構成されている（同じセル面積の５個のセルのグループ）。その右側の第３列のセルについては、下から４個のセルの面積は小さく（同じセル面積の４個のセルのグループ）、その上５個のセルの面積はそれより大きく構成されている（同じセル面積の５個のセルのグループ）。右端の第４列のセル２９については、下から５個の面積は小さく（同じセル面積の５個のセルのグループ）、その上３個のセル２９の面積はそれより大きく構成されている（同じセル面積の３個のセルのグループ）。
図９（ａ）の例は、左端の第１列から第３列までの各セル２９の面積を同じくし、第４列の各セル２９の面積を第１列から第３列までの各セルの面積より大きくして構成されている。図９（ｂ）の例は、左端の第１列から第３列までの各セル２９の面積を同じくし、右端の第４列のセル２９については、下から６個の面積は小さく（同じセル面積の６個のセルのグループ）、その上５個のセル２９の面積はそれより大きく構成されている（同じセル面積の５個のセルのグループ）。
以上、図８（ａ）〜（ｂ）、図９（ａ）〜（ｂ）の態様例の場合、電力は、第１列の燃料の流れ方向の最前端のセルと第４列の燃料の流れ方向の最後端のセルから取り出される。燃料は、セルで消費されて、燃料の流れ方向に漸次薄まっていくが、各セルまたは各セルの空気極の面積を、セルグループ単位またはモジュール単位で、燃料の流れ方向に異ならせているので、前述〈基板面に配置するセルの構成例２〉における効果と同様の効果が得られる。加えて、第１列から第ｎ列の複数列のそれぞれの列に、複数個のセルを電気的に直列に形成しているので、数多くのセルを配列できる。このため、コンパクトな構成で大きな電力を得ることができる。
《本発明の作製方法によるＳＯＦＣモジュールの作製工程》
本発明におけるＳＯＦＣモジュールの作製に際しては、内部に燃料の流通部を有し、且つ、少なくともセル及びインターコネクタに接する面が絶縁体である基板の表面に、順次、燃料極、電解質及び空気極からなる複数個のセルを形成する。その際、電解質上に空気極を形成する前に、前述〈本発明（１）〜（６）の各発明の特徴点〉で述べたとおりの共焼結体を形成する。
《隣接するセル間のインターコネクタの配置構造》
以上のとおりに構成する各ＳＯＦＣモジュールにおいては、隣接するセル間にインターコネクタが配置される。本発明においては、隣接するセルの電解質膜間等のガスシール性が要求される部分に使用するインターコネクタの構成材料として緻密な材料を用いることにより、空気極から当該緻密な材料までは緻密でない材料を用いることができる。インターコネクタは隣接するセル間、すなわち前のセルの空気極とその直後のセルの燃料極を連結する導体であり、シート状、線状その他適宜の形状で構成することができる。
ここで、本発明での該緻密な材料における緻密とは、その材料の理論密度に対して９０％以上、好ましくは９５％以上の密度を有することを意味する。これに対して、本発明での該緻密でない材料における緻密とは、その材料の理論密度に対して２０％以上ないし９０％未満の密度を有することを意味する。本発明においては、インターコネクタの構成材料として、隣接するセル間の電解質膜間に少なくとも緻密な材料を用いることが必須であり、この点を前提として、以下で述べる緻密でない材料の使用箇所に、緻密でない材料に代えて緻密な材料を用いてもよい。
インターコネクタの構成材料が例えば（Ｌａ、Ｓｒ）ＣｒＯ３の場合、この材料は難焼結性で、その作製が非常に困難であり、ガスシール性を確保することが難しい。そこで、本発明においては、隣接するセル間のインターコネクタ材料として、少なくとも燃料極及び電解質に接触する部分に緻密なインターコネクタ材料、または焼結により緻密になるインターコネクタ材料、を用いて緻密なインターコネクタを形成する。これにより、ガスシール性を高め、ガスがインターコネクタと電解質との間から漏れ出すことを防止することができる。併せて、緻密な材料であるので、電気的接触を確保することができる。また、空気極から当該緻密な材料までは、緻密でない材料を用いることができる。これにより、空気極の形成と同時に、あるいは空気極の焼結温度よりも低い温度で形成できるという効果が得られる。
以下、本発明の作製方法で作製されるＳＯＦＣモジュールにおける、隣接するセル間のインターコネクタの配置構造及びその作製工程（電解質上に空気極を形成する前に共焼結体を形成する工程を含む）について順次説明する。図１０〜２０は、その配置構造及び基本的作製工程を説明する図である。図１０〜２０において、下方の図は上方の図の一部を拡大して示した図である。また、図１０〜２０中、３０は基板、３１は燃料極、３２は電解質（膜）、３３は空気極であり、空気極３３は電解質膜３２の上面に配置される。
〈インターコネクタの配置構造１〉
図１０は本インターコネクタの配置構造１を示す図である。インターコネクタ〔図１０で言えば「インターコネクタ（緻密でなくともよい）」として示した部分〕の下面と電解質の上面は、通常は接しているが、その間にスペースがある場合もある。図１０では、図１０中Ｓとして示すとおり、その間にスペースがある場合を示している。この点は、後述、図１１〜１５、図１７〜２０についても同様である。
隣接するセル（図１０では左右のセル、以下、図１１〜２０についても同じ）間に緻密なインターコネクタを配置する。本配置構造１では、ガスシール性が要求される燃料極及び電解質に接触する部分に緻密な材料を用い、空気極から当該緻密な材料までは緻密でない材料を用いる。例えば（Ｌｎ，Ｍ）ＣｒＯ３（式中Ｌｎはランタノイド、ＭはＢａ、Ｃａ、ＭｇまたはＳｒである）で示される酸化物を主成分とする材料の場合、この材料は難焼結性であり、その作製が非常に困難である。そこで、本配置構造１のように、ガスシール性が要求される燃料極と電解質に接触する部分に緻密な材料を用いることにより、ガスシール性を高め、ガスがインターコネクタと電解質との間から漏れ出すことを防止することができる。併せて、緻密な材料であるので、電気的接触を確保することができる。
一般に、インターコネクタと燃料極との連結はインターコネクタを燃料極の下に配置して行っている〔図１（ｃ）、図６（ｃ）、図７（ｃ）参照〕。これに対して、図１０のとおり、本配置構造１では、燃料極の上端面に緻密なインターコネクタ材料を臨ませていることにより、その形成を容易にすることができる。また、インターコネクタが電解質膜の一部を覆う構造としているので、ガスシール性を高めることができる。空気極から当該緻密な材料までは緻密でない材料を用いる点は、以下の配置構造２〜１１でも同じである。
なお、上記のとおり、特定の箇所に緻密なインターコネクタを配置することを前提として、緻密でない材料の使用箇所に、緻密でない材料に代えて、緻密な材料を用いてもよい。例えば、インターコネクタ材料としてガラスとＡｇ（Ａｇは電気伝導性材料としてのＡｇ）の混合物を用いる場合、（１）図１０中、インターコネクタ（緻密でなくともよい）として示す部分に当該混合物を用い、インターコネクタ（緻密）として示す部分には他の緻密なインターコネクタ材料を用いる、（２）図１０中、インターコネクタ（緻密）として示す部分に当該混合物のうち緻密な混合物を用い、インターコネクタ（緻密でなくともよい）として示す部分には他のインターコネクタ材料を用いる、（３）図１０中、インターコネクタ（緻密）として示す部分及びインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示す部分ともに、当該混合物のうち緻密な混合物を用いる、（４）図１０中、インターコネクタ（緻密）として示す部分には当該混合物のうち緻密な混合物を用い、インターコネクタ（緻密でなくともよい）として示す部分には当該混合物のうち緻密でない混合物を用いる、等適宜選択して用いることができる。これらの点は、以下の配置構造２〜１１についても同様である。
〈インターコネクタの配置構造１の作製〉
本配置構造１の作製工程は、燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その際、インターコネクタ材料の取り付けは燃料極に電解質を施した後に行う。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）燃料極のうちインターコネクタを取り付ける部分を予めマスキングする。（３）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）〜（２）の工程を経たものをディッピング、すなわち浸漬することにより行うことができる。（４）マスキングを除去し、燃料極を露出させる。（５）次に、緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を露出した燃料極と電解質の一部を覆うように取り付ける。図１０におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（６）、（１）〜（５）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極とインターコネクタが共焼結し、緻密なインターコネクタが形成される。共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を用いる場合には、この焼結により緻密なインターコネクタとなる。この点、以下に述べる、インターコネクタの配置構造の作製のうち、共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を用いる場合についても同様である。（７）空気極を塗布し、焼成する。（８）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１０におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造２〉
図１１は本インターコネクタの配置構造２を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。本配置構造２では、燃料極上面の一部に緻密な材料を配置し、緻密な材料のうちの一部は緻密でない材料に連結している。これにより、緻密でない材料部分を除き、緻密な材料の上を電解質が覆う構造に構成する。本配置構造２では、緻密な材料の上を電解質が覆う構造であるので、ガスシール性をより高めることができる。他の構成は配置構造１の場合と同様である。
〈インターコネクタの配置構造２の作製〉
本配置構造２の作製工程は、燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その際、燃料極に電解質を施す前に該インターコネクタ材料を取り付ける点で前記インターコネクタの配置構造１の作製とは異なる。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。このインターコネクタ材料に、後で緻密でないインターコネクタを取り付けるために、一部表面をマスキングする。（３）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）〜（２）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料が共焼結する。共焼結する前にマスキングを除去してもよく、マスキング材料として共焼結時に分解する材料を用いた場合には除去しなくともよい。（５）空気極を塗布し、焼成する。（５）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１１におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は、空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造３〉
図１２は本インターコネクタの配置構造３を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタ材料を配置する。本配置構造３では、図１２のとおり、緻密な材料を燃料極の上面と電解質膜との間と、これに続く電解質膜と燃料極の側面（すなわち、セルを燃料の流れ方向で見てその上流側の燃料極の側面）との間に配置する。これにより、緻密なインターコネクタ材料と電解質との接触面積を増やし、緻密なインターコネクタ材料と燃料極との間の接触抵抗を低減させることができる。他の構成については配置構造２の場合と同様である。
〈インターコネクタの配置構造３の作製〉
本配置構造３の作製工程は、燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その際、燃料極に電解質を施す前にインターコネクタ部分をマスキングする点では前記インターコネクタの配置構造２の作製と同じであるが、燃料極とインターコネクタの接続方法が異なる。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。該インターコネクタ材料の一部をマスキングする。マスキング部分は、下記（６）の工程で緻密でないインターコネクタ材料を配置する箇所であり、図１２におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分の一部上面と左右の電解質として示している部分の間である。（３）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）〜（２）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料が共焼結する。（５）空気極を塗布し、焼成する。（６）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１２におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造４〉
図１３は本インターコネクタの配置構造４を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタ材料を配置する。本配置構造４では、相隣接する電解質膜の上面と、相隣接する電解質膜間と、これに続く燃料極の側面に緻密なインターコネクタ材料を配置する。図１３のとおり、緻密なインターコネクタ材料は、断面Ｔ字状で、その頭部の下面は電解質に接し、その脚部の一面が電解質から燃料極（すなわち、セルを燃料の流れ方向で見てその上流側の燃料極の側面）に接し、その脚部の他面は電解質に接している。これにより、緻密な材料と電解質の接触面積を増やし、インターコネクタと燃料極との間の接触抵抗を低減させ、ガスシール性を高めることができる。他の構成は配置構造１の場合と同様である。
〈インターコネクタの配置構造４の作製〉
本配置構造４の作製工程は、燃料極と電解質を共焼結した後に、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取付け、次いで、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その際、燃料極と電解質の共焼結後、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を施す部分の電解質部分をエッチングする。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（３）、（１）〜（２）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と電解質が共焼結する。（４）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける部分の電解質部分をエッチングする。エッチング箇所は、図１３におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（５）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。取付け箇所は、上記エッチング部分であり、図１３におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（６）、（５）を経た状態で焼成（焼結）し、緻密なインターコネクタを形成する。焼結により緻密になるインターコネクタ材料を用いる場合には、この焼結により緻密なインターコネクタとなる。この点、以下に述べる、インターコネクタの配置構造の作製のうち、焼結により緻密になるインターコネクタ材料を用いる場合についても同様である。（７）空気極を塗布し、焼成する。（８）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１３におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は、空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造５〉
図１４は本インターコネクタの配置構造５を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。本配置構造５では、緻密なインターコネクタ材料が、相隣接するセルのうち、前のセルの電解質膜の上面から側面に続き、基板の上面に接して続き、次のセルの燃料極の側面に接し、電解質膜の側面から上側面に続くよう構成される。これにより、配置構造４に比べて、電解質がより完全に分離される。すなわち、隣接したセル同士の電解質が分離される。本配置構造５によれば、基板からガスが漏れるのに対しても、当該緻密な材料によりシールすることができる。
〈インターコネクタの配置構造５の作製〉
本配置構造５の作製工程は、燃料極と電解質を共焼結した後に、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を施す部分の電解質部分をエッチングする。そして、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置して焼結した後、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（３）、（１）〜（２）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより基板と燃料極と電解質が共焼結する。（４）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける部分の電解質部分をエッチングする。エッチング箇所は、図１４におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（５）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。（６）空気極を塗布し、焼成する。（７）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１４におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造６〉
図１５は本インターコネクタの配置構造６を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。本配置構造６では、緻密なインターコネクタ材料が、隣接するセルのうち、前のセルの電解質膜の上面から側面に続き、基板の上面に接して続き、次のセルの燃料極の側面に接し、該燃料極の上面と電解質膜の下面との間に続くように構成される。これにより、配置構造５と同様、隣接したセル同士の電解質が分離される。本配置構造６によれば、多孔質の基板からガスが漏れるのに対しても、当該緻密な材料によりシール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造６の作製〉
本配置構造６の作製工程は、燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を共焼結した後に、空気極を取り付け、緻密なインターコネクタと空気極を連結することを基本とする工程である。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）シート成形した電解質とシート成形した緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を交互に一部重なるように配置する。ここで、当該一部重なる部分は図１５における次のセルの燃料極の上面の箇所である。（３）、（１）〜（２）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより燃料極と電解質と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料が共焼結する。（４）空気極を塗布し、焼成する。（５）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１５におけるインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造７〉
図１６は本インターコネクタの配置構造７を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。本配置構造７では各セルの電解質が燃料極の側面まで覆うようにしてある。本配置構造７では、緻密なインターコネクタ材料が、隣接するセルのうち、前のセルの空気極の側面から電解質膜の上面に続き、その側面に接し、基板の上面に接して続き、次のセルの電解質膜の下面と基板の上面との間に続き、さらに基板と燃料極との間まで延びるように構成される。これにより隣接したセル同士の電解質が分離される。本配置構造７によれば、多孔質の基板からガスが漏れるのに対しても、当該緻密な材料によりシール性を高めることができる。当該緻密なインターコネクタ材料として例えばＡｇを含有した材料で構成する場合、Ａｇ単体であると、Ａｇが飛散してしまうことがある。そこで、本配置構造７では、図１６のとおり、Ａｇ含有材料の上をガラス材等で覆うことにより、Ａｇの飛散を防止することができる。
〈インターコネクタの配置構造７の作製〉
本配置構造７の作製工程は、基板と燃料極と電解質を共焼結した後に、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を施す電解質部分と燃料極部分をエッチングする。そして、緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置して焼結した後、空気極を取り付けることを基本とする工程である。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（３）、（１）〜（２）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と電解質が共焼結する。（４）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける部分をエッチングする。エッチング箇所は、図１６におけるインターコネクタ（緻密：例えばＡｇを含有する）として示している部分である。すなわち、隣接するセルのうち、前のセルの空気極の側面から電解質膜の上面、その側面、基板の上面、次のセルの電解質膜の下面と基板の上面との間である。（５）緻密なインターコネクタ材料または焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。図１６中、例えばＡｇが浸透した部分として示すとおり、燃料極まで該インターコネクタ材料が浸透しているのは、焼成過程で、例えばＡｇなどが自然に浸透するためである。（６）空気極を塗布し、焼成する。（７）該インターコネクタ材料としてＡｇ含有材料を用いる場合、形成した緻密なインターコネクタの上をガラス材等で覆うことにより、Ａｇの飛散を防止することができる。図１６におけるガラス材等としている部分である。
〈インターコネクタの配置構造８〉
図１７は本インターコネクタの配置構造８を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。図１７のとおり、本配置構造８は、各セルを断面でみて、燃料極の両側面のうち、燃料流の上流側の側面は電解質で覆わず、燃料流の下流側の側面は電解質で覆い、電解質が基板の上面まで覆うように構成する。そして、緻密なインターコネクタが、基板の上面の電解質（電解質と基板上面との間）から、引続き基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の側面から上面に接するように構成される。これにより隣接したセル同士の電解質が分離される。本配置構造８によれば、電解質が完全に分離され、すなわち隣接したセル同士の電解質が分離され、緻密なインターコネクタを燃料極と接する側のセルの電解質上面まで配置することにより、ガスシール性を高めることができる。また、電解質が、セルのうち、燃料の流れ方向で見てその下流側の燃料極の側面及び基板の上面まで覆っていることにより、ガスシール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造８の作製〉
本配置構造８の作製工程は、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）シート成形した、緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。取付け箇所は、図１７におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（３）シート成形した電解質を配置する。この場合、燃料極との関係では、シート成形した電解質を燃料極の上面と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料の下面との間に配置する。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質が共焼結する。（５）空気極を塗布し、焼成する。（６）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１７中にインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密でなくともよい）は空気極と緻密なインターコネクタを連結するものである。
〈インターコネクタの配置構造９〉
図１８は本インターコネクタの配置構造９を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。図１８のとおり、本配置構造９は、各セルを断面でみて、燃料極の両側面のうち、燃料流の上流側の側面は電解質で覆わず、燃料流の下流側の側面は電解質で覆い、電解質が基板の一部の上面まで覆うように構成する。そして、緻密なインターコネクタが、基板の一部上面の電解質（基板上面と電解質の間）から、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の下面（すなわち、電解質膜の下面と燃料極の間）に接するように構成される。これにより隣接したセル同士の電解質が分離される。本配置構造９によれば、電解質がセル間で完全に分離され、すなわち隣接したセル同士の電解質が完全に分離される。そして、上記のとおり、緻密なインターコネクタが、基板の一部上面の電解質（基板上面と電解質の間）から、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の下面（すなわち、電解質膜の下面と燃料極の間）に接するようにすることにより、ガスシール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造９の作製〉
本配置構造９の作製工程は、燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を取り付ける。取付け箇所は、図１８におけるインターコネクタ（緻密）として示している部分である。（３）電解質をディッピングする。この工程は、例えば電解質のスラリー中に上記（１）〜（２）の工程を経たものをディッピングすることにより行うことができる。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質が共焼結する。（５）緻密なインターコネクタ上の電解質の一部をエッチングして除去する。除去する電解質部分は、図１８中、インターコネクタ（緻密でなくともよい）とする部分のうち右側脚部の下部左右の部分であり、図１８では除去後の形が示されている〔インターコネクタ（緻密でなくともよい）は未だ形成されていない〕。（６）空気極を塗布し、焼成する。（７）緻密でないインターコネクタを取り付ける。図１８中にインターコネクタ（緻密でなくともよい）として示している部分である。インターコネクタ（緻密）材料としてＡｇ等の金属を含有する材料を用いる場合、Ａｇ等のＳＯＦＣの作動温度で化学的安定性に問題がある場合には、ガラス材等によりインターコネクタ（緻密）の部分を覆うことによりその問題を回避することができる。
〈インターコネクタの配置構造１０〉
図１９は本インターコネクタの配置構造１０を示す図である。隣接するセル間に緻密なインターコネクタを配置する。図１９のとおり、本配置構造１０は、各セルを断面でみて、燃料極の両側面のうち、燃料流の上流側の側面は電解質で覆わず、燃料流の下流側の側面は電解質で覆い、電解質が基板の一部の上面まで覆うように構成する。そして、緻密なインターコネクタが、基板の一部上面の電解質の上面から側面に続き、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の下面（すなわち、電解質膜の下面と燃料極の間）に接するように構成される。本配置構造１０によれば、電解質がセル間で完全に分離され、すなわち隣接したセル同士の電解質が完全に分離される。そして、上記のとおり、緻密なインターコネクタを、基板の一部上面の電解質の上面から、電解質の側面を経て、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の下面（すなわち、電解質膜の下面と燃料極の間）に接するようにすることにより、ガスシール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造１０の作製〉
本配置構造１０の作製工程は、燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）シート成形した電解質を図１９中電解質として示すように燃料極上に載せる。（３）シート成形した緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を、電解質の一部上面から側面を覆い、他端は電解質の下（燃料極と電解質の間）になるように配置する。成形した緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料は、断面が図１９中インターコネクタ（緻密）として示しているように成形したもので、各セルを断面でみて、燃料流方向の下流側の電解質（基板上面にまで延びている）の上を覆い、電解質の側面から基板の下面に接して、燃料極の側面から上面に達する形状である。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質が共焼結する。（５）空気極を塗布し、焼成する。（６）インターコネクタ（緻密でなくてもよい）を取り付ける。これにより空気極と緻密なインターコネクタが連結される。
〈インターコネクタの配置構造１１〉
図２０は本インターコネクタの配置構造１１を示す図である。図２０のとおり、本配置構造１１は、各セルを断面でみて、燃料極の両側面のうち、燃料流の上流側の側面は電解質で覆わず、燃料流の下流側の側面は電解質で覆い、電解質が基板の一部の上面まで覆うように構成する。そして、緻密なインターコネクタを、基板の一部上面の電解質の上面から側面を経て、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の側面から上面に接するように構成される。本配置構造１１によれば、電解質がセル間で完全に分離され、すなわち隣接したセル同士の電解質が完全に分離される。そして、上記のとおり、緻密なインターコネクタを、基板の一部上面の電解質の上面から、その側面、基板の上面に接して、次のセルの燃料極の側面に続き、電解質膜の側面を経て電解質膜の上面に接するようにすることにより、ガスシール性を高めることができる。
〈インターコネクタの配置構造１１の作製〉
本配置構造１１の作製工程は、燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質を共焼結した後に、空気極を取り付けることを基本とする工程である。その共焼結体は基板に対しては接合材等を介して別途接合してもよいが、その共焼結を基板を含めて共焼結してもよい。
（１）基板に燃料極を配置する。この工程は、例えば燃料極の構成材料の粉末をスラリーとして塗布することで行うことができる。（２）シート成形した電解質を図２０中電解質として示すように燃料極上に載せる。（３）シート成形した緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料を配置する。緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料は、セルのうち燃料の流れ方向の下流側の電解質（基板上面にまで延びている）の上を覆い、電解質の側面から基板の下面に接して、燃料極の側面から電解質の側面を経て、電解質の上面に達する形状である。これを図２０中インターコネクタ（緻密）として示しているように載せる。（４）、（１）〜（３）の工程を経た状態で共焼結させる。これにより、基板と燃料極と緻密なインターコネクタ材料または共焼結により緻密になるインターコネクタ材料と電解質が共焼結する。（５）空気極を塗布し、焼成する。（７）インターコネクタ（緻密でなくてもよい）を取り付ける。これにより空気極と緻密なインターコネクタが連結される。
以上、〈インターコネクタの配置構造１の作製〉ないし〈インターコネクタの配置構造１１の作製〉の各作製工程において、電解質上に空気極の構成材料を配置した後、焼成する。その焼成温度は、空気極の構成材料如何により異なるが、通常、８００〜１１５０℃の範囲である。また、各作製工程で形成した緻密なインターコネクタ部分と空気極間に（緻密でなくてもよい）インターコネクタを取り付けるが、その取り付けに際して必要に応じて加熱処理する。加熱温度は、（緻密でなくてもよい）インターコネクタの構成材料の種類、空気極及び緻密なインターコネクタの構成材料等の如何により異なるが、通常、２００〜８００℃の範囲で実施することができる。例えばＡｇペーストを用いる場合には、加熱処理をしてもよいが、加熱処理は必ずしも必要ではない。
【実施例】  以下、実施例に基づき本発明をさらに詳しく説明するが、本発明がこれら実施例に限定されないことはもちろんである。
【実施例１】  本実施例１は緻密なインターコネクタを先付けで取り付ける例である。図２１はその作製工程の概略を示す図であり、説明の便宜上、セル３個の場合を示している。図２２（ａ）は基板の斜視図、図２２（ｂ）はその上にセルを構成した基板の斜視図で、図２２（ａ）より拡大し、その一部をカットして示している。図２２（ｃ）は隣接したセルがインターコネクタにより電気的に直列に連結されたＳＯＦＣモジュールの一部断面である。
〈本実施例１の作製工程の概略〉
図２１のとおり、順次、工程（１）〜（７）を経てＳＯＦＣモジュールを形成する。（１）基板上に燃料極をスクリーン印刷で形成する。そして（２）燃料極上にインターコネクタ材料をスクリーン印刷する。次いで、（３）インターコネクタ材料面上の一部をマスキングした後、（４）電解質をディップコートする。（５）、（３）で形成していたマスキング部分を除去した後、基板、燃料極、インターコネクタ材料及び電解質を共焼結し、緻密なインターコネクタを形成する。次いで、（６）空気極をスクリーン印刷し、焼成する。そして（７）緻密なインターコネクタと空気極を導電性ペーストで接続する。
〈１．基板の作製〉
（ｉ）一酸化ニッケル（日本化学産業社製）とイットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）を重量比１：４で混合した粉末に、混合粉末総量の１５ｗｔ％のグラファイト（昭和電工社製）を添加し、さらに蒸留水を加えた後、ボールミルで２０時間混合した。（ｉｉ）上記（ｉ）の混合溶液に有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を加え、スプレードライヤーを使用して粉末とした。得られた粉末を用いて、静水圧プレス法により中空扁平状の多孔質絶縁体基板を作製した。図２２（ａ）はこうして作製した基板の斜視図である。
〈２．中空扁平状の多孔質絶縁体基板への燃料極の作製〉
（ｉ）一酸化ニッケル（日本化学産業社製）とイットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）を重量比２：３で混合した粉末１００ｇに、有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を加え、ボールミルで２０時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）前記〈１．基板の作製〉で作製した中空扁平状の多孔質絶縁体基板上にスクリーン印刷により燃料極を形成した。図２１の（１）の工程である。
〈３．インターコネクタ材料の塗布〉
（ｉ）Ｌａ（Ｔｉ０．８Ｎｂ０．２）Ｏ３の粉末に、有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を添加し、ボールミルで２０時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）燃料極上に上記（ｉ）で得られたスラリーをスクリーン印刷にて塗布した。図２１の（１）から（２）への工程である。
〈４．電解質の作製：中空扁平状の多孔質絶縁体基板への電解質の作製〉
（ｉ）イットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）に、有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、バインダー、分散剤を添加し、ボールミルで２４時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）前記〈３．インターコネクタ材料の塗布〉でのインターコネクタ材料の塗布部よりも幅１ｍｍ程度小さめにマスキングし、上記（ｉ）で得たスラリーに浸漬すなわちディッピングし、これを２回繰り返した。図２１の（２）から（３）を経て（４）への工程である。（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の処理をした基板を１５００℃、７．５時間熱処理し、基板と燃料極と電解質を共焼結するとともに、緻密なインターコネクタを形成した。図２１の（４）から（５）への工程である。
〈５．空気極の作製〉
（ｉ）ペロフスカイト型酸化物（Ｌａ０．６Ｓｒ０．４）Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３の粉末に有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を添加し、ボールミルで２０時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）〈４．電解質の作製〉で得られた中空扁平状の多孔質絶縁体基板上の電解質面上に上記（ｉ）で得られたスラリーをスクリーン印刷により塗布した。（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の基板を１１５０℃、５時間熱処理して空気極を形成した。図２１の（５）から（６）への工程である。
〈６．空気極と緻密なインターコネクタとの接続〉
前記〈４．インターコネクタの作製〉で形成した緻密なインターコネクタと前記〈５．空気極の作製〉で形成しな空気極との間にＡｇペーストを塗布することにより両者を接続した。図２１の（６）から（７）への工程である。
こうして３２個の隣接したセル（各セルの面積≒４．５ｃｍ２）がインターコネクタにより電気的に直列に連結されたＳＯＦＣモジュールを作製した。図２２（ｃ）にそのモジュールの一部断面を示している。作製したＳＯＦＣモジュールは十分にシールされ、これを用いて発電試験を起動、運転、停止を繰り返して実施したところ、約１８Ｖ、約１６Ｗの電力が得られた。
【実施例２】  本実施例２は緻密なインターコネクタを後付けで取り付ける例である。図２３はその作製工程の概略を示す図で、説明の便宜上、セル３個の場合を示している。
〈本実施例２の作製工程の概略〉
図２３のとおり、順次、工程（１）〜（７）を経てＳＯＦＣモジュールを作製する。（１）基板上に燃料極をスクリーン印刷で形成する。そして（２）燃料極上、その一部にマスキングした後、（３）電解質をディップコートする。次いで（４）、（２）で形成していたマスキング部分を除去した後、基板、燃料極及び電解質を共焼結する。（５）テープ状にしたインターコネクタ材料を燃料極が露出している部分より僅かに電解質に重なるように貼り付ける。（６）空気極をスクリーン印刷して熱処理する。これにより空気極を焼成するとともに、緻密なインターコネクタを形成する。そして（７）緻密なインターコネクタと空気極を導電性ペーストで接続する。
〈１．基板の作製〉
（ｉ）一酸化ニッケル（ＮｉＯ：日本化学産業社製）とイットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）を重量比１：４で混合した粉末に、混合粉末総量の１５ｗｔ％のグラファイト（昭和電工社製）を添加し、さらに蒸留水を加えた後、ボールミルで２０時間混合した。（ｉｉ）この混合溶液に有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を加え、スプレードライヤーを使用して粉末とした。得られた粉末を用いて、押し出し成形法により中空扁平状の多孔質絶縁体基板〔約６ｃｍ（幅）×約２．５ｃｍ（高さ）×約２５ｃｍ（長さ）〕を作製した。
〈２．中空扁平状の多孔質絶縁体基板への燃料極の作製〉
（ｉ）一酸化ニッケル（ＮｉＯ：日本化学産業社製）とイットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）を重量比２：３で混合した粉末１００ｇに、有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を加え、ボールミルで２０時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）前記〈１．基板の作製〉で作製した中空扁平状の多孔質絶縁体基板上にスクリーン印刷により燃料極を形成した。図２３の（１）の工程である。
〈３．電解質の作製〉
（ｉ）イットリア安定化ジルコニア（東ソー社製）に、有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、バインダー、分散剤を添加し、ボールミルで２４時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）前記〈２．中空扁平状の多孔質絶縁体基板への燃料極の作製〉で得られた中空扁平状の多孔質絶縁体基板のインターコネクタ形成部にマスキングテープを取り付けて、上記（ｉ）で得られたスラリーに浸漬すなわちディッピングし、これを２回繰り返した。図２３の（１）から（３）への工程である。その後マスキングテープを除去した。（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の処理をした基板を１５００℃で、７．５時間熱処理した。これにより、基板と燃料極と電解質を共焼結した。図２３の（３）から（４）への工程である。
〈４．インターコネクタ材料の付与〉
（ｉ）有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）にＡｇ粉末（石福興業社製）とガラス粉末（ＳｉＯ２−ＳｒＯ−Ｋ２Ｏ−Ｎａ２Ｏ系接合材、商品名：ＡＳＦ７００、旭硝子社製）を重量比６：４の割合で混合し、ボールミルで２０時間混合して、スラリーを作製した。このスラリーを用いて、ドクターブレード法によりテープ状に成形した。（ｉｉ）前記〈３．電解質の作製〉で得られた中空扁平状の多孔質絶縁体基板のマスキング部分、すなわちマスキングテープの除去により燃料極が露出している部分より１ｍｍ程度電解質に重なるように、上記（ｉ）で得られたテープを貼り付けた。図２３の（５）の工程である。
〈５．空気極の作製とインターコネクタ材料の緻密化〉
（ｉ）ペロフスカイト型酸化物（Ｌａ０．６Ｓｒ０．４）Ｃｏ０．２Ｆｅ０．８Ｏ３の粉末に有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）、分散剤、消泡剤を添加し、ボールミルで２０時間混合してスラリーを作製した。（ｉｉ）前記〈４．インターコネクタ材料の付与〉で得られた中空扁平状の多孔質絶縁体基板と燃料極上の電解質面に上記（ｉ）で得られたスラリーをスクリーン印刷により塗布した。（ｉｉｉ）上記（ｉｉ）の処理をした基板を９２５℃、２時間熱処理した。これにより、空気極を焼成するとともに、緻密なインターコネクタを形成した。図２３の（６）の工程である。
〈６．空気極と緻密なインターコネクタとの接続材料の作製〉
有機溶媒（トルエンと２−プロパノールの混合溶媒）にＡｇ粉末（石福興業社製）とガラス粉末（ＳｉＯ２−ＳｒＯ−Ｋ２Ｏ−Ｎａ２Ｏ系接合材、商品名：ＡＳＦ７００、旭硝子社製）を重量比８：２の割合で混合し、ボールミルで２０時間混合して、スラリーを作製した。このスラリーを用いて、スクリーン印刷法によりテープ状に成形した。
〈７．空気極と緻密なインターコネクタとの接続〉
前記〈６．空気極と緻密なインターコネクタとの接続材料の作製〉で得られたテープを前記〈５．空気極の作製とインターコネクタの緻密化〉で得られた空気極の表面と緻密なインターコネクタの上に配置した後、８００℃で２時間熱処理して、空気極と緻密なインターコネクタを電気的に接続した。図２３の（６）から（７）への工程である。
こうして３２個の隣接したセル（各セルの面積≒４．５ｃｍ２）がインターコネクタにより電気的に直列に連結されたＳＯＦＣモジュールを作製した。作製したＳＯＦＣモジュールは十分にシールされ、これを用いて発電試験を起動、運転、停止を繰り返して実施したところ、約２２Ｖ、約２０Ｗの電力が得られた。
【実施例３】  Ａｇ粉末（高純度化学社製）とガラス粉末（ＳｉＯ２−Ａｌ２Ｏ３−Ｋ２Ｏ系ガラスシール材：軟化点８００℃）とを重量比９：１〜３：７の範囲の各種割合で混合し、各種温度で熱処理を行い、そのＳＯＦＣモジュール構成用のインターコネクタとしてのガスシール特性と電気伝導性の如何について計測して検討した。
その結果を表１に示している。表１のとおり、電気伝導性材料がＡｇの場合、有効なガスシール性（表１ではシール性と表示）及び電気伝導性を得るためには、熱処理温度９５０℃を下回る温度にする必要があることが分かる。このうち、電気伝導性については、熱処理温度８００℃でも有効であるが、この温度ではガスシール性の点で難があることが分かる。また、Ａｇ含有量については３０ｗｔ％以上であれば電気伝導性上有効であることを示している。
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【図１４】
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【図１５】
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【図１６】
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【図１７】
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【図１８】
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【図１９】
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【図２０】
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【図２１】
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【図２３】
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【国際調査報告】
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