(57)【特許請求の範囲】
【請求項１】
第１のサブスタック組立体と、
第２のサブスタック組立体と、
柔軟性のあるガスケット材料と、
を備えるプロトン交換型燃料電池組立体であって、
前記第１のサブスタック組立体は、互いに積層されるとともに結合材料で互いに結合される複数の燃料電池を含み、この複数の燃料電池のそれぞれは、セパレータプレートと、第１の面および第２の面を有する膜電極組立体とを備えるとともに、前記膜電極組立体の前記第１の面上で前記セパレータプレートに結合材料で結合されかつシールされ、前記膜電極組立体の前記第２の面上で第２のセパレータプレートに結合材料で結合されかつシールされ、
前記第２のサブスタック組立体は、互いに積層されるとともに結合材料で互いに結合される複数の燃料電池を含み、この複数の燃料電池のそれぞれは、セパレータプレートと、第１の面および第２の面を有する膜電極組立体とを備えるとともに、前記膜電極組立体の前記第１の面上で前記セパレータプレートに結合材料で結合されかつシールされ、前記膜電極組立体の前記第２の面上で第２のセパレータプレートに結合材料で結合されかつシールされ、
前記柔軟性のあるガスケット材料は、前記サブスタック組立体の一端において、前記セパレータプレートの周縁部に配置され、
前記第２のサブスタック組立体は、前記第１のサブスタック組立体に積層され、前記第１のサブスタック組立体の前記柔軟性のあるガスケットは、前記第１のサブスタック組立体と前記第２のサブスタック組立体との間に配置され、
前記柔軟性のあるガスケット材料は、気泡ゴムから成る、
ことを特徴とするプロトン交換型燃料電池組立体。
【請求項２】
前記結合材料は、熱可塑性ポリマーであることを特徴とする請求項１記載のプロトン交換膜型燃料電池組立体。
【請求項３】
前記結合材料は、熱硬化性ポリマーであることを特徴とする請求項１記載のプロトン交換膜型燃料電池組立体。
【請求項４】
前記結合材料は、エラストマーであることを特徴とする請求項１記載のプロトン交換膜型燃料電池組立体。
【発明の詳細な説明】
【技術分野】
【０００１】  本発明は、プロトン交換膜型燃料電池と燃料電池のための膜電極組立体とに関する。特に、本発明は、燃料電池を単純化するとともにそのような燃料電池の製造費用を削減するように改良された燃料電池の構成に関する。さらに、本発明は、燃料電池の構成要素を互いに結合するとともに燃料電池スタックをシールする方法に関する。
【背景技術】
【０００２】  固体高分子電解質型燃料電池電力設備は、従来技術で知られており、試作品は、商用供給源から入手することさえできる。これらの装置は、役に立つが比較的複雑である。高分子膜型電力設備の一例は、１９９４年１１月１日に付与された米国特許第５，３６０，６７９号に示される。【０００３】  さらに、従来の燃料電池の構成は、通常、それぞれのカソードプレートとアノードプレートとの間に置かれたプロトン交換膜を備える。そのような燃料電池の構成や作動の一般的な原理は、よく知られており、ここで非常に詳細に説明する必要はない。一般に、プロトン交換膜（ＰＥＭ）型燃料電池の作動では、気体状の燃料や酸化性の気体が、アノード電極プレートやカソード電極プレートにそれぞれ供給され、それぞれの電極プレートの活性表面に亘って、すなわちより詳細にはプロトン交換膜に面して通常プロトン交換膜との間に触媒層を備える電極プレートの表面に亘って、できる限り均一に配分される。アノードプレートやカソードプレートで、さらにそれらの間で、電気化学反応が生じ、燃料と酸素との反応による生成物が付随して生成され、熱エネルギーが放出され、電極プレート間に電位差が生じ、電極プレートの間を電荷担体が移動し、それによって、発生した電力が、通常、燃料電池の有効な出力となる。【０００４】  固体高分子型燃料電池に生じる問題の１つは、電力設備の電池内での、冷媒水と生成水の両方の水の管理に関係する。固体高分子膜型燃料電池電力設備では、生成水は、電池のカソード側での電気化学反応によって生成され、具体的には、カソード側での水素イオン、電子、および酸素分子の結合により生成される。生成水は、電池のカソード側から抜き出す必要があり、電極プレートのカソード側が水で溢れるのを避ける一方、プロトン交換膜が乾燥しない量の補給水を燃料電池のアノード側に供給する必要がある。【０００５】  オーストリア特許第３８９，０２０号には、水素イオン交換膜型燃料電池スタックが記載されており、この燃料電池スタックでは、受動的な冷媒および水の管理制御を実現するために、微細な孔を有する水冷媒プレート組立物が使用される。このオーストリア特許の装置では、水が飽和した微細な孔を有するプレート組立物を１つの電池のカソード側と隣接する電池のアノード側の間に使用して、両方の電池を冷却するとともに、隣接する電池の間で生成物がクロスオーバするのを防止する。微細な孔を有するプレート組立物は、さらに、生成水をイオン交換膜のカソード側から冷媒水の流れの中に移動するために、また、アノードが乾燥するのを防止するために冷媒水をイオン交換膜のアノード側に移動するためにも、使用される。生成水と冷媒水の好ましい方向への移動は、水冷媒プレート組立物を、２つの部分に形成することにより実現され、１つの部分は、カソード側で形成される生成水が、確実に、微細な孔を有するプレートの中に運ばれ、毛管現象によって、冷媒プレート組立物の内部にある網状の水冷媒通路へと移動するような細孔径を有する。冷媒プレート組立物は、さらに、この１つめの部分である第１のプレートより微細な孔の構造を有する第２のプレートを備え、この２つめの部分である第２のプレートは、水冷媒通路か���水を移動させ、その水を毛管現象によってアノード側へと移動させるように機能する。それぞれの組立物の、微細な孔を有するプレートと、より微細な孔を有するプレートは、網状構造の冷媒通路や網状構造の反応物通路を形成するように溝を切られ、隣接する電池の間に向かい合わせの配列で配置される。より微細な孔を有するプレートは、微細な孔を有するプレートより薄く、それによって、水冷媒通路は、カソードよりアノードに近接するように配置される。イオン交換膜型燃料電池電力設備の水管理と電池の冷却に対する上述した解決策は、微細な孔を有するプレートと、より微細な孔を有するプレートの品質を制御する必要があるため、実現するのが困難であり、また、プレート構成要素が均一に製造されないため、不経済でもある。【０００６】  燃料電池技術では、水移動プレートは、水で満たされた多孔質構造である。燃料電池の作動中は、水移動プレートによって、プロトン交換膜（ＰＥＭ）の加湿を維持するために局所的に水が供給され、カソードで生成する生成水が除去され、冷媒水の流れを循環させることにより副生物である熱が除去され、電池から電池へ電気が導かれ、隣接した電池の間に気体セパレータ（ｓｅｐａｒａｔｏｒ）が提供され、また、電池を通して反応物を導くための通路が提供される。電池からの蒸発により失われてしまう水を補給するために、水移動プレートによって電池に水が供給される。【０００７】  燃料電池が経済的に実施できるためには、優れた構成を有するとともに所望の性能を備えるだけでなく、大量に生産できる必要がある。燃料電池の構成要素の大量生産によって、いくつかの極めて重要な問題が提起される。製造費用は、燃料電池の品質や性能を犠牲にせずにできる限り低く抑える必要がある。燃料電池の構成要素がより複雑になるとともに所定の燃料電池にいっそう多くの構成要素が必要とされるので、燃料電池の製造費用は、著しく増加している。【０００８】  燃料電池の気体拡散層、触媒層、基体、水移動プレートなどの構成要素は、非常に複雑で正確な寸法決めが、ますます必要になりつつある。特に、先行技術の燃料電池の構成要素は、通常、端部ガスケットを使用しており、この端部ガスケットは、上述した構成要素と組み合わせて、効果的なシールを形成するとともに、スクラップにならないように、製造工程で精密な公差が必要である。従来の燃料電池組立体で端部ガスケットを使用するのに関連する段付き部分が、本質的に不連続になっているので、精密な公差を維持する必要がある。【０００９】  さらに、ＰＥＭ型燃料電池での大きな問題は、電池内での反応物の分配と封じ込めにある。これは、電極基体などの多孔質部材を使用する場合、特に問題となる。これらの多孔質部材では、それぞれ気体状の媒体を、それぞれの活性表面に対して供給し、それぞれの活性表面に亘って実質的に均一に配分する必要があり、この気体状の媒体は、アノード水移動プレートやカソード水移動プレートにそれぞれ設けられた溝を通して、プロトン交換膜から間隔を置いて配置されたそれぞれの電極プレートの触媒活性な領域に供給される。また、これらの多孔質構造は、一方の活性表面から反応水を除去するとともに、プロトン交換膜が乾燥するの��防止するために他方の活性表面に水を供給するのに使用される。【００１０】  多孔質の水移動プレートや多孔質の電極基体をＰＥＭ型燃料電池に使用する場合、ＰＥＭ型燃料電池内の生成物や冷媒である水などの液体や、燃料や酸化剤などの気体状媒体のいずれもが、多孔質の水移動プレートや電極基体のぞれそれの周縁部や端部を通して、確実に流入、流出できないようにする必要がある。水移動プレートや電極基体の周縁部や端部を通って反応物の気体が漏出すると、それぞれの媒体が失われて、燃料電池の効率が低下する。最も重要なのは、水移動プレートや電極基体の周縁部や端部を通って気体状の媒体が漏出するのを防止することが、酸化性の気体や周囲の空気と気体状の燃料が混合するのを防止して、壊滅的な影響になり得るのを避けるために、非常に不可欠であることである。従って、燃料電池の適切な作動を実現する効果的なシールが確実に得られるように、製造公差は、最小限に抑える必要があり、不連続な段付き部分は、取り除く必要がある。さらに、構成要素の腐食を防止するために、酸素が、カソード触媒の対応するシール領域内のカソード触媒に到達しないように、さらに燃料電池のカソード側で関連する高いポテンシャルに到達しないようにする必要がある。【００１１】  従来技術では、不十分な製造公差や不連続な段付き部分の影響を最小限に抑えるためにＰＥＭ型燃料電池のシールを設計するさまざまな試みがなされてきた。そのような試みの１つは、参照することによってここに組み込まれるエプ（Ｅｐｐ）らによる米国特許第５，１７６，９６６号に記載されている。例えば、この特許には、２つの炭素繊維紙の保持層の間に置かれた固体高分子イオン交換膜が開示されている。これらの保持層と交換膜との間に、触媒層が置かれている。保持層は、実質的に交換膜の表面全体を保持している。しかしながら、この構成は、カソード触媒に酸素が到達するのを防止するための周縁部のシールが不十分なので、腐食しやすい。例えば、参照することによってここに組み込まれる米国特許第５，２６４，２９９号にも、そのような構成が教示されている。【００１２】  ＰＥＭ型燃料電池内でのシールに関する上述した問題に加えて、燃料電池の構成要素の結合や、それに使用する材料が、重要な問題となっている。燃料電池の構成要素、特に黒鉛製の水移動プレート用の電池の構成要素を互いに結合して部分組立体（サブアッセンブリ）にするのは、特に望ましく、当業技術でよく知られている。現在の水移動プレートは、一般に、硬化すると適合された表面に小さいけれど無視できない堆積層（ｂｕｉｌｄｕｐ）が形成される、オハイオ州ニューフィラデルフィアのローレン  マニュファクチャリング社（Ｌａｕｒｅｎ  Ｍａｎｕｆａｃｔｕｒｉｎｇ）により供給されるＦＬＯＵＲＯＬＡＳＴ等級ＷＢなどのフルオロエラストマーを用いて互いに結合する。この堆積層は、活性領域で電気的な接触が維持されるように十分に撓むことができる大面積の活性領域を有する燃料電池では、許容される。しかしながら、活性領域が小さい燃料電池は、フルオロエラストマーの堆積層に対して、より耐性がないので、望ましい電圧降下を上まわる大きな電圧降下を受ける。【００１３】  また、現在の��鉛製の部分組立体は、通常、シリコーン被覆繊維ガラスガスケットを収容する段付き部分を備えるように加工される。隣接する基体の端部は、二液性液体シリコーンゴム（ｔｗｏ−ｐａｒｔ，ｌｉｑｕｉｄ，ｓｉｌｉｃｏｎｅ  ｒｕｂｂｅｒ）で真空含浸させた後、硬化させることによって、端部シールを形成する。この通常の構成方法は、冗長で時間がかかり不経済であるという不利な点を有する。これらのシールは、相対的に硬く、高いシール荷重（ｓｅａｔｉｎｇ  ｌｏａｄｓ）が必要である。その結果、この既知の構成方法では、シール性が十分でない。【００１４】  上記を考慮して、低費用で大量生産できる改良された燃料電池が望まれている。さらに、積層組み立て時の積層工程を単純化すると同時に、より低費用で特性が改善された組立体を製造することができる燃料電池の構成方法が望まれている。また、高いシール荷重を回避するために、燃料電池の構成から硬いシリコーン被覆繊維ガラスガスケットを取り除くことが望ましい。さらに、電池の作動効率を犠牲にすることなく、シールと結合の工程を単純化するのが好ましい。
【発明の開示】
【００１５】  本発明は、従来技術の燃料電池組立体の利点を維持する。さらに、本発明は、現在入手できる燃料電池組立体には見られない新しい利点を提供し、そのような現在入手できる燃料電池組立体の多くの不都合を克服する。
【００１６】  本発明は、一般的に、改良された構成要素の結合・シール構成を備える新規な燃料電池に関する。改良されたＰＥＭ型燃料電池組立体の構成の好ましい実施態様は、第１、第２の面に中央領域と周縁領域とを有するプロトン交換膜を備える。カソード触媒層が、中央領域を覆う範囲で、プロトン交換膜の第１の面に配置される。アノード触媒層が、中央領域を覆う範囲で、プロトン交換膜の第２の面に配置される。
【００１７】  アノード気体拡散層が、プロトン交換膜と接触しないように、アノード触媒層の面に配置される。アノード多孔質基体が、アノード触媒層と接触しないように、アノード気体拡散層の面に配置される。
【００１８】  アノード水移動プレートが、アノード気体拡散層と接触しないように、アノード多孔質基体の面に配置される。アノード水移動プレートは、中央領域と周縁領域とを有する。カソード水移動プレートが、アノード基体と接触しないように、アノード水移動プレートの面に配置される。カソード水移動プレートは、中央領域と周縁領域とを有する。
【００１９】  熱可塑性フィルムからなる結合・シール層が、アノード水移動プレートとカソード水移動プレートとの間に、それぞれの周縁領域で、配置される。この熱可塑性フィルムの層は、アノード水移動プレートとカソード水移動プレートとを互いに結合させかつシールする。
【００２０】  カソード基体が、アノード水移動プレートと接触しないように、カソード水移動プレートの面に配置される。カソード気体拡散層が、カソード水移動プレートと接触しないように、カソード基体の面に配置される。
【００２１】  上述した好ましい実施態様に加えて、本発明は、一般に、燃料電池のさまざまな構成要素をシールしかつ結合するための熱可塑性材料の使用を規定する。異なる構成の燃料電池で、本発明の熱可塑性材料層を使用することができる。例えば、燃料電池が基体上に気体拡散層を有していても有していなくても、さらに基体が十分に防水されていても、部分的に防水されていても、本発明を使用することができる。以下に詳細に説明するように、本発明に従って、さまざまなシールの組合せが実施可能である。
【００２２】  また、本発明に従って、熱可塑性フィルムで互いに結合された複数の電池からなるサブスタック（ｓｕｂ−ｓｔａｃｋ）組立体が開示される。個々の電池構成要素のそれぞれが、熱可塑性フィルムで互いに結合される。複数のサブスタック組立体が、気泡ゴム（ｆｏａｍ  ｒｕｂｂｅｒ）または他の適切な材料などの軟らかく柔軟性のある（ｓｏｆｔ  ｃｏｍｐｌｉａｎｔ）ガスケットシールによって互いに積層されかつシールされる。その結果、各電池に対してではなく各サブスタック組立体に対して、軟らかい気泡ゴムシールが１つだけ必要となる。
【００２３】  本発明の特徴を示す新規な特徴は、請求項に明示される。しかしながら、本発明の好ましい実施態様は、さらなる目的と付随する利点と併せて、添付の図面と関連させて以下の詳細な説明を参照することにより、最もよく理解されるであろう。
【発明を実施するための最良の形態】
【００２４】  図１、図２を参照すると、プロトン交換膜（ＰＥＭ）型燃料電池組立体１０が示される。この電池１０は、本発明の説明を容易にするために、その現在の構成が示されていることが理解されるであろう。複数の電池組立体１０が、典型的に、複数電池スタックなどとして互いに積層されて、完全な燃料電池スタック組立体が形成される。【００２５】  組立体１０は、従来技術で知られるさまざまな製造方法に従って作製することができるカソード水移動プレート１２とアノード水移動プレート１６とを備える。カソード水移動プレート１２は、カソード空気流溝１４を備え、一方、アノード水移動プレート１６は、アノード燃料流溝１８を備える。カソード水移動プレート１２は、冷媒流溝２６を備える。水移動プレート１２、１６は、黒鉛粉末、セルロース繊維、強化繊維の全てを熱硬化性樹脂とともに混合し結合したものを熱処理し有機物を炭素に変えたものから形成するのが好ましい。【００２６】  カソード水移動プレート１２とアノード水移動プレート１６との間に、全体が参照番号２０によって示される膜電極組立体（ＭＥＡ）が配置される。膜電極組立体２０内には、表面にカソード気体拡散層５０と含浸基体端部シール５２とを有するカソード基体３２が設けられる。シール５２は、ウェストレイク  プラスチックス社（Ｗｅｓｔｌａｋｅ  Ｐｌａｓｔｉｃｓ）から入手できるＫＹＮＡＲなどの熱可塑性ポリマーを、基体の周縁部内に押し出して成形するのが好ましい。カソード気体拡散層５０は、シール５２を含まないカソード基体３２の中央部分と実質的に同一の広がりを持つ。【００２７】  同様に、表面にアノード気体拡散層３８と熱可塑性材料含浸基体シール３６とを有するアノード基体３４が設けられ、このシール３６は、熱可塑性シール５２と同様の方法で形成することができ、さらに、同様の材料を使用することができる。アノード気体拡散層３８は、シール３６で埋め込まれないアノード基体３４の中央部分と実質的に同一の広がりを持つ。あるいは、気体拡散層３８、５０は、それぞれ、基体３２、３４の両方または一方から取り除くこともできる。【００２８】  アノード触媒４０とカソード触媒４４とが、挟み込むようにプロトン交換膜４８に設けられる。触媒層４０、４４は、好ましくはプロトン交換膜４８の中央部分と同一の広がりを持つ。触媒層４０、４４は、白金や他の適切な触媒材料を使用することができる。好ましくは、触媒層４０、４４は、プロトン交換膜４８より広がりが小さくできる。【００２９】  本発明の燃料電池組立体１０のさまざまな構成要素の間に、熱可塑性材料が設けられ、組立体１０の構成要素を互いに効果的に結合させかつシールし、積層工程を単純化する。特に、熱可塑性材料４６、好ましくは３Ｍ社（３Ｍ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）から入手できるＴＨＥＲＭＯＢＯＮＤフィルムが、カソード基体シール５２とプロトン交換膜４８との間に設けられる。デュポン社（ｄｕＰｏｎｔ）から入手できるＴＥＤＬＡＲなどのその他の適切な熱可塑性材料が使用できる。一般に、耐熱性、耐食性があり、融点が２００〜４５０°Ｆの間にあり、ＰＥＭ型燃料電池の環境に適合性のある熱可塑性材料はいずれも、熱可塑性材料として適切に適合す���。この熱可塑性材料は、フィルムとして入手可能であり、所望する大きさや形状に切り出すことができる。さらに、気泡テープ（ｆｏａｍ  ｔａｐｅ）６２が、カソード基体３２と、カソード水移動プレート１２の浅い領域７０との間で、それらのそれぞれの周縁領域、特にシール５２に、設けられる。同様に、気泡テープ６０が、アノード基体３４と、アノード水移動プレート１６の浅い領域６９との間で、それらのそれぞれの周縁領域、特にシール３６に、設けられる。適切な気泡テープは、３Ｍ社製の両面に接着剤を有する等級４９６２ネオプレンテープである。気泡テープの厚みは、０．０１０〜０．０３０インチが好ましい。好ましい材料は、ペンシルヴェニア州フィラデルフィアのストックウェル  ラバー社（Ｓｔｏｃｋｗｅｌｌ  Ｒｕｂｂｅｒ）により供給される感圧性接着剤を有する等級ＡＲ−８４５８シリコーンフォームである。燃料電池の環境に適合する気泡ゴム（ｒｕｂｂｅｒ  ｆｏａｍ）は全て使用できる。【００３０】  アノード基体表面シール４２が、アノード基体３８上に設けられるが、このシール４２も、熱可塑性材料が好ましい。カソード基体表面シール４６が、カソード基体３２上に設けられるが、このシール４６も、熱可塑性材料が好ましい。さらに、非常に重要なことには、熱可塑性層６８が、アノード水移動プレート１６と、隣の繰り返し電池スタックのカソード水移動プレート１２’との間に設けられる。これによって、効果的かつ信頼性のある結合とシールが、水移動プレートの間および上に実現される。【００３１】  理解されるように、電池スタックの繰り返し構成要素では、同様に、上述したのと同じ構成とシールが使用される。例えば、第２のカソード水移動プレート１２’が、カソード基体３２’に、それらの周縁部で、気泡テープ６２’によって結合されかつシールされる。カソード拡散層５０’が、カソード基体３２’上に配置される。熱可塑性端部シール５２’が、カソード基体３２’上に形成され、熱可塑性シール４６’も、同様に設けられる。【００３２】  図３には、適切な基体表面シール４６を備えるカソード基体３２の平面図が示されており、基体表面シール４６は、幅６４を備え、カソード基体３２の全周縁端部の周りに配置される。アノード基体３４も、同様に、図３に示される一般的な平面配置で、アノード基体３４の全周縁端部の周りに配置される適切な基体表面シール４２を備える。【００３３】  製造工程では、カソード基体３２、３２’、アノード基体３４には、カリフォルニア州エンシーノのトレイ  マーケティング  アンド  セールス社（Ｔｏｒａｙ  Ｍａｒｋｅｔｉｎｇ  ＆  Ｓａｌｅｓ  Ｉｎｃ．）から入手できる等級ＴＧＰ−００６などの多孔質炭素紙を使用する。これらの基体は、デラウェア州ウィルミントンのデュポン社（Ｅ．Ｉ．  ＤｕＰｏｎｔ  Ｃｏ．）から入手できる等級ＦＥＰ−１２０のＴｅｆｌｏｎなどのフルオロポリマーで、フルオロポリマーの濃度が１０〜２０重量％となるように、選択的に防水することもできる。カソード基体３２とアノード基体３４は、選択的に防水して、中央領域６６が防水され、周縁部のシール領域４６は防水されないようにする。あるいは、基体の全領域を防水することもできる。この防水処理は、スクリーン印刷などの当業技術でよく知られた方法によって行うことができる。さらなる別の代替例としては、基体は防水しなくてもよい。気体拡散層５０、３８は、それぞれ、基体３２、３４に適合させる。いわゆる気体拡散層は、通常、マサチューセッツ州ビルリカ（Ｂｉｌｌｅｒｉｃａ）のキャボット社（Ｃａｂｏｔ  Ｃｏ．）製のＶｕｌｃａｎ  ＸＣ−７２などの高構造カーボンブラックと、上述したＦＥＰ−１２０、等級ＴＦＥ−３０や同等品などのフルオロポリマー、３５〜６５重量％とから作成する。この気体拡散層は、同一出願人による米国特許第４，２３３，１８１号などの当業技術でよく知られた方法によって適合させる。この気体拡散層は、通常、厚みが０．００２〜０．００５インチである。【００３４】  図１〜図４に記載した燃料電池構成は、反応物の流れの場および電池セパレータの両方として多孔質の水移動プレートを使用するＰＥＭ型電池用のものである。ＰＥＭ型電池内の冷却器組立体、セパレータプレート、流れの場として非多孔質のプレートを使用することも知られている。多孔質のセパレータプレートおよび非多孔質のセパレータプレートを有するＰＥＭ型電池内のシールの物理的形状構成は、全く同様としてもよい。図１〜図４に記載したシール構成は、多孔質のセパレータプレートおよび非多孔質のセパレータプレートのどちらかを有するＰＥＭ型電池に適用できる。非多孔質のセパレータプレートは、通常、バイポーラセパレータプレートと呼ばれる。当業者ならば、図１〜図４に示すシールの設計を実質的に変更せずにカソード水移動プレート１２およびアノード水移動プレート１６が非多孔質のセパレータプレートに置き換え可能であることを理解するであろう。便宜のために、我々は、多孔質の水移動プレートおよび非多孔質のセパレータのどちらでも含めるようにセパレータプレートという用語を使用するものである。【００３５】  本発明の燃料電池構成要素組立体１０の作製すなわち熱可塑性層の使用は、以下の例示的な実施例を参照することによって、いっそう明確になるであろう。構成要素の試験は、改良された燃料電池の結合特性やシール特性を確認するために実施された。しかしながら、本発明の範囲を限定しようとするものではない。また、本発明により提供される組立体は、好ましく結合された水移動プレート／反応物の流れの場の代わりに、非多孔質である反応物の流れの場のプレートに使用することもできる。【００３６】（実施例）
下位規模（ｓｕｂｓｃａｌｅ）の（３”×３”）（７．６２ｃｍ×７．６２ｃｍ）構成要素の燃料電池部品を、３Ｍ社（３Ｍ  Ｃｏｒｐｏｒａｔｉｏｎ）製のＴＨＥＲＭＯＢＯＮＤ  ８４５とＴＨＥＲＭＯＢＯＮＤ  ８４５  ＥＧ  ポリオレフィンフィルムを使用して、１つのステップで互いに貼り合わせ（ｌａｍｉｎａｔｅ）た。４ｍｉｌのＴＨＥＲＭＯＢＯＮＤ  ８４５  フィルムを、水移動プレートとそれぞれの基体との間に配置した。２ｍｉｌの８４５  ＥＧ  フィルムを、カソード水移動プレートとアノード水移動プレートの半割りの間に配置した。熱可塑性フィルムを、０．２５”（０．６３５ｃｍ）幅の２．８７”×２．８７（７．３ｃｍ×７．３ｃｍ）外側寸法の枠形状に切り出した。この組立体は、カルヴァー（Ｃｕｌｖｅｒ）プレスの中に配置して、３００度華氏（１４９℃）に加熱した。目的の温度に到達してから、４５０ｐｓｉ（３１０３Ｋｐａ）の荷重をシール領域に掛けて、１０分間保持した。次に、この組立体を１００度華氏（３８℃）に冷却し、荷重を解除した。この積層処理によって、基体層が充填されて、構成要素が互いに結合されると同時に、気密端部シールが形成される。【００３７】  この構成は、シールの完全性を確認するための試験に掛けた。組立体は、水を真空充填（ｖａｃｕｕｍ  ｆｉｌｌｅｄ）し、圧力試験を行った。２５ｐｓｉｇ（１７２Ｋｐａ）まで試験しても、漏出は見られなかった。さらに、２枚の１”×６”×０．０９０”（２．５４ｃｍ×１５．２４ｃｍ×０．２２９ｃｍ）の酸化スズ処理した水移動プレートパネルを、８４５  ＥＧ  熱可塑性フィルムを使用して互いに結合させることによって、ラップ（ｌａｐ）剪断試験片を作製し、インストロン（Ｉｎｓｔｒｏｎ）機械に掛けて引張り試験を行った。結果から、この結合は、水移動プレート材料より強度があることが示された。【００３８】  上記を考慮して、本発明の改良されたＰＥＭ型燃料電池１０では、熱可塑性フィルム層を構成要素の間に使用することにより、改良された構成要素端部シールと結合が提供される。そのような熱可塑性フィルムを使用することで、燃料電池１０の構成要素部品のシールは、従来技術の燃料電池組立体より漏出が少なくなると同時に、より効果的で信頼性のあるものとなる。さらに、結合とシールに熱可塑性フィルムを使用すると、プロトン交換膜に汚染物が混入する可能性を低下させる、より不活性な材料を使用することになる。ホットメルト接着剤などの熱可塑性材料は、硬化しないので、必要に応じて再融解することができ、ＰＥＭ型燃料電池組立体での小さな電圧降下に必要とされる薄いフィルムを得ることができる。熱可塑性材料は、プリフォームフィルム形状で商業上容易に入手でき、取り付けの容易な所望するガスケット形状に切り出すことができるという、さらなる利点を有する。燃料電池の異なる構成要素のために、異なる種類の熱可塑性材料を備えるシールのさまざまな組み合わせを、用途に応じて使用することができる。例えば、他の構成要素には、エラストマーや他の材料を使用しながら、熱可塑性材料を、特定の構成要素に使用することができる。一般に、熱可塑性材料層は、燃料電池全体にわたって、必要に応じて使用することができ、そのような熱���塑性材料層を使用した所望する特性を利用することができる。【００３９】  本発明に従うと、熱可塑性材料は、各水移動プレートとＭＥＡとの間に軟らかい気泡ゴムシールが必要となる一体化ＰＥＭ電極組立体に関連する従来技術の問題に対処するために、特に使用してもよい。この容量で気泡ゴムシールを使用すると、積層は冗長で労働集約的で費用がかかるものとなる。さらに、何フィートもの線状のガスケットを導入すると、電池作動中の漏出の可能性が増大する。【００４０】  本発明に従うと、図４に示すように、５〜２０個といった複数の燃料電池１０２が、熱可塑性材料によって互いに積層されかつ結合されて、サブスタック組立体１００が形成される。一例として、２つの電池１０２を示す。個々の電池構成要素のそれぞれは、熱可塑性フィルム１０４によって互いに結合される。複数のサブスタック組立体１００が、気泡ゴムまたは他の適切な材料などの軟らかく柔軟性のあるガスケットシール１０６によって互いに積層されかつシールされる。シールは、シール圧力を増大させる隆起部（ｒｉｄｇｅ）を含みそれによってシールの効果を向上させる成形された構成としてもよい。その結果、各電池に対してではなく各サブスタック組立体１００に対して、軟らかい気泡ゴムシール１０６が１つだけ必要となる。【００４１】  図４をさらに参照すると、電池の構成要素は、積層されてサブスタック組立体１００を形成し、次に、高い温度と圧力において単一の工程または複数の工程で貼り合わされる。特に、各電池１０２において、カソード水移動プレート１０８が、熱可塑性フィルム１０４によりＭＥＡの一方の面に結合されるとともに、アノード水移動プレート１１２が、熱可塑性フィルム１０４によりＭＥＡ１１０の他方の面に結合される。さらに、熱可塑性フィルム１０４は、サブスタック組立体１００内で個々の電池１０２を互いに結合させかつシールするのに使用される。気泡ゴムテープなどの柔軟性のあるガスケット１０６が、サブスタック組立体１００の上端電池１０２のためにアノード水移動プレート１１２の周縁端部に配置される。図示したように、サブスタック組立体１００は、軟らかい気泡ゴムガスケット１０６を用いて他のサブスタック組立体１００（図示せず）と容易に積層させかつシールすることができ、所望する大きさの完成された燃料電池スタックが形成される。【００４２】  本発明に従うと、使用する結合材料は、熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマーあるいはエラストマーとすることができる。熱硬化性ポリマーは、フェノールポリマーとすることができる。熱硬化性ポリマーは、エポキシポリマーでもよく、エラストマーは、シリコーンポリマーとすることができる。熱可塑性材料は、ポリオレフィン、ポリフッ化ビニルまたはポリフッ化ビニリディン（ｐｏｌｙｖｉｎｙｌｉｄｉｎｅ  ｆｌｕｏｒｉｄｅ）とすることができる。また、ガスケット材料は、ネオプレンゴムまたはシリコーンゴムでもよい。【００４３】  本発明を用いると、複数の電池１０２の積層は、より冗長でなくより労働集約的でなくより費用がかからないものとなる。燃料電池スタックは、図４のサブスタック組立体１００を用いることによって、各電池構成要素の間にガスケットを用いる���池スタックに比較してより良好なシールが達成され、より漏出し難くなる。さらに、図４のようなサブスタック組立体１００を用いると、それぞれの結合されたサブスタック組立体１００は、大きなスタック内へ組み込む前に圧力試験を行うことができる。圧力試験中に漏出が見つかった場合、サブスタック組立体１００をさらなる積層サイクルに掛けることにより熱可塑性フィルム１０４を再溶融することで容易に補修できる。また、サブスタック組立体１００が損傷を受けた場合、それを別のサブスタック組立体１００と容易に交換できる。上述した補修は、気泡ゴムガスケットが各電池構成要素の間に使用されると、いっそう大幅に時間がかかりかつ費用のかかるものとなる。上記を考慮すると、本発明のサブスタック組立体１００は、従来の燃料電池組立体に対して有利になる。【００４４】  本発明に従うと、熱可塑性フィルムおよび成形されたエラストマーシールが電池構成要素を互いに結合するのに使用されている本発明の別の適用例が図５に示される。このさらなる代替の実施態様２００では、複数の燃料電池２０２が、それらの間に、成形された柔らかく柔軟性のあるガスケットシール２０６を用いて積層される。一例として、２つの電池２０２を示す。本発明に従うと、燃料電池スタック２００を形成するために、１０〜３００個といった多数の燃料電池を互いに積層することができる。【００４５】  個々の電池構成要素のそれぞれは、熱可塑性フィルム２０４を用いて互いに結合される。図４に示した実施態様とは異なり、図５に示す組立体では、その周縁部におよび各燃料電池２０２の間に、成形された軟らかく柔軟性のあるガスケット２０６、好ましくはエラストマーが使用される。成形されたエラストマーシール２０６は、局所的なシール圧力を増大させそれによってシールの効果を向上させる所定の輪郭（ｃｏｎｔｏｕｒｅｄ  ｓｈａｐｅ）を有する成形された構成としてもよい。その結果、１つのシール２０６が各燃料電池２０２に使用される。【００４６】  図５をさらに参照すると、電池構成要素は、積層されてサブスタック組立体２００を形成し、次に、高い温度と圧力において単一の工程または複数の工程で貼り合わされる。特に、各電池２０２において、カソード水移動プレート２０８が、熱可塑性フィルム２０４によりＭＥＡ２１０の一方の面に結合されるとともに、アノード水移動プレート２１２が、柔軟性のあるエラストマーシール２０６によりＭＥＡ２１０の他方の面にシールされる。代替として、カソード水移動プレート２０８は、成形された柔軟性のあるガスケット２０６を用いてＭＥＡ２１０の一方の面にシールしてもよく、同時に、アノード水移動プレート２１２は、熱可塑性フィルム２０４（図示せず）によりＭＥＡ２１０に結合される。あるいは、成形された柔軟性のあるエラストマーシール２０６を、カソード水移動プレート２０８とアノード水移動プレート２１２の代わりに図２に示す電極基体３２、３４の一方または両方に取り付けてもよい。その結果、エラストマーシール２０６は、サブスタック組立体２００内で個々の電池２０２を互いに結合させかつシールするのに使用される。【００４７】  図５に示す実施態様を用いると、各燃料電池２０２は、それに付随する成形されたエラストマーシール２０６を有することで、他の電池とモジュール方式で積層して所望する大きさの燃料電池スタックを形成するのに適したモジュール燃料電池２０２を提供する。ＰＥＭ型燃料電池組立体として示した本発明は、水移動プレートを使用する。しかしながら、本発明は、水移動プレートの代わりに中実の流れの場を使用する燃料電池において使用することもできる。【００４８】  図５の組立体は、従来技術に対して多くの利点を有する。複数の電池２０２の積層は、図５の組立体を用いると、より冗長でなくより労働集約的でなくより費用がかからないものとなる。その結果、スタック組立体２００は、成形されたエラストマーシール２０６の配置の影響を受け難くなり得る。カソード水移動プレート２０８またはアノード水移動プレート２１２のいずれかにおいて、成形されたエラストマーシールを削除することで、カソード水移動プレート２０８とアノード水移動プレート２１２の両方に段付き部分を加工する必要がなくなる。また、ＭＥＡ２１０は、カソード水移動プレート２０８またはアノード水移動プレート２１２の１つに直接結合してもよく、それによって、この結合工程をＭＥＡ結合サイクルに組み込むことで、処理工程を省略できる。【００４９】  さらに、ＭＥＡ２１０と連通する成形されたエラストマーシール２０６を１つだけ使用することで、従来技術に見られるように成形されたシールをＭＥＡ２１０の両面において正確に位置合わせする必要がなくなる。その結果、成形されたエラストマーシール２０６の正確な配置が、燃料電池スタック２００の適切な作用に不可欠ではなくなり、さらに、成形されたエラストマーシール２０６の大きな接触応力が、他の燃料電池構成要素ではなく水移動プレートの硬い表面に対してより効果的に吸収される。また、ＭＥＡ２１０に接触する水移動プレートの１つに加工されたシート部を除去することで、シールするために充填する間隙が５０パーセント少なくなるので、シールするために外部マニホールドシール内において受け取るための燃料電池スタック２００の表面が、より滑らかなになる。【００５０】  図５に従って、成形されたエラストマーシール２０６を各燃料電池に使用することで、保守、交換その他のために、個別の燃料電池２０２を除去できる柔軟性がさらに得られる。従って、モジュール燃料電池の構成が実現できる。【００５１】  本発明に従うと、使用する結合材料は、熱可塑性ポリマー、熱硬化性ポリマーあるいはエラストマーとすることができる。熱硬化性ポリマーは、フェノールポリマーとすることができる。熱硬化性ポリマーは、エポキシポリマーでもよく、エラストマーは、シリコーンポリマーとすることができる。熱可塑性材料は、ポリオレフィン、ポリフッ化ビニルまたはポリフッ化ビニリディン（ｐｏＩｙｖｉｎｙｌｉｄｉｎｅ  ｆｌｕｏｒｉｄｅ）とすることができる。また、ガスケット材料は、ネオプレンゴムまたはシリコーンゴムでもよい。
【図面の簡単な説明】
【図１】  本発明の熱可塑性シール・結合層を使用したＰＥＭ型燃料電池の斜視図。
【図２】  図１の２−２線に沿った断面図。
【図３】  周縁部に熱可塑性材料を被覆した本発明のカソード基体の平面図。
【図４】  熱可塑性フィルムが複数の電池を互いに結合してサブスタック組立体を形成するのに使用されている、本発明の一適用例の断面図。
【図５】  熱可塑性フィルムおよび成形されたエラストマーシールが電池構成要素を互いに結合するのに使用されている、本発明の別の適用例の断面図。
【図１】
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【図３】
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【図２】
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【図４】
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【図５】
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