(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
（Ａ）一般式：
【化１】
0005372388.tif 000026
｛式中、Ｒ１は同種または異種の一価炭化水素基であり、Ｘは同種または異種の一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ａ(ＯＲ３)(３−ａ)
（式中、Ｒ１は前記と同じであり、Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基であり、Ｒ３はアルキル基であり、ａは０〜２の整数である。）
で表されるアルコキシシリル含有基であり、ｍ、ｎはそれぞれ０以上の整数である。｝
で表されるオルガノポリシロキサン                                  １００質量部、
（Ｂ）熱伝導性充填剤                            ４００〜３,５００質量部、および
（Ｃ）分子鎖両末端および分子鎖中にケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン                                                          １〜１００質量部
から少なくともなり、白金族金属系触媒を含有しない熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項２】
（Ａ）成分の２５℃における粘度が５〜１００,０００mPa・sである、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項３】
（Ｂ）成分の平均粒子径が０.０１〜１００μｍである、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項４】
（Ｂ）成分が、金属系粉末、金属酸化物系粉末、または金属窒化物系粉末である、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項５】
（Ｂ）成分が、銀粉末、アルミニウム粉末、酸化アルミニウム粉末、酸化亜鉛粉末、または窒化アルミニウム粉末である、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項６】
（Ｃ）成分が、一般式：
【化２】
0005372388.tif 000027
（式中、Ｒ４は同種または異種の脂肪族不飽和結合を有さない一価炭化水素基であり、ｐは０以上の整数であり、ｑは１以上の整数である。）
で表されるオルガノポリシロキサンである、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項７】
さらに、（Ｄ）シリカ系充填剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜１００質量部含有する、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【請求項８】
さらに、（Ｅ）カップリング剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して０.１〜１０質量部含有する、請求項１記載の熱伝導性シリコーングリース組成物。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】
本発明は、耐熱性が優れ、オイルブリードが少ない熱伝導性シリコーングリース組成物に関する。
【背景技術】
【０００２】
近年、トランジスター、ＩＣ、メモリー素子等の電子部品を登載したプリント回路基板やハイブリッドＩＣの高密度・高集積化にともなって、電子部品から発生する熱を効率よく放熱するために、オルガノポリシロキサン、および酸化アルミニウム粉末、酸化亜鉛粉末等の熱伝導性充填剤からなる熱伝導性シリコーングリース組成物が使用されている（特許文献１〜３参照）。しかし、このような熱伝導性シリコーングリース組成物は、オイル成分の一部がブリードアウトして、電子部品の信頼性を低下させるという問題がある。
【０００３】
一方、熱伝導性シリコーングリース組成物中に熱伝導性充填剤を高充填するため、オルガノポリシロキサン、熱伝導性充填剤、および一分子中に少なくとも３個のケイ素原子結合水素原子を有するオルガノハイドロジェンポリシロキサンからなる熱伝導性シリコーングリース組成物が提案されている（特許文献４参照）。しかし、このような熱伝導性シリコーングリース組成物は、耐熱性、すなわち、厚く塗布したり、垂直面に塗布した場合、加熱により流動性を示すという問題があり、さらに、オイルブリードを生じるという問題がある。
【特許文献１】特開昭５０−１０５５７３号公報
【特許文献２】特開昭５１−５５８７０号公報
【特許文献３】特開昭６１−１５７５８７号公報
【特許文献４】特開平４−２０２４９６号公報
【発明の開示】
【発明が解決しようとする課題】
【０００４】
本発明の目的は、耐熱性が優れ、オイルブリードが少ない熱伝導性シリコーングリース組成物を提供することにある。
【課題を解決するための手段】
【０００５】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、
（Ａ）一般式：
【化１】
0005372388.tif 000002
｛式中、Ｒ１は同種または異種の一価炭化水素基であり、Ｘは同種または異種の一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ａ(ＯＲ３)(３−ａ)
（式中、Ｒ１は前記と同じであり、Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基であり、Ｒ３はアルキル基であり、ａは０〜２の整数である。）
で表されるアルコキシシリル含有基であり、ｍ、ｎはそれぞれ０以上の整数である。｝
で表されるオルガノポリシロキサン                                  １００質量部、
（Ｂ）熱伝導性充填剤                            ４００〜３,５００質量部、および
（Ｃ）分子鎖両末端および分子鎖中にケイ素原子結合水素原子を有するオルガノポリシロキサン                                                          １〜１００質量部
から少なくともなる。
【０００６】
この（Ａ）成分の２５℃における粘度は５〜１００,０００ｍＰa・ｓであることが好ましい。
【０００７】
また、（Ｂ）成分の平均粒子径は０.０１〜１００μｍであることが好ましい。このような（Ｂ）成分は、金属系粉末、金属酸化物系粉末、または金属窒化物系粉末であることが好ましく、特に、銀粉末、アルミニウム粉末、酸化アルミニウム粉末、酸化亜鉛粉末、または窒化アルミニウム粉末であることが好ましい。
【０００８】
また、（Ｃ）成分は、一般式：
【化２】
0005372388.tif 000003
（式中、Ｒ４は同種または異種の脂肪族不飽和結合を有さない一価炭化水素基であり、ｐは０以上の整数であり、ｑは１以上の整数である。）
で表されるオルガノポリシロキサンであることが好ましい。
【０００９】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、さらに、（Ｄ）シリカ系充填剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜１００質量部含有することが好ましい。
【００１０】
また、本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、さらに、（Ｅ）カップリング剤を、（Ａ）成分１００質量部に対して０.１〜１０質量部含有することが好ましい。
【発明の効果】
【００１１】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、耐熱性が優れ、オイルブリードが少ないという特徴がある。
【発明を実施するための最良の形態】
【００１２】
（Ａ）成分のオルガノポリシロキサンは本組成物の主剤であり、一般式：
【化３】
0005372388.tif 000004
で表される。
【００１３】
Ｒ１は同種または異種の一価炭化水素基であり、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、エイコシル基等の直鎖状アルキル基；イソプロピル基、ターシャリーブチル基、イソブチル基、２−メチルウンデシル基、１−ヘキシルヘプチル基等の分岐鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロドデシル基等の環状アルキル基；ビニル基、アリル基、ブテニル基、ペンテニル基、ヘキセニル基等のアルケニル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基、２−(２,４,６−トリメチルフェニル)プロピル基等のアラルキル基；３,３,３−トリフルオロプロピル基、３−クロロプロピル基等のハロゲン化アルキル基が挙げられ、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、ビニル基、フェニル基である。
【００１４】
Ｘは同種または異種の一価炭化水素基もしくは一般式：
−Ｒ２−ＳiＲ１ａ(ＯＲ３)(３−ａ)
で表されるアルコキシシリル含有基である。Ｘの一価炭化水素基としては、前記Ｒ１と同様の基が例示され、好ましくは、アルキル基、アルケニル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、ビニル基、フェニル基である。また、上記アルコキシシリル含有基において、Ｒ１は前記と同じであり、好ましくは、アルキル基であり、特に好ましくは、メチル基である。Ｒ２は酸素原子またはアルキレン基である。Ｒ２のアルキレン基としては、エチレン基、プロピレン基、ブチレン基、メチルエチレン基が例示され、好ましくは、エチレン基、プロピレン基である。Ｒ３はアルキル基であり、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基が例示され、好ましくは、メチル基、エチル基である。また、ａは０〜２の整数であり、好ましくは０である。
【００１５】
このような（Ａ）成分の２５℃における粘度は特に限定されないが、好ましくは、５〜１００,０００mPa・sの範囲内であり、さらに好ましくは、５〜５０,０００mPa・sの範囲内であり、特に好ましくは、１０〜５０,０００mPa・sの範囲内である。これは、２５℃における粘度が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物の物理的特性が著しく低下し、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が著しく低下するからである。
【００１６】
このような（Ａ）成分としては、例えば、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルフェニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端ジメチルフェニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖メチル(３,３,３−トリフルオロプロピル)ポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルフェニルビニルシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端トリメチルシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルビニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端ジメチルビニルシロキシ基封鎖メチル(３,３,３−トリフルオロプロピル)ポリシロキサン、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメトキシシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサンコポリマー、分子鎖両末端メチルジメトキシシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリエトキシシロキシ基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端トリメトキシシリルエチル基封鎖ジメチルポリシロキサン、一方の分子鎖末端がトリメチルシロキシ基で封鎖され、他の分子鎖末端がトリメトキシシリルエチル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン、一方の分子鎖末端がジメチルビニルシロキシ基で封鎖され、他の分子鎖末端がトリメトキシシリルエチル基で封鎖されたジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルジメトキシシリルエチル基封鎖ジメチルポリシロキサン、分子鎖両末端メチルジメトキシシリルエチル基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサンコポリマー、およびこれらの２種以上の混合物が挙げられる。
【００１７】
特に、（Ａ）成分として、アルコキシシリル含有基を有するオルガノポリシロキサンを用いる場合には、これが（Ｂ）成分の表面処理剤として作用する。このため、（Ｂ）成分を高充填しても、得られる組成物の取扱作業性を悪化させないという効果がある。
【００１８】
（Ｂ）成分は本組成物に熱伝導性を付与するための熱伝導性充填剤である。このような（Ｂ）成分としては、例えば、金、銀、銅、アルミニウム、ニッケル、真鍮、形状記憶合金、半田等の金属系粉末；セラミック、ガラス、石英、有機樹脂等の粉末表面に、金、銀、ニッケル、銅等の金属を蒸着またはメッキした粉末；酸化アルミニウム、酸化マグネシウム、酸化ベリリウム、酸化クロム、酸化亜鉛、酸化チタン、結晶性シリカ等の金属酸化物系粉末；窒化ホウ素、窒化ケイ素、窒化アルミニウム等の金属窒化物系粉末；炭化ホウ素、炭化チタン、炭化ケイ素等の金属炭化物系粉末；水酸化アルミニウム、水酸化マグネシウム等の金属水酸化物系粉末；カーボンナノチューブ、カーボンマイクロファイバー、ダイヤモンド、グラファイト等の炭素系粉末；およびこれらの２種以上の混合物が挙げられる。特に、（Ｂ）成分は、金属系粉末、金属酸化物系粉末、または金属窒化物系粉末であることが好ましく、具体的には、銀粉末、アルミニウム粉末、酸化アルミニウム粉末、酸化亜鉛粉末、または窒化アルミニウム粉末であることが好ましい。なお、本組成物に電気絶縁性が求められる場合には、金属酸化物系粉末、または金属窒化物系粉末であることが好ましく、特に、酸化アルミニウム粉末、酸化亜鉛粉末、または窒化アルミニウム粉末であることが好ましい。
【００１９】
（Ｂ）成分の形状は特に限定されないが、例えば、球状、針状、円盤状、棒状、不定形状が挙げられ、好ましくは、球状、不定形状である。また、（Ｂ）成分の平均粒子径は特に限定されないが、好ましくは、０.０１〜１００μｍの範囲内であり、さらに好ましくは、０.０１〜５０μｍの範囲内である。
【００２０】
（Ｂ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して４００〜３,５００質量部の範囲内であり、好ましくは、４００〜３,０００質量部の範囲内である。これは、（Ｂ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物の熱伝導性が不十分となり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の粘度が著しく高くなり、その取扱作業性が低下するからである。
【００２１】
（Ｃ）成分のオルガノポリシロキサンは本組成物からのオイルブリードを抑制するための成分であり、分子鎖両末端および分子鎖中にケイ素原子結合水素原子を有する。（Ｃ）成分中のケイ素原子に結合しているその他の基としては、脂肪族不飽和結合を有さない一価炭化水素基が例示され、例えば、メチル基、エチル基、プロピル基、ブチル基、ペンチル基、ヘキシル基、ヘプチル基、オクチル基、ノニル基、デシル基、ウンデシル基、ドデシル基、トリデシル基、テトラデシル基、ペンタデシル基、ヘキサデシル基、ヘプタデシル基、オクタデシル基、ノナデシル基、エイコシル基等の直鎖状アルキル基；イソプロピル基、ターシャリーブチル基、イソブチル基、２−メチルウンデシル基、１−ヘキシルヘプチル基等の分岐鎖状アルキル基；シクロペンチル基、シクロヘキシル基、シクロドデシル基等の環状アルキル基；フェニル基、トリル基、キシリル基等のアリール基；ベンジル基、フェネチル基、２−(２,４,６−トリメチルフェニル)プロピル基等のアラルキル基；３,３,３−トリフルオロプロピル基、３−クロロプロピル基等のハロゲン化アルキル基が挙げられ、好ましくは、アルキル基、アリール基であり、特に好ましくは、メチル基、フェニル基である。
【００２２】
また、（Ｃ）成分の２５℃における粘度は特に限定されないが、好ましくは、１〜１０,０００mPa・sの範囲内であり、さらに好ましくは、１〜１,０００mPa・sの範囲内であり、特に好ましくは、５〜１,０００mPa・sの範囲内である。これは、２５℃における粘度が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物の物理的特性が著しく低下し、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の取扱作業性が著しく低下するからである。
【００２３】
（Ｃ）成分は分子鎖両末端および分子鎖中にケイ素原子結合水素原子を有するものであれば、その分子構造は特に限定されず、例えば、直鎖状、一部分岐を有する直鎖状、分岐鎖状が挙げられ、好ましくは、直鎖状である。このような（Ｃ）成分は、一般式：
【化４】
0005372388.tif 000005
で表される。Ｒ４は同種または異種の脂肪族不飽和結合を有さない一価炭化水素基であり、前記と同様の一価炭化水素基が例示される。また、ｐは０以上の整数であり、ｑは１以上の整数である。
【００２４】
このような（Ｃ）成分としては、例えば、分子鎖両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖メチルハイドロジェンポリシロキサン、分子鎖両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー、分子鎖両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖メチルフェニルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー、分子鎖両末端ジメチルハイドロジェンシロキシ基封鎖ジメチルシロキサン・メチルフェニルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマーが挙げられる。
【００２５】
（Ｃ）成分の含有量は、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜１００質量部の範囲内であり、好ましくは、１〜９０質量部の範囲内であり、さらに好ましくは、１〜８５質量部の範囲内である。これは、（Ｃ）成分の含有量が上記範囲の下限未満であると、得られる組成物からのオイルブリードが顕在化するようになり、一方、上記範囲の上限を超えると、得られる組成物の耐熱性が低下するからである。
【００２６】
本組成物には、その他任意の成分として、（Ｄ）シリカ系充填剤を含有してもよい。この（Ｄ）成分としては、例えば、ヒュームドシリカ、溶融シリカ、沈降性シリカ、およびこれらの表面をオルガノアルコキシシラン、オルガノクロロシラン、オルガノシラザン等の有機ケイ素化合物で表面処理してなる充填剤が挙げられる。
【００２７】
（Ｄ）成分の含有量は特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して１〜１００質量部の範囲内であることが好ましく、さらには、１〜５０質量部の範囲内であることが好ましく、特には、１〜２０質量部の範囲内であることが好ましい。
【００２８】
さらに、本組成物には、その他任意の成分として、（Ｅ）カップリング剤を含有してもよい。この（Ｅ）成分としては、例えば、メチルトリメトキシシラン、エチルトリメトキシシラン、ブチルトリメトキシシラン、ヘキシルトリメトキシシラン、オクチルトリメトキシシラン、３−アミノプロピルトリメトキシシラン、Ｎ−(２−アミノエチル)−３−アミノプロピルトリメトキシシラン、３−グリシドキシプロピルトリメトキシシラン、２−(３,４−エポキシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラン、３−メタクリロキシプロピルトリメトキシシラン、３−メルカプトプロピルトリメトキシシラン等のシランカップリング剤；テトラブチルチタネート、テトライソプロピルチタネート等のチタンカップリング剤が挙げられる。
【００２９】
（Ｅ）成分の含有量は特に限定されないが、（Ａ）成分１００質量部に対して０.１〜１０質量部の範囲内であることが好ましく、さらには、０.１〜５質量部の範囲内であることが好ましい。
【００３０】
さらに、本組成物には、本発明の目的を損なわない限り、その他任意の成分として、例えば、カーボンブラック、ベンガラ等の顔料；その他、染料、蛍光染料、耐熱添加剤、難燃性付与剤、可塑剤、接着付与剤を含有してもよい。
【００３１】
本組成物を調製する方法は特に限定されず、例えば、（Ａ）成分と（Ｂ）成分を混合した後、これに（Ｃ）を添加し、混合する方法；（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｃ）成分を同時に混合する方法；（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｅ）成分を混合した後、これに（Ｃ）成分を添加し、混合する方法；（Ａ）成分と（Ｂ）成分と（Ｄ）成分を混合した後、これに（Ｃ）成分を混合する方法が挙げられる。なお、（Ａ）成分と（Ｂ）成分を混合する際、これらを加熱混合することが好ましく、特に、減圧下、１００〜２００℃の温度で加熱混合することが好ましい。また、（Ａ）成分として、アルコキシシリル含有基を有するオルガノポリシロキサンを用いる場合には、（Ｂ）成分の表面処理を促進するため、加熱したり、あるいは酢酸、リン酸などの酸性物質や、トリアルキルアミン、４級アンモニウム塩類、アンモニアガス、炭酸アンモニウムなどの塩基性物質を触媒量添加してもよい。
【実施例】
【００３２】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物を実施例により詳細に説明する。なお、実施例中の特性は２５℃における値である。また、熱伝導性シリコーングリース組成物の特性は次のようにして評価した。
【００３３】
［粘度］
熱伝導性シリコーングリース組成物の粘度をＴＡインスツルメンツ社製レオメーター（ＡＲ５５０）を用いて測定した。ジオメトリーは直径２０ｍｍのプレートを用いた。なお、粘度はシェアレイト１０（１／ｓ）の値とした。
【００３４】
［オイルブリード性］
５ｃｍ角の片面すりガラス（株式会社パルテック社製）上に、熱伝導性シリコーングリース組成物を０.２ｃｃ塗布し、その上に１.８ｃｍ角のカバーガラス(松浪硝子工業株式会社製)を置き、マイクロメーター（株式会社ミツトヨ社製）にて試料厚を３００μｍに調整した。この試験体を２５℃で３日間放置し、熱伝導性シリコーングリース組成物からブリードアウトしたオイルの直径と初期の熱伝導性シリコーングリース組成物の直径の比により、オイルブリード性を評価した。
【００３５】
［耐熱性］
２５×７５×１ｍｍの銅製テストパネル（株式会社パルテック社製）と２５×７５×１ｍｍのカバーガラス（松浪硝子工業株式会社製）の間に熱伝導性シリコーングリース組成物０.６ｃｃを挟み込み、１ｍｍスペーサーで前記組成物の厚さを調整した。この試験体を垂直方向に立てた状態で熱衝撃試験（−４０℃／１２５℃／５００サイクル）を行い、熱伝導性シリコーングリース組成物の垂れの有無を確認した。
【００３６】
［熱伝導率］
日立製作所株式会社製の樹脂材料熱抵抗測定装置により、面積１ｃｍ×１ｃｍ、厚さ２００μｍおよび５００μｍの熱伝導性シリコーングリース組成物の５０℃における熱抵抗を測定し、その値から熱伝導率を求めた。
【００３７】
［実施例１］
式：
【化５】
0005372388.tif 000006
（式中、ｍは粘度が２,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、および平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末２３６０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化６】
0005372388.tif 000007
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー８０質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００３８】
［実施例２］
式：
【化７】
0005372388.tif 000008
（式中、ｍは粘度が１０,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末１２４０質量部、および平均粒子径０.１μｍの不定形状酸化亜鉛粉末７０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化８】
0005372388.tif 000009
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー１４質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００３９】
［実施例３］
式：
【化９】
0005372388.tif 000010
（式中、ｐは粘度が２０mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末２５６０質量部、平均粒子径０.１μｍの不定形状酸化亜鉛粉末３６０質量部、およびメチルトリメトキシシラン７質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化１０】
0005372388.tif 000011
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー２.７質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４０】
［実施例４］
式：
【化１１】
0005372388.tif 000012
（式中、ｍは粘度が９００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末５００質量部、およびヘキサメチルジシラザンで表面を疎水化処理したＢＥＴ比表面積２００ｍ２／ｇのヒュームドシリカ１０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化１２】
0005372388.tif 000013
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー５質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４１】
［実施例５］
式：
【化１３】
0005372388.tif 000014
（式中、ｍは粘度が２,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径３μｍの不定形状窒化アルミニウム粉末６５０質量部、式：
【化１４】
0005372388.tif 000015
（式中、ｐは粘度が２０mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン５質量部、およびメチルトリメトキシシラン５質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化１５】
0005372388.tif 000016
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー１０質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４２】
［実施例６］
式：
【化１６】
0005372388.tif 000017
（式中、ｍは粘度が２,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末１２５０質量部、および式：
【化１７】
0005372388.tif 000018
（式中、ｐは粘度が２０mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン３質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化１８】
0005372388.tif 000019
で表される粘度１０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー７質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４３】
［比較例１］
式：
【化１９】
0005372388.tif 000020
（式中、ｍは粘度が２,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末１７４０質量部、およびメチルトリメトキシシラン４質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化２０】
0005372388.tif 000021
で表される粘度１０mPa・sのジメチルポリシロキサン３８質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４４】
［比較例２］
式：
【化２１】
0005372388.tif 000022
（式中、ｍは粘度が２,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、および平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末１８５０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合した。その後、室温まで冷却し、式：
【化２２】
0005372388.tif 000023
で表される粘度６０mPa・sのジメチルシロキサン・メチルハイドロジェンシロキサンコポリマー４０質量部を混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４５】
［比較例３］
式：
【化２３】
0005372388.tif 000024
（式中、ｍは粘度が１０,０００mPa・sとなる値）
で表されるジメチルポリシロキサン１００質量部、および平均粒子径１２μｍの球状酸化アルミニウム粉末５５０質量部を室温で３０分間予備混合した後、減圧下、１５０℃で６０分間加熱混合して熱伝導性シリコーングリース組成物を得た。
【００４６】
【表１】
0005372388.tif 000025
【産業上の利用可能性】
【００４７】
本発明の熱伝導性シリコーングリース組成物は、耐熱性が優れ、オイルブリードが少ないので、電気・電子部品の放熱剤として好適である。