(57)【要約】一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３で表され、（ａ）０．０１≦ｘ≦０．５０、（ｂ）１０≦Ｓｗ１≦５００、（ｃ）２．８８≦α≦３．００を満足する合成ドロマイト類化合物１００重量部と、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種０．１〜５００重量部とを含有してなる食品添加剤組成物を提供する。但し、Ｓｗ１：ＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）、α：ｘ線回折装置による（１０４）面の面間隔。    本発明の食品添加剤組成物は、液中での再分散性、食品中での長期分散安定性に優れ、食品に添加された場合に、風味に優れた食品組成物を提供することができる。【特許請求の範囲】
【請求項１】
一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３で表され、下記の式（ａ）〜（ｃ）を満足する合成ドロマイト類化合物１００重量部に対し、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種を０．１〜５００重量部含有してなることを特徴とする食品添加剤組成物。
（ａ）０．０１≦ｘ≦０．５０
（ｂ）１０≦Ｓｗ１≦５００
（ｃ）２．８８≦α≦３．００
但し、
Ｓｗ１：窒素吸着法によるＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）
α    ：ｘ線回折装置による（１０４）面の面間隔
【請求項２】
合成ドロマイト類化合物が更に下記の式（ｄ）を満足する請求項１記載の食品添加剤組成物。
（ｄ）０．０１≦ｄｘ１≦１０
但し、
ｄｘ１：電子顕微鏡写真により測定した合成ドロマイト類化合物の平均体積粒子径（μｍ）
【請求項３】
合成ドロマイト類化合物が更に下記の式（ｅ）を満足する請求項１又は２記載の食品添加剤組成物。
（ｅ）１．５≦β≦２０
β：合成ドロマイト類化合物のアスペクト比
【請求項４】
合成ドロマイト類化合物が更に下記の式（ｆ）を満足する請求項１又は２記載の食品添加剤組成物。
（ｆ）１≦β＜１．５
β：合成ドロマイト類化合物のアスペクト比
【請求項５】
合成ドロマイト類化合物が下記（Ｉ）の方法で調製されたものである請求項１〜４のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物。
（Ｉ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んで合成ドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーにアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩から選ばれる少なくとも１種を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度０〜２５℃で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
【請求項６】
合成ドロマイト類化合物が下記（ＩＩ）方法で調製されたものである請求項１〜４のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物。
（ＩＩ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んで合成ドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーにアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩から選ばれる少なくとも１種を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度２５℃よりも高く５０℃以下で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
【請求項７】
合成ドロマイト類化合物が下記（ＩＩＩ）の方法で調製されたものである請求項１〜４のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物。
（ＩＩＩ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んでドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーに錯体形成化合物を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度０〜６０℃で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
【請求項８】
難溶性マグネシウムが下記の式（ｇ）を満足する請求項５〜７のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物。
（ｇ）５≦Ｓｗ２≦２００
Ｓｗ２：難溶性マグネシウムの窒素吸着法によるＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）
【請求項９】
食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物の粒度分布における重量平均径Ｋ（μｍ）が、０．０２≦Ｋ≦０．８である請求項１〜８のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物。
【請求項１０】
請求項１〜９のいずれか１項に記載の食品添加剤組成物を含有してなることを特徴とする食品組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】    本発明は、ヨーグルト、牛乳、豆乳、ジュース、ミルク粉末、パン、即席麺等の食品に添加してカルシウム及びマグネシウムを強化するのに有効に利用される、分散安定性の良好な食品添加剤組成物及び該食品添加剤組成物を添加してなる食品組成物に関する。
【背景技術】    近年、各種ミネラル摂取量の不足が指摘されており、この傾向は育ち盛りの子供及び老人において顕著である。中でもカルシウムは日本人が唯一不足していると言われているミネラルであり、骨形成、神経刺激感受性、筋肉の収縮等に関与している。近年、このカルシウム不足による、骨粗鬆症の増加が特に問題となっている。
また、一方で生体内でのマグネシウムの働きにも注目が集まっている。マグネシウムには、筋肉、血管を弛緩、拡張する作用等があり、人間にとって必要不可欠なミネラルである。マグネシウムが欠乏した場合、高血圧、狭心症、高脂血症等になり易いと考えられている。最近になって、カルシウムの吸収にはマグネシウムが大きな関わりを持っていることが注目され、カルシウムとマグネシウムをバランス良く取る事が非常に重要視されている。
これら、カルシウム及びマグネシウムをバランス良く摂取する為にカルシウム及びマグネシウム強化食品が販売されるようになってきており、一般的にカルシウムの含有量が多いとされている牛乳においても、さらにカルシウム及びマグネシウムを添加してミネラル強化牛乳として提供することが試みられており、その他ジュース、ミルク粉末類にもカルシウム及びマグネシウム強化した商品も多数販売され始めている。
例えば牛乳、ヨーグルトにおいては、カルシウム及びマグネシウムを強化する目的で、乳酸カルシウム、塩化カルシウム、塩化マグネシウム等の水溶性の無機又は有機酸形態のカルシウム及びマグネシウム、天然ドロマイトの水不溶性の無機形態のカルシウム及びマグネシウムが添加され使用されている。
しかしながら、水溶性の無機又は有機酸形態のカルシウム及びマグネシウムは、牛乳、ヨーグルト中のタンパク質の安定性を阻害しやすく、一定量以上の配合が困難なため、カルシウム及びマグネシウム原料として多量に使用することができないという欠点を有していた。
一方、水不溶性の天然ドロマイトは、水不溶性のため牛乳、ヨーグルト中のタンパク質の安定性を阻害することがないため、添加量の観点からは多量に用いることが可能であるものの、該天然ドロマイトは全般に比重が２．３以上と高く、また、製法上天然ドロマイトの粒度を調整する方法は、機械的に乾式による粉砕・分級を行い、グレード別に粒度調整されるが、現在の分級技術では粗大粒子と微粒子を完全に分級するのは不可能であり、牛乳中へ分散させた場合短時間で沈澱するため、食品としての美観上好ましくなく、結局その添加量は制限され多量に使用することができないという欠点を有していた。
更に、天然ドロマイト鉱物は代表的な堆積岩の一種で、有機物質を含んでいる。この有機物質は、変成作用、続成作用を通じて主に脱水素反応（石炭化作用）と水素付加反応（石油炭化水素化作用）のいずれかを経て、最終的には石墨とメタンとして存在している。その存在量は産地や採掘層によって異なるが、微量のタンパク質、アミノ酸等の有機物及び低分子炭化水素を含有していることもある。そのために白色度は低く灰色ないし灰白色を呈している。これらの岩石の色は概ね遊離炭素含有量に比例している。黒色のドロマイトで０．０３８％、灰色で０．０３２％、白色で０．０２０％程度の遊離炭素を含んでいる。これらの不純物は、ドロマイト鉱物の成因からドロマイト結晶の粒界に粘土鉱物と共存していると推定される。これら遊離炭素及び有機物を含有している場合、天然ドロマイトを食品素材として利用するに際し、色や安全性などに問題が生じる。
この欠点を補い、食品中に多量のドロマイトを添加する方法として、日本国特開平１１−１１３５３２号公報には、天然ドロマイトを主成分とする鉱物を平均粒子径３．０μｍ以下に微粉砕した食品組成物が提案されている。しかしながら、上記食品組成物において具体的に示されているドロマイトを主成分とする鉱物の最小の平均粒子径は１．２４μｍであり、かかる平均粒子径では液中で長期間分散安定な状態を保つ事が出来ない。また、日本国特開２００１−２９０５２号公報には、天然ドロマイトをメジアン径１μｍ以下に粉砕した食品組成物の製造方法が提案されており、その実施例にはメジアン径０．２６μｍのドロマイトの製造方法が例示されている。しかしながら、該公報の食品組成物も原料が天然ドロマイトである為、液中で分散安定なドロマイトを得るために天然ドロマイトを１〜１００μｍまで一度粗粉砕し、更に、湿式粉砕機を用いてメジアン径１μｍ以下まで粉砕しており、エネルギーコスト的に好ましくないだけではなく、上記のような天然の原石を粉砕する方法ではどうしても数μｍを越える粗大粒子が残存するため、液体食品に使用した場合、容器底部に粗大粒子が沈殿し、好ましい方法とは言えなかった。
また、上述した２公報の原料はいずれも天然ドロマイトである為、含有する有機物を除去するために、原料を１００〜４５０℃で加熱を行う必要があり、製造コスト上好ましくない。また、完全に有色物を取り除くためには、５００℃以上の加熱が必要であるが、ドロマイトは５００℃以上になると酸化マグネシウムと酸化カルシウムが副生してしまう為、５００℃以上の加熱を行うことが出来ず、食品において最も重要なファクターである外観上好ましくない。
更にまた、日本国特開平１０−１８２１４９号報には、水溶性カルシウム源、水溶性マグネシウム源及び水溶液中でＣＯ３２−を発生する化合物を水溶液中で攪拌下に反応させることにより均一性と結晶性に優れたドロマイト類似構造を有する複合炭酸塩の製造方法が提案されている。しかし、該方法で得られたドロマイト類化合物のＢＥＴは  ｍ２／ｇと大きいため、液体食品に用いた場合、ドロマイト粒子が沈殿してしまい、食感上好ましくないだけではなく、均一なＣａ、Ｍｇ濃度の食品組成物を得ることが出来なかった。
本発明は、かかる実状に鑑み、上記課題を解決した、ヨーグルト、牛乳、豆乳、ジュース、ミルク粉末、パン、即席麺等の食品、特にヨーグルトや牛乳への添加剤として長期間安定な高分散性を有する食品添加剤組成物及びこれを含有してなる食品組成物を提供するものである。
【発明の開示】
本発明の第１は、一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３で表され、下記の式（ａ）〜（ｃ）を満足する合成ドロマイト類化合物１００重量部に対し、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種を０．１〜５００重量部含有してなることを特徴とする食品添加剤組成物を内容とする。
（ａ）０．０１≦ｘ≦０．５０
（ｂ）１０≦Ｓｗ１≦５００
（ｃ）２．８８≦α≦３．００
但し、
Ｓｗ１：窒素吸着法によるＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）
α    ：ｘ線回折装置による（１０４）面の面間隔
本発明の第２は、上記食品添加剤組成物を含有してなることを特徴とする食品組成物を内容とする。
【発明を実施するための最良の形態】    以下、本発明を更に詳細に説明する。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物は、一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３で表され、下記の式（ａ）〜（ｃ）を満足することを特徴とする。
（ａ）０．０１≦ｘ≦０．５０
（ｂ）１０≦Ｓｗ１≦５００
（ｃ）２．８８≦α≦３．００
但し、
Ｓｗ１：窒素吸着法によるＢＥＴ比表面積（ｍ２／ｇ）
α    ：ｘ線回折装置による（１０４）面の面間隔
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物は、一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３（０．０１≦ｘ≦０．５０）で表される。ｘが０．０１未満の場合、副生物として炭酸カルシウムが、またｘが０．５０を超えると、副生物として炭酸マグネシウムが生成することが何れも避けられず、合成ドロマイトの純度が低下する。従って、好ましくは０．１〜０．５、更に好ましくは０．２〜０．５である。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物の窒素吸着法によるＢＥＴ比表面積（Ｓｗ１）は、１０≦Ｓｗ１≦５００（ｍ２／ｇ）である。ＢＥＴ比表面積（Ｓｗ１）が１０ｍ２／ｇ未満の場合、牛乳等の液体食品で長期安定性に問題生じる。一方、５００ｍ２／ｇを超える場合、凝集力が強くなり粗大粒子の原因となる。従って、好ましくは１０〜４００ｍ２／ｇ、更に好ましくは１０〜３００ｍ２／ｇである。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物のＸ線回折装置による（１０４）面の面間隔（α）は、２．８８〜３．００である。αが２．８８未満の場合、炭酸マグネシウムが副生し、一方、３．００を超える場合、炭酸カルシウムが副生し、合成ドロマイトの純度が低下する。従って、より好ましくは２．８８〜２．９８、更に好ましくは２．８８〜２．９５である。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物の電子顕微鏡写真により測定した平均体積粒子径（ｄｘ１）は特に限定されないが、通常、０．０１〜１０μｍが好ましい。平均体積粒子径が０．０１μｍ未満の場合、粒子自体が小さいことにより凝集力が強くなり、凝集による粗大粒子の原因となる傾向にある。一方、１０μｍを超える場合は、液体食品で長期分散安定な製品を得る為に、機械的に何度も分散あるいは粉砕を繰り返す必要がありコスト的に好ましくない。また、仮に粉砕を繰り返したとしても、粗大粒子が残存する為、液体食品の容器底部に粒子が沈殿するので好ましくない。従って、より好ましくは０．０２〜５μｍ、更に好ましくは０．０２〜３μｍである。
尚、平均体積粒子径の測定方法は粒子を電子顕微鏡で観察した後、座標読みとりソフト（デジタイザー）を用い、粒子の長径部分と短径部分の読み取り作業を１００個の各粒子について行い算出する。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物のアスペクト比（β）は特に限定されるものではないが、液体飲料中での分散安定性の点から１〜２０が好ましい。
尚、アスペクト比の測定は粒子を電子顕微鏡で観察した後、座標読みとりソフト（デジタイザー）を用い、粒子の長径部分と短径部分の読みとり作業を１００個の各粒子について算出する。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物の白色度（色相）は特に限定されるものではないが、通常、Ｌ値７０以上、ｂ値５以下が好ましい。
測定方法は日本電色工業（株）製  測色色差計（ＮＤ−１００１ＤＰ型）を用い、粉体に５０重量部対しＤＯＰを１００重量部の割合で混合し、ペースト状にして測定を行う。
Ｌ値が７０未満、ｂ値が５を超えるとに食品の外観上好ましくない。従って、より好ましくはＬ値７５以上ｂ値４未満である。
本発明に用いる合成ドロマイト類化合物は、例えば下記の方法により製造することができる。
（Ｉ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んで合成ドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーにアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩から選ばれる少なくとも１種を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度０〜２５℃で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
（ＩＩ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んで合成ドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーにアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩から選ばれる少なくとも１種を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度２５℃よりも高く５０℃以下で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
（ＩＩＩ）難溶性カルシウムと難溶性マグネシウムが混合した水懸濁液に炭酸ガスを吹き込んでドロマイト類化合物を製造するにあたり、該スラリーに錯体形成化合物を難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部含有させ、反応温度０〜６０℃で炭酸化反応を行い、熟成する方法。
難溶性カルシウムとしては、例えば、水酸化カルシウム、酸化カルシウム、炭酸カルシウム等を挙げることができる。これらの難溶性カルシウムは単独で又は必要に応じ２種以上を併用してもよい。
難溶性マグネシウムとしては、例えば、水酸化マグネシウム、酸化マグネシウム、炭酸マグネシウム等を挙げることができる。これら難溶性マグネシウムは単独で又は必要に応じ２種以上を併用してもよい。また、当然のことながら前記難溶性カルシウム、難溶性マグネシウムには、反応容器内で水溶性のカルシウム塩、マグネシウム塩をアルカリ等で難溶性に変換させたものも含まれる。
難溶性マグネシウムのＢＥＴ比表面積（Ｓｗ２）は、特に制限されるものではないが、通常５〜２００ｍ２／ｇが好ましい。難溶性マグネシウムのＢＥＴ比表面積が５ｍ２／ｇ未満の場合、難溶性マグネシウムの反応性が難溶性カルシウムに比べて低いため複合化されにくく、炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムが副生しやすくなる。一方、２００ｍ２／ｇを超えると、難溶性カルシウムの反応性が低いため炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムが副生しやすくなる。従って、より好ましくは１５〜１８０ｍ２／ｇ、更に好ましくは４０〜１５０ｍ２／ｇである。
上記（Ｉ）、（ＩＩ）に用いるアルカリ金属塩としては、塩化ナトリウム、臭化ナトリウム、ヨウ化ナトリウム、硝酸ナトリウム、塩化カリウム、臭化カリウム、ヨウ化カリウム、硝酸カリウム等が挙げられ、アルカリ土類金属塩としては、塩化カルシウム、臭化カルシウム、硝酸カルシウム、塩化マグネシウム、臭化マグネシウム、硝酸マグネシウム等が挙げられ、これらは単独又は必要に応じて２種以上組み合わせて用いられる。これらの金属塩の添加量は難溶性カルシウム１００重量部に対し０．１〜１０００重量部が好ましく、より好ましくは１〜８００重量部、さらに好ましくは１０〜５００重量部である。金属塩が０．１重量部未満では複合化されずに炭酸カルシウム、炭酸マグネシウムが副生し、一方、１０００重量部を越えてもドロマイト類化合物複合化の効果は変わらないだけではなく、アルカリ金属塩及びアルカリ土類金属塩由来のえぐみがきつくなり食品風味上好ましくない。
上記（Ｉ）、（ＩＩ）における反応温度は０〜５０℃である。反応温度が０℃より低いと凍結しやすくなり、炭酸化がスムーズに行われず、一方、５０℃より高いと炭酸ガスの吸収効率が低下するため、複合化されにくくなり炭酸カルシウムが副生する。反応温度が０〜２５℃の範囲ではアスペクト比の大きい合成ドロマイト類化合物が得られやすく、また反応温度が２５℃を超え５０℃以下の範囲ではアスペクト比の小さい合成ドロマイト類化合物が得られやすい。
また、上記（ＩＩＩ）で用いる錯体形成物質としては、クエン酸、リンゴ酸、シュウ酸等のヒドロキシカルボン酸とそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩；グルコン酸、酒石酸等のポリヒドロキシカルボン酸とそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩；イミノジ酢酸、エチレンジアミン４酢酸、ニトリロトリ酢酸等のアミノポリカルボン酸とそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩；ヘキサメタリン酸、トリポリリン酸等のポリリン酸とそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩；アセルアセトン、アセト酢酸メチル、アセト酢酸アリル等のケトン類；硫酸とそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩等が挙げられ、単独あるいは２種以上組み合わせて使用しても差し支えない。
錯体形成物質の添加量は、難溶性カルシウム１００重量部に対し０．０１〜１０００重量部が好ましい。０．０１重量未満の場合は、ドロマイトが複合化され難いため、炭酸カルシウムや炭酸マグネシウムが副生する。１０００重量部を超えると、一次粒子径が細かすぎるため、凝集し、粗大粒子の原因となる。添加時期においては、炭酸化反応前、炭酸化反応途中いずれでもよく、反応前と反応途中の両方に添加してもかまわない。
本発明のように食品に用いる場合、使用する錯体形成物質は食品もしくは食品添加剤であることが好ましく、その中でも安定にドロマイト類化合物を合成するにはクエン酸、リンゴ酸及びそのアルカリ金属塩、アルカリ土類金属塩及びアンモニウム塩が好ましい。
上記（ＩＩＩ）における反応温度は０〜６０℃である。反応温度が０℃より低いと凍結しやすくなり、炭酸化がスムーズに行われず、一方、６０℃より高いと炭酸ガスの吸収効率が低下するため、複合化されにくくなり炭酸カルシウムが副生する。
上記（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）における熟成時の温度は特に制限されないが、通常１８０℃以下が好ましい。１８０℃を超えると、規模の大きい耐圧設備が必要となり、工業的にコスト高になり、また操作も煩雑となりやすいため好ましくない。下限は、余り低くなると複合化の速度が低下し、時間が長くなるので２０℃程度が好ましい。
また、上記（Ｉ）、（ＩＩ）、（ＩＩＩ）における熟成時の圧力は特に制限されないが、制御性、生産性、経済性等のバランスを考えると１０気圧以下が好ましい。但し、上記条件によってはさらに高い圧力下でも可能である。
本発明の食品添加剤組成物に用いる合成ドロマイト類化合物の好ましい調製条件は下記の通りである。
（化合条件）
▲１▼難溶性カルシウム、難溶性マグネシウム混合水懸濁液濃度：０．５〜２０重量  ％
▲２▼炭酸ガス流量：５００〜４００００Ｌ／ｈｒ
▲３▼反応終了時の懸濁液のｐＨ：６．０〜９．０
▲４▼攪拌羽根の周速：０．１〜５０ｍ／秒
▲５▼炭酸ガス濃度：１５〜１００％
（熟成条件）
▲６▼熟成温度：２０〜１８０℃
▲７▼熟成時間：０．１〜２４０時間
上記化合条件及び熟成条件を具体的に説明する。
（化合条件）
▲１▼の難溶性カルシウム、難溶性マグネシウム混合水懸濁液濃度は特に限定されないが通常０．５〜２０重量％が好ましい。難溶性カルシウム、難溶性マグネシウム混合水懸濁液濃度が０．５重量％未満の場合、生産性が低くコスト高になりやすい。一方、２０重量％を超えると反応時に粘度が高くなりすぎ攪拌が困難になりやすい。従ってより好ましくは１〜１５％、更に好ましくは２〜１０％である。
難溶性カルシウム水懸濁液と難溶性マグネシウム水懸濁液の量は、一般式Ｃａ１−ｘＭｇｘＣＯ３（０．０１≦ｘ≦０．５０）を満足するように混合される。
▲２▼の炭酸ガス流量としては、特に限定されないが、難溶性カルシウムと難溶性マグネシウム１ｋｇ当たり、通常５００〜４００００Ｌ／ｈｒが好ましい。炭酸ガス流量が５００Ｌ／ｈｒ未満では、炭酸カルシウムや炭酸マグネシウムが副生しやすくなり、４００００Ｌ／ｈｒを超えるとガス効率が悪くなるため工業的にコスト高になりやすく好ましくない。
▲３▼の反応終了時の懸濁液のｐＨは特に限定されるものではないが、通常６．０〜９．０が好ましい。ｐＨが６．０未満では炭酸化反応がすでに完結しているため、これ以上炭酸化を行う必要はないだけではなく、ドロマイト類化合物が溶解し、カルシウムイオンやマグネシウムイオン量が増加し、例えば牛乳に添加した場合牛乳中のタンパクと反応しゲル化しやすくなる為好ましくない。一方、９．０を超えると未反応の難溶性マグネシウムが残存しやすくなるため好ましくない。従って、より好ましくは６．５〜８である。
▲４▼の攪拌羽根の周速は特に限定されるものではないが、通常炭酸化反応の効率を上げるために０．１〜５０ｍ／秒が好ましい。周速が０．１ｍ／秒未満では炭酸化反応の効率が悪くなる傾向にあり好ましくなく、５０ｍ／秒を超えると動力的にコスト高になりやすく好ましくない。
▲５▼の炭酸ガス濃度は特に制限はないが、通常炭酸化反応を効率よく行うために１５〜１００％が好ましい。１５％未満では炭酸化反応に時間がかかるために生産効率が低下しやすく、また複合化の効率も低下するため炭酸マグネシウム、炭酸カルシウムが副生しやすくなる。
（熟成条件）
▲６▼の熟成温度は特に限定されるものではないが、通常２０〜１８０℃が好ましい。熟成温度が２０℃未満では複合化が進みにくい傾向にあるため好ましくない。１８０℃を超えると１０気圧を超える為、生産するに当たりコスト高になりやすいので好ましくない。従って、より好ましくは５０〜１７０℃、もっとも好ましくは６０〜１５０℃である。
▲７▼の熟成時間に関しては上記▲１▼〜▲４▼の製造条件により熟成時間が左右されるため、熟成時間は特に限定されるものではないが、通常０．１〜２４０時間である。熟成時間が０．１時間未満の場合、合成ドロマイト類化合物が得られにくく、２４０時間を超えると工業的にコスト高になりやすい。従って、より好ましくは０．２〜１２０時間、もっとも好ましくは０．５〜６０時間である。
上記合成ドロマイト類化合物は食品の風味を考慮した場合、熟成後スラリー中に含まれるアルカリ金属イオン等の夾雑イオンを濾過水洗することが望ましい。水洗のろ液の電導度に特に制限はないが、好ましくは１０ｍＳ／ｃｍ以下、より好ましくは５ｍＳ／ｃｍ以下、更に好ましくは２ｍＳ／ｃｍ以下である。
水洗方法に関して特に制限はなく、シックナー、オリバー、ロータリーフィルター、ラロックスプレス、ロートセップ、クラリファイヤー、超遠心機等を用い、水洗・濃縮を行うことができる。
以上のように調製された合成ドロマイト類化合物は、スラリー形態あるいは該スラリーを乾燥したパウダー形態いずれも使用できる。尚、パウダー化する場合の乾燥機に特に制限はなく、液滴噴霧型乾燥機、箱形乾燥機等が使用される。
次に、前述の合成ドロマイト類化合物と、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコールから選ばれた少なくとも１種と、水からなる食品添加剤組成物を調製する。
この調製方法は、以下（ア）、（イ）、（ウ）に示す３種類の方法に大別されるが、何れの方法を採用しても、また組み合わせて使用しても良い。
（ア）合成ドロマイト類化合物と水からなる食品添加剤の水懸濁液を、化学的分散方法、粉砕機及び／又は分散機を用いる物理的方法により、粉砕及び／又は分散処理した後、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種を添加処理する。
（イ）合成ドロマイト類化合物と乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコールから選ばれた少なくとも１種と水からなる食品添加剤の水懸濁液を、化学的分散方法、粉砕機及び／又は分散機を用いる物理的方法により、粉砕及び／又は分散処理する。
（ウ）合成ドロマイト類化合物と水からなる食品添加剤の水懸濁液を、化学的分散方法、粉砕機及び／又は分散機を用いる物理的方法により、粉砕及び／又は分散処理した後、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種を添加処理し、さらに粉砕機及び／又は分散機を用いる物理的方法により、粉砕及び／又は分散処理する。
上記（ア）、（イ）、（ウ）において、合成ドロマイト類化合物と乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種と水の食品添加剤組成物を調製するのに必要不可欠な条件は、該食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物１００重量部に対し、乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種が０．１重量部以上５００重量部以下含有されていることであり、好ましくは、０．５重量部以上３００重量部以下、より好ましくは、１．０重量部以上２００重量部以下、更に好ましくは、１．５重量部以上１００重量部以下含有されていることである。
乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩から選ばれた少なくとも１種の添加重量部が０．１重量部未満の場合、たとえ食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物の粒度分布における重量平均径を非常に微細に調製したとしても、これらの食品添加剤組成物を例えば、牛乳、ジュース、ドリンクタイプのヨーグルト等の食品に添加使用した場合、食品中のカルシウム剤及び／又は鉄剤の経時安定性が悪く、著しい場合、２４時間以内に食品容器底部に凝集し沈降する。一方、５００重量部を越える場合、食品添加剤組成物の分散性には問題は無いが、食品添加剤組成物の粘性が非常に高くなる場合や風味を損ねる場合があり、該製品を牛乳、ジュース、ドリンクタイプのヨーグルト等の食品に添加使用した場合、製品の粘度が上昇し食感や風味を著しく低下させたり、また、牛乳に使用した場合牛乳中のタンパクと反応し、タンパクの沈殿が多くなる傾向にあり好ましくない。
乳化剤としてはＨＬＢが８以上のショ糖脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、レシチン等が挙げられる。
ＨＬＢが８以上のショ糖脂肪酸エステルは特に制限はないが、脂肪酸の炭素数は６〜２２が好ましく、より好ましくは１２〜１８のものが用いられる。
グリセリン脂肪酸エステルとしては、モノグリセリン、トリグリセリン、ペンタグリセリン、ヘキサグリセリン、デカグリセリン等の各種脂肪酸エステル等が挙げられるが、好ましくは、自己乳価型モノグリセリン、ペンタグリセリン、デカグリセリンの脂肪酸エステルが挙げられる。また、脂肪酸の炭素数も６〜２２が好ましく、より好ましくは１２〜１８のものが用いられる。
ソルビタン脂肪酸エステルは特に制限はないが、脂肪酸の炭素数は６〜２２が好ましく、より好ましくは１２〜１８のものが用いられる。
レシチンに特に制限はなく、大豆及び卵黄由来の粗レシチン、高純度レシチン、酵素分解レシチン等が用いられる。
多糖類は１０個を越える単糖残基を含む重合体で、加工デンプン、増粘多糖類や大豆多糖類が挙げられる。本発明に用いられる加工デンプンの種類に関して特に制限はなく、デンプンを化学的に又は物理的に加工したものであればよい。具体的には、酸処理デンプン、アルカリ処理デンプン、酸化デンプン、シクロデキストリン、デキストリン、酵素処理デンプン、リン酸エステル化デンプン、酢酸エステルデンプン、オクテニルコハク酸デンプン、エーテル化デンプン、架橋デンプン等が例示出来る。増粘多糖類はウェランガム、カラギナン、アルギン酸ソーダ、アルギン酸プロピレングリコールエステル、グァーガム、ジェランガム、カラヤガム、ペクチン、寒天、カルボキシメチルセルロースナトリウム、メチルセルロース、タマリンドガム、ガディガム、トラガントガム、キサンタンガム、プルラン、カシアガム、ローカストビーンガム、アラビアガム、アラビノガラクタン、スクレロガム、キトサン等が例示出来る。大豆多糖類は大豆より抽出した水溶性多糖類であり、中でもガラクトース、ガラクツロン酸、ラムノース、キシロース、フコース、グルコース等から構成された平均分子量数十万のものが好ましい。
少糖は２〜１０個の単糖残基を含む重合体で、例えば還元性や非還元性の糖類が挙げられ、具体的にはシュクロース、トレハロース、トレハルロース、マルトース、セロビオース、ラクトース、キシロビオース、イソマルトース、メリビオース、パラチノース、ゲンチビオース、マルトオリゴ糖、イソオリゴ糖、グルコオリゴ糖、ガラクトオリゴ糖、大豆オリゴ糖、キシロオリゴ糖、乳果オリゴ糖、フラクトオリゴ糖、カップリングシュガーが挙げられる。
アミノ酸は特に制限はなく、中性アミノ酸、酸性アミノ酸、塩基性アミノ酸が挙げられる。
糖アルコールは特に制限はなく、炭素数が３〜６個の単糖アルコール、オリゴ糖を還元して得られるオリゴ糖アルコール、水飴を還元して得られる還元水飴等が挙げられ、具体的には、グリセロール、エリスリトール、キシリトール、リビトール、アラビトール、ガラクチトール、マンニトール、ソルビトール、イジトール、マルチトール、ラクチトール、イソマルト、マルトトリイトール、マルトテトライトール、還元水飴等が挙げられる。
縮合リン酸塩は特に制限はなく、ピロリン酸、トリポリリン酸、テトラポリリン酸、ペンタポリリン酸、ヘキサメタリン酸、ウルトラポリリン酸のナトリウム及びカリウム塩が挙げられる。
上記した乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコール、縮合リン酸塩の中でも、より長期間の安定性を必要とする場合には、ＨＬＢが８以上のショ糖脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、レシチン、オクテニルコハク酸デンプン、酸化デンプン、デキストリン、アルギン酸プロピレングリコールエステル、カルボキシメチルセルロースナトリウム、メチルセルロース、プルラン、アラビアガム、アラビノガラクタン、グアガム、キサンタンガム、ガティガム、大豆多糖類、フラクトオリゴ糖、ラクトース、マルチトール、縮合リン酸塩が好ましく、これらは単独もしくは２種以上組み合わせて使用しても問題ない。また、更に好ましくは、ＨＬＢが８以上のショ糖脂肪酸エステル、グリセリン脂肪酸エステル、レシチン、オクテニルコハク酸デンプン、アルギン酸プロピレングリコールエステル、カルボキシメチルセルロースナトリウム、メチルセルロース、アラビアガム、アラビノガラクタン、グアガム、キサンタンガム、ガティガム、大豆多糖類、ペクチン、ヘキサメタリン酸ナトリウムの１種以上が好ましい。
また、食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物の粒度分布における重量（体積）平均径Ｋ（μｍ）については、下記（ｈ）の要件を具備することが好ましく、かなり長期間の保存分散安定性を要求される食品用途には（ｉ）の要件を具備する事がより好ましく、さらに好ましくは（ｊ）の要件を具備することである。
（ｈ）０．０２≦Ｋ≦０．８
（ｉ）０．０２≦Ｋ≦０．５
（ｊ）０．０２≦Ｋ≦０．３
食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物における重量平均径が、０．８μｍより大きい場合は沈降しやすいため、これらの食品添加剤組成物は、長期間保存可能な食品用途には使用できない。食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物の粒度分布における重量平均径を０．８μｍ以下に調製する方法については、前述の（ア）、（イ）、（ウ）に記載した方法によればよいが、物理的方法による粉砕及び／又は分散方法については、ダイノーミル、サンドミル、コボールミル等の湿式粉砕機、ナノマイザー、マイクロフルイタイザー、ホモゲナイザー等の乳化・分散装置、超音波分散機、が好ましく使用できる。
本発明における食品添加剤組成物中の合成ドロマイト類化合物の粒度分布における重量平均径は、下記の要領で測定計算されたものである。
測定機種  ：島津製作所製  ＳＡ−ＣＰ４Ｌ
試料の調製：食品添加剤組成物を、下記２０℃の溶媒中に添加し、粒度分布測定試料とする。
溶媒      ：イオン交換水又は蒸留水
予備分散  ：ＵｌｔｒａｓｏｎｉｃＨｏｍｏｇｅｎｉｓｅｒ（（株）日本精機製作所製）を用い、超音波分散６０秒
測定温度  ：２０．０±２．５℃
以上の様にして調製される合成ドロマイト類化合物と乳化剤、安定剤、多糖類、少糖、アミノ酸、糖アルコールから選ばれた少なくとも１種からなる食品添加剤組成物は、食品添加剤スラリー組成物、あるいは該スラリー組成物を乾燥粉末化した食品添加剤パウダー組成物いずれの形態でも構わない。食品添加剤スラリー組成物の乾燥について、乾燥機に特別の制限はないが、各種表面処理剤の変質防止の観点から極めて短時間に乾燥を行うのが好ましく、この観点から乾燥機としては、スプレードライヤー、セラミック媒体を加熱流動状態で用いるスラリードライヤー等の液滴噴霧型乾燥機を用いるのが望ましい。
上記の如き方法により調製される食品添加剤組成物は、水中における再分散性が極めて良好であり、特殊な分散機、撹拌機等を用いなくとも容易に水中に分散する。
従って、本発明の食品添加剤組成物を用いて、食品、例えばカルシウム及びマグネシウム強化牛乳を調製するには、本発明の方法により調製される食品添加剤組成物を牛乳に直接添加して強力に撹拌し、牛乳中に食品添加剤組成物を分散させるだけで充分であるが、該食品添加剤組成物を前もって水中に分散させ得られる合成ドロマイト類化合物の水分散液を牛乳に添加しても差し支えない。又還元乳では、本発明の食品添加剤組成物を、６０℃程度の温度で溶解したバター又はバターオイルに加えて高速撹拌して分散させ、次いでこれに還元脱脂乳あるいは脱脂乳を加え、均質化すればよい。
これらの方法で調製したカルシウム及びマグネシウム強化牛乳等は、クラリファイヤーで除去されるカルシウム及びマグネシウムの量が、従来の方法で調製されたカルシウム及びマグネシウムを添加した場合に比べて、大幅に減少する。即ち、本発明の食品添加剤組成物を添加した牛乳、ヨーグルト、ジュース類中には、カルシウム及びマグネシウムが極めて安定に保持されている。また、本発明の食品添加剤組成物は、カルシウム及びマグネシウムの分散性が良好であるため、牛乳等に添加する際の撹拌時間が少なくてすみ、従って、バター中で長時間撹拌した場合に見られるようなカルシウム剤及びマグネシウムの凝集は起こらない。本発明の食品添加剤スラリー及びパウダーは、上記用途以外に、クリーム、コーヒー、紅茶、ウーロン茶等の液体食品、ワイン、酒等のアルコール飲料等にカルシウム及びマグネシウムの強化の目的で使用することが出来る。
また、本発明の食品添加剤組成物は、乳酸カルシウム、塩化カルシウム、塩化マグネシウム、グルコン酸マグネシウム等の水可溶性カルシウムやマグネシウム塩、あるいは炭酸カルシウム、リン酸カルシウム、炭酸マグネシウム、リン酸マグネシウム、天然ドロマイト等の水難溶性カルシウム及びマグネシウムと併用使用しても何等差し支えがない。
以下に実施例、比較例を示し本発明をより詳細に説明するが、本発明はこれら実施例のみに限定されるものではない。
先ず初めに、実施例及び比較例で使用するドロマイト類化合物の製造方法を以下に示す。
合成ドロマイト類化合物Ｅ１〜Ｅ７、Ｃ１
表１記載の反応条件で炭酸化反応を行った後、更に表１記載の熟成条件で熟成を行い、しかる後ロータリーフィルターを用い脱水・水洗を行った。その後Ｅ１〜Ｅ６及びＣ１はパドルドライヤーを用いて乾燥し、乾式粉砕機を用いて合成ドロマイト類化合物を得た。Ｅ７は乾燥せずに水スラリーとした。
得られた合成ドロマイト類化合物の特性を表２、表３に示す。
合成ドロマイト類化合物Ｃ２
炭酸ナトリウム４．０モルを水に溶解して２．０リットルに調製したものを４０℃に保ちながら、塩化カルシウム１．０モルと塩化マグネシウム３．０モルを水に溶解して２．０リットルに調製したものを６．０リットル／時間で滴下した後、脱水・水洗を行い、パドルドライヤーを用いて乾燥し、乾式粉砕機を用いて合成ドロマイト類化合物を得た。得られた合成ドロマイト類化合物の特性を表３に示す。
天然ドロマイトＣ３
天然ドロマイト（清水工業製）を用いた。天然ドロマイトＣ３の特性を表３に示す。
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【実施例１】    前述の方法で得た合成ドロマイト類化合物Ｅ１を用い、ドロマイト固形分１００重量部に対しペンタグリセリン脂肪酸エステル３５重量部及び水を添加し攪拌混合を行い、ドロマイト固形分濃度が２０重量％の食品添加剤スラリーを調製後、湿式粉砕機ダイノーミルＫＤパイロット型（ＷＡＢ社製）を用いて湿式粉砕を行い、食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中のドロマイトの粒度分布における重量平均径は、０．３１μｍであった。
尚、ペンタグリセリン脂肪酸エステルは湯に溶かした後添加した。
【実施例２】    前述の方法で得た合成ドロマイト類化合物Ｅ２を用い、固形分４０重量％となるように調整したドロマイト水スラリーを、ダイノーミルＫＤパイロット型を用いて湿式粉砕を行った。該粉砕後のスラリーを用い、ドロマイト固形分１００重量部に対しＰＧＡを２０重量部及びデキストリン５０重量部を添加し攪拌混合を行い、ドロマイト固形分濃度が１３重量％の食品添加剤スラリー組成物を調製後、ダイノーミルＫＤパイロット型を用いて湿式粉砕を行い、食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中の粒度分布における重量平均径Ｋの結果を表４に示す。
尚、ＰＧＡ、デキストリンはあらかじめ水で溶解させた後添加した。
【実施例３】    前述の方法で得た合成ドロマイト類化合物Ｅ３を用い、ドロマイト固形分１００重量部に対し大豆多糖（ソヤファイブ）５重量部を添加し攪拌混合を行い食品添加剤スラリー組成物を調製後、高圧ホモジナイザー（Ａ．Ｐ．ＧＡＵＬＩＮ社製）を用い、６８６０Ｐａの圧力で分散を行い、ドロマイト固形分濃度が３５重量％の食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中の粒度分布における重量平均径Ｋの結果を表４に示す。
尚、大豆多糖はあらかじめ水で溶解させた後添加した。
【実施例４〜１５】
合成ドロマイト類化合物及び添加剤の使用条件を表４に示す条件に変えること並びに、固形分濃度を表４のように変更することを除き、他は実施例１と同条件で、食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中の粒度分布における重量平均径Ｋの結果を表４に示す。
尚、アラビアガム、フラクトオリゴ糖、オクテニルコハク酸デンプン、グリシン、アルギン酸プロピレングリコールエステル、マルチトール、ラクトース、高純度レシチン、ガティガム、ソヤファイブ、プルラン、カルボキシメチルセルロースナトリウムはあらかじめ水で溶解させた後添加した。グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステルは湯に溶かした後添加した。
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グリセリンＩ：ペンタグリセリン脂肪酸エステルの略
ＰＧＡ：アルギン酸プロピレングリコールエステルの略
大豆多糖：ソヤファイブ
オクテニルデンプン：オクテニルコハク酸デンプンの略
グリセリンＩＩ：デカグリセリン脂肪酸エステルの略
ＳＥ：ショ糖脂肪酸エステルの略
ヘキサメタリン酸Ｎａ：ヘキサメタリン酸ナトリウムの略
ＣＭＣ−Ｎａ：カルボキシメチルセルロースナトリウムの略
Ｋ：食品添加剤組成物中のドロマイト類化合物の粒度分布計における重量平均粒子径（μｍ）
比較例１、３〜１０
表５に示す条件を除き、他は実施例１と同条件で、食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中の粒度分布における重量平均径Ｋの結果を表５に示す。
尚、アラビアガム、フラクトオリゴ糖、オクテニルコハク酸デンプン、アルギン酸プロピレングリコールエステル、マルチトール、ラクトース、高純度レシチン、ガティガムはあらかじめ水で溶解させた後添加した。グリセリン脂肪酸エステル、ショ糖脂肪酸エステルは湯に溶かした後添加した。
比較例２
表５に示す条件を除き、他は実施例３と同条件で、食品添加剤スラリー組成物を得た。該食品添加剤スラリー組成物中の粒度分布における重量平均径Ｋの結果を表５に示す。
尚、ソヤファイブはあらかじめ水で溶解させた後添加した。
2004086883.tif 000006
グリセリンＩ：ペンタグリセリン脂肪酸エステルの略
ＰＧＡ：アルギン酸プロピレングリコールエステルの略
大豆多糖：ソヤファイブ
オクテニルデンプン：オクテニルコハク酸デンプンの略
グリセリンＩＩ：デカグリセリン脂肪酸エステルの略
ＳＥ：ショ糖脂肪酸エステルの略
ヘキサメタリン酸Ｎａ：ヘキサメタリン酸ナトリウムの略
ＣＭＣ−Ｎａ：カルボキシメチルセルロースナトリウムの略
Ｋ：食品添加剤組成物中のドロマイト類化合物の粒度分布計における重量平均粒子径（μｍ）
実施例１６〜３０及び比較例１１〜２０
実施例１〜１５及び比較例１〜１０で得られた食品添加剤スラリー組成物を、スプレードライヤーを用いて乾燥し、食品添加剤パウダー組成物を得た。
次に実施例１６〜３０及び比較例１１〜２０で得られた食品添加剤パウダー組成物を水に添加し、ホモミキサーにより１１０００ｒｐｍで１５分間攪拌し、ドロマイトが各々パウダー化前のスラリー濃度の再分散液を調整した。得られた食品添加剤パウダー組成物の再分散液の粘度は、乾燥前の食品添加剤スラリーと比較してほぼ同程度で流動性にも全く問題はなかった。再分散液中の各々のドロマイトの粒度分布における重量平均径を表６に示す。
2004086883.tif 000007
Ｋ：食品添加剤組成物中のドロマイト類の粒度分布計における重量平均粒子径（μｍ）
次に実施例１〜３０及び比較例１〜２０で調製した食品添加剤スラリー組成物及びパウダー組成物を用い、各々のドロマイト固形分濃度が０．７重量％になるように希釈後、該希釈液を１００ｍｌのメスシリンダーにとり、１０℃で静置し、ドロマイトの沈澱により生ずる透明部分とドロマイトの分散部分の着色部分の界面の高さの経時変化、沈降物の量の経時変化を目視判断し、各水分散液の水中における安定性を調べた。メスシリンダーに刻まれたｍｌ単位の表示を読みとり、その結果を下記の５段階表示により表７に示す。
（界面の高さ）
界面がほぼ９８以上１００ｍｌである・・・・・・・５
界面が９５以上９８ｍｌ未満である・・・・・・・・４
界面が９０以上９５ｍｌ末満である・・・・・・・・３
界面が５０以上９０ｍｌ未満である・・・・・・・・２
界面が５０ｍｌ未満である・・・・・・・・・・・・１
（沈澱物の量）
殆ど確認できない・・・・・・・・・・・・・・・・５
わずかに沈澱が確認できる・・・・・・・・・・・・４
０．５ｍｍ未満程度の沈澱がある・・・・・・・・・３
０．５ｍｍ以上２ｍｍ未満の沈澱がある・・・・・・２
２ｍｍ以上の沈澱がある・・・・・・・・・・・・・１
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【実施例３１】    実施例１で調製した食品添加剤スラリー組成物をドロマイトとして８０ｇを、６０℃で溶解させたバター５００ｇ中に分散させ、これを脱脂乳９．３０ｋｇ中に添加撹拌し、次いで殺菌を行いカルシウム強化牛乳を得た。該カルシウム及びマグネシウム強化牛乳を１００ｍｌのメスシリンダー数本にとり、５℃で保存し、定期的にメスシリンダー中の牛乳を静かに廃棄し、メスシリンダー底部に残存している沈降物の量の経時変化を目視観察した。その結果を下記の４段階表示により表８に示す。また、該カルシウム及びマグネシウム強化牛乳の男女各１０名よりなる官能試験を行い、各々に風味に関して５段階の判定をさせ、その平均値も表８に示す。
（沈澱物の量）
殆ど確認できない・・・・・・・・・・・・・・・・５
わずかに沈澱が確認できる・・・・・・・・・・・・４
少し沈澱が確認できる・・・・・・・・・・・・・・３
大量の沈澱が確認できる・・・・・・・・・・・・・２
かなり大量の沈澱が確認できる・・・・・・・・・・１
（風味）
風味が良好である・・・・・・・・・・・・・・・・５
風味が少し気になる（やや違和感がある）・・・・・４
風味が少し悪い（やや不快感がある）・・・・・・・３
風味がかなり悪い（かなり不快感がある）・・・・・２
風味が非常に悪い（非常に不快感が強い）・・・・・１
実施例３２〜６０及び比較例２１〜４０
前述の実施例２〜３０、比較例１〜２０で調製した食品添加剤スラリー組成物又はパウダー組成物を用いること、及び各々のドロマイト濃度を実施例３１と同濃度に調整することを除き、他は実施例３１と同様の方法でカルシウム及びマグネシウム強化牛乳を得た。また、これらのカルシウム及びマグネシウム強化牛乳の沈澱量の観察並びに風味に関する官能試験を、実施例３１に示す同様の方法で行った。その結果を表８に示す。
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【実施例６１】    実施例１で調製した食品添加剤スラリー組成物をドロマイトとして８０ｇを、大豆固形分１０重量％の豆乳７．５ｋｇに分散させ、異性化糖０．２ｋｇ、食塩１３ｇ、香料６ｇ及び水を加え全量１０ｋｇとし、次いで８５℃に加熱してホモジナイザーで１５０ｋｇ／ｃｍ２で均質化し、超高温滅菌を行い、カルシウム及びマグネシウム強化豆乳を得た。
また、これらのカルシウム及びマグネシウム強化豆乳の沈澱量の観察並びに風味に関する官能試験を、実施例３１に示す同様の方法で行った。その結果を表９に示す。
実施例６２〜９０及び比較例４１〜６０
前述の実施例２〜３０、比較例１〜２０で調製した食品添加剤スラリー組成物又はパウダー組成物を用いること、及び各々のドロマイト濃度を実施例３１と同濃度に調整することを除き、他は実施例３１と同様の方法でカルシウム及びマグネシウム強化豆乳を得た。また、これらのカルシウム及びマグネシウム強化豆乳の沈澱量の観察並びに風味に関する官能試験を、実施例３１に示す同様の方法で行った。その結果を表９に示す。
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【産業上の利用可能性】    以上のように、本発明の食品添加剤組成物は、特に、液中での再分散性、及び食品中での長期分散安定性に優れており、また、本食品添加剤組成物を用いた食品組成物は風味が極めて優れている。
【国際調査報告】
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