(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
光が透過する第１キャリア供給層と、
前記第１キャリア供給層上に配置され、第１の屈折率を有する有機物からなる発光層と、
前記発光層と隣接して前記第１キャリア供給層上に配置され、前記第１の屈折率より小さい第２の屈折率を有する第１領域、及び前記第２の屈折率より小さい第３の屈折率を有し前記第１領域により前記第１キャリア供給層と分離された第２領域を含む屈折層と、
前記発光層及び前記屈折層上に配置された第２キャリア供給層と
を備え、
前記屈折層と第１キャリア供給層との界面に垂直な切断面における前記第２領域の断面は、１つの頂点を前記第１領域側とした三角形状であり、且つ、前記第２領域は、前記第１キャリア供給層と離間して配置され、前記第２領域と前記第１キャリア供給層との間に前記第１領域が配置されていると共に、
前記第１領域と前記第２領域との界面の延長部は、前記第１キャリア供給層と交わっていることを特徴とする有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項２】
前記第２領域が前記第２キャリア供給層と接することを特徴とする請求項１に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項３】
前記第１キャリア供給層が透明電極層を含むことを特徴とする請求項１または２に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【請求項４】
前記第２キャリア供給層が金属電極層を含むことを特徴とする請求項１〜３のいずれか１項に記載の有機エレクトロルミネセンス素子。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、発光層で発生した光を電極層を透過して出力する有機エレクトロルミネセンス素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、有機物中に注入された電子と正孔の再結合を利用して発光する有機エレクトロルミネセンス素子（以下において、「有機ＥＬ素子」という。）が、照明や表示装置等に使用されてきている。通常、有機ＥＬ素子は、ガラス基板等の透明基板上に、酸化インジウムスズ（ＩＴＯ）等からなる光が透過する透明電極層、有機物からなる発光層、金属電極層等を積層して形成される。そして、電極層間に電圧を印加して発光層に電流を流すことにより、発光層でキャリア（電子、正孔）の再結合が生じ、光が発生する（例えば、特許文献１参照。）。
【特許文献１】特開２０００−２３１９８５号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００３】
しかしながら、発光層で発生した光の一部が、発光層にキャリアを供給するキャリア供給層と発光層との界面で反射され、この反射された光が発光層内を導波して有機ＥＬ素子の外部に出力されないという問題があった。その結果、発光層で発生した光に対する有機ＥＬ素子の外部に出力される光の比率（以下において、「光取り出し効率」という。）が低下する。
【０００４】
上記問題点を鑑み、本発明は、キャリア供給層と発光層との界面における光の反射に起因する光取り出し効率の低下を抑制できる有機ＥＬ素子を提供することを目的とする。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の一態様によれば、光が透過する第１キャリア供給層と、前記第１キャリア供給層上に配置され、第１の屈折率を有する有機物からなる発光層と、前記発光層と隣接して前記第１キャリア供給層上に配置され、前記第１の屈折率より小さい第２の屈折率を有する第１領域、及び前記第２の屈折率より小さい第３の屈折率を有し前記第１領域により前記第１キャリア供給層と分離された第２領域を含む屈折層と、前記発光層及び前記屈折層上に配置された第２キャリア供給層とを備え、前記屈折層と第１キャリア供給層との界面に垂直な切断面における前記第２領域の断面は、１つの頂点を前記第１領域側とした三角形状であり、且つ、前記第２領域は、前記第１キャリア供給層と離間して配置され、前記第２領域と前記第１キャリア供給層との間に前記第１領域が配置されていると共に、前記第１領域と前記第２領域との界面の延長部は、前記第１キャリア供給層と交わっている有機エレクトロルミネセンス素子が提供される。
【発明の効果】
【０００６】
本発明によれば、キャリア供給層と発光層との界面における光の反射に起因する光取り出し効率の低下を抑制できる有機ＥＬ素子を提供できる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
次に、図面を参照して、本発明の実施の形態を説明する。以下の図面の記載において、同一又は類似の部分には同一又は類似の符号を付している。ただし、図面は模式的なものであり、厚みと平面寸法との関係、各層の厚みの比率等は現実のものとは異なることに留意すべきである。したがって、具体的な厚みや寸法は以下の説明を参酌して判断すべきものである。又、図面相互間においても互いの寸法の関係や比率が異なる部分が含まれていることはもちろんである。
【０００８】
又、以下に示す実施の形態は、この発明の技術的思想を具体化するための装置や方法を例示するものであって、この発明の技術的思想は、構成部品の材質、形状、構造、配置等を下記のものに特定するものでない。この発明の技術的思想は、特許請求の範囲において、種々の変更を加えることができる。
【０００９】
本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子は、図１に示すように、光が透過する第１キャリア供給層２０と、第１キャリア供給層２０上に配置され、第１の屈折率ｎ１を有する有機物からなる発光層３０と、発光層３０と隣接して第１キャリア供給層２０上に配置された屈折層５０と、発光層３０及び屈折層５０上に配置された第２キャリア供給層４０とを備える。屈折層５０は、第１の屈折率ｎ１より小さい第２の屈折率ｎ２を有する第１領域５１と、第２の屈折率ｎ２より小さい第３の屈折率ｎ３を有する第２領域５２とを含み、第２領域５２は第１領域５１によって第１キャリア供給層２０と分離して配置される。
【００１０】
図１に示した有機ＥＬ素子では、屈折層５０と第１キャリア供給層２０との界面に垂直な切断面における第２領域５２の断面は三角形状であり、第１領域５１と第２領域５２との界面の延長部は、第１キャリア供給層２０と交わる。なお、図１に示した有機ＥＬ素子は１の第２領域５２を有する例を示したが、屈折層５０が複数の第２領域５２を含んでもよい。
【００１１】
図１に示す有機ＥＬ素子では、発光領域である発光層３０で光を発生させるために、第１キャリア供給層２０と第２キャリア供給層４０間に電圧を印加して発光層３０に電界を与える。具体的には、第１キャリア供給層２０から発光層３０に第１のキャリア（以下において「正孔」とする。）が供給され、第２キャリア供給層４０から発光層３０に第２のキャリア（以下において「電子」とする。）が供給される。そして、正孔と電子の再結合により発光層３０で発生した光が、第１キャリア供給層２０及び透明基板１０を透過し、透明基板１０の裏面である出力面１１から有機ＥＬ素子の外部に発生光ＬOUTとして出力される。透明基板１０には、例えばガラス基板やプラスティック基板等が採用可能である。
【００１２】
図２及び図３に、発光層３０内部の発光中心Ｐで発生した光が、第１キャリア供給層２０と、発光層３０若しくは屈折層５０との界面を透過、或いは界面で反射される例を示す。図２は、屈折層５０が存在しない比較例の場合を示し、図３は、図１に示した屈折層５０を有する有機ＥＬ素子の場合を示す。
【００１３】
ここで、発光層３０と第１キャリア供給層２０との界面（以下において、「第１の界面」という。）１００に発光層３０から入射する入射光の入射方向と第１の界面１００の面法線方向とのなす角（以下において、「入射角」という。）において、入射光が第１の界面１００ですべて反射される入射角を臨界角θC1とする。つまり、入射角が臨界角θC1より小さい入射光は第１の界面１００を透過し、入射角が臨界角θC1より大きい入射光は第１の界面１００で反射される。臨界角θC1は、発光層３０と第１キャリア供給層２０の屈折率に依存する。また、屈折層５０と第１キャリア供給層２０との界面（以下において、「第２の界面」という。）２００に屈折層５０から入射する入射光が、第２の界面２００ですべて反射される入射角を臨界角θC2とする。臨界角θC2は、屈折層５０と第１キャリア供給層２０の屈折率に依存する。
【００１４】
図２に示すように、発光中心Ｐで発生し、臨界角θC1より小さい入射角θ1で第１の界面１００に入射する光Ｌ１は、第１キャリア供給層２０を透過する。しかし、発光中心Ｐで発生し、臨界角θC1より大きい入射角θ2で第１キャリア供給層２０に入射する光Ｌ２は第１の界面１００で全反射され、第１キャリア供給層２０を透過できない。第１の界面１００で反射された光Ｌ２は発光層３０内を導波し、有機ＥＬ素子の外部に出力されない。
【００１５】
一方、図１に示した有機ＥＬ素子によれば、発光層３０の屈折率ｎ１と屈折層５０の第１領域５１の屈折率ｎ２とが、ｎ１＞ｎ２の関係にある。そのため、発光中心Ｐで発生した光Ｌ２は、図３に示すように、発光層３０と第１領域５１との界面で屈折した後、第１領域５１を透過して臨界角θC2より小さい入射角θ2Rで第２の界面２００に入射する。このため、光Ｌ２は第１キャリア供給層２０を透過する。
【００１６】
更に、図１に示した屈折層５０は屈折率ｎ３の第２領域５２を有し、屈折率ｎ２、ｎ３は、ｎ２＞ｎ３の関係にある。このため、図３に示したように、発光中心Ｐで発生して第２キャリア供給層４０方向に進行する光Ｌ３が、発光層３０と第１領域５１との界面で屈折して第１領域５１を透過した後、第１領域５１と第２領域５２との界面で反射して第１領域５１を透過し、臨界角θC2より小さい入射角θ3Rで第２の界面２００に入射する。このため、光Ｌ３は第１キャリア供給層２０を透過し、出力面１１から有機ＥＬ素子の外部に出力される。
【００１７】
上記のように、第１領域５１と第２領域５２とを有する屈折層５０が発光層３０に隣接して配置された有機ＥＬ素子においては、発光中心Ｐで発生して第２キャリア供給層４０方向に進行する光も、第１キャリア供給層２０を透過する効果を奏する。上記の効果を奏するためには、第２領域５２が第１キャリア供給層２０と離間して配置され、第２領域５２と第１キャリア供給層２０間に第１領域５１が配置されることが好ましい。
【００１８】
なお、発光中心Ｐで発生して第２キャリア供給層４０で反射された光が、屈折層５０によって進行方向を変えられることで第１キャリア供給層２０を透過する経路を取る場合もある。その場合、第２キャリア供給層４０で反射されて第１キャリア供給層２０を透過する光が増大し、光取り出し効率が向上する。
【００１９】
第１キャリア供給層２０は、例えば透明電極層２１、正孔注入層（ＨＩＬ）２２及び正孔輸送層（ＨＴＬ）２３が積層された構造を有する。透明電極層２１には、ＩＴＯ或いは酸化亜鉛インジウム（ＩＺＯ）・酸化亜鉛（ＺｎＯ）等の酸化物系透明電極等が採用可能である。正孔注入層２２には、銅フタロシアニン（ＣｕＰｃ）膜等が採用可能である。正孔輸送層２３には、ジフェニルナフチルジアミン（ＮＰＤ）膜等が採用可能である。なお、第１キャリア供給層２０は、必ずしも透明電極層２１、正孔注入層２２及び正孔輸送層２３をすべて含まなくてもよい。例えば、透明電極層２１と正孔輸送層２３からなる第１キャリア供給層２０を採用し、正孔注入層２２を形成しなくてもよい。
【００２０】
また、第２キャリア供給層４０は、例えば電子輸送層（ＥＴＬ）４１、電子注入層（ＥＩＬ）４２及び金属電極層４３が積層された構造を有する。電子輸送層４１には、オキサジアゾール（ＰＢＤ）膜等が採用可能である。電子注入層４２には、フッ化リチウム（ＬｉＦ）膜等が採用可能である。金属電極層４３には、アルミニウム（Ａｌ）膜、マグネシウム−銀の合金（ＭｇＡｇ）膜等が採用可能である。なお、第２キャリア供給層４０は、必ずしも電子輸送層４１、電子注入層４２及び金属電極層４３をすべて含まなくてもよい。例えば、電子輸送層４１と金属電極層４３からなる第２キャリア供給層４０を採用し、電子注入層４２を形成しなくてもよい。
【００２１】
発光層３０には、ＣｕＰｃ膜等が採用可能である。この場合、発光層３０の第１の屈折率ｎ１は、１．７程度である。
【００２２】
なお、例えば発光層３０が電子輸送層を兼ねる構造を採用することにより、第２キャリア供給層４０を電子注入層４２と金属電極層４３のみで構成してもよい。また、例えば、発光層３０としてキノリノールアルミ錯体（Ａｌｑ3）膜等の電子輸送層を兼ねる材料を採用し、正孔輸送層２３としてＮＰＤ膜を採用した構造も可能である。
【００２３】
屈折層５０の第１領域５１には、例えばフッ化マグネシウム（ＭｇＦ2）膜、酸化シリコン（ＳｉＯ2）膜等が採用可能である。この場合、第１領域５１の第２の屈折率ｎ２は１．４程度である。屈折層５０の第２領域５２は、例えば窒素（Ｎ2）ガス、アルゴン（Ａｒ）ガス、ヘリウム（Ｈｅ）ガス等の不活性ガスを屈折層５０の第１領域５１に形成した空洞に充填することで形成可能である。この場合、第２領域５２の第３の屈折率ｎ３は１程度である。
【００２４】
以上に説明したように、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子では、屈折率ｎ１の発光層３０に隣接して、屈折率ｎ２の第１領域５１と屈折率ｎ３の第２領域５２とを有する屈折層５０を第１キャリア供給層２０上に配置することにより、発光層３０で発生した光の第１キャリア供給層２０を透過する経路が増える。その結果、図１に示した有機ＥＬ素子では、第１キャリア供給層２０と発光層３０との界面における光の反射に起因する光取り出し効率の低下が抑制される。
【００２５】
以下に、本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明する。なお、以下に述べる有機ＥＬ素子の製造方法は一例であり、この変形例を含めて、これ以外の種々の製造方法により実現可能であることは勿論である。
【００２６】
例えば図４に示すような真空蒸着装置を用いて、図１に示す有機ＥＬ素子を製造可能である。図４に示す真空蒸着装置では、真空チャンバー５００内に蒸着るつぼ５０１及びホルダー５０３が配置される。ホルダー５０３に透明基板１０がセットされ、透明基板１０上に所望の層が形成されて有機ＥＬ素子が製造される。
【００２７】
より具体的には、蒸着るつぼ５０１に有機ＥＬ素子の各層を構成する蒸着材料５１０が入れられ、蒸着るつぼ５０１で加熱された蒸着材料５１０がホルダー５０３に飛ばされて、有機ＥＬ素子の各層が透明基板１０上に形成される。例えば所定のパターンが形成されたメタルマスク５０２がホルダー５０３にセットされて、有機ＥＬ素子の各層が所望のパターンに形成される。このため、出力面１１と対向する透明基板１０の表面が蒸着るつぼ５０１に向くようにして、透明基板１０がホルダー５０３にセットされる。
【００２８】
次に、図５〜図９を参照して、図１に示した有機ＥＬ素子の製造方法を説明する。
【００２９】
（イ）ガラス基板等の透明基板１０上に、ＩＴＯ膜等の透明電極層２１を形成する。更に、透明電極層２１上に、真空蒸着法により正孔注入層２２、及び正孔輸送層２３を順次堆積させて、図５に示すように第１キャリア供給層２０を形成する。
【００３０】
（ロ）メタルマスク５０２を用いて、図６に示すように、第１キャリア供給層２０上の所定の位置に第１領域５１を形成する。
【００３１】
（ハ）次に、第１領域５１の上面の一部をエッチング除去して、第２領域５２となる空洞を形成する。例えば、フォトリソグラフィ技術等によって第１領域５１の上面の一部（例えば端部）にエッチング用マスクを形成し、異方性エッチングによって、図７に示すように第１領域５１の上面の一部をエッチングする。
【００３２】
（ニ）図８に示すように、第１領域５１が配置された残余の領域において、第１キャリア供給層２０上に発光層３０を形成する。例えば、メタルマスク５０２を用いて所望の位置に発光層３０を蒸着する。
【００３３】
（ホ）次いで、図９に示すように、第１領域５１の上部の一部に形成した空洞に第３の屈折率ｎ３の第２領域５２を形成し、且つ発光層３０及び屈折層５０上に電子輸送層４１を形成する。例えば、窒素（Ｎ2)ガス雰囲気中で電子輸送層４１を形成することにより、窒素ガスが充填された第２領域５２を形成しつつ、屈折層５０上に電子輸送層４１を蒸着する。
【００３４】
（ヘ）その後、電子輸送層４１上に、電子注入層４２、及び金属電極層４３を堆積させて第２キャリア供給層４０を形成し、図１に示す有機ＥＬ素子が完成する。
【００３５】
なお、第１キャリア供給層２０を透明電極層２１と正孔輸送層２３だけで形成してもよい。また、第２キャリア供給層４０を電子輸送層４１と金属電極層４３だけで構成してもよい。更に、発光層３０が電子輸送層４１を兼ねる場合には、第２キャリア供給層として金属電極層４３を形成すればよい。
【００３６】
以上の説明では、メタルマスク５０２を用いて屈折層５０を形成する方法を説明したが、リフトオフ法、或いはエッチング法により屈折層５０を形成してもよい。
【００３７】
上記のような本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法によれば、屈折率ｎ１の発光層３０に隣接して、屈折率ｎ２の第１領域５１と屈折率ｎ３の第２領域５２とを有する屈折層５０が第１キャリア供給層２０上に配置される。そのため、第１キャリア供給層２０と発光層３０との界面で反射される光の割合を減少させて、光取り出し効率の向上を可能にした有機ＥＬ素子を提供することができる。
【００３８】
（その他の実施の形態）
上記のように、本発明は実施の形態によって記載したが、この開示の一部をなす論述及び図面はこの発明を限定するものであると理解すべきではない。この開示から当業者には様々な代替実施の形態、実施例及び運用技術が明らかとなろう。
【００３９】
既に述べた実施の形態の説明においては、屈折層５０が１つである場合を例示したが、有機ＥＬ素子が複数の屈折層５０を備えてもよい。また、屈折層５０と第１キャリア供給層２０若しくは第２キャリア供給層４０との間に発光領域を配置してもよい。
【００４０】
このように、本発明はここでは記載していない様々な実施の形態等を含むことは勿論である。したがって、本発明の技術的範囲は上記の説明から妥当な特許請求の範囲に係る発明特定事項によってのみ定められるものである。
【図面の簡単な説明】
【００４１】
【図１】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の構成を示す模式的な断面図である。
【図２】発光層と第１キャリア供給層との界面に光が入射する例を示す模式図である。
【図３】屈折層と第１キャリア供給層との界面に光が入射する例を示す模式図である。
【図４】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子を製造する装置の構成を示す模式図である。
【図５】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための工程断面図である（その１）。
【図６】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための工程断面図である（その２）。
【図７】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための工程断面図である（その３）。
【図８】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための工程断面図である（その４）。
【図９】本発明の実施の形態に係る有機ＥＬ素子の製造方法を説明するための工程断面図である（その５）。
【符号の説明】
【００４２】
１０…透明基板
１１…出力面
２０…第１キャリア供給層
２１…透明電極層
２２…正孔注入層
２３…正孔輸送層
３０…発光層
４０…第２キャリア供給層
４１…電子輸送層
４２…電子注入層
４３…金属電極層
５０…屈折層
５１…第１領域
５２…第２領域
１００…第１の界面
２００…第２の界面
５００…真空チャンバー
５０１…蒸着るつぼ
５０２…メタルマスク
５０３…ホルダー
５１０…蒸着材料
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
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