(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（ｉ）ダイアモンドを完全に囲む圧力伝達媒体における前記ダイアモンドの提供によりリアクションマスを生成する段階と、及び
（ｉｉ）５時間を越えない期間で７．６ＧＰａ乃至９ＧＰａの圧力下で２２００℃乃至２６００℃の温度範囲を前記リアクションマスが受ける段階と、
を含み、
前記ダイアモンドは天然ダイアモンドであり、
前記タイプＩＩａダイアモンドは、２ｐｐｍよりも薄い窒素濃度を有し、褐色からピンク色を帯びた褐色を示し、波長の減少とともに単調に上昇する吸収を示すか若しくは３９０ｎｍを中心とする広帯域及び５５０ｎｍを中心とする広帯域を有する、波長の減少ともに単調に増加する吸収を示す紫外線／可視吸収スペクトルを有する、
褐色タイプＩＩａダイアモンドを褐色から無色に変化する方法。
【請求項２】
前記窒素濃度が０．２ｐｐｍよりも薄い濃度であることを特徴とする請求項１に記載の方法。
【請求項３】
前記段階（ｉｉ）を受けた後、前記ダイアモンドは、前記紫外線／可視吸収スペクトルにおいて、波長の減少に対して単調に上昇する吸収を有することを特徴とする前述までの請求項１又は２に記載の方法。
【請求項４】
前記段階（ｉｉ）の前記温度は２５００℃乃至２５５０℃の範囲内であることを特徴とする前述までの請求項１乃至３のいずれか一に記載の方法。
【請求項５】
前記ダイアモンドが前記段階（ｉｉ）の条件を受ける前記期間は９０分間を越えず、前記温度範囲は２５００℃乃至２５５０℃の範囲内であることを特徴とする請求項１乃至４のいずれか一に記載の方法。
【請求項６】
前記段階（ｉｉ）は、２段階熱処理の第２段階を形成し、
前記リアクションマスは、前記第２段階において、第１段階より高い温度を受けることを特徴とする前述までの請求項１乃至５のいずれか一に記載の方法。
【請求項７】
前記第１段階では、前記ダイアモンドの色はピンク色若しくは明るい褐色に変化し、前記第２段階では前記ダイアモンドの色はピンク色若しくは明るい褐色から無色に変化することを特徴とする請求項６に記載の方法。
【請求項８】
前記リアクションマスは前記第１段階において、６．９ＧＰａ乃至８．５ＧＰａの圧力で、１９００℃乃至２３００℃の温度を受けることを特徴とする請求項６又は７に記載の方法。
【請求項９】
前記リアクションマスは前記第１段階において、７．４ＧＰａ乃至８．５ＧＰａの圧力を受けることを特徴とする請求項６乃至８のいずれか一に記載の方法。
【請求項１０】
前記第１段階の熱処理の前記期間は１０分間乃至１０時間の範囲内であることを特徴とする請求項６乃至９のいずれか一に記載の方法。
【請求項１１】
前記第１段階の熱処理の前記期間は２０分間乃至４時間の範囲内であることを特徴とする請求項６乃至９のいずれか一に記載の方法。
【請求項１２】
前記第２段階の熱処理の前記期間は１時間であることを特徴とする請求項６乃至１１のいずれか一に記載の方法。
【請求項１３】
前記第１段階の温度は２１００℃乃至２３００℃の範囲内であることを特徴とする前述までの請求項６乃至１２のいずれか一に記載の方法。
【請求項１４】
前記第１段階の圧力が、７．５ＧＰａ乃至８．５ＧＰａの圧力の範囲内であることを特徴とする前述までの請求項６乃至１３のいずれか一に記載の方法。
【請求項１５】
前記ダイアモンドが前記第１段階の条件を受ける前記期間は１０分乃至１０時間であることを特徴とする前述までの請求項６乃至１４のいずれか一に記載の方法。
【請求項１６】
前記ダイアモンドが前記第１段階の条件を受ける前記期間は２０分乃至４時間であることを特徴とする前述までの請求項６乃至１５のいずれか一に記載の方法。
【請求項１７】
前記圧力伝達媒体によって各前記ダイアモンドが隣り合う前記ダイアモンドと離れて、複数の前記ダイアモンドが前記圧力伝達媒体に置かれることを特徴とする前述までの請求項１乃至１６のいずれか一に記載の方法。
【請求項１８】
前記圧力伝達媒体は、前記ダイアモンドを完全に包含し、ダイアモンドの全表面上に適用される、均一に圧力を伝達する媒体であることを特徴とする前述までの請求項１乃至１７のいずれか一に記載の方法。
【請求項１９】
前記圧力伝達媒体はハロゲン化金属塩であることを特徴と
する請求項１乃至１８に記載の方法。
【請求項２０】
前記圧力伝達媒体は臭化カリウムであることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２１】
前記圧力伝達媒体は塩化ナトリウムであることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２２】
前記圧力伝達媒体は塩化カリウムであることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２３】
前記圧力伝達媒体は塩化セシウムであることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２４】
前記圧力伝達媒体は臭化セシウムであることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２５】
前記圧力伝達媒体は塩化銅であることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【請求項２６】
前記圧力伝達媒体は臭化銅であることを特徴とする請求項１乃至１８のいずれか一に記載の方法。
【発明の詳細な説明】
【０００１】    発明の背景
本発明はダイアモンドの変色方法に関する。
【０００２】  ダイアモンドは一般的に、Ｉａ，Ｉｂ，ＩＩａ及びＩＩｂの４つのグループに分けられる。これらのタイプは、通常は赤外線及び紫外線のスペクトルによって区別される。タイプＩａ及びＩｂは、単一の代理の窒素若しくはＣ−センター（Ｃ−ｃｅｎｔｒｅｓ）を含んでいる。Ｉａは様々な窒素構造の組み合わせを含んでいる。タイプＩＩａのダイアモンドは数ｐｐｍよりわずかな窒素を含み、赤外線で照射された場合、１３３２乃至４００ｃｍ−１の範囲で実質的な吸収を示さないダイアモンドとして定義できる。タイプＩＩａのダイアモンドは、ダイヤモンドの結晶格子内の構造的な変形によって引き起こされると信じられている、褐色の色を示すことができる。
【０００３】  ＵＳ４，１２４，６９０は、黒鉛化を防ぐ圧力において高温度の焼きなましによりタイプＩｂダイアモンドにおいてタイプＩｂ窒素をタイプＩａ窒素に変換する工程を記載している。この処理はタイプＩｂダイアモンドの黄色を減少する効果を有する。
【０００４】
発明の概要 本発明によると、 （ｉ）ダイアモンドを完全に囲む圧力伝達媒体におけるダイアモンドの提供によりリアクションマスを生成する段階と、及び （ｉｉ）適切な期間で７．６ＧＰａ乃至９ＧＰａの圧力下で２２００℃乃至２６００℃の温度範囲をリアクションマスが受ける段階と、を含む、褐色タイプのＩＩａダイアモンドを褐色から無色に変色する方法が提供される。
【０００５】  ダイアモンドが段階（ｉｉ）の条件を受ける期間は一般的に長く、既に記載の範囲で低温度が使用される。熱処理の期間は、一般的に５時間を越えない。段階（ｉｉ）の好ましい条件は、２５００℃乃至２５５０℃の範囲の温度で９０分間までの期間である。段階（ｉｉ）の適切な実施例は、
２５００℃で１時間
２３００℃で５時間
である。
【０００６】
さらに、リアクションマスは段階（ｉｉ）で２段階の熱処理を受ける。第１段階において、リアクションマスは適切な期間で６，９ＧＰａ乃至８，５ＧＰａの圧力下で１９００℃乃至２３００℃の温度を受け、その後前述に記載の範囲のより高い温度を受ける。第１段階では、ダイアモンドの色はピンク色若しくは明るい褐色に変化し、第２段階ではダイアモンドの色はピンク色若しくは明るい褐色から無色に変化する。本発明のこの形態において、第１段階の熱処理は、典型的には１０分間乃至１０時間、好ましくは２０分間乃至４時間の期間である。好ましい温度は２１００℃乃至２３００℃であり、好ましい圧力は７，４ＧＰａ乃至８，５ＧＰａである。好ましい第２段階の熱処理は９０分間までの期間維持され、典型的には１時間維持される。５時間までの長時間が使用されるが、しかし、この段階において高温度が適用されるために一般的には望ましくない。第２段階における、好ましい温度は２５００℃乃至２５５０℃であり、好ましい圧力は８，４ＧＰａ乃至８，６ＧＰａである。
【０００７】    実施態様の詳細
本発明において、一般に天然のダイヤモンドである褐色タイプＩＩａダイアモンドは、褐色の着色を引き起こす構造的な変形を修正するための著しい黒鉛化を防ぐ圧力において焼きなましされ、それによって褐色を減少し、無色のダイアモンドを生成する。前述に記載された段階（ｉｉ）における２段階焼きなまし工程は、ダイアモンドへの損傷を可能な限り制限し管理された手法で起こる変色を可能にする。
【０００８】  タイプＩＩａダイアモンドの典型的な赤外線吸収スペクトルが図１に示される。しかしながら、本発明の高温及び高圧処理による色の増強に適切であるすべてのタイプＩＩａダイアモンドではない。ダイアモンドは、例えばピンク色を帯びた褐色などを含有する、濃い色から明るい褐色まで変化できる褐色を有するべきである。本発明に最も適切なかかるタイプＩＩａダイアモンドは、２ｐｐｍよりもわずかな窒素濃度、好ましくは０．２ｐｐｍよりもわずかな窒素濃度を有し、褐色からピンク色を帯びた褐色を示し、単調に上昇する吸収を示す図２のグラフ線ａで示されるような、若しくは図２のグラフ線ｂで示されるような約３９０と５５０ｎｍの中心の広帯域で単調に上昇する吸収で示されるような典型的な紫外線／可視吸収スペクトルを有する。
【０００９】  タイプＩＩａダイアモンドの結晶の変色は、焼きなましの前後で得られる結晶の吸収スペクトルの変化によって定量できる。結晶のスペクトルは、結晶の紫外線／可視吸収スペクトルを示す従来手法の分光計の手段によって室温で得られる。結晶の焼きなまし後、結晶のスペクトルは再度室温で得られる。
【００１０】  かかるダイアモンドが本発明の方法を受けることは、単調に上昇する吸収及び３９０ｎｍと５５０ｎｍの吸収帯の減少若しくは効果的な除去に帰着し、効果的に無色のダイアモンドとなる。２段階熱処理が使用される場合、単調に上昇する吸収の強度の減少並びに第１段階での３９０及び５５０ｎｍの広域吸収帯の強度の生成若しくは増強となるであろう。
【００１１】
本発明の方法において、リアクションマスはダイアモンドを完全に囲む圧力伝達媒体におけるダイアモンドの提供により生成される。圧力伝達媒体は、好ましくは、処理されるダイアモンドの全表面上に適用される、圧力が一定に分配される、均一に圧力を伝達する媒体である。適切な媒体の実施例は、ハロゲン化金属塩などの低い剪断強度を有する媒体である。適切なハロゲン化金属塩は、臭化カリウム、塩化ナトリウム、塩化カリウム、塩化セシウム、臭化セシウム、塩化銅及び臭化銅である。かかる媒体は、ダイアモンドの表面で発生するかもしれない如何なる黒鉛化を最小限に維持することを保証する圧力の所望の均一な分配を提供することが明かになっている。圧力伝達媒体としてハロゲン化金属塩を使用する特定の利点は、処理後に媒体を温水で溶解することによってダイアモンドが容易に回収できることである。
【００１２】  本発明の方法は、単一のダイアモンド若しくは複数の個別のダイアモンドを処理するために使用されるかもしれない。複数の個別のダイアモンドが同時に処理される場合、各ダイアモンドは、圧力伝達媒体によって隣り合うダイアモンドから離されるべきである。処理されるダイアモンドの最大量は、使用される高圧／高温装置の性能によってのみ制限される。
【００１３】
従来の高温／高温装置は、本発明の方法で使用されるかもしれない。リアクションマスの間接的若しくは直接的な加熱を提供する様々な反応管形状は、特許文献で開示され、本発明の焼きなまし工程の実行において有用である。通常、これらの反応管は、複数の相互に適合する円筒状の要素及び真ん中のシリンダにリアクションマスを含むためのエンドプラグ若しくはディスクからなる。間接的に加熱するタイプの反応管において、円筒状要素の一つは、円筒状要素を通過する電流の径路によって加熱され、それによってリアクションマスを加熱するグラファイトからなる。直接的に加熱するタイプの反応管において、リアクションマスは電気的に伝導性であり、それによって電気的に伝導性のグラファイトのシリンダにおける必要を除外し、電流はリアクションマスを加熱するために直接通過する。
【００１４】  本発明は下記の実施例によって例示される。
【００１５】  実施例１
図３のグラフ線ａで示される処理以前の紫外線／可視吸収スペクトルを伴う天然の褐色タイプＩＩａダイアモンドが使用された。複数のかかるダイアモンドは図４で例示されるタイプの反応管の圧力伝達媒体に置かれた。図を参照するに、ダイアモンドの結晶１０は、結晶が圧力伝達媒体でお互いに個別に分離しているように圧力伝達媒体１２に置かれた。ダイアモンドは、媒体において好ましく均一に分散された。圧力伝達媒体は、好ましくは、既に記載のタイプの低い剪断強度媒体である。ダイアモンドを含有する媒体１２は、容器１４の周りの金属キャニスターを形成する協働する金属カップ１６，１８によって囲まれる、グラファイト、葉ろう石、酸化マグネシウム、若しくは酸化ジルコニウムからなる容器１４に置かれる。金属はモリブデン、タンタル、スチールであるかもしれない。キャニスターは空気の空間を除去するために容器のまわりで圧縮されるかもしれない。ロードされたキャニスターは、従来の高温／高温装置の反応領域に置かれた。カプセルの中身は、２２５０℃の温度で、７，８ＧＰａの圧力を４時間維持する条件を受けた。その後、カプセルの中身は、２５５０℃の温度を受け、かかる温度で８，６ＧＰａの圧力下で１時間保たれた。カプセルは装置から取り出され、冷却された。キャニスターとグラファイトの容器は取り外され、ダイアモンドが媒体から回収された。処理後のダイアモンドの紫外線／可視吸収スペクトルが図３のグラフ線ｂに示された。スペクトルは吸収において著しい減少を示し、ダイアモンドは無色と見なすことができる。
【図面の簡単な説明】
【図１】  タイプＩＩａダイアモンドの典型的な赤外線吸収スペクトルを示すグラフである。
【図２】  タイプＩＩａダイアモンドの典型的な紫外線／可視吸収スペクトルを示すグラフである。
【図３】  天然の褐色タイプＩＩａダイアモンドの処理以前の紫外線／可視吸収スペクトルを示すグラフである。
【図４】  反応管の圧力伝達媒体を示す図である。
【図１】
0005294526.tif 000002
【図２】
0005294526.tif 000003
【図３】
0005294526.tif 000004
【図４】
0005294526.tif 000005