(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
エポキシ樹脂（Ａ）と、
フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）と、
無機充填剤（Ｃ）と、
硬化促進剤（Ｄ）と、
を含む半導体封止用樹脂組成物であって、
前記エポキシ樹脂（Ａ）が、下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を前記エポキシ樹脂（Ａ）全体に対して１０重量％以上含み、
前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）が、下記一般式（５）で表される化合物を前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）全体に対して１０重量％以上含み、
前記無機充填剤（Ｃ）を前記半導体封止用樹脂組成物全体に対して８０重量％以上９２重量％以下含み、
前記半導体封止用樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下であることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。
（化１）
0005321057.tif 000043
（ただし、上記一般式（１）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ａは０〜１０、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
（化５）
0005321057.tif 000044
（ただし、上記一般式（５）において、Ｒ３は炭素数１〜４の炭化水素基を表し、それらは互いに同じであっても異なっていても良い。ｄは０〜２の整数である。ｋの平均値は０又は８以下である。）
【請求項２】
前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、フェノール類、アルデヒド類、下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）とを共縮合して得られたフェノール樹脂類をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化２）
0005321057.tif 000045
（ただし、上記一般式（２）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。ａは０〜１０の整数である。）
【請求項３】
前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、下記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項１又は請求項２に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化３）
0005321057.tif 000046
（ただし、上記一般式（３）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
【請求項４】
前記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂が、下記一般式（４）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする請求項３に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化４）
0005321057.tif 000047
（ただし、上記一般式（４）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
【請求項５】
前記硬化促進剤（Ｄ）が、下記一般式（６）で表される化合物、下記一般式（７）で表される化合物、下記一般式（８）で表される化合物及び下記一般式（９）で表される化合物から選ばれる少なくとも１つであることを特徴とする請求項１ないし請求項４のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化６）
0005321057.tif 000048
（ただし、上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は芳香族基又はアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の整数、ｚは０〜３の整数であり、かつｘ＝ｙである。）
（化７）
0005321057.tif 000049
（ただし、上記一般式（７）において、Ｘ１は炭素数１〜３のアルキル基、Ｙ１はヒドロキシル基を表す。ｅ、ｆは０〜３の整数である。）
（化８）
0005321057.tif 000050
（ただし、上記一般式（８）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１１とＲ１２が結合して環状構造となっていてもよい。）
（化９）
0005321057.tif 000051
（ただし、上記一般式（９）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ、芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｘ２は、基Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。式中Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｘ２及びＸ３は互いに同一でも異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）
【請求項６】
更にシランカップリング剤（Ｅ）と、芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）を含むことを特徴とする請求項１ないし請求項５のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項７】
前記化合物（Ｆ）は、芳香環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする請求項６に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項８】
前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする請求項６に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項９】
前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする請求項６に記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１０】
前記化合物（Ｆ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする請求項６ないし請求項９のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１１】
前記シランカップリング剤（Ｅ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする請求項６ないし請求項１０のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１２】
前記無機充填剤（Ｃ）を当該樹脂組成物全体の８０重量％以上９２重量％以下含むことを特徴とする請求項１ないし請求項１１のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
【請求項１３】
請求項１ないし請求項１２のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物の硬化物により半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、半導体封止用樹脂組成物及び半導体装置に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
近年、集積回路（ＩＣ）、大規模集積回路（ＬＳＩ）、超大規模集積回路（ＶＬＳＩ）等の電子部品や半導体装置の高密度化、高集積化に伴い、それらの実装方式は、挿入実装から表面実装に移り変わりつつある。それに伴い、リードフレームの多ピン化及びリードの狭ピッチ化が要求されており、小型・軽量でかつ多ピン化に対応できる表面実装型のＱＦＰ（Ｑｕａｄ  Ｆｌａｔ  Ｐａｃｋａｇｅ）等が各種の半導体装置に用いられている。そしてその半導体装置は、生産性、コスト、信頼性等のバランスに優れることからエポキシ樹脂組成物を用いて封止されるのが主流となっている。【０００３】
これら半導体封止用エポキシ樹脂組成物には難燃性が要求されており、そのために主成分とは別に難燃性付与成分として、テトラブロモビスフェノールＡ型エポキシ樹脂やブロム化フェノールノボラック型エポキシ樹脂等のブロム化エポキシ樹脂と酸化アンチモンとが組み合わされて配合されていた。
しかしながら、近年、環境保護の観点からダイオキシン類似化合物が発生する危惧のある含ハロゲン化合物や毒性の高いアンチモン化合物の使用を規制する動きが高まっている。このため、半導体封止用組成物に関しては、上述のブロム化エポキシ樹脂をはじめとするハロゲン化合物や酸化アンチモンを使用することなしに難燃性を達成させる技術が検討されるようになった。また、半導体装置を１５０〜２００℃での高温で長時間保管すると、難燃剤である臭素原子やアンチモン化合物は半導体素子の抵抗値増加や金線の断線を引き起こすことが知られている。この観点からも臭素系難燃剤やアンチモン化合物を使用しない高温保管特性に優れる半導体封止用エポキシ樹脂組成物の開発が求められている。こうした中、臭素系難燃剤やアンチモン化合物代替の水酸化アルミニウムや水酸化マグネシウム等の金属酸化物の難燃剤が使用されてきているが、溶融樹脂粘度の増加や耐半田性の低下という課題があった。
上記のような状況から、難燃性付与剤を添加せずとも良好な難燃性が得られる半導体エポキシ樹脂組成物として、ビフェニルアラルキル骨格を有するエポキシ樹脂を用いたエポキシ樹脂組成物が提案されている（例えば、特許文献１、２参照。）。これらのエポキシ樹脂組成物は、低吸水性、熱時低弾性率、高接着性で、難燃性に優れ、信頼性の高い半導体装置を得ることができるものの、これらの樹脂の製造には、コストがかかるという難点があった。【０００４】
【特許文献１】特開２００４−２０３９１１号公報
【特許文献２】特開２００４−１５５８４１号公報
【発明の開示】
【０００５】
本発明は、上記事情に鑑みてなされたものであり、その目的は、臭素系難燃剤、アンチモン化合物を使用せずに、低コストながらも耐燃性に優れ、加湿処理後の耐半田性も良好な半導体封止用エポキシ樹脂組成物及びその硬化物により半導体素子を封止してなる半導体装置を提供することにある。
【０００６】
本発明は、
［１］エポキシ樹脂（Ａ）と、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）と、無機充填剤（Ｃ）と、硬化促進剤（Ｄ）と、を含む半導体封止用樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が、下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を前記エポキシ樹脂全体に対して１０重量％以上含み、前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）が、下記一般式（５）で表される化合物を前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）全体に対して１０重量％以上含み、前記無機充填剤（Ｃ）を前記半導体封止用樹脂組成物全体に対して８０重量％以上９２重量％以下含み、前記半導体封止用樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下であることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物、
【０００７】
（化１）
0005321057.tif 000002
（ただし、上記一般式（１）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ａは０〜１０、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
【０００８】
［２］  前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、フェノール類、アルデヒド類、下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）とを共縮合して得られたフェノール樹脂類をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂であることを特徴とする前記第［１］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
【０００９】
（化２）
0005321057.tif 000003
（ただし、上記一般式（２）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。ａは０〜１０の整数である。）
【００１０】
［３］  前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、下記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする前記第［１］項又は前記第［２］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
【００１１】
（化３）
0005321057.tif 000004
（ただし、上記一般式（３）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
【００１２】
［４］  前記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂が、下記一般式（４）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする前記第［３］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
（化４）
0005321057.tif 000005
（ただし、上記一般式（４）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
【００１３】
［５］  前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）が下記一般式（５）で表される化合物であることを特徴とする前記第［１］項ないし前記第［４］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
【００１４】
（化５）
0005321057.tif 000006
（ただし、上記一般式（５）において、Ｒ３は炭素数１〜４の炭化水素基を表し、それらは互いに同じであっても異なっていても良い。ｄは０〜２の整数である。ｋの平均値は０又は８以下である。）
【００１５】
［６］  前記硬化促進剤（Ｄ）が、下記一般式（６）で表される化合物、下記一般式（７）で表される化合物、下記一般式（８）で表される化合物及び下記一般式（９）で表される化合物から選ばれる少なくとも１つであることを特徴とする前記第［１］項ないし前記第［５］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
【００１６】
（化６）
0005321057.tif 000007
（ただし、上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は芳香族基又はアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の整数、ｚは０〜３の整数であり、かつｘ＝ｙである。）
【００１７】
（化７）
0005321057.tif 000008
（ただし、上記一般式（７）において、Ｘ１は炭素数１〜３のアルキル基、Ｙ１はヒドロキシル基を表す。ｅ、ｆは０〜３の整数である。）
【００１８】
（化８）
0005321057.tif 000009
（ただし、上記一般式（８）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１１とＲ１２が結合して環状構造となっていてもよい。）
【００１９】
（化９）
0005321057.tif 000010
（ただし、上記一般式（９）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ、芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｘ２は、基Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。式中Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｘ２及びＸ３は互いに同一でも異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）
【００２０】
［７］更にシランカップリング剤（Ｅ）と、芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）を含むことを特徴とする前記第［１］項ないし前記第［６］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
［８］前記化合物（Ｆ）は、芳香環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする前記第［７］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
［９］前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする前記第［７］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
［１０］前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする前記第［７］項に記載の半導体封止用樹脂組成物、
［１１］前記化合物（Ｆ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする前記第［７］項ないし前記第［１０］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
［１２］前記シランカップリング剤（Ｅ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする前記第［７］項ないし前記第［１１］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
［１３］前記無機充填剤（Ｃ）を当該樹脂組成物全体の８０重量％以上９２重量％以下含むことを特徴とする前記第［１］項ないし前記第［１２］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物、
［１４］前記第［１］項ないし前記第［１３］項のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物の硬化物により半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置、
である。
【００２１】
本発明に従うと、臭素系難燃剤、アンチモン化合物を使用せずに、低コストながらも耐燃性に優れ、加湿処理後の耐半田性も良好な半導体封止用エポキシ樹脂組成物及び半導体装置を得ることができる。
【００２２】
本発明に従うと、低コストながらも耐燃性、加湿処理後の耐半田性に優れたエポキシ樹脂組成物を得ることができるため、表面実装型半導体装置用として好適である。
【図面の簡単な説明】
【００２３】
上述した目的、およびその他の目的、特徴および利点は、以下に述べる好適な実施の形態、およびそれに付随する以下の図面によってさらに明らかになる。【００２４】
【図１】本発明に係るエポキシ樹脂組成物を用いた半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
本発明は、エポキシ樹脂（Ａ）と、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）と、無機充填剤（Ｃ）と、硬化促進剤（Ｄ）と、を含む半導体封止用樹脂組成物であって、前記エポキシ樹脂（Ａ）が下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を含み、前記半導体封止用樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下であることにより、低コストながらも耐燃性に優れ、加湿処理後の耐半田性も良好なエポキシ樹脂組成物が得られるものである。
以下、各成分について詳細に説明する。【００２６】
本発明では、エポキシ樹脂（Ａ）として下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を用いる。該エポキシ樹脂（ａ１）は、分子内に芳香族環炭素が多く、これを用いたエポキシ樹脂組成物の硬化物は耐燃性に優れ、吸水率が低くなるという特徴を有している。また、下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）におけるｍとｎとの比率ｍ／ｎとしては、１／１０〜１／１であることが好ましく、１／９〜１／２であることがより好ましい。ｍ／ｎが上記範囲内であると、耐燃性向上効果を得ることができる。また、上記範囲内であれば、樹脂粘度が高くなることによる樹脂組成物の流動性の低下を引き起こす恐れが少ない。【００２７】
（化１）
0005321057.tif 000011
（ただし、上記一般式（１）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ａは０〜１０、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）【００２８】
本発明で用いられる一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）としては、特に限定するものではないが、例えば、下記一般式（４）で表される構造を有するエポキシ樹脂、下記一般式（１０）で表される構造を有するエポキシ樹脂、下記一般式（１１）で表される構造を有するエポキシ樹脂、下記一般式（１２）で表される構造を有するエポキシ樹脂等が挙げられる。耐燃性の観点からは、一般式（１）におけるＡｒがナフタレン環である下記一般式（４）で表される構造を有するエポキシ樹脂、下記一般式（１１）で表される構造を有するエポキシ樹脂がより好ましい。【００２９】
（化４）
0005321057.tif 000012
（ただし、上記一般式（４）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）【００３０】
（化１０）
0005321057.tif 000013
（ただし、上記一般式（１０）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｃは０〜３、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）【００３１】
（化１１）
0005321057.tif 000014
（ただし、上記一般式（１１）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）【００３２】
（化１２）
0005321057.tif 000015
（ただし、上記一般式（１２）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｃは０〜３、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）【００３３】
本発明で用いられる一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）は、フェノール類、アルデヒド類、下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）を共縮合して得られたフェノール樹脂類をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化することにより得ることができる。下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）は、芳香族環にＷ１Ｒ２（Ｗ１はＯ原子又はＳ原子、Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基）が結合している点を特徴とするものである。Ｗ１Ｒ２が結合していることで下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）は極性を有し、これにより反応性が向上するため、フェノール類、アルデヒド類からなるノボラック樹脂の構造中に該化合物（Ｇ）の構造を導入することができるものである。該エポキシ樹脂（ａ１）は、同様に耐燃性に優れ、低吸水性であるビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂よりも原料コストが安く、原料も入手し易いといった利点があるため、低コストで製造又は入手することができるものである。【００３４】
（化２）
0005321057.tif 000016
（ただし、上記一般式（２）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。ａは０〜１０の整数である。）【００３５】
エポキシ樹脂（ａ１）の製造に用いられるフェノール類としては、特に限定されるものではないが、例えば、フェノール、ｏ−クレゾール、ｐ−クレゾール、ｍ−クレゾール、ブチルフェノール、キシレノール、ノニルフェノール、１−ナフトール、２−ナフトール等通常のフェノール系樹脂の合成に用いられるフェノール系化合物が挙げられ、これらは、１種類を単独で用いても、２種類以上を併用してもよい。【００３６】
エポキシ樹脂（ａ１）の製造に用いられるアルデヒド類としては、特に限定されるものではないが、例えば、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド、サリチルアルデヒド等フェノール系樹脂の合成に用いられるアルデヒド類が挙げられ、これらは、１種類を単独で用いても、２種類以上を併用してもよい。【００３７】
エポキシ樹脂（ａ１）の製造に用いられる一般式（２）で表される化合物（Ｇ）としては、一般式（２）の構造であれば特に限定されるものではないが、例えば、メトキシベンゼン、エトキシベンゼン、メチルフェニルスルフィド、エチルフェニルスルフィド、メトキシナフタレン、エトキシナフタレン、メチルナフチルスルフィド、エチルナフチルスルフィド等が挙げられる。これらの中でも、耐燃性、低吸水性等を考慮すると、下記式（１３）で表される化合物が好ましく、下記式（１４）で表されるメトキシナフタレン化合物がより好ましい。【００３８】
（化１３）
0005321057.tif 000017
（ただし、上記一般式（１３）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。ｂは０〜５の整数である。）【００３９】
（化１４）
0005321057.tif 000018
（ただし、上記一般式（１４）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５の整数である。）【００４０】
本発明で用いられるエポキシ樹脂（ａ１）の前駆体であるフェノール樹脂類の合成方法については特に限定しないが、例えば、フェノール類とアルデヒド類と一般式（２）で表される化合物（Ｇ）とを共存下で酸性触媒を用いて共縮合させる方法が挙げられる。【００４１】
本発明で用いられるエポキシ樹脂（ａ１）の合成方法については特に限定しないが、例えば、エポキシ樹脂（ａ１）の前駆体であるフェノール樹脂類を過剰のエピクロルヒドリンに溶解した後、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム等のアルカリ金属水酸化物の存在下で５０〜１５０℃、好ましくは６０〜１２０℃で１〜１０時間反応させる方法等が挙げられる。反応終了後、過剰のエピクロルヒドリンを留去し、残留物をトルエン、メチルイソブチルケトン等の溶剤に溶解し、濾過し、水洗して無機塩を除去し、次いで溶剤を留去することにより目的のエポキシ樹脂（ａ１）を得ることができる。【００４２】
本発明では、一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を用いることによる効果が損なわれない範囲で、他のエポキシ樹脂を併用することができる。併用できるエポキシ樹脂としては、例えばビフェニル型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、スチルベン型エポキシ樹脂、フェノールノボラック型エポキシ樹脂、クレゾールノボラック型エポキシ樹脂、トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂、ナフトール型エポキシ樹脂、アルキル変性トリフェノールメタン型エポキシ樹脂、トリアジン核含有エポキシ樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール型エポキシ樹脂等が挙げられる。半導体封止用エポキシ樹脂組成物としての耐湿信頼性を考慮すると、イオン性不純物であるＮａイオンやＣｌイオンが極力少ない方が好ましく、硬化性の点からエポキシ当量としては１００ｇ／ｅｑ以上５００ｇ／ｅｑ以下が好ましい。
他のエポキシ樹脂を併用する場合におけるエポキシ樹脂（ａ１）の配合割合としては、全エポキシ樹脂に対して、好ましくは１０重量％以上であり、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは５０重量％以上である。配合割合が上記範囲内であると、耐燃性向上効果を得ることができる。【００４３】
本発明では、硬化剤として、耐燃性、耐湿性、電気特性、硬化性、保存安定性等の点からフェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）を用いる。このフェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）は、１分子内にフェノール性水酸基を２個以上有するモノマー、オリゴマー、ポリマー全般であり、その分子量、分子構造を特に限定するものではないが、例えば、フェノールノボラック樹脂、クレゾールノボラック樹脂、トリフェノールメタン型フェノール樹脂、テルペン変性フェノール樹脂、ジシクロペンタジエン変性フェノール樹脂、フェニレン骨格及び／又はビフェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂、フェニレン及び／又はビフェニレン骨格を有するナフトールアラルキル樹脂、ビスフェノール化合物、等が挙げられ、これらは１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。これらのうち、硬化性の点から水酸基当量は９０ｇ／ｅｑ以上２５０ｇ／ｅｑ以下のものが好ましい。【００４４】
また、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）の内では、下記一般式（５）で表される化合物が好ましい。下記一般式（５）で表される化合物は、フェノール性水酸基を多数有することから、これを用いたエポキシ樹脂組成物の反応性は高く、成形性に優れ、生産性を高めることができ、且つ非常に低コストである。また、その硬化物は架橋密度、Ｔｇが高くなる。下記一般式（５）で表されるフェノール樹脂としては、例えばフェノールノボラック樹脂やクレゾールノボラック樹脂等が挙げられるが、下記一般式（５）の構造であれば特に限定するものではない。【００４５】
（化５）
0005321057.tif 000019
（ただし、上記一般式（５）において、Ｒ３は炭素数１〜４の炭化水素基を表し、それらは互いに同じであっても異なっていても良い。ｄは０〜２の整数である。ｋの平均値は０又は８以下である。）【００４６】
本発明において、一般式（５）で表される化合物の配合割合としては、特に限定するものではないが、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）の全量に対して、好ましくは１０重量％以上であり、更に好ましくは３０重量％以上、特に好ましくは５０重量％以上である。一般式（５）で表される化合物の配合割合が上記範囲内であると、良好な反応性、生産性を得ることができる。【００４７】
本発明に用いる無機充填剤（Ｃ）としては、一般に半導体封止用樹脂組成物に用いられているものを使用することができ、例えば、溶融シリカ、球状シリカ、結晶シリカ、アルミナ、窒化珪素、窒化アルミ等が挙げられる。無機充填剤（Ｃ）の粒径としては、金型への充填性を考慮すると０．０１μｍ以上１５０μｍ以下であることが望ましい。また、無機充填剤（Ｃ）の含有量としては、エポキシ樹脂組成物全体の８０重量％以上９２重量％以下が好ましく、より好ましくは８２重量％以上９１重量％、特に好ましくは８４重量％以上９０重量％である。無機充填剤（Ｃ）の含有量が上記範囲内であると、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸湿量が増加して強度が低下することによる耐半田クラック性の低下を引き起こす恐れが少ない。また、無機充填剤（Ｃ）の含有量が上記範囲内であると、流動性が損なわれることによる成形面での不具合の発生を引き起こす恐れが少ない。【００４８】
本発明に用いる硬化促進剤（Ｄ）は、エポキシ樹脂のエポキシ基とフェノール性水酸基を２個以上含む化合物のフェノール性水酸基との反応を促進するものであればよく、一般の半導体封止用エポキシ樹脂組成物に使用されているものを利用することができる。具体例としては、有機ホスフィン、テトラ置換ホスホニウム化合物、ホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物等のリン原子含有化合物；１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７、ベンジルジメチルアミン、２−メチルイミダゾール等の窒素原子含有化合物が挙げられる。これらのうち、リン原子含有化合物が好ましく、特に流動性という点を考慮するとテトラ置換ホスホニウム化合物が好ましい。またエポキシ樹脂組成物の硬化物熱時低弾性率という点を考慮するとホスホベタイン化合物、ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物が好ましく、また潜伏的硬化性という点を考慮すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が好ましい。【００４９】
本発明で利用することができる有機ホスフィンとしては、例えばエチルホスフィン、フェニルホスフィン等の第１ホスフィン；ジメチルホスフィン、ジフェニルホスフィン等の第２ホスフィン；トリメチルホスフィン、トリエチルホスフィン、トリブチルホスフィン、トリフェニルホスフィン等の第３ホスフィンが挙げられる。【００５０】
本発明で利用することができるテトラ置換ホスホニウム化合物としては、下記一般式（６）で表される化合物等が挙げられる。【００５１】
（化６）
0005321057.tif 000020
（ただし、上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は芳香族基又はアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の整数、ｚは０〜３の整数であり、かつｘ＝ｙである。）【００５２】
一般式（６）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られるがこれに限定されるものではない。まず、テトラ置換ホスホニウムハライドと芳香族有機酸と塩基を有機溶剤に混ぜ均一に混合し、その溶液系内に芳香族有機酸アニオンを発生させる。次いで水を加えると、一般式（６）で表される化合物を沈殿させることができる。一般式（６）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ４、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７がフェニル基であり、かつＡＨはヒドロキシル基を芳香環に有する化合物、すなわちフェノール類であり、かつＡは該フェノール類のアニオンであるのが好ましい。【００５３】
本発明で利用することができるホスホベタイン化合物としては、下記一般式（７）で表される化合物等が挙げられる。
（化７）
0005321057.tif 000021
（ただし、上記一般式（７）において、Ｘ１は炭素数１〜３のアルキル基、Ｙ１はヒドロキシル基を表す。ｅ、ｆは０〜３の整数である。）【００５４】
一般式（７）で表される化合物は、例えば以下のようにして得られる。まず、第三ホスフィンであるトリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩とを接触させ、トリ芳香族置換ホスフィンとジアゾニウム塩が有するジアゾニウム基とを置換させる工程を経て得られる。しかしこれに限定されるものではない。【００５５】
本発明で利用することができるホスフィン化合物とキノン化合物との付加物としては、下記一般式（８）で表される化合物等が挙げられる。
（化８）
0005321057.tif 000022
（ただし、上記一般式（８）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１１とＲ１２が結合して環状構造となっていてもよい。）【００５６】
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるホスフィン化合物としては、トリフェニルホスフィン、トリス（アルキルフェニル）ホスフィン、トリス（アルコキシフェニル）ホスフィン、トリナフチルホスフィン、トリス（ベンジル）ホスフィン等の芳香環に無置換あるいはアルキル基、アルコキシル基等の置換基が存在するものが好ましく、アルキル基、アルコキシル基の有機基としては１〜６の炭素数を有するものが挙げられる。入手しやすさの観点からはトリフェニルホスフィンが好ましい。
またホスフィン化合物とキノン化合物との付加物に用いるキノン化合物としては、ｏ−ベンゾキノン、ｐ−ベンゾキノン、アントラキノン類が挙げられ、中でもｐ−ベンゾキノンが保存安定性の点から好ましい。
ホスフィン化合物とキノン化合物との付加物の製造方法としては、有機第三ホスフィンとベンゾキノン類の両者が溶解することができる溶媒中で接触、混合させることにより付加物を得ることができる。溶媒としてはアセトンやメチルエチルケトン等のケトン類で付加物への溶解性が低いものがよい。しかしこれに限定されるものではない。
一般式（８）で表される化合物において、リン原子に結合するＲ８、Ｒ９及びＲ１０がフェニル基であり、かつＲ１１、Ｒ１２及びＲ１３が水素原子である化合物、すなわち１，４−ベンゾキノンとトリフェニルホスフィンを付加させた化合物がエポキシ樹脂組成物の硬化物熱時弾性率を低下させる点で好ましい。【００５７】
本発明で利用することができるホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物としては、下記一般式（９）で表される化合物等が挙げられる。
（化９）
0005321057.tif 000023
（ただし、上記一般式（９）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ、芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｘ２は、基Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。式中Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｘ２及びＸ３は互いに同一でも異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）【００５８】
一般式（９）において、Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６及びＲ１７としては、例えば、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、ベンジル基、メチル基、エチル基、ｎ−ブチル基、ｎ−オクチル基及びシクロヘキシル基等の置換基を有する芳香族基もしくは無置換の芳香族基が挙げられ、これらの中でも、フェニル基、メチルフェニル基、メトキシフェニル基、ヒドロキシフェニル基、ヒドロキシナフチル基等がより好ましい。【００５９】
また、一般式（９）において、Ｘ２は、Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。同様に、Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。同様にＹ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基であり、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。基Ｙ２及びＹ３は互いに同一でも異なっていてもよく、基Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。このような一般式（９）中の−Ｙ２−Ｘ２−Ｙ３−、及び−Ｙ４−Ｘ３−Ｙ５−で表される基は、２価以上のプロトン供与体が、プロトンを２個放出してなる基で構成されるものである。２価以上のプロトン供与体としては、例えば、カテコール、ピロガロール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン、２，２'−ビフェノール、１，１'−ビ−２−ナフトール、サリチル酸、１−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、３−ヒドロキシ−２−ナフトエ酸、クロラニル酸、タンニン酸、２−ヒドロキシベンジルアルコール、１，２−シクロヘキサンジオール、１，２−プロパンジオール及びグリセリン等が挙げられるが、これらの中でも、カテコール、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレンがより好ましい。【００６０】
また、一般式（９）中のＺ１は、芳香環または複素環を有する有機基または脂肪族基を表し、これらの具体的な例としては、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ヘキシル基およびオクチル基等の脂肪族炭化水素基や、フェニル基、ベンジル基、ナフチル基およびビフェニル基等の芳香族炭化水素基、グリシジルオキシプロピル基、メルカプトプロピル基、アミノプロピル基およびビニル基等の反応性置換基などが挙げられる。これらの中でも、メチル基、エチル基、フェニル基、ナフチル基およびビフェニル基が熱安定性の面から、より好ましい。【００６１】
ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物の製造方法としては、メタノールを入れたフラスコに、フェニルトリメトキシシラン等のシラン化合物、２，３−ジヒドロキシナフタレン等の２価以上のプロトン供与体を加えて溶かし、次に室温攪拌下ナトリウムメトキシド−メタノール溶液を滴下する。さらにそこへ予め用意したテトラフェニルホスホニウムブロマイド等のテトラ置換ホスホニウムハライドをメタノールに溶かした溶液を室温攪拌下滴下すると結晶が析出する。析出した結晶を濾過、水洗、真空乾燥すると、ホスホニウム化合物とシラン化合物との付加物が得られる。しかし、これに限定されるものではない。【００６２】
本発明に用いる硬化促進剤（Ｄ）の配合量は、全エポキシ樹脂組成物中０．１重量％以上１重量％以下が好ましい。硬化促進剤（Ｄ）の配合量が上記範囲内であると、硬化性の低下を引き起こす恐れが少ない。また、硬化促進剤（Ｄ）の配合量が上記範囲内であると、流動性の低下を引き起こす恐れが少ない。【００６３】
本発明に用いることができるシランカップリング剤（Ｅ）は、エポキシシラン、アミノシラン、ウレイドシラン、メルカプトシラン等特に限定せず、エポキシ樹脂と無機充填剤との間で反応し、エポキシ樹脂と無機充填剤の界面強度を向上させるものであればよい。また、後述する芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）（以下化合物（Ｆ）とも称する。）は、当該シランカップリング剤（Ｅ）との相乗効果により、エポキシ樹脂組成物の粘度を下げ、流動性を向上させる効果を有するため、シランカップリング剤（Ｅ）は化合物（Ｆ）の効果を充分に得るためには有効である。
エポキシシランとしては、例えば、γ−グリシドキシプロピルトリエトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、γ−グリシドキシプロピルメチルジメトキシシラン、β−（３，４エポキシシクロヘキシル）エチルトリメトキシシラン等が挙げられる。また、アミノシランとしては、例えば、γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−フェニルγ−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−β（アミノエチル）γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、Ｎ−６−（アミノヘキシル）３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−（３−（トリメトキシシリルプロピル）−１，３−ベンゼンジメタナン等が挙げられる。また、ウレイドシランとしては、例えば、γ−ウレイドプロピルトリエトキシシラン、ヘキサメチルジシラザン等が挙げられる。また、メルカプトシランとしては、例えば、γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等が挙げられる。これらのシランカップリング剤（Ｅ）は１種類を単独で用いても２種類以上を併用してもよい。【００６４】
本発明に用いることができるシランカップリング剤（Ｅ）の配合量としては、全エポキシ樹脂組成物中０．０１重量％以上１重量％以下が好ましく、より好ましくは０．０５重量％以上０．８重量％以下、特に好ましくは０．１重量％以上０．６重量％以下である。シランカップリング剤（Ｅ）の配合量が上記範囲内であると、化合物（Ｆ）との相乗効果により、エポキシ樹脂組成物の充分な低粘度化と流動性向上効果を得ることができる。また、シランカップリング剤（Ｅ）の配合量が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂と無機充填剤との界面強度が低下することによる半導体装置における耐半田クラック性の低下を引き起こす恐れが少ない。また、シランカップリング剤（Ｅ）の配合量が上記範囲内であれば、エポキシ樹脂組成物の硬化物の吸水性が増大することによる耐半田クラック性の低下も引き起こす恐れが少ない。【００６５】
本発明に用いることができる芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）（以下化合物（Ｆ）とも称する。）は、これを用いることにより、エポキシ樹脂組成物の溶融粘度を下げ、流動性を向上させる効果を有するものである。化合物（Ｆ）としては、下記一般式（１５）で表される単環式化合物又は下記一般式（１６）で表される多環式化合物等を用いることができ、これらの化合物は水酸基以外の置換基を有していてもよい。【００６６】
（化１５）
0005321057.tif 000024
（ただし、上記一般式（１５）において、Ｒ１８、Ｒ２２はどちらか一方は水酸基であり、他方は水素、水酸基又は水酸基以外の置換基である。Ｒ１９、Ｒ２０、及びＲ２１は水素、水酸基又は水酸基以外の置換基である。）【００６７】
（化１６）
0005321057.tif 000025
（ただし、上記一般式（１６）において、Ｒ２３、Ｒ２９はどちらか一方が水酸基であり、片方が水酸基のとき他方は水素、水酸基又は水酸基以外の置換基である。Ｒ２４、Ｒ２５、Ｒ２６、Ｒ２７、及びＲ２８は水素、水酸基又は水酸基以外の置換基である。）【００６８】
一般式（１５）で表される単環式化合物の具体例として、例えば、カテコール、ピロガロール、没食子酸、没食子酸エステル又はこれらの誘導体が挙げられる。また、一般式（１６）で表される多環式化合物の具体例として、例えば、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン及びこれらの誘導体が挙げられる。これらのうち、流動性と硬化性の制御のしやすさから、芳香環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物が好ましい。また、混練工程での揮発を考慮した場合、母核は低揮発性で秤量安定性の高いナフタレン環である化合物とすることがより好ましい。この場合、化合物（Ｆ）を、具体的には、例えば、１，２−ジヒドロキシナフタレン、２，３−ジヒドロキシナフタレン及びその誘導体等のナフタレン環を有する化合物とすることができる。これらの化合物（Ｆ）は１種類を単独で用いても２種以上を併用してもよい。【００６９】
かかる化合物（Ｆ）の配合量は、全エポキシ樹脂組成物中に０．０１重量％以上１重量％以下であることが好ましく、より好ましくは０．０３重量％以上０．８重量％以下、特に好ましくは０．０５重量％以上０．５重量％以下である。化合物（Ｆ）の配合量が上記範囲内であると、シランカップリング剤（Ｅ）との相乗効果により、エポキシ樹脂組成物の充分な低粘度化と流動性向上効果を得ることができる。また、化合物（Ｆ）の配合量が上記範囲内であると、エポキシ樹脂組成物の硬化性の低下や硬化物物性の低下を引き起こす恐れが少ない。【００７０】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｆ）成分を主成分とするが、更にこれ以外に必要に応じて、カルナバワックス等の天然ワックス、ポリエチレンワックス等の合成ワックス、ステアリン酸やステアリン酸亜鉛等の高級脂肪酸及びその金属塩類若しくはパラフィン等の離型剤；カーボンブラック、ベンガラ等の着色剤；シリコーンオイル、シリコーンゴム等の低応力添加剤；酸化ビスマス水和物等の無機イオン交換体；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物、硼酸亜鉛、モリブデン酸亜鉛、フォスファゼン等の難燃剤；等の添加剤を適宜配合してもよい。【００７１】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、その硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下であることが好ましい。上記範囲内であると、表面実装時の半田処理工程における吸湿水分の気化に起因する応力を抑えることができるため、半導体装置内、特に半導体素子、リードフレーム、インナーリード等とエポキシ樹脂組成物の硬化物との界面での剥離を抑えることができ、結果として信頼性の高い半導体装置を得ることができる。樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率を０．２２重量％以下とするには、エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）、無機充填剤（Ｃ）、硬化促進剤（Ｄ）、シランカップリング剤（Ｅ）、芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）及びその他の添加剤として用いる成分の組合せ、及び配合割合を調製することによって得ることができる。より具体的には実施例で示すが、エポキシ樹脂（Ａ）、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）の選定と、無機充填剤（Ｃ）の配合割合が特に重要である。また、樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率の下限値については特に限定するものではないが、流動性とのバランスを考慮すると、０．１０重量％以上であることが好ましく、０．１５重量％以上であることがより好ましい。【００７２】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物は、（Ａ）〜（Ｆ）成分及びその他の添加剤等を、例えば、ミキサー等を用いて常温で均一に混合したもの、更にその後、加熱ロール、ニーダー又は押出機等の混練機を用いて溶融混練し、続いて冷却、粉砕したものなどを用いることができる。樹脂組成物は、必要に応じて適宜分散度や流動性等を調製したものを用いることができる。【００７３】
本発明の半導体封止用エポキシ樹脂組成物の硬化物により半導体素子を封止し半導体装置を製造するには、例えば、半導体素子を搭載したリードフレーム等を金型キャビティ内に設置した後、半導体封止用エポキシ樹脂組成物をトランスファーモールド、コンプレッションモールド、インジェクションモールド等の成形方法で成形硬化すればよい。【００７４】
本発明で封止を行う半導体素子としては、特に限定されるものではなく、例えば、集積回路、大規模集積回路、トランジスタ、サイリスタ、ダイオード、固体撮像素子等が挙げられる。
本発明の半導体装置のパッケージの形態としては、特に限定されないが、例えば、デュアル・インライン・パッケージ（ＤＩＰ）、プラスチック・リード付きチップ・キャリヤ（ＰＬＣＣ）、クワッド・フラット・パッケージ（ＱＦＰ）、スモール・アウトライン・パッケージ（ＳＯＰ）、スモール・アウトライン・Ｊリード・パッケージ（ＳＯＪ）、薄型スモール・アウトライン・パッケージ（ＴＳＯＰ）、薄型クワッド・フラット・パッケージ（ＴＱＦＰ）、テープ・キャリア・パッケージ（ＴＣＰ）、ボール・グリッド・アレイ（ＢＧＡ）、チップ・サイズ・パッケージ（ＣＳＰ）等が挙げられる。
トランスファーモールドなどの成形方法で封止された本発明の半導体装置は、そのまま、或いは８０℃から２００℃程度の温度で、１０分から１０時間程度の時間をかけて完全硬化させた後、電子機器等に搭載される。【００７５】
図１は、本発明に係るエポキシ樹脂組成物を用いた半導体装置の一例について、断面構造を示した図である。ダイパッド３上に、ダイボンド材硬化体２を介して半導体素子１が固定されている。半導体素子１の電極パッドとリードフレーム５との間は金線４によって接続されている。半導体素子１は、封止用樹脂組成物の硬化体６によって封止されている。
【実施例】
【００７６】
以下、本発明を実施例にて具体的に説明するが、本発明はこれらの実施例によりなんら限定されるものではない。配合割合は重量部とする。
実施例１
エポキシ樹脂１：下記式（１７）で表される構造を有するエポキシ樹脂（フェノールとホルムアルデヒドと２−メトキシナフタレンを共縮合して得られたフェノール樹脂をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂。エポキシ当量２５１、軟化点５８℃。下記一般式（１７）において、ｍ／ｎ＝１／４。）                                ９．０５重量部
（化１７）
0005321057.tif 000026
【００７７】
フェノール樹脂１：一般式（５）で表されるフェノール樹脂（住友デュレズ株式会社製、ＰＲ−ＨＦ−３。式（５）において、ｄ：０、ｋ：３．０。軟化点８０℃、水酸基当量１０４。）                    ３．７５重量部
溶融球状シリカ（平均粒径３０μｍ）                ８６．００重量部
硬化促進剤１：トリフェニルホスフィン                ０．２０重量部
シランカップリング剤１：γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン
０．３０重量部
２，３−ジヒドロキシナフタレン                      ０．２０重量部
カルナバワックス                                    ０．２０重量部
カーボンブラック                                    ０．３０重量部
をミキサーにて常温混合し、８０〜１００℃の加熱ロールで溶融混練し、冷却後粉砕し、エポキシ樹脂組成物を得た。得られたエポキシ樹脂組成物を用いて以下の方法で評価した。評価結果を表１に示す。【００７８】
・スパイラルフロー：低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−１５）を用いて、ＥＭＭＩ−１−６６に準じたスパイラルフロー測定用金型に、１７５℃、注入圧力６．９ＭＰａ、保圧時間１２０秒の条件でエポキシ樹脂組成物を注入し、流動長を測定した。スパイラルフローは、流動性のパラメータであり、数値が大きい方が、流動性が良好である。単位はｃｍ。【００７９】
・吸湿率：低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−３０）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力７．４ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で、エポキシ樹脂組成物を注入成形して直径５０ｍｍ、厚さ３ｍｍの試験片を作製し、１７５℃、８時間で硬化した。その後、得られた試験片を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理し、加湿処理前後の重量変化を測定し吸湿率を求めた。単位は重量％。【００８０】
・耐燃性：低圧トランスファー成形機（コータキ精機株式会社製、ＫＴＳ−３０）を用いて、金型温度１７５℃、注入圧力９．８ＭＰａ、注入時間１５秒、硬化時間１２０秒の条件で、エポキシ樹脂組成物を注入成形して１２７ｍｍ×１２．７ｍｍ×３．２ｍｍ厚の耐燃試験片を作製した。それら試験片を用いて、ＵＬ９４垂直法の規格に則り耐燃試験を行い、耐燃性を判断した。表には、Ｆｍａｘ、ΣＦ及び判定後の耐燃ランクを示した。【００８１】
・耐半田性：低圧トランスファー成形機（第一精工製、ＧＰ−ＥＬＦ）を用いて、金型温度１８０℃、注入圧力７．４ＭＰａ、硬化時間１２０秒の条件で、エポキシ樹脂組成物を注入してシリコンチップ等を封止成形し、８０ピン・クワッド・フラット・パッケージ（８０ｐＱＦＰ；Ｃｕリードフレーム、パッケージサイズは１４×２０ｍｍ×厚さ２．００ｍｍ、シリコンチップサイズは７×７ｍｍ×厚さ０．３５ｍｍ、チップと回路基板のボンディングパッドとは２５μｍ径の金線でボンディングされている。）を作製した。ポストキュアとして１７５℃で４時間加熱処理したパッケージ６個を、８５℃、相対湿度６０％で１６８時間加湿処理した後、ＩＲリフロー処理（２６０℃、ＪＥＤＥＣ・Ｌｅｖｅｌ２条件に従う）を行った。処理後のパッケージ内部の剥離、及びクラックの有無を超音波傷機で観察し、不良パッケージの個数を数えた。不良パッケージの個数がｎ個であるとき、ｎ／６と表示する。【００８２】
実施例２〜１８、比較例１〜５
表１、表２及び表３の配合に従い、実施例１と同様にしてエポキシ樹脂組成物を製造し、実施例１と同様にして評価した。評価結果を表１、表２及び表３に示す。
実施例１以外で用いた成分について、以下に示す。
エポキシ樹脂２：下記式（１７）で表される構造を有するエポキシ樹脂（フェノールとホルムアルデヒドと２−メトキシナフタレンを共縮合して得られたフェノール樹脂をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂。エポキシ当量２２０、軟化点５２℃。下記一般式（１７）において、ｍ／ｎ＝１／９。）
エポキシ樹脂３：下記式（１７）で表される構造を有するエポキシ樹脂（フェノールとホルムアルデヒドと２−メトキシナフタレンを共縮合して得られたフェノール樹脂をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂。エポキシ当量２７０、軟化点６３℃。下記一般式（１７）において、ｍ／ｎ＝３／７。）
（化１７）
0005321057.tif 000027
【００８３】
エポキシ樹脂４：下記式（１８）で表される構造を有するエポキシ樹脂（フェノールとホルムアルデヒドとメチルフェニルスルフィドを共縮合して得られたフェノール樹脂をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂。エポキシ当量１９６、軟化点５４℃。下記一般式（１８）において、ｍ／ｎ＝１／４。）
（化１８）
0005321057.tif 000028
【００８４】
エポキシ樹脂５：フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル型エポキシ樹脂（フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂。軟化点６０℃、エポキシ当量２３８。）
エポキシ樹脂６：オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂（大日本インキ株式会社製、Ｎ６６０。軟化点６２℃、エポキシ当量１９６。）
エポキシ樹脂７：トリフェノールメタン型エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン株式会社製、Ｅ−１０３２Ｈ６０。軟化点５８℃、エポキシ当量１６９。）
フェノール樹脂２：フェニレン骨格を有するフェノールアラルキル樹脂（三井化学株式会社製、ＸＬＣ−４Ｌ。軟化点６５℃、水酸基当量１６５。）
フェノール樹脂３：トリフェノールメタン型フェノール樹脂（明和化成株式会社製、ＭＥＨ７５００。軟化点１１０℃、水酸基当量９７。）
硬化促進剤２：１，８−ジアザビシクロ（５，４，０）ウンデセン−７【００８５】
硬化促進剤３：下記式（１９）表される硬化促進剤
（化１９）
0005321057.tif 000029
【００８６】
硬化促進剤４：下記式（２０）で表される硬化促進剤
（化２０）
0005321057.tif 000030
【００８７】
シランカップリング剤２：γ−メルカプトプロピルトリメトキシシラン
１，２−ジヒドロキシナフタレン
カテコール
ピロガロール【００８８】
【表１】
0005321057.tif 000031
【００８９】
【表２】
0005321057.tif 000032
【００９０】
【表３】
0005321057.tif 000033
【００９１】
実施例１〜１８は、エポキシ樹脂として安価で取り扱いも容易な一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を用いたものであり、エポキシ樹脂（ａ１）の種類と配合割合、フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）の種類と配合割合、無機充填剤（Ｃ）の配合割合、硬化促進剤（Ｄ）の種類、シランカップリング剤（Ｅ）の種類と配合割合、並びに芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）の種類と配合割合を変えたものを含むものであるが、いずれも、樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下となっていることにより、良好な流動性（スパイラルフロー）、耐燃性及び加湿処理後の耐半田性が得られた。【００９２】
一方、エポキシ樹脂として一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）の替りに、オルソクレゾールノボラック型エポキシ樹脂を用いた以外は実施例１と全く同じである比較例１では、吸湿率が高く、耐燃性及び加湿処理後の耐半田性が劣る結果となった。また、一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を用いてはいるものの、無機充填剤量が８０重量％を下回る比較例２、エポキシ樹脂としてトリフェノールメタン型エポキシ樹脂を併用した比較例３、硬化剤としてトリフェノールメタン型フェノール樹脂を使用又は併用した比較例４、５では、いずれも吸湿率が高く、加湿処理後の耐半田性が劣る結果となった。また、比較例３〜５は耐燃性の点でも劣り、比較例３、４は流動性の点でも劣る結果となった。
以上の結果から、実施例１〜１８は、低コストでありながら、臭素系難燃剤、アンチモン化合物を使用せずとも耐燃性に優れ、加湿処理後の耐半田性も良好となることが分かった。
以下、参考形態の例を付記する。
＜１＞
エポキシ樹脂（Ａ）と、
フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）と、
無機充填剤（Ｃ）と、
硬化促進剤（Ｄ）と、
を含む半導体封止用樹脂組成物であって、
前記エポキシ樹脂（Ａ）が下記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）を含み、
前記半導体封止用樹脂組成物の硬化物を８５℃、相対湿度８５％の環境下で１６８時間加湿処理した際の吸湿率が０．２２重量％以下であることを特徴とする半導体封止用樹脂組成物。
（化１）
0005321057.tif 000034
（ただし、上記一般式（１）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ａは０〜１０、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
＜２＞
前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、フェノール類、アルデヒド類、下記一般式（２）で表される化合物（Ｇ）とを共縮合して得られたフェノール樹脂類をエピクロルヒドリンでグリシジルエーテル化したエポキシ樹脂であることを特徴とする＜１＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化２）
0005321057.tif 000035
（ただし、上記一般式（２）において、Ａｒは炭素数６〜２０の芳香族基、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。ａは０〜１０の整数である。）
＜３＞
前記一般式（１）で表される構造を有するエポキシ樹脂（ａ１）が、下記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする＜１＞又は＜２＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化３）
0005321057.tif 000036
（ただし、上記一般式（３）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ２は炭素数１〜４の炭化水素基で、Ｗ１はＯ原子又はＳ原子である。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
＜４＞
前記一般式（３）で表される構造を有するエポキシ樹脂が、下記一般式（４）で表される構造を有するエポキシ樹脂であることを特徴とする＜３＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化４）
0005321057.tif 000037
（ただし、上記一般式（４）において、Ｒ１は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。Ｒ０は炭素数１〜６の炭化水素基であり、互いに同じであっても異なっていてもよい。ｂは０〜５、ｇは０〜３の整数である。ｍ、ｎはモル比を表し、０＜ｍ＜１、０＜ｎ＜１で、ｍ＋ｎ＝１、かつ、ｍ／ｎは１／１０〜１／１である。）
＜５＞
前記フェノール性水酸基を２個以上含む化合物（Ｂ）が下記一般式（５）で表される化合物であることを特徴とする＜１＞ないし＜４＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化５）
0005321057.tif 000038
（ただし、上記一般式（５）において、Ｒ３は炭素数１〜４の炭化水素基を表し、それらは互いに同じであっても異なっていても良い。ｄは０〜２の整数である。ｋの平均値は０又は８以下である。）
＜６＞
前記硬化促進剤（Ｄ）が、下記一般式（６）で表される化合物、下記一般式（７）で表される化合物、下記一般式（８）で表される化合物及び下記一般式（９）で表される化合物から選ばれる少なくとも１つであることを特徴とする＜１＞ないし＜５＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
（化６）
0005321057.tif 000039
（ただし、上記一般式（６）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ４、Ｒ５、Ｒ６及びＲ７は芳香族基又はアルキル基を表す。Ａはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸のアニオンを表す。ＡＨはヒドロキシル基、カルボキシル基、チオール基から選ばれる官能基のいずれかを芳香環に少なくとも１つ有する芳香族有機酸を表す。ｘ、ｙは１〜３の整数、ｚは０〜３の整数であり、かつｘ＝ｙである。）
（化７）
0005321057.tif 000040
（ただし、上記一般式（７）において、Ｘ１は炭素数１〜３のアルキル基、Ｙ１はヒドロキシル基を表す。ｅ、ｆは０〜３の整数である。）
（化８）
0005321057.tif 000041
（ただし、上記一般式（８）において、Ｐはリン原子を表す。Ｒ８、Ｒ９及びＲ１０は炭素数１〜１２のアルキル基又は炭素数６〜１２のアリール基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｒ１１、Ｒ１２及びＲ１３は水素原子又は炭素数１〜１２の炭化水素基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよく、Ｒ１１とＲ１２が結合して環状構造となっていてもよい。）
（化９）
0005321057.tif 000042
（ただし、上記一般式（９）において、Ｐはリン原子を表し、Ｓｉは珪素原子を表す。Ｒ１４、Ｒ１５、Ｒ１６及びＲ１７は、それぞれ、芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基を表し、互いに同一であっても異なっていてもよい。式中Ｘ２は、基Ｙ２及びＹ３と結合する有機基である。式中Ｘ３は、基Ｙ４及びＹ５と結合する有機基である。Ｙ２及びＹ３は、プロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ２及びＹ３が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｙ４及びＹ５はプロトン供与性基がプロトンを放出してなる基を表し、同一分子内の基Ｙ４及びＹ５が珪素原子と結合してキレート構造を形成するものである。Ｘ２及びＸ３は互いに同一でも異なっていてもよく、Ｙ２、Ｙ３、Ｙ４、及びＹ５は互いに同一であっても異なっていてもよい。Ｚ１は芳香環又は複素環を有する有機基、あるいは脂肪族基である。）
＜７＞
更にシランカップリング剤（Ｅ）と、芳香環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物（Ｆ）を含むことを特徴とする＜１＞ないし＜６＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜８＞
前記化合物（Ｆ）は、芳香環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする＜７＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜９＞
前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個以上の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする＜７＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜１０＞
前記化合物（Ｆ）は、ナフタレン環を構成する２個の隣接する炭素原子にそれぞれ水酸基が結合した化合物であることを特徴とする＜７＞に記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜１１＞
前記化合物（Ｆ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする＜７＞ないし＜１０＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜１２＞
前記シランカップリング剤（Ｅ）を当該樹脂組成物全体の０．０１重量％以上１重量％以下含むことを特徴とする＜７＞ないし＜１１＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜１３＞
前記無機充填剤（Ｃ）を当該樹脂組成物全体の８０重量％以上９２重量％以下含むことを特徴とする＜１＞ないし＜１２＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物。
＜１４＞
＜１＞ないし＜１３＞のいずれかに記載の半導体封止用樹脂組成物の硬化物により半導体素子を封止してなることを特徴とする半導体装置。
【図１】
0005321057.tif 000052