(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
炭素数４〜１２のα−オレフィン（ａ）１５〜７０モル％、プロピレン３０〜８５モル％およびエチレン０〜１モル％を構成単位とするポリオレフィン（Ａ）を酸変性してなり、５０〜１２０℃の融点を有する酸変性ポリオレフィン（Ｂ）からなるホットメルト接着剤。
【請求項２】
（Ａ）が、分子末端および／または分子内に炭素１，０００個当たり０．２〜１０個の二重結合を有する請求項１記載の接着剤。
【請求項３】
（Ａ）が、高分子量ポリオレフィン（Ａ０）を熱減成して得られる数平均分子量５００〜４０，０００のポリオレフィンである請求項１または２記載の接着剤。
【請求項４】
さらに、粘着付与樹脂を含有させてなる請求項１〜３のいずれか記載の接着剤。
【請求項５】
さらに、着色剤、補強剤、艶消剤、帯電防止剤、分散剤、難燃剤、発泡剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤および可塑剤からなる群から選ばれる１種または２種以上のその他の添加剤を含有させてなる請求項１〜４のいずれか記載の接着剤。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明はホットメルト接着剤に関する。さらに詳しくは熱可塑性樹脂、とくに低極性のポリオレフィン樹脂からなるプラスチック基材同士、または該プラスチック基材と他の極性の高い被着体（例えばポリカーボネート、ポリエステル、ＡＢＳ等）との接着特性に優れたホットメルト接着剤に関する。
【背景技術】
【０００２】
従来、ポリオレフィン樹脂の、フィルム、不織布、樹脂成形品等の接着（ポリオレフィン樹脂同士、およびポリオレフィン樹脂と他の樹脂との接着を含む）に用いられるホットメルト接着剤としては、スチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合ゴムあるいはスチレン−ブタジエン−スチレンブロック共重合ゴムに、粘着付与樹脂成分およびプロセスオイルなどの液状可塑剤を添加してなるもの等が知られている（例えば特許文献１、２参照）。
【０００３】
【特許文献１】特開平３−１６００８３号公報
【特許文献２】特開平８−６０１２１号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
しかしながら  上記のものはホットメルト接着剤として使用する場合、接着剤の流動性（以下流動性と略記）と、接着硬化後の硬化物の、凝集力（以下凝集力と略記）や保持力（以下保持力と略記）とを両立させることができず、ポリオレフィン樹脂成形品等と被着体との接着力も満足いくものではなかった。
本発明の目的は、流動性と、凝集力や保持力とを両立することができ、かつポリオレフィン樹脂成形品等と被着体との接着力に優れるホットメルト接着剤を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明者らは、これらの問題点を解決するべく鋭意検討した結果、本発明に到達した。すなわち、本発明は、炭素数４〜１２のα−オレフィン（ａ）１５〜７０モル％、プロピレン３０〜８５モル％およびエチレン０〜１モル％を構成単位とするポリオレフィン（Ａ）を酸変性してなり、５０〜１２０℃の融点を有する酸変性ポリオレフィン（Ｂ）からなるホットメルト接着剤である。
【発明の効果】
【０００６】
本発明のホットメルト接着剤は下記の効果を奏する。
（１）流動性に優れ、かつ凝集力や保持力にも優れる。
（２）ポリオレフィン樹脂の成形品等と被着体との接着力に優れる。
【発明を実施するための最良の形態】
【０００７】
本発明のホットメルト接着剤は、炭素数４〜１２のα−オレフィン（ａ）１５〜７０モル％、プロピレン３０〜８５モル％およびエチレン０〜１モル％を構成単位とするポリオレフィン（Ａ）を酸変性してなり、４０〜１２０℃の融点を有する酸変性ポリオレフィン（Ｂ）から構成される。
（ａ）は、炭素数（以下Ｃと略記）４〜１２のα−オレフィンであり、Ｃが１２を超えると接着力が悪化する。
（ａ）としては、例えば１−ブテン、１−ペンテン、４−メチル−１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセンおよび１−ドデセンが挙げられる。
これらのうち、接着力の観点から好ましいのは１−ヘキセンおよび１−オクテン、およびさらに好ましいのは１−ブテン、１−ペンテンおよび４−メチル−１−ペンテン、特に好ましいのは１−ブテンである。
【０００８】
（Ａ）を構成する（ａ）の割合は１５〜７０モル％、好ましくは１７〜６０モル％、さらに好ましくは２０〜５０モル％である。（ａ）の割合が１５モル％未満では、流動性および接着力が悪化し、７０モル％を超えると保持力が悪くなる。
（Ａ）を構成するプロピレンの割合は３０〜８５モル％、好ましくは４０〜８０モル％、さらに好ましくは５０〜７５モル％である。プロピレンの割合が３０モル％未満では保持力が悪くなり、８５モル％を超えると流動性および接着力が悪くなる。
（Ａ）中のエチレンの割合は０〜１モル％、好ましくは０〜０．５モル％、さらに好ましくは０〜０．１モル％である。エチレンの割合が１モル％を超えると流動性が悪くなる。
【０００９】
（Ａ）の数平均分子量［以下、Ｍｎと略記、測定はゲルパーミエイションクロマトグラフィー（ＧＰＣ）法による］は、接着力および流動性の観点から好ましくは５００〜４０，０００、さらに好ましくは１，０００〜３５，０００、特に好ましくは１，５００〜３０，０００である。ＧＰＣの測定条件は次のとおりであり、以下同様である。
（ＧＰＣ測定条件）
［１］装置    ：Ｗａｔｅｒｓ１５０−ＣＶ［Ｗａｔｅｒｓ（株）製］
［２］カラム  ：ＰＬｇｅｌ  １０．ＭＩＸＥＤ−Ｂ［ポリマーラボラトリ
ーズ（株）製］
［３］溶離液  ：ｏ−ジクロロベンゼン
［４］基準物質：ポリスチレン
［５］注入条件：サンプル濃度３ｍｇ／ｍｌ、カラム温度１３５℃
【００１０】
（Ａ）の分子末端および／または分子内の炭素１，０００個当たりの二重結合量は、（Ａ）の変性のしやすさおよび接着力の観点から、好ましくは０．２〜１０個、さらに好ましくは０．３〜６個、とくに好ましくは０．５〜５個である。ここにおける二重結合含量は1Ｈ−ＮＭＲ（核磁気共鳴）分光法から得られるスペクトル中の４．５〜６．０ｐｐｍ間における二重結合由来のピークから算出できる。
【００１１】
（Ａ）の製造方法には、種々の製造方法、例えば熱減成法（例えば特公昭４３−９３６８号公報、特公昭４４−２９７４２号公報および特公平６−７００９４号公報に記載のもの）および重合法（例えば特開昭５９−２０６４０９号公報および特開昭５５−１３５１０２号公報に記載のもの）が含まれる。これらのうち接着力の観点から好ましいのは熱減成法である。
熱減成法には、Ｍｎが通常８，０００〜５００，０００［（Ａ）の変性のしやすさおよび工業上の観点から好ましくは１０，０００〜３００，０００、さらに好ましくは１５，０００〜１５０，０００］の高分子量ポリオレフィン（Ａ０）を、不活性ガス（窒素等）通気下、（１）有機過酸化物不存在下で、通常３００〜４５０℃で０．５〜１０時間、連続的に熱減成する方法、および（２）有機過酸化物存在下で、通常１８０〜３００℃で０．５〜１０時間、連続的に熱減成する方法が含まれる。これらのうち密着性の観点から好ましいのは（１）の方法である。
【００１２】
本発明における酸変性ポリオレフィン（Ｂ）は、ポリオレフィン（Ａ）と不飽和ポリカルボン酸またはその誘導体（ｂ）を、ラジカル開始剤（ｃ）の存在下もしくは非存在下で反応させて得られる。
（ｂ）のうち、不飽和ポリカルボン酸としては、ジカルボン酸［例えば脂肪族（Ｃ４〜２４、例えばマレイン酸、フマル酸、イタコン酸、シトラコン酸およびメサコン酸）、および脂環式（Ｃ８〜２４、例えばシクロヘキセンジカルボン酸およびシクロヘプテンジカルボン酸）］；３価〜４価またはそれ以上のポリカルボン酸［例えば脂肪族ポリカルボン酸（Ｃ５〜２４、例えばアコニット酸）］；およびこれらの２種以上の混合物が挙げられる。
【００１３】
（ｂ）のうち、不飽和ポリカルボン酸の誘導体としては、例えば上記不飽和ポリカルボン酸の無水物［Ｃ４〜２４、例えば無水マレイン酸、無水イタコン酸、無水シトラコン酸および無水アコニット酸］、アルキル（Ｃ１〜１８）エステル［Ｃ５〜６０、例えばマレイン酸モノ−およびジメチルエステル、フマル酸モノ−およびジエチルエステル、イタコン酸モノ−およびジ−ｔ−ブチルエステル、メサコン酸モノデシルエステルおよびシクロヘプテンジカルボン酸ジドデシルエステル］、アミド［Ｃ４〜６０、例えばマレイン酸モノアミド、マレイン酸モノメチルアミド、マレイン酸ジアミド、マレイン酸ジメチルアミド、フマル酸モノエチルアミド、イタコン酸ジ−ｔ−ブチルアミド、メサコン酸モノデシルアミドおよびシクロヘプテンジカルボン酸ジドデシルアミド］およびイミド［Ｃ４〜２４、例えばマレイン酸イミド、イタコン酸イミド、シトラコン酸イミドおよびシクロヘプテンジカルボン酸イミド］、およびこれらの２種以上の混合物が挙げられる。
これらのうち接着力、保持力および工業上の観点から好ましいのは、不飽和ジカルボン酸およびその無水物、さらに好ましいのは無水マレイン酸である。
【００１４】
（Ａ）と（ｂ）の反応モル比は凝集力、保持力および接着力の観点から好ましくは９９／１〜２／９８、さらに好ましくは９５／５〜３／９７、特に好ましくは８０／２０〜４／９６である。（Ｂ）中の未反応の（ｂ）は接着力の観点から好ましくは１０重量％以下、さらに好ましくは０〜１重量％、特に好ましくは０〜０．１重量％である。］
【００１５】
（Ａ）と（ｂ）とは、ラジカル開始剤（ｃ）の存在下または非存在下のいずれにおいても反応させることができるが、接着力の観点から（Ｃ）の存在下で行わせるのが好ましい。
（ｃ）としては、例えばアゾ化合物（例えばアゾビスイソブチロニトリルおよびアゾビスイソバレロニトリル）および過酸化物〔単官能（分子内にパーオキシド基を１個有するもの）［例えばベンゾイルパーオキシド、ジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ラウロイルパーオキシドおよびジクミルパーオキシド］および多官能（分子内にパーオキシド基を２個以上有するもの）［例えば２，２−ビス（４，４−ジ−ｔ−ブチルパーオキシシクロヘキシル）プロパン、１，１−ビス（ｔ−ブチルパーオキシ）３，３，５−トリメチルシクロヘキサン、ジ−ｔ−ブチルパーオキシヘキサヒドロテレフタレート、ジアリルパーオキシジカーボネートおよびｔ−ブチルパーオキシアリルカーボネート］〕が挙げられる。
これらのうち、（Ａ）と（ｂ）の反応性の観点から好ましいのは過酸化物、さらに好ましいのは単官能過酸化物、とくに好ましいのはジ−ｔ−ブチルパーオキシド、ラウロイルパーオキシドおよびジクミルパーオキシドである。
【００１６】
（ｃ）の使用量は、（ｂ）の重量に基づいて、（Ａ）と（ｂ）の反応率、および接着力および工業上の観点から好ましくは０．００１〜１００％、さらに好ましくは０．０１〜５０％、特に好ましくは０．１〜３０％である。
【００１７】
酸変性ポリオレフィン（Ｂ）の具体的な製造方法には、［１］（Ａ）および（ｂ）を加熱溶融、あるいは適当な有機溶媒［Ｃ３〜１８、例えば炭化水素（例えばヘキサン、ヘプタン、オクタン、デカン、ドデカン、ベンゼン、トルエンおよびキシレン）、ハロゲン化炭化水素（例えばジ−、トリ−およびテトラクロロエタンおよびジクロロブタン）、ケトン（例えばアセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトンおよびジ−ｔ−ブチルケトン）およびエーテル（例えばエチル−ｎ−プロピルエーテル、ジ−ｉ−プロピルエーテル、ジ−ｎ−ブチルエーテル、ジ−ｔ−ブチルエーテルおよびジオキサン）］に懸濁あるいは溶解させ、必要により後述の連鎖移動剤（ｔ）または重合禁止剤（ｆ）を加え、これに必要により（ｃ）［もしくは（ｃ）を適当な有機溶媒（上記に同じ）に溶解させた溶液］を加えて加熱撹拌する方法（溶融法、懸濁法および溶液法）、および［２］（Ａ）、（ｂ）および必要により（ｃ）、（ｔ）を予め混合し、押出機、バンバリーミキサーまたはニーダー等を用いて溶融混練する方法（溶融混練法）が含まれる。
【００１８】
（Ａ）と（ｂ）との反応性および接着力の観点から好ましいのは［１］の方法、さらに好ましいのは溶融法および溶液法である。
【００１９】
溶融法での反応温度は、（Ａ）が溶融する温度であればよく、（Ａ）と（ｂ）との反応性および（Ｂ）の分解温度の観点から好ましくは１２０〜２６０℃、さらに好ましくは１３０〜２４０℃である。
【００２０】
溶液法での反応温度は、（Ａ）が溶媒に溶解する温度であればよく、（Ａ）と（ｂ）との反応性、および（Ｂ）の分解温度と工業上の観点から好ましくは５０〜２２０℃、さらに好ましくは１１０〜２１０℃、特に好ましくは１２０〜１８０℃である。
【００２１】
上記連鎖移動剤（ｔ）としては、例えば炭化水素［Ｃ６〜２４、例えば芳香族炭化水素（例えばトルエン、キシレン、エチルベンゼンおよびイソプロピルベンゼン）および不飽和脂肪族炭化水素（例えば１−ブテン、２−ブテン、１−ペンテン、２−ペンテン、１−ヘキセン、２−ヘキセン、１−ヘプテン、２−ヘプテン、１−オクテン、１−ノネン、１−デセン、１−ウンデセン、１−ドデセンおよび１−テトラデセン）］；ハロゲン化炭化水素（Ｃ１〜２４、例えばジクロロメタン、クロロホルム、四塩化炭素、ジクロロエタン、テトラクロロエタン、ジブロモメタン、トリブロモメタン、四臭化炭素、塩化ベンジルおよび臭化ベンジル）；アルコール（Ｃ１〜２４、例えばメタノール、エタノール、１−プロパノール、２−メチル−２−プロパノール１−ブタノール、２−ブタノールおよびアリルアルコール）；チオール（Ｃ１〜２４、例えばエチルチオール、プロピルチオール、１−および２−ブチルチオール、１−および２−ペンチルチオール、１−オクチルチオールおよび１−ドデシルチオール）；ケトン（Ｃ３〜２４、例えばアセトン、メチルエチルケトン、ジエチルケトン、メチルプロピルケトン、エチルプロピルケトンおよびエチルブチルケトン）；アルデヒド（Ｃ２〜１８、例えば２−メチル−２−プロピルアルデヒド、１−および２−ブチルアルデヒド、１−ペンチルアルデヒド、１−ヘキシルアルデヒドおよび１−オクチルアルデヒド）；フェノール（Ｃ６〜３６、例えばフェノール、ｍ−クレゾール、ｐ−クレゾールおよびｏ−クレゾールなど）；キノン（Ｃ６〜２４、例えばヒドロキノン）；アミン（Ｃ３〜２４、例えばジエチルメチルアミン、トリエチルアミン、トリ−１−ブチルアミンおよびジフェニルアミン）；およびジスルフィド（Ｃ２〜２４、例えばジエチルジスルフィド、ジ−１−プロピルジスルフィド、ジ−２−メチル−２−プロピルジスルフィド、ジ−１−ブチルジスルフィド、エチル−１−プロピルジスルフィドおよびジ−１−オクチルジスルフィド）が挙げられる。
これらのうち、接着力の観点から好ましいのは炭化水素、ハロゲン化炭化水素、さらに好ましいのは炭化水素、とくに好ましいのは不飽和脂肪族炭化水素である。
（ｔ）の使用量は、（Ａ）の重量に基づいて通常４０％以下、（Ａ）と（ｂ）との反応性および接着力の観点から好ましくは０〜２０％である。
【００２２】
上記重合禁止剤（ｆ）としては、無機系［例えば酸素、硫黄および金属塩（例えば塩化第二鉄）］および有機系〔カテコール（Ｃ６〜３６、例えば２−メチル−２−プロピルカテコール）、キノン（Ｃ６〜２４、例えばｐ−ベンゾキノンおよびデュロキノン）、ヒドラジン（Ｃ２〜３６、例えば１，１−ジフェニル−２−ピクリルヒドラジン）、フェルダジン（Ｃ５〜３６、例えば１，３，５−トリフェニルフェルダジン）、ニトロ化合物（Ｃ３〜２４、例えばニトロベンゼン）および安定ラジカル［Ｃ５〜３６、例えば１，１−ジフェニル−２−ピクリルヒドラジル（ＤＰＰＨ）、２，２，６，６−テトラメチル−１−ピペリジニルオキシ（ＴＥＭＰＯ）および１，３，５−トリフェニルフェルダジル］〕が挙げられる。
（ｆ）の使用量は、（Ａ）の重量に基づいて通常５％以下、（Ａ）と（ｂ）との反応性および接着力の観点から好ましくは０〜０．５％である。
【００２３】
変性ポリオレフィン（Ｂ）のＭｎは、接着力および流動性と工業上の観点から好ましくは５００〜５０，０００、さらに好ましくは１，０００〜４０，０００、特に好ましくは１，５００〜３０，０００である。
【００２４】
（Ｂ）の酸価は、接着力、凝集力、保持力および工業上の観点から好ましくは０．５〜３００、さらに好ましくは１〜２００；カルボキシル基当量は、接着特性と工業上の観点から好ましくは２００〜２０，０００、さらに好ましくは４００〜１０，０００である。ここにおける酸価の測定法はＪＩＳ  Ｋ  ００７０に準ずる。
【００２５】
（Ｂ）の融点は、４０〜１２０℃、好ましくは４５〜１１５℃、さらに好ましくは５０〜１１０℃である。融点が４０℃未満では凝集力および保持力が低下し、１２０℃を超えると接着力が低下する。ここで、融点とは示差走査熱量測定（ＤＳＣ）法により得られる融解ピーク温度である。
【００２６】
本発明のホットメルト接着剤には、さらに必要により粘着付与樹脂（Ｃ）を含有させてもよい。（Ｃ）としては、種々の樹脂、例えば、接着の技術ＶＯＬ．２０，（２），１３（２０００）に記載のものが使用できる。
（Ｃ）としては、ロジン／ロジン誘導体樹脂（Ｍｎ２００〜１，０００、例えば重合ロジン、ロジンエステル、これらのフェノール変性物および不飽和酸変性物）、テルペン樹脂［Ｍｎ３００〜１２００、例えばαピネン、βピネン、リモネン等の（共）重合体およびこれらのフェノール変性物］、クマロン樹脂、クマロン−インデン樹脂、石油樹脂［Ｍｎ３００〜１，２００、例えばＣ５留分、Ｃ９留分、Ｃ５／Ｃ９留分およびジシクロペンタジエン等の（共）重合体］、スチレン樹脂［Ｍｎ５００〜５，０００、例えばスチレン、α−メチルスチレンおよびビニルトルエン等の（共）重合体でガラス転移点（以下Ｔｇと略記）が４０℃以上のもの］、キシレン樹脂（Ｍｎ３００〜３，０００、例えばキシレンホルムアルデヒド樹脂）、フェノール樹脂（Ｍｎ３００〜３，０００、例えばフェノールホルムアルデヒド樹脂、フェノールキシレンホルムアルデヒド樹脂）、ケトン樹脂（Ｍｎ３００〜３，０００、メチルシクロヘキサノン−ホルムアルデヒド縮合物）およびこれらの樹脂の水素化体から選ばれる１種以上の樹脂が挙げられる。これらのうち好ましいのは、保持力および接着力の観点からテルペン樹脂の水素化体および石油樹脂の水素化体、さらに好ましいのはＣ９留分およびＣ５／Ｃ９留分の（共）重合石油樹脂の水素化体である。
【００２７】
（Ｃ）のＭｎは凝集力、保持力および流動性の観点から好ましくは２００〜３，０００、さらに好ましくは３００〜８００であり、環球式による軟化点は好ましくは８０〜１５０℃、さらに好ましくは１００〜１４０℃である。
【００２８】
本発明のホットメルト接着剤は、必要により本発明の効果を阻害しない範囲でさらに、着色剤（Ｄ１）、補強剤（Ｄ２）、艶消剤（Ｄ３）、帯電防止剤（Ｄ４）、分散剤（Ｄ５）、難燃剤（Ｄ６）、発泡剤（Ｄ７）、酸化防止剤（Ｄ８）、紫外線吸収剤（Ｄ９）および可塑剤（Ｄ１０）からなる群から選ばれる１種または２種以上の添加剤（Ｄ）を含有させることができる。
【００２９】
着色剤（Ｄ１）としては、顔料、例えば白色顔料（酸化チタン、亜鉛華、硫酸バリウム、炭酸カルシウム等）、黒色顔料（カーボンブラック、鉄黒、アニリンブラック等）、黄色顔料（黄鉛、カドミイエロー、酸化鉄イエロー、ベンジジンイエロー、ハンザイエロー、オイルイエロー２Ｇ等）、橙色顔料（赤口黄鉛、クロムバーミリオン、カドミオレンジ、ピラゾロンオレンジ等）、赤色顔料（ベンガラ、カドミレッド、パーマネントレッド、レーキレッドＣ、カーミン６Ｂ、ピグメントスカーレット３Ｂ、パーマネントレッドＦ５Ｒ、キナクリドンレッド、チオインジゴマルーン等）、紫色顔料（コバルトバイオレット、ミネラルバイオレット等）、青色染顔料（群青、紺青、コバルトブルー、フタロシアニンブルー等）、緑色顔料（フタロシアニングリーン、クロムグリーン等）、金属粉末顔料（アルミ粉、ブロンズ粉、パールエッセンス等）；染料、例えばアゾ、ピラゾロン、スチルベン、アリザリン、アニリン染料、等が挙げられる。
【００３０】
補強剤（Ｄ２）としては、金属粉（アルミニウム粉、銅粉等）、金属酸化物（アルミナ、ケイ灰石、シリカ、クレー、タルク、マイカ、焼成カオリン等）、金属水酸化物（水酸化アルミニウム等）、金属塩（炭酸カルシウム、ケイ酸カルシウム等）、繊維［無機繊維（炭素繊維、繊維素、α−繊維素、ガラス繊維、アスベスト等）、有機繊維（コットン、ジュート、ナイロン、アクリルおよびレーヨン繊維等）等］、マイクロバルーン（ガラス、シラス、フェノール樹脂等）、炭素類（カーボンブラック、石墨、石炭粉等）、金属硫化物（二硫化モリブデン等）、有機粉（木粉等）等が挙げられる。
【００３１】
艶消剤（Ｄ３）としては、粉体、粒状、不定形状、マイクロバルーン状、繊維状、ウィスカ状または微粒子状の、無機および有機の艶消剤、例えば粉体、粒状または不定形状のもの（炭酸カルシウム、タルク、ケイ酸、ケイ酸塩、アスベスト、マイカ等）、マイクロバルーン状のもの（ガラス、フェノール樹脂バルーン等）、繊維状のもの（ガラス繊維、カーボン繊維、金属繊維等）、ウィスカ状のもの（セラミックウィスカ、チタンウィスカ等）、および微粒子状のもの（プラスチック微粒子、例えばポリエチレンおよび／またはポリプロピレン等のポリオレフィン微粒子）が挙げられる。
【００３２】
帯電防止剤（Ｄ４）としては、下記および米国特許第３，９２９，６７８および４，３３１，４４７号明細書に記載の、非イオン性、カチオン性、アニオン性および両性の界面活性剤が挙げられる。
（１）非イオン性界面活性剤：
アルキレンオキシド（以下ＡＯと略記）付加型ノニオニックス、例えば疎水性基（Ｃ８〜２４またはそれ以上）を有する活性水素原子含有化合物［飽和および不飽和の、高級アルコール（Ｃ８〜１８）、高級脂肪族アミン（Ｃ８〜２４）および高級脂肪酸（Ｃ８〜２４）等：例えばアルキルもしくはアルケニル（ドデシル、ステアリル、オレイル等）アルコールおよびアミン、およびアルカンもしくはアルケン酸（ラウリン、ステアリンおよびオレイン酸等）］の（ポリ）オキシアルキレン誘導体〔ＡＯ［Ｃ２〜４、例えばエチレンオキシド、プロピレンオキシド、ブチレンオキシド（以下それぞれＥＯ、ＰＯ、ＢＯと略記）およびこれらの２種以上の併用、とくに好ましいのはＥＯ］（１〜５００モルまたはそれ以上）付加物（分子量１７４以上かつＭｎ３０，０００以下）、およびポリアルキレングリコール［例えばポリエチレングリコール（以下ＰＥＧと略記）；分子量１５０以上かつＭｎ６，０００以下］の高級脂肪酸モノ−およびジ−エステル〕；多価アルコール［前記のもの、例えばグリセリン、ペンタエリスリトールおよびソルビタン］の高級脂肪酸（上記）エステルの（ポリ）オキシアルキレン誘導体（同上；分子量３２０〜Ｍｎ３０，０００；例えばツイーン型ノニオニックス）；高級脂肪酸（上記）の（アルカノール）アミドの（ポリ）オキシアルキレン誘導体（同上；分子量３３０以上かつＭｎ３０，０００以下）；多価アルコール（上記）アルキル（Ｃ３〜６０）エーテルの（ポリ）オキシアルキレン誘導体（同上；分子量１８０以上かつＭｎ３０，０００以下）；およびポリオキシプロピレンポリオール〔多価アルコール（上記）およびポリアミン［Ｃ２〜１２、例えば脂肪族、脂環式、芳香族および複素環ポリアミン（エチレンジアミン、シクロヘキサンジアミン、トリレンジアミン、アミノエチルピペラジン等）］のポリオキシプロピレン誘導体［例えばポリプロピレングリコール（以下ＰＰＧと略記）およびエチレンジアミンのＰＯ付加物：Ｍｎ５００〜５，０００）］のポリオキシエチレン誘導体（Ｍｎ１，０００〜３０，０００）［プルロニック型およびテトロニック型ノニオニックス］〕；多価アルコール（Ｃ３〜６０）型ノニオニックス、例えば多価アルコール（上記）の脂肪酸（上記）エステル、多価アルコール（上記）アルキル（Ｃ３〜６０）エーテル、および脂肪酸（上記）アルカノールアミド；並びにアミンオキシド型ノニオニックス、例えば（ヒドロキシ）アルキル（Ｃ１０〜１８：ドデシル、ステアリル、オレイル、２−ヒドロキシドデシル等）ジ（ヒドロキシ）アルキル（Ｃ１〜３：メチル、エチル、２−ヒドロキシエチル等）アミンオキシド。
【００３３】
（２）カチオン性界面活性剤：
第４級アンモニウム塩型カチオニックス、例えばテトラアルキルアンモニウム塩（Ｃ１１〜１００）、例えばアルキル（Ｃ８〜１８：ラウリル、ステアリル等）トリメチルアンモニウム塩およびジアルキル（Ｃ８〜１８：デシル、オクチル等）ジメチルアンモニウム塩；トリアルキルベンジルアンモニウム塩（Ｃ１７〜８０）、例えばラウリルジメチルベンジルアンモニウム塩；アルキル（Ｃ８〜６０）ピリジニウム塩、例えばセチルピリジニウム塩；（ポリ）オキシアルキレン（Ｃ２〜４、重合度１〜１００またはそれ以上）トリアルキルアンモニウム塩（Ｃ１２〜１００）、例えばポリオキシエチレンラウリルジメチルアンモニウム塩；およびアシル（Ｃ８〜１８）アミノアルキル（Ｃ２〜４）もしくはアシル（Ｃ８〜１８）オキシアルキル（Ｃ２〜４）トリ［（ヒドロキシ）アルキル（Ｃ１〜４）］アンモニウム塩、例えばステアラミドエチルジエチルメチルアンモニウム塩（サパミン型４級アンモニウム塩）［これらの塩には、例えばハライド（クロライド、ブロマイド等）、アルキルサルフェート（メトサルフェート等）および有機酸（下記）の塩が含まれる］；並びにアミン塩型カチオニックス：１〜３級アミン［例えば高級脂肪族アミン（Ｃ１２〜６０：ラウリル、ステアリルおよびセチルアミン、硬化牛脂アミン、ロジンアミン等）、脂肪族アミン（上記）のポリオキシアルキレン誘導体（上記；ＥＯ付加物等）、およびアシルアミノアルキルもしくはアシルオキシアルキル（上記）ジ（ヒドロキシ）アルキル（上記）アミン（ステアロイロキシエチルジヒドロキシエチルアミン、ステアラミドエチルジエチルアミン等）］の、無機酸（塩酸、硫酸、硝酸およびリン酸等）塩および有機酸（Ｃ２〜２２：酢酸、プロピオン、ラウリン、オレイン、コハク、アジピンおよびアゼライン酸、安息香酸等）塩。
【００３４】
（３）アニオン性界面活性剤：
カルボン酸（塩）、例えば高級脂肪酸（上記）、エーテルカルボン酸［高級アルコール（上記）またはそのＡＯ付加物、例えばＥＯ（１〜１０モル）付加物のカルボキシメチル化物］、およびそれらの塩；硫酸エステル塩、例えば上記の高級アルコールまたはそのＡＯ付加物の硫酸エステル塩（アルキルおよびアルキルエーテルサルフェート、硫酸化油（天然の不飽和油脂または不飽和のロウをそのまま硫酸化して中和した塩）、硫酸化脂肪酸エステル（不飽和脂肪酸の低級アルコールエステルを硫酸化して中和した塩）および硫酸化オレフィン（Ｃ１２〜１８のオレフィンを硫酸化して中和した塩）；スルホン酸塩、例えばアルキルベンゼンスルホン酸塩、アルキルナフタレンスルホン酸塩、スルホコハク酸ジアルキルエステル型、α−オレフィン（Ｃ１２〜１８）スルホン酸塩およびＮ−アシル−Ｎ−メチルタウリン（イゲポンＴ型等）；並びにリン酸エステル塩、例えば上記の高級アルコールもしくはそのＡＯ付加物またはアルキル（Ｃ４〜６０）フェノールのＡＯ付加物（同上）のリン酸エステル塩（アルキル、アルキルエーテルおよびアルキルフェニルエーテルホスフェート）。
【００３５】
４）両性界面活性剤：
カルボン酸（塩）型アンフォテリックス、例えばアミノ酸型アンフォテリックス、例えばアルキル（Ｃ８〜１８）アミノプロピオン酸（塩）、およびベタイン型アンフォテリックス、例えばアルキル（同上）ジ（ヒドロキシ）アルキル（上記）ベタイン（アルキルジメチルベタイン、アルキルジヒドロキシエチルベタイン等）；硫酸エステル（塩）型アンフォテリックス、例えばアルキル（同上）アミンの硫酸エステル（塩）、およびヒドロキシアルキル（Ｃ２〜４：ヒドロキシエチル等）イミダゾリン硫酸エステル（塩）；スルホン酸（塩）型アンフォテリックス、例えばアルキル（同上：ペンタデシル等）スルフォタウリン、およびイミダゾリンスルホン酸（塩）；並びにリン酸エステル（塩）型アンフォテリックス、例えばグリセリン高級脂肪酸（上記）エステルのリン酸エステル（塩）。
【００３６】
上記のアニオン性および両性界面活性剤における塩には、金属塩、例えばアルカリ金属（リチウム、ナトリウム、カリウム等）、アルカリ土類金属（カルシウム、マグネシウム等）およびＩＩＢ族金属（亜鉛等）の塩；アンモニウム塩；並びにアミン塩および４級アンモニウム塩が含まれる。
塩を構成するアミンには、Ｃ１〜２０のアミン、例えばヒドロキシルアミン、３級アミノ基含有ジオールおよび１級モノアミン、２級モノアミン、並びにそれらのアルキル化（Ｃ１〜４）および／またはヒドロキシアルキル化（Ｃ２〜４）物（ＡＯ付加物）：例えばモノ−、ジ−およびトリ−（ヒドロキシ）アルキル（アミン）（モノ−、ジ−およびトリ−エタノールアミンおよびエチルアミン、ジエチルエタノールアミン、モルホリン、Ｎ−メチルモルホリン、Ｎ−ヒドロキシエチルモルホリン等）が含まれる。４級アンモニウム塩には、これらのアミンの４級化物［米国特許第４，２７１，２１７号明細書に記載の４級化剤またはジアルキルカーボネート（前記）による４級化物］が含まれる。
【００３７】
分散剤（Ｄ５）としては、Ｍｎ１，０００〜１００，０００のポリマー、例えばビニル樹脂｛例えばポリオレフィン〔例えばポリエチレン、ポリプロピレン、エチレン／ブテン共重合体［共重合重量比１〜９９／１〜９９］、プロピレン／ブテン共重合体［共重合重量比１〜９９／１〜９９］およびエチレン／プロピレン／ブテン共重合体［共重合重量比１〜９８／１〜９８／１〜９８］、変性ポリオレフィン［例えば酸化ポリエチレン（ポリエチレンをオゾン等で酸化し、カルボキシル基、カルボニル基および／または水酸基等を導入したもの）、酸化ポリプロピレン（上記酸化ポリエチレンにおいてポリエチレンをポリプロピレンに代えて同様に得られるもの）、エポキシ変性ポリエチレン（エポキシ当量１００〜２０，０００）、エポキシ変性ポリプロピレン（エポキシ当量１００〜２０，０００）、ヒドロキシル変性ポリエチレン（水酸基価０．１〜６０）、ヒドロキシル変性ポリプロピレン（水酸基価０．１〜６０）、ヒドロキシル変性エチレン／ブテン共重合体（水酸基価０．１〜６０、共重合重量比１〜９９／９９〜１）およびヒドロキシル変性プロピレン／ブテン共重合体（水酸基価０．１〜６０、共重合重量比１〜９９／９９〜１）］〕および上記ポリオレフィン以外のビニル樹脂〔例えばポリハロゲン化ビニル［例えばポリ塩化ビニル、ポリ臭化ビニル、ポリフッ化ビニルおよびポリヨウ化ビニル］、ポリ酢酸ビニル、ポリビニルアルコール、ポリメチルビニルエーテル、ポリ（メタ）アクリル酸、ポリ（メタ）アクリル酸エステル［例えばポリ（メタ）アクリル酸−メチル、−エチル、−ｎ−およびｉ−プロピルおよび−ｎ−およびｔ−ブチル］およびスチレン樹脂［例えばポリスチレン、アクリロニトリル／スチレン（ＡＳ）樹脂およびアクリロニトリル／ブタジエン／スチレン（ＡＢＳ）樹脂］〕｝；
【００３８】
ポリエステル樹脂〔例えばポリアルキレン（Ｃ２〜２４）テレフタレート［例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）およびポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）］、ポリアルキレン（Ｃ２〜２４）イソフタレート［例えばポリエチレンイソフタレートおよびポリブチレンイソフタレート］およびポリ−ｐ−フェニレンエステル［例えばポリ−ｐ−フェニレンマロネート、ポリ−ｐ−フェニレンアジペートおよびポリ−ｐ−フェニレンテレフタレート］〕；ポリアミド［例えばポリカプラミド（６−ナイロン）、ポリヘキサメチレンアジポアミド（６，６−ナイロン）、ポリヘキサメチレンセバカミド（６，１０−ナイロン）、ポリウンデカンアミド（１１−ナイロン）、ポリ−ω−アミノヘプタン酸（７−ナイロン）およびポリ−ω−アミノノナン酸（９−ナイロン）］；ポリエーテル樹脂［例えばポリオキシメチレン、ポリオキシエチレン、ポリオキシフェニレンおよびポリ−１，３−ジオキソラン］；ポリカーボネート樹脂；ポリフェニレン樹脂（ＰＰＯ）；およびそれらのブロック共重合体等が挙げられる。
【００３９】
難燃剤（Ｄ６）としては、有機難燃剤〔リン含有化合物［リン酸エステル（トリクレジルホスフェート等）等］、臭素含有化合物（テトラブロモビスフェノ−ルＡ、デカブロモビフェニルエーテル等）、塩素含有化合物（塩素化パラフィン、無水ヘット酸等）等〕、無機難燃剤〔三酸化アンチモン、水酸化マグネシウム、ホウ酸塩、ホウ酸亜鉛、メタホウ酸バリウム、水酸化アルミニウム、赤リン、水酸化マグネシウム、ポリリン酸アンモニウム等〕等が挙げられる。
【００４０】
発泡剤（Ｄ７）としては、気体状発泡剤［二酸化炭素（炭酸ガス）、窒素、酸素、アルゴン、フロン等］；易揮発性液状発泡剤［炭化水素（Ｃ４〜８、例えばペンタン、ネオペンタン、ブタン、ヘキサン、ヘプタン）、塩素化炭化水素（Ｃ１〜４、例えば塩化メチル、塩化メチレン、トリクロロエチレン、ジクロルエタン）、フッ素化炭化水素（Ｃ１〜３、例えばＣＦＣ−１１、ＣＦＣ−１２、ＣＦＣ−１１３、ＣＦＣ−１４１ｂ）、水、アルコール、ベンゼン、トルエン、キシレン、メシチレン等］；加熱分解型固体状発泡剤［アゾジカルボンアミド、ベンゼンスルホニルヒドラジド、ジニトロソペンタメチレンテトラミン、トルエンスルホニルヒドラジド、４，４−オキシビス（ベンゼンスルホニルヒドラジド）等］等が挙げられる。これらの発泡剤は、単独でも、２種以上併用してもよい。
【００４１】
酸化防止剤（Ｄ８）としては、ヒンダードフェノール系〔ｐ−ｔ−アミルフェノール・ホルムアルデヒド樹脂、２，６−ビス（１−メチルヘプタデシル）−ｐ−クレゾール、ブチル化クレゾール、スチレン化クレゾール、４，４’−ブチリデンビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、４，４’−シクロヘキシリデンビス（２−シクロヘキシルフェノール）、２（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）ベンゾトリアゾール、オクタデシル−３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシシナメート、ブチル化ヒドロキシアニソール、プロピルガレート、２，４，５−トリヒドロキシブチロフェノン、ノルジヒドログアヤレチック酸（ＮＤＧＡ）、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＴ）、２−ｔ−ブチル−４−メチルフェノール（ＢＨＡ）、６−ｔ−ブチル−２，４，−メチルフェノール（２４Ｍ６Ｂ）、２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール（２６Ｂ）、２−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、２，６−ジ−ｔ−ブチル−４−エチルフェノール、ｎ−オクタデシル−３−（４’−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルフェニル）プロピオネート、４，４’−ブチリデンビス（６−ｔ−ブチル−３−メチルフェノール）、４，４’−メチレンビス（６−ｔ−ブチルフェノール）、４，４’−ビス（２，６−ジ−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−メチレンビス（４−メチル−６−ｔ−ブチルフェノール）、２，２’−チオビス（６−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−２−メチルフェノール、１，６−ビス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−２−メチルフェニル）ブタン、１，１，３−トリス（５−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシ−２−メチルフェニル）ブタン、２，４，６−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）メシチレン、１，３，５−トリス（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシベンジル）イソシアヌレートおよびテトラキス［β−（３，５−ジ−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）プロピオニルオキシメチル］メタン等〕；
【００４２】
含イオウ系〔Ｎ，Ｎ’−ジフェニルチオウレア、ジミリスチルチオジプロピオネート、ジラウリルチオジプロピオネート、４，４’−チオビス（６−ｔ−ブチル−ｍ−クレゾール）、ジステアリルチオジプロピオネート、６−（４−オキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルアニリノ）２，４−ビス（ｎ−オクチルチオ）−１，３，５−トリアジン、４，４’−チオビス（６−ｔ−ブチル−３−メチルフェノール）、４，４’−チオビス（６−ｔ−ブチル−ｏ−クレゾール）等〕；および
【００４３】
含リン系〔２−ｔ−ブチル−α−（３−ｔ−ブチル−４−ヒドロキシフェニル）−ｐ−クメニルビス（ｐ−ノニルフェニル）ホスファイト、ホスファイトエステル樹脂、トリス（ノニルフェニル）ホスファイト、ジオクタデシル−４−ヒドロキシ−３，５−ジ−ｔ−ブチルベンジルホスホネート等〕等が挙げられる。
【００４４】
紫外線吸収剤（Ｄ９）としては、サリチレート系［フェニルサリチレート、４−ｔ−ブチルフェニルサリチレート、ｐ−オクチルフェニルサリチレート等］；
ベンゾフェノン系［２，４−ジヒドロキシゼンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２，２’−ジヒドロキシ−４−メトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−２’−カルボキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−メトキシ−５−スルホベンゾフェノン（トリヒドレート）、２，２’−ジヒドロキシ−４，４’−ジメトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクトキシベンゾフェノン、２−ヒドロキシ−４−オクタデシロキシベンゾフェノン、４−ドデシロキシ−２−ヒドロキシベンゾフェノン、５−クロロー２−ヒドロキシベンゾフェノン等］；および
ベンゾトリアゾール系［２−（２’−ヒドロキシ−５’−メチルフェニル）−ベンゾトリアゾール等］等が挙げられる。
【００４５】
可塑剤（Ｄ１０）としては、接着の技術ＶＯＬ．２０，（２），２１（２０００）に記載のもの、例えばプロセスオイル（Ｍｎ３００〜１０，０００、例えばパラフィン、ナフテンおよび芳香環含有プロセスオイル）、常温（２０〜２５℃）で液状を呈する樹脂（Ｍｎ３００〜１０，０００、例えば液状ポリブテン、液状ポリブタジエン、液状ポリイソプレン）、該液状を呈する樹脂の水素化体、天然もしくは合成ワックス［Ｍｎ３００〜３０，０００、例えばパラフィンワックス、マイクロクリスタリンワックス、低分子量ポリオレフィンワックス（Ｍｎ１，０００〜３０，０００）］、およびこれらの２種以上の混合物等が挙げられる。
【００４６】
本発明の接着剤中の（Ｄ）の合計使用量は、接着剤の全重量に基づいて、通常３０％以下、（Ｄ）の機能発現および工業上の観点から好ましくは１〜１０％である。
該接着剤の全重量に基づく各添加剤（Ｄ）の使用量は、（Ｄ１）は通常１０％以下、好ましくは１〜５％；（Ｄ２）は通常１５％以下、好ましくは３〜１０％；（Ｄ３）は通常２０％以下、好ましくは１〜１０％；（Ｄ４）は通常１０％以下、好ましくは１〜５％；（Ｄ５）は通常２０％以下、好ましくは０〜１５％、特に好ましくは０〜１０％；（Ｄ６）は通常１５％以下、好ましくは３〜１０％；（Ｄ７）は通常１〜２０％以下、好ましくは５〜１５％；（Ｄ８）は通常３％以下、好ましくは０．０１〜１％；（Ｄ９）は通常３％以下、好ましくは０．０１〜１％；（Ｄ１０）は通常２０％以下、好ましくは５〜１５％である。
（Ｄ１）〜（Ｄ１０）の間で添加剤が同一で重複する場合は、それぞれの添加剤が該当する添加効果を奏する量を他の添加剤としての効果に関わりなく使用するのではなく、他の添加剤としての効果も同時に得られることをも考慮し、使用目的に応じて使用量を調整するものとする。
【００４７】
本発明のホットメルト接着剤製造方法としては特に限定されないが、例えば（１）（Ａ）、（Ｂ）および必要により加えられる（Ｃ）および（Ｄ）を加熱溶融（通常８０〜２５０℃）混合する方法；（２）有機溶剤（トルエン、キシレン等）を加えて各成分を加熱（通常６０〜１８０℃）溶解させ、均一混合した後に溶剤を留去する方法等が挙げられる。いずれの方法においても樹脂劣化を防ぐため窒素ガス等の不活性ガス雰囲気下で行うことが好ましい。上記の方法のうち工業的観点から好ましいのは（１）の方法である。
また、混合装置としては加熱溶融混練機を用いることができる。加熱溶融混練機としては、その様式、形状等は特に限定されるものではないが、例えば圧縮性の高い形状のスクリューまたはリボン状撹拌機を有する混合機、ニーダー、一軸または多軸押出機、ミキサー等を挙げることができる。
【００４８】
本発明のホットメルト接着剤を被着体に適用する方法としては、例えばスパイラル塗工、ビード塗工、ロール塗工、スロットコート等の方法が例示できるが、これらに限定されるものではない。また、被着体に適用するときの溶融温度は通常１００〜２００℃、溶融粘度は通常１〜５００Ｐａ・ｓ、塗工性の観点から好ましくは２〜１００Ｐａ・ｓである。
【００４９】
以下実施例により本発明をさらに説明するが、本発明はこれらに限定されるものではない。実施例中の部は重量部、衝撃強度における保持率およびモル％以外の％は重量％を表す。
製造例１
プロピレン／１−ブテン共重合体である高分子量ポリオレフィン（Ｍｎ１００，０００）を熱減成（窒素ガス通気下、常圧、３６０℃×８０分にて実施）して得られた、プロピレン７５モル％、１−ブテン２５モル％を構成単位とする、Ｍｎ４，５００、炭素１，０００個当たりの二重結合量が３．１個の低分子量ポリオレフィン８０部を冷却管付き三ツ口フラスコに入れ、窒素置換した後、窒素通気下に１８０℃まで加熱昇温し溶融させた。
ここに無水マレイン酸１０部を加え、均一に混合した後、キシレン１０部に溶解したジクミルパーオキサイド０．５部を滴下し、１８０℃で３時間撹拌を続けた。その後、減圧下でキシレンを留去し、融点８２℃、Ｍｎ５，０００の酸変性ポリオレフィン（Ｂ１）を得た。
【００５０】
製造例２
製造例１において、熱減成で得られた低分子量ポリオレフィンが、プロピレン８０モル％、１−ブテン２０モル％を構成単位とし、Ｍｎが４，５００、炭素１，０００個当たりの二重結合量が３．１個であること以外は製造例１と同様に行い、融点９０℃、Ｍｎ５，０００の酸変性ポリオレフィン（Ｂ２）を得た。
【００５１】
製造例３
製造例１において、熱減成で得られた低分子量ポリオレフィンが、プロピレン８５モル％、１−ブテン１５モル％を構成単位とし、Ｍｎが４，５００、炭素１，０００個当たりの二重結合量が３．１個であること以外は製造例１と同様に行い、融点１１０℃、Ｍｎ５，０００の酸変性ポリオレフィン（Ｂ３）を得た。
【００５２】
比較製造例１
製造例１において、熱減成で得られた低分子量ポリオレフィンが、プロピレン／エチレン／１−ブテン共重合体である高分子量ポリオレフィン（Ｍｎ８０，０００）を熱減成して得られたプロピレン７０モル％、エチレン５モル％、１−ブテン２５モル％を構成単位とし、Ｍｎが４，５００、炭素１，０００個当たりの二重結合量が３．１個であること以外は製造例１と同様に行い、融点８０℃、Ｍｎ５，０００の変性ポリオレフィン（Ｂ４）を得た。
【００５３】
比較製造例２
製造例１において、熱減成で得られた低分子量ポリオレフィンが、プロピレン／エチレン共重合体である高分子量ポリオレフィン（Ｍｎ７０，０００）を熱減成して得られたプロピレン９８モル％、エチレン２モル％を構成単位とし、Ｍｎが４，５００、炭素１，０００個当たりの二重結合量が３．０個であること以外は製造例１と同様に行い、融点１５０℃、Ｍｎ５，０００の酸変性ポリオレフィン（Ｂ５）を得た。
【００５４】
実施例１〜３および比較例１〜２
ジャケットの熱媒温度を１６０℃に設定した、直径Ｄが１インチ、スクリュー軸の長さＬが１０インチ（Ｌ／Ｄ比＝１０）の連続混合可能な加熱溶融混練機［「ＫＲＣ Ｓ１」、栗本鉄工（株）製］を用い、（Ｂ１）〜（Ｂ５）各８０部および粘着付与樹脂［部分水添石油樹脂（Ｃ９留分共重合体主成分）「アルコンＭ−１１５」、荒川化学（株）製］各２０部をそれぞれ配合し、溶融混練してホットメルト接着剤（Ｈ１）〜（Ｈ５）を得た。
【００５５】
比較例３
実施例１において、（Ｂ１）８０部に代えてスチレン−エチレン−プロピレン−スチレンブロック共重合ゴム［商品名「ＫＬ−２００３」、クラレ(株)製］（以下ＳＥＰＳと略記）８０部を用いたこと以外は実施例１と同様に行い、ホットメルト接着剤（Ｈ６）を得た。
【００５６】
性能試験例
実施例１〜３および比較例１〜３で得られた各ホットメルト接着剤について、下記試験方法によりＴ型剥離接着強度、保持力、流動性を評価した。その結果を表１に示す。なお、凝集力は保持力にて評価できるものであり、下記の性能評価項目（２）保持力に含めた。
【００５７】
（１）Ｔ型剥離接着強度
各ホットメルト接着剤を長さ１５０ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ０．５ｍｍのポリプロピレン不織布の片面に２５ｍｍ幅で塗布（接着剤の温度１２０℃、塗布量０．０４ｇ／ｍ2）し、同じ形状のポリプロピレン不織布またはＰＥＴフィルムを重ねて１００℃で５００ｇ／ｍ2の荷重をかけて貼り合わせた。  その後２５℃雰囲気下で２４時間静置した後、ＪＩＳ  Ｋ  ６８５４−３に準拠して、オートグラフを用いて３００ｍｍ／分の引張速度で剥離強度を測定し、剥離強度の最大値をＴ型剥離接着強度とした（単位ｇ／２５ｍｍ）。
（２）保持力
長さ１２５ｍｍ×幅５０ｍｍ×厚さ１．５ｍｍの鋼板にホットメルト接着剤を厚さ４０μｍで塗布（後述の貼り合わせるＰＥＴフィルムの面積分を塗布）し、その上に長さ１００ｍｍ×幅２５ｍｍ×厚さ１．５ｍｍのＰＥＴフィルムをＪＩＳ  Ｚ  ０２３７に準拠して、ローラーを用いて貼り合わせた。該試験片についてＪＩＳ  Ｚ  ０２３７に準拠して、５０℃雰囲気下で、１００ｇの重りを吊し、剥離開始位置から６０分後の剥離位置までの距離を測定し、保持力とした（単位ｍｍ）。
（３）流動性
ホットメルト接着剤（固形）を超音波カッターにてタテ１０ｍｍ×ヨコ１０ｍｍ×厚さ５ｍｍにカットしたものを試験片とした。傾斜角４５°のポリプロピレン板に両面テープにて貼り付け、温度１２０℃の雰囲気中で５分間静置し、試験片が当初位置から流動した距離を測定した（単位ｍｍ）。
【００５８】
【表１】
0005165209.tif 000002
（注）ＰＥＴ：ＰＥＴフィルム
ＮＷ  ：ポリプロピレン不織布
【産業上の利用可能性】
【００５９】
本発明のホットメルト接着剤は、流動性、凝集力、保持力および接着力に優れることから、広範な被着体（例えば各種プラスチック成形品、ゴム、紙、布、金属、木材、ガラス、モルタルコンクリート）に適用できるが、特に難接着性であるポリオレフィン（ポリエチレン、ポリプロピレン等）樹脂の成形品等同士（例えば使い捨ておむつを構成するポリオレフィン系不織布とポリオレフィン系フィルムとの接着剤）、またはこれらと上記の他の被着体とを接着するためのホットメルト接着剤として好適に用いることができ、極めて有用である。