(57)【要約】本発明は、少なくとも内層と下記の中間層と外層の三層を有する包装用フィルムであって、中間層は、（Ｍ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分、密度が０．９０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフィン共重合体２０〜７５重量％と、（Ｍ−２）ＭＦＲが０．００１〜５０ｇ／１０分、密度が０．９４２〜０．９７ｇ／ｃｍ３である高密度ポリエチレン２０〜７０重量％と、（Ｍ−３）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン５〜２０重量％とを含有するポリエチレン樹脂組成物からなるものである。  上記包装用フィルムはヒートシール強度、光沢、弾性率および衝撃強度に優れ、薄くて丈夫である。【特許請求の範囲】
【請求項１】
少なくとも下記の内層と、中間層と、外層の三層を有し、中間層は内層と外層の間に位置するフィルムであって、下記の組成物からなることを特徴とする包装用フィルム。
中間層は、
（Ｍ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜７５重量％と、
（Ｍ−２）ＭＦＲが０．００１〜５０ｇ／１０分であり、密度が０．９４２〜０．９７ｇ／ｃｍ３である高密度ポリエチレン（Ｍ−２）２０〜７０重量％と、
（Ｍ−３）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン５〜２０重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる層である。（但し、前記共重合体（Ｍ−１）と高密度ポリエチレン（Ｍ−２）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｍ−３）の合計量を１００重量％とする。）
内層および外層は、それぞれポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物からなり、該ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物は、ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分の範囲にあり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲にあり、内層および外層の樹脂ないし樹脂組成物は、同じでも異なっていてもよい。
【請求項２】
請求の範囲１に記載の包装用フィルムであって、前記内層が、
（Ｉ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体４５〜９０重量％と、
（Ｉ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜５５重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなり、（但し、前記共重合体（Ｉ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）の合計量を１００重量％とする。）
かつ前記外層が、
（Ｏ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体７０〜９０重量％と、
（Ｏ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜３０重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる（但し、前記共重合体（Ｏ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の合計量を１００重量％とする。）
ことを特徴とする包装用フィルム。
【請求項３】
請求の範囲１に記載の包装用フィルムであって、さらに前記中間層のエチレン−α−オレフイン共重合体成分（Ｍ−１）が、下記（ＬＬ−３）と（ＬＬ−４）からなることを特徴とする包装用フィルム；
（ＬＬ−３）ＭＦＲが０．１〜２ｇ／１０分であり、密度が０．８８ｇ／ｃｍ３を超えて０．９３ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％と、
（ＬＬ−４）ＭＦＲが２〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％。
（但し、（ＬＬ−３）と（ＬＬ−４）の合計量を１００重量％とする。）
【請求項４】
請求の範囲２に記載の包装用フィルムであって、前記内層のエチレン−α−オレフイン共重合体（Ｉ−１）と、前記外層のエチレン−α−オレフイン共重合体（Ｏ−１）が、下記（ＬＬ−１）と（ＬＬ−２）からなることを特徴とする包装用フィルム；
（ＬＬ−１）ＭＦＲが０．１〜１０ｇ／１０分であり、密度が０．８８ｇ／ｃｍ３を超えて０．９３ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％と、
（ＬＬ−２）ＭＦＲが２〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％。
（但し、（ＬＬ−１）と（ＬＬ−２）の合計量を１００重量％とする。内層と外層の重合体組成物は同じでも異なっていてもよい。）
【請求項５】
請求項１から４のいずれかに記載の包装用フィルムからなる、サニタリー用品包装用フィルム。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】本発明は、包装用フィルムに関する。さらに詳細には、ヒートシール強度および光沢に優れ、さらに、腰強さおよび衝撃強度に優れ、薄くて丈夫な包装用フィルムに関するものである。
【背景技術】  紙おむつや生理用品等のサニタリー用品包装用フィルムには、一般に、ヒートシール強度や光沢に優れることが求められている。そして、内容物を保護できること、集積しやすいこと、および、持ち運びやすいこと等が求められ、また、近年は、地球環境を守るために、ごみを削減するという観点から、薄肉化が求められているために、サニタリー用品包装用フィルムには、腰強さ（弾性率）および衝撃強度に優れ、薄くて丈夫なことが要求されている。
例えば、特開２００２−２７３８４３号公報には、引裂強度および衝撃強度に優れる圧縮包装用ポリエチレン系フィルムとして、ＭＦＲが０．１〜１０ｇ／１０分であり、密度が０．９１０〜０．９３０ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフィン共重合体を含有する樹脂からなる外層および内層と、ＭＦＲが０．１〜１０ｇ／１０分であり、密度が０．９２５〜０．９４５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフィン共重合体を含有する樹脂からなる中間層の三層からなる圧縮包装用ポリエチレン系フィルムが記載されている。
しかし、上記の特許公開公報に記載されている圧縮包装用ポリエチレン系フィルムにおいても、ヒートシール強度および光沢のさらなる改良が求められ、より薄くて丈夫にするために、腰強さおよび衝撃強度についても、さらなる改良が求められていた。
本発明の目的は、ヒートシール強度および光沢に優れ、さらに、腰強さ（弾性率）および衝撃強度に優れ、薄くて丈夫な包装用フィルムを提供することにある。
【発明の開示】
本発明者らは、かかる実情に鑑み鋭意検討の結果、少なくとも内層と中間層と外層の３層を有し、中間層に特定の性質を満たす樹脂組成物を用いることで上記課題を解決できることを見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明の要旨は、少なくとも下記の内層と、中間層と、外層の三層を有し、中間層は内層と外層の間に位置し、かつ各層が下記の樹脂組成物からなることを特徴とする包装用フィルムである。
中間層は、
（Ｍ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜７５重量％と、
（Ｍ−２）ＭＦＲが０．００１〜５０ｇ／１０分であり、密度が０．９４２〜０．９７ｇ／ｃｍ３である高密度ポリエチレン（Ｍ−２）２０〜７０重量％と、
（Ｍ−３）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン５〜２０重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる層である。（但し、前記共重合体（Ｍ−１）と高密度ポリエチレン（Ｍ−２）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｍ−３）の合計量を１００重量％とする。）
内層および外層は、ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物からなり、該ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物は、ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分の範囲にあり、密度は０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲にある。内層と外層の樹脂ないし樹脂組成物は、それぞれ同じでも異なっていてもよい。
さらに内層は、
（Ｉ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体４５〜９０重量％と、
（Ｉ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜５５重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる層であることが好ましく（但し、前記共重合体（Ｉ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）の合計量を１００重量％とする。）、
外層は、
（Ｏ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体７０〜９０重量％と、
（Ｏ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜３０重量％と、
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる層であることが好ましい（但し、前記共重合体（Ｏ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の合計量を１００重量％とする。）。
さらに中間層の（Ｍ−２）成分は、
（ＬＬ−３）ＭＦＲが０．１〜２ｇ／１０分であり、密度が０．８８ｇ／ｃｍ３以上０．９３ｇ／ｃｍ３未満であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％と、
（ＬＬ−４）ＭＦＲが２〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体２０〜８０重量％、
（但し、（ＬＬ−３）と（ＬＬ−４）の合計量を１００重量％とする。）
からなることが好ましい。
【発明を実施するための最良の形態】 中間層
本発明の包装用フィルムの中間層は、
（Ｍ−１）エチレン−α−オレフィン共重合体２０〜７５重量％と、
（Ｍ−２）高密度ポリエチレン２０〜７０重量％と、
（Ｍ−３）高圧法低密度ポリエチレン５〜２０重量％
を含有するポリエチレン樹脂組成物からなる。但し、（Ｍ−１）と（Ｍ−２）と（Ｍ−３）の合計量を１００重量％とする。（Ｍ−１）は好ましくは３０〜７０重量％であり、（Ｍ−２）は好ましくは２０〜６５重量％である。（Ｍ−１）が上記範囲にあると、フィルム強度が向上するため好ましい。（Ｍ−２）が上記範囲にあると、フィルムの弾性率とヒートシール強度が両立できるので好ましい。（Ｍ−３）が上記範囲にあると、フィルムのヒートシール強度が向上し好ましい。
（Ｍ−１）
エチレン−α−オレフイン共重合体（Ｍ−１）は、ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９４０ｇ／ｃｍ３である。
ＭＦＲが上記範囲にあると、押出加工性ならびに包装用フィルムの強度の観点から好ましい。また密度が上記範囲にあると、包装用フィルムの腰強さおよび強度の観点から好ましい。
（Ｍ−２）
中間層に用いられる高密度ポリエチレン（Ｍ−２）のＭＦＲは０．００１〜５０ｇ／１０分であり、好ましくは０．０３〜１０ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．１〜１ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．００１ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、２ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度ならびに、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
高密度ポリエチレン（Ｍ−２）の密度は、０．９４２〜０．９７ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９４５〜０．９７０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９４５を超えて０．９６０ｇ／ｃｍ３以下である。密度が０．９４２ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９７ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（Ｍ−３）
本発明の包装用フィルムの中間層に用いられる高圧法低密度ポリエチレン（Ｍ−３）のＭＦＲは０．０１〜２０ｇ／１０分であり、好ましくは０．１〜５ｇ／１０分であり、さらに好ましくは０．３〜２ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．０１ｇ／１０分以上であると、（Ｍ−１）との相溶性が高いために好ましく、２０ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度ならびに、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
高圧法低密度ポリエチレン（Ｍ−３）の密度は特に規定されないが、好ましくは０．９１７〜０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９１９〜０．９２５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（ＬＬ−３）
さらに前記（Ｍ−１）は、２種のエチレン−α−オレフイン共重合体（ＬＬ−３）および（ＬＬ−４）からなることが好ましい。（Ｍ−１）成分を１００重量％とするとき、（ＬＬ−３）は２０〜８０重量％、好ましくは５０〜７０重量％であり、（ＬＬ−４）は２０〜８０重量％、好ましくは３０〜５０重量％である。
共重合体（ＬＬ−３）のＭＦＲは、０．１〜２ｇ／１０分であり、好ましくは０．３〜１ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、２ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度ならびに、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−３）の密度は、０．８８〜０．９３ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９０〜０．９１ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９０３〜０．９０７ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８８ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（ＬＬ−４）
エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）のＭＦＲは、２〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは２０〜８０ｇ／１０分である。ＭＦＲが２ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、１００ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度ならびに、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−４）の密度は、０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９３０〜０．９４９ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９３ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９７ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
エチレン−α−オレフィン共重合体（Ｍ−１）が（ＬＬ−３）と（ＬＬ−４）からなる場合、中間層に対してエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）の含有量は１５〜６０重量％であり、エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）の含有量は５〜２５重量％であり、高密度ポリエチレン（Ｍ−２）の含有量は２０〜７０重量％であり、高圧法低密度ポリエチレン（Ｍ−３）の含有量は５〜２０重量％である。そして、エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）の含有量として、好ましくは１５〜５０重量％であり、高密度ポリエチレン（Ｍ−２）の含有量として、好ましくは２０〜６０重量％である。
（内層）
本発明の包装用フィルムの内層はポリエチレン樹脂組成物からなり、該ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物は、ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分の範囲にあり、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０分の範囲にある。密度は０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲にあり、好ましくは０．９１〜０．９３ｇ／ｃｍ３範囲にある。ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物としては、直鎖状ないし分岐ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、またはこれらよりなる組成物をあげることができる。さらに内層は、
（Ｉ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体４５〜９０重量％と、
（Ｉ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜５５重量％と、
からなるポリエチレン樹脂組成物であることが好ましい。但し、前記共重合体（Ｉ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）の合計量を１００重量％とする。（Ｉ−１）が上記範囲にあると、フィルム強度が向上し好ましい。（Ｉ−２）が上記範囲にあると、フィルムのヒートシール強度が向上し好ましい。
（Ｉ−１）
エチレン−α−オレフイン共重合体（Ｉ−１）のＭＦＲは、０．１〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上記範囲にあると、包装用フィルムの強度ならびに、押出加工性が良好な点で好ましい。（Ｉ−１）の密度は０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ３である。密度が上記範囲にあると、包装用フィルムの腰強さならびに強度が向上するために好ましい。
さらにエチレン−α−オレフイン共重合体（Ｉ−１）は、２種のエチレン−α−オレフイン共重合体（ＬＬ−１）および（ＬＬ−２）からなることが好ましい。（Ｉ−１）全体を１００重量％とするとき、（ＬＬ−１）は２０〜８０重量％、（ＬＬ−２）は２０〜８０重量％である。好ましくは（ＬＬ−１）が５５〜７５重量％、（ＬＬ−２）が２５〜４５重量％である。
（ＬＬ−１）
共重合体（ＬＬ−１）のＭＦＲは、０．１〜１０ｇ／１０分であり、好ましくは０．２〜５ｇ／１０分であり、より好ましくは０．４〜１ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、１０ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度や耐熱性、ならびに成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−１）の密度は、０．８８〜０．９３ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９１〜０．９２ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９１３〜０．９１８ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８８ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムのヒートシール性が向上する点で好ましい。
（ＬＬ−２）
エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−２）のＭＦＲは、２〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは２〜８０ｇ／１０分である。ＭＦＲが２ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、１００ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−２）の密度は、０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９２５〜０．９５０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９３５〜０．９４５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９３ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９７ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（Ｉ−２）
高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）のＭＦＲは、０．０１〜２０ｇ／１０分であり、好ましくは０．３〜５ｇ／１０分である。０．０１ｇ／１０分以上であると、（Ｉ−１）との相溶性が高いために好ましく、２０ｇ／１０分以下であると、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
（Ｉ−２）の密度は、特に規定されないが、好ましくは０．９１７〜０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９１０〜０．９２５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３０ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（Ｉ−１）がエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）および（ＬＬ−２）からなる場合、内層全体に対し（ＬＬ−１）の含有量は２０〜６０重量％であり、（ＬＬ−２）の含有量は２５〜４０重量％であり、高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）の含有量は１０〜５５重量％である。但し、前記共重合体（ＬＬ−１）と前記共重合体（ＬＬ−２）と高圧法低密度ポリエチレン（１−２）の合計量を１００重量％とする。
内層に用いられる共重合体（ＬＬ−１）の含有量が２０重量％未満の場合、包装用フィルムの強度が低下することがあり、６０重量％を超えた場合、内層に用いられるポリエチレン樹脂組成物の押出負荷が増大したり、包装用フィルムの光沢が低下することがある。
共重合体（ＬＬ−２）の含有量が２５重量％未満の場合、包装用フィルムの腰強さが低下することがあり、４０重量％を超えた場合、包装用フィルムの強度が低下することがある。
高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）の含有量として、好ましくは１５〜６０重量％である。Ｉ−２の含有量が１０重量％未満の場合、包装用フィルムの光沢が低下することがあり、また内層に用いられるポリエチレン樹脂組成物を成形するときに、バブル不安定になることがあり、６０重量％を超えた場合、包装用フィルムの強度が低下することがある。
（外層）
本発明の包装用フィルムの外層はポリエチレン樹脂組成物からなり、該ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物は、ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分の範囲にあり、好ましくは０．１〜１０ｇ／１０分の範囲にある。密度は０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３の範囲にあり、好ましくは０．９１〜０．９３ｇ／ｃｍ３の範囲にある。ポリエチレン樹脂ないし樹脂組成物としては、直鎖状ないし分岐ポリエチレン、高圧法低密度ポリエチレン、またはこれらよりなる組成物をあげることができる。さらに外層は、
（Ｏ−１）ＭＦＲが０．１〜１００ｇ／１０分であり、密度が０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であるエチレン−α−オレフイン共重合体７０〜９０重量％と、
（Ｏ−２）ＭＦＲが０．０１〜２０ｇ／１０分である高圧法低密度ポリエチレン１０〜３０重量％と、
からなるポリエチレン樹脂組成物であることが好ましい。但し、前記共重合体（Ｏ−１）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の合計量を１００重量％とする。（Ｏ−１）が上記範囲にあると、フィルム強度が向上し好ましい。（Ｏ−２）が上記範囲にあると、フィルムのヒートシール強度が向上し好ましい。
（Ｏ−１）
エチレン−α−オレフイン共重合体（Ｏ−１）のＭＦＲは、０．１〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは０．５〜５０ｇ／１０分である。ＭＦＲが上記範囲にあると、包装用フィルムの強度ならびに、押出加工性が良好な点で好ましい。（Ｏ−１）の密度は０．９０〜０．９５ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９１〜０．９４ｇ／ｃｍ３である。密度が上記範囲にあると、包装用フィルムの腰強さならびに強度が向上するために好ましい。
（Ｏ−２）
外層に用いる高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）のＭＦＲは、０．０１〜２０ｇ／１０分であり、好ましくは０．３〜５ｇ／１０分である。０．０１ｇ／１０分以上であると、（Ｏ−１）との相溶性が高いために好ましく、２０ｇ／１０分以下であると、成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
（Ｏ−２）の密度は、特に規定されないが、好ましくは０．９１７〜０．９３０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９１０〜０．９２５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９１７ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３０ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（ＬＬ−１）
さらに前記エチレン−α−オレフイン共重合体（Ｏ−１）は、２種のエチレン−α−オレフイン共重合体（ＬＬ−１）および（ＬＬ−２）からなることが好ましい。（Ｏ−１）全体を１００重量％とするとき、（ＬＬ−１）は２０〜８０重量％、（ＬＬ−２）は２０〜８０重量％である。好ましくは（ＬＬ−１）が５５〜７５重量％、（ＬＬ−２）が２５〜４５重量％である。
共重合体（ＬＬ−１）のＭＦＲは、０．１〜１０ｇ／１０分であり、好ましくは０．２〜５ｇ／１０分であり、より好ましくは０．４〜１ｇ／１０分である。ＭＦＲが０．１ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、１０ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度や耐熱性、ならびに成形時にバブルの安定性が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−１）の密度は、０．８８〜０．９３ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９１〜０．９２ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９１３〜０．９１８ｇ／ｃｍ３である。密度が０．８８ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９３ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムのヒートシール性が向上する点で好ましい。
（ＬＬ−２）
共重合体（ＬＬ−２）のＭＦＲは、２〜１００ｇ／１０分であり、好ましくは２〜８０ｇ／１０分である。ＭＦＲが２ｇ／１０分以上であると、押出加工性が良好な点で好ましく、１００ｇ／１０分以下であると、包装用フィルムの強度が良好な点で好ましい。
共重合体（ＬＬ−２）の密度は、０．９３〜０．９７ｇ／ｃｍ３であり、好ましくは０．９２５〜０．９５０ｇ／ｃｍ３であり、さらに好ましくは０．９３５〜０．９４５ｇ／ｃｍ３である。密度が０．９３ｇ／ｃｍ３以上であると、包装用フィルムの腰強さが向上する点で好ましく、０．９７ｇ／ｃｍ３以下であると、包装用フィルムの強度が向上する点で好ましい。
（Ｏ−１）がエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）および（ＬＬ−２）からなる場合、外層全体に対し（ＬＬ−１）の含有量は２０〜６０重量％であり、（ＬＬ−２）の含有量は２５〜４０重量％であり、高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の含有量は１０〜５５重量％である。但し、前記共重合体（ＬＬ−１）と前記共重合体（ＬＬ−２）と高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の合計量を１００重量％とする。
外層に用いられる共重合体（ＬＬ−１）の含有量が２０重量％未満の場合、包装用フィルムの強度が低下することがあり、６０重量％を超えた場合、内層に用いられるポリエチレン樹脂組成物の押出負荷が増大したり、包装用フィルムの光沢が低下することがある。
共重合体（ＬＬ−２）の含有量が２５重量％未満の場合、包装用フィルムの腰強さが低下することがあり、４０重量％を超えた場合、包装用フィルムの強度が低下することがある。
高圧法低密度ポリエチレン（Ｏ−２）の含有量として、好ましくは１５〜６０重量％である。Ｏ−２の含有量が１０重量％未満の場合、包装用フィルムの光沢が低下することがあり、また内層に用いられるポリエチレン樹脂組成物を成形するときに、バブル不安定になることがあり、６０重量％を超えた場合、包装用フィルムの強度が低下することがある。
（共重合体）
本発明で用いることができるエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）およびエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）は、メタロセン触媒を用いて、エチレンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られたエチレン−α−オレフィン共重合体が好ましい。エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−２）およびエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）は、メタロセン触媒またはチーグラー・ナッタ触媒を用いて、エチレンと炭素原子数４〜１２のα−オレフィンを共重合して得られたエチレン−α−オレフィン共重合体である。
共重合体（ＬＬ−１）と共重合体（ＬＬ−２）は、エチレンとα−オレフィンを共重合して共重合体（ＬＬ−１）を製造した後、連続して、エチレンとα−オレフィンを共重合して共重合体（ＬＬ−２）を製造する方法によって得られたものであってもよい。そして、共重合体（ＬＬ−１）の製造において用いられるα−オレフィンと共重合体（ＬＬ−２）の製造において用いられるα−オレフィンは、同じであってもよく、異なっていてもよい。また、共重合体（ＬＬ−１）と共重合体（ＬＬ−２）は、それぞれ、個別に共重合して製造された共重合体（ＬＬ−１）と共重合体（ＬＬ−２）を、押出機で溶融混練して得られたものでもよい。
共重合体（ＬＬ−３）と共重合体（ＬＬ−４）は、エチレンとα−オレフィンを共重合して共重合体（ＬＬ−３）を製造した後、連続して、エチレンとα−オレフィンを共重合して共重合体（ＬＬ−４）を製造する方法によって得られたものであってもよい。そして、共重合体（ＬＬ−３）の製造において用いられるα−オレフィンと共重合体（ＬＬ−４）の製造において用いられるα−オレフィンは、同じであってもよく、異なっていてもよい。
また、共重合体（ＬＬ−３）と共重合体（ＬＬ−４）は、それぞれ、個別に共重合して製造された共重合体（ＬＬ−３）と共重合体（ＬＬ−４）を、押出機で溶融混練して得られたものでもよい。
炭素原子数４〜１２のα−オレフィンとしては、例えば、ブテン−１、ペンテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−１、オクテン−１、ノネン−１、デセン−１、ドデセン−１、４−メチル−ペンテン−１、４−メチル−ヘキセン−１等が挙げられ、好ましくはヘキセン−１、４−メチル−ペンテン−１、オクテン−１である。また、上記の炭素原子数４〜１２のα−オレフィンは単独で用いてもよく、少なくとも２種を併用してもよい。
エチレン−α−オレフィン共重合体である共重合体（ＬＬ−１）、共重合体（ＬＬ−２）、共重合体（ＬＬ−３）および共重合体（ＬＬ−４）としては、例えば、エチレン−ブテン−１共重合体、エチレン−４−メチル−ペンテン−１共重合体、エチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体等が挙げられ、好ましくはエチレン−ヘキセン−１共重合体、エチレン−４−メチル−ペンテン−１共重合体、エチレン−オクテン−１共重合体であり、より好ましくはエチレン−ヘキセン−１共重合体である。
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体［（ＬＬ−１）〜（ＬＬ−４）］は、エチレンと上記のα−オレフィンを、メタロセン触媒、または、チーグラー・ナッタ触媒を用いて、溶液重合法、スラリー重合法、高圧イオン重合法、気相重合法によって、重合して得られる。
（重合方法）
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）およびエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）は、メタロセン触媒を用いて得られた共重合体であって、用いられるメタロセン触媒として、好ましくは、シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を有する遷移金属化合物を含む触媒である。シクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基を有する遷移金属化合物とは、いわゆるメタロセン化合物であり、例えば、式ＭＬａＸ（ｎ−ａ）（式中、Ｍは元素の周期律表の第４族またはランタナイド系列の遷移金属原子である。Ｌはシクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基またはヘテロ原子を含有する基であり、少なくとも一つはシクロペンタジエン形アニオン骨格を有する基である。複数のＬは互いに架橋していてもよい。Ｘはハロゲン原子、水素又は炭素原子数１〜２０の炭化水素基である。ｎは遷移金属原子の原子価を表し、ａは０＜ａ≦ｎなる整数である）で表され、単独で用いてもよく、少なくとも２種類を併用してもよい。
さらに、上記のメタロセン化合物には、トリエチルアルミニウム、トリイソブチルアルミニウム等の有機アルミニウム化合物、メチルアルモキサン等のアルモキサン化合物、および／またはトリチルテトラキスベンタフルオロフェニルボレート、Ｎ，Ｎ−ジメチルアニリニウムテトラキスベンタフルオロフェニルボレート等のイオン性化合物を組み合わせて用いられる。
また、上記のメタロセン触媒は、上記のメタロセン化合物と、有機アルミニウム化合物と、アルモキサン化合物および／またはイオン性化合物とを、ＳｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３等の微粒子状の無機担体、または、ポリエチレン、ポリスチレン等の微粒子状の有機ポリマー担体に担持または含浸させた触媒であってもよい。
上記のメタロセン触媒を用いる重合によって得られるエチレン−α−オレフィン共重合体としては、例えば、特開平９−１８３８１６号公報に記載されているエチレン−α−オレフィン共重合体が挙げられる。
本発明で用いられるエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−２）およびエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）の製造方法としては、前記のメタロセン触媒を用いる方法が挙げられる。また、エチレンとα−オレフィンを、チーグラー・ナッタ触媒を使用して、溶媒の存在下または不存在下、気相−固相、液相−固相、または、均一液相下で重合する方法が挙げられる。重合温度は、通常、３０〜３００℃であり、重合圧力は、通常、常圧〜３０００ｋｇ／ｃｍ２である。
本発明で用いられる高圧法低密度ポリエチレン（Ｉ−２）、（Ｏ−２）および（Ｍ−３）の製造方法は、槽型反応器または管型反応器を用いて、ラジカル発生剤の存在下、重合圧力１４００〜３０００Ｋｇ／ｃｍ２、重合温度２００〜３００℃の条件下でエチレンを重合する方法である。また、分子量調節剤として水素やメタン、エタンなどの炭化水素を用いて、メルトフローレートを調節することができる。
本発明で用いられる高密度ポリエチレン（Ｍ−２）の製造方法は、エチレンと炭素原子数３〜１８のα−オレフィンを、チーグラー・ナッタ触媒を使用して、溶媒の存在下、または、不存在下、気相−固相、液相−固相または均一液相下で重合する方法である。重合温度は、通常３０〜３００℃であり、重合圧力は、通常、常圧〜３０００ｋｇ／ｃｍ２である。また、高密度ポリエチレンとして市販されているものの中から選ぶこともできる。
（製造方法）
本発明の包装用フィルムの内層、中間層、外層に用いられるそれぞれのポリエチレン樹脂組成物の製造方法は、それぞれのポリエチレン樹脂組成物の各成分をペレットドライブレンドする方法、または、メルトブレンドする方法が挙げられる。ドライブレンドには、ヘンシェルミキサー、タンブラーミキサー等の各種ブレンダーを用いることができ、メルトブレンドには、単軸押出機、二軸押出機、バンバリーミキサー、熱ロール用の各種ミキサーを用いることができる。また、本発明に用いられるポリエチレン系樹脂組成物の製造方法としては、例えば、以下のような望ましい製造方法が挙げられる。
（１）１個の重合器を用い、２条件以上の反応条件に分けて、エチレン・α−オレフィン共重合体ＬＬ−１〜４および高密度ポリエチレンを連続的に重合した後に、高圧法低密度ポリエチレンを混合する方法。
（２）多段重合プロセスによって、複数の重合器で各々の成分を重合し、最終的に本発明のポリエチレン系樹脂組成物を得る方法。
（３）各成分のうちのいずれか２成分を多段重合によって製造した後に、残りの２成分を混合する方法。
エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）とエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−２）において、α−オレフィンは、同じα−オレフィンであってもよく、それぞれ異なるα−オレフィンであってもよい。また、エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）とエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）において、α−オレフィンは、同じα−オレフィンであってもよく、それぞれ異なるα−オレフィンであってもよい。エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−１）とエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−２）を混練する場合、または、エチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−３）とエチレン−α−オレフィン共重合体（ＬＬ−４）を混練する場合は、混練方法としては、外観や強度に優れる包装用フィルムを得るために、樹脂の突起が発生することを防止し、分散を均一にするという観点から、二軸押し出し混練機を用いる混練方法が好ましい。
本発明の包装用フィルムの内層、中間層、外層に用いられるそれぞれのポリエチレン樹脂組成物は、インフレーションフィルム製造装置やＴダイキャストフィルム製造装置等によって、多層フィルムに成形され、包装用フィルムとして利用される。
本発明の包装用フィルムにおいて、内層と中間層と外層のそれぞれの厚み比は、十分な剛性および十分なヒートシール強度を得るという観点から、通常、１／１／１〜１／４／１であり、好ましくは１／１／１〜１／３／１である。本発明の包装用フィルムは、フィルム全体の密度が０．９３を超えることが好ましい。密度が上記範囲にあると、機械物性が良好であり好ましい。
本発明の包装用フィルムの内層、中間層、外層に用いられるそれぞれのポリエチレン樹脂組成物には、必要に応じて、本発明で用いられる樹脂以外の樹脂をブレンドしてもよい。例えば、衝撃強度の改良のため、低密度エラストマー等のポリオレフィン系樹脂をブレンドしてもよい。
本発明の包装用フィルムの内層、中間層、外層に用いられるそれぞれのポリエチレン樹脂組成物には、必要に応じて、２，６−ジ−ｔ−ブチル−Ｐ−クレゾール（ＢＨＴ）、テトラキス［メチレン−３−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオネート］メタン（商品名：ＩＲＧＡＮＯＸ１０１０）やｎ−オクタデシル−３−（４’−ヒドロキシ−３，５’−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ブロピオネート（商品名：ＩＲＧＡＮＯＸ１０７６）等で代表されるフェノール系安定剤、ビス（２，４−・ジ−ｔ−ブチルフェニル）ペンタエリスリトールジホスファイトおよびトリス（２，４−ジ−ｔ−ブチルフェニル）ホスファイト等で代表されるホスファイト系安定剤、スミライザーＧＰ等の二官能型安定剤、高級脂肪酸アミドや高級脂肪酸エステル等で代表される滑剤、炭素原子数８〜２２の脂肪酸のグリセリンエステルやソルビタン酸エステル、炭素原子数８〜２２の脂肪酸のアルキルジアルカノールアミド、ポリエチレングリコールエステルなどの帯電防止剤、ステアリン酸カルシウムの脂肪酸金属塩等で代表される加工性改良剤、酸化チタン等の顔料を添加してもよい。
種々の目的に応じて配合する、低密度エラストマー等の樹脂、酸化防止剤、抗ブロッキング剤、滑剤、加工性改良剤等の添加剤は、あらかじめ、本発明の包装用フィルムの内層、中間層、外層に用いられるそれぞれのポリエチレン樹脂組成物に溶融混練してもよく、個々にドライブレンドしてもよく、また、少なくとも一種のマスターバッチにしてドライブレンドしてもよい。
本発明の包装用フィルムには、印刷を施すためにコロナ処理などの表面処理を適度に行うことができ、表面処理等の２次加工が施された処理面のヒートシール性が優れ、高い強度を得ることができる。
本発明の包装用フィルムは、サニタリー用品である紙おむつや生理用品等の包装用フィルムに特に好適に用いられる。
【実施例】次に、実施例および比較例によって本発明をさらに詳細に説明するが、本発明の態様は、これらの実施例に限定されるものではない。評価は、以下のとおりの方法に従って行った。
（１）密度：ＭＦＲ測定時の押し出し物（ストランド）を１２０℃で２時間熱処理し、１時間かけて室温まで徐冷した後、ＪＩＳ  Ｋ７１１２に規定された方法に従い密度勾配管で測定した。
（２）メルトフローレート（ＭＦＲ、単位：ｇ／１０分）ＪＩＳ  Ｋ６７６０に規定された方法に従った。荷重２．１６ｋｇ、温度は１９０℃であった。
（３）光沢度（単位：％）
ＡＳＴＭ  Ｄ１００３に規定された方法に従った。チューブの外面を反射角度２０°で測定した。この値が高いほど光沢が良いことを示す。
（４）引張試験
フィルムからＪＩＳ  Ｋ６７８１に従う大きさのダンベル型試験片を打ち抜き、チャック間距離８６ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分で引張試験を行い引張速度５００ｍｍ／分で引っ張り、破断したときの強度（単位：ＭＰａ）と伸び（単位：％）を求めた。
（５）弾性率（単位：ＭＰａ）
フィルムからＪＩＳ  Ｋ６７８１に従う大きさのダンベル型試験片を打ち抜き、チャック間距離８６ｍｍ、引張速度２００ｍｍ／分で引っ張り試験を行い初期応力の変位に対する傾きを弾性率として求めた。
（６）エルメンドルフ引裂強度（単位：ｋＮ／ｍ）
ＡＳＴＭ  Ｄ１９２２に従って、測定した。
（７）ダートインパクト（単位：Ｎ）
ＡＳＴＭ  １７０９  Ａ法に従い、測定した。
（８）ヒートシール強度（単位：Ｎ／１５ｍｍ）
ヒートシーラーを用いて種々の温度でシールしたフィルム、あるいはシールされたフィルム製から１５ｍｍ幅の試験片を採取して、引張試験機を用いて１８０°の引張荷重（２００ｍｍ／分）を加えた時のヒートシール部の剥離強度を求めた。
使用したエチレン−α−オレフィン共重合体成分（Ａ）、高圧ラジカル重合法による低密度ポリエチレン（Ｂ）、高密度ポリエチレン（Ｃ）の物性を表１に示した。
2004089626.tif 000002
【実施例１〜５】
３層インフレーションフィルム加工機、５０φ押し出し機ｘ３台、ダイ２００φ−ギャップ２．０ｍｍを用いて、シリンダー温度１９０℃、ダイ温度２００℃、ブローアップレシオ２．０、引取速度３０ｍ／ｍｉｎ、厚み構成比率：内層／中間層／外層＝１／２／１で厚み５０μｍのフィルムを加工した。得られたフィルムの組成・物性ならびに評価結果を表２に示した。
中間層（Ｍ−１）成分として、Ａ１／Ａ３＝６５／３５（重量比）の混合物を用いた。内層（Ｉ−１）成分として、実施例１および５では、Ａ２／Ａ４＝６０／４０（重量比）の混合物を用い、実施例２から４では、Ａ２／Ａ５＝６０／４０（重量比）の混合物を用いた。外層（Ｏ−１）成分として、実施例１，２および５ではＡ２／Ａ４＝６０／４０（重量比）の混合物を用い、実施例３および４では、Ａ２／Ａ５＝６０／４０（重量比）の混合物を用いた
内層には、内層１００重量部に対して、抗ブロッキング剤としてアルミノシリケート０．４重量部、滑剤としてエルカ酸アミド０．２重量部、外層には、外層１００重量部に対して、抗ブロッキング剤としてアルミノシリケート０．２重量部、滑剤としてエルカ酸アミド０．０４重量部をそれぞれ添加した。フィルム各層の密度は、用いた各重合体の密度に重量分率を乗じて求めた。フィルムの全層密度は、各層の密度に厚み比率を乗じて算出した。
（比較例１〜４）
実施例１の加工設備で厚み構成比率を内層／中間層／外層＝１／１／１として、３層とも同じ樹脂組成物からなる１種３層のフィルムとし厚みを変えた以外は、実施例１と同じ加工条件とした。フィルム１００重量部に対して、抗ブロッキング剤としてアルミノシリケート０．４重量部、滑剤としてエルカ酸アミド０．０７重量部を添加した。
（Ｍ−１）および（Ｉ−１）および（Ｏ−１）成分として、比較例１および２ではＡ２／Ａ４＝６０／４０（重量比）の混合物を用い、比較例３ではＡ６を用い、比較例４ではＡ１／Ａ３＝６５／３５（重量比）の混合物を用いた。得られたフィルムの組成・物性ならびに評価結果を表３に示した。
フィルムの各層および全層密度は、実施例１と同様に求めた。
中間層が本発明の組成を満たさない比較例１，２，４は、実施例に比べヒートシール強度が劣っている。また、同じく本発明の組成を満たさない比較例３は、実施例に比べ光沢と引裂き強度が劣っている。
2004089626.tif 000003
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【産業上の利用可能性】  本発明によれば、ヒートシール強度および光沢に優れ、さらに、腰強さおよび衝撃強度に優れ、薄くて丈夫な包装用フィルムを得ることができる。
【国際調査報告】
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