(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の少なくとも一方が形成され、炭素質あるいは黒鉛質粉体を主成分とし接着・結着材として熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む均一な材料を用いて製造された多孔質の燃料電池用セパレータにおいて、
前記セパレータの周囲部の一部に配置されて気孔率が相対的に小さくて密度が相対的に大きい高密度領域と、前記セパレータのうちで前記高密度領域以外を形成して前記高密度領域に比べて気孔率が相対的に大きくて密度が相対的に小さい低密度領域と、を備え、
電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた燃料電池で、前記燃料電池に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水蒸気を添加する機能を有する内部加湿方式に用いられる多孔質セパレータであり、
複数の単位電池を積層して積層体を形成し、その積層体の側面外側に、前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路それぞれに連通するために積層方向に延びる複数のガスマニホールドを配置する燃料電池に用いられるセパレータであって、
前記セパレータの周囲部のうちで前記ガスマニホールドの壁に接する部分のみが、前記高密度領域になっていることを特徴とする燃料電池用セパレータ。
【請求項２】
冷却水流路がさらに形成されていることを特徴とする請求項１に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項３】
複数の単位電池が積層されて積層体が形成され、その積層体の側面外側に、前記冷却水流路に連通するために積層方向に延びる冷却水マニホールドが配置された燃料電池に用いられるセパレータであって、
前記セパレータの周囲部のうちで前記冷却水マニホールドの壁に接する部分が、前記密度が相対的に大きい高密度領域になっていることを特徴とする請求項２に記載の燃料電池用セパレータ。
【請求項４】
燃料ガス流路および酸化剤ガス流路が形成され、炭素質あるいは黒鉛質粉体を主成分とし接着・結着材として熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む均一な材料を用いて製造された多孔質の燃料電池用セパレータを有し、電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた単位電池が複数個積層されて積層体が形成され、その積層体の側面外側に、前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路それぞれに連通するために積層方向に延びる複数のガスマニホールドが配置された燃料電池であって、
前記セパレータの周囲部のうちで前記ガスマニホールドの壁に接する部分のみが、他の部分に比べて気孔率が相対的に大きくて密度が相対的に大きく、
前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水蒸気を添加する機能を有すること、
を特徴とする燃料電池。
【請求項５】
前記セパレータに冷却水流路がさらに形成され、
前記積層体の側面外側に、前記冷却水流路に連通するために積層方向に延びる複数の冷却水マニホールドが配置され、
前記セパレータの周囲部のうちで前記冷却水マニホールドの壁に接する部分の密度が他の部分よりも相対的に大きいこと、
を特徴とする請求項４に記載の燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
この発明は、燃料電池および燃料電池用セパレータに関する。
【背景技術】
【０００２】
電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた燃料電池システムでは、水素を含む燃料ガス（アノード反応ガス）を燃料極（アノード極）に供給し、酸素を含む酸化剤ガス（カソード反応ガス）を酸化剤極（カソード極）に供給して発電を行なう。その際に、層状の燃料極、固体高分子電解質膜、酸化剤極に対し、燃料ガスと酸化剤ガスはセパレータに設けられたガス流路に沿って供給される。ガス流路は、ガス供給／排出マニホールドおよびガスリターンマニホールドと連通しており、燃料ガスおよび酸化剤ガスはガス供給／排出マニホールドのガス供給部からガスリターンマニホールドを介して、ガス流路の上流から下流へと流れ、ガス供給／排出マニホールドのガス排出部から外部へ排出される。電池反応によって燃料ガス中の水素と酸化剤ガス中の酸素が消費され、反応生成物の水が水蒸気として排出される。
【０００３】
一方、固体高分子電解質膜は平衡する水蒸気圧により膜の含水率が変化し、電解質膜の抵抗が変化する特性があり、電解質膜の抵抗を小さくし、十分な発電性能を得るためには固体高分子電解質膜に水分を加える、つまり加湿が必要になる。加湿は燃料ガスや酸化剤ガスに予め水蒸気を添加する外部加湿方式と、セパレータを介して水を直接添加する内部加湿方式がある。
【０００４】
この固体高分子型燃料電池スタックは、一般的には一単位電池毎にセパレータが挿入されて構成される。このセパレータは、単位電池発電に伴う発熱を除去するための冷却除熱機能、単位電池を電気的に直列に接続するための導電機能、およびセパレータを介して配置された一方の単位電池のセパレータ側に流通する燃料ガスまたは酸化剤ガスと当該セパレータを介して配置された他の一方の単位電池のセパレータ側に流通する酸化剤ガスまたは燃料ガスのセパレータを貫通して混合を防止する反応ガス遮断機能を有している。また、所定の積層締付下で形状を保持できる機械的強度も有している。
【０００５】
これらのセパレータは、一方の面に燃料ガス（または酸化剤ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を形成し、他の面には冷却水を流通させるための流路を形成したプレートと、一方の面のみ酸化剤ガス（または燃料ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を形成したプレートを、冷却水流路形成面と平面を接着面として一体化して形成されるのが一般的である。
【０００６】
また、セパレータの材質としては特許文献１に代表される金属系が提案されているが、一般的には耐久性の点から炭素質あるいは黒鉛質炭素材料を主成分とするセパレータが使用されている。
【０００７】
炭素質あるいは黒鉛質を主体とするセパレータは、それらの粉体粒子を接着・結着する機能を有する樹脂で固着し、プレート化して用いられている。接着・結着機能を有する樹脂としては、一般的にはフェノール樹脂、エポキシ樹脂に代表される熱硬化性樹脂、またはポリフェニレン樹脂（ＰＰＳ）に代表される熱可塑性樹脂が用いられている。さらには、耐久性向上、電気導電性向上目的に上記プレートを高温処理（炭化処理あるいは黒鉛化処理）したセパレータが用いられている。
【０００８】
この炭素質あるいは黒鉛質を主体とするセパレータは、一般にはそのコストおよび物性の信頼性レベルの面から、熱硬化性樹脂を接着・結着剤とし、上記炭素質あるいは黒鉛質粉体の混合・混練した材料を熱間加圧成形したプレートから形成されている。またこの混合・混練物は、上記セパレータ機能を満たすため、９０重量％以上の炭素質あるいは黒鉛質粉と、１０重量％以下の熱硬化性樹脂（および硬化剤）と内部離型剤等成形補助剤との組成を有しているものが用いられている。
【０００９】
上記、炭素質あるいは黒鉛質を主体とする成形セパレータは、成形平板を所定の機械加工を施した後一体化する方法もしくは直接溝付成形を行ないこれを一体化する方法が取られている。
【００１０】
機械加工方式では、成形平板の一方の面に燃料ガス（または酸化剤ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を機械加工により形成し、他の面には冷却水を流通させるための流路を機械加工により形成する。また別の成形平板の一方面のみ酸化剤ガス（または燃料ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を機械加工により形成する。これらの機械加工プレートを冷却水流路形成面と平面を接着面として一体化して形成される。
【００１１】
また、機械加工の排除を目的として、溝付成形金型を用い反応ガス流路および冷却水流路の溝付プレートを成形する方法も用いられている。一方の面に燃料ガス（または酸化剤ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を持ち、他の面には冷却水を流通させるための流路を持つ溝付プレートを一段で成形を行なう。また、一方の面のみ酸化剤ガス（または燃料ガス）を単位電池反応面に供給するための反応ガス流路を持つ溝付プレートを一段で成形を行なう。これら溝付成形プレートを、冷却水流路形成面と平面を接着面として一体化してセパレータを形成する。
【００１２】
近年は、セパレータ製造の合理化・コストダウンの観点から、この機械加工を排除した直接溝付成形を行ないこれを一体化する方法が取られつつある。
【００１３】
なお、所定の湿度分を反応ガスに加湿する外部加湿型の固体高分子型燃料電池にあっては、特許文献２に記載されているように、通常セパレータ材質自体は緻密構造を有しており、反応ガスおよび冷却水に対し不浸透である。
【００１４】
また、特許文献３に記載される燃料電池においては、上記セパレータの機能に加え反応ガスの加湿機能と単位電池内凝縮生成水除去機能を持つ多孔質セパレータが提案されている。
【００１５】
多孔質セパレータに関して、特許文献４に記載される燃料電池においては、燃料極、酸化剤極の少なくとも一方側に接する側のセパレータの気孔率を大きくし、他方の側の気孔率を小さくするものが提案されている。
【特許文献１】特開２００３−１９３２０６号公報
【特許文献２】特開２００４−２８１２６１号公報
【特許文献３】特公平７−９５４４７号公報
【特許文献４】特開２００５−１４２０１５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１６】
しかしながら直接溝付成形を行なうに当たっては、上述のようにセパレータとして機能、特に電気導電特性および熱伝導特性を出すための成形材料の組成は９０重量％前後の炭素質あるいは黒鉛質粉と、１０重量％前後の熱硬化性樹脂（および硬化剤）と内部離型剤等成形補助剤との組成を有しているものが用いられるのが一般的である。
【００１７】
この成形材料は固形分すなわち炭素質あるいは黒鉛質粉の組成比が高く、結果的に樹脂量が低くならざるを得ないため熱間加圧成形時の材料の流れ度が小さい特性を持っている。このため均一密度を得るためには、成形品形状に則した材料の投入位置および投入量の制御が重要であり、これの制御に失敗すると密度不均一を持つセパレータができてしまうという問題があった。特にセパレータの単位面積当たりの容積の大きい部分に発生しやすく、この部分の密度が低くなり、当該部分がセパレータの機能（特に、電気伝導性、熱伝導性、反応ガスおよび冷却水シール性および機械的強度）を満たすことができず、セパレータとしては不適なプレートができてしまう問題があった。
【００１８】
また、局所的に成形材料を入れすぎると当該部分で加圧力を受けてしまい、結果的に厚み不均一、密度不均一、硬化加圧力不足による当該不足部分の物性未達等の欠陥が発生し、結果的にセパレータとしての機能を満たすことができないとの問題があった。
【００１９】
金型に材料を均一に投入するために、面内の密度分布に合わせて材料の配置をした予備成型したプレートを金型に投入する方法も一般的に行なわれている。特にセパレータの端部は成型材料を再現性良く金型に投入するのが困難であり、セパレータ中央部と端部の密度を均一になるように成型しようとしても、材料を投入する位置がずれて材料投入量が不足した場合は“巣状”の欠陥ができる確率が高くなる。このような端部に欠陥があるセパレータを用いて燃料電池を積層した場合は、セパレータ間にできた隙間を介して反応ガスや冷却水がリークするトラブルのため発電できなくなる問題がある。
【００２０】
また特許文献４に記載される燃料電池のように成型時のプレス圧力がかかる方向に対して気孔率の分布を持たせることはセパレータの製法上非常に困難である上に、プレート内の水移動の妨げによる電池性能の低下の問題を引き起こしたりする。また端部の欠陥の問題についても解決することはできない。
【００２１】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであって、燃料電池において用いられる直接溝付セパレータの隙間を介した反応ガスなどのリークを抑制し、電池性能低下を抑制することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００２２】
上記目的を達成するために、本発明に係る燃料電池用セパレータは、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の少なくとも一方が形成され、炭素質あるいは黒鉛質粉体を主成分とし接着・結着材として熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む均一な材料を用いて製造された多孔質の燃料電池用セパレータにおいて、前記セパレータの周囲部の一部に配置されて気孔率が相対的に小さくて密度が相対的に大きい高密度領域と、前記セパレータのうちで前記高密度領域以外を形成して前記高密度領域に比べて気孔率が相対的に大きくて密度が相対的に小さい低密度領域と、を備え、電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた燃料電池で、前記燃料電池に供給される燃料ガスおよび酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水蒸気を添加する機能を有する内部加湿方式に用いられる多孔質セパレータであり、複数の単位電池を積層して積層体を形成し、その積層体の側面外側に、前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路それぞれに連通するために積層方向に延びる複数のガスマニホールドを配置する燃料電池に用いられるセパレータであって、前記セパレータの周囲部のうちで前記ガスマニホールドの壁に接する部分のみが、前記高密度領域になっていることを特徴とする。
【００２３】
また、本発明に係る燃料電池は、燃料ガス流路および酸化剤ガス流路が形成され、炭素質あるいは黒鉛質粉体を主成分とし接着・結着材として熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む均一な材料を用いて製造された多孔質の燃料電池用セパレータを有し、電解質としてプロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜を用いた単位電池が複数個積層されて積層体が形成され、その積層体の側面外側に、前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路それぞれに連通するために積層方向に延びる複数のガスマニホールドが配置された燃料電池であって、前記セパレータの周囲部のうちで前記ガスマニホールドの壁に接する部分のみが、他の部分に比べて気孔率が相対的に大きくて密度が相対的に大きく、前記燃料ガス流路および酸化剤ガス流路の少なくとも一方に水蒸気を添加する機能を有すること、を特徴とする。
【発明の効果】
【００２４】
本発明によれば、燃料電池において用いられる直接溝付セパレータの隙間を介した反応ガスなどのリークを抑制し、電池性能低下を抑制することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明に係る燃料電池および燃料電池用セパレータの実施形態について図面を参照して説明する。ここで、互いに同一または類似の部分には共通の符号を付して、重複説明は省略する。
【００２６】
［第１の実施形態］
図１は本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第１のプレートの上面を示す平面図であり、図２は図１の第１のプレートの下面を示す底面図である。また、図３は第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第２のプレートの上面を示す平面図であり、図４は図３の第２のプレートの下面を示す底面図である。さらに、図５は本発明の第１の実施形態に係る燃料電池積層体の部分立断面図であり、図６は第１の実施形態に係る燃料電池の平断面図である。
【００２７】
図５に示すように、この実施形態に係る燃料電池では、プロトン伝導性を有する固体高分子電解質膜３をはさんで、燃料極１および酸化剤極２を配置する。燃料極１および酸化剤極２の外側をさらにセパレータ４ではさんでいる。セパレータ４は、酸化剤極２に隣接する第１のプレート１３と、燃料極１に隣接する第２のプレート１４とからなる。固体高分子電解質膜３、燃料極１、酸化剤極２、第１のプレート１３および第２のプレート１４で一つの単位電池４０が構成されていて、複数の単位電池４０が積層されて燃料電池積層体１１を構成している。
【００２８】
第１のプレート１３の酸化剤極２に隣接する位置に酸化剤ガス流路６が形成され、第２のプレート１４の燃料極１に隣接する位置に燃料ガス流路５が形成されている。さらに、第１のプレート１３の第２のプレートに隣接する位置に冷却水流路７が形成されている。また、第１のプレート１３の酸化剤ガス流路６と同じ面上に、端部シールシート固定用段差１５が形成されている。
【００２９】
図６に示すように、燃料電池積層体１１の側面に、積層方向に延びる６個のマニホールドが形成されていて、それぞれが各単位電池の特定のガス流路または冷却水流路に連絡している。
【００３０】
すなわち、燃料ガス供給マニホールド８ａは燃料ガス流路５に連絡し、ここから水素を含む燃料ガスが供給される。燃料ガス排出マニホールド８ｂは燃料ガス供給マニホールド８ａの反対側に配置されて、燃料ガス流路５に連絡し、ここから燃料ガスが排出される。酸化剤ガス供給マニホールド９ａは酸化剤ガス流路６に連絡し、ここから酸素を含む酸化剤ガスが供給される。酸化剤ガス排出マニホールド９ｂは酸化剤ガス供給マニホールド９ａの反対側に配置されて、酸化剤ガス流路６に連絡し、ここから酸化剤ガスが排出される。冷却水供給マニホールド１０ａは冷却水流路７に連絡し、ここから冷却媒体（冷却水）が供給される。冷却水排出マニホールド１０ｂは冷却水供給マニホールド１０ａの反対側に配置されて、冷却水流路７に連絡し、ここから冷却媒体が排出される。
【００３１】
電池反応によって燃料ガス中の水素と酸化剤ガス中の酸素が消費され、反応生成物の水が水蒸気として排出される。
【００３２】
セパレータ４は、単位電池発電に伴う発熱を除去するための冷却除熱機能、単位電池を電気的に直列に接続するための導電機能、および、セパレータを介して互いに隣接する単位電池の燃料ガスと酸化剤ガスの混合を防止する反応ガス遮断機能を有している。また、所定の積層締付下で形状を保持できる機械的強度も有している。
【００３３】
セパレータ４の材質は、たとえば、炭素質あるいは黒鉛質炭素材料を主成分とする。炭素質あるいは黒鉛質を主体とするセパレータ４は、それらの粉体粒子を接着・結着する機能を有する樹脂で固着し、プレート化して用いてもよい。接着・結着機能を有する樹脂としては、フェノール樹脂、エポキシ樹脂に代表される熱硬化性樹脂、またはポリフェニレン樹脂に代表される熱可塑性樹脂を用いることができる。耐久性向上、電気導電性向上を目的として上記プレートを高温処理（炭化処理あるいは黒鉛化処理）してもよい。この炭素質あるいは黒鉛質を主体とするセパレータ４は、そのコストおよび物性の信頼性レベルの面から、熱硬化性樹脂を接着・結着剤とし、炭素質あるいは黒鉛質粉体の混合・混練した材料を熱間加圧成形したプレートから形成してもよい。
【００３４】
この実施形態におけるセパレータ４は、反応ガスおよび冷却水に対して不浸透性を有する緻密質セパレータである。
【００３５】
図１、図２、図４にそれぞれ示すように、第１のプレート１３の上面に酸化剤ガス流路６が形成され、第１のプレート１３の下面に冷却水流路７が形成され、第２のプレート１４の下面に燃料ガス流路５が形成されている。これらの流路５、６、７はプレート１３、１４の表面に形成された多数の平行溝として形成されている。ただし、図１、図２、図４では、各溝の図示は省略している。
【００３６】
図１ないし図４において、網掛けして示す部分は、各プレート１３、１４の高密度領域１９を示している。高密度領域１９は各プレート１３、１４の表裏共通の位置にある。高密度領域１９は、電池の積層した際に積層体１１とマニホールド８ａ、８ｂ、９ａ、９ｂ、１０ａ、１０ｂのシール部が接する範囲であり、また図１についてはシールシートが固定される範囲でもある。
【００３７】
発明者らは、本実施形態の具体的実施例として、セパレータ４を成形する溝付金型を製作し、セパレータ４製作時には、密度の大きい領域１９に成型品の体積見合いに対して１．２倍量の原材料を投入した。また、比較例として、従来セパレータの製作時は成型品の体積に見合った量の原材料を全面に投入した。表１に示す組成を持つ成形材料を用い成形試験を実施した。成形温度は１７０℃、加圧圧力は１５ＭＰａ、加圧時間は５分、後硬化処理は２００℃で６時間実施した。
【表１】
0005295554.tif 000002
【００３８】
第１のプレート（空気溝／冷却水溝付セパレータ）１３と第２のプレート（燃料溝付セパレータ）１４を接着剤とを用い、一体化しセパレータ４を製作した。一体化したセパレータ４と電極を交互に複数枚積層してスタック１１を製作し、スタック１１の側面４面にマニホールドを取り付けた。冷却水系統に冷却水を通水し、加圧して水の反応ガス側へのリークを調査した。その結果を表２に示す。
【表２】
0005295554.tif 000003
【００３９】
表２に示すように、従来方式では、５０ｋＰａ以下でマニホールのシール材とセパレータ間の隙間から水のリークが確認された。リーク試験後にスタックを分解してリーク部を確認したところ、端部の欠けや巣状の欠陥が見られた。またリーク箇所とは異なるが、端部シールシート固定用段差１５の一部に亀裂が見つかった。セパレータの密度は１．８５〜１．９５ｇ／ｃｍ３の範囲で、特にリークが見られたり亀裂がある箇所の密度は他の箇所と比較して相対的に小さかった。
【００４０】
一方、本実施形態のセパレータにおいては５０ｋＰａの加圧でもリークは観察されなかった。リーク試験後にセパレータの密度を確認したところ密度が大きい範囲は１．９７〜２．００ｇ／ｃｍ３であるのに対し、他の箇所は１．９３〜１．９７ｇ／ｃｍ３の範囲であった。
【００４１】
以上の結果から、本実施形態による直接溝付セパレータは従来の直接溝付セパレータに比して優れた効果を有していることがわかる。
【００４２】
［第２の実施形態］
本発明の第２の実施形態に係るセパレータは、反応ガスの加湿機能と単位電池内凝縮生成水除去機能を持つ多孔質セパレータである。
【００４３】
第１の実施形態に係る図１ないし図６は第２の実施形態でも共通である。ただし、本実施形態では、図１ないし図４の高密度領域１９は、気孔率の小さい領域として実現されている。
【００４４】
発明者らは、本実施形態の具体的実施例として、セパレータを成形する溝付金型を製作し、セパレータ４製作時には、気孔率の小さい高密度領域１９に成型品の体積見合いに対して１．１倍量の原材料を投入した。また、比較例として、従来セパレータの製作時は成型品の体積に見合った量の原材料を全面に投入した。表１の組成を持つ成形材料を用い成形試験を実施した。成形温度は１７０℃、加圧圧力は３ＭＰａ、加圧時間は１０分、後硬化処理は２００℃で１０時間実施した。
【００４５】
第１のプレート（空気溝／冷却水溝付セパレータ）１３と第２のプレート（燃料溝付セパレータ）１４を製作した。これらのプレートを水中に水没させて減圧を５回繰り返し、プレート基材中に水を完全含浸して泡出圧試験を実施した。加圧は冷却水側から窒素を用いて行なった。その結果を表３に示す。
【表３】
0005295554.tif 000004
【００４６】
表３に示すように、従来方式ではアノードのガス流通路溝のない箇所が３０ｋＰａ以下の泡出圧でウェットシールが破壊し泡が観察されたが、本実施形態では５０ｋＰａ以上の泡出圧を持つことが示された。
【００４７】
また一体化したセパレータ４と電極を交互に福数枚積層してスタック１１を製作し、スタック４の側面４面にマニホールドを取り付けた。冷却水系統に冷却水を通水し、加圧して水の反応ガス側へのリークを調査した。その結果を表４に示す。
【表４】
0005295554.tif 000005
【００４８】
表４に示すように、従来方式では、５０ｋＰａ以下でマニホールのシール材とセパレータ間の隙間から水のリークが確認された。リーク試験後にスタックを分解してリーク部を確認したところ、端部の欠けや巣状の欠陥が見られた。セパレータの気孔率は２０〜３５％の範囲で、特にリークが見られたり亀裂がある箇所の気孔率は他の箇所と比較して相対的に大きかった。一方、本実施形態のセパレータにおいては５０ｋＰａの加圧でもリークは観察されなかった。リーク試験後にセパレータの気孔率を確認したところ気孔率の小さい範囲は１５〜２０％であるのに対し、他の箇所は２０〜２５％の範囲であった。
【００４９】
以上の結果から、本実施形態による直接溝付セパレータは従来の直接溝付セパレータに比して優れた効果を有していることがわかる。
【００５０】
気孔率の小さい領域では成型時に過度に圧力がかかるため、気孔率の大きい領域における成型圧力に影響を与えるので、材料の投入量や成型圧力の制御が重要である。
【００５１】
本実施形態では気孔率を小さくする手段として原材料の投入量を多くする方法を採用したが、気孔率を小さくすることができるなら、この方法に限定されないことは言うまでもない。たとえば、事前に気孔率の小さい小片を製作しておき、成型時に小片を必要箇所に設置した上で原材料と共に成型する方法なども同様な効果が得られる。また、本実施形態におけるセパレータは、炭素質あるいは黒鉛質粉体を主成分とし、接着・結着材として熱硬化性樹脂または熱可塑性樹脂を含む材料を熱間・加圧成形して製造し、且つセパレータ溝を形成する溝付金型を成形金型として用いて製造するものであるが、熱間・加圧成形の代わりに射出成形されたセパレータについても同様の効果が得られることは言うまでもない。
【００５２】
［第３の実施形態］
図７は本発明の第３の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第１のプレートの上面を示す平面図であり、図８は図７の第１のプレートの下面を示す底面図である。また、図９は第３の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第２のプレートの上面を示す平面図であり、図１０は図９の第２のプレートの下面を示す底面図である。本発明の第１の実施形態に係る燃料電池を示す図５および図６は第３の実施形態に係る燃料電池にも共通である。
【００５３】
第３の実施形態は第２の実施形態の変形であって、気孔率の小さい高密度領域１９を必要最小限としたものである。
【００５４】
図７ないし図１０には、第１のプレート１３および第２のプレート１４を示すとともに、セパレータ４を複数枚積層した後に各単位電池４０にガスを供給するための各マニホールドを装着する位置を点線で示す。この実施形態では、各マニホールド８ａ、８ｂ、９ａ、９ｂ、１０ａ、１０ｂの壁に接するシール面に当たる位置のみに限定して気孔率が小さい高密度領域１９が形成されている。このように高密度領域１９を配置することにより、高密度領域１９を最小限とすることができる。しかも、セパレータの欠陥によるリークを防止することができる。
【００５５】
［他の実施形態］
以上説明した各実施形態は単なる例示であって、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００５６】
たとえば、上記実施形態ではセパレータ周囲部の一部分に高密度領域を設けたが、周囲部全体を高密度領域としても同様の効果が得られる。
【００５７】
また、第１の実施形態では密度を大きくする手段として原材料の投入量を多くする方法を採用したが、密度を大きくすることができるなら、この方法に限定されないことは言うまでもない。たとえば事前に密度の大きい小片を製作しておき、成型時に小片を必要箇所に設置した上で原材料と共に成型する方法なども同様な効果が得られる。
【００５８】
第３の実施形態は第２の実施形態の変形として、特定位置のみに限定して気孔率が小さい高密度領域１９を配置することとしたが、第１の実施形態の変形として、反応ガスおよび冷却水に対して不浸透性を有する緻密質セパレータにおいて、同様の特定位置のみに限定して高密度領域１９を配置してもよい。
【００５９】
なお、上記説明で、説明の便宜上、「上」「下」の表現を用いたが、燃料電池積層体１１およびセパレータをどのような向きに配置してもよく、上下逆でもよい。
【００６０】
さらに、上記実施形態では、第１のプレート１３の表裏に酸化剤ガス流路６および冷却水流路７を形成し、第２のプレート１４に燃料ガス流路５を形成することとしたが、他の例として、１枚のプレートの表裏に燃料ガス流路と冷却水流路を形成し、他のプレートには酸化剤ガス流路のみを形成するようにしてもよい。
【図面の簡単な説明】
【００６１】
【図１】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第１のプレートの上面を示す平面図である。
【図２】図１の第１のプレートの下面を示す底面図である。
【図３】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第２のプレートの上面を示す平面図である。
【図４】図３の第２のプレートの下面を示す底面図である。
【図５】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池積層体の部分立断面図である。
【図６】本発明の第１の実施形態に係る燃料電池の平断面図である。
【図７】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第１のプレートの上面を示す平面図である。
【図８】図７の第１のプレートの下面を示す底面図である。
【図９】本発明の第３の実施形態に係る燃料電池用セパレータにおける第２のプレートの上面を示す平面図である。
【図１０】図９の第２のプレートの下面を示す底面図である。
【符号の説明】
【００６２】
１：燃料極（アノード極）
２：酸化剤極（カソード極）
３：固体高分子電解質膜
４：セパレータ
５：燃料ガス流路
６：酸化剤ガス流路
７：冷却水流路
８ａ：燃料ガス供給マニホールド
８ｂ：燃料ガス排出マニホールド
９ａ：酸化剤ガス供給マニホールド
９ｂ：酸化剤ガス排出マニホールド
１０ａ：冷却水供給マニホールド
１０ｂ：冷却水排出マニホールド
１１：燃料電池積層体（スタック）
１３：第１のプレート
１４：第２のプレート
１５：端部シールシート固定用段差
１９：高密度領域
４０：単位電池
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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