(57)【要約】本発明の造粒粉の製造方法は、残留磁化を有する希土類合金の粉末を用意する工程と、側面２２ａと側面に向かって低くなるように傾斜した底面２２ｂとによって規定されるトラック２２に粉末を供給する工程と、トラックを振動させることによって粉末に運動エネルギーを与え、粉末をトラックの長さ方向に移送しながら、粉末の残留磁化による凝集力と、運動エネルギーによる転動作用とを利用して、実質的にゼロ磁界下で造粒する工程とを包含する。その結果、流動性やプレス成形性に優れ、且つ、優れた磁気特性を有する磁石を製造することが可能な希土類合金の造粒粉が得られる。
2004105982.tif 000002
【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ａ）残留磁化を有する希土類合金の粉末を用意する工程と、
（ｂ）側面と前記側面に向かって低くなるように傾斜した底面とによって規定されるトラックに前記粉末を供給する工程と、
（ｃ）前記トラックを振動させることによって前記粉末に運動エネルギーを与え、前記粉末を前記トラックの長さ方向に移送しながら、前記粉末の残留磁化による凝集力と、前記運動エネルギーによる転動作用とを利用して、実質的にゼロ磁界下で造粒する工程と、
を包含する、希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項２】
前記工程（ｃ）は、前記粉末を前記トラック内で前記長さ方向に移送しながら、前記側面側にある粉末を前記底面の前記傾斜に逆らって移動させる工程をさらに包含する、請求項１に記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項３】
前記側面はスパイラル状に配置されており、前記トラックの外周側に設けられている、請求項１または２のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項４】
工程（ｂ）は、前記粉末を整粒した後に実行される、請求項１から３のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項５】
前記希土類合金は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金である、請求項１から４のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項６】
前記粉末の平均粒径が１．５μｍ以上６μｍ以下の範囲内にある請求項１から５のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項７】
平均粒径が０．０５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の範囲内にある造粒粉が製造される、請求項１から６のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法。
【請求項８】
請求項１から７のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法を用いて造粒粉を製造する工程と、
前記造粒粉に脱磁磁界を印加することなく、前記造粒粉を含む希土類合金の粉末をキャビティに充填する工程と、
前記造粒粉を含む希土類合金の粉末に配向磁界を印加した状態でプレス成形することによって成形体を形成する工程と、
前記成形体を焼結する工程と、
を包含する、希土類合金焼結体の製造方法。
【請求項９】
側面と前記側面に向かって低くなるように傾斜した底面とによって規定されるトラックと、
前記トラックを規定する前記側面から前記トラックの中央方向に延び、移送方向に傾斜したガイド面と、
前記トラックに振動を与える加振装置と、
を備える、造粒粉の製造装置。
【請求項１０】
残留磁化を有する希土類合金の粉末を受容するボールを有し、
前記トラックは前記ボールの内周面にスパイラル状に設けられている、請求項９に記載の造粒粉の製造装置。
【請求項１１】
希土類合金の原料粉末を収容する容器と、前記容器内の原料粉末に磁界を印加する磁気回路とを備える磁化装置を更に有する請求項１０に記載の造粒粉の製造装置。
【請求項１２】
前記磁化装置と前記ボールとの間に整粒機を更に有する請求項１１に記載の造粒粉の製造装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】  本発明は、希土類合金の造粒粉の製造方法、希土類合金の造粒粉の製造装置および希土類合金焼結体の製造方法に関する。
【背景技術】  希土類合金の焼結磁石（永久磁石）は、一般に、希土類合金の粉末をプレス成形し、得られた粉末の成形体を焼結し、時効処理することによって製造される。現在、希土類・コバルト系磁石と、希土類・鉄・ボロン系磁石の二種類が各分野で広く用いられている。なかでも、希土類・鉄・ボロン系磁石（以下、「Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系磁石」と称する。ＲはＹを含む希土類元素、Ｆｅは鉄、Ｂはボロンである。）は、種々の磁石の中で最も高い最大磁気エネルギー積を示し、価格も比較的安いため、各種電子機器へ積極的に採用されている。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、主にＲ２Ｆｅ１４Ｂの正方晶化合物からなる主相、Ｎｄ等からなるＲリッチ相、およびＢリッチ相から構成されている。なお、Ｆｅの一部がＣｏやＮｉなどの遷移金属と置換されてもよく、ボロン（Ｂ）の一部が炭素（Ｃ）で置換されてもよい。本発明が好適に適用されるＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石は、例えば、米国特許第４，７７０，７２３号明細書および米国特許第４，７９２，３６８号明細書に記載されている。米国特許第４，７７０，７２３号および米国特許第４，７９２，３６８号の全ての内容を参考のために本明細書に援用する。
このような磁石となるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金を作製するために、従来は、インゴット鋳造法が用いられてきた。一般的なインゴット鋳造法によると、出発原料である希土類金属、電解鉄およびフェロボロン合金を高周波溶解し、得られた溶湯を鋳型内で比較的ゆっくりと冷却することによって合金インゴットが作製される。
近年、合金の溶湯を単ロール、双ロール、回転ディスク、または回転円筒鋳型の内面などと接触させることによって、比較的速く冷却し、合金溶湯から、インゴットよりも薄い凝固合金（「合金フレーク」と称することにする。）を作製するストリップキャスト法や遠心鋳造法に代表される急冷法が注目されている。このような急冷法によって作製された合金片の厚さは、一般に、約０．０３ｍｍ以上約１０ｍｍ以下の範囲にある。急冷法によると、合金溶湯は冷却ロールに接触した面（ロール接触面）から凝固し始め、ロール接触面から厚さ方向に結晶が柱状に成長してゆく。その結果、ストリップキャスト法などによって作製された急冷合金は、短軸方向のサイズが約０．１μｍ以上約１００μｍ以下で、長軸方向のサイズが約５μｍ以上約５００μｍ以下のＲ２Ｆｅ１４Ｂ結晶相と、Ｒ２Ｆｅ１４Ｂ結晶相の粒界に分散して存在するＲリッチ相とを含有する組織を持つにいたる。Ｒリッチ相は希土類元素Ｒの濃度が比較的高い非磁性相であり、その厚さ（粒界の幅に相当する）は約１０μｍ以下になる。
急冷合金は、従来のインゴット鋳造法（金型鋳造法）によって作製された合金（インゴット合金）に比較して相対的に短い時間（冷却速度：１０２℃／秒以上、１０４℃／秒以下）で冷却されているため、組織が微細化され、結晶粒径が小さいという特徴を有している。また、粒界の面積が広く、Ｒリッチ相は粒界内に広く広がっているため、Ｒリッチ相の分散性にも優れるという利点がある。これらの特徴が故に、急冷合金を用いることによって、優れた磁気特性を有する磁石を製造することができる。
また、Ｃａ還元法（あるいは還元拡散法）と呼ばれる方法も知られている。この方法は以下の工程を含む。まず、希土類酸化物のうちの少なくとも１種と、鉄粉および純ボロン粉と、フェロボロン粉およびホウ素酸化物のうちの少なくとも１種とを所定の割合で含む混合粉、あるいは上記構成元素の合金粉または混合酸化物を所定の割合で含む混合粉に、金属カルシウム（Ｃａ）および塩化カルシウム（ＣａＣｌ）を混合し、不活性ガス雰囲気下で還元拡散処理を施す。得られた反応生成物をスラリー化し、これを水処理することによって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の固体が得られる。
なお、本明細書において、固体合金の塊を「合金塊」と呼び、従来のインゴット鋳造法によって得られる合金インゴットおよびストリップキャスト法などの急冷法によって得られる合金フレークなどの溶湯を冷却して得られた凝固合金だけでなく、Ｃａ還元法によって得られる固体合金など、種々の形態の固体合金を含むものとする。
プレス成形に供される合金粉末は、これらの合金塊を、例えば水素吸蔵法および／または種々の機械的粉砕法（例えば、ディスクミルが用いられる）で粉砕し、得られた粗粉末（例えば、平均粒径１０μｍ〜５００μｍ）を例えばジェットミルを用いた乾式粉砕法で微粉砕することによって得られる。
プレス成形に供せられるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の平均粒径は、磁気特性の観点から、１．５μｍ〜６μｍの範囲内にあることが好ましい。なお、粉末の「平均粒径」は、特にことわらない限り、ここでは、ＦＳＳＳ粒径を指すことにする。しかしながら、このように平均粒径が小さな粉末を用いると流動性やプレス成形性（キャビティ充填性および圧縮性を含む）が悪く、生産性が悪い。
この問題を解決する方法として、合金粉末粒子の表面を潤滑剤で覆うことが検討されている。例えば、特開平０８−１１１３０８号公報および米国特許５、６６６、６３５号明細書には、平均粒径１０μｍ〜５００μｍのＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の粗粉末に、少なくとも１種の脂肪酸エステルを液状化した潤滑剤を、０．０２質量％〜５．０質量％添加混合後、不活性ガスを用いたジェットミル粉砕を行い、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の微粉末（例えば平均粒径１．５μｍ〜５μｍ）を作製する技術が開示されている。
潤滑剤は、粉末の流動性や成形性（圧縮性）を改善するとともに、成形体に固さ（強度）を付与するためのバインダとして機能する一方、焼結体中に残存炭素として残留し磁気特性を低下させる原因となるので、優れた脱バインダ性が要求される。例えば、特開２０００−３０６７５３号公報には、脱バインダ性に優れた潤滑剤として、解重合ポリマ、解重合ポリマと炭化水素系溶剤の混合物、および解重合ポリマと低粘度鉱油と炭化水素系溶剤との混合物が開示されている。
しかしながら、上述した潤滑剤を用いる方法によると、ある程度の改善効果は得られるものの、キャビティ内に均一に充填することは難しく、また充分な成形性が得られない。特に、ストリップキャスト法等の急冷法（冷却速度が１０２／秒〜１０４／秒）で作製された粉末は、インゴット法によって作製された粉末に比べて、平均粒径が小さいだけでなく粒度分布がシャープ（急峻）なので、特に流動性が悪い。そのため、キャビティに充填される粉末の量が許容範囲を超えてばらついたり、キャビティ内の充填密度が不均一になったりする。その結果、成形体の質量や寸法が許容範囲を超えてばらついたり、成形体に欠けや割れが生じることがある。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末の流動性および成形性を改善するための他の方法として、造粒粉を用いる試みがなされている。
例えば、特開昭６３−２３７４０２号公報には、室温で液体状態のパラフィン混合物と脂肪族カルボン酸との混合物を粉末に対して０．４〜４．０質量％添加し、混練後、造粒することによって得られた造粒粉を用いることによって、成形性を改善できることが開示されている。また、造粒剤としてＰＶＡ（ポリビニルアルコール）を用いる方法も知られている。なお、造粒剤も潤滑剤と同様に成形体に強度を付与するバインダとして機能する。
しかしながら、上記特開昭６３−２３７４０２号公報に開示されている造粒剤を用いると、脱バインダ性が悪いため、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石の場合、焼結体中に残留する炭素によって磁気特性が低下するという問題がある。
また、ＰＶＡを用いてスプレードライヤ法で製造された造粒粉は、逆に、結合力が強いので、得られた造粒粉が固すぎ、外部磁界を印加しても造粒粉が完全に崩壊しない。従って、１次粒子を充分に磁界配向させることができず、その結果、優れた磁気特性を有する磁石が得られないという問題がある。ＰＶＡも脱バインダ性が悪く、ＰＶＡに由来する炭素が磁石に残存しやすい。この問題を解決するために水素雰囲気下で脱バインダ処理を行う方法もあるが、充分に炭素を除去することは難しい。
また、本願出願人は、造粒粉が配向磁界によって崩壊し難いという問題を解決するために、静磁界を印加した状態で造粒することによって、磁界配向した個々の粒子（１次粒子）が造粒剤で結合された造粒粉を製造する方法を提案した（特開平１０−１４０２０２号公報参照）。この造粒粉を用いると、磁界配向していない１次粒子を造粒剤で結合した造粒粉を用いた場合よりも、磁気特性は改善されるものの、プレス成形時に十分に磁界配向させることが困難なため、造粒していない希土類合金粉末を用いた場合よりも磁気特性が低い。
上述したように、これまで種々の造粒剤や造粒方法が検討されてきたが、流動性やプレス成形性に優れ、且つ、優れた磁気特性を有する磁石を製造することが可能な希土類合金の造粒粉を工業的に生産できる方法は、まだ開発されていない。
一方で、磁石の小型化・薄型化および高性能化へのニーズが高まっており、小型または薄型の高性能な磁石を高い生産効率で製造できる製造方法の開発が望まれている。一般に、希土類合金焼結体（またはこれを着磁した磁石）を機械加工すると加工ひずみの影響で磁気特性が低下するが、小型の磁石においてはこの磁気特性の低下を無視できない。従って、小型の磁石ほど、実質的に機械加工を必要としない程度の寸法精度で、使用される最終形状を有する焼結体を作製することが強く望まれる。このような背景からも、流動性やプレス成形性に優れた希土類合金粉末、特に、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に対する需要が一層強くなっている。
【発明の開示】
本発明は、上記の諸点に鑑みてなされたものであり、流動性やプレス成形性に優れ、且つ、優れた磁気特性を有する磁石を製造することが可能な希土類合金の造粒粉の製造方法、および高品質の希土類合金焼結体を高い生産効率で製造する方法を提供することを主な目的とする。
本発明の希土類合金の造粒粉の製造方法は、（ａ）残留磁化を有する希土類合金の粉末を用意する工程と、（ｂ）側面と前記側面に向かって低くなるように傾斜した底面とによって規定されるトラックに前記粉末を供給する工程と、（ｃ）前記トラックを振動させることによって前記粉末に運動エネルギーを与え、前記粉末を前記トラックの長さ方向に移送しながら、前記粉末の残留磁化による凝集力と、前記運動エネルギーによる転動作用とを利用して、実質的にゼロ磁界下で造粒する工程とを包含することを特徴とし、そのことによって上記目的が達成される。
ある実施形態において、前記工程（ｃ）は、前記粉末を前記トラック内で前記長さ方向に移送しながら、前記側面側にある粉末を前記底面の前記傾斜に逆らって移動させる工程をさらに包含する。
ある実施形態において、前記側面はスパイラル状に配置されており、前記トラックの外周側に設けられている。
ある実施形態において、工程（ｂ）は、前記粉末を整粒した後に実行される。
ある実施形態において、前記希土類合金は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金である。
ある実施形態において、前記粉末の平均粒径が１．５μｍ以上６μｍ以下の範囲内にある。
ある実施形態において、平均粒径が０．０５ｍｍ以上３．０ｍｍ以下の範囲内にある造粒粉が製造される。
本発明の希土類合金焼結体の製造方法は、上記のいずれかに記載の希土類合金の造粒粉の製造方法を用いて造粒粉を製造する工程と、前記造粒粉に脱磁磁界を印加することなく、前記造粒粉を含む希土類合金の粉末をキャビティに充填する工程と、前記造粒粉を含む希土類合金の粉末に配向磁界を印加した状態でプレス成形することによって成形体を形成する工程と、前記成形体を焼結する工程とを包含することを特徴とする。
本発明の造粒粉の製造装置は、側面と前記側面に向かって低くなるように傾斜した底面とによって規定されるトラックと、前記トラックを規定する前記側面から前記トラックの中央方向に延び、移送方向に傾斜したガイド面と、前記トラックに振動を与える加振装置とを備えることを特徴とする。
ある実施形態において、残留磁化を有する希土類合金の粉末を受容するボールを有し、前記トラックは前記ボールの内周面にスパイラル状に設けられている。
ある実施形態において、希土類合金の原料粉末を収容する容器と、前記容器内の原料粉末に磁界を印加する磁気回路とを備える磁化装置を更に有する。
ある実施形態において、前記磁化装置と前記ボールとの間に整粒機を更に有する。
【図面の簡単な説明】  図１（ａ）は、本発明の実施形態による造粒粉の構造を模式的に示す図であり、図１（ｂ）および図１（ｃ）は比較のための従来の造粒粉の構造を模式的に示す図である。
図２（ａ）および（ｂ）は、本発明による実施形態の造粒工程を説明するための図であり、図２（ａ）はトラック２２を上から見た平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＢ−Ｂ’線に沿った断面図である。
図３は、本発明による実施形態の造粒装置１２０を模式的に示す図である。
図４は、図３に示した造粒装置１２０のボール１２０Ａを上から見た構成を模式的に示す図である。
図５は、図３に示した造粒装置１２０のボール１２０Ａの一部切り欠き斜視図である。
図６は、本発明による実施形態の造粒装置１００を模式的に示す図である。
【発明を実施するための最良の形態】  以下、図面を参照しながら、本発明による実施形態の造粒粉の製造方法ならびに希土類合金焼結体の製造方法を説明する。以下の実施形態の説明においては、磁気特性に優れる反面、特に流動性の低い、ストリップキャスト法で作製されたＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を用いた焼結磁石の製造方法を例に本発明の特徴を説明するが、本発明はこれに限られず、他の方法によって製造された希土類合金粉末を用いてもよい。
本発明による実施形態のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金焼結体の製造方法は、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の粉末（以下、「原料粉末」または「１次粒子粉末」という。）を作製する工程と、原料粉末に残留磁化を付与する工程と、原料粉末の残留磁化による凝集力を利用して造粒する工程と、造粒粉を含むＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末に磁界を印加した状態でプレス成形することによって成形体を形成する工程と、成形体を焼結する工程とを包含する。得られた焼結体を公知の方法で着磁することによって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が得られる。なお、着磁工程は、焼結後の任意の時点で実行され、例えば、焼結磁石のユーザによって使用の直前に実行されてもよい。ここでは、未着磁のものも焼結磁石と呼ぶ。
本発明による実施形態のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金焼結体の製造方法においては、原料粉末の残留磁化による凝集力を用いて造粒する。従って、造粒剤の添加量を低減したり、あるいは、従来よりも結合力が低い結合剤を用いることができる。さらには、造粒剤の添加を省略することすら可能になる。
図１（ａ）、（ｂ）および（ｃ）を参照しながら、本発明の実施形態による造粒粉の製造方法および得られた造粒粉の特徴を説明する。図１の左側は造粒粉の構造を模式的に示す図であり、図１の右側はプレス成形のためのキャビティ内で配向磁界を印加された後の造粒粉の状態を模式的に示す図である。図１（ａ）は本発明の実施形態による造粒粉１２ａ、（ｂ）は造粒剤を用いた従来の造粒粉１２ｂ、（ｃ）は上述の特開平１０−１４０２０２号公報に記載された方法によって得られた造粒粉１２ｃをそれぞれ示している。
図１（ａ）に示すように、本実施形態の造粒粉１２ａは、残留磁化を有する１次粒子１０ａが磁気的な凝集力によって弱く結合している。ここでは造粒剤を用いない場合を例示している。残留磁化を有する１次粒子１０ａは磁気的な閉回路を形成するように磁気的に結合し、造粒粉１２ａの残留磁化は僅か（例えば０ｍＴ超１０ｍＴ（ミリテスラ）以下程度）である。造粒粉１２ａ中の１次粒子１０ａの残留磁化の方向は、図１（ｃ）に示す造粒粉１２ｃとは異なり、ランダムに向いている。例えば、１次粒子１０ａの平均粒径は、１．５μｍ以上６．０μｍ以下であり、造粒粉１２ａの平均粒径は０．０５ｍｍから３．０ｍｍ程度である。残留磁化は、ガウスメータのプローブを造粒粉中に挿入して測定することができる。
この造粒粉１２ａは適度な粒径および形状を有するので、流動性に優れ、且つ残留磁化も低いので、ブリッジングを起こすことなくキャビティに容易に均一に充填される。さらに、１次粒子１０ａは磁気的な凝集力によって結合しているだけなので、図１（ａ）に図示するように、配向磁界（例えば０．１Ｔ〜０．８Ｔ）の印加によって確実に１次粒子１０ａに崩壊し、１次粒子１０ａは磁界配向する。また、造粒剤を含まないので、焼結体の炭素含有量を増加させることもない。この造粒粉１２ａを用いて製造された焼結体を着磁することによって得られる磁石は、原料粉末（残留磁化は実質的にゼロ）を造粒せずに用いて得られる磁石と実質的に同じ磁気特性を有する。すなわち、本発明の実施形態の造粒粉を用いることによって、磁気特性を低下させること無く、流動性および成形性を改善することができる。勿論、成形体の強度を向上するためなどの目的で、造粒剤を添加しても良い。造粒剤は補助的に用いられるので強い結合力は不要であり、磁気特性を低下させないように、その量や種類を選択すればよい。
これに対し、図１（ｂ）に示したように、原料粉末の１次粒子１０ｂを造粒剤１４によって結合した造粒粉１２ｂは、配向磁界では十分に崩壊せず、その結果、得られる焼結磁石の磁気特性が低下する。原料粉末を造粒せずに用いた場合に比べて、例えば、残留磁化は１％〜１０％程度低下する。なお、図１（ｂ）の造粒粉１２ｂ中の１次粒子１０ｂは、残留磁化を有していないので、矢印を記載していない。
また、図１（ｃ）に示したように、静磁界中で１次粒子１０ｃを配向させながら、造粒剤１４で１次粒子１０ｃを結合、固定した造粒粉１２ｃを用いると、磁気特性の低下は抑制されるものの、造粒粉１２ｃが完全に１次粒子１０ｃまで崩壊しないので、原料粉末を造粒せずに用いた場合に比べて、例えば、残留磁化は１％〜数％程度低下する。また、図１（ｃ）に模式的に示したように、造粒粉１２ｃは磁極の方向に沿った細長い形状になり、流動性の観点から不利である。さらに、造粒粉１２ｃは比較的大きな残留磁化を有しているので、一旦、脱磁（消磁）しないと、ブリッジングを起こすのでキャビティに充填できない。
これに対し、本発明の実施形態による造粒粉１２ａは、球形に近く、且つ、残留磁化も小さいので脱磁を必要とせず、キャビティに容易に均一に充填することができる。従って、予め所定の質量の造粒粉を計量してからキャビティに充填する、いわゆる計量充填法を採用することができる。上述したように、本発明の実施形態の造粒粉１２ａは、流動性およびキャビティへの充填性に優れ、且つ、実質的に磁気特性の低下がない焼結磁石を製造することができる。
本発明の実施形態の造粒粉は、残留磁化を有する原料粉末の粒子に運動エネルギーを与え、粒子が与えられた運動エネルギーによる転動作用によって成長する過程を含む造粒方法によって得られる。また、必要に応じて、造粒剤を添加しても良い。
本発明の実施形態による造粒粉の製造方法において、原料粉末に残留磁化を付与する工程は、造粒粉の製造装置の底面に原料粉末を投入する前の任意の時点で行えば良い。但し、本実施形態による造粒粉１２ａの１次粒子１０ａは、残留磁化による磁気的な凝集力で結合しているので、外部から磁界を印加すると造粒粉１２ａは崩壊する。従って、粒子の成長過程は実質的にゼロ磁界下で行われるようにする。これは、図１（ｃ）に示した造粒粉１２ｃの製造方法では、造粒粉１２が最終的に造粒剤１４によって固定されるまで、１次粒子１０ｃを配向させるために磁界を印加し続ける必要があるのと対照的である。なお、本明細書における「実質的なゼロ磁界」とは、粒子が転動作用によって成長する過程で、粉末の残留磁化によって磁気的な閉回路が形成された造粒粉が得られる程度および粉末の残留磁化に影響を及ぼさない程度の弱い磁界をいう。
残留磁化を付与するために印加する磁界は種々の磁界を用いることができる。なお、１次粒子が有する残留磁化はわずかでよいので、交番減衰磁界を用いることが好ましい。なお、残留磁化を付与するための磁界は、交番減衰磁界に限られず、単調減衰磁界や他のパルス磁界や静磁界を用いてもよい。
なお、残留磁化を付与しても原料粉末の保磁力が小さいと、最終的な造粒粉が得られるまでの間に消磁してしまい、造粒粉の形状を維持できないことがある。従って、原料粉末の保磁力が比較的高いものが好ましい。具体的には、原料粉末を嵩密度が２．０ｇ／ｃｍ３となるように容器に充填し、ＢＨトレーサで測定した保磁力の値を原料粉末の見掛け上の保磁力とすると、原料粉末は、６０ｋＡ／ｍ以上の保磁力を有することが好ましく、７０ｋＡ／ｍ以上の保磁力を有することがさらに好ましい。例えば、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の場合には、Ｄｙを１．２質量％以上、またはＴｂを１質量％以上、またはＤｙとＴｂとの合計を１質量％以上含む合金が好ましい。
プレス成形に供せられるＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金の粉末としては、上述のようにして製造された造粒粉のみを用いることが流動性や成形性の観点からは好ましいが、造粒粉と原料粉末（１次粒子粉末）とを混合して用いることもできる。但し、原料粉末の割合が増えると流動性が低下するので、造粒による流動性の改善効果を十分に得るためには、実質的に造粒粉のみを用いることが好ましい。また、造粒粉に混合して原料粉末を用いる場合には、粒子表面が潤滑剤で被覆されていることが好ましい。１次粒子の表面を潤滑剤で被覆することによって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系粉末の流動性を改善することができるとともに、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金の酸化を防止することができる。また、磁界プレス工程における配向性も改善される。なお、本願明細書においては、実質的に希土類合金のみの粉末（表面の酸化物層は含み得る）だけでなく、希土類合金の粉末とともに造粒剤や潤滑剤を含むプレス成形に供せられる粉末も希土類合金の粉末と呼ぶことにする。
本発明による実施形態のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金焼結体を用いた磁石の製造方法を工程順に説明する。
まず、ストリップキャスト法を用いて、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金フレークを作製する（例えば、米国特許第５，３８３，９７８号参照）。具体的には、公知の方法によって製造された、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金を高周波溶解により溶湯とする。なお、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金としては、上記の他に、例えば米国特許第４，７７０，７２３号および米国特許第４，７９２，３６８号の明細書に記載されている組成のものを好適に用いることができる。Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系希土類合金の典型的な組成では、ＲとしてＮｄまたはＰｒが主に用いられ、Ｆｅは部分的に遷移元素（例えばＣｏ）に部分的に置換されてもよく、ＢはＣによって置換されてもよい。
この合金の溶湯を１３５０℃に保持した後、ロール周速度を約１ｍ／秒、冷却速度５００℃／秒、過冷度２００℃の条件で単ロール上で急冷し、厚さ０．３ｍｍの合金フレークを得る。この合金フレークに水素を吸蔵させ、脆化させることによって合金粗粉末を得る。この合金粗粉末をジェットミル装置を用いて窒素ガス雰囲気中で微粉砕することによって、例えば平均粒径が１．５μｍ〜６μｍで、ＢＥＴ法による比表面積が約０．４５ｍ２／ｇ〜約０．５５ｍ２／ｇの合金粉末（原料粉末）が得られる。この原料粉末の真密度は、７．５ｇ／ｃｍ３である。
次に、得られた原料粉末に残留磁化を付与する。ここでは、磁化装置を用いてピーク磁界が１．０Ｔの交番減衰磁界を印加する。
次に、残留磁化を有する原料粉末を造粒する。本出願人は、特願２００１−３６２４３６号および特願２００２−２９８６２１号において、残留磁化を有する原料粉末を流動層造粒法を用いて造粒する方法を記載したが、本発明の実施形態では、振動造粒法を用い、先の出願に記載した方法よりも簡便に造粒粉を製造することができる。
本発明の実施形態による造粒粉の製造方法は、（ａ）残留磁化を有する希土類合金の粉末を用意する工程と、（ｂ）側面と側面に向かって低くなるように傾斜した底面とによって規定されるトラックに粉末を供給する工程と、（ｃ）トラックを振動させることによって粉末に運動エネルギーを与え、粉末をトラックの長さ方向に移送しながら、粉末の残留磁化による凝集力と、運動エネルギーによる転動作用とを利用して、実質的にゼロ磁界下で造粒する工程とを包含する。工程（ｃ）は、粉末をトラック内で長さ方向に移送しながら、側面側にある粉末を底面の傾斜に逆らって移動させる工程をさらに包含することが好ましい。
この造粒工程を図２（ａ）および（ｂ）を参照しながら説明する。図２（ａ）はトラック２２を上から見た平面図であり、図２（ｂ）は図２（ａ）のＢ−Ｂ’線に沿った断面図である。
残留磁化を有する原料粉末は、図２（ａ）中、左から右に、トラック２２を移送されながら造粒される。トラック２２は、図２（ｂ）に示すように、側面２２ａと側面２２ａに向かって低くなるように傾斜した底面２２ｂとによって規定される。ここでは、後に詳述するように、トラック２２がボールの内周面にスパイラル状に配置された構成を例示しており、トラック２２の一方（スパイラルの外側）に側面２２ａが設けられ、底面２２ｂは１方向に傾斜しているが、例えば、直線状に延びるトラックを用いる場合、その断面構造は、図２（ｂ）に示した構造を左側にも有し、移送方向（トラックの延設方向）に対して対称な構成としてもよい。トラック２２をスパイラル状に構成すると、比較的狭い面積に相対的に長いトラック２２を配置できる利点がある。
トラック２２は、図２（ｂ）中の矢印で示すように水平方向および垂直方向に振動され、この振動によって粉末に与えられた運動エネルギーによる転動作用と、粉末の残留磁化による凝集力とによって、造粒が行われる。転動作用は主に水平振動によって得られる。一方、垂直振動によって粉末が圧密化される作用も得られるので、水平振動と垂直振動との両方を与えることが好ましい。また、水平振動の振幅は移送速度にも影響し、水平振動の振幅を大きくすることによって、移送速度を上昇することができる。
水平振動および垂直振動の振幅および周波数は、造粒効率および移送速度を考慮して、トラック長とともに適宜設定される。造粒効率の観点からは、垂直振動の振幅は０．２ｍｍ以上であることが好ましく、０．３ｍｍ以上であることがさらに好ましい。水平振動の振幅は、移送速度の観点から０．５ｍｍ以上であることが好ましく、１．０ｍｍ以上であることがさらに好ましい。ただし、２．０ｍｍを超えると十分な造粒効果が得られず、流動性の向上効果が低下することがある。水平振動および垂直振動の周波数は、例えば、７０Ｈｚ以上８０Ｈｚ以下であるが、特に限定されない。水平振動と垂直振動との位相関係は適宜設定され、楕円振動となるように設定してもよい。
トラック長は４０００ｍｍ以上あることが好ましい。但し、トラック長の短い装置を用いる場合は、複数回造粒工程を実行することによって、実質的にトラック長を長くしたのと同等の効果を得ることができる。トラック長は、造粒粉の粒径と造粒粉の形状に影響する。トラック長が短すぎると、十分に大きな造粒粉が得られない、造粒粉の形状が十分に整わない、および／または十分な大きさの造粒粉の割合が少なくなることがある。
振動しているトラック２２上では、比較的小さな造粒粉１ａは傾斜した底面２２ｂの高い側に集まり、比較的大きな造粒粉１ｂは傾斜した底面２２ｂの低い側（側面２２ａに近い側）に集まる。このように、造粒粉がその大きさによって偏在すると、造粒効率が低下するので、図２（ａ）に示したように、側面２２ａからトラック２２の中央方向に延び、移送方向に傾斜したガイド面２２ｃを設けることによって、トラック２２の側面２２ａ側にある比較的大きな造粒粉１ｂを底面２２ｂの傾斜に逆らって底面２２ｂの高い側に移動させると、比較的大きな造粒粉１ｂが比較的小さな造粒粉１ａと混合され、効率的に造粒が行われる。ガイド面２２ｃは、移送方向に対して３０°以上６０°以下（ガイド面２２ｃの法線と移送方向（トラックの長手方向、トラックが湾曲している場合はその接線方向））とのなす角が１２０°以上１５０°以下）の角度で傾斜していることが好ましい。ガイド面２２ｃの傾斜角が３０°未満であると造粒効果が不十分となり小さな造粒粉の割合が増え、粒度のばらつきが大きくなることがあり、６０°を超えると移送効率が低下するので好ましくない。
ガイド面２２ｃの間隔は、トラック２２の幅、トラック２２の長さや移送速度（振動条件）との関係で適宜設定される。隣接するガイド面２２ｃの間隔は、例えば、約８０ｍｍ以上に設定される。約８０ｍｍよりも短いと、造粒効果が低下するので好ましくない。また、約２００ｍｍを超えるとガイド面による造粒効果が低下するので好ましくない。
次に、図３から図５を参照しながら、本発明による実施形態の造粒粉の製造装置（造粒装置）１２０の構成例を説明する。
図３に示すように、造粒装置１２０は、ボール１２０Ａと加振装置１２０Ｂとを有している。加振装置１２０Ｂとしては、公知のボール振動型パーツフィーダ（例えば、神鋼電機株式会社製）と実質的に同じものを用いることができるので、加振装置１２０Ｂの構成（例えば、特開２００１−１１４４１２号公報参照）の説明は省略し、ボール１２０Ａの構造を以下に説明する。
図４は、ボール１２０Ａを上から見た構成を模式的に示す図であり、図５はボール１２０Ａの一部切り欠き斜視図である。
ボール１２０Ａは、側面１２２ａと側面１２２ａに向かって低くなるように傾斜した底面１２２ｂとによって規定されるトラック１２２が、内周面にスパイラル状に設けられている。また、側面１２２ａからトラック１２２の中央方向に延び、移送方向に傾斜したガイド面（図２中のガイド面２２ｃ）は、凸部１２２ｄの側面によって形成されている。なお、凸部１２２ｄはガイド面（図２中のガイド面２２ｃ）として機能する移送方向に傾斜した面と、逆方向に傾斜した面を有しており、逆方向に傾斜した面が存在することによって、ガイド面の裏側に粉末が滞留することが防止され、移送効率を向上することができる。もちろん、凸部１２２ｄに代えて、図２に示したようなガイド面２２ｃを有するじゃま板を用いても良い。
一方、トラック１２２の内側（底面１２２ｂの高い方）からトラック１２２の中央方向に延び、移送方向に傾斜したじゃま板１２２ｃを有している。このじゃま板１２２ｃは、凸部１２２ｄのガイド面によって底面１２２ｂの傾斜に逆らって移動してきた造粒粉を側面１２２ａ（底面１２２ｂの低い側）に再び戻すように作用する。このじゃま板１２２ｃを設けることによって、造粒効果が増大し、造粒粉の排出性が向上する、という効果を得ることができる。じゃま板１２２ｃは、スパイラル状に配置されたトラック１２２の内周側に設けることが好ましく、図４に示した構成では、約３周のトラック１２２の内の内側の１．５周分にだけじゃま板１２２ｃを設けている。
ボール１２０Ａは全体としてすり鉢状の形状を有しており、中央部の底面１２４に希土類合金の粉末が投入される。底面１２４の中央部には三角錐状の突起１２５が設けられており、突起１２５の周りにはその円形の底面の接線方向に延びる尾根状の小突起１２６が形成されており、投入された粉末を内周面に設けられたトラック１２２に効率良く供給する。なお、造粒効率を向上するためには、ボール１２０Ａに粉末を投入する前に原料粉末を整粒しておくことが好ましい。
ボール１２０Ａに投入された粉末は、すり鉢状のボール１２０Ａの底部からスパイラル状のトラック１２２に沿ってボール１２０Ａの内周面を上って行きながら、図２を参照しながら説明したように造粒され、ボール１２０Ａの上部の取り出し口１２８に移送される。取出し口１２８は例えば次の成形工程のためのフィーダ装置（不図示）と接続されている。
このとき、残留磁化を有する粉末とトラック１２２の表面（側面１２２ａおよび底面１２２ｂ）、ならびにじゃま板１２２ｃおよび凸部１２２ｄの表面との接触抵抗（摩擦抵抗）が強いと、粉末が表面に付着し、造粒効率が低下することがある。従って、粉末が接触する表面は滑らかであることが好ましく、例えば、鏡面仕上げのＳＵＳ等のステンレス鋼を用いてボール１２０Ａを作製し、さらにその表面をウレタンコーティングすることが好ましい。また、粉末に造粒剤を添加すると、粉末がボール１２０Ａの表面に付着しやすいので、造粒剤はむしろ用いない方が好ましい場合が多い。なお、残留磁化を有しない粉末の場合、造粒剤を添加しても、この方法で造粒粉を得ることは困難であった。
ここで用いた実施形態の造粒装置１２０の具体的な仕様の一例を以下に示す。
垂直振動：振幅  ０．３ｍｍ
水平振動：振幅  １．５ｍｍ
ボール底部１２４：直径  ３５０ｍｍ、
水平からの傾斜角：底面  ８°
トラック  １０°
突起１２５：底面の直径  １００ｍｍ、高さ  ５０ｍｍ
トラック１２２：幅  ３５ｍｍ、側面の高さ  ３０ｍｍ、
全長  ４０００ｍｍ
最外周トラックの直径：  ５６０ｍｍ
じゃま板１２２ｃ：側面の移送方向に対する角度  ４５°
側面の長さ  ２２ｍｍ
凸部１２２ｄ：側面の移送方向に対する角度  ４５°
側面の長さ  ３０ｍｍ
なお、本発明の造粒方法を用いると、粉末の周囲のガスの圧力を制御する必要が無いので、大気圧下で実行することができるが、希土類合金の粉末は酸化されやすいので、造粒工程は、不活性ガス（窒素または希ガス）雰囲気下で行うことが好ましい。例えば、造粒装置１２０の全体をカバーで覆い、カバー内を窒素ガスで充満させればよい。カバーは密閉構造にする必要はなく、例えば、窒素ガスを流気させておいてもよい。
上記の希土類合金の粉末（平均粒径１．５μｍ以上６μｍ以下）から作製される造粒粉の平均粒径は０．０５ｍｍ〜３．０ｍｍの範囲内であることが好ましい。一般に、造粒粉に含まれる１次粒子はわずかであり、また３次粒子以上の高次の造粒粉も非常に少ないので、実質的に２次粒子の平均粒径が造粒粉の平均粒径を代表するものとして扱うことができる。ここでは、造粒粉の平均粒径として、顕微鏡観察によって求めた２次粒子の平均粒径を用いる。造粒粉の平均粒径が０．０５ｍｍより小さいと、流動性の改善効果が低く、十分な密度で均一な成形体を得ることが難しい。一方、造粒粉の平均粒径が３ｍｍより大きいと、キャビティへの充填性が低下し、十分な密度で均一な成形体を得ることが難しい。造粒粉の平均粒径は、０．１ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲内にあることがさらに好ましい。ここで例示した造粒装置１２０を用いると、平均粒径が０．１ｍｍ〜１．５ｍｍの範囲内に造粒粉を効率良く作製できる。
次に、得られた造粒粉をプレス成形する工程に移るが、ここで、造粒装置１２０の他の利点について説明する。従来の流動層造粒装置などと異なり、造粒装置１２０は、焼結磁石用の希土類合金成形体の製造ラインをコンパクトにできる、および／または、自動化できるという利点を有している。すなわち、図６に模式的に上記の造粒装置１２０を含む造粒装置１００を構成することができる。
造粒装置１００は、上述の造粒装置１２０と、造粒装置１２０の前工程を行う装置とが縦に一体に形成されている。すなわち、造粒装置１００は、原料粉末を受容するホッパー１３０と、計量装置（秤量装置）１４０と、磁化装置１５０と、整粒機１６０とが連結パイプで接続されている。
希土類合金の原料粉末は、ホッパー１３０に投入され、計量装置１４０で所定の質量の原料粉末を計量し、所定の質量の磁化装置１５０の容器に供給する。磁化装置１５０は、磁気回路（不図示）を有しており、例えば、コイルに所定のパルス電流を供給することによって、交番減衰磁界を発生し、容器内の原料粉末に残留磁化を与える。
残留磁化を有する粉末は、整粒機１６０によって所定の大きさの塊に整粒され、造粒装置１２０のボール１２０Ａに供給される。整粒機１６０は、例えば、開口径が０．５ｍｍ以上１．５ｍｍのメッシュ（金網）で構成される。整粒機１６０によって所定の大きさの塊に分割されて供給された粉末は、その塊を核として造粒していくので、得られる造粒粉の粒度範囲が制限され、異常に大きな造粒粉が作製されることを抑制することができる。メッシュの開口径は、目標とする造粒粉の粒径に応じて適宜設定されるが、残留磁化による凝集力を利用しているので、得られる造粒粉の粒径は残留磁化の大きさによって制限され、上記の範囲を外れると、整粒の効果が低下する。特に、開口径が０．５ｍｍ未満となると、塊が造粒の核として機能し難いため、造粒効率が低下する。
また、メッシュは例えば蛇腹状に折り曲げてもよい。折り曲げることによって粉末の選別の処理効率が向上する。さらに粉末の選別の処理効率を向上するために、メッシュに振動機構を連結するなどして、メッシュを振動させてもよい。
造粒装置１２０の取出し口１２８（図４参照）から造粒粉が排出される。この造粒粉を例えばフィーダ装置などを用いて、次の成形工程で利用するフィーダボックスに供給すれば、原料粉末の投入以降、プレス成形工程までを自動化することができる。
次に、得られた造粒粉をプレス成形することによって成形体を形成する。ここでは、造粒粉だけを用いて成形体を形成する。プレス成形には公知のプレス成形装置を用いることができ、典型的には、上下パンチで金型のキャビティ（ダイホール）内の粉末をプレスする一軸プレス成形装置が用いられる。
一軸プレス成形機の金型のキャビティに造粒粉を充填する。造粒粉をキャビティに充填する工程は、例えば、ふるいを用いた充填方法や、特公昭５９−４０５６０号公報、特開平１０−５８１９８号公報、実開昭６３−１１０５２１号公報や特開２０００−２４８３０１号公報に開示されているようなフィーダボックスを用いた充填方法（これらを総称して「落とし込み方法」ということもある。）を用いて実行することができる。
特に、小さい成形体を形成する場合、キャビティの内容積に対応する量の造粒粉を、キャビティを用いて計量することが好ましい。例えば、下方に開口部を有するフィーダボックスをキャビティ上に移動させ、造粒粉を重力落下（自然落下）させた後、キャビティに供給された余剰の造粒粉をすりきることによって、比較的均一に、所定量の造粒粉を充填することができる。勿論、別途計量した造粒粉を漏斗などを用いてキャビティに充填しても良い。
キャビティ内に造粒粉を充填した後、一軸プレス装置の上パンチを降下し、キャビティの開口部を塞いだ状態で、配向磁界を印加し、造粒粉を１次粒子に崩壊させるとともに、１次粒子を磁界配向させる。本発明の実施形態による造粒粉は、０．１Ｔ〜０．８Ｔの比較的弱い磁界で確実に１次粒子に崩壊する。但し、充分な配向度を考慮すると、０．５Ｔ〜１．５Ｔ程度が望ましい。磁界の方向は、例えばプレス方向と垂直方向である。このように磁界を印加しながら、例えば９８ＭＰａの圧力で、上下パンチで粉末を一軸プレスする。その結果、相対密度（成形体密度／真密度）が０．５〜０．６の成形体が得られる。なお、磁界の方向は、必要に応じてプレス方向に対して平行としてもよい。本発明によって得られる造粒粉は、充填工程で壊れることがなく、且つ、配向磁界の印加によって１次粒子に崩壊する適度な強度を有している。
次に、得られた成形体を、真空中または不活性ガス雰囲気中で、例えば約１０００℃〜約１１８０℃の温度で、約１時間から６時間焼結する。本実施形態の造粒粉は、造粒剤を含まない、あるいは、焼結工程に実質的に除去され得る程度の造粒剤しか含まないので、脱バインダ工程を別途設ける必要がない。なお、従来の典型的な脱バインダ工程は、約２００℃〜８００℃の温度で、約２Ｐａの圧力の不活性ガス雰囲気下で、約３時間〜約６時間実行されている。
得られた焼結体を、例えば約４５０℃〜約８００℃の温度で、約１時間〜８時間時効処理することによって、Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が得られる。この後、任意の段階で、着磁することによってＲ−Ｆｅ−Ｂ系焼結磁石が最終的に完成する。
本発明によると、上述したように流動性および成形性に優れた造粒粉を用いるので、充填量のばらつきが少なく、且つキャビティ内に均一に充填される。従って、プレス成形によって得られた成形体の質量および寸法のばらつきが少ない。また、成形体に欠けや割れが発生することも少ない。
さらに、本実施形態の造粒粉の１次粒子は、実質的に残留磁化の磁気的な凝集力によって結合しているので、配向磁界の印加によって１次粒子に確実に崩壊する。従って、１次粒子の配向度が低下することがない。また、造粒剤の炭素が焼結体中に残存することによる磁気特性の低下も最小限に抑制されるので、優れた磁気特性を有する焼結磁石を得ることができる。このように、本発明によると、高品質のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金焼結磁石を高い生産効率で製造することができる。
【実施例】  以下、本発明の実施例を説明する。
Ｒ−Ｆｅ−Ｂ系合金粉末を以下の様にして作製した。出発原料として、純度９９．９％の電解鉄、Ｂを１９．８％含有するフェロボロン合金、純度９９．７％以上のＮｄおよびＤｙを用いて、合金溶湯を調製した。この合金溶湯からストリップキャスト法で、実施例１（組成：３４．０質量％Ｎｄ、１．０質量％Ｄｙ、１．０質量％Ｂ、残部：Ｆｅ）および実施例２（組成：３０．０質量％Ｎｄ、５．０質量％Ｄｙ、１．０質量％Ｂ、残部：Ｆｅ、）のＲ−Ｆｅ−Ｂ系合金のフレークを得た。このフレークをジェットミルを使用し、不活性ガス（例えばＮ２ガス、ガス圧５８．８ＭＰａ）中で微粉砕し、平均粒径が約３μｍの原料粉末を得た。実施例１の粉末の保磁力は６０ｋＡ／ｍで、実施例２の粉末の保磁力は１２０ｋＡ／ｍであった。
次に、上記実施例用の原料粉末に、交番減衰磁界（ピーク磁界１．０Ｔ）を印加し、残留磁化を付与した後、上述した造粒装置１２０を用いて、平均粒径が０．３ｍｍの造粒粉を製造した。造粒剤は添加していない。得られた造粒粉の残留磁化はいずれも０．２ｍＴ程度であった。得られた造粒粉の安息角を測定した結果を表１に示す。なお、表１には、比較例１として、実施例１の原料粉末に残留磁化を与えず、造粒剤としてイソパラフィン（２質量％）を用いて転動造粒法によって作製した造粒粉の安息角を示している。また、比較例２は実施例１の原料粉末そのものの安息角を示している。
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安息角が大きい粉末は流動性が悪く、安息角が小さいものほど流動性が優れている。比較例２として示したように、原料粉末を造粒しないと安息角は約５２°と大きく、流動性が低い。これに対し、造粒を行った実施例１および２、比較例１のいずれのプレス粉末も安息角は４５°未満まで低下している。特に、実施例１および２の造粒粉は、比較例１のプレス粉末よりも安息角が小さく、流動性が優れている。すなわち、残留磁化を利用することによって、造粒剤を用いることなく、流動性が改善されることがわかる。
表１に示したそれぞれのプレス用粉末を、上述したフィーダボックスを用いた方法で、縦２０ｍｍ、横１５ｍｍ、深さ１０ｍｍのキャビティ内に充填し、一軸プレス成形（９８ＭＰａ、配向磁界（１．３Ｔ）をプレス方向に直角に印加）を行った。この充填工程およびプレス成形工程は、全ての実施例および比較例について同じ条件で行った。なお、プレス条件を変えて成形体密度（グリーン密度）の異なる成形体を形成した。
得られた成形体をＡｒ雰囲気中で、１０６０℃にて約４時間焼結したあと、５００℃で１時間の時効処理を施し、焼結体を得た。さらに、この焼結体を２３８７ｋＡ／ｍの条件で着磁することによって、焼結磁石を得た。それぞれの実施例および比較例について、サンプル数は５０個とした。得られた焼結磁石の残留磁化Ｂｒ（Ｔ）を表２示す。
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表２からわかるように、実施例１のＢｒは、比較例２のＢｒと実質的な差異は認められず、優れた磁気特性を有している。造粒剤を添加した比較例１のＢｒは、実施例１および比較例２よりもＢｒの値が低い。これは造粒剤が炭素として焼結磁石中に残存するためである。
上述したように、１次粒子の残留磁化による磁気的な凝集力を利用して造粒粉を作製することによって、造粒剤を用いなくとも造粒剤を用いた従来の造粒粉と同等以上の流動性を得ることができるので、従来と同等以上の生産性で、従来よりも優れた磁気特性を有する焼結磁石を製造することができる。さらに、１次粒子の残留磁化のみを用いて造粒粉を作製すれば、磁気特性の低下を実質的に無くすことができる。
【産業上の利用可能性】  本発明によると、流動性やプレス成形性に優れ、且つ、優れた磁気特性を有する磁石を製造することが可能な希土類合金の造粒粉の製造方法が提供される。この造粒粉を用いることによって、高品質の希土類合金焼結体を高い生産効率で製造する方法が提供される。
本発明によると、磁気特性を低下させることなく、希土類合金粉末の流動性および成形性を改善することができるので、従来は磁気特性を犠牲にしていたプレス成形が困難な形状の焼結磁石の磁気特性を向上することができる。さらに、造粒時間の短縮や、脱バインダ工程の省略が可能となり、希土類焼結磁石の生産性を向上することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【国際調査報告】
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