(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ＮｉとＦｅを含む導電性支持部材と、
前記導電性支持部材と共焼成され、クロマイト系材料とＦｅとを含むインターコネクタと、を備え、
前記導電性支持部材におけるＦｅの平均含有率は、前記インターコネクタにおけるＦｅの平均含有率よりも高く、
前記導電性支持部材におけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏl％より大きく１９ｍｏｌ％以下であり、
前記インターコネクタにおけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏｌ％より大きく７．８ｍｏｌ％以下である、
固体酸化物型燃料電池。
【請求項２】
燃料極と、
空気極と、
前記燃料極及び前記空気極の間に配置される固体電解質層と、を備え、
前記導電性支持部材は、前記インターコネクタの前記燃料極側に電気的に接続されている、
請求項１に記載の固体酸化物型燃料電池。
【請求項３】
前記導電性支持部材は、前記燃料極である、
請求項２に記載の固体酸化物型燃料電池。
【請求項４】
前記燃料極と前記インターコネクタの間に形成される中間層を備え、
前記導電性支持部材は、前記中間層である、
請求項２に記載の固体酸化物型燃料電池。
【請求項５】
燃料極と、空気極と、前記燃料極と前記空気極の間に配置される固体電解質層と、を有する発電部と、
前記発電部と前記インターコネクタとを支持する支持体と、を備え、
前記導電性支持部材は、前記支持体である、
請求項１乃至４のいずれかに記載の固体酸化物型燃料電池。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物型燃料電池に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、支持体と、支持体の一部を露出させるように支持体に巻きつけられた固体電解質層と、固体電解質層と支持体との間に設けられた燃料極と、支持体の露出した部分に形成されるインターコネクタと、を備える固体酸化物型燃料電池が知られている。また、燃料極と、空気極と、燃料極と空気極の間に配置される固体電解質層と、燃料極上に形成されるインターコネクタと、を備える固体酸化物型燃料電池も知られている。
【０００３】
ここで、ランタンクロマイト系セラミックスで構成されるインターコネクタにおいて、ランタン又はクロムの一部をアルカリ土類金属もしくは遷移金属に置換することによって、インターコネクタ自体の導電性を向上させる手法が提案されている（特許文献１参照）。
【先行技術文献】
【特許文献】
【０００４】
【特許文献１】特開平７−１９６３６９号公報
【発明の概要】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
しかしながら、特許文献１の手法では、インターコネクタと支持体又は燃料極（以下、「導電性支持部材」という。）の積層体の電気抵抗率については考慮されていない。
【０００６】
本発明は、この問題点に鑑みてなされたものであり、インターコネクタと導電性支持部材の積層体の電気抵抗率を低減可能な固体酸化物型燃料電池を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００７】
本発明に係る固体酸化物型燃料電池は、ＮｉとＦｅを含む導電性支持部材と、導電性支持部材と共焼成され、クロマイト系材料とＦｅとを含むインターコネクタと、を備える。導電性支持部材におけるＦｅの平均含有率は、インターコネクタにおけるＦｅの平均含有率よりも高い。導電性支持部材におけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏｌ％より大きく１９ｍｏｌ％以下である。インターコネクタにおけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏｌ％より大きく７．８ｍｏｌ％以下である。
【発明の効果】
【０００８】
本発明によれば、インターコネクタと導電性支持部材の積層体の電気抵抗率を低減可能な固体酸化物型燃料電池を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０００９】
【図１】横縞型固体酸化物型燃料電池を示す横断面図である。
【図２】図１のII−II断面図である。
【図３】Ｆｅの含有率の測定方法を説明するための図である。
【図４】中間層７とインターコネクタ８との界面を模式的に示す断面図である。
【発明を実施するための形態】
【００１０】
＜固体酸化物型燃料電池１の構成＞
図１及び図２に示すように、本実施形態に係る横縞型の固体酸化物型燃料電池（以下、「燃料電池」と略称する）１は、支持基板２と、第１固体酸化物型燃料電池セル（以下、「セル」と略称する）セル１１と、第２セル１２と、を備える。第１セル１１及び第２セル１２のそれぞれは、燃料極３、固体電解質層４、バリア層５、空気極６、中間層７、インターコネクタ８、及び集電層９を備える。なお、図１では、説明の便宜上、集電層９は図示されていない。
【００１１】
支持基板２は、扁平かつ一方向（ｚ軸方向）に長い形状である。支持基板２は、多孔質材料で構成されている。支持基板２は、Ｎｉ（ニッケル）を含んでいてもよく、具体的には、Ｎｉ‐Ｙ2Ｏ3（ニッケル‐イットリア）を主成分として含有していてもよい。ニッケルは酸化物（ＮｉＯ）であってもよいが、発電時には、ＮｉＯは水素ガスによってＮｉに還元されてもよい。
【００１２】
なお、本明細書において、「主成分として含有する」とは、その成分を５０重量％以上含有することであってもよく、６０重量％以上、８０重量％以上、又は９０重量％以上含有することであってもよい。また、「主成分として含有する」とは、その成分のみからなる場合も包含する。
【００１３】
図１及び図２に示すように、支持基板２の内部には、流路２１が設けられる。流路２１は、支持基板２の長手方向（ｚ軸方向）に沿って延びている。発電時には、流路２１内に燃料ガスが流され、支持基板２の有する孔を通って、後述の燃料極３へ燃料ガスが供給される。
【００１４】
燃料極３は、支持基板２上に配置され、アノードとして機能する。燃料極３は、燃料極集電層３１と燃料極活性層３２とを有する。燃料極集電層３１は支持基板２上に積層され、燃料極活性層３は燃料極集電層３１上に積層される。燃料極集電層３１の厚みは５０〜５００μｍ程度、燃料極活性層３２の厚みは５〜１００μｍ程度とすることができる。
【００１５】
燃料極集電層３１は、次の式（１）で表される酸化物を含有する。
【００１６】
（ＡＥ1-xＡx）（Ｂ1-y+zＣｙ）Ｏ3…（１）
（ＡＥは少なくとも１種のアルカリ土類金属であり、Ａサイトは、希土類，Ａｌ及びＣｒからなる群から選択される少なくとも１種類の元素を含有し、ＢサイトはＴｉ及びＺｒから選択される少なくとも１種類の元素を含有し、Ｃサイトは、Ｎｂ，Ｖ，Ｍｎ，Ｃｒ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ及びＡｌからなる群から選択される少なくとも１種類の元素を含有し、０≦ｘ≦０．３，０≦ｙ≦０．２２，−０．１≦ｚ≦０．１である。）
また、燃料極集電層３１は、式（１）で表される酸化物以外の成分を含有してもよく、例えばニッケルを含有していてもよい。ニッケルは、酸化物（ＮｉＯ）であってもよいが、発電時には、ＮｉＯはＮｉに還元されてもよい。
【００１７】
なお、燃料極集電層３１は、Ｆｅ（鉄）を含有していてもよい。燃料極集電層３１は、Ｆｅを酸化物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、またはそれらの混合物）として含有していてもよい。燃料極集電層３１におけるＦｅの平均含有率については後述する。
【００１８】
燃料極活性層３２は、燃料極集電層３１の上において、燃料極集電層３１よりも狭い範囲に設けられる。つまり、燃料極集電層３１の一部は、燃料極活性層３２から露出している。燃料極活性層３２はＺｒ（ジルコニウム）を含有してもよい。燃料極活性層３２を構成する材料としては、例えば、Ｎｉ−ＹＳＺ（イットリア安定化ジルコニア）及びＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）等が挙げられる。
【００１９】
図２に示すように、第１セル１１の固体電解質層４は、燃料極活性層３２の全面を覆うように設けられる。第２セル１２の固体電解質層４は、燃料極活性層３２の第１セル側端部から第１セル１１のインターコネクタ８までを覆っている。また、第２セル１２の固体電解質層４は、支持基板２のうち第１及び第２セル１１，１２の燃料極集電層３１から露出している部分を覆っている。固体電解質層４は、燃料極活性層３２及びバリア層５と共焼成されていることが好ましい。
【００２０】
固体電解質層４は、ジルコニア（ＺｒＯ2）を主成分として含むことができる。固体電解質層４は、例えば、３ＹＳＺ、８ＹＳＺ等のイットリア安定化ジルコニアやＳｃＳＺ（スカンジア安定化ジルコニア）等のジルコニア系材料によって構成することができる。
【００２１】
バリア層５は、固体電解質層４上に設けられる。バリア層５は、固体電解質層４と共焼成されていることが好ましい。バリア層５は、希土類元素を含有するセリア（ＣｅＯ2）系材料を主成分として含むことができる。バリア層５は、例えば、ＧＤＣ（（Ｃｅ,Ｇｄ）Ｏ2：ガドリニウムドープセリア）、ＳＤＣ（（Ｃｅ, Ｓｍ）Ｏ2：サマリウムドープセリア）等によって構成することができる。
【００２２】
空気極６は、バリア層５上に、バリア層５の外縁を越えないように配置される。空気極６は、例えば、ランタン含有ペロブスカイト型複合酸化物を主成分として含有してもよい。ランタン含有ペロブスカイト型複合酸化物としては、具体的には、ＬＳＣＦ（ランタンストロンチウムコバルトフェライト）、ランタンマンガナイト、ランタンコバルタイト、ランタンフェライトが挙げられる。また、ランタン含有ペロブスカイト型複合酸化物には、ストロンチウム、カルシウム、クロム、コバルト、鉄、ニッケル、アルミニウム等がドープされていてもよい。
【００２３】
中間層７は、燃料極集電層３１上に形成される。中間層７（導電性支持部材の一例）は、クロマイト系材料及びＮｉを含有する。中間層７に含有されるクロマイト系材料は、インターコネクタ８に含有されるクロマイト系材料と同一でなくてもよい。
【００２４】
なお、クロマイト系材料とは、クロマイト系ペロブスカイト型酸化物とも称される複合酸化物である。クロマイト系材料の組成は、次の一般式（２）で表すことができる。
【００２５】
Ｌｎ1-xＡxＣｒ1-y-zＢyＯ3…（２）
（式（２）中、ＬｎはＹ及びランタノイド（Ｌａ，Ｃｅ，Ｅｕ，Ｓｍ，Ｙｂ，Ｇｄなど）からなる群より選択される少なくとも１種類の元素であり、ＡはＣａ，Ｓｒ及びＢａからなる群より選択される少なくとも１種類の元素を含有し、Ｂは、Ｔｉ，Ｖ，Ｍｎ，Ｆｅ，Ｃｏ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ｚｎ，Ｍｇ及びＡｌからなる群より選択される少なくとも１種類の元素を含有し、０．０２５≦ｘ≦０．３、０≦ｙ≦０．２２、０≦ｚ≦０．１５である。）
ここで、中間層７は、Ｆｅ（鉄）を含有している。中間層７は、Ｆｅを酸化物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、またはそれらの混合物）として含有していてもよい。中間層７におけるＦｅの平均含有率については後述する。
【００２６】
第１セル１１のインターコネクタ８は、図２に示すように、第１セル１１の中間層７上に配置される。第１セル１１のインターコネクタ８は、第１及び第２セル１１，１２それぞれの固体電解質層４に連結されている。インターコネクタ８は緻密であることが好ましく、インターコネクタ８の相対密度は９５％以上であることが好ましい。
【００２７】
インターコネクタ８は、クロマイト系材料を主成分として含有する。インターコネクタ８に含有されるクロマイト系材料は、中間層７に含有されるクロマイト系材料と同一でなくてもよい。クロマイト系材料の組成は、上記一般式（２）で表される通りである。
【００２８】
ここで、インターコネクタ８は、Ｆｅ（鉄）を含有している。インターコネクタ８は、Ｆｅを酸化物（ＦｅＯ、Ｆｅ2Ｏ3、Ｆｅ3Ｏ4、またはそれらの混合物）として含有していてもよい。インターコネクタ８におけるＦｅの平均含有率については後述する。
【００２９】
なお、燃料極３、中間層７及びインターコネクタ８は、共焼成されていることが好ましい。
【００３０】
集電層９は、第１セル１１のインターコネクタ８と第２セル１２とを電気的に接続するように配置される。具体的には、集電層９は、第２セル１２の空気極６と第１セル１１のインターコネクタ８とに連結されている。これによって、支持基板２の長手方向（ｚ軸方向）において第１及び第２セル１１，１２が電気的に接続される。
【００３１】
なお、燃料電池１の各部の寸法は、具体的には、以下のように設定可能である。
【００３２】
支持基板２の幅Ｄ１                        ：１〜１０ｃｍ
支持基板２の厚みＤ２                      ：１〜１０ｍｍ
支持基板２の長さＤ３                      ：５〜５０ｃｍ
支持基板２の外面から流路２１までの距離Ｄ４：０．１〜４ｍｍ
固体電解質層４の厚み                      ：３〜５０μｍ
バリア層５の厚み                          ：３〜５０μｍ
空気極６の厚み                            ：１０〜１００μｍ
中間層７の厚み                            ：１〜１００μｍ
インターコネクタ８の厚み                  ：１０〜１００μｍ
集電層９の厚み                            ：５０〜５００μｍ
ただし、本発明はこれらの数値に限定されない。
【００３３】
＜Ｆｅの含有率＞
図３は、燃料極集電層３１、中間層７およびインターコネクタ８におけるＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒのモル分率の一例を示すグラフである。なお、図３では、スポットＡからスポットＦまでの６スポットにおけるモル分率が厚み方向（ｙ軸方向）において順次示されている。
【００３４】
各層におけるＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒの含有率は、各層の断面における任意の視野内でＥＤＳ（エネルギー分散型Ｘ線分光法：Energy Dispersive x-ray Spectroscopy）を用いたスポット分析によって取得できる。また、各層におけるＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒの平均含有率は、１つの視野内の複数スポットにおけるＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒの含有率の平均値であってもよいし、複数の視野それぞれの１又は複数スポットにおけるＦｅ，Ｎｉ，Ｃｒの含有率の平均値であってもよい。なお、本実施形態において各成分の含有率について述べる場合、燃料極集電層３１、中間層７およびインターコネクタ８は還元雰囲気に曝されているものとする。
【００３５】
まず、図３に示されるように、中間層７におけるＦｅの平均含有率は、インターコネクタ８におけるＦｅの平均含有率よりも高いことが好ましい。また、中間層７におけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏｌ％より大きく１９ｍｏｌ％以下であることが好ましく、インターコネクタ８におけるＦｅの平均含有率は、０ｍｏｌ％より大きく７．８ｍｏｌ％以下であることが好ましい。これによって、中間層７とインターコネクタ８の積層体の電気抵抗率を低減させることができる。これは、中間層７及びインターコネクタ８の各々にＦｅを含有させることで、緻密質のインターコネクタ８と多孔質の中間層７との間の抵抗が低減され、すなわち、両者の接続性が良好になると共に、共焼結時の緻密化が相乗的に促進される効果によるものと考えられる。
【００３６】
なお、図３に示すように、中間層７において、Ｆｅの含有率は、Ｎｉ及びＣｒそれぞれの含有率よりも低い。また、インターコネクタ８において、Ｆｅの含有率は、Ｃｒの含有率よりも低い。
【００３７】
＜中間層７とインターコネクタ８との界面における微構造＞
次に、中間層７とインターコネクタ８との界面における微構造について、図面を参照しながら説明する。図４は、中間層７とインターコネクタ８との界面を模式的に示す断面図である。
【００３８】
図４に示すように、中間層７とインターコネクタ８との間には複数の気孔が形成されている。そのため、中間層７とインターコネクタ８との界面Ｐは、中間層７とインターコネクタ８とが断続的に接合することによって形成される。具体的に、図４に示す例では、界面Ｐには、中間層７とインターコネクタ８が接合することによって規定される５つの実界面Ｐａ１〜Ｐａ５と、５つの実界面Ｐａ１〜Ｐａ５どうしを直線的に繋ぐことによって規定される４つの仮想界面Ｐｂ１〜Ｐｂ４とが含まれている。
【００３９】
ここで、界面Ｐにおいて中間層７とインターコネクタ８とが接合する長さの割合（以下、「接合割合Ｗ」と称する。）は、２０％以上８５％以下であることが好ましい。接合割合Ｗは、界面Ｐの長さに対する全実界面Ｐａの合計長さの比率、又は、界面Ｐにおける実界面Ｐａの占有率と言い換えることができる。
【００４０】
従って、図４に示す例における接合割合Ｗは、以下の式（３）に基づいて算出することができる。式（３）において、Ａ１〜Ａ５は５つの実界面Ｐａ１〜Ｐａ５の長さであり、Ｂ１〜Ｂ４は４つの仮想界面Ｐｂ１〜Ｐｂ４の長さである。
【００４１】
Ｗ＝(A1+A2+A3+A4+A5)×100/(A1+A2+A3+A4+A5+B1+B2+B3+B4)…(３)
なお、Ａ１〜Ａ５及びＢ１〜Ｂ４は、電子顕微鏡（ＳＥＭ或いはＦＥ−ＳＥＭ）画像上において、５つの実界面Ｐａ１〜Ｐａ５及び４つの仮想界面Ｐｂ１〜Ｐｂ４の長さを実測することによって取得できる。このような微構造の数値化は、例えば、ＭＶＴｅｃ社（ドイツ）製の画像解析ソフトＨＡＬＣＯＮによるＳＥＭ画像の解析によって実行可能である。このような解析は、複数視野（例えば、１０視野）の電子顕微鏡画像について実行されてもよく、この場合は、複数視野の電子顕微鏡画像それぞれにおける実測値の相加平均値を接合割合Ｗとすればよい。
【００４２】
また、接合割合Ｗを算出する場合には、界面Ｐの全長について解析する必要はなく、界面Ｐの一部について解析すればよいが、３００μｍ以上の長さの界面Ｐについて解析することが好ましい。
【００４３】
また、接合割合Ｗは、界面Ｐにおける中間層７とインターコネクタ８との微構造を定量的に示す指標であり、中間層７及びインターコネクタ８それぞれにおける緻密度（すなわち、充填率）とは異なる概念である。
【００４４】
また、接合割合Ｗは、中間層７及びインターコネクタ８を構成する材料の種類や平均粒径だけでなく、中間層７とインターコネクタ８を共焼成する際の焼成条件などを制御することによって調整可能である。
【００４５】
＜燃料電池１の製造方法＞
次に、燃料電池１の製造方法の一例について説明する。
【００４６】
まず、支持基板２の材料を押出成形機により成形し、乾燥させる。
【００４７】
次に、式（１）で表される酸化物とＮｉＯとをポットを用いて混合することによって、燃料極集電層材料のスラリーを作製する。この際、還元時にＮｉ：式（１）で表される酸化物の比が４０vol%：６０vol%となるようにＮｉＯの添加量を調整する。
【００４８】
また、燃料極活性層３２の材料をポットで混合することによってスラリーを作製する。
【００４９】
次に、燃料極集電層３１のスラリーと燃料極活性層３２のスラリーとを支持基板２の材料上に順次スクリーン印刷する。この際、中間層７及びインターコネクタ８を形成するために燃料極集電層３１の一部を燃料極活性層３２から露出させておく。
【００５０】
次に、固体電解質層４のジルコニア系材料をポットで混合ことによってスラリーを作製し、バリア層５のセリア系材料をポットで混合することによってスラリーを作製する。
【００５１】
次に、中間層７のクロマイト系材料、ＮｉＯ粉末及びＦｅ2Ｏ3粉末をポットで混合ことによってスラリーを作製し、インターコネクタ８のクロマイト系材料及びＦｅ2Ｏ3粉末をポットで混合ことによってスラリーを作製する。この際、中間層７におけるＦｅの平均含有率が１９ｍｏｌ％以下になるようにＦｅ2Ｏ3粉末の添加量を調整し、インターコネクタ８におけるＦｅの平均含有率が７．８ｍｏｌ％以下になるようにＦｅ2Ｏ3粉末の添加量を調整する。
【００５２】
次に、燃料極集電層３１の材料の表面に中間層７のスラリーとインターコネクタ８のスラリーとを順次スクリーン印刷して乾燥させる。
【００５３】
次に、燃料極活性層３２の材料の表面に固体電解質層４およびバリア層５の材料を順次ディップ形成する。この際、固体電解質層４の端部をインターコネクタ７上に重ねる。
【００５４】
次に、以上の積層体を共焼成する。
【００５５】
次に、共焼成によって形成された固体電解質層４上に空気極８の材料を塗布し、空気極８の材料を焼成する。
【００５６】
＜その他の実施形態＞
（Ａ）上記実施形態では、燃料電池として横縞型を挙げた。すなわち、燃料電池１においては、１個の支持基板２上に、２個以上のセルが設けられ、インターコネクタ８は、１個の支持基板２上に設けられた２つのセル間を電気的に接続するように配置される。
ただし、本発明は、横縞型に限らず、縦縞型、平板型、円筒型等の種々のＳＯＦＣに適用可能である。
縦縞型のＳＯＦＣについて、簡単に説明する。縦縞型のＳＯＦＣのセルは、支持体（導電性支持部材の一例）と、支持体上に形成される発電部（燃料極、固体電解質層及び空気極を含む）と、支持体上に形成され、かつ、他の燃料電池セルの発電部に接続されるインターコネクタと、を備える。このような縦縞型のＳＯＦＣのセルにおいて、支持基板は１９ｍｏｌ％以下のＦｅを含有し、インターコネクタは７．８ｍｏｌ％以下のＦｅを含有することが好ましい。なお、必要に応じて、インターコネクタと支持体との間に中間層が形成されてもよい。この場合には、中間層が１９ｍｏｌ％以下のＦｅを含有することが好ましい。
【００５７】
（Ｂ）上記実施形態では、導電性支持部材の一例として、燃料極集電層３１とインターコネクタ８との間に形成される中間層７を例に挙げて説明したが、これに限られるものではない。中間層７が形成されない場合には、燃料極集電層３１が導電性支持部材として機能することができる。この場合、燃料極集電層３１は１９ｍｏｌ％以下のＦｅを含有し、インターコネクタは７．８ｍｏｌ％以下のＦｅを含有することが好ましい。これによって、緻密質のインターコネクタ８と多孔質の燃料極集電層３１との間の抵抗が低減される。
【００５８】
（Ｃ）また、本発明は、燃料極支持型の燃料電池に適用可能である。具体的には、燃料電池は、燃料極集電層を支持基板として備えることができる。燃料極活性層及びその他の構成要素は、燃料極集電層上に配置される。支持基板としての燃料極集電層は、他の層と比べて、比較的大きな厚みを有する。支持基板としての燃料極集電層の厚みは、具体的な値に限定されるものではないが、上述の支持基板の寸法が適用可能である。
【実施例】
【００５９】
（サンプルの作製）
〈サンプルNo.1〜No.１８〉
以下のようにして、サンプルNo.1〜No.１８を作製した。
【００６０】
まず、ＮｉＯ粉末と８ＹＳＺと有機バインダーと溶媒とを混合したスラリーを作製し、燃料極集電層用シートを形成した。
【００６１】
次に、ランタンクロマイトとＮｉＯ粉末とＦｅ2Ｏ3粉末とを混合したスラリーを作製し、中間層用シートを形成した。この際、Ｆｅ2Ｏ3粉末の添加量を調整することによって、表１に示すように、中間層におけるＦｅの平均含有量を調整した。ただし、サンプルNo.１０では、Ｆｅ2Ｏ3粉末を添加することなく、ランタンクロマイトとＮｉＯ粉末とを混合したスラリーから中間層用シートを形成した。
【００６２】
次に、ランタンクロマイトとＦｅ2Ｏ3粉末とを混合したスラリーを作製し、インターコネクタ用シートを形成した。この際、Ｆｅ2Ｏ3粉末の添加量を調整することによって、表１に示すように、インターコネクタにおけるＦｅの平均含有量を調整した。ただし、サンプルNo.１では、Ｆｅ2Ｏ3粉末を添加することなく、ランタンクロマイトのスラリーからインターコネクタ用シートを形成した。
【００６３】
次に、燃料極集電層用シート、中間層用シート及びインターコネクタ用シートを貼り付けて、１４００℃で２時間共焼成した。この際、中間層への造孔材添加量と焼成条件を調整することによって、表１に示すように、インターコネクタと中間層との界面における接合割合を調整した。なお、表１では、インターコネクタは“IC”と表記されている。
【００６４】
（Ｆｅ含有量）
各サンプルの断面をＥＤＳでスポット分析することによって、燃料極、中間層及びインターコネクタにおけるＦｅの平均含有量を取得した。中間層及びインターコネクタにおけるＦｅの平均含有量を表１にまとめて示す。
【００６５】
（面積抵抗）
各サンプルについて、インターコネクタと中間層との積層体の面積抵抗（Ω・ｃｍ2）を測定した。具体的には、まず、各サンプルを８００℃のヒータ内に配置して、インターコネクタ側に空気を導入し、燃料極側に水素を導入した。次に、インターコネクタおよび燃料極のそれぞれにＰｔ台座を当接させて、２本のＰｔ線（電位線と電流線）から各サンプルに定電流を流した。このときの電圧値を面積抵抗に変換した。積層体の面積抵抗値を表１にまとめて示す。
【００６６】
（接合割合）
各サンプルについて、インターコネクタと中間層との界面における接合割合を測定した。具体的には、画像解析ソフトを使用して、インターコネクタと中間層の界面付近の断面を示すＳＥＭ写真において、５００μｍ長さの界面におけるインターコネクタと中間層との接合割合（実界面の合計長さ/５００μｍ）を取得した。インターコネクタと中間層との接合割合を表１にまとめて示す。
【００６７】
（界面における剥離）
各サンプルについて、インターコネクタと中間層との界面の断面を顕微鏡で視認することによって、界面における剥離の有無を観察した。界面における剥離の有無を表１にまとめて示す。
【００６８】
【表１】
0005296939.tif 000002
【００６９】
表１に示すように、インターコネクタにおけるＦｅの平均含有率を０ｍｏｌ％より大きく７．８ｍｏｌ％以下とし、かつ、中間層におけるＦｅの平均含有率を０ｍｏｌ％より大きく１９ｍｏｌ％以下とすることによって、６Ω・ｃｍ2以下の良好な面積抵抗を得られることがわかった。
【００７０】
また、表１に示すように、インターコネクタと中間層との接合割合を２０％〜８５％に制御することによって、界面における剥離を抑制できることが確認された。
【符号の説明】
【００７１】
１    横縞型固体酸化物型燃料電池
２    支持基板
３１  燃料極集電層
３２  燃料極活性層
４    固体電解質層
５    バリア層
６    空気極
７    中間層
８    インターコネクタ
９    集電層
１１  第１セル
１２  第２セル
２１  流路
【図１】
0005296939.tif 000003
【図２】
0005296939.tif 000004
【図３】
0005296939.tif 000005
【図４】
0005296939.tif 000006