(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、この層流状態を維持したまま、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程と、
を有することを特徴とするチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項２】
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、前記アルコキシドの加水分解により非晶質ゲルが生成する前に、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程とを有し、
前記第１流体加圧手段で、第１流体注入路を経て、第１流体入口へ送られたバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物（第１流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲であり、
前記第２流体加圧手段で、第２流体注入路を経て、第２流体入口へ送られた含水溶媒（第２流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲にあることを特徴とするチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項３】
前記含水溶媒が、極性有機溶媒を１５〜８０モル％含有するものであることを特徴とする請求項１または２に記載のチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項４】
前記加水分解に続いて、エージングを行うことを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載のチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項５】
前記エージングに続いて、１）分散、２）溶媒置換、３）濾過および４）乾燥からなる群より選ばれる１種以上の処理を行うことを特徴とする請求項４に記載のチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項６】
前記第１流体流入流路の断面積が０．０１〜１ｍｍ2の範囲、その全長が５〜２０ｍｍの範囲にあり、
前記第１流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記第２流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記流体集合路の第１流体流入流路側端部から誘導流路までの最短距離が１０〜２０ｍｍの範囲にあり、
誘導流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、その全長が５〜５０ｍｍの範囲で、
合流流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、
にあることを特徴とする請求項２に記載のチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項７】
前記第１流体注入路における第１流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第１流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲にあり、
前記第２流体注入路における、第２流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第２流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲、
にあることを特徴とする請求項６に記載のチタン酸バリウムの製造方法。
【請求項８】
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムカルシウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、この層流状態を維持したまま、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程と、
を有することを特徴とするチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項９】
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムカルシウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、前記アルコキシドの加水分解により非晶質ゲルが生成する前に、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程とを有し、
前記第１流体加圧手段で、第１流体注入路を経て、第１流体入口へ送られたバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物（第１流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲であり、
前記第２流体加圧手段で、第２流体注入路を経て、第２流体入口へ送られた含水溶媒（第２流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲にあることを特徴とするチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項１０】
前記含水溶媒が、極性有機溶媒を１５〜８０モル％含有するものであることを特徴とする請求項８または９に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項１１】
前記加水分解に続いて、エージングを行うことを特徴とする請求項８から１０のいずれかに記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項１２】
前記エージングに続いて、１）分散、２）溶媒置換、３）濾過および４）乾燥からなる群より選ばれる１種以上の処理を行うことを特徴とする請求項１１に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項１３】
前記第１流体流入流路の断面積が０．０１〜１ｍｍ2の範囲、その全長が５〜２０ｍｍの範囲にあり、
前記第１流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記第２流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記流体集合路の第１流体流入流路側端部から誘導流路までの最短距離が１０〜２０ｍｍの範囲にあり、
誘導流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、その全長が５〜５０ｍｍの範囲で、
合流流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、
にあることを特徴とする請求項９に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【請求項１４】
前記第１流体注入路における第１流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第１流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲にあり、
前記第２流体注入路における、第２流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第２流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲、
にあることを特徴とする請求項１３に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、チタン酸バリウムおよびチタン酸バリウムカルシウムの製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
チタン酸バリウムは高誘電率を有することから、キャパシタの主成分として積層セラミックスコンデンサなどの電子デバイスへ広く適用されており、例えば特許文献１から４に開示されたような製造方法を用いて製造がなされている。
【０００３】
特許文献１には、炭酸バリウム粉末と二酸化チタン粉末を混合し、１０００℃付近まで加熱してチタン酸バリウム粉末を製造する固相反応法によるチタン酸バリウムの製造方法が開示されている。
【０００４】
特許文献２には、バリウム塩とチタン塩とを高圧下、数百℃でチタン酸バリウム粉末を製造する水熱合成法によるチタン酸バリウム粉末およびその製造方法が開示されている。
特許文献３には、金属アルコキシド溶液を加水分解することによってチタン酸バリウ
ム粉末を製造するゾル−ゲル法によるチタン酸バリウム粉末の製造方法が開示されている。
【０００５】
特許文献４には、Ｂａ（ＯＣ２Ｈ５）２の組成の金属アルコキシドを、メタノールと２−メトキシエタノールの混合溶液（体積比で６：４）に室温で溶解させて、１．０ｍｏｌ／Ｌの高濃度の前駆体溶液を作製し、その前駆体溶液を、例えば、０℃で水蒸気を用いて加水分解し、次いで０〜６０℃で１〜４８０時間エージング処理してチタン酸バリウム（ＢａＴｉＯ３）の単相のゲルを生成させ、これを、例えば２−メトキシエタノール中に投入し、超音波を用いて微粉砕しながら均一に分散させてなるチタン酸バリウムの製造方法が記載されている。
【特許文献１】特開２００２−２５５５５２号公報
【特許文献２】特開２００２−２１１９２６号公報
【特許文献３】特開平５−１１６９４３号公報
【特許文献４】特開２００２−２７５３９０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
しかしながら、このような従来のチタン酸バリウムの製造方法において、例えば上記した特許文献１に記載の製造方法では、１０００℃以上での仮焼が必要になる上、仮焼により製造されたチタン酸バリウム粉末同士の凝集が生じ、機械的に粉砕する必要がある。また、機械的粉砕では粉砕限界があると同時に、粉砕が不十分の粒子や過粉砕の粒子が存在するために粒度分布が広くなり、キャパシタ層に用いる上で信頼性劣化などの不都合が生じるものであった。
【０００７】
また、特許文献２に記載の製造方法では、微細な粉末は得られるものの、粉末の粒子内部にＯＨ基などの残留官能基が存在し結晶性が低くなるため、再度１０００℃付近での熱処理が必要になるという問題があった。
【０００８】
さらに、特許文献３に記載のゾル−ゲル法では、合成段階で結晶が得られないために、
乾燥したゲル粉末を１０００℃付近で仮焼し、結晶化する必要があった。
また、特許文献４に記載のアルコキシドを原料とする製造方法は、いわゆるバッチ式の合成方法であり、これは大量生産には不向きなものであった。またこの製造方法は、反応を行う際の水分量および雰囲気（酸素）の制御が絶えず必要であり、そのために操作およびコストの負担が増大するといった問題があった。
【０００９】
このように、従来のチタン酸バリウムの製造方法では、上記したような問題を有することから、さらなる工程の簡易化が求められていた。
本発明の目的は、例えば、電子デバイス用誘電体材料として適用可能な微粒子状で結晶性の高いチタン酸バリウム粉末等を室温にて効率良く製造することのできるチタン酸バリウム等の製造方法を提供することを目的としている。
【課題を解決するための手段】
【００２３】
本出願における第１の発明は、
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、この層流状態を維持したまま、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程と、
を有することを特徴とするチタン酸バリウムの製造方法である。
【００２４】
本出願における第２の発明は、
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、前記アルコキシドの加水分解により非晶質ゲルが生成する前に、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程とを有し、
前記第１流体加圧手段で、第１流体注入路を経て、第１流体入口へ送られたバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物（第１流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲であり、
前記第２流体加圧手段で、第２流体注入路を経て、第２流体入口へ送られた含水溶媒（第２流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲にあることを特徴とするチタン酸バリウムの製造方法である。
【００２５】
本出願における第３の発明は、
前記含水溶媒が、極性有機溶媒を１５〜８０モル％含有するものであることを特徴とする第１の発明または第２の発明に記載のチタン酸バリウムの製造方法である。
【００２６】
本出願における第４の発明は、
前記加水分解に続いて、エージングを行うことを特徴とする第１の発明から第３の発明のいずれかに記載のチタン酸バリウムの製造方法である。
【００２７】
本出願における第５の発明は、
前記エージングに続いて、１）分散、２）溶媒置換、３）濾過または４）乾燥から選ばれる１種以上の処理を行うことを特徴とする第４の発明に記載のチタン酸バリウムの製造方法である。
本出願における第６の発明は、
前記第１流体流入流路の断面積が０．０１〜１ｍｍ2の範囲、その全長が５〜２０ｍｍの範囲にあり、
前記第１流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記第２流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記流体集合路の第１流体流入流路側端部から誘導流路までの最短距離が１０〜２０ｍｍの範囲にあり、
誘導流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、その全長が５〜５０ｍｍの範囲で、
合流流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、
にあることを特徴とする第２の発明に記載のチタン酸バリウムの製造方法である。
本出願における第７の発明は、
前記第１流体注入路における第１流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第１流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲にあり、
前記第２流体注入路における、第２流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第２流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲、
にあることを特徴とする第６の発明に記載のチタン酸バリウムの製造方法である。
【００２８】
本出願における第８の発明は、
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有する微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムカルシウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、この層流状態を維持したまま、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程と、
を有することを特徴とするチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
【００２９】
本出願における第９の発明は、
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路と、
を有するマイクロミキシングチップと、
前記マイクロミキシングチップの第１流体入口に第１流体注入路を介して接続された第１流体加圧手段と、
前記マイクロミキシングチップの第２流体入口に第２流体注入路を介して接続された第２流体加圧手段と、
前記合流流路に接続された流体排出路と、
前記流体排出路の出口側に設置された反応容器と、
から構成されている微量反応用装置を用いたチタン酸バリウムカルシウムの製造方法であって、
前記第１流体加圧手段により、マイクロミキシングチップの第１流体注入路を経て第１流体入口へバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物からなる第１流体を注入して、複数の第１流体流入流路内へ第１流体を流入させる工程と、
前記第２流体加圧手段で、マイクロミキシングチップの第２流体注入路を経て、第２流体入口へ含水溶媒からなる第２流体を注入する工程と、
前記第１流体と第２流体とを流体集合路内で合流させて、第１流体と第２流体との層流を形成させ、前記アルコキシドの加水分解により非晶質ゲルが生成する前に、この第１流体と第２流体との合流流体を、誘導流路を経て、合流流路より流体排出路へ排出する工程と、
前記流体排出路を介して排出された混合液に含まれるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドを、含水溶媒に含まれる水によりマイクロミキシングチップ外で加水分解させる工程とを有し、
前記第１流体加圧手段で、第１流体注入路を経て、第１流体入口へ送られたバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物（第１流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲であり、
前記第２流体加圧手段で、第２流体注入路を経て、第２流体入口へ送られた含水溶媒（第２流体）の流速が、２〜５０ｍl／分の範囲にあることを特徴とするチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
【００３０】
本出願における第１０の発明は、
前記含水溶媒が、極性有機溶媒を１５〜８０モル％含有するものであることを特徴とする第８の発明または第９の発明に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
【００３１】
本出願における第１１の発明は、
前記加水分解に続いて、エージングを行うことを特徴とする第８の発明から第１０の発明のいずれかに記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
【００３２】
本出願における第１２の発明は、
前記エージングに続いて、１）分散、２）溶媒置換、３）濾過および４）乾燥からなる群より選ばれる１種以上の処理を行うことを特徴とする第１１の発明に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
本出願における第１３の発明は、
前記第１流体流入流路の断面積が０．０１〜１ｍｍ2の範囲、その全長が５〜２０ｍｍの範囲にあり、
前記第１流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記第２流体注入路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、
前記流体集合路の第１流体流入流路側端部から誘導流路までの最短距離が１０〜２０ｍｍの範囲にあり、
誘導流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、その全長が５〜５０ｍｍの範囲で、
合流流路の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲、
にあることを特徴とする第９の発明に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
本出願における第１４の発明は、
前記第１流体注入路における第１流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第１流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲にあり、
前記第２流体注入路における、第２流体注入路導入部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、第２流体注入路連通部の断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲、
にあることを特徴とする第１３の発明に記載のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法である。
【発明の効果】
【００３３】
本発明に係るチタン酸バリウムの製造方法によれば、アルコキシドの加水分解を２℃レベルの低温に限らず、低温または室温、あるいはそれ以上の温度で行うことが可能であり、さらに１０００℃レベルでの熱処理をすること無しに結晶化度の高いチタン酸バリウムを生成することが可能となった。
【００３４】
特に本発明に係る製造方法によれば、チタン酸バリウム調製に使用するマイクロミキシングチップの流体集合路、誘導流路および合流流路内でバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物と含水溶媒とが完全には混ざり合わず、マイクロミキシングチップの流体集合路、誘導流路および合流流路内で非晶質ゲル生成に伴う流路の閉塞が生じることがなく、また、密閉系であるため、改めて水分または雰囲気の制御を行う必要がなく、連続的に大量のチタン酸バリウムを効率良く調製することが可能となった。
【００３５】
本発明に係るチタン酸バリウムカルシウムの製造方法においても、上記と同様の効果を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００３６】
以下、本発明の実施の形態（実施例）を図面に基づいてより詳細に説明する。
図１は、本発明の微量反応用装置の構成を示した概略図である。
本発明は、チタン酸バリウムおよびチタン酸バリウムカルシウムの製造方法およびチタン酸バリウムおよびチタン酸バリウムカルシウムの調製に好適なマイクロミキシングチップおよびそれを含む微量反応用装置に関するものである。
【００３７】
なお、図１に示したマイクロミキシングチップについては、上面方向から見た横断面図である。さらに、符号Ａで示した線は、第１流体の流れを示したものであり、符号Ｂで示した線は、第２流体の流れを示したものである。また、図中の矢印は、各流体の流れの方向を示したものである。
図２は、本発明の微量反応用装置の別の構成を示した概略図である。図中の記号については、図１の場合と同様な内容を意味する。
【００３８】
＜微量反応用装置１０の構成＞
本発明に係る微量反応用装置１０は、閉鎖系内の流路に、反応性のある２種類の流体を高速で別々に供給し、両流体の層流を生じさせ、両流体の反応による生成物が生成する前に、この層流を閉鎖系の外に排出し、その後に発明生成物を得ることを目的として設計されたものである。
【００３９】
本発明に係る微量反応用装置１０は、具体的には、前記閉鎖系を提供するマイクロミキシングチップ２０、このマイクロミキシングチップ２０に流体を供給するための２つの流体加圧手段３０，４０およびそれに付随した送液用の注入路３２，４２、２種類の流体からなる層流をマイクロミキシングチップ２０の外へ排出する流体排出路５０および排出された流体を受ける反応容器５２を含むものである。
以下、微量反応用装置１０を構成する各部材について説明する。
【００４０】
＜流体加圧手段（送液ポンプ）３０，４０＞
流体加圧手段（送液ポンプ）３０，４０は、流体３１，４１をマイクロミキシングチップ２０内に２〜５０ｍl／分で供給可能なものであれば使用できる。通常、送液ポンプ３
０，４０にはシリンジまたはタンクが装備されており、注入する流体３１，４１をそこから供給する。
【００４１】
送液ポンプ３０，４０は直接または注入路３２，４２を介して、マイクロミキシングチップ２０に接続される。流体３１，４１の流速については、送液ポンプ３０，４０自体の流速表示から判断してもよく、流速計を注入路３２，４２の一部に設けて判断しても構わない。
【００４２】
なお、反応性の２種類の流体３１，４１をマイクロミキシングチップ２０に供給するために、送液ポンプ３０，４０は通常２つ設ける必要があるが、１つの送液ポンプで複数の流体３１，４１供給が可能な機構を有するものを使用する場合はこの限りではない。
送液に使用する注入路３２，４２の材質については、適用する流体に対して、充分な耐性のある材質が好ましい。通常は、フッ素樹脂、ガラス、金属などが使用される。
【００４３】
＜マイクロミキシングチップの第１の形態＞
２種類の流体３１，４１は、マイクロミキシングチップ２０内に供給され、そこで層流を形成させ、層流の状態（流体３１と流体４１とが完全に混ざり合わない状態）で、密閉系外（図１に示した本実施例では反応容器５２）へ排出される。
【００４４】
マイクロミキシングチップ２０は、適用する流体またはその反応生成物に対して、充分な耐性のある材質の成型体から構成される。通常は、３枚の板状体を重ね合わせた金属成型体が好適に適用される。このような金属の例としては、チタン合金、ステンレスなどが用いられるが、前記条件を満たす限り限定されるものではない。
【００４５】
マイクロミキシングチップ２０は、図１に示したように、外部から第１流体３１を注入するための第１流体注入路３２と、外部から第２流体４１を注入するための第２流体注入路４２を有し、この第１流体注入路３２と連通し、第１流体３１を流入するための複数の第１流体入口２１と、複数の第１流体入口２１に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路２２と、複数の第１流体流入流路２２の各流路２２と流路２２の間に形成された複数の隔壁部２３と、複数の第１流体流入流路２２の出口側に連通され、複数の第１流体流入流路２２を一つの流路とする流体集合路２４と、第２流体注入路と連通し、流体集合路２４の第１流体流入流路２２の出口側端部に形成され、第２流体４１を流入するための第２流体入口２５と、流体集合路２４における第１流体流入流路２２の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体３１と第２流体４１の合流流体を流出する誘導流路４３と、それに接続する合流流路２６と、を有する構造となっている。
【００４６】
ここで、第１流体入口２１は、第１流体注入路３２を通じてマイクロミキシングチップ２０の外部と通じるものであり、通常、第１流体注入路３２を介して第１流体加圧手段３０と接続される。
【００４７】
また、第２流体入口２５は、第２流体注入路４２を通じてマイクロミキシングチップ２０の外部と通じるものであり、通常、第２流体注入路４２を介して第２流体加圧手段４０と接続される。
【００４８】
合流流路２６については、流体排出路５０を通じてマイクロミキシングチップ２０の外部と通じるものであり、通常、流体排出路５０は、反応容器５２に接続される。
マイクロミキシングチップ２０については、製作上の理由および洗浄上の理由から、板状体の３層構造を採るものが望ましい。なお、各板状体をボルト締めなどの手段で、密着させる場合において、密着性を高め、かつ、ボルト締めに板状体の損傷を防ぐ目的で、３層構造を成す３枚の板状体のさらに外側に板状体を重ねることにより、４層ないし５層としても構わない。
【００４９】
３層構造については、例えば注入路となる複数の溝が上部面に形成された下層の板状体（第３の板状体）、流路となる複数の溝が上部面に形成され、さらに流体入口となる孔が形成され、かつ、第３の板状体の溝の蓋となって注入路を構成する中間層の板状体（第２の板状体）と、合流流路となる孔が形成され、かつ、第２の板状体の溝の蓋となって流路を構成する上層の板状体（第１の板状体）とを重ね合わせ、一体化させてなる構成とすることができる。
【００５０】
なお、合流流路２６の位置については、前記以外に、第３の板状体の側面から流体排出路５０を設け、第２の板状体の誘導流路４３の末端の位置に、流体排出路５０と連通する開口部を設けることも可能である。
【００５１】
各板状体は、例えばボルト締めなどの手段によって密着させて、マイクロミキシングチップ２０とすることができるが、密着手段について特に限定されるものではなく、液密な流路を形成することが可能であれば、如何なる手段を用いても構わない。
【００５２】
マイクロミキシングチップ２０の外寸については、後記する所定の第１流体注入路３２、流体集合路２４、誘導流路４３および合流流路２６を設けることができる大きさであれば限定されるものではないが、通常は第１の板状体、第２の板状体および第３の板状体を密着させた段階で、横４０〜１００ｍｍ、縦６０〜２００ｍｍ、厚さ２０〜６０ｍｍの範囲が推奨される。
【００５３】
マイクロミキシングチップ２０の形状についても、後記する所定の第１流体注入路３２、流体集合路２４、誘導流路４３および合流流路２６を設けることができる形状であれば格別に限定されるものではないが、通常は長方形状のものが使用される。
【００５４】
第１の板状体、第２の板状体および第３の板状体の厚さについては、板状体上に設ける溝の深さを考慮すると、第１の板状体または第２の板状体については、５〜２０ｍｍの範囲の厚さが好ましい。また、第３の板状体については、１０〜３０ｍｍの範囲の厚さが好ましい。
【００５５】
マイクロミキシングチップ２０における第１流体流入流路２２の形状については、上記したように３枚の板状体から構成される場合は、加工が容易であることから第２の板状体上部面に凹字状の溝が設けられ、第１の板状体で蓋をされる形になるので、第１流体流入流路２２の形状は、最終的に口字状の構造を採るものが好ましい。なお、本発明のマイクロミキシングチップについては、所望により、第２の板状体上部面にＶ字状またはＵ字状の溝を設けても構わない。第１流体流入流路の本数については、流路幅に依存するものであるが、通常は５〜３５本の範囲で設けることが好ましい。
【００５６】
第１流体流入流路の断面積については、断面積が０．０１〜１ｍｍ2の範囲が好ましい
。この断面積範囲の第１流体流入流路に、流速２〜５０ｍl／分で、液体を注入すること
により第１流体と第２流体との層流が形成され易くなる。
【００５７】
なお通常は、第１流体入口の形状は円形孔状が望ましい。第１流体入口２１の断面積の範囲は、第１流体流入流路２２の断面積と同じ範囲となる。
また、第１流体注入路の断面積の範囲については、１．０〜９．０ｍｍ2の範囲が望ま
しい。
【００５８】
断面積０．０１ｍｍ2未満の第１流体流入流路をマイクロミキシングチップ上に設ける
ことは、技術的に困難である。また、断面積が１ｍｍ2を超える場合は、２種類の液体の
層流を形成させ、微量反応を行うには、流入する液体量が過剰となり、層流の形成を阻害
する場合があるため望ましくない。
【００５９】
第１流体流入流路２２の全長については、５〜２０ｍｍの範囲が好ましい。全長がこの範囲にあれば、流速２〜５０ｍl／分で注入された第１流体３１は、第２流体入口２５で
、流速２〜５０ｍl／分で合流する第２流体４１との層流を形成し易くなる。
【００６０】
全長が５ｍｍ未満の場合、流体集合路２４において、２種類の流体３１，４１からなる層流が形成されない場合が生じ易くなる。全長が２０ｍｍを超える場合については、必ずしも必要とはされない。
【００６１】
第２の板状体上の各第１流体流入流路２２の流体集合路２４と反対側の末端には、第１流体入口２１となる孔がそれぞれ設けられる。全ての第１流体入口２１は、第２の板状体と第３の板状体とを重ねてマイクロミキシングチップ２０とした時に、第１流体注入路３２と連通する位置に設ける必要がある。
【００６２】
第２流体入口２５は、流体集合路２４の第１流体流入流路２２の出口側端部に形成され、より具体的には、第２流体入口２５は、流体集合路２４の第１流体流入流路２２の出口側端部であって、各第１流体流入流路２２の出口とは重ならない隔壁部２３の端部前方位置に設けられていることが望ましい。
【００６３】
第２流体注入路４２の断面積については、断面積が１．０〜９．０ｍｍ2の範囲が好ま
しい。この断面積範囲の第２流体注入路４２に、流速２〜５０ｍl／分で、流体４１を注
入することにより第２流体４１と第１流体３１との層流が形成され易くなる。
【００６４】
なお、通常は、第２流体入口２５の形状は、第２流体注入路４２の断面形状と同じ形状となるため、第２流体入口２５の断面積の範囲も第２流体注入路４２の断面積と同じ範囲となる。なお、第２の板状体と第３の板状体を重ねてマイクロミキシングチップ２０とした時に、第２流体注入路４２の位置は、第２流体入口２５と連通できる位置に設けられる必要がある。
【００６５】
流体集合路２４の流体進行方向の長さについては、流体集合路２４の第１流体流入流路２２側の末端から、誘導流路４３と接続する末端までの最短距離が１０〜２０ｍｍの範囲にあることが好ましい。この範囲にある場合、前記範囲の流速で注入された流体３１，４１が合流して層流が形成され、その後、流体３１，４１が混ざり合うことにより、形成された層流が消失する前に流体３１，４１が流体集合路２４、誘導流路４３および流体排出路５０を通じて、反応容器５２に到達することが可能となる。１０ｍｍ未満の場合、流体３１と流体４１からなる層流が形成され難くなる。他方、２０ｍｍを越える場合は、必ずしも必要とされない。
【００６６】
流体集合路２４の形状および断面積については、複数の第１流体流入流路２２と接続する部分では、全ての第１流体流入流路２２から来る第１流体３１が合流できるだけの横幅、縦幅および断面積が必要であるが、流体集合路２４で形成させた層流を消失させることなく誘導流路４３および合流流路２６から排出することができるように、徐々に横幅が細くなり、最も細くなる部分で誘導流路４３と接続する構造が好ましい。
【００６７】
具体的には、流体集合路２４の幅が、第１流体流入流路２２と接する側で最大幅となり、誘導流路４３と接続する部分において最小幅をとる構造が好ましい。
この流体集合路２４の形状については、第１流体３１と第２流体４１による層流の形成を阻害しないように、左右対称であることが好ましい。
【００６８】
特に流体集合路２４を箒状の形状とする場合には、高速の層流が滞ることなくマイクロミキシングチップ２０外に排出され易くなる。なお、流体集合路２４は、全ての第１流体流入流路と連通するものである。
【００６９】
誘導流路４３の断面積については、通常は１．０〜９．０ｍｍ2の範囲が好ましい。合
流流路２６の断面積については、流体３１、４１の流速にもよるが、好適には第１流体流入流路２２または第２流体注入路４２の断面積より大きいことが望ましい。誘導流路４３の形状については、第１流体流入流路２２と同様である。誘導流路４３の全長については、５〜５０ｍｍの範囲が望ましい。また、誘導流路４３は、迅速に流体を排出するために直線状であることが好ましい。
【００７０】
合流流路２６については、誘導流路４３の末端部の上方に設ける場合は、第１の板状体において、第２の板状体上の誘導流路４３の末端に連通可能な位置に、孔を開けて設けられる。また、合流流路２６を、誘導流路４３の末端部の下方に設ける場合は、第２の板状体上の誘導流路４３の末端に孔を開け、更に、第３の板状体側面から孔状の流路を形成し、該孔状の流路の出口開口部を、第２の板状体上面の誘導流路４３の末端に設けた孔と連通可能な位置に設ける。
【００７１】
合流流路の断面積については、誘導流路４３と同様である。合流流路２６の長さについては、マイクロミキシングチップ２０の外部に達するまでの長さが必要となる。合流流路２６の形状については格別に制限されるものではないが、ロ字状または円柱状パイプの形状が好ましい。
【００７２】
各隔壁部２３のそれぞれの末端の位置に設けられた第２流体入口２５は、いずれも第２流体注入路４２に連通し、第２流体加圧手段（送液ポンプ）４０から供給される第２流体４１の出口となる。
【００７３】
複数の第１流体流入流路２２を高速で流れて来た第１流体３１は、第１流体流入流路２２の終点付近で、第２流体入口２５から高速で供給された別の第２流体４１と合流し、高速で流体集合路２４を移動し、誘導流路４３および合流流路２６を通じ、流体排出路５０を経て、外部（本実施例では反応容器５２）に排出される。
【００７４】
＜マイクロミキシングチップの第２の態様＞
本発明に係るマイクロミキシングチップは、上記した第１の態様以外にも、以下に述べる第２の態様であっても構わない。
【００７５】
すなわち、第１の態様のマイクロミキシングチップ２０において、図２に示したように、さらに第１流体注入路３２が、複数の第１流体入口２１と連通する第１流体注入路連通部３２ｂと、外部から第１流体注入路連通部３２ｂに接続するまでの第１流体注入路導入部３２ａとが連接してなるものである。
【００７６】
また第２流体注入路４２が、複数の第２流体入口２５と連通する第２流体注入路連通部４２ｂと、外部から第２流体注入路連通部４２ｂに接続するまでの第２流体注入路導入部４２ａとが連接してなるマイクロミキシングチップ２０とすることができる。
【００７７】
このマイクロミキシングチップ２０については、より具体的には、上部に位置する第１の板状体、中間に位置する第２の板状体および底部に位置する第３の板状体を重ね合わせることで形成されたものである。
【００７８】
そして、第１流体流入流路２２、流体集合路２４および誘導流路４３は、第２の板状体
上部面に断面略凹字状の流路を形成し、第１流体入口２１および第２流体入口２５は、第２の板状体を貫通する孔を形成し、第２の板状体の下部面には、第１流体入口２１の全てと連通する断面略凹字状の第１流体注入路連通部３２ｂおよび第２流体入口２５の全てと連通する断面略凹字状の第２流体注入路連通部４２ｂを形成している。
【００７９】
また、第１流体注入路導入部３２ａは、第３の板状体側面から孔状の流路を形成し、第３の板状体上面に、第１流体注入路連通部３２ｂと連通する開口部を有し、第２流体注入路導入部３２ａは、第３の板状体側面から孔状の流路を形成し、第３の板状体上面に、第２流体注入路連通部４２ｂと連通する開口部を有し、合流流路２６は、第３の板状体側面から孔状の流路を形成し、第２の板状体上面の誘導流路４３末端に連通する孔を形成させた構造のものが好適に使用される。
【００８０】
マイクロミキシングチップ２０の第２の態様における各流路の断面積、その全長、流体集合路の第１流体流入流路２２側端部から誘導流路４３までの最短距離などは第１の態様におけるマイクロミキシングチップ２０と同様に定義される。
【００８１】
他方、第１流体注入路３２は、第１流体注入路導入部３２ａとそれに連接する第１流体注入路連通部３２ｂから構成され、第２流体注入路４２は、第２流体注入路導入部４２ａとそれに連接する第２流体注入路連通部４２ｂから構成される。
【００８２】
ここで、第１流体注入路導入部３２ａの断面積は１．０〜９．０ｍｍ2の範囲が好まし
い。第１流体注入路連通部３２ｂの断面積は１．０〜９．０ｍｍ2の範囲で、その全長が
１０〜３０ｍｍの範囲が好ましい。
【００８３】
また、第２流体注入路導入部４２ａの断面積については１．０〜９．０ｍｍ2の範囲が
好ましい。第２流体注入路連通部４２ｂの断面積については１．０〜９．０ｍｍ2の範囲
で、その全長が１０〜３０ｍｍの範囲にあることが好ましい。
【００８４】
＜チタン酸バリウムの製造方法＞
本発明のチタン酸バリウムの製造方法は、前記微量反応用装置１０を用い、第１流体加圧手段３０で、マイクロミキシングチップ２０の第１流体入口２１へバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物を注入して、複数の第１流体流入流路２２内へ混合物を流入させる工程と、第２流体加圧手段４０で、マイクロミキシングチップ２０の第２流体入口２５へ含水溶媒を注入する工程と、前記混合物と含水溶媒とを、流体集合路２４内で混合液と含水溶媒とが完全に混ざり合わない状態で合流させて、加水分解による非晶質ゲル生成が生ずる前に、この合流された混合液と含水溶媒とを合流流路２６より流体排出路５０へ排出する工程と、前記流体排出路５０を介して排出された、合流された混合液と含水溶媒とを、マイクロミキシングチップ２０外で加水分解させる工程とを有する。
【００８５】
〔バリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物（第１流体３１）〕
原料となるバリウムアルコキシドの種類については、格別に限定されるものではなく、例えば、バリウムメトキシド、バリウムエトキシド、バリウムプロポキシド、バリウムブトキシドなどを挙げることができる。このうち、特にＢａ（ＯＣ２Ｈ５）２が好適に使用される。また、原料となるチタニウムアルコキシドの種類についても、格別に限定されるものではなく、例えば、チタンメトキシド、チタンエトキシド、チタンプロポキシド、チタンブトキシド等を挙げることができる。このうち、特にＴｉ（Ｏ−ｉＣ３Ｈ７）４が好適に使用される。
【００８６】
これらのアルコキシド以外に、複合アルコキシドも使用することができる。この様な例
としては、バリウムチタンメトキシド、バリウムチタンエトキシド、バリウムチタンプロポキシド、バリウムチタンブトキシド等を挙げることができる。
【００８７】
〔前駆体（第１流体３１）〕
本発明に係る製造方法に使用する前駆体（第１流体３１）におけるバリウムアルコキシドとチタニウムアルコキシドの配合比については、等モル反応であるので、モル比で１：１．００〜１：１．０１の範囲が好ましい。
【００８８】
本発明に係る製造方法では、バリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドについては、有機溶剤に溶解して使用する。（なお、本明細書においては、この様なアルコキシドを有機溶剤に溶解したものを「前駆体」と称する。）  前記有機溶媒の種類としては、アルコール系（例えば、メタノール、エタノール等）、ケトン系（メチルエチルケトン、アセトン等）等の有機溶媒を単独または混合して混合溶媒としたものを使用することができる。具体的には、例えば特級メタノールと２−メトキシエタノールの混合溶媒（体積比で３：２）などに溶解させて前駆体（第１流体３１）とすることができる。
【００８９】
前駆体における固形分（バリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシド）濃度については、０．１ｍｏｌ／Ｌ以上であることが望ましい。前駆体の固形分濃度が０．１ｍｏｌ／Ｌ未満の場合、最終的に得られるチタン酸バリウム粒子の結晶性が不充分となる傾向がある。
【００９０】
前駆体の固形分濃度について、さらに望ましくは０．２５ｍｏｌ／Ｌ以上が推奨される。よりいっそう望ましくは１．０ｍｏｌ／Ｌ以上が推奨される。  前駆体の調製にあたっては、加水分解反応の進行を防ぐ必要があるので、水分を含まない雰囲気下で行うことが好ましい。使用する雰囲気としては、例えば、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性雰囲気挙げることができる。
【００９１】
〔含水溶媒（第２流体４１）〕
前駆体の加水分解に使用する含水溶媒（第２流体４１）としては、極性有機溶媒を１５〜８０ｍｏｌ％の濃度で含む含水溶媒が好ましい。極性有機溶媒の濃度が１５ｍｏｌ％以上の場合、水分子の周りを極性有機溶媒分子が囲んでなる極性有機溶媒の自己会合クラスター構造が形成されるため、前記前駆体と含水溶媒が接触した際に、アルコキシドと水が直ちに直接接触することが抑制され、その結果、均一な加水分解を行うことができる点で好ましい。
【００９２】
極性有機溶媒の濃度が１５ｍｏｌ％未満の場合は、自己会合クラスター構造が形成され難いため、アルコキシドと水とが直ちに加水分解し易くなるため、粒子径制御が容易ではなくなる。
【００９３】
前記含水溶媒に含まれる極性有機溶媒の割合の上限については、水分が存在し、必要とする加水分解効率が維持できる限り、制限されるものではないが、通常は極性有機溶媒の濃度が、８０ｍｏｌ％以下が好ましい。８０ｍｏｌ％を超えると、加水分解反応が効果的に進行しない場合がある。
【００９４】
含水溶媒に含まれる極性有機溶媒の濃度としては、望ましくは２０〜８０ｍｏｌ％の範囲が推奨される。また、さらに望ましくは、２５〜７７ｍｏｌ％の範囲が推奨される。含水溶媒の具体例としては、純水と特級メタノールとの体積比１：１からなる含水溶媒（メタノール含有割合３１ｍｏｌ％）などを挙げることができる。
【００９５】
〔具体的製造方法〕
図１に示したマイクロミキシングチップ２０を用いて、チタン酸バリウムを調製する方法について以下に説明する。
【００９６】
シリンジポンプ（第１流体加圧手段３０）から前駆体（第１流体３１）を注入し、前駆体（第１流体３１）はシリンジポンプ（第１流体加圧手段３０）により加圧されて、第１流体注入路３２を通じ、第１流体入口２１を経て、さらに第１流体流入流路２２を通じ、合流流路２６に到達する。
【００９７】
また、含水溶媒（第２流体４１）はシリンジポンプ（第２流体加圧手段４０）から注入され、シリンジポンプ（第２流体加圧手段４０）により加圧されて、第２流体注入路４２を通じて、第２流体入口２５を経て流体集合路２４に到達する。
【００９８】
第２流体入口２５付近においては、前駆体（第１流体３１）の流れと含水溶媒（第２流体４１）の流れは所定の流速を維持して層流状態（前駆体と含水溶媒とが完全に混ざり合わない状態）を形成し、そのまま流体集合路２４を進み、層流状態を維持したまま合流流路２６から流出する。
【００９９】
層流状態は、前駆体と含水溶媒との独自の流れをそれぞれ検出できる状態であり、前駆体と含水溶媒とが完全な混合状態となっていない。このため合流流路２６内においては、前駆体と含水溶媒とは同一の流路を接触しながら通過する限度で混合されつつも、アルコキシドと水との過度の接触は制限され、アルコキシドの加水分解は過度には進行しない。その結果、合流流路２６内においては、アルコキシドの加水分解により生成する非晶質ゲルは粗大化せず、合流流路２６内を閉塞するような現象は生じない。
【０１００】
本発明で使用されるバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドは、きわめて反応性に富む化合物であり、水と接触すると速やかに加水分解を起こし、非晶質ゲルを生じる。
【０１０１】
したがって、ここでいう層流とは、アルコキシドの加水分解により合流流路内を閉塞するような非晶質ゲルが生じないような前駆体と含水溶媒との合流状態であるということもできる。このような層流は、前述の通り、マイクロミキシングチップ２０において、第１流体流入流路２２の流路長、流体集合路２４の形状および寸法、並びに合流流路２６の位置等と適宜決定することにより、また後述のように前駆体および含水溶媒の送液速度を適宜決定することにより、形成および維持することができる。
【０１０２】
その後、前駆体と含水溶媒とは、流体排出路５０を通り、マイクロミキシングチップ２０の外部の反応容器５２に至り、そこで、含水溶媒に含まれる水の作用により、前駆体中のバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの加水分解が進行する。
【０１０３】
〔送液速度〕
前駆体、すなわちバリウムアルコキシドおよびチタニウムアルコキシドの混合物の送液速度については、上記好適な寸法を有するマイクロミキシングチップにおいては、２〜５０ｍl／分の範囲、含水溶媒の送液速度についても２〜５０ｍl／分の範囲が好ましい。いずれの送液速度についても、２ｍl／分未満の場合、合流流路２６または流体排出路５０
においてアルコキシドと水との加水分解が進行することにより、非晶質ゲルが生成し、特に流体排出路５０を閉塞する場合がある。
前記前駆体の送液速度については、好ましくは１０〜３０ｍl／分の範囲が推奨され、
前記含水溶媒の送液速度については、１５〜２５ｍl／分の範囲が推奨される。
【０１０４】
〔送液時の温度〕
本発明に係るチタン酸バリウムの製造方法においては、マイクロミキシングチップ２０内の流路２２，２４を前駆体（第１流体３１）および含水溶媒（第２流体４１）が２〜５０ｍl／分という高速で層流を形成して流れることにより、さらには、含水溶媒が前記の
通り極性有機溶媒の自己会合クラスター構造を形成していることにより、合流流路２６付近または流体排出路５０での加水分解に基づく非晶質ゲルの生成を抑止し、マイクロミキシングチップ２０外にて加水分解が行われるものである。
【０１０５】
このため、本発明に係るチタン酸バリウムの製造方法では、従来の製造方法に見られるように−３０℃程度まで冷却して加水分解を抑制する必要がなく、室温で前駆体および含水溶媒の送液を行うことが可能である。具体的には、２〜４０℃の範囲にて前駆体（アルコキシド）と含水溶媒（水）の送液を行うことができる。
【０１０６】
〔加水分解〕
本発明では、アルコキシドの加水分解は、マイクロミキシングチップ外で進行させるので、加水分解時の流路詰りを考慮する必要がない。加水分解温度については、例えば１℃〜８０℃の範囲で行うことができる。
【０１０７】
マイクロミキシングチップから排出され、反応容器５２に注入された前駆体（アルコキシド）と含水溶媒（水）の混合物については、加水分解の後、所望により、１〜１５０時間の範囲で、室温〜２００℃の範囲でエージングが行われる。エージングを行うことによりチタン酸バリウム結晶の生成が進行される。また、さらに所望により、エージング中に超音波照射により、チタン酸バリウム結晶の粒子生成を促進することができる。超音波発生装置については、超音波洗浄器、超音波分散器、ホモジナイザーなど発信子を有するものを使用することができる。
【０１０８】
〔分散処理〕
加水分解終了後、生成したチタン酸バリウム分散液においては、チタン酸バリウム粒子は凝集しているため、必要に応じて、分散処理を行う。通常は、高圧分散装置にてチタン酸バリウム粒子の分散処理を行う。高圧分散装置としては、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）、ＭｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製超高圧ホモジナイザー「マイクロフルイダイザー」（商品名）などを挙げることができる。これらの装置は、装置に入れられた溶液に超高圧をかけて互いに衝突させ微粒子化させる装置であり、短時間で微粒子化が可能となるものである。通常は、これらの装置に１〜１０回程度分散処理を行う。
【０１０９】
〔溶媒置換〕
用途に応じて、生成したチタン酸バリウム分散液の溶媒置換を行うことができる。溶媒としては低沸点溶媒が好ましい。ここで低沸点溶剤とは、沸点が１３０℃を下回る溶剤を意味する。
【０１１０】
具体的には、酢酸エチル（沸点７７℃）、酢酸ブチル（沸点１２６℃）、酢酸イソブチル（沸点１１８℃）等のエステル系溶剤、プロピレングリコールモノメチルエーテル（沸点１２０℃）、エチレングリコールモノメチルエーテル（通称「メチセロ」、沸点１２４℃）等のエーテル系溶剤、メタノール（沸点６５℃）、ブタノール（沸点１１７℃）、エタノール（沸点７８℃）、プロピルアルコール（沸点９７℃）等のアルコール系溶剤、アセトン（沸点５６℃）、メチルエチルケトン（沸点８０℃）、メチルイソブチルケトン（沸点１１８℃）等のケトン系溶剤、ｎ−ヘキサン（沸点６９℃）、ヘプタン（沸点９８℃）、シクロヘキサン（沸点８１℃）等の脂肪族系溶剤；トルエン（沸点１１１℃）等の芳香族系溶剤等が挙げられる。このうち分散性を考慮するとエチレングリコールモノメチルエーテル（通称「メチセロ」）が特に好ましい。
【０１１１】
〔濾過〕
濾過方法としては、例えば、濾布による濾過分離、遠心分離による濾過分離、セラミック濾過分離等の方法が挙げられる。
【０１１２】
〔乾燥〕
所望によりチタン酸バリウムの粉体が必要な場合は、乾燥処理が行われる。乾燥条件は、溶媒が除去されるものであれば格別に限定されるものではないが、通常は１２０〜１５０℃の範囲で、１〜１０時間乾燥する方法がとられる。
【０１１３】
＜チタン酸バリウムカルシウムの製造方法＞
本発明のチタン酸バリウムカルシウムの製造方法は、前記微量反応用装置１０を用い、第１流体加圧手段３０で、マイクロミキシングチップ２０の第１流体入口２１へバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物を注入して、複数の第１流体流入流路２２内へ混合物を流入させる工程と、第２流体加圧手段４０で、マイクロミキシングチップ２０の第２流体入口２５へ含水溶媒を注入する工程と、前記混合物と含水溶媒とを、流体集合路２４内で混合液と含水溶媒とが完全に混ざり合わない状態で合流させて、加水分解による非晶質ゲル生成が生ずる前に、この合流された混合液と含水溶媒とを合流流路２６より流体排出路５０へ排出する工程と、前記流体排出路５０を介して排出された、合流された混合液と含水溶媒とを、マイクロミキシングチップ２０外で加水分解させる工程とを有する。
【０１１４】
〔バリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシドおよびカルシウムアルコキシドの混合物（第１流体３１）〕
原料となるバリウムアルコキシドの種類については、格別に限定されるものではなく、例えば、バリウムメトキシド、バリウムエトキシド、バリウムプロポキシド、バリウムブトキシドなどを挙げることができる。具体的には、ジメトキシバリウム、ジエトキシバリウム、ジプロポキシバリウム、ジプロポキシバリウムなどを挙げることができる。このうち、特にジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ２Ｈ５）２］が好適に使用される。
原料となるチタニウムアルコキシドの種類についても、格別に限定されるものではなく、例えば、チタンメトキシド、チタンエトキシド、チタンプロポキシド、チタンブトキシド等を挙げることができる。
【０１１５】
具体的には、テトラメトキシチタニウム、テトラエトキシチタニウム、テトラプロポキシチタニウム、テトラブトキシチタニウムなどを挙げることができる。このうち、特にテトライソプロポキシチタニウム［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ３Ｈ７）４］が好適に使用される。
【０１１６】
原料として使用するカルシウムアルコキシドの種類についても、格別に限定されるものではなく、例えば、ジメトキシカルシウム、ジエトキシカルシウム、ジプロポキシカルシウム、ジプロポキシカルシウムなどを挙げることができる。このうち、特にジエトキシカルシウム［Ｃａ（ＯＣ２Ｈ５）２］が好適に使用される。
【０１１７】
これらのアルコキシド以外に、複合アルコキシドも使用することができる。この様な例としては、バリウムチタンメトキシド、バリウムチタンエトキシド、バリウムチタンプロポキシド、バリウムチタンブトキシド等を挙げることができる。
【０１１８】
〔前駆体（第１流体３１）〕
本発明に係る製造方法に使用する前駆体（第１流体３１）におけるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシドの配合比については、等モル反応であるので、モル比で１：Ｍ：Ｎ（Ｍは０．８０〜１．２０、Ｎは０．０１〜０．２０
）の範囲が好ましい。
【０１１９】
本発明に係る製造方法では、バリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシドについては、有機溶剤に溶解して使用する。（なお、本明細書においては、この様なアルコキシドを有機溶剤に溶解したものを「前駆体」と称する。）  前記有機溶媒の種類としては、アルコール系（例えば、メタノール、エタノール等）、ケトン系（メチルエチルケトン、アセトン等）等の有機溶媒を単独または混合して混合溶媒としたものを使用することができる。具体的には、例えば特級メタノールと２−メトキシエタノールの混合溶媒（体積比で３：２）などに溶解させて前駆体（第１流体３１）とすることができる。
【０１２０】
前駆体における固形分（バリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシド）濃度については、０．１ｍｏｌ／Ｌ以上であることが望ましい。前駆体の固形分濃度が０．１ｍｏｌ／Ｌ未満の場合、最終的に得られるチタン酸バリウムカルシウム粒子の結晶性が不充分となる傾向がある。
【０１２１】
前駆体の固形分濃度について、さらに望ましくは０．２５ｍｏｌ／Ｌ以上が推奨される。よりいっそう望ましくは１．０ｍｏｌ／Ｌ以上が推奨される。
前駆体の調製にあたっては、加水分解反応の進行を防ぐ必要があるので、水分を含まない雰囲気下で行うことが好ましい。使用する雰囲気としては、例えば、窒素、アルゴン、ヘリウムなどの不活性雰囲気挙げることができる。
【０１２２】
〔含水溶媒（第２流体４１）〕
前駆体の加水分解に使用する含水溶媒（第２流体４１）としては、極性有機溶媒を１５〜８０ｍｏｌ％の濃度で含む含水溶媒が好ましい。極性有機溶媒の濃度が１５ｍｏｌ％以上の場合、水分子の周りを極性有機溶媒分子が囲んでなる極性有機溶媒の自己会合クラスター構造が形成されるため、前記前駆体と含水溶媒が接触した際に、アルコキシドと水が直ちに直接接触することが抑制され、その結果、均一な加水分解を行うことができる点で好ましい。
【０１２３】
極性有機溶媒の濃度が１５ｍｏｌ％未満の場合は、自己会合クラスター構造が形成され難いため、アルコキシドと水とが直ちに加水分解し易くなるため、粒子径制御が容易ではなくなる。
【０１２４】
前記含水溶媒に含まれる極性有機溶媒の割合の上限については、水分が存在し、必要とする加水分解効率が維持できる限り、制限されるものではないが、通常は極性有機溶媒の濃度が、８０ｍｏｌ％以下が好ましい。８０ｍｏｌ％を超えると、加水分解反応が効果的に進行しない場合がある。
【０１２５】
含水溶媒に含まれる極性有機溶媒の濃度としては、望ましくは２０〜８０ｍｏｌ％の範囲が推奨される。また、さらに望ましくは、２５〜７７ｍｏｌ％の範囲が推奨される。含水溶媒の具体例としては、純水と特級メタノールとの体積比１：１からなる含水溶媒（メタノール含有割合３１ｍｏｌ％）などを挙げることができる。
【０１２６】
〔具体的製造方法〕
図１に示したマイクロミキシングチップ２０を用いて、チタン酸バリウムカルシウムを調製する方法について以下に説明する。
【０１２７】
シリンジポンプ（第１流体加圧手段３０）から前駆体（第１流体３１）を注入し、前駆体（第１流体３１）はシリンジポンプ（第１流体加圧手段３０）により加圧されて、第１
流体注入路３２を通じ、第１流体入口２１を経て、さらに第１流体流入流路２２を通じ、合流流路２６に到達する。
【０１２８】
また、含水溶媒（第２流体４１）はシリンジポンプ（第２流体加圧手段４０）から注入され、シリンジポンプ（第２流体加圧手段４０）により加圧されて、第２流体注入路４２を通じて、第２流体入口２５を経て流体集合路２４に到達する。
【０１２９】
第２流体入口２５付近においては、前駆体（第１流体３１）の流れと含水溶媒（第２流体４１）の流れは所定の流速を維持して層流状態（前駆体と含水溶媒とが完全に混ざり合わない状態）を形成し、そのまま流体集合路２４を進み、層流状態を維持したまま合流流路２６から流出する。
【０１３０】
層流状態は、前駆体と含水溶媒との独自の流れをそれぞれ検出できる状態であり、前駆体と含水溶媒とが完全な混合状態となっていない。このため合流流路２６内においては、前駆体と含水溶媒とは同一の流路を接触しながら通過する限度で混合されつつも、アルコキシドと水との過度の接触は制限され、アルコキシドの加水分解は過度には進行しない。その結果、合流流路２６内においては、アルコキシドの加水分解により生成する非晶質ゲルは粗大化せず、合流流路２６内を閉塞するような現象は生じない。
【０１３１】
本発明で使用されるバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシドは、きわめて反応性に富む化合物であり、水と接触すると速やかに加水分解を起こし、非晶質ゲルを生じる。
【０１３２】
したがって、ここでいう層流とは、アルコキシドの加水分解により合流流路内を閉塞するような非晶質ゲルが生じないような前駆体と含水溶媒との合流状態であるということもできる。このような層流は、前述の通り、マイクロミキシングチップ２０において、第１流体流入流路２２の流路長、流体集合路２４の形状および寸法、並びに合流流路２６の位置等と適宜決定することにより、また後述のように前駆体および含水溶媒の送液速度を適宜決定することにより、形成および維持することができる。
【０１３３】
その後、前駆体と含水溶媒とは、流体排出路５０を通り、マイクロミキシングチップ２０の外部の反応容器５２に至り、そこで、含水溶媒に含まれる水の作用により、前駆体中のバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシドの加水分解が進行する。
【０１３４】
〔送液速度〕
前駆体、すなわちバリウムアルコキシド、チタニウムアルコキシド及びカルシウムアルコキシドの混合物の送液速度については、上記好適な寸法を有するマイクロミキシングチップにおいては、２〜５０ｍl／分の範囲、含水溶媒の送液速度についても２〜５０ｍl／分の範囲が好ましい。いずれの送液速度についても、２ｍl／分未満の場合、合流流路２
６または流体排出路５０においてアルコキシドと水との加水分解が進行することにより、非晶質ゲルが生成し、特に流体排出路５０を閉塞する場合がある。
前記前駆体の送液速度については、好ましくは１０〜３０ｍl／分の範囲が推奨され、
前記含水溶媒の送液速度については、１５〜２５ｍl／分の範囲が推奨される。
【０１３５】
〔送液時の温度〕
本発明に係るチタン酸バリウムカルシウムの製造方法においては、マイクロミキシングチップ２０内の流路２２，２４を前駆体（第１流体３１）および含水溶媒（第２流体４１）が２〜５０ｍl／分という高速で層流を形成して流れることにより、さらには、含水溶
媒が前記の通り極性有機溶媒の自己会合クラスター構造を形成していることにより、合流
流路２６付近または流体排出路５０での加水分解に基づく非晶質ゲルの生成を抑止し、マイクロミキシングチップ２０外にて加水分解が行われるものである。
【０１３６】
このため、本発明に係るチタン酸バリウムカルシウムの製造方法では、従来の製造方法に見られるように−３０℃程度まで冷却して加水分解を抑制する必要がなく、室温で前駆体および含水溶媒の送液を行うことが可能である。具体的には、２〜４０℃の範囲にて前駆体（アルコキシド）と含水溶媒（水）の送液を行うことができる。
【０１３７】
〔加水分解〕
本発明では、アルコキシドの加水分解は、マイクロミキシングチップ外で進行させるので、加水分解時の流路詰りを考慮する必要がない。加水分解温度については、例えば１℃〜８０℃の範囲で行うことができる。
【０１３８】
マイクロミキシングチップから排出され、反応容器５２に注入された前駆体（アルコキシド）と含水溶媒（水）の混合物については、加水分解の後、所望により、１〜１５０時間の範囲で、室温〜２００℃の範囲でエージングが行われる。エージングを行うことによりチタン酸バリウムカルシウム結晶の生成が進行される。また、さらに所望により、エージング中に超音波照射により、チタン酸バリウムカルシウム結晶の粒子生成を促進することができる。超音波発生装置については、超音波洗浄器、超音波分散器、ホモジナイザーなど発信子を有するものを使用することができる。
【０１３９】
〔分散処理〕
加水分解終了後、生成したチタン酸バリウムカルシウム分散液においては、チタン酸バリウムカルシウム粒子は凝集しているため、必要に応じて、分散処理を行う。通常は、高圧分散装置にてチタン酸バリウムカルシウム粒子の分散処理を行う。高圧分散装置としては、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）、ＭｉｃｒｏｆｌｕｉｄｉｃｓＣｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ製超高圧ホモジナイザー「マイクロフルイダイザー」（商品名）などを挙げることができる。これらの装置は、装置に入れられた溶液に超高圧をかけて互いに衝突させ微粒子化させる装置であり、短時間で微粒子化が可能となるものである。通常は、これらの装置に１〜１０回程度分散処理を行う。
【０１４０】
〔溶媒置換〕
用途に応じて、生成したチタン酸バリウムカルシウム分散液の溶媒置換を行うことができる。溶媒としては低沸点溶媒が好ましい。ここで低沸点溶剤とは、沸点が１３０℃を下回る溶剤を意味する。
【０１４１】
具体的には、酢酸エチル（沸点７７℃）、酢酸ブチル（沸点１２６℃）、酢酸イソブチル（沸点１１８℃）等のエステル系溶剤、プロピレングリコールモノメチルエーテル（沸点１２０℃）、エチレングリコールモノメチルエーテル（通称「メチセロ」、沸点１２４℃）等のエーテル系溶剤、メタノール（沸点６５℃）、ブタノール（沸点１１７℃）、エタノール（沸点７８℃）、プロピルアルコール（沸点９７℃）等のアルコール系溶剤、アセトン（沸点５６℃）、メチルエチルケトン（沸点８０℃）、メチルイソブチルケトン（沸点１１８℃）等のケトン系溶剤、ｎ−ヘキサン（沸点６９℃）、ヘプタン（沸点９８℃）、シクロヘキサン（沸点８１℃）等の脂肪族系溶剤；トルエン（沸点１１１℃）等の芳香族系溶剤等が挙げられる。このうち分散性を考慮するとエチレングリコールモノメチルエーテル（通称「メチセロ」）が特に好ましい。
【０１４２】
〔濾過〕
濾過方法としては、例えば、濾布による濾過分離、遠心分離による濾過分離、セラミック濾過分離等の方法が挙げられる。
【０１４３】
〔乾燥〕
所望によりチタン酸バリウムカルシウムの粉体が必要な場合は、乾燥処理が行われる。乾燥条件は、溶媒が除去されるものであれば格別に限定されるものではないが、通常は１２０〜１５０℃の範囲で、１〜１０時間乾燥する方法がとられる。
【０１４４】
本発明に係る製造方法により調製されるチタン酸バリウムおよびチタン酸バリウムカルシウムは、公知の化合物である。これらの化合物は、焼成後に高い絶縁抵抗を有し、例えば、高温負荷試験における時間変化に伴う絶縁抵抗の低下の少ないセラミックコンデンサとなることができる。
本願発明の好適な態様を以下に列挙する。
【０１４５】
＜好適な態様１＞
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路導入部およびそれに接続する第１流体注入路連通部と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路導入部およびそれに接続する第２流体注入路連通部とを有し、
第２流体注入路連通部と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の流体流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路連通部と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、それに接続する合流流路を有することを特徴とするマイクロミキシングチップ。
【０１４６】
＜好適な態様２＞
外部から第１流体を注入するための第１流体注入路と、
外部から第２流体を注入するための第２流体注入路とを有し、
前記第１流体注入路と連通し、第１流体を流入するための複数の第１流体入口と、
前記複数の第１流体入口に連通されるとともに略平行に併設された複数の第１流体流入流路と、
前記複数の第１流体流入流路の各流路と流路の間に形成された複数の隔壁部と、
前記複数の第１流体流入流路の出口側に連通され、前記複数の第１流体流入流路を一つの流路とする流体集合路と、
前記第２流体注入路と連通し、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側端部に形成され、第２流体を流入するための複数の第２流体入口と、
前記流体集合路における前記第１流体流入流路の出口側端部とは逆側の端部に形成され、第１流体と第２流体の合流流体を流出する誘導流路と、
前記誘導流路に接続する合流流路とを有し、
更に、前記第１流体注入路が、前記複数の第１流体入口と連通する第１流体注入路連通部と、外部から前記第１流体注入路連通部に接続するまでの第１流体注入路導入部とが連接してなるものであり、
前記第２流体注入路が、前記複数の第２流体入口と連通する第２流体注入路連通部と、外部から前記第２流体注入路連通部に接続するまでの第２流体注入路導入部とが連接してなるものであり、
前記流体集合路の幅が、第１流体流入流路と接する側で最大幅となり、誘導流路と接続
する部分において最小幅をとり、
前記第２流体入口を、前記流体集合路の前記第１流体流入流路の出口側の端部であって、複数の第１流体流入流路の出口とは重なることがない位置に形成するように構成されていることを特徴とするマイクロミキシングチップ。
【実施例】
【０１４７】
チタン酸バリウムの結晶子径の測定
以下の実施例で調製したチタン酸バリウム粒子の結晶子径の計測方法としては、調製されたサンプルを等量取り出してそれぞれ粉末にし、Ｘ線小角散乱測定装置（理学電気株式会社製）を用いて、Ｘ線源；ＣｕＫα、管電圧；５０ＫＶ、管電流；２４０ｍＡ、２θ範囲；２０°〜９０°の条件により、Ｘ線回折測定（ＸＲＤ）を実施した。その結果を表１に記す。
【０１４８】
［実施例１］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が１モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。
【０１４９】
また、純水と高純度メタノールの１：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１５０】
反応容器５２にて室温にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件でエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１５１】
［実施例２］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が１モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。また
、純水と高純度メタノールの１：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１５２】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１５３】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１５４】
［実施例３］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が１モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。
【０１５５】
また、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。  表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１５６】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１５７】
［実施例４］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が１モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。また
、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１５８】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１５９】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１６０】
［実施例５］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．５０モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１６１】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１６２】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１６３】
［実施例６］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．５０モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１４３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１６４】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１６５】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１６６】
［実施例７］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．５０モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの１：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１６７】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１６８】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１６９】
［実施例８］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．２５モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１４３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１７０】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１７１】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１７２】
［実施例９］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．２５モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１４３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１７３】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１７４】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１７５】
［実施例１０］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．２５モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１７６】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１７７】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析
結果を表１に示す。
【０１７８】
［実施例１１］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．２５モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１４３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１７９】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１８０】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１８１】
［実施例１２］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．５０モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１７３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１８２】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１８３】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１８４】
［実施例１３］
メタノール：２−メトキシエタノールの体積比３：２の混合溶媒を調製し、そこにジエトキシバリウム［Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2］とテトライソプロポキシチタン［Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4］とをモル比で１：１、ジエトキシバリウムとテトライソプロポキシチタンの合計濃度が０．５０モル／lとなるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした
。また、純水と高純度メタノールの０．１７３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１８５】
表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を、図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した
。
【０１８６】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１８７】
［実施例１４］
２−メトキシエタノールにジエトキシバリウム〔Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2〕とジエトキシカ
ルシウム〔Ｃａ（Ｃ2Ｈ5）2〕とテトライソプロポキシチタン〔Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4〕とをモル比で０．９５：０．０５：１となるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。また、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し含水溶媒（第２流体）とした。表１に記した条件にて、前駆体（第１流体）を図１に示した微量反応用装置の第１流体加圧手段３０から注入し、含水溶媒（第２流体）を第２流体加圧手段４０から注入した。
【０１８８】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１８９】
［実施例１５］
２−メトキシエタノールにジエトキシバリウム〔Ｂａ（ＯＣ2Ｈ5）2〕とジエトキシカ
ルシウム〔Ｃａ（Ｃ2Ｈ5）2〕とテトライソプロポキシチタン〔Ｔｉ（Ｏ−ｉＣ3Ｈ7）4〕とをモル比で０．９：０．１：１となるように室温で添加および混合し前駆体（第１流体）とした。また、純水と高純度メタノールの０．３３：１（体積比）混合物を調製し、含水溶媒（第２流体）とした。
【０１９０】
反応容器５２にて前駆体の加水分解を行った後、表１に示した条件で加水分解およびエージングを行い、さらに、ロータリーエバポレーターを用いて、エチレングリコールモノメチルエーテルで溶媒置換し、ナノマイザー社製の「ナノマイザー」（商品名）にて、通液処理（細密分散処理）を５回行ってチタン酸バリウム溶液を調製した。続いて１４０℃で１時間乾燥させてチタン酸バリウムの粉末を得た。このチタン酸バリウムのＸＲＤ分析結果を表１に示す。
【０１９１】
【表１】
0005221287.tif 000002
〔微量反応用装置の説明〕
図２に示した構成を有する微量反応用装置１０を用いて、チタン酸バリウムを調製した。
マイクロミキシングチップ外寸５０ｍｍ×７９ｍｍ×３０ｍｍ
第１流体流入流路２２の長さ９ｍｍ
第１流体流入流路２２の断面積０．２５ｍｍ2
第１流体流入流路２２の幅０．５ｍｍ
第１流体入口２１の内径０．５ｍｍ
第１流体注入路導入部３２ａの内径２ｍｍ
第１流体注入路連通部３２ｂの内径２ｍｍ、全長１２．２ｍｍ
第２流体入口２５の内径０．５ｍｍ
第２流体注入路導入部４２ａの内径２ｍｍ
第２流体注入路連通部４２ｂの内径２ｍｍ、全長１２．２ｍｍ
流体集合路２４の長さ（第１流体流路との接続部分から、誘導流路との接続部分までの最短距離）１４ｍｍ
誘導流路４３の長さ６ｍｍ
誘導流路４３の幅１．５ｍｍ
合流流路２６内径２ｍｍ
流体排出路５０の内径２ｍｍ
マイクロミキシングチップ２０の材質：ＳＵＳ
流体注入路・流体排出路を形成する送液管の材質：フッ素樹脂
【０１９２】
以上、本発明の好ましい形態について説明したが、本発明は上記の形態に限定されるものではなく、例えば、本発明に係るマイクロミキシングチップは、チタン酸バリウムのように、反応性が高い２液の反応を含む化合物調製方法に好適に適用することができるものである。
【図面の簡単な説明】
【０１９３】
【図１】図１は、本発明の微量反応用装置の構成を示した概略図である。
【図２】図２は、本発明の微量反応用装置の別の構成を示した概略図である。
【符号の説明】
【０１９４】
１０   微量反応用装置
２０   マイクロミキシングチップ
２１   第１流体入口
２２   第１流体流入流路
２３   隔壁部
２４   流体集合路
２５   第２流体入口
２６   合流流路
３０   第１流体加圧手段（送液ポンプ）
３１   第１流体（前駆体）
３２   第１流体注入路
３２ａ 第１流体注入路導入部
３２ｂ 第１流体注入路連通部
４０   第２流体加圧手段（送液ポンプ）
４１   第２流体（含水溶媒）
４２   第２流体注入路
４２ａ 第２流体注入路導入部
４２ｂ 第２流体注入路連通部
４３   誘導流路
５０   流体排出路
５２   反応容器
Ａ   第１流体の流れ
Ｂ   第２流体の流れ
【図１】
0005221287.tif 000003
【図２】
0005221287.tif 000004