(57)【要約】比重差で二重層をなす液体、たとえば温度で相溶・分離可逆変化する溶媒セットが分離状態にあるものを対象とし、液／液二重層界面の検知の簡素化、あるいは界面センサーを使わないセンサーレスの液／液分離手段を提供する。  比重ｄ１上層と比重ｄ２下層の二重層をなす液体を入れた液体容器にｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの栓体を入れ、液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または下部から下層液体の重力落下流出を行い、流出の流路に配設された比重ｄｓの栓体が塞ぐ流路の流れ遮断部で流れを遮断して分離する。比重ｄｓの栓体を液／液二重層界面のマーカとして栓体検知で界面を間接的に検知する。
2004105915.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体の上層液体と下層液体を分離する方法であって、二重層をなす液体を入れた液体容器にｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの栓体を入れ、かかる液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または、液体容器下部から下層液体の流下流出を行い、かかる流出の流路に配設された比重ｄｓの栓体が塞ぐ流路の流れ遮断部によって流出流れを遮断して上層液体と下層液体を分離する方法。
【請求項２】
流路の流れ遮断部が、栓体となる比重ｄｓの球体球面に嵌合するメス型凹曲面をもち、かかる凹曲面が、該球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ラインを含む該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面である、請求項１の液体分離方法。
【請求項３】
比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体の上層液体と下層液体を分離する方法であって、二重層をなす液体を入れた液体容器に、ｄ１より大でｄ２未満の比重でそれぞれ異なる球径ｒｉ（ｉ＝１，２，．．．．）、かつ／または、ｄ１より大でｄ２未満の比重でそれぞれ異なる比重ｄｓｊ（ｊ＝１，２，．．．．）の複数の球体を入れ、かかる液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または、液体容器下部から下層液体の流下流出を行い、かかる流出の流路に配設された前記複数の球体の少なくとも一つが嵌合する流路の流れ遮断部によって流出流れを遮断して上層液体と下層液体を分離する方法。
【請求項４】
流路の流れ遮断部が、少なくともひとつのｄ１より大でｄ２未満の球体球面に嵌合するメス型凹曲面をもち、かかる凹曲面が、該球体と二重層液／液界面とが閉じた円で線接触する球体水平周縁ラインを含む該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面である、請求項３の液体分離方法。
【請求項５】
液／液界面を介して接する二重層の上層液体と下層液体を分離する装置であって、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体と固定されていない状態の一つ以上のｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの栓体を入れた液体容器と、前記比重ｄｓの栓体が塞ぐ流路の流れ遮断部を介して前記液体容器に接続された上層液体の吸い出し流路または／および前記比重ｄｓの栓体が塞ぐ流路の流れ遮断部を介して前記液体容器に接続された一つ以上の下層液体の流下流路、とを有することを特徴とした液体分離装置。
【請求項６】
前記流れ遮断部が、栓体となる比重ｄｓの球体球面に嵌合するメス型凹曲面をもち、かかる凹曲面が、該球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ラインを含む該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面である請求項５の液体分離装置。
【請求項７】
液／液界面を介して接する二重層の比重ｄ１の上層液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の下層液体とを分離する装置であって、ｄ１より大でｄ１とｄ２の平均値であるｄ０未満の比重ｄｓ１２の栓体を入れた第一の液体容器と、前記比重ｄｓ１２の栓体が塞ぐ流路の流れ遮断部を介して前記第一の液体容器下部に接続された下層液体の流下流路と、かかる流下流路下部に接続されたｄ１とｄ２の平均値であるｄ０より大でｄ２未満の比重ｄｓ２１の栓体を入れた第二の液体容器と、前記比重ｄｓ２１の栓体が塞ぐ流路の遮断部を介して前記第二の液体容器下部に接続された下層液体の流下流出流路、とを有することを特徴とした液体分離装置。
【請求項８】
第一の液体容器の流路を塞ぐ流れ遮断部が、栓体となる比重ｄｓ１２の球体球面に嵌合する該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面であり、第二の液体容器の流路を塞ぐ流れ遮断部が、比重ｄｓ２１の球体球面に嵌合する該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面である請求項７の液体分離装置。
【請求項９】
液／液界面を介して接する二重層の上層液体と下層液体の液／液分離界面を検知する装置であって、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体と一つ以上のｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの液／液界面で漂う漂遊体を入れた液体容器および比重ｄｓの漂遊体の位置の検知手段からなり、前記漂遊体の位置の検知手段から得られる漂遊体位置によって二重層の上層液体と下層液体の液／液分離界面を検知することを特徴とした液／液分離界面検知装置。
【請求項１０】
比重ｄｓの漂遊体の位置の検知手段が、液体容器内部の比重ｄｓの漂遊体を内包し、該漂遊体が液体容器内部で水平方向に移動することを拘束する漂遊体移動ガイド、および該漂遊体移動ガイドに近接して配備された漂遊体検知センサーとからなる請求項９の液／液分離界面検知装置。
【請求項１１】
請求項１０の漂遊体検知センサーが、比重ｄｓの漂遊体との接近を高周波または磁気によって検知する近接センサー、または比重ｄｓの漂遊体を光学的に検知する光センサー、または比重ｄｓの漂遊体の撮像手段である液／液分離界面検知装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、比重差（密度差）で液／液分離している複数液体を分離する技術である。ここで「液／液分離」とはふたつの液体が界面を形成して上下に分離している状態であって、本案はその上層液と下層液を分ける技術に関する。好適な液／液分離の対象は、発明者の提案する温度で相溶・分離を可逆変化する溶媒セットが分離状態にあるものである。
【背景技術】
【０００２】  従来の液／液分離技術を本案より広い概念でサーベイすると、分離界面が形成されない場合、たとえば海水から真水を分離する、などといったニーズでは逆浸透分離、ナノスケール細孔のフィルタをもちいた液体分離の技術が公知である（特許文献３、同４、同５など参照）。同様に分離界面が形成されない場合、たとえば血液で血漿を分離するといったニーズでは遠心分離法が公知である（特許文献６、同７参照）。
【特許文献３】特開平９−２７６６７１
【特許文献４】特開２００１−２１２４０１
【特許文献５】特開２０００−３４２９４１
【特許文献６】特許３２３１０８６
【特許文献７】特開平７−１８５３９３
【０００３】  一方、本案の分離対象である分離界面が形成される場合、たとえば水と油を分離する、といったニーズではオーバーフロー、傾斜板などといった機構と分離界面の検知手段（以降界面センサーと呼ぶことにする）とを組み合わせて分離する技術は公知である（特許文献８、同９、同１０、同１１など参照）。
【特許文献８】特開２００２−２１０３０１
【特許文献９】特開平６−２１２６１４
【特許文献１０】特開２００１−２１９００２
【特許文献１１】特開平６−１２６１０３
【０００４】  また他方本案発明者は、温度で相溶・分離を可逆的に繰り返す溶媒セットを発見し、相溶状態で化学反応等のプロセスを行い、分離状態で反応生成物と不要物を分離して生成物を高効率で回収する、という新しい実用プロセスを発明しこれを出願している（特許文献１、２および非特許文献１参照）。かかる新プロセス発明においても、一度相溶化し、その後分離した液体をわけること、すなわち前述の液／液分離操作は必須である。
【特許文献１】特開２００３−６２４４８
【特許文献２】特開２００３−１８３２９８
【非特許文献１】″Ａ  ｌｉｑｕｉｄ−ｐｈａｓｅ  ｐｅｐｔｉｄｅ  ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ  ｉｎ  ｃｙｃｌｏｈｅｘａｎｅ−ｂａｓｅｄ  ｂｉｐｈａｓｉｃ  ｔｈｅｒｍｏｍｏｒｐｈｉｃ  ｓｙｓｔｅｍｓ″，Ｋａｚｕｈｉｒｏ  Ｃｈｉｂａ，Ｙｕｓｕｋｅ  Ｋｏｎｏ，Ｓｈｏｋａｋｕ  Ｋｉｍ，Ｋｏｈｓｕｋｅ  Ｎｉｓｈｉｍｏｔｏ，Ｙｏｓｈｉｋａｚｕ  Ｋｉｔａｎｏ  ａｎｄ  Ｍａｓａｈｉｒｏ  Ｔａｄａ，．Ｃｈｅｍ．Ｃｏｍｍｕｎ．，２００２，（Ａｄｖａｎｃｅ  Ａｒｔｉｃｌｅ），Ｔｈｅ  Ｒｏｙａｌ  Ｓｏｃｉｅｔｙ  ｏｆ  Ｃｈｅｍｉｓｔｒｙ，１７６６−１７６７，２００２，．（Ｆｉｒｓｔ  ｐｕｂｌｉｓｈｅｄ  ｏｎ  ｔｈｅ  ｗｅｂ  １５ｔｈ  Ｊｕｌｙ  ２００２）
【０００５】  前述の通り、種々の界面センサーを用いて、液／液分離界面を検知し、その検知情報に基づいて液体分離操作をおこなうことは公知である（たとえば特許文献１２参照）。本案発明者の新プロセス発明においても種々の界面センサーを用いて、界面を検知し、その検知情報に基づいて液体分離操作をおこなう装置についてはすでに提案済みである（特許文献１３参照）。
【特許文献１２】特許３１６７４７６
【特許文献１３】特開２００４−３５５２１
【０００６】  本案は、かかる液／液分離操作効率の向上、かつ装置コストダウンのために発明したものであって、界面センサーの簡素化、あるいは界面センサーを使わないセンサーレスの液体分離手段を提供する。具体的には、球を用いたバルブまたは弁の従来技術を応用する。この従来技術は液／液分離ではなく、気／液分離、たとえば水と大気の分離のための界面センサーとして、球が利用されている。本案ではこれを液／液分離に応用する。その内容は後述する。下記に球を用いたバルブまたは弁についての従来技術を列挙する。【０００７】  球を用いた排気弁、フロート弁は特許文献１４、同１５、同１６。かかる弁をマホービンに利用した例は特許文献１７。水田水面制御への利用例が特許文献１８。燃料噴射のように液体燃料と燃焼用大気と気液噴流への利用例が特許文献１９、同２０である。
ここで、本案が利用する球を用いたバルブまたは弁についての従来技術を補足する。水洗トイレの水タンクなどには、球体の浮き（フロート）が用いられている。この球体の浮き（フロート）は、水洗用水のあり／なしを検知して、低レベル（水位）の水洗用水があり、のぎりぎりの状態まで水を排水（フラッシュアウト）する機能をもっている。考え方によっては、この球体の浮き（フロート）は、気／液分離界面を検知して排水（フラッシュアウト）を停止（流出オフ）する、という自動制御を行っている。特許文献１４から２０で引用した従来技術もこの概念のマイナーチェンジ以上のものはない。
【特許文献１４】特開２００３−０９０４５０
【特許文献１５】特開２００２−１８１２１６
【特許文献１６】特開２００２−２７６８９３
【特許文献１７】特開平１１−２０８７０５
【特許文献１８】特許３３５９５４２
【特許文献１９】ＵＳ５２１１３４１（ＷＯ９２１８７６６）
【特許文献２０】ＵＳ４９４４３２７（ＷＯ９１０５１９３）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】  そこで本発明は、比重差（密度差）で二重層をなしている複数液体を個別に分離する技術の改良改善であって、その好適な二重層液体の対象は、発明者の提案する温度で相溶・分離可逆変化する溶媒セットが分離状態にあるものである。液／液分離のための二重層の界面センサーを簡素化すること、あるいは界面センサーを使わないセンサーレスの液／液分離手段を提供すること、を課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００９】  本発明は、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体の上層液体と下層液体を分離する方法であって、二重層をなす液体を入れた液体容器にｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの栓体を入れ、かかる液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または、液体容器下部から下層液体の流下流出を行い、かかる流出の流路に配設された比重ｄｓの栓体が嵌合する流路の流れ遮断部によって流出流れを遮断して上層液体と下層液体を分離することを特徴とする。
【発明の効果】
【００１０】  本案は、上記の水洗トイレ水タンクの球体フロート弁を、気／液ではなく、液／液分離界面の検知と液／液分離操作に応用すべく拡張したところに新規性がある。
また、気／液分離では分離の精密性はそれほど必要としていない。つまり気／液分離が不完全であって、多少の気体が混入する、あるいはその逆に多少の気体が残留することは問題にならない。【００１１】  それに対して、本案の液／液分離、とりわけ発明者の提案する温度で相溶・分離を可逆変化する溶媒セットを用いて、相溶状態で化学反応等のプロセスを行い、分離状態で反応生成物と不要物を分離して生成物を高効率で回収する、という新しい実用プロセスでは、分離の精密性は重要である。なぜなら液／液分離界面でより精密に分離すればするほど、生成物回収率が向上する、または不純物（コンタミネーション）が削減するからである。
本発明では比重差（密度差）で液／液分離している複数液体、特に発明者の提案する「温度で相溶・分離を可逆変化する溶媒セット」が分離状態にある液／液分離界面を検知する簡素なセンサーを提案した。またこういった界面センサーを使わない（センサーレス）で液／液分離操作を自動的に行う装置を提案した。液／液分離が容易に、かつ、精密にできるようになる。このことで特に発明者が提案する溶媒セットで化学反応等のプロセスを行う場合、反応生成物回収率が向上する、または不純物（コンタミネーション）が削減するという効果が得られる。
【図面の簡単な説明】
【００１２】
【図１】球体の比重ｄｓ、二重層をなす液体の上層液体比重ｄ１、下層液体比重ｄ２の大小関係（大小関係は図中に示す）と二重層界面３に対する球体位置の関係を示す図。
【図２】二重層をなす液体において重力落下流出手段（流下排出管）Ｄｒａｉｎで下層液体を容器から流出する例で下層液体がＤｒａｉｎから排出しきれないで容器に残留（２ｒｅｓｔ）する場合の図。
【図３】二重層をなす液体において重力落下流出手段（流下排出管）Ｄｒａｉｎで下層液体を容器から流出する例で下層液体の容器残留がない場合の図。
【図４】二重層界面での球体浮力重力バランス位置と球体・上下層液体比重の関係（横軸：ｈ／ｒ（数３の実根ｘ０）、縦軸：α、ここでα＝（ｄｓ−ｄ１）／（ｄ２−ｄ１））を示すグラフ。
【図５】（ａ）複数の球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄの一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部、（ｂ）流れ遮断部に球体Ｓａｂが嵌合し流路を閉塞した状態の図。
【図６】（ａ）流れ遮断部に球体Ｓｂｃが嵌合し流路を閉塞した状態の図、（ｂ）流れ遮断部に球体Ｓｃｄが嵌合し流路を閉塞した状態の図。
【図７】（ａ）四重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ中に球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄがある状態の図、（ｂ）二重層をなす液体Ｃ、Ｄ中に球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄがある状態の図、（ｃ）四重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄから液体Ｄが重力落下流出手段で容器から流出し三重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃが残留した状態の図、（ｄ）二重層をなす液体Ｃ、Ｄから液体Ｄが重力落下流出手段で容器から流出し液体Ｃが残留した状態の図。
【図８】（ａ）三重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃ中に球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、および嵌合し流路を閉塞するＳｃｄがある状態の図、（ｂ）二重層をなす液体Ｂ、Ｃ中に球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄがある状態の図、（ｃ）三重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃから液体Ｃが重力落下流出手段で容器から流出し二重層をなす液体Ａ、Ｂが残留した状態の図、（ｄ）二重層をなす液体Ｂ、Ｃから液体Ｃが重力落下流出手段で容器から流出し液体Ｂが残留した状態の図。
【図９】（ａ）上層液体１と下層液体２からなる二重層液体に比重ｄｓ１２の球体Ｓ１２を入れた第一容器、それに球体Ｓ１２が嵌合する遮断部を介して接続する比重ｄｓ２１の球体Ｓ２１を入れた第二容器の模式図：（ｂ）第一容器から下層液体２が流出中の状態図、（ｃ）下層液体２がすべて流出した後、球体Ｓ１２が遮断部に嵌合して流路を閉塞した状態図、（ｄ）下層液体２を流出し、球体Ｓ２１が第二容器下部の遮断部に嵌合し流路が閉塞された状態図。
【図１０】球体が液体容器内部で水平方向に移動することを拘束する球体移動ガイドＧおよび球体移動ガイドＧに近接して配備された球体検知センサーＰからなる本案液／液分離界面検知装置の説明図。
【図１１】球体Ｓ１、Ｓ２と二重層をなす液体の液／液界面の位置関係を示す図。（（ａ）α＝０．５の場合、（ｂ）α＝０．５ではない場合）
【図１２】二重層をなす液体の液／液界面３、比重ｄｓの球体が嵌合する流路の流れ遮断部４の球体球面に嵌合するメス型凹曲面ＦＳを示す斜視図。
【図１３】（ｃ’）図９（ｃ）の球体Ｓ１２が遮断部に嵌合した状態の図、（ｄ’）図９（ｄ）の球体Ｓ２１が第二容器下部の遮断部に嵌合した状態の図。
【符号の説明】
【００１３】１  二重層をなす液体の上層液体、比重ｄ１（ｄ２＞ｄ１）
１ｒｅｓｔ  上層液体がＤｒａｉｎから排出されないで容器に残留したもの
２  二重層をなす液体の下層液体、比重ｄ２（ｄ２＞ｄ１）
２ｒｅｓｔ  下層液体がＤｒａｉｎから排出されないで容器に残留したもの
３  二重層をなす液体の液／液界面
４  比重ｄｓの球体が嵌合する流路の流れ遮断部
５  比重ｄｓの球体球面に嵌合するメス型凹曲面
６  球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン
７  ６を含む比重ｄｓの球体の部分凸曲面
８  比重ｄｓの球体を入れた液体容器
８１  比重ｄｓ１２の球体を入れた第一液体容器
８２  比重ｄｓ２１の球体を入れた第二液体容器
α  球体比重、第一・第二溶媒比重の関係を示す無次元数：（ｄｓ−ｄ１）／（ｄ２−ｄ１）
ｄ１  二重層をなす液体の上層液体の比重
ｄ２  二重層をなす液体の下層液体の比重
ｄＡ  四重層をなす液体の最上層液体Ａの比重
ｄＢ  四重層をなす液体の最上層液体Ａの下層の液体Ｂの比重
ｄＣ  四重層をなす液体の最下層液体Ｄの上層の液体Ｃの比重
ｄＤ  四重層をなす液体の最下層液体Ｄの比重
ｄ０  ｄ０＝（ｄ１＋ｄ２）／２
ｄｓ  球体Ｓの比重（ｄ２＞ｄｓ＞ｄ１）
ｄｓ１  球体Ｓ１の比重
ｄｓ２  球体Ｓ２の比重
ｄｓ１２  球体Ｓ１２の比重（ｄ２＞ｄｓ２１＞ｄ０＞ｄｓ１２＞ｄ１）
ｄｓ２１  球体Ｓ２１の比重（ｄ２＞ｄｓ２１＞ｄ０＞ｄｓ１２＞ｄ１）
ｄｓａｂ  球体Ｓａｂの比重（ｄＤ＞ｄｓｃｄ＞ｄＣ＞ｄｓｂｃ＞ｄＢ＞ｄｓａｂ＞ｄＡ）
ｄｓｂｃ  球体Ｓｂｃの比重（ｄＤ＞ｄｓｃｄ＞ｄＣ＞ｄｓｂｃ＞ｄＢ＞ｄｓａｂ＞ｄＡ）
ｄｓｃｄ  球体Ｓｃｄの比重（ｄＤ＞ｄｓｃｄ＞ｄＣ＞ｄｓｂｃ＞ｄＢ＞ｄｓａｂ＞ｄＡ）
Ｄｒａｉｎ  下層液体の重力落下流出を行う重力落下流出手段（流下排出管）
ＦＳ  球体球面に嵌合するメス型凹曲面
ＦＳａｂ  球体Ｓａｂ球面に嵌合するメス型凹曲面
ＦＳｂｃ  球体Ｓｂｃ球面に嵌合するメス型凹曲面
ＦＳｃｄ  球体Ｓｃｄ球面に嵌合するメス型凹曲面
ｈ  液体中の球体下端点（南極点）と二重層液−液界面との鉛直方向の距離
ｈ１  液体中の球体Ｓ１の下端点（南極点）と二重層液−液界面との鉛直方向の距離
ｈ２  液体中の球体Ｓ２の下端点（南極点）と二重層液−液界面との鉛直方向の距離
Ｇ  球体が液体容器内部で水平方向に移動することを拘束する球体移動ガイド
Ｌ  Ｓｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルと液／液分離界面３とのレベル差Ｌ
Ｐ  球体移動ガイドＧに近接して配備された球体検知センサー
ｒ  球体半条
ｒ１  球体Ｓ１の半径
ｒ２  球体Ｓ２の半径
Ｓ、Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄ、Ｓ１、Ｓ２球体（球体の比重はｄ１より大でｄ２未満）
Ｓｉｄｅ  Ｐｅａｋ  球体の横頂点、球体の赤道面外周水平周縁ライン上の点
Ｓｕｃｋ  上層液体の吸い出し流出を行う吸い出し手段（吸い出し管）
ＶＳ  球Ｓの体積
ｘ０  三次方程式数３の実根
φ  球体と二重層の液／液界面３とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン６を含む球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面を決定付けるｈから決まる角度
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】  本案は液／液分離界面の精密分離を実現するもので、基本アイデアを以下に説明する。
図１は、栓体（漂遊体）となる球体Ｓ、二重層をなす液体の上層液体１と下層液体２、それらの界面３に対する球体位置の関係図である。上層液体（比重ｄ１）・下層液体（比重ｄ２）の二重層液／液界面３に球体Ｓ（比重ｄｓ）が重力とバランスして安定するためには、比重の大小関係は、ｄ１＜ｄｓ＜ｄ２である。【００１５】  以下の説明で用いられる無次元数αを定義する。すなわち球体比重ｄｓ、上層・下層液体の比重ｄ１、ｄ２にて、α＝（ｄｓ−ｄ１）／（ｄ２−ｄ１）とする。比重が異なる複数の球体Ｓｘを扱うときは、その比重をｄｓｘ、それによって決まるαをαｘとする。【００１６】  さて図１（ｂ）は、ｄｓがｄ１とｄ２のちょうど中間の値（平均値）であって、球体Ｓの赤道面に界面３が一致してバランスする例である。図１（ａ）は、ｄｓがｄ１とｄ２の前記平均値よりも小さい場合であり、図１（ｃ）は逆に大きい場合である。それぞれ球体Ｓの赤道面から上下にずれた位置でバランスする。ここで、αをもちいると、図１（ａ）（ｂ）（ｃ）はそれぞれ、０．０＜α＜０．５、α＝０．５、０．５＜α＜１．０の場合と置換される。図中のｈ、すなわち液体中の球体下端点（南極点）と二重層液−液界面との鉛直方向の距離はこの無次元数αから求められる。これは末尾の＜数式による補足＞で説明する。図１（ｄ）も末尾の＜数式による補足＞で説明する。【００１７】＜本発明の特徴＞
水洗トイレ水タンクの球体フロート弁の、球体を気／液界面のマーカーとした界面検知、該球体が流路を閉塞する遮断弁とした利用法を、液／液分離界面の検知と液／液分離操作に拡張した。本発明の本質は、上層液体と下層液体との中間比重の物体が両者の液／液界面にて安定すること、中間比重の物体として球体のような栓体を用いたことである。以下、液／液分離界面の検知装置（界面センサー）、液体分離方法と液体分離装置、の順に説明する。【００１８】  前記比重ｄｓの球体を液／液二重層界面のマーカーとして球体検知で界面を間接的に検知する。従来の二重層界面センサーは、センサーヘッドを液体中に漬け、かかるセンサーヘッドから電気化学的な液体特性（抵抗値や極性、誘電率）を得て、その変化から界面を推定するものであった。したがって、センサーヘッドの上下移動機構、センサーヘッドの耐液体性に対する構造対策と保守が必要だった。また反射、屈折など界面の光学特性を用いて容器外部から非接触で光学的に界面を検知するものもあった。しかしこの方法も界面の検知精度を上げるには光学装置の構成が複雑であった。本案はそれら従来センサーよりも簡素な界面検知装置（界面センサー）が構成できる。【００１９】  図１０が、本案界面検知装置（界面センサー）であり、球体Ｓが液体容器８の内部で水平方向に移動することを拘束する球体移動ガイドＧおよび球体移動ガイドＧに近接配備された球体検知センサーＰからなる。すなわち、請求項９に記載のように、液／液界面を介して接する二重層の上層液体１と下層液体２の液／液分離界面３を検知する装置であって、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体と一つ以上のｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの球体を入れた液体容器８、および前記比重ｄｓの球体の位置の検知手段とからなり、前記球体の位置の検知手段から得られる球体位置によって二重層の上層液体と下層液体の液／液分離界面検知装置である。【００２０】  比重ｄｓの球体の位置の検知手段は、請求項１０及び図１０に示されるように液体容器８内部の比重ｄｓの球体Ｓを内包し、該球体Ｓが液体容器８内部で水平方向に移動することを拘束する球体移動ガイドＧ、および該球体移動ガイドＧに近接して配備された球体検知センサーＰとからなる。また、球体検知センサーＰは具体的には（請求項１１）、比重ｄｓの球体Ｓとの接近を高周波または磁気によって検知する近接センサー、または比重ｄｓの球体Ｓを光学的に検知する光センサー、または比重ｄｓの球体の撮像手段であればよい。【００２１】  いうまでもなく、球体の上下位置が界面レベル３に一致している。球体の上下方向位置をＣＣＤカメラなどの撮像装置の画像から画像解析によって求めてもよい。近接センサー、近接センサーの上下方向センサーアレイを構成して、水平方向に移動することをＧで拘束された球体Ｓの上下方向位置を検知するのも容易である。【００２２】  球体Ｓとの接近を高周波または磁気によって検知する近接センサーでは、図１０下部に示すＳｉｄｅ  Ｐｅａｋ（球体の横頂点、球体の赤道面外周水平周縁ライン上の点）を検出することが可能である。もちろんこのＳｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルを画像解析から求め���もよい。同図１０中に例示されるＳｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルと液／液分離界面３とのレベル差Ｌは、後述する数３の方程式からｈ（液体中の球体下端点（南極点）と二重層液／液界面との鉛直方向の距離）が得られるのでが得られるので、簡単に求まり補正できる（Ｌ＝ｒ−ｈ：ｒは球体半径）。α＝０．５の場合はレベル差Ｌゼロで補正の必要はない。【００２３】  球体を複数個もちいてもよい。すなわち、複数の球体に対して複数の球体移動ガイドＧ、および該球体移動ガイドＧに近接して配備された複数の球体検知センサーＰを配備して、より界面検知の確度をあげる、などしてもよい。図１１にて２つの球体、比重ｄｓ１、ｄｓ２、半径ｒ１、ｒ２の球体Ｓ１、Ｓ２を例示する。図１１（ａ）はα＝０．５の場合であるが、それ以外の場合は図１１（ｂ）のようにＳｉｄｅ  Ｐｅａｋレベル差ΔＬが計測できる。これは、前記のｈの差でありαから求められる。もちろんこの補正計算は球体の異なる比重ｄｓ１、ｄｓ２によって決まるα１、α２でそれぞれ計算することが必要である。【００２４】  ところで、複数の異なった径と比重の球体を用いれば複数のＳｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルのデータが得られる。よって、ｄｓ１、ｄｓ２、あるいはｄ１、ｄ２の複数の関係式が得られるので、逆にこれらｄｓ１、ｄｓ２、あるいはｄ１、ｄ２を未知数として求めることもできる。たとえば、ｄ１、ｄ２を未知として、この複数の球体のＳｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルのデータから求める。得られたｄ１、ｄ２を測定対象の液体の状態の代表データとして液体プロセスのオンラインモニターする（管理する）ことができる。これは実用的には有効である。もちろん、Ｓｉｄｅ  Ｐｅａｋレベルデータから求めた液体比重と実際の液体比重、あるいはその他の液体状態との関係の傾向を実験的に把握しておく必要があるが、それをプロセスデータとして把握することは可能である。【００２５】＜液体分離方法＞
さて、次に栓体となる球体をもちいて液体分離を行う方法を説明する。本方法（請求項１）は、二重層をなす液体の上層液体と下層液体（比重はそれぞれｄ１、ｄ２（ｄ１＜ｄ２））を分離する方法であって、比重差による二重層をなす液体を入れた液体容器にｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの球体を入れ（ｄ１＜ｄｓ＜ｄ２）、かかる液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または、液体容器下部から下層液体の重力落下による流下流出を行い、かかる流出の流路に配設された比重ｄｓの球体が嵌合する流路の流れ遮断部（図１２に斜視図を示す）によって流出流れを遮断して上層液体と下層液体を分離する方法である。以降説明は、下層液体の重力落下流出を行う重力落下流出手段（流下排出管：図ではＤｒａｉｎ）で行うが、上層液体の吸い出し流出を行う吸い出し手段（吸い出し管：図ではＳｕｃｋ）も同様であるので後者説明は略す。【００２６】  精密なる分離を行うには、球体の比重と球体が嵌合する流路の流れ遮断部とのマッチングが肝要である。これを図２及び図３で説明する。図２は、二重層をなす液体において重力落下流出手段（排出管）Ｄｒａｉｎで下層液体を容器から流出する例で下層液体がＤｒａｉｎから排出しきれないで容器に残留（２ｒｅｓｔ）する場合の図であり、図３は、同様に下層液体の容器残留がない場合の図である。当然後者が望ましい。【００２７】  よって、請求項２に記載されたように、流路の流れ遮断部が、比重ｄｓの球体球面に嵌合するメス型凹曲面をもち、かかる凹曲面が、該球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン６を含む該球体の部分凸曲面７をオス型としたメス型凹曲面であるのが望ましい。この「部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面」の設計については、末尾の＜数式による補足＞で説明する。「該球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン６」とは、「二重層界面」と「球体」とが接する曲線（円）のことである（図１２の斜視図参照）。【００２８】  精密なる分離を行うには、それぞれの分離対象液体に個別の球体とそれにマッチする流路の流れ遮断部のメス型凹曲面を要する。したがって、精密分離では分離装置に汎用性を持たせることは困難である。しかし２，３の分離対象について、それぞれ個別の球体とそれにマッチする流路の流れ遮断部のメス型凹曲面を配備して、それらの分離を行うのは不可能ではない。【００２９】  すなわち（請求項３）、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体の上層液体と下層液体を分離する方法であって、二重層をなす液体を入れた液体容器に、ｄ１より大でｄ２未満の比重でそれぞれ異なる球径ｒｉ（ｉ＝１，２，．．．．）、かつ／または、ｄ１より大でｄ２未満の比重でそれぞれ異なる比重ｄｓｊ（ｊ＝１，２，．．．．）の複数の球体を入れ、かかる液体容器上部から上層液体の吸い出し流出、または、液体容器下部から下層液体の流下流出を行い、かかる流出の流路に配設された前記複数の球体の少なくとも一つが嵌合する流路の流れ遮断部によって流出流れを遮断して上層液体と下層液体を分離する方法である。【００３０】  それぞれの分離対象について、それぞれ��別の球体とそれにマッチする流路の流れ遮断部のメス型凹曲面を配備してもよいし、たとえば図５図６に例示した複数の球体にマッチする流路の流れ遮断部のメス型凹曲面をもちいてもよい。図５（ａ）は、複数の球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄの一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部であって、ＦＳａｂが球体Ｓａｂ球面に嵌合するメス型凹曲面、ＦＳｂｃが球体Ｓｂｃ球面に嵌合するメス型凹曲面、ＦＳｃｄが球体Ｓｃｄ球面に嵌合するメス型凹曲面である。【００３１】＜液体分離装置＞
請求項５に記載された本案装置は、液／液界面を介して接する二重層の上層液体と下層液体を分離する装置であって、比重ｄ１の液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の液体が液／液界面を介して接する二重層をなす液体と固定されていない状態の一つ以上のｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの球体（栓体）とを入れた液体容器と、前記比重ｄｓの球体の一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部を介して前記液体容器に接続された一つ以上の上層液体の吸い出し流路または／および前記比重ｄｓの球体の一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部を介して前記液体容器に接続された一つ以上の下層液体の流下流路、とを有することを特徴とした液体分離装置である。【００３２】  ここで、前述同様流路を閉塞する流れ遮断部が（請求項６）、比重ｄｓの球体球面に嵌合するメス型凹曲面をもち、かかる凹曲面が、該球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ラインを含む該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面であるのが好適である。【００３３】  図５及び図６に例示した複数球体にマッチする流れ遮断部メス型凹曲面をもちいた複数の分離対象へ適用できる構成を図７及び図８で説明する。ここで、図７及び図８はすべて球体を入れた液体容器８の模式図であって、ｄＡを四重層をなす液体の最上層液体Ａの比重、ｄＢを最上層液体Ａの下層の液体Ｂの比重、ｄＣを最下層液体Ｄの上層の液体Ｃの比重、ｄＤを最下層液体Ｄの比重として、ｄＤ＞ｄｓｃｄ＞ｄＣ＞ｄｓｂｃ＞ｄＢ＞ｄｓａｂ＞ｄＡの関係である比重ｄｓａｂの球体Ｓａｂ、比重ｄｓｂｃの球体Ｓｂｃ、比重ｄｓｃｄの球体Ｓｃｄが液体容器８に入れられている。【００３４】  この構成は、四重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄの分離に適用できるし、二重層をなす液体Ｃ、Ｄ（図７（ｂ））、二重層をなす液体Ｂ、Ｃ（図８（ｂ））、二重層をなす液体Ａ、Ｂ（図８（ｃ））に適用できる。もちろん三重層でもよい。適用には×印で図示する不要な流下流路の弁を遮断しておけばよい。【００３５】  すなわち図７（ａ）の液体Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄ中に球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄがある四重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃ、Ｄにて、×印で図示する不要な２つの流下流路の弁を遮断して、最下層液体Ｄが単独流下流路で容器から流出する。その単独流下流路を球体Ｓｃｄが遮断、三重層をなす液体Ａ、Ｂ、Ｃが残留した状態図７（ｃ）となる。次に図８（ａ）のように流下流路の弁を開ける。すると、図８（ｃ）のように液体Ｃがその開放流路で流出し、それを球体Ｓｂｃが遮断、二重層をなす液体Ａ、Ｂが残留する。以下同様操作で液体Ａ、Ｂを分離する。【００３６】  二重層をなす液体Ｃ、Ｄ（図７（ｂ））、二重層をなす液体Ｂ、Ｃ（図８（ｂ））にも同様の操作で分離ができる。その説明は略す。本例の装置は必ずしも図５及び図６に例示した複数球体にマッチする流れ遮断部メス型凹曲面は必要とせず、球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄにそれぞれ単独個別にマッチするメス型凹曲面遮断部を配備してもよい。その場合、図７及び図８の例示のような異なる半径の球体Ｓａｂ、Ｓｂｃ、Ｓｃｄではなく、ｄＤ＞ｄｓｃｄ＞ｄＣ＞ｄｓｂｃ＞ｄＢ＞ｄｓａｂ＞ｄＡの関係であれば同一半径であってもよい。【００３７】  さて、二重層をなす��体分離について、特に大量分離する量産プロセスにおいては、上層下層を界面で精密に分離するよりも多少の歩留りの低下は無視して、上層だけ、下層だけを確実に取り出せばよく、界面付近の二重層部分だけ廃棄する、といった使い方もある。それに対応した本案実施例を図９で説明する。図９では、二重層上層液体比重ｄ１と下層液体比重ｄ２の平均値をｄ０として（ｄ０＝（ｄ１＋ｄ２）／２）、ｄ２＞ｄｓ２１＞ｄ０＞ｄｓ１２＞ｄ１の関係を満たす球体Ｓ１２（比重ｄｓ１２）、球体Ｓ２１（比重ｄｓ２１）が、第一液体容器８１と第二液体容器８２にそれぞれ入っている。【００３８】  すなわち、請求項７に記載されたように、液／液界面を介して接する二重層の比重ｄ１の上層液体とｄ１よりも大きい比重ｄ２の下層液体とを分離する装置であって、ｄ２＞ｄｓ２１＞ｄ０＞ｄｓ１２＞ｄ１を満たすように、ｄ１より大でｄ１とｄ２の平均値であるｄ０未満の比重ｄｓ１２の球体を入れた第一の液体容器８１と、前記比重ｄｓ１２の球体の一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部を介して前記第一の液体容器下部に接続された下層液体の流下流路と、かかる流下流路下部に接続されたｄ１とｄ２の平均値であるｄ０より大でｄ２未満の比重ｄｓ２１の球体を入れた第二の液体容器８２と、前記比重ｄｓ２１の球体の一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部を介して前記第二の液体容器下部に接続された下層液体の流下流出流路、とを有することを特徴とした液体分離装置である。【００３９】  図９（ａ）はイニシャル状態であって、上層液体１と下層液体２からなる二重層液体が比重ｄｓ１２の球体Ｓ１２を入れた第一容器に入っている。図９（ｂ）で第一容器下部の弁を開として、下層液体２を流出する。図９（ｃ）で下層液体２が「すべて流出」した後、球体Ｓ１２が遮断部に嵌合して流路を閉塞する。ここで、ｄ０＞ｄｓ１２＞ｄ１の関係から球体Ｓ１２は図１（ａ）の状態であるので、下層液体２が「すべて流出し、上層液体１も少量流出してから遮断するようにできる。その遮断後に第二容器下部の弁を開として、下層液体２を最下部へ流出する。（図１３（ｃ’）参照）【００４０】  図９（ｄ）は下層液体２を「すべて流出」し、第二容器下部の遮断部に球体Ｓ２１が嵌合し流路が閉塞された状態である。（図１３（ｄ’）参照）この状態で第二容器には上層液体と下層液体が少量（１ｒｅｓｔ、２ｒｅｓｔ）残留する。なぜなら、ｄ２＞ｄｓ２１＞ｄ０の関係から球体Ｓ２１は図１（ｃ）の状態であるので、下層液体２が「すべて流出」する前に遮断するようにできる。量産プロセスでは多少の歩留りの低下は無視して、この界面付近の残留上層、下層液体を廃棄する、などすればよく実用的である。【００４１】  上記遮断部については、請求項８に記載されたように、第一の液体容器８１の流路を閉塞する流れ遮断部が、比重ｄｓ１２の球体球面に嵌合する該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面であり、第二の液体容器８２の流路を閉塞する流れ遮断部が、比重ｄｓ２１の球体球面に嵌合する該球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面である。ここで、第一の液体容器８１では「下層液体２をすべて流出し、上層液体１も少量流出」、第二の液体容器８２では「下層液体２がすべて流出する前に遮断」という操作のため、水平周縁ライン６をわざと外している。これは、図１３を見ればよく理解できる。そのため請求項２，４，６で記載されている「オス型部分凸曲面が球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン６を含む」という限定記述は請求項８にはない。【００４２】＜数式による補足＞
二重層をなす液体の液／液界面３よりも上部の体積をＶａｂｏｖｅ、下部をＶｂｅｌｏｗとする。Ｖｂｅｌｏｗを、液体中の球体下端点（南極点）と二重層液−液界面との鉛直方向の距離であるｈの関数として、Ｖｂｅｌｏｗ＝Ｖｓ（ｈ）、球の体積をＶＳとすれば、Ｖａｂｏｖｅ＝ＶＳ−Ｖｓ（ｈ）、これらから次式（数１）が導かれる。（ｈは図１参照）
【数１】
2004105915.tif 000003
【００４３】  一方、Ｖａｂｏｖｅで球体が受ける浮力は、ｇを重力加速度として、ｇ・ｄ１・Ｖａｂｏｖｅ。Ｖｂｅｌｏｗでは、ｇ・ｄ２・Ｖｂｅｌｏｗ。界面力を無視できるとして、球体はこれら浮力と重力のバランスで二重層界面３で安定している。この関係から数２が導かれる（途中の式は略す）。
【数２】
2004105915.tif 000004
【００４４】  ここで、球の部分求積より、Ｖｓ（ｈ）＝πｈ＊＊２（ｒ−ｈ／３）である。（ここでｈ＊＊２はｈの２乗）この式と数１、数２より、ｘ＝ｈ／ｒとおいて数３の方程式が得られる（途中計算の式は略す）。ここで、球体と二重層の液／液界面と接触するとすれば、０＜ｘ＜２である（ｘ＝０またはｘ＝２のとき界面は球体の南極北極点）。逆に数４の三次方程式が０＜ｘ＜２に単独の実根をもつαが球体と二重層の液／液界面と接触する条件である。数３の三次方程式の実根をｘ０とする。個々のαに対する実根ｘ０（ｈ／ｒ）は３次方程式数３を個々に解くまでもなく得られる。すなわち実根ｘ０（ｈ／ｒ）を変数としてαを求め（解を仮定してパラメータαを得る）、その関係を逆利用すればよい。αと０＜ｘ０＜２の範囲の実根ｘ０（図４ではｈ／ｒ）の関係を図４に図示する。この図からも明らかに球体と二重層の液／液界面と接触するαの条件は、０＜α＜１である。
【数３】
2004105915.tif 000005
【００４５】  上記の結果、比重が既知であればｈが求められる。より詳しくは液体と球体の比重値からα、αから上記のｘ０が求まるからである。０＜α＜１の場合に得られるｘ０にｒを乗じたｈは、球体と二重層の液／液界面とが閉じた円で線接触する球体の水平周縁ライン６を示すものであるので、球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面は、ｈから決まる角度、すなわち図１（ｄ）のφで設計できる。たとえば、余裕角度をΔとして数４のΘで表される角度範囲、かつ曲率半径ｒの凹曲面（球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面）と設計すれば、計算上「球体と二重層液／液界面とが閉じた円で線接触する球体水平周縁ラインを含む球体の部分凸曲面をオス型としたメス型凹曲面」となるはずである。
【数４】
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【００４６】  このように、メス型凹曲面の設計値が計算で得られる。これをベースに装置を設計すればよい。実際には、αを与える液体と球体の比重値が正確にはわからないし、界面張力等ここで無視した条件の影響がある。ゆえに、以上の設計値をもとに実験を実施しその結果でもろもろの数値を補正し、最適な構成を決定するのが望ましい。【００４７】  液体分離方法と液体分離装置の別態様を追記する。栓体となる「流れ遮断部で流出流れを遮断する物体」の形状につき、ｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの物体であれば「球体」に限定されない。すなわち、楕円、円錐、半球、多面体など任意の形状でもよい。任意形状物体の一部が嵌合し流路を閉塞する流れ遮断部を配設すれば同様の分離が実現できる。任意形状は膜状でもよい。膜状のときは嵌合という流れ遮断状態ではなく、狭められた流路または容器の流出孔を覆うように閉塞して流れを遮断する。【００４８】  同様に、栓体となる「流れ遮断部で流出流れを遮断するｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの物体」は、形状一定の物体ではなく、不定形の物体であってもよい。その不定形物体が流路の流れ遮断部に栓のように嵌合し、流出流れが遮断できればよい。分離前の反応でｄ１より大でｄ２未満の比重ｄｓの物体が生成され、狭められた流路または容器の流出孔を不定形、かつ、薄膜状に覆うように閉塞して流れを遮断すると理想的である。【００４９】  形状一定の物体を用いる場合、その形状一定の物体面と物体面の一部が嵌合する流れ遮断部の表面との間に、分離対象の液体中にある徴小固体が挟まることがある。その場合、嵌合が不完全となり、ちょろちょろと過誤流出してしまう。不定形の物体を用いて微小固体を抱き込むようにして嵌合不完全を防ぐ、嵌合面の片面または両面の表面を柔軟材質として固体の微小物をかかる柔軟材質部にフレキシブルに捕獲して閉塞不完全を防ぐ、といった工夫が考えられる。【００５０】  液／液分離界面の検知装置の別態様を追記する。膜状を含む任意の形状の物体を入れた液体容器、および前記任意形状物体の検知手段によって液／液分離界面を検知する、とした態様でもよい。また、不定形の物体を入れた液体容器、および前記不定形物体の検知手段によって液／液分離界面を検知する、とした態様でもよい。【００５１】  以上述べたように、本発明では比重差（密度差）で液／液分離している複数液体、特に発明者の提案する「温度で相溶・分離を可逆変化する溶媒セット」が分離状態にある液／液分離界面を検知する簡素なセンサーを提案した。またこういった界面センサーを使わない（センサーレス）で液／液分離操作を自動的に行う装置を提案した。液／液分離が容易に、かつ、精密にできるようになる。このことで特に発明者が提案する溶媒セットで化学反応等のプロセスを行う場合、反応生成物回収率が向上する、または不純物（コンタミネーション）が削減する、という効果が得られる。
【産業上の利用可能性】
【００５２】  本発明は、比重差（密度差）で二重層をなしている複数液体を個別に分離する用途に適用できる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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【図１２】
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【図１３】
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【国際調査報告】
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