(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
固体電解質層の一方側の表面に多孔質の酸素極層、他方側の表面に多孔質の燃料極層を具備してなる複数の長尺状の燃料電池セルを、該燃料電池セルの長さ方向と直交する方向に所定間隔をおいて配列し、隣接する前記燃料電池セル間を集電部材を介して電気的に接続してなる燃料電池セルスタックであって、前記酸素極層は前記長さ方向に延設されているとともに、前記集電部材は前記長さ方向に所定間隔をおいて設けられた複数の集電片を備え、該集電片が、前記酸素極層上に形成され、当該酸素極層の幅よりも狭い幅を有し、かつ前記長さ方向に延設された導電性セラミックスからなるとともに、前記酸素極層の幅方向に所定間隔をおいて複数設けられた接合層によって、前記酸素極層と接合されていることを特徴とする燃料電池セルスタック。
【請求項２】
前記接合層は前記酸素極層と実質的に同一の酸素極層材料から構成されていることを特徴とする請求項１記載の燃料電池セルスタック。
【請求項３】
前記接合層は多孔質であることを特徴とする請求項１または２に記載の燃料電池セルスタック。
【請求項４】
前記接合層の気孔率は、前記酸素極層の気孔率よりも小さいことを特徴とする請求項３記載の燃料電池セルスタック。
【請求項５】
請求項１乃至４のうちいずれかに記載の燃料電池セルスタックを収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、複数の燃料電池セルを集電部材により電気的に接続してなる燃料電池セルスタックおよび燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
次世代エネルギーとして、近年、燃料電池セルスタックを収納容器内に収容した燃料電池が種々提案されている。
【０００３】
上記の燃料電池セルスタックは、隣り合う燃料電池セルを集電部材を介して電気的に複数個接続することにより得られるものである。このような集電部材としては、導電率の高い合金が採用され、さらに高温下で使用されることから、耐熱合金が好ましく採用されている。
【０００４】
そして、この集電部材の形状については、図６（ａ）に示すように矩形状板の右端部に複数のスリット８１を略平行に所定間隔をおいて形成し、図６（ｂ）に示すようにスリット８１間の平板状の集電片８２を板状集電部材の両側に交互に突出させ、基部８３の右側に複数の集電片８２が形成された横断面Ｕ字状の櫛刃形状とされたものや、図７に示すように、矩形状板に複数のスリットを略平行に形成し、その間の集電片９１を交互に板状集電部材の両側に突出させて形成された集電片群を、矩形状板の長さ方向に所定間隔をおいて形成して構成し、基部９２と集電片９１群を交互に形成したものが知られている（特許文献１、２参照）。
【０００５】
このような集電部材は、例えば、図８に示すように、中空平板型燃料電池セル９３間に収容され、燃料電池セル９３に集電部材の集電片８２を接合し、複数の燃料電池セル９３を電気的に接続して、セルスタックが構成されている。
【０００６】
燃料電池セル９３は、対向する面に平坦面を有しており、これらの平坦面は、酸素極層９３ａ、インターコネクタ９３ｂにより構成され、集電部材は、隣設する燃料電池セル９３間に収納され、集電部材の一方の集電片８２が一方の燃料電池セル９３の酸素極層９３ａと、集電部材の他方の集電片８２が他方の燃料電池セル９３のインターコネクタ９３ｂとに当接し、接合されている。
【０００７】
集電部材の集電片８２と、燃料電池セル９３の酸素極層９３ａ、インターコネクタ９３ｂとの接合は、例えば、特許文献３、４に記載されているように、集電部材にペロブスカイト型酸化物粉末を含有するペーストを塗布し、この状態で、燃料電池セルの平坦面間に介装し、熱処理することにより接合することが行われている。
【特許文献１】特開２００３−２８２１０１号公報
【特許文献２】特開２００６−１７２７４２号公報
【特許文献３】特開２００４−２６５７４１号公報
【特許文献４】特開２００４−２６５７４２号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００８】
しかしながら、特許文献３、４に記載されるように、集電部材にペロブスカイト型酸化物粉末を含有するペーストを塗布する場合には、ペロブスカイト型酸化物粉末からなる接合層の厚みを厚くすることが困難であり、燃料電池セル９３への接合強度が未だ低いという問題があった。
【０００９】
すなわち、板状の集電部材の集電片８２が、燃料電池セル９３の酸素極層９３ａに当接する部分だけ接合層により接合されることになるため、集電部材の集電片８２が接合していない部分の酸素極層９３ａから、酸素を固体電解質層に十分に取り込むことができるものの、燃料電池セル９３の表面は、水素ガス供給孔を形成する等の関係から凹凸が生じており、集電部材へのペースト塗布量だけでは接合層の厚みが不十分であり、燃料電池セル９３への集電片８２の接合強度が低いという問題あった。
【００１０】
また、近年では、燃料電池の小型が要求されており、これに伴い、集電部材も小型化し、接合層の厚みを厚くすることがさらに困難となってきている。さらに、集電片８２に接合層を形成することが可能であるとしても、接合層形成に手間がかかるという問題も生じている。
【００１１】
本発明は、集電部材の燃料電池セルへの接合強度を向上できるとともに、容易に作製できる燃料電池セルスタックおよび燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１２】
本発明の燃料電池セルスタックは、固体電解質層の一方側の表面に多孔質の酸素極層、他方側の表面に多孔質の燃料極層を具備してなる複数の長尺状の燃料電池セルを、該燃料電池セルの長さ方向と直交する方向に所定間隔をおいて配列し、隣接する前記燃料電池セル間を集電部材を介して電気的に接続してなる燃料電池セルスタックであって、前記酸素極層は前記長さ方向に延設されているとともに、前記集電部材は前記長さ方向に所定間隔
をおいて設けられた複数の集電片を備え、該集電片が、前記酸素極層上に形成され、当該酸素極層の幅よりも狭い幅を有し、かつ前記長さ方向に延設された導電性セラミックスからなるとともに、前記酸素極層の幅方向に所定間隔をおいて複数設けられた接合層によって、前記酸素極層と接合されていることを特徴とする。
【００１３】
このような燃料電池セルスタックでは、酸素極層は長さ方向に延設されているとともに、集電部材は長さ方向に所定間隔をおいて設けられた複数の集電片を備え、該集電片が、酸素極層上に形成され、当該酸素極層の幅よりも狭い幅を有し、かつ長さ方向に延設された導電性セラミックスからなる接合層によって、酸素極層と接合されているため、接合層が形成されていない酸素極層の部分から、酸素を固体電解質層に供給できる。
【００１４】
また、本発明では、酸素極層に接合層を形成するためのペーストを塗布することになるため、従来のように狭い面積の集電片にペーストを塗布することなく、広い酸素極層にペーストを塗布するため、燃料電池セル表面の凹凸を吸収できる厚みの接合層を容易に形成することができ、酸素極層への集電片の接合強度を向上できる。
【００１５】
さらに、上記したように、酸素極層に接合層を形成するためのペーストを、集電部材の集電片の位置に関係なく、燃料電池セルの長さ方向に形成するため、接合層を容易に形成することができ、しかもその接合層上に集電部材の集電片を配置し、接合層と集電部材の集電片が当接した部分を熱処理して接合することにより、燃料電池セルスタックを作製できるため、燃料電池セルスタックの作製を容易に行うことができる。
【００１６】
さらに、本発明の燃料電池セルスタックは、前記接合層は、前記酸素極層の幅方向に所定間隔をおいて複数設けられていることを特徴とする。このような燃料電池セルスタックでは、接合層の幅は狭くなるものの、複数の接合層と交差するように集電部材の集電片が当接され、接合されるため、一つの集電片が複数箇所で接合され、接合強度を高く維持できるとともに、接合層間の酸素極層が露出した部分から酸素を固体電解質層に十分に供給することができる。
【００１７】
また、本発明の燃料電池セルスタックは、前記接合層は前記酸素極層と実質的に同一の酸素極層材料から構成されていることを特徴とする。このような燃料電池セルスタックでは、接合層として、前記酸素極層と同一または類似の組成を用いることができ、接合層の酸素極層への接合強度を向上することができる。
【００１８】
さらに、本発明の燃料電池セルスタックは、前記接合層は多孔質であることを特徴とする。このような燃料電池セルスタックでは、接合層を多孔質とすることにより、集電部材の集電片が接合していない接合層からも、酸素を固体電解質層に供給することができる。
【００１９】
また、本発明の燃料電池セルスタックは、前記接合層の気孔率は、前記酸素極層の気孔率よりも小さいことを特徴とする。これにより、集電部材の集電片が接合していない接合層からも、酸素を固体電解質層に供給することができるとともに、集電部材の集電片と接合層の接合強度を高く維持できる。
【００２０】
本発明の燃料電池は、上記燃料電池セルスタックを収納容器内に収納してなることを特徴とする。このような燃料電池では、集電部材の燃料電池セルへの接合強度を向上できるとともに、燃料電池セルスタックを容易に作製できるため、燃料電池の長期信頼性を向上でき、製造が容易で、発電性能の良好な燃料電池を提供できる。
【発明の効果】
【００２１】
本発明の燃料電池セルスタックでは、接合層が形成されていない酸素極層の部分から、酸素を固体電解質層に供給できるとともに、燃料電池セル表面の凹凸を吸収できる厚みの接合層を容易に形成することができ、酸素極層への集電片の接合強度を向上でき、さらに、酸素極層に接合層を形成するためのペーストを、集電部材の集電片の位置に関係なく、燃料電池セルの長さ方向に形成して接合層を形成するため、接合層を容易に形成することができ、しかもその接合層上に集電部材の集電片を配置し、接合層と集電部材の集電片が当接した部分を熱処理して接合することにより、燃料電池セルスタックを作製できるため、燃料電池セルスタックの作製を容易に行うことができる。
【００２２】
本発明の燃料電池は、集電部材の燃料電池セルへの接合強度を向上できるとともに、燃料電池セルスタックを容易に作製できるため、燃料電池の長期信頼性を向上でき、製造が容易で、発電性能の良好な燃料電池を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２３】
図１は、セルスタック装置の一形態を示すもので、セルスタック装置は、燃料電池セルスタック（以下、単にセルスタックという）２５をマニホールド２７に立設固定して構成されている。セルスタック２５は、長さ方向にガス流路を有する板状で棒状（長尺状）の固体電解質形燃料電池セル３０を、燃料電池セル３０の長さ方向と直交する方向（セル厚み方向）に所定間隔を置いて複数配列して構成されている。
【００２４】
燃料電池セル３０は、断面が扁平状（中空平板型）であり、細長基板状とされており、その内部には複数のガス流路が長さ方向に貫通して形成されている。燃料電池セルについては後述する。
【００２５】
セルスタックは、燃料電池セル３０を、その平坦面同士が対向するようにしてセル厚み方向に所定間隔をおいて配列して構成され、隣り合う燃料電池セル３０の平坦面間には、燃料電池セル３０同士を直列に電気的に接続する集電部材３３が配置されている。集電部材３３は、一方の燃料電池セル３０の酸素極層に接合するとともに、他方の燃料電池セル３０のインターコネクタに接合している。
【００２６】
このセルスタックの下端部は、マニホールド２７の上面を形成する無機材料からなる天板２７ａに埋設固定されている。マニホールド２７には、このマニホールド内部にガスを供給するガス供給管３５が連結されている。
【００２７】
セルスタックの周囲は、図１（ｂ）に示すように、絶縁性断熱材３６により囲まれており、これにより、酸素含有ガスをセルスタック側に強制的に供給できるようになっている。また、絶縁性断熱材３６は集電部材３３を測方から押圧し、固定している。
【００２８】
本発明で用いられる燃料電池セル３０について説明する。燃料電池セル３０は、図２に示すように中空平板状であり、断面が扁平状で、全体的に見て棒状で細長基板状の多孔質支持基板（支持体）８１を備えている。支持基板８１の内部には、適当な間隔で６個の燃料ガス通路８１ａ（ガス流路を形成する）が長さ方向（軸長方向）に貫通して形成されており、燃料電池セル３０は、この支持基板８１上に各種の部材が設けられた構造を有している。このような燃料電池セル３０の複数を、図１に示すように、一列に配列してセルスタックを形成することができる。
【００２９】
支持基板８１は、平坦面Ａと、平坦面Ａの両端の弧状部Ｂとからなっており、平坦面Ａは主面を構成する。両側の平坦面Ａは互いにほぼ平行に形成され、一方の平坦面Ａと両側の弧状部Ｂを覆うように多孔質の燃料極層８２が設けられ、さらに、この燃料極層８２を覆うように、緻密質な固体電解質層８３が積層されており、この固体電解質層８３の上には、燃料極層８２と対面するように、一方の平坦面Ａに、平坦面Ａの幅と同一幅の多孔質の酸素極層８４が積層されている。尚、酸素極層８４は、平坦面Ａの幅と同一幅に形成する必要は必ずしもないが、発電性能を向上するという点からは、平坦面Ａの幅全域にわたって形成することが望ましい。固体電解質層８３、酸素極層８４、インターコネクタ８５は、支持基板８１の平坦面Ａの形状を反映し平坦状とされている。燃料極層８２および固体電解質層８３、酸素極層８４は、一方の平坦面Ａに、ガス流路形成方向Ｇ（セルの長さ方向）に連続して形成されている。尚、燃料電池セルの薄型化に伴い、平坦面Ａには、燃料ガス通路８１ａに沿って微小な凹凸が形成されている。
【００３０】
また、燃料極層８２および固体電解質層８３が積層されていない他方側の支持基板８１の平坦面Ａには、インターコネクタ８５が形成されている。インターコネクタ８５も酸素極層８４と同様、平坦面Ａの幅と同一幅に形成されている。尚、インターコネクタ８５は、平坦面Ａの幅と同一幅に形成する必要は必ずしもないが、集電性能を向上するという点からは、酸素極層８４と対向するように平坦面Ａに形成することが望ましい。図２から明らかな通り、燃料極層８２および固体電解質層８３は、緻密なインターコネクタ８５の両サイドにまで延びており、支持基板８１の表面が外部に露出しないように構成されている。
【００３１】
上記のような構造の燃料電池セルでは、燃料極層８２の酸素極層８４と対面している部分が燃料極として作動して発電する。即ち、酸素極層８４の外側に空気等の酸素含有ガスを流し、且つ支持基板８１内のガス通路８１ａに燃料ガス（水素）を流し、所定の作動温度まで加熱することにより、酸素極層８４で下記式（１）の電極反応を生じ、また燃料極層８２の燃料極となる部分では例えば下記式（２）の電極反応を生じることによって発電する。
【００３２】
酸素極：  １／２Ｏ２＋２ｅ−  →  Ｏ２−  （固体電解質）  …（１）
燃料極：  Ｏ２−  （固体電解質）＋  Ｈ２  →  Ｈ２Ｏ＋２ｅ−  …（２）
かかる発電によって生成した電流は、支持基板８１に取り付けられているインターコネクタ８５を介して集電される。
【００３３】
セルスタックでは、図３に示すように、集電部材３３が、燃料電池セル３０の幅方向、言い換えれば、ガス流路形成方向Ｇ（セルの長さ方向）と直交する方向（セルの幅方向）に延びる複数の平板状の酸素極側集電片３３ａおよびインターコネクタ側集電片３３ｂと、これらの両端部が連結される連結部３３ｃ、３３ｄとを具備して構成されており、図３（ａ）（ｂ）の参考例に示すように、平坦な酸素極側集電片３３ａおよびインターコネクタ側集電片３３ｂが、燃料電池セル３０の平坦な酸素極層８４、インターコネクタ８５に、酸素極材料等の導電性材料からなる接合層１０５を用いて接合している。酸素極側集電片３３ａの幅方向両端部は酸素極層８４の幅方向両端よりも外側に延設されている。
【００３４】
言い換えれば、集電部材３３は、図３（ｃ）に示すように、連結部３３ｃ、３３ｄと、燃料電池セルの平坦面とほぼ平行に形成された平板状の酸素極側集電片３３ａおよびインターコネクタ側集電片３３ｂとの間には、傾斜部３３ｅが形成されており、平板状の酸素極側集電片３３ａおよびインターコネクタ側集電片３３ｂの幅方向両端は、酸素極層８４の幅方向両端よりも外側に位置し、平板状の酸素極側集電片３３ａおよびインターコネクタ側集電片３３ｂの幅方向中央部が、燃料電池セル３０の平坦面（酸素極層８４、インターコネクタ８５）に接合層１０５を介して接合し、集電片３３ａ、３３ｂの両端部は燃料電池セル３０には接合していない。
【００３５】
このような集電部材３３は、図４に示すように、一枚の矩形板状の合金板４１に、複数のスリット４３を、合金板４１の中央部に、言い換えれば合金板４１の対向する両端部間の中央部に、かつセルの長さ方向に所定間隔を置いて平行に形成し、隣り合うスリット４３間の集電片３３ａ、３３ｂを交互に反対側に突出させて形成したユニット４５を、複数連結して構成されている。集電部材は、上記したように、セルの長さ方向に所定間隔をおいてスリット４３が形成され、セルの長さ方向の変形に対して追従できるようになっている。
【００３６】
これにより、酸素極側集電片３３ａとインターコネクタ側集電片３３ｂと連結部３３ｃ、３３ｄとの間を酸素含有ガス通路とでき、この酸素含有ガス通路内には何も存在しないため、酸素極層８４に酸素を容易にかつ大量に供給できる。
【００３７】
尚、本発明では、酸素極側集電片３３ａの両端部を酸素極層８４よりも外側に延設する必要はなく、酸素極側集電片３３ａの両端部が酸素極層８４よりも内側であっても良い。
【００３８】
そして、本発明のセルスタックでは、隣接する燃料電池セル３０間にセルの長さ方向に延びる導電性の集電部材３３を配置し、燃料電池セル３０の酸素極層８４と集電部材３３とが導電性セラミックスからなる接合層１０５により接合されており、燃料電池セル３０の長さ方向に延びる酸素極層８４に対して、該酸素極層８４よりも幅が狭く、かつ燃料電池セル３０の長さ方向に延びる接合層１０５の長さ方向の複数箇所に、集電部材３３の集電片３３ａ、３３ｂが接合されている。
【００３９】
言い換えれば、図５（ａ）の参考例に示すように、燃料電池セル３０の酸素極層８４がセルの長さ方向に延びており、この酸素極層８４の幅方向中央部に、酸素極層８４の幅よりも小さい幅を有する接合層１０５が長さ方向に形成されており、この接合層１０５には、燃料電池セル３０の幅方向に延び、かつ長さ方向に所定間隔をおいて設けられた複数の平板状の酸素極側集電片３３ａが接合している。酸素極側集電片３３ａを一点鎖線で、接合部分を斜線で示す。
【００４０】
このようなセルスタックでは、燃料電池セル３０の長さ方向に延びる酸素極層８４に対して、該酸素極層８４よりも幅が狭く、かつ長さ方向に延びる接合層１０５の長さ方向の複数箇所に、集電部材３３の複数の酸素極側集電片３３ａがそれぞれ接合されているため、接合層１０５が形成されていない酸素極層８４の部分から、酸素を固体電解質層８３に供給できる。尚、インターコネクタ側集電片３３ｂが接合されるインターコネクタ８５に設けられた接合層１０５は、酸素を供給するという必要もないため、インターコネクタ８５の全面に形成しても良い。この場合には、接合強度を向上できる。
【００４１】
また、本発明では、酸素極層８４にペーストを塗布して接合層１０５を形成するため、燃料電池セル３０表面の凹凸を吸収できる厚みの接合層１０５を容易に形成することができ、燃料電池セル３０の酸素極層８４への集電部材３３の接合強度を向上できる。
【００４２】
さらに、上記したように、酸素極層８４に接合層１０５を形成するためのペーストを、集電部材３３の集電片３３ａの形状に関係なく、燃料電池セル３０の長さ方向に形成するため、接合層１０５を容易に形成することができ、しかもその接合層１０５上に集電部材３３を配置し、接合層１０５と集電部材３３が当接した部分を熱処理して接合することにより、セルスタックを作製できるため、セルスタックの作製を容易に行うことができる。
【００４３】
尚、図５（ｂ）に示すように、本発明のセルスタックでは、３つの接合層１０５を、酸素極層８４の幅方向に所定間隔をおいて設ける。接合層１０５は、２つ、あるいは４つ以上であっても良い。このようなセルスタックでは、接合層１０５の幅は狭くなるものの、複数の接合層１０５と交差するように集電部材３３の集電片３３ａが配置され、接合されるため、一つの集電片３３ａが３箇所で接合され、接合強度を高く維持できるとともに、接合層１０５間の酸素極層８４が露出した部分から酸素を固体電解質層８３に十分に供給することができる。
【００４４】
また、本発明のセルスタックでは、接合層１０５は酸素極層材料から構成されていることが望ましい。このようなセルスタックでは、接合層１０５として、酸素極層８４の酸素極層材料と同一または類似の組成を用いることができ、接合層１０５の酸素極層８４への接合強度を向上することができる。
【００４５】
さらに、本発明のセルスタックでは、接合層１０５は多孔質とすることができる。このようなセルスタックでは、接合層１０５を多孔質とすることにより、集電部材３３が接合していない接合層１０５表面からも、酸素を固体電解質層８３に供給することができる。
【００４６】
また、本発明のセルスタックでは、接合層１０５の気孔率は、酸素極層８４の気孔率よりも小さいことを特徴とする。これにより、集電部材３３の集電片３３ａが接合していない接合層１０５からも、酸素を固体電解質層８３に供給することができるとともに、集電部材３３の集電片３３ａと接合層１０５の接合強度を高く維持できる。接合層１０５の気孔率は、接合層のペーストに造孔剤を添加することにより調整できる。
【００４７】
本発明の燃料電池は、上記したセルスタック装置を収納容器内に収容し、この収納容器に、都市ガス等の燃料ガスを供給する燃料ガス導入管、空気を供給するための空気導入管を配設することにより構成される。
【００４８】
尚、本発明は上記形態に限定されるものではなく、発明の要旨を変更しない範囲で種々の変更が可能である。
【００４９】
例えば、上記形態では、支持基板８１上に燃料極層８２を設けた形態について説明したが、支持基板８１を設けずに燃料極層自体を支持体とした燃料電池セルでも、上記形態と同様の効果を得ることができる。また、上記形態では、図３（ｃ）に示すような集電部材３３を用いた場合について説明したが、本発明では、図３（ｃ）に示すような集電部材に限定されない。
【図面の簡単な説明】
【００５０】
【図１】本発明のセルスタックの一実施形態を示すもので、（ａ）マニホールドにセルスタックが立設している状態を示す断面図、（ｂ）は、（ａ）を測方から見た側面図である。
【図２】燃料電池セルを示すもので、（ａ）は横断面図、（ｂ）は縦断面図である。
【図３】（ａ）は本発明の参考例のセルスタックの平面図、（ｂ）は参考例の酸素極側集電片が酸素極層に接合している状態を示す側面図、（ｃ）は集電部材の斜視図である。
【図４】集電部材を作製するための合金板を示す平面図である。
【図５】酸素極層への接合層の形成状態を示すもので、（ａ）は、参考例として、一つの接合層を形成した場合を、（ｂ）は３つの接合層を形成した場合を示す側面図である。
【図６】従来の集電部材の一例を示すもので、（ａ）は正面図、（ｂ）は平面図である。
【図７】従来の集電部材の他の例を示す斜視図である。
【図８】燃料電池セル間に、図６の集電部材が介装されている状態を示す平面図である。
【符号の説明】
【００５１】
３０・・・燃料電池セル
３３・・・集電部材
３３ａ・・・酸素極側集電片
３３ｂ・・・インターコネクタ側集電片
３３ｃ、３３ｄ・・・連結部
４１・・・合金板
４３・・・スリット
８２・・・燃料極層
８３・・・固体電解質層
８４・・・酸素極層
８５・・・インターコネクタ
１０５・・・接合層
【図１】
0005260937.tif 000002
【図２】
0005260937.tif 000003
【図３】
0005260937.tif 000004
【図４】
0005260937.tif 000005
【図５】
0005260937.tif 000006
【図６】
0005260937.tif 000007
【図７】
0005260937.tif 000008
【図８】
0005260937.tif 000009