(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
植物性繊維どうしが熱可塑性樹脂により結着された構造を有し、且つ該植物性繊維及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性繊維が３０〜９５質量％含まれた植物性繊維複合材の製造方法であって、
酸変性ポリオレフィン及び非酸変性ポリオレフィンを含有する熱可塑性樹脂を溶融紡糸して熱可塑性樹脂繊維を得る紡糸工程と、
植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを乾式法にて混繊して繊維混合物を得る混繊工程と、
上記繊維混合物中の上記熱可塑性樹脂繊維を溶融する加熱工程と、をこの順に備え、
上記植物性繊維の平均繊維長は２０〜１００ｍｍであることを特徴とする植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項２】
上記乾式法が、上記植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを相互に分散させて堆積する方法である請求項１に記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項３】
上記酸変性熱可塑性樹脂は、酸価が５以上である請求項１又は２に記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項４】
上記酸変性熱可塑性樹脂は、重量平均分子量が１０，０００〜１００，０００である請求項１乃至３のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項５】
上記紡糸工程で用いる上記熱可塑性樹脂は、該熱可塑性樹脂全体を１００質量％とした場合に、上記酸変性熱可塑性樹脂を１〜１０質量％含有する請求項１乃至４のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項６】
上記植物性繊維は、ケナフ繊維である請求項１乃至５のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【請求項７】
上記酸変性熱可塑性樹脂の溶融粘度は、１６０℃において、４，０００〜３０，０００ｍＰａ・ｓである請求項１乃至６のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は植物性繊維複合材の製造方法に関する。更に詳しくは、植物性材料を３０質量％以上と多く含有する植物性繊維複合材の製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、ケナフ等の成長が早く、二酸化炭素吸収量が多い植物は、二酸化炭素排出量削減及び二酸化炭素の固定化等の観点から注目され、樹脂と複合化した複合材料としての利用が期待されている。この植物材料を利用する技術としては、下記特許文献１に開示された技術が知られている。
【０００３】
【特許文献１】特開２００７−９８５８３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
そして、この複合材料には、近年、更なる軽量化と機械的特性の向上との両立が求められている。即ち、例えば、複合材料からなる基材においては、その目付を小さくすることで軽量化を達することができるものの、一般に目付を小さくすれば、それに比例して複合材料（複合材料からなる基材など）の機械的特性が低下する。従って、同じ目付であっても、より高い機械的特性を発揮できる複合材料が求められる。
本発明は、上記課題に鑑みてなされたものであり、軽量性と高い機械的特性とをより高度に両立できる植物性繊維複合材の製造方法を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
即ち、本発明は以下に示す通りである。
（１）植物性繊維どうしが熱可塑性樹脂により結着された構造を有し、且つ該植物性繊維及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性繊維が３０〜９５質量％含まれた植物性繊維複合材の製造方法であって、
酸変性ポリオレフィン及び非酸変性ポリオレフィンを含有する熱可塑性樹脂を溶融紡糸して熱可塑性樹脂繊維を得る紡糸工程と、
植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを乾式法にて混繊して繊維混合物を得る混繊工程と、
上記繊維混合物中の上記熱可塑性樹脂繊維を溶融する加熱工程と、をこの順に備え、
上記植物性繊維の平均繊維長は２０〜１００ｍｍであることを特徴とする植物性繊維複合材の製造方法。
（２）上記乾式法が、上記植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを相互に分散させて堆積する方法である上記（１）に記載の植物性繊維複合材の製造方法。
（３）上記酸変性熱可塑性樹脂は、酸価が５以上である上記（１）又は（２）に記載の植物性繊維複合材の製造方法。
（４）上記酸変性熱可塑性樹脂は、重量平均分子量が１０，０００〜１００，０００である上記（１）乃至（３）のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
（５）上記紡糸工程で用いる上記熱可塑性樹脂は、該熱可塑性樹脂全体を１００質量％とした場合に、上記酸変性熱可塑性樹脂を１〜１０質量％含有する上記（１）乃至（４）のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
（６）上記植物性繊維は、ケナフ繊維である上記（１）乃至（５）のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
（７）上記酸変性熱可塑性樹脂の溶融粘度は、１６０℃において、４，０００〜３０，０００ｍＰａ・ｓである上記（１）乃至（６）のうちのいずれかに記載の植物性繊維複合材の製造方法。
【発明の効果】
【０００６】
本発明の植物性繊維複合材の製造方法によれば、植物性材料を３０〜９５質量％と多く含有しながら、従来に比べてより優れた機械的特性を有する植物性繊維複合材が得られる。即ち、同じ機械的特性を得るために必要な目付を小さくすることができ、従来に比べて軽量な植物性繊維複合材を得ることができる。
酸変性熱可塑性樹脂が酸変性ポリオレフィンである場合は、他の成分を用いる場合に比べてより優れた機械的特性の向上効果が得られ、より軽量で優れた機械的特性を有する植物性繊維複合材を得ることができる。
酸変性熱可塑性樹脂の酸価が１５以上である場合は、それ未満の酸価の成分を用いる場合に比べて、より少量で高い機械的特性の向上効果が得られ、特に軽量で優れた機械的特性を有する植物性繊維複合材を得ることができる。
酸変性熱可塑性樹脂の重量平均分子量が１０，０００〜１００，０００である場合は、酸変性熱可塑性樹脂を含有しながら、優れた紡糸効率が得られ、特に繊維化し易い。従って、酸変性熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂繊維を用いて、上記各効果をよりよく得ることができる。
紡糸工程で用いる熱可塑性樹脂が熱可塑性樹脂全体を１００質量％とした場合に、酸変性熱可塑性樹脂を１〜１０質量％含有する場合は、酸変性熱可塑性樹脂を含有しながら、より優れた紡糸効率が得られ、より特に繊維化し易い。従って、酸変性熱可塑性樹脂を含む熱可塑性樹脂繊維を用いて、上記各効果を更によりよく得ることができる。
植物性繊維がケナフ繊維である場合、ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
以下、本発明について詳細に説明する。
［１］植物性繊維複合材の製造方法
本発明の植物性繊維複合材の製造方法は、
植物性繊維どうしが熱可塑性樹脂により結着された構造を有し、且つ該植物性繊維及び該熱可塑性樹脂の合計を１００質量％とした場合に該植物性繊維が３０〜９５質量％含まれた植物性繊維複合材の製造方法であって、
酸変性ポリオレフィン及び非酸変性ポリオレフィンを含有する熱可塑性樹脂を溶融紡糸して熱可塑性樹脂繊維を得る紡糸工程と、
植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを乾式法にて混繊して繊維混合物を得る混繊工程と、
上記繊維混合物中の上記熱可塑性樹脂繊維を溶融する加熱工程と、をこの順に備え、
上記植物性繊維の平均繊維長は２０〜１００ｍｍであることを特徴とする。
【０００８】
１．紡糸工程
上記「紡糸工程」は、酸変性ポリオレフィン及び非酸変性ポリオレフィンを含有する熱可塑性樹脂を溶融紡糸して熱可塑性樹脂繊維を得る工程である。この工程における溶融紡糸については、従来公知の種々の溶融紡糸法を用いることができ、特に限定されない。
【０００９】
上記「熱可塑性樹脂」は、酸変性熱可塑性樹脂を含有する熱可塑性の樹脂である（本発明では、以下、熱可塑性樹脂のうち、酸変性熱可塑性樹脂を除く他の熱可塑性樹脂を「非酸変性熱可塑性樹脂」ともいう）。
上記「酸変性熱可塑性樹脂」は、酸変性により酸変性基が導入された熱可塑性樹脂である。この熱可塑性樹脂に導入された酸変性基の種類は特に限定されないが、通常、無水カルボン酸残基（−ＣＯ−Ｏ−ＯＣ−）及び／又はカルボン酸残基（−ＣＯＯＨ）である。酸変性基はどのような化合物により導入されたものであってもよく、その化合物としては、無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水コハク酸、無水グルタル酸、無水アジピン酸、マレイン酸、イタコン酸、フマル酸、アクリル酸、及びメタクリル酸等が挙げられる。これらは１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。これらのなかでは、無水マレイン酸及び無水イタコン酸が好ましく、無水マレイン酸が特に好ましい。
【００１０】
更に、酸変性熱可塑性樹脂の骨格となる熱可塑性樹脂（以下、単に「骨格熱可塑性樹脂」という）の種類は特に限定される種々の熱可塑性樹脂を用いることができる。この骨格熱可塑性樹脂としては、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、ポリスチレン、アクリル樹脂（メタクリレート及び／又はアクリレート等を用いて得られた樹脂）、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂及びＡＢＳ樹脂などが挙げられる。このうち、本発明ではポリオレフィンを用いる。ポリオレフィンとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン・プロピレンランダム共重合体などが挙げられる。ポリエステル樹脂としては、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン及びポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂、並びに、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート及びポリブチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂などが挙げられる。
【００１１】
このような酸変性熱可塑性樹脂としては、例えば、商品名ユーメックス（三洋化成工業株式会社製、なかでもユーメックス１００１及びユーメックス１０１０等が好ましい）、商品名アドマー（三井化学株式会社製、なかでもアドマーＱＥ８００等が好ましい）、商品名モディック（三菱化学株式会社製、なかでもモディック−ＡＰ  Ｐ９０８等が好ましい）、商品名トーヨータック（東洋化成工業株式会社製、なかでもトーヨータックＨ−１１００Ｐ−Ｐ等が好ましい）、などの各種樹脂が挙げられる。
【００１２】
この酸変性熱可塑性樹脂に導入される酸変性基の量は特に限定されないものの、酸価において、通常、５以上（通常８０以下）である。この酸価は１５以上であることが好ましい。即ち、比較的酸価が高い酸変性熱可塑性樹脂であることが好ましい。このような酸変性熱可塑性樹脂を用いることにより、酸変性熱可塑性樹脂の添加量を抑制しつつ高い添加効果を得ることができる。そして、後述する混繊に適した繊度の熱可塑性樹脂繊維をスムーズに紡糸することができる。この酸価は、１５〜７０がより好ましく、２０〜６０が更に好ましく、２３〜３０が特に好ましい。尚、この酸価はＪＩＳ  Ｋ００７０によるものである。
【００１３】
更に、酸変性熱可塑性樹脂の分子量は特に限定されないが、重量平均分子量において１０，０００〜２００，０００であることが好ましく、更には、１０，０００〜１００，０００であることがより好ましい。即ち、比較的分子量の小さい酸変性熱可塑性樹脂であることが好ましい。このような酸変性熱可塑性樹脂を用いることにより、酸変性熱可塑性樹脂の添加量を抑制しつつ高い添加効果を得ることができる。そして、後述する混繊に適した繊度の熱可塑性樹脂繊維をスムーズに紡糸することができる。この重量平均分子量の下限値は１５，０００が更に好ましく、２５，０００がより更に好ましく、３５，０００が特に好ましい。一方、この重量平均分子量の上限値は２００，０００が更に好ましく、１５０，０００がより更に好ましく、１００，０００が特に好ましい。とりわけ３５，０００〜６０，０００が好ましい。尚、この重量平均分子量はＧＰＣ法によるものである。
【００１４】
更に、酸変性熱可塑性樹脂の溶融粘度は、特に限定されないが、１６０℃において、４，０００〜３０，０００ｍＰａ・ｓであることが好ましい。このような酸変性熱可塑性樹脂を用いることにより、酸変性熱可塑性樹脂の添加量を抑制しつつ高い添加効果を得ることができる。そして、後述する混繊に適した繊度の熱可塑性樹脂繊維をスムーズに紡糸することができる。この溶融粘度は、４，０００〜２５，０００がより好ましく、５，０００〜２０，０００が更に好ましく、１０，０００〜２０，０００が特に好ましい。尚、この溶融粘度は、温度１６０℃においてＢ型粘度計を用いて測定された値である。
上記酸化、重量平均分子量及び溶融粘度の好ましい範囲を充足する酸変性ポリオレフィンとしては、前記商品名ユーメックス（三洋化成工業株式会社製）のなかでも、商品名ユーメックス１００１及び／又は商品名ユーメックス１０１０がより好ましい。
【００１５】
一方、熱可塑性樹脂を構成する酸変性熱可塑性樹脂以外の樹脂（即ち、非酸変性熱可塑性樹脂）は、熱可塑性であること以外特に限定されない。この非酸変性熱可塑性樹脂（非酸変性熱可塑性樹脂の種類）としては、ポリオレフィン、ポリエステル樹脂、ポリスチレン、アクリル樹脂（メタクリレート及び／又はアクリレート等を用いて得られた樹脂）、ポリアミド樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリアセタール樹脂及びＡＢＳ樹脂などが挙げられる。このうち、本発明ではポリオレフィンを用いる。ポリオレフィンとしては、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体（エチレン・プロピレンブロック共重合体、エチレン・プロピレンランダム共重合体）などが挙げられる。ポリエステル樹脂としては、ポリ乳酸、ポリカプロラクトン及びポリブチレンサクシネート等の脂肪族ポリエステル樹脂、並びに、ポリエチレンテレフタレート、ポリトリメチレンテレフタレート及びポリブチレンテレフタレート等の芳香族ポリエステル樹脂などが挙げられる。これらの非酸変性熱可塑性樹脂は１種のみを用いてもよく、２種以上を併用してもよい。
【００１６】
上記酸変性熱可塑性樹脂を構成する骨格熱可塑性樹脂と、非酸変性熱可塑性樹脂と、は同じ（同種）であってもよく、異なっていて（異種であっても）もよいが、本発明では同じであり、更には、共にポリオレフィンである。ポリオレフィンは、取扱いが容易であり、生産性を向上させることができる。また、高い柔軟性と優れた賦形性が得られる。ポリオレフィンのなかでも、ポリプロピレン、ポリエチレン、エチレン・プロピレン共重合体、及びポリプロピレンとポリエチレンとの混合樹脂（アロイ）が好ましい。更には、非酸変性熱可塑性樹脂としては、ポリプロピレン又は上記混合樹脂が特に好ましく、酸変性熱可塑性樹脂の骨格熱可塑性樹脂としてはポリプロピレンが特に好ましい。
従って、非酸変性ポリオレフィンとしては、ポリプロピレン又は上記混合樹脂が特に好ましく、酸変性ポリオレフィンとしては無水マレイン酸変性ポリプロピレンが特に好ましい。
【００１７】
また、熱可塑性樹脂の全体を１００質量％とした場合、上記酸変性ポリオレフィンの割合は１５質量％以下（通常０．３質量％以上）であることが好ましい。この範囲の配合量であれば、スムーズな紡糸を行うことができると共に、非酸変性ポリオレフィンとの併用により、得られる成形体（熱可塑性樹脂成形体）の機械的特性を効果的に向上させることができる。この配合量は、０．５〜１５質量％が好ましく、１〜１３質量％がより好ましく、１〜１０質量％が更に好ましく、１〜７質量％が特に好ましく、２〜７質量％がより特に好ましく、３〜７質量％がとりわけ好ましい。これら各々好ましい範囲では、各々更に優れた上記効果を得ることができる。
【００１８】
この溶融紡糸工程で得る熱可塑性樹脂繊維の繊度等は特に限定されないが、１〜１００ｄｔｅｘであることが好ましい。この範囲では、植物性繊維との混繊を行いやすく、混繊工程で得られる繊維混合物内において、植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維とをより均一に分散させて含有させることができる。この繊度は、１〜５０ｄｔｅｘがより好ましく、１〜２０ｄｔｅｘが更に好ましく、３〜１０ｄｔｅｘが特に好ましい。これら各々好ましい範囲では、各々更に優れた上記効果を得ることができる。
尚、上記３〜１０ｄｔｅｘにおける熱可塑性樹脂繊維の平均繊維径は、非酸変性熱可塑性樹脂としてポリプロピレンを用い、酸変性熱可塑性樹脂として無水マレイン酸変性ポリプロピレンを用いた場合には、３．８〜３７．５μｍ程度となる。
尚、熱可塑性樹脂繊維における各種形態の測定方法については、後述する植物性繊維と同様である。
【００１９】
２．混繊工程
上記「混繊工程」は、植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維とを乾式法にて混繊して繊維混合物を得る工程である。
【００２０】
上記「植物性繊維」は、植物に由来する繊維である。この植物性繊維としては、ケナフ、ジュート麻、マニラ麻、サイザル麻、雁皮、三椏、楮、バナナ、パイナップル、ココヤシ、トウモロコシ、サトウキビ、バガス、ヤシ、パピルス、葦、エスパルト、サバイグラス、麦、稲、竹、各種針葉樹（スギ及びヒノキ等）、広葉樹及び綿花などの各種植物体から得られた繊維が挙げられる。この植物性繊維は１種のみを用いてもよく２種以上を併用してもよい。これらのなかではケナフが好ましい。ケナフは成長が極めて早い一年草であり、優れた二酸化炭素吸収性を有するため、大気中の二酸化炭素量の削減、森林資源の有効利用等に貢献できるからである。
また、上記植物性繊維として用いる植物体の部位は特に限定されず、繊維を採取できればよく、非木質部、茎部、根部、葉部及び木質部等の植物体を構成するいずれの部位であってもよい。更に、特定部位のみを用いてもよく２ヶ所以上の異なる部位を併用してもよい。
【００２１】
尚、本発明におけるケナフとは、木質茎を有する早育性の一年草であり、アオイ科に分類される植物である。学名におけるｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｃａｎｎａｂｉｎｕｓ及びｈｉｂｉｓｃｕｓ  ｓａｂｄａｒｉｆｆａ等が含まれ、更に、通称名における紅麻、キューバケナフ、洋麻、タイケナフ、メスタ、ビムリ、アンバリ麻及びボンベイ麻等が含まれる。
また、本発明におけるジュートとは、ジュート麻から得られる繊維である。このジュート麻には、黄麻（コウマ、Ｃｏｒｃｈｏｒｕｓ  ｃａｐｓｕｌａｒｉｓ  Ｌ．）、及び、綱麻（ツナソ）、シマツナソ並びにモロヘイヤ、を含む麻及びシナノキ科の植物を含むものとする。
【００２２】
この植物性繊維の平均繊維長及び平均繊維径等は特に限定されないが、平均繊維長は、１０ｍｍ以上が好ましい。この範囲の植物性繊維を用いることで、繊維どうし（植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維）が混繊し易く（特に、絡み合いを形成し易く）できると共に、得られる植物性繊維複合材において優れた機械的特性が発揮される。この平均繊維長は１０〜１５０ｍｍがより好ましく、２０〜１００ｍｍが更に好ましく、３０〜８０ｍｍが特に好ましい。各々範囲では上記効果を更に向上させることができる。このうち、本発明における熱可塑性樹脂繊維の平均繊維長は２０〜１００ｍｍである。
尚、この平均繊維長は、ＪＩＳ  Ｌ１０１５に準拠して、直接法にて無作為に単繊維を１本ずつ取り出し、伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で繊維長を測定し、合計２００本について測定した平均値である。
【００２３】
一方、上記熱可塑性樹脂繊維は、前記紡糸工程で得られた熱可塑性樹脂繊維であるが、紡糸工程から得られた熱可塑性樹脂繊維は、通常、長尺である。このため、混繊工程で用いる熱可塑性樹脂繊維は、予め適当な長さに調整された熱可塑性樹脂繊維を用いることが好ましい。即ち、本方法では、紡糸工程と混合繊維工程との間に、熱可塑性樹脂繊維の長さを調整する繊維長調整工程を備えることができる。
【００２４】
混繊工程において植物性繊維と混繊される熱可塑性樹脂繊維の平均繊維長及び平均繊維径等は特に限定されないが、平均繊維長は、１０ｍｍ以上が好ましい。この範囲の熱可塑性樹脂繊維を用いることで、繊維どうし（植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維）が混繊し易く（特に、絡み合いを形成し易く）することができると共に、得られる植物性繊維複合材において優れた機械的特性が発揮される。この平均繊維長は１０〜１５０ｍｍがより好ましく、２０〜１００ｍｍが更に好ましく、３０〜７０ｍｍが特に好ましい。各々範囲では上記効果を更に向上させることができる。尚、平均繊維長の測定方法については植物性繊維における方法をそのまま適用する。
【００２５】
一方、上記平均繊維径は、１ｍｍ以下が好ましい。この範囲の平均繊維径の熱可塑性樹脂繊維を用いることで、得られる植物性繊維複合材において優れた機械的特性が発揮される。この平均繊維径は０．０１〜１ｍｍがより好ましく、０．０５〜０．７ｍｍが更に好ましく、０．０７〜０．５ｍｍが特に好ましい。各々範囲では上記効果を更に向上させることができる。尚、ここでいう繊維長は、ＪＩＳ  Ｌ１０１５における直接法と同様に、１本の植物性繊維を伸張させずにまっすぐに伸ばし、置尺上で測定した値（Ｌ）である。一方、繊維径は、繊維長を測定した当該植物性繊維について、繊維の長さ方向の中央における繊維径を光学顕微鏡を用いて測定した値（ｔ）である。
【００２６】
その他、混繊工程で用いる熱可塑性樹脂繊維は、熱可塑性樹脂のみからなる繊維であってもよいが、表面がコートされた繊維であってもよい。即ち、例えば、各種機械類との滑りを向上させるための油剤や、親水性処理剤等がコーティングされていてもよい。
【００２７】
上記植物性繊維と上記熱可塑性樹脂繊維とを混繊する際の各々の配合割合は、植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維との合計を１００質量％とした場合に、植物性繊維が３０〜９５質量％である。この範囲では、植物性繊維複合材において優れた賦形性が得られる共に、優れた機械的特性も得られる。この植物性繊維は４０〜８５質量％がより好ましく、４５〜７５質量％が特に好ましい。これらの範囲では各々更に優れた効果が得られる。
【００２８】
上記「混繊」とは、植物性繊維及び熱可塑性樹脂繊維の繊維どうしを乾式法にて混合して繊維混合物（例えば、マット状物など）を得ることを意味する。この際の混繊方法は特に限定されず種々の方法を用いることができる。通常、乾式法又は湿式法が用いられるが、本発明では、このうち乾式法を用いる。本方法では、吸湿性を有する植物性繊維を用いるために、湿式法（抄紙法など）を用いると高度な乾燥工程を要することになるため、より簡略に製造できる乾式法が好ましい。
上記乾式法としては、エアーレイ法及びカード法などが挙げられるが、エアーレイ法が好ましい。より簡略な装置で効率よく混繊を行うことができるからである。このエアーレイ法は植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維とを気流によってコンベア面上などに分散、投射して植物性繊維と熱可塑性樹脂繊維とが相互に分散された堆積物（繊維混合物）を得る方法である。
【００２９】
また、上記エアーレイ法を用いて混繊された繊維混合物は、通常、マット状であるが、このようなマット状の繊維混合物は、１層のみを用いてもよいが、上記混繊工程の後、２層又は３層以上を積層することができる。即ち、積層工程を備えることができる。これにより、繊維混合物の厚さを制御でき、その後、得られる植物性繊維複合物での目付を制御することもできる。更に、このようにしてマット状の繊維混合物が積層されてなる繊維混合物積層体は、各マット状の繊維混合物どうしが一体化されるように交絡を行うことができる。即ち、交絡工程を備えることができる。交絡方法は特に限定されず、ニードルパンチ法、ステッチボンド法及びウォーターパンチ法等が挙げられ、なかでも高効率であることからニードルパンチ法が好ましい。この方法におけるニードリングは、積層物の一面側からのみ行ってもよく、表裏両面から行ってもよい。
【００３０】
この繊維混合物（例えば、マット状の繊維混合物）の密度、目付及び厚さ等は特に限定されるものではないが、通常、密度は０．３ｇ／ｃｍ３以下（通常０．０５ｇ／ｃｍ３以上）である。また、目付は４００〜３０００ｇ／ｍ２（好ましくは６００〜２０００ｇ／ｍ２）である。更に、厚さは１０ｍｍ以上（通常５０ｍｍ以下、好ましくは１０〜３０ｍｍ、より好ましくは１５〜４０ｍｍ）である。
尚、上記密度はＪＩＳ  Ｋ７１１２（プラスチック−非発泡プラスチックの密度及び比重の測定方法）に準じて測定される値である。また、上記目付は、含水率１０％における１ｍ２あたりの質量である。
【００３１】
３．加熱工程
上記「加熱工程」は、繊維混合物中の熱可塑性樹脂繊維を溶融する工程である。この加熱工程を経ることで、植物性繊維どうしが熱可塑性樹脂により結着された構造を有する植物性繊維複合材が得られることとなる。
この加熱工程における加熱温度は、用いる熱可塑性樹脂（熱可塑性樹脂繊維を構成している）により適宜の温度（即ち、少なくとも各種熱可塑性樹脂が軟化する温度）とすることが好ましい。例えば、非酸変性熱可塑性樹脂としてポリプロピレン（前記ホモポリマー又はポリエチレンとのブロックポリマー等を含む）を用い、酸変性熱可塑性樹脂として無水マレイン酸ポリプロピレンを用いる場合には、１７０〜２４０℃とすることが好ましい。この範囲では熱可塑性樹脂に対する負担を抑制した上で、植物性繊維どうしを効果的に結着することができる。この加熱温度は、１８０〜２３０℃がより好ましく、１９０〜２２０℃が更に好ましく、２００〜２１０℃が特に好ましい。この範囲では上記効果よりよく得ることができる。
【００３２】
また、この加熱工程は、上記加熱だけを行ってもよいが、同時に（加熱圧縮工程）は又は加熱の後に圧縮を行う（加熱工程の後に圧縮工程を備える）ことが好ましい。圧縮を行うことで圧縮を行わない場合に比べて、より強固に植物性繊維どうしを熱可塑性樹脂により結着することができる。この圧縮を行う際の加圧圧力は特に限定されないが１〜１０ＭＰａとすることが好ましく、１〜５ＭＰａとすることがより好ましい。
また、この圧縮を行う場合には、その際に同時に賦形を行うことができる。即ち、圧縮に金型を用いることで、板状（植物性繊維複合材のボードなど）及びその他の各種形状（製品形態である各種形状）へ成形を行うことができる。上記板状に賦形を行った場合には、そのまま用いることもできるが、この板状の植物性繊維複合材に更に本成形を施して、最終形態を得ることもできる｛即ち、板状に成形する予備成形工程（加熱工程と同時又は加熱工程の後）と、最終形状へ賦形する本成形工程と、を備えることとなる｝。
【００３３】
本方法により得られる植物性繊維複合剤に含まれる植物性材料は、前記混繊工程における配合割合が、通常、維持される。即ち、植物性繊維複合材に含まれる植物性繊維と熱可塑性樹脂との合計を１００質量％とした場合に、植物性繊維が３０〜９５質量％であり、４０〜８５質量％がより好ましく、４５〜７５質量％が特に好ましい。得られる効果については前述の通りである。
また、植物性繊維複合材のうち、上記圧縮を行った場合に得られる植物性繊維複合材の密度は特に限定されるものではないが、前記繊維混合物（例えば、マット状の繊維混合物）を圧縮するために、この繊維混合物よりも大きな密度となる。即ち、通常、植物性繊維複合材の密度は、０．３ｇ／ｃｍ３を越える（通常１．０ｇ／ｃｍ３以下）である。この密度の測定は、前記繊維混合物におけると同様である。
【００３４】
本発明の製造方法により得られる植物性繊維複合材の形状、大きさ及び厚さ等は特に限定されない。また、その用途も特に限定されないが、例えば、自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等として用いられる。このうち自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等が挙げられる。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材が挙げられる。即ち、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等が挙げられる。
【実施例】
【００３５】
以下、実施例を用いて本発明を具体的に説明する。
［１］実施例１〜５（酸変性ポリオレフィンが異なる植物性繊維複合材の製造）
非酸変性ポリオレフィンであるポリプロピレン樹脂（商品名「ノバテックＳＡ０１」、日本ポリプロ株式会社製）と、酸変性ポリオレフィンである下記（Ａ）〜（Ｅ）の各樹脂と、をこれらの２種の樹脂の合計を１００質量％した場合に、非酸変性ポリオレフィンが９５質量％且つ酸変性ポリオレフィンが５質量％となるように混合し、得られた熱可塑性樹脂混合物を溶融紡糸法により繊維化（繊度６．６ｄｔｅｘ）した後、長さ５１ｍｍに裁断して熱可塑性樹脂繊維を得た。次いで、得られた熱可塑性樹脂繊維とケナフ繊維（平均長さ７０ｍｍ）とを、質量比で５０：５０となるようにエアーレイ装置を用いて、厚さ１５ｍｍのマット（熱可塑性樹脂繊維とケナフ繊維との繊維混合物）に調製した。
【００３６】
得られたマット（繊維混合物）を金型温度が２３５℃に設定されたプレス機を用い、圧縮物の内部温度が２１０℃となるまで圧力２４ｋｇｆ／ｃｍ２で加熱圧縮し、厚さ２．５ｍｍのボード状の植物性繊維複合材（予備成形体）を得た。内部温度が２３５℃に設定されたオーブンを用いて、得られたボード状の植物性繊維複合材の内部温度が２１０℃となるまで加熱した後、オーブンから取りだし、次いで、金型温度が４０℃に調温されたプレス機を用いて圧力３６ｋｇｆ／ｃｍ２で６０秒間圧縮し、厚さ約２．３ｍｍ且つ約目付１．８ｋｇ／ｍ２のボード状の植物性繊維複合材（本成形体）を得た。
【００３７】
実施例１〜５で用いた酸変性熱可塑性樹脂（Ａ）〜（Ｅ）
実施例１
（Ａ）商品名「ユーメックス１００１」（三洋化成工業株式会社製、酸変性ポリプロピレン樹脂、重量平均分子量４０，０００、１６０℃溶融粘度１６，０００、酸化２６）
実施例２
（Ｂ）商品名「ユーメックス１０１０」、（三洋化成工業株式会社製、酸変性ポリプロピレン樹脂、重量平均分子量３０，０００、１６０℃溶融粘度１０，０００、酸化５２）
実施例３
（Ｃ）商品名「アドマーＱＥ８００」、（三井化学株式会社製、酸変性ポリオレフィン樹脂）
実施例４
（Ｄ）商品名「モディック−ＡＰ  Ｐ９０８」、（三菱化学株式会社製、酸変性ポリオレフィン樹脂）
実施例５
（Ｅ）商品名「トーヨタックユーメックス１００１」、（東洋化成工業株式会社製、酸変性ポリオレフィン樹脂）
【００３８】
［２］比較例１（酸変性熱可塑性樹脂を含まない植物性繊維複合材の製造）
酸変性熱可塑性樹脂を含有させず、熱可塑性樹脂として非酸変性熱可塑性樹脂（商品名「ノバテックＳＡ０１」、日本ポリプロ株式会社製）のみを用いて熱可塑性樹脂繊維を得たこと以外は、上記［１］と同様にして植物性繊維複合材を得た。
【００３９】
［３］実施例１〜５及び比較例１の各植物性繊維複合材の最大曲げ荷重の測定
実施例１〜５及び比較例１の植物性繊維複合材の各々について最大曲げ荷重を測定した。この測定に際しては、各植物性繊維複合材から切り出した、含水率約１０％以下の状態における厚さ約２．３ｍｍ、幅５０ｍｍ、長さ１５０ｍｍの長方形の板状の試験片を用いた。そして、各試験片を支点間距離（Ｌ）１００ｍｍとした２つの支点（曲率半径３．２ｍｍ）で支持しつつ、支点間中心に配置した作用点（曲率半径３．２ｍｍ）から速度５０ｍｍ／分にて荷重の負荷を行い、各試験片の最大曲げ荷重を測定した（ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準拠）。
【００４０】
その結果、得られた厚さ約２．３ｍｍ且つ目付約１．８ｋｇ／ｍ２における最大曲げ荷重は下記の通りであった。
実施例１    ：    １０５Ｎ
実施例２    ：    １００Ｎ
実施例３    ：      ９０Ｎ
実施例４    ：    １０４Ｎ
実施例５    ：    １０２Ｎ
比較例１    ：      ８３Ｎ
【００４１】
上記結果から、酸変性ポリオレフィン（Ａ）〜（Ｅ）を用いた実施例１〜５の植物性繊維複合材においては、いずれも比較例１を大きく上回る最大曲げ荷重が得られた。このことから、酸変性ポリオレフィン及び非酸変性ポリオレフィンを含む熱可塑性樹脂繊維を用いることで、得られる植物性繊維複合材の機械的強度を向上できることが分かる。
【００４２】
［４］実施例６〜１０及び比較例２
（酸変性ポリオレフィンの配合量及び植物性繊維の配合量による比較）
非酸変性ポリオレフィンであるポリプロピレン樹脂（商品名「ノバテックＳＡ０１」、日本ポリプロ株式会社製）と、酸変性ポリオレフィンである上記（Ａ）の各樹脂と、を用い、これらの２種の樹脂の合計を１００質量％した場合に酸変性ポリオレフィンが表１〜表３に示すように３〜７質量％となるように混合し、得られた熱可塑性樹脂混合物を溶融紡糸法により繊維化（繊度６．６ｄｔｅｘ）した後、長さ５１ｍｍに裁断して熱可塑性樹脂繊維を得た。次いで、得られた熱可塑性樹脂繊維とケナフ繊維（平均長さ７０ｍｍ）とを、表１〜表３に示すように、質量比５０：５０又は質量比３０：７０（樹脂３０質量％）となるようにエアーレイ装置を用いて、厚さ１５ｍｍのマット（熱可塑性樹脂繊維とケナフ繊維との繊維混合物）に調製した。その後、上記［１］における実施例１と同様に加工して、厚さが約２．３ｍｍであり、目付を約１．３〜約２．０ｋｇ／ｍ２の範囲で変化させたボード状の植物性繊維複合材（本成形体）を得た。
【００４３】
［５］各植物性繊維複合材の機械的特性の測定
実施例６〜１０及び比較例２の植物性繊維複合材の各々について、ＪＩＳ  Ｋ７１１２（プラスチック−非発泡プラスチックの密度及び比重の測定方法）に準じて含水率１０％における密度を測定した。更に、前記［３］と同様に、ＪＩＳ  Ｋ７１７１に準じて最大曲げ荷重、曲げ強さ及び曲げ弾性率を測定し、実施例１、実施例６〜１０、比較例１及び比較例２の結果と合わせて表１〜表３に示した。
【００４４】
【表１】
0005194938.tif 000002
いずれも植物性繊維５０質量％＋熱可塑性樹脂５０質量％
実施例１；非酸変性ＰＰ    ９５質量％＋酸変性ＰＰ  ５質量％
実施例６；非酸変性ＰＰ    ９７質量％＋酸変性ＰＰ  ３質量％
実施例７；非酸変性ＰＰ    ９３質量％＋酸変性ＰＰ  ７質量％
【００４５】
【表２】
0005194938.tif 000003
いずれも植物性繊維７０質量％＋熱可塑性樹脂３０質量％
実施例  ８；非酸変性ＰＰ    ９７質量％＋酸変性ＰＰ  ３質量％
実施例  ９；非酸変性ＰＰ    ９５質量％＋酸変性ＰＰ  ５質量％
実施例１０；非酸変性ＰＰ    ９３質量％＋酸変性ＰＰ  ７質量％
【００４６】
【表３】
0005194938.tif 000004
比較例１；植物性繊維５０質量％＋熱可塑性樹脂５０質量％
非酸変性ＰＰ  １００質量％＋酸変性ＰＰ  ０質量％
比較例２；植物性繊維７０質量％＋熱可塑性樹脂３０質量％
非酸変性ＰＰ  １００質量％＋酸変性ＰＰ  ０質量％
【００４７】
［４］実施例の効果
表１〜３について、目付（Ｘ軸）と最大曲げ荷重（Ｙ軸）との相関をプロットし、更に、各実施例及び比較例について近似直線を付加して、図１（比較例１、実施例１、実施例６及び実施例７）及び図２（比較例２、実施例８、実施例９及び実施例１０）に示した。尚、図１内及び図２内の「ＰＰ」は本各実施例で用いたポリプロピレンを意味し、「ＤＰＰ」は本各実施例で用いた酸変性ポリプロピレンを意味する。
【００４８】
図１の結果から、比較例１に対して、いずれの実施例においても酸変性ポリオレフィンを含有させたことにより、最大曲げ荷重が向上されていることが分かる。即ち、例えば、
比較例１の近似直線において目付１．８ｋｇ／ｍ２における最大曲げ荷重は８２．５７Ｎであるが、この最大曲げ荷重は、実施例１及び実施例６では目付１．５６ｋｇ／ｍ２において得られ、実施例７では目付１．５５ｋｇ／ｍ２において得られ、各々比較例１に対して約１４％軽量化が可能であることが分かる。同様に、比較例１の近似直線において目付１．６ｋｇ／ｍ２における最大曲げ荷重は６９．４６Ｎであるが、この最大曲げ荷重は、実施例１及び実施例６では目付１．３８ｋｇ／ｍ２において得られ、実施例７では目付１．３９ｋｇ／ｍ２において得られ、各々比較例１に対して約１４％軽量化が可能であることが分かる。
また、比較例１の近似直線に対して、実施例１及び実施例６の近似直線は比較的平行に配置されているのに対して、実施例７の近似直線は目付が大きい程、比較例１の近似直線との最大曲げ荷重差が大きくなる傾向が認められ、酸変性ポリオレフィンを用いたことによる機械的特性向上の効果が特に顕著に現れていることが分かる。
【００４９】
一方、図２の結果から、比較例２に対して、いずれの実施例においても酸変性ポリオレフィンを含有させたことにより、最大曲げ荷重が向上されていることが分かる。即ち、例えば、比較例２の近似直線において目付１．８ｋｇ／ｍ２における最大曲げ荷重は９３．７７Ｎであるが、この最大曲げ荷重は、実施例８及び実施例９では目付１．６０ｋｇ／ｍ２において得られ、実施例１０では目付１．５５ｋｇ／ｍ２において得られ、各々比較例２に対して約１１〜１４％軽量化が可能であることが分かる。同様に、比較例２の近似直線において目付１．６ｋｇ／ｍ２における最大曲げ荷重は７６．５９Ｎであるが、この最大曲げ荷重は、実施例８では目付１．４３ｋｇ／ｍ２において得られ、実施例９では目付１．４４ｋｇ／ｍ２において得られ、実施例１０では目付１．３９ｋｇ／ｍ２において得られ、各々比較例２に対して約１０〜１３％軽量化が可能であることが分かる。
また、比較例２の近似直線に対して、実施例８〜実施例１０のいずれの近似直線も目付が大きい程、比較例２の近似直線との最大曲げ荷重差が大きくなる傾向が認められ、酸変性ポリオレフィンを用いたことによる機械的特性向上の効果が特に顕著に現れていることが分かる。
【産業上の利用可能性】
【００５０】
本発明の植物性繊維複合材の製造方法は、自動車関連分野及び建築関連分野などにおいて広く利用される。特に自動車、鉄道車両、船舶及び飛行機等の内装材、外装材及び構造材等に好適であり、なかでも自動車用品としては、自動車用内装材、自動車用インストルメントパネル、自動車用外装材等に好適である。具体的には、ドア基材、パッケージトレー、ピラーガーニッシュ、スイッチベース、クオーターパネル、アームレストの芯材、自動車用ドアトリム、シート構造材、シートバックボード、天井材、コンソールボックス、自動車用ダッシュボード、各種インストルメントパネル、デッキトリム、バンパー、スポイラー及びカウリング等が挙げられる。更に、例えば、建築物及び家具等の内装材、外装材及び構造材にも好適である。具体的には、ドア表装材、ドア構造材、各種家具（机、椅子、棚、箪笥など）の表装材、構造材等が挙げられる。その他、包装体、収容体（トレイ等）、保護用部材及びパーティション部材等としても好適である。
【図面の簡単な説明】
【００５１】
【図１】本方法により得られた植物性繊維複合材（植物性繊維５０質量％＋熱可塑性樹脂５０質量％）の目付と最大曲げ荷重との相関を示すグラフである。
【図２】本方法により得られた植物性繊維複合材（植物性繊維７０質量％＋熱可塑性樹脂３０質量％）の目付と最大曲げ荷重との相関を示すグラフである。
【図１】
0005194938.tif 000005
【図２】
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