(57)【要約】第一に、不純物が少なく且つ天然石英ガラスと同等以上の高温粘度特性を有し、高温環境下にあっても変形し難い合成石英ガラスの製造方法、特に発泡が無く緻密な高耐熱性合成石英ガラスの製造方法を提供する。第二に、本発明の製造方法により容易に得られる高耐熱性合成石英ガラス体、特に、発泡が無く緻密、赤外線吸収率及び放出率が高い、またアルカリ金属拡散防止効果が極めて高い透明又は黒色石英ガラス体を提供する。  ２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上である高耐熱性石英ガラス体を製造する方法であって、シリカ多孔質体を、還元処理した後、焼成して緻密なガラス体とするようにした。
2004050570.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上である石英ガラス体を製造する方法であって、シリカ多孔質体を還元処理及び焼成処理して緻密なガラス体とすることを特徴とする合成石英ガラスの製造方法。
【請求項２】
前記還元処理を１００℃以上１３００℃以下の反応温度で行った後、前記焼成処理を１３００℃以上１９００℃以下の反応温度で行い、緻密なガラス体を得ることを特徴とする請求項１記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項３】
前記還元処置及び焼成処理を、１００℃以上１９００℃以下の反応温度で同時に行うことを特徴とする請求項１記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項４】
前記還元処理が、前記シリカ多孔質体を、還元性を有する気体と、該気体を含む雰囲気中で所定温度範囲で反応させる処理であることを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項５】
前記還元性を有する気体が、窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物であることを特徴とする請求項４記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項６】
前記揮発性珪素化合物が、シラザン、オルガノシラザン、オルガノハロゲンシラン、シロキサン、オルガノシロキサン、アルコキシシラン、アロキシシラン、シラン、オルガノシラン及びオルガノポリシランからなる群から選択された少なくとも１種の化合物であることを特徴とする請求項５記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項７】
前記揮発性珪素化合物が、ヘキサメチルジシラザンであることを特徴とする請求項６記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項８】
前記揮発性珪素化合物が、ヘキサメチルジシロキサンであることを特徴とする請求項６記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項９】
前記還元処理を１００℃以上８００℃以下の反応温度で行った後、１３００℃以上１９００℃以下で焼成して透明なガラス体を得ることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項１０】
前記シリカ多孔質体を、炭素を含む気体と４００℃以上１３００℃以下で反応させる還元処理を行った後、１３００℃以上１９００℃以下で焼成して、緻密化した黒色ガラス体を得ることを特徴とする請求項１〜８のいずれか１項記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項１１】
前記還元処理後、水素を含む雰囲気中で加熱処理し、その後、焼成処理して緻密なガラス体とすることを特徴とする請求項１〜１０のいずれか１項記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項１２】
前記緻密なガラス体を、さらに非酸化性雰囲気中にて大気圧を超える圧力下で１２００℃〜１９００℃の温度範囲で加熱処理することを特徴とする請求項１〜１１のいずれか１項記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項１３】
前記緻密なガラス体を、不活性ガス雰囲気中にて大気圧を超える圧力〜１００００ｋｇ／ｃｍ２の圧力下で１２００℃〜１９００℃の温度範囲で加熱処理することを特徴とする請求項１２記載の合成石英ガラスの製造方法。
【請求項１４】
請求項１〜１３のいずれか１項記載の方法で製造される合成石英ガラス体。
【請求項１５】
２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上であり、含有される炭素濃度、窒素濃度及び塩素濃度がそれぞれ１００００ｐｐｍ以下であることを特徴とする高耐熱性合成石英ガラス体。
【請求項１６】
請求項１〜９，１１〜１３のいずれか１項記載の方法で製造される透明石英ガラス体であって、含有される窒素濃度が１００ｐｐｍ以下及び含有される炭素濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする合成石英ガラス体。
【請求項１７】
含有される窒素濃度と炭素濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項１６記載の合成石英ガラス体。
【請求項１８】
請求項１〜８，１０〜１３のいずれか１項記載の方法で製造される黒色石英ガラス体であって、含有される炭素濃度が１００ｐｐｍを超え１００００ｐｐｍ以下であることを特徴とする合成石英ガラス体。
【請求項１９】
請求項１〜８，１０〜１３のいずれか１項記載の方法で製造される緻密な石英ガラス体であって、該石英ガラス体が、その表面部位に窒素濃度と炭素濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下である透明部分を有し、且つその内部に炭素濃度が１００〜１００００ｐｐｍの範囲である黒色部分を有することを特徴とする合成石英ガラス体。
【請求項２０】
請求項１〜１３のいずれか１項記載の方法で製造される緻密な石英ガラス体であって、該石英ガラス体が、その表面部位にＯＨ基濃度が１０ｐｐｍ以下である部分を有し、且つその内部にＯＨ基濃度が１０ｐｐｍ〜３００ｐｐｍの範囲である部分を有することを特徴とする合成石英ガラス体。
【請求項２１】
前記還元処理が、水酸基を含むシリカ多孔質体を、窒素及び／又は炭素を含み且つハロゲン元素を含む揮発性珪素化合物と反応させる処理であって、前記表面部位のハロゲン元素濃度が１００〜５０００ｐｐｍであることを特徴とする請求項２０記載の合成石英ガラス体。
【請求項２２】
前記揮発性珪素化合物が、トリクロロメチルシランであることを特徴とする請求項２１記載の合成石英ガラス体。
【請求項２３】
前記表面部位の窒素濃度が５０ｐｐｍ以下、及び／又は炭素濃度が５０ｐｐｍ以下であることを特徴とする請求項２０〜２２のいずれか１項記載の合成石英ガラス体。
【請求項２４】
前記還元処理において、前記シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して０．１〜３．０倍のモル数の前記還元性を有する気体を使用することを特徴とする請求項１６，１７，２０〜２３のいずれか１項記載の合成石英ガラス体。
【請求項２５】
前記還元処理が、水酸基を含むシリカ多孔質体を、炭素を含む気体と反応させる処理であって、前記シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して２〜１０倍のモル数の該炭素を含む気体を使用することを特徴とする請求項１８又は１９記載の合成石英ガラス体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は、多孔質石英ガラス体を熱処理して得られる合成石英ガラスの製造方法、及び高耐熱性合成石英ガラス体に関する。
【背景技術】  合成石英ガラスの製造は、主にハロゲン化珪素の火炎加水分解により得られたシリカ多孔質体を、高温で緻密化して製造する方法がよく知られている。このようにして得られる合成石英ガラス体は、火炎加水分解工程を経ているため、シリカ多孔質体内に多量のＯＨ基を含んでいる。合成石英ガラス中のＯＨ基が多量に存在すると、その合成石英ガラスの粘度が下がり、耐熱性が下がり、１０００℃以上で使用される半導体工業用石英ガラス治具用途としては、変形を起こして好ましくない。
この対策として、日本特開昭５４−１２７９１４号公報では、ガラス形成原料を熱酸化または加水分解して、支持棒の端面に二酸化珪素（ＳｉＯ２）を主成分とするガラス形成物質を付着させ、多孔質ガラスを作製し、この多孔質ガラス焼結体を８００〜１０００℃でハロゲン元素を含むガラス形成原料ガスにさらした後、透明ガラス化して、無水ガラス母材を作製することを開示している。ガラス形成原料ガスとしては、ＳｉＣｌ４、ＳｉＢｒ４、ＧｅＣｌ４、ＢＢｒ３、ＰＯＣｌ３、ＰＣｌ３等を例示している。
上記の方法によって得られる合成石英ガラスは、不純物が少ないことから、半導体製造工程において使用される天然水晶を原料とする石英ガラス素材に代わるものとして期待されてきたが、高温製造工程における変形が大きな欠点として認識されていた。
上記したような塩素系のガスを使用する脱水処理によって、石英ガラス中のＯＨ基が完全に脱水されても、上昇する粘度の値には限界があり、この値は、未脱水の合成石英ガラスよりは若干大きいが、天然石英ガラスよりは、あきらかに小さいものであった。一般的に、合成石英ガラスの粘度（本発明において、粘度の単位はポアズを用いた）は、１２８０℃でのＬｏｇηの値で、未脱水品が１１．４、脱水品が１１．６であり、天然石英ガラスは１１．９以上である。
高耐熱性のガラスを製造する方法としては、Ａｌを含有させる方法が日本特開平３−８３８３３号公報に開示されているが、この方法では、金属不純物等の不純物が含有されてしまうという問題があった。
また、多孔質体中のＯＨ基を除去するガスとして、塩素等のハロゲン系ガスの代りにアンモニア或いはアンモニア系のガスも使用可能であるが、この場合、脱水反応の後に残留するＮＨ基が起因となって、透明ガラス後のガラス体中に泡を多発するため、製品化されなかった。
前記発泡の問題を解決する方法として、日本特開平７−３００３２４号公報は、アンモニアを含む雰囲気中で加熱処理して得られた窒素ドープ多孔体を非酸化性雰囲気下で加熱焼成した後、さらに該焼成体を５００ｋｇ／ｃｍ２以上の高圧下、１４００℃〜２０００℃の温度範囲で高温加熱処理を行う方法を提案している。しかしながら、該方法は高圧下での加熱処理を要するため、特別な装置が必要であった。
また、熱処理温度が１０００℃を超える場合、石英ガラス治具が、赤外線を乱反射して、炉内温度が不均一になりシリコンウエーファの品質も不安定になるなどの問題があった。
一方、従来、黒色石英ガラスを製造する方法としては、酸化銅、二酸化マンガン、三二酸化クロム、三二酸化鉄、及び五酸化バナジウム等の金属酸化物類を添加することにより黒色に着色する方法が知られている（日本特開平４−２５４４３３号公報等）。しかしながら、黒色化剤を用いた方法では、完全に均一な黒色ガラスを得ることが困難であった。
他方、半導体製造工程では、Ｎａ、Ｋ、Ｌｉなどのアルカリ金属は素子に欠陥を引き起こす元素として考えられている。シリコンウエーファの熱処理工程で処理炉から上記金属汚染がある場合、シリコンウエーファをセットする、石英チューブ、石英ボートがこれらの汚染を防止する役割も果たすが、電気溶融性の低ＯＨ天然石英あるいは、塩素の無い合成石英製の石英ガラス素材では、上記汚染の防止効果が小さかった。
【発明の開示】
本発明は、第一に、不純物が少なく且つ天然石英ガラスと同等以上の高温粘度特性を有し、高温環境下にあっても変形し難い合成石英ガラスの製造方法、特に発泡が無く緻密な高耐熱性合成石英ガラスの製造方法を提供することを目的とする。
本発明は、第二に、本発明の製造方法により容易に得られる高耐熱性合成石英ガラス体、特に、発泡が無く緻密、赤外線吸収率及び放出率が高い、またアルカリ金属拡散防止効果が極めて高い透明又は黒色石英ガラス体を提供することを目的とする。
上記課題を解決するため、本発明者らは、鋭意研究を重ねた結果、紫外域の透過率測定において、約２４５ｎｍ（５．０ｅＶ）の波長域に大きな吸収帯を有する合成石英ガラスが、優れた耐熱性を有していることを見出した。
また、従来の製造方法によって得られる合成石英ガラスは、加水分解反応を伴うため、得られる多孔質体中に多量の水酸基を含む。この水酸基は、ガラスの粘度を下げ、半導体工業用分野に使用される石英素材としては、好ましくないため、通常、上記したように、塩素系のガスを使用して、多孔質体中の水酸基と反応させて除去する脱水処理が行われている。しかしながら、塩素系のガスを使用する脱水処理によって、多孔質体中には相当量の塩素が残ることになる。
本発明者らは、鋭意研究の結果、多孔質体中に残留する塩素が、加熱処理して緻密化した石英ガラスの高温での粘度を下げる一因となっていることを見出した。さらに、高温での粘度を上げるには、多孔質体中の脱水処理から緻密工程に入るまでの間に、脱水を完全に実施するとともに、残留する塩素濃度を粘度に対する影響がでないレベルまで低減すればよいことを見出した。
また、本発明者らは、シリカ多孔質ガラスを還元処理する際の反応温度又はシリカ多孔質体中の水酸基と還元性を有する気体とのモル比に応じて、容易に透明及び黒色石英ガラス体を得ることができることを見出した。
本発明の合成石英ガラスの製造方法は、２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上である石英ガラス体を製造する方法であって、シリカ多孔質体を、還元処理及び焼成処理して緻密なガラス体とすることを特徴とする。上記シリカ多孔質体は、水酸基を含んでいても良く、含んでいないものでも良い。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、還元処理を行った後、焼成処理を行ってもよく、また還元処理及び焼成処理を同時に行ってもよい。
前記還元処理としては、特に限定されないが、前記シリカ多孔質体を、真空中、又は還元性を有する気体と、該気体を含む雰囲気中で所定温度範囲で反応させる処理が好適である。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、上記還元処理を１００℃以上１３００℃以下、好ましくは５００℃以上１０００℃以下の反応温度で行った後、上記焼成処理を１３００℃以上１９００℃以下、好ましくは１３００℃以上１７５０℃以下の反応温度で行い、緻密なガラス体を得ることが好適である。また、還元処理及び焼成処理を同時に行う場合、１００℃以上１９００℃以下の反応温度を採用することができる。本発明の合成石英ガラスの製造方法において、上記焼成処理を減圧下で行うことが好ましい。
前記還元性を有する気体（反応ガスと称することもある。）としては、窒素、炭素及び塩素の少なくとも１種を含む気体が好ましい。具体的には、例えば、アンモニア（ＮＨ３）、ヒドラジン（Ｎ２Ｈ４）、エタノール（Ｃ２Ｈ５ＯＨ）、一酸化炭素（ＣＯ）、塩素（Ｃｌ２）等が挙げられる。
また、上記還元性を有する気体としては、揮発性珪素化合物、特に、窒素、炭素及び塩素の少なくとも１種を含む揮発性珪素化合物がより好適である。具体的には、例えば、四塩化ケイ素（ＳｉＣｌ４）、ヘキサメチルジシラザン（［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２ＮＨ）、トリクロロメチルシラン（（ＣＨ２Ｃｌ）３ＳｉＨ）等が挙げられる。
さらに、前記還元性を有する気体として、窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物が特に好ましい。
上記還元性を有する気体は１種又は２種以上混合して用いることができる。２種以上混合して用いる場合、その組み合わせは特に限定されず、例えば、窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物とアンモニアとの混合物を用いることもできる。
前記揮発性珪素化合物としては、具体的には、シラザン、オルガノシラザン、オルガノハロゲンシラン、シロキサン、オルガノシロキサン、アルコキシシラン、アロキシシラン、シラン、オルガノシラン及びオルガノポリシランからなる群から選択された少なくとも１種の化合物が好ましく、ヘキサメチルジシラザン、及びヘキサメチルジシロキサンが更に好ましい。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、前記還元処理を１００℃以上８００℃以下の反応温度で行った後、１３００℃以上１９００℃以下、好ましくは減圧下で焼成することにより、透明なガラス体を得ることができる。
本発明の合成石英ガラス体の製造方法において、上記シリカ多孔質体を、炭素を含む気体と４００℃以上１３００℃以下で反応させる還元処理を行った後、１３００℃以上１９００℃以下、好ましくは減圧下で焼成することにより、緻密化した黒色ガラス体を得ることができる。
また、前記還元処理において、シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して０．１〜３．０倍のモル数の還元性を有する気体を使用することにより、透明石英ガラス体を製造することができる。
前記還元処理において、前記シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して２〜１０倍のモル数の還元性を有し、炭素を含む気体を使用することにより、黒色石英ガラス体を製造することができる。
本発明の合成石英ガラス体の製造方法において、水素を含む雰囲気中での加熱処理（水素処理）を行うことにより、高温粘度特性が非常に優れた合成石英ガラス体を得ることができる。
上記水素処理を含む方法の第一の例として、前記還元処理後、水素を含む雰囲気中で加熱処理し、その後、焼成処理して緻密なガラス体とすることが挙げられる。上記水素を含む雰囲気中での加熱処理を１００℃〜１３００℃の温度範囲で行うことが好ましい。
上記水素処理を含む方法の第二の例として、前記還元処理を、前記還元性を有する気体（例えば、前記窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物、アンモニア、及びこれらの混合物等）及び水素を含む雰囲気中で行うことが挙げられる。
上記水素処理を含む方法の第三の例として、前記焼成処理を、水素を含む雰囲気中で行うことが挙げられる。この場合、前記焼成処理を、１０００℃〜１９００℃の温度範囲で行うことが好適である。
上記水素処理を含む方法の第四の例として、シリカ多孔質体を、還元性を有する気体と水素を含む雰囲気中で反応させ、還元処理及び焼成処理を同時に行う方法が挙げられる。この場合、前記還元処置及び焼成処理を、１００℃〜１９００℃の範囲の反応温度で行うことが好ましい。
本発明の合成石英ガラス体の製造方法において、前記還元処理後、アンモニアを含む雰囲気中で加熱処理（アンモニア処理）し、その後、焼成して緻密なガラス体とすることが好ましい。このアンモニアを含む雰囲気中での加熱処理は、１００℃〜１３００℃の温度範囲で行うことが好適である。
また、還元処理後、前記水素処理と前記アンモニア処理を併用することも可能である。両処理を併用する場合、順序は特に制限されず、どちらを先に行っても良く、また、両処理を同時に行う、即ち、水素及びアンモニアを含む雰囲気中で加熱処理を行っても良い。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、前記焼成処理により得られた緻密なガラス体を、さらに非酸化性雰囲気中にて大気圧を超える圧力下で１２００℃〜１９００℃の温度範囲で加熱処理することにより、発泡が無く緻密な高耐熱性合成石英ガラス体が得られる。前記還元処理を、前記窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物を含む雰囲気中で１００℃〜１３００℃の反応温度で行った後、１３００℃〜１７５０℃で減圧下にて焼成して、緻密な石英ガラス体とし、その後、不活性ガス雰囲気中にて大気圧を超える圧力〜１００００ｋｇ／ｃｍ２の圧力下で１２００℃〜１９００℃の温度範囲で加熱処理することが好適である。
本発明の合成石英ガラス体の第一の態様は、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される石英ガラス体である。
本発明の合成石英ガラス体の第二の態様は、２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上であり、含有される炭素濃度、窒素濃度及び塩素濃度がそれぞれ１００００ｐｐｍ以下であることを特徴とする高耐熱性合成石英ガラス体である。
本発明の合成石英ガラス体の第三の態様は、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される透明石英ガラス体であって、含有される窒素濃度が１００ｐｐｍ以下及び含有される炭素濃度が１００ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
上記本発明の透明石英ガラス体において、含有される窒素濃度と炭素濃度をそれぞれ５０ｐｐｍ以下、より好ましくは２０ｐｐｍ以下とすることにより、電気加熱工程のみならず、火炎加熱加工工程においても発泡が無く、泡の無い高耐熱性合成石英ガラス体が得られる。この場合、残留する窒素や炭素の量を、５０ｐｐｍ以下に抑制するため、投入する上記還元性を有する気体のモル数を、上記シリカ多孔質体が含むＯＨ基のモル数に対して、０．１〜３．０倍とすることが重要である。
本発明の合成石英ガラス体の第四の態様は、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される黒色石英ガラス体であって、含有される炭素濃度が１００ｐｐｍを超え１００００ｐｐｍ以下であることを特徴とする。
炭素濃度が１００ｐｐｍ〜１００００ｐｐｍの範囲である素材を製造するためには、上記還元処理において、還元性を有する気体として炭素を含む気体、好ましくは炭素を含む揮発性珪素化合物を用いて、投入される該炭素を含む気体のモル数を、シリカ多孔質体中のＯＨ基のモル数に対して、２〜１０倍とすることが重要である。これにより、十分な炭素が残留し、全体に均質な黒色石英ガラス素材が焼成され、これを使用して、黒色石英ガラス塊、シリンダー、板、チューブと、石英ボートなどの治具が製造される。
これらの石英ガラス部材は、赤外線吸収率が高くかつ放出率も高いので、全体に均一な恒温域が形成され、シリコンウエーファの熱処理などに極めて好適である。
また、この素材を成形して所望の形状の石英ガラス体を得る場合には、加熱手段を電気溶融加熱で行うことが好適である。火炎加熱溶融では、黒色部分の炭素が火炎ガスと反応して、発泡し易いが、電気溶融加熱は、赤外線放射による熱伝達が主であるから、不活性ガス或いは、真空雰囲気とすることによりガスとの反応を防止することができる。上記電気溶融加熱では、一般的なカーボン加熱炉、抵抗加熱炉、誘導加熱炉等が用いられる。
また、上記黒色石英ガラス体を素材として、石英治具、例えば、ボートなどの複雑な形状の部材を製造する際、部品を研削（例えば、ＮＣ研削、ＧＣ研削等）で削り出し、それを組み立てて最終形状とすることが好ましい。具体的には、上記本発明の黒色石英ガラス体を、黒色部分を切り出して研削加工してその後、組み立てる工程のみをとり、ガスによる加熱加工を採用せず、部材を作成する。
本発明の合成石英ガラス体の第五の態様は、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される緻密な石英ガラス体であって、該石英ガラス体が、その表面部位に窒素濃度と炭素濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下である透明部分を有し、且つその内部に炭素濃度が１００〜１００００ｐｐｍの範囲である黒色部分を有することを特徴とする。
上記還元処理が、水酸基を含むシリカ多孔質体を、炭素を含む気体、好ましくは炭素を含む揮発性珪素化合物、と反応させる処理であって、該シリカ多孔質体中の水酸基のモル数に対して、２〜１０倍のモル数の該炭素を含む気体を使用することにより、内部に炭素濃度が１００〜１００００ｐｐｍの範囲である黒色部分を有する石英ガラス体を容易に製造することができる。表面の透明部分は、多孔質ガラス体を焼成する工程で、雰囲気の真空度や処理時間を調整し、所望の厚さに形成できる。
窒素濃度と炭素濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下である透明部分を表面部位（表面厚さ１ｍｍ〜２０ｍｍ）として、内部に炭素濃度が１００〜１００００ｐｐｍの範囲である黒色部分を有する石英ガラス体から製造される石英ガラス塊、シリンダー、板、チューブと、石英ボートなどの治具は、赤外線均一吸収部材であるとともに、表面部分に、非反応部分である透明低炭素部分を有するので、通常の火炎加熱加工が可能で、極めて有用かつ加工機能性に富んだ素材となる。
本発明の合成石英ガラス体の第一〜第五の態様において、含有されるＯＨ基濃度が３０ｐｐｍ以下であることが好ましく、１０ｐｐｍ以下であることがより好ましい。
本発明の合成石英ガラス体の第六の態様は、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される緻密な石英ガラス体であって、該石英ガラス体が、その表面部位（表面厚さ１ｍｍ〜２０ｍｍ）にＯＨ基濃度が１０ｐｐｍ以下である部分を有し、且つその内部にＯＨ基濃度が１０ｐｐｍ〜３００ｐｐｍの範囲である部分を有することを特徴とする。
上記合成石英ガラス体の第六の態様において、上記還元処理が、水酸基を含むシリカ多孔質体を、炭素及び／又は窒素を含み且つハロゲン元素を含む揮発性珪素化合物、好ましくはトリクロロメチルシラン、と反応させる処理であって、前記表面部位のハロゲン元素濃度が１００〜５０００ｐｐｍであることが好ましい。また、前記表面部位の窒素濃度が５０ｐｐｍ以下、及び／又は炭素濃度が５０ｐｐｍ以下であることが好適である。
前記還元処理において、前記シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して０．１〜３．０倍のモル数の前記還元性を有する気体を使用することが好適である。
例えば、上記還元性を有する気体がハロゲン元素を含む揮発性珪素化合物である場合、焼成して得られる緻密な石英ガラス体の表面部位のハロゲン元素濃度は、１００〜５０００ｐｐｍとなり、ＯＨ基濃度が１０ｐｐｍ以下となる。このとき、上記揮発性珪素化合物が、シリカ多孔質体内部に十分に拡散する前に反応を終了させると、該内部は十分反応が行われずＯＨ基が１０ｐｐｍ〜３００ｐｐｍ残留する。
このようにして得られる、内部にＯＨ基を有する石英ガラス体を素材とした板、チューブと、石英ボートなどの治具は、アルカリ金属拡散防止効果が極めて高い高機能性石英治具となる。
【図面の簡単な説明】  図１は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第一の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図２は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第二の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図３は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第三の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図４は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第四の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図５は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第五の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図６は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第六の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図７は、実施例１−１〜１−６における２４５ｎｍの吸収係数と粘度との関係を示すグラフであり、粘度の対数値（１０ｇη）を吸収係数の対数に対してプロットしたものである。
【発明を実施するための最良の形態】  以下に本発明の実施の形態を添付図面に基づいて説明するが、図示例は例示的に示されるもので、本発明の技術思想から逸脱しない限り種々の変形が可能なことはいうまでもない。
図１は、本発明の合成石英ガラス体の製造方法における第一の態様の手順の大略を示すフローチャートである。図１に示した如く、シリカ多孔質体、好ましくは水酸基を含むシリカ多孔質体を準備し（ステップ１００）、還元処理を行った後（ステップ１０２）、焼成処理を施して（ステップ１０６）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。
上記シリカ多孔質体としては、ハロゲン化珪素の火炎加水分解で得た多孔質体や、ゾルゲル法によって得られた多孔質体を用いることができる。
上記シリカ多孔質体に還元処理を施す（ステップ１０２）に先立ち、該シリカ多孔質体を減圧雰囲気で反応温度近傍で余熱するのが好ましい。
上記還元処理としては、特に限定されないが、真空中で高温で反応させる処理、又は還元性を有する気体と、該気体を含む雰囲気中で反応させる処理が好適である。前記ステップ１０２は、１００℃〜１３００℃、より好ましくは５００℃以上１０００℃以下の温度範囲で、３０分以上保持されることが好ましい。
上記還元性を有する気体としては、炭素、窒素、塩素等を有する還元性ガスが好ましく、より好ましくは窒素及び／又は炭素を含む気体、特に好ましくは窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物が挙げられる。
上記ステップ１０２において、反応ガスとして窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物を用いることにより、反応時にＳｉ−Ｎ結合やＳｉ−Ｃ結合が形成され、緻密化後のガラス体の粘度を向上させる。なお、反応ガスとして揮発性珪素化合物を用いる場合、上記ステップ１００において、水酸基を含むシリカ多孔質体を準備する。上記シリカ多孔質体中に含有される水酸基は、５０〜１０００ｐｐｍあれば充分である。
前記窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物としては、特に限定されず、例えば、シラザンやオルガノシラザン等のＳｉ−Ｎ結合を有する珪素化合物、シロキサン、オルガノシロキサン、アルコキシシラン、アロキシシラン等のＳｉ−Ｏ結合を有する珪素化合物、シラン、オルガノハロゲンシラン、オルガノシラン、オルガノポリシラン、シリコーン化合物等が好適な例として挙げられ、ヘキサメチルジシラザン等のオルガノシラザンやヘキサメチルジシロキサン等のオルガノシロキサンがより好ましい。特に、ヘキサメチルジシラザン等のオルガノシラザンによる反応が最も容易にＳｉ−Ｎ結合を構成し、粘度上昇に効果的であり好適である。
本発明で用いられる揮発性珪素化合物としては、具体的には、シラザン（例えば、ジシラザン、トリシラザン等）、オルガノシラザン（例えば、ヘキサメチルジシラザン、ヘキサエチルジシラザン、ヘキサフェニルシラザン、トリエチルシラザン、トリプロピルシラザン、トリフェニルシラザン、ヘキサメチルシクロトリシラザン、オクタメチルシクロテトラシラザン、ヘキサエチルシクロトリシラザン、オクタエチルシクロテトラシラザン、ヘキサフェニルシクロトリシラザン等）、オルガノハロゲンシラン（例えば、フルオロトリメチルシラン、クロロトリメチルシラン、トリクロロメチルシラン、ブロモトリメチルシラン、ヨードトリメチルシラン、メチルジクロロシラン、フェニルトリクロロシラン、ジフェニルジクロロシラン、トリフロロプロピルトリクロロシラン、ヘプタデカフロロデシルトリクロロシラン、トリス（２，４−ペンタンジオナト）ケイ素（ＩＶ）臭化物等）、酢酸珪素、オルガノアセトキシシラン（例えば、アセトキシトリメチルシラン等）、メタ珪酸、シラン（例えば、モノシラン、ジシラン、トリシラン等）、（エトキシカルボニルメチル）トリメチルシラン、オルガノシラン（例えば、メチルシラン、テトラメチルシラン、トリメチルプロピルシラン、アリルトリメチルシラン、ジメチルシラン、テトラエチルシラン、トリエチルシラン、テトラフェニルシラン等）、オルガノポリシラン（例えば、ヘキサメチルジシラン、ヘキサエチルジシラン、ヘキサプロピルジシラン、ヘキサフェニルジシラン、オクタフェニルシクロテトラシラン等）、オルガノシラノール（例えば、トリメチルシラノール、ジエチルシランジオール等）、トリメチル（トリフルオロメタンスルホニルオキシ）シラン、トリメチル（メチルチオ）シラン、アジドトリメチルシラン、シアノトリメチルシラン、（エトキシカルボニルメチル）トリメチルシラン、Ｎ，Ｏ−ビス（トリメチルシリル）アセトアミド、シロキサン（例えば、ジシロキサン、トリシロキサン等）、オルガノシロキサン（例えば、ヘキサメチルジシロキサン、ヘキサエチルジシロキサン、ヘキサプロピルジシロキサン、ヘキサフェニルジシロキサン、オクタメチルトリシロキサン、デカメチルテトラシロキサン、ドデカメチルペンタシロキサン、ヘキサメチルシクロトリシロキサン、オクタメチルシクロテトラシロキサン、ヘキサフェニルシクロトリシロキサン、オクタフェニルシクロテトラシロキサン、オクタメチルスピロ［５．５］ペンタシロキサン等）、アルコキシシラン（例えば、テトラメトキシシラン、トリメトキシメチルシラン、ジメトキシジメチルシラン、メトキシトリメチルシラン、トリメトキシフェニルシラン、ジメトキシジフェニルシラン、テトラエトキシシラン、トリエトキシメチルシラン、ジエトキシジメチルシラン、トリエトキシフェニルシラン、ジエトキシジフェニルシラン、トリメトキシヘキシルシラン、トリエトキシヘキシルシラン、トリメトキシデシルシラン、トリエトキシデシルシラン、トリフルオロプロピルトリメトキシシラン、ヘプタデカトリフルオロデシルトリメトキシシラン等）、アロキシシラン（例えば、トリメチルフェノキシシラン等）、オルガノシランカルボン酸（例えば、トリメチルシリルプロピオン酸、トリメチルシリル酪酸等）、オルガノシランチオール（例えば、トリメチルシランチオール等）、オルガノシリコンイソシアナート（例えば、トリメチルシリコンイソシアナート、トリフェニルシリコンイソシアナート等）、オルガノシリコンイソチオシアネート（例えば、トリメチルシリコンイソチオシアナート、フェニルシリコントリイソチオシアナート等）、オルガノシルチアン（例えば、ヘキサメチルジシルチアン、テトラメチルシクロジシルチアン等）、オルガノシルメチレン（例えば、ヘキサメチルジシルメチレン、オクタメチルトリシルメチレン等）などが挙げられる。上記揮発性珪素化合物は、単独で用いてもよく、２種以上併用してもよい。
上記ステップ１０２において、前記揮発性珪素化合物を含む雰囲気にアンモニアを加えた混合ガス雰囲気中で反応を行うことが好ましい。
上記加熱処理終了後、多孔質体を減圧雰囲気内又は不活性ガス若しくは還元性ガス雰囲気内に移し１３００℃〜１９００℃の温度範囲に３０分以上保持し、焼成処理することにより（ステップ１０６）、緻密な石英ガラス体が得られる。
また、ステップ１００及びステップ１０２を上記と同様に行った後、アンモニアを含む雰囲気中で気相反応させ（ステップ１０３）、その後、焼成処理を施すことにより（ステップ１０６）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。
ステップ１０２において、上記と同様、反応ガスとして窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物を用いることが好ましい。なお、この工程においては、ステップ１０２において、前記揮発性珪素化合物を含む雰囲気に更にアンモニアを加える必要はないが、前記揮発性珪素化合物及びアンモニアを含む混合ガス雰囲気中で反応を行うことも可能である。
前記ステップ１０３は、１００℃〜１３００℃の温度範囲で、３０分以上保持されることが好ましい。
また、図１において、還元処理（ステップ１０２）を行った後、焼成処理（ステップ１０６）を行う場合を説明したが、ステップ１０２とステップ１０６を同時に行ってもよい。上記２ステップを同時に行う場合、ステップ１００を上記と同様に行った後、１００℃以上１９００℃以下の反応温度で還元処理及び焼成処理を行うことにより緻密なガラス体が得られる。
本発明の合成石英ガラスの製造方法により得られる石英ガラス体は、高温時での粘度が天然石英ガラスと同等まで上昇し（即ち、１２８０℃でのＬｏｇη１１．７以上）、耐熱性が改善された合成石英ガラスであり、紫外域の透過率測定において、約２４５ｎｍ（５．０ｅＶ）の波長域に大きな吸収帯が確認された。後述する実施例１−１〜１−６及び図７に示される如く、約２４５ｎｍの波長域の吸収係数と粘度の間には、正の相関が確認された。本発明の合成石英ガラス体が１２８０℃でのＬｏｇη１１．７以上の粘度を示したときの吸収係数の値は、０．０５ｃｍ−１以上であった。２４５ｎｍ（５．０ｅＶ）の吸収係数ｋは、下記式（１）で求めた値であり、石英ガラス中の酸素欠乏欠陥であるＳｉ−Ｓｉ結合に由来するといわれている。
Ｔ＝ｅ−ｋｄ  ・・・（１）
［上記式（１）において、Ｔは内部透過率、ｄは厚さ（ｃｍ）を示す。］
Ｓｉ−Ｓｉ結合は、前述した窒素、炭素、塩素などを有する還元性ガスと石英ガラス体中のＯが結合して多量に生成される。但し、窒素、炭素、塩素などの還元性元素が結合されずに石英ガラス体中に一定の値を超えて残留すると、著しく粘度を低下させたり、発泡の原因となるため、窒素濃度、炭素濃度及び塩素濃度を一定値以下にする必要がある。
上記本発明方法により、２４５ｎｍの吸収係数が０．０５ｃｍ−１以上であり、含有される炭素濃度、窒素濃度及び塩素濃度がそれぞれ１００００ｐｐｍ以下である本発明の高耐熱性合成石英ガラス体を製造することができる。上記合成石英ガラス体中のＯＨ基濃度は、好ましくは３０ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下である。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、反応ガスとして使用する還元性を有する気体として、ヘキサメチルジシラザン［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２ＮＨを用いた態様を例に詳細に説明する。
まず公知の方法でテトラクロロシランを加水分解してシリカ微粒子を堆積させてシリカ多孔質体を作る。このシリカ多孔質体を電気炉内に設けられた石英ガラス製の炉芯管内にセットし、所定の温度まで昇温する。このときシリカ多孔質体を反応温度近傍で一定時間保持することによりシリカ多孔質体に吸着している水分を除くことが好ましい。
次にヘキサメチルジシラザン蒸気を窒素ガスで希釈しながら流し、シリカ多孔質体と結合しているＯＨ基とヘキサメチルジシラザンとを所定温度範囲で反応させる。このとき下記化学式（１）及び（２）に示されるような反応が起こっていると考えられる。
2004050570.tif 000003
以上のように反応後、Ｓｉ−Ｓｉ、Ｓｉ−Ｎ、Ｓｉ−Ｃなどの生成物が多量に生成する。
石英ガラスは、９００℃以上の温度域では粘性流動を開始し、常温に比較して粘度が急激に低下する。上記３種類の生成物は粘性流動を起こさず、石英ガラス中でストッパーとなって、石英ガラス本体の粘性流動を抑制し、粘度低下を防ぐ。このときの高温での粘度と２４５ｎｍの吸収係数（いわゆるＳｉ−Ｓｉ結合の量）は正の相関を持つ。また、２１５ｎｍの吸収係数とも弱い正の相関を示す。
反応の終了した多孔質体を１×１０−３ｍｍＨｇ以下の減圧雰囲気内に移し１３００℃以上１９００℃以下で加熱焼成することによって緻密な高耐熱性合成石英ガラス体が得られる。後述するように反応ガスとの反応温度又は反応ガスの量に依存して透明石英ガラス体及び黒色石英ガラス体が得られるが、いずれの場合も、多孔質体中に残留したＨ２Ｎ−Ｓｉ−（ＣＨ３）３は、Ｓｉ−Ｎ又はＳｉ−Ｃを一部形成し、粘度の向上に寄与する。
次に、本発明の石英ガラスの製造方法において、反応ガスとして、ヘキサメチルジシロキサン［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２Ｏを用いた態様を例に詳細に説明する。
まず、上記ヘキサメチルジシラザンを用いた場合と同様にシリカ多孔質体を準備した後、ヘキサメチルジシロキサン蒸気を窒素ガスで希釈しながら流し、多孔質体と結合しているＯＨ基とヘキサメチルジシロキサンとを反応させる。このとき下記式（３）のような反応が起こると考えられる。
2004050570.tif 000004
反応の終了した多孔質体を１×１０−３ｍｍＨｇ以下の減圧雰囲気内に移し１３００℃以上１９００℃以下で加熱焼成することにより緻密な高耐熱性合成石英ガラス体が得られる。後述するように反応ガスとの反応温度又は反応ガスの量に依存して透明石英ガラス体及び黒色石英ガラス体が得られるが、いずれの場合も、多孔質体中に残留した［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２は、Ｓｉ−Ｃを一部形成し、粘度の向上に寄与する。
本発明の合成石英ガラスの製造方法において、上記還元処理を１００℃〜８００℃の反応温度で行い、反応終了後、多孔質体をこの温度範囲で減圧排気し、ついで１３００〜１９００℃の温度で緻密化することによって、含有される窒素濃度が１００ｐｐｍ以下、含有される炭素濃度が１００ｐｐｍ以下である透明な石英ガラス体が得られる。
上記還元処理において、反応ガスとして炭素を含む気体を用い、加熱温度が約４００℃以上であると、多孔質体中に残留した反応ガス（例えば、シラザンガスやシロキサンガス等）が分解して、遊離炭素を多量に生成し、その後の減圧下での加熱においてもガラス体中に残留して、得られた石英ガラスは黒色に着色し、含有される炭素濃度が１００ｐｐｍを超え１００００ｐｐｍ以下である黒色石英ガラス体が得られる。なお、黒色化は還元処理の反応温度のみならず反応ガスの濃度にも依存するものであり、所望の透明度に応じて適宜、反応ガスの量及び反応温度を選択すればよい。
上記透明石英ガラス体及び黒色石英ガラス体中のＯＨ基濃度は、好ましくは３０ｐｐｍ以下、より好ましくは１０ｐｐｍ以下である。また、石英ガラス体中の塩素濃度を３０ｐｐｍ未満とすることが好ましい。
また、本発明の合成石英ガラス体の製造方法において、水素を含む雰囲気中での加熱処理（水素処理）を行うことにより、高温粘度特性が非常に優れた合成石英ガラス体を得ることができる。
図２は、本発明の高耐熱性合成石英ガラスの製造方法における第２の態様の手順の大略を示すフローチャートである。図３は、本発明の高耐熱性合成石英ガラスにおける製造方法の第３の態様の手順の大略を示すフローチャートである。図４は、本発明の高耐熱性合成石英ガラスの製造方法における第４の態様の手順の大略を示すフローチャートである。図５は、本発明の高耐熱性合成石英ガラスの製造方法における第５の態様の手順の大略を示すフローチャートである。
図２に示した如く、ステップ１００及びステップ１０２を上記と同様に行った後、水素を含む雰囲気中で加熱処理し（ステップ１０４）、焼成処理を施して（ステップ１０６）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。
図２のステップ１０２において、反応ガスとして、上記窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物（但し、ハロゲン化シランを除く）を選択し、水酸基を含むシリカ多孔質体と該珪素化合物を気相反応させることが好ましい。ハロゲン化シランを含む雰囲気中で還元処理を行うと、残留するハロゲンが水素ガスと反応して、例えば、ＨＣｌ，ＨＦ等が生成し、その対価として水酸基が形成されるため、水酸基が残存して石英ガラスの高温時の粘度が低下されるため、水素処理を行う場合、ハロゲン化シランを除く揮発性珪素化合物を用いることが好ましい。
また、上記ステップ１０２は、１００℃〜１０００℃の温度範囲で、３０分以上保持されることが好ましい。
上記水素を含む雰囲気としては、１００％Ｈ２や、不活性ガスとＨ２ガスとの混合ガス、水蒸気等、分解して水素を発生するガスなら同様な効果を得ることができる。ステップ１０４は、１００℃以上、より好ましくは５００℃以上、１３００℃以下の範囲の加熱温度で３０分以上保持されることが好適である。
上記加熱処理終了後、多孔質体を減圧雰囲気内又は不活性ガス若しくは還元性ガス雰囲気内に移し１３００℃〜１９００℃の温度範囲に３０分以上保持し、焼成処理することにより（ステップ１０６）、緻密な石英ガラス体が得られる。
また、図３に示した如く、ステップ１００及びステップ１０２を上記と同様に行った後、上記水素を含む雰囲気中での加熱処理で焼成処理も同時に行い（ステップ１０５）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。ステップ１０５は、１０００℃〜１９００℃の温度範囲の加熱温度で３０分以上保持されることが好ましい。
さらに、図４に示す如く、ステップ１００を上記と同様に行った後、上記水素を含む雰囲気中で上記還元性を有する気体と気相反応させた後（ステップ１０１）、焼成処理を施して（ステップ１０６）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。
上記ステップ１０１は、上記水素を含む雰囲気ガスに上記還元性を有する気体、好ましくは窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物（但し、ハロゲン化シランを除く）を加えた混合ガス雰囲気中で、１００℃〜１３００℃で３０分以上行うことが好適である。ステップ１０６は、上記と同様に行えば良く、１３００℃〜１９００℃で行うことが好ましい。
またさらに、図５に示した如く、ステップ１００を上記と同様に行った後、上記水素を含む雰囲気ガスに上記還元性を有する気体、好ましくは窒素及び／又は炭素を含む揮発性珪素化合物（但し、ハロゲン化シランを除く）を加えた混合ガス雰囲気中での加熱処理で焼成処理も同時に行い（ステップ１０７）、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることもできる。ステップ１０７は、１００℃〜１９００℃の温度範囲の加熱温度で３０分以上保持されることが好ましい。
以下に、本発明の石英ガラスの製造方法の一例として、反応ガスとして、ヘキサメチルジシラザン［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２ＮＨを用い、水素処理を行った態様を例に詳細に説明する。
まず、上記と同様にシリカ多孔質体を準備した後、上記と同様に多孔質体と結合している水酸基とヘキサメチルジシラザンとを反応させる。
反応の終了した多孔質体を、水素を含む雰囲気内に移し加熱する。この加熱処理において、加熱温度が１００〜１３００℃の温度範囲に３０分以上保持された場合、加熱処理終了後、多孔質体を減圧雰囲気内等に移し１３００℃〜１９００℃の温度範囲に３０分以上保持され、焼成することにより緻密な石英ガラス体が得られる。上記方法により、含有される窒素濃度が１００ｐｐｍ以下、含有される炭素濃度が１００ｐｐｍ以下である高耐熱性合成石英ガラス体を製造することができる。また、上記合成石英ガラス体中の水酸基濃度は３０ｐｐｍ以下が好ましく、より好ましくは１０ｐｐｍ以下であり、塩素濃度は３０ｐｐｍ未満が好適である。
また、水素を含む雰囲気内での加熱処理において、加熱温度が１０００℃〜１９００℃の温度範囲に３０分以上保持される場合、該加熱処理で焼成も同時に行うことができる。
いずれの場合も、多孔質体中に残留したＨ２Ｎ−Ｓｉ−（ＣＨ３）３は、Ｈ２処理を行うことにより、Ｓｉ−Ｎ、Ｓｉ−Ｃ、又はＳｉ−Ｓｉを、効率的に大量生成し、粘度の向上に寄与する。
上記した本発明方法により、電気加熱工程において発泡及び泡を発生しない、緻密な高耐熱性合成石英ガラス体が得られるが、電気加熱工程のみならず、火炎加熱加工工程においても発泡が無く泡を発生しない高耐熱性合成石英ガラス体を得るためには、下記方法が好適に用いられる。
図６は、本発明の合成石英ガラスの製造方法における第６の態様の大略手順を示すフローチャートである。図６に示した如く、ステップ１００、ステップ１０２及びステップ１０６を上記と同様に行い、緻密な石英ガラス体とし、その後さらに、非酸化性雰囲気中にて大気圧を超える圧力下で１２００℃〜１９００℃の温度範囲で加熱処理を施すことにより（ステップ１０８）、発泡が無く緻密な高耐熱性合成石英ガラス体を得ることができる。
図６においてステップ１０６は、減圧下で１３００℃〜１７５０℃の温度範囲で、３０分以上保持することが好ましい。
上記に挙げた反応ガスに含まれる窒素及び炭素は、反応後Ｓｉ−ＮとＳｉ−Ｃを形成すると同時に、遊離窒素、遊離炭素を残留させ、ガラス体となった時に気体酸化物となって泡を発生させる。この泡の発生は、１７５０℃以上に加熱された場合に顕著である。また、ガス火炎で加熱溶融されると、ガラス体表面で、遊離窒素または遊離炭素が、火炎ガスまたは空気中の酸素と反応して、同様に泡を発生させる。
この泡発生を防止するため、焼成後の石英ガラス体にさらに、非酸化性雰囲気中で大気圧を超える圧力下で１２００〜１９００℃の温度範囲で熱処理を施す（ステップ１０８）。非酸化性雰囲気は、不活性ガスが好ましいが、特にＡｒが最も利便性が高く好ましい。圧力は、５００ｋｇ／ｃｍ２〜１００００ｋｇ／ｃｍ２が効果としては最も好ましいが、大気圧を超える圧力〜１０ｋｇ／ｃｍ２が、効果が確認され、且つ、最も製造的に容易で、現実的には望ましい。処理時間は、圧力及び温度条件等に応じて適宜選択すればよいが、具体的には、上記温度と圧力範囲内で３０分以上保持されることが好ましい。
以下に、本発明の石英ガラスの製造方法の一例として、反応ガスとして使用するガスとして、ヘキサメチルジシラザン［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２ＮＨを用い、緻密な石英ガラス体に更にステップ１０８を行った態様を例に詳細に説明する。
まず、上記と同様にシリカ多孔質体を準備した後、上記と同様に多孔質体と結合している水酸基とヘキサメチルジシラザンとを反応させる。
反応の終了した多孔質体を１×１０−３ｍｍＨｇ以下の減圧雰囲気内に移し１３００℃〜１７５０℃の反応温度、例えば１６００℃で加熱する。８００℃以上の温度域において上記生成物は一部分解して、遊離窒素あるいは遊離炭素を生ぜしめていて、さらに、ガラス体中で１２００℃程度からＳｉ０２と反応して、ＮＯ２、ＣＯ２となって微小気泡を形成する。
得られたガラス体を１７５０℃以上で取り扱って形状変形加工を施すと、さらに大きな気泡となり、製品として使用不可となる。この為、１７５０℃以上の加熱処理の前に、得られたガラス体を、１２００℃〜１９００℃の温度範囲で、不活性雰囲気中で、大気圧を超える圧力〜１００００ｋｇ／ｃｍ２に加圧することにより、微小泡の段階で押しつぶしてしまう。押しつぶされた泡が再度、膨張することはない。以上の結果、粘度向上に寄与するＳｉＣ、ＳｉＮを有し、１７５０℃以上の温度域でも泡及び発泡の無い、高耐熱性合成石英ガラスが得られる。
上記方法により、含有される窒素濃度が１００００ｐｐｍ以下、含有される炭素濃度が１００００ｐｐｍ以下である合成石英ガラス体が製造される。上記合成石英ガラス体中の水酸基濃度は３０ｐｐｍ以下が好ましく、より好ましくは１０ｐｐｍ以下であり、塩素濃度は３０ｐｐｍ未満が好適である。
また、本発明の合成石英ガラスの製造方法で製造される緻密な石英ガラス体において、該石英ガラス体中の表面の窒素濃度及び炭素濃度をそれぞれ５０ｐｐｍ以下、より好ましくは２０ｐｐｍ以下の範囲とすることにより、電気溶融加熱のみならず火炎溶融加熱工程を行っても発泡しない石英ガラス体を提供することができる。
以下に、上記石英ガラス体の製造方法の一例として、反応ガスとして使用するガスとして、ヘキサメチルジシラザン［（ＣＨ３）３Ｓｉ］２ＮＨを用いた態様を例に詳細に説明する。
ＯＨ基を２００ｐｐｍ含み、総ＯＨ基重量が１．０ｇである重量５ｋｇのシリカ多孔質体がセットされた炉心管内に、９．５ｇ分のヘキサメチルジシラザン蒸気を窒素ガスで希釈しながら流し、多孔質体と結合しているＯＨ基とヘキサメチルジシラザンとを１００℃〜１３００℃の反応温度、例えば、５００℃で反応させる。このとき上記式（１）及び（２）のような反応が起こると考えられる。
このとき、投入するシラザン量が不足すると表面部でシラザンが消費され、内部は、ＯＨ基が残留する。上記例のように適量（具体的には、シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して０．１〜３倍のモル数の揮発性珪素化合物）であると、焼結後の石英ガラス体全体でＯＨ基は無く、窒素濃度と炭素濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下である透明な石英ガラス体が得られる。多量であると、未反応のシラザンが多孔質体内部に炭素化合物となって残留し、該石英ガラス体の内部が黒色化する。
例えば、シリカ多孔質体が含む水酸基のモル数に対して２〜１０倍のモル数の揮発性珪素化合物を使用することにより、窒素と炭素の濃度がそれぞれ５０ｐｐｍ以下の範囲である透明部分を表面に、炭素の濃度が１００〜１００００ｐｐｍの範囲である黒色部分を内部に有する石英ガラス体が得られる。また、得られた石英ガラス体から黒色部分を削り出すことにより黒色石英ガラス体が得られる。なお、黒色化は反応温度にも依存するものであり、所望の透明度に応じて適宜、揮発性珪素化合物の量及び反応温度を選択すればよい。
以上の結果、粘度向上に寄与するＳｉ−Ｃ、Ｓｉ−Ｎを有し、１７５０℃以上の温度域で、特に加工成形工程で発泡が無く、泡の無い合成石英ガラス体が得られる。
また、投入シラザン等の揮発性珪素化合物量の調整によって、内部にＯＨ基保有部分或いは、黒色部分を有する合成石英ガラスが得られる。
ヘキサメチルジシラザンの代わりに、トリクロロメチルシラン等のハロゲンを含む揮発性珪素化合物を使えば、外面に塩素等のハロゲン元素、内部にＯＨ基を持つ特殊機能の石英部材も容易に作成できる。
【実施例】  以下に実施例をあげて本発明をさらに詳細に説明するが、これらの実施例は例示的に示されるもので、限定的に解釈されるべきでないことはいうまでもない。
（実施例１−１）
テトラクロロシランの火炎加水分解によって得た、直径１００ｍｍの柱状をした多孔質合成石英ガラス体（ＯＨ基約３００ｐｐｍ含有）約１ｋｇを、電気炉内に装着された石英ガラス製の炉心管（直径２００ｍｍ）内にセットした。次いで、炉心管内を排気した後、５００℃に加熱し、この温度で６０分間予熱した。
その後反応温度まで昇温し、反応ガスとしてヘキサメチルジシラザン蒸気をＮ２ガスで希釈しながら供給し、多孔質合成石英ガラス体中のＯＨ基と反応させた。加熱は、表１に示した反応温度にて、表示された反応時間の間その温度にて保持して行った。なお、下記表の供給速度は、反応ガスを含むＮ２ガスの流量を示したものである。
反応終了後、処理された多孔質合成石英ガラス体を真空炉内に移し、８００℃に昇温し、１×１０−３ｍｍＨｇ以下に減圧後、１時間保持し、さらに１６００℃に昇温して緻密化された合成石英ガラスを得た。
2004050570.tif 000005
（実施例１−２〜１−６）
多孔質体と反応ガスとの反応を表１に示した如く変更した以外は実施例１−１と同様に実験を行い、緻密化された合成石英ガラスを得た。
（実験例１−１〜１−４）
実験例１−１として反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。実験例１−２は、ヘキサメチルジシラザンを用いて高温かつ高濃度で脱水反応を行った。実験例１−３は、窒素雰囲気中で多孔質合成石英ガラス体の焼成を行ったものである。他の処理条件は、実施例１−１と同様であり、表１に示した通りである。なお、実験例１−４は、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものである。
実施例１−１〜１−６及び実験例１−１〜１−４で得られた上記合成石英ガラス中に残留するＯＨ基、塩素をそれぞれ赤外分光光度法及び比濁塩素分析法を用いて測定し、炭素と窒素をそれぞれ燃焼−赤外線吸収法及び水蒸気蒸留−中和滴定法で測定した。さらに１２８０℃に加熱してビームベンディング法によりその温度における粘度を測定した。さらに、２４５ｎｍの吸収係数を紫外域の透過率測定計で測定した。表２において粘度はその対数値（ｌｏｇη）を示した。これらの結果を併せて表２に示す。実施例１−１〜１−６における２４５ｎｍの吸収係数と粘度との関係を図７に示す。
2004050570.tif 000006
実施例１−１〜１−６で得られた合成石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英ガラス（実験例４）の粘度に比較して、ほぼ同程度であって、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これらの粘度の数値は、その２４５ｎｍの吸収係数と正の相関を示した。特に吸収係数を対数でとると正の相関を示した（図７）。
これに対して、実験例１−１で得られた合成石英ガラスは、２４５ｎｍの吸収係数は０．１００であったが、塩素濃度が２３００ｐｐｍであり、高温時の粘度は低い値が示された。実験例１−３で得られた合成石英ガラスの高温時の粘度は天然石英ガラスに比較して明確に低い値を示し、２４５ｎｍの吸収係数はほぼ０であった。
（実施例２−１〜２−４）
多孔質体と反応ガスとの反応を表３に示した如く変更した以外は実施例１−１と同様に実験を行い、緻密化された合成石英ガラスを得た。
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（実験例２−１〜２−３）
実験例２−１として、反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。実験例２−２として、反応ガスとしてトリクロロメチルシランを用いて脱水反応を行った。実験例２−３は、反応ガスを使用しないでＮ２ガス雰囲気下で多孔質体の焼成を行ったものである。多孔質体と反応ガスとの反応を表３に示す通りにした以外は、実施例２−１〜２−４と同様の処理条件にて緻密化された石英ガラスを得た。
天然品として、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものを用いた。
得られた石英ガラス中に残留する水酸基濃度、塩素濃度、炭素濃度及び窒素濃度、並びに１２８０℃での粘度を実施例１−１と同様に測定した。また、目視により石英ガラスの色を判別した。その結果を表４に示す。なお、表４において粘度はその対数値（ｌｏｇη）を示した。
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表４に示したように、実施例２−１〜２−４で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英の粘度より高く、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これに対して、実験例２−１の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が高く、実験例２−２の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が数百ｐｐｍ確認された。実験例２−３の石英ガラスは、真空での焼成の為、多少減少してはいるものの水酸基が残留していた。実験例２−１〜２−３で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、天然石英に比較して、同程度ないし低い値を示した。また、表４に示したように、反応温度３００℃（実施例２−１）、５００℃（実施例２−２）及び７００℃（実施例２−３）では透明な石英ガラス体が得られ、反応温度１０００℃（実施例２−４）では黒色の石英ガラス体が得られた。また、実施例２−１〜２−６における２４５ｎｍの吸収係数を実施例１−１と同様に測定した結果、いずれも０．０５ｃｍ−１以上の吸収係数が得られた。
（実施例３−１〜３−１１）
多孔質体と反応ガスとの反応を表５に示した如く変更した以外は実施例１−１と同様に実験を行い、緻密化された合成石英ガラスを得た。
2004050570.tif 000009
（実験例３−１〜３−３）
実験例３−１として、反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。実験例３−２には、反応ガスにアンモニアガスを用いて脱水反応を行った。実験例３−３には、反応ガスを使用しないでＮ２ガス雰囲気下で多孔質体の焼成を行ったものである。多孔質体と反応ガスとの反応を表５に示す通りにした以外は、実施例３−１〜３−１１と同様の処理条件にて緻密化された石英ガラス体を得た。
天然品として、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものを用いた。
上記得られた石英ガラス中に残留する水酸基濃度、塩素濃度、炭素濃度及び窒素濃度、並びに１２８０℃での粘度を実施例１−１と同様に測定した。また、目視により石英ガラスの色を判別した。その結果を表６に示す。なお、表６において粘度はその対数値（ｌｏｇη）を示した。
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表６に示したように、実施例３−１〜３−１１で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英の粘度より高く、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これに対して、実験例３−１の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が高く、実験例３−２の石英ガラス中には、多数の気泡が発生し、実験例３−３の石英ガラスは、真空での焼成の為、多少減少してはいるもののＯＨが残留していた。実験例３−１〜３−３で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、天然石英に比較して、同程度ないし低い値を示した。また、実施例３−１〜３−３及び３−５〜３−１１では透明な石英ガラス体が得られ、実施例３−４では黒色の石英ガラス体が得られた。また、実施例３−１〜３−１１における２４５ｎｍの吸収係数を実施例１−１と同様に測定した結果、いずれも０．０５ｃｍ−１以上の吸収係数が得られた。
（実施例４−１）
多孔質体と反応ガスとの反応を表７（ａ）に示した如く変更した以外は実施例１−１と同様に実験を行い、多孔質体と反応ガスと反応させた後、処理された多孔質体を加熱炉内に移し、８００℃に昇温し、Ｈ２ガスを１ｍｏｌ／Ｈｒ掛け流しながら、１時間保持し、その後、１×１０−３ｍｍＨｇ以下に減圧後、１５００℃に昇温し、１時間保持した後、室温に冷却し、緻密化された透明石英ガラスを得た。
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（実施例４−２）
表７に示した如く、反応ガスとしてヘキサメチルジシラザン蒸気の代わりにヘキサメチルジシロキサンを用いた以外は、実施例４−１と同様に実験を行い、緻密化された透明石英ガラスを得た。
（実施例４−３）
表７に示した如く、実施例４−１と同様の手順により多孔質体をヘキサメチルジシラザン蒸気と反応させ後、処理された多孔質体を加熱炉内に移し、１５００℃に昇温し、Ｈ２ガスを１ｍｏｌ／Ｈｒ掛け流しながら、１時間保持した後、室温に冷却し、緻密化された透明石英ガラスを得た。
（実験例４−１）
実験例４−１として、反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。多孔質体と反応ガスとの反応を表７の通りにし、Ｈ２ガス処理を施さなかった以外は、実施例４−１と同様の処理条件にて石英ガラス体を得た。
（実験例４−２）
実験例４−２には、反応ガスにトリクロロメチルシランガスを使用して脱水反応を行ったものである。多孔質体と反応ガスとの反応を表７の通りにした以外は、実施例４−１と同様の処理条件にて石英ガラス体を得た。
（実験例４−３）
実験例４−３は、反応ガスを使用せず窒素雰囲気中で多孔質体の焼成を行ったものである。他の処理条件は、実施例４−１と同じであり、表７に示した通りである。
（実験例４−４）
表７に示した如く、実施例４−２と同様の手順にて反応ガスと反応させた後、処理された多孔質体を真空炉内に移し、８００℃に昇温し、１×１０−３ｍｍＨｇ以下に減圧後、さらに１５００℃に昇温し、１時間保持した後、室温に冷却して、緻密化された透明石英ガラスを得た。
（実験例４−５）
実験例４−５として、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものを用いた。
得られた石英ガラス中に残留する水酸基濃度、塩素濃度、炭素濃度及び窒素濃度、並びに１２８０℃での粘度を実施例１−１と同様に測定した。それらの結果を表８に示す。なお、表８において粘度はその対数値（ｌｏｇη）を示した。
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実施例４−１〜４−３で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英の粘度に比較して明確に高く、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これに対して、実験例４−１の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が高く、実験例４−２、４−３の石英ガラスは、ＯＨが残留していた。実験例４−１、４−２で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、天然石英に比較して、低い値を示した。実験例４−４で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、実施例４−１〜４−３で得られた石英ガラスに比べ、低い値を示した。また、実施例４−１〜４−３における２４５ｎｍの吸収係数を実施例１−１と同様に測定した結果、いずれも０．０５ｃｍ−１以上の吸収係数が得られた。
また、ヘキサメチルジシラザン蒸気及びＨ２ガスの混合ガス雰囲気中で反応及び加熱処理を行った後、減圧下で焼成処理を行った場合、並びにヘキサメチルジシラザン蒸気及びＨ２ガスの混合ガス雰囲気中で反応、加熱処理及び焼成処理を行った場合のいずれも、実施例４−１〜４−３と同様、高温時の粘度が、天然水晶を原料とする天然石英の粘度よりも高い合成石英ガラスが得られた。
（実施例５−１）
多孔質体と反応ガスとの反応を表９に示した如く変更した以外は実施例１−１と同様に実験を行い、緻密化された合成石英ガラスを得た後、この石英ガラス体を、加圧炉に移し、Ａｒ雰囲気中にて、１００℃／ｈｒで１４００℃に昇温させ、同時に１０００ｋｇ／ｃｍ２まで加圧し、２時間保持したのち、室温まで冷却とともに大気圧に戻し、取り出した。得られた石英ガラス体について測定を行った。
（実施例５−２）
表９に示した如く、反応ガス条件を変更した以外は、実施例５−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実施例５−３）
表９に示した如く、緻密化された石英ガラス体に対する加圧処理条件を変更した以外は、実施例５−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実施例５−４）
表９に示した如く、実施例５−１と同様の手順により多孔質体をヘキサメチルジシラザン蒸気と反応させた後、アンモニアガスとＮ２ガスを各々１ｍｏｌ／ｈｒの流量で供給し、５００℃で３時間の処理を行った。反応終了後、実施例１と同様に焼成処理を施した後、表９に示す条件で加圧処理を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実施例５−５）
表９に示した如く、反応ガスとして、Ｎ２ガスによるヘキサメチルジシラザン蒸気に加えてアンモニアガスを１ｍｏｌ／ｈｒ供給し、混合して用いた以外は、実施例５−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実施例５−６）
表９に示した如く、反応ガスとして、ヘキサメチルジシラザン蒸気の代わりに、ヘキサメチルジシロキサンガスを用いた以外は、実施例５−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実施例５−７）
表９に示した如く、反応ガスとして、ヘキサメチルジシラザン蒸気の代わりに、トリクロロメチルシランガスを用いた以外は、実施例５−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実験例５−１〜５−５）
実験例５−１として、反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。実験例５−２には、反応ガスにアンモニアを用いて脱水反応を行った。実験例５−３、５−４には、反応ガスにヘキサメチルジシラザンを用いて脱水反応を行った。実験例５−５には、反応ガスを使用しないで多孔質体の焼成を行ったものである。多孔質体と反応ガスとの反応を表９に示す通りにし、焼成後、加圧処理を行わなかった点以外は、実施例５−１と同様の処理条件にて緻密化された石英ガラスを得た。
（実験例５−６）
実験例５−６として、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものを用いた。
2004050570.tif 000013
前記得られた石英ガラス体に対し、該石英ガラス中に残留する水酸基濃度、塩素濃度、炭素濃度及び窒素濃度、並びに１２８０℃での粘度を実施例１−１と同様に測定した。発泡試験（ＶＡＣ）は、１８００℃、１時間、真空中に、サンプルをおいて処理し、試験後のサンプル内部に新たに発生している泡を目視で確認した。それらの結果を表１０に示す。なお、表１０において粘度はその対数値を示した。
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実施例５−１〜５−７で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英（実験例５−６）の粘度に比較して、同程度ないしそれ以上であって、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これに対して、実験例５−１の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が高く、低粘度であった。実験例５−２、５−３、５−４の石英ガラス中には、粘度は天然石英並であったものの、多数の気泡が発生し、実験例５−５の石英ガラスは、真空での焼成の為、多少減少してはいるもののＯＨが残留し、低粘度であった。また、実施例５−１〜５−７における２４５ｎｍの吸収係数を実施例１−１と同様に測定した結果、いずれも０．０５ｃｍ−１以上の吸収係数が得られた。
（実施例６−１）
テトラクロロシランの火炎加水分解によって得た、直径１００ｍｍの柱状をした石英ガラスの多孔質体（含有ＯＨ基２００ｐｐｍ）約１ｋｇを、電気炉内に装着された石英ガラス製の炉心管（直径２００ｍｍ）内にセットした。次いで、炉心管内を排気した後、５００℃に加熱し、この温度で６０分間予熱した。
その後、反応温度まで昇温し、多孔質体中のＯＨ基と反応ガスとしてヘキサメチルジシラザン蒸気をＮ２ガスで希釈しながら１．９ｇ供給し、反応させた。加熱は、表１１に示した反応温度にて、３時間その温度にて保持して行った。なお、Ｎ２ガスの流量は１ｍｏｌ／ｈｒである。反応終了後、処理された多孔質体を真空炉内に移し、８００℃に昇温し、１×１０−３ｍｍＨｇ以下に減圧後、１時間保持し、さらに１６００℃に１０℃／ｍｉｎで昇温して緻密化された石英ガラスを得た。
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（実施例６−２〜６−５）
表１１に示した如く、反応ガスとして、ヘキサメチルジシラザン蒸気、又はトリクロロメチルシランガス、またはヘキサメチルジシロキサンを表１１に示した投入量を用いた。また、特に、実施例６−３では、表面５ｍｍを透明層とするため、真空焼結時の８００℃から１６００℃までを２０℃／ｍｉｎで昇温した以外は、実施例６−１と同様に実験を行い、緻密化された石英ガラス体を得た。
（実験例６−１〜６−３）
実験例６−１として、反応ガスに従来の塩素ガスを用いて脱水反応を行った。実験例６−２には、皮応ガスにヘキサメチルジシラザンを表１１に示した投入量用いて脱水反応を行った。実験例６−３は、反応ガスを使用しないで多孔質体の焼成を行ったものである。多孔質体と反応ガスとの反応条件を表１１に示す通りにし、焼成後、実施例６−１と同様の処理条件にて緻密化された石英ガラスを得た。
（実験例６−４）
実験例６−４として、天然水晶を酸水素火炎により溶融して石英ガラスとしたものを用いた。
前記得られた石英ガラス体に対し、表面部位（表面深さ１ｍｍ〜２０ｍｍ）及び内部部位をそれぞれ採取し、該石英ガラス中に残留する水酸基濃度、塩素濃度、炭素濃度及び窒素濃度、並びに１２８０℃での粘度を実施例１−１と同様に測定した。実施例６−２については、得られた石英ガラス体から黒色部分を削り出し、その黒色石英ガラス体の表面部位と内部部位を測定した。さらに、目視により石英ガラス体の色を識別した。その結果を表１２に示す。表１２において粘度はその対数値を示した。
また、前記得られた石英ガラス体に対し、加工加熱試験を行った。火炎溶融による加工加熱試験は、アセチレンガスバーナーによってガラス体サンプルを火炎照射し、ガラス体中の発泡を確認したものであり、電気溶融による加工加熱試験は、カーボンヒータ加熱炉において真空中で行ったものである。その結果を表１１に示す。
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表１２に示した如く、実施例６−１〜６−５で得られた石英ガラスの高温時の粘度は、いずれも天然水晶を原料とする天然石英（実験例６−４）の粘度に比較して、同程度ないしそれ以上であって、高温環境下にあっても変形し難いものであった。これに対して、実験例６−１の石英ガラスは、脱水は充分になされていたが、塩素の残留濃度が高く、低粘度であった。実験例６−２の石英ガラス中には、粘度は天然石英並であったものの、火炎加熱溶融による加工加熱試験後、多数の気泡が発生し、実験例６−３の石英ガラスは、真空での焼成の為、ＯＨが残留し、低粘度であった。また、実施例６−１〜６−５における２４５ｎｍの吸収係数を実施例１−１と同様に測定した結果、いずれも０．０５ｃｍ−１以上の吸収係数が得られた。
【産業上の利用可能性】  以上述べた如く、本発明の合成石英ガラスの製造方法によれば、不純物が少なく且つ天然石英ガラスと同等以上の高温粘度特性を有し、高温環境下にあっても変形し難い合成石英ガラス、特に発泡が無く緻密な高耐熱性合成石英ガラスを容易且つ効率良く製造することができる。
本発明の合成石英ガラス体によれば、不純物が少なく、天然水晶を原料とする天然石英ガラスと同等以上の高温粘度特性を有し、高温環境下にあっても変形し難い透明及び黒色の合成石英ガラス、特に、発泡が無く緻密、赤外線吸収率及び放出率が高い、またアルカリ金属拡散防止効果が極めて高い石英ガラス体を提供することができる。
以上述べたごとく、本発明は、シリコンウエーファを熱処理したり、表面にＣＶＤ膜を形成する製造工程において、使用される石英ガラス治具に使用され、特に近年、金属不純物が低減され高温処理に適した合成石英が素材として望まれているので、産業界の期待に大きく応えるものである。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【国際調査報告】
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