(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
支持体上に、凹凸表面を有する防眩層、該防眩層上に直接、膜厚３０〜２００ｎｍの高屈折率層を積層し、更に低屈折率層の順で積層される、又は該防眩層上に直接、膜厚３０〜１５０ｎｍの中屈折率層を積層し、更に膜厚３０〜２００ｎｍの高屈折率層、低屈折率層の順で積層される光学フィルムであって、
該光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ＜Ｒａ＜０．４μｍ、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであり、該凹凸の傾斜角θを測定した際、０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））が４０％以上を占め、
該防眩層が、少なくとも１種の透光性粒子を含有し、該透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．０１〜４．０μｍ大きく、該透光性粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜０．７質量％であり、
該光学フィルムの積分反射率が１．５％以下である光学フィルム。
【請求項２】
前記透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．５〜４．０μｍ大きい、請求項１に記載の光学フィルム。  
【請求項３】
前記凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が４００μ≦Ｓｍ＜７００μである請求項１又は２に記載の光学フィルム。
【請求項４】
前記平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも大きい透光性粒子の防眩層における単位面積当たりの個数が１０〜１５００個／ｍｍ２である請求項１〜３のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項５】
前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する請求項１〜４のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項６】
前記防眩層は、少なくとも１種の微粒子を含有し、該微粒子が凝集性の金属酸化物微粒子である請求項１に記載の光学フィルム。
【請求項７】
前記金属酸化物微粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜５質量％である請求項６に記載の光学フィルム。
【請求項８】
前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する請求項６または７に記載の光学フィルム。
【請求項９】
前記高屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する請求項１〜８のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項１０】
前記の金属の酸化物微粒子を高屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する請求項９に記載の光学フィルム。
【請求項１１】
前記高屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する請求項１〜１０のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項１２】
前記防眩層と前記高屈折率層との間に、前記防眩層よりも屈折率が高く、前記高屈折率層よりも屈折率の低い、中屈折率層をさらに設けた請求項１〜１１のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項１３】
前記中屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する請求項１２に記載の光学フィルム。
【請求項１４】
前記の金属の酸化物微粒子を中屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する請求項１３に記載の光学フィルム。
【請求項１５】
前記中屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する請求項１２〜１４のいずれか一項に記載の光学フィルム。
【請求項１６】
偏光膜と、該偏光膜の両側に設けられた保護フィルムとを有する偏光板であって、該保護フィルムの少なくとも一方が、請求項１〜１５のいずれか一項に記載の光学フィルムである偏光板。
【請求項１７】
請求項１〜１５のいずれか一項に記載の光学フィルム又は請求項１６に記載の偏光板がディスプレイの最表面に用いられている画像表示装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、光学フィルム、該光学フィルムを用いた偏光板、及び該光学フィルム又は該偏光板を用いた画像表示装置に関する。
【背景技術】
【０００２】
光学フィルム、とりわけ反射防止フィルムは、一般に、陰極管表示装置（ＣＲＴ）、プラズマディスプレイ（ＰＤＰ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）や液晶表示装置（ＬＣＤ）のような画像表示装置において、外光の反射によるコントラスト低下や像の映り込みを防止するために、ディスプレイの最表面に配置される。そのため、反射防止フィルムには高い反射防止性能の他に、高い透過率、高い物理強度（耐擦傷性など）、耐薬品性、耐候性（耐湿熱性、耐光性など）が要求される。
【０００３】
このような反射防止フィルムは、少なくとも最表面に層厚２００ｎｍ以下の薄膜層である低屈折率層を設け、その低屈折率層の光学干渉によって反射防止を行うことがよく用いられる。しかし、最も単純な構成である低屈折率層１層で反射防止を行う１層薄膜干渉型の場合は、反射率０．５％以下を満足し、かつ、ニュートラルな色味、高い耐擦傷性、耐薬品性、耐候性を有する実用的な低屈折率材料がない。これに対して反射率０．５％以下を達成するための、透明支持体と低屈折率層の間に高屈折率層を形成する２層薄膜干渉型、または、透明支持体と低屈折率層の間に中屈折率層、高屈折率層を順次形成する３層薄膜干渉型など、多層の光学干渉によって反射を防止する多層薄膜干渉型反射防止フィルムが知られている。特に広い波長範囲で反射を防止し、反射色を抑えながら、低反射率とするために、３層薄膜干渉型が望ましい。
【０００４】
多層薄膜干渉型の反射防止フィルムに用いる薄膜層（高屈折率層、中屈折率層、低屈折率層など）としては、金属酸化物の透明薄膜層を積層させた多層膜が従来から広く用いられている。通常、金属酸化物の透明薄膜は、化学蒸着（ＣＶＤ）法や物理蒸着（ＰＶＤ）法、特に物理蒸着法の一種である真空蒸着法、スパッタリング法により形成することが行われてきた。
【０００５】
しかし、蒸着やスパッタリングによる金属酸化物の透明薄膜の形成方法は生産性が低く大量生産に適しておらず、生産性が高い湿式成膜法、特に塗布方式により形成する方法が提案されている。
【０００６】
また、外光の反射や蛍光灯等の写り込みによる視認性の低下を抑制するために、凹凸形状を有した防眩層を形成することも一般に良く用いられる。この凹凸形状を有する防眩層の形成は、透明基材の表面に、シリカ等の無機酸化物微粒子や有機樹脂ビーズを含む樹脂を塗工して形成されるものが一般的である。しかし、防眩層を形成すれば容易に写り込みを抑制できる反面、外光の表面散乱のため画面が白っぽく見え、黒の締まりが悪化するという現象が起こる。そこで、防眩層上に薄膜干渉層を１層設けて映り込みの抑制と黒締まりの両立を図るということが行われている。
【０００７】
映り込みと黒締まりをさらに向上させるためには防眩層上に上記２層乃至３層の薄膜干渉型の反射防止層を形成することが好ましい。しかしながら、生産性のよい上記塗布方式により該防眩層の凹凸表面にナノメートルスケールの薄膜をコーティングしようとすると、凹凸に起因して塗布ムラやハジキが生じ、膜厚が均一にならず設計通りに最適な光干渉が起きないことにより反射率が下がらないことがある。そのため、低反射と防眩性を両立することは困難であった。
【０００８】
こういった塗布ムラやハジキを改良するために、防眩層表面を表面処理した後にエージング処理したり（特許文献１）、防眩層と反射防止層の間に中間層を設けたりすること（特許文献２）が試みられている。また、低屈折率層中の中空球状シリカ系微粒子を凸部分より凹部分に多く存在するよう配置することが試みられている（特許文献３）。
しかしながら、これらの従来提案されている光学フィルムでは反射率を下げるには十分ではなかった。
【０００９】
【特許文献１】特開２００６−１４５７３７号公報
【特許文献２】特開２００６−１４５５８７号公報
【特許文献３】特開２００６−１４６０２７号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１０】
本発明の目的は、防眩層上に薄膜干渉層を少なくとも２層有しており、外光の写り込みが少なく、黒締まりに優れると共に、膜厚均一性に優れ、反射率が非常に低い光学フィルムの提供にある。本発明の別の目的は、該光学フィルムを用いた偏光板および画像表示装置の提供にある。
【課題を解決するための手段】
【００１１】
本発明者らは、上述の課題を解消すべく鋭意検討した結果、下記構成とすることにより、前記課題を解決し目的を達成しうることを知見し、本発明を完成するに至った。すなわち本発明は、下記の構成により前記目的を達成したものである。
＜１＞
支持体上に、凹凸表面を有する防眩層、該防眩層上に直接、膜厚３０〜２００ｎｍの高屈折率層を積層し、更に低屈折率層が積層される、又は該防眩層上に直接、膜厚３０〜１５０ｎｍの中屈折率層を積層し、更に膜厚３０〜２００ｎｍの高屈折率層、低屈折率層の順で積層される光学フィルムであって、
該光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ＜Ｒａ＜０．４μｍ、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであり、該凹凸の傾斜角θを測定した際、０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））が４０％以上を占め、
該防眩層が、少なくとも１種の透光性粒子を含有し、該透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．０１〜４．０μｍ大きく、該透光性粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜０．７質量％であり、
該光学フィルムの積分反射率が１．５％以下である光学フィルム。
＜２＞
前記透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．５〜４．０μｍ大きい、＜１＞に記載の光学フィルム。  
＜３＞
前記凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が４００μ≦Ｓｍ＜７００μである＜１＞又は＜２＞に記載の光学フィルム。
＜４＞
前記平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも大きい透光性粒子の防眩層における単位面積当たりの個数が１０〜１５００個／ｍｍ２である＜１＞〜＜３＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜５＞
前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する＜１＞〜＜４＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜６＞
前記防眩層は、少なくとも１種の微粒子を含有し、該微粒子が凝集性の金属酸化物微粒子である＜１＞に記載の光学フィルム。
＜７＞
前記金属酸化物微粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜５質量％である＜６＞に記載の光学フィルム。
＜８＞
前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する＜６＞または＜７＞に記載の光学フィルム。
＜９＞
前記高屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する＜１＞〜＜８＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜１０＞
前記の金属の酸化物微粒子を高屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する＜９＞に記載の光学フィルム。
＜１１＞
前記高屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する＜１＞〜＜１０＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜１２＞
前記防眩層と前記高屈折率層との間に、前記防眩層よりも屈折率が高く、前記高屈折率層よりも屈折率の低い、中屈折率層をさらに設けた＜１＞〜＜１１＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜１３＞
前記中屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する＜１２＞に記載の光学フィルム。
＜１４＞
前記の金属の酸化物微粒子を中屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する＜１３＞に記載の光学フィルム。
＜１５＞
前記中屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する＜１２＞〜＜１４＞のいずれか一項に記載の光学フィルム。
＜１６＞
偏光膜と、該偏光膜の両側に設けられた保護フィルムとを有する偏光板であって、該保護フィルムの少なくとも一方が、＜１＞〜＜１５＞のいずれか一項に記載の光学フィルムである偏光板。
＜１７＞
＜１＞〜＜１５＞のいずれか一項に記載の光学フィルム又は＜１６＞に記載の偏光板がディスプレイの最表面に用いられている画像表示装置。
なお、本発明は上記＜１＞〜＜１７＞に関するものであるが、参考のためその他の事項についても記載した。
【００１２】
１.  支持体上に、凹凸表面を有する防眩層、高屈折率層、および低屈折率層が少なくともこの順で積層されてなる光学フィルムであって、該光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ＜Ｒａ＜０．４μｍ、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであり、該凹凸の傾斜角θを測定した際、０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））が４０％以上を占め、該光学フィルムの積分反射率が１．５％以下である光学フィルム。
２.  前記防眩層は、少なくとも１種の透光性粒子を含有し、該透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．０１〜４．０μｍ大きい上記１に記載の光学フィルム。
３.  前記透光性粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜１質量％である上記２に記載の光学フィルム。
４.  前記平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも大きい透光性粒子の防眩層における単位面積当たりの個数が１０〜１５００個／ｍｍ２である上記２または３に記載の光学フィルム。
５.  前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する上記２〜４のいずれかに記載の光学フィルム。
６.  前記防眩層は、少なくとも１種の微粒子を含有し、該微粒子が凝集性の金属酸化物微粒子である上記１に記載の光学フィルム。
７.  前記金属酸化物微粒子の添加量が前記防眩層の全固形分に対して０．０１〜５質量％である上記６に記載の光学フィルム。
８.  前記防眩層は、防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有する第２の透光性粒子を含有する上記６または７に記載の光学フィルム。
９.  前記高屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する上記１〜８のいずれかに記載の光学フィルム。
１０.  前記の金属の酸化物微粒子を高屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する上記９に記載の光学フィルム。
１１.  前記高屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する上記１〜１０のいずれかに記載の光学フィルム。
１２.  前記防眩層と前記高屈折率層との間に、前記防眩層よりも屈折率が高く、前記高屈折率層よりも屈折率の低い、中屈折率層をさらに設けた上記１〜１１のいずれかに記載の光学フィルム。
１３.  前記中屈折率層がＳｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有する上記１２に記載の光学フィルム。
１４.  前記の金属の酸化物微粒子を中屈折率層の全固形分中３０質量％以上含有する上記１３に記載の光学フィルム。
１５.  前記中屈折率層は、フッ素系またはシリコーン系のレベリング剤を含有する上記１２〜１４のいずれかに記載の光学フィルム。
１６.  偏光膜と、該偏光膜の両側に設けられた保護フィルムとを有する偏光板であって、該保護フィルムの少なくとも一方が、上記１〜１５のいずれかに記載の光学フィルムである偏光板。
１７.  上記１〜１５のいずれかに記載の光学フィルム又は上記１６に記載の偏光板がディスプレイの最表面に用いられている画像表示装置。
【発明の効果】
【００１３】
本発明の光学フィルムは、防眩層上に薄膜干渉層を少なくとも２層有しており、外光の写り込みが少なく、黒締まりに優れると共に、膜厚均一性に優れ、反射率が非常に低いものである。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１４】
以下に、本発明の光学フィルムについて詳述する。
本発明の光学フィルムは、支持体上に、凹凸表面を有する防眩層、高屈折率層及び低屈折率層を少なくともこの順で積層されてなる光学フィルムであって、該光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）、該凹凸の傾斜角θ、該光学フィルムの積分反射率が、それぞれ特定の範囲内であることを特徴とする。
【００１５】
＜防眩層＞
本発明のフィルムが有する前記防眩層は、表面散乱による防眩性と、好ましくはフィルムの耐擦傷性を向上するためのハードコート性とをフィルムに寄与する目的で形成される層である。
【００１６】
防眩性を付与する方法としては、特開平６−１６８５１号記載のような表面に微細な凹凸を有するマット状の賦型フィルムをラミネートして形成する方法、特開２０００−２０６３１７号記載のように電離放射線照射量の差による電離放射線硬化型樹脂の硬化収縮により形成する方法、特開２０００−３３８３１０号記載のように乾燥にて透光性樹脂に対する良溶媒の重量比が減少することにより透光性微粒子および透光性樹脂とをゲル化させつつ固化させて塗膜表面に凹凸を形成する方法、特開２０００−２７５４０４号記載のように外部からの圧力により表面凹凸を付与する方法、特開２００５−１９５８１９号記載のように複数のポリマーの混合溶液から溶媒が蒸発する過程で相分離することを利用して表面凹凸を形成する方法、などが知られており、本発明のフィルムにおける防眩層を形成するにはこれら公知の方法を利用することができる。
【００１７】
本発明で用いることができる防眩層は、好ましくはハードコート性を付与することのできるバインダー、及び防眩性を付与するための透光性粒子からなり、透光性粒子自体の突起あるいは複数の粒子の集合体で形成される突起によって表面に凹凸が形成された層であることが好ましい。
また、防眩層は、バインダー形成材料、透光性粒子および溶媒を含有する防眩層形成用塗料を用いて形成されることが好ましい。
【００１８】
そして、防眩層形成用塗料を用いて形成される防眩層は、バインダーとバインダー中に分散された透光性粒子とからなり、防眩性とハードコート性とを兼ね備えることが好ましい。
【００１９】
（透光性粒子）
本発明の好ましい態様の１つとして、防眩層中に防眩性を付与するために少なくとも１種の前記透光性粒子を含有し、該透光性粒子の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも０．０１〜４．０μｍ大きいことが、防眩性を付与する点で好ましく、防眩性と膜表面の平坦部の割合を多くし、薄膜干渉層を均一に積層することを両立するためには０．１〜３．０μｍ大きいことがさらに好ましく、０．５〜２．５μｍ大きいことが最も好ましい。また、透光性粒子の平均粒子径が４μｍ以下の場合は、０．１〜２．５μｍ大きいことが好ましく、０．１〜２．０μｍ大きいことが最も好ましい。
防眩層の平均膜厚は光学フィルムの断面を電子顕微鏡で観察し、膜厚をランダムに３０ヶ所測定した平均値から算出される。
【００２０】
防眩層の１つの凸部は実質的に５個以下の透光性粒子によって形成されていることが好ましく、実質的に１個の透光性粒子によって凸部が形成されていることがより好ましい。ここで「実質的に」とは、上記で定義された凸部のうち、９０％以上が好ましい態様を満たしていることを意味する。
【００２１】
上記透光性粒子の種類については、前記の粒径及び後述する防眩層の内部ヘイズの値を満たすものが好ましく用いられるが、凸部は実質的に１個の透光性粒子によって形成されていることがより好ましいため、分散性の良好な粒子を選定することが好ましい。
【００２２】
分散性の良好な粒子としては、ポリメチルメタクリレート粒子及び、ポリメチルメタクリレートとポリスチレンとの共重合体粒子など透光性の有機樹脂粒子が好ましい。該共重合体粒子中のポリメチルメタクリレート比率は、４０質量％〜１００質量％であることが、分散性の観点から好ましく、５０質量％〜１００質量％であることがさらに好ましく、７５質量％〜１００質量％であることが最も好ましい。
【００２３】
上記の透光性粒子を用いる場合には、バインダー中又は塗布液中での粒子の分散安定性及び沈降防止のために、シリカ等の可視光散乱を起こさない大きさの無機フィラーや、有機化合物（モノマーでもポリマーであってもよい）等の分散剤を添加してもよい。
【００２４】
なお、無機フィラーを添加するときには、その添加量が増す程、透光性粒子の沈降防止に有効であるが、塗膜の透明性に悪影響を与えない範囲内で用いることが好ましい。従って、好ましくは、粒径０．５μｍ以下の無機フィラーを、バインダー１００質量部に対して塗膜の透明性を損なわない程度に、０．１質量部程度含有させるとよい。有機化合物等の分散剤は、透光性粒子１００質量部に対して０．１〜２０質量部添加するのが好ましい。更に好ましくは０．１〜１５質量部、特に好ましくは０．５〜１０質量部である。０．１質量部以上であれば、分散安定性に対する添加効果が現れ、２０量部以下であれば、分散安定性に寄与しない成分が増えてブリードアウト等の問題が生じることがないので好ましい。
【００２５】
上記のように、バインダー中又は防眩層形成用塗料中での分散安定性及び沈降防止のためには、透光性粒子の表面を表面処理してもよい。表面処理剤の種類としては、使用するバインダー、溶媒により適宜選択される。表面処理剤量としては、透光性粒子１００質量部に対して０．１〜３０質量部添加するのが好ましい。更に好ましくは１〜２５質量部、特に好ましくは３〜２０質量部である。０．１質量部以上であれば、分散安定性に対する表面処理量が不足することがなく、３０質量部以下であれば、表面処理に寄与しない成分が増えてブリードアウト等の問題が生じることがないので好ましい。
【００２６】
本発明において、用いられる透光性粒子の粒度分布は、ヘイズ値と拡散性の制御、塗布面状の均質性の観点から、単分散性の粒子であること、すなわち粒子径が均一な粒子であることが好ましい。粒子径の均一さを表すＣＶ値は０〜１０％が好ましく、より好ましくは０〜８％、更に好ましくは０〜５％である。さらに平均粒子径よりも２０％以上粒子径が大きな粒子を粗大粒子と規定した場合、この粗大粒子の割合は全粒子数の１％以下であることが好ましく、より好ましくは０．１％以下であり、さらに好ましくは０．０１％以下である。このような粒度分布を持つ透光性粒子は、調製又は合成反応後に、分級することも有力な手段であり、分級の回数を上げることやその程度を強くすることで、望ましい分布の粒子を得ることができる。分級には風力分級法、遠心分級法、沈降分級法、濾過分級法、静電分級法等の方法を用いることが好ましい。透光性粒子の平均粒子径は、該透光性粒子を光学顕微鏡により観察し、観察された１００個の粒子直径の平均値から算出する。
【００２７】
上記防眩層の平均膜厚よりも大きい平均粒子径を有する前記透光性粒子の添加量は全固形分に対して０．０１〜１質量％であることが、凹凸の密度を粗にすることで膜表面の平坦部の割合を多くし、薄膜干渉層を均一に積層する点で好ましい。より好ましくは０．１〜１質量％、さらに好ましくは０．１〜０．７質量％、最も好ましくは０．１〜０．４５質量％である。
【００２８】
防眩層の平均膜厚よりも大きい平均粒子径を有する透光性粒子の防眩層における単位面積当たりの個数としては、１０〜１５００個／ｍｍ２であることが好ましい。より好ましくは１０〜４００個／ｍｍ２であり、さらに好ましくは１０〜２５０個／ｍｍ２であり、特に好ましくは１０〜１５０個／ｍｍ２である。透光性粒子の個数は、光学フィルムを光学顕微鏡にて５００μｍ×５００μｍの範囲を１０視野観察して、それぞれの個数をカウントし、その平均値から算出することができる。
【００２９】
本発明における防眩層は従来から知られる防眩層とは異なり、０．０１〜１質量％という非常に少ない量の平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも大きい粒子によって防眩性を発現させるため、膜表面の平坦部が非常に多い構造となり、前記防眩層上に薄膜層を複数層積層した際に凹凸起因の膜厚不均一が起こりにくく低反射率を実現することができる。
この際、上記粒子は防眩層よりも少なくとも０．０１〜４．０μｍ突出して防眩性を発現しているため平坦部が多くても防眩性が損なわれることがない。
【００３０】
（第２の透光性粒子）
また、必要な光散乱性を得るために前記透光性粒子とは平均粒子径の異なる第２の透光性粒子を併用して用いてもよい。前記透光性粒子で防眩性を付与し、第２の透光性粒子で別の光学特性を付与することが可能である。例えば、１３３ｐｐｉ以上の高精細ディスプレイに防眩性反射防止フィルムを貼り付けた場合に、「ギラツキ」と呼ばれる表示画像品位上の不具合が発生する場合がある。本発明では「ギラツキ」は防眩性で議論される電灯等の照明の映り込みのまぶしさの有無ではなく、防眩性反射防止防止フィルム表面に存在する凹凸が引き起こすレンズ効果により画素が拡大もしくは縮小され輝度の均一性を失い、人の目にはＲ、Ｇ、Ｂがぎらついて見えてしまうことに由来するが、防眩性を付与する透光性粒子よりも小さな粒子径で、バインダーの屈折率と異なる透光性粒子を併用することにより大きく改善することができる。
【００３１】
本発明において前記の第２の透光性粒子を併用する場合、第２の透光性粒子は防眩層の平均膜厚よりも小さい平均粒子径を有することが好ましい。具体的には、第２の透光性粒子の平均粒子径は、防眩層の平均膜厚の１０％〜９０％であることが、表面凹凸に寄与することなく内部散乱性を付与できるので、膜の平坦部を減少させにくいため好ましく、２０％〜８０％がさらに好ましい。
第２の透光性粒子は分散性が良好なものが好ましい。分散性の良好な粒子としては、ポリメチルメタクリレート粒子及び、ポリメチルメタクリレートとポリスチレンの共重合体粒子など透光性の有機樹脂粒子が好ましい。該共重合体粒子中のポリメチルメタクリレート比率は、４０質量％〜１００質量％であることが、分散性の観点から好ましく、５０質量％〜１００質量％であることがさらに好ましく、７５質量％〜１００質量％であることが最も好ましい。
【００３２】
本発明では、前記の第２の透光性粒子としてコア−シェル型の粒子であって、コアがバインダーと屈折率差を有し光散乱性を発現させる材料で、シェルがバインダーと親和性が高く分散性に優れる材料からなるコア−シェル型粒子も好ましく用いることができる。
光散乱性を発現させる材料としては、ポリメチルメタクリレート、架橋ポリ（アクリル−スチレン）共重合体、メラミン樹脂、ポリカーボネート、ポリスチレン、架橋ポリスチレン、ポリ塩化ビニル、ベンゾグアナミン−メラミンホルムアルデヒド等が挙げられる。
分散性に優れる材料としては、ポリメチルメタクリレート等が挙げられる。
【００３３】
第２の透光性粒子の分散性が悪く、大きな凝集体を形成すると防眩層表面が荒れた構造となり、防眩層上に薄膜干渉層を高屈折率層及び低屈折率層の２層以上設けた際の膜厚均一性が悪化し、反射率が低い光学フィルムが得られない場合があるので、上記の分散性が良好な粒子とするのが好ましい。分散性が悪い粒子であっても分散剤等の使用で分散性を良好にすればこの限りではない。
第２の透光性粒子の配合割合は、全固形分に対して０．０１質量％〜３０質量％とするのが、内部散乱性を付与し、ギラツキを改良するという点で好ましく、０．０１〜２５質量％とするのがさらに好ましい。
【００３４】
（金属酸化物微粒子）
本発明の好ましいもう１つの態様としては、防眩層中に少なくとも１種の微粒子を含有し、該微粒子が凝集性の金属酸化物微粒子である光学フィルムである。
凝集性の金属酸化物粒子は、防眩層の〔１〕表面凹凸付与、〔２〕屈折率調整、〔３〕硬度アップ、〔４〕脆性、カール改良、等を目的に使用されるが、本発明における防眩層の表面凹凸付与に対し、透明性と安価である点から、上記金属酸化物微粒子としては、凝集性のシリカ粒子と凝集性のアルミナ粒子が好適であり、なかでも、一次粒子径が数十ｎｍの粒子が凝集体を形成した凝集性のシリカが、適度な表面凹凸を安定に付与できる点で好ましい。凝集性のシリカは、例えば、珪酸ナトリウムと硫酸の中和反応により合成された、いわゆる湿式法により得ることができるがこれに限らない。湿式法にはさらに沈降法、ゲル化法に大別させるが、本発明はどちらの方法であってもよい。凝集性シリカの二次粒径は、０．１〜１０．０μｍの範囲が好ましいが、粒子を含有する防眩層の層厚と組合わせて選択される。二次粒径の調整は、粒子の分散度（サンドミル等を用いた機械的な分散、分散剤等を用いた化学的な分散、による制御を行う）で行う。特に凝集性シリカ粒子の二次粒子径を、これを含有する防眩層の層厚で除した値が０．１〜１．５であることが好ましく、０．３〜１．０であることがより好ましい。
【００３５】
上記金属酸化物粒子として好ましく用いられる凝集性シリカ粒子等の二次粒子径は、コールターカウンター法により測定される。
金属酸化物粒子の添加量は、防眩層の全固形分中に０．０１質量％〜５質量％とすることが凹凸の密度を粗にすることで膜表面の平坦部の割合を多くし、薄膜干渉層を均一に積層する点で好ましく、０．１質量％〜５質量％がより好ましく、０．１〜３質量％がさらに好ましく、０．１質量％〜２質量％が最も好ましい。
【００３６】
前述の凝集性の金属酸化物粒子、好ましくは凝集性シリカ粒子に加えて内部散乱性の付与を目的として透光性の樹脂微粒子を併用することも好ましい。透光性の樹脂微粒子としては前述した（第２の透光性粒子）を好ましく用いることができる。
【００３７】
（バインダー）
本発明における両態様の防眩層のバインダーは、熱硬化性樹脂又は電離放射線硬化性化合物の一方又は両者を含み、硬化して形成されるものであることが好ましい。
【００３８】
特に、前記バインダーは、電離放射線硬化性化合物の架橋反応、重合反応により形成されるものであるのが好ましい。すなわち、バインダー形成材料として電離放射線硬化性の多官能モノマーや多官能オリゴマーを含む防眩層形成用塗料を支持体上に塗布し、多官能モノマーや多官能オリゴマーを、架橋反応又は重合反応させることにより防眩層を形成するのが好ましい。電離放射線硬化性の多官能モノマーや多官能オリゴマーの官能基としては、光（紫外線）、電子線、放射線重合性のものが好ましく、中でも光重合性官能基が好ましい。光重合性官能基としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、スチリル基、アリル基等の不飽和の重合性官能基等が挙げられ、中でも、（メタ）アクリロイル基が好ましい。
【００３９】
上記バインダー形成材料の具体例としては、後述する＜低屈折率層＞の（重合性の不飽和結合を有する化合物）を好適に使用することができる。
【００４０】
また上記バインダー形成材料には、防眩層の屈折率を制御する目的で、高屈折率モノマー、又はＺｒＯ２、ＴｉＯ２、ＳiＯ２などの可視光散乱を生じない無機粒子、すなわち平均粒子サイズが１００ｎｍ以下の無機粒子、又はそれらの両者を加えることができる。無機粒子には屈折率を制御する効果に加えて、架橋反応による硬化収縮を抑える効果もある。本発明では、防眩層形成後において、多官能モノマー及び／又は高屈折率モノマー等の重合性の不飽和結合を有する化合物が重合して生成した重合体、並びに該重合体中に分散された無機粒子を含めてバインダーと称する。
【００４１】
防眩層におけるバインダーの含有量は、全固形分１００質量部に対して５０〜９９質量部であるのが内部散乱性付与のための透光性粒子を併用した場合でも膜表面の平坦部の割合を保つ上で好ましく、７０〜９９質量部であるのがさらに好ましい。
防眩層の強度は、鉛筆硬度試験で、Ｈ以上であることが好ましく、２Ｈ以上であることがさらに好ましく、３Ｈ以上であることが最も好ましい。
【００４２】
防眩層の平均膜厚は、２〜３５μｍとするのが、硬度とカールの両立の点で好ましく、２〜３０μｍとするのがさらに好ましく、２〜２５μｍとするのがより好ましく、２〜１０μｍとするのが最も好ましい。
したがって、透光性粒子の平均粒子径は、２．０１〜３９μｍであるのが好ましく、２．０１〜３４μｍであるのがさらに好ましく、２．０１〜２９μｍであるのがより好ましく、２．０１〜１４μｍであるのが最も好ましい。
防眩層の波長５５０ｎｍにおける屈折率は、１．４８〜１．７０とするのが好ましく、１．４８〜１．６０とするのが更に好ましい。本発明において、これ以降具体的に示す屈折率の値は全て波長５５０ｎｍの値を示す。
【００４３】
＜低屈折率層＞
本発明の光学フィルムにおける必須の構成層である低屈折率層は、反射防止能を高めるために最外層として設けることができる。低屈折率層の屈折率は、１．２５〜１．５２であることが好ましく、１．２５〜１．４６であることがさらに好ましく、１．３０〜１．４０であることがより好ましく、１．３０〜１．３７であることが特に好ましい。
低屈折率層の厚さは、３０〜２００ｎｍであることが好ましく、７０〜１５０ｎｍであることがさらに好ましい。低屈折率層のヘイズは、３％以下であることが好ましく、２％以下であることがさらに好ましく、１％以下であることが最も好ましい。具体的な低屈折率層の強度は、５００ｇ荷重の鉛筆硬度試験でＨ以上であることが好ましく、２Ｈ以上であることがさらに好ましく、３Ｈ以上であることが最も好ましい。また、光学フィルムの防汚性能を改良するために、表面の水に対する接触角が９０度以上であることが好ましい。更に好ましくは９５度以上であり、特に好ましくは１００度以上である。
【００４４】
上記低屈折率層は、バインダーと微粒子とを含有して形成されているのが好ましい。以下、各構成成分について説明する。
【００４５】
〔バインダー〕
上記低屈折率層が含有するバインダー形成材料としては、含フッ素ビニルモノマーを他の共重合成分と共重合してなる含フッ素共重合体を好ましく用いることができる。
含フッ素ビニルモノマーとしてはフルオロオレフィン類（例えばフルオロエチレン、ビニリデンフルオライド、テトラフルオロエチレン、ヘキサフルオロプロピレン等）、（メタ）アクリル酸の部分または完全フッ素化アルキルエステル誘導体類（例えばビスコート６ＦＭ（商品名、大阪有機化学製）やＲ−２０２０（商品名、ダイキン製）等）、完全または部分フッ素化ビニルエーテル類等が挙げられるが、好ましくはパーフルオロオレフィン類であり、屈折率、溶解性、透明性、入手性等の観点から特に好ましくはヘキサフルオロプロピレンである。これらの含フッ素ビニルモノマーの組成比を上げれば屈折率を下げることができるが、皮膜強度は低下する。本発明では含フッ素共重合体のフッ素含率が２０〜６０質量％となるように含フッ素ビニルモノマーを導入することが好ましく、より好ましくは２５〜５５質量％の場合であり、特に好ましくは３０〜５０質量％の場合である。
【００４６】
上記含フッ素ビニルモノマーと共重合させる他の共重合成分としては、架橋反応性付与のために下記（ａ）、（ｂ）、（ｃ）で示されるモノマーなどが好ましく挙げられる。
【００４７】
（ａ）：グリシジル（メタ）アクリレート、グリシジルビニルエーテルのように分子内にあらかじめ自己架橋性官能基を有するモノマー。
（ｂ）：カルボキシル基やヒドロキシ基、アミノ基、スルホ基等を有するモノマー（例えば（メタ）アクリル酸、メチロール（メタ）アクリレート、ヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、アリルアクリレート、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル、マレイン酸、クロトン酸等）。
（ｃ）：分子内に上記（ａ）、（ｂ）の官能基と反応する基とそれとは別に架橋性官能基を有するモノマー（例えばヒドロキシル基に対してアクリル酸クロリドを作用させる等の手法で合成できるモノマー）。
【００４８】
上記（ｃ）のモノマーは、架橋性官能基が光重合性基であることが好ましい。ここに、光重合性基としては、例えば（メタ）アクリロイル基、アルケニル基、シンナモイル基、シンナミリデンアセチル基、ベンザルアセトフェノン基、スチリルピリジン基、α−フェニルマレイミド基、フェニルアジド基、スルフォニルアジド基、カルボニルアジド基、ジアゾ基、ｏ−キノンジアジド基、フリルアクリロイル基、クマリン基、ピロン基、アントラセン基、ベンゾフェノン基、スチルベン基、ジチオカルバメート基、キサンテート基、１，２，３−チアジアゾール基、シクロプロペン基、アザジオキサビシクロ基などを挙げることができ、これらは１種のみでなく２種以上であってもよい。これらのうち、（メタ）アクリロイル基およびシンナモイル基が好ましく、特に好ましくは（メタ）アクリロイル基である。
【００４９】
光重合性基を含有する含フッ素共重合体を調製するための具体的な方法としては、下記の方法を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
ａ．水酸基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、（メタ）アクリル酸クロリドを反応させてエステル化する方法、
ｂ．水酸基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、イソシアネート基を含有する（メタ）アクリル酸エステルを反応させてウレタン化する方法、
ｃ．エポキシ基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、（メタ）アクリル酸を反応させてエステル化する方法、
ｄ．カルボキシル基を含有してなる架橋性官能基含有共重合体に、エポキシ基を含有する含有（メタ）アクリル酸エステルを反応させてエステル化する方法。
【００５０】
上記光重合性基の導入量は任意に調節することができ、塗膜面状安定性・無機粒子共存時の面状故障低下・膜強度向上などの点からカルボキシル基やヒドロキシル基等を一定量残すことも好ましい。
【００５１】
本発明に有用な含フッ素共重合体では上記含フッ素ビニルモノマーから導かれる繰返し単位および側鎖に（メタ）アクリロイル基を有する繰返し単位以外に、基材への密着性、ポリマーのＴｇ（皮膜硬度に寄与する）、溶剤への溶解性、透明性、滑り性、防塵・防汚性等種々の観点から適宜他のビニルモノマーを共重合することもできる。これらのビニルモノマーは目的に応じて複数を組み合わせてもよく、合計で共重合体中の０〜６５モル％の範囲で導入されていることが好ましく、０〜４０モル％の範囲であることがより好ましく、０〜３０モル％の範囲であることが特に好ましい。
【００５２】
併用可能な他のビニルモノマーとしては、特に限定はなく、例えばオレフィン類（エチレン、プロピレン、イソプレン、塩化ビニル、塩化ビニリデン等）、アクリル酸エステル類（アクリル酸メチル、アクリル酸メチル、アクリル酸エチル、アクリル酸２−エチルヘキシル、アクリル酸２‐ヒドロキシエチル）、メタクリル酸エステル類（メタクリル酸メチル、メタクリル酸エチル、メタクリル酸ブチル、メタクリル酸２−ヒドロキシエチル等）、スチレン誘導体（スチレン、ｐ−ヒドロキシメチルスチレン、ｐ−メトキシスチレン等）、ビニルエーテル類（メチルビニルエーテル、エチルビニルエーテル、シクロヘキシルビニルエーテル、ヒドロキシエチルビニルエーテル、ヒドロキシブチルビニルエーテル等）、ビニルエステル類（酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル、桂皮酸ビニル等）、不飽和カルボン酸類（アクリル酸、メタクリル酸、クロトン酸、マレイン酸、イタコン酸等）、アクリルアミド類（Ｎ，Ｎ−ジメチルアクリルアミド、Ｎ−ｔｅｒｔ−ブチルアクリルアミド、Ｎ−シクロヘキシルアクリルアミド等）、メタクリルアミド類（Ｎ，Ｎ−ジメチルメタクリルアミド）、アクリロニトリル等を挙げることができる。
【００５３】
本発明で特に有用な含フッ素共重合体は、パーフルオロオレフィンとビニルエーテル類またはビニルエステル類とのランダム共重合体である。特に単独で架橋反応可能な基（（メタ）アクリロイル基等のラジカル反応性基、エポキシ基、オキセタニル基等の開環重合性基等）を有していることが好ましい。これらの架橋反応性基含有重合単位はポリマーの全重合単位の５〜７０ｍｏｌ％を占めていることが好ましく、特に好ましくは３０〜６０ｍｏｌ％の場合である。好ましいポリマーについては、特開２００２−２４３９０７号、特開２００２−３７２６０１号、特開２００３−２６７３２号、特開２００３−２２２７０２号、特開２００３−２９４９１１号、特開２００３−３２９８０４号、特開２００４−４４４４、特開２００４−４５４６２号に記載のものを挙げることができる。
【００５４】
本発明の含フッ素共重合体には、防汚性を付与する目的で、ポリシロキサン構造が導入されていることが好ましい。ポリシロキサン構造の導入方法に制限はないが例えば特開平６−９３１００号、特開平１１−１８９６２１号、同１１−２２８６３１号、特開２０００−３１３７０９号の各公報に記載のごとく、シリコーンマクロアゾ開始剤を用いてポリシロキサンブロック共重合成分を導入する方法、特開平２−２５１５５５号、同２−３０８８０６号の各公報に記載のごとくシリコーンマクロマーを用いてポリシロキサングラフト共重合成分を導入する方法が好ましい。特に好ましい化合物としては、特開平１１−１８９６２１号の実施例１、２、及び３のポリマー、又は特開平２−２５１５５５号の共重合体Ａ−２及びＡ−３を挙げることができる。これらのポリシロキサン成分は含フッ素共重合体中の０．５〜１０質量％であることが好ましく、特に好ましくは１〜５質量％である。
【００５５】
本発明に好ましく用いることのできる含フッ素共重合体の好ましい分子量は、質量平均分子量が５０００以上、好ましくは１００００〜５０００００、最も好ましくは１５０００〜２０００００である。平均分子量の異なる含フッ素共重合体を併用することで塗膜面状の改良や耐傷性の改良を行うこともできる。
【００５６】
（重合性の不飽和結合を有する化合物）
上記バインダー形成材料としては、上記の含フッ素共重合体と、特開平１０−２５３８８号公報および特開２０００−１７０２８号公報に記載のごとく、適宜重合性の不飽和結合を有する化合物とを併用してもよい。また、特開２００２−１４５９５２号に記載のごとく含フッ素の多官能の重合性の不飽和結合を有する化合物との併用も好ましい。重合性の不飽和結合を有する化合物としては、（メタ）アクリロイル基、ビニル基、スチリル基、アリル基等の重合性官能基を有する化合物が挙げられ、中でも、（メタ）アクリロイル基が好ましい。特に好ましくは下記の１分子内に２つ以上の（メタ）アクリロイル基を含有する化合物を用いることができる。これら化合物は、特にポリマー本体に重合性不飽和基を有する化合物を用いた場合に耐擦傷性、あるいは薬品処理後の耐擦傷性改良に対する併用効果が大きく好ましい。
【００５７】
重合性の不飽和結合を有する化合物の具体例としては、
ネオペンチルグリコールアクリレート、１，６−ヘキサンジオール（メタ）アクリレート、プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート等のアルキレングリコールの（メタ）アクリル酸ジエステル類；
トリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ジプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリエチレングリコールジ（メタ）アクリレート、ポリプロピレングリコールジ（メタ）アクリレート等のポリオキシアルキレングリコールの（メタ）アクリル酸ジエステル類；
ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート等の多価アルコールの（メタ）アクリル酸ジエステル類；
２，２−ビス｛４−（アクリロキシ・ジエトキシ）フェニル｝プロパン、２−２−ビス｛４−（アクリロキシ・ポリプロポキシ）フェニル｝プロパン等のエチレンオキシドあるいはプロピレンオキシド付加物の（メタ）アクリル酸ジエステル類；
等を挙げることができる。
【００５８】
さらにはエポキシ（メタ）アクリレート類、ウレタン（メタ）アクリレート類、ポリエステル（メタ）アクリレート類も、光重合性多官能モノマーとして、好ましく用いられる。
【００５９】
中でも、多価アルコールと（メタ）アクリル酸とのエステル類が好ましい。さらに好ましくは、１分子中に３個以上の（メタ）アクリロイル基を有する多官能モノマーが好ましい。例えば、ペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ＰＯ変性トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、ＥＯ変性リン酸トリ（メタ）アクリレート、トリメチロールエタントリ（メタ）アクリレート、ジトリメチロールプロパンテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールテトラ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールペンタ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、１，２，３−クロヘキサンテトラメタクリレート、ポリウレタンポリアクリレート、ポリエステルポリアクリレート、カプロラクトン変性トリス（アクリロキシエチル）イソシアヌレート等が挙げられる。本明細書において、「（メタ）アクリレート」、「（メタ）アクリル酸」、「（メタ）アクリロイル」は、それぞれ「アクリレートまたはメタクリレート」、「アクリル酸またはメタクリル酸」、「アクリロイルまたはメタクリロイル」を表す。
【００６０】
（メタ）アクリロイル基を有する多官能アクリレート系化合物類の具体化合物としては、日本化薬（株）製ＫＡＹＡＲＡＤ  ＤＰＨＡ、同ＤＰＨＡ−２Ｃ、同ＰＥＴ−３０、同ＴＭＰＴＡ、同ＴＰＡ−３２０、同ＴＰＡ−３３０、同ＲＰ−１０４０、同Ｔ−１４２０、同Ｄ−３１０、同ＤＰＣＡ−２０、同ＤＰＣＡ−３０、同ＤＰＣＡ−６０、同ＧＰＯ−３０３、大阪有機化学工業（株）製Ｖ＃３ＰＡ、Ｖ＃４００、Ｖ＃３６０９５Ｄ、Ｖ＃１０００、Ｖ＃１０８０等のポリオールと（メタ）アクリル酸のエステル化物を挙げることができる。また紫光ＵＶ−１４００Ｂ、同ＵＶ−１７００Ｂ、同ＵＶ−６３００Ｂ、同ＵＶ−７５５０Ｂ、同ＵＶ−７６００Ｂ、同ＵＶ−７６０５Ｂ、同ＵＶ−７６１０Ｂ、同ＵＶ−７６２０ＥＡ、同ＵＶ−７６３０Ｂ、同ＵＶ−７６４０Ｂ、同ＵＶ−６６３０Ｂ、同ＵＶ−７０００Ｂ、同ＵＶ−７５１０Ｂ、同ＵＶ−７４６１ＴＥ、同ＵＶ−３０００Ｂ、同ＵＶ−３２００Ｂ、同ＵＶ−３２１０ＥＡ、同ＵＶ−３３１０ＥＡ、同ＵＶ−３３１０Ｂ、同ＵＶ−３５００ＢＡ、同ＵＶ−３５２０ＴＬ、同ＵＶ−３７００Ｂ、同ＵＶ−６１００Ｂ、同ＵＶ−６６４０Ｂ、同ＵＶ−２０００Ｂ、同ＵＶ−２０１０Ｂ、同ＵＶ−２２５０ＥＡ、同ＵＶ−２７５０Ｂ（日本合成化学（株）製）、ＵＬ−５０３ＬＮ（共栄社化学（株）製）、ユニディック１７−８０６、同１７−８１３、同Ｖ−４０３０、同Ｖ−４０００ＢＡ（大日本インキ化学工業（株）製）、ＥＢ−１２９０Ｋ、ＥＢ−２２０、ＥＢ−５１２９、ＥＢ−１８３０，ＥＢ−４８５８（ダイセルＵＣＢ（株）製）、ハイコープＡＵ−２０１０、同ＡＵ−２０２０（（株）トクシキ製）、アロニックスＭ−１９６０（東亜合成（株）製）、アートレジンＵＮ−３３２０ＨＡ，ＵＮ−３３２０ＨＣ，ＵＮ−３３２０ＨＳ、ＵＮ−９０４，ＨＤＰ−４Ｔなどの３官能以上のウレタンアクリレート化合物、アロニックスＭ−８１００，Ｍ−８０３０，Ｍ−９０５０（東亞合成（株）製、ＫＲＭ−８３０７（ダイセルサイテック（株）製）などの３官能以上のポリエステル化合物なども好適に使用することができる。
【００６１】
さらに、３個以上の（メタ）アクリロイル基を有する樹脂、例えば比較的低分子量のポリエステル樹脂、ポリエーテル樹脂、アクリル樹脂、エポキシ樹脂、ウレタン樹脂、アルキッド樹脂、スピロアセタール樹脂、ポリブタジエン樹脂、ポリチオールポリエン樹脂、多価アルコール等の多官能化合物などのオリゴマー又はプレポリマー等もあげられる。
【００６２】
さらに、２官能（メタ）アクリレート化合物としては具体的に下式で示される化合物を挙げることができるが、これらに限定されるものではない。
【００６３】
【化１】
0005216501.tif 000002
【００６４】
また、例えば特開２００５−７６００５号、同２００５−３６１０５号に記載されたデンドリマーや、例えば特開２００５−６０４２５号記載のようなノルボルネン環含有モノマーを用いることもできる。また、特開平２００２−１０５１４１号公報に記載の化学式（２）で表される含フッ素多官能（メタ）アクリレートを用いることもできる。
【００６５】
多官能モノマーは、二種類以上を併用してもよい。
これらのエチレン性不飽和基を有するモノマーの重合は、光ラジカル開始剤あるいは熱ラジカル開始剤の存在下、電離放射線の照射または加熱により行うことができる。
光重合性多官能モノマーの重合反応には、光重合開始剤を用いることが好ましい。光重合開始剤としては、光ラジカル重合開始剤と光カチオン重合開始剤が好ましく、特に好ましいのは光ラジカル重合開始剤である。
【００６６】
（フッ素を含有する重合性化合物）
本発明では、重合性基を３つ以上有する含フッ素化合物であって、フッ素含有率が該含フッ素化合物の分子量の３５．０質量％以上であり、前記重合性基を重合させたとき、すべての架橋間分子量の計算値が３００以下である含フッ素多官能モノマーも好ましく利用できる。
【００６７】
前記含フッ素多官能モノマーは下記式（１）、または式（２）で表されるものが好ましい。
式（１） Ｒｆ−｛ＣＨ2−ＯＣ（Ｏ）ＣＨ＝ＣＨ2｝n 
式（２） Ｒｆ−｛ＯＣ（Ｏ）ＣＨ＝ＣＨ2｝n
上記式中、Ｒｆは少なくとも炭素原子、及びフッ素原子を含み、酸素原子及び／又は水素原子を含んでも良い、鎖状又は環状の、ｎ価のフッ化炭化水素基を表し、ｎは３以上の整数を表す。Ｒｆは実質的に炭素原子とフッ素原子のみから、または炭素原子とフッ素原子と酸素原子のみから構成されることが好ましい。
【００６８】
ここで、架橋間分子量の計算値とは、含フッ素多官能モノマーの重合性基が全て重合した重合体において、合わせて３個以上炭素原子及び／又はケイ素原子及び／又は酸素原子で置換した炭素原子を（ａ）、合わせて３個以上炭素原子及び／又は酸素原子で置換したケイ素原子を（ｂ）とするときに、（ａ）と（ａ）、（ｂ）と（ｂ）、又は（ａ）と（ｂ）で挟まれた原子団の原子量の合計をいう。また、ここで置換した原子とは全て単結合で結合している原子のことを言う。架橋間分子量が３００以上になると塗膜の硬度が低下することがある。
【００６９】
具体的には、特開２００６−２８４０９号公報の段落番号〔００２３〕から〔００２７〕に記載のＸ−２〜４、Ｘ−６、Ｘ−８〜１４、Ｘ２１〜３２に加えて以下の化合物（Ｘ−３３）も好ましく用いることができる。
【００７０】
【化２】
0005216501.tif 000003
【００７１】
【化３】
0005216501.tif 000004
【００７２】
【化４】
0005216501.tif 000005
【００７３】
【化５】
0005216501.tif 000006
【００７４】
【化６】
0005216501.tif 000007
【００７５】
【化７】
0005216501.tif 000008
【００７６】
【化８】
0005216501.tif 000009
【００７７】
また、特開２００６−２８４７６１号公報の段落番号〔００６２〕から〔００６５〕に記載の下記Ｍ−１〜Ｍ−１６も好ましく用いることができる。
【００７８】
【化９】
0005216501.tif 000010
【００７９】
【化１０】
0005216501.tif 000011
【００８０】
【化１１】
0005216501.tif 000012
【００８１】
【化１２】
0005216501.tif 000013
【００８２】
また、以下に示す化合物ＭＡ１〜ＭＡ２０も好ましく用いることができる。
【００８３】
【化１３】
0005216501.tif 000014
【００８４】
【化１４】
0005216501.tif 000015
【００８５】
【化１５】
0005216501.tif 000016
【００８６】
【化１６】
0005216501.tif 000017
【００８７】
【化１７】
0005216501.tif 000018
【００８８】
中でも耐擦傷性と低屈折率の両立という観点からＸ−２２、およびＭ−１を用いることが特に好ましく、Ｍ−１を用いることが最も好ましい。
【００８９】
また、ＷＯ２００５／０５９６０１号公報の段落番号０１３５から０１４９に記載の下記化合物も好適に用いることができる。
【００９０】
【化１８】
0005216501.tif 000019
【００９１】
（上記一般式（Ｉ）中、Ａ１〜Ａ６は各々独立に、アクリロイル基、メタクリロイル基、α−フルオロアクリロイル基、又はトリフルオロメタクリロイル基を表し、ｎ，ｍ，ｏ，ｐ，ｑ，ｒは各々独立に、０〜２の整数を表し、 Ｒ１〜Ｒ６は各々独立に、炭素数１〜３のアルキレン基、或いは、水素原子の１個以上がフッ素原子に置換された炭素数１〜３のフルオロアルキレン基を表す。）
【００９２】
【化１９】
0005216501.tif 000020
【００９３】
（上記一般式（II）中、Ａ１１〜Ａ１４は各々独立に、アクリロイル基、メタクリロイル基、α−フルオロアクリロイル基、又はトリフルオロメタクリロイル基を表し、ｓ，ｔ，ｕ，ｖは各々独立に、０〜２の整数を表し、Ｒ１１〜Ｒ１４は各々独立に、炭素数１〜３のアルキレン基、或いは、水素原子の１個以上がフッ素原子に置換された炭素数１〜３のフルオロアルキレン基を表す。）
【００９４】
さらには、特開２００６−２９１０７７号公報の段落番号００１４から００２８に記載の化合物も好適に用いることができる。
【００９５】
（無機微粒子）
本発明においては屈折率調整、硬度、耐擦傷性などの物理特性、防眩層上へ塗布した際の膜厚均一性改良、ハジキの改良、反射率、散乱性などの光学特性向上のため、低屈折率層に各種無機微粒子を用いることができる。無機微粒子としては低屈折率のものが好ましく、多孔質又は中空の無機微粒子が特に好ましい。例えば、シリカ又は中空シリカの微粒子が挙げられる。低屈折率層への無機微粒子の添加量は、各層の固形分中２０質量％以上７０質量％以下であることが好ましく、３０質量％以上６０質量％以下であることがさらに好ましく、４０質量％以上６０質量％以下であることが最も好ましい。粒子添加量が２０質量％未満であると耐擦傷性が十分に得られない可能性がある。無機微粒子は二種類以上を併用してもよい。
【００９６】
（多孔質又は中空の微粒子）
低屈折率化を図るために、低屈折率層に多孔質又は中空構造の微粒子を使用することが特に好ましい。これら粒子の空隙率は、好ましくは１０〜８０％、さらに好ましくは２０〜６０％、最も好ましくは３０〜６０％である。中空微粒子の空隙率を上述の範囲にすることが、低屈折率化と粒子の耐久性維持の観点で好ましい。
【００９７】
多孔質又は中空粒子がシリカの場合には、微粒子の屈折率は、１．１０〜１．４０が好ましく、更に好ましくは１．１５〜１．３５、最も好ましくは１．１５〜１．３０である。ここでの屈折率は粒子全体として屈折率を表し、シリカ粒子を形成している外殻のシリカのみの屈折率を表すものではない。
【００９８】
多孔質又は中空シリカの製造方法は、例えば特開２００１−２３３６１１や特開２００２−７９６１６に記載されている。特にシェルの内部に空洞を有している粒子で、そのシェルの細孔が閉塞されている粒子が特に好ましい。なお、これら中空シリカ粒子の屈折率は特開２００２−７９６１６号公報に記載の方法で算出することができる。
【００９９】
多孔質又は中空シリカの塗設量は、１ｍｇ／ｍ２〜１００ｍｇ／ｍ２が好ましく、より好ましくは５ｍｇ／ｍ２〜８０ｍｇ／ｍ２、更に好ましくは１０ｍｇ／ｍ２〜６０ｍｇ／ｍ２である。少なすぎると、低屈折率化の効果や耐擦傷性の改良効果が減り、多すぎると、低屈折率層表面に微細な凹凸ができ、黒の締まりなどの外観や積分反射率が悪化する。
多孔質又は中空シリカの平均粒径は、低屈折率層の厚みの３０％以上１５０％以下が好ましく、より好ましくは３５％以上８０％以下、更に好ましくは４０％以上６０％以下である。即ち、低屈折率層の厚みが１００ｎｍであれば、中空シリカの粒径は３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下が好ましく、より好ましくは３５ｎｍ以上１００ｎｍ以下、更に好ましくは、４０ｎｍ以上６５ｎｍ以下である。
本発明においては、空孔含有微粒子はサイズ分布を有していてもよく、その変動係数は好ましくは６０％〜５％、更に好ましくは５０％〜１０％である。また、平均粒子サイズの異なる２種又は３種以上の粒子を混合して用いることもできる。
シリカ微粒子の粒径が小さすぎると、空腔部の割合が減り屈折率の低下が見込めず、大きすぎると低屈折率層表面に微細な凹凸ができ、黒の締まりといった外観、積分反射率が悪化する。シリカ微粒子は、結晶質でも、アモルファスのいずれでも良く、また単分散粒子が好ましい。形状は、球径が最も好ましいが、不定形であっても問題無い。
【０１００】
また、中空シリカは粒子平均粒子サイズの異なるものを２種以上併用して用いることができる。ここで、中空シリカの平均粒径は電子顕微鏡写真から求めることができる。
本発明において中空シリカの比表面積は、２０〜３００ｍ２／ｇが好ましく、更に好ましくは３０〜１２０ｍ２／ｇ、最も好ましくは４０〜９０ｍ２／ｇである。表面積は窒素を用いＢＥＴ法で求めることが出来る。
【０１０１】
本発明において、中空シリカと併用して空腔のないシリカ粒子を用いることができる。空腔のないシリカの好ましい粒子サイズは、３０ｎｍ以上１５０ｎｍ以下、更に好ましくは３５ｎｍ以上１００ｎｍ以下、最も好ましくは４０ｎｍ以上８０ｎｍ以下である。
【０１０２】
（無機微粒子の表面処理方法）
無機微粒子の表面の処理方法について、多孔質又は中空の無機微粒子を例として述べる。低屈折率層形成用の塗布組成物への分散性を改良するために、無機微粒子の表面はオルガノシランの加水分解物及び／又はその部分縮合物により処理がされているのが好ましく、処理の際に、酸触媒及び金属キレート化合物のいずれか、あるいは両者が使用されることが更に好ましい。オルガノシランの構造は特に限定されないが、末端に（メタ）アクリロイル基を有するものが好ましい。
【０１０３】
（オルガノシラン化合物）
本発明の光学フィルムを構成する防眩層、低屈折率層、中屈折率層及び高屈折率層のうちの少なくとも１層は、その層を形成する塗布液中に、オルガノシラン化合物の加水分解物および／またはその部分縮合物の少なくとも一種の成分、いわゆるゾル成分（以降このように称する場合もある）を含有することが耐擦傷性の点で好ましい。
特に反射防止フィルムにおいては反射防止能と耐擦傷性を両立させるために、低屈折率層にゾル成分を含有することが好ましい。このゾル成分は、塗布液を塗布後、乾燥、加熱工程で縮合して硬化物を形成し上記層のバインダーの一部となる。また、該硬化物が重合性不飽和結合を有する場合、活性光線の照射により３次元構造を有するバインダーが形成される。
【０１０４】
オルガノシラン化合物は、下記一般式１で表されるものが好ましい。
一般式１：（Ｒ１）ｍ−Ｓｉ（Ｘ）４−ｍ
【０１０５】
上記一般式１において、Ｒ1は置換もしくは無置換のアルキル基、置換もしくは無置換のアリール基を表す。アルキル基としては、炭素数１〜３０のアルキル基か好ましく、より好ましくは炭素数１〜１６、特に好ましくは１〜６のものである。アルキル基の具体例として、メチル、エチル、プロピル、イソプロピル、ヘキシル、デシル、ヘキサデシル等が挙げられる。アリール基としてはフェニル、ナフチル等が挙げられ、好ましくはフェニル基である。
【０１０６】
Ｘは、水酸基または加水分解可能な基を表し、例えばアルコキシ基（炭素数１〜５のアルコキシ基が好ましい。例えばメトキシ基、エトキシ基等が挙げられる）、ハロゲン原子（例えばＣｌ、Ｂｒ、Ｉ等）、及びＲ２ＣＯＯ（Ｒ２は水素原子または炭素数１〜６のアルキル基が好ましい。例えばＣＨ３ＣＯＯ、Ｃ２Ｈ５ＣＯＯ等が挙げられる）で表される基が挙げられ、好ましくはアルコキシ基であり、特に好ましくはメトキシ基またはエトキシ基である。
ｍは１〜３の整数を表し、好ましくは１〜２である。
【０１０７】
Ｘが複数存在するとき、複数のＸはそれぞれ同じであっても異なっていても良い。
Ｒ1に含まれる置換基としては特に制限はないが、ハロゲン原子（フッ素、塩素、臭素等）、水酸基、メルカプト基、カルボキシル基、エポキシ基、アルキル基（メチル、エチル、ｉ−プロピル、プロピル、ｔ−ブチル等）、アリール基（フェニル、ナフチル等）、芳香族ヘテロ環基（フリル、ピラゾリル、ピリジル等）、アルコキシ基（メトキシ、エトキシ、ｉ−プロポキシ、ヘキシルオキシ等）、アリールオキシ（フェノキシ等）、アルキルチオ基（メチルチオ、エチルチオ等）、アリールチオ基（フェニルチオ等）、アルケニル基（ビニル、１−プロペニル等）、アシルオキシ基（アセトキシ、アクリロイルオキシ、メタクリロイルオキシ等）、アルコキシカルボニル基（メトキシカルボニル、エトキシカルボニル等）、アリールオキシカルボニル基（フェノキシカルボニル等）、カルバモイル基（カルバモイル、Ｎ−メチルカルバモイル、Ｎ，Ｎ−ジメチルカルバモイル、Ｎ−メチル−Ｎ−オクチルカルバモイル等）、アシルアミノ基（アセチルアミノ、ベンゾイルアミノ、アクリルアミノ、メタクリルアミノ等）等が挙げられ、これら置換基は更に置換されていても良い。
【０１０８】
Ｒ1は置換アルキル基もしくは置換アリール基であることが好ましい。
オルガノシラン化合物としては、一般式２の化合物を出発原料として合成される下記一般式２で表されるビニル重合性の置換基を有するオルガノシラン化合物も好ましい。
【０１０９】
一般式２
【化２０】
0005216501.tif 000021
【０１１０】
上記一般式２において、Ｒ２は水素原子、メチル基、メトキシ基、アルコキシカルボニル基、シアノ基、フッ素原子、または塩素原子を表す。アルコキシカルボニル基としては、メトキシカルボニル基、エトキシカルボニル基などが挙げられる。水素原子、メチル基、メトキシ基、メトキシカルボニル基、シアノ基、フッ素原子、および塩素原子が好ましく、水素原子、メチル基、メトキシカルボニル基、フッ素原子、および塩素原子が更に好ましく、水素原子およびメチル基が特に好ましい。
Ｙは単結合もしくは＊−ＣＯＯ−**、*−ＣＯＮＨ−**または*−Ｏ−**を表し、単結合、*−ＣＯＯ−**および*−ＣＯＮＨ−**が好ましく、単結合および*−ＣＯＯ−**が更に好ましく、*−ＣＯＯ−**が特に好ましい。*は＝Ｃ（Ｒ１）−に結合する位置を、**はＬに結合する位置を表す。
【０１１１】
Ｌは２価の連結鎖を表す。具体的には、置換もしくは無置換のアルキレン基、置換もしくは無置換のアリーレン基、内部に連結基（例えば、エーテル、エステル、アミドなど）を有する置換もしくは無置換のアルキレン基、内部に連結基を有する置換もしくは無置換のアリーレン基が挙げられ、置換もしくは無置換のアルキレン基、置換もしくは無置換のアリーレン基、内部に連結基を有するアルキレン基が好ましく、無置換のアルキレン基、無置換のアリーレン基、内部にエーテルあるいはエステル連結基を有するアルキレン基が更に好ましく、無置換のアルキレン基、内部にエーテルあるいはエステル連結基を有するアルキレン基が特に好ましい。置換基は、ハロゲン、水酸基、メルカプト基、カルボキシル基、エポキシ基、アルキル基、アリール基等が挙げられ、これら置換基は更に置換されていても良い。
【０１１２】
ｌはｌ＝１００−ｍの数式を満たす数を表し、ｍは０〜５０の数を表す。ｍは０〜４０の数がより好ましく、０〜３０の数が特に好ましい。
Ｒ３〜Ｒ5は、ハロゲン原子、水酸基、無置換のアルコキシ基、もしくは無置換のアルキル基が好ましい。Ｒ３〜Ｒ５は塩素原子、水酸基、無置換の炭素数１〜６のアルコキシ基がより好ましく、水酸基、炭素数１〜３のアルコキシ基が更に好ましく、水酸基もしくはメトキシ基が特に好ましい。
Ｒ６は水素原子、アルキル基を表す。アルキル基はメチル基、エチル基などが好ましい。Ｒ７は前述の一般式１のＲ１で定義された基あるいは水酸基が好ましく、水酸基もしくは無置換のアルキル基がより好ましく、水酸基もしくは炭素数１〜３のアルキル基が更に好ましく、水酸基もしくはメチル基が特に好ましい。
【０１１３】
一般式１の化合物は２種類以上を併用しても良い。特に一般式２の化合物は一般式１の化合物２種類を出発原料として合成される。以下に一般式１の化合物および一般式２で表される化合物の出発原料の具体例を示すが、限定されるものではない。
【０１１４】
【化２１】
0005216501.tif 000022
【０１１５】
【化２２】
0005216501.tif 000023
【０１１６】
【化２３】
0005216501.tif 000024
【０１１７】
【化２４】
0005216501.tif 000025
【０１１８】
【化２５】
0005216501.tif 000026
【０１１９】
【化２６】
0005216501.tif 000027
【０１２０】
【化２７】
0005216501.tif 000028
【０１２１】
ＳＩ−４８  メチルトリメトキシシラン
【０１２２】
本発明の所望の効果を得るためには、オルガノシランの加水分解物および／またはその部分縮合物における前記ビニル重合性基を含有するオルガノシランの含有量は、オルガノシランの加水分解物および／またはその部分縮合物の全量中３０質量％〜１００質量％が好ましく、５０質量％〜１００質量％がより好ましく、７０質量％〜９５質量％が更に好ましい。
【０１２３】
上記オルガノシランの加水分解物およびその部分縮合物の少なくともいずれかは塗布品性能の安定化のためには揮発性を抑えることが好ましく、具体的には、１０５℃における１時間当たりの揮発量が５質量％以下であることが好ましく、３質量％以下であることがより好ましく、１質量％以下であることが特に好ましい。
【０１２４】
本発明に用いられるゾル成分は上記オルガノシランを加水分解および／または部分縮合することにより調製される。
加水分解縮合反応は加水分解性基（Ｘ）１モルに対して０．０５〜２．０モル、好ましくは０．１〜１．０モルの水を添加し、本発明に用いられる触媒の存在下、２５〜１００℃で、撹拌することにより行われる。
【０１２５】
上記オルガノシランの加水分解物およびその部分縮合物の少なくともいずれかにおいて、ビニル重合性基を含有するオルガノシランの加水分解物およびその部分縮合物いずれかの質量平均分子量は、分子量が３００未満の成分を除いた場合に、４５０〜２００００が好ましく、５００〜１００００がより好ましく、５５０〜５０００が更に好ましく、６００〜３０００が更に好ましい。
【０１２６】
ここで、質量平均分子量及び分子量は、ＴＳＫｇｅｌ  ＧＭＨｘＬ、ＴＳＫｇｅｌ  Ｇ４０００ＨｘＬ、ＴＳＫｇｅｌ  Ｇ２０００ＨｘＬ（何れも東ソー（株）製の商品名）のカラムを使用したＧＰＣ分析装置により、溶媒ＴＨＦ、示差屈折計検出によるポリスチレン換算で表した分子量であり、含有量は、分子量が３００以上の成分のピーク面積を１００％とした場合の、前記分子量範囲のピークの面積％である。
分散度（質量平均分子／数平均分子量）は３．０〜１．１が好ましく、２．５〜１．１がより好ましく、２．０〜１．１が更に好ましく、１．５〜１．１が特に好ましい。
【０１２７】
本発明で用いるオルガノシラン化合物の加水分解物および部分縮合物について詳細を説明する。
オルガノシランの加水分解反応、それに引き続く縮合反応は、一般に触媒の存在下で行われる。触媒としては、塩酸、硫酸、硝酸等の無機酸類；シュウ酸、酢酸、酪酸、マレイン酸、クエン酸、ギ酸、メタンスルホン酸、トルエンスルホン酸等の有機酸類；水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、アンモニア等の無機塩基類；トリエチルアミン、ピリジン等の有機塩基類；トリイソプロポキシアルミニウム、テトラブトキシジルコニウム、テトラブチルチタネート、ジブチル錫ジラウレート等の金属アルコキシド類；Ｚｒ、ＴｉまたはＡｌなどの金属を中心金属とする金属キレート化合物等；ＫＦ、ＮＨ４Ｆなどの含Ｆ化合物が挙げられる。
上記触媒は単独で使用しても良く、或いは複数種を併用しても良い。
【０１２８】
オルガノシランの加水分解・縮合反応は、無溶媒でも、溶媒中でも行うことができるが成分を均一に混合するために有機溶媒を用いることが好ましく、例えばアルコール類、芳香族炭化水素類、エーテル類、ケトン類、エステル類などが好適である。
溶媒はオルガノシランと触媒を溶解させるものが好ましい。また、有機溶媒が塗布液あるいは塗布液の一部として用いることが工程上好ましく、含フッ素ポリマーなどのその他の素材と混合した場合に、溶解性あるいは分散性を損なわないものが好ましい。
【０１２９】
オルガノシランの加水分解性基１モルに対して０．０５〜２モル、好ましくは０．１〜１モルの水を添加し、上記溶媒の存在下あるいは非存在下に、そして触媒の存在下に、２５〜１００℃で、撹拌することにより行われる。
【０１３０】
本発明に用いられる塗布液には、上記ゾル成分および金属キレート化合物を含む組成物に加えて、β−ジケトン化合物およびβ−ケトエステル化合物の少なくともいずれかが添加されることが好ましい。
【０１３１】
上記オルガノシラン化合物の加水分解物および部分縮合物の含有量は、比較的薄膜である反射防止層の場合は少なく、厚膜であるハードコート層や防眩層の場合は多いことが好ましい。含有量は効果の発現、屈折率、膜の形状・面状等を考慮すると、含有層（添加層）の全固形分の０．１〜５０質量％が好ましく、０．５〜３０質量％がより好ましく、１〜１５質量％が最も好ましい。
【０１３２】
＜高屈折率層、中屈折率層＞
本発明のフィルムは、反射防止性を高めるために、高屈折率層を有する。さらに中屈折率層を設けることもできる。
以下、本明細書では、この高屈折率層と中屈折率層を高屈折率層と総称して呼ぶことがある。なお、本発明において、高屈折率層、中屈折率層、低屈折率層の「高」、「中」、「低」とは層相互の相対的な屈折率の大小関係を表す。また、支持体との関係で言えば屈性率は、支持体＞低屈折率層、高屈折率層＞支持体の関係を満たすことが好ましい。
また、本発明においては、前記中屈折率層は、防眩層よりも屈折率が高く、高屈折率層よりも屈折率の低い層であり、前記防眩層と前記高屈折率層との間に設けられているのが好ましい。
上記より、「防眩層／高屈折率層／低屈折率層」と干渉層が２層構成の場合、「防眩層／中屈折率層／低屈折率層」と表現する場合がある。
また、本明細書では高屈折率層、中屈折率層、低屈折率層を反射防止層と総称して呼ぶことがある。
【０１３３】
防眩層の上に高屈折率層、低屈折率層を構築して、光学フィルムを作製するためには、高屈折率層の屈折率は１．５３〜２．３０とすることができ、１．５５〜２．３０であることが好ましく、より好ましくは１．５５〜２．００、更に好ましくは、１．５５〜１．７０である。
【０１３４】
支持体から近い順に中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層を塗設し、光学フィルムを作成する場合、高屈折率層の屈折率は、１．６０〜２．３０であることが好ましく、１．６５〜２．２０であることがさらに好ましい。中屈折率層の屈折率は、低屈折率層の屈折率と高屈折率層の屈折率との間の値となるように調整する。中屈折率層の屈折率は、１．５５〜１．８０であることが好ましく、１．６０〜１．７５であることがより好ましく、１．６０〜１．７０であることがさらに好ましい。
【０１３５】
本発明に用いる高屈折率層および中屈折率層は屈折率調整、防眩層上への塗布性を良くするために無機微粒子を含有することが好ましく、分散媒体中に無機粒子を分散した分散液に、好ましくは、さらにマトリックス形成に必要なバインダー前駆体（例えば、後述する電離放射線硬化性の多官能モノマーや多官能オリゴマーなど）、光重合開始剤等を加えて高屈折率層および中屈折率層形成用の塗布組成物とし、透明支持体上に高屈折率層および中屈折率層形成用の塗布組成物を塗布して、電離放射線硬化性化合物（例えば、多官能モノマーや多官能オリゴマーなど）の架橋反応又は重合反応により硬化させて形成することが好ましい。
【０１３６】
高屈折率層および中屈折率層に用いられるバインダー前駆体としては、上記の（重合性の不飽和結合を有する化合物）として記載した化合物を好ましく用いることができる。これらの化合物は２種以上を併用しても良い。
【０１３７】
高屈折率層および中屈折率層のバインダー前駆体は、該層の塗布組成物の固形分量に対して、５〜８０質量％添加するのが好ましい。
【０１３８】
高屈折率層および中屈折率層には、芳香環を含む電離放射線硬化性化合物、フッ素以外のハロゲン化元素（例えば、Ｂｒ，Ｉ，Ｃｌ等）を含む電離放射線硬化性化合物、Ｓ，Ｎ，Ｐ等の原子を含む電離放射線硬化性化合物などの架橋又は重合反応で得られるバインダー前駆体も好ましく用いることができる。
【０１３９】
（無機微粒子）
本発明においては屈折率調整、防眩層上へ塗布した際の膜厚均一性改良、ハジキの改良、硬度などの物理特性、反射率、散乱性などの光学特性向上のため、各種無機微粒子を用いることができる。高屈折率層、中屈折率層への無機微粒子の添加量は、各層の固形分中３０質量％以上９０質量％以下であることが好ましく、４０質量％以上８０質量％以下であることがさらに好ましく、５０質量％以上７５質量％以下であることが最も好ましい。粒子添加量が３０質量％より少ないと防眩層上においてハジキの発生や膜厚均一性が悪化するため好ましくない。無機微粒子は各層内で二種類以上を併用しても良い。
無機微粒子としては、珪素、ジルコニウム、チタン、アルミニウム、インジウム、亜鉛、錫、アンチモンのうちより選ばれる少なくとも一つの金属の酸化物、具体例としては、ＳｉＯ２、ＺｒＯ２、ＴｉＯ２、Ａｌ２Ｏ３、Ｉｎ２Ｏ３、ＺｎＯ、ＳｎＯ２、Ｓｂ２Ｏ３、ＩＴＯ、ＡＴＯ等が挙げられる。すなわち、本発明においては、前記高屈折率層及び前記中屈折率層が、Ｓｉ、Ａｌ、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｂ、Ｚｎ、Ｓｎ、Ｉｎから選ばれる少なくとも１種の金属の酸化物微粒子を含有するのが好ましい。また、前記無機微粒子としては、その他ＢａＳＯ４、ＣａＣＯ３、タルクおよびカオリンなどを用いることもできる。
高屈折率層や中屈折率層を形成するに際しては、屈折率の高い無機微粒子を前記バインダー前駆体と共に、開始剤、有機置換されたケイ素化合物を溶媒中に分散した塗布組成物の硬化物が好ましい。
この場合の無機微粒子としては、屈折率の観点から、特にＺｒＯ２、ＴｉＯ２が好ましく用いられる。
【０１４０】
上記ＴｉＯ２の粒子としては、コバルト、アルミニウム、ジルコニウムから選ばれる少なくとも１つの元素を含有するＴｉＯ２を主成分とする無機粒子が特に好ましい。主成分とは、粒子を構成する成分の中で最も含有量（質量％）が多い成分を意味する。
本発明におけるＴｉＯ２を主成分とする粒子は、屈折率が１．９０〜２．８０であることが好ましく、２．１０〜２．８０であることがさらに好ましく、２．２０〜２．８０であることが最も好ましい。
【０１４１】
ＴｉＯ２を主成分とする粒子の結晶構造は、ルチル、ルチル／アナターゼの混晶、アナターゼ、アモルファス構造が主成分であることが好ましく、特にルチル構造が主成分であることが好ましい。主成分とは、粒子を構成する成分の中で最も含有量（質量％）が多い成分を意味する。
【０１４２】
ＴｉＯ２を主成分とする粒子に、Ｃｏ（コバルト）、Ａｌ（アルミニウム）及びＺｒ（ジルコニウム）から選ばれる少なくとも１つの元素を含有することで、ＴｉＯ２が有する光触媒活性を抑えることができ、本発明のフィルムの耐候性を改良することができる。
特に、好ましい元素はＣｏ（コバルト）である。また、２種類以上を併用することも好ましい。
本発明のＴｉＯ２を主成分とする無機粒子は、表面処理により特開２００１−１６６１０４号公報記載のごとく、コア／シェル構造を有していても良い。
【０１４３】
本発明に使用する無機微粒子の粒径は、分散媒体中でなるべく微細化されていることが好ましく、重量平均径は１〜２００ｎｍである。好ましくは５〜１５０ｎｍであり、さらに好ましくは１０〜１００ｎｍ、特に好ましくは１０〜８０ｎｍである。無機微粒子を１００ｎｍ以下に微細化することで透明性を損なわないフィルムを形成できる。無機微粒子の粒子径は、光散乱法や電子顕微鏡写真により測定できる。
【０１４４】
無機微粒子の比表面積は、１０〜４００ｍ２／ｇであることが好ましく、２０〜２００ｍ２／ｇであることがさらに好ましく、３０〜１５０ｍ２／ｇであることが最も好ましい。
【０１４５】
本発明に使用する無機微粒子は分散媒体中に分散物として、各層形成用の塗布液に添加することが好ましい。
無機微粒子の分散媒体は、沸点が６０〜１７０℃の液体を用いることが好ましい。分散媒体の例には、水、アルコール（例、メタノール、エタノール、イソプロパノール、ブタノール、ベンジルアルコール）、ケトン（例、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノン）、エステル（例、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸プロピル、酢酸ブチル、蟻酸メチル、蟻酸エチル、蟻酸プロピル、蟻酸ブチル）、脂肪族炭化水素（例、ヘキサン、シクロヘキサン）、ハロゲン化炭化水素（例、メチレンクロライド、クロロホルム、四塩化炭素）、芳香族炭化水素（例、ベンゼン、トルエン、キシレン）、アミド（例、ジメチルホルムアミド、ジメチルアセトアミド、ｎ-メチルピロリドン）、エーテル（例、ジエチルエーテル、ジオキサン、テトラハイドロフラン）、エーテルアルコール（例、１-メトキシ-２-プロパノール）が含まれる。トルエン、キシレン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンおよびブタノールが特に好ましい。
特に好ましい分散媒体は、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、シクロヘキサノンである。
【０１４６】
無機微粒子は、分散機を用いて分散する。分散機の例には、サンドグラインダーミル（例、ピン付きビーズミル）、高速インペラーミル、ペッブルミル、ローラーミル、アトライターおよびコロイドミルが含まれる。サンドグラインダーミルおよび高速インペラーミルが特に好ましい。また、予備分散処理を実施してもよい。予備分散処理に用いる分散機の例には、ボールミル、三本ロールミル、ニーダーおよびエクストルーダーが含まれる。
【０１４７】
（導電性粒子）
本発明の光学フィルムには導電性を付与するために、各種の導電性粒子を用いることができる。
導電性粒子は、金属の酸化物または窒化物から形成することが好ましい。金属の酸化物または窒化物の例には、酸化錫、酸化インジウム、酸化亜鉛および窒化チタンが含まれる。酸化錫および酸化インジウムが特に好ましい。導電性無機粒子は、これらの金属の酸化物または窒化物を主成分とし、さらに他の元素を含むことができる。主成分とは、粒子を構成する成分の中で最も含有量（質量％）が多い成分を意味する。他の元素の例には、Ｔｉ、Ｚｒ、Ｓｎ、Ｓｂ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｍｎ、Ｐｂ、Ｃｄ、Ａｓ、Ｃｒ、Ｈｇ、Ｚｎ、Ａｌ、Ｍｇ、Ｓｉ、Ｐ、Ｓ、Ｂ、Ｎｂ、Ｉｎ、Ｖおよびハロゲン原子が含まれる。酸化錫および酸化インジウムの導電性を高めるために、Ｓｂ、Ｐ、Ｂ、Ｎｂ、Ｉｎ、Ｖおよびハロゲン原子を添加することが好ましい。Ｓｂを含有する酸化錫（ＡＴＯ）およびＳｎを含有する酸化インジウム（ＩＴＯ）が特に好ましい。ＡＴＯ中のＳｂの割合は、３〜２０質量％であることが好ましい。ＩＴＯ中のＳｎの割合は、５〜２０質量％であることが好ましい。
【０１４８】
導電性無機粒子を表面処理してもよい。表面処理は、無機化合物または有機化合物を用いて実施する。表面処理に用いる無機化合物の例には、アルミナおよびシリカが含まれる。シリカ処理が特に好ましい。表面処理に用いる有機化合物の例には、ポリオール、アルカノールアミン、ステアリン酸、シランカップリング剤およびチタネートカップリング剤が含まれる。シランカップリング剤が最も好ましい。二種類以上の表面処理を組み合わせて実施してもよい。
導電性無機粒子の形状は、米粒状、球形状、立方体状、紡錘形状あるいは不定形状であることが好ましい。また、二種類以上の導電性粒子を特定の層内あるいはフィルムとして併用してもよい。
導電性無機粒子は、分散物の状態で帯電防止層の形成に使用することができる。
本発明において、反射防止フィルムが有する薄膜層の少なくとも１層を導電性層とすることができる。すなわち薄膜層である低屈折率層、中屈折率層、高屈折率層の少なくともいずれかの層に導電性を付与させ導電性層とすることがプロセスを簡略化できることから非常に好ましい。この場合には、導電性層はその層の膜厚と屈折率が先に述べた中屈折率層、高屈折率層の条件を満たすように材料の選択をすることが好ましい。低屈折率層は反射防止フィルムの表面層もしくは表面近傍層であるために導電性を付与すると、フィルム表面での静電気防止の点で最も好ましい。しかし、導電性の粒子、化合物は高屈折率の材料である場合が多く、所望の低屈折率を得ることが難しいという問題がある。導電性の粒子、化合物は高屈折率の材料であるため、中屈折率層や高屈折率層に導電性を付与することが容易である。
【０１４９】
高屈折率層および中屈折率層の膜厚は用途により適切に設計することができる。
防眩層の上に高屈折率層、低屈折率層をこの順に形成して、光学フィルムを作製するためには、高屈折率層の膜厚は、３０〜２００ｎｍが好ましく、より好ましくは５０〜１７０ｎｍ、特に好ましくは６０〜１５０ｎｍである。
【０１５０】
支持体から近い順に中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層と薄膜層を３層塗設し、光学フィルムを作成する場合、中屈折率層の膜厚は３０〜１５０ｎｍであることが好ましく、４０〜１００ｎｍであることがさらに好ましく、４０〜７０ｎｍであることが最も好ましい。高屈折率層の膜厚は、３０〜２００ｎｍであることが好ましく、５０〜１５０ｎｍであることがさらに好ましく、９０〜１４０ｎｍであることが最も好ましい。
【０１５１】
上記のように、屈折率の異なる薄膜層を積層し、光学干渉により低反射率を実現しようとする場合、２００ｎｍ以下程度の薄膜層を複数層積層することが好ましい。これらの層は、２００ｎｍ以下と非常に薄く、防眩層の凹凸を制御するためのオーバーコート層や表面調整層と呼ばれるような層とは異なる。この際、従来の防眩層における表面凹凸形状では塗布により薄膜層を形成すると凹凸に起因した薄膜層の膜厚不均一が起こり、反射率が十分に下がらないため、本発明の防眩層における凹凸形状が非常に重要となる。
【０１５２】
高屈折率層および中屈折率層のヘイズは、防眩機能を付与する粒子を含有しない場合、低いほど好ましい。５％以下であることが好ましく、さらに好ましくは３％以下、特に好ましくは１％以下である。
高屈折率層および中屈折率層は、前記防眩層上に直接、又は、他の層を介して構築することが好ましい。
【０１５３】
［レベリング剤］
本発明の少なくとも１層に各種のレベリング剤を使用することが好ましい。本発明の高屈折率層、あるいは中屈折率層に使用することで防眩層の表面凹凸に起因した膜厚の不均一性や塗布物のハジキを改良することができる。すなわち本発明においては、前記高屈折率層がレベリング剤を含有するのが好ましく、また前記中屈折率層がレベリング剤を含有するのが好ましい。また、防眩層に用いることで面状を改良（ムラ防止）することが可能となる。
【０１５４】
レベリング剤としては、具体的にはフッ素系レベリング剤、又はシリコーン系レベリング剤が好ましく、特にフッ素系レベリング剤とシリコーン系レベリング剤の両方を併用することは膜厚の不均一性、ハジキ改良効果が高くより好ましい。また、レベリング剤は、低分子化合物よりもオリゴマーやポリマーであることが好ましい。
【０１５５】
レベリング剤を添加すると、塗布された液膜の表面にレベリング剤が速やかに移動して偏在化し、膜乾燥後もレベリング剤がそのまま表面に偏在することになるので、レベリング剤を添加した高屈折率層や中屈折率層、防眩層の膜の表面エネルギーは、レベリング剤によって低下する。高屈折率層、中屈折率層の膜厚不均一性やハジキ、防眩層のムラを防止するという観点からは、膜の表面エネルギーが低いことが好ましい。
【０１５６】
防眩層の表面エネルギー（γｓｖ：単位、ｍＪ／ｍ２）は、Ｄ．Ｋ．Ｏｗｅｎｓの“Ｊ．Ａｐｐｌ．Ｐｏｌｙｍ．Ｓｃｉ．”、１３巻、ｐ．１７４１（１９６９年）を参考に、防眩層上で、純水Ｈ２Ｏとヨウ化メチレンＣＨ２Ｉ２を用いて実験的に求めることができる。このとき、純水とヨウ化メチレンのそれぞれの接触角をθＨ２Ｏ、θＣＨ２Ｉ２として、下記の連立方程式（１），（２）によりγｓｄ及びγｓｈを求め、その和で表される値γｓｖ（＝γｓｄ＋γｓｈ）により防眩層の表面張力のエネルギー換算値（ｍＮ／ｍ単位をｍＪ／ｍ２単位としたもの）として定義する。サンプルは、測定する前に所定の温湿度条件で一定時間以上調湿を行うことが必要である。この際の温度は２０℃〜２７℃、湿度は５０〜６５ＲＨ％の範囲であることが好ましく、調湿時間は２時間以上であることが好ましい。
（１）１＋ｃｏｓθＨ２Ｏ＝２√γｓｄ（√γＨ２Ｏｄ／γＨ２Ｏｖ）＋２√γｓｈ（√γＨ２Ｏｈ／γＨ２Ｏｖ）
（２）１＋ｃｏｓθＣＨ２Ｉ２＝２√γｓｄ（√γＣＨ２Ｉ２ｄ／γＣＨ２Ｉ２ｖ）＋２√γｓｈ（√γＣＨ２Ｉ２ｈ／γＣＨ２Ｉ２ｖ）
ここで、γＨ２Ｏｄ＝２１．８°、γＨ２Ｏｈ=５１．０°、γＨ２Ｏｖ＝７２．８°、γＣＨ２Ｉ２ｄ＝４９．５°、γＣＨ２Ｉ２ｈ＝１．３°、γＣＨ２Ｉ２ｖ＝５０．８°である。
【０１５７】
高屈折率層、中屈折率層、および防眩層の好ましい表面エネルギーは、４５ｍＪ／ｍ２以下の範囲であり、２０〜４５ｍＪ／ｍ２の範囲がより好ましく、２０〜４０ｍＪ／ｍ２の範囲がさらに好ましい。層の表面エネルギーを４５ｍＪ／ｍ２以下とすることにより、該防眩層上の膜厚均一化やハジキ改良という効果が得られる。ただし、レベリング剤を添加する層の上にさらに低屈折率層などの上層を塗布する場合には、レベリング剤は上層へ溶出・移動するものであることが好ましく、レベリング剤を添加する層の上層塗布液の溶媒（例えば、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、トルエン、シクロヘキサノン等）で該層を浸漬、洗い流した後の該層の表面エネルギーは、むしろ高いことが好ましく、表面エネルギー３５〜７０ｍＪ／ｍ２であることが好ましい。
【０１５８】
以下では、レベリング剤として好ましいフッ素系レベリング剤について説明する。シリコーン系レベリング剤については後述する。
【０１５９】
（フッ素系レベリング剤）
フッ素系レベリング剤としては、フルオロ脂肪族基を有する重合体が好ましく、さらに下記（ｉ）のモノマーに相当する繰り返し単位（重合単位）の重合体、又は下記（ｉ）のモノマーに相当する繰り返し単位（重合単位）及び下記（ｉｉ）のモノマーに相当する繰り返し単位（重合単位）を含むアクリル樹脂、メタクリル樹脂、及びこれらに共重合可能なビニル系モノマーとの共重合体が有用である。このような単量体としては、“Ｐｏｌｙｍｅｒ  Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ２ｎｄ  ｅｄ．”、Ｊ．Ｂｒａｎｄｒｕｐ，Ｗｉｌｅｙ  ｌｎｔｅｒｓｃｉｅｎｃｅ（１９７５年）刊、第２章，Ｐ．１〜４８３記載のものを用いることができ、例えばアクリル酸、メタクリル酸、アクリル酸エステル類、メタクリル酸エステル類、アクリルアミド類、メタクリルアミド類、アリル化合物、ビニルエーテル類、ビニルエステル類等から選ばれる付加重合性不飽和結合を１個有する化合物等をあげることができる。
【０１６０】
（ｉ）下記一般式（４−１）で表されるフルオロ脂肪族基含有モノマー
【０１６１】
一般式（４−１）
【化２８】
0005216501.tif 000029
【０１６２】
上記一般式（４−１）において、Ｒ４１は水素原子、ハロゲン原子又はメチル基を表し、水素原子、メチル基が好ましい。Ｙ４１は酸素原子、イオウ原子又は−Ｎ（Ｒ４２）−を表し、酸素原子又は−Ｎ（Ｒ４２）−がより好ましく、酸素原子が更に好ましい。Ｒ４２は水素原子又は置換基を有してもよい炭素数１〜８のアルキル基を表し、水素原子又は炭素数１〜４のアルキル基がより好ましく、水素原子又はメチル基が更に好ましい。Ｒｆ４１は−ＣＦ３又は−ＣＦ２Ｈを表す。
【０１６３】
一般式（４−１）中のｍは１〜６の整数を表し、１〜３がより好ましく、１であることが更に好ましい。ｎは１〜１１の整数を表し、１〜９がより好ましく、１〜６が更に好ましい。Ｒｆ４１は−ＣＦ２Ｈが好ましい。
【０１６４】
またフルオロ脂肪族基を有する（共）重合体中には、一般式（４−１）で表されるフルオロ脂肪族基含有モノマーから誘導される重合単位が２種類以上構成成分として含まれていてもよい。
【０１６５】
（ｉｉ）上記（ｉ）と共重合可能な下記一般式（４−２）で示されるモノマー
【０１６６】
一般式（４−２）
【化２９】
0005216501.tif 000030
【０１６７】
上記一般式（４−２）において、Ｒ４３は水素原子、ハロゲン原子又はメチル基を表し、水素原子、メチル基がより好ましい。Ｙ４２は酸素原子、イオウ原子又は−Ｎ（Ｒ４５）−を表し、酸素原子又は−Ｎ（Ｒ４５）−がより好ましく、酸素原子が更に好ましい。Ｒ４５は水素原子又は炭素数１〜８のアルキル基を表し、水素原子又は炭素数１〜４のアルキル基がより好ましく、水素原子又はメチル基が更に好ましい。Ｒ４４は、置換基を有してもよい炭素数１〜６０の直鎖、分岐状、又は環状のアルキル基、又は置換基を有していてもよい芳香族基（例えば、フェニル基又はナフチル基）を表す。該アルキル基はポリ（アルキレンオキシ）基を含んでもよい。さらに、炭素数１〜２０の直鎖、分岐状又は環状のアルキル基がより好ましく、炭素数１〜１０の直鎖、分岐状のアルキル基が極めて好ましい。好ましいフルオロ脂肪族基を有する（共）重合体の製造に用いられる上記一般式（４−１）で示されるフルオロ脂肪族基含有モノマーの量は、該共重合体の単量体全量に基づいて、１０質量％以上であり、好ましくは５０質量％以上であり、より好ましくは７０〜１００質量％であり、さらに好ましくは８０〜１００質量％の範囲である。
【０１６８】
以下、好ましいフルオロ脂肪族基を有する（共）重合体の具体的な構造例を示すがこの限りではない。なお、式中の数字は各モノマー成分のモル比率を示す。Ｍｗは質量平均分子量を表す。
【０１６９】
【表１】
0005216501.tif 000031
【０１７０】
【表２】
0005216501.tif 000032
【０１７１】
【表３】
0005216501.tif 000033
【０１７２】
フルオロ脂肪族基を有する（共）重合体を構成するフルオロ脂肪族基含有モノマーの重合単位の量は、１０質量％を超えることが好ましく、５０〜１００質量％であることがより好ましく、防眩層のムラを防止するという観点を重視すれば、７５〜１００質量％であることが最も好ましく、防眩層の上に低屈折率層を塗布する場合は、５０〜７５質量％であることが最も好ましい（フルオロ脂肪族基を有する（共）重合体を構成する全重合単位で記載した）。
【０１７３】
（シリコーン系レベリング剤）
次に、シリコーン系レベリング剤について、説明する。
シリコーン系化合物の好ましい例としては、ジメチルシリルオキシ単位を繰り返し単位として複数個含む、化合物鎖の末端及び／又は側鎖に置換基を有するものが挙げられる。ジメチルシリルオキシを繰り返し単位として含む化合物鎖中にはジメチルシリルオキシ以外の構造単位を含んでもよい。置換基は同一であっても異なっていてもよく、複数個あることが好ましい。好ましい置換基の例としてはポリエーテル基、アルキル基、アリール基、アリールオキシ基、アクリロイル基、メタクリロイル基、ビニル基、アリール基、シンナモイル基、エポキシ基、オキセタニル基、水酸基、フルオロアルキル基、ポリオキシアルキレン基、カルボキシル基、アミノ基などを含む基が挙げられる。
【０１７４】
分子量に特に制限はないが、１０万以下であることが好ましく、５万以下であることがより好ましく、１０００〜３００００であることが特に好ましく、１０００〜２００００であることが最も好ましい。
【０１７５】
シリコーン系化合物のシリコーン原子含有量には特に制限はないが１８．０質量％以上であることが好ましく、２５．０〜３７．８質量％であることが特に好ましく、３０．０〜３７．０質量％であることが最も好ましい。
【０１７６】
好ましいシリコーン系化合物の例としては、信越化学工業（株）製の“Ｘ−２２−１７４ＤＸ”、“Ｘ−２２−２４２６”、“Ｘ−２２−１６４Ｂ”、“Ｘ２２−１６４Ｃ”、“Ｘ−２２−１７０ＤＸ”、“Ｘ−２２−１７６Ｄ”、“Ｘ−２２−１８２１”（以上商品名）；チッソ（株）製の“ＦＭ−０７２５”、“ＦＭ−７７２５”、“ＦＭ−４４２１”、“ＦＭ−５５２１”、“ＦＭ−６６２１”、“ＦＭ−１１２１”（以上商品名）；Ｇｅｌｅｓｔ製の“ＤＭＳ−Ｕ２２”、“ＲＭＳ−０３３”、“ＲＭＳ−０８３”、“ＵＭＳ−１８２”、“ＤＭＳ−Ｈ２１”、“ＤＭＳ−Ｈ３１”、“ＨＭＳ−３０１”、“ＦＭＳ１２１”、“ＦＭＳ１２３”、“ＦＭＳ１３１”、“ＦＭＳ１４１”、“ＦＭＳ２２１”（以上商品名）；東レ・ダウコーニング（株）製の“ＳＨ２００”、“ＤＣ１１ＰＡ”、“ＳＨ２８ＰＡ”、“ＳＴ８０ＰＡ”、“ＳＴ８６ＰＡ”、“ＳＴ９７ＰＡ”、“ＳＨ５５０”、“ＳＨ７１０”、“Ｌ７６０４”、“ＦＺ−２１０５”、“ＦＺ２１２３”、“ＦＺ２１６２”、“ＦＺ−２１９１”、“ＦＺ２２０３”、“ＦＺ−２２０７”、“ＦＺ−３７０４”、“ＦＺ−３７３６”、“ＦＺ−３５０１”、“ＦＺ−３７８９”、“Ｌ−７７”、“Ｌ−７２０”、“Ｌ−７００１”、“Ｌ−７００２”、“Ｌ−７６０４”、“Ｙ−７００６”、“ＳＳ−２８０１”、“ＳＳ−２８０２”、“ＳＳ−２８０３”、“ＳＳ−２８０４”、“ＳＳ−２８０５”（以上商品名）；ＧＥ東芝シリコーン（株）製の“ＴＳＦ４００”、“ＴＳＦ４０１”、“ＴＳＦ４１０”、“ＴＳＦ４３３”、“ＴＳＦ４４５０”、“ＴＳＦ４４６０”（以上商品名）；などが挙げられるがこれらに限定されるものではない。
【０１７７】
ハードコート層、および防眩層に使用する場合、塗布液に対する上記含フッ素系レベリング剤、シリコーン系レベリング剤の添加量は、０．００１〜１．０質量％であることが好ましく、より好ましくは０．０１質量％〜０．２質量％である。中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層に用いる場合は、固形分に対して０．１〜５．０質量％添加することが好ましく、０．１〜３．０質量％添加することがより好ましい。
【０１７８】
（分散剤）
本発明に使用する粒子の分散には各種の分散剤を使用することができる。
分散剤は、さらに架橋又は重合性官能基を含有することが好ましい。架橋又は重合性官能基としては、ラジカル種による付加反応・重合反応が可能なエチレン性不飽和基（例えば（メタ）アクリロイル基、アリル基、スチリル基、ビニルオキシ基等）、カチオン重合性基（エポキシ基、オキサタニル基、ビニルオキシ基等）、重縮合反応性基（加水分解性シリル基等、Ｎ−メチロール基）等が挙げられ、好ましくはエチレン性不飽和基を有する官能基である。
【０１７９】
無機粒子の分散、特にＴｉＯ２を主成分とする無機粒子の分散にはアニオン性基を有する分散剤を用いることが好ましく、アニオン性基、及び架橋又は重合性官能基を有することがより好ましく、該架橋又は重合性官能基を側鎖に有する分散剤であることが特に好ましい。
【０１８０】
アニオン性基としては、カルボキシル基、スルホン酸基（スルホ）、リン酸基（ホスホノ）、スルホンアミド基等の酸性プロトンを有する基、またはその塩が有効であり、特にカルボキシル基、スルホン酸基、リン酸基またはその塩が好ましく、カルボキシル基、リン酸基が特に好ましい。１分子当たりの分散剤に含有されるアニオン性基の数は、１分子中に複数種類が含有されていてもよいが、平均で２個以上であることが好ましく、より好ましくは５個以上、特に好ましくは１０個以上である。また、分散剤に含有されるアニオン性基は、１分子中に複数種類が含有されていてもよい。
【０１８１】
側鎖にアニオン性基を有する分散剤において、アニオン性基含有繰返し単位の組成は、全繰返し単位のうちの１０−４〜１００ｍｏｌ％の範囲であり、好ましくは１〜５０ｍｏｌ％、特に好ましくは５〜２０ｍｏｌ％である。
【０１８２】
分散剤は、さらに架橋又は重合性官能基を含有することが好ましい。架橋又は重合性官能基としては、ラジカル種による付加反応・重合反応が可能なエチレン性不飽和基（例えば（メタ）アクリロイル基、アリル基、スチリル基、ビニルオキシ基等）、カチオン重合性基（エポキシ基、オキサタニル基、ビニルオキシ基等）、重縮合反応性基（加水分解性シリル基等、Ｎ−メチロール基）等が挙げられ、好ましくはエチレン性不飽和基を有する官能基である。
【０１８３】
１分子当たりの分散剤に含有される架橋又は重合性官能基の数は、平均で２個以上であることが好ましく、より好ましくは５個以上、特に好ましくは１０個以上である。また、分散剤に含有される架橋又は重合性官能基は、１分子中に複数種類が含有されていてもよい。
【０１８４】
本発明に用いる好ましい分散剤において、側鎖にエチレン性不飽和基を有する繰返し単位の例としては、ポリ−１，２−ブタジエンおよびポリ−１，２−イソプレン構造あるいは、（メタ）アクリル酸のエステルまたはアミドの繰返し単位であって、それに特定の残基（−ＣＯＯＲまたは−ＣＯＮＨＲのＲ基）が結合しているものが利用できる。上記特定の残基（Ｒ基）の例としては、−（ＣＨ２）ｎ−ＣＲ２１＝ＣＲ２２Ｒ２３、−（ＣＨ２Ｏ）ｎ−ＣＨ２ＣＲ２１＝ＣＲ２２Ｒ２３、−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）ｎ−ＣＨ２ＣＲ２１＝ＣＲ２２Ｒ２３、−（ＣＨ２）ｎ−ＮＨ−ＣＯ−Ｏ−ＣＨ２ＣＲ２１＝ＣＲ２２Ｒ２３、−（ＣＨ２）ｎ−Ｏ−ＣＯ−ＣＲ２１＝ＣＲ２２Ｒ２３および−（ＣＨ２ＣＨ２Ｏ）２−Ｘ（Ｒ２１〜Ｒ２３はそれぞれ、水素原子、ハロゲン原子、炭素原子数が１〜２０のアルキル基、アリール基、アルコキシ基、アリールオキシ基であり、Ｒ２１とＲ２２またはＲ２３は互いに結合して環を形成してもよく、ｎは１〜１０の整数であり、そしてＸはジシクロペンタジエニル残基である）を挙げることができる。エステル残基のＲの具体例には、−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２（特開昭６４−１７０４７号公報記載のアリル（メタ）アクリレートのポリマーに相当）、−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２、−ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣＨ＝ＣＨ２、−ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣ（ＣＨ３）＝ＣＨ２、−ＣＨ２Ｃ（ＣＨ３）＝ＣＨ２、−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ−Ｃ６Ｈ５、−ＣＨ２ＣＨ２ＯＣＯＣＨ＝ＣＨ−Ｃ６Ｈ５、−ＣＨ２ＣＨ２−ＮＨＣＯＯ−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２および−ＣＨ２ＣＨ２Ｏ−Ｘ（Ｘはジシクロペンタジエニル残基）が含まれる。アミド残基のＲの具体例には、−ＣＨ２ＣＨ＝ＣＨ２、−ＣＨ２ＣＨ２−Ｙ（Ｙは１−シクロヘキセニル残基）および−ＣＨ２ＣＨ２−ＯＣＯ−ＣＨ＝ＣＨ２、−ＣＨ２ＣＨ２−ＯＣＯ−Ｃ（ＣＨ３）＝ＣＨ２が含まれる。
【０１８５】
上記のエチレン性不飽和基を有する分散剤においては、その不飽和結合基にフリーラジカル（重合開始ラジカルまたは重合性化合物の重合過程の生長ラジカル）が付加し、分子間で直接、または重合性化合物の重合連鎖を介して付加重合して、分子間に架橋が形成されて硬化する。あるいは、分子中の原子（例えば不飽和結合基に隣接する炭素原子上の水素原子）がフリーラジカルにより引き抜かれてポリマーラジカルが生成し、それが互いに結合することによって、分子間に架橋が形成されて硬化する。
【０１８６】
アニオン性基、及び架橋又は重合性官能基を有し、かつ該架橋又は重合性官能基を側鎖に有する分散剤の重量平均分子量（Ｍｗ）は、特に限定されないが１０００以上であることが好ましい。分散剤のより好ましい重量平均分子量（Ｍｗ）は２０００〜１００００００であり、さらに好ましくは５０００〜２０００００、特に好ましくは１００００〜１０００００である。
【０１８７】
架橋又は重合性官能基の含有単位は、アニオン性基含有繰返し単位以外の全ての繰返し単位を構成していてもよいが、好ましくは全架橋又は繰返し単位のうちの５〜５０ｍｏｌ％であり、特に好ましくは５〜３０ｍｏｌ％である。
【０１８８】
分散剤は、架橋又は重合性官能基、アニオン性基を有するモノマー以外の適当なモノマーとの共重合体であっても良い。共重合成分に関しては特に限定はされないが、分散安定性、他のモノマー成分との相溶性、形成皮膜の強度等種々の観点から選択される。好ましい例としては、メチル（メタ）アクリレート、ｎ−ブチル（メタ）アクリレート、ｔ‐ブチル（メタ）アクリレート、シクロへキシル（メタ）アクリレート、スチレン等が挙げられる。
【０１８９】
分散剤の形態は特に制限はないが、ブロック共重合体またはランダム共重合体であることが好ましくコストおよび合成的な容易さからランダム共重合体であることが特に好ましい。
【０１９０】
分散剤の無機粒子に対する使用量は、固形分に対して１〜５０質量％の範囲であることが好ましく、５〜３０質量％の範囲であることがより好ましく、５〜２０質量％であることが最も好ましい。また、分散剤は２種類以上を併用してもよい。
【０１９１】
以下に本発明に好ましく用いられる分散剤の具体例を示すが、本発明用の分散剤はこれらに限定されるものではない。なお特に記載の無い場合はランダム共重合体を表す。
【０１９２】
【化３０】
0005216501.tif 000034
【０１９３】
【化３１】
0005216501.tif 000035
【０１９４】
【化３２】
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【０１９５】
【化３３】
0005216501.tif 000037
【０１９６】
【化３４】
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【０１９７】
【化３５】
0005216501.tif 000039
【０１９８】
＜支持体＞
本発明に用いられる支持体として具体的には例えば、ポリエチレンテレフタレートやポリエチレンナフタレート等のポリエステル系ポリマー、ジアセチルセルロースやトリアセチルセルロース等のセルロース系ポリマー、ポリメチルメタクリレート等のアクリル系ポリマー、ポリスチレンやＡＳ樹脂等のスチレン系ポリマー、ポリカーボネート系ポリマーなどがあげられる。またポリエチレン、ポリプロピレン、シクロ系もしくはノルボルネン構造を有するポリオレフィン、エチレン・プロピレン共重合体の如きポリオレフィン系ポリマー、スルホン系ポリマー、ポリエーテルスルホン系ポリマー、ポリエーテルケトン系ポリマー、ポリフェニレンスルフィド系ポリマー、ビニルアルコール系ポリマー、塩化ビニリデン系ポリマー、ビニルブチラール系ポリマー、アクリレート系ポリマー、ポリオキシメチレン系ポリマー、エポキシ系ポリマーなどが挙げられる。
支持体の厚さは特に制限されないが、２０〜１５０μｍとするのが好ましく、４０〜８０μｍとするのが更に好ましい。
【０１９９】
（光学フィルムの層構成）
本発明の光学フィルム（反射防止フィルム）は、透明な支持体（以下、「基材」と称する場合もある）上に、屈折率、膜厚、層の数、層順等を考慮して少なくとも一層の反射防止層が積層されている。
【０２００】
本発明の光学フィルムは、反射防止層を、基材よりも屈折率の高い中屈折率層や高屈折率層と、基材よりも屈折率の低い低屈折率層を組み合わせて構成している。構成例としては、基材側から高屈折率層／低屈折率層の２層のものや、屈折率の異なる３層を、中屈折率層（基材又はハードコート層よりも屈折率が高く、高屈折率層よりも屈折率の低い層）／高屈折率層／低屈折率層の順に積層されているもの等があり、更に多くの反射防止層を積層するものも提案されている。中でも、耐久性、光学特性、コストや生産性等から、ハードコート層を有する基材上に、防眩層／中屈折率層／高屈折率層／低屈折率層の順に塗布することが好ましい。また、防眩層にハードコート性を持たせ、ハードコート性防眩層とすることも好ましい。
【０２０１】
本発明の光学フィルムの好ましい層構成の例を下記に示す。下記構成において基材フィルムは、支持体として機能している。また、下記構成において、（帯電防止層）と表記したものは、その他の機能を有する層が帯電防止層の機能も合わせ持つ構成である。帯電防止層に帯電防止以外の機能を持たせることで、形成する層の数を減らすことができるため、該構成は生産性が向上し好ましい。
【０２０２】
・支持体／防眩層／高屈折率層／低屈折率層、
・支持体／防眩層／中屈折率層／高屈折率層／低屈折率層、
・支持体／防眩層／高屈折率層／低屈折率層／高屈折率層／低屈折率層
・支持体／ハードコート層／防眩層／高屈折率層／低屈折率層、
・支持体／ハードコート層／防眩層／中屈折率層／高屈折率層／低屈折率層、
・支持体／防眩層／高屈折率層（帯電防止層）／低屈折率層、
・支持体／防眩層／中屈折率層（帯電防止層）／高屈折率層／低屈折率層、
・支持体／帯電防止層／防眩層／中屈折率層／高屈折率層／低屈折率層、
・帯電防止層／支持体／防眩層／中屈折率層／高屈折率層／低屈折率層。
【０２０３】
光学干渉により反射率を低減できるものであれば、特にこれらの層構成のみに限定されるものではない。
【０２０４】
本発明の光学フィルムは、該光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ＜Ｒａ＜０．４μｍ、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであり、該凹凸の傾斜角θを測定した際、０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））が４０％以上、該光学フィルムの積分反射率が１．５％以下であることを特徴とする。
【０２０５】
防眩性を付与するために前記平均粒子径が防眩層の平均膜厚よりも大きい透光性粒子を使用する場合、防眩性付与の観点から０．１０μｍ＜Ｒａ＜０．４０μｍであることが好ましく、０．１５＜Ｒａ＜０．３５μｍであることがさらに好ましい。防眩性付与の他にギラツキ、外光が反射した際の表面の白化なども考慮すると０．０５μｍ＜Ｒａ＜０．３０μｍであることが好ましく、０．０５＜Ｒａ＜０．２５μｍであることがさらに好ましく、０．０５＜Ｒａ＜０．１５μｍであることが最も好ましい。また、防眩性と膜表面の平坦部の割合を多くし、薄膜干渉層を均一に積層することを両立するためには凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が１５０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであることが好ましく、２００μｍ＜Ｓｍ＜６００μｍであることが最も好ましい。
【０２０６】
本発明では、凹凸の傾斜角θが０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））は４０％以上（好ましくは９８％未満）を占める。θ（０．５）は４５％以上９８％未満であることが好ましく、５０％以上９８％未満であることがより好ましく、６０％以上９８％未満であることがさらに好ましく、７０％以上９８％未満であることが特に好ましい。
【０２０７】
光学フィルムの積分反射率は０．０１〜１．０％であることがさらに好ましく、０．０１〜０．７５％であることが最も好ましい。
【０２０８】
光学フィルムの算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ以下であると、表面の凹凸が少なすぎて防眩性が十分得られない。０．４μｍ以上であると、ギラツキや外光が反射した際の表面の白化等、および凹凸に応じた薄膜層の膜厚不均一による干渉能低下の問題が発生する。
凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ以下であると表面凹凸の平坦部が少ない構造となり薄膜層を塗布した際の膜厚不均一による干渉能低下の問題が発生する。７００μｍ以上であると、表面の平坦部が非常に多い構造となり、防眩性が十分得られない。
θ（０．５）が４０％未満であると、凹凸に応じた薄膜層の膜厚不均一による干渉能低下が起こり、積分反射率が１．５％以上であると、黒締まりが良好な反射防止フィルムが得られない。
【０２０９】
本発明の防眩層では従来から知られる防眩層では困難であったθ（０．５）（塗膜表面の比較的平坦な領域）を４０％以上、８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍに保ちながら十分な防眩性を付与することが可能であり、塗布方式により薄膜層を複数層積層した際、十分な防眩性と低反射率を両立することが可能である。
【０２１０】
各測定方法について詳述する。
【０２１１】
（傾斜角度θ）
本発明の光学フィルムは表面に微細凹凸構造を有する。本発明において、傾斜角度θの分布は以下の方法で決定される。すなわち、面積が０．５乃至２平方マイクロメートルである三角形の頂点を透明フィルム基材面に仮定し、その点から鉛直上向きに伸ばした３つの垂線がフィルム表面と交わる３点によって形成される三角形の面の法線が、支持体から鉛直上向きに伸ばした垂線となす角を表面の傾斜角度とし、基材上で２５００００平方マイクロメートル（０．２５平方ミリメートル）以上の面積を該三角形に分割して測定した時の全測定点の傾斜角度分布を調べる。
【０２１２】
傾斜角度を測定する方法を図１を参照して詳細に述べる。図１（ａ）のように面積が０．５乃至２平方マイクロメートルとなるようなメッシュにフィルムを分割する。図１（ｃ）は分割したメッシュのうちの３点を抽出した図である。この支持体上の３点から鉛直上向きに垂線を伸ばし、その３点が表面と交わった点をＡ、Ｂ、Ｃとする。三角形ＡＢＣ面の法線ＤＤ’が、支持体から鉛直上向きに伸ばした垂線ＯＯ’と為す角度θを傾斜角度とする。図１（ｂ）は点Ｏ’ＤＤ’を含む平面Ｐで切ったときのフィルムの断面図である。線分ＥＦは三角形ＡＢＣと平面Ｐとの交線である。測定面積は支持体上で２５００００平方マイクロメートル（０．２５平方ミリメートル）以上が好ましく、この面を支持体上で三角形に分割して測定し、傾斜角度を求める。測定する装置はいくつかあるが、一例を述べる。装置はマイクロマップ社（米国）製ＳＸＭ５２０−ＡＳ１５０型を用いた場合を説明する。例えば対物レンズが１０倍の時、傾斜角度の測定単位は０．８平方マイクロメートルであり、測定範囲は５０００００平方マイクロメートル（０．５平方ミリメートル）である。対物レンズの倍率を大きくすれば、それに合わせて測定単位と測定範囲は小さくなる。測定データはＭＡＴ−ＬＡＢ等のソフトを用いて解析し、傾斜角度分布を算出することができる。得られた傾斜角度分布から傾斜角度０〜０．５°の頻度θ（０．５）を算出する。測定は場所を変えて５ヶ所測定し、平均値をとる。
【０２１３】
（積分反射率）
光学フィルムの裏面、すなわち低屈折率層とは反対側をサンドペーパーで粗面化した後に黒色インクで処理し、裏面反射をなくした状態にして、該光学フィルムの表面を、分光光度計Ｖ−５５０（日本分光（株）製）の積分球に装着して、３８０〜７８０ｎｍの波長領域において、反射率（積分反射率）を測定し、４５０〜６５０ｎｍの平均反射率を算出する。
【０２１４】
（表面形状の評価）
光学フィルムの表面形状はＪＩＳ Ｂ−０６０１（１９９４）に基づいて、表面凹凸の算術平均粗さ（Ｒａ）、平均間隔（Ｓｍ）を小坂研究所（株）製サーフコーダーＭＯＤＥＬ  ＳＥ−３Ｆにより評価する。Ｓｍに関しては、測定の際の測定長は８ｍｍ、カットオフ値は０．８ｍｍとした。
（防眩層における単位面積当たりの透光性粒子の個数評価）
防眩層の平均膜厚よりも大きい平均粒子径を有する透光性粒子の個数は光学顕微鏡にて５００μｍ×５００μｍの範囲を１０視野観察してそれぞれの個数をカウントし、その平均値から算出する。
【０２１５】
本発明の偏光板は、偏光膜と、該偏光膜の両側に設けられた保護フィルムとを有する偏光板であって、該保護フィルムの少なくとも一方が、本発明の光学フィルムである偏光板である。
【０２１６】
本発明の光学フィルム又は偏光板は、特に用途は限定されないが反射防止フィルムとして好適に利用できる。反射防止フィルムは、液晶表示装置（ＬＣＤ）、プラズマディスプレイパネル（ＰＤＰ）、エレクトロルミネッセンスディスプレイ（ＥＬＤ）や陰極管表示装置（ＣＲＴ）、電界放出ディスプレイ（ＦＥＤ）、表面電界ディスプレイ（ＳＥＤ）のような様々な画像表示装置において、外光の反射や像の映り込みによるコントラスト低下を防止するために使用できる。
【０２１７】
本発明の画像表示装置（好ましくは液晶表示装置）は、本発明の光学フィルム又は偏光板を有する。本発明の光学フィルム又は偏光板はディスプレイの表面（表示画面の視認側）に配置されることが好ましい。
【実施例】
【０２１８】
本発明を詳細に説明するために、以下に実施例を挙げて説明するが、本発明はこれらの実施例に限定されるものではない。なお、特別の断りの無い限り、「部」及び「％」は質量基準である。
【０２１９】
（実施例１）
（ゾル液ａの調製）
温度計、窒素導入管、滴下ロートを備えた１，０００ｍｌの反応容器に、アクリロキシオキシプロピルトリメトキシシラン１８７ｇ（０．８０ｍｏｌ）、メチルトリメトキシシラン２７．２ｇ（０．２０ｍｏｌ）、メタノール３２０ｇ（１０ｍｏｌ）とＫＦ０．０６ｇ（０．００１ｍｏｌ）を仕込み、攪拌下室温で水１５．１ｇ（０．８６ｍｏｌ）をゆっくり滴下した。滴下終了後室温で３時間攪拌した後、メタノール還溜下２時間加熱攪拌した。この後、低沸分を減圧留去し、更にろ過することによりゾル液ａを１２０ｇ得た。このようにして得た物質をＧＰＣ測定した結果、質量平均分子量は１５００であり、オリゴマー成分以上の成分のうち、分子量が１０００〜２００００の成分は３０％であった。
また1Ｈ−ＮＭＲの測定結果から、得られた物質の構造は、以下の式で表される構
造であった。
【０２２０】
【化３６】
0005216501.tif 000040
【０２２１】
更に、29Ｓｉ−ＮＭＲ測定による縮合率αは０．５６であった。この分析結果から、ゾル液ａは直鎖状構造部分が大部分であることが分かった。
また、ガスクロマトグラフィー分析から、原料のアクリロキシプロピルトリメトキシシランは５％以下の残存率であった。
【０２２２】
（１）防眩層用塗布液の調製
【０２２３】
───────────────────────────────────
防眩層用塗布液１の組成
───────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                          ４０．０質量部
ＤＰＨＡ                                              １０．０質量部
イルガキュア１８４                                      ２．０質量部
ＳＸ−３５０（３０％）                                  ２．０質量部
架橋アクリルースチレン粒子（３０％）                  １３．０質量部
ＳＰ−１３                                            ０．０６質量部
ゾル液（ａ）                                          １１．０質量部
トルエン                                              ３８．５質量部
───────────────────────────────────
【０２２４】
───────────────────────────────────
防眩層用塗布液２の組成
───────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                          ３０．０質量部
ＤＰＨＡ                                              １２．９質量部
サイシリシア４４６（２次凝集径６．２μｍ）              ０．９質量部
イルガキュア１８４                                      １．０質量部
イルガキュア９０７                                      ０．２質量部
ＳＰ−１３                                            ０．０８質量部
メチルイソブチルケトン                                ４０．０質量部
シクロヘキサノン                                      １５．０質量部
───────────────────────────────────
【０２２５】
───────────────────────────────────
防眩層用塗布液３の組成
───────────────────────────────────
ＤＰＨＡ                                            ４８．４質量部
ＭＸ−６００                                          ０．１質量部
イルガキュア１８４                                    １．５質量部
メチルイソブチルケトン                              ３０．０質量部
メチルエチルケトン                                  ２０．０質量部
───────────────────────────────────
【０２２６】
上記塗布液を孔径３０μｍのポリプロピレン製フィルターでろ過して防眩層用塗布液１〜３を調製した。
【０２２７】
それぞれ使用した化合物を以下に示す。
・ＤＰＨＡ：ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物［日本化薬（株）製］
・ＰＥＴ−３０：ペンタエリスリトールトリアクリレート、ペンタエリスリトールテトラアクリレートの混合物［日本化薬（株）製］
・イルガキュア１８４：重合開始剤［チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製］
・イルガキュア９０７：重合開始剤[チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製]
・ＳＸ−３５０：平均粒径３．５μｍ架橋ポリスチレン粒子［屈折率１．６０、綜研化学（株）製、３０％トルエン分散液、ポリトロン分散機にて１００００ｒｐｍで２０分分散後使用］
・架橋アクリル−スチレン粒子：平均粒径３．５μｍ［屈折率１．５５、綜研化学（株）製、３０％トルエン分散液、ポリトロン分散機にて１００００ｒｐｍで２０分分散後使用］
【０２２８】
・ＳＰ−１３フッ素系表面改質剤
【化３７】
0005216501.tif 000041
【０２２９】
・ＭＸ−６００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径６．０μｍ、綜研化学（株）製
・サイシリシア４４６：凝集性シリカ、富士シリシア化学（株）製、二次粒子径６．２μｍ
【０２３０】
（中屈折率層用塗布液Ａの調製）
ＺｒＯ２微粒子含有ハードコート剤（デソライトＺ７４０４［屈折率１．７２、固形分濃度：６０質量％、酸化ジルコニウム微粒子含量：７０質量％（対固形分）、酸化ジルコニウム微粒子の平均粒子径：約２０ｎｍ、溶剤組成：ＭＩＢＫ／ＭＥＫ＝９／１、ＪＳＲ（株）製］）１０．０質量部に、ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物（ＤＰＨＡ）３．０質量部、光重合開始剤（イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）０．１質量部、メチルイソブチルケトン８６．９．質量部を添加して攪拌した。十分に攪拌ののち、孔径０．４μｍのポリプロピレン製フィルターで濾過して中屈折率層用塗布液Ａを調製した。
【０２３１】
（中屈折率層用塗布液Ｂの調製）
中屈折率層用塗布液ＡにＳＰ−１３を０．１質量部添加し、十分に攪拌ののち、孔径０．４μｍのポリプロピレン製フィルターで濾過して中屈折率層用塗布液Ｂを調製した。
【０２３２】
（中屈折率層用塗布液Ｃの調製）
ビスフェノールＡジグリシジルエーテルのアクリル酸付加物（ＶＲ−７７；昭和高分子株式会社）を９．７重量部、光重合開始剤（イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）０．３質量部、メチルイソブチルケトン１４０質量部を添加して攪拌した。
【０２３３】
（中屈折率層用塗布液Ｄの調製）
ビスフェノールＡジグリシジルエーテルのアクリル酸付加物（ＶＲ−７７；昭和高分子株式会社）を５．０重量部、ＺｒＯ２微粒子含有ハードコート剤（デソライトＺ７４０４［屈折率１．７２、固形分濃度：６０質量％、酸化ジルコニウム微粒子含量：７０質量％（対固形分）、酸化ジルコニウム微粒子の平均粒子径：約２０ｎｍ、溶剤組成：ＭＩＢＫ／ＭＥＫ＝９／１、ＪＳＲ（株）製］）５．２３質量部、光重合開始剤（イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）０．２４質量部、メチルイソブチルケトン１１７質量部を添加して攪拌した。
【０２３４】
（中屈折率層用塗布液Ｅの調製）
ビスフェノールＡジグリシジルエーテルのアクリル酸付加物（ＶＲ−７７；昭和高分子株式会社）を５．０重量部、ＺｒＯ2微粒子含有ハードコート剤（デソライトＺ７４０４［屈折率１．７２、固形分濃度：６０質量％、酸化ジルコニウム微粒子含量：７０質量％（対固形分）、酸化ジルコニウム微粒子の平均粒子径：約２０ｎｍ、溶剤組成：ＭＩＢＫ／ＭＥＫ＝９／１、ＪＳＲ（株）製］）７．４３質量部、光重合開始剤（イルガキュア１８４、チバ・スペシャルティ・ケミカルズ（株）製）０．２８質量部、メチルイソブチルケトン１３８質量部を添加して攪拌した。
【０２３５】
（高屈折率層用塗布液Ａの調製）
ＺｒＯ２微粒子含有ハードコート剤（デソライトＺ７４０４［屈折率１．７２、固形分濃度：６０質量％、酸化ジルコニウム微粒子含量：７０質量％（対固形分）、酸化ジルコニウム微粒子の平均粒子径：約２０ｎｍ、溶剤組成：ＭＩＢＫ／ＭＥＫ＝９／１、ＪＳＲ（株）製］）１５．０質量部に、メチルイソブチルケトン８５．０質量部を添加して攪拌した。孔径０．４μｍのポリプロピレン製フィルターで濾過して高屈折率層用塗布液Ａを調製した。
【０２３６】
（低屈折率層用塗布液Ａの調製）
（中空シリカ粒子分散液の調製）
中空シリカ粒子微粒子ゾル（イソプロピルアルコールシリカゾル、触媒化成工業（株）製ＣＳ６０−ＩＰＡ、平均粒子径６０ｎｍ、シエル厚み１０ｎｍ、シリカ濃度２０％、シリカ粒子の屈折率１．３１）５００質量部に、アクリロイルオキシプロピルトリメトキシシラン２０質量部、およびジイソプロポキシアルミニウムエチルアセテート１．５部加え混合した後に、イオン交換水９質量部を加えた。６０℃で８時間反応させた後に室温まで冷却し、アセチルアセトン１．８部を添加し、分散液を得た。その後、シリカの含率がほぼ一定になるようにシクロヘキサノンを添加しながら、圧力３０Ｔｏｒｒで減圧蒸留による溶媒置換を行い、最後に濃度調整により固形分濃度１８．２％の分散液を得た。得られた分散液のＩＰＡ残存量をガスクロマトグラフィーで分析したところ０．５％以下であった。
【０２３７】
得られた中空シリカ粒子分散液を用いて下記組成の低屈折率層用塗布液Ａを調製した。
【０２３８】
───────────────────────────────────
低屈折率層用塗布液Ａの組成
───────────────────────────────────
ＤＰＨＡ                                          １．０質量部
Ｐ−１                                            １．６質量部
中空シリカ粒子分散液（１８．２％）              ２６．４質量部
ＲＭＳ−０３３                                    ０．４質量部
イルガキュア９０７                                ０．３質量部
Ｍ−１                                            １．９質量部
ＭＥＫ                                        １６８．４質量部
───────────────────────────────────
【０２３９】
「Ｐ−１」：特開２００４−４５４６２号公報に記載の含フッ素共重合体Ｐ−３（重量平均分子量約５００００）
ＤＰＨＡ：ジペンタエリスリトールペンタアクリレートとジペンタエリスリトールヘキサアクリレートの混合物、日本化薬（株）製
イルガキュア９０７：重合開始剤（日本チバガイギー（株）製）
Ｍ−１：上述した含フッ素多官能アクリレート
ＲＭＳ−０３３：メタクリロキシ変性シリコーン（Ｇｅｌｅｓｔ(株)製）
【０２４０】
（防眩層１０１の塗設）
トリアセチルセルロースフィルム（ＴＡＣ−ＴＤ８０Ｕ、富士写真フイルム（株）製）をロール形態から巻き出して、スロットルダイを有するコーターを用いて、防眩層用塗布液１を直接押し出して塗布した。搬送速度３０ｍ／分の条件で塗布し、３０℃で１５秒間、９０℃で２０秒間乾燥の後、さらに窒素パージ下で１６０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照射量９０ｍＪ／ｃｍ2の紫外線を照射して塗布層を硬化させ、平均膜厚６．０μｍの防眩性を有する防眩層を形成し、巻き取り防眩層１０１を作製した。
【０２４１】
（防眩層１０２〜１０３の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液１の粒子添加量を０．５倍、１．５倍になるように変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１０２、防眩層１０３を作製した。
【０２４２】
（防眩層１０４の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液２を用いて塗布膜厚が６．０μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１０４を作製した。
【０２４３】
（防眩層１０５〜１０６の作製）
防眩層１０４の作製において、防眩層塗布液２の粒子添加量を０．５倍、３．０倍になるように変更した以外は防眩層１０４と同様にして、防眩層１０５、防眩層１０６を作製した。
【０２４４】
（防眩層１０７の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液３を用いて塗布膜厚が４．０μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１０７を作製した。
【０２４５】
（防眩層１０８〜１１０の作製）
防眩層１０７の作製において、防眩層塗布液３の粒子添加量を０．１倍、０．５倍、２．５倍になるように変更した以外は防眩層１０７と同様にして、防眩層１０８、防眩層１０９、防眩層１１０を作製した。
【０２４６】
以上の防眩層の上に、中屈折率層用塗布液、高屈折率層用塗布液、低屈折率層用塗布液を、スロットルダイを有するコーターを用いて直接押し出して表４に示す構成で塗布した。各層の塗布液量はＰＥＴフィルム上に同液を塗布した際に所望の膜厚になる液量をそのまま防眩層上にも適用した。このＰＥＴフィルム上膜厚を防眩層上の実際の膜厚として表４に記載する。ＰＥＴフィルム上の膜厚は反射分光膜厚計“ＦＥ−３０００”（大塚電子（株）製）を用いて算出した。なお、各層の屈折率の測定は各層の塗布液を約４μｍの厚みになるようにガラス板に塗布し、アッベ屈折率計（アタゴ（株）製）にて測定した。
【０２４７】
【表４】
0005216501.tif 000042
【０２４８】
表中、透光性粒子の含有量の数値（質量％）は防眩層の全固形分に対するものを表す。
中屈折率層の乾燥条件は９０℃、３０秒とし、紫外線硬化条件は酸素濃度が１．０体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら１８０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ2、照射量２４０ｍＪ／ｃｍ2の照射量とした。
【０２４９】
高屈折率層の乾燥条件は９０℃、３０秒とし、紫外線硬化条件は酸素濃度が１．０体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら２４０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度４００ｍＷ／ｃｍ2、照射量２４０ｍＪ／ｃｍ2の照射量とした。
【０２５０】
低屈折率層の乾燥条件は６０℃、６０秒とし、紫外線硬化条件は酸素濃度が０．１体積％以下の雰囲気になるように窒素パージしながら２４０Ｗ／ｃｍの空冷メタルハライドランプ（アイグラフィックス（株）製）を用いて、照度６００ｍＷ／ｃｍ2、照射量６００ｍＪ／ｃｍ2の照射量とした。
【０２５１】
（光学フィルムの評価）
以下の方法により光学フィルムの諸特性の評価を行った。結果を表５に示す。
【０２５２】
（積分反射率）
本文記載の方法により光学フィルムの反射率（積分反射率）を測定し、４５０〜６５０ｎｍの平均反射率を算出し、反射防止性を評価した。
【０２５３】
（表面形状の評価）
本文に記載の方法により算術平均粗さ（Ｒａ）、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）を評価した。Ｓｍに関しては、測定の際の測定長は８ｍｍ、カットオフ値は０．８ｍｍとした。
【０２５４】
（傾斜角度θ）
本文に記載の方法により傾斜角θを測定し、そこから傾斜角度０〜０．５°の頻度を算出した。
【０２５５】
（防眩層における単位面積当たりの透光性粒子の個数評価）
本文記載の方法により防眩層の平均膜厚よりも大きい平均粒子径を有する透光性粒子の個数を評価した。
【０２５６】
（ハジキ）
本発明の光学フィルムの裏側に油性黒インキを塗り、光学顕微鏡により微分干渉を用いて観察し、塗膜表面のハジキを下記のように評価した。
○：注意深く見ても、ハジキが全く見えない。
△：注意深く見ると、僅かにハジキが観察される。
×：塗膜全面に強いハジキが観察される。
【０２５７】
［映り込み］
防眩性フィルムの裏面を黒マジックで塗りつぶした後に、防眩性フィルムの表面に蛍光灯の光を反射させた際の光の映り込みの様子を評価した。
◎：十分に反射が抑えられている、または十分に光が拡散されており、気にならない。
○：注意深く見ると蛍光灯の形状が映みが視認されるが気にならない。
△：やや蛍光灯の形状が映りこんでいるが、気にならない。
×：蛍光灯の形がはっきりと映り込み、眩しくて気になる。
△以上のレベルを合格と判定した。
【０２５８】
（黒表示時の黒の締まり＜表示性能＞）
ＩＰＳ方式液晶セルを使用した液晶表示装置（３２”ＴＶ：Ｗ３２-Ｌ７０００、日立（株）製）に設けられている視認側の表面フィルムを剥がし、代わりに本発明の光学フィルムを、塗布面を視認側にして、裏面に粘着剤を介して貼り付けた。１０００ｌｕｘの明室にて、液晶表示装置を黒表示にして、目視により評価し、下記判定を行った。
１０点満点で評価。１０点は、外光による白ちゃけ感が全く感じられず、黒表示としては輝度が低く、明室下コントラストが申し分なく高い。一方、５点以下は、外光による白ちゃけ感が強すぎて、黒表示として許容外（ＮＧ）であり、明室下コントラストが低い。
【０２５９】
評価結果を表５に示す。
【０２６０】
【表５】
0005216501.tif 000043
【０２６１】
上記表５において、試料Ｎｏ４、５、１１、１３、１４、及び１９は「参考例」と読み替えるものとする。
なお、表中、透光性粒子の個数の欄の「―」は正確に測定できないことを意味する。そのため、透光性粒子個数を記載していない。その理由として、これらの試料では、透光性粒子として凝集性シリカの粒子が用いられており、粒子径は二次粒子径に相当し、透光性粒子個数の測定が困難であるためである。
【０２６２】
なお、表中の試料１２および１６で数値が表記されていない箇所がある。これは、試料１２および１６では、中屈折率層に金属酸化物粒子を含まないために、ハジキが発生して、光学フィルムを得ることができないため数値を記載していないものである。
【０２６３】
試料１〜１０、１９〜２１の結果から、算術平均粗さ（Ｒａ）が０．０３μｍ＜Ｒａ＜０．４μｍ、凹凸の平均間隔（Ｓｍ）が８０μｍ＜Ｓｍ＜７００μｍであり、傾斜角θの０°＜θ＜０．５°の領域（θ（０．５））が４０％以上を占める光学フィルムは驚くべきことに表面に凹凸を有し防眩性を保ちつつ、干渉層を２層以上積層しても積分反射率が１．５％以下となり、黒締まり、映り込み防止が良好な反射防止特性が得られることがわかった。特にθ（０．５）が７０％以上でありＳｍが２００μｍより大きい試料７及び９では、反射率が低く、黒締まりも良く、映り込み防止性能に優れることがわかった。試料１９〜２１は干渉層が３層の構成であるためさらに優れた性能が得られた。試料８はθ（０．５）は大きいがＳｍが７００μｍよりも大きいために反射率が低く黒締まりが良いものの映り込み防止性能が悪かった。
さらには、試料１１〜１８の結果より、高屈折率層に含有される金属酸化物微粒子量を３０％以上にする、及び高屈折率層にレベリング剤を含有させることで塗膜のハジキがなく、低反射率で黒締まりが良好な反射防止特性が得られることがわかった。試料１８は試料７に対して、試料１４は試料４に対してそれぞれ金属酸化物機粒子量は少ないが、中屈折率層の屈折率が高いために反射率が低くなっている。
【０２６４】
（実施例２）
（１）防眩層用塗布液の調製
【０２６５】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液４の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                  ４８．３３質量部
ＭＸ−１０００                                  ０．１５質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２６６】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液５の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                  ４６．８３質量部
ＭＸＳ−３００                                    １．５質量部
ＭＸ−１０００                                  ０．１５質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２６７】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液６の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                  ４６．８３質量部
ＭＸ−５００                                      １．５質量部
ＭＸ−１０００                                  ０．１５質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２６８】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液７の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                  ４８．３８質量部
ＭＸ−６００                                      ０．１質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２６９】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液８の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                  ４７．３８質量部
ＭＸＳ−３００                                    １．０質量部
ＭＸ−６００                                      ０．１質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２７０】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液９の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                    ３８．７質量部
ビスコート＃３６０                                ９．７質量部
ＭＢ３０Ｘ−２０                              ０．１２５質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２７１】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液１０の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                    ３２．７質量部
ビスコート＃３６０                                ８．２質量部
ＭＸ−８００                                      ７．５質量部
ＭＢ３０Ｘ−２０                              ０．１２５質量部
イルガキュア１８４                                １．５質量部
メチルイソブチルケトン                          ３０．０質量部
メチルエチルケトン                              ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                      ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２７２】
・ＭＸ−１０００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径１０μｍ、綜研化学（株）製
・ＭＸＳ−３００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径３μｍ、綜研化学（株）製
・ＭＸ−５００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径５μｍ、綜研化学（株）製
・ＭＸ−６００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径６．０μｍ、綜研化学（株）製
・ＭＸ−８００：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径８μｍ、綜研化学（株）製
・ＭＢ３０Ｘ−２０：ポリメチルメタクリレート微粒子、平均粒径２０μｍ、積水化成品工業（株）製
・ビスコート＃３６０：トリメチロールプロパンＥＯ付加トリアクリレート、大阪有機化学工業（株）製
【０２７３】
（防眩層１１１〜１１３の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液４〜６を用いて塗布膜厚が８．０μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１１１〜１１３を作製した。
【０２７４】
（防眩層１１４、１１５の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液７〜８を用いて塗布膜厚が４．０μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１１４〜１１５を作製した。
【０２７５】
（防眩層１１６、１１７の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液９〜１０を用いて塗布膜厚が１８．０μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層１１６〜１１７を作製した。
【０２７６】
中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層を上記防眩層上に表６に示すように積層した。この時の塗工条件は実施例１で示した条件と同様とした。
【０２７７】
【表６】
0005216501.tif 000044
【０２７８】
表中、透光性粒子の添加量（％）の数値は、透光性粒子の防眩層の全固形分に対する含有量（質量％）である。
【０２７９】
（光学フィルムの評価）
＜ギラツキ評価＞
評価は作製した光学フィルムを、液晶テレビに実装し、ギラツキ(光学フィルムの表面
突起のレンズ効果が原因の輝度バラツキ)の程度を、以下の基準で目視評価した。
全くギラツキが見られない ：○
非常に注意深く観察するとギラツキがわずかに視認できる：○△
ギラツキがわずかに視認出来るが気にならない：△
不快なギラツキがある ：×
【０２８０】
＜ヘイズ＞
本発明のフィルムのヘイズはＪＩＳ−Ｋ７１０５に規定されたヘイズ値のことであり、ＪＩＳ−Ｋ７３６１−１で規定された測定法に基づき、日本電色工業（株）製の濁度計「ＮＤＨ−１００１ＤＰ」を用いて測定したヘイズ＝（拡散光／全透過光）×１００（％）として自動計測される値を用いた。
【０２８１】
評価結果を表７に示す。
【０２８２】
【表７】
0005216501.tif 000045
【０２８３】
上記のように膜厚よりも小さい粒子径の粒子を使用して内部散乱性を付与することで、防眩性を保ちつつ、干渉層を２層以上積層しても積分反射率が１．５％以下となり、黒締まり、映り込み、およびギラツキ防止が良好な反射防止特性が得られることがわかった。
【０２８４】
（実施例３）
（１）防眩層用塗布液の調製
【０２８５】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液１１の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                      ３８．７質量部
ビスコート＃３６０                                  ９．７質量部
ＭＸ−８００                                    ０．１２５質量部
イルガキュア１８４                                  １．５質量部
メチルイソブチルケトン                            ３０．０質量部
メチルエチルケトン                                ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                        ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２８６】
────────────────────────────────
防眩層用塗布液１２の組成
────────────────────────────────
ＰＥＴ−３０                                      ３８．７質量部
ビスコート＃３６０                                  ９．７質量部
ＭＸ−６００                                      ０．０９質量部
イルガキュア１８４                                  １．５質量部
メチルイソブチルケトン                            ３０．０質量部
メチルエチルケトン                                ２０．０質量部
ＳＰ−１３                                        ０．０２質量部
────────────────────────────────
【０２８７】
（防眩層１１８〜１１９の作製）
防眩層１０１の作製において、防眩層塗布液１１を用いて塗布膜厚が７．５μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、防眩層塗布液１２を用いて塗布膜厚が５μｍになるように塗布量を変更した以外は防眩層１０１と同様にして、それぞれ防眩層１１８〜１１９を作製した。
【０２８８】
中屈折率層、高屈折率層、低屈折率層を上記防眩層上に表８に示すように積層した。この時の塗工条件は実施例１で示した条件と同様とした。
【０２８９】
【表８】
0005216501.tif 000046
【０２９０】
評価結果を表９に示す。
【０２９１】
【表９】
0005216501.tif 000047
【０２９２】
上記の反射防止フィルムは防眩性、ギラツキに優れ、外光が反射した際の表面の黒締まりも良く、干渉層を２層以上積層しても積分反射率が１．５％以下と低反射率で優れていた。
【図面の簡単な説明】
【０２９３】
【図１】図１（ａ）〜（ｃ）は、それぞれ、傾斜角度の測定方法の概要を説明する模式図である。
【図１】
0005216501.tif 000048