(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
医療器本体の表面の少なくとも一部を、原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ）が６０％以上であるフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜で被覆したことを特徴とする体内埋め込み医療器。
【請求項２】
前記フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜は、膜厚方向に沿ってフッ素含有量が変化していることを特徴とする請求項１記載の体内埋め込み医療器。
【請求項３】
前記医療器本体の表面の少なくとも一部を、フッ素を含まないダイヤモンドライクカーボン膜を介して前記フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜で被覆したことを特徴とする請求項１記載の体内埋め込み医療器。
【請求項４】
前記医療器本体と前記フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜との間に中間層を設けたことを特徴とする請求項１記載の体内埋め込み医療器。
【請求項５】
前記中間層が、シリコン、シリコンカーバイド、酸化チタンおよび窒化チタンからなる群より選択される材料で構成されていることを特徴とする請求項４記載の体内埋め込み医療器。
【請求項６】
前記中間層に造影性のある金属を含有させたことを特徴とする請求項４または５記載の体内埋め込み医療器。
【請求項７】
前記フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜の膜厚が０．０１〜２μｍであることを特徴とする請求項１ないし６いずれか記載の体内埋め込み医療器。
【請求項８】
ステントとして用いられることを特徴とする請求項１ないし７いずれか記載の体内埋め込み医療器。
【発明の詳細な説明】
【０００１】
【発明の属する技術分野】
本発明は、ステント、カテーテル、人工血管、人工臓器のポンプなどの各種の体内埋め込み医療器に関する。
【０００２】
【従来の技術】
体内埋め込み医療器としては、ステント、カテーテル、人工血管、人工臓器のポンプなどがあり、これらは抗血栓性に優れていることが要求される。以下においては、これらの体内埋め込み医療器のうちステントを例にして説明する。
【０００３】
ステントは血管あるいは他の管腔の部分を開いた状態に維持するための管形状の装置であり、例えば血管などの狭窄部の改善に用いられる。ステントは、機能及び留置方法によってセルフエクスパンダブルステントとバルーンエクスパンダブルステントに区別される。バルーンエクスパンダブルステントは、ステント自体に拡張機能はなく、ステントを目的部位に挿入した後、ステント内に配置したバルーンを拡張させ、バルーンの拡張力によりステントを目的部位のほぼ正常な管径まで拡大（塑性変形）させ、目的部位の内面に密着状態で固定する。
【０００４】
ステントは生体適合性および血液に対する抗血栓性を有することが重要である。そこで、ステントの表面を抗血栓性を有する材料で被覆することが一般的に実施されている。このような抗血栓性被覆として、例えばダイヤモンドライクカーボン（ＤＬＣ）と呼ばれる非晶質のカーボン膜が着目されている。ＤＬＣ膜はダイヤモンドに近い物性を有し、抗血栓性だけでなく、耐薬品性、耐摩耗性、絶縁性等に優れているとされている。ＤＬＣ膜は、各種のＰＶＤ（物理的蒸着法）またはＣＶＤ（化学的蒸着法）によって成膜される。特に、量産方法として多用されているのは、イオン化蒸着法と高周波プラズマＣＶＤ法である。
【０００５】
しかし、従来の医療器の表面を被覆するために用いられているＤＬＣ膜は必ずしも抗血栓性に優れているとはいえず、さらに抗血栓性に優れた被覆層が要望されていた。また、ＤＬＣ膜は基材との密着性が低いため、例えばステント基材が拡張して塑性変形するとステント基材から剥離しやすいという問題が生じていた。
【０００６】
【発明が解決しようとする課題】
本発明の目的は、抗血栓性に優れ、しかも基材から剥離しにくい被覆層を設けた体内埋め込み医療器を提供することにある。
【０００７】
【課題を解決するための手段】
本発明の体内埋め込み医療器は、医療器本体の表面の少なくとも一部を、原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ）が６０％以上であるフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜で被覆したことを特徴とする。
【０００８】
本発明の体内埋め込み医療器においては、膜厚方向に沿ってフッ素含有量が変化するようにフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜を成膜してもよい。また、フッ素を含まないダイヤモンドライクカーボン膜を介してフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜を成膜してもよい。
【０００９】
本発明の体内埋め込み医療器においては、フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜の密着性を向上するために、医療器本体とフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜との間に中間層を設けてもよい。中間層は、シリコン（Ｓｉ）、シリコンカーバイド（ＳｉＣ）、酸化チタン（ＴｉＯ2）および窒化チタン（ＴｉＮ）からなる群より選択される材料で構成することが好ましい。
【００１０】
本発明において、フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜の膜厚は０．０１〜２μｍであることが好ましい。
【００１１】
【発明の実施の形態】
本発明の体内埋め込み医療器についてより詳細に説明する。以下においては、体内埋め込み医療器の代表としてステントを例にして説明する。
【００１２】
図１は本発明に係るステントの断面図である。図１のステント１０は、ステント基材１１と、ステント基材１１の表面を被覆するフッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜（以下、Ｆ−ＤＬＣ膜という）１２を有する。
【００１３】
ステント基材１１の材質としては、ある程度の生体適合性を有するものが好ましい。例えば、ステンレス鋼、タンタルもしくはタンタル合金、プラチナもしくはプラチナ合金、金もしくは金合金、またはコバルトベース合金などが用いられる。ステンレス鋼としては、最も耐食性の良好なＳＵＳ３１６Ｌが好適である。
【００１４】
Ｆ−ＤＬＣ膜１２は膜厚方向に沿ってフッ素含有量が変化していてもよい。また、Ｆ−ＤＬＣ膜１２は、フッ素を含まないダイヤモンドライクカーボン膜を介して形成されていてもよい。このような構成により、膜質を改善できる。
【００１５】
図２は本発明に係る他のステントの断面図である。図２のステント１０は、ステント基材１１と、中間層１３と、ステント基材１１の表面を被覆するＦ−ＤＬＣ膜１２とを有する。中間層１３としては、Ｓｉ、ＳｉＣ、ＴｉＯ2、ＴｉＮなどの材料が用いられる。また、中間層１３に造影性を上げるための金属を含有させてもよい。
【００１６】
本発明において、Ｆ−ＤＬＣ膜１２として、原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ）が６０％以上であるものが用いられる。この原子比はＸ線光電子分光法（ＸＰＳ）により求めることができる。Ｆ−ＤＬＣ膜は、フッ素含有率が高いほど撥水性したがって抗血栓性に優れている。また、Ｆ−ＤＬＣ膜は、フッ素含有率が高いほど柔軟性に富んでおり、例えばステントを拡張したときにも剥離しにくくなる。Ｆ−ＤＬＣ膜の原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ）が６０％未満では、これらの効果が劣る。
【００１７】
本発明において、Ｆ−ＤＬＣ膜の膜厚は０．０１〜２μｍが好ましく、０．５〜１μｍがより好ましい。Ｆ−ＤＬＣ膜の全膜厚が２μｍを超えると、ステントが拡張したときに剥離しやすくなる。一方、膜厚が０．０１μｍ未満のＦ−ＤＬＣ膜はプラズマＣＶＤで安定的に成膜することが困難である。
【００１８】
本発明に係るステントの全体的な構造の一例を図３および図４を参照して説明する。図３は管状に形成されたステントの正面図、図４は図３のステントの軸方向に沿って切断して展開した展開図である。図３および図４に示すステント１０では、その中心軸を取り囲むように、それぞれほぼ菱形状で中央部が開口した複数（この例では５個）の構成要素２１（２１ａ，２１ｂ，２１ｃ，２１ｄ，２１ｅ）が配列され、各構成要素２１の側部が接続部２２（２２ａ，２２ｂ，２２ｃ，２２ｄ，２２ｅ）によって接続されて環状ユニット２３を構成している。各構成要素２１は軸方向の寸法が円周方向の寸法よりも長くなっている。なお、構成要素２１の形状は、菱形状に限らず、ほぼ楕円状または菱形以外の多角形状でもよい。そして、すべての構成要素２１はステント１０の中心軸からほぼ等距離となるように配置され、５個の構成要素２１で環状をなすように湾曲している。ステント１０の軸方向には複数（この例では８個）の環状ユニット２３ａ，２３ｂ，２３ｃ，２３ｄ，２３ｅ，２３ｆ，２３ｇ，２３ｈが配列され、互いに隣り合う環状ユニット２３は接続部２１どうしを連結する連結部２４（２４ａ，２４ｂ，２４ｃ，２４ｄ，２４ｅ，２４ｆ，２４ｇ）により１個所で連結され、全体で円筒体をなしている。連結部２３はステント１０の中心軸に対して若干斜めに（この例では約１２°）傾斜して延びており、各連結部２４はステント１０の円周方向に沿って螺旋状に配置されている。
【００１９】
なお、ステント１０の両端部の環状ユニット２３を構成する構成要素２１は、端部において十分な拡張力を得るとともに、血管内壁およびバルーンに与える損傷を少なくするために、端部がほぼ半楕円状となっている。
【００２０】
ステント１０は、生体内へ挿入するのに適した直径を有し、円筒体の内部から外方に広がる力が与えられたときに伸長する。このステント１０では、１つの環状ユニット２２に含まれる隣接する２つの構成要素２１の間に形成されるほぼＶ字状または台形状の空間に、隣接する環状ユニット２３の構成要素２１の端部が侵入している。このようにステント１０の円周方向に沿って構成要素２１の端部が重なった状態になっているため、所定の長さのステント１０の軸方向に沿って多くの環状ユニット２３を配置することができる。したがって、ステント１０を拡張させたときに、個々の構成要素２１のステント１０の軸方向に沿う長さが短くなっても、ステント１０の側面における隙間の増加が少なく、より確実に血管の狭窄部を拡張でき、かつその状態を良好に維持できる。また、連結部２４がステント１０の円周方向に沿って螺旋状に配置されており、連続して直線をなすように延びていないので、１つの環状ユニット２３が血管に追従するように変化したときの負荷が隣り合わない環状ユニット２３にまで伝達されるのを抑制でき、個々の環状ユニット２３を独立して拡張させることができる。
【００２１】
ステント１０の非拡張時の直径は１．２〜１．８ｍｍ程度が好適であり、特に１．３〜１．６ｍｍがより好ましい。１つの構成要素２１の軸方向の長さは１．５〜４．０ｍｍ程度が好適であり、特に２．０〜３．０ｍｍがより好ましい。互いに隣り合う環状ユニット２３の構成要素２１どうしが軸方向に沿って重なり合う部分の長さは０．５〜１ｍｍが好適である。それぞれ互いに隣り合う環状ユニット２３に含まれる、互いに隣り合う構成要素２１どうしの中心間の距離は、１．３〜２．５ｍｍが好適である。連結部２４はステント２０の中心軸に対して０°〜３０°程度傾斜していることが好ましく、特に５°〜２５°傾斜していることがより好ましい。連結部２４の長さは１．４〜２．７ｍｍが好適である。環状ユニット２３の数は６〜１０が好適である。
【００２２】
ステント１０の中央部の環状ユニット２３を構成する構成要素２１の肉厚は、０．０５〜０．１２ｍｍ程度、特に０．０６〜０．１０ｍｍが好適である。ステント１０の両端部の環状ユニット２３を構成する構成要素２１の肉厚は、中央部の環状ユニット２３を構成する構成要素２１の肉厚の３／５〜４／５程度、具体的には０．０５〜０．０７ｍｍ程度が好適である。
【００２３】
図３および図４に示すような形状のステントは、例えばステンレス鋼からなるパイプを、レーザー加工などの方法により加工することにより製造することができる。加工により最終的な形状を有するステントを得た後、焼きなましすることが好ましい。焼きなましを行うことにより、ステント全体の柔軟性および可塑性が向上し、屈曲した血管内での留置性が良好になる。この結果、ステントを拡張した後に拡張前の形状に復元しようとする力、特に屈曲した血管部位で拡張した後に直線状の形状に復帰しようとする力が減少し、屈曲した血管内壁に与える物理的刺激が減少するとともに、再狭窄の要因を減少させることができる。焼きなましは、ステント表面に酸化被膜が形成されないように、不活性ガス（例えばアルゴンガス）雰囲気下において行い、９００〜１２００℃に加熱した後、ゆっくりと冷却することが好ましい。ステント形状に加工した後、金やプラチナなどの貴金属のメッキを施してもよい。
【００２４】
ここでは、バルーンエクスパンダブルステントを説明したが、本発明はこれに限られるものではなく、セルフエクスパンダブルステント等にも適用可能である。
【００２５】
本発明に係るステントは、図５に示すようなプラズマＣＶＤ装置を用いて製造される。図５において、真空容器３１には弁３２を介して真空排気系３３が接続されている。真空排気系３３は、ベース排気系のターボモレキュラーポンプ（ＴＭＰ）とプロセス用のロータリーポンプ（ＲＰ）から構成されている。真空容器３１には、ボンベ３４ａから弁３５ａおよびマスフローコントローラー３６ａを通してＣＦ4またはＣ2Ｆ6が、ボンベ３４ｂから弁３５ｂおよびマスフローコントローラー３６ｂを通してＨ2が、それぞれ供給される。真空容器３１には、電極を兼ねるホルダ３７と対向電極３８とが互いに対向して設けられている。ホルダ３７は接地されている。このホルダ３７上にステント基材１１が立てた状態で載置される。ホルダ３７はステント基材１１の温度上昇を抑えるために水冷されている。一方、対向電極３８にはマッチングボックス３９を介して高周波電力発生装置４０が接続されている。この高周波電力発生装置４０は、ＲＦアンプ４１および高周波信号発生器４２を含んでいる。このような構成により、対向電極３８に印加される高周波電力を振幅変調できるようになっている。
【００２６】
このプラズマＣＶＤ装置を用い、以下のようにしてステント基材１１表面にＦ−ＤＬＣ膜を成膜する。まず、ホルダ３７上にステント基材１１を載置し、真空容器３１内をベース真空に引いた後、Ｈ2プラズマクリーニングによりステント基材１１表面のコンタミネーションを除去する。次に、真空容器３１内にＣＦ4またはＣ2Ｆ6とＨ2とを供給し、所定の成膜圧力に設定する。次いで、対向電極３８に振幅変調した高周波電力を印加することによりプラズマを発生させ、ステント基材１１表面にＦ−ＤＬＣ膜を成膜する。
【００２７】
本発明においては、対向電極３８に印加する高周波電力を以下のようにして発生させる。まず、図６（Ａ）に示すような基本周波数（一般的には１３．５６ＭＨｚ）の基本高周波電力に、図６（Ｂ）に示すような基本周波数の１００００分の１以上、１０分の１以下の範囲の周波数を有する第１変調高周波電力をパルスで印加して第１振幅変調（パルス変調）する。さらに、必要に応じて、第２振幅変調する。例えば、図６（Ｃ）に示すような、第１変調周波数より高く、第１変調周波数の１００倍未満の周波数を有する第２変調高周波電力を印加して第２振幅変調する。この場合、第１振幅変調によるオン時間Ｔ１の間に、オン時間Ｔ３、オフ時間Ｔ４が順次繰り返される高周波電力が発生する。また、図６（Ｃ）に示すような、第１変調周波数の１００分の１より高く、第１変調周波数より低い周波数を有する高周波電力をパルスで印加して第２振幅変調（パルス変調）してもよい。この場合、第２変調高周波電力のオン時間の間に、第１変調高周波電力のオン時間Ｔ１、オフ時間Ｔ２が順次繰り返される高周波電力が発生する。
【００２８】
上記のように振幅変調により発生した間欠的な高周波電力を対向電極３８に印加すると、基材の温度上昇を避けることができ、パーティクルの発生を抑制してＦ−ＤＬＣ膜の表面の平滑性を向上できる。また、上記のように振幅変調する場合には、印加電圧すなわちプラズマ中のイオンの加速エネルギーを従来よりも高くすることができる。したがって、ステント基材１１へ入射するイオンのエネルギーが高くなり、ステント基材１１の表面に高い密着強度を有するＦ−ＤＬＣ膜を成膜できる。
【００２９】
また、Ｆ−ＤＬＣ膜は膜厚方向に沿ってフッ素含有量が変化しているものであることが好ましい。例えば、Ｆ−ＤＬＣ膜の成膜において、成膜時にガス流量の割合を変化させることにより、フッ素含有量を連続的に又は間欠的に変化させることが可能である。この場合、中間層表面から徐々にＦ含有量を増加させ、外表面が原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ）が６０％以上であるＦ−ＤＬＣ膜で構成されることが好ましい。このようにＦ−ＤＬＣ膜中のＦ含有量を徐々に変化させることにより、膜の柔軟性が向上し、表面での抗血栓性も向上する。
【００３０】
【実施例】
以下、本発明の実施例を説明する。
【００３１】
ステント基材としても用いられるＳＵＳ３１６Ｌからなる８ｍｍ×８ｍｍ×０．１ｍｍのシート基材を用意した。このシート基材を用いて以下のサンプル１〜５を作製した。
【００３２】
サンプル１：上記基材をそのまま用いた。
【００３３】
サンプル２：上記基材の表面にフッ素含有率（原子比（Ｆ／Ｆ＋Ｃ＋Ｈ））０％のＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したものを用いた。
【００３４】
サンプル３：上記基材の表面にフッ素含有率１０％のＦ−ＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したものを用いた。
【００３５】
サンプル４：上記基材の表面にフッ素含有率３０％のＦ−ＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したものを用いた。
【００３６】
サンプル５：上記基材の表面にフッ素含有率６０％のＦ−ＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したものを用いた。
【００３７】
成膜条件は以下の通りである。Ｃ2Ｆ6−ＣＦ4混合ガスの総流量：２５ｓｃｃｍ、真空度：０．０２Ｔｏｒｒ、ＲＦ周波数：１３．５６ＭＨｚ、ＲＦ電力：１ｋＷ、変調周波数：６８ｋＨｚ、デューティ比：５０％、成膜時間：１０分。成膜時に、Ｃ2Ｆ6とＣＦ4の混合比を調整することにより、Ｆ−ＤＬＣ膜中のフッ素含有率を調整した。
【００３８】
得られた各サンプル上に水滴を滴下し、その接触角を測定した結果を表１に示す。表１から明らかなように、基材表面に成膜されたＤＬＣ膜中のフッ素含有率が高いほど、接触角が大きく、撥水性に優れていることがわかる。
【００３９】
【表１】
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【００４０】
次に、各サンプル上に血小板数を調整した多血小板血漿（ＰＲＰ）を滴下し、血小板粘着試験により抗血栓性を評価した。血小板粘着試験の詳細は以下の通りである。
【００４１】
ヒト肘静脈より５０ｍＬ採血する（使用カヌラ１９Ｇ）。ドナーは通常２人である。抗凝固剤として、３．８ｗｔ％クエン酸ナトリウム水溶液を入れた遠沈管に、血液を壁面を伝わらせながらゆっくり注入する。このとき、血液：クエン酸ナトリウム水溶液＝９：１とする。遠心分離機を用い、室温において１２００ｒｐｍ、５分間の条件で遠心分離してＰＲＰ（多血小板血漿）を分離する。ＰＲＰを分取し、これを再び室温において１２００ｒｐｍ、５分間の条件で遠心分離する。ＰＲＰを分取し、室温においてその半分をさらに３０００ｒｐｍ、１０分間の条件で遠心分離してＰＰＰ（貧血小板血漿）を分離する。各々のドナーのＰＲＰ、ＰＰＰについて、ｓｙｓｍｅｘで血小板数を測定する。ＰＲＰをＰＰＰで希釈し、血小板数を１×１０5個／μＬ±１×１０4個／μＬに調整した６ｍＬ（６０００μＬ）のＰＲＰを調製する。このとき、ＰＲＰの秤取量ｘ［μＬ］とＰＰＰの秤取量ｙ［μＬ］を以下のようにして決定する。
【００４２】
ｘ＝（１０5×６０００−Ｂ×６０００）／（Ａ−Ｂ）
ｙ＝６０００−ｘ
ここで、ＡはＰＲＰの血小板数、ＢはＰＰＰの血小板数である。
【００４３】
図７（Ａ）に示すように、ポリスチレン製のシャーレ５１内に入れたサンプル台５２上にサンプル５３を載せた。このサンプル５３に血小板数を調整したＰＲＰ液滴５４を２００μＬ滴下する。図７（Ｂ）に示すように、蓋５５をＰＲＰ液滴５４に接触させた状態でシャーレ５１にかぶせ、ＰＲＰ液滴５４を空気から遮断する。このときＰＲＰ液滴５４の厚みは約２ｍｍになる。室温で３０分間放置する。シャーレにＰＢＳ溶液を入れて十字を切るように洗浄する操作を２回行う。シャーレにグルタールアルデヒドの２．５ｗｔ％ＰＢＳ溶液を入れ、２〜８℃に設定した冷蔵庫内で１昼夜固定する。シャーレにＰＢＳ溶液を入れて十字を切るように洗浄する操作を１回行い、シャーレに蒸留水を入れて十字を切るように洗浄する操作を７回行う。サンプルを液体窒素に入れて凍結させ、デシケータ中で真空に脱気して、１昼夜凍結乾燥する。スパッタリングを行った後、電子顕微鏡で写真撮影を行う。１０００倍で四隅と中央の５点で観察する。写真１視野当りの面積は１００００μｍ2である。写真から、粘着した血小板の個数をカウントする。各サンプルについて５つの観察点の平均から血小板の粘着個数を算出する。
【００４４】
これらの結果を図８に示す。図８から、基材表面にフッ素含有率６０％のＦ−ＤＬＣ膜が形成されているサンプル５は、他のサンプルと比較して、血小板の粘着個数が少なく、抗血栓性に優れていることがわかる。
【００４５】
次いで、ステント基材の表面にフッ素含有率３０％のＦ−ＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したステント（比較例）、およびステント基材の表面にフッ素含有率６０％のＦ−ＤＬＣ膜を０．５μｍの厚さに形成したステント（実施例）を作製した。比較例のステントの拡張前および拡張後の電子顕微鏡写真を図９（Ａ）および（Ｂ）に示す。実施例のステントの拡張前および拡張後の電子顕微鏡写真を図１０（Ａ）および（Ｂ）に示す。
【００４６】
図９（Ｂ）のように、フッ素含有率３０％のＦ−ＤＬＣ膜はステントの拡張後にはステント基材から剥離した部分が観察された。一方、図１０（Ｂ）のように、フッ素含有率６０％のＦ−ＤＬＣ膜はステントの拡張後にもステント基材から剥離した部分は観察されなかった。このことから、フッ素含有率６０％のＦ−ＤＬＣ膜は柔軟性に富んでおり、剥離強度も優れていることがわかる。
【００４７】
【発明の効果】
以上詳述したように本発明によれば、抗血栓性に優れ、しかも基材から剥離しにくい被覆層を設けた体内埋め込み医療器を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明に係るステントの断面図。
【図２】本発明に係る他のステントの断面図。
【図３】本発明に係るステントの正面図。
【図４】図３のステントの展開図。
【図５】本発明に係るステントを製造するために用いられるプラズマＣＶＤ装置の構成図。
【図６】図５のプラズマＣＶＤ装置で使用する高周波電力の波形図。
【図７】血小板粘着試験の説明図。
【図８】各サンプルの血小板の粘着数を示す図。
【図９】比較例のステントの拡張前および拡張後の電子顕微鏡写真。
【図１０】実施例のステントの拡張前および拡張後の電子顕微鏡写真。
【符号の説明】
１０…ステント
１１…ステント基材
１２…フッ素含有ダイヤモンドライクカーボン膜
１３…中間層
２１…構成要素
２２…接続部
２３…環状ユニット
２４…連結部
３１…真空容器
３２…弁
３３…真空排気系
３４ａ、３４ｂ…ボンベ
３５ａ、３５ｂ…弁
３６ａ、３６ｂ…マスフローコントローラー
３７…ホルダ
３８…対向電極
３９…マッチングボックス
４０…高周波電力発生装置
４１…ＲＦアンプ
４２…高周波信号発生器
５１…シャーレ
５２…サンプル台
５３…サンプル
５４…ＰＲＰ液滴
５５…蓋
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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