(57)【要約】予工程において、情報収集用に準備した試験用基板１１とターゲート１２上のレーザ光ＬＢの入射点の空間的位置の位置関係を固定した状態で、ターゲート１２にレーザ光ＬＢを照射するか、試験用基板を回転させながらターゲート１２にレーザ光ＬＢを照射するかしながら、一定の照射時間に応じて堆積された試験用基板上の膜厚分布情報を予め得る。本工程においては、基板１１または基板ホルダ２１とターゲート１２上のレーザ光ＬＢの入射点とを、相対的に特定の回転中心軸の周りに回転させるか相対的に空間的に移動させながら、あるいはそうした相対的回転と相対的移動を共に行いながら、予工程において予め得た膜厚分布情報に基づき、各相対位置関係における堆積時間を調整する。
2004042110.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
真空引きされた堆積室内に配されたターゲートに対しレーザ光を照射し、該レーザ光の照射されたターゲート表面部分のターゲート材料を蒸発させて、該堆積室内にて基板ホルダにより支持されている基板表面上に該蒸発したターゲート材料を堆積させるレーザ蒸着法による基板上への成膜方法であって；
予工程において、情報収集用に準備した試験用基板と上記ターゲート上の上記レーザ光の入射点の空間的位置の位置関係を固定した状態で該ターゲートに上記レーザ光を照射するか、該試験用基板を回転させながら該ターゲートに上記レーザ光を照射するかしながら、一定の照射時間に応じて堆積された上記試験用基板上の膜厚分布情報を予め得た後；
本工程においては、上記基板または上記基板ホルダと上記ターゲート上の上記レーザ光の入射点とを、相対的に特定の回転中心軸の周りに回転させるか相対的に空間的に移動させながら、あるいは該相対的回転と該相対的移動を共に行いながら、上記予工程において上記予め得た膜厚分布情報に基づき、各相対位置関係における堆積時間を調整すること；
を特徴とする基板上への成膜方法。
【請求項２】
上記ターゲートから発せられたプルームの中心線が、上記基板にはぶつからない位置関係とすること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項３】
上記膜厚分布情報は、上記試験用基板と上記ターゲート上の上記レーザ光の入射点との固定の位置関係自体を変えて複数収集すること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項４】
上記堆積時間の調整は、上記レーザ光の照射時間の調整によること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項５】
上記堆積時間の調整は、上記基板を連続回転させるときの回転速度の調整と、該基板を相対的に移動させるときの移動速度の調整の、一方または双方によること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項６】
上記相対的回転は、上記基板または上記基板ホルダをその中心の周りに回転させることでなすこと；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項７】
上記相対的移動は、上記基板または上記基板ホルダを全体として移動することでなすこと；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項８】
上記相対的移動は、上記レーザ光の光路を可変し、上記ターゲート上の上記入射点の空間的位置を移動することでなすこと；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項９】
上記堆積中においては、上記レーザ光が常に入射する条件で、上記ターゲートを該ターゲートを含む平面内で移動させること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項１０】
上記レーザ光は複数本を用いること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項１１】
上記ターゲートも複数個あり、該複数個のターゲートの一つ一つに対し、少なくとも一本以上のレーザ光を照射すること；
を特徴とする請求の範囲第９項記載の基板上への成膜方法。
【請求項１２】
上記基板ホルダに支持される基板は複数枚であること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【請求項１３】
堆積室内において基板または該基板を支持する基板ホルダと堆積材料供給源とを相対的に特定の回転軸の周りに回転させるか移動させ、あるいは相対的回転と相対的移動を共に行いながら堆積を行う基板上への成膜方法であって；
予工程において、情報収集用に準備した試験用基板と上記堆積材料供給源上の基準点の空間的位置の位置関係を固定した状態で、または該試験用基板を回転させながら、一定の材料供給時間に応じて堆積された上記試験用基板上の膜厚分布情報を予め得た後；
本工程においては、上記基板または上記基板ホルダと上記堆積材料供給源とを、相対的に特定の回転中心軸の周りに回転させるか相対的に空間的に移動させながら、あるいは該相対的回転と該相対的移動を共に行いながら、上記予工程において上記予め得た膜厚分布情報に基づき、各相対位置関係における上記材料供給時間を調整すること；
を特徴とする基板上への成膜方法。
【請求項１４】
上記膜厚分布情報は、上記試験用基板と上記堆積材料供給源との位置関係自体を変えて複数収集すること；
を特徴とする請求の範囲第１項記載の基板上への成膜方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】    本発明は、レーザ・アブレーション法とか、用いるレーザがパルス・レーザである場合には特にＰＬＤ（Ｐｕｌｓｅ  Ｌａｓｅｒ  Ｄｅｐｏｓｉｔｏｎ）法と呼ばれるレーザ蒸着法に代表される成膜手法を使った基板上への成膜における改良に関する。
【背景技術】    上述のようなレーザ蒸着法は、酸化物強誘電体、絶縁体、導電性酸化物、酸化物超伝導体、酸化物磁性体等々、多くの材料の薄膜作製のために特に研究レベルで広く用いられている。多くの利点を有し、将来性が極めて高いからである。
第７図には、この方法に用いる基本的な装置構成例が示されているので、これに即してまず基本的な点に就き説明すると、真空排気装置１４により内部を所望の真空度の真空に引かれる堆積室１３内に置かれた一つまたは複数のターゲート１２に対し、外部から図示していないレーザ光導入窓を介してレーザ光ＬＢが照射される。すると、レーザ光ＬＢが照射されたターゲート表面付近のターゲット構成材料が蒸発（アブレート）し、蒸発材料の発光状態であってプルーム１５と呼ばれる、ターゲート法線方向に伸び、当該法線を概ね対称中心線として膨らんだ一種霧状の塊の形状のようになって当該ターゲート材料が放散し、これが基板ホルダ２１にて支持された基板１１上に堆積する。堆積室１３内には必要に応じてガスＧｓを導入するが、例えば酸化物形成には酸素ガスを、窒化物形成には窒素ガスを導入することが多い。また、これも必要に応じ、基板１１は一般に基板ホルダ２１に備えられたヒータ１６により加熱される。
このようなレーザ蒸着法では、ターゲット１２に入射した部分だけ局所的にアブレートするので、好ましいことに、ターゲット材料の化合状態がストレートに基板上堆積化合物の状態に反映する傾向がある。また、酸素等の導入ガスの容器内圧力は、低真空から高真空状態迄の広範囲から相当任意に最適値を選ぶことができる利点もある。こうした手法と良く比較される成膜法にスパッタリング法があるが、これは容器中に放電を起こさせる必要があり、その主体となるガスはアルゴンガスである。従って、酸素を導入したとしてもその圧力可変範囲は狭く、酸化物成膜を目的とする場合、適正な条件が選べないことが多い。実際、レーザ蒸着法で作製した例えば酸化物超伝導体は、その超伝導臨界温度はバルクの物性値に匹敵するし、また、強誘電体薄膜を成膜した場合にはその分極値も大きく、構造的に緻密でリーク電流も小さい等、優れた薄膜特性を得られることが多い。
このように、成膜される薄膜の物性制御性や特性の良好さ、相当に任意種類の薄膜を生成できるという融通性の高さ等々、優れた利点を多く有するレーザ蒸着法ではあるが、しかしまだ、解決されねばならない課題も残っていた。それは、成膜される薄膜の厚さの均一性に関する問題であり、これまでは基板上に成膜された薄膜の膜厚分布は相当な変動巾を持っていた。これは上述したように、ターゲット上のレーザ照射部（ターゲット・スポット）からターゲートの略々法線方向に向けてプルーム１５が出来、プルーム１５の中心線上（略々ターゲート法線上）に相当する部分に当たった基板部分では堆積量が多く、中心線から離れるとそれが急激に減少するからである。この欠点は、もちろん、基板面積が大きくなる程、顕著になるため、大面積の成膜には全く適さない現状にあった。
実際、こうした欠点を解決するために、基板を移動させたり回転させたり、レーザ光を相対的に走査する等、従来からも種々の改良提案がなされてきた。しかし、代表的な従来文献として、文献１：特開平５−２５５８４２号公報や、文献２：特開平１１−２４６９６５号公報などに認められる改善案でも、やはり未だに満足な結果は得られておらず、膜厚分布の変動幅が前者では１０％以下とされているが、１〜２％の範囲まで低下させることは困難であったし、後者の文献でも６％程度までしか、膜厚の均一化は得られていない。
もちろん、膜厚分布の均一化と言う点は、ＰＬＤ法に限らず、上記したスパッタリング法その他の成膜法においても、より改善されるべき問題である。
【発明の開示】
本発明は上記目的を達成するために、真空引きされた堆積室内に配されたターゲートに対しレーザ光を照射し、このレーザ光の照射されたターゲート表面部分のターゲート材料を蒸発させて、堆積室内にて基板ホルダにより支持されている基板表面上に蒸発したターゲート材料を堆積させるレーザ蒸着法による成膜方法として、最終的に利用に供し得る薄膜（製品薄膜）を基板上に作成する本工程に入る前に、予工程として、試験用基板とターゲート上のレーザ光の入射点の空間的位置の位置関係を固定した状態、つまり、両者とも動かすことなく、ターゲートにレーザ光を照射するか、そうではなく、試験用基板を回転させながらターゲートにレーザ光を照射するかしながら、一定の照射時間に応じて堆積された試験用基板上の膜厚分布情報を予め得ておき、本工程においては、上記のように基板または基板ホルダとターゲート上のレーザ光の入射点とを、相対的に特定の回転中心軸の周りに回転させるか相対的に空間的に移動させながら、あるいはこれら相対的回転と相対的移動を共に行いながら、このようにして予め得た膜厚分布情報に基づき各相対位置関係における堆積時間を調整することを提案する。なお、当該予工程において、この予め得る膜厚分布情報は、少なくとも試験用基板とターゲート上のレーザ光の入射点との固定の位置関係自体を変えて複数収集しておくと、本工程において、より精密な膜厚制御が可能となる。
ここで、ターゲートから蒸発したプルームの中心線が基板にはぶつからないような位置関係（配置）とすることが、本発明を適用する上では好ましいことが多い。
また、この堆積時間の調整は、レーザ光の照射時間の調整によることでなすこともできるし、基板を連続回転させるときの回転速度の調整と、基板を相対的に移動させるときの移動速度の調整の一方または双方によることもできる。
なお、上記した相対的回転は、基板または基板ホルダをその中心の周りに回転させることでなすように図るのが一般的であるが、空間的にある特定の中心軸の周りにターゲート全体を回転させること（つまりはレーザ光入射点を空間的に特定の軸の周りに回転させること）でも、装置構成は大掛かりになるものの、なし得ないことはない。相対的移動は、基板または基板ホルダを全体として移動することでなすことも、レーザ光の光路を可変し、ターゲート上の入射点の空間的位置を移動することでもなすことができる。後者の場合、大きな移動範囲とする場合には、当然のことながら、ターゲートそのものもレーザ光の光路可変に伴って移動させることになる。レーザ光は常にターゲートを照射していなければ意味がないからである。逆に小さな移動範囲であるならば、ターゲートは固定のままにすることも考えられる。レーザ光の光路を空間的に位置固定されたターゲートへの入射を保つ範囲で可変するのである。
さらに、いわゆるターゲートの局所的な「掘れ」を防ぐためには、堆積中に、ターゲート上のレーザ光の入射点の空間的位置は固定とした場合でも、ターゲートそれ自体は当該ターゲートを含む平面内で動かすようにすると良い。
ターゲートを照射するレーザ光は複数本であっても良いし、ターゲートも複数個あり、これら複数個のターゲートの一つ一つに対して、少なくとも一本以上のレーザ光を照射するようにしても良い外、基板ホルダに支持される基板も一枚ではなく、複数枚であっても良くて、いずれの場合にも既述した本発明の成膜法の基本構成に従うことができる。
本発明ではまた、上記のように予工程における手法を導入した結果、レーザ蒸着法以外の他の蒸着法、すなわち、抵抗蒸着法、電子ビーム蒸着法、イオンビーム蒸着法、スパッタ蒸着法等にも適用可能なことが分った。つまり、一般化して言えば、堆積室内において基板またはこの基板を支持する基板ホルダと堆積材料供給源とを相対的に特定の回転軸の周りに回転させるか移動させ、あるいは相対的回転と相対的移動を共に行いながら堆積を行う基板上への成膜方法において、本発明では、予工程において、情報収集用に準備した試験用基板と堆積材料供給源上の基準点の空間的位置の位置関係を固定した状態で、または試験用基板を回転させながら、一定の材料供給時間に応じて堆積された試験用基板上の膜厚分布情報を予め得た後、本工程においては、基板または基板ホルダと堆積材料供給源とを、相対的に特定の回転中心軸の周りに回転させるか相対的に空間的に移動させながら、あるいは相対的回転と相対的移動を共に行いながら、上記のように予工程において予め得た膜厚分布情報に基づき、各相対位置関係における材料供給時間を調整する。
ここでもやはり、予工程において得るべき上記の膜厚分布情報は、試験用基板と上記堆積材料供給源との位置関係自体を変えて複数収集しておくことが望ましい。
【図面の簡単な説明】    第１図（Ａ）は、本発明方法を実施する装置の一例の概略構成図である。
第１図（Ｂ）は、基板上に成膜される薄膜の面内膜厚分布を一般的かつ模式的に説明する説明図である。
第２図（Ａ）は、本発明を適用しての一実施例において予工程で得られた膜厚分布図である。
第２図（Ｂ）は、同じく、予工程で条件を変えて取られた他の膜厚分布を示す膜厚分布図である。
第２図（Ｃ）は、予工程で得られた膜厚分布情報に基づいて本発明を適用した結果得られた膜厚分布図である。
第３図（Ａ）は、本発明を利用してのまた別な作製例において予工程にて複数得られた膜厚分布情報を示す膜厚分布図である。
第３図（Ｂ）は当該別な実施例において本発明を適用することで得られた膜厚分布図である。
第４図は、本発明方法をレーザ蒸着法以外の他の蒸着法にも適用する際の装置構成例の概略構成図である。
第５図は、本発明方法を実施するのに好適な装置システムの構成例である。
第６図は、本発明方法を実施するのに好適な装置システムの他の構成例である。
第７図は、一般にレーザ蒸着法を適用して基板上に薄膜を成膜する装置の公知の基本的な装置構成例を示す概略構成図である。
【発明を実施するための最良の形態】    本発明を添付の図面に従ってより詳細に説明する。
第１図（Ａ）は、本図では示していないが既に説明した真空引きされる堆積室内の構造をのみ示しており、特に基板１１ないし基板を支持する基板ホルダ２１と、レーザ光ＬＢ、及びレーザ光ＬＢの照射されるターゲート１２の一般化した相対位置関係例を示している。
図示の場合、基板１１は一般的な円形ウエハ形状を想定しているが、これはそうであることに限らない。また、基板１１を支持する基板ホルダ２１はこれは既存技術に従って構成して良く、一枚の大きな基板１１を支持する形態でも、あるいは図中に仮想線で示すように、相対的に小さな複数枚の基板１１を所定の配置で支持するものであっても良い。
基板１１に対向するターゲート１２は、基板を含む面Ｓｆに対し、その表面（すなわち当該ターゲート１２を含む平面Ｆ）が平行になっている必要は無く、むしろ、本発明により大口径の基板１１（複数枚の場合にも枚数を多くすれば結果として総面積は大となる）へのレーザ蒸着法適用が可能となった場合等には、レーザ光ＬＢの光路が当該基板１１によって邪魔されないように、図示のように傾斜を持って配置される方が普通になる。
以下では便宜のために、レーザ光ＬＢは一般的なパルス・レーザであるとし、従ってレーザ蒸着法はここでは特に既掲のＰＬＤ法であると想定して説明を続けるが、予め位置関係について述べておくと、ターゲート１２に対し、レーザ光ＬＢは任意角度で入射する。しかし、これによりターゲート材料の蒸発した形態である既述のプルーム１５（第７図）は、当該ターゲートのレーザ光入射点Ｔｏにおける法線方向に沿って略々伸びるものとなる。換言すると、レーザ光ＬＢの入射角の如何によらず、プルーム１５の中心線は、一般にターゲート表面の法線または略々法線となる。
図示のように、このターゲート入射点Ｔｏでのレーザ光ＬＢとターゲート表面のなす角度（入射角と呼ぶ）をθとし、また、ターゲート１２のレーザ光入射点Ｔｏ（空間的に特定の位置を占める）からの法線が当該基板１１を含む面Ｓｆとぶつかる点をρとする。これにより、当該ρ点からターゲート１２のレーザ光入射点Ｔｏに向けて伸びるベクトルｒａを考えることができる。本書では記号「ｒａ」は単に英小文字で表してあり、通常の数学表記におけるベクトル表記とは異なるが、これは単に表記の都合である。
基板１１はこの場合、円形であり、面内二次元方向にｘ軸、ｙ軸を置き、それらに直交する方向をｚ軸として、当該円形基板１１の中心を原点ｏ（０，０，０）とし、従って上述のρ点は（Ｘ，Ｙ，０）とする。このρ点は、図示の場合、基板１１の表面にぶつかっているが、実は、後述もするように、基板１１を含む面Ｓｆ上であれば、基板１１の外側で基板１１とはぶつからない位置であっても良い。簡単に言えば、レーザ光ＬＢの照射されるターゲート入射点Ｔｏにおける法線が基板１１上にはぶつからず、その外側で基板１１を含む面Ｓｆにぶつかるような相対位置関係であっても良い。寧ろ、実際にはそうした配置の方が、好結果を得られることが多い。
さて、座標（Ｘ，Ｙ）、ベクトルｒａ、角度θの組で表される任意の一配置を選んだとして、まずは基板１１を回転させない条件で、第１図（Ｂ）に平面図的に模式図を示す所も参考にしながら説明を続けると、これまでの手法に即するのみでＰＬＤ法を適用した場合、それぞれある特定の温度条件、レーザ・エネルギ、照射時間、真空雰囲気及び環境ガス雰囲気に応じて単位時間内に基板１１上に生成される堆積物（薄膜）の膜厚の面内分布は当該面内の位置の関数となる。この関数をＡと置くと、第１図（Ｂ）に示すように、任意の点の位置を、基板ホルダないし基板回転中心からの極座標ｒ，θｆで表すと、この関数Ａは下式（１）にて表すことができる。
Ａ（ｒ，θｆ）．．．．．．．．．  （１）
このままでは、例えば改めて後述する第２図（Ａ）に示すように、膜厚のばらつきは相当に大きくなる。第１図（Ｂ）では、一般に中心付近のプルーム濃度が濃くなることから、実際には膜厚の面内分布もそれに応じた連続的な変化となるが、表記の都合上で段階的に、ドッドの密度ないし濃さで、そうした面内分布の変化の模様を表している。もちろん、これも簡単のために、図中では円対称の分布であるかのように示しているが、実際にはそうなっていないことが普通である。
そこでまず、本発明では、基板１１を回転（簡単には等速回転）させながら成膜を行うことを考える。この回転は後述もするように、ターゲート１２との間の相対回転で良いが、一般には基板１１または基板ホルダ２１をその中心軸の周りに回転させる。こうした場合、単位時間内におけるその膜厚分布Ｂは、下式（２）により表すことができ、動径ｒのみの関数となる。
Ｂ（ｒ）＝（１／２π）∫０２πＡ（ｒ，θｆ）ｄθｆ．．．．．．．．  （２）
尚、上記においてワードプロセッサを用いての印字表記の都合上、積分範囲を示す添え字位置が少しずれているが、念のため述べれば、積分範囲は０から２πである。
上記の式から、座標Ｘ，Ｙ、ベクトルｒａ，θで表される、適当個数Ｎ個の各位置（それぞれを配置１，・・・・配置ｉ，・・・・配置Ｎと呼ぼう）の当該それぞれの配置において少なくとも一回、予工程として準備した試験用基板において基板を回転させずに単位時間当たりの膜厚分布を求めておけば、本工程では等速回転させながら各位置におけるパラメータ、例えば堆積時間を長短調整することで、相当に均一な膜厚分布を持つ薄膜を成膜できる。配置ｉに対しての既掲の式（１），（２）のＡ，Ｂにはそれぞれ下付き文字で添え字ｉを付してＡｉ，Ｂｉと表し、配置ｉにおける堆積時間はｔｉと表すと、このときの膜厚分布Ｃはやはり動径ｒの関数となって、下式（３）のようになる。
Ｃ（ｒ）＝Σｉ＝１ＮＢｉ（ｒ）ｔｉ．．．．．．．．  （３）
ここでもΣ記号の下の添え字ｉ＝１，上の添え字Ｎの位置は、印字表記の都合から、ずれている。
もちろん、調整パラメータとして、堆積時間（プルーム照射時間）を調整するのが最も簡便で作業性も良いが、膜厚に関する他の成膜パラメータを調整、例えば照射するレーザ・エネルギを調整するなどしても良いし、それら両者を併せて調整しても良い。場合により、ターゲート１２へのレーザ光ＬＢの入射角θを可変しても膜厚分布は変化することが本発明者の実験により分かっているので、予め予工程においてθの変化分に対する膜厚分布情報を得ておけば、当該θの可変調整も膜厚分布の調整に利用することができる。さらに、等速回転でなくても、計算は複雑になるが、原理的に膜厚均一化処理は可能である。本発明により膜厚を均一化できるということ、つまりは膜厚を調整できると言うことは、逆に言えば、均一な膜厚分布ではない、所望の膜厚分布を得ることも、また当然に可能であることを意味している。つまり、本発明によると、意図する膜厚分布を得ることができると一括し得る。
しかるに、ｒａ，θを固定して、Ｘ，Ｙのみを変化させるようにすると、移動機構が簡単になる等、有利な場合がある。Ｘ＝Ｘ０，Ｙ＝Ｙ０の配置に対して、基板ホルダ２１を止めた状態で、単位時間当たりの膜厚分布Ａ（ｒ，θｆ）を一度、予工程で求めておく。ここで、上記した所を奏合すると理解できるように、Ｘ＝Ｘ０，Ｙ＝Ｙ０から配置をＸ＝Ｘｊ，Ｙ＝Ｙｊに変更しながら当該基板１１をターゲートに関し相対回転させることを考えると、単位時間当たりの膜厚分布Ｂｊ（ｒ）は下式（４）により表し得る。
Ｂｊ（ｒ）＝（１／２π）∫０２πＡｏ（ｒ’，θｆ’）ｄθｆ．．．．．．．．  （４）
ここで、
ｒ’＝｛（ｒｃｏｓθｆ−ｘｓ）２＋（ｒｓｉｎθｆ−ｙｓ）２｝１／２
ｔａｎθｆ’＝（ｒｓｉｎθｆ−ｙｓ）／（ｒｃｏｓθｆ−ｘｓ）
であり、ｘｓ，ｙｓは移動量を表している。つまり、
ｘｓ＝Ｘｊ−Ｘ０
ｙｓ＝Ｙｊ−Ｙ０
である。
こうしたことからすると本発明ではＸ，Ｙだけを変化させ、Ｘ０，Ｙ０の配置における回転停止時での特定時間ないし単位時間内に生成される膜厚分布を試験用基板において一度だけ求めておけば、それを補償するように、回転させながら配置ｊにおける堆積時間ｔｊを調整することで、本工程での基板上には均一または所望の膜厚分布を得ることができる。このときの膜厚分布は下式（５）により表すことができる。
Ｃ（ｒ）＝ΣｊＢｊ（ｒ）ｔｊ  ．．．．．．．．  （５）
なお、上記においては、基板１１を回転または平行移動させているが、これはもちろん、ターゲート１２ないしレーザ光ＬＢの入射点Ｔｏに対して相対的な移動であれば良い。つまり、基板１１を固定し、照射点Ｔｏを回転または移動させても良いことが分かる。さらにまた、堆積時間ｔｊの調整は、実質的にレーザ光ＬＢの照射時間の調整でなし得る外、相対回転させるときの回転速度や相対移動させるときの移動速度の調整でもなすことができる。
予工程においても、基板ホルダ２１を止めたままではなく、等速回転させて予めの膜厚分布情報を得ることも有効である。座標（Ｘ，Ｙ）ベクトルｒａ、角度θの組で表されるある配置で生成物の単位時間当たりの膜厚分布を求める。式（２）におけるＢを直接、予工程で求める訳である。いくつかの必要な配置における膜厚分布を基板１１を等速回転させながら求めることで、それぞれの配置における堆積時間を調整し、均一ないし所望の膜厚分布を得ることができる。
適切な数の複数の配置ｊを選び、各配置ｊに対し、基板ホルダ２１を回転したときの分布Ｂｊ（ｒ）と、調整された堆積時間ｔｊを用いて、先に式（５）で表したように均一もしくは所望の膜厚分布Ｃ（ｒ）が得られる。従って、例えばまた一つの手法として、式（５）におけるＢｊ（ｒ）とＣ（ｒ）とを既知とするならば、逆問題を解く要領で、各配置ｊに置ける堆積時間ｔｊは決定できる。この解法に限定はないが、例えば次の手法によると便利である。
選んだ配置の数をＭとする。各配置を表す指数ｊはｊ＝１からｊ＝Ｍまでとなる。基板ホルダ上において、全面でも良いが、そうでなくて所望の円環状の面積範囲でも良い場合をも考慮して、当該所望の膜厚分布を得るべき半径範囲を０≦ｒｕ≦ｒ≦ｒｖとしよう。ここで、ｒｕ≦ｒ≦ｒｖの範囲中の適当な半径ｒｓを選び、そこでの所望の膜厚をＣ（ｒｓ）とする。このＣ（ｒｓ）は、Ｍ個の配置の各々における堆積量の総和であり、下式（６）が成立する。
Ｃ（ｒｓ）＝Σｊ＝１ＮＣｊ’（ｒｓ）．．．．．．．．  （６）
ここで、Ｃｊ’（ｒｓ）は、各配置ｊによるときの堆積量であり、試行的にその値を予め求めておくことができる。そして、このときの堆積時間ｔｊ’は既掲（４）式による単位時間あたりの膜厚分布Ｂｊ（ｒ）を用いて、下式（７）で求められる。
ｔｊ’＝Ｃｊ’（ｒｓ）／Ｂｊ（ｒ）．．．．．．．．  （７）
そこで、このｔｊ（ｊ＝１，２，．．．．．，Ｍ）を用い、ｒ＝ｒｓでない、ｒｕ≦ｒ≦ｒｖの範囲のｒに対する膜厚Ｃｊ’（ｒ）を計算する。次いで、既掲の式（６）を満たすように、他のＣｊ’（ｒｓ）の組み合わせを選択し、同様の計算をしてＣｊ’（ｒ）を求める。
こうした手順を繰り返し、得られた情報から適切な判断をして、所望の膜厚分布に最も近くなるＣｊ’（ｒｓ）の組み合わせ、すなわち配置ｊに対する堆積時間ｔｊ’を選ぶ。こうした手順に従うと、このｔｊ’は、既掲の式（５）のｔｊに他ならないものとなる。
なお、均一ないし所望の膜厚分布Ｃ（ｒ）を得るための上記予工程における配置の数Ｍは、精度を上げるためには多い方が良いが、本発明者の実験によれば、現実的には２〜５程度で十分である。
また、入射点Ｔｏの空間的位置は固定であっても、レーザ光ＬＢが相対的にはターゲート１２の表面を走査する関係となるように、ターゲート１２の方を当該ターゲート１２を含む平面Ｆ内で回転させたり平行移動させたりすることも実用化ではかなり有効な配慮となる。ターゲート１２の一部分のみの「掘れ」を防止し得るからである。つまり、レーザ光ＬＢは固定の光路に従って照射され、入射点Ｔｏの空間的位置は固定であっても、アブレートするターゲート表面の点そのものは時々刻々と変わるようにすると有効だということである。レーザ光の本数も一本に限らない。複数本を同時に用いても良く、その場合にも、従前の手法により、基板１１とターゲート照射点（プルーム発生原点）Ｔｏとを相対的に回転も移動もさせない状態で単位時間内に得られた予工程における生成物分布（膜厚分布）情報や、位置関係を変えて得られた複数の膜厚分布情報に基づき、堆積パラメータ、主として各部位、各回転角位置におけるレーザ光照射時間ｔｊを調整することで、均一または所望の膜厚分布を持つ薄膜を生成できる。
以下では本発明に従った実際の作製例を挙げる。基板１１として１０ｃｍ径のシリコン基板を選び、これを略々同径の基板ホルダに支持させた。ターゲート１２の材質はＨｆＯ２である。雰囲気ガスは酸素、窒素の混合ガスで、真空度は０．１Ｔｏｒｒとなるように堆積室内を真空引きしてある。用いたレーザ光ＬＢは波長２４８ｎｍのＫｒＦエキシマ・レーザ・パルスである。
まず、対比のため、従来法によるものとし、各相対位置関係のパラメータとして、ターゲート１２の傾きθを３０°、ベクトルｒの長さを５ｃｍ，基板を含む面Ｓｆとターゲート法線がぶつかる点Ａの座標（Ｘ，Ｙ）を単位ｃｍで（−５，０）、つまり、ベクトル表記とすれば、ベクトルｒは（５ｃｏｓ６０°，０，−５ｓｉｎ６０°）として、基板１１を回転させながら、８６分、堆積を行った。
その後、分光エリプソメトリ法により膜厚を測定した所、その結果は第２図（Ａ）に示すようになり、中心点と最外周とでは、膜厚変動はほぼ２００Å（オングストローム）にも達し、極めて大きな不均一性を呈してしまった。なお、こうした操作は、本発明を適用してこれを改善しようとする場合、予工程において予め膜厚分布情報を得ていることに相当する。
次に、ターゲート法線が基板を含む面Ｓｆにぶつかる点を基板１１から外し、基板より外側の、（Ｘ，Ｙ）＝（−７，０）（単位は同様にｃｍ）として上記と同条件で堆積を試みた結果、第２図（Ｂ）に示すように、多少は良くなったとは言え、まだ３０ｎｍ程度の膜厚のばらつきはあり、これ以上の大径基板であったなら、許容できない状態であった。この特性もまた、予工程において別の試験基板上に得られた、別の膜厚分布情報となり得る。
そこで、これまでに説明した本発明方法に従い、上述の第２図（Ａ），（Ｂ）から得られた膜厚分布情報に基づいて本工程に相当する工程で補償を行い、基板１１を回転させながら各部位における堆積時間の調整を行った所、第２図（Ｃ）に示されるように、膜厚変動幅がなんと±１％以内に入る膜厚均一化に関し、極めて良好な結果が得られた。なお、図中で、同じ中心からの位置の測定結果が少し上下に幅を持っているのは分光エリプソメトリ法による測定に起因したばらつきである。
本発明によるさらに別の実施例を上げれば、基板１１としてより大きな２０ｃｍ径のシリコン基板を選び、これをやはり略々同径の基板ホルダに支持させた。上記の作製例と同様に、ターゲート１２の材質はＨｆＯ２であり、雰囲気ガスは酸素、窒素の混合ガスで、真空度は０．１Ｔｏｒｒとなるように堆積室内を真空引きしてある。用いたレーザ光ＬＢもまた、波長２４８ｎｍのＫｒＦエキシマ・レーザ・パルスである。
各相対位置関係のパラメータとして、ターゲート１２の傾きθは３０°、ベクトルｒの長さを５ｃｍとし、基板１１を含む面Ｓｆとターゲート法線がぶつかる点Ａの座標（Ｘ，Ｙ）を単位ｃｍで（−４．５，０）として、基板１１を回転させながら堆積を行った。その後、同様に分光エリプソメトリ法により膜厚を測定した所、第３図（Ａ）の塗り潰した四角印で示すようなものとなった。ここでは堆積された膜厚を堆積時間で割った、毎分当たりの堆積膜厚になっている。同様のことを、（Ｘ，Ｙ）＝（−６．５，０），（Ｘ，Ｙ）＝（−８．５，０），（Ｘ，Ｙ）＝（−１１．５，０）のそれぞれの配置で行った所、やはり第３図にそれぞれ示す結果が得られた。
これは結局、予工程において配置を変えて複数の膜厚分布情報を収集したことになり、この情報と、既述した本発明の方法に従い、基板１１を回転させながら各部位における堆積時間の調整を行った。
具体的に言うならば、最終的に得るべき所望の膜厚を３００オングストロームとした場合、（Ｘ，Ｙ）＝（−４．５，０），（Ｘ，Ｙ）＝（−６．５，０），（Ｘ，Ｙ）＝（−８．５，０），（Ｘ，Ｙ）＝（−１１．５，０）の各配置において堆積時間をそれぞれ、１７分３７秒，１７分３７秒，１０分４２秒，１２３分４５秒とすることで、第３図（Ｂ）に示されるように、極めて良好な結果が得られた。大径２０ｃｍのウエハであるにも拘わらず、面内膜厚の平均値が２９６．３オングストローム、面内に亘っての変動幅は僅か±２．４％でしかない。所望の膜厚３００オングストロームに対しての変動率にしても、１．２％以内と僅少に留まっている。なお、先に述べた通り、（Ｘ，Ｙ）＝（−１１．５，０）の配置は、ターゲートから蒸発したプルームの中心線が半径１０ｃｍの基板にはぶつからない配置となっている。
以上においては、各回転角位置における堆積時間の調整は、文字通りその各位置でのレーザ照射時間調整としたが、既に触れたように、連続回転状態での回転速度の調整でも、等価的に各部位ごとの堆積時間を調整していることになる。もちろん、レーザ照射時間と回転速度の双方を併せて調整しても良いし、さらに、基板１１の平行移動操作を加えても良く（実際には基板ホルダ２１の移動または相対的にターゲート１２の移動となるが）、この際の移動速度もまた、堆積時間調整のパラメータとし得る。また、均一化ではなくて、所望の膜厚分布を得るために本発明を適用できることは最早理解できよう。
しかるに、上記のように、レーザ蒸着法につき考察を施してきた結果、本発明方法は逆に、他の成膜手法にも適用可能なことが分った。つまり、基板または基板ホルダと堆積材料蒸発源（供給源）とを相対的に特定の回転軸の周りに回転させるか移動させ、あるいは相対的回転と相対的移動を共に行いながら堆積を行う成膜法であるならば、等しく適用できる。抵抗蒸着法、電子ビーム蒸着法、イオンビーム蒸着法、スパッタ蒸着法等にも適用可能なのである。
従来、大面積に亘って均一な薄膜を成膜するためには、材料供給源を薄膜を堆積すべき基板から十分に距離的に放すことが必要との考えがあった。しかし、これでは、当然のことながら、基板が大型化するに伴い、装置（堆積室）はどんどん大きくならざるを得なかった。ところが、ここに本発明の思想を適用すると、装置はそれ程に大型化させないで済む。
例えば第４図に示すように、材料供給源３１と基板１１ないし基板ホルダ２１との距離は短くしても、レーザ蒸着法に関して既述してきたと同様に、本発明の手法に従い、予工程での試験用基板への成膜を行って膜厚分布情報を予め得た後、本工程において、基板１１または上記基板ホルダ２１と材料供給源３１において予め定めておける材料放出（飛散）基準点とを、相対的に特定の回転中心軸ｚの周りに回転（Ｒ）させるか相対的に空間的に移動（Ｍ２及び／あるいはＭ１）させながら、あるいは、このような相対的回転Ｒと相対的移動（Ｍ２及び／あるいはＭ１）を共に行いながら、予工程において予め得た膜厚分布情報（望ましくは複数）に基づき、各相対位置関係における堆積時間（材料供給時間）を調整すれば良い。情報収集に関し既に述べた各種の配慮はここでも同様に採用することができる。もちろん、矢印Ｍ２及び／あるいはＭ１に沿っての基板１１または上記基板ホルダ２１と材料供給源３１との相対的な平行移動時にも、基板１１または基板ホルダ２１を含む面Ｓｆと材料供給源３１の位置関係を示すベクトルｒｂは固定にして、当該ベクトルｒｂと面Ｓｆとの交点ρが面Ｓｆ上を動くようにする。作製時の配慮については、既に第２，３図各図に即しての説明に準じることができる。
このような構成にすると、基板１１ないし基板ホルダ２１が大径になっても、従来の構成に比し、基板１１を含む面Ｓｆに垂直な方向の装置寸法は著しく小さくすることができ、装置全体を小型なままに留めることができる。従来の抵抗加熱装置や電子ビーム蒸着装置では、基板（基板ホルダ）直径と、基板（基板ホルダ）と材料供給源３１との距離の比が、
基板（基板ホルダ）直径：基板（基板ホルダ）と材料供給源３１との距離＝１：ｄとして、ｄ＝２〜１０であったものが、本発明ではｄ＜１にすることすら、可能になる。もちろん、平行移動方向は一方向であれば、装置構成は格段に簡便化するが、本発明の方法に従えば、そうした構成であっても、均一または所望の膜厚分布を持つ薄膜を成膜できる。なお、スパッタ法の場合には、実質的に一対の電極が対向し、一方の電極側に基板が位置することになるが、他方の電極側からの材料供給源にも、ベクトルｒｂがぶつかる幾何的な基準点を決定できるので、同様に上記した本発明手法は採用することができる。電子ビーム蒸着法やイオンビーム蒸着法はもちろん、抵抗加熱蒸着法の場合にも然りで、溶融させる材料の入ったルツボの表面にて幾何的な基準点を設定できる。
本発明方法を実施する装置を組む場合、真空環境と真空外環境間で各工程の作業が連続的に行えれば便利である。それには例えば、第５図に示すようなシステムが考えられる。レーザ蒸着、抵抗加熱蒸着、電子ビーム蒸着、イオンビーム蒸着、スパッタ蒸着等、選択した蒸着法により実際に成膜を行う、一般に真空環境に置かれる成膜室５１と、成膜前または後に複数枚の基板ないし基板を搭載した基板ホルダを収納しておく収納室５３と、これら両室の間で必要に応じ、真空環境側の真空を破らずに基板ないし基板ホルダを搬出入するように構成された搬出入室５２とを一連に結合する。
さらに便利には、第６図に示すように、上述の成膜室５１、収納室５３、そして搬出入室５２に加え、予工程における膜厚分布を決定し、堆積時間などを決定するために当該予工程での膜厚分布を評価する評価室５４をも、搬出入室５２に結合すると良い。
膜厚分布の評価方法は、既述したエリプソメータを利用しての手法が便利ではあるが、もちろん、限定されるものではない。真空を破らない基板ないし基板ホルダの搬送には、これ自体は公知のロボットアームや搬送棒を利用した機構を採用できる。
【産業上の利用可能性】    以上のように、本発明によると、基板上に成膜される膜厚分布の非制御性を大幅に改善でき、極めて均一な膜厚分布を得ることも、所望の膜厚分布を得ることもできる。均一な膜厚分布を得たいとする用途に関しては、換言すれば、従来以上に大口径の基板を用い得ることにもなる。各種必要とされる成膜用途に対し、本発明の寄与する所、極めて大なるものがある。
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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