(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
複数の一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ層が、２方向以上に配向して一体化されている平板状の積層基材であって、前記プリプレグ層の全面に強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内の直線状の切込を有し、実質的にすべての強化繊維が前記切込により分断され、前記切込により分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内である、積層基材。
【請求項２】
前記切込が、強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍの範囲内である、請求項１に記載の積層基材。
【請求項３】
前記プリプレグ層が擬似等方に積層されている、請求項１または２に記載の積層基材。
【請求項４】
前記積層基材の層間に熱可塑性樹脂が偏在している、請求項１〜３のいずれかに記載の積層基材。
【請求項５】
前記プリプレグ層の厚み方向中央部が強化繊維のみからなる、請求項４に記載の積層基材。
【請求項６】
前記積層基材のボイド率が２％以下である、請求項１〜４のいずれかに記載の積層基材。
【請求項７】
前記プリプレグ層同士が点状で一体化されている、請求項１〜５のいずれかに記載の積層基材。
【請求項８】
請求項１〜７のいずれかに記載の前記積層基材の少なくとも一方の表面に強化繊維からなる不織布が配されている、複合積層基材。
【請求項９】
請求項１〜７のいずれかに記載の積層基材または請求項８に記載の複合積層基材を三次元形状に成形して得た、繊維強化プラスチック。
【請求項１０】
一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ基材の全面に、強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内となる直線状の切込を設け、実質的にすべての強化繊維を前記切込により分断し、前記切込により分断した強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍの範囲内にして切込プリプレグ基材とし、該切込プリプレグ基材を複数枚積層し、積層した前記切込プリプレグ基材を加熱するに際し、所定のボイド率となるまで加圧及び減圧を繰り返すことを特徴とする、積層基材の製造方法。
【請求項１１】
前記プリプレグ基材として、一方向に配向した強化繊維の表面にのみ熱可塑性樹脂が偏在して含浸されたものを用いる、請求項１０に記載の積層基材の製造方法。
【請求項１２】
前記プリプレグ基材として、ボイド率が１％以下のものを用いる、請求項１０に記載の積層基材の製造方法。
【請求項１３】
一方向に強化繊維を平面状に引き揃えて繊維シートとし、該繊維シートの両面から熱可塑性樹脂からなる不織布を挟み、熱可塑性樹脂を前記繊維シート中に含浸して、前記プリプレグ基材を作成する、請求項１０〜１２に記載のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１４】
前記プリプレグ基材の全面に前記切込を挿入する抜き型を用いて、切込を挿入すると同時に所定の外形状に裁断して前記切込プリプレグ基材を形成する、請求項１０〜１３のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１５】
前記切込プリプレグ基材を複数枚積層して積層基材とするにあたり、異なる外形状の前記切込プリプレグ基材を含むように積層し、積層厚みが異なる箇所を有する積層基材を形成する、請求項１０〜１４のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【請求項１６】
請求項１〜７のいずれかに記載の積層基材または請求項８に記載の複合積層基材を加熱して軟化させた後、コールドプレスして三次元形状の繊維強化プラスチックを成形する、繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項１７】
前記積層基材の周縁部を把持した後、前記積層基材の中央部に成形型を押し当てて成形する、請求項１６に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項１８】
成形型のキャビティに該成形型のキャビティよりも小さな前記積層基材を配置し、前記積層基材を伸張して繊維強化プラスチックを成形する、請求項１６に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【請求項１９】
前記コールドプレスにおいて、加圧と減圧を繰り返す、請求項１６〜１８のいずれかに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、取り扱い性、複雑な形状への形状追従性に優れ、短時間成形可能であるとともに、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する中間基材、およびその製造方法に関する。さらに詳しくは、例えば航空機部材、自動車部材、スポーツ用具等に好適に用いられる繊維強化プラスチックの中間基材である積層基材、およびその製造方法に関する。
【背景技術】
【０００２】
高機能特性を有する繊維強化プラスチックの成形方法としては、プリプレグと称される連続した強化繊維に熱硬化性樹脂を含浸せしめた半硬化状態の中間基材を積層し、高温高圧釜で加熱加圧することにより熱硬化性樹脂を硬化させ繊維強化プラスチックを成形するオートクレーブ成形が最も一般的に行われている。また、近年では生産効率の向上を目的として、あらかじめ部材形状に賦形した連続繊維基材に熱硬化性樹脂を含浸および硬化させるＲＴＭ（レジントランスファーモールディング）成形等も行われている。これらの成形法により得られた繊維強化プラスチックは、連続繊維である所以優れた力学物性を有する。また、連続繊維は規則的な配列であるため、基材の配置により必要とする力学物性に設計することが可能であり、力学物性のバラツキも小さい。しかしながら、一方で連続繊維である所以３次元形状等の複雑な形状を形成することは難しく、主として平面形状に近い部材に限られる。
【０００３】
３次元形状等の複雑な形状に適した成形方法として、ＳＭＣ（シートモールディングコンパウンド）成形等がある。ＳＭＣ成形は、通常２５ｍｍ程度に切断したチョップドストランドに熱硬化性樹脂を含浸せしめ半硬化状態としたＳＭＣシートを、加熱型プレス機を用いて加熱加圧することにより成形を行う。多くの場合、加圧前にＳＭＣシートを成形体の形状より小さく切断して成形型上に配置し、加圧により成形体の形状に引き伸ばして（流動させて）成形を行う。そのため、その流動により３次元形状等の複雑な形状にも追従可能となる。しかしながら、ＳＭＣはそのシート化工程において、チョップドストランドの分布ムラ、配向ムラが必然的に生じてしまうため、力学物性が低下し、あるいはその値のバラツキが大きくなってしまう。さらには、そのチョップドストランドの分布ムラ、配向ムラにより、特に薄物の部材ではソリ、ヒケ等が発生しやすくなり、構造材としては不適な場合がある。また、熱硬化性樹脂を用いているため、成形時に化学反応を伴い、成形時間がかかる、という問題があった。
【０００４】
上述のような材料の欠点を埋めるべく、連続繊維と熱可塑性樹脂からなるプリプレグに切込を入れることにより、短時間成形が可能であり、成形時には優れた形状追従性を示し、繊維強化プラスチックとしたときに優れた力学物性を発現するとされる基材が開示されている（例えば、特許文献１，２）。しかしながら、ＳＭＣと比較すると力学特性は高く、かつそのバラツキが小さくなるものの、構造材として適用するには十分な強度とは言えない。連続繊維基材と比較すると切込という欠陥を内包した構成であるために、応力集中点である切込が破壊の起点となり、特に引張強度、引張疲労強度が低下する、という問題があった。さらに、熱可塑性樹脂のプリプレグはタックがないため、積層しただけでは一体化せず、成形が困難である、という問題があった。
【特許文献１】特開昭６３−２４７０１２号公報
【特許文献２】特開平９−２５４２２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００５】
本発明は、かかる従来技術の背景に鑑み、取り扱い性、複雑な形状への形状追従性に優れ、短時間成形可能であるとともに、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な耐衝撃性をはじめとする優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する中間基材、およびその製造方法を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明は、かかる課題を解決するために、次のような手段を採用するものである。すなわち、
（１）複数の一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ層が、２方向以上に配向して一体化されている平板状の積層基材であって、前記プリプレグ層の全面に強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内の直線状の切込を有し、実質的にすべての強化繊維が前記切込により分断され、前記切込により分断された強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内である、積層基材。
【０００７】
（２）前記切込が、強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍの範囲内である、（１）に記載の積層基材。
【０００８】
（３）前記プリプレグ層が擬似等方に積層されている、（１）または（２）に記載の積層基材。
【０００９】
（４）前記積層基材の層間に熱可塑性樹脂が偏在している、（１）〜（３）のいずれかに記載の積層基材。
【００１０】
（５）前記プリプレグ層の厚み方向中央部が強化繊維のみからなる、（４）に記載の積層基材。
【００１１】
（６）前記積層基材のボイド率が２％以下である、（１）〜（４）のいずれかに記載の積層基材。
【００１２】
（７）前記プリプレグ層同士が点状で一体化されている、（１）〜（５）のいずれかに記載の積層基材。
【００１３】
（８）（１）〜（７）のいずれかに記載の前記積層基材の少なくとも一方の表面に強化繊維からなる不織布が配されている、複合積層基材。
【００１４】
（９）（１）〜（７）のいずれかに記載の積層基材または請求項８に記載の複合積層基材を三次元形状に成形して得た、繊維強化プラスチック。
【００１５】
（１０）一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ基材の全面に、強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内となる直線状の切込を設け、実質的にすべての強化繊維を前記切込により分断し、前記切込により分断した強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍの範囲内にして切込プリプレグ基材とし、該切込プリプレグ基材を複数枚積層し、積層した前記切込プリプレグ基材を加熱するに際し、所定のボイド率となるまで加圧及び減圧を繰り返すことを特徴とする、積層基材の製造方法。
【００１６】
（１１）前記プリプレグ基材として、一方向に配向した強化繊維の表面にのみ熱可塑性樹脂が偏在して含浸されたものを用いる、（１０）に記載の積層基材の製造方法。
【００１７】
（１２）前記プリプレグ基材として、ボイド率が１％以下のものを用いる、（１０）に記載の積層基材の製造方法。
【００１８】
（１３）一方向に強化繊維を平面状に引き揃えて繊維シートとし、該繊維シートの両面から熱可塑性樹脂からなる不織布を挟み、熱可塑性樹脂を前記繊維シート中に含浸して、前記プリプレグ基材を作成する、請求項（１０）〜（１２）に記載のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００１９】
（１４）前記プリプレグ基材の全面に前記切込を挿入する抜き型を用いて、切込を挿入すると同時に所定の外形状に裁断して前記切込プリプレグ基材を形成する、請求項（１０）〜（１３）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２０】
（１５）前記切込プリプレグ基材を複数枚積層して積層基材とするにあたり、異なる外形状の前記切込プリプレグ基材を含むように積層し、積層厚みが異なる箇所を有する積層基材を形成する、（１０）〜（１４）のいずれかに記載の積層基材の製造方法。
【００２１】
（１６）（１）〜（７）のいずれかに記載の積層基材または（８）に記載の複合積層基材を加熱して軟化させた後、コールドプレスして三次元形状の繊維強化プラスチックを成形する、繊維強化プラスチックの製造方法。
【００２２】
（１７）前記積層基材の周縁部を把持した後、前記積層基材の中央部に成形型を押し当てて成形する、（１６）に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【００２３】
（１８）成形型のキャビティに該成形型のキャビティよりも小さな前記積層基材を配置し、前記積層基材を伸張して繊維強化プラスチックを成形する、（１６）に記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【００２４】
（１９）前記コールドプレスにおいて、加圧と減圧を繰り返す、（１６）〜（１８）のいずれかに記載の繊維強化プラスチックの製造方法。
【発明の効果】
【００２５】
本発明によれば、取り扱い性、複雑な形状への形状追従性に優れ、短時間成形可能であるとともに、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な耐衝撃性をはじめとする優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する、中間基材、およびその製造方法を得ることができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２６】
本発明者らは、取り扱い性、複雑な形状への形状追従性に優れ、短時間成形可能であるとともに、繊維強化プラスチックとした場合、優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現する中間基材を得るため、鋭意検討し、プリプレグ基材として、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とから構成されるプリプレグ基材に特定な切込パターンを挿入して切込プリプレグ基材とし、該切込プリプレグ基材を積層して、加熱、加圧（必要に応じて、加圧及び減圧の繰り返し）することにより一体化し、特定の積層基材とすることにより、かかる課題を一挙に解決することを究明したのである。なお、本発明で用いられるプリプレグ基材には、一方向に配向した強化繊維や強化繊維基材に樹脂が完全に含浸した基材に加え、樹脂シートが繊維内に完全に含浸していない状態で一体化した樹脂半含浸基材（セミプレグ：以下、半含浸プリプレグを称することもある）を含むものとする。また、本明細書では、特に断らない限り、繊維あるいは繊維を含む用語（例えば“繊維方向”等）において、繊維とは強化繊維を表すものとする。また、本明細書では連続繊維とは１００ｍｍ以上の繊維長さを持つ強化繊維を指す。
【００２７】
中間基材中の強化繊維は長い程、力学特性に優れるものの、成形時には強化繊維が突っ張り、繊維配向方向に伸張することが難しく、複雑な形状への形状追従性（以下、流動性）に劣る。そのため、中間基材中の強化繊維の繊維長さを所定の範囲内とすることで、力学特性と流動性を両立できると考えた。
【００２８】
また、強化繊維の単糸は断面形状（一般的には円状）を押し出した形状（一般的には円柱状）であるため、幾何的制約から隣接する強化繊維の繊維配向が揃っている方が充填しやすい。一般的に、強化繊維の繊維含有率が高い方が力学特性を向上させやすいが、例えば、ＳＭＣなどランダムに繊維配向した基材ではＶｆが高々４０％に留まる一方、プリプレグなど一方向シート基材の繊維体積含有率Ｖｆが最大７０％にも達する。さらに、ＳＭＣなどランダムに繊維配向した基材では確率論的に強化繊維が凝集した部位で応力集中しやすく、材料のポテンシャルよりはるかに低強度で破壊する可能性があるため、強度バラツキが大きい。一方、一方向シート基材を繊維配向の異なる別の一方向シート基材と積層して得た積層基材は、隣接層にクラックを伝えにくく、強度が向上しやすい。従って、力学特性の観点からは、中間基材として一方向シート基材を積層した積層基材を用いるのが良い。
【００２９】
加えて、中間基材に用いるマトリックス樹脂を熱可塑性樹脂とすることで、耐衝撃性に優れた繊維強化プラスチックを得ることができる。すなわち、不連続な強化繊維を用いた繊維強化プラスチックの場合、繊維端部同士を連結するように破壊するため、一般的に熱硬化性樹脂よりも靭性値が高い熱可塑性樹脂をマトリックス樹脂として用いることで、強度、特に耐衝撃性が向上する。耐衝撃性の必要な航空機部材の一部（例えばリーディングエッジ）には、炭素繊維とポリフェニレンサルファイドの繊維強化プラスチックが用いられた例もある。さらに、中間基材を三次元形状に成形して繊維強化プラスチックを得るにあたっては、熱可塑性樹脂は化学反応を伴うことなく、冷却固化することで形状が決定するので短時間成形が可能であり、生産性に優れる。
【００３０】
一方で、タックのない熱可塑性樹脂のプリプレグを積層するにあたっては、一体化が困難である。三次元形状の繊維強化プラスチックを成形するにあたり、一体化していないプリプレグ群は取り扱い性が悪く、直接成形型に正確に位置決めして配置することが難しい。特に肉厚な繊維強化プラスチックを成形するにあたっては、積層の手間がかかり、生産性が低下する。構造体として用いられる繊維強化プラスチックは一般的に一方向のみでなく、クロスプライや擬似等方など決まった対称積層に成形することが多いため、所定の積層構成の平板状の積層基材を予め準備しておくことで、飛躍的に繊維強化プラスチックの生産性が向上する。
【００３１】
まとめると本発明は、一方向に配向した繊維長さが所定の範囲内である強化繊維と熱可塑性樹脂とからなる切込プリプレグ基材で構成されたプリプレグ層が、２方向以上に配向して一体化されている平板状の積層基材を、中間基材として提供することにより、取り扱い性、複雑な形状への形状追従性に優れ、短時間成形可能であるとともに、繊維強化プラスチックとした場合、構造材に適用可能な耐衝撃性をはじめとする優れた力学物性、その低バラツキ性、優れた寸法安定性を発現することができる。図８には、［４５／０／−４５／９０］にプリプレグ層が形成された本発明の積層基材の例を示している。
【００３２】
さらに本発明においては、流動性と力学特性を高い次元で両立するため、プリプレグ層を次のような構成とする必要がある。
【００３３】
本発明に係るプリプレグ層は、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなり、全面に強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内の切込が設けられており、実質的にすべての強化繊維が切込により分断され、切込により分断された繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内である。なお、本発明において“実質的にすべての強化繊維が切込により分断され”とは、本発明の切込により分断されていない連続繊維が配向している面積が、プリプレグ層の面積に占める割合の５％より小さいことを示す。
【００３４】
本発明において、繊維長さＬとは、任意の切込と、任意の切込と同等の切込が、強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを有する繊維方向に最近接の切込（対になる切込）とにより分断される繊維の長さを指している。ここで、“切込が、強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ”とは図２に示すとおり、プリプレグ層の面内において、切込を強化繊維の垂直方向（繊維垂直方向２）を投影面として、切込から該投影面に垂直（繊維配向方向１）に投影した際の長さ９を指す。プリプレグ層の全面に切込が挿入され、基材中の強化繊維の繊維長さＬをすべて１００ｍｍ以下とすることにより、成形時に繊維は流動可能、特に繊維配向方向にも流動可能となり、複雑な形状への形状追従性にも優れる。該切込がない場合、すなわち連続繊維のみの場合、繊維配向方向には流動しないため、複雑形状を形成することは出来ない。繊維長さＬを１０ｍｍ未満にすると、さらに流動性が向上するが、他の用件を満たしても構造材として必要な高力学特性は得られない。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは２０〜６０ｍｍの範囲内である。対になる切込以外に切込まれて分断される繊維長さＬより短い繊維も存在するが、１０ｍｍ以下の繊維は少なければ少ないほどよい。さらに好ましくは、１０ｍｍ以下の繊維が配向している面積が、プリプレグ層の面積に占める割合の５％より小さいのがよい。
【００３５】
プリプレグ層の厚みＨは３００μｍより大きくても変わらず良い流動性を得ることが出来るが、本発明に係るプリプレグ層は切込を有するため、分断される層厚みが大きければ大きいほど強度が低下する傾向があり、構造材に適用することを前提とするならば、３００μｍ以下とするのが良い。一方、Ｈは３０μｍより小さくても流動性を保ち、高強度を得ることが出来るが、極めて薄いプリプレグ層を安定的に形成するのは困難であるため、低コストに本発明の効果を得るには３０μｍ以上であるのが良い。力学特性とコストとの関係を鑑みると、好ましくは５０〜１５０μｍである。
【００３６】
繊維体積含有率Ｖｆは６５％以下で十分な流動性を得ることができる。Ｖｆが低いほど流動性は向上するが、Ｖｆが４５％より小さくなると、構造材に必要な高力学特性は得られにくい。流動性と力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５５〜６０％の範囲内である。
【００３７】
また、切込は強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内であることが本発明の大きな特徴である。Θの絶対値が２５°より大きくても流動性は得ることができ、従来のＳＭＣ等と比較して高い力学特性は得ることができるが、特にΘの絶対値が２５°以下であることで力学特性の向上が著しい。一方、Θの絶対値は２°より小さいと流動性も力学特性も十分得ることが出来るが、切込を安定して入れることが難しくなる。すなわち、繊維に対して切込が寝てくると、切込を入れる際、繊維が刃から逃げやすく、また、繊維長さＬを１００ｍｍ以下とするためには、Θの絶対値が２°より小さいと少なくとも切込同士の最短距離が０．９ｍｍより小さくなるなど、切込の挿入が難しくなる。切込の制御のしやすさと力学特性との関係を鑑みると、さらに好ましくは５〜１５°の範囲内である。
【００３８】
以下、好ましい切込パターンの一例を図１〜４を用いて説明する。
【００３９】
強化繊維が一方向に配向したプリプレグ層上に制御されて整列した切込４を複数有する。繊維配向方向の対になる切込４同士で繊維が分断され、その間隔６を１０〜１００ｍｍとすることで、実質的にプリプレグ層上の強化繊維すべてを繊維長さＬが１０〜１００ｍｍにすることができる。なお、“実質的に強化繊維のすべてが前記切込により分断され”ているとは、プリプレグ層に含まれる強化繊維本数のうち９５％以上が１０〜１００ｍｍに分断されていることを言う。また、図１、２に示すように、切込と強化繊維となす角度５をΘとするとΘの絶対値は全面で２〜２５°の範囲内である。図３ａ）ではΘの絶対値が９０°、ｂ）では２５°より大きい例を示しているが、これらの例では本発明により得られうる高強度を発現することは出来ない。
【００４０】
図４には、５つの異なる切込パターンを有するプリプレグ層が示されている。図４ａ）のプリプレグ層７は、等間隔をもって配列された斜行した連続、直線状の切込４を有する。図４ｂ）のプリプレグ層７は、２種類の間隔をもって配列された斜行した連続、直線状の切込を有する。図４ｃ）のプリプレグ層７は、等間隔をもって配列された連続、曲線（蛇行線）の切込４を有する。図４ｄ）のプリプレグ層７は、等間隔をもって配列され、かつ、２種類の異なる方向に斜行した断続的な直線状の切込４を有する。図４ｅ）のプリプレグ層７は、等間隔をもって配列された斜行した断続的な直線状の切込４を有する。切込は図４ｃ）のように曲線でも構わないが図４ａ）、ｂ）、ｄ）、ｅ）のように直線状である方が流動性をコントロールしやすく好ましい。また、切込により分断される強化繊維の長さＬは、図３ｂ）のように一定でなくてもよいが、繊維長さＬが全面で一定であると流動性をコントロールしやすく、強度ばらつきをさらに押さえることができるため好ましい。なお、ここで規定の直線状とは、幾何学上の直線の一部をなしている状態を意味するが、前記流動性のコントロールを容易にするという効果を損なわない限り、前記幾何学上の直線の一部をなしていない箇所があっても差支えが無く、その結果、繊維長さＬが全面で一定とはならない箇所があっても（この場合、繊維長さＬが実質的に全面で一定であると言えるので）差支えが無い。
【００４１】
さらに好ましい例［１］としては、図１や図４ａ）〜ｃ）のように、切込４ａが連続して入れられているのがよい。例［１］のパターンでは、切込４ａが断続的でないため、切込端部付近での流動乱れが起きず、切込４ａを入れた領域では、すべての繊維長さＬを一定とすることができ、流動が安定している。切込４ａが連続的に入れられているため、プリプレグ単体として扱うことは難しく、積層基材として用いるのが良い。
【００４２】
また、他の好ましい例［２］としては、図２のように、強化繊維の垂直方向に投影した長さ９をＷｓとするとＷｓが３０μｍ〜１００ｍｍの範囲内である断続的な切込４ｂがプリプレグ層７全面に設けられており、切込４ｂ１と前記切込４ｂ１を繊維配向方向に隣接した切込４ｂ２の幾何形状が同一であるとよい。Ｗｓが３０μｍ以下となると、切込の制御が難しく、プリプレグ層全面に渡ってＬが１０〜１００ｍｍとなるよう、保障することが難しい。すなわち、切込により切断されていない繊維が存在すると基材の流動性は著しく低下するが、多めに切込を入れるとＬが１０ｍｍを下回る部位が出てきてしまう、という問題点がある。逆にＷｓが１０ｍｍより大きいときにはほぼ強度が一定に落ち着く。すなわち、分断される繊維本数がある一定以上に大きくなると、破壊が始まる荷重がほぼ同等となる。図２では、ＬとＷｓがいずれも一種類である例を示している。いずれの切込４ｂ（例えば４ｂ１）も繊維方向に平行移動することで重なる他の切込４ｂ（例えば４ｂ２）がある。前記繊維方向の対になる切込４ｂ同士により分断される繊維長さＬよりさらに短い繊維長さで隣接する切込により分断され繊維が分断される幅８が存在することによって、安定的に繊維長さを１００ｍｍ以下でプリプレグ層７を製造できる。図２ｄ）、ｅ）にはその他のパターンも例示したが、上記条件を満たせばどのようなパターンでも構わない。
【００４３】
好ましい例［２］において、力学特性の観点から好ましくは、強化繊維の垂直方向に投影した長さＷｓが３０μｍ〜１．５ｍｍの範囲内であるのがよい。切込角度Θの絶対値が２〜２５°であることにより、切込長さに対して、投影長さＷｓを小さくすることができるため、１．５ｍｍ以下という極小の切込を工業的に安定して設けることができる。Ｗｓを小さくすることにより、一つ一つの切込により分断される繊維量が減り、強度向上が見込まれる。特に、Ｗｓが１．５ｍｍ以下とすることで、大きな強度向上が見込まれる。
【００４４】
上記のような構成のプリプレグ層が複数枚積層され、繊維方向が少なくとも２方向以上に配向して一体化して平板状の積層基材とし、複雑形状に形状追従させたり、伸張して成形した繊維強化プラスチックは、プリプレグ層を適用した部位が次のような特徴を有する。繊維強化プラスチックを構成する短繊維層の全面に複数の、強化繊維が存在せずに熱可塑樹脂または隣接層の強化繊維のみで形成される切込開口部を有し、該切込開口部によって強化繊維の繊維長さＬが１０〜１００ｍｍの範囲内に分断され、前記切込開口部の短繊維層表面における表面積が短繊維層の表面積の０．１〜１０％の範囲内である。すなわち、プリプレグ層の切込部が成形により開口しない点も本発明の大きな特徴のひとつである。
【００４５】
本特徴を図５、６、７を用いて説明する。本発明の比較として図５には、切込４が繊維３となす角度Θの絶対値が９０°であるプリプレグ層７から構成される積層基材１０をａ）、その積層基材１０を伸張して成形した繊維強化プラスチック１１をｂ）に、それぞれプリプレグ層７およびプリプレグ層７由来の短繊維層１２をクローズアップした平面図と平面図のＡ−Ａ断面を切り出した断面図を示した。ａ）に示すとおり、プリプレグ層７は、繊維に垂直な切込を全面に有しており、切込４は層の厚み方向を貫いている。繊維長さＬを１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層基材１０より面積が伸長した繊維強化プラスチック１１を得ることができる（ただし、厚みは減る）。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック１１を得た際、プリプレグ層７由来の短繊維層１２は、繊維垂直方向に伸長すると共に、繊維が存在しない領域（切込開口部）１３が生成される。これは一般的に強化繊維が成形程度の圧力では伸長しないためであり、図５のケースでは、伸張した長さ分だけ切込開口部１３が生成され、例えば２５０×２５０ｍｍの積層基材１０から３００×３００ｍｍの繊維強化プラスチック１１を得た際には、３００×３００ｍｍの繊維強化プラスチック１１の表面積に対して、切込開口部１３の総面積は５０×３００ｍｍ、すなわち１／６（約１６．７％）が切込開口部となる計算である。この領域１３は断面図に示すとおり、隣接層１４が侵入してきて、略三角形の樹脂リッチ部１６と隣接層が侵入している領域とで占められる。従って、積層基材１０を伸長して成形した場合、繊維束端部１５では層のうねり１７や樹脂リッチ部１６が発生し、これが力学特性の低下や表面品位の低下に影響を与える。また、繊維がある部位とない部位で剛性が異なるため、面内異方性の繊維強化プラスチック１１となり、ソリなどの問題から設計が難しい。また、強度の面では、荷重方向から±１０°以下程度に向いている繊維が大部分の荷重を伝達しているが、その繊維束端部１５では隣接層１４に荷重を再分配しなければならない。その際、図５ｂ）のように、繊維束端部１５が荷重方向に垂直となっていると、応力集中が起きやすく、剥離も起こりやすい。そのため、強度向上はあまり期待できない。
【００４６】
一方で図６には、本発明の好ましい例［１］のプリプレグ層７から構成される積層基材１０をａ）、その積層基材１０を伸張して成形した繊維強化プラスチック１１をｂ）に、それぞれプリプレグ層７およびプリプレグ層７由来の短繊維層１２をクローズアップした平面図と平面図のＡ−Ａ断面を切り出した断面図を示した。ａ）に示すとおり、プリプレグ層７は、繊維３となす角度Θの絶対値が２５°以下の連続した切込４ａを全面に有しており、切込４ａは層の厚み方向を貫いている。繊維長さＬを１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層基材７より面積が伸長した繊維強化プラスチック１１を得ることが出来る。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック１１を得た際、プリプレグ層７由来の短繊維層１２は、繊維垂直方向に伸長すると共に、繊維３自体が回転１８して伸長領域の面積を稼ぐため、図５のように繊維が存在しない領域（切込開口部）１３が実質的に生成せず、切込開口部の短繊維層１２の表面における面積が短繊維層１２の表面積と比較して０．１〜１０％の範囲内である。従って、断面図を見ても分かるとおり、隣接層１４が侵入することもなく、層のうねりや樹脂リッチ部のない高強度で品位の高い繊維強化プラスチック１１を得ることが出来る。面内全体にくまなく繊維３が配されているため、面内での剛性差がなく、設計も従来の連続繊維強化プラスチックと同様、簡易に適用できる。この繊維が回転して伸長し、層うねりのない繊維強化プラスチックを得るという画期的効果は、切込と強化繊維とのなす角度Θの絶対値が２５°以下であり、かつ、切込が連続して入れられていることで初めて得ることができる。また、強度の面では、前述と同様に荷重方向から±１０°以下程度に向いている繊維に注目すると、図６ｂ）のように、繊維束端部１５が荷重方向に対して寝てきている様子がわかる。繊維束端部１５が層厚み方向に斜めとなっているため、荷重の伝達がスムーズであり、繊維束端部１５からの剥離も起こりにくい。従って、図５に比べ格段の強度向上が見込まれる。この繊維束端部１５が層厚み方向に斜めとなるのは上述の繊維が回転する際、上面と下面の摩擦により上面から下面で繊維３の回転１８になだらかな分布があるためで、そのため、層厚み方向に繊維３の存在分布が発生し、繊維束端部１５が層厚み方向に斜めとなったと考えられる。このような繊維強化プラスチック１１の層内で層厚み方向に斜めの繊維束端部を形成し、強度を著しく向上する画期的効果は切込４ａの繊維３となす角度Θの絶対値が２５°以下であることで初めて得ることができる。
【００４７】
図７には、本発明の好ましい例［２］のプリプレグ層７から構成された積層基材１０をａ）、その積層基材１０を伸張して成形した繊維強化プラスチック１１をｂ）に、それぞれプリプレグ層７およびプリプレグ層７由来の短繊維層１２をクローズアップした平面図を示した。ａ）に示すとおり、プリプレグ層７は、繊維３となす角度Θの絶対値が２５°以下の断続的な切込４ｂを全面に有しており、切込４ｂは層の厚み方向を貫いている。切込４ｂにより繊維長さＬをプリプレグ層７の全面で１００ｍｍ以下とすることで、流動性が確保され、プレス成形などにより、容易に積層基材７より面積が伸長した繊維強化プラスチック１１を得ることができる。切込長さ、切込角度を小さくすることにより、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることができる。ｂ）のように、伸長した繊維強化プラスチック１１を得た際、プリプレグ層７由来の短繊維層１２は、繊維垂直方向に伸長する際、繊維方向に繊維が伸張しないため、繊維が存在しない領域（切込開口部）１３が生成されるが、隣接する短繊維群が繊維垂直方向に流動することで、切込開口部１３を埋め、切込開口部１３の面積が小さくなる。この傾向は特に、切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることで顕著となり、実質的に切込開口部１３が生成せず、切込開口部の短繊維層１２の表面における面積が短繊維層１２の表面積と比較して０．１〜１０％の範囲内とすることができる。従って、厚み方向に隣接層が侵入することもなく、層のうねりや樹脂リッチ部のない高強度で品位の高い繊維強化プラスチック１１を得ることが出来る。面内全体にくまなく繊維３が配されているため、面内での剛性差がなく、設計も従来の連続繊維強化プラスチックと同様、簡易に適用できる。この切込開口部を繊維垂直方向の流動により埋め、層うねりのない繊維強化プラスチックを得るという画期的効果は切込角度Θの絶対値が２５°以下であり、かつ切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓを１．５ｍｍ以下とすることで初めて得ることができる。さらに好ましくはＷｓが１ｍｍ以下であることにより、より高強度、高品位とすることができる。
【００４８】
Θの絶対値が２５°よりも大きければ、樹脂リッチ部やその層における繊維がない領域、すなわち隣接層の強化繊維がのぞいている領域が最外層に生成されるため、外板部材としては適用が難しい。一方で本発明では、樹脂リッチ部や繊維がない領域が生成されにくいため、外板部材としての適用も可能となる。
【００４９】
本発明のプリプレグ層に用いられる強化繊維としては、例えば、アラミド繊維、ポリエチレン繊維、ポリパラフェニレンベンズオキサドール（ＰＢＯ）繊維などの有機繊維、ガラス繊維、炭素繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、チラノ繊維、玄武岩繊維、セラミックス繊維などの無機繊維、ステンレス繊維やスチール繊維などの金属繊維、その他、ボロン繊維、天然繊維、変性した天然繊維などを繊維として用いた強化繊維などが挙げられる。その中でも特に炭素繊維は、これら強化繊維の中でも軽量であり、しかも比強度および比弾性率において特に優れた性質を有しており、さらに耐熱性や耐薬品性にも優れていることから、軽量化が望まれる自動車パネルなどの部材に好適である。なかでも、高強度の炭素繊維が得られやすいＰＡＮ系炭素繊維が好ましい。
【００５０】
本発明のプリプレグ層に用いられる熱可塑性樹脂としては、例えば、ポリアミド（ＰＡ）、ポリアセタール、ポリアクリレート、ポリスルフォン、ＡＢＳ、ポリエステル、アクリル、ポリブチレンテレフタラート（ＰＢＴ）、ポリカーボネート（ＰＣ）、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）、液晶ポリマー、塩ビ、ポリテトラフルオロエチレンなどのフッ素系樹脂、シリコーンなどが挙げられる。さらに、強化繊維との接着性、およびマトリックス樹脂としての力学特性を鑑みると、ＰＡ、ＰＰＳ、ＰＥＥＫ、ＰＥＩ、ＰＥＫが好ましい。さらに繊維強化プラスチックに特に高い力学特性を求める場合にはＰＥＥＫが、低コストを求める場合にはＰＡ、ＰＰＳが好ましい。
【００５１】
本発明の積層基材はプリプレグ層の繊維方向が１方向にのみ配向している場合は、繊維垂直方向にしか流動しない。すなわち、９０°方向への熱可塑性樹脂の流動が強化繊維を動かす原動力であるため、２方向以上に繊維配向して一体化されていることではじめて、流動性が発現する。プリプレグ層同士で繊維配向が異なると、プリプレグ層ごとの流動方向、距離に違いが生じるが、層間が滑ることで変位差を吸収できる。すなわち、繊維体積含有率Ｖｆが４５〜６５％と高くても、本発明の積層基材は層間に熱可塑性樹脂を偏在させることができる構成のため、高い流動性を発現することができる。ＳＭＣの場合、ランダムに分散したチョップドストランド同士で流動性が異なり、互いに違う方向に流動しようとするが、繊維同士が干渉して流動しにくく、最大でＶｆが４０％程度までしか流動性を確保することができない。すなわち、本発明の積層基材は力学特性を向上することが出来る高Ｖｆの構成であっても高い流動性を発現できる、という特徴を有する。
【００５２】
さらに本発明に係るプリプレグ層は全面に切込を有するので、積層時にトラップされた空気が厚み方向に切込を通じて脱気しやすく、ボイドが発生しにくく、高力学特性が期待できる。なかでも、［＋４５／０／−４５／９０］Ｓ、［０／±６０］Ｓといった擬似等方積層が、均等な物性とし、ソリの発生を抑制する場合に好ましい。また前述のとおり９０°方向への樹脂の流動が繊維を動かす原動力であるため、隣接層の繊維配向によって繊維の流れ具合が異なるが、擬似等方積層とすることで流動性が等方となり、流動性のバラツキが少なくロバスト性に優れた中間基材となる。また、本発明の積層基材は、成形して構造材として用いる繊維強化プラスチックとする場合、多方向からの荷重に耐える必要がある。流動性、力学特性の観点からも、本発明の積層基材は汎用的な使用に耐えるよう、擬似等方に積層されているのが良い。
【００５３】
本発明の積層基材は、プリプレグ層同士の層間に熱可塑性樹脂が偏在しているのが良い。前述の通り、層間に熱可塑性樹脂を偏在させることで、繊維堆積含有率Ｖｆが高くても流動性が向上する。また、一般的に積層構造を有する繊維強化プラスチックは面外から衝撃荷重が加わった場合、層間剥離が起こりやすいが、強化繊維に変位を拘束されていない熱可塑性樹脂が層間に偏在していることで、層間のひずみのギャップを吸収することができ、層間剥離がおきにくい。結果、衝撃荷重が加わっても繊維強化プラスチックの力学特性の低下が少なく、耐衝撃性に優れる。層間に偏在する熱可塑性樹脂が多すぎると、繊維強化プラスチック全体の繊維堆積含有率Ｖｆが低下するため、弾性率が低下してしまう。好ましくは偏在する熱可塑性樹脂の樹脂堆積含有率Ｖｉｍが５％以下であるのが好ましい。
【００５４】
本発明の積層基材は、図１０のプリプレグ層の断面図に示したように、構成するプリプレグ層の厚み方向中央部２１が強化繊維のみからなっていても良い。プリプレグ層の表面付近には熱可塑性樹脂が含浸しており、プリプレグ層同士の層間に熱可塑性樹脂が偏在していても良く、半含浸の状態で積層して、積層基材としても、成形時に完全含浸させれば、繊維強化プラスチックの力学特性としては問題ない。
【００５５】
一方、本発明の積層基材は、ボイド率を２％以下とするのが良い。熱可塑性樹脂が強化繊維中に完全含浸しており、ボイドがほとんど存在しない積層基材を用いて、繊維強化プラスチックを成形することで、剥離を生じさせやすいボイドがほとんど存在しない繊維強化プラスチックとすることができ、大きく力学特性が向上する。本発明において、ボイド率は試験体（ここでは積層基材）の水中における体積と重量の関係から求める。熱可塑性樹脂が吸湿しやすいため、デシケータ内に１日以上収納した後、測定を行う。まず、試験体の重量を測定した後、容器中の水に試験体を浸漬して体積増を測定して試験体の体積を測定する。一方、試験体を形成する繊維と樹脂のそれぞれの体積含有率と、繊維と樹脂のそれぞれの比重を掛け合わせて、試験体の理想比重を計算する。測定した試験体の重量を理想比重で割ることから予想される試験体の体積は、測定した試験体の体積よりも小さく、その差がボイドの体積となる。このボイドの体積を測定した試験体の体積で割ったものが、ボイド率（ボイドの体積含有率）となる。繊維強化プラスチックが安定して力学特性を発現するために、さらに好ましくはボイド率を１％以下とするのが良い。
【００５６】
本発明の積層基材は、プリプレグ層同士が層間全面で融着していても良い。層間全面で融着していることで、取り扱い性が高くなると共に、ボイド率を低下させることができ、力学特性が向上する。一方で、プリプレグ層の一部同士のみをレーザーや半田ごてなどを用いて点状に融着（スポット溶接）しても良い。点状に融着させてプリプレグ層同士を一体化する場合、成形時に積層基材がばらばらにならないよう、取り扱い性を向上しつつ、積層基材として一体化する工程を短縮することが出来る、というメリットがある。
【００５７】
さらに好ましくは、本発明の積層基材の少なくとも一方の表面に強化繊維からなる不織布が配されている複合積層基材が良い。成形時に表面は成形型に接触するため、流動が乱れやすい。強化繊維が一方向に配向したプリプレグ層が繊維強化プラスチックの表面に現れている場合、形状変化の大きなＲ部などで、繊維のみだれが顕著となる。従って、予めランダムに繊維配向した強化繊維からなる不織布を積層基材の表面に配することで、表面品位が著しく向上する。また、不織布が強化繊維から構成されることから、力学特性の低下を最小限とすることができる。好ましくは不織布に用いられている強化繊維がプリプレグ層に用いられている強化繊維と同一であるのが良い。さらに強化繊維からなる不織布はプリプレグ層の伸張にあわせて流動できることが好ましく、繊維長さが３〜１５ｍｍの範囲内であるのが良い。
【００５８】
本発明の積層基材および複合積層基材は三次元形状に成形して繊維強化プラスチックとするのが良い。特に複雑形状の繊維強化プラスチックを製造するに当たり、平板上の本発明の積層基材または複合積層基材を成形型に配置するだけで容易に伸張し、また、一般的なプレス成形では圧力の加わりにくい立ち面であっても好適に充填できる。
【００５９】
本発明の積層基材の製造方法としては、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ基材の全面に、強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内となる直線状の切込を設け、実質的にすべての強化繊維を前記切込により分断し、前記切込により分断した強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍの範囲内にして切込プリプレグ基材とし、該切込プリプレグ基材を複数枚積層し、積層した切込プリプレグ基材を加熱および加圧により一体化して積層基材とするのが良い。所定の形状の積層基材を製造する方法としては、プリプレグ基材の全面に切込を挿入する前後にプリプレグ基材を裁断する方法と、積層基材自体を裁断する方法がある。
【００６０】
プリプレグ基材に切込を挿入する方法としては、まず一方向に配向した連続繊維のプリプレグ基材を作製し、その後カッターを用いての手作業や自動裁断機により切込を入れる方法、あるいは一方向に配向した連続繊維のプリプレグ製造工程において所定の位置に刃を配置した回転ローラーを連続的に押し当てたり、多層にプリプレグ基材を重ねて所定の位置に刃を配置した型で押し切りする等の方法がある。簡易にプリプレグ基材に切込を入れる場合には前者が、生産効率を考慮し大量に作製する場合には後者が適している。本発明においては、切込角度が小さいことから、刃の単位長さあたり裁断する繊維量が減少し、小さな力で繊維を裁断できるため、繊維の切り残りを少なくするとともに、刃の耐久性を向上できる。回転ローラーを用いる場合には、直接ローラーを削りだして所定の刃を設けてもよいが、マグネットローラーなどに平板を削りだして所定の位置に刃を配置したシート状の型を巻きつけることにより、刃の取りかえが容易で好ましい。このような回転ローラーを用いることで、Ｗｓが小さくても（具体的には１ｍｍ以下であっても）良好に切込を挿入することができる。
【００６１】
本発明の積層基材を製造するに当たり、一方向に配向した強化繊維と熱可塑性樹脂とからなるプリプレグ基材の全面に、強化繊維となす角度Θの絶対値が２〜２５°の範囲内となる直線状の切込を設け、実質的にすべての強化繊維を切込により分断し、切込により分断した強化繊維の繊維長さＬを１０〜１００ｍｍの範囲内にして切込プリプレグ基材とし、該切込プリプレグ基材を複数枚積層し、積層した切込プリプレグ基材を加熱するに際し、所定のボイド率となるまで、加圧及び減圧を繰り返すのが良い。ダブルベルトプレスなどを用いて加圧と減圧を繰り返すことで、積層基材中の空隙が熱可塑性樹脂で充填される。さらに好ましくは、最終的に、積層基材のボイド率を体積含有率にして２％以下とすることにして、層間剥離がおき難く、強度、耐衝撃性に優れた繊維強化プラスチックを得ることができる。
【００６２】
本発明の積層基材を製造するに当たり、プリプレグ基材として、一方向に配向した強化繊維の表面にのみ熱可塑性樹脂が偏在して含浸されたプリプレグ基材を用いるのが良い。熱可塑性樹脂は加熱しても樹脂粘度が高く、強化繊維中に樹脂が含浸しにくい。そのため、半含浸状態のプリプレグ基材（セミプレグ）の方が、完全含浸したプリプレグ基材より低コストに製造できる。プリプレグ基材の段階で一枚一枚完全含浸させなくても、複数の切込プリプレグ基材を積層した段階でまとめて含浸させても良い。
【００６３】
一方で、本発明の積層基材を製造するに当たり、プリプレグ基材として、ボイド率が１％以下のプリプレグ基材を用いても良い。ほぼ完全含浸したプリプレグ基材を積層することで、効率的にボイド率の低い積層基材を製造できるため、好ましい。
【００６４】
プリプレグ基材を作成するにあたっては、一方向に強化繊維を平面状に引き揃えて繊維シートとし、該繊維シートの両面から熱可塑性樹脂からなる不織布を挟み、加熱および加圧により熱可塑性樹脂を繊維シート中に含浸するのが良い。熱可塑性樹脂からなる樹脂フィルムを用いても良いが、不織布を用いた方が、面外方向にも脱気し、ボイド率の低いプリプレグ基材を作成することができる。その他、低分子量成分の反応性樹脂を繊維シート中に含浸した後、重合して熱可塑性樹脂としたり、溶媒に溶解して低粘度化した熱可塑性樹脂を繊維シート中に含浸した後、脱溶媒して、プリプレグ基材を作成しても良い。
【００６５】
プリプレグ基材に切込を挿入し、所定の外形状に裁断するにあたっては、プリプレグ基材の全面に切込を挿入する抜き型を用いて、切込を挿入すると同時に所定の外形状に裁断して切込プリプレグ基材を形成するのが良い。切込の挿入と外形状の裁断を同時、同じ抜き型を用いて実施することにより、短時間かつ低コストに積層に用いる切込プリプレグ基材を作成することができる。
【００６６】
切込プリプレグ基材を複数枚積層するにあたり、切込プリプレグ基材を全面に渡って同一厚みに積層しても良いが、異なる外形状の切込プリプレグ基材を含むように積層して、積層厚みが異なる箇所を有する積層基材を形成しても良い。予め積層基材の段階で場所によって異なる積層厚みとすることで、場所によって厚みの異なる繊維強化プラスチックを成形するにあたり、無理に厚み方向に流動する必要がなくなるため、厚み方向の層うねりが少なく、高品位な繊維強化プラスチックの所望の形態を実現することができる。
【００６７】
本発明の積層基材または複合積層基材を用いて繊維強化プラスチックを製造するにあたり、積層基材または複合積層基材を加熱して軟化させた後、コールドプレスして三次元形状の繊維強化プラスチックを成形するのが良い。積層基材または複合積層基材を加熱して軟化させる工程とコールドプレスする工程を別装置で行い、例えば前者はＩＲヒーターを用い、後者は温調した成形型をセットしたプレス機を用いることで、成形型の昇降温を伴うことなく繊維強化プラスチックを製造することができ、成形サイクルを早くすることができる。成形型を食い切り型として、トリムレスで所望の形状の繊維強化プラスチックを得ても良い。
【００６８】
本発明の繊維強化プラスチックを製造するにあたり、本発明の積層基材の周縁部を把持した後、積層基材の中央部に成形型を押し当てて成形（ドロー成形）するのが良い。平板状の積層基材をしわを入れることなく全面的に伸張して成形できるため、成形を制御しやすい。また、従来成形時に圧力の加わりにくい、深い立ち面を形成させやすい特徴を有する。
【００６９】
本発明の繊維強化プラスチックを製造するにあたり、成形型のキャビティに成形型のキャビティよりも小さな本発明の積層基材を配置し、積層基材を伸張して繊維強化プラスチックを成形（チャージ成形）しても良い。積層基材を伸張、充填して成形可能なため、複雑な外形上に積層基材を裁断しておく必要がなく、低コストである。平板状の積層基材であっても、立ち面やリブを充填して形成できる特徴がある。
【００７０】
本発明の繊維強化プラスチックを製造するにあたり、コールドプレスにて加圧と減圧を繰り返すのが良い。加圧と減圧を繰り返すことで、切込やプリプレグ層の層間を通じて脱気しやすく、ボイド率を低下させることができる。
【００７１】
本発明の積層基材中に、回転部などの機構を備えるために金属インサートを埋め込み、成形時に一体化させることにより、アセンブリコストが低減できる。その際、金属インサートの周囲に複数の凹部設けることにより、流動した繊維が凹部に進入し、容易に隙間を充填することができるとともに、成形温度から低下することで、金属と繊維の熱膨張差でかしめられ、強固に一体化させることができる。
【００７２】
また、本発明の積層基材およびこれを用いて成形した繊維強化プラスチックの用途としては、強度、剛性、軽量性が要求される、自転車用品、ゴルフ等のスポーツ部材のシャフトやヘッド、リーディングエッジや窓枠など航空機部材、ドアやシートフレームなどの自動車部材、ロボットアームなどの機械部品がある。中でも、強度、軽量に加え、耐衝撃性が要求される航空機部材、生産性が要求される自動車部材に好ましく適用できる。
【実施例】
【００７３】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明するが、本発明は、実施例に記載の発明に限定されるというものではない。
【００７４】
（実施例１）
一方向に炭素繊維（引張強度４，９００ＭＰａ、引張弾性率２３５ＧＰａ）を平面状に引き揃えて目付が１２５ｇ／ｍ２となる繊維シートとし、繊維シートの両面から、共重合ポリアミド樹脂（東レ（株）製“アミラン”（登録商標）ＣＭ４０００、ポリアミド６／６６／６１０共重合体、融点１５５℃）からなる目付が４０ｇ／ｍ２の不織布を挟み、カレンダーロールを何度も通して加熱と加圧により、樹脂を繊維シートに含浸し、繊維堆積含有率Ｖｆ５０％、厚み０．１４ｍｍのプリプレグ基材を作成した。このプリプレグ基材を真空オーブン内に１日放置した後、一部を切り出して重量を測定し、水に浸漬して体積を測定し、炭素繊維の比重１．８ｇ／ｃｍ３と樹脂の比重１．１４ｇ／ｍ２から推定されるボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は０．８％であった。
【００７５】
このプリプレグ基材に、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、金属をＮＣ加工して得た抜き型をそれぞれ押し付けて、１５０×１５０ｍｍの矩形の外形状と、その内側の全面に図４ｅ）に示すような等間隔で規則的な繊維から１０°の方向の直線的な切込を、同時に形成して切込プリプレグ基材とした。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．１７ｍｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）で、図２のように隣接する切込によって繊維長さＬ以下（今回は１５ｍｍ程度）に分断される部位があった。
【００７６】
得られた切込プリプレグ基材はタックがなく、１６層を疑似等方（［４５／０／−４５／９０］２Ｓ）に重ね、積層した切込プリプレグ基材群の四隅に半田ごてを押し当て、スポット溶接して、一体化して平板状の積層基材を作成した。
【００７７】
こうして得た平板状の積層基材を真空オーブン内に１日放置した後、図９に示すようなコールドプレスによりＣ型の繊維強化プラスチック（立ち面の高さ３０ｍｍ）を製造した。まず、オーブン内に積層基材を配置して加熱し、表面温度が２００℃となったところで、オーブンから取り出した。加熱した積層基材はすばやく１００×１００ｍｍのキャビティを有する雌型２０に押し込めるようにして配置した。雄型１９、雌型２０いずれも７０℃に温調しており、雌型２０内に配置した積層基材に雄型１９を押し当て、プレス機による６ＭＰａの加圧の元、１分間保持して冷却し、脱型した。
【００７８】
得られた繊維強化プラスチックは成形型の隅々まで充填されており、良好な流動性を示した。積層基材より表面積が大きくなったので、嵩高な積層基材に比べ、繊維強化プラスチックの厚みは低下した。断面を観察したところ、立ち面の端部まで積層構造が保たれており、またＲ部もほぼ均等な厚みの積層構造となっていた。このようにして、複雑形状へ形状追従させても積層基材の積層構造が保存される、という画期的効果を見出した。従って本発明の積層基材を用いることで、繊維強化プラスチックの形状が複雑でも、場所によって力学特性が変化することなく、平板の物性を用いて設計可能であることが推測された。
【００７９】
（実施例２）
実施例１と同様のプリプレグ基材を繊維方向に送りながら、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に１０°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、図４ｅ）に示すような繊維から１０°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を作成してロールに巻き取った。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．１７ｍｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）で、図２のように隣接する切込によって繊維長さＬ以下（今回は１５ｍｍ程度）に分断される部位があった。この切込プリプレグ基材を真空オーブン内に１日放置した後、切込プリプレグ基材を複数のロールから巻き出して、１６層の疑似等方（［４５／０／−４５／９０］２Ｓ）積層でシート状のまま重ね、ダブルベルトプレスにより、加熱しながら、加圧と減圧を繰り返して、切込プリプレグ基材同士を層間の全面で融着させて一体化して積層基材を得た。
【００８０】
得られた積層基材を真空オーブン内に１日放置した後、重量を測定し、水に浸漬して体積を測定し、ボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は０．７％であった。切込プリプレグ基材の全面に切込が挿入されているため、面外にも脱気しやすく、ボイド率が低下したものと推測された。
【００８１】
この積層基材を２５０×２５０ｍｍの大きさに切り出し、真空オーブン内に１日放置した後、コールドプレス成形を行った。まず、オーブン内に積層基材を配置して加熱し、表面温度が２００℃となったところで、オーブンから取り出した。次に３００×３００ｍｍのキャビティを有する７０℃に温調した平板金型上の概中央部に配置した後、プレス機による６ＭＰａの加圧の元、１分間保持して冷却し、脱型して３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。金型を上から見たときの金型面積に対する基材の面積の割合をチャージ率と定義すると、チャージ率は７０％に相当する。
【００８２】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。
【００８３】
得られた平板状の成形体より、長さ２５０±１ｍｍ、幅２５±０．２ｍｍの引張強度試験片を切り出した。ＪＩＳ  Ｋ−７０７３（１９９８）に規定する試験方法に従い、標点間距離を１５０ｍｍとし、クロスヘッド速度２．０ｍｍ／分で引張強度を測定した。試験機としてインストロン（登録商標）万能試験機４２０８型を用いた。測定した試験片の数はｎ＝５とし、平均値を引張強度とした。さらに、測定値より標準偏差を算出し、その標準偏差を平均値で除することにより、バラツキの指標である変動係数（ＣＶ値（％））を算出した。
【００８４】
引張弾性率は４１ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても６８０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も４％ときわめてバラツキの小さい結果となった。これらの結果から構造材としての適用、外板部材への適用が可能な力学特性と品位が得られたことがわかった。
【００８５】
（実施例３）
実施例１と同様の繊維シートと樹脂の不織布を用い、樹脂を繊維シートに含浸するにあたり、カレンダーロールを一度しか通さず、半含浸状態のプリプレグ（セミプレグ）基材を作成した。実施例２と同様にして切込をプリプレグ基材に挿入し、実施例２と同様にダブルベルトプレスにより、切込プリプレグ基材同士を層間の全面で融着させて一体化するとともに、積層基材全体で繊維シート中に樹脂を含浸させて積層基材を得た。得られた積層基材を真空オーブン内に１日放置した後、ボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は２．０％であった。この積層基材を実施例２と同様にして成形し、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００８６】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４０ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても６５０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も６％とバラツキの小さい結果となった。
【００８７】
（実施例４）
切込プリプレグ基材を湿度が６０％以上の室内に１日放置した後、複数積層してダブルベルトプレスした他は実施例２と同様にして、積層基材を作成した。得られた積層基材を真空オーブン内に１日放置した後、ボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は３．５％であった。吸湿した水分がボイド形成に影響したものと推測された。その後、この積層基材を実施例２と同様にして成形し、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００８８】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４０ＧＰａとほぼ理論値通り発現した一方、引張強度に関しては５１０ＭＰａ、そのＣＶ値は１１％と若干高めとなった。
【００８９】
（実施例５）
ランダム共重合ＰＰ樹脂（プライムポリマー（株）製Ｊ２２９Ｅ，融点１５５℃）５５重量％と酸変性ＰＰ系樹脂（三洋化成（株）製ユーメックス１０１０、酸価約５２、融点１４２℃、重量平均分子量３０，０００）４５重量％とを、日本製鋼所（株）製２軸押出機（ＴＥＸ−３０α２）を用い、２００℃で溶融混練したペレットを、２００℃で加熱したプレスで３４μｍ厚みの樹脂フィルムに加工した。実施例１と同様の繊維シートの両面から、この樹脂フィルムを挟み、カレンダーロールを何度も通して加熱と加圧により、樹脂を繊維シートに含浸し、繊維堆積含有率Ｖｆ５０％、厚み０．１４ｍｍのプリプレグ基材を作成した。このプリプレグ基材を真空オーブン内に１日放置した後、ボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は１．０％であった。
【００９０】
得られたプリプレグ基材を実施例２と同様にして切込を挿入して積層一体化して積層基材を得た。この積層基材を真空オーブン内に１日放置した後、ボイド率を測定したところ、ボイドの体積含有率は１．１％であった。得られた積層基材を実施例２と同様にして成形し、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００９１】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３８ＧＰａ、引張強度は４７０ＭＰａであり、そのＣＶ値は６％とバラツキの小さい結果となった。
【００９２】
（実施例６）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃同士の間隔を、対になるカット部により分断される繊維長さＬが１０ｍｍとなるよう調節して、切込プリプレグ基材を得た。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００９３】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３６ＧＰａと若干低く、引張強度は５８０ＭＰａであり、そのＣＶ値は５％とバラツキの小さい結果となった。
【００９４】
（実施例７）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃同士の間隔を、対になるカット部により分断される繊維長さＬが１００ｍｍとなるよう調節して、切込プリプレグ基材を得た。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００９５】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られたが、概ね端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４２ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても６９０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も７％とバラツキの小さい結果となった。
【００９６】
（実施例８）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に２°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、図４ｅ）に示すような繊維から２°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが３５μｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）で、図２のように隣接する切込によって繊維長さＬ以下（今回は１５ｍｍ程度）に分断される部位があった。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００９７】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られたが、概ね端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３９ＧＰａ、引張強度は７４０ＭＰａと高い値が発現したが、そのＣＶ値は８％と若干高めとなった。
【００９８】
（実施例９）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に２５°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、図４ｅ）に示すような繊維から２５°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．４２ｍｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）で、図２のように隣接する切込によって繊維長さＬ以下（今回は１５ｍｍ程度）に分断される部位があった。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【００９９】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られたが、概ね端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４２ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度は５４０ＭＰａであり、そのＣＶ値も４％とバラツキの小さい結果となった。
【０１００】
（実施例１０、１１）
円柱状の金属を削りだし円周上に複数の刃を設けて回転ローラーとし、実施例１と同様のプリプレグ基材に押し当てて、図４ｅ）に示すような繊維から１０°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。複数の対になる刃により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが実施例１０では０．０１７ｍｍ（実際の切込長さは０．１ｍｍ）、実施例１１では０．０３ｍｍ（実際の切込長さは０．１７ｍｍ）であった。いずれも、刃が一部繊維を切断しきれず、繊維長さＬが３０ｍｍ以上の繊維が５％以下ではあるものの若干残存していた。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１０１】
得られた繊維強化プラスチックはいずれも繊維のうねりはないものの、表面層の一部が端部まで繊維が到達していなかった。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。実施例１０では、引張弾性率は４０ＧＰａ、引張強度は７００ＭＰａと高い値が発現したが、そのＣＶ値は９％と若干高めとなった。一方実施例１１では、引張弾性率は３９ＧＰａ、引張強度は７２０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値は７％となった
（実施例１２、１３）
自動裁断機を用いて、図４ｅ）に示すような繊維から１０°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが実施例１２では１．５ｍｍ（実際の切込長さは８．６ｍｍ）、実施例１３では１０ｍｍ（実際の切込長さは５７．６ｍｍ）であった。
【０１０２】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。実施例１２では、引張弾性率は４０ＧＰａ、引張強度は５８０ＭＰａであり、そのＣＶ値は４％とバラツキの小さい結果となった。一方実施例１３では、引張弾性率は４０ＧＰａ、引張強度は５５０ＭＰａであり、そのＣＶ値は７％となった
（実施例１４）
実施例１と同様のプリプレグ基材に、自動裁断機を用いて図４ａ）に示すような繊維から１０°の方向の直線的な切込を連続的に挿入した後、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、それぞれ３００×３００ｍｍの大きさに切り出し、等間隔で規則的な切込を有する切込プリプレグ基材を得た。うち、３００×３００ｍｍの周囲５ｍｍずつは切込を入れず、連続的な切込によりばらばらとならないようにした切込を繊維から１０°の方向に入れ、切込プリプレグ基材の端部近傍からもう一方の端部近傍まで入れられており、２９０×２９０ｍｍの範囲に切込が入れられた。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。上記切り出した切込プリプレグ基材を、１６層疑似等方（［−４５／０／＋４５／９０］２Ｓ）に積層した後、ダブルベルトプレスにより、加熱しながら、加圧と減圧を繰り返して、切込プリプレグ基材同士を層間の全面で融着させて一体化し、周囲２５ｍｍずつ切り落として全面に切込を有する２５０×２５０ｍｍの積層基材を得た。
【０１０３】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３９ＧＰａ、引張強度は５６０ＭＰａであり、そのＣＶ値は３％となった
以下、比較例を示す。
【０１０４】
（比較例１）
自動裁断機を用いて、実施例１と同様のプリプレグ基材を、炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、１５０×１５０ｍｍの矩形に裁断した。それ以外は実施例１と同様にして平板状の積層基材を作成し、実施例１と同様のＣ型の成形型を用いて成形を行い、繊維強化プラスチックを得た。
【０１０５】
得られた繊維強化プラスチックは立ち面の上部は未充填部や樹脂リッチ部が形成されており、複雑形状に追従していないことが分かった。断面を観察したところ、立ち面には積層基材の伸張方向には繊維が存在せず、積層基材の伸張方向と垂直な方向のプリプレグ層が厚く偏肉して存在していた。また、層うねりも大きかった。
【０１０６】
（比較例２）
実施例１と同様にして切込プリプレグ基材を作成し、単純に１６層を疑似等方（［４５／０／−４５／９０］２Ｓ）に重ねて、互いに未固着の積層基材をオーブン内に配置して加熱し、表面温度が２００℃となったところで、オーブンから取り出した。加熱した積層基材はすばやく１００×１００ｍｍのキャビティを有する雌型２０に押し込めるようにして配置した。その際、切込プリプレグ基材同士が固着していないことから、積層角度がずれ、また積層基材の外形状が１００×１００ｍｍからはみ出してしまったため、雌型内に積層基材を押し込むのに時間がかかった。実施例１と同様にして成形を行ったところ、積層基材を雌型内に配置するのに時間がかかりすぎてしまい、Ｃ型の成形型を充填する前に冷却固化してしまったと推測され、得られた繊維強化プラスチックの立ち面の上部に未充填部が残った。
【０１０７】
（比較例３）
自動裁断機を用いて、実施例１と同様のプリプレグ基材を、複数の３０×１０ｍｍの矩形（炭素繊維の配向方向に３０ｍｍ）に裁断してチョップド繊維束とした。得られたチョップド繊維束を離型フィルムの上に目付けが３１００ｇ／ｍ２程度となるようにランダムに散布し、さらにその上から離形フィルムを乗せ、プレス機で平板状に加熱、加圧して一体化して、離型フィルムごと脱型してスタンパブルシートを得た。こうして得たスタンパブルシートを１５０×１５０ｍｍの矩形に裁断した。このスタンパブルシートを実施例１と同様にして、オーブン内に配置して加熱し、表面温度が２００℃となったところで、オーブンから取り出した。加熱したスタンパブルシートはすばやく１００×１００ｍｍのキャビティを有する雌型に押し込めるようにして配置した。雄型、雌型いずれも７０℃に温調しており、雌型内に配置した積層基材に雄型を押し当て、プレス機による６ＭＰａの加圧の元、１分間保持して冷却し、脱型した。
【０１０８】
得られた繊維強化プラスチックは成形型の隅々まで充填されており、良好な流動性を示した。断面を観察したところ、積層構造は構成されず、一部でチョップド繊維束の凝集やチョップド繊維束の厚み方向のうねりが観察された。これらチョップド繊維束の凝集やうねりが繊維強化プラスチックの力学特性に悪影響を与えるものと推測された。
【０１０９】
（比較例４）
エポキシ樹脂（ジャパンエポキシレジン（株）製“エピコート（登録商標）”８２８：３０重量部、“エピコート（登録商標）”１００１：３５重量部、“エピコート（登録商標）”１５４：３５重量部）に、熱可塑性樹脂ポリビニルホルマール（チッソ（株）製“ビニレック（登録商標）”Ｋ）５重量部をニーダーで加熱混練してポリビニルホルマールを均一に溶解させた後、硬化剤ジシアンジアミド（ジャパンエポキシレジン（株）製ＤＩＣＹ７）３．５重量部と、硬化促進剤３−（３，４−ジクロロフェニル）−１，１−ジメチルウレア（保土谷化学工業（株）製ＤＣＭＵ９９）４重量部を、ニーダーで混練して未硬化のエポキシ樹脂組成物を調整した。このエポキシ樹脂組成物を、リバースロールコーターを用いてシリコーンコーティング処理された厚さ１００μｍの離型紙上に塗布して樹脂フィルムを作製した。次に、実施例１と同様の繊維シートの両面に樹脂フィルムをそれぞれ重ね、加熱・加圧することによって樹脂を含浸させ、単位面積あたりの炭素繊維重さ１２５ｇ／ｍ２、繊維体積含有率Ｖｆ５５％、厚み０．１２５ｍｍのプリプレグ基材を作製した。
【０１１０】
こうして得られたプリプレグ基材を実施例２と同様にして切込を挿入して切込プリプレグ基材とした。得られた切込プリプレグ基材を炭素繊維の配向方向（０°方向）と、炭素繊維の配向方向から右に４５度ずらした方向（４５°方向）に、それぞれ２５０×２５０ｍｍの大きさに切り出し、１６層の疑似等方（［４５／０／−４５／９０］２Ｓ）積層で重ねて、押圧してエポキシ樹脂のタックを利用して一体化し、積層基材を作成した。
【０１１１】
上記の積層基材を用いて、実施例２と同様の成形型を用い、３００×３００ｍｍのキャビティを有する平板金型上の概中央部に配置した後、加熱型プレス成形機により、６ＭＰａの加圧のもと、１５０℃×３０分間の条件により硬化せしめ、３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１１２】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は４７ＧＰａとほぼ理論値通り発現し、また、引張強度に関しても６９０ＭＰａと高い値が発現し、そのＣＶ値も４％ときわめてバラツキの小さい結果となった。しかしながら、成形時に化学反応を伴うため、実施例１に比べ生産性に劣る、という問題があった。
【０１１３】
（比較例５）
比較例２と同様にしてスタンパブルシートを作成し、２５０×２５０ｍｍの矩形に裁断した。このスタンパブルシートを実施例２と同様にして、真空オーブン内に１日放置した後、実施例２と同様にしてコールドプレス成形を行った。まず、オーブン内にスタンパブルシートを配置して加熱し、表面温度が２００℃となったところで、オーブンから取り出した。次に３００×３００ｍｍのキャビティを有する７０℃に温調した平板金型上の概中央部に配置した後、プレス機による６ＭＰａの加圧の元、１分間保持して冷却し、脱型して３００×３００ｍｍの平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１１４】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。ただし、全体的にソリが発生しており、チョップド繊維束端部でヒケが多く発生して、平滑性に若干難があった。引張弾性率は３５ＧＰａ、引張強度は２６０ＭＰａであったが、特に引張強度のＣＶ値は２０％ときわめてバラツキが大きかった。積層構造をとらず、チョップド繊維束が凝集しやすいため、最弱部破壊することで、力学特性が安定して発現しない、と推測された。
【０１１５】
（比較例６）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃同士の間隔を、対になるカット部により分断される繊維長さＬが７．５ｍｍとなるよう調節して、切込プリプレグ基材を得た。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１１６】
得られた繊維強化プラスチックは繊維のうねりがなく、その端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもなく、最外層の切込部においても、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位はほとんどなく、良好な外観品位、平滑性を保っていた。引張弾性率は３４ＧＰａと低く、引張強度は４８０ＭＰａであり、そのＣＶ値は７％となった。
【０１１７】
（比較例７）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃同士の間隔を、対になるカット部により分断される繊維長さＬが１２０ｍｍとなるよう調節して、切込プリプレグ基材を得た。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１１８】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られ、端部まで繊維が充填しているものの、端部における繊維乱れが大きかった。
【０１１９】
（比較例８）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に１°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、繊維から１°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが１７μｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）であった。刃が一部繊維を切断しきれず、繊維長さＬが３０ｍｍ以上の繊維が５％以上残存していた。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１２０】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られ、端部まで繊維が充填しているものの、端部における繊維乱れが大きかった。引張弾性率は４０ＧＰａ、引張強度は７００ＭＰａと高い値が発現したが、そのＣＶ値は１０％と若干高めとなった。
【０１２１】
（比較例９）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に４５°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、図３ｂ）に示すような繊維から４５°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが０．７１ｍｍ（実際の切込長さは１ｍｍ）であった。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１２２】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られたが、概ね端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもないものの、最外層の切込部において、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位が多く、ヒケにより若干平滑性が損なわれていた。引張弾性率は４１ＧＰａと高いものの、引張強度は４５０ＭＰａ（ＣＶ値５％）と低かった。
【０１２３】
（比較例１０）
実施例２の抜き型において、１ｍｍ間隔でカット部とアンカット部が並んだブレード状のミシン刃を配列して木型に９０°の角度で埋め込んだ抜き型を押し当てて、図３ａ）に示すような繊維から９０°の方向の直線的な切込を全面に断続的に挿入して、切込プリプレグ基材を得た。切込により分断された繊維長さＬは３０ｍｍである。切込の繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓが１ｍｍ（実際の切込長さも１ｍｍ）であった。それ以外は実施例２と同様にして、平板状の繊維強化プラスチックを得た。
【０１２４】
得られた繊維強化プラスチックは若干繊維にうねりが見られたが、概ね端部まで繊維が均等に流動していた。全体的にソリもないものの、最外層の切込部において、強化繊維が存在せずに樹脂リッチまたは隣接層の強化繊維がのぞいている部位が広く、かつ、多く、ヒケにより若干平滑性が損なわれていた。引張弾性率は４０ＧＰａと高いものの、引張強度は４００ＭＰａ（ＣＶ値４％）と低かった。
【図面の簡単な説明】
【０１２５】
【図１】本発明のプリプレグ層の切込パターンの一例を示す拡大平面図である。
【図２】本発明のプリプレグ層の切込パターンの一例を示す拡大平面図である。
【図３】比較用のプリプレグ層の切込パターンの数例を示す平面図である。
【図４】本発明のプリプレグ層の切込パターンの数例を示す平面図である。
【図５】比較用の積層基材、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図および断面図である。
【図６】本発明の積層基材、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図および断面図である。
【図７】本発明の積層基材、繊維強化プラスチックの一例を示す平面図および断面図である。
【図８】本発明の積層基材の積層方法の一例を示す平面投影図である。
【図９】本発明の繊維強化プラスチックの製造方法の一例を示す断面図である。
【図１０】本発明のプリプレグ層の樹脂含浸性の一例を示す断面図である。
【符号の説明】
【０１２６】
１：繊維配向方向
２：繊維垂直方向
３：強化繊維
４：強化繊維の不連続端（切込）
４ａ：連続的な切込
４ｂ（４ｂ１，４ｂ２）：断続的な切込
４ｃ：上層の切込
４ｄ：下層の切込
４ｅ：層の厚み方向に貫かない切込
４ｆ：厚み方向に斜めの切込
５：切込と繊維方向のなす角度Θ
６：繊維方向に対になる切込で分断された繊維長さＬ
７：プリプレグ層
８：切込同士で互いに切込んだ幅
９：切込を強化繊維の垂直方向に投影した投影長さＷｓ
１０：積層基材
１１：繊維強化プラスチック
１２：短繊維層
１３：強化繊維の存在しない領域（切込開口部）
１４：隣接層
１５：繊維束端部
１６：樹脂リッチ部
１７：層うねり
１８：強化繊維の回転
１９：雄型
２０：雌型
２１：厚み方向中央部
２２：プリプレグ層同士の層間に偏在した熱可塑性樹脂
【図１】
0005167953.tif 000002
【図２】
0005167953.tif 000003
【図３】
0005167953.tif 000004
【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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【図１０】
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