(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤６０〜１００重量部とを含み、
前記可塑剤の５０〜１００重量％が、下記式（１）で表されるジエステル化合物であることを特徴とする、合わせガラス用中間膜。
【化１】
0005317696.tif 000004
前記式（１）中、Ｒ１及びＲ２は炭素数５〜１０の有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは４〜１０の整数である。
【請求項２】
前記式（１）で表わされるジエステル化合物の配合割合が、前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対し、４５〜７０重量部の範囲である、請求項１に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項３】
前記可塑剤の６０〜１００重量％が、前記式（１）で表されるジエステル化合物であり、かつ式（１）においてＲ１及びＲ２は炭素数６〜８の有機基であることを特徴とする、請求項１または２に記載の合わせガラス用中間膜。
【請求項４】
前記式（１）で表されるジエステル化合物の主成分が、前記式（１）中、ｎが４であるテトラアルキレングリコールのジエステル化合物である、請求項１〜３のいずれか１項に記載の合わせガラス中間膜。
【請求項５】
少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、請求項１〜４のいずれか１項に記載の合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とする、合わせガラス。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、ポリビニルアセタール樹脂を含有する合わせガラス用中間膜に関し、より詳細には、ガラスに容易に接合させることができ、透明性に優れた合わせガラスを構成し得る合わせガラス用中間膜及び該中間膜を用いた合わせガラスに関する。
【背景技術】
【０００２】
合わせガラスは、例えば外部衝撃を受けて破損した場合にガラス破片の飛散量が少なく、安全性に優れているため、自動車、鉄道車両、航空機、船舶、建築物等の窓ガラスとして広く使用されている。【０００３】
合わせガラスとしては、少なくとも一対の板ガラスの間に、合わせガラス用中間膜を介在させ、これらを一体化させたもの等が挙げられる。合わせガラス用中間膜としては、通常、可塑化ポリビニルアセタール樹脂膜、エチレン−酢酸ビニル共重合体樹脂膜、エチレン−アクリル共重合体樹脂膜、ポリウレタン樹脂膜、硫黄元素を含むポリウレタン樹脂膜、またはポリビニルアルコール樹脂膜等が用いられている。【０００４】
上記のような合わせガラス用中間膜として、下記の特許文献１には、ＰＶＢ（アセタール化ポリビニルアルコール）５０〜８０重量％と、軟化剤２０〜５０重量％とからなる中間膜が開示されている。特許文献１に記載の中間膜では、軟化剤の３０〜７０重量％が、下記式（Ａ１）〜（Ａ６）で表されるポリアルキレングリコールまたはその誘導体とされている。【０００５】
ＨＯ−（Ｒ−Ｏ）ｎ−Ｈ・・・（Ａ１）
上記式（Ａ１）中、Ｒはアルキレン基、ｎ＞５。【０００６】
ＨＯ−（ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ）ｎ−（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−Ｏ）ｍ−Ｈ・・・（Ａ２）
上記式（Ａ２）中、ｎ＞２、ｍ＞３、（ｎ＋ｍ）＜２５。【０００７】
Ｒ１Ｏ−（ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ）ｎ−（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−Ｏ）ｍ−Ｈ・・・（Ａ３）
ＨＯ−（ＣＨ２−ＣＨ２−Ｏ）ｎ−（ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）Ｏ）ｍ−Ｒ１・・・（Ａ４）
上記式（Ａ３）又は（Ａ４）中、ｎ＞２、ｍ＞３、（ｎ＋ｍ）＜２５、Ｒ１は有機基。【０００８】
Ｒ１−Ｏ−（Ｒ２−Ｏ）ｎ−Ｈ・・・（Ａ５）
上記式（Ａ５）中、Ｒ２はアルキレン基、ｎ≧２、Ｒ１は有機基。【０００９】
Ｒ１−Ｏ−（Ｒ２−Ｏ）ｎ−Ｒ３・・・（Ａ６）
上記式（Ａ６）中、Ｒ２はアルキレン基、ｎ＞５、Ｒ１及びＲ３は有機基。【００１０】
上記特許文献１に記載の中間膜を用いて構成された複合安全ガラスでは、軟化剤として上記特定の化合物が上記特定の割合で含まれているため、遮音性に優れているとされている。
【特許文献１】ＷＯ０１／１９７４７号公報
【発明の開示】
【００１１】
合わせガラスを作製する際には、透明な合わせガラスを得るために、高温・高圧下で処理が行われるオートクレーブ処理が通常用いられている。オートクレーブ処理により、特許文献１に記載のような中間膜をガラスに接着させることにより、合わせガラスが得られる。
【００１２】
しかしながら、オートクレーブ処理では、例えば１．５ＭＰａの高圧下、１４０℃で２０分間、中間膜とガラスとを圧着する過酷な処理を実施しなければならなかった。従って、このような処理を行うために、大型で高価な設備が必要であり、かつ製造コストが高くならざるを得なかった。
【００１３】
そこで、大型で高価な設備を必要とせず、オートクレーブ処理を行わずとも、ガラスと容易に接着させることができ、かつ透明な合わせガラスを得ることを可能とする中間膜が求められていた。
【００１４】
本発明の目的は、上述した従来技術の現状に鑑み、ポリビニルアセタール樹脂を含有する合わせガラス用中間膜であって、ガラスに容易に接着させることができ、透明性に優れた合わせガラスを構成し得る合わせガラス用中間膜及び該中間膜を用いた合わせガラスを提供することにある。
【００１５】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤６０〜１００重量部とを含み、可塑剤の５０〜１００重量％が、下記式（１）で表されるジエステル化合物であることを特徴とする。
【００１６】
【化１】
0005317696.tif 000002
【００１７】
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２は炭素数５〜１０の有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは４〜１０の整数である。
【００１８】
本発明に係る合わせガラス用中間膜のある特定の局面では、可塑剤の６０〜１００重量％が上述した式（１）で表されるジエステル化合物であり、かつ上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が炭素数６〜８の有機基であるジエステル化合物である。
【００１９】
本発明に係る合わせガラス用中間膜の他の特定の局面では、上述した式（１）で表されるジエステル化合物の主成分は、上述した式（１）中、ｎが４であるテトラアルキレングリコールのジエステル化合物である。
【００２０】
本発明に係る合わせガラスは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜が接着されていることを特徴とする。
（発明の効果）
【００２１】
本発明では、可塑剤の５０〜１００重量％が、上述した式（１）で表されるジエステル化合物であるため、合わせガラスを構成するときに、従来合わせガラスの製造時に行われていた上述のオートクレーブ処理を必ずしも行う必要がない。すなわち、ノンオートクレーブ処理によっても、中間膜とガラスとを容易に接着させることができ、かつ中間膜とガラスとの接着界面に気泡などの残留のない透明な合わせガラスを得ることができる。よって、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がないので、大型で高価な設備が不要となり、製造コストが低減される。
【００２２】
好ましくは、前記式（１）で表わされるジエステル化合物の配合割合が、前記ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対し、４５〜７０重量部の範囲である。可塑剤の６０〜１００重量％が上述した式（１）で表されるジエステル化合物であり、上述した式（１）で表されるジエステル化合物の主成分が、上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が炭素数６〜８の有機基であるジエステル化合物である場合には、より一層穏やかな条件で中間膜とガラスとを接着させることができ、かつ得られる合わせガラスの透明性も高められる。
【００２３】
上述した式（１）で表されるジエステル化合物の主成分が、上述した式（１）中、ｎが４であるテトラアルキレングリコールのジエステル化合物である場合には、中間膜とガラスとの接着をより一層穏やかな条件で行うことができ、かつ透明性により一層優れた合わせガラスを構成することができる。
【００２４】
本発明に係る合わせガラスでは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に、本発明に従って構成された合わせガラス用中間膜が接着されているので、ガラスと中間膜との密着強度が高められており、かつ透明性も高められる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２５】
以下、本発明の詳細を説明する。【００２６】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂と可塑剤とを含む。【００２７】
上記ポリビニルアセタール樹脂は、ポリビニルアルコール樹脂（ＰＶＡ）をアルデヒドでアセタール化して得られる樹脂である。【００２８】
ポリビニルアセタール樹脂の製造方法としては、特に限定されないが、以下の方法が例えば用いられる。先ず、ポリビニルアルコール樹脂を温水もしくは熱水に溶解する。得られた水溶液を０〜９５℃程度の所定の温度に保持した状態で、アルデヒド及び酸触媒を添加し、攪拌しながらアセタール化反応を進行させる。次いで、反応温度を上げて熟成することにより、反応を完結させ、その後、中和、水洗及び乾燥の諸工程を経て、粉末状のポリビニルアセタール樹脂を得る。【００２９】
ポリビニルアセタール樹脂の製造に用いられる上記ポリビニルアルコール樹脂としては、特に限定されないが、平均重合度が５００〜５０００のものが好ましく、より好ましくは１０００〜３０００である。平均重合度が５００未満であると、得られる中間膜の強度が弱くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性が低下することがある。平均重合度が５０００を超えると、中間膜の製膜が困難なことがあり、さらに得られる中間膜の強度が強くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性が低下することがある。【００３０】
なお、ポリビニルアルコール樹脂の平均重合度は、例えば、ＪＩＳ
Ｋ ６７２６「ポリビニルアルコール試験方法」に基づいて測定することができる。【００３１】
ポリビニルアセタール樹脂の製造に用いられる上記アルデヒドとしては、特に限定されず、例えば、炭素数が１〜１０のアルデヒド等が挙げられる。より具体的には、例えば、ｎ−ブチルアルデヒド、イソブチルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド、２−エチルブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−オクチルアルデヒド、ｎ−ノニルアルデヒド、ｎ−デシルアルデヒド、ホルムアルデヒド、アセトアルデヒド、ベンズアルデヒド等が挙げられる。これらのアルデヒドは、単独で用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。なかでも、ｎ−ブチルアルデヒド、ｎ−ヘキシルアルデヒド、ｎ−バレルアルデヒド等が好ましく、より好ましくは、炭素数が４のブチルアルデヒドである。【００３２】
上記ポリビニルアセタール樹脂としては、特に限定されないが、ポリビニルアルコール樹脂とホルムアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルホルマール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂とアセトアルデヒドとを反応させて得られる狭義のポリビニルアセタール樹脂、ポリビニルアルコール樹脂とｎ−ブチルアルデヒドとを反応させて得られるポリビニルブチラール樹脂等が挙げられる。これらのポリビニルアセタール樹脂は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよい。【００３３】
上記ポリビニルアセタール樹脂としては、ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ）が好適に用いられる。ポリビニルブチラール樹脂を用いることにより、中間膜の透明性、耐候性及びガラスに対する接着性等がより一層高められる。【００３４】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、６０〜８５モル％であることが好ましく、６３〜７０モル％であることがより好ましい。アセタール化度が６０モル％未満であると、後述する可塑剤とポリビニルアセタール樹脂との相溶性に劣り、得られる中間膜のガラス転移温度が十分に低下せず、従って低温領域における遮音性能が低下することがある。アセタール化度が８５モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂を製造する際に、合成反応に長時間を要し、製造効率が低下することがある。【００３５】
上記ポリビニルアセタール樹脂のアセチル基量は、０．５〜３０モル％であることが好ましく、０．５〜２５モル％であることがより好ましく、０．５〜２０モル％であることがさらに好ましい。【００３６】
上記アセチル基量が０．５モル％未満であると、後述する可塑剤とポリビニルアセタール樹脂との相溶性が低下し、また、得られるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が十分に低下せず、従って低温領域における遮音性能が十分に向上しないことがある。アセチル基量が３０モル％を超えるポリビニルアセタール樹脂を製造しようとすると、例えばポリビニルアルコール樹脂とアルデヒドとの反応性が著しく低下することがある。【００３７】
上記ポリビニルアセタール樹脂では、上記アセタール化度と上記アセチル基量との合計が６５モル％以上であることが好ましく、６８モル％以上であることがより好ましい。アセタール化度とアセチル基量との合計が６５モル％未満であると、後述する可塑剤との相溶性が十分でないことがあり、得られるポリビニルアセタール樹脂のガラス転移温度が十分に低下せず、従ってノンオートクレーブ処理に適合性が十分でないことがある。【００３８】
また、ポリビニルアセタール樹脂のアセタール化度は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」や核磁気共鳴法に準拠してアセチル基量とビニルアルコール量とを測定した結果からモル重量％を算出し、ついで、１００モル重量％から上記両成分量を差し引くことにより算出することができる。【００３９】
なお、ポリビニルアセタール樹脂がポリビニルブチラール樹脂である場合は、上記アセタール化度（ブチラール化度）およびアセチル基量は、ＪＩＳ  Ｋ  ６７２８「ポリビニルブチラール試験方法」、赤外線吸収スペクトル（ＩＲ）や核磁気共鳴法（ＮＭＲ）により測定した結果から算出することができる。【００４０】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部と、可塑剤６０〜１００重量部とを含む。【００４１】
本発明の特徴は、可塑剤の５０〜１００重量％が、上述した式（１）で表されるジエステル化合物であることにある。すなわち、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、可塑剤として、上述した式（１）で表されるジエステル化合物のみが単独で用いられるか、若しくは該ジエステル化合物が後述する他の可塑剤（Ｘ）と組み合わせて用いられる。【００４２】
なお、上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２は炭素数５〜１０の有機基であり、Ｒ３は−ＣＨ２−ＣＨ２−基、−ＣＨ２−ＣＨ（ＣＨ３）−基、−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基又は−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎは４〜１０の整数である。炭素数５〜１０の有機基としては、特に限定されないが、例えばｎ−ペンチル基、ｎ−ヘキシル基、ｎ−ヘプチル基、ｎ−オクチル基、ｎ−ノニル基、ｎ−デシル基等の直鎖アルキル基、２−エチルブチル基、２−エチルヘキシル基等の分岐アルキル基等が挙げられる。【００４３】
ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤が６０重量部未満である場合には、合わせガラスを構成するときに、中間膜とガラスとの接着性を高めるために高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がある。逆に可塑剤量が１００重量部を超えると、ブリードアウトが生じ易くなる。上述した式（１）で表されるジエステル化合物が、可塑剤の５０重量％未満であると、合わせガラスを構成するときに、中間膜とガラスとの接着性を高めるために高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がある。なお、より一層低い温度で中間膜とガラスとを接着させることができるので、ポリビニルアセタール樹脂１００重量部に対して、上記可塑剤が６５重量部以上であることが好ましい。更に好ましくは７０重量部である。【００４４】
可塑剤の６０〜１００重量％が上述した式（１）で表されるジエステル化合物であることがより好ましい。式（１）で表されるジエステル化合物の含有割合が高くなるほど、合わせガラスを構成するときに、より一層低い温度で中間膜とガラスとを接着させることが可能となる。なお、より一層低い温度で中間膜とガラスとを接着させることができるので、可塑剤の６５〜１００重量％が上述した式（１）で表されるジエステル化合物であることがさらに好ましい。【００４５】
可塑剤として用いられる上記式（１）で表されるジエステル化合物としては、特に限定されないが、例えばテトラエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートと、ペンタエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、オクタエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、ノナエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、デカエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、テトラエチレングリコールジｎ−ヘキサノエート、テトラエチレングリコールジｎ−ヘプタノエート、テトラエチレングリコールジｎ−オクタノエート、テトラエチレングリコールジ２−エチルブタノエート等が挙げられる。【００４６】
上記式（１）で表されるジエステル化合物以外の他の可塑剤（Ｘ）としては特に限定されない。このような例としては、ポリビニルアセタール樹脂の可塑剤として一般的に用いられている公知の可塑剤が挙げられ、例えば、一塩基性有機酸エステル、多塩基性有機酸エステル等の有機系可塑剤、有機リン酸系、有機亜リン酸系等のリン酸系可塑剤等が好適に用いられる。これらの可塑剤（Ｘ）は、単独で用いられてもよく、２種以上が併用されてもよく、ポリビニルアセタール樹脂の種類に応じて相溶性等を考慮して使い分けられる。【００４７】
上記一塩基性有機酸エステルとしては特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールまたはトリプロピレングリコール等のグリコールと、酪酸、イソ酪酸、カプロン酸、２−エチル酪酸、ヘプタン酸、ヘプチル酸、ｎ−オクチル酸、２−エチルヘキシル酸、ペラルゴン酸（ｎ−ノニル酸）又はデシル酸等の一塩基性有機酸との反応によって得られるグリコール系エステル等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジカプロン酸エステル、トリエチレングリコールジ２−エチル酪酸エステル、トリエチレングリコールジｎ−オクチル酸エステルまたはトリエチレングリコールジ２−エチルヘキシル酸エステル等のトリエチレングリコールの一塩基性有機酸エステルが好適に用いられる。【００４８】
上記多塩基性有機酸エステルとしては特に限定されず、例えば、アジピン酸、セバシン酸又はアゼライン酸等の多塩基性有機酸と、炭素数４〜８の直鎖状又は分枝状アルコールとの反応によって得られるエステル等が挙げられ、なかでも、ジブチルセバシン酸エステル、ジオクチルアゼライン酸エステル、ジブチルカルビトールアジピン酸エステル等が好適に用いられる。【００４９】
上記有機リン酸系可塑剤としては特に限定されず、例えば、トリエチレングリコールジエチルブチラート、トリエチレングリコールジエチルヘキソエート、トリエチレングリコールジブチルセバケート、トリブトキシエチルホスフェート、イソデシルフェニルホスフェート、トリイソプロピルホスフェート等が挙げられる。なかでも、トリエチレングリコールジエチルブチラート、トリエチレングリコールジエチルヘキソエートまたはトリエチレングリコールジブチルセバケート等が好ましい。【００５０】
本発明では、必須成分であるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤以外に、本発明の課題達成を阻害しない範囲で必要に応じて、例えば、接着性付与剤、カップリング剤、界面活性剤、酸化防止剤、熱安定剤、光安定剤、紫外線吸収剤、着色剤、脱水剤、消泡剤、帯電防止剤または難燃剤等の各種添加剤の１種類もしくは２種類以上が添加されてもよい。【００５１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜は、必須成分であるポリビニルアセタール樹脂および可塑剤と必要に応じて添加される各種添加剤とを含むポリビニルアセタール樹脂組成物を常法により成形、もしくは製膜することにより得られる。【００５２】
合わせガラス用中間膜では、１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以上であり、かつ、１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓ以下であることが好ましい。１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ以上であり、かつ１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓ以下である中間膜は、より優れた接着性能を発現する。【００５３】
合わせガラス用中間膜の１１０℃における溶融粘度が１００００Ｐａ・ｓ未満である場合には、合わせガラスに加工する際に、ガラス板のずれや発泡が生じて取扱性が低下したり、中間膜の強度が弱くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性が低下することがある。また、合わせガラス用中間膜の１４０℃における溶融粘度が１０００００Ｐａ・ｓを超える場合には、安定した成形（製膜）を行うことが困難となったり、合わせガラス用中間膜の強度が強くなりすぎて、合わせガラスとしたときに耐貫通性が低下することがある。【００５４】
合わせガラス用中間膜の厚みは、特に限定されないが、０．３〜２．４ｍｍであることが好ましい。遮音性能そのものは中間膜の厚みが厚いほど優れたものとなるが、中間膜の厚みが厚くなりすぎると、合わせガラスとしたときに望ましい合わせガラスの厚みより厚くなり過ぎることがある。【００５５】
本発明の合わせガラスは、少なくとも２枚の透明ガラス板の間に上述した本発明の中間膜を介在させ、一体化させることにより作製される。【００５６】
上記透明ガラス板には、通常の無機透明ガラス板のみならず、例えばポリカーボネート板やポリメチルメタクリレート板などのような有機透明ガラス板も包含される。【００５７】
上記ガラス板の種類としては、特に限定されないが、例えばフロート板ガラス、磨き板ガラス、平板ガラス、曲板ガラス、並板ガラス、型板ガラス、金網入り型板ガラスまたは着色されたガラス板などの各種無機ガラス板もしくは有機ガラス板等が挙げられる。これらのガラス１種類のみが用いられてもよく、２種類以上が併用されてもよい。また、上記ガラス板の厚みは、用途や目的によって適宜選択されればよく、特に限定されない。【００５８】
従来、合わせガラスの製造は、通常、以下のようにして行われていた。まず、２枚の透明ガラス板で、本発明に係る合わせガラス用中間膜を挟み、積層体を得る。この積層体をゴムバッグに入れて減圧下で吸引脱気しながら温度７０〜１１０℃程度で予備接着する。オートクレーブを用いて、温度１４０〜１５０℃程度、圧力０．９８〜１．４７ＭＰａ程度の条件で、例えば２０分間加熱加圧するオートクレーブ処理により本接着を行う。このようにして、所望の合わせガラスを得ることができる。【００５９】
上記オートクレーブ処理を用いてもよいが、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、上記式（１）で表されるジエステル化合物が特定の割合で含有されているため、従来合わせガラスの製造時に行われていた上記オートクレーブ処理を必ずしも行う必要がない。すなわち、ノンオートクレーブ処理によっても、中間膜とガラスと接着させることができ、かつ中間膜とガラスとの接着界面に気泡などの残留のない透明な合わせガラスを得ることができる。【００６０】
上記オートクレーブ処理では、高温・高圧下で、中間膜とガラスとを圧着する過酷な処理をする必要がある。このような処理を行うためには、大型で高価な設備が必要であり、また製造コストが高くならざるを得なかった。他方、本発明に係る合わせガラス用中間膜では、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がない。【００６１】
本発明に係る合わせガラス用中間膜を用いて合わせガラスを製造する場合には、例えば、一対のガラス板内に中間膜を挟持してなる積層体をゴムパックに入れて吸引脱気しながら０．０１６〜０．０２０ＭＰａ程度の減圧下で温度７０〜１１０℃程度で予備接着する。次に、０．０１６〜０．０２０ＭＰａの減圧下、温度１２０〜１４０℃で、１５〜６０分間、上記積層体を静置することにより、合わせガラスを得ることができる。すなわち、高温・高圧下で中間膜とガラスとを圧着する必要がないので、大型で高価な設備が不要となり、製造コストも低減され得る。【００６２】
以下、本発明の具体的な実施例及び比較例を説明することにより、本発明を明らかにする。なお、本発明は、以下の実施例に限定されるものではない。【００６３】
（ポリビニルアセタール樹脂）
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）
アセタール化度６９．０モル％、アセチル基量０．６モル％、平均重合度１７００
ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ２）
アセタール化度６８．０モル％、アセチル基量１２．５モル％、平均重合度１９００【００６４】
（可塑剤）
・前記式（１）記載のジエステル化合物
（４ＧＯ）
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が２−エチルヘキシル基であり、Ｒ３が−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎが４であるジエステル化合物：テトラエチレングリコールジｎ−エチルヘキサノエートであるジエステル化合物
（４ＧＨ）
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が２−エチルブチル基であり、Ｒ３が−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎが４であるジエステル化合物：テトラエチレングリコールジｎ−エチルブタノエートであるジエステル化合物
（４Ｇ８）
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２がｎ−オクチル基であり、Ｒ３が−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎが４であるジエステル化合物：テトラエチレングリコールジｎ−オクタノエートであるジエステル化合物
（５ＧＯ）
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が２−エチルヘキシル基であり、Ｒ３が−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎが５であるジエステル化合物：ペンタエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートであるジエステル化合物
（８−１０ＧＯ）
上述した式（１）中、Ｒ１及びＲ２が２−エチルヘキシル基であり、Ｒ３が−ＣＨ２−ＣＨ２−基であり、ｎが８〜１０の整数であるジエステル化合物：オクタエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート、ノナエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートおよびデカエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエートであるジエステル化合物
・前記式（１）記載のジエステル化合物以外の可塑剤
（３ＧＯ）
トリエチレングリコールジ２−エチルヘキサノエート【００６５】
（実施例１）
上記ポリビニルブチラール樹脂（ＰＶＢ１）１００重量部に、可塑剤として上記ジエステル化合物（４ＧＯ）４５重量部及び上記ジエステル化合物（３ＧＯ）２０重量部を添加し、ミキシングロールで均一に溶融混練した後、プレス成形機を用いて、１５０℃で３０分間プレス成形を行った後、エンボスロールを通過させた。このようにして、厚み０．７５ｍｍであり、かつ表面に刻線状のエンボス模様（以下、「エンボス刻線」という）が形成された合わせガラス用中間膜を作製した。【００６６】
（実施例２〜１１、及び比較例１〜４）
ポリビニルアセタール樹脂の種類、可塑剤の種類及びその配合割合を下記表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同様にして合わせガラス用中間膜を作製した。【００６７】
（評価）
実施例及び比較例で得られた合わせガラス用中間膜を２枚の透明ガラス板の間に挟持し、ゴムパックに入れて吸引脱気しながら０．０１６ＭＰａ〜０．０２０ＭＰａ程度の減圧下で温度９０℃程度で予備接着し、積層体を得た。次に、０．０１６ＭＰａ〜０．０２０ＭＰａの減圧下、温度１３０℃で１０分間、上記積層体を静置して合わせガラスを作製した。なお、各実施例及び比較例について、それぞれ３枚の合わせガラスを作製した。【００６８】
得られた３枚の合わせガラスについて、中間膜とガラスとの接着界面における気泡の残留の有無、及びエンボス刻線の痕跡の有無をそれぞれ目視により下記評価基準で評価した。【００６９】
○：３枚の合わせガラスのいずれにも気泡の残留がなく透明であった、または３枚の合わせガラスのいずれにもエンボス刻線の痕跡がなく透明であった。【００７０】
△：３枚の合わせガラスのうちのいずれかにわずかに気泡の残留が見られた、または３枚の合わせガラスのうちのいずれかにわずかにエンボス刻線の痕跡が見られた。【００７１】
×：３枚の合わせガラスのうち１枚以上にはっきりとした気泡の残留が見られた、または３枚の合わせガラスのうちのいずれかにはっきりとしたエンボス刻線の痕跡が見られた。【００７２】
結果を下記表１に示す。【００７３】
【表１】
0005317696.tif 000003