(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
陽極と陰極と、
該陽極と該陰極との間に挟持される有機化合物からなる層と、から構成され、
該有機化合物からなる層が発光層を含み、
該発光層が、少なくとも一種の有機発光材料と、屈折率が１．３５以上１．４７以下である脂肪族化合物と、からなり、
該発光層の屈折率が１．４０以上１．６０未満であることを特徴とする、有機発光素子。
【請求項２】
前記有機発光材料が、蛍光性発光材料及び燐光性発光材料のいずれかであることを特徴
とする、請求項１に記載の有機発光素子。
【請求項３】
前記有機発光材料が、前記脂肪族化合物１００重量部に対して、２重量部以上１５０重
量部以下であることを特徴とする、請求項１又は２に記載の有機発光素子。
【請求項４】
請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機発光素子が２次元状に複数配置されたことを特徴とする、表示装置。
【請求項５】
基板上に設けられる有機発光素子と、前記有機発光素子の外部に配置される回路と、を有し、
前記有機発光素子が、請求項１乃至３のいずれか一項に記載の有機発光素子であり、
前記有機発光素子を露光光源として用いることを特徴とする、電子写真方式の画像形成装置。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、有機発光素子に関する。
【背景技術】
【０００２】
有機発光素子において、素子の性能である発光効率、寿命等を向上させるために、数多くの材料開発や素子開発が行なわれている。
【０００３】
一方、有機発光素子の外部への光取り出し効率を向上させ、発光効率や寿命などの性能を向上させる研究も行なわれている。例えば、有機発光素子内にシリカエアロゲルなどの低屈折率な層を設けることにより、光取り出し効率が向上することが報告されている。（特許文献１）
【０００４】
ここで、有機発光素子の内部で発生した光が有機発光素子の外部へ取り出される光取り出し効率ηは、屈折率ｎの媒体中から屈折率１．００の空気中に出射される際の全反射角の臨界角θに依存する。屈折の法則からこの臨界角θは下記式（１）で与えられる。
θ＝ｓｉｎ-1（１／ｎ）          （１）
【０００５】
この式によれば、屈折率ｎの媒体中で発光した光のうち、出射角がθ以内のエスケープ円錐内の光のみが、有機発光素子の外部へ取り出すことができる。
【０００６】
また、光取り出し効率ηは下記式（２）で与えられる。
η＝１−ｃｏｓθ≒１／２ｎ2          （２）
【０００７】
ここで図１に示される有機発光素子においては、発光層３が平板構造で光取り出し面の逆側の光反射を考慮しなくともよいため、出射角θは発光層３の屈折率ｎのみで決まり、間にある層構造は何ら影響を及ぼさない。また、式（２）より、発光層３の屈折率ｎが小さければ、光取り出し効率ηが２次関数的に大きくなることが示されている（非特許文献１）。
【０００８】
ところで、有機発光材料を使用した発光層は、屈折率が１．７乃至１．８の範囲にある。例えば、代表的な発光材料であるＡｌｑ3は１．７０であることが知られている（特許文献２）。このＡｌｑ3を単独で発光層に用いた場合、光取り出し効率ηは、式（２）のｎに１．７０を代入することにより、およそ１７．３％と求まる。
【０００９】
以上のように、有機発光素子の光取り出し効率は、発光層の屈折率によって決まるが、これまで発光層の屈折率を小さくしたときに、有機発光素子の光取り出し効率が現実に向上されるという報告はなかった。
【００１０】
一方、発光層にフッ素を含む化合物を含有させるという試みがなされている。例えば、Ｆ系レベリング剤を含有させたり（特許文献３）、Ｆ系界面活性剤を含有させたりする（特許文献４）ことは知られている。ただし、これらは発光層の平坦性が優れることや塗布ムラ等を抑制することを目的としている。
【００１１】
【特許文献１】特開２００１−２０２８２７号公報
【特許文献２】特開平０７−２４０２７７号公報
【特許文献３】特開２００２−５６９８０号公報
【特許文献４】特開２００３−２７２８４１号公報
【非特許文献１】Ａｐｐｌ．Ｐｈｙｓ．Ｌｅｔｔ．，７６，２７（２０００）
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【００１２】
本発明の目的は、光取り出し効率が高く、発光効率及び耐久性に優れた有機発光素子を提供することにある。また本発明の他の目的は、製造が容易でかつ比較的安価な塗布法で作成可能な有機発光素子を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【００１３】
発明者らは、有機発光素子を構成する発光層の屈折率を低くすることにより、光取り出し効率が高く、初期特性及び耐久特性に優れていることを見出した。
【００１４】
即ち、本発明の有機発光素子は、陽極と陰極と、該陽極と該陰極との間に挟持される有機化合物からなる層と、から構成され、該有機化合物からなる層が発光層を含み、該発光層が、少なくとも一種の有機発光材料と、屈折率が１．３５以上１．４７以下である脂肪族化合物と、からなり、該発光層の屈折率が１．４０以上１．６０未満であることを特徴とする。
【発明の効果】
【００１５】
本発明によれば、光取り出し効率が高く、発光効率及び耐久性に優れる有機発光素子を提供することができる。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１６】
以下、本発明を詳細に説明する。本発明の有機発光素子は、陽極と陰極と、該陽極と該陰極との間に挟持される有機化合物からなる層と、から構成される。ここで、この有機化合物からなる層は発光層を含む。
【００１７】
以下、図面を参照しながら、本発明の有機発光素子について詳細に説明する。
【００１８】
図２は、本発明の有機発光素子における第一の実施形態を示す断面図である。図２の有機発光素子１０は、基板１上に陽極２、発光層３及び陰極４が順次設けられている。この有機発光素子１０は、発光層３がホール輸送能、エレクトロン輸送能及び発光性の性能を全て有する有機化合物で構成されている場合に有用である。また、ホール輸送能、エレクトロン輸送能及び発光性の性能のいずれかの特性を有する有機化合物を混合して構成される場合にも有用である。
【００１９】
図３は、本発明の有機発光素子における第二の実施形態を示す断面図である。図３の有機発光素子２０は、基板１上に陽極２、ホール輸送層５、電子輸送層６及び陰極４が順次設けられている。この有機発光素子２０は、ホール輸送性及び電子輸送性のいずれかを備える発光性の有機化合物と電子輸送性のみ又はホール輸送性のみを備える有機化合物とを組み合わせて使用する場合に有用である。また、有機発光素子２０は、ホール輸送層５又は電子輸送層６が発光層を兼ねている。
【００２０】
図４は、本発明の有機発光素子における第三の実施形態を示す断面図である。図４の有機発光素子３０は、図３の有機発光素子２０において、ホール輸送層５と電子輸送層６との間に発光層３が設けられている。この有機発光素子３０は、キャリヤ輸送と発光との機能をそれぞれ分離したものであり、ホール輸送性、電子輸送性、発光性の各特性を有した有機化合物を適宜組み合わせて用いることができる。このため、極めて材料選択の自由度が増すとともに、発光波長を異にする種々の有機化合物を使用することができるので、発光色相の多様化が可能になる。さらに、中央の発光層３にキャリヤあるいは励起子を有効に閉じこめて有機発光素子３０の発光効率の向上を図ることも可能になる。
【００２１】
図５は、本発明の有機発光素子における第四の実施形態を示す断面図である。図５の有機発光素子４０は、図４の有機発光素子３０において、陽極２とホール輸送層５との間にホール注入層７を設けたものである。この有機発光素子４０は、ホール注入層７を設けたことにより、陽極２とホール輸送層５との間の密着性又はホールの注入性が改善されるので低電圧化に効果的である。
【００２２】
図６は、本発明の有機発光素子における第五の実施形態を示す断面図である。図６の有機発光素子５０は、図４の有機発光素子３０において、発光層３と電子輸送層６との間にホール／エキシトンブロッキング層８を設けたものである。この有機発光素子５０は、ホール／エキシトンブロッキング層８を設けたことにより、ホール又は励起子が発光層３から陰極４側に抜けることが抑制されるので、素子の発光効率を向上させるのに効果的である。
【００２３】
図７は、本発明の有機発光素子における第六の実施形態を示す断面図である。図７の有機発光素子６０は、図５の有機発光素子４０において、電子輸送層６と陰極４との間に電子注入層９を設けたものである。この有機発光素子６０は、電子輸送層６と陰極４との間に電子注入層９を設けることにより素子の低電圧化に効果的である。
【００２４】
図８は、本発明の有機発光素子における第七の実施形態を示す断面図である。図８の有機発光素子７０は、基板１上に陽極２、ホール注入層７、発光層３、電子注入層８及び陰極４が順次設けられている。
【００２５】
ただし、図２乃至図８で示されている有機発光素子は、あくまでごく基本的な素子構成であり、本発明の有機発光素子の構成はこれらに限定されるものではない。例えば、電極と有機化合物からなる層との界面に、絶縁性層、接着層又は干渉層を設ける、ホール注入層又はホール輸送層がイオン化ポテンシャルの異なる２層から構成される、等の多様な層構成をとることができる。
【００２６】
本発明の有機発光素子の発光層は、少なくとも一種の有機発光材料と脂肪族化合物とから構成される。
【００２７】
本発明の有機発光素子の発光層を構成する有機発光材料は、蛍光性発光材料及び燐光性発光材料のいずれかである。
【００２８】
蛍光性発光材料として、ルブレン、コロネンなどの縮合多環化合物、クマリン６、キナクリドンなどの複素環化合物、Ａｌｑ３などの錯体、などが挙げられる。
【００２９】
燐光性発光材料として、イリジウム錯体、ユーロピウム錯体、プラチナポルフィリンなどの重金属を含む錯体などが挙げられる。
【００３０】
次に、本発明の有機発光素子の発光層を構成する脂肪族化合物の具体例について説明する。ここで、脂肪族化合物とは、分子中の水素原子の一部又は全部がフッ素原子に置換されているもの（フッ素含有脂肪族化合物）と分子中にフッ素原子を含まないもの（非フッ素系脂肪族化合物）を含むものである。
【００３１】
この脂肪族化合物は、ベンゼン環等の芳香環を有さない化合物である。また、この脂肪族化合物は絶縁体として働くと共に、有機発光材料を発光層内で均一になるように保持する媒体である。ここで、各電極より注入されたキャリアは、トンネル効果により有機発光材料に到達する。
【００３２】
ここで、フッ素含有脂肪族化合物としては、フッ素含有アクリルポリマーやフッ素含有ビニルポリマー等が挙げられる。具体的には、ウンデカフルオロヘキシルアクリルポリマー（ｎ＝１．３５６）、ナノフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３６０）、ペンタフルオロビニルプロピオネートポリマー（ｎ＝１．３６４）、ヘプタフルオロブチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３６７）、トリフルオロビニルアセテートポリマー（ｎ＝１．３７５）、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８０）、ペンタフルオロプロピルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８５）、２，２，３，４，４，４、−ヘキサフルオロブチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３９２）、トリフルオロエチルアクリルポリマー（ｎ＝１．４０７）、トリフルオロクロロエチレンポリマー（ｎ＝１．４１９）、トリフルオロエチルメタクリルポリマー（ｎ＝１．４３７）等が挙げられる。
【００３３】
一方、非フッ素系脂肪族化合物としては、オキシアルキレンポリマーやビニルアルキルエーテルポリマー等が挙げられる。具体的には、オキシプロピレンポリマー（ｎ＝１．４５０）、ビニルイソブチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４５１）、ビニルエチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４５４）、オキシエチレンポリマー（ｎ＝１．４５６）、ビニルペンチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４５８）、ビニルオクチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６１）、ビニルデシルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６３）、ビニルドデシルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６４）、オキシ―１―オキソペンタメチレンポリマー（ｎ＝１．４６５）、ビニルプロピオネートポリマー（ｎ＝１．４６７）、ビニルメチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６７）等が挙げられる。
【００３４】
本発明の有機発光素子の発光層は、層自体の屈折率が１．４０以上１．６０未満である。
【００３５】
ここで、屈折率が決まる因子について説明する。
【００３６】
屈折率ｎと化学構造を関係づける式は多数提案されている。ここで構造論から考察する場合には、好ましくは、下記式（３）で示されるローレンツ−ローレンツ式を用いる。
ｎ＝［（２Φ＋１）／（１−Φ）］1/2          （３）
【００３７】
式（３）において、ｎは屈折率を表し、Φは、下記式（４）で示される分子容あたりの分子屈折を表す。
Φ≒４／３πＮα（≒Ｒ／Ｖ）          （４）
【００３８】
式（４）において、Ｎは単位体積中の分子数を表し、αは分極率を表し、Ｒは分子屈折を表し、Ｖは、下記式（５）で示される分子容を表す。
Ｖ＝Ｍ／ρ          （５）
【００３９】
式（４）において、Ｍは分子量を表し、ρは密度を表す。
【００４０】
式（３）から、屈折率ｎは、分子容あたりの分子屈折Φに依存するものであり、Φが小さいほどｎは小さくなる。
【００４１】
また、式（４）及び式（５）から、分子容あたりの分子屈折Φは、単位体積中の分子数Ｎと分極率αとに依存するものであり、Ｎが小さい（密度が低い）場合、又はαが小さい（分極率が小さい）場合は、Φは小さくなる。
【００４２】
本発明の有機発光素子は、発光層の屈折率が１．４０以上１．６０未満である。この屈折率は、これまで知られている有機発光材料で構成されている発光層の屈折率１．７前後と比較して、低屈折率である。このように発光層を低屈折率化させるには、分極率が低い有機材料、例えば、上述した脂肪族化合物等を含有させることで実現できる。
【００４３】
ただし発光層の屈折率を１．４未満とすると、溶媒に対する溶解性が低いフッ素含有脂肪族化合物を使用する必要があり、発光層を形成するのが困難となる場合がある。また、発光層の屈折率が１．６０以上では、光取り出し効率向上の効果が十分に得られない。
【００４４】
フッ素系脂肪族化合物としては、上述したフッ素含有アクリルポリマーやフッ素含有ビニルポリマー等が挙げられる。ただし、屈折率が１．３５未満のフッ素含有脂肪族化合物は、溶媒に対する溶解性が低いので発光層の構成材料としては適していない。また屈折率が１．４７を超えるフッ素系脂肪族化合物は、光取り出し効率向上の効果が十分に得られない。これらの理由から、発光層の構成材料として使用するフッ素含有脂肪族化合物は、好ましくは、その屈折率が１．３５以上１．４７以下のものから選択する。
【００４５】
非フッ素系脂肪族化合物としては、上述したオキシアルキレンポリマーやビニルアルキルエーテルポリマー等が挙げられる。ただし、屈折率が１．４３未満の非フッ素系脂肪族化合物は、材料の種類が限定される。また屈折率が１．４７を超える非フッ素系脂肪族化合物は光取り出し効率向上の効果が十分に得られない。これらの理由から、発光層の構成材料として使用する非フッ素系脂肪族化合物は、好ましくは、その屈折率が１．４３以上１．４７以下のものから選択する。
【００４６】
発光層を構成する有機発光材料は、脂肪族化合物１００重量部に対して、好ましくは、２重量部以上１５０重量部以下である。ここで、有機発光材料が２重量部未満の場合は、電流が十分に流れずに十分な発光が得られない。
【００４７】
また、発光層の屈折率は、材料の屈折率と混合比とで決まる。即ち、屈折率が１．７の有機発光材料と屈折率が１．４７未満の脂肪族化合物とからなる発光層では、有機発光材料の含有量が多ければ、その分だけ発光層の屈折率が大きくなる。従って、有機発光材料が、１５０重量部より大きい場合は、発光層の屈折率が大きくなり、光取り出し向上の効果が十分に得られない。
【００４８】
本発明の有機発光素子は、公知なホール輸送性化合物、発光性化合物あるいは電子輸送性化合物等を併せて使用することができる。以下にこれらの化合物例を挙げる。
【００４９】
【化１】
0005153227.tif 000002
【００５０】
【化２】
0005153227.tif 000003
【００５１】
【化３】
0005153227.tif 000004
【００５２】
【化４】
0005153227.tif 000005
【００５３】
【化５】
0005153227.tif 000006
【００５４】
【化６】
0005153227.tif 000007
【００５５】
陽極材料としては仕事関数がなるべく大きなものがよい。例えば、金、銀、白金、ニッケル、パラジウム、コバルト、セレン、バナジウム等の金属単体あるいはこれら金属単体を複数組み合わせた合金、酸化錫、酸化亜鉛、酸化錫インジウム（ＩＴＯ），酸化亜鉛インジウム等の金属酸化物が使用できる。また、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリフェニレンスルフィド等の導電性ポリマーも使用できる。これらの電極物質は１種類を単独で使用してもよく、２種類以上を併用して使用してもよい。
【００５６】
一方、陰極材料としては仕事関数の小さなものがよい。例えば、リチウム、ナトリウム、カリウム、セシウム、カルシウム、マグネシウム、アルミニウム、インジウム、銀、鉛、錫、クロム等の金属単体、これら金属単体を複数組み合わせた合金又はこれら金属単体の塩等を用いることができる。酸化錫インジウム（ＩＴＯ）等の金属酸化の利用も可能である。また、陰極は一層で構成されていてもよく、複数の層で構成されていてもよい。
【００５７】
本発明の有機発光素子で用いる基板として、特に限定するものではないが、金属製基板、セラミックス製基板等の不透明性基板、ガラス、石英、プラスチックシート等の透明性基板が用いられる。また、基板にカラーフィルター膜、蛍光色変換フィルター膜、誘電体反射膜等を用いて発色光をコントロールすることも可能である。
【００５８】
尚、作製した素子に対して、酸素や水分等との接触を防止する目的で保護層あるいは封止層を設けることもできる。保護層としては、ダイヤモンド薄膜、金属酸化物、金属窒化物等の無機材料膜、フッ素樹脂、ポリパラキシレン、ポリエチレン、シリコーン樹脂、ポリスチレン樹脂等の高分子膜又は光硬化性樹脂等が挙げられる。また、ガラス、気体不透過性フィルム、金属等をカバーし、適当な封止樹脂により素子自体をパッケージングすることもできる。
【００５９】
本発明の発光層は、溶液塗布法により作製するのが好ましい。塗布方法としては、スピンコート法、デイスペンス法、印刷法、スリットコーター法、インクジェット法、スプレー法等が挙げられる。発光層の膜厚は、有機発光素子の発光開始電圧や印加電圧との兼ね合いになるが、１０μｍより薄く、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは３０ｎｍ以上５００ｎｍ以下である。
【００６０】
本発明の有機発光素子は、発光層の他に複数の有機層を有してもよく、例えば、ホール注入層、ホール輸送層、ホール／エキシトンブロッキング層、電子輸送層、電子注入層等が挙げられる。これらの層は、真空蒸着法や溶液塗布法により作成し、膜厚は５μｍより薄く、好ましくは１μｍ以下、より好ましくは１０ｎｍ以上５００ｎｍ以下である。
【００６１】
次に、本発明の表示装置について説明する。
【００６２】
図９は、基板上の有機発光素子とその外部に配置されている回路、データ線の配置を示す断面模式図である。回路は、ＴＦＴと保持容量などから構成されている。有機発光素子は、陽極と陰極とその間に配置される有機化合物層とを有している。有機発光素子は、これら以外にも例えば補助電極などを有していてもよい。本図において有機発光素子は、１のみ図示されているが、表示装置を構成する場合は後述する図１１のように２次元状に複数配置されている。
【００６３】
図１０は、図９で示した回路の構成の詳細を示すものである。この回路は電流プログラミング方式とよばれる代表的な回路構成である。なお、本発明の回路はこれに限るものではない。回路は、ドライブトランジスタＴ１、スイッチングトランジスタＴ２、保持容量Ｃｈ，有機発光素子から構成されている。なお、周知な回路構成であるため動作の詳細については説明を省略する。この有機発光素子を１つの発光点として利用してデイスプレイ、照明装置や電子写真方式の画像形成装置の露光光源に用いることができる。
【００６４】
上記有機発光素子をデイスプレイに利用した場合について説明する。図９、図１０で示した有機発光素子と回路を１画素として同一面内に２次元状に複数配置した状態、即ちマトリックス状に配置したものを図１１に模式的に示す。この画素は、配線を介してゲートドライバ、ソースドライバと接続され、駆動パルスが供給されることで、発光状態あるいは非発光状態となる。このような有機発光素子が画素として同一面内に面内方向に複数配置されている領域が、ディスプレイの表示領域である。即ち本実施形態に係る有機発光素子はディスプレイの表示領域に用いることができる。
【００６５】
ディスプレイは例えばテレビやＰＣ用の表示装置、あるいは画像を表示する部分を有する機器であれば如何なる形態も問わない。例えば携帯型の表示装置であってもよい。あるいはデジタルカメラ等の電子撮像装置や携帯電話の表示部に本実施形態に係るディスプレイを用いることができる。
【００６６】
なお、図１１で示したディスプレイを表示装置化した構成を図１２に示す。表示装置とは、図１１で示した構成に加え、インターフェースドライバ、接続端子などの外部機器との接続に必要な部品を筐体で一体化した構成を意味する。
【実施例】
【００６７】
以下、実施例により本発明をさらに具体的に説明していくが、本発明はこれらに限定されるものではない。
【００６８】
（実施例１）
図８に示される有機発光素子を作製した。
【００６９】
まずガラス基板（基板１）上に、酸化錫インジウム（ＩＴＯ）をスパッタ法にて製膜し陽極２を形成した。このとき陽極２の膜厚を１２０ｎｍとした。次に、このＩＴＯが製膜されている基板を、アセトン、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）で順次超音波洗浄し、次いでＩＰＡで煮沸洗浄後乾燥した。さらに、ＵＶ／オゾン洗浄した。以上のように処理した基板を透明導電性支持基板として使用した。
【００７０】
次に、この透明導電性支持基板上に、バイトロンＰ  Ａｌ−４０８３（Ｈ．Ｃ．Ｓｔａｒｃｋ社製）をスピンコート法により成膜した。このとき膜厚を５０ｎｍとした。次に、１００℃で３０分加熱することにより、ホール注入層７を形成した。
【００７１】
次に、下記式で示されるフルオレン化合物０．５ｇ及びオクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）０．５ｇを、１，２−ジクロロプロパン５０ｇに溶解した混合溶液を調製した。この混合溶液を、ホール注入層７上にスピンコート法で塗布し、１００℃で１時間加熱することにより、発光層３を形成した。このとき発光層３の膜厚を１００ｎｍとした。
【００７２】
【化７】
0005153227.tif 000008
【００７３】
次に、発光層３の上に、真空蒸着法によりカルシウムを蒸着し、電子注入層８である金属層膜を形成した。このとき電子注入層の膜厚を１ｎｍとし、蒸着時の真空度を１．０×１０-4Ｐａとし、成膜速度を０．１ｎｍ／ｓｅｃとした。
【００７４】
次に、真空蒸着法によりアルミニウムを蒸着し、陰極４を形成した。このとき陰極４の膜厚を１５０ｎｍとし、蒸着時の真空度を１．０×１０-4Ｐａとし、成膜速度を１．０ｎｍ／ｓｅｃ乃至１．２ｎｍ／ｓｅｃとした。
【００７５】
次に、窒素雰囲気下で保護用ガラス板をかぶせ、アクリル樹脂系接着材で封止した。以上により有機発光素子を得た。
【００７６】
得られた有機発光素子について、ＩＴＯ電極（陽極２）を正極、Ａｌ電極（陰極４）を負極にして５Ｖの直流電圧を印加すると素子に電流が流れた。このとき電流密度は２０ｍＡ／ｃｍ2であった。また、この素子において、輝度１，２００ｃｄ／ｍ2の青色発光が観測され、ＥＬ発光の色度は（Ｘ，Ｙ）＝（０．１４，０．１３）であり、外部量子収率は５．９％であった。
【００７７】
さらに、電流密度を５．０ｍＡ／ｃｍ2に保ちながら１００時間電圧を印加したところ、輝度が２５０ｃｄ／ｍ2（初期輝度）から２００ｃｄ／ｍ2（１００時間後）へ変化した。この結果から本実施例の有機発光素子の輝度の劣化は小さかった。
【００７８】
一方、発光層３の屈折率を、分光エリプソメーター（ＳＯＰＲＡ社製、ＧＥＳ５００）等を用い測定した。屈折率測定用のサンプルとして、ガラス板上に前記発光層３と同様の方法で別途膜を形成したものを使用した。測定の結果、発光層３の屈折率は、１．５１であった。これらの結果を表１にまとめて示す。
【００７９】
（実施例２）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ナノフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３６、分子量１２，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８０】
（実施例３）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、トリフルオロエチルアクリルポリマー（ｎ＝１．４１、分子量２０，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８１】
（実施例４）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、トリフルオロエチルメタクリルポリマー（ｎ＝１．４４、分子量２５，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８２】
（実施例５）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、オキシプロピレンポリマー（ｎ＝１．４５、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８３】
（実施例６）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ビニルイソブチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４５、分子量２５，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８４】
（実施例７）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ビニルオクチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６、分子量２０，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８５】
（実施例８）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ビニルプロピオネートポリマー（ｎ＝１．４７、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８６】
（比較例１）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、メチルメタクリルポリマー（ｎ＝１．４９、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８７】
（比較例２）
実施例１において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ポリカーボネートＺ２００（三菱瓦斯化学株式会社製）を使用した。これ以外は実施例１と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例１と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例１と同様に評価を行った。結果を表１に示す。
【００８８】
【表１】
0005153227.tif 000009
【００８９】
（実施例９）
図８に示される有機発光素子を作製した。
【００９０】
まず実施例１と同様の方法により、透明導電性支持基板を作製し、この透明導電性支持基板上に、実施例１と同様の方法により、ホール注入層７を形成した。
【００９１】
次に、下記式に示されるフルオレン化合物０．３ｇ、下記式に示されるＩｒ錯体０．０３ｇ及びオクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）０．５ｇを、１，２−ジクロロプロパン５０ｇに溶解し、混合溶液を調製した。この混合溶液を、上記のホール注入層７上にスピンコート法で塗布し、１００℃で１時間加熱することにより、発光層３を形成した。ここで発光層３の膜厚を１００ｎｍとした。
【００９２】
【化８】
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【００９３】
次に、発光層３の上に、真空蒸着法によりカルシウムを蒸着し、電子注入層８である金属層膜を形成した。このとき電子注入層の膜厚を１ｎｍとし、蒸着時の真空度を１．０×１０-4Ｐａとし、成膜速度を０．１ｎｍ／ｓｅｃとした。
【００９４】
次に、真空蒸着法によりアルミニウムを蒸着し、陰極４を形成した。このとき陰極４の膜厚を１５０ｎｍとし、蒸着時の真空度を１．０×１０-4Ｐａとし、成膜速度を１．０ｎｍ／ｓｅｃ乃至１．２ｎｍ／ｓｅｃとした。
【００９５】
次に、窒素雰囲気下で保護用ガラス板をかぶせ、アクリル樹脂系接着材で封止した。以上により有機発光素子を得た。
【００９６】
得られた有機発光素子について、ＩＴＯ電極（陽極２）を正極、Ａｌ電極（陰極４）を負極にして５Ｖの直流電圧を印加すると素子に電流が流れた。このときの電流密度は２０ｍＡ／ｃｍ2であった。また、この素子において、輝度２，８００ｃｄ／ｍ2の赤色発光が観測され、ＥＬ発光の色度は（Ｘ，Ｙ）＝（０．６７，０．３２）であり、外部量子収率は１５％であった。
【００９７】
さらに、電流密度を５．０ｍＡ／ｃｍ2に保ちながら１００時間電圧を印加したところ、輝度が４５０ｃｄ／ｍ2（初期輝度）から３４０ｃｄ／ｍ2（１００時間後）へと変化した。この結果から本実施例の有機発光素子の輝度劣化は小さかった。一方、実施例１と同様の方法で発光層３の屈折率を測定したところ、１．５０であった。これらの結果を表２にまとめて示す。
【００９８】
（実施例１０）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ナノフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３６、分子量１２，０００）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【００９９】
（実施例１１）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、オキシプロピレンポリマー（ｎ＝１．４５、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【０１００】
（実施例１２）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ビニルオクチルエーテルポリマー（ｎ＝１．４６、分子量２０，０００）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【０１０１】
（実施例１３）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ビニルプロピオネートポリマー（ｎ＝１．４７、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【０１０２】
（比較例３）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、メチルメタクリルポリマー（ｎ＝１．４９、分子量１５，０００）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【０１０３】
（比較例４）
実施例９において、発光層３を構成する材料として、オクタフルオロペンチルアクリルポリマー（ｎ＝１．３８、分子量１５，０００）に替えて、ポリカーボネートＺ２００（三菱瓦斯化学株式会社製）を使用した。これ以外は実施例９と同様の方法により素子を作製した。得られた素子について、実施例９と同様に評価を行った。また、発光層３の屈折率についても実施例９と同様に評価を行った。結果を表２に示す。
【０１０４】
【表２】
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【産業上の利用可能性】
【０１０５】
以上より、本発明によれば、光取り出し効率が高く、高発光効率で高耐久な有機発光素子が実現できる。また、上記有機発光素子を具備した表示装置を提供することができる。
【図面の簡単な説明】
【０１０６】
【図１】有機発光素子における全反射角の臨界角θと素子外部への光取り出しとの関係を示す図である。
【図２】本発明の有機発光素子における第一の実施形態を示す断面図である。
【図３】本発明の有機発光素子における第二の実施形態を示す断面図である。
【図４】本発明の有機発光素子における第三の実施形態を示す断面図である。
【図５】本発明の有機発光素子における第四の実施形態を示す断面図である。
【図６】本発明の有機発光素子における第五の実施形態を示す断面図である。
【図７】本発明の有機発光素子における第六の実施形態を示す断面図である。
【図８】本発明の有機発光素子における第七の実施形態を示す断面図である。
【図９】本発明の実施の形態に係る有機発光素子とそれの駆動するため回路と配線を示す模式的断面図である。
【図１０】図９の回路の詳細を示す図である。
【図１１】図９及び図１０で示した有機ＥＬ素子と回路を１画素としてマトリックス状に配置し、ディスプレイを構成した状態を示す模式図である。
【図１２】図１１で示したディスプレイを表示装置化した構成を示す模式図である。
【符号の説明】
【０１０７】
１  基板
２  陽極
３  発光層
４  陰極
５  ホール輸送層
６  電子輸送層
７  ホール注入層
８  電子注入層
９  ホール／エキシトンブロッキング層
１０，２０，３０，４０，５０，６０，７０  有機発光素子
【図１】
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【図２】
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【図３】
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【図４】
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【図５】
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【図６】
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【図７】
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【図８】
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【図９】
0005153227.tif 000020
【図１０】
0005153227.tif 000021
【図１１】
0005153227.tif 000022
【図１２】
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