(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
原料流体を流通させつつ化学反応させて反応生成物を生成するマイクロチャンネルからなる反応流路が形成された多流路機器を運転するに際して、
前記反応流路を流通する原料流体及び／又は反応生成物の流量が予め決められた流量から減少した場合には、
前記原料流体及び反応生成物に対して不活性な流体を、前記原料流体又は反応生成物の流量の減少分と同量だけ、前記原料流体の導入位置よりも下流側で混合させることを特徴とする多流路機器の運転方法。
【請求項２】
前記反応流路において、不活性な流体を、前記原料流体の導入位置よりも下流側であって、前記反応生成物の取り出し位置よりも上流側で混合することを特徴とする請求項１に記載の多流路機器の運転方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、多流路機器の運転方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
従来より、互いに流体状の反応剤（原料流体）同士を接触させ、混合することにより、所望の反応生成物を製造するための方法として、いわゆるマイクロチャネルリアクタと呼ばれる多流路機器を用いるものが知られている。
このマイクロチャネルリアクタは表面に微細な溝が形成された基体を備えており、この基体の表面に形成された微細な溝が原料流体同士を混合する反応流路とされている。多流路機器では、この反応流路内に反応対象の原料流体を流すことにより、単位体積あたりにおける反応対象の原料流体同士の接触面積を飛躍的に増大し、原料流体同士の混合の効率を高めるものとなっている。マイクロチャネルリアクタは、化学物質や薬品の製造などの用途に用いられる。
【０００３】
例えば、特許文献１には、多流路機器の中でもマイクロチャネルリアクタの例が開示されている。このマイクロチャネルリアクタは、リアクタ内での反応に必要な第１反応剤（第１の原料流体）を流通させる第１導入路と、この第１導入路の流れ方向の中途側に合流すると共に第２反応剤（第２の原料流体）を流通させる第２導入路とを備えている。そして、第１導入路を流れてきた第１反応剤と、第２導入路を流れてきた第２反応剤とが、両流路の合流路において化学反応を起こし、生成した反応生成物が第１導入路を経由して反応流路の外部に運ばれる。
【０００４】
一方、マイクロチャネルリアクタのような構造の多流路機器は、対象となる流体の加熱・冷却を行う熱交換器としても使用されることがある。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００５】
【特許文献１】特開２００８−１６８１７３号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】
ところで、特許文献１に開示されたようなマイクロチャネルリアクタを用いて、原料流体同士を接触させ混合させる際には、以下のような問題が生じる。
例えば、図２（ａ）に示すように、第１の原料流体Ａと第２の原料流体Ｂとをマイクロチャネルリアクタに導入し、互いにリアクタ内で反応させる場合を考える。このとき、第１の原料流体Ａの体積流量が１００、第２の原料流体Ｂの体積流量が１００だけ供給され、両物質が反応した結果、反応生成物Ｃの体積流量が２００だけ製造されたとする。このとき、マイクロチャネルリアクタ内に供給された原料が反応生成物になってリアクタ外に排出されるのに１０秒間の滞留時間が必要である。
【０００７】
ところで、このような反応を少量だけ行う状況もあり得る。
図２（ｂ）では、第１の原料流体Ａ（体積流量５０）と第２の原料流体Ｂ（体積流量５０）とをマイクロチャネルリアクタに導入し、互いを反応させている。この場合、原料流体の量が少ない分、生成される反応生成物の量も少なくなる。ところが、生成される反応生成物の量が減っても流路の容積は変わらないので、原料や反応生成物がマイクロチャネルリアクタ内を流通する時間が増え、滞留時間も増加（例えば、１０ｓｅｃ→２０ｓｅｃ）する。つまり、反応時間が長くなった結果、反応が進みすぎたり、余計な反応が起こったりして、体積流量１００の反応生成物が製造できたとしても、その成分がＣではなく異なる品質の例えばＣ’になる可能性が否めない。
【０００８】
すなわち、マイクロチャネルリアクタで製造しようとする反応生成物の中には、リアクタ内に滞留する時間が長くなり過ぎると、余計な副生成物を生じたり、副生成物の量が増えた分だけ反応生成物の収率が低下したりするものがある。それゆえ、原料流体の供給量が減った場合にもマイクロチャネルリアクタで安定した品質の反応生成物を得るためには、原料流体の供給量の変動にかかわらず、反応生成物が反応流路内に滞留する滞留時間を
一定にするような何らかの手段を講じておくことが望ましいのである。
【０００９】
無論、複数の反応器を用意し必要数のみ運転することや、複数の反応流路のいくつかを何らかの手段で閉止するなどして流量調整することも考えられるが、経済性の問題や、多流路機器では構造が微細であるが故にこのような手段を講じることは極めて困難である。
本発明は、上述の問題に鑑みてなされたものであり、反応生成物が反応流路内に滞留する滞留時間を一定にして、所望とする品質の反応生成物を安定して得ることができる多流路機器の運転方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
上記課題を解決するため、本発明の多流路機器の運転方法は以下の技術的手段を講じている。
即ち、本発明の多流路機器の運転方法は、原料流体を流通させつつ化学反応させて反応生成物を生成するマイクロチャンネルからなる反応流路が形成された多流路機器を運転するに際して、前記反応流路を流通する原料流体及び／又は反応生成物の流量が予め決められた流量から減少した場合には、前記原料流体及び反応生成物に対して不活性な流体を、前記原料流体又は反応生成物の流量の減少分と同量だけ、前記原料流体の導入位置よりも下流側で混合させることを特徴とする。
【００１１】
好ましくは、前記不活性な流体を、前記減少分と同量だけ混合反応条件を一定に保つとともに滞留時間を一定にするとよい。
好ましくは、前記反応流路において、不活性な流体を、前記原料流体の導入位置よりも下流側であって、前記反応生成物の取り出し位置よりも上流側で混合するとよい。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の多流路機器の運転方法によれば、反応生成物が反応流路内に滞留する滞留時間を一定にして、所望とする品質の反応生成物を安定して得ることができる。
【図面の簡単な説明】
【００１４】
【図１】本実施形態の多流路機器が設けられた化学製造装置の模式図である。
【図２】多流路機器に対する原料流体及び反応生成物の収支状態の説明図である。
【図３】本実施形態の多流路機器を流路板ごとに分解して示した分解図である。
【図４】本実施形態の多流路機器に用いられる流路板の表面を拡大して示した図である。
【図５】本実施形態の多流路機器内での流体の流れ方を示した図である。
【発明を実施するための形態】
【００１５】
以下、本発明に係る多流路機器１を図を基に説明する。
本実施形態の多流路機器１は、互いに異なる種類の第１の原料流体Ａと第２の原料流体Ｂとを内部において化学反応させて反応生成物Ｃを得る機器であり、マイクロチャネルリアクタ３と呼ばれるものである。
まず、マイクロチャネルリアクタ３の説明に先立ち、このマイクロチャネルリアクタ３が設けられた化学製造装置２を説明する。
【００１６】
図１は、マイクロチャネルリアクタ３が設けられた化学製造装置２を示している。
この化学製造装置２は、第１の原料流体Ａ（図中に「Ａ」で示す流体）を供給する第１原料供給部４と、第２の原料流体Ｂ（図中に「Ｂ」で示す流体）を供給する第２原料供給部５と、これら第１の原料流体Ａ及び第２の原料流体Ｂを混合させて反応させるマイクロチャネルリアクタ３と、を備えている。図１の化学製造装置２では、第１原料供給部４及
び第２原料供給部５のそれぞれからポンプ及び温調器を経由して第１の原料流体Ａ及び第２の原料流体Ｂがマイクロチャネルリアクタ３に供給されている。また、この化学製造装置２には、第１の原料流体Ａ、第２の原料流体Ｂ、さらに生成した反応生成物Ｃのいずれに対しても不活性な流体Ｚを供給する不活性流体供給部６が設けられている。
【００１７】
図２は、マイクロチャネルリアクタ３及びその使用方法を示したものである。特に、図２（ａ）（ｂ）は、従来のマイクロチャネルリアクタ３の使用方法を示し、図２（ｃ）は、本実施形態のマイクロチャネルリアクタ３の使用方法を示したものである。
図２（ａ）〜図２（ｃ）のいずれの場合であっても、マイクロチャネルリアクタ３は、化学反応を利用して所望とする化学物質や医薬品などを製造する際に用いられる化学反応機器であり、多数（図例ではＰ１〜Ｐ３の３枚）の流路板Ｐ１〜Ｐ３をその厚み方向に積層した構造となっている。このマイクロチャネルリアクタ３は、外見が角状とされていて、その一方の側面（図２の手前側を向く側面、以降は「手前側」という）には、マイクロチャネルリアクタ３内に第１の原料流体Ａを供給する第１の流入口７、及び第２の原料流体Ｂを供給する第２の流入口８が開口している。さらに、図２（ｃ）に示す本実施形態のマイクロチャネルリアクタ３の手前側には、不活性な流体Ｚをリアクタ内に供給する第３の流入口９が第２の流入口８の側方に距離をあけて形成されている。
【００１８】
また、マイクロチャネルリアクタ３における他方の側面（図２の奥側を向く側面、以降は「奥側」という）には、これらの第１の原料流体Ａ及び第２の原料流体Ｂから生成される反応生成物Ｃをリアクタ外に排出する流出口１０が開口している。
図３は、マイクロチャネルリアクタ３に用いられる３枚の流路板Ｐ１〜Ｐ３を、上下方向に分解して示した図ある。これら３枚の流路板Ｐ１〜Ｐ３のうち、一番上の流路板が「Ｐ１」、真ん中の流路板が「Ｐ２」、一番下の流路板が「Ｐ３」とされている。なお、図３に示されたマイクロチャネルリアクタ３は、実際のマイクロチャネルリアクタ３を模式的に示したものであり、本発明は図３の構成に限定されるものではない。
【００１９】
図３に示すように、流路板「Ｐ２」の上面（表面）や下面（裏面）には、ケミカルエッチングなどの手法を用いて断面が半円状の微細な流路溝（開口幅数μｍ〜数ｍｍ程度）が複数条に亘って形成されている。後述する第１の流路１１、第２の流路１２、及び第３の流路１３が形成されるようになっている。これらの流路は、、上述した第１の流入口７〜第３の流入口９や流出口１０に連通している。
【００２０】
具体的には、流路板「Ｐ２」の上面には、第１の流路溝１４が、下方に向かって凹状に形成されている。この第１の流路溝１４は、流路板「Ｐ２」の手前側の端縁から板中央側に向かって伸び、次に奥側の端縁に達する前で流路板Ｐ２の長手と平行な方向に直角に折れ曲がる。そして、流路板Ｐ２の長手と平行な方向に伸びた後、今度は手前側に向かって直角に折れ曲がり、手前側の端縁に達する前で再び流路板Ｐ２の長手と平行な方向に直角に折れ曲がる。以降は、この直角方向に沿った折れ曲がりを複数回に亘って繰り返しつつ蛇行する。そして、最後に、入った側とは逆側の端縁に達するように配備されている。この第１の流路溝１４の入側は第１の流入口７に連通しており、また出側は流出口１０に連通している。
【００２１】
この流路板「Ｐ２」の上面に形成された第１の流路溝１４の上には、平坦な面状に形成された流路板「Ｐ１」の下面が重ね合わされており、これによって第１の原料流体Ａを流通させる第１の流路１１が第１の流入口７から流出口１０まで形成されている。
一方、流路板「Ｐ２」の下面には、第１の流路溝１４と同じ手間側の端縁を始点として板中央側に向かって直線状に伸びる第２の流路溝１５が、上方に向かって半円状に形成されている。この第２の流路溝１５の入側は上述した第２の流入口８に対応した位置に連通している。また、この第２の流路溝１５は、板中央側に達する手前で上方に向かって折れ曲がり、流路板「Ｐ２」の内部を貫通しており、その出側は第１の流路溝１４と交差する位置（合流口１７）に達している。
【００２２】
さらに、この流路板「Ｐ２」の下面には、第２の流路溝１５に対して平行な位置に、第３の流路溝１６が形成されている。この第３の流路溝１６は、第１の流路溝１４や第２の流路溝１５と同じ側の端縁を始点として、流路板「Ｐ２」の下面の板中央側に向かって直
線状に伸びるものであり、同じく上方に向かって半円状に形成されている。この第３の流路溝１６の入側も上述した第３の流入口９に対応した位置に連通している。そして、第３の流路溝１６は、上述した第２の流路溝１５と同様に流路板「Ｐ２」の内部を上方に向かって貫通しており、その出側は第１の流路溝１４と交差する位置（混合口１８）に達している。
【００２３】
このことからわかるように、第１の流路１１において、第１の流入口７と流出口１０との間に、合流口１７と混合口１８とが設けられており、混合口１８は合流口１７の下流側に位置することになっている。そして、この第１の流路１１における混合口１８から流出口１０までの間が反応流路とされている。
そして、上述した流路板「Ｐ２」の下に重ね合わされる流路板「Ｐ３」の上面は平坦な面状に形成されていて、上述した第２の流路溝１５や第３の流路溝１６に重ね合わされることでこれらの溝が閉鎖状態となり、第２の原料流体Ｂを第２の流入口８から合流口１７まで送る第２の流路１２が形成されると共に、不活性な流体Ｚを第３の流入口９から混合口１８まで送る第３の流路１３が形成されている。
【００２４】
つまり、この流路板「Ｐ２」の重ね合わされる流路板「Ｐ１」「Ｐ３」は、流路が形成されず仕切り板とされる。このリアクタにおいて、温度調整が必要な場合には、Ｐ１の上面、またはＰ３の下面に温調流路を形成し、Ｐ１、Ｐ２、Ｐ３で一つのリアクタを形成する。
図４は、上記した流路構成を備えた実際の流路板の一例を示した図である。この図に示すように、実際の流路板には複数の反応流路が設けられていると共に、流路の屈曲回数（ジグザグの回数）も多い。この反応流路は非常に長い流路長を有するものとなっている。反応流路の中途部に流路板を貫通する開口である合流口１７が形成され、この合流口１７の下流側に、流路板を貫通する開口である混合口１８が形成されている。
【００２５】
ところで、図２（ａ）に示すように、従来のマイクロチャネルリアクタ１０３において、第１の原料流体Ａと第２の原料流体Ｂとを、第１の流入口１０７及び第２の流入口１０８を介して、マイクロチャネルリアクタ１０３に導入し、互いに反応させる場合を考える。このとき、第１の原料流体Ａの体積流量を１００、第２の原料流体Ｂの体積流量を１００として、マイクロチャネルリアクタ１０３に１０秒間滞留して反応させると、反応生成物Ｃが体積流量２００だけ製造され、流出口１１０から排出されるとする。
【００２６】
ところが、図２（ｂ）に示すように、第１の原料流体Ａ（体積流量５０）と第２の原料流体Ｂ（体積流量５０）とを、第１の流入口１０７及び第２の流入口１０８を介して、マイクロチャネルリアクタ１０３に導入し、互いに反応させる場合、反応液体の量が少なくなった分だけ反応生成物Ｃがマイクロチャネルリアクタ１０３内を流通する時間が増え、滞留時間が増加（例えば、２０ｓｅｃ）する。この場合、滞留時間、言い換えれば反応にかかる時間が増加した分、得られた体積流量１００の反応生成物Ｃの成分はＣではなく、異なる品質の例えばＣ’になる可能性が否めない。
【００２７】
そこで、本発明の多流路機器１の運転方法では、反応流路（上述した合流口１７より下流側の第１の流路１１）を流通する原料流体Ａ、Ｂ又は反応生成物Ｃの流量が減少した場合には、原料流体Ａ、Ｂ及び反応生成物Ｃのいずれに対しても不活性な流体Ｚ（図中に符号Ｚで示されるもの）を、第３の流入口９を介して原料流体の導入位置（上述した合流口１７）よりも下流側で混合させているのである。
【００２８】
具体的には、この原料流体又は反応生成物Ｃに対して不活性な流体Ｚとは、原料流体及び反応生成物Ｃのいずれに対しても混じり合うことがなく、化学的にも反応しないような流体が挙げられる。このような不活性な流体Ｚとしては、例えば窒素やアルゴンのように原料流体Ａ、Ｂに対しても反応生成物Ｃに対しても化学的に不活性な物質、または油と水のように原料流体Ａ、Ｂや反応生成物Ｃに対して相溶性がなく、且つ化学反応も起こさない物質などが挙げられる。このような物質を不活性な流体Ｚに用いれば、リアクタ外において反応生成物Ｃから不要となった不活性な流体Ｚだけを確実に且つ容易に取り除くことが可能になるからである。
【００２９】
そして、上述した不活性な流体Ｚは、原料流体の導入位置（合流口１７）よりも下流側
であって、反応生成物Ｃの取り出し位置（流出口１０）よりも上流側で原料流体に合流し合うようになっている。
すなわち、図３及び図４に示すように、上述した第１の流路１１における合流口１７よりも下流側であって流出口１０の上流側には、第２の原料流体Ｂの場合と同様に不活性な流体Ｚを第１の流路１１に合流させる混合口１８が設けられている。そして、この混合口１８に対しては、上述した第３の流路１３が接続されており、この第３の流路１３の入口すなわち第３の流入口９を介して、不活性な流体Ｚが導入されている。
【００３０】
この混合口１８からリアクタ内に混合される不活性な流体Ｚの量は、第１の流路１１や第２の流路１２を流通する原料流体の流量の減少分と同量、乃至は減少分に基づいて算出してもよい。また、不活性な流体Ｚの量を、リアクタ外に取り出される反応生成物Ｃの流量の減少分を基準として定めてもよい。
例えば、図５に示すように、原料流体Ａと原料流体Ｂとを合流口１７で合流させた後、合流口１７から流出口１０までの距離Ｌの第１の流路１１を流通しつつ反応が行われている場合を考える。なお、不活性な流体Ｚは、合流口１７から距離Ｌ１だけ下流側に位置する混合口１８から導入されており、混合口１８から流出口１０までの距離Ｌ２の第１の流路１１を流通してリアクタ外に排出される。第１の流路１１の流路断面積をＳ、通常時（減少前）の原料流体Ａの流量をＦＡ、原料流体Ｂの流量をＦＢ、流量減少後の原料流体Ａの流量をＦＡ’、原料流体Ｂの流量をＦＢ’としたとき、通常時の滞留時間ｔ及び減少後の滞留時間ｔ’は次の式（１）ように示される。
【００３１】
【数１】
0005340443.tif 000002
【００３２】
つまり、本発明では、減少後の滞留時間ｔ’が通常時の滞留時間ｔに一致するか、両者の差が最小になるように不活性な流体Ｚの量（流量ＦＺ）を定めればよい。
このようにして、原料流体や反応生成物Ｃの減少分に対応して不活性な流体Ｚを混合口１８からリアクタ内に導入すれば、リアクタ内を流れる原料流体と反応生成物Ｃと不活性な流体Ｚとを合計した流量が、原料流体の流量が減少する前と同じになり、反応生成物Ｃの滞留時間が略一定のままとなる。そのため、原料流体の滞留時間が長くなりすぎることがなく、余計な副生成物を生じたり反応生成物Ｃの収率が減るといった問題を起こすことがない。換言すれば、本実施形態のマイクロチャネルリアクタ３を用いることで、原料流体の供給量が減った場合にも、反応生成物Ｃの滞留時間、言い換えれば反応流路内での反応生成物Ｃの流速を一定にして安定した品質の反応生成物Ｃを得ることができるようになる。
【００３３】
以上の効果を意図し、マイクロチャネルリアクタ３の複数の反応流路のいくつかを閉止して原料流体や反応生成物Ｃの流量を調整する必要もなく、マイクロチャネルリアクタ３の構成を必要以上に複雑にする必要もなくなる。
なお、今回開示された実施形態はすべての点で例示であって制限的なものではないと考えられるべきである。特に、今回開示された実施形態において、明示的に開示されていない事項、例えば、運転条件や操業条件、各種パラメータ、構成物の寸法、重量、体積などは、当業者が通常実施する範囲を逸脱するものではなく、通常の当業者であれば、容易に想定することが可能な値を採用している。
【００３４】
例えば、上述した実施形態では、多流路機器１として、化学反応を用いて反応生成物Ｃを得るマイクロチャネルリアクタ３を例示したが、本発明の多流路機器１は、対象となる流体の加熱・冷却を行う熱交換器、特に、移動する熱の精確なコントロールが必要な熱交
換器などとして用いることもできる。
例えば、フロンや水などの作動媒体を用いて熱交換を行う流路が形成された熱交換器を運転するに際して、流路を流通する作動媒体の流量が減少した場合には、作動媒体に対して化学的に不活性で且つ相溶性のない流体を、作動媒体の流量の減少分に対応して、作動媒体の導入位置よりも下流側で混合させるようにすることは好ましい。
【符号の説明】
【００３５】
１  多流路機器
２  化学製造装置
３  マイクロチャネルリアクタ
４  第１原料供給部
５  第２原料供給部
６  不活性流体供給部
７  第１の流入口
８  第２の流入口
９  第３の流入口
１０  流出口
１１  第１の流路
１２  第２の流路
１３  第３の流路
１４  第１の流路溝
１５  第２の流路溝
１６  第３の流路溝
１７  合流口
１８  混合口
Ａ  第１の原料流体
Ｂ  第２の原料流体
Ｃ  反応生成物
Ｐ１  流路板（一番上）
Ｐ２  流路板（中央）
Ｐ３  流路板（一番下）
Ｚ  不活性な流体
【図１】
0005340443.tif 000003
【図２】
0005340443.tif 000004
【図３】
0005340443.tif 000005
【図４】
0005340443.tif 000006
【図５】
0005340443.tif 000007