(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
母材の熱可塑性樹脂（Ａ）と、繊維状フィラー（Ｃ）とを含む樹脂材料であって、樹脂成分中にこれに非相溶な有機化合物(Ｂ)が分散粒子として存在し、２つ以上の繊維状フィラー（Ｃ）が有機化合物(Ｂ)の各分散粒子の表面に接触し、または各分散粒子中に存在し、熱可塑性樹脂（Ａ）がポリ乳酸、ポリ乳酸誘導体およびポリ乳酸アロイの１種または２種以上を含み、有機化合物(Ｂ)がエステル化合物、オレフィン化合物、カーボネート化合物およびアミド化合物から選ばれる１種または２種以上を含み、繊維状フィラー（Ｃ）が、カーボンファイバーを含むことを特徴とする樹脂材料。
【請求項２】
繊維状フィラー（Ｃ）が、有機化合物(Ｂ)の各分散粒子に網目状に接触していることを特徴とする請求項１に記載の樹脂材料。
【請求項３】
繊維状フィラー（Ｃ）が、有機化合物（Ｂ）の平均粒子径の２倍以上の平均繊維長を有することを特徴とする請求項１または２記載の樹脂材料。
【請求項４】
繊維状フィラー（Ｃ）が、０．２ｍｍ以上５０ｍｍ以下の平均繊維長を有することを特徴とする請求項１から３のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項５】
繊維状フィラー（Ｃ）が、１μｍより大きく１００μｍ以下の平均直径を有することを特徴とする請求項１から４のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項６】
繊維状フィラー（Ｃ）が、５００以上５００００以下のアスペクト比を有することを特徴とする請求項１から５のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項７】
繊維状フィラー（Ｃ）が、総質量に対して１〜４０質量％含有されることを特徴とする請求項１から６のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項８】
繊維状フィラー（Ｃ）が、カーボン、窒化物、炭化物、ホウ化物および金属から選ばれる１種または２種以上を含む５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上の熱伝導率を有する無機材料を含むことを特徴とする請求項１から７のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項９】
カーボンファイバーが結晶性を有することを特徴とする請求項１から８のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１０】
繊維状フィラー（Ｃ）が、酸素含有基、窒素含有基および硫黄含有基から選ばれる１種または２種以上の極性基を有し、または、該極性基若しくは繊維状フィラー（Ｃ）が、金属、金属化合物および有機化合物から選ばれる１種または２種以上を結合若しくは付着してなることを特徴とする請求項１から９のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１１】
繊維状フィラー（Ｃ）が、０．２ｍｍ未満の平均繊維長を有する繊維状フィラー（Ｄ）を含むことを特徴とする請求項１から１０のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１２】
繊維状フィラー（Ｄ）が、５ｎｍ以上５０μｍ以下の平均繊維長を有するカーボンファイバーまたはその集合体であることを特徴とする請求項１１に記載の樹脂材料。
【請求項１３】
繊維状フィラー（Ｄ）が、総質量に対して０．５〜２０質量％含有されることを特徴とする請求項１１または１２に記載の樹脂材料。
【請求項１４】
有機化合物（Ｂ）が、０．１〜５００μｍの範囲の平均粒子径を有することを特徴とする請求項１から１３のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１５】
有機化合物（Ｂ）が、分子量が２０００以下の低分子化合物であることを特徴とする請求項１から１４のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１６】
有機化合物（Ｂ）が、８０〜２００℃の融点を有することを特徴とする請求項１から１５のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１７】
有機化合物（Ｂ）が、植物性油脂、動物性油脂、およびこれらから合成されるワックス状物質から選ばれる１種または２種以上を含むことを特徴とする請求項１から１６のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１８】
有機化合物（Ｂ）が、主鎖の炭素数が８〜４４であり、分子量が３００〜１０００であり、極性基を有していてもよい脂肪族カルボン酸アミド、芳香族カルボン酸アミド、脂肪族カルボン酸エステルおよび芳香族カルボン酸エステルから選ばれる１種または２種以上を含むことを特徴とする請求項１から１７のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項１９】
極性基が、酸素含有基および窒素含有基から選ばれる１種または２種以上を含むことを特徴とする請求項１８記載の樹脂材料。
【請求項２０】
有機化合物（Ｂ）が、ひまし油から誘導されたカルボン酸アミド化合物を含むことを特徴とする請求項１８または１９に記載の樹脂材料。
【請求項２１】
有機化合物（Ｂ）が、リシノール酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、パルミチン酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、アラキン酸アミド、または、これらの誘導体を含むことを特徴とする請求項２０記載の樹脂材料。
【請求項２２】
有機化合物（Ｂ）が、総質量に対して０．５〜２０重量％含有されることを特徴とする請求項１から２０のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項２３】
熱可塑性樹脂（Ａ）が、ポリスチレン系樹脂を含むことを特徴とする請求項１から２２のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項２４】
熱可塑性樹脂（Ａ）が、ポリカプロラクトン、ポリブチレンサクシネート、ポリヒドロキシアルカノエート、酢酸セルロース、澱粉樹脂、これらの誘導体、および、これらの石油系ポリエステル樹脂とのアロイから選ばれる１種または２種以上を含むことを特徴とする請求項１から２３のいずれかに記載の樹脂材料。
【請求項２５】
請求項１から２４のいずれか１項に記載の樹脂材料を用いて成形したことを特徴とする樹脂成形体。
【請求項２６】
繊維状フィラー（Ｃ）は、成形体の厚さに対して０．５倍以上１００倍以下の平均繊維長を有することを特徴とする請求項２５記載の樹脂成形体。
【請求項２７】
射出成形により成形されたことを特徴とする請求項２５または２６記載の樹脂成形体。
【請求項２８】
圧縮成形により成形されたことを特徴とする請求項２５または２６記載の樹脂成形体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、熱伝導性、機械的強度、成形加工性、帯電防止性、電磁波遮蔽性に優れた樹脂材料やその成形体に関する。以下、本発明の樹脂材料について、熱伝導性樹脂材料ともいい、樹脂成形体について、熱伝導性樹脂成形体ともいう。
【背景技術】
【０００２】
熱可塑性樹脂は、優れた成形加工性、低コスト性、耐食性等を有することから、電子部品、機械部品、自動車用部品、事務用品、家庭用の食器や電化製品の内・外装材等、様々な産業分野で重要な材料として利用されている。特に電子機器用途では、各種のデバイスから発生する熱を効率よく放熱させるための熱伝導性が要求されるが、熱可塑性樹脂は一般的に熱伝導性が充分ではない。このような熱伝導性の乏しい樹脂材料を、電子機器等の部品や筐体材料に適用した場合、これらの部品等において、放熱を妨げ、これらの機器や素子における故障や破壊を誘発することになる。【０００３】
これに対して、樹脂の熱伝導性を向上する方法として、熱伝導性フィラーを添加する方法が一般に知られている。例えば、アルミナ、窒化ホウ素、カーボンなどの熱伝導率の高い無機フィラーが広く用いられており、とりわけ、カーボンファイバーは、他のフィラーに比べて軽量であることに加え、比較的安価であり、毒性等の環境影響がほとんどないことから、実用性に優れた材料として注目されている。【０００４】
例えば、特許文献１に開示された組成物において、直径５０〜２００ｎｍの気相成長法炭素繊維を熱可塑性樹脂に７０重量％の配合比で混練し、最大７．５Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導率が得られている。【０００５】
また、特許文献２に示された熱伝導性樹脂材料では、２種以上の樹脂混合物において、１種の樹脂相に、直径１μｍ以下の繊維状カーボンを１０重量％の配合比で選択的に分散させることにより、最大０．７３Ｗ／ｍ・Ｋの熱伝導率が得られている。このような異種の樹脂同士の混合物の特定の樹脂相にフィラーを偏在させて局所的な特性領域を持たせる方法は、ダブルパーコレーションとも呼ばれ、特許文献３、非特許文献１に、導電性樹脂の製造方法として記されている。【０００６】
しかしながら、上記特許文献１、２に開示された方法には、いくつかの問題がある。特許文献１の問題点は、炭素繊維を高配合比で添加しないと、高い熱伝導率が得られないことである。例えば、炭素繊維を、樹脂と同量の５０重量％で配合したものでさえ、せいぜい５Ｗ／ｍ・Ｋ程度の熱伝導率しか得られておらず、この値はセラミックスや金属材料に比べると１桁〜２桁も低い。その理由の一つに、フィラーに適用される微細な炭素繊維が極めて凝集しやすい性質を持ち、樹脂中に分散させるのが困難な点が挙げられる。すなわち、炭素繊維は、化学的に不活性な構造を持ち、ほとんどの樹脂に対して親和性が乏しいため、樹脂中で分散させることが難しく、多量に添加しないと熱伝導性の向上効果が得られないという問題がある。炭素繊維を高配合比で添加した際に生じる問題点として、樹脂の溶融粘度が著しく増加してしまい、熱可塑性樹脂に広く適用される射出成形が行えなくなることが挙げられる。特殊な成形方法でしか成形することができないことは、高熱伝導性樹脂の実用性や応用性を著しく低下させる要因となっている。【０００７】
一方、特許文献２の問題点は、局所的に特性の異なる領域が形成されることにより、機械的強度が大きく低下してしまうことである。すなわち、繊維状カーボンが偏在する樹脂相と、マトリックス樹脂相とでは、それぞれの力学的特性が大きく異なるため、界面破壊が生じやすくなり、実用材料として致命的な欠点を含むことになる。さらに、熱伝導率についても、一般的な配合方法に比べれば向上しているものの、いずれも１Ｗ／ｍ・Ｋ未満の値でしかなく、熱伝導性材料としての実用的な要求レベルには至っていない。【０００８】
さらに、近年のデバイスの高集積化、製品の小型化や多機能化に伴う発熱密度の増加によって、電子機器や電子部品の放熱の問題は極めて深刻になってきている。特に、進歩がめざましいモバイル情報端末においては、低温火傷を生ずるほどの熱が素子から発生することが問題になっており、このため、熱を筐体にダイレクトに伝えるというだけでなく、材料自体の熱伝導の方向性や移動量を制御でき、安全に放熱を行える熱伝導性を有する材料が求められている。電子機器や電子部品に適用される材料においては、既存の樹脂やセラミックスあるいは金属が有する固有の特性だけでなく、優れた熱伝導性を備えた新しい材料が必要である。特に、樹脂材料に対して、その長所である成形加工性、軽量性、低コストなどの実用性を損なわずに、熱伝導の方向や移動量の制御ができる熱伝導性を備えた材料が求められている。
【特許文献１】特開２００５−３２５３４５号公報
【特許文献２】特開２００５−５４０９４号公報
【特許文献３】第２６０３５１１号
【非特許文献１】東工大テクノロジー、Ｖｏｌ．３、２０００年３月、ｐｐ．７
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明の課題は、樹脂が有する本来の成形加工性、軽量性、機械的強度等の実用特性を損なわず、優れた熱伝導性を有し、熱伝導の方向や移動量の制御が可能な異方的な熱伝導性を有する熱伝導樹脂材料や、その成形体を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは、樹脂とフィラーとを含む成形体において、そのモルホロジーが熱伝導性に強く影響することに着目し、熱伝導性フィラー、特に繊維状フィラーと熱可塑性樹脂、および各種添加剤との混合物の、溶融粘度、流動性、および各成分の分散状態、表面間相互作用などについて詳細に解析し、更に、各成分からなる成形体におけるモルホロジーおよび熱伝導性との相関性について一つ一つ検証を行った。その結果、母材の熱可塑性樹脂に対して、これに非相溶の粒子状の有機化合物と繊維状のフィラーとを配合して、繊維状のフィラーを粒子状の有機化合物に接触若しくは有機化合物中に存在させることにより、優れた熱伝導性を有するものとなることの知見を得た。【００１１】
特に、特定のサイズを有する繊維状の熱伝導性フィラーと、この熱可塑性樹脂に非相溶な特定の分子構造を有する有機化合物を特定の範囲で配合することにより、上記混合物のモルホロジーが大きく変化し、優れた熱伝導性が得られることを見出した。すなわち、上記特定の分子構造を有する有機化合物の配合によって、溶融樹脂中でのフィラーの分散が著しく促進され、同時に母材樹脂と上記フィラーとの相互作用が強化され、熱伝導が促進される最適なモルホロジーが形成されることを見い出した。【００１２】
本発明の熱伝導の促進のメカニズムは必ずしも明確ではないが、熱可塑性樹脂に対して、非相溶性の有機化合物を添加することにより、繊維状フィラーの分散性が向上し、かつ、これらのフィラー同士が部分的に接触することによって、樹脂中でフィラーのネットワーク構造が形成され、高い熱伝導性が実現していると考えられる。この場合、低粘度の非相溶性の有機化合物は、特に、溶融した母材の熱可塑性樹脂に混合する際、微分散し、樹脂の溶融粘度を低下させ、本来凝集しやすい繊維状フィラーの分散性を著しく高めると同時に、フィラー表面に対する強い相互作用を有し、フィラー同士のバインダー（複数の繊維状フィラーを部分的に集結させるもの）となって、繊維状フィラーのネットワーク構造を形成すると推測することができる。このようなネットワーク構造は、特に、特定の繊維長および繊維径を有する繊維状フィラーによって、低い配合量で特異的に形成される。また、非相溶性の有機化合物との相乗効果によって、繊維状フィラー同士が接触あるいは極めて接近した状態を形成するため、熱伝搬のロスが低減され、少ないフィラー配合量であっても、充分に高い熱伝導性が得られる。このためフィラー配合量を低減することができ、一般的な熱可塑性樹脂と同様の射出成形が可能になることの知見を得た。【００１３】
また、繊維状フィラーが、特定の樹脂相に偏在することがないため、成形体において界面破壊が発生しにくく、強度的な低下は生じない。さらに、上述した母材樹脂が、非相溶性の有機化合物により溶融粘度が低下することにより、繊維状フィラーが、樹脂の流動方向や成形面方向に対して配向し易くなり、異方的な熱伝導性が得られるようになる。一般に、樹脂中に多量に含有され、特定方位に配向した繊維状フィラーは、成形体において、機械的強度の低下やソリの原因になることが知られているが、本発明においては、従来に比べて繊維状フィラーの配合比が極めて少ないこと、また、微量添加した非相溶性の有機化合物と繊維状フィラーとのネットワーク構造による補強効果を奏することにより、成形体において機械的強度の低下やソリの発生を効果的に抑制することができる。【００１４】
上記熱伝導性樹脂材料の熱伝導率は、添加するフィラーの種類や添加量に依存することが多く、添加するフィラーの種類によって熱伝導率が１桁から２桁も異なる。したがって、熱伝導率の要求レベルに応じ、フィラーの種類や配合比を変えることにより、任意に樹脂の熱伝導率を制御することができるが、既存のフィラーと共に上記有機化合物を用いた場合、上記有機化合物を用いずフィラーのみを同配合比で混合した場合に比べ、その熱伝導性が著しく向上し、同時に熱伝導の方向性や移動量の制御が可能になることを見い出した。かかる知見に基づき、本発明を完成するに至った。【００１５】
すなわち、本発明は、母材の熱可塑性樹脂（Ａ）と、繊維状フィラー（Ｃ）とを含む樹脂材料であって、樹脂成分中にこれに非相溶な有機化合物(Ｂ)が分散粒子として存在し、２つ以上の繊維状フィラー（Ｃ）が有機化合物(Ｂ)の各分散粒子の表面に接触し、または各分散粒子中に存在し、熱可塑性樹脂（Ａ）がポリ乳酸、ポリ乳酸誘導体およびポリ乳酸アロイの１種または２種以上を含み、有機化合物(Ｂ)がエステル化合物、オレフィン化合物、カーボネート化合物およびアミド化合物から選ばれる１種または２種以上を含み、繊維状フィラー（Ｃ）が、カーボンファイバーを含むことを特徴とする樹脂材料に関する。
【００１６】
また、本発明は、上記樹脂材料を用いて成形したことを特徴とする樹脂成形体に関する。
【発明の効果】
【００１７】
本発明の熱伝導性樹脂材料や熱伝導性樹脂成形体は、樹脂が有する本来の成形加工性、軽量性、機械的強度を損わず、優れた熱伝導性を有し、熱伝導の方向性や移動量の制御が可能な異方的な熱伝導性を有する。
【図面の簡単な説明】
【００１８】
【図１】本発明の熱伝導性樹脂成形体の構造を示す模式図である。
【図２】本発明の熱伝導性樹脂成形体の一例のネットワーク構造を示す撮像図である。
【図３】本発明の熱伝導性樹脂成形体の一例の熱伝導性を従来例との比較において示すサーモグラフィーを示す図である。
【図４】本発明の熱伝導性樹脂成形体の一例の異方性伝熱性を従来例との比較において示すサーモグラフィーを示す図である。
【符号の説明】
【００１９】
１  繊維状フィラー（Ｃ） 
２  粒子状に分散した有機化合物（Ｂ） 
３  母材の熱可塑性樹脂（Ａ）
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
本発明の樹脂材料は、母材の熱可塑性樹脂（Ａ）と、繊維状フィラー（Ｃ）とを含む樹脂材料であって、樹脂成分中にこれに非相溶な有機化合物(Ｂ)が分散粒子として存在し、２つ以上の繊維状フィラー（Ｃ）が有機化合物(Ｂ)の各分散粒子の表面に接触し、または各分散粒子中に存在し、熱可塑性樹脂（Ａ）がポリ乳酸、ポリ乳酸誘導体およびポリ乳酸アロイの１種または２種以上を含み、有機化合物(Ｂ)がエステル化合物、オレフィン化合物、カーボネート化合物およびアミド化合物から選ばれる１種または２種以上を含み、繊維状フィラー（Ｃ）が、カーボンファイバーを含むことを特徴とする。
【００２１】
本発明の熱伝導性樹脂材料に用いられる熱可塑性樹脂（Ａ）は熱伝導性樹脂材料の母材となるものであり、ポリ乳酸、ポリ乳酸誘導体およびポリ乳酸アロイの１種または２種以上を含む。熱可塑性樹脂（Ａ）には、例えば、ＡＢＳ等のポリスチレン系樹脂や、その他のポリエステル系樹脂の１種または２種以上を適宜組み合わせて用いることができる。ポリスチレン系樹脂は、電気製品等に幅広く用いられ、耐熱性、耐摩耗性、耐薬品性、加工性などの実用特性に優れているばかりでなく、種々のフィラーや他の樹脂との配合や成形加工が容易に行えるなどの利点を有する。
【００２２】
また、上記ポリエステル系樹脂としては、合成ポリエステルであってもよいが、生分解性のポリエステル系樹脂が環境破壊を抑制することができることから好ましい。生分解性のポリエステル系樹脂としては、バイオマス由来系樹脂やその誘導体を挙げることができる。バイオマス由来系樹脂とは、バイオマスを原料として作られる樹脂を主成分に含む樹脂のことをいい、その誘導体とは、分子構造の一部が、他の化合物や官能基により置換されあるいは変性されたものをいう。バイオマス由来系樹脂は、石油系樹脂に比べて、生体親和性に優れており、人体や生物に直接接触するような機器あるいは部品材料として特に好ましい。また、省資源対策、ＣＯ２排出低減といったような材料自体に内在する環境負荷を大幅に削減できる効果がある。このようなバイオマス由来系樹脂としては、具体的には、ポリ乳酸（ＰＬＡ）、ポリカプロラクトン（ＰＣＬ）、ポリヒドロキシ酪酸（ＰＨＢ）、ポリヒドロキシアルカノエート（ＰＨＡ）、ポリブチレンサクシネート（ＰＢＳ）、酢酸セルロース、澱粉樹脂などを挙げることができる。これらの誘導体としては、芳香族カルボン酸、脂環式カルボン酸、飽和脂肪族カルボン酸、不飽和脂肪族カルボン酸、脂肪族ジオール、脂環式ジオール、芳香族ジオールなどとの共重合体を挙げることができる。【００２３】
ポリ乳酸誘導体としては、ポリエチレングリコール変性ＰＬＡ、アクリル酸エステル変性ＰＬＡなどを挙げることができる。また、ポリ乳酸アロイとしてはＰＣＬ、ＰＢＳ、ポリカーボネートやポリメタクリル酸メチルなどとのアロイを挙げることができる。上記ポリエステル系樹脂はこれらを１種または２種以上を組み合わせて用いることができ、更に、他の熱可塑性樹脂と任意に組み合わせて用いることができる。
【００２４】
本発明の熱伝導性樹脂組成物に用いる有機化合物（Ｂ）は、上記熱可塑性樹脂（Ａ）に対して非相溶であり、樹脂成分中において粒子状の分散相を形成するものである。ここで非相溶とは、樹脂に対し、０．１μｍ以上のサイズで分散相を形成し、可視光域において光学的な非相溶性を呈するものをいう。なお、異種の樹脂同士または樹脂と有機化合物との混合においては、熱力学的に完全相溶すること（分子レベルで一相になること）は極めてまれであり、相溶して均一に見える場合であっても、サブミクロン以下のミクロ的視野においては分散状態で存在しているのが一般的である。したがって、「非相溶性」あるいは「完全相溶でない」ということは、異種樹脂の混合系または樹脂と有機化合物の混合系の総てを包括することになる。本発明に用いる有機化合物（Ｂ）における非相溶は、部分相溶の状態も含め、マクロ的視野において、即ち、可視光域の光学的視野から非相溶状態を示す。【００２５】
上記有機化合物（Ｂ）が、熱可塑性樹脂（Ａ）中において、平均粒子径としては、０．１〜５００μｍの範囲で分散していることが好ましい。有機化合物（Ｂ）の平均粒子径が０．１μｍ以上であれば、可視光域での光学的視野から非相溶性が認められ、有機化合物の粒子と、後述する繊維状フィラー（Ｃ）とのネットワーク構造が形成され、熱伝導性の向上を図ることができる。一方、平均粒子径が５００μｍ以下であれば、熱可塑性樹脂（Ａ）中での凝集を抑制することができ、マクロ相分離による界面破壊等を抑制することができる。【００２６】
ここで平均粒子径は顕微鏡法による測定値とすることができる。【００２７】
また、このような平均粒子径を有する上記有機化合物（Ｂ）は、繊維状フィラー（Ｃ）との相互作用により、２つ以上の繊維状フィラー（Ｃ）がその表面に接触し、または内部に存在した接合体を形成する。この接合体が母材樹脂中に形成されることにより、図１の模式図に示すように、有機化合物（Ｂ）２の粒子が複数の繊維状フィラー（Ｃ）１のバインダーとなって、母材の熱可塑性樹脂（Ａ）３中にネットワーク構造を形成することができる。有機化合物（Ｂ）の平均粒子径が、繊維状フィラーの平均繊維長の１／２以下であると、粒子状有機化合物（Ｂ）への繊維状フィラー（Ｃ）の凝集を抑制し、繊維状フィラー（Ｃ）が粒子状有機化合物（Ｂ）を介して網目状に、好ましくは、２次元的に接触するのを促進させることができる。このため、母材熱可塑性樹脂（Ａ）中に分散した繊維状フィラー（Ｃ）と有機化合物（Ｂ）によるネットワーク構造が容易に形成され、繊維状フィラー（Ｃ）の配合量が少量であっても、熱伝導性が充分に高い材料が得られる。有機化合物（Ｂ）と繊維状フィラー（Ｃ）との接合形態としては、水素結合や配位結合等の化学結合に加え、物理吸着、静電吸着、疎水性相互作用、磁性吸着、幾何学的要因による接合等のいずれであってもよい。【００２８】
上記有機化合物（Ｂ）は、溶融粘度が熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低く、かつ融点が熱可塑性樹脂（Ａ）よりも低いことが好ましい。このような有機化合物（Ｂ）は、熱可塑性樹脂（Ａ）との溶融混合物の溶融粘度を低下させ、流動性を向上させ、繊維状フィラーを容易に均一に分散させることができる。有機化合物（Ｂ）の融点としては、具体的には、８０〜２００℃であることが好ましい。有機化合物（Ｂ）の融点が８０℃以上であれば、樹脂材料を用いた電子機器などの発熱を伴う製品の部品や筐体において、熱による軟化や、これらの部品からの有機化合物（Ｂ）の溶出を抑制することができる。一方、有機化合物（Ｂ）の融点が２００℃以下であれば、熱分解し易いポリ乳酸などの生分解性ポリエステル樹脂を熱可塑性樹脂（Ａ）に使用した場合においても、成形加工が高温になることによる樹脂の分解、ガスの発生、変色などを抑制することができる。【００２９】
上記有機化合物（Ｂ）は、極性あるいは溶解度パラメーター（以下、ＳＰ値と表記する）が母材熱可塑性樹脂（Ａ）と同等またはそれ以下であり、その差が熱可塑性樹脂（Ａ）のＳＰ値に対して３０％以内の範囲にあることが好ましい。ＳＰ値が同値を有する有機化合物同士は、一般的には相溶となるが、分子量や立体構造などの影響により非相溶となる場合もある。ここで、有機化合物（Ｂ）が熱可塑性樹脂（Ａ）のＳＰ値と同等の場合は、有機化合物（Ｂ）が、熱可塑性樹脂（Ａ）との相溶性を阻害する分子量や立体構造などの因子を有し、熱可塑性樹脂（Ａ）と非相溶性であることが必要である。上記ＳＰ値の差が母材熱可塑性樹脂（Ａ）の値に対し３０％以下であれば、有機化合物（Ｂ）の分子構造の一部に反応活性を有する官能基が含まれる場合であっても、有機化合物（Ｂ）が熱可塑性樹脂（Ａ）中でマクロ相分離を生じることを抑制することができ、熱伝導性の低下を抑制することができる。【００３０】
また、上記有機化合物（Ｂ）が母材の熱可塑性樹脂（Ａ）より低い極性あるいはＳＰ値を有することにより、化学的に不活性な疎水構造の表面を有するカーボンファイバーや窒化物等の繊維状フィラー（Ｃ）が、有機化合物（Ｂ）との強い疎水相互作用により、樹脂成分中で凝集することを抑制することができる。さらに、上記範囲のＳＰ値を有する有機化合物（Ｂ）は、熱可塑性樹脂（Ａ）中で繊維状フィラー（Ｃ）を伴って微分散するため、繊維状フィラー（Ｃ）の分散性をより向上させることができる。【００３１】
ここで、ＳＰ値としては、定性的な見地から、汎用的に用いられる原子団寄与法（ｔｈｅ  ｇｒｏｕｐ  ｃｏｎｔｒｉｂｕｔｉｏｎ  ｍｅｔｈｏｄ）を用いて理論的に算出した値を適用することができる。具体的には、式（１）を用いて算出することができる。算出に必要となる各物性値については、文献値（例えば、Ｄ．Ｗ．Ｖａｎ  Ｋｒｅｖｅｌｅｎ  ａｎｄ  Ｐ．Ｊ．Ｈｏｆｔｙｚｅｒ，ＰＲＯＰＥＲＴＹ  ＯＦ  ＰＯＬＹＭＥＲＳ：ＴＨＥＩＲ  ＥＳＴＩＭＡＴＩＯＮ  ＡＮＤ  ＣＯＲＲＥＬＡＴＩＯＮ  ＷＩＴＨ  ＣＨＥＭＩＣＡＬ  ＳＴＲＵＣＴＵＲＥ，Ｅｌｓｅｖｉｅｒ，Ｎｅｗ  Ｙｏｒｋ，１９７６に記載）、あるいは実験値の何れを用いてもよい。【００３２】
δ ＝ （ΣＥｃｏｈｉ／ΣＶｍｉ）1/2 （１）
δ：溶解度パラメーター（ＳＰ値）
Ｅｃｏｈｉ：各原子団のモル凝集エネルギー
ＥＶｍｉ：各原子団のモル体積
上記有機化合物（Ｂ）としては、エステル化合物、オレフィン化合物、カーボネート化合物、およびアミド化合物から選ばれる１種または２種以上を含み、融点が８０℃〜２００℃であり、分子量が２０００以下の低分子化合物であることが好ましい。このような種類の有機化合物は、ポリエステル樹脂などの母材樹脂に対して、加水分解やエステル交換反応などによる分子量低下の問題を生じ難く、溶融粘度も低いため、母材樹脂に容易に微分散するという利点がある。
【００３３】
このような有機化合物（Ｂ）として、分子構造の主鎖の炭素数が８〜４４であり、分子量が２００〜１５００、より好ましくは３００〜１０００である脂肪族カルボン酸アミド、芳香族カルボン酸アミド、脂肪族カルボン酸エステル、芳香族カルボン酸エステルなどから選ばれる結晶性の有機化合物を好ましいものとして挙げることができる。これらは１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。このような特定の炭素数と分子量を持つ結晶性の有機化合物は、植物性油脂や動物性油脂などの天然油脂から合成できるものが多く、取り扱いが容易であることに加えて、安価で得られることが多い。しかも、母材の熱可塑性樹脂（Ａ）が結晶性樹脂の場合には、結晶核剤として作用し、成形サイクルを大幅に短縮できる効果が得られる。上記脂肪族カルボン酸アミド、芳香族カルボン酸アミド、脂肪族カルボン酸エステル、芳香族カルボン酸エステルは分子中に１つあるいは２つ以上の極性基が導入されたものが好ましい。かかる極性基としては、例えば、水酸基やカルボキシル基、グリシジル基などの酸素含有基、アミノ基、ニトロ基、シアノ基、イソシアネート基などの窒素含有基、フッ素含有基などを挙げることができる。これらの極性基が部分的に導入された上記化合物は、繊維状フィラー（Ｃ）と相互作用を持ちつつ、母材熱可塑性樹脂（Ａ）に対しては水素結合などの物理化学的作用を持つため、母材熱可塑性樹脂（Ａ）と繊維状フィラー（Ｃ）の双方に対してそれぞれの相互作用を強化するバインダー的な効果を有し、成形体において機械的強度を向上させることができる。【００３４】
上記の有機化合物（Ｂ）としては、具体的に、リシノール酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、アラキン酸アミド、ラウリン酸アミド、パルミチン酸アミド、オレイン酸アミド、ステアリン酸アミド、エルカ酸アミド、Ｎ−オレイルパルミチン酸アミド、Ｎ−オレイルオレイン酸アミド、Ｎ−オレイルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルオレイン酸アミド、Ｎ−ステアリルステアリン酸アミド、Ｎ−ステアリルエルカ酸アミド、メチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスラウリン酸アミド、エチレンビスカプリン酸アミド、エチレンビスオレイン酸アミド、エチレンビスステアリン酸アミド、エチレンビスエルカ酸アミド、エチレンビスイソステアリン酸アミド、ブチレンビスステアリン酸アミド、ｐ−キシリレンビスステアリン酸アミドなどのカルボン酸アミド、ラウリン酸エステル、パルミチン酸エステル、オレイン酸エステル、ステアリン酸エステル、エルカ酸エステル、Ｎ−オレイルパルミチン酸エステル、Ｎ−オレイルオレイン酸エステル、Ｎ−オレイルステアリン酸エステル、Ｎ−ステアリルオレイン酸エステル、Ｎ−ステアリルステアリン酸エステル、Ｎ−ステアリルエルカ酸エステル、メチレンビスステアリン酸エステル、エチレンビスラウリン酸エステル、エチレンビスカプリン酸エステル、エチレンビスオレイン酸エステル、エチレンビスステアリン酸エステル、エチレンビスエルカ酸エステル、エチレンビスイソステアリン酸エステル、ブチレンビスステアリン酸エステル、ｐ−キシリレンビスステアリン酸エステルなどのカルボン酸エステルや、これらの分子中の一部に極性基が導入された化合物等を挙げることができる。【００３５】
上記で挙げた有機化合物（Ｂ）のうち、特に、ひまし油から誘導されたカルボン酸アミド化合物が好ましい。具体的には、リシノール酸アミド、ステアリン酸アミド、オレイン酸アミド、パルミチン酸アミド、リノール酸アミド、リノレン酸アミド、アラキン酸アミドや、これらの誘導体などを挙げることができる。これらは極めて優れた熱伝導性に加えて、バイオマス由来であることから環境適合性に優れ、安全性、生産性、コスト性、生体親和性を有し、さらに、ポリエステル樹脂に対して分散制御性に優れ、結晶核剤として作用し、繊維状フィラー（Ｃ）とネットワーク構造を形成することができる。【００３６】
上記有機化合物（Ｂ）の熱伝導性樹脂材料中の含有量は、０．５〜２０質量％であることが好ましく、より好ましくは１〜１５質量％である。有機化合物（Ｂ）の含有量が０．５質量％以上であれば、樹脂材料の溶融粘度を充分に低くすることができ、繊維状フィラー（Ｃ）を十分に分散することができる。一方、有機化合物（Ｂ）の含有量が２０質量％以下であれば、微分散した有機化合物（Ｂ）の再凝集を抑制し、マクロ相分離による機械的強度の低下を抑制することができ、得られる成形体において凝集した有機化合物（Ｂ）が表面に露出することを抑制し、外観不良や塗装不良の発生を抑制することができる。【００３７】
本発明の熱伝導性樹脂材料に用いる繊維状フィラー（Ｃ）は、カーボンファイバーを含む。熱伝導性樹脂材料の熱伝導率そのものは、一般には繊維状フィラー（Ｃ）固有の熱伝導率や添加量に依存することが多く、必要とされる熱伝導性の程度、熱可塑性樹脂（Ａ）や有機化合物（Ｂ）の種類に応じて、その種類や添加量を適宜選択して用いることができる。
【００３８】
上記繊維状フィラー（Ｃ）としては、カーボンファイバーの他、窒化物、炭化物、ホウ化物、または金属などの無機材料を挙げることができる。より好ましくは、窒化ホウ素、窒化アルミニウム、窒化ケイ素、炭化ケイ素、金属ウィスカーなどを挙げることができる。これらは１種または２種以上を組み合わせて用いることができる。これらの無機材料は熱伝導率が５０Ｗ／ｍ・Ｋ以上であり、優れた熱電導性を有する成形体を得ることができる。繊維状フィラーの熱伝導率が５０Ｗ／ｍ・Ｋ未満であると、繊維状フィラーを完全に均一に分散した樹脂材料の導電率が１Ｗ／ｍ・Ｋ以下となる場合がある。このような繊維状フィラーは、繊維軸方向に特に優れた熱伝導性を有しており、射出成形などにおいて、樹脂の流動方向に繊維軸が配向するため、成形体の熱伝導の方向や移動量の制御が可能となり、異方的な熱伝導性を備えた成形体を成形することができる。
【００３９】
ここで、熱伝導率はレーザーフラッシュ法、平板熱流計法、温度波熱分析法（ＴＷＡ法）、温度傾斜法（平板比較法）などの測定方法による測定値を採用することができる。【００４０】
カーボンファイバーは、他のフィラーに比べて密度が小さいことに加え、繊維軸方向の熱伝導率が金属以上に高く、極めて少量の添加量で樹脂の熱伝導性を向上できる。更に、毒性等環境破壊への影響もほとんどなく、軽量性、加工成形性、機械的強度などの実用特性にも優れ、比較的安価である。上記カーボンファイバーとしては、ＰＡＮ系、ピッチ系、アーク放電法、レーザー蒸発法、ＣＶＤ法（化学気相成長法）、ＣＣＶＤ法（触媒化学気相成長法）などで合成されたものを用いることができる。これらのうちピッチ系、気相法、さらに黒鉛化処理を行って得られるカーボンファイバーは、結晶性に優れ、繊維軸方向の熱伝導性に優れており、好ましい。特にメソフェーズピッチ系および気相で作製されたカーボン（ナノ）チューブ、カーボン（ナノ）ホーン、カーボンファイバーなどは、繊維軸方向に対して異方的なグラファイト構造を持つため、金属以上の熱伝導率を有しており、母材の熱可塑性樹脂（Ａ）に対してより高い熱伝導性を付与することができる。
【００４１】
上記繊維状フィラー（Ｃ）は、平均繊維長が０．２ｍｍ以上５０ｍｍ以下であることが好ましく、より好ましくは０．５ｍｍ以上５０ｍｍ以下である。このような平均繊維長を有する繊維状フィラー（Ｃ）は、上記有機化合物（Ｂ）の平均粒子径と相俟って、低配合比においても、上述のフィラーのネットワーク構造を非常に容易に形成し、繊維状フィラー（Ｃ）同士が有機化合物（Ｂ）を介して極めて接近した状態、若しくは直接接触し、繊維状フィラー（Ｃ）間の接触面積、あるいはその熱伝導にかかわる繊維状フィラー（Ｃ）の実効面積が増加して熱抵抗が大幅に低下するため、熱エネルギーの伝搬ロスを著しく低減し、効率のよい熱伝導を可能とする。また、成形時に、樹脂の流動方向や面方向に配向し易いため、得られる成形体は、従来と比較して熱伝導性と異方的な熱伝導性の両方が著しく向上される。【００４２】
繊維状フィラー（Ｃ）の平均繊維長としては、成形体においてその厚さの０．５倍以上であることが、面配向、即ち、２次元的なネットワーク構造を形成するため、好ましい。電子機器の部品や筐体など成形体の厚さは、一般的に０．４ｍｍ以上であり、かかる点から繊維状フィラー（Ｃ）としては、０．２ｍｍ以上の繊維長であることが好ましい。一方、繊維状フィラー（Ｃ）の平均繊維長が５０ｍｍ以下であれば、繊維状フィラー（Ｃ）同士の絡み合いによって、樹脂との混合や成形が困難になるのを抑制し、射出成形の際にノズル詰まりを抑制することができる。【００４３】
また、繊維状フィラー（Ｃ）には、上記平均繊維長より短い繊維長を有する繊維状フィラー（Ｄ）を含有させることが好ましい。繊維長の短い繊維状フィラー（Ｄ）としてはカーボンファイバーやその集合体を好ましいものとして例示することができる。繊維状フィラー（Ｄ）の平均繊維長としては、０．２ｍｍ未満を挙げることができ、５ｎｍ以上５０μｍ以下を好ましい範囲として挙げることができる。このような繊維状フィラー（Ｄ）を併用することにより、帯電防止性や電磁波遮蔽性をより一層向上させることができる。これは、繊維状フィラー（Ｄ）が、長繊維長の繊維状フィラーに対して、ランダムな状態で存在することにより、樹脂材料の導電性を向上させ、得られる成形体の熱伝導性等を更に向上させることを可能とする。【００４４】
このような短繊維長の繊維状フィラー（Ｄ）の含有量としては、熱伝導性樹脂材料の総質量に対して０．５〜２０質量％とすることができる。【００４５】
ここで繊維状フィラーの平均繊維長は、顕微鏡法、レーザー回折・散乱法、動的光散乱法などの測定方法により求めた値を採用することができる。【００４６】
上記繊維状フィラー（Ｃ）として、平均径が１μｍより大きく２００μｍ以下のものを用いることが好ましい。繊維状フィラー（Ｃ）の平均径が１μｍより大きいと、凝集する傾向が少なく、樹脂中に容易に分散させることができる。一方、平均径が２００μｍ以下であれば、樹脂中に均一に分散させることができ、成形体の表面に繊維状フィラー（Ｃ）の凝集体が露出することによる外観不良の発生を抑制することができる。このような繊維状フィラー（Ｃ）の平均径は顕微鏡法により求めることができる。【００４７】
上記繊維状フィラー（Ｃ）は、５００以上５００００以下のアスペクト比を有することが好ましい。上記のように繊維状フィラー（Ｃ）の平均繊維長は、０．５ｍｍ以上５０ｍｍ以下が好ましく、平均直径は１μｍより大きく１００μｍ以下が好ましいことから、これらの平均繊維長と平均直径との比からアスペクト比として５００以上５００００以下が好ましい。【００４８】
上記繊維状フィラー（Ｃ）は、結晶性であることが好ましい。金属などの導電材料では、熱伝導率は伝導電子の運動性に依存するのに対して、セラミックスやカーボンなどでは、熱伝導は格子振動が寄与するところが大きい。このため、特に、セラミックスやカーボンなどの材質からなる繊維状フィラー（Ｃ）においては、結晶性が高いことにより熱伝導性をより高いものとすることができる。セラミックスやカーボン製の繊維状フィラー（Ｃ）において結晶性を高める方法としては、例えば、非酸化性雰囲気下の５００〜３０００℃の熱処理を挙げることができる。繊維状フィラーが高温下の気相法により成形されたものの場合は、高度に結晶化している場合があるため、この場合は特に結晶性を高める処理は不要である。【００４９】
上記繊維状フィラー（Ｃ）は、必要に応じて、その一部または全部を表面処理して用いることができる。表面処理としては、具体的には、酸化処理や窒化処理、ニトロ化、スルホン化、あるいはこれらの処理によって表面に導入された官能基若しくは繊維状フィラー（Ｃ）の表面に、金属、金属化合物、有機化合物などを付着あるいは結合させる処理を挙げることができる。上記官能基の具体例としては、水酸基、カルボキシル基、カルボニル基、ニトロ基、アミノ基等の酸素含有基や窒素含有基を挙げることができる。このような官能基や化合物が表面の一部に導入された繊維状フィラー（Ｃ）は、ポリエステル樹脂などの母材熱可塑性樹脂（Ａ）との化学的な相互作用が強く、得られる成形体において機械的強度が向上する。【００５０】
また、繊維状フィラー（Ｃ）の表面処理としては、有機化合物（Ｂ）と相互作用を有する官能基または化合物を表面に結合若しくは付着させる処理を挙げることができる。このような表面処理された繊維状フィラー（Ｃ）は、有機化合物（Ｂ）との結合が強化され、成形体の熱伝導性を一層向上させることができる。かかる表面処理として、具体的には、繊維状フィラー（Ｃ）がカーボンファイバーの場合に各種カルボン酸などによる表面処理を挙げることができる。【００５１】
更に、繊維状フィラー（Ｃ）は樹脂成分との相互作用の強化のため、その表面が疎水化処理されたものであってもよい。疎水化処理としては、例えば、不活性ガス雰囲気中で熱処理を行う方法やフッ素化処理などを挙げることができる。このような疎水化処理された繊維状フィラー（Ｃ）は、極性の低い樹脂とより強い相互作用を示すようになる。【００５２】
上記繊維状フィラー（Ｃ）の熱伝導性樹脂材料中の含有量は、総質量に対して１〜４０質量％が好ましく、より好ましくは５〜２０質量％である。繊維状フィラー（Ｃ）の含有量が１質量％以上であれば、樹脂材料が充分な熱伝導性を有することができる。一方、繊維状フィラー（Ｃ）の含有量が４０質量％以下であれば、繊維状フィラー（Ｃ）が低密度であっても、熱伝導性樹脂材料において、体積分率の増加が抑制され、フィラー同士の絡み合いによる溶融粘度の上昇が抑制され、優れた成形加工性を有するものとなる。【００５３】
本発明の熱伝導性樹脂材料には、必要に応じて、種々の添加剤を配合することができる。かかる添加剤としては、例えば、補強剤、難燃剤、発泡剤、劣化防止剤、結晶核剤、着色剤、酸化防止剤、耐熱性向上剤、耐光剤、加工安定剤、抗菌剤、防かび剤、可塑剤などを挙げることができる。補強剤としては、具体的には、マイカやタルクなどの充填剤、アラミドやポリアリレートなどの有機繊維やガラス繊維、さらにケナフのような植物繊維を使用することができる。難燃剤としては、具体的には、水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウムなどの金属水酸化物、メラミンやイソシアヌル酸化合物などの窒素系難燃剤、リン酸化合物などのリン系難燃剤などを挙げることができる。また、種々の無機系あるいは有機系結晶核剤、酸化チタンなどの着色剤、ラジカルトラップ剤、酸化防止剤、加水分解抑制剤などの安定剤、銀イオンなどの抗菌剤を、適宜、用いることができる。【００５４】
本発明の熱伝導性樹脂材料を製造する方法としては、上記各種成分を混合する方法によることができる。かかる混合方法としては、ハンドミキシングによる混合に加えて、公知の混合機、例えばタンブラーミキサー、リボンブレンダー、単軸や多軸混合押出機、ロール等を用いて、溶融混合する方法を挙げることができる。これらの中で、タンブラーミキサー、リボンブレンダー、単軸押出機などの比較的混合力が弱いものを用いることが、混合工程において繊維状フィラー（Ｃ）の破断や粉砕を抑制することができ、繊維状フィラー（Ｃ）本来の高い熱伝導性が反映された成形体を得ることができ、好ましい。また、熱可塑性樹脂（Ａ）に複数の添加物を加える場合などは、繊維状フィラー（Ｃ）以外の添加物を予め加えて混合しておき、その後に繊維状フィラー（Ｃ）を添加して、繊維状フィラー（Ｃ）の混合時間の短縮を図り、これらの破断や粉砕を低減する方法が有効である。また、溶融混合時に充分な流動性を確保するため、混合機のシリンダ内のクリアランス調整や、スクリューや撹拌翼の回転数、溶融温度条件などの装置条件を適宜設定することが好ましい。【００５５】
本発明の熱伝導性樹脂成形体は、上記熱伝導性樹脂材料を用いて成形したことを特徴とする。熱伝導性樹脂成形体の成形方法としては、射出成形、射出圧縮成形、圧縮成形法など、熱可塑性樹脂の成形に用いられる方法を適用することができる。これらの溶融混合や成形時における温度は、母材となる熱可塑性樹脂（Ａ）の融点以上で、かつそれぞれの成分が劣化しない範囲であることが好ましい。【００５６】
本発明の熱伝導性樹脂成形体には、上部あるいは下部に、熱伝導性の異なる樹脂からなる積層構造体または被膜を有していてもよい。かかる被膜は、具体的には、フィラー濃度、添加量、配向方向等が異なる樹脂、配合成分の異なる樹脂、種類の異なる樹脂などを原料とし、積層あるいは薄膜に成形したものを貼着して設けることができる。このような積層構造あるいは薄膜からなる被膜が形成された熱伝導性樹脂成形体は、熱伝導性の方向性を３次元的に制御することも可能である。特に、熱伝導性樹脂成形体の上部あるいは下部に設けた熱伝導性の低い樹脂被膜は、熱源から成形体表面に直接熱が伝わる状態を回避でき、電子機器の筐体などでの低温火傷防止対策には、特に有効である。【００５７】
また、本発明の熱伝導性樹脂成形体は、その表面に、熱放射作用に優れた材料からなる積層構造体または被膜を有していてもよい。このような被膜を有することにより成形体の放熱特性を向上させることができる。【００５８】
また、本発明の熱伝導性樹脂成形体は、その表面に、熱容量の異なる材料からなる積層構造体または被膜を有していてもよい。このような被膜を有することにより、成形体の表面における温度変化を鈍くすることができるため、人体や生物に直接触れるような機器、あるいは熱の変化を嫌うような精密機器などにおいて有効である。
【実施例】
【００５９】
以下に、本発明の熱伝導性樹脂材料および成形体を具体的に詳細に説明するが、本発明の技術的範囲はこれらに限定されるものではない。【００６０】
［実施例１〜１７、比較例１〜８］
［熱伝導性樹脂成形体の調製］
市販のポリ乳酸（ユニチカ製、融点１７０℃、δ＝２１〜２２［J／ｃｍ３］１／２）に対し、繊維状フィラー（Ｃ）として表１に示すカーボンファイバーと、有機化合物（Ｂ）として表２に示す化合物とを、表３〜６に示す配合量（表中の数値は質量％を表す。）でアルミニウムトレーに分取し、１９０〜２００℃で約１分間かけてハンドミキシングにより混合した。【００６１】
得られた混合物を、１７５℃の条件で圧縮成形し、７０×７０×２ｍｍの平板サンプル（実施例１〜１７、比較例１〜８）を得た。【００６２】
得られた平板サンプル（実施例１）について、光学顕微鏡（ニコン製、ＢＩＯＰＨＯＴ）による観察を行った。撮影した像を図２に示す。撮影像の観察により、カーボンファイバーの表面に、球状あるいは楕円状の母材のポリ乳酸に非相溶性のエチレンビスオレイルアミド（矢印で示した色の濃い部分）が点在した状態となっており、平板サンプルにおいて、図１に示すネットワーク構造が形成されていることが認められた。【００６３】
［熱伝導性評価］
得られた平板サンプルについて、熱伝導性を、以下に示す２つの方法を用いて評価した。電子機器筐体等での実際の使用環境を考慮して、熱伝導率と熱容量のバランスに基づく成形体表面の温度拡散の変化について評価した。【００６４】
［面内熱伝導性］
平板サンプルを支持台に固定し、予め８０℃に加熱したラバーヒーターで平板サンプルの一部に定常熱を負荷した。ラバーヒーターとの接触部分からサンプル全体に熱が拡散していく様子を赤外線サーモトレーサー（ＮＥＣ三栄製、サーモスキャナＴＳ５３０４）で測定し、図３に示すサーモグラフィー解析により、面内熱伝導性を評価した。既知の放射率を有する黒体塗料をサンプル表面に塗装して測定に供した。サンプルの熱伝導性ａ（図３（ａ））と、同じ繊維状フィラーのみを添加したときの熱伝導性ｂ（図３（ｂ））との比、ａ／ｂを基準に判断した。評価基準は、以下の通りとした。結果を表３〜６に示す。【００６５】
◎：同じ繊維状フィラーのみを添加した場合に比べて熱伝導性が１．５倍以上向上 
○：同じ繊維状フィラーのみを添加した場合に比べて熱伝導性が１．５倍以上１．５倍未満 
△：同じ繊維状フィラーのみを添加した場合に比べて熱伝導性が０．９倍以上１．１未満 
×：同じ繊維状フィラーのみを添加した場合に比べて熱伝導性が０．９倍未満。【００６６】
［異方熱伝導性］
アルミニウム台の上に平板サンプルを置き、その上から予め８０℃に加熱した分銅を置いて、定量熱を負荷した。分銅の設置から一定時間内に広がる熱の様子を、上記同様、サーモトレーサーにより測定した。【００６７】
実施例１の平板サンプルとステンレス板について熱の広がりの比較を示すサーモグラフィーを図４に示す。【００６８】
この時の平面内の熱の広がりを調べることにより、面方向に対する異方熱伝導性を評価した。サンプルの異方性伝熱性面積ａ（図４（ａ））と、ステンレス板の異方性伝熱性面積ｂ（図４（ｂ））との比、ａ／ｂを基準に判断した。評価基準は、以下の通りとした。【００６９】
○：同形状のステンレス板に比べ、１分後の熱の広がり（面積）が１．５倍以上
△：同形状のステンレス板に比べ、１分後の熱の広がり（面積）が１．１倍以上１．５倍未満
×：同形状のステンレス板に比べ、１分後の熱の広がり（面積）が１．１倍未満【００７０】
【表１】
0005309989.tif 000002
【００７１】
【表２】
0005309989.tif 000003
【００７２】
【表３】
0005309989.tif 000004
【００７３】
【表４】
0005309989.tif 000005
【００７４】
【表５】
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【００７５】
【表６】
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実施例１〜１７では、カーボンファイバーのみを添加し、有機化合物（Ｂ）を添加しない比較例１〜４に比べて、いずれも面内熱伝導性および異方熱伝導性が向上した。特に、サイズとアスペクト比を制御したカーボンファイバーを配合量５質量％以上加えた実施例１、５、６、９、１０において、熱伝導性が大きく改善された。また、溶解度パラメーターがポリ乳酸よりも低く、その差がポリ乳酸の値の３０％以内である有機化合物（Ｂ）としてａ〜ｅを添加した実施例１および１３〜１７において、何れも著しい熱伝導性の向上が認められた。【００７６】
一方、ポリ乳酸に相溶のポリブチレンサクシネート（三菱化学製）を添加した比較例５〜８では、いずれも熱伝導性はカーボンファイバー単独添加のものと同程度であった。【００７７】
また、顕微鏡写真による観察により確認されたネットワーク構造により、高い熱伝導性が得られることが明らかである。【００７８】
更に、サーモトレーサーにより撮像されたサーモグラフィーからも、ネットワーク構造により、平板サンプルにおいてステンレス板に比べ、異方的な熱伝導性を生じやすいとことが明らかである。
【産業上の利用可能性】
【００７９】
本発明の熱伝導性樹脂材料により得られる熱伝導性樹脂成形体は、電子機器などの発熱を生じる機器の筐体や部品への適用、家電製品、電池材料、熱エネルギー変換材料、自動車部品、航空部品、鉄道部品、宇宙分野などの高度な熱伝導性が必要とされる成形体全般に亘って適用することができる。
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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