(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性多孔質基材表面にペースト組成物が浸透しないように塗布し、乾燥及び焼成することにより、ガス拡散層を製造する方法であって、
ペースト組成物及び導電性多孔質基材が下記（A）及び（B）：
（Ａ）前記ペースト組成物が炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力が３５ｍＮ／ｍ以下である：
（Ｂ）前記導電性多孔質基材表面の表面張力が３５〜４０ｍＮ／ｍであり、前記ペースト組成物の表面張力が導電性多孔質基材の表面張力よりも小さく、前記導電性多孔質基材とペースト組成物との接触角が９０〜１２０°である：
の要件を満足している、ガス拡散層の製造方法。
【請求項２】
ブレードを用いてペースト組成物を塗布する際には、ブレードを導電性多孔質基材表面に接触させないように行う、請求項１に記載の製造方法。
【請求項３】
前記ペースト組成物がアルコールを含有しない、請求項１又は２に記載の製造方法。
【請求項４】
前記ペースト組成物の表面張力が２９．８ｍＮ／ｍ以上であり、前記導電性多孔質基材の表面張力とペースト組成物の表面張力との差が２．５ｍＮ／ｍ以上である、請求項１〜３のいずれかに記載の製造方法。
【請求項５】
前記導電性多孔質基材は予め撥水処理がなされている、請求項１〜４のいずれかに記載の製造方法。
【請求項６】
前記分散剤の熱分解温度が３５０℃以下である、請求項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【請求項７】
請求項１〜６のいずれかに記載の製造方法により得られるガス拡散層。
【請求項８】
請求項１に記載の製造方法に使用されるペースト組成物であって、
前記ペースト組成物が炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力（２５℃）が２９．８ｍＮ／ｍ以上３５ｍＮ／ｍ以下である、ことを特徴とするペースト組成物。
【請求項９】
分散剤が、ポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル、ポリエチレングリコールアルキルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル及び酸性基含有構造変性ポリアクリレートからなる群から選択される少なくとも１種である、請求項８に記載のペースト組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は燃料電池用のガス拡散層の新規な製造方法及びその製造に用いるペースト組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
固体高分子型燃料電池を構成する膜−電極接合体（MEA）は、ガス拡散層／触媒層／水素イオン伝導性固体高分子／触媒層／ガス拡散層という層構造を有している。
【０００３】
このうち、ガス拡散層は、主として、セパレータから供給されるガスを広く触媒層に行き渡らせる役割を果たすため、ガス透過性が良好なものが必要とされる。また、触媒層で発生した電子を効率よくエネルギーに変換するために導電性も必要である。さらには、触媒層の反応で生成される水がガス拡散層内に侵入して留まると、ガス透過を妨げる原因ともなるので、ガス拡散層には撥水性も必要とされる。
【０００４】
このうち、撥水性を持たせる方法として、導電性多孔質基材（ガス拡散層）を撥水性樹脂に含浸させる撥水処理を行うことにより、撥水性樹脂を付着させる方法が行われている。
【０００５】
しかし、撥水性樹脂等の絶縁性材料により被覆されたガス拡散層を触媒層に積層させてMEAを製造すると、ガス拡散層と触媒層との接触抵抗が大きくなってしまい、導電性が低下する問題が生じている。
【０００６】
この接触抵抗の問題を解決するため、撥水性樹脂が被覆された導電性多孔質基材に、炭素材料及び撥水性樹脂から構成される層（いわゆる平坦化層）を導電性多孔質基材表面に形成させる方法が提案されている（特許文献１）。この方法は、炭素材料及び撥水性樹脂を含むペースト組成物を導電性多孔質基材に塗布及び焼成することにより平坦化層を形成させる。
【０００７】
しかしながら、この方法では、当該ペースト組成物が多孔質基材内部にまで浸透し、ペースト組成物が多孔質基材内部の空隙を埋めてしまう。そのため、ガス拡散性が損なわれ、かえって、燃料電池全体の電池性能が低下するという問題が生じている。
【０００８】
したがって、導電性多孔質基材本来のガス透過性の低減を抑制し、かつ接触抵抗を下げたガス拡散層の提供が望まれている。
【特許文献１】特開２００３−１１５３０２
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００９】
本発明は、ガス透過性の低下及び接触抵抗の増加を抑制させるためのガス拡散層の製造方法を提供することを主な目的とする。
【課題を解決するための手段】
【００１０】
本発明者らは上記問題点に鑑み、鋭意研究を重ねた結果、特定のペースト組成物及び特定の導電性多孔質基材を用い、特定の方法で処理することにより、上記問題点を解決でき、所望のガス拡散層を製造できることを見い出した。すなわち、本発明は下記の製造方法及びペースト組成物等を提供する。
【００１１】
項１．導電性多孔質基材表面にペースト組成物が浸透しないように塗布し、乾燥及び焼成することにより、ガス拡散層を製造する方法であって、
ペースト組成物及び導電性多孔質基材が下記（Ａ）及び（Ｂ）：
（Ａ）前記ペースト組成物が炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力が３５ｍＮ／ｍ以下である：
（Ｂ）前記導電性多孔質基材表面の表面張力が３５〜４０ｍＮ／ｍであり、前記ペースト組成物の表面張力が導電性多孔質基材の表面張力よりも小さく、前記導電性多孔質基材とペースト組成物との接触角が９０〜１２０°である：
の要件を満足している、ガス拡散層の製造方法。
【００１２】
項２．ブレードを用いてペースト組成物を塗布する際には、ブレードを導電性多孔質基材表面に接触させないように行う、項１に記載の製造方法。
【００１３】
項３．前記ペースト組成物がアルコールを含有しない、項１又は２に記載の製造方法。
【００１４】
項４．前記ペースト組成物の表面張力が２９．８ｍＮ／ｍ以上であり、前記導電性多孔質基材の表面張力とペースト組成物の表面張力との差が２．５ｍＮ／ｍ以上である、項１〜３のいずれかに記載の製造方法。
【００１５】
項５．前記導電性多孔質基材は予め撥水処理がなされている、項１〜４のいずれかに記載の製造方法。
【００１６】
項６．前記分散剤の熱分解温度が３５０℃以下である、項１〜５のいずれかに記載の製造方法。
【００１７】
項７．項１〜６のいずれかに記載の製造方法により得られるガス拡散層。
【００１８】
項８．項１に記載の製造方法に使用されるペースト組成物であって、
前記ペースト組成物が炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力（２５℃）が２９．８ｍＮ／ｍ以上３５ｍＮ／ｍ以下である、ことを特徴とするペースト組成物。
【００１９】
項９．分散剤が、ポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル、ポリエチレングリコールアルキルエーテル、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル及び酸性基含有構造変性ポリアクリレートからなる群から選択される少なくとも１種である。項８に記載のペースト組成物。
【００２０】
本発明のガス拡散層の製造方法は、導電性多孔質基材表面にペースト組成物が浸透しないように塗布し、乾燥及び焼成することにより、ガス拡散層を製造する方法であって、
ペースト組成物及び導電性多孔質基材が下記（Ａ）及び（Ｂ）の要件を満足していることを特徴とする。
（Ａ）前記ペースト組成物が炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力が３５ｍＮ／ｍ以下である。
（Ｂ）前記ペースト組成物の表面張力が導電性多孔質基材の表面張力よりも小さく、前記ペースト組成物と導電性多孔質基材との接触角が９０〜１２０°である。
【００２１】
これにより、導電性多孔質基材表面に、当該基材内部の空隙を閉塞させずに、触媒層との接触抵抗を下げることができる層（平坦化層）を設けることが可能となる。この結果、優れた電池性能を発揮できるガス拡散層を製造することができる。以下これを詳述する。
【００２２】
ペースト組成物
本発明のペースト組成物は、炭素粒子、フッ素系樹脂、分散剤及び水を含み、その表面張力（２５℃）が３５ｍＮ／ｍ以下であることを特徴とする。
【００２３】
炭素粒子は、導電性のものであれば限定的でなく、公知又は市販のものを使用できる。例えば、チャンネルブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラック、アセチレンブラック、ランプブラック等のカーボンブラック；黒鉛；活性炭等を１種単独又は２種以上で用いることができる。炭素粒子の算術平均粒子径は通常５ｎｍ〜２００ｎｍ程度、好ましくは２０ｎｍ〜８０ｎｍ程度である。
【００２４】
本発明に用いるフッ素系樹脂は、公知又は市販のものを使用できる。例えば、ポリテトラフルオロエチレン、フッ化エチレンプロピレン樹脂、パーフロロアルコキシ樹脂等が挙げられる。このようなフッ素系樹脂を含有することにより、ガス拡散層に撥水性を持たせることが可能となる。その結果、電池反応時に生成する水を速やかに外部に排出することができ、生成水によるガス拡散層内の空隙の閉塞を抑制できる。
【００２５】
分散剤としては、公知又は市販のものが使用できるが、本発明では、特に熱分解温度が３５０℃以下のものが好ましい。このような分散剤としては、例えば、ポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル（熱分解温度３３０℃）、ポリオキシエチレン脂肪酸エステル （熱分解温度３３０℃）、ポリエチレングリコールアルキルエーテル（熱分解温度３５０℃）、酸性基含有構造変性ポリアクリレート（熱分解温度３５０℃）等が挙げられる。これにより、低温度で分散剤を分解させることができるため、大型高温炉等を必要とせず、低コスト化を図ることができる。
【００２６】
本発明のペースト組成物は、アルコールを実質的に含有しないことが好ましい。このようなアルコールとしては、例えば、炭素数１〜５程度（特に炭素数２〜４）の１価又は多価のアルコールが挙げられる。具体的には、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）、n−ブタノール、t−ブタノール等が挙げられる。このようにアルコールを含有しない場合には、塗布されるペースト組成物が導電性多孔質基材に浸透することをより抑制でき、導電性多孔質基材の多孔性を保つことが可能となる。
【００２７】
ペースト組成物の配合割合は所定の表面張力を有する限り限定的でないが、例えば、炭素粒子１００重量部に対して、フッ素系樹脂５〜５００重量部（好ましくは５０〜４００重量部）程度、分散剤１０〜５００重量部（好ましくは２０〜２００重量部）程度、水５０〜２０００重量部（好ましくは１００〜１０００重量部）程度とすればよい。
【００２８】
本発明のペースト組成物は、表面張力（２５℃）が３５ｍＮ／ｍ以下程度であることを必須とする。好ましくは、３４ｍＮ／ｍ以下程度である。これにより、多孔質基材へのペースト塗布時にペースト組成物が塗布しやすく、ペースト組成物のはじきを抑制できる。下限は限定的でないが、例えば、２０ｍＮ／ｍ程度、好ましくは２５ｍＮ／ｍ程度とすればよい。
【００２９】
本発明におけるペースト組成物の表面張力は、自動表面張力計（協和界面科学（株）製ＣＢＶＰ―Ｚ））を用い、ペースト組成物の温度を２５℃に調整し、プレート法を用いることにより、測定されるものである。
【００３０】
ガス拡散層の製造方法
本発明のガス拡散層の製造方法は、上記ペースト組成物を、導電性多孔質基材表面に、ペースト組成物が浸透しないように塗布し、乾燥及び焼成することを特徴とする。より具体的には、前記ペースト組成物と導電性多孔質基材との接触角が９０〜１２０°となるような導電性多孔質基材の表面に、ペースト組成物をブレードを接触させないように塗布し、次いで乾燥及び焼成する。
【００３１】
本発明では、ペースト組成物の塗布する対象である導電性多孔質基材と当該ペースト組成物との接触角が９０〜１２０°程度であることを必須とする。これにより、ペースト組成物を基材上に均一に塗布しようとする際に、塗布した瞬間にペースト組成物が基材上ではじかれて均一に塗布できない（いわゆるハジキ）現象を抑制し、基材上にペースト組成物を安定して均一に塗布することが可能となる。
【００３２】
本発明におけるペースト組成物と導電性多孔質基材との接触角は、自動接触角測定機（英弘精機(株)製、「ＯＣＡ２０」）を用い、１μｌ（マイクロリットル）程度のペースト組成物の液滴を基材表面に滴下し、３０秒後の接触角を観察することにより得られる。
【００３３】
導電性多孔質基材は、公知又は市販のものを用いることができる。例えば、カーボンペーパー、カーボンクロス、カーボン不織布等が挙げられる。
【００３４】
導電性多孔質基材の厚みは限定的でないが、通常５０μｍ〜１０００μｍ程度、好ましくは１００μｍ〜４００μｍ程度とすればよい。
【００３５】
導電性多孔質基材表面の表面張力（撥水処理した場合は撥水処理後の値）は、通常３５〜４０ｍＮ／ｍ、好ましくは３６〜３９ｍＮ／ｍとすればよい。
【００３６】
なお、本発明の導電性多孔質基材表面はあらかじめ撥水処理が施されたものであることが好ましい。これにより、導電性多孔質基材に撥水性を持たせ、電池反応により生じる水による多孔質基材内部の閉塞を抑制できる。また、基材へのペースト組成物塗布時にペースト組成物が内部まで浸透する現象を抑制でき、ガス拡散性能を向上できる。
【００３７】
本発明における導電性多孔質基材の表面張力（撥水処理が施されている場合は撥水処理後の導電性多孔質基材の表面張力）は、表面張力の異なる複数のぬれ指数標準液（和光純薬工業(株)製）（２５℃）を用意し、当該複数の標準液を導電性多孔質基材表面に滴下し、標準液が基材表面ではじかれるか否かを観察することにより測定されるものである。
【００３８】
本発明において、ペースト組成物の表面張力は、導電性多孔質基材の表面張力よりも小さいことを必須とする。特に、ペースト組成物と導電性多孔質基材との表面張力の差は、２.５ｍＮ／ｍ程度以上が好ましく、より好ましくは３．０ｍＮ／ｍ程度以上である。これにより、ブレードを接触させずに塗布することがより一層容易となる。
【００３９】
本発明では、ペースト組成物が導電性多孔質基材表面に浸透しないように塗布することを特徴とする。具体的には、例えば、ブレードを用いてペースト組成物を塗布する場合には、ブレードを導電性多孔質基材表面に接触しないように行うことにより、塗布されたペースト組成物（上面）を掻き取ればよい。  
【００４０】
一般的に基材にペースト組成物を塗布する際、ドクターブレード等のブレード、ワイヤーバー、スクリーン印刷で用いるスキージ等を被覆物（すなわち、導電性多孔質基材）表面に接触させ、圧力をかけて余分なペースト組成物を掻き取る方式が採用される。これに対し、本発明では、例えばブレード等を導電性多孔質基材表面に接触しないように行う等により、ペースト組成物が導電性多孔質基材表面に浸透しないようにする。これにより、導電性多孔質基材内部の空隙の閉塞を抑制することができ、良好なガス拡散性能を有したまま、平坦化層を形成させたガス拡散層を得ることができる。
【００４１】
このような塗布方法に用いる装置としては、例えば公知又は市販のアプリケータを用いればよい。
【００４２】
本発明の製造方法では、塗布後、乾燥し、次いで焼成する。これにより、導電性多孔質基材表面に、平坦化層を得ることができる。この平坦化層を設けることにより、基材表面の凹凸を平滑にできるため、基材と触媒層との接触面積を大きくして接触抵抗が低減することができる。
【００４３】
ペースト組成物の塗布量は、固形分換算で、通常５〜１００ｇ／ｍ２程度、好ましくは、１５〜５０ｇ／ｍ２程度とすればよい。
【００４４】
乾燥温度は限定的でなく、例えば、大気中にて、５０〜１５０℃程度、好ましくは９０〜１３０℃程度に加熱することにより行えばよい。
【００４５】
乾燥時間は、乾燥温度等に応じて適宜決定されるが、通常１０分〜３０分程度とすればよい。
【００４６】
焼成温度も限定的でなく、例えば、大気中にて、２５０〜３９０℃程度、好ましくは３００〜３５０℃程度に加熱することにより行えばよい。
【００４７】
焼成時間は、焼成温度等に応じて適宜決定されるが、通常３０分〜１２０分程度とすればよい。
【００４８】
ガス拡散層
本発明により得られるガス拡散層は、導電性多孔質基材の表面上に、上記ペースト組成物が乾燥及び焼成することにより得られる層（平坦化層）が積層されている。このため、導電性多孔質基材のガス拡散性能を劣化させずに、触媒層との接触抵抗を下げることができる。
【００４９】
本発明のガス拡散層は、導電性多孔質基材表面上に形成されている平坦化層が、実質的に導電性多孔質基材内部に浸透していない構造を有している。
【００５０】
平坦化層の厚みは、ペースト組成物の塗布量等に応じて決定されるが、通常１０μｍ〜１００μｍ程度である。
【００５１】
本発明のガス拡散層は、例えば、固体高分子型燃料電池用のガス拡散層として用いることができる。すなわち、平坦化層が接触するように、本発明のガス拡散層を公知又は市販の触媒層に積層し、さらに、公知又は市販の水素イオン伝導性固体高分子電解質膜を積層させることにより、固体燃料電池用膜−電極接合体（ガス拡散層／触媒層／水素イオン伝導性固体高分子電解質膜／触媒層／ガス拡散層の層構造）として用いることができる。
【発明の効果】
【００５２】
本発明の製造方法によれば、ペースト組成物を導電性多孔質基材内部に染み込みにくくさせるため、導電性多孔質基材内部の空隙を閉塞させずに、平坦化層を導電性多孔質基材表面付近に形成させることができる。このため、ガス拡散性能を劣化させず、導電性及び撥水性が優れたガス拡散層、ひいては電流−電圧特性等が良好な、優れた電池性能を発揮するガス拡散層を製造することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００５３】
以下に実施例を挙げて本発明をより詳細に説明する。なお、本発明は下記の実施例に限定されない。
【００５４】
＜ペースト組成物の調製＞
実施例１
炭素粒子として「バルカンｘｃ７２Ｒ（キャボット社製）」を２０重量部、分散剤としてポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル（熱分解温度３３０℃）「エマルゲンＭＳ１１０（花王社製）」を２０重量部及びイオン交換水を６０重量部混合し、プラネタリーミキサーにて２０分間攪拌混合した。次いで、フッ素系樹脂として、ポリテトラフルオロエチレンディスパージョン（ダイキン工業（株）製、「ルブロンＬＤＷ４０Ｅ」、固形分４０重量％）を１００重量部添加し、ディゾルバーにて攪拌することにより、実施例１のペースト組成物を調製した。
【００５５】
実施例２
分散剤としてポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル「エマルゲンＭＳ１１０（花王社製）」２０重量部の代わりにポリオキシエチレン脂肪酸エステル（熱分解温度３３０℃）「ＢＹＫ１８４（ビックケミー社製）」２０重量部を用い、フッ素系樹脂としてポリテトラフルオロエチレンディスパージョン（ダイキン工業（株）製、「ルブロンＬＤＷ４０Ｅ」、固形分４０重量％）１００重量部の代わりにポリテトラフルオロエチレンディスパージョン（ダイキン工業（株）製、「ルブロンＬＤＷ４０Ｅ」、固形分４０重量％）７０重量部及びポリテトラフルオロエチレンディスパージョン（三井・デュポンフロロケミカル社製、「ＰＴＦＥエマルジョン  ３１−Ｊ」）３０重量部を用いた以外は、実施例１と同様にして、実施例２のペースト組成物を調製した。
【００５６】
実施例３
溶剤としてイソプロピルアルコール６重量部を更に添加した以外は、実施例１と同様にして、実施例３のペースト組成物を調製した。
【００５７】
実施例４
分散剤としてポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル「エマルゲンＭＳ１１０（花王社製）」２０重量部の代わりにポリオキシエチレン脂肪酸エステル（熱分解温度３３０℃）「ＢＹＫ１８４（ビックケミー社製）」２０重量部を用い、溶剤としてイソプロピルアルコール３０重量部を更に添加した以外は、実施例１と同様にして、実施例４のペースト組成物を調製した。
【００５８】
比較例１
分散剤としてポリオキシエチレンアルキレンアルキルエーテル「エマルゲンＭＳ１１０（花王社製）」２０重量部の代わりにポリカルボン酸含有ポリエステル系分散剤（熱分解開始温度３００℃）「ＢＹＫ１９０（ビックケミー社製）」１０重量部を用い、イオン交換水の添加量を６０重量部の代わりに７０重量部とした以外は、実施例１と同様にして、比較例１のペースト組成物を調製した。
【００５９】
比較例２
フッ素系樹脂の添加量を１００重量部の代わりに５０重量部とした以外は、比較例１と同様にして、比較例２のペースト組成物を調製した。
【００６０】
これら実施例１〜４及び比較例１〜２のペースト組成物の表面張力を評価した。その結果を表1に示す。ペースト組成物の表面張力は、ペースト組成物の温度を２５℃に調整して、自動表面張力計(協和界面科学(株)製CBVP―Z)）を用いてプレート法により測定した。
【００６１】
＜撥水処理＞
導電性多孔質基材として、ポリアクリロニトリル製耐炎化紡績糸を炭素化処理（加熱温度９５０℃、窒素雰囲気中）及び黒鉛化処理（加熱温度２０００℃、真空中）した炭素質繊維織布（厚さ：０．２４６ｍｍ、厚さ変動係数：２．３％、目付量：１０１ｇ／ｍ２、嵩密度：０．４１０ｇ／ｃｃ、体積固有抵抗：０．０２Ωｃｍ）を用いた。
【００６２】
この導電性多孔質基材を、ポリテトラフルオロエチレンを６０ｗｔ％含有したフッ素系水性ディスパージョン水溶液（ダイキン工業社製、「ポリフロンＤ−１Ｅ」）に５分間含浸させた後、大気雰囲気中１３０℃で１５分程度乾燥させ、次いで大気雰囲気中３５０℃で２時間焼成を行うことにより、撥水処理を施した。
【００６３】
この撥水性導電性多孔質基材表面に、表面張力の異なる複数のぬれ指数標準液（和光純薬工業(株)製）（２５℃）を順次滴下していき、標準液が基材表面上で、はじかれるか否かを観察することにより、撥水性導電性多孔質基材の表面張力を測定した。測定された表面張力は、３７．５ｍＮ／ｍであった。
【００６４】
この撥水性導電性多孔質基材と、実施例１〜４又は比較例１〜２のペースト組成物との接触角を測定した。この測定結果を表１に示す。接触角の測定は、自動接触角測定機（英弘精機(株)社製、「ＯＣＡ２０」）を用い、１μｌ（マイクロリットル）程度のペースト組成物液滴を基材表面に滴下し、３０秒後の接触角を観察することにより行った。
【００６５】
【表１】
0005292729.tif 000002
【００６６】
＜ガス拡散層の製造＞
実施例１〜４のペースト組成物を、アプリケータ（Ｓｈｅｅｎ  Ｉｎｓｔｒｕｍｅｎｔｓ  Ｌｔｄ社、「Ｍｉｃｒｏｍｅｔｅｒ  Ａｄｊｕｓｔａｂｌｅ  Ｆｉｌｍ  Ａｐｐｌｉｃａｔｏｒ、１１１７／２００」）を用いて塗布量が固形分換算で３０ｇ／ｍ２程度になるように上記撥水性導電性多孔質基材表面に均一に塗布した。次いで、大気雰囲気中１３０℃で乾燥した後、大気雰囲気中３５０℃で２時間焼成することにより、導電性多孔質基材表面に平坦化層が形成された、本実施例１〜４のガス拡散層を製造した。
【００６７】
一方、比較例1及び２のペースト組成物も、同様にして基材表面に塗布したが、ペースト組成物がはじかれ、均一に塗布することができなかった。
【００６８】
ペースト組成物の基材への塗布結果を表１に併記する。均一に塗布できた場合を「○」、はじきが生じ、均一に塗布できなかった場合を「×」と評価した。
【００６９】
参考例
実施例1で得られたペースト組成物を、バーコーター（ROD、No;30）を用いて、塗布量が固形分換算で３０ｇ／ｍ２程度になるように上記撥水性導電性多孔質基材表面に塗布した。この時、基材裏面にペースト組成物が染み出しているのが観察された。次いで、大気雰囲気中１３０℃で乾燥した後、大気雰囲気中３５０℃で２時間焼成することにより、導電性多孔質基材表面に平坦化層が形成した。この導電性多孔質基材の内部には平坦化層成分が侵入したため、ガス拡散性能が劣ることが分かる。
【００７０】
＜燃料電池及び評価試験＞
（１）電解質膜−触媒層積層体の製造
白金触媒担持炭素粒子（田中貴金属工業社製、「ＴＥＣ６２Ｅ５８」）１０ｇ、イオン伝導性高分子電解質溶液（Ｎａｆｉｏｎ５ｗｔ％溶液：「ＤＥ−５２０」デュポン社製）１００ｇ、蒸留水３０ｇ及びイソプロピルアルコール１００ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することにより、アノード用触媒層ペースト組成物を得た。
【００７１】
白金触媒担持炭素粒子（田中貴金属工業社製、「ＴＥＣ１０Ｅ５０Ｅ」）１０ｇ、イオン伝導性高分子電解質溶液（Ｎａｆｉｏｎ５ｗｔ％溶液、「ＤＥ−５２０」、デュポン社製）１００ｇ、蒸留水３０ｇ、ｎ−ブタノール５０ｇ及びｔ−ブタノール５０ｇを配合し、分散機にて攪拌混合することにより、カソード用触媒層ペースト組成物を得た。
【００７２】
アノード用触媒層ペースト組成物及びカソード用触媒層ペースト組成物を、それぞれアプリケータを用いてポリエチレンテレフタレートフィルムからなる転写基材（東レ社製、「ルミナー  Ｘ４４」）上に塗布し、８０℃で３０分間乾燥させることにより触媒層を形成させて、アノード用触媒層形成転写シート及びカソード用触媒層形成転写シートを作製した。なお、触媒層の塗布量は、カソード用触媒層及びアノード触媒層ともに白金担持量が０．５ｍｇ／ｃｍ２となるようにした。
【００７３】
上記作製したカソード用触媒層形成転写シート及びアノード用触媒層形成転写シートを用いて、電解質膜（「Ｎａｆｉｏｎ１１２」、デュポン社製）の各面に、プレス（プレス機温度：１３０℃、プレス圧力：６．５ＭＰａ）を行った後、転写フィルムを剥がすことにより、電解質膜−触媒層積層体（カソード用触媒層／電解質膜／アノード用触媒層）を作製した。
【００７４】
（２）燃料電池の製造
作製した電解質膜−触媒層積層体の両面に、本実施例1のガス拡散層を積層させることにより、膜−電極接合体（MEA：ガス拡散層／カソード用触媒層／電解質膜／アノード用触媒層／ガス拡散層）を得、次いで、得られたMEAを燃料電池セルに組み込むことにより、実施例１の固体高分子型燃料電池を製造した。
【００７５】
実施例２〜４のガス拡散層についても、実施例１と同様にして燃料電池を製造し、それぞれ実施例２〜４の燃料電池とした。
【００７６】
（３）電池性能評価
これら実施例１〜４の燃料電池のセル性能を評価した。セル評価条件は、下記の通りとした。
セル温度：８０℃
加湿温度：カソード８０℃、アノード７０℃
ガス利用率：カソード４０％、アノード７０％
実施例１及び２のペースト組成物を用いて得られた燃料電池は、実施例３及び４のペースト組成物を用いて得られた燃料電池よりも優れた電池性能を発揮していた。これは、実施例１及び２のペースト組成物はアルコール（ＩＰＡ）を含有しないため、導電性多孔質基材内部の空隙をより一層閉塞させずに当該表面に平坦化層を形成でき、ガス拡散性能の劣化を抑制できたことによるものと考えられる。