(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、
シート状の電解質の両面に燃料極および空気極がそれぞれ形成された複数の単セルと、
導電性を有し、前記複数の単セルを直列に接続するシート状に形成されたインターコネクタとを備え、
前記複数の単セルは前記電解質の厚さ方向に積層され、前記各単セル間に前記インターコネクタが介挿されており、
前記インターコネクタは、周縁からの前記混合ガスの流入が可能で、且つ流入した前記混合ガスを前記燃料極及び空気極に供給可能であるとともに、周縁部が前記燃料極及び空気極の周縁部より外側に位置するよう形成されており、
前記単セル及びインターコネクタの周縁が外部に露出しており、
前記インターコネクタには、前記燃料極及び前記空気極と対向する面それぞれにガスが流通可能な溝が形成されており、
前記溝は、前記インターコネクタの周縁部まで延びて開口している、固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスの供給方向と、前記電解質の面方向とが平行になるように配置される、請求項１に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
前記各単セルにおける燃料極および空気極上には集電層が形成されている、請求項１または２に記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項４】
前記インターコネクタが電子伝導性を有する多孔質体からなることを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の固体酸化物形燃料電池。
【請求項５】
前記インターコネクタが金属系材料からなることを特徴とする請求項４に記載の固体酸化物形燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスにより発電を行う固体酸化物形燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
発電効率が最も高いことで電解質が酸化物でできた固体酸化物形燃料電池（Solid Oxide Fuel Cell：SOFC）は期待されている燃料電池である。従来のSOFCは、一方の電極に燃料ガス、他方の電極に酸化剤ガスを供給するシステム（二室型）であった。しかし、上記のような従来の二室型方式では、燃料ガス及び酸化剤ガスを発電部に別々に供給する必要があるためにセパレータやガスシ−ル材を必要とし、システム構成が複雑となる等の問題があった。
【０００３】
この課題を解決するため、燃料ガス及び酸化剤ガスを混合して、供給することでセパレーターやガスシ−ル材を必要とせず、ガス供給ラインの簡略化が出来、簡単なシステム構造になる単室型方式が提案されている。この方式で採用される燃料電池としては、燃料極と空気極の二つの電極が、燃料ガスと酸化剤ガスとの混合ガスにさらされながらも、ガス選択性を持ち、それらの間に電圧が発生する特徴がある。そして、電池構造としては、例えば特許文献１に示すように、電解質の基板の一方面に燃料極、他方面に空気極を配置した構造がある。
【特許文献１】特開２００２−５０３７０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
ところで、従来は、複数の単セルを接続して用いる場合には、単セルを面方向に並べ、それらをインターコネクタで接続する方法が採られていた。しかしながら、このような接続方法では、単位体積あたりの出力が向上しにくいという問題があり、設置場所が限定されるおそれがある。
【０００５】
本発明は、上記問題を解決するためになされたものであり、複数の単セルを用いる場合でも、設置面積を小さくすることができ、設置場所の自由度を高くすることが可能な固体酸化物形燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明に係る固体酸化物形燃料電池は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスが供給される固体酸化物形燃料電池であって、シート状の電解質の両面に燃料極および空気極がそれぞれ形成された複数の単セルと、導電性を有し、前記複数の単セルを直列に接続するシート状の多孔質のインターコネクタとを備え、前記複数の単セルは前記電解質の厚さ方向に積層され、前記各単セル間に前記インターコネクタが介挿されており、前記インターコネクタは、周縁からの前記混合ガスの流入が可能で、且つ流入した前記混合ガスを前記燃料極及び空気極に供給可能であるとともに、周縁部が前記燃料極及び空気極の周縁部より外側に位置するよう形成されており、前記単セル及びインターコネクタの周縁が外部に露出しており、前記インターコネクタには、前記燃料極及び前記空気極と対向する面それぞれにガスが流通可能な溝が形成されており、前記溝は、前記インターコネクタの周縁部まで延びて開口している。
【０００７】
この構成によれば、板状の電解質の両面に燃料極（アノード）および空気極（カソード）が形成された単セルを、厚み方向に積層し、各単セル間にインターコネクタを介挿している。そのため、単セルを面方向に並べるのに比べ、設置面積が小さくなり、設置場所の自由度を高くすることができる。なお、インターコネクタは、周縁からのガスの流入が可能で、且つ流入したガスを前記燃料極及び空気極に供給可能であり、各インターコネクタの周縁部は外部に露出している。そのため、各電極の表面がインターコネクタによって覆われていても、電池に供給される燃料ガス及び酸化剤ガスは、この周縁部からセル内に進入していき、各電極に供給される。したがって、単セルを厚さ方向に配置しても、各電極表面へのガスの供給が可能となり、十分に発電を行うことができる。
【０００８】
なお、本発明でいうシート状の電解質とは、硬質の板状電解質のほか、シート状の薄膜からなる電解質も含むものとする。また、板状のインターコネクタについても同様である。
【０００９】
上記燃料電池は、燃料ガス及び酸化剤ガスの混合ガスが供給される方向と、電解質の面方向とが平行になるように配置されることが好ましく、こうすることで、混合ガスが、多孔質材料の周縁からセル内へ進入しやすくなり、その結果、各電極へガスの供給を確実に行うことができる。
【００１０】
上記各単セルにおける燃料極および空気極上に集電層を形成することが好ましい。この構成により、各単セルで発電した電気の集電が確実になり、出力を向上することが可能となる。この場合、集電層は、各電極の表面を覆うように、電極とインターコネクタとの間に形成される。例えば、燃料極の表面には、白金からなるメッシュ状の集電層を形成することができ、空気極の表面には、金からなるメッシュ状の集電層を形成することができる。なお、厚さ方向の両端部に配置された単セルの各電極にも集電層を形成することができる。
【００１１】
また、上記インターコネクタは、電子伝導性を有する多孔質体によって構成されることが好ましい。これにより、供給されるガスを、多孔質材料の空孔を介して各電極に供給することができる。この場合、インターコネクタを金属系材料で構成するとさらに好ましい。
【発明の効果】
【００１２】
本発明に係る固体酸化物形燃料電池によれば、複数の単セルを用いる場合でも、設置面積を小さくすることができ、設置場所の自由度を高くすることが可能となる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１３】
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池の一実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の断面図、図２は図１の分解斜視図である。
【００１４】
図１に示すように、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池は、電解質１１、燃料極１２、及び空気極１３からなる単セル１を複数個（図１では３個）準備し、これらを直列に接続したものである。各単セル１は、矩形のシート状に形成された電解質１１の両面それぞれに薄膜状の燃料極１２および空気極１３を形成したものであり、燃料極１２および空気極１３の表面、つまり電解質１１とは反対側の面には、集電層２が配置されている。集電層２は、後述する材料でメッシュ状に形成され、各電極１２，１３の表面を覆うように配置されている。
【００１５】
３個の単セル１は、電解質１１の厚み方向に直接接続されている。すなわち、隣接する単セル１間で、燃料極１２と空気極１３とが対向するように配置される。このとき、各単セル１の間には、矩形の板状に形成されたインターコネクタ３が介挿されている。すなわち、本実施形態においては、３個の単セル１が用いられているので、その間の２つの位置にインターコネクタ３が配置されている。インターコネクタ３は、導電性を有し、かつ多孔質材料から構成されている。
【００１６】
また、厚さ方向の両端に配置された単セル１には、それぞれ支持基板４が取り付けられている。各支持基板４は、矩形状の貫通孔４１を有するフレームによって構成されており、この貫通孔４１に単セルが配置される。貫通孔４１において、単セル１が挿入されるのとは反対側の開口周縁には、内向きに延びるフランジ４２が形成されており、このフランジ４２が単セル１の抜け止めになっている。そして、フランジ４２に囲まれた開口から露出する電極の集電層２には、導線５が接続されている。
【００１７】
次に、上記燃料電池を構成する材料について説明する。電解質１１の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。
【００１８】
燃料極１２及び空気極１３は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。
【００１９】
燃料極１２は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極１２を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾またはセラミックス材料へのニッケル修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極１２は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
【００２０】
空気極１３を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
【００２１】
集電層２は、Ｐｔ，Ａｕ，Ｐｄ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２２】
上記燃料極１２、及び空気極１３は、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。また、集電体用ペーストも上述したように、バインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。
燃料極１２、空気極１３及び集電層２の形成方法としては、例えば印刷法を用いることができ、具体的には、スクリーン印刷法やナイフコ−ト法、ドクターブレード法、スプレーコート等の印刷方法を用いることができる。これ以外にも、燃料極１２、空気極１３及び集電層２を、転写シート上に塗布しておき（いわゆるグリーン体）、これらを転写することによって電極を形成することもできる。また、集電層２は、予めメッシュ状に形成したものを電極上に圧接することもできる。このとき、例えば燃料極１２に取り付けられる集電層２を白金からなるメッシュで構成するとともに、空気極１３に取り付けられる集電層を金からなるメッシュで構成することができる。
【００２３】
インターコネクタ３は、電子導電性を有する多孔質体であって、イオン伝導性が無視できる程度に小さいことが好ましい。また、熱力学的に安定な材料で構成されていることが好ましい。導電率については、燃料電池の運転温度において、２Ｓ・ｃｍ−１以上であることが好ましい。多孔質体の気孔率は、ガス透過性及びインターコネクタの強度を考慮すると、１０〜８０％の範囲にあることが好ましい。また、後述するように、インターコネクタ３の周縁の面からガスを流入させる必要があるため、ある程度の厚みが必要となる。この観点から、インターコネクタの厚みＤは、以下の式（１）を満たすことが好ましい。但し、空隙率とはインターコネクタ３の単位体積あたりの空隙が占める割合のことを示し、％で表している。
【００２４】
（インターコネクタ材料自体の導電率）×（１／厚みＤ）×（１００−空隙率／１００）＞２Ｓ・ｃｍ−１  （１）
以上のような要求を満たすため、インターコネクタ３を構成する材料は、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｃｕ，ＳＵＳ等の導電性金属、或いは金属系材料，又はＬａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系等の導電性セラミックス材料によって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００２５】
支持基板４の材質としては、石英ガラスやバイコールガラスなど一般的な耐熱性ガラスやアルミナ、シリコン窒化物、シリコン炭化物などのセラミックス板を使用することができる。
【００２６】
上記のように構成された燃料電池は、次のように発電が行われる。以下、図１〜図３を参照しつつ説明する。図３は、本実施形態に係る燃料電池の平面図である。まず、単セル１の面方向と平行に、水素、又はメタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスと空気等の酸化剤ガスとの混合ガスＧを高温の状態（例えば、４００〜１０００℃）で供給する。これにより、燃料ガスが、インターコネクタの周縁の面Ｓからセル内に流入しやすくなる。流入した混合ガスは、インターコネクタ３の周縁の面（側面）Ｓから流入し、集電層２を介して、各電極１２，１３に接触する。また、支持基板４における外部を向く面、つまりフランジ４２に囲まれた貫通孔４１からも混合ガスの単セル内への流入が可能である。こうして、燃料極１２及び空気極１３がそれぞれ混合ガスと接触するため、各単セル１における燃料極１２と空気極１３との間で、電解質１１を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。
【００２７】
以上のように、本実施形態によれば、板状の電解質１１の両面に燃料極１２および空気極１３が形成された単セルを、厚み方向に積層し、各単セル１間にインターコネクタ３を介挿している。そのため、単セルを並べて配置するのに比べて設置面積が小さくなり、設置場所の自由度を高くすることができる。なお、各インターコネクタ３の周縁部は外部に露出しているため、電池に供給される燃料ガス及び酸化剤ガスは、この周縁部からセル内に進入していく。このとき、インターコネクタ３は多孔質材料で形成されているため、各電極１２，１３の表面がインターコネクタ３によって覆われていても、供給されるガスは、多孔質材料の空孔を介して、各電極１２，１３に供給される。したがって、単セル１を厚さ方向に配置しても、各電極表面へのガスの供給が可能となり、十分に発電を行うことができる。
【００２８】
以上、本発明の一実施形態について説明したが、本発明はこれに限定されるものではなく、その趣旨を逸脱しない限りにおいて、種々の変更が可能である。例えば、電解質１１は、硬質の板状のものではなく、薄膜状のものにすることもできる。この場合、単セルを構成する電解質とともに電極が薄膜状に形成されることになるが、インターコネクタ３及び支持基板４によって支持されるため、セル自体の形状は保持される。また、インターコネクタ３は、上述したような板材のみならず、例えば発砲体、メッシュ、ウールなど種々の形態をとることができる。さらに、インターコネクタ３は導電性を有するため、集電層を設けず、直接電極上に配置することもできる。
【００２９】
また、インターコネクタ３は、多孔質材料以外の構成も可能である。つまり、周縁からのガスの流入が可能で、且つ流入したガスを燃料極１２及び空気極１３に供給可能に構成されていればよい。例えば、インターコネクタを導電性材料で形成するとともに、図４に示すように、電極１２，１３と対向する面それぞれにガスが流通可能な溝３１を形成することができる。このとき、この溝３１をインターコネクタ３の周縁部まで延びて開口するように構成すれば、周縁部からのガスの流入が可能になる。
【図面の簡単な説明】
【００３０】
【図１】本発明の一実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の断面図である。
【図２】図１の燃料電池の分解斜視図である。
【図３】図１の燃料電池の平面図である。
【図４】図１の燃料電池の他の例を示す断面図である。
【符号の説明】
【００３１】
１    単セル
１１  電解質
１２  燃料極
１３  空気極
２    集電層
３    インターコネクタ
【図１】
0005245205.tif 000002
【図２】
0005245205.tif 000003
【図３】
0005245205.tif 000004
【図４】
0005245205.tif 000005