(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
珪素化合物を用いて直接表面処理された充填剤、色素又は鉱物粉末であって、前記珪素化合物が、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有する分岐ポリジ有機シロキサンであり、式中、Ｒ”が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項２】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、式−ＳｉＲ（ＯＲ’）2の少なくとも１つの末端基を有し、式中、Ｒが、アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、請求項１に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項３】
Ｒが、３〜８個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、請求項２に記載の、処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項４】
前記分岐ポリジ有機シロキサンの重合度が、４〜２５０シロキサン単位であることを特徴とする、請求項１〜３のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項５】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、２５℃において２０００Ｐａよりも低い蒸気圧を有することを特徴とする、請求項１〜４のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項６】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、Ｓｉ−アルコキシ基とシラノール基との縮合用触媒の存在下における、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）3のアルコキシシラン又は式Ｓｉ（ＯＲ’）4のテトラアルコキシシランとヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンとの反応に由来することを特徴とする、請求項１〜５のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項７】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、前記ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンの少なくとも３つのシラノール基と、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）3のアルコキシシラン又は式Ｓｉ（ＯＲ’）4のテトラアルコキシシランの分子との反応に由来する分岐部位を含有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項８】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、分岐有機珪素樹脂及びＳｉ−アルコキシ基とシラノール基との縮合用触媒の存在下における、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）3のアルコキシシラン及び／又は式Ｓｉ（ＯＲ’）4のテトラアルコキシシランとヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンとの反応に由来する分岐部位を含有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項９】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）3のアルコキシシラン及び／又は式Ｓｉ（ＯＲ’）4のテトラアルコキシシランと分岐ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンとの反応に由来する分岐部位を含有することを特徴とする、請求項１〜６のいずれか一項に記載の処理された充填剤、色素又は鉱物粉末。
【請求項１０】
珪素化合物を用いる、充填剤、色素又は鉱物粉末の表面処理方法であって、前記珪素化合物を用いて前記充填剤、色素又は鉱物粉末を直接表面処理し、前記珪素化合物が、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有する分岐ポリジ有機シロキサンであり、式中、Ｒ”が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、方法。
【請求項１１】
前記充填剤、色素又は鉱物粉末が、前記分岐ポリジ有機シロキサンと、アミノシラン又はアミノシロキサンとの混合物を用いて処理されることを特徴とする、請求項１０に記載の方法。
【請求項１２】
前記充填剤、色素又は鉱物粉末が、前記分岐ポリジ有機シロキサンと、Ｓｉ−ＯＨ基又はＳｉ−アルコキシ基を含有する非線状有機珪素樹脂との混合物を用いて処理されることを特徴とする、請求項１０又は請求項１１に記載の方法。
【請求項１３】
充填剤、色素又は鉱物粉末をより疎水性とする珪素化合物の使用であって、前記珪素化合物を用いて前記充填剤、色素又は鉱物粉末を直接表面処理し、前記珪素化合物が、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有する分岐ポリジ有機シロキサンであり、式中、Ｒ”が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、使用。
【請求項１４】
プラスチック又はゴム組成物であって、前記プラスチック又はゴムが、請求項１〜９のいずれか一項において定義されたとおりの充填剤又は色素を含有することを特徴とする、プラスチック又はゴム組成物。
【請求項１５】
プラスチック又はゴム組成物の製造方法であって、請求項１〜９のいずれか一項において定義されたとおりの充填剤又は色素が、プラスチック又はゴムマトリックス材料と混合されることを特徴とする、プラスチック又はゴム組成物の製造方法。
【請求項１６】
プラスチック又はゴム組成物の製造方法であって、有機プラスチック又はゴムマトリックス材料が、充填剤又は色素、及び式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有する分岐ポリジ有機シロキサンと直接混合され、式中、Ｒ”が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、プラスチック又はゴム組成物の製造方法。
【請求項１７】
前記分岐ポリジ有機シロキサンが、式−ＳｉＲ（ＯＲ’）2の少なくとも１つの末端基を有し、式中、Ｒが、アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする、請求項１６に記載の方法。
【請求項１８】
化学加工又は冶金加工における加工助剤としての、請求項１〜９のいずれか一項において定義されたとおりの鉱物粉末の使用。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機ポリシロキサンを用いる処理により疎水性とされた充填剤、色素、及び／又は鉱物粉末、有機ポリシロキサンを用いる、充填剤、色素及び／又は鉱物粉末の処理方法、並びに充填剤及び色素と有機ポリシロキサンとを混合したプラスチック又はゴム組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
欧州特許（ＥＰ）−Ａ−第１  ３１６  ５８９号は、疎水化剤として２量体（ダイマー）ジオールシロキサン又は環状シロキサンを用いて親水性シリカ細粉末を予備混合し、ボールミル中でそれらを混合し、この後、アンモニア雰囲気又はアミン含有雰囲気中、１００〜３００℃において熱することにより調製された疎水性シリカ細粉末を記載する。
【０００３】
欧州特許（ＥＰ）−Ａ−第１  ４５４  ６１１号は、水素シルセスキオキサン−アルキルシルセスキオキサン共重合体（コポリマー）を用いる着色化粧パウダーの表面処理を教示する。国際公開（ＷＯ）−Ａ−第０３／０４３  ５６７号は、分子の背骨（骨格）における繰り返し単位（ユニット）において陽イオン基及び陰イオン基、例えば、アミノエチルアミノプロピル基及びアルコキシ基の両方が置換された線状反応性アルキルポリシロキサンを用いて処理された有機珪素処理化粧色素又は有機珪素処理化粧充填剤を記載する。国際公開（ＷＯ）−Ａ−第２００５／０９９  ６５１号は、有機金属酸（例えば、チタン酸）及び官能基化珪素化合物（例えば、トリアルコキシシラン又は官能基化ポリシロキサン）を含み、これらが、互いにそして基材たる該粉末に共有結合する、ハイブリッドコーティング材料、並びに色素及び他の粉末用の方法を記載する。
【０００４】
国際公開（ＷＯ）第０１／５  ５３０号は、含水分散剤に分散されたコロイド状シリカを採取する工程と、１種以上の親水性有機溶媒を用いて該含水分散剤の実質量を置き換える工程と、疎水化剤と該コロイド状シリカとを反応させることによって疎水性コロイド状シリカを調製する工程と、１種以上の疎水性有機溶媒を用いて該親水性有機溶媒を含む分散体の液相を置き換えて疎水性有機溶媒に分散された疎水性コロイド状シリカを得る工程を含む方法により、疎水性コロイド状シリカを調製することを記載する。米国（ＵＳ、特許）第３，９４８，６７６号は、不活性気体（ガス）流中、約６０秒未満の間、約７００〜１０００℃において微細粒子を熱することにより、金属酸化物及び／又は珪素酸化物の微細粒子を活性化させ、物理的に結合されるだけでなく、化学的にも結合された水の粒子を実質的に完全に遊離させること、並びに約６０秒未満の間、少なくとも１つの有機珪素化合物及び実質的に無水の気体アンモニア（ガス）とこれら活性化された粒子とを接触させることを含む、疎水性の微細な金属酸化物及び／又は珪素酸化物を調製する方法を記載する。
【０００５】
米国（ＵＳ、特許）第２００４／０６３  ８１６号及び米国（ＵＳ、特許）第４７２  ４１６号は、疎水性充填剤の調製において使用されたシラノール末端オリゴシロキサンを記載する。米国（ＵＳ、特許）第４，１１１，８９０号及び欧州特許（ＥＰ）第０９５  ９９５  Ａ号は、ジアルコキシ末端ポリジ有機シロキサン及びトリアルコキシ末端ポリジ有機シロキサンの調製を記載する。
【発明の概要】
【課題を解決するための手段】
【０００６】
本発明によれば、充填剤、色素又は鉱物粉末が、珪素化合物を用いて直接表面処理され、該珪素化合物が、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有する分岐ポリジ有機シロキサン（以下、「ポリジ有機シロキサン」と略す）であり、式中、Ｒ”が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’が、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表すことを特徴とする。
【発明を実施するための形態】
【０００７】
ポリジ有機シロキサンを用いる処理は、普通、充填剤、色素又は鉱物粉末をより疎水性とし、例えば、本明細書中、後で記載された接触角テストにより、指し示されたとおりである。従って、充填剤、色素又は鉱物粉末は、湿気存在下で、一般的により自由流動するようになり、ケーキ化に対して抵抗性となる。これは、処理鉱物粉末が、化学過程（プロセス）又は冶金過程（プロセス）における加工助剤として産業過程（プロセス）において使用されている場合に有利である。プラスチック組成物又はゴム組成物において使用された場合、本発明によるポリジ有機シロキサンを用いて処理された充填剤又は色素は、プラスチックマトリックス若しくはゴムマトリックスに対する接着又はこれらとの相容性の向上を一般的に持ち、こうして該組成物の物性が向上する。
【０００８】
式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）3の少なくとも１つの末端基を両末端に有するポリジ有機シロキサンは、Ｓｉ−アルコキシ基とシラノール基との縮合用触媒の存在下で、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）3のアルコキシシラン及び／又は式Ｓｉ（ＯＲ’）4のテトラアルコキシシランとヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンとを反応させることによって調製され得る。本発明のポリジ有機シロキサンが調製されるヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンは、式ＳｉＲ*Ｏ3/2のＴ単位（ユニット）及び／又は式ＳｉＯ4/2のＱ単位（ユニット）を含有する分岐ポリジ有機シロキサンであることができ、式中、Ｒ*が、アルキル基、置換アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、但し、本ポリジ有機シロキサンが、複数のジ有機シロキサン単位（ユニット）を含有する。これらジ有機シロキサン単位（ユニット）は、好ましくはジメチルシロキサン単位（ユニット）である。例えば、ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンは、ポリジメチルシロキサン鎖の各末端においてシラノール基を有するポリジメチルシロキサンであるか、又はポリ有機シロキサンの一部若しくは全部が、１つのシラノール末端基及び１つのＳｉ−アルコキシ末端基を有していてもよく、例えば、ジメチルメトキシシリル末端単位（ユニット）である。これらジ有機シロキサン単位（ユニット）は、ジメチルシロキサン単位（ユニット）に加え又はこれらに代え、メチルフェニルシロキサン単位（ユニット）、アルキルメチルシロキサン又はジアルキルシロキサン単位（ユニット）を含むことができ、ここで、そのアルキル基が、２個以上、例えば、２〜１２個の炭素原子を有し、ジフェニルシロキサン単位（ユニット）、メチルビニルシロキサン単位（ユニット）又はメチルアリールアルキル（アラルキル）シロキサン単位（ユニット）を含み得る。メチルフェニルシロキサン単位（ユニット）は、気体（ガス）障壁（バリア）特性を持つように設計（デザイン）されたポリマー組成物において使用されているような充填剤又は色素を処理するのに好まれることがある。メチルビニルシロキサン単位（ユニット）は、ポリオレフィンマトリックスに対する処理充填剤又は処理色素の接着を向上させることがある。
【０００９】
このヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンから生成された本発明のポリジ有機シロキサンは、分岐ポリジ有機シロキサンであり、例えば、そのポリジメチルシロキサン鎖の各末端において−ＳｉＲ”（ＯＲ’）2基又は−Ｓｉ（ＯＲ’）3基を有するポリジメチルシロキサンである。約１：１のアルコキシシランであるＲ”Ｓｉ（ＯＲ’）3及び／又はＳｉ（ＯＲ’）4とヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンのシラノール基とのモル比、又は１：１を上回るアルコキシシランとシラノール基とのモル比で、アルコキシシラン及びヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンが反応させられる場合に、我々は、これが主生成物であると考える。出発原料として使用されたヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンが、Ｔ分岐又はＱ分岐を含有すれば、これから生成された本発明のポリジ有機シロキサンが分岐されるであろう。
【００１０】
アルコキシシランであるＲ”Ｓｉ（ＯＲ’）３及び／又はＳｉ（ＯＲ’）４とヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンのシラノール基とのモル比が、１：１未満である場合、例えば、１：２〜１：３の範囲中にあれば、本発明のポリジ有機シロキサンが、その鎖の末端において−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２基又は−Ｓｉ（ＯＲ’）３基を有するだけでなく、ポリジ有機シロキサン鎖を繋ぐ−ＳｉＲ”（ＯＲ’）−基又は−Ｓｉ（ＯＲ’）２基を有していてもよく、少なくとも３つのシラノール基を有する式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３のアルコキシシラン又は式Ｓｉ（ＯＲ’）４のテトラアルコキシシランの分子の多重反応に由来する幾つかのＲ”ＳｉＯ３/２、Ｒ”ＯＳｉＯ３/２又はＳｉＯ４/２樹脂状分岐単位（ユニット）も有していてもよい。アルコキシシランであるＲ”Ｓｉ（ＯＲ’）３及び／又はＳｉ（ＯＲ’）４とシラノール基とのモル比が、約１：１である場合に、幾らかの分岐及び／又は鎖延長が起こることがある。
【００１１】
ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサン試薬は、一般的に少なくとも２つ、好ましくは少なくとも４つ又は６つのシロキサン単位（ユニット）〜３０、５０又は１００以下のシロキサン単位（ユニット）の重合度（ＤＰ）を持つ。好ましい１つの実施形態において、ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサン試薬は、１２のＤＰを持つ。このような試薬は、普通、対応しているより低いＤＰのヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンよりも安く、より揮発性でない一方、より高いＤＰの試薬よりも反応性である。これから調製された本ポリジ有機シロキサン疎水化剤は、似たＤＰを持つことがあるが、しばしば、そのシロキサン鎖の鎖延長によってＤＰが増加する。ポリジ有機シロキサン疎水化剤は、例えば、４又は６〜２５０のシロキサン単位（ユニット）の範囲中のＤＰを持つことができる。ポリジ有機シロキサン疎水化剤は、充填剤、色素又は鉱物を予め処理するために使用されるような場合に、例えば、２５℃で２〜２００００センチストークス（ｍｍ２／秒）の範囲の粘度を有する液体であることが好ましい。充填剤又は色素と混合していくと同時に有機プラスチック又はゴムマトリックス材料と混合されるような場合に、ポリジ有機シロキサン疎水化剤は、液体又は固体であってよい。
【００１２】
ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと反応させる式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３のアルコキシシランにおいて、Ｒ”は、アルキル基、アルケニル基又はアリール基を好ましくは表し、各Ｒ’は、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基、特にメチル基又はエチル基を表す。従って、ポリジ有機シロキサン生成物は、式−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の少なくとも１つの末端基を好ましくは有し、式中、Ｒは、アルキル基、アルケニル基又はアリール基を表し、各Ｒ’は、１〜４個の炭素原子を有するアルキル基を表す。基Ｒは、例えば、１〜２０個の炭素原子を有するアルキル基であることができ、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、オクチル基、ドデシル基である。少なくとも３個の炭素原子を有するアルキル基Ｒ、例えば、プロピル、ブチル、イソブチル、アミル、ヘキシル、オクチル又は２−エチルヘキシルのような３〜８個の炭素原子を有するアルキル基は、充填剤又は色素を疎水性にするのに特に有効であることがある。代替的に、基Ｒは、ビニルのような２０個以下の炭素原子を有するアルケニル基、又はフェニルのようなアリール基であることができる。式ＲＳｉ（ＯＲ’）３のアルコキシシランの混合物は、ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサン、例えば、異なるアルキル基及び／又はアルケニル基及び／又はアリール基Ｒを有するアルコキシシランと反応させることができ、こうして本発明のポリジ有機シロキサンが、同一ポリマー鎖上に、異なる−ＳｉＲ（ＯＲ’）２基を含有し得る。トリアルコキシシラン及びテトラアルコキシシランの混合物は、ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと反応され、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２基及び−Ｓｉ（ＯＲ’）３基を含有するポリジ有機シロキサンを生成させることができる。Ｒ”は、代替的に、ハロアルキル、例えば、クロロプロピル若しくはトリフルオロプロピル、フェニルメチル、メルカプトプロピル、アミノアルキル、例えば、アミノプロピル、アミノエチルアミノプロピル、若しくはビニルベンジルエチレンジアミンプロピル、ビニルベンジル、ウレアプロピル、グリシドキシプロピル、メタクリロキシプロピル、ホスホン酸プロピルメチル、又はそのアルキル鎖上の４級アンモニウム塩タイプの官能基、例えば、塩化オクタデシルプロピルアンモニウムのような置換アルキル基であり得る。一般的に、特に、基Ｒ”が、炭化水素基である場合に、本発明によるポリジ有機シロキサンを用いる処理が、充填剤、色素又は鉱物粉末をより疎水性とする。大抵の有機ポリマーに関し、充填剤をより疎水性としていくことは、当該ポリマーとより相容れるようにする。ある幾つかの極性ポリマーに関し、置換アルキル基Ｒ”は、当該ポリマーとの最適の相容性を与えるように選ばれ得る。
【００１３】
ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと反応され得る式Ｓｉ（ＯＲ’）４のテトラアルコキシシランの例は、テトラエトキシシラン（珪酸テトラエチル）及びテトラメトキシシランである。
【００１４】
式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３又は式Ｓｉ（ＯＲ’）４のアルコキシシランは、Ｓｉ−アルコキシ基とシラノール基との縮合用触媒の存在下で、ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと反応させられる。該触媒は、例えば、チタン酸エステルのような４Ｂ族金属又は５Ｂ族金属のエステル、例えば、チタン酸テトラブチル（チタンテトラ（ｎ−ブトキシド））若しくはチタン酸テトラプロピル又はキレート化チタンエステルであり得る。この反応が、該チタン酸エステル触媒の存在下、常温又は常圧において完遂されることができ；僅かに上昇された温度が、所望により使用され得る。本発明のポリジ有機シロキサン、特にチタンエステル触媒を使用しながら調製されたものは、Ｓｉ−アルコキシ基及び如何なる残っているＳｉ−ＯＨ基を通して鉱物充填剤及び色素との高い反応性を持ち、非常に低いレベルの未反応モノマーシランしか含有しない。
【００１５】
使用され得るＳｉ−アルコキシ基とシラノール基との縮合用触媒の代わりの触媒としては、アミノシラン、例えば、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリエトキシシラン、（２−アミノエチル）−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、若しくは２−メチル−３−アミノプロピルトリメトキシシランのようなアミノアルキルトリアルコキシシラン、及び／又はＳｉ結合アミノアルキル基を含有するアミノシロキサン、例えば、３−アミノプロピルジメトキシシリル基を用いて末端化されたポリジ有機シロキサンが挙げられる。このようなアミノシランは、本試薬Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３及びシラノール縮合触媒の両方として作用し得る。該アミノシランは、本試薬Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３としてだけ使用されることができるか、又はヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンは、アミノシランＲ”Ｓｉ（ＯＲ’）３及び式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３の他の試薬の混合物、例えば、プロピルトリメトキシシラン及び３−アミノプロピルトリエトキシシランの混合物と反応させられ得る。この反応生成物は、未反応アミノシラン若しくはアミノシロキサン及び／又は未反応ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２の少なくとも１つの末端基を有するポリジ有機シロキサンとのブレンドであってよい。このようなブレンドは、ポリジ有機シロキサンを分離させるに至ることを必要とすることなく、充填剤、色素及び鉱物粉末用疎水化剤として一般的に有効である。該ブレンドは、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２の少なくとも１つの末端基を有するポリジ有機シロキサンを少なくとも５０重量％と、アミノシラン又はアミノシロキサンを５０％以下とを好ましくは含む。
【００１６】
アルコールＲ’ＯＨは、シランＲＳｉ（ＯＲ’）３又はシランＳｉ（ＯＲ’）４とヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンとからの珪酸アルキル官能基ポリジ有機シロキサンの形成の間に放出される。該アルコールは、減圧真空下において取り除くか、加熱するか、又は脱気することによって有利に除かれ、反応の程度を増加させ、放出された該アルコールを捕捉することができる。該反応の終わりにおいて未反応の残った如何なるモノマーシランも同様に除かれ得る。
【００１７】
本発明のポリジ有機シロキサン疎水化剤は、有機珪素樹脂、特にＳｉ−ＯＨ基又はＳｉ−アルコキシ基を含有する有機珪素樹脂とブレンドされ得る。該有機珪素樹脂は、一般的に非線状シロキサン樹脂であり、好ましくは式ＺａＳｉＯ４−ａ／２のシロキサン単位からなり、式中、Ｚが、ヒドロキシル、炭化水素又は炭化水素オキシ基を意味し、式中、ａが、０．５〜２．４の平均値を持つ。好ましくはテトラ官能（Ｑ）基ＳｉＯ４/２及び／又は式ＺＳｉＯ３/２のトリ官能基と共に式Ｚ３ＳｉＯ1/２の１価のトリ炭化水素シロキシ（Ｍ）基からなり、式中、Ｚが、１価の炭化水素基又はヒドロキシル基若しくは炭化水素オキシ基を意味する。もし、当該樹脂が、ＭＱ樹脂であれば、Ｍ基とＱ基との数比が、好ましくは０．４：１〜２．５：１（０．８６〜２．１５の式ＺａＳｉＯ４−ａ／２におけるａの値に等価）の範囲中にあり、より好ましくは０．５：１〜１．１：１である。ａの似た値を持っているＭＴ樹脂が、代替的に使用され得る。有機珪素樹脂（Ｃ）は、室温において固体であることができ、又は１．２よりも高いＭ／Ｑ比を持っており、一般的に液体であるＭＱ樹脂が使用され得る。有機珪素樹脂が、もし存在すれば、好ましくは式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）３の末端基を有するポリジ有機シロキサンに関し２：９８〜４０：６０の重量比において存在しており、より好ましくは５：９５〜２０：８０であり、特に約１０：９０である。有機珪素樹脂の存在は、硬化成型プラスチック材料において使用される充填剤を処理するのに好まれることがあるが、その成型構造を強くしていくことにおいて助けとなることがあるからである。
【００１８】
このような分岐有機珪素樹脂ＺａＳｉＯ４−ａ／２（式中、少なくとも幾つかの基Ｚが、ヒドロキシル又は炭化水素オキシであり、式中、ａが、０．２〜２．４の平均値を有する）は、代替的に、本発明のポリジ有機シロキサン処理剤の調製の間に、式Ｒ”Ｓｉ（ＯＲ’）３及び／又は式Ｓｉ（ＯＲ’）４のヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサン並びにアルコキシシランと反応され、分岐ポリジ有機シロキサン処理剤を生成させる。該分岐有機珪素樹脂は、好ましくは該ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサン及び該アルコキシシランと同時に反応させられるが、該ポリジ有機シロキサンが、該アルコキシシランと反応させられる前に、該ヒドロキシル末端ポリジ有機シロキサンと代替的に反応させられ得る。
【００１９】
好ましくは、本発明において使用されたポリジ有機シロキサンは、式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）３の、１よりも多い、好ましくは２、もしくは２さえよりも多い末端基を持つ。処理するポリジ有機シロキサン上のより多いアルコキシ基ＳｉＲ”（ＯＲ’）２又はアルコキシ基−Ｓｉ（ＯＲ’）３の存在が、処理された粒子の疎水化への好い効果を持ち、ふさわしい表面を有する充填剤、色素又は鉱物粉末を生成させることを助ける。このような表面は、該充填剤、該色素若しくは該鉱物粉末を用いる処理剤の化学結合（例えば、共有結合）、又は樹脂中へのアルコキシ基の加水分解−縮合経由の、該充填剤、該色素若しくは該鉱物粉末の少なくとも一部被覆に起因し−有機プラスチック又はゴムマトリックス材料との相容性の高められた表面のようである。
【００２０】
本発明により処理され得る鉱物充填剤又は色素の例としては、二酸化チタン、（三）水酸化アルミニウム（ＡＴＨとも呼ばれる）、（二）水酸化マグネシウム、雲母（マイカ）、高陵石（カオリン）、炭酸カルシウム、ナトリウム、カリウム、マグネシウム、カルシウム及びバリウムの、非水和、一部水和若しくは水和の、弗化物、塩化物、臭化物、沃化物、クロム酸塩、炭酸塩、水酸化物、燐酸塩、燐酸水素塩、硝酸塩、酸化物及び硫酸塩；酸化亜鉛、酸化アルミニウム、五酸化アンチモン、三酸化アンチモン、酸化ベリリウム、酸化クロム、酸化鉄、リトポン、硼酸、又は硼酸亜鉛、メタ硼酸バリウム若しくは硼酸アルミニウムのような硼酸塩、アルミノシリケートのような混合金属酸化物、蛭石（バーミキュライト）、発煙シリカ、融合シリカ、沈降シリカ、石英（クウォーツ）、砂及びシリカゲルを包含するシリカ；籾殻灰、セラミックビーズ及びガラスビーズ、沸石（ゼオライト）、アルミニウムフレーク又はアルミニウム粉末、青銅（ブロンズ）粉末、銅、金、モリブデン、ニッケル、銀粉末又は銀フレーク、ステンレス鋼（スチール）粉末、タングステンのような金属、含水珪酸カルシウム、チタン酸バリウム、シリカ−カーボンブラック複合材料、官能基化カーボンナノチューブ、セメント、フライアッシュ、スレート粉末、セラミックビーズ又はガラスビーズ、ベントナイト、粘土（クレー）、滑石（タルク）、無煙炭、燐灰石（アパタイト）、アタパルジャイト、窒化硼素、クリストバル石（クリストバライト）、珪藻土、苦灰石（ドロマイト）、フェライト、長石、黒鉛（グラファイト）、焼かれた高陵石（カオリン）、二硫化モリブデン、パーライト、軽石、葉蝋石（ピロフィライト）、海泡石、錫酸亜鉛、硫化亜鉛、又は珪灰石が挙げられる。本発明は、鉱物充填剤及び色素の処理に限られておらず；有機ポリマーマトリックスとのそれらの相容性を増加させるための疎水性処理を必要とすることのある他の充填剤、例えば、木材粉末、木材繊維、綿繊維又は麦藁、麻、亜麻、ボンベイ麻（ケナフ）、カポック、黄麻（ジュート）、ラミー、シサル麻（サイザル麻）、ヘニケン、玉蜀黍（コーン）繊維若しくはコイア、豆殻若しくは籾殻、リグニン、澱粉（スターチ）、若しくはセルロースとセルロース含有生産物とのような農業繊維のような天然繊維、又はアラミド繊維、ナイロン繊維、綿繊維若しくはガラス繊維（グラスファイバー）、若しくはポリテトラフルオロエチレン若しくはポリエチレンのプラスチックミクロ球のようなある特定の合成繊維であり、本発明が、これらのような充填剤の処理を包含する。充填剤は、アゾ染料、インディゴ染料、トリフェニルメタン染料、アントラキノン染料、ヒドロキノン染料若しくはキサンチン染料を取り込んでいるもののような固体有機色素、又はポリクロロビフェニルオキシド若しくはデカブロモジフェニルオキシド又は燐含有難燃剤のような固体有機難燃剤であり得る。
【００２１】
本発明のポリジ有機シロキサンは、普通、充填剤、色素又は鉱物粉末に適用されており、少なくとも０．１又は０．５重量％〜５又は１０重量％までであり、例えば、充填剤、色素又は鉱物粉末上のポリジ有機シロキサンは０．５〜３重量％の範囲中である。本発明による１種よりも多いポリジ有機シロキサン、例えば、式−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の末端基において異なるアルキル基Ｒを有するポリジ有機シロキサンが、所望とされるなら、充填剤、色素又は鉱物粉末に適用されることができる。ポリジ有機シロキサンは、種々の方法（やり方）で適用され得る。例えば、ポリジ有機シロキサンは、攪拌された粉末に対する噴霧又は滴下により適用されることができ、又は溶媒中において充填剤と混合され、次いで乾燥される。特に、１種よりも多い充填剤及び／又は色素は、もしも同一プラスチック又はゴム組成物において使用されるならば、ポリジ有機シロキサンと同時に処理されることができる。充填剤、色素又は鉱物は、所望の粒子サイズに小さくされてしまう前に、ポリジ有機シロキサンを加えるのが有利であることがあり、この場合、充填剤、色素又は鉱物は、ポリジ有機シロキサンの存在下で粉砕され得る。
【００２２】
本発明は、プラスチック組成物又はゴム組成物の製造方法であって、有機プラスチック又はゴムマトリックス材料が、充填剤又は色素、及び上で定義されたとおりの式−ＳｉＲ”（ＯＲ’）２又は式−Ｓｉ（ＯＲ’）３の少なくとも１つの末端基を有するポリジ有機シロキサンと混合されることを特徴とする製造方法を包含する。有機プラスチック又はゴム材料とは、炭素の化学に基づいた材料を意味し、ポリマーの背骨（骨格）における原子の少なくとも半分が炭素原子のポリマーである。
【００２３】
こうして処理された充填剤又は色素は、引き続き、プラスチックマトリックス又はゴムマトリックスと混合され得る。本発明のポリジ有機シロキサンは、代替的に、加工されていくにつれて、充填剤又は色素に適用されることができ、こうしてプラスチックマトリックス材料又はゴムマトリックス材料が、充填剤又は色素、及びポリジ有機シロキサンと混合される。例えば、ポリジ有機シロキサンは、充填剤／ポリマーマスターバッチ調製の間に加えられることができ、又は徹底的な混合に関与している加工工程（ステップ）、例えば、押し出し工程（ステップ）の前もしくは間に充填剤／ポリマー複合材料に加えられることができる。もし、液体ポリジ有機シロキサン処理剤が、充填剤又は色素との混合と同時にプラスチックマトリックス材料又はゴムマトリックス材料と混合されるならば、ポリジ有機シロキサンは、担体、例えば、多孔質担体上に加えられることができ、又は押し出し混合の間に溶融し得るワックスとブレンドされることができ、本組成物における本ポリジ有機シロキサンの分散を助ける。
【００２４】
本発明のポリジ有機シランを用いる処理が、充填剤又は色素の疎水性を増加させ、ゴム材料又はプラスチック材料とより相容れるようにし、こうしてプラスチックマトリックス又はゴムマトリックスにおける分散を向上させる。ポリマーマトリックスにおける相容性及び分散の向上が、加工している間に混合を向上させ（粘度を抑えることを通してエネルギーを節約する）、充填されたプラスチック複合材料又はゴム複合材料の仕上がり特性を向上させる。充填剤又は色素が、それを含有しているプラスチック組成物又はゴム組成物に対する機械強度、耐火性又は耐摩耗性などの所望の特性を付与するために使用される場合、その特性は、未処理充填剤又は色素に比べて、処理されたものを使用している場合の方が一般的に増加する。アルキル又はアルケニルトリアルコキシシランのようなシランは、充填剤及び色素を処理してそれらを疎水性にするために使用されているが、発熱による充填剤又は色素との乾式混合の間及び／又は処理された充填剤又は色素の乾燥の間の、それらの高い蒸気圧のせいで、揮発されたようになる傾向にある。本発明に従って使用されたポリジ有機シランは、より低い蒸気圧を持ち、混合しているか又は乾燥させている間に実質的に揮発されず、こうして鉱物充填剤又は色素の疎水性の増加が、プラスチック組成物又はゴム組成物中に取り込まれるまでずっと保持される。本発明のポリジ有機シランは、２５℃において２０００Ｐａよりも低い蒸気圧を持ち、普通１０００Ｐａよりも低く、２５℃において特に５００Ｐａよりも低い。本発明のポリジ有機シランは、大気圧において１１０℃よりも高い沸点を持ち、普通１６０℃よりも高く、大気圧において好ましくは２００℃よりも高い。
【００２５】
処理された充填剤又は色素は、広範囲のプラスチック材料又はゴム材料に基づく組成物中に取り込まれ得る。該プラスチック材料は、熱可塑性、例えば、ポリプロピレンもしくはプロピレン共重合体（コポリマー）、ポリエチレン、ポリメチルペンテン、塩素化ポリエチレン、弗素化エチレンプロピレン共重合体（コポリマー）、エチレンクロロトリフルオロエチレン共重合体（コポリマー）、エチレンテトラフルオロエチレン共重合体（コポリマー）、エチレン酢酸エチル共重合体（コポリマー）、もしくは環状オレフィン共重合体（コポリマー）のようなポリオレフィン、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）、塩素化ＰＶＣ、ポリ塩化ビニリデン、ポリ弗化ビニリデン、またはエチレン酢酸ビニル共重合体（コポリマー）もしくはエチレンビニルアルコール共重合体（コポリマー、ＥＶＡ）のようなビニルポリマー、ポリメタクリル酸メチルもしくはスチレンメタクリル酸メチル共重合体（コポリマー）、ポリアクリロニトリルもしくはスチレンアクリロニトリル共重合体（コポリマー）、あるいはアクリロニトリルスチレンアクリレート共重合体（コポリマー）またはポリカーボネートもしくはＰＶＣとのそのブレンドのようなアクリルポリマー、テトラフルオロエチレン過弗化プロピレン共重合体（コポリマー）、ポリブチレンテレフタレートもしくはポリエチレンテレフタレートのようなポリエステル、ポリアミドもしくはポリアミド−イミドもしくはポリイミドもしくはポリアリールアミドもしくはポリエーテルイミドもしくは衝撃修飾ポリアミド、ポリウレタン、ポリスチレン、もしくはスチレンマレイン酸無水物共重合体（コポリマー）、ポリアリールエート、ポリスルホン、ポリエーテルエーテルケトン、脂肪族ポリケトン、ポリエーテルスルホン、ポリフェニレンエーテル、ポリフェニレンスルフィド、ポリフェニレンスルホン、ポリオキシメチレン、ポリピロール、もしくはポリカーボネート、酢酸セルロース、酢酸酪酸セルロース、もしくはプロピオン酸セルロースのようなセルロースポリマーであることができ、あるいは、熱硬化性、例えば、不飽和ポリエステル、アルキド樹脂、ポリウレタン、エポキシ樹脂、フェノール樹脂、もしくはアミノホルムアルデヒド樹脂であることができ、あるいは、イオノマーもしくは液晶ポリマーであることができる。ラバー（ゴム）材料の例としては、天然ゴム、ポリブタジエン、ポリイソプレン、ポリクロロプレン、ポリイソブチレンもしくはブタジエンスチレン共重合体（コポリマー）、アクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体（コポリマー、ＡＢＳ）もしくはポリカーボネートとのそのブレンド、またはメタクリレートアクリロニトリルブタジエンスチレン共重合体（コポリマー）のような合成ジエンゴム、ブロック共重合体（コポリマー）ラバー（ゴム）、ブチルゴム、ニトリルゴム、もしくはエチレンプロピレン共重合体（コポリマー、ＥＰＤＭ）ラバー（ゴム）、または、ポリオレフィン、ポリフェニレンエーテル、もしくはポリスチレンのような熱可塑性樹脂との上のラバー（ゴム）のいずれかのブレンドを包含し、ＥＰＤＭのような低ジエン不飽和を持っているかもしくはジエン不飽和を持っていないオレフィンエラストマーとのポリプロピレンのような熱可塑性ポリオレフィンのＴＰＯブレンドを包含している。これらのような充填組成物における充填剤又は色素の濃度は、広く変動することができ；例えば、処理された充填剤又は色素は、当該組成物の１又は２重量％〜８０又は９０重量％までを形成し得る。これら充填されたプラスチック組成物及びゴム組成物は、例えば、ワイヤ及びケーブルに鞘をしていくような、パッケージしていくような、自動車部品及び器具部品、建設用のシール剤及び接着剤、コーティング、建設材料、不織布、農業用フィルム、又は排管（排液パイプ）のような応用において使用され得る。
【００２６】
本発明に従って処理された充填剤の特定の１例が、耐火性を高めるためのケーブル絶縁及び配線絶縁用の、ポリエチレン又はＥＶＡにおいて使用された（三）水酸化アルミニウムである。本発明によるポリジ有機シロキサンを用いて処理された（三）水酸化アルミニウムを含有するポリエチレンは、従来のカップリング剤を用いて処理された（三）水酸化アルミニウムを含有するポリエチレンよりも３％高い限界酸素指標を有していた。
【００２７】
本発明に従って処理された充填剤の更なる例が、建設産業におけるポリウレタンシール剤及び接着剤における強化充填剤としての使用のための挽かれたシリカ、ＰＶＣにおける（例えば、窓枠用の）、又はポリプロピレン、ポリエチレン若しくはＡＢＳにおける、白色化剤及び／又はＵＶ吸収剤としての使用のための二酸化チタン、ポリプロピレンパッケージ、ＰＶＣ窓枠、又はＰＶＣ管（パイプ）若しくはポリエチレン管（パイプ）における使用のための炭酸カルシウム、電気器具におけるプラスチックマトリックス又はゴムマトリックスにおける使用のための磁気（を帯びた）粉末、並びに信号機用の有機コーティングバインダーにおける反射材料としての使用のためのガラスミクロビーズを包含する。本発明に従って処理されたカオリンは、ワイヤへの応用及びケーブルへの応用のためのＰＶＣにおいて使用されて溶媒耐性、寸法安定性及び電気特性を向上させ、車用マット用のＰＶＣにおいても使用されている。本発明に従って処理されたタルクが、パネル若しくは装備品のような自動車部品用のポリプロピレンにおいて、又は自動車バンパー用のＴＰＯブレンドにおいて使用されて、堅さを向上させ、熱捩れ及び金型縮みを抑え、あるいはケーブル絶縁用塩素化ポリエチレンにおいて使用されている。タルク、シリカ又は炭酸カルシウムは、本発明に従って処理されることができ、抗ブロック化剤として食品等級（グレード）でのパッケージ用の、ポリエチレン、ポリプロピレン又はポリスチレンのようなポリオレフィンにおいて使用されることができる。滑石（タルク）又はガラス繊維（グラスファイバー）は、本発明に従って処理されることができ、電気ケージング用のポリカーボネートにおいて使用されることができ、堅さを向上させる。本発明に従って処理されたマイカは、射出成型されたパッケージ用のポリプロピレンにおいて使用されることができ、誘電特性、熱特性、及び機械特性、白さ、並びに透明性を向上させ、あるいは、農業用フィルム、排管（排液パイプ）、不織布、縄（ロープ）、及び土壌格子用のポリプロピレンにおいて使用されることができる。本発明に従って処理された珪灰石は、自動車用品パネル、計器板、及び装備品用のポリプロピレンにおいて使用されることができ、堅さ及び曲げ強さを向上させる。カーボンブラック及び／又はシリカは、機械性能を向上させるように処理されたラバータイヤ中での取り込み用に本発明に従って処理され得る。粘土（クレー）、滑石（タルク）及び／又は二酸化チタンは、タイヤのホワイトウォール中での取り込み用に処理されることができ、固さ、ストレス−歪み特性、及び裂けていくのに対する抵抗性を向上させる。粘土（クレー）、滑石（タルク）、雲母（マイカ）又は炭酸カルシウムは、タイヤのラバー内部ライナー中での取り込み用に本発明に従って処理されることができ、良好な空気（エア）保持を確かにする。木材粉末は、ポリプロピレン、ポリエチレン又はＰＶＣ中での取り込み用に本発明に従って処理されることができ、デッキ、パレット、アウトドア、又はインテリア家具若しくは自動車ドアパネル用に使用された場合の、機械特性、耐久性及び耐候性を向上させる。ＰＶＣ用安定化充填剤、例えば、ステアリン酸亜鉛ステアリン酸カルシウム混合物のようなカルボン酸亜鉛又はヒドロタルク酸塩（ｈｙｄｒｏｔａｌｃｉｔｅ）は、任意に炭酸カルシウム及び／又は二酸化チタンとの組み合わせにおいて本発明に従って処理され得る。
【００２８】
プラスチック又はゴムにおける使用のために意図された、処理された色素又は充填剤を生成させている他、本発明は、他の領域、例えば、化学又は冶金の産業過程（プロセス）のような、特に産業過程（プロセス）において非常に有用な、処理された鉱物粉末を得るのを可能とする。本発明による処理剤は、鉱物粉末の疎水性を高める。これゆえ、例えば、鉱物粉末がホッパー中で保管され、ホッパーから投入されることが必要とされるなら、鉱物充填剤をより自由に流動させておくことができ、湿気存在下、ケーキ化に抵抗性とすることができる。これゆえ、もう１つ別の好まれた実施形態において、本発明による鉱物粉末は、化学又は冶金の加工における加工助剤として使用される。
【００２９】
本発明に従って処理され得る鉱物粉末の例が、酸化カルシウム（生石灰）を包含し、色素鉄を処理していくことにおいて生産された最終鋼において欲されなかった硫黄又はスルフィドの化合物を捕捉するのに使用される。本発明によるポリジ有機シロキサンを用いる処理は、例えば、０．０５〜０．１重量％において水酸化カルシウムに至る加水分解を阻害し、該粉末の流動性を向上させ、該酸化カルシウムを自由に流動させておき、保管時のケーキ化を止めるように助けている。酸化マグネシウムも、これも色素鉄を処理していくことにおいて使用されているが、これを自由に流動させておくように本発明によるポリジ有機シロキサンを用いて処理され得る。紙を白くするのに製紙の間に加えている二酸化チタン及び／又は炭酸カルシウムの粉末も、これらを自由に流動させておき、紙の白さを向上させるように本発明によるポリジ有機シロキサンを用いて処理され得る。
【００３０】
充填剤、色素及び／又は鉱物粉末を処理していくのに本発明に従って使用されたポリジ有機シロキサンは、よりしばしば、より低い生産コストであるとの、より低い〜非毒性でさえあるとの、並びに実質的により低いアルコールレベル（ＶＯＣ）を処理時放出しているとの、いつもの伝統的な有機トリアルコキシシラン表面処理剤を凌駕する、有意な有益さを提示することがある。後者は、安全面での理由及び環境面での理由の利点であり、特に、低揮発性有機含量（低ＶＯＣ）過程（プロセス）が、益々緊縮的なＨＳＥ規制下、産業にとってこの頃、益々重要となっている。
【００３１】
輪をかけて、本発明によるポリジ有機シロキサンは、加工の有意な容易さ、及び加工の時間の削減を提供する。実際、充填剤、色素及び／又は鉱物粉末の処理後に生成されたアルコールを除くことが、乾燥工程（ステップ）の削減を必要とし、並びに、本発明のポリジ有機シロキサンが、前記プラスチックマトリックス又は前記ゴムマトリックスと共に加工している間に、充填剤、色素及び／又は鉱物粉末に適用されている場合、押し出しの間に、より少ないガス抜き時間を必要とする。
【００３２】
全体で、本発明のポリジ有機シロキサンは、省エネ、コスト削減、加工の容易さ、健康、安全、及び環境面での有益さの項目において実質的な利点を提供することができる。
【００３３】
ある１例として、充填剤の処理に使用された、毒性と見なされた、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランは、ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランよりも７倍少ない（１／７の）アルコールを処理時放出している、毒性でないと分類された、本発明のｎ−プロピルジエトキシシリル末端ポリジメチルシロキサン（ＤＰ１６）により、有利に置き換えられている。
【実施例】
【００３４】
本発明は、以降の実施例により、例証されている。
【００３５】
有機ポリシロキサンの調製：
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン２８８ｇが、窒素下、数分間、ｎ−プロピルトリメトキシシラン１０４ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド２ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ１の特徴化が、ＧＰＣにより求められた平均分子量１，７００を有し、ＮＭＲにより求められたとおりのこの反応時の平均ＤＰ１５〜１９を有する、式中、Ｒが、プロピルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ０．５及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。或いは、形成されたメタノールが、大気圧において又は減圧下で取り除かれた。
【００３６】
ＤＰ４．２のヒドロキシ末端オリゴジメチルシロキサン１００ｇが、窒素下、数分間、ビニルトリメトキシシラン９０ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド３．９ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続されたが、反応の完結までずっと、４０℃に至るまで更に熱せられた。そのオリゴマー生成物Ａ２のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ６．２を有する、式中、Ｒが、ビニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ０．５及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。
【００３７】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１１０８ｇが、窒素下、数分間、ビニルトリメトキシシラン３６２ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド３０ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ３のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ１５を有する、式中、Ｒが、ビニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な末端基の構造の珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。繋がれた（リンクされた）−ＳｉＲ（ＯＲ’）−及び分岐された単位−ＳｉＲＯ１．０のような基の構造も最終生成物の一部として観察された。
【００３８】
ＤＰ５３．３のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１６４ｇが、窒素下、数分間、ビニルトリメトキシシラン１２．３ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド３．６ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続されたが、反応の完結までずっと、４０℃に至るまで更に熱せられた。その重合体（ポリマー）生成物Ａ４のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ７９を有する、式中、Ｒが、ビニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ０．５及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。
【００３９】
ＤＰ４．２のヒドロキシ末端オリゴジメチルシロキサン３２０ｇが、窒素下、数分間、アミノプロピルトリエトキシシラン４１２ｇと共に攪拌された。全く更なる縮合触媒が、加えられなかった。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続されたが、反応の完結までずっと、４０℃に至るまで更に熱せられた。そのオリゴマー生成物Ａ５のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ７．４を有する、式中、Ｒが、アミノプロピルであり、各Ｒ’が、エチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ０．５及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。
【００４０】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン５４６２ｇが、窒素下、数分間、アミノプロピルトリエトキシシラン２５３９ｇと共に攪拌された。全く更なる縮合触媒が、加えられなかった。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ６のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ１７を有する、式中、Ｒが、アミノプロピルであり、各Ｒ’が、エチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ０．５及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。
【００４１】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１００ｇが、窒素下、数秒間、フェニルトリメトキシシラン４２．４ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド２．５ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ７のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ１６を有する、式中、Ｒが、フェニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸フェニル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ１．０及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０も最終生成物の一部として観察された。
【００４２】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１００ｇが、窒素下、数秒間、テトラメトキシシラン３２．５ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド２．５ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ８のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、平均ＤＰ１５を有する、式中、Ｒ’が、メチルである、−Ｓｉ（ＯＲ’）３の主な基の構造のメトキシ珪酸官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。分岐単位−Ｓｉ（ＯＲ’）Ｏ１．０及び分岐単位−ＳｉＯ１．５も最終生成物の一部として観察された。
【００４３】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１００ｇが、窒素下、数秒間、メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン５３ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド３ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ９のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、最終生成物の一部としても観察されたある幾つかの分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ１．０及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０を有する、式中、Ｒが、メタクリロキシプロピルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸メタクリロキシプロピル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。
【００４４】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン１００ｇが、窒素下、数秒間、グリシドキシプロピルトリメトキシシラン５０．５ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド３ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ１０のＮＭＲによる特徴化が、ＮＭＲにより求められたとおり、最終生成物の一部としても観察されたある幾つかの分岐単位−ＳｉＲ（ＯＲ’）Ｏ１．０及び分岐単位−ＳｉＲＯ１．０を有する、式中、Ｒが、グリシドキシプロピルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲ（ＯＲ’）２の主な基の構造の珪酸グリシドキシプロピル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。
【００４５】
ヒドロキシ末端ジメチル／ビニルメチルシロキサン共重合体（コポリマー）１９０ｇが、窒素下、数分間、アミノプロピルトリエトキシシラン２２８ｇと共に攪拌された。全く更なる縮合触媒が、加えられなかった。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ１１のＮＭＲによる特徴化が、珪酸アミノプロピル官能基ジメチル／ビニルメチルシロキサン共重合体（コポリマー）の形成を確かめた。
【００４６】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン６００ｇが、窒素下、数分間、ビニルトリメトキシシラン７７．１ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド１３．５ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ１２のＮＭＲによる特徴化が、式中、Ｒが、ビニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲＯ０．５ＯＲ’及び−ＳｉＲＯ１．０である主な分岐基構造を有する、高度に縮合された珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。
【００４７】
ＤＰ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン６００ｇが、窒素下、数分間、テトラメトキシシラン６３．２ｇおよびビニルトリメトキシシラン６５ｇと共に攪拌された。チタンｎ−ブトキシド１４．６ｇが、攪拌下、次いで、加えられた。その生成物が全て均一となるまでずっと、この混合が継続された。その重合体（ポリマー）生成物Ａ１３のＮＭＲによる特徴化が、式中、Ｒが、ビニルであり、各Ｒ’が、メチルである、−ＳｉＲＯ０．５ＯＲ’、−ＳｉＯ０．５（ＯＲ’）２、及び−ＳｉＯ１．０ＯＲ’である主な分岐基構造を有する、高度に縮合された珪酸ビニル及びメトキシ珪酸官能基ポリジメチルシロキサンの形成を確かめた。
【００４８】
充填剤の処理
ＴｉＯ２（実施例１）、水酸化アルミニウム（実施例２）、マイカ（実施例３）、焼成カオリン（実施例４）、天然親水性カオリン（実施例５）、木材粉末（実施例６）、及び炭酸カルシウム（実施例７）の粉末の３００ｇのサンプルが、混合機（ミキサー）中、１及び３重量％の量で珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１の滴下により、各々処理された。これら処理された粉末が、次いで、１〜２時間、７０℃〜１２０℃で更に乾かされた。これらの粉末の各々が、当初水に分散可能であった。これらの粉末の全てが、処理後に疎水性となり、水上に漂っている。
【００４９】
水滴（１μｌ）接触角も、３％珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１を用いて処理されたチタニアのプレスされた円盤（ディスク）上で測定され（実施例１）、未処理チタニアと比べられた。未処理チタニアに関し、接触角が全く観察され得なかったのは、親水性であったからであり、一方、処理後、１３５°を上回る接触角が測定された。珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１を用いて処理された、親水性カオリン（実施例５）、焼成カオリン（実施例４）、ＡＴＨ（実施例２）、マイカ（実施例３）、シリカ（実施例８）、及び木材粉末（実施例９）の接触角が、非常に高いと同様に測定され、それぞれ：１３２、１３５、１２９、１１８、１２９、および１３０°であった。
【００５０】
これら処理された粉末の各々が、１５０℃において更に熱せられた。全く特性の劣化が観察されなかった。
【００５１】
Ｒｉｏ  ＴｉｎｔｏからのＰＲ８２１８である親水性タルクが、以降の材料の各々の１％を用いて処理されたが、この処理された粉末が、１時間、１２０℃で引き続き乾かされた：
比較例Ｃ１：ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、既知の疎水化剤
比較例Ｃ２：Ｄｐ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン
実施例１０：珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３
【００５２】
水滴接触角が、前に記載されたとおり測定され、
【００５３】
【表１】
0005232153.tif 000002
【００５４】
であった。水滴接触角が、既知の表面処理剤のＣ１及びＣ２に比べ、本発明による有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンを使用することによって非常に遙かに向上した。この表面疎水性の向上及びこれら処理された粉末の表面エネルギーの抑制が、充填剤の凝集を抑え、複合材料の性能の向上用のポリマーマトリックス中における該充填剤の分散及び相容化を高めるのに重大である。
【００５５】
Ｏｍｙａからの親水性Ｍｉｌｌｉｃａｒｂ破砕炭酸カルシウムが、以降の材料の各々の１％を用いて処理されたが、この粉末が、１時間、１２０℃で引き続き乾かされた：
比較例Ｃ３：ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、既知の疎水化剤
実施例１１：珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１
実施例１２：珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ６
【００５６】
水滴接触角が、前、記載されたとおり測定され、
【００５７】
【表２】
0005232153.tif 000003
【００５８】
であった。水滴接触角が、既知のビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランに比べ、本発明による有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンを使用することによって非常に遙かに向上した（処理された炭酸カルシウムはもっと疎水性であった）。
【００５９】
Ｏｗｅｎｓ  Ｃｏｒｎｉｎｇからの繊維ガラスＤＵＣＳ（乾かして使用されたチョップドストランド）ＤＳ  ２１００  １３Ｐが、４時間、５００℃で焼かれ、以降の材料の各々の１％を用いて処理された。処理された繊維ガラスＤＵＣＳが、１時間、１２０℃で引き続き乾かされた：
比較例Ｃ４：ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、既知の疎水化剤
実施例１３：珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１
実施例１４：珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３
【００６０】
水滴接触角が、前に記載されたとおり測定され、
【００６１】
【表３】
0005232153.tif 000004
【００６２】
であった。水滴接触角が、既知のビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランに比べ、本発明による有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンを使用することによって非常に遙かに向上した（処理された繊維ガラスＤＵＣＳはもっと疎水性であった）。
【００６３】
親水性ＡＴＨが、以降の材料の各々の１％を用いて処理されたが、処理された粉末が、１時間、７０℃で引き続き乾かされた：
比較例Ｃ５：ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン、既知の疎水化剤
比較例Ｃ６：Ｄｐ１２．６のヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサン
実施例１５：珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１
実施例１６：珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３
実施例１７：珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ６
実施例１８：珪酸メタクリロキシプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ９
実施例１９：珪酸グリシドキシプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１０
実施例２０：珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチル／ビニルメチルシロキサン共重合体（コポリマー）Ａ１１
実施例２１：珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１２
実施例２２：珪酸ビニル及び珪酸メトキシ官能基ポリジメチルシロキサンＡ１３
【００６４】
水滴接触角が、前に記載されたとおり測定され、
【００６５】
【表４】
0005232153.tif 000005
【００６６】
であった。水滴接触角が、既知のビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シラン又はヒドロキシ末端ポリジメチルシロキサンに比べ、本発明による有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンを使用することによって非常に遙かに向上した（処理されたＡＴＨはもっと疎水性であった）。
【００６７】
親水性ＡＴＨが、上で調製された有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンＡ２、Ａ５、Ａ７、及びＡ８の各々の１％を用いて処理された。各々の実験中、該ＡＴＨが、処理後に疎水性となり、水上で漂っていた。
【００６８】
前に記載された過程（プロセス）に従って処理した後、疎水性とされた、充填剤、色素、及び／又はＴｉＯ２粉末、水酸化アルミニウム粉末、マイカ粉末、焼成カオリン粉末、カオリン粉末、木材粉末、酸化カルシウム粉末、及び炭酸カルシウム粉末のような鉱物粉末は、未処理粉末に比べ、非常に遙かにより自由流動性であり、ケーキ化に対して抵抗性であった。自由流動性及びケーキ化抵抗性は、容易な保管、取り扱い、並びに例えば、プラスチック及びゴム化合用押し出し機又は混合機中の供給ホッパー中での重力による添加、並びに、金属鋳物産業、ガラス産業及びセラミック産業のような産業の過程（プロセス）におけるような、重力の関与している過程（プロセス）に対し、重要な特性である。
【００６９】
水滴（１μｌ）の接触角が、１％珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１を用いて処理されたＣａＯのプレスされた円盤（ディスク）上で測定され、未処理ＣａＯに比べられた。全く接触角が、ＣａＯに関し、接触角が全く観察され得なかったのは、親水性であったからであり、一方、処理後、１１８°を上回る接触角が測定された。処理された粉末の自由流動性及び抗ケーキ化も、未処理該ＣａＯに比べ、非常に遙かに向上した。
【００７０】
ポリマーマトリックス中、処理された、充填剤粒子、色素又は鉱物粉末を含有する複合材料の調製。
ここで、ポリマーマトリックス中での相容性及び分散を向上させるための処理経由で、充填剤、色素及び／又は鉱物粉末を疎水化させることの有益さの例が続く。プラスチックマトリックス又はゴムマトリックス中での充填剤の相容性又は充填剤の相互作用と充填剤の分散との増加が、加工、並びに、種々の応用におけるプラスチック又はゴムの複合材料の充填の全体の仕上がり性能を向上させることが知られている（＜＜Ｈａｎｄｂｏｏｋ  ｏｆ  Ｆｉｌｌｅｒｓ＞＞、Ｇｅｏｒｇｅ  Ｗｙｐｙｃｈ、第２版、ＣｈｅｍＴｅｃ出版及びプラスチックデザインライブラリー、１９９９年、５４５ページ〜５４９ページ及びこの中の参照）。これらの応用は、例えば、ＰＶＣ又はＰＥにおける炭酸カルシウムに関し、建物の窓及び窓枠、ワイヤ及びケーブルの外装、包装フィルム及びバッグ；例えば、エポキシ、シリコーン、及びゴムにおけるシリカに関し、建物のフローリング、電気部品および電子部品、航空宇宙；例えば、ポリプロピレンにおけるタルク及びカオリンに関し、自動車バンパー、ダッシュボード、及び内装（インテリア）；例えば、ＥＶＡにおけるＡＴＨ及びＭＤＨに関し、ワイヤ及びケーブル；例えば、ポリアミド、エポキシ、及びナイロンにおける繊維ガラスに関し、電気部品、プリント回路基板、自動車エンジンカバー；例えば、ポリプロピレンにおけるモンモリロナイトに関し、ヘルスケア及び医療、ワイヤ及びケーブルの外装であるが、これらに限定されない。
【００７１】
以降の実施例が、＜＜なし＞＞に比べ、又は充填剤、色素及び／又はプラスチック中のマイカのような鉱物粉末用の従来の表面処理剤に比べ、本発明に関するとおりの表面処理剤を使用することの有益な特性を実証する。白さ、透明さ、黄ばみ、及び機械特性の向上が、実証されており、熱可塑性複合材料及び熱硬化性複合材料におけるような、例えば、家庭内装具、自動車パネル及び自動車装備品、木枠、フィルム、収納保管容器（コンテナ）、荷物（ラゲージ）、撚糸及び縄（ロープ）、並びに織布バッグ用ポリプロピレンにおける、並びにベアリング、カーペット、ギア、カメラ中の機械部品、家庭内装具、及び医療用供給品並びに油シール及びタイヤコード用ポリアミドにおける等、マイカの使用されている応用に重大である。
【００７２】
黄ばみの抑制、白さの向上、及び容易な色あわせも、普通の色素、又はＴｉＯ２、炭酸カルシウム、タルク、ＡＴＨ、ＭＤＨ等のような白色化剤に重大である。
【００７３】
ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランＣ７、ヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンＣ８、ビニルベンジルエチレンジアミノプロピルトリメトキシシラン一塩酸塩Ｃ９に及び未処理マイカに比べ、珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１  １．５重量％を用い、前に記載された手順に関するとおり、マイカが予め処理された。
【００７４】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、未処理又は処理されたマイカ２０重量％、ＰＰ（トタール石油、Ｔｏｔａｌ  Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ、ポリプロピレン  ＰＰＣ７７６０及びＥｌｔｅｘ  Ｐ  ＨＶ００１ＰＦ）７９．９％、抗酸化剤（Ｈｏｓｔａｎｏｘ  ０１０  ＦＦ）０．１％が混合された。この複合材料が、更なるテストに向かって射出成型機（Ｅｎｇｅｌ  Ｖｉｃｔｏｒｙ  ２００／８０  Ｔｅｃｈ）を使用して、板又は唖鈴サンプルへと更に成型された。機械テストが、Ｚｗｉｃｋ  １４４５引っ張り機上で実施された。黄ばみ指標が、ＡＳＴＭ  Ｄ１９２５−７０標準方法に従って算出された。
【００７５】
【表５】
0005232153.tif 000006
【００７６】
刻まれたのではないＣｈａｒｐｙの衝撃強さもＣＥＡＳＴ  ＲＥＳＩＬ  衝撃機６９６０．０００上で完遂された。
【００７７】
【表６】
0005232153.tif 000007
【００７８】
従来の処理剤及び未処理マイカに比べ、珪酸プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１の添加が、降伏点での伸び及び衝撃強さを向上させている一方、引っ張り弾性及び強さ特性を保持しており、黄ばみ指標を抑えている。
【００７９】
ビニルトリス（２−メトキシエトキシ）シランＣ１０、ヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンＣ１１、ビニルトリメトキシシランＣ１２を用いたのと、及び未処理マイカと比べ、珪酸ｎ−プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１  １．５重量％、珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３を用いて前に記載された手順に関するとおりにして、マイカが予め処理された。
【００８０】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、未処理又は処理されたマイカ１０重量％、ＰＰ（トタール石油、Ｔｏｔａｌ  Ｐｅｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌｓ、ポリプロピレン  ＰＰＣ７７６０及びＥｌｔｅｘ  Ｐ  ＨＶ００１ＰＦ）８９．９％、抗酸化剤（Ｈｏｓｔａｎｏｘ  ０１０  ＦＦ）０．１％が混合された。この複合材料が、更なるテストに向かって射出成型機（Ｅｎｇｅｌ  Ｖｉｃｔｏｒｙ  ２００／８０  ＴＥＣＨ）を使用して板又は唖鈴サンプルへと更に成型された。
【００８１】
【表７】
0005232153.tif 000008
【００８２】
有機珪酸官能基ポリジメチルシロキサンＡ１及びＡ３の添加が、引っ張り弾性及び強さ特性を保持させている一方、この複合材料の降伏点での伸びを向上させており、未処理マイカ充填複合材料に関する３３に比べ、Ａ１に関する２１からの黄ばみ指標を抑えており、白色化指標を向上させている。
【００８３】
以降の実施例が、充填剤、色素及び／又はプラスチック中の（三）水酸化アルミニウム（ＡＴＨ）のような鉱物粉末用の従来の（表面処理）剤に比べ、本発明に関するとおりの表面処理剤を使用することの有益な特性を実証する。難燃特性の向上が、実証されている。
【００８４】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、（三）水酸化アルミニウム（ＡＴＨ）４０重量％、ＬＤＰＥ（Ｅｑｕｉｓｔａｒ  Ｐｅｔｒｏｔｈｅｎｅ  ＮＡ８３１０００）４７％、ＭＡＨ−ｇ  ＰＥ（Ｐｏｌｙｂｏｎｄ  ３００９）５％、抗酸化剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０  ＆  Ｉｒｇａｆｏｓ  １６８）、及び有孔ＬＤＰＥ（Ｍｅｍｂｒａｎａ  Ａｃｃｕｒｅｌ  ＭＰ４００）上に担持されたヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンＣ１３に比べ、珪酸ｎ−プロピル官能基ジメチルシロキサンＡ１のような表面処理剤０．７５％が混合された。この複合材料が、更なるテストに向かって射出成型機（Ｅｎｇｅｌ  Ｖｉｃｔｏｒｙ  ２００／８０  Ｔｅｃｈ）を使用して板又は唖鈴サンプルへと更に成型された。
【００８５】
その耐火性は、ＩＳＯ  ４５８９−２標準方法に従って限界酸素指標（Ｌｉｍｉｔｅｄ  Ｏｘｙｇｅｎ  Ｉｎｄｅｘ、ＬＯＩ）経由で求められた。
【００８６】
【表８】
0005232153.tif 000009
【００８７】
従来の処理剤に比べ、珪酸プロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ１の添加が、ＡＴＨの４０％だけの量において既に、この複合材料の耐火性を有意に向上させている。更なる向上が、６０〜７０％のようなより高いＡＴＨの量において観察されている。
【００８８】
難燃特性の向上が、ケーブル及び配線、建設、並びに収納への応用、例えば、装具、自動車等のような応用における、例えば、ポリエチレン及び／又はＥＶＡにおける、ハロゲン化、非ハロゲン化、若しくは燐含有難燃剤のような、非常に大きいセットの充填剤−プラスチックの組み合わせに重大である。
【００８９】
以降の実施例が、＜＜なし＞＞に、あるいは鉱物粉末、色素及び／又はプラスチック中の木材粉末のような充填剤用の従来の（処理）剤に比べ、本発明に関するとおりの表面処理剤を使用することの有益な特性を実証する。デッキ、パレット、アウトドア、又はインテリア家具若しくは自動車ドアパネルに向かってのような応用に重大な、加工条件、耐候性／耐久性、及び機械特性の向上が実証される。
【００９０】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、松木材粉末４５重量％、ＰＥ（Ｂａｓｅｌｌ  Ｐｕｒｅｌｌ  Ｇａ７７６０）４４％、抗酸化剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０  ＆  Ｉｒｇａｎｏｘ  １３３０）、ＭＡＨ−ｇ  ＬＬＤＰＥ（Ｆｕｓａｂｏｎｄ  ２２６Ｄ）２．５％、及び有孔ＰＥ（Ａｃｃｕｒｅｌ  ＸＰ２００）上に担持されたヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンＣ１４又はアミノプロピルトリエトキシシランＣ１５に比べ、珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ６のような表面処理剤２．５％が混合された。この複合材料が、圧盤（Ａｇｉｌａ  ＰＥ３０）を使用して板へと更にプレスされ、更なるテストに向かって切断機（Ｒａｙ−Ｒａｎ  ＣＮＣ 輪郭切断機）を使用して唖鈴サンプルへと切断された。
【００９１】
機械テスト（降伏点での強さ、降伏点での伸び）が、Ｚｗｉｃｋ  １４４５  引っ張り機上で実施された。複数回の水の拾い上げが、浸漬テストにより測定された（時間に亘っての当該サンプルの増加重量％）。
【００９２】
下で、編纂されているのが、如何なる表面処理剤もなく（そして全くＭＡＨ−ｇ ＬＬＤＰＥもなく）、ＭＡＨ−ｇ ＬＬＤＰＥとヒドロキシル末端ポリジメチルシロキサンＣ１４若しくはアミノプロピルトリエトキシシランＣ１５とを用いて又は珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ６を用いて調製された複合材料の時間に亘っての水の拾い上げの比較である。
【００９３】
【表９】
0005232153.tif 000010
【００９４】
ＭＡＨ−ｇ  ＬＬＤＰＥの使用が、未処理木材に比べたら、強さを向上させ、水の拾い上げを抑えると知られているけれども。その水の拾い上げを有意に抑えている一方、強さ、降伏点での伸びの向上されている珪酸アミノプロピル官能基ポリジメチルシロキサンＡ６に比べ、従来の表面処理剤の使用が、その強さ特性及びその水の拾い上げ特性に対して障害である。
【００９５】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、松木材粉末３０重量％、ＰＥ（Ｂａｓｅｌｌ  Ｐｕｒｅｌｌ  Ｇａ７７６０）５５〜６０％、過酸化ジクミル（Ｌｕｐｅｒｏｘ  ＤＣ  ４０Ｐ）０．３％、抗酸化剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０  ＆  Ｉｒｇａｎｏｘ  １３３０）、及び有孔ＰＥ（Ａｃｃｕｒｅｌ  ＸＰ２００）上に担持されたビニルトリメトキシシランＣ１６に比べ、珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ２のような表面処理剤３％が混合された。この複合材料が、圧盤（Ａｇｉｌａ  ＰＥ３０）を使用して板へと更にプレスされ、更なるテストに向かって切断機（Ｒａｙ−Ｒａｎ  ＣＮＣ 輪郭切断機）を使用して唖鈴サンプルへと切断された。その押し出しトルクが、混合している間に記録された。機械テスト（降伏点での強さ、降伏点での伸び）が、Ｚｗｉｃｋ  １４４５  引っ張り機上で実施された。複数回の水の拾い上げが、浸漬テストにより測定された（時間に亘っての当該サンプルの増加重量％）。
【００９６】
下で、編纂されているのが、如何なる表面処理剤もなく、ビニルトリメトキシシランＣ１６を用いて又は珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ２を用いて調製された複合材料の特性の比較である。
【００９７】
【表１０】
0005232153.tif 000011
【００９８】
従来の処理剤に比べ、珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ２の使用が、その水の拾い上げを有意に抑えている一方、降伏点での強さ及び降伏点での伸びを更に向上させている。
【００９９】
投入供給機とフィットされた同時回転双スクリュー押し出し機（Ｂｒａｂｅｎｄｅｒ  ＴＳＥ  ２０／４０）中、松木材粉末３０重量％、ＰＥ（Ｂａｓｅｌｌ  Ｐｕｒｅｌｌ  Ｇａ７７６０）５５〜６０％、過酸化ジクミル（Ｌｕｐｅｒｏｘ  ＤＣ  ４０Ｐ）０．３％、抗酸化剤（Ｉｒｇａｎｏｘ  １０１０  ＆  Ｉｒｇａｎｏｘ  １３３０）、及びビニルトリメトキシシランＣ１７に又は有孔ＰＥ（Ａｃｃｕｒｅｌ  ＸＰ２００）上に担持されたメトキシ珪酸官能基ポリジメチルシロキサンＡ８との珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３のブレンドに比べ、珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３及びＡ４のような表面処理剤３％が混合された。その押し出しトルクが、混合している間に記録され、下で報告されている：
【０１００】
【表１１】
0005232153.tif 000012
【０１０１】
従来の処理剤に比べ、珪酸ビニル官能基ポリジメチルシロキサンＡ３及びＡ４、又はＡ３及びＡ８のブレンドの使用が、複合材料の表面荒さを抑えている一方、その押し出しトルクを有意に抑えている。これが、ポリマーマトリックスに比べ、重要な加工エネルギーの節約、生産のスループットの増加、又はより安い木材充填剤の荷積の増加に至る。