(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持体、円筒型単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池であって、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの第二の端部の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第二の端部に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、前記第一接続部材の前記接続部分において、前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、前記第二接続部材の前記第二の段部および前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、前記円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向されることを特徴とする、固体電解質型燃料電池。
【請求項２】
支持体、円筒型単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池であって、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの前記第二の端部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分を含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記第二延在部分において、前記管状セルの前記第二の端部の前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、前記第一接続部材の前記接続部分において、前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、前記第二接続部材の前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、前記円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接続されることを特徴とする、固体電解質型燃料電池。
【請求項３】
請求項１または２に記載の固体電解質型燃料電池であって、前記支持体および接続部材が金属であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項４】
支持体、円筒型単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池スタックであって、前記円筒型単セルが前記第一の集電板及び第二の集電板の間に複数接合されており、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの第二の端部の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第二の端部に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第二接続部材の前記第二の段部および前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、複数の前記円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接合されることを特徴とする、固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項５】
支持体、円筒形単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池スタックであって、前記円筒型単セルが前記第一の集電板および第二の集電板の間に複数接合されており、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの前記第二の端部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分を含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記第二延在部分において、前記管状セルの前記第二の端部の前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第二接続部材の前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、複数の前記円筒型単セルが前記第一の集電板および前記第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接合されることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項６】
請求項４または５に記載の固体電解質型燃料電池スタックであって、前記支持体および接続部材が金属であることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項７】
固体電解質型燃料電池スタックであって、
前記スタックは、第一の集電板、第二の集電板、および、これら２つの集電板の間において、これら２つの集電板の面に対して垂直方向に配向された複数の直列セルを含み、
前記直列セルは複数の管状セルからなり、前記管状セルは、支持体、および、該支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層し、第一の端部と第二の端部を有するものであり、
前記直列セルは、前記管状セルの前記第一の端部と前記第二の端部をそれぞれ接続して複数の管状セルを直列に配列したものであり、前記直列セルは、第一末端および第二末端を有し、前記第一末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第一の集電板側の末端の管状セルにある前記第一の端部に対応し、第一接続部材が接続され、前記第二末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第二の集電板側の末端の管状セルにある前記第二の端部に対応し、第二接続部材が接続されており、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記直列セルの第一末端に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記直列セルの第二末端の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記直列セルの第二末端に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一末端の管状セルの第一の電極は、前記直列セルの前記第一末端の前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二末端の管状セルの第二の電極は、前記直列セルの前記第二末端の前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記直列セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第二接続部材の前記第二の段部および前記第二延在部分で前記直列セルに接続され、これによって、複数の前記直列セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接続されることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項８】
固体電解質型燃料電池スタックであって、
前記スタックは、第一の集電板、第二の集電板、および、これら２つの集電板の間において、これら２つの集電板の面に対して垂直方向に配向された複数の直列セルを含み、
前記直列セルは複数の管状セルからなり、前記管状セルは、支持体、および、該支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層し、第一の端部と第二の端部を有するものであり、
前記直列セルは、前記管状セルの前記第一の端部と前記第二の端部をそれぞれ接続して複数の管状セルを直列に配列したものであり、前記直列セルは、第一末端および第二末端を有し、前記第一末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第一の集電板側の末端の管状セルにある前記第一の端部に対応し、第一接続部材が接続され、前記第二末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第二の集電板側の末端の管状セルにある前記第二の端部に対応し、第二接続部材が接続されており、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記直列セルの第一末端に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記直列セルの前記第二末端から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分を含み、
前記第一末端の管状セルの第一の電極は、前記直列セルの前記第一末端の前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二末端の管状セルの第二の電極は、前記直列セルの前記第二末端の前記第二接続部材の前記第二延在部分において、前記第二末端の第二の端部で前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記直列セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第二接続部材の前記第二延在部分で前記直列セルに接続され、これによって、複数の前記直列セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接続されることを特徴とする、固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項９】
請求項１から３のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池を直列に複数接合したことを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項１０】
請求項４から６のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池スタックを複数直列に接合したことを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１１】
請求項７または８に記載の固体電解質型燃料電池スタックを複数直列に接合したことを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１２】
請求項９に記載の固体電解質型燃料電池構造体である第一の固体電解質型燃料電池構造体と、該第一の固体電解質型燃料電池構造体と同一の第二の固体電解質型燃料電池構造体からなる直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体であって、前記第一の固体電解質型燃料電池構造体と前記第二の固体電解質型燃料電池構造体が逆向きに並行に配列され、前記第一の固体電解質型燃料電池構造体の第一の集電板と前記第二の固体電解質型燃料電池構造体の第二の集電板を第三の集電板を介して接続したことを特徴とする直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１３】
請求項１０に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体である第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と、該第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と同一の第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体からなる直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体であって、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体が逆向きに並行に配列され、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の第一の集電板と前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の第二の集電板を第三の集電板を介して接続したことを特徴とする直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１４】
請求項１１に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体である第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と、該第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と同一の第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体からなる直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体であって、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体と前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体が逆向きに並行に配列され、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の第一の集電板と前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の第二の集電板を第三の集電板を介して接続したことを特徴とする直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項１５】
請求項１から３のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池において、前記管状セルと前記接続部材の接合がロウ付、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項１６】
請求項１から３のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池において、前記円筒型単セルと前記第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項１７】
請求項４から６のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、前記管状セルと前記接続部材の接合がロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項１８】
請求項４から６のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、前記円筒型単セルと第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項１９】
請求項７または８に記載の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、前記直列セルと前記第一および第二接続部材の接合が、ロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項２０】
請求項７または８に記載の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、前記直列セルと前記第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項２１】
請求項９に記載の固体電解質型燃料電池構造体において、前記管状セルと前記接続部材の接合がロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項２２】
請求項９に記載の固体電解質型燃料電池構造体において、前記円筒型単セルと第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項２３】
請求項１０に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記管状セルと前記接続部材の接合がロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２４】
請求項１０に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記円筒型単セルと第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接、またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２５】
請求項１１に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記直列セルと前記第一および第二接続部材の接合がロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２６】
請求項１１に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記直列セルと前記第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接、またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２７】
請求項１２に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池構造体の管状セルと前記第一および第二接続部材の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池構造体の管状セルと前記第一および第二接続部材の接合が、ロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２８】
請求項１２に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池構造体の管状セルと前記第一および第二の集電板の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池構造体の管状セルと前記第一および第二の集電板の接合が、圧着、溶接、またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項２９】
請求項１３に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の管状セルと前記第一および第二接続部材の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の管状セルと前記第一および第二接続部材の接合が、ロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項３０】
請求項１３に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の管状セルと前記第一および第二の集電板の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の管状セルと前記第一および第二の集電板の接合が、圧着、溶接、またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項３１】
請求項１４に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の直列セルと前記第一および第二接続部材の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の直列セルと前記第一および第二接続部材の接合が、ロウ付け、溶射またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項３２】
請求項１４に記載の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体において、前記第一の固体電解質型燃料電池スタック構造体の直列セルと前記第一および第二の集電板の接合、および、前記第二の固体電解質型燃料電池スタック構造体の直列セルと前記第一および第二の集電板の接合が、圧着、溶接、またはすりあわせである機械的精密加工により行われることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【請求項３３】
請求項１から３のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池において、動作温度が５００℃から８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃料電池。
【請求項３４】
請求項４から８のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、動作温度が５００℃から８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック。
【請求項３５】
請求項９に記載の固体電解質型燃料電池構造体において、動作温度が５００℃から８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体。
【請求項３６】
請求項１０から１４のいずれか１項に記載の固体電解質型燃料電池スタック構造体において、動作温度が５００℃から８００℃であることを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は固体電解質型燃料電池、固体電解質型燃料電池スタックおよびスタック構造体に関する。このスタックおよびスタック構造体は、固体電解質型燃料電池を積層させることにより高性能な固体電解質型燃料電池につながるものである。
【背景技術】
【０００２】  固体電解質型燃料電池は電池の構成材料がすべて固体であり、高温で作動させることができる高効率のエネルギー変換装置である。固体電解質型燃料電池の電解質、電極などの各構成材料は酸化物のようなセラミックス材料が主に使用されている。このような材料で構成された燃料電池は導電性の観点から高温で作動されるようになっている。【０００３】  固体電解質型燃料電池は、例えば、図１または図２に示すような円筒型のセルを使用するものと、図３に示す平板型のセルを使用するものがある。図１（Ａ）および図１（Ｂ）に示されるように、円筒型セル１００は、例えば、円筒形の空気極基体管１０６を基体として、その外側にインターコネクタ１０８および電解質１０４、燃料極１０２等を備えている。この円筒形セルの内側空間に酸素を、外側に燃料を供給して、所定温度で発電を行う。このような円筒型セル１本を単セルとして用いる縦縞型の固体電解質型燃料電池の概略図を図１（Ｃ）に示した。また、この他に、図２（Ａ）および図２（Ｂ）に示されるように、基体管２０８の外側に燃料極２０６、電解質２０４、空気極２０２、およびインターコネクタ２１０を形成し、１本の円筒に複数の円筒型セルを設けた単管の円筒型セルも製造されている。この単管を複数接続した横縞型固体電解質燃料電池２２０も製造されている（図２（Ｃ））。【０００４】  さらに、この他には、図３（Ａ）に示されるような平板セル３００も開発されている。このセル３００には、気体（例えば燃料および空気）を通さない材料でできたガスシール３０２とセパレータ３０６から構成される基体に、図３（Ａ）に示すような燃料極／電解質／空気極３０４からなる隔壁が設けられている。隔壁により形成された空間にそれぞれ空気３１０および燃料３０８を供給して発電する。このような平板型セルを使用した固体電解質燃料電池の概略図を図３（Ｂ）に示した。【０００５】  さらに、これらの固体電解質型燃料電池には、固体電解質を支持体とするものや、電極を支持体とするものもある。
【発明が解決しようとする課題】
【０００６】  上述のように、固体電解質型燃料電池の開発が盛んに行われているが、現在開発されている固体電解質型燃料電池の起電力は小さいことが知られているため、高電圧および大電流の固体電解質燃料電池の開発も望まれている。したがって、実用的な燃料電池とするためには、直列に配置して電圧を上げること、および並列に配置して電流を大きくする必要がある。
【０００７】  固体電解質型燃料電池を直並列構造にする場合、円筒型セルの縦縞型では図１（Ａ）および（Ｂ）に示したインターコネクタ材料で長尺の管同士を接続しなくてはならず円筒型セルの機械的強度が要求される。また、図２に示す横縞型の円筒型セルでは単管で直列構造がとれるが、インターコネクタ部を含めたセル製造が複雑になる。
【０００８】  また、このような従来技術で円筒型スタック構造体を小型システムに用いる場合、低電圧、大電流型の電池となりやすい。
【０００９】  さらに、図３に示した平板型セルの場合、セルの直並列は円筒型にくらべ容易であるが、積層した時に応力の緩和を行わなければならないという問題があり、機械的強度の点からも構造を検討しなくてはならない。
【００１０】  また、従来の固体電解質型燃料電池には使用する電解質の導電性などから１０００℃付近の高温で動作しなければならず、さらに、他の構成材料として酸化物のようなセラミックス材料が使用されているため、高温動作による材料の劣化、それに伴う装置の寿命に問題がある。加えて、固体電解質型燃料電池の重量あたりの出力密度が小さいなどの問題もある。
【００１１】  本発明は、上記観点からなされた発明であり、円筒型単セルを直並列構造にすることが容易で、上記欠点のない固体電解質型燃料電池を提供することを目的とする。さらに、本発明では動作温度を低くしても作動可能な固体電解質型燃料電池を提供する。
【課題を解決するための手段】
【００１２】  上記目的は、以下の本発明により達成される。
【００１３】
（１）本発明の第一は、支持体、円筒型単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池である。この固体電解質型燃料電池では、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの第二の端部の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第二の端部に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、前記第一接続部材の前記接続部分において、前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、前記第二の段部および前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、前記円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向されることを特徴とする。
（２）また、上記発明の別の態様は、支持体、円筒型単セル、第一の集電板および第二の集電板を含む固体電解質型燃料電池である。この固体電解質型燃料電池では、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの前記第二の端部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分を含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記第二延在部分において、前記管状セルの前記第二の端部の前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、前記第一接続部材の前記接続部分において、円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、前記第二部材の前記第二延在部分で円筒型単セルに接続され、これによって、前記円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接続されることを特徴とする。
（３）さらに、第一の発明の他の態様は、固体電解質型燃料電池スタックである。この固体電解質型燃料電池スタックは、前記円筒型単セルが前記第一の集電板及び第二の集電板の間に複数接合されており、
前記円筒型単セルが前記第一の集電板及び第二の集電板の間に複数接合されており、
前記円筒型単セルは、前記支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層した管状セルと接続部材とを具備したものであり、
前記接続部材は、第一接続部材および第二接続部材からなり、前記第一接続部材は前記管状セルを、前記管状セルの第一の端部において第一の集電板と接続するためのものであり、前記第二接続部材は、前記管状セルを、前記管状セルの第二の端部において第二の集電板を接続するためのものであり、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第一の端部に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記管状セルの第二の端部の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記管状セルの第二の端部に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一の電極は、前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二の電極は、前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記円筒型単セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記円筒型単セルと、前記第二接続部材の前記第二の段部および前記第二延在部分で前記円筒型単セルに接続され、これによって、前記複数の円筒型単セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接合されることを特徴とする。
（４）上記（３）の固体電解質燃料電池スタックにおいても、前記（２）の固体電解質型燃料電池と同様に、第二接続部材を別の形態とすることができる。
（５）上記固体電解質燃料電池スタックの別の態様では、
前記固体電解質型燃料電池スタックは、第一の集電板、第二の集電板、および、これら２つの集電板の間において、これら２つの集電板の面に対して垂直方向に配向された複数の直列セルを含み、
前記直列セルは複数の管状セルからなり、前記管状セルは、支持体、および、該支持体の外表面に順次第一の電極、電解質および第二の電極を積層し、第一の端部と第二の端部を有するものであり、
前記直列セルは、前記管状セルの前記第一の端部と前記第二の端部をそれぞれ接続して複数の管状セルを直列に配列したものであり、前記直列セルは、第一末端および第二末端を有し、前記第一末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第一の集電板側の末端の管状セルにある前記第一の端部に対応し、第一接続部材が接続され、前記第二末端は、前記直列セルの複数の管状セルの第二の集電板側の末端の管状セルにある前記第二の端部に対応し、第二接続部材が接続されており、
前記第一接続部材は、
前記支持体の内径に沿って嵌合する部分と、
前記直列セルの第一末端に当接する第一の段部と、
前記第一の段部から前記第一の集電板方向に伸びる第一延在部分とを含み、
前記第一延在部分は前記第一の集電板と接続する接続部分を含み、
前記第二接続部材は、
前記直列セルの第二末端の外壁面に沿って嵌合する部分と、
前記直列セルの第二末端に当接する第二の段部と、
前記第二の段部から前記第二の集電板方向に伸びる第二延在部分とを含み、
前記第一末端の管状セルの第一の電極は、前記直列セルの前記第一末端の前記第一接続部材の第一延在部分において前記第一接続部材と接続され、
前記第二末端の管状セルの第二の電極は、前記直列セルの前記第二末端の前記第二接続部材の前記嵌合する部分において前記第二接続部材と接続され、
前記第一の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第一接続部材の前記接続部分において前記直列セルに接続され、前記第二の集電板は、複数の前記直列セルと、前記第二接続部材の前記第二の段部および前記第二延在部分で前記直列セルに接続され、これによって、複数の前記直列セルが第一の集電板および第二の集電板の間で、当該２つの集電板の面に対して垂直な方向に配向して接続されることを特徴とする。
（６）上記（５）の固体電解質燃料電池スタックにおいても、前記（２）の固体電解質型燃料電池と同様に、第二接続部材を別の形態とすることができる。
【００１４】  本発明の第二は、上記の固体電解質型燃料電池を直列に複数接合したことを特徴とする固体電解質型燃料電池構造体を一態様とする。第二の発明の第二の態様は、上記の固体電解質型燃料電池スタックを複数直列に配置したことを特徴とする固体電解質型燃料電池スタック構造体である。第二の発明では、上記第一の態様と第二の態様の固体電解質型燃料電池構造体および固体電解質型燃料電池スタック構造体から選択される、第一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体と、該第一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体と同一の第二の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体から構成され、この２つの構造体を逆向きに並行に配列し、第一の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体の第一の集電板と第二の固体電解質型燃料電池構造体またはスタック構造体の第二の集電板を第三の集電板を介して接続したことを特徴とする折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体である。
【００１５】  上記の固体電解質型燃料電池、固体電解質型燃料電池スタック、および固体電解質型燃料電池スタック構造体は、前記管状セルと接続部材の接合がロウ付け、溶射または機械的精密加工により行われることを特徴とする。また、上記の固体電解質型燃料電池において、前記円筒型単セルと第一および第二の集電板の接合が圧着、溶接または機械的精密加工により行われることを特徴とする。
【００１６】  本発明の固体電解質型燃料電池、固体電解質型燃料電池スタックおよび固体電解質型燃料電池スタック構造体は、動作温度が５００℃から８００℃であることを特徴とする。
【発明を実施するための形態】
【００１７】  以下に本発明を詳細に説明する。本発明の第一は、円筒型単セルを用いた固体電解質型燃料電池およびこの固体電解質型燃料電池スタックに関する。
【００１８】  本発明の固体電解質型燃料電池は、円筒型単セルと平板バイポーラ型集電板（以下、単に集電板とも称する。）を備えたものである。また、本発明の固体電解質型燃料電池スタックは、複数の円筒型単セルと平板バイポーラ型集電板を備えたものである。本発明の第一の実施形態は、固体電解質型燃料電池であり、これは、例えば、図４に示すような構造を有する。
【００１９】  図４は、円筒型単セル１つと一対の平板バイポーラ型集電板から構成される本発明の固体電解質型燃料電池の概略断面図である。図４のような固体電解質型燃料電池は、例えば円筒型単セルの管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触する。図４に示されるように、本発明に係る固体電解質型燃料電池４００には、支持体４０２と、その外側に順次第一の電極４０４、電解質４０６、第二の電極４０８の各層が設けられる。また、この第一の電極４０４には、接続部材４１０を介して第一の集電板４１４が設けられる。また、第二の電極４０８には、接続部材４１２を介して第二の集電板４１６が設けられる。上述のような、円筒型単セルの管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触する場合、図４に示される固体電解質型燃料電池４００の第一の電極はアノードに、第二の電極はカソードになる。ここで、図４では、支持体と第一の電極をそれぞれ設ける例を示したが、本発明はこれに限定されず、支持体自体が第一の電極を兼ねてもよい。即ち、本発明の固体電解質型燃料電池は、図４の支持体４０２が第一の電極４０４となった構造を有していてもよい。
【００２０】  この他、図４に示されるように、緻密接合部材４１８、絶縁部材４２０などを第二の集電板付近に有することが好ましい。
【００２１】  なお、本明細書において、支持体、第一の電極、電解質および第二の電極と、任意要素としての緻密接合部材および絶縁部材から構成される構造体を管状セルと称し、該管状セルに接続部材を接合した構造体を円筒型単セルと称する。
【００２２】  本発明の円筒型単セルの支持体は多孔性の金属支持体を使用することが好ましい。使用しうる金属材料としては、ニッケル、フェライト系などのステンレス、Ｎｉ−Ａｌ合金などのＮｉ基合金のような金属を使用することができる。本発明では、金属としてニッケルフェルトのようなニッケルを使用することが好ましい。
【００２３】  第一の電極４０４、第二の電極４０８で使用される材料は、それぞれの電極の雰囲気（空気、燃料など）に耐えられる材料で構成される。たとえば、酸化物などのセラミック材料のような、従来の材料を使用することができる。例えば、円筒型単セルの管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触するような場合、第一の電極（アノード）および第二の電極（カソード）としては以下のようなものを使用することができる。
第一の電極（アノード）：
ニッケルにサマリアをドープしたセリアの混合体、ニッケルとスカンジア、イットリア等で安定化したジルコニアの混合体、ニッケルとマグネシア等をドープしたランタンガレイトの混合体など。
第二の電極（カソード）：
（１）銀、ＬａＳｒＭｎＯ3、ＬａＣｏＯ3、ＬａＳｒＣｏＯ３、ＰｒＳｒＭｎＯ３若しくはＳｍＣｏＯ３、または、
（２）上記（１）とサマリア等をドープしたセリアの混合体、若しくは上記（１）とスカンジア、イットリア等をドープしたジルコニアの混合体など。
【００２４】  電解質４０６の材料も、高温で使用する場合のような、固体電解質型燃料電池の稼働条件に適したものを使用する。例えば、電解質としては、以下のようなものを使用することができる。
スカンジア、イットリアで安定化したジルコニア、
サマリア、ガドリニア等をドープしたセリア、または
マグネシア等をドープしたタンタンガレイド。
【００２５】  また、接続部材４１０および４１２は金属を用いることが好ましい。本発明では、ニッケルのような金属が適しているが、フェライト系などのステンレス、Ｎｉ−Ａｌ合金等のＮｉ基合金、銀のような金属も使用することができる。
【００２６】  第一の集電板４１４および第二の集電板４１６も金属を用いることが好ましい。本発明では、ニッケルのような金属が適しているが、フェライト系などのステンレス、Ｎｉ−Ａｌ合金等のＮｉ基合金、銀のような金属も使用することができる。
【００２７】  この他の円筒型単セルの材料、例えば緻密接合部材４１８、絶縁部材４２０などの材料は、固体電解質型燃料電池に従来から使用されるものであれば特に限定されない。例えば、緻密接合部材としては、ＬａＳｒＣｒＯ３、銀、フェライト系などの耐熱ステンレス、白金などを使用することができる。
【００２８】  上記の接続部材４１０、４１２と第一の集電板および第二の集電板との接続は、溶接、圧着またはすりあわせのような機械的精密加工などの方法で行うことができる。また、円筒型単セルの第一の電極および第二の電極と該接続部材との接続は、両部材をロウ付けするか、両部材を溶射により接続るか、すりあわせのような機械的精密加工により接続すればよい。
【００２９】  次に、第二の実施形態について説明する。
【００３０】  第二の実施形態は、複数本の円筒型単セルと平板バイイポーラ集電板を備えた本発明の固体電解質型燃料電池スタックに関し、これは、例えば図５に示す構造を有する。この固体電解質型燃料電池スタック５００では、第一の電極５０８、電解質５１０および第二の電極を備えた複数本の円筒型単セル５０６が平板バイポーラ型集電板５０２および５０４の間に接続固定される。図５では便宜上第一の集電板を透明のように表し、図４で説明した接続部材、緻密接合部材、絶縁部材等は省略してある（以下、図５、図６および図７において同じ。）。この固体電解質型燃料電池スタックは、中心に導管５１４が設けられている。この導管は、スタック内の熱を利用してガスを電池に供給するまで暖める役目と、スタック内の温度をなるべく均一に保つ役目のような、熱交換の役割を有する（以下、図５、図６および図７において同じ。）。この実施形態では、円筒型単セルの管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触するため、第一の電極はアノードに、第二の電極はカソードになる。
【００３１】  この実施形態での円筒型単セルおよび平板バイポーラ型集電板の材料等は第一の実施形態で説明したとおりである。
【００３２】  第一の発明の第三の実施形態は、上記の管状セルを直列に接続し、これを１本または複数本平板バイポーラ型集電板の間に接続固定した固体電解質型燃料電池スタックである。
【００３３】  この固体電解質型燃料電池スタックの例を図６に示した。図６では、管状セル６０７、６０８、６０９を直列に配列し、これを複数本、導管６１０の周りに配した場合を示した。この直列に配列された管状セルのうち上部の管状セル６０７の第一の電極と、下部の管状セル６０９の第二の電極にそれぞれ接続部材を取り付け、直列セル６０６とする。この直列セル６０６を、空気のようなガスを供給する導管６１０の周りに配し、直列セル６０６の第一の電極に第一の集電板６０２を接続固定し、直列セル６０６の第二の電極に第二の集電板６０４を接続固定する。図６の例では、第一の電極が管状セル６０７の支持体側に設けた接続部材（図示せず）を介して第一の集電板６０２に接続される。また、第二の電極と第二の集電板の接続は、管状セル６０９の第二の電極に設けた接続部材（図示せず）を介して第二の集電板６０４に接続される。この実施形態の直列セル６０６は、例えばベル・スピゴット型固体電解質型燃料電池で使用される接続方法を用いて形成することができる。この実施形態では、円筒型単セルの管内を燃料が通過し、外側を空気などが接触するため、第一の電極はアノードに、第二の電極はカソードになる。
【００３４】  上記第一の発明において、平板バイポーラ型集電板の形状はシステムに合わせて変えることができる。例えば、数Ｗから１ｋＷの大きさまで種々の大きさをとることができる。
【００３５】  円筒型単セルは構成材料、管径、長さなどを変えて目的とする電圧、電流に調整することができる。例えば、数Ｗから１ｋＷの大きさまで種々の大きさをとることができる。また、これらの円筒型単セルを複数直並列して、例えば図５および６に示すスタックを形成する場合、これらの単セルの並列および直列個数を種々変化することにより、小型システムから大型システムまで種々の固体電解質型燃料電池スタックを作製することが可能である。
【００３６】  次に第二の発明について説明する。
【００３７】  本発明の第二は、上記の固体電解質型燃料電池スタックを積層した固体電解質型燃料電池スタック構造体である。
【００３８】  このようなスタック構造体の例を図７に示した。図７（Ａ）は、第二の発明の一実施形態を表し、図７（Ｂ）は第二の発明の第二の実施形態を表す。図７（Ａ）は、図５に示したスタックを直列モジュール化したスタック構造体７１４である。また、７（Ｂ）は、図７（Ａ）に示したスタック構造体７１４と同様のスタック構造体７１６を逆向きに配列し、集電板を介して直列に配置した折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体７００を表す。
【００３９】  図７（Ａ）に示されるように、第一の実施形態のスタック構造体７１４は、円筒型単セル７０２を導管７０４の周りに配置し、集電板７１０と集電板７１２を該円筒型単セル７０２に配置したもの（即ち図５と同様のスタック）を、集電板７１０の上部に集電板７１２が接続されるように直列に配置し、積層した構造を有する。本実施形態では、この積層数を調節することにより電圧の調節をすることができる。集電板７１０および７１２の接続は、従来の方法をそのまま使用することができる。例えば、溶接、圧着、ロウ付けのような方法を使用することができる。
【００４０】  図７（Ｂ）の直列スタック構造体７００では、図７（Ａ）に示したスタック構造体７１４と第二のスタック構造体７１６をそれぞれ逆向きに配置し、さらに第三の集電板７０６を設け、この集電板の部分で第一のスタック構造体の第一の電極と第二のスタック構造体の第二の電極を接続する。このようにすることにより、スタック構造体７００は折り返し構造をとることができ、モジュールの小型化が達成される。さらに、図７（Ｂ）のスタック構造体では、スタック構造体７１４と７１６の平板バイポーラ型集電板（７１０，７１２）の部分を絶縁体７０８により接続することができる。この絶縁体を設けることによりスタック構造体７００の構造がより強固になる。また、図７（Ｂ）のスタック構造体では図のように同一の側からリードを取り出すこともできる。ここで、第三の集電板は、第一および第二の集電板と同じ材料を使用することができる。
【００４１】  このような折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体は、上述のようにロウ付けまたは溶射により管状セルと接続部材を接合し、該接続部材と第一または第二の集電板を溶接、圧着またはすりあわせのような機械的精密加工などで接合して形成される。また、折れ曲がり部分の第一および第二の集電板と第三の集電板の接合は、溶接、圧着またはロウ付けのような方法を用いて接合すればよい。
【００４２】  このように、第二の発明の固体電解質型燃料電池スタック構造体は、固体電解質型燃料電池スタックの積層数を変化することにより電圧の調整が可能となる。
【００４３】  また、平板バイポーラ型集電板の形状はシステムに合わせて変えることができる。円筒型単セルは構成材料、管径、長さを変えて目的とする電圧、電流に調整することができる。したがって、これらから構成される固体電解質型燃料電池スタック構造体は、円筒型単セルの本数や直列数、さらには固体電解質型燃料電池スタックの数を変えて目的とする電圧、電流を得ることができる。したがって、小型システムから大型システムまで種々の固体電解質型燃料電池スタック構造体を作製することが可能である。
【００４４】  なお、第二の発明では図５に示す固体電解質型燃料電池スタックを複数積層する例を挙げたが、本発明はこれらに限定されず、例えば図４に示す固体電解質型燃料電池を複数積層した固体電解質型燃料電池構造体であってもよい。また、図６に示す直列セルを１または複数有する固体電解質型燃料電池スタックを複数積層した固体電解質型燃料電池スタック構造体であってもよい。
【００４５】  また、第二の発明の折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体（図７（Ｂ））では、図５に示す固体電解質型燃料電池スタックを複数重ね、かつ折り曲げた構造を示したが、本発明ではこれに限定されず、図４に示した固体電解質型燃料電池、図６に示した直列セルを用いる固体電解質型燃料電池スタックを積層して、折れ曲がり型の直列型固体電解質型燃料電池スタック構造体を形成してもよい。
【００４６】  次に、本発明の固体電解質型燃料電池スタックおよびスタック構造体の製造方法について説明する。
【００４７】  本発明の管状セルは、上述のように支持体に金属を使用することが好ましい。また、該管状セルに接合される接続部材も金属であることが好ましい。平板バイポーラ型集電板にも同様の金属を使用することが好ましい。したがって、本発明の好ましい態様では、金属を接合する従来の技術を用いて、固体電解質型燃料電池、固体電解質型燃料電池スタックおよび固体電解質型燃料電池スタック構造体を製造することができる。
【００４８】  管状セルと接続部材の接合、および、円筒型単セルと集電板を接合する場合の例を図８および図９に示した。本発明の製造方法では、金属製支持体に接続部材を取り付け、この接続部材に集電板を接合する。金属支持体と接続部材の接合は、ロウ付け、溶射、または、すりあわせのような機械的精密加工等の方法をとることができる。また、接続部材と集電板は溶接、圧着またはすりあわせのような機械的精密加工等の方法で接合することができる。
【００４９】  図８の例では、支持体８０１、第一の電極８０２、電解質８０４、第二の電極８０６、および、任意構成要素としての緻密接合部材８０８および絶縁部材８１０を備えた管状セルに、集電板を取り付ける接続部材をロウづけにより取り付けておき、これを溶接により各電極と接合する例を示した。例えば、円筒型単セルと集電板８２０の接合は、まず金属支持体８０１と接続部材８１６をロウ付け部８２０でロウ付けにより接合する。次いで接続部材８１６を集電板８１８と溶接により溶接部８２４で接合する。一方、円筒型単セルと集電板８１４との接合は、第二の電極と接続部材８１２をロウ付けによりロウ付け部８２２で接合する。次いで接続部材８１２と集電板８１４を溶接により溶接部８２６で接合する。
【００５０】  図８には緻密接合部材８０８および絶縁部材８１０を含めた構成を示した。本発明のスタック構造体を製造する場合には緻密接合部材や絶縁部材を設けることが好ましい。
【００５１】  なお、ロウ付けおよび溶接は従来通りの方法をそのまま用いればよい。なお、金属多孔質支持体を接続する場合、ロウが支持体に吸収され過ぎるのを防ぐため、粉体などをロウに混合し、還元雰囲気中で接合することが好ましい。また、本発明においては、溶接の代わりに圧着のような方法をとることができる。圧着も従来通りの方法を用いればよい。ここで、図８では、支持体と第一の電極をそれぞれ設ける例を示したが、本発明はこれに限定されず、支持体自体が第一の電極を兼ねてもよい。即ち、本発明の固体電解質型燃料電池は、図８の支持体８０１が第一の電極８０２となった構造を有していてもよい。
【００５２】  図９は管状セルに溶射で接続部材を取り付けておき、この接続部材を溶接により集電板と接合する例を示した。即ち、支持体９０１、第一の電極９０２、電解質９０４を第二の電極９０６を備えた管状セルに、集電板を取り付ける接続部材９１６を溶射により溶射接合部９３２に取り付けておき、この接続部材を溶接により集電板９１８と溶接部９３４で接合する。一方、円筒型単セルと集電板９１４との接合は、第二の電極９０６と接続部材９１２を溶射により溶射接合部９２８で接合する。次いで接続部材９１２を集電板９１４に溶接により溶接部９３０で接合する。
【００５３】  図９では、緻密接合部材および絶縁部材を使用しない場合を示した。ここで、図９では、支持体と第一の電極をそれぞれ設ける例を示したが、本発明はこれに限定されず、支持体自体が第一の電極を兼ねてもよい。即ち、本発明の固体電解質型燃料電池は、図９の支持体９０１が第一の電極９０２となった構造を有していてもよい。
【００５４】  本発明の固体電解質型燃料電池スタックにおいて、円筒型単セルに金属支持管、金属接続部材を使用し、さらに金属平板バイポーラ型集電板を使用することで、円筒型単セルと集電板との接合に従来からある接合技術を用いることができ、かつセラミックスの接合よりも容易に行うことができる。さらに、円筒型単セルと平板バイポーラ型集電板とを組み合わせた構造により、平板型固体電解質型燃料電池に比べ応力緩和の問題と機械的強度を改善することができる。また、部材に金属材料を使用することにより、軽量化が図られ、出力密度が改善される。
【００５５】  本発明で使用される管状セルは、多孔性金属支持体に第一の電極、電解質および第二の電極などを構成する材料をスラリーコート法、プラズマ溶射法などを用いて各層を順次成膜することにより製造することができる。
【００５６】  以下に、本発明の実施を確認するため、本発明の固体電解質型燃料電池の円筒型単セルと平板バイポーラ型集電板との接合の確認実験を以下のように行った。
【００５７】  試験は、集電板としてのニッケル金属からなる金属管（ニッケル集電板）と円筒型のニッケル多孔質支持体とを接合することにより行った。ニッケル集電板と、ニッケル多孔質支持体をニッケルロウ材により接合した。接合は、ロウが支持体に吸収され過ぎるのを防ぐため、粉体などをロウに混合し、還元雰囲気中で行った。図１０に、ニッケル集電体１００２とニッケル多孔質支持体１００４のロウ材による接合例を示した。接合は良好であり、円筒型単セル、接続部材および集電板から形成される本発明の固体電解質型燃料電池を製作できることが確認できた。
【００５８】  本発明では、複数の円筒型単セルを第一の集電板および第二の集電板の間に接合し、その中心部に導管を有する固体電解質型燃料電池スタック（例えば図５のスタック）を形成する場合にも、上記図８および図９で説明した方法を適用することができる。即ち、まず、導管を挿入できる貫通部と、複数の円筒型単セルを接続するための複数の孔をあらかじめ第一および第二の集電板に設けておき、この複数の孔に円筒型単セルを接続してスタックを形成する。次に、このスタックの集電板の貫通部に導管を通して固体電解質型燃料電池スタックを形成することができる。また、固体電解質型燃料電池スタック構造体を製造する場合も同様に行うことができる。即ち上記のようにスタックを形成し、これを直列に積み重ねてスタック構造体を形成する。最後に、このスタック構造体の集電板の貫通部に導管を通して固体電解質型燃料電池スタック構造体を形成することができる。なお、集電板と導管は接続させてもさせなくともよいが、接続させることで固体電解質型燃料電池スタック構造体の強度を増すことができる。
【００５９】  さらに、上記図７に示したようなの固体電解質型燃料電池スタックを積層した固体電解質型燃料電池スタック構造体における、集電板同士の接続は、従来の方法をそのまま使用することができる。例えば、溶接、圧着、ロウ付けのような方法を使用することができる。
【００６０】  なお、本発明において、管状セル、接続部材、集電板の接合は、気密に行われる。
【００６１】  次に、第三の発明について説明する。第三の発明は、動作温度が５００℃から８００℃である本発明の固体電解質型燃料電池である。
【００６２】  本発明では、低い温度で固体電解質型燃料電池の動作が可能であるため、円筒型単セルの支持体、接続部材、集電板に金属を使用することができる。低温で動作可能な固体電解質型燃料電池は、電解質の開発や該電解質の薄膜化が必要であるが、本発明の固体電解質型燃料電池は、これまでに開発されている低温で動作可能な電解質をそのまま適用することが可能である。
【００６３】  動作温度が５００〜８００℃である固体電解質型燃料電池は、上述の第一の発明または第二の発明と同様の本発明の固体電解質型燃料電池、固体電解質型燃料電池スタックまたは固体電解質型燃料電池スタック構造体と同一の構造を有する。
【００６４】  また、金属支持体としては、ニッケルフェルトを好適に使用することができる。また円筒型単セルは、第一の電極（アノード）にニッケルにサマリアをドープしたセリア、固体電解質にスカンジア安定化ジルコニア（ＳＳＺ）、第二の電極（カソード）に銀とスカンジア安定化ジルコニアを使用することができる。
【００６５】  上述の好ましい材料（即ち、アノ−ドにニッケルにサマリアをドープしたセリア、固体電解質にスカンジア安定化ジルコニア、カソードに銀とスカンジア安定化ジルコニア）を用いて、図４に示したような固体電解質燃料電池を作製し、発電実験を行った。
【００６６】  固体電解質型燃料電池の製造は、支持体として市販のニッケルフェルトを使用し、これに、ニッケルにサマリアをドープしたセリアの混合物をスラリーコート法で成膜して第一の電極を形成した。次に、第一の電極上にスカンジア安定化ジルコニアをプラズマ溶射法により作製した。さらに、この電解質上に銀とスカンジア安定化ジルコニアの混合物をスラリーコート法により成膜して第二の電極を形成した。得られたセルと集電板の接合は、セルの支持体と集電板を接続部材を介してニッケルロウにより高温還元雰囲気下で行った。発電実験は以下のように行った。試験電池を電気炉中に設置して運転温度を制御し、燃料には加湿水素（水蒸気濃度３％）、酸化剤に空気を用いた。電池の出力は４端子法により測定した。
【００６７】  この発電実験で得られた出力特性を図１１に示す。目標とする低温での動作が可能であることを確認した。
【発明の効果】
【００６８】  本発明の円筒型セルと平板バイポーラ型集電板によるスタック構造（図５、６）では、セル数、大きさ（長さ、管径）、平板バイポーラ型集電板の形状を変えることが可能であり、セルを直並列することにより目的とする燃料電池の特性（電圧、電流、出力密度）を製作することが可能である。また、容易に積層構造を製作できる。このため、小型システムにおいても目的とする燃料電池の特性を持つ電池の製作が容易である。
【００６９】  スタック構造に接続部材を使用することで、低い温度での動作が可能となり、５００〜８００℃で動作可能な燃料電池を提供できる。これにより、理論的エネルギー効率や電池寿命の向上が図られる。
【００７０】  円筒型セル構造で金属を支持管や集電板に使用したことにより、平板型より応力緩和の問題と機械的強度を改善することができる。
【００７１】  部材に金属材料を使用したことにより、軽量化が図られ、出力密度が改善される。また、電気的結合がセラミックス部材を使用した時よりも容易である。
【００７２】  本発明の金属系材料系を用いた固体電解質型燃料電池スタックおよびその積層構造を有する固体電解質型燃料電池は軽量化が図られ、出力密度が改善される。また、作動温度も５００〜８００℃で動作可能な燃料電池であり、理論的エネルギー効率や電池寿命の向上が図られる。
【００７３】  以上のように、本発明を、図面を参照して説明したが、これらは例示であり本発明はこれらに限定されない。特許請求に記載された範囲において種々変更が可能であることは、当業者に明らかである。
【図面の簡単な説明】
【図１】  従来の円筒縦縞型固体電解質型燃料電池の概略図である。（Ａ）は円筒の一部を表す斜視図であり、（Ｂ）は円筒の断面図であり、（Ｃ）は燃料電池の外観である。
【図２】  従来の円筒横縞型固体電解質型燃料電池の概略図である。（Ａ）は円筒の一部を表す斜視図であり、（Ｂ）は円筒の断面図であり、（Ｃ）は燃料電池の外観である。
【図３】  従来の平板型（ＭＯＬＢ）固体電解質型燃料電池の概略図である。（Ａ）は平板の内部の一部を示すための切り欠き斜視図であり、（Ｂ）は燃料電池の外観である。
【図４】  本発明の固体電解質型燃料電池の概略図である。
【図５】  本発明の固体電解質型燃料電池スタックの一例を示す概略図である。
【図６】  本発明の固体電解質型燃料電池スタックの一例を示す概略図である。
【図７】  本発明の固体電解質型燃料電池スタック構造体の一例を示す概略図である。（Ａ）は図５のスタックを直列に複数接合した例である。（Ｂ）は図７（Ａ）のスタック構造体を逆向きに並行して並べ、集電板を介して直列に配列した例である。
【図８】  本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セルと集電板の接合例を示す概略図である。
【図９】  本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セルと集電板の別の接合例を示す概略図である。
【図１０】  本発明の固体電解質型燃料電池の円筒形セルと集電板の接合を確認するために多孔性金属支持体と、集電板としての金属を接合した図である。
【図１１】  Ｎｉフェルトを支持体にした固体電解質型燃料電池の、５００℃から８００℃における出力特性を表した図である。
【符号の説明】１００、２００    燃料電池円筒管
１０２、２０６    燃料極
１０４、２０４    電解質
１０６    空気極基体管
１０８、２１０    インターコネクタ
１１０、２１４、３１０    空気（酸素）
１１２、２１２、３０８    燃料（水素）
１２０    円筒縦縞型固体電解質型燃料電池
２０４    空気極
２０８    基体管
２２０    円筒横縞型固体電解質型燃料電池
３００、３２０    平板型（ＭＯＬＢ）固体電解質型燃料電池
３０２    ガスシール
３０４    燃料極／電解質／空気極
３０６    セパレータ
４００    固体電解質型燃料電池
４０２、８０１、９０１    支持体
４０４、５１２、８０２、９０２    第一の電極
４０６、５１０、８０４、９０４    電解質
４０８、５０８、８０６、９０６    第二の電極
４１０、４１２、８１２、８１６、９１２、９３２    接続部材
４１４、５０２、６０２、７１０、８１８、９１８    第一の集電板
４１６、５０４、６０４、７１２、８１４、９１４    第二の集電板
４１８、８０８    緻密接合部材
４２０、８１０    絶縁部材
５００、６００    固体電解質型燃料電池スタック
５０６、７０２    円筒型単セル
５１４、６１０    導管
６０６    直列セル
６０７、６０８、６０９    管状セル
７００    折れ曲がり型の固体電解質型燃料電池スタック構造体
７０６    第三の集電板
７０８    絶縁体
７１４、７１６    固体電解質型燃料電池スタック構造体
８２０、８２２    ロウ付け部
８２４、８２６、９３０、９３４    溶接部
９２８、９１６    溶射接合部
１００２    Ｎｉ集電体
１００４    Ｎｉ多孔質支持体
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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