(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
１以上の流体を送流する微小流路、
振動を遮断する手段、及び、
振動を発生させる手段を有し、
前記振動を遮断する手段が、フォノニック結晶構造、ヘルムホルツ式レゾネータ、及び、真空層よりなる群から選択される少なくとも１つであり、
前記フォノニック結晶構造、前記ヘルムホルツ式レゾネータ、前記真空層のいずれか１つが、パターン部材を積層してなり、
前記振動を発生させる手段は、微小流路を送流する流体に振動を付与する手段であることを特徴とする
マイクロリアクタ装置。
【請求項２】
前記マイクロリアクタ装置は、１つのマイクロリアクタ装置内に振動領域及び除振領域が形成され、前記振動領域では流体を混合し、前記除振領域では層流場が形成される、請求項１に記載のマイクロリアクタ装置。
【請求項３】
前記微小流路が、２種以上の流体を導入するための２つ以上の導入口、及び、前記流体を合流して送流する合流流路を有し、前記振動を発生させる手段は、合流流路に振動を発生させる、請求項１又は２に記載のマイクロリアクタ装置。
【請求項４】
前記振動を発生させる手段が振動子を用いて振動を発生させる手段である、請求項１〜３いずれか１つに記載のマイクロリアクタ装置。
【請求項５】
前記フォノニック結晶構造がウッドパイル構造である、請求項１〜４いずれか１つに記載のマイクロリアクタ装置。
【請求項６】
前記マイクロリアクタ装置がパターン部材を積層してなる、請求項１〜５いずれか１つに記載のマイクロリアクタ装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、マイクロリアクタ装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
精密合成を目的としたマイクロリアクタ装置（以下、「マイクロリアクタ装置」を単に「マイクロリアクタ」ともいう。）においては、層流場を形成し、その界面領域で化学反応を起こすことで、精密合成を行うことが一般的に行われている（特許文献１参照）。
【０００３】
一方、効率よい混合をマイクロリアクタで実現するために、外部要因による乱流の形成、撹拌、拡散の促進等（スターラの設置、乱流化を目的とした邪魔板・撹拌板の設置、超音波撹拌など）が行われている（特許文献２参照）。
【０００４】
【特許文献１】特開２００７−１０００７２号公報
【特許文献２】特開２００４−３５４１８０号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、マイクロリアクタ装置の外部あるいは、微小流路内で振動が発生した場合であっても、微小流路に安定して層流を形成可能なマイクロリアクタを提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は以下の＜１＞に記載の手段により解決された。好ましい実施態様である＜２＞〜＜７＞と共に以下に記載する。
＜１＞  １以上の流体を送流する微小流路、及び、振動を遮断する手段を有することを特徴とするマイクロリアクタ装置、
＜２＞  前記マイクロリアクタ装置が、振動を発生させる手段を有する、上記＜１＞に記載のマイクロリアクタ装置、
＜３＞  前記振動を遮断する手段が、フォノニック結晶構造、ヘルムホルツ式レゾネータ、真空層及び防振ゴムよりなる群から選択される少なくとも１つである、上記＜１＞又は上記＜２＞に記載のマイクロリアクタ装置、
＜４＞  前記フォノニック結晶構造、前記ヘルムホルツ式レゾネータ、前記真空層のいずれか１つが、パターン部材を積層してなる、上記＜３＞に記載のマイクロリアクタ装置、
＜５＞  前記フォノニック結晶構造がウッドパイル構造である、上記＜４＞に記載のマイクロリアクタ装置、
＜６＞  前記微小流路が、２種以上の流体を導入するための２つ以上の導入口、及び、前記流体を合流して送流する合流流路を有し、前記振動を発生させる手段が、合流流路に振動を発生させる、上記＜２＞〜上記＜５＞いずれか１つに記載のマイクロリアクタ装置、
＜７＞  前記マイクロリアクタ装置がパターン部材を積層してなる、上記＜１＞〜上記＜６＞いずれか１つに記載のマイクロリアクタ装置。
【発明の効果】
【０００７】
＜１＞に記載の発明によれば、マイクロリアクタ装置の外部あるいは、微小流路内で振動が発生した場合にも、振動を遮断する手段を備えていないマイクロリアクタ装置に比して、微小流路内に安定して層流を形成可能なマイクロリアクタ装置を提供することができる。
＜２＞に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比して、振動領域と除振領域を集積でき、マイクロリアクタ装置を小型化することができる。
＜３＞に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比して、特定周波数の振動を好適に遮断することが可能なマイクロリアクタ装置を提供することができる。
＜４＞に記載の発明によれば、その他の方法により形成した場合に比して、簡便に振動を遮断する手段をマイクロリアクタ装置に形成することができる。
＜５＞に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比べて、特定波長範囲の振動の伝わりを、より効果的に遮断することができるマイクロリアクタ装置を提供することができる。
＜６＞に記載の発明によれば、本構成を有さない場合に比して、特定の流路における２種以上の流体による反応・処理等を効果的に行うことができる。
＜７＞に記載の発明によれば、パターン部材を積層してマイクロリアクタ装置を形成していないものに比して、より小型で精度のよいマイクロリアクタ装置を簡便に提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００８】
本実施形態のマイクロリアクタ装置は、１以上の流体を送流する微小流路、及び、振動を遮断する手段を有することを特徴とする。
微小流路内に安定した層流を形成する場合、層流場（ここで、層流場とは、微小流路の層流形成領域を意味する。）に振動が伝わると、層流に乱れが発生する。この結果、例えば２以上の流体を層流した場合には、流体間の界面に乱れが発生する。また、微粒子分散液を層流しながら、沈降等を利用した分離を行う場合には、振動が伝わることにより、沈降に乱れが発生する。本実施の形態では、これら振動の伝わりを遮断するため、層流の乱れは発生しない。
【０００９】
マイクロリアクタ装置を用いた溶液系では、乱流場の形成、超音波振動の付与等によって化学反応を促進させたり、２以上の流体を混合すること等も行われている。マイクロリアクタ装置を用いた溶液反応系では、邪魔板・撹拌板による乱流の形成がよく知られているが、このような邪魔板・撹拌板は、詰まりを発生したり、圧力損失を増大させる。特に、流体内に粒子が混在する系では顕著となる。これに対し、超音波振動や低周波振動等の振動の付与では、流路の詰まりや圧力損失の増大などは回避される。
しかし、振動の付与は、マイクロリアクタ装置全体を振動させる。そのため、同一のマイクロリアクタ装置内で振動領域（ここで、振動領域とは、流体に対して振動の付与が望まれる領域）と、除振領域（ここで、除振領域とは、振動を遮断することにより、安定した層流の形成が望まれる領域）とを有する場合、除振領域にまで振動が達する。特に同一のマイクロリアクタチップ上に振動領域と除振領域を集積した場合、除振領域において層流が乱れる。本実施の形態では、除振領域への振動の伝わりを遮断するため、層流の乱れは発生しない。
【００１０】
＜微小流路＞
本実施形態において、微小流路とは、流路径が５，０００μｍ以下の流路をいう。なお、流路径とは、流路の断面積から求めた円相当径（直径）である。
本実施形態においては、微小流路として、数μｍ〜数千μｍの流路径を有するマイクロリアクタが好ましく用いられる。該マイクロリアクタ装置の微小流路の流路径は、好ましくは５０μｍ以上１，０００μｍ以下（なお、「５０μｍ以上１，０００μｍ以下」を、「５０μｍ〜１，０００μｍ」又は「５０〜１，０００μｍ」とも記載することとする。以下、同様。）であり、さらに好ましくは５０〜５００μｍである。本実施形態において用いられるマイクロリアクタ装置は、マイクロスケールの複数の流路（チャネル）を有する反応装置である。マイクロリアクタの流路は、マイクロスケールであるので、寸法及び流速がいずれも小さく、レイノルズ数は２，３００以下である。したがって、微小流路を有する反応装置は、振動の付与、邪魔板・撹拌板の形成等を行わない限り、通常の反応装置のような乱流支配ではなく層流支配の装置である。
ここで、レイノルズ数（Ｒｅ）は、下記式で表されるものであり、２，３００以下のとき層流支配となる。
Ｒｅ＝ｕＬ／ν
（ｕ：流速、Ｌ：代表長さ、ν：動粘性係数）
【００１１】
なお、微小流路の断面形状は特に限定されず、円形、楕円形、矩形、だるま形状等、目的に応じて適宜選択することができる。これらの中でも、微小流路の断面形状は円形又は矩形であることがより好ましく、矩形であることがさらに好ましい。マイクロリアクタ装置の製造上の観点から、矩形であることが好ましい。
【００１２】
＜振動を遮断する手段＞
本実施形態のマイクロリアクタ装置は、振動を遮断する手段を有する。ここで、「振動」とは、広く超音波、音波及び低周波等の振動を含むものであり、特に、限定されない。また、流体の脈動や、これを発生させる装置によって生じる振動も「振動」に該当する。これらの中でも、本実施形態において振動を遮断する手段は、音波振動及び超音波振動を遮断する手段であることが好ましい。すなわち、振動を遮断する手段は周波数が１Ｈｚ〜１０ＭＨｚの振動を遮断する手段であることが好ましい。
振動を遮断する手段としては、マイクロリアクタ装置の外部及び／又は内部で生じた振動が遮断できる手段であれば特に限定されず、目的や、生じる振動の種類（周波数等）に応じて、選択することが好ましい。
これらの中でも、振動を遮断する手段が、フォノニック結晶構造、ヘルムホルツ式レゾネータ、真空層及び防振ゴムよりなる群から選択された少なくとも１つであることが好ましい。以下、それぞれについて説明する。
【００１３】
〔フォノニック結晶構造〕
光に対するバンドギャップ（フォトニックバンドギャップ）によって、特定の波長の光を完全に遮断する光の絶縁体であるフォトニック結晶が知られている。このような結晶構造は音波領域についても適用可能であり、特に音波領域を遮断可能な結晶として用いる場合にはフォノニック結晶構造と呼ばれている。
フォノニック結晶構造は遮断の目的である振動の波長と同程度の周期構造とするだけで振動を遮断することができ、また、波長選択性が高いので好ましい。
【００１４】
フォノニック結晶構造は、１次元結晶構造、２次元結晶構造又は３次元結晶構造とすることができる。図１は、１次元結晶構造、２次元結晶構造及び３次元結晶構造を有するフォノニック結晶構造の例を示した図である。
１次元結晶構造としては、図１（ａ）及び図１（ｂ）に示す、多層膜のような周期構造が例示できる。周期を振動の半波長と等しくすることで、反射が生じ、振動の伝わりを遮断することができる。
【００１５】
２次元結晶構造としては、薄板に三角格子状あるいは正方格子状に凹部を設けた構造（図１（ｃ））が例示できる。また、これとは逆に円筒を三角格子状に配列した形状（図１（ｄ））も例示できる。
【００１６】
３次元結晶構造としては、ヤブロノバイト構造（図１（ｅ））や、ウッドパイル構造（図１（ｆ））が例示できる。また、この他にも、Fan, et al, Applied Physics Letters, vol.65, p.1465-1468, 1994や、S. G. Johnson and J. D. Joannopoulos, Applied Physics Letters, vol.77, p.3490-3492, 2000に記載されている３次元結晶構造等も採用することができる。
【００１７】
これらの中でも振動の伝播方向が結晶の周期構造の上下方向、左右方向のいずれであっても使用することができ、振動の伝わりを効果的に遮断することができることから、３次元結晶構造であることが好ましく、フォノニック結晶構造の作製の容易さから、ウッドパイル構造であることが特に好ましい。
【００１８】
フォノニック結晶構造により振動を遮断する場合には、目的とする振動の周波数が１０ｋＨｚ以上であることが好ましく、より好ましくは１０ｋ〜１０ＭＨｚであり、さらに好ましくは１００ｋ〜１０ＭＨｚである。振動の周波数が上記範囲内であると、常温常圧での空気中の音の波長は３，４００〜３４μｍとなる。フォノニック結晶構造においては、この波長の半波長をフォノニック結晶構造の周期とすることが必要である。周波数が上記範囲内であると、フォノニック結晶構造の周期構造の形成に適するので好ましい。
したがって、フォノニック結晶は、振動の周波数範囲が狭い場合に効果が高く、超音波振動を遮断する手段として特に好適に使用することができる。
【００１９】
〔ヘルムホルツ式レゾネータ〕
本実施形態において、振動を遮断する手段としてヘルムホルツ式レゾネータを使用することもできる。ヘルムホルツ式レゾネータとは、ヘルムホルツ共鳴器の吸音原理を利用するものである。
図２は、ヘルムホルツ共鳴器２００の概念図である。図２に示すように、孔２１０があいた空洞に振動（音波等）２１２が入射すると、空洞部２１４の空気がバネとして働き、孔部の空気が激しく振動することで、空洞部２１４と孔部の空気の質量による共振周波数において摩擦損失により大きな吸音効果が生じると考えられている。これにより、振動をレゾネータ（空洞部）に閉じ込めることができ、振動を遮断する（振動の伝播を抑制する）ことができると考えられる。
【００２０】
ヘルムホルツ式レゾネータは、構造が簡単でありマイクロリアクタへの適用が容易であるので好ましい。また、ヘルムホルツ式レゾネータを使用することにより、振動源の位置によっては、特定周波数のみを遮断することができるので好ましい。
なお、ヘルムホルツ式レゾネータは、その原理から、振動源あるいは、振動の伝播方向に向かって孔を垂直に配置することが好ましく、これにより効果的に振動を遮断することができる。
【００２１】
振動を遮断する手段としてヘルムホルツ式レゾネータを使用する場合、遮断する振動の周波数は、１００Ｈｚ〜１００ｋＨｚであることが好ましく、０．１ｋＨｚ〜１０ｋＨｚであることがより好ましい。振動の周波数が上記範囲内であると、ヘルムホルツ式レゾネータによる振動の遮断に好適であるので好ましい。
【００２２】
〔真空層〕
本実施形態において、振動を遮断する手段として真空層を使用することも好ましい。
真空層は、吸収する振動の周波帯域が広く、広い周波数を有する振動に対して、振動を遮断する手段として使用することができるので好ましい。また、真空封止ができる材料であれば、広く材料を選択することができ、設計的自由度が広いので好ましい。
また、真空層は断熱効果を有しており、熱の伝わりを遮断する機能をも有する。
【００２３】
振動を遮断する手段として真空層を使用する場合、遮断する振動の周波数は１０Ｈｚ〜１ＭＨｚであることが好ましく、１００Ｈｚ〜１０ｋＨｚであることがさらに好ましい。振動の周波数の範囲が広い場合に使用するのがもっとも効果的である．。
【００２４】
〔防振ゴム〕
本実施形態において、振動を遮断する手段として防振ゴムを使用することも好ましい。なお、「防振ゴム」とは、除振、制振等の機能を有する樹脂を広く意味するものである。これらの中でも、防振ゴムとして弾性ゴムを使用することが好ましい。弾性ゴムとは、弾性体の性質を示す樹脂を広く意味するものである。
弾性ゴムとしては、ゴム又は熱可塑性エラストマーが用いられる。
【００２５】
上記ゴムとしては、天然ゴム、イソプレンゴム、ブタジエンゴム、ブチルゴム、ニトリルゴム、アクリルゴム、クロロプレンゴム、スチレン−ブタジエン共重合ゴム（ＳＢＲ）、エチレン−プロピレン共重合ゴム（ＥＰＲ、ＥＰＤＭ）、ポリイソブチレン、シリコーンゴム、ポリサルファイドゴム、ノルボルネンゴム、ウレタンゴムなどを用いることができる。これらのゴムは、未加硫で用いることが好ましいが、部分架橋された前架橋ゴムを用いることもできる。
【００２６】
熱可塑性エラストマーとしては、スチレン−ブタジエン−スチレンブロックコポリマー（ＳＢＳ）、スチレン−イソプレン−スチレンブロックコポリマー（ＳＩＳ）などを用いることができる。
【００２７】
上記弾性ゴムは、１種又は２種以上混合して用いてもよく、ゴムと熱可塑性エラストマーをブレンドして用いてもよい。
また、防振ゴムは、上記弾性ゴムに充填材、補強剤、軟化材、粘結剤、防錆剤、滑剤、加工助剤、老化防止剤、難燃剤などを配合した弾性ゴム組成物で構成されていてもよい。
【００２８】
これらの中でも、防振ゴムとしてクロロプレンゴム、シリコーンゴムが好ましく例示できる。また,複数種を複合材料化して使用するのも好ましい。
【００２９】
振動を遮断する手段として防振ゴムを使用する場合、遮断する振動の周波数に応じて、その材料、厚み等を選択することが好ましい。防振ゴムを使用する場合、遮断する振動の周波数は１Ｈｚ〜１００Ｈｚであることが好ましく、５Ｈｚ〜４０Ｈｚであることがさらに好ましい。上記範囲のように振動の周波数が低周波である場合が好ましい。
【００３０】
本実施形態において、振動を遮断する手段は上記の手段に限定されるものではない。例えば、防振ゴム素材でフォノニック結晶を作製することでにより広範囲の振動を遮断することもできるし、センサとアクチュエータをそなえ、加振周波数と同じ周波数かつ逆位相の振動を加えるアクティブ除振システムを形成し、振動を抑えることもできる。
【００３１】
本実施形態において、振動を遮断する手段は、１種単独で使用することもできるし、２以上の手段を併用することもできる。また、発生する振動の種類、例えば周波数に応じて、振動を遮断する手段を適宜選択することが好ましい。
また、振動を遮断する手段は、マイクロリアクタ装置に一箇所以上設けられていればよく、振動を遮断したい微小流路を囲んで、上下左右に設ける等、複数箇所設けることも好ましい。
【００３２】
＜振動を発生させる手段＞
本実施形態において、マイクロリアクタは振動を発生させる手段を備えることが好ましい。振動を発生させる手段及び振動を遮断する手段を有することにより、１つのマイクロリアクタ内に、振動領域及び除振領域を形成することができるので好ましい。
振動を発生させる手段は、周波数１Ｈｚ〜１０ＭＨｚの振動を発生させることが好ましく、１Ｈｚ〜１０ｋＨｚの振動を発生させることがより好ましく、１Ｈｚ〜１００Ｈｚの振動を発生させることがさらに好ましい。
【００３３】
振動を発生させる手段は、特に限定されず、微小流路を送流する流体に振動を付与することができる手段であればよく、適宜選択することができる。
具体的には、流路外に機械的振動板を配置して微小流路に振動を付与する手段、超音波振動源を配置して超音波振動を付与する手段、流路内に回転子や、撹拌子を配置し、これを外部からの力により、振動を発生させる手段、圧電振動子を電圧印加によって所定の周波数振動を発生させる手段等が例示できる。
【００３４】
振動子を用いて振動を発生させる手段について詳述する。図３は、振動子の配置状態を示す微小流路の断面概念図である。
図３（ａ）は、振動子Ｘとして、チタン酸ジルコン酸鉛（ＰＺＴ；組成式Ｐｂ（Ｚｒ，Ｔｉ）Ｏ3）などからなる圧電素子を用いた場合の配置状態を示す断面図である。基体３１０に形成された微小流路３２０の上部には微小流路の内側表面に対向する位置に凹部３０１ａが形成されている。この凹部３０１ａ内に、振動子Ｘが配置されている。振動子Ｘを駆動するための電力は、例えば配線により供給され、振動子と配線は例えばワイヤボンディングで接続される。
振動子Ｘからの振動によって、振動子の配置部分が振動し、この振動が微小流路を流れる流体に伝達される。これによって、流体内に乱れが発生する。例えば合流流路（２種以上の流体が送流される流路）に振動子を配置することによって、乱流を形成し、流体は混合する。また、振動によって界面間に乱れが発生して、流体間での拡散が促進される。なお、凹部内に振動子を配置することによって周囲よりも厚みが薄い部分に振動子が配置されることになり、振動子の配置部分をより確実に振動させることができると共に、流体を効率よく振動させることができる。
【００３５】
図３（ｂ）は、振動子Ｘとして水晶振動子を用いた場合の配置状態を示す断面図である。微小流路３２０の上部には、流路の内側表面となる位置に、流路の流通方向（図３（ｂ）紙面に対して垂直方向）に沿った長孔である貫通孔３０１ｂが形成されている。振動子
Ｘは貫通孔３０１ｂを覆うように流路の内側表面に貼り付けられて配置されている。振動子Ｘを駆動するための電力は、基体３１０の外部表面から貫通孔３０１ｂの内面に沿って形成されて振動子Ｘに接続された配線によって供給される。振動子Ｘからの振動は、微小流路３２０を流れる流体に直接伝達される。
【００３６】
図３（ｃ）は、振動子Ｘとして超音波振動子を用いた場合の配置状態を示す断面図である。超音波振動子Ｘは、コーン（外形が略円錐形状の筒状の部材）ＣＥの大径側端部に取り付けられている。超音波振動子が取り付けられたコーンＣＥは、その小径側端部が、基体３１０の外側表面であって、流路部分の内側表面に対向する位置に取り付けられている。超音波振動子を駆動するための電力は、基体の外側表面に形成されて超音波振動子に接続された配線によって供給される。超音波振動子からの振動は、コーンＣＥ及び基体３１０を介して流路３２０を流れる流体に伝達される。
【００３７】
なお、振動を発生させる手段はこれに限定されるものではない。
光ファイバーを先鋭化させて作製したファイバープローブの先端を、流体に直接に接するように流路内に配置し、このファイバープローブに流路外部で例えばＰＺＴにより振動を付与することによって流体に振動を発生させてもよく、例えば、特開２００６−２０５０８０に詳細に記載されている。
また、特開２００１-２５２８９７号公報には、マイクロ分析チップのサンプル液と試薬液の混合部に、光照射により生ずる光圧を駆動力として回転する光圧ミキサが配設されたマイクロリアクタが記載されており、これにより、レーザ光等が照射された光圧ミキサは、混合部において回転し、サンプル液及び試薬液に対流を誘起して、二液を能動的かつ直接に混合撹拌するマイクロリアクタが開示されており、該光圧ミキサは振動を発生させる手段として使用することができる。
この他にも、振動を発生させる手段としては振動モータ（バイブレータ）、交流場による電気浸透流（流体が電解質の場合）も例示できる。
このような回転・振動により、マイクロリアクタに生じる振動に対しても、振動を遮断する手段を有することで、同一のマイクロリアクタ内に層流場が形成する。
【００３８】
これらの中でも、振動を発生させる手段は、振動子を用いたものであることが好ましく、具体的には、圧電素子、水晶振動子及び超音波振動子よりなる群から選択された少なくとも１つの振動子により振動を発生させる手段であることがより好ましい。
さらに、本実施形態においては超音波振動子を使用することが好ましい。
【００３９】
本実施形態において、与える振動の種類は特に限定されず、所望の目的に応じて適宜選択することができる。この中でも周波数１００ｋＨｚ〜１０ＭＨｚの超音波を使用することが好ましく、１００ｋＨｚ〜１０ＭＨｚの超音波を使用することがさらに好ましい。
このような周波数の振動を付与することにより、流体の混合が促進されるので好ましい。
【００４０】
＜マイクロリアクタ装置の製造＞
本実施形態のマイクロリアクタ装置の製造方法は特に限定されず、公知のいずれの方法により作製してもよい。
本実施形態のマイクロリアクタ装置は、固体基板上に微細加工技術により作製することもできる。
固体基板として使用される材料の例としては、金属、シリコン、テフロン（登録商標）、ガラス、セラミックス及びプラスチックなどが挙げられる。中でも、金属、シリコン、テフロン（登録商標）、ガラス及びセラミックスが、耐熱、耐圧、耐溶剤性及び光透過性の観点から好ましく、特に好ましくはガラスである。
【００４１】
流路を作製するための微細加工技術は、例えば、「マイクロリアクタ−新時代の合成技術−」（２００３年、シーエムシー刊、監修：吉田潤一）、「微細加工技術  応用編−フォトニクス・エレクトロニクス・メカトロニクスへの応用−」（２００３年、エヌ・ティー・エス刊、高分子学会  行事委員会編）等に記載されている方法を挙げることができる。
【００４２】
代表的な方法を挙げれば、Ｘ線リソグラフィを用いるＬＩＧＡ技術、ＥＰＯＮ  ＳＵ−８を用いた高アスペクト比フォトリソグラフィ法、マイクロ放電加工法（μ−ＥＤＭ）、Ｄｅｅｐ  ＲＩＥによるシリコンの高アスペクト比加工法、Ｈｏｔ  Ｅｍｂｏｓｓ加工法、光造形法、レーザ加工法、イオンビーム加工法、及びダイアモンドのような硬い材料で作られたマイクロ工具を用いる機械的マイクロ切削加工法などがある。これらの技術を単独で用いてもよいし、組み合わせて用いてもよい。好ましい微細加工技術は、Ｘ線リソグラフィを用いるＬＩＧＡ技術、ＥＰＯＮ  ＳＵ−８を用いた高アスペクト比フォトリソグラフィ法、マイクロ放電加工法（μ−ＥＤＭ）、及び機械的マイクロ切削加工法である。
【００４３】
本実施形態に用いられる流路は、シリコンウエハ上にフォトレジストを用いて形成したパターンを鋳型とし、これに樹脂を流し込み固化させる（モールディング法）ことによっても作製することができる。モールディング法には、ポリジメチルシロキサン（ＰＤＭＳ）又はその誘導体に代表されるシリコン樹脂を使用することができる。
【００４４】
本実施形態のマイクロリアクタ装置を製造する際、接合技術を用いることができる。通常の接合技術は大きく固相接合と液相接合に分けられ、一般的に用いられている接合方法としては、固相接合として圧接や拡散接合、液相接合として溶接、共晶接合、はんだ付け、接着等が代表的な接合方法として挙げられる。
【００４５】
さらに、接合に際しては高温加熱による材料の変質や変形による流路等の微小構造体の破壊を伴わない寸法精度を保った高度に精密な接合方法が望ましく、その技術としてはシリコン直接接合、陽極接合、表面活性化接合、水素結合を用いた直接接合、ＨＦ水溶液を用いた接合、Ａｕ−Ｓｉ共晶接合、ボイドフリー接着などが挙げられる。
【００４６】
本実施形態のマイクロリアクタ装置はパターン部材（薄膜パターン部材）を積層して形成することが好ましい。なお、パターン部材の厚さは５〜５０μｍであることが好ましく、１０〜３０μｍであることがより好ましい。
本実施形態のマイクロリアクタ装置は、所定の二次元パターンが形成されたパターン部材が積層されて形成されたマイクロリアクタ装置あることが好ましく、パターン部材の面同士が直接接触して接合された状態で積層されていることがより好ましい。
【００４７】
本実施形態のマイクロリアクタ装置の好ましい製造方法としては、
（ｉ）第１の基板上に目的とするマイクロリアクタ装置の各断面形状に対応した複数のパターン部材を形成する工程（ドナー基板作製工程）、及び、
（ii）前記複数のパターン部材が形成された前記第１の基板と第２の基板との接合及び離間を繰り返すことにより前記第１の基板上の前記複数のパターン部材を前記第２の基板上に転写する工程（接合工程）、
を含むことを特徴とするマイクロリアクタ装置の製造方法が例示でき、例えば、特開２００６−１８７６８４号公報に記載の製造方法を参照できる。
【００４８】
本実施形態のマイクロリアクタ装置の製造方法についてさらに詳述する。
〔ドナー基板作製工程〕
本実施形態において、ドナー基板は電鋳法を用いて作製することが好ましい。ここで、ドナー基板とは、第１の基板上に目的とするマイクロリアクタ装置の各断面形状に対応した複数のパターン部材が形成された基板である。第１の基板は、金属、セラミックス又はシリコンから形成されていることが好ましく、ステンレス等の金属が好適に使用できる。
まず、第１の基板を準備し、第１の基板上に厚膜フォトレジストを塗布し、作製するマイクロリアクタ装置の各断面形状に対応したフォトマスクにより露光し、フォトレジストを現像して各断面形状のポジネガ反転したレジストパターンを形成する。次に、このレジストパターンを有する基板をめっき浴に浸漬し、フォトレジストに覆われていない金属基板の表面に例えばニッケルめっきを成長させる。パターン部材は電鋳法を用いて、銅又はニッケルにより形成されていることが好ましい。
次に、レジストパターンを除去することにより、第１の基板上にマイクロ流体デバイスの各断面形状に対応したパターン部材を形成する。
【００４９】
〔接合工程〕
接合工程とは、複数のパターン部材が形成された前記第１の基板（ドナー基板）と第２の基板（ターゲット基板）との接合及び離間を繰り返すことにより前記ドナー基板上の前記複数のパターン部材を前記ターゲット基板上に転写する工程である。接合は、常温接合又は表面活性化接合により行われることが好ましい。
図４（ａ）から（ｆ）は、本実施形態に好適に使用できるマイクロリアクタ装置の製造方法の一実施態様を示す製造工程図である。
次に、図４（ａ）に示すように、上記ドナー基板４０５を真空槽内の図示しない下部ステージ上に配置し、ターゲット基板４１０を真空層内の図示しない上部ステージ上に配置する。続いて、真空槽内を排気して高真空状態あるいは超高真空状態にする。次に、下部ステージを上部ステージに対して相対的に移動させてターゲット基板４１０の直下にドナー基板４０５の１層目のパターン部材４０１Ａを位置させる。次に、ターゲット基板４１０の表面、及び第１層目のパターン部材４０１Ａの表面にアルゴン原子ビームを照射して清浄化する。
【００５０】
次に、図４（ｂ）に示すように、上部ステージを下降させ、所定の荷重力（例えば、１０ｋｇｆ／ｃｍ2）でターゲット基板４１０とドナー基板４０５とを所定の時間（例えば、５分間）押圧し、ターゲット基板４１０と１層目のパターン部材４０１Ａとを常温接合（表面活性化接合）する。本実施の形態では、パターン部材４０１Ａ、４０１Ｂ・・・の順に積層する。
【００５１】
次に、図４（ｃ）に示すように、上部ステージを上昇させて、ドナー基板とターゲット基板を離間させると、１層目のパターン部材４０１Ａが金属基板（第１の基板）４００から剥離し、ターゲット基板４１０側に転写される。これは、パターン部材４０１Ａとターゲット基板４１０との密着力がパターン部材４０１Ａと金属基板（第１の基板）４００との密着力よりも大きいからである。
【００５２】
次に、図４（ｄ）に示すように、下部ステージを移動させ、ターゲット基板４１０の直下にドナー基板４０５上の２層目のパターン部材４０１Ｂを位置させる。次に、ターゲット基板４１０側に転写されたパターン部材４０１Ａの表面（金属基板４００に接触していた面）、及び２層目のパターン部材４０１Ｂの表面を前述したように清浄化する。
【００５３】
次に、図４（ｅ）に示すように、上部ステージを下降させ、１層目のパターン部材４０１Ａと２層目のパターン部材４０１Ｂを接合させ、図４（ｆ）に示すように、上部ステージを上昇させると、２層目のパターン部材４０１Ｂが金属基板（第１の基板）４００から剥離し、ターゲット基板４１０側に転写される。
【００５４】
他のパターン部材も同様に、ドナー基板４０５とターゲット基板４１０との位置決め、接合及び離間を繰り返すことにより、マイクロリアクタ装置の各断面形状に対応した複数のパターン部材がターゲット基板上に転写される。ターゲット基板４１０上に転写された積層体を上部ステージから取り外し、ターゲット基板４１０を除去すると、マイクロリアクタ装置が得られる。
【００５５】
上記各実施の形態では、ドナー基板を電鋳法を用いて作製したが、半導体プロセスを用いて作製してもよい。例えば、Ｓｉウェハからなる基板を準備し、この基板上にポリイミドからなる離型層をスピンコーティング法により着膜し、この離型層の表面にマイクロリアクタ装置の構成材料となるＡｌ薄膜をスパッタ法により着膜し、Ａｌ薄膜をフォトリソグラフィ法によりパターニングすることにより、ドナー基板を作製することもできる。
【００５６】
なお、本実施形態において、振動を遮断する手段及び振動を発生させる手段は、接合前にパターン部材に形成しておくことにより、上記の製造方法を用いて本実施形態のマイクロリアクタ装置を製造することができる。また、例えば最上層に振動を発生させる手段を形成する場合には、接合工程の後に加工することもできる。
【００５７】
また、本実施形態において、振動を遮断する手段をパターン部材を積層して製造することも好ましい。特に、フォノニック結晶構造及びヘルムホルツ式レゾネータは、これに好適である。
具体的には、フォノニック結晶構造の中でも、ウッドパイル構造が好適である。ウッドパイル構造を上記の積層技術により作製する方法としては特開２００７−００３８１０号公報に記載の方法が好適に使用できる。ｘ方向に伸びた複数のｘ方向ストライプを有するｘ方向ストライプパターンと、ｙ方向に伸びた複数のｙ方向ストライプを有するｙ方向ストライプパターンとを交互に積層することにより形成することができる。
【００５８】
本実施形態のマイクロリアクタ装置は、安定した層流の形成を行ういずれの装置に応用してもよい。例えば、分離・濃縮を行うために安定した層流の形成を行ったり、精密な微量分析、拡散を利用した化学反応を行う装置に好適である。
さらに、本実施形態のマイクロリアクタ装置は、振動領域による流体の拡散の促進、混合、撹拌等と、層流場における分離・濃縮、処理、反応等とを行うマイクロリアクタ装置に好適である。すなわち、微小流路が、２種以上の流体を導入するための２つ以上の導入口、及び、前記流体を合流して送流する合流流路を有し、前記振動を発生させる手段が、合流流路に振動を発生させる、マイクロリアクタ装置に好適である。このようなマイクロリアクタ装置とすることによって、１つのマイクロリアクタ装置において、振動領域と除振領域の双方を利用した様々な用途に使用できる。
【実施例】
【００５９】
以下、図を参照して本実施形態をさらに詳述するが、本実施形態はこれらの実施例に限定されるものではない。
（実施例１）
−酸化鉄磁性ナノ粒子（バリウムフェライト）の合成−
＜合成手順＞
・水溶液Ａの調製
１２．５ｗｔ％  ＮａＯＨ、３．１５ｗｔ％  Ｎａ2ＣＯ3を含有する水溶液Ａを調製した。
・水溶液Ｂの調製
２０．５ｗｔ％  ＦｅＣｌ3・６Ｈ2Ｏ及び１．６７ｗｔ％  ＢａＣｌ2・Ｈ2Ｏを含有する水溶液Ｂを調製した。
【００６０】
水溶液Ａ：水溶液Ｂ＝２：１（ｖｏｌ／ｖｏｌ）で、Ｙ字の微小流路を有するマイクロリアクタの２つの導入口から水溶液Ａ及び水溶液Ｂをそれぞれ送液した。合流流路において、超音波撹拌を行い、２液を混合した。
次に、振動を遮断した区間（分離流路）を送流させた。これにより、上記の反応により生成したＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3を沈降させた。
上下の二層に分離し、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3を含有する下層液に、流路に設けられた別の導入口から蒸留水（６０℃）を添加し、超音波撹拌した。
次に、振動を遮断した区間（分離流路）を送流させた。これにより、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3を再び沈降させた。上下の二層に分離し、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3を含有する下層液と上澄み液（上層液）を得た。
上層液のｐＨを測定し、ｐＨ７．０±０．５となるまで、蒸留水の添加・撹拌及び分離を繰り返し、洗浄を行った。
また、上層液のｐＨがｐＨ７．０±０．５である場合には、得られた下層液の沈殿物を吸引濾過して、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3を得た。
【００６１】
図５〜図７は、実施例１で使用したマイクロリアクタ装置の概念図である。
以下、図を参照しながら、上記の製造方法について詳述する。
図５は、本実施形態の一実施態様で使用したマイクロリアクタ装置の概念図である。また、図６は、本実施形態の一実施態様で使用したマイクロリアクタ装置の各層の平面図である。
マイクロリアクタ装置５００は、パターン部材である５０１Ａ〜５０１Ｐが積層して形成されている。水溶液Ａ、水溶液Ｂ及び蒸留水Ｗ（６０℃）は、それぞれ貫通孔５０２ａ、５０３ａ及び５０４ａから導入される。
５０２ａ及び５０３ａにそれぞれ導入された水溶液Ａ及び水溶液Ｂは、第２層（５０１Ｂ）に形成された導入口５０２ｂ及び導入口５０３ｂに送流される。なお、水溶液Ａ：水溶液Ｂ＝２：１（ｖｏｌ／ｖｏｌ）で送液されている。第２層（５０１Ｂ）には、水溶液Ａ及び水溶液Ｂの導入流路（５０６Ａ及び５０６Ｂ）が形成されており、水溶液Ａ及び水溶液Ｂは、合流流路５０８で１つの流路に合流にして送液される。
最上層である５０１Ａ層には、合流流路５０８の上部に相当する位置に超音波振動子５５０が配置されており、合流流路５０８内で、水溶液Ａ及び水溶液Ｂは混合される。水溶液Ａ及び水溶液Ｂが混合することにより、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3が生成する。
【００６２】
合流流路５０８を送液された水溶液Ａ及び水溶液Ｂの反応液（以下、反応液Ｃという。）は、排出口５１０ａから排出され、第３層（５０１Ｃ）〜第５層（５０１Ｅ）に設けられた送液孔（貫通孔）５１０ｂ〜５１０ｄを通って、第６層（５０１Ｆ）に設けられた導入口５１０ｅから分離流路５１２に送液される。
分離流路５１２は、粒子による流路詰まりを防止するために、曲がり部が少ない構成となっている。分離流路５１２に送液された反応液Ｃ中のＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3粒子は、分離流路５１２を送液される間に、重力により沈降し、流路の下方側を送液されるようになる。図７にＸ−Ｘ’断面図を示す。分離流路５１２の下方には、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3が分離（濃縮）された下層液Ｄ５７０が存在し、排出口５１４から排出される。一方、上層には、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3が殆ど含まれない上澄み液５７２が送液され、廃液として排出口５１６から排出される。
【００６３】
層流支配の流路では、慣性項に対して、粘性項の寄与が大きくなるため、基本的には、流れ方向に対して交差する方向への媒体の移動が生じない流れとなる。したがって、乱流による粒子の拡散が防止され、重力による沈降によって、効率的に分離が達成できることとなる。
ここで、超音波振動子５５０で生じた振動が分離流路に伝播すると、振動によって粒子が撹拌され、安定した層流の形成が困難となり、効率的な分離を達成することができない。分離流路が設けられた第６層（５０１Ｆ）と、合流流路が設けられた第２層（５０１Ｂ）の間には、振動を遮断する手段（５６０）が設けられている。
本実施例では、第４層（５０１Ｄ）にフォノニック結晶構造５６０が設けられている。なお、フォノック結晶構造の代わりに、防振ゴムとすることもできる。また、他の振動を遮断する手段とすることもできる。
また、フォノニック結晶構造５６０が設けられた第４層（５０１Ｄ）の上下には、隔壁として第３層（５０１Ｃ）及び第５層（５０１Ｅ）が形成されている。
本実施例ではフォノニック結晶構造としてウッドパイル構造を採用したが、本実施形態はこれに限定されるものではない。
【００６４】
下層液Ｄ５７０は、５１４ａ〜５１４ｄを介して、第１０層（５０１Ｊ）に設けられた導入口５１４ｅに送液される。一方、上澄み液５７２は、５１６ａ〜５１６ｋを通って、マイクロリアクタ装置から排液される。
導入口５１４ｅに送液された下層液Ｄ５７０は、下層液Ｄ導入流路５２０’に送液される。また、５０４ａから導入された蒸留水は、５０４ｂ〜５０４ｉを介して、第１０層（５０１Ｊ）に設けられた導入口５０４ｊに送液され、蒸留水導入流路５２０に送液される。
下層液Ｄ５７０及び蒸留水は合流して合流流路５２２を送液される。
第１０層（５０１Ｊ）の直下の第１１層（５０１Ｋ）には、合流流路に対応する領域に、超音波振動子５５０が設けられており、合流流路５２２を送液される間に蒸留水と下層液Ｄは混合され、排出口５２４ａから排出される。
排出口５２４ａから排出された混合液は、５２４ｂ〜５２４ｅを介して、第１５層（５０１Ｏ）に設けられた導入口５２４ｆから分離流路５３２に送液される。
分離流路５３２は、粒子による流路詰まりを防止するために、曲がり部が少ない構成となっている。分離流路５３２に送液された液中のＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3粒子は、分離流路５３２を送液される間に、重力により沈降し、流路の下方側を送液されるようになる。
分離流路５１２と同様にして、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3粒子が分離された下層液Ｅは５２６ａから排出される。一方、上澄み液は５２８ａから排出され、５２８ｂからマイクロリアクタ装置の外へ排出される。
【００６５】
また、分離流路５３２の５２６ａと５２８ａの間の流路内壁にはｐＨセンサ５３０が配置されている。ｐＨセンサ５３０は、分離流路５３２を送液される上澄み液のｐＨを検出可能である。
本実施形態において、上澄み液のｐＨが７．０±０．５となるように装置を構成することが好ましい。すなわち、１度の分離工程→希釈（蒸留水との混合）工程→分離工程では、所望のｐＨが得られない場合には、希釈工程→分離工程を繰り返すことにより、ｐＨが上記の範囲内となるように装置を構成することが好ましい。
上澄み液が所望のｐＨ範囲内となった下層液Ｅは、５２６ｂからマイクロリアクタ装置外に排出される。下層液Ｅを吸引濾過等することにより、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3粒子を得ることができる。
【００６６】
ここで、第１１層（５０１Ｋ）に形成された超音波振動子５５０で生じた振動が分離流路５３２に伝播すると、振動によって流体内の粒子が撹拌され、効率的な分離を達成することができない。分離流路が設けられた第１５層（５０１Ｏ）と、超音波振動子５５０が設けられた第１１層（５０１Ｋ）の間に存在する第１３層（５０１Ｍ）には、振動を遮断する手段５６０が設けられている。
本実施例では、第１３層（５０１Ｍ）にフォノニック結晶構造５６０が設けられている。なお、フォノック結晶構造の代わりに、防振ゴムとすることもできる。また、他の振動を遮断する手段を採用することもできる。
また、フォノニック結晶構造５６０が設けられた第１３層（５０１Ｍ）の上下には、隔壁として第１２層（５０１Ｌ）及び第１４層（５０１Ｎ）が形成されている。
本実施例ではフォノニック結晶構造としてウッドパイル構造を採用したが、本実施形態はこれに限定されるものではない。
【００６７】
図８は、本実施例に好適に使用可能な他のマイクロリアクタ装置のパターン部材の一部を示す概念図である。
図８（ａ）には、最上層である第１層（６０１Ａ）と、その下層である第２層（６０１Ｂ）が示されている。
図８（ａ）に示すマイクロリアクタ装置において、合流流路６１６及び分離流路６２０は同一のパターン部材内に形成されている。水溶液Ａ及び水溶液Ｂは、２：１（ｖｏｌ／ｖｏｌ）の割合で、６１０ａ及び６１２ａから送液され、それぞれ６１０ｂ、６１２ｂを介して導入流路６１４Ａ及び６１４Ｂに送液され、合流流路６１６で同一の流路に送流される。
第１層（６０１Ａ）において、合流流路に相当する位置には、超音波振動子６５０が配置されており、これにより、合流流路６１６内で水溶液Ａ及び水溶液Ｂは混合される。水溶液Ａ及び水溶液Ｂが混合することにより、ＢａＯ・６Ｆｅ2Ｏ3が生成する。
合流流路６１６を送液された水溶液Ａ及び水溶液Ｂの反応液（以下、反応液Ｃという。）は、６１３ａから送液された蒸留水と共に分離流路６２０に送液される。
【００６８】
ここで、第１層（６０１Ａ）の分離流路６２０に相当する領域には、振動を遮断する手段６６０が設けられている。さらに、本実施態様においては、第２層（６０１Ｂ）にも振動を遮断する手段が設けられており、超音波振動子６５０が発生する振動を上下方向に効果的に遮断することができる。これにより、振動部６７０及び除振部６８０が形成される。
本実施形態において、振動を遮断する手段及び振動を発生する手段の数、その配置などは、目的に応じて適宜選択することができるものである。
【００６９】
図８（ｂ）には、第１層（７０１Ａ）〜第４層（７０１Ｄ）のみが図示されており、図６における第１層（５０１Ａ）〜第４層（５０１Ｄ）に相当する。
図８（ｂ）に示すマイクロリアクタ装置では、第１層（７０１Ａ）の合流流路７０８の蛇行部に相当する領域に超音波振動子（振動を発生する手段）７５０が形成されており、また、それよりも上流部に相当する領域には、振動を遮断する手段７６０が設けられている。また、第２層（７０１Ｂ）においても、合流流路の上流に、微小流路を挟むように振動を遮断する手段７６０が設けられている。さらに、第３層（７０１Ｃ）にも、振動を遮断する手段７６０が設けられている。図８（ｃ）には、図８（ｂ）に示した第１層（７０１Ａ）〜第４層（７０１Ｄ）を積層したマイクロリアクタ装置のＸ−Ｘ’断面を示す。なお、図８（ｃ）においては、第２層（７０１Ｂ）に形成された合流流路は省略している。図８（ｃ）に示すように、振動を遮断する手段によって、超音波振動子７５０によって生じた振動は積層方向のみでなく、層内でも封じ込められている（図８（ｃ）では、振動を遮断する手段で囲まれた上部右領域）。したがって、振動は導入流路７０６Ａ及び７０６Ｂに伝わることはない。これにより、合流部の近傍では送流による均一拡散反応が行われ、その後、超音波撹拌による粒子の沈降防止及び未反応液の反応率の向上を行うことができ、生成する粒子径の均一性や粒子組成の制御に優れる。
図８（ｂ）において、振動を遮断する手段としては、上述したフォノニック結晶を使用することもできるが、弾性ゴムや真空層など、他の手段を使用することもでき、所望の特性に応じて適宜選択することが好ましい。
【００７０】
（実施例２）
−金／酸化鉄磁性複合ナノ粒子の合成−
金は、含硫黄化合物と特異的にＳ−Ａｕ結合を形成するので、酸化鉄ナノ粒子表面へ金ナノ粒子を固定化した複合ナノ粒子は、生体分子等の特定分子の磁気キャリアとしての用途が見込まれ、主としてバイオ分野への応用が期待される。本実施例では、酸化鉄粒子表面に金ナノ粒子が固定化された複合ナノ粒子の合成に本実施形態のマイクロリアクタ装置を使用した。
＜合成手順＞
０．１ｍｏｌ／ＬのＦｅ（ＮＯ3）・９Ｈ2Ｏ溶液（溶液Ａ）をマイクロリアクタに導入し、１００℃にて加熱しながら送流し、磁性酸化鉄ナノ粒子（γ−Ｆｅ（ＮＯ3）3＋Ｆｅ3Ｏ4）の分散液を得た。
分散液に、０．００２ｍｏｌ／Ｌの金イオン（ＨＡｕＣｌ4）、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ）及び２−プロパノールを含む水溶液（溶液Ｂ）を添加して、超音波により撹拌しながら微小流路を送流させた。このとき、同時にＡｒバブリングを併用した。また、低周波振動で撹拌しながら、60Ｃｏγ線を照射することも好ましい。
これにより金ナノ粒子がγ−Ｆｅ（ＮＯ3）3粒子表面に固定化された複合ナノ粒子が得られる。
次に、振動を遮断した流路に複合ナノ粒子を含む反応液を送流しながら、永久磁石を用いて複合ナノ粒子を分離した。
【００７１】
図９は、実施例２で使用したマイクロリアクタの概念図である。
図９（ａ）に示すように、マイクロリアクタ装置８００は、パターン部材８０１Ａ〜８０１Ｉを積層して形成されている。また、図９（ｂ）は、パターン部材８０１Ａ〜８０１Ｉの平面図である。
第１層（８０１Ａ）には、加熱ヒータ８７０が設けられており、導入口８０２ａから送液された溶液Ａは、８０２ｂを介して合成流路８０６に送液される。溶液Ａは、加熱ヒータ８７０により１００℃に加熱され、合成流路８０６を送液される間にγ−Ｆｅ2Ｏ3及びＦｅ3Ｏ4の分散液が生成する。このようにして得られた鉄ナノ粒子分散液（溶液Ｃ）は、排出口８０８ａから排出され、８０８ｂを介して導入口８０８ｃから第４層（８０１Ｄ）に設けられた、導入流路８１０ｂに送流される。
【００７２】
また、溶液Ｂは、第１層に設けられた導入口８０４ａから導入され、８０４ｂ、８０４ｃを介して第４層（８０１Ｄ）の導入口８０４ｄから導入流路８１０ａに送流される。
第４層（８０１Ｄ）において、溶液Ｃと溶液Ｂは合流し、合流流路８１２を送流される。
第５層（８０１Ｅ）の合流流路８１２に相当する領域には、振動を発生させる手段である超音波振動子８６０が形成されている。また、振動を発生させる手段は、超音波振動子に限定されるものではなく、低周波振動子であってもよい。その場合には、Ｃｏ60によるγ線の照射を同時に行うことが好ましい。さらに、超音波振動と併用して、Ａｒ（アルゴンガス）バブリングを併用することも好ましく例示できる。
【００７３】
本実施例では、超音波振動と、Ａｒバブリングを併用している。第１層に設けられた導入口８３１ａからＡｒ（アルゴンガス）を導入し、８３１ｂ、８３１ｃを介して、第４層に設けられた導入口８３１ｄからＡｒ導入流路８３２に送流し、合流流路８１２にＡｒを導入して（吹き込んで）いる。
図１０は、本実施例で用いたＡｒバブリングの原理を示す模式的断面図である。
Ａｒは、８３１ｃ、８３１ｄを送流され、Ａｒ導入流路８３２から溶液Ｃと溶液Ｂの合流流路８１２へと吹き込まれる。合流流路８１２には、Ａｒの泡が生じ、この泡によって溶液Ｃと溶液Ｂの混合がさらに促進される。
【００７４】
一方、本実施例では、溶液Ｃと溶液Ｂの混合が行われた後には、Ａｒを回収することが好ましい。これは、その後の複合ナノ粒子の分離工程においては、安定した層流の形成が必要であり、流路内にＡｒが存在すると、流路詰まりや、乱流発生の原因となるためである。
図９及び図１０を参照すれば、第４層（８０１Ｄ）の合流流路８１２の流路内上側には２箇所の貫通孔（８３５、８３６）が設けられている。また、第３層（８０１Ｃ）の、該貫通孔が設けられている上部の領域は、空気層８５５が形成されている。合流流路８１２に導入されたＡｒは貫通孔から上部の空気層へと移動する。また、空気層には、Ａｒ排出口８８１が設けられており、Ａｒ供給量と同じだけの気体（Ａｒ）を排出するように、Ａｒ排出口８８１には、バルブやボンベが取り付けられている（不図示）。
一方、第３層（８０１Ｃ）の空気層８５５以外の領域には、真空層８５０が設けられており、第１層の加熱ヒーター８７０から発生した熱が、第４層を流れる溶液Ｂ及び溶液Ｃに伝わることを防止している。
なお、第３層（８０１Ｃ）の空気層８５５及び真空層８５０は、第５層（８０１Ｅ）で発生した超音波振動が第２層（８０１Ｂ）に伝わることを遮断する役割をも果たしている。
【００７５】
合流流路において、溶液Ｂ及び溶液Ｃは、音波振動及びＡｒバブリングの併用により混合され、溶液Ｃ中の酸化鉄ナノ粒子は、金により被覆される。すなわち、溶液Ｂと溶液Ｃの反応液である溶液Ｄは、生成した金／酸化鉄磁性複合ナノ粒子を含む。溶液Ｄは、排出口８１４ａから排出され、貫通孔８１４ｂ、８１４ｃを介して第７層（８０１Ｇ）に設けられた導入口８１４ｄに導入され、ヘルムホルツ式レゾネータ用流路８１８を送液される。
ヘルムホルツ式レゾネータ用流路８１８を送液されることにより、溶液Ｄの振動は除去される。詳細については後述する。ヘルムホルツ式レゾネータ用流路８１８を送流された溶液Ｄは、排出口８１５ａから排出され、第８層（８０１Ｈ）の導入口８１５ｂから分離流路８１９に送液される。
第８層（８０１Ｈ）には、永久磁石８１６が設けられており、溶液Ｄが分離流路８１９を送液されると、溶液内の金／酸化鉄磁性複合ナノ粒子が選択的に分離流路８１９の永久磁石８１６側に集積する。永久磁石の下流側で流路を分離すると、永久磁石側の流路の排出口８２０ａからは金／酸化鉄磁性複合ナノ粒子が分離されて排出される。したがって、排出口８２０ｂから排出される溶液を回収することによって、金／酸化鉄磁性複合ナノ粒子を回収することができる。
【００７６】
第８層（８０１Ｈ）では、永久磁石により分離／濃縮を行うにあたり、安定した層流を形成することが好ましい。超音波振動子８６０が形成されている第５層（８０１Ｅ）と、分離流路８１９が形成されている第８層（８０１Ｈ）の間の第６層（８０１Ｆ）には、空気層８５５形成されており、ヘルムホルツ式レゾネータの作用により、第５層（８０１Ｅ）で発生した振動を遮断し、分離流路８１９には安定した層流が形成される。
図１１（ａ）は、図９における第６層（８０１Ｆ）及び第７層のＸ−Ｘ’断面である。第６層（８０１Ｆ）には、溶液Ｄが送液される貫通孔８１４ｃが形成され、また、空気層８５５が形成されている。
第７層（８０１Ｇ）には、ヘルムホルツ式レゾネータ用流路８１８が設けられており、溶液Ｄの振動は、上部の空気層により除去される。また、空気層８５５には、マイクロリアクタ装置外へと繋がる気体の導入・排出用の管が設けられており、空気層内部の気圧や、気体の種類等を適宜変更できるようにバルブ８９０が設けられている。
ヘルムホルツ式レゾネータ用流路を送流する流体が脈動している場合、空気層に流体が脈動を伴って送液される。空気層では、溶液Ｄの脈動に伴って空気が振動することでこれらの脈動が吸収され、８１５ａから排出される溶液Ｄは、より安定して送流される。
また、溶液ＤにＡｒが残存していた場合には、残存するＡｒが空気層に排出され、溶液Ｄ中の残存Ａｒを除去することができる。
【００７７】
また、上記の例では第６層（８０１Ｆ）としてヘルムホルツ式レゾネータを使用したが、これに代えて、真空層８５０とすることもできる。
第６層として真空層を使用した場合の、図９における第６層の断面図を図１１（ｂ）に示す。
【００７８】
なお、本実施形態は、上記各実施の形態に限定されず、その発明の要旨を逸脱しない範囲内において種々な変形が可能である。また、発明の要旨を逸脱しない範囲内で各実施の形態の構成要素を任意に組み合わせることができる。
【図面の簡単な説明】
【００７９】
【図１】１次元結晶構造、２次元結晶構造及び３次元結晶構造を有するフォノニック結晶構造の例を示した図である。
【図２】ヘルムホルツ共鳴器２００の概念図である。
【図３】振動子の配置状態を示す微小流路の断面概念図である。
【図４】本実施形態に好適に使用できるマイクロリアクタ装置の製造方法の一実施態様を示す製造工程図である。
【図５】本実施形態の一実施態様で使用したマイクロリアクタ装置の概念図である。
【図６】本実施形態の一実施態様で使用したマイクロリアクタ装置の各層の平面図である。
【図７】本実施形態の一実施態様で使用したマイクロリアクタ装置の５０１Ｅ層〜５０１Ｇ層のＸ−Ｘ’断面図である。
【図８】実施例１に好適に使用可能な他のマイクロリアクタ装置のパターン部材の一部を示す概念図である。
【図９】実施例２で使用したマイクロリアクタの概念図である。
【図１０】実施例２で用いたＡｒバブリングの原理を示す模式的断面図である。
【図１１】（ａ）は、振動を遮断する手段としてヘルムホルツ式レゾネータを使用する一実施態様を示す断面概略図である。（ｂ）は、第６層として真空層を使用した場合の、図９における第６層のＸ−Ｘ’断面概略図である。
【符号の説明】
【００８０】
２００    ヘルムホルツ共鳴器
２１０    孔
２１２    振動
２１４    空洞部
３０１ａ    凹部
３０１ｂ    貫通孔
３１０    基体
３２０    微小流路
４００    金属基板
４０１Ａ    １層目のパターン部材
４０１Ｂ    ２層目のパターン部材
４０５    ドナー基板
４１０    ターゲット基板
５００    マイクロリアクタ装置
５０１Ａ〜５０１Ｐ    パターン部材
５０６Ａ、５０６Ｂ    導入流路
５０８    合流流路
５１０ａ    排出口
５１２    分離流路
５２０、５２０’    導入流路
５２２    合流流路
５３０    ｐＨセンサ
５３２    分離流路
５５０    超音波振動子
５６０    振動を遮断する手段（フォノニック結晶構造）
５７０    下層液Ｄ
５７２    上澄み液
６１４Ａ、６１４Ｂ    導入流路
６１６    合流流路
６２０    分離流路
６５０    超音波振動子
６６０    振動を遮断する手段
７０８    合流流路
７５０    超音波振動子
７６０    振動を遮断する手段
８００    マイクロリアクタ装置
８０１Ａ〜８０１Ｉ    パターン部材
８０６    合成流路
８１０ａ、８１０ｂ    導入流路
８１２    合流流路
８１６    永久磁石
８１８    ヘルムホルツ式レゾネータ用流路
８１９    分離流路
８３２    Ａｒ導入流路
８３５、８３６    貫通孔
８５０    真空層
８５５    空気層
８６０    超音波振動子
８７０    加熱ヒータ
８８１    Ａｒ排出口
８９０    バルブ
Ｘ    振動子
ＣＥ    コーン
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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【図１１】
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