(57)【要約】黄色着色問題を解決したディスプレイ基板用ガラスの提供を目的とする。Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、ＣｅおよびＷからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を、酸化物換算にして０．１〜１０質量％含有するディスプレイ基板用ガラス板。
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【特許請求の範囲】
【請求項１】
Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、ＣｅおよびＷからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を、酸化物換算にして０．１〜１０質量％含有することを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項２】
Ｍｎ、Ｙ、Ｎｂ、ＣｅおよびＷからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を、酸化物換算にして０．１〜１０質量％含有することを特徴とする請求の範囲１に記載のディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項３】
Ｍｎ、Ｙ、ＮｂおよびＷからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を、酸化物換算にして０．１〜１０質量％含有することを特徴とする請求の範囲１または２に記載のディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項４】
請求の範囲１〜３のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板は、フロート法によって成形されたガラス板であることを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項５】
請求の範囲１〜４のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板は、ケイ酸塩ガラスであり、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を合計量で６〜２４質量％含有することを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項６】
ガラス転移点が５８０℃以上であることを特徴とする請求の範囲１〜５のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項７】
ガラス板の表面から５０μｍの深さの表面層のガラスの還元度が、該表面層より内部のガラスの還元度に比べ高いことを特徴とする請求の範囲１〜６のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項８】
請求の範囲１〜７のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板は、質量％表示で、実質的に、ＳｉＯ２  ４５〜７２％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜１５％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ  ６〜２４％、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ  ４〜３１％、ＺｒＯ２  ０〜１０．５％、ＴｉＯ２＋ＭｎＯ２＋ＺｎＯ＋Ｙ２Ｏ３＋Ｎｂ２Ｏ５＋Ｌａ２Ｏ３＋ＣｅＯ２＋ＷＯ３  ０．１〜１０％からなるガラス板であることを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板。
【請求項９】
請求の範囲１〜８のいずれかに記載のディスプレイ基板用ガラス板は、ＰＤＰ用またはＦＥＤ用のディスプレイ基板用ガラス板であることを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、フィールドエミッションディスプレイ（ＦＥＤ）等として好適なディスプレイ用ガラス基板、特にフロート法により製造されるディスプレイ用ガラス基板に関する。
【背景技術】  近年、薄型平板型ガス放電表示パネルの１種であるＰＤＰが、特に大型フラットテレビジョン受像機として普及しており、生産量が増大している。ＰＤＰは、前面ガラス基板、背面ガラス基板および隔壁によりセルが区画形成されており、セル中でプラズマ放電を発生させることによりセル内壁の蛍光体層が発光し画像を形成する。
このようなディスプレイ用ガラス基板には、大型化が容易であり、かつ平坦性と均質性に優れるフロート板ガラスが使用されている。このフロート板ガラスは、溶融したガラスを溶解槽から、溶融スズ等の溶融金属が満たされたフロートバスの溶融金属の上に送り出し、該溶融金属上を浮かばせながら搬送し、板状ガラスに成形した後、該板状ガラスをフロートバスから取り出し、徐冷炉を通して板ガラスを製造する、フロート法により製造された板ガラスである。このフロート板ガラスは、その製造工程のフロートバスの雰囲気が通常還元雰囲気に維持されているため、還元雰囲気に曝された板状ガラスの表面は還元されて、製造されたフロート板ガラスの表面層はその内部に比べ還元度の高い層となっている。
ＰＤＰ用前面ガラス基板の表面には、通常ＩＴＯ（インジウムがドープされたスズ酸化物）などからなる透明電極が形成され、その上にスクリーン印刷法などにより銀ペーストを塗布後５５０〜６００℃で焼成してバス電極（母線電極）が形成される。
従来のフロート板ガラスからなるガラス基板に前記バス電極形成処理を行うと、該バス電極周辺のガラス基板が黄色に着色し画像表示の輝度やコントラストを低下させるという問題が生じる。この黄色着色は次のようにして起っているものと考えられる。すなわち、バス電極からガラス基板中に拡散したＡｇイオンが、その拡散層に存在するＦｅ２＋、Ｓｎ２＋等によって還元されてＡｇ０となり、このＡｇ０が凝集して生成したコロイドが黄色発色をもたらしていると考えられる。
Ｆｅ２＋、Ｓｎ２＋等は還元度の高いガラスではより安定に存在することが知られており、そのため前記の理由でフロート板ガラスでは表面近傍にこれらのイオンがより多く存在している。
フロート板ガラスの表面層には前記溶融スズに起因するＳｎが侵入しているが、溶融スズと接触していたフロート板ガラス表面、すなわちフロート板ガラスのボトム面の表面層には特に多量のＳｎが侵入している。そのため、このボトム面に対して前記バス電極形成処理を行うと、前記黄色着色がより顕著となる。通常は、溶融スズと接触していなかったフロート板ガラスの表面、すなわちフロート板ガラスのトップ面に対して前記バス電極形成処理が行われるが、トップ面にもＦｅ２＋、Ｓｎ２＋、等が存在しており、前記黄色着色の問題が発生することがあった。
特開平１０−２５５６６９号公報には、このような問題を避けるために、上記還元度の高い表面層を研磨によって除去するという手段が記載されているが、大面積の板ガラスの表面を研磨により除去する事は多大な時間とコストを費やし、生産効率を著しく低下させることは明白である。
特開平１１−１１９７５号公報には、ガラスに含有されるＦｅ２Ｏ３の濃度を減少させることによって、銀による黄色着色を抑えるという手段が記載されているが、Ｆｅ２Ｏ３を減少させるとガラスの溶解性が低下するという問題がある。
また、特開２００１−２１３６３４号公報には、ハロゲン種をガラスに含有させることで上記黄色着色を抑えるという手段が記載されているが、ハロゲン含有基板ガラスを用いるとＰＤＰ製造工程における真空排気工程において脱ガス現象が発生し、ディスプレイの品質を著しく低下させるおそれがある。
本発明は、前記黄色着色問題を解決するディスプレイ基板用ガラス板、特にフロート法により成形されたディスプレイ基板用ガラス板の提供を目的とする。
【発明の開示】
本発明は、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、ＣｅおよびＷからなる群から選ばれた少なくとも１種以上を酸化物換算にして０．１〜１０質量％を含有することを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板を提供する。
また、本発明は、前記ディスプレイ基板用ガラス板が、フロート法によって成形されたことを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板を提供する。また、本発明は、ガラス板の表面から５０μｍの深さの表面層のガラスの還元度が、該表面層より内部のガラスの還元度に比べ高いことを特徴とする上記ディスプレイ基板用ガラス板を提供する。
また、本発明は、上記ディスプレイ基板用ガラス板が、質量％表示で、実質的に、ＳｉＯ２  ４５〜７２％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜１５％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ  ６〜２４％、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ  ４〜３１％、ＺｒＯ２  ０〜１０．５％、ＴｉＯ２＋ＭｎＯ２＋ＺｎＯ＋Ｙ２Ｏ３＋Ｎｂ２Ｏ５＋Ｌａ２Ｏ３＋ＣｅＯ２＋ＷＯ３  ０．１〜１０％からなるガラス板であることを特徴とするディスプレイ基板用ガラス板を提供する。
本発明者らは、上記したようにＰＤＰやＦＥＤの等のフラットパネルディスプレイ用のガラス基板として、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群から選ばれた少なくとも一種を含有するガラス板を用いることにより前記黄色着色問題を解決できることを見出した。
【図面の簡単な説明】図１は、銀焼成膜を除去した例１、例２、例５のガラス板の吸光度曲線である。
【発明を実施するための最良の形態】  本発明のディスプレイ基板用ガラス板の５０〜３５０℃における平均線膨張係数（以下、５０〜３５０℃における平均線膨張係数を単に膨張係数という。）は、ＰＤＰ、ＦＥＤ等の製造に使用されるガラスフリットの焼成体の膨張係数と整合させるために、６０×１０−７〜１００×１０−７／℃であることが好ましく、より好ましくは７０×１０−７〜９０×１０−７／℃である。
本発明のディスプレイ基板用ガラス板のガラス転移点（Ｔｇ）は、５８０℃以上であることが好ましい。このガラス転移点が５８０℃未満ではバス電極形成処理時にＡｇイオンが拡散しやすくなるおそれがある。ガラス転移点が６００℃以上であればより好ましい。以下の説明ではガラス転移点をＴｇと記す。
また、本発明のディスプレイ基板用ガラス板の２０℃における比重は、２．９以下であることが好ましい。比重が２．９超ではガラス基板が重くなりすぎるおそれがある。比重はより好ましくは２．８以下、さらに好ましくは２．７以下、最も好ましくは２．６以下である。
本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、例えばガラス表面のＦｅ２＋の濃度分布を測定することでガラス表面の還元度を測定することができる。すなわち、Ｆｅ２＋はジピリジル吸光光度法により定量し、全ＦｅイオンすなわちＦｅ２＋＋Ｆｅ３＋はＩＣＰ発光分光分析法で定量し、Ｆｅ２＋量／全Ｆｅイオン量（Ｆｅ２＋＋Ｆｅ３＋）を求めることにより還元度を測定することができる。
本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、ケイ酸塩ガラスであり、必須成分として、ＳｉＯ２の他に、Ａｌ２Ｏ３と、Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏからなる群から選ばれる１種以上と、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群から選ばれる少なくとも１種以上とを含有する。
次に、本発明のディスプレイ基板用ガラス板のガラスの成分とその含有量割合を、質量％表示（以下、単に％と表記）して説明する。
本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、酸化物換算で実質的に、ＳｉＯ２  ４５〜７２％、Ａｌ２Ｏ３  ０〜１５％、Ｌｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏ  ６〜２４％、ＢａＯ  ０〜１０％、ＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯ  ４〜３１％、ＺｒＯ２  ０〜１０．５％、ＴｉＯ２＋ＭｎＯ２＋ＺｎＯ＋Ｙ２Ｏ３＋Ｎｂ２Ｏ５＋Ｌａ２Ｏ３＋ＣｅＯ２＋ＷＯ３  ０．１〜１０％からなることが好ましい。
ＳｉＯ２はネットワークフォーマーであり、４５％以上含有することが好ましい。ＳｉＯ２の含有量はより好ましくは５０％以上であり、さらに好ましくは５５％以上である。一方、ＳｉＯ２の含有量が７２％超では膨張係数が小さくなりすぎるので、該含有量は７２％以下であるのが好ましく、より好ましくは７０％以下である。
Ａｌ２Ｏ３はＴｇを高くする成分である。Ａｌ２Ｏ３の含有量は、より好ましくは２％以上であり、更に好ましくは３％以上である。また、その含有量は１５％以下であることが好ましい。一方、Ａｌ２Ｏ３の含有量が１５％超では、溶融ガラスの粘度が高くなりすぎ、フロート法によるガラス板の成形が困難になるおそれがある。この含有量はより好ましくは１２％以下である。
Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏは溶融ガラスの粘度を低下させ、また膨張係数を大きくする成分である。Ｌｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏの群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。かかるＬｉ２Ｏ、Ｎａ２ＯおよびＫ２Ｏの含有量、すなわちＬｉ２Ｏ＋Ｎａ２Ｏ＋Ｋ２Ｏの合計の割合は、６％〜２４％であるのが好ましい。これら成分の含有量の合計が６％未満では、膨張係数を所望の範囲にすることが困難になる、または溶融ガラスの粘度が高くなりすぎる。これらの成分の合計含有量は好ましくは７％以上、より好ましくは８％以上である。一方、前記含有量の合計が２４％超では、前記黄色着色が強くなる、または、化学的耐久性および／または電気絶縁性が低下する。該含有量の合計は好ましくは２２％以下、より好ましくは２０％以下である。なお、これら３成分によって黄色着色が強くなるのは、Ｌｉ、Ｎａ、Ｋが相互拡散によってＡｇイオンの拡散を促進するためであると考えられる。
Ｔｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群から選ばれる少なくとも１種以上の酸化物は、銀コロイドの生成を抑制する成分であり、かかる酸化物を少なくとも１種以上を含むことが好ましい。かかるＴｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群から選ばれる少なくとも一種以上の酸化物の合計量、すなわちよりＴｉＯ２＋ＭｎＯ２＋ＺｎＯ＋Ｙ２Ｏ３＋Ｎｂ２Ｏ５＋Ｌａ２Ｏ３＋ＣｅＯ２＋ＷＯ３の合計の割合は、０．１〜１０％であるのが好ましい。好ましくは、Ｔｉ、Ｍｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群の中から少なくとも１種以上の酸化物を含むことが好ましい。さらに好ましくは、Ｍｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｃｅ、Ｗからなる群の中から少なくとも１種以上の酸化物を含むことが好ましい。特に好ましくはＭｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｗからなる群の中から少なくとも１種以上の酸化物を含むことが好ましい。最も好ましくはＹの酸化物を含むことが好ましい。これら成分の含有量の合計の割合が、０．１％未満では銀コロイドによる黄色着色を抑制できないおそれがある。これら成分の合計含有量は、より好ましくは０．３％以上、さらに好ましくは０．５％以上、特に好ましくは０．８％以上である。一方、前記含有量の合計が１０％超では、ガラス溶解用原料中のこれら成分の量が多くなりすぎ、その結果ガラスの溶解性が悪化するおそれがある。前記含有量の合計は、好ましくは１０％以下、より好ましくは７％以下、特に好ましくは５％以下である。
ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯおよびＢａＯはいずれも必須ではないが、溶融ガラスの粘度を低下させる効果がある。ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯおよびＢａＯの群から選ばれる少なくとも１種を含むことが好ましい。かかるＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯおよびＢａＯの含有量、すなわちＭｇＯ＋ＣａＯ＋ＳｒＯ＋ＢａＯの合計の割合は、４〜３１％であるのが好ましい。かかる成分が多すぎると比重が大きくなるため、ＭｇＯ、ＣａＯ、ＳｒＯおよびＢａＯの含有量の合計割合は、３１％以下であることが好ましく、より好ましくは２７％以下、特に好ましくは２５％以下である。一方、前記含有量の合計割合は５％以上であることが好ましく、より好ましくは８％以上、特に好ましくは１０％以上である。
ＺｒＯ２は必須ではないが、Ｔｇを高くするために１０％まで含有してもよい。ＺｒＯ２の含有量が１０％超では比重が大きくなりすぎるおそれがある。この含有量は好ましくは７％以下、より好ましくは４％以下である。
好ましい態様の本発明のディスプレイ基板用ガラス板のガラスは実質的に上記成分からなるが、本発明の目的を損なわない範囲で他の成分を含有してもよい。これら他の成分の含有量の合計の割合は、２０％以下であることが好ましく、より好ましくは１０％以下、特に好ましくは５％以下である。前記他の成分を以下に例示する。
ガラスを着色するためにＦｅ２Ｏ３、ＮｉＯ、ＣｏＯ、等の着色成分を含有してもよい。これら着色成分の含有量の合計の割合は１％以下であることが好ましい。ガラスの溶解、清澄、成形性を改善する成分であるＳＯ３、Ｃｌ、Ｆ、ＳｎＯ２、Ａｓ２Ｏ３、Ｓｂ２Ｏ３等を含有してもよい。ＰＤＰ、ＦＥＤ用のディスプレイ基板用ガラス板の場合、ディスプレイ品質や、有害性等を考慮するとＳＯ３が好ましい。
これら成分の含有量の合計割合は３％以下であることが好ましい。
ＰＤＰ、ＦＥＤ用のディスプレイ基板用ガラス板の場合、ガラスにハロゲンが含有されているとＰＤＰ、ＦＥＤ製造工程における真空排気工程において脱ガス現象が発生し、ディスプレイの品質を著しく低下させるおそれがあるので、この用途においては実質的にハロゲンは含まないことが好ましい。
本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、たとえば次のようにして製造される。目標組成となるように通常使用される原料を調合し、これを溶解炉中で１５００〜１６００℃に加熱して溶融する。バブリングや清澄剤の添加や撹拌などによってガラスの均質化を行い、周知のフロート法により所定の板厚に成形し、徐冷後所定寸法に切断してガラス基板を得る。勿論、フロート法以外の板ガラス成形方法で板ガラスを製造してもよい。
ＰＤＰの前面ガラス基板においては、前記したようにバス電極からガラス基板中に拡散したＡｇイオンが、その拡散層に存在するＦｅ２＋、Ｓｎ２＋、等によって還元されてＡｇ０となり、このＡｇ０が凝集して生成したコロイドが黄色発色をもたらすと考えられている。フロート板ガラスの表面には、フロート法の製造過程で板状ガラスの表面が還元性雰囲気に曝されるため、Ｆｅ２＋、Ｓｎ２＋等のイオンがより多く存在している。そのため、黄色着色は、還元度の高い層においてより強く発現するので、フロート板ガラスにおいて該層の厚さ（深さ）は薄いことが好ましい。具体的には、この層の厚さはガラス板の表面から５０μｍ以下であることが好ましく、より好ましくは３０μｍ以下、最も好ましくは２５μｍ以下である。かかるガラス板の表面から５０μｍ以下、３０μｍ以下、２５μｍ以下の層内においては、当該表面層のガラスの還元度は、該表面層より内部のガラスの還元度に比べ高くなっている。これは、フロート法以外の板ガラス製造方法によるガラス板であっても、表面側のガラスの還元度が内部のガラスの還元度より高いガラス板であれば同様である。
本発明においては、ディスプレイ基板用ガラス板にＴｉ、Ｍｎ、Ｚｎ、Ｙ、Ｎｂ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｗからなる群から選ばれる少なくとも１種以上の酸化物が含まれている。これらの酸化物は銀コロイドの生成を抑制する作用があるため、本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、特に黄色着色が発生しやすい、ＰＤＰ用の前面ガラス基板用のガラス板として有用に使用することができる。また、本発明のディスプレイ基板用ガラス板は、特にＦＥＤ用の前面ガラス基板用のガラス板としても有用に使用できる。また、その他ディスプレイ用の前面ガラス基板用のガラス板として有用に使用することができる。
【実施例】  表１のＳｉＯ２からＴｉＯ２までの欄に質量％表示で示す組成となるように原料を調合し、白金坩堝を用いて１５５０〜１６００℃で溶解した。次いで溶融ガラスを流し出し、板状に成形後、徐冷して９種類のガラス板を得た。この各ガラス板から、鏡面研磨された厚さ２．８ｍｍのガラス板を作製した。このガラス板について、アルキメデス法により比重を測定し、示差熱膨張計により膨張係数（単位：１０−７／℃）を測定し、また、示差熱膨張計により得られた膨張曲線の屈曲点からＴｇ（単位：℃）を読み取った。結果を表１に示す。例１〜４および例６〜８は実施例であり、例５および９は比較例である。
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このガラス板を用いて、フロート法により成形されたガラス板、すなわちフロート板ガラスを模擬するために、以下のような還元熱処理を行った。前記鏡面研磨された厚さ２．８ｍｍの各ガラス板を、体積百分率表示で水素１０％、窒素９０％からなる還元雰囲気中で７２５℃まで９０分で昇温した。前記雰囲気中で７２５℃に５時間保持後、室温まで冷却した。
例１〜５のガラス板についてジピリジル吸光光度法およびＩＣＰ発光分光分析法を用いてガラス表面のＦｅ２＋の濃度分布を調べ、ガラス板の厚み方向の還元度を調べると、ガラス表面から０〜２５μｍの深さでは７６％、２６〜５０μｍの深さでは５７％、５１〜８５μｍの深さでは２４％であり、ガラス内部に比べ、還元度の高い層がガラス表面からおよそ５０μｍの深さの表面層まで存在することが判る。
還元熱処理した各ガラス板の一方の面に、大気中で銀ペースト（藤倉化成社製、商品名：ドータイトＤ−５５０）を塗布した。次に、同じく大気中で、２００℃／時の昇温速度で５８０℃まで昇温後５８０℃に１時間保持して焼成した。その後、６０℃／時の降温速度で冷却した。
次に、前記焼成したガラス板上の銀焼成膜を、重量百分率表示の濃度が２０％である硝酸により除去した。
前記厚さ２．８ｍｍのガラス板の銀焼成処理前後についてそれぞれ吸光度を、自記分光光度計（日立製作所製、商品名：Ｕ−３５００）により測定した。
銀焼成処理後の各サンプルの吸光度値より、ＪＩＳ  Ｚ  ８７２９（１９９４年）に記載の方法によりｂ＊の値を求め、黄色着色度の評価とした。実施例１〜４のｂ＊はそれぞれ４．９、３．５、６．７、７．２であり、比較例５のｂ＊は８．３であり、実施例１〜４のｂ＊は比較例５に比べて小さく、黄色着色を抑えることができた。また同様に実施例６〜８のｂ＊は比較例９に比べて小さく、黄色着色は抑えられる。黄色着色を抑える効果はＹ２Ｏ３が最も高い。
例１、例２、例５について、前記銀焼成処理前後の吸光度の差を算出した結果を図１に示す。
４１０ｎｍ付近における吸収ピークは銀コロイドによるものであるが、図１からもわかるように、例１、２の吸収ピークは例５に比べて小さく、黄色着色は顕著に抑えられている。
【産業上の利用可能性】  本発明のディスプレイ用ガラス基板は、ＰＤＰやＦＥＤの製造過程において該ディスプレイ用ガラス基板に銀ペーストを塗布して焼成しても、銀ペーストの塗布部分に銀による黄色着色が起こらない、または黄色着色が少ないという効果を有している。このガラス基板を用いたＰＤＰ、ＦＥＤ等のフラットパネルディスプレイにおいては黄色着色のない高品質の画像が得られ、有用である。
【図１】
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【国際調査報告】
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