(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
放射性廃棄物の埋込みに好適な、放射性廃棄物の安全な一時的および／または最終処分のためのマトリックス材料であって、黒鉛と、ガラスから選択される少なくとも１種の無機バインダとを含み、前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、４０重量％までであることを特徴とするマトリック材料。
【請求項２】
前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、１０ないし３０重量％である請求項１に記載のマトリックス材料。
【請求項３】
前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、１５ないし２５重量％である請求項１または２に記載のマトリックス材料。
【請求項４】
前記無機バインダが、軟化した状態またはさらには溶融した状態にある黒鉛湿潤材料である請求項１ないし３のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項５】
前記黒鉛が天然黒鉛もしくは合成黒鉛または両方の成分の混合物である請求項１ないし４のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項６】
前記黒鉛混合物が、２０ないし１００重量％の天然黒鉛と、０ないし８０重量％の合成黒鉛とからなる請求項１ないし５のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項７】
前記黒鉛混合物が、６０ないし１００重量％の天然黒鉛と、０ないし４０重量％の合成黒鉛とからなる請求項１ないし６のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項８】
前記黒鉛が、放射線を照射されていない黒鉛、放射線を照射された黒鉛および放射能汚染された黒鉛を含む請求項１ないし７のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項９】
さらに、補助プレス材料が前記マトリックス材料へ混合されている請求項１ないし８のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項１０】
さらに、繊維の形態にある炭素および／または黒鉛が前記マトリックス材料へ混合されている請求項１ないし９のいずれか１項に記載のマトリックス材料。
【請求項１１】
固体成形体の製造のための、請求項１ないし１０のいずれか１項に記載のマトリックス材料の使用。
【発明の詳細な説明】
【発明の概要】
【０００１】
本発明は、特定の性質のおかげで放射性廃棄物の安全な最終処分に好適なマトリックス材料に関する。また、本発明は、このようなマトリックス材料を製造し処理する方法およびその使用にも関する。
【０００２】
たとえば、放射性廃棄物は、原子力発電所からの使用済み核燃料要素（ＢＥ）および核燃料の再処理によって生じる廃棄物でありうるし、さらには原子力発電所の再処理作業の結果からまたは原子力技術、医療および工業における放射性物質の取り扱いの結果から生じる放射性物質でもあり、これらはもはや使用できるものではない。
【０００３】
たとえば１０００ＭＷｅの出力を有する軽水型原子炉（ＬＷＲ）または重水型原子炉（ＨＷＲ）からの使用済み核燃料要素の核燃料再処理では、放射能レベルの高い廃棄物が毎年７５０ｋｇ生じる。核燃料再処理のあと、廃棄物は液体の形態にあり好ましくはか焼によって固体の形態に変換される。さらに、対応する核分裂生成物の崩壊熱および半減期は互いに１０の数乗異なる。
【０００４】
たとえば原子力発電所または研究施設の作業からの放射性廃棄物の調整および保管のための一連の方法が開発されており、今日様々な形態で使用されている。放射性廃棄物の調整によって、放射性廃棄物は最終処理に好適な形態に変換される。放射性廃棄物を僅かな熱の発生で安全な方法で包むためのおよび最終処分の条件を満たすための様々な方法が存在する。たとえば、放射性廃棄物は、いわゆるホウケイ酸ガラスの被覆粒子またはガラスビーズに変換されうる。しかし、これらの調整された放射性廃棄物は、たとえば溶出および移動により生物圏へ放出されうる放射性核種がないように、究極的に安全な条件の下で処分されなければならない。
【０００５】
好ましくは、ガラス固化の方法の技術を、使用済み核燃料棒の核燃料再処理のあとに、放射能レベルの高い廃棄物に対して使用する。ガラス及び廃棄物のこの混合物を特別な金属製容器内へ導入し、今日の技術水準にしたがって長期間保管する。
【０００６】
さらに、使用済み核燃料要素を、核燃料再処理を行わずに、長期間保管するために特定の金属製要素へ導入する。
【０００７】
これら容器に関する問題は、今日までに知られている全ての金属材料は予測最大腐食耐性が１０，０００年でありそのため放射性廃棄物の安全な固化埋蔵は達成できていないという事実にある。核分裂生成物は今日までに知られている材料の物理寿命よりも遥かに長い半減期を有することが知られている。加えて、ｐＨ値の変動などの影響があり、これは容器材料の腐食と、それによる放射性の核分裂生成物が漏出する極めて大きなリスクのある廃棄物の溶出とを引き起こすことがある。そのため、安全な最終処分の要件は満たされていない。
【０００８】
今日まで、容器として非金属材料を使用することは、たとえば不十分な耐腐食性及び耐溶出性、不十分な物理的強度、高すぎる多孔率などの様々な事実のせいで示唆されていなかった。
【０００９】
また、黒鉛および有機バインダの材料も欠点を有する。このバインダは製造プロセス中に各個成分を接合することができる。しかしその後、導入したバインダを材料から除去しなければならず、そうではなくそれらが残っていると、有機バインダは、放射線照射によって障害を受け部分的に分解して気体成分となりその後この材料から抜け出すため、製造される製品の性質に害をあたえることがある。部分的にこれらの気体状分解生成物は可燃性であり、そのために最終処分にとっての潜在的なリスクがある。この場合、製品の腐食および溶出耐性を相当劣化させる細孔が残念ながら生じる。
【００１０】
１９７９年の特許ＤＥ ２９ １７４３７ Ｃ２は、固体の放射性および毒性廃棄物を、バインダとしての硫黄または金属硫化物を有する天然黒鉛の黒鉛マトリックス中へ埋込む方法を説明しているが、バインダとしては硫化ニッケルのみが挙げられている。
【００１１】
１９８３年の特許出願ＤＥ ３１ ４４７５４ Ａ１の特許公報は、放射性廃棄物の安全で長期的な埋込のための黒鉛および無機バインダの成形体の製造を記載している。主にこの公報は、このような混合材料の成形体の製造に関し、ここではバインダは金属硫化物に限定されており、主に硫化ニッケルに限定されている。本発明と比較した欠点は、硫化ニッケルが実際水にはほとんど溶けないが酸性媒体中の溶解性は著しく増加し最終処分用の埋没材料としてのその適合性に疑いを投げかける点にある。
【００１２】
１９８４年の特許ＤＥ ３１ ４４７５５ Ｃ２は、使用済み核燃料棒の埋込のための黒鉛と硫化ニッケルとの成形体、およびその製造方法を記載している。
【００１３】
黒鉛およびバインダを含む材料にも同じことが言える。黒鉛および硫化ニッケルのマトリックスへのＨＬＷ類（HLW-Simulats）（高レベル廃棄類）の埋込は、Ｍ． Ｈｒｏｖａｔ ｅｔ ａｌ． "Ｈｉｇｈｌｙ Ｄｅｎｓｅ Ｇｒａｐｈｉｔｅ Ｍａｔｒｉｘ： Ｎｅｗ Ｍａｔｅｒｉａｌｓ ｏｆ ｔｈｅ Ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｉｎｇ ｏｆ Ｒａｄｉｏａｃｔｉｖｅ Ｗａｓｔｅ“， Ｎｕｃｌｅａｒ Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ， Ｖｏｌ． ６１， １９８３年６月、第４６０頁ないし第４６４頁という刊行物に記載されている。黒鉛および硫化ニッケルのマトリックスの欠点は特に材料のｐＨ値依存安定性にある。０．１ｍのＨＣｌを有する飽和ブラインにおいて室温で測定されるそれぞれの腐食値は、ＨＣｌを添加せずに１００℃で測定した値よりも１０倍を超えて高い。
【００１４】
１９８１年のＤＥ ３１ ４４７６４ Ａ１の公開公報は、放射性廃棄物の埋没のための成形体とＮｉ3Ｓ2の形態にある硫化ニッケルを黒鉛用のバインダとして使用するその製造とを記載している。
【００１５】
１９８２年の特許ＤＥ ３２ ３７１６３ Ｃ２は、優れたスリップ性を有する既製品の製造の使用のための、２０−８０重量％の金属硫化物と炭素とを含有する構成の材料を記載している。
【００１６】
ＵＳ ４，２７４，９７６は、ある結晶構造の酸化物へ放射性廃棄物を埋込む方法を記載しており、これはそれらの格子距離のせいで廃棄物の脱離をもたらすはずである。この場合、材料を押固めて必要な密度をもつ成形体にすることは非常に難しかった。
【００１７】
１９６２年のＵＳ ３，６２４，００５は、電気モータおよび黒鉛ベアリング用のブラシの製造のために使用される黒鉛およびガラスの材料を記載している。これら材料の既に述べた使用に加えて、この発明の重要な内容はさらにその機械加工性および研磨加工性、ならびに優れた耐磨耗性および低い摩擦係数にある。これらは本発明にとっての関心から外れた特性である。この発明に記載された材料は、６０重量％を超える黒鉛含有量での多孔率のせいで、水性相の浸透に対する十分な保護を提供できない。
【００１８】
放射性廃棄物、たとえば放射能レベルの高い廃棄物（高レベル廃棄物＝ＨＬＷ）の最終処分にとって最も重要な要件の１つは、地質学的期間にわたっての安全な廃棄物の埋込である。百万年以上の期間であることが望ましい。この要件は今日までに知られている如何なる最終処分方法でも満足できない。それぞれの材料にも同じことが言える。
【００１９】
したがって、本発明の目的は、放射性廃棄物の安全な埋込および最終処分に好適なマトリックス材料を提供することにある。
【００２０】
この目的は、放射性廃棄物の安全な一時的および／または最終処分のための、放射性廃棄物の最終処分に好適なマトリックス材料であって、黒鉛と、ガラス、アルミノ珪酸塩および／または珪酸塩および／またはホウ酸塩から選択される無機バインダとを含んでいることを特徴とするマトリックス材料によって達成される。
【００２１】
好ましくは、無機バインダはガラスであり、好ましくはガラス粉末として使用する。あるいは、無機バインダは珪酸塩、アルミノ珪酸塩、またはホウ酸塩でもよい。
【００２２】
この黒鉛ベースマトリックスのさらなる利点は、その高い熱伝導率、高い硬度／物理的強度および比較的低い熱膨張、ならびにひび割れ発生の極めて低い傾向にある。
【００２４】
本発明の好ましい実施形態は、無機バインダとしてガラス、より好ましくはホウ珪酸ガラスを含む。ホウ珪酸ガラスの利点は優れた腐食安定性にある。ホウ珪酸ガラスは優れた耐薬品性および耐熱性を有するガラスである。たとえば水、多くの薬品および製剤製品に対する優れた耐薬品性はこれらガラスのホウ素含有量によって説明できる。温度の急な変動に対するホウ珪酸ガラスの耐熱性および鈍感さは、ホウ珪酸ガラスの約３．３×１０-6Ｋ-1という低い熱膨張係数の結果である。出願日において普及しているホウ珪酸ガラスは、たとえばＪｅａｎｅｒ Ｇｌａｓ、Ｄｕｒａｎ（登録商標）、Ｐｙｒｅｘ（登録商標）、Ｉｌｍａｂｏｒ（登録商標）、Ｓｉｍａｘ（登録商標）、Ｓｏｌｉｄｅｘ（登録商標）およびＦｉｏｌａｘ（登録商標）である。何の問題もなく、当業者は好適なホウ珪酸ガラスを選択するであろう。
【００２５】
マトリックス材料の総量に基づいて、無機バインダが４０重量％までの量で存在することが有利である。さらに、無機バインダの量は、好ましくは１０なしい３０重量％であり、より好ましくは１５ないし２５重量％である。
【００２６】
好ましくは、無機バインダは軟化状態またはさらには溶融状態にある黒鉛湿潤材料であり、というのも、この場合、押固めのための外圧の必要なしに、それぞれ毛管力および接着力によって黒鉛粒子間の空隙を自発的に閉ざすことができるからである。
【００２７】
本明細書においておよび特許請求の範囲において放射性廃棄物について言及する場合、これら用語は放射性廃棄物の全ての種類を述べている。したがって、これら用語は納車濃レベルの高い廃棄物のみでなく、放射能レベルの低い廃棄物および放射能レベルが中程度の廃棄物にも関する。
【００２８】
たとえば、放射性廃棄物は
−被覆廃棄物粒子、
−廃棄物を含んだガラスビーズ、
−か焼した放射性粉末、
−使用済み核燃料要素球、
−角柱状の核燃料要素または反射ブロックの粉末および／またはセグメントの形態にある放射性廃棄物、
−ＬＷＲ（軽水型原子炉）および／またはＳＷＲ（重水型原子炉）の使用済み核燃料棒、
−核燃料要素の溶解からの不溶性の放射性残留物（フィードスラッジ）
として存在しうる。
【００２９】
このリストは単に例示的なものであり網羅的なものではない。
【００３０】
本発明による特定の無機バインダは、従来のバインダとは対照的に、熱処理中にそれぞれ使用されるバインダがマトリックス中に細孔の形成をもたらす気体状クラック生成物を形成しないという利点を有する。これは、本発明による無機バインダが反応プロセスの一部ではなくそのため細孔が生じないことを意味する。それぞれ使用される本発明による無機バインダは、それでも生じうる細孔をそれが閉ざして、高い密度および優れた耐腐食性をもたらすという追加の利点を有する。
【００３１】
放射性核種の崩壊熱の散逸は、本発明によるマトリックス材料中へ放射性廃棄物を埋込むことによって、このマトリックス材料の高い熱伝導率のおかげで著しく向上する。
【００３２】
さらに、このマトリックス材料は優れた耐腐食性および耐溶出性のバリアである。塩化マグネシウムに富んだブライン中でのマトリックス材料の表面上での９５℃での腐食速度1は２×１０-4ｇ／ｍ2ｄ未満であり、より好ましくは２×１０-5ｇ／ｍ2ｄ未満であり、特により好ましくはさらに２×１０-6ｇ／ｍ2ｄ未満である。腐食速度の測定のための１リットルのブラインは、９３７．１ｇのＭｇＣｌ2・６Ｈ2Ｏ、０．１３ｇのＭｇＳＯ4・７Ｈ2Ｏ、４．１３ｇのＮａＣｌ、１．４２ｇのＫＣｌおよび３９．６８ｇのＣａＣｌ2・２Ｈ2Ｏを脱イオン水に溶解させたものからなる。９５℃での腐食速度は以下のように決定する：１０×１０×１０ｍｍの寸法を有したマトリックス材料から製造した成形体をプラスチックビーカーに入った１００ｍｌのブライン中に浸漬させる。この測定の間中、表面がビーカーに接触しないように、成形体をより糸に吊るしておく。３ヶ月またはさらには１年後、成形体の重量を０．１ｍｇの確度で測定し、重量損失によって表面での腐食速度を決定する。あるいは、ブライン中の溶出珪素含有量を測定しそれによりガラスの腐食速度を決定してもよい。
【００３３】
本発明によると、マトリックス材料が６０重量％ないし９０重量％の黒鉛と１０重量％ないし４０重量％の無機バインダとを含み、マトリックス材料の密度が理論密度の値の少なくとも９５％に達していることが好ましい。理論密度の少なくとも９７％、理想的には９９％を超える密度に達していることが好ましい。
【００３４】
本発明によると、マトリックス材料は５％未満、より好ましくは２％未満の開放多孔率を有していることが好ましい。
【００３５】
本明細書では、密度および理論的密度という用語を、それぞれ、細孔を含まない材料の特性のために同義語として使用する。理論的密度はたとえばＸ線幾何学データ（モル質量、単位セルあたりの式単位の数、単位セルの体積）から計算できる密度を意味する。マトリックス材料が、たとえば該マトリック材料中へ水分が浸透できないように高い密度を有することが重要である。本発明では、マトリックス材料の水分透過率は＜１×１０-9ｍ2／秒であるべきである。さらに、その緻密構造のおかげで、マトリックス材料はたとえば水性相の材料への浸透を防ぐ。
【００３６】
多孔率という用語は、物理的な数値であって、空隙の体積の基材または基材混合物の総体積に対する比である。多孔率は実際に存在している空隙についての分類割合（klassifiziertes Mass）である。
【００３７】
本発明によるマトリックス材料中の黒鉛は、２０重量％ないし１００重量％の天然黒鉛と０重量％ないし８０重量％の合成黒鉛とからなることが好ましい。
【００３８】
本発明によるマトリックス材料中の黒鉛混合物は、６０ないし１００重量％の天然黒鉛と０ないし４０重量％の合成黒鉛とからなることがさらに好ましい。合成黒鉛は黒鉛化された電気的な粉末（Elektropulver）（電気黒鉛（Electrographit））と呼ばれるものでもよい。本発明によると、本発明によるマトリックス材料中の黒鉛は天然黒鉛の部分を含んでいることが好ましい。天然黒鉛は、それが安価であり、合成黒鉛とは対照的に黒鉛粒子が微小クラックを有しておらず、さらに、たとえば、ほぼ理論的な密度を有する成形体に容易に圧縮できるという利点を有する。
【００３９】
黒鉛は天然黒鉛もしくは合成黒鉛または両方の成分の混合物であることがさらに好ましい。
【００４０】
マトリックス中に含有されている合成または天然の黒鉛は、放射線を放射されていない黒鉛および／または放射線を照射された黒鉛および／または放射能汚染された黒鉛として存在しうる。また使用されるガラスは放射性成分を含有してもよい。
【００４１】
加えて、補助プレス材料をマトリックス材料へ混合してもよい。
【００４２】
この場合、以下の組成のマトリックス成分が使用される：
【表１】
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【００４３】
高温真空中での補助プレス材料として、分子量の大きい揮発性ワックスまたはアルコールが使用され、これらは十分な圧粉体安定性を与えるが、焼結プロセスの間に成形体から完全に除去さるので、その部分をマトリックス成分の判断において考慮する必要はない。
【００４４】
中間工程において、製造の形態および埋込まれる廃棄物に応じて圧縮プロセスを実行することによって、キャビティを有する成形体を調製する。最終的な成形体の製造は、冷間等静圧圧縮成形と、続いてのおよび真空焼結プロセスと、高圧の不活性ガスによる実質的に等方的な任意の押固めとによってか、または熱間等静圧圧縮成形によってか、または真空中での熱間圧縮の手段によって達成される。
【００４５】
マトリックス成分の均質化した混合物は、粒状物の形態にあるマトリックス材料の追加の予備成形が成形体の圧縮にとっての利点であるところの全ての製造プロセスに使用される。
【００４６】
粉末状の放射性廃棄物の埋込み、特に放射性黒鉛の埋込みは、放射性ではない非放射性マトリックス成分，これらは任意に単なるガラス粉末でもよい，と直接混合することによって行うことができる。この場合、混合物を冷間状態で圧縮して成形体とし、続けてこの成形体をマトリックス材料の外側カバーを用いて放射性廃棄物を混合せずに再度さらに圧縮して集成した成形体とするか、またはこのマトリックス材料を放射性廃棄物と混合させたものを放射性廃棄物を持たない冷間圧縮成形体のキャビティ内に押し込んで、高度に押固められた最終的な成形体の外壁が放射性物質を含有しないようにすることが有利である。
【００４７】
より大きな幾何学体の形態にある放射性廃棄物（図１を参照のこと）の埋込みのためには、それぞれの空洞を有する成形体を予備形成し、圧縮プロセスに先立って、これら空洞を廃棄物粒子とマトリックスとで均一に完全に充填させる。
【００４８】
埋込まれる廃棄物の考えられる例は以下である：
・ＨＴＲ核燃料要素球
・角柱状のＨＴＲ核燃料要素のセグメント、部分または粒状物（ＨＴＲ＝高温原子炉）
・廃棄物を含んだガラスビーズ
・ＨＴＲ核燃料要素の被覆粒子
・材料試験炉の核燃料要素および材料試験原子炉の核燃料要素のセグメントのそれぞれ
・核燃料再処理からの核燃料要素の被着廃棄物
・ＬＷＲ／ＳＷＲ核燃料要素棒
・炉心の内部のセグメント
・か焼したＨＬＷ粉末
・核燃料要素の溶解からの不溶性放射性残留物（"フィードスラッジ”）。
【００４９】
前記マトリックス材料から好ましい成形体を製造し、これに好ましくは放射性廃棄物を埋込む。
【００５０】
ガラス／黒鉛の混合物の成形体の製造例
例１：
約３０μｍの平均粒径を有する天然黒鉛を、約３０μｍの平均粒径を有する２０％のホウ珪酸ガラス（会社Ｓｃｈｏｔｔ ８２５０（登録商標））と混合して、均質粉末にした。この粉末混合物を成形器（Ｈｏｓｏｋａｗａ Ｂｅｐｅｘという会社のＰｈａｒｍａｐａｋｔｏｒ（登録商標） L 200/50 P）において予備成形した。Ｐｈａｒｍａｐａｋｔｏｒは寸法が１１×１１ｍｍのブリケット用のブリケットロールと円筒／円錐形状の予備成形スクリューとを備えている。このようにして製造されるペレットのブリケット重量は約０．７ｇであり、ブリケット密度は１．６４ｇ／ｃｍ3であった。続いて、ペレットをスクリーンタイプミルにおいて造粒した。このスクリーンタイプミルには３．１５ｍｍのメッシュサイズを有するストレーナが設置されている。粉砕後、およそ以下のバルク密度を得た：
造粒：０．８ないし３．１５ｍｍ  →  ９８６ｇ／ｌ
０ないし３．１５ｍｍ  →  １，０３０ｇ／ｌ
造粒収率は４９％であった。
【００５１】
続けて、このようにして調製した粒状物を、温間成形器において、減圧（ｐ絶対＜１０ｍｂａｒ）下、約１０５０℃の温度で２００ｋＮの圧縮力で押固めた。
【００５２】
このようにして製造した成形体は直径が８０ｍｍであり高さが約５０ｍｍである。成形体の密度は２．２１ｇ／ｃｍ3であり、そのため黒鉛の単結晶の２．２６ｇ／ｃｍ3という理論的な密度に近く、ほぼ細孔のない構造を意味している。この成形体から研磨した供試体を調製したが、光学顕微鏡での観察でも走査型電子顕微鏡でも確認できる細孔がなかった。
【表２】
0005237475.tif 000003
【００５３】
水銀圧入法による調査は、マクロなまたはミクロな開放多孔率を示さない。また、走査型電子顕微鏡の画像も細孔の存在を示唆するものではない。
【００５４】
例２：
１部の合成黒鉛（Ｇｒａｐｔｅｃｈ Ｇｒａｄｅ ＣＳ）と４部の天然黒鉛との平均粒径が約３０μｍの混合物を平均粒径が約３００μｍの２０％のホウ珪酸ガラス（会社Ｓｃｈｏｔｔ ８３３０（登録商標））と混合して均質な粉末とし、これを予備成形し例１と同じように造粒した。造粒：それぞれ、０．８−３．１５ｍｍ→９３２ｇ／ｌまたは０−３．１５ｍｍ→９５４ｇ／ｌ、それぞれ。
【００５５】
造粒収率は４９％であった。
【００５６】
続けて、このようにして調製した粒状物を、温間成形器において、減圧（ｐ絶対〜１０ｍｂａｒ）下、約１２５０℃の温度で２００ｋＮの圧縮力で押固めた。
【００５７】
このようにして製造した成形体は直径が８０ｍｍであり高さが約２５ｍｍである。成形体の密度は２．１３ｇ／ｃｍ3であり、そのため例１の成形体の密度よりも僅かに低い密度を示す。しかし、このような密度を有する黒鉛の成形体もほぼ細孔のない構造を意味する。研磨した供試体の光学顕微鏡による像の研究により、低い密度の理由で粗いガラス粒子の使用が確認された。
【００５８】
使用例
例１：放射性黒鉛の埋込み（図１を参照のこと）
この目的のために、マトリックス材料として放射線を照射された黒鉛を直接または天然黒鉛との混合物として使用する。まず、放射線を照射されたこの黒鉛廃棄物を粉砕してスクリーニングし、１０ないし５０μｍ、好ましくは２５μｍの平均コーン径を有する粉末を製造する。続いて、放射線を照射された黒鉛の粉末状成分およびガラス粉末，任意に天然黒鉛を添加したもの，を混合して均質粉末とし、この混合物を造粒する。この粒状物を室温で押固めてブリケットを製造し、これは、これら押固めたブリケットを取り扱うことができるほどの圧粉体強さを有している。同時に、汚染されていない合成黒鉛，任意に天然黒鉛との混合物，とガラスとのマトリックス混合物を調製し、これをさらに加工して造粒する。この第２の粒状物から室温で１つ以上のキャビティを有するブロックを製造し、これの圧粉体強さもこの成形体を取り扱うことができるほどのものである。この場合、キャビティは、それらが放射線を照射された物質によって汚染されている予め製造された押固められたブリケットを収容できるように形成する。次に、これら押固められたブリケットをこのブロックのキャビティ内へ挿入してキャビティ内にヘッドスペースを設け、そこに放射線を照射されていない粒状物を充填する。続いて、このようにして集成したこのブロックの圧縮をそれに好適なツールにおいて１０００℃、減圧下で完了させて最終密度とし、２５０℃まで冷却させたあとそれを取り出す。
【００５９】
例２：使用済みＬＷＲ核燃料要素の埋込み（図１を参照のこと）
軽水型原子炉（ＬＷＲ）からの、核燃料再処理をしていない使用済み核燃料を、天然黒鉛および／または合成黒鉛とガラスとのマトリックス材料中に埋込む。
【００６０】
核燃料棒を螺旋状に巻き、これを予め圧縮により層状に製造されているマトリックス材料の粒状物中へ室温で埋込む。続いて、例１で説明したのと同じように、このように集成したブロックをこのマトリックス材料と共に圧縮して、均質な成形体とする。
【００６１】
例３：使用済みＨＴＲ核燃料要素球の埋込み（図１を参照のこと）
高温原子炉（ＨＴＲ）からの使用済み核燃料要素球をマトリックス材料中へ埋込む。まず、黒鉛粉末とガラス粉末と（例１の成形体の製造を参照のこと）を混合して、加工して圧縮粒状物とする。核燃料要素球をこの粒状物中へ層状の互い違いの配置になるように挿入し、予備成形によって単層のブロックにする。続けて、例１に示したのと同じようにこの集成したブロックをこのマトリックス材料と共に圧縮して均質成形体にする。
【図面の簡単な説明】
【００６２】
【図１】図１は、様々な種類の放射性廃棄物３ないし６が埋込まれるところの、天然黒鉛１および／または合成黒鉛１ａおよび／またはバインダ２の成形体の例を記載している。
【００６３】
参照番号のリスト
１  ＝天然黒鉛
１ａ＝合成黒鉛
２  ＝バインダ
３  ＝粉末状または粒状のI−黒鉛、か焼ＨＬＷ、粉末状または粒状のガラスビーズ
４  ＝ＨＴＲ ＢＥ球
５  ＝柱状ＨＴＲ ＢＥセグメント
６  ＝圧延されたＬＷＲ ＢＥ。
【００６４】
1"Stellungnahme des Arbeitskreis HAW-Produkte: Korrosionsexperimente an verglasten Abfaullen, Salzloesungen zu S/V-Verhaultnis; 1986“によるブライン２
以下に、本願出願の当初の特許請求の範囲に記載された発明を付記する。
［１］放射性廃棄物の埋込みに好適な、放射性廃棄物の安全な一時的および／または最終処分のためのマトリックス材料であって、黒鉛と、ガラス、アルミノ珪酸塩、珪酸塩およびホウ酸塩から選択される少なくとも１種の無機バインダとを含むことを特徴とするマトリック材料。
［２］前記無機バインダがガラスである［１］に記載のマトリックス材料。
［３］前記ガラスがホウケイ酸ガラスである［２］に記載のマトリックス材料。
［４］前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、４０重量％までである［１］ないし［３］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［５］前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、１０ないし３０重量％である［１］ないし［４］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［６］前記無機バインダの割合が、前記マトリックス材料の総重量に基づいて、１５ないし２５重量％である［１］ないし［５］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［７］前記無機バインダが、軟化した状態またはさらには溶融した状態にある黒鉛湿潤材料である［１］ないし［６］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［８］前記黒鉛が天然黒鉛もしくは合成黒鉛または両方の成分の混合物である［１］ないし［７］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［９］前記黒鉛混合物が、２０ないし１００重量％の天然黒鉛と、０ないし８０重量％の合成黒鉛とからなる［１］ないし［８］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［１０］前記黒鉛混合物が、６０ないし１００重量％の天然黒鉛と、０ないし４０重量％の合成黒鉛とからなる［１］ないし［９］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［１１］前記黒鉛が、放射線を照射されていない黒鉛、放射線を照射された黒鉛および放射能汚染された黒鉛を含む［１］ないし［１０］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［１２］さらに、補助プレス材料が前記マトリックス材料へ混合されている［１］ないし［１１］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［１３］さらに、繊維の形態にある炭素および／または黒鉛が前記マトリックス材料へ混合されている［１］ないし［１２］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料。
［１４］固体成形体の製造のための、［１］ないし［１３］のうちの１つ以上に記載のマトリックス材料の使用。
【図１】
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