(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材と、
前記支持部材の一の外側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びる、緻密性を有する第１のインターコネクタと、
前記支持部材の残りの外側面を覆うよう前記支持部材の各外側面上にそれぞれ積層され、前記各外側面側から燃料極及び空気極のどちらか一方の電極、電解質、他方の電極の順で積層された自立膜式又は支持膜式の平板形単セルと、
前記支持部材と前記各単セルとの間にそれぞれ介在して前記支持部材及び前記単セルと溶着した、パターン状に形成された導電性の溶着層と、
隣接する前記単セルの他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐように形成された、緻密性を有する第２のインターコネクタと、
前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとの間から露出する支持部材を覆うように設置された絶縁性のガスシールと、
を備えた、固体酸化物形燃料電池。
【請求項２】
導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材と、
前記支持部材の一の外側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びる、緻密性を有する第１のインターコネクタと、
前記支持部材の残りの外側面を覆うよう前記支持部材の各外側面上にそれぞれ積層され、前記各外側面側から燃料極及び空気極のどちらか一方の電極、電解質、他方の電極の順で積層された自立膜式又は支持膜式の平板形単セルと、
前記支持部材と前記各単セルとの間にそれぞれ介在して前記支持部材及び前記単セルと溶着した、導電性及び多孔質性を有する溶着シートと、
隣接する前記単セルの他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐように形成された、緻密性を有する第２のインターコネクタと、
前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとの間から露出する支持部材を覆うように設置された絶縁性のガスシールと、
を備えた、固体酸化物形燃料電池。
【請求項３】
請求項１又は２に記載の固体酸化物形燃料電池を複数備え、
一の固体酸化物形燃料電池は、第１のインターコネクタが他の固体酸化物形燃料電池の他方の電極と接続されることで、他の固体酸化物形燃料電池と直列に接続されている、固体酸化物形燃料電池のスタック構造。
【請求項４】
導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材を準備する工程と、
燃料極、電解質及び空気極がこの順で積層された自立膜式又は支持膜式の単セルを３つ準備する工程と、
前記支持部材の一の側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びるよう、緻密性を有する第１のインターコネクタを形成する工程と、
前記支持部材の残りの各外側面上又は前記各単セル上に、導電性を有する溶着層をパターン状に形成する工程と、
前記支持部材の残りの各外側面上に、前記溶着層を介して、前記各単セルの燃料極及び空気極のどちらか一方の電極が前記各外側面側を向くように前記各単セルを積層する工程と、
前記各単セルを支持部材の各側面上に積層した状態で、前記溶着層を溶融させて前記筒状支持部材及び単セルに溶着させる工程と、
前記他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐよう、緻密性を有する第２のインターコネクタを形成する工程と、
前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとの間から露出する支持部材を覆うように絶縁性のガスシールを設置する工程と、
を備えた、固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【請求項５】
導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材を準備する工程と、
燃料極、電解質及び空気極がこの順で積層された自立膜式又は支持膜式の単セルを３つ準備する工程と、
前記支持部材の一の側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びるよう、緻密性を有する第１のインターコネクタを形成する工程と、
前記支持部材の残りの各外側面上に、導電性及び多孔質性を有する溶着シートを介して、前記各単セルの燃料極及び空気極のどちらか一方の電極が前記各外側面側を向くように前記各単セルを積層する工程と、
前記各単セルを支持部材の各側面上に積層した状態で、前記溶着シートを溶融させて前記筒状支持部材及び単セルに溶着させる工程と、
前記他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐよう、緻密性を有する第２のインターコネクタを形成する工程と、
前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとの間から露出する支持部材を覆うように絶縁性のガスシールを設置する工程と、
を備えた、固体酸化物形燃料電池の製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、固体酸化物形燃料電池、固体酸化物形燃料電池のスタック構造、及び固体酸化物形燃料電池の製造方法に関するものである。
【背景技術】
【０００２】
燃料電池とは外部からの燃料供給と燃焼生成物の排気とを連続的に行いながら、燃料が酸化する際に発生する化学エネルギーを電気エネルギーに直接変換できる電池である。燃料電池の種類は電解質により分類され、電解質にイオン伝導性を持つ固体酸化物を用いたものを固体酸化物形燃料電池と呼んでいる。この固体酸化物形燃料電池は、電解質が平板形と、円筒形の２つのタイプに大別される。円筒形の固体酸化物形燃料電池として、例えば特許文献１には、円筒状の多孔質基体管上に空気極、電解質層、燃料極がこの順で形成されたものが開示されている。このような、円筒形の固体酸化物形燃料電池は、良好なガスシール性を有している。
【特許文献１】特開２００３−３４６８４３号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、上記円筒形固体酸化物形燃料電池は、ガスシールが容易であるという利点があるものの、円筒形であるため、スタック化する際に安定性に欠けるという問題がある。
【０００４】
そこで、本発明は、ガスシールが容易に行えつつ、安定したスタック構造とできる固体酸化物形燃料電池、固体酸化物形燃料電池のスタック構造、及び固体酸化物形燃料電池の製造方法を提供することを課題とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明に係る第１の固体酸化物形燃料電池は、上記課題を解決するためになされたものであり、導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材と、前記支持部材の一の外側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びる、緻密性を有する第１のインターコネクタと、前記支持部材の残りの外側面を覆うよう前記支持部材の各外側面上にそれぞれ積層され、前記各外側面側から燃料極及び空気極のどちらか一方の電極、電解質、他方の電極の順で積層された自立膜式又は支持膜式の平板形単セルと、前記支持部材と前記各単セルとの間にそれぞれ介在して前記支持部材及び前記単セルと溶着した、パターン状に形成された導電性の溶着層と、隣接する前記単セルの他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐように形成された、緻密性を有する第２のインターコネクタと、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとの間から露出する支持部材を覆うように設置された絶縁性のガスシールと、を備えている。
【０００６】
この構成によると、まず、筒状の支持部材を使用しており、この筒状の支持部材を、第１のインターコネクタ、ガスシール及び単セルによって覆うとともに、隣接する単セル間における電解質と電解質との間の境界部分を第２のインターコネクタによって覆っている。これら第１及び第２のインターコネクタ、ガスシール、並びに単セルの電解質はガスを透過させないため、筒状の支持部材の中と外とでガスを分離して供給することができ、ガスシールを容易に行うことができる。また、筒状の支持部材を使用しているが、この支持部材は、断面が矩形状の角筒であるため、安定してこれら固体酸化物形燃料電池を積層することができ、ひいては、安定したスタック構造を得ることができる。
【０００７】
また、従来は、筒状の支持部材上に燃料極や電解質、空気極を形成する方法としてディッピング法を採用していたため、支持部材が角筒状であると、その角部分においては、均一な厚さで燃料極などを形成することが困難であるという問題があった。しかし、上記第１の固体酸化物形燃料電池は、溶着層を介して単セルを支持部材に接合する構成をとっているため、厚さが不均一になりやすいという問題を解消することもできる。なお、本発明でいう緻密性とは、燃料電池の発電に用いられる燃料ガスや酸化剤ガスが透過しない程度の緻密性のことをいう。
【０００８】
また、本発明に係る第２の固体酸化物形燃料電池は、上記課題を解決するためになされたものであり、導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材と、前記支持部材の一の外側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びる、緻密性を有する第１のインターコネクタと、前記支持部材の残りの外側面を覆うよう前記支持部材の各外側面上にそれぞれ積層され、前記各外側面側から燃料極及び空気極のどちらか一方の電極、電解質、他方の電極の順で積層された自立膜式又は支持膜式の平板形単セルと、前記支持部材と前記各単セルとの間にそれぞれ介在して前記支持部材及び前記単セルと溶着した、導電性及び多孔質性を有する溶着シートと、隣接する前記単セルの他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐように形成された、緻密性を有する第２のインターコネクタと、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する前記単セルとの間から露出する支持部材を覆うように設置された絶縁性のガスシールと、を備えている。
【０００９】
この構成によると、まず、筒状の支持部材を使用しており、この筒状の支持部材を、第１のインターコネクタ、ガスシール及び単セルによって覆うとともに、隣接する単セル間における電解質と電解質との間の境界部分を第２のインターコネクタによって覆っている。これら第１及び第２のインターコネクタ、ガスシール、並びに単セルの電解質はガスを透過させないため、筒状の支持部材の中と外とでガスを分離して供給することができ、ガスシールを容易に行うことができる。また、筒状の支持部材を使用しているが、この支持部材は、断面が矩形状の角筒であるため、安定してこれら固体酸化物形燃料電池を積層することができ、ひいては、安定したスタック構造を得ることができる。
【００１０】
また、従来は、筒状の支持部材上に燃料極や電解質、空気極を形成する方法としてディッピング法を採用していたため、支持部材が角筒状であると、その角部分においては、均一な厚さで燃料極などを形成することが困難であるという問題があった。しかし、上記第１の固体酸化物形燃料電池は、溶着シートを介して単セルを支持部材に接合する構成をとっているため、厚さが不均一になりやすいという問題を解消することもできる。
【００１１】
また、本発明に係る固体酸化物形燃料電池のスタック構造は、上記課題を解決するためになされたものであり、第１又は第２の固体酸化物形燃料電池を複数備え、一の固体酸化物形燃料電池は、第１のインターコネクタが他の固体酸化物形燃料電池の他方の電極と接続されることで、他の固体酸化物形燃料電池と直列に接続されている。
【００１２】
この構成によれば、上記第１又は第２の固体酸化物形燃料電池を使用するため、上述したように、良好なガスシール性を有しつつ、安定したスタック構造とすることができる。また、一の燃料電池と他の燃料電池とを直列に接続することで、大きな電圧を得ることができる。
【００１３】
また、本発明に係る第１の固体酸化物形燃料電池の製造方法は、上記課題を解決するためになされたものであり、導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材を準備する工程と、燃料極、電解質及び空気極がこの順で積層された自立膜式又は支持膜式の単セルを３つ準備する工程と、前記支持部材の一の側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びるよう、緻密性を有する第１のインターコネクタを形成する工程と、前記支持部材の残りの各外側面上又は前記各単セル上に、導電性を有する溶着層をパターン状に形成する工程と、前記支持部材の残りの各外側面上に、前記溶着層を介して、前記各単セルの燃料極及び空気極のどちらか一方の電極が前記各外側面側を向くように前記各単セルを積層する工程と、前記各単セルを支持部材の各側面上に積層した状態で、前記溶着層を溶融させて前記筒状支持部材及び単セルに溶着させる工程と、前記他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐよう、緻密性を有する第２のインターコネクタを形成する工程と、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとの間から露出する支持部材を覆うように絶縁性のガスシールを設置する工程と、を備えている。
【００１４】
上記第１の製造方法によると、まず、筒状の支持部材を準備しており、第１のインターコネクタ、ガスシール及び単セルを支持部材を覆うように形成するとともに、隣接する単セル間における電解質と電解質との間の境界部分を塞ぐよう第２のインターコネクタを形成している。これら第１及び第２のインターコネクタ、ガスシール、並びに単セルの電解質はガスを透過させないため、筒状の支持部材の中と外とでガスを分離して供給することができ、ガスシールを容易に行うことができる。また、筒状の支持部材を使用しているが、この支持部材は、断面が矩形状の角筒であるため、安定してこれら固体酸化物形燃料電池を積層することができ、ひいては、安定したスタック構造を得ることができる。
【００１５】
また、従来は、筒状の支持部材上に燃料極や電解質、空気極を形成する方法としてディッピング法を採用していたため、支持部材が角筒状であると、その角部分においては、均一な厚さで燃料極などを形成することが困難であるという問題があった。しかし、上記第１の製造方法は、まず単セルを準備し、その単セルを溶着層を介して支持部材に接合する方法をとっているため、厚さが不均一になりやすいという問題を解消することもできる。
【００１６】
また、本発明に係る第２の固体酸化物形燃料電池の製造方法は、上記課題を解決するためになされたものであり、導電性及び多孔質性を有する、断面矩形状の角筒状支持部材を準備する工程と、燃料極、電解質及び空気極がこの順で積層された自立膜式又は支持膜式の単セルを３つ準備する工程と、前記支持部材の一の側面上を軸方向の一方端から他方端まで延びるよう、緻密性を有する第１のインターコネクタを形成する工程と、前記支持部材の残りの各外側面上に、導電性及び多孔質性を有する溶着シートを介して、前記各単セルの燃料極及び空気極のどちらか一方の電極が前記各外側面側を向くように前記各単セルを積層する工程と、前記各単セルを支持部材の各側面上に積層した状態で、前記溶着シートを溶融させて前記筒状支持部材及び単セルに溶着させる工程と、前記他方の電極同士を接続するとともに、隣接する前記電解質間の境界部分を塞ぐよう、緻密性を有する第２のインターコネクタを形成する工程と、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとに接合するとともに、前記第１のインターコネクタと前記第１のインターコネクタに隣接する単セルとの間から露出する支持部材を覆うように絶縁性のガスシールを設置する工程と、を備えている。
【００１７】
上記第２の製造方法によると、まず、筒状の支持部材を準備しており、第１のインターコネクタ、ガスシール及び単セルを支持部材を覆うように形成するとともに、隣接する単セル間における電解質と電解質との間の境界部分を塞ぐよう第２のインターコネクタを形成している。これら第１及び第２のインターコネクタ、ガスシール、並びに単セルの電解質はガスを透過させないため、筒状の支持部材の中と外とでガスを分離して供給することができ、ガスシールを容易に行うことができる。また、筒状の支持部材を使用しているが、この支持部材は、断面が矩形状の角筒であるため、安定してこれら固体酸化物形燃料電池を積層することができ、ひいては、安定したスタック構造を得ることができる。
【００１８】
また、従来は、筒状の支持部材上に燃料極や電解質、空気極を形成する方法としてディッピング法を採用していたため、支持部材が角筒状であると、その角部分においては、均一な厚さで燃料極などを形成することが困難であるという問題があった。しかし、上記第２の製造方法は、まず単セルを準備し、その単セルを溶着シートを介して支持部材に接合する方法をとっているため、厚さが不均一になりやすいという問題を解消することもできる。
【発明の効果】
【００１９】
本発明によれば、ガスシールが容易に行えつつ、安定したスタック構造とできる固体酸化物形燃料電池、固体酸化物形燃料電池のスタック構造、及び固体酸化物形燃料電池の製造方法を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２０】
以下、本発明に係る固体酸化物形燃料電池及びこれを用いたスタック構造の実施形態について図面を参照しつつ説明する。図１は、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の正面断面図、図２は、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の斜視図である。なお、軸方向とは、図１の紙面と垂直となる方向のことをいう。
【００２１】
図１及び図２に示すように、固体酸化物形燃料電池１は、断面が矩形状になっている角筒状の支持部材２を備えている。この支持部材２は多孔質性及び導電性を有している。支持部材２の上側面には、緻密性を有する第１のインターコネクタ３が軸方向の一方端から他方端まで延びるように形成されている。また、支持部材２の右側面を覆うように第１の単セル４ａが、下側面を覆うように第２の単セル４ｂが、左側面を覆うように第３の単セル４ｃが積層されている。各単セル４は、支持体である緻密性の電解質４１を有しており、電解質４１の支持部材２の外側面と対向する側の面に燃料極４２（一方の電極）が形成され、もう一方の面には空気極４３（他方の電極）が形成された自立膜式である。これら各単セル４と支持部材２との間にはパターン状に形成された溶着層５が介在されており、この溶着層５が支持部材２と各単セル４とに溶着することで、各単セル４が支持部材２の各外側面上に固定されている。なお、上記支持部材２の上側面は、本発明における一の外側面に相当し、上記支持部材２の右側面、左側面及び下側面は、本発明に於ける残りの外側面に相当する。
【００２２】
隣接する各単セル４の空気極４３同士を第２のインターコネクタ６が接続している。すなわち、第１の単セル４ａの空気極４３ａと第２の単セル４ｂの空気極４３ｂとは、第２のインターコネクタ６ａによって接続され、第２の単セル４ｂの空気極４３ｂと第３の単セル４ｃの空気極４３ｃとは第２のインターコネクタ６ｂによって接続されている。また、第２のインターコネクタ６は、空気極４３を電気的に接続するだけでなく、電解質４１上を軸方向に端から端まで延びることによって、隣接する各電解質４１間の境界部分Ｂを塞いでいる。
【００２３】
また、第１のインターコネクタ３と、この第１のインターコネクタ３に隣接する第１の単セル４ａ及び第３の単セル４ｃとに接合するガスシール７が形成されている。より詳細には、第１のインターコネクタ３と第１の単セル４ａとの間にできた空間を充填して、支持部材２が露出しないようにガスシール７ａが設置されている。同様に、第１のインターコネクタ３と、第３の単セル４ｃとの間にできた空間を充填して支持部材２が露出しないようにガスシール７ｂが設置されている。なお、これらガスシール７は、支持部材２内を流れる燃料ガスの外部への漏出を防ぐ機能を有するとともに、第１のインターコネクタ３と、これに隣接する単セル４の空気極４３とが電気的に接続するのを防止する機能を有するために、絶縁性を有している。
【００２４】
続いて、上記燃料電池を構成する材料について説明する。
【００２５】
多孔質からなる導電性の支持部材２は、ガス透過性及びその強度を考慮すると、その気孔率が２０〜６０％の範囲にあることが好ましい。そのような要件から、支持部材２を構成する材料としては、Ｆｅ，Ｔｉ，Ｃｒ，Ｃｕ，Ｎｉ，Ａｇ，Ａｕ，Ｐｔ等の導電性金属を用いることができ、１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合してもよい。例えば、ステンレス系耐熱材料などが使用でき、具体的には、オーステナイト系ステンレス鋼、フェライト系ステンレス鋼、インコネルやハステロイなどのニッケル基の耐熱合金などを用いることができる。また、導電性金属酸化物を用いることもでき、例えば、Ｌａ（Ｃｒ，Ｍｇ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｃａ）ＣｒＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｒＯ３などのランタン・クロマイト系金属酸化物材料を用いることが可能である。なお、ここでいう多孔質とは、気孔が連結することで構成されているものを意味する。この支持部材２の肉厚は、２００〜５０００μｍであることが好ましい。
【００２６】
溶着層５の材料として、銀や、金、白金、銅、及びこれら金属を含む化合物等を挙げることができる。溶着層５は、溶融して支持部材２と単セル４とに溶着した後の厚さが、５０μｍ〜１ｍｍであることが好ましい。この溶着層５の融点は、支持部材２に熱的損傷を与えない程度の温度であることが好ましく、具体的には、１２００℃以下であることが好ましい。
【００２７】
電解質４１の材料としては、固体酸化物形燃料電池の電解質として公知のものを使用することができ、例えば、サマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物（ＧＤＣ）、ストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物（ＹＳＺ）などの酸素イオン伝導性セラミックス材料を用いることができる。支持体として使用される際の電解質４１の厚さは、２００〜１０００μｍとすることが好ましい。
【００２８】
燃料極４２及び空気極４３は、セラミックス粉末材料により形成することができる。このとき用いられる粉末の平均粒径は、好ましくは１０ｎｍ〜１００μｍであり、さらに好ましくは５０ｎｍ〜５０μｍであり、特に好ましくは１００ｎｍ〜１０μｍである。なお、平均粒径は、例えば、ＪＩＳＺ８９０１にしたがって計測することができる。
【００２９】
燃料極４２は、例えば、金属触媒と酸化物イオン導電体からなるセラミックス粉末材料との混合物を用いることができる。このとき用いられる金属触媒としては、ニッケル、鉄、コバルトや、貴金属（白金、ルテニウム、パラジウム等）等の還元性雰囲気中で安定で、水素酸化活性を有する材料を用いることができる。また、酸化物イオン導電体としては、蛍石型構造又はペロブスカイト型構造を有するものを好ましく用いることができる。蛍石型構造を有するものとしては、例えばサマリウムやガドリニウム等をドープしたセリア系酸化物、スカンジウムやイットリウムを含むジルコニア系酸化物などを挙げることができる。また、ペロブスカイト型構造を有するものとしてはストロンチウムやマグネシウムをドープしたランタン・ガレード系酸化物を挙げることができる。上記材料の中では、酸化物イオン導電体とニッケルとの混合物で、燃料極４２を形成することが好ましい。なお、酸化物イオン導電体からなるセラミックス材料とニッケルとの混合形態は、物理的な混合形態であってもよいし、ニッケルへの粉末修飾またはセラミックス材料へのニッケル修飾などの形態であってもよい。また、上述したセラミックス材料は、１種類を単独で、或いは２種類以上を混合して使用することができる。また、燃料極４２は、金属触媒を単体で用いて構成することもできる。
【００３０】
空気極４３を形成するセラミックス粉末材料としては、例えば、ペロブスカイト型構造等を有するＣｏ，Ｆｅ，Ｎｉ，Ｃｒ又はＭｎ等からなる金属酸化物を用いることができる。具体的には（Ｓｍ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＭｎＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）ＣｏＯ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３，（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ，Ｎｉ）Ｏ３などの酸化物が挙げられ、好ましくは、（Ｌａ，Ｓｒ）（Ｆｅ，Ｃｏ）Ｏ３である。上述したセラミックス材料は、１種を単独で、或いは２種以上を混合して使用することができる。
【００３１】
上記燃料極４２、及び空気極４３は、例えば、ウエットコ−ティング法或いは、ドライコーティング法によって形成することができる。ウエットコ−ティング法としては、スクリーン印刷法、電気泳動（ＥＰＤ）法、ドクターブレード法、スプレーコート法、インクジェット法、スピンコ−ト法、ディップコート法等が例示できる。その際、これら燃料極４２、及び空気極４３は、ペースト状にする必要があり、上述した材料を主成分として、さらにバインダー樹脂、有機溶媒などが適量加えられることにより形成される。より詳細には、上記主成分とバインダー樹脂との混合において、上記主成分が５０〜９５重量％となるように、バインダー樹脂等を加えることが好ましい。また、ドライコーティング法としては、例えば蒸着法、スパッタリング法、イオンプレーティング法、化学気相成長（ＣＶＤ）法、電気化学気相成長法、イオンビーム法、レーザーアブレーション法、大気圧プラズマ成膜法、減圧プラズマ成膜法等で形成することもできる。燃料極４２及び空気極４３の膜厚は、５〜１００μｍとなるように形成するが、５〜５０μｍであることがさらに好ましい。
【００３２】
第１及び第２のインターコネクタ３，６は、導電性のある金属或いは金属酸化物材料からなり、Ｐｔ，Ａｕ，Ａｇ，Ｎｉ，Ｆｅ，Ｃｕなどによって形成することができ、これらのうちの１種を単独で使用してもよいし、２種以上を混合して使用してもよい。
【００３３】
ガスシール７の材料としては、ガラス系材料等を挙げることができる。
【００３４】
次に上記のように構成された固体酸化物形燃料電池の製造方法について図面を参照しつつ説明する。図３は、本実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の製造方法を示す説明図である。
【００３５】
まず、角筒状の支持部材２を準備し、この支持部材２の上側面に第１のインターコネクタ３を形成する（図３（ａ））。第１のインターコネクタ３の形成方法についてより詳細に説明すると、まず上述したインターコネクタの材料に、バインダー樹脂、有機溶媒などを適量加えてペースト状にし、このインターコネクタ用ペーストを支持部材２の上側面にスクリーン印刷などによって塗布し、所定時間乾燥、焼結することによって第１のインターコネクタ３を支持部材２の上側面に形成する。なお、支持部材２は、公知の方法で形成することができるが、例えば、上述した支持部材２の材料をメチルセルロースなどのワックス系滑剤と混練して、押出成形法によって形成することができる。
【００３６】
次に、燃料極４２側に溶着層５がパターン状に形成された単セル４を３つ準備し、各単セル４の溶着層５が支持部材２と対向するように、第１の単セル４ａを支持基板２の右側面に、第２の単セル４ｂを下側面に、第３の単セル４ｃを左側面にそれぞれ配置する（図３（ｂ））。各単セル４は、公知の方法で形成することができるが、例えば、まず上記材料からなる電解質４１を準備し、この電解質４１の支持部材２と対向する面に上述した材料からなる燃料極ペーストをスクリーン印刷し、所定時間、乾燥・焼結して多孔質の燃料極４２を形成する。次に、上述した材料からなる空気極ペーストをスクリーン印刷によって、電解質４１のもう一方の面に塗布し、所定時間、乾燥・焼結して多孔質の空気極４３を形成する。以上によって、単セル４を形成することができる。また、各単セル４にパターン状の溶着層５を形成する方法について説明すると、溶着層材料をペースト状にした溶着層ペーストを所定のパターンになるようにスクリーン印刷にて燃料極上に塗布し、所定時間、乾燥・焼結して形成する。なお、このパターン状に形成された溶着層５の形状は種々の形状をとることができるが、例えば、図６に示すように、蛇行形状（図６（ａ））や渦巻き形状（図６（ｂ））、斑点形状（図６（ｃ））とすることができる。
【００３７】
そして、このように支持部材２の各外側面に各単セル４を配置した状態で、各単セル４を支持基板２側に押し付けるよう圧力をかけながら、溶着層５の融点よりも高い温度となるよう加熱する。なお、溶着層５の材料によっても異なるが、溶着層５を銀で構成した場合は、８００〜１０００℃の温度で、１〜１０時間加熱することが好ましい。また、圧力は、１００〜１０，０００ｇ／ｃｍ２とすることが好ましい。以上の工程により、溶着層５が一旦溶融して支持部材２及び単セル４に溶着して単セル４を支持部材２に固定する（図３（ｃ））。
【００３８】
続いて、支持部材２に固定された各単セル４の空気極４３を、隣接する他の単セル４の空気極４３と電気的に接続するため、第２のインターコネクタ６ａ及び６ｂを形成する（図３（ｄ））。この第２のインターコネクタ６ａ及び６ｂは、第１のインターコネクタ３と同様に、インターコネクタ用ペーストを形成して、これを刷毛塗りして所定時間、乾燥・焼結することによって形成される。また、第２のインターコネクタ６をそれぞれ形成することによって、第１の単セル４ａの電解質４１ａと第２の単セル４ｂの電解質４１ｂとの間の隙間部分Ｂ及び、第２の単セル４ｂの電解質４１ｂと第３の単セル４ｃの電解質４１ｃとの間の隙間部分Ｂを塞いでいる。
【００３９】
最後に、第１のインターコネクタ３と、これに隣接する第１の単セル４ａ及び第３の単セル４ｃとの間の空間を充填するよう、ガスシール７ａ、７ｂを設置する（図３（ｅ））。より詳細には、上記材料からなるガスシール７ａ、７ｂを、第１のインターコネクタ３及びこれに隣接する第１の単セル４ａ及び第３の単セル４ｃに塗布し、乾燥・焼結により接合させる。以上の工程により、固体酸化物形燃料電池１が完成する。
【００４０】
上記のように構成された燃料電池は、次のようにして発電が行われる。まず、燃料電池１の支持部材２の内部に水素、又はエタン、エタンなどの炭化水素からなる燃料ガスを供給する。このように支持部材２の内部に供給された燃料ガスは、支持部材２が多孔質性を有しガス透過性であるため、支持部材２内を透過し溶着層３側まで到達する。溶着層３はパターン状に形成されているため、溶着層３まで到着した燃料ガスは、溶着層３が形成されていない部分を通って燃料極４２と接触する。また、これと平行して、空気などの酸化剤ガスを固体酸化物形燃料電池１の外側に供給する。各単セル４の空気極４３が露出しているため、燃料電池１の外側に供給された酸化剤ガスは各単セル４の空気極４３と接触する。こうして、燃料極４２及び空気極４３がそれぞれ燃料ガス及び酸化剤ガスと接触するため、各単セル４の燃料極４２と空気極４３との間で、電解質４１を介した酸素イオン伝導が起こり、発電が行われる。このように各単セル４において発電が行われるが、支持部材２及び溶着層３が導電性を有しているため、各単セル４の燃料極４２同士は、溶着層３及び支持部材２を介して電気的に接続されている。そして、各単セル４の空気極４３同士も、第２のインターコネクタ６によって電気的に接続されている。このように各単セル４は並列に接続されているため、大きな電流を得ることができる。
【００４１】
また、上記のように構成された燃料電池のスタック構造について図面を参照しつつ説明する。図４は、本実施形態に係る燃料電池のスタック構造を示す正面断面図である。
【００４２】
図４に示すように、燃料電池のスタック構造１０は、上下に２つ積層された固体酸化物形燃料電池の列が左右に３列並んでいる。上下に積層された各燃料電池１は、下側に配置された燃料電池１の第１のインターコネクタ３が、その上側に積層された燃料電池１の第２の単セル４ｂの空気極４３ｂと接触することによって、互いに直列接続されている。このように、上下に積層されて直列接続された燃料電池の列は、その上側に配置された燃料電池１の第１のインターコネクタ３に集電体８ａが、下側に配置された燃料電池１の第２の単セル４ｂの空気極４３ｂに集電体８ｂがそれぞれ接続されている。この集電体８ａ、８ｂによって、各燃料電池１で発電された電力を外部へ取り出している。そして、これら左右に３列に並べられた燃料電池の列を並列接続するよう、各燃料電池の列の上に配置された集電体８ａ同士を導電性の連結部材９ａによって、下に配置された集電体８ｂ同士を導電性の連結部材９ｂによってそれぞれ連結している。
【００４３】
以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明はこれらに限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない限りにおいて種々の変更が可能である。例えば、上記実施形態では、パターン状に形成された溶着層５を介して、支持部材２に各単セル４を固定していたが、図５に示すように、パターン状に形成された溶着層５の代わりに、シート状の溶着シート５１を採用することもできる。この場合は、溶着シート５１は導電性を有するとともに、ガスを透過させるよう多孔質性を有している必要がある。この溶着シート５１を採用した場合の製造方法は、上記溶着層５を採用した場合の製造方法とほぼ同じである。異なる点は、上記溶着層５を採用した製造方法は、各単セル４の燃料極側に一旦溶着層５を形成していたが、溶着シート５１を採用した場合は、この溶着層５の形成工程がない。すなわち、各単セル４を溶着シート５１を介して、燃料極４２が支持部材２側を向くように配置し、溶着シート５１を溶融させることで溶着シート５１が単セル４及び支持部材２に溶着し、各単セル４を支持部材２に固定する。
【００４４】
また、上記実施形態では、燃料極４２が支持部材２側を向くように各単セル４が配置されているが、空気極４３が支持部材２側を向くように各単セル４を配置することもできる。すなわち、全ての単セル４が燃料極４２を支持部材２側に向けるか、若しくは全ての単セル４が空気極４３を支持部材２側に向けていれば、どちらの電極が支持部材２側を向いていてもよい。
【００４５】
また、上記実施形態では、スタック構造１０が、燃料電池１が上下に２つ積層された列が左右に３列並べられているが、この数は特に限定されるものではなく、種々の数にすることができる。例えば、燃料電池１が左右１列のみの直列接続のみのスタック構造とすることもできる。
【００４６】
また、上記実施形態では、電解質４１を支持体とした自立膜式の単セル４としているが、燃料極４２や空気極４３を支持体とした支持膜式の単セル４を採用することもできる。
【図面の簡単な説明】
【００４７】
【図１】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の実施形態を示す正面図である。
【図２】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の実施形態を示す斜視図である。
【図３】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の製造方法の実施形態を示す説明図である。
【図４】本発明に係る固体酸化物形燃料電池のスタック構造の実施形態を示す正面図である
【図５】本発明に係る固体酸化物形燃料電池の他の実施形態を示す正面図である。
【図６】他の実施形態に係る固体酸化物形燃料電池の単セルを溶着層側から見た図である。
【符号の説明】
【００４８】
１  固体酸化物形燃料電池
２  角筒状支持部材
３  第１のインターコネクタ
４  単セル
４１  電解質
４２  燃料極
４３  空気極
５  溶着層
６  第２のインターコネクタ
７  ガスシール
１０  固体酸化物形燃料電池のスタック構造
【図１】
0005181600.tif 000002
【図２】
0005181600.tif 000003
【図３】
0005181600.tif 000004
【図４】
0005181600.tif 000005
【図５】
0005181600.tif 000006
【図６】
0005181600.tif 000007